極微量分析技術を用いた北太平洋での放射性セシウムの分布
環境放射能研究所
青山道夫
第3回放射線計測フォラム
2014年12月3日
コラッセふくしま、福島、日本

今日の講演内容
l 研究概要 何故どんなことをしているか？
l 福島事故以前：研究の始まりから55年の結果
l 福島事故後の大気・海洋での人工放射能変動l まとめ

なぜ研究していたか?（なぜ国として税金を使っていたか？）
国民が受ける放射線量を監視評価し、放射線防護の措置を講じるため
気象研究所での研究は
1. 環境（大気・海洋）における放射能汚染の実態の把握
2. 大気・海洋における物質輸送研究のトレーサ−としての利用を目的としている。
降下物：1957年から55年の世界最長記録
旧科学技術庁、旧文部科学省の放射能調査研究費、現在は原子力規制庁の放射能調査研究費
予算の詳細は、気象研HP 「環境における人工放射能の研究」２０１３
研究の歴史を参照されたい。
http://www.mri-jma.go.jp/Dep/ge/2013Artifi_Radio_report/index.html

理想的な化学トレーサー
海水と同じ挙動をする
海洋への付加過程が単純。（付加期間が短い など）
海洋への付加海域が均一あるいは地域的な分布が明確。
多くの海域で、時間変化が観測されている。
ある時間を経過後、海洋の断面分布を描ける観測が行われる。
少なくとも、50年以上追跡可能である。
１３７Csがこれらの条件を満たす可能性あり

海洋への137Csの付加過程
太平洋の137Csは大部分グローバルフォ−ルアウトによる。
主に、1960年代中頃までに海洋表層に降下した。
降下量の精密な分布の作成

データベースの作成
1. 海洋放射能 （HAM : Aoyama and Hirose (2004))
2. 人工放射能降下量
3. 土壌中人工放射能濃度海水中の137Csの分析法の改善
目標

20リットル以下で測定可能
Ge半導体検出器の高感度化
1.5 %⇒
7-20 %
化学収率の改善< 50-70 %⇒ > 90 %（2リットルなら99.2％）
低バックグランドの実現
地下施設（金沢大学）との共同
精密な断面分布を書くことが可能。
165ﾟEAoyama et al., (2000)

化学トレーサーは何に利用できるか○海洋循環過程の検証○海洋循環モデルの検証

例：北部大西洋での深層水の形成
3H , CFCｓ○海洋炭素循環モデルへの利用

CFCｓ , 14C○海洋の炭素蓄積量の評価
14C○海洋のCO2吸収域、放出域及び蓄積量の推定

海水中の137Csの分析法の改善 第二段階
リンモリブデン酸アンモニウムをもちこむとBGがあがって測定下限値が大きくなる
下限値0.5-1ｍBq
10 L ｘ 0.01 Bq m-3 = 0.1mBq を目標
リンモリブデン酸アンモニウムを再溶解し、塩化白金酸セシウムとして取り出すー＞４０Kの減少に
よるBGの減少（数分の一から十分の一）

Aoyama et al., (2008)

Low background measurements at Ogoya underground laboratory

Double treatment by Aoyama and Hirose 2008 to reduce 40K<- AMP/Cs compound
Cs2Pt(Cl)4 precipitate ->リンモリブデン酸アンモニウムを再溶解し、塩化白金酸セシウムとして取り出すー＞４０Kの減少

青山＆浜島 ぶんせき 2014年10月

100005.6.27 Cs 175-Bottom by Y/175-Bottom by Y
947491s

1000

251500

20

1200

15900

10600

5300

100
1010200

400

600

800

1000

175-Bottom by Y

1000

1200 1400

1600 1800 2000

6.1.10 Cs 175-bottom by
Y/587115s

0650

660

670

10801450

1460

1470

1460

1470

1200.00356
0.0010690

61006041030

210200

400

600

800

1000 1200

1400 1600 1800

2000

0650660

670

01450

輸送模式図大気に放出された後、陸上、海洋表層への輸送その後の海洋内部での輸送

気象庁凌風丸 回収した採水器

12リットルボトル 36本
秒速１ｍで移動
６２００ｍの海底まで片道2時間往復4時間
一日あたり2-4点の観測 太平洋横断に2ヶ月から3ヶ月

海洋表面に降下したものの行方
海洋への降下は、
１）東西方向に一様
２）南北方向の分布は成層圏-対流圏交換過程に依存
90Sr, 137Cs, 239,240Pu

