〈一般研究課題〉

名古屋市南部地域における表層土壌の重金属汚染マップと健康リスクの評価

助 成 研 究 者

大同工業大学堀内将人

名古屋市南部地域における表層土壌の重金属汚染マップと健康リスクの評価
堀内 将人（大同工業大学）

1. はじめに
典型7公害の1つである土壌汚染は，大気汚染や水質汚濁と異なり，目に見えない地下で起こるため発見しにくく，蓄積性の汚染のため汚染の浄化には長い時間と多額の費用を必要とする。汚染の原因は，工場の工程・施設・床面などからの汚染物質の漏洩，汚染物質を含む工場廃水の地下浸透，汚染物質を含む廃棄物の不法投棄など様々である。さらに近年は，清掃工場周辺でのダイオキシン問題のように大気由来の表層土壌汚染問題も顕在化している。今後，工場跡地はもちろんのこと，一般市街地においても大気経由で降下した重金属によって環境基準及び含有量基準を超える可能性は否定できない。一方，2003年2月15日に土壌汚染対策法が施行され，表層土壌の重金属汚染が健康リスクの観点から注目されている。
名古屋市南部地域は，化学工業や鉄鋼業などの工場が立ち並ぶ工業地帯である。また，国道23号線や国道247号線などの幹線道路が集中していることも相まって，従来から大気汚染が著しい。
1989年には，「名古屋南部大気汚染公害訴訟」が起こった地域である。研究者は7年前より，名古屋
市南部地域を対象として表層土壌の重金属汚染に関する調査を継続している。その結果，一部の地域でPbが環境基準を超過していること， 全量濃度で自然界値を超える主な元素はCr, Zn, Br, Sbであること，CdとNiは表層土壌で濃度が大幅に高くなり，かつ高濃度を示す地点の多くが共通していたことから，ケミカルフォールアウトとしての排出源が同じ可能性が高いこと等を示した1)。本研
究では名古屋市南部地域での表層土壌汚染調査地点をさらに増やし，地域全体での重金属汚染の実態や特性を明らかにして汚染マップを作成するとともに，公園等で重金属濃度の高い表層土壌を摂取した場合の，人の健康リスクについて定量的な評価を試みた。土壌摂取による人の健康リスク評
価においては，人の胃腸管を模擬した生理学的抽出実験（以下，PBET法）を実施して，より精度の高いリスク評価を実現した。また，土壌汚染対策法における含有量基準の公定抽出法である1N塩酸抽出法による抽出量と，PBET法による抽出量とを比較することにより，公定法として1N塩酸抽出法を適用することの妥当性について考察を加えた。

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2. 土壌採取および分析方法
2.1 試料の採取
今年度は，名古屋市南部地域の18地点で土壌を採取した。できる限り人の手の入っていない場所の土壌を採取するため，採取地点には公園や神社を優先的に選定した。裸地土壌については，深さ0〜1cm，2〜5cm，10〜20cmの3層，砂場については0〜1cmの1層，草の繁茂している表層土（草地）については0〜5cm，道路粉塵やその近辺の植え込みでは0〜1cmの土壌を5地点混合法により採取した。
試料は60℃で48時間乾燥させた後2mm網ふるいに通し，分析試料とした。採取地点とサンプル番号を図1，表1に示す。
2.2 抽出方法（1）精製水抽出法：土壌環境基準の公定抽出

