第50回 東レ科学振興会科学講演会記録
平成12年9月20日 東京 有楽町朝日ホール

完全結晶への挑戦−−結晶成長メカニズムの理解から欠陥を制御する−−

東京大学名誉教授
名城大学理工学部教授

西永頌

私はこの４月から赤c先生と同じ名城大学に勤務しておりますが、今日お話し申し上げ
ることは、３月まで勤務していた東京大学で大学院の方々、職員の方々と一緒になってやらせていただいた仕事ですので、あらかじめお断りさせていただきます。
今日お話し申し上げる内容ですが、最初に今までに結晶成長が果たしてきた役割をお話しさせていただき、次に結晶成長とは何か、
その原子的なモデルについてお話しします。
その後、結晶成長のメカニズムに対する知識を用いて結晶の形態をどのように制御するか

図１ トランジスタが発明されたときの構造ということを説明し、その上で今日の主題である「完全結晶への挑戦」として、欠陥を制

c先生のお話でご紹介があったとおりですが、御するというお話をさせていただき結びとし半導体の結晶が非常に重要であることを初めたいと思います。

て世の中に示したのは、トランジスタの発明

まず、結晶成長が今までどんな役割を担っです。最初のトランジスタは、アメリカのベてきたのかということをお話ししたいと思い

ル電話研究所というところで作られました。

ます。今までの歴史を表１にまとめてみましそれは1948年のことで、図１のような構造た。結晶がどういうものかは、ただいまの赤をしていました。図に示すように、ゲルマニ
ウムの単結晶があり、これに針を立てて電流を注入して、それを単結晶基板にかける電圧でコントロールします。最初のトランジスタ
は針により電流を注入するタイプのものでした。その後p型、n型半導体により構成される、 pnpあるいはnpnというトランジスタに変わり、針が不要となり安定に

表１ 結晶成長の果たしてきた役割

動作するトランジスタが出17

なかったのですが、アメリカのベル電話研究所ではこの単結晶ができていたのです。これがトランジスタの発明がベル電話研究所で行われた基本的な理由です。
その頃、どのように結晶が作られていたかということですが、その方法を図２に示します。これは結晶を作る一つの方法で、結晶引き上げ法と呼ばれています。ベル電話研究所
ではこれを使ってゲルマニウムの単結晶を作っていたのです。この方法では半導体を融かして、そこに種結晶をつけて、ゆっくり引き上げて結晶を作ります。そうすると種結晶に引き続いて切れ目のない結晶、つまり単結晶が成長するのです。これを切断して、さっき
図２ 結晶引上げ法（チョクラルスキー法）の原理のトランジスタに使われている単結晶片を作ったのです。この研究がベル電話研究所で行われていたことが、トランジスタの発明の非来たのです。ここで本質的に重要だったのは、常に重要な要素でした。

ゲルマニウムの単結晶です。この単結晶があ

その後、シリコンのエピタキシャル成長とって、初めてトランジスタが誕生したのです。

いう技術が登場しました。この研究の中心も、日本でも第二次世界大戦の末期からその後

やはりアメリカのベル電話研究所でした。先にかけて、半導体を使って整流素子やトランほどの赤c先生のお話にもありましたが、半ジスタを作ろうという研究がなされていまし

導体のエピタキシャル成長の例を図３に示した。しかし、当時は単結晶ではなく非常に質ます。この場合、化学反応を利用しながら、の悪い多結晶、細かい結晶の寄せ集まりです

エピタキシャル層と言う薄い結晶層を作りまが、これを使って整流器やトランジスタを作す。この図では四塩化ケイ素を原料としていろうとしたので、それは全く成功しませんでますが、これを成長室に送り高温で種結晶基した。トランジスタは単結晶がなくては出来板の上にシリコンを薄く成長させます。その図３ SiCl4を原料としたSiの気相エピタキシャル成長装置

18

すが、大半はエピタキシャル層を使わない集積回路になっています。
しかし、エピタキシャル成長層が出来たために集積回路が実用になったという意味で、シリコンのエ
ピタキシャル成長の成功は画期的なものだったと言えると思います。
その次の出来事ですが、液相エピタキシャル成長法という方法が

