国立防災科学技術セソター研究報告第9号

1974年3月

551，574．2：551，509．617

静止空気中で燃焼させたよう化銀コンポジットの有効氷晶核数の測定

八木鶴平

国立防災科学技術セソター第1研究部異常気候防災研究室

A

Meas11mme皿tof

theE丘㏄ti▽emss−Temperatllre

RelationshipfortheAgI

Composite

NRCDP

Deve1oped

by

the

By

Ts11mheiYagi

Nα〃o〃〃Rθ∫ω7肋Cθ〃〃1071）兆α∫加7P7ωθ〃〃o〃，τo妙o

AbstmctThe

numberof

e丘ective

ice−nuc1ei

gram

AgI

from

theNRCDP

silversma1l

amountsuccessive

staticmeasuredbyof

composite

was

burnt

a1−m3po1yethy1ene

bag，withaawasthatdilutiontiveofanuc1ei

factorwere1013批＿20℃，withsuggest

thatsizethananeffect

with200g

oftheainatthewil1，after

weak
in

case

anof

found

on

stagnantair

in−How

cuto丘ofthetemperature．This
arerocketmay

considerab1y1arger

combustion，which

seeding

about1012e伍ec・of＿10℃，1013at＿15℃and5×dependency
atwo−stage

theIt

temperature

producedcoagulation．The

AgIsyringe．

there1atively

partic1es

expectedofof5，000byproduced

solution

method．A

was

in

sugar

ofcomposite

thetheperiodideloading

booster，introduce

in

cou1d

prevent

thecomposite

nucleiasex・

haustintoac1ouda1ongitsf1ightpath．Ahighere蘭ciencycouldthereforebe
expected1．

incaseofactua1c1oud

seeding

thanthatobtainedhereinacalmstate．

まえがき
国立防災科学技術セソター気象調節研究グループでは．降ひょう抑制実験の種まき手段として，よう化銀散布機を開発してきた．二段式ロケットで頭部に400gのよう化銀コ：／ポジットを積載している．地上より発射され，ブースターを切離した後，頭部は弾道飛行をしながらよう化銀コソポジットを燃焼させ，排気として雲中によう化銀散布を行なう．最高到達

高度は85。で約6，500mである．
コソポジットの組成は，よう化銀50％，硝酸カリウム34％及びほう素16％である．
一般に有効氷晶核の計数は，実際の燃焼散布状態に近い条件で，コソポジットを焼焼させて測定するのが望ましいが，今回は予備的な計測として静止空気巾で燃焼させたものについ一55一国立防災科学技術セソター研究報告

MEASUREMENTCOMBUST工ON第9号！974年3月＆DILUTIONFAN

FANにPOLYETHYLENEにBAGS

OU皿）OORS

・1
1．
．．
1．
CO工D BOX・・
・1
1・11・11．
1・・・・・■．

Fig．1．

The

compositewasdiluted

secondcountscheme

was

bag
theof

made

thein

experimental

system．

a1−m3polyethylene

byinject1ng

into

a

next

wasintroduced

into

a

supercooled

numberofice

crystals

fallen

bag．
out

by

Combustion

bag，andtheofthesmoke

AgIof200cc

A

sampleof200cc

from

fog

ina

freezersothethesugar

so1ution

metho（1．

astoて，おおまかな測定を行なった．

2．測定方法
図1の燃焼希釈室の実験台上にやぐらを組み，容積約1m3（82×82×150cm）のポリ袋を2袋設け，一方を燃焼袋，他方を希釈袋とした．写真1は，実験終了後のポリ袋の様子を示す．戸を隔てた測定室には，容積約130Z
Photo1，Polyethy1ene

experimeDt．

bags

afteran（54×54×46cm）の商用冷凍庫を設け，砂糖溶液法による測定そうとした．両室内の空気は，測定中矢印の方向に換気された．また燃焼希釈室に試料採集後の残った燃焼気体，希釈気体を戸外高く拾てるため，ダクトを設けてある．実験室内の空気の汚染を少なくするためである．

よう化銀散布機に積載しているコソポジットは固形だが計測に用いた試薬は，固める前の粉末である．これを薬包紙に包みニクロム線を巻いて，燃焼袋の中で点火した．試薬は化学てんびんで計量し，測定温度により，十数mgから百数十mgまで加減した．燃焼に際しては，燃焼生成物が速やかに拡散し，袋の巾で均一な濃度になるよう，袋はあらかじめ容積の一56一