図1

名古屋市南部地域の土壌試料採取地点地図法。液固比は10，振とう時間は6時間である。汚染されている土壌に雨水が浸透

表1

土壌試料採取地点名

して地下水となり，飲み水として人が摂取する可能性を考慮し環境基準が定められている。
（2）0.1N塩酸浸出法：農用地土壌汚染対策
地域の指定要件に係わる特定有害物質のCd，CuおよびAs量の検定に用いられる0.1N塩酸浸出法に基づいている。液固比は5，振とう時間は1時間である。抽出液が弱酸性のため，主として土壌の表面に弱く付着している重金属を抽出することができる2)。人為的汚染を検出するのに有効とされている。
（3）1N塩酸抽出法：2003年2月15日に施行された土壌汚染対策法において定義された含有量基準の公定抽出法。主に人が土壌を直接摂取した場合の許容レベルから基準値を定めている。液固比は30または50を採用し，振とう時間は2時間とした。
（4）PBET法：Physiologically Based Extraction Testの略。固相マトリクスと人の胃腸管を模擬した反応器（胃と小腸のpHおよび化学特性，土と溶液の比率，胃での混合および胃の通過速度を模擬したもの）を用いて，金属の生物吸収能を評価する生体外（in vitro）試験システムであり，動物実験ができない場合に重金属の生物吸収能を評価しようとするものである。PbとAsについてRubyら3)が実験を行い，サイトごとの曝露評価を行うのに有効な方法であると報告している。本研究でも，Rubyらの研究を参考に実験条件を設定した。模擬胃液は，精製水にペプシン・クエン酸・リンゴ酸・乳酸・酢酸を添加し，塩酸と水酸化ナトリウムで所定のpHに調整した。腸液は胆汁末とパンクレアチンを添加し調製した。胃の滞留時間を70分とし，30，50，70分後に，小腸の滞留時間は180分とし60，180分後にそれぞれ上澄み液5mlを採取− 30 −

した。胃のpHは1.3，2.5，4.0と3つの場合を設定した。pH1.3は人の空腹時，pH2.5は通常時，pH4.0は満腹時に対応する。腸のpHは約7.0とした。
2.3 測定方法（1）ICP質量分析法：2-2で得た抽出液中の重金属濃度をICP質量分析器（YOKOGAWA, HP-4500
またはAgilent 7500ce）で定量した。測定元素はCr，Mn，Ni，Cu，Zn，As，Se，Mo，Cd，Sb，Pb，Uの12元素である。
（2）中性子放射化分析法：土壌に中性子を照射して元素を放射化し，放出されるγ線のエネルギーとカウント数から土壌中に含まれる元素を定性，定量する分析方法。土壌が含有する元素の全量分析ができる。γ線エネルギー分解能に優れたGe半導体検出器を放射能の測定に用いることにより，化学分離を必要とせずに多数の元素を同時分析できるのが利点である。
照射は，京都大学原子炉実験所圧気輸送管（pn-2，中性子束密度約3.5×1013 1/cm2･s：実測値）を用いて行った。照射時間は3600秒，冷却時間は中寿命核種については8〜9日（約650000秒），長寿命核種については20〜30日（約2000000秒）とした。計測には4096チャネル波高分析器付きGe半導体検出器（EG&G社製ORTEC

Hp-GeGeCOAXIAL

DETECTER）を用いた。計測時間は，中寿命核種については3000秒，長寿命核種については7200秒とした。
標準試料としてBCR176（Commission of The European Communities，City Waste Incineration
Ash）を試料と同時に照射・計測し，未知試料中元素濃度の補正を行った。
土壌試料はメノウ鉢を用いて微砕した後100mgを秤りとり，ポリエチレン袋で二重に封入し，さらに外袋で封入して測定試料とした。

3. 実験結果および考察
3.1 土壌環境基準との比較
図2に示す通り，⑮元塩公園元塩公園の草地において，Asの土壌環境基準（0.01mg/L）
を上回る，または同程度のAs濃度を検出した。しかし同じ元塩公園でも，基準を大きく下回る値（0.0015μg/L）しか検出されなかった地点もあることから，場所的なバラツキが非常に大きいといえる。⑥県道36号線 柴田小学校側 路肩粉塵では土壌環境基準に近いPb濃度が検出された。大気の鉛汚染

図2

ヒ素（As）の溶出濃度⑮元塩公園の大部分は自動車の排気ガス（有鉛ガソリンが原因）に由来するとされている。しかし，最近ではほとんど無鉛ガソリンに変わっているのが現状である。汚染原因の考察を深めていくために，交通量が非常に多い（粉塵濃度が高い）地域での重金属による汚染調査を継続していく必要があると思われる。過去において土壌環境基準を上回る濃度を検出した築地神社，中の島川緑地および白水公園では，土壌環境基準を超える値は検出されなかった。

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3.2 含有量基準との比較
測定試料とした土壌試料の中で，含有量基準を超過したサンプルはなかったが，6サンプルでPbが含有量基準に近い値を検出した。特に，道路粉塵や⑦白水公園で高い含有量を検出した。
Pb含有量の高かった6サンプルの分析結果を図3に示す。Znは2004年4月1日に施行された水道基準項目に追加され，基準値1.0mg/Lが設定されたため，Znの環境中濃度が注目されている。Znの溶出濃度が他の地点に比べて突出していたのが道路粉塵である。道路粉塵と表層土壌裸地とを比較した結果を図4に示す。

