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5

Journal of Atomic Collision Research

Vol.19 Issue5
2022

PSI

XFEL

,

X

,

Xe

原⼦衝突学会｜www.atomiccollision.jp

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第 19 巻 第 5 号

目

次

解説
PSI 研究所における準安定パイ中間子ヘリウム原子のレーザー分光

堀正樹

… 67

解説
XFEL 利用の単粒子 X 線回折で探る Xe クラスターの結晶化ダイナミクス
仁王頭明伸, 永谷清信, 上田潔… 80

原子衝突の新しい風
実験室での感動を追いかけて

木村直樹

… 89

2022 年度第 4 回運営委員会（文書持回）開催報告

庶務委員会 … 92

第 49 回定期総会（オンライン）の報告

庶務委員会 … 92

第 24 回原子衝突学会若手奨励賞募集要項

顕彰委員会 … 92

「しょうとつ」原稿募集
ユーザー名とパスワード

編集委員会事務局 … 93
… 93

解

説

PSI 研究所における準安定パイ中間子ヘリウム原子のレーザー分光
堀正樹
マックスプランク量子光学研究所 Hans-Kopfermann-Strasse 1, 85748 Garching, Germany
ルードヴィヒ・マクシミリアン大学ミュンヘン物理学部 80799 Munich, Germany

Masaki.Hori@mpq.mpg.de
令和 4 年 4 月 13 日原稿受付

負電荷の中間子を物質中で静止させると，原子核の周囲を回る電子と置き換わり中間子原子が生成する．レーザー分光法を用いて中間子原子の遷移周波数を測定し，量子電磁力学（QED）計算による理論値と比較すれば，中間子の質量などの諸性質を従来よりも高い精度で決定できるはずである．また，中間子に作用し得るような標準模型を超える第五の力の上限値を求めることがで+きると考えられる．特に準安定パイ中間子ヘリウム原子（π 4 He ≡ 4 He

2+

+ π − + e− ）[1–9] は，ヘリウム原子核の周りを 1s 軌道の電子と，主量子数 n ≈ 17 及び軌道角運動量量子数 ℓ ≈ n − 1 を有する負パイ中間子が回る原子である．この原子は液体ヘリウム標的中でも 7 ns 程度という異常に長い寿命を持つため，レーザー分光測定の対象となり得る．我々はスイスのポール・シェラー研
究所（PSI）に設置されたリングサイクロトロン加速器においてこの原子を従来に比べ大量に合成し，そのレーザー共鳴線を測定した [7]．こうして量子光学の手法を用いて原子軌道を回る中間子を制御することに初めて成功した．

1. パイ中間子存在する．クォーク模型によれば，この 3 種

クォーク模型によれば [10]，中間子はクォー類のパイ中間子の「フレーバー波動関数」は，クと反クォークが強い相互作用を媒介するグ

それぞれアップクォーク（粒子記号 u，電荷はルーオン場により結びついた複合粒子である．

Q = 2/3）又はダウンクォーク（d，Q = −1/3）

1935 年に湯川秀樹は，原子核中で陽子と中性と，反アップクォーク（u，Q = −2/3）又は反子を結びつける「核力」を媒介する働きを有す

ダウンクォーク（d，Q = 1/3）を組み合わせるる新粒子として中間子の存在を予言した [11]．

ことにより，

1947 年に宇宙線が地球の大気に入射した際に

π + = −ud

生成する二次粒子の中から，最も質量の小さい

π − = ud

中間子である「パイ中間子」が発見された [12]．

√π 0 = (uu − dd)/ 2(1)

パイ中間子は電子の 270 倍程度の質量を持ち，と求まる．この三重項構造の性質をパイ中間スピン（S ）及び全角運動量量子数（J ）がゼロ

子の「アイソスピン対称性」と呼ぶ．単独のであり，その波動関数を空間反転させると量子π − は約 26 ns の寿命でミュー粒子（µ− ）と反力学的状態の符号が反転する奇の内部パリティ

ミューニュートリノ粒子（ν µ ）へと二体崩壊（P = −1）を有する粒子である．一方，陽子やする．場の量子論によれば，これは π − を構成

中性子は偶のパリティ（P = 1）を持っている．

する u 及び d クォークが弱い相互作用により

パイ中間子には正電荷のもの（粒子記号 π + ），

一旦仮想 W − ボゾンに変わり，それがさらに負電荷のもの（π − ），及び無電荷のもの（π 0 ）が崩壊するためであると解釈されている（即ち原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)67u + d → W − → µ− + ν µ ）．

量子電磁力学（QED）によれば，電磁相互作

ず，奇パリティの粒子のみが存在するので，一見理論と矛盾があるように思われる．

用の強さを表す微細構造定数 α ≈ 1/137 の値が1961 年に提唱された南部・ヨナ＝ラシニオ

小さいため，水素原子中の陽子と電子の間に働（NJL）模型によれば，これは強い相互作用がく力は近似的に仮想光子 1 個の交換を伴う単純本来有するはずのカイラル対称性が，実際にな物理過程として計算できる．その結果，クー観測される「QCD 真空」の量子状態では破れロン力などが導出される．更に，摂動論を用いていることを示している [13, 14]．場の量子論て遷移確率振幅などを α についてべき級数展において，カイラル対称性のような場の連続対開すると仮想光子数（N ）が 2 個や 3 個の場合

称性が自発的に破れると，その結果として質量を含む高次の過程があらわれるが，その寄与は（m）とスピン（S ）が共にゼロであるような「南≪ 1 などに比例し極めて小さい．こうした部・ゴールドストーン粒子」と呼ばれる新粒子

QED 効果はエネルギー準位の微細なラムシフが生じなければならないことが証明されている

トなどとして観測される．一方，クォーク場と[15]．南部らの理論では，これこそがパイ中間

グルーオン場の間に働く強い相互作用の結合定子の正体であると解釈されている．NJL 模型

数 αs の場合は，低いエネルギー領域において提唱後，新たに解明された素粒子物理の知見に値が 1 より大きくなる．これは多数の仮想粒子

よれば u クォークと d クォークはヒッグス場やが関与する複雑な過程が，グルーオン 1 個の交電弱場との相互作用により，それぞれ異なる裸換を伴う単純な過程に比して αsN ≫ 1 などだけ質量をもつ．つまり，カイラル対称性は強い相大きな寄与を持つ非摂動的な性質を有すること

互作用以外の種々の要因により破れているためを意味する．そのため，摂動論を用いてクォーに，パイ中間子の質量は厳密にはゼロにならな

ク間の束縛エネルギーを計算すると結果が発散

い．しかし，自発的対称性の破れの理論はパイ

し，そのままでは中間子や陽子の質量を求める

中間子の質量が小さい理由を定性的に説明してことはできない．代わりに有効理論を用い中間いる [16]．

αN子の質量を定性的に理解する努力が行われてきた．

QCD 真空が具体的にどのような形でカイラル対称性を破っているのか十分に解明されて標準模型において強い相互作用の力学的性質

はいないが，クォーク・反クォーク対が凝縮しを包括的に表す密度関数を「量子色力学（QCD）

た構造を持っていると考えられている．このラグランジアン」と呼ぶ．このラグランジアン

ような QCD 真空中を陽子や中性子が運動するの対称性によれば，クォークの質量がゼロであと，クォーク凝縮と相互作用を起こし，陽子る場合は，左巻き又は右巻きのスピン成分を有などの質量の大部分が生まれるとされている．

する u クォークをそれぞれ独立に d クォークな

これは，超伝導体中でクーパー電子対が凝縮しどと取り替えても（例：uL ↔ dL 又は uR ↔ dRてエネルギー・ギャップが生ずる仕組みと似てなど），強い相互作用の下では全く同一の力学いる．

的性質を示すと推定される．この性質を「カイこのように強い相互作用の低エネルギー領域

ラル対称性」と呼ぶが，もし我々の住む世界がにおける性質を解明する上で，パイ中間子は重本当にこの対称性を有するならば，クォークで要な粒子である．日本では，特に湯川や南部の構成された全てのハドロン粒子について，偶パ影響で中間子により媒介される核力や，中間子

リティを持つものと奇パリティを持つものが対の性質に着目したカイラル対称性の破れの研究を形成するはずである．しかし，実際に実験でが盛んで，これまでに様々な理論と実験の手法

探索してみると，偶パリティのパイ中間子やスを用いた研究がなされてきた．本研究では，原トレンジクォークを含む K 中間子は発見され子物理やレーザー分光の実験技術をパイ中間子

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

68

様々なパイ中間子原子の X 線分光実験が系統の研究に応用した．

的に行われてきた．特性 X 線のエネルギーは

2. パイ中間子を含む特異原子

半導体検出器や回折格子を搭載した分光器を用

1947 年にフェルミやテラーらは，π − などがいて，10−2 から 10−6 程度の相対精度で測定さ物質中で停止すると，通常の原子核の周囲を回れている [19–21]．国内でも東海村の J-PARC

る電子と置き換わりパイ中間子原子が生成する施設において，超伝導転移端検出器 TES[22] を−ことを予言した [17]．ここで π は謂わば質量用いた負ミュー粒子を含むエギゾチック原子のの大きい電子の働きをする．π − は一旦は主量分光が行われている．その一方で，パイ中間子

子数 n の大きい原子軌道に捕獲されて高励起原子は寿命が短く遷移エネルギーが高いため，状態の中間子原子を形成するが，その後「電磁通常の原子のようにレーザーを照射して高精度カスケード過程」と呼ばれる種々の遷移を繰り分光測定ができる対象だとは考えられていな返しながら n の低い軌道へ脱励起する．

