第９章

燃料健全性評価

9-1 使用済燃料の線源評価とペレットの酸化挙動評価…… 126
燃料の諸元と計算方法

9-1-2

使用済燃料の核種生成量と実測値との比較

9-1-3

感度解析を用いた生成量計算精度の向上方法の提案

9-1-4
9-2

まとめ

乾式貯蔵時の使用済燃料健全性評価… ……………… 128

9-2-1

燃料被覆管軸方向の水素の再分布

9-2-2

燃料ペレットの酸化挙動

9-2-3

まとめ

第９章

9-1-1

9-1 使用済燃料の線源評価とペレットの酸化挙動評価

表 9-1-1

実測値と計算値の比較を行った核種一覧

アクチニド核種

使用済燃料貯蔵キャスクや中間貯蔵施設の遮へいや臨234U ～ 236U, 238U, 237Np,
238Pu ～ 242Pu, 241Am, 242mAm,
243Am, 242Cm, 244Cm ～ 246Cm
85Rb, 87Rb, 86Sr, 88Sr, 90Sr, 89Y,106Ru, 125Sb, 133Cs ～ 135Cs, 137Cs,

界計算、除熱計算の精度は、使用済燃料中のアクチニドや核分裂生成核種の生成量評価精度に直接依存している。

核分裂生成核種ウラン燃料の高燃焼度化や MOX 燃料の軽水炉利用が進

139La, 140Ce, 142Ce, 144Ce, 141Pr,
142Nd ～ 146Nd, 148Nd, 150Nd, 147Pm,

147Sm ～ 152Sm, 154Sm, 153Eu～155Eu,
154Gd ～ 156Gd, 158Gd, 160Gd

むと、照射後のこれらの燃料中のアクチニドや核分裂生成核種の組成は、従来の燃焼度（約 40MWd/kgU）の燃料と比較して変化しており、線源強度や発熱量が増加

算 コ ー ド SWAT お よ び 評 価 済 核 デ ー タ ラ イ ブ ラ リする。そのため、核種生成量の計算精度の向上は、中間JENDL-3.2、JENDL-3.3、ENDF/B-VI.5、ENDF/B-VI.8、貯蔵はもちろん、炉心燃焼管理から再処理に至る幅広い

JEF-2.2 および JEFF-3.0 を用い、さらに、核種組成分析分野の解析や評価精度の向上に寄与するものである。

で決定した局所燃焼度を用いた。計算体系は、燃料ペ

本項では、高燃焼度のウランおよび MOX 燃料を用いレット、被覆管、減速材より構成される単一格子体系をた核種組成分析と計算解析を比較し、核種生成量の評価用い、燃料集合体の減速材と燃料の個数割合が等価にな精度向上方法について検討を行った

るように、単一格子体系の減速材体積または個数を調整。

1, 2）

した。

9-1-1 燃料の諸元と計算方法⑵

分析と計算値との比較結果

本試験で用いた高燃焼度 PWR ウラン燃料は、初期燃焼計算で求められた生成量と核種組成分析で得た生235

U 濃 縮 度 3.8wt.% で、 燃 料 棒 平 均 燃 焼 度 60.2MWd/成量とを比較するために、計算値と分析値との比（C/kgHM まで燃焼したものである。この燃料棒の軸方向E）で示した。C/E を求める際には、核種組成分析値と燃焼度分布を利用して、燃焼度 60 ～ 65MWd/kgHM のSWAT による計算値の各々について、残留した 238U の範囲の４試料を採取した。一方、高燃焼度 PWR-MOX

個数密度で核分裂生成核種の個数密度を規格化して、こ燃 料 は、 初 期 富 化 度 5.07wt% で、 燃 焼 度 約 46MWd/

れらの規格化された分析値と計算値の比をとって C/EkgHM まで燃焼したもの２試料を採取した。とした。図 9-1-1 にアクチニドの C/E を示す。
Cm は、２年以上冷却した使用済燃料の主要な中性

244

9-1-2 使用済燃料の核種生成量と実測値との比較

子発生核種であるが、図から、高燃焼度ウラン燃料および MOX 燃料共に計算では、約 20％過小評価する結果

第９章採取した試料に核種組成分析を実施して、燃焼度と各となった。核分裂生成核種についても同様に C/E で評核種の生成量を決定するとともに燃焼計算の結果と比較価した結果、遮へいや臨界解析および燃焼度指標としてし、高燃焼度ウラン燃料および MOX 燃料の各核種の計重要ではあるが、生成量の計算予測精度の低い核種とし算精度を把握した。て、244Cm、90Sr、106Ru、133Cs および 135Cs を抽出した。

