大気化学の将来構想 2022-32

日本学術会議環境学委員会・地球惑星科学委員会合同 FE・WCRP 合同分科会
IGAC 小委員会
日本大気化学会

※ ユーザーローカル テキストマイニングによる概論の分析（ https://wordcloud.userlocal.jp/ ）総合目次- 概論 -----------------------------------------------------------------------------（日本学術会議 記録としての前付） ........................................................................ 2
要旨 .................................................................................................................. 7
１ 大気化学研究分野の究極のゴールとこれまでの発展 .............................................. 9(1) 大気化学研究の目指すもの .......................................................................... 9(2) 大気化学研究のルーツと歴史的発展.............................................................11(3) 直近 10 年間の研究動向の分析とさらなる課題 ................................................12
２ 今日の大気化学研究の課題と意義 ....................................................................13(1) 今後 10 年間で実施すべき取組 ....................................................................13(2) 社会的意義...............................................................................................15(3) 科学的価値と学術研究の方向性...................................................................17(4) 分野間連携の現状と今後の在り方.................................................................19
３ 国内外連携の在り方 ........................................................................................22(1) 国際プロジェクトとの協調 .............................................................................22(2) 国内の省庁等の関連業務と委員会 ...............................................................26
４ 大気化学研究開発の基盤の拡充と課題 ..............................................................29(1) 大気化学研究のプラットフォーム・資源 ...........................................................29(2) 研究データの整備と利用 .............................................................................33(3) 人材育成 ..................................................................................................34＜用語の解説＞ .................................................................................................36＜参考資料＞ ....................................................................................................44- 各論 -----------------------------------------------------------------------------１ 序文：各論部の概要 ........................................................................................52
２ 温室効果気体：温室効果気体とオゾン層破壊物質 ................................................55
1. はじめに ......................................................................................................56
2. 二酸化炭素（CO2） .........................................................................................57
3. メタン（CH4）..................................................................................................59
4. 一酸化二窒素（N2O）......................................................................................61
5. ハロカーボン ................................................................................................63
6. 温室効果気体の衛星観測 ..............................................................................65
7. おわりに ......................................................................................................67
8. 略語リスト .....................................................................................................68

３ 反応性気体：大気汚染物質群の新たな科学：
化学理論の更新と排出－気候変動・健康問題の解決へ向けて ............................ 79
1. はじめに ......................................................................................................80
2. OH と化学プロセスの完全理解へ向けて ............................................................83
2.1 未知化学反応のモデル評価 ........................................................................83
2.2 トレーサーモデルとの OH 知見整合化：メタン等収支の詳細理解 ........................ 86
2.3 OH 反応性・過酸化ラジカル反応性のフィールド観測による検証.......................... 88
2.4 対流圏オゾンの化学プロセス理解の強化 .......................................................91
3. 排出量と濃度のリンク .....................................................................................94
3.1 トップダウン排出量推計 ...............................................................................94
3.2 SLCFs インベントリのトップダウン評価と GHG との統合解析 ............................... 96
3.3 GOSAT-GW 衛星検証・地上観測との融合 ......................................................99
3.4 日変化・高度分布など次世代衛星ミッション目標 ............................................ 100
3.5 他の衛星ミッション検討と方向性 ................................................................. 102
4. 地球システム科学・行政・社会貢献 ................................................................. 104
4.1 現業数値予報モデル・地球システムモデルの向上 ......................................... 104
4.2 健康影響と社会情報発信 .......................................................................... 106
5. おわりに .................................................................................................... 109
４ 物理化学：未来の大気化学のための室内実験 ................................................... 119
1. はじめに .................................................................................................... 120
2. 気相の大気化学 ......................................................................................... 121
2.1 RO2 の化学 .............................................................................................. 121
2.2 安定化クリーギー中間体の化学 .................................................................. 122
2.3 異性化反応............................................................................................. 122
3. 液相の大気化学 ......................................................................................... 124
3.1 オリゴマーの化学 ..................................................................................... 124
3.2 有機硫酸エステルの化学 .......................................................................... 124
3.3 微小不均一性の化学 ................................................................................ 125
4. 界面の大気化学 ......................................................................................... 126
4.1 界面の特異性の起源の解明 ...................................................................... 126
4.2 界面反応の定量化 ................................................................................... 127
4.3 界面光反応の解明 ................................................................................... 128
5. 実験技術の進歩と今後の発展性 .................................................................... 128
5.1 質量分析技術 .......................................................................................... 128
5.2 光学技術................................................................................................. 128
5.3 反応実験研究技術.................................................................................... 129
5.4 気液界面の光化学研究 ............................................................................. 130

