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高輝度 X 線を用いた核共鳴散乱技術による原子核
229
Th アイソマー状態の人工生成

海野弘行＊1

Kaino Hiroyuki

増田孝彦＊4Masuda Takahiko

笠松良崇＊2

Kasamatsu Yoshitaka

山口敦史＊3

Yamaguchi Atsushi

重河優大＊3

Shigekawa Yudai

横北卓也＊3

Yokokita Takuya

羽場宏光＊3

Haba Hiromitsu

吉見彰洋＊4

Yoshimi Akihiro

平木貴宏＊4

Hiraki Takahiro

吉村浩司＊4

Yoshimura Koji

蔽されているため外場の影響を受けにくく，予測さ1 はじめにれている寿命が 103〜104 s と長いこともあり，原子1960 年代にレーザーが登場してから，原子の光核のレーザー操作による，229Th を用いた超精密「原利用は飛躍的な進歩をとげた。コヒーレント光によ子核時計 2）」の実現が期待されている。その相対精る高度な原子操作をとおして，分光，冷却，量子情度は現在の「原子時計」の性能を凌駕する 10-20 に報等，様々な革新的な技術が創成され実用化されて到達すると予測されている。この超精密「原子核時きた。近年，原子核についても光を用いて操作する様々な手法（γ 線による光核反応，同位体検知，核計」は，一般相対論効果により数 mm の重力ポテン共鳴散乱等）が，精力的に研究されているが，原子地学や地中の資源探査への応用が期待されている。

核の励起エネルギーは原子に比べて桁違いに高く基礎物理分野においても，物理定数の恒常性を現在（keV〜MeV），また遷移強度も弱いため，高輝度放よりも高い精度で検証することが可能となり 3），加射光 X 線源，コンプトンガンマ線源，等，の大規

速膨張している宇宙の謎を解明するのに役立つ。ま

模な施設が必要不可欠となっている。

た，229Th 原子をドープした結晶を用いた「全固体シャルの変化を捉えることが可能であり，超精密測Th の同位体である 229Th は図 1 に示すように原子型原子核時計」は，原子時計よりも小型化が可能で核遷移としては特異な極めて低い 8 eV 程度のエネあり，超高精度ポータブル時計としての応用が考えルギーの励起準位（アイソマー準位）を持つと考えられている。原子核と電子遷移の干渉効果についてられており （2 番目に低い準位はU の 76 eV），も，核が電子を介して脱励起をするプロセス（電子レーザーにより励起することが可能な原子核として架橋過程）では，その核遷移が化学状態に大きく依大きな注目を集めている。原子内の多数の電子に遮存すると考えられており，原子核遷移による化学状

1）2Isotope News

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イソマーの生成を制御することはできず，またその生成時にはα崩壊およびカスケード崩壊による，多くの放射線が発生し，クリーンな状況での測定が困難であった。
一方，基底状態の 229 Th から直接励起してアイソマー状態を能動的に生成する試みは，紫外光放射光等を用いて行われてきたが，これまでに成功した例はない 6，7）。アイソマー状態のエネルギー，寿命について大きな不定性がある状態で，しかも励起に使用する光と脱励起で観測する光の波長が同じであるという困難があったからである。
そこで，筆者らはアイソマー準位の上にある第 2励起準位（29.2 keV）を経由してΛ型にアイソマー図1準位へ遷移させる方法を用いることにした（図 1）。

Th のエネルギー準位

229① 29.2 keV の単色 X 線を 229Th に照射して，第 2 励態研究の新しいプローブとして期待されている。
このように

229

Th のアイソマー遷移は様々な分野で注目を集めながらも，数十年の間，直接観測はできなかった。2016 年ドイツの実験グループがアイソマー準位の崩壊からの内部転換電子を捉えること起状態へ遷移させる。X 線のエネルギーが励起エネルギーに一致した時，229Th が第 2 励起準位へ励起される。
②核共鳴散乱の手法（後述）を用いて，アイソマー準位への遷移を確認する。

で，アイソマー準位の存在を世界で初めて報告し ，③ X 線のエネルギーを得られた共鳴エネルギーに2019 年にはそのエネルギー測定を行った 。ただし，合わせて照射することにより，人工的にアイソこれまでに光による遷移（図 1 の③）を直接観測しマー準位を生成して，アイソマー準位から基底準た例はなく，エネルギー測定精度についてもレー位への脱励起光を観測する。

