水化学部会 第12回定例研究会

第12回 定例研究会資料

PWR一次系 溶存水素濃度の最適化に関する取り組み

平成２３年３月７日（月）日本原子力発電株式会社
杉野 亘
The Japan Atomic Power Co.

1

水化学部会 第12回定例研究会

背 景＜ステンレス鋼＞
・ＩＧＳＣＣ （粒界応力腐食割れ，Inter Granular StressCorrosion Cracking）
・ＩＡＳＣＣ （照射誘起型応力腐食割れ，Irradiation
Assisted SCC）

＜ニッケル基合金＞
・ＰＷＳＣＣ （一次系環境下応力腐食割れ，PrimaryWater Stress Corrosion Cracking）→プラント運転時間の増加に伴い，国内外で顕在化（600系合金）→緩和対策が望まれる
The Japan Atomic Power Co.

2

水化学部会 第12回定例研究会

PWR一次系 SCC抑制のための水化学管理
・水の放射線分解による酸素，過酸化水素の発生を抑制するため，高濃度の水素を添加＜一次冷却材中の濃度＞
水素
運用範囲25～35cm3/kg（2.2～3.1ppm）
保安規定範囲15～50 cm3/kg
酸素5ppb 以下

一次冷却材
浄化装置

・水素注入
水素添加（体積制御タンク気相部）

・一次冷却材浄化装置でSCCの原因となる不純物（塩化物イオンなど）を除去＜一次冷却材中の濃度＞
塩化物イオン
5ppb 以下The Japan Atomic Power Co.

3

水化学部会 第12回定例研究会

PWR一次系におけるＰＷＳＣＣ事例
国内における主なＰＷＳＣＣ発生部位と原因
発生部位

発生原因

原子炉容器入口管台

局所的な見直し溶接により引張残留応力が発生①加圧器管台手直し溶接による周方向応力の増加

原子炉上蓋制御棒駆動
装置管台，②蒸気発生器入口管台

一部にバフ仕上げが行われておらず，表面に引張残留応力が発生（推定）

蒸気発生器伝熱管曲げ加工，管板拡管に伴う高い残留応力が発生①，②の事例について紹介
The Japan Atomic Power Co.

4

水化学部会 第12回定例研究会

PWR一次系におけるＰＷＳＣＣ事例①加圧器（逃がし弁ライン）管台：敦賀2号機●営業運転開始 １９８７年２月１７日●定格電気出力 １１６０ＭＷｅ（４ループ）●実運転時間 約１２万時間 （２００３年９月９日）

管台配置図（加圧器上部から）安全弁用管台（Ｂ）
安全弁用管台（Ａ）

安全弁用管台（Ｃ）

180°

270°

スプレイライン 90°
用管台

0°

原子炉格納容器
加 圧 器逃 が しタ ンク
へ

0°

加圧器
安全弁
３系統
加圧器
逃 が し弁

マンホ－ル

加圧器
スプレイ弁

加圧器逃がし弁ライン

加圧器逃がし加圧器
弁ライン

90°
270°
180°

逃がし弁用管台・ほう酸析出箇所
約82mm

約75mm

管台

約47mm

蒸気発生器
約33mm

１ 次冷却材ポンプ
原子炉

The Japan Atomic Power Co.

5

水化学部会 第12回定例研究会

PWR一次系におけるＰＷＳＣＣ事例①加圧器（逃がし弁ライン）管台：敦賀2号機

溶接金属：ニッケル基（600系）合金

The Japan Atomic Power Co.

6

水化学部会 第12回定例研究会

PWR一次系におけるＰＷＳＣＣ事例①加圧器（逃がし弁ライン）管台：敦賀2号機

SUS 316600系合金低合金鋼
The Japan Atomic Power Co.

7

水化学部会 第12回定例研究会

PWR一次系におけるＰＷＳＣＣ事例①加圧器（逃がし弁ライン）管台：敦賀2号機

・2箇所に亀裂・いずれも手直し溶接部＜推定原因＞
手直し溶接により引っ張り残留応力が生じ，PWSCCが発生
The Japan Atomic Power Co.

