1

異分野基礎科学研究所
量子宇宙研究コア2

異分野基礎科学研究所
量子宇宙研究コア• SPAN (SPectroscopy with Atomic Neutrino) 計画- 本日の講演•

229Th（トリウム229）原子核の極低エネルギー励起状態探索実験• QIB(量子イオンビーム)に向けた基礎研究- partially-stripped ionとレーザーを用いたγ線源• 理論• etc...

3

4introduction

5

ニュートリノの性質
既に測定されたパラメータ• 混合角• 質量の二乗差- 今後も精度が上がっていく

解明されつつあるパラメータ• 質量階層性: normal orderingを示唆• Dirac CP位相: -90°をfavor- T2K(-II), Hyper-K, DUNE, JUNO等の実験ではっきり分かるだろう

PDG

ニュートリノの性質
現在よく分かっていないパラメータ（性質）• ニュートリノ絶対質量- 直接測定上限値：~2 eV ( 31H のβ崩壊), ~0.2 eV (KATRIN感度)- CMBでニュートリノ質量和を測定：上限値0.12 eV (Planck),KamLAND-Zen Collaboration,
今後5-10年で分かる？
PRL 117, 082503 (2016)• Dirac粒子？Majorana粒子？
- 0νββ探索は有力な方法だが、normal orderingの領域まで到達するのは時間がかかりそう

6

SPAN計画7

 原子・分子の脱励起過程及びレーザー技術を用いてニュートリノの未知の性質を解明する計画- 現在はそのための基礎研究を行っている

table-top experiment

メンバーの出身分野• 素粒子実験• 原子核実験• 原子分子、レーザー物理• 化学• 素粒子理論 “interdisciplinary science”

8

実験原理
Radiative Emission of Neutrino Pair (RENP) 過程|e⟩→ |g⟩ + 𝜸𝜸 + 𝝂𝝂 + 𝝂𝝂�

原子・分子のエネルギー準位励起状態

𝐸𝐸eg

基底状態

|e⟩

|g⟩

𝛾𝛾𝜈𝜈̅𝜈𝜈

Feynman diagram (例)𝑒𝑒 −𝑍𝑍𝑒𝑒 −𝛾𝛾𝜈𝜈𝜈𝜈̅ 標準理論の枠内で起こりうる過程 原子・分子遷移のエネルギースケールがニュートリノ質量に近い、レーザー技術を使用可能➡精密測定が可能

9

実験原理
Radiative Emission of Neutrino Pair (RENP) 過程|e⟩→ |g⟩ + 𝜸𝜸 + 𝝂𝝂 + 𝝂𝝂�

原子・分子のエネルギー準位励起状態

𝐸𝐸eg

基底状態

|e⟩|g⟩

𝛾𝛾

𝜈𝜈̅
𝜈𝜈

•

脱励起光子のエネルギー閾値
ニュートリノ絶対質量𝐸𝐸eg (𝒎𝒎𝝂𝝂 + 𝒎𝒎𝝂𝝂� )2𝐸𝐸𝑡𝑡𝑡 =−22𝐸𝐸eg• 原子の反跳は０としている（後述するレート増幅条件）

 放出光子のスペクトルはニュートリノ絶対質量の情報を持つ！

RENP過程のスペクトル10• 脱励起光のエネルギースペクトル
放出レート(a.u.)

放出レート(a.u.)

Xe 3𝑃𝑃1 → 1𝑆𝑆0~0.5 meV(~120 GHz)

photon energy (eV)kinkが閾値に対応

𝑚𝑚0 : lightest
ν mass (meV)
photon energy (eV)

 レーザーの分解能: 1 μeV以上を現在の技術で達成可能
レーザースキャンによってスペクトルの精密測定➡ニュートリノ質量の精密測定

放出レートの増幅

 RENP過程の放出レートは弱い相互作用を媒介するため非常に小さい- (典型的放出レート) ≪ 10-30 Hz➡ 原子・分子のコヒーレンスを利用したレート増幅- レーザー光の持つコヒーレンスを原子・分子集団に転写
Simplified description11

