放射性ヨウ素・セシウム安全対策に関する研究成果報告５2011 年 10 月 3 日
日本放射線安全管理学会
西澤邦秀名古屋大学名誉教授を委員長とするヨウ素・セシウム対策アドホッ
ク委員会の土壌分析班(班長:東京工業大学實吉敬二準教授)は、汚染土壌中の放射性物質の除去等に関して中間報告として研究成果をまとめましたのでご報告いたします。
福島第一原発事故によって放出された放射性物質により、福島県を中心に広い地域に土壌の汚染が生じております。土壌の汚染の状況を調べると共に、汚染した土壌からの放射性物質の除去や低減化などについて検討を進め、その知見を公開することは、国民生活の安全・安心の確保を目指す上で、重要であると考えております。
土壌分析班ではすでに「個人住宅を対象とするホットスポット発見/除染マニュアル」 （2011 年 7 月 29 日）

として身の回りの除染についてのマニュアルをまとめております。今回土壌分析班は除染方法の検討を行うにあたって、放射性セシウムの物理化学的な挙動を詳細に調査し、中間報告としてまとめましたので、ホームページに公開する事にいたしました。土壌分析班では安全かつ効率的な除染方法を開発するため、更に検討を継続していくことにしております。
実験の詳細は中間報告書をごらんください。

平成 23 年 9 月 30 日

日本放射線安全管理学会会長

桝本和義 殿

日本放射線安全管理学会
放射性ヨウ素・セシウム安全対策アドホック委員会
委員長

西澤邦秀

福島第一原発事故によって福島第一原発事故によって汚染によって汚染された
汚染された土壌中された土壌中の土壌中の放射性物質の
放射性物質の除去について
表記の件について、放射性ヨウ素安全対策アドホック委員会 土壌分析班實吉敬
二班長より別添のとおり報告書の提出がありましたので、ご報告いたします。
本報告書については、本学会のホームページへ掲載し学会員に対して周知するとともに関係機関等への適切な広報をお願い致します。

i別添
平成 23 年 9 月 28 日

日本放射線安全管理学会
放射性ヨウ素・セシウム安全対策アドホック委員会
委員長

西澤邦秀 殿放射性ヨウ素・セシウム安全対策アドホック委員会
土壌分析班
班長

實吉 敬二

土壌分析班では、福島第一原発事故によって放出された放射性物質により汚染された土壌の除染方法及び被ばく低減方法について検討しております。今回は、土壌および舗装路面の除染に関して 8 月末までに得られた結果を、別紙のとおり中間報告書の形として取りまとめましたので提出いたします。

ii

別紙
平成 23 年 9 月 28 日

福島第一原発事故によって福島第一原発事故によって汚染によって汚染された
汚染された土壌中された土壌中の土壌中の放射性物質の
放射性物質の除去に除去に関する中間報告
する中間報告日本放射線安全管理学会
放射性ヨウ素・セシウム安全対策アドホック委員会
土壌分析班

土壌分析班
班員（五十音順）
奥野 功一

ハザマ技術研究所 技術研究第二部○佐瀬 卓也

徳島大学アイソトープ総合センター◎實吉 敬二東京工業大学バイオ研究基盤支援総合センター

末木 啓介

筑波大学アイソトープ総合センター

富田 悟

東京工業大学バイオ研究基盤支援総合センター

桧垣 正吾

東京大学アイソトープ総合センター

廣田 昌大

東京大学大学院原子力国際専攻

松倉 千昭

筑波大学生命環境科学研究科

三好 弘一

徳島大学アイソトープ総合センター

森 一幸

株式会社 イング

矢永 誠人

静岡大学理学部◎ 班長、 ○副班長
研究協力者
伊藤 茂樹

熊本大学大学院生命科学研究部

佐藤 志彦

筑波大学大学院生

中山 信太郎徳島大学大学院

iii

提

言

福島第一原発事故によって汚染された土壌中の放射性セシウムを除去し、「汚染された土地を出来るだけ早く暮らせる土地に戻す」ことを目標として、一般住民が 特殊な道具や技術に頼ることなく簡単に実施可能な除染法及び埋設法を見出した。一般市民の被曝に対処するために、これらの除染法等の普及を図る
ことが望ましい。
しかしながら現在の除染法には一定の限界があるので、より効果的な除染法を開発するために、更に研究を進める必要がある。

iv

概 要
福島第一原発事故によって放出された放射性セシウムによって汚染された土壌を用いて、①土壌からの放射性セシウムの分離、②土壌からの放射性セシウムの濃縮、③汚染土壌の埋設、④舗装面の除染、⑤土壌中の分布と拡散を実験的ある
いは理論的に分析した。
土壌からの放射性セシウムの分離においては、カリウムイオンを含む溶液中に室温で長時間静置することによって放射性セシウムを溶液中に抽出できることを明らかにした。K2SO4 固形肥料飽和溶液を用い、90℃で 100 時間静置したところ、50%近い除去率を得た。また KI40%溶液で静置し、上澄みを捨てる操作
を 3 回繰り返した場合で、66%の抽出率が得られた。
土壌中の放射性セシウムの濃縮においては、特定の粒径の土に放射性セシウ
ムが吸着していることを仮定し、遠心分離により土壌の粒径を選別して、放射性セシウムを分離した。3,000rpm で 10 分間の遠心分離では、粒径の小さい粘土質に 2.2 倍の濃縮率が見出された。
汚染土壌の埋設においては、汚染土壌上を 20cm 厚の非汚染土で被覆すること
により 97％の線量率低減効果が見られた。しかしながら、20m 四方以上の範囲の汚染土壌を除去しない場合は、周囲の汚染土壌の影響によって、地表面から1m の高さの線量率を 15％以下に低減できないこともわかった。地域ぐるみの除染が必要であることを示している。
舗装面の除染においては、流水のみではほとんど除染されないが、流水中で強くブラッシングすることにより 70～80％の除染効果が得られた。さらに界面活性剤の入った洗剤で強くブラッシングすることで 80～90％以上の除染効果が得られた。ブラッシングによる物理洗浄の効果が高いことが示唆された。
土壌中の分布においては、表面から深さ 3cm までに 97％以上の放射性セシウ
ムが存在しており、放射性セシウム濃度は指数関数的に変化していることがわかった。但し、海岸砂の放射性セシウム濃度分布は、深さ 6cm までは均一に近く、以降指数関数的に減少した。アスファルト舗装面の場合は、放射性セシウ
ムは表面のごく近傍に存在し、内部ではほとんど観測されなかった。これは、表面を少し削るだけで除染効果のあったことと対応している。

v

目
はじめに

次

・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 1

研究報告
1．取り組んでいるテーマ ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 2
2．土壌からの放射性セシウムの分離
2.１ 土壌からの放射性セシウム抽出2.1.1 種々の溶液への抽出率測定

・・・・・・・・・・・・・・・・・ 2

2.1.2

K 、NH4+を含む溶液への抽出（１）・・・・・・・・・・・・・・ 3

2.1.3

K 、NH4+を含む溶液への抽出（２）・・・・・・・・・・・・・・ 4++

2.1.4 KI による土壌中放射性セシウムの除去

・・・・・・・・・・・・・・ 7

2.2 土壌中の放射性セシウム濃縮
2.2.1 重曹を用いた放射性セシウム濃縮の検討

・・・・・・・・・・・・・・・ 9

2.2.2 遠心分離による土壌の放射性セシウム濃縮の検討

・・・・・・・・・・・ 13

3．汚染土壌の埋没
3.1 袋詰め汚染集塵物の土中簡易保管深度と漏洩線量の関係
3.2 土中埋没による空間線量低減のシミュレーションによる検討

・・・・・・ 15・・・・・・・ 18

4．舗装面の除染
4.1 水、洗剤、硫酸カリウム肥料溶液を用いたタワシ擦り洗浄
4.2 ブラシや洗剤による洗浄・・・・・ 26

・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 28

5．土壌中の分布
5.1 イメージングプレートによる観察・・・・・・・・・・・・・・・・ 34

5.2 137Cs の深度分布の土質による違い ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 35

6．まとめ

・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 36

vi

はじめに
福島原視力発電所事故では大量の放射性物質が発電所外に放出され、発電所の周辺ばかり
でなく、風によって輸送され福島県内外の広い範囲に雪、雨と共に大量の放射性物質が降下した。3 月 22 日以降、降下量は激減したが、堆積した放射性物質は現在に至るまで、放射線を出し続け、空間線量を押し上げる原因となっている。平成 23 年 9 月の段階で放射性物
質はほとんどが放射性セシウムである。
放射性セシウムは土壌に強く固着する性質があるた
め、放置しておくと物理的半減期約 30 年で減少するのみであり、長期間にわたって放射線を出し続ける。
そのため放射線量を低減するためには積極的に放射性セシウムを取り除く必要がある。また、放射性セシウムで汚染された土壌で育てられた農産物を食用することにより、あるいは汚染農産物を飼料として飼育された汚染家畜を食用とすることによって内部被ばくが生じるため土壌の放射性セシウム汚染は深刻な社会問題となっている。
多くの農作物について移行係数は１％以下と言われているが、土壌自体の放射能濃度が低いに越したことはない。
土壌分析班では、放射性物質の土壌への固着の状況、土壌からの分離、汚染土壌の除去と除去した土壌の処理、植物への移行の分析を通して土壌汚染の問題を解決するために多岐にわたって調査、研究を続けている。土壌分析班の目標は「汚染された土地を出来るだけ早く暮らせる土地に戻す」ことにあり、汚染地域住民の誰でもできる除染法、被ばく回避法を見出して、広く活用を図ることである。
土壌分析班では、先に、汚染地域住民が個人で住宅の周囲のホットスポットを発見し除染するための具体的な方法を記述した「個人住宅を対象とするホットスポット発見／除染マニュアル」を公開した。この報告書にはその裏付けとなる実験やデータを記載するとともに、その後に得られた知見なども記載してある。又、除染に役立つと思われる結果が得られている場合はできるだけ早く公表することが重要であると考え、研究途中の結果も本報告書に含めてある。このような理由から報告書を中間報告書として公開することとした。

