ISSN 2189-8839

Archives of Atmospheric Chemistry Research
第 48 号

大
.

化学

将

想 2022-2032: 各A icle N .

放射
放射

互作
松井仁志 大板橋. 成層圏 中
成層圏 中

房

一 大島

木健太

松木
佐

048A01

圏
圏 大気化学問
江口

18 回日本大

化学会奨励

大気

受

山下

介

吉

中島

彰 杉

念

文

子

治

井哲

史 坂崎

個

智

俊 斉

子 存在

冨川喜弘

拓也 水

態

亮

048A02也子

048A03係
上会員
CACGP-IGAC J

I

A

C

C

2022

参加の報告
志

島久

048N01

学会
27 回大

化学

地

会

大島

梶

川

之

大

大

化学会会員

大

29 回

山剛
出

加

化学会奨励

史

俊吾

合 2023 年大会

学

18 回
28

催報告
三

健太

岩

J GU2023

での大

坂

内

の

介

について

会プログラム

大

化学会

化学会役員

の公

営委員会

事
委員 内

島健太

之 亀崎和

子

内

坂

化学セッション
岩介

催のお048N02らせ子

之

048N03

日本大気化学会

営委員会

048N04

日本大気化学会

営委員会

048N05日本大気化学会

営委員会

048N06

加山地一代

048N07

俊吾

記事

投稿

文

事

投

検

方

事前 本

委員

日本大気化学会

営委員

下
大気化学

委員

山地一代 共同
日本大気化学会

宮
営委員

有剛 海洋
広島大学
介 京
宮

三 共同

12 期 2021 年 7 月 1 日
機構

内

沙 日本

大学

山剛 気

三 北海

大学

八代尚 大

戸
動

之

山地一代

所
所

業技
加

俊吾 東京

川暢之 東京戸大学

合所

入江仁士 千

大学
大学

大学

尚子 千
文一 海洋

岩本洋子

大学

坂本
機構

7

Contributing Authors:

エアロゾル・放射・雲

エアロゾル-放射・雲相互作用
Aerosol-radiation/cloud interactions

松井仁志，大畑祥，當房豊，松木篤，板橋秀一，大島長，鈴木健太郎，佐藤陽祐

総説 ―トピックス： 「大気化学の将来構想検討 2022-2032: 各論第 2 集」―

Research Focus

Article No. 048A01

エアロゾル-放射・雲相互作用
Aerosol-radiation/cloud interactions
松井仁志 1 *，大畑祥 2, 3，當房豊 4, 5，松木篤 6, 板橋秀一 7, 大島長 8,鈴木健太郎 9, 佐藤陽祐 10, 11
大気中を浮遊する微粒子（エアロゾル）は，放射・雲過程などとの相互作用を通して地球の放射収支を変化させる。産業革命以降の人為的なエアロゾルの放出・生成の増大は，全体として温室効果気体
等による地球温暖化を部分的に相殺する役割を果たす（負の放射強制力を持つ）と考えられている。
大気中のエアロゾルの動態（時空間分布や物理化学特性など）とエアロゾル－放射・雲相互作用に関する理解は，過去 10～15 年間での様々な観測（地上観測，航空機観測，船舶観測，衛星観測）と数値モデル（大循環気候モデル，全球雲解像モデル，化学輸送モデル）の両面での発展とそれらを融合した研究によって大きく進展してきた。その一方で，エアロゾル－放射・雲相互作用による放射強制力の推定は，過去 10 年間で不確定性幅が減少しておらず，気候モデル間の推定のばらつきは依然として大きい（IPCC 第 6 次評価報告書）。そのため，エアロゾル－放射・雲相互作用は，気候予測において最も大きな不確定要因の 1 つとなっている。本稿では，大気エアロゾルの動態とエアロゾル－
放射・雲相互作用に関わる近年の知見をまとめ，現状の問題や今後の課題を展望する。

１．はじめに（過去 10～15 年程度）の知見をまとめ，現状の問題

大気エアロゾルは，様々な人間活動・自然活動にや今後の課題を展望する。なお，本稿では，これらのよって大気中に放出され，その粒径や化学組成など

研究の現状と課題を網羅的に記述するのではなく，は多岐にわたる。また，大気エアロゾルの重要性は，

日本の研究コミュニティがこれまで重要な役割を果た

環境・人体への悪影響，大気汚染，気候影響など，してきたトピック，今後の発展へ大きく貢献することが局所スケールから全球スケールまで幅広い時空間ス

期待されるトピックを選び，それらについて重点的にケールに及ぶ。エアロゾルは，太陽放射と地球放射記述する（ここで中心的に取り上げないトピックが重の散乱・吸収や雲アルベド・雲物理・降水過程への要でないというわけではない）。

影響を通して地球の放射収支を変化させ，これらのエアロゾルの物理化学特性（粒径，化学組成，放エアロゾル－放射・雲相互作用を通して地球の気候

射特性，雲凝結核特性，氷晶核特性など）とそれらを変化・気候変動に影響を与える。エアロゾルとその放決める大気過程に関する知見は，個々の粒子レベル

射・雲過程との相互作用に関する理解は，近年の観でエアロゾルを測定可能な技術が開発され，エアロ

測および数値モデルの両面での発展とそれらを融合

ゾル各成分の室内実験・大気観測データが蓄積されした研究によって大きく進展してきている。本稿では，ることによって大きく進展してきた。第 2 章の 1 節と 2

大気エアロゾルの動態（時空間分布や物理化学特性

節では，近年理解が大きく進展し，日本でも先端的など）とエアロゾル－放射・雲相互作用に関わる近年な研究が多く実施されてきた光吸収性エアロゾルと1

大気化学研究 第 48 号 (2023)

氷晶核として働くエアロゾルに着目する。これらの大光吸収性エアロゾルによる正の放射強制力も少なか

気中の動態について，特に装置開発・大気観測を中らず存在し，温室効果気体とともに地球温暖化に寄心とした視点から，近年得られてきた知見と現状の問与していると考えられている。本節では，これらの代題・今後の課題をまとめる。

表的な光吸収性エアロゾルを対象に，研究の動向と日本はアジアの巨大なエアロゾルの放出・生成源

展望について述べる。なお，粒子の散乱・吸収特性の下流域に位置しており，このような地理的な特徴をを支配する基本的なパラメータである複素屈折率に活かしてアジア域から輸送されてくるエアロゾルに関ついては，2.1.4 章で簡単にまとめる。

する長期連続観測や数値モデル研究が実施されてきた。そして，このような研究によって，エアロゾルの2.1.1 ブラックカーボン（BC）

放出・輸送・化学変化・沈着等の様々な過程の知見

BC は化石燃料やバイオマスの不完全燃焼で発生が蓄積され，越境大気汚染の理解と予測が進展してし，太陽放射を強く吸収して大気を加熱する効果をきた。第 2 章の 3 節では，エアロゾルの長期モニタリ持つ[Bond et al., 2013]。この大気加熱効果は，局地

ングと越境大気汚染に着目し，これらに関するこれま的あるいは半球スケールの大気循環にも影響を及ぼでの進展と今後の発展についてまとめる。

しうる[Allen et al., 2012]。また，雪氷面に沈着した BC

エアロゾル－放射・雲相互作用の理解は，現地観

はアルベドを低下させ，雪氷の融解を促進する[Aokiet al., 2011; Hadley et al., 2012]。

測，衛星観測，気候モデル，全球雲解像モデルなどが相互に影響しながら発展することによって進展してBC は，炭素微小球の凝集した形状であることや，

きた。日本でも，新たなエアロゾルモデル，気候モデ

水や一般的な有機溶媒に不溶で高耐熱性があること

ル，雲解像モデルの開発や世界最高性能の大型計などのユニークな特徴を持つ[Bond et al., 2013]。BC

算機の活用等によって，先端的なエアロゾル－放の光学特性については，複素屈折率（2.1.4 章を参照）

射・雲相互作用に関する研究が実施されてきた。第 3の紫外・可視光域における波長依存性が小さく，光章の 1 節と 2 節では，エアロゾル－放射相互作用と吸収係数がおおよそ波長に反比例することが知られエアロゾル－雲相互作用の理解・推定の現状と将来ている [Liu et al., 2018]。
BC の主要な測定法は，熱光学的手法・レーザー

展望についてまとめる。

誘起白熱法（LII 法）・光吸収法の 3 種類である。測2．エアロゾルの動態定原理の違いを明確にするため，それぞれの手法で2.1 光吸収性エアロゾル測定された BC を元素状炭素（elemental carbon;

多様な化学組成を持つ大気中のエアロゾルは，そEC）・高耐熱性 BC（refractory BC; rBC）・等価 BCの光学特性に基づき，光吸収性エアロゾルと光散乱（equivalent BC; eBC）として区別することを提唱する性エアロゾルに大別される。大気エアロゾルの主要研究も存在する[Petzold et al., 2013]。熱光学的手法

成分である硫酸塩・硝酸塩などの無機エアロゾルやでは，フィルタに捕集された有機炭素（OC）と BC が多くの有機エアロゾル（OA）は光散乱性である一方，それぞれ二酸化炭素に変換され定量される。様々な

ブラックカーボン（BC）やブラウンカーボン（BrC; OA

測定プロトコルが存在し，そのプロトコルによって定の一部），燃焼起源粒子や鉱物ダストに含まれる酸義された（operationally defined な）BC 質量濃度が求化鉄は光吸収性を有するエアロゾルである。エアロゾ

まる[Chow et al., 2004; 2007; Cavalli et al., 2010]。LII

ル全体では光散乱性エアロゾルの占める割合が高く，法では，BC 試料を用いたキャリブレーションに基づきエアロゾルは正味で負の放射強制力を持つ。しかし，大気中の個々の粒子に含まれる BC 質量が定量され2

大気化学研究 第 48 号 (2023)

る[Moteki & Kondo, 2010]。光吸収法では，大気中にBC の長期観測は，BC 質量濃度の季節変化や長浮遊あるいはフィルタに採取したエアロゾルの光吸収

期トレンドを捉え，BC の放出量の短期・長期変化を係 数 を 測 定 し ， BC の 質 量 吸 収 断 面 積 （ Mass

理解する上で重要である。1990 年代から 2010 年代

absorption cross section; MAC）を仮定することによりにかけて，北半球の多くの遠隔地の観測所において，

大気中の BC 質量濃度を推定する[Moosmüller et al.,BC 質量濃度が 1 年あたり数パーセント程度の割合

2009]。光吸収法は BC 以外のエアロゾルの干渉やで減少傾向にあることが報告されている[Sharma et al.,

MAC の仮定値の影響を受けやすく，大気中の BC 質2013; Dutkiewicz et al., 2014; Kutzner et al., 2018;

量濃度の測定の観点では他の 2 種類に比べて間接

Singh et al., 2018; Sarkar et al., 2019]。日本国内でも的な手法である。熱光学的手法と LII 法は，試料に減少傾向が見られ，中国や日本国内の放出量の減

含まれる光吸収性の炭素質粒子状物質の様々な形

少の影響を反映していると考えられている[Kondo et態への測定感度が両者の間で厳密には一致しない

al., 2012; Miyakawa et al., 2016; Yamagami et al.,

ことや，両者に固有の技術的制約があることから，現2019; Kanaya et al., 2020, Mori et al., 2020a]。

在も比較研究が進められている[Pileci et al., 2021]。

以上のような研究の進展を踏まえ，さらに BC の動

LII 法の確立は，大気中の個々の BC の粒径別数

態と気候影響をより定量的に理解するため，いくつか

濃度と混合状態の高時間分解能測定を可能にし，の課題を以下に挙げる。

BC の空間分布や輸送・除去過程の理解は飛躍的にまず，BC の放出量推定の不確定性を減らすことが進んできた[Schwarz et al., 2006; Gao et al., 2007;

求められる。気候変動に関する政府間パネル

Moteki & Kondo, 2007; 2010]。LII 法を用いた航空機（Intergovernmental Panel on Climate Change; IPCC）

観測は，現在のところ，上空で極めて濃度の低い BCの第 5 次評価報告書（Assessment Report; AR5）と第の高度分布を直接測定できる唯一の手法であり，日

6 次評価報告書（AR6）のそれぞれに対応するモデ本を含む世界の研究機関が様々な地域で観測キャ

ル相互比較実験で使用された BC 放出量データの差

ン ペ ー ン を 実 施 し て き て い る [Moteki et al., 2007;

が大きいことが知られている[Hoesly et al., 2018]。例

Matsui et al., 2011b; Schwarz et al., 2013; Schulz et al.,

えば，1920 年頃（2000 年頃）の全球の BC 排出量は，

2019; Ohata et al., 2021a]。BC は疎水性であるため，

AR5 では約 2.9（5.0） Tg C year–1 と与えられたのに元来は雲凝結核（CCN）として働きづらく，降水過程

対し，AR6 では約 2.1（5.8） Tg C year–1 となっている。

による除去（湿性除去）を受けづらい。しかし，大気中

AR6 以降も BC 放出量テータの改訂は進んでおり，を輸送される過程で他の親水性物質と内部混合する

未だに放出量推定の不確定性は大きいと言える

ことにより，BC を内部に含む粒子（BC 含有粒子）とし[McDuffie et al., 2020]。また，BC の放射強制力評価ての CCN 能が高まるため，他のエアロゾルと同様に，の基準となる，産業革命前の BC の放出量の推定値

BC は主に湿性除去によって大気から除去される。

は，アイスコアに含まれる BC の LII 法による測定

LII 法による地上・航空機・船舶観測により，これらの[McConnel et al., 2007; Arienzo et al., 2017]などとの混合状態の変化と湿性除去過程の観測的な理解が比較を通じてさらに検証される必要がある。さらに，進み[Moteki et al., 2007; 2012; 2019, Kondo et al.,

気候変化に伴い様々な地域における森林火災由来

2016; Ohata et al., 2016; Taketani et al., 2016; Mori etの BC が今後増加しうることや，インド北部など BC のal., 2020b; 2021]，数値モデルの検証と精緻化に結大放出源で今後も放出量が増加すると予測されていびついている[Oshima & Koike, 2013; Matsui et al.,る領域の動向，海氷減少のため北極海航路が開ける

2018a]。

ことによる船舶由来の BC の将来的な増加，BC 放出

3

大気化学研究 第 48 号 (2023)

係数が相対的に高いガソリン直噴エンジン搭載の自ている。これは，AR6 では，エアロゾル－放射相互作

動車[Platt et al., 2017]が近年増加しつつあることなど

用による BC の正の放射強制力が，雲の変化などにに着目し，BC 放出量の推定の改善や変動把握のたよる負の大気調節（adjustments）により相殺された結めの遠隔地・放出源近傍における観測が必要である。

果として示されていることが一つの大きな理由である

また，上記の課題とも関連して，BC の正確な長期（3.1 章）。しかし，その推定値の不確定性の幅は未だ観測データの蓄積が必要である。これまで，世界各に大きい。各モデル間で，BC の大気中における混地の大気環境モニタリングサイトにおいて，長期の運合状態の変化や輸送・除去過程，大気調節の強度と用が比較的容易な光吸収法により推定された BC 質

符号にばらつきがあるためである。特に，急速に温暖量濃度が広く報告されている。しかし，上述のようにこ化が進行する北極域において，多くのモデルで BCの値は BC 以外のエアロゾルの干渉や MAC の仮定

質量濃度の再現性が低いことが知られている[Lund

値の影響を受けるため，異なる観測所の BC 質量濃et al., 2018]。上述の事項を含め，BC 観測との比較に度の比較やモデルの検証を統一されたスケールで基づくモデルの検証と精緻化が必要である。

実施することが困難であった。熱光学的手法や LII法との比較を通じて検証された光吸収法を利用した

2.1.2 ブラウンカーボン（BrC）

BC 質量濃度の長期観測が必要である[Kondo et al.,

大気エアロゾルの主要成分である OA の一部は，

2011a; Ohata et al., 2021b]。

短波長可視から紫外領域にかけて光吸収性を持ち，BC は輸送過程で他の成分の凝縮・凝集を受けてその色合いからブラウンカーボン（BrC）と呼ばれる混合状態が変化する。この BC 以外の物質（被覆物[Andreae & Gelencser, 2006]。BrC の単位質量あたり質）により BC の光吸収量が増大する効果（レンズ効の光吸収量はその化学構造に依存する。一般に果）の定量的な評価が必要である。室内実験では顕BrC の光吸収量は BC より低いものの，大気中の BrC

著なレンズ効果が確認されているのに対し，実大気濃度が十分に高ければ，放射収支や光化学反応にの観測では想定されるよりも小さな効果しかないこと少なからず影響を及ぼすと考えられる[Feng et al.

が報告されている[Cappa et al., 2012, 2019]。近年で2013]。一例として，複数の全球気候モデルで計算さは，BC 粒子群全体の平均的な被覆量ではなく，れた 2010 年の大気中の BC の全質量の中央値は個々の粒子の混合状態の違いまで考慮することで，0.13 Tg であるのに対し，OA は 1.91 Tg である[Glißこのギャップを解釈する提案がなされている[Zhao etet al., 2021]。OA に含まれる BrC の質量割合には放al., 2021]。BC の放射効果を推定するモデルにおい

出源ごとに様々な見積もりがあり[Feng et al., 2013]，ても，このような粒子ごとの差異に起因する影響の考

例えば，Jo et al.[2016]は全球平均の OA 質量濃度慮が必要となることが考えられる。BC の放射影響のに対して約 20%と推定している。これらの推定に基づ

推定は放出源における BC の粒径分布の表現に強くくと，全球平均では BC の数倍程度の質量濃度の依存するとのモデル研究もあり[Matsui et al., 2018a]，

BrC が大気中に存在することになる。BrC の光吸収

地上・航空機観測による BC の粒径別数濃度や粒径量を規定する複素屈折率の虚部の値（2.1.4 章）が別被覆量などの微物理量の観測データのさらなる蓄BC より１桁程度小さいとしても，BrC による放射影響積が必要である。

は無視できない[Zhang et al., 2020]。

IPCC AR6 における BC の全球平均の有効放射強大気中の BrC のバルクの光吸収特性は，一般に，制力は 0.11 W m–2（90%信頼区間は–0.20 ~ 0.42 W

採取したエアロゾル試料を水や有機溶媒に溶解させ，–2m ）と推定されており，AR5 に比べて小さな値となっその液体抽出物を紫外－可視分光法で測定すること

4大気化学研究 第 48 号 (2023)に よ り 評 価 さ れ る [Kirchestetter & Novakov, 2004;

を一定に仮定して実施されてきた。BrC は BC の 20

Moschos et al., 2018]。代替的な手法として，BrC の光－70%程度（0.04–0.57 W m–2）の正の放射強制力を吸収が紫外・可視域の短波長側に偏っていることか持つと推定され[Feng et al., 2013; Lin et al., 2014]，森ら，エアロゾルによる近赤外の光吸収はすべて BC に林火災由来の BrC による大気加熱量は，熱帯の自よるものとし，BC の光吸収の波長依存性を仮定して

由対流圏では BC に匹敵するとの推定もある[Zhang

紫外・可視域まで外挿することで，測定された全吸収

et al., 2020]。IPCC AR6 では，これまでよりも BrC のから BC による寄与を差し引いて BrC の寄与を推定

光吸収量が大きく見積もられ，OA 全体の負の放射

す る 方 法 も あ る [Laskin et al., 2015; Corbin et al.,

強制力を減少させる方向に推定が更新されている。

2019]。OA は無数の化学組成を持つ有機物で構成

しかし，気候モデルにおける OA の表現の不確定性されており，BrC はその一部であることから，BrC のみ

は大きく，特に SOA 生成や POA の放出量にはモデを選択的に検出し粒径別数濃度を測定するような確ル間に大きなばらつきがある[Gliß et al., 2021]。観測

立された手法は無い。

された OA 質量濃度の大きさや変動のモデルによる

BrC は，バイオマスや化石燃料の燃焼過程等で大再現性が一般に高くないことから，OA の一部である

気中に直接放出される一次有機エアロゾル（POA）と，

BrC の正確なモデリング手法を開発・検証することは，

気体の揮発性有機化合物の酸化により生成する二さらに挑戦的な課題となっている。BrC の長期観測や

次有機エアロゾル（SOA）の両方に含まれる。二次生

高度分布の観測は極めて限られており[Wang et al.,成に由来する BrC は，液滴やエアロゾル中の液相反

2018]，BrC の動態把握とモデル検証のためにこれら応によっても生成する[Updyke et al., 2012; Nguyen etの観測が必要である。BrC の放出源・分子構造・大気

al., 2012]。これまでに，実験室内で生成した POA や中での化学変化に伴う光学特性の変化についての

SOA に 含 ま れ る BrC の 光 吸 収 特 性 の 測 定 や観測的な知見を蓄積し，モデルに適切に組み込んで[Nakayama et al., 2010, 2013, 2015; Saleh et al., 2014]，

いくことが今後も求められる。

様々な大気環境場における大気中の BrC の観測が実施されてきた[Zhang et al., 2011; Lack et al., 2012]。

2.1.3 酸化鉄

バイオマス燃焼由来の BrC の光吸収量への寄与

BC と BrC に加えて，鉱物ダストは主要な光吸収性は他の起源の BrC に比べて大きく，また燃焼条件にエアロゾルの１つとして認識されてきた。鉱物ダストを強く依存することなどの放出源に関する特徴や[Saleh

構成する鉱物の大部分は光散乱性であるが，わずかet al., 2014]，極性の低い OA に相対的に多くの BrCに含まれている酸化鉄の組成と量が鉱物ダストの光が含まれていることなどの化学的特性の特徴が明ら

吸収性を規定する。また，鉱物ダストに含まれる自然かになってきている[Chen et al., 2016]。また，BrC の起源の酸化鉄だけではなく，燃焼過程等で生成する

光吸収量が光酸化・分解反応を経ることにより減少す

人為起源の酸化鉄による光吸収も無視できないことる photobleaching 効果の重要性も指摘されているが近年明らかになってきた。この項ではこれらの自然[Zhao et al., 2015; Wang et al., 2018]。大気中での混起源・人為起源の酸化鉄の研究の動向と展望につ合状態の変化だけでなく，分子構造の化学変化によいて述べる。

っても光学特性が変化する点が BC とは異なり，BrC

環境中の酸化鉄には多くの化学種が存在し，主要な も の と し て マ グ ネ タ イ ト （ Fe3O4 ） ， ヘ マ タ イ ト （a-の放射影響評価をより複雑にしている。
気候モデルによる BrC の放射強制力の推定は，多Fe2O3），マグへマイト（g-Fe2O3），ゲーサイト（FeOOH），

くの場合，OA に対する BrC の質量割合と光学特性

フェリハイドライト（Fe5HO8・4H2O）等が挙げられる。鉱5大気化学研究 第 48 号 (2023)

物ダストの全質量に対する酸化鉄の質量割合は数パ

放射効果が BrC に匹敵しうることが明らかになった

ーセント程度であり[Journet et al., 2014]，鉱物ダスト[Matsui et al., 2018b]。人為起源の酸化鉄粒子の放の光吸収に主に寄与していると考えられるのはヘマ

射影響は最新の IPCC でも評価されておらず，これまタイトとゲーサイトである[Schuster et al., 2016]。ヘマタ

で見過ごされてきた温暖化物質と言える。

イトとゲーサイトは，紫外・可視域の波長での複素屈

人為起源のマグネタイトやヘマタイトなどの酸化鉄

折率虚部の値が最大で 1 桁程度異なるため（2.1.4

粒子の放出源の候補として，製鉄所・自動車の排気・章），鉱物ダスト中の両者の相対的な含有量を把握

自動車や電車のブレーキ摩耗や，その他の様々なすることは重要である[Li et al., 2021; Go et al., 2022]。

工業活動が挙げられる。しかし，それぞれの放出源

また，鉱物ダストの粒径分布も放射との相互作用ににおける酸化鉄の放出量は明らかになっていない。

強く影響する。これらの時空間的な分布や変動の理

これまでの観測の蓄積から，アジアの都市域・遠隔地，解は不十分であり，鉱物ダストの放出量の不確定性

北極のいずれにおいてもマグネタイトと BC の濃度にも相まって，鉱物ダストの放射強制力はその符号すら正の相関が見られており，これは人為起源の酸化鉄

まだ明らかになっていない。

の放出源が空間的に BC の放出源に近いことを示唆

現場・実験室におけるエアロゾルの化学組成分析している[Yoshida et al., 2020]。放射影響に加え，燃に加え，今後の衛星ミッションではエアロゾルの組成

焼過程で生成した人為起源の粒子に含まれる鉄は，や鉱物学的な情報が得られることが期待されている鉱物ダストに含まれる鉄よりも溶解度が高く，海洋に[Diner et al., 2018, Green et al., 2020]。鉱物ダストの沈着して海洋生態系を活性化させ，大気中の CO2 の組成の空間分布を把握し，適切にモデルに組み込取り込みに影響を与えうる[Kurisu et al., 2016; 2021;

むことが求められる。また，鉱物ダストの粒径別数濃Matsui et al., 2018b; Ito et. al., 2018; 2019; 2021]。人度を測定する確立された手法は無く，これを実現す

為起源の鉄の形態と放出量・沈着量を観測的に明らる新しい装置の開発が必要である。粒子の形状に依

かにし，気候影響をより定量的に評価することが求め存した偏光光散乱の検出に基づき，鉱物ダストの粒られる。

子数濃度を推定する試みが行われている[Kobayashi
et al., 2014; 鷹取ら, 2015; Pan et al., 2016]。また，

2.1.4 複素屈折率

個々の非水溶性粒子を光学的に検出し，その体積・複素屈折率は粒子の散乱・吸収特性を支配する

複素屈折率・形状に依存した物理量を測定する汎用

基本的なパラメータであり，その虚部の値が粒子の的な微粒子測定器の開発が進められている[Moteki,

吸収特性を強く支配する。BC の複素屈折率の報告

2020; 2021]。鉱物ダストの組成と粒径別数濃度の観値は実部・虚部ともにばらつきが大きく，例えば

測は，鉱物ダストによる直接的な放射影響だけでなく，OPAC（Optical Properties of Aerosols and Clouds）の氷晶核としての働き（2.2 章）を理解する上でも重要でデータベース[Hess et al., 1998]では可視域で 1.74 +ある。

0.44i 程度，Bond & Bergstrom [2006] では波長 550

酸化鉄のうち，特に光吸収性の強いマグネタイトやnm で 1.95 + 0.79i，Moteki et al. [2010]では波長 1064

ヘマタイトは，これまで BC の測定に使用されてきたnm で 2.26 + 1.26i とされている。BC の放射影響を評

LII 法により選択的に検出・定量できることが示されて価する数値モデルでも様々な異なる値が使用されている[Yoshida et al., 2016]。この手法を用いた地上・航いる[Bond et al., 2013]。BrC の複素屈折率の値は組

空機観測により，大気中には人為起源のマグネタイト

成に依存し，またその虚部の値は紫外・可視域で波の粒子が少なからず存在し[Moteki et al., 2017]，その長依存性が大きく，例えば波長 350 nm で 0.07–0.176大気化学研究 第 48 号 (2023)程度，波長 700 nm で 0.0001–0.001 程度とされていば，これまでの気象学の分野では，氷晶核として働く

る[e.g., Kirchstetter et al., 2004; Chen & Bond, 2010;

エアロゾルを表す用語として，「氷晶核」もしくは「IceLin et al., 2014]。鉱物ダストの複素屈折率虚部も紫Nuclei（IN）」が使われてきていた。しかし，2015 年頃

外・可視域で強い波長依存性を持ち，その値はを境に，IN という呼称はほとんど使われなくなり，その0.001–0.03 程度である[e.g., Hess et al., 1998; Colarco

代わりに「Ice Nucleating Particle(s)（INP(s)）」という呼et al., 2014]。鉱物ダストの複素屈折率虚部の値は，称が広く用いられるようになった（その経緯について

組成，特に酸化鉄の含有量に強く依存する[e.g., Di

は，當房[2019]の中で解説）。本稿のこれ以降では，

Biagio et al., 2019]。純粋な酸化鉄の複素屈折率虚氷晶核として働くエアロゾルを「INP」，その働きやす

部 の 値 は ， 波 長 500 nm で 0.67 （ マ グ ネ タ イ ト ，さを「IN 特性」と表現する。INP の計測技術は，発展

Ackerman & Toon [1981]; Huffman & Stapp [1973]），途上にあり，計測値のばらつきも非常に大きかったこ

0.1–0.8（ヘマタイト，Zong et al. [2021]），0.09（ゲーサとから，長年に渡って科学的な知見が非常に乏しい

イト，Bedidi & Cervelle, [1993]）などの報告がある。各状況が続いていた。しかし，この約 10 年のうちに，種の光吸収性エアロゾルの放射影響の評価は，これINP の計測技術の精度を検証するための相互比較

らの複素屈折率の値に依存しており，この値の不確研究が実施されるようになり，さらに新たな計測技術

実性を低減させることが共通する課題である。2.1.3の開発や改良などの動きがあった。その結果，世界節で述べたような新たな測定器[Moteki, 2021]によっ

的には INP に関する研究が盛んに行われるようになて，複素屈折率の高確度の推定が可能になることがってきている[Murray et al., 2012; Kanji et al., 2017;期待される。

當房，2019; Huang et al., 2021]。その一方で，現在の日本において，INP の研究に取り組んでいる（もしく

2.2 氷晶核として働くエアロゾル

は，当該分野を取り扱うことができる）研究者は非常氷点下において，固体物質を含んでいない雲粒に限られている状況である。

は，すぐには凍結せず，－40℃～－35℃程度にまで

INP の研究に関しては，未解明の課題が数多く残下がらないと自発的には凍結しない。ところが，大気されている。例えば，最も基礎的な部分である「INP

中に氷形成のための足場（氷晶核）が存在する場合

が氷晶を形成する理由」についてさえ，ほとんどわかは，－35℃より高い温度でも氷晶（氷の微小な結晶）っていないのが現状である。また，大気中の INP の観が形成されることがある。また，－35℃以下の温度で測については，近年の計測技術の進展により，世界あっても，過冷却水滴が自発的に凍結するためには，各地で実施されるようになってきているが，それらが液体の水に対する相対湿度が 100%付近にまで達す

大気中にどの程度存在していて，どこから供給されてる必要があるが，氷晶核が存在する場合には，それいるのかは，まだよくわかっていない。さらに，INP がよりもはるかに低い相対湿度でも氷晶が形成されるこ雲微物理に及ぼす影響の評価についても，現在のとがある。大気中において，氷晶核として働くエアロ

気候モデル内でのエアロゾル－雲相互作用の表現

ゾルの存在は，ごく微量であっても，氷点下での雲微方法が確立されていないこともあり，依然として不十物理過程に極めて大きな影響を及ぼすことから，そ分な状況である。

の挙動について理解することは非常に重要である

新たな課題として，地球温暖化などの気候変動と[Murray et al., 2021]。

の関連性についても注目が集まっている。例えば，

近年，氷晶核として働くエアロゾルに関する研究の今後，地球温暖化の進行に伴う地表面付近の温度

分野では，非常に大きな変更や進展があった。例えの上昇により，中～高緯度の下層で発生する混合相7大気化学研究 第 48 号 (2023)

雲（氷晶と過冷却水滴が混在する雲）内では，氷晶などが，高い氷形成能力を示すことが知られてきていが減少し，水滴が増加すると予測されている[Tan etる。その一方で，「具体的にそれらが持つどのようなal., 2016]。その一方で，高緯度域での積雪や氷河，

表面構造によって，氷晶の形成が誘発されるのか？」

海氷の融解が促進されると，雪氷に覆われていないという基礎的な部分について，我々の科学的知見は陸域や海域からの INP の供給が増えることも示唆さ非常に乏しいままである。近年では，ハイスピードカメ

れており[Tobo et al., 2019; Šantl-Temkiv et al., 2019;

ラや電子顕微鏡などを用いて，この氷形成の場につSanchez-Marroquin et al., 2020; Inoue et al., 2021;

いて明らかにしようという新たな取り組みが行われるよCarlsen & David, 2022; Creamean et al., 2022]，INP

うになってきている[Kiselev et al., 2017; Holden et al.,が将来の雲微物理に及ぼす影響は，当初予測され2019; 2021]。日本には，微粒子などの表面構造の詳たシナリオよりも複雑なものになっている可能性があ

細分析を得意とする研究者が多くいるため，今後，る。

「氷形成の場」の解明につながる研究が新たに創出

以上のような状況を背景として，INP に関わる研究されることを期待したい。

において，今後 10 年間に我々が取り組むべき課題について以下に述べる。

2.2.2 大気中の INP のモニタリング
実大気中の INP の濃度計測については，日本で2.2.1 INP の表面構造の解析の歴史は古く，60 年ほど前に磯野謙治教授らの研究

INP は，固体の物質によって構成されており，鉱物グループによって，国内での計測結果が報告されてダスト，微生物もしくはそれらの活動に由来する有機いる[Isono et al., 1959; Isono & Tanaka, 1966]。しかし，物などが知られている[Murray et al., 2012; Kanji et al.,

それ以降は世界的にも観測事例が少なく，科学的知

2017; Huang et al., 2021]。一般的に，鉱物粒子の多見が非常に乏しい状況が長く続いていた。

くは，約－12℃以下にならないと INP としてはほとん

現状の INP の計測技術に関して，特定の標準化さど働かないが[Murray et al., 2012; Kanji et al., 2017]，

れた装置が世の中に広く普及している状況とはなっ近年の研究では，カリ長石を多く含む鉱物は，他のておらず，世界中の各研究グループが独自に開発・

鉱物（粘土鉱物など）よりも 5℃以上高い温度でも氷改良を進めてきたもの（雲生成チャンバーやコールド形成を起こす（つまり IN 特性が高い）ことが示されてステージ型の装置など）が使われてきている。それでいる[Atkinson et al., 2013]。また，細菌や真菌などのも，近年，標準試料（鉱物試料，微生物試料など）を微生物の中には，－12℃よりもはるかに高い温度で使った相互比較研究が進められたことにより，各計測の氷形成を誘発する有機物（氷核活性タンパク質な技術による IN 特性の計測精度に関しての客観的など）を細胞の外部に形成する種がいることが知られて

評 価 が で き る よ う に な っ て き て い る [Tobo, 2016;

いる[Huang et al., 2021]。

DeMott et al., 2017; 2018]。

INP を足場とした氷形成過程は，その粒子上に存

最近では，これらの各計測技術を用いて，実大気

在する氷形成に適した何らかの表面構造（氷形成の中での INP の計測が行われるようになってきている。

場; ice nucleation active site）が大きく関係していると

実大気中での INP の計測は，今後 10 年間のうちに，考えられている。この「氷形成の場」を特定するためさらに盛んになることが予測され，日本でも推進されの基礎研究は，今後，「そもそも INP とは何なのか？」るべきだと考える。世界の動向としては，比較的短期を明らかにするためにも重要である。

間の観測プロジェクトの中で INP の観測が実施され既に述べたように，カリ長石や氷核活性タンパク質ているケースがほとんどだが，日本においては，世界8大気化学研究 第 48 号 (2023)

的にもほとんど例のない「INP の通年観測」が実施さMarroquin et al., 2020; Inoue et al., 2021; Carlsen &れてきている[Orikasa et al., 2020; Tobo et al., 2020]。

David, 2022; Creamean et al., 2022]。

このような観測が国内外の様々な地点で数多く実施

このように，INP の変動をもたらす要素については，されることにより，大気中における INP の挙動に関すいくつかの可能性が指摘されてきているものの，そのる新たな科学的な知見が蓄積されることが期待される。

科学的理解は極めて不十分である。そこで，大気中の INP の観測を行う際には，INP の変動に関連しうる

2.2.3 INP の計測技術の開発

エアロゾルや気象データなどの計測も並行して実施

大気中の INP のモニタリングを進めるにあたり，既することが推奨される。特に，INP として働くエアロゾ

存の計測技術を用いた観測を進めていくことは重要

ルの有力な候補とされる鉱物ダスト，微生物・有機物

だが，それと並行して，新たな計測技術の開発が進などの固体粒子の定量的な情報（IN 特性や大気中められることも強く推奨される。INP の計測技術を開での濃度などの情報）が特に不足しているため，今発する上での目指すべき方向性の例としては，以下後，重点的に調べられることが望まれる。

のような点が挙げられる。
・

0℃以下の幅広い温度域をカバーすると同時に，

2.2.5 INP のパラメタリゼーション化

低濃度でも検出することができる
・

気候モデル内でのエアロゾル－雲相互作用の表

計測プロセスの大部分が単純化もしくは自動化

現にあたり，INP の寄与をどのように扱うかは，これかされているらの重要な課題である。気候モデル内で INP の濃度・

計測値の精度（定量性）が保証されている変動を表現するための方法としては，長年に渡って，・時間分解能が高い

INP を温度と湿度のみの関数として表現した経験式

・動作が安定しており，長期の観測にも耐えうる[例えば，Meyers et al., 1992]が使われてきている。一方，この約 10 年のうちに，特定のエアロゾル（粗大粒2.2.4 INP の変動をもたらす要素の解明

子，鉱物ダストや微生物などの固体粒子）の変動を

大気中の INP は，様々な要素によって変動を示す。

加味した経験式[DeMott et al., 2010; 2015; Murray et

低～中緯度域では，アジアやアフリカの乾燥地帯で

al., 2012; Tobo et al., 2013]も提案されており，気候モ

鉱物ダストが発生した際，INP を急激に増加させるこデルを使った研究の中でも使われるようになってきてとが報告されている[Isono et al., 1959; DeMott et al.,いる[Tan et al., 2016; Vergara-Temprado et al., 2018;2003; Tobo et al., 2020]。また，降水や高湿度の影響

Kawai et al., 2021]。

下で，INP が増加することが報告されており[Isono &

将来的に，大気中の INP の挙動について，どの程Tanaka, 1966; Tobo et al., 2020]，その原因について度，予測可能になるのかはわからない。ただし，上記

は，微生物・有機物などの大気中への放出が関係しの 2.2.1～2.2.4 章の研究項目などの遂行によって蓄ていることが示唆されている[Huffman et al., 2013;

積された知見を駆使し，INP をどのようにパラメタリゼ

Prenni et al., 2013; Tobo et al., 2013, 2020]。高緯度域

ーション化するのが妥当なのかを検証することは，非では，積雪や氷河，海氷の融解が促進されると，雪常に重要である。そのような取り組みを進めることで，氷に覆われていない陸域や海域からの鉱物ダスト，

気候モデルの中での INP の寄与に関する表現が大微生物・有機物などの大気中への放出が活性化され，きく改善されることが期待される。

INP が増加する可能性があると指摘されている[Toboet al., 2019; Šantl-Temkiv et al., 2019; Sanchez-9大気化学研究 第 48 号 (2023)

2.3 長期モニタリングと越境大気汚染

今後の大気エアロゾル －雲相互作用の解明に向け

2.3.1 長期モニタリング

た課題を整理したい。

近年，大気エアロゾルの放出，輸送，沈着過程のまず，エアロゾル－雲相互作用を考える上で重要理解が進み，コンピューターの高速化に伴って大気となる CCN のフィールド研究を例に振り返ると，CCN

化学輸送モデルは日進月歩で進歩している。さらにカ ウ ン タ の 連 続 測 定 装 置 が 提 案 さ れ [Roberts &衛星を中心とする観測データとモデルを統合するデNenes, 2005]，CCN 活性の単一吸湿性パラメータがータ同化システムの導入が進んだことで全球エアロ

提唱されκケーラー理論が確立されたこと[Petters &ゾル分布の予測値は目覚ましく精緻化しつつある。しKreidenweis, 2007]などが契機となり，その後急速にかし，こうした技術が長足に高度化しても，最終的に観測事例が増えてきた。まだ装置が普及して間もな

数値モデルは直接観測データによって検証されなけ

い 2010 年前後は，先発の研究グループが観測地点ればならず，衛星観測にもグラウンド＝トゥルースがや季節を変えながら数週間から数か月程度の集中

必要な状況に今も昔も変わりはない。むしろ以前にも観測キャンペーンを展開し，単発で成果を報告する

まして高い精度，データの時間的，空間的な連続性，ケースが中心だった。それから現在に至る 10 年間あ

即時性など，直接観測に求められる要件も複雑化しまりは，徐々にデータの連続性や観測地点の地域代ており，継続的に計られるべき項目も多岐におよぶ

表性が問われるフェーズにシフトしてきた。後発なが（GAW Report No. 227, Table 1.1.参照）[WMO, 2016]。

ら能登半島の先端（金沢大学能登大気観測スーパ

大気エアロゾルの長期モニタリングは 1 地点のみーサイト珠洲測定局）に CCN カウンタを導入して連では地表付近のポイントデータに限られるものの，単続観測を開始した著者らも，後に世界の各地域で継発の観測キャンペーンなどでは得られない長期的か続的に測られた CCN 濃度の国際的な比較研究に参つ連続的なデータが得られるメリットがある。例えば画する機会を得た（のべ 14 カ国，23 研究機関，70 名

今まさに，東アジアで起きつつあるような人為的放出，

余の研究者が関与）[Schmale et al., 2017； 2018]。こ土地利用，気候の変動に伴う中長期的なトレンドののプロジェクトには東アジアから都市部の韓国ソウル

みならず，新型コロナウイルスや原発事故など，予期と，遠隔地を代表して能登が加わったが，いかに東アしない突発的な社会様式の変容に前後して起こる大ジア地域のエアロゾル（CCN）濃度が高く，季節変化

気質の変化に備え，追跡することができる。そしてそに富んでいるかが改めて浮き彫りになるなど，長期観

うした基盤となるデータは長く継続すればするほど学測データを統一的な観測条件（湿度，過飽和度の設

術的な価値が高まり，当該分野の科学者コミュニティ

定や測定原理）で，多地点間で直接比較することのに資するのみならず，施行された環境政策の長期的重要性を印象付けた。ここで集められた観測データな検証などにも役立つ。我が国では，辺戸，福江，福セットは EU 主導の ACTRIS（Aerosol, Clouds and岡などに研究志向の大気観測拠点が設けられ，国内

Trace Gases Research Infrastructure）プロジェクトのデにおけるスーパーサイトの草分けとして牽引的な役割

ータベースにアーカイブされ，後に日本からの貢献をを果たしてきた[Takami et al., 2007; Kaneyasu et al.,含む 39 名が参加した大気大循環モデルならびに化

2014; Kanaya et al., 2020]。また，極地や山岳域を代学輸送モデルの相互比較研究に検証データとして表して北極，南極，富士山山頂などの遠隔地域でも用いられた[Fanourgakis et al., 2019]。観測データと長年観測データが蓄積されてきた[Hara et al., 2021;

モデルの計算結果との比較から，各国で開発が進む

Iwamoto et al., 2021; Mori et al., 2021]。こうした長期

最新の数値モデルでも依然として CCN 濃度を 30％

モニタリングが持つ特徴や意義を改めて踏まえつつ，

程度過小評価する傾向があり（図 1），とりわけモデル10大気化学研究 第 48 号 (2023)

内での生物由来の SOA の生成，OA の吸湿特性，

世界 52 か所で 10～40 年にわたって計測された散乱

乾性沈着，雲内でのエイジング等の扱いに改善の余係数，吸収係数などの光学的特性[Coen et al., 2020]

地があることが示唆された。一方で，海洋境界層におや，62 地点で 2016～2017 年に計測された粒子個数

いて飛沫から一次的に発生する微小な海洋起源エ

濃度と粒径分布[Rose et al., 2021]がまとめられている。

アロゾルが CCN 全体に占める割合の過少評価も指過去に酸性雨の越境汚染問題がいち早く顕在化

摘されており，非海洋性 CCN との切り分けも課題としした経験からか，EU では早くからこうした地上観測でて残っている[Xu et al., 2022]。

の手法の標準化が図られ，かつ科学政策としてもトッ

上記のような大気エアロゾルの長期モニタリングサ

プダウンで EU 各国の連携が推進されてきた。こうしイトを観測項目ごとにネットワーク化する動きは EU をた背景も手伝って，SARGAN のような国際的なイニ中心に活発化しており，世界気象機関（WMO），国

シアチブを牽引し，参加している長期モニタリングサ

連教育科学文化機関（UNESCO）の政府間海洋学

イトは特に EU に偏重している印象は否めない。南米，委員会（IOC），国際学術連合会議（ICSU）および国

アフリカ，オセアニア，シベリアと並び，アジア地域で連環境計画（UNEP）がスポンサーとなっている全球の相対的な観測地点の不足が指摘されている

気候観測システム（GCOS）の一翼を担うべくスタート[Kulmala, 2018; Coen et al., 2020]。しかし，近年ではし た SARGAN (in-Situ AeRosol GAW observing

日本発のスカイラジオメータの観測ネットワークである

Network)イニシアチブ[Laj et al., 2020]の一環として，

SKYNET が 2017 年 に 正 式 に WMO GAW の

図 1 モデルアンサンブルによる 2011 年から 2015 年までの CCN 数濃度（過飽和度 0.2％; CCN0.2）の再現結果。黒い点は観測の月平均値，青と赤の実線はアンサンブルメンバーの中央値と平均を示す。網かけの範囲はすべてのモデル結果の25％と 75％値，緑の破線は最小値と最大値。[Fanourgakis et al., 2019]11

大気化学研究 第 48 号 (2023)

contributing network と な る な ど [Nakajima et al.,また，カーボンニュートラルに向け世界が動き出す

2020b]，日本をはじめとする東アジア地域のプレゼン中で，例えば交通部門から放出するエアロゾルは従スも徐々に高まりつつある。リモートセンシング観測は来の燃焼由来の粒子から，今後はタイヤやブレーキ

もともと半無人でもデータが収集でき，ネットワーキンなどの摩耗に伴って放出する粒子が主体となり，従グとの親和性が高い部類の観測項目ではあったと思

来見過ごされてきた粒子の存在が相対的に重要になわれるが，今後は光学特性，粒径分布，CCN，化学ってくる可能性も否定できない。従来の観測手法に組成などの大気エアロゾル物理，化学特性の直接観加えて，新たにモニタリングされるべき項目の探索と測についてもこうした流れに追随すべき時期に来ていう観点でも，マイクロプラスチックやバイオエアロゾいると考えられる。近年の，数値モデルや再解析プロ

ルといった未解明の粒子の動態解明にも注力すべき

ダクトへのデータ同化，衛星観測の検証等でのニーである。

ズにスピード感をもって対応するためには，地上での現状では，CCN カウンタやκケーラー理論が確立

直接観測データについても統一的なフォーマットで，されている CCN に比べると，大気中にわずかにしかかつ迅速に共有されることが望ましい。オンライン化存在しない INP を正確かつ連続的に計測できる標準が進んだとは言え，依然として手間がかかり高コスト的な装置もなく，IN 特性を定式化する理論も十分に体質の直接観測データを，長期間繋げてデータベー

確立してはいない。今後はそうした新規の研究手法

スに供給し，国際的に歩調を合わせるとなると，それの開発とフィールドでの試験的な運用の場としても，なりの負担と責任が伴うのは事実であるが，ネットワ

長期モニタリングのサイトは活用されるべきである。まーク化し，ユーザーが増えることで貴重なデータの価

た，従来の CCN，INP の長期モニタリングの多くは地値が最大化され，データを提供する側にとってもメリ上で行われており，実際に雲ができる環境を代表しットが生まれる好循環を回していくことが，持続可能ていないという根本的な問題も残されている。その点な長期モニタリングを実現する上でも理想的だと考え山岳域の観測サイトにかかる期待は依然大きい。航られる。

空機観測は大がかりになるため，発展めざましいドロ

地上での長期モニタリングには，単にモデルや衛ーンなどを活用して時空間的なギャップを補完するこ星観測への検証データを提供するという側面だけでとも有効であろう。

なく，新しくモデルに組み込むべき化学反応や，自また，従来は，エアロゾル － 雲相互作用の研究と然システムがもつ未知のフィードバックループの発見

謳いながらも，地上で測られる大気エアロゾルの雲核を担う基礎研究上の重要な役割を担っていることも忘活性と，リモートセンシングによる上空の雲，降水過れてはならない。特に，黄砂や海塩，硫酸塩といった程の観測は独立して行われてきており，両者のリンク

無機物主体の粒子の表面に，わずかにでも有機物について十分な検討が行われてきたとはいいがたい。

がコーティングされていれば，不均一反応の速度，

例えば，貨物船の航路上空では船舶由来のエアロゾ

CCN，INP としての活性などを大きく変化させてしまう

ルが雲を刺激して雷が増加していることが報告されて可能性がある[Freedman, 2017; Gen et al., 2019]。既いる[Thornton et al., 2017]。その点においても，長期存のインフラ，ベースライン観測をうまく利用しつつ，的には省庁や官学の枠組みを超えて，リモートセン

厳選された基本項目を長期モニタリングで抑えながシングや長寿命ガスに特化してきた観測サイト，行政ら，短期集中観測を展開して大気エアロゾルが持つベースの地上大気環境測定局網，大学などが独自

微視的，巨視的両面での混合状態を詳細に明らかに開拓してきた研究志向の強い観測サイトなど，従にする必要がある。

来独立していた地上インフラを統合的に運用し，適12

大気化学研究 第 48 号 (2023)

宜ローコストセンサーなどもうまく取り入れながら効率あり，この地域の放射収支に影響を及ぼす[Zhang et化と連携を図ることで，限られた研究リソースを新しい

al., 2009; Huang et al., 2014]。このほか，シベリアの森

研究テーマや特定の観測項目に集中できる環境を

林 火 災 [Ikeda & Tanimoto, 2015; Yasunari et al.,

整備していく必要があると考えられる。

2018]は特に北海道や東北地方に影響を及ぼす場
合もある。
国内の大気汚染物質放出量は 1980 年代以降，減2.3.2 越境大気汚染
大陸の風下に位置する日本は，世界有数の大気少を続けている[Kurokawa & Ohara, 2020]。ここでは汚染物質の放出国である中国の影響を受けうる。酸

越境大気汚染に係る中国の放出量を図 2 に示す。主性雨問題への取り組みとして始まった越境大気汚染

要な大気汚染物質放出量について， MEIC (Multi-の問題は，必ずしも酸性雨にとどまらず，光化学オキ

resolution Emission Inventory for China ） [Li et al.,

シダント（Ox ）およびエアロゾル（PM2.5 ）の問題として2017; Zheng et al., 2018; 2021]および REAS（Regional

2000 年代に顕在化してきた。具体的には，2007 年春

Emission inventory in Asia）[Kurokawa et al., 2013;季の日本での広域的な光化学スモッグ注意報の発Kurokawa & Ohara, 2020]による 2000 年から 2020 年

令事例[大原ら，2008]や 2013 年 1 月の中国の PM2.5までの経年変化を示す。目覚ましい経済発展に伴い激甚大気汚染などが挙げられる。後者については社

2000 年代には放出量も劇的な増加の一途を辿って会的な影響も大きく，PM2.5 という言葉は 2013 年の新

いたが，その様子も現在では大きく変わってきている。

語・流行語トップテン入りとなり，国民に広く認識されSO2 はその対策が早く，2005 年をピークに減少傾向

るに至った。なお，この事例における越境輸送の影に転じた（図 2(a)）。SO2 から生成する SO42–は日本の響は，例年と比べて大きな増加はなかったものと報告

PM2.5 の主要成分の 1 つであり，従来から大陸に近いされている[鵜野ら，2013]。また，上述の人為起源に西側で高くなる経度勾配をもつことが知られていた

限らず，タクラマカン砂漠やゴビ砂漠を起源とする土[Aikawa et al., 2010]。中国の SO2 放出量の削減は，

壌性ダスト（黄砂）[Uno et al., 2009] もわが国の大気

日本の大気質改善にも寄与したと考えられる。また，環境に影響を与える要因となる。サハラ砂漠由来の

SO2 放出削減に遅れたが，NOx 放出量も 2011 年か

ダストと比較して，黄砂は光吸収が強いことが特徴で

ら減少傾向に転じた（図 2(b)）。上述した激甚大気汚

図 2 MEIC および REAS 放出量インベントリによる中国の（a）SO2，（b）NOx，（c）NH3，（d）NMVOC，（e）BC 放出量推計値の2000 年から 2020 年までの経年変化。放出量は年間総計値で単位はすべて Tg。

13

大気化学研究 第 48 号 (2023)

