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シビアアクシデント時の格納容器内ヨウ素挙動解析コードの開発と国際標準問題ISP41への適用
Development of Iodine Analysis Codes for Chemical and Mass Transport Behavior
under Severe Accident Condition and Their Application to International Standard
Problem No.41
飯塚＊
弘之（Hiroyuki Iizuka）

要約 シビアアクシデント時では，過熱した炉心から放射性核分裂生成物が格納容器内へ漏出し，さらに環境へ放出される可能性がある．ヨウ素原子を含む化学種（以後ヨウ素化学種と呼ぶ）は揮発性があり環境へ拡散し易く，さらに甲状腺などに吸収され易い．このためヨウ素化学種は放出される核分裂生成物の中で最も重要であり，格納容器内のヨウ素化学種の挙動を評価することが重要になる．
本研究では，シビアアクシデント時の格納容器内のヨウ素挙動について，３つのモデルすなわ
ち，(1)IMPAIRコードモデル，(2)LIRICモデルおよび(3)Taghipourらのモデルを採用して解析コードを開発した．そして，無機ヨウ素に関する国際標準問題ISP41に対し，開発した各コードの妥当性を検証した．その結果，(1)IMPAIRコードのモデルは実験結果をあまり良く再現しない．
(2)LIRICモデルおよびTaghipourらのモデルは，いずれも実験結果の再現性が良い．この結果はAECL(Canada)およびNRIR(Czech Republic)の解析を除くとISP41に対し国際比較した他のどの機関のものよりも良く実験結果と良く一致する．
キーワード シビアアクシデント，ヨウ素，格納容器，国際標準問題，ISP41

Abstract
In a severe reactor accident, radioactive fission products could potentially be released
from the degraded core to the environment through the containment. Among the radioactive fission productsthat could be released, the iodine is most important because of its volatility, high radio toxicity, and assimilation
into the thyroid grand of the human body. For that reason, it is important to simulate the behavior of the iodine
species in the containment. In this study, we developed three analysis codes using the different models of
iodine behaviors, respectively. The three models are (1) of IMPAIR code, (2) of LIRIC code, and (3)Taghipour s. The developed three codes have been tested by using the International Standard Problem (ISP)
No.41 exercise of the inorganic iodine to identify those validity and accuracy. The result of the each code
reveals that (1) the code using IMPAIR model doesn t have an enough accuracy and (2) the both codes using
the models of LIRIC code and Taghipour s are able to simulate the iodine behavior in the ISP41 exercise.
The results of the last two codes agree with the experimental results of ISP41 better than any result by theother organizations except for AECL and NRIR joined in the ISP41.
Keywords

1.

severe accident, iodine, containment, International Standard Problem, ISP41

研究の背景と目的放出に関して次の厳しい条件を仮定している．すな
わち，重大事故と仮想事故で炉心から格納容器

軽水炉における冷却材喪失事故時の炉心からのヨ（containment vessel : CV）に放出されるヨウ素は，そ

ウ素放出量に関する安全審査指針では，重大事故とれぞれ１％と 50％であり，そのうち 90％は無機ヨウ仮想事故を想定している．重大事故では非常用炉心素で 10％が有機ヨウ素であるとし，また，CV 内の冷却系が作動しているにも係わらず，被覆管の一部

無機ヨウ素の 50％は CV 内に沈着し残りが気相中にが破損する場合を想定し，仮想事故では非常用炉心存在し漏洩に寄与するものとしている ．

冷却系の効果がないものとして，炉心からのヨウ素＊ （株）原子力安全システム研究所 技術システム研究所

現在

(1)

シビアアクシデント時のアクシデントマネージメ

コンピュータソフト開発（株）

257

(5)

ントに関する研究の中で，シビアアクシデント時の用いられているCV 内ヨウ素挙動が環境への影響の観点から重要であいた経験式が主要な反応に含まれており，経験に基ると再認識され，実験および計算モデルに関する研づくモデル（Empirical model）と呼ばれている ．後(2)(3)(4)．このモデルには実験結果に基づ(5)．また，世界各機関が所有するに示すように，このモデルを使用したコードの再現

CV 内ヨウ素挙動解析コードの予測性能の比較が，無性は十分でないことが分かってきた．そこで， Wren

機ヨウ素挙動に関する国際標準問題（ISP41）に対しらの LIRIC コードのモデル および Taghipour らのモ究が実施された

(5)

(2)

(3)

．この ISP41 に対する各コードの結果

デル を使用した２つのコードも開発した．LIRIC コと実験との比較は，CV 内ヨウ素挙動の予測が非常にードのモデルは，多くの既知の素反応を組み合わせ

難しい技術であることを示した．

て作成されており，機構論的モデル（Mechanistic model）

実施された

本研究は原子力防災対策の１つとして，万一シビと呼ばれている．なお，このコードのソースは非公

アアクシデント時に放射性物質が環境へ放出する

開となっている．一方，Taghipour らのモデルは，近とした場合に，どれだけの量のヨウ素が環境に放年トロント大学で開発された機構論的モデルで，重出される可能性があるかを評価する方法を向上す

