温泉科学（J. Hot Spring Sci.），70，208-220（2021）
日本温泉科学会第 73 回大会

特別講演

S2

海洋におけるプルトニウム同位体の挙動について
山

田

正

俊1）

（令和 3 年 1 月 25 日受付，令和 3 年 2 月 8 日受理）

Behavior of Plutonium isotopes in the ocean
Masatoshi Yamada1）
要旨

海洋におけるプルトニウムの動態を解析するために，日本周辺海域の海底堆積物と中央赤道
太平洋，ベーリング海，日本海大和海盆における海水中の 239+240Pu 濃度と 240Pu/239Pu 同位体比を分析した．日本周辺海域の海底堆積物にビキニ核実験起源プルトニウムの存在を確認し，相模湾海底堆積物では堆積しているプルトニウムの 44% がビキニ核実験起源であった．マーシャ
ル諸島ビキニ環礁にあった太平洋核実験場から北赤道海流・黒潮・対馬海流などの海流を通して日本周辺海域に移行し，堆積したと考えられる．また，中央赤道太平洋とベーリング海では海水柱中の 239+240Pu の存在量が時間とともに減少していたのに対して，日本海では存在量の増加が見られた．さらに，中央赤道太平洋，ベーリング海，日本海のいずれの海域においても，
海水中の 240Pu/239Pu 同位体比は大気圏核実験によるグローバルフォールアウト起源の同位体比に比べて有意に大きい値であった．これらの結果は，ビキニ核実験起源のプルトニウムが北赤
道海流，黒潮，対馬海流，北太平洋海流，アリューシャン海流などの表層海流によってそれぞれの海域へ移行し，粒子による吸着・除去と粒子の沈降及び溶解・脱着が起こったことによると結論づけた．240Pu/239Pu 同位体比は，大気圏核実験による地球規模放射性降下物とマーシャ
ル諸島ビキニ環礁で行われた核実験による放射性降下物の識別に有効な手段であった．
キーワード：海洋，プルトニウム，大気圏核実験，ビキニ核実験，240Pu/239Pu 同位体比，動態解析

1． は じ め にプルトニウムは，原子番号 94 の超ウラン元素で，すべての同位体は放射性元素である．太陽系の惑星の冥王星（pluto）に因んで plutonium（Pu）と命名された．発見者のグレン・セオドア・シー
ボーグ（Glenn Theodore Seaborg, 1912-1999）は，エドウィン・マティソン・マクミラン（Edwin
Mattison McMillan, 1907-1991）とともに，超ウラン元素の発見の功績により 1951 年ノーベル化学
1)208

公益財団法人海洋生物環境研究所中央研究所 〒299-5105 千葉県夷隅郡御宿町岩和田 300 番地．1）Central
Laboratory, Marine Ecology Research Institute, 300 Iwawada, Onjuku, Isumi, Chiba 299-5105, Japan.

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海洋におけるプルトニウム同位体の挙動について賞を受賞している．
1945 年 7 月 16 日，人類最初の核実験がアメリカ合衆国ニューメキシコ州で行われた．この核実験をもって「核の時代」の幕開けとされている．この核実験はトリニティ実験というコードネーム
で呼ばれ，プルトニウム原子爆弾の爆発実験であり，同型の爆弾が数週間後の 8 月 9 日に長崎市に投下された．以来，1980 年までに旧ソビエト連邦，アメリカ合衆国，イギリス，フランス，中華人民共和国により 500 回以上の大気圏核実験が行われた（UNSCEAR, 2000）．

