スピン分解光電子フェルミ面マッピング
奥田太一
要

旨

東京大学物性研究所〒2708581 千葉県柏市柏の葉 515スピン角度分解光電子分光法は，電子のエネルギー，運動量，そしてスピンという固体内の電子状態を完全に決定できる優れた実験手法であるが，実際の実験はスピン検出器の効率が悪いことから非常に困難でもある。しかしながら高輝度放射光光源の出現によりスピン分解フェルミ面マッピングのようなこれまで難しかった実験が実現されるようになってきた。
そこで本稿では，光電子分光法によるスピン分解フェルミ面マッピングの方法を説明し，遍歴強磁性体である Ni(111)面のスピン分解した電子状態の観測や，Au(111)表面準位におけるラシュバスピン分裂の観測などを例に，最近のスピン
分解光電子分光を用いた表面研究の進展とその成果を解説する。またこれまでに実用化されているスピン検出器について概観するとともに，我々の開発中の新しい高効率スピン検出器についても紹介する。

1. はじめにパラメータの一つである。物質の磁性を探るという基礎科
学的興味のみでなく，スピントロニクスなど応用面におい光電子分光法は，固体内部に束縛された電子を光によりてもスピン分析は注目されている。光電子放出過程におい励起し，光電効果により真空中に放出された光電子を観測てスピンは保存するので，光電子のスピンを検出することすることにより，固体内部における電子状態を直接観察すができれば原理的には完全な電子状態（エネルギー，運動ることができる優れた実験手法である。一般的な光電子分量，スピン）を決定することができ，いわば完全実験が実

光実験では，光電子強度の運動エネルギー依存性や放出角

現可能となる。このようなスピン情報を露わに分解して光度分布を観測することにより，固体内電子の束縛エネル

電子分光を行う手法をスピン偏極光電子分光（ spin-pola-

ギーや状態密度，エネルギー分散などを実験的に求めるこ

rized photoemission )またはスピン分解光電子分光( spin-とができる1)。近年その実験手法の技術的進歩はめざまし

resolved photoemission）とよぶが2，その試みは1970年代

く，高精度な電子分光装置や，様々な偏光を発生できるアに始まり90年代にかけて盛んに研究が行われた4)。しかしンジュレータと高分解能分光器を備えた高輝度放射光光源

ながら後に詳述するようにスピン検出の効率は非常に悪の出現も相まって，ますます物性研究においてその重要度

く，その測定は通常の光電子分光に比較して極めて困難でが増してきている。例えば以前は数 100 meV 程度であっある。そのため実際に測定を行う上では，エネルギー分解たエネルギー分解能は数10 meV 以下が実用となり，最新

能と角度分解能を犠牲にして現実的な測定時間で測定するの放射光ビームラインやレーザーを励起光源として利用す必要があった。その結果エネルギー分解能はせいぜい 2 ることにより，数 meV，さらにはサブ meV の高分解能測300 meV 程度で，±数度以上の角度分解能で測定するの定も実現され，素励起や超伝導ギャップなどが明確に観測が普通であり，多数の角度で角度分解測定を行って通常のされるようになってきている2,3) 。また光電子の放出角度

光電子分光のようにバンド分散を求めることはたとえ放射の検出精度もマイクロチャンネルプレート（ MCP ）によ光を使ったとしても非常に困難であった。しかし最近，い程度から±る二次元検出の手法が確立され，従来の± 1 °わゆる第三世代高輝度放射光光源が世界に普及し，従来の以下の高精度が実現されており1 ，物質のバンド構造
0.1 °放射光光源よりもさらに輝度の高い放射光が比較的容易にの精密な測定が容易に行えるようになってきている。

利用できるようになったことにより，スピン分解光電子分

一方，固体内部の電子の自由度としてはスピンも重要な

光実験の質も通常の光電子分光と同等とまでは行かないまでもかなり向上してきている。エネルギー分解能の向上だ

1波数で言うと hn＝21.2 eV の光を使った場合，± 0.04 Å－1 からけでなく，後述するようにスピンの 3 次元解析やスピン± 0.004 Å－1 に分解能が向上したことになる。これは一般的な金属のブリルアンゾーンの大きさ(数 Å－1)に比べて十分小さいが，軟 X 線光電子分光(hn＞ 500 eV )ではそれぞれ± 0.2 Å－1 かの角度分解能では波数分解能がら±0.02 Å－1 以上となり，±1 °
不十分である。

を分解したバンド分散測定などが報告されるようになってきている。加えて新たな高効率スピン検出器の開発も各所
2

本稿ではスピン分解光電子分光と呼ぶことにする。

放射光 May 2007 Vol.20 No.3 ● 159(C) 2007 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research

で行われつつあり，スピントロニクスの流行も後押しして今後さらに発展，普及していく予感がある。
そこで本稿では，角度分解光電子分光法によるフェルミ
面マッピング，スピン分解光電子分光法などについて解説する。また，筆者が最近スイスの高輝度放射光光源スイ
スライトソース（ SLS ），で利用してきた完全光電子分光
実験装置（COPHEE: COmplete PHotoEmission Experi-

ment ）と呼ばれる装置を用いたスピン角度分解光電子分光実験や，開発中の新しい高効率スピン検出器についても紹介する。

2. 角度分解光電子分光によるフェルミ面
マッピング

Fig. 1原子核の周りを回る電子のうち最外殻電子が物質の性質（物性）を決定することは化学や固体物理の教えるところ

Schematic view of the refraction of photoelectron at the surface potential step. From the relations described in (2.2) and(2.3) one can map the Fermi surface by observing the photoemission intensity with changing the azimuth and polar angles.