ザー励起を実現するには十分ではないのが現状であ

この手法のメリットは，既にエネルギーが既知の4）5）

第 2 励起準位を使うことにより，確実に励起するこる。
筆者らは高輝度 X 線を用いた全く新しい手法をとができ，アイソマー準位からの脱励起光（真空紫用いて，アイソマーを人工的に生成することに世界外光）と違う波長の X 線を用いることができるとで初めて成功した。これはTh のレーザー励起実いう点である。原子核が共鳴励起したことは，散乱現につながる，アイソマー状態の詳細な解明の第一光を観測することにより行う。原子核の共鳴励起に歩である。本稿では，人工的にアイソマー生成するよ る 散 乱 を 観 測 す る 手 法 は 核 共 鳴 散 乱（Nuclear

手法をResonant Scattering）と呼ばれ，物性分野で広く利用

229

229

Th 標的技術に焦点をあてて解説し，今後の展望を述べる。

されている。図 2 に示すように，標的原子に X 線を照射すると通常は軌道電子と衝突して瞬間的に散２ X 線を用いた新しいアイソマー生成手法

乱を起こすが（即時的電子散乱，以下プロンプト），Th のアイソマー状態の解明になぜこれほどまで時間がかかったのだろうか？その原因の 1 つはア

は，原子核に吸収されて原子核を励起し，励起準位の寿命後に γ 線あるいは内部転換に伴う X 線を放イソマー状態の生成方法にあったと考えられる。

出して脱励起する。したがって，核共鳴散乱は，プ229

入射 X 線のエネルギーが共鳴準位と等しい場合にU のα崩壊により生成されるが，従来，ロンプトよりも時間的に遅れた信号として同定されアイソマー状態の研究に用いられてきたのは，α崩る。通常の核共鳴散乱の場合は，励起準位が ns 程壊の際にわずかに励起された状態で生成されたもの度以上の寿命を持つため，プロンプトが十分落ちである。 U のα崩壊はランダムに起こるため，ア切ったタイミングで測定を始めることが可能である

229

Th は

233

233

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log（イベント数）

電子散乱（プロンプト）
229

ThX-rays

核共鳴散乱（T1/2̃ 100 ps）

放射線によるバックグランド

t=0

図2

100

図3

SPring-8 における核共鳴散乱観測のための実験レイアウト

図３

時間［ps］

SPring-8 における核共鳴散乱観測のための実験レイアウト

能なエレクトロニクスを独自に開発した。これらのTh の核共鳴散乱信号の時間分布229

情報を用いてバックグランド事象を抑制することにが， Th の第 2 励起準位の寿命は 100 ps 程度と極成功した。詳しくは文献 8）参照のこと。

めて短いと予想されており，プロンプトの時間分布⑶入射 X 線の絶対エネルギーモニタの導入

229とほとんど区別がつかない。核共鳴散乱の信号に比共鳴エネルギーを精度よく決定し，その再現性をべ 6〜7 桁も多い巨大なプロンプトと，229 Th の崩壊確保するために，高精度な絶対エネルギーモニタがに伴うランダムな放射線バックグランドに挟まれた，必要である。筆者らは，産業総合研究所の協力を得わずかな時間領域でのみ観測が可能となる。この厳て，格子定数が良く分かっているシリコン標準結晶

しい測定状況においてTh の第 2 励起準位の核共と超精密角度制御可能なターンテーブル（SelfA）

鳴散乱を観測するためには，以下に示すように，高を組み合わせてボンド法を用いた高精度エネルギー

密度標的試料の開発と X 線ビームの高度化，高速モニターを開発し，0.07 eV の絶対精度で入射 X 線

高時間分解能 X 線検出システムの開発，超精密 X 線のエネルギーを決定することに成功した。

229

エネルギーモニタの導入が必要であった。
以上開発した装置を組み込んだ，核共鳴散乱観測
⑴高密度

229

Th 標的の開発とビームの高度化のための SPring-8 での実験レイアウトを図 3 に示す。

微弱な核共鳴散乱の信号レートを増加させ，229Thの放射線起因のバックグランドを抑制するために，Th 標的試料の高密度化とそれに対応した X 線の229

3 トリウム標的技術集光システムが有効である。229Th 標的技術につい極めて稀な核共鳴散乱事象を放射線バックグランては次節で詳しく述べる。X 線ビームは高精度モノドに埋もれることなく観測するためには，229Th 標クロメータにより単色化したのち，モノキャピラ的性能が重要になってくる。229Th 試料として，今リーまたは複合屈折レンズを使用して，小径化した回使用したのはトリウム研究の先駆者である三頭聰標的に有効に照射できるサイズにまで集光を行った明氏が 10 年以上も前に東北大学金属材料研究所附（0.15 mm（h）
× 0.065 mm（v）: 複合屈折レンズ）。
⑵高速高時間分解能 X 線検出システムの開発