染への対策のため，中国では 2013 年から大気汚染

お減少に転じていない NH3 放出量は，それ自身は大防止アクション・プランなどの政策が精力的に推進さ気環境基準の設定された汚染物質ではないものの，れ，中国国内の PM2.5 濃度は 2013 年から 2017 年ま硝酸アンモニウム（NH4NO3）を生成する要因となるたでの 5 年間で 3 割以上も減少するなど，大気環境がめ，注視すべき対象と言える。

大きく改善されてきている[Zhang et al., 2019]。日本の2020 年には新型コロナウイルスの蔓延という不測PM2.5 濃度は，2009 年に環境基準が設定されて以来，の事態が生じ，感染拡大防止のために中国ではロッ2010 年度から 2014 年度までは 30%前後の達成率でクダウンの措置がとられた。人間活動の制限の影響あったが，2015 年度から 70%を超えるようになり，最を受け，例えば NOx 放出量は 2020 年 2-4 月には新の 2019 年度では 99%に至った。ここ 10 年で日本

2019 年同月比でそれぞれ 36，14，6%減少したが，5の PM2.5 汚染状況は劇的に改善されており，中国の月以降は 3%以内の減少幅であり，ほぼ同等の放出

大気環境改善が大きく影響を及ぼしたと考えられて水準に戻ったと推計されている[Zheng et al., 2021]。

いる[鵜野ら，2017]。

この中国のロックダウン期間中には，日本遠隔域のだが，懸念すべき点として，大気汚染要因の変化

PM2.5，SO42–，NO3–濃度は 2018-2019 年の同期間比という点が残っている。PM2.5 濃度としては改善していで 3-5 割減少したことが観測された。越境輸送の減少

るが，例えば，日本の西側に位置する長崎県福江島の影響と考えられたが，NO3–に対しては気象場の変の観測・モデル解析結果からは，硝酸塩エアロゾル動も寄与したことが数値モデルから推定されている–（NO3 ）が PM2.5 に占める割合，また，その濃度も増加[板橋ら，2020]。2020 年冬季は統計開始以降最も気していることが解明された[Uno et al., 2020]。これは，温の高い記録的な暖冬であり[気象庁，2020]，粒子

2–SO4 の減少により対イオンであったアンモニウムエア化しにくい気象状況も複合的に関連したと見られる。

ロゾル（NH4+ ）が余剰となり，NO3– との反応に利用さ

以上のようなことから，今後は気候変動そのものやれるように変化していること，合わせて，農業が主たる

カーボンニュートラルに向けた脱炭素の放出施策の放出源である NH3 について，その放出量がほぼ横ば方向性との協調が一層欠かせないものとなろう。まず，

いで推移していること（図 2(c)）も関連している。このよ

気候変動下の気象場の変動により，越境輸送のパタ

うな変化は，東アジア酸性雨モニタリングネットワーク

ーン（起こりやすさ，あるいは，起こりにくさ）がどう変

2–（EANET）の長期観測から，酸性雨の要因が SO4 か化するかを評価する必要がある。続いて，放出量のら NO3– に変化してきていることにも見られている

点では，中国では SO2 の放出削減が最も早く，SO42−[Itahashi et al., 2018]。また，NMVOC 放出量の減少の減少は PM2.5 濃度低減に効果的ではあったが，一傾向は他に比べると緩やかである（図 2(d)）。光化学

方でエアロゾル－放射相互作用の点では，それがもオキシダントや SOA にも一層着目をする必要があろ

たらす冷却効果が弱まったことにつながったと言える。

う。太陽光の直接吸収などにより温暖化に寄与する

将来に予想される高濃度 CO2 下での SO2 削減は，現

BC は，最新の知見では 2013 年あたりから減少に転状の CO2 濃度レベルにおける SO2 削減よりも，温暖

じている（図 2(e)）。中国は，特に 2010 年以降には経化 を 一 層 強 め る も の と 推 定 さ れ て い る [Takemura,

済成長とともに放出削減という環境政策を成し遂げて

2020]。また，BC 削減による温暖化抑制の影響は従きた。今後，2030 年ごろには GDP では中国は米国を来以上に弱い可能性も指摘されてきている

抜いて世界 1 位となる見通しである[岩田，2019]。そ[Takemura & Suzuki, 2019]。大気汚染と気候変動ののような経済成長下でも，今後も放出削減は継続さ

両対策が可能となる緻密な放出シナリオの策定が求れると考えられる[Tong et al., 2020]。したがって，今なめられる[Nakajima et al., 2020a]。

14大気化学研究 第 48 号 (2023)

越境大気汚染の観点では，東アジアスケールの領て記述する。本節の 1 項では，放射強制力の推定の域的な大気汚染対策と全球的な気候変動対策の両現状と今後の課題を述べる。2 項では，エアロゾル－

立が不可欠である。そのためには，大陸の風下に位放射相互作用（と一部エアロゾル－雲相互作用）の置する日本において多成分かつ準リアルタイムで利推定において重要となるエアロゾルの物理化学特性

用可能な地上モニタリング網（辺戸，福江，福岡，能の推定の現状と今後の課題を述べる。3 項では，数登など）で越境輸送の監視を継続することが，まず第値モデルの検証に不可欠な観測について今後の展

一に越境大気汚染の実態を迅速に把握するために望を述べる。

必須である。捉えられた越境輸送イベントの要因を解明するためには，数値モデルにより越境大気汚染に

3.1.1 放射強制力

影響する気象場・放出量等の個々の要素をそれぞれ

最新の IPCC AR6[Masson-Delmotte et al., 2021]に

評価するなど，現象解明のための観測・モデルの両よると，1750 年を基準とした 2014 年におけるエアロゾ

アプローチが重要であり，それにより越境輸送の低減

ル に よ る 有 効 放 射 強 制 力 （ Effective Radiativeに向けた政策提言が可能となるであろう。また，地上Forcing; ERF）は −1.3±0.7 W m−2 と推定されているにおける定点観測に加えて，高解像度化する極軌道（図 3(c)）[Forster et al., 2021]。このうち，エアロゾル

衛星あるいは静止衛星による面的なモニタリングとの－放射相互作用（Aerosol-Radiation Interaction; ARI）

連携も越境輸送の把握に必要であり，放出量変動をによる有効放射強制力（ERFari）は −0.3±0.3 W m−2，

迅速に把握する点でも衛星計測は今後も重要である。

エアロゾル－雲相互作用（Aerosol-Cloud Interaction;

さらに，無人機等も含めた研究用航空機による越境

ACI）による有効放射強制力（ERFaci）は −1.0±0.7

輸送の高度分布の現場観測も望まれる。モデルの高W m−2 と 推 定 さ れ て い る （ 図 3(c) ） 。 IPCC度化に向けては，例えば新型コロナウイルスへの感

AR5[Boucher et al., 2013]では，1750 年を基準とした染拡大措置としてとられたロックダウンや緊急事態宣2011 年における ERFari は−0.45±0.5 W m−2 と推定言等に伴う劇的な変化事例からは，従来までは数値されている。ERFari の不確定性幅は AR5 から AR6

モデルに依存していた放出削減効果の推定を，実大にかけてやや減少したものの，第 6 期結合モデル相気の観測からも抽出可能かもしれない。そのような実互比較計画（Coupled Model Intercomparison Project

現象をより正確に再現可能なように，数値モデルを精phase six; CMIP6）[Eyring et al., 2016]に参画する各緻化させる必要もあろう[Lamboll et al., 2021]。数値モ

モデルのエアロゾルによる ERF の推定には大きなバデルに含まれる不確実性の低減は，放出シナリオにラツキがあり（図 3(c)），ERFari の不確定性幅は依然基づく将来予測研究の不確実性を低減するためにもとして大きい。また，地上気温や海洋熱吸収などの観必要であり，モデル開発・精緻化も継続されるべきで測で束縛しエアロゾルによる ERF の時間変化や気候ある。その過程における AI の利活用も発展性のある感度を推定する試みも行われているが，1750 年を基トピックとなろう[Xing et al., 2020]。

準とした 2005-2014 年におけるエアロゾルによる ERF
は−1.1（−1.8～−0.5 の幅，平均値と 5－95%レンジ）

3．エアロゾルと気候の相互作用

W m−2 と推定されており，不確定性幅は依然として大3.1 エアロゾル－放射相互作用

きい [Smith et al., 2021]。

本節では，エアロゾル－放射相互作用に関する研

瞬時放射強制力（Instantaneous Radiative Forcing;

究の現状と，エアロゾル－放射相互作用の推定精度IRF）は，ある摂動（perturbation）によって引き起こさを向上させる上で重要となる研究の将来構想についれる大気上端における正味の放射フラックスの変化15大気化学研究 第 48 号 (2023)で定義され，この IRF と大気調節の効果を足し合わ

m−2 と推定されており（図 3(a)）[Szopa et al., 2021;

せたものが ERF となる[Forster et al., 2021]。IPCC

Thornhill et al., 2021]，AR5 で推定された放射強制AR6 においては，1750 年を基準とした 2014 年にお力（0.40[+0.05－+0.80] W m−2）と比較すると小さい値けるエアロゾル－放射相互作用による瞬時放射強制となっている[Myhre et al., 2013a, 2013b; Bond et al.,−2

力 IRFari は−0.25±0.2 W mと推定されており，

2013]。ただし，AR5 で推定された BC による放射強ERFari（−0.3±0.3 W m−2）の大部分を占める。IPCC

制力（RFari）は ERF ではなく，同じ物理量を比較してAR6 においては，観測から推定された IRFari は−0.4いるわけではないので注意が必要である（AR6 は±0.4 W m−2 であり[e.g., Kinne, 2019]，モデルから推2019 年を対象とするのに対し，AR5 は 2011 年を対−2定された IRFari（−0.2±0.2 W m ）との違いは未だ大象とするという違いもある）。しかし，AR6 での BC によきい[Forster et al., 2021]。したがって，モデルでのる ERF の不確定性幅（[−0.20－+0.42] W m−2）には，

IRFari の推定精度を向上させることが，ERFari の推

負値と正値が含まれており，このことは BC に関する定精度の向上につながる（3.1.2 章）。そのためには，不確定性が未だに大きく，今後も BC に関する研究

各化学種・エアロゾル種による IRFari，ERFari を評価を実施する必要があることを示している。AR6 でのすることが重要である。

BC による ERF（0.11±0.31 W m−2）の内訳は，ERFari

人為起源放出の SO2 は SO42–を生成し，その放出が 0.145 W m−2，ERFaci が−0.037 W m−2 と推定さ量も多いため，エアロゾルによる ERFari を構成する

れており，エアロゾル－放射相互作用の寄与が大き

化学種の中で最大の負の値を持つ（図 3(a)）。IPCC

い（図 3(a)）[Szopa et al., 2021; Thornhill et al., 2021]。

AR6 では 1750 年を基準とした 2019 年における SO2

BC は，エアロゾル－放射相互作用やエアロゾル－−2放出による ERF は−0.94±0.69 W mと推定されて雲相互作用の他に，雪氷面に沈着することで，地表おり，このうち，SO2 による ERFari は−0.23 W m−2，

面のアルベドを低下させ，ERF を変化させる。AR6 で−2

ERFaci は−0.70 W m と推定されている[Szopa et al.,は，BC の雪氷面への沈着による ERF は 0.08[0－2021]。エアロゾル－雲相互作用による寄与が大きい+0.18] W m−2 と推定されている[Forster et al., 2021]。

ものの，エアロゾル－放射相互作用も重要な役割をBC の雪氷面への沈着による地表面アルベド低下の果たしている（図 3(a)）。人為起源放出の OC による効果は極域やヒマラヤ域などで特に顕著であるので，−2

今後は全球規模だけでなく，領域規模に着目した研ERF は−0.21±0.23 W mと推定されている[Szopa

et al., 2021]。

究がより重要となる。

IPCC AR6 での BC による ERF は 0.11±0.31 W

ERF などの放射フラックスは，大気上端での放図 3 1750 年を基準とした 2019 年における気候変動をもたらす各物質の放出量変化による有効放射強制力（a）と世界平均
地上気温変化（b）への寄与，および各項目（1750-2014 年）のエアロゾルによる正味の有効放射強制力（c）。（IPCC, 2021;
Figure TS.15, Figure 6.12, Figure 7.5 より）。

16

大気化学研究 第 48 号 (2023)

射フラックスの収支に着目をしているが，BC は決める大気過程の理解が基盤となる。これらの要素

大気加熱を通じて大気の鉛直安定度や降水強度

は観測による検証が可能であるため，観測と数値モに影響を及ぼすので，大気上端だけなく，大気中デル計算を組み合わせた研究が多く実施されてきた。

や地表面での放射フラックスに着目することも

ここでは，その現状と今後の課題について，主に数重要である[Suzuki & Takemura, 2019; Oshima et al.,値モデル研究の視点からまとめる。

2020]。また，BC の高度分布は，BC による大気加熱効果（鉛直安定度）や放射収支に影響を及ぼす

3.1.2.１ AOD と光散乱性エアロゾル

ので，モデルで BC の高度分布を高精度で推定す

AOD や AAOD は，衛星観測や地上放射観測（米国ることも重要である[e.g., Samset & Myhre, 2015]。

が中心となり運用する AERONET や日本の研究グル

なお，IPCC AR6 での放射強制力の推定およびエープがアジア域に展開する SKYNET 等）による推定

アロゾル・オゾン等に関する影響評価は，CMIP6 をが広く行われてきている[e.g., Holben et al., 2001;

構成する放射強制力モデル相互比較計画

Forster et al., 2021]。衛星観測では雲域の AOD 推（ Radiative Forcing Model Intercomparison Project;定が困難であること，地上放射観測は陸域に限定さ

RFMIP）[Pincus et al., 2016]とエアロゾルおよび大気れるなどの制約があるが，広域的なモニタリングやモ

化学に 関する モ デル 相互比較計画（ Aerosol andデルの検証等に欠かせない観測であるため，継続的

Chemistry

Project;な研究展開が重要である。AOD に関する最新の全AerChemMIP）[Collins et al., 2017]の枠組みで実施さ球エアロゾルモデル相互比較プロジェクト AeroCom

れ，日本の研究チームも大きく貢献をしている[e.g.,（ Aerosol Comparisons between Observations andSmith et al., 2020; Oshima et al., 2020; Zanis et al.,Models）による研究では，全球モデルは衛星観測や

2020; Thornhill et al., 2021]。また CMIP6 の枠組み

地上放射観測による AOD（波長 550nm）の時空間分で，新型コロナウイルス感染症（COVID-19）の流行に布の特徴を概ね良く再現可能であることが示されて伴う世界各地でのロックダウン等よる温室効果ガスやいる[Gliβ et al., 2021]。一方，AOD の絶対値（参加しエアロゾル関連物質の排出量の減少が，放射や気た 14 の全球モデルによる AOD の中央値）は，衛星候に及ぼす影響評価も行われている[Jones et al.,

観測や地上放射観測の AOD と比べて 20～40%過2021]。今後もこのような国際的な枠組みを活かした小推定しており，全球平均 AOD のモデル間のばら

研究を継続することが重要である。

つきも大きい（0.097～0.16 の範囲，図 4）。また，波長

ModelIntercomparison

別の AOD から定義されるオングストローム指数（エア
3.1.2 エアロゾルの物理化学特性

ロゾルの粒径分布の指標となる）の観測と全球モデ

数値モデルにおいてエアロゾルの IRFari およびル計算の比較では，モデル計算がエアロゾルの粒径

ERFari の推定精度を向上させるためには，エアロゾ

分布の空間的・時間的な変動幅を過小推定している

ルの放射特性（エアロゾルの光学的深さ（aerosol

ことも指摘されている。このような観測とモデル計算の

optical depth; AOD ） ， 光 吸 収 に よ る 光 学 的 深 さ

差を減らしていくためには，以下に述べるような数値（absorption aerosol optical depth; AAOD）など）や雲モデルの高度化が必要になる。また，複数の衛星観核特性（CCN 特性，IN 特性など）といった物理化学

測間でも AOD の推定に大きなばらつきがあることが特性の推定精度を向上させることが重要である。また，指摘されており，観測の不確定性幅を減らしていくこ

エアロゾルの放射特性や雲核特性の推定精度を向とも重要な課題である[Schutgens et al., 2020]。モデル

上させるためには，エアロゾル各成分の動態とそれをや衛星観測の検証には，エアロゾルの鉛直分布を測

17大気化学研究 第 48 号 (2023)

図 4 全球平均のエアロゾルの光学的深さ（AOD）。エアロゾル成分の AOD に対する寄与が，各エアロゾルモデルとそれらの中央値（ENS-MED）について推定されている。AERONET と衛星観測（MERGED-FMI）についても全球平均の AOD が示されている。Gliβ et al. [2021]より。

定できるライダーによる観測や，広域でのエアロゾル向上した[e.g., Tsimpidi et al., 2010; Shrivastava et al.,の光学特性（光散乱係数・吸収係数・単散乱アルベ

2011; Matsui et al., 2014]。また，液相反応による OAドなど）の観測を継続していくことも重要である。

生成の理解やモデル表現も大きく進展してきた[e.g.,

AOD のモデル間のばらつきの主な要因の 1 つとしErvens et al., 2011; Liu et al., 2012]。しかし，一部のモ

2–て，SO4 や OA などの推定のばらつきが挙げられる。

デルではこれらの過程（両方または片方）が考慮され，

SO42–に関しては，その生成過程は他のエアロゾル成OA の生成量や大気中量が多く推定されるようになっ–

分（OA や NO3 ）と比べると早い段階から数値モデル

た一方で，半数以上のモデルではこれらの過程は考に導入され，ほぼすべてのモデルで一通り表現され慮されていない[Tsigaridis et al., 2014; Gliβ et al.,2–ている。しかし，SO4 の生成量や大気寿命（すなわ2021]。このようなモデル表現の違いが，OA の生成

ち除去過程）のモデル間のばらつきは依然として大き量や大気中量のモデル間のばらつきの大きな要因と

2–

く，SO4 の大気中量はモデル間で 4.5 倍のばらつきなっている。今後多くのモデルで S/IVOC や液相反がある[Gliβ et al., 2021]。OA に関しては，OA の生成

応由来の OA 生成過程の導入が望まれる。また，現過程の数値モデル表現について，過去 10～15 年の状のモデルでは，遠隔域（外洋上など）における OA

間 に 大 き な 進 展 が あ っ た [e.g., Shrivastava et al.,濃度とそれに占める SOA の割合の観測再現性は乏2017]。有機化合物の揮発性に着目したモデル表現

しく（観測では SOA の割合は 90%以上なのに対し，（Volatility Basis-Set）では，従来のモデルでは十分モデル計算では半分程度）[Hodzic et al., 2020]，これに考慮されてこなかった半揮発性・中間揮発性の有らの再現性を向上させていくことも今後の課題の 1 つ

機 化 合 物 （ semivolatile and intermediate-volatilityである。

organic compounds; S/IVOC）と，それらの酸化反応を

AOD のモデル間のばらつきの 2 つめの要因として，通した OA の生成過程を表現している[e.g., Donahue

自然起源エアロゾルの放出量や大気中量の推定のet al., 2006; Robinson et al., 2007]。それによって，従ばらつきが挙げられる。海塩や鉱物ダストは質量・体来のモデル計算では 1 桁程度過小推定されることが積濃度が高く，可視光の AOD に対しても大きな寄与多かった OA 質量濃度の地上観測の再現性が大きくを占める（図 4）。また，海洋からの硫化ジメチルの放18大気化学研究 第 48 号 (2023)

出や火山由来の SO2 の放出を通した自然起源 SO42–において大きな寄与を占める。Burgos et al. [2020]での生成，植生や海洋起源の揮発性有機化合物からは，エアロゾルの吸湿成長による散乱係数の増大にの OA の生成，バイオマス燃焼由来のエアロゾル（主ついて，観測と全球モデル計算の詳細な比較を行っに BC，OA）も AOD に寄与する。人為起源やバイオている。今後，このような観測との比較例を増やしてマス燃焼起源のエアロゾルとその前駆気体の放出量いくことで，吸湿成長のモデル表現を制約・改良しては不確定性が非常に大きいが[e.g., Reddington et al.,

いくことが必要である。

2016; Mallet et al., 2021]，一般的に入力データとしてまた，NO3–の推定は特にモデル間のばらつきが大モデルに与えられるため，これらについて複数のモ

きく，SO42–や NH4+と比べると地上観測や航空機観測

デルで同一の放出量を与えることは比較的容易であの再現性も低い[Bian et al., 2017]。NO3–が AOD にる。そのため，これらの成分のモデル間のばらつきは，占める寄与は，現在気候ではそれほど大きくないと放出量以外の要素が要因となる。一方，海塩や鉱物推定されているが，将来的に NO3–がエアロゾルに占

ダストの放出量は，気象場（風速や気温）や地表面状

める割合は増大していく可能性があり（2.3 章），エア

態に強く依存し，それらの時空間変動はパラメタリゼ

ロゾルの気候影響の将来予測において重要な役割

ーションを通してモデル内で計算される。そのため，を果たす可能性がある。多くの気候モデルでは依然

海塩と鉱物ダストの放出量や大気中量にはモデル間として NO3–の生成過程を考慮していないため，今後で非常に大きなばらつきが存在する[e.g., Huneeus etより多くのモデルで考慮していくことが必要である。

al., 2011; Gliβ et al., 2021; Zhao et al., 2022]。また，
海塩と鉱物ダストの放出時の粒径分布の扱いにも大3.1.2.2 AAOD と光吸収性エアロゾル

きな不確定性が存在する。近年の鉱物ダストに関す

AAOD に関する最新の AeroCom による研究では，る研究では，多くの全球モデルが鉱物ダストの粒径

AAOD（波長 550 nm）はすべての全球モデルにおいを観測と比べて過小推定しており，この過小推定がて概ね同じような空間分布が計算される一方，全球・鉱物ダストのエアロゾル－放射相互作用の推定に大年平均の AAOD の絶対値のモデル間のばらつきはきな影響を及ぼすことが指摘されている[Kok et al.,依然として大きいことが報告されている（0.0020～

2017]。自然起源エアロゾルの放出量や大気中量の0.0098 の範囲）[Sand et al., 2021]。AAOD のうち，BC

不確定性は，放射強制力の基準となる産業革命前のが約 60%（36～84%），鉱物ダストが約 30%（12～エアロゾルの放射効果の主な不確定要因となるととも49%），BrC が約 10%（0～24%）を占めると推定されに，産業革命前を基準とした現在までのエアロゾルているが，この内訳のモデル間のばらつきも非常に－放射・雲相互作用の推定の大きな不確定要因とな大きい。この要因としては，MAC（2.1.1 章），大気寿

る[Carslaw et al., 2013]。そのため，観測との比較・検命，複素屈折率（の虚部）（2.1.4 章）のモデル間のば証を通して，自然起源エアロゾルの放出量・粒径分

らつきが挙げられている。また，エアロゾルを内部混

布・大気中量とその放射効果の不確定性を減らして合粒子として扱うモデルが増えるにつれて，光吸収

いくことは非常に重要な課題である。

がどのエアロゾル成分由来なのかを推定することがAOD のモデル間のばらつきのその他の要因として難しくなり，その統一的な推定手法が十分に確立さは，エアロゾルの吸湿成長の扱い方がモデル間で異れていないこともモデル間のばらつきを増やす要因となることが挙げられる[Burgos et al., 2020]。吸湿成長なっている。BrC の光吸収のオングストローム指数はに伴う AOD の増大量は，全 AOD の半分程度を占観測と比べて過小推定の傾向にあり，BrC の光吸収めると推定されており[Gliβ et al., 2021]，AOD の推定とその波長依存性の推定の高度化も必要である。

19

大気化学研究 第 48 号 (2023)

燃焼過程を通して大気中に放出される BC は，大時空間分布の推定と，それと整合的な BC の活性化・

気中で凝縮・凝集等の変質過程を経るにつれて，降水除去過程の計算が重要な要素となることも指摘

2––

SO4 ，OA，NO3 などによる被覆量が増大する[e.g.,

さ れ て い る [Moteki et al., 2019; Matsui & Moteki,

Bond et al., 2013]。この変質過程によって，太陽放射

2020; Matsui & Liu, 2021]。このように，今後の BC のの光吸収効率は最大 2 倍程度増大するとともに，数値モデル計算においては，多くのモデルにおいてCCN 活性度が大きく増大し，雲・降水過程によってBC の変質過程をより詳細に導入することに加え，エ除去されやすい粒子となる[Bond et al., 2006; Stier et

アロゾル過程と雲・降水過程を統一的に計算可能に

al., 2006]。最近 10～15 年で，BC とその被覆量の単することが重要である。このようなモデルの高度化は，一粒子測定が可能となり，実大気観測から BC 含有

BC だけではなく，全エアロゾルの推定精度に影響を粒子の粒径と混合状態に関する情報が得られるよう

与え，エアロゾル－雲相互作用の高度化にも大きくになった[e.g., Moteki et al., 2007]（2.1 章）。このような寄与することが期待される（3.2 章）。

観測研究の進展に追随し，BC 含有粒子の粒径と混

これまでの研究では非球形の BC を直接的に考慮

合状態の両方を計算可能なボックスモデルや物理・した気候モデルはほとんどない。任意の形状のエア

化学過程の本質を損なわないパラメタリゼーションがロゾルの放射特性を計算可能な手法（離散双極子近開発されてきた[e.g., Oshima et al., 2009a, 2009b;

似など）を用い，BC の形状が全球の放射特性に及Riemer et al., 2009; Oshima & Koike, 2013]。そして，ぼす効果を明らかにすることも現在いくつかの研究グ

BC の粒径・混合状態とこれらの変質過程による変化

ループで進められている課題の 1 つである。また，BCを直接表現可能な全球モデルによって，これらの要の長距離輸送過程における乾性沈着の重要性を指素が BC の放射強制力や全球分布の推定において摘する研究もあり[Qi et al., 2017b; Wu et al., 2018]，観重要な要素となることが示されてきた[Matsui, 2017;

測との比較によって乾性沈着過程の不確定性を減ら

Matsui & Mahowald, 2017; Matsui et al., 2018a]。

すことも課題である。このような粒子の形状と乾性沈

航空機による BC 観測と比較して，従来の多くのモ着の推定は，次に述べる鉱物ダストの放射特性と空デルでは対流圏上層（特に熱帯域）において BC 質

間分布の推定でも重要となる。

量濃度を 1 桁以上過大推定し，北極域の対流圏中

3.1.2.1 章で述べたように，鉱物ダストの放出量の層・下層において BC 質量濃度を 1 桁以上過小推定

推定や粒径分布の表現には大きな不確定性があり，す る 傾 向 が 見 ら れ て い た [e.g., Koch et al., 2009;モデル間の大きなばらつきの要因となっている。これ

Schwarz et al., 2013]。近年の研究では，従来モデル

らの要素に加え，鉱物ダストの光吸収という観点では，内で別々に計算されていた積雲内でのエアロゾルの

鉱物ダストの鉱物組成の扱いが重要になる。ヘマタイ

輸送過程と活性化・降水除去過程を統一的に計算トやゲーサイトなどの有色酸化鉄は，太陽放射を吸することで，対流圏上層での BC 濃度の観測再現性

収し，AAOD への寄与も大きい（2.1 章）。しかし，一が大きく改善することが示されている[Wang et al.,

般的な気候モデルでは，すべての鉱物ダストを単一

2013; Yu et al., 2019; Liu & Matsui, 2021]。また，水雲の複素屈折率を持つ粒子（平均的な鉱物組成を持っと氷雲におけるエアロゾルの降水除去効率を個別にた鉱物ダスト）と仮定しており，鉱物ダストの個々の鉱考慮することによって，北極域の BC 濃度の観測再現

物組成を陽に表現した気候モデルはほとんどない。

性が大きく改善する可能性も指摘されている[Qi et al.,

鉱物ダストの鉱物組成は場所によって大きく異なるた

2017a; Liu & Matsui, 2021]。さらに，BC の北極域へめ[e.g., Nickovic et al., 2012]，様々な鉱物組成を直の長距離輸送過程において，雲の最大過飽和度の接表現可能なモデルを開発していくことは，鉱物ダス

20大気化学研究 第 48 号 (2023)

トの光吸収量の推定高度化において重要な課題で指摘されており[e.g., Jimenez et al., 2009]，これらの知ある。

見を多くのモデルに導入することが必要となる。

BrC の研究は，過去約 10 年間において大きく進CCN 数濃度の不確定要因の 1 つとして，新粒子展してきた（2.1 章）。BrC の放出・生成過程は，ごく一生成過程が挙げられる。新粒子生成は，硫酸ガス部のモデルでは導入されているが[e.g., Feng et al.,

（H2SO4）などの低揮発性の気体成分からの核生成に2013; Jo et al., 2016]，ほぼすべての気候モデルではよって粒径 1 nm 程度の超微小粒子が生成し，凝縮

直接的には考慮されていない。これらの過程を多く過程等によって CCN として機能する粒径（数十～百のモデルに導入し，短波長域での OA の光吸収量のnm 程度）まで成長する過程である[e.g., Kulmala,

推定精度を向上させることは，エアロゾルの光吸収量2003]。新粒子生成は，特に既存粒子の少ない外洋と光化学反応への影響の両面での推定高度化にお域や自由対流圏において頻繁に起こり，エアロゾル

いて重要な課題となると考えられる。

数濃度の重要な供給源となる。新粒子生成の理解は，
超微小粒子や H2SO4 などの直接観測を可能とする装3.1.2.3 CCN

置開発やその技術を用いた世界各地（森林地域，都CCN 数濃度に関する全球モデルの相互比較では，

市域，自由対流圏，極域など）での大気観測によっ

世界各地の CCN 数濃度の観測データとの比較が実て過去 10～15 年の間に急速に進んだ[e.g., Kulmala

施され，多くの地点でモデル計算が過小推定の傾向

et al., 2013; Bianchi et al., 2016; Tröstl et al., 2016]。

にあることが示されている（2.3 章）[Fanourgakis et al.,また，これらの実験・観測に基づく数値モデル研究で2019]。CCN 数濃度のモデル間のばらつきは大きく

は，H2SO4，アンモニア，有機化合物，大気イオンに（1 桁程度）（図 1），エアロゾルの放射効果（エアロゾ

依存した核生成パラメタリゼーションが数多く開発・導ル－放射相互作用）と雲粒数濃度への影響（エアロ入され，新粒子生成由来の二次粒子が CCN 数濃度

ゾル－雲相互作用）の両方の観点で大きな不確定要の主要な割合を占めうること[e.g., Spracklen et al.,因となっている。CCN 数濃度の推定は，一次粒子の2008; Merikanto et al., 2009; Matsui et al., 2011a;

粒径分布，新粒子生成過程による粒子の生成，凝縮

Gordon et al., 2017]，エアロゾル－雲相互作用の推等による既存粒子の成長，エアロゾルの吸湿特性，

定にも大きな影響を与えうること[e.g., Makkonen et al.,除去過程など様々な物理化学特性・大気過程に依2012; Gordon et al., 2016]，などが明らかにされてきた。

存するため，その不確定要因の解明は容易ではない。

しかし，これらの近年提唱されてきた核生成メカニズ

例えば，OA の生成過程や吸湿特性の扱いにはモデム（特に有機化合物や大気イオンに依存したパラメタ

ル表現の改善の余地があり，これらの改善を通して

リゼーション）を導入した気候モデルは現時点ではほCCN 数濃度の推定高度化に繋げていくことが重要な

とんどなく，多くのモデルに導入していくことが今後の課題の 1 つである。OA の生成過程については，

課題の 1 つである。最新のモデルにおいても，外洋

3.1.2.1 章で述べたように，S/IVOC や液相反応での域の対流圏上層における超微小粒子や CCN 数濃度

生成過程の導入が重要である。これらの過程の導入の観測再現性は乏しく[Williamson et al., 2019]，新粒によって OA の生成量が増大すると，エアロゾルはよ子生成や OA 生成過程の改良等を通してこれらの観り大きな粒径まで凝縮過程等によって成長し，CCN

測再現性を向上させていくことが必要である。

数濃度の過小推定を改善できる可能性がある。また，
OA の吸湿特性については，OA の揮発性や O:C 比

3.1.2.4 INP
INP は，氷点下の比較的高温（−35～0℃）の雲内（酸化の程度）に依存して吸湿特性が変化することが21

大気化学研究 第 48 号 (2023)

において氷晶の核として働き，氷晶の形成を促す固て大きく変わりうることが示されてきている[Tobo et al.,体粒子である（2.2 章）。氷点下の雲内では，氷と水に2019; Schill et al., 2020]。このような放出起源・環境に対する飽和水蒸気圧が異なるため，一旦氷晶が形成依存した IN 特性の違いについても直接表現できる

されるとそれらは急速に成長し，既存の水滴を蒸発さモデル開発が求められる。

せる。そして，雲の物理特性（雲水量・雲氷量，雲粒の有効半径など）を低緯度から高緯度の対流圏上層

3.1.3 エアロゾルの観測と数値モデル

や極域の対流圏下層の広い範囲で変化させ，放射全球規模のエアロゾルの時空間分布の理解には，収支や降水過程などに影響を及ぼす。2.2 章で述べ

高精度での観測が基盤となる。これまでに日本の研たように，INP に関する観測的な知見は過去約 10 年

究グループにより，様々な地上・航空機・船舶・衛星で急速に発展し，鉱物ダスト，バクテリア・胞子・花粉観測が実施されてきた。例えば，近年，日本の研究などの生物粒子（バイオエアロゾル），海洋起源のグループにより BC 濃度を高精度で長期的に測定可

OA，燃焼起源の BC などが，主要な INP であること

能な測定器（COSMOS）が開発され，2007 年以降，が明らかにされてきた[e.g., Hoose et al., 2010; Murray

東アジア域および北極域を中心に地上観測が展開

et al., 2012; Wilson et al., 2015]。また，これらの観測されている [e.g., Kondo et al., 2009; Sinha et al., 2017;

的知見に基づき，エアロゾル各成分の IN 特性に関Kanaya et al., 2020]。これらの高精度の BC 濃度観測

するパラメタリゼーションが作成されてきた（2.2 章）

は，これまでに多くのモデル計算との比較に活用さ[e.g., DeMott et al., 2010; Niemand et al., 2012; Ullrich

れ，モデルの改良に大きな貢献をしている。今後は，

et al., 2017]。多くの気候モデルでは，INP 数を温度

エアロゾルの放出量が増大することが予想される南や湿度のみの関数として表現しており，エアロゾルのアジア域や東南アジア域など，より広域での様々な濃度や化学組成に依存した INP 数を推定可能なモ

エアロゾル成分の観測を展開することが望まれる。

デルは数少ない（2.2 章）。CMIP6 に参加しているモ

近年の衛星観測では，グリーンランド氷床表面のデルにおいても，エアロゾルと氷雲の相互作用を扱う

アルベド低下が確認されており[Box et al., 2012]，BC

モデルは少なく，エアロゾルによる ERF の推定におや鉱物ダストの沈着により氷床表面の融解が加速しいて大きな不確定性要因となっている[Smith et al.,ている確信度が高いことが指摘されている[Meredith

2020; Thornhill et al., 2021]。鉱物ダストや BC はほぼ

et al., 2019]。また，このアルベド低下への雪氷微生

すべての全球エアロゾルモデルで考慮されているが，物による影響も指摘されている[Uetake, et al., 2016]。

今後はこれらの IN 特性のパラメタリゼーションを多く

CMIP6 でのモデル研究によると，北極域では，BC はのモデルに導入することが求められる。特に鉱物ダス二酸化炭素に次いで二番目に大きい正の有効放射トは組成によって IN 特性が大きく異なること（カリ長石

強制力を持つ可能性が指摘されている[Oshima et al.,の IN 特 性 が 高 い な ど ） が 明 ら か に さ れ て お り2020]。このため，極域においては，エアロゾルの大[Atkinson et al., 2013]，各鉱物組成とそれぞれの IN

気観測だけでなく，沈着と関係する積雪観測も同時

特性を陽に表現することが重要な課題である。また，に継続して実施することが重要である[e.g., Sinha et

バイオエアロゾルや海洋起源の OA は，これらの成分

al., 2018; Kinase et al., 2020; Mori et al., 2021]。この自体が多くのモデルで考慮されていないため，これらような中で，近年の北極温暖化のもとでグリーンランドの成分とその IN 特性の両方をモデルに導入すること

氷床上の大気，雪氷，雪氷微生物がどのように氷床が求められる。近年の研究では，固体粒子の IN 特性

変動に影響するかを明らかにするため，2011 年以降，は，同じ組成であっても放出起源や放出環境によっ日本の研究グループにより SIGMA（Snow Impurity

22

大気化学研究 第 48 号 (2023)

and Glacial Microbe effects on abrupt warming in the

まれる。

Arctic）及び SIGMA-II プロジェクトがグリーンランドに北極域に近いヨーロッパやアメリカでは，SO2 放出

おいて実施されている[e.g., Aoki et al., 2014; 青木ら，

規制の導入前の 1970 年頃をピークに大気中のエア

2021]。極域での観測データはとくに貴重であるため，ロゾル濃度が急速に増大しており，グリーンランド南

これらのデータはモデルの検証にとって非常に有用

東部で取得されたアイスコアの分析からも，エアロゾ

である。近年の北極評議会の北極圏監視・評価プロ

ル濃度の変遷が観測されている[e.g., Iizuka et al.,

グラム作業部会（Arctic Monitoring and Assessment

2018]。また，アイスコア観測と同位体組成分析を組Program; AMAP ） で の 短 寿 命 気 候 強 制 力 因 子

み合わせることで，過去の大気中の SO42–の生成メカ（Short-Lived Climate Forcers; SLCFs）に関する評価

ニズムに関する研究なども行われている[Hattori et al.,

報告書においても，エアロゾルを含む SLCFs が北極2021]。アイスコア観測は，過去のモデル計算を検証の気候，大気質，および人間の健康に及ぼす影響をできる貴重なデータであり，産業革命前から現在まで

総合的に評価する重要性が指摘されており[AMAP,のエアロゾルの動態と放射強制力の不確定性を減ら2021]，今後も信頼性の高い観測研究とモデル研究すことができるほぼ唯一の観測である。今後も大気化を継続して実施することが重要である。

学研究者と雪氷研究者との積極的な連携を実施してここ 20 年で，エアロゾルに関する航空機観測が世いくことが望まれる。

界各地で実施されてきている。例えば，東アジア域でこれまでに述べてきたような，モデルの改良・検証

は 2001 年春に ACE Asia（Aerosol Characterizationに必要となる観測の実施を長期的に可能にする上で，Experiment Asia）[Huebert et al., 2003]と TRACE-P

エアロゾル等の測定器を正しく運用し，目的に応じて（Transport and Chemical Evolution over the Pacific）

ハードウェア・ソフトウェアの改良や開発を行える若手[Jacob et al., 2003]，北極域では 2008 年春と夏に人材の育成や，観測で得られた知見を適切にモデ

ARCTAS（Arctic Research of the Composition of theルに導入し，モデル研究の視点からより必要性の高

Troposphere from Aircraft and Satellites）[Jacob et al.,

い観測についてフィードバックできるような若手人材

2010] ， 太 平 洋 広 域 で は 2009-2011 年 に か け てを育成していくことも，今後の重要な課題である。

HIPPO（HIAPER Pole-to-Pole Observations）[Wofsy etal., 2011]などの大規模な航空機観測が実施された。

3.1.4 まとめ日本の研究グループを中心として実施された航空機

エアロゾル－放射相互作用の放射強制力とそれら観測としては，エアロゾルの主要な放出源である東アを決めるエアロゾルの物理化学特性・時空間分布のジア域や西太平洋域において，2009 年 3－4 月，

推定には依然として大きなモデル間のばらつきが存2013 年 2－3 月，7 月に A-FORCE（Aerosol Radiative

在しており，これらのばらつきの程度は過去約 10 年

Forcing in East Asia）航空機観測[Oshima et al., 2012;

で十分に減少しているとは言えない。一方，個々のKondo et al., 2016]が行われている。これらの航空機

物理化学特性やエアロゾル過程（混合状態，OA の観測は，エアロゾルの輸送過程や除去過程の理解

生成過程・吸湿特性，BC の変質過程，BrC の放出・に大きく貢献するとともに，モデルのエアロゾルの高生成過程，新粒子生成など）に関する知見は，過去度分布の再現性の向上などに多大な貢献をしてきた

約 10 年で大きく進展してきた。現在は，このような要[e.g., Koch et al., 2009; Samset et al., 2014; Liu &素をいち早く導入したモデルと導入していないモデ

Matsui, 2021]。今後も，日本の研究グループを中心

ルの両方が存在している段階にあり，このことがモデとして，独創的な航空機観測を実施していくことが望ル間のばらつきが減少していない要因の 1 つと考え23

大気化学研究 第 48 号 (2023)

られる。今後は，近年理解が進展した知見を多くのモる。また将来的に，大気中エアロゾルが減少すると，

デルで導入していくことが重要な課題となる。それにエアロゾルに対する雲アルベド効果の感度が増大す

対し，既存のほぼすべてのモデルで観測再現性のる可能性がある[Carslow et al., 2013]。このため，今後低い要素（粒径分布，極域や対流圏上層での OA・は，人為起源エアロゾルだけでなく，自然起源エアロ

CCN 数など）や考慮されていない要素（IN 特性，鉱ゾルも含め，より定量的かつ総合的なエアロゾルの推

物ダストの組成や鉱物種，バイオエアロゾルなど）も定や評価が重要になると考えられる。

存在する。これらの過程を数値モデルに導入し，その時空間分布や放射強制力を明らかにしていくこと

3.2 エアロゾル－雲相互作用も重要な課題である。また，物理化学コアテーマの章

エアロゾル－雲相互作用は大気科学において最で述べられた多相化学反応などの生成物や，陸域・も精力的に調べられてきた研究テーマの一つである。

海洋の章で述べられたバイオエアロゾルやダストなど

エアロゾルが CCN や INP となって雲を変質させるこの表面構造・組成や官能基が，エアロゾルの光学特とは 1950 年代から知られていたが[Squires, 1958]，そ性や雲核特性とどう結びつくのかを解明することも重の後の航跡雲の発見による現象論的な裏付け要な課題である。

[Conover, 1966; Coakley et al., 1987]や気候系への顕

全球規模のエアロゾルの時空間分布と気候影響

著な冷源としての認識[Twomey et al., 1984; Charlsonの理解には，高精度の地上・船舶観測，航空機観測，

et al., 1992]を経て，エアロゾル－雲相互作用は現在

衛星観測，アイスコア分析などの情報が不可欠であでは気象学の一分野としての雲物理学から気候科学

る。特に，1)極域などのモデル間のばらつきが特に大まで幅広い分野にまたがる重要な研究テーマとなっきい領域，2)南アジア域や東南アジア域などの今後ている。

もエアロゾル濃度の増大が予想される領域，3)外洋

それらの研究をまとめた IPCC によれば，エアロゾ域や対流圏上層など観測が少ない領域，における観ル－雲相互作用による有効放射強制力(ERFaci)は–測と数値モデル検証が重要になる。

0.45 W m-2（AR5[Boucher et al., 2013]による 1750–

IPCC AR6 によると，世界平均気温は，AR6 で想定

2011 年の値），–1.0 W m-2（AR6[Forster et al., 2021]

する全ての放出シナリオにおいて，少なくとも今世紀

による 1750–2014 年の値）と見積もられ，温室効果ガ

半ばまでは上昇を続けることが報告されているスが地球を温める効果を部分的に相殺していると考[Masson-Delmotte et al., 2021]。AR6 で想定される放えられている。しかしながら，その見積もりの不確実

出シナリオでは，温室効果ガスと異なり，SO2 などの性幅は IPCC AR5（–1.2 ~ 0.0 W m-2）から AR6（–1.7

人為起源エアロゾルに関連する放出量は 2100 年ま~ –0.3 W m-2）までの約 10 年間で縮まっておらず，エでに減少しており，SO42–などの生成が抑制されること

アロゾル－雲相互作用の不確実性の低減は依然としで，温暖化が助長される可能性が指摘されているて気候科学における主要な課題である。このエアロゾ[Szopa et al., 2021]。また，将来的に地球温暖化が進

ル－雲相互作用による放射強制力の不確実性は，

行すると，中・高緯度域で，より大規模な森林火災の

気候予測の文脈において気候感度（二酸化炭素倍発生頻度が増大する可能性が指摘されており[Veira増に対する全球平均地表気温の昇温の感度）の不et al., 2016; AMAP, 2021]，極域等での積雪融解によ

確実性とも連動している。例えば，気候感度の推定

る鉱物ダストの発生が増えることが予想されるに 20 世紀に観測された全球的な気温変化を用いる[Prospero et al., 2012]。これらは，将来，相対的に自際には，この気温変化に顕著に影響したと考えられ

然起源エアロゾルの重要性が増すことを意味していているエアロゾル冷却効果の定量的情報が鍵となる。

24

大気化学研究 第 48 号 (2023)

実際，気候感度の不確実性幅が初めて縮まったこと

3.2.1 衛星観測によるエアロゾル－雲相互作用研究

を複数の証拠から示した最新の報告[Sherwood et al.,の現状と展望2020]では，エアロゾル－雲相互作用による放射強制エアロゾル－雲相互作用の気候影響を観測的に力の不確実性が冷却側に大きく伸びている[Bellouin

理解するために有効なのは全球をカバーできる衛星

et al., 2020]ことから，これと整合的に 20 世紀の気温観測である。衛星によるエアロゾル・雲の定量的観測変化を説明するために必要な高い気候感度の可能は 1980 年代からその可能性が指摘され始め，1990

性は棄却されていない。

年代から 2000 年代にかけてエアロゾル・雲に感度をエアロゾル－雲相互作用に関する気候研究のア持つ可視・近赤外域の受動型センサを搭載した様々

プローチには大きく分けて，(i)衛星観測，(ii)大循環

な衛星が各国で実現したことで，エアロゾル・雲の光

気候モデル，(iii)全球雲解像モデルの 3 つがある。

学特性や微物理特性の全球分布が得られるようにな

衛星観測は全球をカバーできる利点を持つ一方，搭った[Husar et al., 1997; Higurashi & Nakajima, 1999;

載センサが感度を持つ大気の限られた側面だけを観Han et al., 1994; Nakajima & Nakajima, 1995;

測できるという制限のため，直接得られる情報や知見

Kawamoto et al., 2001; Platnick et al., 2003; Remer etには自ずと限界がある。しかし，近年の能動型衛星

al., 2005; Nakajima et al., 2009]。これらに基づくエアの実現による衛星観測の発達はこの限界を大きく広ロゾルと雲の相関統計によって，両者の相互作用をげつつあり，エアロゾル－雲相互作用の衛星観測研

全球規模で観測的に調べる研究が数多く行われてき究にも顕著な進展をもたらしている。衛星観測と並行た [e.g., Nakajima et al., 2001; Breon et al., 2002;

して発展してきた大循環気候モデルによる研究も現

Sekiguchi et al., 2003; Lebsock et al., 2008]。その結果，

在ひとつの転換点を迎えており，大循環モデルに一エアロゾル増加に伴って雲粒有効半径が減少する効通りは導入されたエアロゾル－雲相互作用の過程を

果[Twomey, 1974]の傾向は比較的ロバストに見られる

いかに高度化して放射強制力の不確実性を軽減しが ， 降 水 生 成 を 介 し た 雲 水 量 へ の 影 響 [Albrecht,ていくかを問われる局面となっている。この方向性で1989]は雲タイプや気象場にも依存して複雑であるこは，伝統的な気候モデルの粗い格子サイズでは雲をとがわかった[Sato & Suzuki, 2019]。

解像できない根源的な問題がますます顕在化し，全

このことから，エアロゾル摂動に対する雲・降水系

球を数 km の水平解像度で覆うことのできる新しい全の応答には複雑に相互作用する微物理過程や力学

球雲解像モデルの次世代モデルとしての有効性が過程が応答を様々に弱める“バッファリング機構”が高まっている。その一方，解像度だけでは解決でき

内在している可能性が提唱されている[Stevens &ない雲・降水素過程のモデル表現に関する問題も明Feingold, 2009]。この作業仮説の検証も含めてエアロ

るみになりつつあり，その解決は二種類のモデルに

ゾル−雲相互作用を理解するために，雲・降水系の共通した課題と言える。

エアロゾル摂動への応答を素過程レベルで観測的

このように，近年のエアロゾル－雲相互作用の気に捉える必要性が認識されるようになった。このような候研究では，これら 3 つがそれぞれに進展しながら背景の中で 2000 年代後半に実現した能動型衛星観

互いに影響し合うことでエアロゾル－雲相互作用の測は，雲レーダやライダを搭載することによって，受気候影響の理解が全体として進んでいるのが現状で

動型センサではわからなかった雲・エアロゾルの鉛直ある。本節でもこの 3 つの各々について研究の現状

分 布 の 観 測 を 可 能 と し た [Stephens et al., 2008;と将来展望を述べ，最後に全体をまとめる。

Winker et al., 2010]。これは，受動型センサとの複合利用も相俟って，エアロゾル－雲相互作用の観測的

25

大気化学研究 第 48 号 (2023)

理解に新たな展開を生み出してきた。特に，水雲のまた，従来の衛星観測では見ることが難しかった

微物理過程とそれに対するエアロゾルの影響につい

雲・降水によるエアロゾルの湿性沈着についても，エて，CloudSat 衛星搭載の雲レーダがもたらした降雨

アロゾルの主要な除去過程であることから観測的な生成の観測情報によって，現実大気での降雨生成理解が今後望まれる。これについては，異なる周回過程のありよう[Nakajima et al., 2010; Suzuki et al.,

軌道の衛星観測を巧みに複合することによって，対2010; Takahashi et al., 2017]やそのエアロゾル依存性流性擾乱の通過前後でのエアロゾル鉛直分布の変[Lebsock et al., 2008; L’Ecuyer et al., 2009; Wang et al.,化を統計的に調べた研究もあり[Sauter & L’Ecuyer,

2012; Suzuki et al., 2013a]，さらに降雨の有無による

2017; Sauter et al., 2019]，衛星観測の高度な解析にエアロゾル摂動への雲応答の違い[Chen et al., 2014;

よってプロセス理解の新たな可能性が開かれることをMichibata et al., 2016]などが観測的に明らかとなって示唆している。

きた。

エアロゾル－雲相互作用に関するこれらの未解明

今後の衛星観測研究では，能動型・受動型センサ

な側面をその支配メカニズムも含めて調べるためにを組み合わせることで，水雲のプロセス理解をさらには，エアロゾルから雲・弱い降水を経て強い降水に至深めていくとともに，氷を含む高緯度の混合相雲やる一連の過程を切れ目なく捉える衛星観測情報が今

低緯度の対流雲についてもエアロゾル摂動への応答

後必要となる。日欧合同で 2023 年に打ち上げ予定を素過程レベルで理解していくことが必要である。混の EarthCARE 衛星に搭載されるドップラー雲レーダ

合相雲へのエアロゾルの影響を見るために，極域でや高スペクトル分解ライダは，対流・雲微物理・エアロの混合相の航跡雲を衛星で解析した Christensen et

ゾル種別に関する新しい観測情報をもたらすと期待

al. [2014]では，氷を含む雲の応答は水雲に比べてされている[Illingworth et al., 2015]。また米国では，顕著に小さく，そこには降水過程が介在していること

国立アカデミーによる衛星地球観測に関するが示唆されている。エアロゾル−雲相互作用の傍証とDecadal Survey 報 告 書 [National Academies of

して古くから知られる航跡雲は，火山噴火や都市大Sciences, Engineering and Medicine, 2018]の勧告に気汚染などとともに，エアロゾルの点源放出に対する

基 づ い て ， 2030 年 頃 の 打 上 げ を 目 指 し て

雲 の 応 答 [Rosenfeld, 2000; Eguchi et al., 2011;

Atmosphere Observing System（AOS）ミッションの検Malavelle et al., 2017]を同一気象場の条件で観測で討が NASA で進められており，雲レーダ・降水レー

きる「天然の実験室」として，近年その意義が一般化

ダ・ライダの同時搭載によってエアロゾル・雲・対流・されて捉えられている[Toll et al., 2019; Christensen et

降水をシームレスに観測することがひとつの目玉にal., 2021]。このような衛星観測情報の蓄積と解析によ位置づけられている。これらの新しい衛星観測情報って，様々な環境条件における点源放出エアロゾル

によって，エアロゾルへの雲応答を複雑なものにしてへの雲応答の観測的理解が今後重要である。また，いる微物理過程と力学過程の相互作用が解明され上層に氷を含む低緯度の深い対流雲において，エていくことが期待される。

