￨‑5
テ ラヘ ル ツ時 間領 域 分光法 の 高速 化
安井 武 史大阪大学大学院基礎工学研究科
em̈ail:t‐u.ac.jp
httpノsml.me.es.osaka―u.acjp/yasui@me.es.osaka¨m)は 、ちょうど光波 と電波の境界に位置 し、
テラ今ルツ領域 (周波数 =0.1‑10 THz;波長 =30‑3000 μ
これまで良質な レー ザー光源や高感度検出器 が無か つたため、ほとん ど研究が行われ ていない未開拓電磁波領域であ つた。 しか し、最近の安定な超短パ ルス レーザーの出現 と超高速デバ イス技術の発達によ り、
パルス状の TI―
Iz波 (以下 THzパ ルスと略す)力ヽヒ較的容易に生成 ・検出できるよ うにな つてきたため、以下に示す特徴 と相まって新たな応用展開が活発になっている。THzパ ルスは、光波 と電波の境界 に位置するということか ら、その両者の性質を有するユニー クな電磁波である。具体的には、(1)自由空間伝搬、②非金属物質 に対する良好な物質透過性及び低散乱性、(3)極低 エネルギー ・極低侵襲性、(4)コヒー レン トビー ム、
メー ジング測定や分光測定が可能、といつた特徴
短パルス特性、(6)広帯域 スペク トル、(7)イ(5)超を有する。近年、THz領 域において ビタ ミン ロ糖 ・医薬品 ・農薬 "禁 止薬物 ・プラスチ ック爆弾 ・ガン組
織 を始め とした様々な物質が固有の吸収スペ ク トル (TIIz指紋 スペ ク トル)を 示す ことが明らかにな り、
この 口Hz指 紋 スペク トルを利用 した 口眩 分光法が新 しいセンシング手段や品質評価手段 として注 目されている。
THzパ ルス を用 いた代表的分光法である THz時 間領域分光法 (羽Iz‐■)S)で は、まず THzパ ルス電場 のー
時間波形を取得 し、それ をフ リエ変換する ことに よ り振幅 と位相のフー リエ ・スペ ク トルを得る。 しかし現状では、THzパ ルス電場 の時間波形を直接的 に実時間測定 は不可能なため、ポンプ ・プ ロー ブ法 により間接的に時間波形を取得 しなければな らない (図 1及 び図 2)。ポンプ ・プロー ブ法では、フェム ト秒 レーザー光 を THz発 生用ポンプ光 と THz検 出用 プロー ブ光に分岐 し、ポ ンプ光 を ■セ 発生素子 (光伝導アンテナや非線形光学結晶など)に 入射する ことに よ り TIIzパルスが発生する。ここで、機械式ステー ジによる光路長変化 (機械式時間遅延走査)を プ ロー ブ光に与えると、THz検 出素子 (光伝導ア ンテナや電気光学結晶な ど)に 入射する THzパ ルス とプ ロ,ブ 光 のタイ ミングが変わ り、プ ロー ブ光 のパルス時間幅で切 り出された各タイ ミングにおける THz振 幅値 を得る ことで きる6そ して、 プロー ブ光 に、順次、‐
光 路長変化 (時間遅延)を 与え、異なるタイ ミングでの THz振 幅値を同一 の時間軸 上にプロッ トする ことで、TIセパルスの電場時間波形 を再現する ことがで きる。時間軸はステー ジ移動量 (光路長変化量)と 光速 か ら算出する。振幅及び位相のフー リエ ・スペ ク トルは、THz電 場時間波形をフー リエ変換する ことによって得る。THzTDSに おけるスペ ク トル分解能は測定時間窓の逆数、スペク トル ・レンジは時間波形のサ ンプ リング間隔 (時間分解能)の 逆数でそれぞれ決定 され る。 この ような機械式時間遅延走査 とフー リエ変換に基 づいた従来法では、スペ ク トル分解能向上 と測 定時間短縮が トレー ドオフの関係にある上に (高いス ペTHzpulse

フェム ト秒 レー ザーTHν く,レス

￨測 定＼

ヽ T理
ヘ ペ √
延予
1 1終時間遅延時の´
手渉、間遅延走査ブ ロー ブ光TDS)
図2 測 定タイミングチャー ト (従来Tttz‐

図 1 実 験配置 (従来 THz―TDS)

