ISSN 2189-8839

Archives of Atmospheric Chemistry Research
第 38 号

目次

総説―トピックス：南極の大気化学―

Article No.

南極域での DMS 及び関連物質観測 ··········································································· 古賀聖治

038A01

南極における大気微量成分の FTIR による観測 ···································· 中島英彰，武田真憲

038A02

海氷の生成・融解現象が大気—海洋間の二酸化炭素交換に与える影響 ············· 野村大樹

038A03

南極大気中の海塩・ハロゲンサイクル ··········································································· 原圭一郎

038A04

第 13 回日本大気化学会奨励賞受賞記念論文
ISS 搭載 SMILES データを用いた独自の物理量導出最適化アルゴリズムによる新たな中間圏化学の開拓 ································································································ 佐藤知紘

038A05

会員からのお知らせ
ICDC10 (第 10 回二酸化炭素国際会議) 参加報告 ······················································ 保科優

038N01

The 8th International DOAS workshop Yokohama, 2017 参加報告 ················· Syedul Hoque

038N02

3rd International Workshop on Heterogeneous Kinetics
Related to Atmospheric Aerosols 参加報告 ························································ 石塚紳之介

038N03

The Third Sino-European School for Atmospheric Chemistry 参加報告······················································································································ Sathiyamurthi Ramasamy

038N04

大気化学若手研究者ショートコース 2017 開催報告································································ 谷本浩志，竹川暢之，岡本祥子，池田恒平，坂田昂平

038N05

女性活躍推進ワーキンググループ（WG）の発足と第 1 回女性会員の集い開催報告·····················································································江口菜穂，山地一代，猪股弥生，岡本祥子

038N06

学会からのお知らせ
日本地球惑星科学連合 2018 年大会（JpGU2018）での大気化学セッション開催のお知らせ·············································································································日本大気化学会 運営委員会

038N07

第 23 回大気化学討論会開催報告········································································· 谷本浩志，永島達也，猪俣敏，寺尾徹，石塚正秀

038N08

第 13 回日本大気化学会奨励賞の選考結果について············日本大気化学会 運営委員会

038N09第 39 回日本大気化学会運営委員会議事録 ····························日本大気化学会 運営委員会

038N10日本大気化学会会員集会プログラム ··········································日本大気化学会 運営委員会

038N11

記事のご投稿について
論文や記事のご投稿をご検討されている方は，事前に本誌編集委員または日本大気化学会運営委員までご相談下さい。
大気化学研究編集委員：江波進一（共同編集長）、森本真司（共同編集長）、関山剛、山地一代
日本大気化学会運営委員（第 10 期，平成 29 年 7 月 1 日から）：
谷本浩志（国立環境研究所），入江仁士（千葉大学），岩本洋子（広島大学），江口菜穂（九州大学），江波進一（国立環境研究所），金谷有剛（海洋研究開発機構），豊田栄（東京工業大学），中山智喜（名古屋大学），永島達也（国立環境研究所），廣川淳（北海道大学），町田敏暢（国立環境研究所），持田陸宏（名古屋大学），森本真司（東北大学）

総説 ―トピックス： 「南極の大気化学」―

Research Focus

Article No. 038A01

南極域での DMS 及び関連物質観測
Measurements of dimethyl sulfide and its oxidation products in theatmospheric boundary layer around the Antarctic
古賀聖治 1 *エアロゾル粒子が太陽放射や雲とどのように相互作用しているのかは，粒子における個数粒径分布と粒径毎の化学組成に依存する．エアロゾル粒子のこれら基本要素の時空間変動を理解するためには，粒子の発生源と発生過程，および粒子形成に関わる不確実性を低減させなければならない．人為起
源エアロゾル粒子による環境影響を評価するには，前提としてエアロゾル粒子の自然状態を把握する必要がある．南極域はその好適地であることから，エアロゾル粒子の先駆物質である硫化ジメチルとその酸化生成物に関する観測が行われてきた．ここでは，これらの観測結果の概要を述べる．

１．はじめに以下のエアロゾル粒子ではこの質量比が 0.252 よりも南極域では，エアロゾル粒子中の硫黄の 84%が生

大きい．これは，エアロゾル粒子中に海水飛沫を起物起源である[Uemura et al., 2016]．硫化ジメチル

源としない硫酸塩（non-sea-salt SO42-, nss-SO42-）が存（DMS）はエアロゾル粒子中の硫黄化合物の先駆物在することを示している．

質であり，雲の凝結核の個数濃度変動は DMS 放出

人間の産業活動に伴い，大気中には年間約 40 Tg

量に依存する[e.g. Vallina et al., 2006]．

の二酸化硫黄（SO2）が排出されている（2014 年現在）

そこで，まず第 2 章で遠隔地におけるエアロゾル粒[OECD. Stat, 2017; 世界の統計 2017, 2017]. 二酸子の特徴を述べ，次に第 3 章で自然起源硫黄化合

化硫黄は，気相と液相での反応を経て硫酸（H2SO4）物の大気への放出量において DMS が最大であるこに変換される．陸域およびその周辺では，H2SO4 はとを示す．南大洋での大気 DMS 濃度の観測が，日

主に NH3 により中和されている．下層対流圏では，本南極地域観測隊（JARE）により，砕氷艦「しらせ」で直径 0.1 - 1 m のエアロゾル粒子の滞留時間は 1 週行われてきた．これまでの観測結果を第 4 章で紹介

間程度[Jaenicke, 1993]，SO2 のそれは 1 日程度し，第 5 章で大気 DMS からの酸化生成物の濃度変[Seinfeld and Pandis, 1998]である．そのため，陸域で動と DMS の酸化過程の季節変化を解説する．

の産業活動の影響が及ばない遠隔外洋域，南極大陸とその周辺海域，さらに成層圏において，エアロゾ
ル粒子中の nss-SO42-は，H2SO4 として存在する．

２．遠隔地におけるエアロゾル粒子

例として，写真 1 に南極みずほ基地で採取された海洋大気中のエアロゾル粒子は，主要成分として++硫酸塩（X2SO4：X は H ，Na ，NH4+など）を含んでい

硫酸エアロゾル粒子の電子顕微鏡写真を示す．試料

る．海水中のナトリウムイオン（Na+）に対する硫酸イオ

表面に Au/Pd 合金を蒸着して，粒子の存在を強調しン（SO42-）の質量比は 0.252 であるが，特に直径 1 mてある．中心部に大きな粒子があり，その周辺を小さ

1

大気化学研究 第 38 号 (2017)

は，それぞれ 0.83±0.08 と 1.15±0.10 である[Stickel etal., 1993]. また，DMS の酸化によっても，NOx 濃度に 依 存 し て ， < 0.7% の 収 率 で OCS が 生 成 す る[Barnes et al., 1994; Patroescu et al., 1998]．自然起源の CS2 と DMS の酸化から，OCS が 0.2 TgS yr -1 で生成すると推定される[Lee and Brimblecombe, 2016]．
主な消滅過程として，陸上植生による取り込みや土壌への沈着[Kato et al., 2012; Berry et al., 2013]がある．海洋への吸収も考慮すると，OCS の対流圏内での 滞 留 時 間 は 5.7 年 と 推 定 さ れ る [Ulshöfer and写真 1 1987 年 1 月 12 日に南極みずほ基地にて採取されたエアロゾル粒子の電子顕微鏡写真．

Andreae, 1997]．Inomata et al. [2006]は，昭和基地（南緯 69.01 度，東経 39.59 度）に向かう砕氷艦「しらな粒子が取り囲んでいる．これは，観察用の薄膜上せ」で洋上の OCS 濃度を計測し，北緯 40 度から南に H2SO4 の様な液滴の酸性物質が衝突したときにで

緯 66 度まで 461±25 pptv で一様であったと報告してきる特有な構造（サテライト構造）である．成層圏起源

いる．硫化カルボニルは長寿命のため，成層圏に達のエアロゾル粒子にも，同様の構造を確認することがし，O 原子および OH との反応，並びに光解離を経できる[e.g. Yamato and Ono, 1989]．

て H2SO4 を生成する [Sheng et al., 2015].

遠隔地に硫酸粒子が存在することは，自然起源硫
黄化合物が大気に放出されていることを示している．

３．２ 二硫化炭素
二硫化炭素は海洋，陸上植生，土壌から放出され３．自然源からの硫黄化合物の放出ていて，自然起源の放出量の合計は 0.3 TgS yr-1 で自然起源の硫黄化合物として，硫化カルボニルある．しかし，人為起源からは 0.7 TgS yr-1 の放出が（ carbonyl sulfide, OCS ） ， 二 硫 化 炭 素 （ carbon

ある[Lee and Brimblecombe, 2016]．

disulfide, CS2 ），二硫化ジメチル（dimethyl disulfide,

二硫化炭素と OH との反応速度定数は，大気圧

DMDS），硫化ジメチル（dimethyl sulfide, DMS），メタ
ン チ オ ー ル （ methanethiol, MeSH ） ， 硫 化 水 素（hydrogen sulfide, H2S）を挙げることができる．この他，
火山からの噴気・噴煙は SO2 を含んでいる（図 1）．
ここでは，成層圏エアロゾル粒子の先駆物質として重要な OCS と CS2，並びに放出量が最大で対流圏
エアロゾル粒子の先駆物質である DMS について，大気への放出量と消滅過程を概観する．

３．１ 硫化カルボニル
主な放出源は海洋であり，放出量は 0.9 TgS yr-1 で
図 1 自然起源硫黄化合物の大気への放出量と主要経路．数字は推定放出量（単位：TgS yr-1）．
硫化水素と火山からの噴気・噴煙による SO2 放出
量は Seinfeld and Pandis [1998]，その他は Lee
and Brimblecombe [2016]から引用．

ある．産業活動による放出量は 0.6 TgS yr-1 であり，自然源からの放出量に匹敵する[Lee and Brimblecombe,
2016]．二硫化炭素の酸化による OCS と SO2 の収率
2大気化学研究 第 38 号 (2017)

1atm，気温 298 K で 1.2×10-12 cm3 molecule-1 s-1 であ

南緯 40 度から 50 度にかけての海域は，“吠える 406度”と呼ばれ，強い偏西風が吹いている．また，南緯molecules cm-3 と仮定すると，CS2 の滞留時間は 4.8

50 度から 60 度では“狂う 50 度”，さらに南緯 60 度か日となる．比較的短い滞留時間のため，CS2 の大気ら 70 度は“絶叫する 60 度”と呼ばれている．これらの濃度は，Inomata et al. [2006]によると，13 pptv よりも海域では，Chl a 濃度が高い（図 2）．局所的あるいは低い値であった．

短期的には，海水中の Chl a 濃度と DMSP あるいはる[Burkholder et al., 2015]．ここで OH 濃度を 2×10

DMS 濃度は必ずしも相関しない．しかし，風速が速３．３ 硫化ジメチル

いために，同海域では大気への DMS 放出量が大き多くの藻類や細菌の一部は，周囲の環境から硫酸いことが予想される．Lana et al. [2011]は，南半球全塩を取り込み，ジメチルスルホニオプロピオナート

体での DMS 放出量が 17.3 TgS yr-1 であり，全球から（DMSP）を生成する．特に主要な DMSP の生産者は，の放出量の 60%を占めると見積もっている．

ハプト藻綱や渦鞭毛藻綱に属する一部の藻類である．
そのため，藻類量の指標となるクロロフィル a（Chl a）

３．４ 硫化ジメチルの大気中での酸化濃度と藻類内の DMSP 濃度との間には，明瞭な相関

大気中での DMS の酸化反応は，メチル基からの水関係は無い[Stefels et al., 2007]．硫化ジメチルの生成

素引き抜き，および硫黄原子への O 原子や OH の付は，主に溶存 DMSP の酵素切断に由来する．

加により進行する（図 3）．引き抜き反応からの後続反硫化ジメチルの大気への放出量は，海洋から 28.2

応により，SO2 が生成する．OH 付加反応およびその-1-1

TgS yr ，植生と土壌から 3.5 TgS yr と推定される．

付加生成物と O2 との一連の反応の反応速度定数は，人為起源からの放出量は 2.2 TgS yr-1 程度と推定さ

気圧と気温に強く依存し，大気圧 1atm では気温 273

れるので，自然起源からの放出が圧倒的に大きい

K で 5.9×10-12 cm3 molecule-1 s-1, 298 K で 1.8×10-12[Lee and Brimblecombe, 2016]．海面からの DMS 放

cm3 molecule-1 s-1 である[Burkholder et al., 2015]．こ

出量は，表面海水中の DMS と海面付近の大気の 付 加 反 応 を 通 し て DMSO （ dimethyl sulfoxide,

DMS との濃度差，および DMS の交換速度から推定

CH3S(O)CH3 ） が 生 成 し ， DMSO か ら は DMSO2

できる．また，DMS の交換速度は，水温と海面上の（ dimethyl

風速に強く依存すると考えられている[Huebert et al.,（ methanesulfinic acid, CH3S(O)OH ） が 生 成 す る ．

2004; 2010]．

MSIA はさらに OH と反応して CH3S(O)2 をつくる

sulfone,

CH3S(O)2CH3 ） とMSIA[González-García et al., 2007]．CH3S(O)2 は分解してSO2 を生成するとともに，OH，O3，NO2 とも反応してMSA（methanesulfonic acid, CH3SO3H）を生成すると考えられる[Hoffmann et al., 2016]．

４．大気中の DMS 濃度分布
昭和基地に物資と日本南極地域観測隊（JARE）の隊員を輸送する砕氷艦「しらせ」は，毎年ほぼ同一航路を同一時期に航海する．そのため，「しらせ」の利用は広域洋上観測に適している．また，観測データ
図 2 2009 年 12 月 の ク ロ ロ フ ィ ル a 濃 度（SeaWiFS）．

の蓄積により，海洋と大気の経年の環境変化を捉え3

大気化学研究 第 38 号 (2017)

東経 110 度に沿って南緯 50 度付近までの DMS 濃
度は，40 から 70 pptv で推移した．「しらせ」は南緯 55度からは南緯 61 度，東経 85 度まで進み，その後南緯 61 度線に沿って航海を行った．その間，DMS 濃度は増加し，南緯 55 度から 60 度まで 120 から 140
pptv であった．そして，南緯 61 度，東経 71 度で 460
pptv を観測した[Koga et al., 1993]．

４．2 JARE38 での観測
1996 年 12 月の観測では，南緯 60 度線に沿う東経
61 度から 84 度にかけて，DMS 濃度は同航海の他海域での観測値より比較的高く，特に東経 75 度の海氷
縁では 755 pptv であった．その後の経路である南緯65 度以南の東経 40 度から 60 度の海氷域で，濃度は低下した[Inomata et al., 2006]．

４．3 JARE39 での観測

図 3 大気 DMS の気相での酸化過程
Atkinson et al. [2004], Burkholder et al. [2015],
Hoffmann et al. [2016]を参考に作成．

1997 年 12 月の観測は Yokouchi et al. [1999]によって行われた．観測された DMS 濃度は変動が大きく，その範囲は n.d.（< 0.2 pptv）から 370 pptv であった．

ることができる．「しらせ」艦上での大気 DMS 濃度の南緯 35 度から 45 度までと南緯 55 度付近では，濃観測については，これまで不定期に実施されてきた．

度は 2 pptv よりも低下した．同年 1 月の「白鳳丸」にJARE32 と JARE38 では炎光光度計付きガスクロ

よる KH-96-5 航海において，南緯 35 度から 45 度にマトグラフ（FPD-GC），JARE39 では GC 質量分析計

かけての海域では，逆に 240 から 640 pptv の高濃度

（GC-MS）が DMS 濃度の計測に用いられた．試料空が観測されていた．12 月の「しらせ」での観測では，

気中の DMS を濃縮捕集するために，マイナス数十

南緯 55 度以南の海氷縁で再び DMS 濃度の増加が度に冷却した Tenax TA などの吸着剤が使われた．

観測された．その後，Inomata et al. [2006]と同じく，試料空気を吸着剤に通して DMS を捕集の後，吸着昭和基地に近づくにつれて濃度は減少した．

剤を数十度に加熱して DMS を脱着させ，GC に導入
して DMS 濃度が計測された．JARE51 では，陽子移４．４ JARE51 での観測
４．４．１ 往路での観測結果

動反応質量分析計（PTR-MS）により，濃縮作業が不要になり，実時間での DMS 濃度の計測が行われた．

図 4 は 2009 年 12 月から 2010 年 3 月までの「しらここからは，DMS とその関連物質に関する南極域

せ」の航路を示している．JARE51 では，一般貨物輸での観測の結果を紹介する．

送用の 20ft コンテナが改造され，コンテナラボとして観測甲板で使用された[ 和田ら ，2011b]．このラボ内

４．１ JARE32 での観測に PTR-MS が設置され，大気 DMS 濃度の観測が行

1990 年 12 月の観測は，オーストラリアのフリマント

われた[Koga et al., 2014]．

ルを出港後，南緯 61 度，東経 71 度まで行われた．
4

大気化学研究 第 38 号 (2017)たのが原因かも知れない．
この後の海氷域の航行中，大気 DMS 濃度は一般に低濃度で推移した．激しい濃度変動が頻繁に生じているが，これらは砕氷航行によって海氷に作られた亀裂から，海水中あるいは氷底における高濃度のDMS が大気に放出されたことを示している．図 5 右下の 2010 年 1 月 10 日の写真は，「しらせ」が昭和基地に接岸する直前の左舷側の海氷面を示している．
左舷に接する海氷面が茶色に濁っているのは，藻類
図 4 2009 年 12 月から 2010 年 3 月までの「しらせ」の航路．白丸は時刻 0:00UTC での位置．

などの有機物質を含んだ海水が砕氷航行によって噴出したためである．このとき，3280 pptv の大気 DMS
濃度が観測された．海氷に亀裂が生じなければ，大昭和基地接岸までの海氷が無い開水域での大気

気への DMS 放出は無く，大気 DMS 濃度は低いまま

DMS 濃度は，南緯 55 度付近まで 400 から 800 pptv

であったことが想像できる．実際に，昭和基地周辺は（12 月 1 日から 3 日）であった（図 5）．これは，「白鳳厚さ数 m の海氷に覆われていたため，「しらせ」接岸丸」KH-96-5 航海による同海域での値に匹敵する．

期間中の大気 DMS 濃度はゼロであった．

開水域での最低値は，南緯 58 度，東経 64 から 74度の海域を航行した 12 月 9 日に観測されたが，４．４．２ 復路での観測結果

JARE38 では同海域で比較的高い値を観測している

先述のように，Chl a 濃度と大気 DMS 濃度とのあい[Inomata et al., 2006]．12 月 11 日から 13 日にかけてだに必ずしも相関があるとは限らない．JARE51 の復は海氷縁に相当する南緯 60 度の海域であり，ここで路では，流氷域の海面は海氷で完全に閉ざされてい1410 pptv が観測された．JARE38 では海氷縁で Chlなかった．そのため，海水中に DMS があれば，大気

a 濃度並びに海水と大気中の DMS 濃度が共に高いに DMS が放出されていたであろう．しかし，Chl a 濃

ことが観測されている[Inomata et al., 2006]．しかし，
JARE51 では Chl a 濃度に顕著な増加は認められない[Koga et al., 2014]．これらの相違は，DMSP を生成する藻類の優占種が，JARE38 の場合と異なってい

図 6 昭和基地からシドニー間（図 4 の復路）で計測した気温，海水温，風速，大気 DMS 濃度，Chl a
濃度．Chl a データは Iida and Shinagawa [2011]から引用．

図 5 フリマントルから昭和基地間（図 4 の往路）で計測した大気 DMS 濃度および海況状況．

5大気化学研究 第 38 号 (2017)

度が最大値となる海氷縁付近でさえ，大気 DMS 濃

５．大気 DMS からの酸化生成物

度は開水域と比較して低濃度であった（図 6）．

「しらせ」の航路を利用した大気 DMS 濃度の観測

海面から大気への DMS 放出量に影響を与える海は，南半球が夏季のあいだに限られている．これに水温と風速は，流氷域と開水域で顕著な違いはなか対し，例えば Halley Station（南緯 75.58 度，西経った．流氷域で大気 DMS 濃度が低かった理由につ26.32 度）[Read et al., 2008]や Dumont d’Urville（南いては，今のところ不明である．海水中あるいは大気

緯 66.67 度，東経 140.02 度）[Preunkert et al., 2007]

中で DMS が急速に破壊されるような何らかの反応過では通年の連続観測が行われた．いずれの場合も，程が働いていた可能性もある．

大気 DMS 濃度は夏季に高く，冬季に低くなる明瞭な季節変動を示している．この変動は，毎年繰り返され

４．５ 海氷縁での高濃度，海氷域での低濃度

る Chl a 濃度の変動と同期している[Preunkert et al.,

これまでの JARE による往路観測で共通しているの

2007]．「しらせ」で得られた大気 DMS 濃度の観測年

は，大気 DMS 濃度が南緯 60 度付近の海氷縁で比による分布の違いは，「しらせ」の航路における局所

較的高いことである．2009 年 1 月，東京海洋大学の的な Chl a 濃度の濃淡と藻類種の違いに起因してい「海鷹丸」での PTR-MS を使用した観測においても，ると考えられる．時空間平均すれば，大気 DMS 濃度

昭和基地沖およびケープダンレー沖の海氷縁で高は Chl a 濃度の変動に伴って変動する．

濃度の大気 DMS が計測された[和田ら，2011a]．

大気中の DMS は，図 3 に示す反応過程を経て，

南緯 60 度以南の海氷域で，大気 DMS 濃度が低く

DMSO，MSA，SO2 を生成し，SO2 は最終生成物であなることも共通している．海氷底面の氷中のる H2SO4 に変換される．大気 DMS 濃度が季節変動

DMSP+DMS の濃度は，直下の海水中のそれよりもを示すため，DMSO，MSA，nss-SO42- の濃度も明瞭高い[Nomura et al., 2011]にも関わらず，海氷上の積な季節変動を示す[Koga et al., 1999; Preunkert et al.,

雪と雪の再凍結でできた氷層が，大気への DMS 放2007; Read et al., 2008; Zhang et al., 2015]．ただし，出を妨げていると考えられる[Nomura et al., 2012]．

MSA 濃度と nss-SO42-濃度の振幅が異なっているた

海氷の存在は，大気への DMS 放出だけでなく，海め，nss-SO42-に対する MSA のモル（質量）比は，一塩粒子の発生も妨げている．その結果，往路の航海

般に冬季よりも夏季の方が高い．例えば，昭和基地

中，海氷上のエアロゾル粒子の個数濃度は，それまでは冬季は平均 0.04，夏季は平均 0.25[Koga et al.,での値と比較して 10 分の 1 程度に減少する（図 7）．

1999]であり，Halley Station では人為起源からの nss-

しかし，復路では海域によって個数濃度が大きく異なSO42-の影響を除くと，夏季に平均 0.65 であった[Readることはない．流氷域では海面の露出により，海塩粒

et al., 2008]．

子の発生があるためと思われる．個数濃度に関して

MSA/nss-SO42-比の季節変動は，大気中の DMS のは，同様な傾向が往復路で毎年観測されている．

反応過程が季節により異なっていることが原因であると考えられる．図 3 に示すように DMS の付加反応には，OH，BrO，ClO，IO が，引き抜き反応には OH，
NO3，Cl が関係している．日射があると，OH，BrO，
ClO，IO，Cl は紫外線により生成する．特に BrO は，
OH よりも速く DMS を酸化させ，エアロゾル粒子の生成率を高める[von Glasow and Crutzen, 2004; SaizLopez et al., 2007]．NO3 は日射によって光分解する

図 7 直径 0.3 m 以上の粒子の個数濃度．

6大気化学研究 第 38 号 (2017)

ので，DMS との反応には無関係である．そのため，

７．参考文献夏季の南極域では付加反応が卓越すると考えられる．

Atkinson et al. (2004), Evaluated kinetic and photochemical data

一方，冬季には日射がないので OH，BrO，ClO，IO，

for atmospheric chemistry: Volume I - gas phase reactions

Cl の濃度は減少するが，NO3 は日射によって光分解

of Ox, HOx, NOx and SOx species, Atmos. Chem. Phys., 4,をしない．そのため，冬季の南極域では NO3 と DMS

1461-1738, doi:10.5194/acp-4-1461-2004.

