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臨床環境医学（第24巻第１号）

原著

会長賞受賞発表論文

ネオニコチノイド系殺虫剤の大気中への拡散に及ぼす水分、温湿度及び粒子状物質の影響
斎

藤

育

江

大

貫

文

鈴

東京都健康安全研究センター

木

俊

也

栗

田

雅

行

薬事環境科学部

Influence of moisture, temperature,and particle matter on the diffusion of neonicotinoid
insecticides into the atmosphere
Ikue Saitou

Aya Onuki

Toshinari Suzuki

Masayuki

KuritaDepartment of Medicine and Environment, Tokyo Metropolitan Institute of Public Health要約

ネオニコチノイドは蒸気圧の低い薬剤であるが、住宅のシロアリ駆除に使用された場合、床下から拡散
し、室内を汚染することが報告されている。そこで、ネオニコチノイドの拡散に水分、温湿度及び粒子状物質が及ぼす影響を調査するため、モデル実験を行った。屋外散布のモデル実験では、土壌の代替に石英
繊維フィルターを用い、4種のネオニコチノイドを添加して屋外に3日間静置した。その結果、降雨を想定して、フィルターに少量の蒸留水を加えたもので、薬剤残存率が有意に低下した。床下散布のモデル実験
では、薬剤添加フィルターを異なる温湿度条件に28日静置したところ、高温乾燥の条件で薬剤残存率が低かった。また、粒子状物質を除去した空気と、除去しない空気で比較したところ、除去しない方が薬剤残存率が低かった。したがって、ネオニコチノイドの大気中への拡散は、散布場所の水分の蒸発によって促進され、高温乾燥及び粒子状物質によっても促進されると考えられた。
（臨床環境 24：37－47，2015）《キーワード》ネオニコチノイド系殺虫剤、拡散、水分、粒子状物質、温度

Abstract
According to previous research, neonicotinoid insecticides diffuse into indoor environment from theunder-floor where they are sprayed as termite controller though they have low vapor pressure. In thisstudy, several model experiments were performed to investigate the influence of water, temperaturehumidity, and particle matter on neonicotinoid diffusion. In a model experiment for outdoor spraying, a
受付：平成27年7月1日 採用：平成27年7月18日
別刷請求宛先：斎藤育江〒169-0073 東京都新宿区百人町3-24-1 東京都健康安全研究センター薬事環境科学部
Reprint Requests to Ikue Saitou, Department of Pharmaceutical and Environmental Section, Tokyo Metropolitan Institute of Public Health,3-24-1 Hyakunin-cho, Shinjuku-ku, Tokyo 169-0073, Japan

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quartz fiber filter was used as a substitute for soil and four compounds of neonicotinoids, clothianidin,
imidacloprid, acetamiprid, and thiacloprid were added to the filter. The filter was then placed in a glass
beaker and kept outdoors for three days, and a little amount of distilled water was added to the filter tosimulate rainfall. The residual ratio of neonicotinoids in the filter with water was lower than in filters
without water. In a model experiment for under-floor spraying in houses, filters with neonicotinoids
were placed in four chambers, and they were kept under different temperature and humidity conditions.
After 28 days from starting, the filters placed in a hot and low-humidity chamber had the lowest residual ratio of neonicotinoids. In another chamber experiment involving indoor air, particle matter was
removed from one chamber while retained in another; the residual ratio of neonicotinoids was lower inthe chamber where particle matter was not removed. From the results, it was revealed that in locations
where neonicotinoids are sprayed, water content, high temperature, and particle matter influence thediffusion of neonicotinoids into the atmosphere.
( Jpn J Clin Ecol 24 : 37－47, 2015)《Key words》neonicotinoid insecticides, diffusion, water, temperature, particle matterⅠ . 緒言ト）から、当該ネオニコチノイドが検出されておネオニコチノイド系殺虫剤（以下、ネオニコチり10）、蒸気圧が低い薬剤ではあるが、散布場所か

ノイドと略す）は、有機リン系殺虫剤の代替としらの拡散が起こることが確認された。しかし、現て、1990年代初頭から使用されるようになり、現在のところ、その拡散にどのような因子が影響し在では世界120カ国以上で使用されている 。近ているかについて、詳細な報告がほとんどない。