2． 大気圏核実験によるフォールアウト
地球環境中に存在する大気圏核実験起源の主要なプルトニウム同位体は，238Pu（半減期：87.7 年；
アルファ放射体），239Pu（半減期：2.411 万年；アルファ放射体），240Pu（半減期：6564 年；アルファ放射体），241Pu（半減期：14.35 年；ベータ放射体）である．太平洋におけるプルトニウム同位体の主要な起源は，1950 年代から 1960 年代初めに行われた大気圏核実験による大量の地球規模放射性降下物（グローバルフォールアウト）と，1946 年から 1958 年にかけてアメリカ合衆国太平洋核実
験場（Pacific Proving Grounds : PPG）のあったマーシャル諸島ビキニ及びエネウェタック環礁で行われた核実験（通称ビキニ核実験）による放射性降下物（局地フォールアウト）のふたつに大別される．これらのフォールアウトによって，全海洋に存在するプルトニウム（239+240Pu）の総量は約12 PBq（P はペタ（1015）を表す），そのうち太平洋には 8.6 PBq のプルトニウム（239+240Pu）が存在す
ると見積もられている（Hamilton, 2004）．全海洋に占める太平洋の存在割合が極めて大きいが，太平洋はビキニ核実験起源のフォールアウトがあるということが他の大洋にない特徴である．

3． プルトニウムの地球環境中への放出
大気圏核実験によるフォールアウト以外に地球環境中にプルトニウムが放出された主要な例を以下に示す．なお，これらはいずれも大気圏核実験に比べてプルトニウムの降下量は少ない．
3．1

長崎への原爆投下によるフォールアウト

1945 年 8 月 9 日，長崎市にプルトニウム型原子爆弾が投下された．爆心から 3 km ほど離れた西山地区に黒い雨が降ったとされている．西山地区に降下したプルトニウム（239+240Pu）は，約 0.038 kg（8.6×10－5 PBq）と見積もられている（Kudo et al., 1991）．この地区から採取した土壌試料中に，グローバルフォールアウトに比べて有意に高い 239+240Pu 濃度（最大値：73 mBq/g）と低い 240Pu/239Pu
同位体比（0.03-0.04）が報告されている（Yoshida et al., 2007）．
3．2

人工衛星打ち上げ失敗による拡散

1964 年 4 月 21 日，238Pu の崩壊熱を利用した燃料電池を搭載したアメリカ合衆国の人工衛星（SNAP9-A）が軌道への打ち上げに失敗，マダガスカルの上空で大気圏に再突入し，完全に燃え尽きた．これにより，0.6 PBq の 238Pu が大気圏内に拡散し，地表面及び海面上に広範囲に沈着した（Hardy et al., 1973）．
3．3

核兵器搭載爆撃機の空中衝突事故による放出

1966 年 1 月 17 日，地中海上空で，核兵器を搭載した B-52 爆撃機と空中給油機が給油中に接触し，炎上する事故が起きた．核爆発（核分裂）は起きなかったが，スペインの村落（Palomares）に落
209

山田正俊

温泉科学

下した核兵器から核燃料の放出があり，プルトニウムによる土壌汚染が生じた．アメリカ合衆国は，汚染した土壌の大部分を取り除き本国へ輸送した．
3．4

核兵器搭載航空機の墜落事故による放出

1968 年 1 月 21 日，核兵器を搭載した B-52 爆撃機が飛行中にグリーンランド上空で火災が発生し，
アメリカ・チューレ（Thule）空軍基地近郊の氷上に墜落した．爆撃機の残骸や汚染した氷の一部は回収され，アメリカ合衆国へ輸送された．核爆発（核分裂）は起きなかったが，搭載していた 4個の核兵器からプルトニウム同位体（238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu）が環境中に放出された．墜落事故により放出された量（約 6 kg）の約半分の 3.5 kg（9.5×10－3 PBq）の 239+240Pu が，海底堆積物中に未だに存在していると見積もられている（Dahlgaard et al., 2004）．
3．5

使用済核燃料再処理施設からの放出

1952 年からイギリス・セラフィールド（旧ウインズケール）再処理施設において使用済核燃料の再処理が開始され，液体廃棄物中に含まれていたプルトニウム同位体，137Cs, 90Sr, 129I などの放射性核種がアイリッシュ海に流出した．プルトニウムの年間放出量は 1970 年代に最大となり，液体廃液処理技術の向上により 1980 年代中頃から放出量は急激に減少した．セラフィールド再処理施設から海洋環境に放出された 239+240Pu の総量は約 0.6 PBq と見積もられており，その 90％が西部
アイリッシュ海の海底堆積物中に存在し，一部はノース海峡を経由して北大西洋と北極海へ移行した（Lindahl et al., 2011a）．
3．6