との水素引き抜き反応が卓越すると考えられる．

Barnes, I., K. H. Becker and I. Patroescu (1994), The

付加反応から生成した MSIA がさらに OH と反応す

tropospheric oxidation of dimethyl sulfide: A new source ofることで MSA が生成すると推定される[González-carbonyl sulfide, Geophys. Res. Lett., 21, 2389-2392, doi:

García et al, 2007]．そこで，付加反応が MSA の主要

10.1029/94GL02499.

な生成経路と仮定すると，夏季に付加反応が引き抜

Berry et al. (2013), A coupled model of the global cycles ofき反応よりも卓越して MSA 生成が促進され，冬季にcarbonyl sulfide and CO2: A possible new window on theは引き抜き反応が付加反応よりも卓越して，SO2 を経

carbon cycle, J. Geophys. Res. Biogeosci., 118, 842–852,て nss-SO42-が生成する．MSA/nss-SO 42-比の季節変

doi:10.1002/jgrg.20068.

動は，これらの理由により生じると推定される[Koga

Beyersdorf et al. (2010), Abundances and variability of

and Tanaka, 1996, 1999; Cosme et al., 2005]．

tropospheric volatile organic compounds at the South Pole

付加反応からの MSA 生成過程については，まだand other Antarctic locations, Atmos. Environ., 44, 4565-

完全に解明されていない．また，MSA の生成経路は，4574, doi:10.1016/j.atmosenv.2010.08.025.

図 3 に示した MSIA の気相反応だけでなく，既存粒

Burkholder et al. (2015), Chemical kinetics and photochemical

子への凝結により，粒子内での液相反応も重要であdata for use in atmospheric studies, Evaluation number 18,

る こ とが指 摘 され てい る [von Glasow and Crutzen,

JPL Publication 15-10, Jet propulsion laboratory,

2004]．硫化ジメチルの酸化経路の解明には，室内

Pasadena, http://jpldataeval.jpl.nasa.gov.

実験により，酸化生成物である DMSO と MSIA の生

Cosme, E., F. Hourdin, C. Genthon and P. Martinerie (2005),

成収率を明らかにする必要がある．また，環境大気

Origin of dimethylsulfide, non-sea-salt sulfate, andにおいて，気相の DMS と SO2 の濃度，および DMSO，

methanesulfonic acid in eastern Antarctica, J. Geophys.

MSIA，MSA，H2SO4 では，気相と液相中の濃度につRes., 110, D03302, doi:10.1029/2004JD004881.

いて，これらを同時に測定することが望ましい．

Giordano et al. (2017), A missing source of aerosols in
Antarctica - beyond long-range transport, phytoplankton,

６．おわりにand photochemistry, Atmos. Chem. Phys., 17, 1-20, doi:

エアロゾル粒子を構成する藻類起源の物質とし10.5194/acp-17-1-2017.

て，DMS 以外の有機成分の存在が明らかになって

González-García, N., À. González-Lafont and J. M. Lluch

いる[e.g. Sciare et al., 2009]．また，冬季末期から春季(2007),

初期にかけての新粒子生成時に，未知物質の存在

Mechanism, rate constants, and atmospheric implications,が観測されている[Giordano et al., 2017]．さらに，気J. Phys. Chem. A, 111, 7825-7832, doi:10.1021/jp0722455.

相の水銀が新粒子生成に関与していると指摘されてHuebert et al. (2004), Measurement of the sea-air DMS flux andいる[Humphries et al., 2015]．南極域でのエアロゾル

transfer velocity using eddy correlation, Geophys. Res. Lett.,

粒子の生成には，硫黄化合物以外の物質も関係して

31, L23113, doi:10.1029/2004GL021567.

いる可能性があり，興味が尽きない．

7

Methanesulfinicacid

reaction

with

OH:

大気化学研究 第 38 号 (2017)

Huebert et al. (2010), Linearity of DMS transfer coefficient with

Koga, S., I. Nagao, H. Tanaka and H. Mouri (1999),

both friction velocity and wind speed in the moderate wind

Methanesulfonate and non-sea-salt sulfate concentrations

speed range, Geophys. Res. Lett., 37, L01605, doi:10.1029/

in aerosols at Syowa, Antarctica, J. Meteor. Soc. Jpn., 77,

2009GL041203.

155-164, doi:10.2151/jmsj1965.77.1_155.

Humphries et al. (2015), Boundary layer new particle formation

Koga, S. and H. Tanaka (1999), Modeling the methansulphonate

over East Antarctic sea ice – possible Hg-driven

to non-sea-salt sulfate molar ratio and dimethylsulfide

nucleation ?, Atmos. Chem. Phys., 15, 13339-13364, doi:oxidation in the atmosphere. J. Geophys. Res., 104, 13735-

10.5194/acp-15-13339-2015.

13747, doi:10.1029/1999JD900069.

Hoffmann et al. (2016), An advanced modeling study on the

Koga, S., D. Nomura and M. Wada (2014), Variation of

impacts and atmospheric implications of multiphase

dimethylsulfide mixing ratio over the Southern Ocean fromdimethyl sulfide chemistry, Proc. Nat. Acad. Sci. U. S. A.,

36°S to 70°S, Polar Science, 8, 306-313, doi:10.1016/

113, 11776-11781, doi:10.1073/pnas.1606320113.

j.polar.2014.04.002.

Iida, T. and H. Shinagawa (2011), Chl a concentration of

Lana et al. (2011), An updated climatology of surface

phytoplankton during a cruise of the 51st Japanesedimethlysulfide concentrations and emission fluxes in the

Antarctic Research Expedition in 2009-2010, JARE Data

global ocean, Global Biogeochem. Cycles, 25, GB1004,

Reports, No. 319 (Marine Biology 42), September 2011, 1-

doi:10.1029/2010GB003850.
Lee, C.-L. and P. Brimblecombe (2016), Anthropogenic

6.
Inomata, Y., M. Hayashi, K. Osada and Y. Iwasaka (2006),

contributions to global carbonyl sulfide, carbon disulfide

Spatial distributions of volatile sulfur compounds in surface

and organosulfides fluxes, Earth-Science Reviews, 160, 1-

seawater and overlying atmosphere in the northwestern

18, doi:10.1016/j.earscirev.2016.06.005.

Pacific Ocean, eastern Indian Ocean, and Southern Ocean,

Nomura, D., N. Kasamatsu, K. Tateyama, S. Kudoh and M.

Global Biogeochem. Cycles, 20, GB2022, doi:10.1029/

Fukuchi (2011), DMSP and DMS in coastal fast ice and2005GB002518.

under-ice water of Lützow-Holm Bay, eastern Antarctica,

Jaenicke (1993), Tropospheric aerosols, Aerosol-cloud-climate

Cont. Shelf Res., 31, 1377-1383, doi:10.1016/j.csr.2011.

interactions, edited by P. V. Hobbs, Academic press, p.25.

05.017.

Kato, H., Y. Igarashi, Y. Dokiya and Y. Katayama (2012),

Nomura et al. (2012), Direct measurements of DMS flux from

Vertical distribution of carbonyl sulfide at Mt. Fuji, Japan,

Antarctic fast sea ice to the atmosphere by a chamber

Water Air Soil Pollut., 223, 159-167, doi:10.1007/s11270-

technique, J. Geophys. Res., 117, C04011, doi:10.1029/

011-0847-0.

2010JC006755.

Koga, S., H. Tanaka and M. Hayashi (1993), Dimethylsulfide

OECD Stat (2017), Environment, Air and Climate, http://stats.

measured in the Western Pacific and the Southern Indianoecd.org/.

Ocean, J. Meteor. Soc. Jpn., 71, 183-194, doi:10.2151/

Patroescu, I. V., I. Barnes K. H. Becker and N. Mihalopoulos

jmsj1965.71.2_183.

(1998), FT-IR product study of the OH-initiated oxidation

Koga, S. and H. Tanaka (1996), Simulations of seasonalof DMS in the presence of NOX, Atmos. Environ., 33, 25-variations of sulfur compounds in the remote marine

35, doi:10.1016/S1352-2310(98)00120-4.

atmosphere, J. Atmos. Chem., 23, 163-192, doi:10.1007/

Read et al. (2008), DMS and MSA measurements in the

BF00048259.

Antarctic boundary layer: Impact of BrO on MSA

8大気化学研究 第 38 号 (2017)

production, Atmos. Chem. Phys., 8, 2985–2997, doi:

Ulshöfer, V. and M. Andreae (1997), Carbonyl sulfide (COS) in

10.5194/acp-8-2985-2008.

the surface ocean and the atmospheric COS budget, Aquat.

Preunkert et al. (2007), Interannual variability of dimethylsulfide

Geochem., 3, 283-303, doi:10.1023/A:1009668400667.

in air and seawater and its atmospheric oxidation by-

Vallina, S. M., R. Simó and S. Gassó (2006), What controls CCN

products (methanesulfonate and sulfate) at Dumontseasonality in the Southern Ocean? A statistical analysisd’Urville, coastal Antarctica (1999–2003), J. Geophys. Res.,

based on satellite-derived chlorophyll and CCN and model-

112, D06306, doi:10.1029/2006JD007585.

estimated OH radical and rainfall, Global Biogeochem.

Saiz-Lopez et al. (2007), Boundary layer halogens in coastal

Cycles, 20, GB1014, doi:10.1029/2005GB002597.

Antarctica, Science, 317, 5836, 348-351, doi:10.1126/

von Glasow, R. and P. J. Crutzen (2004), Model study ofscience.1141408.

multiphase DMS oxidation with a focus on halogens, Atmos.

Sciare, J., O. Favez, R. Sarda-Estève, K. Oikonomou, H. CachierChem. Phys., 4, 589-608, doi:10.5194/acp-4-589-2004.

and V. Kazan (2009), Long-term observations of

Yamato, M. and A. Ono (1989), Chemical and physicalcarbonaceous aerosols in the Austral Ocean atmosphere:

properties of stratospheric aerosol particles in the vicinity

Evidence of a biogenic marine organic source, J. Geophys.

of tropopause folding, J. Meteor. Soc. Jpn., 67, 147-166,

Res., 114, D15302, doi:10.1029/2009JD011998.

doi:10.2151/jmsj1965.67.1_147.

Seinfeld, J. H. and S. N. Pandis (1998), Atmospheric chemistry

Yokouchi, Y., H.-J. Li, T. Machida, S. Aoki and H. Akimotoand physics from air pollution to climate change, John

(1999), Isoprene in the marine boundary layer (southeast

Wiley & Sons, p.59, p.66.

Asian Sea, eastern Indian Ocean, and Southern Ocean):

世 界 の 統 計2017(2017),

総 務 省 統 計 局 ,Comparison with dimethyl sulfide and bromoform, J.

http://www.stat.go.jp/data/sekai/0116.htm#c16.

Geophys. Res. Atmos., 104, 8067-8076, doi:10.1029/

Sheng et al. (2015), Global atmospheric sulfur budget under

1998JD100013.

volcanically quiescent conditions: Aerosol-chemistry-

和田誠，中岡慎一郎，笠松伸江 (2011a)，「海鷹丸」による南climate model predictions and validation, J. Geophys. Res.

大洋の大気中硫化ジメチル濃度観測，南極資料, 55, 82-

Atmos., 120, 256–276, doi:10.1002/2014JD021985.

91.

Stefels, J. M. Steinke, S. Turner, G. Malin and S. Belviso (2007),

和田誠，古賀聖治，野村大樹，小達恒夫，福地光男 (2011b),

Environmental constraints on the production and removal of「しらせ」搭載用コンテナ実験室の概要，南極資料，55,

the climatically active gas dimethylsulphide (DMS) and

271-278.
Zhang, M., L. Chen, G. Xu, Q. Lin and M. Liang (2015), Linking

implications for ecosystem modelling, Biogeochem., 83,
245-275, doi:10.1007/s10533-007-9091-5.

phytoplankton activity in polynyas and sulfur aerosols over

Stickel et al. (1993), Mechanistic studies of the hydroxyl-

Zhongshan Station, East Antarctica, J. Atmos. Sci., 72,

initiated oxidation of carbon disulfide in the presence of4629-4642, doi:10.1175/JAS-D-15-0094.1.

oxygen, J. Phys. Chem., 97 (51), 13653-13661, doi:
10.1021/j100153a038.
Uemura et al. (2016), Sulfur isotopic composition of surface

原稿受領日: 2017 年 11 月 21 日

snow along a latitudinal transect in East Antarctica,

掲載受理日: 2017 年 12 月 18 日

Geophys. Res. Lett.,

43, 5878–5885,

doi:10.1002/

2016GL069482.

9大気化学研究 第 38 号 (2017)

著者所属：
１．産業技術総合研究所 環境管理研究部門
責任著者：
Seizi Koga <koga-s@aist.go.jp>

10

総説 ―トピックス： 「南極の大気化学」―

Research Focus

Article No. 038A02

南極における大気微量成分の FTIR による観測
Measurements of atmospheric trace species by FTIR in Antarctica
中島英彰 1, 2, *，武田真憲 21980 年代後半から，高分解能フーリエ変換赤外分光器（Fourier-Transform InfraRed Spectrometer:
FTIR）を用いた大気微量成分の観測が世界各地で立ち上がってきた。日本では名古屋大学太陽地球環境研究所のグループが，1995 年に北海道陸別町，1996 年に幌加内町母子里で FTIR 地上観測を開始させたのち，すでに 20 年以上が経過している。筆者は，FTIR の観測の立ち上げから現在まで，継続的に FTIR 観測に関わってきた。本論では日本における FTIR 地上観測の立ち上げの経緯とその後の発展，また南極昭和基地への FTIR 観測展開の歴史を概説する。また，最近の研究のトピックと，新たな観測対象種への展開についても述べる。

１．はじめにクトルを導出する際に必要なフーリエ変換といマイケルソン分光計の原理を利用した高分解能分う計算が，小型コンピューターの発展のおかげで光装置として，特に赤外領域で多く使われている分比較的容易に行うことができるようになったこ

光器にフーリエ変換赤外分光器（Fourier-Transformとが挙げられる。プリズムや回折格子といった分

InfraRed Spectrometer: FTIR）がある。地球大気中の散型分光法が，分光スペクトルを波長ごとに分解

各種大気微量成分の回転・振動遷移に伴い，赤外して得ることに対し，FTIR 分光法では受光器は基領域には多くの吸収線が存在する。これらの吸収線

本的に単一（実際には，目的とする波長域によっを，太陽や月を光源に用いて地上から高波長分解能て，通常 2～3 種類の受光器を切り替えて使用すで分光観測することにより，上空にある大気微量成分

る）であり，可動鏡を動かすことによって固定鏡の気柱全量及びある程度の高度分布に関する情報と光路差の違う 2 つの光を干渉させることで，イを得ることができる。本論では，FTIR を用いた大気微ンターフェログラムを得る。このインターフェロ

量成分のモニタリングの歴史と，日本における展開，

グラムは，基本的に光学フィルターで選択される

昭和基地での観測，そして最近の世界を含めた観測範囲のすべての波長の光の情報を含んでおり，フの状況に関して紹介する。

ーリエ変換によって波長ごとの分光強度を導出することができる。

2．日本における FTIR による大気微量成分観
測の立ち上げ用する際に，大きなアドバンテージを持っている。

小型コンピューターの性能が飛躍的に進歩し

近赤外～中間赤外領域には，オゾンを始め多くのてきた 1980 年代後半から，FTIR は天文学，大気大気微量成分の回転・振動遷移に伴う吸収線が存

化学，分光学などの多くの分野で使われるように在しており，そのスペクトル線を解析することになってきた。その発展の背景には，FTIR によってより，多数の大気微量成分の大気中の濃度，及び取得されるインターフェログラムから分光スペ

ある程度の高度分布に関する情報を同時に得る

このことは，FTIR 分光法を大気化学の分野へ応

1大気化学研究 第 38 号 (2017)

ことができる。しかも，一度スペクトルを取得し極域オゾン破壊に関連する大気成分ということておくことで，後から興味の対象となった分子種

で，オゾン(O3), 硝酸(HNO3), 塩化水素(HCl), フ

に関しても，改めて解析しなおすことができる。

ッ化水素(HF), 硝酸塩素(ClONO2)などであった。

このような地上 FTIR 観測の大気化学分野におけ

特に，高分解能 FTIR による観測スペクトル線をる有効性が世界的に認識され始めたのは 1990 年

1 本 1 本解析することにより，吸収線のドップラ

代前半であり，世界的に見ると米国のー幅・ローレンツ幅情報をもとに，微量気体成分

NASA/Langley 研究所，NCAR（米国国立大気研究の高度分布に関する情報を得ることができる。こセンター），デンバー大学，ベルギーの Liège 大学，のような解析は世界的に見ても始まったばかり

ニュージーランドの NIWA（大気水圏研究所），ドであり，果たして地上分光観測によって得られた

イツの FZK/IMK（カールスルーエ気象研究所），

微量気体の高度分布がまっとうなものであるの

日本では名古屋大学と気象研究所のグループなか，他の観測結果をもとに検証する必要がある。

どが相次いで初期の観測立ち上げを行った。また， そこで，同時期に母子里観測所で立ち上げたオゾ
FTIR を大気球に搭載して，より詳細な微量気体成

ンゾンデ観測によるオゾン高度分布情報を用い分の鉛直分布を得る試みが，NASA/JPL（ジェットて，地上 FTIR 観測で得られたオゾン鉛直分布デ推進研究所），フランスの LPMA（大気モデル研究

ータの検証を行った[Nakajima et al., 1997]。その結所），ドイツの FZK/IMK らのグループによって行

果，地上 FTIR 観測では，高度 10～30 km のオゾ

われてきた。

ン鉛直分布を十分な分解能で導出可能であるこ筆者の一人（HN）は，東北大学で博士号を取得とを世界に先駆けて明らかにした。またほぼ同時

後，1993 年に名古屋大学・太陽地球環境研究所・期に，同じ北海道・陸別における地上 FTIR 観測

大気環境研究部門の近藤豊教授の研究室に助手

から上空の CO の分布を得られることを示し，大として採用され，北海道・陸別町と母子里観測所

気汚染に関連した大気微量成分の観測にも有効における地上 FTIR 観測の立ち上げに従事してきであることが明らかになった[Zhao et al., 1997]。

た。当時は北極オゾン破壊の影響が北海道上空でそのほかにも，これまで FTIR によって解析されも気象庁のドブソン分光計による観測などによてきた大気微量成分の主なものには，オゾン破壊って明らかにされつつあり，日本の中でもなるべに関連した成層圏成分として O3, HNO3, HCl, HF,

く北に位置し，なおかつ冬の晴天率の高い陸別町

ClONO2, NO2, N2O, CFC-11, CFC-12, CCl4 等がある。

を観測候補地として選定し，1995 年に日本で初のまた，大気汚染に関連した対流圏成分としては，高分解能 FTIR による大気微量成分の観測を立ち

CO, NH3, HCN, C2H6, C2H2, HCOOH, CHOCHO 等

上げたのであった。

が挙げられる。これら成層圏の大気観測に関する

観測のメインターゲットとなる時期は，北極オ

国際的なネットワークとして，NASA の研究者を

ゾン破壊の影響を受ける冬～春先である。観測を中心に世界中の関連研究者が 1991 年ごろから立ち上げて最初の冬となる 1996 年 1 月～3 月のNetwork for the Detection of Stratospheric Change

間は，研究室の助手やポスドクなどのスタッフが(NDSC) というコミュニティーを立ち上げた。

約 3 週間交代で陸別町に滞在し，FTIR 観測を行NDSC は 2006 年頃からは Network for the Detection

った。その後陸別での FTIR 観測は，大学院生やof Atmospheric Composition Change (NDACC)とし

現地のスタッフによって引き継がれていった。

て，その研究対象に対流圏を加え活動を継続して陸別の FTIR による初期の観測ターゲットは，いる（http://www.ndacc.org/）。この観測コミュニテ2大気化学研究 第 38 号 (2017)

写真 1 つくば国際会議場で開催された NDACC/IRWG 会議
時の集合写真。

写真 2 北海道網走市で開催された NDACC/TCCON 合同会
議時の集合写真（雌阿寒岳の麓オンネトー湖畔にて）。

ィーは，観測手法の違いによっていくつかのサブ

1 次観測隊の越冬時にすでに地上気象観測が行わ

グ ル ー プ に 分 か れ て 活 動 し て お り ， Dobson,

れ，その後 1958 年出発の第 3 次観測隊からはレー

Brewer, FTIR, Lidar, Microwave, Satellite, Sondes,

ウィンゾンデによる高層気象観測が加わった。その後

Theory, UV/Vis, Water Vapor などの Working Group

1965 年出発の第 7 次観測隊からはオゾンゾンデなど

が あ る 。 FTIR 地 上 観 測 グ ル ー プ は InfraRedの特殊ゾンデ観測とドブソンオゾン分光光度計によるWorking Group (IRWG)として 1992 年から各国のオゾン鉛直カラム量観測が加わった。1990 年出発の研究者が持ち回りで研究会を開催してきている。