かった．

先ず，原子核の周囲を回る軌道電子が順次−「素粒子データブック」[23] において荷電パ放出されて π が素早く脱励起する「オージェイ中間子の質量は上記 X 線分光実験により測遷移」が起こる [18]．中間子原子が周囲の原子定されたパイ中間子原子の遷移エネルギーや，−と衝突する際に，通常原子をイオン化し π が

π + の弱崩壊 π + → µ+ + νµ に伴い放出される

脱励起する「外部オージェ遷移」も生じ得る．

正ミュー粒子 µ+ の反跳運動量の測定値 [24] を

軌道電子の数が十分に減少すると，π − の軌道

用い，

角運動量量子数 ℓ が ±1 だけ変化して光子がMπ = 139.57039(18) MeV

放出される電気双極子輻射遷移が盛んに起こと決定されている．この質量値の導出に用いらる．特に原子番号が小さい原子では，オージェ

れた 4 つの実験結果の間には，約 4 標準偏差に過程により電子が全て放出され，π − と原子核対応する 0.8 keV もの大きな開きがあるが，そのみで構成された二体系のパイ中間子イオンの原因について種々の議論が続いている [23]．

（π He
4

2+

−

≡ π + He
4

2+

(2)

）が生成する．ここでは水素原子の場合と同様に，同じ主量子数 n を

3. 準安定パイ中間子ヘリウム原子持った準位はエネルギー的におよそ縮退してい1940 年代から 1950 年代にかけて，アメリカ

る．イオンが普通の原子と衝突すると，電場がやソ連邦，ジュネーブ郊外の CERN 研究所で生じてシュタルク効果により軌道角運動量量子相次いでシンクロサイクロトロン施設が建設さ′

数 ℓ が異なる軌道の混成が生じ，(n, ℓ) → (n, ℓ )れ [25]，特にシカゴ大学と当時のカーネギー工などの遷移が起こる．こうして中間子原子が生科大学では，グレーザーが発明した泡箱検出器−

成した 1 ps 後以内に，π は原子核と空間的に[26, 27]（1960 年ノーベル賞受賞）を用いてパ重なるような軌道角運動量量子数 ℓ の小さい原

イ中間子の諸性質を調べる研究が活発に行われ子軌道に達する．すると，強い相互作用の働きた．その過程で，泡箱に封入された液体ヘリウ

により中間子は原子核中に吸収されてしまう．

ム中で停止した π − の一部が 0.3 ns 程度の平均

このように極めて寿命が短く実験的に極微量寿命を有することが観測された [28–30]．液体にしか生成できない中間子原子であるので，測ヘリウム中でパイ中間子原子が生成したと仮定

定は一般の原子に比べて困難である．しかし，した場合，それは上記のように 1 ps 以内に壊主量子数 n の小さい準位間で電気双極子輻射れると考えられていたため，この実験結果は驚遷移が起こると特性 X 線が放出されることかきをもって受け止められた．その後モスクワ郊

ら，この性質を利用し，1950 年代より周期表の外の JINR 研究所 [31] における 3 He ガス標的

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)69

に弱崩壊（π − → µ− + ν µ ）を起こすと考えられる．
なお，式 (3) の反応を量子力学を用いて解析すると，電子及び π − が励起した無数の中間状態の効果があらわれるため，π − がどの原子軌
道に捕獲されるかを正確に予測するのは難し
い．π − の軌道の平均半径と束縛エネルギーがヘリウムの 1s 電子のものと同じならば，その軌道の主量子数は π − と原子核の換算質量 M ∗と，電子の質量 me を用いて次のような簡単な式で求められる．
4+

図 1: π He 原子の概念図．ヘリウム原子核の周囲を高励起軌道に捕獲された負パイ中間子（黒丸）と基底状態の電子（青色の雲）が回る．

n ≈ n0 =√M ∗ /me = 16

(4)

そこで，n = 16 付近の準位の寿命が計算されたが [2, 4]，理論の違いにより結果の間に 2 桁か
ら 3 桁もの隔たりが生じた．こうした準位がを用いた実験や，バンクーバー TRIUMF 研究

本当に準安定に存在できるのか議論が続き [2]，所における測定 [32] により，この長寿命現象が実験結果を上記コンド模型に基づき定量的に再現された．特に後者の実験では，ヘリウム標

理解することを困難にしてきた．また，三体系−+

的中で停止した π のうち，1.7% のものが約

π 4 He 原子の存在を実証するスペクトル線もこ7 ns の平均寿命を持って核吸収されることがれまで測定されてはいなかった．

分かった．

π 4 He+原子と似た構造を有する準安定反陽1964 年にテネシー大学のコンドの提唱した子ヘリウム原子（化学記号 pHe+ ）は，ヘリウ

理論 [1] によれば，π − がヘリウム原子中の電子

ム原子核と 1s 基底状態の電子，そしてリドベと置き換わると，

ルク軌道を占有する反陽子で構成されており，−+

π + He → π He + e

−

+

(3)

π 4 He 原子に比べて遥かに長い，数 µs の寿命という反応により「準安定パイ中間子ヘリウムを有する．これまで，pHe+ 原子の構造や生成原子」（化学記号 π 4 He ，図 1 参照）が生成す+過程について，国内外で様々な研究が行われてる．これはヘリウム原子核の周りを 1s 基底状

きた [2, 33–47]．反陽子の質量が大きいため，態の電子と，高い主量子数 n ≈ 17 及び軌道角

通常分子の場合と同様に，反陽子・ヘリウム原

4

4

−

運動量量子数 ℓ = n − 1 を有する π が回る三体−子核間の相対運動を静止させた上で計算され系のリドベルグ原子である．π の軌道はヘリる電子の運動と，反陽子・ヘリウム原子核間のウム原子核との重なりが少ないため，π − は核振動及び回転運動を分離するボルン・オッペン

吸収を免れる．また，ヘリウム原子の第一イオ

ハイマー近似のような断熱的な手法が適応でン化エネルギーが I = 25 eV と非常に高くオー

きる [34]．このように，反陽子が軌道角運動量−

ジェ遷移が起こりにくいため，π はなかなか+の大きいリドベルグ状態を占有する pHe+ 原子

脱励起しない [2]．これにより，π 4 He は他のでは，反陽子と電子の非断熱的な相互作用によ

中間子原子と比較して 1000 倍以上も長い寿命り起こるオージェ遷移の確率は小さい．一方，+を持つ．図 2 に π He 原子のエネルギー準位

π − は中間子の中でも特に質量の小さい粒子で図を示す．青い実線で示したのが 10 ns 以上のあるため，同一の平均半径を有するリドベルグ

寿命を有する準安定準位であるが，特に長寿命軌道で比較した場合，π 4 He 原子のオージェ遷の軌道に捕獲された π − は原子核に吸収されず移の寿命は pHe+ 原子のものに比べて 3 桁程短

4原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

+

70

+

図 2: 準安定パイ中間子ヘリウム原子（π 4 He ）のエネルギー準位構造．図中左側に，各準位 (n, ℓ) の束縛エ
ネルギーを eV 単位で示す．寿命が 10 ns 以上の準安定な準位を実線で，数 ns 以下の短寿命な準位を波線で図示する．三体計算により求めた電気双極子輻射遷移及びオージェ遷移の崩壊定数の理論値を2+表記する．オージェ遷移後に生成する二体系パイ中間子ヘリウムイオン（π 4 He ）のエネルギー準位
構造を破線で表した．文献 [4] より．
+

い．そのため，π 4 He 原子の寿命を計算する上密に測定して理論値と比較すれば，π − の質量では，系の非断熱性を十分取り入れた近似方法[19, 21, 48] を含む諸性質を，従来の実験値を大や，後述する複素座標回転法など共鳴状態を解きく上回る精度で決定できるはずである．これ析する手法が反陽子の場合以上に必要である．

により「素粒子データブック」などに記載されたパイ中間子の弱崩壊により放出されるミュー

4. パイ中間子ヘリウム原子のレーザー分光貢献できる可能性がある [23, 24]．また，中間

4.1 物理的意義及び理論計算

子と原子核の間に作用し得るような標準模型を

近年の光パラメトリック増幅器などのパルス
レーザー技術と，サイクロトロン施設の大強度

オンニュートリノ ν µ の質量の上限値の改善に超える第五の力などの上限値 [49–52] を求める
ことができると考えられる．

π − ビームを活用すれば，π 4 He 原子を大量に本研究を始めるにあたって，我々は JINR 研

合成した上で原子にレーザー光線を照射して究所のコロボフの協力のもと，QED を用いて共鳴させ，原子軌道に捕獲された π − を別の軌

π 4 He

道へ誘導励起することが可能になると考えた[4]．先ず変分法を用いて原子の非相対論的ハ++[4]．こうして π 4 He 原子の光遷移周波数を精

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)+

原子のエネルギーの理論値を計算した

ミルトニアンを含むシュレディンガー方程式

71図 3: 準安定パイ中間子ヘリウム原子のエネルギー準位構造．レーザー共鳴信号を探索した遷移を矢印で示し，遷移波長を nm 単位で表記する．文献 [7] より．

を解き，原子軌道の波動関数を正確に計算し[19, 21, 48]，得られる遷移周波数の精度も 10−6

た．変分計算において原子様指数関数型の基程度に止まった．なお，π − と 4 He 原子核のス

底関数を 2000 個使用した．次に，得られた波

ピン量子数が共にゼロであるため，π 4 He 原子動関数を元に相対論的補正や高次の QED 補正の量子電磁力学的性質はクライン・ゴルドン方を摂動論的に求める「非相対論的量子電磁力学

程式に従うものであり，構成粒子のスピン・ス（NRQED）」の手法を用いた．NRQED はカス

ピン相互作用による超微細構造を持たない点がウェルやルパージュにより 1980 年代に開発さ特徴的である [63]．ディラック方程式に従う通れ [53]，木下や仁尾により電子と陽電子で構成

