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光源としての光コム(1)～テラヘルツ領域～安井武a徳島大学大学院ソシオテクノサイエンス研究部
b大阪大学大学院基礎工学研究科

史a,b
徳島県徳島市南常三島 21（〒7708506)

大阪府豊中市待兼山町 13（〒5608531)(2013年 3 月26日受領，2013年 5 月21日受理)

Optical frequency comb for light source (1)～terahertz region～
Takeshi YASUIa,baInstitute of Technology and Science, The University of Tokushima

21, Minami-Josanjima, Tokushima, Tokushima 7708506, Japan
bGraduate School of Engineering Science, Osaka University
13, Machikaneyama, Toyonaka, Osaka 5608531, Japan(Received March 26, 2013; Accepted May 21, 2013)

Since frequency comb in optical and terahertz (THz) regions enables us to coherently link the frequency among
microwave, optical, and THz regions, it is possible to transfer the frequency uncertainty in a microwave frequency
standard to THz region. In this article, we review a potential of such the coherent frequency link from the viewpoint of optical-comb-based light source in THz region. One hand, a THz frequency synthesizer to generate continuously tunable, single-frequency CWTHz wave was demonstrated by photomixing of an accurately tunable
CW laser and a tightly ˆxed CW laser in the optical frequency region, phase-locked to two independent optical
combs. On the other hand, the ˆne-structured spectrum of a THz comb has been observed using asynchronous-optical-sampling THz time-domain spectroscopy with an extended time window covering multiple THz pulses.
Demonstration of spectroscopic applications indicated that the observed THz comb mode can be used as a precise
and accurate frequency marker for broadband THz spectroscopy. These methods enable frequency calibration of
the THz spectrum based on a microwave frequency standard.

Keywords: optical comb, terahertz comb, asynchronous optical sampling, multi frequency heterodyning

1.

はじめに

は，光波と電波の両方の性質を有するユニークな電磁波であり，具体的には，良好な物質透過性，低散乱性，コヒー

テラヘルツ領域（ THz 領域周波数 0.1 ～ 10 THz ，波レントビーム，極低エネルギー・非侵襲性，超短パルス，

長 30 mm ～ 3000 mm ，波数 3.3 ～ 333 cm－1 ）は，光波と電広帯域スペクトル，分光計測やイメージング計測が可能，

波の境界に位置し，元々は遠赤外領域と呼ばれていた電磁といった特徴を有している．物質との相互作用という観点

波領域である．遠赤外領域と呼ばれていた時代には，一般

では，イオン分極と配向分極の混在する電磁波領域であるにインコヒーレントな熱光源と熱型検出器が分光計測に用ことから，この領域特有の興味深い現象が観測される．具いられていたが，光源の低輝度性と検出器の熱ノイズの体的には，固体中の光学フォノン散乱やプラズマ周波数，

為，寒剤を用いた極低温計測が求められ，その利用が大き

イオン分極・配向分極などの誘電性，分子・固体中の各種く制限されていた．しかし，近年のレーザー技術や光デバ

振動 や分子間 相互作用な ど興味深い物 性が存在し てい

イス技術の進展により，コヒーレントな電磁波の発生及びる1)．このようなことから，THz 分光法が，物質分析やセ検出が室温環境で可能になり， THz 波への改名と相俟っンシングの新しい手段として注目されている．

て，この電磁波領域の研究開発が加速している1)．THz 波

現在よく用いられている THz 分光法は，広帯域 THz

2

分

光

研

究 第 62 巻

第 3 号(2013)波（ THz パルス）を用いた THz 時間領域分光法（ THz 

TDS )2)と波長可変 CW THz 波を用いた THz 周波数領域
分光法（THzFDS )3)に大別できる．THzTDS では，機械式時間遅延走査を用いたポンプ・プローブ法によりモノサイクル THz パルスの電場時間波形を取得し，それをフーリエ変換することにより振幅と位相のフーリエ・スペ
クトルを得る．THzTDS を用いると広帯域スペクトルを一度に取得できるが，スペクトル分解能向上と測定時間短縮がトレードオフの関係にある上に（高いスペクトル分解

図1

周波数コムを用いたコヒーレント周波数リンク．

能を得るには長いステージ移動が必要となるため測定時間が長くなる），時間遅延走査ステージの移動量を基準にスペクトルの目盛り付けを行うため高確度な分光計測が困難

おいて多数の安定な光周波数モード列がモード同期周波数であった（THzTDS でよく用いられるステッピングモーの間隔で櫛（コム）の歯状に並んだ超離散マルチ・スペク

ター駆動式ステージの位置決め確度は概して低い）．一方，トル構造（光コム）を有している4)．この光コムを光伝導

THzFDS では，2 台の波長可変・近赤外 CW レーザーのアンテナ（あるいは非線形光学結晶）に入射すると，同じ

光周波数差が THz オーダーとなるように設定し，この両周波数間隔を保ったまま，光コムが THz 領域までダウ者の光ビートをフォトミキサーで自由空間に取り出すことン・コンバートされ，THz 領域の周波数コム（THz コム）

