2024.2.27
理学部5号館北棟第二講義室

月の水資源探査を模した土槽実験について
榎戸班(小俣・北出・中山)

1

目次
1. 本研究の概要と用いた器具について（3～7ページ）
2. 立命館での本実験について（8～15ぺージ）
3. 本実験の結果と解析（16~18ページ）
4. 本実験結果に対する考察とまとめ（19~25ページ）
5. 京大での追加実験（26~30ページ）
6. 課題研究のまとめ(31ページ)

21. 本研究の概要と用いた器具について

3

本研究で行ったこととその目的• 月面を模した土槽を用いてγ線や中性子の検出を行う
目的：月面環境での水資源探査の下地となるデータを集める。またその過程を通して放射線計測の手法を学ぶ。
• 放射線計測器を自作する
目的：放射線検出器がどのような原理で動いているのかを学ぶ。

4

図1；月面での中性子の核反応

シンチレータについて• シンチレータ
高エネルギーの放射線に当たると、蛍光を発する物質のこと。
• 無機シンチレータの発光原理
1.放射線によって、結晶格子の基底状態にある電子が励起される。
2.電子が伝導帯に引き上げられ、価電子帯に正孔(ホール)が形成される。
3.伝導体の電子と、価電子帯の正孔はそれぞれ、自由に動き回る4.電子と正孔が再結合して蛍光を発する。

5

図2；シンチレータの発光原理

MPPCについて

[1]

[2]

6

図3；MPPCの原理• Si-PM(Silicon Photomultiplier)の一種で、光子を計測する装置• APD(アバランシェフォトダイオード)
は光照射による原子のイオン化を利用して光を電気に変換している半導体検出器• APDの逆電圧を降伏電圧以上にして動作させた状態のことをガイガーモードという→１フォトンの検出でも雪崩増幅によって大きな電圧が得られる

自作した回路

波形整形増幅器

前置増幅器
シンチレータ＋MPPC

ローパスフィルタ
MPPCからの入力電圧

1.5mV

7PZC
出力された結果400mV

回路をラプラス変換して予想した結果

2. 立命館での本実験について

8

本実験の概要• 月水資源探査を模した実験を地上(立命館)で行う• 月面環境を模した土槽(FJS-1)を用いて土槽中の水分によって熱化された中性子などを観測する

9

図４；月面での中性子の核反応

水資源と観測する熱中性子・γ線の関係● 中性子• 銀河宇宙線によって生じた高速中性子(> 0.5 MeV)が土壌内の水素原子核と弾性衝突を繰り返すことでエネルギーを落とし、熱中性子(< 0.5 eV)となる● γ線• 中性子が水素原子核に捕獲されるとγ線を発する(原子核の結合エネルギー)• ¹H + n → ²H + γ(2.2 MeV)

10

土槽実験の概要• 目的；
月面環境を模した土壌(FJS-1)に対して放射線源²⁵²Cfを置き、検出器を用いて土壌から出るγ線や中性子のエネルギーを測定する。
その際、土壌の含水率の違いがγ線や中性子のエネルギー測定にどのように影響するかを調べる。
• 場所；立命館大学 琵琶湖草津キャンパス(BKC)• 日時；12/25～28

11土槽実験のセットアップ

図５；土槽実験の概略図
B4Cシート:中性子を遮断する役割(γ線は通す)12

実際の写真

土槽実験のセットアップ

13

図６；土槽実験の概略図

実際の写真

使用したシンチレータ● GAGG(ガドリニウムアルミニウムガリウムガーネット)• 無機シンチレータ(画像の左)• Ce添加Gd₃(Al,Ga)₅O₁₂単結晶• γ線への感度を持つ• 直径・高さ1インチ● EJ-270• プラスチックシンチレータ(画像の右)• Liを含むので中性子に感度をもつ(⁶Li + n → ³H + α(4.78 MeV))• γ線はコンプトン散乱を起こす• 一辺20mm立方体

14

図７；ペンギンボードとシンチレータ

使用したデータ読み出しシステム• Penguin boardという2 Channel同時読み出しをすることができる
ボードを利用するシステムを自作回路から変更することの利点• ガンマ線に高い感度を持つ無機シンチレータ(GAGG)と、ガンマ線への感度が低く中性子に感度を持つプラスチックシンチレータ(EJ-270)の二種類のシンチレータを用いることによって、ガンマ線と中性子の弁別を行うことができる• 3.3 Vの低電圧電源一つで動作させることができるので、装置の小型化・軽量化が実現できる