チェルノブイリ原子力発電所事故による放出

1986 年 4 月 26 日，旧ソビエト連邦（現ウクライナ）のチェルノブイリ原子力発電所において，原
子炉が暴走，炉心が融解し水素爆発が起き，プルトニウムが環境中に放出された．さらに，137Cs, 90Sr,
I などの核分裂生成物がヨーロッパの広い範囲に拡散し，土壌汚染を引き起こした．この事故に

131

より放出された 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu は，それぞれ，0.015 PBq, 0.013 PBq, 0.018 PBq, ～2.6 PBq と見積もられている（UNSCEAR, 2008）．
2012 年 10 月 26 日，筆者がチェルノブイリ原子力発電所を訪れた時の風景を図 1 に示す．爆発
事故を起こした 4 号炉はコンクリート製の石棺で覆われているが，老朽化が目立っていた．また，石棺の前に立つモニュメント付近での空間放射線量率は 3.76 µSv/hr であった．2016 年 11 月，この老朽化した石棺は「新安全閉じ込め設備（New
Safe Confinement）」と呼ばれる移動式金属製
ドームのシュルターですっぽり覆われた．この新シュルターは，100 年間は持ちこたえるように造られているという．
3．7

東京電力（株）福島第一原子力発電所事故による放出2011 年 3 月 11 日，マグニチュード 9.0 の東北地方太平洋沖地震に起因して東京電力（株）
福島第一原子力発電所事故が発生した．波高
13 m に及ぶ津波が到来し，電源喪失が起こり，水素爆発・原子炉圧力容器のベント・高濃度汚210

図 1 2012 年 10 月時点における石棺で覆われた
チェルノブイリ原子力発電所 4 号炉．

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海洋におけるプルトニウム同位体の挙動について

染水の海への直接漏洩等により，大量の放射性核種が環境中に放出された．この事故により放出された 238Pu, 239+240Pu, 241Pu は，それぞれ，（2.9-6.9）×10－6 PBq,（1.0-2.4）×10－6 PBq,（1.1-2.6）×10－4 PBqと見積もられており（Zheng et al., 2013），チェルノブイリ原子力発電所事故による放出に比べて4 桁程度少ない．なお，陸域において事故由来のプルトニウムの沈着が報告されているが（Zheng
et al., 2013），宮城・福島・茨城県沖における表層海底堆積物中の 239+240Pu 濃度は事故前と同水準であった（Yamada et al., 2021）．

4． 海洋におけるプルトニウム研究
大気圏核実験が行われてから 60 年以上経過しているが，プルトニウムは海水中では未だ定常状態に到達しておらず，海水中でのプルトニウム濃度の鉛直分布や海水柱中での存在量は時間とともに変化している．そこで，プルトニウム濃度及びプルトニウム同位体比（240Pu/239Pu）の時系列変化を把握することにより，プルトニウムの海洋での移行・循環過程や海水中に存在する粒子状物質
による吸着・除去（スキャベンジング）過程を解明することが期待できる．
Pu, 239Pu, 240Pu などのアルファ放射体のプルトニウム同位体の測定は，従来，プレーナシリコ