図４ プレーナー・トランジスタの構造

RCAのネルソンという人によっとき、n型の基板を用いp型を成長させると、て提案されました。この成長法によって、初p-n接合を作ることができます。これが非常めて効率の非常に高い発光ダイオードとか室に画期的だったのは、集積回路の発明につな

温で働くレーザーダイオードが可能になりまがったことです。

した。

図４にエピタキシャル層を使ったプレーナ

図５に、液相エピタキシャル成長法の簡単

ー・トランジスタを示します。この場合、単な模式図を示します。この方法を、ガリウム

結晶基板は不純物をたくさんドープしたn型とヒ素の化合物であるヒ化ガリウムを例にとのものですが、そこに不純物が比較的少ないって説明します。図に示すように、ヒ化ガリn型層を成長させ、拡散法という方法でそこウムの原料、ヒ化ガリウムの種結晶およびガにp-n接合を作ります。このトランジスタのリウムの溶液を配置します。次にガリウム溶

構造は表面が平坦になっているために、プレ液に原料を十分溶かした後、溶液を種結晶のーナー・トランジスタと呼ばれていますが、上に持ってきて温度を下げると、溶けていた

この構造が後に集積回路を生むきっかけにな

ヒ素がガリウムとともに基板結晶に析出し、りました。

薄いヒ化ガリウムの層が成長します。この方

その後、集積回路はこの構造のようなpnp

法は、極めて結晶性のよいエピタキシャル層型またはnpn型のトランジスタを用いるものを与えるために、これによって初めてレーザ

から、MOS型という別の構造に変わってきーダイオードが作られたという歴史的ないきましたので、現在の集積回路に関して言うと、

さつがあります。

エピタキシャル層を使っているものもありま

先ほどの赤c先生のお話にもあったように、

図５ 液相エピタキシャル装置

19

れたのが赤c先生のグループで、これにより今までに比べ格段に結晶性の優れた窒化ガ
リウムが出来ました。この結果p型窒化ガリウムが出来、窒化物の発光ダイオード、レー
ザーダイオードが誕生したのです。
結晶成長はこのような役割
図６ 典型的なダブルへテロ構造（DH）
レーザー

を果たしてきましたが、今後どのような展開があるだろう

レーザーダイオードはたくさんの層から出来かということをお話ししてみたいと思います。

ています。この構造を図６に示します。同図

そのために結晶成長とはなんだろう、結晶成に示す活性層で電子と電子の抜け穴であるホ長はどんなふうに行われるのだろうというメールが結合し、誘導放出により強いレーザー

カニズムに立ち返って、今まで理解されてい光が得られます。この活性層の結晶性がよくることを少し復習してみたいと思います。

ないと、レーザー発振は行われません。液相

まず、結晶の表面はどんなものかというこ

成長法を用いて、初めてこれが可能になりまとを図７に示します。これは非常に簡単化しした。

た結晶表面のモデルで、コッセルモデルと呼その後、エピタキシャル成長法はさらに発ばれています。簡単化という意味は、原子を展して、分子線エピタキシャル成長法、あるサイコロのように、角砂糖のようにとらえて

いは赤c先生のお話にも出てきた有機金属気いることです。コッセルモデルではこのよう相成長法という方法が生まれ、その結果、非な原子がキンクにつき、この結果キンクが伸常に高性能のトランジスタや、レーザーダイ

び、これがステップの前進をもたらすと考えオードが生まれたという歴史をたどっていま

ます。

す。

このようなことが起こるためには原子のス

その次の画期的な出来事は、格子定数差のテップが必要で、ステップがどのようにして大きいヘテロエピタキシーにおける低温バッ作られるのかということが問題になります。

ファー層の導入です。これは非常に大きな出繰り返しになりますが、これは非常に単純化

来事で、それによって結晶性が格段に改善さされたモデルで、本当の結晶の表面はこのよれました。この技術を窒化ガリウムに適用さうなサイコロで出来ているわけではありません。原子がたくさん存在していますが、それだけではなくて特有の構造をしています。
例えば、シリコンの結晶の表面は決して単純ではなくて、一番上の表面はシリコン同士がつなぎ合って距離が短くなっています。ですから表面の構造は、決してさっきのようにサイコロで出来ているので

