温泉科学（J. Hot Spring Sci.），71，169-185（2021）

総説

那須茶臼岳周辺の温泉の水質とその地質鉱物学的解釈
村

松

容

一1）

（令和 3 年 7 月 11 日受付，令和 3 年 9 月 12 日受理）

Chemical Compositions of Hot spring waters, and their
Geological and Mineralogical Interpretations in
the Nasu Chausudake Volcanic region, Northeast Japan
Yoichi Muramatsu1）
Abstract
The chemical and isotopic compositional data reported previously for the hot springwaters at the Nasu Chausudake volcanic region, Japan, were analyzed to constrain theformation mechanism of the deep fluids brought these hot spring waters.
The Nasu hot spring waters belong to acid to weakly acid SO4・Cl, acid to neutral SO4
and weakly acid to weakly alkaline SO4・HCO3 types. The deep fluids were formed asfollows. The acid SO4・Cl deep fluid in liquid phase was formed by dissolution of volcanic
gases (SO2, HCl, etc.) into deep groundwater, and then neutralized through reaction ofplagioclase, pyroxene and olivine, and kaolinization of plagioclase in the Chausudake volcanic
products. The acid SO4 deep fluid was produced by reaction of shallow groundwater andvolcanic H2S, and then neutralized through above reactions. The produced weakly acid toneutral SO4 deep fluid was changed to the SO4・HCO3 deep fluid by mixing of Na-HCO3 typewater in meteoric origin.
On the other hand, the other hot spring waters belong to weakly alkaline HCO3 type for
the Oshima hot spring, neutral to alkaline HCO3 and SO4・HCO3 types for the Ofukabori hot
spring, neutral to alkaline Cl and SO4 types for the Itamuro hot spring and neutral to weakly
alkaline Cl type for the Nasu plateau hot springs. The HCO3, SO4・HCO3 and SO4 deep
fluids in local meteoric water origin were formed by reaction of volcanic material to form
Na-smectite in the Chausudake volcanic products, anhydrite and gypsum dissolutions, ion
exchange of smectite in the reservoir of the Fukuwata formation (greentuff). The Cl typedeep fluid was formed as follows. The Na-HCO3 type meteoric water was altered the quality
by the sulfate mineral dissolutions, ion exchange, then mixed with the altered fossil sea
water formed by reaction of volcanic material to form Mg-smectite in the marine sediment
as an original marerial of the Fukuwata formation.
Key words : Chausudake volcanic products, Nasu hot springs, Itamuro hot spring, Acid SO4・
Cl fluid, fossil sea water, Fluid formation mechanism
1)

東京理科大学名誉教授．1）Professor Emeritus, Tokyo University of Science. E-mail muramatu@rs.noda.
tus.ac.jp, TEL & FAX : 047-347-0621.

169

村松容一

温泉科学

要

旨

那須茶臼岳周辺の温泉を対象に主成分・安定同位体比データを収集し，地質鉱物学的視点で
水質形成機構を検討した．那須温泉は酸性・弱酸性 SO4・Cl 型（H2S 型），酸性～中性 SO4 型，
弱酸性～弱アルカリ性 SO4・HCO3 型に属し，各型をもたらした深部流体は次の過程で形成された．茶臼岳深部から上昇した高温火山ガス（SO2, HCl など）が深部地下水に混入して気液に分離すると，液相には酸性 SO4・Cl 型流体が生じ，茶臼岳火山噴出物を構成する斜長石・輝石・かんらん石の溶解作用と斜長石のカオリナイト化作用を受けて酸性・弱酸性 SO4・Cl 型流体に変化した．一方，気相の火山ガス（H2S）は浅部地下水によって酸化されて酸性 SO4 型流体となり，上述の作用を受けて酸性～中性 SO4 型流体に変化し，さらに Na ─ HCO3 型降水起
源水で希釈されて弱酸性～弱アルカリ性 SO4・HCO3 型流体に変化した．
大島温泉は HCO3 型に属し，茶臼岳火山噴出物に浸透した降水が火山性物質の Na ─スメク
タイト化作用を受けて生じた Na ─ HCO3 型降水起源水である．大深堀温泉は HCO3 型と SO4・
HCO3 型，板室温泉（多源泉）は SO4 型に属し，Na ─ HCO3 型降水起源水が福渡層（緑色凝灰岩）に含まれる硬石膏・石膏の溶解作用と陽イオン交換反応を受けて形成された．また，板室温泉（1 源泉）と那須高原温泉は Cl 型に属し，海底堆積物（福渡層の起源物質）に閉じ込められて火山性物質の Mg ─スメクタイト化作用を受けた間隙水（化石海水）が福渡層（緑色凝灰岩）の割れ目に移流・貯留された後，硬石膏・石膏の溶解作用と陽イオン交換反応を受けたNa ─ HCO3 型降水起源水と混合して形成された．
キーワード：茶臼岳火山噴出物，那須温泉，板室温泉，酸性 SO4・Cl 型流体，化石海水，水質形成機構

1． は じ め に那須火山は栃木県と福島県の県境付近に位置し，南から北へ南月山，茶臼岳，朝日岳，三本槍岳，
甲子旭岳，二岐山と連なる第四紀の成層火山の集合体からなる．そのうち，茶臼岳（標高 1,915 m）の西斜面では硫気の噴出が現在も活発で，豊富な湯量と様々な泉質をもつ那須温泉が茶臼岳の山腹に分布する（鈴木，1986）．茶臼岳と密接に関連する那須温泉は湯本・大丸・北・弁天・三斗小屋・
高雄・八幡など多数の温泉からなり，自然湧出する源泉と温泉沈殿物の化学組成（池田，1954a～h,
1955a～e；平山，1974），茶臼岳の火山ガス凝縮水と周辺の温泉水・沢水の酸素・水素安定同位体比（日下部ら，1968；吉田，2012）が報告されている．また，世取山ら（1992）は那須温泉（那須高原の裾野を含む）に存在する多数の源泉（87 箇所）の化学分析結果をもとに，泉温と化学成分の関係，成分等の濃度分布を報告している．さらに，地熱資源を把握する目的で大丸温泉の北側から殺生石噴気帯にかけて調査井が掘削され，地下地質調査・温度検層が実施されるとともに，噴気試験により蒸気・熱水の化学成分データも得られている（村島，1966）．このように，那須温泉では多くの地球化学的研究が報告されているが，地質鉱物学的視点による温泉の水質形成機構は明らかにされていないのが現状である．
近年，那須高原の裾野では深度が 1,000 m を超える深部温泉井が盛んに掘削され（那須町，2020），
深部貯留層から回収された温泉の水質特性も明らかになってきた（平山ら，1990）．本研究では，
茶臼岳周辺に分布する温泉および調査井の蒸気・熱水を対象に長期間の主成分・安定同位体比デー
タを収集し，温泉の水質形成機構を地質鉱物学的視点で検討したので，ここに報告する．本論では，地表で採取された温泉水を温泉水（Hot spring water）と呼称し，地下に賦存する本源的な温泉水である深部流体（Deep fluid）と区別する．文中，温泉名の後の括弧付きは源泉を示す．