により CW THz 波を発生させる．さらに，一方の近赤外が生成される10)．光コムや THz コムは，広い周波数選択

CW レーザーの波長をチューニングすることにより，波長性・非常に高いスペクトル純度・絶対周波数校正・周波数

可変 CW THz 波を得ることが出来る．この手法により，逓倍機能・単純性といった特徴を有しているので，『周波THzTDS よりも高いスペクトル分解能を得ることが出来

数の超精密物差し』として利用できる．ここで重要なのるものの，連続チューニング範囲は THz TDS のスペク

は，レーザー制御や光伝導アンテナがコヒーレントな過程

トル範囲に比べてかなり狭くなる．さらに，フォトミキシ

に基づいているため，光コムや THz コムを『周波数リンングに用いる近赤外 CW レーザーは一般にフリーランニ

カー』として利用でき，マイクロ波領域光波領域THz

ング（非制御）状態で用いるため，得られるスペクトル分領域の周波数をコヒーレントにリンクすることが可能とな

解能と確度は制限される．また，いずれの手法においてることである．したがって，現在の時間（周波数）標準でも，周波数スケールが周波数標準で保証されていないた

あるマイクロ波原子時計を基準としてフェムト秒モード同め，同一サンプルを異なる THz 分光計で計測した場合，期レーザーを安定化制御することにより，マイクロ波や光装置毎に THz スペクトル波形が異なるといった問題が発波領域における充実した周波数標準群の不確かさを THz

生している．このような現状は， THz 分光センシングを領域に分配でき， SI 基本単位の 1 つである時間（秒）に

産業応用分野で幅広く展開していく上で足かせとなる可能

トレーサブルな THz 分光法が実現できる．

性がある．

3.

THz 分光センシングが，常に普遍的な分析能力を発揮

光コム参照型 THz シンセサイザーするためには，スペクトルの周波数スケールと周波数標準

光コムを構成する各モードは周波数のみならず強度・位とを比較しその不確かさを評価する必要があり，その手段

相までも安定な高品質信号源であるが，モード 1 つ当たとして光領域4)や THz 領域5)の周波数コムの概念が有効でりの出力はそのまま利用するには極めて低く，隣のモードある．すなわち，従来の THz 分光法に対して，光コムやとの分離も難しい．ここで，高出力・周波数可変・単一周

THz コムを導入することにより，マイクロ波周波数標準

波数の CW レーザー光を光コムのモードに位相同期すれに対するトレーサビリティが担保され，分光性能を大幅にば，マイクロ波原子時計の不確かさで絶対周波数が付与さ向上することが可能になる．本稿では，光コムを基準としれ た 光シ ンセ サ イザ ーが 可 能に な る11) ． さ らに ， THz

た THz シンセサイザー6,7)と THz コムを基準とした THz

オーダーの光周波数差を有する 2 台の光シンセサイザー

コム分光法8,9)を解説する．

を準備し，両者をフォトミキシングして CW THz 波を発

2.

周波数コムを用いたコヒーレント周波数リンク

周波数コムを用いたコヒーレント周波数リンクの概念図を図 1 に示す5)．現在，時間（周波数）の定義は，マイク生させれば，マイクロ波原子時計に位相同期した THz シ
ンセサイザーが実現できる6,7)．

3.1

原理

まず，図 2 ( a )に示すように， 2 台の CW レーザー光をロ波帯のセシウム原子時計に基づいている．一方，光波領

1 台の光コム（コム間隔 frep ，キャリヤ・エンベロープ・

域のフェムト秒モード同期レーザー光は，光周波数領域にオフセット周波数 fceo）の異なるモード（m1, m2）に位相安井光源としての光コム(1)～テラヘルツ領域～

3

同期し，フォトミキシングによって CW THz 波を発生す

fTHz ＝ 1 THz の場合， Dm ＝ 20,000 および Dfrep ＝ 0.5 MHzる場合を考える12) ．それぞれの CW レーザー光の光周波となるので，DfTHz は10 GHz に留まる．これは，frep の変数（ fopt1, fopt1）は，以下のように表せる．

化によりアコーディオンのように変化する光コムに対して

fopt1＝fceo＋m1 frep＋fbeat1(1)

fopt2＝fceo＋m2 frep＋fbeat2(2)

位相同期された 2 台の CW レーザー光の光周波数は，お互い同様な（コモンな）変化を示し，実際の光周波数変化の大部分が相殺されるためである．

ここで，fbeat1 および fbeat1 は，コムモードと C W レーザー

このような連続チューニング範囲の制限を解消するため，

光のビート周波数である．このようにして，光コムに位相2 台の光コムに対して 2 台の CW レーザー光を位相同期同期した 2 台の CW レーザー光をフォトミキシングするすることにより，2 台の独立した光シンセサイザーを構築