1

研究報告

1．取り組んでいるテーマ
土壌の除染や被ばく低減に向けて密接に関係があると思われる以下のテーマについて研究を進めている。
（１）土壌からの放射性セシウムの分離（２）汚染土壌の埋設（３）舗装面の除染（４）土壌中の分布と拡散（５）土壌濃度と空間線量率との関係（６）植物への取り込み（７）ストロンチウムの分析
このうち、今回の中間報告書では、（１）～（４）の項目について報告する。

2．土壌からの土壌からの放射性からの放射性セシウムの放射性セシウムの分離
セシウムの分離
2.1 土壌からの土壌からの放射性からの放射性セシウム
放射性セシウム抽出
セシウム抽出
現在、土壌に高濃度の放射性セシウムが含まれている地域でも、河川や湖沼などの陸水には低濃度しか含まれていない。このことから、放射性セシウムは、雨滴などの水分に含まれた状態で土壌に沈着した後、それが粘土鉱物などに吸着したと考えられている。土壌中に放射性セシウムが含まれると、放射線による人体への外部被ばくのみならず、農作物等への移行も危惧される。そこで、放射性セシウムにより汚染された土壌の除染に寄与することを目的として、土壌に吸着している放射性セシウムを溶液中へ抽出させることを試みた。

2.1.1 種々の溶液への溶液への抽出率測定
への抽出率測定（桧垣、廣田）
実験に用いた土壌試料
福島県浪江町の土壌 134Cs：518Bq/g、 137Cs：538Bq/g
実験：
実験：
プラスチック試験管（50ml）に土壌試料約 6g を分取して、溶液（水、フルボ酸溶液、
KI10%溶液、α-CDHP10%溶液、1M HCl、NaClO 溶液）30ml を加えた。以下に示す「振盪」
および「静置」の方法により、溶液中へ抽出した。実験は全て室温（26～33℃）で行った。
振盪：200 回/分で 30 分間振った。3,000rpm で 5 分間、遠心分離した。
静置：手で軽く振って混合した後、1 日間静置した。
測定：
測定：
上澄み 10ml を分取して U8 容器に入れ、Ge 半導体検出器により、1 試料あたり 1,800
秒間測定した。
結果：
結果：
2

測定により求められた溶液中の放射性セシウム濃度から、以下の式により抽出率および分配係数を算出した。
抽出率（%）＝（溶液中の放射性セシウム濃度[Bq/ml]×30[ml]）×100／（土壌試料の放射性セシウム濃度[Bq/g] ×分取した土壌試料の質量[g]）分配係数 ＝ （溶液中の放射性セシウム濃度[Bq/ml]）／（土壌試料に残った放射性
セシウム濃度[Bq/ml]）※土壌の密度を 1.5g/ml とした。
結果を表 2.1 に示す。
表 2.１ 各溶液の抽出率及び分配係数

KI > HCl >NaClO > フルボ酸 > 水 >α-CDHP の順に抽出能力が高くなった。

2.1.2 K+、NH4+を含む溶液への（桧垣、廣田、伊藤）
溶液への抽出への抽出（
抽出（１）
上の実験の結果から K+イオンを含む溶液、および NH4+を含む溶液を用いて、抽出率の向上を試みた。
実験に用いた土壌試料
KCl 溶液以外：福島県浪江町の土壌 134Cs：518Bq/g、 137Cs：538Bq/g
KCl 溶液：福島県浪江町の土壌 134Cs：605Bq/g、 137Cs：626Bq/g
実験および測定の方法は２－１－１と同様である。ただし静置の時間は 2 日間にした。
結果：
結果：
抽出率および分配係数の算出方法は 2．1．1 の場合と同様である。結果を表 2.2 に示す。
3

表 2.2 各溶液の抽出率及び分配係数（K+、NH4+を含む溶液）※測定後の KI20%および KI33%溶液（各 10ml）を、オーブンにより 90℃で乾燥させた。
乾燥後も放射性セシウムの放射能に変化がないことを確認した。

2.1.3 K+、NH4+を含む溶液への（桧垣、廣田、伊藤）
溶液への抽出への抽出（
抽出（２）
実験に用いた土壌試料
赤土：福島県浪江町の土壌

134

137

黒土：福島県浪江町の土壌

134

137

Cs：605Bq/g、
Cs：57.5Bq/g、

Cs：626Bq/g
Cs：60.9Bq/g実験に用いた溶液
一般に、土壌からのセシウムの除去にはカリウムイオンおよびアンモニウムイオンが有用であるとされている（参考文献 1）。そこで、カリウムイオンを含む溶液を 4 種類、アンモニウムイオンを含む溶液を 3 種類、これらのイオンを含まない溶液を 4 種類、合わせて 11
種類の溶液を用いた。
カリウムイオンを含む溶液：K2SO4 固形肥料飽和溶液（3 種類）、KI 33w%水溶液
アンモニウムイオンを含む溶液：NH4COOH 10w%水溶液、 NH4Cl 10w%水溶液、
NH4F 33w%溶液、及び以上のイオンを含まない溶液：水、食用酢、NaHCO3 飽和水
溶液、CsI 10w%溶液4図 2.1 静置後の試験管（黒土－KI 溶液）
実験：
実験：
プラスチック試験管（50ml）に土壌試料約 5g を分取して、溶液 30ml を加え、手で軽く振って混合した後、100 時間靜置した（図 2.1）
。11 種類の溶液、及び２種類の土壌試料の組
み合わせ試料に対して室温（26～33℃）および 90℃の環境下で実験を行った。
測定：
測定：
溶液を加える前に、あらかじめ試験管中の土壌試料を Ge 半導体検出器により約 1,800 秒測定した。溶液を加えて実験終了後に上澄みを取り除き、試験管中の土壌試料を約 1,800 秒
測定した。
結果および
結果および考察および考察：
考察：
測定結果から、以下の式により除去率を算出した。
除去率（%）＝｛1－（実験終了後の土壌試料の放射性セシウム量[Bq]）／（土壌試料の放射性セシウム量[Bq]）｝×100
結果を表 2.3 に示す。
5

表 2.3 各種溶液による放射性セシウムの除去率
赤土(室温）

赤土(90℃）

黒土(室温）

黒土(90℃）

除去率（％）

除去率（％）

除去率（％）

除去率（％）

134

Cs

137

Cs

134

Cs

137

Cs

134

Cs

137

Cs

134

Cs

137

Cs

K2SO4 肥料 1 飽和

27.3

28.8

43.7

43.9

42.5

44.3

44.0

46.1

K2SO4 肥料 2 飽和

21.8

23.4

24.8

28.1

22.2

23.9

41.7

41.2

K2SO4 肥料 3 飽和

42.4

45.7

39.0

40.9

33.5

33.8

43.2

49.7

KI33%

31.2

33.7

34.3

37.2

24.3

24.3

39.9

42.3

NH4COOH10％

7.2

8.9

19.1

22.1

18.3

14.1

22.7

27.0

NH4Cl10％

28.9

30.0

26.9

27.5

26.9

28.9

26.1

27.5

NH4F33%

24.9

27.1

30.1

31.7

26.8

26.3

41.6

44.9

水

12.5

12.7

0.0

0.0

0.0

0.0

6.4

10.6

食用酢

10.4

10.7

17.9

18.9

14.2

21.0

26.9

23.4

NaHCO3 飽和

8.1

7.2

4.8

5.0

0.0

0.0

3.9

0.0

CsI10％

27.9

28.8

7.0

6.4

20.1

24.9

21.6

20.9

K2SO4 固形肥料飽和溶液が高いもので 50%近い除去率を得、最も高い除去効果を示した。
除去効率はカリウムイオンを含む物質が最も効果的であり、次いで、アンモニウムイオンを含む物質、これらを含まない物質の順となった。
黒土においては、90℃の方が室温よりも高い除去率を示した。赤土においては、カリウム
イオンおよびアンモニウムイオンを含む溶液において、90℃の方が室温よりも高い除去率を示した。
実験に使用した試験管は、内径が約 2cm 程度であり、静置した際の固相表面－液相表面の接触断面積は 3cm2 程度である。直径の大きい試験管を用いると接触断面積が大きくなる
ため、より除去率が向上することが考えられる。そこで、内径 5cm（接触断面積 19.6cm2）の試験管を用いて同様の実験を行ったが、除去率の向上はみられなかった。
参考文献
1. 土壌肥料学会 土壌・農作物等への原発事故影響 WG、「原発事故関連情報(2)：放射性セシウム(Cs）の土壌でのふるまいと農作物への移行」、（http://jssspn.jp/info/nuclear/cs.html）
2011/8/12 閲覧