第 32 次観測隊からは，日射をはじめとする各種可

日本でも我々国立環境研究所の研究者が中心と視・紫外放射観測が加わり，1996 年出発の第 38 次

なって，2006 年にはつくばで，2013 年には北海道観測隊からは地上オゾン濃度観測が加わった。

網走市で国際会議を開催した（写真 1, 写真 2）。
効果ガスとして，CO2 や CH4 の衛星観測の地上検3.2 MAP 期間中の大気観測とオゾンホールの発見証として，主に近赤外領域の吸収線の解析を主眼

これら各種気象観測が充実していく中，1982 年かとした地上 FTIR による観測ネットワーク（Total

ら 1985 年末までの期間，国際学術連合会議（ICSU）

Carbon Column Observing Network: TCCON）が構築の主唱で国際協力観測計画として，中層大気に関すされてきており，最近では IRWG と同じ週に同じる集中観測（Middle Atmosphere Program: MAP）が場所で研究会を開催している。

50 か国，約 1,500 名の参加者のもと実施された。日また 2004 年からは，地球温暖化に関連した温室

本学術会議はこれに対応して約 150 名が参加し，中3．南極における地上 FTIR 観測
3.1 昭和基地におけるオゾン観測の歴史

層大気の集中的な観測が行われた。日本の計画は人工衛星やレーダー観測などと並び，南極における1957 ～ 58 年 に 行 わ れ た 国 際 地 球 観 測 年

中層大気総合観測が計画・実施された。その中で，（International Geophysical Year: IGY）に対応して始1981 年出発の第 23 次観測隊では，極夜期間中を含

ま っ た 日 本 南 極 地 域 観 測 隊 （ Japanese Antarctic

めた通年のドブソン分光光度計によるオゾン鉛直カラ

Research Expedition: JARE）による南極昭和基地でム観測と，オゾンゾンデによるオゾン鉛直分布観測がの観測では，その初期の頃から基本観測項目の一

気象研究所の忠鉢繁隊員によって行われた。翌年

つとして気象観測が行われてきた。1956 年出発の第1982 年出発の第 24 次観測隊から 25 次，26 次観測

3大気化学研究 第 38 号 (2017)

隊の 3 年間にわたり，そのころから実用化されてきた光を光源に用いて高精度に行おうという試みが，国ライダーによる上空のエアロゾルやオゾンホールの原

立環境研究所や東北大学のグループを中心に持ち因となる PSC（極成層圏雲），Na 層などの観測が，名上がり，2007 年越冬の第 48 次南極地域観測隊によ古屋大学の岩坂泰信隊員，国立極地研究所の小野って Bruker IFS-120M FTIR による観測が開始された。

高幸隊員，信州大学の野村彰夫隊員の 3 名によってその後，これまでに 2011 年越冬の第 52 次隊，2016行われた。また第 24 次観測隊では気象研究所の牧

年越冬の第 57 次隊によって FTIR 観測が行われた。

野行雄隊員が，日本分光製の FTIR 分光器による観特に 2007 年には国際極年 IPY 2007-2008 に対応し測も行った。残念ながら，その時の FTIR 観測の結果た観測として，南極にある 9 箇所の基地（Belgrano,

は，現在論文などの形で参照することはできないの

Davis, Dome-C, Dumont dul Bille, Marambio,

で，その内容に関して詳細は不明である。また MAP

McMurdo, Neumayer, South Pole, Syowa）が共同でオ

期間中の 1982 年の忠鉢隊員によるオゾンの集中観

ゾンゾンデマッチ観測を実施し，南極上空における測から，イギリスの Farman らのグループとは独立に化学的オゾン破壊量の定量化を行った。オゾンゾン「南極オゾンホール」が発見されることになる

デ観測と FTIR 観測，さらに人工衛星 CALIPSO によ[Chubachi, 1984]。その時の詳しい経緯については，

る PSC 観測や，Aura/MLS, Envisat/MIPAS といった

例えば忠鉢氏の記事[忠鉢, 2016]などを参照された

人工衛星による大気化学成分の観測により，南極上い。

空でのオゾン破壊に関連する詳細なメカニズムの解明が最近進んできている。その結果，南極上空と北

3.3 南極における FTIR によるオゾンホールの観測

極上空での冬～春先にかけてのオゾン破壊の描像

南極域（南緯 60°以南）に位置する基地で FTIR 観

図 1 に，2007 年南極昭和基地上空でのオゾン，硝測を始めたのは，ロス島に位置する南極最大の基地

酸，各種塩素 化合物 の変動の 様子を示す 。HCl,

である米国マクマード基地の近くに位置する，ニューHNO3 に関しては FTIR による観測のほかに人工衛

ジ ー ラ ン ド の ス コ ッ ト 基 地 の 中 の Arrival Heights

星 Aura/MLS によるデータも併せて解析した。また，(77.8°S)が最初である。ニュージーランド NIWA のグ

O3 に関しては，FTIR による観測のほかに，昭和基地

ループにより，1991 年から Bomen DA2 による観測が，におけるオゾンゾンデによる観測結果も併せてプロッ

その後 1996 年からは Bruker IFS-120M による観測がトしてある。また，ClO, ClONO2 に関しては，それぞれ開始された。2014 年にはこの基地の FTIR は最新型

Aura/MLS, Envisat/MIPAS による観測結果を示しての Bruker IFS-125HR に upgrade され，これまでにある。また Cly*というのは，航空機観測による N2O-Cly

1993 年を除く毎年の赤外観測データが取得されてきの相関を基に，Aura/MLS 観測による N2O 観測値かている[Wood et al., 2004]。ただしこの基地は緯度がら導出した Cly（総反応性塩素化合物）の値を示して高いため，晩春の 10 月以降にならないと基地に太陽いる。この図から，2007 年 6 月頃に昭和基地上空で光が戻って来ないので，月を光源に用いるといった

PSC が出現するのと同時に塩素リザボアである HCl

手法を取らない限り，オゾンホールの最盛期である 9や ClONO2 の値が減少し，8 月の太陽光の到来ととも

月のデータを取得することが出来ないという問題があにオゾンを破壊する ClO の増大が見て取れる。またった。

硝酸は 6 月末にはほぼゼロとなり，オゾンは 8 月ごろの違いが徐々に明らかとなってきた。

そこで，若干低緯度にある昭和基地 (69.0°S)にから徐々に減り始め，9 月にはほぼゼロになることが

FTIR を持ち込み，オゾンホール期間の観測も太陽判る。また，春先の 9 月～10 月にかけて，ClO の減4大気化学研究 第 38 号 (2017)

図 1 2007 年南極昭和基地上空 18 km でのオゾン(O3)，硝酸(HNO3)，各種塩素化合物(ClONO2, ClO, Cly*)の変動。縦棒は1 RMS エラーの値を示す。グレーでハッチした日は，昭和基地が極渦のエッジや外に位置していた期間を示す。

少と HCl の増加が見られるが，北極成層圏で同様のゾンホール前半の 9 月に限っては南極上空でのオ

春先の活性塩素から塩素リザボアへの回復は，主にゾンの回復傾向も報告されており[Solomon, et al.,HCl ではなく ClONO2 に選択的に回復することがこれ

2016]，今世紀半ばにはオゾンホールは回復するのまでの観測で判っている[Webster et al., 1993]。このではないかと期待されている。

南北の違いは，南極での低オゾンと，それに伴う低一方，化石燃料の燃焼や森林伐採に由来する温NOx に由来するものと考えられる。

室効果ガスの増加に伴う地球温暖化問題は一層重要性を増してきており，今後の世界各国の対応

4．FTIR によるフロン・代替フロンの観測が喫緊の課題となってきている。その中で，最近1982 年の南極での日・英の研究者によるオゾン

重要な問題と認識され始めてきたのが，強力な温観測によってオゾンホールが発見されたのち，室効果ガスである代替フロンによる地球温暖化

1985 年には「オゾン層の保護のためのウィーン条問題である。

約」，1987 年には「オゾン層を破壊する物質に関オゾン層を破壊する原因としてモントリオー

するモントリオール議定書」が締結され，オゾン

ル 議 定 書 で 規 制 さ れ た フ ロ ン （ Chloro-Fluoro

破壊の防止への道筋がつけられた。最近では，オCarbons: CFCs）は強力な温室効果ガスでもあり，
5大気化学研究 第 38 号 (2017)

図 2 昭和基地での 3 年間(2007, 2011, 2016 年)の観測による CFC-12 の経年変化。

図 3 昭和基地での 3 年間(2007, 2011, 2016 年)の観測による HCFC-22 の経年変化。

例えば 100 年間の地球温暖化係数（Global Warming

ることが可能である。そこで，筆者らは今後 FTIR

Potential: GWP）は IPCC 第 4 次報告書（AR4）のを用いたフロンや代替フロンの地上からのモニ値でいうと，CFC-11 が 4,750, CFC-12 が 10,900 とタリングを計画している。

なっている。モントリオール議定書によってこれ

図 2 に，昭和基地での 3 年間（2007, 2011, 2016

ら CFC の生産と消費が規制されたことは，オゾン年）の地上 FTIR 観測による，CFC-12 の気柱全量

層破壊を防止するとともに，結果的には地球温暖の解析結果を示す。Fitting 直線からは，統計的に化の防止にも大変大きく寄与したといわれてい有意ではないものの-0.52 %/year の減少トレンドる。モントリオール議定書の次のステップとしてが導出されており，NOAA のサンプリングによる

CFC から代替フロンの一種である HCFCs（Hydro--0.5 %/year のトレンドと整合的である。

Chloro-Fluoro Carbons）への切り替えが進んできてまた図 3 に，同様に昭和基地における HCFC-22

おり，その代表である HCFC-22 の GWP は 1,810の気柱全量の解析結果を示す。Fitting 直線からは，と CFC に比べるとかなり低い値となっている。と+4.0 %/year の統計的に有意な増加トレンドが見ころが，モントリオール議定書では HCFC も早晩受けられる。これは，NOAA のサンプリングによ

塩素をまったく含まないさらなる代替物質である+2.5 %/year と比べてかなり大きな値となってる HFCs（Hydr-Fluoro Carbons）への切り替えが義おり，その原因については現在解析中である。

務付けられている。これが今後新たな問題となる

このほか，地上 FTIR 観測によって HCFC-142b

可能性があり，HFC-23 は 14,800, HFC-32 は 675,や HFC-23, HFC-134a などの導出が出来ると見込

HFC-134a は 1,430, HFC-143a は 4,470, R-404A はまれており，今後解析を進めていきたいと考えて3,920 の GWP を持っている。これらの HFC の切いる。

り替えに伴い，HCFC もやがては回収破壊されな
い限り空気中に漏えいすることとなり，将来的に5．まとめはこれら代替フロンの HCFC や HFC による温室

以上述べてきたとおり，筆者(HN)はたまたま世効果が，CO2 の数分の 1 の地球温暖化への寄与と界中で大気微量成分の測定に FTIR が使われ始めなることが懸念されている。

た時期に日本における FTIR 観測の立ち上げを経これら CFC や HCFC, HFC は中間赤外領域に特験することが出来，その後ずっと継続的に FTIR

徴的な吸収帯を持っており，FTIR によって測定す

観測に関わってきた。そのおかげで，この分野に6

大気化学研究 第 38 号 (2017)

国内・海外に多くの研究者仲間を作ることが出来，

10,351-10,368, doi:10.5194/acp-16-10351-2016.

日本でも 2 回の国際会議開催を経験することが出Kohlhepp, R. et al. (2012), Observed and simulated time

来た。これは，大変ありがたいことだと考えていevolution of HCl, ClONO2, and HF total column abundances,

る。

Atmos. Chem. Phys., 12, 3527-3557, doi:10.5194/acp-12-

その後，FTIR を用いた大気研究の中心が，オゾ

3527-2012.

ン破壊問題から大気汚染などの空気質の問題や，

Mahieu, E. et al. (2014), Recent Northern Hemisphere

地球温暖化に関わる温室効果ガスの測定に徐々

stratospheric HCl increase due to atmospheric circulationにシフトしてきたとはいえ，基本的な観測手法やchanges, Nature, 515, 104-107, doi:10.1038/nature13857.

解析手法には共通点があり，私の研究キャリアを

Nakajima, H., et al. (1997), Retrieval of vertical profiles of

通して FTIR にはこれからも関わっていきたいと

ozone from high-resolution infrared solar spectra at

考えている。

Rikubetsu, Japan, J. Geophys. Res., 102, 29981-29990.

さらに最近では世界各国の FTIR 研究者がデー

Solomon, S., D. J. Jvy, D. Kinnison, M. J. Mills, R. R. Neely III,

タを持ち寄り，ある化学種に着目してグローバル

and A. Schmidt (2016), Emergence of healing in theな視点で解析する流れが増えてきつつある

Antarctic ozone layer, Science, 10.1126/science.aae0061.

[Kohlhepp et al., 2012; Dammers et al., 2016; Bader et

Webster, C. R., et al. (1993), Chlorine chemistry on polaral., 2017]。その中でとうとう 2014 年には，世界各

stratospheric cloud particles in the Arctic winter, Science,

国の FTIR による HCl 観測データをあつめて解析

261, 1130-1134.

した論文が Nature に掲載された[Mahieu et al.,Wood, S. W., et al. (2004), Ground-based nitric acid2014]。今後は，日本の研究者が主導的に世界中のmeasurements at Arrival Heights, Antarctica, using solar and

FTIR 研究者に呼びかけて新たな大気化学種に関lunar Fourier transform infrared observations, J. Geophys.

する解析を行い，論文化を行っていきたいと考え

Res., 109, D18307, doi:10.1029/2004JD004665.

ている。

Zhao, Y., et al. (1997), Carbon monoxide column abundances
and tropospheric concentrations retrieved from high

6．参考文献resolution ground-based infrared solar spectra at 43.5°N over

Bader, W. et al. (2017), The recent increase of atmosphericJapan, J. Geophys. Res., 102, 23403-23411.

methane from 10 years of ground-based NDACC FTIR
observations since 2005, Atmos. Chem. Phys., 17, 2255-2277,
doi:10.5194/acp-17-2255-2017.

原稿受領日: 2017 年 11 月 16 日

Chubachi, S. (1984), Preliminary result of ozone observations at

掲載受理日: 2017 年 12 月 8 日

Syowa Station from February 1982 to January 1983, Mem.
Natl. Inst. Polar Res., 34, 13-19.

著者所属：
1. 国立環境研究所 地球環境研究センター

忠鉢繁 (2016), 南極オゾンホールの発見―最初の出会い,( 財 ) 日 本 極 地 研 究 振 興 会 メ ー ル マ ガ ジ ン第 6 号

2. 東北大学 大学院環境科学研究科(2016.7.10), 4.シリーズ「南極観測隊～未知への挑戦」第*4 回（http://kyokuchi.or.jp/?page_id=3732）

Hideaki Nakajima <nakajima@nies.go.jp>

Dammers, E. et al. (2016), An evaluation of IASI-NH3 withground-based FTIR measurements, Atmos. Chem. Phys., 16,

7

責任著者:

総説 ―トピックス： 「南極の大気化学」―

Research Focus

Article No. 038A03

海氷の生成・融解現象が大気—海洋間の二酸化炭素
交換に与える影響
Effects of sea ice freezing and melting on air-sea CO2 exchange
野村大樹 1 *極域海洋の大部分を覆う海氷は単なる大気－海洋間の物質交換の“障壁”として認識されてきた．
しかし，近年の研究で，海氷は，炭素循環や大気－海洋間の二酸化炭素交換に重要な役割を果たしていることが明らかになりつつある．ここでは，海氷の生成および海氷や氷床などの融解に伴う物理場の変化が極域海洋の物質循環過程に与える影響について紹介する．

１．はじめに

2．海氷の役割

海洋は，地球温暖化の主な要因である二酸化炭

高緯度海域に分布する“海氷”は，海洋の約 1 割

素（CO2）を大気から吸収し，海洋の中に蓄えることで，の面積を占めており[Comiso, 2010]，以下のように地温暖化の進行を抑制しており，特に南極海は以下の球規模の気候変動を制御する大きな役割を担ってい理由でその役割が大きいと言われている[Takahashi

る．まず海氷は，大気－海洋間で断熱材として働き，

et al., 2012]．まず南極海などの冷たい海は，溶解度海洋からの熱放射を軽減させる効果があるとされてが大きい（気体を海水中に溶かす能力は，水温が低いる[Maykut, 1978]．また，海氷表面で太陽光を反射いほど大きくなる）．また，栄養塩が豊富にあり植物プする効果（アルベド）により，地球温暖化を抑制していランクトンが光合成活動を活発に行うため，海洋のCO2 濃度が低下しやすい（海水中の CO2 を使って有機物を作るため）．その結果，大気よりも海洋表層のCO2 の濃度が低くなりやすく，濃度差が拡大すること
で大気から海洋に CO2 が輸送（吸収）されるのである．
ただし，これらの知見は海洋観測などが比較的容易
な海氷の無い夏季のデータをもとに得られたものであり,極域海洋特有の結氷現象や雪氷・海氷の融解
過程が大気—海洋間炭素交換に与える影響などについての知見は極めて限られている．本稿では，冬季極域の海域を占める海氷（図 1）の生成や雪氷の図 1 南極海厳冬期航海（AWECS: Antarctic Winter
Ecosystem Climate Study）でのはす葉氷（新しく出来たばかりの海氷がお互いにぶつかり合い縁がまくれ上がったほぼ円形の氷塊）の下の光環境測定の様子（野村撮影）．

融解現象が海洋の物質交換過程および大気との気体交換過程に及ぼす影響について紹介する．

1

大気化学研究 第 38 号 (2017)

る[Shine and Henderson-Sellers, 1985]．さらに海氷内

インは，海水に対して低温であること，また，純水部

では，アイスアルジが繁茂し，動物プランクトンや魚分から凍結し，ブラインの含有物が濃縮するため，塩類に続く海氷生態系を作り出している[Thomas et al.,分が高くなる．そのため，もともとの海水に対して密度2010]．

が高くなる．そして，海氷生成時には，海氷内に存在

近年では，地球温暖化の影響による極域での急する高塩分水であるブラインが，海氷から海氷下に激な環境変動が懸念されている．例えば南極海では排出される[Wakatsuchi and Ono, 1983]．その結果生

一年氷（冬季に海氷が生成し，夏季に全て融けてし成する高密度水が，海洋深層に沈み込み，海洋大まう海氷）が多くを占めるために，地球温暖化によっ循環の駆動力となっている[Schmitz, 1995]．この過程て海氷の生成・融解過程に影響が顕著に現れること

は，海氷が風や海流によって次々と沖へ運ばれ，常が予想される．また北極海では海氷面積は激減するに新しい海氷が多く生産される沿岸ポリニヤ（海氷域とともに，多年氷（夏にも融けない海氷）から一年氷の開水面）で最も効率良く起きると考えられる．

へのシフトが報告されており[Stroeve et al., 2012]，海近年衛星観測により，海氷が南極海のどこでどれ氷が果たす役割が時間の経過とともに変化することくらい出来ているのか？という見積もりが日本の研究が考えられる．

グループによってなされた[Tamura et al., 2008]．その結果，これまで注目されてこなかった東南極ケープダ

3．海水の結氷現象と炭素循環

ンレー沖のポリニヤで海氷生産量が非常に多いこと

極域海洋においては以下に示す特有の結氷現象を突き止めた．そして，実際に現場観測での海洋観によって，海洋表層では高密度水（重い水）が作られ測や係留計での長期観測を実施し，高密度水の生る．まず海水が結氷する場合，海水中の純水部分か成量や輸送量について研究がなされた[Ohshima et

ら凍結する．その際，海水に含まれる塩などの含有al., 2013]．

物の一部は海氷の中にブラインと呼ばれる液体とし

そこで，ポリニヤにおける炭素輸送について考えて取り残される．ブラインはブライン・チャネルと呼ばてみる．海氷成長にともなう高密度水が生成した場合，れるチューブ状の空間に満たされている（図 2）．ブラ

この高密度水に含まれる物質（炭素など）は，海洋表層から底層に輸送される．沿岸ポリニヤは早春から活発な一次生産が起こり，大気から海洋へ CO2 が吸収されることも重なって，海洋表層から深層への炭素輸送に重要な役割を果たしているだろう．しかしながら，ポリニヤにおける炭素輸送の定量評価には至っていない．そこで現在，ケープダンレー・ポリニヤで採取した炭酸系成分（CO2 に関わる化学成分：例えば溶存
無機炭素濃度やアルカリ度）の測定を行っており，高密度水の生成が海洋表層から底層に輸送される炭素に与える影響を定量的に評価することが今後期待
される．

図2

海氷内のブライン・チャネルの模式図．ブライン・チ
ャネル内はブラインで満たされている．ブライン・チャ
ネルの周りには海水の純水部分から凍結した純氷が存在する．Lake and Lewis (1970)を参考にして作4．海氷存在下での大気—海洋間の CO2 交換
これまで，全球規模での炭素循環研究において大成．

2

大気化学研究 第 38 号 (2017)

気－海洋間の CO2 交換に関する研究がなされてきた配的であった．ただし，時期や海域（海氷の種類：例

が，両極海洋において広大なデータ空白域が目立っ

えば一年氷か？多年氷か？）の違いによって，a-1)がていた．これは，海氷存在域での炭素循環過程が不支配的になる場合もあった．

明確であったことが一因だと考えられる．一方，海氷

次に b）の変化要因として，海氷の表面に降り積も物理分野での先行研究によると，海氷内には海氷成った雪の影響を考える．海氷表面の状態と CO2 交換

長に伴うブラインの排出経路となるブライン・チャネルの関係を調べたところ，積雪量が増加すると大気－が存在し，その微細構造は多孔質である[Gosink et

海氷間の CO2 交換効率（積雪上と積雪除去後に測al., 1976]．そこで，海氷を“無数の穴の開いた蓋”とし定した CO2 交換量の比）が著しく減少することが分かて捉えることから始め，2000 年初めごろから室内実験った[Nomura et al., 2013]．また，CO2 以外のガス成や海氷域での氷上観測が実施され，物質循環・気体

分（硫化ジメチル等）についても同様な結果が得られ交換過程についての研究がなされてきた．例えば，ている[Nomura et al., 2012]．

大気－海氷間の CO2 交換量を実測するため，北極最後に c）の変化要因について述べる．b)にも関連

海および南極海の氷上でチャンバー法を用いた野するが，海氷の上に存在する積雪は断熱材として働外観測が実施された（図 3）．その結果，開水域（海氷く．厳冬期の気温はマイナス 30 度になるにもかかわがない海域）と同様に，海氷域においても CO2 交換

らず，積雪底部の温度は積雪の存在によりマイナス 8が起きることが分かった[Nomura et al., 2013; Delille

度と比較的暖かい場合があった．海氷の温度は，海et al., 2014]．これらの研究を通して，大気－海氷間

氷内のブラインの塩分を決定する重要なパラメータの CO2 交換量は，a）海氷内部での CO2 濃度（大気中である．ブラインの塩分が温度によって左右されると濃度は一定），b）海氷面の物理的形態，c) 海氷—大

いうことは,つまり溶存成分の濃縮具合も温度によって気間の温度差による対流などの外的要因に依存する

変わることを意味する．さらに，ブライン・チャネルのことが明らかになってきた．ここで a)の変化要因として，形状も温度は大きく影響する．温度が低いとブラインa-1）生物活動による光合成・呼吸，a-2）海氷の生成・の体積は小さくなり（純水部分が凍り，体積が小さくな融解による海水の濃縮・希釈が挙げられる．海氷融る），ブライン・チャネル内での物質の動きが鈍くなる．

解時の炭酸系成分と海水希釈率を調べたところ，海すると CO2 などのガス成分の海氷内での気体透過度

氷内部の CO2 濃度の変化をもたらすのは，a-2）が支も低くなる．ブラインの体積比が 5 パーセント以下になると気体透過性がなくなるという報告もある[Golden
et al., 1998]．よって，積雪の効果によって海氷上部（積雪底部）の温度が大気に対して高く保たれること
は，大気—海氷間の CO2 交換過程にも大きく影響する．特に厳冬期は，積雪の密度が低い（パウダースノ
ーをイメージすると良い）ので，雪を通して CO2 の交換なども起きる．
積雪の影響による大気と海氷表面の温度差は，対

図 3 北極海長期漂流観測（N-ICE2015: NorwegianYoung Sea Ice Cruise 2015）における大気—海氷間の CO2 交換量測定の様子（野村撮影）。

流を引き起こす原因となる．温度の高い空気は上に行こうとするため混ぜられる．この時 CO2 も同時に上

図 3 北 極 海 長 期 漂 流 観 測 （ N-ICE2015: NorwegianYoung Sea Ice Cruise 2015）における大気—海氷間の CO2 交換量測定の様子（野村撮影）．

方へと輸送される．その際，大気と海氷内ブラインのCO2 の濃度差に加えて，この対流現象によって，CO23大気化学研究 第 38 号 (2017)

交換が促進される可能性がある．近年，海氷上の積雪が増加する傾向が報告されている[Tison et al.,2017]ことから，対流現象が大気—海氷間の CO2 交換
過程に与える影響が今後より大きくなることが期待さ
2 /れる．しかし一方で，積雪量が増加すると前述のように大気－海氷間の CO2 交換効率が著しく減少するこ?

