鉄系材料で室温・ゼロ磁場で世界最高の磁気熱電効果を実現

量子物質グループ 中辻研(１）研究背景

講師

酒井 明人、教授 中辻 知

算機及び計算技術の発展により候補を予め絞ることが可能

ディラック半金属やワイル半金属を始め、トポロジカルになってきている。本研究では、東北大学是常准教授を中な電子構造を持つ物質への関心が近年高まっている。これ

心に第一原理計算を高速かつ自動で行い(ハイスループッらの物質はディラックコーンと呼ばれる線形のバンド分散ト計算)、1400 の物質の電子状態および強磁性状態でのを持っており、ディラック(またはワイル)方程式に従う相ホール伝導率や横熱電係数の計算を行った。その中から鉄対論的フェルミオンが存在すると見なすことができる。さ(クラーク数 4 位；地球上に豊富に存在)を含む二元系に着らにディラックコーンの交点であるディラック点(ワイル目した。そのようにして見つかった化合物が Fe3X (X = Ga,点)はベリー曲率の湧き出しまたは吸い込みの特異点であAl)である(図 1a)。結晶構造は立方晶 D03 型であり、X をり、波数空間の仮想磁場を生む。このベリー位相効果によFe に置き換えるとα-Fe(bcc 構造)に一致する。
図 1b は異常ネルンスト係数の温度依存性である。Fe3Ga

り、ホール効果やネルンスト効果が増強される等特異な現象を示す。

は室温で約 6μV/K、Fe3Al は室温で約 4μV/K であり、過これまで中辻研究室では、カイラル反強磁性体 Mn3Sn去最大値に匹敵する大きさである。また室温付近で高い性が微小なネット磁化にもかかわらず強磁性体に匹敵する異能を維持する。さらに薄膜化にも成功し、ゼロ磁場でバル常ホール効果や異常ネルンスト効果を示すワイル磁性体でクと同等の異常ネルンスト効果を示すことを確認した。

あることを発見し[1-3]、さらにホイスラー型強磁性体

異常ネルンスト係数𝑆𝑦𝑥 は横磁気熱電係数𝛼𝑦𝑥 、ホールCo2MnGa が巨大異常ネルンスト効果を室温で示すことを伝導率𝜎𝑦𝑥 、電気抵抗率𝜌𝑦𝑦 、ゼーベック係数𝑆𝑥𝑥 を用いて発見した[4]。これらの発見は物理として興味深いのに加𝑆𝑦𝑥 = 𝛼𝑦𝑥 𝜌𝑦𝑦 − 𝜎𝑦𝑥 𝜌𝑦𝑦 𝑆𝑥𝑥 と書き表せる。右辺第 1 項は𝛼𝑦𝑥

え、応用上も大変重要である。実際、Mn3Sn はこれまでによりキャリアの移動が曲げられる成分、第 2 項は𝜎𝑦𝑥 に応用に向かないとされてきた反強磁性体において、電子より曲げられる成分と解釈できる。実験的に各成分を求めやスピンによる物性制御を可能にし、トポロジカル反強てみると、Fe3X では右辺第 1 項が 8 割程度の寄与をしめ磁性体スピントロニクスとして発展している[5-7]。またており、𝛼𝑦𝑥 が非常に大きな値(Fe3Ga では過去最高値 5.2

Co2MnGa は異常ネルンスト効果を熱電応用に利用するA/Km)になっていることがわかった。

可能性を開き、現在 NEDO 先導研究プログラムで行ってている。
環境の微小温度差から発電する熱電変換技術は IoT 機器の自立電源として最適であり、熱電材料の開発には半世紀以上の研究が費やされてきた。しかし、既存の非磁性半導体を用いる熱電変換素子は発電方向が温度差の方向と同じであるため(ゼーベック効果)、立体的で複雑な構造になり、大型化や高集積化に伴う製造コストに問題を抱えている。
一方、磁性体の異常ネルンスト効果は温度差の方向に垂直

ab−Syx (V/K)|異常ネルンスト係数|(μV/K)