6

2.1.4 KI による土壌中による土壌中放射性
土壌中放射性セシウム
放射性セシウムのセシウムの除去（三好）
実験に用いた土壌試料
ホウレン草に付着した土壌
実験：
実験：
土壌約 10g を用いて以下の A、B のそれぞれの手順で水溶液を加えて混合して室温放置
後、上澄み液のみを分離し、上澄み液のγ線スペクトルを測定した。
A: 1)0.01MI3-水溶液 20ml を加えて混合して 18 時間放置。
2) 0.01M I3-水溶液 5ml+40%KI 水溶液 15ml 加えて混合して 21 時間放置。
3) 40%KI 水溶液 20ml 加えて混合して 152 時間放置。
4)蒸留水 20ml 加えて混合して 10 時間放置。
5) 40%KI 水溶液 12ml 加えて混合して 50 時間放置。
6) 残土
B: 1)40%KI 水溶液 20ml 加えて混合して 42 時間放置。
2) 40%KI 水溶液 20ml 加えて混合して 152 時間放置。
3) 蒸留水 20ml 加えて混合して 10 時間放置。
4) 40%KI 水溶液 10ml 加えて混合して 50 時間放置。
5)残土
結果および
結果および考察および考察：
考察：
手順 A での測定結果を表 2.4 に示す。
表 2.4 手順 A での測定結果

7蒸留水で処理する前は、毎回 19~23%の放射性セシウムが放出されたことから、KI の濃度が高く保たれている方が放出率が高いことがわかる。また、KI の処理を繰り返すことで、最大 66%の放射性セシウムが除去できたことがわかる。しかしながら、最初の放射性セシウムの量から取り出した量を差し引いて求めた残留物（Calcd. Residue） と実際に測定された残留物（Obsd. Residue）における放射性セシウムの放射能濃度は 14%~20%
異なった。この理由については現在のところ不明である。
手順 B での測定結果を表 2.5 に示す。
表 2.5 手順 B での測定結果

この場合は蒸留水で洗浄する前で KI(152h)の除去率 14~17%と蒸留水で洗浄した後でKI(50h)除去率 29~33%の放射性セシウムが抽出された。また、KI の処理を繰り返すことで、最大 66%の放射性セシウムが除去できることがわかる。
やはり Calcd. Residue と Obsd.
Residue における放射性セシウムの放射能濃度は 4%~14%異なった。
A と B の結果を比較すると、I3-の存在が 2~3%の放射性セシウム放出率を増加したようである。しかし、このことを確認するためには統計精度を上げたさらなる実験が必要である。いずれにしても、この実験において、放射性セシウムを半分以上溶液中に抽出できたことは特筆に値する。

8

2.2 土壌中の土壌中の放射性セシウム
放射性セシウム濃縮
セシウム濃縮2.2.1 重曹を重曹を用いた放射性
いた放射性セシウム
放射性セシウム濃縮
セシウム濃縮の濃縮の検討（三好）
ホウレン草に付着していた土壌を粘土鉱物部分とその他の部分に簡便に分離するために、市販の重曹を用いて、アルカリ性として粘土鉱物をより負電荷に帯電させることによって、
134

Cs,137Cs を含む粘土鉱物を濃縮することを試みた。

実験：
実験：（１）試料は、ホウレン草に付着していた土壌約 200g を用いた。
（２）蒸留水、10wt%Ca2+水溶液、熱湯をそれぞれ 100ml 加えて洗浄した。
（３）13wt%の重炭酸ソーダ水溶液 100ml を土壌に加えて混合し、酸性土壌をアルカリ性とした後、約４時間静置して土壌とコロイド状粘土とを分離した。この操作を５回行
い、コロイド状の液体を取り出した（４）取り出したコロイド状の液体を約 1 日おき、上澄みと沈殿物を分離した（５）上澄みと沈殿物のγ線スペクトロメトリを行った。得られたγ線スペクトルの各ピー
クのエネルギー値から 131I, 134Cs, 137Cs を同定した。また、γ線スペクトルからそれぞれのピーク面積を算出し効率（50ml 容器使用時の効率を使用しているので 100ml における実際の放射能より大きく見積もられているが比較は可能である。
）を使用して放射能を算出した。
（６）沈殿物を、シリカゲルの入った容器中に約 1 週間静置して水分を蒸発させて、ゲル状固形物とした。
（７）ゲル状固体（12 ページ図 2.2）及び、約 1/3 に分割した固体（図 2.2 中の A）、さらに分割した固体の上層をはがしてその上層部（同 B）と下層部（同 C）のγ線スペクトルを Ge 半導体検出器を用いてそれぞれ測定した。
結果と結果と考察：
考察：（１）
結果を表 2.6 に示す。
H2O 及び 10wt%Ca2+水溶液での洗浄では、水に可溶性の 131I(15%)
のみが溶け出したことを示している。134Cs と 137Cs の洗浄前後の変動最大値が 6%であることから考えると、Washed soil における 131I の残存割合(85%)は妥当だと考えられる。
熱湯 100ml でも混合した後、上澄みを測定(200sec)したが、いずれのピークも検出できなかった。その後、10wt%Ca2+水溶液を加えて混合してその上澄み液を測定(450sec)すると、131I が 4%確認できた。この値は、表１の 10wt%Ca2+水溶液での洗浄結果と一致した。

9

表 2.6 洗浄前土（Non-washed soil）、洗浄水（H2O）、10wt%Ca2+洗浄水（10wt%Ca2+aq）、
それらの洗浄後の土壌（Washed soil）の 131I、134Cs、137Cs の放射能濃度

Bq/ml
131

134

I

137

Cs

Cs

Non-washed soil

2851

477

257

H2O

325

ND

ND

10wt%Ca2+aq

114

ND

ND

Washed soil

2414

447

255

（２）最初に 13wt%重曹を加えて混合すると泡が発生したため、酸性土壌が示唆された。
重曹は Na+を含むことから、Na+と 134Cs+,137Cs+のイオン交換の可能性を検討した。表 2.7からわかるように、137Cs に対するそれぞれの放射能濃度比は 8~9 および 2 で、ほぼ同じであったことから、洗浄水にみられたピークはコロイド状となった粘土によるもの
でイオン交換ではないことが示唆された。また、一般に、アルカリ性では粘土鉱物はよりマイナス帯電することでお互いの静電的反発が増大してコロイド状態となるため
粘土鉱物とそれ以外の大きな土とを容易に区別することができた。
表 2.7 13wt%重曹水溶液の洗浄水と洗浄後の土壌の 131I, 134Cs, 137Cs の放射能濃度と 131I/137Cs, 134Cs/137Cs の放射能濃度比

Bq/ml
131

I

134

Cs

Ratio
137

Cs

131

137

I/ Cs

134

Cs/137Cs

Supernatant01

253

63

31

8

2

01Washed soil

1517

314

168

9

2

（３）洗浄を１回から３回へと繰り返すことにより、洗浄水中コロイド状粘土の放射性物質量は減少した。表 2.8 にその結果を示す。ある大きさの粘土に放射性物質が吸着していることを示唆している。また、２回目の洗浄で、131I/137Cs が 8 から 5 に減少したこと、さらに３回目で 131I のみ検出されたことは洗浄を繰り返すことによって 131I が溶出してきたことを示している。これは、繰り返し重曹で洗浄したことから、重曹によって粘土の粘土層が剥がれたことによって 131I が溶出しやすくなったことによると考えられる。

10

表 2.8 洗浄回数による洗浄水の 131I, 134Cs, 137Cs の放射能濃度と 131I/137Cs, 134Cs/137Cs の放射能濃度比

Bq/ml
131

134

I

Cs

Ratio
137

Cs

131

137

134

I/ Cs

Cs/137Cs

Supernatant01

253

63

31

8

2

Supernatant02

142

48

30

5

2

Supernatant03

43

ND

ND

-

-

（４）表 2.9 に示すように、重曹水溶液を土に加えて混合して静置後１時間後に測定した場合の方が放射能濃度が大きいことから、放射性物質は粘土とともに沈降すること、粘土に吸着していることがわかる。
表 2.9 １時間後および４時間後の洗浄水中の 131I, 134Cs, 137Cs の放射能濃度と 131I/137Cs, 134Cs/137Cs の放射能濃度比

Bq/ml
131

I

134

Cs

Ratio
137

Cs

131

137

I/ Cs

134

Cs/137Cs

Supernatant0h

85

24

15

6

2

Supernatant4h

43

ND

ND

-

-

（５）これらの上澄み液を静置して粘土成分を沈降させて集めたコロイド状沈殿（Colloidal
ppt：134Cs, 137Cs を吸着した粘土を含む細かな土成分） と沈降土（Soil ppt：残りの土）について測定した。結果を表 2.10 に示す。
表 2.10 集めた(3 回)コロイド状沈殿(Colloidal ppt)と 3 回洗浄の沈殿土(Soil ppt(3))と 5 回洗浄の沈殿土(Soil ppt(5))の 131I, 134Cs,
137

Cs の放射能濃度と 131I/137Cs, 134Cs/137Cs の放射能濃度比

Bq/ml
131

I

134

Cs

Ratio
137

Cs

131

I/137Cs134

Cs/137Cs

Colloidal ppt(3)

438

135

76

6

2

Soil ppt(3)

714

209

121

6

2

Soil ppt(5)