ことによって発生させた CW THz 波の周波数 fTHz は以下

し，これをフォトミキシングすることにより CW THz 波の式で与えられる．

を発生させる手法が提案されている［図 2 ( b )]6,7) ．この場合の 2 台の光シンセサイザーの光周波数（ fopt1, fopt1 ）fTHz＝fopt2－fopt1＝(m2－m1)frep－( fbeat2－fbeat1)＝Dm･frep－( fbeat2－fbeat1)(3 )この手法では，フォトミキシングの過程で fceo が相殺されるので，fceo の制御は不要となる． fTHz を連続チューニン

は以下の式で与えられる．

fopt1＝fceo1＋m1 frep1＋fbeat1(5 )fopt2＝fceo2＋m2 frep2＋fbeat2(6 )グする場合，位相同期を保ちながら m1 や m2 をスイッチ

この場合の CW THz 波の絶対周波数 fTHz は，以下のようするのは容易でないので， 2 台の CW レーザーの位相同に表せる．

期を保った状態で frep を変化させた方が現実的である．この場合のチューニングレンジ DfTHz は，以下の式で表せる．

DfTHz＝Dm･Dfrep(4)

fTHz＝fopt2－fopt1＝( fceo2＋m2 frep2＋fbeat2)－( fceo1＋m1 frep1＋fbeat1）(7 )一方，fopt1 を固定し，fopt2 の frep2 を Dfrep2 だけ可変させてここで，Dfrep は frep の最大可変範囲であり，通常は frep のCW THz 波を発生させる場合の連続チューニング範囲た か だ か 1  程 度 で あ る ． 例 え ば ， frep ＝ 50 MHz では，以下のように表せる．

DfTHz＝m2･Dfrep2(8 )通常，m2 は Dm より 2 桁以上大きい値を取るので，DfTHz
は 1 THz 以上に達し，広帯域 THz シンセサイザーが実現
できる．

3.2

実験装置

実験装置を図 3 に示す．まず，波長 1542 nm で動作する 2 台の光シンセサイザーを構築した．波長固定用の光 は分布帰還型 CW ファイバーレーザー
シンセサイザー◯と Er ファイバーコム13)から構成されており（平均パワー＝7.3 mW, fceo1＝10,683,000 Hz, m1＝3,889,264, frep1＝

49,985,129.0 Hz,

図2

光コム参照型 THz シンセサイザー．( a )シングル光コム参照型と(b)デュアル光コム参照型．

図3

fbeat1 ＝ － 21,384,000 Hz,

fopt1 ＝

デュアル光コム参照型 THz シンセサイザー装置． l/21/2波長板，l/41/4波長板．

4

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光

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究 第 62 巻

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194,405,352,052,056 Hz ），波長可変の光シンセサイザーた結果を図 4 に示す．ガウス形状のスペクトル波形が観 は外部共振器型半導体レーザーと別の Er ファイバーコ
◯測され，そのスペクトル幅はカーブフィッティング結果かムから成る（平均パワー＝9.4 mW, fceo2＝10,683,000 Hz,

ら 0.63 MHz であった．一方，その中心周波数は式( 7 )に

m2＝3,811,224, frep2＝50,971,884.1 Hz, fbeat2＝69,960,000

各パラメーターを導入することにより， 140,003,403,918

Hz, fopt2＝194,265,348,650,138 Hz）．波長可変用光シンセ

Hz であると決定された．ここで重要なのは， 2 台の光シ は， 990 GHz の範囲で光周波数を連続チュー
サイザー◯

ンセサイザーがマイクロ波周波数標準に位相同期しているニング可能なことを確認している11)．fceo1, fceo2, frep1, frep2,

ので，CW THz 波の絶対周波数が12 桁の不確かさで決定

fbeat1, fbeat2 は全て，マイクロ波周波数標準（水素メーザー）できていることである．

から周波数合成された参照信号に位相同期されており，

次 に ， frep2 を 0.2 Hz 刻 み で 変 化 さ せ る こ と に よ り ，

m1 と m2 は波長計で決定した．2 台の光シンセサイザーか

0.133 THz 付近の CW THz 波のステップ・チューニング

らの出力光は，偏光調整後，ファイバーカップリングさを行った．図 5 は，その様子を THz コム参照型スペクト

れ，フォトミキサーに入射される．今回は，単一走行キャ

ラム・アナライザーで計測した結果を示している．frep2 をリヤ・フォトダイオード（ F バンド周波数範囲 0.09 

0.2 Hz というわずかな刻みで変化させているにも関わら0.14 THz )14)をフォトミキサーに用いることにより，サブ

ず ， 大 き な m2 値 （ ＝ 3,811,408 ） の た め ， fTHz がTHz 帯の CW THz 波（平均パワー 250 mW ）を発生させ762,281.6 Hz 刻みで変化している様子が確認される．信た．

号ス ペクトル の強度が右 肩下がりにな っているの は，

3.3

実験結果

THz コム参照型スペクトラム・アナライザーで用いていま ず ， THz コ ム 参 照 型 ス ペ ク ト ラ ム ・ ア ナ ラ イ ザる高利得カレント・プリアンプの周波数特性によるもので

ー15,16)を用いて， CW THz 波のスペクトル波形を観測しあ る ． 更 に ， 1 GHz を 超 え る 連 続 チ ュ ー ニ ン グ の 様 子を，リアルタイム・モニタリングすることにも成功している7)．THz シンセサイザーの連続チューニング範囲は，波 の周波数可変範囲とフォトミキ
長可変光シンセサイザー◯

サーの周波数応答帯域によって制限されるが，今回のシス
テムは後者によって実質的に決まっている．しかし，更に広帯域なフォトミキサー（例えば，光伝導アンテナ）を用 のフルスペック
いると17) ，波長可変光シンセサイザー◯を活かした 1 THz 連続チューニングが可能になると期待
される．

4.