降水に伴う海面への降下

一部はプランクトンや魚へ移行
基本的には海水を測定

降下後すぐに、表層の混合層でかき混ぜられる

移流・拡散壊変

さらに、生物等を介した海底への沈降（239,240Pu には重要だが、90Sr と137Csには重要ではない）海水中人工放射性核種の試料採取• 項目 主には長寿命の人工放射性核種• 開始 1954年• 採取方法 船で出かけていって海水を集める• 量
一試料あたり以前は100-500リットル
最近では2-20リットル
持ち帰って、対象核種を抽出し、測定
気象庁凌風丸

採水器NYK HEIJINLong-term trend of 137Cs in surface water

Western North PacificSouth Pacific Ocean
Indian Ocean

Aoyama, M., et al., PROG. OCEANOGR., 89 (1-4), 7-16, 2011

3D distribution of 137Cs in the Pacific Ocean
based on 6 sections in 2000s: from south east3D distribution of 137Cs in the Pacific Ocean basedon 6 sections in 2000s: with movements
Higher deposition regionpossible pathway of radiocaesium

Fig. S2 Possible pathway of 137Cs in the Pacific Ocean

北太平洋137Cs表層濃度の時系列変化
1000

Cs137[Bq/m3]

1001010.10.01
1945

北緯25度から40度、経度は日本沿岸から180度日付
け変更線、東シナ海含まず

ROMS0.1mean
ROMS0.1min
ROMS0.1max

19551965

1975 1985
Year1995

中解像度モデルPOP2.0
高解像度モデルROMS

2005

福島事故での放出源：陸と海• Atmospheric deposition• Direct release• Groundwater discharge• Freshwater runoff fromthe 1F NPP site
• River runoff• Planned release of lowlevel waste water137

Simulated atmospheric deposition of 137Cs(Bq m-2) (by Masingar II of MRI)
(Aoyama et al., in preparation)

Cs : 1.8E+12 Bq/m3
TEPCO Press release22

Sampling locations during the period fromMarch 2011 to Oct. 2012
NYKAQUARIUS
R/V Mirai

R/V Hakuho Maru
NYK Heijin

凌風丸

表. 2011年4-5月の北太平洋における放射性セシウム濃度
Station
NYK11-043
NYK11-001
NYK11-003
NYK11-044
NYK11-007
NYK11-009
NYK11-046
NYK11-047
NYK11-048
NYK11-085
NYK11-049
NYK11-086
NYK11-087
NYK11-050
NYK11-089
NYK11-090
NYK11-091
NYK11-092
NYK11-095
NYK11-021
NYK11-023
NYK11-025
NYK11-055
NYK11-098
NYK11-027
NYK11-056
NYK11-100
NYK11-125
NYK11-029
NYK11-057
NYK11-101
NYK11-127
NYK11-102
NYK11-103
NYK11-129
NYK11-058

134Cs
Depth Latitude Longitude
Datedbar
Bq m-30 34.95ºN 143.86ºE 20110331 135 ± 100 35.68ºN 143.77ºE 20110401 507 ± 330 36.60ºN 147.60ºE 20110401 1000 ± 710 35.07ºN 146.44ºE 20110401
34 ± 2.60 38.18ºN 154.97ºE 20110402 17.7 ± 1.60 38.08ºN 158.58ºE 20110402
1.9 ± 0.50 35.12ºN 154.14ºE 20110402
9.5 ± 1.10 34.89ºN 158.76ºE 20110402
6.6 ± 0.80 34.76ºN 161.27ºE 20110402
2.6 ± 0.50 33.85ºN 141.31ºE 20110402
ND0 34.09ºN 173.28ºE 20110403
3.4 ± 0.60 34.33ºN 144.68ºE 20110403 158 ± 110 34.51ºN 148.40ºE 20110403 98.4 ± 6.60 35.09ºN 173.38ºE 20110404
0.7 ± 0.40 34.81ºN 153.51ºE 20110404 10.2 ± 1.10 34.98ºN 156.16ºE 20110404
2.7 ± 0.70 35.15ºN 158.93ºE 20110405
3.4 ± 0.70 35.32ºN 161.70ºE 20110405
3.4 ± 0.60 36.35ºN 178.99ºE 20110406
1.1 ± 0.60 41.12ºN 167.75ºW 20110407
ND0 42.33ºN 159.88ºW 20110408
0.6 ± 0.30 43.00ºN 151.95ºW 20110409
ND0 33.46ºN 154.15ºW 20110409
ND0 36.84ºN 163.23ºW 20110409
ND
043.62ºN 143.57ºW 20110410
0.7 ± 0.30 32.52ºN 146.59ºW 20110410
ND
0 35.88ºN 151.92ºW 20110410
ND
0 33.29ºN 142.20ºE 20110410
3.1 ± 0.6
0 38.18ºN 134.97ºW 20110411
ND
0 31.32ºN 140.20ºW 20110411
ND
0 34.97ºN 146.43ºW 20110411
ND
0 35.36ºN 147.57ºE 20110411
2.2 ± 0.5
0 33.92ºN 141.12ºW 20110412
ND
0 32.50ºN 135.86ºW 20110412
ND
0 39.01ºN 152.70ºE 20110412
1.9 ± 0.40 28.94ºN 130.73ºW 20110413
ND