170

第 71 巻（2021）

那須茶臼岳周辺の温泉の水質とその地質鉱物学的解釈

2． 地質および温泉貯留層概要
茶臼岳周辺の地質および地質構造は山元・伴（1997），山元ら（2000），久保ら（2007）などによって報告されている．Figure 1 に山元・伴（1997）による那須火山地質図を示す．本地域の西方に分布する基盤岩は白亜紀の深成岩と新第三紀中新世の塩谷層群からなり，塩谷層群は下位から福渡層（緑色凝灰岩・流紋岩に砂岩・泥岩を挟在），鹿股沢層（砂岩・泥岩），関谷層（砂岩・泥岩・凝灰岩）に細分される（伴，2010；新野，1933；高橋，1983；平山ら，1990）．また，東方には前期
更新世の白河火砕流堆積物群（140～100 万年前）が分布する（山元・伴，1997）．

Fig. 1 Geological map and location of the hot springs in the Nasu field (after Yamamoto and Ban,1997).  The Yumoto and Nasukogen hot springs are composed of the Shikanoyu, Gyoninnoyu,
Goshonoyu sources, and the SH, TK, KC, NB, NZ sources, respectively.

171

村松容一

温泉科学

那須火山の活動は約 60 万年前の甲子旭岳から開始され，三本槍岳，朝日岳と南月山，茶臼岳へと火山活動の中心は移行している（山元，2008）．このうち，茶臼岳では約 4～3 万年前に朝日岳火山
南東斜面の大規模崩壊で御富士山岩屑なだれ堆積物が山麓に広がった後，火山麓扇状地堆積物が形成された．その後のマグマ活動は水蒸気爆発→降下火砕物の堆積と火砕流の発生→溶岩の流出というパターンを繰り返し，1.6 万年前（大沢ユニット），1.1 万年前（湯本ユニット），9,000 年前（八幡ユニット），6,000 年前（大丸ユニット；山頂付近に火砕丘を形成），2,600 年前（峰の茶屋ユニット），
15 世紀初頭（1408～1410 ユニット；溶岩円頂丘を形成）に発生している（山元，2008）．そして，
溶岩円頂丘の形成後には水蒸気爆発が繰り返され，1881 年に爆裂火口が円頂丘近くに形成された（木下ら，2018）．AMT 法電磁探査によれば，溶岩円頂丘形成期に噴出したマグマ残液が爆裂火口の直下に存在し，山頂のやや北側深部から火山性流体が上昇して標高 1,200～1,400 m 付近に熱水溜
まりを形成していると推定されている（木下ら，2018）．茶臼岳火山噴出物（斑状安山岩）を構成する斑晶鉱物（斑晶量 12.6～36.0 vol.%）は斜長石（12.6～31.0 vol.%）を主とするほか，単斜輝石（普通輝石など；1.2～6.6 vol.%），斜方輝石（紫蘇輝石など；0.5～4.3 vol.%），かんらん石（2.1 vol.% 以下），石英（0.6 vol.% 以下）が含まれ，斜長石の多くは累帯構造を示している（高橋ら，2016）．
以下に，本研究で対象にした那須温泉および大島・大深堀・板室・那須高原温泉の地質，温泉貯留層・貯留母岩を概述する（Fig. 1）．
⑴

那須温泉
高標高の郭公温泉（標高 1,500 m）と御宝前の湯（同 1,380 m）は茶臼岳東側と茶臼岳西側の朝日岳火山噴出物，三斗小屋温泉（同 1,465 m）は茶臼岳北西側の三本槍岳火山噴出物の割れ目から自然湧出する（鈴木，1986）．中・低標高の大丸（同 1,290 m）・八幡（同 1,040 m）温泉は茶臼岳東側の白戸川，弁天温泉（同 1,200 m）は苦戸川，北温泉（同 1,120 m）は余笹川，高雄温泉（同 1,055 m）
は高雄股川，湯本温泉（同 820～836 m）は湯川の各流域にあり，茶臼岳火山噴出物（火山角礫岩・凝灰角礫岩）の割れ目から自然湧出する（鈴木，1964，1986）．
地下地質層序を殺生石噴気帯近くの県 BR-1 井（標高 981 m, 孔底深度 900 m）でみると，上位から茶臼岳火山噴出物（深度 0～360 m），白河火砕流堆積物群（デイサイト質凝灰岩；深度 360～527m），塩谷層群（深度 527～841 m），花崗岩類（深度 841～900 m）が分布する（平山ら，1990）．孔井地質調査結果に基づいて温泉貯留層を概観すると，大丸温泉近くの A4 地熱調査井（同 1,310 m,
同 190 m）および稲川噴気帯の稲川噴気井（IW；同 925 m, 同 57 m）の地下には茶臼岳火山噴出物（安山岩溶岩・凝灰角礫岩）が分布し，深部流体はそれぞれ深度 78 m, 52 m 付近の凝灰角礫岩の割れ目から孔井内に流入し（鈴木，1964；村島，1966），これらより南側の殺生石噴気帯の調査井（同865 m, 同約 155 m）では割れ目は深度 20～25 m と一層浅い（佐藤ら，1977）．一方，弁天温泉近くの A5 地熱調査井（同 1,256 m, 同 160 m）の地下地質は安山岩溶岩からなり，割れ目に遭遇しておらず（村島，1966），本地域の地下変質は割れ目周辺，および安山岩溶岩の下位の凝灰角礫岩で著しいことを踏まえると，深部流体は安山岩溶岩（帽岩）下位の凝灰角礫岩に発達する割れ目に貯留され，その割れ目を通じて地表に自然湧出していると推定される．
⑵