THz コム分光

THz コムは，等しい周波数間隔で位相が同期した多数の CW THz 波の集合体と見なすことが出来るので，THz
パルスの広帯域スペクトル特性と CW THz 波の狭スペク
図4140 GHz 帯 CW
THz 波のスペクトル波形．

トル線幅特性を併せ持つ．さらに，レーザー光のモード同期周波数をマイクロ波周波数標準と位相同期することで，

THz コムを構成する各周波数モードの絶対周波数を確定させることができる．したがって，この THz コムを THz
分光計測における周波数目盛りとして利用できると，『高確度』『高分解能』『広帯域スペクトル』を併せ持つ THz
分光計が可能になる．

4.1

光コムと THz コム

フェムト秒モード同期レーザーから出力されるレーザー
光は，時間領域において非常に安定した高繰返しの超短光パルス列（モード同期周波数＝f1）を示す（図 6）．一方，
フーリエ変換の関係にある周波数領域では，あるオフセッ
ト周波数（＝nm）を中心として多数の安定な光周波数モード列がモード同期周波数（＝f1）の間隔で規則的に櫛（コ
図5CWTHz 波のチューニング特性．

ム）の歯状で並んだ光コム（＝ nm ± nf1）となる．このよ安井光源としての光コム(1)～テラヘルツ領域～

図7
図6

光コムと THz コム．

5

単一 THz パルスの(a )電場時間波形と(b )フーリエ・
スペクトル（THz 連続スペクトル）および THz パル
ス列の( c )電場時間波形と( d )フーリエ・スペクトル（THz コム・スペクトル)．

うなフェムト秒レーザー光を THz 発生用光伝導アンテナ（または非線形光学結晶）に入射すると，時間領域では，フェムト秒レーザー光に同期した THz 領域のモード同期
パルス列（モード同期周波数＝f1）が自由空間に放射される．一方，周波数領域における THz 放射は，光伝導アンテナを介した光コムの超広帯域復調（光整流）と見なすことができる．すなわち，光周波数コムのオフセット周波数成分（＝ nm ）がカットされ，光コム全体が同じモード間隔を保ったまま低周波数側へダウン・コンバートされることになる．その結果，モード同期周波数の基本波成分（＝f1）と多数の高調波成分（＝2 f1, 3 f1, …, n f1）が等間隔で立ち並んだ周波数コムが THz 領域に生成される（THz コ
ム)10)．したがって，現在の時間（周波数）標準であるマ
イクロ波原子時計を基準としてモード同期周波数を安定化制御することにより， THz コムを『 THz 周波数の超精密物差し』として利用できる．また， THz コムは，キャリヤ・エンベロープ・オフセット周波数フリーな高調波コムであるので，モード同期周波数の制御のみで各 THz コ
ム・モードの絶対周波数を決定できる．

4.2

時間窓拡張型 ASOPSTHzTDS

THz パルスを用いたフーリエ変換分光法である THz 
TDS では，時間遅延走査用機械ステージの移動ストロー
クの制限から，通常，単一の THz パルスの電場時間波形を取得する［図 7(a）］．この電場時間波形をフーリエ変換

図8

非同期光サンプリング式 THz 時間領域分光法．( a )装置構成と( b ) THz 検出素子におけるタイミングチ
ャート．

することにより，振幅および位相のフーリエ・スペクトルを取得することが可能になるが，単一パルス現象のフーリ
エ変換によって取得されたスペクトルは連続スペクトルと数が増えるにつれて変調が深くなる［図 7(d）］．その結果，

なり，周波数コム構造は観測されない［図 7(b）］．一方，THz コムの超微細構造スペクトルの観測が可能になる．

もし THz 電場時間波形の測定時間窓をパルス周期よりもしかし，従来の THzTDS で THz パルス列の電場時間波

十分に大きくすることができれば，複数の THz パルスか形を取得するためには，数メートルから数 10 m の機械スら構成された THz パルス列の電場時間波形を観測するこテージを用いた時間遅延走査が必要となり，現実的に実現とが可能になる［図 7 ( c ）］． THz パルス列のような繰り不可能である．

返し現象のフーリエ変換では，周波数領域ではパルス周期

そこで，我々が着目したのが非同期光サンプリング法の逆数，すなわちレーザー・モード同期周波数の間隔でス（ASOPS 法）である1820)．ASOPS 法では，2 台のフェム

