JAEA-Data/Code 2008-035
緩衝材及び岩石中での核種の拡散データベースの整備
日本原子力研究開発機構
地層処分研究開発部門
地層処分基盤研究開発ユニット
栃木

善克※，舘

幸男

（2008 年 12 月 19 日 受理）
放射性廃棄物地層処分の性能評価のための基盤情報として，既存の拡散データベースを基礎に，緩衝材及び岩石中での核種の拡散係数データベースの整備を行った。今回のデータベース整備においては，特にデータ評価における推定値の導入，信頼性情報に係る記述の導入に重点を置き，さらにベントナイトのデータを対象に加えるためにデータベースの構成や定義の再構築を行い，対象データ範囲の大幅な拡充を実施した。また，再構築後のデータベース定義に従い，既存の国
内岩石を対象としたデータを文献調査によって拡充・更新すると共に，国産ベントナイトを対象とした文献調査を実施し，データを追加した。その結果，総データ数は，実効拡散係数 De が約 450
件，見かけの拡散係数 Da は約 1,350 件となった。また，整備したデータベースの活用例として，
乾燥密度や間隙率に対する拡散係数のプロットを例示し，元素・固相・試験環境による影響評価の例を示した。
本データベース改良の結果実現した特徴として，拡散係数と関連するパラメータの相関に関する評価範囲の拡大，特に拡散係数の実測値と推定値の分布傾向を測定時の環境条件などと関連させた比較評価など，が挙げられる。

――――――――――――――――――――――――――――――――――――――――――
核燃料サイクル工学研究所（駐在）：〒319-1194 茨城県那珂郡東海村村松 4-33
※ 技術開発協力員

i

JAEA-Data/Code 2008-035
Development of Diffusion Database of Buffer Materials and Rocks
Yoshikatsu TOCHIGI※ and Yukio TACHI

Geological Isolation Research Unit
Geological Isolation Research and Development Directorate
Japan Atomic Energy Agency
Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken（Received December 19, 2008）

The diffusion database of nuclides in the buffer material and rock was developed on the basis of theexisting diffusion database, as an important basis for the performance assessment of radioactive waste
disposal. Update of database includes improvement of database contents, extension of data scope, etc.
The database was updated with especially emphasis on introduction of the estimation approach for
related parameters and description concerning reliability of diffusion data. In order to add the data of
bentonite, the cotents of database was improved by adding related parameters such as smectite partial
density, and the data range was largely expanded. Diffusion data and related information for domestic rocks
and bentonites was updated by literature survey in accordance with the definition of improved database. As
the result of data addition, total data count of effective diffusion coefficient is about 450 and that ofapparent diffusion coefficient is about 1,350. As an example of practical use of the improved database, theexample of evaluation for the plot of a diffusion coefficient vs. density or porosity was discussed.
Updated database made it possible to evaluate the correlation of parameters relevant to the diffusion
coefficient, especially, comparative evaluation between environmental conditions and distribution tendency
both of measured and estimated diffusion coefficient, for parameter-setting for performance assessment.

Keywords: Diffusion Coefficient, Database, Rock, Buffer Material――――――――――――――――――――――――――――――――――――――――――※ Collaborating Engineerii

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目

次

1. はじめに .................................................................................................................................................... 1
1.1 背景及び目的 ...................................................................................................................................... 1
1.2 実施内容 .............................................................................................................................................. 1
2. データベースの構成と拡散パラメータ ................................................................................................ 2
2.1 データベース構造・定義の拡張・改良 .......................................................................................... 2
2.1.1 データベース更新の概要 ........................................................................................................... 2
2.1.2 拡散データベースのデータ構成 ............................................................................................... 3
2.1.3 信頼性情報の整備 ....................................................................................................................... 5
2.2 拡散係数に係るパラメータの定義および測定手法 ...................................................................... 6
2.2.1 透過拡散法（Through-Diffusion method) .................................................................................. 8
2.2.2 濃度プロファイル法（In-Diffusion method) ............................................................................. 9
2.3 パラメータ間の相関・推定評価手法 ............................................................................................ 10
2.3.1 対象パラメータの相関 ............................................................................................................. 10
2.3.2 部分スメクタイト密度 ............................................................................................................. 11
2.3.3 GF の部分スメクタイト密度依存性と De の推定値としての導出....................................... 122.3.4 試験方法を起点としたパラメータの導出フロー ................................................................. 13
2.4 データベースの定義詳細 ................................................................................................................ 14
3. 評価対象データ ...................................................................................................................................... 19
3.1 調査方法・範囲 ................................................................................................................................ 19
3.2 調査方針 ............................................................................................................................................ 19
3.3 評価対象 ............................................................................................................................................ 19
4. データベースの利用による拡散係数と関連パラメータの相関評価 .............................................. 33
4.1 ベントナイト .................................................................................................................................... 33
4.1.1 1 価の陽イオンの評価例（Cs+） ............................................................................................. 33
4.1.2 1 価の陰イオンの評価例（I－） ............................................................................................... 39
4.1.3 アクチニドの評価例 ................................................................................................................. 41
4.2 岩石 .................................................................................................................................................... 46
4.2.1 全元素の評価例 ......................................................................................................................... 46
4.2.2 1 価の陽イオンの評価例（Cs+, K+, Na+） ............................................................................... 46
4.2.3 1 価の陰イオンの評価例（Cl－, I－） ....................................................................................... 46
4.2.4 ヒストグラム－拡散係数のデータ分布 ................................................................................. 51
5. まとめ ...................................................................................................................................................... 51
謝辞 ............................................................................................................................................................... 51
参考文献 ....................................................................................................................................................... 52iii

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Contents

1. Introduction ·············································································································································· 1
1.1 Backgrounds and objective ··················································································································· 1
1.2 Contents················································································································································ 1
2. Structure of database and parameters related to diffusion ········································································· 2
2.1 Extension and improvement of database configure/definition ······························································· 2
2.1.1 Summary of database renewal·········································································································· 2
2.1.2 Component of diffusion database ····································································································· 3
2.1.3 Introduction of data reliability information ······················································································ 5
2.2 Parameters related to diffusion coefficient and measurement method ··················································· 62.2.1 Through-Diffusion method··············································································································· 82.2.2 In-Diffusion method························································································································· 9
2.3 Correlation among parameters and estimation methods ········································································ 10
2.3.1 Parameters ····································································································································· 10
2.3.2 Partial smectite density ·················································································································· 11
2.3.3 Association between geometric factor and partial smectite density ················································ 12
2.3.4 Flow diagram of parameter examining starting from experimental method ···································· 13
2.4 Detailed information of database definition ························································································ 14
3. Data for evaluation ································································································································· 19
3.1 Examination method and scope of survey ··························································································· 19
3.2 Examination policy ····························································································································· 19
3.3 Data for evaluation ····························································································································· 19
4. Data evaluation using updated database ·································································································· 33
4.1 Bentonite ············································································································································ 33
4.1.1 Example of examining monovalent cation (Cs+) ············································································ 33
4.1.2 Example of examining monovalent anion (I－) ··············································································· 39
4.1.3 Example of examing actinides ······································································································· 41
4.2 Rock ··················································································································································· 46
4.2.1 Example of examining all elements································································································ 46
4.2.2 Example of examining monovalent cation (Cs+, K+, Na+) ······························································ 46
4.2.3 Example of examining monovalent anion (Cl－, I－) ······································································· 46
4.2.4 Histgram-distribution of diffusion coefficient ················································································ 50
5. Conclusion ·············································································································································· 51
Acknowledgment········································································································································ 51

References ·················································································································································· 52iv

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図

目

次

図 2.1 透過拡散試験セルの例 .......................................................................................................... 8
図 2.2 濃度プロファイル法試験セルの例 ...................................................................................... 9
図 2.3

GF と部分スメクタイト密度の相関 .................................................................................. 12

図 2.4 試験方法と導出パラメータの相関 .................................................................................... 14
図 4.1 乾燥密度に対する Cs+の実効拡散係数 ............................................................................. 35
図 4.2 部分スメクタイト密度に対する Cs+の実効拡散係数...................................................... 35
図 4.3 乾燥密度に対する Cs+の実効拡散係数（実測値のみ）.................................................. 36
図 4.4 部分スメクタイト密度に対する Cs+の実効拡散係数（実測値のみ） .......................... 36
図 4.5 乾燥密度に対する Cs+の見かけの拡散係数 ..................................................................... 37
図 4.6 部分スメクタイト密度に対する Cs+の見かけの拡散係数.............................................. 37
図 4.7 乾燥密度に対する Cs+の収着分配係数 ............................................................................. 38
図 4.8 乾燥密度に対する I－の実効拡散係数（実測値のみ）.................................................... 40
図 4.9 部分スメクタイト密度に対する I－の実効拡散係数（実測値のみ） ............................ 40
図 4.10 乾燥密度に対する U の見かけの拡散係数 ..................................................................... 43
図 4.11 乾燥密度に対する Np の見かけの拡散係数 ................................................................... 43
図 4.12 乾燥密度に対する Pu の見かけの拡散係数 .................................................................... 44
図 4.13 乾燥密度に対する Am の見かけの拡散係数 .................................................................. 44
図 4.14 乾燥密度に対する U, Np, Pu, Am の見かけの拡散係数................................................. 45
図 4.15 乾燥密度に対する Np の収着分配係数 ........................................................................... 45
図 4.16 間隙率に対する全元素の実効拡散係数 .......................................................................... 47
図 4.17 間隙率に対する全元素の見かけの拡散係数 .................................................................. 47
図 4.18 間隙率に対する Cs,K,Na の実効拡散係数 ...................................................................... 48
図 4.19 間隙率に対する Cs,K,Na の見かけの拡散係数 .............................................................. 48
図 4.20 間隙率に対する Cl, I の実効拡散係数 ............................................................................. 49
図 4.21 間隙率に対する Cl, I の見かけの拡散係数 ..................................................................... 49
図 4.22 全岩石の De のデータ分布（LogDe のヒストグラム）................................................ 50
図 4.23 全岩石の Da のデータ分布（LogDa のヒストグラム）................................................ 50v

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表

目

次

表 2.1 拡散データベースのデータテーブル .................................................................................. 3
表 2.2 信頼性情報を付加したデータベース項目と記載内容の例 .............................................. 5
表 2.3 拡散データベース（DDB）定義一覧 ................................................................................ 15
表 3.1 調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（岩石） .................... 20
表 3.2 調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（ベントナイト）..... 25vi

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1. はじめに1.1 背景及び目的
高レベル放射性廃棄物の地層処分の評価において，天然バリアとしての性能が期待される岩石マトリクス中および人工バリア（緩衝材）の候補材として検討されているベントナイト中の核種の移行遅延を評価する上で，収着・拡散現象が重視されている。収着・拡散に係る収着分配係数
や拡散係数といったパラメータを，実測データや現象論的モデル等をベースに，様々な地質環境や地球化学条件，更には時間的・空間的な不確実性等も考慮して，適切に設定することが地層処
分性能評価上重要となる。日本原子力研究開発機構（JAEA）では，このような各種パラメータを集約して管理・活用するためのデータベースを構築・整備し，これを活用した実際の地質環境での収着・拡散パラメータの設定法に関する検討についても進めてきている。このようなパラメー
タ設定における実測値を集約したデータベースの活用に関しては，従来からその重要性が認識されており，熱力学的収着モデルの活用とともに，実測データの傾向性等をベースにパラメータ設定を検討する従来アプローチが今後とも一定の重要性をもつことが確認されてきた。
以上を背景として，岩石とベントナイトの両者を対象として記述された既存の文献を調査・整理し，データベースに登録することは，データの管理と活用の観点で重要であると考える。デー
タベースとしては，既に，第２次取りまとめにおける岩石中の実効拡散係数設定を目的とした拡散係数のデータベース1)がまとめられ，PC 上で動作するデータベースシステムとして作成・公開
してきている2)3)。
本開発では，データベース定義の内容を見直し，これまでのデータベースを拡張・改良すると共に，収録データ範囲に国産のベントナイトを加えた。
データベースの使用に際しては，格納データの信頼性が重視されることから，可能な限り一定のガイドラインに基づく信頼性評価手法が設定されることが望ましい。但し，拡散係数を導出するための試験では，その手法が多様であると共に，得られるパラメータも多様であることから，
信頼性評価の重要性は高いが，体系的な評価を実施することは難しいと考えられる。そこで，本開発では，最初にデータベースを利用したデータ評価の幅を広げるためのデータ項目の拡充と共に，データの信頼性評価に係る重要情報（試験条件の制御方法， パラメータ導出に適用した解析手法等）を付加することを目的とし，データベースの更新を実施した。
また，データベースで管理するデータは全て拡散試験による実測値であることが望ましいが，
一方でサンプルの特性による試験手法の制限などにより，直接測定ができず，特定のパラメータが得られないことがある。本報告書では，直接導出できないパラメータを推定値として導出するための定義を導入し，実測値と共に推定値を管理する方法を導入した。
1.2 実施内容（１） データベース構造・定義の拡張・改良（2 章）
既存のデータベース 3)を基に，以下に示す構成の見直しとデータの拡充を行った。
・ 緩衝材中の核種の拡散に係るデータの拡充
・ 信頼性情報を付加するためのデータ定義の更新
・ 拡散係数に係る主要パラメータの推定評価手法の導入－1－