である。固体では隣り合った原子同士の最外殻電子が互いに相互作用することによりエネルギーバンドを形成する。
エネルギーバンドの底から電子を充填して行った際に最も ，固体内部から
デルでは光電子放出過程を，光励起過程

高いエネルギーを持つ電子のエネルギーをフェルミエネル

 ，表面ポテンシャルを介しての真空表面への電子の伝搬ギーと呼ぶが，このフェルミエネルギーをもった電子が運 として扱う。光電子の終状態を自由電中への電子の放出

動量空間につくる等エネルギー面をフェルミ面という。

子状態と近似するとき，終状態の電子の波数と運動エネル

フェルミ面を観測することにより固体の物性について様

ギーの間には， km ＝( 2me Ekin /) の関係が成り立つ（ me々な情報を得ることができる。まず，フェルミ面が存在す

は電子の質量）。真空中の光電子の波数ベクトル km と過るか否かによりその物質が金属的であるかそれとも絶縁体

 直後の k の関係が角度分解光電子分光では重要であ程（もしくは半導体）的であるかがわかる。またそのフェル の過程では，表面で結晶の周期性がる。 Fig. 1 のように

ミ面の形状や対称性からその物質の電子状態の対称性や電保たれるため表面に平行な波数ベクトル k// は保存する。

気伝導の異方性などがわかり，フェルミ面の大きさから電一方，表面垂直方向では結晶の周期性が表面ポテンシャル

気伝導度の大きさを見積もることができる。さらに，フェステップにより断ち切られている。つまり真空中で電子のルミ面の形状を詳しく観測することにより，いわゆるネス

感じる平均のポテンシャルは，固体中に比べ内部ポテンシ

ティングの起こりやすさやネスティングベクトル等を知る

ャル－V0 だけ上昇する。従って，表面に垂直な波数ベクことができ，電荷密度波についての知見も得られる。このトル k⊥ は，表面ポテンシャル障壁により km⊥ に減衰さようにフェルミ面を観測することは物性を知る上で非常にれ，かつぼやけさせられる。その結果，表面垂直方向からの光電子の放出角（極角）を um とするとき k// ， k⊥ の大重要である。
光電子分光を用いれば，このフェルミ面を直接観測する

きさはそれぞれ事ができる。光電子分光法でフェルミ面を観測することを
フェルミ面マッピングと呼ぶが，フェルミ面マッピングを行うためには，角度分解光電子分光を行って固体内部の電子のエネルギーと運動量（波数ベクトル k）を観測してやればよい。

12me Ekin sin um


(2.2)

1
2me(Ekin＋V0) cos u


(2.3)

k//＝km//＝k⊥＝

Fig. 1 は固体内部の電子が光電子放出過程において真空中に放出される様子を示したものである。エネルギー保存となる。また(2.2），（2.3)より

則より，放出される光電子の運動エネルギー Ekin は，

Ekin＝hn－F－EB(2.1)

sin u＝sin um

Ekin
Ekin＋V0(2.4)と書ける。ここで， hn, F, EB はそれぞれ，光のエネルの関係が成り立つことがわかる。これは，いわゆる Snell

ギー，固体の仕事関数，およびフェルミエネルギー EF かの関係式で，光電子が表面ポテンシャル障壁により表面でら測った束縛エネルギーである。いわゆる 3 ステップモ

屈折することを示している（Fig. 1 参照）。

160 ● 放射光 May 2007 Vol.20 No.3

解説 ■ スピン分解光電子フェルミ面マッピング

以上のように光電子放出の終状態を自由電子状態とする

はこの球面によって切り取られたフェルミ面の形状とな近似の下では，固体内電子のある特定の方位角 q における。（ 2.4 )の関係から光電子は表面で屈折するため，実際る波数ベクトルの大きさは(2.2 )( 2.3 )の k// ，k⊥ となる。

に観測できるのは図中で影をつけた部分より上の部分のみ表面や薄膜のような二次元系の場合は，電子は k⊥ 方向にである。

はエネルギー分散を持たないので k// のみが意味のある量

実際に Ni(111)表面のフェルミ面マッピングを行った結子数になる。従って k// のみ考慮すればよく問題はより単果が Fig. 3(a)である。図中で明るいところが，観測された純になる。

フェルミ面に相当する。 Ni(111)面の対称性を反映して 3

実際にフェルミ面マッピングを行うためには， EB ＝ EF

回対称のフェルミ面が観測されている。Fig. 3(b)はバンド±DE のエネルギー窓を開いた状態で光電子強度の波数空計算によって求められたフェルミ面の形状であるが，実験間分布 I ( kx, ky, kz ) つまり I ( um, qm ) を 0 ＜ um ＜ p / 2 ， 0 ＜結果と非常によい一致を示していることが分かる5)。実験

qm ＜ 2p にわたって観測すればよい。その結果 km ＝( k//で観測された複雑な形状は多数スピンバンド（赤色）と，

cos qm, k// sin qm, km cos um ) の波数を持つ光電子を測定す

少数スピンバンド（青色）の重ね合わせからなることがバることができ，結局 k ＝( k// cos q, k// sin q, k⊥ ) の波数をンド計算との比較でよく分かる。実際のスピン構造が計算もつ電子を測定したことになるから，（2.2)(2.3)の関係式と合うかどうかはスピン分解のフェルミ面マッピングをすからる必要があるが，それについては 5 章で述べる。
実際にフェルミ面マッピングを光電子分光で行う手法に

k＝12me( Ekin＋V0)


(2.5)

はいくつかあるが，最も単純な方法は小さな取り込み角を持つ光電子アナライザーを用いて様々な方位に放出される
光電子の強度を観測する方法である。小さなゴニオメータ

で定義される半径 k の球面とフェルミ面の交点が観測できの上に設置された光電子アナライザーを試料周りで走査す

ることになる。

る方法とアナライザーは固定しておいて試料の極角と方位

その様子を fcc Ni の Ni ( 111 )面でのフェルミ面マッピ

角を走査する方法がある。最近の高エネルギー分解能の大ングを例に具体的に示したのが Fig. 2 である。図中上向き

きな半径を持つ半球型アナライザーの場合はアナライザー

が〈111〉方向であり，逆格子空間での(1̃10)面内の Ni のフ

自身を回転することは困難であるため試料を回転させる方

ェルミ面の断面を模式的に示してある。黒い太線でしめしが一般的である。フェルミ面マッピングのためには様々なたブリルアンゾーン内の赤線及び青線がそれぞれ多数スピ角度でデータを取得することが必要であるため，実際の測ン，および少数スピン状態のフェルミ面の断面図である。