要なヨウ素反応のみを考慮し LIRIC モデルよりも簡ること，さらに安全審査指針で仮定されている CV

略化されている．

内の漏洩に寄与するヨウ素割合の妥当性を再確認することを目的としている．上記の背景および目的に対し，本研究では，既存の３つの異なるヨウ2.1

CV 内ヨウ素挙動モデル(6)

素反応モデル① IMPAIR コードのモデル ，② LIRIC
(2)

(3)

コードのモデル および③ Taghipour らのモデル を開発したコードの中で最も詳細かつ良い検証結果を用いた CV 内ヨウ素挙動解析コードを開発した．それ得ることができた LIRIC モデルを中心に示す．

らのコードを ISP41 に適用して妥当性の検証を行い，Taghipour らのモデルについては，LIRIC モデルと類似

各モデルの適用可能性について検討した．

しており，相違がある部分について適宜示し，IMPAIR(6)モデル については省略する．なお，本研究で用いた2.

開発した CV 内ヨウ素挙動解析コード(2)(3)LIRIC モデルおよび Taghipour モデルは，文献に記載のない液相中で発生する O2，H2および初期に気相採用した３つのモデルの特徴を表１に示す．最初に開発したのは，Salih らの IMPAIR コードのモデル(6)に存在する CO 2 の気液相間の移動モデルを追加してコード作成を行った．

を使用したコードである．このモデルはコードがシビアアクシデント時には，炉心溶融時に炉心か公開されているため，開発し易く世界各機関に広く

らヨウ素の化合物の CsI や RbI 等がエアロゾルの化学形態で CV 内に放出され，そのエアロゾルが格納容器

表1 開発したCV内ヨウ素挙動解析コード
ヨウ素挙動
モデル
開発
コード
1

ＩＭＰＡＩＲ(6)
モデル(ソース公開)

ＬＩＲＩＣ
開発
(2)
モデル
コード
(ソース非公開)2

開発 TAGHIPOUR
(3)
モデル
コード
(ソース非公開)
3

法

モデルに
関する補足

陽解法
(ADAMS法)世 界 で 最も広く用いられている

解陰解法

I S P 4 1 で良い 結 果を得たモデル、
2001年報告陰解法

最新Mechanistic
モ デ ル 、2002年報告

スプレイや重力沈降によって CV 内の水プール中に移

気体中（6化学種）
水中（43化学種）

気体中（6化学種）

壁（1化学種 : I 2のみ） I 2 O2 H2 CO2
低揮発性有機ヨウ素
高揮発性有機ヨウ素
水中（43化学種）
e ,・H, H2,・OH, H2O2, OH-, O2,・O2-, HO2-・O-,・HO2・O3-, I2,
I2OH , HOI, I HIO2, IO , IO2 ,- 2IO3 , I3 ,・I,・I2 , IO3 ・HOI ,・HI-,・IO,・IO32-, ・HIO3-,・IO2・IO3, I2O2, Fe2+, Fe3+,
2CO2, H2CO3, HCO3 CO3 , ORG（有機分子）, ORG, H+

低揮発性有機ヨウ素
高揮発性有機ヨウ素

揮発性ヨウ素の吸着・離脱壁（1化学種 : I 2のみ）
I2

ガス
（H2,O2)
揮発性ヨウ素の移動（I 2,有機ヨウ素）

放射線
分解反応

図1 LIRICモデルの概要

ヨウ素種
の熱反応

258

−

行し，そこで解離して I となる．開発した CV 内ヨ

じである．表２中の No.1 〜 6 の反応は水とγ線の衝

ウ素挙動解析コードは，ヨウ素化合物が水プールに突による次の反応を表す．

移行した後の CV 内ヨウ素挙動を解析対象とする．

(1)

LIRIC モデルの概要を図１に示す．水プール内ではLIRIC モデルに基づいて 43 の化学種を考慮した．水No.7 〜 46 の反応は，γ線と水分子の衝突で生成されプール内では水の放射線分解反応により，ラジカル

た化学種同士の反応である．

を含む活発に反応する分子および原子が生成される．
それらの反応性の高い分子および原子とヨウ素原子（２）水中の無機ヨウ素反応

あるいはヨウ素化合物が直接あるいは間接に反応して，水の放射線分解反応で生成される反応性の高い分

揮発性の無機ヨウ素分子 I 2 や有機ヨウ素（CH 3I 等）子および原子と，ヨウ素原子あるいはヨウ素化合物が生成される．これらの揮発性ヨウ素は CV 内の気相が反応し，揮発性の無機ヨウ素分子 I 2 が生成される．