大島・大深堀・板室・那須高原温泉
大島温泉（孔底深度 1,300 m）は火山麓扇状地堆積物地域にあり，塩谷層群を貯留層にしている（関，2004）．大深堀温泉は茶臼岳火山噴出物の大沢ユニット（火砕流堆積物）地域にあり，近くの高井調査井（TA；孔底深度 800 m）の地下地質をみると，茶臼岳火山噴出物（深度 216 m 以浅）の下位には白河火砕流堆積物群（デイサイト質凝灰岩；深度 216～388 m）が塩谷層群（深度 388～
800 m）に不整合に重なる（阿久津，1986；平山ら，1990）．
板室温泉（同 85～400 m）は那須連山の南西端，那珂川の上流沿いにあり，福渡層（緑色凝灰岩・172

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那須茶臼岳周辺の温泉の水質とその地質鉱物学的解釈

流紋岩など，砂岩・泥岩・礫岩を多数挟在）とそれを整合的に覆う鹿股沢層（砂岩・泥岩）からなり，福渡層（緑色凝灰岩）を貯留母岩にしている（高橋，1983；鈴木ら，1969；鈴木，1986）．那
須高原温泉（NZ・KC・NB・SH・TK；前 3 者の孔底深度 1,400～1,500 m）は那須高原の裾野に位置し，主に火山麓扇状地堆積物と御富士山岩屑なだれ堆積物地域にある．NB 源泉近くの一ツ樅調査
井（HM；孔底深度 1,500 m）の地下地質をみると，上位から茶臼岳火山噴出物（深度 194 m 以浅），白河火砕流堆積物群（デイサイト質凝灰岩；深度 194～367 m まで），塩谷層群（深度 367～1,277 m），
花崗岩類（深度 1,277～1,500 m）が分布する（平山ら，1990）．塩谷層群は上位の関谷層・鹿股沢
層（泥岩に砂岩を挟在）と下位の福渡層（凝灰岩に泥岩を挟在）からなる．

3． 研 究 方 法
本研究で検討した茶臼岳周辺に分布する温泉の主成分データの出典を Table 1 に，温泉の位置をFig. 1 にそれぞれ示す．Table 1 には，出典に源泉名が記載されている場合には源泉名，および孔底深度・採水年・水型，出典の泉温・pH・Cl－ 濃度を併示した．採水は 1881 年から 2019 年までの長期間に実施され，現在は利用されていない源泉も含まれている．三斗小屋噴気泉（SGF1），三斗小屋（SGa, b）
・御宝前の湯（GHa～d）・郭公（KA）
・大丸（OMa～s）・北（KTa～e）・弁天（BT1, 2,a～k）・八幡（YHa～e）・高雄（TA1, a～f）・湯本（SK1～4, Ya～g, GJ, SS）・大深堀（OFa～i）
温泉の公表分析値は池田（1954a, b），世取山ら（1992），大島温泉（OS1）は関ら（2004），板室温泉（I1～7）は高橋（1983）を用いた．そのほか，三斗小屋噴気泉（SGF1a），三斗小屋（SG1, 2）・湯本（MX1, 2, GS）・大丸（OM1～4）
・北（KT1, 2）・弁天（BT3）・八幡（YH）・高雄（TA2）・大島（OS2）・那須高原（SH, TK, KC, NB, NZ）・板室（IT7a）温泉の非公表分析値を加えた．なお，
三斗小屋噴気泉（SGF1）および郭公・高雄（TA1）・湯本（SK1）温泉の陽イオンは Fe2+（池田，1954a）だけが公表されている．さらに，温泉水をもたらした深部流体の地球化学的情報を知る目
的で，A4 地熱調査井と稲川噴気井（IW）の噴気試験時に得られた蒸気と熱水の分析値も検討に加えた（村島，1966）．那須温泉および周辺河川水の酸素・水素安定同位体比データは吉田（2012）
を用いた．

4． 温泉水の水質特性
トリリニアダイアグラムを Fig. 2，泉温と pH, および那須温泉の SO42－と Cl－ 濃度の関係を Fig. 3に示す．以下に，那須温泉と大島・大深堀・板室・那須高原温泉に分けて，水質特性を述べる．
4．1

那須温泉

湯本（SK1～4, SS, GJ, MX1, 2, GS, Ya～g）
・高雄（TA1）
・郭公（KA）温泉は酸性・弱酸性（pH1.1～5.6）SO4・Cl 型（H2S 型）に属し（Table 1），湯本温泉の泉温（25～78℃）と pH 間には逆相関（Fig. 3a の相関直線 L；世取山ら，1992），湯本温泉（SK3 と SS を除く）の Cl－ と SO42－ 濃度間には正相関（Fig. 3b の相関直線 L）がそれぞれ認められる．三斗小屋噴気泉（SGF1, 1a）は高温（93℃）の
酸性・弱酸性（pH2.6～3.4）SO4 型，三斗小屋（SGb）
・御宝前の湯（GHa～d）・大丸（OM3, q, r, s）温
泉は泉温 31～79℃の酸性～中性（pH2.9～7.3）SO4 型に属する（Table 1, Fig. 2）．高雄（TA2, a～f）
・三斗小屋（SG1, 2, a）
・大丸（OM3, q, r, s を除く）
・北（KT1, 2, a～e）・弁天（BT1～3, a～k）・
八幡（YH, a～e）温泉は泉温 16～86℃の弱酸性～弱アルカリ性（pH5.4～8.3）SO4・HCO3 型に属し，高雄温泉は Cl－ にやや富み，泉温は大丸温泉で最も高い（Table 1, Figs. 2, 3a）．湯本・大丸・北・
173

村松容一
Table 1

温泉科学
Data source of the hot spring waters from the Nasu field, Tochigi prefecture.

