ISSN 2189-8839

Archives of Atmospheric Chemistry Research
第 36 号

目次
Article No.

総説―トピックス：シミュレーションで探る大気の化学―
成層圏化学モデルの進展とオゾン層の研究 ·································································秋吉英治

036A01

植生起源 VOC の広域推定モデル ··················································································伊藤昭彦

036A02

化学気候モデルで探る大気微量成分の全球変動 ······················································須藤健悟

036A03

大気化学データ同化 ··············································································································· 関山剛

036A04

水表面の不均一化学の分子シミュレーション ································································森田明弘

036A05

第１２回日本大気化学会奨励賞受賞記念論文
大気エアロゾルに対する水蒸気の作用 ··········································································桑田幹哲

036A06

全球大気輸送モデル NICAM-TM を用いた二酸化炭素のフラックス解析に関する研究······················································································································································丹羽洋介

036A07

会員からのお知らせ
AOGS 2016（第 13 回アジアオセアニア地球科学会年会）参加報告 ························· 梅澤拓

036N01

QOS 2016 参加報告 ············································································································長濱智生

036N02

IGAC 2016 の参加報告 ············································································································ 藤田遼

036N03東アジア大気環境の航空機観測を考える意見交換会からの報告···························································································································· 林田佐智子，金谷有剛

036N04

2nd International Workshop on Heterogeneous Kinetics
Related to Atmospheric Aerosols 開催報告 ······························廣川淳，森田明弘，猪俣敏

036N05

学会からのお知らせ
JpGU-AGU Joint Meeting 2017 での大気化学セッション開催のお知らせ··············································································································· 日本大気化学会 運営委員会

036N06

第 22 回大気化学討論会開催報告············································· 長谷部文雄，宮﨑雄三，廣川淳，藤原正智，亀山宗彦，吉川久幸

036N07

日本大気化学会役員選挙の公示 ······································· 日本大気化学会 選挙管理委員会

036N08

第 12 回日本大気化学会奨励賞の選考結果について ··········· 日本大気化学会 運営委員会

036N09第 37 回日本大気化学会運営委員会議事録 ···························· 日本大気化学会 運営委員会

036N10日本大気化学会会員集会プログラム ·········································· 日本大気化学会 運営委員会

036N11

記事のご投稿について
論文や記事のご投稿をご検討されている方は，事前に本誌編集委員または日本大気化学会運営委員までご相談下さい。
日本大気化学会第九期運営委員：
今村隆史（国立環境研究所），入江仁士（千葉大学），岩本洋子（東京理科大），○江波進一（国立環境研究所），梶井克純（京都大学），○澤庸介（気象研究所），○高橋けんし（京都大学），竹川暢之（首都大学東京），谷本浩志（国立環境研究所），松見豊（名古屋大学），町田敏暢（国立環境研究所），村山昌平（産業技術総合研究所），持田陸宏（名古屋大学）○印は本誌編集委員

総説 －トピックス 「シミュレーションで探る大気の化学」－

Research Focus

Article No. 036A01

成層圏化学モデルの進展とオゾン層の研究
Progress in stratospheric chemistry model and ozone layer research
秋吉英治 1 *1980 年代から 1990 年代頃の，成層圏化学モデルが緯度－高度の 2 次元モデルから 3 次元モデルへ移りつつある時代のグローバルな大気微量成分分布の研究を，国立環境研究所で行った化学気候モデルの開発・研究との関連において概観する。化学気候モデルを利用したナッジングモデルについて，その開発経緯と有用性を示す。このモデルによって，極渦に関連した大気力学プロセスが微量成分分布にどのように反映されるかについて解説する。国際共同研究 Chemistry Climate Model
Validation （CCMVal）や Chemistry Climate Model Initiative （CCMI）で行われたオゾン層関連研究についても簡単に触れる。

１．はじめに0 次元ボックスモデルがあり（化学反応計算のみ），次

3 次元化学気候モデル，化学輸送モデルがオゾンに鉛直 1 次元モデルがあり（化学反応計算と鉛直渦層の将来予測や気候予測，観測された分布・変動の拡 散 係 数 に よ る 鉛 直 分 布 の 計 算 ） [Shimazaki and

再現・解析に頻繁に使われる時代となった。3 次元モ

Ogawa, 1974; Ogawa and Shimazaki, 1975]，その次

デルによって，地球上のいろいろな場所，高度のオに緯度－高度分布を再現するための 2 次元モデル

ゾンや気温の変化のみならず，それに関わる物理がある（化学反応＋南北移流・鉛直移流＋水平渦拡

量・大気微量成分濃度の変動も同時に見ることが可散・鉛直渦拡散）。その先は 3 次元モデルなのだが，能である。筆者はオゾン層を取り扱う化学モデルが 2

3 次元モデルで大気微量成分の 1 年～数十年間の次元モデル（緯度－高度断面で経度平均された量をグローバル分布の計算を行うことは，1980 年代の計取り扱うモデル）の時代から 3 次元モデルに移りつつある時代に，オゾンホールの発見 [Chubachi, 1984;
Farman, 1985] をきっかけにオゾン層の研究に関わるようになった。本稿では国立環境研究所で行った 3
次元化学気候モデル，ナッジング化学気候モデルを用いた研究を中心に紹介すると共に，3 次元モデル
でなければわからないありがたみのようなものを伝えることができればと思っている。

2．緯度－高度 2 次元モデル
オゾンなどの大気微量成分に係わる化学計算を行

図 1 経度平均したオゾン全量の時間変化と緯度分布。TOMS 観測の 1995－2004 年の平均値を示す。

う数値モデルとして，空間次元の低い方から並べると1大気化学研究 第 36 号 (2016)

算機の能力に見合うものではなかった。一方で，す地球の多くをカバーする大気微量成分の 3 次元分布でに TOMS によるオゾン全量観測によって経度平均が得られるようになると，観測された分布を説明する

オゾン全量の時間－緯度分布が作られていたがものとして 2 次元モデルでは用をなさなくなってきた。

[Dütsch, 1971]，2 次元モデルであればそれに対応す

もちろん今日でも，2 次元モデルもその計算負荷にる結果を出すことができる。2 次元モデルによって，対する軽さから需要はあり，例えばフロンや様々な温図 1 に示されるような，南極域を除く中高緯度域にオ

室効果ガスによるオゾン量への影響の計算に使われゾン量が多い理由や渦拡散の影響の大きさなど，大ている [Fleming et al., 2011]。 3 次元化学モデルが気力学に基づく輸送の影響が定量的に議論できるよ開発されて 1 年～数十年の計算が可能になったのはう に な っ た [Pyle and Rodgers, 1980; Garcia and1980 年代の終わりから 1990 年代に入った頃である

Solomon, 1983]。オゾンホールやこういった論文に刺[Rose and Brasseur, 1989; Austin and Butchart, 1992]。

激されてオゾン量を計算できる簡単な 2 次元モデル

東 京 大 学 気 候 シ ス テ ム 研 究 セ ン タ ー （ Center forを作ってみた。まず，緯度方向の輸送を全く考えず，

Climate System Research: CCSR，現在は東京大学大化学オゾン生成／消滅と時間的に一定の鉛直渦拡

気海洋研究所気候システム研究系）との共同で

散係数だけで計算してみた。これは，鉛直 1 次元のCCSR/NIES 化学気候モデルの開発を行い（National

計算を各緯度で行ったことと同じになり，当然のこと

Institute for Environmental Studies, 国立環境研究所ながら赤道付近の夏にオゾン全量の最大値，両極のの略称），世界的に見ても早い時期に 2050 年までの冬に最小値ができる。次に，オゾン加熱の季節変動

オ ゾ ン 層 の将 来 予 測を 行 っ た [Nagashima et al.,

だけで駆動される中層大気の大循環を加えると，季

2002]。

節変化するオゾン輸送（成層圏で夏半球側から冬半との兼ね合いで最大値は中緯度に移り，その季節も

3．化学輸送モデルとしてのナッジング化学気候モデル

夏から春へ移る。また，最小値は冬から秋に移る。こ3 次元化学気候モデルは，フロン・ハロン等のオゾれで季節変動のパターンは観測データにだいぶ近く

ン層破壊物質や，二酸化炭素（CO2），メタン（CH4），なった。しかしながら，オゾン全量の絶対値も，季節

亜酸化窒素（N2O）等の温室効果ガス濃度の過去の変動の振幅も，観測値を説明するにはまだ不十分で観測データ，または将来シナリオの下に計算を行い，あったし，最大値を示す緯度帯も観測に比べるとや

過去に観測されたオゾン層変化の計算やオゾン層のや赤道よりに存在した。残りの部分は赤道対流圏か

将来予測ができる有用なモデルである。境界条件とらの上昇流や対流圏から伝搬してきた大気波動の減して外部からモデルに与えるのは，太陽フラックスや衰によって駆動される流れで説明される。2 次元モデ

海水面温度，オゾン層破壊物質や温室効果ガスのルではその渦拡散の担い手の大気波動を陽には表

濃度またはフラックスのみであり，これらの季節変動せないので，この部分はアメリカの地球流体力学研や年々変動でモデルの気温や風が変化し，それによ

究所（Geophysical Fluid Dynamics Laboratory: GFDL）ってグローバルなオゾン分布が変化する。しかしながの 3 次元大気大循環モデルで計算された流れ

ら，計算された過去の日々のオゾン分布の変化を直[Plumb and Mahlman, 1987] と渦拡散係数のデータ

接，毎日の観測されたデータと比較することはできなを 使 っ て 季 節 変 動 の 再 現 を 試 み た [Akiyoshi andい。なぜなら，モデルの毎日の風や気温の分布は実Uryu, 1992] 。

際の毎日の風や気温とは異なるためである。そのた球側へ向かう流れ）と光化学（夏にオゾン生成最大）

め，化学気候モデルでは，例えば 10 年くらいの長期

そのうち衛星観測データが充実してきて短期間で2

大気化学研究 第 36 号 (2016)

間で平均したオゾン分布を月ごとに観測データと比の予測式の右辺にナッジング項という，モデルの計較してその妥当性を確認するというようなことを行う。

算値と観測値との差に比例する強制項を付加するだ

また，例えば極渦が強すぎる等，モデルの中で計算けである。

された気象場に問題がある場合，それによって気温やオゾンの輸送量が影響を受け，オゾン分布が悪影
ここで x は，気温または水平風速または南北風速響を受ける。
より現実的なオゾン分布の再現のために，気温やを表し，xobs はそれらの観測値，τ はナッジングのタイ

風速などの気象場だけ観測データを取り込んだ客観

ムスケールである。例えば，モデルの値 x が観測値

解析データを使い，このデータを使ってオゾンの化

xobs に比べて大きすぎた時には，その差に比例して学生成/消滅と輸送をモデルの中で計算し，観測され負の強制がかかり，観測値に近づけるように働く。観た毎日の 3 次元オゾン分布の再現を行うモデル（化

測値と同じならば強制はかからない。この簡便な同化

学 輸 送 モ デ ル ） の 開 発 も 1990 年 代 に 行 わ れ た

手法は，国立環境研究所の菅田誠治氏に当時教え[Chipperfield et al., 1993; Lefevre et al., 1994]。当時てもらったのだが，元々ナッジングは，メソスケール現

日本でも開発を行おうとしていたが，化学輸送モデ

象（空間スケールが 10～2000km 程度の現象，例えルに客観解析データの気温や水平風を取り入れるこば，台風，積乱雲，海陸風などの現象）を含む予報とには問題はなかったが，同時にその鉛直風データの精度向上のために，予報に使う初期値を良くするをそのまま取り入れると計算されたオゾン分布がおかために使われていたようである [Anthes, 1974; Hoke

しくなるという問題があったようである。Chipperfield etand Anthes, 1976; Brill et al., 1991]。これらの研究でal. [1993] のモデルは，客観解析データで初期化しは，nudging または Newtonian relaxation と呼ばれてた General Circulation Model（GCM）を使って計算さいる。その後 1990 年代の半ば頃に，グローバルな気れた気温や風を使って短期間の計算を行っていた。

候モデルにナッジングの手法を取り込んで，観測デその少し後の Chipperfield et al. [1996] では，客観解ータとの比較を行うような研究が見られる（例えば，

析データを使って，いくつかの温位面上で鉛直方向

Jeuken et al., [1996]）。

の輸送は無視した 3 ヶ月程度の計算を，冬の北極にナッジングは，式から明らかなようにその緩和時間

ついて行っていた。Lefevre et al. [1994] は，3 次元化の与え方に任意性がある。いろいろ試してみたが，6

学輸送モデルに客観解析データを直接使っていたよ

時間毎の客観解析データを使う場合，気温と水平風

うだ。観測データとの直接比較やモデルの化学過程

速に対して緩和時間を 1 日程度にしておくと，オゾンを検証する上で，化学輸送モデルはどうしても必要

や N2O 等のグローバル分布に対して再現性のよい結な道具だった。

果が得られることがわかった。5 日程度まで長くすると，

そこで筆者らは，開発した水平解像度 T42（経度

観測値による修正が効きにくくなり，気温やオゾンの2.8°×緯度 2.8°）の化学気候モデルに，ナッジングと分布の空間パターンが観測データと異なってくるしいう手法で気温と水平風速の客観解析場を同化する（したがって空間パターンの移動によって起こる時間

ことにより化学輸送モデルとすることにした。この方法

変化も異なってくる），短くしすぎるとナッジング項がでは，問題だった鉛直流はモデルの中で与えた気温

極端に大きくなってモデルで与えられている時間分と水平風速によって計算されるので，鉛直流を外から解能では計算が不安定になり，濃度の等値線が凸凹与えることの悪影響の心配は無い。

するような非現実的な分布が得られた。太陽高度の日変動に伴う大気微量成分の化学生成／消滅項のナッジングの方法は，気温，水平風速，南北風速3大気化学研究 第 36 号 (2016)

図 2 北極を中心とした北半球の 600K 温位面上の N2O 濃度分布のナッジング化学気候モデルによる計算結果。赤丸は ILAS の観測点を表す。カラースケールの単位は ppbv。北極以外の白い部分は，濃度がスケール外であることを示す。上が経度 0°，右が東経 90°の配置となっている。（左）1997 年 5
月 1 日，（中）5 月 13 日，（右）5 月 22 日の分布。周りに比べて N2O 濃度の低い極渦起源の空気塊は
その後 7 月下旬まで存在した。

変化はモデルで計算されるので，時間スケールが数を使って N2O の分布を解析した研究例がある [Hess

時間程度以上の大気微量成分濃度の変化を見る場

and Holton, 1985; Hess, 1990; Hess, 1991]。 これらの合には，1 日くらいの緩和時間でほぼ問題ないと思わ研究では，Ehhalt et al. [1983] によって示された北極れる。

渦崩壊後の夏の成層圏で見られる N2O，CH4，CFCの濃度分布の大きな変動は，極渦崩壊前に極渦内4．下部成層圏の N2O 分布の解析部にあったこれらの物質の濃度の低い空気塊が一部，最初にこのナッジング化学気候モデル（化学輸送

極渦崩壊後の穏やかな夏の成層圏にそのまま残り，モデル）で，下部成層圏の N2O の北極渦崩壊に伴うそれが孤立した状態で夏の成層圏の東風に流され分布の変化の解析を行った。極渦崩壊によって，成て観測点上空にやってきた時に異常に低い濃度を層圏では冬の西風が卓越している状態から夏の東風示すために起こることを示した。この極渦起源の空気が卓越している状態に変わる。このとき，大規模な南塊の，混合がほとんどない孤立した状態は，空気塊

北方向および上下方向の移流と気温の急変が起こりの氷結（frozen-in）と表現される。1997 年の北極渦崩

極域の下部成層圏では下降流が強まり気温が急激壊時には当時の環境庁の改良型大気周縁赤外分光に 上 昇 す る [Labitzke, 1972, 1981; Matsuno and計（Improved Limb Atmospheric Spectrometer: ILAS）

Nakamura, 1979]。 この極渦崩壊は最終昇温（finalが作動しており，国立環境研究所の中島英彰氏がつwarming）とも言われる。北半球高緯度の冬の成層圏

くばの気象学会で NO2（N2O ではありません）の 1997

では，この最終昇温に似た気温の急変とそれに伴う

年 4 月～6 月の北緯 57 度～67 度の観測データの時移流が度々起こるが，それらはこの最終昇温も含め間－経度断面図を示した。その図中，極渦崩壊後のて突然昇温と呼ばれる。N2O は下部成層圏では化学期間に，NO2 の低い濃度を示す紫色の細長い筋が反応の影響がほとんど無く，極渦内では低濃度を示

斜め下方向にずっと伸びて，経度を変えながら長いすので極渦気塊のトレーサーとして扱える。過去に大間存続していたのが気になり，実際はどういうことが

気大循環モデルの北極渦崩壊前後の時期の気象場

起こっているのかが知りたくて，学会から研究室に戻4

大気化学研究 第 36 号 (2016)

5．オゾン層の研究ってきてすぐに，化学反応の影響をあまり受けない
N2O の分布の，1997 年のナッジング化学気候モデル

トレーサー的な振る舞いを示す下部成層圏の N2Oの計算結果を作図してみた。するとやはり Hess らのの分布の解析で 3 次元ナッジング化学気候モデルの研究のとおり，極渦崩壊時に極渦内の低い N2O 濃度

有用性を確認しつつ，化学反応の影響も多大に受けを示す空気塊は極渦崩壊後もしばらく残り，対流圏

るオゾン分布の解析も行った。2 節に述べた緯度－からのプラネタリー波の伝搬が抑制された穏やかな高度の 2 次元モデルの世界では，成層圏突然昇温

夏の成層圏で 2 ヶ月以上北極の周りを少しずつ薄まによって下部成層圏では下降流が強まりそれによっりながら周回しているのが確認された（図 2）。そしてて上層からオゾンが輸送されてオゾン量が増加する

夏の成層圏の渦拡散係数の小ささを実感した。また，という説明になっている。春季にオゾン破壊が起こっ後に行った解析により，この空気塊がだんだん薄まっている現在の大気で 3 次元的に見ると，同じ緯度でていくのは水平方向の混合のみならず，鉛直方向にもオゾン量の多い極渦外の場所と，化学的なオゾン

水平風速のシアー（勾配）が存在するのでそれによっ破壊が進んでオゾン量の少なくなっている極渦内とて最初，円柱状にほぼ垂直に立って存在していた低では同じようには説明できないのではないかと考えてい濃度の N2O 空気塊がだんだん傾いてきてついにいた。そこで Akiyoshi et al. [2016] では，2009/2010

は引きちぎられる感じで混合が起こるためだということ

年の北極の冬に突然昇温が起こる前後の期間で，も確認できた。ナッジング化学気候モデルによって，Superconducting

極渦起源空気塊の 3 次元的な動きを追うことができ

Emission Sounder （SMILES, Kikuchi et al. [2010]）やた。また，ILAS 観測の時刻・場所と同じ時刻・場所のMicrowave Limb Sounder （MLS）よって観測されたモデルの N2O 濃度を抽出して図を作ってみたがよくオゾン分布データと比較を行いながら極渦内下部成一致していた [Akiyoshi et al., 2002]。 我ながら感心層圏のオゾン量収支の解析を行った。その結果，突して，ナッジング化学輸送モデルを使って 3 次元の然昇温が起こっているときには，極渦内では，化学的力学場が微量成分分布にどう反映されるかについてなオゾン破壊（オゾン量の減少を起こす），下降流にいろいろ研究できるかもしれないという期待を持った。

よるオゾン輸送（オゾン量の増加を起こす），水平流

その後，その他の年についても N2O や渦位の，北による極渦外から内へのオゾン輸送（オゾン量の増

極渦崩壊前後の毎日の分布図を描いてムービーで加を起こす）の３つのプロセスがほぼ同程度の大きさ

動かして眺めてみたが，1997 年ほど，しっかりした北になっていて，結果的に少しだけオゾン量が増加し極渦が短期間で劇的に分解してしまう事例はあまりている状況となっていた。これは，先に述べた 2 次元

見つからなかった。それだけにこの年は極渦崩壊後的モデルで説明されるオゾン変化とは少し異なっての極渦空気の残骸を見るには適していたと言える。

いる。一方極渦外では，下降流によるオゾン量増加

Submillimeter–Wave

Limb–

また，1997 年の北極渦は南極渦並に安定していたの影響が圧倒的に大きく，これによってオゾン量は急とも言われるが，空気塊のトラジェクトリーに基づいた激に増加していく。こちらは 2 次元的な説明と整合す時間閾値解析法 [Sugata, 2000] とナッジング化学

る。中・高緯度帯では経度平均すると面積の大きい

気候モデルを使って調べると，1997 年の北極渦でさ極渦外の影響が主に反映されるので，2 次元的な説

え，時々極渦内から外への大きな空気の流出イベン

明と整合的となる。

トがあり，南極渦に比べると極渦内外の空気の交換

オゾン層の研究では，ナッジングを行わない化学

は大きいことがわかった [Akiyoshi et al., 2006]。

気候モデルによる研究も進めた。フロン・ハロン等のオゾン層破壊物質や CO2, CH4, N2O 等の温室効果5大気化学研究 第 36 号 (2016)

ガスの濃度変化を与えて，過去のオゾン層や気候の持ったものとして受け入れることができる。また，多く再現と将来予測も行った。国際的には 2003 年にのモデルの結果を見ていると，中にはずいぶん他とStratospheric Processes And their Role in Climate

外れた結果があり，何処をどう間違うとこのような結果（SPARC）の下に Chemistry Climate Model Validationになってしまうのかといった考察ができたのもよかった(CCMVal) というプロジェクトが発足し，3 次元化学気と思う。自分は間違わなくても他人の失敗から学ぶこ候モデルによる過去のオゾン層・気候の再現と将来とができた。もちろん，自分たちのモデルがハズレに予測およびその機構解明のための推奨実験を提案なることもあって，ずいぶんと恥ずかしい思いもした。

し，実験に必要なデータを提供し，世界の化学気候

CCMVal はその後 CCMVal-2, CCMI として受け継がモデルによる計算結果を解析し，とりまとめている。結れ，CCMI では対流圏化学のコミュニティも加わって，

果は，WMO Scientific Assessment of ozone depletion

WMO Scientific Assessment of Ozone Depletion 20182006, 2010 や SPARC Report [2010] にまとめられてを念頭に活動が続いている。太陽活動から中間圏，いる。国立環境研究所もこのプロジェクトに参加し計

成層圏，対流圏，地表，海洋までを広く取り扱うように算結果を提出した。国立環境研究所のモデルのアウなり，温暖化研究との連携も意図され，第６期結合モ

トプットを使ってオゾンホールが南極渦崩壊時期を遅デ ル 相 互 比 較 プ ロ ジ ェ ク ト （ Coupled Model

らせる可能性についての解析 [Akiyoshi et al., 2009]

Intercomparison Project Phase 6: CMIP6）と連携したや，太陽 11 年周期変動がオゾン層に及ぼす影響に

推奨実験なども提唱されている。
CCMI の推奨実験には，気象場をナッジングした関する研究を行った [Yamashita et al., 2010]。
この成層圏を中心とした国際共同研究で興味深い

過去再現実験が新しく加わった [Eyring et al., 2013]。

結果がいくつか得られた。例えば，予測されるオゾン

将来予測などに使う化学気候モデルをそのまま使う

層の回復時期は地球大気の特性を反映して緯度毎ため，化学気候モデルの検証という意味でも，観測に異なる様相を示したこと [Austin et al., 2010; Eyring

データに対応した日々の大気微量成分分布変動に

et al., 2010a]，緯度帯によっては温室効果ガスの影

関わる力学場・化学場の解析データの提供という意

響をかなり受けること [Eyring et al., 2010b; Akiyoshi

味でも，その有用性は高いと思う。国立環境研究所

et al., 2010]，南極オゾンホールのように顕著にオゾンでは早い時期からナッジング化学気候モデルを開発

量が変化すると下層大気へも何らかの影響を及ぼしし，研究に利用できたと思っている。

得ること [Son et al., 2008, 2010]，成層圏が対流圏の6．おわりに気象に及ぼす影響の道筋が明確になってきたこと[Scaife et al., 2012], 宇宙や太陽からやってくる放射

2 次元モデルの計算によって，オゾンが化学反応，線が大気微量成分や気候に及ぼす影響に関して，3輸送，大気放射のいずれにも関わっていることを実次元化学気候モデルを使った研究の可能性を示し感し，そこに興味を持ってオゾン層の研究を続けてきたこと [Rozanov et al., 2012]，等々である。Chemistry

た。オゾンに限らず大気微量成分の多くは化学反応

Climate Model Initiative（CCMI）では，太陽プロトンと輸送の両方のプロセスを受けて濃度が決まっていによる大気中でのイオン生成とそれによる HOx やるが，例えば，その微量成分が輸送される間にどこか

NOx の 生 成 効 果 を 入 れ る こ と が 推 奨 さ れ て い る

で非常に強い化学反応を受けると，それまで遙々輸[Eyring et al., 2013]。 これらの知見は，大気大循環

送される間ずっと保持していた微量成分の濃度の情に多大な影響を及ぼす大気波動が陽に表せる 3 次

報があっけなくそこで書き換えられてしまい消失して元モデルが発展したからこそ，ある程度の信頼性をしまうことも，当初，移流・拡散しか頭になかった身と6大気化学研究 第 36 号 (2016)

しては，新鮮で面白く感じられた。朝永振一郎著「物decrease outside Arctic polar vortex due to polar vortex

理学とは何だろうか」の終わりの方に，地球物理学者

processing in 1997, J. Geophys. Res., 111, D22311,

は実験ができないので，観測によってベールに包ま

doi:10.1029/2005JD006450.

