フィッション・トラック

ニュースレター第22号

53-57

2009年

地下深部におけるウラン、トリウム、ランタノイド等微量元素を用いた
ナチュラルアナログ研究本多照幸*・永田寛*・岩月輝希**・水野崇**

A natural analogue study using trace elements such as uranium,thorium and lanthanoids in depths of the rock mass
Teruyuki Honda*, Hiroshi Nagata*, Teruki Iwatsuki**, Takashi Mizuno*** 武蔵工業大学大学院工学研究科, Research Division in Engineering, Musashi Institute of Technology** 日本原子力研究開発機構, Japan Atomic Energy Agency

1. はじめに

3. 結果と考察

高レベル放射性廃棄物（HLW）の地層処分で変質による天然類似元素の分布の変化を評価すは、数万年以上にわたって天然バリア（地層）にるには、同一の岩石において変質前後を比較する

よって、HLW中に含まれる放射性物質を保持すのが理想であるが、実際には困難である。そのたることを想定している。しかし、実際の天然の地め、未変質の岩石を変質前の岩石と想定し、変質層中には、多数の割れ目が存在しており、また、した岩石との比較を行った。未変質部に対する変その割れ目には様々な変質を受けている場合が質部での元素の濃集・減少は、式(1)により評価ある。HLWから移行した放射性物質が、割れ目を行う。

や岩石粒子間中を移行した際、このような変質帯の存在が、放射性物質の移行にどのような影響を元素濃度率（％）＝（(CE-a／CE-u)−1） 100もたらすかは、明確にはわかっていない。そこ・・・(1)

で、本研究では、天然の地層中に存在する変質帯

ここで、C E はある元素Eの濃度を、aは変質部等の様々な岩石を採取し、HLWに含まれる放射を、uは未変質部を各々に表している。式(1)の元性核種（マイナーアクチノイド：MA）と化学的素濃度率が、プラスを示せば元素の増加を、マイ性質が類似している天然類似元素（ナチュラルアナスであれば減少を示す。しかし、炭酸塩鉱物がナログ元素）の存在形態を解明し、長期間、こ空隙を充填する箇所においては、この式(1)を適のような環境において、どのような挙動を示して用すると、炭酸塩鉱物の沈殿に伴う天然類似元素きたかを理解することによって、HLWに含まれの共沈により見かけ上の減少を示すことから、炭るMA（主にAmやCm）が将来どのような挙動を酸塩鉱物充填部においては次の式(2)を適用す示すか評価することを本研究の目的とする。

る。

2. 採取試料と分析方法

元素変動率(%)＝(((CE-a/CSi-a)/(CE-u/CSi-u))−1） 100

試料は、日本原子力研究開発機構の東濃地科学センター（岐阜県瑞浪市）と幌延深地層研究セ・・・（2）ンター（北海道幌延町）の各ボーリング孔から採

この元素変動率は炭酸塩鉱物充填による影響を取した。試料のプロファイルを表1に示す。試料

受けないと考えられるSiで規格化している。まは粉砕後、100メッシュ以下にし、東濃地科学セた、未変質部に対する変質部での主要鉱物の評価

ンターにあるX線回折分析（XRD）および蛍光X

は、XRDによるX線ピークの強度を用いて、次の線分析（XRF）により鉱物の同定と主成分の定量式(3)により行う。

を、中性子放射化分析（NAA）により主に微量X線強度率(％)＝

元素の定量を行った。また、一部の炭酸塩鉱物充填部（未変質部を含む）は酢酸による抽出を(((XM-a/XQz-a)/(XM-u/XQz-u))−1） 100行い、抽出した溶液と残った残渣をそれぞれ分析・・・（3）
ここで、X M 及びXQzはある鉱物M及び石英した。

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表1

試料のプロファイル（岩相のp、w、c、fは各々健岩部、風化部、炭酸塩充填部、断層部を、試料名のt、hは各々東濃、幌延を、s、gは各々堆積岩、花崗岩を、地質のAk、Tk、Tg、Wn、Ktは各々明世累層、土岐侠炭累層、土岐花
崗岩、稚内層、声問層を表す）（Qz）のX線強度を、aは変質部を、uは未変質している。このことから、風化によって黄鉄鉱が部を各々に表している。また、Ce異常度を次の溶解するが、水酸化鉄などの二次的な鉄鉱物とし式(4)に示す。Ceは、酸化環境下において4価て再び沈殿したことが考えられる。また、多くの（Ce(Ⅳ)）を取り、水溶液に溶けにくくなるた

風化部において、斜長石（Fd）の溶解と方解石め、Ce異常度が酸化還元状態の指標となる。算（Cal）の生成を示した。この方解石を含む炭酸出した値が2以上（未変質部に比べて2倍高い）塩鉱物は、酸性環境において、主要鉱物中最も溶の場合をCeの正の異常と定義した。