常の原子とは高次 QED 効果が異なるため，研されたポジトロニウム原子や，ミュー粒子と電究対象として興味深い [64]．

子で構成されたミューオニウム原子の計算に

4.2 実験方法

応用されている [54]．こうして得られた π 4 He++

実験グループの名称は，研究対象である特異原子のエネルギー準位図と電気双極子輻射遷移原子に因んで「PiHe」としたが，ハンガリー出及びオージェ遷移の崩壊定数を図 2 に，遷移波

身の当時の大学院生によるとハンガリー語では

長を図 3 に示す．

綿毛という意味もあるとのことである．

本来，遷移周波数の計算値の相対精度は 10−9π − の寿命は 26 ns と短いため，一旦生成す以上に達し得ることが HD 分子イオン [55–

ると素早く実験標的まで輸送しなければ途中で57] や pHe+ 原子 [58–62] の研究から知られて

弱崩壊を起こしてしまう．スイス・チューリッ++いる．しかし，π He 原子の場合は，計算に用
4−

ヒ郊外のポール・シェラー研究所（PSI）に設いる物理定数である π 質量の実験値の精度が置されたリングサイクロトロン施設は，運動エ

式 (2) で示したように 10−6 程度しかないためネルギーが 590 MeV で世界最大級のビームパ

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

72

図 4: (a) 実験標的と粒子検出器及び (b) 注入同期型光パラメトリック発生器及び増幅器の概念図．文献 [7]より．

ワー 1.2 MW の陽子ビームを加速する [65]．本

原子軌道と別の軌道とのエネルギー差に相当す

実験では，この陽子ビームをグラファイト標的る波長のレーザー光線を π 4 He 原子に照射すに入射させて原子核反応を起こすことにより，れば共鳴が起こるはずである．π 4 He 原子は寿運動量が 83〜87 MeV で強度が 2〜3×107 個/s

命が短くレーザー共鳴が可能な電気双極子モーであるような π − 二次ビームを生成した [66]．

メントが 0.1〜2.9 a.u. （1 a.u. は SI 単位系で++

この二次ビーム中には目的の π 以外に電子が約 8.48 × 10−30 クーロンメートル）と小さいた

100 倍の強度で含まれており，そのままでは粒め，共鳴を起こす上で原子に数 10 MW の尖頭子検出器を飽和させてしまうことが分かった．

出力を有するサブナノ秒パルスレーザー光線をそこで，ビームの軌道上にウイーンフィルタを照射する必要がある．また，共鳴信号を十分な配置し，電子やミュー粒子を除去した．ウイー

S/N 比を持って測定するには，標的中で π 4 He

ンフィルタは，PSI 研究所のビームライン運用

原子が生成する時刻とパルスレーザーの照射時

グループの発案により，既存のミュー粒子用

刻を 1 ns 以下の精度で同期させる必要がある．

のスピン回転器を改造したものを用いた．全これを実現するために，図 4(b) に示すような

長 1.67 m で電極間距離が 150 mm の電極対に発振時刻の揺らぎの少ないシングルパス増幅方±275 kV の静電圧を印加したが，夏場には湿式を採用した注入同期型光パラメトリック発生

度が上がり装置のケーブル内で頻繁に放電が器及び増幅器を開発した．

−+

発生した．さらに，CERN の磁石グループの光パラメトリック発生器として，全長 40 mm

協力を得て，フィルターの下流に 2 組の大口径の酸化マグネシウム添加の周期的分極反転ニ

四重極電磁石を配置し，π − ビームを収束させオブ酸リチウム結晶（MgO:PPLN）2 個を用いた．こうして純度を上げた π − ビームを液体ヘた．この結晶に連続発振型外部共振器ダイオー

リウム中に停止させて，3 × 10 個/s 以上の準安ドレーザーと後述するパルスレーザーの光線を5+

定 π He 原子を合成した（図 4(a) 及び図 5）．
4−同時に入射させることで注入同期を行い，パルの到着時刻は標的の入り口に設置した厚さ

ス幅 800 ps，波長 1631.4 nm，エネルギー 70 µJ

4.7 mm のプラスチックシンチレーション検出のレーザー光線を生成した．さらに，KTP 結器を用い測定した．

晶 5 個で構成された光パラメントリック増幅器

π−

通常の原子の場合と同様に，π が占有する

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

を用いて光線のパルスエネルギーを 10 mJ ま73

図 5: 実験標的と粒子検出器の写真．

で増幅した．各結晶中の増幅に伴い雑音であ[67, 68]．これらの粒子を標的を囲む 140 個のる自然放射増幅光が発生したが，これは注入同

プラスチックシンチレーション検出器群を用い期した狭線幅のレーザー光線に比べて結晶かて検出することにより，π 4 He 原子のレーザー

らの放出角度が大きく，スペクトル幅が広い．

共鳴信号を捕捉した．

+

これを波長選択型ダイクロイックビームスプ

図 4(a) において，陽子や重陽子がヘリウムリッターや絞りを用い，空間的に分離した上で標的の容器の壁を通過する際に減速して壁の注意深く除去した．光パラメトリック発生器

中で停止してしまうと，検出されず S/N 比の及び増幅器のポンプ光源として，Nd:YVO4 サ

低下に繋がる．そこで粒子の透過性を向上さ

ブナノ秒半導体励起マイクロチップ共振器とせるために，直径 39 mm，全長 140 mm，壁厚

Nd:YAG ファイバー及びロッド型増幅器を組

500 µm の円筒状の標的容器を旋盤でアルミ棒み合わせた出力波長 1064 nm のレーザーを開を削り出し製作した．この円筒容器に真空フラ発した．

ンジを電子ビーム溶接を用いて取り付けた．容+こうして生成したレーザー光線を π 4 He 原

器中に液体ヘリウムを満たしてリークが発生し子に照射し，π − を準安定な準位 (n, ℓ) から短ないことを確認した．日本の製造業の工作技能′′

寿命な準位 (n , ℓ ) に誘導脱励起させた．すると，オージェ遷移による電子放出を経て二体系
2+がスイスの技官に評価された．
個々の検出器中で発生するシンチレーショ

イオンが生成した（図 3 のエネルギー

ン光の強度と時刻を，陽極パルス立ち上がり時

準位図中で破線で示す）．このイオンが標的中間が 0.9 ns であるようなメタルパッケージ型の他のヘリウム原子と衝突すると，シュタルク

光電子増倍管を用いて測定した．この出力信

4

π He

−

効果により π は軌道角運動量量子数 ℓ の小さ号を帯域 400 MHz のプリアンプで増幅した後い軌道へ脱励起し，瞬時にヘリウム原子核に吸に，信号波形を PSI 研究所開発の「DRS4」ド収された．その結果，原子核は分裂して運動エ

ミノリングサンプリング型アナログメモリー

ネルギーが数 10 MeV 程度に達するような中性

ASIC[69] を用いて 3.06 GS/s の標本化周波数

子や陽子，重陽子，三重水素などが放出されたで計測した．ASIC140 チャンネル分と約 40 個

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

74

の FPGA を搭載した回路基板群を含むデータ

ボルト）と特に大きいことが分かった [5]．こ収集システムを製作した．データ収集速度は毎の準位に相当する量子状態が，電子が高励起状

時 13〜15GB であった．

態にあるような別の共鳴状態の成分を含むから測定における主なバックグランドは，レーである．そのため，(17, 14) を占有する π 4 He++原子が標的中の他のヘリウム原子と衝突する→と，容易に壊されてしまうことが示唆された．

弱崩壊等由来の電子や負ミュー粒子

複素座標回転法は原子や原子核の共鳴状態の計であった．これらは目的とするレーザー共鳴信算に使われる手法であり，国内でも過去に木野号に比べて，1000 倍ほど計数率が高く実験をらにより pHe+ 原子の理論計算に応用されてい困難にしたが，シンチレーション検出器のエネ

る [37, 70]．

ザー光線に共鳴せず自発的に崩壊する π 4 He
原子由来の中性子や陽子，重陽子と，π
µ

−

−

→e

−

ルギー分解能と 1 ns 程度の時間分解能を活用

そこで方針を変更し，分極率が小さく衝突ですることで除去した．バックグランドの電子は壊されないような別の準位間の共鳴線を探索す

検出器中に平均 6〜8 MeV のエネルギーを投下るため，上記注入同期型光パラメトリック発生

したのに対し，信号の粒子の運動エネルギーは器及び増幅器を用いることにした．新たなレー25〜60 MeV であった．レーザー共鳴を示す事

ザーの開発費はマックスプランク財団に事情を象の計数率は毎時 3 イベントと極めて低く，一説明し，機動的に提供して頂くと共に，再度実

つの実験条件で測定を行うのに 24 時間運転で験を行うことを PSI 研究所に認めて頂いた．

数週間を要した．

次に，共鳴波長 1515.3 nm の遷移 (n, ℓ) =(16, 15) → (16, 14) を探索した（図 3 参照）．娘

5. 実験結果

準位 (16, 14) はオージェ遷移の寿命が 250 fs と実験開始当初は式 (4) の予想に従い，主量子+短いため，共鳴線の自然幅は 640 GHz に達す

数 n = 16 の準位を占有する π 4 He 原子が生成

る．300 時間に亘り 6 × 107 事象を計数したが，されると考え，遷移 (n, ℓ) = (16, 15) → (17, 14)