15

3. 本実験の結果と解析

16bin幅=3.65 keV

GAGGによるデータ

箱外土上グラフ1；GAGGの土上のデータ

17

Backgroundとは土槽と箱を取り除き検出器を箱外の場所に置いた時のデータ

keV

chn分解能(%)

511(Na)166

9.04662(Cs)211

7.431274(Na)376

6.42グラフ2；箱上の土上のデータ
Energy(keV)=chn*3.65-101

bin幅=5 ADC

EJ-270によるデータ

土上

18グラフ３；EJ-270の土上のデータ

箱外グラフ４；EJ-270の箱上のデータ

4. 本実験結果に対する考察とまとめ19

EJ-270(土上)で観測された中性子によるピーク
EJ-270を土上に置いた時のADC=600あたりのピークは中性子によるもの
ではないか→ピークのカウント数と水分量との相関を示せば中性子によるものと言える

グラフ６；EJ-270の含水率別のデータ

20

グラフ５；EJ-270のフィッティングデータ

EJ-270で観測された中性子と水分量の関係
水分量(%)

面積(中性子の個数)

33.3553

75.94211010.039

Fittingしたgaussianの面積(中性子の個数)と水分量に正の相関あり
ADC=600あたりのピークはLiによる中性子捕獲が原因と考えられる！

21

グラフ７；EJ-270の中性子捕獲反応と水分量の関係●EJ-270
⁶Li(n,α)³H反応によりα線を発する
⁶Li + n → ³H + α(4.78 MeV)

EJ-270(箱外)で観測されたデータについて
箱外なので中性子はB₄Cシートによって遮断される→水分量が変わってもデータは変わらないはず
→予想通り

22

グラフ８；EJ-270の箱外のデータ

グラフ９；EJ-270のバックグラウンドをひいた箱外のデータ

GAGG(土上)で観測された中性子によるピーク
GAGG(土上)の400 keVあたりで観測されたピークは何か？
→水分量によって微妙に違う→ガドリニウムによる中性子捕獲が原因ではないか→ピークのカウント数と水分量との相関があることを示す

拡大図(bin幅5倍)

グラフ１１；GAGGの土上のデータの全体●GAGG¹⁵⁵Gdと¹⁵⁷Gdが良く熱中性子を捕獲する¹⁵⁵Gd + n → ¹⁵⁶Gd + γ¹⁵⁷Gd + n → ¹⁵⁸Gd + γ

23

グラフ１０；GAGGの土上のデータ

GAGG(土上)で観測された中性子

グラフ１３；GAGGの中性子と水分量の関係

グラフ１２；GAGGの土上のデータ(7%)

24

水分量(%)

面積38.56099.2292
15.694710→400 keVあたりのFittingしたgaussianの面積(中性子の個数)と水分量に正 ピークは中性子によるものと考えられる！の相関あり

結果のまとめ• EJ-270による観測で土槽中の水分とピークのカウント数に正の相関が見られた、また中性子を遮断した箱外ではこのピークは見られなかった→水分による中性子捕獲が起きたと考えられる• GAGGによる観測で土槽中の水分と400 keVあたりのピークのカウント数に正の相関が見られた、また中性子を遮断した箱外ではこのピークは見られなかった→ガドリニウムによる中性子捕獲が起きたと考えられる

25

5. 京大実験室での追加実験

26

目的とセットアップと結果
・立命館実験でのピークと含水率の関係について詳しくみる
・水の厚みを増やしてピークがどう変わるか見てみる

測定時間はBGが1200分
他は60分鉛を置いたのはγ線を遮断して熱中性子のピークを見やすくするため

27 図8；追加実験の概略図

グラフ１４；Ej-270の水の厚み別のデータ

ピークのフィッティング

28

グラフ1５；Ej-270の水の厚み別のデータ
拡大図

グラフ1６；厚さ1cmでのフィッティング

水の厚みとEJ-270で観測された中性子の関係
・6cmまでは立命館実験と同じく正の相関が見られた→水分量とEJ-270で観測される中性子の量には相関があることが示された
・一方6cm以降では高止まりとなった→Cf線源から出る中性子が6cm程度の厚みの水で全て熱中性子になったと考えられる！