レート増幅条件

1. レーザー励起（コヒーレンス生成）

原子・分子波数（運動量）

2. 脱励起過程

12
proposed by
M. Yoshimura (2007)

原子系に印加される
初期空間位相(ISP)

各原子の位置

放出レートΓ

各原子𝑎𝑎の遷移確率振幅• 原子系にコヒーレンスが生成されて（ℳ𝑎𝑎 の位相が揃って）、かつ∆𝒌𝒌 = 𝟎𝟎 ならば, Γ ∝ N2 (レート増幅)- 入射粒子と放出粒子（原子以外）の（４元）運動量保存- 原子の位置𝒓𝒓𝒂𝒂 に依存しない（巨視的な効果）- 原子系のデコヒーレンス時間が十分長い必要原子遷移のデコヒーレンス

 デコヒーレンス⇔スペクトルの広がり（波長がばらける）• 観測されるスペクトルは様々な要因で広がりを持つ- 自然幅（上準位が有限の寿命を持つことによる不確定性）- ドップラー広がり（各原子がバラバラの速度を持つ）- 圧力広がり（周囲の原子との相互作用によるシフト）- etc.
• スペクトルは一般に均一広がり（Lorentzian）と不均一広がり（Gaussian）を畳み込んだ形をしている(Voigt function)

LorentzianGaussian
Voigt

13

Dirac/Majorana 識別
𝛾𝛾1
𝒌𝒌1

𝐸𝐸𝑒𝑒𝑒𝑒|e⟩𝛾𝛾2𝒌𝒌2|g⟩

初期空間位相|𝒌𝒌𝑖𝑖𝑖𝑖 |“boost factor” 𝑏𝑏 =𝐸𝐸𝑒𝑒𝑒𝑒|𝒌𝒌1 = |𝒌𝒌2 → 𝑏𝑏 = 0|𝒌𝒌1 ≫ |𝒌𝒌2 → 𝑏𝑏 ~ 1

M. Tanaka, et al.
Phys. Rev. D 96, 113005 (2017)• 初期位相によってスペクトルが変化• Dirac粒子とMajorana粒子の識別も可能、b~1で差が増大- Majorana粒子の場合にのみ同種粒子効果が存在14

ニュートリノ質量分光に向けて コヒーレントレート増幅の理解を進めることがニュートリノ質量分光本実験に重要• QED（多光子放出）過程を用いた実験が進行中- RENP過程に比べて検出が容易
 二光子放出過程• 二光子励起の場合（物質中の）四光波混合(FWM):
FWM自体は物性等の分野では数多くの実験がある（がモチベーションなどはかなり異なる）• パラ水素(pH2)分子を用いた実験の話- 実験で用いているレーザーの話
 高次QED過程• Xe気体を用いた実験

15

16

パラ水素分子を用いた二光子放出過程増幅実験

水素分子の特性
核スピンオルソ水素

ortho-H2パラ水素

para-H217

パラ水素
全核スピン

回転量子数

I=1

J=1, 3, 5… (odd)

I=0Pauliの排他律

J=0, 2, 4… (even) J=0 (基底状態)のパラ水素: 波動関数が等方的（希ガス的）➡ 分子間の相互作用が小さい➡ デコヒーレンス時間が長い(条件によるが)- 78 Kに冷やしたパラ水素：ほぼ J=0状態に存在 13.8 Kに冷却して純度99.9%以上のパラ水素ガスを生成- 変換速度が遅いので針鉄鉱（FeO(OH)）を触媒に用いる

18

パラ水素のコヒーレンス

 パラ水素分子の振動準位間(v=0, J=0 ↔ v=1, J=0) にコヒーレンス（重ね合わせ状態）を生成• 1光子電気双極子遷移(E1遷移)禁制• 2光子 E1×E1 遷移: 許容 v=1準位：準安定- 自然放出レート: 𝒪𝒪(10-12) Hz
２光子放出(TPE)の誘発• trigger光（と呼ぶ）光を入射するとTPEが誘起• 𝜔𝜔trigger + 𝜔𝜔signal = 𝐸𝐸𝑒𝑒𝑒𝑒trigger