れた世界を少しずつめくっては全体像を描いている

Akiyoshi, H. et al. (2009), A CCM simulation of the breakup ofのが素晴らしい，といったようなくだりがあったと思う。

the Antarctic polar vortex in the years 1980–2004 under the

1 次元や 2 次元モデルの時代にも実験はできたのだ

CCMVal scenarios, J. Geophys. Res., 114, D03103(1–28),

が，3 次元的にはおそらくこういう構造になっていて，

doi:10.1029/2007JD009261.

それを，次元を落として焼き直すとこの結果になって

Akiyoshi, H., Y. Yamashita, K. Sakamoto, L. B. Zhou, and T.

いる，みたいなことは多くの人が考えていたと思う。3

Imamura (2010), Recovery of stratospheric ozone in次元モデルによる数値実験で現実の場との直接比

calculations

較が可能となった今，このベールを少しずつめくって

Research/National Institute for Environmental Studies

は，ああでもない，こうでもない，と全体像を描く作業

chemistry–climate model under the CCMVal–REF2

は何に当たるのだろうかと時々考えてしまう。今後化

scenario and a no–climate–change run, J. Geophys. Res.,

学気候モデルや化学輸送モデルはますます複雑に

115, D19301(1–22), doi:10.1029/2009JD012683.

by

the

Centerfor

ClimateSystem

なっていくと思うが，化学反応と輸送，それに大気放Akiyoshi, H., T. Nakamura, T. Miyasaka, M. Shiotani, and M.

射にも絡んでいるオゾンの多面的な性質が反映されSuzuki (2016), A nudged chemistry-climate simulation of

た事実の観察と説明，そしてその外挿としての将来

chemical constituent distribution at northern high-latitude

予測を，微力ながら，もうしばらくの間続けていきたい

stratosphere observed by SMILES and MLS during theと思う。

2009/2010 stratospheric sudden warming, J. Geophys. Res.

国立環境研究所における化学気候モデルの開発

Atmos., 121, 1361-1380, doi:10.1002/2015JD023334.

と研究には，国立環境研究所の中根英昭氏（現所Anthes, R. A. (1974), Data assimilation and initialization of

属：高知工科大学）と今村隆史氏に多大なる援助と

hurricane prediction models, J. Atmos. Sci., 31, 702－719.

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原稿受領日: 2016 年 11 月 22 日

Rozanov, E., M. Calisto, T. Egorova, T. Peter, and W. Schmutz

掲載受理日: 2016 年 12 月 2 日(2012), Influence of the precipitating energetic particles on
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著者所属：

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Research Focus

Article No. 036A02

植生起源 VOC の広域推定モデル
Large-scale Modeling of Phytogenic Volatile Organic Compounds
伊藤昭彦 1,2 *
陸域植生は多様な揮発性有機物質（Volatile Organic Compound: VOC）を大気に放出している。植生
起源 VOC は大気–陸域間の相互作用によって気候変動にも影響を与えると考えられ，その総量・内訳と時空間分布を知ることは，大気化学だけでなく，生態学や物質循環の観点からも重要な課題である。植生起源の VOC 発生量を広域的に観測することは簡単ではなく，将来予測の必要性もあり，
VOC 発生推定モデルが開発利用されている。本稿では，最初に大気化学，生態学，生理学の各側面から植生起源 VOC の意義・機能，発生に関与する環境要因を概説する。次に，広域スケールの推定モデルについて，開発の経過と代表的なモデルでの推定方法の概要を述べる。これまでの推定例
を挙げ，筆者の全球スケール生態系モデルに植生起源 VOC 発生ルーチンを組み込んだ計算例も示す。最後に問題点と今後の課題について議論を行う。

１．はじめに

気候分野では全球までを扱うため，VOC 放出におい植物などが放出する揮発性有機物質（VOC，生物ても広域の情報が必要となる。一方，地球環境問題

起源全般は BVOC と表す）は，大気中での反応性にへの関心を背景に，植生や生態系扱う分野でも，全富み，大気の組成・ 質・ 分布に影響を与えている球スケールの研究領域が確立されつつある。そこで[Atkinson and Arey, 2003; Monks et al., 2009; 谷・望は，植生の機能や動態をモデル化し，全球スケール

月, 2016]。また，大気中の温室効果ガスやエアロゾのシミュレーションを行っている。これまでは量的に大ルの変動を介して，気候変動にも影響を与えることか

きい水や炭素（特に CO2）の循環に比重が置かれてら，温暖化問題の観点からも注目を集めている

いたが，近年では VOC を扱うスキームを組み込んだ[Kanakidou et al., 2005; Peñuelas and Staudt, 2009]。

モデルも増えている。

植生起源 VOC は二次代謝の産物であるが，植物

本稿では，植生起源 VOC のうち大気化学的に重学研究においては光合成や呼吸，成長や繁殖とい要な物質を中心に，発生に関する要因（図 1 参照）と，った植物の生死に関わるテーマと比べると注目が集それを広域推定するモデル研究について概括する。

まりにくい分野であった。近年，大気科学分野で注目

そして大気–陸域間の相互作用の観点から今後の課度が高まったことが，植物科学の VOC 研究を促して題について議論を行う。

きた面があるように感じられる。もちろん，分子生物学

2．植生起源 VOC の意義的手法や計測機器の進化により，メタボローム解析など代謝研究が進んでいる面はある[Iijima, 2014]。し植物が大気に放出する VOC は数千種類に及ぶとかし，こと植生起源の VOC 研究に関しては，大気科され，多くは微量とはいえその総量は物質収支の面

学からの触発が重要だったと思われる。

でも無視できない。植物は，葉面の気孔を介したガス
2

交換で光合成により CO2 を固定するが，代償として相大気科学では，微気象分野でも数百 m 程度から，

1

大気化学研究 第 36 号 (2016)

図 1 植生起源 VOC 放出に関与する要因と大気との相互作用の概要。

当の水を蒸散で消費している。獲得した炭素を VOC

だが貯蔵できないイソプレノイドを確保するため，として放出し，また生合成に相当のエネルギーを費

わざと多めに前駆物質を合成しておき，余分をやすのには，何らかの適応的意義があるはずである。

VOC として放出しているとする仮説[Owen and現在までにいくつかの説が提唱されている。

Peñuelas, 2005]。

１．高温耐性：水を蒸発させる代わりに VOC を揮発さ一般的な傾向として植物に強いストレスがかかるほせることで植物体を冷却し，高温障害を防ぐ。乾燥

ど VOC 発生量が増えるが，上記の仮説で全て説明

地では脱水は死に直結し，直射光に曝されて高温できるわけではない。むしろ外的要因よりも植物の系になりがちのため VOC を放出することで高温耐

統（属や種）の影響が明瞭な場合もある。

性・生存率を高める[Sharkey et al., 2008]。

生態系の物質収支・循環の上でも，VOC は一定の

２．誘引または防御物質：香りを持つ物質を放出する重要性を持つと考えられる。植物が光合成で獲得しことで植物に利益（花粉媒介など）をもたらす動物

た炭素のうち，どの程度の割合を VOC に投資していを誘引する。逆に病原体や害虫・動物が嫌う化学

るかは正確な値は得られていない。後述するように，物質を放出することで，疾病や食害から植物体を陸域植生からの年間 VOC 放出は合計 １ Pg C

守る[Yuan et al., 2009; Pierik et al., 2014]。

（1015 g 炭素換算）の規模と考えられている。これは，３．オキシダント耐性：VOC（イソプレンなど）を放出す

全陸域の年間正味光合成生産（純一次生産，約 56ることで，オゾンや活性酸素種への耐性を高めて

Pg C yr–1 ）の約 1.8％に相当する[Harrison et al.,いる可能性がある[Affek and Yakir, 2002]。

2013]。さらに，陸域の年間正味炭素吸収量（3.0 ±４．コミュニケーション：植物間の情報伝達に VOC を

0.8 Pg C yr–1 ） に 対 し て は 約 30 ％ に 相 当 す る

利用している可能性がある。害虫などの被害を受[Kesselmeier et al., 2002；Le Quéré et al., 2015]。野けた個体が特定の VOC を放出し，周囲の個体に外で植生の VOC 発生量を測定し，CO2 固定量と比警報を発する場合などがあるといわれる[Heil and較した研究でも VOC の重要性が示されている。例え

Karban, 2009; Shiojiri et al., 2012]。

ば Bouvier-Brown et al. [2012]がポンデローサ松林で行った計測によると，総光合成のうち約 0.6%，正味５．楽観主義者（opportunist）仮説：植物自身に必要2大気化学研究 第 36 号 (2016)

CO2 固定量のうち約 4%が VOC として大気に放出さ温度上昇条件下では，この CO2 による抑制効果は軽れていた。この割合は植生タイプや環境条件によっ減されることを示す実験結果もある[Potosnak et al.,て大きく変動すると考えられるが，観測例はまだ十分

2014]。これは気候変動などの長期予測で重要な役とは言えないのが現状である。

割を果たすと考えられ，実際に一部の植生モデル[Arneth et al., 2007 など]では CO2 応答の組み込みが3．広域推定モデル

行われている。

3.1. 環境応答の植物生理

別の要因として，生物が固有にもつ概日リズムが植生起源 VOC の種類は多く，その生合成過程も植生からのイソプレン放出（そして大気組成）の変動複雑であり全容が解明されている訳ではない。大別

に影響を与えている可能性も示唆されている[Hewitt

するとセスキテルペン類は細胞質で行われるメバロン

et al., 2011] が ， そ れ に 対 す る 反 論 [Keenan and酸経路に由来し，イソプレン類・モノテルペン類は葉Niinemets, 2012]もあるなど結論は出ていない。

緑体で行われるメチルエリストール（MEP）経路に由

直接の植生起源とは区別されるが，地下部からの来する。メタノールやホルムアルデヒドなどの分子量放出（吸収の場合もある）も近年注目されているテーが小さいものは，別の経路でも合成されている可能マである。植生起源 VOC は主に緑葉からの放出が性が指摘されている[Loreto and Schnitzler, 2010]。本扱われてきたが，土壌表面からの放出，例えば枯死

稿では，生理的部分は広域モデルに関連する部分と物（リター）や根系からの放出についても実測例が増

近年注目される知見に絞って解説するので，詳細にえている[例えば Greenberg et al., 2012; Peñuelas et

ついては Niinemets and Monson [2013]の書籍やal., 2014; 深山ら, 2016]。また，火災（バイオマス燃焼）

Laothawornkitkul et al. [2009]，Harrison et al. [2013]に伴って直接的にあるいは煙などの影響で間接的になどの総説を参照されたい。

VOC が放出されることも知られており[Ciccioli et al.,2014]，大気化学との関係でも注目される。

VOC 放出は温度に応答し，高温条件で放出量は増加する。多くの生化学反応，例えば呼吸による3.2. 代表的モデルの紹介

CO2 放出と同様に温度変化に対する応答は指数関数的であることが知られている。一方，その他の環境

植生起源 VOC のモデル開発は，大気化学の分野

条件に対する応答は複雑で，モデル化を困難にするで先行して行われてきた。大気化学モデルの境界条一因となっている。生合成が葉緑体内で行われるイソ件を与える VOC 放出モデルとして 1990 年代から米プレン類の放出は光条件に応答するが，モノテルペ

国大気研究センター（NCAR：当時）の Alex Guentherン類の放出は一般に光への応答が比較的小さい

らにより観測ベースの経験的モデルが開発されてき[Tingley et al., 1980; Yokouchi and Ambe, 1984]。また，た[Guether et al., 1991]。それを発展させパッケージ

土壌の乾燥といった地下部のストレスも，VOC 放出を化 し た も の は MEGAN モ デ ル と 呼 ば れ て い る

増 加 さ せ る 因 子 に な る [Loreto and Schmitzler,[Guether et al., 2012]。これは多くの大気化学研究に

2010]。

利用され，NCAR で開発されている CLM などの植生

近年，特に地球温暖化との関連から注目される環モデルに組み込まれた例も多く，代表的な VOC モデ

境応答として，大気 CO2 濃度上昇に伴うイソプレン類

ルとなっている。全球での放出量推定[例えば放出の抑制がある[例えば Possell and Hewit, 2011]。

Lathière et al., 2006; Sindelarova et al., 2014]だけでそのメカニズムは基質制限やイソプレン合成酵素のな く ， ヨ ー ロ ッ パ [Oderbolz et al., 2013] ， ア ジ ア

活性変化にあるとされる[Monson et al., 2007]。さらに，[Stavrakou et al., 2014]，日本の近畿地方[Bao et al.,3

大気化学研究 第 36 号 (2016)2010]など様々なスケールでの適用例がある。他のモ

けでなく，メタノール，アセトン，ストレスに伴って放出

デルとしては，Pierce et al. [1998]の BEIS モデルなどされるエチレンなど 100 種類以上の VOC 放出が推定があるが，環境応答については MEGAN の評価法を可能である。T，L，age は温度，光，葉の齢の影響を踏襲している。 また欧州で開発されている植生モデ表す係数であり，モデルによって他の影響係数を追ル の １ つ で あ る LPJ-GUESS に は ， Arneth et al.

加する場合もある。MEGAN2.1 においては光，温度[2007]による生理プロセスを考慮した VOC 放出モデ

（イソテルペンとモノテルペン類で異なる），葉齢，土ルが導入されている[Navarro et al., 2014]。

壌水分，CO2 の影響係数と葉面積指数（LAI，単位

MEGAN に代表される広域推定モデルでは，でき土地面積あたりの葉面積）が考慮されている。イソプ

るだけ少ない入力データと簡便な計算で結果を得る

レン放出は光条件への感度が高いが，モノテルペン

方針をとっている。つまり放出フラックス F を：類の放出は光依存性が弱いなどL には VOC の種類で異なる値が設定される。それぞれの係数は経験的F =  · T · L · age ·...

関数で表され，光に関しては飽和型の曲線，温度は(1)指数関数，葉齢は成熟した葉を基準にして未成熟なの基本式に基づいて計算する。ここではエミッショ

ものと老化したもので放出量を低下する効果を加えンファクターと呼ばれる基準条件下での単位時間・面ている（各関数については前出の論文などを参照さ

積あたりの放出量であり，VOC 種類，植物のタイプなれたい）。

どで決定されるパラメータである。MEGAN2.1 では，一方，植物科学の分野でも植生起源 VOC モデル

エミッションファクターを与えることで，イソプレノイドだの開発が行われてきた。MEGAN などと対照的に，

表１ 全陸域植生の VOC 放出量に関する推定例．
VOC 放出量出典

推定手法，データ等

Guenther et al. [2012]

MEGAN2.1

Sindelartova et al. [2014](Tg C yr–1)

VOC 種類（期間）535

Isoprene (2000)

MEGAN2.1

157

Monoterpene (2000)

MEGAN2.1

1007

Total VOC (2000)

MEGAN-MACC

594

Isoprene (1980-2010)

MEGAN-MACC

95

Monoterpene (1980-2010)

MEGAN-MACC

760

BVOC (1980-2010)

Potter et al. [2001]

NASA-CASA

559

Isoprene (present)

Tao and Jain [2005]

ISAM+Guenther et al. (1995)

601

Isoprene (2000)

ISAM+Guenther et al. (1995)

103

Monoterpene (2000)

Müller et al. [2008]

MEGAN+ECMWF

410

Isoprene (1995-2006)

Arneth et al. [2011]

LPJ-GUESS

463

Isoprene (1981-2002)

Tanaka et al. [2012]

MIROC5+MEGAN

540

Isoprene (2000s)

Navarro et al. [2014]

LPJ-GUESS

323

Isoprene (1970-1990)

Messina et al. [2016]

ORCHIDEE, MEGAN

465

Isoprene (2000-2009)

本稿 [伊藤, 未発表]

VISIT+Guenther et al. (1995)

493

Isoprene (1990-2013)

Shim et al. [2005]

衛星：GOME

566

Isoprene (1996-1997)

Stavrakou et al. [2009]

衛星：SCIAMACHY+GFED2

442

Isoprene (2003-2006)4

大気化学研究 第 36 号 (2016)

植物内の生理的過程から出発し，ボトムアップ的に本構造が異なる LPJ-GUESS を用いた推定[Navarro

広域推定につなげるアプローチをとっている。例えば

et al., 2014]では，イソプレン放出量は大幅に低い。

Martin et al. [2000]や Zimmer et al. [2000]（SIM-BIM

また，次いで放出量が大きいモノテルペン放出量にモデル）は，比較的シンプルな生化学反応ベースの関しては，推定法やスケールアップ法の差による推イソプレン放出モデルを提示している。Niinemets and

定結果の散らばりが明らかに大きい（95〜157 Tg yr–1）

Reichstein [2002]は，植物内の基質プールをベース

ことも指摘している。イソプレン・モノテルペン以外でとしたモノテルペン放出モデルを提示しており，応答は，メタノール 100 Tg yr–1，アセトン 44 Tg yr–1 などもが速いプールと遅いプールを分けることで放出量変量的寄与が大きいとされる[Guenther et al., 2012]。

動の再現性を高めている。イソプレン合成は葉緑体

図 2 に示したのは，筆者が開発している陸域生態で行われることから，光合成モデルにイソプレンの合系モデル[VISIT: Ito and Inatomi, 2012]に Guenther

成過程を組み込む試みも行われてきた[Niinemets etet al. [1995]に基づく VOC 放出スキームを組み込ん

al., 1999]。Morfopoulos et al. [2014]や Grote et al.

で推定したイソプレン放出分布である。LAI が高く温[2014]は，葉緑体内の電子伝達や酵素活性を考慮し度が高い熱帯多雨林で放出量が大きいことが明らかた詳細なモデルを提示している。これらのモデルのである。過去または将来の VOC 放出量を推定する

広域化にはまだ課題が多いが，将来の大気 CO2 濃

場合，植生構造の変化を考慮することが必要になる

度上昇や温度上昇に対する植生起源 VOC 放出量

が，その場合に植生モデルとの結合が効果を発揮す

変化の推定精度向上に寄与することが期待される。

ることになる。植生モデルは LAI や葉齢の変化を推定可能なため，気候変動や土地利用変化が植生構

3.3. 推定例造に与える影響を考慮することが可能である。例えば全球など広域推定の多くは MEGAN もしくはそのKaplan et al. [2006]は最終氷期以降（過去 21000 年

系列モデルによって行われている。考慮する環境要間）の気候変動と土地利用を設定し，植生モデル

因，その係数関数の設定，使用する気象データ，土

BIOME4-TG で植生起源 VOC 放出量の変化を推定

地利用，植生条件（葉齢や葉面積など）によってしている（約 2 倍に増加し CH4 濃度上昇に寄与したと

VOC 放出の推定結果は異なる。表 1 に既存の代表される）。また Navarro et al. [2014]は，植生モデル

的な推定例を示しており，いくつかの代表的な植生

LPJ-GUESS と MEGAN を用い，過去 1000 年間の気モデルに VOC 放出スキームを組み込んだ結果も含まれている。また，比較のために衛星観測に基づく推定結果も示した。最も量的に大きい植生起源 VOC は
イソプレンであり，その年間総放出量は 500 Tg yr–1前後とされる。ここで注目されるのは，推定間の差がそれほど大きくないことである。全球スケールの推定
では，植物の光合成のように量的に大きい主要なフローですら±50%程度のばらつきが見られているのと対照的である。Arneth et al. [2008]は，このようにイソ

図 2 陸域生態系モデル（VISIT）に VOC 放出スキー

プレン放出量の推定結果の散らばりが小さいのは，ム[Guenther et al., 1995]を組み込んで推定された植同様な推定モデル（MEGAN）を採用していることに生起源イソプレン放出分布．2000 年の結果を示す

よる見かけ上の収束であると述べている。実際に，基[伊藤, 未発表]．

5大気化学研究 第 36 号 (2016)

象条件と土地利用変化を入力することでイソプレン，

因の影響を同時に考慮する必要があるため，非常にモノテルペン，セスキテルペンの放出量変化を推定

不確実性が大きい[Pacifico et al., 2009]。野外でのしている（いずれも過去から現在までの放出量減少を加温実験によると，温暖化の進行が顕著な北極域で推定）。

は，ツンドラ植生からのイソプレン放出は数倍に増加する可能性が示されている[Lindwall et al., 2016]。

4．今後の課題：結語に代えてSharkey and Monson [2014]は，現在までの知見を総

植生起源 VOC 放出量の推定には，大きな不確実

括し，将来的に植生起源のイソプレン放出量は増加性が残されているのが現状であろう。その原因は，メする可能性が高いと述べている。植生モデルによるカニズム解明の不十分さ，現地観測データの不足，

予測例は多くないが，Wiedinmyer et al. [2006]は植広域スケールアップに伴う誤差など，様々なものが考生起源イソプレン放出量が現在の 522 Tg yr–1 から将えられる。評価に用いられるエミッションファクターは，来（2070–2099 年）は 889 Tg yr–1 まで増加するという広域の平均的な放出強度を代表することが期待されモデル計算結果を得ている。Keenan et al. [2009]はるが，その値を正確に決めることは容易ではない。実

英国ハドレーセンターの気候予測に基づき，欧州の測データでは，同じ植物機能タイプ（例えば常緑針

植生起源 VOC 放出が漸増する推定結果を得ている

葉樹や落葉広葉樹）だけでなく種が違うとエミッション（ただしその程度は放出モデルによって異なる）。火

ファクターが大きく異なることが示されている。例えば災などの影響を加味すると，VOC 放出量の増加幅は植物のうち，イソプレンを放出するのは全体の約 29%

さらに大きくなる可能性もある。

と推定されている[Fineschi et al., 2013]。私たちに身気候変動を抑制する対策実施によって VOC 放出近な種では，雑草のクズ[Wiberley et al., 2005]や樹量が変化する場合もある[Rosenkranz et al., 2015]。現

木のコナラ[Tani and Kawawata, 2008; 谷, 2010]は，在，熱帯ではアブラヤシの栽培が増えており，将来

多くのイソプレンを放出する種であることが知られて的にはバイオ燃料用作物の栽培面積が拡大するといる。また針葉樹では新葉において成熟した葉の数予想される。このような作物は，化石燃料を代替する

十から数百倍の VOC 放出が観測されており[Aalto et

反面，栽培中に VOC を放出する[例えば Misztal etal., 2014]，個体の中でも不均質性がある。このようなal., 2011]ことで対流圏オゾンを含む大気組成に影響強い放出源が存在するかどうかで領域の総 VOC 放を与える可能性がある。例えば Warwick et al. [2013]

出は大きく変わるが，近年は無人機（ドローン）によるは東南アジア（ボルネオ）におけるアブラヤシ栽培，

測定と画像解析の技術が進んだとはいえ，広域で植また Ashworth et al. [2013]は欧州におけるバイオ燃

物種や葉齢の分布を決めるのは未だ困難である。欧料栽培について，それらの面積拡大が大気組成（例

州や日本のように植生調査やインベントリ（例えばえばオゾン濃度）に与える影響を，大気化学輸送モ

JATOP-BVOC）が比較的整備されている地域に限れ

デルと土地利用シナリオを用いたシミュレーションにば，種の情報に基づいて VOC 放出量を推定した例

よって評価している。

[Keenan et al., 2009; 松永ら, 2012]がある。

植生起源 VOC 放出量を広域評価するモデルの信将来の温暖化の進行については，2015 年に国際

頼性を向上させるためには，更なる研究が必要であ合意であるパリ協定が採択されたとはいえ，不確実る。第 1 に，VOC 放出の生化学・生理学をより詳細に性が大きいのが現状である。植生起源 VOC 放出量

解明し，環境応答メカニズムを理解する必要がある。

が増加するかどうかの予測も，昇温による促進，高VOC には，刺激に伴う放出や，植物表面での吸収CO2 による抑制，そして乾燥やオゾンなどストレス要[Tani and Hewitt, 2009; Niinemets et al., 2014]など未6大気化学研究 第 36 号 (2016)

