INSS JOURNAL Vol. 20 2013 NT-7109ニッケル基合金の発生域き裂進展速度に及ぼす冷間加工の影響
Effect of cold work on initiation stage crack growth rate of nickel based alloys
福村

卓也 (Takuya Fukumura)＊ 1

戸塚

信夫 (Nobuo Totsuka)＊ 1

要約 ニッケル基合金の発生域き裂進展速度への冷間加工の影響を見るために，20％および 40％
冷間加工を加えた 3 種類の 600 合金を平板試験片に加工し，PWR 一次冷却材環境中で発生域き裂
進展速度を測定した．一部データのバラツキが大きく傾向が異なるものもあるが，ほぼすべての材料で応力の増加とともに発生域き裂進展速度が増加する応力依存性が見られた．冷間加工により耐力等が増加することにより，同じ応力で比較すれば，冷間加工は発生域き裂進展速度を抑制されるか，ほぼ同程度である．
キーワード

ニッケル基合金，600 合金，冷間加工，発生域き裂進展速度，PWR

Abstract
To investigate the effect of cold work on initiation stage crack growth rates ofnickel based alloy, initiation stage crack growth rates were measured for simulated PWR primarywater conditions using flat type specimens which were prepared from three different heats of alloy
600 and then 20 and 40% cold worked. Almost all data showed the stress had an increasing linear
dependency on crack growth rate ; however there was some scattering of data and some materials
showed a different tendency. Since yield strength was increased by cold work, for the samestress, the initiation stage crack growth rates were restrained or were not changed significantly
by cold work.
Keywords

1.

Nickel based alloy, alloy 600, cold work, initiation stage crack growth rate, PWR

はじめに

PWSCC き裂進展速度に関しては，平板定荷重試験により，材料依存性や応力依存性が報告(1),(3)されていニッケル基合金は耐食性に優れ，加圧水型原子炉

る．

（PWR, pressurized water reactor）の圧力容器管台

ニッケル基合金の PWSCC では，冷間加工によりや管台溶接部等 PWR 一次系の圧力バウンダリを構成

進展域のき裂進展が促進され，冷間加工度 20％では，する主要な部位に広く使われているが，PWR 一次冷

き裂進展速度が約 10 倍になるデータも報告(5)されて却材環境下では一次冷却材応力腐食割れ（PWSCC,

いるが，発生域のき裂進展速度に及ぼす冷間加工の影

primary water stress corrosion cracking）を起こすこ響は把握されていない．

とが知られている(1),(2)．

そのため，本研究では，異なる成分で溶製した（以ニッケル基合金の PWSCC では微小き裂の発生後，下 異 な る ヒ ー ト と い う）3 種 類 の ミ ル ア ニ ー ル

き裂進展速度が小さい段階を経て，急激に加速するこ（MA, Mill annealed）600 合金について，20 およびとが知られており(1),(3),(4)，PWSCC のき裂進展速度

40% 冷 間 加 工 を 加 え た 供 試 材 を 用 い，発 生 域 のは進展速度が小さい発生域とき裂進展速度が大きい進PWSCC き裂進展速度を PWR 一次冷却材模擬環境中

展域に分けて考える必要がある．進展域の PWSCCで測定した．

き裂進展速度に関しては，CT 試験片による定荷重試
験により，材料，温度，応力，冷間加工度への依存性があることが報告されている(4),(5)．一方で発生域の＊1(株)原子力安全システム研究所

技術システム研究所

110

2.

INSS JOURNAL Vol. 20 2013 NT-7

試験方法

め，約 0.5mm 深さ方向に研磨し，断面に観察された発生域き裂深さを計測し，式(1)で示す発生域き裂進2.1. 試験材料

展速度（発生域 CGR）を求めた．
発生域CGR=

試験材料は異なるヒートの 3 種類の MA600 合金を

a
t

(1)

ここで α は観察断面における最大き裂深さ，t は試圧延により 20% および 40％の冷間加工（CW, cold

験時間である．

worked）を加えたものである．それぞれの材料の組成と機械的性質を表 1 に示す．材料の最終熱処理は950℃で 1 時間熱処理後，水冷とした．なお，ヒート༢఩ : mm