とがあるため,CO2 交換が促進されるか阻害されるかを予想することは難しい．このように海氷を介した大C  気との気体交換過程は単純ではなく,今後も詳細にC検討する必要がある．
図4

雪氷の融解現象に関わる海洋での炭素循環過程．

5．融解による海洋への淡水流入が海洋炭素循環に与える影響

影響だけでも海洋環境に与える影響は大きい．例え

極域では，雪氷の融解が急速に進行している．このば，真水と海水が 1 対 1（体積比）で混ざった場合，融解現象は，固体から液体への相変化を通じて，体海水の塩分と溶存成分の濃度は半分になる．海洋表

積変化，温度上昇，淡水・含有物の輸送など，極域層に生息する植物プランクトンは光合成により海水中の環境に劇的な変化を招く．グリーンランドの大陸氷の栄養塩を利用する．そして，時期や栄養塩の成分

床・氷河が年々後退している[Stokes et al., 2016]．まによっては枯渇する場合もある．よって，真水の負荷た南極域では，海洋からの熱供給により棚氷の底面は海洋中栄養塩の現存量を減らしてしまう．また，海融解が進行している[Rignot et al., 2013]．これら雪氷

洋表層の CO2 濃度にも大きく関わる．真水の影響にの融解現象は，海面上昇，大気海洋循環，生物生産よる希釈効果によって，CO2 濃度は減少する．その結等，地球規模の環境変動に影響し，結果として農業

果，大気—海洋間の CO2 の濃度差が大きくなり（大気や水産業など，我々の生活に直接関わるため，早急より濃度が小さくなる），大気から海洋表層への CO2な理解が必要である．

輸送が増す．つまり大気から海洋への CO2 吸収能が海洋側に注目して雪氷の融解現象を捉えた場合，増すため,この希釈効果は決して無視することは出来

まず膨大な融解水が海洋表層に供給される．もし，こない．このような海洋表層での急激な CO2 濃度減少の融解水を単に「真水」と考えるならば海水成分は希

は，海氷融解直後や南極や北極の沿岸域で真水が釈によって薄められるだけである．しかし，雪氷には大量に海洋表層に流れ込む場所で観測されている

多くの不純物が含まれるため，単純ではない．雪氷[Meire et al., 2015]．

には，陸源物質や生物の遺骸などの不純物が含ま

現在，著者の研究グループは，北極グリーンランド

れる[Fransson et al., 2015]．つまり融解の際には，大や南極沿岸において雪氷融解が海洋に与える影響

量の不純物が，真水とともに海洋表層に供給される．

を評価するための海洋調査を実施している．特に南この不純物の供給が海洋環境にどのような影響を与極沿岸の調査では，海洋からの熱供給による棚氷えるのかについては，観測が限られるため不明な点（氷床が海洋に張り出したもの）の底面融解により水が多い（図 4）．

深 200 m 付近で塩分や炭酸系成分が低下している

融解水を単に「真水」と考えるならば海水成分は希様子が捉えられた．このような海洋表層での雪氷・海釈によって薄められるだけである，と述べたが，この氷融解や融解水の供給に加え，海洋の内部で直接

4

大気化学研究 第 38 号 (2017)

淡水が供給される過程などは,今後も注視して解析す

7．参考文献べき事柄であると考えている．

Comiso, J. C. (2010), Variability and trends of the global sea
ice cover, In Sea Ice, edited by D. N. Thomas and G. S.

6．海氷物質循環研究に関する世界的な動き

Dieckmann, 2nd ed., 205–246, Wiley-Blackwell, Oxford.

国 際 科 学 会 議 （ ICSU: International Council for

Delille, B., et al. (2014), Southern Ocean CO2 sink: The

Science）によって設置された海洋研究科学委員会

contribution of the sea ice, J. Geophys. Res., 119, 9, 6340–（SCOR: Scientific Committee on Oceanic Research）

6355, doi:10.1002/2014JC009941.

において，海氷の物質循環研究に向けたワーキング

Fransson, A, et al. (2015), Effect of glacial drainage water on

グループ（WG152: ECV-Ice : Measuring Essential

the CO2 system and ocean acidification state in an Arctic

Climate Variables in Sea Ice）が 2016 年より新たに発

tidewater-glacier fjord during two contrasting years. J.

足 し た (http://www.scor-int.org/SCOR_WGs.htm) ．

Geophys. Res., doi:10.1002/2014JC010320.

本ワーキンググループでは，海氷生物地球化学研究

Golden, K. M., S. F. Ackley and V. I. Lytle (1998), Theに関わる観測およびサンプルの処理手法についてのpercolation phase transition in sea ice, Science, 282, 2238–

確立を目指している．これまで国内外の各研究グル

2241.

ープが独自の海氷サンプルの処理を実施していたた

Gosink, T. A., J. G. Pearson and J. J. Kelly (1976), Gas

め，結果の比較などが難しい状況にある[Miller et al.,movement thorough sea-ice, Nature, 263, 41–42.

2015]．例えば，海氷中の成分を分析する際には，海Lake, R. A. and E. L. Lewis (1970), Salt rejection by sea ice

氷を融かして液体にした上で実施する．しかし，融解

during growth, J. Geophys. Res., 75, 583–597.

時には，塩分が急激に低下する．この塩分低下によMaykut, G. A. (1978), Energy exchange over young sea ice inって，サンプル中の植物プランクトンは浸透圧の調整

the central Arctic, J. Geophys. Res., 83, C7, 3646–3658.

ができなくなり細胞が破裂する．これによって，植物

Meire, L., et al. (2015), Glacial meltwater and primary

プランクトン量を正確に測定できないなどの問題が生

production are drivers of strong CO2 uptake in fjord andじる．そのため，濾過海水などを入れ融解し塩分低coastal waters adjacent to the Greenland Ice Sheet,

下を緩和するなどの処置が取られている．しかし，濾Biogeosciences,

過海水を加えると溶存気体成分や微量金属成分な

doi:10.5194/bg-12-2347-2015.

12(8),

2347–2363,

ど汚染のリスクが増えるだけでなく,濾過海水中の栄Miller, L. A., et al. (2015), Methods for biogeochemical studies

養塩などが供給されることで植物プランクトンが融解

of sea ice: The state of the art, caveats, and中に増えてしまうなどの恐れもある．そのため，本ワrecommendations, Elementa-Science of the Anthropocene,ーキンググループでは，多くの成分にとってベストな

3, 000038, doi:10.12952/journal.elementa.000038.

方法を探るべく協同観測を実施することを計画していNomura, D., et al. (2012), Direct measurements of DMS flux

る．具体的には，2018 年 3 月には北海道沿岸サロマ

from Antarctic fast sea ice to the atmosphere by a chamber

湖で，2019 年 3 月にはカナダのケンブリッジベイで氷technique.

上での国際協同観測が予定されており，観測を通し10.1029/2010JC006755.

て海氷生物地球化学研究のための観測方法およびJ.

Geophys.

Res.,

117,

C04011,doi:

Nomura, D., M. A. Granskog, P. Assmy, D. Simizu and G.

サンプルの処理手法の確立が期待される．

Hashida (2013), Arctic and Antarctic sea ice acts as a sink
for atmospheric CO2 during periods of snow melt andsurface flooding, J. Geophys. Res., 118, 6511–6524.

5大気化学研究 第 38 号 (2017)

Ohshima, K. I., et al. (2013), Antarctic Bottom Water
production by intense sea-ice formation in the Cape
Darnley Polynya, Nature Geoscience, 6(3), 235–240,

原稿受領日: 2017 年 11 月 10 日

doi:10.1038/ngeo1738.

掲載受理日: 2017 年 11 月 29 日

Rignot, E, S. Jacobs, J. Mouginot and B. Scheuch (2013),
Ice-Shelf Melting Around Antarctica, Science, 341, 6143,

著者所属：

266–270, doi:10.1126/science.1235798.

1. 北海道大学 大学院水産科学研究院

Schmitz, W. J. (1995), On the interbasin-scale thermohaline* 責任著者:
Daiki Nomura <daiki.nomura@fish.hokudai.ac.jp>

circulation. Rev. Geophys., 33, 151–173.
Shine, K. P. and A. Henderson-Sellers (1985), The sensitivityof a thermodynamic sea ice model to changes in surface
albedo parameterization, J. Geophys. Res., 90, D1, 2243–
2250.
Stokes, C. R., M. Margold, C. D. Clark and L. Tarasov (2016),
Ice stream activity scaled to ice sheet volume during
Laurentide Ice Sheet deglaciation, Nature, 530, 322–326,
doi:10.1038/nature16947.
Tamura, T., K. I. Ohshima and S. Nihashi (2008), Mapping ofsea ice production for Antarctic coastal polynyas. Geophys.
Res. Lett., 35, L07606, doi:10.1029/2007GL032903.
Takahashi, T., et al. (2012), The changing carbon cycle in theSouthern

Ocean,

Oceanography,

25(3):

26–37,

http://dx.doi.org/10.5670/oceanog.2012.71.
Thomas, D. N., S. Papadimitriou and C. Michel (2010),
Biogeochemistry of sea ice, In Sea Ice, edited by D. N.
Thomas and G. S. Dieckmann, 2nd ed., 425–467,
Wiley-Blackwell, Oxford.
Tison, J. -L, et al. (2017), Biogeochemical impact of snow
cover and cyclonic intrusions on the winter Weddell Sea
ice

pack,

J.

Geophys.

Res.,

112,

https://doi.org/10.1002/2017JC013288.
Wakatsuchi, M. and N. Ono (1983), Measurements of salinityand volume of brine excluded from growing sea ice, J.
Geophys. Res., 88(C5), 2943–2951.

6

総説 ―トピックス： 「南極の大気化学」―

Research Focus

Article No. 038A04

南極大気中の海塩・ハロゲンサイクル
Atmospheric sea-salt and halogen cycles in the Antarctica
原 圭一郎 1 *南極大気中の微量成分（ガス・エアロゾル）の観測は，1970 年代頃から実施されている．日本の南極地域観測隊においても，エアロゾルモニタリング観測は 1997 年に開始され，現在でも続けられている．
近年では，南極域での研究観測に参加する国が増えるのに伴い、エアロゾル観測を実施する基地・拠点も増えつつある．また，観測技術の向上により，清浄な南極大気中においても観測できる項目も増えてきた．ここでは，南極大気中に存在するエアロゾル，特に海塩粒子の循環過程、海塩とハロゲン成分が関係する大気化学過程に注目し，著者らや海外の観測グループにより進められた研究で得られた知見を紹介する．

１．はじめにまとめられている．また，2010 年には南極資料で「極人間活動から隔離された空間である南極域は，地域大気・物質循環研究」の特集号が組まれ，南極大球上で最も清浄な地域であるため，大気微量成分の気中のエアロゾル関連の報告が多数発表されている．

バックグラウンドの監視をするために観測が継続されまた，南極対流圏の雲と関連するエアロゾル，CCNている．大気質のモニタリングの観点以外に，気候影(Cloud condensation nuclei)，IN (Ice nuclei)について

響や古環境復元のための参照データ・知見として活は，Bromwich et al. [2012]によってまとめられている．

用されることもある．ここでは，大気微量成分の中でも本稿で示せなかった点については，これらを参照さ

エアロゾルから見た“南極の大気化学”過程を中心にまとめるようにしたい．概して，大気エアロゾルは，不均一反応の場としての役割，ガス状の高反応性物質のソース・シンクとしての役割，雲核・氷晶核としての機能，雲を介した放射収支の変化などと関係し，それらの影響は多岐にわたる．また，これらの影響は，エアロゾルの組成によって大きく異なる。本稿では，分量の制約から，すべての成分についてまとめることが厳しいため，南極対流圏エアロゾルの主成分の一つである海塩粒子，海塩と密接に関係するハロゲン
成分の南極大気中での動態・化学過程について紹介する．なお，南極大気エアロ ゾルについては ，
図 1 本稿に出てくる観測基地の位置(1. Syowa, 2. Dome F,
3. Concordia (Dome C), 4. Dumont d’Urville, 5. Halley, 6.
Neumayer, 7. Kohnen).

Shaw [1979, 1988], 伊 藤 [1985] ， 岩 坂 [1985] ， Ito[1989]，原 [2003, 2017] によりレビューや解説として

1

Na+, nmol m-3

大気化学研究 第 38 号 (2017)

300
250
200
150
100
50
0

D>2.0 m
D: 0.2-2.0 m
D<0.2 m

J FMAM J J A SOND J FMAM J J A SOND J FMAM J J A SOND

Month, 2004-2006
図2

南極昭和基地におけるエアロゾル中の粒径別 Na+濃度季節変化.

れたい．図 1 に本稿に出てくる観測基地の位置を示Hara et al., 2004; Weller and Lampert, 2008]．Dumont

す．

d’Urville 基地では，冬季の海塩粒子濃度は他の沿岸基地と同程度だが，夏季には，基地の目前まで

２．海塩粒子濃度と粒径分布

海洋表面が広がるため，海塩粒子濃度は夏季に極

図 2 に示すように，エアロゾル中の海塩粒子(Na+)

大 (25-70 nmol m-3) を 示 す [Jourdain and Legrand,

濃度は，海氷縁から距離のある南極沿岸部に位置

2002]．内陸部に位置する観測基地・拠点(Dome F,

する観測基地(Syowa, Halley, Neumayer)では，夏季

Kohnen, Concordia) の海塩粒子の季節変化は沿岸に極小(数 nmol m-3 以下)を示し，冬季～春季には部と同様に夏季に低く，冬季に濃度が高くなる傾

数～数十 nmol m-3 の範囲で変化し，時折，100 nmol向を示すが，海塩粒子濃度は沿岸域と比べると一m-3 を超過することもある[Rankin and Wolff, 2003;

桁ほど低い[Hara et al., 2004; Weller and Wagenbach,2007; Jourdain et al., 2008; Udisti et al., 2012]．海洋

104

表面から直接放出される海塩粒子を観測できる
南極周辺海域や夏季の Dumont d’Urville 基地では，

dN/dlogD, cm-3103

海塩粒子の質量粒径分布は粗大粒子域(3～7 m)にモードを有する[Jourdain et al., 2008; Xu et al.,102

2013]． 海 氷縁 から 離 れた 沿岸 部(Aboa, Halley:
Teinilä et al. [2000]; Rankin and Wolff [2003])や内陸

101

部 (Concordia: Jourdain et al. [2008]; Udisti et al.
100[2012]) では，海塩粒子は主に微小粒子域（直径:Ambient
240 oCD < 1 m）に分布する．図 3 に示すように，Syowa

10-1

基地で観測されたエアロゾル数濃度の粒径分布
100

101

102

103

で見ると，冬～春に海氷域から輸送された海塩粒

Diameter, nm

子は粗大粒子 (D>2.0 m) ～超微小粒子域（D<0.1 m）に広く分布することが確認されている

図 3 2005 年 6 月 3 日に計測された南極昭和基地におけるエアロゾル粒径分布：黒丸・線は非加熱（室温：20C）時の乾燥粒径分布，赤丸・線は 240C 昇温時の非揮発性粒子の粒径分布を示す [Hara et al., 2011 を改変]．

[Hara et al., 2011, 2013]．

2

大気化学研究 第 38 号 (2017)[Wagenbach et al., 1998a; Hara et al., 2012, 2013,2017]．海氷形成時には，海水中の水が約-2C で，

Air temp., oC

100

凍結をはじめる．その結果，塩分が濃縮した海水

-10
-20
-30

(Brine)が形成される．Brine は密度が大きくなるた(a)

め，その多くは海洋中に沈降していくが，一部は(b)

海氷上や海氷中に残る．温度の低下に伴い，海氷

Molar ratio of
SO42-/ Na+

-40
10
1

い塩から徐々に析出を始める．室内実験，モデル

0.01
0.30

Molar ratio of2++
Mg / Na

上や海氷中に存在する Brine の中で，溶解度の低

0.1

0.25

(c)

D>2m
D: 0.2-2m
D<0.2 m

計算，観測から，低温下での海氷凍結時には，Ikaite(CaCO3 6H2O, 約-2.2C), Mirabilite (Na2SO4 10H2O,

0.20
0.15

約-9C), Hydrohalite (NaCl 2H2O, 約-23C), Gypsum

0.10(CaSO4, 約 -23C), NaBr 5H2O ( 約 -28C), Sylvite

0.05
J FMAM J J A SOND J FMAM J J A SOND J FMAM J J A SOND

(KCl, 約-37C), MgCl2 12H2O (約-37C), Antarcticite

Month in 2004-2006(CaCl2 6H2O, 約-54C) などの塩が析出しうるこ

図 4 南極昭和基地における気温，エアロゾル中の海塩成分のモル濃度比(SO42－ /Na+, Mg2+/Na+)の季節変化：赤線
は Mirabilite の析出温度（-8.8C），青線は海水比を示す[Hara et al., 2012 を改変]．

と が 指 摘さ れて い る [Assur, 1960; Marion et al.,
1999; Koop et al., 2000; Dieckmann et al., 2008;
Geilfus et al., 2013]．Mirabilite は，約-9℃で析出を始めるため，気温が-9C を下回ることが多くなる

３．海塩粒子の起源と海塩組成分別

時期(4-11 月)にエアロゾル中の SO42－/Na+比が海

一般に，大気中に存在する海塩粒子は，波の破水比を下回る季節変化は，Mirabilite 析出に伴う海砕や泡の破裂によって，海洋表面から大気へ放出さ塩組成分別過程(SO42－ depletion)が，大気中に存れ る と 考 え ら れる こ と が 多 い[Lewis and Schwartz,

在する海塩粒子と密接に関係していることを強2013]．南極域では，夏季に海氷面積が最小，春季

く示唆する．エアロゾル中の SO42－/Na+比は，海に最大となる季節変化を示す．例えば，昭和基地近氷上のフロストフラワーと組成比に近い [例：傍では，夏には昭和基地から海氷縁までの距離は約

Rankin et al., 2000, 2002; Hara et al., 2012]．つまり，

100 km，春季には約 1000 km にも達する．冬季には冬～春季に南極沿岸域に分散している海塩粒子

低気圧活動に伴う荒天（ブリザード）が頻繁に起こるの起源は海洋表面（開水域）ではなく，海氷上のため[Sato and Hirasawa, 2007]，かつては，荒天・強海塩成分由来であることを意味する[Wagenbach et

風により開水域から海塩粒子が長距離輸送されるとal., 1998a; Rankin et al., 2002; Hara et al., 2004, 2012]．

考えられていた．確かに，冬～春季の高 Na+濃度はMirabilite の析出に伴い，海塩の主成分の一つであ荒天と対応することが多い[Hara et al. , 2004]．しかしる Na 塩が選択的に海氷上（中）に析出していくながら，海塩粒子が卓越する時期（4-11 月）の海塩成

ため，Brine 中に残る他の成分は，その組成比が分組成比(SO42－/Na+, Mg2+/Na+)は，海水組成比と大徐々に変化していく．その結果，図 4c に示した様

きく異なっていることが観測的に明らかとなった(図 4)．

に，エアロゾル中の Mg2+/Na+比は，SO42－depletion

夏季の SO42－/Na+比は，非海塩性(nss-)SO42－の寄与が確認される時期に海水比より高くなる傾向がのため，海水比より高くなっているが，4-11 月頃は，確認されている[Hara et al., 2012]．Mg2+/Na+比は，

海水組成比を大きく下回っている．この変化は，海氷上での海塩組成分別過程と密接に関係している
3

40

-20

25
20
15
10
5
0
-15

30
20
10

-25
Wind speed
Air temperature
Relative humidity

-30
-35

0

-40
5

6

7

D>0.3 m
D>0.5 m
D>1.0 m
D>2.0 m
D>3.0 m
Mass conc.
90
85
80
75
70
65
60
55
50

Relative humidty, %30

Mass conc., g m-3

106
105
104
103
102
101
100
10-1
10-2
50

Air temperature, oC

Wind speed, m sec-1

Number Conc., L-1

Aerosol backscatter ratio

大気化学研究 第 38 号 (2017)8

Sep., 2012

図 5 2012 年 9 月 4～7 日に南極昭和基地で観測された上空のエアロゾル後方散乱比，地上におけるエアロゾル数濃度，気温，相対湿度の変化 [Hara et al., 2014b を改変].

