第章

2

酸性物質の広域輸送

第２章

酸性物質の広域輸送 ● 目次

狛江研究所大気科学部長

上席研究員

藤田

慎一

狛江研究所大気科学部

上席研究員

市川

陽一

狛江研究所大気科学部

主任研究員

速水

洋

２−１

東アジアの酸性雨の実態 ………………………………………………………………………………………………… 21

２−２

長距離輸送モデル研究の現状 …………………………………………………………………………………………… 26

２−３

広域輸送の将来予測 ……………………………………………………………………………………………………… 28

コラム１：ミックス・アジア ……………………………………………………………………………………………………… 31

藤田 慎一（８ページに掲載）

速水洋（1990年入所）
気象学と環境化学の学際分野に携わってきた。現在は，窒素化合物を対象に，野外観測と長距離輸送モデル開発に取り組んでいる。

20

市川 陽一（1977年入所）
大気汚染物質の輸送に関する研究に従事している。酸性雨の研究では，広域輸送評価を担当した。これまで，発電所の環境影響評価のために，排ガス拡散予測手法や石炭粉じんの飛散量予測手法を開発した。

２−１

東アジアの酸性雨の実態畳している。その全貌の解明は今後の課題であるが、2-1-1 は じ め に

広域的なものを大雑把に括ると、塩基性のカルシウム（粒子）の発生源はおもに大陸の乾燥地帯にある。アン

東アジア各国は 1980 年代に酸性雨のモニタリングをモニア（ガス）の発生源は、おもに大陸の農業・畜産開始した。その結果、国ごとの状況はかなり判明した地域にある。SO2（ガス）の発生源は、おもに黄海からが、東アジア全域にわたる酸性雨の実態を把握するた

渤海湾にいたる沿岸地域（人為起源）と日本列島の南めには、統一手法によるモニタリングとデータ解析が西部（火山起源）とにある。NO x の発生源は、広域的不可欠である。こうした背景のもとに設立されたな発生源は SO2 とほぼ一致するが、局地的な発生源は大EANET は、2001 年１月に活動を開始したばかりであ都市圏に集中する傾向がある¸。

り、現在のところ系統的な解析結果を報告するには至ってない。

前駆物質の発生源が中国大陸と人間活動とに類型化されることから、降水組成の質的な特徴を検討すると

ここでは数少ない統一手法によるモニタリングの一き［nss-SO42 −＋ NO3−］と［nss-Ca2 ＋＋ NH4 ＋］の値は、例として、1990 年代の初頭に当研究所が中国、韓国、

その起源や履歴を評価するうえでよい指標になる。農台湾の研究機関の協力を得て計 18 地点で行った結果に

業環境技術研究所の鶴田治雄¹は、前者を酸性化ポテン

基づき、東アジアの降水化学の概要を紹介する。

シャル AP、後者を中和ポテンシャル NP と定義して、日本、中国、北アメリカの降水の質的な違いを論じた。

2-1-2

降水組成の地理分布

また国立公衆衛生院の原宏ºは− log［AP］を pAi と定義して、潜在的な酸性度の違いを論じている。
降水がさまざまな溶存成分を含み、その濃度が地理

図 2-1-1 は、東アジアの各地点における AP と NP の的・時間的に大きく変動することはよく知られている。

年平均値の関係を示す。図中の実線は− log［AP − NP］

こうした溶存成分は、ふつう海塩起源と非海塩起源のの当値線であり、降水の酸性度を示す指標となる。こ二つに分けられる。海塩起源のなかで当量的に大きな割合を占めるのは、Na ＋、Mg 2 ＋、Cl −の各成分である。

10−3
アジア大陸

を占めるのは、Ca2 ＋、NH4 ＋、SO42 −、NO3 −の各成分で

済南

うな大陸の地点では、溶存成分の約 85 ％が非海塩起源である。これに対して八丈島や奄美のような洋上の地
点では、溶存成分の約 85 ％が海塩起源である。濃度に

江華島

10−5

八丈島
太平洋

pD

i6

降水量を乗じてフラックス（湿性沈着量）の形でみると、海塩成分の地理的な変動はきわめて大きい。これに対して、非海塩成分の地理的な変動は意外なほど小

10−6
10−6

さい。
非海塩成分の発生源はさまざまであり、物質の種類に応じて、広域的なものと局地的なものとが複雑に重

台中

乙部
東京
常呂
弧状列島
対馬
隠岐
奄美大島
福江島
宮古島 南国大麻里 鹿島

図2-1-1pDi4

地域によって大きく異なる。たとえば北京や済南のよ襄陽i5

溶存成分に占める海塩起源と非海塩起源の割合は、

北京

南京

朝鮮半島

10−4

pD

ある。

nssCa2＋＋NH4＋（eq L−1）

これに対して非海塩起源のなかで当量的に大きな割合

10−5
10−4
2−
−
nssSO4 ＋NO3 （eq L−1）

10−3

東アジアにおける酸性化ポテンシャルAPと中和ポテンシャルNPの関係

電中研レビュー No.43 ● 21

の図から明らかなように、大陸北部にある北京や済南でを示す。全 18 地点の年平均値は約 4.9 であり、最大値はは、成分濃度の間に NP ＞ AP の関係が成立する。すな