ペクトル変調がかかり， THz パルス列を構成するパルス

ト秒レーザーのモード同期周波数（ f1, f2）および両者の

6

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光

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究 第 62 巻

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オフセット周波数（＝ Df ＝ f2 f1 ）を，マイクロ波周波数号を測定の時間原点信号として用いる．THz 検出用 PCA

標準に位相同期するように制御する［図 8 ( a ）］．各々のからの電流信号は，カレント・プリアンプで増幅されたレーザー光を THz 発生用ポンプ光と THz 検出用プロー

後，その時間波形をデジタイザーで取り込む．

ブ光に用い ると，パル ス周期がわ ずかに異な るので，

4.4

実験結果

THz パルス（モード同期周波数 f1 ）とプローブ光（モー図 10 ( a )は，測定時間窓 40 ns で取得した電場時間波形

ド同期周波数 f2）が THz 検出素子で重なるタイミングがを示しており，パルス周期 4 ns で10連の THz パルス列がパルス毎に自動的にずれていき，高速サンプリングされる確認できる．従来の THz TDS で同様な時間波形を取得［図 8(b）］．その結果，サブピコ秒オーダーの THz パルス

するためには，6 m に及ぶ機械式時間遅延走査が必要にな

電場時間波形の時間スケールを，任意の時間スケール拡大

る．図10(b)は，1 番目の THz パルスのメインピーク付近率［＝ f1/Df ］で拡大できる．マイクロ秒オーダーまで時（ 1505 ps ～ 1520 ps ）を拡大した電場時間波形であり，サ間スケールが拡大された THz パルス時間波形は，汎用オ

ブピコ秒オーダーの詳細な THz 電場の時間変化が確認でシロスコープで実時間測定できるので，もはや機械式時間

きる．次に，図 10 ( a )の 10 連 THz パルス列の電場時間波

遅延ステージが不要となる．その結果，測定時間窓に関す形をフーリエ変換することによって取得した振幅スペクト

る制限が解消され，任意の数の THz パルス列の電場時間

ル（灰色）が図10 (c)である．スペクトル波形の内部がベ波形が取得できる8,9)．

4.3

実験装置

図 9 は，実験装置を示している．デュアル・フェムト秒ファイバーレーザー（平均パワー 500 mW ，中心波長1550 nm ，パルス幅 50 fs ）のモード同期周波数（ f1, f1 ）をルビジウム周波数標準に位相同期することにより，モード同 期 周波 数 がわ ず かに 異 なる よ うに 制御 す る（ f1 ＝250,000,000 Hz,

f2 ＝ 250,000,050 Hz,

Df ＝ f2 － f1 ＝ 50

Hz ）．両レーザー光を非線形光学結晶で SHG 光に波長変換した後，THz 発生及び検出用の光伝導アンテナ（PCA ） から放射されにそれぞれ入射される．THz 発生用 PCA ◯た THz パルスは，自由空間を伝搬した後， THz 検出用
 に入射される．また，両レーザー光の一部は，和PCA ◯周波発生（ SFG ）相互相関計に導かれ，発生した SFG 信

図10

図9

THz コム分光装置．SHG 結晶第 2 高調波発生結晶，
Si レンズシリコン・レンズ． Rb 周波数標準ルビジウム周波数標準．

(a)10 連 THz パルス列と(b)第 1 THz パルスの電場時間波形．(c)THz コムスペクトルとTHz連続スペクトルの比較．(d)拡大された THz コム・モードのスペクトル波形（0.4 THz 付近)．

安井光源としての光コム(1)～テラヘルツ領域～

7

タに塗り潰されているのは，実際には 1 万本にも及ぶ周色）を示している．比較のため，参照錠剤（ホワイトポリ

波数モード列がモード同期周波数間隔で整然と分布していエチレン粉末 100 mg ）透過後の振幅スペクトル（黒色）

るからである．比較のため，単一 THz パルスの電場時間も合わせて示している．両者の比較から，1.1 THz 付近に波形（測定時間窓＝4 ns）をフーリエ変換することによっ吸収が確認できる．図11(b)は，ラクトース錠剤および参て得られた THz 連続スペクトル（黒色）も図 10 ( c )に示

照錠剤を透過後の振幅スペクトルの比較（灰色および黒色）

す．THz コムのスペクトル包絡線（灰色）と THz 連続ス

を示しており，0.5 THz 付近と1.4 THz 付近の吸収が確認

ペクトル（黒色）の形状は良く一致しており，このことはで きる ．これ らの 吸収線 は， 先行 研究21) で報 告され た

レーザー間およびパルス間におけるタイミング・ジッター

THz 指紋スペクトルと良く一致している．

の影響なく， THz パルス列の電場時間波形を精度良く測次に，気体分子の分光計測を行った例を示す． THz 領

定できていることを示している．さらに， THz コム・ス

域は，気体分子の回転遷移に伴う様々な吸収線が現れる特ペクトルの内部構造を確認するため，0.4 THz 付近の周波

徴的な周波数帯でもあり，大気環境分析等での利用が期待数レンジを拡大して示したのが図 10 ( d )である．線幅 25されている． THz 領域にひしめきあうように存在していMHz の周波数モード列が，250 MHz の周波数間隔で分布る様々な気体分子を詳細に識別し定量するために，極めてしている様子が確認できる．周波数間隔はレーザー・モー

