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ジルコニウム９６を用いたニュートリノを放出しない二重ベータ崩壊事象の探索VII
日本物理学会

第７０回年次大会

2015年3月21日
宮城教育大学教育学部

福田善之、那仁格日楽、小畑東京大学宇宙線研究所

福井大学工学部
東京理科大学理工学部

森山

小川

旭*

茂栄

泉

郡司天博、塚田学、速水良平

Neutrinoless double beta decay[T1/20n(0+ ->0+)]-1 =G0n(E0,Z)|M0n|2<mn>2 /me2
T1/2~a(Mt/DE・B)

a: abundance

M: target masst: measuring time DE: energy resolution B: BG rate

Requirement : Low BG, Large target mass, High energy
resolution
日本物理学会 第70回年次大会

2015年3月21日

2Zirconium Complex in Organic Liquid
Scintillator for neutrinoless double beta
decay (ZICOS) experiment
PMT withGoals for development of LS ：(1) > 10wt.% solubility(2) 3.5% at 3.35MeV of energy
resolution, if ZICOS have PMTs
with 40% photo coverage andlong attenuation length (~15m)

40% photocoverage
3m
10m

LS surrounding innerballoon to vetoexternal BG
Zirconium loaded 113 tons LS
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Nylonballoon10m
2015年3月21日

3Zirconium Complex in Organic Liquid
Scintillator for neutrinoless double beta
decay (ZICOS) experiment
PMT withGoals for development of LS ：(1) > 10wt.% solubility(2) 3.5% at 3.35MeV of energy
resolution, if ZICOS have PMTs
with 40% photo coverage andlong attenuation length (~15m)

LS surrounding innerballoon to vetoexternal BG

40% photocoverage
3m

13m

inner
balloonZirconium loaded 113 tons LS
日本物理学会 第70回年次大会

2015年3月21日

4Zirconium β-keto ester complex
Zr(CH3COCHCOOCH(CH3)2)4 Zr(CH3COCHCOOCH2CH3)4= Zr(iprac)4mw : 663.87= Zr(etac)4mw : 607.76

Synthesized byProf. T.Gunji

Absorption wavelength could be shorten.
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2015年3月21日

5Solubility of Zirconium β-keto ester
complex for anisoleZr(iprac)4 : 31.2wt.%

Zr(etac)4 : 32.7wt.%> 70g/L of Zirconium could be solved in anisole
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2015年3月21日

6Absorbance spectra for zirconium
β-keto ester complex
Absorption peaks ofZr(iprac)4 was foundaround at 278nm.
Peak moved only 10nm.
Overlap region for theabsorption spectrum ofZr(iprac)4 became
smaller than that ofZr(acac)4.
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2015年3月21日

7Light yield calculated by quenching
Light yield = L0 ×

s1Nppos1Nppo + s2NZr

L0 : Light yield of anisole
Nppo : Number of PPO molecular in mole
NZr : Number Zr complex molecular in moles1 : absorbance of PPO (mol-1)
s2 : absorbance of Zr complex (mol-1)

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2015年3月21日

8

Light yield and energy resolution

Zr(ipcac)4 and Zr(etac)4 are almost same performance.
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2015年3月21日

9Light yield calculated by quenching
Light yield = L0 ×

s1Nppos1Nppo + s2NZr

L0 : Light yield of anisole
Nppo : Number of PPO molecular in mole
NZr : Number Zr complex molecular in moles1 : absorbance of PPO (mol-1)
s2 : absorbance of Zr complex (mol-1)
Nppo should help recovering the light yield.
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2015年3月21日

10Modification of light yield
Zr(iprac)4 in several conditions of PPO concentration.
Light yield decreased
as calculated formula.
However, PPO helps
actually the light yieldrecovering.
48.7±7.1% light yield
to standard cocktail
was obtained at
10wt.% concentration.
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2015年3月21日

11Modification of energy resolution
Zr(iprac)4 in several conditions of PPO concentration
PPO helps again theenergy resolution at10wt.% concentration
to be 35% → 13%.
13.0±2.0%√40%/9%*0.72*3.35MeV/1.03MeV= 4.1±0.6% at 3.35MeV
Achieved our initial goal!
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2015年3月21日

12Neutrino mass sensitivity of ZICOS experiment
Results from NEMO-3 : T1/20n > 9.2 ×1021y<mn> 7.2 – 10.8 eV (gA=1.25,gpp=1.11,QRPA)(Ref: M.B.Kauer Doctor thesis for UCL(2010))

Assuming 3m radius, and same Eres, BG rate andmes.time as KamLAND-Zen (T1/20n > 1.9 ×1025y )(Ref: I.Shimizu arXiv:1409.0077 (2014))

Volume: 113ton

10wt.% Zr(iprac)4 = 12.6ton
includes 1.73ton of Zr
includes 51.9kg of 96Zr (0.23 times 136Xe 320kg)

Sensitivity of ZICOS experiment :T1/20n > 4.4 ×1024y ; <mn> < 0.3 – 0.5eV(gA=1.25,gpp=1.11,QRPA)
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2015年3月21日

13To reach for <mn> < 0.1eV1) If a radius of balloon is 3m,・ 30wt.% Zr(iprac)4 = 156kg of 96Zr
・ 96Zr enriched to 10% - 15% using Centrifuge<mn> < 0.09 – 0.11 eV2) To reach for <mn> ~0.03eV・ need 5tons of 96Zr
・ 6m radius + 30wt.% Zr(iprac)4 +96Zr enriched to10% - 15%

Need KamLAND balloon or SNO+ acrylic vessel
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2015年3月21日

14SUMMARY Liquid scintillator containing zirconium β-keto ester

complex for ZICOS experiment was developed.

