機械学習による物性理論の補強—機械学習交換相関汎関数の構築

物性研究所 杉野研究室

永井 瞭

人の手では複雑過ぎて構築できないような複雑なデータ

この方程式は粒子数に対して多項式時間で解くことができ間の関係性に対し、大量のパラメータをもった学習モデルる。ただし、計算量を圧縮した代償として式(3)には𝑉xc とを用意し、機械の力で関係性を再現するようにパラメータいう項が生じる。この項は(交換相関)汎関数と呼ばれ、電最適化を行うという、コンピュータの計算能力を活かした子密度の汎関数であるが、非常に複雑な形をしており厳密力技のような技術を機械学習という。この力技は様々な場には書き下すことができない(もし厳密に書き下すことが合において非常に高い予測性能を示すことが示されたため、できるとすれば、それは Schrödinger 方程式の基底状態に現在機械学習に関連した研究は非常に盛んに行われている。

対する厳密解に相当する)。実用計算ではこの項を近似し物性研究においても機械学習の技術を取り入れる動きは活て用いるが、精度が不十分であったり、近似の方法によっ発であり、学習させるべきデータを実験などで蓄積し、そて精度良く記述できる物質が限られるなどの問題がある。

れを用いて多数の物質の中から有力な物性をもつ物質を探高精度かつ汎用性の高い汎関数の開発は物性理論においてり当てる、などといった方法で応用が試みられている。

重要な使命である。

我々もこの流行りに乗り、機械学習を物性の第一原理計汎関数の厳密形は書き下せないが、ある系において先程算手法の改善に応用する研究を行っている。一般の機械学の厳密な Schrödinger 方程式を解くことができれば、習の応用法では観測などによって蓄積されたデータを用いKohn-Sham 方程式と照合することでその系における汎関るが、本研究は訓練データを手元で生成する。しかし、こ数を数値的に知ることができる。そこで、いくつかの厳密のデータ生成に必要な理論は計算量が非常に大きく、実際解を解くことができるほど小さい系に対して電子密度分布にデータを生成できるのは小さい物質に限られる。そこで、と汎関数の値を求め、その間の写像を機械学習モデルで訓データ生成に必要な理論を、機械学習モデルを組み込んだ練し、その写像が訓練外の物質にも汎関数として実用的な計算量の低い理論に代替させることで、より広範な物質に精度で利用することができれば役に立つのではないかと考対してデータを得られるようにする、というのが研究の大え、本研究が行われた。

枠である。

実際に構築すべき写像は、電子密度から各地点の交換相電子状態の第一原理計算で扱っている問題は、結局 3 次関エネルギー密度という量である。

元連続空間における量子多体問題であり、極論を言えば量𝑛(𝑟) → 𝜀𝑥𝑐 ([𝑛]; 𝒓) (5)

子力学の教科書に必ず載っている Schrödinger 方程式からこれは特徴量・予測量のどちらも空間上で連続的に定義さ解を得ることができる。

れる量であり、機械学習するには工夫が必要である。我々∇2𝑛11𝐻 = ∑[−+ 𝑉ion (𝒓𝑛 )] + ∑(1)
22|𝒓𝑚 − 𝒓𝑛 |はまず 1 次元のモデル系上で空間をグリッドに区切り、連𝐻Ψ(𝒓1 , 𝒓2 , ⋯ ) = 𝐸Ψ(𝒓1 , 𝒓2 , ⋯ )(2)

ルネットワークにこれらのベクトル間の関係を学習させた

しかし、Schrödinger 方程式の計算量は粒子数に対して指[2]。結果として、構築された写像を Kohn-Sham 方程式

数オーダーで増加するため、小さい系でしか厳密に解くこ(1)に代入し数学的操作を行っても十分な精度で取り扱いとができない。そこで、計算量を落として基底状態の情報ができることを示した。