一‑26‑=

ク トル分解能を得るには長 いステー ジ移動が必要 となるため測定時間が長 くなる)、時間遅延走査ステー ジの移動量を基準にスペク トルの 目盛 り付けを行うため高確度な分光計測が困難であつた (T比引DSで よく用 いられるステ ッピングモ■ター駆動式ステージの位置決め確度は概 して低い)。
我 々は 、 この よ うな従来法 の 問題点を解 消す る手段 と して非機械式高速時間遅延走査が可 能な非 同期光サ ンプ リング法 (Aos法 )に 着 目 し、 これ に基 づ いた高速 TI―
Iz―
口DS(AOS― THz―TDS)の 研究 を行 つていーーる[1]。
測定装置 とタイ ミングチ ャ トを図 3及 び図 4に 示す。AOS―■セ TDSで は、モ ー ド同期周波数がわず か に異 なるよ うに寺1御された 2台 の独立 した フェム ト秒 レー ザ ー を用 い る (モー ド同期周波数差 二△f=fl―
ニ ーら)。2台 の レ ザ を ■レ 発生用ポ ンプ光 と T陀 検 出用 プロー ブ光 の 各 々に用 いると、パ ルス周期 が わず
か に異 な るので、TIセパ ルス (モー ド同期周波数 1)と プロー ブ光 (モー ド同期周波数 ら)が THZ検 出素子で重なるタイミングがパルス毎に自動的にずれていく。すなわち、機械式ステージを用いることな く自動的に波形全体をサンプリング測定することにな り、時間的に拡大された THz時 間波形信号はオシロスコー プで直接観測できる [時間スケニル拡大率=(1なTDSに より機械式
ぅ(1縄H仏 」。 このような AOS―THz―
ステー ジが省略でき、高速時間遅延走査が可能となる (走査周期は 1/Afl。
時間波形のサンプリング間隔 (時間分解能)は S■1ん‑17/fl=△ズ12)であるので、スペク トル ・レンジはF口ツ△fとなる。本手法でけ、
嘔e=1/S=島ペパ
い常に ルス周期に等し 測定時間窓 (=1/fl)をT DSの 理得ることができるので、ス ク トル分解能はTHz―論限界値であるモー ド同期周波数 (=1縄)と なる。
安定化t l l 御装爾波 一定)

THz

THz′やレス

Tttz′ 《′♭』ヽTHZ

A

出素子

発生素子

検蟄プ
ス
シI静ニ上上上戚 ̲担灘鷺彊難̲V

図4 測 定タイミングチャー ト ωOS‐THz‐TDS)

図 3 実 験配置 lAOS―THz‐TDS)

AOS―THz―
TDSで は、TIセパルス発生用ポンプレーザー (モー ド同期周波数 fl)とT比乙パルス検出用プーロ ブレーザー (EE一ド同期周波数=り の各々のモー ド同期周波数を安定化すると同時に、両レーザーのモー ド同期周波数の差周波 (△f〒1‑り が任意の値で一定となるようにレーザー制御を行う必要がある (非THz̲TDSに おける時間スケール拡大率 (1込0を 安定かつ任意同期光サンプリング光源)。さらに、AOS・ーに設定するためには、モ ド同期周波数差 (△0を 安定化かつ可変化するためのレーザー制御が必要であーーる。そこで、各々のレTザ のモ ド同期周波数 (1,ら)を 独立に高安定化すると同時に、差周波 (△うーー一を任意に選択しかつ高安定化できる制御システムを開発した (図5)。ポンプレ ザ 光の 部は超高速光検出器によって検出される。次に、モー ド同期周波数の変動を拡大するため、ルビジウム周波数標準 (確1)を度 5*1011、安定度 2*10・ 外部同期信号に用いた周波数シンセサイザー (tcq.三8.18GHz)とヘテロダイ
ニモン検波することにより、ド同期周波数の第 100次高調波成分を250kHz程度のビー ト信号として抽出する。さらに、ルビジウム周波数標準にロックした任意波形発生器からの信号を参照信号 (■eq.=2501cHz)とーーー
して用 いた PLL回 路と共振器 ミラ 取付け ピエ ゾ素子で レ ザ 共振器長を制御することにより、モー ド同期周波数の安定化市1御を行 う。一方、プロー ブ レーザーのモー ド同期周波数も、ポンプレーザー と同様な制御 システムを用いて安 定化を行 う。その結果、ポンプ レニザー 及びプ ロ■ ブレーザ ーのモー ド同期周波数 (1,ら)は 2つ の独立 した制御系でル ビジウム周波数標準 と同 レベル までそれぞれ高安定化され る。こ
こで、同一のル ビジウム周波数標準を外部基準 としお互 い位相 ロックされた 2台 の任意波形発生器か ら供
f=1‑6)を 任意に選択する
給 され る PLL用 参照信号 にわずかな周波数オ フセ ッ トを与えれば、差周波 (△ことが可能になる (図5で は 100Hz)。本制御 システムでは、独立 した 2つ の制御ルー プを用いた差周波の安定化において周波数シ ンセサイザーの周波数変動が相殺 されるので、極めて高い レベルで差周波が安定化できる。その結果、差周波の安定度で制限 され る両 レーザ ー の最小周波数差 (△0を 極 めて小 さい値まで設定可能 となる。