238

ン検出器または表面障壁型シリコン検出器を接続した波高分析器を用い，アルファ線スペクトロメ
トリーにより行っていた．239Pu のアルファ線は 240Pu のアルファ線とエネルギーが近いので，アルファ線スペクトロメトリーでは弁別できず，239+240Pu として表される．240Pu/239Pu 同位体比は，原子炉や核兵器の種類，核燃料の種類や燃焼時間などによって大きく異なることが知られている．例えば，グローバルフォールアウト起源の 240Pu/239Pu 同位体比は 0.180±0.014（Krey et al., 1976 ; Kelley
et al., 1999），ビキニ核実験起源は 0.30-0.36（Diamond et al., 1960 ; Yamamoto et al., 1996 ; Lindahl
et al., 2011b），長崎に投下された原子爆弾は 0.03-0.04（Yoshida et al., 2007）である．そのため，環境試料中の 240Pu/239Pu 同位体比を調べることにより，その起源を特徴づけることができ，環境中
でのプルトニウムの動態解明にも有効である．240Pu/239Pu 同位体比の測定には，表面電離型質量分
析法（Thermal Ionization Mass Spectrometry : TIMS）や加速器質量分析法（Accelerator Mass
Spectrometry : AMS）が用いられるが，これらは分析装置が高額であり，分析操作にかなりの経験が必要である．誘導結合プラズマ質量分析法（Inductively Coupled Plasma-Mass Spectrometry :ICP-MS）は，検出感度が飛躍的に向上し，小型で使いやすくなり，海洋試料中の 240Pu/239Pu 同位体比の測定に広く用いられるようになってきた（Zheng and Yamada, 2006a）．
本稿では，著者らによって得られた海底堆積物及び海水中のプルトニウム濃度とプルトニウム同位体比の分布に関する研究成果を中心に，海洋におけるプルトニウム同位体の挙動について紹介する．

5． 海底堆積物中の 239+240Pu 濃度と 240Pu/239Pu 同位体比
プルトニウムが地球上に最初に放出された 1945 年の原子爆弾爆発実験（トリニティ実験）から
76 年が経過しているが，海底堆積物を調べることの利点のひとつは，その中に記録されている過去の情報が得られることである．そこで，東シナ海，沖縄トラフ，日本海，オホーツク海，相模湾，
西部北太平洋等の日本周辺海域において 30 本の海底堆積物柱状試料を採取し（図 2），239+240Pu 濃
度と 240Pu/239Pu 同位体比の測定を行い，動態を解析した結果について紹介する．海底堆積物柱状試
料は，表層を乱さずに採取できるマルチプルコアラーを用いた（図 3）．

211

山田正俊

温泉科学

図 2 日本周辺海域における海底堆積物柱状試料採取地点（赤丸）．矢印は模式化した海洋表層の海流を示す．

5．1

相模湾における海底堆積物中の 239+240Pu
濃度と 240Pu/239Pu 同位体比の鉛直分布

相模湾海底堆積物中の 239+240Pu 及び 137Cs 濃度と 240Pu/239Pu 同位体比の鉛直分布の一例を図 4に示す．239+240Pu 及び 137Cs 濃度は，表層から深さとともに増加し，12-14 cm 層で極大となり，その後減少するという鉛直分布を示した．1214 cm 層は 1963 年に相当し，日本における大気圏核実験によるグローバルフォールアウトが極大となった年と一致する．240Pu/239Pu 同位体
比は，表層から 12-14 cm 層までほぼ一定の値（0.233-0.241）を示し，1950 年代に堆積した層（16-22 cm） で は そ れ ら に 比 べ て 大 き い 値

図 3 マルチプルコアラーによる海底堆積物柱状試料の採取．

（0.272-0.277）であった．1946 年から 1958 年にかけて米国太平洋核実験場のビキニ及びエネウェ
タック環礁で行われた核実験（通称ビキニ核実験）による放射性降下物中の 240Pu/239Pu 同位体比（0.30-0.36）は，グローバルフォールアウト比（0.180±0.014）に比べて大きいことが報告されている（Diamond et al., 1960 ; Kelley et al., 1999 ; Yamamoto et al., 1996 ; Lindahl et al., 2011b）．相模湾海底堆積物中の 240Pu/239Pu 同位体比は 0.233-0.277 の範囲であり，グローバルフォールアウト比の 0.180±0.014 に比べ有意に大きい値を示した．特に 1950 年代に堆積したところに大きい同位体比が得られ（図 4），グローバルフォールアウト起源に加えてビキニ核実験起源のプルトニウムが堆積していることが確認された．以上の結果から，ビキニ核実験の汚染の跡が海底堆積物に記録されていることを特定し，ビキニ環礁付近から北赤道海流・黒潮によってプルトニウムが移行し，比較的速やかに堆積していることが明らかになった（Zheng and Yamada, 2004）．なお，相模湾の海水212