HH|e⟩ v=10.52 eV(2.4 μm)|g⟩ v=0|e⟩v=1signal

|g⟩

v=0

19

コヒーレンス生成

レート増幅条件: 入射・放出粒子間のエネルギー・運動量保存
ラマン型同方向励起pH2

pump1を吸収、pump2を放出

pump2|e⟩pump1

triggersignal|g⟩

ラダー型同方向励起pH2
pump1,2を吸収

運動量エネルギー

pump1|e⟩0triggerpump2signal
|g⟩

0

20

コヒーレンス生成

 レート増幅条件: 入射・放出粒子間のエネルギー・運動量保存• 同周波数の二光子で励起（ラダー型）
同方向励起
pH2
• ２つのポンプレーザーの光子による不変質量：０pump|e⟩trigger

pumpsignal

pump|e⟩triggerpumpsignal

対向励起pH2• 不変質量≠ 𝟎𝟎- 質量を持つ粒子（ν）を生成できる運動量

エネルギー0|g⟩|g⟩

0中赤外レーザー 市販で欲しい性能を満たすものはないので我々で開発• ポンプレーザー

波長は気体実験の時のもの

中赤外光源性能
パルスエネルギー:~5 mJ/pulse (max)
レーザー線幅:~150 MHz
パルス時間幅:~5 ns (FWHM)• トリガーレーザー（こちらを先に製作）

パルスエネルギー:~15 μJ/pulse (max)
レーザー線幅:~1 GHz
波長可変21

External cavity diode laser

ダイオードレーザー+-phne• 自作のLittrow型ECDL• LDに戻る波長の回折光がレーザー発振する• ピエゾ素子で角度微調• 土台をペルチェ素子に乗せて温度を一定に• 線幅：~MHz• 出力：数十mW

ピエゾ素子
回折格子

コリメート
レンズレーザー
ダイオード（ＬＤ）22Tapered Amplifier
光のアンプ

23American Journal of Physics 82, 805 (2014)

25 mW ➡~1W

非線形光学による波長変換例

第二次高調波発生(SHG)𝜔𝜔1𝜔𝜔124差周波発生(DFG)𝜔𝜔12𝜔𝜔1分極𝜔𝜔1 = 𝜔𝜔2 + 𝜔𝜔3

𝜔𝜔2
𝜔𝜔3

• 電場の高次の効果（非線形効果）により起きる現象
 効率の良い波長変換を行うためには位相整合条件を満たすことが必要
𝑛𝑛1𝑛𝑛2𝑛𝑛3= +- 差周波生成の場合
𝜆𝜆1

𝜆𝜆2

𝜆𝜆3

• 通常屈折率は波長依存性を持つので位相整合しない• 屈折率が光の偏光方向によって異なる非線形光学結晶を用いることで位相整合条件を満たす

25

非線形光学結晶 様々な種類の非線形光学結晶がある• LBO(LiB3O5)- 温度位相整合：温度を微調整して屈折率を変える- walk-off角（入射光と生成光のなす角）を小さくできる：角度安定性が高い

LBO
532 nm871 nm
1367 nm• KTA(KTiOAsO4)
KTA- 角度位相整合：結晶の入射角を微調整して屈折率を変える
1367 nm
1064 nm- 中赤外領域(2~5 μm)での透過率が良い

4806 nm871 nm パルス生成用共振器

26

光検出器

871nm cw

漏れ光1367 nm pulse
871nm pulse

532nm pulse

LBO
ピエゾ素子

箱で覆う

• 532 nmのパルスが通過している間871 nmのパルスが共振器内部を回り強度が増幅される• 三角形型の共振器にすることで１周の長さを短くする• ピエゾ素子により共振器の長さを調節、実験中は常に共振するようにPI制御してロック（共振器内部のcw 871 nm光のパワーを高める）• PPLN結晶を使うより線幅を狭くできた（~1 GHz ➡ ~150 MHz）

