反強磁性金属薄膜におけるテラヘルツ異常ホール効
果の観測

極限コヒーレント光科学研究センター

松田 拓也、神田 夏輝、松永 隆佑

量子物質研究グループ
研究背景

肥後 友也、中辻 知などから、反強磁性体は次世代の高速スピントロニクス材物質が持つスピン自由度を活用したスピントロニクスデ料として期待されている。しかし反強磁性スピンの外場にバイスは、ハードディスクを始めとして我々の日常生活に対する応答は強磁性スピンと比べて非常に小さいため、磁普及しており、現在も精力的に研究が進められている。既気秩序の情報を読み出すことが難しく、これが反強磁性体

存のスピントロニクスで用いられる代表的な材料は、スピの実用化を阻んでいた。

ンが一様な方向に揃い大きな磁気秩序(磁化)が現れる強磁2015 年に中辻教授らのグループによって、マンガン性体であり、磁化を情報の単位としてデータ処理が行われ(Mn) と ス ズ (Sn) の 化 合 物 で あ る 反 強 磁 性 金 属 化 合 物ている。ただしデータ処理の速度は強磁性スピンの歳差運Mn3Sn が強磁性並みに大きな異常ホール効果を室温で示動の速さであるギガヘルツ(GHz=109 Hz)周波数で制限さすことが報告された[1]。Mn3Sn は温度などに依存してれている。近年、スピン情報処理のさらなる高速化を目指様々なスピン秩序が現れるフラストレーション磁性体の 1す試みの中で、強磁性とは対照的に隣り合うスピンが互い種であり、室温付近では積層カゴメ格子上の Mn 原子のスピに打ち消しあった反強磁性体が注目されている。反強磁性ンが ab 面内で逆 120 度構造と呼ばれるスピン配置をとる。

スピンの歳差運動は強磁性スピンと比べて 2-3 桁ほど速く

このときスピンが打ち消し合って全体としての磁化はほぼテラヘルツ(THz=1012 Hz）周波数で駆動することが可能ゼロであるが、複数のスピンがクラスター八極子という秩である。さらに全体としての磁化がほぼゼロであるため漏序(図 1(a))を形成しているため、時間反転対称性が破れてれ磁場が小さく隣接素子への磁気的影響が無視できることいるという特徴がある[2]。これによって異常ホール効果ab

Mn3Sn thin filmtransmitted THz
pulse

incident THz
pulse

Polarimetry accuracy (mrad.)polarization rotation angle

10.5 THz
1.0 THz
1.5 THz0.10.01
110100
Accumulation time (min.)Polarization rotation angle (mrad.)dc

10300 K50-5-10
0.0

0.5

2.0
1.5
1.0
Frequency (THz)2.5

図 1 室温における反強磁性金属 Mn3Sn のスピン秩序と Mn3Sn 薄膜におけるテラヘルツ周波数帯の異常ホール効果。
(a) Mn3Sn の反強磁性スピン秩序。スピンの向きはすべて打ち消し合っているが、複数のスピンが集まった 1 つのユニット「クラスター八極子」を単位として時間反転対称性を破る秩序を形成している。(b) Mn3Sn 薄膜にテラヘルツ光を入射し、それが持つ交流電場に対して異常ホール効果が生じると、反強磁性スピン秩序の向きに応じて、透過した光の偏光が回転する。青矢印は光の偏光方向を表す。
(c) 開発したテラヘルツ時間領域分光システムの偏光計測精度。(d) Mn3Sn 薄膜を透過したテラヘルツ光の偏光回転角スペクトル。

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4のほか、異常ネルンスト効果[3]、磁気光学カー効果[4]が子秩序の異なった向きに応じて偏光回転が逆方向に生じる相次いで報告されるなど、Mn3Sn は反強磁性としての高振る舞いも確認されたほか、この観測された偏光回転角か速スピン運動と強磁性に匹敵する外場への巨大応答の両方

ら異常ホール伝導度 σxy(ω)に換算すると σxy(ω) ~ 20 Ω-1cm-を併せ持つ物質として現在大きな注目を集めている。

1 となり、直流電気抵抗測定で観測されていた値とよく一致

Mn3Sn のスピン運動速度に相当するテラヘルツ周波数帯する。これらの結果はテラヘルツ周波数帯における異常における異常ホール効果の振る舞いを調べること、さらにホール効果が観測されたことを意味している[6]。

