ISSN 2189-8839

Archives of Atmospheric Chemistry Research
第 34 号

目次
巻頭言「大気化学研究」誌の創刊について ·········································· 日本大気化学会会長 今村隆史

２

総説
―トピックス：大気化学における先端的計測手法の開発―
エアロゾル粒子およびクラスター化学組成のオンライン質量分析 ································· 竹川暢之３

大気化学における光を用いた計測・分析技術の新展開 ············································· 戸野倉賢一

８

ミリ波分光計と大気観測 ·············································································································· 水野亮

１２

有機エアロゾルに関する不均一反応研究の現状と課題：大気化学と理論化学の連携···················· 谷本浩志，金谷有剛，持田陸宏，廣川淳，猪俣敏，松本淳，薮下彰啓，江波進一，
森田明弘，橋本健朗，竹川暢之，宮﨑雄三，森野悠，中山智喜，佐藤圭，
坂本陽介，竹谷文一，羽馬哲也，加藤俊吾，河村公隆，秋元肇

２２

論文

日本大気化学会奨励賞受賞記念レクチャー
日本大気化学会奨励賞を受賞して ·························································································· 中山智喜

２９日本大気化学会奨励賞を受賞して ······························································································· 白岩学

３４

会員からのお知らせ
日本地球惑星科学連合 2016 年大会大気化学セッションのお知らせ··························································································· 入江仁士，町田敏暢，谷本浩志，岩本洋子

３８

第 21 回大気化学討論会開催報告 ····························································································· 吉田尚弘

３９

IGAC モンスーンアジア・オセアニアネットワーキンググループ(IGAC-MANGO)の開始について························································································································································ 谷本浩志

４０

JSPS-DFG セミナー「大気エアロゾルの物理化学特性ならびにその大気質および健康への影響」の参加報告 ···················· 佐藤圭，江波進一，藤谷雄二，古山昭子，伏見暁洋，猪俣敏，桑田幹哲，
持田陸宏，森野悠，中山智喜，大島長，坂本陽介，高見昭憲，上田佳代，吉野彩子，白岩学

４１

ASAAQ13 国際会議の参加報告 ···························································································· 梶野瑞王

４４

GGMT-2015 参加報告 ············································································································ 寺尾有希夫

４７

International Workshop on Heterogeneous Kinetics Related to Atmospheric Aerosols への参加報告····························································································································································· 猪俣敏

４９

学会だより
第 35 回日本大気化学会運営委員会議事録５１

1

Preface

巻頭言「大気化学研究」の創刊について

今村隆史 1 （日本大気化学会会長）

する形で，「大気化学研究」誌の創刊を迎えまし1999 年の大気化学研究会の発足以来，研究者た。

間の交流の媒体としての役割を果たしてきたニュー

今回の「大気化学研究」誌への移行も，研究会スレターが，この度「大気化学研究」誌として新たな時代からの様々な企画と同様，若手・中堅の会員・一ページを開くことになりました。
ニュースレターは，発行当初は研究会や会員か運営委員からのボトムアップの提案と多大なる尽力らのお知らせが主でしたが，2003 年からは若手研によってなされたことは特筆すべき点です。若手・究ショートレビューの企画が始まり，更に海外の研中堅からの積極的な提案が学会運営の原動力とな究機関に滞在中・活動中の会員からの海外研究通っていることは，日本大気化学会が健全かつ活力

信も加わり，研究活動の発信の場としての色彩も増のある学会である証であり，その様な原動力に支えしてきました。研究者間の交流の一層の促進と，私られ，我々はまた新たなステージに一歩を踏み出したちの研究活動・研究成果の社会に向けての積極ました。言うまでもなく，「大気化学研究」誌の今後的発信で，大気化学分野の一層の発展を目指したの成否は，会員の皆様が，如何に積極的に「大気2014 年の日本大気化学会への改称後も，最新研

化学研究」誌を情報発信の場として活用していくか

究ショートレビューを企画するなど，ニュースレターにかかっており，その期待に充分に応えて頂けるとの充実が図られてきました。そして，この 2016 年か

信じています。

ら，ミニレビューや原著論文などより学術的な内容の発信の場としての機能が加わり，また発信力の強化として ISSN（国際標準逐次刊行物番号）も付与

著者所属：
1 国立環境研究所

記事のご投稿について
論文や記事のご投稿をご検討されている方は，事前に本誌編集委員または日本大気化学会運営委員までご相談下さい。
日本大気化学会運営委員：
今村隆史（国立環境研究所），入江仁士（千葉大学），岩本洋子（東京理科大），○江波進一（京都大学），
梶井克純（京都大学），○澤庸介（気象研究所），○高橋けんし（京都大学），竹川暢之（首都大学東京），
谷本浩志（国立環境研究所），松見豊（名古屋大学），町田敏暢（国立環境研究所），村山昌平（産業技術総合研究所），持田陸宏（名古屋大学）○印は本誌編集委員
2

Research Focus

総説― トピックス：大気化学における先端的計測手法の開発 ―エアロゾル粒子およびクラスター化学組成のオンライン
質量分析竹川暢之1 *
大気エアロゾルの広域分布や生成過程を理解する上で，オンライン質量分析計が重要な役割を果たしてきた。これまで，欧米を中心に様々なタイプの装置が開発されている。本稿では，オンライン質量分析計開発の歴史と現状について，代表的な装置例を取り上げて紹介する。さらに，これらの分析法の精度保証のあり方に関しても議論する。

1. はじめに混合状態) に応じて大きく異なるため，浮遊状態に

大気エアロゾルは，不均一反応の場，大気汚染物

なるべく近い形でオンライン測定することが重要とな

質，短波放射 (太陽光) の主要な散乱体，雲凝結核，る [e.g., McMurry, 2000]。さらに，後に示すクラスタ

さらには不揮発性物質のキャリアとして，多様な役割

ーについてはオンライン測定が事実上唯一の手段でを担っている。エアロゾルの発生源，生成過程，粒径あると考えられる。

分布，化学組成，混合状態のいずれも複雑であり，エアロゾル粒子の化学組成をオンライン計測する方それゆえに科学的な研究対象としての興味深さがあ法として質量分析計が有用であり，欧米を中心としてる。

様々なタイプのものが開発されている。主要な装置にエアロゾルのグローバルな分布やその支配要因をついては，コロラド大学の Jimenez のホームページに理解することは，大気化学における重要な課題の一

詳 し く 紹 介 さ れ て い る [http://cires1.colorado.edu

つである。数値モデルは我々の科学的理解そのもの/jimenez/]。本稿ではまず，粒径 50 nm 程度以上を対であり，大気の諸現象をモデルで再現することによっ象としたエアロゾル化学組成のオンライン質量分析て，我々はその背景にあるメカニズムを真に理解したに関してレビューを行う。その一部として，筆者らの装ことになる。近年，モデルに組み込み可能なエアロゾ

置開発についても適宜紹介する。さらに，近年開発

ル計算スキームは飛躍的に改善されつつある [e.g.,が行われているナノ粒子・クラスター組成のオンライ

Matsui et al., 2014]。それらをさらに高度化し，客観

ン質量分析についても紹介する。本稿で紹介する装的に検証する上で，実大気観測や室内実験の果た

置の一部は，過去の和文レビュー記事でも取り上げす役割は大きいと考えられる。

られており，図版も掲載されているので，そちらも合エアロゾルのオンライン測定では，定量できる化学

わせて参照されたい [桜井ら, 2004]。なお，オンライ

種が限られており，精度保証も容易ではない。そのよ

ンではなくリアルタイムという言葉が適切な場合もある

うな制約がありながらも，発生源近傍で見られるようなが，信号を一定時間積算する方法，あるいは粒子を短時間の変動を捉える，あるいは航空機観測で十分

短時間捕集しバッチ的に処理する方法を含むというな空間分解能を得るためには，オンラインで測ること意味で，オンラインという言葉を用いる。

に大きな意義がある。また，光学特性，吸湿特性，雲凝結核特性などの諸特性は浮遊状態 (粒径分布，
3

2. 粒径 50 nm 程度以上のエアロゾル粒子

Analysis by Laser Mass Spectrometry (PALMS) はレ

平均的に見れば，エアロゾル粒子の質量濃度のほーザーアブレーションによって気化とイオン化を同時

とんどは粒径 50 nm 程度以上 (特に 100 nm 以上)に行っている [Noble and Prather, 1996; Murphy andに存在する。この粒径域をオンライン質量分析する

Thomson, 1995]。元素組成と混合状態を極めて高感上で重要となるのが粒子ビーム生成技術である。真度で測ることができるため，様々な新しい知見を生み空条件下に粒子ビームを導入することで，気体に対出した。ただし，検出効率やイオン化効率に不確実する粒子の比率は大きく増大する (濃縮される)。粒性があるため，定量性に乏しいことが難点である。

子ビーム研究の歴史は古く，Murphy and Sears, 1964

Aerodyne 社の Aerosol Mass Spectrometer (AMS)まで遡る。その後，粒子オンライン質量分析の概念

はタングステンヒーターによる熱脱離と電子イオン化(Particle Analysis by Mass Spectrometry: PAMS) をの二段構成となっている [Jayne et al., 2000]。世界の初めて提案したのは Davis [Davis, 1977]であるが，よ

様々な地域で使用され，大気エアロゾルの動態につり体系的に示したのは Sinha，Friedlander らが最初でいて多くの知見をもたらした。AMS は他のオンライン

あろう [Sinha et al., 1982]。PAMS は粒子ビーム生成

質量分析計と比べて定量性に優れているが，粒子捕部，捕集・気化・イオン化部，質量分析部から構成さ集効率や相対イオン化効率 (分子種の違いによるイれる (図 1)。前述の通り，近年は様々なタイプの装置

オン化効率の補正) の扱いに課題がある。このうちが開発されているが，その基本構成は Sinha らが提捕集効率について，液体粒子はほぼ 1 であるのに対案したものと同じである。このうち，粒子ビーム生成部

し，固体粒子は 0.2 などの低い値になることもある。実

と質量分析部については，性能の違いこそあれ本質

大気では 0.5 で代表させることが多いが，現実には諸的な差異を生み出すものではない。一方，捕集・気条件によって変化するため，他の独立な方法との比化・イオン化部は分析対象を規定する最も重要な部

較がない場合には大きな不確実要因となりうる。なお，

分であり，ここに装置の個性が現れる。以下に幾つか

捕集効率という言葉は本来物理的なものであるが，例を示す。

AMS の場合には熱化学的な要因も含むので，厳密Prather ら の Aerosol Time of Flight Massには適切な用語ではない。最近，AMS における熱分

Spectrometer (ATOFMS) や Murphy らの Particle

解生成物とイオン化効率の解釈に関する新しい研究も報告されており，今後の動向が注目される[Murphy, in press]。
筆者らは 2002 年より初期型の Aerodyne AMS を用いて東京や北京などアジアの大都市を中心に観測を行ってきた。その一方で，AMS とは異なる捕集・気化・イオン化部を有する新しいオンライン質量分析計(Particle Trap Laser Desorption Mass Spectrometer:
PT-LDMS) の開発も行ってきた [Takegawa et al.,2012]。微細加工技術を駆使した 3 次元格子から成る

図 1 粒子オンライン質量分析 (Particle
Analysis by Mass Spectrometry: PAMS) の基本構成。捕集・気化・イオン化部は粒子からイオンへのインターフェースであり、装置の個性が最も強く現れる。

粒子トラップを大きな特徴としており，液体・固体粒子に関わらず高い粒子捕集効率 (本来の物理的な意
味での捕集) を達成することを目指している。その性能について詳しい評価を実施している。

4

図 2 Cluster-CIMS のイオン化部 ([Zhao et al., 2010]; Reprinted with permission from AGU)。試薬イオン供給部 (N2 + HNO3 の部分) と質量分析計入口 (網掛けの部分) の相対位置に応じて，左側を Flow tube
operation mode，右側を Transverse ion operation mode と呼んでいる。図中の E は電場，IP はイオン移動経路である。流量や電圧を変えて反応時間を最適化することで干渉を低減している。

級・捕集し，熱脱離した後に化学イオン化質量分析

3. ナノ粒子およびクラスター

計で測定を行う。試料量を確保するために，単極荷新粒子生成や燃焼粒子排出など粒子数濃度が著電と Nano-DMA のセットを 3 台併用している。北米やしく変化するプロセスは，主に粒径 50 nm 程度以下

メキシコなどで実大気観測を行い，新粒子生成過程の粒径域で起こる。ナノ粒子さらにはその核となるク

における有機物の寄与などに関して新しい知見を得ラスターの組成を定量的にオンライン分析することは，ている。

エアロゾル計測におけるフロンティアの一つである。

さらに小さいクラスターの測定では，特殊なサンプリ

粒径 50 nm 程度以下の質量濃度は，それ以上の粒ング手法・イオン化法が必要となる。硫酸の中性クラ径域に比べると概して数桁以上も小さく，その分析にスター (monomer: n = 1, dimer: n = 2,trimer: n = 3,は極めて高い感度が要求される。また，ナノ粒子では

tetramer: n = 4) を定量的に測る方法として，Zhao，

拡散効果が著しく，しばしばサンプリングそのものにMcMurry，EiseleらによりCluster-CIMSが開発されて大きな不確実性を伴う。このため，ナノ粒子・クラスタ

いる (図 2) [Zhao et al., 2010]。H 2 SO 4 の化学イオンー分析の装置構成は，前節で述べたものとはやや異化スキームはEiseleらの従来の手法 (NO 3 -) によるもなる。ただし，捕集・気化・イオン化部 (クラスターののだが，反応時間を最適化することで干渉を低減し，場合はイオン化部) が鍵となることは共通している。

中性クラスターの定量を可能にしている。非常に画期

粒径 10 nm 前後のナノ粒子の化学組成を定量的に的な装置である。なお，論文発表当時はdimerを定量

測 る 方 法 と し て は ， Smith ， McMurry ， Eisele ら のすることは難しかったが，現在では改善しているよう

ThermalMass

で あ る (Zhao, personal communication) 。 た だ し ，Spectrometer (TDCIMS) が 唯 一 の 手 段 で あ る

Cluster-CIMSは四重極質量分析計を用いているため[Smith et al., 2004]。この方法では，ナノ粒子用の電質量分解能が十分ではなく，有機物を含むピークが気移動度分級器 (Nano-DMA) を用いて粒子を分

重 な る と 不 確 実 性 が 大 き く な る 。 近 年 Jokinen ，Desorption

ChemicalIonization

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Kulmala，Worsnopらが開発したChemical Ionization

ら は ， AMS の マ ス ス ペ ク ト ル に Positive Matrix

with the Atmospheric Pressure interface Time of

Factorization (PMF) 解析を適用することで得られる，Flight MS (CI-APi-TOF) は，高分解能のTOFを用い有機エアロゾルの分類法の一つである。今でこそているため，有機物ピークの精密質量測定が可能とAMS 関連論文では当たり前のように用いられているなっている [Jokinen et al., 2012]。これも画期的な装が，コロラド大学のグループが初めてその概念を提置であるが，多数のピーク強度にどこまでの定量性を案 し た 際 は ， こ れ ら を Secondary organic aerosol

求められるのか，今後の検証が必要であろう。

(SOA) および Primary organic aerosol (POA) とそれぞれ呼んでいた。しかしながら，とある学会発表の場

4. まとめで化学組成の特徴と生成プロセスを混同すべきではエアロゾルの化学組成や諸特性は多種多様である。

ないという批判があり，それ以降 OOA と HOA という独創的なオンライン質量分析計の開発は，複雑なエ

若干特異な名称が生まれたという経緯がある。そのアロゾル動態の理解向上に大きく貢献してきた。一方，

後，OOA と HOA の実体 (どのような化合物の集団原理原則に立ち返って言えば，分析装置は標準となか) について様々な議論がなされてきたが，筆者のる物質・方法と何らかの形で結び付いており，定量性

知りうる限りでは，明確な答えは提示されていない。

とその不確かさが適切に評価されていなければなら

一般に，新しい分析法や解析法が提案されると，新ない (いわゆるトレーサビリティ)。本稿で紹介した装

たな専門用語が生まれることがよくある。OOA/HOA

置を含むオンライン質量分析計の多くは，その要件

解析法の賛否は議論が分かれるところであるが，初を満たしていない。これらは他が真似できないオンリ期の段階で用語を適切に定義し浸透させることの重ーワンの性能を特徴としたものであり，精度や定量性

要性を，当該発表会場に居合わせた者として改めてに多少の課題はあっても，コミュニティに受け入れら実感した。

れてきた。しかしながら，グローバルなデータを取得

これに限らず，学問分野の専門用語を整理し，厳密し，より普遍的な理解に結び付けるためには，オンリに定義することは，その分野の成熟のためには必要

ーワンを脱却して標準化に向かう努力は必要である。

なステップである。さらに，欧米発祥の概念について

少なくとも，装置から出力される多種多様なデータのは，日本語の適訳を設けることも場合によっては必要

うち，どこまでが客観的に評価されているのか，あるかもしれない。日本大気化学会としても，然るべき時いは評価が可能なのか，という事を，データを生成す

期が来たら用語集を整理してもよいのではないかとる側，使う側，結果を引用する側が，いずれも同じ基思う。

準で見ることのできる物差しが必要であろう。エアロゾ
ル計測における重要な課題である。

A2. 地道な装置開発
筆者は，ミネソタ大学を訪問したときにCluster-CIMS の実物を見学させて頂いたことがある。

付記

装置のかなりの部分は手作りで，特に質量分析部は

以下，本稿に関連した内容の補足である。筆者のEisele が長年にわたって開発・改良を続けてきたもの

主観的意見が含まれることをご了解頂きたい。

であった。市販品のようなスマートな見栄えではない
が，性能は非常に素晴らしいということを伺った。イオ

A1. 専門用語について

ン化部にも試行錯誤の後がよく現れており，この装置

Aerodyne AMS の デ ー タ解 析 で は ，Oxygenated

全体が Zhao，McMurry，Eisele らのノウハウの結晶で

organic aerosol (OOA) と Hydrocarbon-like organic

あることが伝わってきた。これ以外にも，ミネソタ大学

aerosol (HOA) という専門用語が使われている。これには先人が開発してきた装置が数多く残っており，大6いに感銘を受けた。翻って自分の身の回りを見渡す

aerosol mass spectrometer, Aerosol Sci. Technol., in press.

と，スペースが限られているせいか，そのような過去

Murphy, W. K., and G. W. Sears (1964), Production ofの装置は必ずしも見える形で残っていないように思particulate beams, J. Appl. Phys., 35, 1986-1987.

われる。

Noble, C. A., and K. A. Prather (1996), Real-time measurement

大気化学において，装置は手段であって目的ではof correlated size and composition profiles of individualない。しかしながら，大気化学の発展の歴史を見てもatmospheric aerosol particles, Environ. Sci. Technol., 30,

分かるように，装置開発が果たしてきた役割は非常に

2667-2680.

大きく，今後もしばらく続くように思われる。装置の構

Sinha, M. P. et al. (1982), Particle analysis by mass

想，試作，検証は時として非常に地道な仕事であり，

spectrometry, J. Colloid Surface Sci., 87, 140-153.

失敗で終わることも少なくない。そのような試行錯誤

Smith, J. N., K. F. Moore, P. H. McMurry, and F. L. Eiseleの履歴を見える形で継承することが，次の新しいアイ(2004), Atmospheric measurements of sub-20 nm diameter

デアを生み出す原動力の一つになるということを改めparticle chemical composition by thermal desorptionて感じた機会であった。

chemical ionization mass spectrometry, Aerosol Sci.
Technol., 38, 100-110.