JAEA-Data/Code 2008-035（２） 文献調査とデータの追加（3 章）
文献調査を実施し，データベースのデータ拡充を図ると共に，調査データを対象固相や元素などに基づいて整理した。
・ 国内産ベントナイト・国内産岩石を対象とした文献調査の実施
・ 調査文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧の整理（３） データの活用に関する検討（4 章）
整備を通じて定義更新・データ拡充したデータベースを活用し，拡散係数の評価において代表的なデータ相関について試行的に評価した結果を整理した。
・ 評価対象固相であるベントナイト・岩石を対象に，性能評価上重要な元素である Cs+, I－やアクチニド等の拡散係数と，乾燥密度などの関連パラメータの相関を評価
・ 拡散係数と関連パラメータの相関を，実測値と計算評価値の区分情報や，酸化還元条件
等に基づいて評価。
2. データベースの構成と拡散パラメータ
2.1 データベース構造・定義の拡張・改良
本開発では，既存データベース 3)を基に，新たにデータフィールドや付加情報を追加して，データの信頼性情報や推定評価に基づくデータ項目の拡張を行うと共に，パラメータ間の相関を考慮した評価が可能な構造への改良を実施した。また，データベース構造の更新に伴い，既存デー
タベースのデータを見直すと共に，新規データの追加を実施した。
2.1.1 データベース更新の概要
データベースの更新にあたっては，主として下記の更新を実施した。
・ 既存データベースに含まれる国内岩石を対象としたデータを更新すると共に，国産ベントナイトを対象としたデータを追加
・ 拡散係数に係るデータの信頼性情報付加に対応するためのデータ定義の更新
・ 拡散係数に係る主要パラメータの推定評価手法の導入（対象：ベントナイト）

データの信頼性情報を導入することを目的として，既存データベースから引き継いだデータフ
ィールドの定義・記入方法を再検討し，データ定義を更新した。拡散係数の評価試験においてデータの信頼性に影響を与える要素としては，例えば Through-Diffusion 法におけるトレーサセル中のトレーサ濃度の経時変化の管理や，トレーサの破過曲線による定常状態到達の判断，拡散係数を求める際に適用する解析モデル選択等が挙げられる。
また，パラメータの推定評価手法として，スメクタイト含有量に拠らず，全てのベントナイト
試料へ適用可能なパラメータ推定手法として，HDO や HTO の拡散係数の部分スメクタイト密度－2－

JAEA-Data/Code 2008-035（ベントナイト中の主にスメクタイト含有量に基づいて定義される密度）依存性から導出したパラメータを設定した。これを必要に応じて適用することで推定値を算出し，データベースに登録する作業を実施した。ここで，データベースの運用にあたって従来の実測値と推定値が混在する
ことで評価に影響を与える可能性を考慮し，実測値と推定値を別個に扱うための情報を付記し，データベースシステム上での活用を可能とした。
2.1.2 拡散データベースのデータ構成
拡散データベースのデータシートの構造については，今回の拡張検討に伴って，従来整備してきた拡散データベースに対して，ベントナイトのデータの追加，信頼度に係る情報の付加や拡散係数の関連パラメータの推定手法の拡張など，表 2.1 に示すとおりの見直しを行った。収着デー
タベース4)と同様に，主要条件を 1 次情報とし，より詳細な補足的情報を 2 次情報（additional
information）として階層的に情報を管理している。
表 2.1
分類
番号
元素
情報
固相
情報
(1)
試験
方法
固相
情報
(2)

項目
Record No.
Element
Species/Redox
Species Info
Ion charge
Solid type
Solid

単位
-

Solid information-

Experimental method
Method Info3
Dry Density (g/cm )Porosity
Smectite density*
Smectite content*
Sand mixture*
Density/Porosity Info

g/cm3
%
g/cm3
%
%
m2/s
m2/s
m3/kg
m2/s
-

De

拡散
係数
情報

拡散データベースのデータテーブル

De Info
Da
Da Info
Rock capacity factor (RCF)
RCF info
Kd
Kd Info
D0
D0 InfoFormation factor (FF)FF Info
Geometric factor (GF)
GF Info

管理番号
元素記号
化学種
化学種の決定方法（推定又は実測のいずれか）
イオン電荷
固相グループ
岩石，粘土鉱物，鉱物等の固相名称
岩石：産地，種類，鉱物組成，前処理の有無など
ベントナイト：スメクタイト含有率，ケイ砂混合率など
試験方法（In diffusion 法, through diffusion 法など）
試験方法に係る付加情報
乾燥密度
間隙率
部分スメクタイト密度（ベントナイトのみ）
スメクタイト含有率（ベントナイトのみ）
ケイ砂混合率（ベントナイトのみ）固相に係る付加情報
実効拡散係数実効拡散係数導出に係る付加情報
見かけの拡散係数
見かけの拡散係数導出に係る付加情報
収着容量（保持因子）
収着容量導出に係る付加情報
収着分配係数
収着分配係数導出に係る付加情報
自由水中の拡散係数
自由水中の拡散係数に係る付加情報
形状因子
形状因子導出に係る付加情報
幾何学因子
幾何学因子導出に係る付加情報* 後述する推定値評価のための新設項目－3－

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表 2.1
分類

液相
情報

試験
条件
情報

文献
情報
その
他

拡散データベースのデータテーブル（続き）

項目
Solution
Solution Info
Ionic strength
Concentration of K+ (mol/L)
Concentration of Na+ (mol/L)
Concentration of Ca2+ (mol/L)
Concentration of Cl- (mol/L)
Concentration of CO32- (mol/L)
Concentration of SO42- (mol/L)
pH
pH InfoRedox condition
Redox Info
TracerTracer Info
Diffusion time
Time Info
Temperature
Temperaturre Info
Reference
AuthorTitle, Vol., Num. etc.
Publication Year
Notes
Additional QA information

単位
mol/L
mol/L
mol/L
mol/L
mol/L
mol/L
mol/L
s/hr/d/
m/yr
degC
-

試験溶液種類
試験溶液種類や調整に係る付加情報
イオン強度
K+の濃度
Na+の濃度Ca2+の濃度Cl -の濃度
イオン強度計算のため，CO32-と HCO3-の合計値を記載
SO4 2- の濃度
pH 値
pH 調整等に係る付加情報
雰囲気条件，酸化還元条件
雰囲気条件，酸化還元条件に係る付加情報
トレーサ情報トレーサ情報に係る付加情報
拡散時間
拡散時間に係る付加情報
試験系の温度温度に係る付加情報
文献を示す記号的表記
著者名
タイトル，巻，号など
発行年
関連する参考文献情報などの補足情報
データ品質に係る補足情報－4－

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2.1.3 信頼性情報の整備
拡散データベースに含まれるデータの信頼性に係る情報は，前述したように，試験手法や関連パラメータなどデータベース構造が複雑であるため，収着データベースで採用したガイドラインに基づく体系的な評価5)ではなく，まずは，信頼度に係る重要な情報をデータテーブル（表 2.1）の関連項目の付加情報に盛り込むことを検討した。具体的には，表 2.2 に例示するように，試験方法，パラメータ導出，試験条件等の拡散データ取得の信頼度に係る情報を，収着・拡散係数の測定方法に係る（社）日本原子力学会による学会標準化資料6)なども参考としながら，各項目の付加情報として記載した。
表 2.2
DDB 項目
試験方法

信頼性情報を付加したデータベース項目と記載内容の例

内容
Through-Diffusion 法（TD 法）や
In-Diffusion 法（ID 法）
等の試験方法
実効拡散係数（De）

拡散係数と
関連
パラメータ

見かけの拡散係数（Da）
収着容量（α）
雰囲気/酸化還元条件

試験条件

トレーサ
拡散時間

付加情報（Additional Info）への信頼性に係る情報の記載例
拡散試験の基本的な方法/体系に関する情報（パラメータ算出は各パラメータ
項目に，個々の試験条件制御は条件項目に記載）。TD 法の場合，フィルターの有無，フィルター溶液循環の有無，濃度制御の方法，環境条件（pH や Eh）の制御方法，ID 法の場合，トレーサ塗布法，環境条件の制御方法などを記載
破過曲線の直線部からの導出/非定常部分も含めた解析のいずれか，内部濃度プロファイル等も含めた評価を行っているか，定常状態をどのように評価判断しているか（上流側の濃度変化，濃度プロファイル確認など），解析上の境
界条件の取扱い（一定濃度/濃度変化考慮，フィルター補正方法）などを記載
境界濃度一定の解/全量溶解の解の選択と適用法（塗布トレーサ濃度や溶解度の考慮，表面付近のプロットや２重プロファイルの考慮）などを記載
破過曲線の Time-lag 法/内部プロファイルからの導出など，導出方法や前提などを記載
雰囲気制御や酸化還元条件の調整，制御，確認の方法，還元剤の種類や濃度などを記載安定元素/放射性元素，キャリアの有無，mol 濃度，液性，分析手法等を記載。ID 法の場合，塗布液の濃度/量/組成，TD 法の場合，高濃度セルのトレー
サ濃度や維持の方法などを記載
拡散試験期間を，TD 法の破過曲線や ID 法の濃度プロファイルとの関係も含
めて記載

－5－

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2.2 拡散係数に係るパラメータの定義および測定手法
ここでは，データベースに格納するパラメータに関して，その定義・導出方法や相互の関連性について記す。記載に当たっては，前述した学会標準化資料の他，既存の文献 1)7)8)を参考とした。
拡散は，一般的には分子の熱運動の結果，濃度勾配により溶液中の成分が高濃度の相から低濃度の相へ移行する現象をいう。ベントナイトを主成分とする緩衝材は，地下水による飽和・膨潤により均質な微細間隙構造を形成し，低透水性を示すことから，ガラス固化体から溶出した核種の化学種は緩衝材中を拡散で移行すると見なし得る。一方，岩石においては鉱物の粒界や微細な割れ目構造や亀裂中に拡散過程が生じることとなるが，拡散現象を支配する各種条件やそれを表現する特性値はベントナイトと同様に定義される。
拡散現象を表現する拡散係数として，固相への化学種の収着による遅延を含まない「実効拡散係数」と，固相への化学種の収着による遅延を含む「見かけの拡散係数」が定義される。
実効拡散係数は，拡散に関するフィックの第 1 法則に基づいて記述される，定常状態における拡散係数である。この係数は，間隙水中の濃度勾配との積により，単位面積単位時間当たりの溶質の通過量を意味している。実効拡散係数は，Through-Diffusion 法による定常拡散試験（試料中の濃度プロファイルが定常となる条件で，透過する元素のフラックスを測定する方法）によって取得される。
見かけの拡散係数は，拡散に関するフィックの第 2 法則に基づいて記述される，非定常状態における拡散係数である。この係数は，拡散媒体に対する溶質の吸着など，物理化学的遅延現象の影響を含んでいる。見かけの拡散係数は，In-Diffusion 法（試料中の濃度プロファイルの時間変化を調べる方法）に代表される非定常拡散試験により取得される。
実効拡散係数（De[m2/s]）は，式(1)で表される。

De = FF ⋅ D0 ·························································································································· (1)
ここで，FF：形状因子（Formation Factor）[-]
D0：自由水中の拡散係数[m2/s]
FF は式(2)で定義される。

FF = ε GF ···························································································································· (2)ここで，

ε ：間隙率[-]GF：幾何学因子（Geometric Factor）[-]
さらに，GF は式(3)として定義される。

－6－

JAEA-Data/Code 2008-035

GF =δ································································································································· (3)
τ2

ここで，

δ ：収れん度（拡散化学種のイオン排除・分子フィルトレーションを示す因子）[-]
τ 2 ：屈曲度（物理的空隙構造を表す因子）[-]よって De は式(4)で示すように，溶液中の化学種ごとに異なる自由水中の拡散係数および固相
種類や条件によって変化する間隙率，屈曲度，収れん度などのパラメータによって記述される。

De = ε GF D0 = εδ
D0 ···································································································· (4)τ2見かけの拡散係数（Da[m2/s]）は式(5)に示すように，De に対して収着による遅延の影響を含む
式として記述される。

Da =

De
························································································································ (5)ε + ρK d

ここで，ρ：乾燥密度（kg/m3)
Kd：分配係数（m3/kg)
また，対応する De の実測値が存在，又は適切な De の推定が可能であれば，式(6)によって Kdの算出が可能となる。

Kd =⎞1 ⎛ De⎜⎜− ε ⎟⎟ ·················································································································· (6)ρ ⎝ Da⎠－7－

JAEA-Data/Code 2008-035

2.2.1 透過拡散法（Through-Diffusion method)
透過拡散試験に使用される試験セルの例を図 2.1 に示す。同試験の実測値を基に，実効拡散係
数（De）を導出することが可能である。以下に，De の導出方法の詳細を記す。

サンプル

試料径

図 2.1

透過拡散試験セルの例

トレーサセルからサンプル内を拡散したトレーサが測定セルに達した以降の濃度の経時変化を測定し，その変化率が一定になった状態（定常状態）から，De が求められる。
定常状態では，式(7)が成立し，測定セルのトレーサ濃度は時間に比例して増加する。