一‑27‑―

Pupp‖ ght(fl=81.8MHz)
Probe light(f2=81.8MHz)

fs laser#2

Rb frequencystandard(accuracy=5*10-11,stability=2*19-rtDBM
図 5 フ ェム ト秒非同期光サ ンプ リング光源 . PZT:ピ エ ゾ素子,PD:超 高速光検出器 ,DBM:ダミキサー,LPF:ローノくス 。フ ィル ター,PLL: フェー ズ 。ロ ック ・ル ー プ.

ず

図 6は 、フリーランニング状態と安定化制御状態におけるポンプ光及びプローブ光のモー ド同期周波数 (1,3)
及び両 レーザーの差周波 (△つ の安定度を示 している。にては、安ビジウム周波 彗
関し定化制御状態ではル
1,とら

ブル ・バ ランス ・ぼ

光のモー ド同期周波数の最小周波数差は圧 の変動によって制限され るので、1 0 0 μ
H z オ ー ダーの差周波設定も可 能が同程 事の安定性が実現 されてお り、安= 化 制御システム 思により周波数安定度 が大幅に向上 していることが分か る。8‑ 方 、A f に 関 しては、フ リー ラ ンニ ング状態で H z ォ数J― ダーの変動が、安定化制御によ り 1 0 μ
H z オ ー ダー まで抑制 されて いる ( ゲー ト時間 1 秒 ) 。ポンプ光 とプロー ブ

で

1@lsec,lX10・1@10Sec,2×り
lσ数標準(2X10・@100Sec)と
§10‐?

00101

110
Gate Jme(sec)100

図 6 レ ーザー周波数安定度である。
TDS装 置 を図 7に 示す。AOS―TI―
実際に開発 した AOS―THz―
I z―
T DSで は、非同期光サ ンプ リング光源 、SFG(和周波発生光)相 互相関測定 部 、Ⅲ z―
TDS部 とい う三つの 要素 か ら構成 されて いる。非同期光サ ンプ リ

ング光源か ら出力されるレーザー光の一部は ビームスプリッター で抽出され、SFG相 互相関測定部に導かれる。SFG相 互相関測定部では、 2つ の レーザー光を非線形光学結晶に非共軸入射することによって発生した SFG相 互相関信号光を光電子増倍管で検出 し、電流― 電圧変換アンプで増幅 した後、AOS―Ⅷ z̲■)s―における時間原点信号 として利用する。■七 TDS部 では、非同期光サ ンプリング光源からの 2つ の レ〒ザー光を ¶Hz発生用ポンプ光及び 口眩 検出用 プロ=ブ 光としてそれぞれ利用する。■セ パルスの発生 および検出には、光伝導アンテナを使用 した。AOS法 の原理に基づき時間的に拡大された ■七 パルス電場時間
ンプ リン
波形は、SFG信 号を トリガー としたデジタル ・オシロスコー プ (電圧分解能 8ビ ッ ト、2.5*106サグ/秒)も しくは高速デジタイザー (電圧分解能 14ビ ッ ト、lo8サンプリング/秒)に よつて直接測定 される。
TDS装 置では必須の時間遅延走査用機械式ステー ジとロックイン増幅器が省略されていること従来のロセーが分かる。
̲一‑28‑一自 ―ブ光

非同期光サ ンプ リング
光源!