定ではコンピュータ制御されたモータードライブによりマ点線で示した円が(2.5)で定義される hn＝21.22 eV のとき

ニピュレータを駆動して自動測定を行うのが普通である。

の k の大きさの球の断面で，測定されるフェルミ面の形状

他の方法として，ディスプレータイプと呼ばれる光電子
アナライザーを用いて光電子の角度分布を一度に観測する
方法6,7)やシエンタ（VG SCIENTA）に代表される半球型
アナライザーと二次元検出を組み合わせたアナライザーを用いて角度分解能の良い高精度なフェルミ面マッピングを行う方法がある。これらの方法では上記の方法とは違いフェルミ面を一度に効率よく観測することができる。
光電子分光法ではドハースファンアルフェン効果
等の他の分析手法と異なり，フェルミ面を観測するために試料を極低温に冷却する必要がない。従ってフェルミ面の温度依存性などを測定することもできる。また表面敏感な手法であるため表面準位のフェルミ面の観察や，薄膜や多層膜，吸着系のフェルミ面の観察など他の手法では観測することが困難な情報にも容易にアプローチできる。これらの特徴を利用して最近では Cu(111)面上の液体状の Pb 薄膜のフェルミ面が観測されたり8)，強磁性体 Ni(110)のフ

Fig. 2

Diagram for Fermi surface mapping experiments in the(1̃10) plane in the reciprocal space of fcc Ni. The dotted circle is free-electron ˆnal state spheres for He Ia. Red and blue
curves are the Fermi surfaces of majority and minority
states. The dark area in k-space is not accessible because of
the refraction of the photoelectron. (from ref.5)

ェルミ面の温度変化なども観測されている9)。またこれまで困難であったバルク電子状態のフェルミ面観察も軟 X
線や硬 X 線光電子分光を上記の二次元検出型光電子分光装置を用いて行うことにより可能になってきている10)。
このようなフェルミ面マッピングはこれまでほとんどの

放射光 May 2007 Vol.20 No.3 ● 161

Fig. 3(a) Fermi surface mapping of Ni(111) obtained by angle resolved photoemission with hn＝21.22 eV. (b) the calculated spin-polarized surface states (red: majority spin band, blue: minority spin band). (from ref.5) (c) Angular distribution curve from Ni(111) along the path indicated by arrow in (a). Filled squares, red triangles, blue
triangles, and open circles represent the total intensity, majority spin intensity, minority spin intensity and polarization, respectively.

場合スピン積分（つまりスピンを分解しない）で行われて後方にスピン検出器を取り付けるタイプである。次章ではきた。非磁性体の電子状態を理解するのにスピン分解する

これまでに開発されている主なスピン分解光電子分光装置必要はないし，交換エネルギーの大きな強磁性体などでについて紹介する。

は，少数スピンバンドと多数スピンバンドをエネルギー的にはっきりと区別することができるため，理論計算と比較

3. スピン分解光電子分光

すればスピン積分であってもそのスピン情報についての知見を得ることはできる9)。しかしながら交換エネルギーのスピンを検出する方法はこれまでいくつか考案されてい小さい表面準位の磁性や，スピントロニクスにおける電子

るが，主にスピン軌道相互作用を利用したものと，スピン注入材料として注目を集めているハーフメタルの磁性など

交 換 相 互 作 用 を 利 用し た も の に 大 別 さ れ る（ Table 1 参を理解するためにはスピン分解した角度分解光電子分光，

照）。これまでに多くの解説があるので詳細はそれらに譲ひいてはスピン分解フェルミ面マッピングが不可欠であるが1113) ，ここではいくつかのスピン検出方法についてる。また非磁性体であってもクラマース縮退の解ける表面

その特徴のみを簡単に述べる。

準位ではスピン軌道相互作用によるスピン分裂が観測されTable 1 に示すように，スピン軌道相互作用を利用したる可能性があり，これらの電子状態が最近注目されている。

検出器としては，スピン偏極した電子が重元素でできた6 章で述べるようにスピン分解のフェルミ面マッピングは

ターゲットで散乱される際の散乱確率にスピンに依存した

このような系についても威力を発揮している。

非対称性が現れること（モット（ Mott ）散乱）を利用す

上述したいくつかの角度分解光電子分光の手法のうち，るモット型検出器11,12)，単結晶タングステンの(001 )表面

二次元検出的な分光手法は非常に効率がよいが，残念ながの低速電子線回折（LEED ）パターンのスポット強度の非ら今のところスピンを二次元的に検出する方法が実用化さ対称性を用いたスピンリード（SPLEED )13)，多結晶の金れておらず，スピン検出と組み合わせることは実現していによる散漫散乱を利用した検出器などが知られている14)。