D
Q(t )
α
= 2e t − ··············································································································· (7)A L C0 L
6
ここで，
Q：サンプルを透過した核種量
A：試料断面積[m2]
L：拡散方向の媒体の厚み[m]C0：トレーサセルとの境界におけるサンプル中に核種濃度≒トレーサセル中濃度
α：収着容量又は Rock Capacity Factor(RCF)(＝ε＋ρKd)
ε：間隙率[-]
ρ：乾燥密度[kg/m3]である。
横軸を t，縦軸を式(7)の左辺としてプロットして傾きを求めることで，De を求められる。
また，式(7)による直線の横軸（時間軸）との交点から，収着容量α（式(8)）が得られ，収着容量から Kd（式(9)）が求められる（Time-lag 法）。

6 De t······························································································································· (8)L2α −εα = ε + ρK d → K d =································································································ (9)α=ρさらに，Da と De には式(10)の関係があることから，Da が求められる。

－8－

JAEA-Data/Code 2008-035

α=De·································································································································· (10)Da

2.2.2 濃度プロファイル法（In-Diffusion method)
濃度プロファイル法（In-Diffusion 法）で使用される試験セルの例を図 2.2 に示す。同試験の実測値を基に，見かけの拡散係数（Da）を導出することが可能である。以下に，Da の導出方法の詳
細を記す。

試料径

図 2.2

濃度プロファイル法試験セルの例

1 次元の非定常拡散は，フィックの第 2 法則に則して，式(11)で示される。

∂C ∂ ⎛ ∂C ⎞= ⎜ Da⎟ ················································································································ (11)∂t ∂x ⎝∂x ⎠ここで，
C：トレーサ濃度t：拡散時間[s]x：拡散源からの距離[m]である。
Da が試料内で均一であると仮定すると，式(11)は式(12)と等価である。

∂C∂ 2C= Da 2 ······················································································································· (12)∂t∂x拡散理論解は，拡散試験を行った初期・境界条件に適合したものを選ぶ必要がある。ここでは，全量拡散モデルと濃度一定モデルによる理論解について記す。
（１） 全量拡散モデル
無限長の試料中を，平面拡散源から有限量のトレーサが拡散していく場合に，拡散がトレー
サ濃度に依存しないと仮定すると，式(12)は式(13)として表せる。

－9－

JAEA-Data/Code 2008-035⎛ − x2 ⎞1C⎟⎟ ··································································································· (13)=exp⎜⎜
M 2 πDat⎝ 4 Dat ⎠ここで，
M：トレーサの総量（ M =∞∫ C dx ）−∞である。
式(13)の両辺の対数を取ると，式(14)となる。

ln C ( x, t ) = ln

1 2M−
x ······················································································· (14)2 πDat 4 Dat

ある実験時間 t で得た試料内濃度 C の分布を，横軸 x2，縦軸 lnC としてプロットし，線形近似のフィッティングを行い，求められる傾き a から，式(15)のとおり，見かけの拡散係数が求められる。

Da = −

1···························································································································· (15)4ta（２） 境界濃度一定モデル
難溶性化学種を考慮すると，拡散源（塗布面）における液相中の濃度は，溶解度に応じて一定に保持されると考えられる。また，拡散化学種が拡散媒体の両端に達する長時間の試験を行うことは稀であることから，無限媒体・拡散源濃度一定に対する解析解，式(16,17)が適用できる。

⎛ x ⎞⎟ ·································································································· (16)C ( x, t ) = C 0 erfc⎜⎜2 D t ⎟
a ⎠
⎝
2 Z
2
erfc( Z ) = 1 −∫ exp(−η )dη ······················································································(17)π 0

試験結果のプロットに対して，最も近似的な解を与える Da を見かけの拡散係数として採用する。
2.3 パラメータ間の相関・推定評価手法
2.3.1 対象パラメータの相関2.2 項で示した拡散係数に係る各種パラメータの導出にあたり，パラメータ間の相関を整理する。
式(18)に示すとおり，実効拡散係数 De は形状因子 FF と自由水中の拡散係数 D0 の積で示し得る
ことから，2.2.1 項で示した Through-Diffusion 法で De を求めた場合，さらに D0 の有無によって，FF の評価可否が分かる。FF が導出されれば，対象となる試料の間隙率εを用いて，式(19)により，幾何学因子 GF も導出が可能である。

De = FF ⋅ D0 ························································································································· (18)FF = ε GF ··························································································································· (19)式(20,21)から，De は式(20)でも記述される。

De = ε GF D0 ······················································································································ (20)－10－

JAEA-Data/Code 2008-035

Through-Diffusion 法でさらに Time-lag 法（2.2.1 項参照）を適用して式(21)から Rock Capacity
Factor αを導出する場合を考える。

α=6 De t······························································································································ (21)L2αは式(22)で表せることから，同式から見かけの拡散係数 Da の導出が可能である。

α=De·································································································································· (22)Da

さらに，Da は式(23)で記述されることから，式(22)を考慮すると，αは式(24)と書ける。

De······················································································································· (23)ε + ρK dα = ε + ρK d ························································································································· (24)Da =上記のとおり，De と Da の両方の評価が可能であれば，式(25)によって Kd の算出が可能となる。

Kd =⎞1 ⎛ De⎜⎜− ε ⎟⎟ ················································································································· (25)ρ ⎝ Da⎠2.3.2 部分スメクタイト密度
ベントナイトの試験条件においては，一般に固相の含有量を示すために乾燥密度を使用する。
しかし，ベントナイトの種類によりスメクタイトの含有率が異なるため，試料全体の乾燥密度（ρnet）とスメクタイト集合体部分の乾燥密度は異なる。部分スメクタイト密度は，ベントナイ
トのスメクタイト含有率と試料全体の乾燥密度により式(26)のように表せる9)。

ρs =(1 − f q ) f s······················································································· (26)fq
(1 − f q ) f m
1
−
−∑

ρ net

ρq

m

ρm

ρs：部分スメクタイト密度
ρq：石英の密度（2.7 Mg/m3）
ρm：ベントナイト構成鉱物の密度（スメクタイトを除く；2.7 Mg/m3）
fs：ベントナイト中のスメクタイト含有率（重量比）
fq：ケイ砂混合率
fm：ベントナイト中の鉱物含有率（スメクタイトを除く）
スメクタイトを除くベントナイト構成鉱物の密度を全て石英と同等の 2.7Mg/m3 と仮定すると，
ρq＝ρm ，fm=1－fs となることから，式(27)を得る。

－11－

JAEA-Data/Code 2008-035ρs =(1 − f q ) f s ρ net

ρ
1 − net ( f q − (1 − f q )(1 − f s ) )ρq··················································································· (27)2.3.3 GF の部分スメクタイト密度依存性と De の推定値としての導出
ベントナイトを対象として，In-Diffusion 法を用いて Da（見かけの拡散係数）を導出した場合，別途 De（実効拡散係数）を Through-Diffusion 法等で実測して導出することで，GF，FF，α等のパラメータを導出することが可能となる。但し一方で，一般的にベントナイトの拡散係数の評価
試験では，In-Diffusion 法を適用し，Da のみが評価されている場合がほとんどであることから，別途，適切な De を評価・導出する方法を検討する。
De の評価対象となる国内産のベントナイト試料は，主に Kunigel-V1，Kunipia-F およびこれらとケイ砂の混合系である。これらに対して統一的に適用可能な評価手法を検討するうえでは，
2.3.2 項で導出した部分スメクタイト密度を活用し，特定のパラメータを規格化する方法が考えられる。
ここでは，前述した幾何学的因子（GF）に着目して行った検討に関して記す。トリチウム水をトレーサとして，Kunigel-V1，Kunipia-F およびこれらに対するケイ砂混合系を対象とした拡散試
験から得られた Da, De の実測値と，間隙率や自由水中の拡散係数から GF を求め，横軸を部分ス
メクタイト密度（式(19)で導出），縦軸を GF としてグラフにプロットし，相関を確認した（図 2.3参照）。この結果，GF を対数表示とすると，部分スメクタイト密度との対応に直線性が見られたことから，これを直線近似して実験式，式(28)を得た。

GF ( ρ ) = 0.6015 × e −1.3115 ρ （ρ：部分スメクタイト密度） ················································ (28)
評価に際しては，部分スメクタイト密度を算出し，式(28)から GF を求め，式(22)から De を推定値として求められる。さらに，式(24), (21), (27)からそれぞれα, FF, Kd の導出が可能である。
1

GF

y = 0.6015e-1.3115x

0.1

0.01
0

図 2.3

0.5
1
1.5
Smectite Density(Mg/m3)

GF と部分スメクタイト密度の相関

－12－

2

JAEA-Data/Code 2008-035

2.2 項の式(4)で示したように，De の導出にあたって評価する GF は，例えば収れん度が固液界面での相互作用の影響を受けて変化するなど，化学種に応じて変化する可能性がある。しかし上記のとおり，データベースに登録する De の推定においては，GF がベントナイト試料のスメクタ
イト密度から化学種に拠らず一意に定義されると仮定し，これにベントナイト試料の間隙率と，化学種の自由水中の拡散係数を掛け合わせることで評価している
2.3.4 試験方法を起点としたパラメータの導出フロー
前項までに示した拡散係数に係る各種パラメータについて，拡散係数の評価試験方法を起点とした導出フローを図 2.4 に示す。なお，赤色の矢印はベントナイトのみを対象として部分スメク
タイト密度を導入し，De 等を推定値として計算する場合の導出フローである。
Through-Diffusion 法を起点にした評価では，実測値が実効拡散係数（De）のみである場合と，さらに Time-lag 法等によって Rock Capacity Factor (RCF;α)が求められている場合，の 2 条件で場合分けが生じ，さらに評価対象化学種の自由水中での拡散係数（D0）の有無によって，FF, GF, Kd
等のパラメータ決定の可否が決まる。
一方で，In-Diffusion 法を起点にした評価では，実測値が見かけの拡散係数（Da）のみである場
合と，さらに Through-Diffusion 法等の併用によって De が求められている場合，の 2 条件で場合分けが生じる。前者の評価対象がベントナイトである場合に限り，2.3.2 項で述べた部分スメクタ
イト密度から求める GF(ρsmt)を導入し，さらに D0 の有無によって De, α, FF, Kd 等の導出可否が決まる。ここで導出される値は推定値となる。後者の場合は，Through-Diffusion 法で De とαの両方を求めた場合に準じた導出が可能となる。
データベースの管理項目として，通常の実測値に加えて新たに推定値が導入されることから，後述するデータ評価における区別等を目的として，実測値と推定値を区別するための付加情報をデータベースに組込んだ。

－13－

JAEA-Data/Code 2008-035

ε (式(18, 19))式(7)Through-diffusion

D0あり

Deのみ

D0なし

FF, GFε(式(18, 19))D0あり

De+α（Da）
式(21)ρ(式(25))FF, GF

D0なし

乾燥密度：ρ
スメクタイト混合率
式(15or16) ケイ砂混合率

部分スメクタイト密度ρsmtε(式(20))
D0あり

Daのみ

In-diffusion

Kd

GF(ρsmt)De
式(22, 19, 25)

D0なし

α, FF, Kd
Through-diffusion法等でDe算出

D0あり
Da+De
D0なし

ρ, ε(式(25))

FF, GFε(式(19, 20))

Kd
図 2.4

試験方法と導出パラメータの相関

2.4 データベースの定義詳細
前項までに述べたパラメータ群を含むデータベース定義の詳細を表 2.3 に示す。この表には，データベース内に定義された全てのデータ項目を記載し，それぞれに記載にあたってのルールと記載例を併記した。
また，データベースの項目名およびデータは全て英文表記で統一管理することとした。

－14－

JAEA-Data/Code 2008-035
表 2.3
項目名

No.
1

Record No.