27

中赤外レーザーSetup
pump laser old setup

871 nm1064 nm 532 nm 4806 nm

LBO
LBO

KTA
1367 nm28

Laser setup (Xe)876 nmcontinuous-wave (cw)
ECDL

TA

Nd:YAG

LBO

532 nm (SHG)
Nd:YAG

cw→pulse

Amp
Ti:S

DFG

SHG

LBO

LBO

OPG

355 nm (THG)

ECDL, LBO (OPG)

Ti:Sapphire (amplifier)298 nm

レーザー系の実際

29• レーザーのパワーや波長、アライメントが部屋の温度変化や時間経過などでずれていく- 定期的なメンテナンスが必要- 波長、アライメントは（ある程度）外部制御できる- 上流部が狂うと下流部まで全部再調整する必要• 光学部品（ミラー、レンズなど）や結晶がヤケる- レーザーによって損傷する- 一度損傷してしまうと交換、レーザー系を再調整する必要- 各光学部品には損傷閾値が存在しているが、例えばホコリが付着したところにレーザーが当たると損傷閾値以下でもヤケてしまう- 非線形光学結晶や特注ミラー等がヤケると辛いパラ水素実験結果（概要）
同方向励起
pH2

gas para-H2 cell
cell length: 15 cm
cooled to ~ 78 K①: パラ水素気体のレート増幅②: パラ水素気体VS固体コヒーレンス時間(気体と固体の違いは後で説明)

対向励起
pH2

solid para-H2 cell
cell length: 5 mmcooled to ~ 4 K

シミュレーションの話③: パラ水素気体対向励起スペクトル④: トリガー周波数依存性実験⑤: トリガータイミング依存性実験

30

cryostat (パラ水素気体実験用)31

① パラ水素気体実験

experimental setup
532 nm

684 nmtrigger

ダンパー

分光器

pH2

シグナル光波長 (nm)32

dichroic
mirrorHgCdTeオシロスコープ

intensity 分光器で見たスペクトル(a.u.)
H. Hara et al. PRA 96, 063827 (2017)𝜔𝜔trigger + 𝜔𝜔signal = 𝐸𝐸𝑒𝑒𝑒𝑒

トリガー光波長 (nm)シグナル光波長 (nm)• シグナル光の実際のスペクトル幅はもっと狭い- 分光器の精度で決まっている① パラ水素気体実験

Y. Miyamoto et al. Prog. Theor. Exp. Phys. 2015, 081C01• どれだけレート増幅されたか？

Rate amplification factor:(観測された光子数)/(自然放出で期待される光子数)>6×1011/pulse<2×10-7/pulse➡1018以上のレート増幅を達成

33

トリガー強度依存性

Y. Miyamoto et al. Prog. Theor. Exp. Phys. 2015, 081C01

 信号強度はトリガー強度にほぼ比例

34

35

② パラ水素固体実験

 固体パラ水素: “Quantum crystal”
v=1
振動・回転準位が固体中でも存在 0.5159 eV(気体) コヒーレンス時間が長い
0.5145 eV(固体)- 通常の固体と異なる
v=0- 分子間相互作用が弱い- 気体・液体と違って衝突広がりも小さい
gas para-H2~ 1020 /cm3
高密度損傷閾値
コヒーレンス時間 𝒪𝒪(1) ns|e⟩|g⟩solid para-H2
2.6×1022 /cm3
低𝒪𝒪(𝟏𝟏𝟏𝟏) ns

トリガー光入射時間依存性
pump

pump|e⟩pump

triggertriggersignal|g⟩

Y. Miyamoto et al.
J. Phys. Chem. A 121, 3943 (2017)36

数値シミュレーション• コヒーレント増幅過程を数値シミュレーションを通して理解したい• 系の発展をMaxwell-Bloch方程式を用いて記述- コヒーレンスの時間発展、電場の時間＋空間発展- 1+1次元• 以下対向励起実験（円偏光）の場合- 同方向励起の場合や直線偏光の場合も同様の式

37

38

状態の発展F=1• 基底状態と励起状態の直接遷移はE1禁制• 中間状態を介したE1×E1二光子遷移
シュレディンガー方程式|e⟩
これを近似を用いて二準位系の式に簡単化する