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海洋におけるプルトニウム同位体の挙動について

図 4 相模湾における海底堆積物中の 239+240Pu（青丸）及び 137Cs（緑四角）濃度と 240Pu/239Pu 同位比（赤丸）の鉛直分布（水深：1329 m）．紫色及び緑色の同位体比の網掛けは，それぞれ，グローバルフォールアウト比（0.180±
0.014）及びビキニ核実験起源比（0.30⊖0.36）を示す．

中の 240Pu/239Pu 同位体比も 0.224-0.240 であり，海底堆積物の結果と整合的であった（Yamada etal., 2007）．
5．2

日本周辺海域における海底堆積物中の 239+240Pu 濃度と 240Pu/239Pu 同位体比の鉛直分布

相模湾以外にも日本周辺海域においてビキニ核実験起源のプルトニウムが堆積しているのだろう
かという疑問に対処するために，沖縄トラフ，東シナ海，日本海，西部北太平洋，オホーツク海等
で海底堆積物柱状試料を採取し，239+240Pu 濃度と 240Pu/239Pu 同位体比を分析した．鉛直分布の結果の例を図 5 に示す（Wang and Yamada, 2005 ; Zheng and Yamada, 2005, 2006b）．
・沖縄トラフ（水深：999 m）
Pu 濃度は 0.04-1.71 mBq/g の範囲であり，1-2 cm 層に極大が見られ，その後深さとともに

239+240減少した．240Pu/239Pu 同位体比は 0.232-0.320 であり，グローバルフォールアウト比（0.180±0.014）に比べて大きく，グローバルフォールアウト起源とともにビキニ核実験起源のプルトニウムも堆積していた．特に，6-7 cm 層は同位体比が 0.320 であり，ビキニ核実験起源そのものの比であった（図 5（a））．太平洋核実験場（マーシャル諸島ビキニ及びエネウェタック環礁）付近へ降下（局地
フォールアウト）したビキニ核実験起源プルトニウムが，北赤道海流及び黒潮によって運ばれ，海水中に存在する粒子状物質により，海水中から吸着・除去（スキャベンジング）され，沈降・堆積したと考えられる．
・東シナ海長江沖（水深：50 m）
239+240

Pu 濃度は 0.13-0.35 mBq/g の範囲であり，10-12 cm 層に極大が見られた．240Pu/239Pu 同位体比は 0.236-0.260 であり，グローバルフォールアウト比に比べて大きく，グローバルフォールアウ
ト起源とともにビキニ核実験起源のプルトニウムも堆積していた（図 5-（b））．北赤道海流及び黒潮によってビキニ核実験起源プルトニウムが東シナ海大陸棚上へ移行し，堆積したと考えられる．
213

山田正俊

温泉科学

図 5 日本周辺海域における海底堆積物中の 239+240Pu 濃度（青丸）と 240Pu/239Pu 同位体比（赤丸）の鉛直分布．
紫色及び緑色の同位体比の網掛けは，それぞれ，グローバルフォールアウト比（0.180±0.014）及びビキ
ニ核実験起源比（0.30⊖0.36）を示す．

・日本海積丹半島沖（水深：809 m）
Pu 濃度は 0.38-3.12 mBq/g の範囲であり，6-7 cm 層に極大が見られ，その後深さとともに

239+240減少した．240Pu/239Pu 同位体比は 0.182-0.208 であり，グローバルフォールアウト比と同じかわずかに大きい値であった．グローバルフォールアウト起源が大部分を占めており，わずかにビキニ核実
験起源のプルトニウムが堆積していた（図 5-（c））．北赤道海流，黒潮及び対馬海流によってビキニ
核実験起源プルトニウムが日本海へ移行し，堆積したと考えられる．
214