高いスペクトル確度とスペクトル分解能を有し， THz 領

ド同期周波数によって決定されており，線幅は測定時間窓

域をフルカバー可能な分光法が望まれている．ここでは，の逆数によって決まっている．

低圧状態の水蒸気をサンプルに用いて，ガス分析における次に， THz コムを用いた分光センシングの有用性を確

本手法の有用性を評価した．水蒸気は，回転遷移に伴う吸認するため，結晶構造における格子振動由来の THz 指紋

収線を THz 領域に示すことが知られているが， 110 → 101

スペクトルを示す糖類の分光計測を行った例を示す．医薬

遷移による吸収線（周波数0.557 THz ）を計測した．水蒸品や農薬の多くは，各種の結晶構造に由来する特徴的な

気と窒素の混合気体をガスセル（全長＝ 500 mm ，直径＝THz 指紋スペクトルを示す上に，結晶性変化（結晶多形

40 mm ）に封入し，それぞれの圧力を 1.5 kPa および 17など）もスペクトルに敏感に反映されることから，薬品類

kPa に設定した．この圧力条件下における水蒸気の圧力拡の新しい分析手段として THz 分光が期待されている．こがり線幅は1.5 GHz 程度である．図12 (a )は，水蒸気封入

こでは，糖類（ D マルトースまたはラクトース） 25 mg

ガスセルを透過後の振幅スペクトルを示しており，0.557をホワイトポリエチレン粉末75 mg と混合し，錠剤（直径THz 付近にシャープなスペクトル・ディップが確認でき

10 mm ，厚さ 1 mm ）にしたものをサンプルに用いた．図る．また，図12(b)は吸収スペクトルを算出し，ローレン

11(a)は，マルトース錠剤を透過後の振幅スペクトル（灰ツ関数によるカーブフィッティングを行った結果を示して

図11(a) Dマルトースと(b)ラクトースの錠剤サンプルを透過後の振幅スペクトル．(c)吸収スペクトル．

8

分

光

研

究 第 62 巻

第 3 号(2013)

図13
図12

THz コムのギャップレス化

低圧水蒸気（圧力拡がり線幅1.5 GHz）を透過後の(a)振幅スペクトルと(b)吸収スペクトル．

THz コム・モードをモード線幅間隔で逐次走査しながらいる．カーブフィッティングにより求められたスペクトルTHz スペクトルを取得し，それらを最終的に重ねること

線幅は1.5 GHz であり，予測される圧力拡がり線幅と良くにより，間隙部分の無い超微細テラヘルツ・スペクトル

一致している．また，観測された吸収線の中心周波数は（ギャップレス THz コム）を得ることが可能になる．こ

0.556935999 THz であり，こちらも文献値(＝0.556936002の手法は，狭線幅・単一モード CW THz 波を広帯域・連THz)22)と良く一致している．

続チューニングするのと等価であるので，スペクトル分解

5.

THz コムのギャップレス化

能はコム・モード線幅に等しくなる．

5.2

実験結果

図12に示したように，THz コムを THz 分光計測の周波

THz コム分光装置（図 9）のデュアル・ファイバーレー

数目盛としてそのまま利用すると，離散スペクトル分布のザー のモード 同期周波数 を変化させる ことによっ て，ため，実用的なスペクトル分解能はコム・モード間隔（＝THz コム・モードを周波数走査した．走査開始に先立ち，モード同期周波数）に等しくなる．一方，コム・モード間

f1＝250,000,049 Hz, f2＝250,000,099 Hz, Df＝50 Hz に設

隔に対して，コム・モード線幅は極めて狭い．したがっ定した．その時の THz コム・スペクトルを図 14 ( a )に示て，コム・モード間隔でなく，コム・モード線幅を THz

す．図 10 ( d )同様，ギャップ有り THz コムのスペクトル

分光計測に利用することが出来れば，スペクトル分解能をが確認できる．次に，Df を一定に保ちながら， f1 と f2 をさらに向上することが可能になる．そのためには， THz

15,625 Hz 刻みで走査することを10回繰り返した．そのよ

コムのギャップレス化が必要になる23)．

うにして得られた10 個の THz コム・スペクトルを重ね合

5.1

原理

わせて表示したグラフが図 14 (b )である．この場合，1 回

THz コムのモード線幅を活かした分光を行うためには，

当 た り の f1 走 査 量 は 0.00625  （ ＝ 15,625 Hz /THz コムの間隙部分を補間するように，THz コム・モー

250,000,049 Hz）であるが，コム・モードの次数が大きい

ドを横ずらしする必要がある（図13）．THz コム・モード

ため［図14(b)では，約1,600］，THz コム間隔の10（＝の周波数走査はレーザー・モード同期周波数を変化させる

25 MHz ）に相当する周波数走査が実現できている．そのことにより可能である．厳密に言うと，モード同期周波数

結果，図 14 ( a )で観測された THz コムのギャップが，図の変化量と THz コム・モードの次数の積によって，THz

14 ( b )では完全に補間され，ギャプレスな THz コムが実

コム・モー ドの周波数 走査量が決 まる．した がって，

現されている様子が確認できる．

安

図 14

井光源としての光コム(1)～テラヘルツ領域～

9( a )ギャップ有り THz コムと( b )ギャップレス THz
コムの振幅スペクトル（サンプル無し)