MEGAN: Model of Emissions of Gases and Aerosols

解明のメカニズムもあり，基礎的な理解が不十分であfrom Natureる。解明されたメカニズムを，広域評価モデルに反映させることで予測性を高めていく。第 2 に，野外でのMEGAN-MACC: MEGAN（上記参照）- Monitoring

VOC フラックス観測データを蓄積し，タイプや環境条

Atmospheric Composition and Climate project

件の異なる植生の VOC 放出に関する知見を統合化

MIROC: Model of Interdisciplinary Research on
Climateしていく。1990 年代より発展した微気象学的フラック
ス観測法は，野外データの拡充に寄与している

NASA-CASA: National Aeronautics and Space[Baldocchi, 2014]。VOC は大気中濃度が低く，分析

Administration - Carnegie-Ames-Stanfordにガスクロマトグラフィ等を用いるため時間分解能やApproach
REA: Relaxed Eddy Accumulation method （簡易渦長期観測に制約が加わるが，簡易渦集積（REA）法による観測が試みられている[例えば Mochizuki et al.,

集積法）
VISIT: Vegetation Integrative SImulator for Trace

2014; Geron et al., 2016]。温室効果ガスフラックスのgases

連続観測に不可欠となっている渦相関法についても，
質量分析器を用い測定上の工夫を行って VOC 測定に適用した例がある[Karl et al., 2002]。観測データは，5．参考文献

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原稿受領日: 2016 年 11 月 15 日
掲載受理日: 2016 年 11 月 21 日

著者所属：
1. 国立環境研究所
2. 海洋研究開発機構*責任著者:
Akihiko Ito <itoh@nies.go.jp>

12

総説 －トピックス 「シミュレーションで探る大気の化学」－

Research Focus

Article No. 036A03

化学気候モデルで探る大気微量成分の全球変動
Investigating Global Changes in Atmospheric Trace Constituents witha Chemistry Climate Model
須藤健悟 1,2 *
本稿では，化学気候モデリングの概略・現状，各種環境問題における役割や課題・展望を整理したう
えで，著者らが開発にあたっている化学気候モデル CHASER を用いた大気微量成分の全球分布の経年変動とその要因の推定について，最新の研究結果を紹介する。CHASER の最新版では，気候モ
デル MIROC を土台として，対流圏・成層圏の化学反応が考慮され，各種エアロゾル（硫酸塩，硝酸塩，アンモニウム，黒色炭素，有機エアロゾルなど）と化学過程との相互作用も考慮されている。本モデルを用い，過去数十年間の大気微量成分の全球変動の再現計算を実施したところ，最近 30 年間で地表のオゾンやエアロゾルの濃度は北米・欧州で減少，アジア域（中国・インド）で増加し，大気汚染の重心がアジア域・低緯度域にシフトしたことが確認された。大気微量成分の年々の短期変動については，地表ではバイオマス燃焼起源のエミッションの年々変動が支配的な要因であり，自由対流圏
では，ENSO（エルニーニョ南方振動）や AO（北極振動）などの気候振動にともなう気象場変動が大きく寄与していることが示された。また，対流圏オゾン量については，2000 年～現在で長期的な増加傾向が確認された。これにはエミッション変動に加え，成層圏・対流圏間交換によるオゾン流入量が気候変動によって増加傾向にあることが寄与している可能性がある。このような気候変動にともなう近年の大気化学的変動は対流圏の OH 濃度にも顕著に影響しており，メタン等の全球収支にも大きな影響を及ぼしている可能性が示唆される。

１．緒言

モデルの援用が効果的である場合が多い。地球温大気化学という学問分野は，成層圏オゾン（オゾン

暖化の研究で，数値モデル（気候モデル）が多用さ層），温室効果気体・対流圏オゾン，そして PM2.5 等

れることと似ているが，これは，ある現象について各の粒子状物質（エアロゾル）など，研究の主たる力

種要因・原因を分離するというモデル特有の強力な点・焦点を年代ごとにシフトさせながら発展してきてい利点からくるものである（大気化学分野では，この利るように思われる。研究の手法としては，化学分析等

点は大気中の輸送プロセスと化学プロセスの分離にの複雑な測定を含む直接観測（地上・航空機・船舶），

あたることも多い）。モデルによるこのような分離作業

衛星観測を始めとするリモートセンシングによる観測，は，もちろん計算機上の仮想的なものではあるが，そ各種プロセスの実験室レヴェルでの提唱・評価・検証のモデルについて，十分な検証が行われ，再現性がなど，多岐に渡るが，アジア域や全球など，ある程度十分に担保されている状況であれば，その結果は一広い領域を対象として，各種プロセスの検証や定量定以上の科学的有意性を有するといえよう。この考え評価を行い，その全体像・平均像を得るには，数値

方は，気候モデルによる温暖化研究にも適用可能と1

大気化学研究 第 36 号 (2016)

図 1 グローバルな環境問題と大気化学の関わり。
たとえば，大気汚染物質としてのオゾンやエアロゾルは同時に温暖化への影響も大きく，各環境問題は独立ではなく相互作用する。

思われるが，気候モデルの検証材料は，実質的には

次節では，まず化学気候モデルの目的・役割をグ

全球平均気温のみであり，温室効果気体増加による

ローバルな環境問題との関係性から述べ，3 節で，化加熱，エアロゾル増加による冷却，それに自然変動

学気候モデルの概略を紹介する。4，5 節では，化学からくる気温変化について，真の意味での再現性の気候モデル CHASER による大気微量成分の全球変判断については，依然として今後の研究に期待され動の推定を紹介・議論し，6 節で化学気候モデリングる部分が大であると言わざるをえない。

における課題を整理する。

大気化学における数値モデルには，上で述べた

2．３つの環境問題と化学気候モデルの役割

要因の分離という目的のみならず，室内実験や観測から提唱されたプロセスの実証という大きな役割があ

ここでは，グローバルな環境問題において大気化る。たとえば，実験室や観測の場から示唆される化学

学と関連物質がどのように影響・関連しているかにつ反応の存在について，モデルに導入して観測と比較いて整理しておく。現状の地球環境問題は，グローすることで初めてその妥当性が確認できるということ

バルなスケールとしては，成層圏オゾンの変動，大気になる。その意味では，冒頭に挙げた成層圏オゾン汚染，そして地球温暖化（気候変動）の３つの問題になどの研究ターゲットは，数値モデルで一通り現象を大別される（図 1）。

再現できた時点で一段落つき，新たな研究対象へとそれぞれの問題について，大気中の物質と化学は力点をシフト・拡大させていったという側面もあろう。

中心的な役割を果たしている。まず，オゾン層破壊や

本稿では，大気化学における数値モデルの関わり

オゾンホール現象に象徴される成層圏オゾンの変動の例として，大気中，とくに対流圏の微量成分の近年については，CFCs（クロロフルロオロカーボン類，通の経年変動を対象として，気候モデルに大気中の化

称フロンガス）などのハロカーボン類が成層圏で光解学やエアロゾルが導入された「化学気候モデル」によ離反応や酸化反応を起こすことにより生成されるハロるシミュレーションでどのようなことがわかるか？というゲンラジカルが成層圏オゾンの化学的破壊に実質的ことについて概説する。

に関与している [McElroy et al., 1992; WMO, 1999]。
2

大気化学研究 第 36 号 (2016)

温暖化に対して重要な影響力を持つことが挙げられる [IPCC, 2013; Yu et al., 2013a]。図 2 は，大気汚染物質等の大気中で寿命の短い成分（短寿命成分）について，大気中での発生と気候影響の概略を示す。
オゾンは波長 9.6 m 付近の赤外（地球）放射を吸収するため，対流圏のオゾン増加は大気（地表）加熱に寄与する。一方，黒色炭素（BC）は大気中で太陽光を吸収し，これも温暖化に寄与するとされているが[IPCC, 2013; Bond et al., 2013]，大気中の BC による

図 2 短寿命成分（主に大気汚染物質）の発生と気候への影響（須藤，2014）。これらに加え，メタン（CH4）も短寿命成分に含める場合もある。

太陽光吸収は同時に地表の冷却を伴うため，地表気温の変化という観点では，BC の影響はそれほど大きくないという見方も出始めている [Samset et al., 2016]。

大気中の全オゾン量のうち，約 90%が高度 10～15

BC 以外のエアロゾル（硫酸塩，硝酸塩，有機エアロ

km 以上の成層圏に存在し，成層圏のオゾンは地上ゾル）は基本的に吸湿性を有し，太陽光の散乱・反や海洋表層の生物にとって有害な紫外線を遮断する

射，および雲凝結核（CCN）として雲量増加等に寄与

重要な役割を持っていることから，成層圏のオゾン変するため，地表面に対して冷却効果を及ぼしている

動は我々生物の生存環境にとって決定的な重要度

可能性が強い [IPCC, 2013]。また，CH4 については，を持つ。一方，地表から高度 10~15 km の対流圏に現状でも長寿命物質としてみられることも多いが，存在するオゾンは，全オゾン量の約 10%と，成層圏CH4 の大気中寿命は約 10 年と比較的短く，その寿命に比較すると比較的少量であるが，オゾンは酸化力

も対流圏オゾンから生成される OH ラジカルの存在量が高いため，地表付近では，光化学スモッグ（オキシに支配されること，また上述のとおり CH4 は対流圏オダント）の主要成分として健康被害を引き起こし，植ゾンの生成過程に深く関与していることから，短寿命

物・農作物にもダメージを与えることが懸念されてい成分の一部として扱う向きもある [UNEP, 2011]。

る。オゾンは成層圏においては，酸素分子の光解離

このようにオゾンやエアロゾルによる大気汚染は，反応から生成されるが，対流圏においては，主に汚染起源の窒素酸化物（NOx）と，メタン（CH4）およびその他の炭化水素類（NMHCs，Non-Methane Hydro
Carbons または，NMVOCs，Volatile Organic Carbons）
を前駆体とした光化学スモッグ反応により生成されるため，重要な大気汚染物質であり，とくに 20 世紀後
半から継続的な増加が確認されている [Cooper et al.,2012; Young et al., 2013, etc.]。
ここで，注目すべきは，図 1 が示す通り，成層圏オ
ゾン，大気汚染，地球温暖化の３つの環境問題は，それぞれ独立ではなく，相互作用しながら影響を及

図 3 対流圏のオゾン分布（カラム積算量: DU）のモデル
計算例。成層圏オゾンの沈降と大気汚染が寄与。化学気候モデル CHASER 公式 YouTube チャンネル
https://www.youtube.com/channel/UCpd0cl8kEBCtElm8z
RTt8Xw/より。

ぼしていることである。たとえば，CO2・CH4 等の主要な温室効果気体に加え，大気汚染物質（オゾンやエ
アロゾル）の濃度変動が全球規模の気候変動・地球3大気化学研究 第 36 号 (2016)

図4

大気化学過程を含む気候モデルのシミュレーション構造。

気候変動との関連性が強いが，どちらかというと光化質の酸化・除去に関与しており，大気の酸化能学スモッグや PM2.5 汚染の問題として，都市～領域（Oxidizing Capacity）を実質的に決定している。この（東アジアなど）スケールなど，比較的ローカルな問

OH の主な生成源は対流圏のオゾンや水蒸気である

題と考えられがちであり，最近の人工衛星によって観ので，温暖化等による気象場変動と連動して OH 変

測された汚染物質の分布をみても，汚染物質は北米，動が起こり，これによって CH4 等の寿命・濃度が変化

欧州，アジアなど，主要な汚染域のみに限定されてするというフィードバック機構 [Naik et al., 2013] も，いるかのように見える。しかし，実際には，大気汚染

大気汚染問題（大気化学）と温暖化問題の相互作用

物質は大気の流れにのって広域に輸送されうるとして重要である。

[Sudo and Akimoto, 2007; HTAP, 2010]。このため，大成層圏オゾンについても，対流圏への紫外線量や気汚染物質による気候影響は，都市～領域規模の成 層 圏 ・ 対 流 圏 交 換 過 程 （ STE; Stratosphere-

みならず全球規模で検討する必要がある。図 3 は，

Troposphere Exchange とよぶ）に伴う対流圏へのオゾ

化学気候モデルで再現された対流圏オゾンの全球ン輸送を通じて，対流圏化学や地球温暖化・大気汚分布のスナップショットであるが，アジアや北米等の染の諸問題と相互作用する。ハロカーボン類による陸域汚染域からの流出が長距離に及んでいることが成層圏オゾンの減少で，対流圏へのオゾン流入量が確認できる（ただし，とくに中緯度では，成層圏から輸減少したり，一方で，現在～今後の温暖化傾向に伴送されたオゾンの寄与も含まれる）。

い，成層圏の大循環（ブリューワー・ドブソン循環）が大気汚染物質が全球の気候変動に関与する一方

強まり，対流圏へのオゾン流入が増加する可能性がで，気候変動・地球温暖化は大気循環や水蒸気量あることが示唆されている [Sudo et al., 2003; Zengなどの変動を通じて，大気汚染物質の濃度分布に影and Pyle, 2003; Kawase et al., 2011]。

響する [Doherty et al., 2013, etc.]。また，CH4 の大気以上のように，オゾンや OH ラジカル，およびエア

中寿命が OH ラジカルの濃度に支配されることは既

ロゾルを中心とする大気中の化学過程は３つのグロに述べたが，この OH ラジカルは大気中の様々な物

ーバルな環境問題の間の橋渡しをしており，各環境

4大気化学研究 第 36 号 (2016)

問題の実態の解明や，将来予測を目的とする数値モ
デルには，このような相互作用をできるだけ忠実に表現することが求められる。

3．化学気候モデル
以上のような背景の下，３つの環境問題（図 1）に纏わる物理化学過程を表現・再現可能な数値モデル
が各研究機関で構築され，これを用いた研究が展開されている [Shindell et al., 2013; Morgenstern et al.,2016]。このような数値モデルのなかには，気候計算を含まず，風速，温度，水蒸気量などの気象変数を
外部からの入力として，大気中の輸送と化学過程のみ を 計 算 す る 化 学 輸 送 モ デ ル CTM （ Chemical
Transport Model）もあるが，上述のように気候変動との相互作用を表現するには，気候モデルと結合して「オンライン」で大気中の輸送・化学を計算する必要がある。このようなモデルは化学気候モデル（Chemistry Climate Model）と呼ばれ，各種大気成分の全球分布・変動，および各種大気成分の気候影響を定量的に計算することを主なタスクとしている[Morgenstern et al., 2016]。
近年の化学気候モデルでは，以下のようなプロセスをできるだけ忠実に再現することが求められる。
①

地表から大気への気体・エアロゾル(1 次粒子)の
図 5 各種前駆気体（NOx, BC, SO2）のエミッション（排出強度）分布（EDGAR/HTAP ver2）。2010 年平均。

排出
②

③

大気中の化学反応による各種物質の酸化(分解)や 2 次物質（オゾン， 2 次粒子）の生成

CHASER [Sudo et al., 2002; Sudo and Akimoto, 2007;

大気中の物質輸送過程および地表・降水による

Sekiya and Sudo, 2014]を構築してきている。このモデ沈着除去過程ルでは，MIROC の気候計算の枠組み内で，対流圏・成層圏でのオゾンを中心とする化学反応（250 以④

排出・生成された気体・エアロゾルの大気放射上），トレーサー輸送，沈着の各過程が計算され，放過程への影響（放射の吸収・散乱）⑤

射・雲への影響が考慮されている。エアロゾルに関し

エアロゾルの雲・降水過程への影響（エアロゾルては，硫酸塩（SO42-）・硝酸塩（NO3-）・二次有機エア-雲・降水の相互作用

ロゾル（SOA）の生成について，化学反応とリンクした

著 者 ら は 気 候 モ デ ル MIROC [K-1 Model

シミュレーションが実装されている。また，黄砂などのDevelopers, 2004] を 土 台 と し た 化 学 気 候 モ デ ル

ダスト粒子表面上の不均一反応を考慮し，二酸化硫
黄 （ SO2 ） が ダ ス ト 表 面 上 で 硫 酸 （ 硫 酸 カ ル シ ウ ム
5大気化学研究 第 36 号 (2016)

CaSO4 ）に変化する過程も含まれる。ダストについて

衛星や各種観測による濃度データから，化学輸送モ

は，雲水中で，硫酸や硝酸等の陰イオンを，アンモニデルによる逆解析でエミッションを推定しようという研ウム（NH4+）とともに中和する過程も表現される。また，

究も展開されつつあり，上述の CHASER によるデー

BC が大気中で硫酸などの凝縮により疎水性から親タ同化[Miyazaki et al., 2015]を用いた，エミッション逆

水性へと変化し吸湿性を獲得する変質過程も表現し推定例もある[Miyazaki et al., 2016]。ただし，この場ている。二次有機エアロゾル(SOA)については，イソ合のエミッション推定結果には，濃度観測の誤差にプレンやテルペン類の酸化過程からの生成を化学反加え，化学輸送計算における誤差・不確定性が含ま

応計算とリンクさせながら計算している[須藤ら, 2012]。

れていることに注意が必要である。

CHASER は，陸域・海洋の生態系を介した炭素循

4．微量気体・エアロゾルの経年変動

環・窒素循環も含めた地球システムモデル[Watanabe et al., 2011] としても，現在開発・研究が進

次に，上で概説した化学気候モデルのうち，著者
らの開発している CHASER による過去再現計算の結められているところである。
化学輸送モデルや化学気候モデルによる実験に

果について述べる。この再現計算は，化学気候モデ

は，エアロゾルやオゾン等について，一次物質・前駆ルの相互比較プロジェクトである CCMI（Chemistry

気体の全球排出データが必要である。産業や交通な

Climate Model Initiative ） [Eyring et al., 2013;

ど人為起源の排出源については，EDGAR (Emission
Database for Global Atmospheric Research)のデータ
ベース（発電・燃料消費や交通など，各国の各種統計値から推計）が最も広く利用されており，バイオマ
ス燃焼起源の排出については，GFED（Global Fire
Emission Database ） [van der Werf et al., 2010] や
MACC （ Monitoring Atmospheric Composition andClimate）プロジェクト [Kaiser et al., 2012] により，衛星観測の燃焼面積などから推定したデータが提供されている。また，イソプレン等の植物起源の VOCs
（ BVOCs ） に つ い て は ， MEGAN [Guenther et al.,2012] モデルによる推定データが広く利用されている。
図 5 は，各種前駆気体のエミッション分布を示すが，2010 年については，アジア域（中国～インド）でとくに際立った排出量があることがみられるが，北米・欧州の寄与も依然として大きく，NOx については船舶からの排出を反映し，海洋・航路上でも比較的大きな排出が確認できる。エミッションデータは，化学輸送計
図 6 化学気候モデル CHASER により再現された 1980～
2010 年（30 年間）の地表オゾン濃度（上）とエアロゾル光学的深さ（下）の変化。

算や化学気候計算の最重要入力データの一つであるが，最近のデータも含め，その不確定性は小さくない。このような不確定性低減のため，各物質の人工6大気化学研究 第 36 号 (2016)

図 7 マウナ・ロアにおけるオゾンの年変動アノマリ。
水色部・青実線は WDCGG（World Data Centre for Greenhouse Gases）による観測値，黒実線は CHASER による標準実験，破線は，前駆気体エミッションを 1980 年値で一定とした実験。

Morgenstern et al., 2016] の枠組みとして実施したもような大気汚染源の緯度的なシフトによる寄与に支のである。CCMI では，エアロゾル・オゾンの前駆物

配されているというモデル研究例がある [Zhang et al.,

質のエミッション，温室効果気体濃度，オゾン破壊物

2016]。

質濃度，成層圏エアロゾル（火山起源）量，および太以上のように大気微量成分の長期変動は大気汚

陽変動についての複数の感度実験が設定され，世染物質の排出量変化に同期して起きていると考えら界各国の 18 の化学気候モデルが参加し，大気微量れるが，短期・年々変動はどのようにして起きている成分の全球分布についての過去再現および将来予のであろうか？CHASER による感度実験結果では，測が行われた。

地表のオゾンやエアロゾルの濃度の年々のバラツキ

図 6 は CHASER で計算された過去 30 年間（1980-の大きさ（1）は，一酸化炭素（CO）の年々変動と相2010 年）の年平均の地表オゾンおよび波長 550 nm

関が高く（r=0.84），とくに陸域では地表オゾン・エアロ

に関するエアロゾル光学的深さ（AOD）の変化量であゾルの短期変動はバイオマス燃焼の年々変動によっる。中国～インドのアジア域で 10 ppbv を超える大きて支配されていることが示唆されている。ただし，日なオゾン増加が計算されている一方で，北米・欧州

本を含めた太平洋西部や，北米東部では，ENSO

では，オゾン減少となっており，とくに北米での減少（エルニーニョ・南方振動）などによる気象場の年々が顕著（＞5ppbv）である。エアロゾルについても中国変動の寄与も大きいことが確認されている。気象場の域に大きな増加がみられるなど，オゾンとほぼ同様の

年々変動は，とくに自由対流圏での物質分布に支配傾向がみられるが，減少については，欧州でとくに大的な影響を及ぼしており，対流圏のカラムオゾン量が，きい値が確認できる。したがって，ここ 30 年間で，大領域により，ENSO に加えてモンスーン循環・ハドレ

気汚染の中心はヨーロッパ・北米からアジアへとシフー循環の年変動や北極振動（AO）に強く支配されてトし，緯度的には，北半球の高緯度から低緯度に重いることが CHASER による解析から明らかになってい心移動が起きている。高緯度よりも低緯度の方が化る [Sekiya and Sudo, 2014]。

学反応に寄与する紫外線量や水蒸気量が豊富であ

次に，再び大気微量成分の長期変動に着目する。

り，対流による鉛直輸送も活発で長距離輸送につな

図 7 は，マウナ・ロア（ハワイ）の観測サイト（高度~

がりやすいため[Yu et al., 2013b]，大気汚染の低緯度

3,400 m）における，オゾンの長期変動傾向（アノマリ）

域へのシフトの影響は大きい。実際，1980-2010 年のについて，CHASER モデルによる再現計算と観測を

30 年間の対流圏オゾンの増加のほとんどは，上述の比較したものである。モデルは観測にみられるオゾン7大気化学研究 第 36 号 (2016)2000 年以降の対流圏オゾン増加傾向については，
アジア域近傍に関しては，中国域の前駆気体エミッ
ション増加が大きく関与している可能性が強い[Miyazaki et al., 2015, 2016]。しかしながら，その他の領域においては，上述のように気象場の変動を主とする非エミッション要因の寄与が大きいようである。図8 は，2000-2015 年を対象とした CHASER 再現計算
で計算された対流圏オゾン量の時系列変動である。
この再現実験では，NOx 等の前駆気体の人為起源
エミッションは 2000 年値で一定としているため，ここにみられるオゾン変動は，気象場およびバイオマス
燃焼の年々変動によるものであるが，別の感度実験により，そのほとんどは気象場変動によるものであることが確認されている。図 8 では，全球的にオゾン量の増加傾向がみられ，そのオゾントレンドのほとんどは成層圏起源のオゾンの増加で説明できることがわかる。実際，オゾン STE 量は，2000-2015 年で 15%程度増加していることが計算されている。2000 年以降
は，成層圏オゾン量が弱い回復傾向にあるとされているが[WMO, 2014]，本再現計算の結果は，成層圏

図 8 化学気候モデル CHASER により計算された 2000
年～2015 年の全球・半球の対流圏オゾン量（Tg）のアノマリ。黒実線はネット（合計）オゾン量（O3），灰実線は成層圏起源の寄与 O3(St.) を示す。

のオゾン量の変化ではなく，気象場変動による大気循環の変動が，成層圏から対流圏へのオゾン流入量を増加させていることを示唆している。

の経年変動を基本的によく捉えており，オゾンの長期トレンドは主に上述の前駆気体エミッションの長期変化の寄与（1.09 ppbv dec-1）に支配されていることを示している（注：dec は 10 年間を表す）。ただし，エミッシ
ョン以外の要因（主に気象場・気候変動）も顕著な正のオゾントレンド（0.37 ppbv dec-1）を及ぼしていることが計算されている。このエミッション以外の要因の影
響は，とくに 2000 年以降，インド洋・インドネシア・太平洋等の広域にわたって，強い正の対流圏オゾント
図 9 化学気候モデル CHASER により再現・予測されたオゾンの成層圏・対流圏間交換量（STE）。黒実線は全ての変動要因（強制）を含む標準実験，青実線は温室効果気体濃度を一定とし温暖化を考慮しない実験，緑実線はオゾン破壊化学種（ODSs）の濃度を 1960 年値に一定とした実験。
2005 年以降の将来予測実験については，IPCC の RCP6.0
シナリオによる GHGs 濃度，エミッションが与えられている。

