J. Soc. Powder Technol., Japan, 61, 551–556 (2024)
doi: 10.4164/sptj.61.551

研究ノート
Short Communication

密度依存モデルを用いた湿潤粉体圧縮試験の FEM シミュレーション
草野 巧巳*，谷 昌明，中村 浩

Finite Element Analysis of Wet Granule Compression Using a Density-Dependent Modified Model
Takumi Kusano*, Masaaki Tani and Hiroshi Nakamura
Received 28 February 2024; Accepted 23 April 2024

Prediction of wet granule compression process is significant for the industry. In this study, finite element method(FEM) simulation using the modified density-dependent Drucker-Prager Cap model (mDPC model) is performed toimprove the deviation of actual stress values from calculated stress values of wet granules under compression. FEM
simulation using the DPC model is also performed as a reference. The results show that the axial stress at the top
surface and the radial stress of the wall obtained from the FEM simulation using the mDPC model were moreconsistent with the experimental values than those obtained by the DPC model.
Keywords: Wet granules, Finite element method, Powder compression, Modified Drucker-Prager Cap model.

1. 緒言

湿潤粉体は乾燥粉体に少量の液体を添加・混錬するこ湿潤粉体の力学特性と圧縮挙動との関係を計算してきた[10,11]。前報[11]にて DPC モデルを用いた FEM シミュレーションにより湿潤粉体の圧縮試験の再現を試みたが，とで作製され，充填性が高いことから，錠剤成形などで湿潤粉体は低密度と高密度で粉体特性や溶媒の分布が利用されている[1,2]。さらに近年，リチウムイオン電池大きく変化するため，特に低密度側で計算値と実験値に電極の製造プロセスにおいても，スラリーの代わりに湿乖離が生じた。そこで，本論文では mDPC モデルを用い潤粉体を用いることで乾燥時に除去する液量を低減するて，粉体の密度に依存してヤング率とポアソン比を変化ことができ，プロセスの低コスト化および低エネルギーさせながら FEM シミュレーションを行うことで，湿潤化につながるため，新たなプロセスとして期待されてい粉体の圧縮試験の再現性の向上を試みた。

る[3,4]。以上のような用途では，湿潤粉体は圧縮成形されることで最終製品となる。そのため，粉体の圧縮挙動を理解することは重要なこととなる。

2. 実験方法2.1 湿潤粉体の作製

粉体の圧縮挙動を計算する方法として，有限要素法

黒鉛とカルボキシメチルセルロース（CMC）の粉末に（FEM）シミュレーションがある。この FEM シミュレー

蒸留水を加え，撹拌して固形分（黒鉛＋ CMC）濃度 70 wt%

ションにおける粉体の圧縮挙動を表すモデルとしては，のリチウムイオン電池用湿潤粉体を作製した。黒鉛にはレDrucker–Prager Cap（DPC）モデルがもっともよく使用さゾナック社製 SMG（粒径 約 15 μm），CMC には日本製紙れている[5–8]。DPC モデルは，材料の破壊包絡線に引張社製 MAC800LC（1%水溶液粘度 9.5 Pa·s）を用い，黒鉛と圧縮のキャップサーフェイスを適用したものであり，と CMC の重量比は 99：1 とした。攪拌はバーティカルグ

それにより圧縮時の粉体の破壊と圧密の効果を両方表すラニュレーター（株式会社パウレック製 VG-01）を用いことが可能となっている。さらに，粉体物性は圧縮に伴て，撹拌羽根（ブレード）回転数 500 rpm，解砕羽根（クう密度の増加によって変化すると考えられ，密度に依存ロススクリュー）回転数 3000 rpm，時間 30 s で撹拌して，し て パ ラ メ ー タ を 変 化 さ せ る ， 修 正 DPC （ modified湿潤粉体を作製した。

Drucker-Prager Cap, mDPC）モデルも考案されている[9]。
われわれはこれまで，リチウムイオン電池を想定した

2.2 圧縮試験前報[11]と同様に薄肉円筒にひずみゲージを設置したセルを用いた。セルは直径 16 mm で壁面厚み 1.0 mm の株式会社豊田中央研究所（〒 480-1192 愛知県長久手市横道 41-1）
TOYOTA CENTRAL R&D LABS., INC.
（41-1 Yokomichi, Nagakute, Aichi 480-1192, Japan）* Corresponding Author kusano@mosk.tytlabs.co.jp

