/Magnetics Jpn. Vol. 17, No. 5, 2022

解説

反強磁性スピントロニクスの進展

反強磁性スピンダイナミクスの線形・非線形磁気光学測定
Linear and Nonlinear Magneto-optical Measurement of Antiferromagnetic
Spin Dynamics
佐藤琢哉

東京工業大学理学院

T. Satoh, School of Science, Tokyo Institute of Technology
Tel: +81–3–5734–2716, E-mail: satoh@phys.titech.ac.jp

Antiferromagnets have promising functions that will lead to

反強磁性体の副格子磁化を光学的に検出するため，こadvances in information technology. The magnetic order of anti-

れまで磁気秩序に伴う磁気複屈折や磁気第二高調波発生

ferromagnets has spin resonance in the terahertz region, suggesting the possibility of coherently controlling antiferromag-(magnetic second-harmonic generation; MSHG) が用いら

netic devices much faster than conventional electronics. However, to study antiferromagnetic spin dynamics, there are seri-

れてきた．磁気複屈折は磁化の 2 乗に比例するため，磁化ous problems to overcome, such as the required time resolution,

ドメイン状態を区別することができない 2),6)〜8) ．一方，反complicated sublattice interaction, and optical inaccessibility. In
this review, the dynamics of antiferromagnetic vectors will be

強磁性体の MSHG は 1993 年以来，M. Fiebig らによって

clariﬁed directly in the time domain. The antiferromagnetic vector of hexagonal YMnO3 was modulated by coherent spin precession, and the accompanying motion of the vector was tracked
by time-resolved magnetic second-harmonic generation and themagnetic-optical Faraday eﬀect. The reduction in dynamic symmetry due to the movement of the antiferromagnetic vector al-の方向に関する情報が失われ，その結果，スピン反転した

精力的に研究されてきた 9) ．MSHG は磁気対称性に敏感な技術であり，反強磁性ベクトルに線形に応答し，その方向情報を維持する 10),11) ．MSHG に対する主要な寄与は，
P i (2ω) = 0 χi jk E j (ω)E k (ω)(1)

で与えられる．ここで，0 は真空の誘電率，E は入射光のlows the thermal dynamics and non-thermal spin dynamics tobe separated. Since the reduction in transient symmetry is com-

電場，χi jk (i, j, k = x, y, z) は 2 次非線形磁気光学テンソル，

mon to coherent excitation, it can be concluded that we have a

P は周波数 ω の 2 倍で振動する誘導分極である 12)．χ が反general tool for tracking the ultrafast dynamics of antiferromagnetic vectors.

強磁性ベクトルに直接結合するため，MSHG は反強磁性

Key words: antiferromagnet, dynamics, magneto-optics, inverse

反強磁性体は強磁性体よりも数桁高速なダイナミクス

Faraday eﬀect, magnetic second-harmonic generation

1. は じ め に

体の静的特性評価に最適である 11),13),14) ．
を示すことが期待されていたものの，反強磁性スピンダ
イナミクスの時間分解測定に関する報告は限られていた．
MSHG をプローブとして用いて，反強磁性体の超高速ス

反強磁性体は複数の磁気副格子を有し，基底状態で磁化

ピンダイナミクスを時間分解ポンプ・プローブ法で検出すのベクトル和，つまり正味の磁化がゼロになる．そのたる試みがなされてきた 15),16) ．しかし，式 (1) の χi jk に影響め，強磁性体と比べて基礎・応用の両面から研究が進んでを与える反強磁性ベクトルのダイナミクスに加えて，ω お

こなかった．しかし，反強磁性体では磁気副格子間の強よび 2ω における線形光学特性に影響を与える電子ダイナ

い交換相互作用が働き，反強磁性磁気共鳴周波数が THz

ミクスが実験結果に反映されるため、解釈が困難であっオーダーに達する．これは共鳴周波数が磁気異方性によった 17) ．実際，反強磁性スピンダイナミクスと電子ダイナミて決まる強磁性体と比べて 2〜3 桁も高い周波数である．