済南（pH 6.1）に、最低値は東京（pH 4.5）に見出されわち AP の値は高いが NP の値は相対的にさらに高い。

る。pH の出現頻度は、大部分の地点で単峰型の分布を

これは人為起源の硫酸や硝酸を中和するのに十分な量の示すが、中央値は中国北部で pH 6.0 〜 6.5、日本で pH 4.5

カルシウムやアンモニアが定常的に大気中に供給されて〜 5.5 にあるなど、分布パタンは地域的に異なる。ほぼおり、雲内あるいは雲より下層で降水粒子に取り込まれ同じ経度上にある北京、済南、南京、台中の４地点の頻ていることを意味する。このため、アジア最大の SO2 発度分布をみると、緯度的に済南と台中の中間にあたる南

生域の一つである山東半島の後背に位置するにもかかわ

京の頻度分布は、両地点の分布を重ねた双峰型のパタン

らず、年間を通して酸性度の強い雨は降ってない。

を示す。これと類似した裾の広い頻度分布は朝鮮半島の一方、太平洋上にある八丈島や奄美では、成分濃度の西海岸にある江華島でもみられ、中国大陸の中部から朝間に NP ＜ AP の関係が成立する。すなわち AP の値は低

鮮半島の西部の降水は、気象条件によって大陸性気塊といが NP の値は相対的にさらに低い。このため、主要な海洋性気塊の双方の影響を受けることが分かる。
東アジアの年降水量は、日本海の沿岸を特異点にして、発生域から数百 km 以上離れているにもかかわらず、年間を通して相対的に酸性度の強い雨が降るようになる。

東アジアの南東側で多く北西側で少ない分布を示す。台地理的にみて中国大陸と太平洋の中間に位置する朝鮮

湾や日本の東海岸の降水量は 3000 mm yr − 1 を越えるが、半島では NP ≒ AP の関係が成立し、二つの値の大小関

中国北西部の降水量は 200 mm yr − 1 を下まわる。海域係は交互する。発生源からの距離に対する濃度の減衰率の降水量はよく分からない。東アジアの降水の成因はきは、AP よりも NP の方が大きく、NP/AP の値は中国大

わめて複雑であるが、溶存成分の湿性沈着量は、基本的

陸から北太平洋に東南に下るにしたがって次第に小さくに降水量と濃度の積で規定されるフラックスである。こなる。つまり、水循環を介した酸性化物質と中和物質ののため降水量（海域で多い）と濃度（大陸で高い）とが除去過程には時間的な差異がある。

相殺される非海塩成分の湿性沈着量は、変動率が相対的

図 2-1-2 は各地点における降水の pH の出現頻度分布に小さくなる。これに対して降水量（海域で多い）と濃

常呂
3

乙部

北京

7

3

7 東京

9

5

7

9

5

7

9

襄陽
5

7

9

5

7

9

鹿島

江華島
済南
3

3
5

7

5

9

7

9

3

隠岐

対馬
3

5

7

5

9

9
八丈島

南京
3

5

7

南国

福江島

9

3

5

3

5

7

9

5

7

9

3

大麻里
3

図2-1-2

3

9 3

7

宮古島
台中

22

7

5

5

7

奄美大島

50

7

9

0
5

7

9

9
％

頻度

3

3

5

3 4 5 6 7 8 9pH

東アジアにおける降水のpH出現頻度

度（海域で高い）とが重畳する海塩成分の湿性沈着量は、もたらすのか？

1990 年代になるとこうした議論が活発

変動率が相対的に大きくなる。溶存成分の濃度のバランに行われるようになった。

スできまる水素イオンの湿性沈着量も、結果的に変動率

図 2-1-3 は西日本地域の６地点における 1987 〜 1996の大きな分布パタンを示す。このように非海塩成分の物

年の成分濃度（最大値、平均値、最小値）の経年変化を

質循環は、東アジア規模の水循環と密接に関係しており、示す。降水の酸性度を支配する nss-Ca2 ＋、NH 4 ＋、nss-

これが当該地域における降水化学の特徴を形作っている。

SO42 −および NO3 −の各濃度は、いずれも寒候季（10 〜 3月）に高く、暖候季（４〜９月）に低くなることが分か

2-1-3

る。過去 10 年間の変化をみると、観測事実として NO3 −降水組成の経年変化と NH4 ＋の濃度の増加は顕在化しており、この間の増加
1980 年代の中ごろになると、国内の混乱が収束した中率は約 45 ％に達する。これに対して nss-Ca 2 ＋ 濃度と国でエネルギー消費量の増大が始まり、SO2 や NOx の発