ない。従って上記のフェルミ面マッピングの手法のうちス

なかでもモット型検出器は光電子分光のみならず電子エ

ピン検出と組み合わせ可能なのは，現在のところ通常の光ネルギー損失分光（EELS）や走査型電子顕微鏡などの手

電子アナライザーを用いた方法で，半球型アナライザーの法と組み合わせた装置なども数多く開発されており，現在

162 ● 放射光 May 2007 Vol.20 No.3

解説 ■ スピン分解光電子フェルミ面マッピング

Table 1Comparison of diŠerent spin-polarimeters

Principle
Mott detector
SPLEED

Spin-Exchange interaction

References11, 12, 15, 16

～2×10

－4

13

150 V

～1×10

－4

14

6～20 V

10－ 3～10－2～100 V

Spin-Orbit interactionFOM－420～100 kV

Spin-Orbit interaction
Spin-Orbit interaction

DiŠuse scattering
VLEED

Operating Voltage

1～5×1017, 18

最も普及している検出器である。以前は電子の加速電圧が100 kV の大型装置が主流であったが，高電圧を取り扱う
ためその安全対策や信号読み出しが難しいことから，現在
では 20 ～ 60 kV 程度の比較的小型な装置が開発されている15,16)。国内でも東京大学物性研究所の共同利用ビームラ
イン（ KEK PF ， BL19A ）や広島大学放射光科学研究センターなどで実際に稼働している。また国外ではドイツを中心に多くの装置が稼働中で，最近では高分解能の大型半球アナライザーと組み合わせた装置が建設され，実験室やドイツの BESSYII などの大型放射光施設で一般的に用いられている。また第 5 章で詳述するようにスイスの SLSには二台のモット検出器を用いたユニークな装置が建設され，新しい成果を上げている。
一般的なモット型検出器の場合，Fig. 4(a)に示すように重元素ターゲットで散乱されたスピン偏極した電子の強度
を L, R の二つのチャンネルトロンで観測し，その非対称性Aを

A＝(IL－IR)/(IL＋IR)(3.1)
Fig. 4として得る。得られた非対称性からスピン偏極度 P はス
ピン検出器の検出能力を示すシャーマン関数 S を用いて

P＝A/S

Experimental geometries of spin-polarized photoemission
measurements (a)without and (b) with 90 degree de‰ector.
Spin polarization vectors at the sample and the target positions with sample rotation are illustrated in both (c)withoutand (d) with 90 degree de‰ector.

(3.2)
グなどを行うためには，表面汚染に強い試料や，電子構造となり，スピンアップ，スピンダウンの光電子強度をそれが観測しやすい試料を選ぶ必要があるのが現状である。
一方，スピン交換相互作用を利用した VLEED ( Veryぞれ

low energy electron diŠraction) と呼ばれるスピン検出器

I↑＝Itot(1＋P )/2, I↓＝Itot(1－P )/2(3.3)

が 1989 年に報告された17) 。この装置では，スピン偏極した低速電子（6 eV～20 eV 程度）が磁化した強磁性体薄膜の関係から得ることができる。（ここで，Itot＝IL＋IR）のターゲットで反射されると，電子のスピンがターゲット

ス ピ ン 検 出 器 の ス ピ ン 分 析 効 率 は 一 般 に Figure ofの磁化と平行か反平行かによってその反射強度に非対称性

Merit (FOM ), e＝(N/N0)S 2 で与えられるが（N, N0 はそが生じることを利用する。ターゲットの強磁性体の非占有

れぞれ散乱電子数，入射電子数を表し N/N0 は散乱能を示

準位のスピン交換分裂した多数スピン状態と少数スピン状す。），スピン軌道相互作用を用いた検出器では e ＝ 1.0 ～態の状態密度の差によって，スピン偏極した電子の反射確

5.0×10－4 程度である。したがって1012 photon/s 程度の高率が異なることを利用している。例えば Fig. 4(a)で，反射

フラックスをもつ最新の高輝度光源を利用したとしても，電子の強度を一つのチャンネルトロン（例えば L）で観測

一スペクトルあたり数時間程度を要する。そのため通常のし，ターゲットの磁化方向 M を反転した際の強度の変化

光電子分光なみの高エネルギー分解能で表面準位のスピン分をアシンメトリー A として観測する。測定試料をプラ

分解光電子スペクトルを観測したり，フェルミ面マッピン

スに磁化し，ターゲットをプラス（マイナス）に磁化した

放射光 May 2007 Vol.20 No.3 ● 163

際の反射強度を I＋＋ (I＋－) とするとアシンメトリーは A＋＝(I＋＋ －I＋－ )/(I＋＋＋ I＋－) となる。同様に測定試料をマイナスに磁化し，ターゲットをプラス（マイナス）に磁化した際の反射強度を I－＋(I－－) とするとアシンメトリーは

A－＝(I－＋－I－－)/(I－＋＋I－－) となる。クロスアシンメト
リー Across＝(A＋－A－ )/2 をとれば装置のアシンメトリー
はキャンセルでき，試料のスピンのアシンメトリーだけを抽出することができる。
このタイプのスピン検出器のシャーマン関数 S はモット型検出器と同程度（0.1～0.2程度）であるが，電子の反射率はモット散乱における散乱能に比べ格段に大きい。その 結 果 FOM は 数 10 ～ 100 倍 に 改 善 さ れ ， 最 近で は e ～10－2 という値も報告されている18)。

4. 新しい高効率スピン分解光電子分光装置の開発
上述のように VLEED 型の検出器ではスピン検出効率

Fig. 5

Schematic diagram of newly developing spin detector(VLEED).

