2011/8/10

JRSM6月シンポジウム20110623-24

福島第一原発事故によって汚染された野菜に付着した放射性物質の除去法に関する中間報告

日本放射線安全管理学会
放射性ヨウ素・セシウム安全対策アドホック委員会
野菜分析班

1班 員
桝本 和義 （高エネルギー加速器研究機構）
末木 啓介 （筑波大学アイソトープ総合センター）
廣田 昌大 （東京大学大学院工学研究科）
野川 憲夫 （東京大学アイソトープ総合センター）
桧垣 正吾 （東京大学アイソトープ総合センター）
矢永 誠人 （静岡大学理学部）
西澤 邦秀 （名古屋大学名誉教授）◎柴 和弘 （金沢大学学際科学実験センター）○清水喜久雄 （大阪大学ラジオアイソトープ総合センター）
三好 弘一 （徳島大学アイソトープ総合センター）
佐瀬 卓也 （徳島大学アイソトープ総合センター）
阪間 稔 （徳島大学大学院ヘルスバイオサイエンス研究部）◎ 班長、 ○副班長
研究協力者
桧垣 匠 （東京大学 大学院新領域創成科学研究科）
飯田 敏行、村田 勲 （大阪大学 工学研究科）
矢坂裕太 （大阪大学 環境安全研究管理センター）斎藤 敬 （大阪大学 安全衛生管理部）
入倉奈美子、坂口由紀子 （徳島大学アイソトープ総合センター）
北村 陽二、 小阪 孝史 （金沢大学 学際科学実験センター）
2

1

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JRSM6月シンポジウム20110623-24

はじめに福島第一原発事故によって放出された放射性物質により、福島県の農作物だけでなく近隣の県の一部農作物まで、暫定基準値以上の放射能が検出され出荷制限や摂取制限の対象となった。 それらの汚染した農作物の放射性物質を洗浄により除去できれば、出荷制限対象からの解除並びに一般家庭における食の安全・安心の確保につながる。
そこで、放射性ヨウ素・セシウム安全対策アドホック委員会
では、野菜分析班を立ち上げ、出荷制限の対象となる農作物の低減化並びに家庭での安全・安心確保を目指し、放射性物質で汚染した農作物の簡単かつ効率的な除去方法の検討を行った。
3

検討項目
１） イメージングによる野菜に付着した放射性物質の付着部位や状態の視覚的検討。
・ イメージングプレート（IP)画像による放射能分布・ 走査型電子顕微鏡（SEM)による放射性物質の付着状態２） 野菜に付着している放射性物質の物理的な除去法の検討
・ 流水や温湯での洗浄
・ 超音波洗浄・ シャワー洗浄

３） 野菜に付着した放射性物質の化学的な除去法の検討
・ 洗剤
・ 酸・アルカリ・塩類
・ 還元剤（次亜塩素酸ナトリウム、亜硫酸ナトリウム、ニ亜硫酸ナトリウム、チオ硫酸ナトリウム、アスコルビン酸）
42

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JRSM6月シンポジウム20110623-24

１，基本的な洗浄及び測定手順＇１（ 測定 １ ＇洗浄前（・ Ge半導体検出器、GM＆ NaIサーベイメータ
・ イメージングプレート＆イメージイング解析装置＇２（ 前洗浄１ ＇除去操作前（
・ 10分間水中に浸す。
・ 流水下、手で葉をこすりながら、5分間洗浄する。
・ 根の部分を切り落とし、葉をバラバラにする。

＇３（ 除去操作・ 葉をそれぞれの条件の液に浸す。
・ 流水下、手で葉をこすりながら、5分間洗浄する。
・ 再び流水で洗った後、水を切る。
5１－２ 基本的な測定手順

by 金沢大学＇４（ 測定 ２ ＇除去操作後（１（ Ge半導体検出器
・ 検出器からの距離及び位置・ 逆向きに配置して再度測定

２（ GM＆NaIサーベイメータ
・ 検出器の口径に合わせて、野菜を置く・ 4方向に置き直し、測定する＇計4回測定（632011/8/10

JRSM6月シンポジウム20110623-24

送られてきた汚染野菜
１（ 2011年3月28日＇月（送り主： 日本環境調査研究所 泉 様
2（ 2011年3月30日＇水（送り主： 桝本 先生
3（ 2011年3月30日＇水（送り主： イング＇株（ 森 様
4（ 2011年3月30日＇水（
送り主： 日本RI協会 二ツ川 様
5（ 2011年4月9日＇土（送り主： アロカ＇株（ 志手 様
7１（ 野菜に付着した放射性物質の分布状態の視覚的検討。

