Proceedings of the 16th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
July 31 - August 3, 2019, Kyoto, Japan

PASJ2019 FRPI002

高周波窓に用いられるセラミックに関する研究
RESEARCH ON CERAMIC FOR RF WINDOW
山本康史#, 道園真一郎
Yasuchika Yamamoto#, Shinichiro Michizono
High Energy Accelerator Research Organization (KEK)

Abstract
R&D on ceramic used for RF window has been under progress in KEK since 2017. As important evaluation items,
there are secondary electron emission coefficient, relative permittivity, dielectric loss tangent, surface resistivity andvolume resistivity. About secondary electron emission coefficient, measurement using pulsed beam has been carried out
by scanning electron microscope with beam blanking system. Eight kinds of samples were obtained from five vendors ofceramic with titanium-nitride (TiN) coating and chrome-oxide (Cr2O3) coating, and the behavior of secondary electronemission was compared. In this paper, recent results including each measurement system will be presented.

1.

はじめに2.

加速器の高周波窓に用いられているセラミックはアルミナを主成分とする絶縁材料であり、その純度に応じて異なる誘電正接(tanδ)を持つ。tanδ は大電力高周波運転中のセラミック窓における発熱の影響を評価するのに重要なパラメータである。特に、超伝導加速器において問題となる。一方、セラミック表面における二次電子放出係数(δSEE)はマルチパクタ放電と密接な関係がある。通常、セラミックを大電力高周波運転に用いるためには、その表面に窒化チタン(Titanium-Nitride: TiN)コーティングを施す。TiN コーティングは、真空炉に少量の窒素ガスを導入し、チタン電極に高電圧をかけることで行なう。典型的な厚みは 10 nm である。TiN コーティングされた表面は、より低い表面抵抗率(ρS)を持つと同時に、より低い二次電子放出係数を持つことになる。以上より、セラミックの評価には、誘電正接、二次電子放出係数、表面抵抗率の測定が重要であることがわかる。これらのパラメータに加え、KEK では体積抵抗率(ρV)と比誘電率(ε)も加えた 5 つのパラメータの測定を 2017 年から行ってきた。

二次電子放出係数に関する研究

セラミックの二次電子放出係数は、大電力高周波運転中にセラミック窓近傍で発生するマルチパクタ放電の影響を見積もるのに最も重要なパラメータである。KEK では 2015 年に完成した COI(Center of Innovation)棟にビームブランキングシステム（ビームキッカーの 1 種）が備わった 走 査 型 電 子 顕 微 鏡 (Scanning Electron Microscope:SEM)を導入した。セラミックは絶縁材料であり、ビーム照射領域がすぐに帯電してしまうため、連続照射せずにパルスビームで測定する必要がある。測定法や測定システ
ムに関しては、すでに[1, 2]で行なっているためここでは省く。本測定のために 5 社から計 8 種類のサンプルを集め、それらに対し異なる表面コーティングも行ったことで、パターンとしては 15 にも上ることになった。それをまとめたものが Table 1 である。TiN コーティングは常套手段であるが、今回はコストダウンも考えた酸化クロム(chromeoxide: Cr2O3)コーティングも行なった。Figure 1 には直径19 mm の 5 種類のサンプルが写っている。左から、コーティング無し、TiN コーティング 1、TiN コーティング 2、Cr2O3 コーティング、LSEEC、の順である。2 種の TiN
コーティングは厚み条件を変えている。LSEEC は新材料セラミックで、すでに KEK にて大電力試験まで終わっているものである[3, 4]。
Table 1: Ceramic Sample List for δSEE Measurement
CompanySample

Coating#NGK/NTK

HA95
A479B
LSEEC
AO473A
AD-995-LT
AM997Q
Sample A
Sample B

TiN/FreeTiN/FreeFree
Free
TiN/FreeFree
TiN/Cr2O3/Free
TiN/Cr2O3/Free

18/2
3/3
92
22/2
218/20/7
18/20/7

KYOCERA

Figure 1: Ceramic samples (coating-free, TiN coating 1,TiN coating 2, Cr2O3 coating, and LSEEC from left toright) for secondary electron emission coefficientmeasurement.

COORSTEKFERRO TEC
Company A___________________________________________# yasuchika.yamamoto@kek.jp- 1015 -Proceedings of the 16th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
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Figure 2: SEM (top-left), sample holder (top-right), schematic view of measurement system (middle), and some typicalresults including waveforms in oscilloscope (down).