に移動する．気相では６化学種を考慮し，LIRIC モデ

この過程による LIRIC と Taghipoure の無機ヨウ素反ルと同様に揮発性ヨウ素のうち無機ヨウ素分子 I 2 は応モデルをそれぞれ表３と表４に示す．LIRIC モデル

壁への吸着を考慮した．上記の個々の反応モデルをが 78 もの反応を取り上げているのに対し，Taghipoure

以下に示す．

のモデルは重要な 17 の反応に絞っている．表３中のLIRIC モデルの反応で，No. の前に「*」の付いたも(2)のは文献 に重要であると示めされている反応であり，（１）水の放射線分解反応
１次系からの放出水，ECCS 系あるいは CV スプレ

これらの反応だけを使用し他のものを除いた場合にイ系からの注入水により，CV 内に水プールが形成さ対しても，本研究では「簡略 LIRIC モデル」と呼んれる．LIRIC モデルで考慮する水の放射線分解反応をでモデルの検証を行った．これらの無機ヨウ素に関

表２に示す．なお，表中の No. の後に「R」の付いたする代表的な反応を次に示す．

ものは逆反応も考慮している．Taghipoure のモデルに(2)

おける水の放射線分解反応は LIRIC モデルとほぼ同
表2 LIRIC モデルの水の放射線分解反応（文献 (2)）
No.
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
12
13
14
15
16
17
18
19
20
21
22
23

反応化学種
(H2O)
(H2O)
(H2O)
(H2O)
(H2O)
(H2O)
[e-]+(H2O)[e-]+[ e-]+2(H2O)[e-]+[・H]+(H2O)[e-]+[H+][e-]+[・OH][e-]+[O2][e-]+[H2O2][e-]+[・O2-]+(H2O)[e-]+[HO2-][e-]+[・O-]+(H2O)[・H]+[・OH][・H]+[・H][・H]+[O2][・H]+[・HO2][・H]+[H2O2][・H]+[・O2-][・OH]+[・O2-]

生成化学種
[e-]
[・H]
[H2]
[・OH]
[H2O2][H+][・H]+[OH-][OH-]+[OH-]+[H2][OH-]+[H2]
[・H]
[OH-]
[・O2-][・OH]+[OH-][OH-]+[HO2-][・O-]+[OH-][OH-]+[OH-]
(H2O)
[H2]
[・HO2][H2O2][・OH]+(H2O)[HO2-][O2]+[OH-]

No.
24
25
26
27
28
29
30
31
32
33
34
35
36
37
38
39
40
41
42
43
44
45
46R

反応化学種
[・OH]+[・OH][・OH]+[HO2-][・OH]+[H2O2][・OH]+[O2][・OH]+[・HO2][・O-]+[・HO][H2O2]+[・O-][H2]+[・O-][・O-]+[HO2-][・O-]+[O2][・O3-][・O3-]+[H2O2][・O3-]+[HO2-][・O3-]+[H2][・HO2]+[・O2-][・HO2]+[・HO2][H2O2][H+]+[HO2-][・HO2][H+]+[・O2-][・OH]+[OH-][・O-]+(H2O)(H2O)

No.の後に「R」の付くものは逆反応あり,(H2O)は水分子濃度を反応計算の中に考慮しない．

生成化学種[H2O2][・HO2]+[OH-][・HO2]+(H2O)[・H]+(H2O)[O2]+(H2O)[HO2-][・O2-]+(H2O)[・H]+[OH-][OH-]+[・O2-][・O3-][・O-]+[O2][・O2-]+[O2]+(H2O)[・O2-]+[O2]+[OH-][O2]+[・H]+[OH-][O2]+[・HO2][H2O2]+[O2][H+]+[HO2-][H2O2][H+]+[・O2-][・HO2][・O-]+(H2O)[・OH]+[OH-][H+]+[OH-]259

表3 LIRICモデルの無機ヨウ素反応（文献(2)）
No.
*1R
*2R
3R
4
5
6
7R
8
9
10
11R
*12R
*13R
14
15
16
17
18
19
20
21
22
23
24
25
26
*27
*28
29
*30
31
32
33
34
35
36
37
38
39

反応化学種
[I2]+[OH-][I2OH-][HOI]+[HOI][HOI]+[IO-][IO-]+[IO-][I2OH-]+[IO-][HIO2]+[HOI][IO2-]+[IO-][IO2-]+[ I2OH-][HOI]+[HIO2]+[I-][HIO2][I2]+[I-][HOI][・I]+[e-][I2]+[e-][IO3-]+[e-][・I2-]+[e-][e-]+[I3-][・HOI-]+[e-][・I]+[・H][I2]+[・H][・I2-]+[・H][I3-]+[・H][・H]+[I-][・HOI-]+[・H][IO2-]+[・O2-]+(H2O)[I2]+[・O2-][HOI]+[・O2-][I3-]+[・O2-][・I2-]+[・O2-][・IO]+[・O2-][・IO]+[・O2-]+(H2O)[IO3-]+[・O2-][IO3-]+[・O2-]+(H2O)[・HO2]+[・I2-][HOI]+[・HO2][IO2-]+[・HO2][・HO2]+[I2][・I]+[・OH]