2

Solid type3

Element
Species＋Redox

4

他のレコードと重複しない No.
酸性結晶質岩，塩基性結晶質岩，堆積岩（砂質岩類），堆積岩（泥質・凝灰質岩類），緩衝材など

Info (for Species / Ion Charge)

5

Charge
data

Solid

info

Solid information

Data

Experimental method

6

7
Info

13

Method information

3

8
9

Dry Density (g/cm )Porosity (%)

10

Smectite density

11
12

Smectite content (%)
Sand mixture (%)

info (8-12)

Information to calculate Density andPorosity

Data

2

De (m /s)

14
Info

De information

Data

Da (m /s)

2

15
Info

Da information

Data

Rock capacity factor (RCF)Info

RCF info

Data

Kd（m /kg）

info

Kd information
2
D0 (m /s)InfoFormation factor (FF)Info
Geometric factor (GF)
Info

16

17

18
19
20

拡散データベース（DDB）定義一覧

記載ルール

3

元素名
酸化還元環境を反映した化学種
推定又は実測のいずれかを記述。各々の手法も同様に記述。
記載例：①not reported，②not reported, but estimated to be monovalent cation，③estimated by geochemical
calculation / pH-Eh diagrams / -----，④observed by spectroscopic analysis, -----イオン価数
固相の名称（Solid Type より詳細な分類；花崗岩など，緩衝材の場合 Bentonite, Smectite, Bentonite+Sand いずれか）。Kunigel-V1, Kunipia-F, MX-80 などの情報は，Bentonite の次に括弧書きで記載。
岩：産地，種類，鉱物組成，前処理の有無，混合物，粒径，等電点，比表面積（特に岩のバッチ－インタクトの議論が目的）など
ベントナイト：スメクタイト含有率，ケイ砂混合率の情報が重要。
また，岩石，ベントナイトともに，試料の加工や圧縮成型（水平 or 垂直方向）の方法等も同様に記載。
In-Diffusion 法(両側(Back to back)or 片側), Through-Diffusion 法など，実験方法を選択
In-Diffusion, Back-to-back, Out-diffusion, Tracer-depletion, Through-Diffusion などと具体的に記載。
拡散係数算出に係る付加情報⇒ここは「拡散試験方法」に関する重要な付加情報を記載（パラメータ算出は各パラメータ部分に記載）。試験体系・サンプルサイズ等
たとえば，①Through-Diffusion の場合，フィルターの有無，フィルター溶液循環の有無，濃度制御の有無と方法，環境条件（pH や Eh）の制御方法，②In-Diffusion の場合，トレーサ塗布，環境条件の制御方法など，
乾燥密度
間隙率
ベントナイトのみを対象として「部分スメクタイト密度」を入力
乾燥密度(No.8)，スメクタイト含有率(No.11)，ケイ砂混合率(No.12)から計算
スメクタイト含有率
ケイ砂混合率・乾燥密度測定方法（真密度や飽和含水密度などから計算されている場合にはそれらの実測値と計算方法）
・飽和含水密度などのみが与えられている場合にも本フィールドに記載
・間隙率測定方法（水銀圧入法や水乾燥法など）
実効拡散係数（推定値及び実測値：実測値は基本的に Through-Diffusion から導出，推定値は式(20)により，間隙率（No.9），スメクタイト密度（No.10）から導出した GF（No.20）, D0（No.18）から求める。
実測値の場合：境界条件，溶液の撹拌状況など（⇒ここは，解析評価の条件のみ，試験条件は Experimental Methodに記載）。パラメータ導出方法は，破過曲線の直線部からの導出か，非定常部分も含めた解析か，あるいは，濃度プロ
ファイル等も含めた複雑な評価を行っているか，定常状態をどのように評価判断しているか（上流側の濃度変化，濃度
プロファイル確認など）解析の際の境界条件の取り扱い（一定濃度か，濃度変化考慮か，これらの実験との関係／フィルターの補正の有無や方法），などを記載。
推定値の場合：計算で求めた推定値を格納。計算値を載せた場合 not reported と明記。
見かけの拡散係数（基本的に実測値のみ。In-Diffusion, Back-to-back, Out-diffusion から導出）。文献に記載があれば転記。
Da 導出法に関する情報。
In-Diffusion の場合の解析は境界濃度一定の解，全量拡散のいずれを採用したか。
どのようなプロファイルから導出されたものか（たとえば，表面数点へのフィッティング，２重プロファイル問題など）
収着容量（保持因子）。実測値又は推定値は式(22)から De(No.14)／Da(No.15)で導出。
パラメータ導出手法を記載（たとえば，Through-Diffusion の破過曲線から Time-lag または非定常フィッティングで導出，トレーサ減衰カーブと内部プロファイルから導出など）
拡散現象から求めた Kd のみとし，バッチ試験で得た Kd は対象外とする。実測値又は推定値は式(25)から，ρ(No.8),ε(No.9), De(No.14), Da(No.15)で導出。
Kd 導出法に関する情報
自由水中の拡散係数（①実測値が文献に記載，②文献に引用記載，③別論文で実測データが存在，等）
データの取得方法を明記。別論文から引用の場合には，引用先と取得方法を記載
形状因子：式(18)の関係から，De(No.14)／D0(No.18)で導出。文献に記載があれば転記。
導出方法に関する情報
幾何学因子： 式(19)の関係から，FF(No.19)／ε(No.9)で導出。文献に記載があれば転記。
導出方法に関する情報

記載例
整数値
Basaltic rocks, Bentonite (Clay minerals), Cementatious materials, Granitic rocks, Mudstone (Sedimentary rocks),
Other Rocks/Minerals, Sandstone, Tuff
Am, Pu, …
+
2+
Cl , Cs , CO2 , …
左記の例や，以下のような具体的記述 The species of U in the porewater has not been described, but it is probably
UO22+ judging from the pH of the porewater (pH5.0).
2, -1, …
岩石名（Besalt, Mudstone, etc.），ベントナイト種類と砂混合の有無（Bentonite(Kunigel-V1, Kunipia-F, Kunigel-V1+sand)）など。砂との混合比は次項の Information に記載
岩 ： The rock sample used for the experiment was sampled from Sori, Seta- gun, Gunma-ken, Japan. The
granodiorite, one of the candidate host rocks for repository, is major host rock in Japan.
ベントナイト: Silica Sand 50wt%, Kunigel-V1 is Na-type bentonite contains about 50wt% of Na-type smectite. More than
99wt% of smectite is Na-type montmorillonite. The vendor of Kunigel-V1 is Kunimine Industries Co., Ltd. And
Kunigel-V1 is produced in Tsukinuno mine in Japan.
In-Diffusion, through-diffusion など。 その他（Conductivity 等）であれば文献から転記
例：In-Diffusion(D 20mm x T 20mm, Type of diffusion column; diffusion column consists of two stainless steel column.
Tracer solution was applied on edge face of bentonite. Concentration profile inside the sample was investigated bymeasurement of concentration of extracted tracer by ICP-AES.),Through-Diffusion（D 20mm x T 1 or 5mm (depends on the rate of diffusion), Type of diffusion cell; with sintered metal
filter(2 microM pore) and no circlation. Concentration of tracer in the cell was monitered, and decreasing ofconcentration was not observed.）
文献から転記ベントナイトの場合，乾燥密度と真密度から算出
10佐藤ら ), p.105,(44)式等を参照

The degree of measured value of porosity by water saturated weight measurement was in agreement with a theoreticalvalue (about 1% of error) (a theoretical value is computed from equation of [1 - dry density / 2.7] and true density;2.7
Mg/m3).The true density in the experiment was 2.7661Mg/m3. The porosity which theoretically evaluated was 63.0%.
ex. described as table format, described in body text, read from graph plot
実測値：文献から転記した値，推定値：計算結果の値
Through-Diffusion: Derived from the straight slope of break-through curve in steady state. The steady-state is judged
based on the break-through curve and the concentration profile of the tracer in the column after the diffusion
experiment. The change of concentration in the tracer cell was monitored by liquid scintillation counter, Analytic
solution based on constant boundary condition are applied considering correcting a loss of concentration gradient infilter.

In-Diffusion: Solubility limit of Zr is low, so boundary condition is controlled by solubility limit of Zr. Analytical solution of
constant concentration at boundary was applied (constant source model).
In-Diffusion: Analytical solution in case of instantaneous planner source.(instantaneous planar source model）
未記載で計算値を載せた場合 not reported と明記
実測値：De と Da が共に実測値であれば，文献への RCF 値の明記の有無に拠らず実測値とする。
推定値：De が推定値の場合，式(25)から導出される RCF も推定値とする。
未記載で計算値を載せた場合 not reported と明記
実測値：De と Da が共に実測値であれば，文献への Kd 値の明記の有無に拠らず実測値とする。
推定値：De が推定値の場合，式(25)から導出される Kd も推定値とする。
未記載の実測値又は計算値を載せた場合 not reported と明記

未記載で計算値を載せた場合 not reported と明記
未記載で計算値を載せた場合 not reported と明記―15～16 ―JAEA-Data/Code 2008-035
表 2.3 拡散データベース（DDB）定義一覧（続き）
項目名

No.

記載ルール
試験溶液種類（蒸留水，模擬地下水等で分類; In-Diffusion であれば，含水浸漬液，Through-Diffusion であれば両セルのバックグラウンド溶液組成など）
詳細情報（地下水組成・性状など）を記す。溶液組成に係る情報があれば，ここに記載。

Index
Detailed information

イオン強度（文献記載値を入力，又は not reported を明記しつつ下記 6 種のイオン濃度のみを考慮したイオン強度を計算して記載）Ionic strength (mol/L)
21

Solution

22

pH

+

Concentration of K (mol/L)+
Concentration of Na (mol/L)
2+
Concentration of Ca (mol/L)
Concentration of Cl (mol/L)
2Concentration of CO3 (mol/L)
2Concentration of SO4 (mol/L)
Typical value
Info
Redox condition

23

Info

使用したトレーサの種類／濃度／添加量
形式：stable - Cs-137 - Cs-137+stable/carrier，activity/concentration，chemical species->stable&RI + conc.

Tracer24

Stable or Radioactive, RI, キャリアの有無，mol 濃度，液性，分析手法等を記載
In-Diffusion であれば，塗布液濃度，量，その液組成（固相挟み込みであれば，その材料や形状なども）
through-diffusion であれば高濃度セルのトレーサ濃度（その変化や濃度維持の方法なども）
試料内拡散に供した時間（単位：yr, wk, d, hr, s に統一）
・文献中に数値記載されたものを転記，プロットからの読み取りなど，データの採用方針を明記
試験系の温度。室温と記載されている場合 25℃とみなす。温度範囲が指定されている場合，上限・下限値の平均値とする。
温度を摂氏で記載。文献から試験系の温度に関する詳細を転記する。
文献を示す記号的表記（1 名，2 名，3 名以上で書き方が異なる。2 回以上出現する場合年号の次に alphabet 追加）
参考文献；著者
参考文献；タイトル，巻，号など

Info
25

26

Diffusion time
Info
Temperature (degC)
Info
Reference
AuthorTitle, Vol., Num. etc.

27

Literature

Publication Year
Notews

28

+

K の濃度
+
Na の濃度2+
Ca の濃度Cl の濃度
22CO3 の濃度（イオン強度計算のため，CO3 と HCO3 の合計値を記載）
2SO4 の濃度代表値。濃度範囲の場合，その平均値。
試験初期と終了時の値を明示していない文献もあるため，数値フィールドにこだわらず，範囲 or 初期＆最終が書いてあればそのまま記載。
雰囲気条件（還元又は酸化）Eh（vs SHE）, 雰囲気条件（還元又は酸化），還元剤使用の有無・種類・濃度などを記載

Additional QA information*1

参考文献；発行年
文献間でデータに重複がある場合，Master になる文献は最新かつ英語記載を基本とする。Master 文献の情報は上記
3 フィールドに記載する。日本語版又は古い文献にデータ取得等に関する詳細条件が記載されている場合，ここに情報を記載する。
1 から 26 に該当しないものの，データの品質に係る重要情報

記載例
Distilled water, De-ionized water, Simulated Sea Water,
CSW (simulated sea water (Ca(OH)2 was added to set pH12.5), saturated with NaNO3), …
Prepared with distilled water and known quantities of chemical reagents. Their ionic composition was determined by
the results of leach tests that varied the ratio of bentonite to distilled water.
1
Z:イオン価数，C:濃度
I = ∑ Z i2Ci
2 i
同上
同上
同上
同上
同上
同上
文献から転記，又は計算による平均値
about 7.2-7.6, about 9, 9-10, …
Aerobic, Anaerobic 等
Rock: All the experiments were carried out in a N2-atmophere glove-box, in which the concentration oxygen was kept
less than 1ppm.
Bentonite: In the pH range of natural waters, SeO42- is predominant under strongly oxidising conditions, while HSedominates under reducing conditions.
他に，Ar glove-box, oxygen<0.1ppm，Ar(O2<1ppm, CO2<1ppm)など
0.06M(2127ppm) or Cs-137/XXBq/ml or Cs-137+carrier/xxM など
Rock: Sr-85(2kBq/ml)
Bentonite: Pu-239+Pu-240/3.5kBq/0.05ml
Rock: Stable; The rock sample was firstly saturated with a 0.1 M KCl solution and then electrical conductivity wasmeasured. The porewater and tracer are therefore the same.
Bentonite: Radioactive; solution of NaCl(36Cl) was added to the cell of high concentration
about 8 d, 30d, 12-36d, 16d, 8hr, 4wk, etc.
read from graph plot 等

room, degree, R.T., probably room, 整数値など
1 名：Sato（1999），Sato(1999a)など，2 名：Sato and Suzuki(2003)など，3 名以上：Sato et al.(1995)など。
Idemitsu, K., Furuya, H., Hara, T., Inagaki, Y.
Migration of Cesium, Strontium and Cobalt in Water-Saturated Indada Granite, Journal of Nuclear Science andTechnology, Vol.29, No.5, pp.454-460, the Atomic Energy Society of Japan
1992
Also described in Haruo Sato, A study on Nuclide Migration in Buffer Materials and Rocks for Geological Disposal ofRadioactive Waste, PNC TN8410 97-202.(in Japanese), Sato(1998))