クスを区別することは，一般に「実際上，不可能」である

最近，反強磁性の光学的 1)，電気的 2) スイッチングが報告と考えられていた 18)．これは，共鳴励起された電荷キャリされるなど，反強磁性スピントロニクスが急速に進展してアの再分布が線形光学特性の大幅な変化につながる熱励起いる．これは，反強磁性体が応用面で有望な磁性材料であに特に当てはまる 16),19)〜21) ．

ることを示している 3)〜5) ．

反強磁性体は基底状態においては正味の磁化が消失して一般に，光学的手法を用いることで，物質の電子状態にいるが，ポンプ光の照射によって生じるコヒーレントスピ

関する知見を得ることができる．強磁性体の場合，ファラン歳差運動状態では正味の磁化が現れ，振動する．これはデー効果やカー効果等の磁気光学効果により磁気状態がわ

線形磁気光学ファラデー効果，もしくはカー効果で検出す

かる．一方，反強磁性体は基底状態でこれらの（線形）磁ることができる 22) ．しかし，反強磁性体のスピンダイナ

気光学効果の手法を用いることができない．

ミクスを理解するためには，反強磁性ベクトルの全次元

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(x, y, z) 成分の直接観測することが望まれる．実際，強磁性体では，スピン歳差運動中の 3 次元成分の詳細な測定により，予期しない運動が明らかになっている 23),24) ．MSHG
を用いれば，反強磁性ベクトルを直接検出できる可能性はあるが，MSHG を用いて反強磁性体のコヒーレントスピ
ン歳差運動を時間分解測定した例はこれまでなかった．
本解説では，反強磁性体 YMnO3 を用い，線形磁気光学ファラデー効果と非線形 MSHG を組み合わせて，コ
ヒーレントスピン歳差運動中の反強磁性ベクトルの全次元

Fig. 1 Antiferromagnetic YMnO3 . (a) antiferromagnetic threesublattice ordering of the magnetic Mn3+ moments. (b) Z mode
spin precession. The ﬁgures are reused from ref. 27 under
Nature Portfolio author licence policy.

(x, y, z) 成分の時間分解測定について述べる 25)．コヒーレ

ントなスピン歳差運動が磁気点群の対称性を一時的に低下させ，それが新しい MSHG テンソル成分の出現につながる．これは，SHG 異方性の周期的変調から結論付けられる．面外（ z 方向）スピン成分に敏感なファラデー回転とは対照的に，MSHG 変調が x y 面内スピン成分を反映していることを示す．さらに，面内と面外の両方のスピン傾斜角を定量化することで，スピン歳差運動の顕著な楕円率が求められる．この概念の実証により，反強磁性スピンダイ
ナミクスの研究において時間分解 MSHG が，他の手法ではアクセスできない情報を提供しうることを示す．
非熱的にコヒーレントスピン歳差運動を引き起こす手法
として，逆ファラデー効果がよく知られている 18)．ここでは，円偏光パルスが光の進行方向に平行に有効磁場 HIFEを生成する．この磁場は，パルス光の持続時間にのみ物質中に存在する．インパルシブで非共鳴的な励起は，スピン
歳差運動の明確な初期位相をもたらす．この逆ファラデー
効果は，磁化が完全に補償された反強磁性体でも有効に作用することが知られている 7),22),26)〜30) ．このようによく理解された励起法は，われわれにとって理想的なテストケースとなる．熱的電子ダイナミクスを非熱的スピンダイナミ
クスから分離し，かつ反強磁性ベクトルの 3 次元的ダイナ

Fig. 2 Coupling of χ i jk with antiferromagnetic vector. (a) Temperature dependence of magnon frequency and SHG intensity.
Solid squares and open circles correspond to SHG intensity andmagnon frequency, respectively. Both measurements show rising behavior below 56 K (Néel temperature). (b) SHG spectra
measured at 7 K showing good agreement with literature 32) .
Electronic transition from 5 Γ1 ground state to 5 Γ6 state at 2ω
causes resonance enhancement of SHG intensity. High transmission at fundamental probe photon energy allows all measurements to be made in transmission conﬁguration. Probe photon
energy was set to 2ω = 2.44 eV for all measurements. (c) Reﬂecting P63 cm symmetry in magnetic ground state, SHG anisotropy
has six-fold symmetry. The ﬁgures are reused from ref. 25 under
Nature Portfolio author licence policy.

