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放射光第巻第号

(

)

実験技術

光軸収差と色収差を補償する四象限 X 線移相子システム
沖津康平1，上ヱ地義徳2，佐藤公法3，雨宮慶幸2
1東京大学工学部総合研究機構，2東京大学大学院新領域創成科学研究科物質系専攻，
3産業技術総合研究所

X-Ray Four-Quadrant Phase Retarder System Compensating for
OŠ-Axis and Chromatic Aberrations
Kouhei OKITSU1, Yoshinori UEJI2, Kiminori SATO3 and Yoshiyuki AMEMIYA2
1Institute of Engineering Innovation, School of Engineering, The University of Tokyo,
2Department of Advanced Materials Science, Graduate School of Frontier Sciences, The University of Tokyo,
3National Institute of Advanced Industrial Science and Technology

Abstract
An X-ray optical system composed of four transmission-type phase retarders which can compensate for both oŠ-axis
and chromatic aberrations (phase-shift inhomogeneity due to angular divergence and energy spread of incident X-rays),
has been newly developed. The scattering planes of four phase retarders were set to be inclined by 45 deg, 135 deg(＝45deg＋90 deg), 225 deg(＝45 deg＋180 deg) and 315 deg(＝45 deg＋270 deg), respectively, with respect to the direction ofincident polarization. We have obtained vertically polarized X-rays with 0.98 degree of vertical linear polarization converted from horizontally polarized synchrotron X-radiation by using the four-quadrant phase retarders, whereas thedegree of vertical linear polarization generated by quadruple phase retarders of one-quadrant geometry (giving Braggre‰ections in the identical direction and corresponding to a single phase retarder of the same total thickness; 1246 mm) was
0.89. This estimation was made at the cobalt K-absorption edge (7709 eV) which allowed 13 of incident X-rays to betransmitted through the four diamond crystal phase retarders, in a condition that horizontal beam divergence and energy
spread of incident X-rays were 45 arcsec and 1.5 eV, respectively.

.

能であることを指摘した。しかし当時は完全結晶製造の技

はじめに

. X 線移相子にまつわる歴史的背景

術が なかった ため，この 指摘は長く実 現しなかっ た。

方解石の結晶を通して物体を観察すると物体が二重にな

1950 年代の終わりに極めて完全度の高いシリコン結晶のって見えることを発見したのは Bartholinus （ 1669 年）で育成技術が開発され，動力学的回折理論の研究は再び盛んある。これが光の偏り，すなわち偏光の発見であるから，に な っ た 。 こ の 流 れ の 中 で 1972 年 ， Skalicky と可視光域における偏光の研究には300年以上におよぶ歴史

Malgrange2)は完全結晶を用いた X 線移相子の可能性を指がある。偏光子，検光子，移相子といった可視光域におけ摘した。以降，放射光の実用化の進展とともにブラッグ反る偏光光学素子は 19 世紀にはすでに出そろっており，射された X 線を用いる反射型移相子の可能性が模索され

カー効果，ポッケルス効果といった電気光学効果や，磁気たが37)一般的な実用には至らなかった。この間， 1979 年

光学効果であるファラデー効果などを用いて可視光の偏光には Hart と Rodrigues8) によって極めて消光比の高い Xを自在にコントロールする手法には，すでにおよそ 1 世

線偏光子および検光子が発明されている。
一方，放射光の実用が進むにつれ， 1980 年代以降，偏紀にわたる技術の蓄積がある。今日，可視光の偏光解析
は，物理，化学，生理医学などの広い研究分野に対して一

光 X 線を用いた物性研究が次第に活発に行われるように般的な観測手法を非常に多く提供し，活発に応用されていなる。 1980 年の Templeton 夫妻の発見9) により，結晶のる。

異方性の研究手法として Polarized XAFS という新分野が一方， 1912 年に Laue が X 線の結晶による回折現象を開拓された10) 。 1983 年， Dmitrienko11) により理論的に予発見した後， 1910 年代から 1930 年代にかけて， Darwin,

測された ATS (Anisotropy of the Tensor of Susceptibi-

Ewald, Laue らによって完全結晶中で回折を起こす X 線

lity ) 散乱は，辻 et al.12) ，長野 et al.13) ，石田14) らによっの振る舞いを記述する理論（動力学的回折理論）が構築さて 実験 的に観 測さ れ， 村上 et al.15,16) によ って 結晶の 電れた。 1939 年， Moliere1) は，この動力学的回折理論に基

荷，軌道秩序の観測へと応用された。これらは， X 線のづいて，完全結晶を X 線に対する偏光光学素子として応偏光と結晶構造異方性との相関に関わるものであったが，用すれば，可視光と同様な偏光解析が X 線に対しても可偏光 X 線は磁性研究にも盛んに応用されるようになって――(C) 2003 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research

放射光第巻第号()

いく。 1987 年， Sch äutz et al.17) により oŠ-axis 放射光を用いて発見された X 線磁気円二色性（XMCD ）の研究は，
現在，世界的な活況を呈しており，これに対応するファラデー効果は， 1990, 1991 年に Siddons, Hart ，雨宮ら18,19)
によって報告されている。XMCD の計測手段としては，
挿入光源（楕円偏光マルチポールウィグラー）からの放射
光20) も用いられるようになった21) 。また 1985 年に並河 etal.22) によって磁気共鳴ブラッグ散乱が発見され，これの直線偏光 X 線および円偏光 X 線を入射したときの偏光ス
ペクトルの変化は，それぞれ，森 et al.23,24)，河田 et al.25)
によって報告されている。このような状況の下で， X 線の偏光を自在に制御する手段を求める機運が，次第に高まっていったと言っていい。