注記：De, Da 等のデータが文献に数値として記載されず，グラフプロットからの読み取り等で得られた場合は，その旨を Info に明記する。
*1 品質評価のための追加情報
・In-Diffusion の場合（(1)プロファイルフィッティングに利用している点数が必要十分か，(2)プロファイルの形状（プロットのばらつき），(3)解析の境界条件の適切性，等の記述）
・Through-Diffusion の場合（(1)実験の境界条件の適切性（濃度勾配が一定とみなせるか又は変化に対応した解析を行なっているか），(2)定常状態の判定が適切性（ブレークスルーカーブ or フラックスカーブの直線性）等の記述）
・解析における境界条件の取り扱いの適切性（フィルターを利用している際にその影響を評価しているか等の記述）―17～18 ―JAEA-Data/Code 2008-035

3. 評価対象データ
3.1 調査方法・範囲
データベースに登録する拡散係数および関連するデータを収集・整理するために，下記の方針
で文献調査を実施した。
・ ベントナイトの拡散係数に関する文献調査
地層処分性能評価に活用するためのデータセットをまとめた資料の引用文献 7),8) の他，
Kunigel-V1 や Kunipia-F（国産ベントナイト）を対象に文献情報データベースで得た文献を対象として実施した。
・ 岩石の拡散係数に関する文献調査2 章で述べたデータベース構造の更新に伴い，既存のデータベース 1)2)3)の内容を見直すと共に，文献情報データベースによって得た新規文献を対象として実施した。
3.2 調査方針
文献調査とデータベースへのデータ登録に当たっては，同一の試験から得られ，重複して掲載されていると判断したデータを排し，可能な限り英語で記載された原文献に記載されたデータを対象とした。
2 章で述べたとおり，データベースによる管理項目が更新・増加していることから，既存のデータベースに登録済みのデータに対しても，再度参考文献を対象として調査を実施し，必要な修正・追加を実施した。
3.3 評価対象（１） 調査文献および評価項目
データベースに格納されている全てのデータの参考文献と，文献に含まれる拡散係数に関連する情報として，固相の情報と評価対象元素および評価試験の方法を併記し，下記に示す 7 項目に分類して表 3.1 と表 3.2 に示す。なお，2.4 項で述べたとおり，日本語の文献に係る情報（タイトル・著者名等）も全て英文表記で統一した。
著者名：Author
タイトル・巻・号等：Title, Vol., Num. etc.
発行年：Publication Year
固相種類：Solid Type
固相名：Solid
評価対象元素：Element
試験方法：Experimental Method

－19－

11)

－20－

K. Idemitsu, H. Furuya, T. Hara
15)
and Y. Inagaki

K. Idemitsu, H. Furuya, K.
14)
Murayama and Y. Inagaki

T. Hirono, S. Nakajima, T.
13)
Hayashi and M. Takahashi

K. Hatanaka, M. Uchida, M.
Shimo, H. Yamamoto and S.
12)
Kumamoto

Conca, J. L., Wright, J.

Literature; Author

表 3.1

Diffusivity of Uranium(VI) in Water-Saturated Inada
Granite, Scientific Basis for Nuclear Waste
Management XV (Sombret, C. G. ed.), Materials
Research Society Symposium Proceedings, Vol.257,
pp.625-632, Materials Research Society, Pittsburgh,
Pennsylvania
Migration of Cesium, Strontium and Cobalt in
Water-Saturated Inada Granite, Journal of Nuclear
Science and Technology, Vol.29, No.5, pp.454-460, theAtomic Energy Society of Japan

Laboratory experiment on the hydraulic and transport
properties of fractured soft sedimentary rocks, freeposted papers on proceeding of 33th symposium onrock dynamics (Jan. 2004), Japan Society of Civil
Engineers, (41) pp.313-318
Delay Effect on Advection and Diffusion Phenomena by
Physicochemical Change of Pore Water in Nanopores,
Jour. Japan Soc. Eng. Geol., Vol.45, No.3, pp.118-124,
2004

Direct Determinations of Unsaturated Flow andTransport, Proceedings of the Twelfth Annual American
Geophysical Union Hydrology Days Meeting, Fort
Collins, March 1992, pp.103-116

1992

1992

2004

2004

1992

Year

Element

Granitic
Rocks

Granitic
Rocks

Sandstone

Porcellanite

GraniteGraniteIn-Diffusion

In-Diffusion
In-Diffusion

Cs
Sr

In-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Co

U

I

I
I

Pelagic clay
Sandstone

Through-Diffusion

I

Through-Diffusion

Through-Diffusion

I

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Cray holding volcanic
ash
Marl

I

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Conductivity

Conductivity

Conductivity

I

Chalk

Other
mineralsI

I

MethodConductivity

Chart

BasaltBasaltic
Rocks

Mudstone

Tuff

MudstoneK

Mudstone

Tuff

K

K

GraniteK

Granitic
Rocks
Mudstone

Solid
BasaltBasaltic
Rocks

Solid Type

調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（岩石）Literature; Title, Vol., Num. etc.

JAEA-Data/Code 2008-035

－21－

Diffusion of an Ion in Rock Pore Water and Its Relation
to Pore Characteristics, Mining Geology, 40 (5),pp.323-336

K. Nishiyama, S. Nakashima, R.
21)
Tada and T. Uchida

K. Ota and H. Yoshida

22)

Influence of Microscopic Heterogeneity on Diffusion for
Sedimentary Rocks, Proceedings of an NEA/SKI
Symposium, Paris, France, 11-14, October, 1994,
pp.237-243

Diffusion Behavior of Uranium in a Rock Block, 1984
Fall Meeting of the Atomic Energy Society of Japan,
G82
Advection Diffusion Experiment Using I, Se and Cs in
Fractured Rocks, 1998 Fall Meeting of the Atomic
Energy Society of Japan, M25, p.842

T. Kosaka, S. Sato, H. Furuya, S.
19)
Araya, K. Matsuo

S. Mukai, H. Kitao and S.
20)
KataokaDiffusion Coefficient Measurement of an Ion in Pore
Water of Granite and Tuff, Journal of the Japan Societyof Engineering Geology, 30-2, pp.26-32

H. Kita, T. Iwai and S.
18)
Nakashima.

T. Ishidera, S. Miyamoto and H.
17)
Sato

Primary Diffusion Path of Uranium(VI) in
Water-Saturated Inada Granite, Proceedings of theInternational Conference on Nuclear Waste
Management and Emvironmental Remediation(Alexandra, D., Baker, R. and Kohout, R. eds.), theAmerican Society of Mechanica
The Effect of NaNO3 Concentration on Diffusions of C,
Cl and I in Compacted Bentonite and Tuff, JAERI-Conf
2004-011 pp.157-158

K. Idemitsu, H. Furuya, K.
Murayama, H. Asano and Y.
16)
Inagaki

1994

1990

1998

1984

1989

2004

1993

Year

Solid

Element

I

Tuff

Tuff

Tuff

U

I

I

I

SchistSiliceous sedimentary
rock
Tuff

I

AndesiteOther
mineralsSe

Granodiorite

I

Cs

GraniteUI

In-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Advection diffusion

Advection diffusion

In-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

H2O
I

Through-Diffusion
Through-Diffusion

Cl

Through-Diffusion

GraniteSandstone

MethodIn-Diffusion

C

U

Granitic
Rocks

Granitic
Rocks

Tuff

Tuff

Tuff
Tuff

GraniteTuff

GraniteGranitic
Rocks

Tuff

Granitic
Rocks

Solid Type

調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（岩石）（続き）

Literature; Title, Vol., Num. etc.

表 3.1

Literature; Author

JAEA-Data/Code 2008-035

PNC Technical Report "Report of Information Exchange
Meeting on the Performance Assessment Research",
PNC TN1410 91-079, pp.275 -286, Power Reactor andNuclear Fuel Development Corporation (1991. 10)

Through-Diffusion Experiments on NaCl through Tuff
-Measurement of Tortuosity-, PNC Technical Report,
PNC TN8410 96- 111, Power Reactor and Nuclear Fuel
Development Corporation (1996. 7)

24)

25)

H. SatoH. SatoExperimental and Modelling Studies on Diffusion of Cs,
Ni and Sm in Granodiorite, Basalt and Mudstone,
Journal of Contaminant Hydrology, 26, pp.119-133,
Elsevier Science B.V.

H. Sato, T. Shibutani and M.
23)
Yui

－22－
1996

1991

1997

Year

Pelitic schist

Other
minerals
Tuff

Tuff

GraniteMudstone

Mudstone

Granitic
Rocks

Granodiorite

Granitic
Rocks

Solid
BasaltBasaltic
Rocks

Solid TypeThrough-Diffusion

Ni

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Na

Through-Diffusion
Cl

Cl

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Sm
Tc

Through-Diffusion

Ni

Through-Diffusion
Through-Diffusion

Na

Sm
Cs

Through-Diffusion

Ni

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Na

Cl

Through-Diffusion
Through-Diffusion

Cs

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Na
Cl

Through-Diffusion

Cs

MethodThrough-Diffusion

Cl

Element

調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（岩石）（続き）

Literature; Title, Vol., Num. etc.

表 3.1

Literature; Author

JAEA-Data/Code 2008-035

－23－

10)

T. Yamaguchi and S.
30)
Nakayama

M. Tsukamoto and T. Ohe

29)

M. Shimo, H. Yamamoto and S.
27)
Kumamoto
Y. Tachi, T. Shibutani, H. Sato28)
and M. Yui

H. SatoH. Sato26)

Literature; Author

Diffusion of Radioactive Cesium into Granitic Core
Sample, 1988 Fall Meeting of the Atomic Energy
Society of Japan, J45, p.169
Effect of Sorption on Diffusivity in Micropores, 1997
Annual Meeting of the Atomic Energy Society of Japan,
L10, p.559

Sorption and Diffusion Behabior of Selenium in Tuff,
Journal of Contaminant Hydrology 35, pp.77-89

Study on Solid-Liquid Interfacial Phenomena andAdvancement of Migration Model in Diffusion and
Migration Processes of Radionuclides in Buffer
Materials and Rock Matrixes for Disposal of Radioactive
Wastes, JNC TN1400 2004-003
Study on flow and mass transport through fractured soft
sedimentary rocks, JNC TJ8400 2003-028

Matrix diffusion of simple cations, anions, and neutral
species in fractured crystalline rocks, Nuclear
technology vol.127 p.199, aug.1999

Granitic
Rocks
Granitic
Rocks

1997

Tuff

Mudstone

Sandstone

Granitic
Rocks

Solid Type

1988

1998

2003

2004

1999

Year

GraniteBiotitic granite

Tuff

Teriary siliceous mud
rock

Fine-grained sandstone

Granodiorite

Fractured fillings

Altered Granodiorite

Solid

MethodThrough-Diffusion

Through-Diffusion

Sr

In-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

I

Cs

Se

I

In-Diffusion

Through-Diffusion

Se
Cs

Through-Diffusion

Na

Through-Diffusion
Through-Diffusion

H2O

Through-Diffusion

Se
Cs

Through-Diffusion

Na

Through-Diffusion

Through-Diffusion

H2O

Cl

Through-DiffusionSe

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Na

Cs

Through-Diffusion

H2O

Cl

Through-Diffusion
Through-Diffusion

Cs

Through-Diffusion

Cl

Element

調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（岩石）（続き）

Literature; Title, Vol., Num. etc.

表 3.1

JAEA-Data/Code 2008-035

1998

Np and Pu Diffusion Experiments in Granite under
Antoxic Conditions, 1998 Fall Meeting of the Atomic
Energy Society of Japan, M17, p.834
Present Status of the Study on Radionuclide Diffusion in
Barrier Materials, JAERI-Conf 2002-004, pp.325-332

T. Yamaguchi, S. Nakayama and33)
M. Saito

T. Yamaguchi and S.
34)
Nakayama

1997

Effective Diffusivity of the Uranyl Ion in a Granite fromInada, Ibaraki, Japan, Journal of ContaminantHydrology, 26, pp.109-117, Elsevier Science B. V.

T. Yamaguchi, Y. Sakamoto, S.
Nakayama and Vandergraaf,
32)
T.T

Year

2002

1993

Consideration on Effective Diffusivity of Strontium in
Granite, Journal of Nuclear Science and Technology, 30(8), pp.796-803, the Atomic Energy Society of Japan(August 1993)

T. Yamaguchi, T. Sakamoto and
31)
M. Senoo

Granitic
Rocks

Granitic
Rocks

Granitic
Rocks

Granitic
Rocks

Solid TypeThrough-Diffusion

Sr

UranineGranite－24－

Through-Diffusion
Through-Diffusion
Through-Diffusion

Np
Pu

H2O
I

Through-Diffusion
Through-Diffusion

Cs

Through-Diffusion

Ba

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Sr
Np

Through-Diffusion

Np

GraniteGraniteThrough-Diffusion

U

Through-Diffusion

Through-Diffusion
Through-Diffusion

Ni

Through-Diffusion

Co
Mg

Through-Diffusion

Be

MethodThrough-Diffusion

Element
Ba

Biotitic granite

GraniteSolid

調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（岩石）（続き）

Literature; Title, Vol., Num. etc.