図3 鉛（Pb）の土壌含有量（1N塩酸抽出法による）

図4 亜鉛（Zn）の含有量（1N塩酸抽出法による）

3.3 自然界値との比較
放射化分析により定量した5元素（Cr, Zn, As, Mo, Sb）のうち，最大自然界値（表2 4) 5)）を5倍以上超えた地点および元素を表3に示す。Cr, Zn, Sbでは，最大自然界値を上回った土壌試料は表層土壌（0〜5cm）が多かった。Moは最大自然界値に近い値を検出し，Asはほとんどの地点で最大自然界値の約1/10以下であった。
表2

最大自然界値（mg/kg）

表3

最大自然界値の5倍を超えた地点と元素

3.4 表層土壌中重金属濃度の統計解析
3.4.1 単相関分析
1998年から2004年までに調査した名古屋市南部地域の表層土壌中重金属濃度データを用いて，元素間，地点間の単相関分析行った。重金属濃度は，0.1N塩酸浸出法の結果（深さは0〜20cm）をすべて（標本数：223，元素数：10）用いた。0.1N塩酸浸出法の測定結果を用いた理由は，①0.1N塩酸浸出法で抽出される成分が主として人為的汚染によるものと判断されること，− 32 −

②0.1N塩酸浸出法による分析は1998年から実施しており，最もデータ数が多いこと，の2点である。最も相関係数が高かった元素の組み合わせは，
Ni-Cd（相関係数R2=0.72）であった。土壌中Ni濃度と土壌中Cd濃度との相関を図5に示す。
このことから，NiとCdに関しては同じ排出源の可能性が高いと考えられる。Cr-Mn

図5

0.1N 塩酸浸出法による土壌中Ni濃度とCd濃度の相関（1988〜2003年に採取した深さ0〜20cmの全データ）（R2=0.54），Cr-Ni（R2=0.55）がNi-Cdに次いで高い相関係数を示した。
3.4.2 因子分析
単相関分析と同様に，1998年から2004年までの0.1N塩酸浸出法による分析データを用いて因子分析を行った。因子抽出法は，最尤法の中で回転法Kaiserの正規化を伴うプロマックス法を用いた。分析結果を表4に示す。

表4-A

表4-C

説明された分散の合計

表4-B

構造行列

因子相関行列

分散の合計を見ると，因子1〜3により全体の約82％，因子1だけでも全体の約57％を説明できることがわかる。構造行列は，各元素の因子1，2，3に対する影響を示している。因子1では，− 33 −Cr（0.76），Ni(0.99)，Cd（0.85）が高い影響を与えており，因子2ではMn（0.91），Cr（0.79），
因子3ではPb（0.99）が各因子に対して高い影響を与えていることがわかる。因子相関行列では各因子同士の相関係数を示している。最も高い相関係数を表したのが，因子1-因子2の組であった。
地点別で見た因子得点表の結果を表5に示す。因子1，2，3において，因子得点が最も高い値を示した地点は⑦白水公園であった。因子得点1以上を示した地点のほとんどが通行量の多い幹線道路近傍の地点であることから，名古屋市南部地域の表層土壌に含まれる重金属類は，幹線道路を走行する自動車による影響が強いと考えられる。

表5

各因子得点が高い地点一覧

4. 表層重金属汚染マップ
4.1 濃度コンターの作成
名古屋市南部地域でこれまでに土壌調査を実施した41地点の0.1N塩酸抽出法による土壌中濃度を用いて，名古屋市南部地域の表層重金属汚染マップを作成した。マップ作成用のデータは0〜1cmと2〜5cmの重金属濃度を平均して得た。同一地点で複数回調査している場合は，それらの平均値を代表値とした。調査地点の緯度経度を地図ソフト(Pro Atlas)上で読み取り，Arc Mapを用いて地図上に濃度コンターを描いた。対象元素はCr，Mn，Ni，Cu，Zn，As，Se，Pb ，Cd，Sbの10元素である。得られた濃度コンターの中で代表的なものを図6に示す。
4.2 考察Ni, Zn, Cdのコンター図が類似しており，大江周辺の工場地帯で特に濃度が高い。道路粉塵中のZn濃度が非常に高いことから，表層土壌に降下するZnの多くは自動車由来ではないかと推定していたが，Znの高濃度域と幹線道路との間に明確な相関はない。むしろ産業活動による影響が大きいのではないかと考えられる。一方，PbとCuは交通量の多い道路の周辺で高い溶出量を検出しており，車の排気ガスや道路粉塵が影響している可能性が高い。

