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Journal of Atomic Collision Research

Vol.18 Issue6
2021

原⼦衝突学会｜www.atomiccollision.jp

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第 18 巻 第 6 号

目次

解説（第 21 回若手奨励賞受賞研究）
レーザー光による電子線制御技術の開発とアト秒イメージングへの応用：
アト秒電子パルスの発生と検出

森本裕也 …125

原子衝突学会第 46 回年会報告

行事委員会委員長 …142

第 22 回若手奨励賞受賞者決定のお知らせ

顕彰委員会委員長 …143

第 23 回原子衝突学会若手奨励賞 募集要項

顕彰委員会委員長 …143

2021 年度原子衝突学会学生発表奨励賞 募集要項

顕彰委員会委員長 …1442021 年度第 2 回運営委員会報告

庶務委員会委員長 …145

2021 年度第 3 回運営委員会報告

庶務委員会委員長 …145

2021 年度第 4 回運営委員会報告

庶務委員会委員長 …146

第 48 回定期総会報告

庶務委員会委員長 …146

2021 年度原子衝突学会次期会長・運営委員選挙について
2021 年度選挙管理委員会委員長 …146
「しょうとつ」原稿募集
ユーザー名とパスワード

編集委員会事務局 …146
…147

124

解 説（第 21 回若手奨励賞受賞研究）

レーザー光による電子線制御技術の開発とアト秒イメージングへの応用:
アト秒電子パルスの発生と検出
森本 裕也
フリードリヒ・アレクサンダー大学エアランゲン＝ニュルンベルク Staudtstr. 1, 91058, Erlangen, Germany
理化学研究所 〒351-0198 和光市広沢 2-1
yuya.morimoto@fau.de
令和 3 年 7 月 30 日原稿受付

アト秒レーザーの開発により，物質内の電子の動きを実時間で計測することが可能となった．しかし，波長の制限によって，原子レベルの空間分解能でのアト秒計測は未だ困難である．本稿では，電子線が有する高い空間分解能に，アト秒の時間分解能を与える，アト秒電子線制御技術を解説する．特に，光電場による電子線の時間圧縮と，光周期ストリークによる電子パルスの時間形状測定を詳説する．アト秒電子
パルスは，化学反応や原子衝突過程の超高速イメージングへの応用が期待される．

1．はじめに：なぜアト秒電子パルスが必
要か？

子核の両方と相互作用するため，原子の位置のみならず，電子密度分布も精密に決定することが光や荷電粒子などの照射に対して，物質内電できる[6–8]．その一方で，電子線を用いたイメー

子は原子の動きよりも十分速い時間スケールで応答する．例えば，光が物質に照射されている，まさジングの時間分解能は，超短パルス発生の困難さ（3.1 節参照），レーザー光との速度不整合（4.4にその瞬間に起こる光電磁場によって駆動される

節参照）の 2 つの要因によって，数百フェムト秒程

物質内の電荷の動きは，光と物質の相互作用における最も重要な過程の一つである．そして，そ度で制限されていた．

の直接観測には原子レベルの空間分解能とアト高めるため，2 つのアプローチを取った．1 つ目は，秒の時間分解能が必要である．アト秒レーザーの登場によって，アト秒時間軸での分光測定が可能

レーザー光を超高速の時間ゲートとして用いる手法であり，気相試料などの体積が大きく速度不整となり，光電子放出に要する時間や物質内の電合が重要な場合に極めて有効である[9–11]．この子ダイナミクスに関する様々な知見がもたらされた[1]．しかしながら，アト秒レーザーの波長は数 nm手法の詳細に関しては，解説論文[12]を参照されたい．2 つ目のアプローチが光電場を用いた電子程度のため，原子レベルの空間分解能は未だ困パルスの時間圧縮である[13–15]．筆者らは，高速難である．
電子線は，高い空間分解能での測定が可能なで振動する光電場によって電子線を時間的に圧縮することで，アト秒の時間幅を持つ電子パルス

プローブの代表例である．加速された電子線の波を発生した．このアプローチは，固体薄膜やナノ長は極めて短く，例えば，運動エネルギー100
keV の電子のドブロイ波長は 4 pm である．短い波物質など，レーザー光との速度不整合による時間長のため，電子線は，顕微鏡法による原子レベル

きる対象に対して有効である（第 7 節参照）．本稿の材料イメージング[2]，回折法による分子の構造決定[3, 4]，さらには原子核の構造研究[5]にまで

では，このアト秒電子操作技術を解説する．

用いられている．電子線は試料内の電子雲と原超短電子パルスの性質を超短レーザーパルスと原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

筆者らは，電子線イメージングの時間分解能を分解能の低下をフェムト秒未満に抑えることがで

本解説は以下の節から構成される．第 2 節では，

125
© 2021 原子衝突学会

比較しながら解説する．第 3 節では，アト秒電子
パルス圧縮の原理とシミュレーション結果を説明する．第 4 節では，アト秒電子パルス発生の実験に実際に利用された薄膜を用いた手法の原理を解説する．レーザー光による電子線ストリーク法の原理も解説する．第 5 節では，ピコ秒レーザーパルスを用いたアト秒電子パルス列の発生実験，第6 節では，1 サイクル中赤外光を用いた孤立アト秒
ピークを有する電子線の発生実験を報告する．最後に第 7 節でまとめと今後の展望を述べる．

2．超短電子パルスの性質
パルスレーザーと比較すると，パルス電子線
は，基礎研究レベルでもあまり普及していない．
そこで，本節では，電子パルスの基本的な特性

図 1. 単一電子パルス．(a)単一電子パルスの時間幅の定義．ある参照パルスに対する到着時間差の統計幅をパルス幅と定義する．(b)電子パル
スと波束．波束の非コヒーレントな集合によってパルス電子線が形成される．時間幅およびビーム径は統計分布によって定義される．

をレーザーパルスと比較しながら概説する．

に示したように，ある位置（通常は試料）にお

2.1 空間電荷効果と単一電子パルス
超短レーザーパルスには，通常，多くの光子

いて参照パルス（通常はレーザーパルス）と電子との到着時間差を，多数のパルスで繰り返しが含まれる．一方で，電子は電荷を有するため，測定する．そして，到着時間差の統計的な分布

１つのパルスに多数の電子が存在すると，クー
ロン反発によって，エネルギー広がりが起き，幅をパルス幅と定義する．したがって，本解説

パルスの時間幅も伸びる．この効果は，空間電基準として測定された到着時間がアト秒の分荷効果と呼ばれ，アト秒やフェムト秒などパル

布幅しかない電子パルスを指す．

スの時間幅が極めて短い場合に特に重要とな

2.2 分散関係と伝搬に伴うパルス幅の変化

でのアト秒電子パルスとは，レーザーパルスをる．空間電荷効果を避ける簡単な方法は，１つ光子とのもう一つの大きな違いは，質量を有のパルスに含まれる電子の平均数を１以下にする点である．エネルギーと波数の関係性，つまで減らすことである．この場合の電子パルス

まり分散関係は，以下の式で与えられる．
𝐸! = ℏ𝑐𝑘!
(1)

を，単一電子パルスと呼ぶ．これまで報告されているアト秒電子パルス[13–21]は，ほぼ全ての場合，単一電子パルスである．ここで平均数を用いて定義したのは，通常，1 パルスに含まれる電子数はポアソン分布に従うためである．
実験的には，単一の電子を検出できるマイクロ
チャネルプレートや電子顕微鏡用のカメラ（例：蛍光スクリーンと冷却 CCD あるいはCMOS 素子の組み合わせ，
最近では直接検出器）

𝐸" = ℏ# 𝑘"# /(2𝑚" )(2)

ここで，𝐸! ，𝑘! はそれぞれ光子のエネルギーと真空中での波数，𝐸" ，𝑘" はそれぞれ電子の運動エネルギーと波数，𝑚" は電子の静止質量である．簡単のため，非相対論的な速度の電子を仮定した．光子の真空中での位相速度（エネル
ギーを運動量で割ったもの）は，エネルギーにを用いて，検出効率やパルスの繰り返し数（以依らず c で一定であるのに対し，電子の位相速度は，エネルギーに依存する．つまり，真空も下参照）を考慮した信号強度から，単一電子パ電子にとっては分散物質である．