静止空気中で燃焼させたよう化銀コソポジットの有効氷晶核数の測定一八木

2／3ほどの空気をつめ，その中で

表1砂糖溶液濃度
測定温度1成分

点火直後，送風機で新たに空気を比送り込み規定の容積とした．この一㌍C

砂糖60g，

水100g

−10．C

砂糖80g，水100g

操作により不必要な凝集がある程−1ヂC砂糖130g，水100g−20．C

砂糖130g，グリセリソユ6g，水100g
砂糖130g，グリセリソ27g，水100g

度は避けられたはずである．更に−2㌍C袋を外部から揺すりなおよくかきまぜ，点火後3分で，燃焼気体を200ccの注射器に引き隣の希釈袋に注入した．同じく送風機で定容積とし，更に外部よりよくかきまぜた．3分たった希釈気体を200ccの注射器で採集し，有効水晶核計数のための試料とした．

氷晶核の計数は砂糖溶液法によった．使用した砂糖濃度は温度により表1のとおりである．過冷却霧は呼気により供給した．3〜4回の吹込みで底まで充満した．温度については，棒状温度計を図2のように底から5，17，30及び40cmの高さに置き，呼気を吹込む前の値と種まき後氷晶が降下した後の値，計8個の読取値を平均して，その計数に対する活性化温度とした．図に示すような位置に砂糖溶液を入れたシャーレを4個並べ，成長した氷晶を写真記録し，単位面積当りの数を出し，4個の値を平均した．大体2〜6個／cm2ぐらいになる
ようよう化銀コソポジットの燃焼量を加減した．冷凍庫の内壁はビロード張りにしグリセリソを塗布して霜を防いだ．庫壁の冷却による←■i54cm■一一一一一〉下降気流は1〜2cmの薄い層に起こることが観察される．シャーレはこの層より離したの

1θ一○峯④でほとんど影響はなかった．むしろ種まきの・H＞

εq討時の注射器の噴射の方向にやや多く庫底の落O

H｛○寸↓
きΦ・H＞

9Φ

oηo勺
・HのPhoto2．
theAgI
Fig．2．

Arrangement

of

sugar

so1utionandthermometersin

thefreezer．

dishesAnwas−12．8．C

posite．

一57一

examplesolution．

ice

crystalsgrown

1．4×1013

ofparticles

perproducedfromata20．0・mg

ain
gof

temperature

of

pinch

of

thecom−国立防災科学技術セ：■ター研究報告第9号

1974年3月

下水晶密度のかたよりが見られた．庫内温度の設定は，予定した測定温度以下にいったん下げて冷却を止め，再びその温度に白然上昇させた．砂糖溶液の冷却の遅れを補うためである．溶液の温度はサrミスタ温度計で測定した．

測定順序は，庫内温度及び溶液温度がおおむね測定予定温度に近くなった時，あらかじめ準備しておいた燃焼袋内の試薬に点火し，前述の手順で200ccの試料を作る．この問約6分で，その後庫内温度を検温し，過冷却霧を作る．次に試料をまく．この間1分強，したがって試料の希釈気体は，1分と少しの間200cc注射器の中に貯留されている訳である．試料を注入すると，高い温度で数十秒後，低い温度で数分後には落下した水晶がシャrレ中で成長を始め，1〜2分から5〜6分で写真に撮れて数えられる大きさになる．種まき後しばらくして再度4本の温度計を読み取る．最下部と最上部の温度の差は1．5℃以内，過冷却霧を作る前と種まき後の温度差は1．0℃以内であった．

写真2はシャーレ内の氷晶成長例を示す．燃焼させたよう化銀コソポジットは20．0mg，測定温度は一12．8℃である．種まき後1分弱の状態である．有効水晶核数は1．4×1013個／gAgIであった．最も左のシャーレの器壁に大きな樹枝状結晶がみられる．これは落下水晶が溶液表面で成長する以前に発生していたもので，計数の際，あまり広い面積にわたり発達していない限り，コリノメータrで補正してそのシャーレも有効とした．やや中央よりのハレーショソはこの写真撮影のためのストロボである．計数のための撮影記録は各シャーレ別々に庫外で行なった．

3．測定結果このような方法で一5℃から一23℃までの問で約60回の測定を行なった．このうち，試薬の燃焼希釈中に砂糖溶液の温度が下がりすぎて結水してしまったりあるいは燃焼試薬の量が多すぎて過剰に種まきして数えられなかったり等実験操作上うまく機能が発揮できなかった場合を除いて，20例をプロットしたのが図3の白丸印である．横軸は測定温度で一4。

