第八回西日本強磁場科学研究会プログラム
Schedule of the 8th meeting on high magnetic field science in western Japan

日時：令和 3(2021)年 9 月 24 日（金）13:00~19:00
Date & Time: Sep. 24 (Fri.), 2021, 13:00~19:00
場所：オンラインミーティング Zoom
招待講演、口頭発表、ポスター発表を行います。
Venue: Online meeting Zoom from Osaka University
登録費：無料趣旨
大阪大学大学院理学研究科附属先端強磁場科学研究センター、神戸大学分子フォトサイエンス研究セ
ンター、福井大学遠赤外領域開発研究センター、大阪府立大学強磁場環境利用研究センターの四センターが結んだ相互連携・協力の協定書を基盤に、今後の研究協力、共同研究を議論するために本研究会を行う。
主催：KOFUC ネットワーク
Oral session
Session-1（座長：木田孝則 Chair: T. Kida）
13:00-13:05

はじめに 鳴海康雄（大阪大学理学研究科附属先端強磁場科学研究センター）
Opening, Yasuo Narumi (AHMF, Grad. Sch. Sci., Osaka Univ.)(1-1) 13:05-13:35「1000 T 超強磁場科学の開拓」（招待講演）
松田康弘（東京大学物性研究所）“Pioneer of 1000 T ultra-high magnetic-field science”, (invited)
Yasuhiro H. Matsuda (Institute for Solid State Physics, The University of Tokyo)(1-2) 13:35-14:05「三角格子反強磁性体 Ba3CoSb2O9 の磁場中量子相転移」（招待講演）
田中秀数（東京工業大学理学院）“Magnetic-Field-Induced Quantum Phase Transitions in the S=1/2 Triangular-Lattice
Antiferromagnet Ba3CoSb2O9”, (invited)
Hidekazu Tanaka (School of Science, Tokyo Institute of Technology)(1-3) 14:05-14:25「金属間化合物のメタ磁性転移」
鳴海康雄（大阪大学理学研究科附属先端強磁場科学研究センター）“Metamagnetic phase transitions of intermetallic compounds”,
Yasuo Narumi (AHMF, Grad. Sch. Sci., Osaka Univ.)

14:25-14:40

休憩 BreakSession-2（座長：藤井裕 Chair: Y. Fujii）(2-1) 14:40-15:00「熱検出型高周波 ESR 法の開発と応用」
高橋英幸（神戸大学分子フォトサイエンス研究センター）“Development and Application of High Frequency ESR Method based on
Thermal Detection”,
Hideyuki Takahashi (Molecular Photoscience Research Center, Kobe Univ.)(2-2) 15:00-15:20「超伝導転移温度の向上を目指した(RE,Ca)(Ba,Sr)2Cu3O6 の合成」
仲川晃平（福井大学遠赤外領域開発研究センター）“Synthesis of (RE,Ca)(Ba,Sr)2Cu3O6 for the enhancement of the superconducting transition
temperature”,
Nakagawa Kohei (FIR Center, Univ. of Fukui)(2-3) 15:20-15:40「極低温パルス強磁場開発の現状」
野口悟（大阪府立大学強磁場環境利用研究センター）“Current status of cryogenic pulsed high magnetic field development”,
Satoru Noguchi (RC-UHMF, Dept. Phys., Osaka Pref. Univ.)

15:40-15:55

休憩 Break

Poster session
Session-3（座長：大久保晋 Chair: S. Okubo）(3-1) 15:55-16:55
16:55-17:00

ポスター発表 Poster presentations
おわりに 太田仁（神戸大学分子フォトサイエンス研究センター）
Closing, Hitoshi Ohta (Molecular Photoscience Research Center, Kobe Univ.)

17:00-17:15

休憩 Break

17:15-19:00 オンライン親睦会（司会：鳴海康雄 Chair: Y. Narumi）
・福井大学遠赤外領域開発研究センター
・大阪大学理学研究科附属先端強磁場科学研究センター
・大阪府立大学強磁場環境利用研究センター
・神戸大学分子フォトサイエンス研究センター

ポスター発表リスト
List of poster presentations
P1（物理学会：21pPSC-25）「S=1/2 二次元反強磁性体 Ca2Cu(OH)4[B(OH)4]2 の高周波 ESR」
○林哉汰 A, 佐野巴則 A, 高橋祐輔 A, 石川裕也 A, 浅野貴行 B, 山本孟 C, 木村宏之 C, 坂倉輝俊 C,
野田幸男 C, 藤井裕 A, 光藤誠太郎 A
福井大遠赤セ A, 福井大工 B, 東北大多元研 C
K. Hayashi et al., “High frequency ESR of S=1/2 two-dimensional antiferromagnet Ca2Cu(OH)4[B(OH)4]2”
P2（物理学会：23aC2-3）「連続波長可変テラヘルツ光源を用いた周波数掃引型反強磁性共鳴分光法の開発」○小路悠斗 A, 大道英二 A, 高橋英幸 B, C, 太田仁 B
神戸大院理 A, 神戸大分子フォトセ B, JST さきがけ C
Y. Shoji et al., “Frequency-swept electron spin resonance spectroscopy using a continuously tunable terahertz
light source”
P3（物理学会：21pPSC-29）「ロングパルス強磁場と断熱消磁法による極低温下での磁化計測システムの開発」○吉田勝一 A, 野口悟 A, B, 鳴海康雄 C, 萩原政幸 C
大阪府大理 A, 大阪府大強磁場セ B, 阪大先端強磁場セ C
S. Yoshida et al., “Development of magnetization measurements system under a long-pulsed magnetic field andan ultra-low temperature by adiabatic demagnetization”
P4（物理学会：21pPSC-14）「フラストレート量子磁性体 CsFeCl3 のメタ磁性転移の温度依存性」○二本木克旭 A, 木田孝則 A, 鳴海康雄 A, 栗田伸之 B, 田中秀数 B, 金道浩一 C, 萩原政幸 A
阪大先端強磁場 A, 東工大理学院 B, 東大物性研 C
K. Nihongi et al., “Temperature dependence of metamagnetic transitions in the frustrated quantum magnet
CsFeCl3”P5（物理学会：21pPSC-32）「ジャイロトロンを用いたパルス ESR 分光装置の感度向上Ⅱ」○佐野巴則, 林哉汰, 奥谷顕, 石川裕也, 藤井裕, 光藤誠太郎
福井大遠赤セ
T. Sano et al., “Improvement of sensitivity of pulsed ESR spectrometer using gyrotron II”