第 70 巻（2021）

海洋におけるプルトニウム同位体の挙動について

・西部北太平洋銚子沖（水深：2323 m）
Pu 濃度は 0.92-3.80 mBq/g の範囲であり，1-2 cm 層に極大が見られ，その後深さとともに減239+240

少した．240Pu/239Pu 同位体比は 0.204-0.270 であり，グローバルフォールアウト比に比べて大きく，
グローバルフォールアウト起源とともにビキニ核実験起源のプルトニウムも堆積していた（図 5（d））．相模湾と同様に，北赤道海流及び黒潮によってビキニ核実験起源プルトニウムが運ばれ，堆積したと考えられる．
・オホーツク海（水深：1214 m）
239+240

Pu 濃度は 0.65-4.10 mBq/g の範囲であり，7-8 cm 層に極大が見られ，その後深さとともに減少した．240Pu/239Pu 同位体比は 0.182-0.204 であり，グローバルフォールアウト比と同じかわずかに大きい値であった．日本海積丹半島沖と同様に，グローバルフォールアウト起源が大部分を占めており，わずかにビキニ核実験起源のプルトニウムが堆積していた（図 5-（e））．北赤道海流，黒潮
及び対馬海流によってビキニ核実験起源プルトニウムが日本海を経由してオホーツク海へ移行し，堆積したと考えられる．
・西部北太平洋釧路沖（水深：3318 m）
Pu 濃度は 0.01-2.07 mBq/g の範囲であり，1-9 cm 層にブロードの極大が見られ，その後深239+240

さとともに減少した．240Pu/239Pu 同位体比は 0.152-0.184 であり，グローバルフォールアウト比と同じであった．釧路沖海底堆積物はグローバルフォールアウトが主要な起源であった（図 5-（f））．
5．3

日本周辺海域海底堆積物におけるビキニ核実験起源の割合と挙動得られた海底堆積物中の 240Pu/239Pu 同位体比が，グローバルフォールアウト起源とビキニ核実験
起源のふたつのエンドメンバーの混合によるとして，それぞれの起源がどれだけ堆積しているかを求めた．その結果，相模湾，沖縄トラフ，東シナ海，銚子沖ではビキニ核実験起源のプルトニウム
が 44-53% を占めていた．また，日本海積丹半島沖とオホーツク海は，～10% と割合は少ないもののビキニ核実験起源のプルトニウムが堆積していた．なお，現在でもビキニ環礁のラグーンから，1 年間に～0.2 TBq（1012 Bq）の 239+240Pu が太平洋に放出されており，ラグーン堆積物が太平洋におけるプルトニウムの起源となり続けていることが知られている（Lindahl et al., 2010）．
本研究で行った観測点は，水深が異なることによる海水柱中の 239+240Pu の存在量の違いや海洋表層での生物生産量と大気・河川を通して陸域から運ばれる粒子量が異なることによるスキャベンジ
ング過程及び堆積速度に違いがあるため，海底堆積物柱中の 239+240Pu の存在量も海域により大きく異なる．相模湾を例にして，海底堆積物柱中の 239+240Pu の存在量について考察する．相模湾における 239+240Pu の存在量は 434 Bq/m2 と見積もられ，このうち 44% がビキニ核実験起源であることから，
ビキニ核実験起源が 191 Bq/m2, 残りの 243 Bq/m2 がグローバルフォールアウト起源となる．相模湾の緯度帯（30-40°N）におけるグローバルフォールアウトによる大気からの積算降下量は 42.2
Bq/m2 と見積もられており（UNSCEAR, 2000），相模湾の海底堆積物にはグローバルフォールア
ウトによる積算降下量に比べて 5.8 倍のプルトニウムが蓄積している．これは，相模湾では海水中に存在する様々な粒子状物質による吸着・除去が活発に行われているためと考えられる．
以上の結果から，日本周辺海域海底堆積物におけるプルトニウムの汚染源推定に 240Pu/239Pu 同位体比が有効であること，海洋におけるビキニ核実験起源プルトニウムの移行に北赤道海流・黒潮・
対馬海流などの海流が重要であることが明らかになった．