図７ コッセルモデルによる結晶表面20はなくて、原子的に見るとかなり複雑な構造をしています。
一方、ヒ化ガリウムの表面も、表面に特有な構造を取っています。この構造は温度によって、また成長時におけるヒ素やガリウムなどの雰囲気
圧力によっても変化するので、表面はかなり複雑な構造をとります。
しかし、最近いろいろな研究手段が開発されたため、定常状態における表面構造はかなりわかるようになってきま

図９ らせん転位による成長のシミュレーション

した。ところが、結晶を作る
ような動的な場では、このような表面構造のを二次元核と呼んでいます。二次元核が出来上に、さらにガリウム原子が来たりヒ素分子

るまでは、到来した原子は表面を動き回ったが来たりし、成長の表面構造を作るので、かあと再蒸発してしまって、成長に関与しませなり複雑なものになります。その詳細は現在

んが、いくつかの原子が集まって二次元核をでもまだ完全にはわかっておりません。

作ると、そこに原子がついて成長が起こるこ

現実には成長表面は複雑な原子構造を取っとが知られています。すなわち、結晶を作っていますが、最初にお話ししたコッセルモデていくときにはこのような二次元核がまず必

ルは、巨視的に見るとかなり現象をよく説明

要になります。

しているので、巨視的なサイコロのモデルは一方、二次元核がなくても結晶にらせん転極めて有用です。図８にコッセルモデルで結位という欠陥があると、そこからステップが晶ができるとき、最初にどういうことが起こ生み出されて、そのステップに原子がつくこるだろうかというのを示します。

とにより成長が行われます。この場合、ステ

これはGilmerとJacksonによるコンピューップは渦巻き模様になり図９に示すような表

ターによるシミュレーションの結果で、コン

面となります。このらせん転位からはステッピューターで原子を平らな面に降らせていっ

プが永久に吐き出されるために、結晶成長がたとき、どのようなことが起こるかをシミュ進むことが知られています。

レートしています。原子をどんどん降らせて結晶がいかにして出来るかというところに

いくと、まず高さの低い島が出来ます。これ

話を戻します。もう一つのメカニズムですが、荒れた面での成長ということが知られています。温度を変えたときの結晶の表面を計算機でシミュレートした様子を図10に示します。
温度が高くなると平らな面が維持できなくな
り、抜け穴ができたり上についたりします。
この図は結晶成長時の表面ではなく、高温時の平衡状態を示しています。温度を上げてい
くと結晶の表面が乱れてきて、あたかも二次元核があるような形態になってきます。この

図８ 二次元核による成長のシミュレーション

ように荒れてしまった場合には、核発生がな
21

ノ構造というか、非常に小さな構造を作ることによって実現されます。ここでは、形態を制御する一つの例としてナノ構造を作る方法をご紹介します。その際、面間拡散を制御しながらナノ構造を結晶内に作るというお話をさせていただきます。
もう一つの例として、波模様をなくすというお話をいたします。結晶が作られるとき、その表面に自然に形成される砂丘のような模様があります。
その模様をどうしたらなくせるかにつき、形態を制御する
ことの第二の例としてお話し
図10 各種温度での結晶の表面します。
最初に、ナノ構造を作るとくても、らせん転位がなくても、結晶はそのいうことにつきお話しします。ナノ構造を作

まま成長します。

るにはいろいろな方法がありますが、今日は成長が起こるもう一つの場合は、基板が安

その中で面間拡散を利用した方法をご紹介し定な面から傾いた場合です。結晶面を人為的ます。ある結晶の面AとBの間で成長原子がに斜めにカットすると、安定な面がテラスと流れることを、面間拡散と言います。面間拡なりステップが自然に形成されます。したが散が起こる理由は、ある面Aの原子濃度が他って二次元核による場合、らせん転位によるの面Bの原子濃度より高いとき、原子は面A場合、温度が高く荒れた面になる場合、基板からBに流れます。原子濃度に差の出る原因

が安定な面から傾いている場合、この四つのですが、一番考えやすいのは、二つの面で核場合に結晶が成長することが知られています。

形成のしやすさに差がある場合です。もし面以上の知識はそれほど深いものではありまAのほうが核形成しやすければ、多くの原子

せんが、成長に関するごく基本的なこととしが成長に使われてしまいますから、面Aに存てご紹介しました。この理解に立って、まず在する原子濃度は減ってしまいます。一方、形態を制御するということをご紹介したいと面Bでは面Aに比べて核形成がしにくい場合思います。形態にはいろいろなものがあり得には、面Bに原子がたまってきますので、濃るのですが、ここでは形態を制御することを度が高くなり面Bから面Aに原子が流れます。