統計的に有意な信号の検出には至らなかった．

を探索した（図 3 参照）．そのために，遷移共鳴が測定できない理由は不明であるが，式

波長 383.8 nm の光線を発生させる注入同期(4) の予想に反し，主量子数 n = 16 の準位に型サブナノ秒色素レーザーとチタンサファ

π − が捕獲されない可能性がある．また，親準イア増幅器を開発した．遷移周波数の理論値

位 (16, 15) を占有する π 4 He 原子が，ヘリウム781052.6(2.0) GHz を中心にレーザーの光周波

原子との衝突により壊されている可能性もあ

数を幅 200 GHz の領域に亘って掃引しつつ測る．実際，pHe+ 原子のレーザー分光実験にお定を繰り返したが，共鳴信号を検出できなかっいて，ヘリウム標的の密度を上げると幾つかのた．実験装置の建設で予算を使い果たした上準位が短寿命化し信号が検出できなくなる現象に，任期が限られた小グループでもあり正直，が観測されている [38]．

+

焦りを感じた．π − がどの軌道を占有している

最後に，遷移 (n, ℓ) = (17, 16) → (17, 15) をのか解明できず，バックグランドを低減するた探索した．娘準位 (17, 15) の寿命の理論値は，めの試行錯誤を繰り返し，共鳴線の探索に 3 年

4.8 ps である．図 6(a) 中の青い時間スペクトを要した．

ルはレーザーを照射せずに測定したものだが，+コロボフらが複素座標回転法を用いた詳細な

時刻 t = 0 に生成する π 4 He 原子が，7 ns 程度

理論計算を行った結果，遷移の娘準位 (n, ℓ) =の寿命を持って徐々に核吸収により壊れる様子(17, 14) の分極率が 4 × 10 a.u. （1 a.u. は SI 単を示している．時刻 t = 19.75 ns の鋭いピーク

4−41

位系で約 1.65 × 10

クーロン平方メートル毎は，サイクロトロン加速器において π − が標的に次々と到着することに起因するものである．

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)75

+

図 6: (a) π 4 He 原子の崩壊数の時間発展を示したスペクトル（青）．パルスレーザーを時刻 t = 9 ns に照射して測定したスペクトル（黒丸）．(b) 共鳴線 (n, ℓ) = (17, 16) → (17, 15) の周波数スペクトル．赤い矢
印が遷移周波数の理論値であるが，標的中の原子衝突の効果で遷移周波数が偏移する現象が見られる．
文献 [7] より．

次に，時刻 t = 9 ns に波長 1631.4 nm のレー+

れば寄与は 50 GHz）
，衝突緩和などの効果によザー光線を π 4 He 原子に照射すると，図中のるものと考えられる．理論計算によれば [4]，1s

黒丸で示すスペクトルが観測された．予想通り

軌道の電子のスピンと π − の軌道角運動量との遷移 (n, ℓ) = (17, 16) → (17, 15) に対応するレー相互作用により，3.0 GHz の間隔を持った 2 本ザー共鳴を示す鋭いピークが出現した．このスの共鳴線で構成された微細構造になるはずであ

ペクトルは 100 時間に亘り 2.5 × 10 個の事象をる．しかし，遷移の自然幅が 33 GHz に達する計数した結果であるが，ピークには約 300 事象

ため，図 6(b) のスペクトル上で実際に 2 本のが含まれる．信号の S/N 比はおよそ 4 で，そ共鳴線として観測することはできない．

7の統計的有意性は 7σ 以上（σ は標準偏差）に

一般に，原子の自然放出や衝突緩和現象に起達した．ピークの幅は 2 ns 程度であるが，こ因する「スペクトルの均一広がり」は，ローレ−

れはシミュレーションで求めた π の核吸収にンツ型のスペクトル分布をもたらす．そこで，より生成された中性子や陽子，重陽子の飛程時

微細構造の効果を考慮し，測定した図 6(b) の間の分散の予想値と一致した．一方，レーザー

共鳴線に重なり合った 2 本のローレンツ関数の波長を原子の共鳴波長からずらすと共鳴信号（図中の実線）をフィットして，遷移周波数の実が減衰し，やがて消えることが確認された．

験値を 183760(6)(6) GHz と決定した．フィッ

図 6(b) に原子の遷移光周波数を中心にレートのカイニ乗を自由度で割った値は 1.0 であっ

ザーを幅 500 GHz の領域に亘って掃引しつた．遷移周波数の統計的不確かさは 6 GHz でつ共鳴信号の強度を測定したスペクトルを示

あるが，これは主に信号を構成する事象数が少す．図中の誤差棒は事象数の統計的不確かさないことに起因する．一方，系統的不確かさはを表す．観測された共鳴線の幅は約 100 GHz

6 GHz であるが，主に光パラメトリック増幅器

であるが，これは主に娘準位 (17, 15) の自然幅のスペクトル特性（寄与は 3 GHz）やフィット

33 GHz やレーザーのスペクトル幅（寄与は関数の選び方（同 5 GHz）によるものである．

10 GHz），パワー緩和（シミュレーションによこの遷移周波数の実験値は QED 計算によ

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)76

+

る理論値 183681.8(5) GHz（図 6(b) の赤い矢

いる．得られた π 4 He の遷移周波数を最新の印）に比べて 78(8) GHz ほど高い．理論値のQED 計算 [9] と比較することで，π − の質量な誤差 [4] は QED 計算の際に用いた π − の質量どを高精度で決定できるはずである．また，将の実験値の不確かさによるものである．最近，

来的にはストレンジクォークで構成された K+

液体ヘリウム標的中で生成された p He 原子

中間子を含む原子のレーザー分光を試みたいとにおいて，遷移周波数が偏移する現象が観測考えている．

4++された [71]．これは，p He 原子や π He 原
4

4

子がヘリウム原子と衝突すると原子軌道が変形するためだと考えられている．ヘリウム原+

7. 謝辞
本研究はマックスプランク量子光学研究所の子と π He 原子の間のポテンシャルと，二体大学院生であった H. Aghai-Khozani 氏と A.

衝突に基づく理論計算によれば，原子密度 ρSótér 氏，PSI 研究所の A. Dax 氏，CERN 研

4+及び温度 4 K の標的中で π He 原子の遷移周

究所のポスドクであった D. Barna 氏との共同

波数 ν は，dν/dρ = 4.4 × 10−21 GHz/cm3 から研究によるものである．実験装置の開発と実

46.5 × 10−21

GHz/cm の勾配で偏移すると予想

験においては，PSI 研究所のサイクロトロン施されている [6]．これは実験に用いた液体ヘリ

設及びビームライン運用グループ，電子回路

ウム標的（原子密度 2.18 × 10

個/cm ）におい

室，素粒子物理学（LTP）グループ，極低温及て，遷移周波数が理論値より 96〜142 GHz 偏び電気インフラグループ，CERN 研究所の極移することを示唆する．この理論値は，本実験

低温グループ，磁石グループ，シンチレーショ

結果とおおよそ一致する．

ン検出器試作室などに多大なるお力添えを頂い

3

22

3

た．また，D. Bakalov，T. W. Hänsch，早野龍

6. まとめ五，R. Holzwarth，V.I. Korobov，J. Mouleyre，

本研究におけるレーザー共鳴信号の観測に

A. Newborough，B. Obreshkov，N. Picque，O.

+

Pirotte，R. Pohl，S. Ritt，坂井昭夫，T. Udem，より，準安定三体 π 4 He 原子の存在が実証され，π−が準位 (n, ℓ) = (17, 16) を占有すること

山崎敏光の各氏にこの場を借りて深く御礼をを示すことができた．これにより，中間子原子

申し上げる．実験の途中段階で大学院生であっ+た轟孔一氏，村上洋平氏，山田裕之氏らの多大原子は本研究で検出されたもの以外にも，スペなるご尽力を頂いた．本研究の大元の理論を

クトル線幅が数 100 MHz の鋭い共鳴線を有す提唱した George T. Condo 氏は 2020 年に他界ることが予言されている．今後の測定ではこうされ，お会いする機会には恵まれなかったがした共鳴線を発見したいと考えている．本実験

心よりご冥福をお祈り申し上げる．本研究はのレーザー励起法が確立したと言える．π He
4−で用いた π ビームは運動量が高いため，液体マックスプランク学術振興協会と欧州研究会議

ヘリウムのように密度の高い標的を使用しな（European Research Council）の研究費助成事−

ければ π が標的中で停止せず素通りしてしま

業の支援により行われた．

う．国内でも理化学研究所 RIBF 施設で不安
定核ビームを液体ヘリウム中に停止させる実

参考文献

験「OROCHI」が行われている [72]．一方，低[1] G. T. Condo, Phys. Lett. 9, 65 (1964).

速 π − ビームを開発すれば原子衝突の影響が少[2] J. E. Russell, Phys. Rev. Lett. 23, 63

ないガス標的中でより高精度なレーザー分光測(1969).

定を行うことができる．現在，PSI サイクロト[3] J. E. Russell, Phys. Rev. A 1, 742 (1970).

ロン施設の一部に改造を加える検討が行われて[4] M. Hori, A. Sótér, and V. I. Korobov,

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

77

Phys. Rev. A 89, 042515 (2014).
[5] V. I. Korobov, A. K. Bekbaev, D. T. Aznabayev, and S. A. Zhaugasheva, J. Phys.
B 48, 245006 (2015).
[6] B. Obreshkov and D. Bakalov, Phys. Rev.
A 93, 062505 (2016).

2020, 083C01 (2020).
[24] K. Assamagan et al., Phys. Rev. D 53,
6065 (1996).
[25] H. L. Anderson, J. Marshall, L. Kornblith Jr, L. Schwarcz, and R. Miller, Rev.
Sci. Instrum. 23, 707 (1952).

[7] M. Hori, H. Aghai-Khozani, A. Sótér,[26] D. A. Glaser, Phys. Rev. 87, 665 (1952).