ルスの発生が確認される．

時間とエネルギーの不確定性関係（フーリエ変換の関係）から，超短パルスは幅広いエネル

しかし，粒子を１つ以下しか含まないパルスの時間幅はどう定義されるのか？通常，電子線を用いた観測は，電子 1 つだけでは行えず，複数の電子パルスが必要となる．そこで，図 1(a)原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

ギーと波数分布を有する．レーザー光の場合，真空中での位相速度はエネルギーに依らず一定のため，真空中での伝搬に伴うパルス形状の126© 2021 原子衝突学会

図 2. 光電陰極型電子銃．加速電圧−V が印加された陰極へのレーザー照射によって，電子パル
スが発生する．陽極（0 V）までの加速中に，分散によってパルス幅が伸長する．

変化は起こらない．その一方で，電子はエネル
ギーに依存した位相速度を有するため，真空中の伝搬によりパルスの時間形状が変化する．この特性により，光電陰極型電子銃の最短パルス
幅が制限される（3.1 節参照）
．また，アト秒電子パルス発生には，この特性が活用される（3.2節参照）．
2.3 コヒーレンス
本節の最後に，超短パルス電子線のコヒーレ

図 3. 電子線の時間圧縮．(a)周波数の低い電磁場による圧縮．(b)周波数の高い電磁場による圧縮．(c)圧縮後のパルス幅と変調電磁場の波長の関係．長波長（低い周期）ほど，圧縮後のパルス幅が長くなる傾向にある（緑点線）．

ンス（可干渉性）について述べる．進行方向と垂直方向のコヒーレンス（空間コヒーレンス）

超短レーザーパルス（図中に紫色で示されたパル

は，電子線ホログラフィー[2]や電子線回折[3,ス）を金属や半導体などの陰極の表面に照射する．

4]などの応用に重要な物理量である．その値は，電子線源の種類や使用されるビーム絞りなど

レーザー光の光子エネルギーが陰極物質の仕事で変わり，ナノメートルから電子ビーム径の数出される．フェムト秒レーザー光を用いる場合は，分の 1 程度まで様々な値を取る[22, 23]．超短電子パルスの進行方向のコヒーレンス（時間コ

多光子過程やトンネルイオン化での放出も可能で

ヒーレンス）については，まさに議論の最中であり，数フェムト秒から数百フェムト秒と報告されている[24, 25]．
現状の技術では，完全にコヒーレントなパル
ス電子線を発生することは不可能である．したがって，図 1(b)に図示するように，電子パルス
は，波束の非コヒーレントな集合という描像が適当であると考えられている．現在，冷却原子[26, 27]や先鋭化された針[22, 23]を電子線源に関数より大きい場合，光電効果によって電子が放ある．放出された電子は，直流あるいは交流電場
によって，所望のエネルギーまで加速される．
光電陰極型電子銃によって得られる電子パルスの時間幅は，レーザー光のパルス幅と放出電子のエネルギー幅によって決定される．電子放出に用いるレーザー光の時間幅が短ければ短いほど，放出される電子パルスの時間幅が短くなる．その一方で，パルス幅の短いレーザー光ほど，幅広い
スペクトルを持つため，放出電子のエネルギー分用いることで，高コヒーレンスの電子パルスを布が広くなる．例えば，パルス幅 18 フェムト秒のレーザー光のスペクトル幅は 0.1 eV である．運動エ

得る試みが行われている．

ネルギー0 eV と 0.1 eV で放出された電子がそれ3．アト秒電子パルスの発生方法

ぞれ，実用上の限界に近い 10 kV/mm = 107 V/mの静電場で加速された場合，1 µm だけ先への到

3.1 光電陰極型電子銃の限界
超短電子パルスの発生には，光電陰極型電子銃が最もよく用いられる．その機構を図 2 に示す．
原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

着時間に約 100 fs の差が出る．これは，電子のパルス幅が加速中に 100 fs にまで広がることを意味する．より短いレーザーパルスを使うと，電子線の127© 2021 原子衝突学会

エネルギーとパルス幅がより広がる．約 40 fs のレーザーパルスが最適で，その場合の加速後の電子パルスの時間幅は約 80 fs であることが知られている[28]．
実際の電子線のエネルギー幅は，上記のレーザーパルスのスペクトル幅の他に，レーザーの光子エネルギーと仕事関数の差や陰極表面の仕事
関数の不均一性なども影響し，実験で用いられているパルス電子線は，通常 0.5 eV 以上のエネル
ギー幅を持つ．つまり，上記の計算を応用すると，
電子のパルス幅は√5倍の 200 fs 以上となる．し
たがって，いくらパルス幅の短いレーザー光を使用しても，光電陰極型電子銃から直接得られる電子パルスは，最短でも数百フェムト秒である．
3.2 電子パルスの時間圧縮
では，より短い時間幅の電子パルスを得るにはどうすれば良いであろうか？その方法の一つが交流電磁場を用いた時間圧縮である．図3(a)にその概念を示す．光電陰極型電子銃から得られた電子パルスに交流電場（赤線）を印加
し，パルスの前方に位置する電子を減速，パルスの後方に位置する電子を加速する（赤矢印参照）．真空は電子にとって分散媒質であるから，
この加減速を受けた電子パルスは，真空中の伝搬に伴って，時間構造を変化させ，ある伝搬距
離でパルス幅が圧縮される．更なる伝搬により，パルス幅は伸長する．似た効果は静磁場によっても達成されるが[29, 30]，交流電場を用いる
利点は，電子線のエネルギー幅を広げることができ，その結果，より短いパルス幅まで圧縮が可能な点である．マイクロ波[31–34]やテラヘ
ルツ波[35–38]を用いて，最短で 20 fs（半値全幅，以下 FWHM と記す）の電子パルスがこれまでに得られている．
次に，図 3(b)のように圧縮前の電子パルスの図 4. 電子線の時間圧縮シミュレーション．(a)1 次
元モデル．電子は変調器への到着時刻に応じた時間変化する速度変調を受ける．先行する減速
された電子に後続の加速された電子がある伝搬時間の後に追いつくと，時間圧縮が起きる．(b)古典力学シミュレーション．(c)量子力学シミューレシ
ョン．縦軸は，電子と共に動く座標系における時
間軸．詳細を表示するため，電子の密度は，それぞれの伝搬時間におけるピーク値で規格化されている．実際は，時間圧縮時のピーク強度が極めて高い．

時間幅（数百フェムト秒）よりも周期が短い，高周期の電場を用いると，どのような電子パルスが得られるであろうか？この場合，時間圧縮
が入射電子パルスの中で何度も起き，超短パル
ス列が得られる．図 3(c)に示したように，周期の短い電磁場（つまり波長の短い光）で圧縮を行うほど，短い時間幅が得られている[15]（理由については 3.5 節を参照）．
原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

3.3 時間圧縮：古典力学的描像
2.3 節で述べたように，超短電子パルスは，波束の非コヒーレントな集合体で良く記述される．圧縮に用いる電磁場の周期が波束の時間幅よりも十分に長い場合，電子を粒子として扱う，古典力学的な描像が適当である．一方で，電磁場の周128© 2021 原子衝突学会

期が波束の時間幅より短いか同程度の場合，量を示す．条件は，上記と同様，パルス幅の十分長

子力学的な効果が無視できなくなる．以下ではまず古典力学に基づいた議論を行い，その後，量い 10 keV の電子線と波長 1 µm による 5 eV のエ
ネルギー変調振幅を仮定している．なお，図の縦

子力学的な効果を述べる．なお，本解説では簡軸には電子の速度で移動する座標系𝑧/𝑣" − 𝑡を単のため，相対論的な効果は無視する．
図 4(a)に示す 1 次元モデルを考える．電子は用いており，ある伝搬時間（横軸）における縦方向のプロファイルが電子線の時間構造を示している．

全て単一の速度𝑣" で𝑧方向（右方向）に運動して上で見積もった通り，𝜏'()*+ = 2 ps で時間圧縮いる．この電子が角振動数𝜔の電磁場を使用した変調器（実例は 4.1 節参照）を通過すると，通過すが起きている．圧縮されたパルス間の時間間隔は，
レーザー1 周期の 3.4 fs である．伝搬時間が 2 ps

