ジルコニウム錯体を用いた２重ベータ崩壊実験用液体
シンチレータの開発
二重ベータ崩壊実験研究会（モンタナリゾート岩沼）
２０１０年１２月１７日
宮城教育大学 福田善之、渡邊邦彦
東大宇宙線研 森山茂栄
科学研究費補助金 基盤研究（C） 22540303

Motivation
 Neutrinoless double beta decay
 Lifetime and neutrino mass
 Energy spectrum and lifetime measurement

Requirement :Low BG, Large target mass, High energy resolution
2010年9月11日

日本物理学会 ２０１０年秋季大会

2

For 0νββ experiment Above 208Tl γ line (2.614MeV)
 Formed metal complex and solved in organic

solvent
2010年9月11日

Zirconium (Zr)
日本物理学会 ２０１０年秋季大会

3

Metal complex for liquid scintillator
AlQ3 has been
established as organictris(8-quinolinolate)Electro Luminescence
metal complex
material (@530nm)

 metal complex(MQn)

 InQ3 and ZrQ4 should
also have same propertyof luminescence withalmost same wavelength

NMn+O-n

M = In, n = 3; M = Zr, n = 4
2010年9月11日

Desired performcanceLight yield : 60% of BC505
Energy resolution : 4%@3MeV

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Synthesis of ZrQ4 and sublimation

InQ3
primary yield 100%sublimation 77%

ZrQ4
primary yield 96%
sublimation 70%
2010年9月11日

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Solution InQ3 and ZrQ4 in organic solvent
 InQ3 and ZrQ4 dissolved in Benzonitrile(PhCN) with ~2%
 Benzonitrile (PhCN: C6H5CN)

density : 1.0g/mL
flash point : 75℃
photon emission : 291nm@maximum
attenuation length : 66cm (@0.5wt%)
 Liquid scintillator cocktail
PhCN+PPO(100mg)+POPOP(10mg)
PhCN+PPO(100mg)+bis-MSB(10mg)
2010年9月11日

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Photo Luminescence and absorption of AlQ3complexemission wave length (nm)

Photo luminescence Fluorescence device: HORIBA

Excitation wave length (nm)FluoroMax-4
 Absorbance devie : HITACHI
U-3000 Solvent : Benzonitrile (PhCN) Concentration : 3.0×10-5 mol/L Molecular mass : 459.44
 Max. emission wavelength :529.9nm Max. absorption wavelength :389.6nm
2010年9月11日

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Photo Luminescence and absorption of InQ3
complexemission wave length (nm)Photo luminescence Fluorescence device: HORIBA

Excitation wave length (nm)FluoroMax-4
 Absorbance devie : HITACHI
U-3000 Solvent : Benzonitrile (PhCN) Concentration : 3.0×10-5 mol/L Molecular mass : 547.28
 Max. emission wavelength :559.3nm
 Max. absorption wavelength :394.7nm
2010年9月11日

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Photo Luminescence and absorption of ZrQ4
complexemission wave length (nm)Photo luminescence Fluorescence device: HORIBA

Excitation wave length (nm)FluoroMax-4
 Absorbance devie : HITACHI
U-3000 Solvent : Benzonitrile (PhCN) Concentration : 3.0×10-5 mol/L Molecular mass : 667.84
 Max. emission wavelength :548.0nm
 Max. absorption wavelength :383.3nm
2010年9月11日

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9Quantum yield of InQ3 and ZrQ4 forphoto luminescenceQuantum yieldFluorescence intensity (area ofwavenumber spectra) of Quinine
as standard (Ir)Same intensity using corrected
spectrum for InQ3/ZrQ4 wascalculated (Is)
Absorbance of Quinine (Ar:0.34)
and InQ3/ZrQ4 (As:0.19/0.39)
Quantum Yield is defined byΦs = Φr(Is/Ir)(Ar/As)Φs(InQ3) = 0.050 [Is/Ir = 0.051]
Φs(ZrQ4) = 0.011 [Is/Ir = 0.023]
cf. Φs(AlQ3)=0.17
2010年9月11日

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Energy transfer via photon radiation

2010年9月11日

PPO→POPOP→ZrQ4

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DAQ setup
BC505 (standard scinti.)
1040keV :1630ch@30db
52160ch@0db(QE : 0.25)
208640ch@0db
478keV:
1575ch@24db
expected :1498ch2010年3月22日

日本物理学会 第６５回年次大会

Comparison of light yield of PhCN
scintillator
PhCN/PPO100mg/POPOP
10mg (PhCN-POPOP)2010年9月11日

PhCN/PPO100mg/bis-MSB
10mg (PhCN-bisMSB)

1040keV :2075ch@24db

1040keV :2255ch@24db

33200ch@0db(QE : 0.25)

36080ch@0db(QE : 0.25)132800ch@0db

144320ch@0db

Light Yield
toBC505: 63%

Light Yield
toBC505: 69%

478keV:
1875ch@18db
expected :1907ch478keV:
2025ch@18db
expected :2072ch

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Response for γ−ray from radioactive source(1) : Quantum Yield and Light Yield
InQ3 50mg in PhCN-POPOP2010年9月11日

ZrQ4 50mg in PhCN-POPOP

1040keV :1925ch@0db(QE : 0.093)

1040keV :1525ch@0db(QE : 0.10)

20699ch@0db

15250ch@0dbQuantum Yield :20699/132800=15.6%(5.0%)