A. Dax, and D. Barna, Nature 581, 37[27] R. J. Walker et al., Rev. Sci. Instrum. 39,(2020).
[8] D. Baye and J. Dohet-Eraly, Phys. Rev.
A 103, 022823 (2021).
[9] Z.-D. Bai, V. I. Korobov, Z.-C. Yan, T.Y. Shi, and Z.-X. Zhong, Phys. Rev. Lett.
128, 183001 (2022).

1407 (1968).
[28] J. G. Fetkovich and E. G. Pewitt, Phys.
Rev. Lett. 11, 290 (1963).
[29] M. M. Block et al., Phys. Rev. Lett. 11,
301 (1963).
[30] M. M. Block, J. B. Kopelman, and C. R.

[10] M. Gell-Mann, Phys. Lett. 8, 214 (1964).

Sun, Phys. Rev. 140, B143 (1965).

[11] H. Yukawa, Proc. Phys. Math. Soc. Jpn.

[31] O. A. Zaimidoroga, R. M. Sulyaev, and17, 48 (1935).
[12] C. M. G. Lattes, H. Muirhead, G. P. S
Occhialini, and C. F. Powell, Nature 159,694 (1947).
[13] Y. Nambu and G. Jona-Lasinio, Phys.
Rev. 122, 345 (1961).
[14] Y. Nambu and G. Jona-Lasinio, Phys.
Rev. 124, 246 (1961).
[15] J. Goldstone, A. Salam, and S. Weinberg,
Phys. Rev. 127, 965 (1962).
[16] S. P. Klevansky, Rev. Mod. Phys. 64, 649(1992).
[17] E. Fermi and E. Teller, Phys. Rev. 72,
399 (1947).
[18] J. S. Cohen, Phys. Rev. A 62, 022512(2000).
[19] S. Lenz et al., Phys. Lett. B 416, 50(1998).
[20] D. Gotta, Prog. Part. Nucl. Phys. 52, 133(2004).
[21] M. Trassinelli et al., Phys. Lett. B 759,
583 (2016).
[22] S. Okada et al., J. Low Temp. Phys. 200,445 (2020).
[23] P. Zyla et al., Prog. Theor. Exp. Phys.
原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

V. M. Tsupko-Sitnikov, Sov. Phys. JETP
25, 63 (1967).
[32] S. N. Nakamura et al., Phys. Rev. A 45,
6202 (1992).
[33] V. K. Dolinov, G. Ya. Korenman, I. V.
Moskalenko, and V. P. Popov, Muon Cat.
Fusion 4, 169 (1989).
[34] I. Shimamura, Phys. Rev. A 46, 3776
(1992).
[35] T. Yamazaki and K. Ohtsuki, Phys. Rev.
A 45, 7782 (1992).
[36] V. Korobov and D. Bakalov, Phys. Rev.
Lett. 79, 3379 (1997).
[37] Y. Kino, M. Kamimura, and H. Kudo,
Nucl. Phys. A 631, 649 (1998).
[38] M. Hori et al., Phys. Rev. Lett. 87,
093401 (2001).
[39] T. Yamazaki, N. Morita, R. S. Hayano,
E. Widmann, and J. Eades, Phys. Rep.
366, 183 (2002).
[40] M. Hori et al., Phys. Rev. Lett. 89,
093401 (2002).
[41] H. Yamaguchi et al., Phys. Rev. A 66,
022504 (2002).
[42] M. Hori et al., Phys. Rev. Lett. 91,
78

123401 (2003).
[43] J. S. Cohen, Rep. Prog. Phys. 67, 1769
(2004).
[44] K. Tőkési, B. Juhász, and J. Burgdörfer,
J. Phys. B 38, S401 (2005).
[45] X. M. Tong, K. Hino, and N. Toshima,
Phys. Rev. Lett. 101, 163201 (2008).
[46] M. Hori and J. Walz, Prog. Part. Nucl.
Phys. 72, 206 (2013).
[47] K. Sakimoto, Phys. Rev. A 91, 042502(2015).
[48] M. Daum, R. Frosch, and P.-R. Kettle,
Phys. Lett. B 796, 11 (2019).

Rev. A 76, 012510 (2007).
[65] M. Seidel et al.,in Proceedings of

IPAC’10, Kyoto, Japan (2010), p. 1309.
[66] R. Abela, F. Foroughi, and D. Renker, Z.
Phys. C 56, S240 (1992).
[67] C. Cernigoi et al., Nucl. Phys. A 352, 343(1981).
[68] E. Daum et al., Nucl. Phys. A 589, 553(1995).
[69] S. Ritt, R. Dinapoli, and U. Hartmann,
Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A
623, 486 (2010).
[70] E. Hiyama, Y. Kino, and M. Kamimura,[49] E. Salumbides, W. Ubachs, and V. I. Ko-

Prog. Part. Nucl. Phys. 51, 223 (2003).

robov, J. Mol. Spectrosc. 300, 65 (2014).

[71] A. Sótér, H. Aghai-Khozani, D. Barna,[50] J. Murata and S. Tanaka, Class. Quan-

A. Dax, L. Venturelli, and M. Hori, Na-

tum Gravity 32, 033001 (2015).
[51] F. Ficek et al., Phys. Rev. Lett. 120,
183002 (2018).

ture 603, 411 (2022).
[72] X. Yang et al., Phys. Rev. A 90, 052516(2014).

[52] M. Germann et al., Phys. Rev. Research
3, L022028 (2021).
[53] W. E. Caswell and G. P. Lepage, Phys.
Lett. B 167, 437 (1986).
[54] T. Kinoshita and M. Nio, Phys. Rev. D
53, 4909 (1996).
[55] S. Alighanbari, G. S. Giri, F. L. Constantin, V. I. Korobov, and S. Schiller,
Nature 581, 152 (2020).
[56] S. Patra et al., Science 369, 1238 (2020).
[57] M. Hori, Science 369, 1160 (2020).
[58] V. Korobov, L. Hilico, and J.-P. Karr,
Phys. Rev. A 89, 032511 (2014).
[59] V. I. Korobov, L. Hilico, and J.-P. Karr,
Phys. Rev. Lett. 112, 103003 (2014).
[60] M. Hori et al., Phys. Rev. Lett. 96,
243401 (2006).
[61] M. Hori et al., Nature 475, 484 (2011).
[62] M. Hori et al., Science 354, 610 (2016).
[63] J. Koch and F. Scheck, Nucl. Phys. A
340, 221 (1980).
[64] M. Trassinelli and P. Indelicato, Phys.
原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

79

解

説

XFEL 利用の単粒子 X 線回折で探る
Xe クラスターの結晶化ダイナミクス
仁王頭明伸 1∗ , 永谷清信 2 , 上田潔 3
1

広島大学先進理工系科学研究科〒739-8526 広島県東広島市鏡山 1-3-1

2

京都大学理学研究科〒606-8502 京都府京都市左京区北白川追分町

3

東北大学理学研究科〒980-8578 宮城県仙台市青葉区荒巻青葉 6-3

niozu@hiroshima-u.ac.jp
令和 4 年 6 月 30 日原稿受付

物質の結晶化は新規物質合成の基礎となるテーマであり，そのダイナミクスを原子スケールかつ実時間で理解することは重要である．我々は X 線自由電子レーザーを用いた単粒子 X 線回折を Xe
クラスタービームに適用し，生成直後の Xe クラスターの構造を観測することに成功した．単粒子

X 線回折によって一つ一つのクラスターの構造を解析することで，Xe クラスターでの結晶化が積層欠陥を含む準安定相を経由して進行することを示唆する結果を得た．本研究は，XFEL の単粒
子 X 線回折が持つ高い時間分解能が，構造変化を伴う非平衡過程のダイナミクス研究に強力な手法となることを示している．

1. はじめに

実験的に調べようとすると，いくつかの技術的物質の結晶化は最も身近な物理現象の一つ

困難がたち現れる．まず原子スケールの空間分であるが，そのダイナミクスについての我々の解能と十分な時間分解能を両立させる必要が理解は完全ではない．結晶化を扱う理論的な枠ある．また構造変化の様子を詳細に調べるため組みとして広く用いられている古典核生成理には，多数の結晶核粒子の平均構造ではなく，論 [1–3] では，結晶化がバルクの安定相と同じ個々の単一の結晶核の構造を調べることが望ま

結晶構造を持つ微小な球状の結晶核から進行すしい．さらには結晶核生成の時間原点を決める

ると仮定されている．一方でこれらの古典核生ことも容易でないため，結晶成長ダイナミクス

成理論の仮定は成り立たない例があるというこの解明には困難が伴う．これらの要因から，ことが 120 年以上も前に Ostwald によって指摘れまで結晶化過程の実験的観測は，遅い結晶化されている [4, 5]．この Ostwald の段階則と呼ダイナミクスを示すコロイド系 [7] などを対象

ばれる経験則では，結晶化の際にまず低い秩序としたものが主であった．

性を持つ準安定相が生成し，その後，安定相へ

近年，新しい放射光光源である X 線自由電の転移が起こると主張されている．近年の数値

子レーザー（X-ray free-electron laser，XFEL）

計算による結晶化ダイナミクスの研究でも古典[8] が利用可能となり，その短パルス性やコヒー

核生成のモデルと異なる結晶成長過程の報告がレンスを生かした新規計測手法の開発が進めなされており [6]，具体的に結晶化がどのようられている．特に XFEL を用いた X 線回折実な構造の経路を辿って進行するのかについて

験では，孤立単一ナノ粒子の回折像をフェムト

は，依然として多くの議論が存在する．

秒時間分解能で取得することが可能となった．

しかしながら現実の結晶化のダイナミクスを

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

このユニークな特性を生かして，これまで超80

流動ヘリウム液滴 [9] や生きたシアノバクテリ

た．断熱膨張を仮定した冷却速度の見積もりか

ア [10] などを始めとして興味深い構造解析のら，Xe ガスジェットはノズルウエストから数例が報告されている．この単粒子 X 線回折をmm 程度の距離で過冷却状態となり，その後ク