FMI, Water injected into fumarole. References : (1) Seki et al. (2004), (2) Setoriyama et al. (1992), (3) Murashima(1966), (4) Ikeda (1954a), (5) Ikeda (1954b), (6) Takahashi (1983), (7) Unpublished data.

弁天・八幡温泉の δ18O と δD 値は周辺河川水と同じく天水線（δD＝8δ18O＋15）付近にプロットされ，天水起源を示唆する（Fig. 4；吉田，2012）．
4．2

大島・大深堀・板室・那須高原温泉

大島温泉（OS1, 2, 動力揚湯）は泉温 55～56℃の弱アルカリ性（pH8.0～8.1）HCO3 型，大深堀温泉（OFa～e, 同）は泉温 20～44℃の弱アルカリ性・アルカリ性（pH7.9～8.6）SO4・HCO3 型，大深堀（OFf～i, 同）温泉は泉温 25～34℃の中性・弱アルカリ性（pH7.4～8.2）HCO3 型に属する（Table 1,
Fig. 2）．板室温泉（I1～6，掘削自噴・動力揚湯）は泉温 36～50℃の中性～アルカリ性（pH7.1～9.6）
SO4 型，板室温泉（IT7, 7a, 動力揚湯）は泉温 32～35℃の弱アルカリ性・アルカリ性（pH8.2～8.7）
Cl 型（Cl－ 濃度 446～525 mg/L）に属する（Table 1, Fig. 2）．那須高原温泉（SH, TK, KC, NB NZ,
174

第 71 巻（2021）

那須茶臼岳周辺の温泉の水質とその地質鉱物学的解釈

Fig. 2 Trilinear diagram for the hot spring waters.  FSW, Fossil seawater.  The ML1 and ML2 show
the SO4 and SO4・Cl types ─ Na-HCO3 type meteoric water (M) mixing lines, respectively.  Thelocation numbers are the same as in Table 1.

Fig. 3 WT ─ pH(a) and SO42－ ─ Cl－ (b) diagrams for the hot spring waters from the Nasu field.  Thelocation numbers are the same as in Table 1.  The line L sees in text.

175

村松容一

温泉科学

Fig. 4

δ18O ─δD diagram for the hot spring waters from the Nasu field.

同）は泉温 46～86℃の中性・弱アルカリ性（pH7.0～7.7）Cl 型（Cl－ 濃度 539～1,359 mg/L）に属し，
SO42－ に富む（Table 1, Fig. 2）．これらの温泉の陽イオンは Na+ を主とし，大深堀・板室温泉ではCa2+ が多くなる（Fig. 2）．

5． 水質形成機構
5．1

那須温泉

5．1．1

SO4・Cl 型（H2S 型）温泉

稲川噴気井（IW；孔底深度 57 m, 孔底温度 154℃）の孔井地質調査および噴気試験によれば，
深度 52 m の茶臼岳火山噴出物（凝灰角礫岩）の割れ目から孔井内に流入した深部流体が上昇して蒸気と熱水を自噴し，熱水（IW）はほぼ酸性（pH3.0）の SO4・Cl 型（H2S 型）に属する（Fig. 2,
Table 1；村島，1966；鈴木，1986）．したがって，酸性・弱酸性（pH1.1～5.6）SO4・Cl 型（H2S 型）の湯本・高雄（TA1）
・郭公（KA）温泉をもたらした深部流体の貯留母岩は茶臼岳火山噴出物（凝灰角礫岩）と判断され，2 源泉（MX1, 2, GS）の Cl－ 濃度（75～80 mg/L）と B/Cl モル比（0.01～0.04）から導かれる貯留母岩の種類（火山岩）と一致する（Fig. 5；犬山ら，1999）．
茶臼岳山頂近くの那須無限（標高 1,750 m）および大穴（同 1,800 m）の噴気孔ガス（Fig. 1）にはHCl が SO2, H2S, CO2 とともに含まれ，とくに大穴噴気孔では 16.3 vol.% 含まれることを考慮すると（鎌田ら，1985），この型の温泉の Cl－ は火山ガス（HCl）起源と推定される．火山ガス以外の Cl－の起源として，マグマから放出される高温の中性 Na ─ Cl 型流体が箱根・登別温泉で報告されているが（酒井・大木，1978；松葉谷，1991），茶臼岳周辺に分布する Na ─ Cl 型温泉は基盤岩から湧出しているもの（第 5．2．2, 3 項）に限られ，茶臼岳直下に存在すると予想されるマグマ起源の中性Na ─ Cl 型流体に由来する温泉は確認されていない．
稲川噴気井の噴気試験（前述）で得られた蒸気に含まれる主要ガス成分は CO2（81.6 vol.%）とH2S（17.4 vol.%）からなり，SO2 は微量であり（村島，1966），湯本温泉に近い殺生石噴気帯の噴気
ガスも CO2（69.7 vol.%）と H2S（29.4 vol.%）を主要ガス成分とし，SO2 は 0.1 vol.% 以下である（鎌176

第 71 巻（2021）

那須茶臼岳周辺の温泉の水質とその地質鉱物学的解釈

Fig. 5 B ─ Cl－ diagram for the hot spring waters from the Nasu field.  
The location numbers are the same as in Table 1.