P6（物理学会：22pC1-7）「スピンギャップ系物質 Cu2(C5H12N2)2Cl4 における圧力誘起非磁性-磁性転移」○竹原良祐 A, 櫻井敬博 B, 嵯峨慎 C, 太田仁 C, 大久保晋 C
神戸大院理 A, 神戸大研究基盤セ B, 神戸大分子フォトセ C
R. Takehara et al., “Pressure-induced nonmagnetic-magnetic transition in spin gap system Cu2(C5H12N2)2Cl4”P7「ESR 測定への利用を見据えたコンパクトジャイロトロンの立ち上げ」○奥谷顕
福井大遠赤セA. Okutani et al., “Development of ESR measurement apparatus using a compact gyrotron system”
P8（物理学会：21pPSC-3）「S=1/2 スピンラダー物質 Cu(DEP)Br2 の磁性の圧力依存性」○森川悦司 A, 二本木克旭 A, 木田孝則 A, 本多善太郎 B, 鳴海康雄 A, 金道浩一 C, 萩原政幸 A
阪大先端強磁場 A, 埼玉大院理工 B, 東大物性研 C
E. Morikawa et al., “Pressure effects on magnetism in the S=1/2 spin-ladder material Cu(DEP)Br2”

Invited(1-1)

第八回西日本強磁場科学研究会 （2021 年 9 月 24 日 オンライン研究会）

1000 T 超強磁場科学の開拓
講演者：松田 康弘
所属：東京大学物性研究所
要旨：相対論的電気効果である磁場は、多くの場合に電場に比べて電子に及ぼす影響は小さいが、電子がスピンと呼ばれる内部自由度を有し、それにより交換相互作用に代表される量子効果が現れることから、磁場は電場にはない非自明かつ多彩な現象を物質中で誘起する。
室温で安定な物質を考えたとき、エネルギースケールの観点から磁場によって非摂動的効果を与えるには 1000 T 級の磁場が必要と考えられる。一方で、地球上の既存の金属材料でコイルをつくるとマクスウェル応力のために 100 T 程度が限界であり、現在、非破壊磁場の世界記録は
ロスアラモス米国立強磁場研究所で 2012 年に達成された 100.75 T である [1]。1000 T 磁場発生には破壊的方法が必須となり多くの技術的困難が伴うが、1960 年代から継続的に技術開発が進められ、2018 年には物性研において実験室内で 1200 T の磁場発生に成功した [2]。コンデンサ
ーを用いた電気的制御による磁場発生は爆薬を用いる方法に比べて破壊規模が小さく、工夫により精密な実験が 1 年間に数十回可能である。
1000 T の磁場による自由電子のスピンゼーマン分裂エネルギーは温度にして 1350 K である。
共有結合のエネルギースケールと比べると 2 ~3 桁程度小さいが、ファンデルワールス結合や、様々な構造相転移の近傍におけるエネルギー障壁に対しては非摂動的効果を与える可能性がある。関連する研究として、VO2 におけるバナジウム二量体の分子軌道を磁場で壊す実験がある。
二量体では 2 つの 3d 電子が結合軌道に占有しており、反結合軌道とのエネルギー差は 2.5 eV 程
度もあるが、W をドープした VO2 において二量体が壊れることを示唆する絶縁体金属転移が500 T の磁場で発見された [3]。この現象は電子相関がポテンシャルエネルギー障壁を実効的に小さくし、磁場による相転移が可能になったと現在のところ理解している。二量体を固体中の分子とみなせば、あたかも共有結合がスピン制御によって不安定になる化学的カタストロフィーが生じたともみなせる。今後さらに微視的理解を進めたいと考えている。
1000 T の磁場は、これまで磁場研究の主な対象ではなかった局在スピンをあらわに含まない
誘電体や光化学反応における反応プロセスなども研究対象の候補だと考えている。さらに、ナローギャップ半導体や、グラファイトやビスマスなどの半金属、Dirac 電子系など、有効質量への結晶ポテンシャルによる繰り込みが顕著な物質において有効質量近似が破れる非摂動磁場効果
が実際にどの様に現れるのかは自明ではなく、解明すべき研究対象であると考えている。講演では 1000 T 磁場発生技術の現状と可能な測定手法、VO2 関連の最近の研究成果と今後の可能な研究展開に関して述べたい。
[1] M. Jaime, et al., Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 109, 12 404 (2012).
[2] D. Nakamura, et al., Rev. Sci. Instrum. 89, 095106 (2018).
[3] Y. H. Matsuda, et al., Nat. Commun. 11, 3591 (2020).