生成化学種[I2OH-][HOI]+[I-][HIO2]+[H+]+[I-][IO2-]+[H+]+[I-][IO2-]+[I-][IO2-]+[H+]+2[I-][IO3-]+2[H+]+[I-][IO3-]+[I-][IO3-]+[H+]+2[I-]2[HOI]+[IO-][IO2-]+[H+][I3-][IO-]+[H+][I-][・I2-][IO32-][I-]+[I-][I-]+[・I2-][I-]+[OH-][H+]+[I-][・I2-]+[H+]2[I-]+[H+][I-]+[・I2-]+[H+][・HI-][I-]+(H2O)[・IO]+2[OH-]+[O2][・I2-]+[O2][OH-]+[・I]+[O2][O2]+[I-]+[・I2-][O2]+2[I-][IO-]+[O2][HOI]+[O2]+[OH-][・IO32-]+[O2][・HIO3-]+[O2]+[OH-][I2]+[HO2-][O2]+[・I]+(H2O)[・IO]+[OH-]+[O2][H+]+[O2]+[・I2-]
[HOI]

No.
*40
*41
42
*43R
*44
45
46
47
48
49
50
51
52
53
*54R
*55
56
57
*58R
59
*60
61
*62
*63
*64
65
66
67
68
69
70
71
72
73
74
75R
76
77
78R

反応化学種
[HOI]+[・OH][・IO]+[・OH][・IO2]+[・OH][I-]+[・OH][I2]+[・OH][IO3-]+[・OH][・HOI-]+[・OH][・HIO3-]+[・OH][・I2-]+[・OH][・OH]+[I3-][I-]+[・O-]+(H2O)[IO-]+[・O-]+(H2O)[IO3-]+[・O-]+(H2O)[I-]+[H2O2][I2OH-]+[ H2O2][HIO2]+[OH-][・IO3]+[H2O2][・I]+[H2O2][・I]+[I-][・HOI-]+[I-][・HOI-][H+]+[O2]+[・I2-][・I2-]+[・I2-][・I2-]+[・I][・I]+[・I][HOI]+[・I2-][・IO23 ]+(H2O)[・IO3]+[I-][・IO2]+[I-][・HI-]+(H2O)[H+]+[・HI-][・I2-]+[・HOI-][・HOI-]+[・I][・HOI-]+[・HOI-][・IO]+[・IO][I2O2]+(H2O)[・IO]+[IO2-][・IO2]+(H2O)
2[・HIO3-]

生成化学種[・IO]+(H2O)[HIO2][H+]+[IO3-][・HOI-][HOI]+[・I][・IO3]+[OH-][OH-]+[HOI][IO3-]+(H2O)[I2]+[OH-][OH-]+[I2]+[・I][・I]+2[OH-][・IO]+2[OH-][・IO3]+2[OH-][IO-]+(H2O)[HIO2]+[I-]+(H2O)[I-]+[O2]+(H2O)[H+]+[・HO2]+[IO3-][・HO2]+[H+]+[I-][・I2-][・I2-]+[OH-][・I]+[OH-][・HO2]+[I2][I3-]+[I-]
[I3-]
[I2]
2[I-]+[・IO]+[H+][・HIO3-]+[OH-][IO2-]+[・IO][I2]+[・O2-][H2]+[OH-]+[・I][H2]+[・I][I3-]+[OH-][I2]+[OH-][I2]+2[OH-][I2O2][IO2-]+[HOI]+[H+][・IO2]+[IO-][・HIO3-]+[H+][IO3-]+[IO2-]

No.の前に「*」の付くものは重要な反応

表4 Taghipourらの無機ヨウ素反応（文献(3)）
No.
1
2
3R
4
5
6
7
8R
9

反応化学種
[I-]+[・OH][・I]+[・I][・I]+[I-][・I]+[・I2-][I2]+[・O2-][・I2-]+[・O2-][・I2-]+[・I2-][I2]+[I-][I3-]+[・O2-]

生成化学種[・I]+[OH-][I2][・I2-][I3-][・I2-]+[O2]2[I-]+[O2][I3-]+[I-][I3-][O2]+[I-]+[・I2-]

No.
10R
11R
12R
13R
14R
15
16R
17

反応化学種
[I2]+(H2O)[I2]+(H2O)[I2]+[OH-][I2OH-][HOI][HOI]+[OH-][I2OH-]+[H2O2][HIO2]+[OH-]