属量子エネルギー材料国際研究センターにおいてU から化学分離したものである。通常 233U には233

プロンプトと核共鳴の信号を分離できるような高232

速時間応答を持ち，バックグランドが小さい検出器

228

として，空乏層が薄い，小径φ 0.5 mm の Si-APD

長期間の保存期間中に 228Th は既にほとんど崩壊しS12053-05（浜松ホトニクス）を採用した。必要なて，純粋な 229Th となる。今回放射線バックグランアクセプタンスを確保するためにアレイ状に 9 個並ドに埋もれることなく，核共鳴散乱を観測できたのべたものを新たに開発することにより，アクセプタは，このような良質の 229Th 試料を使用することがンスと時間応答性能を両立させることが可能になっできたおかげである。

U が微量含まれており，分離直後にはその娘核のTh（半減期 1.9 年）による放射能が非常に強いが，た。Si-APD で検出した信号から X 線のエネルギー

さて，このような大変貴重かつ稀少な 229Th 試料やパイルアップの情報を得るためにパルス波高，パを用いて標的を作成する際に特に留意した点は，ルス幅の情報をパルス毎に時間情報と同時に測定可

1）229Th 試料をできるだけ多く X 線のスポットと同

4

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成に成功した。
［乾固法］
厚さ 0.5 mm のグラファイト板にφ 0.4 mm，深さ0.2 mm の溝加工を施し，マイクロポンプを用いて極細径φ 0.15 mm の針から微量の 229 Th を断続的に滴下しつつ，ホットプレートの上で蒸発乾固させることにより，小径の試料を作成した。溶液全量を乾固させるため，収率はほぼ 100％であるが，溶液内
図4

X 線集光システムと高密度小径 229 Th 標的の不純物も同時に析出するため，事前に念入りに精製を行うことが重要となる。

程度に凝縮させる（収集効率を上げる），2）X 線照以上の方法で作成した標的は，ベリリウム板で挟射時に変性せず，物理的，化学的に安定である（固み込むことにより厳重な密封状態にして使用した。

体として基板に固着させる），3）外部に漏れないよ

開発した標的は，集光システムと組み合わせて使用うに厳重に密封する，ということである。これまでされ，SPring-8 BL09XU, BL19LXU ビームラインに放射化学的な手法で様々なタイプの標的試料が作成

おいて核共鳴散乱に向けた測定システムの開発，改されてきたが，本研究で要求されているような小径良に用いられた。最終的には，最も高密度で安定な（〜mm）スポットサイズに全量を凝縮させた例は

乾固型標的と集光性能に優れた複合屈折レンズの組

ほとんどなく，筆者らが，以下のような 3 種類の方み合わせ（図 4）を核共鳴散乱の観測に用いた。

法を用いて開発を行った。
［沈殿法］

4 核共鳴散乱の観測に成功

Th の硝酸溶液にアンモニア水を加えて水酸化2018 年 7 月に SPring-8 BL19LXU において核共鳴トリウムとして沈殿させ，ポリプロピレンの濾紙を散乱の探索を行った。まず分解能の低い Si モノク通して真空ポンプで吸引濾過することにより，濾紙ロメータ Si（440）（エネルギー幅 0.26 eV）で大ま上に沈殿を固着させる。その際に溶液が濾紙を通過かに探索を行った。探索範囲は過去の文献値を中心する部分の穴の径をφ 1.5 の小径にすることにより，に± 4 eV 程度とした。散乱信号をモニタしながら，φ 1.5 mm の標的を作成することに成功し，この標0.1 eV ステップでエネルギーを変化させ，核共鳴信的を用いて，初期の R&D を行った。この手法の収号で予測されるタイミング，エネルギーの信号の増率は高く，濾紙内に堅固に固着するという利点はあ加を探索する。合計 113 点，約 3 日弱の探索で信号るが，φ 1 mm より小さい径の標的を作成しようとの兆候が見つかり，その後，モノクロメータを高精すると，吸引の抵抗が増えて，収率が低下する。

度な Si（660）（エネルギー幅 0.1 eV）に変え，共鳴［電着法］付近を複数回スキャンして，確かに核共鳴散乱であ229

Th の硝酸溶液をイソプロピルアルコールにてることを確認した。図 5（a）に Si（660）で得られ希釈したものを，電圧をかけて硝酸トリウムの分子た共鳴ピークを示す。この共鳴のピークから共鳴エをベリリウム電極に収集固着させる方法である。電ネルギーとして以下の値が得られた。