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Cr

NiZnCdAsPbmg/kg

図6

名古屋市南部地域での表層土壌中重金属濃度コンター図（0.1N 塩酸浸出法で得た土壌中濃度から作成）

5. 表層汚染土壌の健康リスク評価
5.1 PBET法による胃腸管での重金属溶出量の推定
1Ｎ塩酸抽出法によるPb濃度が高く，健康リスク評価の対象として重要と思われる，①築地神社 南西0〜1cm，⑥県道36号線 柴田小学校側 路肩粉塵，⑦白水公園北（Ⅲ）0〜1cm，⑦白水公園北（Ⅲ）草地，⑦白水公園北（Ⅳ）0〜1cm，⑦白水公園北（Ⅳ）草地，⑧東築地小学校 路肩
粉塵の合計7サンプルをPBET法の試料とした。⑦白水公園土壌の後に記したローマ数字は，同じ公園でも土壌採取地点が異なることを表している。
PBET法を実施した結果，Pbの含有量基準を上回る溶出量を検出するサンプルはなかった。含有量基準は上回らなかったが，それに近い溶出濃度を検出し，土壌を直接摂取する可能性も高い，− 35 −

図7

PBET 法による模擬胃腸管内での図8

重金属溶出量の変化（Pb）
⑦白水公園

図9

重金属溶出量の変化（Pb）

北（Ⅲ）0〜1cm⑥柴田小学校PBET 法による模擬胃腸管内での図10

重金属溶出量の変化（Zn）⑥柴田小学校PBET 法による模擬胃腸管内での路肩粉塵

PBET 法による模擬胃腸管内での元素別溶出濃度変化の傾向

路肩粉塵⑥県道36号線 柴田小学校側 路肩粉塵，⑦白水公園北（Ⅲ）0〜1cmの実験結果を図7,8,9に示す。
Pbの測定結果では，胃のpHが1.3の時に含有量基準の2/3程度の溶出量（約100mg/kg）を検出した。Znについては，体内でも高濃度で溶出することがわかった。胃，小腸での重金属溶出の傾向を元素別でまとめた結果を図10に示す。
胃液のpHを3パターンで実施した7種類の土壌のPBET法で，重金属の溶出濃度が1N塩酸抽出法での溶出濃度を超過した元素はZn,Mo,Pbの3つであった。これまでの実験結果では，Seと Sbについて1N塩酸抽出法が土壌直接摂取による重金属摂取量を過少評価する傾向を示した6)が，本年度の結果からは，新たにZn,Mo,Pbの3元素についても，1N塩酸抽出法を公定法とすることの妥当性を検討する必要性があると思われる。
5.2 リスク評価
耐用1日摂取量（TDI：Tolerable Daily Intake）とは，生涯にわたって人が毎日摂取し続けた場− 36 −

合でも，健康に悪い影響を及ぼさない安全な1日摂取量を意味している。重金属類のTDIはWHOの水質基準7)やACGIHの設定する労働環境中の許容空気濃度8)および環境省の含有量基準9)の根拠値としていくつか提案されている。それらのTDIから最も低い値（Cr, Zn, As, Se, Cd, Sb, Pbについて）とPBET法の結果から算出した重金属摂取量とを比較した。人が土壌を経口摂取する量（摂食量）は大人で100mg/day，子供で200mg/dayと推定されている9)。PBET法の結果は，胃と小腸における最大溶出濃度（土壌中濃度C(soil)[mg-metal/kg-soil]）を用い，溶出濃度から摂取量への変換は坂内らの方法10)11)を参考に算出した。算出式を以下に示す。

土壌の摂食等の1日曝露量＝土壌中濃度C (soil) [mg-metal/kg-soil]×摂食量[mg-soil/day]×0.000001[kg/mg]
1日曝露量の生涯平均＝（1日曝露量（子供）×曝露期間（子供）＋1日曝露量（大人）×曝露期間（大人））/曝露期間（生涯）＝0.0001×C(soil)
曝露期間：大人＝64年，子供＝6年，生涯＝70年