8

水化学部会 第12回定例研究会

PWR一次系におけるＰＷＳＣＣ事例②蒸気発生器入口管台：敦賀2号機
2007年10月(約15万時間）

The Japan Atomic Power Co.

9水化学部会 第12回定例研究会

PWR一次系におけるＰＷＳＣＣ事例②蒸気発生器入口管台：敦賀2号機

The Japan Atomic Power Co.

10水化学部会 第12回定例研究会

PWR一次系におけるＰＷＳＣＣ事例②蒸気発生器入口管台：敦賀2号機・割れ発生部と同様の表面加工（グラインダ掛け）を施した模擬試験体を製作し残留応力を測定
・この結果，割れ発生部表面には～470MPaの大きな引っ張り残留応力が生じていた。
＜推定原因＞
表面加工により引っ張り残留応力が生じ，PWSCCが発生
・敦賀2号機では，高温部（～325℃）でPWSCCが発生
・今後は高経年化に伴い低温部（～290℃）で発生する可能性あり→ 予防保全を実施
The Japan Atomic Power Co.

11

水化学部会 第12回定例研究会

敦賀2号機 ＰＷＳＣＣ予防保全（材料・応力）①材料改善：600系合金から耐食性の高い690系合金に変更②応力改善：表面処理により引っ張り残留応力を緩和
加圧器管台-逃がし弁管台-安全弁管台-スプレイ管台

加圧器管台-サージ管台
L-SIP

L-SIP

ＬｰＳＩＰ（ﾚｰｻﾞｰ照射応力改善法）

炉容器上蓋管台ＷＪＰ（ｳｫｰﾀｰｼﾞｪｯﾄ・ﾋﾟｰﾆﾝｸﾞ）

上蓋取替

ＵＳＰ（超音波ﾋﾟｰﾆﾝｸﾞ）
出入口管台
予防保全

WJP

取替

炉内計装筒
WJP

SG 管台
USP
The Japan Atomic Power Co.

12

水化学部会 第12回定例研究会

敦賀2号機 ＰＷＳＣＣ予防保全（環境改善）③環境改善：①，②の対策は全ての部位に適用できるわけではなく，一次系全体をケアするためには環境対策（水化学改善）の併用が必要
PWSCC発生機構：現段階では明確となっていない
・水素脆化説：水素吸収により結晶粒界が脆化※しSCCに至る
・内部酸化説：酸素が粒界に拡散し粒界でCrなどが酸化され割れる・クリープ説 ：クリープによって粒界すべりが起き粒界割れに至る※水素脆化にも以下の複数の説がある。
＜水素吸着説＞ 水素原子が金属原子に吸着することで表面エネルギーが低下し，破壊エネルギーが低下＜転 位 説 ＞ すべり面上を運動する転位に水素が捕捉され，すべりが阻害され，そこを起点としてクラックが進展＜水素ガス圧説＞ 粒界などに進入した水素原子がそこで再結合し水素分子となり，高圧を生じることで破壊→PWSCCは，冷却材に添加している水素に依存する可能性あり→溶存水素濃度の最適化に取り組む
The Japan Atomic Power Co.

13

水化学部会 第12回定例研究会

現在の溶存水素（ＤＨ）濃度管理と根拠
保安規定の範囲（15～50cm3/kg・ H2O）に余裕を持たせ管理→ 実運用：25～35cm3/kg・H2O
下限（15cm3/kg）の根拠

上限（50cm3/kg）の根拠

保安規定下限（15cm3/kg）は、Hartらの実験結果が根拠(実験温度60℃)

水素濃度55cm3/kgでは、水素を添加しない場合に比べてジルカロイの腐食量大Effect of initial dissolvedhydrogen on hydrogenproduction in boric acidsolution irradiated inexperimental reactor.
From Hart (Geneva Conf.
1955, vol7, p593)→保安規定範囲内であれば，現在の運用幅を広げても基本的には問題ないと考えられる。
The Japan Atomic Power Co.