1991 年，平野，石川，菊田は，ブラッグ条件の近傍で完全結晶を透過する X 線を用いる透過型 X 線移相子2632)を開発した。反射型および透過型 X 線移相子はいずれも

s 偏光 X 線と p 偏光 X 線の位相差を利用するものであるが，平野らは，この位相差の X 線入射角に対する依存性が，透過波の場合，反射波に比較して桁違いに小さいことに着目したのである。このことによって，透過型移相子は反射型移相 子に比較し て格段に実 用的なもの となり，

XMCD 測定の手段として，活用されるようになった3335)。
. 光軸収差を補償する二象限 X 線移相子

Figure 1. The left drawing (a) shows the practical arrangement of
X-ray double phase retarder system compensating for the oŠ-axis
aberration of transmission-type phase retarder. The right upper (b)and right lower (c) drawings show dispersion surfaces in the reciprocal space corresponding to the ˆrst and second phase retarders,
respectively. a1, b1 and c1 in (b) and a2, b2 and c2 in (c) are vectors
normal to crystal surfaces of the ˆrst and second phase retarders
which excite tie points on the dispersion surfaces with X-ray paths
A, B and C, respectively, in the drawing (a)36).

それでもかつ透過型 X 線移相子には，入射 X 線の角度
発散による位相シフト不均一（光軸収差）の問題が存在する。それゆえ，平野，石川，菊田によって指摘されている理論によれば，ラウエケースの場合，ブラッグ条件より低ように30) ，均一な位相シフトによる高い完全偏光度の X角で入射する X 線が，分散面上の 4 つのタイポイント（s線が必要な場合， X 線ビームの角度発散を抑えることが( y ) 偏光と p (x ) 偏光に対してそれぞれ 2 つずつ）を励起要求される。透過型 X 線移相子における光軸収差の問題

するとき，透過波の振幅の多くは， Lorentz 点， E1 およを克服するために，われわれは既に，逆方向へのブラッグ

び E2 の外側の分散面上の励起点による振幅で占められる

反射を与える二象限移相子を開発し，光軸収差の補償効果ことになる。 X 線がブラッグ条件より高角で入射するとを確かめている36)。

き ， 状況 は逆 とな る。 Fig. 1 ( b )と Fig. 1 ( c )に おい て

Fig. 1 は，光軸収差を補償する二象限 X 線移相子の配は，透過波を考える際，分散面の重要な部分とさほど重要

置と原理を示している。 Fig. 1 の上部に描かれた単位ベ

でない部分を，実線と破線で描くことにより，この事情を

クトル ex, ey, ez は，直交座標系を構成している。入射 X示している。このことにより，透過型 X 線移相子がブラ線は直線偏光しており，その振動方向は，ex＋ey である。

ッグ条件より低角で働くとき，透過波の s( y) 偏光の位相したがって，図が描かれている平面は，入射 X 線の直線が遅れることとなる。第 1 および第 2 移相子が，ともに s

偏光方向に対して45 度傾いている。左の図（Fig. 1(a ））( y) 偏光に位相遅れを与えるように機能するとき，第 1 移は，2 枚のダイヤモンド結晶が，非対称ラウエケースで逆相子に対しては Fig. 1(b)の左上の，第 2 移相子に対して方向へのブラッグ反射を与えるようにセットされている配は Fig. 1(c )の右上の分散面が主に励起されていなければ置を示している。 Fig. 1 (a )に描かれた A, B, C の X 線光ならない。このとき，A, B, C の光路で入射する X 線は，路を考えたとき， A の光路の X 線は， B の光路の X 線よFig. 1(b)においては，ベクトル a1, b1, c1 によって，Fig.

り，第 1 移相子に対して，より高角で入射するが，第 2

1 ( c )においては，ベクトル a2, b2, c2 によって，分散面を移相子に対しては低角で入射する。 C の光路の X 線につ励起することになる。 a1, b1, c1 は，第 1 移相子の結晶面

いては，その逆となる。右上と右下の図（ Fig. 1 ( b )と法線ベクトルであり， a2, b2, c2 は，第 2 移相子の結晶面

Fig. 1 ( c ））は，第 1 および第 2 移相子に対応する分散面

法線ベクトルである。これらのベクトルの位置は， X 線を示している。p(x) 偏光に対する分散面は，s( y) 偏光に入射角のブラッグ条件からのズレにより決定される。ここ

対する分散面より，cos (2uB ) 倍だけ漸近線に近い。ここで， s 偏光と p 偏光の透過波に対する波数ベクトルの差で uB は，移相子結晶のブラッグ角である。動力学的回折

D k o を 導 入 し ， ベ ク ト ル a1 に よ っ て 与 え ら れ る Dk o を

――




放射光

第巻第号()

Dko (a1) のように表すものとする。Fig. 1 (b )から，|Dko

よるイメージング40,4244)，X 線磁気直線二色性（XMLD ）(a1)|＞|Dko(b1)|＞|Dko(c1)| であることがわかるが，こによるイメージング42,4446)がはじめて行われた。特に，Xれとは逆に， Fig. 1 ( c )では，| Dko ( a2 )|＜| Dko ( b2 )|＜線磁気直線二色性（ XMLD ）については，この現象その|Dko(c2)| となっていることがわかる。このことにより，ものの発見となった。しかしながら，透過型 X 線移相子

第 1 移相子と第 2 移相子における位相シフト不均一が相においては，光軸収差のみならず， X 線のエネルギー広殺され，光軸収差が補償されるのである36)。

がりによる位相シフト不均一（色収差）の問題が存在する。

この事情を更に簡単に示したのが， Fig. 2 である。横

本論文の以下の節において，光軸収差と色収差の両方を補軸は移相子に対する X 線の入射角を，縦軸は，移相子に償する四象限移相子の原理と，その有効性を確かめた実験

よる位相シフト量を示している。 2Dq1 の曲線が， 1 枚の結果を記述する47)。

移相子を働かせるときの位相シフト量と X 線入射角の関係を示している。横軸上に示した a の様な強度分布を持.