用いてパルス的に生成したナノ粒子の結晶化直ラスターの成長が起こると考えられる．クラス

後の構造解析を行うことで，結晶化の際の構造

タービームは 2 つのスキマーとブレードスリッ

ダイナミクスを直接観測する，というのが本研

トによって成形し，反応点に導入した．ノズル

究の核となるアイデアである．

から反応点までの距離は約 200 mm であり，対本研究では結晶化ダイナミクスを調べる上応するクラスターの飛行時間は数百 µs 程度とで理想的な系として希ガスクラスター（ナノ粒

見積もられた．クラスタービームに XFEL パ子）を用いた．希ガス系はファンデルワールス

ルスを照射し，その広角 X 線回折信号を 2 次相互作用により原子が凝集した系であり，原子元の Multiport CCD（MPCCD）検出器 [19] を間相互作用が Lennard-Jones ポテンシャルで用いて記録した．同様の測定を 30 Hz の繰りよく近似できることから，理論的な取り扱いが返しレートで行った．取得した MPCCD デー

容易である．また実験的観点では，希ガスクラタのうち Xe クラスターの回折信号を含む画像

スターは希ガスを真空中に噴出することで冷却の割合は 8% 程度であった．その他の実験装置

し生成されるため，結晶核生成・成長のタイミの詳細については文献 [20] を，実験や解析の詳

ングを制御できるという利点がある．過去に希細については [21, 22] を参照されたい．

ガスクラスターの構造については電子線回折等を用いて調べられてきた [11–15] が，これまで

3. 実験結果報告された構造情報は時間平均かつ粒子平均さ3.1 粉末回折パターンれた情報であった．そこで本研究では，XFEL

まず最初に積算した回折パターンから Xe クを利用した単粒子回折により単一クラスターの

ラスターの平均構造について見ていこう．図結晶化直後の瞬間的な構造を観測することで，1a に Xe クラスターの回折信号を約 1,500,000

その結晶化のダイナミクスに迫った．本稿ではショット積算することによって求めた 1 次元の単一クラスターの構造とそこから得られた結晶

粉末回折パターンを示す．この回折パターンに化ダイナミクスについての知見を紹介するととは Xe クラスターの結晶構造に由来するいくつもに，実験データからどのように構造情報を抽かの回折ピークが出現している．結晶構造を同出するか，という点についても併せて解説した

定するため，Xe のバルクの安定相である面心い．単粒子 X 線回折は未だ発展途上の手法で立方（face-centered cubic，fcc）構造と，同じくあり，実験・データ解析上の様々な困難が存在

最密充填構造である六方最密充填（hexagonal

するが，この手法の大きな可能性の一端を感じ

close-packed，hcp）構造についてナノ粒子の粒ていただければ幸いである．

径等を考慮して回折パターンのシミュレーショ
ンを行った（図 1b，c）．実験結果とシミュレー

2. 実験方法

ション結果を比較すると，いくつかの観測され実験は SACLA BL3 [16, 17] にて行った．高た回折ピークの位置は fcc 構造の回折ピーク位

圧の Xe ガスをウエスト径 200 µm，開き角 4◦置と一致していることが分かる．しかし実験ののコニカルノズルから真空中に噴出し，生成し回折パターンに出現した回折角 2θ = 19.2◦ のブた巨大 Xe クラスターを標的とした．既知のス

ロードなピークは，fcc，hcp いずれの構造でもケーリング則 [18] より，クラスターの原子数は説明できないことが分かる．

107 のオーダー（直径約 100 nm）と見積もられ原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

一般に回折ピークの広がりは，結晶周期性の81Intensity (arb. unit)

15.0

Momentum transfer q (nm−1)
20.0
25.0

a

30.0

a

Experimentalbfcc (calculated)

{111}

b
{200}

c

{220}

rhcp

hcp (calculated){101}{100} {002}

fcc

{102}

{110} {103}rhcp (calculated)

d

c
fcc

15

20
25
30
Diffraction angle 2θ (degrees)35

図 1: Xe クラスターの粉末 X 線回折パターンと fcc，hcp，rhcp 構造についての回折パ
ターンのシミュレーション結果．[21] より転載．

不完全さを反映している．例として，ガラスや液体のような長周期構造を持たない非晶質物
質や，粒径が小さなナノ結晶からブロードな回
折ピークが生じることが知られている．今回のデータで興味深いのは，実験の回折パターンに

+
rhcp

A
B
C
A
B
C
A
B
C
A
B
C
A

d

A
B
A
C
B
C
A
C
A
B
A
C
B

e

A
B
C
A
B
C

f

{111}fcc{200}fcc

Bragg rods

A
C
A
B
A
C
B

{111}fcc{200}fcc

図 2: 結晶構造の模式図と対応する逆格子空間
における 3 次元の構造因子の模式図．(a)fcc 構造の場合，逆格子空間における回折強度は逆格子点においてシャープなピー
ク（水色，黄色）を持つ (d)．(b) rhcp 構
造の場合，一部のピークに代わり Bragg 散
乱ロッド（褐色）が出現する (e). (c) fcc
構造と rhcp 構造が共存する場合，rhcp 構造に由来する Bragg 散乱ロッド上に fcc 構造に由来するシャープなピークが出現する(f)．[21] より転載．

シャープなピークとブロードなピークが同時に得られていることである．結論としては積層欠陥を含む構造を有するナノ結晶からの回折を考えることで実験結果を理解できることが期性を持たない rhcp 構造の特徴を反映して，分かった．よく知られているように，fcc 構造

rhcp の構造因子では特定の逆格子点が一方向と hcp 構造は，2 次元の最密充填層の積層順序に拡がったロッド状（Bragg 散乱ロッド）にの違いによって特徴づけられる．すなわち fcc

なっており（図 2e），これによって実験で観測は ABC の積層順序を，hcp は ABAB の積層

された回折角 2θ = 19.2◦ のブロードなピークが順序を持つ構造である．一方で図 2b に示すよ

再現される．実験の粉末回折パターン（図 1a）

うに fcc と hcp の積層順序がランダムに実現しは，解析上の問題によりピークの相対強度が正た構造を考えることができる．これはランダ

確でない [21] が，シミュレーション結果との比

ム六方最密充填（randomly stacked hexagonal

較から fcc 構造と rhcp 構造の和で定性的に説

close-packed，rhcp）構造と呼ばれる構造であ明された．このことから，Xe クラスターにおる．図 1d は rhcp 構造についての粉末回折パ

いてバルクの安定相である fcc 構造だけでなくターンのシミュレーション結果，図 2e は rhcp

積層欠陥を多数含む rhcp 構造が実現している構造の 3 次元構造因子である．積層方向に周ことが明らかとなった．

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

82

3.2 Bragg スポットの角度相関解析

像の解析から粉末回折パターンを超えた情報を次に 2 次元の単粒子回折像データから 3 次元

抽出することができる．ここでは例として十分の逆格子空間の回折強度情報を再構成する方法

な大きさを持つ完全結晶からの回折を考える．

について考えよう．タンパク質結晶のように格図 3 は，逆格子空間における Ewald 球と逆格

子定数が大きな結晶の構造解析では，XFEL で子点を示している．実験で得られる回折像は，得られる単一の回折像に多数の Bragg スポッ逆格子空間の 3 次元強度分布のうち回折条件

トが出現し，これらを指数付けすることによっを満たす Ewald 球面上の強度に対応している．

て結晶方位を決定することができる．この結まず 1 つの逆格子点が回折条件を満たすとき，

晶方位を考慮して回折強度を積分することで，検出器上に対応する Bragg スポットが 1 つ出

3 次元回折強度の再構成が可能である．これに現する．さらに，より低い確率で別の逆格子点対して本実験の Xe クラスターの様に格子定数が同時に回折条件を満たす場合，2 つの Bragg

が小さな結晶では，幾何学的な制約から多くスポットが回折像に観察されることになる．この場合，複数の Bragg スポットが観測されな

れら 2 つの Bragg スポットの検出器上での位

いため，上述のような結晶方位の決定が困難と置は，対応する 2 つの波数ベクトルによって決なる．

まる相関，すなわち 3 次元の逆格子空間におけ

しかし以下で見るように，特定の単粒子回折る格子点間の幾何学的な情報を持つ．
例として図 4 には，粉末回折パターン中の回折角 2θ = 19.2◦ に出現したブロードなピーク

2  に属する 2 つの Bragg スポットの角度相関を示している．グラフの横軸は，2 つの Bragg ス

011"なす角 ψ のコサインであり，検出器上での 2 つ#/" 

Δ

(3'
(3(

#$%&

ポットに対応する波数ベクトル q1 ，q2 の間のの Bragg スポットのなす角 ∆ と以下の幾何学的関係がある [23]（図 3 参照）．

011"   ! "%,*".