ミクスを得ることが期待できる．
きる 27) ．ここでは，A 2 対称性 35) を持つ Z モードに焦点を2. 材料と方法あてる．

六方晶 YMnO3 は，TC ≈ 1250 K 以下で強誘電性（分極

スピン歳差運動の周波数 Ω は副格子の磁化 |M| に比例P|| ẑ）を示す 31) ．3 つの Mn3+ 磁気副格子 M1 ,M2 ,M3 は，

し 36),37) ，これは反強磁性ベクトル  に比例する．さらに，

ネール温度 TN ≈ 70 K 以下で反強磁性的に秩序化し，x y 面

χi jk は P ·  と双線形結合する 38) ．図 2(a) のように，SHG

内で準 2 次元三角格子を形成する（図 1(a)）27) ．副格子磁強度 (∝ χ2i jk ) とスピン歳差運動周波数の温度依存性の振る化は，サイトごとに定義された x 軸方向に揃う
P63 cm

11)．基底

舞いがよく似ていることは，測定温度範囲で P の変化が無であり，これにより，強誘電視できるほど小さいことを示している．したがって，SHG

体および反強磁性ベクトル 10) に双線形に結合するようなは反強磁性ベクトル  と χi jk ∝  のみを実効的にプローブ

SHG が生じる（図 2）．この磁気構造では，3 つの直交しする．

状態の磁気空間群はたスピン歳差運動モードが生じ，われわれは X ，Y ，およYMnO3 の光学特性は詳細に研究されている 33)．六方晶

び Z モードとよぶことにする 27) ．これらのモードは，励の結晶構造により，結晶は光学的一軸異方性をもつため，起状態で現れる正味の磁化成分 m = M1 + M2 + M3 の方向

光が主軸（|| z 軸）に平行に入射すると複屈折の影響を受により定義されており，Z モードは m が z 方向に振動す

けない．誘電率スペクトルは，1.6 eV 39) 周辺の電荷移動遷る（図 1(b)）．個々のモードは，ポンプとプローブ光の偏移と近赤外領域 34) での低い光吸収によって特徴づけられ光に応じて，選択的に励起し，選択的に検出することがでる．インコヒーレントな熱的電子ダイナミクス 28) を最小

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Fig. 3 Pump and probe measurement system. Circularly polarized 130-fs pump light pulse of 0.97 eV induces spin rotation in
YMnO3 (0001) via inverse Faraday ﬁeld HIFE . Subsequent spin
precession is detected on basis of Faraday rotation [using Wollaston prism (WP) and balanced photodiode (BPD)] and MSHG
signal [photomultiplier tube (PMT)] with probe light pulse of
1.22 eV. DCM: dichroic mirror. The ﬁgure is reused from ref. 25
under Nature Portfolio author licence policy.

限に抑えるために，0.97 eV の非共鳴エネルギーのポンプ
光で励起した．プローブ光エネルギーは ħω = 1.22 eV とした．高い透過率によってファラデー回転の測定が可能である一方，図 2(b) に示されているように 2ħω での Mn3+ イ
オンの d – d 遷移によって効率的な SHG が得られるためである 32) ．
ポンプ・プローブ測定系を図 3 に示す．ポンプ光・プ
ローブ光はともにほぼ z 軸に平行に入射する。円偏光ポン
プ光パルスによる逆ファラデー効果で生成された有効磁Fig. 4 Experimental observation of coherent magnetization
dynamics by Faraday rotation and MSHG. (a) Magnetization dynamics excited by σ+ (circles) and σ− (squares) circularly polarized pump light pulses. Open and solid indicate Faraday rotation and relative change in SHG intensity, respectively. Solidlines: attenuated sine (Faraday rotation) and cosine (MSHG)
ﬁts. (b) Diﬀerence (solid squares) and average (open squares)of time-resolved MSHG changes indicate helicity-dependent andhelicity-independent contributions, respectively. Solid lines represent ﬁtting with decaying sine wave and single exponential decay. The ﬁgures are reused from ref. 25 under Nature Portfolio
author licence policy.