がモット型に比べ格段に高い。ところがターゲットとして通常用いられる Fe ( 001 )薄膜が酸化に弱く，安定性がモット型検出器に比べ劣るため，これまで余り普及してこな

M ）を in-situ で反転できるようになっている。ターゲッ

かった。しかし，最近イタリアの Bertacco らにより， Fe

トは回転導入器により面内回転することができ，面内スピ(001)表面に純粋な酸素を吸着して Fe(001)p(1×1)O 表

ンの X, Y 成分を観測することができる（ Fig. 4 ( a )の配面を作成するとその表面安定性が大幅に改善することが報置）。面直成分を観測するためには90度ディフレクターを告された19) 。それによると超高真空中で数週間にわたり利用して Fig. 4(b)の配置で観測する必要がある。

安定に使用することができ，たとえ表面が汚染されても約この装置では， MgO (001)基板上に Fe (001)p (1×1)

600 °
C のアニールで性能が回復する20) 。しかも，この Fe

O 表面を作成したものをターゲットとして用いる。これま(001)p(1×1)O 表面ではスピンアップとダウンに対するで一般的だった Ag ( 001 )基板に Fe ( 001 )薄膜を成長する

反射率の非対称性が Fe ( 001 )清浄表面よりも高いことが方法に比べ，下地基板のクリーニングが格段に容易であり示され，スピン検出器のターゲットとして理想的であるこ

基板結晶の値段も安価である。ターゲットは散乱チャンとが報告されている。

バーとは別のチャンバーで作製し，小型のイオンポンプをそこで，我々はこの VLEED 型検出器と高分解能角度利用した真空封止型の搬送チャンバーで散乱チャンバーへ

分解光電子分光アナライザーを組み合わせた装置を現在開搬送する。ターゲットレセプターの下にはフィラメントが発中である。Fig. 5 は建設中のスピン検出器の概略図であ備えてあり，試料を in-situ で加熱してターゲットを再生る。高エネルギー分解能の半球型アナライザー

することができる。またもう一つ別のチャンネルトロン（ PHOIBOS150, SPECS GmbH ） の 9 つ の チ ャ ン ネ ル ト（Channeltron 2）がレセプター内に埋め込んであり，ターロンのうちの両端の各 3 チャンネル（ Fig. 5 中の 6 chan-

ゲットを抜けばスピン積分での光電子強度 N0 を観測する

neltrons ）を残して中央部分をスピン検出チャンネルとしことができ，FOM を決定できる様になっている。

て利用する。アナライザーでエネルギー分析された電子は現在実証器を建設中であるが，計画通りモット型検出器

レンズを介して m メタルで磁気シールドされたターゲッの 100 倍近い FOM が実現されれば，高エネルギー及び角トチャンバーに導かれ，ターゲットに Ek ～6 eV で入射さ度分解能でのスピン角度分解光電子分光によるバンドマれる（Fig. 5 赤矢印）。ターゲットで反射された電子はチャッピングやフェルミ面マッピングも夢ではなくなるだろ

ンネルトロン（ Channeltron 1 ）によりカウントされる。

う 。 米 国 の 放 射 光 施 設 ALS で は こ の VLEED と TOF

電子の反射角（Fig. 4(a)の ur）はターゲットをチルト及び(Time of Flight) アナライザーを組み合わせてスピン角

前後することにより自由に調整できるようになっている。

度分解光電子分光を10 meV の高エネルギー分解能で行う

ur は小さいほどアシンメトリーは大きくなるが，そのた事を目指したプロジェクトも進行中である21) 。また， W

めにはチャンネルトロンまでの距離も遠くなるため最も効(001)表面上に数原子層の Fe や Co 薄膜を成長させた表面率の良い条件を探索して利用する。ターゲット脇にはコイ

では量子井戸準位による電子反射率のスピン依存性がさらルが設置されており，ターゲットの磁化方向（Fig. 4(a)のに大きくなるという報告もある22) 。今後高効率のターゲ

164 ● 放射光 May 2007 Vol.20 No.3

解説 ■ スピン分解光電子フェルミ面マッピング

ットの探索が行われ，さらに効率の良い検出器ができるかもしれない。

5. 完 全 光 電 子 分 光 実 験 装 置 （ COmplete
PHotoEmission Experiment: COPHEE）によるスピン分解フェルミ面マッピング
これまでに開発されているスピン検出器（Table 1）では入射電子の運動方向と垂直な方向のスピンしか検出できない。つまり Fig. 4(a)の実験配置では，試料面内二方向のスピン（青，緑実線矢印）のみ，また 90 度ディフレクターを用いた Fig. 4(b)の配置では，面内一方向と面直方向のスピン（青，赤実線矢印）のみしか同時に観測できない。今，
角度分解測定を行うために試料角度をアナライザーに対して変化させると試料面内の量子化軸とスピン検出器の量子化軸は一致しなくなる。そのため検出されるスピン偏極度
は実際のスピン偏極度を検出器の量子化軸に射影したものになる。例えば(a)の破線で示した様に試料を面内で q 回転すると，検出器の量子化軸 Xd, Yd に対し角度 q 傾いた状態でスピンが検出器に到達する（ Fig. 4 ( c )破線矢印）。
そのため実際に測定される偏極度 PXd, PYd は試料の偏極

Fig. 6

Schematic view of the three-dimensional polarimeter; COmplete PHotoEmission Experiment system (COPHEE).
(from ref. 5)

度 を PX, PY と す る と PXd ＝ PX cos q, PYd ＝ PY cos q と なる。同様に(b )のように試料を極角方向に回転すると，観測 さ れ る 偏 極 度 は PXd ＝ PX cos u, PZd ＝ PZ cos u と な る撃，傍熱，通電加熱），冷却（液体窒素，液体ヘリウム），（Fig. 4(d））。フェルミ面マッピングを行う場合には，試料磁化反転などが in-situ で可能で，真空を破らず試料交換から放出されるあらゆる角度の光電子を観測する必要があも可能である。光電子アナライザーは市販のアナライザー

るため，試料をアナライザーに対して様々な方位に回転す（ Omicron EA125 ）を改造したもので，7 つのチャンネル

る必要がある。そのためフェルミ面マッピングを実際に行

トロンのうち 3 つを通常の光電子分光用に残し，スピンう際には，試料の量子化軸は検出器の量子化軸に対して刻検出器に光電子を導く為の引き出しレンズを取り付けるた

一刻変化することになる。通常のスピン分解光電子分光装

め中央に開口部分がある。この引き出しレンズより引き出

置では一台のモット型検出器が光電子アナライザーに設置された光電子は， 2 台の小型モット検出器（加速電圧 60されており，ディテクターが( a )か( b )の様な配置になっkV )16) へ 90 度ディフレクター，ビームスプリッター， 45ている。そのため，PX, PY, PZ のうちの二成分のみしか観度ディフレクター等を介して導かれる。光電子はビームス測することができず，スピン偏極ベクトルを正確に見積もプリッターにより数分の一～数ヘルツ程度の周期で二台のることはできない。