温度依存性も確認され，気温低下による
Hydrohalite などの塩の析出に伴い，Mg2+/Na+比が[Hara et al., 2017]．海氷形成時の海塩組成分別以外

さらに増加することも明らかとなっている[Haraに，南極大陸内陸部の積雪表面でも海塩組成分別

et al., 2012]．同様の濃縮過程は K+/Na+比でも確認(Mg 塩の分離，海塩の硫酸塩化など)が進行するこされているが，Ca2+/Na+比では，Ikaite，Gypsum のとが，大気エアロゾル[Hara et al., 2014a]，積雪内

析出や Ca を含む鉱物粒子の混合の可能性もあり，の塩微粒子[Iizuka et al., 2012]の個別粒子分析から

図 4c のような季節変化は確認されていない[Hara示唆されている．

et al., 2012]．室内実験[Koop et al. 2000]では，Br－

組成分別した海塩粒子は，超微小域～粗大域ま濃縮も指摘されているものの，南極域や北極域でで広く分散している（図 3，4）
．海氷域から大気観測されたフロストフラワー中の Br－/Na+比は，への海塩粒子の放出・分散過程として，(1)海氷上

海水比と同等あるいは Br－がロスした状態が多かに 形 成 す る フ ロ ス ト フ ラ ワ ー の 破 砕 [Hall andった[Rankin and Wolff, 2002; Alvarez-Aviles et al.,Wolff, 1998; Rankin et al., 2000, 2003]，(2)海氷上に

2008; Obbard et al., 2009; Douglas et al., 2012]．いず

存在する Brine の飛散[Hall and Wolff, 1998], (3)れの観測も日射のある条件で，サンプリングを行

Brine 混じりの積雪の削剥による飛散[Yang et al.,っているため，大気中へ分散される前にフロスト

2008]，（4）Brine・フロストフラワー混じり積雪のフラワー上で，光化学的に Br－がロスしている可削剥[Hara et al., 2017]などが挙げられている．低温能性もある．北極域の観測となるが，極夜時期にチャンバーを使用した室内実験では，風(12 m s-1

採取されたフロストフラワーでは Br－/Na+や I/Na+

以下)が吹いた状態でもフロストフラワー破砕に比は海水比より も高い こと が確認されて いる

よるエアロゾルの発生は確認されなかった4

大気化学研究 第 38 号 (2017)[Roscoe et al., 2011]．そのため，最近では海氷上のdepletion の痕跡は確認されていない [Weller and

積雪の削剥による飛雪が海塩粒子の分散過程に

Wagenbach, 2007]．海氷起源の海塩粒子が，アイスおいて重要であると指摘されている．その結果，

コア深層掘削が行われるような内陸部まで輸送

大気中へ分散した海塩成分を含む微細氷片は，大されていることが明らかとなったことから，アイ

気中を分散している間に，昇華が進み，粒形が変スコア中の海塩成分（Na+など）濃度を海氷の張り化する（小さくなる）ことも指摘されている[Osada

出し規模の指標とする試みも行われている[Wolff

et al., 2001; Rhodes et al., 2017]．海氷域からの海塩

et al., 2003, 2006, 2007, 2010]．

粒子放出過程については，定性的な理解は進んでいるものの，モデルへ組み入れられるような定量

５．海塩粒子上の反応とハロゲンサイクル

的な評価（数式化）には，至っておらず，観測，

大気中に分散した海塩粒子は，酸性成分との不室内実験により評価・検証を進めることが求めら

均一反応により徐々に組成が変化する（以下、“変れている．

質”と示す）．南極沿岸部 (Syowa)の対流圏下層に分布する海塩粒子の多くは ，夏季では SO42 － ,CH3SO3－及びこれらの前駆物質により，8-9 月頃

4．海氷由来海塩粒子の拡散・輸送
冬～春季には，強風・荒天時に大気中のエアロ

は NO3－により海塩粒子の変質が進行するが，冬ゾル・海塩粒子濃度が顕著に増加する[Hara et al.,季の海塩粒子はほとんど変質していない[Hara et2004]．南極沿岸部に接近した低気圧の勢力が急激

al., 2004, 2005, 2013]．内陸部(Dome F)では，通年に衰退した際には，風が著しく弱まることがある． で海塩粒子が NO3－により変質している傾向があ
このような場合，大気中に海塩粒子が大量に分散った[Hara et al., 2004]．夏季の大陸氷床上では，沿された状態が維持されるため，清浄な南極域でも岸部付近から内陸部にかけての海塩変質は，沿岸“ヘイズ”のような状態になることがある[Hara et

域では SO42－の寄与が大きく，内陸域では NO3－

al., 2010, 2014b]．図 5 に示すように，海氷域からの 寄 与 が 大 き く な る 傾 向 があ っ た [Hara et al.,

放出された海塩粒子が，大気の擾乱により，境界2014a]．この違いは，大気中に存在する酸性成分

層内だけではなく，自由対流圏中層（約 4 ㎞）まの空間分布や循環過程が，沿岸部と内陸部で大きで拡散していることが明らかとなった[Hara et al.,

く異なっていることを示唆する．夏季のエアロゾ

2014b]．南極域の自由対流圏中のエアロゾル数濃ル中の nss-SO42－は海洋生物活動の影響が主であ度は，地上と比べると低いため，海塩粒子の自由るが，エアロゾル中の NO3－は，積雪中の NO3－が対流圏への輸送・拡散は，上空の CCN, IN の供給

光解離し，
NOx が大気へ放出され，大気中での NOx

過程の一つとして機能しているはずである．

酸化（HNO3 生成）を経て，最終的にエアロゾルへ

南 極大 陸内 陸域 にも海 塩粒 子は 輸送 され る

取り込まれていると考えられる[原，2017]．8-9 月[Hara et al., 2004]．Dome F 基地や Dome C 基地で頃のエアロゾル中に存在する NO3－は，PSCs の寄採取されたエアロゾルは，沿岸域同様に Mirabilite

与が高いことが示唆されている [Wagenbach et al.,析出による SO42－ depletion が確認されており，冬1998b; Savarino et al., 2007, 2016 Weller et al., 2011,～春季の内陸部に存在する海塩粒子も海氷由来

Lee et al., 2014].

であることが確認されている[Hara et al., 2004;

大気中に存在する海塩粒子や海塩成分を含ん

2－

Udisti et al., 2012]．Kohnen 基地では，nss-SO4 のだ飛雪上での不均一反応により，HCl や HBr だけ

寄与が大きく，Dome F で得られた様な SO42 －ではなく，反応性の高いハロゲン化合物も大気へ

5大気化学研究 第 38 号 (2017)

放出される(R1-R4)．R1, R2 の反応は酸性条件下で極大となる季節変化を示す[Saiz-Lopez et al., 2007;

進みやすい[Simpson et al., 2007 に詳細]．

Read et al., 2008]．また，BrO 濃度は，海氷域から輸送された空気塊で高くなる傾向が確認されて+ H  Br2 + H2O(R1)

いる[Freiß et al., 2004; Saiz-Lopez et al., 2007; Jones

HOBr + Cl－ + H+  BrCl + H2O(R2)

et al., 2009; Buys et al., 2013]．また，BrO と同様に

 Br2Cl(R3)

Br2, BrCl も海氷から輸送される大気中で濃度が高Br2Cl－  Br2 + Cl-(R4)

く，大陸から輸送される空気塊では，低濃度（検－HOBr + Br－

BrCl + Br+-

出下限以下）となることが多かった[Buys et al.,
大気中の Br2 や BrCl などは日射条件下で，Br ラ

2013]．船舶[Wagner et al., 2007]や人工衛星(GOME:

ジカルへ変換され，その後，Br は O3 と反応し，Richter et al. [2002]; Kaleschke et al. [2004];

BrO を生成する(R5)．

SCIAMACHY: Jones et al. [2009]; Schönhardt et al.
[2012]; Roscoe et al. [2014]) を使用した観測から，

Br + O3  BrO + O2

BrO は南極沿岸部～季節海氷域に分布しているこ(R5)とが明らかとなった．さらに，フロストフラワー
この BrOx サイクルと関連する反応は，O3 消失が出現した季節海氷域で BrO 濃度が高いことか[Simpson et al., 2007 に詳細]，DMS の酸化[Cosme

ら，BrOx サイクルにはフロストフラワー上の不均

et al., 2005; Read et al., 2008]，Hg 消失[Ebinghaus et一反応が関係している可能性も指摘されている

al., 2002; Dommergue et al., 2010]など多くの大気化[Kaleschke et al., 2004]．しかしながら，フロストフ

学反応と関係しており，極域大気中の化学過程でラワーの塩分濃度は非常に高いものの，pH が高重要な役割を担っている．特に，Hg 消失は，大気

いため，R1-2 の反応による Br2，BrCl は進みにく中に存在するガス態の元素 Hg がハロゲン（Br ラい．モデルによる検証から，海塩組成分別（CaCO3

ジカルなど）と反応することにより[Toyota et al.,析出）が Brine 中の緩衝作用を抑制し，pH の低下

2014]，効率よく大気から除去されやすい化学状態をもたらすことにより，Br2 の大気への放出を促に変換される(R6-10)．

進 さ せ る こ と も 指 摘 さ れ て い る [Sander et al.,2006]．さらに，荒天による飛雪と高 BrO 濃度の関Hg (g) + Br  HgBr

(R6)係から，強風によりフロストフラワーや Brine 混

HgBr + Br  HgBr2(R7)

じりの雪の大気への分散が BrO 分布や BrOx サイ

HgBr + BrO  Hg(OBr)Br(R8)

クルに関係し，海塩粒子の寄与は小さいと指摘さ

Hg(OBr)Br + h Hg(O)Br + Br

(R9)

れている [Yang et al., 2008;

Hg(O)Br + HO2  Hg(OH)Br + O2

(R10)

Lieb-Lappen and Obbard, 2015]．しかしながら，こJones et al., 2009;

れらはモデルによる結果であり，推定された海氷
R6-10 の反応の結果，低～中緯度から長距離輸送

からの海塩粒子発生量は不確かさが大きく，海塩された Hg が極域で沈着することになり，極域で粒子中の成分濃度比や変質過程については十分の Hg 汚染や生態系への影響も懸念されているに取り扱われておらず，更なる観測・検証が必要[Munthe et al., 2010; Douglas et al., 2010]．

である．

南極沿岸に位置する Halley 基地では，BrO 濃度

BrOx サイクルに加え，最近では，南極大気中のは検出下限～20 pptv であり，春季（10 月前後）にヨウ素(IOx)サイクルも注目されている[Simson et6大気化学研究 第 38 号 (2017)

al., 2007; Abbatt et al., 2012 ]．大気中の IOx サイク

与も考慮しなければならない [Schönhardt et al.,

ルは，大気化学過程に加え，大気中での新粒子生

2012]．また，地上近傍の大気中では，IO の寿命は成を起こさせる過程の一つとして機能している

非常に短く(＜0.01 秒)，日中に極大を示し，積雪ことが，観測やモデルによる研究から指摘されて表面上の不均一反応や大気へ放出された I2 の光解いる[Mäkelä et al., 2002; Pechtl et al., 2006; Roscoe

離で生成していることが示唆されている [Saiz-et al., 2015; Saiz-Lopez et al., 2015]．南極沿岸部

Lopez et al., 2008; Freiß et al., 2010]．さらに，ヨウ(Halley 基地)の大気中の IO は，春季（10 月前後）

素が雪氷面から大気へ揮発する際に，一部は，IBrに極大を持つ季節変化を示し，IO は BrO と同程として放出される可能性もあり，IOx サイクルが度の濃度レベルだった [Saiz-Lopez et al., 2007]．

BrOx サイクルの活性化に寄与する可能性も指摘

BrO と同様に，IO も海氷域からの輸送される空気

されている[Saiz-Lopez et al., 2015]．

塊で濃度が増加する傾向がある [Saiz-Lopez et al.,2007]．標準海水組成比では，Br－と比べると無機－

６．今後の課題－

ヨウ素成分(I , IO3 )濃度は 4 桁程度低く[Lide,

国内外の研究者による地道な観測により，南極

2005; Błażewicz, 2015]，南極大気中に存在する IO

域の海塩・ハロゲンサイクルについて，重要な知などのヨウ素化合物は，海塩性ヨウ素化合物以外

見が蓄積されてきている．近年では，モデルによの寄与も考えられている．南極の海氷下部の海洋

る極域の海塩・ハロゲンの動態解析も行われてい生物活動とその後の反応過程により生成した有る．しかし，本稿でも示した様に，極域大気中の機 ヨ ウ 素 化 合 物 (CH3I, C2H5I, CH2ICl, 2-C3H7I,

ハロゲンサイクルは，大気中に分散した“海塩”

CH2IBr, 1-C3H7I など)や無機ヨウ素化合物(I－, HOI， が寄与しているが，飛雪は粒径が大きく，乾性沈IO3－ など)が IOx サイクルと関係していることが着により大気から除去されやすいため，大気中の指摘されている [Yokouchi et al., 2008; Atkinson et

反応性ハロゲンを放出させる不均一反応は，主にal., 2012; Saiz-Lopez et al., 2015]．大気へのヨウ素

飛雪上なのか？海塩粒子（エアロゾル）上なの化合物の放出・拡散過程として，海氷下近傍に存か？を明らかにする必要がある．そのためには，在する無機・有機ヨウ素化合物を含む海水が，海海塩の大気への分散過程を定量的に議論するこ

氷中の Brine channel(クラック・孔)を通じて海氷とが必須となる．この知見を得るためには，強風・内や海氷上に拡散輸送された後，徐々に大気へ放荒天時の海氷上で観測を行わなければならず，非出される過程も考えられている[Atkinson et al.,

常に危険な活動が伴うため，現状でも著しく知見

2012; Saiz-Lopez et al., 2015]．さらに，無機ヨウ素が不足している．また，IOx サイクルのように，海化合物は有機ヨウ素化合物よりも 2 桁ほど濃度が塩だけではなく，海洋生物活動，雪氷面に沈着後高く，大気中の IOx サイクルには，無機ヨウ素化の不均一反応による放出過程も関係している可合物の寄与が重要であると考えられている

能性もあり，関連する過程は多岐にわたる．今後[Atkinson et al., 2012; Saiz-Lopez et al., 2015]．衛星の季節海氷域や大陸氷床上における大気雪氷間(SCIAMACHY)観測から，IO は南極沿岸部（海氷の物質交換を対象とした観測的研究に期待した域）だけではなく，春季には内陸部でも高くなる

い．

傾向が観測されているため，大気中の IOx サイク

南極大気の微量成分の研究は，観測的に行うこ

ルには，上記の海洋生物活動に加え，雪氷面に沈とが多いが，今後はモデル研究，室内実験研究と着した無機ヨウ素化合物のリサイクル過程の寄も併せて行うことで，南極大気中の化学過程につ7大気化学研究 第 38 号 (2017)

いて，理解が深まると期待される．本稿が，大学

11244, doi:10.5194/acp-12-11229-2012.

院生，若手研究者（シニア研究者も）にとって「南Błażewicz, A (2015), Chapter 4: Ion chromatography, in “Iodine

極エアロゾルに興味を持つ」，「南極エアロゾルのchemistry and applications"ed. by T. Kaiho, John Wiley &研究を始める」，「南極へ観測に行く」きっかけに

Sons, Inc.

なれば，幸いである．

Bromwich, D. et al. (2012), Tropospheric clouds in Antarctica,
Rev. Geophys., 50(1), doi:10.1029/2011RG000363.

謝辞：本稿に使用した一部には，南極昭和基地でBuys, Z. et al. (2013), High temporal resolution Br 2, BrCl and

得られた既発表・未発表のデータが含まれている．

BrO observations in coastal Antarctica, Atmos. Chem. Phys.,

これらは，著者だけで得られるものではなく，日13, 1329–1343, doi:10.5194/acp-13-1329-2013.

本南極地域観測隊（JARE）に参加し，現地でエア

Cosme, E., F. Hourdin, C. Genthon, and P. Martinerie (2005),

ロゾル観測を担当していただいた隊員の尽力とOrigin of dimethylsulfide, non-sea-salt sulfate, and

現地の越冬隊員の協力・支援の下得られたデータ

methanesulfonic acid in eastern Antarctica, J. Geophys. Res.

である．ここに示し，深く感謝いたします．さら110(D3), doi:10.1029/ 2004JD004881.

に，本稿の図表で示した JARE のエアロゾル観測

Dieckmann, G. S. et al. (2008), Calcium carbonate as ikaite

結果は，第 V 期（96-2000）「南極大気・物質循環

crystals in Antarctic sea ice, Geophys. Res. Lett., 35,

観測」，第Ⅵ期（2001-2005）「南極域における地球

L08501, doi:10.1029/2008GL033540.

規模大気変化観測」，第Ⅶ期（2006-2009）重点プ

Dommergue, A. et al. (2010), Overview of mercury

ロジェクト「極域大気―大気―海洋の相互作用か

measurements in the Antarctic troposphere, Atmos. Chem.

らとらえる地球環境システムの研究」及び同期間

Phys., 10, 3309–3319.

に遂行された「大気微量成分モニタリング」の一Douglas, T. et al. (2010), What is the Fate of Mercury Entering

部として実施され，科研費（No. 16253001，No.

the Arctic Environment?, in “AMAP Assessment 2011:

15310012，No. 22310013，No. 15H02806）の支援もMercury in the Arctic"”, 45-65.

受けた．

Douglas T. et al. (2012), Frost flowers growing in the Arctic
ocean-atmosphere–sea ice–snow interface: 1. Chemical

７．参考文献

composition,

Abbatt J. P. D. et al. (2012), Halogen activation via interactions

2011JD016460.

J.

Geophys.

Res.,

117,

doi:10.1029/

with environmental ice and snow in the polar lower

Ebinghaus, R. et al. (2002), Antarctic Springtime Depletion of

troposphere and other regions, Atmos. Chem. Phys., 12,

Atmospheric Mercury, Environ. Sci. and Technol., 36(6),doi:10.5194/acp-12-6237-2012.

1238–1244, doi:10.1021/es015710z.

Alvarez-Aviles, L. et al. (2008) Frost flower chemical

Frieß, U, J. Hollwedel, G, König‐Langlo, T, Wagner, and U,

composition during growth and its implications for aerosol

Platt (2004), Dynamics and chemistry of troposphericproduction and bromine activation, J. Geophys. Res.,

bromine explosion events in the Antarctic coastal region, J.

doi:10.1029/ 2008JD010277.

Geophys. Res., 109(D6), doi:10.1029/2003JD004133.

Assur, A. (1960), Composition of sea ice and its tensile strength,

Frieß, U., T. Deutschmann, B. S. Gilfedder, R. Weller, and U.

SIPRE Res. Rep. 44.

Platt (2010), Iodine monoxide in the Antarctic snowpack,

Atkinson, H. M. et al. (2012), Iodine emissions from the sea ice

Atmos. Chem. Phys., 10(5), 2439 - 2456, doi:10.5194/acp-of the Weddell Sea, Atmos. Chem. Phys., 12(22), 11229-

10-2439-2010.

8

大気化学研究 第 38 号 (2017)

Geilfus, N.‐X.et al. (2013), First estimates of the contribution

Hara, K., M. Hayashi, M. Yabuki, M. Shiobara and C. Nishita-

of CaCO3 precipitation to the release of CO2 to theHara (2014b), Simultaneous aerosol measurements ofatmosphere during young sea ice growth, J. Geophys. Res.

unusual aerosol enhancement in the troposphere over

Oceans, 118(1), 244–255, doi:10.1029/2012JC007980.

Syowa Station, Antarctica, Atmos. Chem. Phys., 14, 4169–

Hall, J. S. and E. Wolff (1998), Causes of seasonal and daily

4183, doi:10.5194/ acp-14-4169-2014.

variations in aerosol sea-salt concentrations at a coastal

Hara, K., S. Matoba, M. Hirabayashi, and T. Yamasaki (2017),

Antarctic station, Atmos. Environ., 32(21), 3669–3677,

Frost flowers and sea-salt aerosols over seasonal sea-ice

doi:10.1016/S1352-2310(98)00090-9.

areas in northwestern Greenland during winter–spring,

原圭一郎 (2003), 南極対流圏のエアロゾル, エアロゾル

Atmos. Chem. Phys., 17, 8577-8598.

研究, 18, 200-213.

原圭一郎 (2017), 南極対流圏大気中のエアロゾル：：空間分
布と循環・輸送過程, 気象研究ノート, 233, 77-111.

Hara, K. et al. (2004), Chemistry of sea-salt particles andinorganic

halogenspeciesin

Antarctic

regions:

Iizuka, Y.et al. (2012), The rates of sea salt sulfatization in the

Compositional differences between coastal and inland

atmosphere and surface snow of inland Antarctica, J.

stations, J. Geophys. Res., 109(D20), doi:10.1029/

Geophys. Res., 117(D4), doi:10.1029/2011JD016378.
伊藤朋之 (1985), 対流圏エーロゾル, 南極の科学 3 気象,

2004JD004713.
Hara, K. et al. (2005), Variations of sea-salt constituents and sea-

pp221-255, 古今書院.

salt modification at Syowa station, Antarctica, Tellus, 57B,

Ito, T. (1989), Antarctic submicron aerosols and long-range

230-246.

transport of pollutants, Ambio, 18, 34-41.
岩坂泰信 (1985), エーロゾル, 南極の科学 3

Hara, K. et al. (2010), Haze episodes at Syowa Station, coastal
Antarctica: Where did they come from?, J. Geophy. Res.,気象, 159-

181, 古今書院.