228

89

56

4

2

以上の結果から、集めたコロイド状沈殿と沈降土の両方に放射性物質が分布していることがわかった。

11

（６）シリカゲルを置いた密閉容器中で１週間静置して、ゲル状の固形物(Dry Soil，重量は、約 30g)を得た。図 2.2 に得られたゲル状固形物の写真を示す。そのゲル状固形物を分割したもの（A：Part of Soil, 約 13g）
、その分割したものの下層（B：lower Part）及び上層（C：Upper part）における放射性セシウムを測定した。

左の固形物の一部 （A）の上層

ゲル状固形物（A）の下層図 2.2 シリカゲルを置いた密閉容器中で１週間静置して得たゲル状の固形物

表 2.11 に測定結果を示す。これよりゲル状固形物から分割した割合は重量比で約 43%であり、検出された放射性セシウムの放射能濃度は約 34~35%となりほぼ一致した。さらに、その上層と下層での 134Cs, 137Cs の放射能濃度の違いから、下層により多くの 134Cs, 137Cs があることを示している。また、ゲル状固形物は、完全に乾燥しているわけではなかったが、4gの増加が起こったことから顕著な吸湿性を示した。
表 2.11

ゲル状固形物、その一部（重量比約 43%）、その下層(lower part)及びその上層（Upper part）のγ線ピーク面積

Bq/ml
134

Ratio
137

Cs

Cs

134

Cs/137Cs

Dry soil

234

143

2

Part of dry soil

83

49

2

Lower part

78

38

2

Upper part

26

15

2

（７）2.3wt%のモンモリロナイト粘土の水分散液 100ml と分割されたゲル状固形物の下層とを混合懸濁することで、放射性セシウムを含む粘土のみを取り出すことができるかどうか試みた。分取した液を混合して、遠心分離 3,500rpm を 100 分行った後、上澄み液と沈降粘土のγ線スペクトルを測定して 134Cs, 137Cs の放射能濃度を算出した。結果を表 2.12 に示す。
12

表 2.12 2.3wt%モンモリロナイト粘土水懸濁液と下層を混合した後の上澄み液(supernatant1)と沈殿（Precipitate）のγ線ピーク面積

Ratio

Bq/ml
134

137

Cs

Cs

134

Cs/137Cs

Precipitate

40

21

2

Supernatant

0

0

-

この実験結果は、上澄み液のモンモリロナイト粘土に放射性セシウムはほとんど移行しなかったことから、本方法では、放射性セシウムのみを含む粘土を取り出すことはできないことを示している。

まとめ：
まとめ：
（１）土壌は、蒸留水や 10wt%Ca2+aq と混合することにより約 19%の 131I が溶出したが、残りの 131I は土に強固に付着していることがわかった。少なくとも 2 種類の化学形態で存在する。
（２）10wt%Ca 2+aq、蒸留水、熱湯によっても 134Cs, 137Cs は溶出しなかった。
（３）土壌は、13%重曹水溶液に分散させることでコロイド状となる粘土鉱物とすぐに沈降する土とに容易に分けることができた。
（４）コロイド状鉱物と沈降した土のそれぞれに 131I, 134Cs, 137Cs が含まれていた。
（５）134Cs, 137Cs を含む粘土は、乾燥することでゲル状となり、上層部よりも下層部の方に多くの 134Cs, 137Cs が含まれていた。

2.2.2 遠心分離による遠心分離による土壌
による土壌の
土壌の放射性セシウム
放射性セシウム濃縮
セシウム濃縮の濃縮の検討（桧垣、廣田）
土壌に吸着している放射性セシウムを遠心分離して、粒径が小さい成分の濃度を測定した。
実験に実験に用いた土壌試料
いた土壌試料
福島県浪江町の土壌 134Cs：518Bq/g、 137Cs：538Bq/g
実験：
実験：
50ml プラスチック試験管に土壌試料 35.7g を分取して、
水 30ml を加えた。
混合した後、
3,000rpm で 10 分間遠心分離した（図 2.3）
。上澄みを取り除き、粒径の小さい成分（粘土質）2.43g を分取した（図 2.4）。

13

図 2.4 分離した粘土質

図 2.3 遠心分離後の状態測定：
測定：

分取した試料は U8 容器に入れ Ge 半導体検出器により１試料あたり 1,800 秒測定した。
結果：
結果：
粘土質 134Cs：1,147Bq/g、 137Cs：1,201Bq/g
測定により求められた放射性セシウム濃度から、以下の式により粘土質の濃縮率および土壌全体に占める割合を算出した。
濃縮率（%）＝（粘土質の放射性セシウム濃度[Bq/g]）×100／（土壌試料の放射性セ
シウム濃度[Bq/g]）
土壌に占める割合（%）＝ （粘土質の放射性セシウム濃度[Bq/g] ×分取した粘土質の質量[g]）×100／（土壌試料の放射性セシウム濃度[Bq/g] ×分取した土壌試料の質量[g]）算出結果は以下のようになった。
濃縮率 134Cs：2.2 倍、 137Cs：2.2 倍
土壌全体に占める割合 134Cs：15%、 137Cs：15%
粒径の小さい粘土質に、土壌全体の放射性セシウムのうち 15%が集中していることが明らかになった。今後は粒径の大きさの測定・検討を行なう。

14

3．汚染土壌の汚染土壌の埋設
東日本大震災に伴う福島原発の事故により大量の放射性物質が福島県内外に飛散した。
その大部分はすでに地表面や海表面に降下したと考えられる。その結果、福島県内外で空間線量率が上昇した。事故直後から 1 カ月程度は、短半減期の 132Te や 131I が空間線量率を上昇させていたが、現在ではこれらの比較的半減期の短い核種はすでに検出されないほどの低い
レベルになり、替わって 134Cs および 137Cs が空間線量率を引き上げる核種となっている。
セシウムは土壌に固着する性質があり、そのために降下した放射性セシウムの大部分は、時間が経過しても地中に浸透することなくその表面に固着したままになっている。
しかも放射性セシウムの半減期は 134Cs が 2 年、137Cs が 30 年である。その結果、放射性セシウムからの放射線はほとんど何にも遮へいされることなく長期間、大気中に放射され続け、住んでいる人たちを被ばくさせ続ける。
空間線量率を低減させるには、
この放射性セシウムからの放射線が大気中に放射されないようにすることに尽きる。その方法としてすぐに考えられるのが撤去することである。この場合、土のまま撤去する、何らかの方法で別の個体や液体に濃縮して撤去する、あるいは土の中でも放射性セシウムの固着している部分だけより分けて撤去する、という方法が考えられる。土壌分析班でもこれらの方法の実現に向けて研究を進めている。しかしながら、いずれの方法も撤去した土壌などの汚染物質の処分が問題となる。処分場の付近の住民は、他の場所からの放射性物質を持ち込まれることに抵抗を感じるであろう。
実際にそのような問題も起きている。そのため、汚染物質の処分については政府が責任を持って処分する方針が示されているが、未だ具体的な対応は始まっていない。政府の対応が遅れる間にも住民の被曝は継続する。当面は、住民自身が自衛的に対策を取らざるを得ない。
簡単な自衛策として、これらの汚染物質を他の場所に持ち出さずにその場で処分する土中埋設が有望である。
これによって大気中への放射線漏えいを大幅に低減するこが可能であると思われる。
ただしこの方法には汚染土を非汚染土壌で被覆することによってどの程度遮へいができるか、植物が根から放射性セシウムを吸収しないか、地下水に漏出しないか、といった問題点がある。これらの問題は一つ一つ検討していかねばならない。この報告書ではその中の被覆土による遮へい効果について検討する。

3.1 袋詰め
袋詰め汚染集塵物の汚染集塵物の土中簡易保管深度と土中簡易保管深度と漏洩線量の
漏洩線量の関係（佐瀬）
表層集塵物（土、草、塵、枯葉等）の安全保管を目的とした簡易的な埋設方法を検討した。

実験に：実験に用いた汚染土壌
いた汚染土壌（袋詰め汚染集塵物）
汚染土壌
福島県双葉郡浪江町国道 114 号周辺の土壌（H23.5.14 採集）（福島第一原子力発電所から約 20km 地点、警戒区域手前）
現地の空間線量率 地上 1m：35μSv/h、地表 1cm:47μSv/h

15この土壌 200ｇをポリ袋に 2 重に封入し、10cm×10cm×2cm の形状として「袋詰め汚染集塵物」とした。＜図 1＞
密着時空間線量率：6.8μSv/h（NaI サーベイ）、8.5kcpm（広窓 GM サーベイ）

図 3.1：袋詰め汚染集塵物

測定器

NaI シンチレーションサーベイ（TCS-171 アロカ社）
広窓 GM サーベイメータ（TGS-136 アロカ社）

土壌槽 45cm×45cm×45cm、厚さ 5mm アクリル製水槽
埋設用土壌：下記
2 品を等量で混合し、埋設用土壌（比重 1.25）を作成した。
埋設用土壌・バラス（園芸、建築用小砕石）：比重 1.33
・海砂（園芸用、5mm メッシュ透過品）：比重 1.16

図 3.2：アクリル製水槽

図 3.3：バラス

図 3.4：海砂

試験方法：
試験方法： 土壌槽に埋設用土壌を内底面から 10cm の高さまで入れ、土壌面の中央に「袋詰め汚染集塵物」を配置した（土壌面と袋詰め汚染集塵物の表面は水平）。袋詰め集塵物中心表面から 1cm 距離の空間線量率および計数率を測定後、上から 2cm ずつ埋設用土壌で被覆し、土壌面から 1cm、10cm、50cm、1m の距離における空間線量率および計数率の変化を埋設土壌 20cm の厚さまで計測した。