nss-SO 42 −濃度は、経年的に横ばいであり、窒素化合物

生量は急激に増加するようになった。前駆物質の発生量のような明瞭な変化は認められない»。
図 2-1-4 は西日本地域における AP と NP の月平均値

濃度（eqL−1）の増加は、わが国の大気や降水に何らかの質的な変化を

年

図2-1-3

西日本地域における降水中のnss-SO42−、nss-Ca2＋、NO3−、NH4＋の経年変化

AP
100

濃度（eqL−1）

50

NO3−
nss-SO42−

0

nss-Ca2＋
NH4＋

50

100
NP

1988

図2-1-4

1989

1990

1991

1992

1993

1994

1995

1996

年

西日本地域における酸性化ポテンシャルAPと中和ポテンシャルNPの経年変化

電中研レビュー No.43 ● 23

（降水量で荷重した６地点での平均値）の経年変化を示す。AP と NP の値は、いずれも寒候期に大きく暖候期

2-1-4

日本列島における硫黄化合物の収支に小さくなることが分かる。AP の値は季節間の差異が大きく経年的に横ばいである。これに対して NP の値は観測データの蓄積が進むにつれて明らかになった重要

季節間の差異が小さく、経年的にやや増加している。そな結論の一つは、冬季の日本海沿岸に多量の SO42 −が湿の結果、西日本地域の NP/AP の値は経年的にやや増加性沈着していることである。

してきた。すなわちこの地域の降水の質は、NP/AP の硫黄化合物の起源や履歴を明らかにする方法はいくつ

値が小さな海洋型から大きな大陸型へと漸近してきた。

かある。第１は観測データの解析である。たとえば、高期間中の気象条件に大きな変化がなかったとすれば、こ濃度が観察されたときの気塊の履歴を分類して発生源のうした経年変化には、先駆物質の発生源の変化が関係し方向を推定する。第２は発生源に固有な物質の分析であている可能性が高い。

る。たとえば、硫黄や鉛の同位体比を大陸と日本の化石

東アジア地域の生産活動は、近年、増大しており降水

燃料中のそれと比較して発生源を推定する。第３は大気中の NO 3 − 濃度も増加している。にもかかわらず nss-

下層での物質収支の解析である。比較的広い地域で流入、SO42 −濃度は横ばいで推移しており、明瞭な増加は認め

流出、発生、沈着の各量を計算し、それらの加減により−られない。その結果、西日本地域における NO 3 /nss2−

圏外からの流入を評価する。第４は長距離輸送モデルの濃度比は、過去約 10 年間に 27 〜 51 ％の増加を示解析である。輸送中に起こる物理・化学現象を計算機のした。上記の６地点を包絡する三角形の領域のなかにはなかで再現し、発生源の寄与を定量的に見積もる。本項

活動中の７火山がある。当研究所の計算 によれば、わではこのうち第３の収支解析の結果を紹介したい。

SO4

2−

が国の陸域における nss-SO4 の湿性沈着量の 20 〜 30 ％いま日本列島に大きな仮想のボックスを重ねたとする。

−1

このボックスの中での硫黄化合物の濃度の時間的な変化と人為起源に匹敵する桜島の活動は、近年やや静穏化し率は、発生量、沈着量、流入量、流出量の和で与えられている。だが火山からの SO2 の発生量が減少したことをる。定常状態を仮定したとき、以上４つの和はゼロにな

は火山起源である。年間の SO2 発生量が約 360 GgS yr−

裏付ける明確なデータは現在のところない。NO3 /nss-

る。ボックスの床面積は約 720,000 km2 であり、その約

SO42 −濃度比の単調な増加は、間欠的な火山活動の変動

50 ％が海域、残りの約 50 ％が陸域である。陸域の約のみで説明することは困難であり、東アジアにおける70 ％が森林、約 20 ％が水田や畑地であり、都市域の占NO X 発生量の増加が深く関係しているものと推察されめる割合は５％以下にすぎない。

½

図 2-1-5 は収支解析の結果であり、1980 年代後半の人

る 。
−

＋

降水の NO3 /NH4 濃度比は、一定の季節変化を示す

為発生量、湿性沈着量、乾性沈着量、人為発生量に対すものの、経年的にみればかなり一様である。つまり見かる総（湿性＋乾性）沈着量の比が 114 のメッシュと 15 のけ上、NO3 −の増加に見合うだけの NH4 ＋がほぼ定常的に気候区別に集計してある¾。

降水中に存在している。これは、硝酸の中和に働くおも人為起源の SO2 の発生量は、生産活動の指標などをもな物質がアンモニアであること、その発生量は経年的にとに見積もる。推計された発生量は約 435 GgS yr − 1 で増加していること、硝酸とアンモニアは類似した履歴をへて降水要素に取り込まれものであることを示唆する。
つまり他の成分と同様に、海を越えたアンモニアの輸送はすでに顕在化していると考えてよい。