115(D14), doi:10.1029/2009JD012582.

Jones, A. E. et al. (2009), BrO, blizzards, and drivers of polar

Hara, K. et al. (2011), Seasonal features of ultrafine particle

tropospheric ozone depletion events, Atmos. Chem. Phys.,

volatility in the coastal Antarctic troposphere, Atmos. Chem.

9(14), 4639-4652, doi:10.5194/ acp-9-4639-2009.

Phys., doi:10.5194/acp-11-9803-2011.

Jourdain, B. and M. Legrand (2002), Year‐round records ofHara, K., K. Osada, M. Yabuki and T. Yamanouchi (2012),

bulk and size‐segregated aerosol composition and HCl

Seasonal variation of fractionated sea‐salt particles on theand HNO3 levels in the Dumont d’Urville (coastal

Antarctic

Antarctica) atmosphere: Implications for sea‐salt aerosol

coast,

Geophys.

Res.

Lett.,

39(18),

doi:10.1029/2012GL052761.

fractionation in the winter and summer, J. Geophys. Res.,

Hara, K., K. Osada and T. Yamanouchi (2013), Tethered balloon-

107(D22),borne aerosol measurements: seasonal and verticalACH

20–1–ACH

20–13,

doi:10.1029/

2002JD002471.

variations of aerosol constituents over Syowa Station,

Jourdain, B. et al. (2008), Year-round record of size-segregatedAntarctica, Atmos. Chem. Phys., 13(17), 9119 - 9139,

aerosol composition in central Antarctica (Concordia

doi:10.5194/acp-13-9119-2013.

station): Implications for the degree of fractionation of sea-Hara, K. et al. (2014a), Horizontal distributions of aerosol

salt particles, J. Geophys. Res., doi:10.1029/2007JD009584.

constituents and their mixing states in Antarctica during theKaleschke, L. et al. (2004), Frost flowers on sea ice as a source

JASE traverse, Atmos. Chem. Phys., 14(18), 10211–10230,

of sea salt and their influence on tropospheric halogen

doi:10.5194/ acp-14-10211-2014.

chemistry, Geophys. Res. Lett., 31(16), doi:10.1029/9大気化学研究 第 38 号 (2017)

2004GL020655.

doi:10.1029/2009JD012481.

Koop, T., A. Kapilashrami, L. Molina, and M. Molina (2000),

Osada, K. et al. (2001), Sulfate depletion in snow over sea ice

Phase transitions of sea-salt/water mixtures at low

near Syowa station, Antarctica in relation to the origin of

temperatures: Implications for ozone chemistry in the polar

sulfate depleted sea-salt aerosol particles in winter, Polarmarine boundary layer, J. Geophys. Res., 105(D21), 26393,

Meteorol. Glaciol., 15, 21-31.

doi:10.1029/ 2000JD900413.

Pechtl, S., E. R. Lovejoy, J. B. Burkholder, and R. von Glasow

Lee, H. M., D. Henze, B. Alexander, and L. Murray (2014),(2006), Modeling the possible role of iodine oxides in

Investigating the sensitivity of surface-level nitrateatmospheric new particle formation, Atmos. Chem. Phys.,seasonality in Antarctica to primary sources using a global

6(2), 505–523, doi:10.5194/ acp-6-505-2006.

model, Atmos. Environ., 89, 757-767, doi:10.1016/

Rankin, A., V. Auld, and E. W. Wolff (2000), Frost flowers as aj.atmosenv.2014.03.003.

source of fractionated sea salt aerosol in the polar regions,Lewis, E. R. and S. E. Schwartz (2013), Sea Salt Aerosol

Geophys. Res. Lett., doi:10.1029/ 2000GL011771.

Production Fluxes: Estimates and Critical Analysis in "Sea
Salt

AerosolMeasurements

Production:
andMechanisms,

Models—A

CriticalRankin, A., E. W. Wolff, and S. Martin (2002), Frost flowers:

Methods,

Implications for tropospheric chemistry and ice core

Review",

interpretation, J. Geophys. Res., 107(D23), doi:10.1029/

Geophysical Monograph Series, Vol. 152, American

2002JD002492.

Geophysical Union, 299-344.

Rankin, A. M., and E. W. Wolff (2003), A year-long record ofLide, D. R. (2005), Handbook of Chemistry & Physics 86thsize-segregated aerosol composition at Halley, Antarctica,

edition 2005-2006, Taylor and Francis.

J.

Lieb-Lappen R. M. and R. W. Obbard (2015), The role ofGeophys.

Res.,

108(D24),4775,

doi:10.1029/

2003JD003993.

blowing snow in the activation of bromine over first-year

Read, K. A. et al. (2008), DMS and MSA measurements in the

Antarctic sea ice, Atmos. Chem. Phys., 15, 7337-7545,

Antarctic Boundary Layer: impact of BrO on MSA

doi:10.5194/acp-15-7537-2015.

production, Atmos. Chem. Phys., 8, 2985-2997, doi:

Mäkelä, J. M. et al. (2002), Biogenic iodine emissions and10.5194/ acp-8-2985-2008.

identification of end-products in coastal ultrafine particles

Richter, A., F. Wittrock, A. Ladstätter-Weißenmayer, and J. P.

during nucleation bursts, J. Geophys. Res., 107(D19), 8110,

Burrows (2002), GOME measurements of stratospheric anddoi:10.1029/ 2001JD000580.

tropospheric BrO, Advan. Space Res., 29(11), 1667-1672,

Marion, G. M., R. E. Farren, and A. J. Komrowski (1999),

doi:10.1016/S0273-1177 (02) 00123-0.

Alternative pathways for seawater freezing, Cold Regions
Sci.

Technol.,

29(3),

259-266,

Rhodes, R., X. Yang, E. Wolff, J. McConnell, and M. Freydoi:10.1016/S0165-(2017), Sea ice as a source of sea salt aerosol to Greenland

232X(99)00033-6.

ice cores: a model-based study, Atmos. Chem. Phys., 17(15),Munthe, J. et al. (2010), Where Does Mercury in the Arctic

9417–9433, doi:10.5194/acp-17-9417-2017.

Environment Come From, and How Does it Get There? inRoscoe, H. K. et al. (2011), Frost flowers in the laboratory:"AMAP Assessment 2011: Mercury in the Arctic", 9-44.

Growth, characteristics, aerosol, and the underlying sea ice,

Obbard, R., H. Roscoe, E. W. Wolff, and H. Atkinson (2009),

J. Geophys. Res., doi:10.1029/2010JD015144.

Frost flower surface area and chemistry as a function ofsalinity

andtemperature,

J.

Geophys.

Roscoe, H. K. et al. (2014), Characterisation of vertical BrO

Res.,

distribution during events of enhanced tropospheric BrO in

10大気化学研究 第 38 号 (2017)

Antarctica,

fromcombined

remoteandin-situof the Antarctic aerosol, Rev. Geophys., 17(8), 1983–1998,

measurements, J. Quant. Spectro. Rad. Trans., 138, 70–81,

doi:10.1029/ RG017i008p01983.

doi:10.1016/j.jqsrt.2014.01.026.

Shaw, G. E. (1988), Antarctic aerosols: A review, Rev. Geophys.,

Roscoe, H., et al. (2015), Particles and iodine compounds in

26(1), 89–112, doi:10.1029/ RG026i001p00089.

coastal Antarctica, J. Geophys. Res., 120(14), 7144–7156,

Simpson, W. R. et al. (2007), Halogens and their role in polar

doi:10.1002/2015JD023301.

boundary-layer ozone depletion, Atmos. Chem. Phys., 7(16),

Saiz-Lopez, A.et al. (2007), Boundary layer halogens in coastal
Antarctica,

Science,317(5836),

348–351,4375-4418, doi:10.5194/acp-7-4375-2007.

doi:

Teinila, K., V.-M. Kerminen, and R. Hillamo, R. (2000), A study

10.1126/science.1141408.

of size-segregated aerosol chemistry in the Antarctic

Saiz-Lopez, A. et al. (2008), On the vertical distribution ofboundarylayer

halogens

overatmosphere, J. Geophys. Res., 105(D3), 3893, doi:10.1029/

coastal Antarctica:

1999JD901033.

implications for O3, HOx, NOx and the Hg lifetime, Atmos.

Toyota, K., A. P. Dastoor, and A. Ryzhkov (2014), Air–snowpack

Chem. Phys., 8(4), 887–900, doi:10.5194/ acp-8-887-2008.

exchange of bromine, ozone and mercury in the springtime

Saiz-Lopez, A., C. S. Blaszczak-Boxe, and L. J. Carpenter

Arctic simulated by the 1-D model PHANTAS – Part 2:(2015), A mechanism for biologically induced iodine

Mercury and its speciation, Atmos. Chem. Phys., 14, 4135–

emissions

4167.

from

sea

ice,

Atmos.

Chem.

Phys.,

doi:10.5194/acp-15-9731-2015.

Udisti, R. et al. (2012), Sea spray aerosol in central Antarctica.

Sander, R., J. Burrows and L. Kaleschke (2006), Carbonate

Present atmospheric behaviour and implications for

precipitation in brine – a potential trigger for troposphericpaleoclimatic reconstructions, Atmos. Environ., 52, 109-

ozone depletion events, Atmos. Chem. Phys., 6(12), 4653-

120, doi:10.1016/j.atmosenv.2011.10.018.

4658, doi:10.5194/acp-6-4653-2006.

Wagenbach, D. et al. (1998a), Sea-salt aerosol in coastal

Savarino, J., J. Kaiser, S. Morin, D. Sigman and M. Thiemens

Antarctic regions, J. Geophys. Res., 103(D9), 10961–10974,(2007), Nitrogen and oxygen isotopic constraints on thedoi:10.1029/97JD01804.

origin of atmospheric nitrate in coastal Antarctica, Atmos.

Wagenbach, D., M. Legrand, H. Fischer, F. Pichlmayer, and E.

Chem. Phys., 7, 1925–1945, doi:10.5194/acp-7-1925-2007.

W. Wolff (1998b), Atmospheric near surface nitrate at

Savarino, J. et al. (2016), Oxygen isotope mass balance ofcoastal Antarctic sites, J. Geophys. Res., 103(D9), 11007–

atmospheric nitrate at Dome C, East Antarctica, during the11020, doi:10.1029/97JD03364.

OPALE campaign, Atmos. Chem. Phys., 16(4), 2659–2673,

Wagner, T. et al. (2007), Enhanced tropospheric BrO overdoi:10.5194/acp-16-2659-2016.

Antarctic sea ice in mid winter observed by MAX-DOAS

Sato, K. and N. Hirasawa (2007), Statistics of Antarctic surface

on board the research vessel Polarstern, Atmos. Chem.

meteorology based on hourly data in 1957–2007 at Syowa
Station,Polar

Science,

1(1),

115,

Phys., 7, 3129-3142, doi:10.5194/acp-7-3129-2007.

doi:10.1016/

Weller, R. and D. Wagenbach (2007), Year-round chemicalj.polar.2007.05.001.

aerosol records in continental Antarctica obtained by

Schönhardt, A. et al. (2012), Simultaneous satellite observations

automaticof IO and BrO over Antarctica, Atmos. Chem. Phys., 12(14),samplings,

Tellus,59B,755-765,doi:

10.1111/j.1600-0889.2007.00293.x.

6565-6580, doi:10.5194/acp-12-6565-2012.

Weller, R. and A. Lampert (2008), Optical properties and sulfate

Shaw, G. E. (1979), Considerations on the origin anDroperties

scattering efficiency of boundary layer aerosol at coastal

11大気化学研究 第 38 号 (2017)

Neumayer

Station,Antarctica,

J.

Geophys.

* 責任著者:

Res.,

Keiichiro Hara <harakei@fukuoka-u.ac.jp>

doi:10.1029/2008JD009962.
Weller, R. et al. (2011), Continuous 25-yr aerosol records atcoastal Antarctica - I: inter-annual variability of ioniccompounds and links to climate indices, Tellus, 63B, 901–
919, doi:10.1111/ j.1600-0889.2011.00542.x.
Wolff, E., A. Rankin, and R. Rothlisberger (2003), An ice core
indicator of Antarctic sea ice production?, Geophys. Res.
Lett., 30(22), doi:10.1029/2003GL018454.
Wolff, E. W. et al. (2006), Southern Ocean sea-ice extent,
productivity and iron flux over the past eight glacial cycles.
Nature, 440, 491-496.
Wolff, E.W. et al. (2007), Correction to Southern Ocean sea-ice
extent, productivity and iron flux over the past eight glacial
cycles, Nature, 449, 748.
Wolff, E. W. et al. (2010), Changes in environment over the last
800,000 years from chemical analysis of the EPICA Dome
C

ice

core,

Quat.

Sci.

Rev.,

29,

285-295,

doi:10.1016/j.quascirev.2009.06.013.
Xu, G., Gao, Y., Lin, Q., Li, W. and Chen, L. (2013),
Characteristics of water ‐ soluble inorganic and organic
ions in aerosols over the Southern Ocean and coastal East
Antarctica during austral summer, J. Geophys. Res.,
118(23), 13,303-13,318, doi:10.1002/2013JD019496.
Yang, X., J. Pyle, and R. Cox (2008) Sea salt aerosol production
and bromine release: Role of snow on sea ice, Geophys. Res.
Lett., doi:10.1029/ 2008GL034536.
Yokouchi, Y. et al. (2008), Global distribution and seasonal
concentration change of methyl iodide in the atmosphere, J.
Geophys. Res., doi:10.1029/2008JD009861.

原稿受領日: 2017 年 10 月 30 日
掲載受理日: 2017 年 11 月 14 日

著者所属：
1. 福岡大学 理学部 地球圏科学科

12

第 13 回日本大気化学会奨励賞受賞記念論文

Awarded Accounts

Article No. 038A05

ISS 搭載 SMILES データを用いた独自の物理量導出最適化アルゴリズムによる新たな中間圏化学の開拓佐藤知紘 1 *
本稿では，2017 年度日本大気化学会奨励賞受賞対象研究について，関連する先行研究も踏まえてご紹介致します。本研究では，これまでは観測が困難とされていた中間圏における塩素系ラジカルの振る舞い，中層大気におけるオゾン同位体比の光化学による変動について，SMILES の観測データと独自に開発した解析アルゴリズムによる目的に最適化した物理量導出により明らかにしたものです。
本研究が，脈々と受け継がれてきた大気化学という学問の長い歴史の上で，その未来を形成する一つのピースになれば幸いです。

光解離により新たに酸化剤(O(1D)や OH)を増加させ

１．はじめに
この度は，2017 年度日本大気化学会奨励賞を頂るものもあり，上層大気の化学反応のバランスが変化

き，大変光栄に存じます。この受賞の対象となった研する可能性が考えられます。その影響の推定や予測

究は，国際宇宙ステーション（ISS, International Spaceのためには，バックグラウンドとなる化学反応素過程

Station ） 搭 載 超 伝 導 サ ブ ミ リ 波 リ ム 放 射 サ ウ ン ダを理解する必要があります。しかし圧力が成層圏より（ SMILES,

subMIllimeter-wave

も 2～3 桁小さい中間圏では，存在量が少ないために

Limb-Emission Sounder）[e.g., Kikuchi et al., 2010]の十分な感度での分光観測が困難であること，気球到観測データに基づくものであり，私は学部の卒業研達高度限界を超えており，in-situ 観測ができないこと

究から SMILES に関する研究を行ってきました。初め等の理由から，中間圏化学の観測による実態把握はて取り組んだ研究ということもあり，私としては大変想十分になされていないのが現状です。

Superconducting

い入れが深く，それが大気化学会の皆様に認めて頂

そこで私が着目した観測器が SMILES です。

けたことを大変嬉しく思っております。本稿では，まずSMILES は，宇宙航空研究開発機構と情報通信研

は SMILES 観測の概要についてまとめ ，そ の後究機構により共同開発され，打ち上げは 2009 年 9 月，

SMILES 観測データから見出された成層圏と中間圏

ISS 日本実験棟暴露部に搭載され，約 7 か月間観測で異なる塩素系ラジカルの日変化，オゾン光解離同が行われました。SMILES は，地球の周縁に沿って位体比分別の定量化の二つをご紹介します。

大気中のオゾンや ClO，HO2，HOCl，HCl，BrO 等の分子種から放出されるサブミリ波を観測します。受信2．超伝導サブミリ波リム放射サウンダ（SMILES）による地球大気観測システムに超伝導ミキサーを使用することで，Aura 衛

現在問題となっている気候変動の影響は，対流圏

Waters et al., 2006] や Odin 衛 星 搭 載 SMRだけでなく成層圏や中間圏，熱圏といった上空でも（Sub-Millimetre Radiometer） [e.g., Murtagh et al.,

起こっており，CO2 や H2O，CH4，N2O 等の温室効果

2002]等の従来の同種測器よりも 1/10～1/20 低ノイズ

ガスの増加が指摘されています[e.g., Angelbratt et al.,のスペクトルを測定します。さらに，ISS は太陽非同期

2011; Hegglin et al., 2014]。これらの物質の中には，軌道を周回するため，SMILES は観測ローカルタイム

星 搭 載 MLS （ Microwave Limb Sounder ） [e.g.,1大気化学研究 第 38 号 (2017)

に対する制限がなく，日変化観測が可能です。これ

ルの一つである ClO を選びました。ClO の吸収線は光化学反応により一日の中で存在量が大きく変化（649.445 GHz，649.451 GHz）は，S/N 比が成層圏高する分子種の振る舞いを理解する上で重要な利点と度において 50 と高く，また強度の強い他の吸収線となります。

も周波数が離れて孤立しているため，SMILES の代

SMILES 等の衛星リモートセンシング（リモセン）で表的な観測誤差を評価するという意味でも最適でしは，大気分子種の存在量を直接観測するのではなく，た。本誤差解析では，分光パラメータ（スペクトル線

観測スペクトルから分子種の存在量を数学的に推定

強度や圧力幅係数）や装置関数（アンテナパターン（リトリーバル）します。SMILES のリトリーバル解析でや分光器のチャンネル応答関数，放射輝度補正）等

は，衛星リモセンのデータ解析で広く用いられているの全 16 のモデルパラメータによる誤差を計算しまし

最 大 事 後 確 率 推 定 法 （ MAP 法 ， Maximum A

た。さらにスペクトルノイズ誤差とスムージング誤差を

Posteriori estimation method）[e.g., Rodgers, 2000]が合わせ，成層圏から中間圏までの ClO 観測のランダ使用されています。MAP 法による存在量等の大気物

ム誤差を約 5 ppt（100 プロファイル積算時），系統誤

理量 x の導出では，放射伝達理論と装置関数が組み差を約 5～35 ppt と見積もりました[Sato et al., 2012]。

込まれたフォワードモデル F によるシミュレーションス

この誤差推定アルゴリズムは他の SMILES 観測研究

ペクトル F(x,b)と観測スペクトル yobs の比較だけではにも広く応用され，SMILES 観測誤差解析の標準となく，そこに先験値 xa を事前確率として導入します。

なっています[Kasai et al., 2013; Kuribayashi et al.,

ただし b は，フォワード計算に必要となるモデルパラメ

2017; Sagawa et al., 2013]。

ータです。ここでは x の事前確率として，xa を中心，Sa

SMILES による ClO 観測誤差を定量的に明らかにを分散・共分散とする正規分布を与え，その上で yobs

した上で，ClO 解析データ（Level 2 research productを中心，Sを分散・共分散とする正規分布に F(x,b)がversion 2.1.5 [Baron et al., 2011]）を用いて成層圏か従うとして事後確率を与えます。式(1)のように2 を定ら中間圏における ClO 日変化を導出しました（図 1）。

2

義すると，事後確率は exp(- )に比例します。

ClO は，成層圏では昼間に増大（100 ppt 以上），夜χ2 = (F(x, b) − yobs )T Sε −1 (F(x, b) − yobs )+(x − xa )T Sa−1(x − xa )間に減少し，中間圏では逆に日没後に増大（50 ppt
以上），昼間に減少し，いずれも誤差よりも有意に大(1)

この事後確率を最大（2 を最小）にする x を数学的に求めることになります。

3．成層圏・中間圏における ClO 日変化観測
リトリーバル解析による推定結果には，原理上，スペクトルノイズ以外の要因に由来する誤差が生じます。SMILES 観測の場合は，スペクトルノイズが小さく，モデルパラメータの不確実性による誤差が支配的となるため，各モデルパラメータ由来の誤差をそれぞれ見積もる必要があります。そこで私は，SMILES 観
測におけるモデルパラメータ由来の誤差を見積もる

図 1 SMILES 観測による成層圏・中間圏 ClO 日変化
期間：2009 年 10～11 月，緯度：20oN～20oS [改Fig. 11 Sato et al., 2012]。

アルゴリズムの開発に着手しました。解析対象には，オゾン破壊塩素系サイクルの中で最も重要なラジカ

2大気化学研究 第 38 号 (2017)

きな変動量を示しました。成層圏における ClO 日変

分別に着目しました。オゾン光解離の同位体分別を化は，Aura/MLS の前身である UARS/MLS により示

定量的に理解するためには，オゾン同位体比の日変されていました[Ricaud et al., 2000]が，中間圏での化を明らかにすることが重要になります。大気中のオ

ClO 日変化構造が成層圏とは逆転することは，本研

ゾンの同位体比は 10～15%程度の酸素同位体濃縮究により初めて観測により示されました。この逆転構

や質量非依存同位体分別を持つことが明らかにされ造は，成層圏と中間圏で異なる化学素過程によりて い ま し た [e.g., Brenninkmeijer et al., 2003;

ClO 存在量が決まることに起因します。成層圏では，

Thiemens, 2006]が，日変化の議論を可能にするよう

日の出とともに主に ClONO2 や HOCl の短寿命リザボ

な時間的に連続した観測例は存在しませんでした。

アの光解離により ClO が増加し，日没後はラジカル

現存の衛星リモセンの中で最も精度が良い SMILES

同士の反応（ClO + NO2 + M → ClONO2 + M や ClO

観測においても，その観測誤差は 10～20%と見積も+ HO2 → HOCl + O2）により ClO が減少します[e.g.,

られており[Kasai et al., 2006]，衛星リモセンによるオ

Brasseur and Solomon, (2005)]。一方中間圏では，ゾン同位体比導出は不可能と考えられていました。

ClO 供給源の一つである ClONO2 の減少や，O 原子

SMILES 観測データによるオゾン同位体比導出をとの反応（ClO + O → Cl + O2）の増加により，昼間の実現させるために，私はリトリーバルアルゴリズムに注