14

水化学部会 第12回定例研究会

ＤＨ 最適化の際に考慮すべき点①
冷却材（水）の放射線分解抑制• ＳＵＳのＳＣＣ抑制③
燃料健全性，被ばく低減
・腐食生成物付着/放射化・ホウ素付着による出力分布異常（AOA）
・水素吸蔵

DH
最適濃度

②
PWSCC
・ニッケル基合金
ＰＷＳＣＣ抑制

DH濃度の最適化は，ＰＷＳＣＣ抑制だけでなく，・水の放射線分解抑制・燃料健全性確保，被ばく低減も考慮する必要有り。
The Japan Atomic Power Co.

15

水化学部会 第12回定例研究会①放射線分解への影響評価
敦2において DHを15-40の範囲で変動させ，炉内で腐食電位（ECP）を計測 （2005年）

熱電対ガイドチューブ(4.78mm φ)

炉心直上部にECP計設置

ECP Sensor(Platinum Electrode)

炉内温度計測用熱電対ガイドチューブより，ECP計3本を装荷The Japan Atomic Power Co.

16水化学部会 第12回定例研究会①放射線分解への影響評価
ＥＣＰ測定結果
測定部位

2515

管理幅35

保安規定範囲50

ECP (V ｖｓ SHE)

1
実測値
解析値

0.50PWR一次系環境でSCCが発生するとされるECPﾚﾍﾞﾙ-0.5-1010

DH 濃度203040（ｃm3・STP/ｋｇ・H2O)

50・15ｃｍ3/kg近傍までDHを低減しても冷却材の放射線分解は十分に抑制
・解析では，数ｃｍ3/kgまではＳＣＣを生じない環境を維持できると評価
The Japan Atomic Power Co.

17

水化学部会 第12回定例研究会②ＰＷＳＣＣ抑制効果（発生）RUB試験片による亀裂発生試験（原電自社研究）
試験条件
試験材

No.1

No.3

600MA, 600TT, 182溶接金属

温度 （℃）DH (cc/kg)

No.2

320℃ （PWR実機相当）
2515

ほう素 （ppm）

1200リチウム （ppm）

2.25・実機温度で試験し，温度依存性を排除
・600ＭＡ合金は試験完了
・182溶接金属は試験途中
The Japan Atomic Power Co.

18

水化学部会 第12回定例研究会②ＰＷＳＣＣ抑制効果（発生）DH=25cc/kg
100

Cracked Specimens ( % )Specimen :Alloy 182

DH=15cc/kg

80

DH=25 cm3STP/kgH2O
DH=15 cm3STP/kgH2O

60

DH=5 cm3STP/kgH2O
40

20

DH=5cc/kg
005000

10000

15000

20000

25000

30000

35000

Exposure Time ( h )600MA合金の溶存水素濃度ときれつ発生時間との関係

現在のDH濃度管理範囲（25-35cc/kg）

E.Richey et al.,13th SCC INITIATIONTESTING OF NICKEL-BASED ALLOYS INHIGHTEMPERATURE WATER，International Conference on EnvironmentalDegradation of Materials in Nuclear Power
Systems,Whistler, British Columbia,August,
2007

182溶接金属のDHとき裂発生時間との関係

・ＤＨが低いほどPWSCCき裂発生時間が長くなる。
・更に，保安規定下限値以下（5cm3/kg）まで低下すると大幅に延長される。

図 溶存水素濃度ときれつ発生時間との関係（●：原電自社研 □：先行研究）
The Japan Atomic Power Co.

19

水化学部会 第12回定例研究会②ＰＷＳＣＣ抑制効果（進展）保安規定範囲
現在の運用範囲
P.L. Andresen, J. Hickling, A. Ahluwalia,and J. Wilson, Effects of Hydrogen on Stress
Corrosion Crack Growth Rate of Nickel
Alloys in High-Temperature Water,Corrosion vol.64 No.9, Sep. 2008

Crack growth rate dependency on DH content based on model
analysis by EPRI

現在のDH運用範囲より 高濃度側，低濃度側でき裂進展速度が低下する。
The Japan Atomic Power Co.