参考文献

Takegawa, N. et al. (2012), Evaluation of a new particle trap in

Davis, W. D. (1977), Continuous mass spectrometric analysis

a laser desorption mass spectrometer for onlineof particulates by use of surface ionization, Environ. Sci.

measurement of aerosol composition, Aerosol Sci.

Tech., 11, 587-592.

Technol., 46, 428-443.

Jayne, J. T. et al. (2000), Development of an aerosol mass

Zhao, J., F. L. Eisele, M. Titcombe, C. Kuang, and P. H.

spectrometer for size and composition analysis of

McMurry (2010), Chemical ionization mass spectrometricsubmicron particles, Aerosol Sci. Technol., 33, 49-70.

measurements of atmospheric neutral clusters using the

Jimenez, http://cires1.colorado.edu/jimenez/

cluster‐CIMS, J. Geophys. Res., 115, D08205,

Jokinen, T. et al. (2012), Atmospheric sulphuric acid anddoi:10.1029/2009JD012606.
桜井 博, 高見 昭憲 (2004), 100 nm 以下の大気エアロゾル

neutral cluster measurements using CI-APi-TOF, Atmos.

粒子のオンライン化学組成分析技術, エアロゾル研

Chem. Phys., 12, 4117-4125.

究, 19, 14-20.

Matsui, H., M. Koike, Y. Kondo, J. D. Fast, and M. Takigawa(2014), Development of an aerosol microphysical module:
Aerosol Two-dimensional bin module for foRmation andAging Simulation (ATRAS), Atmos. Chem. Phys., 14,

原稿受理日: 2015 年 12 月 1 日

10315-10331.

掲載受理日: 2015 年 12 月 21 日

McMurry, P. H. (2000), A review of atmospheric aerosol

著者所属：

measurements, Atmos. Environ., 34, 1959-1999.

1. 首都大学東京 大学院理工学研究科

Murphy, D. M., and D. S. Thomson (1995), Laser ionization
mass spectroscopy of single aerosol particles, Aerosol Sci.

* 責任著者：

Technol., 22, 237-249.

Nobuyuki Takegawa <takegawa@tmu.ac.jp>

Murphy, D. M., The effects of molecular weight and thermal
decomposition on the sensitivity of a thermal desorption

7

Research Focus

総説

大気化学における光を用いた計測・分析技術の新展開
戸野倉賢一1 *半導体レーザーの発展に伴い，光を用いた大気微量物質の計測・分析技術の進展が著しい。温室効
果ガス，窒素酸化物はもとより大気濃度レベルの炭化水素についても中赤外レーザー吸収分光法を用いて観測が可能になりつつある。本稿では，中赤外レーザー吸収分光法を用いた大気化学種の観測例，及び大気ラジカル反応実験例について紹介する。

1. はじめに

近の結合音帯に比べて 3 桁以上吸収強度が強いこ

近年，光を用いた大気環境計測・分析技術の進とが図 1 より分かる。したがって，中赤外域を発振可展が著しい。特に，分子の基準振動吸収がある中

能なQCLを光源として用いた吸収分光法により，赤外域を発振可能にした量子カスケードレーザー

ppm (10-6)からppb (10-9)の濃度レベル以下の大気(QCL)は，大気化学種の吸収分光法による検出に

化学種の検出が可能となる[Li et al., 2013]。また，威力を発揮している。また，QCL を光源として実験

単一の振動－回転線を検出するので，基本的に他室実験による大気化学で重要なラジカル種の吸収の大気化学種の干渉を受けにくいのが特長である。

分光による反応実験が展開されている。

本稿では，最近の中赤外域の光吸収分光法に基

図 1 はHITRAN08 データベース[Rothman et al.,づく大気微量気体の検出方法とその大気観測例及

2009]から得られる主な大気化学種(CH 4 , CO, CO 2 ,び中赤外吸収分光法を用いた大気ラジカル反応

H 2 O, NO, NO 2 , N 2 O, O 3 )の 1–10 μmにおける吸収実験の進展について報告する。

スペクトルである。多くの大気化学種は中赤外域に

2. 中赤外吸収分光法

基準振動吸収帯をもち，近赤外の倍音や結合音吸収帯に比べ数桁以上の吸収強度を示す。その例と大気化学種の観測を目的とした中赤外吸収分光

して，CO 2 の 4.3 μm付近の反対称伸縮帯は 2 μm付法は，2000 年代後半からQCLが市販されたことに

図 1 主な大気化学種の吸収スペクトル．HITRAN08 データベースを参照[Rothman et al., 2009]。

8

より活発になっている。QCLの発振原理等について

2.98 μmの半導体レーザーを用いてSoらが開発しは参考文献[Sorokina et al., 2003 等]を参照された

た小型多重反射セルとWMSを組み合わせることにい。現在市販されているパルス及び連続発振のより，1 秒の積算時間でサブppbのエタンの検出に

QCLは，シングルモード，室温での動作が可能で，成功している[Krzempek et al., 2013]。また，Dong

連続発振の場合は数十mW以上の出力が得られる

らは，3.6 μmのICLとこの小型多重反射セルとWMS等の特徴がある。しかしながら，掃引できる波数範を組み合わせた装置を用いてホルムアルデヒドの囲は限られており，一般に，電流値の制御によるチ検出を行い，1 秒の積算時間で 3 ppb以下の検出ューニングレンジは数cm-1 であり，レーザーの温度限界を達成している[Dong et al., 2015]。従来よりも-1制御によるチューニングレンジは 10–20 cm

小型化された吸収分光装置により大気化学種の直である。外部共振器型のQCLの場合は，100 cm-1以上

接検出が可能になりつつある。

の広いチューニングレンジを可能にしている。QCLの発振波長は 4 μm以上であったが，3 μm帯の発3. 中赤外吸収分光法を用いた大気化学種

振が可能なインターバンドカスケードレーザ(ICL)のの観測登場により[Kim et al., 2009]，C－HやO－Hの伸縮

大気中の窒素酸化物(NOx)は光化学オキシダン

振動に対応する吸収帯での吸収分光が可能にな

ト生成の担い手であり，その濃度は公定法である化っており，特に炭化水素の検出への応用が期待さ

学発光法(CL法)等により高精度の測定がなされてれる。

いる。NOは 5.26 μm域に，NO 2 は 6.25 μm域に強い

紫外，近赤外吸収分光による大気化学種の観測

中赤外吸収を有しており(図 1)，これらの波長域が装置と同様に，中赤外QCLとキャビティリングダウン

発振可能なQCLを用いた大気NOxの観測装置の分 光 法 (CRDS) ， キ ャ ビ テ ィ 増 幅 吸 収 分 光 法

開発が行われている。Jágerskáらは，2 波長を同時(CEAS)等との組合せによる大気化学種の観測装発振可能な一台のQCLと実効光路長 36 mの多重置の開発が行われており，市販化された装置も存

反射セルを用いて直接吸収法によりNOとNO 2 の同在する。CRDSやCEASの場合，実効光路長は数時大気観測を行っている[Jágerská et al., 2015]。そ-5

km以上であるので，10 以下の吸光度での吸収をの測定結果は，CL法とよい一致を示しており，その測定でき，サブppbレベルの大気化学種の検出が有用性を確認している。中赤外吸収分光法の場合，可能である[戸野倉, 2015]。

単一の振動－回転線を検出するため，CL法でしば

多重反射セルと波長変調分光法(WMS)や周波しば問題となる干渉物質の影響を受けにくいので，

数変調分光法(FMS)の組み合わせにおいても 10-5

CL法に比べ高確度の測定が可能であると言える。

以下の吸光度の吸収が測定可能である。多重反射

一酸化炭素(CO)は，対流圏オゾンの前駆物質

セルとしては，実効光路長として数十m得られるであるとともに，OH ラジカルとの反応を通して他のWhiteセルやHerriottセル等が広く用いられている

温室効果ガス濃度に影響を及ぼす物質である。大[戸野倉, 2015] 。最近，長光路長を可能にする小気中の一酸化炭素濃度の測定法としては非分散型多重反射セルの開発が著しい。Liuらは，光ミラ

赤外吸収法(NDIR)が挙げられるが，干渉ガス成分

ー間 12 cmで光路長約 26 mの小型多重反射セルの影響や長時間安定性が問題となっている。筆者を[Liu et al., 2015]，Soらは，ミラー間 12.5 cmで光らは，4.57 μm の QCL と実効光路長 30 m の

路長約 58 mの小型多重反射セルを[So et al.,Herirott 型の多重反射セルを用いて WMS により2008]，開発している。これらの小型多重反射セル

CO の大気観測を行った[Hashimoto et al., 2015]。

による長光路化は，ミラー上に多数のリサージュを

その結果を図 2 に示す。10 月 24 日の朝方と夕方は描かせることにより実現している。Krzempekらは，交通量の増加による局所的に CO 濃度が高い時が9観測されており，一方で，交通量が少なかった 10

吸収強度が強いので，CRDSや多重反射セルを用

月 25 日は CO 濃度がバックグラウンドレベルまで低いずに，シングルパスセルでラジカル反応実験が下しているのが観測されている。本装置は，従来の可能である。QCLを光源とした中赤外吸収分光法

NDIR 装置に比べて観測期間を通じて安定な CO

は，従来法に比べラジカル種を高感度に測定でき濃度の測定が行えることが確認されている。

ることから，今後大気ラジカルの反応研究に応用されていくであろう。

4. 中赤外吸収分光法を用いた大気ラジカ
ル反応研究5. おわりに

大気ラジカルの反応過程を研究する上で，パルス

本稿では中赤外吸収分光法を中心に光を用いレーザー光分解と吸収分光法による組合せは有効

た大気化学種の計測・分析技術を紹介した。既に，な手法である。これまで，吸収分光法としては主にQCL を光源とした中赤外吸収分光装置は市販され紫外，可視及び近赤外吸収分光法が用いられてきており大気観測に用いられている。中赤外吸収分た。その際に，低濃度のラジカルを検出するため

光法に限らず，紫外，可視，近赤外吸収分光法にCRDS等との組合せにより実験が行われている。一基づく大気化学種の計測装置が開発されており，方で，近年になり，大気観測と同様に中赤外QCL

大気化学を研究する上では，光を用いた計測・分がラジカルの検出光源として用いられている。HO 2

析技術は切っても切れないものになりつつある。今ラジカルは 9.43 μm域にν 3 に帰属される吸収帯をも後，光計測を基盤とした大気化学種の観測と大気つが，この吸収スペクトルをモニターすることによりラジカル種の反応研究はますます発展していくこと

HO 2 の反応実験が行われている[Minamida et al.,が期待される。

2014, Miyano et al., 2011, Sakamoto et al., 2012]。
また，大気中のオゾンと不飽和炭化水素の反応に参考文献より生成するクリーギー中間体の反応実験についDong, L., Y. Yu, C. Li, S. So, and F. K. Tittel (2015),てもQCLを用いた中赤外吸収分光法は威力を発揮

Ppb-level formaldehyde detection using a CW

している[Qiu et al., 2015]。中赤外吸収は，近赤外

room-temperature interband cascade laser and a

域の倍音や結合音に帰属される吸収に比べ数桁

miniature dense pattern multipass gas cell, Opt. Express,
23, 19821-19830.
Hashimoto, C., Y. Kindaichi, and K. Tonokura, (2015),
unpublished results.
Jágerská, J. et al. (2015), Simultaneous measurement of NO
and NO 2 by dual-wavelength quantum cascade laser
spectroscopy, Opt Express, 23, 1512-1522.
Kim, C. S. et al. (2009), Corrugated-sidewall interband
cascade lasers with single-mode midwave-infraredemission at room temperature, Appl. Phys. Lett., 95,
231103.
Krzempek, K. et al. (2013), CW DFB RT diode laser-based

図 2 中赤外吸収分光法による CO の大気観測、千葉県柏市で観測[Hashimoto et al., 2015]。

sensor for trace-gas detection of ethane using a novelcompact multipass gas absorption cell, Appl. Phys. B112,
461-465.

10

Li, J. S., W. Chen and H. Fisher (2013), Quantum Cascade

Sakamoto, Y., and K. Tonokura, (2012), Measurements of theLaser Spectrometry Techniques: A New Trend inabsorption line strength of hydroperoxyl radical in the

Atmospheric Chemistry, Appl. Spectrosco. Rev., 48,

ν 3 band using a continuous wave quantum cascade laser,

523-559.

J. Phys. Chem. A116, 215-222.
So, S. G. et al., (2008), Development of laser based

Liu, K. L. et al. (2015), Highly sensitive detection of methaneby near-infrared laserabsorption spectroscopy using aspectroscopic trace-gas sensors for environmental sensor

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networks and medical exposure monitors, CLEO/QELS.
Sorokina, I. T., and K. L. Vodopyanov, Eds. (2003),

B220, 1000-1005.

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Heidelberg.

Air Broadening Coefficients of Hydroperoxyl Radical inthe ν 3 band, J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer., 148,

戸野倉賢一 (2015), 高感度レーザ吸収分光法による大気微量ガス成分の検出, 光アライアンス，26，28-31.

65-69.
Miyano, S., and K. Tonokura (2011), Mid-infrared
Spectroscopy in the ν 3 band of the hydroperoxyl radical
using a continuous wave quantum cascade laser, J. Mol.

原稿受理日: 2015 年 12 月 10 日

Spectrosc. 265, 47-51.

掲載受理日: 2015 年 12 月 26 日

Qiu, J., M. Minamida, and K. Tonokura (2015), unpublished著者所属：

results.

1. 東京大学 大学院新領域創成科学研究科

Rothman, L.S., et al. (2009), IUPAC critical evaluation of the*責任著者:

rotational–vibrational spectra of water vapor. Part
17

I—Energy levels and transition wavenumbers for H 2 O

Kenichi Tonokura <tonokura@k.u-tokyo.ac.jp>

18and H 2 O, J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer, 110,533-572.

11

Research Focus

総説

ミリ波分光計と大気観測
水野亮1 *
オゾンなどの電気双極子能率を持った大気中の微量分子からは回転遷移によりミリ波帯で線スペクト
ルが放射される。これらの線スペクトルを分光観測することにより，成層圏から中間圏の微量分子の高度分布が導出できる。昼夜を問わず 24 時間連続してデータを取得できるのがミリ波分光観測の特長であり，我が国では高感度の超伝導受信機が観測に用いられている。本稿ではミリ波分光観測の原
理・手法及び超伝導受信機を含む観測装置の概要を解説する。

1. ミリ波とは感度も向上し，110.8GHz の放射スペクトルが観測さ

中層大気中の微量成分は様々な波長帯の電磁波

れ，中間圏オゾン混合比の昼と夜の差が検出されてで遠隔計測されている。ミリ波は波長 1mm から 10mm

いる[Penfield et al., 1976]。日本での観測の歴史は程度の電波の総称で，同様に波長 1cm から 10cm は

筆者も正確には把握していないが，おそらく 1980 年

センチ波，0.3mm から 1mm はサブミリ波，0.3mm 以

代半ば，名古屋大学の口径４メートルの電波望遠鏡

下はテラヘルツ波と呼ばれる(ただし赤外線屋さんはを使った観測が最初だったのではないかと思っていテラヘルツ波帯を遠赤外線と呼ぶ)。気球を使った微る。当時筆者は大学院生として同望遠鏡で牡牛座の量成分の「その場」計測ではだいたい高度 35km ぐら

暗黒星雲の観測をしていた。宇宙科学研究所の高いが測定限界となり，地上からそれ以上の高度の情

柳和夫先生が筆者の指導教員であった福井康雄先報を得るためには遠隔計測にならざるを得ない。紫生のところに来られ，ミリ波オゾンスペクトルの観測を

外線から赤外線の吸収線観測では太陽のような背景試みた。当時受信機調整を担当していた筆者は，受光源を必要とするため昼間の観測が基本となる。他信機をオゾンの周波数に調整する作業を頼まれ，運にも地上から打ち上げた 2 波長のレーザー散乱光のよくその実験に参加することができた。宇宙を観測す

吸収量の差から高度分布を求める差分吸収ライダー

る電波望遠鏡で当時話題になり始めていたオゾン層という方法もあるが，こちらは夜間の観測が基本となが観測できるということに，目から鱗が落ちる思いをしる[竹内(編), 2001; 内野, 2001 など]。ミリ波帯の線スたことを覚えている。

ペクトルにはエネルギー準位が低いものが多く存在

ここで，ミリ波観測で用いられる電波強度の表わし

し，大気中の窒素分子や酸素分子との衝突で容易方と強度校正(キャリブレーション)について簡単に述に励起されるため放射スペクトルとして観測できる。

べておく。通常，電波の強度は単位面積，単位周波

背景光源が不要となり，昼でも夜でも観測が出来る。

数，単位立体角あたりに入射（放射）する電力，つまこれがミリ波分光観測の大きな特長である。

りWm-2Hz-1sr-1で表されるが，ミリ波観測では観測され地球大気のミリ波分光の歴史は 1960 年代にさかた電波強度を同じ強度の電波を放射する黒体の温のぼる。1966 年には 8mm 帯(〜37.8GHz)のオゾンの度(K：ケルビン)で表現することが多い。これは輝度温線スペクトルが Caton et al. [1967]により観測されてい度とか等価温度と呼ばれる。ミリ波帯の波長域では，る。ただし，当時は微弱な放射スペクトルを検出する

周波数νの黒体放射強度𝐼𝜈 はおおむねレーリー・ジのに十分な受信機感度がなかったため，太陽光を背景に吸収線として観測された。1976 年には受信機の12ーンズの関係 𝐼𝜈 =

2𝑘𝑘2
𝑐2

𝑇（ここで𝑐は光速，𝑘はボルツマン常数，𝑇が黒体の温度）で表され，黒体からのコルゲートホーンアンテナがよく用いられるが[Deuber

放射強度と黒帯の温度は比例する。

et al., 2004 等]，100GHz 程度よりも高い周波数帯では，小さなホーンアンテナと放物面鏡(パラボラ)等の２．ミリ波分光計の構成

曲面鏡を組み合わせた反射鏡アンテナが用いられ

図１に南極の昭和基地で稼働中のミリ波分光計のる。

ブロック図を示す。装置により多少の違いはあるが，集光された電波は，その周波数帯の信号を増幅

基本的には受信機に電波を導入するアンテナ(光学するアンプがあればまず増幅され，次にミクサ(混合系)部，受信機部，分光計部から構成される。アンテ器)で周波数変換が行われる。最近ではインジウム・リナ(光学系)は，水蒸気の観測でよく用いられる

ン(InP)を用いた 200GHz 程度までのアンプが実用化

22GHz 帯では口径が 20-30cm 程度のラッパのようなされ，それ以上の周波数のアンプは開発が進んでいるものの受信機として十分な段階までは到達していない[Deal, 2014; 中舎他, 2007 など]。適当なアンプがない場合は，信号は直接ミクサに導入される。ミクサは発振器(局部発振器：LO と呼ばれる)からの信号と観測したい大気からの信号を混合し，２つの信号の差周波の信号に変換する。これはミクサに用いられる素子の非線形な電圧－電流特性を多項式展開した時の２次の項から生成されるもので(図２)，差周波以外にも和周波数，及び２倍高調波が生成されるが，これらの高周波成分は同軸線路ですぐに減衰してしまう。ミクサを用いて差周波に変換する手法はヘテロダ
イン受信と呼ばれ，こうした周波数混合を繰り返して最終的な分光計の入力周波数まで周波数を落としていく。ミクサへの入力信号は RF(Radio Frequency)信