反応化学種[HOI]+[I-]+[H+][I2OH-]+[H+][I2OH-][HOI]+[I-][IO-]+[H+](H2O)+[IO-][I-]+[HIO2]+(H2O)[O2]+(H2O)+[I-]260（３）水中の有機ヨウ素反応（５）液相から気相への移動使用した LIRIC モデルの 14 の有機ヨウ素反応(2)を使用した LIRIC モデルの揮発性ヨウ素の気相への表５に示す．一方，Taghipour モデルでは有機ヨウ素

移動に関する式を以下に示す．Taghipour のモデルは反応を考慮していない．なお，ISP41 は無機ヨウ素に計算式を示していないため，このモデルを使用した関する問題を扱っているため，検証解析では，この開発コードも LIRIC のモデルを使用した．

有機ヨウ素反応モデルの計算はするが，結果的には
有機ヨウ素は生成されない．代表的な有機ヨウ素反(5)

応 を 以 下 に 示 す ．・O R G は 有 機 化 学 種 ラ ジ カ ル ，(6)

HVRI は高揮発性の有機ヨウ素（CH3I），LVRI は低揮発性の有機ヨウ素をそれぞれ代表している．
3

ただし，  () : I 2 の気相濃度 (mol/dm )，3
 () : I2 の液相濃度 (mol/dm )， : 気液界(3)2面の表面積 (dm )， ，


3

No.
1
2
3
4R
5R
6R
7
8
9
10
11
12
13
14



: 総括質量移動係数 (5 × 10dm/s)，: 気液分配係数 (-).

生成化学種
6[・ORG]なし[CO2][H2CO3][H+]+[HCO3-][H+]+[CO32-][LVRI]+[・I][HVRI]+[・I][LVRI]+[・OH][HVRI]+[・OH][I-]+[・ORG][I-]+[・ORG][ORG]+[I-][ORG]+[I-]

反応化学種[ORG]+[・OH][・OH][・ORG]+[O2][CO2][H2CO3][HCO3-][・ORG]+[I2][・ORG]+[I2][・ORG]+[HOI][・ORG]+[HOI][LVRI]+[e-][HVRI]+[e-][LVRI][HVRI]: 気相，液相の体積−4(dm )，

表5 LIRICモデルの有機ヨウ素反応（文献(2)）



本研究では，揮発性ヨウ素だけでなく液相中で生成される H2，O2 および初期に気相に存在する CO2 の気液界面の移動も式 (5)(6) を用いて計算した．
総括質量移動係数

は水プールの深さや乱れの有無により不確定性が大きいと考えられている．I 2に対する

は LIRIC らが示した値 (5 × 10を用いた．H2，O2，および CO2 に対する

−4



dm/s)

は，正

確な値が不明で文献にも記載が無いため，I 2 と同じと仮定した．気液分配係数（液相中と気相中の平衡状態の濃度比）は H2，O2，および CO2 に対し，文献

ORG : 有機分子,HVRI : 高揮発性有機ヨウ素(CH3I),
LVRI : 低揮発性有機ヨウ素分子(8)から引用した値を濃度比に換算して，それぞれ

1/55，1/33.9，および 1/1.3 の値を使用した．Wren
らは，25℃における無機ヨウ素と有機ヨウ素に対する気液分配係数を，それぞれ 79 と 5 であると述べて（４）水中の金属不純物による反応
LIRIC モデルでは金属不純物がヨウ素反応に関与す
2+3+るとして，表６に示す Fe および Fe の６の反応を
(2)

(2)

いる ．温度が 25℃以外でも適用できるように，25℃でほぼ同じ値を得ることができ，温度依存性が考考慮している ．しかし，本研究の経験上これらの反慮できる IMPAIR コードの無機ヨウ素と有機ヨウ素

応は計算結果にほとんど影響しない．なお，Taghipour

に対する気液分配係数の計算式 (7)(8)を用いた．

モデルではこの反応は考慮していない．代表的なものは以下の反応である．

(7)
(4)

表6 LIRICモデルの金属不純物反応（文献(2)）
No.
1
2R
3
4
5
6

反応化学種
[Fe2+]+[・OH][Fe3+]+[・O2-][Fe2+]+[H2O2][Fe3+]+[・H][Fe3+]+[e-][Fe2+]+[・O2-]

生成化学種[Fe3+]+[OH-][Fe2+]+[O2][Fe3+]+[・OH]+[OH-][Fe2+]+[H+][Fe2+][Fe3+]+[HO2-]+[OH-](8)