湿性沈着量

乾性沈着量

人為発生量

沈着量／発生量gSm−2yr−1＞1.0
0.5−1.0＜0.5

一般に降水中のアンモニアは、地表面に沈着した後、土壌微生物により硝酸に変換され、結果的には生態系の
＞5
2−5
＜2

酸性化に寄与する。したがって東アジアで酸性雨の環境影響を考えるときには、大気系だけではなく、土壌・生態系も含めた総合的な評価が必要である。

24

図2-1-5

日本列島における硫黄化合物の収支あり、全量に占める固定源と移動源の割合はおおむねの三つである。日本列島は世界有数の火山地域であり、80 ： 20 である。発生源の分布をみると中央の山脈の南

活火山の総数は 83 を数える。1980 年代後半に噴煙活動側、つまり首都圏から北九州にいたる沿岸地域に帯状にがみられた火山には桜島、阿蘇山、諏訪之瀬島など 12分布している。東アジア全域の発生量（11.5 TgS yr−1）に占めるわが国の割合は約 4 ％である。

がある。火山起源の硫黄の発生量は約 500 GgS yr − 1 と推計され、これは人為起源の SO 2 発生量に匹敵する ¿ 。

SO42 −の湿性沈着量は、降水濃度と降水量の観測デー

中国大陸や朝鮮半島に活動中の火山はない。これらのなタをもとに見積もる。推計された沈着量は約 620 GgS

かで、1980 年代に最大量の SO2 を放出した火山は、九州

yr−1である。日本海側の気候区では、寒候期の沈着量の南に位置する桜島である。生物起源の硫黄の発生量はが年間の 2/3 を占め、また中央山脈の南側の気候区では明確でない。だが既往の海洋観測データなどから大胆に

暖候期の沈着量が年間の 2/3 を占める。全域を通年でみ推計すると約 70 GgS yr − 1 となり、火山起源や人為起源

ると暖候期と寒候期の沈着量の割合はほぼ半々である。

よりも相対的に小さいとみられる。

SO 2（ガス）と SO42−（粒子）の乾性沈着量は、大気以上の推計から明らかなことは、天然起源の硫黄化合濃度と沈着速度をもとに見積もる。地表面に近いある高物のなかで、日本列島の硫黄の収支に最も大きく関係すさでは、乾性沈着フラックスはその高さでの濃度に比例るのは火山活動だということである。現に火山の影響をすると考え、速度の次元をもつ比例定数を沈着速度で定考慮すると、発生量に対する沈着量の比率は１に近い値義する。沈着速度には地表面の状態や微気象的な条件がになる。だが、火山の分布は地理的に偏在しており、ま含まれており、土地利用や風速分布など入手可能な情報

た噴煙の流出経路は季節的に大きく変化する。たとえばを加工して計算する。推計された乾性沈着量は約 430

桜島をみると、暖候期には日本列島の上層へ向かう流れ

GgS yr−1

であり、全量に占めるガスと粒子割合はおおむね 90 ： 10 である。
沈着量／発生量の比率は地域的に異なるが、この値が４以上の気候区は、みかけ上明らかに沈着量が過剰な領が優勢であるが、寒候期には太平洋上に流出する割合がきわめて高い。このため寒候期の日本海側でみられる高濃度の原因を、火山活動のみで説明することは風系的にみて困難である。

域である。こうした領域は沿岸地域への集中が著しい。

では、冬季の高濃度はどのように説明されるのだろう

これに対してこの値が２以下の気候区は、発生にほぼ見か。シベリア高気圧が優勢な寒候期に北西風によって日合う量の硫黄分が沈着している領域である。こうした領本海に押し出された乾燥気塊は、日本海を吹走する間に域は中央山脈の南側に集中している。日本全体をみると、水蒸気の供給をうけ対流不安定となる。この湿潤気塊は、沈着量／発生量の比率は約 2.4 となり、これは日本列島

日本列島の背骨をなす山脈に当たって強制上昇し、日本に沈着する硫黄化合物の全量はみかけ上、この地域から海側の北斜面に特異的に大雪をもたらす。卓越風によっの発生量を２倍以上上まわることを意味する。

て海上に輸送された硫黄分はこの過程で降雪雲に取込ま

もちろんこうして推計には誤差を伴う。だが以上の計

れ沿岸地域に湿性沈着する。海塩粒子の発生量は、海域算から得られる重要な結論は、日本列島の全体をみればの風速に直接関係するから、日本海域で発生した海塩起

沈着量は発生量を大きく上まわること、日本海側と太平源の硫酸塩も、この過程で雲内あるいは雲より下層で降洋側とでは収支の構造がかなり異なることである。定常

水粒子に取込まれ沿岸地域に湿性沈着する。硫黄分の一状態を仮定すれば、日本海側でみられる過剰な硫黄化合部を消失した乾燥気塊は、中央山脈を越えて太平洋側に物の起源は、天然起源の硫黄化合物、あるいは圏外から流出する。沿岸地域でみられる沈着量と発生量の差は、の流入のいずれかに求めなければならない。