表6〜8に，TDIと⑦白水公園北１(Ⅱ)草表6

TDIとPBET法から推定した体内摂取量との比較⑦白水公園北（Ⅱ）草地

表7

TDIとPBET法から推定した体内摂取量との比較⑦白水公園北（Ⅲ）深さ0〜1cm

地，⑦白水公園北（Ⅲ）0〜1cmおよび⑥
県道36号線 柴田小学校側 路肩粉塵からの重金属摂取量の推定値との比較を示す。
PBET法で得た溶出濃度から推定した1日摂取量がTDIを上回ったサンプルは，⑦白水公園北（Ⅱ）草地，での空腹時のPbであった。他の地点においてもPBET法で得た溶出濃度から推定した1日摂取量はTDIを上回らないものの，TDIの約36〜68％の値を示している。本研究が仮定したTDIは経口摂取のみを考慮したものである。経口摂取には食物による摂取，飲料水による摂取，土壌の直接摂取等が考えられる。
PBET法で得た溶出濃度から推定した1日摂取量は，経口摂取の中で土壌の直接摂取しか考慮していない値であるため，TDIを上回らなかったとしてもTDIの約36〜68％を示した結果は重要と受けとめるべきである。一方，経口摂取による鉛の吸収率8％という報告12)がある。この値を考慮すると，汚染土壌の直接摂取による鉛の吸収量は，TDIの約3％〜5.4％に低下する。一方，子供（0〜4才）は大人の2倍の土壌を摂取するが，体重は大人の1/10〜1/3程度である。仮に体重10kg（大人の約1/5）の子供の場合，TDIは表の1/5に，鉛の摂取量は2倍になる。
この場合，土壌の直接摂取による鉛の吸収量は，8％の吸収率を考慮してもTDIの30％〜54％を占− 37 −

表8める。乳幼児期の鉛の吸収率は大人よりも高いことも報告されており，白水公園におTDIとPBET法から推定した体内摂取量との比較⑥柴田小学校前 路肩粉塵ける乳幼児の土壌摂食は，健康リスクの面から注意すべきレベルにあると言える。
⑥県道36号線 柴田小学校側 路肩粉塵のZnの推定量はTDIを上回らなかったが，他の地点のZnより最低でも10倍高い値となっていた。亜鉛が高濃度になる要因としては，亜鉛メッキ鋼板等の使用やタイヤの摩耗粉
塵の影響等13)が考えられる。
上述した土壌摂取による重金属の体内摂取量は，胃腸管で溶出した重金属が全て100％体内で吸収されると仮定して評価を行っている。今後，吸収率に関する詳細な検討が必要であるが，リスク評価の観点からすれば，本研究での健康リスク評価は大人に対しては安全側の評価を与えていると位置づけることができる。

6. おわりに本研究で得られた結果ならびに結論を以下に列記する。
【名古屋市南部地区における表層土壌汚染の評価】（1）元塩公園元塩公園の草地において，Asの土壌環境基準を上回る，または同程度のAs濃度を検出した。
（2）Pbでは土壌環境基準を上回る土壌試料はなかったが，県道36号線柴田小校側路肩粉塵で土壌環境基準と同程度の溶出濃度が検出された。他の地点では土壌環境基準を超える値は検出されなかったが，白水公園北深さ0〜1cmで比較的高い溶出濃度が検出された。
（3）測定試料とした土壌試料の中で，含有量基準を超過したサンプルはなかったが，6サンプルでPbが含有量基準に近い値を検出した。特に，道路粉塵や白水公園で高い含有量を検出した。
（4）名古屋市南部地区周辺の表層土壌汚染を初めて調査した1998年から2004年度の0.1N塩酸浸出法の分析結果（深さは0〜20cm）を全て用いて単相関分析を実施した。最も相関係数が高かった元素の組合せは，Ni-Cd（相関係数R2=0.72）であった。このことから，NiとCdに関しては同じ排出源の可能性が高いと推察される。
（5）0.1N塩酸浸出法のデータを用いた因子分析の結果より，名古屋市南部地区の表層土壌重金属汚染の原因と思われる因子を3つに絞ることができた。因子1は，Cr，Ni，Cd，因子2は，Mn，Cr，因子3は，Pbによって特徴付けられた。
（6）名古屋市南部地域について作成した濃度コンター図を元素ごとに比較し，Ni, Zn, Cdの濃度コンター図が類似していることを示した。Znの高濃度域と幹線道路との間に明確な相関はな
く，むしろ産業活動による影響が大きいのではないかと考えられた。PbとCuは交通量の多い道路の周辺で高い溶出量を検出しており，車の排気ガスや道路粉塵が影響している可能性が高い。