20

水化学部会 第12回定例研究会③燃料健全性，被ばく低減効果の評価
DHと燃料付着ｸﾗｯﾄﾞ量の関係（敦２燃料付着物分析結果）
2.0

Fe (mg/dm2)

Ｎｉ (mg/dm2)

Ｃｒ (mg/dm2)

付着量(mg/dm2)1.5

水素濃度高めDH: 29cc/kg

1.0

水素濃度低めDH: 26cc/kg
同様の燃焼度で比較
Ni付着量は約1/3に低減

0.50.02329333648

K.Hisamune etal.,JAIF
conference,1998

燃料燃焼度（GWD/T）

・DH低減により燃料付着物が減少する傾向→ 更にDHを低減することで，被ばく低減，クラッド付着による燃料出力分布異常（AOA）が期待できる。
The Japan Atomic Power Co.

21

水化学部会 第12回定例研究会

DH最適濃度の検討① 水の放射線分解抑制

効果
小効
果
大

②PWSCC 発生抑制

効
果
大効
果
小進展抑制

効
果
大（ステンレス鋼のＳＣＣ抑制）③燃料表面クラッド付着（被ばく低減）

効
果
大効
果
小効
果
大

DH低DHの単位：cm3/kg

効果
小５2515

現行管理DH高35

保安規定の範囲

50・現在の保安規定下限値より低い５cm３/kg付近が最適濃度と考える。
・保安規定下限値（15cm3/kg）の見直しが必要。
The Japan Atomic Power Co.

22水化学部会 第12回定例研究会

敦賀2号機におけるDH低減計画（案）•2011年度，敦賀2号機において保安規定下限値（15cm3/kg）まで低下•

最終目標は保安規定下限値以下の5cm3/kg•

このためには，保安規定(15～50cm3/kg)の変更が必要であり，更なる根拠データの蓄積に取り組む＜DH5cm３/kgを実現するための検討課題＞①水のラジオリシスへの影響
・ラジオリシス解析コードの精度向上，照射試験による検証
・実機でのラジオリシス モニタリング（炉内ＥＣＰ計測）②燃料健全性評価
・実機被覆管の腐食挙動モニタリング，照射試験による評価
・AOAへの影響評価③SCCデータの拡充
・PWSCき裂発生，き裂進展，SUSのIGSCC，IASCC④DH制御への影響評価
・低濃度での濃度コントロール性
・バランスガス（窒素）によるアンモニア生成への影響
The Japan Atomic Power Co.

23

水化学部会 第12回定例研究会

国内でのDH最適化検討体制
PWR電力共通研究

DH最適化検討委員会
・主査：庄子先生（東北大）【材料】
・米澤先生（東北大）【水化学・燃料】
・石槫先生（東大名誉教授）
・勝村先生（東大）
助言・山中先生（阪大）
・電中研
・INSS
・PWR全電力・三菱重工業報告

H19～H20年度 「PWSCC抑制のためのPWR一次系溶存水素濃度最適化に関する研究」
H20～H21年度 「Ni基合金の290℃におけるPWSCC溶存水素濃度依存性に関する研究」

PWR電力
幹事：原電・計画立案
・研究管理
・DH最適範囲の評価

電力中央研究所
・DH最適範囲の評価

・事務局：電中研

委員会報告書（公開）

三菱重工業
・PWSCC感受性試験の実施・評価
・燃料健全性，線量率への影響評価
・ﾗｼﾞｵﾘｼｽ，ｽﾃﾝﾚｽ鋼への影響評価
・DH最適範囲の評価

東北大学
・PWSCCき裂進展試験の実施・評価
・PWSCCメカニズム検討

電共研報告書（非公開）
The Japan Atomic Power Co.