A, B, C は一部のプラントで使用されている材料の成分を模擬したものである．

2.2. 試験方法
発生域き裂進展速度の測定にあたり，供試材を図 1

図1に示す平板定荷重試験片に加工した．試験片を図 2 に平板試験片形状および寸法

示す液循環式腐食試験装置に取り付け，PWR 一次系
模擬水質（500ppmB(ほう酸)+2ppmLi(水酸化リチウム)+ 溶存水素 2.7ppm）で定荷重試験を行った．
なお，PWSCC き裂進展速度はアレニウス型の温度依存性を示すことが知られており，温度加速のため，試験温度を 360℃とした．負荷応力はパラメータとして耐力と引張強さの間で変化させたが，冷間加工材では耐力と引張強さの差が小さく，ほぼ耐力近傍の負荷応力を設定した．一定時間経過後，試験片を取り出し，その平行部約 20mm を切り取って，深さ方向にき裂長さを計測できるように図 3 に示すように樹脂に埋
表1
ヒート
A
B
C
ヒート
A

B

C

C
0.03
0.04
0.06

発生域き裂進展速度測定ニッケル基合金の材料組成（上）および機械的性質（下)
Si
0.27
0.20
0.24

加工度
(％)
0
20
40
0
20
40
0
20
40

Mn
0.39
0.17
0.23
温度
(℃)
360
360
360
360
360
360
360
360
360

P
0.004
0.005
0.006
耐力
(MPa)
220
747
865
218
724
895
219
701
894

S
0.001
0.001
0.006

Ni
73.52
74.75
74.25
引張強さ
(MPa)
645
793
904
629
769
933
608
765
927

硬さは室温，荷重 0.3kg で測定．

Cr
16.06
15.80
16.07
伸び
(%)
46.8
15.2
10.8
42.8
12.8
9.2
36.8
16.0
10.0

Fe
8.91
8.42
8.75
絞り
(%)
70.0
66.9
61.0
67.5
63.3
54.9
63.4
54.3
42.1

Ti
0.41
0.40
0.15

単位：重量 %
Cu
0.02
0.02
0.02
硬さ
(Hv)
153
265
295
154
273
300
152
259
298

INSS JOURNAL Vol. 20 2013 NT-7

ᷫ࿶ᑯ
Ar ࠟࠬ

111

ࠝ࡯࠻ࠢ࡟࡯ࡉ

಄ළེ

⹜㛎

᳓⚛ࠟࠬ
᳓⚛ࠟࠬ

⺞ᢛᮏ
ᾲ੤឵ེ

᳓⾰⸘᷹
ࡐࡦࡊ

ࠕࠠࡘࡓ࡟࡯࠲
㚟േ♽੍ᾲེ㜞࿶ቯ㊂ࡐࡦࡊ
図2

引張機構付循環式腐食試験装置系統概要

囲 で 応 力 の 増 加 と と も に 発 生 域 CGR が 増 加 し，

20mm
ࡁ⿣

2mm

20%CW では応力約 550~760 MPa の範囲で応力の増᭱኱ࡁ⿣῝ࡉ

加とともに発生域 CGR が増加する傾向が見られる
が，40%CW では応力約 600~800 MPa の範囲で発生
域 CGR の顕著な変化は見られなかった．応力と発生

ヨ㦂∦῝ࡉ

域 CGR の傾きは 0%,20%CW 材で顕著な差は見られず，40%CW 材では明確な応力依存性が見られなかっᶞ⬡た．なお，冷間加工度により負荷応力の範囲が変化しているのは，強度や耐力が異なるためである．そのため異なる冷間加工度の材料を同じ応力で試験したデー
タは少ないが，応力約 550 MPa で冷間加工度 0% と

図3

最大き裂深さ測定のための樹脂埋めイメージ

20% の発生域 CGR を比較すると，冷間加工度 20% の発生域 CGR は冷間加工度 0% に比べて約 1 桁小さくなっている．

3.