年、ネオニコチノイドによるミツバチの大量死やそこで、本研究では、農薬及びシロアリ駆除の両大量失踪が社会問題となっており、欧州委員会は方に使用されているネオニコチノイドを中心に4ミツバチへの危害を防止するため、2013年12月よ

種の薬剤（クロチアニジン、イミダクロプリド、り、クロチアニジン、イミダクロプリド、チアメ

アセタミプリド及びチアクロプリド）を対象物質

トキサムの3種について、2年間の暫定的使用制限とした。これらの薬剤が土壌または床下に散布さを開始した 。ネオニコチノイドは、ニコチン性アれた後、大気中へ拡散する際に、水分、温湿度及セチルコリン受容体に対するアゴニスト作用を有び粒子状物質が、薬剤の残存率にどのような影響

し、昆虫には神経毒として働く 。また、この作用を及ぼすかを把握することを目的としてモデル実は、昆虫に対して選択的であり、ヒトなど哺乳類験を行ったので、その結果を報告する。

1）

2）

1）

への毒性は低いとされている 。しかし、アセチル
3）コリンはヒトにおいても、自律神経、神経筋接合

Ⅱ . 材料と方法部、中枢神経など、全身に広く存在する神経伝達

試薬：クロチアニジン、イミダクロプリド、ア物質であり、近年では、ネオニコチノイドが、子

セタミプリド及びチアクロプリドは、残留農薬試

どもの神経発達に悪影響を及ぼす可能性が指摘さ験用試薬を用いた（和光純薬、大阪）。メタノール

れ 、薬剤の空中散布に起因すると考えられる健は残留農薬 PCB 試験用試薬を用いた（和光純薬、

康被害が報告されている 。また、ネオニコチノイ大阪）。液体クロマトグラフ/質量分析計（以下、

ドは、農薬としてだけでなく、シロアリ駆除剤やLC/MS/MS と略す）の溶離液には、LC/MS 用メ

木材防腐剤としても使用されており、においが少

タノール及び特級試薬の酢酸アンモニウムを用いなく、蒸散性の無い安全な薬剤として紹介されてた。石英繊維フィルターは、高純度石英から成る

いる 。しかし、著者らのこれまでの住宅調査で

大気捕集用フィルターを用いた（直径47 mm、は、ネオニコチノイドを含むシロアリ駆除剤を散2500QAT-UP、東京ダイレック、東京）。

4,5）

6）

7-9）

布したすべての住宅の室内（空気及びハウスダス

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以下のモデル実験では、土壌の代替として石英

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繊維フィルターを使用した。その理由としては、

拡散に、温湿度及び粒子状物質がどのような影響

土壌に含まれる最も多い成分が二酸化ケイ素

を及ぼすかを調査するための実験を行った。クロ

（SiO2） で あ り、 石 英 繊 維 フ ィ ル タ ー は、 ほ ぼ

チアニジン、イミダクロプリド、アセタミプリド

100% が SiO2から構成されているためである。モ及びチアクロプリドを用い、これらの薬剤をそれデル実験では、屋外散布を想定した実験と、住宅

ぞれ、1/4にカットした別々の石英繊維フィル

床下散布を想定した実験の2つを行った。

ターに0.5 µg 添加し、同一の薬剤を添加した4枚

屋外散布のモデル実験：ネオニコチノイドが屋外のフィルター片を１つのガラス製ビーカー（容量で散布された場合、薬剤の大気中への拡散に及ぼ100 mL、外径50 mm、高さ6 cm）に重ならない

す降雨の影響を調査するための実験を行った。各ように入れた。温湿度の影響をみるために、4つネオニコチノイドの100 µg/mL メタノール溶液のチャンバー（容量15 L）を用意し、温湿度条件

をそれぞれ別の石英繊維フィルターに20 µL 添加（温度、相対湿度）を、高温乾燥（30℃、15%）、して風乾燥した後（薬剤添加量2 µg 添加）、1枚の高温多湿（30℃、85%）、低温乾燥（10℃、22%）