定常モデルでもある程度の説明は可能である。だが、硫天然起源の硫黄化合物として重要なのは、海塩起源の
硫酸塩、火山起源のガス状硫黄、生物起源の還元態硫黄

黄化合物の起源や履歴を定量的に評価するためには、長距離輸送モデルによる解析が不可欠である。

電中研レビュー No.43 ● 25

２−２

長距離輸送モデル研究の現状

2-2-1 はじめに2-2-2硫黄化合物の長距離輸送モデルの比較研究

大気中の主要な酸性物質は硫酸と硝酸である。このう
ち硫酸とその前駆物質（以下、硫黄化合物）は、モデル

当研究所と台湾電力公司／台湾大学は、それぞれのモ化を行う上で扱いが比較的容易である。このため輸送モデルを用いて硫黄化合物の輸送計算を行い、結果を相互デルの研究は硫黄化合物を中心に進展してきた。一時期比較する共同研究を実施したÀ。両機関のモデルの概要のモデル開発ラッシュはひと段落つき、発生源寄与評価を表 2-2-1 Áに示す。大きな違いはモデルの型と物理・などの解析結果もほぼ出揃った。現在はモデルの相互比

化学過程の扱い方である。輸送計算は冬期（1993 年１月

較や長期トレンドの予測といった応用的な段階に入って中旬）と台湾の梅雨期（1993 年５月下旬）を対象に行っいる（2-3 参照）。

た。入力条件のうち発生源データは共通とした。気象デ

当研究所はこれまで、アメリカのアイオワ大学、台湾電ータは、当研究所のモデルにはアメダス、高層気象など

力公司／台湾大学と共同研究の体制を組み、モデルの相の観測データを数学的に補間したものを用い、時間・空互比較を進めてきた。アイオワ大学との共同研究の成果

間的に高解像度で多要素の気象データを必要とする台湾はすでに報告済みであるÁ。2-2-2 では台湾電力公司／台側のモデルには、地域気象モデルで計算した予測値を用湾大学とのモデル比較研究を紹介する。この共同研究は、いた。

より総合的なモデル比較研究であるミックス・アジア

対象期間に当研究所の酸性雨モニタリング地点で得ら（コラム 1 参照）に引き継がれており、モデルの現状認れた観測値に対する計算結果を図 2-2-1 と図 2-2-2 に示

識と性能向上が期待されている。

す。硫黄化合物の大気中濃度（図 2-2-1 左・中央）につ

硝酸とその前駆物質（以下、アンモニアを含め窒素化

いては、両モデルともほぼ妥当な予測性能を持つことが合物と呼ぶ）を対象としたモデル開発は発展途上にある。

わかった。台湾側のモデルは当研究所のモデルよりも予

窒素化合物は粒子化することで長距離輸送されるため、測濃度が若干低いものの、両モデルとも高濃度側で過小

大気中の窒素化合物の形態（ガス、粒子）を予測するこ

予測するなど予測傾向は類似した。この過小予測は、発とが不可欠である。2-2-3 では当研究所における取り組み

生源データが 60 km 四方の平均値であるため、局所的なのなかから、硝酸・硝酸塩のガスと粒子相間の分配に関発生源の影響を考慮できなかったことが原因と考えられする研究を紹介する。