Invited(1-2)

第八回西日本強磁場科学研究会 （2021 年 9 月 24 日 オンライン研究会）

タイトル：三角格子反強磁性体 Ba3CoSb2O9 の磁場中量子相転移
講演者：田中 秀数
所属：東京工業大学理学院
要旨：物質の固相，液相，気相間の相転移に代表されるように，通常の相転移は温度変化によって起こり，その原動力は熱ゆらぎである。一方，量子相転移は相互作用パラメーターの連続的変化によって起こる異なる量子力学的基底状態間の相転移で，量子ゆらぎが原動力である。スピン系は様々な量子相転移の舞台を提供してくれる。スピン 1/2 三角格子 Heisenberg 反強磁性体はその一つである。理想的な 2 次元スピン 1/2 三角格子 Heisenberg 反強磁性体では，量子揺らぎによって飽和磁化の 1/3 にプラトーが生ずる事が理論的に知られていた[1]。その 1/3 磁化プラトーは
2 次元スピン 1/2 三角格子 Heisenberg 反強磁性体に近い Ba3CoSb2O9 で確認されたが，同時に純粋な 2 次元系では現れない高磁場での相転移や磁化過程の異方性も観測された[2]。この新たな高磁場相転移は反強磁性的な弱い三角格子面間相互作用による量子相転移である事が，その後理論的に示された[3,4]。更に，量子揺らぎを実効的に双 2 次交換相互作用で表した理論を用いて，量子相転移の磁場角度依存性も調べられている[3]。また最近では，比熱測定で得られた Ba3CoSb2O9における磁場角度相図が報告されている[5]。
我々は最近，東大物性研強磁場グループと共同で Ba3CoSb2O9 における磁化過程の磁場方向依存性を詳細に測定した。単結晶を幾つも重ねると結晶方位に分布が生じ，相転移が不明瞭になるので，今回は単結晶 1 個を用いて測定した。その結果，以前の実験[2]と比べて相転移が明瞭に識別できるようになった。図 1 に磁場が三角格子面に平行な場合(a)と垂直な場合(b)の磁化過程を示す。磁場が三角格子面に垂直な場合に，狭い 1/3 プラトーと 22 T 付近に高磁場相転移が新たに観測された。講演では，本実験で観測された磁場角度相図の報告と考察を行う。本研究は当研究室の岡田和樹君，栗田伸之氏，東大物性研の松尾晶氏，金道浩一氏との共同研究である。

図 1: 1.3 K で測定した Ba3CoSb2O9 の磁化 M と磁化の磁場微分 dM/dH の磁場依存性。(a)は磁場がab 面に平行，(b)は c 軸に平行な場合である。垂直な矢印は転移磁場を表す。
[1] Farnell et al.. J. Phys.: CM 21, 406002 (2009), Sakai and Nakano, PRB 83, 100405 (2011).
[2] Shirata et al., PRL 108, 057205 (2012), Susuki et al., PRL 110, 267201 (2013).
[3] Koutroulakis et al., PRB 91, 024410 (2015). [4] Yamamoto et al., PRL 114, 027201 (2015).
[5] Fortune et al., PRB 103, 184425 (2021).

(1-3)

第八回西日本強磁場科学研究会 （2021 年 9 月 24 日 オンライン研究会）

タイトル：金属間化合物のメタ磁性転移
講演者：鳴海 康雄
所属：大阪大学理学研究科附属先端強磁場科学研究センター
要旨：マルテンサイト変態とは、金属間化合物やセラミックなどにおける拡散をともなわない原子の協力的な変位によって起こる１次の構造相転移である。金属間化合物において、温度や圧力変化に伴う形状記憶現象の発現には、マルテンサイト変態と同時に起こる物質の磁気状態の変化が重要な役割を担っていると考えられている。相境界を挟んだバルクの磁気モーメントに差がある場合には、磁場印加によっても相変態を制御することが可能である。
Ni-Co-Mn-In ホイスラー合金では、変態温度以下の常磁性を示すマルテンサイト相で磁場を印加すると、強磁性母相を安定化させるために逆マルテンサイト変態が起こり、ヒステリシスを伴ったメタ磁性転移（図 1）と 3%に及ぶ巨大な磁歪が観測される。通常の磁化測定法では、化合物を構成する全ての元素の寄与としてバルクの磁気モーメントを観測する。ホイスラー合金のよ
うな複数の磁性元素が含まれる化合物では、構成元素の僅かな組成比の違いによって発現する物
性に大きな差異が生じることから、バルク磁化に対する各元素の寄与を選択的に抽出することは相変態のメカニズムを電子レベルで理解する上で非常に重要となる。本講演では、放射光を用いた分光学的磁化測定手法である軟 X 線磁気円二色性を利用したホイスラー合金の元素選択磁化測定について紹介する[2]。
本研究は東北大学の梅津理恵、中村哲也、野尻浩之、貝沼亮介、JASRI の小谷佳範との共同研究である。

図 1 Ni-Co-Mn-In 合金の強磁場磁化過程[1] R. Kainuma et al., Nature(London) 439, 957 (2006).
[2] R. Y. Umetsu et al., J. Alloys Compd. in press.