ClO 量は減少します。日没後は O3 の増加に伴い，O3目しました。既存のリトリーバルアルゴリズムは，それとの反応（Cl + O3 → ClO + O2）により ClO が増加しま

一つで全ての主要な分子種の存在量を導出することす。さらに，これら逆転構造を示す成層圏と中間圏のを目的として設計されたものであり，オゾン同位体比

境界領域（高度 40～50 km）では，日没前に HCl と導出のみを目的とした場合，改善の余地がまだ多く

OH の反応により生成された Cl 原子と O3 の反応（HCl

残されていました。私は既存のアルゴリズムを拡張す+ OH → Cl + H2O，Cl + O3 → ClO + O2）により一時る形で，オゾン同位体比導出に最適化したアルゴリ

的に ClO が増加し，かつ夜間のラジカル反応の反応

ズム TOROROS（The Optimized Retrieval algorithm

速度が小さくなることで，夜間も ClO が消滅せずに存for Ozone isotopic RatiO by Smiles）を開発しました

在します[Private communication with R. Lehmann]。

[Sato et al., 2014]。ここでは，i) オゾン同位体比の知これにより，24 時間常に 100 ppt 以上の ClO が存在

見を xa および Sa の非対角項に導入し，異なる同位体することになります。この”ClO layer“の構造を観測に

分子種間の自然存在度により先験値情報を最適化

より明らかにしました。

する，ii) オゾン同位体分子種間のリトリーバルグリッ
ドを統一し，グリッド毎に含まれる高度情報を揃える，等の改善を施しました。本アルゴリズムにより導出さ4．オゾン光解離同位体分別の定量化れた18OOO 値は，成層圏では高度と共に上昇し，2 章で述べたよ うに ，温室効果ガス増加に伴う先行研究の報告[e.g., Irion et al., 1996]と SMILES 観

O(1D)や OH の生成，それによる新たな酸化剤の増測の系統誤差の範囲内で一致し，本研究の18OOO

加により，大気中の物質分配比が変化する可能性が値の信頼性を確認しました。ここで，18OOO は式(2)あります。O(1D)の同位体比は，このように新たに起こで定義され，基準値には標準平均海水の酸素同位る化学反応を追跡する強力な指標になります。しかし，体比（18O/16O=0.002005）を用いています。

現状では大気中の O(1D)の同位体比を観測することは極めて困難であり，理論的な推定方法も確立して

δ 18OOO =1

いません。そこで私は，O( D)の重要な生成過程であ([ 18OOO]⁄[ 48O3 ])obs([ 18OOO]⁄[ 48O3 ] )− 1 (%)(2)std

さらに高い高度領域では，成層圏界面で極大（約るオゾン光解離（O3 + h → O(1D) + O2）の同位体
3大気化学研究 第 38 号 (2017)18%）となり，下部中間圏では高度と共に減少する構

えられないオゾン同位体比の長期変動や極渦内の18造を示しました。下部中間圏における OOO の観測

分布等の新しい知見が得られることが期待されます。

報告は，本研究が初めてとなります。
高度 37 km における18OOO の日変化を図 2 に示

5．おわりに18します。 OOO の値は，夜間は約 13%で一定となり，

本稿でご紹介した研究は，多くの方々のご指導と日の出とともに 2～3%上昇し，日没時に同程度減少

支 えが あって 初 めて 実現 できた もの です 。私がする傾向を示しました。この18OOO 日変化は，オゾ

SMILES の研究に本格的に関わらせて頂いたのは打ン存在量日変化とは全く異なる振る舞いでした。このち上げの 2009 年からですが，そこに至るまでには多解釈のため，先行研究のオゾン光解離による同位体

くの方々の想像を超える努力があり，それがあって初分 別 の 計 算 [e.g., Ndengué et al., 2014] に 則 り ，めて私の研究が成り立っていることを忘れてはなりま

16

O16O16O と 18O16O16O の光解離定数の比からオゾン

せん。そして，まだ学生だった私を SMILES 研究チ

光解離による同位体分別を太陽天頂角ごとに計算しームに快く迎え入れ，その後も研究だけでなく多方ました。その結果，観測された18OOO 日変化は，太面でご指導下さいました笠井康子先生，博士課程の

陽天頂角依存を考慮したオゾン光解離による同位体

指導教員であり，私の研究者としての視野を広げて分別により上昇分の約 80%を説明できること，残りの下さった吉田尚弘先生，そして SMILES 研究チーム

主要因は三体衝突によるオゾン生成反応（O + O2 +の皆様，その他私の研究と人生に関わる全ての方々

M → O3 + M）の同位体分別温度依存性によるに，この場をお借りして深く御礼申し上げます。皆様 OOO の変化である可能性が高いことを定量的にから頂いた御恩は，研究者として今後の研究成果と明らかにしました[Sato et al., 2017]。

いう形でお返しできればと考えております。今後とも

18

現在，欧州 Envisat 衛星搭載 MIPAS（Michelson

ご指導ご鞭撻の程，よろしくお願い申し上げます。

Interferometer for Passive Atmospheric Sounding）[Jonkheid et al., 2016]やカナダの Scisat 衛星搭載

6．参考文献ACE（Atmospheric Chemistry Experiment）[BernathAngelbratt, J. et al. (2011), A new method to detect long term

et al., 2005]，Odin/SMR のチームも衛星リモセンによtrends of methane (CH4) and nitrous oxide (N2O) total

るオゾン同位体比研究を進めようとしています。これcolumns measured within the NDACC ground-based highらの観測データが加わることで，SMILES だけでは捉

resolution solar FTIR network, Atmos. Chem. Phys., 11,6167-6183, doi:10.5194/acp-11-6167-2011.
Baron, P. et al. (2011), The Level 2 research product algorithms
for

the

Superconducting

Submillimeter-Wave

Limb-Emission Sounder (SMILES), Atmos. Meas. Tech., 4,2105-2124, doi:10.5194/amt-4-2105-2011.
Bernath, P. F., et al. (2005), Atmospheric Chemistry
Experiment (ACE): Mission overview, Geophys. Res. Lett.,
32, L15S01, doi:10.1029/2005GL022386.
Brasseur, G. P. and S. Solomon (2005), Aeronomy of the

図 2 SMILES 観測による中部成層圏18OOO 日変化
高度：37 km，期間：2010 年 2 月 12 日～4 月 16日，緯度：20oS～40oS [改 Fig. 1 Sato et al.,2017]。

Middle Atmosphere 3rd edn. Springer, Dordrecht,
Netherlands, pp. 364-372.

4

大気化学研究 第 38 号 (2017)

Brenninkmeijer, C. A. M. et al. (2003), Isotope Effects in themonoxide in the middle stratosphere, J. Geophys. Res.,

Chemistry of Atmospheric Trace Compounds, Chem. Rev.,

105, 4459-4470, doi:10.1029/1999JD900995.

103, 5125-5161, doi:10.1021/cr020644k.

Rodgers, C. D. (2000), Inverse methods for atmospheric

Hegglin, M. I. et al. (2014), Vertical structure of stratosphericsounding: theory and practice (Vol. 2), World Scientific,

water vapour trends derived from merged satellite data,

Singapore, pp. 66-71.

Nat. Geosci., 7, 768-776, doi:10.1038/NGEO2236.

Sagawa, H. et al. (2013), Comparison of SMILES ClO profiles

Irion, F. W., et al. (1996), Heavy ozone enrichments fromwithsatellite,

balloon-borne

andground-based

ATMOS infrared solar spectra, Geophys. Res. Lett., 23(17),measurements, Atmos. Meas. Tech., 6, 3325-3347,

2377-2380, doi:10.1029/96GL01695.

doi:10.5194/amt-6-3325-2013.

Jonkheid, B., et al. (2016), Retrievals of heavy ozone withMIPAS,

Atmos.

Meas.

Tech.,

9(12),

Sato, T. O. et al. (2012), Strato-mesospheric ClO observations

6069–6079,

by SMILES: error analysis and diurnal variation, Atmos.

doi:10.5194/amt-9-6069-2016.

Meas. Tech., 5, 2809-2825, doi:10.5194/amt-5-2809-2012.

Kasai, Y., et al. (2006), Stratospheric Ozone Isotope

Sato, T. O., H. Sagawa, N. Yoshida, and Y. Kasai (2014),

Enrichment Studied by Submillimeter Wave Heterodyne

Vertical profile of 18OOO from the middle stratosphere toRadiometry: The Observation Capabilities of SMILES,

lower mesosphere from SMILES spectra, Atmos. Meas.

IEEE, Trans. Geosci. Remote Sens., 44(3), 676-693.

Tech., 7, 941-958, doi:10.5194/amt-7-941-2014.

Kasai, Y. et al. (2013), Validation of stratospheric andmesosphericozone

observed

by

SMILES

Sato, T. O., K. Kuribayashi, N. Yoshida, and Y. Kasai (2017),

from

Diurnal variation of oxygen isotopic enrichment inInternational Space Station, Atmos. Meas. Tech., 6,

asymmetric-18 ozone observed by the SMILES from2311-2338, doi:10.5194/amt-6-2311-2013.

space,

Kikuchi, K. et al. (2010), Overview and early results of theSuperconducting

Submillimeter-Wave

Geophys.

Res.

Lett.,

44,

6399-6406,

doi:10.1002/2016GL071924.

Limb-Emission

Thiemens, M. H. (2006), History and applications ofSounder (SMILES), J. Geophys. Res., 115, D23306,

mass-independent isotopic effects, Anuu. Rev. Earthdoi:10.1029/2010JD014379.

Planet.

Kuribayashi, K. N. Yoshida, H. Jin, Y. J. Orsolini, and Y. Kasai

Sci.,

34,

217-262,

doi:10.1146/annurev.earth.34.031405.125026.

(2017), Optimal retrieval method to estimate ozone

Waters, J. W. et al. (2006), The earth observing system

vertical profile in the mesosphere and lower thermospheremicrowave limb sounder (EOS MLS) on the Aura satellite,(MLT) region from submillimeter-wave limb emission

IEEE, Trans. Geosci. Remote Sens., 44(5), 1075-1092.

spectra, J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer, 192, 42-52.
Murtagh, D. et al. (2002), An overview of the Odin
atmospheric mission, Can. J. Phys., 80(4), 309-319.

原稿受領日: 2017 年 11 月 30 日

Ndengué, S., et al. (2014), Ozone photolysis: Strong

掲載受理日: 2017 年 12 月 18 日

isotopologue/isotopomer selectivity in the stratosphere, J.
Geophys.

Res.

Atmos.,

119,

4286-4302,

著者所属：
1. 国立研究開発法人 情報通信研究機構

doi:10.1002/2013JD020033.
Ricaud, P., M. P. Chipperfield, J. W. Waters, J. M. Russell III,

* 責任著者:
Tomohiro Sato <tosato@nict.go.jp>

and A. E. Roche (2000), Temporal evolution of chlorine5会員からのお知らせ

JpSAC news

Article No. 038N01

ICDC10 (第 10 回二酸化炭素国際会議) 参加報告
保科優 1 *
2017 年 8 月 21–25 日にスイスのインターラーケン
で ICDC10 (10th International Carbon Dioxide
Conference) が開催された。インターラーケンは、チューリッヒから電車で 2 時間ほどの湖とアルプスの山々に囲まれた観光地である。本会議は，1981 年にスイス・ベルン大学を会場に，40 人の研究者が大気中の CO2 観測を議論する会合として始まり，その後は４年に一度世界各地で開催されている。10 回目である今回は 500 名を超える参加者が，大気，海洋のCO2 を は じめ とす る 温室 効果 ガス につい て ， The
contemporary Carbon Cycle / The Paleo Perspective:
Patterns, Processes and Planetary Boundaries /ユングフラウヨッホ観測所。建物の中に機器があり観測が行われている。この右側にはアレッチ氷河が広がっている。

Biogeochemical Processes / Scenarios of the Future
Earth and Steps toward Long-term Earth System
Stability の 4 つの大きなテーマのもと，議論を行った

エクスカーションでは，ユングフラウヨッホ高地研究（口頭発表 81 件、ポスター発表 370 件）。また，今会

施設を見学することができた。1931 年に創設されたこ

議の “Grand Challenge” のひとつとして，昨年に施の観測所は標高 3454 m のヨーロッパで最も高地にあ行されたパリ協定の“1.5℃目標”をテーマにした将来る観測所でありながら，インターラーケンから登山鉄の炭素循環予測に関する発表のみならず，温室効

道に乗り，およそ 2 時間で行くことができる。ここでは

果ガス削減対策として会議中に提供される食事はベ

約 100 種類の大気成分の測定，また 1986 年から CO2

ジタリアン料理，飲料水は再利用できるボトルを配布の放射性同位体の観測を行っており，人為起源の温され各自サーバーから水を汲む，エクスカーション等

室効果ガス変動の解明にも寄与している。
本会議は，日本国内での会議に比べ，女性の参の移動は公共交通機関を使用する，といった取り組

加者が圧倒的に多い印象を受けた。口頭発表者，パ

みが行われた。
著者が発表した，観測データに基づく化石燃料起ネルディスカッションのパネリストも男女比はほぼ 1:1

源の CO2 排出量の見積りに関しても，アメリカ，スイス，であった。大気化学会で女性 WG が発足したこともあ

ニュージーランドなどの都市域で観測される化石燃り，世界で存在感を示す日本の女性研究者がさらに料 CO2 の見積りやモデルを用いた検証が紹介されて増えることを期待したい。

いた。都市の規模や地理的特徴，使用する化石燃料
種別によって，有用なトレーサーやその扱いも異なる

著者所属：

ため，日本の都市圏での見積り手法開発の必要性を

1. 国立環境研究所

改めて感じた。

* 責任著者:
Yu Hoshina <hoshina.yu@nies.go.jp>
1会員からのお知らせ

JpSAC news

Article No. 038N02

The 8th International DOAS workshop Yokohama, 2017
Syedul Hoque1 *The 8th International DOAS workshop was held from4 to 6 September 2017, in Yokohama. The workshop
venue was the Yokohama Port Opening Memorial Hall,a historical establishment celebrating its 100th year
anniversary. Besides, Yokohama itself is one of themost vibrant places in Japan. Thus the mixture ofhistory, culture, and science created an enchanting
atmosphere for the workshop. The DOAS workshop is

Group photo of participants of the 8thInternational DOAS workshop, held at the
Yokohoma Port Memorial Hall, from 4 to 6
September, 2017.

a converging platform for scientists, researchers andacademicians around the globe, working with the
DOAS technique. The 8th DOAS workshop was the

The aim of the DOAS workshop was to discuss thecontinuation of such interactive discussion platform

recent advances in the DOAS research, fromsince the first workshop in Heidelberg in 2001.
Differential

OpticalAbsorption

instrumental

Spectroscopy

andalgorithmic

developments

toapplication in various fields of atmospheric research.

(DOAS) is a powerful optical remote sensing technique

The workshop started with the keynote speech byfor measuring aerosols and trace gases in theProfessor Dr. Ulrich Platt, one of the pioneer scientists

atmosphere. The DOAS technique is a widely used

who developed the DOAS technique for atmospherictechnique for atmospheric observations from all type of

application. He covered the history and recent

measurement platforms (i.e., ground-base, air-borne,

developments of the DOAS research and also provided

satellite, etc.). In the DOAS principle, the absorption

a future view for the young scientists to explore thespectrum of an absorber is divided into “high” and “low”

immense potential in this field. Later presenters fromfrequency part and only the “high” frequency part isdifferent universities and research institutes around theutilized. Thus, the requirement of the radiometricworld presented their research activities and results.

calibration is eliminated and the instrument can be

There were two special sessions in the workshop. First

employed for long term atmospheric observations.

one was a special discussion session named “Towards

Depending on the requirement and application, therea new sail from Yokohama”. This session was speciallyare different type of DOAS instruments such as MAX-

dedicated to discuss the future of DOAS in terms of

DOAS (Multi-Axis DOAS), LP-DOAS (Long path

hardware, software, observation and application. This

DOAS), Cavity Enhanced DOAS, ZSL-DOAS (Zenith

session provided a glimpse of the future DOAS

Scattered Light-DOAS), Imaging DOAS, Direct

research. The second one was a special discussion on

sunlight DOAS etc.

the CINDI-2 inter comparison results. CINDI2(Campaign for inter comparison of nitrogen dioxide1大気化学研究 第 38 号 (2017)

measuring instruments) was a field campaign held at
Cabauw in the Netherlands, in September 2016, where
MAX-DOAS instruments from different researchgroups (including our group from Chiba University)
conducted simultaneous observations of NO2 based on
similar technical specifications. The purpose of suchinter comparisons is to provide higher accuracy ofvalidation for future satellite observations, including
TROPOMI, which was ultimately launched on October
13, 2017 after CINDI-2. This discussion session
provided more insight about the technical challenges in
DOAS measurements and its recommended solutions.
In addition to the scientific activities, the organizers
also arranged a dinner party at the Yokohama Marine
Tower, one of the trademark establishments of
Yokohama. Therefore, there were plenty options forrefreshment and entertainment. Overall, the workshop
provided an excellent platform for young researchersand students to come in touch with the pioneers andgreat scientists of DOAS research. The participants arelooking forward for the 9th DOAS workshop supposed
to be held in the Netherlands in 2019.

Platt, U., and J. Stutz (2008), Differential Optical Absorption
Spectroscopy, Springer.

著者所属：
1. Centre for Environmental Remote Sensing (CEReS),
Chiba University, Japan* 責任著者:
Syedul Hoque <shoque@chiba-u.jp>2

会員からのお知らせ

JpSAC news

Article No. 038N03

3rd International Workshop on Heterogeneous
Kinetics Related to Atmospheric Aerosols 参加報告
石塚紳之介 1 *2017 年 10 月 10-12 日にわたって上海にて開催
さ れ ま し た ， 3rd International Workshop on
Heterogeneous Kinetics Related to Atmospheric
Aerosols (大気エアロゾルに関わる不均一反応国際
ワークショップ) に参加致しました．
(1) 無機，有機エアロゾルの生成と供給， (2) エアロゾルと気相，液相，固相間の相互作用，(3) またこれらのプロセスを経ることでエアロゾルがどのように変質するのかを理解しなければ，エアロゾルが大気集合写真に及ぼす影響を明らかにすることはできません．特に，

みならず，物理化学的にも極めて興味深いもので，エアロゾルと大気，エアロゾルとエアロゾルを連続的不均一過程という未踏の領域にアプローチする本研に接続する「界面」では，様々な性質が「勾配」をもつ究会を象徴する内容でした．また，エアロゾル生成やために，バルクとは全く異なる現象が起こります

エイジング過程において重要な役割を果たす短寿命[Love et al., 2005]．室内実験，野外観測，モデルそ

化学反応中間体を実験的に検出した報告もなされ，

れぞれのアプローチによって得られた結果を基に，実験レベルの高さが伺えました．その他にも相分離

調和的なエアロゾル動態の描像を獲得するという大や化学反応によるエアロゾルの形態変化，チャンバ

気化学の第一級の課題に対し，エアロゾル界面でのーを用いた有機エアロゾル生成のシミュレーション実

不均一過程は，今後より一層重要になると考えられま験など，様々な時空間スケールに着目した理論，実す．

験的研究が，モデルやフィールド観測との比較を交

本研究会はこれらの背景のもとに発足し，第一回

えて議論されました．特に，中国からの参加者からはが 2015 年 8 月に北京，第二回が 2016 年 11 月につ立ち上げ段階にある実験装置に関する報告も多くあくばで開催され，今回が第三回目にあたります．

りました．これから新しいサイエンスをやろうというエネ

Weismann Institute of Science (Israel) の Yinon

ルギッシュな中国の研究環境は実験科学者として，

Rudich ， University of Lyon (France) の Cristian

負けてられないという気持ちと同時に，うらやましさも

George による基調講演をはじめ，中国，日本，スイス，

感じます．学生の熱気にも目を見張るものがあり，今シンガポールからの参加者 88 名，28 件の講演が行後中国のプレゼンスは益々向上するであろうことが伺われました．中でも，界面選択的な分光法や分子モえました．

デリングによって，凝縮相界面での分子の挙動から界面の性質に迫る研究が日本，中国からの参加者にLove, J. C., et al. (2005). Self-assembled monolayers of

よって複数報告されました．大気化学的な重要性のthiolates on metals as a form of nanotechnology, Chem.
Rev., 105(4), 1103–1169.

1

大気化学研究 第 38 号 (2017)

著者所属：
1. 北海道大学 低温科学研究所* 責任著者:
Shinnosuke Ishizuka<sishizuka@lowtem.hokudai.ac.jp>

2

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Article No. 038N04

Report on The Third Sino-European School on
Atmospheric Chemistry (SESAC)
Sathiyamurthi Ramasamy1 *The Third Sino-European School on Atmospheric
Chemistry (SESAC) was held from 21-30 November
2017 in Guangdong Hotel, Shanghai. Previously
SESAC 1 and 2 were held on 2013 and 2015 inShanghai. This program was organised by J. Chen,
Fudan University, C. George, IRCELYON-CNRS,France, A. Mellouki ICARE-CNRS Orleans, France,
H. Herrmann, TROPOS-Leibniz, Germany, J. Wang,
and Y. Mu, Fudan University, China. 118 master,
PhD students and postdocs mainly from China andGroup photo of participants of The Third Sino-European
School on Atmospheric Chemistry (SESAC), held at
Guangdong hotel, Shanghai, China.

Europe and also number of international students

aerosol,attended this school. The objective of this school is tohygroscopicity, secondary organic aerosol formation,

provide essential knowledge required in Atmospheric

PAH chemistry, and modelling were addressed by A.

Science and directions to the young scientists to

Wiedensohler, A. Mellouki, A. Wahner, T. Wang, Y.

tackle the raising air quality issues and build up the

Rudich, S. Nizkorodov, P. Rairoux, D. Knopf, T.

network.

Hoffmann, E. Villenave, E. Perraudin, and B.

Distinguished scientists in this field gave lectures.

Aumont. J. Chen, Y. Mu, G. Jiang, X. Wang, T. Zhu,

Lecture from A. R. Ravishankara was about driving

X. Yang, M. Hu presented air pollution in china,

forces and importance of night time chemistry in thehealth effects, biomass burning and new particle

atmosphere and the role of chemically active species

formation.