σ-σ+|j⟩m=0m=-1σ-m=1σ+|g⟩状態ベクトル
遷移モーメント
パラ水素分子の分極率

AC Stark shift, ２光子ラビ周波数

39optical-Bloch方程式• 基底状態、励起状態のpopulation, 準位間にできるコヒーレンスの時間発展を記述- 緩和（デコヒーレンス）の影響を取り入れるため
密度行列を用いる占有密度の時間発展

コヒーレンスの時間発展40

Maxwell方程式• レーザー電場と原子（分子）の分極の発展近似を行い式を整理すると

41

Maxwell-Bloch 方程式42

密度行列の時間発展

ρ: 密度行列Ωeg: ２光子ラビ周波数
Ωeg, Ωeg: AC Stark shift
γ1, (γ2) :縦(横)緩和レート
δ: detuning

レーザー電場の伝搬、生成吸収ωl: レーザー周波数
Nt: 標的密度α: 分極率43③④対向励起実験 Setup 標的気体：150 mm 78 K
固体： 5 mm, 4 K

pump2

cellHgCdTe

polarizer
BStrigger

pump1

band-pass filter

ダンパー

InGaAs 検出光信号• 三倍波（THG）- triggerと同方向• 対向二光子放出（TPE）- triggerと逆方向

THG
|e⟩
pump2
pump2
|g⟩

TPE
pump1
pump2trigger

パラ水素気体対向実験:
レーザー周波数依存性
パラ水素圧力: 280 kPa

 レーザー周波数（離調δ）を変化|e⟩ signal+BG
 BG- - simulation

T.Hiraki et al.
arXiv:1806.04005

δ|g⟩ω

ω

ωω𝛿𝛿 = 2𝜔𝜔 − 𝜔𝜔𝑒𝑒𝑒𝑒 δ≈0（共鳴周波数）に二光子放出信号ピークを観測- ピーク強度をnormalize- シミュレーションのスペクトルと形がよく一致

44

パラ水素気体対向実験:
圧力依存性• パラ水素標的の圧力を変化させる
detuning curve
width (FWHM)
data
simulation45

normalized intensity
δ=0

datasimulation• 幅はレーザー線幅（圧力に依存しない）と圧力広がり（圧力に比例）の項でほぼ決まっている• シミュレーション結果はデータと概ね合っているトリガー周波数依存性実験• トリガー周波数のみ変更
|e⟩

|g⟩

ω

ω+Δ

ω

ω-Δ46

 コヒーレント増幅条件の検証
0 Δ>00 Δ=0• 1次元のMaxwell-Bloch方程式
を近似の下計算すると強度のトリガー周波数依存性は
2sin
(Δ𝐿𝐿)
2𝐼𝐼 ∝ 𝐿𝐿(Δ𝐿𝐿)2

𝐿𝐿:標的長標的15 cmの時幅 ~1 GHz

トリガー周波数依存性実験

気体標的

datamodel

paper under preparation|e⟩|g⟩ω

ω+Δ

ω

ω-Δ𝜓𝜓

 Δが0付近でピークを確認- 実際には、ポンプ光が完全に対向でない(𝜓𝜓 ≠ 0)こと、TPEがトリガーと完全に逆方向以外にも出ることによる影響- これらを考慮したモデルで説明できる

47

トリガー周波数依存性実験• THGの場合

0ω+Δ|e⟩ω

ω

|g⟩

固体標的

48

3ω+Δ

THGの場合はトリガー周波数を変更してもレート増幅条件は成立• THGの信号はおおよそ一定- 強度のふらつきは主にレーザー強度の不安定性

49

時間差依存性実験• ポンプレーザーとトリガーレーザーに時間差をつけて強度変化を見る
TPE

THG

pump|e⟩triggertimeΔtω
ω|g⟩ω
ωωω
ω

• コヒーレンスは（ほぼ）ポンプレーザーで生成される- ポンプレーザーの方が10倍程度強い• TPEとTHGで依存性は同じはず・・・- シミュレーションでは同じ

3ω

50

時間差依存性実験• ポンプレーザーとトリガーレーザーに時間差をつけて強度変化を見る
TPE

THG

pump|e⟩ωtriggerω

time
pumpΔt|g⟩ωω3ω

ω

paper under preparation

TPE
THG

• TPEとTHGで異なる依存性- THGではポンプ光が通過後信号が強くなる• 原因は現在不明- 同方向励起と対向励起の違い？

51

今後の予定

高次QED過程のレート増幅

 より高次（微弱）過程のレート増幅• 2光子 E1×M1(磁気双極子遷移)過程, E1×E2過程,
3光子 E1×E1×E1過程- 特に3光子過程はRENP過程と似たkinematicsを持ち重要
3光子過程
RENP