(2-1)

第八回西日本強磁場科学研究会（2021 年 9 月 24 日

オンライン研究会）

タイトル：熱検出型高周波 ESR 法の開発と応用
講演者：高橋 英幸
所属：神戸大学分子フォトサイエンス研究センター

要旨：磁気共鳴現象ではスピン格子緩和の過程で発熱が生じるので、試料温度の変化を追跡する
ことで共鳴を検出できる。この熱検出法の原理は 1960 年代に X-band ですでに実証されているが[1]、共振器法の確立により淘汰され、近年ではほとんど行われていなかった。しかし我々は、共振器法が難しくなるミリ波-THz 帯では熱検出法の優位性が増し、とくに磁性体の ESR 分光の強力な手法となることを見出している[2]。
図 1 に我々が開発した手法の概要を示す。試料はBeCu 製のカンチレバー型デバイスに乗せられている。
測定は断熱真空中で行う。ESR が起きると、発生した熱はカンチレバー内を流れ、梁方向に温度差が生じるので、これを熱電対細線と低雑音アンプを組み合わせて 1mK（電磁波無変調時）/0.1 mK（変調時）の分解能で検出する。図 2 は横磁場超伝導磁石を用いて測定した直交図 1．カンチレバーを用いた熱検出型高周波ESR 法の模式図。

ダイマー系 SrCu2(BO3)2 単結晶（1 × 0.8 × 0.5 mm3）のESR スペクトルの ac 面内磁場角度依存性を示している。信号は一重項-三重項の遷移に対応している。さほど遷移確率の高くない遷移であるが、全角度で信号が明瞭に観測されている。約 3 時間（10 分×19 本）の測定の間ベースラインは安定しているので、補正処理は必要ない。ピーク位置の角度変化からスピン間相互作用が決定される。
このように熱検出法では 1012 spins/G レベ
ルの高い感度と安定度・広い周波数領域、角度分解測定を両立できる。講演ではさらなる応用として高圧下角度回転測定についても触れる。
本研究は神戸大学の大道英二、櫻井敬博、太田仁との共同研究である。

図 2. SrCu2(BO3)2 の T=1.8 K, f=470, 540 GHz における ESR ス
ペクトル。

[1] J. Schmidt and I. Solomon, J. Appl. Phys. 37, 3719 (1996).
[2] H. Takahashi et al., Rev. Sci. Instrum. 92, 083901 (2021).

(2-2)

第八回西日本強磁場科学研究会 （2021 年 9 月 24 日 オンライン研究会）

タイトル：超伝導転移温度の向上を目指した(RE、Ca)(Ba、Sr)2Cu3O6 の合成
講演者：仲川 晃平
所属：福井大学遠赤外領域開発研究センター
要旨：RE-123 系超伝導体(REBa2Cu3O7, RE:希土類元素, 図 1)は磁場中での超伝導特性が高いことから超伝導マグネットへの応用が期待されている。しかし、Tc は 90 K 程度であり、液体窒素
温度での利用にはその特性を十分に発揮できない。そこで、RE-123 系の Tc 向上に向け、銅酸化物超伝導体における「CuO2 面内の Cu とその直上の酸素 O(頂)との距離が長いほど Tc が高い」という経験則に着目した。RE-123 系の Tc が低い原因として、100 K を超える Tc を示す Hg 系や Tl
系よりも Cu-O(頂)距離が短いことが挙げられる。これは、REBa2Cu3O7 では Cu(1)-O 鎖の O(鎖)がO(頂)を Cu(2)O2 面方向に押さえつけているためであると我々は考えた。実際、O(鎖)を除去した
REBa2Cu3O6 では、Cu(2)-O(頂)距離が伸長する[1]。しかし、ホール供給源である O(鎖) を除去した REBa2Cu3O6 は絶縁体である。そこで、RE3+を Ca2+で部分置換してホールをドープし、様々なRE を用い、また Ba を Sr で部分置換してブロック層の大きさを変化させ、Tc の変化を調べた。
結果として、RE が小さいほど、また Sr 置換量が増えるほど a 軸長が縮小し、Tc は向上することが明らかとなった。最高の Tconset は、Lu0.5Ca0.5Ba1.4Sr0.6Cu3O6.0 における 80 K であり、これは、
REBa2Cu3O6 での従来の記録を 30 K ほど上回った。ブロック層の縮小によって、RE3+/Ca2+置換により供給されるホールが、ブロック層 Cu(1)よりも伝導面 Cu(2)に入りやすくなったためと考えている。講演では、さらなる Tc 向上に向けた指針などの考察についても紹介する。

0.005

0

3

Magnetic susceptibility  (emu / cm )Yb0.65Ca0.35Ba1.6Sr0.4Cu3O6.08
Lu0.5Ca0.5Ba1.4Sr0.6Cu3O5.93

先行研究-0.005

本研究-0.010-0.015-0.020H = 10 Oe
Zero-field cooling-0.025

20

40

60

80

100

T (K)

図 1. REBa2Cu3O7 の結晶構造

図 2. Lu0.5Ca0.5Ba1.4Sr0.6Cu3O6 の直流磁化率の温度依存性[1]M. Guillaume et al.、 Z. Phys. B 6 (1994) 7963.

[2]

S. D. Obertelli et al.、 Phys. Rev. B 46 (1992) 14928.

(2-3)

