時間分解コヒーレント軟 X 線散乱の開発とレーザー励起磁化反転への応用
Development of time-resolved coherent soft x-ray scattering and its application tolaser-induced magnetization reversal（日本放射光学会推薦）

代表研究者 兵庫県立大学

和達 大樹

University of Hyogo

Hiroki WADATI

協同研究者 防衛大学校

平田 靖透

National Defense Academy

Yasuyuki HIRATA

At the synchrotron radiation facility SPring-8 and the XFEL facility SACLA, we aimed to selectively observe theultra-high-speed dynamics of magnetic texture due to coherent resonance soft X-ray small-angle scattering. First, two 0.5μm pinholes were arranged at intervals of 4 μm, and interference fringes were observed from the double pinhole. InSACLA, the contrast of the interference fringes was close to 100%. It was revealed that SACLA has extremely highcoherence and has a coherent length of at least 4 μm. After that, as a test pattern, we used a sample with SACLA characters
processed using nanotechnology and a horizontal slit that creates a reference wave next to it. The soft X-rays that passthrough the slit can be used as a reference wave to reconstruct the image of the sample. It was found that nanometer-scalespatial decomposition measurement using XFEL is possible. We then tried magnetic imaging. For the Gd / Fe superlattice,
we observed changes in the interference fringes due to the resonance effect. This is considered to reflect the magnetic
domain structure with a magnetic domain width of 400-500 nm. As for the laboratory light source, we have completed
the setup of the Kerr microscope. This setup was improved so that the magnetic domain could be observed under laser
irradiation. GdFeCo thin films showed the spin dynamics in real space under the condition of time resolution of 300 fs.

研究目的

元素を含む物質のスピンダイナミクスは、各々の磁省電力デバイスへの応用が期待されているスピン気モーメントが磁気相互作用しながら異なるダイナ

トロニクスデバイスでは、光照射を使った超高速のミクスを示すことがあり、多様な光制御につながる。

磁化反転が活用できると考えられている。スピント

このような観点から、磁性元素を選択的に時間空間ロニクスデバイスにおけるスピンのダイナミクスは、 分解して測定することは多磁性元素を含む磁性材料磁気交換相互作用やスピン軌道相互作用、磁気異方のスピンダイナミクスを理解する上で重要である。

性など様々な因子によって決定されており、デバイ

しかし、従来の光学的な手法では、元素別に空間分スの動作性能を決定する要因となっている。そのた解したスピンダイナミクス計測は困難であった。本め、磁気励起のダイナミクスを微視的な観点から理研究では、コヒーレント共鳴軟 X 線小角散乱によっ解することが、スピントロニクスデバイスの材料開て磁気テクスチャの超高速イメージングを元素選択発や性能向上にとって必要不可欠となっている。ス的に行える計測システムの構築を行う。これによっピンのダイナミクスを計測する有力な手法として、てスピン波のダイナミクスや空間伝播する様子が観光照射などの外場印加に伴う磁気構造の過渡変化を測できる。得られた結果の解析により、スピンダイ時間分解測定する手法がある。一方で、複数の磁性ナミクスを決定する磁気相互作用や磁気異方性、スピン軌道相互作用などの情報を元素選択的に解明す明らかになった。

る。こうして、スピン波と不純物やドメイン壁とのその後、下の Fig. 2 のようなテスト的な小角散乱相関などを高い時間空間分解能で初めて観測し、スの結果を得ている。右上にナノ加工技術を活用してピンの反転、歳差運動、マグノンの伝播などのスピ加工したパターンを示す。SACLA の文字とその隣に、ンダイナミクス現象を解明する。

参照波を作り出す横方向のスリットが配置されている。スリットを通り抜けた軟 X 線は参照波として、研究経過試料の画像を再構成できる。スリットを参照光とし

放射光施設 SPring-8 や XFEL 施設 SACLA において 用 い る こ の 手 法 は HERALDO (holography withて、コヒーレント共鳴軟 X 線小角散乱による磁気テextended reference by autocorrelation linear differential

クスチャの超高速ダイナミクスを元素選択的に観測operator)と呼ばれ、位相回復計算などなしに実空間することを目指した。Fig. 1 に実験のセットアップを像が得られるホログラフィーの一種である。