⑴

9-1-3 感度解析を用いた生成量計算精度の向上

核種組成分析方法と燃焼計算方法
高燃焼度 PWR ウラン燃料の４試料および高燃焼度方法の提案

PWR-MOX 燃料の２試料は、硝酸溶液やフッ化水素溶液を用いて溶解し、これらの溶液に質量分析やスペクトル生成量の計算予測精度の低い核種について、生成に関分析を基本とした各種の分析方法を適用して、表 9-1-1係する生成経路に注目して、生成や核変換を容易にかつに示すように、アクチニド 17 核種、核分裂生成物 40 核

精度よく取り扱える簡易燃焼計算チェインを作成し、生種の組成を決定した。また、燃焼計算では、詳細燃焼計成経路に沿った感度係数を求め、これを利用することで126

生成量の計算予測精度の向上方法を提案した。

2.0
JENDL-3.2
JENDL-3.3
ENDF/B-VI.5
ENDF/B-VI.8
JEF-2.2
JEFF-3.0

C/E

1.5

⑴

前述した 244Cm、90Sr、106Ru、133Cs、135Cs について、1.0各々の核種を含んだ簡易燃焼計算チェインを作成して感度解析を実施し、燃焼チェイン上の各核種の核分裂断面0.5積、捕獲断面積および核分裂収率が、注目する核種の生246Cm

245Cm

244Cm

243Am

241Pu

242Pu

成量に与える影響（感度係数）を求めた。図 9-1-2 に、

240Pu

239Pu

0Xe、Cs、Ba、La の 簡 易 燃 焼 チ ェ イ ン の 一 例 を 示 す。
Cm、90Sr および 106Ru についても同様な燃焼チェイン

244

核 種
（a） PWR-UO2 燃料を作成し、さらにこれらの感度係数を基にして、計算精2.0

度の低い核種の生成に大きな感度（寄与）をもつ生成経

JENDL-3.2
JENDL-3.3
ENDF/B-VI.5
ENDF/B-VI.8
JEF-2.2
JEFF-3.0

1.5

路を明確にした。
⑵

1.0

計算予測精度の向上方法の提案
C/E 値、 感 度 係 数 を 利 用 し て、244Cm、90Sr、106Ru、Cs、135Cs の核種について、計算精度の向上方法を検133

0.5などのプルトニウムの捕獲断面積に補正を行うことで、

246Cm

245Cm

243Am

242Pu

240Pu

241Pu

0244Cm

討 し た 結 果、244Cm は、243Am だ け で な く 240Pu、241Pu
239Pu

C/E

簡易感度解析による核種生成経路の特定

90

うことによって生成量が改善し、C/E が 1.0 に近づいた。

核 種（b） PWR-MOX 燃料

図 9-1-1

Sr と 106Ru は、自身を生成する核分裂収率に補正を行
Cs は 133Xe の核分裂収率に、135Cs は 135Xe の核分裂収

133

アクチニド核種の C/E率または捕獲断面積に補正を行うことで生成量が改善する こ と を 示 し た。 表 9-1-2 に 例 と し て、244Cm と 135Cs

131Xe

132Xe

133Xe

134Xe

135Xe

133Cs

134Cs

135Cs

136Cs

137Cs

136Ba

137Ba

138Ba

核分裂反応で直接生成(n, γ) 反応

139La

図9-1-2
表 9-1-2補正前のC/E

β--崩壊

核分裂生成核種の簡易燃焼チェイン
Cm と135Cs の補正による C/E の改善

244

243 Am, 240 Pu, 241 Puの捕獲断面積補正後のC/E

核分裂生成核種

補正前のC/E

Xeの核分裂
収率補正後のC/E

135
Xeの捕獲断面積補正後のC/E

135

240

Pu

1.06

1.02

133

Cs

0.87

0.87

0.87

241

Pu

1.07

1.07

134

Cs0.83

0.83

0.83

242

Pu

0.91

0.96

135

Cs0.88

1.00

1.03

243

Am

0.94

0.92

137

Cs0.95

0.95

0.95

244

Cm

0.83

0.96

電中研レビュー No.55 ● 127

第９章

アクチニド
核種異性体転移表 9-2-1の補正による改善の結果を示す。

9-1-4 まと20 年間乾式保管した PWR-UO2 燃料被覆管の再分布試験結果

めSample-1AR(58GWd/tHM)

Sample-1BR(31GWd/tHM)

1.04×10 22

0.56×1022

照射量 (n/cm 2 )高燃焼度 PWR ウラン燃料、および PWR-MOX 燃料の核種組成の実測データと計算結果との比較を行い、生成量の計算精度を確認した。さらに、線源強度や臨界安輸送熱、Q* (kcal/mol)

11.013.4

拡散係数、D 0 (m 2 /s)

0.73×10 -7

0.63×10-7

固溶限、C (ppm)