る。硫黄化合物の変質割合（＝粒子状硫酸塩／全硫黄化合物；図 2-2-1 左）については、変質過程を非常に簡略

表2-2-126

電中研と台湾電力／台湾大学の長距離輸送モデル（10）名称

電中研
トラジェクトリー型長距離輸送モデル（TRJ）

台湾電力公司／台湾大学
Taiwan Air Quality Model（TAQM）

基本構造

トラジェクトリー型
風に沿って流れる気塊の濃度を計算

オイラー型
空間を三次元格子に区切って濃度を計算

対象物質

硫黄化合物

硫黄化合物，窒素化合物，他

気象場

観測データの単純内挿
上空の風，降水量

地域気象モデルMM5の出力
風，降水量，気温，水蒸気量，他

輸送拡散

二次元

三次元

湿性沈着

パラメタ化した雲内・雲下洗浄

液相化学，パラメタ化した雲内・雲下洗浄

乾性沈着

設定した乾性沈着速度

抵抗式による乾性沈着速度

気相化学

２化学種（SO2，粒子状硫酸塩），１反応式

63化学種，157反応式m−3） 粒子状SO42−（μg m−3）
SO（μg
2
15
1

計算値

16
12

変質割合（−）
TRJ

10

TAQM
0.5

8
5

4
0

0
0

4

8

12 16

図2-2-1

0
0

5
10
観測値

15

0

0.5

1

観測値（1993年１月）と計算結果の比較
TRJは電中研モデル、TAQMは台湾側のモデルを示す。

降水中SO42−（mg L−1）

降水量（mm／旬）
TRJ

計算値

200
10

TAQM

150
100

5

a）ガス相

800

250

800
600

400

400

200

200

50
0

0

0
0

5

10

15

0

観測値

観測値（1993年５月）と計算結果の比較化した当研究所のモデル、および詳細に扱った台湾側の

200

400

600

800

0

c）微小粒子相1000

予測値

図2-2-200

50 100 150 200 250

800

600

600

400

400

200

200

0

200 400 600 800 1000d）粗大粒子相

1000

800

0
0

モデルともに観測値を良好に再現した。

b）全粒子相

1000

600
予測値

15

200 400 600 800 1000
観測値

0200 400 600 800 1000
観測値

これらの結果に比べて、降水中の硫酸イオン濃度（図 2RH＜DRH

RH＞DRH2-2 左）は予測精度が劣り、極端に予測が外れる地点も見られた。降水量（図 2-2-2 右）についても同様であっ

図2-2-3た。降水中の硫酸イオン濃度は降水量の影響を大きく受けるため、その予測精度も降水量の予測精度に依存する

微小・粗大粒子相がガス相と同時に平衡状態にあると仮定して予測した相別硝酸・硝酸塩
濃度と観測濃度（nmol m−3）
RHは湿度、DRHは硝酸アンモニウムの潮解点を示す。

形となった。
この共同研究ではほかにも計算を行い、硫黄化合物の相（ガス、微小粒子、粗大粒子）の硝酸・硝酸塩濃度を

旬平均濃度と旬間沈着量の予測値はモデルのタイプ（ト

把握すべく、日単位の観測を通年で行っている。この観

ラジェクトリー型とオイラー型）による違いが少ないこ

測では、上流側からインパクタ、デニューダ、フィルタと、予測精度はむしろ空間解像度と降水量予測に影響さーパックを組み合わせて、１ラインで３相を同時捕集でれること、変質過程は簡略型でも十分に表現できること

きるサンプラーを用いているÂ。ここでは、時間解像度などが明らかになった。

を日単位から３あるいは６時間に上げて東京都狛江市（当研究所の構内）で行った特別観測の解析結果を紹介

2-2-3 硝酸・硝酸塩のガス・粒子相間分配する。
この特別観測は 1998 年２月と８月に行い、計 150 のサ

硝酸・硝酸塩はガスあるいは粒子の形態をとる。両者

ンプルを得た。このサンプルを対象に、微小・粗大の粒の沈着特性は大きく異なるため、沈着量を予測・評価す

子相がいずれもガス相と平衡にあると仮定して解析した。

るには両者を分けて扱う必要がある。さらに粒子は粒径

平衡反応の計算には EQUISOLV II Ãを用いた。図 2-2-3

2.5 μm を境に、微小粒子と粗大粒子とで化学組成も大は相別に観測値と予測値を比較したものである。湿度がきく異なることが知られている。そこで当研究所は、３硝酸アンモニウムの潮解点以上の場合についてみると、

電中研レビュー No.43 ● 27

微小粒子相と粗大粒子相を足し合わせた全粒子相の予測
1000

濃度は、観測濃度とほぼ１：１の対応を示した。したが考えてよい。その一方で、微小粒子相は高濃度側で過小予測し、粗大粒子相は全体的に過大予測した。粒子相全予測値って、ガス相と全粒子相間の分配は良好に再現されたと800

RH＜DRH

600

RH＞DRH

400
200

体では観測値をほぼ再現したのだから、微小粒子相の過0小予測分が粗大粒子相として予測されたことになる。

0200 400 600 800 1000

実大気においては、ガス相と粒子相は必ずしも平衡状

観測値

態にはない。だが、ガス状の硝酸が微小粒子表面へ到達する時間は通常秒から分のオーダーであり、ほぼ平衡状

図2-2-4態にあるとみてよい。一方、粗大粒子は平衡までに数日

微小粒子相のみがガス相と平衡状態にあると仮定して予測した微小粒子相の硝酸塩濃度と、観測濃度（nmol m−3）
RHは湿度、DRHは硝酸アンモニウムの潮解点を示す。

を要する場合があるÄ。このため微小・粗大の粒子相がいずれもガス相と平衡あると仮定したのでは、硝酸が粗
大エアロゾル相に速く移動してしまい、過大予測をもたらすことになる。

への分配が良好に再現されるようになり、仮定の妥当性

そこで、粗大粒子相はガス相と平衡に達していないとが確認された。この仮定は、先の仮定では適用範囲外で仮定してこれを系から除外し、ガス相と微小粒子相間のあった湿度が硝酸アンモニウムの潮解点よりも低い場合平衡計算を行った。結果を図 2-2-4 に示す。微小粒子相にも適用できる。

２−３

広域輸送の将来予測
気汚染が効果的に低減される地域を優先せざるを得ない。

2-3-1 は じ め に

その場合、将来のエネルギー需要と排出抑制のシナリオのもと、酸性物質の沈着量がどのように増減するのかを

アジアにおける越境大気汚染の解析結果が 1992 年にはじめて紹介されたときÅ、そうした問題を議論する環
境は整っていないという批判の声が一部にあった。しか容易に解析するツールが役に立つ。
本節では、当研究所が行った越境大気汚染の解析結果と将来予測の解析ツールを紹介する。