る タ イ ミ ン グ に 応 じ た 速 度 変 調 ， ∆𝑣 =を過ぎると，パルス幅が伸長するが，興味深いこと−∆𝑣$%& sin (𝜔𝑡)を受ける．負の符号は便宜上付している．ここで∆𝑣$%& は速度変調の振幅である．

に，10 ps の伝搬時間で，再圧縮が起こることが示
唆されている．この古典モデルでは，電子パルス

この変調後に真空中を伝搬することで電子パルスの時間圧縮の様子を簡便に計算することができるの時間幅に圧縮が起こる．なお，図 4(a)に示すよが，圧縮された電子線の時間幅やピーク高さは正うに，早いタイミングで変調器を通過した電子が減しく評価できない．それは，次に議論する量子力

速され，遅いタイミングの電子が加速される半周学的な効果が含まれていないためである．

期でのみ圧縮が起こり，他方の半周期は時間圧

3.4 時間圧縮：量子力学的描像

縮を誘起しない．したがって，時間圧縮は光電

次に，電子を波束と考えた場合の時間圧縮に

場 1 周期あたり 1 度だけ起こる．これは，高次高調波発生を用いて得られる， 1 周期あたり 2 つのついて議論する．まず，1 次元の電子波束を
Ψ(𝑧, 𝑡) = 𝜙- (𝑧 − 𝑣" 𝑡)exp (𝑖𝑘" 𝑧 − 𝑖𝐸" 𝑡/ℏ) (6)パルスから成るアト秒光パルス列と異なる点である．

で与える．ここで，𝜙- (𝑧 − 𝑣" 𝑡)は変調前の波束の時間圧縮が起こる条件は，速度変調がゼロ

包絡線関数であり，通常，波束の時間幅を与える（∆𝑣 = 0）のタイミングで変調器を通過した電子に，
時 間 ∆𝑡 後 に 変 調 器 を 通 過 し ， ∆𝑣 =ガウス関数が用いられる．ここで，𝑘" と𝐸" は波束の中心波数とエネルギーである．いくつかの近似+∆𝑣$%& sin (𝜔∆𝑡)だけの加速を受けた電子が，伝（[39]参照）を用いると，角振動数𝜔による変調後

搬時間𝜏'()*+ で追いつくことである．すなわち𝑣" (𝜏'()*+ + ∆𝑡) =の波動関数は，
Ψ(𝑧, 𝑡) = 𝜙(𝑧, 𝑡)exp (𝑖𝑘" 𝑧 − 𝑖𝐸" 𝑡/ℏ),(𝑣" + ∆𝑣$%& sin (𝜔∆𝑡)) 𝜏'()*+

(3)

ここで，

ここで，速度変調の零交差付近に着目し，∆𝑣$%& sin(𝜔∆𝑡) ≈ ∆𝑣$%& 𝜔∆𝑡とすると（図 4(a)赤𝜙(𝑧, 𝑡) =𝜙(𝑧 − 𝑣" 𝑡)exp [𝑖∆𝐸$%& sin (𝜔𝑧/𝑣" − 𝜔𝑡点線参照），+ 𝜑- )/(ℏ𝜔)]𝜏'()*+ = 𝑣" /(𝜔∆𝑣$%& )𝐿'()*+ = 𝑣,# /(𝜔∆𝑣$%& )

(7)

(8)

(4)
(5)

で与えられることが知られている[39]．∆𝐸$%& はエ
ネルギー変調の振幅，𝜑- は位相を与える定数でが得られる．したがって，圧縮に要する伝搬時間ある．ここで，∆𝐸$%& は入射電子線のエネルギーは，電子の速さに比例し，変調の周波数と速度変調振幅には反比例する．例として，運動エネルギ（𝐸" ）に比べて十分小さく，∆𝑣$%& に比例すると仮定している，つまり，∆𝑣$%& の 2 次の項が無視され，

ー10 keV（𝑣" = 5.8×107 m/s）の電子線に，波長 1∆𝐸$%& ≈ 𝑚, 𝑣, ∆𝑣$%& である．式(8)は，波動関数15µm（𝜔 = 1.9×10 Hz）で∆𝑣$%& = 4200 m/s（5 eVのエネルギー変化に対応）の変調を加えると，伝の位相が，電子の内部座標𝑧/𝑣" − 𝑡に沿って，角周波数𝜔の変調を受けることを示している．つまり，搬時間𝜏'()*+ = 2 ps，伝搬距離𝐿'()*+ = 0.1 mm と電子を波束として考えた場合でも，電子は角周波なる．
図 4(b)に真空中での伝搬に伴う電子ビームの数𝜔のエネルギー・速度変調を受ける．
古典力学的な描像と同じく，速度変調後に波

時間構造変化の 1 次元シミュレーション結果[14]束が真空中を伝搬することで，波束密度の時間

原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

129© 2021 原子衝突学会

構造（進行方向に対する確率密度）が変化する．

つまり電磁場の波長が長いほど，大きい∆𝑣$%& を

この真空中の伝搬による波動関数の変化は，以下の方法によって容易に得られる．まず，式(7)の取れるため，式(9)より最短のパルス幅が短くなる
ことが予想される．しかし，図 3(c)に示したように，

エネルギー変調後の波動関数を運動量空間にフ

これまでの実験で得られた時間圧縮後のパルスーリエ変換する．そして，自由空間でのプロパゲ
ーターexp (−𝑖𝐸. 𝜏!/0! /ℏ)を作用させ，実空間へ幅は，この予測とは逆に，電磁場の波長が長いほ# #ど長くなる傾向がある．

逆フーリエ変換を行う．ここで𝐸. = ℏ 𝑘 /(2𝑚" )は，

これには，2 つの技術的な制限が関連している．

電子の波数𝑘に依存したエネルギーである．
図 4(c)に光変調後の波束の密度が真空中の伝まず，長波長ほど高強度の電場を発生させるのが困難である．したがって，上で仮定した𝐿'()*+ が搬に伴って変化する様子のシミュレーション結果を示している．𝜙- (𝑧 − 𝑣" 𝑡)として，パルス幅 100 fs

同じという条件が成立しない．𝐿'()*+ が長くなると，のガウス関数を用い，その他のパラメタは図 4(b)２つ目の技術的な制限，加速用電源の安定性が問題となる．電子顕微鏡等で使用される高安定なの古典力学計算と同じものを用いている．図 4(b)電源は 10 ppm 程度の安定性を有する．つまり，と比較すると，圧縮が起こる伝搬時間 2 ps までの

10 keV の電子線の場合，その安定性は 0.1 eV で

時間形状は酷似している．その一方で，古典力学

あ る ． 1 mm の 距 離 を 10.0000 keV の 電 子 と計算では，電子のパルス幅が 2.5 ps を過ぎると急10.0001 keV の電子が伝搬した場合，その伝搬時に増加する一方で，量子力学計算の結果では，
短いパルス幅が一定の伝搬時間に渡って保持さ間が約 80 as も異なる．2.1 節で述べたように，パルス当たりの電子数が小さい電子パルスの時間れることが分かる．また，量子力学計算の結果で幅は，到着時間の統計分布幅で定義される．よっは，4 ps 以降の伝搬時間において，干渉に由来
する複数のピークが現れている．しかしながら，こて，加速電圧の揺らぎにより，電子の統計的なパのような量子力学的な効果を直接的に観測した

普通数十センチメートルの伝搬距離が必要とされ実験は未だ報告されていない．その理由として，るため，もはやアト秒のパルス幅は得られない．こ電子線の複雑な時間構造をアト秒の分解能で精の効果に加えて，3.1 節で述べた電子線のエネル

密に測定する困難さが考えられる．

ギー幅（典型的には 0.5 eV）も重要となるが，その様々な条件におけるシミュレーションによって，圧縮によって得られる最短の電子パルス幅∆𝑡$1)