アロゾル増加によって対流が活発化して降水が増加するという Convective Invigoration の仮説[Rosenfeld

3.2.2 GCM によるエアロゾル－雲相互作用研究の現

et al., 2008]についてもこれを支持する衛星事例解析

状と展望[e.g., Storer et al., 2014]が報告されている一方，“バッ大 循 環 気 候 モ デ ル （ General Circulation Model;

ファリング機構”によって正味の変化は小さいとするGCM）によるエアロゾル－雲相互作用研究の主な動議論もあり，決着はついていない。

機は，エアロゾルが雲との相互作用を介して気候系

26

大気化学研究 第 48 号 (2023)に与える放射強制力を定量化して，気候変化の将来計的関係として診断する。その上で，その観測情報

予測に役立てることである。これは，産業革命以来のを指針としてモデル当該過程のパラメータ化に含ま全球平均気温の上昇を定量的に説明するために，れる不確実性を軽減し，さらにはその定式化そのも気候系に対する冷源として人為起源エアロゾルによのを拘束する[e.g., Suzuki et al., 2015]。これによって，る負の放射強制力を考える必要があったことに端を従来の大循環気候モデリングでチューニングの対象発する[Mitchell et al., 1995]。当初はエアロゾル−放とされてきた不確実な雲物理パラメータの拘束が可射相互作用がその主要因と考えられたが，現在では

能となったが，この拘束条件はエアロゾル－雲相互

エアロゾル－放射相互作用とエアロゾル－雲相互作作用による放射強制力を大きく変化させ，20 世紀の用の和による負の放射強制力がこの冷源と理解され

全球平均気温変化の再現性を損なわせるだけの影ている。

響を持つことが同時に明らかとなった[Suzuki et al.,2013b; Jing et al., 2019]。

エアロゾル－雲相互作用が負の放射強制力を生み出すメカニズムとして，エアロゾル増加による CCN

このことは GCM に誤差補償が内在していることをの増加が雲粒半径を縮めて，これが降雨生成の抑制

示唆しており，その要因の一端はモデルが現実の雲による雲水の増加などを通じて雲のアルベドを高める

物理過程を表現する自由度が限られていることに求効果[Twomey, 1974; Albrecht, 1989]が 1990 年代からめられる。すなわち，現在気候において観測される平各国の GCM に導入され始めた。これらのモデル結

均的な大気状態を再現するモデル物理のパラメータ

果は，前節で述べたように並行して発展してきた衛星

設定には複数通りの可能性があるが，限られた自由観測によるエアロゾル－雲相互作用の定量的解析と度内でのそのような設定の違いは，エアロゾル放出

比較されてきた[e.g., Lohmann & Lesins, 2002; Suzuki

量変化に対する雲・降水の応答に違いをもたらす結et al., 2004; Quaas et al., 2004]。これらの比較研究は，果，エアロゾル－雲相互作用の放射強制力に顕著な衛星観測で得られたエアロゾルと雲の相関関係を雲違いを生む[Mulmenstadt et al., 2020]。このことは，平物理的に解釈するのに役立つとともに，エアロゾル－

均的な大気状態だけでなく，エアロゾル－雲相互作

雲相互作用のモデル表現に系統的なバイアスがある

用に関わる物理過程のモデル表現を観測的に拘束・ことも明らかにした。すなわち，GCM はエアロゾルに高度化する必要性を改めて示唆している。

よる雲水の増加を過大評価する傾向があること

そこで，従来の GCM では診断変数として簡略化さ[Quaas et al., 2009; Michibata et al., 2016]，そのひとれて扱われてきた降水を予報変数として扱う「予報型

つの要因としてエアロゾル増加に対する降雨抑制の

降水スキーム」が近年開発され，GCM に導入され始感度が過大であること[Wang et al., 2012]，その背景

め て い る [Posselt & Lohmann, 2009; Gettelman &にあるモデルバイアスとして GCM では降雨生成が現

Morrison, 2015; Michibata et al., 2019]。このように雲・実よりも早すぎること[Stephens et al., 2010; Suzuki et

降水過程のモデル表現の自由度が増えることで，降al., 2013b, 2015; Jing et al., 2017]などが見出された。

雨過程の表現とエアロゾル－雲相互作用による放射GCM と衛星観測との比較は，近年ではこのような強制力の現実的な幅を両立でき，従来モデルに見らモデルの評価からさらに一歩進んで，モデルの雲・れた誤差補償が軽減される兆しも報告されている

降水過程の表現を観測的に拘束する段階に入りつ[Michibata & Suzuki, 2020]。

つある。このアプローチでは，能動型・受動型を含む

今後の GCM 研究では，雲の粒子成長やその帰結

複数センサを適切に組み合わせた衛星解析によってである降水生成などの雲物理過程や，それらの大気

雲・降水素過程のシグナルを観測パラメータ間の統力学やエアロゾルとの相互作用の表現を衛星観測と27

大気化学研究 第 48 号 (2023)の緊密な連携によってさらに高度化し，前節で述べ役立てるための理論ツールとして有用である一方，た衛星解析による雲・降水素過程の観測的理解を

伝統的に水平格子サイズが粗いために雲を直接解GCM に順次適切に組み込んでいくことがまず重要像できないという根源的な困難を抱え続けている。こである。その上で，そのような観測情報に基づくモデ

れを乗り越えるために，これまで GCM に高解像度のル素過程の高度化がエアロゾル－雲相互作用による雲 解 像 モ デ ル を 埋 め 込 ん で 計 算 を 行 う Super

放射強制力へ与える影響を定量的に評価し，エアロparameterization [Grabowski & Smolarkiewicz, 1999;

ゾル・雲・降水の粒子に関わるミクロな物理がエネル

Khairoutdinov & Randall, 2001; Randall et al., 2003]

ギー収支のマクロな物理にどのように関係しているかや Multiscale Modeling Framework（MMF [Wang etを様々な感度実験によって理解していくことが有効でal., 2011]）といった手法が提案されてきたが，これらある。

の手法は高解像モデルの境界条件が全球モデルに

この方向性においてまず理解が求められるのは，

よって制約されるため，エアロゾル－雲相互作用によ

氷を含む混合相雲へのエアロゾルの影響とそれによる大気へのフィードバックを十分に取り込むことがでる放射影響[Heyn et al., 2017]や，GCM では基本的きない。

に表現されてこなかった対流雲とエアロゾルの相互

そこで，全球を網羅して雲を直接解像した数値モ作用である。前述の「予報型降水スキーム」では従来

デル（全球雲解像モデル； Global Cloud Resolving

モデルで無視されてきた降雪の温室効果も考慮されModel； GCRM）を用いた数値実験が日本のグルーるようになり，衛星観測に比べて過大評価であった雲プを中心に行われてきた。次節以降ではこれらの研

水応答やそれに伴う負の放射強制力が顕著に緩和究を紹介するとともに，今後の 10 年における高解像されることも報告されている[Michibata et al., 2020]。

モデルを用いたエアロゾル－雲相互作用研究の見氷相に関するエアロゾル－雲相互作用の理解が進通しを述べる。

むことで，放射強制力の定量的評価は大きく更新される可能性がある。

3.2.3 GCRM によるエアロゾル－雲相互作用研究のまた，従来のエアロゾル－雲相互作用の気候研究

現状と展望

であまり注目されてこなかった，湿性沈着を通じた

GCRM の名前に含まれる「雲解像」という言葉は，

雲・降水によるエアロゾル質量収支への影響も重要

雲を直接解像するという意味であり，雲を格子で直接である。上述のモデル雲物理とエネルギー収支の間表現（解像）できるモデルという文脈で使われることがの誤差補償は，部分的には湿性沈着を介したフィーある。しかし，より厳密に言えば，「雲解像」という言葉

ドバックにも起因している。すなわち，モデルの降雨

は，「気象場との相互作用をより原理的に解く雲微物

生成プロセスを衛星観測の情報で拘束した結果，湿理モデルによって雲を表現している」という意味で用性沈着が変わり，それを通じてエアロゾル放出量変

いられてきた。GCRM を用いたエアロゾル－雲相互化に対する雲・降水の気候応答が顕著に増幅したと作用研究は，日本の研究コミュニティによって開発さ考えられる[Jing & Suzuki, 2018]。現在の GCM で不れ た 全 球 非 静 力 学 大 気 モ デ ル Nonhydrostatic

確実性の大きい湿性沈着のモデル表現を，前節のICosahedral Atmospheric Model（NICAM）[Satoh et

衛星観測との高度な比較によって評価・拘束していく

al., 2014; Tomita et al., 2005]とエアロゾル化学輸送モ

ことが望まれる。

デル Spectral Radiation-Transport Model for Aerosol

述べてきたような大循環気候モデリングは，ミクロなSpecies（SPRINTARS）[Takemura et al., 2005]を結合粒子とマクロな気候の関係性を理解し，将来予測へした NICAM-SPRINTARS モデルによって行われて28

大気化学研究 第 48 号 (2023)

きた。このような非静力学モデルによる数値実験の強ルが増加した際に，エアロゾル－雲相互作用によっみが活きるのは，静力学平衡が成り立たないような小て雲水量は単調に増えるだけでなく，領域ごとの増さい空間スケールの現象の再現であり，高い空間解減傾向について衛星観測に類似した多様性を再現

像度での計算を必要とする。日本のコミュニティは地することに成功した（図 5d-f）。この結果は，エアロゾ

球シミュレータ，京，富岳といった歴代の世界最高性

ルが増加した際にエアロゾル－雲相互作用によって能の大型計算機を利用できる強みを活かし，エアロ雲水量が増えるという GCM の前提となっている定説

ゾル－雲相互作用研究を実施してきた。

[Albrecht, 1989]に再考を促すものであり，この結果の

NICAM-SPRINTARS を用いた全球高解像度計算

発表をきっかけに世界的に議論が巻き起こり現在もは地球シミュレータ上で Suzuki et al.[2008]によって初議論が続いている[Bellouin et al., 2020]。このような雲めて実施され，その後 2012 年に運用を開始したスー解像モデルによる成果は，雲解像の根幹である「雲パ ー コ ン ピ ュ ー タ 「 京 」 で も 実 施 さ れ た 。 Suzuki etの効果を雲微物理モデルによって計算する」ことによ

al.[2008]では 7km 解像度で 8 日間の計算が実施さってもたらされてきたと考えることができる。すなわち，

れたが，Sato et al.[2016]は 3.5 km 解像度で 14 日間，

GCM の経験的なパラメタリゼーションでは表現できな

Goto et al.[2020]は 14 km 解像度で 3 年間の計算をいエアロゾルの変動に対する雲の応答を，雲微物理行なった。これらの雲を解像した計算では，中緯度かモデルと気象場の相互作用をより原理的に解くことでら北極に輸送される BC の量が増加し，GCM に見ら表現できるようになったことが，主たる要因であるといれる北極域における BC の過小評価の改善につながえる（例えば前述の Sato et al.[2018]ではエアロゾルる可能性を示した（図 5a-c）。また，Sato et al.[2018]はが変化した時の蒸発プロセスの応答が雲微物理モデ

14 km 解像度での 1 年間の計算を解析し，エアロゾ

ルによって表現できるようになったと考察している）。

図 5 (a-c)NICAM による計算と観測によって得られた北極域の BC の 1 ヶ月平均濃度の季節変化。(a)，(b)，(c)はそれぞれ
Alert，Zeppelin，Utqiagivk における結果を表し，黒線は観測，黄色，緑線は水平解像度が 14 km，56 km の雲解像モデル（雲微物理モデルを利用した計算）の結果，青線と水色線は，NICAM で GCM と同じスキーム（雲微物理モデルを利用しない計算）を用いて，水平解像度 56 km，220 km で計算した結果を表す[Goto et al., 2020]。元論文の縦軸のラベルの表記に誤りがあったため，著者の了承を得てラベルを修正している。(d-f)エアロゾルが増加した際に雲が増えるか減るかの指標（Susceptibility）の全球分布。(d), (e), (f)はそれぞれ，A-Train，NICAM，GCM(MIROC)から推定された Susceptibility である[Sato et al., 2018]。

29

大気化学研究 第 48 号 (2023)

このように，この 10 年ほどで，全球雲解像モデルとり，次の 10 年においても，当面の間は，この全球雲大型計算機を用いた高解像度計算によってエアロゾ

解像モデルと大型計算機を用いた大規模数値実験

ル－雲相互作用に関する新たな知見が生まれており，やそれらに基づくモデル高度化は日本の強みとなる雲を解像できない GCM が抱える不確実性の原因をと考えられる。

明らかにすることに貢献してきた。これは世界最高性

富岳を用いて可能になることとして，具体的には，能を持つ大型計算機を気候科学の分野が利用でき

京では計算資源の制約から実施することが困難である日本の強みを示している。

った更なる高解像度での計算や長期間の積分が一

これらの研究成果を受け，この 10 年で海外でも全

つのターゲットになるであろう。NICAM は前述のよう球規模の雲解像モデルの開発が進んでいる。例えに，気象場との相互作用をより原理的に解く雲微物

ば ， 米 国 で は Model for Prediction Across Scales

理モデルによって雲を表現している点において雲解（ MPAS, Skamarock et al., [2012] ） ， ド イ ツ で は像モデルであると認識されている。「雲解像」という言

ICOsahedral Nonhydrostatic （ ICON, [Zängl et al.,

葉はこの「雲の効果を雲微物理によって表現する」と2015; Giorgetta et al., 2018]）といったモデルが全球いう意味で用いられてきた。この 10 年で得られた全規模の雲解像モデルとして開発されており，最近で球雲解像モデルによる成果はこの点の強みを反映しは こ れ ら の GCRM の 相 互 比 較 も 行 わ れ て い る

たものである。

[Stevens et al., 2019]。これらのモデルによって，次の一方「雲解像」という言葉は「雲を直接表現できる

10 年の間には NICAM-SPRINTARS と同様の計算が空間解像度での実験」という意味で捉えられることも可能になると思われ，GCRM を用いたアプローチは多い。その点では，実際には NICAM の空間解像度

現在の GCM を中心としたものに取って替わり，エアより小さい空間スケールを持つ雲が地球上の多くを

ロゾル－雲相互作用研究の主流になると考えられる。

占め，その意味では完全な雲解像モデルとは呼べな

このようなモデリングのシフトに伴って，GCM に対い。そのため，これまでエアロゾルを含む形では実施

してこれまで行われてきたのと同様に，GCRM につされたことのない 1 km 前後の空間解像度での数値

いても衛星観測によるエアロゾル－雲相互作用のプ実験の実施や，空間解像度は少し下がるものの，数ロセス表現の評価や拘束が今後盛んに行われていく

十年にわたる長期の積分とそれを用いた気候研究がことが予想される。NICAM-SPRINTARS ではそのよう

次のターゲットになる。

なモデル評価も早い段階で行われ，雲による降雨の雲解像モデルは雲を微物理モデルによって陽に生成が GCM と同様に早すぎることやそのエアロゾル

表現しているため，気候変化時の雲の応答に関して－雲相互作用への影響が報告されている[Suzuki etも経験則ではなく，より原理的な物理法則に基づい

al., 2011; 2013a]。これらの結果から，エアロゾル－雲た計算が可能になる。これによって，雲の表現に起相互作用の要である雲・降水過程のモデル表現は解因するエアロゾル－雲相互作用の不確実性の改善

像度だけでは解決しない問題であり，より根源的な素が期待される。

過程レベルでのモデル高度化を GCRM でも行なっ

しかしながら，気候研究として全球雲解像モデルていく必要性が示唆される。

を使って過去の気候状態の再現をするためには，数GCRM のさらなる高度化においても，日本の優位

多くの実験とモデルの改良が必要になる。GCM は長性を活かしていくことが重要である。日本の研究コミュい歴史の中でこのような改良を重ねて現在の気候研

ニティでは，2021 年に運用を開始した富岳において究の基本ツールとなった。日本においては全球雲解

も，全球雲解像モデルを用いた研究が推進されてお像モデルを用いた数値実験で世界をリードしてきて30

大気化学研究 第 48 号 (2023)

おり，雲解像モデルを用いた気候研究を実施するた

LES モデルでのエアロゾル－雲相互作用研究をいめの土壌がある。そこで，雲解像モデルを用いた気

ち早く進めることも重要である。

候実験を世界に先駆けて実施できれば次の 10 年が経過した後もエアロゾル－雲相互作用の研究分野で3.2.5 まとめ

世界をリードできる可能性がある。

エアロゾル－雲相互作用の研究は，衛星観測・大GCRM の強みはさらに，エアロゾル－雲相互作用

循環気候モデル・全球雲解像モデルの各アプローチのもう一つの大きなテーマであるエアロゾルの INP とについて着目すべき進展が見られる。今後はそのしての効果の研究にも活かされる。INP の効果は各々について，述べてきたような目指すべき方向性

GCM では不確実性の大きいパラメータ化に依存してがあるが，それに加えて，これら 3 つのアプローチを調べられているが，GCRM では雲を解像することでよ

横断的に結びつけてエアロゾル－雲相互作用の気り原理的な物理法則に基づいた形で INP の効果を

候影響の理解を全体として加速させていくことが重要表現できるため，その気候影響の評価にも GCRM はである。衛星観測とモデルの連携においては，与え強みを発揮することが期待される。全球雲解像モデられた衛星観測データをモデルの評価・検証に用いルを用いた INP の気候影響評価も次の 10 年で取りる方向だけでなく，モデルの挙動を拘束し，モデルの組むべき課題である。

不確実性を低減させるためにどんな観測情報が必要であるかを能動的に検討して，衛星データの新たな解析手法の開発や新規の衛星観測計画の立案に役

3.2.4 さらなる高解像モデルによるエアロゾル－雲相立てる方向の研究が必要である。特に，モデルにお互作用実験ける雲・降水過程の定式化（パラメータ化）を観測情述べてきたように，この 10 年で最先端の全球モデ
ルは GCM から雲解像モデルにシフトしつつあるが，報によっていかに拘束・高度化できるかが今後の鍵であり，そのための衛星観測そのものも従来の物理

これよりもう一回り高解像度なモデルとしてラージ・量の推定から，物理量の複合による素過程の推定へ

エディー・シミュレーション（Large Eddy Simulation;とシフトしていくことが想定される。すなわち，複数のLES）モデルがある。LES モデルを用いたエアロゾ
ル－雲相互作用研究も数多く行われており（例えば，

観測パラメータを適切に組み合わせた統計解析によって，パラメータ間の関係性を決めている物理素過[Yamaguchi et al., 2017]），雲の詳細な構造を再現程のシグナルを逆に見出した上で，対応するモデル

できることによってエアロゾル－雲相互作用のプロ統計との比較によって当該過程のモデル表現を評

セス理解に大きな貢献をしてきた。しかし，計算機

価・拘束するアプローチが有効であろう。モデル物理

能力の制限によって，現時点では限定的な領域での不確実性のうち解像度だけで解決しない部分はしか計算が行われていない。

GCM と GCRM に共通する課題であり，今後 10 年で過去 10 年で GCM から雲解像モデルにシフトして想定される前者から後者へのモデリングのシフトにおきたように，次の 10 年では LES を用いた全球実験

いて，より顕在化する問題であろう。これに対して，上が可能になると見込まれている[Satoh et al., 2019]。

述した高次の観測情報を活用してアプローチしていこのような全球 LES モデルを用いたエアロゾル－雲

くことが重要である。日本は全球雲解像モデルと大型相互作用の研究はエアロゾル－雲相互作用の理解

計算機を用いたエアロゾル－雲相互作用の研究にを深化させることに寄与すると考えられるため，今後

おいて世界をリードしてきた実績があり，今後はそれ

全球 LES モデルの開発に取り組んでいる機関ともをさらに上述の衛星観測との連携で遂行していくこと

連携し，GCRM からシームレスに繋がる形で全球
31大気化学研究 第 48 号 (2023)

が重要になる。また LES モデルに代表されるようなさ

部科学省, 2022）。このような調査に研究分野としてらなる高解像度の全球モデルの開発についても，次協力することで，新しい大型計算機を利用しやすくなの 10 年で気候計算を実施することは難しいが，さらると期待される。計算機開発に関する調査研究事業に 10 年先にも日本がエアロゾル－雲相互作用に関は，研究者個人の科学的な興味とは合致しないこと

連した分野で世界をリードするための次世代への投もあるが，気象・気候分野，大気化学分野として最先資と位置づけて開発に取り組むことも重要である。こ端の計算機を使える環境を整えるという観点では，

れらのモデル開発では，従来のパラメータ化に替わ個々の研究者が分野全体の発展に貢献するために，って，多大な計算コストを要する第１原理的な計算手

積極的に取り組むことが重要であろう。

法を機械学習で模倣することで計算速度と精度を両立させる試み[e.g., Gettelman et al., 2021]も積極的に

4．おわりに検討していく必要がある。

本稿では，大気中のエアロゾルの動態とその放上記を考慮すると，次世代モデルの開発やそれを射・雲過程との相互作用について，大気化学分野の使った計算を実施するにあたり，最先端の計算機は内外の両方の視点から，現状と展望をまとめた。その必須のものである。そのため，富岳をはじめとした大内容のサマリーを表 1 に示す。エアロゾルとその放型計算機を用いて，気象・気候分野において成果を射・雲過程との相互作用の理解は，実験・観測と数上げ，その成果を研究者が広く国民に発信していく

値モデル開発・計算が相補的に発展することによっことが重要である。それらを通して，国民に最先端のて急速に進展してきた。しかしその一方で，エアロゾ

大型計算機が国民の生活に貢献し，現代社会におル－放射・雲相互作用の放射強制力の不確定性（気いてなくてはならないものであるという認識をしてもら

候モデル間の推定のばらつき）は依然として大きい。

うことで，国民の後押しを受けて大型計算機を用いた

本稿で述べてきたように，エアロゾル－放射・雲相互研究を実施する環境を整えていくことも重要であろう。

作用の推定の信頼性を高めていくためには，観測とまた，2021 年に共用利用を開始した富岳の設計がそ数値モデル計算の両面で解決すべき課題が多く残うであったように，最先端の計算機を設計する段階でされており，それらの課題解決に向けた研究が必要

は，様々な分野からモデルの仕様や新しい計算機にである。

要求される性能などの調査が実施される（例えば文32

大気化学研究 第 48 号 (2023)

表 1 エアロゾル–放射・雲相互作用の研究の現状と展望のまとめ
究極のゴールは何か。

この 10 年での世界的な動向や日本での研究の強み

現在の重要な
ギャップ

それらを踏まえ，今後 10 年の研究をドライ ブ す る keyquestion or 作
業仮説

・エアロゾルの組成ごとの粒径別数濃度や総質量濃度の時空間分布を把握し，予測できること。
・個々のエアロゾル粒子ならびにその総体としての全エアロゾルの，光学特性・吸湿性・
雲凝結核特性・氷晶核特性などの諸特性を把握・予測できること。
・現場観測や衛星観測により検証・拘束された数値モデルを用いて，エアロゾル－放射相互作用やエアロゾル－雲相互作用に関わる諸過程を適切に表現し，信頼性の高い
気候予測・環境影響予測を実現すること。
・エアロゾルの組成や物理化学特性（吸湿性・雲凝結核特性・氷晶核特性など）を測定する技術が発展し，世界的に各種エアロゾルの室内実験・大気観測データが蓄積された。それに対応して，数値モデルにおける，エアロゾルの混合状態・吸湿性・雲凝結核能などの諸特性や，新粒子生成・二次有機エアロゾル生成・湿性沈着などの諸過程の表現が改善された。日本では特に，地理的にアジア大陸の下流に位置することを生かした観測やモデル研究により，エアロゾルの放出・輸送・化学変化・沈着等の諸過程の知見が蓄積され，越境大気汚染の影響やエアロゾルの放射強制力の推定が改善されてきている。
・衛星観測・大循環気候モデル・全球雲解像モデルが相互に影響しながら発展し，エア
ロゾル－雲相互作用の理解が進んできた。衛星観測では，能動型センサと受動型センサの複合利用により，エアロゾル摂動に対する雲応答の観測的な理解が進んだ。京や富岳などの世界最高性能の大型計算機の活用により，日本は全球雲解像モデルによるエアロゾル－雲相互作用の研究をリードしてきた。
・最新の IPCC 第 6 次評価報告書においても，エアロゾル－放射相互作用とエアロゾル－雲相互作用による放射強制力の推定の不確定性幅は第 5 次評価報告書から減少しておらず，各気候モデル間の推定のばらつきは依然として大きい。これらの放射強制力を決めるエアロゾルの物理化学特性・時空間分布の推定も，依然としてモデル間のばらつきが大きい。
・エアロゾルの時空間分布，特に極域や外洋域や対流圏上層におけるエアロゾルの動態の把握と数値モデルによる再現が不十分である。また，アイスコア分析に基づく過去のエアロゾルの動態把握や数値モデルの検証が不十分である。
・氷晶核として働くエアロゾル（INP）の大気存在量・動態，氷晶を形成するメカニズムの理解が不十分である。
・欧州と比較して，相対的にアジア，南米，アフリカ，オセアニア，シベリアの長期モニタ
リング観測拠点が不足している。
・エアロゾル摂動に対する雲・降水系の応答の理解は不十分である。特に，氷を含む雲の応答を素過程レベルで理解していくことが必要である。
・エアロゾル・雲・降水に関わる素過程のモデル表現は観測によって十分に拘束されていない。
・エアロゾル－放射相互作用とエアロゾル－雲相互作用による放射強制力の推定の不確定性幅は，現場観測や衛星観測データの蓄積，観測と数値モデルの統合，数値モ
デルの精緻化や高解像度化により減少させることができるか？
・室内実験・観測で得られるエアロゾル過程（混合状態，有機エアロゾルの生成過程・吸湿特性，ブラックカーボンの変質過程，ブラウンカーボンの放出・生成過程，新粒子生成など）の知見を，適切に数値モデルに導入できるか？
・INP の持つどのような表面構造によって，氷晶の形成が誘発されるのか？多地点における INP の長期観測により，INP の動態を明らかにできるか？そのための新たな計測技術を開発できるか？INP の数濃度を数値モデルで適切に表現できるか？
・地上リモートセンシング観測に加えて，エアロゾルの光学特性，粒径分布，雲凝結核，
INP，化学組成の持続可能な長期観測網を，日本を含む東アジアで構築できるか？
33

大気化学研究 第 48 号 (2023)

主な連携相手となる外部学
術研究団体と国内外研究プロジェクト等・大気汚染要因の将来変化を定量的に予測できるか？大気汚染と気候変動の両方への対策が可能となる放出シナリオの策定に貢献できるか？
・既存のほとんどのエアロゾルモデルで十分に考慮されていない要素（氷晶核特性，鉱物ダストの鉱物組成，バイオエアロゾルなど）を数値モデルに導入し，その時空間分布や放射強制力を明らかにしていくことができるか？
・人為起源エアロゾルだけでなく，自然起源エアロゾルの気候変化に対する応答も含
め，より定量的かつ総合的なエアロゾルと気候との相互作用の推定・評価を実現できるか？
・雲レーダ・降水レーダ・ライダを同時搭載した新しい衛星観測ミッションにより，エアロゾ
ルへの雲応答を複雑にしている微物理過程と力学過程の相互作用を解明できるか？この複合的な観測情報をどのように活用してエアロゾル・雲・降水の重要な素過程を観測的に診断できるか？
・大循環気候モデル（GCM）において，氷を含む混合相雲へのエアロゾルの影響とそれによる放射影響や，対流雲とエアロゾルの相互作用を解明できるか？全球雲解像モデル（GCRM）により過去の気候状態を再現し，気候研究に結びつけることができるか？
GCRM からシームレスに繋がる形で全球 LES モデルでのエアロゾル－雲相互作用研
究をいち早く進めることができるか？
・これらのモデルにおけるエアロゾル・雲・降水素過程の表現を衛星観測情報に基づいてどのように拘束・高度化できるか？
・機械学習を活用して，モデル素過程の高精度化と高速化をどのように両立できるか？
日本気象学会，日本雪氷学会，日本地球惑星科学連合，日本エアロゾル学会，
IGAC，ESA-JAXA EarthCARE 衛星ミッション, NASA AOS 衛星ミッション

5．参考文献AMAP, (2021), Impacts of Short-lived Climate Forcers on Arctic

Ackerman, T. P. & O. B. Toon (1981), Absorption of visible

Climate, Air Quality, and Human Health. Summary forradiation in atmosphere containing mixtures of absorbing

Policy-makers.

ArcticMonitoringandand nonabsorbing particles, Appl. Opt., 20, 3661–3668.

Programme (AMAP), Tromsø, Norway. 20 pp

Assessment

Aikawa, M. et al. (2010), Significant geographic gradients inAndreae, M. O. & A. Gelencsér (2006), Black carbon or brown

particulate sulfate over Japan determined from multiple-site

carbon? The nature of light-absorbing carbonaceous

measurements and a chemical transport model: Impacts ofaerosols,

transboundary pollution from the Asian continent, Atmos.

doi:10.5194/acp-6-3131-2006.

Environ.,44.

381-391,

Atmos.

Chem.

Phys.,

6,

3131–3148,

Aoki, T. et al. (2011), Physically based snow albedo model fordoi:10.1016/j.atmosenv.2019.10.025.

calculating broadband albedos and the solar heating profile

Albrecht, B. A. (1989), Aerosols, cloud microphysics, andin snowpack for general circulation models. J. Geophys.

fractional cloudiness. Science, 245(4923), 1227–1230.

Res. Atmos., 116, D11114, doi:10.1029/2010JD015507.

Allen, R. J., S. C. Sherwood, J. R. Norris & C. S. Zender (2012),

Aoki, T., S. Matoba, J. Uetake, N. Takeuchi & H. Motoyama

Recent Northern Hemisphere tropical expansion primarily(2014), Field activities of the “Snow Impurity and Glacial

driven by black carbon and tropospheric ozone, Nature, 485,

Microbe effects on abrupt warming in the Arctic” (SIGMA)

350–354. doi:10.1038/nature11097

Project in Greenland in 2011-2013. Bull. Glaciol. Res., 32,

34

大気化学研究 第 48 号 (2023)

3-20, doi: 10.5331/bgr.32.3.

et al. (Eds.), Climate Change 2013 - The Physical Science

青木輝夫ら (2021), SIGMA 及び関連プロジェクトによるBasis. Contribution of Working Group I to the

グリーンランド氷床上の大気・雪氷・雪氷微生物研究

FifthAssessment Report of the Intergovernmental Panel−ArCS II プロジェクトへのつながり–, 雪氷, 83(2),on Climate Change (pp. 571–658). Cambridge, United

169-191.

Kingdom and New York, NY, USA: Cambridge

Arienzo, M. M. et al. (2017), Holocene black carbon in

University Press.

Antarctica paralleled Southern Hemisphere climate. J.
Geophys.

Res.

Atmos,

122,

Box, J. E., et al. (2012), Greenland ice sheet albedo feedback:

6713–6728,

thermodynamics and atmospheric drivers, The Cryosphere,

doi:10.1002/2017JD026599.

6, 821–839, https://doi.org/10.5194/tc-6-821-2012.

Atkinson, J. D., et al. (2013), The importance of feldspar for ice

Breon, F.-M., D. Tanre & S. Generoso (2002), Aerosol effect on

nucleation by mineral dust inmixed-phase clouds, Nature,cloud droplet size monitored from satellite. Science, 295,

498, 355-358, doi:10.1038/nature12278.

834-838, doi:10.1126/science.1066434.

Bedidi, A. & B. Cervelle (1993), Light scattering by spherical

Burgos, M. A., et al. (2020), A global model-measurement

particles with hematite and goethite like opticalevaluation of particle light scattering coefficients at

properties: effect of water impregnation. J. Geophys. Res.,

elevated relative humidity, Atmos. Chem. Phys., 20, 10231-

98, 11941–11952, doi:10.1029/93jb00188.

10258, doi:10.5194/acp-20-10231-2020.

Bellouin, N. et al. (2020), Bounding Global Aerosol Radiative

Cappa, C. D. et al. (2012), Radiative absorption enhancements

Forcing of Climate Change. Rev. Geophys. 58(1),due to the mixing state of atmospheric black carbon,

doi:10.1029/2019RG000660

Science, 337, 1078–1081, doi:10.1126/science.1223447.

Bian, H., et al. (2017), Investigation of global particulate nitrate

Cappa, C. D. et al. (2019), Light absorption by ambient blackfrom the AeroCom phase III experiment, Atmos. Chem.

and brown carbon and its dependence on black carbon

Phys., 17, 12911-12940, doi:10.5194/acp-17-12911-2017.

coating state for two california, USA, cities in winter andBianchi, F., et al., (2016), New particle formation in the freesummer, J. Geophys. Res. Atmos., 124, 1550–1577,

troposphere: A question of chemistry and timing, Science,

doi:10.1029/2018jd029501.

352 (6289), 1109-1112, doi:10.1126/science.aad5456.

Carlsen, T. & R. O David (2022), Spaceborne evidence that ice-

Bond, T. C. & R. W. Bergstrom (2006), Light absorption by

nucleating particles influence high-latitude cloud phase,carbonaceous particles: An investigative review, Aerosol

Geophys. Res. Lett., 49, e2022GL098041.

Sci. Technol. 40, 27–67, doi:10.1080/02786820500421521

Carslaw, K. S., et al. (2013), Large contribution of natural

Bond, T. C., G. Habib and R. W. Bergstrom (2006), Limitations

aerosols to uncertainty in indirect forcing, Nature, 503, 67-

in the enhancement of visible light absorption due to mixing
state,J.

Geophys.

Res.,

111,

71, doi:10.1038/nature12674.

D20211,

Cavalli, F., M. Viana, K. E. Yttri, J. Genber & J.-P. Putaud (2010),

doi:10.1029/2006JD007315.

Toward a standardised thermal-optical protocol for

Bond, T. C. et al. (2013), Bounding the role of black carbon inmeasuring atmospheric organic and elemental carbon: thethe climate system: A scientific assessment, J. Geophys.

EUSAAR protocol, Atmos. Meas. Tech., 3, 79–89,

Res. Atmos., 118, 1–173. doi:10.1002/jgrd.50171.

doi:10.5194/amt-3-79-2010.

Boucher, O. et al. (2013), Clouds and Aerosols. In T. F. Stocker,

Charlson, R. J. et al. (1992), Climate forcing by anthropogenic

D. Qin, G.-K. Plattner, M. Tignor, S. Allen, J. Boschung,aerosols. Science, 255, 423-430.

35

大気化学研究 第 48 号 (2023)

Chen, Q., F. Ikemori & M. Mochida (2016), Light absorption

to dust particle shape and refractive index, J. Geophys. Res.,and excitation-emission fluorescence of urban organic

Atmos., 119, 753–786, doi:10.1002/2013JD020046.

aerosol components and their relationship to chemical

Collins, W. J., et al. (2017), AerChemMIP: Quantifying thestructure, Environ. Sci. Technol., 50, 10859–10868,

effects of chemistry and aerosols in CMIP6. Geoscientificdoi:10.1021/acs.est.6b02541.

Model Development, 10(2), 585–607. doi:10.5194/gmd-

Chen, Y. & T. C. Bond (2010), Light absorption by organic

10-585-2017.

carbon from wood combustion, Atmos. Chem. Phys. 10,

Conover, J. H. (1966), Anomalous cloud lines. J. Atmos. Sci., 23,

1773–1787.

778-785.

Chen, Y.-C., M. W. Christensen, G. L. Stephens & J. H. Seinfeld

Creamean, J. M. et al. (2022), Annual cycle observations of(2014), Satellite-based estimate of global aerosol-cloudaerosols capable of ice formation in central Arctic clouds,

radiative forcing by marine warm clouds. Nat. Geosci., 7,

Nat. Commun., 13, 3537.

643-646.

Corbin, J. C. et al. (2019), Infrared-absorbing carbonaceous tar

Chow, J. C. et al. (2004), Equivalence of elemental carbon by

can dominate light absorption by marine-engine exhaust,

thermal/optical reflectance and transmittance with different

npj Clim. Atmos. Sci., 2:12, doi:10.1038/s41612-019-0069-

temperature protocols. Environ. Sci. Technol., 38, 4414–

5.

4422, doi:10.1021/es034936u.

DeMott, P. J. et al. (2003), African dust aerosols as atmospheric

Chow, J. C. et al. (2007), The IMPROVE_A temperature

ice nuclei, Geophys. Res. Lett., 30, 1732.

protocol for thermal/optical carbon analysis: Maintaining

DeMott, P. J. et al. (2010), Predicting global atmospheric ice

consistency with a long-term database. J. Air Waste

nuclei distributions and their impacts on climate, Proc. Natl.

Manage.

Acad.

57(9),

1014–1023,

doi:10.3155/1047-

3289.57.9.1014.

Sci.

U.S.A.,

107,

11217-11222,

doi:10.1073/pnas.0910818107.

Christensen, M. W., K. Suzuki, B. Zambri & G. L. Stephens

DeMott, P. J. et al. (2015), Integrating laboratory and field data

(2014), Ship track observations of a reduced shortwave

to quantify the immersion freezing ice nucleation activity

aerosol indirect effect in mixed-phase clouds. Geophys.

of mineral dust particles, Atmos. Chem. Phys., 15, 393-409.

Res. Lett., 41, 6970-6977, doi:10.1002/2014GL061320.

DeMott, P. J. et al. (2017), Comparative measurements ofChristensen, M. W. et al. (2021), Opportunistic experiments toambient atmospheric concentrations of ice nucleating

constrain aerosol effective radiative forcing. Atmos. Chem.

particles using multiple immersion freezing methods and a

Phys. Discuss. [preprint], doi:/10.5194/acp-2021-559, in

continuous flow diffusion chamber, Atmos. Chem. Phys., 17,review.

11227-11245.

Coakley, J. A., R. L. Bernstein, P. A. Durkee (1987), Effect of

DeMott, P. J. et al. (2018), The Fifth InternationalWorkshop on

ship-stack effluents on cloud reflectivity. Science, 237,

Ice

1020-1022, doi:10.1126/science.237.4818.1020.

intercomparison of ice nucleation measurements, Atmos.

Coen, C. et al. (2020), Multidecadal trend analysis of in situ

Nucleation

phase

2

(FIN-02):

Laboratory

Meas. Tech., 11, 6231-6257.

aerosol radiative properties around the world, Atmos. Chem.

Di Biagio et al. (2019), Complex refractive indices and single-

Phys., 20, 8867–8908, doi.org/10.5194/acp-20-8867-2020.

scattering albedo of global dust aerosols in the shortwave

Colarco, P. R. et al. (2014), Impact of radiatively interactive dust

spectrum and relationship to size and iron content, Atmos.

aerosols in the NASA GEOS-5 climate model: Sensitivity

Chem. Phys., 19, 15503–15531, doi:10.5194/acp-19-

36

大気化学研究 第 48 号 (2023)

15503-2019.

Feedbacks, and Climate Sensitivity. In Climate Change

Diner, D. J. et al. (2018), Advances in multiangle satellite remote

2021: The Physical Science Basis. Contribution of Working

sensing of speciated airborne particulate matter andGroup I to the Sixth Assessment Report of theassociation with adverse health effects: from MISR to

Intergovernmental Panel on Climate Change [Masson-

MAIA,

Delmotte, V., et al. (eds.)]. Cambridge University Press. In

J.

Appl.

RemoteSens.,

12,042603,

doi:10.1117/1.JRS.12.042603.

Press.

Donahue, N. M., A. L. Robinson, C. O. Stanier & S. N. Pandis

Freedman, M. A. (2017), Phase separation in organic aerosol.

(2006), Coupled partitioning, dilution, and chemical aging

Chem.

of semivolatile organics, Environ. Sci. Technol., 40, 2635-

doi.org/10.1039/C6CS00783J.

2643, doi:10.1021/es052297c.

Soc.

Rev.,

46,

7694–7705,

Gao, R. S. et al. (2007), A novel method for estimating light-

Dutkiewicz, V. A. et al. (2014), Forty-seven years of weekly

scattering properties of soot aerosols using a modified

atmospheric black carbon measurements in the Finnish

single-particle soot photometer. Aerosol Sci. Tech., 41,

Arctic: Decrease in black carbon with declining emissions,

125–135. doi:10.1080/02786820601118398.

J.

Geophys.

Res.

Atmos.,

119,

7667–7683,

Gen, M., et al. (2019), Electrospray surface-enhanced Raman

doi:10.1002/2014JD021790.

spectroscopy (ES-SERS) for studying organic coatings ofEguchi, K. et al. (2011), Modulation of cloud droplets andatmospheric aerosol particles. Aerosol. Sci. Tech., 53(7),radiation over the north Pacific by sulfate aerosol erupted
from

mount

Kilauea.

SOLA,

7,

760-770, doi.org/10.1080/02786826.2019.1597964.

077-080,

Gettelman, A. & H. Morrison (2015), Advanced two-momentdoi:10.2151/sola.2011-020.

bulk microphysics for global models. Part I: Tests andErvens, B., B. J. Turpin & R. J. Weber (2011), Secondary organic

comparison with other schemes. J. Climate, 28, 1268-

aerosol formation in cloud droplets and aqueous particles

1287, doi:10.1175/JCLI-D-14-00102.1.

(aqSOA): a review of laboratory, field and model studies,

Gettelman, A. et al. (2021), Machine learning the warm rain

Atmos. Chem. Phys., 11, 11069–11102, doi:10.5194/acp-

process.

J.

Adv.

in

Model.

Earth

Sys,,

11-11069-2011.

e2020MS002268, doi:10.1029/2020MS002268.

13,

Eyring, V. et al. (2016), Overview of the Coupled Model

Giorgetta, M. A. et al. (2018), ICON‐A, the Atmosphere

Intercomparison Project Phase 6 (CMIP6) experimental

Component of the ICON Earth System Model: I. Model

design and organization. Geosci. Model Dev., 9, 1937–1958.

Description. J. Adv. in Model. Earth Sys., 10(7), 1613–

doi:/10.5194/gmd-9-1937-2016

1637.

Fanourgakis, G. S. et al. (2019), Evaluation of global simulations

Gliß, J. et al. (2021), AeroCom phase III multi-model evaluationof aerosol particle and cloud condensation nuclei number,of the aerosol life cycle and optical properties using ground-with implications for cloud droplet formation, Atmos. Chem.

and space-based remote sensing as well as surface in situ

Phys., 19, 8591-8617, doi:10.5194/acp-19-8591-2019.

observations.

Feng, Y., V. Ramanathan & V. R. Kotamarthi (2013), Brown

Atmos.

Chem.,

Phys.,

13,

Chem.

Phys.,

21,

87–128,doi:10.5194/acp-21-87-2021.

carbon: a significant atmospheric absorber of solar
radiation?,

Atmos.

Go, S. et al. (2022), Inferring iron-oxide species content in

8607-8621,

atmosphericdoi:10.5194/acp-13-8607-2013.

mineral

dust

from

DSCOVR

EPIC

observations, Atmos. Chem. Phys., 22, 1395–1423,

Forster, P. T. et al. (2021), The Earth’s Energy Budget, Climate

doi:10.5194/acp-22-1395-2022.

37

大気化学研究 第 48 号 (2023)

Gordon, H. et al. (2016), Reduced anthropogenic aerosol0477(1998)079<0831:OPOAAC > 2.0.CO;2.

radiative forcing caused by biogenic new particle formation,

Heyn, I. et al. (2017), Assessment of simulated aerosol effective

Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A., 113, 12053-12058,

radiative forcings in the terrestrial spectrum. Geophys.

doi:10.1073/pnas.1602360113.

Res. Lett., 44, 1001-1007, doi:10.1002/2016GL071975.

Gordon, H. et al. (2017), Causes and importance of new particle

Higurashi, A. & T. Nakajima (1999), Development of a two-

formation in the present-day and preindustrial atmospheres,channel aerosol retrieval algorithm on a global scale usingJ.

NOAA AVHRR. J. Atmos. Sci., 56, 924-941.

Geophys.

Res.

Atmos.,

122,

8739-8760,

doi:10.1002/2017JD026844.

Hodzic, A. et al. (2020), Characterization of organic aerosol

Goto, D. et al. (2020), Global aerosol simulations using

across the global remote troposphere: a comparison of

NICAM.16 on a 14 km grid spacing for a climate study:

ATom measurements and global chemistry models, Atmos.

improved and remaining issues relative to a lower-

Chem. Phys., 20, 4607-4635, doi:10.5194/acp-20-4607-

resolution model. Geosci. Model Dev., 13(8), 3731–3768.

2020.

Grabowski, W. W. & P. K. Smolarkiewicz (1999), CRCP: A

Hoesly, R. M. et al. (2018), Historical (1750–2014)

Cloud Resolving Convection Parameterization foranthropogenic emissions of reactive gases and aerosols

modeling the tropical convecting atmosphere. Physica D:from the Community Emissions Data System (CEDS).

Nonlinear Phenomena, 133(1–4), 171–178.

Geosci. Model Dev., 11, 369–408, doi:10.5194/gmd-11-

Green, R. O. et al. (2020), The Earth Surface Mineral Dust
SourceInvestigation:

An

Earth

Science369-2018.

Imaging

Holben, B. N. et al. (2001), An emerging ground-based aerosol

Spectroscopy Mission, 2020 IEEE Aerospace Conference,climatology: Aerosol optical depth from AERONET. J.

1–15, doi:10.1109/AERO47225.2020.9172731.

Geophys.

Hadley, O. L. & T. W. Kirchstetter (2012), Black-carbon

12097.

nucleation in water proves the existence of active sites, Sci.

Han, Q., W. B. Rossow & A. A. Lacis (1994), Near-global

Adv., 5, eaav4316.

survey of effective droplet radii in liquid water clouds

Holden, M. A., J. M. Campbella, F. C. Meldrum, B. J. Murray,using ISCCP data. J. Climate, 7, 465-497.

& H. K. Christenson (2021), Active sites for ice nucleation

Hara, K. et al. (2021), Characterization of aerosol number size

differ depending on nucleation mode, Proc. Natl Acad. Sci.

distributions and their effect on cloud properties at Syowa

USA, 118, e2022859118.

Station, Antarctica, Atmos. Chem. Phys., 21, 12155–12172,

Hoose, C., J. E. Kristjánsson & S. M. Burrows (2010), How

doi.org/10.5194/acp-21-12155-2021.

important is biological ice nucleation in clouds on a global

Hattori, S. et al. (2021), Isotopic evidence for acidity-driven

scale?, Environ. Res. Lett., 5, 024009, doi:10.1088/1748-

enhancement of sulfate formation after SO2 emission
Adv.

12067–

Holden, M. A. et al. (2019), High-speed imaging of ice

doi:10.1038/nclimate1433.

Sci.

106(D11),doi:/10.1029/2001jd900014

reduction of snow albedo. Nat. Clim. Change, 2, 437–440 ,control,

Res.,

7,

19,

9326/5/2/024009.

eabd4610,

Huang, J. et al. (2014), Climate effects of dust aerosols over East

doi:/10.1126/sciadv.abd4610.

Asian arid and semiarid regions. J. Geophys. Res. Atmos.,Hess, M., P. Koepke & I. Schult (1998), Optical properties of

119, 11398-11416, doi:10.1002/2014JD021796.

aerosols and clouds: The software package OPAC, Bull.

Huang, S. et al. (2021), Overview of biological ice nucleating

Am. Meteorol. Soc., 79, 831–844, doi:10.1175/ 1520-

particles in the atmosphere, Environ. Int., 146, 106197.

38

大気化学研究 第 48 号 (2023)

Huebert, B. J. et al. (2003), An overview of ACE-Asia:

Jpn., 37, 211-233.

Strategies for quantifying the relationships between Asian

Isono, K. & T. Tanaka (1966), Sudden increase of ice nucleus

aerosols and their climatic impacts, J. Geophys. Res.,

concentration associated with thunderstorm, J. Meteorol.

108(D23), 8633, doi:10.1029/2003JD003550.

Soc. Jpn., 44, 255-259.

Huffman D. R. & J. L. Stapp (1973), Interstellar dust and related

Itahashi et al. (2018), A 15-year record (2001-2015) of the ratio

topics, J. M. Greenberg & H. C. Van de Hulst, eds. Reidel,of nitrate to non-sea-salt sulfate in precipitation over East

Boston, 297–301.

Asia,

Huffman, J. A. et al. (2013), High concentrations of biologicalAtmos.

Chem.

Phys.,

18.

2835-2852,

doi:10.5194/acp-18-2835-2018.

aerosol particles and ice nuclei during and after rain, Atmos.

板橋秀一，王哲，弓本桂也，鵜野伊津志 (2020), COVID-19

Chem. Phys., 13, 6151-6164.

に対する中国のロックダウン期間における PM2.5 越境輸送の変容，大気環境学会誌，55，239-247.

Huneeus, N. et al. (2011), Global dust model intercomparison in
AeroCom phase I, Atmos. Chem. Phys., 11, 7781-7816,

Ito, A., G. Lin & J. E. Penner (2018), Radiative forcing by light-

doi:10.5194/acp-11-7781-2011.

absorbing aerosols of pyrogenetic iron oxides. Sci. Rep. 8,

Husar, R. B., J. M. Prospero & L. L. Stowe (1997),

7347, doi:10.1038/s41598-018-25756-3.

Characterization of tropospheric aerosols over the oceans

Ito, A. et al. (2019), Pyrogenic iron: The missing link to high ironwith the NOAA advanced very high resolution radiometersolubility in aerosols, Sci. Adv., 5, eaau7671, doi:

optical thickness operational product. J. Geophys. Res.,

10.1126/sciadv.aau7671.

102, 16889-16909.

Ito, A. et al. (2021), Ocean fertilization by pyrogenic aerosol iron,

Iizuka, Y. et al., (2018), A 60 year record of atmospheric aerosol

npj Clim. Atmos. Sci., 4, doi:10.1038/s41612-021-00185-8.

depositions preserved in a high-accumulation dome ice core,

Iwamoto, Y. et al. (2021), Aerosol-Cloud Interaction at theSoutheast Greenland. J. Geophys. Res. Atmos., 123,

Summit of Mt. Fuji, Japan: Factors Influencing Cloud

doi:/10.1002/2017JD026733.

Droplet Number Concentrations, Appl. Sci., 11, 8439,

Ikeda, K. & H. Tanimoto (2015), Exceedances of air quality

doi.org/10.3390/app11188439.

standard level of PM2.5 in Japan caused by Siberian

岩田一政 (2019), 2060 デジタル資本主義，日本経済新聞出wildfires, Env. Res. Lett., 10, 105001, doi: 10.1088/1748-

版社，p238, ISBN 978-4-532-35843-3.

9326/10/10/105001.

Jacob, D. J. et al. (2003), Transport and Chemical Evolution over

Illingworth, A. et al. (2015), The EarthCARE satellite: The next

the Pacific (TRACE-P) aircraft mission: Design, execution,

step forward in global measurements of clouds, aerosols,

and first results, J. Geophys. Res., 108(D20), 9000,

precipitation and radiation. Bull. Am. Meteorol. Soc.,

doi:10.1029/2002JD003276

1311-1332, doi:10.1175/BAMS-D-12-00227.1.

Jacob, D. J. et al. (2010), The Arctic Research of theInoue, J., Y. Tobo, F. Taketani & K. Sato (2021), Oceanic supply

Composition of the Troposphere from Aircraft andof ice-nucleating particles and its effect on ice cloudSatellites (ARCTAS) mission: Design, execution, and firstformation: A case study in the Arctic Ocean during a cold-

results, Atmos. Chem. Phys., 10, 5191–5212, doi:10.5194/

air outbreak in early winter, Geophys. Res. Lett., 48,

acp-10-5191-2010.

e2021GL094646.

Jimenez, J. L. et al. (2009), Evolution of organic aerosols in the

Isono, K., M. Komabayashi & A. Ono (1959), The nature andatmosphere,

the origin of ice nuclei in the Atmosphere, J. Meteorol. Soc.

Science,doi:10.1126/science.1180353.

39

326,

1525-1529,

大気化学研究 第 48 号 (2023)

Jing, X. et al. (2017), A multimodel study on warm precipitation

Kawamoto, K., T. Nakajima & T. Y. Nakajima (2001), A global

biases in global models compared to satellite observations.

determination of cloud microphysics with AVHRR

J.

remote sensing. J. Climate, 14, 2054-2068.

Geophys.

Res.

Atmos.,

122,

doi:10.1002/2017JD027310.