表 3.1

Literature; Author

JAEA-Data/Code 2008-035

36)

2005

2004

Data Acquisition on Migration of Radionuclides under Deep
Geological Environments, JAERI-Conf 2005-007,
pp.230-235

The Effect of Silica Sand Content and NaNO3 on Diffusion of
CO32-, Cl- and I-in Compacted Bentonite , JNC Technical
Review No.25 pp.85-93

K. Idemitsu, X. Xia, T. Ichishima, H.
41)
Furuya, Y. Inagaki and T. Arima

Y. Iida, H. Taki, T. Yamaguchi, T.
Tanaka, K. Negishi and S.
42)
Nakayama

T. Ishidera, S. Miyamoto and H.
43)
Sato

2000

Diffusion of Plutonium in Compacted Bentonites in the
Reducing Condition with Corrosion Products of Iron, Mat.
Res. Soc. Symp. Proc. Vol. 608, pp.261-266

1998

－25－
Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

1996

Diffusion of Cs and Sr in Compacted Bentonites under
reducing conditions and in the Presence of Corrosion
Products of Iron, Mat. Res. Soc. Symp. Proc., Vol.506,
pp.351-358

Bentonite

1994

Diffusion of Uranium in Compacted Bentonite in the
Presence of Carbon Steel, Mat. Res. Soc. Symp. Proc.,
Vol.333, pp.939-946
Diffusion of Uranium in Compacted Bentonites in the
Reducing Condition with Corrosion Products of Iron, Mat.
Res. Soc. Symp. Proc., Vol.412, pp.683-690

Bentonite

Bentonite

1993

1999

Bentonite

Solid Type

Diffusion of corrosion products of iron in compacted
bentonite, Mat, Res, Soc, Symp. Proc. Vol.294, pp.467-474

Progress reports of the Oarai Branch IMR Tohoku University
Journal code:X0416A ISSN:0912-8808 Vol.15th; pp.6-10

2002

K. Idemitsu, Y. Tachi, H. Furuya, Y.
40)
Inagaki and T. Arima.

K. Idemitsu, Y. Tachi, H. Furuya, Y.
39)
Inagaki and T. Arima.

K. Idemitsu, H. Furuya and Y.
37)
InagakiK. Idemitsu, H. Furuya and Y.
38)
Inagaki

H. Furuya

237

Diffusion coefficient test of Np in bentonite backfill
materials, JAERI-CONF-2002-004 pp.621-626

Year

Element

In-Diffusion

Sr

C

Bentonite(Kunipia-F)

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Through-DiffusionC

Bentonite(Kunigel-V1)

I

Through-Diffusion
Through-Diffusion

I
Cs

Pu
Cs

Bentonite(Kunipia-F)
Bentonite(Altered)

Bentonite(Altered+Sand)

In-Diffusion
Through-Diffusion

Pu

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

Cs

Sr

MethodIn-Diffusion

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunipia-F)

Cs

U

Bentonite(Kunipia-F)
Bentonite(Kunigel-V1)

U

U

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Fe

Pu

Bentonite(Kunipia-F)
Bentonite(Kunigel-V1)

Pu

Np

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Solid

調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（ベントナイト）

Literature; Title, Vol., Num. etc.

表 3.2

A. Cui, Z. Fan, J. Zhang, C. Gu, M.
Mukai, T. Maeda, J. Matsumoto, T.
35)
Tanaka and H. Ogawa

Literature; Author

JAEA-Data/Code 2008-035

2008

1995

Effect of Sodium Nitrate on the Diffusion of Cl- and I- in
Compacted Bentonite, Journal of NUCLEAR SCIENCE andTECHNOLOGY, Vol. 45, No. 7, pp. 610–616

Estimation of Effective Diffusivity in Compacted Bentonite,
Mat, Res, Soc, Symp. Proc. Vol. 353. pp.277-284

Measurements of effective diffusivities of tritiated water insand-mixed bentonite, ASME 1999

H. Kato, M. Muroi, N. Yamada, H.
46)
Ishida and H. Sato

H. Kato, T. Nakazawa, S. Ueta and T.
47)
Yato

Year

－26－
2001

1996

1997

Effective diffusivities of iodine, chlorine and carbon in
bentonie buffer material., MRSXXII Vol.556, pp.687-694

Apparent diffusion coefficients and chemical species ofneptunium(V) in compacted Na-montmorillonite, Journal ofContaminant Hydrology,47, pp.149-158

Activation Energy for Diffusion of Cesium in Compacted
Sodium Montmorillonite, Journal of NUCLEAR SCIENCE
and TECHNOLOGY, Vol. 33, No. 6, pp. 522-524

Effect of Dry Density on Activation Energy for Diffusion ofStrontium in Compacted Sodium Montmorillonite, Mat.Res.
Soc. Symp. Proc. Vol465, pp.893-900

H. Kato, T. Nakazawa, S. Ueta, M.
49)
Muroi, I. Yasutomi, H. Fujihara.

Naofumi Kozai, Koichi Inada,
Tamotsu Kozaki, Seichi Sato, Hiroshi
50)
Ohashi and Tsunetaka Banba
Tamotsu KOZAKI, Hiroki SATO,
Atsushi FUJISHIMA, Seichi SATO
51)
and Hiroshi OHASHI
T. Kozaki, H.Sato, A.Fujishima,
52)
N.Saito, S.Sato and H.Ohashi.

1999

Apparent Diffusion Coefficients of Uranium, Neptunium andTechnetium in Compacted Bentonite under Reducing
Conditions, JNC TN8400 99-069

H. Kato, T. Nakazawa, S. Ueta and48)
M. Shibata
1999

1999

2005

T. Ishidera, S. Miyamoto and H.
45)
Sato

-

The Effect of Silica Sand Content on Diffusion of CO3 , Cl
and I ions in Compacted Bentonite, JAERI-Conf 2005-007,
pp.264-269

T. Ishidera, S. Miyamoto and H.
44)
Sato

2-

Literature; Title, Vol., Num. etc.

Literature; Author

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Solid Type

Bentonite(Kunipia-F)

Bentonite(Kunipia-F)

Bentonite(Kunipia-F)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1+s
ilica sand)
Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunipia-F)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Solid

表 3.2 調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（ベントナイト）（続き）

Sr

Cs

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

Through-Diffusion

I
Np

Through-Diffusion

Cl

In-Diffusion

U

Through-Diffusion

In-Diffusion

Tc
C

In-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

In-Diffusion

Np

H2O

H2O

H2O

Through-Diffusion
Through-Diffusion

I

Through-Diffusion

I
Cl

Through-Diffusion

Through-Diffusion

I
Cl

Through-Diffusion

Cl

MethodThrough-Diffusion

Element
C

JAEA-Data/Code 2008-035

－27－

Diffusion mechanism of cesium ions in compacted
montmorillonite, Engineering Geology, 54, pp.223-230

Diffusion mechanism of chloride ions in sodium
montmorillonite, Journal of Contaminant Hydrology 47,
pp.159–170
2+
Diffusion Behavior of Ca Ions in Compacted
Na-Montmorillonite, Materials Research Society Symposium
Proceedings Volume 663, pp.629-635
Effects of repository environment on diffusion behavior ofradionuclides in buffer materials)、JNC TJ 8400 2003-075(inJapanese)
Effects of dry density and exchangeable cations on the
diffusion process of sodium ions in compacted
montmorilloniteEngineering Geology 81, pp.246-254

T. Kozaki, Hiroki Sato, S. Sato and H.
54)
OhashiT. Kozaki, K. Inada, S. Sato and H.
55)
Ohashi

57)

59)

J. Liu, H. Yamada, T. Kozaki, S. Sato61)
and H. Ohashi

Y. Kuroda, K. Idemitsu, H. Furuya, Y.
60)
Inagaki and T. Arima

T. Kozaki, J. Liu and S. Sato

T. Kozaki, A. Fujishima , N. Saito, S.
58)
Sato and H. Ohashi

T. Kozaki and S. Sato

Effect of silica sand on activation energy for diffusion of
sodium ions in montmorillonite and silica sand mixture,
Journal of Contaminant Hydrology 61, pp.85-93

Diffusion mechanism of sodium ions in compacted
montmorillonite under different NaCl concentration, Physics
and Chemistry of the Earth 33, pp.957-961
Diffusion of Technetium in Compacted Bentonites in the
Reducing Condition with Corrosion Products of Iron, Mat.
Res. Soc. Symp. Proc. Vol. 465, pp.909-916

Effect of particle size on the diffusion behavior of someradionuclides in compacted bentonite, Journal of Nuclear
Materials 270, pp.265-272

T. Kozaki, Y. Sato, M. Nakajima, H.
53)
Kato, S. Sato and H. Ohashi

T. Kozaki, Y. Adachi, K. Inada, S.
56)
Sato and H. Ohashi

Literature; Title, Vol., Num. etc.

Literature; Author

Bentonite

Bentonite

1997

2003

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Solid Type

2008

2005

2003

2001

2001

1999

1999

Year

Cs

Bentonite(Na/Ca type
Kunipia-F)
Bentonite(Kunipia-F)

Na
Na

Bentonite(Kunipia-F)
Bentonite(Na/Ca type
Kunipia-F)
Bentonite(Kunipia-F)

Through-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

Na

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

Through-Diffusion

In-Diffusion

H2O

Tc

Bentonite(Kunipia-F)
Bentonite(Kunipia-F)

Tc

Bentonite(Kunigel-V1)

Na

Na

Cl

Ca

Bentonite(Ca type
Kunipia-F)

Bentonite(Kunipia-F)

Bentonite(Kunipia-F)

Cs

Bentonite(Kunipia-F)

Cl

Cs

H2O

In-Diffusion

Cs

MethodIn-Diffusion

Element
Cl

Bentonite(Ca type
Kunipia-F)

Bentonite(Kunipia-F; Na
type)

Solid

表 3.2 調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（ベントナイト）（続き）

JAEA-Data/Code 2008-035

Distribution coefficients of radio-elements on compacted
bentonite under cementitious conditions, JNC TN8430
99-012

T. Mine, M. Mihara and Hiroshige
64)
Sato

63)

Microstructure of montmorillonite/silica sand mixture and its
effects on the diffusion of strontium ions, Applied Clay
Science 23, pp.89–95
The comparison concerned with hydraulic conductivities andeffective diffusion coefficients for nuclides between Na and
Ca bentonite, JNC Technical Review No.6 2000.3 pp.61-68(ISSN 1344-4239)

J. Liu, T. Kozaki, Y. Horiuchi and S.
62)
Sato

M. Mihara

Literature; Title, Vol., Num. etc.

Literature; Author

1999

2000

2003

Year

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Solid Type

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Ca type)

Bentonite(Ca type)

Bentonite(Kunipia-F)

Solid

表 3.2 調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（ベントナイト）（続き）
Element

MethodThrough-Diffusion

I

－28－

In-Diffusion
In-Diffusion
In-Diffusion
In-Diffusion

Sr
U
Zr

In-Diffusion

Np
Sn

In-Diffusion
In-Diffusion

Ni

In-Diffusion

H2O
Nb

In-Diffusion

Zr

In-Diffusion

In-Diffusion
In-Diffusion

U
Am

In-Diffusion

Sr

Cs

In-Diffusion

Ni

In-Diffusion

In-Diffusion

Nb

Sn

In-Diffusion

H2O

Np

In-Diffusion
In-Diffusion

Cs

In-Diffusion

Through-Diffusion

H2O
Am

Through-Diffusion

In-Diffusion

Cs

Sr

JAEA-Data/Code 2008-035

Study on Retardation Mechanism of H-3, Tc-99, Cs-137,
Np-237 and Am-241 in Compacted Sodium Bentonite, Mat.
Res. Soc. Symp. Proc. Vol. 294, pp.403-408

H. Sato, T. Ashida, Y. Kohara and M.
69)
Yui.

Fundamental study on the effect of an orientation of clay
particles on diffusion pathway in compacted bentonite,
Applied Clay Science 23, pp.51-60

Experimental Studies for Sorption behavior of Tin on
Bentonite and Rocks, and Diffusion behavior of Tin in
Compacted Bentonite, JNC TN8400 99-073
Study on Adsorption and Diffusion Mechanism of Nuclides in
Buffer Material and Geosphere, PNC Technical Review
No.91 1994.9 pp.71-89

Literature; Title, Vol., Num. etc.