図１ 昭和基地で稼働中のミリ波分光計のブロック図

号 ， ミ ク サ か ら の 出 力 信 号 は 中 間 周 波 数 (IF,

図２ 非線形素子(典型的な超伝導ミクサ：実線)と線形素子(抵抗：破線)の電圧-電流特性。電流を電圧でテーラー展開した時の２次の項は三角関数の加法定理を使うと RF 及び LO の２倍高調波，和周波，差周波の項で表現
される。

13

Intermediate Frequency)信号と呼ばれ，RF, LO, IF の
周波数の関係は，𝜈𝐼𝐼 = |𝜈𝑅𝑅 − 𝜈𝐿𝐿 |で表される。ここ

で，𝜈𝐿𝐿 と𝜈𝐼𝐼 を観測装置側で決めると受信する周波数𝜈𝑅𝑅 が決まるが，上の式に絶対値が付いていることに注意が必要である。LO 発振器の周波数を𝜈𝐿𝐿 に設定 し た 場 合 ， 中 間 周 波 数 𝜈𝐼𝐼 に は 𝜈𝐿𝐿 + 𝜈𝐼𝐼 と

𝜈𝐿𝐿 − 𝜈𝐼𝐼 の２つの異なる周波数の信号が同じ IF 周

波数に出力される。𝜈𝐿𝐿 + 𝜈𝐼𝐼 の周波数を上サイドバ

ンド，𝜈𝐿𝐿 − 𝜈𝐼𝐼 の周波数を下サイドバンドと呼ぶ。また観測目的のサイドバンドをシグナルバンド，もう一方のバンドをイメージバンドと呼ぶ。
ミクサで周波数変換された信号は増幅され最終的に分光計に導入される。基本的には時間的な信号の変動を周波数ドメインにフーリエ変換し線スペクトルの強度と形状を求める装置である。フィルターバンク，
音響光学型分光計(詳細は[徂徠, 2009 など])，チャ
図 3 (上)名古屋大学で開発している直列型の 100GHz 帯超伝導 SIS ミクサ素子。広帯
域にわたって良い性能が出せるようにマイク
ロストリップ線路とコプレナー線路で整合回路を作っている。（下）上記の素子をミクサマ
ウントにセットアップして測定した受信機雑音温度(DSB)。量子限界の数倍まで雑音が抑えられている。

ープ変換分光計[Hartogh and Hartmann, 1990 など]など，これまでに多くのタイプの分光計が開発され使用されてきたが，最近では高速デジタル信号処理技術の発展に伴い，サンプリングレートの速い A/D 変換器と高速フーリエ変換(FFT)を組み合わせたデジタル
FFT 分光計[Benz et al., 2005 など]が主流となっていトキー障壁を用いた半導体ミクサや超伝導を用いたる。
アンプやミクサなどのデバイスからは熱雑音やショ

SISミクサ注 1が用いられている。半導体ミクサはさらにット雑音などの雑音が発生する。こうした雑音の大き常温ミクサと冷却ミクサに大きく分類され，雑音は常さ(＝電力)も黒体放射の等価温度(この場合特に雑温半導体ミクサ，冷却半導体ミクサ，超伝導SISミクサ

音温度と呼ばれる)で表され，観測システム全体の雑の順に小さくなる。常温半導体ミクサは雑音温度が数

音温度を𝑇𝑠𝑠𝑠 ，積分時間を𝑡，周波数分解能を𝐵とお千Kのオーダーだが，冷却半導体ミクサでは数百Kのオーダーまで雑音を低減できる。超伝導SISミクサ

くと，線スペクトルの検出限界を決める分光データのランダムノイズ𝑇𝑟𝑟𝑟 は𝑇𝑟𝑟𝑟 =

𝛼𝑇𝑠𝑠𝑠
√𝑡𝑡

は理論的には雑音を量子限界まで低減でき，さらに(αは観測装置・方量子効果で利得(=増幅)が期待できる[Tucker and法に依存する１のオーダーの係数)と表され，積分時

Feldman, 1985 など]。半導体ミクサでは必ず損失が間の平方根に反比例する。つまり，ノイズを 1/10 に減あり，入力の半分以上の出力を得ることはできない。

らそうとすると 100(=102)倍の時間だけ積分しなけれ

現時点ではミリ波帯の超伝導SISミクサで数十K程度ばいけない。ミクサが初段に置かれる 100GHz以上のまで雑音を抑えることができている(図３および

周波数では，ミクサからの雑音が検出限界に大きく影響する。ミクサとしては，高周波に応答するためショッ
注1 ２枚の超伝導体(Superconductor)で数 nm の非常に薄い絶縁膜(Insulator)を挟んだ構造をしているため、超伝導体と絶縁膜の頭文字をとって SIS ミクサと呼ばれる。

14

[岡村他, 2000 など]されてからはJT回路の無いGM冷[Remijan et al., 2015 など])。

凍機が主流となり冷凍機も小型化した。一方，ミクサ

３．超伝導ミクサ その長所と短所に用いる超伝導素子を民間企業で製造しているとこ

現在は，超伝導材料としてニオブ，絶縁薄膜としてろは現在はない。1980 年代は世界的にジョセフソン

は酸化アルミニウムが主としてSISミクサに用いられて計算機の開発に期待がかかり，国内でも富士通，日いる[Gurvitch et al., 1983]。ニオブのギャップエネル

本電気，日立などが超伝導素子の開発を進め，ミリギー2Δ(電子が存在できない禁止帯のエネルギー

波観測用のSIS素子開発もその恩恵を受けた。実際，

幅)は 2.8mV程度で，このエネルギーギャップに相当

名古屋大学で開発した超伝導SISミクサ素子は，ミリする周波数2∆/ℎ𝑒~700GHzで動作する周波数の上波受信のための整合回路は名古屋大学で設計し，限が規定される。ニオブが超伝導になるための臨界素子自体の形成は富士通研究所にお願いしていた。

温度は絶対温度で 9.2Kであるが，実際にミクサとしてしかし，半導体技術が進展し，ジョセフソン計算機が安定に動作させるためには臨界温度の半分以下の

必ずしも卓越しているとは言えなくなり，2000 年を迎

4K程度まで温度を下げなければならない。1980 年

えるあたりを境に各企業は超伝導素子開発から手を台半ばからヘリウムを用いた閉サイクルの機械式極引いていった。現在国内ではミリ波用のSIS素子は国低温冷凍機が実用化され，液体ヘリウムの供給や回立天文台の先端技術センターでしか作られていない。

収といった煩わしさから解放されて長時間にわたり安

国立天文台以外でも，名古屋大学，大阪府立大学，

定した観測を行うことが可能となった。当初は断熱膨

電気通信大学の研究者が超伝導SIS素子の設計開張で冷やすギフォード・マクマホン(GM)方式とジュー発を行なっており，素子を製作するために必要な露

ル・トムソン効果を用いたGM-JT型冷凍機が主流で光用のマスクを作り，共同研究ベースで国立天文台あったが，15K以下で磁気相転移に伴う比熱ピークに素子を製作してもらっている。
超伝導ミクサを駆動するのに必要なLO発振器からが存在するEr 3 NiやHoCu 2 などの磁性蓄冷剤が発見の入力レベルは，超伝導SISミクサでは数nWあれば十分で，半導体ミクサに比べて３桁ほど低い。このことは高出力の発振器が作りにくいミリ波帯からサブミリ波帯では非常に大きなメリットである。しかしその反面，半導体ミクサに比べて入力電力に対する飽和レベルが小さいという問題が指摘されており，常温黒体に対して 110GHz帯で 10%程度のゲイン圧縮があるという報告もある[Plambeck, 2000]。これはすぐ後に述べる
キャリブレーションでの系統的な誤差要因となる。こうした飽和の問題を解決するための処方は，SIS素子
を直列に並べることである。𝑁個の素子を直列に並べると，１個の素子あたりに加わる電圧は1/𝑁になり(キ

図 4 受信機出力電圧と入力電波強度の関係の概念図。常温黒体(300K)と冷却黒体(77K)に対応する出力電圧 V300K と V77K から入力と出力の間の比例係数が決まる。システ
ム雑音があるため，入力電力０でも受信機
出力電圧は有限の値 V0K(Y-切片)を持つ。
X-切片はシステム雑音温度 Tsys（K）に対応する。

ルヒホッフの法則 )，１ 素子あた りに加わる電力 は
1⁄𝑁 2 となる(電力∝(電圧)2)。つまりN個の直列素子により飽和するレベルを𝑁 2 倍高くすることができ，ダイナミックレンジを広くできる。現在，名古屋大学の陸別観測所では５素子直列の超伝導SISミクサを用いている。
15

図 5 両サイドバンド受信と片サイドバンド受信の強度校正の概念図。両サイドの場合は，校正用の黒体からの放射が２つのサイドバンドから入力する。また、イメージバンドにも別な線スペクトルがある場合はその信号が混入する。

観測装置からの出力電圧と線スペクトルの強度の片サイドバンド化の方法はいくつかある。30 年以上間の関係を求めるキャリブレーションにも黒体が用い前から行われており，比較的高いイメージ除去率がられる。常温(𝑇ℎ𝑜𝑜 )の黒体と低温の冷却黒体(𝑇𝑐𝑐𝑐𝑐 :沸得られるのがワイヤーグリッドを用いたマーチン・パプ

点 77K の液体窒素がよく用いられる)を強度既知のレット型の干渉フィルタを用いる方法である

基準信号源として𝑇𝑐𝑐𝑐 = 𝑇ℎ𝑜𝑜 − 𝑇𝑐𝑐𝑐𝑐 を用いる方法で[Goldsmith, 1998 など]。これは，ミクサよりも前に設置ある。２つの基準信号の差をとるのは，図４のように受され，光学系が複雑になるため，光学系内で余分な信機雑音(𝑇𝑠𝑠𝑠 )のオフセット分を除去するためである。

定在波が発生しやすくなったり，光学素子による損失

ただし，ここで注意しなければいけないことが，ミクサが発生するなどのデメリットもある。

では上下２つのサイドバンドからの入力信号の出力が同一の IF 周波数に出力される(両サイドバンド受信)ということである。観測対象の線スペクトルはシグナルサイドバンドのみに入力するが，校正用の黒体
放射は両方のサイドバンドからの入力の和となる。２つのサイドバンドのゲイン比(＝サイドバンド比)を𝑅と
おくと，𝑇ℎ𝑜𝑜 の(1 + 𝑅)倍の強度で校正しなければいけない(図５)。𝑅はほぼ１であるが精確に 1 とは限らない。図６に𝑅によって強度校正がどのぐらい影響を受けるかを示す。精度の高い観測を行うためには，サイ
図 6 サイドバンド比(R)と強度校正の際のスケーリ
ングファクタの関係。R が１に近い(~０dB)ところでは，R の変化で大きくスケーリングファクタが変化する。サイドバンド比が 20dB 以上取れていればほぼ片サイドバンド受信とみなすことができる。

ドバンド比𝑅を精密に測定するか，何らかの方法でイメージバンド側の感度をなくす(ミクサの片サイドバン
ド化あるいはイメージ除去という)必要がある。

16

図 7 2SB ミクサにおけるサイドバンド分離の概念図。90 度ハイブリッドは４端子デバイスで片側に入力した信号を直進成分と対角成分に２分配し，直進方向に分配された成分の位相はそのままで，対角成分に分配された成分は 90 度位相がシフトする。入力の RF ハイブリッドの２つの入力端の一方には大気からの信号が入力され，もう一方は電波吸収体で４K に終端される。図中の角度は入力信号に対する位相差を表わし，
USB は上サイドバンド，LSB は下サイドバンドを表す。IF ハイブリッド出力端の赤色で示した成分が，２つのミクサからの出力の位相がそろった成分で，合成されて出力される。黒色の成分は半波長位相がずれた成分
で，合成された結果キャンセルされる。ただし，２つのミクサからの出力の振幅が大きく異なるとうまくキャン
セルされずに十分なサイドバンド分離が実現できない。

2000 年 前 後 か ら 注 目 さ れ ， 現 在 電 波 天 文 の２つのミクサに入力し，その出力をもう一度 90°ハイブ

ALMA 望遠鏡の受信機で主として用いられている方

リッドで合成するもので，合成する際に位相差が 180

法が２つのサイドバンドを分離して取り出す 2SB 受信度になる成分がキャンセルされることを利用してサイという方法である[Karr and Pan, 1996; Asayama et al.,

ドバンドを分離するもので，複雑な光学設計を必要と2004 など]。これは，図７のように信号を２分配しかつしない。ただし，うまくキャンセルするためには使用す

片側の出力に 90 度の位相差を付加する 90°ハイブリ

る２つのミクサの特性が揃っていることが必要となる。

ッドと呼ばれるデバイスを用い入力信号を２分割して超伝導 SIS ミクサは，製作過程の歩留まりにもよるが素子ごとに個体差が出ることが多く，素性の揃ったペアを見つけるのはそれほど簡単ではない。また，印加するバイアス電圧や LO 強度に敏感であり，周囲の温度変化の影響も受けやすい。名古屋大学の陸別観測所では，2SB ミクサが開発されて間もない 2005 年から 2013 年まで観測に使用したが，まだ実験室で十分特性が確認できていない段階で搭載してしまったため，運用期間中にゲインやサイドバンド比が変化し，

図 8 導波管型イメージ除去フィルタの概念図と陸別観測所で使用している同フィルタの断面写真。
（１）は全体の概念図。フィルタはイメージバンドの周波数帯域を通過させる特性を持ち，A から入力した電波のうちイメージバンド周波数帯の信号はフィルタを通過し，電波吸収体に吸収される。シグナル
バンド周波数の信号はフィルタで反射するが，A に戻ってくる信号は位相が半波長異なるためキャンセ
ルされる(2)。B に戻ってくる信号は位相がそろっているため(3)，結局シグナルバンド帯の信号は B のみに出力される。

後のデータ処理で非常に苦労した[Ohyama et al.,2016]。
第３の方法がミクサの入力導波管の前に導波管型の周波数フィルタを置く方法で筆者はこれが最善の方法だと思っている。単純なフィルタを置いただけでは，フィルタで反射した電波が定在波を生み出し，安定したスペクトルベースラインを得ることができないが，
17図9

オゾン観測の生データと輝度温度換算したオゾンスペクトルの例。

フィルタ前に 90°ハイブリッドを置くことにより，反射波

及び温度が高く，衝突確率が高くなるほどΔ𝑡は小さくが元の光学系に戻らないようすることができる。このなり，その結果スペクトルの線幅Δ𝜈は大きくなる。この

方法は，国立天文台の浅山によって発案され，大阪ように衝突によって決まる線スペクトルの幅を圧力幅

府立 大学の長谷川に よって詳細設 計がなされたと呼ぶ。熱圏より下では気温は高々ファクタ−２程度し[Asayama et al., 2015] (図８)。この方法は準光学型にか変動しないが，密度は静水圧平衡に従い高度とと比べてシンプルでかつ 2SB 方式に比べて非常に安もにほぼ指数関数的に桁で大きく減少する。高高度

定している。この方法は実験室における測定で約からの放射は線幅が細く，低高度からの放射は線幅25dB のサイドバンド比があることが確認され，2013 年が太くなる。この圧力幅の関係を用いて観測された12 月から陸別観測所のミリ波分光計に搭載され安定線スペクトルの形状を再現するような分子の高度分して動作している。

布を求めるのである。きちんと定量的に分子の高度分布を求めるためには，密度と温度の高度分布の情４．ミリ波分光計の観測例

報が必要で，さらに視線方向の光路途中の大気によ

図９に 110GHz帯のオゾンのスペクトルデータを示

る吸収・再放射過程，つまり放射伝達を考慮する必す。ミリ波分光観測の特徴(利点)は，線スペクトルの要がある。さらに何もない白紙の状態から高度分布を形状から高度分布を導出できるところにある。線スペ

絞りこむのは困難なため，もっともらしい初期推定分

クトルは異なるエネルギー準位間の遷移で放射・吸布というものを仮定する必要がある。(詳細は[Rodgers,

収され，その周波数(𝜈 )はアインシュタインの関係

2000]等を参照)。もう一つの線幅を決める重要なプロ(Δ𝐸 = ℎ𝜈)で決まるが，不確定性原理Δ𝐸 ∙ Δ𝑡 ≲ ℏにセスが分子の熱運動に伴うドップラーシフトである。ド

( つ ま り ア イン シュ タ イ ン の A 係 数 )の 逆 数 と な り ，速度，𝑐は光速度)で線スペクトルの周波数に比例す

ップラーシフトの大きさはΔ𝜈 = 𝜐/𝑐 ∙ 𝜈(𝜐は熱運動のより広がりを持つ。自然放射の場合はΔ𝑡は遷移確率
110GHz帯のオゾンの線スペクトルでは∆𝑡~106 秒のる，110GHzのオゾンの線スペクトルで 250K程度の温-7オーダーでこれに対応する線幅∆νは 10 Hzのオー

度だと 0.2MHzぐらいになる。これと同程度の圧力幅

ダーと非常に狭い。これを自然幅と呼ぶ。しかし，実に広がる高度は 70kmぐらいで，これより上に上がると際の地球上の大気では，空気の分子との衝突によりドップラー幅が支配的となり，圧力幅の関係から高度状態が遷移するため，あるエネルギー状態に滞在す

分布を求めるのが困難になる。線スペクトルの周波数

る平均時間Δ𝑡は衝突確率の逆数で置き換えなけれが高いほどこの高度は低くなり，高度分布を導出できばならない。衝突確率は衝突の対象である空気分子

る上限も低くなっていく。

の密度と平均速度(つまり温度)によって決まり，密度18

図 10 アルゼンチン南端部のリオ・ガジェゴスで稼働中のミリ波分光計データから導出した 2014 年 10 月 12日から 11 月 30 日までのオゾン混合比の高度別時系列変化。ピンクの矢印はリオ・ガジェゴスの上空にオゾンホールが到来し始めた時期を表している。11 月 13 日頃から 11 月 21 日頃まで高度 40km 以下のオゾンの混合比が有意に低くなっていることがわかる。

図 10 に南米南端にあるアルゼンチンのリオ・ガジ

めるといった試み[Stähli et al., 2013]もなされている。

ェゴスでのオゾン観測例を示す。南米大陸はアフリカ

地上観測について述べてきたが，ミリ波サブミリ波

やオセアニアよりも高緯度まではり出しているため，衛星観測にも少し触れておこう。衛星からの観測は南端部にはしばしばオゾンホールの空気塊が到来す

地面の方向を見るナディア観測と周縁部の大気だける。特にオゾンホールの崩壊期には大きくオゾンホーを見るリム観測に分けられる。地球以外の惑星大気

ルが変形し南米大陸にオゾンホールがかかってくる。

を観測する場合は，角分解能の制約からリム観測は南端部には上記のリオ・ガジェゴス，ウシュワイヤ，チ難しく，ナディア観測にならざるをえないが，地球大リのプンタアレナスなどの都市があり，これらの都市の気の場合はリム観測が可能である。地球周縁部を観住民にとってオゾンホールは南極の特殊な現象では測するリム観測では一つの視線の中にふくまれる高なく日常生活に密着した現象であり，筆者の研究グ

度成分は地上観測とは異なる。異なる接線高度の観ループでは国立環境研究所の研究者ら及びアルゼ

測データを取得する事により，地上観測よりも多くの

ンチン・チリの研究者らと，オゾンホール・紫外線の観情報が得られ，より分解能の高い高度分布が導出で測網の整備と住民への情報伝達を目的とした国際共きる。大気化学の世界では，実際に URAS 衛星や同研究を JST-JICA の SATREPS プログラムの下で推AURA 衛 星 に 搭 載 さ れ た MLS(Millimeter-wave

進している。

Limb Sounder)のリム観測データが広く用いられてい基本的にミリ波分光はこれまでに述べてきたようにる[Waters, et al., 2006 など]。他にもスターリング冷凍

高度分布を求めるのが主目的だが，線スペクトルのド機による冷却半導体受信機を搭載し 2001 年に打ちップラー効果(熱運動による線幅の広がりでなく，系上げられた Odin 衛星の SMR(Sub-millimeter and

統的なドップラーシフト量の測定)から視線方向の風

Millimeter Radiometer)からは，サブミリ波のリム観測速を求めるといった試み[Rüfenacht et al., 2014]や，データが提供されている。日本が 2009 年に打ち上げ

58GHz 帯の酸素分子の異なる遷移間の線スペクトル

国際宇宙ステーションに搭載した SMILES もサブミリの強度比と励起条件計算から気温の高度分布をもと

波のリム観測衛星で，スターリング冷凍機＋ジュー
19

ル・トムソン冷凍機を用いることにより 4K の極低温冷

参考文献

却を実現し，超伝導 SIS 受信機を搭載した画期的な

Asayama, S. et al. (2004), An Integrated Sideband-Separating

ものであった。サブミリ波帯の受信機システム雑音は

SIS Mixer Based on Waveguide Split Block for 100 GHz

Odin/SMR が 3300K 程度[Frisk et al., 2003]であるのBand with 4.0–8.0 GHz IF, Int. J. Infrared Millimeterに比べ，SMILES は 315-320K 程度と一桁近く低い

Waves, 25, 107-117. doi: 10.1023/B:IJIM.0000012766.