モット検出器に交互に送られスピン検出される。図のようそこでこの問題を解決し，スピン分解フェルミマッピン

傾いており，互いにに二台のモット検出器はそれぞれ 45°

グをスピン偏極ベクトルの三次元的な向きをも含めて正確の角をなす 。この配置により，偏 極ベクトルの PX,
90 °に決定し，完全な光電子分光実験を行う事を目的に，そのPY, PZ 成分を実験的に決定することができる。

名も完全光電子分光実験装置（COmplete PHotoEmission

もう少し詳しく述べると，図のように検出器の座標軸をExperiment通称 COPHEE ）と呼ばれる装置がチューリ

x, y, z と定めるとモット検出器では y, z 方向のスピン

ヒ大学により開発され SLS のビームラインに建設され偏極度が，検出器では x, z 方向のスピン偏極度が(3.1 )た5) 3。Fig. 6 の概略図に示すように，この装置はマニピュの関係式から次のように求められる。

レータと半球型光電子アナライザー，そして二台のモット型検出器からなっている。マニピュレータは市販の XYZ
ステージと u, q の二回転軸をもつゴニオメーター24) からなっており，試料の方位を全立体角（ 2p sr ）にわたり自由に選択できるようになっている。試料の加熱（電子衝3同様のスピン検出装置が台湾の SRRC でも提案されている23)。

Px ＝

1 (III, B－III, F)
1 (II, F－II, B), P y＝,
S (III, B＋III, F)
S (II, F＋II, B)

Pz ＝

1 (II, L－II, R) 1 (III, L－III, R)＝
S (II, L＋II, R) S (III, L＋III, R)(5.1)

ここで，Im, n は検出器 m （m ＝ I または II ）の n チャンネ

放射光 May 2007 Vol.20 No.3 ● 165

ル（ n＝ R （右）， L （左）， F （前）， B （後））で検出されいて，矢印に沿って測定したスピン偏極度の角度分布の結る強度を示し， Px, Py, Pz はスピン偏極度の x, y, z 成分を）である。図中果（ hn ＝21.22 eV, um ＝ 78 °, 0 ＜qm ＜ 360 °

それぞれ示す。

■がトータルの光電子強度，○がスピン偏極度の qm 依存

続いて，サンプルを回転する場合を考えると，実際のサンプル上での偏極ベクトル P• s は性をそれぞれ表す。方位角の変化とともに急峻にスピン偏極度 が変化し ている様子 が分かる。赤 色▲と青色 ▼が(3.3)の関係から求めた多数スピンと少数スピン状態の qm

P• s＝TP•(5.2)

依存性である。これを見ると確かに d バンドが少数スピン状態からなり， sp バンドが多数スピンと少数スピンに

ここで，T は座標変換を示す行列で分裂していることが明確に分かる。
このように，スピン角度分解光電子分光により固体のcos u cos q＋sin q －cos u cos q＋sin q



T＝


sin u cos q



2

2

cos u sin q－cos q
2

cos u sin q＋cos q
2－sin u cos q－sin u2－sin u
2

cos u




(5.3)

である。
量子化軸の分かっている磁性体を考えるときには，その電子状態をスピン構造も含めて詳細に決定できることが理
解して頂けたと思う。磁性体の磁性を理解する上でこのようなスピンを分解した電子状態の観測が重要であることは言うまでもないが，最近では非磁性体の表面でのスピン構造が脚光を浴びている。次章では COPHEE をもちいた非磁性体表面でのスピン分解フェルミ面マッピングを紹介する。

6. スピン分解フェルミ面マッピング（ラシュバ効果の観測）

磁化ベクトルを M• とすると，検出器上観測される磁化ベクトルを M• D と書けば，貴金属( 111 )表面の sp- バンドの作る表面準位はショッ
クレー準位と呼ばれ，表面数原子層に良く局在した二次元

M• D＝T －1 M
• ＝T tM•(5.4)

自由電子ガス的な振る舞いを示すことが知られている。そのためこの表面準位は面内方向に自由電子的なパラボラ状である。従って今，面内の X 方向に磁化している試料をの分散をもつ。Au(111)表面ではこの二次元バンドが，同考え，M• ＝(1, 0, 0) とすると，一の有効質量と束縛エネルギーを持ち互いに運動量空間においてシフトした二つのサブバンドに分裂することが， (cos u cos q＋sin q)/ 2 －1M• D＝T M• ＝ (－cos u cos q＋sin q)/ 2
sin u cos q







LaShell らによって報告され（Fig. 7(b)参照），このサブバ(5.5)

ンドは，スピン軌道相互作用によるものであると解釈された25) 。通常バルクの電子状態ではスピン軌道分裂によるサブバンドはクラマース縮退により存在し得ない。つまりとなる。この関係を用いて，実際に測定された偏極ベクト

時間反転対称性から E↑(k)＝E↓(－k)，空間反転対称性か

ルを P• D とすると試料上での磁化方向の偏極度をら E↑(k )＝ E↑(－ k) の要請があるため， E↑( k)＝ E↓(k ) となるからである。しかしながら固体表面では空間反転対称

P＝ M• DP• D(5.6)

性は破れているからこの縮退が解ける可能性がある。
表面に平行な運動量 …p（波数 •k）で運動する電子に対すと求めることができる。従って，M• ＝(0, 1, 0), M• ＝(0, 0,

るスピン軌道相互作用ハミルトニアンは1 ) に対して同様の処理を行えば，各軸方向の偏極ベクト
ル PX , PY , PZ を 求 め る こ と が で き る 。 こ の よ う に ，COPHEE では二台のモット検出器を用いることにより，