第八回西日本強磁場科学研究会 （2021 年 9 月 24 日 オンライン研究会）

タイトル：極低温パルス強磁場開発の現状
講演者：野口 悟
所属：大阪府立大学理学系研究科、兼強磁場環境利用研究センター
要旨：さまざまな多重極限環境の中でパルス強磁場と 1 K 以下の超低温の組み合わせは開発が遅れている。我々は 3He を使用しない常磁性塩断熱消磁法を 50 T パルス強磁場と組み合わせた
超低温域パルス強磁場磁化測定の開発を進めてきた。断熱消磁部とパルス強磁場印加部は 300
mm 以上隔離し、その間の良好な熱伝導を確保することが主眼である。以前、30 μm 径の被覆銅細線束を使って良好な熱伝導を確認したが、パルス強磁場発生時に誘起される渦電流発熱が無視できないことを実験的に明らかにした。そこで、現在、阪大先端強磁場と共同で、ロングパルス
マグネットに適合するクライオスタットを製作し、超流動 4He を主とした非金属材料による熱伝達技術の確立を進めている[1]。この方式の懸案事項は消磁塩と強磁場印加部の熱伝導を担う超流動 4He が同時に上部からの熱流入の原因になりうるということである。これに関しては図 1 に示す蒸気圧曲線を参考に、導入するヘリウム量とポンプの排気能力や排気のタイミングについて最適条件を探る予定である。また、超流動 4He 配管についてもパルス強磁場印加部では SUS 管が使えないため途中でガラスまたは FRP 管に接着しなければならず、接着部のスーパーリークが心配である。これについては低温で延性の大きな接着剤を用いる予定である。府大においては
1K ポットを組み込んだクライオスタットを製作中であり、こちらの特性評価も行っていく予定である。
その他、1.2 K、50 T までの磁化測定クライオスタ
ットについては昨年度上部ステンレス、下部 FRP のチャンバーのリークを修理し、ピックアップコイルを配線し、MnF2 単結晶による磁場、磁化校正が完了したところである。今後、磁化の検出感度の評価を行い、強磁場磁化測定装置の実用化を目指す。
[1] 吉田勝一 et al., 第八回西日本強磁場科学研究会
概要集 (2021).

図 1

3He、4He の蒸気圧曲線

P1

第八回西日本強磁場科学研究会 （2021 年 9 月 24 日 オンライン研究会）

タイトル： S=1/2 二次元反強磁性体 Ca2Cu(OH)4[B(OH)4]2 の高周波 ESR
講演者：林 哉汰
所属：福井大学遠赤外領域開発研究センター
要旨：Ca2Cu(OH)4[B(OH)4]2(鉱物名：逸見石)は岡山県高梁市布賀鉱山にのみ産出する天然̅ であり[1]、S=1/2 を持つ Cu2+イオンがゆがんだ二次鉱物である。その結晶構造は空間群 P1
元正方格子上に配列していることから、低次元性及び幾何学的フラストレーションが期待されている[2]。
磁化率及び比熱測定による最近の研究から、H//b*の時 B < 7 T 及び T < 3 K の領域において短距離秩序及び反強磁性相の出現が示唆された[2]。これまでに我々は極低温領域における磁性の挙動を解明するため、 300 - 2 K 近傍の温度領域において X-band の単結晶角度回転
ESR 測定を行った[3]。ESR 吸収線形の線幅について、Awaga らが報告[4]している線幅の角度依存性から相互作用が 2 次元的になるのと傾向が類似している。この傾向から Cu と O の作る平面同士の相互作用が 2 次元的であることが示唆されている[3]。今回、詳細な g 値の決定と将来希釈冷凍機を用いた超低温領域の ESR 測定による反強磁性相の観測を目的とし、130 GHz 近傍での ESR 測定を 30-2 K 近傍で行った。発表では 130 GHz 近傍での ESR 測定における g 値と線幅の温度変化、これまでの X-band ESR 測定の解析結果を報告する予定である。
本研究は福井大学遠赤セの佐野巴則、高橋佑輔、石川裕也、藤井裕、光藤誠太郎、福井大学の浅野貴行、東北大学の山本孟、木村宏之、坂倉輝俊、野田幸男との共同研究である。
[1] I. Nakai et al., American Mineralogist, 71, pp.1234-1239, (1986).
[2] H. Yamamoto et al., 日本物理学会 2019 年秋季大会, 10aPS-50, (2019).
[3] Y. Ishikawa et al., 日本物理学会 2021 年第 76 回年次大会, PSC-61, (2021).
[4] K. Awaga et al., Phys. Rev. B 49, 3975, (1994).

P2

第八回西日本強磁場科学研究会 （2021 年 9 月 24 日 オンライン研究会）

タイトル：
連続波長可変テラヘルツ光源を用いた周波数掃引型反強磁性共鳴分光法の開発
講演者：小路悠斗
所属：神戸大学理学研究科物理学専攻極限物性研
要旨：
近年、反強磁性体を用いたスピンデバイスが大きな注目を集めている。反強磁性体は反強磁性ギャップと呼ばれるエネルギーギ
ャップを持つことが知られており、そのエネルギースケールはテ
ラヘルツ波の領域にある。テラヘルツ帯の周波数領域電子スピン
共鳴(ESR)分光法はそうしたエネルギーギャップを直接観測できる点から、近年注目を集めている。本研究では、周波数掃引型の高分解能 ESR 測定装置を開発し、室温で NiO の反強磁性共鳴を観測したので報告する。
本研究では、広い周波数範囲（0.05-1.1 THz）の連続テラヘルツ
光を発生できるフォトミキシング光源[1]を用いて図 1 に示すよ図１：周波数掃引型 ESR装置の概略図うな周波数掃引型 ESR 分光装置を作製した。エミッターから照NiO polycrystal

射されたテラヘルツ波（振幅：ETHz）は試料を透過してレシーバ
I∝ETHzcos(2Lf/c) （L：光路差、f:周波数、c：光速）という式
によって表されるため、周波数掃引を行うと光電流が振動する。
通常、ETHz は包絡線検波によって求められるが、光電流が数 GHzの周期で振動するため高いスペクトル分解能を得ることが難しい。そこで本研究では、ファイバーストレッチャーを用いて光路差を変化させ、周波数毎の ETHz を求める方法を採用した。この方法により約 1 MHz のスペクトル分解能を実現することに成功した。図 2 には 0~9 T の磁場を印加した状態で周波数掃引を行い得られた NiO の反強磁性共鳴スペクトルを示す。0 T では 1.01 THzに反強磁性共鳴が観測された。磁場の増加とともにこの信号は高い周波数領域にシフトし、また、線幅が増大する振る舞いが観測された。
[1] E. Ohmichi et al., Appl. Phys. Lett. 116, 051101(2020).