レンドを生んでいることをモデル計算は示唆している。
上に挙げたマウナ・ロアの場合，この正のオゾントレン
ドは，2000-2015 年について，1.50 ppbv dec-1 と計算され，これは同期間の観測にみられるトレンド（1.37
ppbv dec-1）とも合致する傾向である。
8

大気化学研究 第 36 号 (2016)

これまでのモデル予測研究 [Sudo and Takahashi,
2003; Zeng and Pyle, 2003; Kawase et al., 2011] からは，温暖化に伴う成層圏循環の強化がオゾン STE を増加させる可能性が指摘されている。本研究のCCMI 実験においても，将来に向けて，オゾン破壊物質（ODSs）の減少によるオゾン層回復に加え，温暖化による大気循環強化がオゾン STE を顕著に増大させていくことが計算されている（図 9）。したがって，上で述べた近年の対流圏オゾン量の増加傾向は，温暖化による大気循環の強化とこれに伴う STE の増

図 10 化学気候モデル CHASER による再現計算における，メタンの大気中寿命の長期変動。赤実線は，OH 変動と気温変動を考慮した例，灰実線は OH 変動のみを考慮して計算した例。

加が既に始まっていることを示している可能性が高い。

5. 大気酸化能(OH)変動
以上のように，対流圏中の微量気体や化学過程はエミッションの変動だけでなく，今後の OH 濃度変動

気候変動に伴い長期変動している可能性が強い。こにも注視が必要である。

の傾向は，大気酸化能を支配する OH ラジカルの濃度変動としても例外ではない。本研究の CHASER に

6. 化学気候モデリングの課題

よる再現計算では，上述のような気象場変動やこれ

数値モデルに課される任務は，現実世界で起きてに伴うオゾン変動等によって，OH ラジカル濃度が全いる現象をできるだけ忠実に表現・再現することにつ球的に増加している可能性が示唆されている。OH

きる。本稿で議論した化学気候モデルについては，増加の分布としては，とくに熱帯域～低緯度域の OH

現状では，大気中の物理化学過程が一通り網羅され，増加（2-5% dec-1）が顕著であり，これには，対流圏オ

本稿冒頭で述べたように観測との比較を通じた検証

ゾン，水蒸気，雷からの NOx 生成，紫外線（雲の散プロセスを経て，ある程度成熟した状態にあるといえ乱による）が大きく寄与していることが確認される。まるかもしれない。しかしながら，気候モデルと同様に，

た，バイオマス燃焼起源の CO エミッション変動も OH

計算コスト・資源の制約から，依然としてある種大胆増加トレンドに顕著に影響している可能性も示唆されな仮定・簡単化が含まれることは否めない。例えば，た。このような OH 増加傾向によってメタンの大気中

化学気候モデルでは，エアロゾル計算において，各

寿命は 2000-2015 年の 16 年間で 2%減少し，気温変種エアロゾルの粒径分布があらかじめ仮定されること

動（温暖化）によるメタン破壊反応の強化も加味するも多いが，実際には大気中で凝縮・併合などによると，3%程度の減少となっていることが計算されている

粒径変化や多種成分の混合，雲凝結核化のような粒（図 10）。より長い時間スケールでは，OH 変動はこれ

子の時間発展・動力学（aerosol dynamics）に関するまでのメタンの変動傾向に重要な影響を及ぼしてい微物理過程が適切に表現されるべきである。このようる可能性があり [e.g., Naik et al., 2013]，今後，OH 変な微物理を含む化学気候モデルも近年開発されつ動のメタン濃度変動への寄与が増大することも考えらつあるが，トレーサー数の増加等で計算機コストが上れる。OH はメタンに限らず，エアロゾル前駆気体の昇するため，モデルの空間解像度とトレードオフの関

酸化やエアロゾルの変質の各過程を担っており，大係にあり，現時点では細かい微物理表現よりも，空間

気環境，気候に与える影響も大きい。このため，各種解像度の向上が優先される雰囲気があるように感じ9大気化学研究 第 36 号 (2016)

られる。また，エアロゾル表面上で起きる不均一反応

寿命の短さから濃度測定が難しく，全球分布や平均や雲水中の液相反応にはまだ不確定性が大きく，と濃度を直接的に観測することは不可能である。これまく に 有 機 成 分 の 不 均 一 反 応 過 程 [Molina et al.,で，メチルクロロホルム（MCF）やメタンの全球平均濃2004] には未解明な部分が大きい。このような過程

度を代理指標として全球平均 OH 濃度を推定し，化については，室内実験や観測によるデータを逐次的

学気候モデルによる OH 計算の検証に利用されてきにモデル計算に導入し，適切な検証のうえ，モデル

た [Rigby et al., 2013, etc.]。しかしながら，最新の計算全体としての正確性の向上を常に図っていくべ

MCF 観測を用いた研究 [Patra et al., 2014] では，きであろう（必ずしも正確性につながらない場合もあ

化学気候モデルの計算では，南半球に比べて北半るかもしれないが）。

球で OH 濃度を大幅に過大評価している可能性が指化学気候モデリングについてのもう一つの不確定

摘されており，現状の化学気候モデルによる大気化

性要因は，各種物質のエミッション（排出量）と思われ学計算の不完全性が顕在化した状態となっている。

る。近年は，微量成分の全球衛星観測が充実してき

この「OH 問題」については，著者らの CHASER をはており，これにデータ同化手法を組合せた逆推定にじめ，他のモデリンググループでも取り組んでいるとこ

よって，長期変化も含めたエミッション動態が把握さろであり，この問題がもし解明・解決されたときには，れ出している [e.g., Miyazaki et al., 2016]。しかし，こ上に挙げたモデリング上の不確定性の低減も併せての逆推定では，化学輸送モデルや化学気候モデル

期待できるものと予想される。

が用いられるため，上述のような化学気候モデル自7．結言

体の不確定性低減がやはり重要となる。エミッションについては，人為起源のみならず，自然起源，とくに本稿では，対流圏大気の微量成分の経年変動にイソプレン等の植物起源 BVOCs も大気化学・エアロ

焦点を当てながら，化学気候モデリングの役割・現状

ゾル過程に与える全球的な影響が大きいと考えられ，を整理した。冒頭で述べたように，数値モデルの利重要度が高い。BVOCs のエミッションについては，陸点は，各種プロセスや要因・起源を分離できることに域生態系モデルからの推定結果[Guenther et al.,あり，化学気候モデルとしては，大気環境・気候の変2012, etc]に頼ることが多いが，推定エミッションの量・動に関する各種要因や各物質の寄与を定量的に示分布に加え，それを入力として計算されるイソプレン

すことが大きな任務である。言い換えれば，大気化学

やその酸化生成物（アルデヒドやエアロゾル種）の大のプロセスはオゾン・エアロゾルや OH などを介し，温気中濃度の検証などは正に不完全な状態であり，今暖化・大気汚染・成層圏オゾンの諸問題を結びつけ

後，直接観測の充実や衛星観測データを用いた詳ていると考えられるが，化学気候モデルにはその結細な検証が進められていくことが期待される。また，

びつきを紐解く役割が期待されているのであろう。し陸域生態系とのやりとりという意味では，大気からのかしながら，その前提として，モデルが現実の物理化

硝酸等の窒素成分の沈着を介した土壌への窒素供学プロセスを十分に再現していることが担保されてい給 [Dentener et al., 2006] も陸域生態系の重要な変なければならず，そのためには蓄積されつつある各

動要因になる可能性があり，これの解明には，化学

種観測データを利用した継続的なモデル検証と修

気候モデルと陸域生態系モデルの結合による大気・正・改良が本質的に重要である。
化学気候モデルのもう一つの任務は，気候モデル

陸域相互作用の研究が期待される。
最後に，5 節でも述べた対流圏 OH ラジカルの全がそうであるように，将来の大気環境・気候を予測す

球分布・変動についてである。OH はその大気中のることにある。このような予測計算のうち，数十年～10大気化学研究 第 36 号 (2016)

100 年後についてはすぐに検証することもできず，純Geophys. Res. 117, D22307.

粋科学とは言い難い代物かもしれないが，これに将Dentener, F., et al. (2006), Nitrogen and sulfur deposition on

来の地球環境変動に対する 「備え・警戒」としてのregional and global scales: A multimodel evaluation, Global

意味を持たせるのであれば，やはり年々蓄積される

Biogeochem.

観測で常に検証・修正しながら，長期予測の不確定

doi:10.1029/2005GB002672.

Cycles,20,

GB4003,性の幅を狭めていくことが必須であろう。このため，温Doherty, R. M., et al. (2013), Impacts of climate change on

暖化にしても，オゾン層回復にしても，将来予測は，

surface ozone and intercontinental ozone pollution: A

モデリングだけでなく，継続的なモニタリングとの両輪

multi-model study, J. Geophys. Res., 118:3744–3763,

で初めて意味をなすと考えられる。

doi:10.1002/jgrd.50266.

化学輸送モデルおよび化学気候モデルの利点はEyring, V., et al. (2013), Overview of IGAC/SPARC Chemistry-

各種要因や起源の分離であることは先に述べたが，Climate Model Initiative (CCMI) Community Simulations

現状では，観測・実験とモデルとの融合・結合はまだin Support of Upcoming Ozone and Climate Assessments,

十分とは呼べない状況にあり，観測と協調したモデSPARC Newsletter No. 40, p. 48-66.

ル研究，またはモデルと協調した観測研究について，Guenther, A. B. Jiang, X. Heald, C. L., Sakulyanontvittaya, T.

今後の活性化の余地が大きい。また，化学気候モデ

Duhl, T., Emmons, L. K., Wang, X.Geosci (2012), Model

ルとしては，陸域・海洋の生態系プロセスと結合した

Dev., 5, 1471–1492, doi:10.5194/gmd-5-1471-2012

地球システムモデルとしての発展が今後期待できる

HTAP (2010), Hemispheric Transport of Air Pollution 2010 -ことは 6 節で紹介したが，ここからは，温暖化や大気Part A Ozone and Particulate Matter, United Nations

環境変動のメカニズムの理解に，これまでにない新しEconomic Commission for Europe.

い考え方・方向性が生まれ出ることを著者は期待してIPCC (2013), Climate Change 2013: The Physical Science Basis.

いる。

Contribution of Working Group I to the Fifth Assessment
Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change

謝辞[Stocker, T.F., D. Qin, G.-K. Plattner, M. Tignor, S.K. Allen,

本研究の一部は，環境省の環境研究総合推進費

J. Boschung, A. Nauels, Y. Xia, V. Bex and P.M. Midgley（S-12）および，科研費（16H02937，25241006）プロジ(eds.)]. Cambridge University Press, Cambridge, United

ェクトにより実施されたものです。また，モデル実験のKingdom

一部は，海洋研究開発機構の地球シミュレータ，おdoi:10.1017/CBO9781107415324.

よび国立環境研究所地球環境研究センターのスーK-1

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原稿受領日: 2016 年 11 月 21 日
掲載受理日: 2016 年 11 月 29 日

著者所属：
1. 名古屋大学大学院 環境学研究科
2. 海洋研究開発機構*責任著者:
Kengo Sudo <kengo@nagoya-u.jp >13

総説 －トピックス 「シミュレーションで探る大気の化学」－

Research Focus

Article No. 036A04

大気化学データ同化
Data Assimilation of Atmospheric Chemistry
関山剛 1 *
データ同化とは観測と予報シミュレーションの情報を組み合わせて最も尤もらしい状態を推定する技術である。計算機の性能向上にともなって大気化学の分野でもデータ同化を利用した物質濃度分布の解析や発生／沈着量の逆推定が近年盛んに行われるようになってきた。本稿ではデータ同化に対する先入観や誤解（数式ばかりで難しい？／データ同化はデータ捏造？）を解きつつ，最新のデータ同化手法を使った解析例を紹介して大気化学データ同化の利用価値について概観したい。

1. データ同化とはれら相補的な長所短所を持つ二種類の情報をベイ

地球科学におけるデータ同化とは観測値と予報シ

ズ統計学に基づき統合し，最も尤もらしい状態（＝真ミュレーションモデルの計算結果を組み合わせて統値に可能な限り近い値）を推定するのがデータ同化

計学的に最も尤もらしい大気（あるいは海洋や陸面）である。

の状態を推定する技術である。もともとは天気予報計

データ同化では通常，モデル計算値を第一推定

算の初期値を作成するために研究開発が進められ値あるいは先験情報と呼ぶ。もちろんこの第一推定

たデータ同化であるが，2000 年代頃から急速に大気値には誤差が含まれる。最新のデータ同化手法は第化学への応用が進められている。以下，データ同化

一推定値のどの場所，どの時刻，どの物理量にどのの原理（1.1 節）とデータ同化の技術的変遷（1.2 節）

程度の誤差が含まれているのか推定することによっを簡単に説明したあと，具体的な大気化学への応用てデータ同化の計算精度を向上させている。データ

例（2.1 節：オゾン，2.2 節：エアロゾル）を解説する。

同化の計算結果である最適推定値（いわゆる解析値）は第一推定値や観測値よりも真値（＝この世界の1.1. データ同化の原理

真の状態）に近いと期待することはできるが，我々人

我々地球科学者は二種類の情報を持っている。

類は真値そのものを知ることはできない。よく誤解さ一つは観測値，もう一つはモデル計算値である。観れることであるが，真値というのは測器の性能を無限

測値はこの世界の真の状態を反映しているはずだがに上げていけば得られるというものではない（ここでは（ただし必ず誤差を含む；その誤差には測器誤差だ

量子力学の不確定性原理はとりあえず無視する）。

けでなく代表性誤差も含まれる；測器誤差よりも代表

例えば，我々地球科学者が知りたいのは熱電対の先性誤差の方が取り扱い困難である），任意の場所と時端に触れている微小空気塊の温度ではなく，小さな間間隔で全ての物理量を観測することは不可能であ

試料セルの中にたまたま入ってきた二酸化炭素の濃る。一方，モデルは地球上の任意の場所と時間にお度でもなく，少なくとも数十ｍサイズ，場合によってはけるあらゆる物理量を計算することが可能であるが，数十 km サイズの空気塊における平均温度や平均濃所詮は計算機の中の世界（Virtual World）である。こ度なのである。このような「空気塊全体の平均値」と1

大気化学研究 第 36 号 (2016)「極小ローカルな観測値」との差を代表性誤差と呼ぶ。

は，汚染濃度の観測値から（過去の）汚染発生量のデータ同化の計算精度を上げるためには測器誤差

逆推定も原理的に可能であることを意味する。後述

だけでなく代表性誤差も正確に見積もる必要がある。

するように逆推定は大気化学において大変利用価値

データ同化はベイズ統計学に基づいていると前述の高いデータ同化の能力である。

したが，本稿ではその数学的な内容に深入りはしな

1.2. データ同化の技術的変遷

い（しかし，ベイズ統計学の学習はお薦めである。日
本の学校教育で学ぶ古典統計学との違いに驚愕し，天気予報の分野では予報初期値を作るために計

知的好奇心が満たされること請け合いである）。デー

算機性能の低い時代（1970 年代）からデータ同化がタ同化に関して日本語の教科書も幾つか出版されて行われてきた。当時使われていたデータ同化の手法

いるので数学的な詳細はそちらを参照してほしい[露は最適内挿法（Optimal Interpolation: OI）と呼ばれる木, 川畑（編）, 2008; 淡路ら, 2009; 樋口ら, 2011]。

ものであり，極めて簡便な計算処理で済むために計

ちなみにデータ同化の数学的原理は地球科学以外

算機負荷が低いという利点を持つ。しかし，最適内挿でも盛んに使われている。例えば「ロケットや自動車

法は計算結果（最適推定値）の格子点間および変数の位置推定」「通信情報のフィルタリング」「機械学習間の物理的バランスが容易に崩れてしまうという欠点

によるビッグデータ処理」なども共通の数学的基盤にを持つ。また，遠く離れた場所の観測値を適切に重依っている。これらはすべて「量・質共に限られた観み付けしてモデル計算値と融合することができない。

測情報を元にその背後に隠れている真の状態を推そのため，（天気予報とは異なって）豊富な観測デー

定する」ことを目的としているからである。

タを得ることの難しい大気化学の分野では最適内挿

ともあれ地球科学におけるデータ同化で実際に行法の利用は非常に困難であった。

われている数学的操作を極めて簡略に述べるなら，

大気化学の分野でデータ同化が広く行われるよう

それは重み付き平均と言ってよいだろう。しかしモデになったきっかけは，計算機の性能が向上して高性

ル計算値と観測値を足して単純に 2 で割るのではな

能なデータ同化手法が実用化されたことが大きい。

く，より信用できる方の重みを重くして平均値を計算

天気予報の分野で開発された最新のデータ同化手する。信用の度合いは誤差の相対的な大きさで決ま法（変分法やアンサンブルカルマンフィルタ）が物質る。ただしこのような 2 変数間の単純な重み付き平均濃度のデータ同化にも流用されてきた。また，1980

は同じ場所・時刻・物理量のモデル計算値と観測値

年代あるいは 1990 年代頃から地球観測衛星が続々が共に存在している時のみに実現可能である。残念と打ち上げられ，大気微量成分やエアロゾルの観測ながら実際の地球大気のデータ同化では観測値がデータが広範囲に得られるようになったことも強い動圧倒的に少なく，モデル計算値と同じ場所・時刻・物機となった。

理量の観測値が得られる可能性はほとんどゼロに近現代の天気予報で主に使われているデータ同化い。しかしその場合も，異なる場所や時刻，あるいは

手法は変分法である（ちなみに変分法とは最速降下

異なる物理量との間の相関をもとにして重みを推定し，線問題など函数最小値探索の際に用いられる数学

最適推定値を計算することが可能である。最新のデ上のテクニックである）。特に気象庁や欧州中期予報

ータ同化手法の開発は，このような離れた物理量同センター（ECMWF）が採用している４次元変分法

士の相関（あるいは重み）をいかにして効率よく正確（Four Dimensional Variational method: 4D-Var）は最に推定するかという技術競争である。また，異なる場

適内挿法の欠点の多くを解決している。例えば格子所・時刻の異なる物理量を最適推定できるということ

点間の相関は時々刻々変化する大気の流れに依存

2大気化学研究 第 36 号 (2016)

して動的に推定されており，さらにモデル予報値とはでは，どのようなデータ同化手法が大気化学では異なる種類の観測物理量（例えば放射輝度など）も広く使われているのだろうか。一つには数値モデル

物理的に適切な関連性を推定することによってモデのアジョイント・コードを作る必要のない３次元変分法

ル予報値に取り込ませることができる。

（3D-Var）の利用が挙げられる。しかし残念なことに

しかし 4D-Var の欠点は極めて計算機負荷が大き

3D-Var は精度や応用性において 4D-Var に遠く及ば

いこと，さらには数値モデルのアジョイント・コード（随ない。そこで 2000 年代以降しばしば使われるようにな

伴方程式モデル）を用意しなければならないことにあった手法がアンサンブルカルマンフィルタ（EnKF）でる。特に大気化学への応用を考えると，数学的な詳ある。EnKF は数値モデルのアジョイント・コードを必

細は省くが，非線形性の強い化学反応過程や拡散

要としない一方で 4D-Var に匹敵する性能を持つため沈着過程のアジョイント・コードを作成する作業は極（ただし計算機負荷も 4D-Var に匹敵してしまうのは残めて手間がかかる。そのため，大気化学での本格的念な点である），大気化学のデータ同化に最適と言っな 4D-Var の利用はあまり進んでいない（複雑な化学てよい。

反応系のアジョイント・コード作成を試みた例もあるがEnKF の原理を簡単に説明すると，微小摂動を与[Hakami et al., 2007; Henze et al., 2007]，アジョイン

えた多数の異なる初期値によるアンサンブルシミュレ

ト・コードの維持管理は一般には極めて難しいと思わーションのばらつきによって先験情報の分散（すなわれる。ただし黄砂や二酸化炭素のように化学反応系

ちモデル誤差）と共分散（すなわちモデル変数間のが 単 純 な 事 例 で は 4D-Var も 利 用 さ れ て い る相関）を近似し，重み付け平均の重みを決定する線[Yumimoto et al., 2008; Niwa et al., 2016]）。

形最小分散推定法である。その推定精度は原理的(a) Total O3 with Nudging [DU] 28Feb2001(b) Total O3 with 40-EnKF [DU] 28Feb2001(c) TOMS Measurements [DU] 28Feb2001

図 1 オゾン全量データ同化の例。(a) ナッジング法によって作成した解析値，(b) 40 メンバーのアンサンブルカル
マンフィルタによって作成した解析値，(c) これらデータ同化に使用した TOMS オゾン全量観測値。Sekiyama et al.
[2011a]の Supplement 1 を一部改変して引用。

3

大気化学研究 第 36 号 (2016)にアンサンブルのメンバー数が多いほど，また数値

便なデータ同化手法であるため（ただし TOMS やモデルの非線形性が弱いほど高くなる。大気化学に

OMI のように空間的に密な観測値が得られる場合は内在する強い非線形性は如何ともしがたいが，アン

利用価値あり），ナッジング法で作成した解析値の精

サンブルのメンバー数は計算機資源の許す限り増や度は一般に低い。それがよく現れているのが図 1 であすことが可能である。かといって数千・数万のアンサ

り，ナッジング解析値（図 1a）に比べて EnKF 解析値

ンブルを計算することは容易ではないため（それより（図 1b）の方が TOMS 観測値（図 1c）に似た等値線をも数値モデルの解像度を上げる方が賢明な場合もあ描いていることが分かる。ナッジング法などの簡便なる），大気化学データ同化の場合，通常は数十メンバ

データ同化手法はプルームの微小な構造を再現すー程度のアンサンブル計算で EnKF を実現させているのが苦手である一方で，EnKF のような高性能なデる。また，当然であるが観測データが充実しているほータ同化手法はプルームの形を壊すことなく解析値

ど，また数値モデルの性能が良いほど最適推定値のを作成できる。これは図 1 における南極海上空の等精度は高くなる。どの程度の精度で最適推定値が得値線の形を見れば一目瞭然だろう。

られるかはこれら様々な要因によって決まるので“やまた，EnKF のような高度なデータ同化手法は入手ってみなければ分からない”というのが実情である。

可能な観測値が少ない場合でも最適推定精度の劣次章では EnKF を使った大気化学データ同化の例

化が少ない。例えばオゾン全量データ同化計算を 2として，筆者自身が行ったオゾン全量とエアロゾル

ヶ月間続けた例では（図 2），EnKF データ同化の誤（特に黄砂）の解析をそれぞれ紹介する。

差（RMSD）がナッジングに比べて小さいだけでなく，
データ同化に用いる観測の分量が 10 分の 1 あるい

2. 大気化学への応用
2.1. オゾンは 100 分の 1 に減少しても誤差の大きさはほぼ同じ値に収束することが見て取れる（ただし誤差の縮小速

成層圏オゾンは衛星観測が得やすい上に高性能

度は遅くなる）。一方でナッジング解析値は観測の分な数値シミュレーションモデルが多数開発されてきた量の減少が解析誤差の拡大に直結している。ちなみ

経緯もあり，比較的早い時期から大気化学データ同にこの実験では既存の観測値をランダムに間引くこと化の対象となってきた。ここでは米国航空宇宙局

によって人為的にデータ量を減少させた。

（NASA）が打ち上げた TOMS と呼ばれる観測装置（現在は OMI と呼ばれる後継装置が打ち上げられて80いる）で得られたオゾン全量値を EnKF によってデー70

Nudging 1/1
Nudging 1/10
Nudging 1/100

60

[DU]

タ同化した例を示す[Sekiyama et al., 2011a]。TOMS

EnKF 1/1
EnKF 1/10
EnKF 1/100

50

では観測データが鉛直方向の全量積算値であるた

RMSD

40

め，鉛直分布に関する情報は全く得られない。したが30って鉛直分布情報はすべてモデル計算値（第一推20定値）から得ることになる。ちなみにオゾン全量の約 9101

割は成層圏オゾンであるため，オゾン全量を同化す

11

21 Day 314151

図 2 オゾン全量データ同化精度の時系列推移。
横軸はデータ同化開始からの日数，縦軸は解析
値を初期値にして 6 時間予報した値と観測値との差（Root Mean Square Difference）の北半球中緯度平均。データ同化に使用する観測値の数を標準，10 分の 1，100 分の 1 に変化させて計算している。Sekiyama et al. [2011a]の Fig. 3 から引用。

ることは成層圏オゾンを同化することに近い。
この研究例では EnKF によって作成した最適推定
値（＝解析値）をナッジング法で作成した解析値と比較している。ナッジングは最適内挿法よりもさらに簡4大気化学研究 第 36 号 (2016)

2.2. エアロゾル(a)

次に，データ同化の威力を強く認識させる例を示km

そう。エアロゾルの観測装置にライダーと呼ばれるものがある。レーザー光の後方散乱を測定し，エアロゾ(b)

ルの鉛直分布を非常に高い解像度で推定可能な測

N

N

N

器である。しかしライダーで観測できるのは減衰後方km

散乱係数あるいは消散係数であり，エアロゾルの濃度は直接には測定できない。また，レーザー光が放(c)

たれる方向だけしか観測できないため，横方向の広

N

N

N

km

がり（swath 幅）が通常は得られない。したがってライ
ダーの観測結果を図に描くと屏風のような断面図のNみが得られる（例：図 3a）。ライダーから得られる情報

N

N[sr-1 km-1]

量は膨大であるのに横方向の広がりを欠くため，人図 3 衛星搭載ライダー観測のデータ同化の例。横軸を緯度，縦軸を高度として，2007 年 5 月 27 日(a)東アジア（日本–朝鮮半島–中国東北部近辺）上空を通過した極軌道衛星 CALIPSO の 532nm 減衰後方散乱係数観測値をプロットしてある（赤黒い領域
は雲，地面の黒い領域は山岳部，白い点は観測値が得られなかった領域）。(b)同じ場所・時刻を再現計算した数値シミュレーションモデル（データ同化無し）の結果，および(c)アンサンブルカルマンフ
ィルタで CALIPSO の観測値をデータ同化した結果。Sekiyama et al. [2010]の Fig 1.を引用。

間が視覚的にライダー観測を把握するのは非常に困難である。
このような特徴を持つライダー観測をデータ同化したらどのような最適推定値（エアロゾル濃度の解析値）が得られるだろうか。そう考えて筆者はライダー搭
載衛星 CALIPSO（2006 年に NASA が打ち上げ）の観測データを EnKF によって全球エアロゾルモデルに同化した[Sekiyama et al., 2010]。衛星ライダーは非常に離れた場所の大気断面を測定するのみて描画してある。そして CALIPSO 観測値をデータ同（CALIPSO の極軌道の東西間隔は約 1000 km）であ化した結果が図 3c である。この日は大陸から日本列るため，EnKF（あるいは 4D-Var）のように大気の流れ

島へ向けて黄砂や越境汚染が流れ込んでおり，図に依存して（＝時々刻々変化する風上方向へ遡っ

3a においても北緯 40 度／高度 5 km 付近に何らかのて）最適推定を行うデータ同化手法でなければ観測

エアロゾルが観測されていることが分かる（北緯 30 度

情報の活用が難しい。また，この Sekiyama et al.