フィルターを１つのガラス製ビーカー（容量100

及び低温多湿（10℃、85%）とした。これらのチャ

mL、外径50 mm、高さ6 cm）に入れて、屋外にンバーには、粒子状物質を含まない清浄空気を換3日間（連続72時間）静置した。静置する間、何

気回数2回 /h で通気し、フィルター中の薬剤残も手を加えないもの以外に、薬剤散布後の降雨を

量 を、7日 ご と に28日 間 後 ま で 調 査 し た（ 各

想定して、フィルターに蒸留水を１回添加（実験n=3）。また、実験期間中の薬剤の分解などによ開始時のみ）、蒸留水を3回添加（実験開始時、24る薬剤の減少を確認するため、上記と同様に薬剤

時間後、48時間後）の条件を設けて実験を行ったを添加した石英繊維フィルターを試験管に入れて（各 n=3）。なお、蒸留水の添加量はフィルター

密栓し、高温乾燥及び低温乾燥のチャンバー内に全体が浸る量（1.5 mL）とし、ビーカーは、雨28日間静置した（各 n=3）。粒子状物質の影響をのあたらない場所に設置した。静置期間終了後、調査するためには、チャンバー（容積15 L）を2

フィルター及びビーカーをメタノール5 mL で超つ用意し、上述と同様に薬剤添加フィルターを設

音波抽出して LC/MS/MS により分析した。次置した後、片方には室内空気をそのまま通気、もに、薬剤2 µg をメタノールで5 mL とした標準溶

う片方は粒子状物質除去用のフィルター（石英繊

液を LC/MS/MS により分析し、得られた薬剤の維フィルター、直径47 mm、2500QAT-UP、東京

ピーク面積を100% として、3日間静置後の薬剤

ダイレック製、東京）を通した室内空気を通気し残存率（%）を求めた。また、薬剤の分解など、（いずれも換気回数2 回 /h）、フィルター中の薬

大気への拡散以外の要因による薬剤の減少を確認

剤 残 量 を、7日 ご と に28日 間 後 ま で 調 査 し た。

するため、上記と同様に薬剤を添加した石英繊維

チャンバー内の温湿度は成り行きとした。各チャ

フィルターを試験管に入れ、蒸留水1.5mL を加ンバーから取り出したフィルターは、メタノール

えたものと、加えないものを調製して密栓し、2 mL で超音波抽出し、LC/MS/MS により分析

ビ ー カ ー と と も に3日 間 屋 外 に 静 置 し た（ 各した。次に、薬剤0.5 µg をメタノールで2 mL とn=3）。なお、実験は2回行い、実験 A はチアクロ

した標準溶液を LC/MS/MS により分析し、得らプリドを使用して2013年5月21日～24日に、実験れた薬剤のピーク面積を100% として、フィル

B は、クロチアニジン、イミダクロプリド、アセ

ター中の薬剤残存率（%）を求めた。

タミプリド及びチアクロプリドの4種を用いてLC/MS/MS の分析条件：分析装置は、液体クロ2014年7月15日～18日に実施した。

マトグラフ（LC）に ACQITY UPLC（日本 Wa-

床下散布のモデル実験：ネオニコチノイドはシロ

ters 社、 東 京 ） 質 量 分 析 計（MS） に Triple

アリ駆除剤にも使用されていることから、薬剤がQuad™ 5500（AB SCIEX 社、米国マサチューセッ

住宅の床下に散布された場合、薬剤の大気中へのツ）を用い、ESI －ポジティブモードにより分析

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図1

蒸留水の添加回数によるビーカー中薬剤残存率比較

実験Ａ : 2013年5月21日～24日、実験Ｂ : 2014年7月15日～18日
薬剤残存率は、薬剤2 μg をメタノールで5 mL とした溶液を100% として算出した*P<0.05、**P<0.01、表中の数値は平均値を表すを行った。分析条件は次のとおり。カラム： AC-

留水添加の有無による、試験管中試料の薬剤残存

QITY BEH C18 2.1 mm i.d.×50 mm、粒径1.7 µm率比較を図2に示す。実験中3日間の設置場所の平（ 日 本 Waters 社、 東 京 ）、 移 動 相：A 液