215

山田正俊

温泉科学

6． 海水中の 239+240Pu 濃度と 240Pu/239Pu 同位体比
プルトニウムは，1945 年地球環境中へ最初に放出されたが，海水中では 239+240Pu 濃度や海水柱中での存在量は未だに時間とともに変化している．そこで，様々海域において，239+240Pu 濃度の時間変化及び 240Pu/239Pu 同位体比の測定によりビキニ核実験起源プルトニウムの有無を把握し，海洋における移行・循環過程や粒子によるスキャベンジング過程の解明を行った．本稿では，中央赤道太平洋，ベーリング海及び日本海の大和海盆における 239+240Pu 濃度の時間変化と 240Pu/239Pu 同位体比の結果について紹介する．模式化した海洋表層の海流とともに，海水試料の採取地点を図 6 に示す．
なお，中央赤道太平洋及びベーリング海における時間変化比較のための 239+240Pu 濃度は，1973 年の
GEOSECS（Geochemical Ocean Sections Study）航海で得られた値を用いた（Bowen et al., 1980）．
また，すべての 240Pu/239Pu 同位体比は，アルファ線スペクトロメトリーにより 239+240Pu 濃度が測定済みのアーカイブ試料を用いて分析した．
6．1

中央赤道太平洋における海水中の 239+240Pu 濃度と 240Pu/239Pu 同位体比

中央赤道太平洋における結果を図 7-（a）に示す．中央赤道太平洋の水深 1000 m 以浅において，1973 年の GEOSECS 航海で得られた 239+240Pu 濃度（GX-246；緑四角）に比べて，17 年後（AQ-7；青丸）には有意の減少が観測された．この減少率は，0.89 Bq/m2/yr と見積もられた．また，海水柱中の存在量は 28.2±1.2 Bq/m2 であり，赤道の緯度帯におけるグローバルフォールアウトによる大気からの積算降下量は 11.6 Bq/m2 と見積もられており（UNSCEAR, 2000），グローバルフォール
アウトによる積算降下量に比べて 2.4 倍のプルトニウムが中央赤道太平洋の海水柱中に存在していることになる．240Pu/239Pu 同位体比（0.215-0.267）は，海面から海底直上まで，グローバルフォー
ルアウト比（0.180±0.014）に比べて，有意に大きい値を示した．これにより，ビキニ核実験起源

図 6 中央赤道太平洋，ベーリング海及び日本海における海水試料採取地点．
PPG はマーシャル諸島にあった米国太平洋核実験場（Paciﬁc Proving
Grounds）を，黄色の矢印は模式化した海洋表層の海流を示す．

216

第 70 巻（2021）

海洋におけるプルトニウム同位体の挙動について

図 7 中央赤道太平洋，ベーリング海及び日本海における海水中の 239+240Pu 濃度の時間変化と 240Pu/239Pu
同位体比の鉛直分布．紫色及び緑色の同位体比の網掛けは，それぞれ，グローバルフォールアウト比（0.180±0.014）及びビキニ核実験起源比（0.30⊖0.36）を示す．

のプルトニウムが中央赤道太平洋の深海にまで存在していることが明らかになった．なお，南太平洋（東経 170 度：南緯 5 度）においても同様の結果が得られている．中央赤道太平洋の全海水柱中に存在するプルトニウムのうち，40%（11.1 Bq/m2）がビキニ核実験起源，残りの 60% がグローバ
ルフォールアウト起源と見積もられた（Yamada and Zheng, 2012）．
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山田正俊