[Ochiai et al., 2013]。これは積分時間に直せば同じ

63015.8c

S/N のデータを 1/100 の時間で取得できることを意味

Asayama, S., Y. Hasegawa, A. Mizuno, H. Ogawa, and T.

するもので，電波強度の非常に弱い分子でも高精度

Onishi (2015), A Novel Compact Low Loss Waveguideで測定が可能となった。また，SMILES は太陽非同Image Rejection Filter Based on a Backward Coupler with

期の国際宇宙ステーションに搭載されていたため，１Band Pass Filters for 100 GHz Band, J. Infrared

日の中のいろいろな時間帯のデータを取得すること

Millimeter Terahertz Waves, 36, 445-454. doi:ができ成層圏オゾンの全球的な日内変化パターンが10.1007/s10762-015- 0148-6.

観測された[Sakazaki et al., 2013]。他にも中間圏のBenz, A. O. et al. (2005), A broadband FFT spectrometer for

ClOx 化学で重要な ClO から HOCl が生成される反radio and millimeter astronomy, Astron. Astrophys., 442,

応 係数 を観 測的に 導出した り[Kuribayashi et al.,

767-773, doi:10.1051/0004-6361: 20053568.

2013]，日食に伴う中間圏オゾンの短時間の変動を

Caton, W. M., W. J. Welch, S. Siler (1967), Absorption and

捉える[Imai et al., 2015]などのユニークな成果を上Emission in the 8-Millimeter Region by Ozone in the

げている。しかし残念なことに局部発振器と冷凍機のUpper Atmosphere, J. Geophys. Res., 72, 6137-6148, doi:

トラブルにより，定常観測開始から５カ月半余りの10.1029/JZ072i024p06137.

2010 年４月で観測は終了している。

中舎安宏, 川野陽一, 佐藤優, 高橋剛 (2007), 超高速・超低雑音 InP HEMT IC 技術, 雑誌 FUJITSU, 58, 260-266.

５．終わりにDeuber, B., N. Kaempfer, and D. G. Feist (2004), A New

最近，巷でもミリ波の技術が自動車の車載レーダ

22-GHz Radiometer for Middle Atmospheric Water Vaporーなどで徐々に使われるようになり，企業でもミリ波帯

Profile Measurements, IEEE Trans. Geosci. Remoteのデバイス開発が進みつつある。しかし大気の分光

Sensing, 42, 974-984, doi: 10.1109/TGRS.2004.825581.

観測にそのまま使えるシステムが測定器メーカーから

Deal, W. R. (2014), InP HEMT for Sub-Millimeter Wave Space

提供されるという状況には至っていない。超伝導受Applications: Status and Challenges, The 39th

信機についてはなおさらである。まだしばらくの間はInternational Conference on Infrared, Millimeter, and

観測者自身が一方で観測を進めながら，開発を並行

Terahertz Waves, Tucson, USA.

して進めていかなければならない。しかし，観測が進

Frisk, U. et al. (2003), The Odin satellite. I. Radiometer design

むにつれ，あれも見たい，これも調べたいとなかなか

and test, Astron. Astrophys., 402, L27-L34, 2003. doi:

満足がいくものが出来上がらない。でもまあそこが開10.1051/0004-6361:20030335.

発の面白いところでもある。いつかはこの分野の標準

Gurvitch, A., M. A. Washington, and H. A. Huggins (1983)

測器となるような安価なシステムを開発し実用化したHigh quality refractory Josephson tunnel junctions

いと目論んでいる。

utilizing thin aluminum layers, Appl. Phys. Lett. 42, 472,

最後に，本稿を書くきっかけを与えていただいた

1983. doi: 10.1063/1.93974.

編集委員の高橋けんし先生に心から感謝を申し上げ

Goldsmith, P. F. (1998), Quasioptical Systems, IEEE Press,

たい。

NewYork.
Hartogh, P., and G. K. Hartmann (1990), A high-resolution

20

chirp transform spectrometer for microwave

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meridional wind profiles from polar, tropical and10.1088/0957-0233/1/7/ 008.

midlatitudes with the ground-based microwave Doppler

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during the solar eclipse, Geophys. Res. Lett., 42,doi: 10.5194/amt-7-4491-2014.

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原稿受理日: 2015 年 12 月 14 日

Version 1.0, https://almascience.nao.ac.jp/documents-

掲載受理日: 2016 年 1 月 11 日

and-tools/ cycle3/alma-technical-handbook.

著者所属：

Rodgers, C. D. (2000), Inverse Methods for AtmosphericSounding: Theory and Practice, Series on Atmospheric,1. 名古屋大学 宇宙地球環境研究所

Oceanic and Planetary Physics: Volume 2, World*責任著者:

Scientific, Singapore.

Akira Mizuno <mizuno@stelab.nagoya-u.ac.jp>

21Original Paper

論文

有機エアロゾルに関する不均一反応研究の現状と課題：
大気化学と理論化学の連携
谷本浩志1*，金谷有剛2，持田陸宏3，廣川 淳4，猪俣 敏1，松本淳5，
薮下彰啓6，江波進一7，森田明弘8，橋本健朗9，竹川暢之9，宮﨑雄三10，
森野悠1，中山智喜11，佐藤圭1，坂本陽介12，竹谷文一2，羽馬哲也10，
加藤俊吾13，河村公隆10，秋元肇1
微小粒子上物質PM 2.5 の大気汚染が社会的に大きな問題となっている。現在の大気化学輸送モデル
は，PM 2.5 の主要成分である有機エアロゾルの濃度を大幅に過小評価しており，その理由は未だ解決されていない。その原因として，揮発性有機化合物から有機エアロゾルを二次生成する大気化学が十分に解明されていないことが挙げられる。これは，揮発性有機化合物の均一反応のほとんどが素反応として研究され，酸化反応機構･反応速度定数が確立されているのとは対照的である。実際，有機エアロゾルの生成に関わる主要な不均一反応（多相反応）は，研究が緒に就いたばかりのものも多い。
本稿では，二次有機エアロゾルに関するフィールド観測および室内実験について最近の知見をレビューし，大気化学における理論化学の役割を再考することで，大気化学における不均一反応研究の現状と今後の展開に関して議論する。

１．はじめに酸が有機エアロゾルの主成分であることは多くの観PM 2.5 による大気汚染が社会的に大きく取り上げら

測から明らかになったが[Kawamura et al., 1996a]，それ，観測データとモデル計算との比較が行われるようの起源と生成メカニズムには不明な点が多い。有機になるとともに，有機エアロゾル成分濃度に対するモ

エアロゾルの生成に関しては，1) 芳香族化合物，イ

デルの過小評価が報告され[例えば，Heald et al.,

ソプレン，テルペンなどの気相酸化反応機構 2) ジカ

2006; Ervens et al., 2011]，その不一致は未だ解決さルボン酸類の生成に関わる雲霧水中の液相反応 3)

れていない。こうした不一致の根本原因は，生成前駆物質を含む放出量の不確定性に加え，有機エア
ロゾルの生成・消失に関わる反応化学が科学的に解明されていないためである。対流圏オゾンの生成に関する主要な均一反応のほとんどが素反応として研究され，多くの揮発性有機化合物(Volatile Organic
Compounds: VOCs)の酸化反応機構･反応速度定数が確立されている[秋元, 2014]のに対し，有機エアロ
ゾルの生成に関わる主要な不均一反応(多相反応)，
及び一部のVOCsの気相反応についてはまだ解明されておらず，研究が緒に就いたばかりのものも多い。

図 1 不均一反応化学で対象とする事象

例えば，シュウ酸を主成分とする低分子ジカルボン
22

オリゴマー，有機硫酸塩などの生成に関わるエアロゾ

究の体系化や，大気化学と分子科学（理論化学・計ル粒子中の液相反応 4) 有機エアロゾルのエイジン

算化学）の連携の可能性について現時点での考えをグに関わる有機エアロゾルと気相OHラジカル，オゾ

述べる。

ンなどとの表面不均一反応 5) 有機エアロゾルの揮

３．フィールド観測における最近の知見

発性と相平衡分配の熱力学等の研究課題がある(図１)。

近年，大気有機エアロゾルの観測事例は格段に増

また，大気不均一反応に関しては有機エアロゾル

してきており，それに伴って，モデルシミュレーション

以外に無機海塩粒子からのハロゲン放出に関わる反と比べ数倍もの高濃度で存在することが指摘される

応過程に関しても未解明な部分が多い。 こうした大など[例えば，Ikeda et al., 2014]，その存在量に関わ気中の不均一反応機構･反応速度に関する反応化

る大気物理化学過程の理解の不足が認識されてい学 研 究 は ， 今 後 10 年 の 大 気 化 学 の 基 本 原 理

る。この有機物の未知部分は，主に気相有機物が酸(Fundamentals) としての最大の研究テーマであり，化過程を経ることで生成したものだと推察されている

物理化学的手法を駆使した実験室的研究と量子化が，その生成経路は十分に理解されていない。考え学を駆使した理論的研究の協力が強く望まれる(図られる経路としては，グリオキサールなどの低分子親

２)。

水性有機物が気相から粒子中の水相へ取り込まれ，

こうしたFundamentalsの確立が同時進行して初めオリゴマー化や液相酸化により有機エアロゾル質量て，観測研究・モデル研究に立脚したPM 2.5 問題にを増加させる経路や，分子量の大きい中間・半揮発対する解決への提言が，科学的に確かなものとなる性有機ガスが大気中に多く存在し，ヒドロキシルラジ

であろうと思われる。

カル(・OH)により多段階的に気相酸化される過程で低蒸気圧成分が生成し，エアロゾル有機相へ分配さ２．有機エアロゾルに関する大気不均一反応れる経路がある。これまでにこれらの生成過程のモデ

研究の問題意識ル化が進められているが[参考として，Morino et al.,

本稿ではまず，「大気不均一反応に関する研究の2014]必要となるパラメータの不確実性は大きく，支世界的な現状」について，有機エアロゾル研究や不配的な過程を明らかにしてその理解を高めることが均一反応に関する最近の研究例をレビューするとと重要である。また，有機物を含む相の理解も望まれる。

もに，今後必要となる研究や手段について触れる。

例えば，上述の二経路ではそれぞれ，希薄水溶液とその後，有機エアロゾルを対象にした不均一反応研の間のヘンリー平衡と，飽和濃度で規定されるエアロ
ゾル有機相への分配が考慮されており，希薄溶液である雲水は水相として，低湿環境でのエアロゾル粒
子は有機相として扱われているが，実際にはそれらの中間的な状態も存在すると考えられる。そのほか，
エアロゾルに存在する硫酸塩が pH を低下させオリゴ
マー化を促進している可能性や，グリオキサールで認められる塩溶効果が他の有機物にも見られる可能性，粒子表面での不均一反応がエアロゾル有機物の質量に影響する可能性の検討も課題として挙げられる。有機エアロゾル生成のモデル化においては，バルク相でのバッチ実験で得られた生成物や反応経路

図 2 大気化学と理論化学の接点・連携を，エアロゾル相内の輸送拡散を考慮しつつ現実の23

系へ当てはめる方法の検討も課題である。一方，こいに対応したSOAの光学特性の変化を明らかにする

れまでの大気有機エアロゾルの成分分析からはジカことが重要となる。これまでSOAの生成には，VOCs

ルボン酸やフミン様物質の存在が明らかとなっており，の気相酸化反応と，それにより生成する半揮発性有有機物の全量だけでなく，これらの組成のレベルで機化合物の，既存粒子への可逆的な凝縮過程が主の生成過程の解明も望まれる状況にある。ジカルボに 関 与 す る と 考 え ら れ て き た [Kroll and Seinfeld,

ン酸の生成経路に関しては，これまでに不飽和脂肪2009]。しかし，近年のチャンバーやフローチューブ

酸などを前駆物質とする光化学反応が示唆されたがなどを用いた室内実験研究により，Criegee気相重合[Kawamura et al., 1996b]，近年イソプレンがシュウ酸反応や気相－粒子相（凝縮相）間の不均一反応を通の主要な前駆物質であるとの指摘もある[Bikkina et

して， オリゴマーや硫酸エステルなど揮発性の低い

al., 2014]。また，フミン様物質の生成過程としては，有機化合物が生成し，SOAの生成に寄与することが上述のグリオキサールが関与する複数の反応経路が明 ら か と な っ て い る [Kroll and Seinfeld, 2009;

指摘されている。これらの化合物・有機物群レベルのHallquist et al., 2009; Inomata et al., 2014]。また，気生成過程を理解する上では，不均一過程の関与の相中の多段階反応を経て飽和蒸気濃度が 10−3 μg

有無と程度，そしてその反応機構の詳細を把握する

m−3 以下の極低揮発性有機化合物(Extremely Low

ことが，有機エアロゾルの全量を議論する場合にも増Volatile Organic Compounds: ELVOC) とよばれる化

して重要となるかもしれない[宮﨑, 2012]。また，逆に学種が生成し，硫酸などと結合したクラスターが粒子化合物レベルの大気動態を把握することで不均一系生成の核としてはたらくことが示唆されているの反応の重要性を探ることも有用であろう[Robinson[Donahue et al., 2013]。このように，VOCsの酸化から

et al., 2006; Ervens et al., 2011; Shen et al., 2013; Qiu

SOAの生成に至る過程には，気相から粒子相にわたand Zhang, 2013]。なお，大気観測研究では，雲内にる様々な過程が複雑に関与しており(図３)，その定量おけるシュウ酸や硫酸エステルの生成を示す結果が的な理解のためには，気相・粒子相での反応速度や得られており，不均一反応(液相における二次有機エ

反応機構，酸化反応で生成する半揮発性有機化合アロゾル(Secondary Organic Aerosol: SOA)生成)が物の飽和蒸気圧，SOAの加熱・冷却特性などを調べ

実大気条件で進行することの裏付けとなっている。以る更なる室内実験研究とともに，粒子生成の核となる

上のように，複雑な系における反応の実態や反応のクラスターの安定構造，VOCsの酸化反応経路，オリミクロスコピックな描像が関係する数多くの課題が大ゴマーの熱力学的情報などを得るための理論(量子気観測研究の視点から示唆された。今後，量子化化学)的研究が今後必要である。

学・計算化学・大気化学が手を携えて，これらの課題

５．不均一反応に関する室内実験における最に取り組むことが望まれる。

近の知見
４．二次有機エアロゾルの生成に関わる室内

地球の気候変動に大きな影響を与えている大気実験研究における最近の知見

エアロゾルは大気中の反応性ガスと不均一反応を起VOCsの酸化反応を経て生成する粒子状物質をこすが，これまで反応機構の分子レベルでの理解はSOAと呼び，大気中でのSOA生成・変質過程の理解

ほとんど進んでこなかった。これは，気相―液（固）相

は，エアロゾルの将来予測や有効な低減策の提案にの境界相（界面）で起こる反応を直接，“その場”測定とって必要である。また，前駆体となるVOCsの違いにすることができる手法がなかったことに加え，ラジカル

より，生成するSOAの複素屈折率が異なることがわかなどの不安定な微量成分を直接検出する手段がなってきており[Nakayama et al., 2010]，エアロゾルの気かったことが要因である。近年，質量分析法とレーザ

候影響を定量的に評価するために，生成過程の違ーを組み合わせた不均一反応のその場計測手法を24

図 3 VOC の酸化過程で生成するオリゴマーやその他の低揮発性有機化合物の生成過程

用いて大気エアロゾル中に多く含まれる液相のジカ

６．不均一反応での理論化学の役割

ルボン酸と気相のOHラジカルの不均一反応機構が従来の気相均一系の大気化学反応と比べても，エ

解明され，気液界面に生成するぺロキシルラジカル

アロゾルや雲粒などが関わる不均一系の大気反応はが直接検出された[Enami et al., 2015]。また，キャビ

はるかに複雑で，分子レベルでの解明はチャレンジテ ィ リ ン グ ダ ウ ン 分 光 法 (Cavity Ring-Down

ングな対象といえる。不均一系の化学では界面現象

Spectroscopy: CRDS)やレーザー誘起蛍光法(Laser

を避けて通ることができず，しかもその大気中の界面

Induced Fluorescence: LIF)を用いた高感度分光法とは化学的に規定しにくい「汚い」界面であることも多フローチューブを組み合わせた不均一反応測定手

い。不均一大気化学の界面現象は，分子科学の表法を利用して，IOラジカルやHO 2 ラジカルなどの大気面・界面化学からみても非常に未開拓な分野であ

化学反応で鍵となるが，測定が困難であったラジカ

る。

ル種を含む不均一反応機構のその場研究が成功し理論化学と不均一系大気化学の協力をつくっていた[Taketani et al., 2013; Hayase et al., 2011]。低温環

くには，乗り越えるべき問題も多い。大気化学者の関境における表面反応測定装置を用いて，大気で起こ

心は，最終的に速度論(Kinetics)に収れんしていくこる不均一反応機構が表面の構造に大きく依存する可とが多い。しかし活性化エネルギーが 1 kcal/mol ず

能性が初めて示唆された[Hama et al., 2014]。以上のれても反応速度は数倍ずれてしまうことからも分かる

ことから，気，液，固相のみならず，界面の成分や不ように，一般的にいえば理論化学は反応速度の定量

安定微量成分を「その場」で「高感度」に測定する手的な計算は大変苦手である。むしろ理論化学が得意

法の開発がこれからの不均一反応研究推進においとする本領は，原子・分子を「見てきたように」扱って，て特に重要になると考える。

反応や動力学などのメカニズムを解明し，場合によって実験を超えて新たな現象を予測することであると思25

う。理論化学は原子・分子の振る舞いを原理的な基大気化学の研究対象や手法は多種多様である。一礎方程式のレベルから扱うことが特徴であるが，現在方で，分子計算も研究者ごとに専門とする方法や経の不均一大気化学の発展段階で，分子レベルの詳験が異なる。まず，マッチングのよい大気化学者と分しい解明が必須となる問題がどれだけあるのかにも子科学者の出会いを促す必要がある。計算分子科

かかっている。

学者は，不均一系大気化学の個々の課題が 1 nmか

これらの問題点は，今後の理論化学と不均一系大ら 105 nmに及ぶ広い粒径範囲のどこを標的にしてい気化学両方の発展によって乗り越えられていくと思う。

るかを知れば，取り掛かりが掴める。現在でも 0.01

最後に筆者のような理論化学者からみて，魅力的なµm程度までなら量子化学計算，100 µm程度で周期研究対象といえる例をいくつかあげてみる。

性を使えれば，動力学計算が活躍できる課題はある

1. マルチスケールの速度論：不均一系で観測されるはずである。

速度論は，複数の相やその界面の寄与が重なったもさて，大気化学が最近期待しているのは，「観測しので，それぞれの寄与を正しく分離する理解が求めた粒径分布や分解後の組成の測定データは，捕捉られる。これは界面のミクロな現象からバルク中の拡できた粒子に至るまでの成長や多様な反応を経てき

散や流れまで含んだマルチスケールの問題である。

た結果のはずだが，そこが解らないので分子計算で」2. 液体表面(気液界面)の化学：大気中のエアロゾルということのように思う。お叱りを恐れながらだが，分表面は，気液界面の化学としても代表的な対象で，B.