Khairoutdinov, M. & D. A. Randall (2001), A cloud resolving

Jing, X. & K. Suzuki (2018), The impact of process-based warm

model as a cloud parameterization in the NCAR

rain constraints on the aerosol indirect effect. Geophys.

Community Climate System Model: Preliminary results.

Res. Lett., 45, doi:10.1029/2018GL079956.

Geophys. Res. Lett., 28, 3617-3620.

Jing, X., K. Suzuki & T. Michibata (2019), The key role of warm

Kinase, T. et al. (2020), Concentrations and size distributions ofrain parameterization in determining the aerosol indifectblack carbon in the surface snow of eastern Antarctica in

effect in a global climate model. J. Climate, 32, 4409-

2011, J. Geophys. Res. Atmos., 125, e2019JD030737,

4430, doi:10.1175/JCLI-D-18-0789.1.

doi:/10.1029/2019JD030737.

Jo, D. S., R. J. Park, S. Lee, S.-W. Kim, and X. Zhang (2016), A

Kinne, S. (2019), Aerosol radiative effects with MACv2, Atmos.

global simulation of brown carbon: implications for

Chem. Phys., 19, 10919–10959, doi:/10.5194/acp-19-

photochemistry and direct radiative effect, Atmos. Chem.

10919-2019.

Phys., 16, 3414-3432, doi:10.5194/acp-16-3413-2016.

Kirchstetter, T. W., T. Novakov & P. V. Hobbs (2004), Evidence

Jones, C. D., et al. (2021), The climate response to emissions

that the spectral dependence of light absorption by aerosols

reductions due to COVID-19: Initial results from CovidMIP.

is affected by organic carbon. J. Geophys. Res. Atmos. 109,

Geophys.

D21, doi:10.1029/2004JD004999.

Res.

Lett.,

48,

e2020GL091883,

doi:10.1029/2020GL091883.

Kiselev, A. et al. (2017), Active sites in heterogeneous ice

Journet, E., Y. Balkanski and S. P. Harrison (2014), A new datanucleation—the example of K-rich feldspars, Science, 355,

set of soil mineralogy for dust-cycle modeling. Atmos.

367-371.

Chem. Phys., 14, 3801–3816. doi:10.5194/acp-14-3801-

気象庁 (2020), 2020 年冬の天候の特徴とその要因につい

2014.

て

Kanji, Z. A. et al. (2017), Overview of ice nucleating particles,，

https://www.jma.go.jp/jma/press/2004/14b/kentoukai2020

Meteorol. Mono., 58, 1.1–1.33.

0414.html

Kanaya, Y. et al. (2020), Rapid reduction in black carbon

Kobayashi, H. et al. (2014), Development of a polarization

emissions from China: evidence from 2009–2019

opticalparticlecountercapableobservations on Fukue Island, Japan, Atmos. Chem. Phys.,classification,

Atmos.

Environ.

20, 6339–6356, doi:/10.5194/acp-20-6339-2020.

doi:10.1016/j.atmosenv.2014.05.006.

ofaerosol
97,

type

486–492,

Kaneyasu, N. et al. (2014), Impact of long-range transport ofKoch, D. et al. (2009), Evaluation of black carbon estimattions

aerosols on the PM2. 5 composition at a major metropolitan

in global aerosol models, Atmos. Chem. Phys., 9, 9001-

area in the northern Kyushu area of Japan. Atmos. Environ.,9026, doi:10.5194/acp-9-9001-2009.

97, 416-425.

Kok, J. F. et al. (2017), Smaller desert dust cooling effectKawai, K., H. Matsui & Y. Tobo (2021), High potential of Asianestimated from analysis of dust size and abundance, Nat.

dust to act as ice nucleating particles in mixed-phase clouds

Geosci., 10, 274-278, doi:10.1038/ngeo2912.

simulated with a global aerosol-climate model, J. Geophys.

Kondo, Y., et al. (2009), Stabilization of the mass absorption

Res. Atmos., 126, e2020JD034263.

cross section of black carbon for filter-based absorption40

大気化学研究 第 48 号 (2023)

photometry by the use of a heated inlet, Aerosol Sci.

air pollutant emissions in Asia: Regional Emission

Technol., 43, 741–756, doi:10.1080/02786820902889879.

inventory in ASia (REAS) version 3, Atmos. Chem. Phys.,

Kondo, Y. et al. (2011a), Consistency and traceability of black
carbonmeasurements

made

by

20. 12761-12793, doi:10.5194/acp-20-12761-2020.

laser-induced

Kutzner, R. D. et al. (2018), Long-term monitoring of black

incandescence, thermal-optical transmittance, and filter-carbon across Germany. Atmos. Environ., 185, 41–52,

based photo-absorption techniques. Aerosol Sci. Technol.,doi:10.1016/j.atmosenv.2018.04.039

45, 295–312, doi:10.1080/02786826.2010.533215.

Lack, D. A. et al. (2012), Brown carbon and internal mixing in

Kondo, Y. et al. (2012), Reduction of black carbon aerosols inbiomass burning particles, P. Natl. Acad. Sci. USA., 109,

Tokyo: Comparison of real-time observations with

14802–14807. doi:10.1073/pnas.1206575109.

emission estimates, Atmos. Environ., 54, 242–249,

Laj, P. et al. (2020), A global analysis of climate-relevant aerosol

doi:10.1016/j.atmosenv.2012.02.003.

properties retrieved from the network of Global

Kondo, Y. et al. (2016), Effects of wet deposition on the

Atmosphere Watch (GAW) near-surface observatories,

abundance and size distribution of black carbon in East Asia,

Atmos. Meas. Tech., 13, 4353–4392, doi.org/10.5194/amt-

J.

13-4353-2020.

Geophys.

Res.

Atmos.,

121,

4691–4712,

doi:10.1002/2015JD024479.

Lamboll, R. D. et al. (2021), Modifying emissions scenario

Kulmala, M. (2003), How particles nucleate and grow, Science,

projections to account for the effects of COVID-19:

302, 1000-1001, doi:10.1126/science.1090848.

protocol for CovidMIP, Geosci. Model Dev., 14, 3683-3695,

Kulmala, M., et al. (2013), Direct observations of atmosphericaerosol

nucleation,

Science,339,

doi:10.5194/gmd-14-3683-2021.

943-946,

Laskin, A., J. Laskin & S. A. Nizkorodov (2015), Chemistry of

doi:10.1126/science.1227385.

atmospheric brown carbon, Chem. Rev., 115, 4335–4382,

Kulmala, M. (2018), Build a global Earth observatory, Nature,

doi:10.1021/cr5006167.

553, 21-23.

Lebsock, M. D., G. L. Stephens & C. Kummerow (2008),

Kurisu, M., Y. Takahashi, T. Iizuka & M. Uematsu (2016), VeryMultisensor satellite observations of aerosol effects on

low isotope ratio of iron in fine aerosols related to its

warm

contribution to the surface ocean, J. Geophys. Res. Atmos.,doi:10.1029/2008JD009876.

121, 11119–11136, doi:10.1002/ 2016JD024957.

clouds.

J.

Geophys.

Res.,

113,

D15205,L’Ecuyer, T. S., W. Berg, J. Haynes, M. Lebsock & T. Takemura

Kurisu, M., K. Sakata, M. Uematsu, A. Ito & Y. Takahashi (2021),(2009), Global observations of aerosol impacts on

Contribution of combustion Fe in marine aerosols over the

precipitation occurrence in warm maritime clouds. J.

northwestern Pacific estimated by Fe stable isotope ratios,

Geophys. Res., 114, D09211, doi:10.1029/2008JD011273.

Atmos. Chem. Phys., 21, 16027–16050, doi:10.5194/acp-

Li, L. et al. (2021), Quantifying the range of the dust direct21-16027-2021.

radiative effect due to source mineralogy uncertainty.

Kurokawa, J. et al. (2013), Emissions of air pollutants andAtmos. Chem. Phys., 21, 3973–4005. doi:10.5194/acp-21-

greenhouse gases over Asian regions during 2000-2008:

3973-2021.

Regional Emission inventory in ASia (REAS) version 2,

Li, M. et al. (2017), Anthropogenic emission inventories in

Atmos. Chem. Phys., 13. 11019-11058, doi:10.5194/acp-

China: a review, National Science Review, 4. 834-866,

13-11019-2013.

doi:10.1093/nsr/nwx150.

Kurokawa, J. & T. Ohara (2020), Long-term historical trends in

Lin, G. et al. (2014), Radiative forcing of organic aerosol in the41

大気化学研究 第 48 号 (2023)

atmosphere and on snow: Effects of SOA and brown carbon,

2021: The Physical science Basis. Contribution of

J. Geophys. Res. Atmos., 119, 7453–7476, doi:10.1002/

Working Group I to the Sixth Assessment Report of the

2013JD021186.

Intergovernmental Panel on Climate Change. Cambridge

Liu, C., C. E., Chung, Y. Yin & M. Schnaiter (2018), The

University Press.

absorption Ångström exponent of black carbon: From

Matsui, H. (2017), Development of a global aerosol model using

numerical aspects. Atmos. Chem. Phys., 18, 6259–6273,

a two-dimensional sectional method: 1. Model design, J.

doi:10.5194/acp-18-6259-2018.

Adv.

Liu, M. & H. Matsui (2021), Improved simulations of global

Model.

Earth

Syst.,

9,

1921–1947,

doi:10.1002/2017MS000936.

black carbon distributions by modifying wet scavenging

Matsui, H., D. S. Hamilton & N. M. Mahowald (2018a), Black

processes in convective and mixed-phase clouds, J.

carbon radiative effects highly sensitive to emitted particle

Geophys.

size when resolving mixing-state diversity, Nat. Commun.,Res.

Atmos.,

126,e2020JD033890,

doi:10.1029/2020JD033890.

9, 3446, doi:10.1038/s41467-018-05635-1.

Liu, J., L. W. Horowitz, S. Fan, A. G. Carlton, & H. Levy II

Matsui, H. & M. Liu (2021), Importance of supersaturation in(2012), Global in-cloud production of secondary organic

Arctic black carbon simulations, J. Climate, 34, 7843−7856,

aerosols:

doi:10.1175/JCLI-D-20-0994.1.

Implementationofadetailedchemicalmechanism in the GFDL atmospheric model AM3, J.

Matsui, H. & N. Mahowald (2017), Development of a global

Geophys. Res., 117, D15303, doi:10.1029/2012JD017838.

aerosol model using a two-dimensional sectional method: 2.

Lohmann, U. & G. Lesins (2002), Stronger constraints on the

Evaluation and sensitivity simulations, J. Adv. Model. Earthanthropogenic indirect aerosol effect. Science, 298, 1012-

Syst., 9, 1887–1920, doi:10.1002/2017MS000937.

1015.

Matsui, H. & N. Moteki (2020), High sensitivity of Arctic black

Lund, M. T. et al. (2018). Concentrations and radiative forcing

carbon radiative effects to subgrid vertical velocity inof anthropogenic aerosols from 1750 to 2014 simulated

aerosolwith the Oslo CTM3 and CEDS emission inventory, Geosci.

e2020GL088978, doi:10.1029/2020GL088978.

Model Dev., 11, 4909–4931, doi:10.5194/gmd-11-4909-

Res.

Lett.,

47,

the concentrations of aerosols and cloud condensation

Makkonen, R. et al. (2012), Air pollution control and decreasing

nuclei around Beijing, J. Geophys. Res., 116, D19208,

new particle formation lead to strong climate warming,

doi:10.1029/2011JD016025.

Atmos. Chem. Phys., 12, 1515-1524, doi:10.5194/acp-12-

Matsui, H. et al. (2011b), Seasonal variation of the transport of1515-2012.

black carbon aerosol from the Asian continent to the Arctic

Malavelle, F. et al. (2017), Strong constraints on aerosol-cloud

during the ARCTAS aircraft campaign. J. Geophys. Res.,

interactions from volcanic eruptions. Nature, 546, 485-

116, D05202, doi:10.1029/2010JD015067.

491.
M.

Geophys.

Matsui, H. et al. (2011a), Impact of new particle formation on

2018.

Mallet,activation,

Matsui, H. et al. (2014), Volatility basis-set approach simulationetal.

(2021),

Climatemodelsgenerallyof organic aerosol formation in East Asia: implications forunderrepresent the warming by Central Africa biomass-

anthropogenic–biogenic

burning aerosols over the Southeast Atlantic, Sci. Adv., 7,

amounts,

eabg9998, doi:10.1126/sciadv.abg9998.

doi:10.5194/acp-14-9513-2014.

Masson-Delmotte, V. et al. (2021), IPCC 2021: Climate Change

Atmos.

interaction

Chem.

Phys.,

andcontrollable

14,9513−9535,

Matsui, H. et al. (2018b), Anthropogenic combustion iron as a42

大気化学研究 第 48 号 (2023)

complex climate forcer, Nat. Commun., 9, 1593,

Michibata, T., K. Suzuki & T. Takemura (2020), Snow-induced

doi:10.1038/s41467-018-03997-0.

buffering in aerosol-cloud interactions. Atmos. Chem.

McConnell, J. R. et al. (2007), 20th-Century industrial black

Phys., 20, 13771-13780, doi:10.5194/acp-20-13771-2020.

carbon emissions altered arctic climate forcing. Science,

Mitchell, J. F. B., T. C. Johns, J. M. Gregory & S. F. B. Tett

317, 1381–1384. doi:10.1126/science.1144856.

(1995), Climate response to increasing levels of

McDuffie, E. E. et al. (2020), A global anthropogenic emission

greenhouse gases and sulphate aerosols. Nature, 376,

inventory of atmospheric pollutants from sector- and fuel-501-504.

specific sources (1970–2017): an application of the

Miyakawa, T. et al. (2016). Emission regulations altered theCommunity Emissions Data System (CEDS). Earth Syst.

concentrations, origin, and formation of carbonaceous

Sci. Data, 12, 3413–3442. doi:10.5194/essd-12-3413-2020.

aerosols in the Tokyo metropolitan area. Aerosol Air Qual.

Meredith, M., et al. (2019), Polar Regions. In: IPCC SpecialRes., 16, 1603–1614. doi:10.4209/aaqr.2015.11.0624.

Report on the Ocean and Cryosphere in a Changing Climate

文 部 科 学 省 (2004) https://www.mext.go.jp/b_menu/boshu/[H.-O. Pörtner, D.C. Roberts, V. Masson-Delmotte, P. Zhai,

detail/mext_00217.html (最終アクセス日：2022 年 10 月

M. Tignor, E. Poloczanska, K. Mintenbeck, A. Alegría, M.

12 日).

Nicolai, A. Okem, J. Petzold, B. Rama, N.M. Weyer (eds.)].

Moosmüller, H., R. K. Chakrabarty & W. P. Arnott (2009),

In press.

Aerosol light absorption and its measurement: A review. J.

Merikanto, J., D. V. Spracklen, G. W. Mann, S. J. Pickering, &Quant.

K. S. Carslaw (2009), Impact of nucleation on global CCN,

Spectrosc.

Ra.,

110,

844–878.

doi:10.1016/j.jqsrt.2009.02.035.

Atmos. Chem. Phys., 9, 8601-8616, doi:10.5194/acp-9-

Mori, T. et al. (2020a), Changes in black carbon and PM2.5 in

8601-2009.

Tokyo in 2003–2017. Proc. Jpn. Acad. Ser. B, 96, 122-129,

Meyers, M. P., P. J. DeMott & W. R. Cotton (1992), New primary

doi: 10.2183/pjab.96.010.

ice-nucleation parameterizations in an explicit cloud model,

Mori, T. et al. (2020b), Seasonal variation of wet deposition of

J. Appl. Meteorol., 31, 708-721.

black carbon in Arctic Alaska. J. Geophys. Res. Atmos., 125,

Michibata, T., K. Suzuki, Y. Sato & T. Takemura (2016), Thee2019JD032240, doi:10.1029/2019JD032240.

source of discrepancies in aerosol-cloud-precipitation

Mori, T. et al. (2021), Seasonal variation of wet deposition ofinteractions between GCM and A-Train retrievals. Atmos.

black carbon at Ny-Ålesund, Svalbard, J. Geophys. Res.

Chem. Phys., 16, 15413-15424, doi:10.5194/acp-16-

Atmos., 126, e2020JD034110. doi:/10.1029/2020JD034110.

15413-2016.

Moschos, V. et al. (2018), Source apportionment of brown

Michibata, T., K. Suzuki, M. Sekiguchi & T. Takemura (2019),

carbonabsorptionbycoupling

ultraviolet-visible

Prognostic precipitation in the MIROC6-SPRINTARS

spectroscopy with aerosol mass spectrometry. Environ. Sci.

GCM: Description and evaluation against satellite

Technol. Lett., 5, 302–308. doi:10.1021/acs.estlett.8b00118.

observations.

J.

Adv.

Mod.

Earth

Sys.,

11,

Moteki, N. (2020), Capabilities and limitations of the single-

doi:10.1029/2018MS001596.

particle extinction and scattering method for estimating theMichibata, T. & K. Suzuki (2020), Recondiling compensatingcomplex refractive index and size-distribution of sphericalerrors between precipitation constraints and the energy

and non-spherical submicron particles, J. Quant. Spectrosc.

budget in a climate model. Geophys. Res. Lett., 47,

Ra., 243, 106811, doi:10.1016/j.jqsrt.2019.106811.

e2020GL088340, doi:10.1029/2020GL088340.

Moteki, N. (2021), Measuring the complex forward-scattering43

大気化学研究 第 48 号 (2023)

amplitudeofsingleparticlesbyself-reference

cloud droplets, Chem. Soc. Rev., 41, 6519-6554,

interferometry: CAS-v1 protocol, Opt. Express, 29, 20688-

doi:10.1039/c2cs35200a.

20714, doi:10.1364/OE.423175.

Murray, B. J., K. S. Carslaw & P. R. Field (2021), Opinion:

Moteki, N. & Y. Kondo (2007), Effects of mixing state on black

Cloud-phase climate feedback and the importance of ice-

carbon measurements by laser-induced incandescence,
Aerosol

Sci.

Technol.,

41,398-417,

nucleating particles, Atmos. Chem. Phys., 21, 665-679.

doi:

Myhre, G. et al. (2013a). Radiative forcing of the direct aerosol

10.1080/02786820701199728.

effect from AeroCom Phase II simulations. Atmos. Chem.

Moteki, N. & Y. Kondo (2010), Dependence of laser-induced

Phys., 13, 1853–1877, doi:/10.5194/acp-13-1853-2013.

incandescence on physical properties of black carbon

Myhre, G. et al. (2013b). Anthropogenic and natural radiative

aerosols: Measurements and theoretical interpretation.

forcing. In Intergovernmental Panel on climate change,

Aerosolclimate change 2013-The physical Science Basis (pp. 659–

Sci.

Technol.,

44,

663–675.

doi:10.1080/02786826.2010.484450.

740).

Moteki, N., Y. Kondo & S. Nakamura (2010), Method toCambridge:

Cambridge

University

Press.

doi:/10.1017/CBO9781107415324.018.

measure refractive indices of small nonspherical particles:

Nakajima, T., A. Higurashi, K. Kawamoto & J. E. Penner (2001),

Application to black carbon particles. J. Aerosol Sci., 41,

A possible correlation between satellite-derived cloud and

513–521, doi:10.1016/j.jaerosci.2010.02.013.

aerosol microphysical parameters. Geophys. Res. Lett., 28,

Moteki, N., T. Mori, H. Matsui, & S. Ohata (2019),

1171-1174.

Observational constraint of in-cloud supersaturation for

Nakajima, T. Y., H. Masunaga & T. Nakajima (2009), Near-simulations of aerosol rainout in atmospheric models, npj

global scale retrieval of the optical and microphysicalClim. Atmos. Sci., 2:6, doi:10.1038/s41612-019-0063-y.

properties of clouds from the Midori-II GLI and AMSR

Moteki, N. et al. (2007). Evolution of mixing state of black

data. J. Rem. Sens. Soc. Japan, 29, 29-39.

carbon particles: Aircraft measurements over the western

Nakajima, T. Y. & T. Nakajima (1995), Wide-area

Pacific in March 2004. Geophy. Res. Lett., 34, L11803,

determination of cloud microphysical properties fromdoi:10.1029/2006GL028943.

NOAA AVHRR measurements for FIRE and ASTEX

Moteki, N. et al. (2012), Size dependence of wet removal ofregions. J. Atmos. Sci., 52, 4043-4059.

black carbon aerosols during transport from the boundary

Nakajima, T. Y., K. Suzuki & G. L. Stephens (2010), Droplet

layer to the free troposphere. Geophys. Res. Lett., 39,

growth in warm water clouds observed by the A-Train.

L13802, doi:10.1029/2012GL052034.

Part II: A multisensor view. J. Atmos. Sci., 67, 1897-1907.

Moteki, N. et al. (2017), Anthropogenic iron oxide aerosols

Nakajima, T. et al. (2020a), A development of reduction

enhance atmospheric heating. Nat. Commun. 8, 15329,

scenarios of the short-lived climate pollutants (SLCPs) for

doi:10.1038/ncomms15329.

mitigating global warming and environmental problems,Mulmenstadt, J. et al. (2020), Reducing the aerosol forcing

Progress in Earth and Planetary Science, 7:33. 21p,

uncertainty using observational constraints on warm rain
processes.

Sci.

Adv.,

6,

doi:10.1186/s40645-020-00351-1.

eaaz6433,

Nakajima, T. et al. (2020b), An overview of and issues with sky

doi:10.1126/sciadv.aaz6433.

radiometer technology and SKYNET, Atmos. Meas. Tech.,

Murray, B. J., D. O’Sullivan, J. D. Atkinson & M. E. Webb

13, 4195–4218, doi.org/10.5194/amt-13-4195-2020.

(2012), Ice nucleation by particles immersed in supercooled

Nakayama, T., K. Sato, M. Tsuge, T. Imamura & Y. Matsumi

44大気化学研究 第 48 号 (2023)(2015), Complex refractive index of secondary organic

doi:10.1038/srep34113.

aerosol generated from isoprene/NOx photooxidation in the

Ohata, S. et al. (2021a). Arctic black carbon during

presence and absence of SO2, J. Geophys. Res. Atmos., 120,

PAMARCMiP 2018 and previous aircraft experiments in

7777–7787, doi:10.1002/2015JD023522.

spring.

Nakayama, T. et al. (2010), Laboratory studies on opticalAtmos.

Chem.

Phys.,

21,

15861–15881,

doi:10.5194/acp-21-15861-2021.

properties of secondary organic aerosols generated during

Ohata, S. et al. (2021b). Estimates of mass absorption crossthe photooxidation of toluene and the ozonolysis of α-

sections of black carbon for filter-based absorption

pinene,photometers in the Arctic. Atmos. Meas. Tech., 14, 6723–

J.

Geophys.

Res.,

115,

D24204,

doi:10.1029/2010JD014387.

6748. doi:10.5194/amt-14-6723-2021.

Nakayama, T. et al. (2013), Wavelength and NOx dependent

Orikasa, N. et al. (2020), Seasonal variations of atmosphericcomplex refractive index of SOAs generated from theaerosol particles focused on cloud condensation nuclei andphotooxidation of toluene, Atmos. Chem. Phys., 13, 531–

ice nucleating particles from ground-based observations in

545, doi:10.5194/acp-13-531-2013.

Tsukuba, Japan, SOLA, 16, 212-219.

National Academies of Sciences, Engineering and Medicine

Oshima, N. & M. Koike (2013) Development of a(2018), Thriving on our changing planet: A decadal

parameterization of black carbon aging for use in general

strategy for earth observation from space. Washington,circulation models, Geosci. Model Dev. 6, 263–282,

DC: The National Academies Press. doi:/10.17226/24938.

doi:10.5194/gmd-6-263-2013.

Nguyen, T. B. et al. (2012), Formation of nitrogen-and sulfur-

Oshima, N., M. Koike, Y. Zhang & Y. Kondo (2009a), Aging ofcontaining light-absorbing compounds accelerated byblack carbon in outflow from anthropogenic sources using

evaporation of water from secondary organic aerosols, J.

a mixing state resolved model: 2. Aerosol optical properties

Geophys.

and cloud condensation nuclei activities, J. Geophys. Res.,Res.

Atmos.,

117,

D01207,

doi:10.1029/2011JD016944.

114, D18202, doi:10.1029/2008JD011681.

Nickovic, S., A. Vukovic, M. Vujadinovic, V. Djurdjevic, & G.
Pejanovic(2012),

Technical

Note:

Oshima, N. et al. (2009b), Aging of black carbon in outflow from

High-resolution

anthropogenic sources using a mixing state resoled model:

mineralogical database of dust-productive soils for

Model development and evaluation, J. Geophys. Res., 114,

atmospheric dust modeling, Atmos. Chem. Phys., 12, 845-

D06210, doi:10.1029/2008JD010680.

855, doi:10.5194/acp-12-845-2012.

Oshima, N. et al. (2012), Wet removal of black carbon in Asian

Niemand, M. et al. (2012), A particle-surface-area-based

outflow: Aerosol Radiative Forcing in East Asia (A-parameterization of immersion freezing on desert dust

FORCE) aircraft campaign, J. Geophys. Res., 117, D03204,

particles, J. Atmos. Sci., 69, 3077–3092, doi:10.1175/JAS-

doi:10.1029/2011JD016552.

D-11-0249.1.

Oshima, N. et al. (2020), Global and Arctic effective radiative

大原利眞，鵜野伊津志，黒川純一，早崎将光，清水厚 (2008),

forcing of anthropogenic gases and aerosols in MRI-2007 年 5 月 8, 9 日に発生した広域的な光化学オゾン

ESM2.0. Progress in Earth and Planetary Science, 7, 38.

汚染−オーバービュー−，大気環境学会誌，43，198-208.

doi:/10.1186/s40645-020-00348-w.

Ohata, S., N. Moteki, T. Mori, M. Koike & Y. Kondo (2016), A

Pan, X. et al. (2016), Polarization properties of aerosol particles

key process controlling the wet removal of aerosols: newover western Japan: classification, seasonal variation, andobservational

implications for air quality, Atmos. Chem. Phys. 16, 9863–

evidence.

Sci.

Rep.,

6,

34113.

45

大気化学研究 第 48 号 (2023)

9873, doi:10.5194/acp-16-9863-2016.

Wegener-Bergeron-Findeisen process on global black

Petters, M. D. & S. M. Kreidenweis (2007), A single parameter
representationofhygroscopic

growthandcarbon distribution, Atmos. Chem. Phys., 17, 7459-7479,

cloud

doi:10.5194/acp-17-7459-2017.

condensation nucleus activity, Atmos. Chem. Phys., 7,

Qi, L., Q. Li, Y. Li & C. He (2017b), Factors controlling black

1961–1971, doi.org/10.5194/acp-7-1961-2007.

carbon distribution in the Arctic, Atmos. Chem. Phys., 17,Petzold, A. et al. (2013), Recommendations for reporting black

1037-1059, doi:10.5194/acp-17-1037-2017.

carbon measurements. Atmos. Chem. Phys., 13, 8365–8379,

Quaas, J., O. Boucher & F.-M.,Breon (2004), Aerosol indirect

doi:10.5194/acp-13-8365-2013.

effects in POLDER satellite data and in the LMDZ GCM.

Pileci, R. E. et al. (2021), Comparison of co-located refractoryJ.

black carbon (rBC) and elemental carbon (EC) mass

Geophys.

Res.,

109,

D08205,

doi:10.1029/2003JD004317.

concentration measurements during field campaigns at

Quaas, J. et al. (2009), Aerosol indirect effects – generalseveral European sites. Atmos. Meas. Tech., 14, 1379–1403,

circulation model intercomparison and evaluation with

doi:10.5194/amt-14-1379-2021.

satellite data. Atmos. Chem. Phys., 9, 8697-8717.

Pincus, R., Forster, P. M., & Stevens, B. (2016), The radiative
forcing

model

intercomparison

project

Randall, D. A., M. Khairoutdinov, A. Arakawa & W. Grabowski(RFMIP):(2003), Breaking the cloud parameterization deadlock.

Experimental protocol for CMIP6. Geoscientific Model

Bull.

Development, 9(9), 3447–3460. doi:10.5194/gmd-9-3447-

doi:10.1175/BAMS-84-11-1547.

2016.

Am.

Meteorol.

Soc.,

1547-1564,

Reddington, C. L. et al. (2016), Analysis of particulate emissions

Platnick, S. et al. (2003), The MODIS cloud products:from tropical biomass burning using a global aerosol model

Algorithms and examples from Terra, IEEE Trans.

and long-term surface observations, Atmos. Chem. Phys.,

Geosci. Remote Sens., 41, 459-473.

16, 11083-11106, doi:10.5194/acp-16-11083-2016.

Platt, S. M. et al. (2017), Gasoline cars produce more

Remer, L. A. et al. (2005), The MODIS algorithm, products, andcarbonaceous particulate matter than modern filter-

validation.

equipped

doi:10.1175/JAS3385.1.

diesel

cars.

Sci.

Rep.,

7,

4926,

doi:10.1038/s41598-017-03714-9.

J.

Atmos.

Sci.,

62,

947-973,

Riemer, N., M. West, R. A. Zaveri & R. C. Easter (2009),

Posselt, R. & U. Lohmann (2009), Sensitivity of the total

Simulating the evolution of soot mixing state with aanthropogenic aerosol effect to the treatment of rain in aparticle-resolved aerosol model, J. Geophys. Res., 114,

global climate model. Geophys. Res. Lett., 36, L02805,

D09202, doi:10.1029/2008JD011073.

doi:10.1029/2008GL035796.

Roberts, G. & A. Nenes (2005), A Continuous-Flow Streamwise

Prenni, A. J. et al. (2013), The impact of rain on ice nuclei

Thermal-Gradient

CCN

Aerosol

Chamber

populations at a forested site in Colorado, Geophys. Res.

Measurements,

Sci.

Lett., 40, 227-231.

doi.org/10.1080/027868290913988.

for AtmosphericTech.,

39,

206–221,

Prospero, J. M., J. E. Bullard & R. Hodgkins (2012), High-Robinson, A. L. et al. (2007), Rethinking organic aerosols:

latitude dust over the North Atlantic: Inputs from Icelandic

Semivolatile emissions and photochemical aging, Science,

proglacial

315, 1259-1262, doi:10.1126/science.1133061.

dust

storms,Science,335,

1078-1082,

doi:10.1126/science.1217447.

Rose, C. et al. (2021), Seasonality of the particle number

Qi, L, Q. Li, C. He, X. Wang & J. Huang (2017a), Effects of theconcentration and size distribution: a global analysis

46

大気化学研究 第 48 号 (2023)

retrieved from the network of Global Atmosphere Watch

produced by current global scale models. Sci. Rep., 6,(GAW) near-surface observatories, Atmos. Chem. Phys.

26561. doi:10.1038/srep26561.

Discuss. [preprint], doi.org/10.5194/acp-2020-1311.

Sato, Y. et al. (2018), Aerosol effects on cloud water amounts

Rosenfeld, D. (2000), Suppression of rain and snow by urban

were successfully simulated by a global cloud-system

and industrial air pollution. Science, 287, 1793-1796,

resolvingdoi:10.1126/science.287.5459.1793.

doi:10.1038/s41467-018-03379-6.

Rosenfeld, D. et al. (2008), Flood or drought: How do aerosols
affectprecipitation?,

Science,321,1309-1313,

9(1),

985.

in Earth and Planet. Sci., 1(1), 18. doi:10.1186/s40645014-0018-1.

biomass burning linked to their black carbon content, Nat.

Satoh, M. et al. (2019), Global Cloud-Resolving Models.

Geosci., 7, 647–650, doi:10.1038/ngeo2220.

Current Climate Change Reports. doi:/10.1007/s40641-

Samset, B. H. & G. Myhre (2015), Climate response to

019-00131-0.

externally mixed black carbon as a function of altitude, J.
Atmos.,

Commun.,Atmospheric Model: description and development. Prog.

Saleh, R. et al. (2014), Brownness of organics in aerosols from

Res.

Nat.

Satoh, M. et al. (2014), The Non-hydrostatic Icosahedral

doi:10.1126/science.1160606.

Geophys.

model.

120,

Sauter, K. & T. S. L’Ecuyer (2017), Observational evidence for2913-2927,

the vertical redistribution and scavenging of Saharan dust

doi:10.1002/2014JD022849.

by tropical cyclones. Geophys. Res. Lett., 44, 6421-6430,

Samset, B. H. et al. (2014), Modelled black carbon radiative

doi:10.1002/2017GL074166.

forcing and atmospheric lifetime in AeroCom Phase II

Sauter, K. et al. (2019), The observed influence of tropicalconstrained by aircraft observations, Atmos. Chem. Phys.,convection on the Saharan dust layer. J. Geophys. Res:14, 12465-12477, doi:10.5194/acp-14-12465-2014.

Atmos., 124, doi:10.1029/2019JD031365.

Sanchez-Marroquin, A. et al. (2020), Iceland is an episodic

Schill, G. P. et al. (2020), Widespread biomass burning smoke

source of atmospheric ice-nucleating particles relevant forthroughout the remote troposphere, Nat. Geosci., 13, 422-

mixed-phase clouds, Sci. Adv., 6, eaba8137.

427, doi:10.1038/s41561-020-0586-1.

Sand, M. et al. (2021), Aerosol absorption in global models from

Schmale, J. et al. (2017), Collocated observations of cloud

AeroCom phase III, Atmos. Chem. Phys., 21, 15929-15947,

condensation nuclei, particle size distributions, anddoi:10.5194/acp-21-15929-2021.

chemicalŠantl-Temkiv, T. et al. (2019), Biogenic sources of ice nucleating

composition,

Sci

Data,

4,

170003,

doi.org/10.1038/sdata.2017.3

particles at the high Arctic site Villum Research Station,

Schmale, J. et al. (2018), Long-term cloud condensation nuclei

Environ. Sci. Technol., 53, 10580-10590.

number concentration, particle number size distribution andSarkar, C., A. Roy, A. Chatterjee, S. K. Ghosh & S. Raha (2019),

chemicalcomposition

measurements

atregionally

Factors controlling the long-term (2009–2015) trend ofrepresentative observatories, Atmos. Chem. Phys., 18,

PM2.5 and black carbon aerosols at eastern Himalaya, India.

2853–2881, doi.org/10.5194/acp-18-2853-2018.

Sci.

Total

Environ.,656,

280–296,

Schulz, H. et al. (2019), High Arctic aircraft measurements

doi:10.1016/j.scitotenv.2018.11.367.

characterising black carbon vertical variability in spring

Sato, Y. & K. Suzuki (2019), How do aerosols affect cloudiness?

and summer, Atmos. Chem. Phys., 19, 2361–2384,

Science, 363, 580-581, doi:10.1126/science.aaw3720.

doi:10.5194/acp-19-2361-2019.

Sato, Y. et al. (2016), Unrealistically pristine air in the Arctic

Schuster, G. L., O. Dubovik & A. Arola (2016), Remote sensing

47

大気化学研究 第 48 号 (2023)

of soot carbon – Part 1: Distinguishing different absorbing

Kingdom,

aerosol species, Atmos. Chem. Phys., 16, 1565–1585,

doi:10.1016/j.atmosenv.2018.01.030.

doi:10.5194/acp-16-1565-2016.

Atmos.

Environ.,178,

148–157,

Sinha, P. R., et al. (2017), Evaluation of ground-based black

Schutgens, N. A. J. et al. (2020), An AeroCom–AeroSat study:

carbon measurements by filter-based photometers at two

intercomparison of satellite AOD datasets for aerosol

Arcticsites.

Journalofmodel evaluation, Atmos. Chem. Phys., 20, 12431-12457,

Atmospheres,doi:10.5194/acp-20-12431-2020.

doi:10.1002/2016JD025843.

Geophysical122,

Research:
3544–3572.

Schwarz, J. P. et al. (2006). Single-particle measurements of

Sinha, P. R. et al. (2018), Seasonal progression of the deposition

midlatitude black carbon and light-scattering aerosols fromof black carbon by snowfall at Ny-Ålesund, Spitsbergen, J.

the boundary layer to the lower stratosphere. J. Geophys.

Geophys.

Res., 111, D16207, doi:10.1029/2006JD007076.

doi:/10.1002/2017JD028027.

Res.

Atmos.,

123,997-1016,

Schwarz, J. P. et al. (2013), Global-scale seasonally resolved

Skamarock, W. C. et al. (2012), A multiscale nonhydrostatic

black carbon vertical profiles over the Pacific. Geophys.

atmospheric model using centroidal Voronoi tesselations

Res. Lett., 40, 5542–5547. doi:10.1002/2013GL057775.

and C-grid staggering. Mon. Wea. Rev., 140(9), 3090–

Sekiguchi, M. et al. (2003), A study of the direct and indirect

3105.

effects of aerosols using global satellite data sets ofSmith, C. J. et al. (2020), Effective radiative forcing andaerosol and cloud parameters. J. Geophys. Res., 108(D22),

adjustments in CMIP6 models. Atmos. Chem. Phys., 20(16),4699, doi:10.1029/2002JD003359.

9591–9618. doi:/10.5194/acp-20-9591-2020

Sharma, S. et al. (2013), 16-year simulation of arctic black

Smith, C. J. et al. (2021), Energy budget constraints on the timecarbon: Transport, source contribution, and sensitivity

history of aerosol forcing and climate sensitivity. J.

analysis on deposition. J. Geophys. Res. Atmos., 118, 943–

Geophys.

964, doi:10.1029/2012JD017774.

doi:/10.1029/2020JD033622

Res.

Atmos.,

126,e2020JD033622.

Sherwood, S. C. et al. (2020), An assessment of Earth’s climate

Spracklen, D. V. et al. (2008), Contribution of particle formation

sensitivity using multiple lines of evidence. Rev.

to global cloud condensation nuclei concentrations,Geophys.,Geophys.

58,

e2019RG000678,

doi:10.1029/2019RG000678.

comparison

of

35,

L06808,

simpleandSquires, P. (1958), The microstructure and colloidal stability ofcomplexwarm clouds. Tellus, 10(2), 262-271, doi:10.1111/j.2153-

representations of the volatility basis set approach, Atmos.

3490.

Chem. Phys., 11, 6639-6662, doi:10.5194/acp-11-6639-

Stephens, G. L. et al. (2008), CloudSat mission: Performance2011.

and early science after the first year of operation. J.

Shrivastava, M. et al. (2017), Recent advances in understanding

Geophys.

secondary organic aerosol: Implications for global climate
forcing,

Lett.,

doi:10.1029/2007GL033038.

Shrivastava, M. et al. (2011), Modeling organic aerosols in a
megacity:

Res.

Rev.

Geophys.,

55,

Res.,

113,

D00A18,doi:10.1029/2008JD009982.

509-559,

Stephens, G. L. et al. (2010), Dreary state of precipitation in

doi:10.1002/2016RG000540.

global models. J. Geophys. Res., 115, D24211,

Singh, V., K. Ravindra, L. Sahu & R. Sokhi (2018), Trends of

doi:10.1029/2010JD014532.

atmospheric black carbon concentration over United

Stevens, B. & G. Feingold (2009), Untangling aerosol effects on

48

大気化学研究 第 48 号 (2023)

clouds and precipitation in a buffered system. Nature, 461,

Suzuki, K. et al. (2008), Global cloud-system-resolving

607-613, doi:10.1038/nature08281.

simulation of aerosol effect on warm clouds. Geophys.

Stevens, B. et al. (2019), DYAMOND: the DYnamics of theRes. Lett., 35(19), L19817. doi:/10.1029/2008GL035449.

Atmosphere general circulation Modeled On Non-

Suzuki, K. et al. (2015), Evaluation of the warm rain formationhydrostatic Domains. Prog. Earth Planet. Sci., 6:61,

process in global models with satellite observations. J.

doi:10.1186/s40645-019-0304-z.

Atmos. Sci., 72, 3996-4014, doi:10.1175/JAS-D-14-

Stier, P., J. H. Seinfeld, S. Kinne, J. Feichter & O. Boucher

0265.1.

(2006), Impact of nonabsorbing anthropogenic aerosols on

Szopa, S. V. et al. (2021), Short-Lived Climate Forcers. In

clear-sky atmospheric absorption, J. Geophys. Res., 111,

Climate Change 2021: The Physical Science Basis.

D18201, doi:10.1029/2006JD007147.

Contribution of Working Group I to the Sixth Assessment

Storer, R., S. C. van den Heever & T. S. L’Ecuyer (2014),

Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change

Observations of aerosol-induced convective invigoration[Masson-Delmotte, V., P. et al. (eds.)]. Cambridgein the tropical east Atlantic. J. Geophys. Res. Atmos., 119,

University Press. In Press.

3963-3975, doi:10.1002/2013JD020272.

Takahashi, H., K. Suzuki & G. Stephens (2017), Land-ocean

Suzuki, K., J.-C., Golaz & G. L. Stephens (2013a), Evaluating

differences in the warm-rain formation process in satellite

cloud tuning in a climate model with satellite observations.

and ground-based observations and model simulations. Q.

Geophys.

J. R. Meteorol. Soc., 143:1804-1815, doi:10.1002/qj.3042.

Res.

Lett.,

40,4464-4468,

doi:10.1002/grl.50874.

Takami, A. et al. (2007), Transport of anthropogenic aerosols

Suzuki, K., T. Y. Nakajima & G. L. Stephens (2010), Particle

from Asia and subsequent chemical transformation, J.

growth and drop collection efficiency of warm clouds asGeophys. Res., 112, D22S31, doi:10.1029/2006JD008120.

inferred from joint CloudSat and MODIS observations. J.

鷹取 翔, 小林 拓, 松本 潔 (2015), 偏光光散乱式粒子数

Atmos. Sci., 67, 3019-3032, doi:10.1175/2010JAS3463.1.

計測装置による鉱物粒子濃度推定方法の検討, エア

ロゾル研究,, 30, 270–274.

Suzuki, K., G. L. Stephens, S. C. van den Heever & T. Y.
Nakajima (2011), Diagnosis of the warm rain process in

Takemura, T., T. Nozawa, S. Emori, T. Y. Nakajima & T.

cloud-resolving models using joint CloudSat and MODIS

Nakajima (2005), Simulation of climate response toobservations.

aerosol direct and indirect effects with aerosol transport-

J.

Atmos.

Sci.,

68,

2655-2670,

doi:10.1175/JAS-D-10-05026.1.

radiation model. J. Geophys. Res., 110(D2), D02202.

Suzuki, K., G. L. Stephens & M. D. Lebsock (2013b), Aerosol

doi:10.1029/2004JD005029.

effect on the warm rain formation process: Satellite

Takemura, T. & K. Suzuki (2019), Weak global warming

observations and modeling. J. Geophys. Res., 118,

mitigation by reducing black carbon emissionns, Sci. Rep.,

doi:10.1029/2012JD018722.

9:4419, doi:10.1038/s41598-019-41181-6.

Suzuki, K. & T. Takemura (2019), Perturbations to global energy

Takemura, T. (2020), Return to different climate states bybudget due to absorbing and scattering aerosols. J. Geophys.

reducing sulphate aerosols under future CO2 concentrations,Res. Atmos., 124, 2194–2209. doi:/10.1029/2018JD029808

Sci. Rep., 10:21748, doi:10.1038/s41598-020-78805-1.

Suzuki, K. et al. (2004), A study of the aerosol effect on a cloud

Taketani, F. et al. (2016), Shipborne observations of atmosphericfield with simultaneous use of GCM modeling andblack carbon aerosol particles over the Arctic Ocean,satellite observation. J. Atmos. Sci., 61, 179-194.

Bering Sea, and North Pacific Ocean during September49大気化学研究 第 48 号 (2023)

2014, J. Geophys. Res. Atmos., 121, 1914-1921,

5729–5757, doi:10.5194/acp-20-5729-2020.

doi:10.1002/2015JD023648.

Tröstl, J. et al. (2016), The role of low-volatility organicTan, I., T. Storelvmo & M. D. Zelinka (2016), Observational

compounds in initial particle growth in the atmosphere,

constraints on mixed-phase clouds imply higher climate

Nature, 533, 527-531, doi:10.1038/nature18271.

sensitivity, Science, 352, 224-227.

Tsigaridis, K. et al. (2014), The AeroCom evaluation andThornhill, G. D. et al. (2021), Effective radiative forcing fromintercomparison of organic aerosol in global models, Atmos.

emissions of reactive gases and aerosols—A multi-modelChem. Phys., 14, 10845-10895, doi:10.5194/acp-14-10845-

comparison, Atmos. Chem. Phys., 21(2), 853–874.

2014.

doi:/10.5194/acp-21-853-2021

Tsimpidi, A. P. et al. (2010), Evaluation of the volatility basis-set

Thornton, J. A. et al. (2017), Lightning enhancement over major

approach for the simulation of organic aerosol formation in

oceanic shipping lanes, Geophys. Res. Lett., 44(17), 9102-

the Mexico City metropolitan area, Atmos. Chem. Phys., 10,9111, doi.org/10.1002/2017GL074982.

525-546, doi:10.5194/acp-10-525-2010.

Tobo, Y. (2016), An improved approach for measuring

Twomey, S. (1974), Pollution and the planetary albedo. Atmos.

immersion freezing in large droplets over a wide

Environ., 8, 1251-1256.

temperature range, Sci. Rep., 6, 32930.

Twomey, S. A., M. Piepgrass and T. L. Wolfe (1984), An當房豊 (2019)，混相雲内でのエアロゾルの氷晶核として

assessment of the impact of pollution on global cloudの役割，大気化学研究，41，041A02．

albedo.

Tobo, Y. et al. (2013), Biological aerosol particles as a key

TellusB,

36:5,

356-366,

doi:10.3402/tellusb.v36i5.14916.

determinant of ice nuclei populations in a forest ecosystem,

Uetake, J. et al. (2016), Microbial community variation in

J. Geophys. Res. Atmos., 118, 10100-10110.

cryoconite granules on Qaanaaq Glacier, NW Greenland,Tobo, Y. et al. (2019), Glacially sourced dust as a potentially

FEMS

significant source of ice nucleating particles, Nat. Geosci.,

Microbiol.

Ecol.,

92,

fiw127,doi:

10.1093/femsec/fiw127.

12, 253-258, doi:10.1038/s41561-019-0314-x.

Ullrich, R. et al. (2017), A new ice nucleation active site

Tobo, Y. et al. (2020), Seasonal trends of atmospheric ice

parameterization for desert dust and soot, J. Atmos. Sci., 74,

nucleating particles over Tokyo, J. Geophys. Res. Atmos.,699–717, doi:10.1175/JAS-D-16-0074.1.

125, e2020JD033658.

Uno, I. et al. (2009), Asian dust transported one full circuit

Toll, V., M. Christensen, J. Quaas & N. Bellouin (2019), Weakaroundaverage liquid-cloud-water response to anthropogenic

theglobe,

Nat.

Geosci.,2,557-560,

doi:10.1038/NGEO583.

aerosols. Nature, 572, doi:10.1038/s41586-019-1423-9.

鵜野伊津志ら (2013), 何故 2013 年冬季の中国で PM2.5 がTomita, H., H. Miura, S. Iga, T. Nasuno and M. Satoh (2005), A

高濃度になったか？，大気環境学会誌，48，274-280.

global cloud-resolving simulation: Preliminary results

鵜野伊津志ら (2017), PM2.5 越境問題は終焉に向かっているのか？，大気環境学会誌，52，177-184.

from an aqua planet experiment. Geophys. Res. Lett.,32(8), 1–4. doi:10.1029/2005GL022459

Uno, I. et al. (2020), Paradigm shift in aerosol chemicalTong, D. et al. (2020), Dynamic projection of anthropogenic

composition over regions downwind of China, Scientificemissions in China: methodology and 2015-2050 emission

Reports, 10:21748, doi:10.1038/s41598-020-63592-6.

pathways under a range of socio-economic, climate policy,

Updyke, K. M., T. B. Nguyen & S. A. Nizkorodov (2012),

and pollution control scenarios, Atmos. Chem. Phys., 20,

Formation of brown carbon via reactions of ammonia with50

大気化学研究 第 48 号 (2023)

secondaryorganic

aerosols

frombiogenicand(HIPPO): Fine-grained, global-scale measurements ofanthropogenic precursors, Atmos. Environ., 63, 22–31,

climatically important atmospheric gases and aerosols,

doi:10.1016/j.atmosenv.2012.09.012, 2012.

Philos.

Veira, A., G. Lasslop & S. Kloster (2016), Wildfires in a warmer

Trans.

R.

Soc.,

369,

2073–2086,

doi:10.1098/rsta.2010.0313.

climate: Emission fluxes, emission heights, and blackWu, M. et al. (2018), Impacts of aerosol dry deposition on black

carbon concentrations in 2090–2099, J. Geophys. Res.

carbon spatial distributions and radiative effects in the

Atmos., 121, 3195–3223, doi:10.1002/2015JD024142.

Community Atmosphere Model CAM5, J. Adv. Model.

Vergara-Temprado, J. et al. (2018), Strong control of Southern

Earth Syst., 10, 1150-1171, doi:10.1029/2017MS001219.

Ocean cloud reflectivity by ice-nucleating particles, Proc.

Xing, J. et al. (2020), Deep learning for prediction of the air

Natl Acad. Sci. USA, 115, 2687-2692.

quality response to emission changes, Environ. Sci.

Wang, M. et al. (2011), The multi-scale aerosol-climate model

Technol., 54. 8589-8600, doi:10.1021/acs.est.0c02923.

PNNL-MMF: model description and evaluation. Geosci.

Xu, W. et al. (2022), Sea spray as an obscured source for marine

Model Dev., 4(1), 137–168.

cloud

Wang, M. et al. (2012), Constraining cloud lifetime effects ofnuclei,Nat.

Geosci.,15,282-286,

doi:10.1038/s41561-022-00917-2.

aerosols using A-Train satellite observations. Geophys.

Yamagami, M., F. Ikemori, H. Nakashima, K. Hisatsune & K.

Res. Lett., 39, L15709, doi:10.1029/2012GL052204.

Osada (2019), Decreasing trend of elemental carbon

Wang, H. et al. (2013), Sensitivity of remote aerosol

concentration with changes in major sources at Mega city

distributions to representation of cloud-aerosol interactions

Nagoya, Central Japan, Atmos. Environ., 199, 155–163.

in a global climate model, Geosci. Model Dev., 6, 765-782,

doi:10.1016/j.atmosenv.2018.11.014.

doi:10.5194/gmd-6-765-2013.

Yamaguchi, T., G. Feingold & J. Kazil (2017), Stratocumulus toWang, X. et al. (2018), Exploring the observational constraints

Cumulus Transition by Drizzle. J. Adv. in Model. Earthon the simulation of brown carbon. Atmos. Chem. Phys., 18,

Sys., 9(6), 2333–2349.

635–653. doi:10.5194/acp-18-635-2018.

Yasunari, T. et al. (2018), Extreme air pollution events in

Williamson, C. J. et al. (2019), A large source of cloudHokkaido, Japan, tracked back to early snowmelt and large-

condensation nuclei from new particle formation in thescale wildfires over East Eurasia: Case studies. Sci. Rep. 8,

tropics, Nature, 574, 399-403, doi:10.1038/s41586-019-

6413, doi:10.1038/s41598-018-24335-w.

1638-9.

Yoshida, A. et al. (2016), Detection of light-absorbing iron oxide

Wilson, T. W. et al. (2015), A marine biogenic source ofparticles using a modified single-particle soot photometer.

atmospheric ice-nucleating particles, Nature, 525, 234-238,

Aerosol

Sci.

Tech.,

doi:10.1038/nature14986.

doi:10.1080/02786826.2016.1146402.

50,

1–4,

Winker, D. et al. (2010), The CALIPSO mission: A global 3D

Yoshida, A. et al. (2020), Abundances and microphysicalview of aerosols and clouds. Bull. Am. Meteorol. Soc.,

properties of light‐absorbing iron oxide and black carbon

1211-1229, doi:10.1175/2010BAMS3009.1.

aerosols over East Asia and the Arctic. J. Geophys. Res.

WMO (2016), GAW Report No. 227, WMO/GAW Aerosol
Measurement

Procedures,

Guidelines

Atmos., 125, e2019JD032301, doi:10.1029/2019JD032301.

andYu, P. et al. (2019), Efficient in-cloud removal of aerosols by

Recommendations, 2nd Edition, ISBN: 978-92-63-11177-7.

deep convection, Geophys. Res. Lett., 46, 1061-1069,

Wofsy, S. C. et al. (2011), HIAPER pole-to-pole observations

doi:10.1029/2018GL080544.