Normalized photocurrent I (B)/I (10T)ーにより光電流 I として検出される。この時、光電流の大きさは

B= 9T
8T
7T
6T
5T
4T
3T
2T
1T
0T

0.9

1.0

1.1

Frequency (THz)

図 2 : B=0~9T における
NiO の反強磁性共鳴信号。
各データは、B=10 T のデータによって規格化され
ている。

P3

第八回西日本強磁場科学研究会 （2021 年 9 月 24 日 オンライン研究会）

タイトル：ロングパルス強磁場と断熱消磁法による極低温下での磁化計測システムの開発
講演者：吉田 勝一
所属：大阪府立大学理学系研究科物理学専攻

要旨：我々は 1 K以下の極低温と30 T以上のパルス強磁場を組み合わせた複合
極限環境の創製を目指している。極低温環境の開発については 3He を用いない断熱消磁塩法を採用し、パルス強磁場破壊リスクダメージの軽減を図っている。断熱消磁部とパルス強磁場印加部は磁気干渉を避けるため、300 mm 以上の隔離が必要であるが、その間の良好な熱伝導をいかに確保するかが最大の技術課題である。パルス強磁場中では渦電流発熱のため金属材料の使用が極度に困難である。
これまで 30 µm 径の被覆銅細線束を用いて良好な熱伝導を確認してきたが、温度 4.2 K において磁場 25 T、パルス幅 40 ms のパルス強磁場印加によって3.5 % の温度上昇が観測され、被覆銅細線束だけで熱伝導を確保することは断念
せざるを得ない状況にある[1]。そこで、非金属熱伝導物質として超流動ヘリウムまたはヘリウムガスに着目し、開発を進めている。一方、パルス強磁場について
は最大磁場に達する時間が40 ms 以上、パルス幅が150 ms 以上のロングパルスマ
グネットが阪大先端強磁場に設置され、渦電流発熱の一桁抑制が期待される。
そこで、ロングパルスマグネットに挿入するクライオスタットの新たな製作を開始した。図1下にマグネッ
ト中心軸上の磁場分布を示し、そのスケールに合わせたクライオスタット配置図の概略を示す。断熱消磁部とパルス強磁場印加部は500mm 以上隔離する。現在、外径50 mmΦ、内径25mmΦ、長さ72 mm のコンパ
クトな超伝導マグネットで
2.5 T の磁場発生を確認し、鉄ミョウバンによる断熱図１．ロングパルスマグネットの磁場分布とクライオ消磁を行った結果、初期スタットの配置図の関係図（右が上）
磁場2T、初期温度4.7Kか
ら温度が0.52Kまで下がり、15分持続した。
本研究は大阪府立大学の野口悟、大阪大学の鳴海康雄、萩原政幸、東京大学の金道浩一との共同研究である。
[1] 松山友樹、他 日本物理学会2019年春季大会14pS-PS-88

P4

第八回西日本強磁場科学研究会 （2021 年 9 月 24 日 オンライン研究会）

タイトル：フラスレート量子磁性体 CsFeCl3 のメタ磁性転移の温度依存性
講演者：二本木克旭 A, 木田孝則 A, 鳴海康雄 A, 栗田伸之 B, 田中秀数 B, 金道浩一 C,
萩原政幸 A
所属：A 大阪大学理学研究科附属先端強磁場科学研究センター, B 東京工業大学理学院,
C 東京大学物性研究所

要旨： CsFeCl3 は磁性イオン Fe2+を持ち、c 軸方向に強磁性的な一次元鎖を、ab 面に反強磁性的相互作用を持って三角格子を形成したフラスレート量子磁性体であり、容易面型磁気異方性から一重項基底状態と二重項の間にスピンギャップが存在する[1]。このスピンギャップは磁場を c 軸方向に印加した際に消失し、量子無秩序状態から磁気秩序状態へ量子相転移する [1]。一方、強磁場磁化測定から高磁場 32 T 近傍でメタ磁性が観測されている[2]。この現象を説明するために、結晶場によって分裂した S = 1 の状態が S = 2 の状態へとクロスするモデルが提唱されている。
しかし、このモデルでは強磁場磁化曲線を定量的に再現することができないことが、長年の課題として残されてきた。そこで本研究では、このメタ磁性転移について新たな知見を得るために、様々な温度でパルス強磁場中磁化測定を行った。
図 1 に示した T = 1.4 K、H || c における強磁場磁化は Hc1 = 4 T から Hc2 = 11 T まで急激な増加を示した後、Hm1 = 32.1 T、Hm2 = 32.9 T に二段のメタ磁性が観測された。これらは先行研究のパルス強磁場磁化測定の結果[2]とよく一致した。図 2 に CsFeCl3 の磁場-温度相図を示す。Hc1 ≤ H≤ Hc2 の磁場領域は、温度上昇に伴って狭まっていった。メタ磁性の転移磁場の Hm1、Hm2 は、温度上昇に伴い僅かに低磁場側に移動し、T = 4.2 K 以上で両者が一致し、T = 20 K 以上で消失した。講演では、メタ磁性の転移磁場の角度依存性の結果についても報告し、メタ磁性転移の発現機構について考察する。

図 1：CsFeCl3 の強磁場磁化及び微分磁化。

図 2：CsFeCl3 の磁場-温度相図。

[1] H. Yoshizawa et al., J. Phys. Soc. Jpn. 49, 144 (1980).
[2] M. Chiba et al., Solid State Commun. 63, 427-430 (1987).