子科学者には，「焼いたスルメの成分表をもとにイカJ. Finlayson-Pitts はエアロゾル表面を「大気中の第 4の誕生とその後の成長過程を計算せよ」という種類のの反応場」と呼んでいる[Finlayson-Pitts and Pitts,

問題に聞こえる。どう分子科学の俎上に載せるかで2000]。液体界面の分子を選択的に観測する実験手

苦しむ課題こそが大気化学で重要なのだと認識する法は非常に限られており，気液界面特有の構造や反一方で，困難の打開には大気化学者，実験分子科

応場の解明が求められる。

学者の協力も不可欠である。

3. 核生成：エアロゾルや水凝結の生成初期過程の測ることができている，計算することができていると解明は，明らかに分子レベルの知見が必須であるが，いうことにとらわれず，知るべきサイズ領域で何を見る

実験的な計測が困難でもある。不均一系大気化学にか，具体的問題設定から協力するべきではないか。

とって非常に重要性の大きな問題である。

その過程で，不均一の「不」の中身，比喩的な意味での階層性の「階層」の厚さ，マルチスケールの「マル７．大気化学と計算分子科学の接点

チ」の数の捉え方もそろった議論ができるようになるこ

この 20 年程度は，均一系大気化学の標的となるとも期待できる。計算にとっては，具体的な問題の考系と計算で定量的な議論が可能となった系の大きさ

察が既存の方法の問題点の明確化と克服に非常に(原子数 10 程度まで)がだいたい一致し，また次々と役立つし，実験，観測の研究者からの計算結果の評

大気化学から計算研究を促す課題が提供されること価を受けることが理論や計算手法の高精度化につなで，大気化学と計算分子科学との協力関係が築かれがる。実験や観測の高度化に理論の予測が役立つてきた。その際，どのような分子過程を扱うべきか，何ことも多いだろう。いずれにせよ，観測できているのにを算出すべきかを実験分子科学者や大気化学者と解釈ができない問題，実験は困難だが精密計算ならの議論から明確にできたことが，計算分子科学研究

可能な課題を大気化学が投げかけ，計算分子科学

にとって重要であった。

が答えるという従来のスタイルを超えた協力を，大気化学と計算分子科学の双方が意識して行う必要があ

翻って大気中の不均一系反応の研究では，大気ると思う。

化学と計算分子科学の接点，どんな分子情報が大気化学者に必要なのかを模索しているように見える。
26

８．まとめactivity: Implication for secondary OA formation from

近年，地球大気化学国際協同研究計画(IGAC:

isoprene, Geophys. Res. Lett., 41, 3649-3657.

International Global Atmospheric Chemistry project)

Donahue, N. M. et al. (2013), How do organic vapors

における国際的な研究コミュニティの動向とし

contribute to new-particle formation?, Faraday Discuss.,て，”Fundamentals of Atmospheric Chemistry”という165, 91-104.

活動が本格化しており[Abbatt et al., 2014]，基礎化

Enami, S., M. R. Hoffmann, and A. J. Colussi (2015), Stepwise

学的アプローチの重要性は国際的にも確立しつつあoxidation of aqueous dicarboxylic acids by gas-phase OHる。

radicals, J. Phys. Chem. Lett., 6(3), 527-534.

本稿は，2015 年 1 月 16-17 日にかけて，約 20 人のErvens, B., B. J. Turpin, and R. J. Weber (2011), Secondary

大気化学および分子科学の研究者が集まって開催

organic aerosol formation in cloud droplets and aqueous

された「大気化学における不均一反応研究の現状とparticles (aqSOA): a review of laboratory, field and model

今後の展開」ワークショップにおける議論の結果をま

studies, Atmos. Chem. Phys., 11, 11069–11102.

とめたものであるが，次のステップとしては，実験系研

Finlayson-Pitts, B.J., and J. N. Pitts, Jr. (2000), "Chemistry of

究者と理論研究者を中心にして，大気化学者が広く

the Upper and Lower Atmosphere", Academic Press, San

サポートする体制で，「大気化学と理論化学の連携」

Diego, p.165.

を推進していく予定である。振り返ってみると，今回のHallquist, M., et al. (2009), The formation, properties andワークショップは「大気化学と理論化学のダイアロー

impact of secondary organic aerosol: Current andグ（対話）の再開」として位置づけられるのではないか

emerging issues, Atmos. Chem. Phys., 9, 5155-5236.

との思いを強くする。新しい研究の方向性は１回のワ

Hama, T., H. Ueta, A. Kouchi, N. Watanabe, and H. Tachikawa

ークショップで定まるものではなく，対話や議論を重(2014), Quantum tunneling hydrogenation of solid

ねた先にあると思う。今回のワークショップを契機としbenzene and its control via surface structure, J. Phys.

てさらに議論が発展し，必ずやプロジェクトの立案に

Chem. Lett., 5, 3843-3848.

繋がるものと信じている。

Hayase, S. et al. (2011), Weak acids enhance halogen activation
on atmospheric water's surfaces, J. Phys. Chem. A115,

謝辞

4935-4940.

本稿のもとになったワークショップは名古屋大学太Heald, C. L. et al. (2006), Concentrations and sources of

陽地球環境研究所の共同利用支援および国立環境organic carbon aerosols in the free troposphere over North研究所からの支援を受けておこなわれた。また，丁寧America, J. Geophys. Res., 111, D23S47, doi:10.1029/に原稿を読んでコメントをくださった査読者にお礼申

2006JD007705.

し上げます。

Ikeda, K. et al. (2014), Sensitivity analysis of source regions toPM 2.5 concentration at Fukue Island, Japan, J. Air Waste

参考文献

Manag. Assoc., 64(4), 445-452, doi: 10.1080/10962247.

Abbatt, J. et al. (2014), New Directions: Fundamentals of

2013.845618.

atmospheric chemistry: Keeping a three-legged stool

Inomata, S. et al. (2014), Analysis of secondary organicbalanced, Atmos. Environ., 84, 390-391.

aerosols from ozonolysis of isoprene by proton transfer

秋元 肇 (2014), 「大気反応化学」, 朝倉書店.

reaction mass spectrometry, Atmos. Environ., 97, 397-405.

Bikkina, S., K. Kawamura, Y. Miyazaki, and P. Q. Fu (2014),

Kawamura, K., H. Kasukabe, and L. A. Barrie (1996a), Source

High abundances of oxalic, azelaic, and glyoxylic acids

and reaction pathways of dicarboxylic acids, ketoacids andand methylglyoxal in the open ocean with high biologicaldicarbonyls in arctic aerosols: One year of observations,27

Atmos. Environ., 30, 1709-1722.

Heterogeneous reactions of volatile organic compounds in

Kawamura, K., R. Sempéré, Y. Imai, Y. Fujii, and M. Hayashi

the atmosphere, Atmos. Environ., 68, 297-314.

(1996b), Water soluble dicarboxylic acids and related

Taketani, F., Y. Kanaya, and H. Akimoto (2013), Kinetic studies

compounds in Antarctic aerosols, J. Geophys. Res., 101,of heterogeneous reaction of HO 2 radical by dicarboxylic

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acid particles, Intern. J. Chem. Kinet., 45, 560-565.

Kroll, J. H., and J. H. Seinfeld (2012), Chemistry of secondaryorganic aerosol: formation and evolution of low-volatility
organics in the atmosphere, Atmos. Environ., 42,

原稿受理日: 2015 年 11 月 9 日

3593-3624.
宮﨑 雄三 (2012), 水溶性有機エアロゾルの化学組成と二掲載受理日: 2015 年 11 月 26 日

次生成プロセスのレビュー, エアロゾル研究, 27 (1),

著者所属：

24–33.

1. 国立環境研究所

Morino, Y., K. Tanabe, K. Sato, and T. Ohara (2014),
Secondary organic aerosol model intercomparison based

2. 海洋研究開発機構

on secondary organic aerosol to odd oxygen ratio in Tokyo,

3. 名古屋大学 大学院環境学研究科

J. Geophys. Res., 119, 13489-13505, doi: 10.1002/

4. 北海道大学 大学院環境科学院

2014JD021937.

5. 早稲田大学 人間科学学術院
6. 九州大学 総合理工学研究院

Nakayama, T. et al (2010), Laboratory studies on opticalproperties of secondary organic aerosols generated during

7. 京都大学 白眉センター

the photooxidation of toluene and the ozonolysis of

8. 東北大学 大学院理学研究科

α-pinene, J. Geophys. Res., 115, D24204. doi: 10.1029/

9. 首都大学東京 大学院理工学研究科

2010JD014387.

10. 北海道大学 低温科学研究所
11. 名古屋大学 宇宙地球環境研究所

Qiu, C., and R. Zhang (2013), Multiphase chemistry of
atmospheric amines, Phys. Chem. Chem. Phys., 15,

12. 京都大学 大学院人間・環境学研究科

5738-5752.

13. 首都大学東京 都市環境科学研究科*責任著者：

Robinson, A. L., N. M. Donahue, and W. F. Rogge (2006),

Hiroshi Tanimoto <tanimoto@nies.go.jp>

Photochemical oxidation and changes in molecularcomposition of organic aerosol in the regional context, J.
Geophys. Res., 111, D03302, doi:10.1029/2005JD006265.
Shen, X., Y. Zhao, Z. Chen, and D. Huang (2013),

28

Award Accounts

日本大気化学会奨励賞受賞記念レクチャー

日本大気化学会奨励賞を受賞して
中山智喜1 *

このたびは，日本大気化学会奨励賞を授与いただ

用いた大気化学反応素過程の研究をさせて頂きましき，大変光栄に存じます。この場をおかりしてこれまた。2006年3月に博士号を取得した後，京都大学工でご指導頂いた先生方，多くの共同研究者や一緒に学研究科の川崎昌博先生の研究室で，主にキャビテ研究に取り組んでくださった学生の方々，およびィリングダウン分光(CRDS)法を用いた室内実験研究

様々な形でご支援頂きました皆様に厚く御礼申し上を行いました。2007年6月からは，松見研究室で，大げます。

気微量成分やエアロゾルの計測装置の開発や，室私の大気化学との出会いは，2000年にさかのぼり

内実験，観測研究などに取り組んでいます。私にとっます。当時，神戸大学理学部化学科での卒業研究て，大気化学研究会(現：日本大気化学会)は，初めで所属していた冨宅喜代一先生の研究室の先輩が，て入会した学会であり，大気化学討論会，大気化学「レーザー分光法を用いた大気化学の研究に興味がシンポジウム，および地球惑星科学連合の大気化学

あるなら松見先生に会いに行こう」ということで，鳥羽セッションには，ほぼ毎回参加し，会員の皆様から，で開催された大気化学討論会に(お金がなかったた

多くの助言や励ましを頂いてきました。これまで育てめ神戸から車で)連れて行って下さいました。翌年，て頂いた本学会から賞を頂けて，大変嬉しく思って無事に名古屋大学太陽地球環境研究所の松見豊先おります。

生・高橋けんし先生の研究室に入ることができ，博士

これまでの研究では，主にレーザー分光法を用い前期・後期課程と，レーザー誘起蛍光(LIF)法などをた大気微量成分やエアロゾルの計測装置の開発や，

図 炭素質エアロゾルの直接放出および二次生成過程と気候/環境変動への影響の概念図（[中山, 2012]を改変）。BC：ブラックカーボン，BrC：ブラウンカーボン，POA：一次有機エアロゾル，SOA：二次有機エアロ
ゾル，VOC：揮発性有機化合物。

29

室内実験，観測研究などを行ってきました。博士前

ンズ効果がどの程度であるのかはよくわかっていませ

期・後期課程での反応素過程の研究では，それまでん。また，近年，短波長可視から紫外領域に光吸収

例のなかった真空紫外光を用いたレーザー誘起蛍性を有する有機炭素「ブラウンカーボン(BrC)」が存

4

光法による基底状態の窒素原子(N( S))や第二電子

在し，放射収支や紫外光により駆動される大気化学

1

励起状態の酸素原子(O( S))の検出に取り組み，中反応に重要な寄与を及ぼしている可能性が指摘され層・高層大気におけるNO x やHO x の生成および消失ています。しかし，BrCの生成過程や，大気中での寄過程に関する研究などを行いました[Nakayama et al.,与についてはよくわかっていません。 そこで，エアロ

2003, 2004, 2005a, 2005b, 2005c, 2006, Takahashi et

ゾルの光学特性を正確に測定できる装置の開発やal., 2003]。また，京都大学では，近赤外の半導体レ性能評価を行い，室内実験や実大気観測に応用すーザーを用いたCRDS法により，温室効果気体(一酸ることで，排出源や生成過程毎の光学特性を決定す

化二窒素やその同位体，水蒸気)の振動回転線の分るとともに，様々な環境下で，レンズ効果やBrCが実

光定数の決定などを行いました[Nakayama et al.,

際にどの程度寄与しているかを調べることを目指して，

2007a, 2007b, 2007c]。大気微量成分の計測装置の研究を進めてきました。

開発では，波長662 nmのCRDS法を用いたNO 3 およ従来，エアロゾル粒子の光吸収の計測には，大気びN 2 O 5 の計測装置を開発して，夜間のNO x の消失

をろ紙に通過させてエアロゾルの堆積に伴う光透過過程に関する観測および室内実験研究を行いました

率や光反射率の変化から吸収係数を得るフィルター[Nakayma et al., 2008, Ide e al., 2008]。近年は，本受光吸収法などが用いられています。しかし，フィルタ

賞の対象となった「レーザー分光法を用いたエアロゾ

ー光吸収法は，ろ紙上でのエアロゾルの変質や多重ル光学特性の研究」に主に取り組んできました。以下

散乱の影響を受けることなどの問題点が指摘されてでは，その概要を紹介させて頂きます。

きました。近年，強度変調したレーザー光を粒子に照大気エアロゾルは，太陽光を光散乱もしくは光吸

射し，光吸収により生じた熱で周りの空気が膨張し発収することで，地球大気を直接，冷却または加熱し，生した音波を，高感度のマイクロフォンや圧電素子で気候変動や環境変動に寄与していると考えられてい検出することで光吸収量を得る光音響分光(PAS)法

ますが，その影響の推定値には，大きな不確定性がを用いることで，粒子が浮遊した状態で吸収係数を存在するのが現状です。この要因として，エアロゾル

直接計測できるようになってきています。

の時空間分布の推定における不確実性に加えて，エ

そこで，室内実験により，フィルター光吸収法の測

アロゾルの光学的な特性の理解が十分でないことが定 感 度 の 粒 径 依 存 性 の 決 定 [Nakayama et al.,あります。図に示したように，特に主要な大気エアロ

2010a]や，PAS法による新たな光吸収係数計測装置

ゾルである炭素質エアロゾルには，様々な直接放出の 性 能 評 価 と 校 正 手 法 の 確 立 [Nakayama et al.,および二次生成過程が存在し，また大気中での変質

2015a]に関する研究を進めてきました。また，光吸収過程により，その物理および化学的な特性が複雑にと光散乱の和である消散係数を高感度に直接計測変化します。そのため，その光学特性については，できるCRDS法を用いた計測装置を独自に開発し，未解明な点が多く残されています。

東京都内における比較観測を通じた従来のその場

これまで，光吸収性エアロゾルとして，主に「ブラッ計測装置の性能評価[Nakayama et al., 2010b]や，リ

クカーボン(BC)」が考慮されてきました。BCは，無機

モートセンシングによる消散係数の測定法の評価

塩や有機物により被覆されると被覆物質がレンズとし[Irie et al., 2015]に関する研究に用いてきました。まて働き，光吸収が増加すると考えられています(レンた，これらのPAS法やCRDS法を用いた計測装置をズ効果)。しかし，光吸収の増加率は混合状態や形室内実験や実大気観測に応用し，炭素質エアロゾル状などに依存するため，実際に，様々な環境下でレの光学特性の研究を進めています。
30

室内実験研究では，国立環境研究所の光化学チ

BCの光吸収の増大や，排ガス微粒子中の有機炭素

ャンバー内で大気化学反応を再現して二次有機エ

成分の光吸収特性に関する研究例はほとんどありま

アロゾル(SOA)を生成し，CRDS法やPAS法を用いてせんでした。そこで，シャシーダイナモメータを用いた光学特性を計測することで，様々な揮発性有機化合

自動車排ガス微粒子の光学特性の実験研究を行っ

物(VOC)から生成するSOAの複素屈折率の実部おてきました。例えば，都市での走行を想定した過渡走

よび虚部の波長依存性を決定しました。その結果，

行モードでディーゼルトラックを走行させ，排ガス微代表的な植物起源VOCであるα-ピネンから生成する粒子の光吸収係数の波長依存性をリアルタイム計測

SOAは光吸収性を持たないのに対し，代表的な人為したところ，レンズ効果によるBCの光吸収の有意な増起源VOCであるトルエンのNO x 存在下での光酸化反加は見られなかった一方，高速走行時には，多くの応により生成するSOAは，波長405 nm以下で有意な

光吸収性を有する有機炭素成分(BrC)が排出され，虚部を有し，都市域など人為起源SOAの存在量が，

その光吸収が波長405 nmにおける全光吸収の20%BC粒子に比べて大きな環境下では，400 nm程度より程度の寄与を有することがわかりました[Guo et al.,

短波長において，人為起源SOAの光吸収が寄与を2014]。現在，ガソリン車を含め，車種による違いや，

持 ちうる ことを明 らかに しま した [Nakayama et al.,

排ガス中に含まれるVOCから二次生成するSOAの光

2010c, 2012, 2013]。Nakayama et al. [2010c]は，光吸学特性に関する研究を進めており，系統的な理解を収性を有するSOAの複素屈折率を世界で初めて決得られるように取り組んでいきたいと考えています。

定したもので，その後，多くの研究グループが様々な観測研究では，夏季および冬季に都市域(名古屋タイプのSOAの屈折率の研究に取り組んでいます。

市内)で観測を実施し，加熱管に通してBCの被覆物

また，Nakayama et al. [2013]では，トルエン起源のや有機炭素成分を除去した場合の，室温条件でのSOAの虚部が，共存するNO x 濃度が高いほど大きく

測定時に対する光吸収の変化を解析しました。そのなることを明らかにし，光吸収の要因として，ニトロ芳結果，レンズ効果によるBCの光吸収の増加は，冬季

香族化合物が寄与している可能性を提案しました。

にはほぼなく，夏季でも10%程度と小さいことがわかまた最近は，これまで研究例のなかったイソプレン

りました。同時に行った粒子の有効密度分布の測定

起源のSOAの複素屈折率の研究に取り組んでおり，

結果から，BCの多くが無機塩や有機物と外部混合し二酸化硫黄(SO 2 )の共存下での光酸化反応でSOAて存在していたことが，レンズ効果による光吸収の増が生成する場合には，イソプレン起源のSOAが，波加が小さかった要因であると推察されました。一方，

長532 nm以下で有意な虚部を有し，トルエン起源の有機物の光吸収については，夏季には，粒子全体のSOAと同程度の光吸収性を有することを見出しました

光吸収に対して，ほとんど寄与を持たない一方，冬[Nakayama et al., 2015b]。イソプレンは，最も放出量

季には15%程度の寄与を持つことが明らかになりましの多い植物起源VOCであり，近年，イソプレンが人為た。冬季には，レボグルコサンの濃度が高く，国内外

起源の汚染気塊と混合すると，SOAの生成収率が増で木材や農業残渣物の燃焼などにより排出された有加することが指摘されています。そのため，今後の研機炭素成分が，観測された光吸収に寄与している可究により，酸化剤やその他の共存する気相成分によ能性が示唆されました[Nakayama et al., 2014]。また，って，イソプレン起源SOAの光学特性がどのように変能登半島の珠洲で，春季に同様の観測を行い，中国化するのか，より詳細な理解を得ることが重要である

大陸から越境輸送された気塊を観測した際に，BCのと考えています。

光吸収が，レンズ効果により最大で50%程度増加す

自動車排ガス微粒子は，主要な人為起源粒子のることが判明しました[Ueda et al., 2015]。さらに，和歌一つであり，BCだけでなく有機炭素成分が含まれて山の森林域においても観測を実施しており，今後，いることが知られています。しかし，レンズ効果による粒子の発生・生成過程や輸送・変質過程の違いが光31

学特性に及ぼす影響について，より詳細に調べる予

doi:10.1016/j.cplett.2004.09.047.