場パルス HIFE によって，副格子磁化を角度 γμ0 HIFE τ だけ
x y 平面内で回転させる 40)．ここで，γ は磁気回転比，μ0過程に起因すると考えられる．

は真空の透過率であり，τ は HIFE の時間幅である．透過

図 4(b) におけるヘリシティ依存 MSHG 成分 (η− − η+ )/2

した直線偏光プローブ光パルスは，ダイクロイックミラー

は，ファラデー回転と同じ周波数 Ω での変調を示していによって基本波と SH 波に分割され，ファラデー回転とる．したがって，ファラデー回転と同様に，MSHG 変調

SHG 強度の相対変化 (η = Δ I SHG /I SHG ) が別々に時間分解測は逆ファラデー効果で励起された Z モードによるものと定される．

結論づけられる．ただし，面外磁化成分 m z に比例する
ファラデー回転に対して，MSHG 変調は π/2 だけ位相が3. 結果と考察ずれている．したがって，MSHG 変調は m z に由来して

3.1 ファラデー回転と MSHG による Z モードの観測いないことになる．ω と 2ω での透過率も周期的な変化を

図 4(a) は温度 10 K での測定結果である．ファラデー回示していなかったことから，SHG 変調が補償された面内

転は，周波数 Ω/2π = (95.2 ± 0.3) GHz の正弦波を示した．

磁化成分のダイナミクスを反映していると考えられる．つであり，まり反強磁性ベクトル  の動的変化によって引き起こされポンプ光の円偏光ヘリシティ (σ ) を反転すると初期位相る χi jk の変調が観察されたと結論づけられる．χi jk から が π 変化する．図 2(c) に示される結晶学的 x 軸からのプに影響を与える可能性のある 2 つのメカニズムが考えら

これは逆ファラデー効果を介した Z モード励起

27)

±

◦

ローブ偏光方位角 φ ≈ 15 の場合，SHG 応答 η にコヒーレれる．(i) 基底状態においてすでに存在する χi jk 成分が振ントな変調が見いだされた．図 4(b) のように，ポンプ光パ幅変調するような，対称性を維持するダイナミクス 41),42) ，ルスのヘリシティ (σ± ) に対応して η± とし，(η− − η+ )/2 と交換相互作用の変化 43),44) ，熱的に誘発された消磁ダイナ(η − + η + )/2 を取ることで，ヘリシティに依存する成分とヘ

ミクス 16),21) がある．または (ii) 基底状態の χi jk ではゼロ

リシティに依存しない成分を分離した．η の振動成分はヘだった，新しい成分の出現につながるような，対称性を変リシティに依存する寄与に完全に含まれているのに対し，化させるダイナミクス．例えば，スピン再配向 45) およびヘリシティに依存しない寄与は，酸化物系に典型的な時定