った X 線が入射するとき，この分布は 2Dq1 の曲線に投影

四象限 X 線移相子の収差補償原理

Fig. 3 は，波長， l と l ＋ Dl における分散面を示してされて，左軸に示した b のような位相シフト量の不均一いる。ここで， Dl は，波長の微小な正の差分量である。

をもたらすことになる。ところが，ちょうど半分の厚さの動力学的回折理論によれば，Laue ケースにおいて， X 線移相子結晶を 2 枚用意して，それらが Fig. 1 のような配がブラッグ条件より低角で入射した場合，透過 X 線の振置で逆方向への反射を与えるようにすると，それぞれの移幅の多くは， Fig. 3 における上の分散面のタイポイント

相子結晶による位相シフト量の曲線は， Dq1 および Dq2

による振幅によって占められ，高角で入射した場合，下ののようになり，2 枚の移相子を透過した後の位相シフト量

分散面のタイポイントによる振幅によって占められる。そは， Fig. 2 に示した Dq1 ＋ Dq2 のような滑らかな曲線にれゆえ， Fig. 1 と同様， Fig. 3 においても，透過型 X 線なる。強度分布 a がこの曲線に投影されたとき，右軸に移相子によって与えられる s 偏光と p 偏光の位相シフト

示した g のようにせまい領域に位相シフト量が分布するこを考える際に重要な部分とさほど重要でない部分の分散面とになり，結果的に 1 枚の移相子に比べてより均一な位を，それぞれ実線と破線で描いてある。Fig. 3 において，

相シフト量が得られるのである。われわれは，この二象限

s 偏光と p 偏光の位相差は，おおよそ実線で描いてある曲

移相子を用いて，硫酸ニッケル六水和物 a 変態結晶にお線のギャップによって与えられると考えていい。一方，

ける X 線自然円二色性（ XNCD ）を測定することに成功

Dl は ， い ま ， 小 さ な 値 で あ る と 考 え て い る か ら ，している37)。さらに， X 線自然直線二色性（XNLD ）によるイメージング4042) ， X 線磁気円二色性（ XMCD ）に

Figure 2. Phase shifts with phase retarders as functions of incident
angle of X-rays. Phase shifts, Dq1 and Dq2 given by the ˆrst and second phase retarders arranged in the anti-parallel geometry, aredrawn by dashed curves. Phase shifts given by the double phaseretarders (solid curves) arranged in the parallel and anti-parallel geometries are given by 2Dq1 and by Dq1＋Dq2, respectively36).

XNCD の 発 見 は ， Goulon et al.38) と Alagna et al.39) に よ っ て
1998年になされており，われわれの発見は彼らの仕事におよそ半年遅れたものと思われる。ただし，われわれの研究においては， XNCD だけではなく X 線自然旋光性（ XNCB ）をも測定しており，両者の間の Kramers-Kronig 関係を確かめているた
め，より決定的な成果であるといえる。

Figure 3. Two sets of dispersion surfaces corresponding towavelengths l (upper) and l＋Dl (lower), where Dl is a positive
diŠerential value of wavelength. Contour of phase shift (plane AB
or CD) between s- and p-polarizations are perpendicular to scattering vector h. Gradient vector of phase shift Dq(s－p)＝q(s)－q(p) or
Dq(p－s)＝q(p)－q(s) is evidently perpendicular to plane AB or
CD47).

――放射光第巻第号()

Lorentz 点， L1 と L2 の周囲の分散面の漸近線からの距離

第二，第三，第四象限の方向へのブラッグ反射を与える移の変化は，無視し得るほど小さい（L1 と L2 は，波長の差相子に対応する分散面を描いてある。以降の記述，およびによる Lorentz 点のズレを示しているのであり， Fig. 1

Fig. 4 と Fig. 5 においては，象限の番号は， X 線の下流(b )と 1(c )における Lorentz 点，E1 と E2 の違いとは，本側から見たように記述するものとする。第一，第二，第質的に異なる）。それゆえ， Lorentz 点，L2 の周囲の分散

三，第四象限移相子の散乱面は，入射直線偏光の方向の水面は，近似的に Lorentz 点， L1 の周囲の分散面が，ただ平単位ベクトルであるベクトル ex に対して， 45 deg, 135

単にシフトしたものであると考えることができる。ここdeg ( ＝ 45 deg ＋ 90 deg ) , 225 deg ( ＝ 45 deg ＋ 180 deg ) ,で，位相シフトの値 Dq(s－p) ＝q(s)－ q(p) と Dq(p－s)＝ q(p)315 deg(＝45 deg＋270 deg），傾いている。ey は，鉛直な－q(s) を導入する。q(s) と q(p) は，移相子を透過すること

単位ベクトルである。第一および第三象限移相子の場合，により， s 偏光と p 偏光の X 線が，空気中を伝搬する場

透過 X 線の s 偏光と p 偏光の方向は，それぞれ， ex － ey

合と比較して与えられる位相シフトである。あきらかに，と ex ＋ ey になる。これとは逆に，第二および第四象限移Dq(s－p) ＝ － Dq(p－s) で あ る 。 実 数 の 値 ， Dq(s－p) と相子の場合は，s 偏光と p 偏光の方向は，それぞれ，ex＋Dq(p－s) は，Fig. 3 が描かれている三次元の逆空間におけey と ex － ey になる。この逆転が，色収差の補償にとってる関数として分布している。 Dq(s－p) と Dq(p－s) の等位面非常に重要である。ここで，第 n 象限移相子（ n ∈{ 1, 2,（コンター）は，Fig. 3 に実線の曲線で描かれた s 偏光と3, 4 ｝）を用いて，入射水平直線偏光を，下流から見て電p 偏光に対する分散面のギャップが等しい点の軌跡である

場ベクトルが反時計回りに回転する楕円偏光に変換する位から，散乱ベクトル h に垂直な，AB ないしは CD のよう

相 差 Dq (nL) を 定 義 す る 。 n ∈ { 1, 3 } の と き ， 正 の 値 のな等位面となる。位相シフトの勾配（グラディエント），

Dq(nL) によって p 偏光の位相が遅れなければならないから，gradDq(s－p) と gradDq(p－s) は ， 等位 面 AB ない し は CD

Dq(nL) は，次のように与えられる。

に垂直なベクトルである。ここで，grad(Dq(s－p)) と grad
(Dq(p－s) ) の向きについて考える。 Fig. 3 の中の Lorentz

Dq(nL)＝q(ns－p)＝q(ns)－q(np),

点，L1 と L2 の左上方においては，s 偏光の位相が遅れ，

where n7{1, 3}.