5

均温湿度は、実験 A（2013年5月21日～24日）が、mmol/L 酢酸アンモニウム含有10% メタノール、

温度 23.1℃、相対湿度 48.4%、実験 B（2014年7月

B 液5 mmol/L 酢酸アンモニウム含有90% メタ

15日～18日）が、温度 28.4℃、相対湿度 64.9% でノ ー ル、 グ ラ ジ ェ ン ト 条 件 A:B=95:5 →1分あった。なお、ビーカー中に蒸留水を添加した試

A:B=60:40 →2分 A:B=35:65 →8分 B=100、流速0.3料については、実験 A では、24時間後にはフィル

mL/min、カラム温度40℃。各薬剤のプリカー

ターが乾燥していたが、実験 B ではわずかに水分

サーイオン、定量用プロダクトイオン及び確認用が残り、フィルターが湿った状態であった。フィ

プロダクトイオンは、それぞれクロチアニジン

ルターを試験管に入れて蒸留水を加えた試料でm/z 249.6、m/z 169.1及び m/z 132.0、イミダク

は、3日後にも試験管中に蒸留水が全量残っていロプリド m/z 256.0、m/z 208.9及び m/e 175.2、た。調査の結果、実験 A のビーカーでは、蒸留水

アセタミプリド m/z 223.0、m/z 125.9及び m/zの添加回数が増えるにつれて、チアクロプリド残98.9、チアクロプリド m/z 252.9、m/z 126.0及び存率が低下しており、蒸留水添加ナシの残存率はm/z 73.0であった。

91.9±1.6% であったのに対し、蒸留水3回添加で統計解析：統計解析には、CRAN のミラーサイは、66.9±2.9％であった。そこで、蒸留水添加ナ

トである統計数理研究所から、オープンソースのシ、1回添加、3回添加の薬剤残存率について、多R（R-3.2.1の64ビット Windows 版）を入手して重比較を行ったところ、蒸留水ナシと1回添加使用した 。分散分析には、aov 関数を利用した。

（p<0.05）、蒸留水ナシと3回添加（p<0.01）及び1

また、一元配置の分散分析及び多重比較について

回添加と3添加（p<0.01）のそれぞれの間に有意は、青木繁伸によるサイトで定義された関数パッ差がみられた。なお、フィルターを試験管に入れケージを用いた 。

て密栓した試料では、チアクロプリドの残存率

Ⅲ．結果

が84.7±2.7% と、蒸留水を加えた方がチアクロプ

屋外散布のモデル実験：蒸留水添加回数によリドの残存率が有意に低く（p<0.05）、水分の存る、ビーカー中試料の薬剤残存率比較を図1に、蒸在によりチアクロプリドの分解が促進されたと考

11)

12）

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は、蒸留水添加ナシが92.3±1.8%、蒸留水添加アリ

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図2

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蒸留水添加の有無による試験管中薬剤残存率比較

実験Ａ : 2013年5月21日～24日、実験Ｂ : 2014年7月15日～18日
薬剤残存率は、薬剤0.5 μg をメタノールで2 mL とした溶液を100% として算出した*P<0.05、表中の数値は平均値を表すえられた。次に、ビーカー中と試験管中の試料で～4.5ポイント低く、3日間、開放型の容器に入れ

薬剤残存率を比較すると、蒸留水添加ナシではそて静置する間に少量の薬剤が大気中に拡散したとの差が0.4ポイント とわずかであったが、蒸留添考えられた。次に、蒸留水添加アリでは、ビー

加アリでは、ビーカー（蒸留水3回添加）の方がカー（蒸留水3回添加）の方が0.3～10.7ポイント

17.8ポイント低く、蒸留水の蒸発に伴い、チアク

低く、低下の大きかったものから順に、アセタミ

ロプリドの大気中への拡散が促進された可能性がプリド10.7ポイント＞チアクロプリド10.6ポイン

考えられた。

ト＞イミダクロプリド9.3＞クロチアニジン0.3ポ

14)