229

極面をφ 0.5 mm の穴を開けたテフロンパーツで覆E = 29189.93 eV ± 0.07 eVうことにより，φ 0.5 mm の標的の作成に成功した。

図 5（b）に示すように，共鳴時の時間スペクト

この方式では，原理的には，更に小径の標的の作成

ルと非共鳴時の時間スペクトルの差を求めることにも可能であるが，電着条件（溶液の濃度，精製方法，より，第 2 励起状態の半減期として電圧，電極の表面処理等）の最適化が非常に難しい。

T1/2 = 82.2 ± 4.0 ps

実際，不純物等があると収率が安定せず，電着条件が得られた。遷移強度を用いた詳細な解析により，の設定は困難を極めたが，最終的にφ 0.5 の標的作

第 2 励起状態の約 58％がアイソマー状態に遷移し，Isotope News

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今後はこの手法を用いて，いよいよアイソマー状態から基底状態へ脱励起する際の真空紫外光の探索を行うことになる。脱励起光を観測するためには，予測される波長 150 nm 付近の真空紫外光に透過性のある試料が必要である。現在ウィーン工科大学との共同研究により，229Th をドープしたフッ化カルシウム結晶の提供を受け既に測定を開始している。今後，アイソマー状態からの脱励起光を観測して，その詳細を解明し，世界に先駆けてアイソマー状態のレーザー励起を目指していく。
本研究の標的開発に用いられた 229Th 試料は東北大学量子エネルギー材料科学国際センターの小無健司准教授，渡部信博士の共同研究に基づいて使わせていただきました。放射光施設 SPring-8 ビームラ
イン BL09XU, BL19LXU における実験では，JASRIの依田芳卓博士，理化学研究所の玉作賢治博士，京都大学複合原子力科学研究所の瀬戸誠教授，北尾真司准教授に X 線ビームの高度化，エネルギーモニ

図 5 a）観測された核共鳴ピーク（Si（660））, b）第 2 励起状
9）
図５態の半減期の測定
a) 観測された核共鳴ピーク(Si(660)), b) 第２励 タを含む全般にわたる協力をいただきました。また
9）起状態の半減期の測定
25 kHz でアイソマーが生成していることが確かめ

X 線集光キャピラリーは JASRI の宇留賀朋哉グループリーダー，関澤央輝研究員の協力で使わせていただきました。本研究で使用した X 線絶対エネルギーられた 。
9）以上に述べたように核共鳴散乱の信号は，ひとたモニターの開発においては，超精密角度制御可能なび見つかってしまえば，非常に明瞭かつ再現性のよターンテーブル技術及び標準シリコン結晶の提供をいものであるが，最初に探索した際には，
図 5 のデー含めて，全般的に産業総合研究所の渡部司博士，藤タからも分かるように，信号とバックグランドの比本弘之博士にご協力いただきました。

は 1 を切っており，探索感度の限界に近かったことが分かる。非常に多岐にわたる分野の共同研究者の参 考 文 献

力を結集することで，ようやく到達できた成果とい

1） B.R.Beck, et al., Phys. Rev. Lett., 98, 142501（2007）
2） E.Peik, and C. Tamm, Europhys. Lett., 61 181（2003）
3） V.V. Flambaum, Phys.Rev. Lett., 97, 092502（2006）
4） L. von der Wense, et al., Nature, 533, 47（2016）5） B. Seiferle, et al., Nature, 573, 243（2019）6） J. Jeet, et al., Phys. Rev. Lett., 114, 253001（2015）7） A. Yamaguchi, et al., New J. Phys., 17, 053053（2015）8） T. Masuda, et al., Rev Sci. Instrum., 88, 063105（2017）9） T. Masuda, et al., Nature, 573, 238（2019）10）A. Yamaguchi, et al., Phys. Rev. Lett., 123, 222501（2019）

うことで大変感慨深いものがある。

5 今後の展望
今回の測定の最大のインパクトは世界で初めて
Th の基底状態からアイソマーを生成したというこ229とである。従来は，基底状態に落ちたものは再びアイソマー研究には使用できなかったが，新しい手法により，人工的にかつコントロールできる方法でアイソマーを生成することができるようになった。ま（＊ 1 岡山大学大学院自然科学研究科

た，第 2 励起準位と分岐比が精度よく決まったことで，新たに高精度 γ 線測定と組み合わせたアイソマー準位のエネルギー測定結果も報告されている 。
10）6Isotope News

2020 年 4 月号

No.768＊2 大阪大学大学院理学研究科＊＊

3 理化学研究所

4 岡山大学異分野基礎科学研究所）