51大気化学研究 第 48 号 (2023)

Zängl, G., D. Reinert, P. Rípodas & M. Baldauf (2015), The
ICON(ICOsahedral

Non-hydrostatic)

doi:10.5194/acp-18-14095-2018.

modelling

Zheng, B. et al. (2021), Changes in China’s anthropogenic

framework of DWD and MPI-M: Description of the non-emissions and air quality during the COVID-19 pandemichydrostatic dynamical core. Q. J. Roy. Meteorol. Soc.,

in 2020, Earth Syst. Sci. Data, 13. 2895-2907,

141(687), 563–579.

doi:10.5194/essd-13-2895-2021.

Zanis, P. et al. (2020), Fast responses on pre-industrial climate

Zong, R. et al. (2021), Impact of hematite on dust absorption atfrom present-day aerosols in a CMIP6 multi-model study,

wavelengths ranging from 0.2 to 1.0 µm: an evaluation of

Atmos. Chem. Phys., 20, 8381–8404, doi:/10.5194/acp-20-

literature data using the T-matrix method. Opt. Express, 29,

8381-2020

17405–17427, doi:10.1364/OE.427611.

Zhang, X. et al. (2011), Light-absorbing soluble organic aerosol
in Los Angeles and Atlanta: A contrast in secondary organic
aerosol,

Geophys.

Res.

Lett.,

38,

L21810,

原稿受領日: 2022 年 5 月 17 日

doi:10.1029/2011GL049385.

掲載受理日: 2022 年 11 月 20 日

Zhang, A. et al. (2020), Modeling the global radiative effect ofbrown carbon: a potentially larger heating source in the著者所属：

tropical free troposphere than black carbon, Atmos. Chem.

1. 名古屋大学 大学院環境学研究科

Phys., 20, 1901–1920, doi:10.5194/acp-20-1901-2020.

2. 名古屋大学 宇宙地球環境研究所
3. 名古屋大学 高等研究院

Zhang, D. F. et al. (2009), Simulation of dust aerosol and its
regional feedbacks over East Asia using a regional climate

4. 国立極地研究所

model,

5. 総合研究大学院大学 複合科学研究科

Atmos.

Chem.

Phys.,

9,1095–1110,

6. 金沢大学 環日本海域環境研究センター

doi:10.5194/acp-9-1095-2009.

7. 電力中央研究所

Zhang, Q. et al. (2019), Drivers of improved PM2.5 air quality in
China from 2013 to 2017, Proc. Natl Acad. Sci., 116,

8. 気象庁 気象研究所

24463–24469, doi:10.1073/pnas.1907956116.

9. 東京大学 大気海洋研究所
10. 北海道大学 大学院理学研究院

Zhao, A., C. L. Ryder & L. J. Wilcox, (2022), How well do theCMIP6 models simulate dust aerosols?, Atmos. Chem.

11. 理化学研究所 計算科学研究センター

Phys., 22, 2095–2119, doi:/10.5194/acp-22-2095-2022.

* 責任著者:
Hitoshi Matsui <matsui@nagoya-u.jp>

Zhao, G., T. Tan, Y. Zhu, M. Hu and C. Zhao (2021), Method toquantify black carbon aerosol light absorption enhancementwith a mixing state index, Atmos. Chem. Phys., 21, 18055–
18063. doi:10.5194/acp-21-18055-2021.
Zhao, R. et al. (2015), Photochemical processing of aqueous
atmospheric brown carbon, Atmos. Chem. Phys., 15, 6087–
6100. doi:10.5194/acp-15-6087-2015.
Zheng, B. et al. (2018), Trends in China’s anthropogenic
emissions since 2010 as the consequence of clean air
actions,

Atmos.

Chem.

Phys.,

18.

14095-14111,

52

8

Contributing Authors:

成層圏・中間圏

成層圏・中間圏の大気化学の諸問題
Issues of Atmospheric Chemistry in the Stratosphere and Mesosphere

江口菜穂，山下陽介，秋吉英治，酒井哲，長濱智生，冨川喜弘，中島英彰，
杉田考史，坂崎貴俊，斉藤拓也，水野亮

総説 ―トピックス： 「大気化学の将来構想検討 2022-2032: 各論第 2 集」―

Research Focus

Article No. 048A02

成層圏・中間圏の大気化学の諸問題
Issues of Atmospheric Chemistry in the Stratosphere and Mesosphere江口菜穂 1，山下陽介 2，秋吉英治 2，酒井哲 3，長濱智生 4，冨川喜弘 5，
中島英彰 2，杉田考史 2，坂崎貴俊 6，斉藤拓也 2，水野亮 4 *成層圏は，対流圏と力学的な相互作用や物質交換で相互に影響を及ぼしあっている。成層圏に分布の極大をもつオゾン層は，太陽からの有害な紫外線を吸収して地球上の生態系を守るだけでなく，紫外線による加熱と赤外線による冷却を通して，大気のエネルギー収支で重要な役割を果たしており，
地球の気候を考える上でも重要である。オゾン自身も温室効果ガスであるが，人為的オゾン層破壊対策を通して代替ガスとして使用されるようになった HCFC や HFC なども長寿命の強力な温室効果ガスとして働くため，こうしたオゾン層破壊対策の気候影響も成層圏に関わる課題として研究し，追跡していなければいけない。人為的オゾン層破壊の最も著しい顕れであるオゾンホールにより，大気の循環場が影響を受けていることなども示唆されており，化学気候モデルでオゾンと気候の相互作用を取り扱うことが重要となっている。成層圏エアロゾルは，大規模な火山噴火や近年大規模化および長期化している森林火災を通して 1-2 年で全球的に成層圏の環境を変化させ，大気循環や化学反応に影響を与える。また，中間圏は太陽，磁気圏などの地球外の環境変動の影響を直接受けやすく，それらの影響がより下層の大気組成や気候にどのように及んでいくのか関心が高まり，研究が進展しつつある。
観測的な課題としては，対流圏と成層圏の遷移領域において，より微細で精緻な観測データが継続的に取得されることが極めて重要である。また中間圏以上では，これまで限られた観測点のみで得られてきた下部熱圏を含む領域の全球的な気象場データが超高層物理学の研究者らからも求められ，
SMILES などのミリ波，サブミリ波観測で培われた手法をさらに進化させた分野融合的な研究の発展の可能性も議論されている。

１． 対流圏と成層圏の結合／物質交換

圏界面遷移層（tropical/extratropical transition layer;

1.1 対流圏界面の定義

TTL/ExTL）として 2000 年代前半に活発に議論され，対流圏と成層圏の境は，一般的に気温減率による

熱帯対流圏界面の捉え方に対するパラダイムシフト

対 流 圏 界 面 （ lapse rate tropopause ） 定 義 さ れ るが 起 き ， 現 在 で は 広 く 認 識 さ れ て い る [e.g.,[WMO, 1957]。しかし，成層圏-対流圏間の物質交換

Fueglistaler et al., 2009; Gettelman et al., 2011]。また，（ Stratosphere – Troposphere Exchange; 以 後 STE ）二重対流圏界面（double tropopause）や多重対流圏[e.g., Holton et al., 1995]に着目した場合，注目する界面（multiple tropopause）といって，上下方向に複物理量（水蒸気，オゾン，放射等）によって，対流圏

数の対流圏界面が存在することもある。これは主に冬

界面高度は異なることが知られている。これは，対流季の亜熱帯ジェット極側で見られる[Randel et al.,

圏的性質から成層圏的性質に徐々に遷移する対流

2007] 。 さ ら に 対 流 圏 界 面 逆 転 層 （ tropopause1大気化学研究 第 48 号 (2023)

inversion layer ） や 対 流 圏 界 面 褶 曲 （ tropopause

面の時空間スケールは小さく（変動が激しく），複雑

folding）といった，成層圏へ伝播する波活動や物質である点である。そのため，対象とする化学種の寿命輸送の観点で重要な圏界面も存在する。逆転層はそによって，時間方向にも短期間に密に観測する必要の安定度が高いため，成層圏の力学場のエネルギがある。一方で，中間圏以下では極低温となることかー源である波活動が上方伝播できず，結果的に STE

ら放射量（特に赤外域）が弱く，人工衛星による観測過程も不活発となる。一方で対流圏界面褶曲現象は，も高スペクトル分解能で，かつ大気を横から観測する

主に中緯度ジェットの湾曲によって引き起こされるこ

リム（周縁）放射観測や掩蔽観測が望ましい。また，とが多く，中緯度と低緯度域において，物質面である

地上からの観測においては，微量気体成分の供給

温位面を跨ぐ空気の交換・混合が行われている源（水蒸気や一酸化炭素は下部対流圏，オゾンは中[Holton et al., 1995]。

部成層圏）から離れていることから濃度が低く，高精度での観測が求められる。結果的に上部対流圏から

1.2 対流圏界面付近の観測の困難さ

成層圏の観測は対流圏中下層に比べて極めてデー

気温減率の圏界面は一般的に最低気温で定義さタの量が不足し，質も低く，不十分である。以上のこと

れる圏界面よりも数 km 下に位置し，さらに，熱帯域

から，対流圏界面近傍の力学，化学，放射過程を精において晴天下での放射加熱率が 0 K/day となる放密に論ずる場合，時間・鉛直方向に分解能の高い観

射的対流圏界面（radiative tropopause）は，積雲対流測が必要不可欠である。

が浮力を失う，TTL の下端高度（約 14 km）に近い。
極域，熱帯問わず，気温減率の対流圏界面とオゾン

1.3 STE 研究の不確定性要因

による ozone tropopause においても季節によってその上述したように，STE 研究には高度な観測データ差に違いはあるが，高度が異なる[e.g., Fueglistalerが必要である。昨今の人工衛星観測による気温，微al., 2009]。ここで注目すべきは，これらの各対流圏界

量気体成分の鉛直分解能は，受動型センサーのリム

図 1 成層圏および中間圏における大気化学に係る諸現象の概観。それぞれの高度，緯度帯で大気の循環，輸送，化学反応等を通して，大気分子の生成・消滅や放射収支で重要な役割を演じる分子や現象を示すキーワードが描かれている。

2

大気化学研究 第 48 号 (2023)

観測では，数 km と粗く，成層圏-対流圏間の物質循

と中緯度域で空気の下降を伴う。一方の deep branch環を定量的に捉えることが難しい。その結果，力学，は上部成層圏に到達し，中高緯度域で空気の下降

化学，放射過程の詳細な機構が明らかとなっていなを伴う。特に波の活動度は夏季より冬季に活発であい。高分解能な観測の欠損は数値モデルの不確定るため，低緯度夏半球側から高緯度冬半球側への性を増している原因でもあり，対流圏内だけで議論し流れが生じる。一般的に惑星波の活動度は北半球がちな気候変動研究の不確定性を残している一因と冬季の方が活発であるので，南北両半球で循環強考えられる。例えば，二酸化炭素収支の消失源とし度に差がある。

ての成層圏以高の役割や，それによる放射収支バラ

低緯度では上昇流，極域では下降流となることか

ンスの変化による対流圏気候へのフィードバック過程

ら，一般的に赤道域で対流圏から成層圏への空気などである。近年では，数値計算リソースの大幅な向塊の輸送が，逆に極域で成層圏から対流圏への輸上から鉛直高分解能かつ中間圏，熱圏も含めた大送が行われている。さらに BDC は低緯度の上部成層

気大循環モデルの計算が可能となってきた。一方，圏を中心に生成されたオゾンや熱帯対流圏界面を本章 7 節で指摘するように，中層大気を観測する人

通過してきた対流圏起源の物質（オゾン破壊物質

工衛星の停滞（同一測器による長期観測によって技（Ozone Depleting Substance; ODS）を含む）を極向き

術進展がなく，観測データ質の向上が得られていなに輸送する働きがあり，成層圏の全域における化学いという意味）が継続しているため，より微細で繊細な過程にも影響を与えている。上述した BDC は deep

成層圏-対流圏間（中間圏-成層圏間も）の物質交換

branch に 対 応 し ， こ れ ら の deep branch お よ びを理解するためには，飛翔体（気球，航空機，ロケット

shallow branch は成層圏内の大気年齢（Age of Air;等）や人工衛星による観測の充実が今後も必要不可

AoA ） に 深 く 関 係 し て い る [Hall & Plumb, 1994;

欠である。ESA では地球の放射収支に寄与する水蒸Waugh & Hall, 2002]。また STE に関して，前者は数気，温度の鉛直プロファイルと雲頂高度を観測するこ年，後者は数か月程度の時間スケールをもっているとを目的とし，広範囲の遠赤外域（15～100 μm）を高[Birner & Bönisch, 2011]。

-1

分解能（0.5 cm ）で観測する FORUM ミッションが熱 帯 太 平 洋 の 海 表 面 温 度 （ sea surface

2025 年中頃に打ち上げを予定している。これによりtemperature；SST）は，対流活動を通して対流圏界面

上部対流圏（upper troposphere; UT）の水蒸気を 2 ㎞

付近の気温を変えることで成層圏に流入する水蒸気

鉛直分解能，1 ppmv の不確定性で観測が可能とな量に影響する[WMO, 2018]。またエルニーニョ，ラニ

り，地球の遠赤外域の放射収支を定量的に理解する

ーニャによる SST 条件の違いは，対流圏界面付近のことが可能となる。

気温に影響するため，成層圏に流入する水蒸気量も変 化 さ せ る [Konopka et al., 2016 ； Garfinkel et al.,2018] 。 化 学 気 候 モ デ ル （ Chemistry–Climate

1.4 成層圏と対流圏の関係と STE
成層圏の南北循環場である Brewer-Dobson 循環

Models； CCMs）では，将来の熱帯対流圏界面付近（BDC）は，対流圏から伝播してきた惑星規模の波のでの輸送の強化により下部成層圏の水蒸気量が増

砕波によって，極向きの流れを生じることで駆動され大すると予測されている[Smalley et al., 2017]。一方で，ている[Brewer, 1949; Holton et al., 1995; Plumb, 2002]。

対流活動が活発になると上層がより冷えて，水蒸気

BDC は２つの経路，shallow branch と deep branch が量は減るとの見方もあり[Kuang & Bretherton, 2004]，

ある。shallow branch は成層圏最下部（lowermost

今後の観測・モデル研究が待たれる。

stratosphere）に現れ，熱帯域で空気の上昇と亜熱帯

中層大気研究の歴史の中で，成層圏の力学場は3大気化学研究 第 48 号 (2023)

対流圏の変動に受動的と考えられてきた。しかし，の大循環モデルでは成層圏は境界条件として，ナッ

STE は成層圏内の力学・化学・放射過程に影響を与

ジングや気候値もしくは月平均値として与えられていえているだけでなく，これら成層圏内の諸過程の変た感が否めない。今後は，計算機能力の向上もあり，化を介して STE 過程や対流圏にも影響を与えている。

統一的に解く数値モデルの発展が期待される。さら1980 年代から 2000 年代において，特に高緯度域でに化学過程に関しても精緻化し，データ同化等，新の成層圏から対流圏への寄与が活発に議論されてたな技術を導入することで，より現実的な数値解析がきた。代表的なものとして，ダウンワード・コントロール

可能となるだろう。しかし根本的には観測データによ（downward control）説[Haynes et al., 1991]や NAO,

る検証が必要不可欠である。

AO, SAM（または AAO）による高緯度対流圏の気象・気候場への影響である。2010 年代になると熱帯

1.5 STE 研究における日本の貢献と展望域での成層圏から対流圏への影響の議論が本格化

1990～2000 年代，主として欧米主導の人工衛星される。熱帯対流圏界面遷移層のパラダイムシフト後による高層大気観測が盛んであった。日本でもみどりの時期にあたる。同時期に北半球冬季の赤道域で（ADEOS），みどり-II による極域オゾン研究への貢献の Stratospheric fountain[Newell & Gould-Stewart,が挙げられる。

1981]に関する低温，低水蒸気濃度の成層圏への流ほぼ同時期に衛星観測の検証も兼ねた地上観測

入 の 議 論 だ け で な く [Dessler,1998; Holton &網の整備が行われている。上部対流圏/下部成層圏

Gettelman, 2001]，北半球夏季のモンスーン（アジアと（upper troposphere / lower stratosphere; UTLS）に関アメリカ）域における高水蒸気濃度の空気塊やアジア連したものとして特に日本の研究者も参画している熱域の汚染物質の流入等の STE の議論も活発になさ

帯域，東南アジアにおける SOWERc，SHADOZdプロ

れた[Park et al., 2007; Randel et al., 2010]。

ジェクトへの貢献が挙げられる。また大型観測施設と赤道域と南極域での大気レーダーによる超高層まして，京都の MU レーダーe，インドネシアの赤道大気での統一的な観測や，気球を用いた定点観測，航空レーダーf，南極昭和基地の PANSYgの設置と運用お機によるイベント観測，大気球を用いた数か月単位

よび中層大気研究への貢献が大きい。

の観測，数値モデルの発展も目覚ましい。

また三陸および大樹町における大気球を用いた高赤道域に関しては，成層圏から対流圏の積雲対流

層大気観測h も長期的（1971 年～）に実施されてお活動への影響を議論した SPARC 主導の SATIO-TCS

り，成層圏化学への寄与が大きい。さらに民間航空aプロジェクト [Haynes et al., 2021]や客観解析相互比機を用いた温室効果ガス等の航空機観測較プロジェクト S-RIPb[S-RIP final report, 2022]も精力（CONTRAILi，IAGOS-CARIBICj）においても UTLS

的に行われている。SATIO-TCS では，成層圏準 2 年

領域に貴重なデータを提供している。これら地上観

周期変動（QBO）と成層圏突然昇温（SSW）の STE に

測データも 20 年以上の長期間のデータが蓄積され関して理解が深まった。その中で，対流圏内の積雲ている。

対流活動と成層圏 BDC の連続性を統一的に扱える数値モデル研究に関しては，大循環モデルの高数値モデルの構築が目下の課題と言える。これまで性能化やデータ同化技術の取り込みによる力学・化

a

f

b

g

https://www.sparc-climate.org/activities/satio-tcs/
https://s-rip.ees.hokudai.ac.jp/
c https://sower.ees.hokudai.ac.jp/jp/index.html
d https://tropo.gsfc.nasa.gov/shadoz/e https://www.rish.kyoto-u.ac.jp/mu/radar.html

https://www.rish.kyoto-u.ac.jp/ear/
https://pansy.eps.s.u-tokyo.ac.jp/
h https://www.isas.jaxa.jp/missions/balloons/i https://www.cger.nies.go.jp/contrail/j https://www.iagos.org/
https://www.caribic-atmospheric.com/Home.php4大気化学研究 第 48 号 (2023)

および化学過程を再現可能な大循環モデルをさらに

2．気候変動に伴う大気循環の変化が成層圏／中間圏に与える影響

高度化する必要がある。

2.1 温室効果ガスの変化と成層圏の気温学過程の理解が深まった一方で，成層圏の力学場

観測データと数値モデルを融合した研究が今後も大気中の温室効果ガス（greenhouse gases; GHGs）

継続し，有益な結果を遺すと考えられる。衛星観測

濃度の増加により，対流圏の気温上昇と成層圏／中に合わせた数値モデルの解析，新しい解析ツールの間圏の気温低下が起こることが知られている[Chen et

開発も必要不可欠であろう。特に数値モデルにおいal., 2021]。下部成層圏（13〜22 km）においては，オては，積雲パラメタリゼーションや重力波パラメタリゼ

ゾン濃度の低下が 1970 年代から 1990 年代半ばまでーションの改良，向上も中層大気の力学過程に大きの約 1 K の気温低下トレンドの主因であるが，それ以く貢献する。最近，非静力学全球モデル（NICAM）

降には有意な変化が見られない[WMO, 2018]。中上[Satoh et al., 2014]の中層大気への拡張の開発が進部成層圏においては，GHG 濃度の増加がオゾン変んでいる。また大気化学輸送モデル（ACTM）による化よりも大きな影響を及ぼし，近年の理解では，上部UTLS 領域の再現性に関する研究も進みつつある

成層圏（40〜50 km）における 1979〜2005 年の気温

[Bisht et al., 2021]。特に極短寿命種（VSLS）（CHBr3,

低下のうち約 1/3 が ODS 起因のオゾン変化によるもCH2Br2 等）に関しては UTLS 領域での素過程は明らのであり，約 2/3 が GHG によるものと推定されているかになっていないことが多く，ここでの観測データに[WMO, 2018]。CCM よる将来予測実験では，成層圏よる数値モデルの改良が切望されている[Hossaini etの気温トレンドは将来の GHG 濃度に依存し，ほとんal., 2016]。近年では成層圏内の鉛直分解能を上げ

どの GHG シナリオで中上部成層圏における気温低ることで，成層圏内の力学過程の再現性や STE 過程

下を示す。気温低下によりオゾン消失反応が減速すへの定量的な影響が評価できるようになってきた。

ることに伴うオゾン濃度の増加は，GHG 増加による気温低下を部分的に打ち消す[WMO, 2018]。

1.6 今後（10 年内）の課題
短寿命化学種の対流圏から成層圏への流入過程

2.2 温室効果ガスの変化が成層圏の大気循環に与の精緻化と成層圏オゾンへの影響，成層圏二酸化炭

える影響

素の挙動およびその放射過程への影響を介した対1 章で述べたように成層圏には赤道域から極域に流圏，成層圏力学場への影響は，成層圏だけでなく向かう大気の循環（BDC）がある。以前は，下部成層

対流圏の気候変動を理解する上でも必要不可欠な

圏の熱帯域上昇流の変化に焦点が当てられていた知見と考えられる。他方で，さらに上層の中間圏と成が，近年の研究では，成層圏循環の２つの経路，

層圏の相互作用も，近年，熱圏，中間圏における二shallow branch と deep branch を区別することの重要

酸化炭素による気候影響という観点で話題を集めて性が浮き彫りになってきた[Plumb, 2002; Birner &いる[Liu et al., 2020]。どれくらいの量の二酸化炭素

Bönisch, 2011; Bönisch et al., 2011; WMO, 2014]。

が中層大気に流入しているのか，それによる気候影

BDC は波の消散によって駆動され，場所によって消響はどのくらいなのか，今後のより定量的な議論が必散する波が異なるため，shallow branch には総観規要と考えられる。

模の波，deep branch には惑星規模の波が主要な役割を果たす[Plumb, 2002]。

さらに大量に得られるデータを解析する人材の育成も今後重要な課題と言える。

現在，多くの気候モデルにおいて，GHG 濃度の上昇により大気波動の消散が促進されることで BDC が5

大気化学研究 第 48 号 (2023)

強化されることがシミュレートされている[e.g., Waugh,

気候モデルと一致する結果が出てきている。一方で，2009; Butchart, 2014； WMO, 2014； WMO, 2018]。し中・上部成層圏では，気温から推測される BDC 加速

かし，BDC のトレンドは小さく自然変動と分離するのとは対照的に，Stiller et al.[2012]の SF6 の測定や，が難しいため観測で検出するのは容易ではない

Engel et al.[2009, 2017]の CO2 と SF6 の測定では BDC[WMO, 2010]。直接観測に代わる方法として，気温の減速が示され，Diallo et al.[2012]ではほとんど統計

緯度分布，QBO の振幅，大気微量成分濃度，大気的な有意性がないことが示されている。このように，の平均年代もしくは AoA など他の変数の変化から推deep branch については BDC 加速がそれほど明確で定されてきた。例えば，熱帯と高緯度の気温変化のはない。今後も継続的な観測や客観解析の改善，気位相がずれていることに基づき，下部成層圏の候モデルの高度化等を進め，特に deep branch におBDC が 加 速 し て い る こ と が 指 摘 さ れ た [e.g.,

ける BDC 変化の知見が得られることに期待したい。

Thompson & Solomon, 2009；Fu et al., 2010]。その大きさは 10 年間に 2%程度であると推定され[Ossó et al.,

2.3 代替フロンが成層圏の気温および大気循環に

2015；Fu et al., 2015]，Butchart [2014]などの気候モ与える影響

デルの結果と一致する。QBO の振幅を調べる方法は

GHG のうちモントリオール議定書のキガリ改正で新たユニークで，赤道成層圏における波の消散で駆動さに規制対象に加わったハイドロフルオロカーボン

れる QBO の下降が，その領域に存在する上昇流で（HFC）は，地球温暖化指数が 100〜10,000 のオーダ

どれだけ妨げられるかで上昇流の変化を推定する。

ーであり，大きな温室効果を持つ。我が国では，2020

Kawatani & Hamilton[2013]は，ほぼ赤道上の観測

年度の温室効果ガス総排出量 11 億 5000 万トン（CO2

点におけるラジオゾンデの東西風から 70 hPa におけ換算）のうち HFC が 5170 万トンであった（NIES GIO

る QBO の振幅が 1953〜2013 年の間に有意に減少

2022/4 確報値）。ガス毎の内訳では，2013〜2020 年することを明らかにし，成層圏最下部において QBO

までに HFC 排出量は 61.0%（1960 万トン，CO2 換算）の下降を妨げる上昇流が増大していると考えた。大増大し，全体の排出量削減分（2 億 5900 万トン，CO2

気微量成分濃度の変化から BDC の変化を推定する

換算）の１割弱を相殺する程度に達していた。HFC

手法では，1985〜2010 年の衛星観測とオゾンゾンデ

濃度が増大した際の気温変化は，CO2 とは異なり成を用いた研究があり，熱帯成層圏最下部でオゾン減

層圏でも気温上昇に働くと推定されており，気温変少が観測され，下部成層圏における BDC の加速と化が０となる高度は上部成層圏や中間圏に達する

整合的であった[Randel & Thompson, 2011; Sioris et[Hurwitz et al., 2015]。なお，HFC 濃度が増大した際

al., 2014]。AoA は，熱帯域の対流圏界面から入ったの中高緯度循環の変化は，力学的な擾乱の影響が空気がある到着地点まで輸送されるのに必要な時間

大きく判然としない[Dupuy et al., 2021]。このようにとして定義される。Stiller et al.[2012]は，衛星観測のHFC 濃度増大の大気循環への影響についてはまだ

SF6 鉛直プロファイルから下部成層圏における AoA

理解が不十分であり，今後 HFC の化学変化と放射をの減少を示し，Seviour et al.[2012]や Diallo et al.

組み込んだ CCM による多くのアンサンブル実験など[2012]による客観解析の循環や AoA の解析結果もこで影響の大きさを明らかにしていく必要がある。

うした shallow branch における BDC 加速を支持している。客観解析の上昇流は下部成層圏で 10 年間に2.4 成層圏および中間圏での気温・大気循環の変動

2〜5%程度増加しており[Fueglistaler et al., 2014；とその要因の多様性

Abalos et al., 2015；Miyazaki et al., 2016]，定量的にも中間圏においては，昼間よりも夜間にオゾン濃度6大気化学研究 第 48 号 (2023)

が高く，上部中間圏において日変化が顕著である

ゾン破壊が促進されることがある[von Clarmann et al.,[Brasseur & Solomon, 2005]。こうしたオゾン濃度の変2013; Sinnhuber et al., 2018]。また QBO による BDC

化は，日食時の太陽光掩蔽でも生じることがの変化[Plumb & Bell, 1982]は，赤道域周辺のオゾン

SMILES（Superconducting Submillimeter-wave Limb-

等の物質分布にも現れる[Baldwin et al., 2001]。ODS

emission Sounder）の観測から示された[Imai et al.,濃度の変化によるオゾン変化も，極域周辺の東西風

2015]。直接観測の難しい中間圏オゾンの化学プロを変えて BDC に影響しうる[WMO, 2018]。太陽 11 年

セスを理解する上で，今後も日食時の衛星観測の利周期と QBO など異なる変動の影響は必ずしも足し合

活用が期待される。

わせにはならない。将来の長期的な GHG 増加，オゾ

中上部成層圏においては，メタン（CH4）の酸化に

ン回復下における年々変動の影響評価には今後のよる水蒸気供給があり，将来の CH4 濃度の影響を強研究が待たれる。

く受けると考えられる[Revell et al., 2016]。多くの気候
えるプロセスは十分に取り入れられておらず[Kim et3．オゾン層の現代的問題－オゾン層問題と温暖化問題の両方の観点からal., 2013]，将来の大気微量成分の研究においても気3.1 オゾン層変化のこれまでの経緯

モデルにおいて対流圏界面付近の気温に影響を与候モデル開発の成果を反映させていく必要がある。

20 世紀後半から，オゾン層は人為起源の ODS（特夏極の中間圏界面付近は地球大気で最も低温とにフロンガス）の大気中への放出による影響を大きくなっており，氷粒子を主成分とする夜光雲（極中間圏

受け，その結果オゾン層破壊が進んだ[WMO, 2003]。

雲；PMC）が発生することがある。中間圏の気温には，1980 年代には南極にオゾンホールが出現し，その後放射バランスの他，大気重力波も関係している。こう1990 年台に拡大，オゾンホールは現在も毎年起こっした気温や上述の水蒸気量が夜光雲の発生と関係ている[Chubachi, 1984; Farman et al., 1985; WMO,するため，夜光雲は気候変動の影響を早期に検出

2018]。大気汚染等に関係する対流圏のエアロゾルするための指標になることが議論されているが比較的少ない南半球では，オゾン量の減少と紫外[García-Comas et al., 2016]。具体的には，CO2 濃度線の増加との関係がはっきりと観測されている[WMO,の増加は上部中間圏や下部熱圏を冷やし，CH4 濃

2007]。

度の増加は中間圏界面付近の水蒸気量を増やすた

モントリオール議定書による世界的なフロン規制やめ，両者とも夜光雲の発生を促進する[Yue et al.,

代替フロンへの移行により，オゾン量がほぼ化学反

2015; Garcia et al., 2015]。

応で決まる上部成層圏でまずオゾン濃度の回復が確

成層圏・中間圏の大気微量成分分布や循環は認 さ れ [Newchurch et al., 2003; Steinbrecht et al.,

様々な変動の影響も受ける。中高緯度域成層圏の大2017]，近年では 9 月に限りオゾンホールの回復（南気波動は消散によって BDC を駆動するため，BDC

極域のオゾン全量の回復）が見え始めているがの強さやそれによるオゾン輸送は，大気波動の伝播[Solomon et al., 2016; Stone et al., 2021]，2020 年と特性を変化させる太陽 11 年周期などの影響を受け

2021 年は安定した南極渦が持続したことによって，る [Kodera & Kuroda, 2002 ； Gray et al., 2010 ；オゾンホールがこれまでの最大規模に近い大きさま

Yamashita et al., 2010]。上部中間圏においては，11で成長した[NASA Ozone Watchk]。オゾンホールはフ年周期に伴う気温変化も無視できない。太陽プロトン

ロン量だけでなく，大気の力学場の状態によっても影イベント発生時には，両極で NOx 濃度が増大し，オ

響を受けることを示している。また，2020 年のオースト

k https://ozonewatch.gsfc.nasa.gov/

7大気化学研究 第 48 号 (2023)

ラリアの森林火災によって下部成層圏で増加したエモントリオール議定書のフロン規制による気候変動のアロゾル（すす粒子など）が同年の南極オゾンホール

緩和効果がその代替物質によって相殺されることをの大きさに何らかの影響を与えた可能性がある防ぐため，モントリオール議定書のキガリ改正によっ[Rieger et al., 2021]。

て議定書の規制物質に追加された[WMO, 2018; 経

今後は，フロンや代替フロンの規制の効果によっ

済産業省・キガリ改正の概要 2017]。HFC 類の大気て，大気中の ODS 濃度が減少し，オゾン層の回復が中の濃度は顕著な増加を続けている[WMO, 2018]。

顕著になってくるものと思われる。一方で，二酸化炭

しかしながら 2 次元モデルや 3 次元モデルを用いた素（CO2）を代表とする GHG は，パリ協定などの取り数値計算からは，HFC の増加によってオゾン量が増組みによってその大気中への放出抑制に向けた取り

加する高度と減少する高度とが混在し，鉛直方向に組みが本格的になってきているが，今後しばらくは増積算したオゾン全量に対しての影響は小さいようであ加を続ける見込みである。したがって，今後のオゾン

る[Hurwitz et al., 2015; Dupuy et al., 2021]。

層は，大気中の ODS 濃度が減少していく中で，増加

将来，大気中のオゾン量を左右する因子についてする GHG 濃度の影響も受ける。それによってオゾン

は，フロン規制によりフロン・代替フロン・ハロンの影層は，成層圏の気温や成層圏大気のグローバルスケ

響は相対的に減ってくるものの，今後 20～30 年の間ールの循環の変化から影響を受けると同時にそれらはこれらが最重要因子であり続けると考えられる。そに対しても影響するといった相互作用の中で，数十の後は二酸化炭素，成層圏の水蒸気（H2O），亜酸

年の時間スケールで変化していくものと考えられる。

化窒素（N2O），メタン（CH4 ），代替フロンとしてのHFC の動向が複雑に影響するようになると考えられる。

3.2 将来のオゾン層破壊物質濃度の変化から予想

これらは温室効果ガスであるので，その量の増減がされるオゾン層変化

成層圏大気の気温にも影響する。

フロン（CFC），ハロン，代替フロン（HCFC）の成層

N2O は，フロンやハロンに代わって将来大気中の圏大気への影響は，これらの物質が温室効果ガスとオゾン量を減少させる最も有力な候補である

し て 働 い て 大 気 を 温 め る 効 果 と [Forster & Joshi,[Ravishankara et al., 2009]。化学肥料の使用などによ2005]，これらの物質が分解して塩素や臭素原子をり大気中の N2O 濃度が増加すると，成層圏で NOx が放出，その後これらの原子によるオゾン破壊の触媒

より多く生成され，それに伴い硝酸（HNO3）の量も多サイクルが働いてオゾン層破壊を起こし，成層圏の気くなることが予想される。NOx の増加は，成層圏にお温や風を変化させる効果とがある。CFC 類の大気中ける NOx によるオゾン破壊触媒サイクルの効率を上の濃度はすでに減少に転じているが，HCFC 類は，げ，オゾン全量の減少を引き起こす[Ravishankara et

上昇率は小さいがまだ増加している[WMO, 2018]。

al., 2009, Fig.S1; WMO, 2018, Fig.Q20-3]。その他のHCFC は CFC に比べて対流圏で分解されやすいの可能性としては，HNO3 増加による極域下部成層圏

で CFC に比べて寿命が短く，オゾン層破壊効果は

春季オゾン量への影響が考えられる。極域下部成層

CFC ほど大きくはないが，その一部は CFC と同様に圏で冬季に極端に気温が低下すると HNO3 は水蒸

成層圏まで達して成層圏の塩素濃度を上昇させ，長気や硫酸と共に極成層圏雲（PSC）を形成し，不均一

期 的 に オ ゾ ン 層 へ 影 響 す る [WMO, 2014; WMO,

反応を促進して HCl や ClONO2 に含まれる塩素原子

2018]。ハイドロフルオロカーボン（HFC）は塩素や臭を活性化するので，HNO3 増加による PSC の増加に素原子を含まないため，化学的なオゾン層破壊効果

よって極域下部成層圏春季のオゾン層破壊がいっそはない。しかしながら強力な温室効果ガスとして働き，

う進むことも考えられる。ただし，この効果は塩素や臭8大気化学研究 第 48 号 (2023)

素濃度がオゾンホール出現以前より高い場合に限ら

2021]。その場合，紫外線量の減少や大気微量成分れる。

の濃度変化，さらには気候への影響も懸念される。

CH4 の増加はその酸化によって成層圏の水蒸気

今後温暖化が進む中でのオゾン層変化の予測を量を増加させ，水蒸気と励起 O 原子との反応で水素より信頼のあるものにするために，オゾン層に影響を酸化物（HOx）を増加させる。45 km 以上の高度では及ぼす微量成分の対流圏から成層圏への輸送や対HOx サイクルによるオゾン分解を加速するが，45 km

流圏と成層圏大気の交換時定数を正確に把握する以下の高度では CH4 と Cl との反応によって，あるい必要がある。成層圏の放射収支に影響し PSC の材

は NOx と HOx との反応によって，塩素酸化物（ClOx）

料になる成層圏の水蒸気量は，熱帯圏界面の気温ならびに NOx の濃度を減らし，これらの化合物によるに左右され熱帯成層圏では気温と水蒸気量の明確

オゾン破壊触媒サイクルの効率を落とす効果がある。

な関係が観測されているが[Mote et al., 1996]，中緯

また，対流圏と同様に下部成層圏でも，光化学スモッ

度や極域の成層圏水蒸気量の数十年規模の長期的グと同様，NOx を触媒とした光化学的なオゾン生成がな変化のメカニズムに関しては，その説明が難しい

進む可能性がある。さらに，CH4 の酸化で水蒸気が[WMO, 2018]。したがって将来の，特に下部成層圏増加した結果，成層圏の赤外放射収支が CH4 によるの水蒸気の増減に対してはっきりとしたことは言えなものとは異なってきて，より成層圏が冷却されるようにい。熱帯のみならず，亜熱帯や中緯度の対流圏界面なることが考えられる[WMO, 2014]。成層圏の冷却は，付近で起こる輸送プロセスが関係しているかもしれな

オゾンに関わる気相反応の温度依存性，特に O+O3

い。水蒸気に加えてメタン（CH4），フロンやハロン等，→O2+O2 の反応の温度依存性によりオゾン量を増オゾン層に影響を及ぼす微量成分が成層圏へ入っ加させる。ただし，CH4 が水蒸気に変わることによるていくプロセスを理解し，温暖化に伴ってそのプロセ

成層圏の冷却効果は CO2 の増加による冷却効果よりスがどのように変化するかを予測するために，高精度

かなり小さいと思われる。以上を総合すると CH4 の増な測定器の開発，観測データの蓄積，より短い時間

加はオゾン全量を増加させる方向に繋がると考えらスケール・細かい空間スケールの現象を取り扱うことれる。

のできる高解像度モデルの開発が必要である。

3.3 地球温暖化に伴うオゾン層変化

3.4 オゾン層変化が気候に及ぼす影響

オゾンの輸送に関しては，温室効果ガスによる地

最後に大気化学からは少し逸れるが，化学気候モ

球温暖化の影響を大きく受ける。多くの化学気候モ

デルや観測事実から明らかとなったオゾン層変化がデルでは，GHG の増加に伴う成層圏の寒冷化と子

気温や風の気象場の変化に及ぼす影響について簡

午面循環（BDC）の強化により，熱帯と南極以外はオ

単に触れる。

ゾン全量が増加した。南極域は GHG 濃度への感度

オゾンホールの発達によって，南極成層圏の西風がほとんど見られず，熱帯は GHG 濃度の増加によっが強まりその影響が南極の対流圏にも及ぶこと[Sonてオゾン全量が減少していくという結果が得られていet al., 2008]，さらに，それが南極周辺の海洋循環おる[Dhomse et al., 2018]。

よび海洋中の CFC-12 の分布に影響を及ぼすこと

将来，GHG の増加とフロン対策による大気中の塩[WMO, 2018; Sigmond et al., 2011; Solomon et al.,素濃度の減少とによって，オゾン全量が CFC のなか

2015; Waugh et al., 2013]が示唆された。また，1979－

った時代のレベルよりも増加する super recovery の可1997 年の成層圏の気温の変化は，ODS 濃度増加に能性もある[Chipperfield et al., 2017; Maliniemi et al.,

よるオゾン量の減少の影響を受けていることがわかっ9大気化学研究 第 48 号 (2023)

た[Aquila et al., 2016]。近年，温暖化に関する数値実

散乱・地球表面からの赤外放射を吸収し，正味で験では以前のようにオゾン分布を与えるのではなく，は負の放射強制力を与えること，２）エアロゾル

化学気候モデルを使った，あるいは化学気候モデル

表面での不均一化学反応によりオゾン等の気体と同様にモデルの中でオゾンをオンライン計算する

物質に影響を与えること，３）エアロゾルからの例が増えている。そうすることによって，オゾンと気温，

赤外放射により周囲の大気を加熱し，大気循環に

風の相互作用が取り入れられ，温室効果ガスの増加

影響を与えることである。1991 年 6 月におきたピによる成層圏や対流圏の気候変化をより正しく理解

ナツボ火山噴火では，SO2 を含む大量の噴煙が下できることが期待される[Chido & Polvani, 2019]。オゾ

部成層圏に侵入して硫酸エアロゾルを生成し，約ンと気象場との相互作用を取り入れることで，熱帯下2 ヶ月後にその濃度は平穏時の約 60 倍に達した部成層圏や極域成層圏の気温の variability が増加[e.g., Mills et al., 2016]。硫酸エアロゾルは 1～2 年することや[Yook et al., 2020; Rieder et al., 2019]，南極

かけて全球に拡散し，その影響により地球表面平

のみならず北極オゾン破壊の地表気温への影響も

均気温が 0.1～0.5℃低下したと見積もられている

見られること[Calvo et al., 2015]，観測データからも[Minnis et al., 1993; Robock, 2000, 2007; Fujiwara et2020 年の北極域における大規模オゾン破壊の地表

al., 2020]。また，エアロゾル表面での不均一反応

気温への影響が見られること[Xia et al., 2021]など，オによって周囲の準安定な塩素化合物を不安定なゾン層変化の気候への影響に関する新しい知見が塩素化合物に変換し，成層圏オゾン破壊を引き起得られている。

こしたことが報告されている[Fahey et al., 1993;
Rodriguez et al., 1994; Solomon et al., 1996]。

4．成層圏におけるエアロゾルの影響

最近では 2022 年 1 月にトンガのフンガ・トン

4.1 成層圏エアロゾルの起源・種類とその影響

ガ-フンガ・ハアパイ火山が大規模噴火を起こし，下部成層圏（高度約 12～30 km）には硫酸塩を

その噴煙は高度 57 km に達した[Carr et al., 2022;

主成分とするエアロゾルが全球に分布している。

Proud et al., 2022]。これにより大量の水蒸気と SO2

その主な起源は，火山噴火で放出される二酸化硫が成層圏に注入され[Taha et al., 2022; Millán et at.,

黄（SO2）や硫化水素（H2S），海洋生物，森林火災

2022; Schoeberl et al., 2022]，成層圏エアロゾルのなどのバイオマス燃焼や人間活動から放出され光学的厚さは平穏時の約 5 倍，ピナツボ火山噴火

る硫化カルボニル（OCS），硫化ジメチル（dimethyl

後の約 1/6 の大きさ（約 0.02，波長 525nm でのsulfide, DMS, C2H6S），H2S 等の気体である。これ

60°S-60°N 月平均値）に増加した[Khaykin et al.,らの気体は主に熱帯対流圏界面遷移層（TTL）付

2022]。このような高い高度まで噴煙が観測された

近で粒子化して下部成層圏に流入すると考えらのは初めてであり，その影響に関する研究が積極れている（ただし，巨大火山噴火や大規模森林火的に行われている。

災では気体として成層圏に流入し，そこで粒子化

硫酸エアロゾル以外にも火山灰，バイオマス燃する）。その後エアロゾルは成層圏内で BDC にの焼による黒色炭素・有機炭素，有機物からなるエって数年の間に中高緯度へ輸送され，対流圏-成層

アロゾル等が成層圏には分布している。また，上圏交換過程や重力沈降により対流圏に除去され部成層圏では流星塵起源のエアロゾルも確認さると考えられている。

れている[Cziczo et al., 2001]。これらの成分は単体

硫酸エアロゾルが気候や大気化学環境に与えのエアロゾルとして存在するとともに，硫酸エア

る主な影響は以下の３つである。１）太陽放射を

ロゾルと内部混合していることも多い。これらの10大気化学研究 第 48 号 (2023)

エアロゾルの濃度は硫酸エアロゾルに比べて低用いた化学組成分析等が行われている。ライダー

いが，光学特性や化学的性質が異なり，その分布観測ではレーザー光を上空に向けて照射し，エアや気候に及ぼす影響は良く分かっていない。近年

ロゾルによって後方散乱された光を受信するこでは 2017 年のカナダ・北米や 2019-2020 年のオーとで，エアロゾルの光学特性（後方散乱係数や偏ストラリアで起きた大規模な森林火災で発生し光解消度等）の鉛直分布を観測する。衛星リモー

た火災積乱雲（Pyrocumulonimbus, PyroCB）が下部

トセンシングでは，太陽や恒星からの大気透過光

成層圏に達した。これによって成層圏エアロゾルや散乱光，大気放射をリム（掩蔽）観測すること量が増加し，放射収支や化学物質，大気循環に影で，エアロゾルの消散係数や吸収係数の空間分布

響を及ぼした観測例が報告されている[Peterson etを複数波長で観測する。代表的なセンサーとして

al., 2018; Kablick et al., 2020; Schwartz et al., 2020; Yu

は Stratospheric Aerosol Gas Experiment（SAGE），

et al., 2021; Rieger et al., 2021]。

Global Ozone Monitoring by Occultation of Stars

極域では冬季に気温が約 196 K 以下まで低下す（ GOMOS ）， Optical Spectrograph and InfraRed

ると，硫酸エアロゾルから硫酸・硝酸・水を主成

Imaging System （ OSIRIS ）， Ozone Mapping and分とする極成層圏雲（Polar Stratospheric Clouds,

Profiler Suite Limb Profiler（OMPS/LP） がある。

PSCs）が生成される（さらに約 188 K 以下で凍結

リ ム 観 測 以 外 に も 衛 星 搭 載 ラ イ ダ ー （ Cloud-

し，水を主成分とする氷粒子になる）。PSC は表面

Aerosol Lidar with Orthogonal Polarization, CALIOP）

での不均一反応により成層圏オゾン破壊を促す

による観測が行われている。日本が今後関わる衛[e.g., Tritscher et al., 2021]。また，森林火災粒子も星観測としては，2023 年に打ち上げ予定の日欧共オゾン層に影響を及ぼす可能性が指摘されてい同 地 球 観 測 衛 星 EarthCARE に ラ イ ダ ーる[Bernath et al., 2022; Solomon et al., 2022]。

（Atmospheric lidar, ATLID）が搭載され，エアロゾ

このように，成層圏エアロゾルは全球規模の放ルの観測を行う予定である。

射収支やオゾンを含む化学物質循環に影響してそれぞれの観測手法には長所と短所がある。直いる。

接観測の長所はエアロゾルの粒径分布や化学組成などの詳細な特性を，高精度かつ高時間・空間
分解能（数秒～数十分・数十 m～数百 m）で得ら

4.2 成層圏エアロゾルの観測手法
成層圏エアロゾルで観測すべきパラメータはれる点である。短所は観測頻度が低く，観測領域

光学特性，粒径分布，化学組成，相状態等，多岐が飛行経路上の狭い範囲に限定される点である。

にわたる。この点はオゾンなどの気体成分の観測

地上ライダー観測の長所は高度・時間分解能が高とは異なる。これらパラメータを目的に応じて精い（数百 m・数時間）こと，観測が比較的容易で度良く観測することが，エアロゾルが気候に与え

セルフキャリブレーションのため，長期観測に向る影響を理解し，評価するための鍵となる。

いている点がある。短所は観測が直上のみで，光成層圏エアロゾルを観測する手法は，気球や航学的に厚い雲が無い時間に限られる点，後方散乱

空機を用いた直接観測，地上からのライダー観測，係数を求める際に消散-後方散乱係数比を仮定す

衛星や宇宙ステーションからのリモートセンシ

る必要があり，エアロゾル濃度が高い時に測定値ングがある。直接観測ではパーティクルカウンタの不確かさが大きくなる点がある。衛星観測の長ーを用いた粒径分布測定，フィルターサンプリン

所は広範囲の分布を比較的高い頻度（全球をカバ

グによる電子顕微鏡観察，レーザー質量分析計をーするのに 2 週間～１ヶ月）で長期間（数年間）

11

大気化学研究 第 48 号 (2023)

にわたって得られる点である。短所は観測の空間

・衛星による成層圏エアロゾル観測については，分解能が直接観測に比べて粗いこと（鉛直分解能観測で得られる光学特性（消散係数）からエアロ

は 1～3 km・水平分解能は 100～1000 km），エア

ゾルの微物理特性をいかに精度良く推定するか，

ロゾルの光学特性を導出する際にいくつかの仮

さらにそれをどのように検証するかが取り組む定を必要とするため，観測値の不確かさが比較的べき課題の一つである。また，世界の機関で協力大きい点（平穏時では約 20％以上）がある。また，

して観測体制を維持していくことが重要である。

下部成層圏の圏界面付近では雲の影響を受けてデータ利用の面では，複数の衛星観測データを用

観測値にバイアスが入る問題がある[Kent et al.,

いて一貫性のある全球・長期データセットを作成

2003]。

することが化学輸送モデルの検証やそれを用いた影響予測にとって重要である[e.g., Kovilakam etal., 2020]。

4.3 今後取り組むべき課題
成層圏エアロゾルに関して今後取り組むべき・地球温暖化対策として，人工的に成層圏エアロ

課題を，主に Kremser et al.[2016]によるレビュー

ゾル層を改変すること（Geoengineering）が提案さを参考にして紹介する。

れている[杉山ら, 2011; NASEM, 2021]。その影響を・人間活動で放出される硫黄化合物が成層圏エアできるだけ正確に予測することも重要である。例

ロゾルに与える影響は良く分かっていない。そのえば，注入したエアロゾルが冬季の高緯度成層圏

理由として，上部対流圏～下部成層圏の SO2（10で PSCs に成長，あるいは中緯度でそれ自身が不ppt 以下）や OCS，DMS 濃度分布に関する直接観均一反応を起こしてオゾン層に影響を与える可測データが不足していること[Notholt et al., 2003，

能性もある。

2005]，またそれらの物質が圏界面からどのように・今後起こりうる巨大火山噴火や大規模な森林火

成層圏に入るかについての理解が不足している

災等に備えて，１）何を観測する必要があるかを点がある。最近は，硫酸エアロゾルや先駆気体の知っておくこと，２）その観測方法を知り，必要同位体比を測定し，人為起源物質の寄与を見積る

ならば開発すること，３）それが起きた時に，す研究もなされており[服部ら, 2016; Hattori et al.,

ぐに直接観測を実施できる体制を整えておくこ

2020]，成層圏でこのような観測を行えば新たな知と，また短期・長期的な影響を評価できるモデル

見が得られるかもしれない。

を持っておくことが重要である。

・夏季アジアモンスーンの高気圧性循環によって，今後日本が貢献できることとして，国内のみな

東アジア地域起源の汚染物質やエアロゾルが成らず観測が少ない東アジアの低緯度地域や南半層圏に流入することが衛星観測から指摘されて球で，国内外の研究機関と協力して観測を実施すいる[Vernier et al., 2011, 2015; Santee et al., 2017;

ること[e.g., Yoneyama et al., 2021; Velazco et al.,

Fujiwara et al., 2021]。しかし，直接観測による証

2017; 杉本ら, 2017]，化学輸送モデルの開発を進

拠は少なく[Vernier et al., 2018; Höpfner et al., 2019]，

め ， Network for the Detection of Atmospheric

今後の観測が望まれる。また観測を行うとともに，Composition Change （ NDACC ） l や Interactive

上部対流圏-成層圏間の物質輸送過程を明らかに

Stratospheric Aerosol Model Intercomparison （ISA-

し，それを大気輸送モデルで的確に再現する研究

MIP）m 等の国際コミュニティに参加し，お互いのも重要であると考えられる。

知見を共有していくことがある。

lm

https://www.ndaccdemo.org/

12

https://isamip.eu/home大気化学研究 第 48 号 (2023)

5．太陽活動，磁気圏・電離圏の変動が成層
圏／中間圏に与える影響

磁場の磁力線に沿って運動し，おもに極域の大気に5.1 地球外の様々な変動と地球大気環境変動

とき，荷電粒子は大気の主成分である窒素分子や酸降り込む（Energetic Particle Precipitation: EPP）。この地球大気は惑星間空間と地表との境界領域であり，素分子と衝突してそれらをイオン化し，引き続きイオ

地球内外環境の様々な変動の影響を受ける。中でもン分子反応によって窒素酸化物（NOx ）や水酸化物

成層圏・中間圏は惑星間空間と境界を接する領域で（HOx）などを生成することで，それらが成層圏オゾンあり，太陽活動や磁気圏活動など地球外の環境変動を破壊し，地球環境に影響を与える可能性が指摘さの影響を最も受ける領域である。これらの影響は上れている[e.g., Randall et al., 2005]。磁気圏から降込部中間圏から下部熱圏の電離圏科学として主として