しその後、多くの研究者が解析結果を報告するようになり（たとえば市川 Æ ）、最近では世界銀行の「RAINS-

2-3-2

越境大気汚染の解析

Asia プロジェクト」、国連開発計画・国連経済社会部の「北東アジアの越境大気汚染のモデリングに関する専門当研究所では硫黄化合物の長距離輸送モデルとして、

家会議」、オーストリアの国際応用システム分析研究所

トラジェクトリー型È、Éおよびトラジェクトリーとオイが主催した「アジアの大気汚染物質の輸送に関するワー

ラーのハイブリッド型¼、Êのモデルを開発した。これら

クショップ」（コラム１参照）のように、アジアでも国のモデルの妥当性は、当研究所がわが国の 21 地点で取際的な議論の場が設けられるようになってきたÇ。

得した通年観測データとの比較により検証した。ハイブ

越境大気汚染の解析は、適切で効率のよい環境対策をリッド型モデルで予測したわが国の硫黄沈着量は、観測

考えるうえで必要不可欠である。高価な排煙処理施設を

値の 80 ％強であり、多くの地点で両者はファクター２

東アジア全域にすぐに導入することは不可能であり、大（1/2 〜 2 倍）以内で一致した。このようにモデルの予測28

精度は高い。トラジェクトリー型モデルについては、乾日本-全沈着量

性沈着量の予測結果はハイブリッド型モデルよりも多少100低かったが、湿性沈着量については大差がなかった。

80％

妥当性が確認されたハイブリッド型モデルを用いて、40

わが国に沈着した硫黄がどの国・地域から輸送されてきたのかを推定した。結果を図 2-3-1 に示す。ロシア、モ

20100

人間活動による影響が 40 ％、火山の影響が 20 ％、大陸％

ンゴル、台湾の影響は、合計しても１％程度と小さく、

朝当研究所の予測結果は大阪府立大学Ëの予測結果と近

中

火

火

日

日

朝
中
火
日

中

中

40

中

火
日

20
0

年間 寒候期 暖候期

朝

朝

60

2

火

3
4

14

19
20

1

日

日

年間 寒候期 暖候期
火15の影響が 40 ％を占める。寒候期は季節風の影響により
日本海側で大陸の影響が 80 ％を超える。

朝

中

0

80

この図には現れていない。日本全域で見ると、わが国の

60

朝

5

6
7

16

12

10

1
9

いが、世界銀行Ìとは火山と大陸の影響の点で、中国科

2113

学院 Íとは全体的に大きな差が見られた Î。これらの相

8

朝

朝

朝

100

違の原因を探るため、長距離輸送モデルの比較計算プロ％

ジェクト「ミックス・アジア」が実施された（コラム１
参照）。

中

80

中

中

60

火

火

火

日

日

日

40
20
0

2-3-3

酸性物質沈着量の将来予測解析
ツール

年間 寒候期 暖候期日：日本、火：火山、中：中国、朝：北朝鮮・韓国

図2-3-1

わが国に沈着する硫黄化合物の発生源

当研究所は国際応用システム分析研究所と共同で、わが国における酸性物質沈着量の将来予測解析ツール

system）を開発した。特徴は以下の通りである。
・将来の沈着量は、現状の発生−沈着関係（ある地域で発生した大気汚染物質がどこにどれだけ沈着するかを表す行列）と将来の排出量伸び率から計算する。
・対象物質は、現在のところ硫黄化合物であるが、窒素化合物についても近々組み込む予定である。

10000
二酸化硫黄の排出量（万トン/年）

TRAJEC（Trans-sea of Japan and East China sea

9000
8000

規制シナリオ
悲観的なシナリオ

7000
6000
5000
4000
3000
2000
1000

・対象期間は 1990 年〜 2030 年である。排出量と沈着量

01990の基準年は 1995 年である。

1995

2000

2010

2020

2030

年

・ Windows 95/98 上で沈着量の計算、排出量・沈着量のマップ表示、排出・沈着データファイルの編集がで

図2-3-2

東アジアの二酸化硫黄排出量の経年変化予測

きる。
・マップ上である地点を指示することにより、その地点の排出量も考慮した。列として与える発生源は東アジアの排出量、沈着量、影響を及ぼす地域などの数値情報の 51 小領域と火山から成り、行として与える沈着点はが得られる。

日本を１度間隔で区切った 88 格子点から成る。

硫黄の発生・沈着関係は、当研究所のトラジェクトリ

図 2-3-2 は東アジアの二酸化硫黄排出量の経年変化をー型モデルで計算した。人為起源の排出量は現在得られ示す。この図の規制シナリオには、東アジア各国・地域

る最新（1995 年）の１度格子データを用いた。火山からの現状の規制が反映されている。つまり、日本にはすべ

電中研レビュー No.43 ● 29

50
48
46
44
42
40
38
36
34
32

t grid−1 yr−1
0
10 00030 00050 000100 000
250 000
500 000
1 500 000

30
28
26
24
22
20
18

108 111 114 117 120 123 126 129 132 135 138 141 144 147

図2-3-32030年における東アジアの二酸化硫黄排出分布の予測

46
45
44
43
42
41
40
39
38
37
36
35
34
mg m−2 yr−1
0
100
300
500
1000
2000
5000
10000