反強磁性スイッチング 1) がある．

数16)をもつ単一の指数関数的減衰に従う結果が得られた．

したがって，ヘリシティに依存しないダイナミクスは熱的Copyright © 2022 by The Magnetics Society of Japan

229

3.2

MSHG 異方性の時間分解変調

上記の 2 つのメカニズムは，励起前後の MSHG 信号の
プローブ偏光方位依存性（異方性）を測定することにより区別できる．図 4 では MSHG 異方性のある角度成分(φ ≈ 15◦ ) のダイナミクスを示していたが，SHG 異方性を測定することで，生じる可能性のあるいかなる対称性変化も特定できる．図 5(a) は，励起前の SHG 異方性を示している．これは，Mn3+ スピンが等価な結晶学的 x 軸に沿って配向した磁気基底状態の P63 cm 対称性と一致している．異方性は，振幅 A の 6 回対称なピークを示しており，それらの方向を θ = 0◦ と定義する．
図 5(a) における 1 つのピークにおける 4 つの代表的な角度成分（逆三角，三角，四角，丸）を選び，それらのMSHG 強度の時間依存を図 5(b) に表した．ピークの両側（四角と丸）で逆位相の正弦波のような時間依存性が見られたが，最小値（逆三角）または最大値（三角）では MSHG
強度の変調は見られなかった．この振る舞いは，メカニ
ズム (i) MSHG 異方性の対称性を維持するような「呼吸振動」では説明できない．このような呼吸は，ピークの両側で同位相の変調として現れる．一方，実測されたダイナミ
クスは，メカニズム (ii) MSHG 異方性のコヒーレントで周期的な小角回転に一致している．MSHG 異方性をフィッ
ティングすることにより，振幅 A と方向 θ のポンプ光による変化を抽出し，その結果をそれぞれ図 5(c) と 5(d) に示す．
振幅 A は，10% のオーダーの指数関数的な減少を示す．
ω と 2ω での透過率のわずかな変化は A の 10% 減少を説明するのに十分ではないため，A の変化は光学特性の変化によって引き起こされたとは考えられない．代わりに，等
方的，つまり偏光に依存しないふるまいはインコヒーレン

Fig. 5 Time-resolved modulation of MSHG anisotrop. (a)Measured ground-state MSHG anisotropy. (b) Time-dependent
normalized MSHG intensity at various points of anisotropy.
(c) Time dependence of relative amplitude change. (d) Timedependent rotation angle of MSHG anisotropy after excitation.
(e) Left panel: MSHG anisotropy calculated assuming S ∥ x̂ andS ∥ ŷ. Spins tilted at angle α lead to superposition of S x - and S y related MSHG contributions. Their interference leads to rotations and amplitude changes in MSHG anisotropy (right panel).
The ﬁgures are reused from ref. 25 under Nature Portfolio author licence policy.

トな緩和を示す．したがって，この緩和は，ベクトルの縦方向のダイナミクス，つまり，光励起された電荷キャリアない m z に敏感なファラデー回転を補完するものとして，の緩和に関連する総副格子磁化 |S| の減少に起因すると考MSHG 異方性の回転は，x y 平面内の補償されたスピン成

えられる．

分の横方向のダイナミクスを反映する．さらに，キュリー

図 5(b) で す で に 示 さ れ て い る よ う に ，図 5(d) は ，の原理 46) によれば，熱励起の等方性効果は χ の対称性をMSHG 異方性の明瞭な周期的変調を表している．Δθ の変低下させない．したがって，MSHG 異方性の回転は，非調周波数は，ファラデー回転の変調周波数と一致するこ

熱的スピンダイナミクスの純粋な尺度といえる．このようとから，Δθ の変調が磁気的な起源をもつことが確認できに，熱的ダイナミクスと非熱的ダイナミクスを分離するこる．図 5(e) に示すように，回転した 6 回対称パターンは，とができる．

◦

θ = 0 （スピン || x 軸，空間群

P63 cm◦）および θ = 90 （ス

ピン || y 軸，空間群 P63 c m）の 2 つの 6 回対称パターン

3.3 議論の重ね合わせとして理解できる．この重ね合わせは，スピ

MSHG 測定を使用して，3Δθ ≈ ρα に従ってスピン傾斜

ンが x 軸から y 軸に向かってコヒーレントに回転するこ

角 α を定量化できる．ここで，ρ = |χ̃e |/|χ̃ g | = 0.6 は，実感とに対応し，したがって，P63 もしくはそれ以下への対受性 χ̃i jk の振幅比である 13),47) ．ρ はプローブ光パルスの称性の低下に対応する．tan α = S y /S x とすると，動的な線幅内で ±0.3 変化するため，そのオーダーの系統誤差