付近の雲中および雲下にもおそらくエアロゾルが大[2010]では球形エアロゾルと非球形エアロゾル（主に量に含まれているが衛星ライダーでは観測不可能）。

黄砂）とを区別するため，532nm および 1064nm の減この例では，特に北緯 45〜55 度／高度 3 km 前後に衰後方散乱係数データに加えて 532nm の偏光解消

おいて（データ同化無しのモデル計算では観測にお度データの同化を試みた。

いて存在しないエアロゾル塊が分布してしまっている

図 3a は CALIPSO の観測した 532nm 減衰後方散領域で），データ同化による改善が顕著である。

乱係数（2007 年 5 月 27 日東アジア上空）であり，図

この衛星ライダーデータ同化を使って水平方向の

3b は同じ時刻・同じ場所の 532nm 減衰後方散乱係

黄砂濃度分布を調べた結果が図 4 である。データ同数を全球エアロゾルモデル（データ同化無し）で再現

化無しの場合，北海道と沖縄を除く日本全体が黄砂した結果である。ただし，観測では雲の中や下で観に覆われてしまっているが（図 4a），データ同化の解測が不可能であるのに対し，モデルでは雲を無視し析結果では九州・四国と山口県辺りにのみ黄砂が流5大気化学研究 第 36 号 (2016)

(a)

(b)

図 4 衛星搭載ライダー観測のデータ同化の例。ここでは地上での黄砂濃度を等値線で示している。(a) データ同化無しで計算した数値シミュレーション結果，(b) CALIPSO の 532nm および 1064nm 減衰後方散乱係数観測値に加えて 532nm 偏光解消度観測値をデータ同化した結果。灰色の領域は黄砂が特に濃い領域。赤色の点はこの日に黄砂を目視した気象官署，青色の点は黄砂の目視がなかった気象官署。Sekiyama et al. [2010]の Fig. 5 を一部改変して引用。

れ込んでおり（図 4b），残りのプルームは太平洋上へおける黄砂発生量を推定している。この時期，ゴビ砂通り抜けている。この日の気象官署による黄砂目視

漠では数値モデルの土壌水分量が過大評価だった

観測では九州・四国・山口県以外ではほとんど黄砂

ことが分かっており，そのためデータ同化無しの計算が報告されておらず，データ同化無しの計算結果がでは黄砂発生量が過小評価だったと推測されている。

過大評価であることは明らかである。一方，データ同

データ同化はそれを補正することができた（図 5c の化の解析結果は黄砂報告官署（図中の赤点）と黄砂

赤色領域）。ただし黄砂発生量の広域観測は実際上

プルームの位置が非常に良く一致している。ちなみ

不可能であるため，この逆推定結果を直接検証するに黄砂目視観測の情報はデータ同化に利用されてことは困難である。大気化学における逆推定の計算おらず，データ同化に利用したのは約 1000 km 間隔

結果は他の様々な情報（ボトムアップ的なデータセッ／day の CALIPSO ライダー観測だけである。この例

ト等）と組み合わせて利用する必要があろう。

のように，高性能なデータ同化は『必要とは異なる場

3. さいごに所／物理量の観測情報（この場合は衛星直下の減衰後方散乱係数）』を利用して『必要とする情報（この本稿ではオゾン全量とエアロゾルのデータ同化し場合は自分の街の黄砂濃度）』を最適推定することがか紹介できなかったが，世界各国の研究者らによっ可能である。

て成層圏オゾン関連物質（Ox，NOx，ClOx 等），温さらに同じ EnKF データ同化システムを使用して，室効果ガス（二酸化炭素，メタン等），一酸化炭素，

黄砂発生量を逆推定した例が図 5 である[Sekiyama

煤，放射能汚染物質など様々な大気微量成分の濃et al., 2011b]。前に述べたとおり，高性能なデータ同度分布解析と発生量逆推定がデータ同化を使って化手法を用いると物質濃度の観測値から物質の発生進められている。また将来的には，計算機の高速化・／沈着量を逆推定することが可能である。これは大数値モデルの性能向上・新たなデータ同化手法の開気化学において大変利用価値が高い。図 5 の例で発によって，これまで以上の精度で最適推定が可能

はタクラマカン砂漠からゴビ砂漠にかけての領域にになるはずである。そしてサイエンスからは離れるが，

6大気化学研究 第 36 号 (2016)

(a)

(b)

(c)

図 5 衛星搭載ライダー観測のデータ同化による黄砂発生量の逆推定の例。2007 年 3 月 25 日から 4 月 3 日までの総発生量について，(a) データ同化無しで推定した値，(b) CALIPSO 観測値をデータ同化して逆推定した値，(c)これら
データ同化無し/有りの推定値の差（＝ｂ−ａ）。Sekiyama et al. [2011b]の Fig. 2 を一部改変して引用。

このように作成された濃度解析値はいわゆる「化学天Sekiyama, T. T., T. Y. Tanaka, A. Shimizu, and T. Miyoshi

気予報」の初期値として活用することにより社会貢献(2010),

が可能である。大気化学データ同化の歴史はまだ浅Dataassimilationof

CALIPSO

aerosol

observations, Atmos. Chem. Phys., 10, 39–49.

く，今後の発展が非常に楽しみである。

Sekiyama, T. T., M. Deushi, and T. Miyoshi (2011a),
Operation-Oriented Ensemble Data Assimilation of Total

4. 謝辞

Column Ozone, SOLA, 7, 41–44.

筆者の大気化学データ同化研究は理化学研究所

Sekiyama, T. T., T. Y. Tanaka, T. Maki, and M. Mikami (2011b),の三好建正博士や気象研究所の田中泰宙博士ら，

The Effects of Snow Cover and Soil Moisture on Asian

大変素晴らしい同僚や先輩に支えられている。改めDust: II. Emission Estimation by Lidar Data Assimilation,て感謝したい。本稿で紹介した図の多くは環境省環SOLA, 7A, 40–43.

境研究総合推進費の助成による研究 A-0903（平成露木義, 川畑拓矢（編）(2008), 気象学におけるデータ同

21〜23 年度）によって作成することができた。

化, 気象研究ノート 第 217 号, 日本気象学会, 東京,
日本.

5. 参考文献

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Development of the adjoint of GEOS-Chem, Atmos. Chem.

掲載受理日: 2016 年 12 月 2 日

Phys., 7, 2413–2433.
樋口知之, 上野玄太, 中野慎也, 中村和幸, 吉田亮 (2011),

著者所属：

データ同化入門, 朝倉書店, 東京, 日本.

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icosahedral grid model (NICAM-TM 4D-Var v1.0): 1.

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<tsekiyam@mri-jma.go.jp>

Model Dev. Discuss., doi:10.5194/gmd-2016-231.

7

総説 －トピックス 「シミュレーションで探る大気の化学」－

Research Focus

Article No. 036A05

水表面の不均一化学の分子シミュレーション
Molecular Simulation Studies of Heterogeneous Chemistry at AqueousInterfaces
森田明弘 1,2 *エアロゾル表面での不均一化学の精密な解明には，大気化学と分子科学の両者にとって未開拓なフ
ロンティアが残されている。界面現象の原子・分子レベルの理解において，しばしば実験計測が届かない場面があり，分子シミュレーションが有効な役割を果たすことができることを，水表面の物質移動やその表面構造に関するいくつかの研究例を通して紹介する。

１．はじめにについて紹介する。

大気中のエアロゾルは，古くからの酸性雨や南極のオゾンホールをはじめとして，近年の気候変動や

2．気液界面の物質移動

健康被害などを含めて大気化学全般にわたって

2.1 取り込み係数と適応係数

様々な役割を果たしており，その不均一化学の解明

不均一反応の速度論は，気相の拡散輸送，界面は大気化学の中で大きな分野を形成しているでの取り込み，液相の拡散や反応など多くの要素が[McNeil et al., 2014]。しかしエアロゾルの関わる不均

関わっている[Kolb et al., 2010]。不均一反応の速度

一化学を原子・分子の振る舞いのレベルで解明するは一般に取り込み係数  で表されるが，これは本質

ことは，未開拓な領域が多く残されている。

的には単位時間・単位面積当たりの正味の物質移動量に当たる現象論的な速度で，上のような要素ステッ

均一気相系の大気化学反応にない特徴として，不均一系では界面現象が重要な意味をもつ。界面をまたぐ物質移動や界面特有の反応が関わるため，反応機構や速度論も際立って複雑になる。また不均一反応の微視的な理解のために，界面の観測が大きな問題となる。大気化学の表面は従来の表面科学の枠に収まらない部分が大きく，大気圧下で液体表面を含むような界面を原子・分子レベルで観測できる手法は非常に少ないためである。実験計測が難しい問題に対する切り口として，理論計算によって原子・分子の振る舞いを扱う分子動力学(MD)シミュレーションが

図 1 気相‐エアロゾルの不均一反応。
気相および液相での輸送と反応，表面の取り込みと反応の全体の模式図。[Knipping et al., 2000]
Reprinted with permission. ©Copyright 2000, AAAS

重要な役割を果たすことが期待される。本稿では，界面現象の解明に対する分子シミュレーションの貢献1大気化学研究 第 36 号 (2016)

プをすべて含んだものである。その理解には，これら

よって，短鎖の界面活性有機分子の効果を初めて測の要素ステップの解明が求められ，とくに律速段階を定した。蒸気圧の妨害を避けるため，比較的高い濃

把握することが必要である。各要素ステップの速度論度の硫酸水溶液を用いて の直接観測を行ったとこが分かれば，エアロゾル形状やバルク濃度の境界条

ろ，n=4 （ブタノール）や 6 (ヘキサノール)の膜ではほ件の違いで見かけ上異なる取り込み係数 をモデル

ぼ1 で，界面移動にほとんど影響がないことを示し化して表すことも可能となる。

た[Park et al., 2009]。これは長鎖の分子と短鎖の分

これらの要素ステップにはバルク中の拡散や反応子では，界面移動に与える機構が違うことを示唆してに関するものも含まれているが，そのなかで厳密ないる。

（狭義の）意味で界面の移動速度を表す量は mass

そもそも長鎖の分子がなぜそれほどに  を小さく

accommodation coefficient (適応係数) であり，ミクするのか。それを明らかにするため，Langmuir 膜をロには通過する水分子の感じる自由エネルギー面と摩擦係

 界面に取り込まれた分子数  界面に衝突した分子数 

数を分子シミュレーションによって計算した(1)[Sakaguchi et al., 2012]。すると，長鎖分子の場合にで定義される。これは衝突分子や界面構造に依存すは図 2 のようにアルキル膜の中で自由エネルギー障るもので，直接測定も難しい1。そこで分子シミュレー

壁が現れ，鎖長とともに障壁が高くなることが明らかとションで解明するにふさわしい対象である。

なった。水分子が気相側からアルキル膜に侵入していくと，鎖構造に歪みがたまって不安定化する。しか2.2 有機分子膜に覆われた表面の物質移動

しある程度まで潜り込んでいくと，水表面側から water

気相の水分子が水表面に取り込まれる適応係数

finger 構造が生じてその水分子を捕らえるようになり，はほぼ１であるが，水表面が界面活性の Langmuir 膜

自由エネルギーが一気に安定化する。その 2 つの要で覆われると は劇的に小さくなることが昔から知ら因が自由エネルギー障壁をつくり，遅い反応速度(小れていた[La Mer et al., 1964]。アルキル基 CnH2n+1 をさい)を与える原因となる。

含む界面活性分子では長鎖になるほど は小さくな

一方短鎖 (n= 4, 6)のアルコール膜の場合，MD シ

り，n=16 のアルコールでは， は 10 程度になる。

ミュレーションで衝突を観察すると，かなりの割合が-4

大気化学でも海洋境界エアロゾルを含む多くのエア
ロゾル表面は有機物で覆われていることが近年明らかになってきており[Ellison et al., 1999]，それが物質移動の速度に影響を与えていることが考えられる。
長鎖の Langmuir 膜で を求めることはむしろ容易である。それは が非常に小さくなると，それが物質移動全体の律速となって，現象論的な取り込み係数
が適応係数と等しくなるためである。しかし短鎖の有機物での の測定は困難で，これまで測定例はなかった。Nathanson らは，液体表面の分子ビーム実験に
図 2 水表面のヘキサデカノール単分子膜を通過する水
分子の自由エネルギー面 G(z)。左パネルは界面に垂直な z 方向の膜構造を示す。右パネルは，水透過の障壁頂
上 (z=23 Å) 前後でのスナップショット。

1

これは固体表面科学で，sticking coefficient と呼ばれる量に対応する。真空下の固体表面とは違って，大気圧や蒸気圧下の表面で分子衝突の測定を行うことは一般に困難である。

2

大気化学研究 第 36 号 (2016)

表面ではじかれることがみられる。これは， < 1 をの理解が求められる。しかし電解質水溶液の表面は，意味しており，実験と矛盾しているように見える。しか身近な系であるにもかかわらず，近年に至るまで未し，実験では蒸気圧を下げるため高濃度の硫酸水溶解明のまま残されていた。その最大の理由は，水溶液を使用しており，アルコール分子の一部がプロトン液の表面第一層レベルの構造を正確に観測できる化していることが考えられる。中性のアルコール分子手法が殆どなかったためである。一般にイオンは水+(CnH2n+1OH)とプロトン化したカチオン(CnH2n+1OH2 )表面に露出しにくいと長年信じられていた。

が混ざった膜では有機膜の morphology が乱れ，確しかし 2000 年代になって Jungwirth と Tobias が分かに分子動力学計算では~1 に近い結果が得られ子シミュレーションによって，ある種のイオン(Br-, I- な

た[Sakaguchi et al., 2003]。界面での物質移動は，表ど)はむしろ表面活性であると予測し，従来の常識を面を覆う有機分子の構造や構造の乱れなどにも敏感覆すものとして大きな議論を巻き起こした[Jungwirthに依存することが明らかとなり，そのモデル化のため

et al., 2001]。大気中の海塩粒子エアロゾルでも，水には分子シミュレーションによる系統的な解明が求め

表面のイオン分布によって新たな表面反応の経路がられている[Ergin et al., 2016]。

あることが示された[Knipping et al., 2000]。これらの研究は表面化学者の関心を呼び，多くの計測の試

3．電解質水溶液表面のイオン分布

みがなされるようになった。

3.1 近年の発展

水表面の分子を観測する代表的な手法に和周波

大気中の水溶性エアロゾルの化学的成分は，硫発生(Sum Frequency Generation, SFG)分光がある。

酸や硝酸，海塩などの塩を含んだ電解質水溶液でこれは可視光と赤外光のレーザーを同時に界面に照ある場合が多い。その表面での不均一反応の特徴を射して発生する和周波の信号を観測する手法である。

解明するには，その表面構造，とくに電解質の分布

これは 2 次の非線形光学過程で，対称性の破れた界

図 3 電解質(NaI)水溶液表面での SFG スペクトル（右上）[Raymond et al., 2004] と分子動力学（MD）シミュレーション（右下）[Jungwirth et al., 2001] 。 MD で得られた構造は，I- が表面に蓄積した様子を示し，測定された界面スペクトルがこれを意味するかどうかが問題であった。 Reprinted with permission. ©Copyright 2004 & 2001, American Chemical Society.

3大気化学研究 第 36 号 (2016)

面でしか原理的に起こらないため，界面の分子だけの酸解離平衡 (H2SO4  HSO4-  SO42- ) をもち，を選択的に捉えて振動スペクトルを得るユニークな特その分子（イオン）種の割合は熱力学条件で変化す

徴をもっている。そこで，問題の NaI 水溶液表面のる。表面では解離定数も未知であるため，表面構造

SFG 測定を 2004 年に Richmond と Allen らの 2 つのを知るにはイオン種の解離平衡と表面での分布構造

グループが行った[Raymond et al., 2004, Liu et al.,の両方を同時に解くことが求められる。そこで我々は2004]。両者はほぼ同じスペクトルの測定を報告した

産総研の宮前博士と共同研究を実施し，硫酸水溶が，I- イオンが界面活性かどうかをめぐっては正反対

液の溶質と溶媒の SFG スペクトルを包括的に測定しの結論を出し，実験スペクトルを見ただけで解釈が難たうえで，MD シミュレーションでそれらをすべて説明

しいことを示す結果となった2。その頃筆者らは SFG ス

できる条件を同定した。その結果，大気中の硫酸エペクトルを MD シミュレーションによって計算して解析

アロゾルの表面では，硫酸の第 2 解離がバルク中よりする手法を提案し，開発を進めていた。そこで MD 計

も顕著に抑制されていることを明らかにした。硫酸エ算で得られた NaI 水溶液の界面構造は，実測の SFG

アロゾルの表面では，H3O+ と HSO4- の電気二重層

スペクトルを再現することを示し，界面の SFG 分光とが支配的な構造をとることが分かった。

-

MD 計算の結果を合わせて，I が表面活性であるこ

4．まとめとを確立した[Ishiyama et al., 2007, Ishiyama et al.,2014]。

本稿では不均一大気化学にかかわる問題として，

その後電解質水溶液の表面でのイオン分布は，イ界面での物質移動の機構，および電解質水溶液表

オン種によって多様性を示すことが急速に明らかにさ面の構造をとりあげ，分子レベルの詳細を解明するうれていった[Jungwirth et al., 2006]。その構造情報をえで分子シミュレーションが有効であることを解説した。

もとに，水表面特有の反応機構も明らかにされつつその他にも表面の反応場としての特徴，酸性度や塩ある[Enami et al., 2016]。本稿では近年明らかにされ基性度，表面での不均一反応機構，エアロゾルの核た電解質水溶液表面の一例として，大気中の硫酸エ形成など重要な問題がある。
このような対象は大気化学と物理化学の両方から

アロゾル表面に関する系である硫酸水溶液表面につターゲットとされ，欧米ではこのような研究分野が物いて紹介する。

理化学の一部として普通に認知されている。私事な3.2 硫酸エアロゾル表面

がら筆者は米国ボールダーに留学中にこのような分硫酸エアロゾルの基本的な組成は濃厚な硫酸水野の存在を知り，それを出発点として大気の界面現溶液で，大気化学で基本的な物質としてよく研究さ

象に物理化学として興味をもつようになった。今後分れ，そのバルク物性は体系的にモデル化されている野の枠を越えて多くの方が興味をもつことを期待して[Carslaw et al., 1995]。しかし表面に関する情報は，いる。

ほとんど皆無に近かったといえる。そこで SFG 分光と

5．謝辞

MD シミュレーションの共同で，その表面分子の詳細が研究された[Ishiyama et al., 2011]。

本稿で紹介した筆者の研究は，当研究室の石山

上記の NaI 水溶液などと比べて，硫酸水溶液表面

達也博士（現富山大）と坂口俊博士（現昭和電工），の解明は一段とチャレンジングである。硫酸は 2 段階

および産総研の宮前孝行博士との共同研究である。
またこの分野への関心を導いたコロラド大の J. T.
Hynes 教授に感謝する。

2

表面第一層の情報を選択的に捉えることと，その情報から表面の分子構造を同定することは別の課題である。

4

大気化学研究 第 36 号 (2016)

6．参考文献aerosols, Science, 288, 301-306.

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Jungwirth, P. and D. J. Tobias (2001), Molecular structure ofsalt solutions: a new view of the interface with
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原稿受領日: 2016 年 10 月 13 日

Phys. Chem. B, 105, 10468-10472.

掲載受理日: 2016 年 11 月 4 日

Jungwirth, P., B. J. Finlayson-Pitts and D. J. Tobias (eds.)

著者所属：(2006), Structure and chemistry at aqueous interfaces,

1. 東北大学大学院 理学研究科

Chem. Rev., 106(4).