1

非線形光学響i晶ll
1

漁「ぷ理郭…

I SFG相互様 関信号光一――̲̲￨11lI′

謗￨

電群 電Ft変換アンプl￨￨時間原点信号ll

SFG相 互相 関測定部
TDS装 置
図 7 AOS―THz―■)S装置の ■セ 発生及び検出にボウタイ型光伝導アンテナを用 いて実験を行 つ
まず、上述の AOS―■セーた。図 8oは パルス周期に等 しい測定時間窓で取得 した T比乙パルスの電場時間波形である。非同期光サン
プリシグ法の原理により、時間的にスケール拡大された時間波形 (時間スケール拡大率=1/Af 818,000)をデジタル ・オシロスコー プで直接測定 した (1000回積算、測定時間 10秒 、データ数 25000点)。実際のオシ ロスコー プの時間スケールはグラフ上側に示されている。図 8ф)は図 8oの 時間スケールを拡大 し、測定時間窓 100pSで■セ パルスの電場時間波形を示 したものである。ロセ 発生及び検出に狭帯域スペク トル特性を有するボウタイ型光伝導スイッチを用いているためパルス幅が拡がつているが、ロセ パルスの電場時間波形が確認できる。図 8oは 従来の TH′TDS装 置 (時間遅延動作ステージ及び ロックイ ンアンプを使用)に より得た ■セ 時間波形である (測定時間 5分 、デー タ数 256点 )。図 8o)と図 8oの 比較か ら、AOS―Ⅲ z―
TDSに よつて THzパ ルス波形が正確に取得できている.ことが確認できる。従来法では機械式スーテ ジを用いて時間遅延走査を行うため時間遅延量の増大に伴い測定時間も増大するが [図8oと 同スケールの時間波形を得るためには 5分 *120倍=10時 間が必要]、AOS―Ⅲ z―
TDSで は時間遅延量に依存せず常に一定時間 (この場合 10秒)で 測定可能であり、大幅な測定時間短縮が実現できている。
Timeon oscilloscope(ps)020446080

５．
ｏもΦ画︶
コΦ
颯９﹄
︵︒
も ｐ機今つこ ０も﹂０﹂

ｏＦｏ■ン０〇一田今つｏ︶０一■m e ( n S )04060Time(ps)

(a)

(b)

0246810︲

Time on osc‖!oscope(ms)
02468

2080

100020■406080me(ps)100(C)

THz―TDS(時 間窓パルス周期)、O AOS― THz‐TDS(時 間窓
図 8 THzパ ルス電場時間波形の比較。CalAOS―100ps)、lcl従来法 (時間窓 100ps)

100回積算 (測定時間 ls)、1000回積算 (測定時間 10s)を行 つは、10回積算 (測定時間 100ms)、
図 9(→zパⅢ
ルスのた場合の電場時間波形を示 している。高速積算化処理により測定 SN比 が向上 している様子が確認できる。また、図 9oは 積算処理を行わずスムー ジング処理のみ行 つた場合の THzパ ルス波形 を示―‑29‑―

してお り、単 一 スイー プ ( 測定 時間 1 0 m s ) で も信号波形取得が可能な ことが 分か る。
Time on oscilloscope(nS)
２100150200050

100150 200Time(ns)050． ０ ｏ ０〇今コＣ︶℃一﹂ ｔ︺ 一Ш

８10015020050100Time(ps)

150

200

１50００６４１２． ① Ｏ 〇０
事 ｔ一 高﹈今００︶０一0Tirne On Oscilloscope(ns)つ４０2503000250300(a)(b)

図 9 THzパ ルス時間波形における積算効果。la)積算あり、lby積算な し。
THz¨TDSで は、THzパ ルスの電場時間波形 を測定 し、それ を フー リエ変換す る ことに よ り、振幅及 び位相 の周波数ス ペ ク トル (フー リエ ・ス ペ ク トル)を 得 る。図 8(oの 電場時間波形 (測定時間窓=パ ルス周期=12.2ns)をフー リエ変換 して得 られた振幅スペ ク トルを図 10(りに示す。グラフ上側の水平座標 はオシ ロスーーーー
コ プの時間スケ ルをフ リエ変換 して得 られた周波数スケ ル を示 してお り、下側の水平座標は時間スケール拡大率によ り校 正された実際の周波数 スケールを示 している。THz発 生及び検出に狭帯域 スペ ク
トル特性 を有するボウタイ型光伝導 スイ ッチを用いているためスペ ク トル範囲が 0.5■
セ以下に制限されているが 、THz振 幅スペク トルが詳細に測定できている ことが確認できる (スペ ク トル分解能 81.8NIIHz)。
比較 のため 、従来法の図 8oの 電場時間波形をフー リエ変換 して得た振幅スペ ク トル を図 10o)に示す (スペTDSに よ リスペク トル分解能が大幅に向上 しているこク トル分解能 10GHz)。両者を比較すると AOS―THz―とが分かるが、これは両者 の測定時間窓 の違 いに起因 している。従来法 でも十分 に長 い機械式ステー ジ (スペ ク トル分解能 81.8NIIHzを達成するためには 1.8mのス トロー クが必要)によ り時間遅延走査 を行えば同様のス ペ ク トル分解能 は可能であるが 、非常に長 い測定時間 (10時 間以上 )を 必要 とする。それに対 してAOS―THz TDSで は、TDSの 理論限界スペ ク トル分解能 (=モー ド同期周波数=81.8Nttz)
極めて短時間でTIレーが 実現可能である。
Frequency on oscilloscope(MHZ)
0,0