(1 )この遅れは，ブラッグ条件から離れることによって小さくなる。この場合，Fig. 3 に示したように，grad (Dq(p－s))

これとは逆に， n ∈{ 2, 4 } のとき， Dq (nL) は，次のようには，右を向いており， grad ( Dq(s－p) ) は，左を向いてい与えられる。

る。同様な考察に基づいて， Lorentz 点， L1 と L2 の右下の部分についても， grad (Dq(p－s)) と grad (Dq(s－p)) の向Dq(nL)＝q(np－s)＝q(np)－q(ns),きは， Lorentz 点の左上についての場合と同じである。

where n7{2, 4}.

(2 )Fig. 3 に示したように，位相シフト勾配ベクトル（グラディエント）は， X 線の透過方向に対して，平行，垂直ここで， q (ns) と q (np) は，第 n 象限への反射を与える移相の両方の成分を持っており，このことにより，透過型 X

子を透過することにより s 偏光と p 偏光の X 線に与えら

線移相子には，光軸収差だけでなく，色収差もが存在する

れる，空気中と比較しての位相シフトである。上の考察にことになる。

基づいて， grad ( Dq (nL) ）（ n ∈{ 1, 2, 3, 4 ｝）を Fig. 4 の中

Fig. 4 は，光軸収差と色収差の両方を補償する四象限に 矢 印 で 示 し て あ る 。 Fig. 4 に 示 し た よ う に ， grad

移相子の原理を示している。Fig. 4 における（Q1), (Q2),(Dq(1L))＋grad(Dq(3L)) は，X 線の下流方向を向いており，( Q3 ) , ( Q4 ) の部分には， X 線の下流側から見て，第一，grad ( Dq (2L) )＋ grad ( Dq (4L) ) は， X 線の上流方向を向いて

Figure 4. Principle of compensating for both oŠ-axis and chromatic aberrations of transmission-type X-ray phaseretarder by using four-quadrant phase retarder system. In parts (Q1), (Q2), (Q3) and (Q4), dispersion surfaces corresponding to phase retarders giving Bragg re‰ections in the directions of the ˆrst, second, third and fourth quadrants,
respectively, viewed from the downstream direction, are drawn47).

――




放射光

第巻第号()いる。したがって，ベクトル grad(Dq(nL)) の絶対値が同じ

直方向に 2 mm であり，X 線の水平方向の角度発散は，おになるように 4 枚の移相子をコントロールすることによ

よそで 45 arcsec であった。鉛直方向のビームサイズと放り，∑4n＝1 grad (Dq (nL) )＝ 0 の条件を実現させることができ

射光の発光点からの距離（ 10 m ）から，偏光子に反射さる。

れた X 線のエネルギー広がりは， 1.5 eV であると見積もられた。偏光子と検光子結晶は，（＋－＋－，＋－＋－）

.

四象限移相子の評価実験

平行配置を構成しているので， 1.5 eV のエネルギー広がりを持った X 線の水平直線偏光成分が，検光子結晶のブ

. 実験方法
光軸収差と色収差の補償効果を確認するために，Fig. 5

ラッグ条件を満たしていると考えられる。4 枚の移相子かに示されるような配置の実験を行った。Figs. 5(a), 5(b),らなる移相子システムの上流と下流における X 線強度

5 ( c )に示される配置は，移相子の配置を除いては同じでは，イオンチェンバー IC1 と IC2 によってモニターされある。物質構造科学研究所，Photon Factory の BL 4A かた。

らの白色シンクロトロン放射 X 線は，分光器兼偏光子結移相子結晶 PR1, PR2, PR3, PR4 は，おおよそ直径 5 mm

晶によってコバルト K 吸収端の波長（7709 eV）に単色化

程度の円形をした，表面が(100 )面のダイヤモンド結晶でされ，かつ，水平偏光の直線偏光度は非常に高い値になあり，厚さはそれぞれ，318 mm, 314 mm, 301 mm, 313 mm

る。分光器兼偏光子結晶は，422の 4 回反射を対称ブラッである。入射 X 線のおよそ 13 が， 4 枚の移相子を透過グケースで与えるシリコンのチャンネルカット結晶で，水する。非対称ラウエケースの111反射を与える 4 枚の結晶

冷されている。また，Hart-Rodrigues のオフセット機構8)

は，次のような 3 通りの実験配置でセットされた。

が備えられており，これによって，チャンネルの両サイドに対して約0.6 arcsec のオフセットがかけられている。こ

4 枚すべての結晶が，第四象限の方向へのブラッグ
反射を与える配置（一象限配置），のオフセット機構と 45 deg に近いブラッグ角（ 46.5015

deg ）によって，偏光子の消光比（s 偏光の反射率の p 偏

PR2 と PR4 が，第二象限の方向へのブラッグ反射を与え， PR1 と PR3 が，第四象限の方向へのブラッ

光の反射率に対する比）は，動力学的回折理論に基づい

グ反射を与える配置（二象限配置），て，107 以上であると計算された。これは実験によっても



確かめられている。検光子は，水冷されていないという点

PRn （n∈{1, 2, 3, 4｝）が，第 n 象限へのブラッグ
反射を与える配置（四象限配置）。

を除いて偏光子と同様なシリコン結晶である。偏光子と検ここで一象限，二象限，四象限配置をあえて 4 枚の移相

光子の散乱面は，0.1 deg 以内の精度で，平行になるよう子によって比較するのは，移相子システムの実効的厚さをに調整された。ビームサイズは，水平方向に 2.5 mm ，鉛