𝛾𝛾𝛾𝛾

 標的: Xenon (気体)RENP実験の標的候補𝛾𝛾

𝜈𝜈̅𝜈𝜈

𝛾𝛾

8.315 eV 5p5(2P° )6s
3/2|e⟩
2[3/ ]°2298 nm- E1, E1×E1: 禁制- E1×M1, E1×E1×E1: 許容
298 nm65p|g⟩
1S052

Xe イオン化• 励起されているか確認するため、 298 nm
8.315 eVイオン化による電子を観測- 励起状態が更に298 nmの光を吸うとイオン化する• wire chamberで電子をガス増幅
0 eV
タングステンワイヤー(Φ 50 μm)

ionization

53

12.1 eV5p5(2P°3/2)6s2[3/ ]°25p61S0

Xe gas chamber (0.1 atm)

Xe イオン化• 励起されているか確認するため、 298 nm
8.315 eVイオン化による電子を観測- 励起状態が更に298 nmの光を吸うとイオン化する
0 eV

ionization

54

12.1 eV5p5(2P°3/2)6s2[3/ ]°25p61S0

イオン化信号を確認

まとめ SPAN計画：未知のニュートリノの性質の解明
 パラ水素振動準位の二光子放出過程増幅実験• 気体、固体標的で信号を観測• 同方向励起、対向励起で信号を観測• シミュレーションによる理解も進めている- 多くの部分は定性的に実験と一致しているが不明な点も 高次QED過程のレート増幅実験• Xe原子を用いたE1×M1過程やE1×E1×E1過程の観測
 Background study等のRENP実験に向けた研究

55

56

Back up𝛾𝛾1
𝒌𝒌1

boosted RENP|e⟩

𝐸𝐸𝑒𝑒𝑒𝑒𝛾𝛾2•
初期空間位相𝒌𝒌2|g⟩

M. Tanaka, et al.
Phys. Rev. D 96, 113005 (2017)• RENP rate57

脱励起光子のエネルギー閾値
(𝒎𝒎𝝂𝝂 + 𝒎𝒎𝝂𝝂� )2𝐸𝐸𝑡𝑡𝑡 = 𝜔𝜔1 −4𝜔𝜔2𝜔𝜔1 = 𝜔𝜔2 =𝐸𝐸eg
2の時 (no boost)

𝐸𝐸eg (𝒎𝒎𝝂𝝂 + 𝒎𝒎𝝂𝝂� )2𝐸𝐸𝑡𝑡𝑡 =−22𝐸𝐸eg

Γ = (Dirac/Majorana 共通項) + (干渉項)

Majorana粒子の時のみ∗(干渉項) ∝ Re(𝑈𝑈𝑒𝑒𝑒𝑒𝑈𝑈𝑒𝑒𝑒𝑒 − 𝛿𝛿𝑖𝑖𝑖𝑖 /2)2 𝑚𝑚𝑗𝑗 𝑚𝑚𝑖𝑖 /𝑠𝑠

Majorana CP位相 (𝛼𝛼) に感度

RENP rate

導出はN. Song et al. Phys. Rev. D 93, 013020 (2016)等参照

n: 標的密度V: 標的体積𝜖𝜖: 準位間エネルギー
γ: 準位間遷移レート

I: spectral function

GF: Fermi結合定数
J: 角運動量C: atomic spin factor
η: dynamical factor

58

RENP threshold energy
J. Zhang and S. Zhou,Phys. Rev. D 93, 113020 (2016)