1.0

0.2

0.40.61.0６０４０２２００８４0.0
0.0０

五 Ｅ ＜
︵５ ０ ︶ ① Ｏ コ 一

0.6０．
→コ こ ｏ０３響
五Ｅ ＜
一0.8

0.0
0.2
0.4
Frequency(THZ)

0.0o.6(b)(a)
図 1 0 THz振 幅 スペ ク トル の比軌

0.204
Frequency(THZ)(alAOS―THz‐TDS(時間窓 12 2ns)、 O 従 来法 ( 時間窓 1 0 0 p s )次に、THzス ペク トルの広帯域化を実現するため、THz発 生素子及び ■セ 検出素子をダイポール型光伝―‑30‑一■■■導アンテナに変更 した。同時に、フェム ト秒非同期光サンプリング光源のモー ド同期周波差を loL(従 来は 10o池)と することにより、AOS―THz―TDSの 時間スケール拡大率を 8,180,000倍(従来は 818,000倍)まで拡大 した。その結果、現状の THz検 出エ レク トロニクスの周波数帯域内 (lNIH2)で最大 田Iz(従 来は0.8THz)までの ■セ スペク トルが測定可能になる。図 11(のは測定された T比 電場時間波形 (測定時間窓50ps、1090スイ■プ)を 示 しており、図 8oと 比較するとパルス幅が大幅に短縮化されていることが分かる。 この時間波形をファ リエ変換 して得 られた振幅スペク トルが図 1loで あり、スペク トル帯域が 2口Hz付近まで拡大できていることが確認できる。
Tirne On Osc:構oscope(μ s)00.52.0５

一室

５60５20.
40Tlme(ps)０

遷 く110も０１蕊 ︶ ｏ ℃奪0,32ps

１︵感０樽︐ ０Ｏ ｅ
Ｏ一今懸傷︶で一滞 ｔ一額‐

0Frequency on Osci:loscope(MH2)004008012016
0.2
024

00.5
11.3
Fttqttettcy(THz)2

図 1l THzス ペ ク トルの広帯域化。(al電場時間波形、O振 幅スペ ク トル。
この よ うな AOSTTHz―
T DS法 は高速 ・高スペ ク ト
ル分解能 とい う特徴以外に、汎用性が高 いとい う
側面も持 つ 。例 えば、今回用いたモー ド同期チタ
ン コサ ファイア レーザー に替わ り、4ヽ型化可能なモー ド同期 ファイバ ー レーザニ を光源 として用 いLasercontroln

ればt極めて実用的な THz分光装置 となる(図12)。
すなわちt2台 の■ ニ ド同期周波数安定化ファイバー レーザーの出力を光 ファイバ■で THz発生用及び THz検出用光伝導アンテナに直接カップリン
TDSでは必須の機械式時間グすると、従来の THz―ーー遅延走査機構や レ ザ 光の自由空間光学系が省略できる。その結果、光源も含めてtコ ンパク トロ
堅牢 ・安定 ・メンテナンスフリー ・安価といった実用性を兼ね備えた 『誰でも何処でも使える』THz
図 1 2 汎 用 A O S ‐T H z ―T D S 装 置分光装置が可能になる。
まとめ と して、非同期光サ ンプ リング法に基 づいた非機械式高速時間遅延走査によ り、 これまでのTHz‐DSで 問題とされた測定時間短縮とスペク トル分解能向上の トレー ドオフを解消 した。その結果t理論限界スペク トル分解能 (=モー ド同期周波数)を 短時間で達成することに成功 した。
参考文献

毬ynchゅ nouS Oplcal samplinO terahertz lme¨ domain[11 ■ Yasui, E.San9yOShi and I IAraki, ツspectroscopy fbr ultrahigh spectral resolution and rapid data acquisitionil,Appl.Phys.Lett.,1/o1 871061104(2005).

￨‑31‑̲