16

図 3.5：袋詰め汚染集塵物の配置

図 3.6：埋設作業

図 3.7：線量率測定

測定結果：
測定結果：
埋設高さに対する漏洩空間線量率の測定結果を表 3.1 に示す。
表 3.1：埋設厚さと空間線量率の関係
測定器：NaI シンチレーションサーベイ（TCS-171 アロカ社）：BG=0.06μSv/h （BG 減算行わず）

埋設厚さ

1cm 空間線量率10cm 空間線量率50cm 空間線量率100cm 空間線量率（cm）（μSv/h）（μSv/h）（μSv/h）（μSv/h）

0

5.75

1.05

0.12

0.08

2

1.86

0.77

0.1

0.07

4

1.42

0.61

0.14

0.09

6

0.96

0.36

0.09

0.07

8

0.55

0.33

0.08

0.07

10

0.43

0.22

0.08

0.07

12

0.3

0.2

0.08

0.06

14

0.27

0.19

0.09

0.08

16

0.19

0.16

0.07

0.06

18

0.19

0.16

0.06

0.06

20

0.17

0.14

0.07

0.07

考察：
考察：
＊ 地表面から 1cm の空間線量率の測定において、埋設厚さ 2cm で 68％、10cm で 93％、20cm で 97％の線量率低減効果が見られた。
＊ 袋詰めした汚染集塵物を一時的に保管する場合、地面に穴を掘り 10～20cm 程度の土で被覆することによって、汚染集塵物からの漏洩線量を比較的簡便に低減出来ることが示唆された。
＊ この結果は実験室レベルのモデル実験のため、今後は実際に使用されている 40L
17

～90L 容積のごみ袋に汚染集塵物を満載充填した物を埋設する場合などにおける幾何学的条件での低減効果の検討が必要と考える。

今後の今後の課題：
課題：＊ 実際規模による検証。
＊ 土壌密度の検討。
＊ より簡便な方法（鉄板しゃへいの併用など）の検討。

3.2 土中埋設
土中埋設による
埋設による空間線量低減
による空間線量低減のシミュレーションによる
空間線量低減のシミュレーションによる検討のシミュレーションによる検討（實吉）土による遮による遮へい効果
へい効果の効果の検出：
検出：
表 3.2 γ線のエネルギーと分岐比

シミュレーションに入力するデータとして、まず汚染土壌に含まれる核種から放出されるガンマ線のエネルギーご

134

Cs

134

Cs

とに土による減衰の程度、すなわち減衰係数を知らなければならない。134Cs と
137

137

Cs から放出されるガンマ線のエネル

Cs

ギーと分岐比を表 3.2 に示す。土の成分と密度を調べて、このガンマ線のエネル
ギーごとに計算によって求めることも出来るが、直接測定したほうが簡単である。そこで次に示す方法で実際に測定した。
用いた土壌は福島県内で空間線量率が 1μSv/h を超えている地域にある公園の土壌である。この土壌を表面から 3cm まで（表面土とする）とそれより深い部分（下層土とする）

下部（３cm～）の土壌

表面（～３cm）の土壌
図 3.8 使用した土壌18

に分けて採取した。次に表面土は小さなポリ袋に入れてよく混ぜ、直径 8cm、厚さ 2cm の薄い円筒形に成形した。下層土も同様にポリ袋に入れてよく混ぜた後、直径 8cm、高さ 9cmのポリ容器に移した。手で押し固め、6cm の厚さにした。図 3.8 に作成した表面土と下層土の試料の写真を示す。密度は 1.85g/cm3 となった。
使用したガンマ線検出器は、キャンベラ社の Well 型 Ge 半導体検出器である。Well 型ではあるが、試料を入れる孔は使用せず、検出部を覆うアルミキャップの上に試料を載せて計測した。バックグラウンドを下げるため、検出部全体を 50×100×200mm の鉛ブロック 12個で囲んだ。その結果バックグラウンドは 20 分の 1 に減少した。図 3.9 に検出器の写真を示す。

上：検出部 50×100×200mm の鉛ブロックで囲んでバックグラウ
ンドを低減している。
右：Ge 半導体検出器全体

図 3.9 使用した Ge 半導体検出器

19計測したスペクトルの一例を図3.10 に、測定結果を表 3.3 に示す。

セシウム 137
セシウム 134

18 ページの表 3.2 をみるとこれ以外のエネルギーのガンマ線や X 線
も存在するが、エネルギーが低く、より薄い遮へいで十分減衰できることから考慮しなくてもよい。線
減衰係数は、表面土からのガンマ線が 6cm 厚の下層土で減衰する割合から求めた。すなわち得られた

図 3.10 表面土のγ線スペクトル

スペクトルのピーク面積から、次の式により求めた。

λ  lnC C
lnC C /6 [cm-1]
ここでλは線減衰係数、Cs は検出器から 6cm 離した表面土の計数、Cb は試料を置かないときのバックグラウンド計数、Csl は表面土と下層土を重ねたときの計数、Cl は下層土のみの計数で、最後に遮へい体としての下層土の厚さ 6cm で割った。得られた結果を表２の下欄の 2 行に示す。誤差はカウントの統計誤差のみ考慮に入れた。

表 3.3 γ線の計数値と求めた線減衰係数

試料も検出素子も有限の大きさでありしかも距離が近いので、斜めに入射する成分も考慮
しなければ正確な線減衰係数は得られない。
しかも散乱ガンマ線も含めて計測値にしている。
これらによる真値からのずれについては別に検討することにして、とりあえず得られた値を
線減衰係数とした。

20

汚染面積が汚染面積が線量率に線量率に及ぼす影響
ぼす影響の影響の解析：
解析：
小面積の場合のシミュレーション
（A）
）小面積
の場合
のシミュレーション
得られた線減衰係数を用いて、汚染土壌を埋設して上から遮へい用非汚染土で被覆したときの地表面での線量をシミュレーションによって求めた。
本格的なシミュレーターは用いず、簡単なプログラムを作成して減衰率を計算し、初期近似を行った。
計算条件は次のとおりである。
（１）1m 四方の大きさの穴を掘り、その中に汚染土壌を入れる。
（２）汚染土壌の厚さが十分にあると深い層からのガンマ線は汚染土壌自体が遮へい体となるので地表面からの漏えいが無視できるようになる。
線量が減衰定数を線減衰係数とした指数関数で減少すると仮定すると自己遮へいによる飽和線量が存在し、その値は線減衰係数の逆数に比例する。例えば線減衰係数を前節で得られた最大値である 0.093cm-1 とす
ると、汚染土壌が無限の厚さになったとしても 1 ㎝の厚さのときの表面線量の 10.8 倍で飽和する。シミュレーションでは有限の厚さで計算せざるを得ないが、2m より深いところからのガンマ線の寄与は exp(-0.093×200)／0.093＝1.0×10-7 なので、汚染土壌の厚さは 2m として、自己遮へいによる飽和線量に十分達するようにした。
（３）遮へい用土壌の被覆厚は0～50cm とする。各被覆厚において遮へい用土壌面と地表面を一致させる。
（４）検出器は地表から 1、10、20、50、100cm の高さに設置する。
シミュレーションで求める計測値は実効線量とし、その導出は次の式によった。
      exp 
N VRI  
#$
!"
d*

4π '

ここで、Deff は実効線量、C は汚染土壌の放射能濃度、λは表 3.3 の減衰係数、t は汚染土壌

表面中心から測定器までの距離、d は遮へい用土壌の厚さ、z は注目する汚染土壌の汚染土
壌表面からの深さ、s は汚染土壌表面から測定器までの高さ、B は各ガンマ線の分岐比、fx

はフルエンスから実効線量への換算係数、そして dV は微小体積で 1cm3 の立方体とした。

VRI は汚染土壌体積全体に亘って積分することを示し、ΣN は、134Cs と 137Cs について和を取ることを示している。

21

このミュレーションにより、遮へい用土壌の厚さを変えながら、実効線量の相対的な変化、すなわち減衰率を調べた。結果のグラフを図 3.11 に示す。この結果をみると、例えば地表から 1m の高さでは 5cm 被覆するだけで 58.4%が遮へいされる。
減衰率は 10 ㎝では 82.4%、
20cm で 96.7%となり、50cm では 99.97%になりほぼ 100%遮蔽される。埋設する方法は、植図 3.11 土を被せることによる実効線量の減衰率（シミュレーション）
物が根から放射性セシウムを吸い上げないか、地下水に漏れ出していかないか、といった問題が付きまとうが、少なくとも土による遮へいで外部に漏れ出す放射線を防ぐという点で、大変優れた方法であることがわかった。

（B）
）現場での
現場での実証実験
での実証実験
土壌による遮へいの効果は、
既に３－１で述べたように佐瀬らにより模擬実験で調べられているが、ここでは実際の現場で土壌埋設の実験を行なって、その有効性を確認した。
実験を行なった場所は、福島県内で１ｍの高さの空間線量が 2.6μSv の公園の一角である。
方法
手順は次のとおりである。
①土壌表面から 1，10，50，100cm における空間線量を測定する。
②１ｍ四方にわたって表面から 3cm までの土を削り取り、厚めのポリ袋に入れる。
③表土を削った状態で表面の空間線量を測定する。
④中央に 40cm 四方、深さ 50cm の穴を掘り（図 3.12）、底面での空間線量を計測する。
22