なお， は水温 (K) である．

261

（６）気相壁への吸着と離脱(10)使用した LIRIC モデルのヨウ素の気相壁への吸着・離脱に関するモデルを以下に示す．壁への吸着を考

まず，時間メッシュ上の過去の４点の変化率より

慮する化学種は I 2 のみである．Taghipour のモデルで(11) 式から次の時間ステップの予測値 は計算式が示されていないため，このモデルを使用

その予測値に対する変化率    を計算し，を式 (12) から求める．

した開発コードも LIRIC モデルと同じものを使用した．

(11)

LIRIC モデルの気相壁への吸着と離脱を式 (9) に示す．
式の右辺第１項が吸着を表し，右辺第２項が離脱を(12)表す．Wren らは実験において I 2 の吸着に飽和の傾向は見られず，LIRIC のモデルでは吸着濃度の飽和値を非常に大きい値を用いたとし，具体的数値を述べて求めた次のステップの変化率 
プにおける修正済みの値    

より，次のステッを式 (13) より計算する．

いない．したがって，開発コードでは吸着濃度の飽
10

(13)

和値 SAT に 10 を用いた．

上記の式 (11) 〜 (13) の計算を繰り返すことにより  (9)の時間変化が計算される．
（２）陰解法  (s)2: I 2 の気相壁上濃度 (mol/dm )，: 気相壁の表面積 (dm )陽解法と異なっているのは変化率の時間ステップが: 吸着速度 (9.0 × 10

−3

−7 -1



: 離脱速度 (9.0 × 10ν

陰解法における各化学種の変化は次式で表される．

2

-1

dms )

 となっている点である．

s )
10

(14)

2

: 吸着濃度の飽和値 (10 mo1/dm )，


2.2



を Taylor 展開すると次式になる．

数値解法

(15)

開発した３つのコードのうち，IMPAIR モデルを使

ただし，=1 〜 （化学種の総数 : 49）である．

用したコードは，陽解法である ADAMS（Adams-

上式をマトリクス表示すると以下のようになる．

(9)

Bashforth-Moulton Method）法 を用いた．この方法はプログラミングが比較的容易であるが，計算のタ
イムステップを大きくとれない．他の２つ，すなわ
ち LIRIC および Taghipour のモデルを用いた開発コー
ドは，最初は ADAMS 法を適用したが，タイムステップが 10

−5

から 10

−10

( 秒 ) となり，計算が進まず検(10)

証問題の最後まで計算できなかったため，陰解法

を用いることにした．陰解法の長所はタイムステップ(16)

を大きくとれるが，プログラミングが難しいという短所がある．これら２つの数値解法の概要を以下に示す．

未知数の各化学種の変化量 δ,δ,δ,…,δに対する連立１次方程式 (16) をガウス・ヨルダン法により解くことにより，次のステップの化学種 k の濃度（１）陽解法（ADAMS 法）

は次式で計算される．

この計算方法は４次の予測子・修正子法である．

(17)

下添字  で示される化学種の濃度と変化率をそれぞれ  および   とすると，各化学種の変化は次式で表さ

式 (16)(17) の計算を繰り返すことで，  の時間変化れる．なお，上添字  は時間ステップを表す．

が計算される．この陰解法の採用により，陽解法を適



262

−5

用していた時にタイムステップが 10

−10

から 10

(秒)

11

であったものが，数 10 秒で解析できるようになった．

10
9
pH

国際標準問題 ISP41 による検証

3.

8
7

格納容器内の無機ヨウ素挙動に関する国際標準問

6

題 ISP41 は AECL(Canada, Atomic Energy of Canada(5)5Ltd.) で実施された実験をもとにしている ．水中のヨウ素の化学反応は線量率および pH に影響される．

0

50

100

150

200

250

300

350

時間（h）

この実験では，pH をステップ状に 10 〜 7.4 の範囲で

図3 ISP41実験条件（ｐHの変化,文献(5)）

変化させている．また，実時間で液相中および気相中のヨウ素原子の濃度を計測し，実験後に実験容器
壁上のヨウ素濃度を計測している．したがって，広3−

相体積は 25dm ，温度は 25℃，および I の初期濃度
−6

3

60

範囲な pH 条件下の液相中，気相中および壁上のヨウは 8.99 × 10

素濃度に対する計算精度をテストする難しい問題に線源としたγ線の線量率 1.36kGy/h 状態下で，水プなっている．

ールの pH は LiOH の添加により，図３に示すように

mol/dm である．試験装置内は Co を制御される．なお，液相および気相にはγ線検出器

3.1

国際標準問題 ISP41 の実験条件が配置されたサンプリングループがあり，添加した131

I からのγ線を計測することで，液相および気相中

CV 内の無機ヨウ素挙動に関する国際標準問題のヨウ素の濃度を実時間で計測している．そして，

ISP41 の実験装置を図２に示す．また，その実験条件

実験後に実験容器壁に吸着したヨウ素の濃度を計測

3を表７に示す．実験容器内の気相体積は 315dm ，液している．

表７ ISP41実験条件(文献(5))