Effect of Dry Density on Diffusion of Some Radionuclides in
Compacted Sodium Bentonite, Journal of Nuclear Scienceand Technology, 29[9], pp.873-882

65)

H. Sato, T. Ashida, Y. Kohara, M. Yui
68)
and N. Sasaki

H. Sato and S. Suzuki

66)

67)

H. Sato and T. Shibutani

C. Oda, T. Ikeda and M. Shibata

Literature; Author

－29－
1993

1992

2003

1994

1999

Year

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Solid Type

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunipia-F)

Bentonite(Kunipia-F)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Solid

表 3.2 調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（ベントナイト）（続き）
Element

MethodIn-Diffusion

Cs

In-Diffusion

In-Diffusion
In-Diffusion
In-Diffusion
In-Diffusion
In-Diffusion

Am

H2O
Np
Tc

In-Diffusion

Tc
Cs

In-Diffusion
In-DiffusionI
Sr

In-Diffusion

H2O
Np

In-Diffusion
In-Diffusion

Cs

In-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Am

H2 O

H2O

U

Tc

In-Diffusion

Np

Through-Diffusion

Through-Diffusion

H2O

Through-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

Am

Sn

JAEA-Data/Code 2008-035

－30－

78)

H. SatoH. SatoA Technical Problem in the Through-Diffusion Experiments
for Compacted Bentonite, Journal of NUCLEAR SCIENCE
and TECHNOLOGY, Vol.40, No.9, pp.698-701

Effects of the orientation of smectite particles and ionicstrength on diffusion and activation enthalpies of I- and Cs+
ions in compacted Smectite, Applied Clay Science 29,
pp.267-281

77)

H. Sato79)

Acquisitions of effective diffusion coefficients (De) for Ni(II),
Am(III), Sm(III) and Se(IV) in Bentonite by Through-Diffusion
Method, JNC-TN-8400-99-062

76)

H. SatoS. Suzuki, H. Sato and Y. Tachi

A study on Nuclide Migration in Buffer Materials and Rocksfor Geological Disposal of Radioactive Waste, PNC TN8410
97-202
Measurements of Apparent Diffusion Coefficients (Da) forCs(I), Ni(II) and Se(IV) in Bentonite with Silica Sand, JNC
TN8400 99-060

75)

Diffusion of Ni in Compacted Sodium Bentonite, Journal of
Nuclear Science and Technology, Vol. 34, No.3 pp.334-336
A study on Diffusion and Migration of Lead in Compacted
Bentonite, JNC TN8400 2001-018
The effects of silica sand content and temperatures on
diffusion of selenium in compacted bentonite under reducing
conditions, JAERI-Conf 2002-004, pp.675-682
Diffusion behaviour of Se(II) and Sm(III) in Compacted
Sodium Bentonite, Radiochim. Acta Vol.82, pp.173-178

Diffusion Behaviour for Se and Zr in Sodium Bentonite, Mat.
Res. Soc. Symp. Proc. Vol. 353, 269-276

Literature; Title, Vol., Num. etc.

74)

73)

H. Sato and S. Miyamoto

70)

H. Sato72)

H. Sato and S. Miyamoto

H. Sato and M. Yui

71)

H. Sato, M. Yui and H. Yoshikawa

Literature; Author

2003

2005

1998

1999

1998

1998

2002

2001

1997

1995

Year

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Solid Type

Bentonite(Kunipia-F)

Bentonite(Kunipia-F)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunipia-F)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Solid

表 3.2 調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（ベントナイト）（続き）

SrThrough-Diffusion

In-Diffusion

Through-Diffusion

Sm

I

Through-DiffusionSe

In-Diffusion

Through-Diffusion

Ni

Cs

Through-DiffusionAm

In-Diffusion
In-DiffusionSe

In-Diffusion

Ni

Cs

In-Diffusion

In-Diffusion

Sm
Pu

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

Se

Se

Pb

In-Diffusion

In-Diffusion

Ni

Zr

MethodIn-Diffusion

Element
Se

JAEA-Data/Code 2008-035

82)

－31－
2005

2001

Experimental and modeling studies on sorption and diffusionof Radium in bentonite., Journal of contaminant hydrology
47, pp.171-186
Experimental and modeling study to predict long-term
alteration of bentonite buffer materials with alkaline
Groundwater, JAERI-Conf 2005-007 pp.236-241

M. Takazawa, K. Negishi, Y.
Sakamoto, M. Akai, T. Yamaguchi, Y.
87)
Iida, T. Tanaka and S. Nakayama

1999

Sorption and Diffusion Behavior of Palladium in Bentonite,
Granodiorite and Tuff. JNC TN8400 99-088

Y. Tachi, T. Shibutani, H. Sato and M.
85)
Shibata
Y. Tachi, T. Shibutani, H. Sato and M.
86)
Yui

1999

1997

2001

2007

Diffusion Behavior of Pu and Am in Compacted Bentonite,
JNC Technical Report, JNC TN8400 99-089

Comparison of Actinides Solubilities in Compacted
Bentonites between Diffusion Measurements andThermodynamic Model, PNC TN8410 97-233

Year
2004

Y. Tachi, Y. Kohara, N. Uchidate and84)
T. Shibutani

Y. Tachi, T. Shibutani, H. Sato and M.
83)
Yui

S. Suzuki

Study on nuclide diffusion process in engineered barrier,research briefing report of doctoral research fellow, pp.64-74

Study on anisotropy of effective diffusion coefficient andactivation energy for deutrated water in compacted sodium
bentonite, Journal of Contaminant Hydrology 68 (2004)
pp.23-37
Study of Sorption and Diffusion of 137Cs in compacted
Bentonite Saturated with Saline Water at 60 C,Journal of
NUCLEAR SCIENCE and TECHNOLOGY, Vol. 44, No. 1,
pp.81-89

S. Suzuki, H. Sato, T. Ishidera and N.
80)
Fujii

S. Suzuki, M. Haginuma and K.
81)
Suzuki

Literature; Title, Vol., Num. etc.

Literature; Author

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Solid Type

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Kunipia-F)

Bentonite(Kunigel-V1)

Bentonite(Purified
Kunipia-F)

Bentonite(Kunigel-V1)+
Sand(Silica Sand)

Bentonite(Kunipia-F)

Solid

表 3.2 調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（ベントナイト）（続き）
Element

MethodIn-Diffusion

U

OH-

Ra

Through-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

In-Diffusion

Pu
Pd

In-DiffusionAm

In-Diffusion

In-Diffusion

Np
Pu

In-Diffusion

Through-Diffusion

I
Am

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Through-Diffusion

Reservoir-depletion

In-Diffusion

Through-Diffusion

H2O

H2O

Cs

H2O

JAEA-Data/Code 2008-035

T. Yamaguchi, N. Minase, Y. Iida, T.
90)
Tadao and S. Nakayama

89)

Evaluation of uncertainty associated with parameters forlong-term safety assessments of geological disposal,
JAERI-Conf 2005-007

Data Acquisition for Predicting Radionuclide Migration underDeep Geological Environments, JAERI-Conf 2003-018
pp.115-116

Diffusion of Neptumnium(V) in Loosely Compacted Sodium
Bentonite, Radiochimica Acta, 66/67, pp.397-403

M. Tsukamoto, T. Ohe and T.
88)
FujitaT. Yamaguchi and S. Nakayama.

Literature; Title, Vol., Num. etc.

Literature; Author

2005

2003

1994

Year

Bentonite

Bentonite

Bentonite

Solid Type

Bentonite(+Sand)

Bentonite(Na type)

Bentonite(Kunigel-V1)

Solid

表 3.2 調査対象とした文献と対象とした固相・元素・試験手法一覧（ベントナイト）（続き）
Element

MethodThrough-Diffusion
Through-Diffusion

I
Np

Through-Diffusion

Through-Diffusion

H2O

Cs

Through-Diffusion

In-Diffusion

Cs

Np

JAEA-Data/Code 2008-035－32－

JAEA-Data/Code 2008-035

4. データベースの利用による拡散係数と関連パラメータの相関評価
本章では，前章までに定義したデータベースに実際に格納されたデータを活用してデータ評価の実施例を示す。データベースに格納されているデータは，評価対象固相で分類して扱えることから，ここではベントナイトと岩石に分けて実施した評価結果を示す。
4.1 ベントナイト
ベントナイトでは，地層処分の性能評価上の重要核種として評価実績があり，かつ単一のイオン電荷を有する Cs+や I－を対象とした評価の他，アクチニドを対象とした評価を実施した。アクチニドは，試験時の雰囲気・酸化還元条件等によって，複数の原子価を取り得ることから，複数のアクチニドのデータ比較も行った。
4.1.1 1 価の陽イオンの評価例（Cs+）（１） 実効拡散係数（全データ）
データベースに含まれる，前述の乾燥密度および部分スメクタイト密度と実効拡散係数の関係を，それぞれ図 4.1 と図 4.2 に示す。
両図に共通する傾向として，密度の上昇に伴って実効拡散係数が減じる傾向のあることが分かる。図 4.1 と図 4.2 で比較すると，前者よりも後者のほうが，比較的 x 軸方向で圧縮したように狭い範囲に分布することが分かる。これは，後者が複数種類あるベントナイト試料（Kunigel-V1,Kunipia-F,又はこれらとのケイ砂混合）中に共通して含まれるスメクタイトの含有量に着目して規格化した取扱が可能であることを示すものである。例えば図 4.1 と図 4.2 に示す Iida
ら 42)のデータでは，乾燥密度は一定でケイ砂混合の割合を変えていることを反映し，部分スメク
タイト密度に対する実効拡散係数の分布は，他のデータと同様に右下がりの傾向を示すことが分かる。
図 4.1 と図 4.2 には，一部サンプルの密度上昇に伴って拡散係数が減少する傾向とは異なるデータ分布が見られるが，これは同図に示したとおり，高アルカリの試験溶液を使用し，比較的短時間で測定している場合や，小粒径のベントナイトを対象とした試験の結果から得られたデータである。これは，データベースに格納された付加情報を参照することで確認することが可能である。
（２） 実効拡散係数（実測値のみ）（１）項で示した実効拡散係数のデータは，Through-Diffusion 法を適用した拡散試験から実測値として得たデータの他，前述した推定方法で得た推定値のデータを含んでいる。データベースには実測値と推定値を区別するための情報も保管されていることから，これを活用して実測値だ
けのデータを抽出可能である。本項で示すデータ（図 4.3，図 4.4）では，この特徴を活用して，乾燥密度と部分スメクタイト密度に対して実効拡散係数の実測値のみをプロットしている。
ここでも，サンプルの密度上昇に伴って拡散係数が減少する傾向とは異なるデータ分布が見られるが，その原因は（１）項で記したものと同様である。

－33－

JAEA-Data/Code 2008-035（３） 見かけの拡散係数
ベントナイトを対象とした拡散試験では，主に前述した In-Diffusion 法が適用されることから，
見かけの拡散係数が実測値として得られる。この他にも，前述した Through-Diffusion 法と Time-lag
法の併用によっても，見かけの拡散係数が実測値として得られるなど，ベントナイトを対象としたデータにおいては，見かけの拡散係数はそのほとんどが実測値と見なし得る。図 4.5 と図 4.6に，それぞれ乾燥密度と部分スメクタイト密度に対する見かけの拡散係数を示す。
基本的なデータ分布は，密度の増加に伴って低下する一定の傾向を示すことが分かる。一方で，他にも複数の分布が見られるが，これは，試験溶液に海水系やセメント平衡のアルカリ溶液，温度変化による影響を反映した結果得られたデータである。
（４） 収着分配係数
前述の式(25)で求めた収着分配係数のデータを図 4.7 に示す。ベントナイトを対象とした収着分配係数を実測値として評価するためには， In-Diffusion 法と Through-Diffusion 法の併用等により，実効拡散係数と見かけの拡散係数の両方を実測値として取得する必要があるが，実際にはベントナイトを対象とした評価は In-Diffusion 法のみ，というケースがほとんどであることから，見かけの拡散係数だけが実測値として評価され，実効拡散係数を推定値として評価する必要が生じる。実効拡散係数の推定値を使って導出した収着分配係数は，同様に推定値として扱う必要がある。
データの分布傾向を見ると，拡散係数と同様，ほとんどのデータが密度の増加に伴って低下す
る一定の傾向を示していることが分かるが，一部この傾向を示さない一連のデータが存在する。
Kd は Da や De から導出されることから，前項で示したような特殊な条件で求めた Da は収着分配係数のデータ分布にも影響する。Kd と Da の関係式（式(25)）から分かるように，Da の分布とは同一密度における大小の関係が逆転してはいるものの，試験溶液にアルカリや塩水を導入した場合や温度変化の影響評価を目的として得たデータは，一定のデータ傾向を示さないことが分かる。

－34－

－35－

図 4.1 乾燥密度に対する Cs+の実効拡散係数

小粒径分布のサンプル評価変質ベントナイト

高アルカリ＋短時間測定＋砂混合

図 4.2 部分スメクタイト密度に対する Cs+の実効拡散係数

小粒径分布のサンプル評価高アルカリ＋短時間測定＋砂混合

JAEA-Data/Code 2008-035

－36－

図 4.3 乾燥密度に対する Cs+の実効拡散係数（実測値のみ）

小粒径分布のサンプル評価変質ベントナイト

高アルカリ＋短時間測定＋砂混合

図 4.4 部分スメクタイト密度に対する Cs+の実効拡散係数（実測値のみ）

小粒径分布のサンプル評価高アルカリ＋短時間測定＋砂混合

JAEA-Data/Code 2008-035

－37－

海水系
＋高温

セメント系
アルカリ＋蒸留水

図 4.5 乾燥密度に対する Cs+の見かけの拡散係数

海水系／高温セメント系
アルカリ＋蒸留水

図 4.6 部分スメクタイト密度に対する Cs+の見かけの拡散係数

海水系
＋高温

海水系／高温JAEA-Data/Code 2008-035

JAEA-Data/Code 2008-035

セメント系
アルカリ＋蒸留水

海水系／高温高アルカリ＋短時間測定＋砂混合

図 4.7

乾燥密度に対する Cs+の収着分配係数－38－

JAEA-Data/Code 2008-035

4.1.2

1 価の陰イオンの評価例（I－）

データベースに含まれる，前述の乾燥密度およびスメクタイト密度と実効拡散係数の関係を，それぞれ図 4.8 と図 4.9 に示す。また，同図では実測値のみを対象とした。
両図を比較すると，部分スメクタイト密度による規格化の特徴が明らかとなる。図 4.8 では１つの乾燥密度に対して複数の実効拡散係数が分布している様子のみが分かるが，図 4.9 では部分
スメクタイト密度による規格化によって，ベントナイト試料の種類（Kunigel-V1,Kunipia-F, さらにこれらへのケイ砂混合比による相違）を問わず，1 つの尺度で統一的に実効拡散係数の傾向を把握できることが分かる。