議論のためには，エネルギーの平均値と分布幅が変調器にたどり着く時間と共にどう変化するか（FWHM）は（運動エネルギーと時間がどの程度相関している∆𝑡!"# ≈ 2ℏ/∆𝐸!$% ,(9)で与えられることが分かっている[14, 40]．すなわ
ち，∆𝐸$%& = 1 eV（エネルギー変化の全幅が 2eV）で，∆𝑡$1) ≈ 1 fs である．最近のレーザー加速器の実証実験では，エネルギー50 keV の電子線に対して，1 keV 以上のエネルギー変調が既に達成されている[20]．したがって，1 as あるいはそれ以下のゼプト秒域のパルスが，電子線の時間変調によって得られる可能性がある．ゼプト秒の電子パルスは，原子核内ダイナミクス[41]の観測に応用できる可能性がある．
3.5 最短パルス幅の実験的制限
最後に，得られる最短パルス幅の技術的な制限について議論する．式(5)より，同じ伝搬距離
𝐿'()*+ で時間圧縮を起こす場合，𝜔が小さいほど，か）という情報が必要なため，本解説では割愛する．結論として，極めて短い時間幅の電子パルス

原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

ルス幅が長くなる．THz 波を用いた時間圧縮にはを得るには，電子線の運動エネルギーとその安定性および分布幅，そして，時間圧縮に利用する光の波長と強度を総合的に考慮する必要がある．

4．薄膜を用いた光による自由電子の操作
4.1 エネルギー・運動量保存則
交流電磁場による加減速によって，電子線の時間構造が変化することを第 3 節で解説した．しかし，真空中で電子線にレーザー光を照射しても，電子は加減速されない．これは，自由電子が光子を放出・吸収する過程で，エネルギーと運動量が同時に保存されないためであり，加速器の研究分
野では，Lawson-Woodward theorem として知られ
130© 2021 原子衝突学会

ている．式(1)と(2)から，自由電子が 1 光子分だけエネルギーで離散化された重ね合わせ状態を作運動エネルギーを増加させるのに必要な波数変化量はおよそ𝜔/𝑣, であるが，光子の波数は𝜔/𝑐

ることができる．したがって，電子線の光による制御は，電子線を用いた量子光学への応用も期であり，𝑣, < 𝑐から，常に運動量保存則が成立し待されている．

ない．したがって，エネルギーと運動量保存則が同時に成り立つためには，第 3 体が必要となる．

4.2 薄膜を用いた電子線の光変調
時間構造変調を行う上で，電子ビーム径全体

自由電子がレーザー場とエネルギーの授受をに渡って一様な加減速が誘起されることが望しないことは，古典力学からも説明できる．電子のましい．その一方で，変調された時間構造の測運動量変化はローレンツ力の時間積分，

定やポンプ・プローブ測定への応用を考慮する∆𝒑 =と，変調用の第 3 体上に強く電子ビームを集光𝑩(𝒓(𝑡), 𝑡)𝑑𝑡 ,することは得策ではない．電子線をコリメート
した場合，その典型的なビーム径は数ミクロン(10)から数百ミクロンである．この電子ビーム径よで与えられる．ここで，𝑬(𝒓, 𝑡), 𝑩(𝒓, 𝑡)はそれぞれりも十分大きな第 3 体上で，近接場ではなく平

23

−𝑒 O
43

23

𝑬(𝒓(𝑡), 𝑡)𝑑𝑡 − 𝑒𝒗, × O

43

レーザー電場と磁場であり，𝑒は素電荷である．レ
ーザー光の電磁場が交流であることから，式(10)における，𝑬, 𝑩 の時間積分は共にゼロである．
したがって，運動量は変化しない．図 5(c)中の黒点線も参照されたい．
第 3 体が，(1)電子と運動量のやり取りをする，
あるいは，(2)光子の運動量を変化させることで，エネルギーと運動量の保存則が同時に満たされる．(1)の代表例がレーザーアシステッド電子散乱[9–12, 42, 43]である．散乱を通して，電子は余剰（不足）運動量を原子標的に与える（受けとる）．
Above threshold ionization[44]や，アト秒レーザー
パルス測定に用いられる光電子ストリーク[45, 46]
も 同 じ 原 理 で あ る ． (2) の 代 表 例 は ， photoninduced near-field electron microscopy に見られるナノ物質である[47]．光がナノ物質に照射されると，粒子の周りに近接場が発生する．近接場の周波数は入射光と同じ𝜔であるが，光子の運動量は物
質の誘電率等に依存した値となる．
最近では，第 3 体を工夫することで，100 光子
程度のエネルギーの授受を伴う，光子と自由電子の間の強結合が注目されている．ナノ粒子の周りに励起された whispering-gallery 波[48]やプリズムの表面の近接場[49]，ナノ加工されたシリコン[21]において近接場光の位相速度と電子線の群速度を一致させることで，つまり，電子が光電場に波乗りしている状態を作ることで，大きなエネルギー変化が観測されている．光によるエネルギー変化は，
コヒーレントな過程であり，単色の電子線から光子
原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

面波に近い光電磁場との相互作用が起こるのが理想的である．そこで，筆者らは，電子線が透過できるほど薄い，ナノメートル厚の薄膜を第 3 体として使用した．図 5(a)に薄膜を利用した電子線の時間・エネルギー変調の概要図を示す．ミリメー
トルの大きさで，厚み 10–100 nm 程度の窒化ケイ素や炭素の薄膜が，透過型電子顕微鏡用の試料ホルダーとして購入可能である．レーザー光は，
電子ビーム径より十分大きな径に集光される．図5(b)に厚さ 60 nm のシリコン薄膜まわりの電場のス
ナップショットを示す．なお，波長 1030 nm の平面
波が左下から右上方向に入射した場合を仮定している．表面反射により，右側と左側の電場振幅が異なり，また，左側では，入射波と反射波の干渉が見られる．さらに，薄膜の屈折率によって，透過波の位相が入射波に比べてわずかに遅れる．
この反射と位相遅れによって，薄膜を挟んで振幅と位相が異なる電磁場が生成される．電子線は，
このレーザー照射下の薄膜を通過する．薄膜を通過するのに要する時間は極めて短く，例えば
10 keV の電子は 10 nm の薄膜を 0.2 fs で通過する．したがって，光の周期よりも十分短い時間ス
ケールで，電子は突然，異なる電磁場へと飛び入る．その結果，図 5(c)に赤線で示したように，ローレンツ力の時間積分がゼロではなくなる．
図 5(d)の左図に 70 keV 電子が，波長 1030 nmの光の照射下で 60 nm シリコン薄膜を通過する際に得られる最大エネルギーの古典シミュレーショ
ン結果を示す．図の軸に用いられている，レーザ
131© 2021 原子衝突学会

図 5. 薄膜を用いた電子線の光周波数制御．(a)薄膜による制御の概略図．レーザー光照射下の薄膜を瞬時的に電子が通り抜け，エネルギー・運動量を獲得する．(b)薄膜周りの電場のスナップショット．厚さ 60 nmのケイ素薄膜，波長 1 µm の入射電磁場（平面波）に対する p 偏光成分を示している．表面反射と屈折率による位相遅れで，薄膜の両側に異なる電場が生じている．(c)薄膜による運動量変化の古典力学的説
明．薄膜が存在せずに，レーザー電磁場と相互作用した電子は，運動量を獲得しない（黒点線）．レーザ
ー照射下の薄膜を瞬間的に通り抜け，異なる電磁場に飛び入ることで，電子は運動量を獲得できる（赤線）．(d)波長 1 µm，電場振幅 1 V/nm（3.3 T の磁場振幅）のレーザー電磁場が照射された厚さ 60 nm のケ
イ素薄膜を 70 keV 電子が通り抜けた際に獲得するエネルギーの振幅（左図）と偏向量の振幅（右図）．