二つの例を使って説明したいと思います。

このような面間拡散を利用して、ナノ構造を

一つはナノ構造を作るということです。現

作ることができます。

在、非常に小さな構造を結晶の中に作り込む

図11にこの例を示します。同図はある結ことによって、新しい物性を引き出そうとい晶の断面模式図で、リソグラフィ技術によりう試みがあります。先ほど赤c先生も「窒化（111）面と（001）面が形成されています。

物半導体で量子構造を作ることが今後の重要結晶には非常に安定な面があります。成長しな課題だ」とおっしゃいましたが、それはナていくときに現れる面は、そのように安定な22

分子線エピタキシー装置と高分解能走査型電子顕微鏡を一体化したものです。
GaAsのMBE成長を例にとり説明します。
まず、基板結晶の温度を上げ酸化膜を蒸発させたあと、基板を必要な温度に保ちます。次に、高温に保った噴出セルから原料を蒸発させ、基板に原子または分子が飛来して結晶が成長します。GaAsの場合、ガリウム用のセ
ルとヒ素用のセルを用意し、各々ガリウム原子およびヒ素分子を蒸発させ、結晶成長を行い、成長のその場を電子顕微鏡を使って観察
図11 面間拡散を用いた微細構造の作製します。この際、二通りの観察法を用います。
一つは、基板から出てくる２次電子を使っ面と考えていただいて良いと思いますが、そて表面の走査型電子顕微鏡像を観察する方法のような面が二つあったとします。そして原ですが、もう一つは結晶表面で回折して来る子が（111）面から（001）面に流れやすい

電子線を下に置かれている蛍光スクリーンに状況を作ってやると、降ってきた原子は導き観察する方法です。すなわち、この装置（001）面に流れますから、その面の成長速度により成長表面の電子線回折像と走査電子顕が高くなって厚くなります。このようにして

微鏡像の両方を観察します。

面間拡散を利用し、溝の底に断面が三角形の面間拡散を測定する原理をご紹介します。

構造を作ることができますので、これをナノ結晶を加工して、図13に示すように二つの構造として用いることができます。

面を作ります。同図の場合は、（111）Aと呼図12に面間拡散がどのように起こるのかばれる面と（001）という面を化学薬品によを明らかにするために私どもが使っている装る処理を用いて形成します。このような基板置を示します。この装置をマイクロプロー

を用いて結晶成長を行いますと、原子はこの

ブ-RHEED/SEM MBEと呼んでいますが、二つの面の間を流れます。この流れの様子を、

図12 microprobe-RHEED/SEM分子線エピタキシ装置

23

に起こっているときには成長が速く、粗に起こっているときは成長が遅いということになりますので、この周期を測定することによって成長の速さを測定することができるのです。
電子線の径としては50nm程度のものを用いていますので、この程度の空間分解能で成長速度を場所の関数として求めることができます。
図13 局所的な成長速度を測定する方法

図14にGaAsのMBEの場合を例として、
Gaがどの方向に流れるかを調べる方法を説

局所的な成長速度を電子線回折の強度振動を明します。この場合、成長速度の全般的な分用いて測定することにより調べることができ布を測定する必要はなく、二つの面の境界付ます。

近の成長速度と、そこからある程度離れたとその原理をここに示します。結晶は最初は非常に平坦ですが、結晶成長が始まると、コころの成長速度の２点を測ると、ガリウムの流れる方向を決定できます。
top

ッセルモデルのところで説明しましたように同図で境界近くの成長速度R（001）と書いてニ次元核が形成されます。成長が進むにつれありますが、この値を境界から離れた点でのてニ次元核が広がり、合体が起こるので平坦

planarで割った値Rが１よりも大き
成長速度R （001）

化が進みます。このようにして最後にはまたい場合には、ガリウムが斜面から上面へ流れ

最初と同じように平坦な面が形成されます。

ていることがわかります。一方、逆にRが１

このようなサイクルを繰り返しながら結晶より小さい場合には、ガリウムは上面から斜が成長していきますが、この様子を電子線に面に流れていくことがわかります。

よりモニターすることができます。すなわち、

図15にRをヒ素圧の関数として実験的に測核発生により電子線が散乱されるので回折強定したものを示します。この図から、ヒ素圧度が弱くなりますが、平坦化が進むと回折強が小さいときにはガリウムは斜面から上面に度が回復し強い強度の電子線回折が得られま流れていくが、ヒ素圧を増加させると逆に上す。