)!"*+, - .%,*".

calc

'
O

ψ

   ! "

exp

(
#$%&

図 3: 逆格子空間における Ewald 球（黄）と逆格子点（紫）の模式図．Ewald 球上に位置する逆格子点を赤で示している．[22] より転載．

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

図 4: 回折角 2θ = 19.2◦ のピークに属する 2 つの Bragg スポットの角度相関プロファイ
ル．緑の点線は 12 個の等価な {101}hcp 逆格子ベクトルのうち 2 つがなす角のコサインの値を示しており，これらはピーク位置と一致している．[22] より転載．

83

cos ψ = cos θ1 cos θ2 cos ∆ + sin θ1 sin θ2 (1)ここで θ1 ，θ2 はそれぞれの Bragg スポットのaBragg 角である．角度相関プロファイルに出現

b
ࢫࢺ࣮ࣜࢡ
ࢫࢺ࣮ࣜࢡ

したピークの位置は 2 つの逆格子ベクトルの間のなす角で決まる．図 4 の場合，12 個の等価な{111}fcc{101}hcp 逆格子ベクトルの組み合わせによって{111}fcc{220}fcc{220}fcc

ピーク位置が説明された（図 4 緑の破線）．一方で角度相関プロファイルに出現したピークのc

幅は，逆格子点の周りの 3 次元的な回折強度分
Detector gap

布を反映している．特にピーク幅の不均一な広がりは，逆格子空間における非等方的な強度分布を示唆している．そこで我々はモデル関数を用いて，角度相関プロファイルから 3 次元回折強度分布の再構成を試みた [22]．この解析から

d{101}hcp 逆格子点回りで 1 方向に伸びたロッド
Detector gap

上の強度分布である Bragg 散乱ロッドが実現していることが示された．このように再構成された 3 次元の回折強度分布は，rhcp の 3 次元構造因子（図 2e）とよく一致した．このように角度相関解析からも rhcp 構造の存在が強く支持された．また角度相関プロファイルでは顕著なベースラインの上昇が見られなかったことから，多くの Xe クラスターでは多結晶構造が実

図 5: 実験で得られた単粒子回折像の代表例．
c，d はそれぞれ a，b の回折像に出現したストリークパターンの部分を拡大したもの．[21] より転載．

現していないことが示唆された．このような結晶のドメインについての情報は従来の粉末回折わち，Bragg 散乱ロッドが Ewald 球の表面にパターンからは得られず，この角度相関解析に接する向きに結晶が方位した場合，検出器上よって初めて明らかとなった．

でストリークパターンが観測される．図 5a，b

3.3 単粒子回折像の回折像のうちストリークの部分の拡大図を

これまでの解析で Xe クラスターにおいて

図 5c，d にそれぞれ示す．これらの強度分布

fcc 構造と rhcp 構造が存在することが示されには XFEL ビームの空間コヒーレンスに起因たが，ここからは単粒子の回折像に着目するこするスペックルが見られる．スペックルのスとで個々のクラスターの構造について見ていトリークに沿った方向の回折強度分布は，最密こう．図 5a，b に代表的な単粒子回折パターン

充填構造の積層順序を反映しており，またストを示す．MPCCD 画像に出現したほとんどのリークに垂直な方向の幅は結晶のサイズを反回折信号は，円形の強度分布を持つ Bragg ス

映している [24]．ストリークの水平方向の幅かポットであったが，一部の回折像では図 5 に示ら，結晶の直径はそれぞれ D = 70 nm（図 5c），

すような一方向に伸びたストリークパターン

D = 60 nm（図 5d）と評価された．

と呼ばれる強度分布が観測された．このスト

ここで興味深いのは，図 5b，d に示したス

リークパターンは 3 次元の構造因子におけるトリークパターンは，単に一方向に伸びた強度

Bragg 散乱ロッドに対応するものである．すな

分布を示すだけでなく，{111}fcc のデバイシェ
ラー環上に位置するシャープな Bragg スポッ

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

84

Intensity (arb. unit)acStructure

軸を共有する形で共存していると結論づけられた．rhcp 構造の出現については，過去に Ar ク

Volumefraction

ラスターの電子線回折実験で可能性の一つとし

rhcp
100%

て指摘されていた [14] が，今回，単一粒子からの回折像を詳細に検討することで初めて rhcp

D=75 nmIntensity (arb. unit)b

結晶が存在すること，さらには単一粒子中でd
Structure

Volumefraction
fcc
50%

rhcp 結晶が fcc 結晶と共存していることを明らかにできた．

rhcp
50%
D=65 nm

図 6: 構造モデルとシミュレートされたストリー
クパターン．構造モデルでは青の領域がfcc の積層順序，赤の領域が hcp の積層
順序を持つ部分を示している．[21] より
転載．

4. 考察
今回，単粒子 X 線回折により明らかとなった希ガスクラスターの構造は，その構造の起源について新たな洞察を与えるものである．希ガスクラスターの構造は，これまで主にサイズに依存した構造転移の文脈で議論されてきトを伴っていることである．既に述べた通りス

た [11–15]. しかし，このサイズ依存のシナリ

トリーク状の強度分布は rhcp 構造に由来する

オでは，本研究で観測された単一クラスターにが，ストリーク上のシャープな Bragg スポットおける rhcp 構造と fcc 構造の共存を説明する

は，ほぼ完全な fcc 構造によってのみ生じるもことは困難である． また今回我々が標的としのである（図 2 参照）．すなわち，この回折パ

た Xe クラスターのサイズは，サイズ依存の構

ターンは，単一の Xe クラスター中でほぼ完全造転移が起こると考えられているサイズ領域よな fcc 結晶と rhcp 結晶が共通の結晶面を持ちりも大きいため，その熱力学的な安定相はバル共存していることを示している [25]．

クと同じ fcc であると予想される．安定相とはこのことを検証するために，構造モデルを用異なる rhcp 相が観測されたという我々の実験いた回折パターンの数値シミュレーションを

結果は，Xe クラスターの構造を決定する上で，行った．ここでは球状粒子において rhcp また

熱力学的安定性ではなく結晶化のカイネティク

は fcc の領域が積層した構造を仮定した．図 6スが重要な役割を担っていることを示唆してにシミュレーション結果と対応する Xe クラス

いる．

ターの構造を示す．rhcp 結晶の場合（図 6a），

単粒子において 2 つの相が共存するというシミュレーション結果は実験の回折パターン

一見奇妙な実験結果をどのように解釈すればよ（図 5c）と類似のスペックルパターンを示していであろうか．これは Xe クラスターの結晶化いる．一方，fcc と rhcp が接合した構造からなが起こる際に，まず準安定相である rhcp 相がる粒子（図 6b）では，シャープな fcc の Bragg

出現し，その後，安定相である fcc 相に転移すスポットを伴うストリークパターンが得られる，というシナリオの Ostwald の段階則によりた（図 6d）．fcc 結晶と rhcp 結晶の体積分率を定性的に理解できる．観測された rhcp 構造と変化させたところ，同程度の大きさの fcc 結晶

fcc 構造が単一粒子で共存する構造は，rhcp 相と rhcp 結晶を持つ構造を仮定した際に，ストから fcc 相への転移が進行する途中のスナップ

リークと Bragg スポットの相対強度についてショットを観測したものであると考えられる．

実験結果と良い一致が得られることが分かっ

この rhcp 相から fcc 相への構造転移は，コた．このことから，この Xe クラスターは同程

ロイド粒子の結晶化についての実験で報告され度の大きさをもつ rhcp 結晶と fcc 結晶が結晶
原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

85

ている．コロイド剛体球系は希ガス系のファン

ルは 10 µs のオーダーと評価された．クラス

デルワールス相互作用のうちの短距離の斥力をター成長後，structural aging がどの時点からモデル化した系であると考えることができ，密進行するかという点は不明だが，今回の実験条

度上昇に伴う結晶相転移（アルダー転移） [26]

件ではノズルから反応点までの Xe クラスター

を始めとして，実験的にその結晶化過程が研究の飛行時間は数百マイクロ秒であることから，されてきた [27]．剛体球結晶の最安定構造は希上の計算結果は確かにクラスターの生成から観ガス固体同様に fcc であることが理論計算から測までの間に structural aging が進行しうるこ

示されている [28] が，Pusey らによって行われとを示している．同時にこの計算結果は，希ガ

たコロイド剛体球を用いた初期の実験 [29] でス系とコロイド剛体球系で共通の物理現象がは rhcp 構造が報告され，さらには結晶化後に10 桁以上も異なる時間スケールで進行するこ

生成した rhcp 相が安定な fcc 相に徐々に変態とを示唆している．

する structural aging と呼ばれる現象が確認さ結晶化の初期段階における積層欠陥相の出現

れた [30–32]．コロイド剛体球の構造について

は，微結晶においてエントロピー効果により積は，今回の Xe クラスターと定性的に同じ構造

層欠陥相が安定化するためであると考えられが報告されており [25, 30–32]，希ガス固体とのる [6, 33, 34]. ここで rhcp 結晶と fcc 結晶の間類似性を考慮するとコロイド剛体球系で観測さの自由エネルギー差 ∆Grhcp−fcc の結晶サイズ

れた structural aging のシナリオが Xe クラス

依存性は，式 (3) で書き表せる [6, 33]．
∆Grhcp−fcc ≈ ∆Gb + ∆Gs + ∆Gmix , (3)ターにも当てはまると考えた.
まず希ガスクラスターにおける structural

ここで ∆Gb は fcc 相と hcp 相のバルク自由エ

aging を考えるうえで注目すべきはその時間ス

ネルギー差 ∆Ghcp−fcc ≈ 2∆Gb に由来する項,

ケールである．コロイド剛体球結晶では，数ヶ∆Gs は fcc と hcp 結晶の界面エネルギー差に月のオーダーで structural aging が進行するこ

よる項，また ∆Gmix = −N kB T ln2 （N は結晶とが知られている [30–32]．一方で原子の集団の積層数）は積層の乱雑さによるエントロピー

である希ガス系では，拡散速度の違いを反映の寄与である．∆Gb , ∆Gs は，それぞれ N のして構造転移の時間スケールは桁違いに短く3 乗と 2 乗に比例する一方，積層欠陥相の安定なる．ここでは，コロイド剛体球系の研究で化に寄与するエントロピー項 ∆Gmix は N に比提案されている Wilson-Frenkel モデル [30, 33]