示す。Si3N4 メンブレン上に設置した試料に軟 X 線を左がこのパターンに軟 X 線 XFEL を照射(a)して得照射し、透過した軟 X 線を下流に設置した 2 次元検られた小角散乱の回折図形である。横方向のスリッ出器 CCD で計測している。試料と CCD の間には直トを参照波の波源として用いた際の、計測した回折接光をブロックするためのダイレクトビームキャッ図形から再構成(b)した試料の画像を右下に示す。右チャも設置している。試料と CCD 検出器の距離は、上とよく一致していることから、XFEL を用いたナ測定対象応じて 81～586mm 間で変えている。

ノメートルスケールの空間分解測定がすでに成功している。次に、実際の磁区構造を観測する段階となった。

Fig. 1: Experimental setup.
そして、元素吸収端のエネルギーのコヒーレント
軟 X 線を入射して、得られた回折図形から実空間の磁気イメージングを目指した。例えば鉄の M 吸収端である 70 eV 程度の軟 X 線を用い、100 nm 以下の高い空間分解能で元素選択的にイメージングできる。
また、SACLA の軟 X 線は 50 fs 程度のフェムト秒パルス光である。こうして、元素選択性と高い時間空間分解能の下で測定が可能となる。
これまでに、SPring-8 の東大物性研ビームライン
BL07LSU と SACLA の軟 X 線ビームライン BL1 において、Fig. 1 の測定セットアップを接続した。まずは 0.5μm のピンホールを 4 μm の間隔で 2 つ並べダブルピンホールからの干渉縞の観測を行った。
SACLA では干渉縞のコントラストが 100％に近かった。SACLA のコヒーレンスが極めて高く、少なくとも 4 μm 以上のコヒーレント長を有していることがFig. 2: Preliminary small-angle scattering at SACLA BL1.
(Upper right) Processed SACLA character pattern.
(Left) Diffraction patterns obtained by small-angle
scattering by XFEL irradiation (a). (Lower right)
Reconstructed image (b).
こうして、次の段階として、コヒーレント軟 X 線による X 線小角散乱により、集光レンズを用いずに実空間磁気イメージングを目指した。軟 X 線領域にFe などの 3d 遷移金属の L, M 吸収端があり磁気モーメントの情報が検出可能なため、コヒーレント共
鳴軟 X 線小角散乱によりナノ領域の磁気イメージングを行うことができる。磁性体薄膜試料 Ta(5 nm)/ [Gd (0.4 nm)/Fe0.9Co0.1 (0.34 nm)]80/Ta (10 nm)/Si3N4 膜での測定を行った。Gd/(Fe,Co) 超格子は Gd と(Fe,Co) 間でスピンがフェリ磁性な相互作用を示し、弱い磁場印加によりスキルミオンが形成されることなどが特徴である[1]。この試料からは、400-500 nm のた。Fig. 4 下にレーザー照射後の GdFeCo 薄膜の磁区磁区幅が Kerr 顕微鏡から得られている。Fig. 3 に示を示す。レーザーの偏光に依存して磁区の違いが見すように、SACLA BL1 において、54 eV (Fe M 端) でられており、磁化反転のダイナミクスの解釈のため干渉縞に共鳴効果によると考えられる干渉縞の変化の実空間における重要な情報が得られている。

を観測した。ここで、(a)がピンホール上に置いた磁性体薄膜。(b)がピンホールのみの結果である。これは 400-500 nm の磁区幅の磁区構造を反映したものと考えられる。

Fig. 3: Small-angle scattering measured at 54 eV (Fe Medge) at SACLA BL1. (a) A magnetic thin film placed ona pinhole. (b) Pinhole only.

さらに、実験室光源においても、磁区観察ユニッ

Fig. 4: (Top) Magnetic domains of GdFeCo after
irradiation with linearly polarized laser. (Bottom) Timeevolution of magnetic domains of GdFeCo after laser
irradiation.
考察トを用いた磁区観察のためのカー顕微鏡のセットア

以上のように我々は、コヒーレント共鳴軟 X 線小ップを完成させた。そして、参照資料としてガーネ角散乱のセットアップを Fig. 1 のように確立し、ット薄膜の観察を行い、迷路状の磁区構造を見るこ