定です。

Nakayama, T., K. Takahashi, Y. Matsumi and K. Shibuya

今後，これらの研究を進展させ，粒子のタイプや発(2005a), N(4S) formation following 193.3 nm ArF laser

生源毎の光学特性や，光学特性と他の物理化学的

irradiation of NO and NO 2 and its application to kinetics

特性(化学成分・混合状態・形状・相など)との関係にstudies of N(4S) reactions with NO and NO 2 , J. Phys.

関する系統的な理解を得ることで，エアロゾルが気候

Chem. A, 109, 10,897-10,902, doi:10.1021/jp054089c.

や大気環境に及ぼす影響評価の不確定性の低減に

Nakayama, T., K. Takahashi, and Y. Matsumi (2005b),

つながればと考えています。また，より複雑な系でのThermalization cross sections of suprathermal N(4S)

室内実験や環境を制御した実大気観測など，室内

atoms in collisions with atmospheric molecules, Geophys.

実験と実大気観測のギャップを埋める研究や，エアロRes. Lett., 32, L24803, doi:10.1029/2005GL024609.

ゾルの特性計測のための新たな計測装置の開発やNakayama, T., K. Takahashi, and Y. Matsumi (2005c),

応用など，今後も多くの方々の協力を得ながら，新しQuantum yield for hydrogen atom formation from H 2 O 2

い研究課題にチャレンジしていきたいと考えています。

photolysis in the range 193-240 nm, Int. J. Chem. Kinet.,

今後ともどうぞよろしくお願い申し上げます。

37, 751-754, doi:10.1002/kin.20127.
Nakayama, T., K. Takahashi, Y. Matsumi, and H. Fujiwara

参考文献(2006), Laboratory study of O(1S) formation process in the

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α-pinene, J. Geophys. Res., 115, D24204,

Iwamoto, Y. Sadanaga, and Y. Matsumi (2015), Light

doi:10.1029/2010JD014387.

absorption and morphological properties ofsoot-containing aerosols observed at an East Asian

Nakayama, T., K. Sato, Y. Matsumi, T. Imamura, A. Yamasaki,
and A. Uchiyama (2012), Wavelength dependence ofoutflow site, Noto Peninsula, Japan, Atmos. Chem. Phys.

refractive index of secondary organic aerosols generated

Discuss., 15, 25,089-25,138, doi:10.5194/acpd-15-25089-

in during the ozonolysis and photooxidation of α-pinene,

2015.

SOLA, 8, 119-123, doi:10.2151/spla.2012-030.
中山智喜 (2012), 有機エアロゾルの光吸収特性, エアロ

ゾル研究, 27, 13-23.

原稿受理日: 2015 年 12 月 7 日
掲載受理日: 2015 年 12 月 24 日

Nakayama, T., K. Sato, Y. Matsumi, T. Imamura, A. Yamasaki,
and A. Uchiyama (2013), Wavelength and NO x dependent
complex refractive index of SOAs generated from the

著者所属：

photooxidation of toluene, Atmos. Chem. Phys., 13,

1 名古屋大学 宇宙地球環境研究所

531-545, doi: 10.5194/acp-13-531-2013.

* 責任著者：

Nakayama, T., Y. Ikeda, Y. Sawada, Y. Setoguchi, S. Ogawa, K.

Tomoki Nakayama

Kawana, M. Mochida, F. Ikemori, K. Matsumoto, and Y.

<nakayama@stelab.nagoya-u.ac.jp>

Matsumi (2014), Properties of light-absorbing aerosols in

33

Award Accounts

日本大気化学会奨励賞受賞記念レクチャー

日本大気化学会奨励賞を受賞して
白岩学1 *

この度は日本大気化学会奨励賞を頂き，大変光ェラー研究所(PSI)で半年ほど滞在して行いました。

栄です。 まだまだ駆け出しの身として，このような賞

この結果，オゾンとエアロゾルの不均一反応においを頂くことができとても励みになります。先ずはこの場て寿命の長い活性酸素中間体が粒子の表面上で生をお借りして， 名古屋大学でお世話になっている持成して反応速度を制御していることが分かりました

田陸宏先生に厚くお礼申し上げます。また，学部・大[Shiraiwa et al., 2011b] 。また，米バークレーと独ベ

学院修士課程でご指導くださった近藤豊先生と竹川

ルリンの放射光施設において，走査 X 線顕微鏡を用

暢之先生，そしてサポートしてくださった同研究室のいてアマゾンで採集されたエアロゾル粒子の化学解

愉快な諸先輩方，共同研究者の皆さまに感謝したい析にも携わりました[Pöhlker et al., 2012]。
従来は，有機エアロゾル粒子は液滴だと仮定されと思います。
受賞課題となった「有機エアロゾルの不均一・多相てきましたが，近年，二次生成有機エアロゾル(SOA)

反応に関する研究」は，独マインツのマックスプランクが低温度や低湿度ではガラス転移を起こし半固体や化学研究所に博士課程の学生として留学したときにガラス状態を取りうることが明らかとなってきました

始まりました。それが，早いもので今からもう７年以上[Virtanen et al., 2010; Koop et al., 2011]。私はタンパ

前となります。その当時は英語での会話にも慣れず，ク質をオゾンとのフローチューブ反応実験とモデル計研究も変わり，勉強漬けの日々を送っていました。U.

算を通して， エアロゾルとガスの不均一反応の速度

Pöschl 教授の研究室において，モデルと実験の研究の決定に，粒子の相状態（液体，固体，半固体）が極を並行して進めようということで，「大気中のエアロゾ

めて重要であることを明らかにしました[Shiraiwa et al.,

ル粒子における化学反応を記述する詳細なモデル

2011a] 。SOA の化学変質過程が相状態によって大の開発」と「すすや花粉タンパク質といった粒子の表きく影響されることも近年示されています[Kuwata and面で起こる化学反応の実験」が研究テーマでした。

Martin, 2012; Kidd et al., 2014]。

汚染された空気中で，花粉やすすに付着する多環

米カリフォルニア工科大学（カルテック）でのポスド

芳香化合物とオゾンや二酸化窒素が反応すると，そク時代は，John Seinfeld 教授の研究室にて SOA のモ

れぞれアレルギー性や発がん性の高い物質に変質デル研究を行いました。実験室には巨大な反応チャします。したがって，この反応の動力学やメカニズム

ンバーがあり，この中で 大気汚染気体を反応させてを理解することは，これらの汚染物質の健康影響を粒子化させる実験を行います[Cocker et al., 2001]。

理解する上で重要です。私はまず， 粒子の表面とバ

私の研究テーマは，マックスプランク研究所にいた時

ルク内での化学反応とバルク拡散を詳細に取り扱えに開発した詳細なモデルを使って，カルテックで得らるプロセ スモデルを開発しま した [Shiraiwa et al.,

れた実験データを再現して解釈することでした。人為

2010; Shiraiwa et al., 2012]。 さらに，窒素の放射性起源のアルカンガスの光化学反応から二次生成する同位体(13N)を用いた反応実験をスイスのポールシ

有機エアロゾルの粒径分布の時間発展をモデルで34再現することに成功して，ガス反応に加えて粒子内実験では，ラジカルや活性酸素を直接測定出来る電での反応が特に重要であることが分かりました

子常磁性共鳴装置(EPR)を導入し，粒子に安定的に[Shiraiwa et al., 2013a]。また，SOA の相状態が低温存在するラジカルや液相で生成する活性酸素を直接低湿度下で半固体状態やガラス状態となったとき，ガ測定しています[Tong et al., 2015]。さらに，これまで

ス粒子分配が熱力学平衡から大きくずれうることを示

開発してきたプロセスモデルを応用し，肺の表面上をしました[Shiraiwa and Seinfeld, 2012]。この仮説は，覆う肺胞液や皮膚における大気オキシダントや粒子

近年ドイツやフィンランドのグループのフィールド観との表面・多相反応プロセスを活性酸素の生成に焦測により実測されています[Vogel et al., 2013]。

点を当てて研究しています。大気汚染による人体へ

年中ほぼ快晴の穏やかなカリフォルニアの気候に，の酸化ストレスのメカニズムを解明していくのが大きな目標です。

庭園のように整備されたカルテックのキャンパスでの研究環境はとても印象的でした。教員は然ることなが現在はポスドク 4 名，博士課程の学生 3 名の態勢

ら学生やポスドクの研究への能力とモチベーションので研究を進めています。構成員の国籍はドイツ，イギ

高さに圧倒されて，毎日が刺激的でしたし，自分も成リス，中国，イタリアなど多岐に渡り，インターナショナ

果を挙げなければならないというプレッシャーもあり必

ルな環境です。毎週のように中国やインドなどから応死でした。カルテックに来て半年ほど経ったころ，母募が来ますが， 日本人からは応募がなく少し残念に校のマックスプランク化学研究所から グループリー

感じています。グループの運営も２年半が経って軌ダーとして戻ってこないかという話が舞い込んできま

道に乗り，質の高い責任著者の論文を出していくことした。アメリカで職を得る可能性も考えていた上，またが国際的に認知されていくのに重要だと実感してい移るにしても 2 年の海外学振の期間を全うした後がいます。最近は国際学会に招待講演されたり国際共同

いのか時期も含めて悩みました。世界的に活躍して研究をしたりする機会が増え，少しずつ手応えを感じいる研究者を見ていると， 早い時期から独立していているところです。

る研究者も多く，自分もこれは大きなチャンスだと思

今回は奨励賞の授賞式で 7 年間ご無沙汰していい，ポスドク期間を一年間で切り上げてオファーを受た討論会へ参加でき，大変有意義でした。私自身，けることを決意しました。それからは，Seinfeld 教授と活動の場が主に海外なので，欧米人のような感覚・

毎日のように顔を突き合わせて議論し，ここでの仕事

考え方に同化していると思いますが，今後の討論会を 3 本の論文にまとめました[Shiraiwa et al., 2013b]。

がより良くなっていけばと思い，率直な感想を申し上Seinfeld 教授とは SOA 生成に関する共同研究をいまげたいと思います。討論会では たくさんの質の高いも継続しています[Shiraiwa et al., 2014]。

研究発表が多くなされていましたが， 質疑応答でのマックスプランク化学研究所では，Pöschl 教授がデ

若手の発言が消極的だった印象が残りました。特にィレクターとなって新しく多相化学部が開設され，そ

学生の皆さんは経験豊富な先生方のようにはできなの中で６つの研究グループがスタートし，私はそのう

いと思いますが，それでも自分の専門としている分野

ちの一つのグループを立ち上げることになりました。

に関するものであれば，もっと自信を持って欲しいと

まず私に与えられたのは，私の居室と学生のオフィス思いました。先生方だけに頼るのではなく，参加者全に加えて，空箱状態の実験室が３部屋でした。研究員でディスカッションを活発化し，たくさんの研究者がテーマは，これまでのエアロゾル粒子の化学反応に集まるこの場でも，若手や学生を育てられるような環

加えて[Arangio et al., 2015]，新たな研究を展開して境になればいいと感じました。討論会や学会は積極いくために，大気汚染物質の健康影響における活性的に自分の研究をアピールできるよい機会です。発酸素の役割に焦点を当てた実験およびモデル研究

表は国外にでも通用する研究ばかりですので，国内をしていくことにしました[Pöschl and Shiraiwa, 2015] 。
35

だけで留めるのではなく海外にも発信していくこともと

Biomass Burning Aerosols: Humidity and Temperatureても大事かと思います。

Dependence, Surface Reaction and Bulk Diffusion, J.

もう一点，おそらく文化的なことなのかもしれません

Phys. Chem. A, 119, 4533–4544.

が，先生方が前方に若手や学生が後方に着席するとCocker, D. R., R. C., Flagan, and J. H. Seinfeld (2001),

いう点に違和感がありました。国際学会を見ていると，State-of-the-art chamber facility for studying atmospheric

前方のほとんどが学生や若手研究者で，教授などは

aerosol chemistry, Environ. Sci. Technol., 35, 2594-2601.

点在しています。今回の討論会で若手の遠慮を感じ

Kidd, C., V. Perraud, L. M. Wingen, and B. J. Finlayson-Pitts

たのは，もしかしたら着席も少し関係しているのでは(2014), Integrating phase and composition of secondary

ないでしょうか。私自身の経験ですが，学会での発表

organic aerosol from the ozonolysis of alpha-pinene, Proc.

後の質疑応答では，とくに前方からの若手と後方にNatl. Acad. Sci. U.S.A., 111, 7552-7557.

座る教授陣の挙手が目立ちます。質疑応答の場はKoop, T., J. Bookhold, M. Shiraiwa, and U. Pöschl (2011),

発表者にも大事ですが，座長にとっても神経を使う場

Glass transition and phase state of organic compounds:

で，質問がなければ自分で質問を用意したりもしなけ

dependency on molecular properties and implications for

ればなりません。人の発表を聞いて適切な質問をす

secondary organic aerosols in the atmosphere, Phys. Chem.

る，またはコメントをすることはサイエンスをする上でChem. Phys., 13, 19238-19255.

不可欠なことだと思います。私自身，論文といった紙

Kuwata, M., and S. T. Martin (2012), Phase of atmospheric

面上だけではなく，リアルタイムでのディスカッション

secondary organic material affects its reactivity, Proc. Natl.

や情報を共有することに大きな価値を見出していま

Acad. Sci. U.S.A., 109, 17354-17359.

すので，出張は大変でもフットワーク軽く様々な学会

Pöhlker, C. et al. (2012), Biogenic potassium salt particles asに参加するようにしています。

seeds for secondary organic aerosol in the Amazon,

現在ドイツで研究をしていますが，持田先生の取り

Science, 337, 1075-1078.

計らいのお陰で今年度より名古屋大学で客員教員をPöschl, U., and M. Shiraiwa (2015), Multiphase Chemistry at

務めております。教育者という学生を育てていく立場

the Atmosphere–Biosphere Interface Influencing Climate

でも研究者としての幅を広げていきたいです。そしてand Public Health in the Anthropocene, Chem. Rev., 115,

この機に，これからも日本との研究交流を積極的に

4440–4475.

進めていきたいと考えています。先日，2015 年 11 月

Shiraiwa, M., C. Pfrang, and U. Pöschl (2010), Kinetic

下旬には，エアロゾルに関する日独ワークショップを

multi-layer model of aerosol surface and bulk chemistryマインツで行いました（別ページの会議報告を参照）。

(KM-SUB): the influence of interfacial transport and bulk

会場の設置からプログラムの作成等の準備をするな

diffusion on the oxidation of oleic acid by ozone, Atmos.

ど，ホスト役としてコーディネートをしました。日本からChem. Phys., 10, 3673-3691.

は 15 名の方にマインツまでお越し頂き，多くの質のShiraiwa, M., M. Ammann, T. Koop, and U. Pöschl (2011a),高い研究発表と大変活発な議論がなされました。こGas uptake and chemical aging of semisolid organic

れをきっかけに， さらに日本との研究交流が活性化

aerosol particles, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A., 108,

されれば大変嬉しく，今後の交流をさらに楽しみにし

11003-11008.

ております。

Shiraiwa, M. et al. (2011b), The role of long-lived reactive
oxygen intermediates in the reaction of ozone with aerosol

参考文献

particles, Nature Chem., 3, 291-295.

Arangio, A. M. et al. (2015), Multiphase Chemical Kinetics of

Shiraiwa, M., C. Pfrang, T. Koop, and U. Pöschl (2012),

OH Radical Uptake by Molecular Organic Markers ofKinetic multi-layer model of gas-particle interactions in36

aerosols and clouds (KM-GAP): linking condensation,organic aerosol decomposition in water, Atmos. Chem.

evaporation and chemical reactions of organics, oxidants

Phys. Discuss., 15, 30017-30042.

and water, Atmos. Chem. Phys., 12, 2777-2794.

Virtanen, A. et al. (2010), An amorphous solid state of biogenic

Shiraiwa, M., and J. H. Seinfeld, Equilibration timescale ofsecondary organic aerosol particles, Nature, 467, 824-827.

atmospheric secondary organic aerosol partitioning,

Vogel, A. L. (2013), In situ submicron organic aerosol

Geophys. Res. Lett., 39, L24801.

characterization at a boreal forest research station during

Shiraiwa, M. et al. (2013a), Size distribution dynamics reveal

HUMPPA-COPEC 2010 using soft and hard ionization

particle-phase chemistry in organic aerosol formation,

mass spectrometry, Atmos. Chem. Phys., 13, 10933-10950.

Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A., 110, 11746-11750.
Shiraiwa, M., A. Zuend, A. K. Bertram, and J. H. Seinfeld(2013b), Gas-particle partitioning of atmospheric aerosols:

原稿受理日: 2015 年 12 月 7 日

interplay of physical state, non-ideal mixing and

掲載受理日: 2015 年 12 月 14 日

morphology, Phys. Chem. Chem. Phys., 15, 11441-11453.
Shiraiwa, M., T. Berkemeier, K. A. Schilling-Fahnestock, J. H.
Seinfeld, and U. Pöschl (2014), Molecular corridors and著者所属：

kinetic regimes in the multiphase chemical evolution of

1 マックスプランク化学研究所

secondary organic aerosol, Atmos. Chem. Phys., 14,* 責任著者：

8323-8341.

