放射光ニュース
験では， Ge のバンドがフェルミ準位より深いところに位新博士紹介
.

氏名置し，ホールが Fe 由来の軌道に導入されることがわかっ坂本祥哉（日本学術振興会

海外特別研究員

た。このことによって，従来から議論されてきたキャリア

スタンフォード大学， SLAC 国立加速器研究

誘起強磁性の理論がこの物質では適用できないことが明ら所）かになった。最後に，室温で強磁性を発現する ( Ga, Fe )

.

論文提出大学東京大学

Sb に対して行なった RPES と XMCD 実験を紹介する。

.

学位種類

博士（理学）

この実験では XMCD により有限の軌道磁気モーメントが.

取得年月

2018年 3 月観測されたことから， Fe の 3d 電子数が 5 個（ Fe3＋ ）で.

題目Electronic structures and magnetic propertiesはなく 6 個（Fe2＋）である可能性を提案した。

of Fe-doped ferromagnetic semiconductors（Feをドープした強磁性半導体の電子構造と磁性）.
.

使用施設（ビームライン）

XMCD による (Al, Fe)Sb の磁化過程の研究1,2)( Al, Fe ) Sb は絶縁性の強磁性半導体である。キュリー
温度は Fe を 10 ドープすることによって 40 K まで到達

SPring-8 BL23SUする。この 10 ドープした試料に対し XMCD 測定を行要旨
スピントロニクス分野では，電子の電荷の自由度に加えい，その磁化曲線を調べた結果を Fig. 1 ( a )に示す。低温

スピンの自由度を情報技術に応用することが目標とされて（4.5 K）において，磁化は低磁場で急峻に増加したのち，いる。特に，半導体の性質と磁性体の性質の両方を兼ね備高磁場でも緩やかな増加を示す。この高磁場における線形えた磁性半導体は， Mn をドープした InAs や GaAs で強の磁化増大は，キュリー温度以下でも常磁性の Fe が存在

磁性が発見されたのを契機に，盛んに研究されてきた。こしていることを意味している。一方，キュリー温度以上での Mn ド ー プ III V 族 強 磁 性 半 導 体 で は Mn2＋ が In3＋ /は，常磁性だけでは説明できない大きな磁化の増加がみら

Ga3＋ を置換するために， Mn は磁気モーメントとしてだれる。このことは，キュリー温度以上でもナノメートルサけでなくアクセプターとして働く。Mn 原子間の強磁性相イズの強磁性の領域が存在し，系が超常磁性となっている互作用がキャリアによって媒介されることから，電場印加ことを示唆している。この振る舞いを定量的に解析するたや光照射によってキャリア濃度を変調することで，磁性のめに，超常磁性を記述するランジュバン関数と常磁性を記外場制御が可能である。しかしながら，この Mn ドープ

述する線形関数の和を用いて，フィッティングを行なっ

IIIV 族強磁性半導体では， p 型伝導しか実現できず，また。フィッティング係数は，ナノサイズ強磁性領域の持つたキュリー温度が最大でも200 K と室温より低いことが実磁化の大きさ m ，超常磁性あるいは強磁性に寄与する Fe用上の大きな課題であった。の割合 x である。フィッティングの結果は Fig. 1(a)におい最近， Fe をドープした半導体，( In, Fe ) As : Be, ( Ga,て実線で示し，得られたフィッティング係数は Fig. 1(b)にFe)Sb, (Al, Fe)Sb, (In, Fe)Sb, Ge : Fe が強磁性を発現す示す。x は低温でも50にとどまり，室温においても20ることが報告され，上記の課題を克服する可能性を持つと程度の Fe が強磁性超常磁性に寄与しているとわかっして注目を集めている。実際，( Ga, Fe ) Sb と ( In, Fe ) Sbた。また，超常磁性を担う領域の持つトータルの磁化はのキュリー温度はそれぞれ最高で340 K と335 K であり室300400 mB と見積もられ，これは，この領域内に Fe 原子温より高い。また (In, Fe)As : Be と (In, Fe)Sb は n 型，が100個ほど存在することを意味する。このナノスケール( Ga, Fe ) Sb, Ge : Fe は p 型，( Al, Fe ) Sb は絶縁性の半導の強磁性領域は，Fe 濃度が空間的に揺らぐことによって，体である。本博士論文では，これらの Fe をドープした強磁性半導体の電子構造や磁気的性質を，軟 X 線を用いた吸収分光（ XAS ），磁気円二色性（ XMCD ），角度分解光電子分光（ARPES），共鳴光電子分光（RPES）で調べた。
実験は SPring-8 BL23SU に常設されている XMCD 装置と光電子分光装置を用いて行なった。
以下では，まず ( Al, Fe ) Sb の磁化過程を Fe の L2,3 吸収端における XMCD で調べた結果について述べる。この
実験では， XMCD 強度の磁場と温度依存性を詳細に調べることで，この物質において 300 400 mB 程度の大きさのナノスケールの強磁性領域がキュリー温度（ 40 K ）より高い室温まで存在することを明らかにした。次に Ge : Feのバンド構造を ARPES で調べた結果を紹介する。この実

Fig. 1(Color online) Magnetization curves and ˆtting parameters.
(a) Magnetization curves of the 10 Fe-doped sample. (b)Fraction of Fe atoms (x) contributing to ferromagnetism(FM) or superparamagnetism (SPM), and total magnetic
moment ( m) per nanoscale ferromagnetic domain.