84

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JRSM6月シンポジウム20110623-24

イメージングプレート＇IP)画像による放射能分布
by 金沢大学汚染キャベツ

1,000 cpm

汚染キャベツ

福島市南相馬市馬事公苑

石川県産キャベツ

汚染キャベツ

採取日： 3月23日

石川県産キャベツ

曝露時間：20時間
イメージングプレート：BAS-SR2025
BAS-5000: 解像度 100m
9・ ホウレンソウ

2,000 cpm 福島市南相馬市馬事公苑

採取日： 3月23日
by 金沢大学

ほうれん草(No.6)

小松菜＇対照（ほうれん草(No.6)

小松菜＇対照（

曝露時間：20時間
イメージングプレート：BAS-SR2025
BAS-5000: 解像度 100m
105

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JRSM6月シンポジウム20110623-24

チンゲン菜

150 cpm

宮城県角田市内

採取日：

3月24日
by 金沢大学

汚染チンゲンサイ

チンゲンサイ＇対照（汚染チンゲンサイ

チンゲンサイ＇対照（

曝露時間：20時間
イメージングプレート：BAS-SR2025
BAS-5000: 解像度 100m
11

試料：白菜＇GM800cpm（、ブロッコリー＇GM200cpm（、ニラ＇GM200cpm（、水菜＇GM250cpm（、ホウレンソウ＇GM300cpm（、ネギ＇GM200cpm（ｂｙ 徳島大学
白菜２葉

白菜４葉

ホウレンソウネギ

表裏1262011/8/10

JRSM6月シンポジウム20110623-24

汚染野菜の葉の表側と裏側の像
葉の表側

by 金沢大学

葉の裏側

曝露時間：20時間
イメージングプレート：BAS-SR2025
BAS-5000: 解像度 100m
13

汚染したホウレンソウ1株の放射能分布
by 東京大学

外から1枚目の葉外から2枚目の葉

内側3枚の葉
147

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JRSM6月シンポジウム20110623-24

野菜の葉の各組織の放射能分布測定
ｂｙ 東京大学

汚染野菜の放射能の８０％以上が表皮細胞に存在していた
15

走査型電子顕微鏡＇SEM)による放射性物質の付着状態

by 大阪大学

採取後、時間が経ち乾燥が進んだホウレンソウのSEM画像。
付着物がホウレンソウの内部に浸入している。
採取後、時間が経過するにつれ得て、放射性物質の除去は困難になる可能性がある。

168

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JRSM6月シンポジウム20110623-24

走査型電子顕微鏡＇SEM)による放射性物質の付着状態

土壌

by 大阪大学

ホウレンソウ由来の繊維状のものに土壌がからまっている。成長途上でからまって行くと考えられるので汚染土壌で栽培した場合には放射能を含んだ土壌を除去するのは難しいかもしれない。

17汚染野菜の放射能分布のまとめ
１， 汚染には2種類ある。
・ スポット汚染： 粒子状浮遊物がついた物＇特に：傷やしわなどに付着している（・ 面汚染： 雤に溶けた物

２， 葉の表と裏でかなり汚染分布が違う。
・ 葉の表のほうが汚染が多い。

３． 野菜１株では内側の葉ほど汚染が尐ない。
４． 放射能の８０％以上が葉の表皮細胞に存在。
５． 採取後、なるべく早く洗浄した方が除染しやすい可能性が高い。
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JRSM6月シンポジウム20110623-24２（ 汚染野菜に付着している放射性物質の除去法＇物理的方法（19○ 水洗浄による放射能除去効果
ホウレンソウ
除去率(%)

除去率(%)

I-131

Cs-137

I-131

Cs-137

15070

高エネ研

84160

金沢大学

22671

徳島大学

93969

金沢大学

34557

静岡大学

103254

金沢大学

44561

静岡大学

111251

金沢大学

52039

静岡大学

122261

金沢大学

62332

徳島大学

133353

金沢大学

73767

金沢大学

3357

平均

2010

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JRSM6月シンポジウム20110623-24

ホウレンソウの水洗浄前後の放射性核種比率
by 金沢大学

送り主： 日本環境調査研究所＇3月28日（
3月23日 福島市南相馬市馬事公苑
水洗浄前

水洗浄後
核種比率
＇半減期補正後（

核種比率
1.2

4.4
17.0

19.1

Te-132

19.9
42.8

11.1

4.4

I-131

Te-132

Cs-134I-131

Cs-137

Cs-134

Cs-136

Cs-13780.0

21○

塩ゆでの放射能除去効果
核種

生試料

水洗浄

放射能(Bq)