2. 京都大学 触媒・電池研究ユニット

Knipping, E. M. et al., (2000), Experiments and simulations of*責任著者：
Akihiro Morita <morita@tohoku.ac.jp>

ion-enhanced interfacial chemistry on aqueous NaCl

5

第 12 回日本大気化学会奨励賞受賞記念論文

Awarded Accounts

Article No. 036A06

大気エアロゾルに対する水蒸気の作用
桑田幹哲 1 *大気エアロゾルは水蒸気と作用することで吸湿成長し，過飽和雰囲気下においては雲凝結核として働きます。雲凝結核特性はエアロゾルが雲粒へと成長することにより引き起こされる放射収支への影
響，またエアロゾルの湿性沈着を評価する上で不可欠です。さらに大気エアロゾルは吸湿成長することにより相転移し，化学反応性が変化します。このように大気エアロゾルに対する水蒸気の作用はエアロゾルが環境や気候に与える影響を評価する上で重要な役割を果たします。本レビューではこれらの点に関して筆者の研究を踏まえながら議論したいと思います。

1．はじめに明らかにしています。Aitken により示された過飽和雰

まず最初に 2016 年度の大気化学研究会奨励賞を囲気下での雲粒生成の理論的な説明は 1936 年に頂いたことに対し，推薦してくださった先生方， これ

Köhler により与えられました[Köhler,1936]。Köhler 理

までお世話になった共同研究者の方々，さらにこれ論によれば，エアロゾルの平衡水蒸気圧はケルビン

までに在籍した研究室の皆様方に感謝したいと思い効果とラウールの効果の釣り合いにより決定されます。

ます。今後の研究においては，今回受賞対象になっケルビン効果は表面張力による平衡水蒸気圧の増た研究を基に研究の幅を広げ，より広範な視野に立大のことを指し，ラウールの効果は溶質の存在によりった研究を行っていきたいと考えています。

平衡水蒸気圧を減少させます。これら二つの相反す

今回受賞対象となった研究テーマは「大気エアロる効果は共にエアロゾルの直径に依存するため，エゾルに対する水蒸気の作用に対する研究」です。こアロゾルが持つ平衡水蒸気圧はある一定の直径にのテーマの中には私が(1)大学院生/博士研究員としおいて最大値をとります。この平衡水蒸気圧に相当て行っていた雲凝結核特性の研究，(2)博士研究員

する水蒸気飽和度を臨界過飽和度と呼びます

として行った二次有機エアロゾルの相に与える水蒸[Seinfeld and Pandis, 2006]。エアロゾルは臨界過飽

気の影響に関する研究，(3)現在行っているバイオマ

和度を越す水蒸気雰囲気下に曝されると水蒸気がス燃焼起源有機エアロゾルが持つ吸湿特性の研究存在する限り水を吸い続けることが可能となるため雲が含まれています。今回のレビューでは主に(1)と(2)粒へと成長します。このように雲粒へと吸湿成長するの点を中心にまとめようと思います。

ことが可能なエアロゾルのことを雲凝結核と呼びます。
一方，臨界過飽和度以下の水蒸気飽和度において2．背景

はエアロゾルの吸湿成長はその平衡蒸気圧によって大気中での雲生成にエアロゾルが不可欠だという決定されます。一般に水溶性成分を含む量が多い

ことは Aitken により 19 世紀に実証されました[Aitken，粒子の方がラウールの効果が強く働くために臨界過1881]。Aitken の実験では断熱膨張により生成した過飽和度が低くなり，吸湿特性が高くなります。従って，飽和雰囲気下での液滴生成を調べることにより，巧粒子直径が大きく，水溶性成分の割合が大きなエア

妙に液滴(雲粒)生成におけるエアロゾルの重要性を

ロゾルの方が雲凝結核として機能しやすいということ

1

大気化学研究 第 36 号 (2016)になります。

的特性が変化するために地球のアルベドが増大する

ラウールの効果の大きさを決定する上で重要な水であろうと考察しています(間接効果)。気候変動を評

溶性成分（溶質）としては，長らく硫酸塩等の無機物

価する上での間接効果の重要性は IPCC 第 1 次評価

のみが考えられてきましたが，1990 年代の中ごろから報告書(1990)から第 5 次評価報告書(2013)に至るま

実験・観測・理論的な研究により有機物の重要性がで一貫して強調されています。それと同時に雲微物

明らかになってきました[Novakov and Penner, 1993;

理過程や雲凝結核個数濃度の正確な見積もりの困

Saxena et al., 1995; Cruz and Pandis, 1997]。そして，難さのため，間接効果は気候変動の将来予測を行う

2000 年代半ば以降に行われた研究により， 室内実上での最大の誤差要因だと考えられています。とりわ験により生成された二次有機エアロゾルや大気中にけエアロゾル化学成分や粒子直径と雲凝結核特性

存在する有機エアロゾルが持つ雲凝結核特性や吸の関係は今世紀初頭の段階では観測的な知見があ

湿特性が詳細に調べられるようになってきています

まりありませんでした。
雲凝結核として機能する粒子の大多数は 1μm 以[Hartz et al., 2005; VanReken et al., 2005]。
さらに近年は有機エアロゾルの可塑剤としての水

下の比較的小さな直径を持つので，主に降水に伴うの役割が注目されるようになっています。二次有機エ

湿性沈着過程により大気中から除去されます。例え

アロゾルがガラスの様なアモルファス固体となるという

ば太陽光を吸収し大気を加熱することが知られていことが 2010 年に Virtanen らにより発見されました

る黒色炭素(black carbon，BC)粒子は主に湿性沈着[Virtanenet al., 2010]。固体と液体では化学反応が生により除去されます[Chung and Seinfeld, 2002]。BC

じる場としての性質が大きくことなるため，この発見を粒子はグラファイト様の構造を持つことからも明らかな機として二次有機エアロゾルの相に関する研究が盛ように非水溶性であり， 単体で大気中に存在する際

んに行われるようになってきました[Koop et al., 2011]。

には雲凝結核として機能しません。しかし BC 粒子にそれらの研究の中で豆腐や寒天の硬さが含水量によは大気中に滞在する間に硫酸塩や水溶性有機物とって徐々に変化するように，二次有機エアロゾルの粘いった物質が凝縮・凝集します。そして水溶性成分と性も吸湿に伴い低下するということが明らかになって内部混合した BC 粒子は雲凝結核として機能するた

きました[Shiraiwa et al., 2011]。

め，降水を伴う雲過程において大気中より除去されま

エアロゾルが持つ吸湿特性や雲凝結核特性が重す。このように BC 粒子の変質過程を実験的・観測的要である理由はいくつかありますが，幾つか主要なもな手法で解明していくことは重要なのですが，これはのを挙げると技術的にチャレンジングなテーマです。

(1) 間接効果・直接効果を含む放射影響

低相対湿度でガラスのような固体のエアロゾル粒(2) エアロゾルの湿性沈着

子は気相に存在する物質と表面で化学反応を起こ(3) 化学反応性

すものの，気相物質をエアロゾル内部に取り込むことができないために粒子相での反応が起きません。一があります。
雲が太陽光を散乱し地球のアルベドに影響を与え方液体として存在する粒子の場合，気相物質が粒子るということは古くから知られていましたが， 近年増

内部にまで拡散していくことが可能となるため，粒子加している人為起源エアロゾルが雲生成に与える可内での化学反応が起こります[Ravishankara, 1997]。

能性は 1974 年に Twomey により初めて指摘されまし従って，化学反応性は固体の場合に比べて格段にた[Twomey, 1974]。Twomey は人為起源のエアロゾ

高くなります。しかしながら，有機エアロゾルの化学的ルが増大すると雲凝結核の数濃度が増え，雲の光学組成は非常に複雑なので，このような実験を実際に2

大気化学研究 第 36 号 (2016)

行うのは容易ではありません。以下では私のこれまで特性は予想外に高いことが明らかになりました。このの研究の中でこれらの課題にどのように挑んできたの

点を定量的に理解するためには α-ピネン粒子がどのかをまとめたいと思います。

ような相の粒子として存在するのかを明らかにすることが重要だと考えられます[Kuwata et al., 2013]。

3．雲凝結核特性と化学組成
4．BC 粒子の雲凝結核特性

上述したように，雲凝結核特性はエアロゾルの大きさ（直径）と水溶性成分の割合に強く依存します。そBC 粒子が持つ雲凝結核特性は混合状態に強くこでエアロゾルの大きさを選別して雲凝結核特性を関連するものと予想されます。そのため，BC 粒子が測定することができれば，化学成分（水溶性成分）へ持つ雲凝結特性を精密に測定するには混合状態をの依存性に関する情報のみを取り出すことができる

選別した粒子の化学組成と雲凝結核特性を同時にであろうと予想されます。しかしながら私が雲凝結核測定することが重要になるものと考えられます。しかしの研究を開始した当初，このような手法は実験室レ

ながら，このような測定手法というのは従来確立されベルでは用いられていたのですが，大気観測に用いたものがありませんでした。そこで私の研究では揮発られた例は殆どありませんでした。そこで私の研究で分離法による化学成分の測定と雲凝結核特性の測は，エアロゾルの直径を選別し雲凝結核特性の粒径定を組み合わせることにしました。揮発分離法では依存性を自動的に連続測定する装置を開発しました。

BC を含む粒子を，BC とそれ以外の化学成分に分離

そして，その装置を用いて韓国の済州島で大気観測することが可能となります[Kondo et al., 2009]。これらを行い，同時測定された化学成分と定量的な比較をの測定を混合状態選別した粒子に対して行うため，行いました。その結果，硫酸アンモニウムをはじめと吸湿成長型タンデム微分型移動度分析器する無機水溶性成分や水溶性有機物の割合が実大（hygroscopicity tandem differential mobility analyzer:

気における雲凝結核特性を決定する上で重要な役

HTDMA）， および微分型移動度分析器－エアロゾ

割を果たしていることをはじめて観測的に明らかにしル 質 量 分 析 器 シ ス テ ム （ differential mobility

ました[Kuwata et al., 2008]。

analyzer-aerosol particle mass analyzer system:

この韓国済州島で行われた研究での最大の問題

DMA-APM）と結合しました。HTDMA は粒子が持つ点は水溶性有機物が持つ雲凝結核特性をどのように吸湿特性の差により混合状態を選別し，DMA-APM

推定するか，という点でした。そこで博士研究員としは粒子の電気移動度（∝ 1/粒子直径）と粒子質量とて行った研究では水溶性成分のうち主要な部分を占いう二つの量の組み合わせにより混合状態選別を行める二次有機エアロゾルが持つ雲凝結核特性を研います[Kuwata, 2015]。これらの手法を用いた観測の究することにしました。二次有機エアロゾルは連続流

結果，大気中の BC 粒子が雲凝結核として機能する型テフロンバッグチャンバーで生成し，その雲凝結核ために必要な水溶性物質の質量を初めて定量するこ特性を測定しました[Kuwata et al., 2011]。二次有機とに成功しました[Kuwata et al., 2007; Kuwata et al.,

エアロゾルが持つ化学成分は飛行時間型エアロゾル

2009]。

質量分析計を用いて測定しました。エアロゾル質量分析計のデータからは有機エアロゾルの炭素－酸素5．二次有機エアロゾルの相と水蒸気組成比を推定しました。そして，組成比と雲凝結核特

二次有機エアエアロゾルの相は可塑剤としてして機性の関係を純物質のものと比較しました。その結果，能する水の量により変化し，それに応じて化学反応

α-ピネン由来の二次有機エアロゾルが持つ雲凝結核

性変わることが予想されます。しかしながら，空気中3大気化学研究 第 36 号 (2016)に浮遊しているエアロゾルの化学反応性を測定する

ためにはまだ多くの困難があります。今後の研究でのは技術的に容易でないため，二次有機エアロゾル

はこの点に関してより理解を深めるためのアプローチが固体であることが発見された後でも実験的な証拠を考案していきたいと思っています。

は直には現れませんでした。

また，今後の研究においてはエアロゾルに対する私の研究では二次有機エアロゾルへのアンモニア

水蒸気の作用のみに拘らず，隣接する重要な研究テの取り込みを調べることにより，この問題への解答をーマにも手を伸ばしていきたいと考えています。例え与えることを試みました[Kuwata and Martin, 2012]。

ば雲凝結核個数濃度に関する理解を深めるために二次有機エアロゾルは多くのカルボン酸を含むため，は粒径分布や混合状態に関する知見が不可欠です

アンモニアを取り込むことによりアンモニウム塩を形が，これらは定量的に理解するのはなかなか大変な成します。アンモニウム塩は高分解能エアロゾル質

研究テーマです。エアロゾルの生成や変質過程と吸

+

+

+

量分析装置により NH ，NH2 ，NH3 のフラグメントイ

湿特性の関係に関する理解を深め，土地利用変化

オンの形で明確に定量することができます。実験のや産業の発展に伴う大気における化学過程の変化

結果，低相対湿度(5%以下)では，気相のカルボン酸を関連付けることにより，将来の気候や大気質を予測とアンモニアは反応して塩を生成するものの，エアロする上で重要な過程を浮き彫りにしていくことに貢献

ゾルへのアンモニアの取り込みは起こらないことがわすることができればと考えています。

かりました。一方，90%を越えるような高相対湿度条
件化ではアンモニアが二次有機エアロゾルに取り込

7．参考文献まれていく様子を観察することができました。さらに取Aitken, J. (1881), Dust, fogs, and clouds, Nature, 23, 384-385.

り込まれたアンモニアがカルボン酸との塩を形成する

Chung, S. H., and J. H. Seinfeld (2002), Global distribution andのみでなく，炭素－窒素結合を生成することが分かり

climate forcing of carbonaceous aerosols, J. Geophys.

ました。この実験結果は二次有機エアロゾルの化学

Res., 107, 4407.

反応性が相に依存することを初めて実証したものにCruz, C. N., and S. N. Pandis (1997), A study of the ability ofなります。

pure secondary organic aerosol to act as cloud
condensation nuclei, Atmos. Environ., 31, 2205-2214.

6．おわりにHartz, K. E. H., et al. (2005), Cloud condensation nuclei

現在，我々の研究室では東南アジアで発生する

activation of monoterpene and sesquiterpene secondary

泥炭火災により引き起こされるヘイズの研究を行ってorganic aerosol, J. Geophys. Res., 110, D14208.

います。エアロゾルの吸湿性はヘイズが気候や環境

Köhler, H. (1936), The nucleus in and the growth ofに与える影響を評価する上で非常に重要な情報な

hygroscopic

ので，泥炭火災起源物質の研究の一環として研究し

1152-1161.

droplets,

Trans.

Faraday

Soc.,

32,

ています。泥炭火災を含むバイオマス燃焼により排Kondo, Y., et al. (2009), Stabilization of the mass absorption

出されるエアロゾルの場合，化学成分の主要な部分

cross section of black carbon for filter-based absorption

を有機物が占めるために有機物が持つ吸湿性をより

photometry by the use of a heated inlet, Aerosol Sci.

定量的に理解することが重要になってきます。過去

Technol., 43, 741-756.

20 年間の研究により有機物が持つ吸湿性や雲凝結

Koop, T., J. Bookhold, M. Shiraiwa, and U. Poeschl (2011),

核特性を測定することは比較的容易に行えるように

Glass transition and phase state of organic compounds:

なってきたのですが，測定結果を定量的に理解する

dependency on molecular properties and implications for4大気化学研究 第 36 号 (2016)secondary organic aerosols in the atmosphere, Phys.

atmospheric

Chem. Chem. Phys., 13, 19238–19255.

18755-18770.

Kuwata, M. (2015), Particle classification by the tandem

oxygen-to-carbon

elemental

activityratios

Res.,

100,

Shiraiwa, M., M. Ammann, T. Koop, and U. Poeschl (2011),

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volatile particles on the amount of coating observed inTokyo, J. Geophys. Res., 112, D11207.
Kuwata, M., Y. Kondo, and N. Takegawa (2009), Critical

原稿受領日: 2016 年 12 月 9 日

condensed mass for activation of black carbon as cloud

掲載受理日: 2016 年 12 月 12 日

condensation nuclei in Tokyo, J. Geophys. Res., 114,
D20202.

著者所属：
1.南洋理工大学 シンガポール地球観測所

Kuwata, M., and S. T. Martin (2012), Phase of atmosphericsecondary organic material affects its reactivity, PNAS,* 責任著者：

109, 17354-17359.

Mikinori Kuwata <kuwata@ntu.edu.sg>

Kuwata, M., W. Shao, R. Lebouteiller, and S. T. Martin (2013),
Classifying organic materials by oxygen-to-carbon
elemental ratio to predict the activation regime of Cloud
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第 12 回日本大気化学会奨励賞受賞記念論文

Awarded Accounts

Article No. 036A07

全球大気輸送モデル NICAM-TM を用いた二酸化炭素のフラックス解析に関する研究
丹羽洋介 1 *1．はじめにおり，地表面での CO2 フラックスは時空間的に非常にこの度は日本大気化学会奨励賞を頂き, 大変光

不均一なものとなっています。しかし，これらの定量

栄に存じます。この受賞の対象となる研究は、私が東的な推定には不確定性が大きく，また，変動メカニズ

京大学気候システム研究センター（現大気海洋研究

ムの理解が十分ではないために，地球システムモデ所）に修士の学生として進学した時から始めて, 現在

ルによる温暖化予測では，モデル間に大きなばらつに至るまで一貫して行ってきたもので，今回それを評きが生じているのが現状です。
この CO2 フラックスを推定する手法の１つにインバ価して頂き，大変嬉しく思っております。
まず，この研究テーマを与えて下さった大学院時ージョン解析があります。この手法は，大気 CO2 濃度

代の指導教官，今須良一先生に心より御礼申し上げの観測データからフラックスの時空間変動を推定すます。また，研究を進めていくなかで様々な場面で多る手法で，地表面フラックスと大気濃度を繋ぐためにくの方々に大変お世話になりました。特に NICAM

大気輸送モデルを用いるシミュレーション解析です。

(Nonhydrostatic ICosahedral Atmospheric Model) とインバージョンとは逆問題を解く（実際の物理現象のCONTRAIL (Comprehensive Observation Network

方向—地表面から大気中へ—とは逆に向かって問題

for TRace gases by AIrLiner) というモデルと観測のを解く）という意味です。CO2 のインバージョン解析は，二つの大きなプロジェクトに学生の頃から関わること一般的な逆問題と同様に，観測データの数が知りたが出来たことは，とても幸運でした。本稿ではまず，

いパラメータ数よりも少なく，先験情報を与えなけれ

CO2 のインバージョン解析というものについてご説明

ば安定的に解が求まらない不良設定問題となっていした後，NICAM と CONTRAIL のそれぞれについて，ます。この様なインバージョン解析において，その精私が行った研究をご紹介したいと思います。

度を決めるポイントは大きく分けて３つあります。１つ目は先験情報の与え方，２つ目は大気輸送モデル

2．二酸化炭素のインバージョン解析の精度，そして３つ目は，どれだけ観測データを多くご存じの通り，CO2 は主要な温室効果ガスであり，与えられるか，です。私が行ってきた研究は，この後人間活動，特に化石燃料の消費によって，大気に放者の２つにあたります。

出されています。しかし，人間活動によって放出され3．NICAM-TM

た CO2 の約半分しか大気中に残存していないことが大気の濃度観測からわかっており，残りの半分は陸私が大学院にはいって修士論文のテーマとして与域植生や海洋に吸収されていると考えられています。

えられたのが，「インバージョン解析のための大気輸

しかし，陸域植生や海洋は，一様に CO2 を吸収して送モデルの開発」でした。今須先生曰く，”インバージいるわけではなく，場所･季節によっては放出もしてョン解析を行うにあたって，モデルをブラックボックス1

大気化学研究 第 36 号 (2016)

としていては駄目だ。自分で作りなさい”，と。モデル

改良の余地がありました。それは移流スキームで，物を一から作るとはいえ，既に国内外の研究機関で質の輸送に適した単調性（負値/擬似的な振動がで様々な大気輸送モデルが開発されている中で，どうない性質）のスキームにする必要がありました。そこですれば something new を出すことが出来るかと，一人，三浦裕亮さん（現東大）が正２０面体格子用に開発さ悶々と考えながらモデルの勉強をしていたところ，出れ た 単 調 性 の あ る 移 流 ス キ ー ム [Miura, 2007] を会ったのが NICAM です。NICAM は全球超高解像

NICAM に実装することになったのですが，ここで空度シミュレーションを目的として開発された大気モデ

気 の 移 流 と は 独 立 に ， し か し 整 合 性 （ CWC ：ルで，従来のモデルとは異なり，正２０面体格子を採Consistency With Continuity）が保たれるような工夫を用した次世代型のモデルです[Satoh et al., 2014]。こ施しました[Niwa et al., 2011a]。NICAM チームのの NICAM を ベ ー ス と し て 大 気 輸 送 モ デ ル

華々しい（しかし，非常に大変な）超高解像度実験がNICAM-TM（NICAM-based Transport Model）の開行われている中，一人，低解像度で黙々と（しかし，発に着手しました。次世代型というだけで目新しさは気楽に）輸送実験を行っていた私にとって，このありましたが，NICAM は CO2 のような長寿命気体のCWC 移流の開発は，ほんの少しだけ胸を張れる

シミュレーションにとって大きな利点ももっていました。

NICAM チームへの貢献です。

それは質量保存性で，従来型のモデルで必要とされそうして開発した NICAM-TM をもって，TransComていた質量補正を使わずとも，物質の質量を完全にの輸送比較実験に参加しました[Law et al., 2008;

保存することが出来たのです。これが， NICAM を使Patra et al., 2008]。開発を始めてから１年ほどでデーう大きな動機になりました。

タ提出までしてしまっていたので，今思うと，冷や汗もCO2 の大気輸送は基本的にシンプルな移流拡散のです。幸いにも TransCom での結果はまずまずで，であり，エアロゾルや短寿命気体にあるような複雑な

ここで私は自信を得てインバージョン解析の方へと研プロセスはありません。そのため，モデルの大きな不究を進めていき， TransCom のインバージョン比較

確定性要素であるパラメタリゼーションも多くはありま[Peylin et al., 2013]にも参加することができました。

せん。しかし，モデル間のばらつきは大きく，モデル

4．CONTRAIL

誤差がインバージョン解析へ与えるインパクトは無視できないことが，国際的な大気輸送モデル相互比較

上述のモデル開発からインバージョン解析までに

計画 TransCom（Atmospheric Tracer Transport Model

至る過程で多くの実験を行い，モデルの輸送性能のIntercomparison Project）での研究で明らかになって評価をしてきました。六フッ化硫黄やラドンといった単いました[Gurney et al., 2002]。なぜ，シンプルな移流

純な気体の輸送実験を行って観測データとの比較を拡散なのに，モデル間のばらつきがそんなに大きい行いましたし，過去のモデル比較実験の追試を行っのか？ある著名な気象学者が TransCom の結果をみたりもしました。また，日本では世界的にもユニークなてそう質問していたことを思い出します。それは，私CO2 観測網をいくつも持っており，これらの観測デーたちが注目している濃度変動が非常に微小であり，タを使った解析もさせて頂きました。この観測データ

また，シンプルが故にちょっとしたことで影響が見えの一つが CONTRAIL[Machida et al., 2008]のデータてきてしまう（ごまかしが効かない），からだと私は思っです。CONTRAIL は民間の旅客航空機を使った温ています。従来型モデルにある質量補正も，この“ち室効果ガス観測プロジェクトで，日本—オーストラリア

ょっとしたこと“の一つになり得ます。

間 の フ ラ ス コ サ ン プ リ ン グ 装 置 （ ASE ： Automatic
airSampling Equipment）による観測は 1993 年から

さて，NICAM は質量保存性があるとはいえ，まだ2大気化学研究 第 36 号 (2016)[Matsueda et al., 2002] ， 連 続 観 測 装 置 （ CME ：直接，インバージョン解析に取り込めないかと考え，

Continuous CO2 Measuring Equipment）を使った全球データを地域毎に分割し，カーブフィッティングによ

規模の観測は 2005 年から始まっており[Sawa et al.,

るデータ補間･平滑化処理などを施して，2012]，現在も継続して観測が行われています。

NICAM-TM を使ったインバージョンシステムに入力研究の初期の頃から，長期の上空のデータとしてしてみました。その試みは成功して，地上観測の空貴重な ASE 観測との比較解析は行っていたのです

白地域であり，且つ，対流活動が活発な南アジアやが，私が博士課程２年の頃，国内の CONTRAIL デ

東南アジアにおいて，フラックス推定の誤差を大幅にータを使っている研究者が集まる会合で，CME 観測減少させることが出来ました[Niwa et al., 2012]。また、が充実してきたということで，いよいよ本格的にモデその推定された CO2 フラックスの季節変動が先験値

ルを使った解析が出来ないか，という話が持ち上がりとは大きく異なることも示し、プロセス研究にとって有ました。“モデル解析なら，国内で複数モデルもある

用な知見を示すこともできました。さらに，この結果は，ことだし，マルチモデル解析がいいでしょう，誰か音

国際的な炭素循環共同研究プロジェクト

頭とってやりませんか？”。今須先生曰く，”若い人が（ GCP/RECCAP ： Global Carbon Project/Regional

いいでしょう”，と。それを受けた CONTRAIL のプロジ

Carbon Cycle Assessment and Processes）にも取り上ェクトリーダーである町田敏暢さんが，“丹羽さんやりげてもらい，インバージョンとは異なるアプローチで得ませんか？”。。。未熟な私は，まだ断る術を持ち合られた推定値などとも比較が行われました[Patra et

わせておらず，このマルチモデル解析を主導すること

al., 2013; Ishii et al., 2014]。

になりました。JAMSTEC の Prabir K. Patra さんの手

5．おわりに厚いサポートを受けながら，実験プロトコルを作成し，フラックスデータも整備して，各モデル研究者に実験

私の研究はモデルづくりから始まって，やっと CO2をして頂きました。おかげさまで CME 観測によるデー

インバージョン研究のスタート地点に立てたかなといタをふんだんに使って，3 次元的な視点での詳細なうレベルかと自覚しております。先行する海外の研究

モデル比較解析ができました[Niwa et al., 2011b]。まに追いつくために，今後はモデルだけではなくインバたこの成果は，幸運にも４年に一度の国際 CO2 会議

ージョン手法の開発も行い[Niwa et al., 2016a,b]，まの plenary セッションで発表することもできました。

た，とかくモデルいじりに傾倒しがちな私ですが，あく気象研究所に就職してからは，いちデータユーザ

までモデルは研究の道具であることを肝に銘じて，時ーではなく，プロジェクトメンバーとして CONTRAILにはモデルから離れて観測データをじっくり眺めながに関わることになりました。この頃には，海外の多くのら [e.g., Niwa et al., 2014]，インバージョン解析を軸研究者が CONTRAIL データを使うようになっており，に様々なアプローチで炭素循環メカニズムの解明にいくつか CO2 インバージョンの研究でも使われるよう取り組んでいきたいと思っています。

になっていました。ただしこれらの研究はどれも，最繰り返しになりますが，多くの方々のご支援を得て適化された濃度場を検証する独立データとしてここまで研究を進めることが出来ました。今須先生，

CONTRAIL データが用いられており，直接，インバ

また 佐藤正樹先生，富田浩文さんをはじめとするージョン解析に入力されてはいませんでした。これは，NICAM 開発チームの皆様，町田敏暢さんをはじめと民間航空機による観測なのでしょうがないのですが，する CONTRAIL チームの皆様，気象研究所の上司･

データが時空間的に非常に不均一であることが理由同僚である，松枝秀和さん，澤庸介さん，坪井一寛さの一つです。そこで，なんとか CONTRAIL データをん，さらに共同研究者の方々に，この場をお借りして3大気化学研究 第 36 号 (2016)

深く感謝申し上げます。今後ともご指導ご鞭撻のほどand CO in the Mid-troposphere over the Western North

よろしくお願い申し上げます。

Pacific Observed using a C-130H Cargo Aircraft, J.
Meteorol. Soc. Jpn., 92, 55–70.