田ら，1985）．このように，那須温泉の酸性・弱酸性 SO4・Cl 型（H2S 型）と同じ水型の熱水を噴出する稲川噴気井の噴出ガスは，那須温泉の殺生石噴気ガスと同じ化学的特徴を示している．そこで，Cl－ の火山ガス（HCl）起源および稲川噴気井の噴気試験結果を考慮すると，茶臼岳深部から上昇した火山ガス（SO2, HCl など）が茶臼岳火山噴出物（凝灰角礫岩）の割れ目に賦存する深部
地下水に混入して深部流体が形成された後に気液に分離して，液相には HCl のほとんど全てが深部地下水に溶け込んで酸性 SO4・Cl 型流体が生成し，稲川噴気井の熱水や酸性 SO4・Cl 型（H2S 型）
温泉をもたらしたことが示唆される．
4SO2＋4H2O → 3H2SO4＋H2S

⑴

HCl（gas）→ HCl（aq）

⑵

一方，気相の火山ガス（H2S など）は稲川噴気井の噴出ガスや殺生石噴気帯の噴気ガスをもたらした．
酸性（pH1.1～1.5）の湯本温泉（SK2～4, SS）は Al3+ 濃度を 5.7～15.9 meq/L 含んでいる（Fig.
6a；池田，1954b）．斜長石は灰長石（CaAl2Si2O8）と曹長石（NaAlSi3O8）を端成分とする固溶体からなり，茶臼岳火山噴出物（斑状安山岩）の主要造岩鉱物である斜長石に累帯構造が多数観察されることから，Al3+ は一部の Ca2+，Na+ とともに斜長石の溶解作用によってもたらされたと判断される（吉川・堺本，2007）．両端成分の斜長石の溶解反応は次のとおりである（千田，1996）．
CaAl2Si2O8＋8H+ → Ca2+＋2Al3+＋2H4SiO4

⑶

NaAlSi3O8＋4H ＋4H2O → Na ＋Al ＋3H4SiO4

⑷

+

+

3+

稲川噴気帯近くの B8 調査井（標高 960 m, 孔底深度 171 m）の地質調査によれば，茶臼岳火山噴出物（安山岩）にカオリナイトがスメクタイトとともに確認されており（村島，1966；角ら，1980），
湯本温泉の Ca2+, Na+ の一部は斜長石のカオリナイト化作用によってもたらされたと推定される（千田，1996）．
CaAl2Si2O8＋2H+＋H2O → Ca2+＋Al2Si2O（OH）
54

⑸

2NaAlSi3O8＋2H ＋9H2O → 2Na ＋Al2Si2O（OH）
5
4＋4H4SiO4

⑹

+

+

湯本温泉（SK2～4, SS）は Fe2+ を 0.3～1.0 meq/L, Mg2+ を 2.5～5.0 meq/L, Ca2+ を 3.0～5.0 meq/L,
177

村松容一

温泉科学

Fig. 6 Al3+ ─ pH (a), Fe2+ ─ pH (b), Mg2+ ─ pH (c) and Ca2+ ─ pH (d) diagrams for the hot spring watersfrom the Nasu field.  The location numbers are the same as in Table 1.

郭公温泉（KA）は Fe2+ を 0.2 meq/L 含んでおり（Figs. 6b～d），Mg2+ と Fe2+ は安山岩を構成する
紫蘇輝石（Mg, Fe2+）SiO3, 普通輝石 Ca1－p（Mg, Fe2+）1＋pSi2O6, かんらん石（Mg, Fe2+）2SiO4 の溶解作用，
Ca2+ の一部は普通輝石の溶解作用によってもたらされたと考えられる（吉川・堺本，2007）．これらの造岩鉱物のなかで，Mg2+ 端成分の頑火輝石と苦土かんらん石の溶解反応は次のとおりである．
MgSiO3＋2H+＋H2O → Mg2+＋H4SiO4

⑺

Mg2SiO4＋4H+ → 2Mg2+＋H4SiO4⑻

以上の結果によれば，酸性・弱酸性 SO4・Cl 型（H2S 型）温泉の水質形成機構は次のようにまとめられる．茶臼岳深部から上昇した高温火山ガス（SO2, HCl など）が深部地下水へ混入すること
によって深部流体が形成された．この深部流体が気液分離し，液相の酸性 SO4・Cl 型流体が斜長石・輝石・かんらん石の溶解作用および斜長石のカオリナイト化作用を受けて，酸性・弱酸性 SO4・Cl
型（H2S 型）温泉の深部流体が形成された．
5．1．2

SO4 型温泉

酸性・弱酸性（pH2.6～3.4）SO4 型の三斗小屋噴気泉（SGF1, 1a）は噴気ガスを沢水に注いだ人工造水を利用しており，Al3+（0.23 meq/L），Fe2+（0.08～2.49 mg/L），Mg2+（0.1 mg/L），Ca2+（0.3 mg/
L）を含む（Fig. 6；池田，1954a；未公表資料）．三斗小屋周辺の茶臼岳火山噴出物（安山岩）で
カオリナイトが確認されており（角ら，1980），本噴気泉は斜長石・輝石・かんらん石の溶解作用178

第 71 巻（2021）

那須茶臼岳周辺の温泉の水質とその地質鉱物学的解釈と斜長石のカオリナイト化作用を受けていると推定される．
酸性～中性（pH2.9～7.3）SO4 型の三斗小屋（SGb）
・御宝前の湯（GHa～d）・大丸（OM3, q, r, s）
温泉のなかで，大丸温泉（OM3）は Cl－ 濃度 1.9 mg/L, B/Cl モル比 8.8 を示し，高い泉温（79℃）
は蒸気による加熱に起因する（Figs. 3a, 5）．前述したように，茶臼岳深部から上昇した火山ガス（SO2,
HCl など）が深部地下水に混入して深部流体が形成された後に気液に分離すると，気相の火山ガス（H2S など）は微細な縦型割れ目を通じて殺生石噴気帯などで地上に達して噴気ガスを放出する．
火山ガス（H2S）の一部は地上へ上昇する途中で浅部地下水で酸化され，酸性 SO4 型流体が生成したと推定される．
御宝前の湯（GHa～d）は SO4 型温泉のなかで最も pH（2.9～3.3）が低い（Table 1, Fig. 3a；世取山ら，1992）．本温泉の Mg2+ と Ca2+ 濃度（GHb の Mg2+ を除く）は湯本温泉（SK2～4, SS；pH1.1～
1.5）より高く（Figs. 6c, d），御宝前の湯周辺の茶臼岳火山噴出物（安山岩）にもカオリナイトが確認されていることを考慮すると（角ら，1980），斜長石・輝石・かんらん石の溶解作用と斜長石のカオリナイト化作用を受けていると判断される．大丸温泉でも御宝前の湯と同様の傾向が認められ，大丸温泉（OM3, r, s；pH6.9～7.3）は大丸温泉（OMq；pH4.2）より Mg2+ と Ca2+ 濃度が高い（Figs. 6c, d；世取山ら，1992）．大丸温泉周辺の茶臼岳火山噴出物（安山岩）にもカオリナイトが確認されることから（角ら，1980）これらの作用を大丸温泉（OMq）より強く受けているのであろう．以上の結果によれば，火山ガス（H2S）が浅部地下水で酸化されて酸性 SO4 型流体となり，その後斜長石・輝石・かんらん石の溶解作用と斜長石のカオリナイト化作用を受けて，酸性～中性
SO4 型温泉の深部流体が形成されたと推定される．
5．1．3

