3 次元ディラック半金属 Cd3As2 における室温超高効率テラヘルツ高調波発生の観測

極限コヒーレント光科学研究センター

神田 夏輝

物性理論研究部門

池田 達彦

極限コヒーレント光科学研究センター

松永 隆佑

研究背景

グラフェンをはじめとしたディラック電子系では、周波高強度レーザーをガス中に絞り込むことによって生じる高数の低い電場によりディラック電子をバンド内で加速する

次高調波は、レーザーベースでの軟 X 線パルス生成を可能にことで大きな非線形電流が誘起されることが理論的に予測する手法として、アト秒科学や高分解光電子分光で強力な実されており[2]、テラヘルツ帯で高効率な高調波発生を実験ツールとなっている。近年では固体からの高次高調波発生現する物質として期待されていた。しかし実験上は長らくも報告され、固体ベースでのコンパクトかつ安定な軟 X 線光の間テラヘルツ高調波は観測されず、電子の散乱が速いこ源の候補として、また非摂動論的非線形応答に対する基礎物とを懸念してバンド内加速モデルの妥当性が議論されてき理学的な観点から興味が持たれ、活発に研究が行われている。

た。最近になって巨大加速器ベースの高強度光源を用いた高次高調波発生の研究ではほとんどの場合近赤外から中赤外実験によりようやくグラフェンからのテラヘルツ周波数帯の光源が用いられるが、我々は中赤外域よりもさらに数十倍の高調波発生が室温で観測され[3]、非線形定数が他の物波長の長いテラヘルツ周波数帯の高次高調波発生に注目した。

質と比べて体積当たり 7 桁ほど大きいことが判明した。しこの帯域の光(電磁波)は既存のエレクトロニクスよりも周波かしながら、相互作用長が原子一層に限られているため変数が 2、3 桁高いため、テラヘルツ帯における高効率な周波換効率としてはそれほど高くなく、またその発生メカニズ数変換素子を実現することは次世代の高速エレクトロニクスムについてもディラック電子とは本質的に無関係な解釈がにおいて非常に重要だと考えられる。

報告されるなど議論が続いている。

松永らは 2014 年、超伝導薄膜から非常に強い第三高調そこで本研究では、高品質なヒ化カドミウム Cd3As2 薄波がテラヘルツ周波数帯で発生することを発見した[1]。

膜[4]に注目した[5]。Cd3As2 はディラック半金属と呼ばれ、これは超伝導体のテラヘルツ周波数帯における非線形応答電子が 3 次元的に質量ゼロのように振舞うことが 2014 年が非常に大きいことを表しており、実際に宇宙・天文物理頃に発見されて以来、その性質に注目が集まっている(図学観測における微少マイクロ波の検出素子としてその性質

1(a))。バルクとしてディラック電子の性質を示す Cd3As2が活用されている。しかし超伝導状態を作るには極低温環を利用して、効率的に巨視的な非線形電流を発生させるこ境が必要であるため、もしテラヘルツ周波数の高効率な変とを期待した(図 1(b))。

換が室温で実現すれば非線形素子としての幅広い応用が期待される。

図 1 (a) Cd3As2 における電子のディラックコーンの模式図。(b) ディラック電子の加速によるテラヘルツ高調波発生の模式図。

3

物性研だより第 60 巻第 3 号■■ ■■ ■ ■ ■実験結果

今回開発した光源により、これまで加速器を使わなけれテラヘルツ周波数帯の高調波発生を調べるため、物性研ば観測が難しかったグラフェンのテラヘルツ高調波をテー

究所内のレーザー光源を駆使してテラヘルツパルス発生技ブルトップで観測することも可能になり、グラフェンと術開発を行った。LiNbO3 結晶を用いパルス面傾斜法を適Cd3As2 の詳細な比較も行った(図 2)。グラフェンに比べる用することで高効率なテラヘルツ波発生を行い、複数枚のと Cd3As2 では表面での反射ロスにより試料内部に入る電バンドパスフィルターを用いることで狭帯域の高強度テラ場は 5 分の 1 ほどになるものの、発生した第三高調波の電ヘルツパルス(周波数 0.8 THz、電場尖頭値 31 kV/cm)を場は 5 倍ほど強いことがわかった。これはグラフェンよりテーブルトップのシステムで実現した。

も遥かに大きな体積を活かして周波数変換が非常に効率よ試料としてカリフォルニア大学サンタバーバラ校のく生じているためと考えられる。

Susanne Stemmer 教授らのグループにより作製された高さらに、このテラヘルツ高調波発生のメカニズムを解明

品質 Cd3As2 薄膜を用いた[4]。GaSb/GaAs 基板上にエピするため、テラヘルツパルスで励起された電子の時間変化

タキシャル成長された厚さ 240 nm の Cd3As2 薄膜で、を超高速に時間分解して調べる実験を行った。グラフェン

フェルミエネルギーはディラック点から約 50 meV に位置のテラヘルツ高調波発生の研究では、その非線形電流の起する[6]。テラヘルツ時間領域分光を用いた線形応答測定