3.23気相体積(315dm )
3液相体積(25dm )2
気相表面積(220dm )2
水プール面積(52dm )温度一定(25℃)
線量率一定(1.36kGy/h)60
Co
γ線 : 線源
初期濃度-63I (8.99×10 mol/dm )検証結果および考察

ISP41 の実験条件を基に，LIRIC モデルを用いた開発コードで計算した全ての化学種の濃度変化を図４＋に示す．時間変化する pH の入力条件により，H の＋濃度が段階的に変化している．H の濃度変化に対応−して OH およびその他の多様な化学種濃度が変化し＋−ている．H の濃度変化に依存して，液相中で I から
I 2(aq) が生成されている．また，気相中濃度 I 2(g) が液相中の約 1/100 で推移している．これは I2 の気液

気相サンプリングループ

分配係数（平衡状態における気相と液相中の濃度比）
が約 80 であり，気液相間の I2 の濃度は弱い非平衡状

γ線計測器（添加131 I
濃度測定）

態にある結果を示している．I2(g) は非常に緩やかな速度で壁へ吸着され，壁上の濃度 I2(s) は緩やかに上昇している．
気相中および液相中のヨウ素原子の濃度変化に対

実験
容器
γ線計測器
（添加131 I
濃度測定）

pH制御
(LiOH添加）する３つのモデルおよび簡略 LIRIC モデルを用いたコードの計算結果と実験結果の比較を図５および図６に示す．なお，図中のヨウ素原子の濃度は気相あ

液相サンプリングループ

図2 ISP41の実験装置

るいは液相中のヨウ素原子を含む全ての化学種中のヨウ素原子を考慮した濃度である．気相中および液263

相中のヨウ素原子の濃度において，LIRIC，簡略

陽解法を用いるとタイムステップが小さすぎて計算

LIRIC および Taghipour のモデルによる計算結果が実できなかったが，陰解法を適用することにより，

験結果に近い．IMPAIR モデルによる気相濃度の計算

ISP41 の 340 時間の実験を約３分程度で解析できた．

結果は実験結果と似た傾向を示すが，全体的には実迅速な評価が必要である実機事故評価への適用性も験値より低い値で推移し，液相濃度は実験結果を再解析時間の観点では問題ないと考えられる．

現しない結果となっている．

なお，ISP41 は CV 内の無機ヨウ素に関する国際標表８および図７は，実験終了時の液相，気相およ

準問題であり，今後は高い揮発性からスプレイ作動

び壁上のヨウ素原子の分布に対する本研究の計算結時により重要となる有機ヨウ素に対しても検証を実

果を，実験結果および ISP41 参加機関の結果と一緒施する必要があると考える．

に比較したものである．これらの表および図から，本研究の LIRIC モデルと Taghipour のモデルによる計算結果が実験値を良く再現し，他の機関の計算結果と比較してもより良い結果を示している．なお，他の機関の計算は，当初ブラインド解析であったが，実験結果を公開した後の結果も再現性が改善されてはいないことが報告されている(5)．図８は各コードの計算結果と実験結果の比であり，再現性の良否を表すものである．この図から実験値を再現することが難しいことであるにも係わらず，本研究の結果はAECL および NRIR に次いで実験結果をよく再現している．AECL の LIRIC コードの結果が最も再現性がよ
いのは，ISP4 1 の実験を行った機関であり，また(7) (11)，

LIRIC コードを長年に渡り開発してきたことから
文献(2)に公表していないヨウ素挙動に関する知見を有しているためと考えられる．上記の結果より，本研究で開発した LIRIC および Taghipour モデルを使用したコードは，AECL および NRIR を除いた他の機関が使用しているコード以上の再現性あると考えられる．

4.

まとめ
本研究は，シビアアクシデント時に格納容器内の放射能が環境へ放出すると仮定した場合に，どれだけのヨウ素が放出される可能性があるか評価す
ることを目的として，LIRIC コードモデル
(3)

(2)

Taghipour らのモデル および IMPAIR コードモデル，(6)の３つの異なるヨウ素反応モデルを使用した CV 内ヨウ素挙動解析コードを開発した．
それぞれの開発コードを国際標準問題 ISP41 に適用して検証を行った結果，LIRIC コードモデル，簡易LIRIC モデル，Taghipour らのモデルによる計算結果
は実験結果をよく再現するが，IMPAIR コードのモデルによる計算結果はあまりよく再現しないことを確認した．
LIRIC コードモデルおよび Taghipour らのモデルは，

