「新産業を生む科学技術」 研究成果報告会２０２３

ナノ構造・共振器導入による希土類添加半導体の高輝度・多機能化研究代表者

舘林 潤 大阪大学大学院工学研究科マテリアル生産科学専攻 准教授
共同研究者

藤原康文 大阪大学大学院工学研究科マテリアル生産科学専攻 教授
市川修平 大阪大学大学院工学研究科電気電子情報通信工学専攻 助教

1. 研究の背景と達成目標
2015 年 9 月の国連サミットで採択された「持続可能な開発目標」を受け、日本政府は『ソサエティー5.0』を提唱し、「仮想空間と現実空間を高度に融合させたシステム」実現に向けた取り組みが始まっている。この『ソサエティー5.0』が目指す「モノのインターネット時代」を支える科学技術として、半導体デバイスは生活の様々な場面で必要不可欠な科学技術として進化を遂げてきた。今後、持続可能で強靭な新しい社会への変革を目指し、超小型プロジェクタや網膜投影ディスプレイ、ウェアラブル生体センサー等「スマートデバイス」の実現、或いは経済・産業・安全保障を飛躍的に発展させうる「量子コンピュータ実現」に対する社会的要素が高まっており、様々な取り組みがなされている。本提案では、超スマート社会に資する次世代半導体光ナノデバイス実現に向け、「希土類添加半導体」と「ナノ構造・ナノ光共振器」を融合した次世代半導体ナノ光デバイス実現のための要素技術の確立を図る。
具体的な目標を下記に示す。
①化合物半導体ナノワイヤ構造の形成技術開発：
GaN 系ナノワイヤの結晶成長の確立（高アスペクト比の実現、少なくともアスペクト比 10 以上が望ましい）②

希土類添加半導体ナノワイヤ構造への作製と光学評価：
希土類添加半導体ナノワイヤ中の欠陥に起因する発光の低減（結晶成長条件の最適化が必要）③

量子構造を有する半導体ナノワイヤの形成・光学評価及び希土類元素・量子構造を有するナノ発光デバイスの特性評価（電流注入構造の実現）：
電流注入デバイス構造に向けた埋込技術等プロセス技術確立およびデバイスのプロトタイプ実現④

微小光共振器（フォトニック結晶・マイクロディスク等）を用いた希土類添加半導体の作製と光学評価：
顕微分光測定系の構築と低温希土類発光物理の探求

(b)

(a)

2. 主な研究成果と社会、学術へのインパクト


GaN:Eu ナノワイヤ成長技術として高アスペクト比化（20 以上）に成功。電流注入デバイス実現に向け GaN:Eu ナノワ
イヤ上 p 型 GaN シェル層形成技術の確立（図１(a)）。更に、(c)(d)

GaN:Eu を発光層とする発光ダイオード（LED）実現および室温赤色発光に成功（図１(b)）。１ピクセルが 1m 以下の極めて高精細かつ高色純度の次世代ディスプレイ実現に向け大きなインパクトのある成果である。
GaN:Eu を発光層とする電流注入型マイクロディスク構造の実現、電流注入下で共振器モードの観測に成功。単-1-

3 m

1 m

1 m

1 m

図１ 成長後の GaN:Eu ナノワイヤ LED 構造の(a)SEM および(b)PDMS 膜に転写したナノワイヤの蛍光顕微鏡像、(c)電流注入型マイクロディスク構造の SEM 像、(d)GaAs:Er,O 系ナ
ノビームフォトニック結晶共振器構造の SEM像および電界強度分布

「新産業を生む科学技術」 研究成果報告会２０２３

一ナノ共振器構造への電極形成技術は今後のナノ光デバイ(a) p-electrodeス実現に向けて非常に重要な要素技術である。
n-GaN core
SiO2n-GaN + ud-GaNbuffer