6．2

温泉科学

ベーリング海における海水中の 239+240Pu 濃度と 240Pu/239Pu 同位体比

ベーリング海では，中央赤道太平洋と同様に，1973 年の GEOSECS 航海で得られた 239+240Pu 濃度（GX-219；緑四角）に比べて，15 年後（DR-13；青丸）には有意の減少が観測された（図 7（b））．その減少率は 2.6±0.2 Bq/m2/yr と見積もられ，中央赤道太平洋に比べて 3 倍程度大きい値であった．
これは，ベーリング海が世界で最も生物生産量が大きい海域のひとつであり，活発な粒子によるス
キャベンジングにより，プルトニウムが海水柱中から除去されたことに起因すると考えられる．海水柱中の存在量は 37.1±0.9 Bq/m2 であり，グローバルフォールアウトによる大気からの積算降下
量（52.0 Bq/m2）に比べて 70% 程度であった．ベーリング海における 240Pu/239Pu 同位体比は，海面から海底直上まで，グローバルフォールアウト比（0.180±0.014）に比べて，有意に大きい値を示した．これは，ビキニ核実験起源のプルトニウムが存在していることを示しており，ビキニ核実験
起源のプルトニウムがベーリング海の深海にまで及んでいることが我々の研究により初めて明らかになった（Yamada and Zheng, 2020）．ビキニ核実験起源のプルトニウムが北赤道海流，黒潮，黒潮続流，北太平洋海流，アラスカ海流，アリューシャン海流によってベーリング海へ移行し（図 6），
粒子による吸着・除去と粒子の沈降及び溶解・脱着が起こったことによると結論づけた．
6．3

日本海の大和海盆における海水中の 239+240Pu 濃度と 240Pu/239Pu 同位体比

日本海は最大水深 3700 m を超える太平洋の縁辺海であるが，隣接する海洋とは 4 つの浅く（最大 130 m）狭い海峡でのみつながっており，底の深いお椀のような形をした半閉鎖的海域である（図 2）．また，外洋で見られる様々な地球規模での現象が存在していることから，地球環境変化を先取りする「ミニ海洋」とも呼ばれている．
中央赤道太平洋及びベーリング海では，239+240Pu 濃度と海水柱中の存在量の減少が見られた（図7-（a）；（b））．これとは逆に，日本海では時間とともに 239+240Pu 濃度が増加しており（図 7（c）），その増加率は 5.1±0.2 Bq/m2/yr であることを発見した（Yamada and Zheng, 2010）．海水柱中の存在量は，9 年間で 42.8 Bq/m2 から 86.6 Bq/m2 へと約 2 倍になった．日本海大和海盆の緯度帯（30-40°N）
におけるグローバルフォールアウトによる大気からの積算降下量は 42.2 Bq/m2 と見積もられており（UNSCEAR, 2000），海水柱中の存在量の 86.6 Bq/m2 は積算降下量に比べて 2 倍のプルトニウ
ムが存在していることになる．また，240Pu/239Pu 同位体比は，海面から海底直上までほぼ一定の値（0.239±0.004）を示し，時間変化も見られなかった．この同位体比はグローバルフォールアウト比（0.180±0.014）に比べて有意に大きい値であり，ビキニ核実験起源のプルトニウムが存在していることを意味しており，海水柱中のプルトニウムの 40% がビキニ核実験起源であると見積もられた．
ビキニ核実験起源のプルトニウムが北赤道海流，黒潮を経由して，対馬海峡を通して日本海に流入し蓄積したものと考えられる．対馬海峡を通して日本海へ流入した 239+240Pu は 2.6×104 Bq/m2/yr と見積もられ，この流入量のうち，ほんのわずかな量である 0.02% が日本海に留まれば，この増加率（5.1±0.2 Bq/m2/yr）を説明することができる（Yamada and Zheng, 2010）．
謝辞本稿は千葉県鴨川市にある城西国際大学観光学部において開催された日本温泉科学会第 73 回大会での特別講演の内容をまとめたものである．特別講演の機会を与えていただいた内野栄治大会委
員長及び本誌への執筆の機会をいただいた長島秀行編集委員長に感謝申し上げます．本稿で使用した地図は池上隆仁博士に作図していただいた．

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第 70 巻（2021）

海洋におけるプルトニウム同位体の挙動について

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