同じにして比較するためである。同程度の厚さの移相子結晶を，単に 1 枚，2 枚，4 枚用いて比較してしまうと，枚数が少ないほど位相シフトの勾配が急なブラッグ条件の近くで移相子を働かさねばならず，収差に対して厳しい条件を与えることになってしまうからである。4 枚のダイヤモ
ンド結晶は，回転軸が 45 deg ないしは－ 45 deg 傾いたゴ
ニオメーターにマウントされた。ゴニオメーターは，1 パルスあたり 0.09 arcsec で駆動された。 4 枚の移相子結晶からの反射 X 線は， 4 個の PIN フォトダイオードでモニターされた。
平野，石川，菊田によれば31) ，透過型 X 線移相子によって与えられる s 偏光と p 偏光の間の位相シフトは，近似的に t / Du に比例する。ここで， t は，移相子結晶の厚さ，Du は，移相子に入射する X 線のブラッグ条件からのFigure 5. Experimental arrangement of quadruple phase retardersin (a) one-quadrant, (b) two-quadrant and (c) fourquadrant geometries. MP: a silicon channel-cut monochromating polarizer equipped with Hart-Rodrigues' oŠset mechanism giving fourbounced 422 re‰ection in a symmetric Bragg geometry, A: ananalyzer crystal similar to the polarizer, PR1, PR2, PR3 and PR4: diamond (100)oriented phase retarder crystals giving 111 re‰ection
in an asymmetric Laue geometry whose thickness are 318 mm, 314
mm, 301 mm and 313 mm, respectively, IC1 and IC2: ionization chambers, SSD: a solid state detector of germanium. Bragg-re‰ected Xrays from four phase retarders are monitored by four PIN photodiodes47).

ズレである。したがって， Fig. 4 に描かれた位相シフト
勾配ベクトル grad(Du(nL)) の長さは，位相シフトの微分，すなわち tn /Du 2n に比例する。ここで， tn と Dun は，移相子 PRn の厚さとブラッグ条件からの角度のズレである。
それゆえ， Fig. 5 (c )の配置の場合，次のような条件を満たしつつ移相子を回転させれば∑4n＝1 grad (Du (nL))＝0 の条
件を実現することができる。

――

放射光

第巻第号()

Table 1. Experimental results shown in Fig. 6 were obtained withmeasuring time Mt in sec in angular ranges of |Du4|(Max)|Du4|
|Du4|(Min) in arcsec with angular interval of Du(4Step) in arcsec47)|Du4|(Max)|Du4|(Min)

Du(4Step)

Mt

range 1900.00180.0018.00

1.0

range 2
range 3171.00
90.00

99.00
63.00

9.00
4.50

1.0
2.0

range 4

58.50

49.68

0.18

4.0

range 5
range 6

49.50
25.20

27.00
0.00

4.50
1.80

1.0
1.0

t1
t2
t3
t4
＝
＝
＝
.
Du 12 Du 22 Du 32 Du 42(3)

Fig. 5 の(a), (b), (c)の配置によって生成される垂直偏光の最大直線偏光度を比較するために，式(3)の条件を満たしつつ 4 枚の移相子結晶を回転させて， X 線の残留水平偏光成分を SSD によってカウントした。この際，（ a )と(b )の場合では， 4 枚すべての結晶をブラッグ条件の低角側から高角側へと回転させたが，（ c )の場合は， PR2 とPR4 を低角側から高角側へ， PR1 と PR3 をその逆に回転

Figure 6. Rate of residual horizontal-polarized component of Xrays whose polarization state was converted from the horizontal
polarization by quadruple phase retarder system. (a), (b) and (c)correspond to the geometries shown in Figs. 5(a), 5(b) and 5(c)47).

させた。これは，四象限配置においては，式( 1 )と式( 2 )によって記述されるように，移相シフトの符号の逆転が起こることによる。測定した Du4 の角度範囲と間隔，およ0.982 であった。（ a ) , ( b ) , ( c )の場合における P ([Right.Max)

び測定時間を Table 1 にまとめてある。

の値は，それぞれ，0.880, 0.958, 0.979 であった。二象限. 実験結果

移相子においては，光軸収差補償効果により，一象限移相Figs. 6(a ), 6 (b), 6 (c )は，それぞれ Figs. 5 (a ), 5(b ),子よりも均一な位相シフトが与えられており，また，四象

5 ( c )に対応する実験結果である。横軸は Du4 である。任限移相子においては，光軸収差と色収差の両方の補償効果

意スケールでプロットされた右の縦軸は，4 枚の移相子かにより，一象限および二象限移相子よりも均一な位相シフ

らの反射 X 線強度である。対数スケールでプロットされトが与えられていることが明らかになった。
（b)および(c)た左の縦軸は， Ih /( I[＋ Ih ) である。ここで， I[と Ih は，の場合においては，ブラッグ条件近傍で位相シフトが急激

検光子に入射する X 線の垂直偏光成分と水平偏光成分のに変化することを示す振動プロファイルが見られる。その強度である。Ih/(I[＋Ih) の値は，われわれの以前の論文にような振動は，Fig. 6 ( a )の場合においては，ぼやけてし記述した手法36)によって，IC2 とSSD により測定される X

まっており，観察されない。振動プロファイルは，（b )に線強度から計算された。この際，Du4＝－ 900 arcsec におおける場合よりも，（c)において，より明瞭に観察される。