ーと薄膜の角度は図 5(a)で定義されている．このい運動量分布が生まれ，運動量保存則を満たす

図から，薄膜の損傷閾値[50]に近い 1 V/nm（強度1×1011 W/cm2）のレーザー電場振幅では，わずか光子が存在する[24]．

ナノメートル厚の薄膜で，100 eV を超えるエネル

吸収による電子線流束（フラックス）の減少である．

ギー変調を誘起できることが分かる．式(9)より，∆𝑡$1) ≈ 10 as となるため，アト秒時間圧縮が十分

電子線の弾性散乱断面積は原子番号が大きい
標的原子ほど増加するため，軽元素で構成され可能であることを示している．なお，金属や半金た薄膜が好ましい．

属の薄膜の場合，エネルギー変化量は，波長に比例して大きくなる[14]．その一方で，誘電体薄4.3 光による電子線ストリーク
レーザー照射下の薄膜を通過する電子は，加膜の場合は，単純な波長依存性は見られない

減速，つまり進行方向の運動量変化のみならず，[14]．
薄膜を第 3 体として使用した場合の，エネル

進行方向と垂直方向の運動量を獲得する．エネ
ルギー変調量が光周波数で振動し，時間圧縮をギーと運動量保存則は，光子の運動量（波数）

誘起するのと同様に，垂直方向の運動量変調量分布によって理解できる[24]．実空間と運動量空間の波動関数がフーリエ変換の関係にあるとその方向も光周波数で振動し，電子線をストリークする．この光周波数ストリークは，薄膜への到ことから，電磁場の空間分布が光子の運動量分

着時間の情報を検出器上での位置の情報に変布を決定する．薄膜が存在しない場合の平面波
は，空間的に一様であり，単一の運動量を持つ．

換するため，電子線の時間構造の測定に用いられる（第 5 節参照）．

一方で，薄膜の存在下では，波長以下の空間ス

図 5(d)右図に左図と同条件で計算した電子のケールで電磁場が変化する．したがって，幅広

ストリーク振幅を示す．1 V/nm の電場振幅で，お原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

なお，薄膜を使用した手法の弱みは，散乱や132© 2021 原子衝突学会

およそ 1 mrad （0.06 度）のストリーク量が得られる．

速度整合が満たされない場合，電子とレーザ

式(10)より，エネルギー変調（∆𝒑 ∥ 𝒗𝒆 ）には，磁場（𝑩）は寄与しないが，ストリーク（∆𝒑 ⊥ 𝒗𝒆 ）には，

ー光の到着時間が，薄膜上の位置によって異なる．時間圧縮のタイミングは，薄膜上でのレー

磁場が大きく影響し，重要な 2 点の特徴を生む．

ザー電場に依存するので，時間圧縮された電子

まず，4.4 節で述べる電子とレーザー光の速度整合が満たされる条件（図 5(d)中，V.M.の破線，

線のパルスフロントが傾斜する[14, 51]．図 5(a)の配置では，電子ビームの下側ではレーザーのV.M.は速度不整合 velocity mismatch を意味する）

到着時間が早く，上側では遅いため，図に示す

では，ストリーク振幅がゼロになる．2 点目には，sようなパルスフロントが形成される．コリメー

偏光，つまり，図 5(a)の紙面と垂直の偏光方向のトされた電子線の場合，x 軸を基準とした時計

光電磁場は，ストリークを起こさない．したがって， 回りの傾斜角（𝛽<1:< ）は
円偏光のように，異なる偏光成分を持っていても，ストリークは図 5(a)の xz 平面内でしか起こらない．
この 2 点は共に，電場による効果と磁場による効果が相殺されるためである．詳細は，[14]を参照さ
れたい．

(13)

で与えられる[14]．パルスフロントが傾斜しても，電子は z 方向に伝搬することに留意された
い．レーザーパルスをポンプ，時間圧縮された
電子線をプローブとしたポンプ・プローブ実験

4.4 速度不整合とパルス傾斜電子ビームは有限のビーム径を有する．そして，電子と光の速度の違いにより，薄膜上の各位置において，電子とレーザー光の到着時間に差が生まれる．この効果を速度不整合と呼ぶ（注：試料の体積が大きい場合には，電子ビー
ム径が無限小でも速度不整合が生じる）．この速度不整合による到着時間差は，図 5(a)で定義された角度を用いると，電子ビーム径の単位長
さ当たり，𝑐6.8. =tan (𝜃901: ) sin(𝜃:%;"/ − 𝜃901: )−,𝑣,
𝑐 cos(𝜃901: )𝛽<1:< = arctan (𝑐6.8. 𝑣, ),(11)

では，このパルスフロント傾斜を考慮に入れて実験系を設計する必要がある．最も単純には，測定試料と時間圧縮用の薄膜を並行に配置し，2 つの並行なレーザー光をそれぞれに照射す
れば，速度不整合が相殺し，時間分解能の低下は起きない（第 5 節参照）
．つまり，光による時間圧縮を使用することで，速度整合条件を満たさずとも，アト秒時間分解能の実験が実現できる．

5．実験１．アト秒電子パルス列の発生と検出
本節では，ピコ秒レーザーパルスを用いたアで与えられ，おおよそ 10 fs/µm のオーダーでト秒電子パルス列の発生実験を報告する．

ある．しかしながら，

5.1 実験装置概略

sin (𝜃901: )𝑣,= ,sin (𝜃:%;"/ − 𝜃901: )𝑐(12)を満たす𝜃901: , 𝜃:%;"/ を選ぶことで，薄膜上のどの位置においても，電子とレーザー光の到着時間が同じとなる．この速度整合条件は，レーザーポンプ・電子プローブ法による超高速現象の観測において重要となる．また，4.3 節で述べたように，速度整合が満たされると，電場と磁場による効果の相殺でストリーク量がゼロになる．したがって，時間圧縮のみを得たい場合
は，この速度整合を満たす角度を選ぶ必要がある．
原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

図 6(a)に実験装置の概略を示す．波長 1030
nm，パルス幅 1 ps のレーザー出力を 3 つに分け，電子パルスの発生，時間圧縮，そして，ス
トリーク測定に用いる．電子パルス発生には，1030 nm の 2 倍波，つまり 515 nm の光を金蒸着されたガラスの裏面から集光する．金薄膜には−70 kV の直流電圧が印加されている．2 光子
過程によって金表面から放出された光電子は，静電場によって，70 keV（𝑣, = 0.5c ドブロイ
波長 4.5 pm）まで加速される．2 光子過程を用いることで，1 光子過程での光電子放出に必要な 4 倍波発生の手間を省いている．電子パルスの時間幅は，約 1 ps である．磁場レンズによっ133© 2021 原子衝突学会

図 6. アト秒電子パルス列の発生実験．(a)実験概略．詳細は本文参照．(b)アト秒電子ストリーク信号．(c)電子パルスの時間形状．実線はフィッティングの結果．丸印は信号(b)の直接解析（本文参照）．(d) 圧縮
電場の振幅と得られた電子パルスの時間幅．丸印が実験値．破線が古典シミュレーションの結果，点線が量子力学モデルに基づくシミュレーションの結果（第 3 節参照）．

てコリメートされた電子線は，直径 150 µm の幅を計測するため，4 mm 下流に厚さ 60 nm のピンホールによってビームの中心だけ切り出

ケイ素薄膜を設置し，変調用光の 10 倍前後のされた後，時間圧縮実験に用いられる．パルス

2×108 V/m の電場振幅（強度 5×109 W/cm2）のレーザー光を照射する．このストリーク用光と当たりの平均電子数はおおよそ 1 である．
パルス幅 1 ps の電子線を一様に時間圧縮す

時間変調用光の間の遅延時間（あるいは相対位

るために，レーザーパルスは，1.7 ps の時間幅（対応する電場の包絡線の FWHM 幅は，およ相）はアト秒の精度で制御される．この薄膜では，十分に観測できる振幅で光周期ストリーク

そ√2 ×1.7 ps = 2.4 ps）まで伸長してから利用さが起き，薄膜への到着時間によって電子は，検れる．また，電子ビーム径に渡って一様な圧縮を行うために，レーザーの集光点を薄膜から数出器上の異なる位置で検出される．検出器には，電子顕微鏡用のカメラ（TVIPS GmbH，1 ピク