33
32
31
30
29
28
27
26

127 128 129 130 131 132 133 134 135 136 137 138 139 140 141 142 143 144 145 146 147

図2-3-42030年におけるわが国の硫黄沈着量分布の予測ての産業部門で既設、新設を問わず高効率の湿式脱硫装

図 2-3-3、図 2-3-4 に示す。このシナリオでは、わが国置の導入と燃料の低硫黄分化を課し、韓国・台湾・香港の 2030 年の硫黄沈着量は 1995 年に比べて約 20 ％増加しにはすべての新設の燃焼プラントに高効率湿式あるいはた。中国の 2030 年のエネルギー消費量が 1995 年の 2.7 倍

同等の脱硫装置の導入と燃料の低硫黄分化を課し、中国に、二酸化硫黄排出量が 3.5 倍になるというかなり悲観には新設の発電所に対して地域の事情に応じて燃料転換

的なシナリオÏでは、日本海側で硫黄の沈着量が２倍にや簡易脱硫装置の導入を課している。

なる地域が生じた。こうした硫黄沈着量の増加は、主に現状規制シナリオにおける 2030 年の東アジアの二酸化硫黄排出量分布とわが国の硫黄沈着量分布をそれぞれ30

朝鮮半島の西にある渤海湾と黄海を囲む領域の排出量が増加することによる。

コラム１ ミックス・アジア
モデルによって異なる発生・沈着関係
1990 年代はアジアを対象とした長距離輸送モデ
ルの開発と越境大気汚染の解析が進んだ時代であった。日本、韓国、中国、台湾のみならず、欧米の研究者からもアジアの大気汚染物質の輸送に関する研究成果が多数発表された。しかし、発生−沈着関係に着目すると、結果に違いが見られる。
長距離輸送モデルの妥当性は観測データをもとに検証される。ところが、妥当性を確認したモデルを用いて発生−沈着関係を評価しても、モデルによって結果が異なるという奇妙なことが起こる。
この原因を探るため、研究者が一堂に会して計算
結果の相違について議論する必要があった。国際
応用システム分析研究所（IIASA （注１））と当研究所は、広域輸送評価の整合性をとることの重要性

写真１

ワークショップの参加者を認識し、「アジアの大気汚染物質の輸送に関する
ワークショップ」を開催した。

と共同研究を実施し、両機関の長距離輸送モデルによる比較計算を行った。ここで得られた成果Àがミックス・アジアの下地になった。これをベース

欧米亜から 20 を越える機関が参加
1998 年 7 月、99 年７月、2000 年９月に IIASA でに、当研究所、アメリカ・アイオワ大学、九州大開催された。第 1 回会議では長距離輸送モデルの比学が必要なデータを用意し、比較計算の始まりとのなった。ミックス・アジアに対して、解析の事例

提案、第２回会議では比較計算結果の紹介 、第３数が十分でない、評価地点が日本に偏っているな

回会議では比較計算の総括が行われた。会議参加

どの指摘はあったが、参加した８つのモデルの計機関のリストを表１に、第３回会議の参加者を写算結果から、「個々の結果には当然違いが見られる

真１に示す。

が、発生−沈着関係を含めて予測結果の大まかな（注２）

較計算プロジェクト「ミックス・アジア」

Ð

特徴は一致している。例えば、二酸化硫黄の濃度
モデルの整合性評価の大きな第一歩
当研究所は 1995 〜 1998 年に台湾電力／台湾大学

分布のパタンやある地点の沈着量に影響を与える
主発生源地域などは各モデルで似ている。また、モデルパラメータを極端な値にしなければ、予測

表１「アジアの大気汚染物質の輸送に関するワークショップ」の参加機関

結果の違いは、鉛直輸送の扱いなどモデルの構造に起因するのではないか。」ということが明らかに
あるいは示唆された。このような結果が得られた

国・地域

機関名

ことは、モデル間の相違とその原因を明らかにす日本●電中研，京都大，山梨大，東京大，●九州大，気象研，●大阪府大，酸性雨研究センター

るための大きな第一歩といえる。今後、ミック

韓国

科学技術研，●延世大

中国科学院大気物理研，同済大，清華大

台湾

雲林技術科学大

米国●アイオワ大，プリンストン大，
アルゴンヌ国立研，ジョージア工科大

欧州

イアサ，●スウェーデン気象水文研，
イタリア大気物理研●はミックス・アジアの参加機関

ス・アジアが発展的に継続していくことを期待する。

注１：イアサ（IIASA: International Institute for Applied
Systems Analysis）と呼ばれる非政府、非営利の国際研究機関。所在地はオーストリアのラクセンブルグ。エネルギーと技術、人口と社会、環境と資源などの問題が得意である。
注２： MICS-ASIA（Model InterComparison Study of Long
Range Transport and Sulfur Deposition in East Asia）

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