試験結果

ヒート B 材 0%CW では応力約 420~590 MPa の範囲で，20%CW では応力約 560〜750 MPa の範囲で，3.1. 発生域 CGR への冷間加工の影響

40%CW では応力約 600〜900 MPa の範囲で応力の増加とともに発生域 CGR が増加する傾向が見られた．

発生域 CGR と応力の絶対値の関係をヒート A, B,

応力と発生域 CGR の傾きは 0%，20%CW 材で顕著なC 材について評価した結果をそれぞれ図 4〜図 6 に示差は見られず，40％ CW 材では若干低下した．同じす．図 中 の 実 線，点 線 お よ び 1 点 鎖 線 は そ れ ぞ れ

応 力 で 比 較 す る と 応 力 約 500〜590 MPa の 範 囲 で0%，20% および 40％ CW 材の発生域 CGR の最小二20%CW 材は 0%CW 材の発生域 CGR と顕著な差は見

乗 近 似 を 示 す．図 中 の 赤 の 矢 印 は 同 じ 応 力 で はられなかった．一方，応力約 600~750 MPa の範囲で20%CW 材の発生域 CGR が 0%CW 材に比べて低下し40%CW 材は 20%CW 材と比べて発生域 CGR は若干ていることを，青の矢印は同じ応力では 40%CW 材の小さい傾向が見られた．

発生域 CGR が 20%CW 材に比べて低下していることを示したものである．
ヒート A 材 0%CW では応力約 400~550 MPa の範ヒート C 材 0%CW では応力約 500〜630 MPa の範囲で，20%CW では応力約 560〜740 MPa の範囲で，40%CW では応力約 650〜810MPa の範囲で応力の増112

INSS JOURNAL Vol. 20 2013 NT-7Ⓨ⏕ᇦ䠟䠣䠮 /m䡡s-1

1.E-1040%CW 材は 20%CW 材の発生域 CGR と比較して数

0%CW
20%CW
40%CW

分の一と小さい傾向が見られた．

1.E-113.2.

1.E-12微小き裂の成長

耐力比 1 近傍の応力負荷条件下でヒート B 材を用い，試験時間とき裂発生数，最大き裂深さ，発生域
CGR の関係を整理した結果を図 7〜図 9 に示す．

1.E-13
300

400

500

600

700

800

900

図 7 に示すように試験時間 100 時間ではいずれの冷間加工度でもき裂は確認されなかった．なお，光学顕ᛂຊ /䠩䠬䠽

微鏡での検出限界は数 μm 程度である．冷間加工度
図4

発生域 CGR と応力の関係（ヒート A 材)

20％では試験時間 2134 時間の範囲で，冷間加工度40% では試験時間 1000 時間の範囲で試験時間の増加

1.E-10-1

1.E-11間加工を加えていない材料は耐力比 1 近傍の応力負荷条件下では試験時間 1000 時間でき裂の発生は見られ

120

1.E-12

300

400

500

600

700

800

900

ᛂຊ /䠩䠬䠽

図5

䛝⿣ᩘ 1

1.E-13

発生域 CGR と応力の関係（ヒート B 材)

80
60
40
20
0

1.E-10

0%CW
20%CW
40%CW

-1

Ⓨ⏕ᇦ䠟䠣䠮 /m䡡s

0%CW
20%CW
40%CW

100

0

500

1000

1500

2000

2500

᫬㛫 /h

1.E-11

図7
1.E-12

1.E-13
300

400

500

600

700

800

900

ᛂຊ /䠩䠬䠽

図6

き裂数と試験時間との関係

120

発生域 CGR と応力の関係（ヒート C 材)加とともに発生域 CGR が増加する傾向が見られた．
応力と発生域 CGR の傾きは 0%，20%，40%CW 材で顕著な差は見られなかった．同じ応力で比較すると応᭱኱䛝⿣῝䛥 /μm 1Ⓨ⏕ᇦ䠟䠣䠮 /m䡡s

とともにき裂数が増加する傾向が見られた．一方，冷

0%CW
20%CW
40%CW

CW20%
CW40%

100
80
60
40
20
0
0

力約 560〜630 MPa の範囲で 20%CW 材は 0%CW 材

500

1000

1500

2000

᫬㛫 /h

の発生域 CGR と比較して数分の一と小さい傾向が見ら れ た．ま た，応 力 約 650〜740 MPa の 範 囲 で

図8

最大き裂深さと試験時間との関係

2500

INSS JOURNAL Vol. 20 2013 NT-7

113

なかった．なお，40%CW 材のき裂数が試験時間 1000

図 8 に示すように最大き裂深さに関しては，冷間加時間では 29 個であるのに対し，試験時間 1021 時間で工度 20％では試験時間 2134 時間の範囲で，冷間加工