むオーロラ電子はそのエネルギーが低い（数 keV 程超高層物理学の研究者らによって研究されてきた度）ため，極域オーロラ帯の中間圏・下部熱圏までし（例えば，SCOSTEP（Scientific Committee on Solar-

か降込むことができないが，そこで生成された NOx がTerrestrial Physics）による PRESTO（Predictability of

極渦や成層圏突然昇温等によって下降流が生じると

the variable Solar-Terrestrial Coupling） プログラムな

下方輸送され，成層圏オゾンの破壊に寄与する（間どの取り組み）。太陽活動に伴う超高層大気の熱収

接効果: EPP-IE）ことが指摘されている[e.g., Randall

支[e.g., Weimer et al., 2015]や磁気圏からのオーロラ

et al., 2007]。

粒子による熱圏大気の加熱[e.g., Heelis & Maute,

また近年，MeV 程度のより高いエネルギーまで加2020]など，人工衛星や地上レーダーなどの観測や速された放射線帯の電子（Medium Energy Electron:

モデルシミュレーションにより太陽―地球結合系のなMEE）が大気へ降り込んで成層圏まで到達し，そのかの地球大気としての理解が進んでいる。

場で NOx 等のオゾン破壊物質を生成してオゾン破壊

一方，大気科学の面からは気候変動との関連からに関与する可能性が議論されている[e.g., Miyoshi et

太陽放射変動の地球大気への影響についての研究

al., 2021]。MeV 電子によるイオン生成によって引きが 進 展 し つ つ あ る （ 例 え ば ， SPARC に お け る

起 こ さ れ る 大 気 組 成 変 動 に 関 し て ， SOLARIS-SOLARIS-HEPPA などの取り組み）。気候変動へのHEPPA の主導により CMIP-6 シナリオに MEE による太陽活動の影響は重要なものと認識されているが，イオン化プロセスを追加する形で様々な化学気候モ

中層大気での具体的な物理・化学過程と地上付近

デ ル と 観 測 と の 比 較 検 証 が 行 わ れ た [e.g., Nesse

での影響については，まだ十分には理解されていな

Tyssøy et al., 2022; Sinnhuber et al., 2022]。一方，観い[e.g., Gray et al., 2010]。大気へのインプットとして測の面では MeV 電子に関して，どのようなエネルギの太陽紫外線や高エネルギー粒子の侵入がどのようー分布を持つ電子が大気圏に降り込むのか，どの高な大気環境変動を引き起こし，またそれが対流圏ま度まで侵入するのか，その時にどのような大気組成をで伝搬するのか，その場合に地表まで到達する太陽生じるのか，それが地球大気環境にどのような影響を

短波長放射の影響とどのように相互影響をするのか与えるのか，といった現状の理解がいまだ十分でなを最先端の化学気候モデルや観測の両面から実証い。上部成層圏・中間圏の大気組成観測はその場観的に知見を深めることが課題である。

測が非常に困難であり，リモートセンシングが欠かせないが，衛星観測・地上観測ともに質・量が不足して5.2 高エネルギー電子の粒子降込みに対する地球

おり，地球環境への影響を検証するためには観測デ

大気のレスポンスータの充実が強く望まれる。

太陽活動に伴う高エネルギー荷電粒子は，地球

13大気化学研究 第 48 号 (2023)

5.3 太陽陽子・重イオン等の超高エネルギー粒子のの化学気候モデルを活用した古気候研究とともに，降込みの影響

アイスコアや歴史的資料等に基づいた地球大気環

2003 年 10 月末に発生したハロウィン・イベントと呼境の理解など他の分野との融合した研究による挑戦

ばれる大量の太陽陽子放出イベント時には，太陽かが 始 ま り つ つ あ る [e.g., Koldobskiy et al., 2021;

らの陽子が極域成層圏全体に降り込み，上部成層圏

Hayakawa et al., 2021]。また，太陽中性子モニターなの NOx 増加とオゾン減少など大気組成変動が衛星

ど太陽活動に起因する超高エネルギー粒子の降込

観 測 に よ り 捉 え ら れ た [e.g., Jackman et al., 2005;

みの検出時の大気組成変動の探査[e.g., Usoskin et

López-Puertas et al., 2005]。太陽陽子は放射線帯電

al., 2020]なども始まり，歴史と現代の両面からの研究

子よりもさらにエネルギーが高いため，より高度が低が始まっている。

い中間圏や上部成層圏まで到達し，その場でイオン引き起こす。このような降込みイベントの発生頻度は

6．地上観測で明らかにすべき成層圏／中間圏の研究課題と計画

電子と比べて低いため，これまで主に直接効果によ

これまで議論してきた科学的課題の解決に向け，る大気組成の短期変動として研究がなされてきたが，今後さらなる観測の高精度化，高分解能化が要請さ

一度イベントが発生すると極域全体の中層大気に直れる。ここでは，さまざまな地上からの観測手法の中接影響し，その後長寿命分子が輸送されることで全か ら ， 気 球 観 測 ， FTIR （ Fourier-Transform Infrared

球の大気環境に影響を与える可能性が指摘されてSpectrometer）観測，マイクロ波観測について取り上いる[e.g., Clilverd et al., 2005]。

げ，それぞれの特長，国内外の状況，および今後の反応により NOx, HOx などを生成して，オゾン破壊をさらに高いエネルギーを持つ粒子（Solar Energetic

計画について整理する。

Particles: SEPs や Cosmic Ray: CR）の降込みイベント
時の大気組成変動に関する研究も，特に古気候の6.1 気球観測観点から進展しつつある。これらの超高エネルギー

気球観測は，主に対流圏・成層圏の気象要素や粒子は陽子や重イオンからなり，GeV 以上のエネル

微量成分・エアロゾルの直接（in situ）観測を目的としギーを持つため対流圏界面付近まで粒子が侵入し，て実施されている。一般に，水素またはヘリウムガス

14

C や

を詰めたゴム気球に観測装置を吊るし，高度 35 km

Be などの放射性同位体を生成する。このような高エ前後までの大気を直接観測する。人工衛星による観

ネルギー粒子は地球磁場では束縛できず地球のあ測と比較されることが多いが，衛星観測が全球を同らゆる場所に降り込むため，地球規模で大規模な環

一精度でカバーするのに対して，気球観測はある限境変動が引き起こされる可能性が示唆されている。

られた地点を高鉛直分解能で観測すること，および近年の宇宙線分野の研究では，西暦 774 年から数衛星観測に比べて格段に低コストであることが特徴

イオン分子反応だけでなく核破砕反応により
1014C 増加が検出され（例である。特に，オゾンゾンデによるオゾン濃度の鉛直

えば，Miyake et al., 2012），引き続いて過去１万年間

分布観測は，1957/58 年の国際地球観測年以降，世に数回，同様の超高エネルギー粒子の降込みイベン

界各地で定常的に実施されており，現在でも約 70 のトが検出された[e.g., Usoskin & Kovaltsov, 2021]。これ

観測点で観測が継続されている[Tarasick et al., 2021]。

らのイベントは数 100 年から 1000 年に一度と推測さオゾンゾンデ観測は，南極オゾンホールの発見とそれるが，一度発生した時の地球環境への影響がどののメカニズム解明に大きく貢献した[Solomon, 1999]。

ようなものになるのかに関しては明らかでない。現代

一方，最強の温室効果ガスである水蒸気は，中下部

年にわたって全球において14大気化学研究 第 48 号 (2023)

対流圏ではラジオゾンデによる相対湿度観測で測定

1985 年から継続されており，日本上空の成層圏におできるものの，数密度が地表付近に比べて 4-5 桁程

ける温室効果ガス （CO2, CH4, N2O） などの長期変度小さくなる上部対流圏・成層圏での観測は容易で動の貴重なデータを提供している [Nakazawa et al.,はない。しかし，同領域での水蒸気量の増加が地上

2002; Engel et al., 2009]。

付近の温暖化に大きく寄与することが明らかとなり

ゼロプレッシャー気球は日が沈むと気球内のガス[Solomon et al., 2010]，鏡面冷却方式の水蒸気ゾンの温度が下がってしぼんでしまうため，浮力を失い高デを用いた観測が複数の観測点で定常的に実施さ度が下がる。そのため，日が沈むとバラストを投下しれるようになってきたn。しかし，これまで最も使用されて高度を維持するが，搭載できるバラストの量には限てきた En-Sci 社製 Cryogenic Frostpoint Hygrometer界があるため，飛揚可能期間は制限される。一方，[Vӧmel et al., 2007]の冷媒である代替フロン（CHF3）

排気口を持たないスーパープレッシャー気球は，昼がモントリオール議定書キガリ改正により規制対象と

夜問わず体積を一定に保つことで，ほぼ同じ高度をなったため，冷媒を使用しない新たな水蒸気ゾンデ

長期間 （1 か月以上） 飛揚することができる。スーパへの移行が進みつつある。このほかにも，エアロゾル

ープレッシャー気球には，昼の気球内外の圧力差にの粒径分布を測定するエアロゾルゾンデや雲・降水

耐える高い耐圧性と，気球内のガスを逃がさない高粒子をビデオ撮影する雲粒子ゾンデ，短波・長波放い気密性が求められる。このような仕様を満たす小型射を測定する放射ゾンデなどが古くから使用されて（直径 10m 前後）のスーパープレッシャー気球についいる[田中他，1999]。さらに近年，二酸化炭素濃度やてはフランスやアメリカで既に実用化され，科学観測

放射線強度を測定するゾンデなども市販され，研究[e.g., Rabier et al., 2010]だけでなく商業利用[e.g.,に活用されている[Ouchi et al., 2019]。

Katikala, 2014]も進んでいる。日本においても小型ス

上述の気球観測では，使用するゴム気球の大きさ

ーパープレッシャー気球の開発が進んでおり [斎藤により観測装置の重量が概ね 3 kg 以下に制限される。

他，2021]，同気球を用いた初の科学観測が 2022 年

より重い観測装置を上空に飛揚させるには，大気球に南極昭和基地で実施されている[冨川他，2021]。

と呼ばれるポリエチレンフィルム製の大きな気球を用

気球は，人工衛星，ロケット，航空機に並ぶ重要ないる。大気球はゼロプレッシャー気球とも呼ばれ，大飛翔体であり，特に成層圏大気を直接（in situ）観測

きいものは直径 100 m にも達し，搭載可能な観測装できるほぼ唯一の手段である。人工衛星，ロケット，

置の重量は 1 t を超えるものもある。気球下部の排気

航空機と比較すると，格段に低コスト（1/10～1/1000）

口を通じて外気と接しており，気球内外の圧力が等しであり，小型の気球であれば船上など様々な場所でくなっているのが特徴である。日本では，JAXA 宇宙

実験可能な高い機動性を有する。小型スーパープレ

科学研究所の大気球実験グループ（以降，大気球実

ッシャー気球を用いた下部成層圏の微量成分観測も

験グループ）が国内外での大気球実験を担っており，

海外では実施されており[Haase et al., 2018]，日本に国内では毎年春と秋に三陸大気球観測所 （1971～

おいても気球の実用化と観測装置の小型・軽量化の2007 年） および大樹航空宇宙実験場 （2008 年～）

進展が期待される。他方で，JAMSTEC を中心に成において実験が行われている。大気化学分野では，

層圏中上部の波と平均流の把握のため，高度 30～

東北大学を中心とするグループにより，三陸および40 ㎞到達をねらった 3 kg 級のラジオゾンデの定常

大樹でのクライオジェニックサンプラーによる観測が観測の計画が進められている[Kinoshita et al., 2022]。

nhttps://www.ndaccdemo.org/data/measurements-analysesdirectory/long-term/locations-instrument-type15

大気化学研究 第 48 号 (2023)

JAXA の大気球実験グループは，薄膜ポリエチレン

これら成層圏の大気観測に関する国際的な観測フィルムを用いた大気球により，2013 年に到達高度

ネットワークとして，1991 年に成層圏変動検出ネット

53.7 km の世界記録を達成しており，更なるフィルム

ワ ー ク （ Network for the Detection of Stratosphericの薄層化で下部中間圏の直接観測を実現しようとし

Change: NDSC）というコミュニティーが立ち上げられ，ている。また，通信衛星コンステレーションによる高速

2006 年からは研究対象に対流圏を加えて大気成分

ネットワークの構築が急速に進んでおり，気球搭載観変動検出ネットワーク（Network for the Detection of

測装置から画像を含む大容量データを送信すること

Atmospheric Composition Change: NDACC）として観も可能になろうとしている。今後，気球からの中間圏測を継続してきている。この観測コミュニティーは観界面大気光観測，超高分解能乱流観測など，高速測手法の違いによっていくつかのサブグループに分

データ通信を生かした気球観測も実現するだろう。こかれて活動しており，FTIR の地上観測コミュニティー

のように，気球，観測装置，高速通信の技術的進歩

は 赤 外 ワ ー キ ン グ グ ル ー プ （ InfraRed Working

により，観測プラットフォームとしての気球の価値は今Group: IRWG）として活動しており，毎年各国の研究

後ますます高まると予想される。

者が持ち回りで研究会を開催してきている。日本でも2006 年 に つ く ば で ， 2013 年 は 北 海 道 網 走 市 で
NDACC/IRWG 国際会議を開催した。また 2004 年か

6.2 FTIR 観測
地上から上空の大気微量気体成分を測定する装らは温室効果ガスの CO2 や CH4 の衛星観測の地

置 の 一 つ に ， フ ー リ エ 変 換 赤 外 分 光 器 （ Fourier-上検証として，主に近赤外領域の吸収線の解析を主Transform Infrared Spectrometer: FTIR）がある。大気眼とした地上 FTIR による観測ネットワークである炭素

微量気体成分の回転・振動遷移に伴う赤外領域のカラム全量観測ネットワーク（Total Carbon Column

吸収線型を，太陽や月を光源に用いて高波長分解

Observing Network: TCCON）が構築され，最近では

能で分光観測したスペクトルを，インバージョン計算

IRWG と同じ週に同じ場所で研究集会を開催していすることにより，上空の微量気体成分の鉛直カラム量る。

やある程度の高度分布を導出する。世界的には

これまで FTIR を用いた研究といえば，1 つの研究

1980 年代後半に実用化された観測手法であり，日本

グループが単独で 1 つもしくは複数の大気微量成分

では名古屋大学のグループが 1995 年に北海道陸別に着目して観測・解析し，論文でその成果を発表す

町で観測を開始したのが始まりである。観測対象としるという方式が主流であった。それが 2010 年代ごろて は 主 に 成 層 圏 に 分 布 す る オ ゾ ン （ O3 ） ， 硝 酸から，ある研究者が世界中の FTIR 観測コミュニティ（HNO3 ），塩化水素（HCl），フッ化水素（HF），硝酸

ーに声をかけて世界各国の FTIR 観測データを集め，塩素（ClONO2 ）の他に，主に対流圏に分布するメタ

まとめて解析することで，ある大気微量成分のグローン（CH4），亜酸化窒素（N2O），一酸化炭素（CO），ア

バルな分布や経年変化に関して調べ論文にまとめる，

ン モ ニ ア （ NH3 ） ， シ ア ン 化 水 素 （ HCN ） ， エ タ ンという研究手法が広まってきた。近年では，Kohlhepp（C2H6），アセチレン（C2H2），硫化カルボニル（OCS），

et al.[2012]が 17 地点における FTIR 観測データを集

各種フロン （CFC-11, CFC-12, etc.），各種代替フロン

めて，1980 年から 2010 年までの HCl, ClONO2, HF（HCFCs, HFCs） などが挙げられる。なお，各微量気のトレンドと季節変化の緯度分布に関してまとめた。

体の赤外吸収線のローレンツ幅の特徴から，高度分

Mahieu et al.[2014]は 8 地点における FTIR 観測デ

布に関する情報が得られるのは高度約 30 km 以下にータをまとめて，1997 年から 2007 年と 2007 年から限られる。

2011 年の HCl の変化トレンドに南北半球差があるこ

16

大気化学研究 第 48 号 (2023)とを見出し，成層圏循環の変化の様子を導き出した。

考えられる。（１）モントリオール議定書で削減が図ら

Dammers et al.[2016]は人工衛星 IASI で観測された

れ て い る 塩 素 ・ 臭 素 を 含 む 安 定 化 学 種 （ CFCs,

NH3 の観測結果を，9 地点における FTIR 観測デー

HCFCs）と そのリザーバー物質（HCl, ClONO2, HF）

タと比較して評価した。Bader et al.[2017]は，10 地点の経年変化のモニタリング。特に，2018 年から 2019における FTIR 観測データから，2005 年以降 10 年間

年にかけて，中国からのモントリオール議定書に違反のグローバルな CH4 の増加の様子を評価した。

す る 大 規 模 な CFC-11 の 放 出 が 確 認 さ れ た

Hannigan et al.[2022]は，22 地点における FTIR 観測[Montzka et al., 2018; Rigby et al., 2019]。今後もこのデータから，1986 年以降最近までの世界各地におけような違法な放出が起こらないか，継続的な全世界

る OCS のトレンドの様子を評価した。このように，的な FTIR 観測網による観測の継続が必要である。

FTIR コミュニティーでは世界の研究グループが協力（２）大気中の等価実効成層圏塩素量（Equivalent

して様々な大気化学種の解析に協力する体制が出

Effective Stratospheric Chlorine: EESC）の減少フェー来つつある。

ズの中で，成層圏・中間圏オゾン量の年々変動とそ

もう一つの最近の世界的な流れとして，解析手法の経年変化のモニタリング。これは，FTIR 観測だけの共通化ということが挙げられる。もともと FTIR 観測

でなく，地上 Dobson/Brewer 観測，オゾンゾンデ観測，

コミュニティーでは，得られた赤外分光スペクトルの

地上ミリ波観測，衛星観測などとの協力体制の構築

解析に，SFIT もしくは PROFFIT という共通の解析ツが重要である[Hassler et al., 2014; Harris et al., 2015]。

ールを用いていた。これらの解析ツールを使って特（３）CO2，CH4，N2O，CFCs，HCFCs，HFCs 等の温室

定の大気微量成分を解析する際には，対象とする解効果ガスの経年変動のモニタリングと， CH4 の増加

析スペクトル領域とスペクトル窓の数，用いるラインパに伴って引き起こされる成層圏水蒸気量経年変化のラメータ，同時に解く気体種，解析高度層の数と分けモニタリング。（４）地球温暖化防止に短期的に有効方，解析時の共分散行列，高度別の層への影響の性が高いと考えられる，短寿命気候強制力因子

強さ，等々選ぶべきパラメータが多岐にわたっている。

（Short-Lived Climate Forcer; SLCF）のモニタリング。

従来は研究グループごとに試行錯誤によって解析パ

FTIR で観測可能な SLCF としては，CH4，対流圏 O3，

ラメータの最適化を行っていたが，そうすると同じスペ

各種 HFCs 等が考えられる。（５）都市大気汚染物質

クトルからもグループによって異なる結果が得られる

としてより短寿命な物質（CHOCHO，H2CO，CH3OH，可能性がある。そこで，IRWG 会議の場での調整によHCOOH，etc.）のモニタリングによる大気汚染の把握。

って，対象大気微量成分ごとにリーダーを決めて解これまで日本の FTIR 研究コミュニティーでは，解析パラメータの最適化チューニングを行ってもらい，

析パラメータの最適化には海外の研究グループが設

コミュニティーの他のグループはリーダーの決めた解定した値を使う研究を進めてきた。今後は上に述べ

析パラメータを用いて解析を行うことにより，世界的にた世界との協力体制の構築に加え，日本発の新たな統一された結果を得ることが出来るようになった。

大気微量成分解析パラメータの開発と提案が重要な上で述べてきた通り，最近では世界各国の多くのテーマとなってくる。こうした方向では，2021 年に強観測点での FTIR 観測データをまとめて，ある微量気力な温室効果を持つ代替フロンの 1 種である HFC の体成分の全球分布や季節変動，経年変化などを明

解析パラメータの最適化がなされ，論文として掲載さらかにしようという流れが出来ている。この流れは今れたのは大きな第一歩である[Takeda et al., 2021]。今後しばらく続くであろう。近い将来にターゲットとなる

後も，日本の FTIR 研究コミュニティーによるさらなるであろう対象気体成分としては，以下のようなものが観測の継続と新たな解析手段の開発が望まれている。

17

大気化学研究 第 48 号 (2023)

6.3 マイクロ波観測

極域における大気の下方輸送の速度などの大気の電波を用いて大気微量成分を遠隔計測する方法

力学量を得ることができるのもマイクロ波観測の重要としてマイクロ波観測がある。大気観測では主としてな点である。

センチメートル波，ミリメートル波，サブミリメートル波

たとえば，大気温度のプロファイルの観測には O2を総称してマイクロ波と呼んでいる。衛星と地上の双の複数本の磁気双極子放射スペクトルが使われる。

方からの観測に用いられるがここでは地上からのマイ

これは主に衛星観測でよく行われ，たとえばクロ波観測について述べる。大気中の分子の回転遷

AURA/MLS では 118 GHz 帯と 239 GHz 帯の観測か移等による電波の放射あるいは吸収量を測定する受ら対流圏の 261 hPa から下部熱圏の 0.00046 hPa の動的な観測が主として行われ，各分子の圧力幅で広範囲の気温プロファイルが標準プロダクトの一つとしがるスペクトル形状から逆問題を解くことで鉛直分布て公開されている[Livesey et al., 2022]。地上からは，を，積分強度から部分カラム量を求めることができる。

より大気吸収の影響を受けにくい 51-57 GHz の周波鉛直分布を導出できる高度の上限は，圧力幅が分子数帯域の O2 を地上から観測して高度 50 km 程度まの熱運動で広がるドップラー幅と同程度になる高度での温度プロファイルを導出する TEMPERA がベルで決まるが，ドップラー幅は周波数に比例するため，

ン大学のグループで開発されている[Stähli et al.,

赤外線の FTIR と比べるとドップラー幅が小さく，より

2013]。同じくベルン大学のグループが〜142 GHz の

高い高度の 70-80 km 程度の中間圏までの鉛直分布

オゾンのスペクトルのドップラーシフトから高度 30 – 79を求めることができるのが大きな特長である。ただし，km の間の水平風速を地上観測から求める WIRA を

高度分解能は気球観測などに比べると粗く概ね 10

開発している。デジタル高速フーリエ変換型の分光

km 前後である。また，波長が長いためエアロゾルの計を用いて 6.1 kHz の周波数分解能でデータを取得

影響を受けにくい，放射のスペクトル観測は太陽のよし，リトリーバル後 25 m/s の程度の誤差での風速の観

うな背景光源を必要としないため，昼夜連続して（極測が可能となっている。また速度が１日に数百メート

地では夏冬連続して）観測が可能であるなどの特長

ルと遅く，直接降下速度を測定することができない極をもつ。一方，回転遷移のため，二酸化炭素（CO2 ）域の上部成層圏から中間圏における下方輸送など

やメタン（CH4）のような電気双極子能率を持たない所

は，化学的な寿命の長い CO や H2O などの鉛直分

謂対称性の良い分子は観測できない。現在，世界的布の時系列変化からその降下速度の推定に用いらに主として観測されているのは，オゾン（O3）および水れる。当初は人工衛星からの観測データが使われた

蒸気（H2O），オゾン層破壊物質関連の一酸化塩素

が[Allen et al., 2000]，その後地上観測でも同様の観（ClO）であり，亜酸化窒素（N2O），硝酸（HNO3）など

測/解析を行なった結果がいくつも出されている[e.g.

の観測例も報告されている。また，最近では宇宙空

Di Biagio et al., 2010; Schranz et al., 2019]。ただし，間からの高エネルギー粒子の大気への影響を調べ

Ryan et al.[2018]が CO の観測結果と SD-WACCM のるために中間圏から下部熱圏の一酸化窒素（NO）のシミュレーション結果とを比較し，化学的な変化や鉛測定も進んでいる。

直移流以外の力学的効果の影響が無視できない場

こうした大気分子自身の量およびその時空間変化合があり，CO 観測から得られる降下率の取り扱いにを導出するのはマイクロ波観測の重要な目的だが，は注意が必要であることが指摘されている。

線スペクトルから得られる物理情報や空間分布の時

マイクロ波観測の観測ネットワークとしては，FTIR間変化などから，大気分子をひとつのプローブとして，と同様に NDACC のマイクロ波ワーキンググループが大気の温度プロファイルや水平風速プロファイルや活動をしている。マイクロ波ワーキンググループでは，

18

大気化学研究 第 48 号 (2023)

基本的にオゾン（O3 ），水蒸気（H2O），一酸化塩素

させ，超高層大気の研究グループと協力しながら宇（ClO）が標準的な観測対象となっている。これら以外

宙からの高エネルギー粒子降り込みの大気影響を観の大気分子の観測に対して排他的なわけではない

測的に研究している。

が，これら以外の分子の観測データは，各々の観測

今後の地上マイクロ波観測は，２極化して発展して機関が独自に管理し公開している場合が多い。WG

いくと考えられる。一つは標準化・均質化の方向であの会合は数年に１回程度の頻度で開催され，それぞる。複雑なシステムで受信機を冷却して究極の感度れの機関の計画や機器の運用状況と課題，新たなを目指すのではなく，安価で運用が容易で特別な技

観測技術の情報共有がなされている。毎年会合が開術を必要としない標準観測システムを開発し，共通の催される FTIR と大きく異なるのは，共通して満足す

キャリブレーションスキームで観測を行ない，共通のべき装置およびデータの大枠の仕様は決まっているプログラムで解析を行う。常温受信機であっても 22

ものの，メーカーが提供する標準（あるいはそれに準GHz 帯の水蒸気，110 GHz 帯のオゾンであれば，トレずる）測器や共通の解析ツールを使っているのではンドや季節変動を導出するのに必要なタイムスケー

ないという点である。すなわち研究機関ごとに装置のルで十分な S/N のデータを取得できると考えられる。

細部や解析プログラムが異なっている場合が多く，また解析に関しては，最近欧州のさまざまなグルー

FTIR のように一つの研究目的のために異なる機関

プが解析に使っている ARTS（Atmospheric Radiativeのデータを統一的な規格のもとで解析するのには馴Transfer Simulator）と QPack を用いることで可能に染みにくい面がある。NDACC の５地点の水蒸気マイなると考えられる。必要なのは，このような枯れた技術

クロ波放射計を衛星測器の MLS（Microwave Limbで構成された標準マイクロ波測器を地球上の適所にSounder ） の デ ー タ と 比 較 を 通 し て 評 価 し た も の配置し，そこからのデータを戦略的に取りまとめる強[Haefele et al., 2009]や２地点のオゾンマイクロ波放射

力なリーダーシップで，それが NDACC のマイクロ波計のデータを同じく MLS との比較を通して評価した

ワーキンググループに期待されているタスクであろう。

もの[Boyd et al., 2007]など，装置間の差異を埋めるた

もう一つの極は，これとは逆に最先端の技術をどんどめの検証と努力が行われているが，まだその段階にん取り入れ，より先鋭的な観測装置を開発し，これまとどまっている感がある。

で誰も見ていない，把握できていないデータの取得

ただし，こうした個々の研究機関が独自に開発しを目指す方向であろう。日本が得意とする超伝導ミリ研究を進めている点は必ずしも負の側面だけを持つ

波サブミリ波技術は，SMILES において世界で初めものでもなく，新たな観測や技術的な発展を切り開くて宇宙空間における機械式超伝導受信機の運用を可能性がまだマイクロ波観測には多く残されているこ

実現し，短い運用期間であったにもかかわらず他のとの反映とも言える。上述の地上からのマイクロ波に衛星測器では取得できないユニークな成果を輩出しよる風や気温の測定はスイスのベルン大学の開発チた。この流れは後述の SMILES-2 にも受け継がれ，さームの強い技術力の結晶であり，日本の名古屋大学

らに観測領域を下部熱圏まで広げて超高層大気科

では日本の持つ超伝導薄膜積層技術や微細導波菅学との連携を視野に入れた展開を発想している。地

金属加工技術をベースに 230 GHz から 255 GHz に

上からのマイクロ波観測においても，SMILES で培っわたる周波数帯の中で観測したい分子スペクトルがた技術をさらに発展させ新たな技術開発をもとに超存在する複数の周波数帯の電波を切り出し，帯域

高層大気科学との連携を視野に入れた発展が期待

2.5GHz の帯域内に再合成することにより複数分子のできると考えられる。

同時観測を感度が高い超伝導受信機を用いて実現

19大気化学研究 第 48 号 (2023)

7．衛星観測で明らかにすべき成層圏／中間圏の研究課題と計画

は高度分解能が~3 km であるため，HIRDLS タイプ

7.1 米国における地球観測衛星計画の動向

1 km の測定が望ましいとされている。

（赤外放射のリム観測） のフィルター放射計による ~本節では主に成層圏の化学過程に関連した 10 年

以上から期待される今後の科学として，スケールの衛星観測による科学と応用の要点整理・・ オゾン層の長期トレンド

洗い出し（decadal survey）の要点を述べる。

・ UTLS におけるオゾン支配要因

米国では 2007 年に Earth Science and Applications

・ 成層圏−対流圏交換の機構

from Space （ESAS-2007） [NRC, 2007] が出版され，の 3 つが挙げられている。

2005 年から 2015 年以降に推奨される衛星観測ミッションが記載された。成層圏に関連するものとして

7.2 国内外の研究動向（〜2022 年）およびギャップ，

ACE（Aerosol/Cloud/Ecosystems）mission と GACM

アウトルック（Global Atmospheric Composition Mission）があった

過去 10 年程度の衛星観測による研究の進展につがどちらも現時点ではキャンセルされている。

いても軽く触れる。成層圏オゾントレンドに関しては

一 方 ， 2018 年 に 出 版 さ れ た Thriving on Our

特に 2000 年以降の成層圏ハロゲン量の減少に伴っ

Changing Planet: A Decadal Strategy for Earthてどのようにオゾン層が回復して行くのかに焦点が当

Observation from Space（通称 ESAS-2017）[NASEM,

てられてきた。例として Chipperfield et al.[2017]では，

2018]ではあえてミッション名の記載はせず，2017 年

オゾン破壊物質のレベルがピークを迎えた 1997 年ごから 2027 年以降に求められる Science（科学）とろの前と後の２つの期間に分けて，それぞれ期間にApplication（応用），そのために必要な Observation

ついて重回帰分析を行いトレンドを導出する手法（観測）が記載されている。

（Multiple Linear Regression with Independent Linear

科学と応用の優先度区分として，Most Important

Trends; MLR/ILT）を用いている。その結果，両半球（MI），Very Important（VI），Important（I）の 3 つがあ

オゾン全量の緯度 35 度から 60 度の範囲では有意なり，このうち（I）に Impacts of ozone layer change が含回復傾向は見られていない（0.4±1.0% / 10 年のトレンまれている。

ド; 1997 年から 2015 年）。より包括的な SPARC のまた，観測システムの優先度として，成層圏に関連

LOTUS 報告書[SPARC/IO3C/GAW, 2019]では，2000

するものとしては「エアロゾル」と「O3 と微量気体」が挙年から 2016 年の 2 hPa（高度 40km 付近）では有意げられている。各々，鉛直分布の測定が必要とされ，な正トレンドが報告されている（各々2.9，2.1，1.3%/10

その実現手法としては前者がライダーで，後者は紫年のトレンド； 35-60°N，35-60°S，20°S-35°N の 3 領

外・可視，赤外，マイクロ波による Limb/Nadir サウン域）。なお，直近の論文にて LOTUS 報告書の結果のディングおよび紫外・可視，赤外による太陽・恒星掩

更新がなされている[Godin-Beekmann et al., 2022]。
この 10 年での特筆すべき事項としては北極におけ蔽法が挙げられている。
今後の観測ターゲット（Targeted Observable，TO）とる大規模なオゾン破壊が 2 度起きたことであろう

して 12 の項目が挙げられている。そのうち，最後の（2010/11 年と 2019/20 年の冬季から春季にかけて）。

TO-12 が「O3 と微量気体」である。測定すべき化学種

2010/11 年については日本語の解説を参照されたいとしては O3，H2O，CO，NO2，CH4，N2O の 6 つであ[中島, 2011]。2019/20 年については GRL/JGR でのり，各々1 km かそれ以下の高度分解能を UTLS で持特集（AGU, 2020）や ACP などで数多くの出版がある。

つこととされている。現存の MLS や MIPAS タイプで特に 2019/20 年については観測史上最大のオゾン破20大気化学研究 第 48 号 (2023)

壊規模であり，オゾンに関連する様々な物質の濃度

配要因，３．成層圏−対流圏交換の機構，の３つの他推移など，今後注視して行く必要がある。衛星観測にも，WMO オゾン評価報告書の 2018 年版[WMO,

からの具体例としては MLS によるオゾンの他，N2O，2018]で述べられている，今後の大規模火山噴火に

HNO3 ， HCl の 特 徴 的 な 時 間 変 化 が 挙 げ ら れ る

よる成層圏への影響や，宇宙産業等の利用増加に[Manney et al., 2020]。強固な極渦，低温，低濃度オ

伴うロケット排ガスの影響，さらには自然起源の海洋ゾンにより，低濃度 N2O，低濃度 HNO3，そしてオゾンからのハロゲン化学種の成層圏内での無機化合物と回復期直前の高濃度の HCl など，どれも MLS によるしての振る舞いなどを衛星から長期的かつ定量的に観測の中では過去最大となっている。また，北半球把握し続けることが重要であろう。また，化学の点からでの大規模な森林火災の影響で，少なからず成層は逸れるが，ESAS-2017 では両半球極渦における成圏へもエアロゾルが注入されたことが，研究船舶搭載

層圏風速の観測が極めて不十分であることが指摘さの ラ イ ダ ー 観 測 （ MOSAiC ） か ら も 分 か っ て お り ，れており，化学気候モデルなどの成層圏状態を正し

2019/20 年の北極オゾン破壊に影響した可能性も指く初期化する上でも，成層圏風速の全球観測の重要摘されている[Ohneiser et al., 2021]。さらに，2019 年

性は高い。

のオーストラリアにおける大規模な森林火災は記憶

ESAS-2017 でも述べられているように，高度分解に新しいが，これに由来する火災積乱雲に伴う煤煙能の高い，かつ 1 週間のスケールで全球観測が可能

が成層圏の下部にまで到達し[Hirsch & Koren, 2021]，

なセンサは存在しない（MLS や ACE-FTS は~3 km

その結果として中緯度の下部成層圏オゾン破壊にも分解能であり，~1 km 分解能の SAGE-III は太陽掩寄与していることが指摘されている[Solomon et al.,蔽法であるため全球をカバーするには時間がかか2022]。これらの観測的証拠のためには NO2（OSIRISる）。また，今後についてもセンサ提案こそあれ，打上と SAGE III）やエアロゾル消散係数（OMPS-LP，

げ予定が決まっているミッションは米国においては無OSIRIS，SAGE III）などの衛星観測データが活かさ

いため，多成分観測を特徴とする現状の MLS やれている。

ACE-FTS（カナダ）などが運用を停止もしくはセンサ

この 10 年における日本の大気微量成分を測定す

寿命で観測不可となった場合には極めて大きな成層る衛星センサからの国際貢献としては SMILES によ圏科学研究の痛手となり，化学過程の研究のみならるものがある（一部 ILAS-II）。最も大きな貢献としてず，多くの研究分野にも波及することになろう。したがは SPARC の Data initiative 報告書であろう[SPARC,って，今後 10 年間の研究は現存の衛星センサが止2017; Hegglin et al., 2021]。このプロジェクトでは 20 にまることなく観測を継続するか否かに大きく依存して上る成層圏観測センサからの 26 にわたる化学種のいると言わざるを得ない。そのような中でも欧州では

月平均の時系列データセットを作成するという膨大なALTIUS （ Atmospheric Limb Tracker for the

作業がなされている。さらに同じく SPARC の水蒸気

Investigation of the Upcoming Stratosphere）というミッに 関 す る プ ロ ジ ェ ク ト WAVAS に も 貢 献 が あ る 。

シ ョ ン が 予 定 さ れ て お り [e.g., Fussen et al., 2019;

SMILES は 3 つ，ILAS-II は 1 つの課題に参画してErrera et al., 2021]，今後 10 年のギャップを部分的にいる（詳しくは ACP/AMT/ESSD 特集号, EGU, 2019）。

埋める可能性があり，予定通りの打上げが大いに期

現時点での国内外での衛星からの成層圏観測に待される。また，2022 年 11 月に打上げられた，ついてギャップについても触れる。まず，背景となる

NOAA の Joint Polar Satellite System（JPSS）シリーズ

科学に関しては，ESAS-2017 で挙げれらている，１．

の JPSS-2 に搭載される OMPS-LP からの O3 や NO2

オゾン層の長期トレンド，２．UT/LS におけるオゾン支の高度分布導出にも期待がかかる（ただし大気分子21

大気化学研究 第 48 号 (2023)

によるリム散乱光に基づくため測定精度や高度分解可欠である。そのため，本ミッションでは以下の 3 つ

能は太陽掩蔽法にやや劣る）。一方国内でもの科学的目標を設定している。

SMILES をヘリテージとしたセンサ提案などがなされ

1. 高層大気観測の継続的な観測ているところであり，今後 10 年の観測ギャップを埋め

2. オゾン, GHGs, 同位体を中心とした大気化学過るためにも早期の採択・打上げが望まれる。最後に，

程の精緻化

表 1 に ESAS-2017 を参考にして成層圏化学研究に

3. 数値モデルの精度向上

とって必要な項目を簡単に列挙した。

これらの科学的目標の達成のため，高緯度範囲（±80 度; 軌道傾斜角 65 度の場合）で，太陽掩蔽観
測によって，FTS（Fourier-Transform Spectrometer）に

7.3 成層圏・中間圏に関わる人工衛星の国内計画
現在，高層大気（上部対流圏以高）の微量気体成よる近赤外から熱赤外域の波長（4～14 μm）域を高ス

分観測を目的とした人工衛星は，Aura-MLS（USA,

ペクトル分解能（0.02 cm-1）で実施し，対流圏中層か

2004 年～）と ACE-FTS（カナダ, 2003 年～）だけが運ら下部熱圏（8～100 km），多種類の大気微量成分を用されている。世界的にみても高層大気観測を主目

鉛直分解能（1.5～4 km）で観測する。特に GHGｓ

的とした衛星は計画されておらず，継続的な観測が（CO2，CH4，N2O，H2O，O3）やオゾン化学に関連す切望されている状況である。より詳細な背景についてる成分（O3 ，CFC-11，CFC-12，CH3Cl 等），同位体

は，SLCF 章（3.4 章）を参照されたい。このような状況（H2O，CO2，O3，N2O，CO，CH4，OCS 関連）をモニ

下で，国内で提案されている成層圏中間圏に関係す

タリングする。主要成分の精度と科学的に有効な高度範囲を表 2 に示す。

表１ 成層圏化学研究として期待される衛星観測の概要
期待される化学種

O3, H2O, CO,NO2, CH4, N2O（可能であれば
Cly, NOy, SO2など）

エアロゾル（可能であれば煤煙粒⼦と硫酸液滴粒⼦の区別や表⾯積密度の推定が出来ること）

⾼ 度 分 解 能
（UT/LS）~1km以下~1km以下

全球観測に必要 な 時 間 ス
ケール

1週間以下

1週間以下

測定⼿法

⾚ 外放射 （パッシ ブ）、接線⾼度
15km（55km）における測定時間は8(3)ミリ秒以下、周縁観測( た だ し IFOV も
鉛 直 ⽅ 向 1km 程度とする。）

ライダー（アクティブ）、直下視観測

本ミッションの特徴は主に 2 点ある。一点目は，下層から高層までを同一測器で観測することで，圏間（対流圏−成層圏−中間圏−熱圏）の相互作用を定量的に評価可能である。これは既存の高層大気観測衛星と同等以上の質を確保することを目標とし，気候変動研究における観測の継続性を担保する。2 点目は，複数の同位体種を得ることによって，化学過程の精緻化だけでなく，物質循環，特に水循環，降水過程の精緻化が期待される。例を示すと，水蒸気同位体を使用することで，予報モデルの物理量の精度向上が期待される。具体的には，IASI の水蒸気同位体データを用いて，気温，風速，比湿等の予報精度が10%以上向上した[Toride et al., 2021]。また水蒸気同位体を全球大循環モデルにデータ同化した場合にる人工衛星について 2 件，紹介する。

おいても，水蒸気関連以外の風速等の予報精度が一つ目は「高層大気の化学・力学場の動態把握の全球で大幅に低減されている[Tada et al., 2021]。

ための FTS 衛星観測ミッション」である。現在の気候

二つ目は「超伝導サブミリ波リム放射サウンダの理解および将来の気候変動の予測には，全球規（SMILES-2）」である。SMILES-2 は，地球大気リム観

模での大気微量成分，雲の継続的な観測が必要不

測により，成層圏・中間圏・下部熱圏（高度 15-15022大気化学研究 第 48 号 (2023)km）におよぶ広い高度領域の風・温度場と微量成分である。具体的には以下の三つの科学目標を設定し場の全体像をその日周期成分を含めて高精度で明ている：

らかにする衛星観測計画である。

1. 大気波動を介した下層からの影響の解明
2. 磁気圏からのエネルギー流入の影響の解明

本計画は，過去に国際宇宙ステーション（ISS）上から大気観測を行った SMILES の経験を礎としてい（EPP，磁気嵐など）

る。SMILES では過去に類を見ない高精度微量成分

3. 全大気モデルへのベンチマークデータの提供

観測を実現し，かつ，ISS が太陽非同期軌道をとる利これらの目標を達成するにあたって特筆すべきは，点も生かして，成層圏オゾンの明瞭な日周変化や日水平風速の測定である。中性風の分布は重力波など食に伴うオゾン変動を発見するなどの功績を収めた

大気波動の鉛直伝播特性を規定するため，波動を[e.g., Sakazaki et al., 2013; Imai et al., 2015]。一方で介した大気上下結合の理解（科学目標１）にあってはSMILES の観測高度範囲は高度 90 km 以下に限らその理解が不可欠である。ところが現在，中・上層大れ，また，風・温度場（力学場）を高精度で測定する

気の水平風速観測は非常に限られており，「帯状平表２ FTS 高層大気ミッションにより得られる成分とその精度と高度範囲

均東西風」といった基本的な描像すらよく分かっていないことが中層・超高層大気研究推進の大きな足かせになっている。特に傾度風平衡が破綻する赤道上
空では，風の分布推定は直接観測に頼るほかない。
この点 SMILES-2 では，超高感度な測定を活かして，
O3 などの分子種の輝線のドップラーシフトから視線風速を算出する。さらにアンテナを二台搭載することを検討しており，同じ場所を二度観測することで，水平風ベクトルを算出することを計画している。
本稿のテーマである大気化学の観点からは，オゾン層科学に関わる分子種を成層圏から下部熱圏まで広範囲で観測できるのが特徴である。とりわけ太陽非同期のプラットフォームから日変化を高精度で捉える
点は，SMILES と並んで大きな特徴である。また磁気圏からの影響（科学目標 2）は，大気微量成分とそれに伴う放射バランスの変調を介して力学場に作用す

観測波長帯を持っていなかった。さらに，機器の故障ることが知られており，SMlLES-2 による広い高度領により半年で観測が終了したため，季節変化や年々域の微量成分－力学場の一体観測は，これら一連変化を明らかにするに至らなかった。

のプロセスを丸ごと捉えることが可能である。

SMILES-2 は，SMILES の経験・反省を活かし，観現在 SMILES-2 は（初代 SMILES と同様）再度 ISS

測領域を下部熱圏領域まで 150 km まで伸張し，微からの観測を検討している。軌道傾斜角は 51.6°と極量成分のみならず，新たに風と温度を，その日周期域を見るにはやや物足りないが，60 日で観測ローカ

成分を含めて高精度で測定することを計画している

ル時刻が 24 時間変化し，日変化を捉えることが可能（表 3）。気象学－超高層大気にまたがる広い領域のである。今後，気象学－大気化学－超高層大気科

多パラメータ観測により，地球大気上下結合の描像

学の幅広いコミュニティからのインプットを頂きな解明や気候変動の監視に貢献することが大きな目的
23

大気化学研究 第 48 号 (2023)

表３ SMILES-2 ミッションの観測パラメータと精度（シングルスキャンの精度）

10 年ほどの間に，得られた新たな知見を整理し，今後取り組むべき学術的課題とその課題を解決するための地上観測や衛星観測の現状と課題についてまとめた。
対流圏との物質交換（STE）および相互作用においては，対流圏界面遷移層を通しての物質交換プロセスがより詳細に議論されるようになった。以前は，力学的には成層圏は対流圏の変動に受動的と考えられていたが，まず高緯度帯での成層圏から対流圏への寄与が議論され，ここ 10 年あまりの間に熱帯域での成層圏から対流圏への影響が議論されるようになった。こうした STE や相互作用が気候変動によりどのように変化するかは，オゾン層に影響を及ぼす微量成分が対流圏から成層圏に入るプロセスを理解し，オゾン層の将来予測の精度を高める上でも重要である。そしてオゾン層変化が気候に与える影響を正しく理解するためにも，そうしたプロセスを取り入れオゾン分布自体をモデルの中で計算する化学気候モデルの開発・改良が重要である。
成層圏内での物質循環という点では，GHG の増加に伴い大気波動の消散が促進され，大気循環の強化が示唆されている。多くの間接的な観測は BDCの shallow branch の加速を支持している一方，BDCの deep branch に関しては観測的にまだ明確ではない。オゾン層の長期トレンドは，今後 ODS の影響が相対的に低下していく中で，GHG の増加に伴う成層圏の気温の変化やグローバルな大気循環の変化の影響がより重要性を増してくると考えられる。
成層圏水蒸気の主なソースは対流圏からの流入とCH4 の酸化だが，気候変動に伴い対流圏からの輸送がら実現を目指したい。

が増えるという見方と，対流活動が活発化し上層が8．おわりに冷えて輸送してくる水蒸気は減るという相反する見方

本稿では，対流圏と物質交換／相互作用する成がある。一方，CH4 の増加に伴う成層圏水蒸気の増層圏・中間圏，成層圏・中間圏の力学・化学で主要

加は，対流圏界面付近の気温に影響を与えると同時な役割を演ずるオゾンとその破壊物質の動向と気候に，HOx 量の変化を通してオゾン破壊触媒反応サイ

変動の相互関係，熱圏以高の超高層との相互作用

クルに影響し，さらに赤外線放射収支を変化させてや太陽活動応答などのテーマについて，特に最近

成層圏の冷却にも寄与することなどが考えられる。こ24

大気化学研究 第 48 号 (2023)のように STE での物質交換，成層圏内での大気循環，

地上観測では日本も世界の観測ネットワークの中

オゾン層の変化，GHG の変化と気温変化は相互にでいくつかの重要な貢献をしているものの，中高層

密接に関連しあっている。これらを解きほぐしていくた

大気の衛星観測は世界的に停滞しているのが深刻

めには，高精度，高分解能のデータに基づいた個別な問題点である。現在稼働中の欧米の衛星が停止のプロセスの正しい理解が必要となる。

すると観測データが取得できなくなる。特に STE 研究

地球外の環境変動の影響を受ける境界領域としてを進める上では，衛星を用いた高鉛直分解能のリムの中間圏および上部成層圏に関しては，太陽放射観測が非常に重要であり，欧州で新しい計画が走り

変動の気候への影響，EPP による大気組成変動などつつあるものの，米国では打ち上げの決まっているミで研究が進みつつあるが，観測データがまだ不十分

ッションはない。こうした状況の中，日本国内でも中で今後の充実が強く望まれる。また SEP や CR など

高層大気用の FTS および SMILES 後継機のテラへの（超）高エネルギー粒子の影響に関しては，イルツ・サブミリ波衛星（SMILES-2）の検討が進められベントの発生頻度が低いことやインターバルがている。しかし，実現まではまだ道のりがある。大気化

数千万年のオーダーとなるため，放射性同位体な学コミュニティーからの支援を是非ともお願いしたい。

どを用いた古気候学的な研究とも融合した新たな研究のアプローチが始まっている。

25

大気化学研究 第 48 号 (2023)

表４ 成層圏および中間圏の大気化学の現況と将来展望のまとめ

究極のゴールは何か

この10 年での世界的な動向や日本での研究の強み

現在の重要な
ギャップ

それらを踏まえ，今後10 年の研究をドライブするkeyquestion or 作
業仮説

主な連携相手・対流圏と成層圏との境界領域の構造の理解と対流圏–成層圏間の力学的結合と物質交換との関係の理解。
・微量成分（GHG，オゾン，代替フロン，水蒸気等）の変化が成層圏の大気循環に与える影
響の理解。
・気候変動に伴うオゾン層変化，およびオゾン層変化が気候に与える影響の理解。
・火山噴火や大規模森林火災起源の成層圏エアロゾルの化学影響の理解と人為起源エア
ロゾルの成層圏への寄与および流入過程の定量的な理解。
・温暖化対策として成層圏エアロゾル層を改変するジオエンジニアリングの影響予測とそれに基づいた適切な評価。
・太陽活動（放射・高エネルギー粒子）や磁気圏現象がイオン化学を通して NOx，HOx を生成し，中間圏・成層圏オゾンを変化させる影響とそれが気候に与える影響の理解。
・日本は熱帯域における SOWER などの気球観測，大型の大気レーダー（インドネシア，南極 PANSY），CONTRAIL などで UTLS 領域の観測で貴重な貢献。
・数値モデルの高度化。積雲や重力波のパラメタリゼーションの改良。化学輸送モデルによる UTLS の各過程の精緻化（への貢献）。 計算機リソースの発展に伴う分解能の向上。
・数値モデルを用いたオゾン層の気候影響研究は，オゾン分布を与えるのではなく，化学気候モデルの中でオンラインでオゾン分布を計算する例が増加。
・世界初の機械式極低温冷凍機で動作する超伝導検出器を搭載し，地方時の制限を受けない太陽非同期軌道で観測した日本の SMILES はオゾンの日周変化や日食に伴う変動を発見するなどのユニークな成果を輩出した。
・スーパープレッシャー気球を用いると，ほぼ同じ高度で１ヶ月程度，成層圏の in-situ 観測が可能になる。
・地上 FTIR では，解析ツールや分子パラメータを世界的に統一して最適化することでグローバルな経年変化を調べる研究が増加。強度の弱い CFC や HFC などの吸収線について
もカラム量の導出が可能となってきた。
・地上，衛星ともにマイクロ波観測は，他の測器では困難な中間圏以上の領域のデータを提供。日本は，SMILES をはじめ地上の放射計でも超高感度の超伝導受信機開発で高い技術を有する。
・対流圏–成層圏（－中間圏）の物質循環・相互作用を理解するためには，現状の観測デー
タやモデルの時間分解能と鉛直分解能では不十分である。熱帯積雲対流や対流圏界面褶曲 （tropopause folding） など，スケールは小さいが物質輸送にとっても重要と思われる現象を解像できるような高解像度の観測・モデルによる現象の理解が必要。
・将来予測の精緻化のため，オゾン等の微量成分と気象場との相互作用を理解し，高分解
能化学気候モデルに適切に取り入れる必要がある。
・世界的な衛星計画の停滞（具体的な継続ミッションの計画が立ち遅れている）により，グローバルデータの継続性や観測可能な微量成分の種類が限られる恐れがある。これによって，微量成分濃度の長期トレンドの理解や輸送過程の理解（気象場と様々な微量成分輸送との間の整合的な理解），等価実効成層圏塩素（EESC）や反応性窒素酸化物（NOy）等の量の推定に支障をきたす可能性がある。
・微量成分，特に短寿命化学種が対流圏から成層圏にどのように流入するか？ また，そのタイムスケール，対流圏–成層圏の交換時定数はどれぐらいか？
・GHG の増加に伴い水蒸気などの化学種の対流圏から成層圏への流入量（またその逆）が変化することによって，成層圏の気温構造がどう変化するのか？ 基本的に CO2 増加による成層圏冷却効果が今後も支配的だが，国際的な規制に反し，HFC 等の濃度が増えた場合
は下部成層圏において気温上昇に作用し，冷却効果を部分的に抑える可能性もあり得る。
これら気温構造の変化による中高緯度における大気循環はどのようになるのか？
・太陽活動や磁気圏活動，宇宙線などによる地球大気へのエネルギー流入はどの程度グローバルな環境に影響を与えるのか？ また，そうした影響は対流圏まで伝播するのか？
SPARC, NDACC, SCOSTEP

26

大気化学研究 第 48 号 (2023)

7．略語リストUnderstanding and Monitoring

AAO： Antarctic oscillation（南極振動）

FTIR：Fourier-Transform Infrared Spectrometer（フーACE-FTS ： Atmospheric Chemistry Experiment -リエ変換赤外分光器）

Fourier Transform Spectrometer

FTS：Fourier-Transform Spectrometer（フーリエ変換

ACTM：Atmospheric Chemistry-Transport Model（大分光器）

気化学輸送モデル）

GHG：greenhouse gas（温室効果ガス）

ADEOS ：Advanced Earth Observing Satellite

GOMOS：Global Ozone Monitoring by Occultation of

ALTIUS：Atmospheric Limb Tracker for InvestigationStarsof the Upcoming Stratosphere

HCFC：hydrochlorofluorocarbon（ハイドロクロロフル

AO：Arctic Oscillation（北極振動）

オロカーボン）

AoA：Age of Air（大気年齢）

HFC：hydrofluorocarbon（ハイドロフルオロカーボン）

ARTS : Atmospheric Radiative Transfer Simulator

HIRDLS：High Resolution Dynamics Limb Sounder

ATLID：Atmospheric lidar

IAGOS ： In-service Aircraft for a Global Observing

BDC：Brewer-Dobson Circulation（ブリューワ・ドブソ

Systemン循環）

IASI：Infrared Atmospheric Sounding Interferometer

CALIOP ： Cloud-Aerosol Lidar with Orthogonal

ILAS：Improved Limb Atmospheric Spectrometer

Polarization

IRWG：InfraRed Working GroupCARIBIC：Civil Aircraft for the Regular Investigation

ISA-MIP ： Interactive Stratospheric Aerosol Modelof the atmosphere Based on an Instrument Container

Intercomparison

CCM：Chemistry–Climate odel（化学気候モデル）

ISS：International Space Station

CFC：Chlorofluorocarbon（フロン）LOTUS：Long-term Ozone Trends and Uncertainties in

CMIP-6：Coupled Model Intercomparison Projects -the Stratosphere
MEE：Medium Energy Electron

Phase 6
CONTRAIL ： Comprehensive Observation Network

MIPAS ： Michelson Interferometer for Passive

for TRace gases by AIrLiner

Atmospheric Sounding

CR：Cosmic Ray

MLS：Microwave Limb Sounder

DMS: dimethyl sulfide （硫化ジメチル）

MOSAiC：Multidisciplinary drifting Observatory for

EarthCARE ： Earth Clouds, Aerosols and Radiation

the Study of Arctic Climate

Explorer （雲エアロゾル放射ミッション）

NAO：North Atlantic Oscillation（北大西洋振動）

EECS：Equivalent Effective Stratospheric Chlorine（等NDACC：Network for the Detection of Atmospheric

価実効成層圏塩素量）

Composition Change

EPP：Energetic Particle Precipitation

NDSC ： Network for the Detection of Stratospheric

EPP-IE ： Energetic Particle Precipitation - indirect

Change
NICAM ： Nonhydrostatic Icosahedral Atmosphericeffect
ExTL：Extratropical Transition Layer（熱帯外対流圏

Model（非静力学全球大気モデル）

界面遷移層）ODS：Ozone Depleting Substance（オゾン層破壊物質）

FORUM

：

Far-infrared

Outgoing

Radiation

OMPS-LP ： Ozone Mapping and Profiler Suite27

大気化学研究 第 48 号 (2023)（OMPS） - Limb Profiler（LP）

STE：Stratosphere−Troposphere Exchange（成層圏−

OSIRIS ： Optical Spectrograph and Infrared Imager

対流圏間物質交換）

SystemTCCON：Total Carbon Column Observing Network

PANSY radar：Program of Antarctic Syowa MST/IS

TTL：Tropical Transition Layer（熱帯対流圏界面遷

Radar（南極昭和基地大型大気レーダー）移層）

PRESTO ： Predictability of Variable Solar-Terrestrial

UTLS：Upper Troposphere and Lower Stratosphere（上Coupling

部対流圏下部成層圏）

PMC：Polar Mesospheric Cloud（極中間圏雲）

VSLS：Very short-lived substances（極短寿命種）

PSC：Polar Stratospheric Cloud（極成層圏雲）

WACCM ： Whole Atmosphere Community Climate

PyroCb：Pyrocumulonimbus（火災積乱雲）

Model

QBO：Quasi-Biennial Oscillation（成層圏準 2 年周期

WAVAS：Water Vapor Assessment

変動）
SAGE：Stratospheric Aerosol and Gas Experiment

8．参考文献SAM：Southern Annular Mode（南半球環状モード）

Abalos M., B. Legras, F. Ploeger, & W.J. Randel (2015),

SATIO-TCS ： StratosphericAnd

TroposphericEvaluating the advective Brewer-Dobson circulation in three

Influences On Tropical Convective Systems

reanalyses for the period 1979-2012, J. Geophys. Res.