Quantum Yield :15250/132800=11.5%(1.1%)

Light Yield toBC505:
20699/208640=9.9%Light Yield toBC505:
15250/208640=7.3%

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Response for γ−ray from radioactive source(2) : Quantum yield and light yield for AlQ3
AlQ3 in PhCN-POPOP2010年9月11日

AlQ3 in PhCN-bis-MSB

1040keV :2025ch@6db

1040keV :1830ch@6db

4050ch@0db(QE : 0.126)3660ch@0db(QE : 0.126)32143ch@0db

29048ch@0db

Quantum Yield :32143/132800=24.2%(17.0%)

Quantum Yield :29048/144320=20.1%(17.0%)478keV:
1885ch@0db
expected :1861ch478keV:
1625ch@0db
expected :1682ch

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Response for γ−ray from radioactive source(3) : effect for amount of complex
InQ3 in PhCN-POPOP2010年9月11日

InQ3 in PhCN + PPO 30mg

InQ3 50mg
1040keV :1530ch@6db

InQ3 50mg
1040keV :1030ch@0db

InQ3 100mg
1040keV:
1080ch@6db

InQ3 100mg
1040keV:
1030ch@0db

Light Yield :△-29%

Light Yield :△ ~0%

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Response for γ−ray from radioactive source(4): PhCN scintillation light for λ > 530nm
FujiFilm SC-48 (λ > 530nm
transparency : 92%)

PhCN-POPOP via SC-48
1040keV :1525ch@6db
3050ch@0db(QE : 0.10)30500ch@0db
Light yield :30500/132800=23.0% remains

500nm

2010年9月11日

600nm

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17Response for γ−ray from radioactive source(5) : residual light in InQ3 luminescence
InQ3 50mg in PhCN-POPOP via
SC-48

residual lights in InQ3luminescence

1040keV :1280ch@0db(QE : 0.093)
13763ch@0db

Light yield :13763/20699=66.5%∴33.5% loss

Most of the loss would be POPOP
residual lights. It is consistent with thedecrease of light yield for InQ3 50mg →100mg due to absorption of these light.

~10% of PhCN scintillation light remains
2010年9月11日

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Results
 liquid scintillator containing tris(8-quinolinolate)metal complex (MQn) was made by PhCN as
solvent and PPO100mg / POPOP(bis-MSB) 10mg
 InQ3 and ZrQ4 have photo luminescence for the γradiation.
 Transparency : ~66cm @ 558nm (0.5% dissolution)
 Light yield relative to BC505 : 9.9% and 7.3%
 Quantum yield : 15.6% / 11.5% (PL: 5.0% / 1.1%)
Next step: modify 8-quinolinolate ligand to add
substituent groups in order to both increase QY andshorten wavelength or use another complex like βdiketone.

2010年9月11日

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Tris(5-aryl-8-quinollinolate) metalcomplex

 Expected light yield Quantum Yield:

InQ3 0.05 →0.15~0.4
ZrQ4 0.01→0.03~0.37
 emission wavelength:~530nm for InQ3
QE 0.093→0.126~524nm for ZrQ4
QE 0.10→0.13

4~11 times to presentlight yield
2010年9月11日

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β-diketone metal complex
 Good solubility toorganic solvent
10~20 wt.% Well established Easy synthesis
 Possible introduce
substituent groups inorder to moveabsorption wavelength
2010年9月11日

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Backup2010年9月11日

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Response for γ−ray from radioactive source(6) : Quantum Yield and Light Yield
InQ3 50mg in PhCN-bisMSB

2010年9月11日

ZrQ4 50mg in PhCN-bisMSB

1040keV :1630ch@0db(QE : 0.093)

1040keV :1230ch@0db(QE : 0.10)17527ch@0db

12300ch@0db

Quantum Yield :17527/144320=12.1%(5.0%)

Quantum Yield :12300/144320=8.5%(1.1%)

Light Yield toBC505:
17527/208640=8.4%Light Yield toBC505:
12300/208640=5.9%

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Photo Luminescence and absorption of PPOPhoto luminescence Fluorescence device: HORIBA

FluoroMax-4
 Absorbance devie : HITACHI
U-3000 Solvent : Benzonitrile (PhCN) Concentration : 1.0×10-5 mol/L 2,5-Diphenyloxazole
 Molecular mass : 221.26
 Max. emission wavelength :368.0nm Max. absorption wavelength :309.7nm
2010年9月11日

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Photo Luminescence and absorption ofPOPOP

Photo luminescence Fluorescence device: HORIBA

FluoroMax-4
 Absorbance devie : HITACHI
U-3000 Solvent : Benzonitrile (PhCN) Concentration : 1.0×10-5 mol/L 1,4-Bis(5-phenyloxazol-2-yl)benzene
 Molecular mass : 364.40
 Max. emission wavelength :423.6nm Max. absorption wavelength :364.1nm2010年9月11日

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Photo Luminescence and absorption of bisMSBPhoto luminescence Fluorescence device: HORIBA

FluoroMax-4
 Absorbance devie : HITACHIU-3000
 Solvent : Benzonitrile (PhCN) Concentration : 1.0×10-5 mol/L 1,4-Bis(2-methylstyryl)benzene
 Molecular mass : 310.44
 Max. emission wavelength :426.6nm
 Max. absorption wavelength :355.3nm
2010年9月11日

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Synthesis of InQ3

2010年9月11日

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