解度が高い鉱物であるが1)、風化によって斜長石とともに一度溶解した後、酸性環境が弱まり、斜長石中のCaも含めて、再び沈殿したことが考えられる。また、一部風化部においてスメクタイト（Sme）の生成を示した。このスメクタイト等粘・・・(4)土鉱物の生成も、斜長石等の溶解による二次生成物と考えられる。また、風化部のtsw1-4において各変質部における主要元素の元素濃度率（炭酸は、方解石及びスメクタイトの溶解を示した。こ塩鉱物充填部においては元素変動率）及び各変質れら鉱物のうち、スメクタイトにおいては、pH部における主要鉱物のX線強度率を、表2に示＜4の強酸性環境において初めて溶解を示す2),3)す。そして、各変質部における天然類似元素の元ことから、この割れ目直上の試料は、他よりも局素濃度率（炭酸塩鉱物充填部においては元素変動所的に酸性環境が強く、溶解したことが考えられ率）とCe異常度を、表3に示す。

る。

3.1.

東濃堆積岩の化学的風化部

次に、表3から、多くの風化部において、軽Ln

表2から、堆積岩の風化部において、黄鉄鉱及びThの増加（10~30％増）を示した。これら（Py）が減少を示したが、Feの濃度は増加を示

微量元素は、長石や粘土鉱物などの1次鉱物中に54

表2各変質部における主要鉱物の元素濃度率（炭酸塩充填部においては元素変動率）と主要鉱物のX線強度率

Qz；石英、Fd；斜長石、Cal；方解石、Ak,Do；アンケライト，ドロマイト、Py；黄鉄鉱、Sid；菱鉄鉱含まれていたことが考えられ、これら鉱物の溶解いて増加を示した。このUについても、黄鉄鉱よに伴い一時的に溶出するが、水酸化鉄等鉄鉱物り粘土鉱物の生成と対応しており、粘土鉱物の生や粘土鉱物、炭酸塩鉱物などの二次鉱物の生成に成の影響が強いことが示唆される。

伴い再沈殿したことが考えられる。それとは逆

3.3. 東濃花崗岩の風化部に、風化部のtsw1-4において、特に重Ln及びUの表2より、多くの花崗岩の風化部において、斜減少を示した。この試料においては、Ceの正の長 石 と 黒 雲 母 （ B t ） の 溶 解 と 、 カ オ リ ナイ ト異常を示しており、また、スメクタイトや方解石（Kl）と緑泥石（Ch）及び方解石の生成を示しの溶解も示していたことから、二次的に生成したた。これは、風化及び熱水変質により、黒雲母が鉄鉱物に取り込まれることなく、岩石から溶出緑泥石化し、また、斜長石からカオリナイトと方したと考えられる。

解石が生成したと考えられる。また、風化部の3.2.

tgw7-1においては、顕著な黄鉄鉱の増加を示し

幌延堆積岩の断層部

表2から、多くの断層部において顕著なスメクた。この試料においては、表3からCeの正の異常タイトの増加を示した。断層部では、断層の形成を示しており、酸化環境にあることが示唆されたに伴い、熱水変質を伴って粘土鉱物を生じているが、同じTG7グループにおいて最もCe異常値がことが知られているが4)、この試料においても粘低いことから、酸化的な環境の後、還元環境に変土鉱物が生成していることが示唆された。また、わり、黄鉄鉱が生成した可能性がある。

この断層部においては、Feの顕著な増加と黄鉄次に、表3から、花崗岩の風化部のTG8グルー鉱の生成を示した。この黄鉄鉱は、還元環境にプにおいて、軽LnとThの増加を示した。このグおいて生成する鉱物であり、表3から顕著なCeのループにおいては、緑泥石やカオリナイトなどの正の異常を示していないことから、二次的に黄鉄粘土鉱物や炭酸塩鉱物の生成が示されていること鉱が生成した可能性が考えられる。

から、これら二次鉱物の生成に伴い、軽LnとTh次に、表3から、多くの断層部において、特にが沈殿したと考えられる。しかし、同じように二軽Ln及びThが増加を示した。この断層部におい次鉱物の生成を示した他の風化部においては、多ては、スメクタイトや黄鉄鉱の二次的な生成を示

くの試料においてLnの減少を示した。このLnのしたが、黄鉄鉱の顕著な生成を示したhsf4-3と微減少を示した試料において共通していることは、量元素の増加はあまり一致してないため、この微顕著なCeの正の異常を示していることである。