ミリメートルずらし，レーザービーム径を大きセル 15.6 µm）を用いた．

くすると共に，Gouy 位相を代表とする focal
phase[52]（搬送波包絡線位相の空間的な変化）

4.4 節で述べたように，2 つの薄膜および 2つのレーザー光を並行に配置することで，速度の影響を除いている．約 107 V/m（強度が 107 –

不整合の効果を相殺している．時間圧縮および

8

2

10 W/cm ）の電場振幅のレーザー光が厚さ 50
nm の窒化ケイ素薄膜に照射される．この薄膜

パルス幅測定に用いる 2 つのレーザー場の相対位相は，干渉計によって制御されており，アを通過する電子線は，レーザー電場の周期で加ト秒の精度で同期している．式(5)より，𝐿'()*+

減速を受ける．ストリークも起こってはいるものの，時間変調に用いる光強度では，観測でき= 4 mm の距離で時間圧縮を起こすためには，∆𝐸$%& = 3 eV が必要となる．式(9)より，パルないほど小さい．速度変調を受けた電子線は，ス幅の下限は約 400 as である．

その後の真空中の伝搬でその時間構造を変化させる（第 3 節参照）
．この電子パルスの時間

レーザー光（繰り返し 50 kHz）の平均エネル
ギーは，時間変調用薄膜，ストリーク用薄膜上原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

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でそれぞれ 10 mW，150 mW 前後である．本研

ルスの時間構造を与えるが，光電磁場が直線的究で用いた窒化ケイ素およびケイ素薄膜は波長 1 µm の光に対しては透明なため，光吸収にに時間変化する 1/4 周期程度の情報しか与えない．そこで，フィッティングを用いた解析もよる顕著な熱的な効果（膨張など）は観測され行う．フィッティングでは，パルス列を構成すなかった．その一方で，複数の要因により，変調-ストリーク間の遅延時間や検出器上での電るピークがガウス型であると仮定し，圧縮が起こらない半周期に由来するバックグラウンド

子ビームの位置が絶えずゆっくりと変動するも考慮する．ピークの高さ，幅，そして，バッ[13, 14]．そこで，１回の測定（典型的には，数秒の露光時間×遅延時間 30 ステップ）を数分でクグランドの強度をパラメタとして，図 6(b)のストリーク信号全体に対して最小二乗フィッ

完了させる．必要に応じて，測定を 10 回程度

ティングを行う．図 6(c)に得られたパルス構造

繰り返し，変動の効果を補償した後，結果を平均する．なお，エネルギー変調量，ストリークを青実線で示す．パルス幅は 350 as (二乗平均平方根, rms)及び，820 as (FWHM)となった（注：量はともに，レーザー光の強度ではなく電場振

加速器の分野では，rms が用いられることが多幅に比例するので，レーザー光強度の安定性はい）．バックグラウンドは，時間積分すると全あまり重要ではない．詳しくは，[14]参照．

電子の約半数が含まれる．これは，半周期でし5.2 実験結果

か時間圧縮が起こらないという事実と整合す

図 6(b)に観測された電子線のストリーク信号を示す．4.3 節で述べたように，y 方向へはスる．

トリークが起きないので，信号は，y 方向に積を変化させた際の電子パルス幅を示す．変調用分している．0.1 mrad を超えるストリーク信号が観測され，最大のストリーク速さは，0.2

光の電場振幅が 60 MV/m で上記の最短パルス

mrad/fs（=17 pixel/fs）である．ストリークが無ーク用薄膜を通過した後の伝搬中に時間圧縮

い場合の電子線の検出器上でのサイズは約 5
px (FWHM)であるため，5/17~0.3 fs のパルスが起きる．逆に，60 MV/m より高い振幅では，薄膜に到着する前に時間圧縮が起こる．いずれ

幅まで十分に測定できる分解能が得られていの場合も，ストリーク用薄膜上でのパルス幅がる．図 6(b)の横軸は，ストリーク用レーザー光の，時間圧縮用レーザー光に対する遅延時間で広がる．
比較のために，図中破線と点線で第 3 節の古ある．観測された信号は光周期 3.4 fs で周期的

典論，量子論に基づくシミュレーション結果をであった．これは，3.4 fs の時間間隔のパルス列が生成されたことを示す．

それぞれ示した．どちらも定性的には，観測されたパルス幅の変調電場振幅に対する変化を

パルス幅の解析には，信号の直接的な解析と，

図 6(d)の丸印で時間圧縮用レーザーの強度幅を得た．60 MV/m より低い振幅では，ストリ再現している．実験結果との定量的な差は，装より正確なフィッティング解析の両方を用いる．直接的な解析には，小さいストリーク角度

置の不安定性などの実験の不完全性に由来し（詳細は[14]参照），装置の改良によって更にに検出された信号を用いる．ストリーク量は光短いパルス幅が得られる可能性を示している．

周期で振動し，小さい角度に現れる信号は，振動におけるゼロ交差付近に由来する．したがっ

また，本研究では，電子パルスの時間波形としてガウス関数を仮定して解析を行ったため，古て，それらの信号については，ストリーク角度

典力学，量子力学どちらの描像の結果により近が時間に比例していると近似できる．具体的には，遅延時間が 1.7 fs における角度方向のプロ

いかを議論するのは困難である．将来，より精
密なストリーク測定を行うことで，アト秒時間

ファイル（図 6(b)白破線）がパルスの時間形状

圧縮における電子線の量子性に由来する効果を与える（注：遅延時間 0，−1.7 fs でのプロフの実験的な検証が可能になると期待される．

ァイルでも同じ）．図 6(c)の丸印でその結果を示している．この解析方法は，直接的に電子パ
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図 7. シングルサイクルパルスによる電子線アト秒制御．(a)中赤外光源の概略．NOPA は非同軸光パラメ
トリック増幅を表す．(b)中赤外光のスペクトル．(c)中赤外光の電場波形．(d)シングルサイクル中赤外光を用いた電子線の時間変調とストリーク観測．(e)観測されたストリーク信号．(f)電子線の時間
構造の変調振幅依存性．図中の数字は電場のピーク振幅を表す．(g)電子線時間構造の搬送波包絡線
位相依存性．レーザーの強度は(f)中の 25 MV/m のものと同一．図中の数字は搬送波包絡線位相（位相の絶対値の誤差は±0.5 rad）を表す．

6．実験 2．孤立アト秒電子パルスの発生と検出

そのような超短レーザーパルスで電子線の時

本節では，パルス幅がわずか 1 周期程度しかないレーザー光を利用した，孤立したアト秒ピ

で主な時間圧縮が 1 回しか起こらないため，孤立したアト秒ピークを持つ電子線が得られる

ークを有する電子線の発生を報告する．第 5 節ことが期待される．第 3 節で述べたように，短のパルス列のような周期構造を持たない時間
形状を観測するために，1 サイクル光による電いパルス幅まで電子パルスを圧縮ためには，レーザー光の周波数が高い（波長が短い）方が有子線ストリーク技術も導入する．

利である．その一方で，周波数が低い（波長が6.1 シングルサイクル中赤外光源
レーザー技術の進展により，紫外からテラヘ

長い）ほど，圧縮後の 1 つのピークに含まれる電子の割合が多くなる．図 3(c)の緑線に示す傾

ルツまでの幅広い波長領域において，時間幅が向から，アト秒の時間幅を得られる最長の波長

中心周波数の 1 周期程度かそれ以下のレーザーパルスを発生することが可能となっている．

は，10 µm 程度であることが推測される．そこ
で，筆者らは，中心波長 7 µm の超短パルス光

原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

間構造を変調すると，電子パルスの包絡線の中

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源を開発し[53]，電子線の制御に用いた．

における 2 つのパルス間の遅延時間を変える

図 7(a)に光源の光学系を示す．波長 1.0 µm，
パルス幅 270 fs のレーザー光が中赤外光発生ことで制御できる．1.0 µm 光をその 1 周期（3.4に用いられる．まず，YAG 結晶において白色る[55]．

光を発生させ，1.0 µm 光の 2 倍波（515 nm）を

6.2 孤立アト秒ピークfs）だけ遅延させると，2π の位相変化が得られ用いた非同軸光パラメトリック増幅（図中図 7(d)に実験の概略を示す．6.1 節の光源か

NOPA）で，1.1 µm から 1.4 µm 域を増幅した．

ら発せられた中赤外光を 2 つに分け，運動エネ

その後，1.0 µm 光との差周波を LiGaS2 結晶にて発生させることで，中心波長 7 µm（1 周期 23

ルギー70 keV，パルス幅 500 fs の電子線の時間変調とストリーク検出に用いた．広い波長帯域fs）の広帯域光を発生させた．図 7(b)にスペクにおいて一様な電子線との相互作用を起こす