6．参考文献Niwa, Y., et al. (2016a), A 4D-Var inversion system based on

Gurney, K. R., et al. (2002), Towards robust estimates of CO2

the icosahedral grid model (NICAM-TM 4D-Var v1.0): 1.

sources and sinks using atmospheric transport models,

Off-line forward and adjoint transport models, Geosci.

Nature, 415, 626–630.

Model Dev. Discuss., doi:10.5194/gmd-2016-231, in

Ishii, M., et al. (2014), Air–sea CO2 flux in the Pacific Ocean

review.

for the period 1990–2009, Biogeosciences, 11, 709–734.

Niwa, Y., et al. (2016b), A 4D-Var inversion system based on

Law, R. M., et al. (2008), TransCom model simulations of

the icosahedral grid model (NICAM-TM 4D-Var v1.0): 2.

hourly atmospheric CO2: Experimental overview and

Optimization scheme and identical twin experiment ofdiurnal cycle results for 2002, Global Biogeochem. Cy., 22,atmospheric CO2 inversion, Geosci. Model Dev. Discuss.,

GB3009, doi:10.1029/2007GB003050.

doi:10.5194/gmd-2016-232, in review.

Machida, T., et al. (2008), Worldwide measurements ofPatra, P. K., et al. (2008), TransCom model simulations ofatmospheric CO2 and other trace gas species using

hourly atmospheric CO2: Analysis of synoptic-scalecommercial airlines, J. Atmos. Oceanic Technol., 25,variations of the period 2002–2003, Global Biogeochem.

1744–1754.

Cy., 22, GB4013, doi:10.1029/2007GB003081.
Patra, P. K., et al. (2013), The carbon budget of South Asia,

Matsueda, H., H. Y. Inoue, and M. Ishii (2002), Aircraft

Biogeosciences, 10, 513–527.

observation of carbon dioxide at 8–13 km altitude over the

Peylin, P., et al. (2013), Global atmospheric carbon budget:western pacific from 1993 to 1999, Tellus B, 54, 1–21.

results from an ensemble of atmospheric CO2 inversions,

Miura, H., (2007), An upwind-biased conservative advection
scheme for spherical hexagonal-pentagonal grids, Mon.

Biogeosciences, 10, 6699-6720.

Wea. Rev., 135, 4038–4044.

Satoh, M., et al. (2014), The Non-hydrostatic Icosahedral

Niwa, Y., H. Tomita, M. Satoh, and R. Imasu (2011a), A

Atmosphericthree-dimensional icosahedral grid advection scheme

Model:

description

anddevelopment,

Progress in Earth and Planetary Science, 1, 1–32.

preserving monotonicity and consistency with continuity

Sawa, Y., T. Machida, and H. Matsueda (2012), Aircraft

for atmospheric tracer transport, J. Meteorol. Soc. Jpn., 89,

observation of the seasonal variation in the transport of

255–268.

CO2 in the upper atmosphere, J. Geophys. Res., 117,

Niwa, Y., et al. (2011b), Three-dimensional variations ofatmosphericCO2:

Aircraftmeasurements

D05305, doi:10.1029/2011JD016933.

andmulti-transport model simulations, Atmos. Chem. Phys., 11,
13,359–13,375.

原稿受領日: 2016 年 12 月 9 日

Niwa, Y., et al. (2012), Imposing strong constraints on tropical

掲載受理日: 2016 年 12 月 16 日

terrestrial CO2 fluxes using passenger aircraft based

著者所属：

measurements.

1. 気象庁気象研究所 海洋･地球化学研究部

J.

Geophys.

Res.,

117,

D11303,

doi:10.1029/2012JD017474.

*責任著者:
Yosuke Niwa <yniwa@mri-jma.go.jp>

Niwa, Y., et al. (2014), Seasonal Variations of CO2, CH4, N2O

4

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Article No. 036N01

AOGS 2016（第 13 回アジアオセアニア地球科学会年会）
参加報告
梅澤拓 1 *
ウサイン・ボルトがリオデジャネイロ五輪でまたしての日，個人的に印象に残ったのは，Y. Luo 教授（オクも圧倒的な力を見せつけて金メダルを獲得したことはラホマ大学）による特別講義である。ほぼ満員の熱気

まだ記憶に新しい。その彼にとって初めての五輪のに満ちた会場の聴衆に向けて，「炭素循環のあらゆ

舞台は 2008 年の北京国家スタジアム（通称「鳥の巣」）

る研究者にとって最も重要な target quantity は何か？」であった。北京国家会議センターの大きな窓ガラスをと彼は問い掛けた。研究分野の本質を立ち止まって通してその「鳥の巣」をすぐそばに眺めれば，迫り来考えるための良い問いではないだろうか。

るリオ五輪への期待とともに（AOGS 会議のその週末

また，谷本浩志氏（国立環境研究所）が主コンビーにリオ五輪が開幕した），我々研究者にとっての晴れナを務める セッション「 Interaction Of Atmospheric

舞台の一つがこのような国際会議であることを思い，

Composition And The Asian Monsoon」（Atmospheric

改めて気を引き締める次第であった。

Sciences 部門）では，アジア各国で活発に展開されてAOGS 2016（http://www.asiaoceania.org/aogs2016/）

いる大気汚染成分の観測・モデル研究が次々と紹介は，当然ながら開催地北京を色濃く反映していた。

された。この中で私も航空機観測で得られたアジア

私は Biogeosciences と Atmospheric Sciences 部門の上空の CO2 分布を紹介した。セッションを通して，アセッションに参加したが，中国の研究機関の研究者，

ジアンモンスーンに伴う大気輸送の理解と排出源のあるいは中国出身で米国研究機関に勤める研究者

理解が並行して進展していることがよく実感できた。

の発表が目立った。以下では，私自身が口頭発表を

公式サイトによれば，AOGS 2016 の参加者は約行った二つのセッションを含めて個人的に興味深か

3,000 人と，地球科学の大会としては JpGU（約 7,000ったことを紹介したい。

人），EGU（約 13,000 人），AGU（約 24,000 人）などに

温室効果気体に係わる二つのセッション「Budgets

は及ばない。しかし，口頭発表がポスター発表件数

Of Greenhouse Gases And Other Biogenically Activeを上回っており高い確率で口頭発表できることや，参Species」と「Greenhouse Gases Emissions In Asian

加者の 8 割を占めるアジア地域の研究者と比較的小Terrestrial Ecosystems In A Changing World」（いずれ

規模な会議の雰囲気の中で議論できるなどの利点がも Biogeosciences 部門）では，CO2 と CH4 を中心に大十分にあり，アジア太平洋域の地球科学をリードす

気圏・水圏での温室効果気体の動態に関する幅広べき日本の科学者がこの会議においてもさらに重要

い研究発表が行われた。中国にフォーカスした観測・な役割を果たすべきだと感じた次第である。

モデル研究が目立つ中で，マレーシアの研究者による二件のハロカーボン研究が新鮮味を加えていた。
前者のセッションは Prabir K. Patra 氏（JAMSTEC）が著者所属：

主コンビーナを務め，私もこのセッションにおいて，イ

1. 国立環境研究所

ンド・デリー上空の航空機観測から冬小麦を要因とす* 責任著者:

る CO2 濃度変動を見出した，という報告を行った。こTaku Umezawa
1<umezawa.taku@nies.go.jp>

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Article No. 036N02

QOS 2016 参加報告
長濱智生 1 *英国・エディンバラの国際会議場にて 4 年毎オゾ

ゾ ン の ト レ ン ド に 関 連 し た 発 表 (Cooper (U.

ン シ ン ポ ジ ウ ム (Quadrennial Ozone Symposium:

Colorado/CIRES)，Tarasick (Environment Canada)，

QOS2016)が 2016 年 9 月 5－9 日の日程で開催されvon Schneidemesser (Potsdam/IASS)など)がなされた。

た。このシンポジウムは IUGG の特別委員会である国

また，気候変動との相互作用の面から，須藤氏(名古際 オ ゾ ン 委 員 会 (International Ozone Commission:屋大学)が対流圏オゾンと放射強制力の変動には

IO3C)により 4 年ごとに開催され，成層圏・対流圏オ

CO が主要な役割を担い，その他の影響は局所的なゾン等，オゾン全般に関する研究と大気中のオゾン影響しか与えないとの明瞭なコンセプトの基調講演の現状について世界各国から 300 名以上の研究者を行った。また多くのセッションで観測データの品質

が 5 日間一堂に会して報告と討論が行われた。日本

管 理 (Quality Control: QC) と 品 質 保 証 (Quality

か ら も 20 名 弱 の 参 加 が あ り ， 5 つ の セ ッ シ ョ ン

Assurance: QA)の重要性とその取り組みについて発(Stratospheric Ozone, Tropospheric Ozone, Ozone

表があった。トレンドの解析にデータ精度が与える影

Chemistry-Climate

Ozone

響の評価では，現時点でのデータセットでは上部成Observations and Measurement Techniques, Effects of層圏以外では有意なオゾントレンドを得ることが困難

ozone on climate, human health, ecosystems and foodであることが指摘され，また QA/QC を効率的に実現

production)でそれぞれ基調講演，口頭発表，ポスタ

するプロジェクト，データの取得時からの QA/QC へ

ー発表が行われた。なお，発表資料の多くはの配慮の必要性などが報告された。

Interactions,Global

QOS2016 のホームページ上で公開されている。関心

最後に今回，２階建てバスが走りまわるエディンバのある方は，”QOS2016”で検索していただきたい。

ラの街中（若干の刺激臭あり）での QOS2016 に参加

まず 20 年来の成層圏オゾンの大きなテーマである

して，「ひとつの時代が終わったのかな」という印象を「南極オゾンホールからの回復傾向」の検出に関して，受けた。南極オゾンホールの発見に関わる Farman の

Solomon (MIT)は火山活動の影響を考慮すれば回名を冠した賞が IO3C によって新たに設けられ，シン

復しつつあることを観測データは示していると主張すポジウムではオゾンホールからの（おぼろげながらの）る一方で，de Laat (KNMI)はオゾンホールを特徴づ

回復傾向が報告される一方で，オゾンシンポジウム

ける量の多くには「有意」な回復の傾向は表れていなで最初に南極上空のオゾン減少に関する報告を行

い と よ り 慎 重 な 主 張 を 展 開 し た 。 ま た ， Strahan

った忠鉢先生が欠席されていた。そのような状況が(NASA/GSFC)は 2000 年以降，南極上空の Cly とオ

上記の印象を与えたのかもしれない（と同時に，改めゾンの経年変化が互いに独立性を強め，むしろ気温て大気汚染研究の重要性が身にしみました）。

変動の影響がオゾン変動に強く表れており，それがオゾンホールからの回復の検出を困難にしていることを示した。このテーマについてはもう少し推移を見守

著者所属：

る必要があるとの認識が支配的であった。

1. 名古屋大学 宇宙地球環境研究所

対 流 圏 オ ゾ ン に 関 し て は ， Tropospheric Ozone* 責任著者：

Assessment Report (TOAR)の内容を中心に対流圏オ

Tomoo Nagahama <nagahama@isee.nagoya-u.ac.jp>
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Article No. 036N03

IGAC 2016 の参加報告
藤田遼*
2016 年 9 月 26 日〜30 日にかけて，アメリカ・コロ
ラド州ブレッケンリッジにて，IGAC2016 が開催された。
ブレッケンリッジは，デンバー空港から車で 2 時間ほどの距離に位置する標高約 3000m もの小さな街であり，冬は多くのスキー客で賑わう（写真）。会場となった BEAVER RUN は，総勢およそ 600 人もの参加者

学会会場外の様子を収容できる大きな会議場を内設したリゾートホテル
であり，今回の参加者の多くは同ホテル内に宿泊し比較的目に付いた。サイエンスとしての研究の質をた，いわゆる合宿形式の学会となった。

深めていくことは，研究者としてはある種当然の方向

今回の IGAC2016 では，1. Atmospheric Chemistry
andUrbanization,

Chemistry,

る視点が加わってくることで，よりその研究に多面的

Atmospheric

な厚みや新たな視点が出てくる場合もあると感じた。

Chemistry and Energy, 4. Atmospheric Chemistry and

筆者は，今回がはじめての国際学会への参加であFundamental Studies, 5. Atmospheric Chemistry andった。偶然にも，同様にはじめて参加した国内学会

Climate Change, 6. Atmospheric Chemistry: Observing

が 4 年前に福岡で開催されたやはり合宿形式の大気

Composition and Variability，という計 6 つのセッショ

化学討論会であった。今回の IGAC2016 は，さすがンで構成されていた。筆者は第 6 セッションにてポスに討論会のように世界各国の参加者がそれぞれ同

ター発表を行った。5 日間の日程で，口頭発表 66 件，

部屋で宿泊するような形式ではなかったものの，数日

ポスター発表 367 件という非常に活気に満ちた議論

間にわたって参加者が一つの会場で密度の濃い時が展開された。筆者にとって特に印象に残ったのは，間を共有していたという意味では，4 年前の懐かしい

初日の招待講演であったチリの環境副大臣 Marcelo

記憶を思い起こさせるものがあった。2 年後のMena Carrasco 氏による，実際の政策へのアウトプット

IGAC2018 は，日本がコンビーナーとなり，高松市でを目的とした化学・気象予報モデルの使用に関する開催されることが既に決まっている。瀬戸内海を一望

発表であった。同氏は環境副大臣という立場でありなできる高松シンボルタワー内の国際会議場にて，自がら，同時に都市環境工学の専門家であり，現在チ然豊かな景色を眺めながら各国研究者どうしが議論

リで問題となっている大気汚染被害に対して，予報モに花を咲かせる光景を見られることが，今からでも待デルを改良することで数多くの成果を上げていた。

ち遠しく思う。

Ecosystems

and

2.

Atmospheric

性ではあるが，同時に現実社会における課題に対す

Agriculture,3.

IGAC2016 全体の発表傾向としては，メタンやオゾン，
ブラックカーボンに代表される短寿命気候汚染物質に関する観測・モデル研究や，衛星や地上観測を用

著者所属：

いた化石燃料資源の採掘現場での大気汚染物質の東北大学大学院 理学研究科

排出量の定量化に関する研究，といったように，テー*責任著者：

マとして実社会との関連が大きい発表内容の多さがRyo Fujita <ryo.fujita.t6@dc.tohoku.ca.jp>1

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Article No.036N04

東アジア大気環境の航空機観測を考える意見交換会からの報告
林田佐智子 1 *，金谷有剛 2
日本気象学会 2016 年秋季大会開催期間中の平は海外航空機観測計画の情報提供を行うと共に，日成 28 年 10 月 27 日，名古屋大学宇宙地球環境研究

本からのこのようなキャンペーンへの参加について今所・飛翔体観測推進センターのセミナー室を借りて，後の対応について議論することを目的として，上記の「東アジア大気環境の航空機観測を考える意見交換

ような会を開催した。

会」を開催し，約 20 名の参加者があった。ここに記録

2．東アジアの大気質観測を取り巻く背景ー静止衛星からの大気化学観測の時代へして報告する。

１．この会を開催した契機

東アジアにおいて航空機観測が活発に行われる

近年，東アジアにおける大気質を対象とした航空

背景として，この地域における大気汚染の深刻化に

機観測キャンペーンが活発に行われている。

加え，静止衛星からの大気化学観測計画が本格化

KORUS-AQ 2016 は NASA と韓国が 2016 年 5-6 月

しつつある状況が挙げられる。韓国では，2018 年かに共同で実施した航空機観測キャンペーンである。

ら 2 機の静止衛星 KOMPSAT-2A および 2B を連続し飛行経路は韓国上空が中心であったが，6 月 10 日て打ち上げ予定である。2019 年 3 月には，大気化学には九州上空に飛来した。2020 年頃には再度航空

種 の 観 測 を 行 う 紫 外 可 視 分 光 計 Geostationary

機観測計画が進行中であるが，内容はまだ未確定で，Environment Monitoring Spectrometer (GEMS)を搭

今から参加意志を表明すれば測定器を搭載してもら載した KOMSAT-2B が打ち上げられる予定で，2016

える可能性がある。

年現在，着々と準備が進められている。図 1 に概要を

一方，Effect of Megacities on the Transport and示す(韓国・Yonsei 大学 Jhoon Kim 氏提供のスライドTransformation of Pollutants on the Regional toから抜粋)。GEMS に触発されたかのように，アメリカ

Global Scales (EMeRGe)はドイツの観測キャンペーン
で 2018 年 2-5 月を予定しており，東アジアをターゲットとしている。また Asian Summer Monsoon Chemicaland Climate Impact Project (ACCLIP)は NCAR のLaura Pan 氏らが計画中のもので，まだ内容は不確定であるが，日本からの参加者を求めている。
このような趨勢の中で，海外の研究者から日本の研究者には個別に協力の打診が行われているが，日本国内で情報が十分に共有されていないため個別対応になりがちで，オールジャパンの対応ができ

図 1 GEMS の概要ていないのが現状である。しかし，大局的に考えれば対外的に日本の貢献が見えることが望ましい。今回
1

大気化学研究 第 36 号 (2016)の観測データを提供するなどして貢献した。また
JAXA・佐賀大学などが運用している佐賀と，国立環
境 研 究 所 が 運 用 し て い る 陸 別 の TCCON (Total
Carbon Column Observing Network)サイトの検定のための観測に関して JAXA 塩見慶氏と環境研の森野勇氏らも協力した。そのような経緯があり，2016 年 4月 27 日に DC-8 の韓国への機体輸送途中に北海道
道東の上空での観測が，また同年 6 月 10 日に DC-8

図 2 GEMS, TEMPO, Sentinel-4 の観測予定

による福江・佐賀の上空での観測が実現した。しかし，では NASA が Tropospheric Emissions: Monitoring

基本的には韓国と米国の共同観測であり，中国の人

of Pollution (TEMPO)をミッションとして決定し，2018

為発生源やロシアの森林火災などからの越境汚染を

年 11 月（以降）の打ち上げを目指している。また欧州

主な観測対象としたこともあり，日本上空の観測はごでも，同様の紫外可視分光計(UVN)が Sentinel-4 にく限定されたもので終了になった。観測データの事搭載され， 2021 年頃の打ち上げが予定されている。

後解析に向けては，東アジア域を対象とした数値モ3 機がそろう頃には北半球の大気化学種の挙動が，デルやエミッションインベントリ，現場・衛星観測利用

図 2 のように半球規模で時々刻々と監視される状況研究を合わせた貢献をすべく，日本国内においてもになるであろう。特に GEMS は日本が観測視野に入連携を強化している段階にある。一連の連携研究にっており，日本としても無関係ではいられない状態で

関 心 の あ る 方 は JAMSTEC の 宮 崎 和 幸 氏ある。この意味からも GEMS と密接に関連する航空(kmiyazaki@jamstec.go.jp)までご一報頂きたい。
GEMS の 打 ち 上 が る 時 期 に 合 わ せ て ，機観測キャンペーンへの日本の貢献は重要と考え

KORUS-AQ 2020 が計画されているが，まだ未確定る。

の要素が多い。今から計画に参加していれば，航空

3．各計画の詳細情報

機に自分の測器の搭載も可能であるとのことである(1) KORUS-AQ 2016 は 2016 年 5-6 月にかけ，
韓国上空において，NASA の航空機 DC-8, LaRC
King Air および韓国の Hanseo 大学 King Air を使って行われた。キャンペーンの概要はhttps://espo.nasa.gov/home/korus-aq/content/KOR
US-AQ
から知ることができる。このサイトにリンクされているファイル(flightsummaries.pdf)から日々の飛行経路が確認できる。その資料の 24 ページ目には 2016 年 6 月
10 日，九州上空に DC-8 が飛来したことが記されている。
図 3 EMeRGe 航空機観測での観測フライト地
域計画
http://www.iup.uni-bremen.de/emerge/home/work_approach.html より。

KORUS-AQ 計 画 に つ い て は ， 日 本 か ら は
JAMSTEC の宮崎和幸氏がサイエンスチームメンバ
ーになっており，筆者の一人である金谷らが福江で

2

大気化学研究 第 36 号 (2016)(NASA, Jim Crawford 氏の談）。2020 年は日本からの地域を飛行することを予定している（図 3）。キャンの貢献が外からも見える程度に活発になることを期

ペーンの概要は
http://www.iup.uni-bremen.de/emerge/

待したい。
(2) EMeRGe は ド イ ツ の HALO(High Altitude

から得ることができる（white paper が必要であれば著

Long-Range) 航 空 機 プ ラ ッ ト フ ォ ー ム （ 機 体 は者まで要請されたい）。航空機搭載予定のセンサー

Gulfstream G550）を用いた観測キャンペーンで，の一覧を表１に示す。これはすでに確定しており，日2018 年 2-5 月に日本から東南アジアにかけての飛行

本から測器搭載の余地はないが，地上観測やモデを 予 定 し て お り ， 中 国 大 陸 な ど の MPC(Major

ル解析で貢献してほしいというのがドイツの研究者側

Pollution Centers)からの大気汚染物質の流出などをの要請である（もちろん別の機体で実施される同時観測ターゲットとしている。アジア大陸からの春季の期の航空機観測などは歓迎されるとのこと）。主なタ

大気汚染物質の流出の計測を主目的として，台湾をーゲットはオゾン化学・エアロゾルであるが，CO2,

拠点に北側の日本に近い地域と，南側の東南アジア

CH4 などの長寿命成分も総合的に観測される。現在，

表 1 EMeRGe 航空機観測で予定されている測定項目
http://www.iup.uni-bremen.de/emerge/home/halo_payload.html より。略語は記事末尾参照。

3

大気化学研究 第 36 号 (2016)

著者の一人である金谷が EMeRGe の日本での計画ており，日本周辺の大気質が静止衛星から常時観測のとりまとめ窓口となっているので，関心のある方はされる状況になる。米国・欧州もそろって観測を開始

金谷(yugo@jamstec.go.jp)までご連絡頂きたい。参加

する頃には，大気化学分野の研究は一気に加速す

者には航空機観測データがオープンとなる。

るだろう。日本からも GEMS への参加を積極的に考える時に来ているのではないだろうか。

(3) Asian Summer Monsoon Chemical and Climate

5．参考文献Impact Project (ACCLIP)
上部対流圏下部成層圏（UTLS）の科学において，

Park, M., W. J. Randel, A. Gettelman, S. T. Massie, and J. H.

夏のアジアモンスーン時期に，チベット高気圧に伴う

Jiang (2007), Transport above the Asian summer monsoon

循環によって成層圏と対流圏の空気交換が生じていanticyclone inferred from Aura Microwave Limb Sounder

ることが，大きな研究対象となっている。アジアにおけtracers,

る大量の大気汚染物質が成層圏まで流入しているこ

doi:10.1029/2006JD008294.

J.

Geophys.

Res.,

112,

D16309,とが示されている[e.g., Park et al., 2007; Randel et al.,Randel, W. J., M. Park, L. Emmons, D. Kinnison, P. Bernath, L.

2010]。これに関連して，Pan 氏は，夏のチベット高気

A. Walker et al. (2010), Asian Monsoon Transport of

圧の東方，日本上空あたりにある小笠原高気圧によPollution to the Stratosphere, Science, 328, 611-613, DOI:

る高気圧性循環があることに着目し，航空機計画を

10.1126/science.1182274.