114 個と大きく増加した理由は不明である．

度 40% では試験時間 1000 時間の範囲で試験時間の増加とともに最大き裂深さが増加する傾向が見られた．

1.E-10
1-1Ⓨ⏕ᇦCGR /m䡡s

図 9 に示すように耐力比 1 近傍の応力負荷条件下で

20%CW
40%CW

の発生域 CGR は，20%CW 材では試験時間 2134 時間の 範 囲 で 約 5.7×10-12 m/s〜 約 2.1×10-11 m/s，40%CW 材 で は 試 験 時 間 1416 時 間 の 範 囲 で 約

1.E-11

6.4×10-12 m/s〜1.2×10-11 m/s であり，冷間加工度や時間によって発生域 CGR の顕著な変化はなく，およそ 1×10-11m/s であった．

1.E-12
0

500

1000

1500

2000

᫬㛫 /h
図9

2500

3.3.

皮膜およびき裂のミクロ観察

腐食の状況を見るために，平板定荷重試験片表面皮発生域 CGR と試験時間との関係
100h, 1.0Ȫy

膜の時間変化を SEM により観察した結果を図 10 に示す．100，300 および 1021 時間は 40%CW ヒート B
300h, 1.0Ȫy

50 µm

1021h, 1.0Ȫy

1931h, 0.9Ȫy6430h, 0.8Ȫy

図 10 平板定荷重試験片表面皮膜の時間変化(40%CW ヒート B 材，温度 360℃)

114

INSS JOURNAL Vol. 20 2013 NT-7

材で耐力相当の荷重をかけたものであるが，1931 時

長いものと短いものが混在している．図 12 の上の図間と 6430 時間は荷重をそれぞれ耐力の 0.9 倍およびはき裂の間隔が狭い例であり，き裂の間隔が 10μm 程

0.8 倍としたものである．100 時間では表面の加工痕度となっている．下の図はき裂の起点の情報を得るたは鮮明であり，粒子状の付着物も少ないが，300 時間

めに，深さ 10μm 以下の微小なき裂の表面近傍を観察

以上では表面の加工痕が鮮明ではなくなり，粒子状のしたものである．試験片の表層には加工によると見ら付着物の量や最大粒子径が増加しているように見えれる微細な粒子状構造が見られ，粒子状構造の界面とる．6430 時間以上では粒子状の付着物がクラスター結びついたき裂も観察された．

状に集合したものが一面に観察された．

40％ CW ヒート B 材の平板定荷重試験片の微小断

表面き裂の観察例を図 11 に示す．試験片は 40％

面き裂を EBSD で観察した結果を図 13 に示す．ほぼ

CW ヒート B 材で耐力相当の荷重を負荷し，1000 時

表層部直下から粒界に沿ってき裂が進展していること

間経過したものである．荷重方向とは垂直方向に長さが分かる．

50μm 以上のき裂が観察された．
40％ CW ヒート B 材の平板定荷重試験片の微小き

4.

考察

裂の断面の SEM による観察結果を図 12 に示す．試験後の試験片の平行部約 20mm を観察した範囲では，

4.1. 発生域 CGR に及ぼす冷間加工の影響

き裂の発生間隔に規則性は見られず，き裂間の距離が発生域 CGR を応力で整理すると，ほぼすべての材
料で応力の増加とともに発生域 CGR も増加する傾向が見られ，またその傾きも顕著な差がなく，冷間加工Ⲵ㔜᪉ྥ

を加えた材料でも冷間加工を加えていない材料と同様に，応力の増加とともに発生域 CGR が増加する応力依存性があり，その傾向の材料による影響は顕著ではないと考えられる．なお，40%CW ヒート A 材については，データのバラツキが比較的大きく，傾向が見ࡁ⿣