Latitude Longitude

36.60ºN 147.60ºE
36.35ºN 178.99ºE
41.12ºN 167.75ºW

Date137Cs

Bq m-3150 ± 8546 ± 281080 ± 60
36.8 ± 2.1
21.5 ± 1.3
3.6 ± 0.4 134
11.3 ± 0.8
6.7 ± 0.6
3.6 ± 0.4
1.7 ± 0.2
6.1 ± 0.5
181 ± 9118 ± 62.4 ± 0.3
12.5 ± 0.8
6.1 ± 0.6
7.5 ± 0.6
5.3 ± 0.4
2.4 ± 0.4
1.8 ± 0.2
1.9 ± 0.2
1.8 ± 0.2
1.4 ± 0.2
1.9 ± 0.2
2.3 ± 0.2
1.8 ± 0.2
1.8 ± 0.2
3.5 ± 0.4
1.4 ± 0.21.9 ± 0.2
2 ± 0.2
3.3 ± 0.4
2 ± 0.2
1.8 ± 0.2
3.6 ± 0.3
1.6 ± 0.2

20110401
20110406
20110407（分析結果の例）
137Cs

Cs
Bq m-31000± 71
1.1 ± 0.6
ND

Bq m-31080 ± 60
2.4 ± 0.4
1.8 ± 0.2

Fuksuhima

Fukushima+ bomb

134Csと137Csの放出比は福島事故では 0.99 ± 0.02
(Buesseller et al., 2011)

134Cs半減期2.1年
137Cs半減期 30年

134Cs in surface water in April-June 2011
unit: Bq m-3
Data sources: Aoyama et al., Honda et al., CKKim et al., Inoue et al., MEXT, Tansei
Solid circle with color: observed data
Pattern: Atmospheric model with ocean model simulation

Solid black circle: below detection (ca. 0.2-0.4 Bq m-3)

X

Apr-Jun
2011

Jul-Sep
2011

Surface speed of contaminated water ca. 7 km day-1

Oct-Dec
2011

Jan-Mar2012

26(Aoyama et al., BG 10 3067-3078, 2013)

134Cs in surface water in April-June 2011
unit: Bq m-3
Data sources: Aoyama et al., Honda et al., CKKim et al., Inoue et al., MEXT, Tansei
Solid circle with color: observed data
Pattern: Atmospheric model with ocean model simulation

Solid black circle: below detection (ca. 0.2-0.4 Bq m-3)

Long. – Time planes

7 km day-1

In the modelRadiocaesium at Hasaki until the end of
2011 (Aoyama et al., 2012)

137Cs concentration at Hasaki

Aoyama et al., Geochemical journal, in press
31

137Cs mass balance

2-3PBq on land
14-17 PBq to the atmosphere12 - 15 PBq to the ocean

140 PBq in stagnant water
Boiling Water Reactor Systems "Nuclear
Reactor Concepts" Workshop Manual,
U.S. NRC

3.5 +-0.7 PBq to the ocean(Tsumune et al., 2012,2013)

700 PBq in the three core

140 PBq in stagnant water(Nishihara et al.,, 2011)(Nishihara et al., 2011)

地球上に降った 137Cs のマップ
Decay corrected accumulative fallout as of 1970
北半球への総降下量765±79 PBq 1970年時点
それに加えて・・・
チェルノブイリ事故 1986年
85 PBq
福島事故 2011年
大気経由 15-20 PBq
海洋への直接漏洩3.5±0.7 PBq
Michio Aoyama, Katsumi Hirose and Yasuhito Igarashi, Re-construction and updating our understanding on theglobal weapons tests 137Cs fallout, Journal of Environmental Monitoring, 8, 431-438, 2006.

まとめ• 2リットル試料で北太平洋全域での試料採取をおおこなった。測定は極微量放射能測定として行った。
• 福島事故により海洋環境に放出された人工放射性核種の北太平洋おける分布と総量を明らかにした。総量は直接漏洩もあわせて15.5 - 18.5 PBq。
• 輸送の様相をモデルも合わせて解析し、移動速度や、内部への輸送の様相も明らかにした。
• 海洋表層では、太平洋の横断に約3年半かかってアメリカ大陸西岸近くに到達した。大気経由では1か月未満で到達。
• 環境中の90Srや137Csは長半減期であるがゆえに放射線防護の観点から，監視されなければならない核種である。長期途切れることのない観測は、影響評価の基礎となる。