1.0×10 4

6.0×104

全評価で重要ではあるが計算精度の低い核種について、簡易燃焼チェインを作成して感度解析を実施し、計算精⑴度の向上方法を提案した 1, 2）。

水素再分布試験
試験試料は、20 年間乾式保管した燃焼度 58 および

9-2 乾式貯蔵時の使用済燃料健全性評価

31MWd/kgHM の被覆管の他に、未照射の Zry-4 および低スズ Zry-4 を用いた。試験では、長さ 30mm の被覆管試料の一方の端を 653K（380℃）、もう一方の端を乾式貯蔵方式では、使用済燃料の貯蔵雰囲気がヘリウ533K（260℃）に加熱して 10 日間保持し、試験後、試ムなどの不活性雰囲気に保持されている場合には、燃料料内の水素濃度を測定した。この水素濃度分布に一致すの健全性が確保されると考えられるが、実際に照射したるように、水素の輸送熱、拡散係数および固溶限をパラ燃料棒、または長期間貯蔵や保管した燃料棒に試験を実メータにして、水素の一次元拡散方程式を用いた水素濃施して健全性を確認することが必要である。燃料被覆管度のフィッティング計算を実施することで、水素の輸送については、水素化物配向の機械的強度への影響など、熱、固溶限および拡散係数を決定した。表 9-2-1 に、20水素挙動の把握と評価が重要となっている。一方、燃料年間乾式保管した燃料被覆管の水素再分布試験で得られペレットについては、空気との接触による酸化反応が、た輸送熱などを示す。照射後 20 年間保管した被覆管の燃料健全性に影響を与える現象として考えられてい輸 送 熱 は、 未 照 射 被 覆 管 の 輸 送 熱（4.6 ～ 9.7（kcal/る。そのため本研究では、20 年間乾式（空気）保管mol））に比較して大きくなった。また、未照射被覆管した燃料被覆管を用いた水素再分布試験およびペレットの水素の輸送熱と文献値との比較から、フィッティングの酸化挙動試験を実施し、燃料健全性に与える影響を評計算の妥当性を確認した。

1, 2）

価した。

本試験で得た結果および文献値との比較から、照射後本研究は、経産省原子力安全・保安院からの受託研究として実施した成果の一部を利用している。

20 年保管した被覆管の固溶限は、未照射被覆管と同程度であるが、拡散係数は、未照射被覆管に比較して同程度 か 小 さ い 結 果 と な っ た。 ま た、Sample-1AR と9-2-1 燃料被覆管軸方向の水素の再分布

3）Sample-1BR では、照射量が約２倍異なるにもかかわらず、拡散係数に対する影響は少ない結果となった。

本試験では、20 年間乾式保管した燃焼度 58MWd/kgHM、および 31MWd/kgHM の脱ミートした PWR-⑵計算による 40 年間乾式貯蔵後の水素分布

第９章

UO2 被覆管を用いた水素再分布試験を実施し、これま20 年間乾式保管された 2 本の被覆管について、水素で照射被覆管についてほとんどデータがなかった水素の再分布試験で取得した水素の輸送熱、固溶限および拡散輸送熱、固溶限、拡散係数を求めた。さらに、これらの係数を用いて、さらに、米国で実際に測定した乾式貯蔵パラメータを用いて 40 年間乾式貯蔵した場合の燃料被中の使用済燃料の温度分布に、貯蔵中の崩壊熱の減少を覆管の軸方向の水素分布を計算で求めた。

考慮して、40 年間乾式貯蔵した後の燃料棒軸方向の水素分布を一次元拡散方程式を用いて計算した。
図 9-2-1 に、燃料棒下端から上部への水素濃度分布の128ラックなどの小さな欠陥がある場合には、条件によって400
40 年後（計算）

水素濃度（ppm）

350

はペレットと空気が接触して、UO2 → U4O9 → U3O8 の初期水素分布

酸化反応が進展する可能性がある。酸化反応によって
U3O8 が生じると、燃料体積が 30% 以上増加するため、

300

小さな初期欠陥が拡大して燃料棒の破損に至る可能性が250あるとされている 4）。本研究では、燃焼度 65 および50MWd/kgHM の ウ ラ ン 燃 料 を 用 い た 300 ℃ お よ び

200

350℃の酸化特性試験を実施した。

150⑴

10050

酸化特性試験 5）
使用済燃料ペレット片を 12 個のセラミック製るつぼ0に分割してセットし、電気炉で 300℃および 350℃の加50 100 150 200 250 300 350 400
燃料上端からの位置（cm）