量元素の増加は粘土鉱物による影響が強いこと

このCeの正の異常を示すには、酸化的な地下水がわかる。また、Uにおいても、一部断層部におが関与したとき異常を生ずるといわれている。こ55

る。しかし、TS3以外の他のグループにおいて

表3 各変質部における天然類似元素の元素濃度率（炭酸塩充填部においては元素変動率）とCe異常度

は、FeやAl、Mgの増加も示した。これら主要元素の増加は、Feにおいては黄鉄鉱や菱鉄鉱、AlやMgにおいては粘土鉱物等が考えられる。このように、多くの炭酸塩鉱物充填部においては、炭酸塩鉱物の充填の他に、様々な二次鉱物の生成も示した。
次に、表3から、多くの炭酸塩鉱物充填部においてはLn及びTh、Uの増加を示した。これは、炭酸塩鉱物の充填に伴う濃集を示したか、または他の二次鉱物や有機物などとともに濃集を示した可能性があるが、何によって強く影響を受けているか明確ではないので、挙動の要因を判断するた
めに、酢酸による炭酸塩の抽出を行った。得られた酢酸抽出部分と残った残渣部分におけるそれぞれの元素濃度率を表4に示す。
表4より、炭酸塩鉱物充填部に共通して、酢酸＊：花崗岩の断層部
太字：元素濃度率（変動率）の場合、10%以上のプラスを示した値
Ce異常の場合、2倍以上の値

抽出側にMnやCaなど、炭酸塩鉱物に含有するとのことから、Lnの減少を示した試料においてため、この抽出作業においては、すべてを抽出す

は、他よりも酸化的な地下水の影響により、岩ることができなかったことを表していると思われ石中からLnが溶出した可能性が考えられる。まる。このグループにおいては、Ln及びThにおいた、黄鉄鉱の顕著な生成を示したtgw7-1において顕著な増加を示していることから、これら元素て、顕著なUの増加を示した。このUは、黄鉄鉱は炭酸塩鉱物とともに濃集したことを表しているとともに濃集していることが報告されていることと考えられる。また、tsc4-3においては、酢酸抽から5)、この試料においても、一時的に溶出され出側において、Caの他に、Mgの増加を示した

るが、二次的な黄鉄鉱の生成に伴い、再び沈殿（表4参照）。この試料においては、表2においしたと考えられる。て、粘土鉱物の顕著な増加を示したことから、酢

3.4. 東濃及び幌延堆積岩の炭酸塩充填部

酸抽出側には、炭酸塩以外に、粘土鉱物も抽出さ考えられる元素の濃度が増加を示しているが、残渣においても同じように増加を示した。このこと
は、充填部には大量の炭酸塩鉱物が存在していた

表2から、炭酸塩鉱物充填部において、Ca及びれていることがうかがえる。次に、表4のtsc4-4Mnの顕著な増加を示した。これは、岩石中に方においては、酢酸抽出側にCaのみ増加を示した解石や菱マンガン鉱が充填したことを表していことから、酢酸抽出部分のLnの増加は、ほぼ炭

表4炭酸塩充填部の酢酸抽出及び残渣における主要・微量元素の元素濃度率(％)

太字：10%以上のプラスを示した値

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酸塩鉱物による影響と断定できる。残渣において

然類似元素の保持に貢献していることが判明しは、Ca以外にFeの増加も示すことから、炭酸塩た。これらの変質帯は、天然の地層中の割れ目や鉱物や二次的な含Fe鉱物の影響が考えられる岩石粒子間中に広く存在している。地下水等に伴が、Lnの増加は、酢酸抽出側よりも小さいた

いHLWから人工バリアを経て移行した放射性核め、その影響は小さいと思われる。続い種（MA等）が天然の地層中に拡散するが、このて、tsc5-3においては、酢酸抽出側ではCaのみ増ような変質帯との相互作用によって、変質帯中に加を示した（表4参照）。このことから、酢酸抽取り込まれ、地層中に保持され、生活環境圏へ到出側で増加を示したLn及びUは、炭酸塩鉱物の影達するまでの遅延効果が期待できるものと思われ響とほぼ断定できる。残渣においては、抽出できる。

ずに残った炭酸塩鉱物以外にFeやTiの増加も示した。このことから、残渣において増加を示した

参考文献

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本研究では、HLWに含まれる放射性核種と化527, 17-25(1997)

学的性質が類似している天然類似元素が、天然地

鹿園直建, 木村進一, 岩井修平, 化学的風化作用に層中に存在する各種変質帯においてどのような挙伴う石膏の生成と源岩鉱物組成との関係―秋動を示すか検討した。

田県男鹿半島女川層堆積岩の例―, 応用地質,

その結果、多くの変質帯において、天然類似元

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質帯に二次的に生成または充填した含Fe鉱物、

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