59

60

背景事象の抑制• Photonic Crystal Waveguide を用いた３光子過程の抑制- 多光子過程はRENPの主要な背景事象になりうる- 導波路中に閉じ込められた系では光子が有効質量を持つため放出レートが変化する(パーセル効果)
Bragg fiber

屈折率の異なる媒質を周期的に並べる

lasersM.Tanaka et al.
Prog. Theor. Exp. Phys. 2017 043B03

３光子過程 suppression factor

媒質の屈折率層の数

CνB search• RENP過程のスペクトルがCνBの存在によるPauli blockingの影響を受けて歪む
𝑚𝑚0 = 5 meV, 𝜖𝜖𝑒𝑒𝑒𝑒 = 11 meV

M. Yoshimura, N. Sasao, and M. Tanaka,
Phys. Rev. D 91, 063516 (2015)

CνBの温度を測定することも原理的に可能

61

62

Superradiance①上準位上準位②
ポンプレーザー

下準位

⋯基底状態

⋯基底状態⋯

基底状態
上準位

③下準位

• 上準位は下準位に自然放出により遷移（１光子遷移）下準位  上準位と下準位間にコヒーレンスができる（はじめは０）63Superradiance
上準位

上準位

上準位

下準位

下準位

下準位

強度

superradiancenominal時間

レート増幅は𝒌𝒌 � 𝒓𝒓 ≪ 1 つまり𝑉𝑉 ≪ 𝜆𝜆3 を満たす範囲に限られる

H2振動

H64

回転

H

HH

• 振動・回転が量子化される
 波動関数の対称性
𝜓𝜓 = 𝜓𝜓electron 𝜓𝜓vibration 𝜓𝜓rotation 𝜓𝜓nuclearspin
核の置換に対して反対称基底状態では対称

ortho-H2

para-H2

𝜓𝜓nuclearspin

𝜓𝜓rotation

対称

反対称

反対称対称

➡オルソ水素では J=odd, パラ水素では J=evenしかとれない水素分子の準位

回転準位
E (meV)
𝐸𝐸 ∝ 𝐽𝐽(𝐽𝐽 + 1)

J=344

J=2(510 K)

0J=0p-H2

J=1o-H2• オルソ水素からパラ水素への移行は外部との相互作用がない限り禁制• 低温ではJ=0が主• 𝐸𝐸electric ≫ 𝐸𝐸vibration ≫ 𝐸𝐸rotation

https://chem.libretexts.org

65

66

パラ水素準位気体

固体

v=1|e⟩

v=0|g⟩

0.5159 eV

v=10.5145 eV

v=0

バンド構造|e⟩|g⟩• 固体パラ水素でv=1の準位に2光子励起できるのはバンド構造の一番下の準位• その他の準位はフォノンの励起も伴うため禁制（結晶の不完全性があれば励起されるかも）パラ水素容器

気体実験用セル (15 cm)

気体実験の場合
外側は液体窒素で冷却(~78 K)

固体実験用セル (5 mm)

固体実験の場合
Gifford-Macmahon冷凍機で冷却(~4 K)

67

波長計

http://www.highfinesse.com/en/wavelengthmeter

68External cavity diode laser
Littman-Metcalf型

Littrow型

ミラーレーザー
ダイオード

回折格子

レーザーダイオード• Littrow型の方がレーザーパワーが高い• Littman-Metcalf型は出射方向が一定

回折格子

69

871nm cw光源 Setup

871 nmcontinuous-wave (cw)

波長計へIsolatorPBS

λ/2~25 mW

APP

Isolator

ECDL
ビーム整形用プリズム
IsolatorTA70~ 600 mW

偏波保持
ファイバー

LBO
共振器へ

• ECDLAPP(external cavity diode laser), TA (tapered amplifier)は自作のものを使用
λ/2• 波長の微調整（ピエゾ素子）によりdetuningを変更

Nd:YAG レーザー
・・・

多くの吸収帯よく使われる固体レーザーフラッシュランプで励起
4F
5/2
レーザー波長:1064 nm
母材: Yttrium Aluminum Garnet(Y3Al5O12)- 熱伝導率などの性質が良い• Y3+の一部をNd3+に置換- 利得媒質に用いる• 外部からseed 光を入射する
4I
ことで狭線幅化
9/2
•
•
•
•