立案した。現時点ではまだ申請準備段階であるが，日本の研究者の協力が是非とも必要とされている。

略語一覧

関心の有る方は著者の一人林田か北海道大学の藤PerCEAS: Peroxy radical Cavity Enhanced Absorption

原正智氏（fuji@ees.hokudai.ac.jp）までご一報頂きた

Spectrometers

い。

MIRAH: Measurements of Stable Isotope Ratios in

また，上記の他にも計画段階の航空機観測の情

Atmospheric Trace Gases on HALO報があるが，随時情報を更新して大気化学会の会員

mini-DOAS: miniatured differential optical absorption

諸氏に伝達してゆきたい。

spectroscopy instrument
HAIDI: The Heidelberger Airborne Imaging DOAS Instrument
HALO-SR: HALO-Solar Radiation instrument

4．GEMS の進捗状況

C-ToF-AMS: Compact Time-of-Flight Aerosol Mass

最後に，韓国の静止衛星センサーGEMS についSpectrometerて補足しておく。2016 年 10 月 10 - 12 日に，ソウルのHALO-CCN: Cloud condensation nuclei (CCN) measurements

ヨンセイ大学で GEMS の科学者会議が行われた。毎with the HALO aircraft

年 10 月頃の開催が恒例となっているが，今年は各観

FAIRO: Fast 10-Hz dry chemiluminescence detector for ozone

測 項 目 毎 に ATBD (Algorithm Theoretical BasisHKMS: HALO- Karlsruhe Mass Spectrometer

Document)が用意されて配布された。まだ初版で査AMTEX: Atmospheric Trace Experiment

読中とのこと ではあった が，す べて の項目に対 し

CATS: Klima-verträgliches Lufttransportsystem

ATBD の著者は全員が韓国の研究者のみとなっておPERTRAS: A perfluorocarbon tracer system

り，特に若手の執筆者が目立つ。米国で修行を積ん

CI-ITMS: chemical ionization – ion trap mass spectrometer

だ若手研究者が急速に台頭してきている様子に圧倒

AENEAS: AtmosphEric Nitrogen oxides mEAsuring System

された。上述の通り，GEMS の視野には日本も含まれ

IPAN: Institute of Atmospheric Physics instrument4

大気化学研究 第 36 号 (2016)

AMETYST: Aerosol MEasuremenT SYSTem
TM5: the global chemistry Transport Model, version 5
Flexpart: FLEXible PARTicle dispersion model
EMAC: ECHAM/MESSy Atmospheric Chemistry Model

著者所属：
1. 奈良女子大学研究院 自然科学系
2. 海洋研究開発機構 地球表層物質循環研究分野* 責任著者：
Sachiko Hayashida <sachiko@ics.nara-wu.ac.jp>

5会員からのお知らせ

JpSAC news

Article No.036N05

2nd International Workshop on Heterogeneous Kinetics
Related to Atmospheric Aerosols 開催報告
廣川淳 1 *，森田明弘 2，猪俣敏 32016 年 11 月 12 日から 14 日にわたり，2nd
International Workshop on Heterogeneous Kinetics
Related to Atmospheric Aerosols（大気エアロゾルに関わる不均一反応国際ワークショップ）を茨城県つくば市のつくば国際会議場にて開催致しました。大気
微量成分とエアロゾルとの気相－液・固相間不均一
反応は，二次有機エアロゾルの生成とエイジング，反応性微量気体の生成・消失，エアロゾルの物理的な参加者の集合写真

性状変化に関わるため，気候変動や大気汚染に重要な役割を果たしていますが，その理解は断片的で発な議論が交わされました。全講演後に行われた総十分とはいえません。室内実験，野外観測，モデル

合討論では，不均一反応の研究推進に向け日本でそれぞれのアプローチからの情報を共有し，より包括計画されている予算申請について説明がなされたの的な理解を進めることが必要となっています。

ち，米国，中国での状況が報告され，議論されました。

このような背景のもと，アジアにおける不均一反応

最後に，北京大学の Tong Zhu 教授より，次回を中国研究の現状を相互理解し，さらに発展させることを目にて開催することが提案されました。

的として，2015 年 8 月に，本ワークショップの第 1 回

本ワークショップは，公益信託分子科学研究奨励が北京で開催され，今回がその 2 回目にあたります。

森野基金，名古屋大学宇宙地球環境研究所，国立米国から Colorado 大学の Veronica Vaida 教授と環境研究所からご支援をいただきました。国立環境

Lawrence Berkeley 国立研究所の Kevin R. Wilson 博

研究所の皆様には，予稿集の印刷，会場の準備など

士をお招きして基調講演をお願いするとともに，日本，ご援助いただきました。厚く御礼申し上げます。

中国（香港，台湾を含む），米国，スイス，シンガポー
ルから 26 名の方にご講演いただきました。上記の国々に加え，トルコからも含め総勢 48 名の参加者が著者所属：ありました。今回は，実験的アプローチが困難なため

1. 北海道大学 大学院地球環境科学研究院

理解が遅れている凝縮相（特に液相）表面近傍での

2. 東北大学 大学院理学研究科

反応過程に焦点を当て，大気化学の分野のみなら

3. 国立環境研究所

ず，界面分光，単一粒子測定，氷表面過程などの研*責任著者:

究に携わる物理化学，分析化学，低温科学など異分

Jun Hirokawa

野の研究者の方々にもご講演いただきました。他にも，二次有機エアロゾルや黄砂など無機粒子上での不均一反応を含む幅広いテーマでご講演があり，活1< hirokawa@ees.hokudai.ac.jp >学会からのお知らせ

Conference Announcements

Article No. 036N06

JpGU-AGU Joint Meeting 2017 での大気化学セッション
開催のお知らせ日本大気化学会では，１）地球惑星科学分野全体

2017 年だけでなく 2018 年大会のコマ数にも影響をに開かれた形で研究集会を実施すること，２）正式な与えます。JpGU と AGU との共同開催となったことに「学会」の場での発表を可能とすること，３）他分野とよりセッション数は大幅に増加しました。このような状の交流を促進することを目的として，日本地球惑星

況の中，日本大気化学会として，これまで以上に大科学連合大会（JpGU-AGU Joint Meeting の前身）に気化学に関連する研究を盛り上げるためにも，皆様

おいて 2007 年から大気化学セッションを毎年開催しからの積極的な発表申込みをお願い申し上げます。

てきました。これまで当該セッションには口頭・ポスタ
ー発表合わせて平均 50 件程度の申し込みがあり，記
名称： JpGU-AGU Joint Meeting 2017

関連するセッションとともに 多くの発表と活発な議論

http://www.jpgu.org/meeting_2017/が行われてきました。
JpGU と AGU との共同開催となる JpGU-AGU Joint

日程： 2017 年 5 月 20 日(土)～25 日(木)Meeting 2017 においても大気化学セッションが採択（うち，大気化学セッションは 2 日間程度）

され，従来通り開催されることとなりました。以下，大会場： 幕張メッセ国際会議場(〒261-0023 千葉市美浜区中瀬 2-1)

事な点を抜粋してお知らせします。

スケジュール：2017 年 1 月 6 日，予稿投稿・事前参加登録開始

１) セッション毎に発表使用言語を設定するようになりました。大気化学セッションは「JJ」，すなわち，ポ2017 年 2 月 16 日 17:00，予稿投稿締切

スター・スライドの言語も口頭発表の言語も，英語

2017 年 5 月 8 日 17:00，早期参加登録締切／日本語を発表者が選択可としました。広く学生にも開けたセッションとする狙いがあります。
２) 参加者の日程確定を大幅に早めるため，口頭コ（日本大気化学会 運営委員会 （JpGU 担当： 入江仁士，

マ数は前年の投稿数を元に仮配分され，その後，

町田敏暢，谷本浩志，岩本洋子））

実際の投稿数により微調整されます。2017 年大会の大気化学セッションは 2016 年大会の実績に基づき 4 コマを既に獲得。なお，1 コマは 90 分，口頭発表 6 スロット（6 件）に相当します。
本記事が公表される時点では，仮配分された口頭
コマ数をもとにした大気化学セッションの日程が公開され，予稿原稿投稿受付が開始されていることと思います。上記の通り，2017 年大会における投稿数は1

学会からのお知らせ

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Article No. 036N07

第 22 回大気化学討論会開催報告
長谷部文雄 1 *，宮﨑雄三 2，廣川淳 1，藤原正智 1，亀山宗彦 1，吉川久幸 12016 年 10 月 12 日〜14 日の日程で北海道大学工学部フロンティア応用科学研究棟(鈴木章ホール，ホワイエ)を会場に第 22 回大気化学討論会を開催しました。過去の地方での開催実績に基づいて参加人数の目標を 100-120 人に設定し，交通の利便性と開催経費の観点から北海道大学での開催を計画しました。学会会場としておなじみの学術交流会館は 2 年
前からの仮予約で埋まっておりましたが，幸い北海道
大学工学研究院の村尾直人先生のご協力を賜り，上盛況だったポスターセッション

記会場を確保することができました。新しい建物であったことに加え，ゆったりとした講演会場と大きなスクが向上しており，今回は 5 名の方が学生優秀賞に選

リーンにはご好評を頂けたのではないでしょうか。最ばれました。今後のご活躍を期待します。

終的に，一般 81 名，学生 33 名，計 114 名の方々に

今回の大気化学討論会は，参加費が据え置かれご参加頂くことができました。全国各地からお越し頂

た一方で非会員の参加費が会員より 1,000 円高く設いた皆様にお礼申し上げます。

定されました。これは学会の会員増を促す意図もあり

今回から口頭発表にロングとショートの区別がなくますが，いわゆる団塊世代の退職による学会員の減なり，杉本敦子教授(北大)と能田淳准教授(酪農学園

少は多くの学会に共通する課題です。会員増を図り

大)による特別講演を除き，一律 20 分で計 29 件の発学会を活性化するために，学会運営に対する会員の表がありました。一方，ポスター発表は 51 件で，2 日

積極的取組みが期待されています。

間連続して掲示されたこともあり，口頭発表とともに活最後になりましたが，本討論会は，日本大気化学

発な議論が行われました。近年，学生発表のレベル

会運営委員会，プログラム委員会の皆様のご協力な
しには開催できませんでした。厚くお礼申し上げます。
運営委員会と実行委員会との役割分担の明確化や引継ぎ体制の整備など解決の待たれる課題に取組
み，高松開催が決定した 2018 年 iCACGP/IGAC 合同学会の成功に向けた一層の努力を皆様とともに誓
いつつ，以上，開催のご報告とさせて頂きます。
著者所属：
1. 北海道大学 地球環境科学研究院

第 22 回大気化学討論会で学生優秀賞に輝いた方々。写真左から，H. M. Syedul Hoque さん，
坂田昂平さん，吉末百花さん，葛西光希さん，Astrid Müller さん。右端は今村隆史日本大気化学会会長。写真提供 坪井一寛さん

2. 北海道大学 低温科学研究所* 責任著者:
Fumio Hasebe <f-hasebe@ees.hokudai.ac.jp>

1

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Article No. 036N08

日本大気化学会役員選挙の公示
１．役員選挙について

第 1 条 役員選挙の管理事務を行うため，3 名の日本大気化学会則の選挙細則に基づき下記の要委員を持って構成する選挙管理委員会を置く。

領で第 10 期（大気化学研究会からの期）運営委員会

第 2 条 選挙管理委員会委員は，会長が運営委員

役員を選出しますので，会員の皆さまのご協力をおより 3 名を委嘱する。委員長は互選とする。

願い致します。2016 年度の会費を 12 月 31 日まで

第 3 条 選挙管理委員会は次の事業を行う。

に納入したすべての正会員に選挙権と被選挙権が

1. 選挙の公示あります。ただし，例外として選挙細則第６条により，

2. 投票および開票に関する事務

会長及び運営委員選出の被選挙権を持たない方が

3. 投票結果の確認と当選者の確定

数名いるのでご注意ください（下記にお名前がありま

4. 選挙結果の運営委員会への伝達および会員

す）。

への公表
5. その他選挙管理に必要な事項

２．役員選出日程

第 4 条 選出すべき運営委員会役員およびその定2017 年 1 月 大気化学研究 36 号による公示（本数は以下の通りとする。
会長 1 名，運営委員 10 名

記事）と郵送による投票の開始
2017 年 2 月 24 日（金） 投票締め切り（選挙管第 5 条 選出すべき運営委員会役員は，当該年度

理委員会必着）会費を納入した全ての正会員同士の互選とし，2017 年 3 月 開票・当選者の確定（その後，電子

正会員は選挙に際して選挙権と被選挙権を有す

メールと大気化学研究 37 号によって結果公表）

る。

2017 年 5 月 会員集会にて報告

第 6 条 役員任期を 2 期連続したものは被選挙権

2017 年 7 月 新運営委員会活動開始

を持たない。
ただし例外として会長の選出については，会長を

３．選挙要領2 期連続したもの以外の正会員は被選挙権を持

1. 選出役員数：運営委員会役員 10 名，および会

つものとする。

長 1 名。

第 7 条 選出すべき運営委員会役員として，6 名を

2. 投票の締め切り：2017 年 2 月 24 日（金）まで

無記名投票する。この内 1 名を会長への投票とに選挙管理委員会へ必着のこと。

する。会長への投票数は，運営委員会役員の選

3. 投票用紙送付先：出のための得票としても数えるものとする。
第 8 条 当選者は得票数の多い順に選出され，得〒305-0052 茨城県つくば市長峰１-１
気象研究所 海洋・地球化学研究部

票同数の場合は抽選によるものとする。
第 9 条 副会長は選出された運営委員会役員によ澤庸介宛。
4. 投票方法：投票用紙に 6 名を連記（内１名は会る互選とする。

長への投票）した後，投票用封筒に入れ，密封し第 10 条 監事は運営委員会で，正会員の中のうちたうえで，さらに郵送用封筒に入れて送付する。

運営委員以外から運営委員会で選出される。

４．選挙細則2 監事は，再任は妨げないが，3 期連続して監事1

大気化学研究 第 36 号 (2016)

なお第九期の運営委員会役員（委員会推薦の役になることはできない。

員を含む）は以下の通りです。

附則
1．本会設立後の最初の役員選出選挙における第６会

長：△今村隆史

条の適用においては，設立前の大気化学研究会

副会長：▲松見豊の運営委員会役員を務めた期間も含めるものと運営委員：入江仁士，岩本洋子，江波進一，▲梶井克純，▲澤庸介，▲高橋けんし，する。
2．この細則は平成 26 年 1 月 1 日より実施する。

▲竹川暢之，▲谷本浩志，町田敏暢，▲村山昌平，持田陸宏 （50 音順）

5．第 10 期運営委員会役員選出に関する注意
会長に関しては，現在 2 期目の今村会長を除きす
べての正会員（2016 年度の会費を納入した方）に被（日本大気化学会 選挙管理委員会

選挙権があります。

（村山昌平（委員長），竹川暢之，澤庸介））

運営委員の選出に関しては，大気化学研究会時も含め 2 期連続して役員をされている次の 8 名の方（△印及び▲印）は，被選挙権をもちませんのでご注意ください（注：▲のついた方は，会長としての被選挙権はあります）。

2

学会からのお知らせ

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Article No. 036N09

第 12 回日本大気化学会奨励賞の選考結果について
受 賞 者 氏 名 ： 桑 田 幹 哲 （ 南 洋 理 工 大 ・ Assistant

JGR 誌や ACP 誌等に掲載されており，桑田氏の研Professor）

究成果は，国際的に高く評価されていると判断できる。

受賞研究課題名：大気エアロゾルに対する水蒸気のなかでも，有機エアロゾルの反応性と水蒸気の取り込作用に関する研究

みの関係に着目した研究は，米国科学アカデミーの受賞理由：大気エアロゾル粒子が空気中の水蒸気を総合学術雑誌である Proceedings of the National

取り込む過程は，粒子の雲凝結核（CCN）としての働

Academy of Sciences of the United States of America

きに結びついており，また，粒子が関与する化学反に掲載されており，その成果が極めて優れたもので応にも関係すると考えられる。この，粒子が CCN としあることを裏付けている。

て作用する能力や，水蒸気の取り込みがもたらす効なお，桑田氏は，東京大学で博士の学位を取得し果は，エアロゾル成分の組成や混合状態，相と関係た後，ハーバード大学における博士研究員としてのしており，それらの関係を理解することは，大気中に研究活動を経て，現在はシンガポールの南洋理工おけるエアロゾルの動態や役割を把握する上で重要大学において Assistant Professor の職に就いている。

である。桑田氏は，大気エアロゾルに対するこれらの海外を研究活動の場として選び世界と伍して実績を水蒸気の作用に関して，野外観測や室内実験に基挙げている新進気鋭の研究者であり，今後の活躍をづいた研究を行い，これまでに数多くの特筆すべき

大いに期待することができる。

成果を挙げている。

このように桑田氏は大気エアロゾルの雲凝結核能

桑 田 氏 は ， 揮 発 性 解 析 用 の タ ン デ ム DMAや，吸湿と化学反応性の関係に関して，大気化学の（VTDMA）や CCN カウンタなどを用いた都市（東京）

発展に大きく寄与する優れた成果を挙げている。以の大気エアロゾルを対象とした研究により，大気エア上の桑田氏の業績は，大気化学の研究分野で特筆

ロゾルに含まれる黒色炭素粒子の雲凝結核能が凝されるべきものである。以上の理由により，日本大気

縮成分の存在とどのように結びついているのかを明ら

化学会運営委員会は桑田幹哲会員が同賞に値するかにした。また，東京および済州島における大気観ものと認める。

測に基づき，大気エアロゾルの雲凝結核能とその化
学組成・混合状態との関係について知見を得た。さらに，実験室で生成した二次有機エアロゾルや，有機受賞者氏名：丹羽洋介（気象庁気象研究所・研究

エアロゾルのモデル物質を用いて，有機エアロゾル官）

成分の化学構造とその雲凝結核能の関係について

受賞研究課題名：全球大気輸送モデル NICAM-TMも知見を得た。また，二次有機エアロゾル，モデル有を用いた二酸化炭素のフラックス解析に関する研究

機エアロゾルに対するアンモニア曝露の実験に基づ

受賞理由：地球温暖化の主要因である二酸化炭素

き，水蒸気の取り込みに伴う有機エアロゾル相の変（CO2）の地球規模循環を解明する最も有効な手法の化が，気相成分との反応性にどのように影響している一つとして，大気で観測された CO2 変動から全球大のかを実験的に明らかにした。これらの研究成果は，

気輸送モデルを用いてフラックスを評価するインバー

大気エアロゾル分野におけるトップジャーナルである

ジョン解析法がある。しかしながら，モデルの輸送誤

1

大気化学研究 第 36 号 (2016)

差と観測データの不足により，評価されたフラックス

IPCC 第 5 次評価報告書にも貢献するなど，国際的には依然として大きな不確定性が存在している。

枠組みのもとでの活動を積極的に推進している。最近では，温室効果ガス観測技術衛星 2 号（GOSAT-2）

丹羽氏は，気象学分野において先進的な準一様格子大気モデル NICAM の開発に早い段階から参プロジェクトの推進にも尽力している。

画するとともに，NICAM が有する高い物質保存性に

このように丹羽氏は，高度な CO2 フラックス評価シ

着目し，CO2 等の長寿命気体に最適な大気輸送モ

ステムを独自に開発し，それをもとにして全球炭素循

デル（NICAM-TM）を独自に構築した。特に移流ス環の理解向上に大きな貢献を果たした。以上の丹羽

キームに力点を置き，大気輸送の誤差を軽減する改氏の業績は，大気化学の研究分野で特筆されるべき良を加えた。このようにして開発した NICAM-TM のものである。以上の理由により，日本大気化学会運

有効性を調べるために，国際大気輸送モデル相互

営委員会は丹羽洋介会員が同賞に値するものと認比較計画 TransCom に参加し，海外のモデルと比肩める。

する優れた性能を有していることを明らかにした。さらに，国内において大気輸送モデルの相互比較プロジ
ェクトを企画立案し，自らが主導して成功に導いた。
このプロジェクトでは，航空機観測によって得られた
CO2 データを用いて 3 次元的な視点からの詳細な比較解析が世界で初めて行われ，NICAM-TM の輸送性能の優位性が実証された。
もう一つの不確実性要因である大気 CO2 の観測データの不足に対処するために，民間航空機を用いた観測プロジェクト CONTRAIL に参画して取得データ
桑田会員（左）と丹羽会員（右）の解析に貢献した。また，気象庁が西太平洋上で実施している航空機観測のデータ解析を主導し，東アジア地域での発生源に起因した変動が，東方海上の（日本大気化学会 運営委員会）

中部対流圏でも出現することを見出した。これらの観測研究を通して，インバージョン解析に最適な航空
機観測データの処理と導入手法を確立した。さらに
丹羽氏は，CONTRAIL 観測と地上観測を組み合わせたインバージョン解析を，世界に先駆けて実施し，アジア域における CO2 フラックスの推定誤差を大幅に減少させるとともに，当該地域における CO2 フラックスの季節変動が従来の知見では説明できないことを示した。
NICAM-TM によるインバージョン解析の結果は，国際的なプロジェクト（GCP/RECCAP）にも取り上げられ，重要な知見の一つとなっている。さらに，
TransCom に よ る イ ン バ ー ジ ョ ン 解 析相 互 比 較 や2学会からのお知らせ

JpSAC news

Article No. 036N10

第 37 回日本大気化学会運営委員会議事録
日時： 2016 年 10 月 12 日（水）19:00 - 21:00

４）次回の大気化学討論会の開催地について

場所：北海道大学工学部 フロンティア応用科学研

今村会長より複数の候補地が挙がっていることが報

究棟 2 階 セミナー室

告された。１２月初めには決定することになった。

出席者：今村隆史，入江仁士，岩本洋子，江波進一，澤庸介，高橋けんし，谷本浩志，町田敏暢，

５）JpGU-AGU Joint Meeting 2017 の大気化学セッシ

松見豊，持田陸宏（以上，運営委員），廣川淳

ョンについて（オブザーバー（第 22 回大気化学討論会実行

入江委員より報告があった。今回は土曜日からの６委員））日間になる。大気化学セッションは学生の敷居を下

欠席者：梶井克純，竹川暢之，村山昌平（以上，運げるために日本語使用を可とした。セッション以外で営委員）

も大気化学会としてまとまれる場を作ることについて検討することになった。

１）会計・会員報告
幹事の谷本委員より，会計の移転，会計，会員情報

６）学会誌「大気化学研究」についてについて報告があった。名古屋で管理していた口座

高橋委員より報告があった。編集作業に予想以上のはつくばに移転した。新入会員は例年より多く，手続

労力と時間を費やしているので，改善策を検討中できの費用が発生しているが，国際文献社への支払いある。今期の編集委員によりさらに２回の発行を行う。

金額はほぼ想定通りである。会員の半数近くが今年度分の会費を未納であることが報告された。

７）規約ならびに細則の改正について
今村会長より改定案が提示された。詳細は引き続く

２）大気化学会奨励賞の報告

審議することとなった。

選考委員より，大気化学討論会の申込に合わせて例
年より早く選考を済ませたことが報告された。応募時

８）役員選挙についての提出物に業績リストを明示するための学会細則を幹事の町田委員から報告があった。会費を納めた人改訂する。副賞のメダルの在庫がなくなったため，来にだけ選挙権があるので，未納の会員に周知を徹底

年度に作製する必要がある。

する必要あるとの指摘があった。

３）大気化学討論会の開催状況

９）退会の手続について

大気化学討論会の開催状況について実行委員の廣谷本委員より報告があった。退会時に会費未納の会

川会員より報告があった。今回は学会の方針により，員に対する処置や除名手続きについてルールを決

会員か非会員かによって参加費の金額に差をつけめておく必要がある。

た。発表は合計で８２件であり，事前登録は１０４名であった。学会と LOC との役割分担と引き続き体制に

１０）事務局移転について

ついて課題があるので，改善策を作成中である。

町田委員より説明があった。おおむね順調に移転で1

大気化学研究 第 36 号 (2016)

きているが，まだ試行錯誤の状態である。
１１）学会ウェブサイトについて
岩本委員より報告があった。IGAC2018 の HP と同じ
ツールを利用して試作した。早期のニューアルを目指している。

（日本大気化学会 運営委員会）

2

学会からのお知らせ

JpSAC news

Article No. 036N11

日本大気化学会会員集会プログラム
日時：2016 年 10 月 13 日（木）16:20 - 17:00
場所：北海道大学工学部 フロンティア応用科学研
究棟 鈴木章ホール
１）今村会長より挨拶
２）規約・細則の改訂について
３）事務局移転関係の報告
４）会計報告、会員報告
５）大気化学討論会の開催状況について
６）JpGU 連合大会の大気化学セッション
７）大気化学研究誌について
８）Web ページの改訂について
９）学生優秀発表賞について
１０）IGAC 関係報告
１１）ドイツ航空機観測との協力について（日本大気化学会 運営委員会）

1

大気化学研究 第 36 号 (2016)

大気化学研究 第36号 （2017年1月12日 発行）
編集兼発行： 日本大気化学会
編集委員： 高橋けんし（委員長），澤庸介，江波進一
連絡先： 〒162-0801 東京都新宿区山吹町358-5 アカデミーセンター 日本大気化学会事務局
電話： 03-5389-6237
FAX： 03-3368-2822
電子メール： jpsac-post@bunken.co.jp
ホームページ： http://www.stelab.nagoya-u.ac.jp/ste-www1/div1/taikiken/《本誌掲載著作物の転載を希望される方へ》
本誌に掲載された著作物を転載される場合は，上記までご連絡ください。無断での二次使用や勝手な加工はお控えください。