SCOSTEP：Scientific Committee on Solar-Terrestrial

Atmos., 120, 7534–7554, doi: 10.1002/2015JD023182.

Physics
SD-WACCM ： Specified

AGU (2020), The Exceptional Arctic Stratospheric Polar Vortex

Dynamics

version

of

in

WACCM

CausesandConsequences,https://agupubs.onlinelibrary.wiley.com/doi/toc/10.1002/(ISSEP：Solar Energetic Particles
SHADOZ ： Southern

2019/2020:

HemisphereSN)1944-8007.ARCTICSPV.

ADditional

Allen, D. R. et al. (2000), Antarctic polar descent and planetary

Ozonesondes

wave activity observed in ISAMS CO from April to July

SLCF：Short-Lived Climate Forcer（短寿命気候強制

1992,

力因子）

Geophys.

Res.

Lett.,

27,

665–668,doi:

10.1029/1999GL010888.

SMILES：Superconducting Submillimeter-wave Limb-

Aquila, V. et al. (2016), Isolating the roles of different forcing

emission Sounderagents in global stratospheric temperature changes using

SOLARIS-HEPPA：Solar Influence for SPARC - Highmodel integrations with incrementally added single forcings,

Energy Particle Precipitation in the AtmosphereJ.

SOWER ： Soundings of Ozone and Water in the

Geophys.

Res.

Atmos.,

121,

8067–8082,

doi:

10.1002/2015JD023841.

Equatorial Region

Bader, W. et al. (2017), The recent increase of atmospheric

SPARC：Stratosphere-troposphere Processes And theirmethane from 10 years of ground-based NDACC FTIR

Role in Climate

observations since 2005, Atmos. Chem. Phys., 17, 2255-

S-RIP：SPARC Reanalysis Intercomparison Project

2277, doi: 10.5194/acp-17-2255-2017.

SST：Sea Surface Temperature（海表面温度）

Baldwin, M. P. et al. (2001), The quasi-biennial oscillation, Rev.

SSW：Stratospheric Sudden Warming（成層圏突然昇Geophys., 39 (2), 179– 229, doi: 10.1029/1999RG000073.

温）Bernath, P., C. Boone, & J. Crouse (2022), Wildfire smoke

28大気化学研究 第 48 号 (2023)

destroys stratospheric ozone, Science, 375, 1292-1295, doi:

Climate Change 2021: The Physical Science Basis.

10.1126/science.abm5611.

Contribution of Working Group I to the Sixth Assessment

Birner, T., & H. Bönisch (2011), Residual circulation trajectories

Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change,

and transit times into the extratropical lowermost

V. Masson-Delmotte et al. (eds.), Cambridge: Cambridge

stratosphere, Atmos. Chem. Phys., 11, 817–827, doi:

University

10.5194/acp-11-817-2011.

10.1017/9781009157896.003.

Press,

pp.

147

–

286,

doi:

Bisht, J. S. H. et al. (2021), Seasonal variations of SF6, CO2, CH4,

Chido, G., & L. M. Polvani (2019), The Response of the Ozone

and N2O in the UT/LS region due to emissions, transport,

Layer to Quadrupled CO2 Concentrations: Implications forandClimate, J. Climate, 32, 7629-7642. doi: 10.1175/JCLI-D-

chemistry,

Atmospheres,

Journal126,

ofGeophysicale2020JD033541,

Research:doi:

19-0086.1.

10.1029/2020JD033541.

Chipperfield, M. et al. (2017), Detecting recovery of theBoyd, I. S. et al. (2007), Ground-based microwave ozone

stratospheric ozone layer, Nature, 549, 211-218, doi:radiometer measurements compared with Aura-MLS v2.2

10.1038/nature23681.

and other instruments at two Network for Detection of

Chubachi, S. (1984), Preliminary results of ozone observation at

Atmospheric Composition Change sites, J. Geophys. Res.,

Syowa station from February 1982 to January 1983, Mem.

112, D24S33, doi: 10.1029/2007JD008720.

Natl. Inst. Polar Res., 34, 13-19.

Bönisch, H. et al. (2011), On the structural changes in the

Clilverd, M. A. et al. (2005), Modeling a large solar proton event

Brewer-Dobson Circulation after 2000, Atmos. Chem. Phys.,in the southern polar atmosphere, J. Geophys. Res., 110,

11, 3937–3948, doi: 10.5194/acp-11-3937-2011.

A09307, doi: 10.1029/2004JA010922.

Brasseur, G. P., & S. Solomon (2005), Aeronomy of the middle

Cziczo, D. J., D. S. Thomson, & D. M. Murphy (2001), Ablation,

atmosphere (Third revised and enlarged edition), Springer,

ﬂux, and atmospheric implications of meteors inferred from

Dordrecht, 644pp, doi: 10.1007/1-4020-3824-0.

stratospheric aerosol, Science, 291(5509), 1772–1775, doi:

Brewer, A.W. (1949), Evidence for a world circulation provided

10.1126/science.1057737.

by the measurements of helium and water vapour

Dammers, E. et al. (2016), An evaluation of IASI-NH3 with

distribution in the stratosphere, Quart. J. Roy. Meteor.

ground-based FTIR measurements, Atmos. Chem. Phys., 16,

Soc.,75, 351-363, doi: 10.1002/qj.49707532603

10,351-10,368, doi: 10.5194/acp-16-10351-2016.

Butchart, N. (2014), The Brewer-Dobson circulation, Rev.

Dessler, A. E. (1998), A reexamination of the ‘stratosphericGeophys, 52 (2), 157-184, doi: 10.1002/2013RG000448.

fountain’ hypothesis, Geophys. Res. Lett., 25(22), 4165–

Calvo, N., L. M. Polvani, & S. Solomon (2015), On the surface

4168, doi: 10.1029/1998GL900120.

impact of Arctic stratospheric ozone extremes, Environ. Res.

Dhomse, S. et al. (2018), Estimates of Ozone Return Dates fromLett., 10, 094003, doi: 10.1088/1748-9326/10/9/094003.

Chemistry-Climate Model Initiative Simulations, Atmos.

Carr, J. L., Horvath, A., Wu, D. L., & Friberg, M. D. (2022),

Chem. Phys., 18, 8409-8438, doi: 10.5194/acp-18-8409-

Stereo plume height and motion retrievals for the record-

2018.

setting Hunga Tonga-Hunga Ha'apai eruption of 15 January

Diallo, M., B. Legras, & A. Chédin (2012), Age of stratospheric2022, Geophys. Res. Lett., 49(9), e2022GL098131. doi:

air in the ERA-Interim, Atmos. Chem. Phys., 12, 12133-

10.1029/2022GL098131.

12154, doi: 10.5194/acp-12-12133-2012.

Chen, D. et al. (2021), Framing, Context, and Methods. In

Di Biagio, C. et al. (2010), Evolution of temperature, O3, CO,29大気化学研究 第 48 号 (2023)

and N2O profiles during the exceptional 2009 Arctic major

2010.

stratospheric warming as observed by lidar and millimeter-

Fu, Q., P. Lin, S. Solomon, & D. L. Hartmann, (2015),

wave spectroscopy at Thule (76.5°N, 68.8°W), Greenland, J.

Observational evidence of strengthening of the Brewer-

Geophys. Res., 115, D24315, doi: 10.1029/2010JD014070.

Dobson circulation since 1980, J. Geophys. Res. Atmos., 120,

Dupuy, E., H. Akiyoshi, & Y. Yamashita (2021), Impact of

10,214–10,228, doi: 10.1002/2015JD023657.

unmitigated HFC emissions on stratospheric ozone at the

Fueglistaler, S. et al. (2009), Tropical tropopause layer. Reviews

end of the 21st century as simulated by chemistry-climateof Geophysics, 47, RG1004, doi:10.1029/2008RG000267.

models,J.

Geophys.

Res.:

Atmospheres,

126,

Fueglistaler S., M. Abalos, T. J. Flannaghan, P. Lin, & W. J.

e2021JD035307, doi: 10.1029/2021JD035307.

Randel (2014), Variability and trends in dynamical forcing

EGU (2019), Water vapour in the upper troposphere and middleof tropical lower stratospheric tempera- tures, Atmos. Chem.

atmosphere: a WCRP/SPARC satellite data quality

Phys., 14, 13439–13453, doi: 10.5194/acp-14-13439-2014.

assessment including biases, variability, and drifts, T.

Fujiwara, M., P. Martineau, & J. S. Wright (2020), Surface

Leblanc and D. J. Carlson (eds.) ACP/AMT/ESSD inter-temperature response to the major volcanic eruptions injournalmultiple reanalysis data sets, Atmos. Chem. Phys., 20, 345–

SpecialIssue,

https://acp.copernicus.org/articles/special_issue830.html.

374, doi: 10.5194/acp-20-345-2020.

Engel, A. et al. (2009), Age of stratospheric air unchanged within

Fujiwara, M. et al. (2021), Lower-stratospheric aerosol

uncertainties over the past 30 years, Nature Geosci., 2, 28-

measurements in eastward-shedding vortices over Japan31, doi: 10.1038/GEO388.

from the Asian summer monsoon anticyclone during theEngel, A. et al. (2017), Mean age of stratospheric air derived

summer of 2018, Atmos. Chem. Phys., 21, 3073–3090, doi:from AirCore observations, Atmos. Chem. Phys., 17, 6825–

10.5194/acp-21-3073-2021.

6838, doi: 10.5194/acp-17-6825-2017.

Fussen, D. et al. (2019), The ALTIUS atmospheric limb sounder,

Errera, Q. et al. (2021), On the capability of the future ALTIUS

J.

ultraviolet–visible–near-infrared limb sounder to constrain

Quant.

Spectrosc.

Ra.,

238,

106542,doi:

10.1016/j.jqsrt.2019.06.021.

modelled stratospheric ozone, Atmos. Meas. Tech., 14,

Garcia, R. et al. (2015), On the secular trend of COx and CO2 in

4737–4753, doi: 10.5194/amt-14-4737-2021.

the lower thermosphere, J. Geophys. Res., Atmos., 121,

Fahey, D. W., et al. (1993), In situ measurements constraining

3634–3644, doi: 10.1002/2015JD024553.

the role of sulphate aerosols in mid-latitude ozone depletion,

García-Comas, M. et al. (2016), Measurements of global

Nature, 363, 509–514, doi: 10.1038/363509a0.

distributions of polar mesospheric clouds during 2005–2012

Farman, J. C., B. G. Gardiner, & J. D. Shanklin (1985), Large

by MIPAS/Envisat, Atmos. Chem. Phys., 16, 6701–6719,

losses of total ozone in Antarctica reveal seasonal ClOx/NOx

doi: 10.5194/acp-16-6701-2016.

interaction, Nature, 315, 207-210, doi: 10.1038/315207a0.

Garfinkel, C. I. et al. (2018), Nonlinear response of tropical

Forster, P. M., & M.Joshi (2005), The role of halocarbons in thelower stratospheric temperature and water vapor to ENSO,

climate change of the troposphere and stratosphere. Clim.

Atmos. Chem. Phys., 18, 4597–4615, doi: 10.5194/acp-

Change, 71, 249-266. doi: 10.1007/s10584-005-5955-7.

2017-520.

Fu, Q., S. Solomon, & P. Lin (2010), On the seasonal dependence

Gettelman, A. et al. (2011), The extratropical upper troposphereof tropical lower-stratospheric temperature trends, Atmos.

and lower stratosphere, Rev. Geophys., 49, RG3003, doi:Chem. Phys., 10, 2643–2653, doi: 10.5194/acp-10-2643-

10.1029/2011RG000355.

30

大気化学研究 第 48 号 (2023)

Godin-Beekmann, S. et al. (2022), Updated trends of theP. Shine (1991), 0n the “downward contro1” of extratropicalstratospheric ozone vertical distribution in the 60°S–60°N

diabatic circulations by eddy-induced mean zonal forces，J.

latitude range based on the LOTUS regression model, Atmos.

Atmos.

Chem. Phys., 22, 11657–11673, doi: 10.5194/acp-22-11657-

0469(1991)048<0651:OTCOED>2.0.CO;2.

2022.

Sci.,

48,

651-678,doi:

10.1175/1520-

Haynes, P. et al. (2021), The influence of the stratosphere on theGray, L. J. et al. (2010), Solar influences on climate, Rev.

tropical troposphere, Journal of the Meteorological Society

Geophys., 48, RG4001, doi: 10.1029/2009RG000282.

of Japan Ser. II, 99 803-845, doi: 10.2151/jmsj.2021-040.

Haase, J. et al. (2018), Around the world in 84 days, Eos, 99, doi:

Heelis, R. A., & Maute, A. (2020), Challenges to understanding

10.1029/2018EO091907.

the Earth's ionosphere and thermosphere. J. Geophys. Res.-

Haefele, A. et al (2009), Validation of ground-based microwave

Spaceradiometers at 22 GHz for stratospheric and mesosphericdoi:

Data Initiative: comparison of stratospheric composition

Hall, T. M., & R. A. Plumb (1994), Age as a diagnostic of

measurements from satellite limb sounders, Earth Syst. Sci.

stratospheric transport, J. Geophys. Res., 99, 1059–1070,

Data, 13, 1855–1903, doi: 10.5194/essd-13-1855-2021.

doi: 10.1029/93JD03192.

Hirsch, E. & I., Koren (2021), Record-breaking aerosol levels

Hannigan, J. W. et al. (2022), Global atmospheric OCS trend

explained by smoke injection into the stratosphere, Science,

analysis from 22 NDACC stations, J. Geophys. Res.127,

e2021JD035764,

371, 1269–1274, doi: 10.1126/science.abe1415.

doi:

Holton, J. R., & A. Gettelman (2001), Horizontal transport and10.1029/2021JD035764.

the dehydration of the stratosphere, Geophys. Res. Lett., 28,Harris, N. R. P. et al. (2015), Past changes in the vertical

2799–2802, doi: 10.1029/2001GL013148.

distribution of ozone - Part 3: Analysis and interpretation of
Atmos.

e2019JA027497,

Hegglin, M. I. et al. (2021), Overview and update of the SPARC

10.1029/2009JD011997.

trends,125,10.1029/2019JA027497.

water vapor, J. Geophys. Res., 114, D23305, doi:

Atmosphere,

Physics,

Chem.

Phys.,

15,9965-9982,

Holton, J. R. et al. (1995), Stratosphere-troposphere exchange.

doi:

Reviews

10.5194/acp-15-9965-2015.

ofgeophysics,

33(4),

403-439,doi:

10.1029/95RG02097.

Hassler, B. et al. (2014), Past changes in the vertical distribution

Höpfner, M. et al. (2019), Ammonium nitrate particles formed inof ozone - Part 1: Measurement techniques, uncertainties andupper troposphere from ground ammonia sources during

availability, Atmos. Meas. Tech., 7, 1395-1427, doi:

Asian monsoons, Nat. Geosci., 12, 608–612, doi:

10.5194/amt-7-1395-2014.

10.1038/s41561-019-0385-8.

Hattori, S., K. Kamezaki, & N. Yoshida (2020), Constraining the

Hossaini, R. et al. (2016), A multi-model intercomparison of

atmospheric OCS budget from sulfur isotopes, Proc. Natl.

halogenated very short-lived substances (TransCom-VSLS):

Acad.

linking oceanic emissions and tropospheric transport for a

Sci.

U.S.A.,

117(34),20447–20452,

doi:

10.1073/pnas.2007260117.

reconciled estimate of the stratospheric source gas injection

Hayakawa, H. et al. (2021), The intensity and evolution of theof bromine, Atmos. Chem. Phys., 16(14), 9163-9187, doi:

extreme solar and geomagnetic storms in 1938 January,

10.5194/acp-16-9163-2016.

Astrophys. J., 909 id. 197, 14pp., doi: 10.3847/1538-

Hurwitz, M. M. et al. (2015), Ozone depletion by4357/abc427.

hydrofluorocarbons, Geophys. Res. Lett., 42, 8686–8692,

Haynes, P. H, M. E. McIntyre, T. G. Shepherd, C. J. Marks, & K.

doi: 10.1002/2015GL065856.

31大気化学研究 第 48 号 (2023)

Imai, K. et al. (2015), SMILES observations of mesosphericevolution of HCl, ClONO2, and HF total column abundances,ozone during the solar eclipse, Geophys. Res. Lett., 42,

Atmos. Chem. Phys., 12, 3527-3557, doi: 10.5194/acp-12-

doi:10.1002/2015GL063323.

3527-2012.

Jackman, C. H. et al. (2005), Neutral atmospheric influences ofKoldobskiy, S., O. Raukunen, R. Vainio, G. A. Kovaltsov & I.

the solar proton events in October–November 2003, J.

Usoskin (2021), New reconstruction of event-integrated

Geophys. Res., 110, A09S27, doi: 10.1029/2004JA010888.

spectra (spectral fluences) for major solar energetic particle

Kablick, G. P. III,, D. R. Allen, M. D. Fromm, & G. E. Nedoluha

events, Astron. Astrophys.. 647 A132, doi: 10.1051/0004-(2020), Australian pyroCb smoke generates synoptic-scale

6361/202040058.

stratospheric anticyclones. Geophys. Res. Lett., 47,

Konopka, P., F. Ploeger, M. Tao, & M. Riese (2016), Zonallye2020GL088101, doi: 10.1029/2020GL088101.

resolved impact of ENSO on the stratospheric cir- culation

Katikala, S. (2014), Google project loon, InSight: Rivier

and water vapor entry values, J. Geophys. Res. Atmos., 121

Academic Journal, 10, 1-6(19), 11,486–11,501, doi: 10.1002/ 2015JD024698.

Kawatani, Y., & K. Hamilton (2013), Weakened stratospheric

Kovilakam, M. et al. (2020), The Global Space-based

quasibiennial oscillation driven by increased tropical mean

Stratospheric Aerosol Climatology (version 2.0): 1979—

upwelling, Nature, 497, 478–481, doi: 10.1038/nature12140.

2018, Earth Syst. Sci. Data, 12(4), 2607–2634, doi:Kent, G. S., C. Trepte, P.-H. Wang, & P. Lucker (2003), Problems

10.5194/essd-12-2607-2020

in separating aerosol and cloud in the Stratospheric Aerosol

Kremser, S. et al. (2016), Stratospheric aerosol—Observations,and Gas Experiment (SAGE) II data set under conditions ofprocesses, and impact on climate, Rev. Geophys., 54, 278–lofted dust:Application to the Asian deserts, J. Geophys. Res.,

335, doi: 10.1002/2015RG000511.

108(D14), 4410, doi: 10.1029/2002JD002412.

Kuang, Z., & C. S. Bretherton (2004), Convective influence on

Khaykin, S., A. et al. (2022), Global perturbation of stratospheric

the heat balance of the tropical tropopause layer: A cloud-water and aerosol burden by Hunga eruption, Earth andresolving model study, J. Atmos. Sci., 61, 2919–2927. doi:Space

10.1175/JAS-3306.1.

Science

Open

Archive,

31,

doi:

10.1002/essoar.10511923.1.

Liu, H., Tao, C., Jin, H., & Nakamoto, Y. (2020), Circulation and

Kim, J., K.M. Grise, & S.-W. Son (2013), Thermaltides in a cooler upper atmosphere: Dynamical effects ofcharacteristics of the cold-point tropopause region in CMIP5

CO2 doubling, Geophys. Res. Lett., 47(10), e2020GL087413,

models, J. Geophys. Res. Atmos., 118, 8827–8841, doi:

doi: 10.1029/2020GL087413.

10.1002/jgrd.50649.

Livesey, N. J. et al. (2022), Earth Observing System (EOS) Aura

Kinoshita, T. et al. (2022), Toward Standard Radiosonde

Microwave Limb Sounder (MLS) Version 5.0x Level 2 and 3

Observations of Waves and the Mean State in the 30–40 km

data quality and description document, Pasadena: California

Altitude Range Using 3–kg Balloons. Journal of

Institute of Technology.

AtmosphericandOceanic

Technology,

doi:

López-Puertas, M. et al. (2005), Observation of NOx

10.1175/JTECH-D-21-0011.1.

enhancement and ozone depletion in the Northern andKodera, K., & Y. Kuroda (2002), Dynamical response to theSouthern Hemispheres after the October–November 2003

solar cycle, J. Geophys. Res., 107, 4749, doi: 10.1029/

solar proton events, J. Geophys. Res., 110, A09S43, doi:

2002JD002224.

10.1029/2005JA011050.

Kohlhepp, R. et al. (2012), Observed and simulated timeMahieu, E. et al. (2014), Recent Northern Hemisphere32

大気化学研究 第 48 号 (2023)

stratospheric HCl increase due to atmospheric circulation

imprint of tropical tropopause temperatures on stratosphericchanges, Nature, 515, 104-107, doi: 10.1038/nature13857.

water vapor, J. Geophys. Res., 101, 3989-4006, doi:

Maliniemi, V., H. N. Tyssøy, C. Smith-Johnsen, P. Arsenovic, &10.1029/95JD03422.

D. R. Marsh (2021), Effects of enhanced downwelling ofNakazawa, T. et al. (2002), Variations of stratospheric trace gases

NOx on Antarctic upper-stratospheric ozone in the 21st

measured using a balloon-borne cryogenic sampler, Adv.

century, Atmos. Chem. Phys., 21, 11041–11052. doi:Space Res., 30(5), 1349-1357, doi: 10.1016/S0273-

10.5194/acp-21-11041-2021.

1177(02)00551-3.

Manney, G. L. et al. (2020), Record-Low Arctic Stratospheric

NASEM (National Academies of Sciences, Engineering, andOzone in 2020: MLS Observations of Chemical Processes

Medicine) (2018), Thriving on Our Changing Planet: A

and Comparisons With Previous Extreme Winters, Geophys.

Decadal Strategy for Earth Observation from Space (ESAS-

Res.

2017), Washington, DC: The National Academies Press, doi:Lett.,

47,

e2020GL089063,

doi:

10.1029/2020GL089063.

10.17226/24938.

Millán, L. et al. (2022), The Hunga Tonga-Hunga Ha'apai

NASEM (National Academies of Sciences, Engineering, andHydration of the Stratosphere, Geophys. Res. Lett., 49,

Medicine) (2021), Reflecting Sunlight: Recommendations

e2022GL099381, doi: 10.1029/2022GL099381.

forMills, M. J. et al. (2016), Global volcanic aerosol properties

J.

Geophys.

Res.

Atmos.,

Geoengineering

ResearchandResearch

Governance, Washington, DC: The National Academies

derived from emissions, 1990-2014, using CESM1(WACCM),

Solar

Press, doi: 10.17226/25762.

doi:

Nesse Tyssøy, H. et al. (2022), HEPPA III Intercomparison

10.1002/2015JD024290.

Experiment on Electron Precipitation Impacts: 1. EstimatedMinnis, P. et al. (1993), Radiative climate forcing by the mount

Ionization Rates During a Geomagnetic Active Period in

Pinatubo eruption, Science, 259(5100), 1411-5, doi:

April 2010, J. Geophys. Res.: Space Physics, 126,

10.1126/science.259.5100.1411.

e2021JA029128, doi: 10.1029/2021JA029128.

Miyake, F., K. Nagaya, K. Masuda, & T. Nakamura (2012), A

Newchurch, M. J. et al. (2003), Evidence for slowdown insignature of cosmic-ray increase in AD 774–775 from tree

stratospheric ozone loss: First stage of ozone recovery, J.

rings

Geophys.

inJapan,Nature,486,

240–242,doi:

10.1038/nature11123.

Res.,

108(D16),

4507,

doi:

10.1029/2003JD003471

Miyazaki, K. et al. (2016), Inter-comparison of stratospheric

Newell, R. E., & S. Gould-Stewart (1981), A stratosphericmean-meridional circulation and eddy mixing among six

fountain?, J. Atmos. Sci., 38, 2789–2796 doi: 10.1175/1520-

reanalysis data sets, Atmos. Chem. Phys., 16, 6131–6152,

0469(1981)038<2789:ASF>2.0.CO;2.

doi: 10.5194/acp-16-6131-2016.

Notholt, J. et al. (2003), Enhanced Upper Tropical TroposphericMiyoshi, Y. et al. (2021), Penetration of MeV electrons into the

COS: Impact on the Stratospheric Aerosol Layer, Science,

mesosphere accompanying pulsating aurorae, Sci. Rep., 11,300(5617), 307–310, doi: 10.1126/science.1080320.

13724, doi: 10.1038/s41598-021-92611-3.

Notholt, J. et al. (2005), Influence of tropospheric SO2 emissions

Montzka, S. A. et al. (2018), An unexpected and persistenton particle formation and the stratospheric humidity,

increase in global emissions of ozone-depleting CFC-11,

Geophys. Res. Lett., 32, doi: 10.1029/2004GL022159.

Nature, 557, 413-417, doi: 10.1038/s41586-018-0106-2.

NRC (National Research Council) (2007), Earth Science andMote, P. W. et al. (1996), An atmospheric tape recorder: The

Applications from Space: National Imperatives for the Next33

大気化学研究 第 48 号 (2023)

Decade and Beyond (ESAS-2007). Washington, DC: The

Randall, C. E. et al. (2007), Energetic particle precipitation

National Academies Press, doi: 10.17226/11820.

effects on the Southern Hemisphere stratosphere in 1992–

Ohneiser, K. et al. (2021), The unexpected smoke layer in the2005,

High Arctic winter stratosphere during MOSAiC 2019–2020,

J.

Geophys.

Res.,

112,

D08308,doi:

10.1029/2006JD007696.

Atmos. Chem. Phys., 21, 15783–15808, doi: 10.5194/acp-

Randel, W. J., D. J. Seidel, & L. L. Pan (2007), Observational

21-15783-2021.

characteristics of double tropopauses, J. Geophys. Res., 112,

Ossó, A. et al. (2015), How robust are trends in the Brew- er–

D07309, doi: 10.1029/2006JD007904.

Dobson circulation derived from observed stratosphericRandel, W. J.et al. (2010), Asian monsoon transport of pollution

temperatures?, J. Clim., 28, 3024– 3040, doi: 10.1175/JCLI-

to the stratosphere. Science, 328(5978), 611-613, doi:

D-14-00295.1.

10.1126/science.1182274.

Ouchi, M. et al. (2019), Development of a balloon-borne

Randel, W.J., & A.M. Thompson (2011), Interannual variability

instrument for CO2 vertical profile observations in theand trends in tropical ozone derived from SAGE II satellite

troposphere, Atmos. Meas. Tech., 12, 5639–5653, doi:

data and SHADOZ ozonesondes, J. Geophys. Res., 116 (D7),10.5194/amt-12-5639-2019.

D07303, doi: 10.1029/2010JD015195.

Park, M., Randel, W. J., Gettelman, A., Massie, S. T., & Jiang, J.

Ravishankara, A. R., J. S. Daniel, & R.W. Portmann (2009),

H. (2007), Transport above the Asian summer monsoon

Nitrous oxide (N2O): The dominant ozone-depleting

anticyclone inferred from Aura Microwave Limb Soundersubstance emitted in the 21st century, Science, 326, 123-125.

tracers. J. Geophys. Res. Atmospheres, 112(D16), D16309,

doi: 10.1126/science.1176985.

doi: 2007JGRD..11216309P.

Revell, L.E. et al. (2016), The role of methane in projections ofPeterson, D. et al. (2018), Wildfire-driven thunderstorms cause

21st century stratospheric water vapour, Atmos. Chem. Phys.,a volcano-like stratospheric injection of smoke, npj Clim.

16, 13,067–13,080, doi: 10.5194/acp-16-13067-2016.

Atmos. Sci., 1, 30, doi: 10.1038/s41612-018-0039-3.

Rieder, H. E., G. Chiodo, J. Fritzer, C. Wienerroither & L. M.

Plumb, R.A. (2002), Stratospheric transport, J. Meteor. Soc.

Polvani (2019), Is interactive ozone chemistry important toJapan Ser. II, 80 ,793-809, doi: 10.2151/jmsj.80.793.

represent polar cap stratospheric temperature variability in

Plumb, R. A., & R. C. Bell (1982), A model of the quasi-biennial

Earth-System Models?, Environ. Res. Lett., 14, 044026. doi:

oscillation on an equatorial beta-plane, Q. J. R. Meteorol.

10.1088/1748-9326/ab07ff.

Soc., 108, 335–352, doi: 10.1002/qj.49710845604.

Rieger, L. A., W. J. Randel, A. E. Bourassa, & S. Solomon (2021),

Proud, S. R., Prata, A., & Schmauss, S. (2022), The January 2022

Stratospheric temperature and ozone anomalies associatederuption of Hunga Tonga-Hunga Ha’apai volcano reachedwith the 2020 Australian New Year fires. Geophys. Res. Lett.,the mesosphere, Earth and Space Science Open Archive, 11.

48, e2021GL095898. doi: 10.1029/2021GL095898.

doi: 10.1002/essoar.10511092.1.

Rigby, M. et al. (2019), Increase in CFC-11 emissions fromRabier, F. et al. (2010), The Concordiasi Project in Antarctica,
Bull.

Amer.

Meteor.

Soc.,

91,

69-86,

eastern China based on atmospheric observations, Nature,doi:

569, 546-550, doi: 10.1038/s41586-019-1193-4.

10.1175/2009BAMS2764.1.

Robock, A. (2000), Volcanic eruptions and climate, Rev.

Randall, C. E. et al. (2005), Stratospheric effects of energetic

Geophys., 38(2), 191– 219, doi: 10.1029/1998RG000054.

particle precipitation in 2003–2004, Geophys. Res. Lett., 32,

Robock, A. (2007), Correction to “Volcanic eruptions andL05802, doi: 10.1029/2004GL022003.

climate”,

34

Rev.

Geophys.,45,

RG3005,doi:

大気化学研究 第 48 号 (2023)

10.1029/2007RG000232.

R. Meteorol. Soc., 138 (665), 878–888. doi: 10.1002/qj.966.

Rodriguez, J. M. et al. (1994), Ozone response to enhanced

Sigmond, M., M. C. Reader, J. C. Fyfe, & N. P. Gillett (2011),

heterogeneous processing after the eruption of Mt. Pinatubo,

Drivers of past and future Southern Ocean change:

Geophys. Res. Lett., 21, 209-212, doi: 10.1029/93GL03537.

Stratospheric ozone versus greenhouse gas impacts,

Ryan, N. J. et al. (2018), Assessing the ability to derive rates ofpolar

middle-atmosphericdescent

using

trace

Geophys.

gas

Superconducting

observations

Submillimeter-Wave

L12601,doi:changes in net radiative heating due to energetic particle

Sakazaki, T. et al. (2013), Diurnal ozone variations in thein38,

Sinnhuber, M. et al. (2018), NOy production, ozone loss and

1457–1474, doi: 10.5194/acp-18-1457-2018.

revealed

Lett.,

10.1029/2011GL047120.

measurements from remote sensors, Atmos. Chem. Phys., 18,

stratosphere

Res.

from

precipitation in 2002–2010, Atmos. Chem. Phys., 18, 1115–

the

1147, doi: 10.5194/acp-18-1115-2018.

Limb-Emission

Sinnhuber, M. et al. (2022), Heppa III intercomparison

Sounder (SMILES) on board the International Space Station

experiment on electron precipitation impacts: 2. Model-(ISS), J. Geophys. Res. Atmos., 118, 2991– 3006, doi:measurement intercomparison of nitric oxide (NO) during a

10.1002/jgrd.50220.

geomagnetic storm in April 2010, J. Geophys. Res.: Space

Santee, M. L. et al. (2017), A comprehensive overview of the

Physics, 126, e2021JA029466, doi: 10.1029/2021JA029466.

climatological composition of the Asian summer monsoon

Sioris, C.E.et al. (2014), Trend and variability in ozone in the

anticyclone based on 10 years of Aura Microwave Limb

tropical lower stratosphere over 2.5 solar cycles observed by

Sounder measurements, J. Geophys. Res. Atmos., 122, 5491–

SAGE II and OSIRIS, Atmos. Chem. Phys., 14 (7), 3479–

5514, doi: 10.1002/2016JD026408.

3496, doi: 10.5194/acp-14-3479-2014.

Satoh, M. et al. (2014), The non-hydrostatic icosahedral

Smalley, K.M. et al. (2017), Contribution of different processes

atmospheric model: Description and development. Prog. into changes in tropical lower-stratospheric water vapor in

Earth and Planet. Sci., 1(1), 1-32, doi: 10.1186/s40645-014-

chemistry–climate models, Atmos. Chem. Phys., 17, 8031–

0018-1.

8044, doi: 10.5194/acp-17-8031-2017.

Schoeberl, M. R. et al. (2022), Analysis and impact of the Hunga

Solomon, A., L. M. Polvani, K. L. Smith, & R. P. Abernathey

Tonga-Hunga Ha’apai Stratospheric Water Vapor Plume,(2015), The impact of ozone depleting substances on the

Geophys.

circulation, temperature, and salinity of the Southern Ocean:Res.

Lett.,

49,

e2022GL100248,

doi:

10.1029/2022GL100248.

An attribution study with CESM1(WACCM), Geophys. Res.

Schranz, F. et al. (2019), Investigation of Arctic middle-

Lett., 42, 5547–5555, doi: 10.1002/2015GL064744.

atmospheric dynamics using 3 years of H2O and O3

Solomon, S. et al. (1996), The role of aerosol variations inmeasurements from microwave radiometers at Ny-Ålesund,anthropogenic ozone depletion at northern midlatitudes, J.

Atmos. Chem. Phys., 19, 9927–9947, doi: 10.5194/acp-19-

Geophys. Res., 101, 6713– 6727, doi: 10.1029/95JD03353.

9927-2019.

Solomon, S. (1999), Stratospheric ozone depletion: A review of

Schwartz, M. J. et al. (2020), Australian new year's pyroCb

concepts and history, Rev. Geophys., 37, 275-314, doi:

impact on stratospheric composition. Geophys. Res. Lett., 47,

10.1029/1999RG900008.

e2020GL090831, doi 10.1029/2020GL090831.

Solomon, S. et al (2010), Contributions of stratospheric water

Seviour, W. J. M., N. Butchart, & S. Hardiman (2012), Thevapor to decadal changes in the rate of global warming,

Brewer-Dobson circulation inferred from ERA-Interim, Q. J.

Science, 327, 1219–1223, doi: 10.1126/science.1182488.

35大気化学研究 第 48 号 (2023)

Solomon, S. et al. (2016), Emergence of healing in the Antarctic
ozone

layer,

Science,353,

269-274.

Stone, K. A., S. Solomon, D. E. Kinnison, & M. J. Mills (2021),

doi:

On recent large Antarctic ozone holes and ozone recovery

10.1126/science.aae0061.

metrics, Geophys. Res. Lett., 48, e2021GL095232. doi:

Solomon, S. et al. (2022), On the stratospheric chemistry of

10.1029/2021GL095232.

midlatitude wildfire smoke, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.,

Tada, M., K. Yoshimura, & K. Toride (2021), Improving weather

119(10), e2117325119, doi: 10.1073/pnas.2117325119.

forecasting by assimilation of water vapor isotopes, Sci. Rep.,

Son, S.-W. et al. (2008), The impact of stratospheric ozone

11, 18067, doi: 10.1038/s41598-021-97476-0.

recovery on the southern hemisphere westerly jet, Science,

Taha, G. et al. (2022), Tracking the 2022 Hunga Tonga-Hunga

320(5882), 1486-1489, doi: 10.1126/science.1155939.

Ha'apai aerosol cloud in the upper and middle stratosphere

SPARC (2017), The SPARC Data Initiative: Assessment ofusing space-based observations. Geophys. Res. Lett., 49,

stratospheric trace gas and aerosol climatologies frome2022GL100091, doi: 10.1029/2022GL100091.

satellite limb sounders, M. I. Hegglin and S. Tegtmeier

Takeda, M. et al. (2021), First ground-based Fourier transform(Eds.), SPARC Report No. 8, WCRP-5/2017, doi:

infrared (FTIR) spectrometer observations of HFC-23 at

10.3929/ethz-a-010863911,

Rikubetsu, Japan, and Syowa Station, Antarctica, Atmos.

available

atwww.sparc-

climate.org/publications/sparc-reports/.

Meas. Tech., 14, 5955-5976, doi: 10.5194/amt-14-5955-

SPARC (2022), SPARC Reanalysis Intercomparison Project (S-

2021.

RIP) Final Report, M. Fujiwara, G. L. Manney, L. J. Gray,

Tarasick, D. W. et al. (2021), Improving ECC ozonesonde data

and J. S. Wright (Eds.), SPARC Report No. 10, WCRP-

quality: Assessment of current methods and outstanding

6/2021,

issues. Earth and Space Science, 8, e2019EA000914, doi:

doi:

10.17874/800dee57d13,

availableathttps://www.sparc-climate.org/sparc-report-no-10/.

10.1029/2019EA000914.

SPARC/IO3C/GAW (2019), SPARC/IO3C/GAW Report on

Thompson, D.W.J., & S. Solomon (2009), Understanding recent

Long-term Ozone Trends and Uncertainties in thestratospheric climate change, J. Clim., 22 (8), 1934–1943,

Stratosphere, I. Petropavlovskikh et al. (Eds.), SPARC

doi: 10.1175/2008JCLI2482.1.

Report No. 9, GAW Report No. 241, WCRP-17/2018, doi:
10.17874/f899e57a20b,

available

atToride, K. et al. (2021), Potential of Mid-tropospheric Water

www.sparc-

Vapor Isotopes to Improve Large-Scale Circulation andclimate.org/publications/sparc-reports.

Weather

Stähli, O., Murk, A., Kämpfer, N., Mätzler, C., & Eriksson, P.

Predictability,

Geophys.

Res.

Lett.,

48,

e2020GL091698, doi: 10.1029/2020GL091698.

(2013), Microwave radiometer to retrieve temperature

Tritscher, I. et al. (2021), Polar stratospheric clouds: Satellite

profiles from the surface to the stratopause, Atmos. Meas.

observations, processes, and role in ozone depletion, Rev.

Tech., 6, 2477–2494, doi: 10.5194/amt-6-2477-2013.

Geophys.,

Steinbrecht, W. et al. (2017), An update on ozone profile trends

59,

e2020RG000702,

doi:

10.1029/2020RG000702.

for the period 2000 to 2016, Atmos. Chem. Phys., 17, 10675–

Usoskin, I. G. et al. (2020), Revisited reference solar proton

10690, doi: 10.5194/acp-17-10675-2017.

event of 23 February 1956: Assessment of the cosmogenic-

Stiller, G.P. et al. (2012), Observed temporal evolution of global

isotope method sensitivity to extreme solar events, J.

mean age of stratospheric air for the 2002 to 2010 period,

Geophys. Res.: Space Physics, 125, e2020JA027921, doi:

Atmos. Chem. Phys., 12 (7), 3311-3331, doi: 10.5194/acp-

10.1029/2020JA027921.

12-3311-2012.

36

大気化学研究 第 48 号 (2023)

Usoskin, I. G. & G. A. Kovaltsov (2021), Mind the gap: New

WMO Bull., 6, 134-138.

precise 14C data indicate the nature of extreme solar particle

WMO (2003), Scientific Assessment of Ozone Depletion: 2002,

events, Geophys. Res. Lett., 48, e2021GL094848, doi:

Global Ozone Research and Monitoring Project—Report No.

10.1029/2021GL094848.

47, 498 pp., Geneva, Switzerland.

Velazco, V. A. et al. (2017), TCCON Philippines: FirstWMO (2007), Scientific Assessment of Ozone Depletion: 2006,

measurement results, satellite data and model comparisonsGlobal Ozone Research and Monitoring Project—Report No.

in50, 572 pp., Geneva, Switzerland.

Southeast Asia,

RemoteSens.,

9,

1228,

doi:

10.3390/rs9121228.

WMO (2010), Scientific Assessment of Ozone Depletion: 2010,

Vernier, J. -P. et al. (2011), Major influence of tropical volcanic

Global Ozone Research and Monitoring Project—Report No.

eruptions on the stratospheric aerosol layer during the last
decade,Geophys.

Res.

Lett.,

38,

L12807,52, 516 pp., Geneva, Switzerland.

doi:

WMO (2014), Scientific Assessment of Ozone Depletion: 2014,10.1029/2011GL047563.

Global Ozone Research and Monitoring Project—Report No.

Vernier, J. -P. et al. (2015), Increase in upper tropospheric and55, 416 pp., Geneva, Switzerland.

lower stratospheric aerosol levels and its potential

WMO (2018), Scientific Assessment of Ozone Depletion: 2018,

connection with Asian pollution, J. Geophys. Res. Atmos.,Global Ozone Research and Monitoring Project—Report No.

120, 1608–1619, doi: 10.1002/2014JD022372.

58, 588 pp., Geneva, Switzerland.

Vernier, J. -P. et al. (2018), BATAL: The Balloon Measurement

Xia, Y. et al. (2021), Significant contribution of severe ozone

Campaigns of the Asian Tropopause Aerosol Layer, Bull. Am.

loss to the Siberian-Arctic surface warming in spring 2020,

Meteorol. Soc., 99, 955-973, doi: 10.1175/BAMS-D-17-

Geophysical Research Letters, 48, e2021GL092509, doi:0014.1.Vӧmel, H., David, D.E., & Smith, K. (2007),10.1029/2021GL092509.

Accuracy of tropospheric and stratospheric water vapor

Yamashita, Y. et al. (2010), Ozone and temperature response ofmeasurements by the cryogenic frost point hygrometer:a chemistry climate model to the solar cycle and sea surface

instrumental details and observations, J. Geophys. Res. 112,

temperature, J. Geophys. Res., 115, D00M05, doi:

D08305, doi: 10.1029/2006JD007224.

10.1029/2009JD013436.

Waugh D.W. (2009), Age of stratospheric air, Nat. Geosci., 2, (1),Yoneyama, K. et al. (2021), Evaluation of LMS6 and RS41

14–16, doi: 10.1038/ngeo397.

radiosonde humidity data obtained during YMC-Boreal

Waugh, D.W. & T.M. Hall (2002), Age of stratospheric air:

Summer Monsoon study in 2018 and 2020, J. Meteor. Soc.

Theory, observations, and models, Rev. Geophys., 40, 1010,

Japan, 99, 1115-1125, doi: 10.2151/jmsj.2021-054.

doi: 10.1029/2000RG000101.

Yook, S., D. W. Thompson, S. Solomon, & S.-Y. Kim (2020).

Waugh, D. W., F. Primeau, T. DeVries, & M. Holzer (2013),

The Key Role of Coupled Chemistry–Climate Interactions

Recent Changes in the Ventilation of the Southern Oceans,in Tropical Stratospheric Temperature Variability, J. Climate,

Science, 339 (6119), 568-570. doi: 10.1126/science.1225411

33, 7619-7629, doi: 10.1175/JCLI-D-20-0071.1.

Weimer, D. R., M. G. Mlynczak, L. A. Hunt, & W. K. Tobiska

Yu, P. et al. (2021), Persistent stratospheric warming due to(2015), High correlations between temperature and nitric

2019–2020 Australian wildfire smoke, Geophys. Res. Lett.,oxide in the thermosphere, J. Geophys. Res. Space Physics,

48, e2021GL092609, doi: 10.1029/2021GL092609.

120, 5998–6009, doi: 10.1002/2015JA021461.

Yue, J. et al. (2015), Increasing carbon dioxide concentration in

WMO (1957), Meteorology―A three-dimensional science,

the upper atmosphere observed by SABER, Geophys. Res.

37

大気化学研究 第 48 号 (2023)

著者所属：

Lett., 42, 7194–71996, doi: 10.1002/2015GL064696.

1. 九州大学 応用力学研究所

経済産業省 オゾン層保護等推進室，モントリオール議定書 及 び キ ガ リ 改 正 の 概 要

2. 国立環境研究所(2017),

3. 気象庁気象研究所

https://www.env.go.jp/press/y067-07/ref01_5.pdf

4. 名古屋大学 宇宙地球環境研究所

斎藤芳隆ほか (2021), LODEWAVE 実験にむけたスーパー
プレッシャー気球の開発(I), 宇宙航空研究開発機構研5. 国立極地研究所

究開発報告: 大気球研究報告, JAXA-RR-20-009, 35-56,

6. 京都大学 大学院理学研究科

2021.

* 責任著者:
Akira Mizuno <mizuno@isee.nagoya-u.ac.jp>

杉本伸夫ほか (2017), 南米(アルゼンチン,チリ)対流圏エ
アロゾル観測ライダーネットワークの構築, 第 35 回レーザーセンシングシンポジウム参加予稿集,
https//laser-sensing.jp/35thLSS/35th_papers/F7_Sugimoto.pdf
杉山昌広, 西岡純, 藤原正智 (2011), 気候工学（ジオエン
ジ ニ ア リ ン グ ),

天 気 ,

58,

577-598,

https://www.metsoc.jp/tenki/pdf/2011/2011_07_0003.pdf
田中豊顕, 小林隆久, 水野量, 気象測器－高層気象観測篇,

気 象 研 究 ノ ー ト , 194, 61-111, 1999, doi:
10.11501/3203992.
冨川喜弘 ほか (2021), 南極域における大気重力波のスー
パープレッシャー気球観測計画（LODEWAVE：LOngDuration balloon Experiment of gravity WAVE over
Antarctica), 宇宙航空研究開発機構研究開発報告 : 大

気球研究報告, JAXA-RR-20-009, 19-33, 2021.
中島英彰 (2012), 観測史上初の 2011 年北極オゾンホール,
Japan Geosci. Lett., Vol. 8, No. 3.
服部祥平, 石野咲子, 亀崎和輝, 吉田尚弘 (2016), 安定同位体情報を用いた硫酸エアロゾルとその関連物質の動態 解 析 , エ ア ロ ゾ ル 研 究 , 31(1), 15 – 22, doi:
10.11203/jar.31.15.