264

1.E-03I-

1.E-04OH-

1.E-052

化学種濃度（mol/dm or mol/dm ）I2（s）

1.E-06H

I2（aq）

1.E-08
1.E-09I2（g）

1.E-101.E-11
1.E-12
1.E-13
1.E-14
0

50

100

150
200
時間（hr）

250

300

・H

H2

・OH

H202

OH-

O2

・O2-

HO2-

・O-

・HO2

・O3-

H2G

O2G

I2

I 2OH-

HO I

I-

HIO2

I O-

I O2-

I O3-

I 3-

・I

・I2-

I O32-・HO I -

・H I-

・I O

・IO32-

・H I O3-

・IO2

・IO3

I 2O2

I 2g

I 2s

Fe2+

Fe3+

ORG

・ORG

CO2

H2CO3

HCO3-

CO32-

LVR I

HVR I

LVR I gHVR I g

CO2G

H+

350

気相中の全ヨウ素の濃度（mol/dm3）

図4 LIRICモデルを用いたコードによる解析結果(g)気相中 (aq)液相中 (s)壁上

1.0E-09（赤）LIRICモデル（緑）簡略LIRICモデル（青）Taghipourモデル（茶）IMPAIRモデル（黒）実験値（文献（5）より）

1.0E-101.0E-11
1.0E-121.0E-13
0

50

100

150

200
250
時間
（h）

300

350

400

図5 気相中ヨウ素濃度の解析結果と実験の比較
液相中の全ヨウ素の濃度（mol/dm3）3

1.E-07+E-

1.0E-05（赤）LIRICモデル（緑）簡略LIRICモデル（青）Taghipourモデル（茶）IMPAIRモデル（黒）実験値（文献（5）より）

8.0E-06
6.0E-06
4.0E-06
2.0E-06
0.0E+00
0

50

100

150

200
250
時間
（h）

300

350

図6 液相中ヨウ素濃度の解析結果と実験の比較

400

265

表8 実験終了時の実験および各コードのヨウ素原子の分布の比較
国機関

CV内ヨウ素反応コード

Spain
FranceCzech Republic
Germany
Germany
Switzerland
Japan
USA
CanadaCIEMAT
IPSN
NRIR
Siemens
GRS
PSI
JAREI
Sandia
AECL

Japan

本研究

IODE
IODE
IODE
IMPAIR
IMPAIR
IMPAIR
IMPAIRMELCOR-I
LIRIC
IMAIRモデル
LIRICモデルTAGHIPOUR
モデル

試験終了時のヨウ素の分布(%)
気相
液相
壁
0.006
93.3
6.7
0.03
91
8.7
0.04
10
89
0.6
99.4
1.5E-50.34
99.7
3.5E-40.4
99.6
3.5E-6
0.14
40.6
59.3
0.007
24
76
0.03
10.8
89.7
0.01
99.6
0.4
0.014
24.6
75.4
0.011

25.5

74.4

0.02

12.4

87.6

実験値

ヨウ素原子の分布（％）(注)実験値および他の機関の結果は文献(5)より抜粋

本研究
100
10
1
0.1
0.01

LI

実

験

）
デ

気相
液相
壁

PO

RI

C

UR

モ

デ
モ

A
本

研

究（

T

A

G

HI

究（
研
本

ル

）
ル

L
EC

ia
Sa

nd

I
RE

I

RS

PS

JA

em
Si

G

en

s

IR
NR

SN

C

IE

M

IP

A

T

0.001

図7 実験終了時のヨウ素原子の分布に対する実験結果および各機関コードの比較

100.0000
本研究

0.0001
図8 実験終了時のヨウ素原子の分布に対する各機関コードの結果と実験結果の比実験

本研究（TAGHIPOUR
モデル）

AECL

Sandia

JAREI

PSI

GRS

気相
液相
壁

本研究
（LIRICモデル）

0.0010Siemens

0.0100NRIR

0.1000

IPSN

1.0000CIEMAT

計算値/実験値

10.0000

266

文献（１）内閣総理大臣官房原子力安全室 ,（２）J.C.Wren, J.M.Ball,

原子力安全, 大成出版社 (2000).

委員会安全審査指針集

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（３）F. Taghipour, G.J, Evans,

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（４）S.Dickinson, H.E.Sims,

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INSPECT Model for the Prediction of Iodine
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Technology, 129,pp.374-386,(2000).
（５）J.C.Wren, J.Royen, et al.,International Standard

Problem (ISP) No.41 Containment Iodine Computer
Code Exercise Based on a Radioiodine Test Facility(RTF) Experiment , NEA/CSNI/R6/Vol.1,2(2000).
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（７）J.C.Wren, N.H. Sagert, H.E. Sims,

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（10）J.Warnatz, U.Maas, R.W.Dibble,

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Springer (1998).
（11）G . J . Evans, A . Melnyk, et al.,Database/Model

The LIRIC, Proceedings of the 2ndInternational Conference on Containment Design
and Operation, Canadian Nuclear Society, October(1990).