P5

第八回西日本強磁場科学研究会 （2021 年 9 月 24 日 オンライン研究会）

タイトル：ジャイロトロンを用いたパルス ESR 分光装置の感度向上Ⅱ
講演者：佐野 巴則
所属：福井大学遠赤外領域開発研究センター
要旨：パルス電子法スピン共鳴(Pulsed-Electron Spin Resonance：Pulsed-ESR)は数十 ns 程度のミリ波パルスを試料に照射し、電子スピンの緩和過程を観測する測定手法である。Pulesd-ESR によって得られる自由誘導減衰(Free Induction Decay：FID)信号をフーリエ変換(Fourier-Transform：FT)す
ることにより連続波法電子スピン共鳴(Continuous Wave-ESR：CW-ESR)より高い分解能を持つ FTESR スペクトルを得ること出来る。FID 信号は直交位相検波法により取得しており、そこから
FT-ESR スペクトルを得るにはフーリエ変換以外に不要成分の除去、包絡線の抽出、窓関数処理、
位相補正処理等が必要となる。
これまでに我々は発振周波数 154 GHz、発信出力 100 W での発振が可能な Gyrotron FU CWVIIB を光源に用いて Pulsed-ESR 分光装置の開発を行ってきた。これまでに我々は 100 mM で希釈した BDPA ラジカルを用いて観測した FID 信号を解析することにより FT-ESR スペクトルを得ることが可能となった[1]。また、得られた FT-ESR スペクトルの感度向上のためデータの取得か
ら FT-ESR スペクトルの取得、積算までを自動で行うプログラムの開発をした。このプログラムを使うことによって信号の積算回数を増やすことが可能となり装置の感度の向上が可能となった[2]。
これまでに得られた FT-ESR スペクトルは左右対称な形をしておらず磁場の不均一性の影響を受けていることが考えられる。超電導マグネットにおいて磁場の不均一は外部磁場の印加方向に平行な向きに対して大きくなる。また、スペクトルの積算による感度の向上によって、より小さ
いサイズの試料を用いた測定が可能となった。そのため異なった大きさの試料を用いて磁場の不均一がどのようにスペクトルに影響を及ぼすのかを確かめた。今回は BDPA ラジカルを用いて磁場の不均一について調べた結果を説明する。

[1] Y. Ishikawa et al., 電子スピンサイエンス学会 2021 年大会, PS39(2020).
[2] S. Mitsudo et al., 日本物理学会第 76 年次大会, 15aC2-3(2021)

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第八回西日本強磁場科学研究会 （2021 年 9 月 24 日

オンライン研究会）

ス ピンギャップ系物質 Cu2(C5H12N2)2Cl4 における圧力誘起非磁性-磁性転移の高圧
下 THz ESR 測定による研究
講演者：竹原 良祐
所属：神戸大学理学研究科物理学専攻極限物性物理学研究室
要旨： S = 1/2 反強磁性ダイマーを基本構造とするスピンギャップ系物質では、磁場や圧力の印加により、興味深い状態の実
現 が 期 待されている[1]。Cu2 (C5H12N2 )2Cl4（以下 CuHpCl と略）は発見当初、スピン
ギャップΔ = 10.8K を有するスピンラダーのモデル物質と考えられていた[2]。しかし
近年、非弾性中性子散乱や量子化学計算により 3 次元的に結合した反強磁性ダイマ
ー系として見直され、再び注目を集めている[3]。また本系については、0.85GPa で圧力印加による不純物スピンが誘起する反強磁性秩序[4]が示唆されているが、その本質

図. 圧力下の磁化率の温度依存性

は十分には解明されていない。そこで本研
究では、圧力下での磁化測定、高圧下 THz ESR 測定[5]を用いて本物質の圧力効果の詳細を明らかにすることを目的としている。
本研究では圧力下 ESR 測定に先行して、単結晶試料に対して詳細な圧力変化のもと、磁化率の温度依存性を測定した（図）。0.47 GPa の圧力までは、8.5 K 付近にブロードなピークを持つ
スピンギャップ系特有の振る舞いを示しており、その挙動は圧力に対してほとんど変化していない。しかし、0.59 GPa で突然キュリー的な振る舞いが現れ、0.70 GPa 以上では圧力を上げてもほとんど変化しないことがわかった。更にこの変化は圧力に対して可逆的であることが分かった。
この様に本研究では、スピンギャップ系物質 CuHpCl において 0.6 GPa 付近での圧力誘起の非磁性−磁性転移を見出した。観測された振る舞いは、先行研究で提案される、圧力印加に伴って徐々に生ずる孤立スピンという描像[4]よりは、0.6 GPa 付近での反強磁性相互作用を消失させる
ような構造相転移という描像の方がより適当であることを示す。講演では本系の高圧下 THz ESR
測定の結果も含め、上記の詳細を報告する。

[1] M. Matsumoto et al., Phys Rev. B 69, 054423 (2004).
[2] G. Chaboussant et al., Phys. Rev. B 55,3046 (1997).
[3] J. J-. Somoza et al., Dalton Trans. 50, 1754 (2021).
[4] M. Mito et al., Phys. Rev. B 65, 104405 (2002).
[5] T. Sakurai et al., J. Magn. Reson. 259, 108 (2015).