次に、実験 B では、いずれの薬剤においても、

イントであった。これらの薬剤については、蒸留

蒸留水の添加回数が増えるにしたがって、薬剤残水の蒸発に伴い、各薬剤の大気中への拡散が促進

存率が低下する傾向がみられ、蒸留水添加ナシとされた可能性が考えられた。ただし、クロチアニ

3回添加を比較すると、すべての薬剤で、3回添加

ジンついては、試験管の蒸留水添加アリとビーの方が薬剤残存率が有意に低かった（クロチアニ

カーの蒸留水3回添加の差が小さく、蒸留水の蒸

ジン p<0.05、その他3種 p<0.01）。また、イミダ

発に伴う薬剤の大気中への拡散はわずかだったと

クロプリドについては、蒸留水ナシと蒸留水1回考えられた。

添加、アセタミプリド及びチアクロプリドについチアクロプリドは2回の実験で共通して使用しては、蒸留水1回添加と3回添加の間にも有意差がたことから、両者の結果を比較すると、ビーカーみられた（p<0.05）。4種の薬剤で蒸留水3回添加中での実験では、実験 A の方が、実験 B に比べ時の残存率を比較すると、高かったものから順て、蒸留水の添加回数増加による薬剤残存率の低に、クロチアニジン85.2±3.4% ＞アセタミプリド

下が大きく、蒸留水ナシと3回添加の残存率の差

82.5±4.5% ＞イミダクロプリド76.2±2.4% ＞チア

は、実験 A が25.0ポイント、実験 B が15.2ポイン

ク ロ プ リ ド72.8±3.5% で あ っ た。 な お、 フ ィ ルトであった。また、試験管中の試料では、蒸留水

ターを試験管に入れて密栓した試料では、蒸留水

添加アリ、ナシともに、実験 A の方が残存率が約

添加アリの方が、添加ナシに比べ、薬剤残存率が1ポイント高かった。

2.9～8.2ポイント低く、水分による薬剤の分解が以上の結果より、ネオニコチノイドの大気中へ考えられたが、有意差はみられなかった。次に、の拡散は、薬剤散布場所の水分の影響を受け、水ビーカー中と試験管中の試料で薬剤残存率を比較

分の蒸発とともに薬剤の大気中への拡散が促進さすると、蒸留水添加ナシではビーカーの方が1.5れると考えられた。

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床下散布のモデル実験： 温湿度の異なる条件で、「指数近似」を用いて一次減衰式をあてはめ、実測

薬剤残存率を比較した結果を図3に示す。なお、

データとの比較を行った。

図中の三角印（△及び▼）は、薬剤添加フィル

Yt ＝ Y0・e-kt（式１）ターを試験管に入れて、10℃（△）及び30℃（▼）

Yt：時間 t における薬剤残存率（%）、Y0：t=0

で28日間静置した場合の薬剤残存率を表し、図中における薬剤残存率（%）、ｋ：一次減衰定数

右下の数値は、ビーカー内で28日間静置した場合（day-1）、ｔ：時間（day）の薬剤残存率を表す。10℃あるいは30℃で、ビー
カー中に保存した試料の28日間後の薬剤残存率

この指数近似により得られた、各温湿度条件におは、いずれの薬剤も試験管中の試料よりも低かっ

ける薬剤の一次減衰式及び一次減衰式の理論値とたことから、石英繊維フィルターが空気に触れる

実測データから求めた R2値を表1に示す。いずれ

ことにより、石英繊維フィルターから大気中へのの条件においても一次減衰式の近似性が高く（R2

薬剤拡散が推察された。

＝0.856~0.976）、薬剤残存率の経時変化は一次減

次に、温湿度条件によって比較すると、薬剤残衰式に従うと考えられた。なお、低温多湿と高温存率の高い順に、低温多湿（10℃、85%）＞高温

乾燥で、薬剤残存率に差があるかどうかを確認す

多湿（30℃、85%）≧低温乾燥（10℃、22%）＞

るため、28日間後の薬剤残存率について一元配置

高温乾燥（30℃、15%）という傾向がみられ、各の分散分析及び多重比較を行ったところ、いずれ

薬剤の低温多湿と高温乾燥の差は2.8～5.2ポインの薬剤についても実験を行った温湿度条件では有トであった。また、本モデル実験で得られた薬剤

意な差は認められなかった。ただし、すべての薬残存率の経時的な変化は、（式1）に示すような一剤、温湿度及び薬剤残存率について三元配置の分次減衰モデルに従うことが予測されたことから、