テラヘルツの速さで磁気情報を高速に読み出すことは需要通常直流で計測される異常ホール伝導はキャリアが無散な課題である。

逸に流れることが特徴であるが、周波数が高くなるといず

本研究では、2018 年に中辻教授らのグループが開発しれ損失が生じると考えられる。本研究では 6 THz ほどのた高品質 Mn3Sn 薄膜[5]を用いて、異常ホール効果をテラ広い帯域にわたって異常ホール伝導度 σxy(ω)の計測が可能ヘルツ周波数帯で観測する実験に取り組んだ。以下ではそなテラヘルツ偏光分解計測装置を構築し、広帯域測定をの実験結果について紹介する。

行った[6]。図 2(a)は σxy(ω)の実部(無散逸電流)および虚部(散逸電流)のスペクトルを示す。1 THz 付近の周波数における σxy(ω)の虚部は 0.4 Ω-1cm-1 であり、実部に比べて十実験結果
テラヘルツ周波数帯の電気伝導計測を行うために、超短分小さく、テラヘルツ周波数においてもほぼ無散逸な異常パルスレーザーによってテラヘルツ光パルスを発生・検出ホール電流が生じることがわかった。一方、1 THz より高するテラヘルツ時間領域分光(THz-TDS)を用いた。THz-周波で徐々に損失が目立ってくることが見いだされた。こTDS は、Kramers-Kronig 変換なしに光学伝導度などのれはバンド間遷移の寄与が現れているものと考えられる。

応答関数の実部と虚部を計測できること、1 ピコ秒以下の時またテラヘルツ異常ホール効果の温度依存性を計測したと間分解能で高速に伝導度を測定できることなどが挙げられ

ころ、室温から冷却すると 250 K 近傍で σxy(ω)が消失するる。テラヘルツ光を Mn3Sn 薄膜に入射した際に異常ホールことを確認した(図 2(b)）。これは、各 ab 面内の逆 120 度効果が生じると試料を透過した光の偏光面が回転すること構造のスピン配置が c 軸に沿って回転して螺旋状のスピンに注目し(図1(b))、偏光回転を精密に計測することができる秩序を形成するスピン再配置相転移が生じ、時間反転対称テラヘルツ偏光分解計測装置を開発した[6]。図 1(c)は本研性が回復する方向に働くためであると考えられる。

究で開発したシステムの偏光計測精度の評価を示しており、本研究のもう一つの特徴は、まったくのゼロ磁場下で異0.5-1.5 THz の周波数帯において 20 分の積算時間で 0.05

常ホール効果が計測されたことにある。異常ホール効果自mrad 以下という極めて高精度な分光系を構築した。この体は本来磁場なしで起こる現象であるが、従来の直流電気光学系を用いて、室温で Mn3Sn 薄膜を透過したテラヘル

抵抗計測による異常ホール効果の測定では微弱な信号からツ光の偏光回転計測を行ったところ、図 1(d)に示すように電極の接触抵抗の影響などを排除するために外部から磁場4 mrad ほどの偏光回転角が観測された。クラスター八極を正と負の方向にそれぞれ与えてスピン秩序を再配置し、ba3030300 K

σxy (ω) (Ω-1cm-1)

σxy (ω) (Ω-1cm-1)

Real (Non-dissipative)
2010

Imaginary (Dissipative)

001234Frequency (THz)

5620100150200

250300Temperature (K)図 2 テラヘルツ時間領域分光で計測された異常ホール伝導度 σxy(ω)。
(a) 散逸性及び無散逸性の異常ホール伝導度の周波数変化。(b) テラヘルツ異常ホール伝導度の温度依存性。250 K 付近を境にした急激な減少がスピン再配置相転移に対応すると考えられる。

5

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その差分から異常ホール効果を検出するのが一般的である。

発とデバイス創成」(研究代表者：中辻知)、並びに文部科

しかし本研究ではテラヘルツ周波数帯の光によって非接触学省科学研究費補助金 基盤研究(B)における研究課題「モに計測を行うため、計測中に全く磁場を必要としない。そノサイクル高強度テラヘルツ磁場発生技術開拓とワイル磁の結果、いったん磁場を与えてから半年以上経過した性制御」(研究代表者：松永隆佑)、基盤研究(A)におけるMn3Sn 薄膜においても異常ホール効果を測定することが研究課題「ワイル磁性体における電気磁気応答の発現機構可能となり、磁場を与えた直後と変わらない値を示すことの解明」(研究代表者：中辻知)および新学術領域(研究領を確かめた。これは Mn3Sn 薄膜における磁気秩序情報が域提案型)「J- Physics：多極子伝導系の物理」における非常に長期間持続することを示している。