〜一24℃，縦軸はよう化銀1g当りの有効水晶核発生数で109〜1015個を目盛ってある．10度核はよう化銀1g当り1012個，15度核で1013個，20度核で5×101ヨ個程度であった．参照のため図4にJ．Simpson勿αZ．（1970）の測定結果を示す．これらはパイロテクニクス型の水晶核発生試薬を風胴で燃焼希釈させて計数した値であり，計数方法も異なる．したがって厳密な比較評価は意味をなさないが，おおむねの傾向として，（イ）一10℃より高い温度ではだいたい同じ水晶核発生数を示し，（口）一12℃でわれわれの試薬はSimpson6￠αZ．より1オーダー低く，いそれより開きは大きくなり一20．Cでは2オーダー近く低くなっているということがいえる．これは計数方法の違いもあるが，主としてSano勿αZ．（1956）の実験あるいはF1etcher（1959）の理論から，われわれの計数に準備した燃焼希釈試料が比較的大きな燃焼生成粒子で構成されていたといえるだろう．実際われわれのよう化銀コンポジッー58一

静止空気中で燃焼させたよう化銀コソポジットの有効氷晶核数の測定一八木、二10ユ5・o1杜10書

日00ユ。ユ3○0ユ。15○軸句竃ユ。148ユ2○＝ユO！

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2◎Ai・v弓ユodtyp餉t1010

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＝2皿／5eoユo。、。、、。、、旦・筥川。七帥…．・。／皿3

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一4−8Fig．3．Solidline−12−16TEMPE脳TURE
indicates

tivenessagainsttempe工ature

Dottedline

any−24

measured

eHec−

O一｝

一8shows

with

the

一ユ2

一ユ

ユE＝・了巨見ATU沢EoC
the

di1ution．

0ut

−20

a

staticcasewith．

一20−24oC

Fig．4．AmeasuredvalueofJ．Simpsonθ㍑Z。
（1970）by
theauthor

dynamicdilution（comparewiths）．

di1utiOn．

トを静止空気中で点火すると，その煙はよう化銀特有の黄色を呈するのがわかる．これは煙を構成する粒子群が可視光線の波長あるいはそれ以上の大きさのよう化銀粒子を多量に含むということで，静止空気中ではあまり効率の良くないこと，すなわち図3白丸印程度の効率であることを示している．ちなみに図3プラス印は，希釈をしないで，燃焼袋から直接過冷却霧に種まきした場合の例である．希釈を経た白丸印の測定結果と比べて約2オーダー低い値で，主として濃度の高い状態で注射器内に貯留したための凝集によると考えられる．このように燃焼及び希釈の方法がみかけの効率に大きく影響を与えることがわかる．しかしよう
化銀散布機で天然の雲中に散布する場合は，よう化銀を積載した頭部は空気と相対白勺な速度を持ちその飛跡にまくので，気流中の燃焼散布になる．この場合，冷却拡散が速やかに行なわれれば，凝集が極端に避けられ生成粒子の粒径分布は，今回静止空気中で燃焼希釈した粒子のそれより，かなり小さい方へ寄るはずであると考えられる．その結果有効水晶核の効率曲線は，全体として上がり，その傾きは立ってくるだろう．このことを実証するには，固形核種の効率測定用の燃焼希釈風胴で計測を行なわなければならない．とまれ，今回の測定値より，気流中で燃焼させた場合に期待される効率の方が下まわることはないと考えられ，図3はわれわれの開発したよう化銀コソポジットがかなりの効率を期侍できるであろうことを示すものと考えてよい．

今後，気流中での燃焼による発生水晶核の計測，及びより有効な固形核種の開発が望まれる．

一59一

国立防災科学技術セソター研究轍告第9号

1974年3月

最後に，この狽、淀にあたっては，国立防災科学技術セソター第2研究部の方々に様々な実験上の便宜を図っていただいた．記して謝意を表したい．
参1）

Fletcher，N．H．（1959）：

On

ice−crystal

考

文

献

productionby

aerosolparticles，J．M肋or、，6，173−180，2）Sano，I．，Y．Fujitani and Y．Maem（1956）：An experimental investigation on ice
properties of some chemica1substances．J．Mθ加or．8oc．Jψ伽，II，34，104＿110．

3）Simpson，J．，W．L．Woodley，H．A．Friedman，T．W．Slusher，R・S・Sche冊ee（1970）：

An

airbompyrotechnic

cloud

seedingsystemanditsandnucleating

R・L・Steele

use．J．Aクμ．Mαω1I．，9，109−

122．

（1972年10月2目原稿受理）

一60一