除去率(%)

Te-132

2160

53

I-131

248

50

60

Cs-137

1470

73

Cs-136

2.6-71

Cs-13415-74

なまCs-136,
1%
Cs-137,3%

Cs-136, Cs-134,
5%
1%
Cs-137,
5%

Te-132,
7%

Cs-134,3%

Te-132,8%

塩ゆで

Te-132

Te-132I -131I -131

Cs-137

Cs-137

Cs-136
I -131,82%

by 高エネ研

塩ゆでCs-134

Cs-136
I -131,
85%

JRSM6月シンポジウム20110623-24

Cs-1342211

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JRSM6月シンポジウム20110623-24○ どろ水シャワーによる放射能除去効果ｂｙ 大阪大学
＇方 法（
1. 試料＇葉を一枚ずつにしたもの（を４時間水道水中に浸せきする。
下記の溶液を調製する。
○A液＇どろ水（：300 mlのどろを500mlのビーカーに入れよくかき混ぜ、上澄みを除去した後、３回上澄みどろを抽出して全量を３Lにする。
○Ｂ液：A液に８０gのマグネタイトを加え全量を４Lにする。
2. A液中でよく水を切るようにして２０回洗浄する。
3. A液、Ｂ液のシャワーで洗浄する
4. 水道水中で一晩放置後、GMサーベイメータで測定する。

除去率(%)

○A液

53

B液

71

超音波洗浄(10分間)による放射能除去効果
２５℃の水の浸け洗いとほとんど変わらなかった。＇除去率：約３０％（
JRSM6月シンポジウム20110623-24

23

汚染野菜の放射能除去＇物理的方法（のまとめ１－水洗浄だけの場合、個々の野菜により除去率にバラツキ＇I-131＇12～50％（、Cs-137＇32～70％（（が大きい。
２－水洗浄だけの場合、I-131の除去率＇％（が他の核種＇Cs-137 ＋Cs-134＋Te-132等（に比べ低かった。
３－物理学的工夫＇熱湯、超音波等（では、放射能除去効果を上げることは難しいと考えられた。
４－どろ水を使ったシャワー洗浄により、放射能除去効果が向上した。

2412

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JRSM6月シンポジウム20110623-24

３（ 汚染野菜に付着している放射性物質の除去法＇化学的方法（25

酢、食塩の放射能除去効果
by 高エネ研

ホウレンソウ

酢酸(0.7 w%)、塩(NaCl 1.0 w%, KI 0.13w%)(Bq) 140.0
120.0
100.0
80.0

酢ゆで塩ゆで＇KI)

60.0

ゆで40.020.0
0.0

Te-132I -131

Cs-137

Cs-136

Cs-1342613

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JRSM6月シンポジウム20110623-24

クエン酸、重曹及びエタノールの放射能除去効果
by 金沢大学① １％クエン酸、② １％重曹、③ 25％エタノール、④ 蒸留水
洗浄方法
１＋１Lの容器中にホウレンソウを入れ、流水下10分間付けておく。
２＋①～④の溶液＇1000 mL)にホウレンソウを完全に浸し、10分間室温下で静置する。
３＋１＋と同じ条件で洗浄する。

除去率＇％（１％クエン酸１％重曹25％エタノール

蒸留水

46294950586144616562543657606262376366
66

Te-132
I-131
Cs-134
Cs-137
Cs-13627放射性ヨウ素の化学形
米国スリーマイル島2号原子炉TMI-2事故時に、廃棄フィル
ター上流側で分析された排気中のヨウ素の種類

ヨウ素濃度(mBq/cm3)

非粒子状の割合(%)

I22.535

HOI

1.825CH3I2.940

粒子状ヨウ素2.7-28142011/8/10

JRSM6月シンポジウム20110623-24

還元剤による放射能除去効果
by 徳島大学、静岡大学○ 還元剤の濃度と放射能除去効果
・ 次亜硫酸ナトリウム(Na2S2O4)

1.2 wt%,

10 wt%

洗浄直後

2日間静置

1.2 wt%，75%

10 wt%

4%50%

次亜硫酸ナトリウム濃度

・ 亜硫酸ナトリウム(Na2SO3)