SPring-8 や SACLA に接続して測定を行うことがでとができた。

きた。そして、２次元 CCD 検出器上に、ダブルピン

その後、レーザー照射下で磁区を観察するようにホールからの干渉縞の観測を明確に観察することがセットアップの改良を行った。レーザー光による磁できた。こうして、X 線のコヒーレンスを活かした化の制御は記録媒体への応用が期待されている。今研究を行う舞台は整った。

回我々は、[2]のようにレーザーの偏光依存性が磁化その後に行ったのが Fig. 2 のようなテストパターに与える影響について実験を行った。波長 1030 nm,ンの測定であった。このテストパターンは X 線の透周波数 1 kHz のパルスレーザーを偏光板に通して試過率が０の部分と１の部分のみからなるデジタルな料に当て、カー顕微鏡を用いて磁区の観測を行った。

試料と考えられ、成功する可能性が非常に高かった実験では Ta (1 nm)/Ru (1 nm)/GdFeCo (20 nm)/ Ru (20が、実際その通り SACLA の文字を再生することがnm)/Ta (5 nm)/glass (substrate)薄膜と、断熱効果があるできた。とされる Si3N4 層を GdFeCo (20 nm)/ Ru (20 nm)の間

その一方で、Gd/(Fe,Co) 超格子の磁気イメージンに挿入した薄膜に、直線偏光のレーザーを照射し、グについては、実際の磁区構造を X 線のコヒーレンFluence の依存性を解析した(Fig. 4 上)。

ス利用により観測するまでにはいたらなかった。磁また、さらにレーザー照射下での時間分解カー顕区は０と１のみでなく、アナログの試料であること微鏡を確立し、実験室での時空間分解を可能とした。

から難易度は高いと予想される。そのため、ピンホ

時間分解能はレーザーのパルス幅である 200 fs の自ールの穴のサイズをいくつも試すなど行ったが、磁己相関である 300 fs 程度となる。円偏光のレーザー区の明確な姿はとらえられなかった。SACLA の X 線を試料に照射した際に、時間分解測定も行い磁区のが直線偏光のみであることが問題であり、今後の対形成過程を画像のコントラストから定量的に解析し策としては、円偏光 X 線を使えるようにしてより磁気コントラストを明確にすることが必要と考えられ研究の発表

る。

口頭発表

磁区観察に関しては、物質の屈折率が１よりやや

1.

H. Wadati, “Ultrafast x-ray study of charge/spin

小さくレンズの作れない X 線領域よりは、レンズのdynamics”, International Conference on Strongly

存在する可視・赤外領域のほうが容易であることにCorrelated Electron Systems 2019 (SCES2019),

より、実験室光源においても、磁区観察ユニットを

Okayama Convention Center, Okayama, Japan,

用いた磁区観察のためのカー顕微鏡のセットアップ

2019/9/25, Invitedを完成させた。これにより、時空間分解したスピン

2.

observing spin/charge dynamics”, OptoX-NANOダイナミクスの観測に成功している。
以上のように、コヒーレント共鳴軟 X 線小角散乱2019 conference, Okayama Convention Center,については、SACLA のみで進めていくことの困難さも強く感じられる結果であった。磁気イメージング

H. Wadati, “Time-resolved x-ray measurements for

Okayama, Japan, 2019/12/4, Invited3.

和達大樹、X 線の時間構造を使った磁性体研究、のような難しい研究課題については、大型施設のビレーザー学会学術講演会第 40 回年次大会、仙台ームタイムに制約を受けない必要もあると考えらえ

国際センター、2020/1/21

る。そこで、実験室レーザーの高次高調波発生によ4.

和達大樹、X 線で元素別に見るスピンのダイナり、軟 X 線領域までカバーし、強度が弱くてもミクス、第 75 回スピントロニクス専門研究会、

SACLA のような測定が可能となることを目指した

オンライン、2020/7/22

いと考えている。

5.

安部弘隆、高橋龍之介、高橋宏和、山本航平、角田匡清、大河内拓雄、木下豊彦、〇和達大樹、レ

参考文献

ーザー照射下でのカー顕微鏡による GdFeCo 薄[1] J. C. T Lee et al., Appl. Phys. Lett. 109, 022402 (2016).

膜の磁区の観察、2021 年 第 68 回応用物理学会[2] T. Ohkochi et al., Appl. Phys. Express 10, 103002

春季学術講演会、オンライン、2021/3/16(2017).