面から斜面に流れ始めるということがわかり

つまり、核発生が起こってくると回折強度が減りますが、平担性が回復するとまた強くます。この流れの反転現象を用いて形態を制御することが可能になります。

なるということで、一つの周期が平らな面か
ら平らな面への時間になります。したがって、
この周期を測定することによって結晶の成長の速さが測定できます。この振動がすごく密図14 面間拡散の方向を決定する方法

24

図15 面間拡散の方向とヒ素圧の関係らにしたり、自在にできることがわかります。
この様子を、先端が切断されたピラミッドの成長で実時間観察したのが図17です。まず、化学薬品とフォトリ
ソグラフィーの手法により、結晶に同図（a）に示すようにメサ構造を基板に作り込んでおきます。成長を開始す
ると、まずメサ構造のふもとにファセットと呼ばれる非常に平らな面が顔を出します。成長を続けますと側面がファセットで覆われ、ピラミッドの先端を切断したような構造が得られます。
成長をさらに続けると、最後は先端が尖ったピラミッドになります。しかし、この場合はエジプトのピラミッドと異なり三角錐になっています。このように尖るのは、斜面から上面にガリ
図16 ヒ素圧による先端形状の制御

ウムが流れ込むためです。ヒ素圧を変えると、尖っていたところが再び平ら

図16にこの原理を利用し、先端を尖らせになりますが、これを同図（c）に示します。

たり平坦化したりする方法を示します。もし、このようにヒ素圧を変えると先端が平らにな

ヒ素圧が小さいときは図15でみましたようったり尖ったりするので、この性質を使って、に、ガリウムは斜面から上面に向かいますの

ナノ構造を作ることができると考えています。

で、頂上はどんどん狭くなり尖ってきます。

面間拡散を理解しながら、その性質を使っ

一方、ヒ素圧を上げ図15の中央の領域を選びてナノ構造を作っていくということをご紹介

ますと、流れの方向が反転しますので、尖っしましたが、形態制御の次の例として、波模ていた頂上が平坦化します。つまりヒ素圧を様をなくすという話をいたします。液相エピ変えることによって、先端を尖らせたり、平タキシーについては、結晶成長が果たしてき図17 ピラミッド形成の実時間観察25

図18 GaP液相エピタキシャル成長表面に現れた波模様の走査型電子顕微鏡写真た役割のところでレーザーダイオードの誕生に関連してお話ししました。

ン・オーダーになっています。
鳥取の砂丘は平らな部分がなく、全体的に液相エピタキシャル成長で得られた結晶のなだらかですが、これに似た波模様が結晶の表面には、砂丘のように美しい波模様が形成

表面に作られます。これをさらに拡大してみされています。この波模様は、成長に重要なますと、段部の断面は非常にスムースな曲線役割を果たしている原子ステップが局所的にとなっていることがわかります。「鳥取の砂集合することによって出来ます。さらに、そ丘のようだ」と申し上げました。この模様はの模様に付随して不純物の不均一分布が形成

美しいのですが、電子あるいは光デバイスをされることがわかりました。したがって、こ作るときにはこれが邪魔をします。

のような波模様はぜひともなくしたいのです。

図19に、成長結晶を二つに割り、その断そのためにはどうしたらいいかということが面にレーザー光を当てたときに得られるフォ

大きな問題でしたが、結論を申し上げますと、基板の表面を結晶の低指数面に一致させれば良いことがわかりました。
熱平衡状態では、結晶の表面は安定な面で囲われます。安定な面はいくつかありますが、一般には（001）とか（111）という低指数で表される面が安定な面になります。エピタ
キシャル成長するとき基板を用いますが、基板表面を安定な面に一致させると波模様がな
くなることがわかりました。これを研究する（a）