24

水化学部会 第12回定例研究会

敦賀2号機におけるDH低減工程（案）
2005
以前

年度

敦2 DH低減 50

2006

2007

2008

2009

2010

2011

2012

2014

2015

2016

26cm3/kg

DH 濃度 30（ cm3/kg）
20DH濃度管理下限値変更：25→15cc/kg

1710

10

5

短期調査
(2~15cc/kg)

0

研究工程

文科省/公募研究
PWSCCﾒｶﾆｽﾞﾑ研究（東北大）①ラジオリシス影響
炉内ECP計測(15～35cm3/kg)

DH最適化検討委員会

保安規定変更▽▽延長国プロジェクト

・隙間部解析
・ECP計開発②燃料影響評価③SCCデータ拡充

炉内ECP計測(5～15cm3/kg)

原電自社研

AOAﾌﾟﾛｼﾞｪｸﾄ
原電自社研④DH制御性2017

最短で5年後短期調査(15-40cc/kg)

40

2013

電力共通研究 PWSCC発生試験他を国プロ平行で継続

評価継続

EPRIプロジェクト等データ入手

原電自社研
The Japan Atomic Power Co.

25

水化学部会 第12回定例研究会

DH濃度最適化に対する世界の動向• 米国(EPRI)の動向（高DH）– 水の放射線分解抑制，PWSCC進展速度上昇に懸念のない高DH濃度側を指向（50→80cm3/kg）（但し，高DH化を断念したとの間接的な情報あり）• 日本の方向性(低DH)– PWSCC進展特性だけでなく発生特性にも着目– ステンレス鋼のSCC(放射線分解)は確実に抑制できる範囲を確保– 燃料への影響、被ばく線源低減にも着目– あらゆる観点から総合的に最適管理幅を追及• 欧州の動向– EdF等は特に方向性を示してはいない（低DH側に興味があるが日米の様子見）

The Japan Atomic Power Co.

26

水化学部会 第12回定例研究会

まとめ
・高経年化に伴いPWR一次系 ニッケル基合金のPWSCCが国内外で顕在化
・ハード対策（材料改善，応力緩和）だけでなく，環境対策（DH最適化）による対策が必要 → DH最適化による緩和
・最適DHは，燃料健全性，被ばく低減などあらゆる観点から総合的に評価し，5cm3/kg付近と推定
・敦賀2号機において，保安規定下限値（DH低減：15cm3/kg）までDHを低減し，根拠データを蓄積した上で5cm3/kgを目指す。
→産・官・学の連携が必須

The Japan Atomic Power Co.

27

水化学部会 第12回定例研究会<参考>亀裂発生試験片断面観察結果（原電自社研究）
TEM/EDS 分析

DH: 25 cm3/kg
scan

外層

内層

母材

外層

内層はCr，Fe，O

内層（40～100nm）

母材

DH: 5 cm3/kg
外層内層

母材

内層

内層は主にCr，O（～500nm）

母材

DH: 5 cm3/kgで形成される内層皮膜はCrリッチで厚い
The Japan Atomic Power Co.

28

水化学部会 第12回定例研究会<参考>亀裂発生試験片断面観察結果（原電自社研究）
TEM/EDS 分析

結晶粒界

NiCrFeO

結晶粒界
き裂先端の結晶粒界近傍

NiCr

結晶粒界はNiが欠乏し，O，Fe含有率が高いことが確認された。

FeO

The Japan Atomic Power Co.

29

水化学部会 第12回定例研究会<参考>亀裂発生試験片断面観察結果

まとめ
Niリッチ酸化物

低DH（5cc/kg）

高DH（25cc/kg）（NiOと推定）

主にNiFe2O4

Crリッチな
内層スピネル化合物（Fe・Ni・Cr混在）

Cr減、Ni増の領域

Cr，Fe，Oの内層結晶粒界近傍（き裂先端）
O、Fe高・Crリッチな内層が、PWSCC発生感受性に関与している可能性あり
・き裂発生部の粒界でFe，O含有率が高くなっている理由は今後継続して検討
The Japan Atomic Power Co.

30