最後に，低圧ガス分光への応用例を紹介する．ここでは，低圧状態の水蒸気をサンプルに用いて，ガス分析にお図 15

低圧水蒸気（圧力拡がり線幅 25 MHz ）を透過後の振幅スペクトル．(a )ギャップ有り THz コムと(b )ギャップレス THz コム．

ける本手法の有用性を評価した．水蒸気と窒素の混合ガス
を，ガスセル（長さ500 mm ，直径40 mm ）に封入し，水蒸気の分圧を10 Pa に設定した．図15 (a )は，THz コム・は，マイクロ波周波数標準の不確かさを， THz 領域や赤モードを走査しない場合の 110→101 遷移による吸収線（周外領域を飛び越えて，直接，近赤外・可視領域に持ち込む

波数0.556 THz）の計測結果である．この吸収線の NASAことを可能にした．また，最近では，非線形波長変換に基データベース値も併せて示している22) ． 250 MHz 間隔でづいた赤外コムや紫外コムにより，光コムの波長帯域拡大

等間隔に分布しているギャップ有り THz コムでは，吸収が進められている．しかし，未だ『周波数コムの THz ギ

線幅が狭すぎるため，0.557 THz 付近の吸収線のスペクトャップ』が存在している．THz コムは，この THz ギャッ

ル波形が正確に再現できていない．次に，コム・モード線

プを解消する手段として期待される．今回紹介した THz

幅（25 MHz）刻みでテラヘルツ・コム・モードの周波数

コムの周波数帯域は数 THz に留まっていたが，非線形光走査を行った結果を図 15 ( b )に示す．吸収線のスペクト学結晶を用いた広帯域 THz 発生では170 THz に及ぶスペ

ル・ディップが詳細に再現できている様子が確認できる．

クトル帯域が報告されており24) ，将来的に近赤外領域ま

ローレンツ関数フィッティングで算出された吸収線幅はで THz コムを拡張できる可能性がある．その結果，電波23 MHz であり，ガス圧から予測される圧力拡がり線幅の～ THz 波～光波という極めてワイドレンジな電磁波領域

24 MHz と良く一致している．また，吸収スペクトルの中に共通した『周波数』という物理量を切れ目無く繋ぐこと

心周波数（0.55693 THz ）は，文献値（ 0.556936 THz )22)ができ，各電磁波領域の境界を超えて，周波数を同一精度と10－5 の確度で一致している．

で論じることが可能になる．これにより， THz 領域にお

6.

ま

と

め

最後に，周波数コムを用いたコヒーレント周波数リンクという観点から，本稿をまとめてみたいと思う．光コム

いても，確かな信頼性に基づいた周波数トレーサビリティの確立を可能にする．このことは，分光計測のみならず，
無線通信を始めとした THz 応用産業を国内外に幅広く普及させていくことに貢献するであろう．

10

分

光

研

究 第 62 巻

第 3 号

謝辞

Onishi, and M. Nakazawa: Opt. Express 14, 5223 (2006).

本講座で紹介したデータは，大阪大学・荒木勉教授，産業技術総合研究所・稲場肇博士，電気通信大学・美濃島薫

14)

コート・ド・パール大学・Francis Hindle 博士との共同研

15)
16)

and T. Araki: Opt. Express 17, 17034 (2009).
17)
18)

4)
5)

6)
7)

20)

D. H. Auston and K. P. Cheung: J. Opt. Soc. Am. B 2, pp.

Opt. Express 20, 15071 (2012).
21)

Th. Udem, R. Holzwarth, and T. W. H äansch: Nature 416,
233 (2002).

H. M. Pickett, R. L. Poynter, E. A. Cohen, M. L. Delitsky, J.
C. Pearson, and H. S. P. Muller: J. Quant. Spectrosc. Radiat.
Transfer 60, 883 (1998).

23)

T. Yasui, Y.-D. Hsieh, Y. Iyonaga, Y. Sakaguchi, S.o

T. Yasui, S. Yokoyama, H. Inaba, K. Minoshima, T. Nagatsuma, and T. Araki: IEEE J. Selected Topics in Quantum
Electron. 17, 191 (2011).

Araki: ``Gapless dual-comb spectroscopy in terahertz
region,'' arXiv:1303.5799 (2013).

T. Yasui, H. Takahashi, Y. Iwamoto, H. Inaba, and K
Minoshima: J. Appl. Phys. 107, 033111 (2010).
T. Yasui, H. Takahashi, K. Kawamoto, Y. Iwamoto, K.