GaAs:Er を発光層とするナノビーム型フォトニック結晶の高 Q
PDMS

値・低モード体積化に向けた設計・作製を行い、共振器モード添加半導体を用いた高効率且つ波長超安定な量子光源実現に向けた布石を引いた。
n-ZnO/ZnO:Eu/Al2O3/p-GaN 構 造 を 採 用 す る こ と に よ り
ZnO:Eu 層を ZnO ナノワイヤ上に成膜する技術を確立し、膜成長と比して増強された Eu 発光を観測することに成功。今後、より安価で作製可能かつ環境負荷の低い ZnO を母体とした赤Sapphire (0001)(b)
EL intensity (arb. units)との結合に起因する発光増強の観測に成功(図１(c))。希土類

p-GaN shell
GaN:Eu layern-electrode600

色発光ダイオード実現に向け有望な成果である。
3. 研究成果
希土類添加半導体とナノ共振器構造（ナノワイヤ・フォトニック結

80 mA
60 mA
40 mA
20 mA
1 μm

610620630
Wavelength (nm)640

図２ (a)GaN:Eu ナノワイヤ LED 構造の模式図および(b)室温 EL スペクトルの注入電流依存性、挿図は PDMS 埋込・頭出しプロセス後の SEM 像晶・マイクロディスク）を融合した光励起・電流注入光ナノデバイスのプロトタイプ実現を目指すとともに、ナノ構造・ナノ光共振器が希土類原子に与える詳細な発光メカニズムの探索を行った。以下に主な研究成果を列挙する。
①

高アスペクト比 GaN:Eu,O コアシェルナノワイヤの成長と電流注入による赤色 LED 実現
GaN:Eu を発光層とするナノワイヤ LED 構造（図 2(a)）の成長技術を確立した。成長条件の最適化によりアスペクト比が高い（〜20）ナノワイヤの成長に成功した（高さ：>4m）。また、GaN:Eu 発光層をp-GaN シェル層で覆った後、フレキシブル樹脂であるポリジメチル

図３ GaN:Eu マイクロディスク構造の室温 EL スペクトル(a)シロキサン（PDMS）で包埋、頭出しのためエッチバックプロセスを処置し電極形成を行う一連のプロセス技術を確立した。最後に作製したデバイスを室温にて電流注入動作させたところ、620 nm 付近にて Eu 発光に起因する明瞭な赤色発光が観測された（図 2(b)）。（発表実績[4,12,8,11-15,17]）②電流注入型 GaN:Eu マイクロディスクの実現と共振器モードの1 μm(b)

観測
GaN:Eu を発光層とする架橋型電流注入マイクロディスク構造（図１(c)）の実現のための成長・プロセス技術を確立するとともに、電極や架橋部・電極引き出し部などが共振器内の導波光に与える影響を詳細に数値計算することにより構造の最適化を行った。その結果、電流注入下において、マイクロディスク内の共振器モードである周回モードとの結合により Eu 発光を増強させることに成功した（図３赤矢印部分）。（発表実績[1,12]）③

GaAs:Er,O を発光層に有するナノビーム型フォトニック結晶構造の高 Q 値、低モード体積化に向けた設計と構造作製-2-

図４ (a)GaAs:Er,O を発光層に有するナノビーム型フォトニック結晶構造と(b)その低温 PL スペクトル

「新新産業を生む科科学技術」 研究
究成果報告会２００２３

希土類添加加半導体を発発光層に有すする波長超安定・高効率量
量子光(aa)(b)

源
源実現に向けけ、GaAs:Er,O
O を発光層ととするナノビーーム型 2 次元元フォトニニック結晶構造
造（図４(a)）にに注目した。円円孔間隔や半半径・位置など
どの諸

ZnO:Euパ
パラメータを詳詳細に変えた
た数値計算をを行うことによより、共振器構構造のAl2O3 (10 nm)

高高共振器
Q 値および低モモード体積化化を図るべく最最適化を行っったうえ

p-GaNでで、共振器構構造の作製ププロセスの確立立を行った。そその結果、極極低温（図４(b)）。（発発表実績[2,7,,10,15]）④

Eu 添加 ZnO
Zを活性層層に用いた赤赤色発光ダイイオード構造のの作製と Eu 発光
光特性評価
ポスト GaN として注目されている ZnO
O を新規母体体材料として用用いた