SO4・HCO3 型温泉

弱酸性～弱アルカリ性（pH5.4～8.3）SO4・HCO3 型の高雄（TA1 以外）・三斗小屋（SG1, 2, a）・大丸（OM3, q, r, s 以外）
・北・弁天・八幡温泉のなかで，5 源泉（TA2, SG1, OM2, KT1, 2, BT1, 2）
は Cl－ 濃度 1～45 mg/L, B/Cl モル比 0.09～0.74 を示し，蒸気による加熱を受けたことが示唆される（Fig. 5）．また，前述したように，大丸・北・弁天・八幡温泉の δ18O と δD 値は，温泉水の天水起源を示唆する．
この型の温泉の Na+ と HCO3－ 濃度は直線 Na+＝HCO3－ 付近にプロットされる（Fig. 7）．大丸温泉近くの明礬沢─白戸川および B8 調査井の茶臼岳火山噴出物（安山岩）にスメクタイトが確認されており（村島，1966；角ら，1980），本噴出物に浸透した降水が火山性物質（曹長石組成）の Na ─
スメクタイト化作用を受けて形成された Na ─ HCO3 型降水起源水が SO4・HCO3 型温泉の深部流体の形成に関与すると判断される．
+－
2.33NaAlSi3O8＋2CO2＋2H2O → Na0.33Al2.33Si3.67O10（OH）
2＋2Na ＋2HCO3 ＋3.32SiO2

⑼

Figure 2 からわかるように，三斗小屋（SG1, 2, a）・大丸（OM3, q, r, s 以外）・北・弁天・八幡温泉は Na ─ HCO3 型降水起源水と SO4 型熱水の両端成分の混合（混合線 ML1）からなり，三斗小屋・大丸温泉は相対的に SO4 型熱水，北・弁天温泉は Na ─ HCO3 型降水起源水にそれぞれ富む傾向が認められる．多くの中性・弱アルカリ性 SO4・HCO3 型温泉は中性 SO4 型の大丸温泉（OM3, r, s）とほぼ同程度ないし低い Mg2+ と Ca2+ 濃度を示し，Al3+ と Fe2+ を含む（Fig. 6）．以上の結果をもとに，
A4 地熱調査井は深度 78 m 付近の茶臼岳火山噴出物（凝灰角礫岩）の割れ目から中性（pH 6.8）SO4・
HCO3 型熱水を噴出する（Table 1；村島，1966）ことを考慮すると，中性 SO4 型流体（第 5．1．2 項）と Na ─ HCO3 型降水起源水が混合して SO4・HCO3 型流体となり，凝灰角礫岩の割れ目に貯留されたと推定される．
トリリニアダイアグラムからわかるように，SO4・HCO3 型温泉のなかで Cl－ にやや富む高雄温泉（TA1 以外）は，高雄（TA1）・湯本などの酸性・弱酸性 SO4・Cl 型（H2S 型）温泉と Na ─ HCO3
179

村松容一

温泉科学

Fig. 7 Na+ ─ HCO3－ and ΔNa+ ─ ΔHCO3－ diagram for the SO4・HCO3, HCO3 and Cl
type hot spring waters from the Nasu field.  The Na+ ─ HCO3－ and ΔNa+ ─ ΔHCO3－
diagrams are shown for the Nasu hot springs, and the Oshima, Ofukabori,
Itamuro, Nasukogen hot springs, respectively.   The location numbers are thesame as in Table 1.

型降水起源水を結ぶ混合線 ML2 付近にプロットされることから（Fig. 2），酸性 SO4・Cl 型熱水が斜長石・輝石・かんらん石の溶解作用と斜長石のカオリナイト化作用，Na ─ HCO3 型降水起源水の混合を受けて深部流体になったと推定される．
5．2

大島・大深堀・板室・那須高原温泉

温泉水の形成に基盤岩に閉じ込められた海水が関与する大島・大深堀・板室・那須高原温泉における化学成分の起源を検討するにあたっては，海水の当該成分に対する過剰・欠損量を求める必要がある．試料の Cl－ がすべて海水起源であることから，次式より試料の過剰・欠損する M 成分の濃度を算出する．
Δ［M］＝［M］－［M/Cl］
［Cl］
sea×

⑽

ここで，Δ［M］：試料の過剰・欠損する M 成分量，［M］：試料の M 成分の濃度，［M/Cl］
sea：海水の Cl－ に対する M 成分の濃度，［Cl］：試料の Cl－ 濃度．また，試料の海水混合比は次式より算出する．
fsea＝Clsample－Clrain

Clsea－Clrain⑾

ここで，fsea は試料の海水混合比，Clsample, Clrain, Clsea はそれぞれ試料，降水，海水の Cl－ 濃度．
5．2．1

大島・大深堀温泉

大島温泉（HCO3 型；OS1, 2）の主要陽イオンは Na+ からなり，ΔNa+ と ΔHCO3－ は直線 ΔNa+＝ΔHCO3－ 付近にプロットされる（Figs. 2, 7；関ら，2004；非公表資料）．茶臼岳火山噴出物（安山岩溶岩）を構成するかんらん石輝石安山岩の石基には半晶質のガラスが多量に含まれており（加藤，1964；高橋ら，2016），Na+ と HCO3－ 濃度は火山性物質（火山ガラス）の Na ─スメクタイト化作
用に規制されると判断される（⑼式）．したがって，那須火山の高標高域で茶臼岳火山噴出物に浸180