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アルミ製円筒，ひずみゲージは共和電業社製 KFGS を用い，材料試験機（インストロン社製 68TM-30）に設置して圧縮試験を行った（Fig. 1 (a)）
。まず，ひずみゲージの値から側方向応力（σR）を換算するために，静水圧測定551

y(a)(b)Upper punch

Upper punch

WallWall

Wet granules

Wet granules

Lower punch

Lower punchθFig. 1x(a) Image and (b) FEM model of compression testによる応力の校正を行った。その後，湿潤粉体を圧縮し，セル壁面に貼付したひずみゲージから σR を求めた。ま

3. 実験結果および考察

た，同時に材料試験機でセル上部に加わる垂直応力（σT）

3.1 mDPC モデル化のためのパラメータ算出も測定した。圧縮は目的の密度に達するまで行い，そのDPC モデルのパラメータを，前報[11]と同じ方法で算後，上部パンチを上昇させることにより抜重した。
2.3 粉体層せん断試験
湿潤粉体のせん断試験を粉体層せん断試験機（ナノシーズ社製 NS-S500）を用いて行った。セルは直径が15 mm のものを用い，せん断速度は 10 μm/s で行った。
湿潤粉体の密度が 1.6 g/cm3 になるように初期荷重を印加し，破壊包絡線 PYL（Powder Yield Locus）を求めた。また，セル直径とせん断速度は同じ条件で，初期荷重を印加しないで求める限界状態線 CSL（Critical State Line）と，壁面摩擦試験により求める壁面摩擦係数 μ も測定した。壁面摩擦測定は，湿潤粉体層とアルミ壁面間のせん断力を測定することにより求めた。
2.4 FEM シミュレーション
FEM シミュレーションは，Ansys 社製 Ansys MechanicalR19.2 を用いて行った。Fig. 1 (b) にシミュレーションで用いたモデルを示す。計算には軸対称 2 次元解析を用い，セル壁面の要素サイズは 0.1 mm，湿潤粉体の要素サイズ
は 0.5 mm とし，セル上部とセル下部は剛体とした。また，境界条件に関しては，セル下部を固定し，Fig. 1 (b)中の左境界（y 軸）を境として軸対称とする，軸対称の円筒座標系で計算を行った。軸対称モデルの全要素数は4058 であった。
上記の条件で，セル上部をセル下部側へ変位させることにより圧縮試験を模擬した。圧縮は密度 1.0 g/cm3 から始め，密度が 1.6 g/cm3 になるまで圧縮を行った後，セル上部を上昇させて抜重した。また，その際のセル壁面に加わる応力（σR）とセル上部に加わる応力（σT）を求めた。σR は粉体部中央のメッシュの壁面側へ加わる力の総和（FR）を，そのメッシュと壁面との接触面積（AR）で割ることで算出した（σR = FR/AR）。

552

出した[11,12]。まず，圧縮セルを用いて湿潤粉体の圧縮試験を行い，垂直応力 σT と側方向応力 σR を計測した。
その後，Eqs. (1), (2) より，応力の第 1 不変量 I1 と偏差応力の第 2 不変量 J 2を求めた。
I 1 = σT + 2σR(1)J 2 = 1 σT − σR3(2)Fig. 2 に湿潤粉体を各密度まで圧縮した時の I1 と J 2の関係を示す。Fig. 2 (a) より，密度 1.4 g/cm3 までの圧縮では I1 が減少（圧縮側に増加）しても J 2が増加しておらず，測定に十分な応力が得られていないことがわかる。
一方で，Fig. 2 (d) と (e) より，密度 1.7 と 1.8 g/cm3 までの圧縮では I1 と J 2が交差しており解析可能なデータを得ることができなかった。これは，高圧では水がセル隙間から滲み出すことで，その表面張力や潤滑の影響が大きくなるためと考えられる。実際に黒鉛と水の真密度より，おおよその飽和密度を見積もると 1.7 g/cm3 となった。そのため，本研究では 1.4，1.7，1.8 g/cm3 までの圧縮試験のデータは用いず，1.6 g/cm3 までの圧縮試験についてパラメータ算出とその FEM シミュレーションを行った（Fig. 2 (c)）。また，1.5 g/cm3 までの圧縮試験結果（Fig.
2 (b)）もパラメータ算出にのみ用いた。
次に，粉体層せん断試験で求めた PYL より 1.6 g/cm3での単軸崩壊応力 f を，CSL より 1.6 g/cm3 でのせん断応力 τ と垂直応力 σ を得た。そして，圧縮試験とせん断試験より求めた σT，σR，f，τ，σ より，Eqs. (1)～(6) を用いて 1.6 g/cm3 の時の 3 点の I1 と J 2を算出し，DPC モデル[5,11]によるフィッティングを行った。