研究計画班「A01: 局在多極子と伝導電子の相関効果」(研究代表者：中辻知)の一環として行われた。

今後の展開
本研究では光学的に非接触な手法でテラヘルツ周波数帯の応答を調べたが、最近では基板上でテラヘルツ電流の発生から検出まで行ってホール伝導を観測する技術も報告されており[7]、Mn3Sn の微小領域の異常ホール効果をオンチップで捉えることも可能になると考えられる。さらに高[1] S. Nakatsuji, N. Kiyohara, and T. Higo, Nature 527,212 (2015).
[2] M.-T. Suzuki, T. Koretsune, M. Ochi, and R. Arita,
Phys. Rev. B 95, 094406 (2017).

強度テラヘルツ磁場を用いて反強磁性スピンの向きを非熱[3] M. Ikhlas, T. Tomita, T. Koretsune, M.-T. Suzuki, D.

的に高速に反転させる可能性も注目されており、今後テラ

Nishio-Hamane, R. Arita, Y. Otani, and S. Nakatsuji.

ヘルツ非線形応答の研究も興味深い。

Nat. Phys. 13, 1085 (2017).

また反強磁性体 Mn3Sn が示す異常ホール効果は、その[4] T. Higo, H. Man, D. B. Gopman, L. Wu, T. Koretsune,

発現機構自体が学術的にも興味が持たれているテーマであOlaf M. J. van ’t Erve, Y. P. Kabanov, D. Rees, Y. Li,る。これまでの研究で、Mn3Sn がワイル粒子と磁性を併

M. T. Suzuki, S. Patankar, M. Ikhlas, C. L. Chien, R.

せ持つ新しいトポロジカル物質であることが明らかになっ

Arita, R. D. Shull, J. Orenstein, and S. Nakatsuji, Nat.ており[8]、ワイル粒子の電磁応答を調べる上でも本研究

Photon. 12, 73 (2018).

で開発されたテラヘルツ偏光回転を用いた分光手法が非常[5] T. Higo, D. Qu, Y. Li, C. L. Chien, Y. Otani, and S.に有効であると考えられる。本研究から 1 ピコ秒以下の非

Nakatsuji, Appl. Phys. Lett. 113, 202402 (2018).

常に短い時間で異常ホール効果を観測可能になったことを[6] T. Matsuda, N. Kanda, T. Higo, N. P. Armitage, S.

示したため、物質の状態が高速に変化する非平衡状況下に

Nakatsuji, and R. Matsunaga, Nat. Commun. 11, 909

おける時間変化を詳細に調べることが可能となった。異常(2020).

ホール効果の発現機構には、物質のトポロジーに由来する[7] J. W. McIver, B. Schulte, F.-U. Stein, T. Matsuyama,

内因的機構と、不純物に由来する外因的機構があることがG. Jotzu, G. Meier & A. Cavalleri, Nat. Phys. 16, 38

知られており、今後は非平衡状態における高速ダイナミク(2020).

スを調べることでメカニズムが明らかになることが期待さ[8] K. Kuroda, T. Tomita, M.-T. Suzuki, C. Bareille, A. A.
Nugroho, P. Goswami, M. Ochi, M. Ikhlas, M.

れる。

Nakayama, S. Akebi, R. Noguchi, R. Ishii, N. Inami,
K. Ono, H. Kumigashira, A. Varykhalov, T. Muro, T.

謝辞
本研究はジョンズホプキンズ大学の N. P. Armitage 教授との共同研究である。また物性研究所の三輪真嗣准教授

Koretsune, R. Arita, S. Shin, T. Kondo, and S.
Nakatsuji. Nat. Mater. 16, 1090 (2017).

および黒田健太助教との議論と、徳永将史准教授および木下雄斗特任助教の実験協力のもと行われた。
また本研究は、JST さきがけにおける研究課題「高強度テラヘルツ電場による量子多体系の非平衡物理の探索」(研究代表者：松永隆佑)、JST-CREST における研究課
題「電子構造のトポロジーを利用した機能性磁性材料の開■■■■ ■■■物性研だより第 60 巻第 2 号

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