第 71 巻（2021）

那須茶臼岳周辺の温泉の水質とその地質鉱物学的解釈

透した降水が火山性物質（火山ガラス）の Na ─スメクタイト化作用を受けて Na ─ HCO3 型降水
起源水となり，塩谷層群に貯留されて大島温泉（HCO3 型）の深部流体になったと推定される．
大 深 堀 温 泉（SO4・HCO3 型；OFa～d, HCO3 型；OFf～i） の ΔNa+ と ΔHCO3－ も 直 線 ΔNa+＝ΔHCO3－ 付近にプロットされる（Fig. 7；世取山ら，1992）．また，ΔCa2+ と ΔSO42－ は直線 ΔCa2+＝
ΔSO42－ 付近にプロットされ，Ca2+ と SO42－ 濃度は硬石膏・石膏の溶解作用に規制される（Fig. 8a）．
残る OFe 源泉（SO4・HCO3 型）は直線 ΔCa2+＝ΔSO42－ よりかなり ΔCa2+ に乏しい（Fig. 8a）．この源泉は直線 ΔNa+＝ΔHCO3－ より ΔNa+ に富むことから（Fig. 7），ΔNa+ 過剰量を ΦNa+（ΦNa+＝
ΔNa+－ΔHCO3－ ）とおくと，ΔCa2+ に ΦNa+ を加えた（ΔCa2+＋ΦNa+）と ΔSO42－ は直線（ΔCa2+＋
ΦNa+）＝ΔSO42－ 付近にプロットされる（Fig. 8b）．以上の結果によれば，那須火山の高標高域で茶臼岳火山噴出物中に浸透した降水が火山性物質の Na ─スメクタイト化作用，塩谷層群に含まれる
硬石膏・石膏の溶解作用，陽イオン交換反応（Na ─スメクタイトの Ca ─スメクタイト化；OFe）
を受けて，大深堀温泉（SO4・HCO3 型，HCO3 型）の深部流体が形成されたと推定される．
5．2．2

板室温泉

那須・大島・大深堀温泉の地下では茶臼岳火山噴出物に浸透した降水による火山性物質の Na ─
スメクタイト化作用が進行していることが明らかとなり，那須茶臼岳周辺の温泉で広く行われていると予想される．板室温泉（Cl 型；IT7, 7a）の ΔNa+ と ΔHCO3－ も直線 ΔNa+＝ΔHCO3－ 付近にプロットされるが，ΔHCO3－（＋0.4～＋0.5 meq/L）は非常に小さい（Fig. 7；高橋，1983；非公表資料）．
また，板室温泉（SO4 型；IT1～6）も ΔHCO3－（＋0.1～＋0.5 meq/L）を僅かに含んでおり（高橋，1983），板室温泉（SO4 型，Cl 型）の深部流体はこの風化作用を弱く受けていると推定される．
掘削井の地質調査によれば，板室温泉（SO4 型，Cl 型）は福渡層（緑色凝灰岩）を貯留母岩にしており（高橋，1983；鈴木，1986），IT7a 源泉の Cl－ 濃度（525 mg/L）と B/Cl モル比（0.02）から導かれる貯留母岩の種類（火山岩）と一致する（Fig. 5）．この緑色凝灰岩には海水から沈殿した硫酸カルシウム（硬石膏・石膏）が含まれることが丹沢山地などで知られている（Muramatsu et al.,2011）．Figure 8a からわかるように，板室温泉（SO4 型；IT1～6）の ΔCa2+ と ΔSO42－ 間には正相関が認められ，深部流体は硬石膏・石膏の溶解作用を受けていることが示唆されるが，直線 ΔCa2+＝
ΔSO42－ 付近より ΔCa2+ にかなり乏しい．そこで，（ΔCa2+＋ΦNa+）と ΔSO42－ の関係をみると，直線（ΔCa2+＋ΦNa+）＝ΔSO42－ 上にほぼプロットされる（Fig. 8b）．これらの結果によれば，地下に浸透

Fig. 8 ΔCa2+ ─ΔSO42－ (a) and (ΔCa2+＋ΦNa+) ─Δ SO42－ (b) diagrams for the Ofukabori, Itamuro
and Nasukogen hot spring waters.  The location numbers are the same as in Table 1.

181

村松容一

温泉科学

した降水が火山噴出物を構成する火山性物質の Na ─スメクタイト化作用（僅か），福渡層（緑色凝灰岩）の硬石膏・石膏の溶解作用，陽イオン交換反応を受けて，板室温泉（SO4 型；IT1～6）の深部流体が形成されたと推定される．
一方，板室温泉（Cl 型；IT7, 7a）は Cl－ 濃度を 446～525 mg/L（海水混合比 0.02～0.03）含む（Table 1；高橋，1983；非公表資料）．板室温泉（IT7, 7a）の SO42－/Cl－ 当量比（0.31～0.53）は現
海水（0.10）より高く（ΔSO42－＝＋3.1～＋5.4 meq/L），ΔCa2+ と ΔSO42－ 間に正相関が認められることから，硬石膏・石膏の溶解作用が SO42－ 濃度を規制すると判断される（Fig. 8a）．Mg2+/Cl－当量比（0.004～0.027）は現海水（0.204）より低く（ΔMg2+＝－3.0～－2.2 meq/L；Fig. 9），この Mg2+ 濃度の低下は海底堆積物（福渡層の起源物質）に閉じ込められた間隙水（化石海水）が母岩を構成す
る火山性物質の Mg ─スメクタイト化作用の影響を受けたことに起因すると考えられる（Lawrence
et al., 1975；Scholz et al., 2013；村松，2019）．
［（K, Na）O, MgO, CaO, Al2O3, SiO2］＋7H4SiO4＋Mg2+＋nH2O→ 2（K, Na）（Mg, Al）
Si4O10（OH）（n＋12）H2O＋Ca2+
0.5
2・