散分析を行った結果では、有意差（p<0.01）がみ

Microsoft Excel 2010の「近似曲線の追加」よりられたことから、全体の傾向としては、低温多湿

図3

異なる温湿度条件による薬剤残存率の比較

図中右下の数値は、ビーカー中で28日間静置した試料の薬剤残存率を表す
図中の三角印は、薬剤添加フィルターを試験管中に入れ、28日間静置した試料の薬剤残存率を表す（▽10℃）( ▲30℃ )1989_臨床環境医学_第24巻1号_本文.indb 42

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よりも高温乾燥の方が、薬剤残存率の減少が大き4に示す。実験期間中の平均温湿度は、25.1℃（温いことが示された。

度範囲 24.6℃～25.3℃）、45.2%（湿度範囲 39.0%

粒子状物質の有無による薬剤残存率の比較を図
表１～53.0%）であった。なお、図中の★印は、薬剤

薬剤残存率の一次減衰式及び実測データとの近似性

図4

粒子状物質の有無による薬剤残存率の比較

図中の★は、薬剤添加フィルターを試験管中に入れ、28日間静置した試料の薬剤残存率を表す（室温）1989_臨床環境医学_第24巻1号_本文.indb 43

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添加フィルターを試験管に入れて、室温で28日間測定した結果、「粒子アリ」では、個数濃度の合計

静置した場合の薬剤残存率を表す。28日間静置後「粒子ナシ」では、10が28,600個/cm3であったが、の薬剤残存率は、いずれの薬剤においても、ビー

個/cm3未満であった。

カー中で静置した試料の方が、試験管中の試料よ

次に、本モデル実験で得られた測定データに、りも低く、石英繊維フィルターが大気に触れる状

前述と同様の方法で一次減衰式をあてはめ、実測態の場合、フィルターから大気中への薬剤拡散がデータとの比較を行った。解析により得られた各確認された。次に、粒子状物質の有無により比較

薬剤の一次減衰式及び一次減衰式からの理論値とすると、いずれの薬剤も「粒子アリ」の方が「粒実測データから求められた R2値を表1に示す。い子ナシ」に比べて薬剤残存率が低く、粒子状物質

ずれの薬剤においても一次減衰式の近似性が高くにより、ネオニコチノイドの大気中への拡散が促（R2＝0.887~0.982）、薬剤残存率の経時変化は一次進されたと考えられた。「粒子状アリ」と「粒子ナ減衰式に従うと考えられた。なお、粒子アリ、ナシ」の差は2.8~5.5ポイントであった。28日間静置

シによって薬剤残存率に差があるかどうかを確認

後の薬剤残存率は、イミダクロプリド（粒子ナシするため、二元配置の分散分析を行ったところ、87.3±2.7%、粒子アリ 84.5±1.7%）、チアクロプリ

ク ロ チ ア ニ ジ ン（p<0.01）、 イ ミ ダ ク ロ プ リ ドド（粒子ナシ 86.2±3.8%、粒子アリ 83.1±2.7%）、（p<0.01）及びアセタミプリド（p<0.05）についクロチアニジン（粒子ナシ 77.9±2.9%、粒子アリては有意差がみられ、「粒子アリ」の方が有意に薬74.8±2.0%）、 ア セ タ ミ プ リ ド（ 粒 子 ナ シ

剤残存率が低かった。また、すべての薬剤、粒子

75.9±1.7%、粒子アリ 70.4±3.2%）の順に高かっ

アリ・ナシ及び薬剤残存率について三元配置の分た。また、粒子状物質の有無による比較実験は、

散分析を行った結果では、有意差（p<0.001）がみ

平均温湿度25.1℃、45.2% で実施したことから、られたことから、全体の傾向として、「粒子アリ」

この時の薬剤残存率を各種温湿度で行った実験のの方が、薬剤残存率の減少が大きいことが示され結果（図3）と比較すると、28日間静置後の「粒子た。

アリ」の薬剤残存率は、いずれの薬剤についても以上の結果より、ネオニコチノイドの大気中へ

高温乾燥（30℃、15%）よりも薬剤残存率が少なの拡散は、高温乾燥及び粒子状物質の存在によっかった。なお、チャンバーに導入した空気について促進されると考えられた。