いる熱電モジュール及び熱流センサーの開発へと繋がっ

76●Fe3Ga

54B=2T

3●

2Fe3Al100100200300400

T (K)(K)温度

図 1 Fe3X (X = Ga, Al)の (a)結晶構造、(b)異常ネルンスト係数の温度依存性。に発電するため、立体構造は不要で、テープ化などにより熱源に沿った大面積の発電が容易である。

(２）研究結果[8]材料探索には多くの苦労がつきものであるが、近年の計1

物性研だより第 60 巻第 3 号

𝛼𝑦𝑥 は モ ッ ト の 関 係 式 よ り 、 ベ リ ー 曲 率 Ω と 𝛼𝑦𝑥 =2𝜋 2 𝑘𝐵
𝑇 𝑒2∑ Ω (𝒌)𝛿(𝐸𝐹 − 𝜖𝑛,𝒌 ) の 関 係 が あ る た め 、 ベ
3 |𝑒| ℎ 𝑛,𝒌 𝑛, 𝑧

リー曲率と状態密度を同時に大きくする必要がある。こ■■ ■■ ■ ■ ■

の起源調べるため、金沢大学を中心に電子構造の詳細な[8] A. Sakai, S. Minami, T. Koretsune, T. Chen, T. Higo,

解析を行った。図 2a はスピン軌道相互作用を含めない

Y. Wang, T. Nomoto, M. Hirayama, S. Miwa, D.

場合の、L 点まわりのバンド構造である。赤のバンドとNishio-Hamane, F. Ishii, R. Arita and S. Nakatsuji,

青のバンドは黄色で示したノーダルライン上で接していNature 581, 53–57 (2020).

る。スピン軌道相互作用を入れると、有限のバンドギャップが開くが、ギャップが小さいためベリー曲率
Ωn,μν = i ∑n′≠n⟨𝑛|𝑣𝜇 |𝑛′ ⟩⟨𝑛′ |𝑣𝜈 |𝑛⟩2(𝜖𝑛 −𝜖𝑛′ )は大きくなる(図 2b)。このような蜘蛛の巣上のノーダルラインのためベリー曲率と状態密度が同時に大きくなり、𝛼𝑦𝑥 の増大に繋がっている。

ab−0.1 −0.1
0.10L0.1
E (eV)

0.3

0.1

104kKU (2p/a)

0Ω𝑛𝑧

0.050103

−0.3

0−0.3

1020
kWW’ (2p/a)0.3

図 2 (a) Fe3X (X = Ga, Al)の L 点まわりのバンド構造(ノーダルウェブ)。(b) バンド n(図 2a の青いバンド)のベリー曲率。

(３）今後の展望
Fe3Al、Fe3Ga は結晶の乱れに強く、汎用材料を用いた廉価で応用性の高い材料であり、フレキシブルな IoT センサーや熱流センサーなどに活用されることが期待される。

[1] S. Nakatsuji, N. Kiyohara, T. Higo, Nature 527, 212215 (2015).
[2] K. Kuroda, T. Tomita et al., Nature materials 16,1090-1095 (2017).
[3] M. Ikhlas, T. Tomita, T. Koretsune, M.-T. Suzuki, D.
Nishio-Hamane, R. Arita, Y. Otani and S. Nakatsuji,
Nature Physics 13, 1085-1090 (2017).
[4] A. Sakai, Y. P. Mizuta, A. A. Nugroho, R. Sihombing,T. Koretsune, M.-T. Suzuki, N. Takemori, R. Ishii, D.
N.-Hamane, R. Arita, P. Goswami and S. Nakatsuji,
Nature Physics, 14, 1119-1124 (2018).
[5] L. Šmejkal, Y. Mokrousov , B. Yan and A. H.
MacDonald, Nat Phys. 14, 242-251(2018).
[6] M. Kimata et al., Nature 565, 627-630 (2019).
[7] Hanshen Tsai, Tomoya Higo et al., Nature 580, 608613 (2020).

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物性研だより第 60 巻第 3 号

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