えにくくなっている．40%CW ヒート A 材の材料特性は他のヒートと顕著な違いはないので，データのバ
ラツキが大きい理由は不明である．
図 4 から図 6 の矢印に示すように，同じ応力で比較すると，ほぼすべての材料で冷間加工を加えることにより，発生域 CGR は低下しており，同一応力下では冷間加工が発生域 CGR を抑制する傾向が見られ，その傾向の材料による影響は顕著ではないと考えられる．進展域では，同一応力下では冷間加工が進展域
CGR を増加させることとは対照的に冷間加工は発生
域 CGR を抑制する．
その理由としては，表 1 に示すように冷間加工により耐力が上昇しているためと考えられる．一般的に応力が耐力を超えると SCC の感受性が増加するといわれ て お り (6)，冷 間 加 工 に よ る 耐 力 の 上 昇 が 発 生 域
CGR を抑制したと考えられる．また，冷間加工が進

10μm

展域 CGR を増加させる要因として，冷間加工により材料中に導入された空孔が応力勾配により，き裂先端
近傍に集積し，粒界結合力を低下させる機構も考えら

図 11 平板試験片表面き裂観察例(1000 時間，40%CW ヒート B 材，1.0 σ y，360℃)れており (7)，平滑表面では応力勾配がなく，き裂の発生にはこの様な機構が働きにくいと考えられる．

INSS JOURNAL Vol. 20 2013 NT-7

115

Ⲵ㔜᪉ྥ

10μm

㏆᥋ࡋࡓࡁ⿣

⢏Ꮚ≧ᵓ㐀

2μm

図 12 平板定荷重試験片き裂断面観察例(1021 時間，40%CW ヒート B 材，1.0 σ y，360℃)

㻞μ㼙
2 μm

図 13 平板定荷重試験片き裂の EBSD 観察例(1021 時間，40%CW ヒート B 材，1.0 σ y，360℃)

冷間加工材では，応力の増加とともに発生域 CGR

響は異なる材料でも同様に働くと考えられる．

が増加する応力依存性，冷間加工を加えていない材料に比べて同じ応力では発生域 CGR が抑制される傾向

4.2.

微小き裂の発生・成長挙動が異なるヒート材でもほぼ同様に見られ，本研究の範囲内で冷間加工材の発生域 CGR に及ぼすこれらの影

耐力比 1 近傍の負荷応力の条件下で，発生に及ぼす

116

INSS JOURNAL Vol. 20 2013 NT-7

試験時間の影響について見ると，き裂の深さについては図 8 に示すように，試験時間の増加とともに最大き
裂 深 さ も 深 く な る 傾 向 が 見 ら れ た．CW40% とCW20％材で最大き裂深さの時間変化に顕著な差は見られない．き裂数については図 7 に示すように，冷間加工を加えていない材料では 1000 時間でき裂の発生Ⓨ⏕ᇦCGR=1.910-11 m/s

は見られないが，20％および 40％ CW 材では試験時間の増加とともにき裂数も多くなる傾向が見られ，本研究の範囲で冷間加工材のき裂はその深さ，数の両方が時間とともに増加している．耐力比 1 近傍の応力負荷条件下での発生域 CGR については，図 9 に示すよ
うにおよそ 1×10-11m/s であり，試験範囲内で顕著な変化はないと考えられる．
本研究では深 さ 等 異 な る 条 件 の き 裂 か ら 発生 域
CGR を求めており，試験条件の妥当性確認のため，

図 14 ニッケル基合金のき裂進展の時間変化(3)(材料：MA600，応力：529 MPa，温度：360℃，
試験水：500 ppmB(ほう酸)+2 ppmLi(水酸化リチウム)+ 溶存水素 4 ppm)

得られた CGR が発生域のものであり，進展域に移行していないかを検討する．き裂の進展域では複数き裂の合体成長過程によりき裂の進展速度が急激に増加す

4.3.

微小き裂の起点

るといわれている (3)．複数き裂が合体するにはき裂の間隔が短い必要がある．比較的き裂の発生数の多いき裂の起点の情報を得るため，深さ数 μm 程度の極サンプルでは観察領域 40mm に 114 個のき裂が観察

初期のき裂の断面を観察した結果では，図 12 の下のされ，平均き裂間隔は 351μm とかなり大きいものと図に示すように，試験片の表層には加工によってできなる．き裂の発生間隔に規則性は見られず，き裂間のたと思われる微細な粒子状の構造が見られ，この粒状距離が長いものと短いものが混在している．図 12 の構造の界面と結びついているように見えるき裂が観察