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【生理学的抽出実験（PBET法）を用いた健康リスク評価】（1）PBET法による土壌中重金属の溶出濃度は胃のpHに依存し，空腹時には体内に多く吸収されると推察される。
（2）Zn,Se,Mo,Sb,Pbで，PBET法が1N塩酸浸出法の溶出濃度を上回る場合があった。これらの元素については，公定法（1N塩酸浸出法）の有効性についてさらに慎重な評価が必要と考えられる。
（3）EPA等で設定されている1日耐用摂取量（TDI）の中で最も低い値（Cr, Zn, As, Se, Cd, Sb, Pb
について）とPBET法の結果から推定した人の摂取量とを比較した。その結果，PBET法で得た溶出濃度から推定した1日摂取量がTDIを上回ったサンプルは，白水公園北の草地での空腹時のPbであった。
（4）重金属の胃腸管による吸収率を考慮して，PBET法で得た溶出濃度を基に，より現実的な吸収量を推定した。その結果，体重10kg（大人の約1/5）の子供の場合，8％の吸収率を考慮しても土壌の直接摂取による鉛の吸収量は，TDIの30％〜54％を占める結果となった。
（5）乳幼児期の鉛の吸収率が大人よりも高いことも報告されているため，大人に対する評価では安全であっても，乳幼児についてはより慎重な対応が必要である。

【参考文献】
1） 谷直将，原田友和：名古屋市南部地域における表層土壌の重金属汚染特性，大同工業大学工学部建設工学科土木工学専攻

卒業研究概要集第21号，pp.53-54, 2001.

2） 日本土壌肥料科学会編：土壌標準分析・測定法，博友社，pp.347-348, 1991.
3） Ruby M. V., Davis A，Schoof R, Eberle S. and Sellstone C.M.: Estimation of Lead and Arsenic
Bioavailability Using a Physiologically Based Extraction Test, Environ. Sci. Technol, Vol.30,pp.422-430, 1996.
4） 日本土壌肥料科学会編：土壌の有害金属汚染, pp.32, 1991.
5） 浅見輝男，久保田正亜，南沢究：土壌中のカドミウム，アンチモン，ビスマスなど重金属元素の自然界値，日本土壌肥料学雑誌，第59巻 第2号，1988.
6） 世古学，堀内将人：名古屋市南部地区における表層土壌の重金属汚染と健康リスクの評価，土木学会第58回年次学術講演会講演概要集第Ⅶ部門，2003.
7） 日本環境管理学会：新水道基準ガイドブック，丸善，1994.
8） 化学物質安全情報研究会

上原陽一監修：化学物質安全性データブック（改訂増補版），オーム社，1997.
9） 土壌の含有量リスク評価検討会：土壌の直接摂取によるリスク評価等について, 2001.
10） 坂内修，米田稔，森澤眞輔，福谷哲：京都市内公園の土壌重金属汚染のリスク評価の試み，環境衛生工学研究，第16巻第3号，2002.
11） 坂内修，辻貴史，米田稔，森澤眞輔：土壌金属汚染の測定と土壌の直接摂取による健康リスクの評価，環境工学研究論文集，第40巻，2003.
12） 和田攻：金属とヒト−エコトキシコロジーと臨床−，朝倉書店，1985.
13） 堀内将人：重金属による市街地土壌汚染の評価とその工学的対策に関する試験的研究，平成6− 39 −

年度〜平成8年度 科学研究費補助金

基盤研究（A）（2）試験 研究報告書，1997.

謝辞
調査および分析でご協力頂いた京都大学原子炉実験所の西牧研壮教授，福谷哲助手，大同工業大学
大学院生の世古学氏，学部生の伊藤知子氏に深謝の意を表します。

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