29

グラフ１７；水の厚みと中性子の関係

また高速中性子が水によって熱中性子になるまでの実効的な移動距離は7~8cmであると計算できる
つまり水が7~8cmあれば中性子は大方熱化されることが予想できる
今回の結果はこの計算と大きく矛盾はしない(大気やプラスチック容器による中性子の減衰も考慮すれば7~8cmよりも低くなる)

追加実験のまとめ• EJ-270で観測される中性子は水分量と相関関係にある• 水分量がある量(高速中性子の実効的な移動距離と同程度の厚み)を超えると全ての高速中性子が熱化され、EJ-270で観測される中性子の数は変わらなくなる30

課題研究のまとめ• 放射線検出器用を自作しその原理を理解した• 月面環境を模した土槽を用いて水資源探査の実験を行った• シンチレータEJ-270とGAGGの両方で、土槽中の水分によって熱化された中性子の存在を確かめることができた• EJ-270ではさらに水分が増えるにつれて得られるピークの値が大きくなることと、水分が一定量を超えると全ての中性子が熱化されピークの値が一定になることを確認した

31

参考文献
[1]浜松ホトニクスMPPC(https://www.hamamatsu.com/jp/ja/product/optical-sensors/mppc/
what_is_mppc.html)[2]ファイバーラボ株式会社(https://www.fiberlabs.co.jp/tech-explan/about-pd/)[3]Sony IoT用ボードコンピュータSPRESENSE™
(https://www.sony-semicon.com/ja/products/spresense/index.html
)

32

参考文献
• 成果普及情報誌(https://rdreview.jaea.go.jp/review_jp/kaisetsu/688.html)• 日本電気計測器工業会(https://www.jemima.or.jp/tech/6-02-01-09.html)• 中性子測定(chrome-extension://efaidnbmnnnibpcajpcglclefindmkaj/http://www.nucleng.kyoto-u.ac.jp/People/Kanno/Japanese/RadPhysEng7.pdf)• 濃縮ガドリニウムの熱中性子捕獲反応から放出されるガンマ線データ解
析とシミュレーションについて(chrome-extension://efaidnbmnnnibpcajpcglclefindmkaj/https://www.icepp.s.u-tokyo.ac.jp/symposium/23/download/sympo23-30_hagiwara.pdf)

33

MPPC
• 低電圧で動作する、増倍率、検出効率、時間分解能が高い、高速応答、検出できる波長の範囲が広いなどのメリットがある• １ピクセルから出力されるパルスは入射した光子の数に関わらず１つであり、複数のピクセルに光子が入射した場合には、重ね合わせて出力される
[1]

34

APD
• 雪崩増幅が始まると素子内部の電場が保たれる間は放電が続いてしまう→放電を止めて次の検出を行うために、クエンチング抵抗を直列に接続する
[1]35

APD

[1]

36

1. APDで雪崩増幅が起こる
2. 生じた電荷により、抵抗で電圧降下が起きる
3. APDにかかる電圧が小さくなり、雪崩増幅が止まる(次の光子が検出できるようになる)補足：得られる電荷量の予想(最初のMPPCからの電荷量)•37

培風館 放射線計測学

11月

38

前回までにやったこと・放射線計測器を自作中なぜ放射線計測器を自作するか？
→課題研究での最終目標としては雷からのガンマ線や水資源探査で散乱された中性子を観測すること、手作り放射線計測器はその基礎となるため

39

補足(純粋なシンチレータの問題点について)• 問題点；バンドギャップエネルギーが大きい→電子とホールが再結合しにくい＆放出される光子が可視光でなく、紫外線に現れ、自己吸収されてしまう。
⇒活性化物質(Tl)を混ぜ、エネルギー準位に不純物準位を形成することで、バンドギャップエネルギーを小さくする40

補足(シンチレータに不純物を混ぜる理由)
活性化物質を入れると,,,• 無機シンチレータの発光原理
1.放射線によって、結晶格子の基底状態にある電子が励起される。
2.電子が伝導帯に引き上げられ、価電子帯に正孔(ホール)が形成される。
3.伝導体の電子と、価電子帯の正孔はそれぞれ、自由に動き回る。
4.正孔が活性化物質を電離する。
5.電子が電離された活性化物質と出会い、活性化物質の励起状態を形成する。
6.電子が基底状態に遷移することで蛍光を発光する。