HSOC＝


(;V× …p )s…
4m2 c 2(6.1)

スピン偏極ベクトル P をあらゆる試料方位において正確に決定することができる。

Fig. 3(c)に，この装置によるスピン角度分解光電子分光の測定例を示す。Fig. 3(a)で観測された Ni(111 )のフェと書ける26)。ここで，;V は電子の感じるポテンシャルベ
クトル， s… はスピンオペレータである。 HSOC は …p に比例
つまり，波数 •k に比例するので分散はルミ面のうち楕円で示した領域は Fig. 3(b)を見ても分かる
ように少数スピンのなす d バンドと，スピン分裂した sp
バンドよりなる事が理論的に予想されている（小さい○と大きい○）。Fig. 3(c)は，（a)のフェルミ面マッピングにお166 ● 放射光 May 2007 Vol.20 No.3

E↑,↓(k)＝E0＋2k2
2(k±k0)2±ak＝E′
0＋
2m
2m

(6.2)

解説 ■ スピン分解光電子フェルミ面マッピング(c )は一つのリング状に見える。スピン分解フェルミ面マ
ッピングの結果は( d )と( e )で，それぞれ面内，面直のス
ピン偏極度の分布を示す。図中赤で示された状態がリングの接線に沿って CW ，青が CCW のスピンを持つ状態である。面内では外側の大きなフェルミ面は常に CW ，内側の
小さなフェルミ面は常に CCW のスピンベクトルを持つことが明瞭に観測されている。一方面直成分の(e )は測定誤差の範囲内でスピン偏極度が観測されず Au ( 111 )の表面
準位のサブバンドがラシュバスピン軌道分裂によるものであることが見事に証明された。
表面準位のラシュバスピン軌道分裂は Au ( 111 )以外にも重元素の表面でいくつか確認されている。例えば， W(110)1×1H 表面の表面準位にサブバンドが見られ，隣り合う二つのサブバンドが互いに逆向きの面内スピン偏極度を持つことがスピン積分のフェルミ面マッピングとスピ
ン分解光電子分光の組み合わせで観測されている29) 。また Bi(001)薄膜でも大きなスピン軌道分裂が予想されていたが30) ，スピン角度分解光電子分光により，明瞭なラシュバスピン軌道分裂が最近観測されている31) 。おもしFig. 7

Conceptual diagram of the (a) Fermi surface and (b) the
dispersion of the sub-bands of Au(111) Shockley surface
states. The sub-bands result from Rashba spin-orbit splitting. Red curves are the Fermi surface and band dispersion
without Rashba eŠect. (c) Observed Fermi surface of thesurface state on Au(111) by COPHEE. (d) In-plane and (e)out-of-plane spin-polarization map of (c). (from ref. 28)

ろいことに，Bi(001)薄膜では薄膜に由来する量子井戸状態の分散も同時に観測されるが，この量子井戸状態と軌道混成する波数領域に於いてはラシュバスピン軌道分裂が抑制されるという結果が報告されている32)。
ラシュバスピン軌道分裂は空間反転対称性の破れた低次元系であれば原理的にはどんな系でも起こりうる。最近では，精密な角度分解光電子分光により，二次元的な表面バンドだけではなく Au /Si(557)など一次元的な電子状態に於いてもスピン積分の角度分解光電子分光によりラシュバとかける。

スピン軌道分裂によると考えられるサブバンドが観測され(

2

ここで，a＝

k0
2 2
, E′
0＝E0 －k 0 /(2 m)m)

たり33)，また Pb /Ag (001)合金表面34)や Bi/Ag (111)合金
表面35) でもサブバンド構造が観測されている。このような合金系では重元素と軽元素間の軌道混成の状態が異なる

近自由電子近似（nearly free electron approximation）のバンド間で，ラシュバスピン軌道分裂の大きさも異なるこ

下でスピン軌道相互作用ハミルトニアン( 6.1 )を摂動としとが予想されている26,36)。従って，スピン角度分解光電て固有値問題を解くことにより，（ 6.2 )の様にバンドがエ子分光ならびにスピン分解フェルミ面マッピングを行ってネルギースプリッティングを起こすことが定性的には説明

その可否やスピン偏極度の変化を観測することは大変興味できる25) 。このような二次元電子系でのスピン軌道相互深い。

作用によるバンドスプリッティングははじめ Rashba によ

ここまで非磁性体に現れるラシュバスピン軌道分裂により理論的に予想されラシュバ スピン分裂と呼ばれる27)。

るスピン偏極した電子状態の観測について述べてきたが，（ 6.1 )の様にハミルトニアンのスピン量子化軸は電子の磁性体でもこの効果はもちろん存在する。Fig. 8 に磁性体

運動方向 …p∝ •k と電子の感じるポテンシャル ;V （表面垂の場合にラシュバスピン軌道分裂の効果がどのように現れ直方向）にともに垂直であるから，スピンは面内に偏極るかを示した。磁性体では既に交換分裂によりスピンの縮し，その向きは常に電子の運動方向と垂直である事が予想

退は解けておりスピンの向きは磁化の向きにそろっていされる。つまりスピン偏極の向きは Fig. 7(a)の矢印の様にる。（ 6.1 )より磁化の向き（M //s）と ;V × …p が垂直のとなることが予想される。

きには HSOC は 0 になりラシュバ効果は現れない。一方磁Fig. 7(c)～(e)は COPHEE で観測された，Au(111)表面化の向き（ M // s ）と ;V × …p が平行（反平行）となると準位のフェルミ面マッピングの結果である28) 。スピン分

き HSOC は最大（最小）になりその効果が最も大きく現れ

解測定はエネルギー分解能 120 meV ，角度分解能 1.8 度でることになる。従ってそのバンド分散は定性的には Fig. 8行われた。そのためスピンを分解していないフェルミ面のようになり，多数スピンバンドと少数スピンバンドでは