弥永祐樹，謝宜達，坂口良幸．横山修子，稲場肇，美濃勉，安井武史レーザー研究 40, 513(2012).

24)

M. Ashida, R. Akai, H. Shimosato, I. Katayama, T. Itoh, K.
Miyamoto, and H. Ito: in Conference on Lasers and Electro-Optics 2008, Technical Digest (CD) (Optical Society of America, 2009), paper CTuX6.

PROFILE
安井武史（1969年10月 6 日生）

Y.-D. Hsieh, Y. Iyonaga, Y. Sakaguchi, S. Yokoyama, H.

1997 年徳島大学大学院工学研究科博士後期課程

Inaba, K. Minoshima, F. Hindle, Y. Takahashi, M.

修了．博士（工学)．2013 年奈良県立医科大学大Yoshimura, Y. Mori, T. Araki, and T. Yasui: IEEE Trans.

学院医学研究科・論文博士，博士（医学）．1997

Terahertz Sci. Tech. 3, pp. 322
330 (2013).

年徳島大学サテライト・ベンチャー・ビジネス・

T. Yasui, Y. Kabetani, E. Saneyoshi, S. Yokoyama, and T.
Araki: Appl. Phys. Lett. 88, 241104 (2006).

11)

H. Takahashi, Y. Nakajima, H. Inaba, and K. Minoshima: in

Conference on Lasers and Electro-Optics 2009, Technical

13)

22)

Yokoyama, H. Inaba, K. Minoshima, F. Hindle, and T.

10)

12)

M. Schirmer, M. Fujio, M. Minami, J. Miura, T. Araki, andT. Yasui: Biomed. Opt. Express 1, 354 (2010).

A. S. Pine, R. D. Suenram, E. R. Brown, and K. A. McIntosh: J. Mol. Spectrosc. 175, 37 (1996).

島薫，荒木
9)

T. Yasui, K. Kawamoto, Y.-D. Hsieh, Y. Sakaguchi, M.
Jewariya, H. Inaba, K. Minoshima, F. Hindle, and T. Araki:

テラヘルツテクノロジーフォーラムテラヘルツ技術総覧（NGT コーポレーション，東京，2007).

Arai, T. Araki, H. Inaba, and K. Minoshima: Opt. Express
19, 4428 (2011).
8)

T. Yasui, M. Nose, A. Ihara, K. Kawamoto, S. Yokoyama,
H. Inaba, K. Minoshima, and T. Araki: Opt. Lett. 35, 1689
(2010).

606 (1985).
3)

T. Yasui, E. Saneyoshi, and T. Araki: Appl. Phys. Lett. 87,
061101 (2005).

19)

参考文献

2)

S. Matsuura, M. Tani, and K. Sakai: Appl. Phys. Lett. 70,
559 (1997).

新的研究教育基盤機器開発整備事業の支援によって行われた．

T. Yasui, R. Nakamura, K. Kawamoto, A. Ihara, Y. Fujimoto, S. Yokoyama, H. Inaba, K. Minoshima, T. Nagatsuma,の研究成果展開事業【産学共創基礎基盤研究プログラム】，および大阪大学科学教育機器リノベーションセンターの革S. Yokoyama, R. Nakamura, M. Nose, T. Araki, and T.
Yasui: Opt. Express 16, 13052 (2008).

究の成果であり，ここに深く感謝の意を表する．また，本独 科学技術振興機構（JST）
講座で紹介した研究の一部は，

T. Nagatsuma, H. Ito, and T. Ishibashi: Laser, Photon. Rev.

3, 123 (2009).

教授，日本マイクロ光器・横山修子博士，仏リトラル・

1)(2013)

ラボラトリー中核的研究機関研究員，同年通産省
工業技術院計量研究所科学技術特別研究員，
1999 年大阪大学大学院基礎工学研究科助教を経て，2010 年より徳島大学大学院ソシオテクノサイエンス研究部教授および大阪大学大学院基礎工学研究科招聘教授．2007年および2012 年仏ボルドー

Digest (CD) (Optical Society of America, 2009), paper

大学招聘教授，2010 年仏リトラル・コート・ド・パール大学招聘教授．主CTuK4.

な研究テーマは，知的テラヘルツ計測，非線形光学顕微鏡およびレーザー

Q. Quraishi, M. Griebel, T. Kleine-Ostmann, and R. Brat-

制御．2006年日本生体医工学会論文賞・阪本賞，2009年応用物理学会光学

schitsch: Opt. Lett. 30, 3231 (2005).

論文賞，同年日本機械学会船井賞，同年日本塗装技術協会賞編集委員長賞，H. Inaba, Y. Daimon, F.-L. Hong, A. Onae, K. Minoshima,

2013年レーザー学会業績賞（論文賞）を受賞．応用物理学会，日本機械学

T. R. Schibli, H. Matsumoto, M. Hirano, T. Okuno, M.

会，日本生体医工学会，レーザー学会，電子情報通信学会，OSA 各会員．