Manabu Shiraiwa <m.shiraiwa@mpic.de>Tong, H. et al. (2015), Hydroxyl radicals from secondary37

JpSAC News

会員からのお知らせ

日本地球惑星科学連合 2016 年大会大気化学セッションのお知らせ
入江仁士1 *，町田敏暢2，谷本浩志2，岩本洋子3
日本大気化学会では，１）地球惑星科学分野全体に開かれた形で集会を実施すること，２）正式な「学会」の場での発表を可能とすること，３）他分野との交流を促進することを目的として，2007 年大会から大気化学セッションを毎年開催してきました。これまで当該セッションには口頭・ポスター発表合わせて平均記

50 件程度の申し込みがあり，関連するセッションとともに 多くの発表と活発な議論が行われてきました。

名称：日本地球惑星科学連合 2016 年大会

2016 年大会においても大気化学セッションが通常セッションとして採択され，従来通り開催されること

http://www.jpgu.org/meeting/となりました。以下，前年からの変更点を抜粋してお

日程：2016 年 5 月 22 日(日)～26 日(木) (うち，大知らせします。

気化学セッションは 5 月 25，26 日の 2 日間)・ポスターの口頭 3 分発表は実施しない。

会場：幕張メッセ国際会議場(〒261-0023 千葉市

・コマ数の配分は前年の投稿数を元に計算される

美浜区中瀬 2-1)

（参加日程の確定を大幅に早めるため）。
→ 2016 年大会の大気化学セッションは 2015 年

予稿原稿投稿・参加登録：連合大会ホームページ
よりオンライン投稿・登録大会の実績に基づき既に 5 コマを獲得。

2016 年 1 月 8 日，予稿投稿・事前参加登録開始※1 コマは，90 分，口頭発表 6 スロット（6 件）に相2016 年 2 月 18 日，予稿投稿締切当します。

2016 年 5 月 12 日，事前参加登録締切

本誌が発行される時点では既に予稿原稿投稿受付が開始されていることと思います。上記の通り，
2016 年大会における投稿数が 2017 年大会のコマ数に影響を与えます。日本大気化学会として，これまで

著者所属：

以上に大気化学に関連する研究を盛り上げるために

1. 千葉大学 環境リモートセンシング研究センター

も，皆様からの積極的な発表申込みをお願い申し上

2. 国立環境研究所

げます。

3. 東京理科大学 理学部* 責任著者：
Hitoshi Irie <hitoshi.irie@chiba-u.jp>38

第 21 回大気化学討論会開催報告
吉田尚弘12015 年 10 月 19 日〜21 日に東京工業大学大岡山キ
ャンパスにおいて，第 21 回大気化学討論会を開催しました。昨年の開催を会長より打診されましたが，国際会議主催のため，本年開催をお引き受けしました。
どの研究機関でも同じように，新たなミッションがある
もので，本学の場合は大学改革の直前となりました。
数か所の学外研修施設などを検討した結果，昨年同様，都内，しかも，大学内でしたので，少し心配してポスター会場の一コマ

おりました。一般 82 名，学生 54 名，総参加者数 136
名と本当に多くの方々がご参加いただき，また，お忙めであったことに関しては，会場自体の設計とは言え，しい時期にもかかわらず，3 日間にわたって変わらず

お詫び申し上げます。特別セッションとして ELSI にもご参加いただけたことを大変ありがたく存じます。ご因み，「地球の過去大気及び惑星大気」を企画しまし発表も，口頭発表 35 件（うちロング 2 件）とポスター発た。ご参加いただいた演者の方々と活発にご議論い表 51 件の合計 86 件で，ほとんどの方が先端的な内ただきました参加者の方々にお礼申しあげます。今

容を分かりやすくご発表いただき，討論会の名にふさ回は当研究室や東工大以外の希望学生にも，会場

わしく質疑応答も活発でした。参加者，発表者の係りなどの運営に当たっていいただき，ありがとうござ

方々に感謝申し上げます。会場は本年 7 月に新築さいました。今後の同世代ネットワーク形成に役立ててれた世界トップレベル研究拠点である地球生命研究いただければ幸いです。学食スペースでの懇親会で所（Earth-Life Science Institute; ELSI）新棟を使用し，したので，持込などにより質と量に注力し内容の充実

一長一短でした。特にホール座席の木質椅子が堅に努めました。こちらも望外の 80 名を超えるご参加をかったことと，ポスター会場である展示室の照明が暗得て，複数の方から討論会場ではお聞きできないお話をお聞きすることができ，討論後の懇親を深めていただけたと存じます。誠にありがとうございました。最後に本討論会を開催するにあたり，日本大気化学会
事務局，日本大気化学会運営委員，プログラム委員会，そして実行委員会の皆様など多くのご協力により成功することが出来ました。この場をお借りして感謝
申しあげます。

著者所属：
1. 東京工業大学 大学院総合理工学研究科

第２１回大気化学討論会で学生優秀発表賞に輝いた皆さん。写真右から、今村隆史日本大気化学会会長、
川渕衣理子さん（名大院）, 木本周平さん（千葉大）, 藤
田遼さん（東北大院）, 吉田尚弘大会実行委員長* 責任著者：
Naohiro Yoshida <yoshida.n.aa@m.titech.ac.jp>
39

IGAC モンスーンアジア・オセアニアネットワーキンググループ（IGAC-MANGO）の開始について
谷本浩志1*
前回のニュースレターで報告した「アジアにおけるIGAC 活動間連携の枠組みを確立するためのプラン
ニ ン グ ワ ー ク シ ョ ッ プ ： Planning Workshop for
Developing a Framework for Cooperation Between
IGAC Activities in Asia」に引き続き，2015 年 6 月 11
～12 日に「IGAC モンスーンアジア・オセアニアネット
ワーキンググループ（IGAC-MANGO）の優先テーマと活動の確立のためのワークショップ：Workshop fordeveloping priority themes and activities for IGAC

集合写真

Monsoon Asia and Oceania Networking Group性が議論されました。また，科学研究とキャパシティ

（IGAC-MANGO）」をバンコクのアジア工科大学で開ビルディングおよび地域連携を推進するためには，催しました。

財政的支援とインフラが必要であることが強く認識さ

今回は初回に参加できなかった韓国，ブータンおよれました。IGAC-MANGO 委員会の枠組み・構造としびスリランカを含め，南アジア，東南アジア，北東アジては，各国の代表が全員参加する委員会を 1 つ作り，ア，オセアニアを含む 23 ヵ国から 45 名の参加者が集その中に北東アジアと東南アジア，南アジアから 3 名

まりました。また，IGAC，iCACGP（国際大気化学・地の共同委員長を置くこととなり，IGAC-MANGO の最球 規 模 汚 染 委 員 会 ： International Commission on

初の主席共同委員長（および北東アジアの共同委員

Atmospheric Chemistry and Global Pollution ） ，長）として谷本浩志が選ばれ，東南アジアの共同委

SPARC（成層圏・対流圏過程とその気候における役

員長に Nguyen Thi Kim Oanh 氏が選ばれました（南割：Stratosphere-troposphere Processes And their Role

アジアからの共同委員長は近日中に決定される予in Climate）の参加もありました。ワークショップでは，定）。IGAC-MANGO の全体委員会は 1～2 年ごとにIGAC の科学的活動が紹介され，IGAC 以外の科学

開催し，現在の課題や今後の方向性について話し

プロジェクトや社会的パートナー（国家機関，国際組合うこととなりました。

織，NPO を含む）の代表が，各自の活動と MANGO
地域における IGAC 活動との結び付きや連携の可能性について発表を行いました。

著者所属：分科会と全体討論では，大気組成の変化とその影

1 国立環境研究所

響，バイオマス燃焼，生物や人間による排出，空気の* 責任著者：

質と健康，アジアモンスーンと大気化学の相互作用，

Hiroshi Tanimoto <tanimoto@nies.go.jp>

基礎科学，緩和策など，さまざまなサイエンスの可能
40

JSPS-DFG セミナー「大気エアロゾルの物理化学特性
ならびにその大気質および健康への影響」の参加報告
佐藤圭1*，江波進一2，藤谷雄二1，古山昭子1，伏見暁洋1，猪俣敏1，桑田幹哲3，持田陸宏4，森野悠1，中山智喜5，大島長6，坂本陽介7，高見昭憲1，上田佳代8，吉野彩子1，白岩学9
著者らは，日本学術振興会(JSPS)およびドイツ学術

多相過程，（２）健康に影響を及ぼすエアロゾルの化振興会(DFG)の二国間交流事業(日本側代表：佐藤，

学性状，（３）エアロゾルの健康影響，（４）エアロゾル

ドイツ側代表：白岩)によりサポートを受け，平成 27 年の物理化学特性，および（５）エアロゾルの気候影響

11 年 25～27 日の 3 日間にマックスプランク化学研究の 5 項目であった。1 日目に多相過程，2 日目に健康所(MPIC)で日独交流セミナーを開催し，日独の共同

影響，3 日目に気候影響に関連する議論が集中的に研究の可能性を検討した。本稿では，セミナーで議行われた。各開催日の朝にはその日の主題に関連論された最新の研究成果をまとめ，今後実現可能性する基調講演が行われた。また，各参加者は一般セのある共同研究について報告する。

ッションで 20 分の発表を行った。さらにこれらの講演

日本側から 14 名，ドイツ側から 16 名が参加し，シンに加えてグループ討論も行われ，活発な議論が交わ

ガポールおよびスイスからもそれぞれ 1 名ずつが参された。

加した(表 1，写真 1)。討論課題は，（１）エアロゾルの

1 日目の多相反応に関する基調講演は「地球科学

表 1 セミナーの参加者
氏名

所属（国）

猪俣

敏、藤谷雄二、古山昭子、伏見暁洋、森野佐藤圭、高見昭憲、吉野彩子

悠、

国立環境研究所

江波進一、坂本陽介、上田佳代

京都大学

持田陸宏、中山智喜

名古屋大学

大島

気象研究所

長

Yangfang Cheng, John Crowley, Frank Drewnick, Christopher

マックスプランク化学研究所（ドイツ）

Kampf, Kurt Lucas, Gerhard Lammel, Christopher Pöhlker,
Ulrich Pöschl, Andrea Pozzer, Manabu Shiraiwa, Hang Su,
Bettina Weber
Naruki Hiranuma, Corinna Hoose, Thomas Leisner

カールスルーエ工科大学（ドイツ）

Yoshiteru Iinuma

ライプニッツ対流圏研究所（ドイツ）

Satoshi Takahama

スイス連邦工科大学ローザンヌ校（スイス）

Mikinori Kuwata

南洋理工大学（シンガポール）

41

および生物科学における多相反応」と題する MPIC

ロゾルの気候影響の研究に関しては，先端的な観測の Pöschl 研究部長の発表であった(都合により白岩

データを用いて全球モデルを評価しており，従来よりが代理で発表した)。エアロゾルの多相過程および物も定量的な議論が進んでいることが明らかになった。

理化学特性の一般セッションでは，植物起源二次有

今後の共同研究についての議論が個別に行われ機エアロゾル，泥炭火災エアロゾル，森林エアロゾル，

た。不均一反応過程を取り込んだ大気輸送モデル計

植物燃焼エアロゾル，都市エアロゾルの発生・変質

算手法の開発に関する国立環境研究所と MPIC の過程や物理化学特性などに関する 13 件の発表が行共同研究が議論された。MPIC で開発された不均一

われた。ドイツ側では，半揮発性粒子に関する大気反応モデル[Shiraiwa et al., 2012]を国立環境研究所

海洋相互作用，土壌中での亜硝酸発生，窒素酸化の大気化学輸送モデル[Morino et al., 2015]に組み物の海塩表面での不均一過程，エアロゾル排出の移込む計画である。また，全球的なブラックカーボンの動測定手法の開発など大気圏－生物圏相互作用やモデリングに関する気象研究所と MPIC の共同研究

多相過程に注目した研究が盛んに行われていた。エの可能性が議論された。ドイツ側からルフトハンザ機

アロゾルの多相過程や物理化学特性に関する研究に搭載した測器による全球のブラックカーボンの観測は長い歴史を持つ一方，土壌中での亜硝酸発生やデータが発表され[Ditas et al., 2015]，日本側からブ

泥炭火災など大きな発生源の見落としがまだあること

ラックカーボンのエイジングを物理化学法則に基づきが明らかにされた。

表現した全球気候モデルの結果が発表された

2 日目の健康影響に関する基調講演では，江波が[Oshima and Koike, 2013]。両発表者は個人レベル「空気/水界面における肺の抗酸化物質と活性酸素で共同研究の可能性を協議中である。

の反応」と題して発表を行った。エアロゾルの健康影

3 日目のセミナー終了後に日本人参加者を対象と響の一般セッションでは，タンパク質分子のニトロ化，した研究室見学が行われた。MPIC では若手のグル

有機エアロゾル中の官能基の特定，エアロゾル水溶

ープリーダーにも人的資源や実験装置が豊富に提液中の OH ラジカル検出，エアロゾルの酸化還元活

供されていることが印象的であった。また，毎日セミ

性，炎症およびアレルギーの発生機構，ディーゼル

ナーの後には夕食会が開催された。2 日目の夜には粒子の内皮細胞への効果などエアロゾルの毒性にワークショップディナーとしてドイツワインとグース料関連する発表や，エアロゾルの疫学調査および疫学

理を楽しみ，最終日にはマインツ市内のクリスマスマ

情報に基づくモデリングに関する 10 件の発表が行われた。エアロゾルは多様な化合物から構成されるため，化合物の分析・同定が必要であり，各化合物の毒性発現機序解明を含む評価測定手法の開発などから研究に取り組む必要があると考えられる。エアロ
ゾルの毒性に関する研究は，今後研究の余地が広い分野であると考えられる。
3 日目の気候影響に関する基調講演では，カールスルーエ工科大学の Leisner 教授が「雲の秘密：室内実験研究」という題で発表した。エアロゾルの気候影
響の一般セッションでは，氷晶核として働くバイオエ
アロゾルの排出，氷晶の生成過程，ブラウンカーボン

セミナー参加者による集合写真（マックスプラン
ク化学研究所１F ロビーにて）の光学特性，ブラックカーボンに関する全球的な観測とモデリングに関する 5 件の発表が行われた。エア42

ーケットでグリューワインを飲むなど，ドイツ側のすばらしい計らいにより参加者同士の交流をさらに深めることができた。
本セミナーによって日独研究者の交流が行われ人的ネットワークが構築された。各参加者は，これまで

著者所属：

論文で名前のみを知るだけであった相手国のカウン

1 国立環境研究所

ターパートと交流を深めることができた。また，国立環

2 京都大学 白眉センター

境研究所と MPIC の共同研究や気象研究所と MPIC

3 南洋理工大学 シンガポール地球観測所の共同研究が個別に議論された。今後，共同研究が4 名古屋大学 大学院環境学研究科

進展するとともに国内の大気エアロゾル化学研究の5 名古屋大学 宇宙地球環境研究所

さらなる活性化が期待される。

6 気象研究所
7 京都大学 大学院人間・環境学研究科

参考文献

8 京都大学 工学研究科

Ditas, J. et al. (2015), Long-term airborne black carbon

9 マックスプランク化学研究所

measurements on a Lufthansa passenger aircraft, Abstract* 責任著者：

of European Aerosol Conference 2015, September, 2015,

Kei Sato <kei@nies.go.jp>

Miran, Italy.
Morino, Y. et al. (2015), Verification of chemical transportmodels for PM 2.5 chemical composition using
simultaneous measurement data over Japan, Aeros. Air
Qual. Res., 15, 2009-2023.
Oshima, N., and M. Koike (2013), Development of aparameterization of black carbon aging for use in generalcirculation models, Geosci. Model. Dev., 6, 263-282.
Shiraiwa, M., C. Pfang, T. Koop, and U. Pöschl (2012), Kinetic
multi-layer model of gas-particle interactions in aerosols
and clouds (KM-GAP): linking condensation, evaporationand chemical reactions of organics, oxidants and water,
Atmos. Chem. Phys., 12, 2777-2794.

43

ASAAQ13 国際会議の参加報告
梶野瑞王1*
2015 年 11/10-13 に神戸で，第 13 回大気科学とそ

ソウルで開催され，今回で 13 回目を数えた。参加者の大気質への応用国際会議(The 13th International

は 195 名で，国別には日本から 105 名ほか，中国 29

Conference

and名，台湾 15 名，米国 10 名ほか 21 の国と地域から参Applications to Air Quality; ASAAQ13)が開催された。

加があった。筆者は 2003 年につくばで開催された第会場は，神戸市の人工島ポートアイランドに位置する

8 回会議と，2013 年のソウルでの第 12 回会議を合わ

神戸コンベンションセンター・神戸国際会議場で行なせて 3 回目の参加であったが，第 8 回は筆者が初めわれた。ポートアイランドの南端に位置する神戸空港て参加した国際会議であったこと，筆者の指導教官と，市の中心である三ノ宮駅の間を結ぶポートライナ

であった京都大学名誉教授・植田洋匡先生，また先

ーの沿線にある。ASAAQ はアジア・米国を中心とし生と親交があり筆者もお世話になってきたアイオワ大た環太平洋の大気科学研究者が，個人的な繋がりか

学・G. R. Carmichael 教授が国際組織委員のメンバら持ち回りで国際会議を始めたと聞いている。そういーとして本会議の運営に主体的に関わって来られたう意味では，主催は国内組織委員会という形になる経緯もあり，会議には特別な思い入れがあった。

が，そのほか，日本気象学会(本会議の HP は日本気セッションは公募で企画された特別セッションと一般

象 学 会 の サ イ ト を お 借 り し て い る ：セッション合わせて 18 あり，領域は都市から領域・全

http://www.metsoc.jp/asaaq13/index.html)，国立環境

球規模まで，分野は流体力学，大気環境，気象・気研究所，理化学研究所・計算科学研究機構の共催，候分野，手法は野外観測，室内実験，リモートセンシ

日本エアロゾル学会，大気環境学会，日本大気化学

ングに数値モデリングと，今般の大気科学とその応用会，日本学術会議の後援を得て開催された。

分野も含めた広範囲を網羅するものであった。11/10

ASAAQ は 1985 年に第 1 回会議がソウルで開催さは夕方に Ice breaker があり，11/11 は国内組織委員

れて以来，約 2 年ごとに東京，上海，ソウル，シアトル，

長 で あ る 東 京 大 学 ・ 新 野 宏 教 授 に よ る Welcome

北京，台北，つくば，サンフランシスコ，香港，済南，

address に始まり，総合地球環境学研究所所長の安onAtmospheric

Sciences

成哲三教授による Future Earth プロジェクトの紹介，
アイオワ大学の G. R. Carmichael 教授による化学物
質による大気質，気象，気候影響の最先端研究に関する 2 件の基調講演が続いた。その後，3 部屋に分かれて個別セッションが開かれ合計 104 件の口頭発表が実施された。ポスターは合計で 76 件あり，1 日目と 3 日目にそれぞれ奇数番号と偶数番号のコアタイ
ムが 1 時間設けられ，ポスターは 3 日間会場に張り続けられた。11/12 午後には Excursion として，同じくポ
安成哲三教授による基調講演（大阪大学・松本氏提供）

ートアイランドに位置する理研のスーパーコンピュータ「京」（けい）の見学と，夜にはハーバーランドからコ
ンチェルト(Concerto)号に乗船してディナークルーズ
44

で中華バイキングを堪能した。Ice breaker，ディナー
クルーズでは，ノーベル賞晩餐会でも振舞われたという，神戸酒心館（神戸市灘区）の福寿純米吟醸が人気を博していた。
大会中は 3 つのセッションが並行で同時進行したた
め，参加できたセッションは限られたが，筆者自身が関係したものについて少し紹介させていただく。筆者は電子顕微鏡とエアロゾルモデルの融合に関する特別セッション “How can electron microscopy improve