ける Ih /( I[＋ Ih ) の値を動力学的回折理論による計算に基

この事実もまた，透過型移相子における位相シフト不均一

づいて0.975であると仮定している。垂直偏光の直線偏光が補償された効果の検証であるといえる。

度 P[は，次のように定義され，計算することができる。

BL 4A は，Photon Factory において最も発光点からの距離が短い実験ステーションの一つであるため，四象限移

I[－Ih
2 Ih
＝ 1－
P[＝
.
I[＋Ih
I[＋Ih

(4)

相子による垂直偏光の最大直線偏光度0.98という見積もり
は，最も厳しい評価である。われわれは，Photon Factoryの BL 15C を用いて，垂直偏光の最大直線偏光度としてFigs. 6 ( a ) , 6 ( b ) , 6 ( c )で， Du4 ± 60 arcsec において，さらに高い値を得ている。 Fig. 7 (a )は， BL 15C で行っ

近似的に垂直偏光が生成されたことを示す鋭い谷（ディッた実験結果であり，BL4A で行った実験結果，Fig. 6(c)プ）が観察される。 Fig. 6 の左と右のディップにおけるに対応する。垂直偏光の最大直線偏光度は， 0.994 に達し

垂直偏光の最大直線偏光度 P ([Left.Max) と P ([Right.Max) は，式ている。これは， X 線の水平方向の角度発散 25 arcsec ，(4 )を用いて計算することができる。（a ), (b ), (c)の場合

エネルギー広がり 0.5 eV の条件での評価である。 Fig. 7に お け る P ([Left.Max) の 値 は ， そ れ ぞ れ ， 0.889, 0.958,(b)は，やはり BL15C で行った実験結果であるが，検光

――




放射光

第巻第号()

ッチング法により六方晶コバルト結晶における直線二色性を測定することに成功している。この方法では，垂直偏光と水平偏光を 1 秒程度で切り替えることができる。得られる垂直偏光と水平偏光の最大直線偏光度は，それぞれ，0.98と0.9999に達している。水平直線偏光は，第一象限と第三象限移相子によって与えられた位相シフトを第二象限と第四象限移相子によって与えられる位相シフトで打ち消して，位相シフトゼロの条件を作り出すことによって生成している。これは一見無駄のようであるが，このことによって，移相子のわずかな回転のみで，高い直線偏光度の水平偏光を生成できる。1 枚の移相子を光路から取り去ることなく水平偏光を得ようとする場合，移相子を回転させてブラッグ条件から大きくはずし，かつ，水平に細長い楕円
偏光で妥協することになる。直線偏光度の高い垂直偏光と水平偏光を迅速にスイッチングできることも，また，四象
限移相子のメリットなのである。
Figure 7. Rate of residual horizontal-polarized component of Xrays whose polarization state was converted from the horizontal
polarization by the four-quadrant phase retarder system measured atstation BL15C of the Photon Factory whose distance from radiation source is farther than station BL4A47). (a) corresponds to Fig.
6(c) measured at BL4A and then to the geometry shown in Fig. 5(c). (b) was measured with a (＋－＋－, －＋－＋) geometry ofparallel nicol polarizer and analyzer in which energy spread of Xrays was suppressed into 0.05 eV.

さらに，収差補償型移相子は，高いエネルギー領域で特に有利である。1 枚の移相子は，厚いほどブラッグ条件から離れた角度で使えるので，厚い結晶を使う方が光軸収差と色収差の影響が小さいのであるが，市販品の高純度人工ダイヤモンド結晶の厚さは，2 mm 程度が技術的限度である。2 mm 厚の結晶を 4 枚重ねれば，実効的な厚さはおよ
そ 8 mm となり，高エネルギー領域での X 線偏光制御では，収差補償型二象限および四象限 X 線移相子が非常に子結晶の配置が， Fig. 5 ( c )と異なっており，平行ニコル

有利になると考えられる。光子エネルギーが高いほどダイではあるが，偏光子と検光子が（＋－＋－，－＋－＋）配ヤモンドに対する吸収係数が小さくなるので，高エネル

置を構成するように，すなわち検光子結晶が X 線をはね

ギー領域では，厚い結晶を使えることとなり，また同時に上げるようにセットされている。この場合，検光子でブラ残留収差を小さくする観点からも厚い結晶が必要なのであッグ反射される X 線のエネルギー広がりは，0.05 eV 程度る。シリコン結晶は完全度が極めて高いが，吸収係数がダの小さな値であると見積もられる。Fig. 7 (b)の場合，垂イヤモンドのおよそ 10 倍あり，移相子用結晶としてはス

直偏光の最大直線偏光度は， 0.999 に達している。 Fig. 7

ループットが非常に低くなることが判っている。

( a )と Fig. 7 ( b )の結果は，四象限 X 線移相子においても，入射 X 線の角度発散を小さくし，エネルギー広がり

.

まとめ

を小さくすることが，より高い完全偏光度の X 線を得る

光軸収差と色収差を補償する四象限 X 線移相子を開発ために有効であることを示している。これは，四象限移相し，その収差補償効果を検証する実験を行った。 Photon

子においては，位相シフト勾配，すなわち位相シフトの 1

Factory の BL 4A において水平偏光から変換された垂直次微分が補償されているが，2 次以上の微分による位相シ偏光の最大直線偏光度を評価したところ，一象限配置（1

フト不均一は残っていることによる。

枚の移相子に相当）では，0.89程度であったのに対して，

4 象限移相子では，0.98に達した。BL 4A は Photon Fac.