て、粒径分布測定装置（WPS 1000XP、MSP 社、
米国ミネソタ）を用いて「粒子アリ」、「粒子ナシ」の空気に含まれる粒子状物質の粒径分布を測定した。結果を図5に示す。粒径7 nm~10μm の範囲で

Ⅳ．考察

モデル実験の結果より、使用した4種の薬剤（クロチアニジン、イミダクロプリド、アセタミプリ
ド及びチアクロプリド）は、いずれも蒸気圧は低
いが、石英繊維フィルターから大気中への拡散が認められ、拡散を促進する要因として、散布場所の水分の蒸発、高温乾燥及び粒子状物質の寄与が推察された。
屋外散布のモデル実験で実験 A 及び実験 B を比較すると、実験 B の方が、蒸留水3回添加時の薬剤残存率が高かった。この理由としては、フィル
ターに添加した水分の蒸発量の違いが考えられた。実験期間中の平均温湿度は、実験 A が温度

図5

チャンバー内に導入した空気に含まれる粒子状物質の粒径分布

1989_臨床環境医学_第24巻1号_本文.indb 44

23.1℃、相対湿度 48.4%、実験 B が、温度 28.4℃、
相対湿度 64.9% であり、実験 B では温度、湿度と2015/11/27 10:42

臨床環境医学（第24巻第１号）

表２

45

実験に用いたネオニコチノイドの物理学的性状13)もに高かった。蒸留水は24時間毎に3回添加した

ド＞イミダクロプリドであった。なお、各実験のが、実験 A では、添加した蒸留水は24時間後には薬剤残存率データについて一元配置の分散分析及

すべて蒸発しており、2回目及び3回目の蒸留水添

び多重比較を行った結果では、アセタミプリドと加時にはフィルターは乾燥していた。これに対イミダクロプリド、アセタミプリドとチアクロプ

し、実験 B では、添加した蒸留水が24時間後にもリド、クロチアニジンとイミダクロプリド及びク

少量残り、フィルターは3日間濡れた状態であっロチアニジンとチアクロプリドの間で有意差がみた。したがって、実験 B では、実験 A よりも水分られるケースが多かった。4種の薬剤の物理化学の蒸発量が少なかったことから、水分蒸発に伴う的性状を表2に示す。上記の順番は表2の蒸気圧の薬剤の大気中へ拡散も少なく、フィルターが乾燥

大きさ順と同じであり、水分の蒸発が関与しないした実験 A に比べて、実験 B では薬剤残存率が高場合は、薬剤の大気中への拡散の起こり易さは、かったと考えられた。また、試験管中で静置した

蒸気圧の順に従うと考えられた。

チアクロプリドについては、蒸留水アリとナシの粒子状物質の有無による比較では、「粒子ナシ」

差が、実験 A では7.6ポイントで有意差がみられたに比べて「粒子状アリ」の方が、薬剤残存率が低のに対し（p<0.05）、実験 B では7.8ポイントでかった。この理由としては、固体状薬剤の粒子へあったが有意差はみられなかった。この理由としの付着及びガス状薬剤の粒子への吸着の2つの機ては、実験 A では標準偏差が小さかったことが考構が考えられた。粒子状物質による薬剤拡散機構えられた。

の推定模式図を図6に示す。固体状薬剤の粒子へ

床下散布のモデル実験で、温湿度条件による比の付着については、空気中の粒子状物質が、石英較を行った結果では、10℃、30℃ともに、多湿の繊維フィルター表面の固体状薬剤に接触し、薬剤方が薬剤残存率が高い傾向がみられた。この原因が粒子に付着して大気中に拡散することが推察さとしては、28日間の実験期間中、チャンバー内のれた。また、ガス状薬剤の粒子への吸着について

温湿度は一定に保たれており、多湿の条件では、は、揮発によりガス状となった薬剤が、空気中の石英繊維フィルターが吸湿し、一定量の水分が粒子状物質に吸着し、大気中に拡散する機構が考フィルターに保持されていたと考えられた。そのえられた。