E 添加 ZnO (ZnO:Eu)に着Eu着目し、従来困難であったた p 型 ZnO に代わにるる材料として同同じ結晶構造造である p-GaaN を用いたたヘテロ構造をを用いた LED 構造実実現を目指しした。ZnO 層ででのキャリア再再結合を促進
進すべ
く 、 Al2O3 を 電 子 ブ ロ ッ ク 層 と し て p/n 界 面 に 挿 入 す る
n-ZnO/ZnO:EEu/Al2O3/p--GaN 構造をを採用することとにより（図５(aa),(b)）
Z
ZnO:Eu層を発発光層に用いいた LED 構造を実現し、構逆方向バイア
アス電流流注入下でE 発光の観測
Eu測に成功したた。（発表実績
績[3,5,9,16]）
4. 今後の展展開
本研究ではは、従来のバンンド間遷移とはは異なる 4f 殻内遷移を希殻希土類(c)EL
ten sity (arb . units)u n its)
ELinintensity(arb.に Er 発光と共振器モーにてードの結合による Er 発光光の増強を観測測した

50 nm

100 µAµ-108 µA

400
0500
6600
WWavelengthm
Wa velen g th (n(nmm))

図 ５ (a)ZnOO:Eu を発光光層に有する
るLEED構造
および(b))ZnO:Eu/Al2O3/p-GaN 界 面 の 断 面
TEEM 像 (c) Zn
nO:Eu LED
D 構造の順おおよび逆方向バイ
イアス電流注注入下におけける室温 EL スペペクトル

添
添加半導体ととナノ共振器構構造（ナノワイイヤ・フォトニ
ニック結晶・ママイクロデディスク）を融合した光ナノノデバイス実現
現を目標とし、結晶成長技技術や
光
光学・構造評価価技術、更ににはナノデバイ
イス構造プロロセス技術やデデバイス
ス評価技術ななど一連の要要素技術の確確立を図ることとが出来た。特特に、研研究成果①にについては、フレキシブル
ル樹脂に転写写可能なナノワイヤのの形状（高アススペクト比・ココアシェル型・・各ナノワイヤヤが孤立）を維維持しなながら
GaN:Eu 層含む p-nn 構造を実現現し Eu 発光をを確認したこととは今後後の展開を踏踏まえても非常常に大きなインパクトである。ナノワイヤ
ヤの埋込込層（絶縁層）としてフレキ
キシブル樹脂脂を用いておりり、将来フレキ
キシブ望】RGB で発発光するナノ図６【将来展望LED・レーザザ）を縦積層層ワイヤ光源（Lルル化へも対応応可能である。今後は、青やや緑で発光すする発光源としてナノワイヤ
ヤに他の希土土類元素であある Tm や Tb
T等等を添加する確立が必須でである。さらにに、ナノワイヤ
ヤは両端面をを反射鏡としててレーザ発振振をさせることが成長技術の確可可能であり、網網膜投影ディスプレイ等のの用途に向けて今回確立しした高アスペペクト比 GaN ナノワイヤ成成長技術を用い
いInnGaN シェル層層および GaN キャップ層層を成長しレーーザ動作を目指す。最終的的には研究成成果②や④でで築き上げたナ
ナノノ構造への電電極形成プロセ
セス技術およよび他材料と組組み合わせたた電流注入デデバイス作製技
技術なども活活用し、RGB で発発光するナノワワイヤ光源（LLED・レーザ））を縦積層した超高精細フフレキシブルルディスプレイイ実現（図６）をを目論む。また、研
研究成果③にについては、量量子情報技術
術応用に向けけて希土類原原子一個からのの発光を利用用した波長超超安定な単一光光子子源も引き続きき研究を遂行行していく。フ
フォトニック結晶晶共振器構造
造から得られれるパーセル効効果により希希土類元素の長長いい発光寿命がが短寿命化すすれば、より高高効率な単一一光子発生がが実現できる。希土類元素素を半導体にに添加する性質
質
上上、他の半導体デバイスととの親和性も高高く、半導体とと量子技術がが拓く未来社会会に貢献するることも可能でである。