I1 = f(3)

粉体工学会誌

Fig. 2J2 =(a) 1.4 g/cm3(b) 1.5 g/cm3(d) 1.7 g/cm3(e) 1.8 g/cm3(c) 1.6 g/cm3

Compression test data ( J 2 vs. I1) of wet granules with compression up to (a) 1.4, (b) 1.5, (c)1.6, (d) 1.7, (e) 1.8 g/cm3. The inset in panels (a) and (b) shows an enlarged plot of the highI1 regionf3(4)ν = 3K − 2G
2 3K + G(11)

ここで，本研究で用いた mDPC モデルでは，密度 d によI1 = σ(5)J2 = τ(6)通常の DPC モデルでは d = 1.6 g/cm3 で求めた E と ν を用

Fig. 3 (a) にフィッティングの結果を示す。このフィッいたが，mDPC モデルについては密度 d によって E と νティングにより，DPC モデルのパラメータである圧密を変化させた。まず，上記の方法で d = 1.5 と 1.6 g/cm3

キャップパラメータ Rc，膨張キャップパラメータ Rt，粘の両方で E と ν を求め，さらに線形外挿することで d =着降伏パラメータ σ0 ，せん断崩落面線形係数 α を求め1.4 g/cm3 の時の E と ν も求めた。一方で，d ≤ 1.3 g/cm3た。一方，塑性体積ひずみ εPV と I1 の関係を再現するよでは線形外挿から算出すると E も ν も負の値となるた

うな圧密降伏曲面の降伏応力 X0 ，塑性体積ひずみの制め，計算可能なできるだけ小さな値（E: 3.0 MPa, ν: 0.01）

限値 W1，硬化パラメータ D1 も，以下の Eq. (7) を用いてを用いた。mDPC モデルでの計算に用いた各密度での E求めた（Fig. 3 (b)）。
εPV = W 1 exp D1 I 1 − X 0 − 1と ν の値を Table 1 に，E と ν の密度依存性のグラフを(7)また，壁面摩擦測定の結果から湿潤粉体とセル壁面との摩擦係数 μ も求めた。Table 1 に，上記の方法で求めた湿潤粉体のパラメータを示す。
最後に，湿潤粉体のヤング率 E とポアソン比 ν も前報[11]と同様に，垂直応力抜重時の I1− J 2の傾き k1（Fig. 3(c)）と垂直応力抜重時の σT-εLN の傾き k2（Fig. 3 (d)）から，以下の Eqs. (8)～(11) を用いて算出した。
k2
K=
1 − 2 3k1
G=

3 3k1k2−2 + 4 3k1

E = 9KG3K + G

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りパラメータの値を変化させることができる。そこで，Fig. 4 に示す。実際は，E と ν は連続的に変化すると考えられ，近似式を作成して変化させるのが妥当である。しかし，d ≤ 1.4 g/cm3 では応力が足りず，E と ν を求めることが困難であったことと計算コストの問題から，今回はE と ν を不連続に変化させた。
3.2 DPC モデルと mDPC モデルの比較
DPC モデルと mDPC モデルを用いて湿潤粉体圧縮試験の FEM シミュレーションを行った。DPC モデルではすべての密度において，d = 1.6 g/cm3 の時の E と ν を用(8)いた。Fig. 5 に各方法で計算した湿潤粉体の σT と σR の密度依存性の実験値と計算値の比較を示す。Fig. 5 より，
DPC モデル（Fig. 5 中の点線）では低密度領域（d <(9)1.5 g/cm3）で実験値と計算値が一致していない。これは，(10)

得を d = 1.6 g/cm3 でしか行っていないことが原因と考え

前報[11]と同じ結果であり，DPC モデルのパラメータ取られる。一方で，mDPC モデル（Fig. 5 中の破線）では

553

(a)(b)(c)(d)

Fig. 3 Fitting results (dashed line) of (a) stress values obtained from compression andshear tests, (b) loading εPV-I1 curve, (c) unloading
unloading stress-strain curve

Table 1J 2-I1 curve and (d)DPC parameters of the wet granules determined by model fitting of compression and shear tests dataDensity [g/cm3]

E [MPa]ν [-]μ [-]Rc [-]Rt [-]

X0 [MPa]

σ0 [MPa]α [-]W1 [-]

D1 [-]

1.01.3
1.4
1.5
1.63.03.016.893
79.187141.48

0.01
0.01
0.013
0.169
0.325

0.14

0.8

0.01

−0.05

0.00120.60.472.1200Eν180

DPC モデルよりも低密度領域での実験値と計算値の乖離0.45が小さくなっていた。ただし，mDPC モデルの計算では実験では見られない応力の急激な上昇が確認できる（Fig.