41

作成した回路に含まれるオペアンプ
基本的なアナログ演算回路。
中に数十個のトランジスタ、抵抗が組み込まれた集積回路の素子。
加算、微分、積分などに応用できる。
重要な特徴
・入力インピーダンス(Ri)は無限大
・出力インピーダンス(R0)は0・電圧ゲイン(Vout/(V+-V-))は無限大
・V+とV-の電位差は0(Vertual Short)
Voutが有限の値として出力されているならVout=A(V+-V-)とA→∞より
V+=V-

42

前置増幅器43

前置増幅器(実際の回路図)
ただしまだ問題あり…

44

VinVout

波形整形増幅器(PZCなし)
前置増幅器からの出力はピークが短い→デジタル変換する際に不便
前置増幅器からの出力は減衰時間が長い→グラウンドに戻る前に次の出力が重なりピークの値が小さくなる→ピークをならし減衰時間を短くする！

↓
C-R微分回路45

R-C積分回路PZC回路46

CR-(RC)2のVout(PZCなし)

なぜアンダーシュートが生じるか

C-R微分回路

R-C積分回路↓アンダーシュート

47

PZC回路

C-R微分回路＋PZC

48

R-C積分回路補足：今回整形した形とガウス型の比較よく使われる2段のCR-(RC)2t~2.4t~2.2ttよく使われる4段のCR-(RC)449t~1.8t

補足：CR-RCになぜオペアンプを使う？
• 入力電圧以上の電圧を作ることができる• 互いに影響が出ないようにインピーダンスの隔離

50

補足：素子の値について• あまりにも抵抗が小さいと…回路中の素子以外の小さな抵抗が無視できなくなる• あまりにも大きいと…熱などでエネルギーが消費されてしまい増幅率が悪くなる→一般には100~100kΩの範囲が使われがち51

補足：ラプラス変換について微分はsに、積分は1/sに変換される→電気回路が微分積分方程式ではなく四則演算で解ける！

手順
1. ラプラス変換を行い変数をtからsに変更する
2. 変数sを用いて方程式を表す
3. ラプラス逆変換を行って変数をtに戻す

52

ラプラス変換表12月

53

ラプラス変換

ラプラス逆変換→54

(補足)なぜサチレーションがなくなったのか• 前置増幅器を反転増幅器から荷電増幅器に変えた• 使用しているオペアンプの稼働電圧が2つあり、5Vから15Vに変更した

55

補足(シンチレータのガンマ線への感度)• 原子番号が大きいほどガンマ線への感度が高い→プラスチックシンチレータは水素原子主体のため、ガンマ線への感度が低い

56

1月57

補足(中性子捕獲)● GAGG• ¹⁵⁵Gdと¹⁵⁷Gdが良く熱中性子を捕獲する• ¹⁵⁵Gd + n → ¹⁵⁶Gd + γ• ¹⁵⁷Gd + n → ¹⁵⁸Gd + γ● EJ-270• ⁶Li(n,α)³H反応によりα線を発する• ⁶Li + n → ³H + α(4.78 MeV)58

使用したデータ読み出しシステム

59使用したデータ読み出しシステム

GAG
G1nEJ-27060

10k10kB4Cシートによる熱中性子捕獲
N:ホウ素の数密度t:ホウ素の熱中性子に対する捕獲断面積
B4Cのmol質量:55.255g/mol
B4Cの密度:2.52g/cm3

今回B4Cシートは1cmなので熱中性子はホウ素に十分捕獲される

61https://wwwndc.jaea.go.jp/jendl/j5/fig1/n_005-B-010_f1.jpg

bin幅=3.65keV

土上 GAGGによるデータ

左の生データからbackgroundを除いたもの

62

Backgroundとは土槽と箱を取り除き検出器を箱外の場所に置いた時のデータ

keVchn

分解能(%)

511(Na)166

9.04

662(Cs)211

7.43

1274(Na)