1.0 wt%,

2.5 wt%

20時間静置亜硫酸ナトリウム濃度

I-131

Cs-137

1.0 wt%17%25%

2.5 wt%

44%

39%
29

○ 還元剤の種類と放射能除去効果

by 金沢大学

ホウレンソウ
還元剤の種類① １％チオ硫酸ナトリウム(Na2S2O3・5H2O)② １％次亜硫酸ナトリウム(Na2S2O4)③ １％二亜硫酸ナトリウム(Na2S2O5)④ １％亜硫酸ナトリウム(Na2SO3)⑤ １％アスコルビン酸
⑥ 蒸留水
操作手順
１＋ホウレンソウ一株をGMサーベイメータ、NaIサーベイメータ、Ge半導体検出器で放射能測定を行う。
予め、カウントの高い葉を1枚取り、イメージングプレートに12時間密着させ、画像を得る。
２＋１Lの容器中にホウレンソウを入れ、流水下10分間付けておく。その後、葉を一枚一枚切り離し、流水下、5分間手で洗う。
３＋１＋と同じ方法で放射能測定する。 また、同じ葉を同様にイメージングする。
４＋①～⑥の還元剤溶液＇500 mL)にホウレンソウを完全に浸し、24時間室温下で静置する。
５＋ホウレンソウを２＋と同様な方法で洗浄する。
６＋１＋と同じ方法で放射能測定する。 また、同じ葉を同様にイメージングする。
30152011/8/10

JRSM6月シンポジウム20110623-24

Ge半導体検出器の測定結果(１束（還元剤の種類

水洗浄効果還元剤効果）

水洗浄＊還元剤効果

除去率＇％（除去率＇％（除去率＇％（核種①１％チオ硫酸ナトリウム②１％次亜硫酸ナトリウム③１％二亜硫酸ナトリウム④１％亜硫酸ナトリウム⑤１％アスコルビン酸⑥蒸留水I-131

415372

Cs-137605180I-131

394466

Cs-137

69

32

79I-131326878

Cs-137

5766

85I-131126469

Cs-137516281I-131

225767

Cs-137614980I-131

332349

Cs-13753

326831

IP画像による、還元剤効果の視覚的検討
1%二亜硫酸ﾅﾄﾘｳﾑの効果

1%アスコルビン酸の効果
除去率： 82%

除去率： 75%
水洗浄前
1900 cpm

還元剤処置後水洗浄前

還元剤処置後480 cpm

965cpm175 cpm

No.10

No.10

IP画像＇12時間 曝露（32162011/8/10

JRSM6月シンポジウム20110623-24

汚染野菜の放射能除去＇化学的方法（のまとめ１－酸、アルカリ、塩、アルコール等による除去率の向上は見られなかった。
２－食用洗剤は、実際の汚染ホウレンソウでは水洗浄とあまり差は見られなかった。
３－還元剤により、I-131の放射能除去が高くなった。
特に、二亜硫酸ナトリウムで約78％の除去率を示した＇水：49％（。また、安全性・汎用性から考えるとアスコルビン酸も有力である。

４－還元剤の濃度が高いほどまた浸しておく時間が長いほど、除去率は高くなるが、野菜の鮮度が落ちる。
33

実験結果のまとめ１， 汚染には2種類ある。(スポット汚染、面汚染（
２． 葉の表側の表面に多くの放射性物質が付着している。
３． 採取後、時間経過とともに放射能除去し難くなる可能性がある。
４． 水洗浄だけの場合、個々の野菜により除去率にバラツキが大きい。
野菜の状態：傷、イタミ、しわ等
５． 水洗浄ではI-131の除去が難しい。
６． 食品に使用されている還元剤でI-131の除去ができる可能性がある。
特に、安全性・汎用性から１％アスコルビン酸が有望である。
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JRSM6月シンポジウム20110623-24

総まとめ＆今後の課題
汚染野菜の放射能除去は還元剤により、水洗浄では落ちにくいI-131の除去率を高めることが可能であると考えられた。
しかし、野菜の放射能汚染はその汚染部位の状態、例えば、キズの部分、枯れた部分に汚染した場合、除染は難しくなると思われる。 野菜の出荷を考える場合、野菜の傷んだ部分を丁寧に取り除くことが大事になると考えられる。
今後、Cs-137の効率的除去法並びに土壌中の放射能を吸収した野菜の除染について検討する必要がある。
3518