140

0.355 の d = 1.5 g/cm3 付近）。これは，E と ν を不連続に変化

1200.3させたことが原因と考えられる。近似式などを用いてパ100

0.25800.2600.15

Fig. 6 に DPC モデルと mDPC モデルで計算した，d =400.1

1.6 g/cm3 まで圧縮後，抜重した時の湿潤粉体層の密度分200.05011.2

1.4

1.61.8ν [-]0.4160E [MPa]0.50

d [g/cm 3]
Fig. 4 Density dependence of Young’s modulus and Poisson’s

ratio used for FEM simulation

ラメータを連続的に変化させることができれば，応力の急激な上昇は見られなくなると考えられる。

布を示す。Fig. 6 (a) より，DPC モデルではセル底部中心（Fig. 6 (a) のシミュレーション結果の左下）で密度が高くなっているが，既報[8,9,13]においては中心部でのこのような密度の増加は確認できていない。一方で，mDPC モデルを用いた計算結果（Fig. 6 (b)）においてはそのような密度上昇は確認されておらず，また応力の値も DPC モデルよりも実験値と近いことからより実験を正確に表していると考えられる。ただし，mDPC モデルの結果に見554

粉体工学会誌

(a)(b)

Fig. 5(a) σT and (b) σR obtained from the compression test (solid line) and the FEM simulation using theDPC model (dotted line) and the mDPC model (dashed line)

(a)

(b)

Fig. 6

Distribution of the density as estimated by the FEM simulation using (a) the DPC and (b) themDPC model

られるような壁面での密度の低下（Fig. 6 (b) のシミュレー

デルではヤング率とポアソン比を 1.5，1.6 g/cm3 で求めション結果の右中央）も既報では確認できていない。今た値をそれぞれ用い，さらに 1.0～1.4 g/cm3 についても後，実際の密度分布との比較などで，妥当性を検証してそこから予測した値を使用した。得られたパラメータでいく必要がある。

FEM シミュレーションを行った結果，mDPC モデルでは4. 結

DPC モデルよりも低密度での応力の実験値と計算値の乖言離が小さくなることがわかった。

粉体の密度に依存してパラメータを変更することがで

湿潤粉体の圧縮挙動の計算について，mDPC モデルにきる mDPC モデルを用いて，FEM シミュレーションでおいてヤング率とポアソン比を変化させるだけでも計算湿潤粉体の圧縮試験の再現性向上を試みた。まず，粉体値と実験値の一致がよくなることを確認できた。今後，圧縮試験と粉体層せん断試験の結果より，応力の第 1 不低圧側のパラメータを正確に求めることができ，具体的変量と偏差応力の第 2 不変量を求め，得られた結果をなモデルや近似式を用いてパラメータを連続的に変化さDPC モデルでフィッティングすることで，シミュレーせることができれば，実験値と計算値の乖離はさらに改ションに必要なパラメータを取得した。DPC モデルでは善すると考えられる。

1.6 g/cm で求めたパラメータのみを用いたが，mDPC モ3

Nomenclature

AR : contact area between wet granules and wall at theI1: the first invariants of stress[MPa]

vertical center

2

[mm ]

J2

: the second invariants of deviatoric stress[MPa]

D1 : hardness parameter[MPa−1]K: bulk modulus[MPa]

E: Young’s modulus

[MPa]

k1

: slope of unloading J 2-I1 curve

f: unconfined yield stress

[MPa]

k2

: slope of unloading stress-strain curve[N]

Rc: cap parameter of the cap segment

[-]

[MPa]

Rt: cap parameter of the transition segment[-]

FR : sum of wall forces at the vertical center
G: shear modulus

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[-]
[MPa]

555

W1 : limit of the volumetric inelastic strain
X0: hydrostatic pressure yield surface

α: friction coefficient between powders[-]

ν: Poisson’s ratio

[-]

[MPa]

σ: normal stress

[MPa]

[-]

σ0: cohesion[MPa]εPV : volumetric inelastic strain[-]

σR: radial stress at the wall surface of the cell

[MPa]

εLN : logarithmic strain[-]

σT: vertical stress

[MPa]

μ[-]

τ: shear stress[MPa]: friction coefficient between powder and wall

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