𝑛𝑚≠𝑛を得られる次の Kohn-Sham 方程式が開発された[1]。
𝐻KS = −

∇22+ 𝑉ion (𝒓) + ∫ 𝑑𝒓′

𝐻KS 𝜑𝑖 (𝒓) = 𝜀𝑖 𝜑𝑖 (𝒓),𝑛(𝒓′ )|𝒓 − 𝒓′ |その後、この手法を実際の物質に適用した[3]。水やアンモニアなどのいくつかの小分子に対し高精度な波動関数+ 𝑉xc ([𝑛]; 𝒓)(3)𝑛(𝑟) = ∑ 𝜃(𝜇 − 𝜀𝑖 )|𝜑𝑖 (𝒓)|2 (4)𝑖

続量を離散化されたベクトルとして扱った上で、ニューラ法で厳密な電子状態を求めることにより訓練データを生成し、それを分子の周りのグリッド上でベクトルデータとして扱い、汎関数を機械学習させ、訓練外の数百の分子系に適用して精度検証を行った。少数分子のデータしか用いて

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いないにもかかわらず、幅広い物質に対し従来手法と同等汎関数を機械学習で構築する意義として、任意のデータ以上の精度を示した(図 1)。これは、訓練分子の周囲の 3量に対して定まった手続きで写像を構築できることから、次元空間上に大量のグリッド点が取られており、その各地大規模データの活用ができるという点が大きい。しかし、点で再現すべき電子密度→汎関数のデータが存在するので、現段階ではデータを増やしても改善が少ないという傾向がひとつの分子でもかなりの量の情報が含まれているためで観測されている。実は、従来の密度汎関数理論における汎あると考えられる。

関数近似は特徴量を簡単なものに絞って構築されているのだが、これはそもそも人間の手では複雑な特徴量を用いた近似汎関数形が構築できないことが理由である。本研究で用いている特徴量も現段階ではこの方針に則っており、単純なものに限られている。そのため、構築される写像はかなりシンプルなモデルであり、このままでは大量データを用いてもそれを学習できる柔軟さがないと考えられている。
そこで、今後は従来の手法にとらわれず複雑な特徴量を導入しながら大量データを扱えるような枠組みを確立し、より高い汎用性と精度を突き詰めようと試みている。

謝辞
本研究は明石遼介助教(東京大)、佐々木秀氏(東京大)、常行真司教授(東京大、物性研)、杉野修教授(東京大、物性研)との共同研究により行われました。ここに感謝を申し上げます。

参考文献[1] W. Kohn and L. J. Sham: Self-consistent equations
including exchange and correlation effects. Phys. Rev.
140, A1133 (1965).
[2] R. Nagai, R. Akashi, S. Sasaki, and S. Tsuneyuki:
Neural-network Kohn-Sham exchange-correlation
potential and its out-of-training transferability. J.
Chem. Phys. 148, 241737 (2018).
図 1(a) 準局所形式のニューラルネットワーク汎関数(各空間地点[3] R. Nagai, R. Akashi and O. Sugino: Completingに対しておなじニューラルネットワークモデルを適用する)の模

density functional theory by machine learning hidden

式図。𝒔はスケールされた密度勾配、𝝉は運動エネルギー密度という量で密度の二階微分と等価な情報を持つ。これらの特徴量から、交換相関エネルギー密度への写像を構築する。(b) 3 分子の高精度

messages from molecules. npj Comput. Mater. 6,43(2020).

計算から学習した NN 汎関数を用いて 147 分子について KS 方程式を解き、得られた密度分布および原子化エネルギーを高精度計算から比較した誤差。塗られていないマーカーが本手法によって構築された汎関数であり、同じ色の塗りつぶされたマーカーが、同じ近似レベル(特徴量の数)の従来型汎関数である。左下に行くほど密度とエネルギーの精度が両立している。差し込み図はNRA(本研究で提案された非局所型汎関数)の結果近傍のクローズアップに Hybrid 汎関数(従来型の非局所型汎関数)の結果を加えたもの。

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