源が、テラヘルツパルスによって加熱された電子が急速ににより、電子の散乱時間は室温で約 150 fs に及ぶことが明

加熱と冷却を繰り返すという、ディラック電子とは全く関らかとなった。

係のない熱力学的モデルによって解釈されていた[3]。しこの Cd3As2 薄膜試料に高強度テラヘルツパルスを照射

かし本研究で行った精密な時間分解実験から、Cd3As2 薄し、透過したテラヘルツ波の電場時間波形を電気光学サン

膜中の電子が冷却に要する時間はグラフェンの電子よりもプリング法により取得した。フーリエ変換により得られた遥かに長いこと、非線形応答が等方的には現れないことなスペクトルを図 2(a)に示す。入射波の 3 倍の周波数であるどが明らかになり(図 3(a))、熱力学的モデルでは説明でき2.4 THz 付近に明瞭な第三高調波のピークを観測することない結果が示された。さらに理論計算により発生する第三に成功した。入射電場振幅 31 kV/cm に対し第三高調波の高調波の大きさと電子の散乱時間の関係を調べたところ、電場振幅は 100 V/cm と見積もられる。この第三高調波の電子の散乱時間がテラヘルツ波の周期よりも十分速いフェ入射電場強度依存性を図 2(b)に示す。弱い電場領域ではムト秒領域であったとしても第三高調波が強く現れること

図中の破線に示すように電場強度の 3 乗で立ち上がり、が明らかになった(図 3(b))。また、熱力学的モデルについ20 kV/cm を超えたあたりから 3 乗から外れる非摂動論的ても理論的検証を行ったところ、Cd3As2 薄膜のテラヘル振る舞いが観測された。また、光源を変更し周波数 0.6

ツ高調波発生の特徴は熱力学的モデルでは全く再現できなTHz の入射電場を用いることで 3.0 THz の第五高調波をかった。これらの結果から、ディラック電子が図 1(b)に示観測することにも成功している。

すようにバンド内でコヒーレントに加速されたことによる非線形電流によってよく説明できることが確かめられた。

図 2 Cd3As2 およびグラフェンにおける第三高調波の観測(a) Cd3As2 およびグラフェンを透過したテラヘルツ電磁場のスペクトル。(b) 第三高調波の入射電場強度依存性。

■■■■ ■■■

物性研だより第 60 巻第 3 号

4

図 3 Cd3As2 における時間分解観測と理論計算。(a) ポンププローブ分光法によって計測された、テラヘルツ電磁場が照射したときの Cd3As2 の超高速時間変化。第三高調波を生み出す非線形性の非等方性を示している。(b) 理論計算によって得られた第三高調波の大きさの電子散乱時間依存性。

このような加速モデル自体は理論的に 2007 年頃から予謝辞想されていたが[2]、実験的にはテラヘルツ周波数帯の高本研究はジョンズホプキンズ大学の N. P. Armitage 教

調波の観測が難しかったため、実際の物質ではテラヘルツ授及び Bing Cheng 博士課程学生(当時)、カリフォルニア周波数帯においてこのモデルは成り立たないという解釈が大学サンタバーバラ校の Susanne Stemmer 教授及び広がりつつあった。本研究では電子の散乱時間を考慮した

Timo Schumann 博士、物性研究所の板谷治郎准教授、松詳細な計算から、テラヘルツ周波数帯でもこのディラック田拓也研究員、夏沛宇博士課程学生(当時)との共同研究に電子の加速モデルがよく成り立つことを示し、高調波発生よるものである。なお本研究は、JST さきがけ(課題番号のメカニズムがディラック電子の特異な非線形電流にあるJPMJPR16PA)、文部科学省光･量子飛躍フラッグシップ

ことを明らかにした。

プログラム(Q-LEAP)(課題番号 JPMXS0118068681)、及び文部科学省科学研究費補助金(課題番号 19H01817、今後の展開

19K15462、18K13495)の支援を受けて行われた。

本研究によって Cd3As2 薄膜が室温でテラヘルツ高調波を効率よく発生させることが見出され、テラヘルツ電磁場

REFERENCESの周波数変換技術実現に向けた新たな指針が得られた。現[1] R. Matsunaga, N. Tsuji, H. Fujita, A. Sugioka, K.

在はテラヘルツ電磁場をそのまま Cd3As2 薄膜に照射してMakise, Y. Uzawa, H. Terai, Z. Wang, H. Aoki, and R.

いるが、Cd3As2 薄膜は半金属であるため、電磁場のほと

Shimano, Science 345, 1145 (2014).

んどは表面で反射されてしまう。反射防止コーティングな[2] S. A. Mikhailov, Europhys. Lett. 79, 27002 (2007).

どの表面加工や、電場を局所的に増強するメタマテリアル[3] H. A. Hafez et al., Nature 561, 507 (2018).

技術と組み合わせたり、あるいは電極から直接電場を印加[4] T. Schumann, M. Goyal, H. Kim, and S. Stemmer,

したりすることで周波数変換を更に高効率化することが期

APL Mater. 4, 126110 (2016).

待される。また、Cd3As2 のようなディラック半金属と同[5] B. Cheng*, N. Kanda*, T. N. Ikeda, T. Matsuda, P.

様に質量ゼロの電子を持つものとして、ワイル半金属が知Xia, T. Schumann, S. Stemmer, J. Itatani, N. P.

られている。空間反転対称性の破れたワイル半金属の場合

Armitage, and R. Matsunaga, Phys. Rev. Lett. 124,

は第二高調波が発生すると考えられ、これはディラック半

117402 (2020). (*: equal contribution)金属が示す第三高調波よりもさらに高効率に周波数変換が[6] B. Cheng, T. Schumann, Y. C. Wang, X. S. Zhang, D.

可能になると期待される。ディラック半金属およびワイル

Barbalas,S.

Stemmer,

半金属は、物質をトポロジーによって分類する現代物理学

arXiv:1905.00309.

andN.

■

■ ■

P.

Armitage,の最先端研究によって発見された物質群であり、総称してトポロジカル半金属と呼ばれている。本研究によって今後もトポロジカル半金属が示す巨大応答とその機能性についてさらに研究が深まることが期待される。

5

物性研だより第 60 巻第 3 号■ ■ ■ ■