－39－

図 4.8 乾燥密度に対する I－の実効拡散係数（実測値のみ）

図 4.9 部分スメクタイト密度に対する I－の実効拡散係数（実測値のみ）

JAEA-Data/Code 2008-035－40－

JAEA-Data/Code 2008-035

4.1.3 アクチニドの評価例
ここでは，アクチニド元素のうち，主要な評価対象である U, Np, Pu, Am を対象とした拡散係数のデータ分布の評価例を示す。また，ベントナイトを対象とした場合，特に実測値として評価される見かけの拡散係数を評価例の対象とした。
（１） U
乾燥密度に対する U の見かけの拡散係数を図 4.10 に示す。同図では，試験系の酸化還元環境に応じて，見かけの拡散係数が異なる分布を示すことが分かる。
上方には酸化的な環境で測定した拡散係数が分布しており，U は U(VI)の原子価を有し，かつ比較的高い拡散係数を持つ化学形を取る傾向のあることが分かる。下方には還元的な環境で測定した拡散係数が分布しており，U は U(IV)の原子価を有して比較的低い拡散係数を持つ傾向のあることが分かる。また，両方の領域にまたがって Mine ら 64)のデータが分布しているが，これは拡散試験で使用された試験溶液に海水系や，セメント平衡水を模擬したアルカリ溶液，またはこれらの混合系が採用されたことによるものである。
（２） Np
乾燥密度に対する Np の見かけの拡散係数を図 4.11 に示す。同図においても，U と同様，試験系の酸化還元環境に応じて，見かけの拡散係数が異なる分布を示すことが分かる。
プロットの上方には，U と同様，酸化的な環境で測定した拡散係数が分布しており，Np は Np(V)の原子価を有し，かつ比較的高い拡散係数を持つ化学形を取る傾向のあることが分かる。下方には還元的な環境で測定した拡散係数が分布しており，Np は Np(IV)の原子価を有して比較的低い
拡散係数を持つ傾向のあることが分かる。
ここでも両方の領域にまたがって Mine ら 64)のデータが分布しているが，これも U の評価結果と同様，拡散試験で使用された試験溶液に海水系や，セメント平衡水を模擬したアルカリ溶液，
またはこれらの混合系が採用されたことによるものである。
（３） Pu乾燥密度に対する Pu の見かけの拡散係数を図 4.12 に示す。
酸化性環境中の試験で得られたデータは，乾燥密度の上昇に伴う拡散係数の減少が見られる。
一方で，還元環境中で得られたデータは Idemitsu ら 41)のデータのみである。これらのデータは，炭素鋼共存による還元性環境で得られたものである。
（４） Am
乾燥密度に対する Am の見かけの拡散係数を図 4.13 に示す。
Am は酸化還元環境に拠らず Am(III)の原子価を有することから，一定の分布を示すと考えられるが，同図では縦方向に分布するデータが見られる。同一連のデータについて，データベースに格納されている付加情報を確認したところ，これらは試験溶液が高アルカリのセメント平衡水であり，かつ Ca 型のベントナイトを使用していることを確認できた。

－41－

JAEA-Data/Code 2008-035（５） アクチニド間の比較
図 4.14 に，（１）から（４）に示した全データを重ねてプロットした結果を示す。同図は，特にアクチニド元素と酸化還元環境を考慮したうえで，元素間で類似性の評価の可能性を示唆している。例としては，アクチニド全体として見ると，V/VI 価の Da に対して，III/IV 価の Da はかな
り低い値を示すことが分かる。また，Np と U の酸化還元環境条件の違いによる拡散係数の分布の類似性や，大気下で取得された Am と Pu の類似性などが挙げられる。
これらの結果から，アクチニドの拡散係数に対する化学アナログの取扱に関して，定性的ではあるが，その適用可能性が示唆された。
（６） 収着分配係数（Kd）の実測・推定値の比較（Np）
ベントナイト試料の乾燥密度に対する収着分配係数の分布を図 4.15 に示す。収着分配係数は，前述の式(25)から求めた。図 4.15 は 4.1.1 項で述べた場合と同様，推定値として取り扱う収着分
配係数を含め，データベースで管理する全ての収着分配係数のプロットである。
図 4.15 を見ると，還元環境で得られた Kd は，低い Da 値を反映して高い値を示す一方，これ以外の酸化環境で得られた Np(V)の示すデータは，10－2 から 100 に分布していることが分かる。

－42－

－43－

1E-16

1E-15

1E-14

1E-13

1E-12

1E-11

1E-10

図 4.10

0

1

1.5

2

乾燥密度に対する U の見かけの拡散係数

0.5reducing
U(IV)×：セメント系アルカリ＋海水環境

aerobic
U(VI)Kato et al.(1999a)
Idemitsu et al.(1996)
Mine et al.(1999)
Idemitsu et al.(1994)
Tachi et al.(1997)

2.5

1E-16

1E-15

1E-14

1E-13

1E-12

1E-11

1E-10

図 4.11

0

1

1.5

2

乾燥密度に対する Np の見かけの拡散係数

0.5

Cement平衡水

reducing
Np(IV)Np(V)aerobic

2.5

Sato and Shibutani(1994)
Kato et al.(1999a)
Tsukamoto et al.(1994)
Mine et al.(1999)
Sato et al.(1993a)
Sato et al.(1992a)
Cui et al.(2002)
Tachi et al.(1997)
Kozai et al.(2001)

JAEA-Data/Code 2008-035

－44－

0.5

1

1.5

2

2.5

図 4.12

乾燥密度に対する Pu の見かけの拡散係数

1E-16

0

1E-16

1E-14

1E-13

1E-15

aerobic

Reducing
Fe 共存

1E-12

0

aerobic
Am(III)

図 4.131

1.52

乾燥密度に対する Am の見かけの拡散係数

0.5

2.5

Cement equilibrium water
Ca-type bentonite

Tachi et al.(1997)

Sato et al.(1992a)

Sato et al.(1993a)

Mine et al.(1999)

Idemitsu et al.(2000)
1E-11

Tachi et al.(1999)

Sato(1998)
Tachi et al.(1999)

Sato and Shibutani(1994)

Tachi et al.(1999)

1E-10

1E-15

1E-14

1E-13

1E-12

1E-11

1E-10

JAEA-Data/Code 2008-035

－45－

0

図 4.14

1E-16

1E-15

1E-14

1E-13

1E-12

1E-11

1E-10

1

1.5

2

Np(IV)
U(IV)
Reducing

2.5

Np reducing
Np aerobic
U reducing
U aerobic
Am aerobic
Pu reducing
Pu aerobic

乾燥密度に対する U, Np, Pu, Am の見かけの拡散係数

0.5

Am(III)Pu Aerobic

U(VI), Np(V)Aerobic

図 4.15青色：還元環境

乾燥密度に対する Np の収着分配係数

赤色：セメントアルカリ＋海水

JAEA-Data/Code 2008-035

JAEA-Data/Code 2008-035

4.2 岩石
岩石では，全元素を対象とした評価の他，1 価の陽イオン，1 価の陰イオンを対象とした評価を実施した。評価は岩石試料の間隙率に対する実効拡散係数と見かけの拡散係数の分布を対象として行った。ベントナイトを対象として評価した拡散係数では，De や Kd が推定値として評価される場合もあり，実測値との比較評価を重視したが，岩石を対象とした評価では，De も Da も実測を基に評価されていることが特徴として挙げられる。
4.2.1 全元素の評価例
データベースに含まれる岩石を対象として評価した全元素の拡散係数を，岩石試料の間隙率に対してプロットした。実効拡散係数のプロットを図 4.16，見かけの拡散係数のプロットを図 4.17に示す。両図に共通する傾向として，間隙率の上昇に伴って拡散係数が増加する傾向のあることが分かる。逆に低下する傾向を示すデータとして，間隙中に充填した粘土鉱物を含む系であるな
どの例外はあるが，概ね一定の傾向を示すことが分かる。
両図を比較すると，実効拡散係数のプロットのほうが，見かけの拡散係数よりも狭い範囲に分布していることが分かる。これは，見かけの拡散係数が，拡散過程で化学種が固相中で受ける収
着遅延（分配係数）による影響を反映した結果と考えられる。
4.2.2 1 価の陽イオンの評価例（Cs+, K+, Na+）
岩石を対象として評価した主要な 1 価の陽イオンの拡散係数を，岩石試料の間隙率と対応するプロットとした。実効拡散係数のプロットを図 4.18，見かけの拡散係数のプロットを図 4.19 に示す。
実効拡散係数には間隙率の上昇に伴って増加する傾向があるのに対し，見かけの拡散係数はその傾向を持ちつつも，分布に広がりを見せていることが分かる。これは，全元素のプロットの場
合と同様，見かけの拡散係数が，拡散過程で化学種が固相中で受ける収着遅延（分配係数）による影響を反映した結果と考えられる。
4.2.3 1 価の陰イオンの評価例（Cl－, I－）
岩石を対象として評価した主要な 1 価の陰イオンの拡散係数を，岩石試料の間隙率と対応するプロットとした。実効拡散係数のプロットを図 4.20，見かけの拡散係数のプロットを図 4.21 に示す。
1 価の陽イオンでのプロットと異なり，両者には類似性があり，共に間隙率の上昇に伴って増加する傾向があることが分かる。これは，1 価の陰イオンに対する遅延影響が非常に小さく，実効拡散係数と見かけの拡散係数間の相違も小さくなることを反映していると考えられる。

－46－

図 4.16 間隙率に対する全元素の実効拡散係数

図 4.17 間隙率に対する全元素の見かけの拡散係数

JAEA-Data/Code 2008-035－47－図 4.18 間隙率に対する Cs,K,Na の実効拡散係数

図 4.19 間隙率に対する Cs,K,Na の見かけの拡散係数

JAEA-Data/Code 2008-035－48－図 4.20 間隙率に対する Cl, I の実効拡散係数

図 4.21 間隙率に対する Cl, I の見かけの拡散係数

JAEA-Data/Code 2008-035－49－

JAEA-Data/Code 2008-035

4.2.4 ヒストグラム－拡散係数のデータ分布
図 4.22 と図 4.23 に，岩石を対象として評価した全データの De と Da のヒストグラムを示す。
ベントナイトを対象とした評価と同様，Da は，化学種の拡散遅延 Kd の影響もあって広く分布しているが，De は比較的狭い範囲に分布していることが分かる。

図 4.22

全岩石の De のデータ分布（LogDe のヒストグラム）

図 4.23

全岩石の Da のデータ分布（LogDa のヒストグラム）－50－

JAEA-Data/Code 2008-035

5. まとめ
拡散係数データベースの定義および格納データの更新にあたり，その詳細を記すと共に，改めて拡散係数とその関連パラメータに関して，その導出試験の方法や，パラメータ間の相関などについて記した。
データベースの更新に当たっては，特に，データ評価における推定値の導入，推定値と実測値を区別して扱うための手法検討，信頼性情報に係る記述の導入などに重点を置いて実施した。更
新後のデータベース定義の詳細をまとめるとともに，同定義に従い，既存の国内岩石を対象としたデータを更新し，ベントナイトを対象としたデータを追加した。
評価対象の固相であるベントナイトと岩石に分け，データベースに追加したデータを活用した評価例として，乾燥密度や間隙率に対する拡散係数のプロットを対象とした評価結果を例示した。
このデータベースを活用して，今後実際の地質環境を対象として拡散パラメータの設定がより効果的に行うことが可能となると考える。
今後の運用や評価方針の検討の過程において，必要に応じてさらにデータベースの構造や定義等の改良を行い，活用範囲の広い有用なデータベースへと発展させることが必要であると考える。
また，格納データも，現在の国内産のベントナイト・岩石に限らず，必要に応じて海外産のベントナイトや岩石へと対象範囲を拡大していくことを検討している。

謝辞
本報告書の作成にあたり，文献調査の作業において，三菱マテリアル株式会社の加藤博康氏，
諸岡幸一氏，上田真三氏による協力をいただきました。また，データの信頼性情報に係る議論に関して，BMG Engineering Ltd.の Michael Ochs 氏の協力をいただきました。データベース整備・本
報告書の記載に係る議論に関して，地層処分研究開発部門の油井三和ユニット長，笹本広サブグ
ループリーダに協力を頂きました。ここに記して感謝の意を表します。

－51－

JAEA-Data/Code 2008-035

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