376

6.42

Energy(keV)=chn*3.65-101

箱外 GAGGによるデータ

左の生データからbackgroundを除いたもの

63

土上 EJ-270によるデータ

bin幅=5ADC

左の生データからbackgroundを除いたもの

64

箱外 EJ-270によるデータ

左の生データからbackgroundを除いたもの

65

GAGG(土上)で観測された吸収線(?)
水分ありのデータでは微妙にピークの位置がずれている？
→これがカリウムのピークならば、background測定時と温度が変化したことによりMPPCの閾値が変わりエネルギー較正の値が変わってしまったのではないか？
→backgroundと水分量のピークの位置を合わせることでエネルギー較正をやり直す必要がある

66

GAGG(土上)で観測された吸収線(?)
1500keVあたりに吸収線のようなものが見えている→生データを見てみるとバックグラウンドの1500keVあたり(おそらくカリウム、なぜバックグラウンドなのに見えているのかは不明)にピークがある、これが原因ではないか？

67

GAGG(箱外)で観測されたデータについてBackgroundを除くと値が負になってしまう…
GAGG(土上)と同じく水分ありとbackgroundでピークの位置がずれている→同様にbackgroundと水分量のピークの位置を合わせることでエネルギー較正をやり直す

68

GAGG(箱外)で観測されたデータについて水分量(%)

エネルギーピーク値(keV)background1526.171504

37101314.395091
1276.17032
1304.258191

閾値27.6ADC値、カリウムピーク1461keVで較正しなおした

69

エネルギー較正し直したGAGG

70

較正前

エネルギー較正し直したGAGG
・吸収線とbackgroundを除いた際の負の値はかなり改善された・GAGGでは中性子捕獲による2.2 MeVのガンマ線のピークを確認できなかった→これは京大実験室で大量に水を置いた際にも顕著には見られなかったので、より水分量の少ない今回の実験で見られないのは妥当と考えられる

backgroundを除いたもの

71

backgroundを除いたもの

拡大図

(GAGG バックグラウンドデータについて)
立命館にて
京大実験室にてEnergy(keV)=chn*3.65-101

72

ともに1500keVあたりにピークあり→環境にあるカリウムのピーク？

補足

73

74

75

京大での実験は60分、BGは21時間• 立命館は土上が60分、箱外が120分、backgroundは約28h

76追加実験解析補足

77Gaussian area = a*σ
Bin幅５なので5で割った78

弾性散乱された中性子の平均自由行程
中性子は水素と弾性散乱してエネルギーが半分になる

弾性散乱回数
123456789…
2379

中性子のEnergy(keV)
2000
1000
500
25012562…
≒1eV

平均自由行程(cm)
5.4
3.6
2.3
1.9
1.38
0.9
0.8
0.70.7…
0.7

N:水素の数密度
σ:中性子と水素の弾性散乱断面積t
水の数密度：3.3x1022

参照：Introduction to Nuclear Engineeringhttps://wwwndc.jaea.go.jp/jendl/j5/fig1/n_001-H-001_f1.jpg

実効的な移動距離を求める

80

弾性散乱回数中性子のEnergy(keV)

実効的な移動距離(cm)

12000

5.4

21000

6.5

3500

6.9

4250

7.14

5125

7.27

662

7.33

…
23…
1eV

…
7.82＋0.03cmぐらいEJ-270が観測した中性子数についての疑問一方検出された中性子数は0.7個/sほど使用したCfの放射能:3.58Mbq
Cfの自発核分裂率:3.1%
1壊変あたりに放出する中性子数:3.76個
EJ-270のサイズ:2cmx2cmx2cm
EJ-270とCfの距離:25cm
2cmのEJ-270の検出効率:0.7

https://atomica.jaea.go.jp/dic/detail/dic_detail_1955.html
http://www.satcon.jp/archive/prize30/pdf/doc00.pdf

81

結果のまとめ• EJ-270による観測で土槽中の水分とピークのカウント数に正の相関が見られた、また中性子を遮断した箱外ではこのピークは見られな
かった→水分による中性子捕獲が起きたと考えられる• GAGGによる観測で土槽中の水分と400 keVあたりのピークのカウント数に正の相関が見られた、また中性子を遮断した箱外ではこのピークは見られなかった→ガドリニウムによる中性子捕獲が起きたと考えられる• GAGGでは中性子捕獲による2.2 MeVのガンマ線のピークを確認できなかった→これは京大実験室で大量に水を置いた際にも顕著には見られなかったので、より水分量の少ない今回の実験で見られないのは妥当と考えられる

82