⑿

これらの特徴をもとに，硬石膏・石膏の溶解由来の Ca2+ を除く Ca2+ 量を ΦCa2+（ΦCa2+＝ΔCa2+－
ΔSO42－）とおくと，板室温泉（IT7, 7a）は直線（ΦCa2+＋ΦNa+）＝－ΔMg2+ 付近にプロットされる（Fig. 9）．以上の結果によれば，板室温泉（Cl 型；IT7, 7a）の水質形成機構は次のようにまとめられる．中新世の埋没過程で海底堆積物（福渡層の起源物質）に閉じ込められた間隙水（化石海水）は火山性物質の Mg ─スメクタイト化作用を受けた後に，福渡層（緑色凝灰岩）の割れ目に移流・貯留された．そして陸化した後，那須火山の高標高部で地下に涵養された降水が火山噴出物を構成す
る火山性物質の Na ─スメクタイト化作用（僅か），福渡層（緑色凝灰岩）の硬石膏・石膏の溶解作用，陽イオン交換反応（僅か）を受けた降水起源水に変化し，同層の割れ目に貯留された海水起
源水と混合して深部流体になったと推定される．
5．2．3

那須高原温泉那須高原温泉（Cl 型；SH, TK, KC, NB, NZ）は Cl－ 濃度を 539～1,359 mg/L（海水混合比 0.03～

Fig. 9 (ΦCa2+＋ΦNa+) ─ΔMg2+ diagram for the Itamuro and Nasukogen
hot spring waters.  The location numbers are the same as in Table 1.

182

第 71 巻（2021）

那須茶臼岳周辺の温泉の水質とその地質鉱物学的解釈0.07）含む（Table 1；非公表資料）．このうち，3 源泉（SH, TK, KC）の Cl－ 濃度（709～1,359 mg/L），
B/Cl モル比（0.05～0.06）は火山岩が貯留母岩であることを示唆する（Fig. 5）．那須高原温泉は深層掘削によって塩谷層群から深部流体を回収していることを勘案すると，福渡層（緑色凝灰岩）が貯留層であると判断される．SO42－/Cl－ 当量比（0.16～0.59）は現海水（0.10）より高く（ΔSO42－＝＋2.1～＋9.7 meq/L），福渡層（緑色凝灰岩）の硬石膏・石膏の溶解作用が SO42－ 濃度を規制すると推定されるが，那須高原温泉（NB を除く）の ΔCa2+ と ΔSO42－ は直線 ΔCa2+＝ΔSO42－ より ΔCa2+ にかなり乏しい（Fig. 8a）．一方，那須高原温泉（NB を除く）の ΔNa+ と ΔHCO3－ は正相関を示し，直線
ΔNa+＝ΔHCO3－ より ΔNa+ にかなり富むことから（Fig. 7），陽イオン交換反応（Na ─スメクタイトのCa ─スメクタイト化）の進行が示唆される．また，那須高原温泉の Mg2+/Cl－ 当量比（0.002～0.081）
は板室温泉（IT7, 7a）と同様に現海水（0.204）より低く（ΔMg2+＝－7.8～－1.9 meq/L；Fig. 9），（ΦCa2+＋ΦNa+）と ΔMg2+ は直線（ΦCa2+＋ΦNa+）＝－ΔMg2+ 付近にプロットされる（Fig. 9）．以上の結果に基づけば，那須高原温泉をもたらした深部流体の水質形成機構は火山性物質の Na ─スメクタイト化作用と陽イオン交換反応を強く受けている点を除けば，板室温泉（Cl 型；IT7, 7a）と同じである．

6． ま

と

め

茶臼岳周辺に分布する那須・大島・大深堀・板室・那須高原温泉を対象に長期間の主成分・安定
同位体比データを収集し，地質鉱物学的視点で検討した結果，得られた水質形成機構は次のとおりである．
（1） 那須温泉は酸性・弱酸性 SO4・Cl 型（H2S 型）（湯本・高雄・郭公温泉），酸性～中性 SO4 型（三斗小屋・御宝前の湯・大丸温泉），弱酸性～弱アルカリ性 SO4・HCO3 型（三斗小屋・大丸・弁天・
八幡・高雄温泉）に属し，深部流体は次の過程で形成された．茶臼岳深部から上昇した高温火山ガス（SO2, HCl など）が深部地下水に混入して気液分離すると，液相に酸性 SO4・Cl 型流体が生じ，茶臼岳火山噴出物を構成する斜長石・輝石・かんらん石の溶解作用と斜長石のカオリナイト化作用を受けて酸性・弱酸性 SO4・Cl 型流体に変化した．一方，気相の火山ガス（H2S）は殺生石噴気帯などで噴気ガスをもたらすとともに，浅部地下水によって酸化されて酸性 SO4 型流体となり，上述の作用を受けて酸性～中性 SO4 型流体に変化した．さらに，この SO4 型流体が Na ─ HCO3 型降水起源水で希釈されて弱酸性～弱アルカリ性 SO4・HCO3 型流体が形成された．
（2） 大島温泉は HCO3 型に属し，高標高域で茶臼岳火山噴出物に浸透した降水が火山性物質の Na ─
スメクタイト化作用を受けた Na ─ HCO3 型降水起源水である．大深堀温泉は SO4・HCO3 型と HCO3型，板室温泉（多源泉）は SO4 型に属し，Na ─ HCO3 型降水起源水が福渡層（緑色凝灰岩）に含まれる硬石膏・石膏の溶解作用と陽イオン交換反応を受けて深部流体が形成された．また，板室温泉（1 源泉）と那須高原温泉は Cl 型に属し，海底堆積物（福渡層の起源物質）に閉じ込められて
火山性物質の Mg ─スメクタイト化作用を受けた間隙水（化石海水）が福渡層（緑色凝灰岩）の割
れ目に移流・貯留された後，硬石膏・石膏の溶解作用と陽イオン交換反応を受けた Na ─ HCO3 型
降水起源水と混合して Cl 型流体になった．
謝

辞
2 名の査読者には懇切丁寧なご指摘を頂きました．ここに記して深く感謝いたします．

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