原稿受領日: 2022 年 5 月 20 日
掲載受理日: 2022 年 11 月 20 日

38

第 18 回日本大気化学会奨励賞受賞記念論文

Awarded Accounts

Article No. 048A03

大気エアロゾル粒子の発生から輸送における経験と個々の粒子の存在状態との関係に関する観測的研究
Observational study for the relationship between individual featuresof atmospheric aerosol particles and their experience with emission
and atmospheric transportation
上田紗也子 1 *大気エアロゾル粒子は，大気中を浮遊し，輸送されることで，グローバルな大気環境や沈着場所の環境に多様な影響を及ぼしています。個々のエアロゾル粒子のサイズや組成，形態などの存在状態は，排出後も大気中で変化します。このような変化は，エアロゾル粒子の光学特性や雲凝結核能に強く影響するため，エアロゾルの輸送・沈着や放射影響力を見積もる際の重要な鍵になります。よって，地球環境におけるエアロゾル粒子の役割を正確に理解する上で，大気エアロゾル粒子の実態とその変化要因を知る必要があると言えます。本稿では，吸湿性，混合状態，形態，サイズなど，大気エアロゾル
粒子の個性に焦点をあて，排出源から遠隔地，雲の中にわたり実施してきた観測的研究の成果を紹介させて頂きます。

1．はじめに

2．山岳での雲の中のエアロゾル観測

この度は日本大気化学会奨励賞を頂き，大変光

大気エアロゾル粒子は種々の組成・サイズを有し栄に思います。大変恐れ多い気持ちで押し潰されそます。ススや大気中で生成する二次粒子の多くは，

うになります。筆者は東京理科大学理学部第一部物

サブミクロンサイズの粒子として存在しています。サブ

理学科に在学していた際に取り組んだ，都市大気エ

ミクロンサイズの粒子の場合，自重で沈下したり雨粒

アロゾル粒子の吸湿特性の観測[上田&三浦，2007]と衝突したりする可能性が低いため，大気からの除去をきっかけに，エアロゾル粒子一つ一つの個性とそ過程としては，雲に取り込まれた後に雨として沈下すの変化に焦点を置いた研究を続けることになりました。

る過程が重要です。逆に考えると，雲粒にならない粒

途中，二児の出産・育児により研究活動を中断して子は，大気中に長く留まる可能性があります。粒子のいた期間がありましたが，結果的に，時間をかけて考長距離輸送を視野に，実際に降水を伴う雲で大気中え続けたことが成果に繋がった研究が多かったようにに残留しているエアロゾル粒子の特徴を調査するた思います。本稿では，これまでの研究成果を紹介し，め，2007 年立山の標高 2300 m でエアロゾル観測を支えて下さった皆様への謝意と共に，研究活動を通行いました。降水強度の強い霧の発生時，粒子数濃じて今感じていることにも触れさせて頂きたいと思い度の減少に伴いススの体積割合が増加するイベントます。

を捉えました。採取した透過型電子顕微鏡（TEM）観
察用試料について，水透析法[Okada, 1983]により水溶性物質を抽出した前後の同視野像を比較すること1大気化学研究 第 48 号 (2023)

で，この際の雲粒間粒子の多くが，水溶性付着物のされた直後のススはほぼ非吸湿性粒子ですが，大気無いスス粒子であったことを示しました[Ueda et al.,

中で硫酸塩など，水溶性の二次生成物質が付着す2011a]。

ると，粒子としては吸湿性を獲得します。ススへの付

一方，雲の中では，雲粒への気体物質の溶け込

着物は，スス含有粒子の光学特性や雲凝結核能をみや雲粒同士の併合が起こるため，降水として落とさ変えます。そのため，大気加熱効果と大気輸送量のれずに残った粒子のサイズや組成は雲過程の経験推定では，スス粒子の変質と除去過程の扱いが重要によって大きく変わり得ます。この過程は，粒子成長と言われてきました[e.g., Croft et al., 2005; Stier et al.,の重要なプロセスの一つとして，一般的な粒子サイズ

2006; Choi et al., 2020]。しかし，ススの実際の存在状分布に見られる蓄積モード粒子の成り立ちの説明に態については不明な部分が多かったため，筆者はこよく用いられています [e.g., Meng & Seinfeld, 1994;

れまで，排出から長距離輸送におけるススの実態調

Kerminen & Wexler, 1995; Huang & Yu, 2008]。しかし，査を多く行ってきました。

雲過程を直接調査した観測研究は乏しく，実際のエアロゾルへの影響を殆ど実証されてきませんでした。

3.1 越境汚染気塊中のスス含有粒子

雲や上層の大気観測拠点の一つとして，富士山測2008 年の春季に，国立環境研究所の辺戸岬大候所が利用されています[e.g., 長岡ら, 2013; Kato et

気・エアロゾル観測ステーションにて，東アジア由来

al., 2016; Iwamoto et.al., 2021]。筆者は 2011・2012 年，の越境気塊に焦点をあてた観測に参加しました

測候所が開所される夏季に，山道での雲鉛直観測を[Ueda et al., 2011a; Osada et al., 2011]。中国沿岸域

実施しました。雲過程前後の粒子を調査するために，を経由した気塊が飛来した際，粒子数濃度が高い傾山頂から徒歩で下山しながら，雲の上・中・下部での向にありました。この時採取した TEM 試料では，球測定・試料採取を行いました。雲の下部と上部でのや結晶型，それらの凝集体など，様々な形状の硫酸

海塩粒子の組成の違いから，雲過程後と見られる雲

塩粒子と共存するススが多くみられました。水透析前上部で硫酸塩が多く付加されていることを示しました

後の画像解析に基づき，殆どのスス含有粒子は，体[Ueda et al., 2014]。さらに，雲底の海塩粒子中の積の 8 割以上が水溶性物質であることを明らかにしま

S/Na 比を基準として雲上部の S の増加量を見積もる

した[Ueda et al., 2011a]。

ことで，雲過程で付加した硫酸塩による質量増加割

ススが光散乱性の被覆物に覆われている場合，レ合を推定しました。

ンズ効果によって裸のススよりも光吸収係数が高くなる可能性があります。レンズ効果があることは，球体

3．排出源から遠隔地にわたるスス粒子の実態調査で Shell-Core 構造を持つスス含有粒子を想定して理化石燃料の燃焼や森林火災など，炭素を含むモノ

複雑な形状や組成を有する被覆物の付いたススよりが不完全燃焼する際，多くのススが排出されます。ス

もレンズ効果を過大評価する点も指摘されていました

スは，黒色炭素を母体とした強い光吸収性を示す物[Lack & Cappa, 2010; Adachi et al., 2010]。そのため，質であることから，大気加熱効果や，雪氷圏へ長距

スス含有粒子の光吸収量を見積もる上で，実際に大離輸送され沈着した際の雪面アルベドの弱化などに気中に存在するスス含有粒子のレンズ効果を知る必よる気候影響が指摘されてきました[e.g., Hansen &要がありました。2014 年の 4-5 月，金沢大学・能登ス

Nazarenco, 2004; Ramanathan & Carmichael, 2008;

ーパーサイト(NOTOGRO)で，ススに関する集中観測

Bond et.al., 2013]。化石燃料の燃焼から大気に排出が行われました[Ueda et al., 2016a; 竹谷ら，2016]。

論的に証明されていましたが，この仮定では実際の

2

大気化学研究 第 48 号 (2023)

大気エアロゾル粒子と加熱により揮発性物質を取りのスス粒子にも時間の経過と共に一様に付着物が付除いた粒子に対し，光音響法を用いた光吸収係数を着すると考えた場合，この遠隔外洋域の結果を説明測定することで，付着物によるススの光吸収量の増加

することができません。そこで，ススには，付着物の付分を測定することができます[e.g., Nakayama et al.,

きやすい表面を持つものと，そうではないものが存在

2014]。NOTOGRO における観測では，光吸収の増し，遠隔地ではマイノリティな後者が生き残って際立加分が 781 nm 波長で平均 1.22 倍であることが示さ

つ，といった仮説を立てました。これを調査するため，れました[Ueda et al., 2016a]。さらに，採取した TEM

ススが多く排出される都市域に改めて焦点を当て，ス

試料のスス含有粒子の元素組成や形態パラメータとスの濡れ性を調査する観測を東京で実施しました

レンズ効果の測定値を比較することで，スス含有粒子[Ueda et al., 2022]。非吸湿性粒子の臨界過飽和度の被覆が厚く，かつ Shell-Core 構造により近い形状

は、粒子のサイズと微妙な表面状態（微量水溶性付のケースで光吸収係数が高い傾向にあることが示さ

着物の有無や水との接触角）に依存します

れました。

[Pruppacher & Klett, 1997; Dusek et al., 2006]。この理論に基づき，非吸湿性粒子の濡れ性別の個数濃3.2 遠隔外洋域のスス粒子

度を雲凝結核計等で測定する方法を考案しました。

排出源や汚染気塊のススについては多くの観測

203 nm の粒子に対する調査の結果，ラッシュアワー

報告があります。しかし，スス粒子の個数濃度が少な時に排出される非吸湿性粒子は，完全な疎水性のい排出源からより離れた場所でのススに関する報告

粒子よりは，濡れ性を持つものがマジョリティな傾向は限られています。筆者らは，遠隔外洋域のスス粒があることを示しました。さらに，採取した試料上に観子の情報を得るために，2008 年 12 月から 2009 年 2

察されたスス粒子の形態と組成分布から，燃料由来

月にかけて，インド洋・南極海での船舶観測（観測/訓の微量の水溶性物質が予め付着しているススが多く

練船海鷹丸・UM-08-09 航海）に参加し，スス濃度のあること，またそのような付着物が大気中で二次生成測定と観察を試みました[Ueda et al., 2018]。水透析

した硫酸塩の付着の起点となり得ることが示唆されま前後で撮影した試料上の粒子は殆ど全て水溶性粒した。

子でした。しかし，水透析後の写真をくまなく探すことで，数百～数千個に 1 個程度の希少なススを発見し，

4．観測・観察からの発掘

水透析前と合わせて混合状態と形態を示すことがで筆者はこれまで都市域から遠隔外洋域にわたる観

きました。南緯 65 度より北では，船舶交通量の少な測に参加してきました。ある程度の結果を予測して観い遠隔外洋域においても，被覆物のないススも 2~3測に挑みますが，予想と異なる結果に翻弄されること

割見つかりました。南緯 65 度以南の南極沿岸域では，も多くありました。2011 年に参加した太平洋広域の船バルク試料の化学分析の結果と合わせ，その地域の舶観測（学術研究船白鳳丸・KH-11-10 KH-12-1 航

海洋生物活動を起源とする硫酸がススに付着してい海）では，大気エアロゾル粒子や大気電気，海洋生ることを示唆しました。

物活動の相互作用に関する多角的な調査に取り組みました[Kamogawa et al., 2014; Ueda et al., 2016b;

3.3 排出時が運命の鍵？

三木ら，2014; Ueda et al., 2020]。エアロゾルサイズ別

越境汚染気塊の観測では，殆どのススに二次生成個数濃度の測定では，海洋生物活動が盛んな赤道

物質が付着していましたが，遠隔外洋域では被覆物上の富栄養海域で，一度くらい新粒子生成が起こるのないススも，少なくない数割合で見つかりました。どことを期待していました。しかし，赤道上で観測された
3

大気化学研究 第 48 号 (2023)のは，既によく太った粒子ばかりでした。そこで，デー

表面熱力学プロセスを発掘することに繋がりました。

タのコントラストを変えて丁寧に見直したところ，想定観測の多くは，物事を評価する指標を得ることを主外のペルー沖で，弱い新粒子生成がしばしば発生し目的として実施されている印象があります。一方，想ていることがわかりました[Ueda et al., 2016b]。この成定外の事実が，知らないということにすら気が付いて果は，海洋境界層での貴重な新粒子生成イベントのいない未知の発掘に導いてくれるところに，観測・観報告の一つとして，新粒子生成に関するレビューで察の大きな魅力があると感じています。観測・観察を扱われています[Kerminen et al., 2018]。同じ観測で掘り下げることに，新しい知識の扉を開く力と価値がは，黄砂が飛来するイベントにも遭遇しました。採取あるということを，これからも真摯にデータと向き合いした粗大な鉱物粒子について，鉱物中カルサイトのながら証明していきたいです。

変質を期待して，エアロゾルへの適用例が殆ど無い

5．おわりに集束イオンビームを用いた手法を試み，薄膜化した粒子の断面観察と分析を行いました[Ueda et al.,

大気エアロゾル粒子の観察を重ねる度，一つ一つ

2020]。しかし，変質の痕跡は殆ど見られませんでしの粒子に歴史があり，経験が刻まれていることに気づた。本観測での黄砂飛来状況を見直したところ，対

かせられます。どこで生まれ，どのような経緯で，何故流圏上空を経由した気塊であり，また硫酸塩などのそこにその姿で居るのか，その場所に居ることにどの

人為起源物質の増加も少ないことから，変質は起こりような意味を持つのか。個々の痕跡を見つめ，今の難い条件で黄砂が輸送されてきたと考えられました。

姿になるまでの過程を考察していくことで，全体で起観測の結果が期待と異なることはよくありましたが，面こっていることの本質に近づける気がします。

白くない方のケースもあるということも含め，事実に価

筆者は本年で学位を取って 11 年ですが，学位取値があり，裏側の事象に目を向ける機会と捉えるよう

得後に制限なく研究に打ち込めたのは，妊娠中を含にしています。

んだはじめの 3 年間のみで，今も育児と研究とでバタ試料観察で感じた違和感から新たな現象の発見

バタと過ごしています。筆者の家庭と研究のバランスに繋がるケースもありました。越境汚染気塊中の硫酸に対する価値観は，女性の社会進出が謳われながらアンモニウム主体粒子の形態には，球の他に，結晶も良妻賢母の概念も強い変遷の時代に，暖かい家庭の方位が規則正しい俵型形状のものがありました。一の中で将来の希望も持ちながら育てられてきたことに般的手法で作成できる固体の硫酸アンモニウム粒子

ルーツがあります。ただ，一つの体，同じ時間で二つは球になります。しかし，俵型の形成要因は不明でしを叶えるには，どうしても矛盾が生じるため，活動と気た。そこで，湿度環境を制御した室内実験を行ったと持ちの維持には長く苦しんできました。別居婚も経験

ころ，固体の硫酸アンモニウムには潮解湿度以下風しました。家庭に軸を据えてからは，パート勤務も

解湿度以上の準安定条件で，結晶構造が徐々に整度々でした。そのような状況でも，意外なことに，研究

い俵型に変わる性質があることを発見しました[Ueda,

は自身の好奇心に純粋に従って続けることができま

2021]。これは，硫酸アンモニウムの分子が方向を整した。これは，自然科学の素直な魅力に気が付かせえる程度に動けたことを示す結果であり，準安定湿度て下さった三浦和彦東京理科大学教授や長田和雄

条件下では，平衡状態のゆらぎが，固体表面に微量名古屋大学教授，困難に陥った際に手を差し伸べてな水蒸気の吸収をもたらしていることを示唆しました。

下さった松見豊名古屋大学名誉教授や松井仁志名

このように，観測・観察で感じた違和感を帰納的に考

古屋大学准教授をはじめ，ここに記しきれない多くの察し，室内実験を行った結果，把握されていなかった

方々との出会いに恵まれてきたおかげだと痛感して

4大気化学研究 第 48 号 (2023)

います。何より，夫と子供たちの存在は心強い支えで

Environ. Sci. Technol. 40, 1223–1230.

あり，多くの学びを与えてくれました。特に，次世代にHansen, J., & L. Nazarenko (2004), Soot climate forcing via

繋ぐことの必要性を意識させられます。現代では，働snow and ice albedos, Proc. Natl. Acad. Sci., 101, 423–428.

き方への理解やサポートは以前より増えました。しかHuang, X. F. & J. Z. Yu (2008), Size distribution characteristics

し，パートナーの事情や価値観などなど，生き難さのof elemental carbon in the atmosphere of coastal urban area

問題は，一括りに解決しようにも無理があります。公in South China: characteristics, evolution processes, and平性に関する議論はこれからも続くと思います。ただ，

implications for the mixing state. Atmos. Chem. Phys., 8,

研究と同じように，現実を見つめ，気づかぬ間に固定

5843–5853.

された概念を見直すことで，新しい価値や突破口のIwamoto, Y., A. Watanabe, R. Kataoka, M. Uematsu & K. Miura

発見に繋がり，新時代が開かれると思います。今日(2021), Aerosol-Cloud Interaction at the Summit of Mt.

の姿，経験，頂いた評価，次の世代に向けてしっかり

Fuji, Japan: Factors Influencing Cloud Droplet Numberと意味を持たせることができるよう，今後も精進して活Concentrations, Appl. Sci., 11, 8439.

動を続けていきます。

Kamogawa, M. et al. (2014), Simultaneous observations ofatmospheric electric field, aerosols, and clouds on the R/V

参考文献

Hakuho Maru over the Pacific Ocean, J. Atmos. Electric.,

Adachi, K., S. H. Chung, & P. R. Buseck (2010), Shapes of soot34, 21-26.

aerosol particles and implications for their effects on
climate,J.

Geophys.

Res.,

Kato, S. et al. (2016), Atmospheric CO, O3, and SO2

115(D15206),

measurements at the summit of Mt. Fuji during the summer

doi:10.1029/2009JD012868.

of 2013, Aerosol & Air Qual. Res., 16, 2368-2377.

Bond, T. C. et al. (2013), Bounding the role of black carbon in

Kerminen, V.-M. & A. S. Wexler (1995), Growth laws forthe climate system: a scientific assessment. J. Geophys. Res.

atmospheric aerosol particles: an examination of the

Atmos., 118, 5380–5552.

bimodality of the accumulation mode, Atmos. Environ., 29,Choi, Y. et al. (2020), Investigation of the wet removal rate of3263–3275.

black carbon in East Asia: validation of a below- and in-

Kerminen, V.-M. et al. (2018), Atmospheric new particle

cloud wet removal scheme in FLEXible PARTicle

formation and growth: Review of field observations,(FLEXPART) model v10.4., Atmos. Chem. Phys., 20,

Environ. Res. Letters, 13, 103003.

13655–13670.

Lack, D. A. & C. D. Cappa (2010), Impact of brown and clear

Croft, B., U. Lohmann, K. von Salzen (2005), Black carbon

carbon on light absorption enhancement, single scatteraging in the Canadian centre for climate modeling andalbedo and absorption wavelength dependence of black

analysis atmospheric general circulation model, Atmos.

carbon, Atmos. Chem. Phys., 10, 4207–4220.

Chem. Phys., 5, 1931–1949.

Meng, Z. & J. H. Seinfeld (1994), On the source ofStier, P., J. H. Seinfeld, S. Kinne, J. Feichter & O. Boucher

submicrometer droplet mode of urban and regional aerosols.

(2006), Impact of nonabsorbing anthropogenic aerosols on

Aerosol Sci. Technol. 20, 253–265.

clear-sky atmospheric absorption, J. Geophys. Res.-Atmos.,

三木裕介，上田紗也子，三浦和彦，古谷浩志，植松光夫

111(D18201), doi:10.1029/2006JD007147.

(2014)，北太平洋における海洋大気中の鉄含有粒子：

Dusek, U., G. P. Reischl, R. Hitzenberger (2006), CCN

水溶性物質と混合状態，エアロゾル研究，29，104-111

activation of pure and coated carbon black particles.

長岡信頼ら (2013)，富士山頂における小イオン濃度の測5大気化学研究 第 48 号 (2023)

定，大気電気学会誌，33，107-114.

properties of soot-containing aerosols observed at an East

Nakayama, T. et al. (2014), Properties of light-absorbing

Asian outflow site, Noto Peninsula, Japan, Atmos. Chem.

aerosols in the Nagoya urban area, Japan, in August 2011

Phys., 16, 2525-2541.

and January 2012: Contributions of brown carbon andUeda, S. et al. (2016b), Number-size distribution of aerosol

lensing effect, J. Geophys. Res.-Atmos., 119, 12721–12739.

particles and new particle formation events in tropical andOkada, K. (1983), Nature of individual hygroscopic particles insubtropical Pacific Oceans, Atmos. Environ., 142, 324-339.

the urban atmosphere. J. Meteor. Soc. Jpn., 61, 727–735.

Ueda, S. et al. (2018), Morphological features and mixing states

Osada, K., S. Ueda, T. Egashira, A. Takami, & N. Kaneyasu

of soot-containing particles in the marine boundary layer(2011) Measurements of Gaseous NH3 and Particulate

over the Indian and Southern Oceans, Atmos. Chem. Phys.,

NH4+ in the Atmosphere by Fluorescent Detection after

18, 9207–9224.

Continuous Air–water Droplet Sampling, Aerosol & Air

Ueda, S. et al. (2020), Internal structure of Asian dust particles

Qual. Res., 11, 170-178.

over the western North Paciﬁc: Analyses using focused ion

Pruppacher, H. R. & J. D. Klett (1997), Microphysics of Clouds

beam and transmission electron microscopy, Atmosphere,

And Precipitation, Second ed. Kluwer, Dordrecht, The

11, doi:10.3390/atmos11010078.

Netherlands, pp. 302.

Ueda, S. (2021), Morphological change of solid ammonium

Ramanathan, V. & G. Carmichael (2008), Global and regionalsulfate particles below the deliquescence relative humidity:

climate changes due to black carbon, Nat. Geosci., 221–227.

Experimental reproduction of atmospheric sulfate particle

竹谷文一ら (2016)，レーザー誘起白熱法を用いて観測さshapes, Aerosol Sci. Tech., 55, 423-437.
Ueda, S., T. Mori, Y. Iwamoto, Y. Ushikubo & K. Miura (2022),

れた春季能登スーパーサイトでのブラックカーボン

Wetting properties of fresh urban soot particles: Evaluation

特性，エアロゾル研究，31，194-202.
上田紗也子，三浦和彦 (2010)，都心における大気エアロ

based on critical supersaturation and observation of surface

ゾル粒子の湿度特性の季節変化，大気環境学会誌，42，

trace

339-349.

10.1016/j.scitotenv.2021.152274.

materials,

Sci.

Total

Environ.,

811,

doi:

Ueda, S., K. Osada & K. Okada (2011a), Mixing states of cloudinterstitial particles between water-soluble and insoluble
materials at Mt. Tateyama, Japan: Effect of meteorologicalconditions, Atmos. Res., 99, 325-336.

原稿受領日: 2022 年 11 月 25 日

Ueda, S., K. Osada & A. Takami (2011b), Morphological

掲載受理日: 2023 年 1 月 6 日

features of soot-containing particles internally mixed withwater-soluble materials in continental outflow observed at

著者所属：

Cape Hedo, Okinawa, Japan, J. Geophys. Res.: Atmosphere,

1. 名古屋大学大学院環境学研究科

116, doi: 10.1029/2010JD015565.

* 責任著者:
Sayako Ueda

Ueda, S., Y. Hirose, K. Miura & H. Okochi (2014), Individual<ueda.sayako.u2@f.mail.nagoya-u.ac.jp>

aerosol particles in and below clouds along a Mt. Fuji slope:
modification of sea-salt-containing particles by in-cloud
processing, Atmos. Res., 137, 216-227.
Ueda, S. et al. (2016a), Light absorption and morphological

6

会員

知

JpSAC ne. 048 01

iCACGP-IGAC Joint International Atmospheric
Chemistry Conference (2022) 参加の報告
環志2022 年 月 8 日
第 17 回

15 日
合同国

2022
形式
8日

島久洋

10 日

第 15 回

渡 内容

-

会

以

大学

対

催

会

下

を

日程
究

発

参加
10 日以

並

300 名以上 参加

6名

日本

会

会

最

現地

予断
2018 以来 久

熱

対

半数以上

現地

盛 上
現地

現地

珍

形式

2 日

対

傘下 各

種

並

催

図 1( ) 写真

同士

, 予定

対

別

-

会
参加

作

3 日

-

対

現地参

会場

時

松

盛 上

印

感

禁 潮流

疑応
大

加

同士
半数以

催

状況 中

4 年前

参加

催

少
会

形式

研究

発

2022

化

完全
徐

研究発

400 件 登-昨年 第 16

手研究思発

10 余名 参加

久
国

多

参加

現地

半分

含

発
上

禍以
回

研究
刺激

報告

われた。

世界 最新 先端研
今回

本会

が

参加

愕

残念

現地会場

ち

的

場

朝

以

に先

世女王

手研究

催

対

け 会

全体として印

手研究

活発

前日

"密" 活

発

対
,

有効性 実感
所

禍以前 変

熱気

発

感

会
-

2022

用
採用

方法

会場 同様
全5
成

今

口

発

発

含

構

-18

8

仮想空

構
発

実

体感

70 余名

発

実
測

先

対
日

多岐

1

枠

別

2時

枠

前

月 12 日 15 日

2

大気化学研究 第 48 号 (2023)

(a)

(b)

(c)

(d)

図 1 (a)金谷会長の発表の様子（ｂ）谷本前会長の発表の様子（c）口頭発表会場の様子（ｄ）ポスター発表会場の様子
現地会場でのマスク着用者率は，5％程度。

る各国での現地時間の違いがある（日本は夜 10 時かる熱気あるディスカッションを求む声が多くなるに従っら 12 時であった）にもかかわらず，定常的には 100 名て，より現地開催を行う国際会議が増えるだろうと思ほど，一時は 200 名弱が同時参加しており，活発なわれる。一方で，オンライン形式にはオンライン独自

議論が大いに繰り広げられたと推察される。Gather なの良さがあると筆者は感じており，両者のメリットを生どによるポスター会議は本来参加するはずの発表者

かしたハイブリッド形式の成熟化が重要であろうと思う。

が，現地時間が遅くなるなどの理由で，参加率が悪く

次回の第 18 回 IGAC（2024）は，マレーシア・クアラなる傾向にあるため，賛否両論がある。しかしルンプールでの開催予定である。どのような形式でのiCACGP-IGAC2022 では，400 件以上あるポスターの会議開催になるかは未定だが，次回会議も今年同様

内，約半数がリモート参加であり，発表枠により発表に熱気ある刺激的な会議になることが期待される。

者数が二分されていることを考慮すると，この参加率は高い水準であるように感じた。
iCACGP-IGAC2022 は，人によっては数年ぶりに原稿受領日: 2022 年 9 月 26 日

対面での国際会議への参加という方も多数いただろ

掲載受理日: 2022 年 9 月 27 日

うと推察される。改めて対面での情報・意見交換や，会場での生の熱気を体感することの重要性を感じた

著者所属：

参加者もいただろう。その一方で，Gather などのアプ

1. 国立環境研究所 地球システム領域

リケーションによって，リモート会議の利便性が向上し

2. 海洋研究開発機構 地球表層システム研究センてきており，この数年で広く普及しつつあるように感じターる。また会議母体によっては，旅費等を十分に補助

3. 福岡大学 理学部

できない場合もあり，現地参加が難しい研究者の機会損失を防ぐ一面もあるだろうと思う。実際に, 本会* 責任著者:

議でも，途上国の参加者によるリモート発表が多数見

Tamaki Fujinawa <fujinawa.tamaki@nies.go.jp>

られた。今後はもちろん対面形式での国際会議によ2

学会からのお知らせ

Article No. 048N02

JpSAC news

第 27 回大気化学討論会開催報告
関山剛 1 *，石島健太郎 1，大島長 1，梶野瑞王 1，出牛真 1，藤田遼 1，
眞木貴史 1，石戸谷重之 2，亀崎和輝 2，竹川暢之 3，加藤俊吾 3，
三澤健太郎 3，岩本洋子 4，内田里沙 5，坂本陽介 6
第 27 回大気化学討論会は気象研究所・産業技術

果，現地参加に遜色ないクオリティでオンライン上か総合研究所・東京都立大学が大会実行委員会

らも質疑応答や議論が可能となりました。参加費を払（LOC）を担当し，2022 年 11 月 16 日（水）午後からって下さったオンライン参加者に配信が届かない事

18 日（金）午後にかけてつくば国際会議場にて開催

態などにはならずに済み，ほっとしています。

されました。一昨年と昨年は新型コロナウィルス感染

最終的に参加申込者は一般会員 99 名・学生会員防止のために完全オンライン形式での開催となって30 名・一般非会員 7 名・学生非会員 9 名の合計 145

いましたが，今年は 3 年ぶりの現地対面形式で開催

名にものぼり，想定を大きく超える人数となりました。

することができました。

現地会場はコロナ禍でも契約上約 130 名を収容できとはいえ茨城県や会場の新型コロナ対策指針遵る予定であったこと，事前アンケートで「オンライン参守のため三密を回避する必要があり，ポスター発表

加のみを予定している」と答えた方が約 20 名おられは実施しないこととしました。その上で，対面での議たことから，収容上限を辛うじて下回る見通しにはなり論を重視し，集会の雰囲気を可能な限り若い参加者ました。しかし，三密回避のためには最大収容人数に体験してもらうため，講演は現地会場での口頭発の 2/3 程度の入場に抑えたいと考えていたため（3 人

表のみに限定しました。また，大気化学討論会の伝

掛けテーブルに 2 名着席が目安），現地の実際の入統である賑やかな懇親会も社会情勢を考慮して中止

場者数がどうなるか正直心配でした。幸い，現地会しました。それにもかかわらず，多くの皆様に参加し場は最も多い時で 80 名程度，平均で 70 名程度の入て頂き，討論会を成功裏に終えることができたことに場者であったため，三密は回避できたと考えていま感謝いたします。

す（写真 1）。ちなみにオンライン視聴しておられる参加者は常時 30〜40 名程度でした。

また討論会史上初めての試みとして，現地口頭発
表・会員集会・授賞式をすべてオンライン配信するハ

講演発表の申込みは一般 44 名と学生 24 名の合

イブリッド開催にも挑戦しました。手探り状態でのハイ

計 68 名と嬉しい大盛況となったため，発表時間が当

ブリッド準備でしたが，担当者の涙ぐましい努力の結

初予定（ロング／ショート＝25 分／15 分）に比べて短くなってしまった（20 分／12 分）ことが申し訳なかったです。また，今回はポスター発表を実施しないこととしたため，学生の皆さんが発表申込みを敬遠してしまうのではないかと危惧し，「若手セッション」を計画しました。学生及び原則として学位取得 5 年以内の若手のみが申込み可能なセッションで，皆温かい目で発表を見守ろうという趣旨です。結果，口頭発表に限定

写真 1 会場 3 日目の様子。なんとか三密を回避することができました。

1

大気化学研究 第 48 号 (2023)とを考える上で重要です。とはいえハイブリッド開催
は LOC に多大な負担がかかることも事実ですので，今後の討論会のあり方を議論する必要があるでしょう。

著者所属：
1. 気象研究所
2. 産業技術総合研究所
3. 東京都立大学
4. 広島大学

写真 2 閉会式での学生優秀発表賞授賞式の様子。
金谷会長（中央）と受賞した 4 名の学生さん達。

5. 日本自動車研究所

されていたにも関わらず多数の学生会員から若手セ

6. 京都大学ッションに講演申込みがありました。レベルの高い研* 責任著者:

究が数多く発表され，討論会成功の一因となってく

Tsuyoshi Sekiyama <tsekiyam＠mri-jma.go.jp>

れたと思います（写真 2）。また，討論会 1 日目夕方のセッション終了後，現地会場で「若手名刺交換会」と銘打たれたイベントが開かれました。オフィシャルな
懇親会は開くことができませんでしたが，コロナ禍でお互い知り合う機会を奪われてきた若手の皆さんが交流する機会になったことを祈ります。
LOC の至らない部分も多々ありましたが，参加しておおいに不満

下さった皆様，日本大気化学会運営委員会の皆様，

不満

普通

満⾜

おおいに満⾜図 1 今回の大気化学討論会の満足度。

気象研究所全球大気海洋研究部の事務スタッフ・技
術スタッフの皆様のご協力により無事に第 27 回大気化学討論会を開催することができました。どうもありがとうございました。

アンケート結果について討論会開催中および終了後に実施したアンケート
おおいに不満調査には 126 件の回答を頂きました（2022 年 11 月末時点）。ありがとうございました。

不満

普通

満⾜

おおいに満⾜図 2 今回のハイブリッド開催形式の満足度。

回答に協力して下さった参加者の多くが今回の討論会に満足して下さったようでした（図 1）。また，今回のハイブリッド開催も好評を得ることができたようで（図 2），LOC としては安堵しています。来年度以降もハイブリッド形式を希望しておられる方が過半数を占めている一方で（図 3），オンライン形式のみを希望しておられる方が極めて少ない点はコロナ禍の後のこ

図 3 次回の大気化学討論会の開催形式についての希望。

2

学会からのお知らせ

JpSAC news

Article No. 048N03

日本地球惑星科学連合 2023 年大会（JpGU2023）での
大気化学セッション開催のお知らせ
坂本陽介 1, 2, 3*，内田里沙 4，岩本洋子 5，石戸谷重之 6
１．JpGU2023「大気化学セッション」て，5 月 22 日（月）に 4 コマの口頭セッションが仮配

日本大気化学会では，1）地球惑星科学分野全体分されました。現地ポスターセッションは口頭セッショに開かれた形で研究集会を実施すること，2）他分野

ン終了後に引き続いて行われます。また，オンラインとの交流を促進することを目的として，日本地球惑星

ポスターセッションは 5 月 23 日（火）の午前中に予定

科学連合大会において 2007 年から大気化学セッシ

されております。

ョンを毎年開催してきました。これまで当該セッションには口頭・ポスター発表合わせて平均 50 件程度の記

名称：日本地球惑星科学連合 2023 年大会

申し込みがあり活発な議論が行われてきました。
日本地球惑星科学連合 2023 年大会（JpGU2023）

会期：2023 年 5 月 21 日(日)～5 月 26 日(金)においても大気化学セッションが採択され，従来通り

開催方式：ハイブリッド方式（現地＋オンライン）

開催されることとなりました。以下，重要な点を抜粋し現地会場：幕張メッセてお知らせします。

予稿投稿：2023 年 1 月 11 日(水)～2 月 16 日(木)（早期投稿締切：2 月 2 日(木)）2．日程および予稿投稿

大会 WEB サイト：
https://www.jpgu.org/meeting_j2023/

JpGU2023 は，現地開催およびオンライン開催のハイブリッド方式での開催が予定されています。ハイ3．発表言語および招待講演

ブリッド期間では，現地会場・オンライン両方で Zoom
ライブ中継による口頭セッション，それに加えて，現

大気化学セッションにおける発表言語については，地ポスター発表（オンライン中継はありません）も実施「J」区分，すなわち，スライド・ポスター表記および口する予定とされています。オンラインポスターセッショ

頭発表の言語は英語または日本語を発表者が選択ンにおいては，オンラインにてビデオ会議システムを可としております。しかしながら，大気化学セッション

用いてポスターの発表・議論を行っていただけるよう

では，外国人研究者を含めた多様な参加者が発表計画されています。なお，大会は完全オンライン開催

内容を理解できるよう，スライドおよびポスターは英語となる可能性もあります。その場合は，プログラムはそで作成いただきますよう，よろしくお願いいたします。
JpGU2023 においても，昨年度に引き続き，大気化のままですべてオンラインにて発表となります。
「大気化学セッション」は口頭およびポスター発表

学の周辺・境界領域や，近年特に注目されている分を実施する予定です。各セッションの口頭コマ数は前野の研究者による招待講演を実施する予定です。皆

年の投稿数を元に仮配分され，その後，実際の投稿

様の新たな研究の展開にご活用いただけますと幸い数により微調整されます。2022 年 12 月に開催セッシです。

ョンおよびコマ割が公開され，大気化学セッションとし本記事が公開される頃には，予稿原稿投稿受付

1

大気化学研究 第 48 号 (2023)が開始されていることと思います。日本大気化学会として 大気化学に関連する研究を盛り上げるためにも皆様からの積極的な発表申込みをお願い申し上げます。 日本大気化学会担当

坂本

運営委員会 プログラム

介 内田里沙 岩本洋子 石戸谷重之

著者所属
1. 京都大学 地球環境学堂
2. 京都大学 人間 環境学研究科
3. 国立環境研究所
4. 日本自動車研究所 環境研究部
5. 広島大学 大学院統合生命科学研究科
6. 産業技術総合研究所 環境創生研究部門
*

任著者:

Y

e Sa a

<a a

.

e.7a@

- .ac. >2

学会からのお知らせ

JpSAC news

Article No. 048N04

第１8 回日本大気化学会奨励賞の選考結果について
受賞者氏名：上田 紗也子 （名古屋大学）行った。上田会員は雲凝結核計を活用して粒子表面受賞研究課題名：大気エアロゾル粒子の発生から輸の接触角・濡れ性別に粒子を測定する新たな手法を

送における経験と個々の粒子の存在状態との関係に考案し，電子顕微鏡分析と共に，排出直後の一部の関する観測的研究

スス粒子にのみ微量な水溶性付着物が存在すること

受賞理由：大気エアロゾル粒子は，大気輸送を通しを示した。

て領域的・全球的な大気環境や沈着場所の環境に

さらに上田氏は，近年世界的にも注目されている

多様な影響を及ぼす。個々のエアロゾル粒子のサイ

海洋大気での新粒子生成に関する観測研究や，ズや組成・形態などの存在状態は，排出要因等に応PM2.5濃度の簡易測定器の評価，電子顕微鏡下でのじて異なり，大気中でさらに変化する。これに伴って材料加工技術を鉱物粒子の解析に活用した研究に粒子の光学特性や雲凝結核能，大気からの除去効も取り組んできた。また，硫酸アンモニウム粒子の形率なども変わり，個々の粒子の複雑な変化は，エアロ

態と湿度の履歴条件に関する再現実験でも成果をゾルの輸送や沈着，放射影響力に強く関わる。地球挙げている。スス粒子に関する研究成果と併せ，これ環境におけるエアロゾル粒子の役割を正確に理解す

らの成果はエアロゾル粒子の測定技術やシミュレー

る上で，大気エアロゾル粒子の実態とその変動要因

ションの精度向上，および粒子を介した熱力学過程を理解する必要がある。中でもススは，人為的要因での解明に繋がるものである。

多く排出される光吸収性の強い物質であり，その存

上田氏は、約４年間の研究中断期間がありながら在状態の理解は気候モデルの精緻化に繋がる重要も高い研究アクティビティーを維持している。フィールな研究テーマである。

ド観測に基づく質の高い研究成果を多く公表し，さら上田紗也子氏は，これまで一貫して大気エアロゾに今後も当該分野に大いに貢献していくことが期待

ル粒子の野外観測に基づいた研究に従事し，電子できる。以上の理由により，日本大気化学会は上田

顕微鏡を用いた手法を中心とした個別粒子の存在状

会員が同賞にふさわしい実績と将来性を有するもの

態の解明に貢献してきた。特に，排出源から遠隔外と認める。
（日本大気化学会運営委員会）

洋域にわたるスス粒子の観測研究で多くの成果を上げている。アジアからの越境輸送に関わる石川県珠洲市や沖縄県辺戸岬での観測では，硫酸塩に厚く被覆されたスス粒子の形状を明らかにし，スス粒子の光吸収量が被覆厚と形状に影響を受けることを観測的に示した。また，雲過程とエアロゾル粒子との関係を調べるための山岳観測や，南極海上の海洋大気観測において，検出困難な遠隔大気中のスス粒子の測定を行ってきた。近年は，遠隔地に輸送される長寿命のスス粒子への関心から，改めて排出源でのス

上田紗也子氏ス粒子表面の性質に着目した観測を東京都市部で1大気化学研究 第 48 号 (2023)

受賞者氏名：服部 祥平 （南京大学）

Δ17O値から，過去60年間で北米・西ヨーロッパで硫受賞研究課題名：同位体分子種分析による大気硫

酸エアロゾルの生成過程が変化していることを明らか

黄循環変動の解析にした。1980年代以降のSO2 排出量の削減による，

受賞理由：大気硫黄循環は，対流圏および成層圏に大気中の酸性物質濃度の低下に対し，アンモニアな

2−おける硫酸（SO4 ）エアロゾルの形成を通し，気候変

どのアルカリ性物質の濃度は逆に増加している。服動や大気汚染に関係する重要な研究対象である。服部氏は，低下傾向にある大気酸性度の変化により，部祥平氏は，安定同位体分子種の分析化学手法を

液相でのオゾン酸化による硫酸生成が起きやすい環開発し，硫黄化合物の大気化学に関する研究を展

境の下，SO42− 生成効率が高くなっていることを明ら開してきた。独自の分析手法を基軸に，アイスコアやかにした。この成果は，1980年以降のSO2 排出規制

極域エアロゾルなどの環境試料に適用し，さらに数にも関わらず，硫酸エアロゾルの減少が鈍化している

値モデルと組み合わせた学際性の高い研究成果をフィードバックメカニズムを明らかにするものである。

挙げてきた。

今後の効果的な大気汚染の緩和策の策定や，将来第一に，地球寒冷化をもたらす大規模火山噴火のの気候変動予測に重要な知見をもたらすことが期待

特定と規模復元に関する研究成果が挙げられる。成される。

層圏に噴煙が到達する大規模火山噴火では，火山

以上のように，服部氏は国際共同研究も含め，同性の二酸化硫黄（SO2）が成層圏に注入されることで，

位体分子種分析による大気硫黄循環の研究を展開

成層圏で硫酸エアロゾルが生成されることで全球的し，国際的に高いインパクトの学術論文も多く発表しな寒冷化が引き起こされる。成層圏におけるSO2分解ている。以上の理由により，日本大気化学会は服部過程における質量非依存分別過程から，特徴的な氏が同賞にふさわしい実績と将来性を有するものと同位体指標が生成されることを予測し，南極ドームC認める。

のアイスコアを用いて過去2600年間の硫酸塩の同位（日本大気化学会運営委員会）

体指標を復元することで，大規模火山噴火の規模や到達高度の復元に成功した。
第二に，成層圏硫酸エアロゾルの主要な生成前駆物質である硫化カルボニルのミッシングソースの解明が挙げられる。服部氏は，硫化カルボニルの硫黄同位体組成の分析手法を世界で初めて開発し，この手法を用いて東アジア域での大気観測を実施した。その結果，硫化カルボニルを人為起源と海洋起源を区別して評価し，人間活動がミッシングソースの約半分を占める重要な生成源であることを発見した。
第三に，三酸素同位体組成（Δ17O値）を用いた硫酸エアロゾル生成過程の解明が挙げられる。服部氏

服部祥平氏

は，南極などで得られたアイスコア，エアロゾル試料を用いてSO42− のΔ17O値を測定し，大気酸化反応を復元してきた。特に，グリーンランド南東ドームコア（ SE-Dome ） で 掘 削 さ れ た ア イ ス コ ア 中 の SO42− の2

学会からのお知らせ

JpSAC news

Article No. 048N05

日本大気化学会会員集会プログラム
日時：2022 年 11 月 17 日（木）13:30–14:00
場所：つくば国際会議場

冒頭： 金谷会長より挨拶
1) 日本大気化学会について
2) 賛助会員のご紹介
3) JpGU2023 での大気化学セッション4) 男女共同参画・人材育成の活動について
5) 表彰委員会の活動について
6) 学会誌「大気化学研究」について
7) 次期会長・運営委員選挙について
8) その他
日本大気化学会奨励賞授与式（日本大気化学会 運営委員会）

1

学会

JpSAC neA

. 048 06

第 28 29 回日本大気化学会運営委員会議事録
2 回

化

会

化

会より

2022

8

場

会

営

15:00

による

17:30

の

催

俊吾

剛

一

三

入

仁士 内

剛

之

介

が多く

作

作

した。また

を依

交

があった。 き

告・

を

った。

1)

27 回

営

27 回
2)

営

27 回
C 代

員会

事

員会の

事

化

会について

会

が

告がなされた。会場の備しいため 全て口

とする

催は

に交

の

とを優先したものであるが
分の

会の

が再

された。また

備はれから D の

された。

会を

けるこ

が

・
則および募
の
して
なる。
々な

価

しに

いて

しい

が

事

会と

はあるもの

より

1

が

任

に与えることに

について

い

や

会の

営

が

の

につ

については他

について
助や保

の上

わる
員会で

交

に

などの使

については別

外
を

作

が

する

の外

動のための
する

効

がなさ

などが

の

であれば

ることなく

出可

である

された。
以上

について

について

2 回

々

化

会

則と

令和 4

化

会より

多

された。

2022

11

で

める

動

ではないが これまでの元するための使

営

もしくは

された

員から

れた。例えばと及が増加傾向にある。これを会員にがなされた。

基

事のげられた。例

は代

と
につ

の

がある。これ以外に 単

だが
や

について

ありうるが

が

を外

する。

営

べて

な作

会の
を

内

がなされた。会

に

員から

員の

された。

会

に

が出された。

はあるものの

ページの作

が予

について

与は

として

6)

の

ページの

の一

で

会

があれば一

が出されたが

された。

の

に余

々な

人

則について

について

員から

された。 会会

はオンライン化のについてがなされた。

については今もありうるが 今回は例

とする

3)

が

が

々な

の在り

の入

が

多

C に一任するという

の

9

が

げられた。

りの印刷

の外

いては

について報

によりポスター48 号の内

ページについてされた。

にページについて
報

する

員から

くいために

が多かったため 外が多いため 予のとしてき 以下の報47 号は分がなされた。

5)

地一代

47 号

化

について報告がなされた。

報
より

員から

がなされた。今

五十
坂

会

について
の

之
加

化

59 回

31

出

4)

員会

1

15

営

員会

60 回
16:00

18:00

大気化学研究 第 48 号 (2023)

場所：Web 会議による開催なされた。トピックス記事として将来構想第 2 集

出席者：石戸谷重之，入江仁士，岩本洋子，内田が予定されている。奨励賞受賞記念論文の取扱や

里沙，加藤俊吾，金谷有剛，齋藤尚子，坂本陽介，

編集作業の外注について意見交換がなされた。

関山剛，竹川暢之，竹谷文一，宮﨑雄三，山地一

7) 男女共同参画・人材育成委員会の報告

代（敬称略，五十音順）

男女共同参画・人材育成担当の齋藤委員より，休業中会員支援ガイドラインの学会ホームペー

金谷会長より挨拶があった。引き続き，以下の報

ジ掲載について報告がなされた。また，男女共同告・審議を行った。

参画学協会連絡会シンポジウムへの参加や，大気

1) 第 28 回運営委員会議事録

化学討論会における若手名刺交換会の予定につ

第 28 回運営委員会の議事録が確認された。

いても報告がなされた。

2) 2022 年度第 27 回大気化学討論会について

8) 2022 年度選挙に向けた準備状況

LOC 代表の関山委員より，翌日から開催される

選挙管理担当の内田委員より，2023 年 3 月に予大気化学討論会の準備状況について報告された。

定されている運営委員選挙の準備状況について

3) プログラム編成申し送り事項

報告がなされた。前回と同様に外部業者のシステプログラム担当の石戸谷委員および岩本委員

ムを用いたウェブ投票による実施が検討されてより，プログラム編成の課題について報告がなさいる。外注に係る経費や選挙権付与の条件となるれた。また，学生優秀発表賞の件数や審査方法に会費納付の期日について提案があり，賛成多数でついても報告がなされた。今回は要旨集を印刷物承認された。また，被選挙権の放棄や委嘱状の発で配布しているが，次回以降の PDF 版での配布の行手続きについて意見交換がなされた。

可能性について意見交換がなされた。

9) 会員集会の資料案

4) JpGU2023 年大会の準備状況

大気化学討論会の期間中に実施される会員集プログラム担当の坂本委員より，JpGU2023 年

会の内容について確認がなされた。

大会は 2022 年と同様にハイブリッドで開催され10) 学会ホームページ管理の外注についてる旨が報告された。また，セッション提案の準備

情報広報担当の入江委員より，学会ホームペー

状況について報告があり，成層圏セッションおよジ管理外注の試行状況について報告がなされた。

びグローバル炭素循環セッションとの連続開催

運営委員の負担軽減のために外注を検討する方

希望，成層圏セッション，海洋表層-大気セッショ

向性について異議はないものの，作業依頼のスキン，航空機・無人機観測セッションとの同時開催

ームや経費は検討が必要である旨が確認された。

回避希望が賛成多数で承認された。

11) 2023 年の大気化学討論会について

5) 論文賞について

金谷会長より，2023 年の大気化学討論会の開催

表彰担当の宮﨑委員より，募集〆切の延長およ

場所・開催形式の検討状況について報告がなされび最終的な応募件数について報告がなされた。今た。地方持ち回り開催とする場合のハイブリッド

後の選考予定について確認するとともに，副賞の形式の是非については，今回の討論会における経選定について意見交換がなされた。

験を踏まえて引き続き検討することとなった。

6) 大気化学研究誌について

以上編集担当の山地委員より，2022 年度冬号の準備状況および原稿執筆の依頼予定について報告が（日本大気化学会 運営委員会）

2

学会からのお知らせ

JpSAC news

Article No. 048N07

日本大気化学会役員選挙の公示
選挙管理委員 内田里沙 1 *，加藤俊吾 2，山地一代 3
１．役員選挙について

4．役員の選出に関する細則（抄）第 1 条 役員選挙の管理事務を行うため，3 名の委員

日本大気化学会則の選挙細則に基づき，下記の要領により第 13 期（大気化学研究会から通算）運営

をもって構成する選挙管理委員会を置く。
第 2 条 選挙管理委員会委員は，会長が運営委員よ委員会役員選挙をインターネット投票で実施します。
2022 年度会費を 2022 年 12 月 31 日時点で納入済

り 3 名を委嘱する。委員長は互選とする。

みの全ての正会員が選挙権と被選挙権を持ちます。

第 3 条 選挙管理委員会は次の事業を行う。

ただし，例外として選挙細則第 6 条により会長および

1. 選挙の公示

運営委員の被選挙権を持たない場合があります（52. 投票および開票に関する事務項「第 13 期運営委員会役員選出に関する注意」参3. 投票結果の確認と当選者の確定照）。

4. 選挙結果の運営委員会への伝達および会員への公表

2．選挙選出日程

5. その他選挙管理に必要な事項

2023 年 1 月

第 4 条 選出すべき運営委員会役員およびその定数

大気化学研究 48 号（本記事）による公示

は以下の通りとする。

2023 年 2 月 被選挙権者へ ID・PW の通知

会長 1 名，運営委員 10 名

2023 年 2 月 21 日～3 月 2 日

第 5 条 選出すべき運営委員会役員は，当該年度会

会長選挙の投票期間費を納入した全ての正会員同士の互選とし，正会2023 年 3 月上旬 会長当選者確定と公表

員は選挙に際して選挙権と被選挙権を有する。

2023 年 3 月 14 日～3 月 23 日

2

会長以外の運営委員選挙の投票期間

びに被選挙権を有しない。

2023 年 4 月 運営委員当選者確定と公表

学生会員ならびに賛助会員は選挙権なら

第 6 条 役員任期を 2 期連続したものは被選挙権を2023 年 7 月 新運営委員会活動開始

持たない。ただし例外として会長の選出については，会長を 2 期連続したもの以外の正会員は被選

3．選挙要領挙権を持つものとする。

1． 選出役員数： 会長 1 名，および会長以外の運営

第 7 条 選出すべき運営委員会役員として，会長 1

委員 10 名。

名，および会長以外の運営委員会役員 5 名を無2． 無記名インターネット投票を 2 回行う。

記名投票する。

3． 第 1 回投票は会長選挙とし，候補者 1 名に投票

第 8 条 当選者は得票数の多い順に選出され，得票する。第 2 回投票は会長以外の運営委員選挙と同数の場合は抽選によるものとする。

し，会長当選者以外の候補者 5 名に投票する。

第 9 条 会長は任期内に正会員の中から 2 名を限度

4． インターネット投票手順は，2 月上旬に正会員宛に運営委員を指名することが出来る。
第 10 条 運営委員に欠員を生じたときは，前条とはに電子メールで通知される。

1

大気化学研究 第 48 号 (2023)

別に，会長の指名により補充することが出来る。ただし補充された運営委員の任期は前運営委員の残余期間とする。
第 11 条 副会長は選出された運営委員会役員による互選とする。
第 12 条 監事は運営委員会で，運営委員以外の正会員の中から選出される。
2

監事は，再任は妨げないが，3 期連続して監事になることはできない。

5．第 13 期運営委員会役員選出に関する注意
会長に関しては，全ての正会員（2022 年度の会費を 2022 年 12 月 31 日時点で納入済みの方）が被選挙権を持ちます。運営委員の選出に関しては，2 期連続して役員をされている次の 6 名の方（▲印）は，被選挙権を持ちません。
（注:▲印のついた方には，会長としての被選挙権はあります)。
第 12 期の運営委員会役員（委員会推薦の役員を含む）は以下の通りになります。
会 長: ▲金谷有剛
副会長: ▲竹川暢之
運営委員: 石戸谷重之，入江仁士，岩本洋子，▲内田里沙，加藤俊吾，▲齋藤尚子，坂本陽介，▲関山剛（庶務幹事），竹谷文一（会計幹事），
宮﨑雄三，▲山地一代（50 音順）

著者所属：
1. 日本自動車研究所
2. 東京都立大学 都市環境学部
3. 神戸大学大学院 海事科学研究科* 責任著者:
Risa Uchida <urisa@jari.or.jp>2

大気化学研究 第号 (202 )今号
大気化学 将来構想
全体
他 記事 含 全
著者 皆様
貴
原稿
執筆
記事
催 状況
禍前
少
催 成熟 向
実感
読 取会員
情報共有 情報交換 場
本誌
活用
支援賜
申 上

記事

編

後記

大気化学研究 第48号

第二弾
礼申 上

戻
今後 学術研究工夫参

記事 収
国内外 学会 催
形式
生
要 情報発信 手段
学会員 皆様引 続

2023年1月24日 発行

編 兼発行 日本大気化学会編 委員 山地一代 共同編
宮
三 共同編
連絡先
162-0801 東京 新宿区山吹町358-5
話 03-5389-6237
FAX 03-3368-2822
子
jpsac-post@as.bunken.co.jp
https://jpsac.org/publications/aacr/

本誌掲載著作物 転載 希望
本誌 掲載
著作物 転載
加工
控

方
場合

上記

八代尚 大畑祥日本大気化学会事務局

連絡

無断

二次使用

勝手