四象限 X 線移相子のその他のメリット

tory において，最も発光点からの距離が短い実験ステー

単色化された元の直線偏光に対して透過型移相子によっ

ションであるため，上の評価は収差に対する条件が最も厳て偏光状態の変換を行うという方法自体，下流の分光器結しいものである。BL15C において得られた垂直偏光の最晶（モノクロメーター）によって偏光状態が乱されること

大直線偏光度は，エネルギー広がり0.5 eV の条件で0.994，がないというメリットを持っている。結晶によってブラッ

0.05 eV の条件で 0.999 に達した。水平偏光から垂直偏光

グ反射を受けた反射波は，ブラッグ条件の角度領域近傍でへの変換は，移相子に対して最も大きな位相シフトを要求

s 偏光と p 偏光の位相差が激しく変化するため，偏光状態することになり，収差に対する条件もまた最も厳しい。円が乱れてしまうと考えられる。このことは，反射型 X 線

偏光を得ようとした場合，さらに高い完全偏光度が得られると予想される。近年盛んになってきている X 線の偏光移相子が実用的でなかった理由でもある。
また，われわれは，四象限移相子を用いた直線偏光スイを応用した物性研究に対して，四象限 X 線移相子は，あ

――

放射光

第巻第号()

らゆる偏光状態を生成する光学素子として，一般的な手法
26)を提供するものと期待される。

27)

謝辞
本研究は，Photon Factory Program Advisory Commit-

28)

tee の許可を得て行われた（Proposal No. 97G179, 99S2

29)003）。また，4 枚のダイヤモンド移相子結晶の調整は，東京大学工学部の強力 X 線実験室において行われた。本研

30)

究をご理解頂き，本稿の執筆を薦めてくださった平野馨一

31)

博士に感謝致します。
32)
33)

参考文献
1)
2)
3)
4)
5)
6)
7)
8)
9)
10)
11)
12)
13)

14)
15 )

16)

17)
18)
19)
20)
21)

22)
23)
24)
25)

G. Moliere: Ann. Phys. 35, 297 (1939).
P. Skalicky and C. Malgrange: Acta Crystallogr. A28, 501(1972).
M. Hart: Philos. Mag. B38, 41 (1978).
S. Annaka, T. Suzuki and K. Onoue: Acta Crystallogr. A36,
151 (1980).
S. Annaka: J. Phys. Soc. Jpn. 51, 1927 (1982).
J. A. Golovchenko, B. M. Kincaid, R. A. Lvesque, A. E.
Meixner and D. R. Kaplan: Phys. Rev. Lett. 57, 202 (1986).
D. M. Mills: Phys. Rev. B 36, 6178 (1987).
M. Hart and A. R. D. Rodrigues: Phylos. Mag. B40, 149(1979).
D. H. Templeton and L. K. Templeton: Acta Crystallogr.
A36, 237 (1980).
C. Brouder: J. Phys. Condens. Matter. 2, 701 (1990).
V. E. Dmitrienko: Acta Crystallogr. A39, 29 (1983).
E. Tsuji, T. Kurasawa, I. Yazawa, H. Katoh, N. Momozawa,
K. Ishida and S. Kishimoto: J. Phys. Soc. Jpn. 65, 610 (1996).
T. Nagano, J. Kokubun, I. Yazawa, T. Kurasawa, M.
Kuribayashi, E. Tsuji, K. Ishida, S. Sasaki, T. Mori, S.
Kishimoto and Y. Murakami: J. Phys. Soc. Jpn. 65, 3060
(1996).
石田興太郎日本結晶学会誌 39, 54 (1997).
村上洋一，川田 肇，田中雅彦，小山一郎，河田 洋，有馬孝尚，守 友浩，十倉好紀日本放射光学会誌 11, 30(1998).
Y. Murakami, H. Kawada, H. Kawata, M. Tanaka, T. Arima, Y. Moritomo and Y. Tokura: Phys. Rev. Lett. 80, 1932
(1998).
G. Sch äutz, W. Wagner, W. Wilhelm, P. Kienle, R. Zeller,
R. Frahm and G. Materik: Phys. Rev. Lett. 58, 737 (1987).
D. P. Siddons, M. Hart, Y. Amemiya and J. B. Hastings:
Phys. Rev. Lett. 64, 1967 (1990).
M. Hart, D. P. Siddons Y. Amemiya and V. StojanoŠ: Rev.
Sci. Instrum. 62, 2540 (1991).
S. Yamamoto and H. Kitamura: Jpn. J. Appl. Phys. 26, L1613(1987).
H. Maruyama, T. Iwazumi, H. Kawata, A. Koizumi, M. Fujita, H. Sakurai, F. Itoh, K. Namikawa and H. Yamazaki: J.
Phys. Soc. Jpn. 11, 4099 (1991).
K. Namikawa, M. Ando, T. Nakajima and H. Kawata: J.
Phys. Soc. Jpn. 11, 4099 (1985).
K. Mori, K. Namikawa, Y. Koyama and M. Ando: Jpn. J.
Appl. Phys. 32, Suppl. 322, 323 (1993).
K. Mori, K. Namikawa, Y. Funahashi, Y. Higashi and M.
Ando: Rev. Sci. Instrum. 64, 1825 (1993).
H. Kawata, T. Iwazumi, N. Shiotani and F. Itoh: Resonant
Anomalous X-ray Scattering, Theory and Applications, editedby G. Materik, C. J. Sparks and K. Fischer, (Elsevier

34)
35)

36)
37 )
38)

39)

40 )
41)
42 )
43)
44)

45)

46)

47)

