酸性雨全国調査で明らかになった半球規模（大陸規模）越境汚染と兵庫県による 0.5mm ごとの降雨採取・分析結果からわかったこと
藍川昌秀

兵庫県立健康環境科学研究センター [全国環境研協議会Part

酸性雨調査研究部会]

I[はじめに]

全国環境研協議会酸性雨調査研究部会では酸性沈着現象に関する調査・研究を平成３年度から実施してきており、現在第４次全国調査が実施されている。第１次から第４次までそれぞれ特色を持った調査が展開されてきたが、第３次調査からは第２次までの湿性沈着調査に加えﾌｨﾙﾀｰﾊﾟｯｸ法を用いた乾性沈着調査が行われている。第３次調査で実施された乾性沈着調査のうち東海・近畿・北陸支部内の調査結果について調査結果を精査するとともに、その精査結果をもとに今後の調査・研究の計画と立案へ向けた方向性を検討した。さらに、その結果をもとに第４次調査の全国のデータを解析し、半球規模（大陸規模）越境汚染について考察した。
[解析対象データ１]

解析対象としたデータ

図 1 調査地点

解析対象期間：平成１１年４月-平成１４年３月（全環研酸性雨部会第３次全国調査）
解析対象地点：小杉（富山県）,福井,豊橋（愛知県）,緑（名古屋市）,周山（京都府）,池田（大阪府）,奈良,神戸須磨（兵庫県）[東海・近畿・北陸支部内の乾性沈着調査実施地点] （図 1）SO2 concentration / nmol・m-3は以下のとおりである。
250（a）

200150100500

Apr. May Jun. Jul. Aug. Sep. Oct. Nov. Dec. Jan. Feb. Mar.

SO42-（乾性沈着調査はﾌｨﾙﾀｰﾊﾟｯｸ法による）[結果１]

第３次調査平均の SO2 濃度及びSO42-濃度の経月変化を示す（図２(a)及び(b)）。
SO2 濃度経月変化（図２(a)）では３年平均の経月変化でも平成１２年の三宅島での火山噴火の影響が現れ、９月に SO2 濃度が高くなっていた。それに対し SO42-濃度の経月変化（図２(b)）では３年平均すると火山噴火の影響は現れなかった。また SO42-濃度の経月変化では

SO4 2- concentration / nmol・m-3

解析対象データ：乾性沈着調査のうち SO2 及び120100（b）

80604020

図20Apr. May Jun. Jul. Aug. Sep. Oct. Nov. Dec. Jan. Feb. Mar.

SO2 濃度経月変化（第３次調査平均）（a）
及び SO42-濃度経月変化（第３次調査平均）（b）春季から夏季（３月から８月）の濃度が秋季から冬季（９月から２月）の濃度に比べ高くなっており、この傾向はﾖｰﾛｯﾊﾟでの SO42-濃度の観測結果とも一致するものであった（EMEP ﾃﾞｰﾀによる）。
その一方、解析対象地点の平成１１年度の平均値はﾖｰﾛｯﾊﾟでのいくつかの測定地点での平成１１年（1999 年）の平均値よりも高くなっていた。

[解析対象データ２]

解析対象としたデータは以下のとおりである。
解析対象期間：平成１５年４月-平成１８年３月（全調査地点

環研酸性雨部会第４次全国調査の最初の３年間）
解析対象地点：全国３２地点（図３）

解析対象データ：乾性沈着調査のうち SO2 及び SO42（乾性沈着調査はﾌｨﾙﾀｰﾊﾟｯｸ法による）SO2 濃度は観測地点周辺の SO2 発生量[結果２]と相関が認められた。それに対し、SO42-濃度は観測地点周辺の SO2 発生量とは相関が認められなかった。
図４に観測地点の経度と SO42-濃度の関係を示す。
図３