過程でわれわれは、欠陥を制御するための新しい技術を生み出すことができました。そこ
でまず、波模様をなくす研究の結果についてお話しさせていただきます。
図18に、液相成長された結晶表面の走査型電子顕微鏡写真を示します。断面を見ますと、波模様は段と二つの平らな面から成っていることがわかります。段の高さは原子ステップに比べますと何万倍も大きく、ミクロ
26（b）
図19 GaP液相エピタキシャル成長層表面（a）と断面フォトルミネッセンス像（b）

したがって、この波模様もなくさなければなりません。研究の結果、波模様に付随して暗い領域が形成される理由は、発光センターとして働く窒素の濃度が、暗い部分で少なく添加されるためだとわかりました。
このような研究の結果、波模様の形成原因
がわかりました。すなわち、図20に示すように基板が低指数面から傾くと、そこにステップが形成されます。この図の場合、大きな
傾き角になっていますが、１度とか２度という小さな角度でも、非常にたくさんのステッ
プが現れます。普通、基板は企業から購入しますが、若干低指数面から傾いています。１
度以内、あるいは0.5度以内という仕様で買いますが、この程度でも傾いていると、ステップが多数発生します。このステップは成長
図20 低指数から傾いた基板における巨大ステップの形成とともに集合して、図に示すようにステップが形成されます。

トルミネッセンス像を示します。レーザー光

私も、ステップが集合するのはなぜかといを当てると、先ほど赤c先生のお話にありまうことを、ずいぶん長い期間をかけて研究ししたように、電子が価電子帯から伝導帯に励ましたが、結晶が出来ていくとき成長界面に起され、その後落ちて来ますが、そのとき光

三次元的に形成される拡散の場が、成長界面を出します。それを顕微鏡で見たものがフォと連動して不安定になるために出来るというトルミネッセンス像です。図には発光の明ることがわかりました。いずれにしても、ステいところと暗いところが見られますが、波模ップが集合して巨大ステップが出来ることは様の段部に対応する部分は暗くなっています。

好ましくありません。これをなくすためには同時に、直線的に走っている暗い線がありま

どうしたらいいかというと、一つの方法は、すが、これは転位によるものです。したがって、転位がたくさんあると発光強度が低くなり、発光効率が落ちます。レーザーダイオー
ドのように強い光が存在していると転位が増殖し、寿命が低下します。この意味で転位は悪役です。一方、転位と同時に波模様に付随した暗い領域が形成されていることがご覧い
ただけると思います。

図21 色々な面方位をもつ基板上への成長結果
面aは（111）B面に一致した面である。

27

図22 マイクロチャネルエピタキシーによる低転位密度結晶の成長

基板をできるだけ低指数面に合わせればいいうとして生まれてきた技術です。最初に低温のです。

バッファー層による欠陥低減化技術をご紹介

図21にいろいろな面方位をもつ基板上での成長表面を示します。aがちょうど低指数

したいと思います。
まず、低温バッファー層の歴史を述べます。

面に一致している場合ですが、ほとんど波模

私の知る限り、最初に低温バッファー層を用様がなく、この面から傾くと波模様が発生すいたのは大西さんたちで、1978年にサファ

ることがわかりました。ですから、工業的にイヤの上に室温ZnOのバッファー層をつけ、は研究はこれで終わりとも言えます。しかし、その上に同じくZnOをつけ、特性の良い成長

基板を常に精度良く低指数面に一致させるの層を得ています。その次に、シリコンを基板は容易ではありません。したがって、人為的とし、その上に炭化シリコンの低温バッファに波をなくす方法が必要です。

ー層をつけてから炭化シリコンを成長させる

そこで、われわれは図22に示す方法を考という研究を、1980年に西野さんたちがや案しました。つまり、基板にシリコンの酸化っています。その次は1981年における石田膜のような非晶質膜をつけて、そこに線状のさんたちの仕事です。彼らはサファイアの上窓を開けます。そこから成長させると表面はにシリコンの低温バッファ層をつけ、その上自然に低指数面となりますので、波模様が形に高品質のシリコン単結晶薄膜を成長させる

成されないことがわかりました。

ことに成功しました。そのあと赤c先生のグ

それと同時に、この方法にはもう一つ有利

ループが、サファイアの上にAlNの低温バッな点があります。すなわち、同図に示すようファ層をつけ、その上に高品質のGaNを成長に発光素子の寿命を低下させ、発光効率を下させ、世界的に初めてp型GaNの成長に成功