116 ● 放射光 March 2019 Vol.32 No.2
(C) 2019 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research放射光ニュース ■ 新博士紹介

Fig. 3Fig. 2(Color online) Photoemission spectra of Ge : Fe (Fe 6.5).
(a) ARPES spectra around the G point. The photoemission
peak positions were ˆtted by a Fourier series, shown by solidcurves. (b) RPES spectra at the Fe L3 absorption edge.

Fe 濃度の濃い領域で形成しているものと思われる。な(Color online) Schematic energy diagram of Fe ions in IIIV semiconductors. Fe 3d orbitals are split into t2 and e orbitals due to crystal ˆeld splitting. t2 orbitals hybridize withhost valence bands and form bonding (ta) and anti-bonding(tb) orbitals.

XMCD と RPES を用いて調べた。 XMCD からは有限のお，キュリー温度以下で m が急激に減少しているが，こ軌道磁気モーメントが観測され，3 価の Fe だけでなく，2れは系が強磁性となりランジュバン関数で磁化の振る舞い価の Fe が存在することが示唆された。共鳴光電子分光かを説明できなくなるためであると考えらえる。

らは， Ge : Fe の場合と同様にフェルミ準位に Fe の状態が観測された。Fig. 3 に想定される Fe の電子構造を示す。

ARPES による Ge : Fe の電子構造の研究3)
Ge : Fe は p 型の強磁性半導体であり，キュリー温度はFe の 3d 軌道は結晶場により t2 軌道と e 軌道に分裂し，t2軌道はさらに母体の価電子バンドと p d 混成することに最高で 210 K に達する。 Si 上に成長できることから，既より，結合性軌道 tb と反結合性軌道 ta を形成する。Fe の存の半導体技術と整合性が良く，応用が期待される。Mn価数が 3 価の場合は minority-spin の電子は存在せず，ま系の強磁性半導体に用いられてきた平均場近似に基づく理たホールも導入されないが， Fe の価数が 2 価の場合，論では，ホールが母体の価電子帯に入り，その遍歴的なminority-spin の電子が e 軌道を占有し，ホールが p d 混ホールが局在した Mn スピンの強磁性相互作用を媒介す成反結合性軌道に導入される。現在までに強磁性が報告さるとされてきた（ valence-band モデル）。本研究では，れている Fe ドープ半導体は，総じて価電子帯のエネル

Ge : Fe ( Fe 6.5  , TC ＝ 100 K ）に対し， ARPES 測定をギーが高く，電子が価電子帯を占有し Fe3＋ となるより，行い，バンド構造を直接観測することで，このモデルがFe の e 軌道に入り Fe2＋ となった方が安定となりうる。こGe : Fe に 適 用 可 能 か 調 べ た 。 Fig. 2(a) に G 点 周 り のの場合には Mn 系の場合と異なり， minority-spin の e 軌

ARPES スペクトルを示す。スペクトルからは母体の Ge道間における二重交換相互作用が働く可能性があり，それ由来の重い正孔バンド（ HH ），軽い正孔バンド（ LH ），が高温の強磁性の起源となる可能性を提案した。

スプリットオフバンド（ SO ）が明瞭に観測され，価電子

参考文献

帯の頂上がフェルミ準位より0.35 eV ほど下に位置していることがわかった。Fe の L3 吸収端で測定した共鳴光電子スペクトル（ Fig. 2 ( b )）からは，フェルミ準位上に Fe の3d 軌道由来の状態があることがわかった。これらのことから，上述した価電子帯モデルはこの物質に適用できず，ホールは Fe の 3d 軌道由来の不純物バンドに導入されることが明らかになった。

XMCD と RPES による (Ga, Fe)Sb の電子構造の研究4)( Ga, Fe ) Sb は p 型強磁性半導体で Fe を 25 ドープす
ると，キュリー温度が340 K の室温強磁性が実現する。その起 源を明 らか にする ため に，こ の物質 の電 子構 造を

1)

S. Sakamoto, L. D. Anh, P. N. Hai, Y. Takeda, M. Kobayashi,
R. Nakane, Y. K. Wakabayashi, Y. Nonaka, K. Ikeda, Z. Chi,
Y. Wan, M. Suzuki, Y. Saitoh, H. Yamagami, M. Tanaka andA. Fujimori (in preparation).
2) S. Sakamoto, L. D. Anh, P. N. Hai, G. Shibata, Y. Takeda, M.
Kobayashi, Y. Takahashi, T. Koide, M. Tanaka and A.
Fujimori: Phys. Rev. B 93, 035203 (2016).
3) S. Sakamoto, Y. K. Wakabayashi, Y. Takeda, S.-i. Fujimori,H. Suzuki, Y. Ban, H. Yamagami, M. Tanaka, S. Ohya and A.
Fujimori: Phys. Rev. B 95, 075203 (2017).
4) S. Sakamoto, N. T. Tu, Y. Takeda, S.-i. Fujimori, P. N. Hai,
Y. K. Wakabayashi, G. Shibata, M. Horio, K. Ikeda, Y.
Saitoh, H. Yamagami, M. Tanaka and A. Fujimori:
arXiv:1811.07467 (2018).

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