⑤ポリ袋に入れた表面土を穴の中に入れる。
⑥穴を掘ったときの下層土を 24cm の厚さに被覆して（図 3.13）、再び表面の空間線量を計測する。

図 3.12 表 面 土を 埋 める た め の40cm 四方の穴を掘っているところ

図 3.13 下層土を掛け終わったところ

結果①で土壌表面から 1，10，50，100cm における空間線量は、各々4.0μSv/h、3.6、3.0、2.6
μSv/h であった。そして②で表土を剥ぎ取った後の測定③では 1，10，50，100cm における空間線量は、各々1.7、2.3、2.6、2.3μSv/h となった。一旦高くなってから減るのは、地表近くでは、表土を削ったため少なく、位置が高くなるにしたがって周囲の影響を受けて空間線量が高くなり、それ以上高い位置では空間線量が減少するためであり、後で示す計算でも同様の傾向が得られた。
⑥で埋設して遮蔽土で被覆した後の測定値は、地表 1cm の高さから順に 1.5、2.2、2.6、2.3μSv/h であり、③の結果とほぼ一致した。③は表面に放射性物質がない状態での値であるから、結局埋設させた土壌からの放射線は検出されなかったことになり、予想通りの結果となった。前節で示したシミュレーションの結果（図 3.11）からも、24cm の厚さの土壌は
放射性セシウムからの放射線を 99%減衰させることが示されているので、信頼性の高い結果だと考える。
今回は 1m 四方の表面の土壌を取り除いただけなので、1m の高さの実効線量率は取り除
かない場合の１割しか減少しなかった。

（C）
）大面積の
面積の場合のシミュレーション
場合のシミュレーション

23

シミュレーションを用いて、さらに広い面積にわたって取り除いた場合の実効線量率の減少について調べた。汚染土壌が 3cm の厚さで 40m 四方に広がっているとして、その中心に1m 四方、10m 四方、20m 四方の汚染土壌を取り除いた領域を作り、その中心での実効線量率を計算した。汚染土壌の自己遮へいも考慮している。その結果を表 3.4 に示す。1m 四方での相対的な実効線量率の高さ方向分布を実測値と比べると、測定のばらつきの範囲を考えれば、ほぼ一致している。したがってシミュレーションの精度はそれほど悪くないと考えられる。10m 四方を取り除いた場合でも 1m の高さで除去しない場合の 32%ある。これは中心から 5m より先の汚染土壌からの寄与が 32%あることを示している。さらに 20m 四方を取り除くと 14%になるが、まだ十分とはいえない。これは距離が遠くになるにつれて線量率は距離の 2 乗に反比例して小さくなるものの、その距離において影響を与える汚染土壌の量

表 3.4 近傍の汚染土壌を取り除いたときの周辺からの影響（ ％ ）がその距離を同心円とする細い帯状の面積に比例して増えるためである。
この面積は距離に比例する。空間線量率を下げるためには広い範囲での除染、地域ぐるみでの除染が必要である。
まとめと今後
まとめと今後：
今後：
実際の汚染土壌に対して汚染の少ない下層の土壌を用いて遮へいし、空間線量の低減を図ることを試みた。実際の汚染土壌と下層の土壌を用いて線減衰係数を計測した。そしてシミュレーションで種々の厚さの遮へい土壌について遮へい効果を調べ、10 ㎝の被覆では 82.4%、
20cm で 96.7%の遮へい効果があることを見出した。実際に福島県内の公園で埋設試験を行ない、1m 四方の表面土を埋設して遮へい体として下層の土壌で被覆したところ 24cm の厚さの被覆では汚染土壌からの放射線が検出されなかった。すなわち汚染土壌を埋設して20cm 強の土を被覆するだけで十分な放射線の遮へいができることがわかった。ただし、広範囲の表面土壌が汚染されている場合、地表面から 1m の高さでの線量率は、20m 四方より
遠方からの放射線の寄与が 14％あることが計算によって明らかになった。すなわち 20m 四24方の広い範囲で汚染土壌を除去しても、86%以上の線量率低減はできないということである。
地域ぐるみの除染が必要である。
今後は散乱も考慮したシミュレーターでより精度の高いシミュレーションを行なう。また実際に広い範囲で表面土の除去を行なった場合、計算通りの実効線量の減衰が得られるかどうかを検証する必要がある。さらに、植物の吸収や地下水への浸出を調べる必要もある。土壌以外のコンクリートやアスファルト舗装、草地や芝生などについても徐々に研究の範囲を広げて行く予定である。

25

4．舗装面の舗装面の除染土壌の汚染は問題であるが、都市部の住民にとって、土壌の上にいるよりも舗装面の上にいる機会の方がずっと多い。その舗装道路の表面も降下した放射性物質で汚染しており、その量は汚染された土壌に匹敵する。
例えば 7 月 9 日に郡山の総合運動場で計測した空間線量
率は、運動場の植え込みなど土壌の上で 2.5-3.0μSv/h であったのに対し、すぐ横の舗装道
路や運動場入り口の広い舗装面でも 2.0-2.2μSv/h であった。舗装面の汚染も同様に深刻な問題であることは明らかである。
しかしながらこれまで舗装面の放射性セシウム除去について、断片的で定性的な情報はあっても定量的なデータはほとんどなく、口伝えやインターネ
ットなどを通して、効果の疑わしい方法も含め様々な除去方法が流布していた。
そこで土壌分析班は、舗装面からの放射性セシウムの除去に取り組み、定量的に様々な方法を検討し、簡単に出来て除去率の高い方法を実験的に見出すことにした。実験は、まず舗
装路面のブロックを手に入れ、このブロックに対して様々な除去法を試み、除去率の高い方法を見付け、さらに実際の広い舗装面においてこの方法を試行して効果を確かめた。
舗装面のブロックは郡山市の道路工事会社に依頼して、道路の補修工事の際に剥離する舗
装面を 10 ㎝角のブロックに切断した。30 個のブロックを各研究者に 5 個ずつ分配した。汚染の状況はブロックの表面で 2,000-3,000cpm 程度であった。計測にはアロカ製 GM サーベ
イメーターTGS-136 を使用した。
ブロックの汚染した舗装面に対し、入手しやすい市販の様々な洗剤、薬剤、ブラシの類を用いて除染した。適宜計数しながら除染の効果を調べた。

4.1 水、洗剤、洗剤、硫酸カリウム
硫酸カリウム肥料溶液
カリウム肥料溶液を
肥料溶液を用いたタワシ擦
いたタワシ擦り洗浄（桧垣、廣田）
試料は福島県郡山市のアスファルト片を用いた。採取日は 2011 年 7 月 24 日で、大きさは1 個あたり約 10cm×10cm である。GM サーベイメータ（TGS-146）による表面の計数率は1,600～2,900cpm であった。

イメージングプレートによるアスファルトの汚染状況
イメージングプレートによるアスファルトの汚染状況の
汚染状況の確認：
確認：
イメージングプレート（IP)で 24 時間露光した。

表面

(1)表面

（2）表面 IP 画像（3）切断面図 4.1 IP によるアスファルトの汚染分布26（4）切断面の IP 画像

図 4.1（2）は IP で観察した像であり、アスファルト表面の汚染分布を示している。明らかに汚染はアスファルトの表面には広く分布している。図 4.1（4）は切断面の IP 画像である。
上方の黒くなった部分は表面からの放射線によるものであり、表面から下の黒化度はバックグラウンドレベルであった。
これはアスファルト片自体に放射線が遮へいされたためであると解釈される。
切断面に観察される黒点はアスファルトを切断時に汚染微粒子が迷入付着したものであると推測される。アスファルト表面の境界が明瞭に観察されること、及び切断面にはいくつかの迷入点状放射性セシウムが観察されるのみであることから、内部には放射性
セシウムが存在しないと結論付けられる。
除染方法の除染方法の検討：
検討：
放射性セシウムによる汚染はアスファルト表面のみに存在しているため、表面を亀の子
ダワシでこすることによる除染を試みた。中性洗剤および、土壌からの除染に効果があった硫酸カリウム肥料溶液を用いた。それぞれの方法は、以下の通りである。
方法 1. 流水のみで洗浄方法 2. 水およびタワシで洗浄方法 3. 水および食器用中性洗剤を用いタワシで洗浄
洗剤の成分：界面活性剤（35％アルキルエーテル硫酸エステルナトリウム、アルキルアミオ
ンオキシド、ポリオキシジエチレンアルキルエーテル）安定化剤、粘度調整剤
方法 4. 水および野菜用中性洗剤を用いタワシで洗浄
洗剤の成分：界面活性剤（16％アルキルエーテル硫酸エステルナトリウム、ソロホリピッド
1％を含む）
方法 5. 水および硫酸カリウム肥料溶液を用いタワシで洗浄それぞれの方法に対応する作業は、以下の通りである。
作業 A：流水でアスファルト表面を 30 秒間流す。
作業 B：流水中においてアスファルト表面を 30 秒間タワシでこすり、水で流す。
作業 C：アスファルト表面に食器用洗剤を塗布し 30 秒間タワシでこすり、水で流す。
作業 D：アスファルト表面に野菜用洗剤を塗布し 30 秒間タワシでこすり、水で流す。
作業 E：アスファルト表面に硫酸カリウム肥料溶液を塗布し 30 秒間タワシでこすり、水で流す。
それぞれの作業終了後に、GM サーベイメータ（TGS-146）により表面の計数率を計測した。なお、バックグラウンドの計数率は、60cpm であった。
結果および
結果および考察および考察：
考察：
測定結果から、以下の式により除去率を算出した。
除去率（%）＝｛1－（除染後の計数率[cpm]））／（除染開始前の計数率[cpm]）
｝×100
27