トルを示す．1 オクターブを超える 5 µm からため，第 3 体としての薄膜には，10 nm の窒化11.5 µm までの幅広いスペクトルが得られた．

シリコン膜に 10 nm のアルミニウムを蒸着しスペクトルに，6.5 µm と 10 µm を中心とするたミラーを用いた．アルミニウム表面の酸化の

2 つピークが存在するのは，LiGaS2 結晶における差周波発生の位相整合条件に由来する[53]．

影響は不明であるが，5 nm 以上の厚みでは光学的特性はほぼ同一であり[56]，本研究の 10

図 7(c)に電気光学サンプリングを用いて測定

nm 厚アルミニウムは，広帯域の中赤外光を一された電場形状を示す．パルス幅（FWHM）は
36 fs で，中心周波数の 1.6 周期に対応する．

様に高い割合で反射する．時間圧縮用の薄膜とストリーク測定用薄膜は 12 mm の距離で並行

超短パルスレーザー光の電場波形の形状をに配置され，この伝搬距離での時間圧縮に必要決定する重要な量として，搬送波包絡線位相（carrier-envelope phase，以下 CEP）がある．例

なエネルギー変化量は∆𝐸$%& = 7.5 eV である．
したがって，式(9)より期待される最短パルス

えば，CEP = 0 は，パルスの包絡線の中心と搬

幅は∆𝑡!"# =180 as となる．前節のレーザー波

送波（レーザー電場）のピークのタイミングが一致している， cosine 型の波形に対応する．

長 1 µm の実験と比較して，3 倍の距離（𝐿'()*+ ）を取ったにも関わらず（注：距離がある程度長また，CEP = −π/2 は sine 型の波形，CEP = π/2

い方がレーザー照射や薄膜の設置方法に融通は minus-sine 型の波形，
CEP = ±π は minus-cosine
型の波形を与える．
CEP が固定されていないと，∆𝐸$%& が 2.3 倍，が利く），
波長が 7 倍長いため，∆𝑡!"# が 1/2.3 となる．その一方で，3.5 節で述

電場波形がショット毎に変わる．したがって，

べた加速電圧の安定性（ここでは 70 kV に対し光変調された電子の時間形状もショット毎に異なってしまう．

て，10 ppm の 0.7 V と仮定）の影響の方が大きくなり，350 as の制限が与えられるものの，ア

しかしながら，
CEP が固定されている高強度

ト秒域のパルスの発生が期待される．

レーザーはそれほど普及しておらず，ここで用いる 1.0 µm のレーザーでも，CEP は固定され

図 7(e)に観測されたストリーク信号を示す．
本信号全体を取得するのに要した露光時間はていない．本研究では，1.0 µm 光と，それと同計 30 分程度であった．ピコ秒パルスを用いた

じ CEP を有する 1.1 µm–1.4 µm 光との間で差周波を取ることにより，
CEP が固定された中赤実験結果の図 6(b)と異なり，この信号は遅延時間に対して周期的ではない．この信号の解析に外光を発生させた．1.1 µm–1.4 µm 光が 1.0 µmは，大きなストリーク角度に検出された信号に光と同じ CEP を有するのは，白色光発生および光パラメトリック増幅過程におけるシグナ

着目する（図の右側にある矢印参照）．図 7(c)に示す 1 サイクルパルスで電子線をストリー

ル光において，CEP が保存されるためである

クしているため，この大きな角度へのストリー[54]．本研究の中赤外光源のショット CEP 安定性は，85 mrad（rms，2π rad の約 1%）である

クは，レーザー波形の主ピーク（図 7(c)，時間
0 でのピーク）のみで起こり，光周期よりも十[53]．さらに，中赤外光の CEP は，差周波発生

分短い時間幅の超高速ゲートとみなすことが原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

137© 2021 原子衝突学会

できる．レーザー波形における主ピークの両隣

ピコ秒近赤外光による時間変調の場合（図にある上方向ピーク（図 7(c)上向き）の振幅は，主ピークの 60%未満でしかない．
この点を利用6(c)）と比較すると，バックグランドの相対強度が非常に小さいことが分かる．これは，レーして，逆畳み込みを用いた解析を行った．詳細

ザー光の周期が長いため，1 つの圧縮されたピは[15]を参照されたい．なお，下方向ピーク（図ークに含まれる電子の割合が多いためである．

7(c)の±11.5 fs の下向きピーク）によるストリー

圧縮後のパルス幅が同じ場合，アト秒ピークの

ク，つまり図 7(e)下側に現れた信号は，光周期

強度は波長に比例して高くなる．

(23 fs)だけ隔たった 2 つの超短ゲートによる

6.3 搬送波包絡線位相による制御信号の和となり，本実験の結果解析には適さない．
図 7(f)に得られた電子線の時間構造を示す．

6.2 節の実験では，孤立したアト秒ピークが生成されるよう調整されたレーザー電場波形

時間圧縮用のレーザー電場振幅を上げていくを用いた．ここでは，CEP により電場波形を変形させた際に，圧縮された電子パルスの時間形と，つまり，エネルギー変調量を増大させると，状がどのように変化するかを調べる．図 7(g)にまず中心（時間 0）に現れるピークが先鋭化し，25 MV/m で時間幅の極めて短いピーク構造が実験結果を示す．上から 3 つ目に示す結果は，cosine 型（CEP = 0）に近い電場波形（図 7(c)参観測された．更に電場振幅を増加させると，中照）で変調された電子線であり，図 7(f)と同様

心のピーク強度が低下するとともに，近接するピークが先鋭化した．これは，レーザーの主ピに，単一の高強度ピークが観測された．なお，ークによる圧縮が強すぎて分散が起こり（図波形と速度変調の時刻変化（例えば，図 4(a)赤3(a)参照），代わりに電場振幅の小さい周期での圧縮が最適となったためである．

線）には，π/2 だけ位相のずれがあること[14,図 2(a), (b)の赤矢印で示すように，電子線の2 つ目と 4 つ目に示す電子の時間構造は，それぞれの時間ピークは加減速を受けた電子から構成される．仮に本実験で観測された時間

minus-cosine 型（CEP = ±π）に近い電場波形（図 7(c)を上下反転したもの）によって変調さピークそれぞれのエネルギースペクトルが測れたものである．この場合，2 つのほぼ同強度定された場合（エネルギーと時間の不確定に留意されたい），ピーク毎に異なるエネルギー分のピークが観測された．したがって，CEP を πだけ変化させることで，孤立パルスとツインパ

布幅が観測されるであろう．例えば，−23 fs にルスの切り替えが行われた．孤立アト秒パルス

現れるピークの時間圧縮が 47 MV/m で最適なことから，このピークを構成する電子のエネル

において隣接するピークの相対強度をより低減させ，より理想的な孤立パルスに近づける方

ギー幅は，ある変調電場振幅において，中心ピ法として，パルス幅の更に短いレーザー光によークの 25/47 = 53%程度であることが推測される．これは図 7(c)のレーザー電場波形の 0 fs とる時間圧縮，あるいは，次節で述べる前段階での時間圧縮が挙げられる．

金属薄膜を利用した変調の場合，レーザー電場

15]を注記しておく．その一方で，図 7(g)上から−23 fs のピーク値の比（58%）と合致する．
中心ピークの時間圧縮が最適な 25 MV/m のレーザー電場振幅では，中心のピーク幅が 0.8

7．まとめと展望± 0.6 fs（FWHM）であり，そのピーク高さは，

秒時間圧縮技術を解説した．パルス幅の長いレ

近接するピークよりも 2 倍以上である．したがって，この変調電場振幅で，孤立アト秒ピーク

ーザー光による時間圧縮では，アト秒電子パル
ス列が発生した．パルス間の時間間隔は，ちょ構造が発生したと言える．なお，圧縮前の電子

うど光の 1 周期である．筆者らは，多サイクル

パルス幅が 500 fs，光の半周期が 11 fs であるから，このピークには，全体の約 2 %の電子が中赤外光を用いた 21 fs 間隔の 3 fs（FWHM）
電子パルス列の生成にも成功している[15]．ま含まれている．