ポスター会場の様子（大阪大学・松本氏提供）

atmospheric models?” の共同コンビーナとして気象研の同僚である財前祐二，五十嵐康人，足立光司のclimate が開催された。本会議では，コンビーナらの各氏と共に企画・運営した。これは，2012 年 2 月に気

個人的な繋がりを利用して海外から新鋭の研究者を

象 研 究 所 で 開 催 さ れ た ， 第 1 回 International

4 名招へいし，またセッション終わりの総合討論におSymposium on Aerosol Studies Explored by Electron

いて議論が白熱するなど，コンビーナの皆さんの運

Microscopy 国際会議(五十嵐ら，2013)の第 2 弾とし営力と当該分野の盛り上がりを実感した。

て企画された。気象研では，電子顕微鏡でエアロゾ

本会議の特集号はスイスの学術雑誌Atmosphere

ルを分析し，個別粒子の物理・化学特性と，その集で，”Air Pollution in the Asia-Pacific Region” と題し

合的統計情報を取得するまでを半自動的に行なうシて刊行予定である。投稿者は参加者に限定されないステムを開発している。一方で，大気エアロゾルモデ

ため，大気化学会会員の皆様にもご投稿頂ければルも個別粒子の動態に着目するような詳細なモデル

幸 い で あ る 。 な お 詳 細 は ， http://www.mdpi.com/

が開発されて来ており(PartMC-MOSAIC, Zaveri etjournal/atmosphere/special_issues/ASAAQ13 をご参

al., 2010)，これまで連携の難しかった電子顕微鏡と照のこと。締切は 2016 年 2 月 15 日である。

数値モデルの距離が飛躍的に近づいて来ている。

2017 年の第 14 回会議は，環太平洋から初めて外本セッションでは，電子顕微鏡によるエアロゾル分析に出て欧州での開催（フランス・ストラスブール）と決結果を集積したデータベース「metemaDB」のお披露まった。欧州の大気科学研究コミュニティの参加を呼目を行い，今後観測研究者，モデル研究者がどのよび込むことで，本会議の新しい展開が期待されていうにそれを活用していくかについて議論が為された。

る。

現在 metemaDB は気象研所内のネットワーク上での筆者は，京都大学・竹見哲也氏と共にホームペー

運用に限定されているが，外部サーバ上での研究コ

ジ・プログラム担当の一人として本会議の運営に参加

ミュニティへの公開が検討されている。

した。運営にあたっては，産総研・近藤裕昭実行委

また，筆者自身が直接運営に関わったわけではな

員長の企画力と統率力，また主幹校である大阪大

いが，近年研究が活発に行なわれている有機エアロ学・近藤明副実行委員長，嶋寺光氏の会議場や JTB

ゾルを中心に本会議でセッションを立ち上げていたとの交渉，細部まで気配りの行き届いた会場運営，まだけないかと国立環境研究所の佐藤圭氏に打診した Excursion・ロジ担当の理研・足立幸穂氏，神戸大たところご快諾を頂き，名古屋大学の中山智喜氏，学・山地一代氏，ビザ・海外対応担当の自動車研・

国環研の森野悠氏らがコンビーナとなって，

廣田恵子氏，特集号担当の愛媛大学・神田勲氏，会Physicochemical properties of carbonaceous aerosols

計担当の京都大学・倉田学児氏，企業展示担当のand their effects on air quality, public health and電中研・佐田幸一氏ら実行委員の皆さんの会議への45積極的な関わりを目の当たりにし，深い感銘を受けた。

Rahul A., R. A. Zaveri, J. C. Barnard, R. C. Easter, N. Riemer,

そして，それらが全て揃ったからこそ，本会議が成功

and M. West (2010), Particle-resolved simulation of

裏に終えられたのだと強く実感した。また実行委員のaerosol size, composition, mixing state, and the associated

一人として，JTB 西日本の長谷川潤氏，理研の施設

optical and cloud condensation nuclei activation properties

案内にご協力頂いた理研の西澤誠也，梶川義幸，

in an evolving urban plume, J. Geophys. Res., 115,

八代尚，山浦剛の各氏，ほか大阪大学，神戸大学のD17210, doi:10.1029/2009JD013616.

学生アルバイトの皆さんのご協力にも感謝したい。

参考文献

著者所属：

五十嵐康人ほか (2013), 国際シンポジウム 電子顕微鏡を

1 気象研究所

用いたエアロゾル研究，気象研究所技術報告 68，* 責任著者：

doi:10.11483/mritechrepo.68, 86 pp, 2013.

Mizuo Kajino <kajino@mri-jma.go.jp>

46

GGMT-2015 参加報告
寺尾有希夫 1*
第 18 回WMO/IAEA Meeting on Carbon Dioxide,

ガス標準と相互比較，同位体測定，測定技術と校正，

Other Greenhouse Gases, and Related Measurement

海洋観測，観測ネットワークとサイトの最新情報，観Technique（世界気象機関・国際原子力機関 二酸化測の統合・データプロダクトとポリシー，のセッション

炭素その他の温室効果ガスと関連物質の測定技術で構成され，42 件の口頭発表と 70 件のポスター発表に関する会議，以下GGMT-2015）が，2015 年 9 月 13が行われました。今回の会議で一番印象的だったの日から 17 日に米国カリフォルニア州ラホヤのスクリプが，都市観測ネットワークの拡充です。ロサンゼルス，

ス海洋研究所で開催されました。この会議の第１回は，パリ，ロンドンといった大都市圏で温室効果ガス濃度

今から 40 年前の 1975 年にC. D. Keelingによって開と同位体の観測ネットワークが展開されていることが催されました。今回は 40 周年の記念として，第１回と報告されました。東京圏でも観測ネットワークを展開

同じ場所で，第１回主催者のご子息であるR. Keeling

する必要があると強く再認識させられました。その他，により開催されました。2 年に一度開催される本会議

国立環境研究所（遠嶋）とスクリプス海洋研究所（R.

の経緯や目的などについては，寺尾（2013）をご覧く

Keeling）のO 2 /N 2 分析の比較からスクリプス海洋研究

ださい。会場のRobert Paine Scripps Forumは木目が所の分析値にずれが発見された，アセンション島でド美しい建物で，一歩外に出ると，ラホヤビーチとスクリ

ローンを飛ばしてメタン濃度の鉛直プロファイルを観

プス桟橋の美しい景色が広がる，すばらしいロケーシ

測した，WDCGG（温室効果ガス世界データセンター）

ョンでした（写真１〜３）。日本からは，国立環境研究の反応性ガス版WDCRGを作る，など，GGMTならで所（６名），気象庁（６名），気象研究所（２名），産業技はの多岐にわたる報告が行われました。一方で，

術総合研究所（１名），国立極地研究所（１名），海洋

GGMTでは，研究成果を報告するだけでなく，温室研究開発機構（１名）の研究者，技術者，行政担当者

効 果 ガ ス の 測 定 技 術 に つ い て の 推 奨 （ WMO

が参加しました。

recommendation）の改訂が行われます。いつもは，そGGMT-2015 は，都市観測ネットワーク，温室効果のための議論に多くの時間を費やし，議論が紛糾す

写真 1 口頭発表会場。発表者は NOAA の K. Masarie 氏。

47

写真 2 ポスター発表の様子。

るのですが（寺尾, 2013），今回のGGMTでは，WMO

最後に，さみしいことですが，GLOBALVIEW や

recommendation改訂の議 論は比較的短時 間で淡々

ObsPack といった観測データ提供システムの構築をと行われました。

長年先導してきた NOAA の Ken Masarie が，2015 年
末で引退することを表明しました。Ken さんの発表（写真１）の後は，スタンディングオベーションで拍手が鳴り止まなかったことを記しておきます。

参考文献
寺尾 (2013), 地球環境研究センターニュース, 24(4), 5-7.

著者所属：
1 国立環境研究所
写真 3 ランチの様子。会場のすぐ前に、ラホヤビーチとスクリプス桟橋の美しい景色が広がります。

* 責任著者：
Yukio Terao <yterao@nies.go.jp>

48International Workshop on Heterogeneous Kinetics
Related to Atmospheric Aerosols への参加報告
猪俣敏1*
世界保健機関(WHO)が，大気汚染による死者はA&M 大 学 ) ， 河 村 公 隆 教 授 ( 北 海 道 大 学 ) ，2012 年には世界で約 700 万人にもおよび，死者全体

Zhonming Chen 教授(北京大学)，Hong He 教授の 8 人に 1 人を占め、大気汚染は環境要因で最大の(RCEES/CAS)，森田明弘教授(東北大学)，白岩学グ

健康リスクであると警告をした。大気汚染の大きな要

ループリーダー(MPIC)，Hang Su グループリーダー

素の一つとして「微小粒子状物質PM 2.5 」があげられ，(MPIC)による依頼講演の他，19 件の一般講演が行

大きな社会問題になっている。PM 2.5 エアロゾルの大われた。日本からは 12 名(ポスターでの参加者 1 名を部分を占める成分は，硫酸塩、硝酸塩、有機物のよう含む)が参加し，全員発表を行った。中国からは，北なガス状物質から二次的に生成したものである。近京大学，山東大学，中国科学院から化学研究所，大年，観測データは大気化学輸送モデル計算と比較さ

気物理研究所，生態環境研究センターなどからの参れ，有機物由来の成分についてはモデルが観測結

加があり，総勢 56 名が出席した。日本側の発表では，果を過小評価することが報告されている。これはガス

二次有機エアロゾル生成に関わる研究発表が多かっ状有機化合物が大気中でどのように酸化され，どのたのに対し，中国では，無機・有機化合物の粒子へように粒子に取り込まれ，成長していくのか，その反の取り込みに関する研究が精力的に行われている印

応化学機構が分子レベルで解明されていないためと象であった。

考えられる。このような背景のもと，大気エアロゾルにそれぞれの日の終わりに討論の時間が持たれ，挑関わる不均一反応過程に関する最近の知見の共有，

戦すべき課題や今後の方針について話し合われた。

大気エアロゾルの大気汚染や気候変動における役

不均一反応の理論化学的アプローチとして、複雑な割を理解するうえで不足しているものの認識，今後優混合状態の粒子をどのようにモデル化するか，どうい先的に取り組むべき研究やアジアでの共同研究の可うモデルで取り組むか(簡易的な反応モデル／詳細

能性の議論を目的とした「International Workshop onモデル)，また，大気変動を正確に記述し，予測するHeterogeneous Kinetics Related to Atmospheric
Aerosols」が，秋元肇氏(国立環境研究所客員研究員)，Tong Zhu 教授(北京大学)の呼びかけのもと，8
月 9－10 日の二日間、北京で開催された。本ワーク
ショップは，IGACの後援のもと行われた。
本ワークショップには，Keynote 講演者として，
Carnegie Mellon 大学から Neil Donahue 教授，Iowa
大学から Vicki Grassian 教授が招待され，それぞれ，「二次有機エアロゾル生成過程と揮発特性」，「ダスト粒子や海塩粒子上での不均一反応過程」に関する
集合写真

基調講演が行われた。また、Renyi Zhang 教授(Texas
49

ことを可能にするには，現実の大気中で起こっている

性，IGAC などの国際的研究活動の枠組みへの積極

複雑な化学の問題点の本質を見極め，それをどう室的な参加などが指摘された。そして，当該分野での内実験に取り入れられるか，などが課題と考えられた。

アジアでの連携を継続していくため，第 2 回国際ワー

鍵となる化学的パラメター(例えば，蒸気圧，拡散，気クショップを日本主催で開催することを決定した。

液平衡(ヘンリー定数)，粘性，表面張力，相転移，酸性度，ラジカル，オリゴマー，過酸化物)としては、本
ワークショップの講演でかなり網羅されており，そうい

著者所属：

う意味で有意義な集まりであったと考えられる。今後

1 国立環境研究所の方針としては，テーマごとに分けたプログラム編成* 責任著者：の必要性や，研究グループ間での較正実験の必要

Satoshi Inomata <ino@nies.go.jp>

50

JpSAC News

学会だより

第 35 回日本大気化学会運営委員会議事録
４）学生優秀発表賞について

第 35 回日本大気化学会運営委員会
開催日時： 2015 年 10 月 19 日(水）18:00－21:00

谷本委員より報告があった。大気化学討論会にお開催場所：東京工業大学 大岡山キャンパス 地

ける発表の学生優秀発表賞について，大気化学会

球生命研究所(ELSI)棟 2 階 セミナー室 Bの会員の学生のみを対象とするかどうか議論した。今

出席者：今村隆史，入江仁士，岩本洋子，澤庸介，

回は会員にかぎらず希望者を全員対象者とする。今高橋けんし，谷本浩志，松見豊，町田敏暢，後は，学生会員のみを対象とする方向で検討するこ村山昌平，江波進一，竹川暢之とにした。現在は，学生会員は会費ゼロ円で事務局

欠席者：持田陸宏，梶井克純に連絡すれば会員になれる。副賞については大気事務局出席：（松見豊），中山智喜

化学会としては出さない。しかし，大気化学討論会の大気化学討論会実行委員長：吉田尚弘

実行委員会で副賞を出しても良いとする。
５）地球惑星科学連合大会 2016 の大気化学セッショ

１）会計・会員報告

ンについて

松見委員より経理について報告がなされた。
2014-2015 年度はニュースレターなどの支出があった

入江委員より報告があった。他学会への共催の依が，会費収入とほぼ同額であった。会員については，

頼について議論した。今回は依頼したが，今後は検正会員が 170-180 名程度でこの数年推移しているこ討することになった。今村会長より，地球惑星科学連とが報告された。

合大会(JpGU)の動向について報告があった。2017年からはアメリカ地球物理学会とジョイントミーティン
グになる。2017 年に大気化学セッションを国際セッシ

２）大気化学会奨励賞の報告

ョン（英語使用）とするかどうかについて，会員の意見

選考委員より，応募者・被推薦者が少なかったといを集めることにする。

う問題点が指摘された。引き続き応募者を増やす努力を行うことを確認した。募集と選考手続きについて，

６）ニュースレターおよび学会誌化について文書化することにした。

高橋委員より報告があった。ニュースレター2016
年 1 月号より，紙での配布ではなく，電子版とする。

３）大気化学討論会の開催状況
大気化学討論会の開催状況について実行委員長

サーバーの置き場所については今後検討する。日本の吉田会員より報告があった。事前登録参加者が学術会議の協力学術研究団体を目指してニュースレ

121 名で当日登録者が 10 人少しの見込みである。大ターを発展的に大気化学会の学会誌にしてゆく。

気化学会の年会費を討論会の参加登録費と同時にISSN 登録および ROAD 登録を行う。論文誌の内容

振り込みをお願いすることにしたので，多年度の会費については，査読を行う。当面は依頼原稿を中心に支払など明細がすぐに分からず難しい面があった。

集める。学会誌名は「大気化学研究」とする。英語名

学会事務局から，討論会と同時に集めていただくのは年内に決める。

が不可欠とのお願いがあった。今後，実行委員会と７）学会の英語名の略称について

学会事務局が連絡を密にして対応することにした。
51

て，航空機観測，UV-Scope 衛星観測のプロジェクト

今村会長より報告があった。日本大気化学会の英がある。

語名は，The Japan Society of Atmospheric Chemistry
であり，略称は JpSAC とする。

大気化学研究会会員集会プログラム
日時： 2015 年 10 月 20 日 (木) 17:00 -18:10

８）次回の大気化学討論会について

会場:大気化学討論会の会場，東京工業大学 大

今村会長より開催地の検討について報告があっ岡山キャンパス 地球生命研究所（ELSI)棟 1 階

た。

1. 今村会長より
2. 会員報告，会計報告（事務局）

９）学会の事務局の外部委託について

3. 大気化学討論会の開催状況について（実行委

谷本委員よりワーキンググループでの検討結果の員会より）報告があった。2016 年 4 月より事務局の業務を外部

4. 連合大会の大気化学セッションについて（プログの業者に委託する。これに伴う経費増のために，学

ラム委員より）

会の年会費の値上げ（2017 年度以降）を検討する。
事務局担当委員（庶務委員）は町田委員が暫定で担

5. ニュースレターについて（編集委員より）当する。プログラム委員の補充を検討する。副会長が6. 事務局の交代，委託，大気化学会の会費について運営委員会の開催やメール審議を担当する。

7. 学生優秀発表賞について
8. IGAC 国際会議について

１０）学術会議の大型プランについて

9. 2015 年度奨励賞受賞式

今村会長より報告があった。学術会議より大型プラ10. 2015 年度奨励賞受賞者記念講演会

ンの募集に向けての提案の問い合わせがあった。本学会が主体となった提案は，現時点では予定されていない。 一方で，本学会が関係する提案の予定とし

52

編集後記
今村隆史会長からの巻頭言で紹介されているとおり，日本大気化学会の機関誌としてこの“大気化学研究”誌が誕生致しました。
私は気象研の澤さんと京大の江波さんとともに，“大気化学研究”の編集担当を任ぜられました。しかも，どういうわけか，発展的に終刊することになった“ニュースレター”の編集担当の時代には無かった「編集委員長」なる肩書きまで頂戴してしまいました。運営
委員会にちょっと遅刻した私がバカなのですが（泣）。昨夏ごろ重い腰をあげ，コンテンツの検討に始まり，記事集めや編集に至るまで，それこそ「生みの苦しみ」の連続でしたが，なんとか発行に漕ぎ着けました。ご多用にも掛かわらず，貴重な玉稿をご執筆くださった方々，査読を快く引き受けて下さった方々のおかげです。記してお礼申し上げます。
本号では，ニュースレターが果たしてきた情報交換の場という役割を失わせることなく，同時に，学術的な内容の充実を目指すという観点から，総説，論文，日本大気化学会奨励賞受賞記念レクチャーなどのコンテンツを掲載しました。総説では“大気化学における先端的計測手法の開発”をトピックスとして取り上げてみました。次号以降の総説も，ホットなトピックスに焦点をあわせつつ，裾野の広い大気化学分野を俯瞰できるように工夫して参りたいと考えております。
最後に，苦労話を兼ねた言い訳とお願いです。なにぶん，何から何まで初めてづくしだったので，パソコン上での実務作業だけでも１か月かかってしまいました。正直なところエフォートの費やし過ぎと感じておりますが，澤さんと江波さんの粘り強いご尽力により，本号を読者の皆さまのお手元に届けることができました。コンテンツはもちろん，文字の大きさやスタイルなどについてもご意見がありましたら，お近くの運営委員の方々までご連絡を頂ければ幸いです。 “新生”「大気化学研究」誌が末永く愛されていける機関誌となるように努力して参りたいと思っておりますので，会員の皆さまのご理解とご協力を賜りますようお願い申し上げます。
（高橋）

大気化学研究 第34号 （2016年1月25日 発行）
編集兼発行： 日本大気化学会
編集委員： 高橋けんし（委員長）、澤庸介、江波進一
連絡先： 〒464-8601 名古屋市千種区不老町 名古屋大学宇宙地球環境研究所 松見研究室気付
日本大気化学会事務局
電話： 052-747-6414
FAX： 052-789-5787
電子メール： taikiken@stelab.nagoya-u.ac.jp
ホームページ： http://www.stelab.nagoya-u.ac.jp/ste-www1/div1/taikiken/《本誌掲載著作物の転載を希望される方へ》53
本誌に掲載された著作物を転載される場合は、上記までご連絡ください。無断での二次使用や勝手な加工はお控えください。