表 4.1 に、各方法による除染率を示す。
表 4.1 各方法による除染率
除染回数

1

2

3

4

5

方法 1

方法 2

方法 3

方法 4

方法 5

（％）

（％）

（％）

（％）

（％）

↓作業 A

↓作業 B

↓作業 C

↓作業 D ↓作業 B

2.9

68.0

51.9

76.8

↓作業 A

↓作業 B

↓作業 C

↓作業 D ↓作業 B

2.9

79.9

64.9

81.1

↓作業 A

↓作業 B

↓作業 C

↓作業 D ↓作業 B

1.1

79.9

77.9

84.8

↓作業 A

↓作業 B

↓作業 C

↓作業 D ↓作業 E

0

80.8

84.4

87.2

↓作業 A

↓作業 B

↓作業 C

↓作業 D ↓作業 E

2.3

82.8

85.7

89.0

66.9

73.9

73.9

73.9

77.5

流水のみの洗浄では効果がない（方法 1）ものの、流水中とタワシで除染作業を繰り返す（方法 2,3,4）ことで、80～90％程度まで除染可能であることが分かった。
通常、アスファルトに水をまくとすぐに内部に吸収されてしまう。洗剤を用いると泡とともに水はアスファルト表面に留まるため、除染効果が高まると考えられる（方法 3,4）。
土壌を硫酸カリウム肥料溶液の水溶液に浸し、一定時間放置することで一定量の放射性
放射性セシウムを除去出来ることが分かっている。しかしながらアスファルト表面に硫酸カリウム肥料溶液を塗布してこすっただけでは、放射性セシウムを除去する効果は見られなかった（方法 5）。アスファルトから放射性セシウムを除去する際も、一定時間放置すれば、効果が得られる可能性があると考えられる。

4.2 ブラシや洗剤
ブラシや洗剤による洗剤による洗浄による洗浄（實吉）
實吉）
方法：
方法：
用意したブロックの数が限られていることとブロック間でのばらつきも考慮しなければならないことから、
同じブロックに対し複数の作業を行なわざるを得なかった。
こうすると、前の作業の除染率が高い場合、除去されやすい放射性物質はもちろん除去されにくい放射性物質まで除去されてしまう。すると次の作業の除染率がより低くなってしまうことになる。
そこで、手洗いから柔らかいブラシ、そしてより硬いブラシに変えていくことで除去されやすい放射性物質から順次除去されていくようにした。
もし除去されやすい放射性物質が多ければ初めのほうの作業で除去率が高く、除去されにくい放射性物質が多ければ終わりのほうの作業で除去率が高くなるはずである。また、洗剤による洗浄のような物理的・化学的に除去する作業については、ブラシなどで擦る物理的のみの除去の後で行なうようにして、化学28

図 4.2 舗装面のブロック

図 4.3 使用したブラシや洗剤的な効果が明確になるようにした。
図 4.2 にサンプルのブロック、図 4.3 に用いたブラシや洗剤などを示す。ブロックは４個用意して、以下に示す除染作業を順次行なった。
１・始めに表面の計数を行なった後、全てを流水中で、手のひらで軽く擦る程度に 10 秒間洗った。
２・１と同じ作業、すなわち全てを流水中で、手のひらで軽く擦る作業を、時間を 30 秒にして行なった。
３・洗車用のブラシを用いて、流水中で 10 秒間強く擦って洗浄した。洗車用のブラシは比較的柔らかいことから選択した。
４・一般的なタワシ、いわゆる亀の子タワシを用いて、流水中で 10 秒間強く擦って洗浄した。材質はココナツ椰子繊維である。
５・ブロックを２個ずつ２グループに分け、一つのグループはプラスチックの固いスポンジに研磨剤が付着したものを用いて流水中で 10 秒間強く擦って洗浄した。もう一つのグループのブロックについてはらせん状のステンレス製リボンが塊になったステンレスタワ
シを用いて流水中で 10 秒間強く擦って洗浄した。
６・全てのブロックについて、硬いステンレスの針金でできたワイヤブラシを用いて、流水
中で 15 秒間強く擦って洗浄した。
７・ブロックごとに別の洗剤で洗浄した。用いた洗剤は４種類であり、その成分は次の通りである。
①アルコール系：発酵アルコール、グレープフルーツ種子抽出物、緑茶抽出物②ヤシ油系：ヤシ油脂肪酸アミドプロピルベタイン、界面活性剤（20%ポリオキシエチ
レンラウリルエーテル硫酸エステルナトリウム）、生分解促進剤、安定剤③オレンジオイル系：オレンジオイル、界面活性剤(3%アルキルアミンオキシド)、アル
カリ剤、溶剤、除菌剤④酢酸系：酢酸（1.5%）、界面活性剤（アルキルエーテル硫酸エステルナトリウム）、キ
レート剤、溶剤
これら４種類の洗剤は全て容易に手に入るものである。表面を水で濡らしてから洗剤を原液のまま吹き付けた後、手のひらで 15 秒間擦り、アルコール系の除菌剤を除いて十分
29

に泡立てた。その後流水で洗剤を洗い流した。
８・洗剤等を容器に入れ、ブロックをそれぞれの液に浸して 18 時間放置した。その後、流水で洗剤等をよく洗い流した。使用した洗剤とその成分は①発泡式のポット洗浄剤（炭酸塩、73.4%スルファミン酸、賦形剤、界面活性剤（第４級アンモニウム塩、キレート剤）②オレンジオイル系洗剤（上記③と同じ、５倍希釈）③トイレ用洗剤（9.5%塩酸、界面活性剤（アルキルトリメチルアンモニウム塩）、洗浄助剤）（５倍希釈）
である。
比較のための水のみも用いた。
９・上記８と同じ洗剤とブロックの組み合わせで容器の中に浸したままワイヤブラシで 20
秒間強く擦って洗浄した。そして、流水で洗剤等をよく洗い流した。

１から９までのそれぞれの作業の後、サーベイメーターを表面に密着させて計数した。使用したサーベイメーターはアロカ
製 GM サーベイメーターTGS-136 である。
図 4.4 に測定中の状況を示す。
除去率は注目する作業のみでどのくらい除染出来たかを見積もるために、直前の作業後の計数率を基準にして、

図 4.4 表面の計数率測定

除去率[%]＝（１－（作業後の計数率）／（直前作業後の計数率）
）×１００
で求めた。

試験の
試験の結果：
結果：
ブロックごとのそれぞれの作業後の除去率を表 4.2 に示す。注意しなければならないのは、同じブロックに対して様々な除染作業を行なっているので、作業別の除去率はそれまでの作業の影響を受けて単純には比較できないことである。
そこで作業の時間的な順序も含めて、図 4.5 に除去作業を開始する前と比較した除去率の変化を示す。

30

表 4.2 除染試験の結果（直前の作業に対する除去率）

作業番号
図 4.5 作業順でみた初期状態からの除去率のこれらの図と表を元に以下に考察する。

考察：
考察：
表 4.2 や図 4.5 をみて明らかに効果があるのは、洗車用ブラシによる物理的な洗浄（作業番号 3）である。いずれのブロックでも 50％以上の除去率が得られている。洗車用ブラシは31

柔らいので舗装面を削ることはなく、舗装面の表面に付着した砂や土を除去している。その前に手で擦って水洗いした段階では除去率が低かったこととから、表面の細かい溝などに入り込んでいた砂や土に半分程度の放射性物質が含まれていたことがわかる。
次に効果が得られたのはワイヤブラシによる洗浄である（作業番号 6）。除去率は 34-61%であり、ワイヤブラシで擦ったときに生じる砂や土の量が多かったのは、それまでにタワシなどで擦っていたにも関わらず、表面を構成していた成分がワイヤブラシによって新たに削られたものと思われる。しかし削られる厚さは 1mm にも満たない。この作業の前では亀の子タワシなどで十分に擦って、その除去率も 30％に達しているので、表面に付着した細かい砂などは除去されていると思われる。このことは、放射性物質は舗装面の厚さ 1mm にも満たない部分に 34-61%の量が固着していることを示す。これと上記の砂や土に含まれる量を合わせると、90%は表面から 1mm 程度の厚さの部分に存在することがわかる。これは土壌が 3cm 程度の厚さまで固着しているのに比べ、さらにずっと浅い部分に留まっていることを示している。
洗剤を用いた場合、表面で 15 秒ほど泡立てた結果ではオレンジオイル系の洗剤以外は全
く効果がなかった。これは接触させている時間が短かったこともあるが、土壌においても化学的に除去することが困難であることから、これは予想された結果ともいえる。
洗剤を用いた結果から、長時間洗剤に接触させることにした。上の実験で成果のあったオ
レンジ系と、さらに強力な洗浄力と考えられるポット洗浄剤とトイレ用洗剤を用いた。その結果、表 4.2 からわかるように浸しておいただけでポット洗浄剤とトイレ用洗剤でそれぞれ30%の除去率が得られた。この理由はまだわからないが、表面から放射性物質が溶け出したというより、
舗装面の一部としてアスファルトの接着力で表面に固着していた細かい石が接着力の減少によって取れたようにみえる。しかし、その後のワイヤブラシによる洗浄ではポット洗浄剤の場合が 10%に満たないのに対し、水のみでも 20%以上、トイレ用洗剤とオレンジオイル系が 30%以上の除染率を達成している。このことは、洗浄剤が何であれ、まずはワイヤブラシによる洗浄が一番効果をもたらすことを示唆している。それに加えて、一晩水や洗剤に浸しておくことで効果がさらに増大すると考えられる。
結果としては全部の作業を通して、少ないものでも 86%、多いものでは 95%の除去率を達成することが出来た。
しかし、一晩中水などに浸しておくことは、現実の舗装面では雨の日以外は困難である。
そこで、補足実験として、除去率の高かったトイレ用洗剤と、パイプの詰まりを掃除する洗剤をそれぞれブロックに塗布し、洗剤に記載の使用法にしたがってそれぞれ 5 分、30 分放
置して、その後水洗いしつつワイヤブラシで 30 秒間擦った。比較のため水に 15 分間浸したブロックも同様にワイヤブラシで擦った。そして表面を計数後、さらに流水中で 30 秒間ワ
イヤブラシで擦ってから再び計測した。