た，超短 1 サイクル光による時間圧縮では，孤原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

本稿では，光の波を用いた電子パルスのアト

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2 つ目のポンプの候補は，高次高調波発生によって得られるアト秒光パルス列[1]である（図 8 中段）．真空紫外や軟 X 線域の光照射で開始される内殻電子の励起，そしてその緩和過程をアト秒電子パルスによって追跡できる可能性がある．アト秒電子パルス列によるイメー
ジングは，電子ビームの時間変調用光の周期（本稿で紹介した例では 3.4 fs と 23 fs）で可逆な，つまり時間周期的あるいはその時間内に緩図 8. アト秒電子パルスをプローブに用いたポン
プ・プローブ測定の 3 つの例．

和する過程に限られるが，多くの電子ダイナミ
クスがその例であることを注記しておく．
光周期で不可逆な過程の観測には，第 6 節で立したアト秒ピークが生成された．さらに，電報告した孤立アト秒ピークを有する電子線が子線の時間構造は，レーザー電場波形に応答し利用できる．孤立ピークに含まれる電子数をよて様々な形状となった．これは，レーザー波形

り増やし，隣接するピークの電子数を減らすにの整形によって，電子線の時間構造を自由に制は，中赤外光による圧縮の前段階として，マイ御できる可能性を示している．
本稿で解説したアト秒電子線制御技術と電クロ波やテラヘルツ波による数十フェムト秒までの圧縮[31–38]が利用できるかもしれない．

子線イメージングの高い空間分解能を組み合

孤立アト秒電子パルスを用いることで,光励起わせることで，これまで電子パルスの時間幅（サブピコ秒）やアト秒レーザーの波長（数ナがまさに起こっている瞬間の電子ダイナミク
スから，光パルスが過ぎ去った後の核ダイナミ

ノメートル）の制限で得ることが困難であった，

クスまでを一貫して追跡することができる．

高い時空間分解能でのポンプ・プローブ測定が将来的には，光パルスだけではなく，レーザー光と同期した粒子線，例えばレーザー・プラ

可能となる(図 8)．第 1 節でも述べたが，電子パルスの時間幅が十分に短い場合でも，速度不整合による時間分解能の低下（4.4 節参照）に留意する必要があり，アト秒電子パルスは薄い
試料，例えば，固体薄膜，固体表面，環境セル

ズマ加速されたイオン[57]をポンプとして利用する可能性が考えられる．また，もう一つの
アト秒電子パルスをポンプとして用いる手法，
電子ポンプ-電子プローブ法も考えうる（図 8ジェット等の測定対象に対して有効であると

下段）．これまでのサブピコ秒電子パルスと比較して極めて短い時間内で，電子衝撃により反考えられる．

応を開始することができる．本節で紹介したポ中に導入された試料，ナノ物質，液体フラット

ポンプの 1 つ目の候補は，レーザー光の電磁場（搬送波）である（図 8 上段）．従来のポン
プ・プローブ法でのパルス（包絡線）とは異なることに留意されたい．光と物質の相互作用における初期過程である，レーザー電場に駆動される物質中の電子の動きを，アト秒電子パルス
による電子回折によってオングストロームの分解能で捉えることができるであろう[13]．また，ローレンツ顕微鏡に応用することで，ナノメートルかつ光周期以下の分解能で，近接場などの物質周りや内部の光電磁場をイメージングすることも可能となるであろう[13]．
原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

ンプ・プローブ法の実現のためには，アト秒電子線の流束を増加させることが重要である．本
稿の実験では単一電子パルスを使用したが，アト秒の時間幅を達成できるパルスあたりの最大電子数を実験・理論的に検証する必要がある．
超高速過程研究への応用だけでなく，アト秒
電子パルスは，手のひらサイズの加速器であるレーザー駆動誘電体加速器[19, 20]，原子衝突過程の制御[58–62]，電子線を用いた量子光学[48, 49]への応用も期待されている．例えば，[60]では，アト秒電子パルスの時間構造を制御することで，電子と原子の間の散乱確率を増減
139© 2021 原子衝突学会

できることが理論的に示されている．第 3 節で

[5] R. Hofstadter, Rev. Mod. Phys. 28, 214 (1956).

述べたように，圧縮後の電子パルスの時間幅を決定する要因は既知である．電子顕微鏡で使用[6] L.S. Bartell and L.O. Brockway, Phys. Rev. 90,

される数十から数百 keV の電子線に，keV レ[7] J.M. Zuo et al., Nature (London) 401, 49

ベルのエネルギー変調を加えることは既に達成されている．現在の最短レーザーパルスと同程度の数十アト秒やそれ以下の時間幅（式(9)参照）の電子パルスの発生は，近い将来に報告される可能性が高い．アト秒レーザーパルスによって，光電効果やトンネル効果に要する時間など，基礎的な物理現象に新たな発見がもたらされたのと同様に，アト秒電子パルスによる時間軸の測定によっても，新たな基礎科学の知見

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[10] Y. Morimoto, R. Kanya and K. Yamanouchi, J.
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[11] Y. Morimoto, R. Kanya and K. Yamanouchi,
Phys. Rev. Lett. 115, 123201 (2015).

がもたらされることが期待される．

[12] 歸家令果， 森本裕也， 山内薫，日本物理学会誌 71 (9), 623 (2016).

謝辞
若手奨励賞の対象となった研究は，東京大学の山内 薫 教授，歸家 令果 助教（現在 首都大学東京 教授），ルートヴィヒ・マクシミリアン大学
ミュンヘンとマックス・プランク量子光学研究所のPeter Baum 博士（現在 Konstanz University 教授），Ferenc Krausz 教授，そして，フリードリヒ・ア
レクサンダー大学エアランゲン・ニュルンベルクのPeter Hommelhoff 教授の指導下で行われた．また，歸家教授には，本解説論文への有益なご意
見も頂いた．これらの方々に御礼を申し上げる．
そして，研究資金を提供して下さった，日本学術振興会，文部科学省，European Research Council，Munich Center for Advanced Photonics ， FAU
Emerging Talent Initiative に感謝を申し上げる．

[13] Y. Morimoto and P. Baum, Nat. Phys. 14, 252(2018).
[14] Y. Morimoto and P. Baum, Phys. Rev. A 97,
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原子衝突学会誌しょうとつ 第18巻第6号 (2021)

141© 2021 原子衝突学会

2021 年度 役員・委員会
会長
長嶋泰之（東京理科大学）幹事
星野正光（上智大学）〔副会長〕

中野祐司（立教大学）

鳥居寛之（東京大学）

石井邦和（奈良女子大学）

永田祐吾（東京理科大学）
運営委員
石井邦和（奈良女子大学）

岡田邦宏（上智大学）

小田切丈（上智大学)

北島昌史（東京工業大学)

久間晋（理化学研究所）

酒井康弘（東邦大学）

高峰愛子（理化学研究所）

土田秀次（京都大学）

鳥居寛之（東京大学）

中野祐司（立教大学）

永田祐吾（東京理科大学）

中村信行（電気通信大学）

樋山みやび（群馬大学）
山崎優一（東京工業大学）

星野正光（上智大学）
渡部直樹（北海道大学）

常置委員会
編集委員会

委員長：中野祐司（立教大学）

行事委員会

委員長：石井邦和（奈良女子大学）

広報渉外委員会
顕彰委員会

委員長：鳥居寛之（東京大学）
委員長：星野正光（上智大学）

庶務委員会

委員長：永田祐吾（東京理科大学）

編集委員

石川顕一，岩山洋士，大橋隼人，岡田信二，椎名陽子，
土田秀次，冨田成夫，中野祐司，山崎優一

原子衝突学会誌しょうとつ第 18 巻 第 6 号（通巻 103 号）
Journal of Atomic Collision Researchⓒ原子衝突学会 2021
http://www.atomiccollision.jp/
発行: 2021 年 11 月 15 日
配信: 原子衝突学会事務局 <acr-post@bunken.co.jp>