(gases and aerosols) on climate change. G. Brasseur

Every 7-8 number of students were grouped together

addressed the predictability of weather and climate by

and assigned to one professor. Every group presented

modelling. H. Herrmann presented multiphase andnumber of questions raised by professors andaqueous phase chemistry, J. Donaldson and M.

summary of article. Students were taken to the Fudan

Ammann addressed atmospheric heterogeneous

University Atmospheric Science labs and to theprocesses. S. Borrmann talked about chemistry andancient city near Shanghai.

aerosol microphysics in the upper troposphere andThis program gave students, insights into the many

lower stratosphere.

topics in atmospheric science, plenty of time for

Several important and current topics in this field

effective discussions, and platform for strong

includingtechniques,connection. It is obvious that this kind of program

oxygenated volatile organic compounds chemistry,

will help to address the air quality and climate issues

radical chemistry, O3 formation, optical properties ofglobally.

aerosolmeasurement

photochemistryofaerosol,particle大気化学研究 第 38 号 (2017)

Acknowledgement: The author wishes to thankSESAC3 organizers for selecting him as a participant
and Dr. Kei Sato for introducing this program andkind help.

著者所属：
1. Centre for Regional Environmental Research,
National Institute for Environmental Studies (NIES),
Japan* 責任著者:
Sathiyamurthi Ramasamy<sathiyamurthi@nies.go.jp>

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Article No. 038N05

大気化学若手研究者ショートコース 2017 開催報告
谷本浩志 1 *，竹川暢之 2，岡本祥子 1，池田恒平 1，坂田昂平 1
香川県高松市で開催された第 23 回大気化学討論会の終了後，フェリーで小豆島に移動して，小豆島ふるさと村において「大気化学若手研究者ショート
コース 2017」を開催しました。ちょうど 1 年後に高松で 開 催 さ れる iCACGP-IGAC2018 国 際 会議 で もEarly Career Program が開催されますが，今回はその対象となる学生および学位取得後 3 年未満の研究者を主な対象にしつつ，一般参加も 17 名あり，2017
瀬戸内海の海をバックに，参加者の集合写真

年 10 月 4 日午後から 2 日間にわたって 27 名が合宿を行いました。

元肇先生（国立環境研究所 客員研究員，AGU フェ

今回が初の試みとなる大気化学ショートコースでロー）には「研究者としてのフィロソフィー：50 年間のすが，その背景と動機を少しお話しします。現在，大研究者人生から」という題目で，研究者人生を振り返

気化学は日本においても学問として成熟し，さらなるって，研究者として生きる上で大事なこと，職業として国際化はもとより世界の大気化学研究をリードしていの科学者のことなど，次世代を担う人が将来を切り拓

く役割が日本の研究者に求められています。また，

いていく上での指針となる話をして頂きました。

次世代を担う研究者の育成も急務です。そこで，日尾崎美恵氏（NPO 法人 四国夢中人 代表）には本で大気化学研究に携わる若手研究者のキャリア形「四国を EU 大統領に売り込む！資金・経験・スタッフ

成を支援することを目的に，国際的な視野を与えるとなしからのスタート」という題で「何もないところから何ともにプレゼンテーションや文章執筆のスキル，研究かを作る」ことの意義，熱意と実行力の大事さをお話者としての人生の在り方などを考える機会を設けたかし頂きました。3 日目は，Early Career Program/Travelったのが開催の動機です。日本大気化学会，名古屋

Grant Application: How to write CV & Statement of

大学宇宙地球環境研究所，日本学術会議 IGAC 小Interest という内容で，履歴書の大事さや書き方の講委員会，iCACGP-IGAC2018 国際会議 LOC，国立

習を行いました。

環境研究所が共同で開催準備を行いました。

参加者は M1 学生からポスドク研究員までと幅広く，初日は，あと 1 年に迫った iCACGP-IGAC2018 国「自分の研究を基に活発な議論ができた」，「縦横の際会議の概要と Early Career Program を紹介し，その交流ができた」，「研究についての重要な視点を学べ

主催者である IGAC および iCACGP の紹介を行いまた」といった感想を多く頂きました。

した。2 日目は，午前と午後に分けて口頭発表のプレ
ゼンスキルアップセッションを行ったほか，研究者の著者所属：

キャリア形成における国際会議での口頭講演の重要

1. 国立環境研究所

性をお話ししました。また，お二人に講演をして頂き* 責任著者:ました。大気化学の先駆者であり，今も現役である秋Hiroshi Tanimoto <tanimoto@nies.go.jp>
1

2. 首都大学東京

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Article No. 038N06

女性活躍推進ワーキンググループ（WG）の発足と第 1 回女性会員の集い開催報告江口菜穂 1 *，山地一代 2，猪股弥生 3，岡本祥子 4
女性会員比率 [%]１． はじめに

15.0%

大気化学分野での女性のキャリア形成と研究・

14.0%
13.0%

職場環境の向上に向けた支援の提言や活動を担

12.0%

うため, ”女性活躍推進ワーキンググループ（WG）”

11.0%
10.0%

を発足した。今後, 本活動を通して, 世界的にみ9.0%

たジェンダーバランスの不均衡を是正し, 結果的

8.0%
H15 H16 H17 H18 H19 H20 H21 H22 H23 H24 H25 H26 H27 H28 H29には女性会員の増加を期待する。
図 1．女性会員比率の推移（過去の名簿より）

2．活動内容以下に具体的な活動及び計画を列挙する。
a.

女性会員数の経年変化の調査 :H15-29 年の間，女性比率は約 11％であった（図 1）。引き続
き本調査を継続する。

b. 女性会員の研究・職場環境の調査 ： H30 年度
内に web にてアンケート調査を実施する。人材育
成と男女共同参画に関する内容を含む予定のため，老若男女問わずご協力をお願いしたい。
写真 1. 女性会員交流会

c. 女性会員交流会 ： 大気化学討論会時など, 年

告と活動方針の説明を行った後に，参加者の研究

1 回程度の開催を予定している。今年度は, 討論

や趣味などの，簡単な自己紹介が行われた。その会 2 日目に昼食会を開催した（写真 1）。

後個々のテーブルでは, 就職, 結婚や出産等のラd. ロールモデルの紹介

イフイベントに関する女性ならではの悩みや経験談

e. 大会時の保育支援ガイドラインの作成が語られていた。

3．人材育成 WG との連携
人材育成に関わる活動 (上項目中 b, d, e など)
は，同じく今期より発足した人材育成 WG と連携し

著者所属：つつ，取り組む予定である。

1. 九州大学 応用力学研究所

４．第１回女性会員交流会開催

2. 神戸大学 大学院海事科学研究科

大気化学討論会 2 日目の昼食時に会場近くのレ

3. 金沢大学 環日本海域環境研究センター

ストランにて交流会を開催した。修士学生から大学

4．国立環境研究所 地球環境研究センター

教授まで，また民間企業の研究員や留学生を含め* 責任著者:

総勢１５名の参加があった。まず本 WG の発足の報

Nawo Eguchi <nawo@riam.kyushu-u.ac.jp>
1

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Article No. 038N07

日本地球惑星科学連合 2018 年大会（JpGU2018）での大気化学セッション開催のお知らせ
3)

日本大気化学会では，1）地球惑星科学分野全体

日程確定を早めるため，口頭コマ数は前年のに開かれた形で研究集会を実施すること，2）正式な投稿数を元に仮配分され，その後，実際の投「学会」の場での発表を可能とすること，3）他分野と稿数により微調整されます。2018 年大会の大の交流を促進することを目的として，日本地球惑星

気化学セッションは 2017 年大会の実績に基づ

科学連合大会において 2007 年から大気化学セッショ

き 5 コマを既に獲得しております。なお 1 コマはンを毎年開催してきました。これまで当該セッションに

90 分，口頭発表 6 件に相当します。

は口頭・ポスター発表合わせて平均 50 件程度の申し
12 月 1 日に JpGU2018 開催セッション／コマ割り込みがあり活発な議論が行われてきました。
日本地球惑星科学連合 2018 年大会（JpGU2018）が公開され，大気化学セッションの日程は 5 月 23 日

においても大気化学セッションが採択され，従来通り〜24 日に確定しました。本記事が公開される頃には，開催されることとなりました。以下，重要な点を抜粋し予稿原稿投稿受付が開始されていることと思います。

てお知らせします。

2018 年大会における投稿数は 2018 年大会だけでな

1)

日本大気化学会では従来、大気化学討論会

く 2019 年大会のコマ数にも影響を与えます。日本大（秋頃）と JpGU 大会における大気化学セッショ

気化学会として，大気化学に関連する研究を盛り上ン（春頃）の年二回の研究集会を実施してきまげるためにも，皆様からの積極的な発表申込みをおした。2018 年は，9 月 25 日～29 日の日程で高願い申し上げます。

松において開催される大気化学に関する国際会議 iCACGP-IGAC2018 を大気化学会の共催

2)

記とするため，大気化学討論会が開催されません。

名称： 日本地球惑星科学連合 2018 年大会

JpGU2018 は主に国内研究コミュニティに向け

日程： 2018 年 5 月 20 日（日）～24 日（木）た唯一の発表の場となります。

（大気化学セッションは 5 月 23 日〜24 日）

セッション毎に発表する言語を指定しています。

会場： 幕張メッセ・東京ベイ幕張ホール

大気化学セッションは「EJ」，すなわち，スライ（千葉県千葉市美浜区）

ド・ポスター表記は英語，口頭発表の言語は英

スケジュール：語または日本語を発表者が選択可としました。

2018 年 1 月 10 日，予稿投稿・参加登録開始

最近は外国人研究者の参加人数が増加してい2018 年 2 月 5 日 23:59，予稿投稿早期締切るため，多様な参加者が発表内容を理解できる2018 年 2 月 19 日 17:00，予稿投稿最終締切ことが重要です。また，学生にとっては ，iCACGP-IGAC2018 をはじめ国際会議での発（日本大気化学会

表に向けて英語原稿作成の経験に繋がればと

当：岩本洋子，中山智喜，豊田栄，江口菜穂））

期待しています。

1

運営委員会（プログラム担学会からのお知らせ

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Article No. 038N08

第 23 回大気化学討論会開催報告
谷本浩志 1 *，永島達也 1 *，猪俣敏 1，寺尾徹 2，石塚正秀 22017 年 10 月 2 日～4 日、香川県高松市のサンポートホール高松において、第 23 回大気化学討論会が開催されました。この会場では、ちょうど一年後となる 2018 年 9 月 25 日〜29 日に The 2018 joint 14th
iCACGP Quadrennial Symposium and 15th IGAC
Science Conference (iCACGP-IGAC2018 国際会議)が開催される予定です。そこで、今回の討論会は「プレ大会」として、来年に向けて国内の機運を高める目
的もあり開催されました。また、素晴らしい温泉宿が近くにあったことも、今回の高松開催の大きな動機となりました。
第 23 回大気化学討論会の集合写真

今回は一般 83 名、学生 34 名の合計 117 名が参加され、３日間にわたって活発な発表と議論が行わ

本討論会では、新しい運営委員会の活動を広く紹れました。口頭発表は招待講演を併せて 29 件で、い介し、意見交換を促進するために「イブニングセッシ

ずれの発表においても 20 分の時間枠いっぱいまでョン」を行いました。各委員会およびワーキンググル

活発な質疑応答が行われました。なお、招待講演とープからの活動報告や、iCACGP-IGAC2018 国際会

して、香川大学の寺尾徹教授（アジアモンスーンと成議に関する準備状況の報告が行われました。

層圏対流圏大気交換）と石塚正秀准教授（乾燥地に昼の討論会に加えて、夜の討論会でも活発な交おける黄砂発生機構の解明に関する観測研究）にご流が行われ、来年度の iCACGP-IGAC2018 国際会

講演いただきました。57 件を数えたポスター発表で議に向けて、日本の大気化学研究者のアクティビテ

は、3 日間にわたって掲示し続けたこともあって、ポス

ィと意欲の高さを感じる討論会だったと思われます。

ター発表時間のみならず休憩時間においても、参加

最後に、本討論会の開催にあたって、日本大気者同士が活発に議論する様子が随所で見受けられ

化学会運営員の皆様、特にプログラム委員の皆様にました。また、恒例となった学生優秀発表賞は、３名

多大なるご支援とご協力を賜りました。また、名古屋が受賞されました（JpSAC のウェブページ参照）。

大学宇宙地球環境研究所および国立環境研究所かも開催支援を頂きました。ここに厚く御礼申し上げます。
著者所属:
1. 国立環境研究所

2. 香川大学* 責任著者:
Hiroshi Tanimoto <tanimoto@nies.go.jp>

サンポートホール高松での口頭講演の様子

Tatsuya Nagashima <nagashima.tatsuya@nies.go.jp>
1

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Article No. 038N09

第 13 回日本大気化学会奨励賞の選考結果について

受賞者氏名：佐藤知紘（情報通信研究機構 テニュ

量的に示した。この研究は、欧州やカナダの衛星研

アトラック研究員）

究チームに先行するものであり、世界をリードしてい受賞研究課題名：ISS 搭載 SMILES データを用いたるといえる。

独自の物理量導出最適化アルゴリズムによる新たな

佐藤氏はまた、装置関数や分光パラメータによる誤中間圏化学の開拓差を見積もるためのアルゴリズムを開発し、これらを受賞理由：国際宇宙ステーション（ISS） 搭載超伝導実測の ClO の存在量高度分布の推定（リトリーバル）

サブミリ波リム放射サウンダ（SMILES）は、既存の欧に適用して、成層圏から中間圏までの ClO 観測のラ米の類似センサと比較して 20 倍以上の感度を生かしンダム誤差を約 5 ppt、系統誤差を 10－30 ppt と理論て、高度 10－100 km における O3、HO2、ClO、 BrO

的に見積もった。その上で、ClO 濃度の日変化が、など大気化学反応システムにおいて重要な活性分

成層圏と中間圏で逆相関を示すことを世界で初めて子やラジカルの純回転遷移スペクトルを観測した世観測結果から明らかにし、これが、成層圏と中間圏で界でも類を見ないミッションである。佐藤氏はの異なる化学素過程に起因することを示した。さらに、

SMILES データに対し、個別の科学目的に最適化し成層圏と中間圏の境界領域（高度 40－50 km）におた「パーソナルアルゴリズム」を開発することで、これいて、24 時間を通して常に ClO が 100 ppt 以上存在

までにない新たな物理量を導出し、基礎的実体把握

する「ClO layer」の構造を世界で初めて明らかにしが得られていない中間圏におけるラジカル化学に新た。

たな科学的知見をもたらした。

以上のように佐藤氏は、独自のアルゴリズム開発を

具体的な成果として、まず、オゾン同位体比におけ通して高精度かつ定量性の高い情報を導出し、そこる光解離効果の定量化が挙げられる。佐藤氏は、オから中間圏化学において先駆的な成果を得てきた。

ゾン同位体比の知見を非対角項に導入して、自然界

こ れ ら の 成 果 は 、 Atmospheric Measurement

相関を先験値として取り入れる独自のアルゴリズムをTechniques 誌や Geophysical Research Letters 誌など開発し、オゾン同位体比の導出を最適化した。これに掲載されている。また、佐藤氏が開発した誤差推により同位体比導出精度を 0.5%程度にまで向上させ定アルゴリズムは、他のた。その上で、観測全期間のオゾンにおける酸素同SMILES 研究にも広く応用さ

位体比（δ18O16O16O）の日変化を導出し、昼間に約 2

れ、SMILES 観測誤差解析－3%上昇するという挙動を世界で初めて見いだした。

の標準ともなっている。佐藤この日変化を解釈するため、オゾン同位体

氏の業績は、大気化学の研

16

16

16

18

16

16

（ O O O と O O O）の吸収断面積の差を基にし究分野で特筆されるべきもの

た理論計算を行い、オゾン光解離の同位体分別のであり、日本大気化学会運起源が吸収断面積の差であることを明らかにした。さ

営委員会は佐藤知紘会員が

18

16

16

らにその太陽天頂角依存性から、δ O O O 同位体

佐藤会員

同賞に値するものと認める。

比の昼間の増加が光解離によるものであることを定（日本大気化学会 運営委員会）

1

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Article No. 038N10

第 39 回日本大気化学会運営委員会議事録
第 39 回日本大気化学会運営委員会

４） 奨励賞の報告

日時：2017 年 10 月 2 日（月）09:00－12:00

廣川委員より，奨励賞について報告があった。若

場所：サンポートホール高松 5F 51 会議室

手からの応募を促進するための方策について意見が出席者：谷本浩志，入江仁士，岩本洋子，江口菜穂，

出され，今後，検討を進めることが確認された。

江波進一，金谷有剛，豊田栄，永島達也，中山智喜，
廣川淳，町田敏暢，持田陸宏，森本真司（以上，運５） 奨励賞メダルと学会ロゴについて

営委員），林田佐智子（オブザーバー（iCACCP SSC

谷本会長より，今回，メダルの選定について報告メンバー））があった。学会ロゴの作成について議論され，デザイ

欠席者：なしンを学会員からも募集するプロセスも入れて検討していくこととなった。

１） 会計・会員報告
会計担当幹事の町田委員より，会費納付がほぼ順

６） 討論会の準備・実施状況

調に行われていること，会員数に微増の傾向がある

谷本会長より，討論会の準備・実施状況についてことが報告された。また，賛助会員募集の進捗状況報告があった。合宿形式では予算等の見通しが難しについて報告があった。会計は黒字で繰越金はく大変な面があったが，その分，参加者には有意義

年々増加の傾向にあり，一方で，別会計となっているな時間を過ごして欲しい旨，報告があった。

討論会余剰金は今年度は減少する見込みである旨の説明があった。メダルの製作費について，メダルの７） 討論会プログラム編成に関する申し送り事項

質を高いままに費用を大幅に下げることができた旨

江口委員より，今回の討論会のプログラム編成にの説明があった。

関して報告があった。改善点として，投稿時にテーマを記入する，討論会開催時期（内定式へ）の配慮，締２） 各委員会・将来計画ワーキングループ

切り後の予稿差し替えの可否，予稿締切の延長の可各委員会・ワーキンググループから概ね順調に進否について議論があり，今後，検討を続けることにな

んでいることが報告された（個別の報告は下記）。

った。

３） 学会誌「大気化学研究」について

８） 学生優秀発表賞の審査について

江波委員より，次号の大気化学研究誌の準備が中山委員より，学生優秀発表賞の審査要領につ発行に向け順調に進んでいることが報告された。現いて説明があった。

時点ではトピックを執筆者に依頼する形のみだが，将来的には投稿を受け付ける方針であり，そのため

９） 来年の JpGU 大気化学セッションについてのルールを検討していく旨の説明があった。掲載記

岩本委員より，来年の JpGU 大気化学セッションの事の種類として，査読付き原著論文，総説論文など

準備状況について報告があった。使用言語についてが挙がった。

議論がなされ，基本「EJ」（スライド・ポスターは英語，
口頭発表は英語または日本語）とすることになった。
1

大気化学研究 第 38 号 (2017)

日本大気化学会と共催ということにした。

１５） 大気環境衛星検討委員会のリフォームについて

１０） JpGU での SOLAS セッションの共催依頼につ

金谷委員より説明があり，新体制で進めていくこといてが承認された。

岩本委員より，JpGU での SOLAS セッションの共催依頼について説明があり，承認することとした。

１６） SMILES-2 提案に対する Endorsement Letter の
発出について

１１） 2018 年の討論会を開催しないことに伴う対応に谷本会長より，説明があった。十分な情報を整理し，ついて判断していくこととした。

谷本会長より状況の説明があり，2018 年の討論会を開催しないことを確認した。また，会員集会の開催

１７） 女性 WG よりをどうするかなど，討論会を開催しないことで生じる影

江口委員より，簡潔に報告があった。

響について議論が行われた。
１２） iCACGP-IGAC2018 について

（日本大気化学会 運営委員会）

谷本会長より，iCACGP-IGAC2018 の準備状況やウェブの英語化について説明があった。今後，IGAC
小委員会のメンバーを中心に LOC を組織し，準備を進めていく旨の説明があった。
１３） 学会ウェブサイトについて
岩本委員より，学会ウェブサイトのリニューアルについて報告があった。研究室紹介ページについては，
人材育成 WG と共に充実化を図ることとした。
１４） 国際化ワーキンググループより
谷本会長より，日本大気化学会，討論会，入会情報のウェブのコンテンツのうち，重要な項目については英語化を進めていること，また，「大気化学討論会（JpSAC Annual Meeting 20YY）」，「日本大気化学会
奨励賞（JpSAC Young Scientist Award）」，「日本大気化学会学生優秀発表賞（JpSAC Excellent Student
Presentation Award）」の英語名称を決めたことが報告された。iCACGP-IGAC2018 では，日本の大気化学
コミュニティにどうレバレッジするか，引き続き，考えるべきであることが確認された。

2

学会からのお知らせ

JpSAC news

Article No. 038N11

日本大気化学会会員集会プログラム
日時：2017 年 10 月 3 日（火）15:40-16:20
場所：：サンポートホール高松 第一小ホール
1） 谷本会長より挨拶
2） 学会の各種問い合わせ先について
3） 会計報告、会員報告
4） 大気化学討論会の開催状況
5） 学生優秀発表賞について
6） JpGU 連合大会の大気化学セッションについて
7） 大気化学研究誌について
8） Web ページの改訂について
9） 学会ロゴについて
10） iCACGP-IGAC2018 会議関係の報告
11） 大気環境衛星検討委員会のリフォームについて（日本大気化学会 運営委員会）

1

大気化学研究 第 38 号 (2017)

編集後記
今号から新たに４人体制になって編集作業を行ってきました。新体制になって至らない点が多々あったかと存じますが、どうかお許し頂けましたら幸いです。お忙しい合間を縫って、貴重な原稿をご執筆下さった皆様方にあらためてお礼を申し上げます。引き続き、本誌へのご支援をお願い申し上げます。（編集委員一同）

大気化学研究 第38号 （2018年1月11日 発行）
編集兼発行： 日本大気化学会
編集委員： 江波進一（共同編集長）、森本真司（共同編集長）、関山剛、山地一代連絡先： 〒162-0801 東京都新宿区山吹町358-5 アカデミーセンター 日本大気化学会事務局
電話： 03-5389-6237
FAX： 03-3368-2822
電子メール： jpsac-post@bunken.co.jp
ホームページ： http://www.stelab.nagoya-u.ac.jp/ste-www1/div1/taikiken/《本誌掲載著作物の転載を希望される方へ》
本誌に掲載された著作物を転載される場合は，上記までご連絡ください。無断での二次使用や勝手な加工はお控えください。