燃料上端

図 9-2-1

熱した状態で空気を流して、適宜、試料るつぼごと酸化燃料下端反応の進展に伴う重量増加を測定した。また、一部の試料は酸化形態を決定するため X 線回折（XRD）測定を計算で求められた 40 年乾式貯蔵後の軸方向水素濃度分布実施した。

計算結果を示す。図から、燃料棒の両端部分でやや水素⑵ペレットの酸化挙動 5）濃度が増加するが、燃料被覆管全体では水素の初期分布

図 9-2-2 に、燃焼度 65 および 50MWd/kgHM の試料からの移動による変化は少なく、被覆管の特性変化も少の酸化に伴う重量変化を示す。重量が 4％増加した時点ないと判断され、貯蔵中の被覆管の健全性に与える影響で、UO2 が 100％ U3O8 に酸化している。UO2 から U4O9は小さいと判断される。

への酸化反応は燃料母材の酸素の拡散で進展し、生成した U4O9 相から U3O8 が核生成すると考えられている。

9-2-2 燃料ペレットの酸化挙動

図から、300℃では燃焼度の違いによる酸化挙動の大きな差異は見られない。350℃では重量変化約 2.4% 増加

乾式貯蔵キャスクに使用済燃料を収納して、キャスク（U4O9 の生成に対応）するまでは燃焼度による違いは見から内部の水を除去する際やキャスク・キャニスタの密られないが、2.4％以上では 65MWd/kgHM の試料で酸封性が破れた場合に、燃料被覆管にピンホールやヘアク化の進展が速く、また、高温ほど酸化の進展が速くなっ

55重量変化（%）

4321065MWd/kgMH
200400600時間（hr.）

8002150MWd/kgMH
031000050MWd/kgMH65MWd/kgMH050（a） 300℃

図9-2-2第９章

重量変化（%）

4100150200250300

時間（hr.）（b） 350℃

酸化挙動の燃焼度および温度依存性

電中研レビュー No.55 ● 129

た。高燃焼度燃料ほど核分裂生成物の蓄積などによって参考文献

酸化の進展が遅くなると報告されているが、本試験結果

9-1から、燃料組織の変化も酸化の進展に大きな影響を与え

1） A. Sasahara, T. Matsumura, G. Nicolaou, Y. Kiyanagi：
Isotopic Analysis of Actinides and Fission Products inることが分かった。

LWR High Burn-up UO2 Spent Fuels and Its
Comparison with Nuclide Composition Calculated

9-2-3 まとUsing JENDL, ENDF/B, JEF and JEFF, J. Nucl. Sci.

め

20 年間乾式保管した燃焼度 58 MWd/kgHM、およびTechnol., Vol.45, No.4, pp. 313-327, 2008.
2） A. Sasahara, T. Matsumura, G. Nicolaou, Y. Kiyanagi：
Chemical Isotopic Analysis of Fission Products in
PWR-MOX Spent Fuels and Computational Evaluation

31MWd/kgHM の PWR-UO2 被覆管を用いた水素再分布

Using JENDL, ENDF/B, JEF and JEFF, J. Nucl. Sci.

試験を実施し、これまで照射被覆管についてほとんどTechnol., Vol.45, No.5, pp.390-401, 2008.

データが取得されていなかった水素の輸送熱、固溶限、拡散係数を求めた。これらのデータを用いて、40 年間乾式貯蔵した場合の燃料被覆管軸方向の水素分布を計算で求めた。その結果、燃料被覆管全体では水素の初期分布からの移動による変化は少なく、貯蔵中の被覆管の健全性に与える影響は小さいとの評価結果になった。また、
燃焼度 65MWd/kgHM および 50MWd/kgHM のウラン燃料を用いた酸化特性試験を実施し、試験結果から、燃焼度の他に燃料ペレット組織の変化も酸化の進展に大きな影響を与えることが分かった。

9-2
1） U.S. NRC：Potential Rod Splitting due to Exposure toan Oxidizing Atmosphere during Short-term Cask
Loading Operations in LWR or Other Uranium Oxide
Based Fuel, Interim Staff Guidance-22, May 2006.
2） F. Feria, L. E. Herranz：UO2 Oxidation under Dry
Storage Conditions: From Data Gaps to ResearchNeeds, 2008 Water Reactor Fuel Performance Meeting,Oct 19-23, 2008, Seoul, Korea.
3） 笹原昭博、松村哲夫：乾式貯蔵時における使用済燃料被覆管中の水素移動量評価、電力中央研究所研究報告
L05005、2006 年 7 月 .
4） TU Annual Report 1995 (EUR 16368 EN).
5） 笹原昭博、松村哲夫、D. Papaioannou：使用済燃料の貯蔵時の健全性評価試験（5）−使用済 UO2 燃料の酸化反応特性−、日本原子力学会「2003 秋の大会」予稿集、p.446、2003 年．

第９章
130