P7

第八回西日本強磁場科学研究会 （2021 年 9 月 24 日 オンライン研究会）

タイトル：ESR 測定への利用を見据えたコンパクトジャイロトロンの立ち上げ
講演者：奥谷 顕
所属：福井大学遠赤外領域開発研究センター
要旨：電波と光の中間にある 1 THz 前後のテラヘルツ帯（100 GHz～10 THz）は、高出力を持つ光源が無いことからテラヘルツギャップと呼ばれ、応用分野の開拓が遅れていた。しかし近年では、強力な光源としてジャイロトロンが注目されるようになっている。ジャイロトロンはサイク
ロトロン共鳴メーザー現象を利用し、磁力線に沿って回転する電子の運動エネルギーをマイクロ波のエネルギーに変換することで、数 W～数 kW の強力なマイクロ波を発振することが可能である。
当センターで開発された FU CW CI はコンパクトでありかつ多周波の発振が可能なジャイロト
ロンである [1]。ジャイロトロンに必要な超伝導マグネットの小型化や、補助磁場を不要とし必要となる機器を減らすなどの工夫により省スペース化や省コスト化が行われている。発振できる
周波数はおよそ 100 GHz～400 GHz となっている。これらの周波数は超伝導マグネットやパルス
強磁場を用いた電子スピン共鳴（ESR）測定において頻繁に用いられている。高出力でありながらもコンパクトで取り回しが良い本ジャイロトロンの特性を活かし、パルス強磁場 ESR 測定装
置やメンブレン機構による磁気検知型 ESR 測定装置などと組み合わせることで、将来的にはこれまでにない高感度な ESR 測定装置が実現できるものと期待される。本講演では、コンパクト
ジャイロトロンの立ち上げの現状について報告する。図 1 はコンパクトジャイロトロンとその制御装置等を含めた全体像の写真である。およそ 4 m 四方の内に必要な装置が設置されている。な
お、現在立ち上げを行っているコンパクトジャイロトロンは、先行研究と同じ設計ではあるが別途作製された 2 号機となっている。

図 1

コンパクトジャイロトロン装置の全体像[1] T. Idehara et al., J. Infrared Millim. Terahertz Waves 33, 724 (2012).

P8（2021 年 9 月 24 日

第八回西日本強磁場科学研究会

オンライン研究会）

タイトル：S = 1/2 スピンラダー物質 Cu(DEP)Br2 の磁性の圧力依存性
講演者：森川悦司 A, 二本木克旭 A, 木田孝則 A, 本多善太郎 B, 鳴海康雄 A, 金道浩一 C, 萩原政幸 A

所属：A 阪大先端強磁場, B 埼玉大院理工, C 東大物性研
要旨：磁性イオン Cu2+（S = 1/2）が二本足ラダーを形成する Cu(DEP)Br2 (DEP = 2,3diethylpyrazine)は、ラダーの leg と rung 方向それぞれの反強磁性的交換相互作用の大きさの比がJleg/Jrung ≃ 0.5 であり、ラダー間が DEP 分子により隔てられているためにラダー間の相互作用がとても小さな二本足ラダーである事が期待される。比熱、帯磁率 [1]から、Cu(DEP)Br2 は非磁性基底状態と第一励起状態間にエネルギーギャップを持つことが報告されている。このエネル
ギーギャップは臨界磁場 Hc ≃ 7.6 T で消失し、磁場誘起の量子相転移を起こすことが観測されている[1]。また、スピンギャップを有するダイマー系物質 TlCuCl3 では磁場誘起量子相転移が観測されている[2]。TlCuCl3 においては磁場だけでなく静水圧の印加によりスピンギャップが閉じ、非磁性から反強磁性秩序状態への量子相転移を起こすことが観測されており、その臨界圧力近傍では新奇な励起モードが観測される等の興味深い現象が報告されている[3]。本研究では、Cu(DEP)Br2 に対して強磁場および高圧力を複合的に作用させることでスピンギャップを制御し、この物質における量子相転移の振る舞いを調べることを目的としている。拡散法で合成された針状単結晶試料を粉末にして、圧力下で LC 共振回路を用いた強磁場下での磁気測定(LC法) [4]を行った。
図 1 に、比較の為に行った誘導法による常圧下での強磁場磁化測定結果(a)と、LC 法による測定
結果(b)を示す。dM /dH のピークより求めた転移磁場 HC1、HC2 と LC 法で観測された 2 つのピー
ク構造の現れる磁場が概ね一致することから、LC 法による磁気測定が転移磁場の決定において有効であることがわかる。講演では、LC 法で測定した Cu(DEP)Br2 の磁性の圧力変化について報
告する。

1.2

powder 35.3 mg

1.0

3.5

T = 1.4 K
HC2

0.8

3.0

HC1

0.6

2.5

0.4

2.0

0.2

1.5

4

Magnetization ( µB / Cu )Cu(DEP)Br2

4.0x10f (1.4 K) - f (20 K) (kHz)(a)

dM / dH

dM / dH

Magnetization ( µB / Cu )

1.2

-3

(b)
3

2

1

Cu(DEP)Br2
T = 1.4 KCu(DEP)Br2

powder 35.3 mg

1.0

1.0

0

10

20

30

0.6

2.5

0.4

2.0

0.2

1.5

0
0

1.0

10

20

30

Magnetic Field (T)

-1
0

10

20

30

Magnetic Field (T)Magnetic Field (T)

図 1 (a)誘導法による強磁場磁化過程

3.0

T = 1.4 K

HC1

4.0x103.5

powder 5.7 mg
HC2

0.8

0

0

(a)

(b)共振周波数変化の磁場依存性[1] Z. Honda et al., J. Phys. Soc. Jpn. 81, 113710 (2012).
[2] H. Tanaka et al., J. Phys. Soc. Jpn. 70, 939 (2001).
[3] Ch. Rüegg et al., Phys. Rev. Lett. 100, 205701 (2008).
[4] 二本木克旭,他,日本物理学会 2020 年秋季大会,11aC2-1d-3