-3-「新産業を生む科学技術」 研究成果報告会２０２３

5. 発表実績【査読付き論文】[1] D. Timmerman, Y. Matsude, Y. Sasaki, S. Ichikawa, J. Tatebayashi, and Y. Fujiwara: Physical Review Applied
14, pp. 064059/1-7 (2020).
[2] 小川雅之、舘林潤、藤岡夏輝、東諒磨、市川修平、近藤正彦、Dolf Timmerman、藤原康文: 材料 69 pp.
823-828 (2020).
[3] J. Tatebayashi, M. Mishina, N. Nishiyama, D. Timmerman, S. Ichikawa, and Y. Fujiwara: Japanese Journal ofApplied Physics 60 pp. SCCE05/1-5 (2021).（Spotlight に選出）
[4] T. Otabara, J. Tatebayashi, S. Hasegawa, D. Timmerman, S. Ichikawa, M. Ichimiya, M. Ashida, and Y. Fujiwara:
Japanese Journal of Applied Physics 61, pp. SD1022/1/5 (2022).
[5] 舘林潤、西山直登、Dolf Timmerman、市川修平、藤原康文: 材料 71

pp. 811-818 (2022).

[6] T. Otabara, J. Tatebayashi, T. Yoshimura, D. Timmerman, S. Ichikawa, and Y. Fujiwara: Japanese Journal ofApplied Physics 62 pp. SG1018-1-5 (2023).
[7] Z. Fang, J. Tatebayashi, D. Timmerman, H. Kajii, S. Ji, S. Iwamoto, M. Kondow, and Y. Fujiwara: submitted toJapanese Journal of Applied Physics (2023).
[8] J. Tatebayashi, K. Nishimura, S. Ichikawa, S. Yamada, Y. Nakajima, K. Sato, K. Hamaya and Y. Fujiwara, inpreparation for submission to ECS J. of Solid. State. Sci and Tech.
【学会発表（国際学会）】[9] J. Tetabayashi, S. Ichikawa, and Y. Fujiwara: [Invited Talk], 27th International Workshop on Active-Matrix
Flatpanel Displays and Devices (AM-FPD20) -TFT Technologies and FPD Materials-, S3-3, on-line,
September 1-4 (2020).
[10] J. Tatebayashi, T. Nakajima, N. Nishiyama, D. Timmerman, S. Ichikawa, and Y. Fujiwara: InternationalConference on Nano-photonics and Nano-optoelectronics 2021 (ICNN2021), ICNN-7-01, on-line, April 19-21(2021).
[11] Z. Fang, R. Homi, M. Ogawa, Hirotake Kajii1, M. Kondow, J. Tatebayashi, and Y. Fujiwara: 31st International
Conference on Defects in Semiconductors (ICDS-31), on-line, July 26-30 (2021).
[12] T. Otabara, J. Tatebayashi, S. Hasegawa, S. Ichikawa, M. Ashida, and Y. Fujiwara: 34th International
Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC 2021), 28B-3-2, on-line, October 26-29 (2021).
[13] J. Tatebayashi: [Invited Talk] " 2022 ASEAN Joint Workshop, on-line, March 24 (2022).
[14] T. Otabara, J. Tatebayashi, D. Timmerman, S. Ichikawa, M. Ichimiya, M. Ashida, and Y. Fujiwara: International
Conference on Nano-photonics and Nano-optoelectronics 2022 (ICNN2022), ICNN2-02, Pacifico Yokohama
Conference Center, Yokohama, Japan, April 18-22 (2022).
[15] T. Otabara, J. Tatebayashi, T. Yoshimura, D. Timmerman, S. Ichikawa, and Y. Fujiwara: 35th International
Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC2022), 9D-4-1, Tokushima, Japan, November 8-11(2022).
[16] Z. Fang, J. Tatebayashi, H. Kajii, M. Kondow, and Y. Fujiwara: 35th International Microprocesses andNanotechnology Conference (MNC2022), 10P-3-2, Tokushima, Japan, November 8-11 (2022).
【学術講演（国内学会、招待講演のみ記載）】[17] 舘林潤、市川修平、藤原康文:【招待講演】第 68 回応用物理学会春季学術講演会、シンポジウム「晶癖の工学：多形・組織制御で拓く協創結晶科学」、 16p-Z04-5、オンライン開催、3 月 16-19 日 (2021).
[18] 舘林潤、藤原康文:【招待講演】 第 389 回蛍光体同学会講演会、4、日本弘道会ビル、東京都千代田区、11 月
25 日 (2022).

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