Science, 1994) 557.
K. Hirano, K. Izumi, T. Ishikawa, S. Annaka and S. Kikuta:
Jpn. J. Appl. Phys. 30, L407 (1991).
T. Ishikawa, K. Hirano and S. Kikuta: J. Appl. Crystallogr.
24, 982 (1991).
K. Hirano, T. Ishikawa, S. Koreeda, K. Fuchigami, K. Kanzaki and S. Kikuta: Jpn. J. Appl. Phys. 31, L1209 (1992).
T. Ishikawa, K. Hirano and S. Kikuta: Rev. Sci. Instrum. 63,
1098 (1992).
K. Hirano, T. Ishikawa and S. Kikuta: Nucl. Instrum.
Methods Phys. Res. A336, 343 (1993).
K. Hirano, T. Ishikawa and S. Kikuta: Rev. Sci. Instrum. 66,
1604 (1995).
平野馨一日本結晶学会誌 38, 221 (1996).
C. Giles, C. Margrange, J. Goulon, F. Bergevin and C. Vettier: J. Appl. Cryst. 27, 232 (1994).
K. Hirano and H. Maruyama: Jpn. J. Appl. Phys. 36, L1272(1997).
M. Suzuki, N. Kawamura, M. Mizumaki, A. Urata, H.
Maruyama, S. Goto and T. Ishikawa: Jpn. J. Appl. Phys. 37,
L1488 (1998).
K. Okitsu, Y. Ueji, K. Sato and Y. Amemiya: J. SynchrotronRad. 8, 33 (2001).
上ヱ地義徳，沖津康平，佐藤公法，雨宮慶幸放射光 13,
48 (2000).
J. Goulon, C. Goulon-Ginet, A. Rogalev, V. Gotte, C. Malgrange, C. Brouder and C. R. Natoli: J. Chem. Phys. 108,6394 (1998).
L. Alagna, T. Prosperi, S. Turchini, J. Goulon, A. Rogalev,
C. Goulon-Ginet, C. R. Natoli, R. D. Peacock and B. Stewart:
Phys. Rev. Lett. 80, 4799 (1998).
佐藤公法，上ヱ地義徳，沖津康平，長谷川祐司，松下正，雨宮慶幸放射光 13, 304 (2000).
K. Sato, K. Okitsu, Y. Ueji, T. Matsushita and Y. Amemiya:
J. Synchrotron Rad. 7, 368 (2000).
佐藤公法，上ヱ地義徳，沖津康平，雨宮慶幸材料科学
38, 18 (2001).
K. Sato, Y. Ueji, K. Okitsu, T. Matsushita and Y. Amemiya:
J. Synchrotron Rad. 8, 1021 (2001).
K. Sato, Y. Ueji, K. Okitsu, T. Matsushita, J. Saito, T.
Takayama and Y. Amemiya: J. Magn. Soc. Jpn. 25, 206(2001).
K. Sato, Y. Ueji, K. Okitsu, T. Matsushita, J. Saito, T.
Takayama and Y. Amemiya: Phys. Rev. B 65, 134408(2002).
K. Sato, Y. Ueji, K. Okitsu, T. Matsushita, J. Saito, T.
Takayama and Y. Amemiya: J. Magn. Soc. Jpn. 26, 238(2002).
K. Okitsu, Y. Ueji, K. Sato and Y. Amemiya: Acta Cryst.
A58, 146 (2002).

沖津康平
東京大学工学部総合研究機構
〒113
8656
東京都文京区弥生 21116

E-mailokitsu＠soyak.t.u-tokyo.ac.jp
専門 X 線光学， X 線回折理論，回
折結晶学
略歴

1983年 3 月――

京都大学工学部金属加工学科卒業



放射光

第巻第号()

1989年 3 月

富山大学理学部物理学専攻修士課程修了

雨宮慶幸

1993年10月

高エネルギー物理学研究所協力研究員

東京大学大学院新領域創成科学研究科

1995 年 10 月

新技術事業団（現科学技術振興事業団）科

物質系専攻

学技術特別研究員

〒277
8561

総合研究大学院大学放射光科学専攻修了

柏市柏の葉 515

博士（工学）

東京大学大学院新領域創成科学研究科

1997 年 3 月
1998年 5 月

東京大学工学部総合試験所

助手

基盤棟601

物質系専攻

E-mailamemiya＠k.u-tokyo.ac.jp

上ヱ地義徳

専門X 線計測学，X 線小角散乱，回折物理学

東京大学大学院新領域創成科学研究科

略歴

物質系専攻

1974年 3 月

東京大学工学部物理工学科卒業〒2778561

1979 年 3 月

東京大学工学系大学院物理工学専攻博士課

基盤研究棟601

1979年 4 月

日本学術振興会特定領域奨励研究員

E-mailueji＠k.u-tokyo.ac.jp

千葉県柏市柏の葉 515

程修了

工学博士

1982年 4 月

高エネルギー物理学研究所

助手

専門X 線光学，回折結晶学，物性物理学

1989年 7 月

高エネルギー物理学研究所

助教授

略歴

1996年 4 月

東京大学大学院助教授

1998年 4 月

東京大学大学院教授

1994年 3 月

金沢大学理学部物理学科卒業

1996 年 3 月

金沢大学大学院理学研究科物理学専攻修士課程修了

1999 年 3 月

総合研究大学院大学数物科学研究科放射光科学専攻修了博士（理学）

1999年 4 月

高エネルギー加速器研究機構

1999 年 6 月

東京大学大学院工学系研究科物理工学専攻

2002年 8 月

東京大学大学院 新領域創成科学研究科

協力研究員

助手
質系専攻

物

助手

佐藤公法
産業技術総合研究所〒3058565 茨城県つくば市東 111
産業技術総合研究所
計測標準研究部門

つくば中央第 5 事業所
材料分析研究室

E-mailsato-k＠aist.go.jp
専門X 線光学，陽電子消滅
略歴

1996年 3 月
1998 年 3 月

東京学芸大学教育部

卒業

東京学芸大学教育学研究科

理科教育専攻修士課程修了2001 年 3 月

東京大学工学系研究科
課程修了

物理工学専攻博士

博士（工学）

2001年 4 月

シュツットガルト大学

2002年 7 月

ワシントン州立大学

非常勤研究員

2003年 1 月

産業技術総合研究所

非常勤研究員

非常勤研究員――