例する． このようなスケーリングの違いによに基づいてその時間スケールの推定を試みた．

り，小さな結晶ではエントロピー項が優勢とな

このモデルでは rhcp 結晶から液相を経由してる．したがって結晶成長初期段階の微結晶でfcc の再結晶化が起こると仮定する．このときは積層欠陥相が相対的に安定となり，積層欠陥

fcc 結晶の成長速度 vcr は以下の式 (2) で近似で相における核形成が促進されると考えられる．

きる．

本実験で標的とした巨大 Xe クラスターでは，
vcr ≈D(1 − e−∆Grhcp−fcc /kB T )Λ(2)

自由エネルギー差のバルク項 ∆Gb はエントロ
ピー項に比べ十分大きくなり，fcc 相が安定でここで ∆Grhcp−fcc は rhcp 相と fcc 相の原子ああることが示される．したがって，巨大 Xe ク

たりの自由エネルギー差，D は液相の自己拡ラスターにおける rhcp 相の観測は，結晶化の散定数，Λ は原子拡散の特徴的な長さ，kB はカイネティクスに起因するものであると考えら

ボルツマン定数，T は温度である．計算の詳細れる．すなわち，結晶生成初期の微小粒子におは割愛するが，この式と文献値から fcc 結晶のいてはエントロピーの寄与が優勢となるため−3

成長速度は 9 × 10

m/s と見積もられ，直径rhcp 構造で核生成が起こり，粒子成長後はバ

100 nm 程度の fcc 結晶が成長する時間スケー

ルクの安定性を反映して徐々に fcc 構造へ遷移

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

86

すると推測される．この自由エネルギーについ

ムライン研究開発グループ矢橋牧名グループての考察は希ガス系に限らず一般的なものであ

ディレクターおよび高輝度光科学研究センター

り，したがって積層欠陥相を持つ多くの物質のXFEL 研究推進室登野健介チームリーダーの結晶化過程に適用可能である．このような結晶

グループ，海外の共同研究者等などからなる合化の初期段階における積層欠陥相の出現は，パ同研究チームによって行われました．参考文

ラ水素 [35] の結晶化についての実験や氷の核

献 [21, 22] の共著者の皆様に感謝いたします．

生成についての数値計算 [6, 36] でも示唆されまた本研究は科研費およびＸ線自由電子レーており，様々な物質系で起こる普遍的な現象で

ザー重点戦略研究課題として文部科学省より援あると考えられる．

助を受けました．ここに感謝申し上げます．

5. 結言

参考文献

本稿では XFEL を用いた単粒子 X 線回折によって観測した単一 Xe クラスターの構造と，そこから明らかとなった結晶化ダイナミクスについて紹介してきた．従来，結晶化のダイナミ[1] M. Volmer and A Weber, Z. Phys. Chem.
119U, 277–301 (1926).
[2] R. Becker and W Döring, Ann. Phys.
(Berl.) 416, 719–752 (1935).

クスについてはコロイド系などのモデル系を用[3] K. F. Kelton and A. L. Greer, ‘Nucleation

いた実験が多く報告されてきたが，本研究ではin Condensed Matter’, (Elsevier, Amster-

XFEL を利用して原子系の比較的高速な結晶dam) 2010, p19.

化ダイナミクスに迫ることができた点に意義があると考えている．今後この手法を発展させる[4] W. Ostwald, Z. Phys. Chem. 22U, 289–
330 (1897).

ことで，結晶化やガラス転移等，原子スケール[5] P. R. ten Wolde and D. Frenkel, Phys.

の様々な非平衡現象を観測する手段として利用

Chem. Chem. Phys. 1, 2191–2196 (1999).

できるであろう．Xe クラスターの structural[6] L. Lupi et al., Nature 551, 218–222

aging については，ノズルから反応点までの距(2017).

離を変えながら観測を行うことで，構造の時間[7] U. Gasser, E. R. Weeks, A. Schoﬁeld, P.

変化を追跡することが次のステップであろう．

N. Pusey, and D. A. Weitz, Science 292,

また本稿では紹介しなかったが，クラスターを

258–262 (2001).

用いた非平衡ダイナミクス研究の別の展開として，我々は XFEL と同期レーザーを組み合わせたフェムト秒時間分解能の時分割 X 線回折測定も行っているので，そちらの文献 [37, 38]も参照されたい．

[8] P. Emma et al., Nat. Photonics 4, 641–
647 (2010).
[9] L. F. Gomez et al., Science 345, 906–909(2014).
[10] G. van der Schot et al., Nat. Commun. 6,5704 (2015).

謝辞
本研究は，京都大学大学院理学研究科の平木俊幸氏をはじめとする故八尾誠教授の研究室[11] J. Farges, M. F. de Feraudy, B. Raoult,and G. Torchet, J. Chem. Phys. 78, 5067–
5080 (1983).

のメンバー，東北大学多元物質科学研究所の[12] J. Farges, M. F. de Feraudy, B. Raoult,熊谷嘉晃氏，福澤宏宣氏をはじめとする旧上and G. Torchet, J. Chem. Phys. 84, 3491–

田研究室のメンバー，理化学研究所放射光科

3501 (1986).

学総合研究センター XFEL 研究開発部門ビー

原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)[13] B. van de Waal, J. Chem. Phys. 98, 4909–

87

4919 (1993).
[14] B. van de Waal, G. Torchet, and M. F.
de Feraudy, Chem. Phys. Lett. 331, 57–
63 (2000).
[15] N. V. Krainyukova et al., Phys. Rev. Lett.
109, 245505 (2012).
[16] T. Ishikawa et al., Nat. Photonics 6, 540–
544 (2012).
[17] M. Yabashi, H. Tanaka, K. Tono, and T.
Ishikawa, Appl. Sci. 7, 604 (2017).
[18] O. F. Hagena, Surf. Sci. 106, 101–116(1981).
[19] T. Kameshima et al., Rev. Sci. Instrum.
85, 033110 (2014).
[20] H. Fukuzawa, K. Nagaya, and K. Ueda,
Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A
907, 116–131 (2018).
[21] A. Niozu et al., Proc. Natl. Acad. Sci.

[31] W. K. Kegel and J. K. G. Dhont, J.
Chem. Phys. 112, 3431–3436 (2000).
[32] Z. Cheng, P. M. Chaikin, J. Zhu, W.
B. Russel, and W. V. Meyer, Phys. Rev.
Lett. 88, 015501 (2001).
[33] S. Pronk and D. Frenkel, J. Chem. Phys.
110, 4589–4592 (1999).
[34] S. Auer and D. Frenkel, Nature 409,
1020–1023 (2001).
[35] M. Kühnel et al., Phys. Rev. Lett. 106,245301 (2011).
[36] E. B. Moore and V. Molinero, Phys.
Chem. Chem. Phys. 13, 20008–20016(2011).
[37] T. Nishiyama et al., Phys. Rev. Lett. 123,
123201 (2019).
[38] A. Niozu et al., Phys. Rev. X 11, 031046(2021).

118, e2111747118 (2021).
[22] A. Niozu et al., IUCrJ 7, 276–286 (2020).
[23] D. Mendez et al., IUCrJ 3, 420–429(2016).
[24] A. Davtyan, A. Biermanns, O. Loﬀeld,and U. Pietsch, New J. Phys. 18, 063021(2016).
[25] I. P. Dolbnya, A. V. Petukhov, D. G. A.
L. Aarts, G. J. Vroege, and H. N. W.
Lekkerkerker, Europhys. Lett. 72, 962–
968 (2005).
[26] B. J. Alder and T. E. Wainwright, J.
Chem. Phys. 27, 1208–1209 (1957).
[27] V. J. Anderson and H. N. W. Lekkerkerker, Nature 416, 811–815 (2002).
[28] A. D. Bruce, N. B. Wilding, and G. J.
Ackland, Phys. Rev. Lett. 79, 3002–3005(1997).
[29] P. N. Pusey et al., Phys. Rev. Lett. 63,
2753–2756 (1989).
[30] V. C. Martelozzo, A. B. Schoﬁeld, W. C.
K. Poon, and P. N. Pusey, Phys. Rev. E
66, 021408 (2002).
原子衝突学会誌しょうとつ 第19巻第5号 (2022)

882022 年度 役員・委員会
会長
田沼肇（東京都立大学）
幹事
木野康志（東北大学）〔副会長〕

金安達夫（九州シンクロトロン光研）

酒井康弘（東邦大学）

間嶋拓也（京都大学）

的場史朗（高エネルギー加速器研究機構）
運営委員
東俊行（理化学研究所）

岡田邦宏（上智大学）

小田切丈（上智大学）

加藤太治（核融合科学研究所）

金安達夫（九州シンクロトロン光研） 木野康志（東北大学）
高口博志（広島大学）

酒井康弘（東邦大学）

高峰愛子（理化学研究所）

土田秀次（京都大学）

中村信行（電気通信大学）

古川武（東邦大学）

間嶋拓也（京都大学）

的場史朗（高エネルギー加速器研究機構）

山崎優一（東京工業大学）

山下琢磨（東北大学）

常置委員会
編集委員会

委員長：間嶋拓也（京都大学）

行事委員会

委員長：金安達夫（九州シンクロトロン光研）

広報渉外委員会
顕彰委員会

委員長：酒井康弘（東邦大学）
委員長：木野康志（東北大学）

庶務委員会

委員長：的場史朗（高エネルギー加速器研究機構）

編集委員

加藤太治，歸家令果，久間晋，熊谷嘉晃，永田祐吾，
中野祐司，間嶋拓也，山下琢磨，渡邉昇

原子衝突学会誌しょうとつ
第 19 巻 第 5 号（通巻 108 号）
Journal of Atomic Collision Researchⓒ原子衝突学会 2022
http://www.atomiccollision.jp/
発行: 2022 年 9 月 15 日
配信: 原子衝突学会事務局 <acr-post@bunken.co.jp>