ため、この水分にネオニコチノイドが溶解してなお、本研究では、土壌の代替として石英繊維フィルターに残留し、乾燥状態よりも多湿状態のフィルターを用い、ガラス容器に入れて実験を方が、薬剤残存率が高かったと考えられた。

行ったため、薬剤の土壌下層への浸透、土壌中でまた、温湿度条件の違い及び粒子状物質の有無の分解などの要因については考慮していない。しによる比較では、28日間後の薬剤残存率の薬剤順

たがって、実際の薬剤散布と比較した場合、大気が共通しており、残存率の低下が大きかった順に中への拡散割合が多く見積もられている可能性がアセタミプリド＞クロチアニジン＞チアクロプリある。しかし、薬剤の大気中への拡散を促進する

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Jpn J Clin Ecol（Vol.24 No.1 2015）46

図6

粒子状物質による薬剤拡散機構の推定模式図

因子については、このモデル実験と実際の散布とで共通していると考えられ、散布後のネオニコチ
ノイドの挙動を推測するためには、有用と考える。

Ⅴ . 結論

モデル実験の結果、ネオニコチノイドの大気中への拡散は、散布場所の水分の蒸発、高温乾燥及
び粒子状物質によって促進されると推察された。
したがって、実際に屋外で薬剤散布が行われた場
合は、降雨後の雨あがりに薬剤の大気中への拡散が促進され、一時的に気中濃度が上昇する可能性が考えられる。また、床下散布では、ネオニコチ
ノイドを含むシロアリ駆除剤は、水で希釈して土壌散布及び木部への塗布が行われることから15,16）、
シロアリ駆除後しばらくの間は、水分の蒸発に

Commission to proceed with pan to better protect
bees, Brussels, 29 April 2013３）采女英樹、高延正人
ンの創薬と開発

他

新規殺虫剤クロチアニジ

住友化学

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following in utero exposure. J Toxicol Environ
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久美子

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８）http://shiroarinet.com/method.html

室内汚染が発生しやすい可能性が考えられる。ネ９）http://www.sanwagiken.co.jp/service_01/drug.php

オニコチノイドは蒸気圧が低い薬剤であることか
ら、一般的には揮発しないとされているが、大気中への拡散が促進される条件があることから、本研究で得られた知見を活用することにより、薬剤の曝露低減を図ることが可能と考える。

10）斎藤育江、大貫

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室内環境中ネオニコチノ

イド系殺虫剤及びトリアゾール系木材保存剤の測定
平 成26年 度 室 内 環 境 学 会 学 術 大 会 講 演 要 旨 集、
296-297、2014
11）統計数理研究所

R-3.2.1

64ビット

Windows 版

http://cran.ism.ac.jp（2015.7.27）
12） 青 木 繫 伸

文献

文

R 用関数パッケージ

http://aoki2.

si.gunma-u.ac.jp/R/src/all.R（2015.7.27）
1 3 ） T O X N E T （ To x i c o l o g y D a t a N e t w o r k ）HSDB(Hazardous Substances Data Bank）
Clothianidin: http://toxnet.nlm.nih.gov/cgi-bin/sis/search2/f?./temp/~ZLPvLK:1（2015.7.27）
Imidacloprid: http://toxnet.nlm.nih.gov/cgi-bin/sis/search2/f?./temp/~PI4Hqt:1（2015.7.27）

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Acetamiprid: http://toxnet.nlm.nih.gov/cgi-bin/sis/search2/f?./temp/~mMR3TL:1（2015.7.27）
Thiacloprid: http://toxnet.nlm.nih.gov/cgi-bin/sis/search2/f?./temp/~F6VhQI:1（2015.7.27）
14）総務省統計局
補助教材

http://www.stat.go.jp/

teacher/c2dic.htm（2015.7.27）
15）バイエルエンバイロサイエンス事業本部

1989_臨床環境医学_第24巻1号_本文.indb 47

土壌処理剤

ハチクサンⓇ FL、http://www.

es.bayer.jp/product_white/termite/hachikusanFL.
html（2015.7.27）
16）日本エンバイロケミカルズ

統計学習指導のために（先生向け）

基本用語集

製品

シロアリ駆除剤

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ロック
http://www.shiroari-kujyo.jp/products/takelock/index.html（2015.7.27）

シロアリ

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