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Figure 3: Summary of secondary electron emission coefficient for every ceramic sample including TiN/Cr2O3 coatingsand LSEEC.に、LSEEC は誘電正接も高いという特徴がある。
Figure 2 は測定に用いている SEM（上左）、サンプルホルダー（上右）、測定システムの概要図（中央）、オシロスコープで観測されるいくつかの典型的な波形（下）、を示している。サンプルホルダーには、セラミックと一次電流測定用の炭素標的が搭載されている。電子ビームは、0.5 kV 以上のカソード電圧からビームブランキングシステムを通過できる（それ以下だと通過したり、しなかったりと不安定）。測定可能なエネルギー領域は、0.5~30 keV である。下図には A479B の TiN コーティング有り無しの比較が、いくつかの波形と共に示されている。コーティングの無いセラミックの波形は急峻な時間構造を持ち(A479B #2 @1 kV and 3 kV)、一方、コーティング有りの方は銅やニオブといった金属に照射した時の波形(A479B #4 @1 kV)と同様である。また、コーティング付の方は 3 kV 辺りで δSEE~1 となるが、A479B #4 @3 kV と書かれた波形には何の信号も見られない。これは一次電流と二次電流とが向きが逆で、量が同じであるという状況を反映しているからである。
Figure 3 はこれまでの測定結果のまとめである。コー
ティングをしていないセラミックは 1 keV 辺りにピークを持つのが特徴である。TiN コーティング有り無しの差がはっきり見える。通常の TiN コーティング(Fig. 1 の TiN coating1)を施したサンプル間には差は見られない。異なる TiNコーティング条件(Fig. 1 の TiN coating 2)を持つ AD-995LT #21 は他の TiN コーティング付サンプルに比べて若干高い δSEE を持つが、これは厚みが異なっている可能性がある（コーティング厚みが薄いと δSEE は高くなる傾向がある）。Cr2O3 コーティングを行なった Sample A #2 は、通常の TiN コーティングと同じ δSEE である。コーティングの無い AO473A #1 と AD-995-LT #19 は、他のコーティン
グ無しサンプルに対し比較的低い δSEE を持つ。コーティ
ング不要の LSEEC は、コーティング無しサンプルの中では最も低い δSEE を持つが、それでもコーティング有りに比べるとまだ 2 倍ほど高い。さらに次のセクションで示すよう3.

比誘電率と誘電正接に関する研究

比誘電率・誘電正接の測定用には 3 社から 5 種類が集められ、AET 社にて測定された[5]。測定原理は[6]に示されている。測定モードは TM010 で、サンプルの大きさの違いも補正計算に含まれている。Table 2 はサンプルリストで、Fig. 4 は測定したサンプルである。サイズは、80 x3 x 1 mm である。測定方法は、周波数が 1 GHz および 2GHz で、誘電正接のオーダーに応じてサンプル毎に3~5 回測定し、その平均を取っている。Figure 5 に測定の様子を示す。
Table 2: Ceramic Sample List for ε and tanδ Measurement
CompanyKYOCERACOORSTEK
Company A

Sample
A479B
LSEEC
AD-995-LT
Sample A
Sample B

CoatingFreeFreeFreeFreeFree#555911

Figure 6 はスペック値を含む測定結果である。誘電正接のスペック値にある下向き矢印は上限値を示している。
一見して明らかなように、全てのサンプルはスペック値を満足しており、また、誘電正接に関してはセラミックの純度に応じた結果となっていることがわかる。すなわち、アルミナ 99%のサンプルの tanδ は 10-5 のオーダーであり、アルミナ 95%のサンプルの tanδ は 10-4 のオーダーであるということである。また、先のセクションで述べたように
LSEEC はさらに高い誘電正接を持っていることがわかるが、これは大電力高周波試験時に発熱を引き起こす原因になると考えられる。

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Figure 4: Ceramic samples (A479B, LSEEC, AD-995-LT,Sample A, and Sample B from left to right) for relative
permittivity and dielectric loss tangent measurement.

Figure 5: Measurement of relative permittivity anddielectric loss tangent at AET.

Figure 6: Relative permittivity and dielectric loss tangent for five ceramics including some specific values for eachceramic.

Figure 7: Ceramic samples (coating-free, TiN coating, andCr2O3 coating from left to right) for surface and volume

Figure 8: Measurement principle for surface and volume
resistivity.

Table 3: Ceramic Sample List for ρs and ρv Measurement
Company
NGK/NTKKYOCERACOORSTEK
Company A

Sample
HA95
A479B
LSEEC
AD-995-LT
Sample A
Sample B

Coating
TiN/FreeFree
Free
TiN/Free
TiN/Cr2O3/Free
TiN/Cr2O3/Free

#1/1
11
2/2
2/1/2
3/1/4
Figure 9: Electric current for surface and volume resistivity
measurement.

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Figure 10: Surface and volume resistivity for five ceramics.