MSHG テンソルを χ(t) = cos α(t)χ̃ + sin α(t)χ̃ と書ける．

が生じる．図 5(d) から，Δθ(0) = 0.198◦ ± 0.007◦ ，したがっただし，χ̃ および χ̃ は時間に依存しないテンソルである．

て，α(0) = 1.0◦ を推定した．ここで統計的誤差はそれぞしたがって，スピン歳差運動における磁化補償されてい

れ 0.035◦ および 0.5◦ である．これにより，逆ファラデー

g

g

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e

e

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分だけでなく 3 次元ベクトルの動きを追跡することが可能になり，超高速スイッチング，スピン再配向，およびその他の非平衡現象中に生じる複雑なダイナミクスを理解する助けになることが期待される．
謝

辞 本解説は，著者が 2007 年に科研費・若手研究（スタートアップ）「線形・非線形磁気光学を用いた反強磁性磁化ダイナミクスの観測と超高速制御」(19860020) を開始して以来，15 年以上継続中の研究プロジェクトの一部を紹介したものです．多くの共同研究者，特にスイス
Fig. 6 Spin precession ( Z mode). Magnetization dynamics in
yz plane obtained by combining MSHG and Faraday rotation
measurements. Solid line shows spin precession of damped ellipsoid. The ﬁgure is reused from ref. 25 under Nature Portfolio
author licence policy.

ETH の Manfred Fiebig 教授，Christian Tzschaschel 博士（現 Harvard 大研究員）に深く感謝いたします．
References
1)2)

効果の有効磁場を α(0) = γμ0 HIFE τ として定量化できる．
ここで τ = 130 fs (γ の自由電子値を想定) に対して，1◦ は
μ0 HIFE ≈ 760 mT に相当する．逆ファラデー効果を介した非共鳴励起による光学的に誘導されたスピン傾斜は，強いTHz パルスの磁場成分を介した共鳴励起に匹敵するといえる 48) ．

3)
4)

YMnO3 (0001) 面内のスピン傾斜角 α の定量化に加えて，時間分解ファラデー回転を使用して，面外方向の最大5)

スピン傾斜角を 2.4 mdeg と推定できる．このような異方6)的なスピン歳差運動は反強磁性体の一般的な現象であり，“exchange enhancement” とよばれる 4),7),26),49)〜51) ．S y の
時間依存性，つまり α は，周期的な MSHG 変調に反映さ7)れる．これを S z に敏感なファラデー回転と組み合わせて，完全な反強磁性ベクトルの動きが得られる．図 6 に得られたスピン歳差運動の減衰楕円運動（実線）を示す．
4. 結論

本解説では，反強磁性ベクトルダイナミクスの全 3 次

8)

9)
10)

元成分を追跡する概念実証実験を提示した．反強磁性体
YMnO3 においては，面外スピン傾斜は，ファラデー回転を引き起こす補償されていない強磁性成分を誘発するが，面

11)
12)

内スピン傾斜は，MSHG 測定に反映される．逆ファラデー効果で生成したコヒーレントスピン歳差運動を，MSHGとファラデー回転を組み合わせて時間分解測定した．光学的に誘発された面内傾斜を約 1◦ として定量化した．これは，760 mT の逆ファラデー効果の有効磁場に対応する．
このコヒーレントスピン歳差運動は，磁気基底状態対称性

13)
14)
15)
16)

を保持した運動ではなく，A 2 モードのコヒーレント励起
中の過渡的な対称性の低下を伴うものであった．この対称17)性の低下の結果，MSHG 異方性に直接影響し，非熱的ス
ピンダイナミクスを熱的ダイナミクスから分離することが可能になった．本手法により，1 つの反強磁性ベクトル成

18)

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39)（2022 年 7 月 3 日受理）

佐藤琢哉

さとうたくや2004 年 東京大学大学院工学系研究科博士課程修了，2003 年
ドイツ Max-Born 研究所研究員，2005 年 東京大学大学院総合文化研究科研究員，2007 年

東京大学生産技術研究所助教，

2010 年 科学技術振興機構さきがけ研究者 (兼任)，2014 年 九州大学大学院理学研究院准教授，2015 年 スイス ETH Zurich 客員教授 (兼任)，2019 年
専門東京工業大学理学院教授，現在に至る．

磁気光学，非線形光学，超高速科学

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博士（工学）