げる転位が成長層の大部分から排除されるのしました。この成功がGaN系の発光ダイオー

で、完全性の高い結晶が成長できます。これ

ド、レーザーダイオードの実現に対するブレについては次の節でより詳しくお話しします。

ークスルーとなったことはよく知られていま

次の話題として、欠陥を制御するというとす。

ころに移ります。欠陥を制御することについ次にマイクロチャネルエピタキシーについては、二つの話題をお話ししてみたいと思いてお話しします。この方法は、次の原理で欠ます。一つは赤c先生がご紹介された低温バ陥を排除します。図23に通常のエピタキシ

ッファー層、もう一つは今申し上げた方法でーを模式的に示します。エピタキシーというす。この方法に私どもはマイクロチャネルエ

言葉を今日ここで初めて聞かれた方もおられピタキシーという名をつけました。これらのるかもしれません。エピというのはギリシャ

二つの方法は、いずれも結晶成長を理解しよ語で「上に」という意味で、英語ではonに28

図23 通常のエピタキシーにおける転位の伝播なります。タキシーはギリシャ語のタキシスという言葉から来ていて、配列という意味を持っています。英語ではarrangementです。

図25 GaAsのマイクロチャネルエピタキシー
成長層
化学エッチングをほどこしたもの。

配列の上に結晶が成長することを、エピタキ
シャル成長といいます。すなわち、エピタキ

しかし、先ほどご紹介した結晶成長の理解をシャル成長とは、基板結晶の原子配列を引き通してそれが可能なことがわかります。つま継いでその上に結晶が出来ることを言います。

り、横方向に早く成長させ、上方向には遅くもし、基板がガラスのように非晶質のとき成長させる方法を実現すればよろしいのです。

には、その上には単結晶は成長しません。とこれを実現する方法はいくつか考えられます

ころが、図23に示す通常のエピタキシャル成が、横の部分を荒れた面とし、上の面は低指長では結晶の情報をもらうと同時に、欠陥の数面に一致させ平らな面になるように基板を情報までも引き継いでしまいます。ここでは選ぶと、これが可能になります。荒れた面は、欠陥として転位のような線状欠陥を考えてい成長原子が来ればそのまま成長しますが、低ますが、結晶情報と欠陥情報の両方を引き継指数面はらせん転位が存在するか、ニ次元核

ぐのが普通のエピタキシャル成長です。

が形成されるか、いずれかでないと成長が起

それに対してマイクロチャネルエピタキシ

こりません。いずれにしても、その成長速度

ーは、図24に示すように、結晶の情報だけは遅くなります。したがって、この差を利用

は細い穴を通してもらうけれども、欠陥の情

すると、横方向には早く成長するけれども、報は非晶質の膜で遮断してしまおうというも

縦方向の成長は遅いということが実現されまのです。つまり、基板の欠陥はもらわないで、す。実験的にもこれが可能なことがわかりま

結晶の情報だけをもらおうとするものです。

した。このようにして、転位を低減化できる

それを実現するためには、細いマイクロチャ

ことを初めて示したのは、1988年の論文でネルから結晶成長を開始して、横方向に成長す。この論文は私が東大に勤務していた頃にを進めなくてはいけません。そんなことがう

発表したものです。図25はその論文の中のまくいくのかということが問題になります。

写真ですが、成長後のエッチング写真です。
転位の存在は薬品処理（エッチング）をすると、穴（ピット）が現れるのでわかります。場合
によってはチャネルの上にピットが出てきますが、チャネルの外ではピットがほとんどの場合なく、確かにこの方法で転位をなくすことが可能だと実証でき

図24 マイクロチャネルエピタキシーの原理

たと思います。
29

縁膜として用い、そこに窓開けをして、そこから成長を開始して横方向に成長させ、それを合体させることにより転位の少ない層を得ています。
日亜化学、現カリフォルニア大学の中村さんたちは、この技術を使って転位を減らし、長寿命レーザーダイオードを作ったことを報告しています。
私たちは、シリコンの上に無転位GaAsを成長させるため、この技術を10年以上かけて
図26 Si基板上のGaAsマイクロチャネルエピタキシー