SO42- 濃度は東に位置する観測地点ほど低くなるこ調査地点とが分かる。
本調査における調査地点が主には都市域に位置しているにもかかわらず、本調査における SO42-濃度は、東ｱｼﾞｱ酸性雨ﾓﾆﾀﾘﾝｸﾞﾈｯﾄﾜｰｸ（EANET）の日本国内局（遠隔地 8、田園地域１、都市域１）での測定結果と同程度の濃度レベルであった。さらに、本調査
図 2 観測地点の経度と SO42-濃度の関係の調査結果は、EANET の韓国における調査結果（遠隔地１、田園地域２）よりも低い濃度であった。
Aikawa et al. (2008)による欧州及び中緯度北米地域との比較結果を合わせて考えると、SO2 濃度は観測地点近傍の地域規模の大気汚染の影響を受けているのに対し、SO42-濃度は地域規模よりもより大きな

図４

観測地点の経度と SO42-濃度の関係規模（半球規模または大陸規模）での影響により濃度が支配されていると考えられた。
[謝辞]

本調査に参加いただいた全環研協議会会員機関、並びに全面的な支援及び協力を頂いた、環境省、(独)国立環境研究所、(財)日本環境衛生センター・酸性雨研究センターに厚く御礼申し上げます。

PartII[はじめに] 酸性雨に関する環境省の国内モニタリングをはじめ、世界の観測ネットワークでも、日単位や週単位での降水の採取に基づくデータベースの構築が進められている。全国環境研協議会酸性雨調査研究部会による酸性雨全国調査でも週単位の試N料採取とそれに基づく月平均値の解析・とりまとJAPANめが行われている。
一方、兵庫県では 0.5mm 降水ごとに pH 及び電気伝導率（EC）を、また 1mm 降水ごとに SO42-及Sea of Japan

Survey siteび NO3-濃度を自動分析する装置（紀本電子工業製
0model AR-107SNA）を用い、分解能の高い降水試
Pacific Ocean

料の採取・分析・データの蓄積を行ってきた。今50回は、そのうち兵庫県豊岡市（図５）での調査結調査地点

Hyogo Prefecture

100 km果について報告する。
[解析対象データ]

解析対象としたデータは、解Seto Inland Sea

析対象期間：平成１６年度、特に詳細に解析した
最も降水量が多かった降雨：平成１６年１０月５日 00:13〜７日 17:53 の降雨
[結果]

図５

調査地点

平成１６年度に観測された降水は過去

図６

降水中測定成分の時系列変化(a)及び大気中汚染物質濃度時系列変化(b)10 年間の観測結果からほぼ変動の範囲内の降水が観測されていると考えられた。そのうち、１イベントとして最も降水量が多かった降水について詳細に解析した結果、SO42-濃度は EC と、また NO3-濃度はH+濃度と高い相関係数を示し、このことは降水に溶けて NO3-をもたらす物質は降水の酸性化と、また、SO42-をもたらす物質は降水の汚染と深く関係していると考えられた。図６に詳細に解析した降水の pH及び SO42-,NO3-濃度の時系列変化を示す。また、あわせて、近傍の大気汚染常時監視測定局で観測された度 SO2, NOx 及び SPM 濃度（時間値）の変化も示す。降水中の pH 及び SO42-,NO3-濃度の変化は SPM濃度変化とよく一致した変化を示したのに対し、SO2 及び NOx 濃度変化は一致したものではなかった。
大喜多らの sufate の scavenging coefficient(k)に関する研究に基づく k を、本研究事例での k と比較するとそれぞれ 1.4x10-4 (s-1)及び 0.95x10-4 となりよく一致した結果となった。

参考文献
Aikawa et al. (2008) Regionality and particularity of a survey site from the viewpoint of the SO2 andSO42- concentrations in ambient air in a 250 x 250-km region of Japan. Atmospheric Environment
42, 1389-1398,

doi:10.1016/jatmosenv.207.11.010

Okita et al. (1996) Measurements of atmospheric SO2 and SO42-, and determination of the wet
scavenging coefficient of sulfate aerosols for the winter monsoon season over the Sea of Japan.

Atmospheric Environment 30, 3733-3739.