4.

表面抵抗率と体積抵抗率に関する研究

表面・体積抵抗率測定は、4 社から 6 種類のサンプルを集めて、JFCC にて行なった[7]。サンプルの形状は二次電子放出係数測定に用いたものと同じ直径 19 mm である。Table 3 にサンプルリストを示してある。JFCC では、測定前に電極の焼付け作業を行っている。Figure 7 に 3つのサンプル（コーティング無し、TiN コーティング付、Cr2O3 コーティング）が示されている。測定原理は Fig. 8に示している。印加電圧は 1 kV で、印加圧力は 10 kgfである。各測定前に 120℃/2 時間のベーキングプロセスが入る。測定時間は 1 時間である。
Figure 9 は表面・体積抵抗率測定の間の電流値の変化である。測定開始から 10 分ほどは急な変化を示しているが、その後は安定になる。そして、1 時間後の電流値から各抵抗率を計算する。Figure 10 に全サンプルの結果をしめす。体積抵抗率に関しては、LSEEC を除いて 1オーダー以内でよく一致している。一方、表面抵抗率に関しては、1015 から 1018 Ω⁄□とばらついており、また、コーティング有りと無しの差もはっきりしない（コーティング有りの方が低くなると予想していたが、実際はそのような単純な傾向は示さなかった）。このことは、表面抵抗率測定について何らかの改善が必要であることを示している。セ
ラミック表面の粗さや清浄度などが効いている可能性がある。

5.

まとめ

高周波試験時に発熱現象が起きる可能性が高いことがわかった。
セラミック研究の今後の展開としては、洗浄前後での二次電子放出係数の変化を調べる予定である。洗浄法としては、以下のものを検討している。TiN コーティングの厚み依存性の調査も検討している。
•超音波洗浄•オゾン水洗浄謝辞
The authors would like to thank M. Ando and H.
Sakusabe (COORSTEK) for supply of ceramic samples; M.
Tano, C. Rin, H. Funo, G. Isoya (TIGOLD) for TiN
coating; T. Dohmae (KEK) for processing carbon target; K.
Yoshino (KEK) for supply of ceramic samples.

参考文献[1] Y. Yamamoto et al., “入力カップラーに用いられるセラミック お よ び 銅 鍍 金 に 関 す る 調 査 ・ 研 究 に つ い て ”,
Proceedings of the 15th Annual Meeting of Particle
Accelerator Society of Japan, Nagaoka, Japan, Aug. 7-10,2018, pp. 938-942.
[2] Y. Yamamoto et al., “Recent Results for Study of Ceramic
and Copper Plating for Power Couplers”, in Proc. ofLINAC2018, Beijing, China, Sep. 2018, THPO097.
[3] Y. Yamamoto et al., “Availability of the TiN Coating-freeCeramic in the STF-type Power Coupler for ILC”, in Proc.
of IPAC2018, Vancouver, BC, Canada, May. 2018, pp.
2819-2821. doi:10.18429/JACoW-IPAC2018-WEPML053.
[4] Y. Yamamoto et al., “将来の加速器のための入力カップ
ラーに関する R&D の最新結果”, Proceedings of the 15thAnnual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan,
Nagaoka, Japan, Aug. 7-10, 2018, pp. 17-21.
[5] AET;KEK では加速器の高周波窓に用いられるセラミックに関する一連の R&D が 2017 年から行われてきた。二次電子放出係数測定については、ビームブランキングシス
テムを持つ SEM を導入し、多くの成功例を得た。現時点
では、TiN コーティング付サンプルの間には明確な差は
https://www.aetjapan.com/hardware_detail.php?micro0
見られず、どの種類のセラミックでも同様の結果が得られ1_diele_resonantることがわかった。また、コストダウンを目的とした Cr2O3 [6] B.W. Hakki et al., “A Dielectric Resonator Method ofMeasuring Inductive Capacities in the Millimeter Range”,
コーティングも TiN コーティングと同様の効果を持IRE Transactions on Microwave Theory and Techniques, Jul.
つことがわかった。比誘電率・誘電正接の測定も成功
1960, Vol. 8, Issue 4, pp. 402-410,DOI:10.1109/TMTT. 196
し、測定値とスペック値の間に大きな違いは無いことが示
0.1124749された。表面・体積抵抗率測定は、体積抵抗率について [7] JFCC; http://www.jfcc.or.jp/
は問題なかったが、表面抵抗率の方はばらつきが大きく、明確な差は見られなかった。今後の測定については要改善である。コーティング不要という名目で開発された
LSEEC であるが、二次電子放出係数は通常のセラミックに比べて低かったものの、誘電正接が一桁高く、大電力- 1019 -