放射光 May 2007 Vol.20 No.3 ● 167

置が開発されたり，磁性体薄膜，ハーフメタルや，非磁性体のラシュバスピン分裂といった興味深い物質系の研究が報告されるなど，これからの発展が楽しみである。
また本稿では，現在開発中の新しいスピン検出器も紹介した。高い検出効率のスピン検出器が完成すれば，真空紫外線を用いた光電子分光に比べて圧倒的に電子の散乱断面積の小さな軟 X 線や硬 X 線の高エネルギー光電子分光においてもスピン検出を行いたくなる所である。なぜなら高エネルギー光電子分光とスピン分解フェルミマッピングが組み合わせられれば，高温超伝導体のバルク状態など興味深い電子状態がより深く解明される可能性があるからである。ただ VLEED 型の検出器では，原理上低エネルギー
電子（～620 eV 程度）を利用しなければならない。電子をターゲットに低エネルギーで収束するためには電子アナ
Fig. 8

Schematic diagram of the Fermi surface and band structureof the magnetic materials modiˆed by Rashba eŠect. Red
curves are the Fermi surface and band dispersion without
Rashba eŠect.

ライザーのパスエネルギーも小さくする必要がある。従ってパスエネルギーを比較的大きくして測定する高エネル
ギー光電子分光とはややマッチングが悪い。逆に極端に低エネルギーの光を用いたレーザー光電子分光とは非常に相性が良いはずである。従ってレーザー光電子分光とk 空間で逆方向にそれぞれバンドがシフトすることが予想

VLEED 型のスピン検出器を組み合わせればバルク敏感のされる。

スピン角度分解光電子分光が実現する可能性がある。た

最近この予想を支持する結果が Gd(0001)表面の角度分だし低エネルギーの電子だけに大きなブリルアンゾーンを

解光電子分光実験により報告された。この実験では試料の持つ試料には不向であるという欠点は残る。今後スピンフ磁化を反転すると表面準位のバンドが磁化の向きに依存しィルターなどのような新たなスピン検出方式が開発されれてシフトする事が報告されている37) 。特に酸素を吸着しば 2 次元検出型の光電子アナライザーと組み合わせてス

た Gd (0001 )p ( 1 × 1 )O 表面ではそのシフト量が清浄表面

ピン分解フェルミマッピングにも革命が訪れるかもしれなに比べて大きく，また清浄表面とは逆方向にバンドがシフい。

トするという興味深い結果が得られている。計算によると
表面での電荷分布の勾配が酸素吸着面では反転しているこ

謝辞とが予想され，これが原因でシフトの向きが逆転するとの本稿で紹介したスピン検出器の設計は M2 の武市泰男ではないかと言われているが，スピン分解での実験により

君と共同で行ったものである。また，紹介した内容の多く

実際のスピン構造とシフトの関係を今後確認する必要があはチューリヒ大 Juerg Osterwalder 教授， Moritz Hoesch

る。またスピン分解フェルミ面マッピングにより Fig. 8 の博士らの研究成果である。本稿を執筆するにあたり図面な様なスピンに依存したフェルミ面の変化が見られるかどう

どの引用を快諾して頂いたことに謝意を表する。

かも興味あるところである。

参考文献

7. 終わりに
本稿では，角度分解光電子分光によるフェルミ面マッピ

1)
2)

ングと，スピン分解光電子分光の方法を解説し，これらを組み合わせたスピン分解光電子分光実験の最近の進展について概観した。近年は高輝度放射光光源などの進歩もあ3)

り，一時下火になりかけた感のあったスピン分解測定が再び活発に行われるようになってきている。スピンを分解しない光電子分光実験の精度が非常に高くなり，バンド構造やフェルミ面などが非常に詳細に測定できるようになったために，逆にスピンの情報を露わに見てさらに物性を良く理解したいという要求が高まっているように感じる。本稿で紹介した完全光電子分光実験装置をはじめユニークな装168 ● 放射光 May 2007 Vol.20 No.3

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放射光 May 2007 Vol.20 No.3 ● 169

● 著者紹介 ●奥田太一
東京大学物性研究所，軌道放射物性研究施設助手
E-mail: okudat＠issp.u-tokyo.ac.jp
専門表面物性，放射光，光電子分光［略歴］
1997 年大阪大学大学院基礎工学研究科
物理系物性分野博士課程修了，理学博士。
1997 年1999 年理化学研究所基礎科学特別研究員，表面界面工学研究室。 1999
年～現在，東京大学物性研究所軌道放射物 性 研 究 施 設 助 手 。 そ の 間 2005 年 ～2006 年スイス，チューリヒ大学物理研
究所表面物理研究室客員研究員。

Spin-resolved Fermi-surface-mapping by means ofspin- and angle-resolved photoelectron spectroscopy
Taichi OKUDA

Institute for Solid State Physics, University of Tokyo,
Kashiwanoha 515, Kashiwa, Chiba 2778581, Japan

Abstract Spin- and angle-resolved photoemission spectroscopy provides ``complete'' information on anelectronic state of a material, energy, momentum and spin. The detection of photoelectrons with spin- and angle-resolutions, however, has been a challenging issue due to the extremely low count rate at a spin detector.
A photon source of the 3rd generation synchrotron radiation has shed light on this di‹culty. With the high-brilliant beam, even time-consuming experiments, such as the spin-resolved Fermi surface mapping, are now
being operable.
In this paper, methods and researches of spin-resolved Fermi surface mapping are presented, focusing on
the Rashba spin-orbit splitting on Au(111) surface and itinerant electron magnetism of Ni(111) surface. Recent developments of spin detectors are also reviewed together with introduction of our new high-e‹cientspin-detector.

170 ● 放射光 May 2007 Vol.20 No.3