上の図に示すようにき裂の間隔が短いものでは 10μmされた．このことは材料表面の粒子状構造の界面が選程度となっているが，き裂が合体したことを示すもの

択的に腐食され，粒子状構造物直下の粒界と結びつは断面からは観察されなかった．同じサンプルの表面

き，き裂の起点となることを示唆すると考えられる．

では図 11 に示すように 50μm を超えるき裂が観察さ

また，微小なき裂を含む結晶の方位差を断面の EBSD

れたが，ほぼ直線的な形状であり，単一き裂が成長しにより調べた結果，図 13 に示すように，極表面からたように見える．冷間加工を加えていないニッケル基

き裂は粒界に沿っており，き裂は初期の段階から粒界合金で平板定荷重を用いたき裂深さと試験時間の関係割れであると考えられるが，き裂の起点に関しては更は図 14 に示すように，き裂深さ 100μm ではき裂進展に詳細な分析が必要である．

速度が小さく，200μm を超えたき裂深さではき裂進
展速度が増加していることが報告 (3) されている．本

5.

まとめ

研究で測定された最大き裂深さは 100μm 程度であり，き裂深さとしては図 14 のき裂進展速度の小さい領域

20％および 40％冷間加工を加えた 3 種類の 600 合で あ る．ま た，本 研 究 で 測 定 さ れ た 最 大 の 発 生 域

金を平板試験片に加工し，発生域 CGR を測定した結CGR は 2.1×10-11 m/s で あ り，図 14 の 発 生 域

果，以下の知見が得られた．

CGR1.9×10-11m/s とほぼ同等となっている．本研究(1)負荷応力の増加と共に発生域 CGR が増加する応の範囲内では複数き裂が合体した兆候が見られないこ

力依存性は冷間加工を加えても変わらない．

と，平均的なき裂間隔が大きいこと，試験時間に対し(2)同じ負荷応力で比較すれば，発生域 CGR は冷間

てき裂深さや発生域 CGR の増加が急激ではないこ

加工により抑制されるか，ほぼ同程度である．

と，き裂深さが報告されているき裂進展速度が変化す
る深さより小さいことから，き裂としては発生域であると考えられる．

INSS JOURNAL Vol. 20 2013 NT-7

文献（１）戸塚信夫, 釜谷昌幸, 藤井克彦, 寺地巧, 「PWR
一次系環境下における 600 合金の応力腐食割れの発生と予測」,INSS MONOGRAPHS No.3, 原子力安全システム研究所, (2008).
（２）戸 塚 信 夫，酒 井 俊 治，中 島 宣 夫，光 田 弘 道，「MA600 合金の PWSCC 挙動に及ぼす溶存水素の影響」，INSS JOURNAL Vol.6, 原子力安全シ
ステム研究所, pp121-127(1999).
（３）M. Kamaya, N. Totsuka,” Influence of interaction
between multiple cracks on stress corrosion
crack propagation”, Corrosion Science, 44, p2333(2002).
（４）酒 井 俊 治，戸 塚 信 夫，釜 谷 昌 幸，中 島 宣 夫，
「MA600 合 金 の １ 次 冷 却 水 中 応 力 腐 食 割 れ(PWSCC)進展速度に関する研究」，INSS JOURNAL Vol. 7, 原 子 力 安 全 シ ス テ ム 研 究 所,
pp129-136(2000).
（５）「平成 17 年度 Ni 基合金応力腐食割れ進展評価
技 術 実 証 に 関 す る 事 業 報 告 書」,独 立 行 政 法 人
原子力安全基盤機構, (2007).
（６）Z. Szklarska-Smialowska, ” Factors Influencing
IGSCC of Alloy 600 in Primary and Secondary
Waters of PWR Steam Generators”，Proceedings of Fourth International Symposium on
Environmental Degradation of Materials in
Nuclear Power Systems ‒ Water Reactors, TMS,
August 6-10, 1989, in Jekyll Island, Georgia, 6-1(1989).
（７）K. Arioka, T. Yamada, T. Miyamoto, T. Terachi,”
Formation of Cavities Prior to Crack Initiation
and Growth on Cold-Worked Carbon Steelin

High-Temperature Water”, Corrosion Science,66(1), (2010).

117