71

速い無放射遷移4F

3/2

1064 nmレーザー遷移4I

11/2

速い無放射遷移パラ水素同方向励起実験

laser setup72

•

•

73

中赤外光の生成OPG(optical parametric generation)- 532 nmのパルス光(ポンプ光)と871 nmのcw光（シード光）から871 nmのパルス光と1367 nmのアイドラー光を生成
OPA(optical parametric amplification)- 532 nmのポンプ光と871 nmのパルス光（アイドラー光）から1367 nmのシグナル光を生成

DFG(differential frequency generation)- 1064 nmのポンプ光と1367 nmのパルス光から4806 nmの光を生成 名前は異なるが原理は同じ•

非線形光学結晶OPG

𝜔𝜔1OPA𝜔𝜔2DFG𝜔𝜔1 = 𝜔𝜔2 + 𝜔𝜔3

𝜔𝜔1
𝜔𝜔2
𝜔𝜔3

𝜔𝜔1 の光を消費して𝜔𝜔2 と𝜔𝜔3 の光を生成（増幅）ビーム位置制御
https://www.thorlabs.co.jp

74
ピエゾドライバ

CCD カメラ漏れ光• ビーム位置(x,y)をCCDカメラでモニター• 制御したい位置にビーム位置が合うようにピエゾドライバから電圧をかけて制御

PCphotodetector

75
浜松ホトニクスコヒーレント反ストークス散乱
中間状態

励起状態
基底状態
レイリー散乱ストークス散乱 反ストークス散乱
ラマン散乱

励起状態

基底状態

入射光の周波数の和が二準位間のエネルギーに相当する周波数に等しい場合、共鳴効果により強いコヒーレントな反ストークス光が生成76

パラ水素 Raman sideband
5 mJ/pulse
532 nm683 nm5 mJ/pulse

入射p-H2

励起状態
Y. Miyamoto et al. PTEP 2014, 113C01

基底状態

⋯

77

中赤外レーザー

線幅測定• 硫化カルボニル (OCS)分子の回転準位を用いた吸収分光
ポンプレーザー

トリガーレーザー

 中赤外光のレーザー線幅• トリガーレーザー：~1.2 GHz (FWHM)• ポンプレーザー：145(16) MHz (FWHM)- フーリエ限界の約1.6倍程度- OPGをLBO結晶+三角cavityに変更した効果

78

パラ水素気体

励起準位線幅79

W. K. Bischel and M. J. Dyer, Phys. Rev. A, 33(5) 3113 (1986)

𝑝𝑝:圧力Δ𝜈𝜈 ≈ 𝐴𝐴/𝑝𝑝 + 𝐵𝐵𝐵𝐵
で近似できる低圧側（同方向励起）：Doppler broadening＋Dicke narrowing
高圧側：pressure broadeningパラ水素気体実験
トリガー周波数依存性実験(TPE)𝑧𝑧 ′ 方向︓signal光が生成する方向
𝑧𝑧 ′ 方向の運動量保存条件：運動量保存条件が出射方向(𝜃𝜃, 𝜙𝜙)に依存方向成分を積分した
信号スペクトル

=080

81

入射エネルギー依存性
datasimulation(normalized)

δ=0T.Hiraki et al.
arXiv:1806.04005• シグナル強度は入射ビーム強度の３乗に比例- 各ポンプ光とトリガー光強度に比例
𝐼𝐼signal ∝ 𝐼𝐼pump1 𝐼𝐼pump2 𝐼𝐼trigger ∝ 𝐼𝐼 3

Xe energy level82周波数安定化Rb gas cell

ECDL
master83
balancephotodetector

780 nm
ピエゾ素子

ECDLslave

トランスファー共振器• 片方のECDL(master)をRbのD2遷移(780 nm)を用いてロック- 飽和吸収分光• もう片方のECDL(slave)をトランスファー共振器を用いてmaster-slave間の共鳴周波数ピークが一定になるようにロック