32

表 4.3 補足実験の結果

結果を表 4.3 に示す。いずれも 90%以上の除去率を示し、洗剤の目立った効果が見られない。これは元々洗剤に除去能力がないのか、長時間浸け置かないと効果が出ないのかはまだわからない。しかし、少なくともワイヤブラシによる洗浄のみでも時間（計１分間）を掛け
れば 90%以上の除去効果が得られることがわかった。

まとめ：
まとめ：
10 ㎝角の舗装道路片（ブロック）を用いて様々な除染法を試行した。その結果次の結果が得られた。
（１）
表面の細かい溝などに入り込んでいた砂や土に表面全体の半分程度の放射性物質が含まれている。
（２）放射性物質は舗装面の厚さ 1mm にも満たない部分に 34-61%の量が固着している。上記、１と合わせると 90%は表面から 1mm 程度の厚さの部分に存在する。
（３）市販の洗剤では化学的に除染する効果は得られなかった。ただし、塩素系のトイレ用洗剤やスルファミン酸の含まれるポット洗浄用洗剤では、18 時間浸漬することによりある程度の効果が表れている可能性がある。この点についてはさらに調査する必要がある。
（４）洗浄剤が何であれ、まずはワイヤブラシによる洗浄が一番効果をもたらすことが明らかになった。ワイヤブラシによる洗浄のみでも 1 分程度の時間を掛ければ 90%以上の除去効果が得られる。
（５）今回の試験で最も除去率が高かったのは、ワイヤブラシ洗浄の後、塩素系トイレ用洗剤に 18 時間浸漬し、さらに 15 秒間ワイヤブラシで洗浄したもので、除去率は 95%に
達した。

33

5．土壌中の土壌中の分布5.1 イメージングプレートによる観察
イメージングプレートによる観察（廣田）土壌を円柱状にくり抜いて採取したコア試料の断面を IP（イメージングプレート）で撮影した。

実験に実験に用いた試料
いた試料：
試料：
・採取日：2011 年 5 月 14 日(土) 14:20
・採取地：福島県相馬郡飯舘村、水田・採取地周辺の放射線量：地表 10µSv/h、高さ 1m：0.6µSv/h・φ8cm のホーラーで約 12cm の深さまでくり抜いた土壌を、樹脂でかためて縦方向に 2 つに割ったものの断面

地表

地表

6cm

6cm
(b) 断面 2(a)断面 1

図 5.1 地表～深さ 6cm（検出時間：23 時間 それぞれ右が IP 画像）

地表

地表

6cm

6cm
(b) 断面 2(a)断面 1

図 5.2 深さ 6cm～（検出時間：23 時間 それぞれ右が IP 画像）

結論：
結論：（１）土壌の汚染は深さ 6cm までに収まっており、それ以上の深さからは検出されなかった。
（２）
汚染の分布は不均一で、塊が点在している。
特定の成分に特異的に固着しているのか、ある粒径に固着しやすいのか、など、汚染密度の高い部分についてさらに調べる必要がある。
（３）汚染が深さ 6cm まで及んでいた理由については、サンプリング時までに既に耕されていたのか、サンプリング時若しくは試料作製時に表面の汚染が広がったのか、現時点では不明であるので、今後調査する必要がある。
34

5.2

137

Cs の深度分布の深度分布の土質による土質による違による違い（末木啓介、佐藤志彦）

福島県内のいくつかの地点から土壌コア試料を採取してきた。それを上から１cm ずつ分画してガンマ線測定を行い、137Cs の深度分布を得た。試料採取は５月下旬から６月中旬までに行われたものである。４個の試料、Fk902, Fk904, Fk907, Fk908 の採取地点とその土質を
表 5.1 に示す。
表 5.1 試料の採取地点と土質

深度分布を図 5.3 に示す。それぞれ深度分布に違いがある。Fk907 を除いて表面から深さ
3cm までに 97％以上の放射能が存在していて、指数関数的に変化していることが明らかである。深度分布が他の３試料と異なる Fk907 は海岸近くの公園の砂場から採取したもので、海水などでよく洗われた砂の状態である。

図 5.3 137Cs の深度分布
今後はそれぞれの砂質などについては粒径分布などを調べる予定である。
35

６．まとめ1．土壌中の
土壌中の放射性セシウム
放射性セシウムのセシウムの種々の溶液への溶液への抽出への抽出
30 分間の振盪と１日間の静置ともに、KI > HCl >NaClO > フルボ酸 > 水 >α-CDHPの順に抽出能力が高くなった。抽出率は KI で振盪の場合 6-7%、静置の場合で 9-10%の値が得られた。また KI33%溶液では 2 日間静置したところ 25%近い抽出率が得られた。
さらに黒土に対して K2SO4 固形肥料飽和溶液を用い、90℃で 100 時間静置したところ、50%近い除去率を得た。最も除去率が高かったのは、KI40%溶液で静置し上澄みを捨て、再び KI40%溶液で静置する操作を 3 回繰り返した場合であり、66%の抽出率が得られた。
静置した時間は 42 時間、152 時間、50 時間の合計 244 時間で温度はいずれも室温であった。

2．土壌中の
土壌中の放射性セシウム
放射性セシウムのセシウムの濃縮13%重曹水溶液に分散させることでコロイド状となる粘土鉱物とすぐに沈降する土とに容易に分けることができた。しかし、コロイド状鉱物と沈降した土のどちらにも 131I、
134

Cs、137Cs が含まれていた。
特定の粒径の土に放射性セシウムが吸着していることを仮定し、遠心分離により土壌の粒径を選別して、放射性セシウムの分離を試みた。3,000rpm で 10 分間の遠心分離では、粒径の小さい粘土質に 2.2 倍の濃縮率が見出された。

3．
．汚染土壌の汚染土壌の埋設
袋詰めした汚染集塵物を埋設して地表面から 1cm の空間線量率を測定したところ地表から 2cm で 68％、10cm で 93％、20cm で 97％の線量率低減効果が見られた。このことはγ線ごとの土壌に対する減衰係数を実測し、その値を用いたシミュレーションにおける線量率低減効果とほぼ一致し、埋設処理の有効性を示した。現地での実証テストも行な
いその効果を実証した。ただし、汚染が広範囲にわたる場合は、20m 四方の広い範囲で汚染土壌を取り除いても周囲の汚染土壌の影響で、地表面から 1m の高さでの線量率は、86％の低減効果しかみられないこともわかった。この様な場合は、地域ぐるみの除染が必要である。

4．
．舗装面の舗装面の除染10 ㎝四方の舗装道路片を用いて、洗剤やブラッシングによる除染を試みた。
その結果、流水のみではほとんど除染されないが、界面活性剤の入った洗剤でブラッシングすることで 80～90％以上の除染効果が得られた。ただし、ブラッシングはかなり強く行なわな
いと効果は得られず、また水のみでのブラッシングでも 70～80％の除染効果が得られており、ブラッシングによる物理洗浄の効果が高いことが示唆される。このことは、ロードスイーパーのブラシを路面が削れるものに取り換えて、散水しながら削っていくこと36

で大きな除染効果が得られることを意味している。更に、舗装面片の表面と縦断面について、イメージングプレートにより観察した結果、放射性セシウムは表面のごく近傍に存在し、内部ではほとんど観察されなかった。これは、舗装表面を少し削るだけで除染効果のあったことと対応している。

5．
．土壌中の
土壌中の分布
種々の土質の土壌について表面から深さ方向に 1 ㎝ずつ分画して、γ線スペクトル測
定から放射性セシウムの分布を調べた。その結果、表面から 3cm 深さまでに 97％以上の放射能が存在しており、指数関数的に変化していることがわかった。ただし海岸砂のみは、6cm 深さまでは均一に近く、そこから指数関数的に減少している。この原因はまだわかっていない。
イメージングプレートによる観察では、水田の場合 6cm 以内の深さに、点状に不均一に放射性セシウムが分布していることがわかった。
以上

37