 The absorption peak of zirconium β-keto ester

complex stayed at 268nm, but smaller overlap withemission of anisole than zirconium acetylacetone.

 Liquid scintillator with 10 wt.% concentration ofZr(iprac)4 has 48.7±7.1% for light yield to BC505 and
4.7±0.8% at 2.5MeV (assuming 40% photo coverageand 15m attenuation length) for energy resolution, sothat we have really achieved our initial goal !

 Sensitivity of ZICOS experiment : T1/20n > 4.4 ×1024y;<mn> < 0.3 – 0.5eV (gA=1.25,gpp=1.11,QRPA)
assuming BG rate of KamLAND-Zen.

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2015年3月21日

15Synthesis of Tetrakis(diethyl malonato)
Zirconium
Zr(CH3CH2OCOCHCOOCH2CH3)4= Zr(demｌ)4 mw : 727.87

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Yellow crystal

2015年3月21日

16Absorbance of Tetrakis (diethylmalonato) Zirconium

peak wavelength : 265.2nm
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2015年3月21日

17Light yield and energy resolution ofZr(deml)4Zr(deml)4 has a little better performance than Zr(iprac)4.
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2015年3月21日

18

BACKUP日本物理学会 第70回年次大会

2015年3月21日

19Emission and absorption spectra forsolvent and solute in standard cocktail
PPO absorbed mostof emission lights fromanisole.

Effectively the energy
was transferred to thesecondary scintillator.
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2015年3月21日

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ATTENUATION LENGTH OF ANISOLE
Attenuation length oflight from POPOP wasobtained as ~6m forcurrent liquid scintillator.
Attenuation length will
be recovered ~15m bysame purification
method as RENO with
Al2O3. (Ref: H.Grubbs et al.,
Org.Mat. 1996 15,1518-1520)
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2015年3月21日

21

ATTENUATION LENGTH OF ANISOLE
Attenuation length oflight from POPOP wasobtained as ~6m. It isalmost equivalent withthe detector size.

日本物理学会 第６９回年次大会

Mar 27th, 201422

Absorbance spectra in hexane / dietyl
ether~280nm peak disappeared
and a precipitate appeared.
Most of solved Zr atom wasfound in the precipitate, andno Zr atom in the residual
solvent by ICP - AtomicEmission Spectrometry.

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2015年3月21日

23Absorbance spectra in acetonitrile / 2propanol
They are stable and quitetransparent.

Solved Zr atoms were
found in every region.
~280nm peak should
be due to Zr(iprac)4 andZr(etac)4.
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24Results from ICP Atomic Emission
Spectrometry

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2015年3月21日

25

LIGHT YIELD COMPARISON BETWEEN
BC505 AND STANDARD COCKTAILLight yield of BC505
and our standard
cocktail (100mg PPO
and 10mg POPOP
solved in 20mL anisole)is almost same quality.

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2015年3月21日

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ENERGY SPECTRA FOR SEVERALCONCENTRATION OF ZR(IPRAC)4
Peak values decreased
as a function of theconcentration ofZr(iprac)4.

Energy resolutions arealso getting worth as afunction of theconcentration ofZr(iprac)4.
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2015年3月21日

27

ENERGY SPECTRA FOR SEVERALCONCENTRATION OF ZR(ETAC)4Peak values decreased
as a function of theconcentration ofZr(etac)4.

Energy resolutions arealso getting worth as afunction of theconcentration ofZr(etac)4.
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2015年3月21日

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RECOVERY FOR ABILITY OF LIGHT YIELD AND
ENERGY RESOLUTION
PPO helps recovering thelight yield and the energyresolution.

Confirmed our assumption
and obtained optimized
real cocktail (PPO 5wt.%
POPOP 0.5wt.%)
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2015年3月21日

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BACK SCATTERING METHODNaI detector
sourceLiquid scintillator

PMT
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Single peak could be usedeven in liquid scintillator.
2015年3月21日

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Photo coverage

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2015年3月21日

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Photon attenuation in ZICOS detector

Assuming 3m radiusballoon and 5m radiusof tank with 15m
attenuation length ofanisole, the photon
attenuation will be0.72 in average.

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2015年3月21日

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Solubility of PPO in anisole with 10wt.%
concentration of Zr(iprac)4
205.5mg205.5mg+2.0g= 9.3 wt.%

Maybe solved in20 wt.% of Zr(iprac)4日本物理学会 第70回年次大会

2015年3月21日

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FOR FUTURE EXPERIMENTS

high energy
resolution
4%@2.5MeV

F.Piquemal@n2012

http://kds.kek.jp/getFile.py/access?contribId=37&sessionId=16&resId=2&materialId=slides&confId=9151~tons of target will be necessary for next generation detector
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