開発してきました。その過程で、この技術にマイクロチャネルエピタキシーという新しいその技術を使って、格子定数差の大きなシ名前をつけたのです。新しい技術は新しい概リコンの上に、無転位のGaAsを作るという念に基づき生まれますが、この技術における実験をしました。これを図 2 6 に示します。

新しい概念とは、結晶情報はもらうけれども

構造は少し複雑になりますが、同じように横欠陥情報は排除するというものです。この原

方向成長を利用します。シリコン基板上に理を表すものとして、マイクロチャネルエピ

GaAs MBE層を成長させますが、この層にタキシーという名前をつけたのです。一方、は非常にたくさんの転位があるために、チャ

中村さんたちはこの技術にELOGという別のネルから抜け出てくる転位もかなりたくさん

名前をつけました。私としてはマイクロチャ

あります。しかし、窓のところには転位が出

ネルエピタキシーという名前を使っていただてくるけれども、外のところは無転位となる

ければうれしいと思っています。

ので、この技術は使えるということが明らかになりました。

欠陥を制御することを目的に生まれた技術とその背後の新しい概念をご紹介して、格子本講演では、転位がないものを完全結晶と定数差の大きなヘテロエピタキシーにおいて称しています。その後研究が進んで1992年

も、無転位結晶が出来るということをお話しには、シリコン（001）基板上でマイクロチしました。

ャネルの上には転位があるけれども、その外には全く転位がない結晶が出来るようになりました。この部分をレーザーなどに使えば良いので、シリコン上に長寿命のレーザーを作ることが可能になってきました。
その後、成長条件を最適化することによって、かなり幅の大きな成長層が得られるようになりました。その例を図 2 7 に示します。
中央にマイクロチャネルがありますが、その両側に約100ミクロンの幅の広い成長層ができるようになりましたので、電子デバイスにも使える段階に入ってきたと思っています。
マイクロチャネルエピタキシー技術は、最近窒化ガリウムに適用されています。NECの碓井さんたちの報告によれば、SiO ２を絶30

図27 Si基板上のGaAsマイクロチャネル
エピタキシー。
成長層巾が約200μmあるもの。

最後に、今後、結晶成長にどのようなこと

うしたら良いのか、完全結晶はどうしたら可が求められるかということをまとめてみまし

能かという、技術としての結晶成長の道が見た。最初にご紹介したように、新しい結晶技

えてきます。それが見えてくると、また新た術は新しいデバイスを生んでいます。ゲルマ

な科学としての結晶成長の発展の時代に戻っ

ニウムの単結晶がトランジスタを生み、液相てくるということで、このような科学と技術

エピタキシャル成長がレーザーダイオードをのらせん的な展開によって学問としての結晶

生み、低温バッファー層が高品質GaNを生み、成長が進んで行くと思います。以上をもちま

青色発光ダイオード、レーザーダイオードをして私の話を終えさせていただきます。ご清生んだように、新しい結晶技術が常に新しい聴ありがとうございました。

デバイスを生み出してきました。今後も新しい結晶成長技術が新しいデバイスを生むに違いありません。それが情報化社会のハードウ
ェアの進歩をもたらし、先ほどの赤c先生のお話にもあったように、環境問題を解決する
ための武器となり、21世紀の社会に貢献できると思います。
しかしそれは、単に技術を追い求めるだけでは実現されません。科学としての結晶成長を追求していった結果として、初めて技術としての結晶成長の進歩が与えられると思います。科学を抜きにした結晶成長の技術は盲目です。ただ小手先の工夫からは本質的な発見は生まれません。科学としての結晶成長を追求していく過程で新たな技術としての結晶成長が生まれてくるということを申し上げたいと思います。
科学としての結晶成長とは何かということですが、それは結晶成長を理解することです。
先ほど申し上げたように、現在はまだ単純な
コッセルモデルの時代と言って良いと思います。この段階でも、現象論的にはかなりのことがわかってきています。しかし、将来は結晶表面の正確な姿を量子論的なアプローチで明らかにし、そこでの原子のダイナミックな振る舞いを明らかにしていくことにより科学としての結晶成長が進展して行くと思います。
この段階に達するには、まだまだ時間がかかると思います。まだ何十年という研究期間が必要だと思いますが、現在これに向けて多くの方がスタートを切りつつあります。
そのようにして結晶成長の本当の姿が良くわかってくると、ナノ構造を作製するにはど
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