5.5 粒子の不均一性に注目した最新技術 ........................................................... 131
6. まとめ ........................................................................................................ 134
５ 大気陸域統合：陸域生態系と大気化学 ............................................................. 140
1. はじめに .................................................................................................... 141
2. 大気-陸域間の長寿命気体の交換 ................................................................. 142
2.1 研究の目標 ............................................................................................. 142
2.2 世界と日本の研究動向 .............................................................................. 142
2.3 収支の不確実性と残された課題.................................................................. 142
2.4 今後求められる研究 ................................................................................. 143
3. 大気化学成分の沈着 ................................................................................... 144
3.1 はじめに ................................................................................................. 144
3.2 沈着・交換過程の課題 .............................................................................. 144
3.3 越境大気汚染の動向 ................................................................................ 145
3.4 今後の取り組み ....................................................................................... 146
4. 生物起源揮発性有機化合物の放出................................................................ 146
4.1 究極的な研究目標 ................................................................................... 146
4.2 世界的な研究の動向や日本の研究の強み ................................................... 146
4.3 残存する重要課題 ................................................................................... 147
4.4 今後 10 年間に取り組むべき課題 ................................................................ 147
5. 生物起源有機エアロゾルの動態・性状と役割 .................................................... 147
5.1 研究目標................................................................................................. 147
5.2 近年の国内外の研究動向 ......................................................................... 148
5.3 残存する課題 .......................................................................................... 149
5.4 今後 10 年で取り組むべき研究 ................................................................... 149
6. 地球表層システム・人間社会に関わる統合的理解 ............................................. 150
7. 陸域生態系・大気化学と関係する研究プロジェクト等 ......................................... 150
６ 大気海洋統合：人新世における生物地球化学的物質循環と気候への海洋エアロゾルフィードバック ........................................................... 158
1. はじめに .................................................................................................... 159
2. 海洋から大気への物質供給・気候への影響 ..................................................... 161
2.1 海洋から大気への気体・エアロゾル供給 ....................................................... 161
2.2 海洋大気での雲凝結核 ............................................................................. 163
2.3 海洋大気での氷晶核 ................................................................................ 164
3. 大気から海洋への物質供給・海洋生態系への影響............................................ 165
3.1 大気から海洋へのマクロ栄養塩供給 ............................................................ 166
3.2 大気から海洋へのミクロ栄養塩供給 ............................................................. 167
4. 将来展望 ................................................................................................... 169

７ エアロゾル・放射・雲:エアロゾル-放射・雲相互作用 ............................................. 179
1. はじめに .................................................................................................... 180
2. エアロゾルの動態 ........................................................................................ 181
2.1 光吸収性エアロゾル ................................................................................. 181
2.1.1 ブラックカーボン（BC） ........................................................................... 181
2.1.2 ブラウンカーボン（BrC） ......................................................................... 183
2.1.3 酸化鉄 ............................................................................................... 184
2.1.4 複素屈折率 ........................................................................................ 185
2.2 氷晶核として働くエアロゾル ....................................................................... 186
2.2.1 INP の表面構造の解析 .......................................................................... 187
2.2.2 大気中の INP のモニタリング .................................................................. 187
2.2.3 INP の計測技術の開発 .......................................................................... 188
2.2.4 INP の変動をもたらす要素の解明 ............................................................ 188
2.2.5 INP のパラメタリゼーション化 ................................................................... 188
2.3 長期モニタリングと越境大気汚染 ................................................................ 189
2.3.1 長期モニタリング .................................................................................. 189
2.3.2 越境大気汚染 ..................................................................................... 192
3. エアロゾルと気候の相互作用 ......................................................................... 194
3.1 エアロゾル－放射相互作用........................................................................ 194
3.1.1 放射強制力 ........................................................................................ 194
3.1.2 エアロゾルの物理化学特性 ................................................................... 196
3.1.2.1 AOD と光散乱性エアロゾル................................................................ 196
3.1.2.2 AAOD と光吸収性エアロゾル ............................................................. 198
3.1.2.3 CCN .............................................................................................. 200
3.1.2.4 INP ................................................................................................ 200
3.1.3 エアロゾルの観測と数値モデル .............................................................. 201
3.1.4 まとめ ................................................................................................ 202
3.2 エアロゾル－雲相互作用 ........................................................................... 203
3.2.1 衛星観測によるエアロゾル－雲相互作用研究の現状と展望......................... 204
3.2.2 GCM によるエアロゾル－雲相互作用研究の現状と展望 .............................. 205
3.2.3 GCRM によるエアロゾル－雲相互作用研究の現状と展望 ............................ 207
3.2.4 さらなる高解像モデルによるエアロゾル－雲相互作用実験 .......................... 210
3.2.5 まとめ ................................................................................................ 210
4. おわりに .................................................................................................... 211
８ 成層圏・中間圏：成層圏・中間圏の大気化学の諸問題 ......................................... 232
1. エアロゾルと気候の相互作用 ......................................................................... 233
1.1 対流圏界面の定義 ................................................................................... 233

1.2 対流圏界面付近の観測の困難さ ................................................................ 234
1.3 STE 研究の不確定性要因 .......................................................................... 234
1.4 成層圏と対流圏の関係と STE .................................................................... 235
1.5 STE 研究における日本の貢献と展望 ........................................................... 236
1.6 今後（10 年内）の課題 ............................................................................... 237
2. 気候変動に伴う大気循環の変化が成層圏／中間圏に与える影響 ........................ 237
2.1 温室効果ガスの変化と成層圏の気温 ........................................................... 237
2.2 温室効果ガスの変化が成層圏の大気循環に与える影響 ................................. 237
2.3 代替フロンが成層圏の気温および大気循環に与える影響................................ 238
2.4 成層圏および中間圏での気温・大気循環の変動とその要因の多様性 ................ 238
3. オゾン層の現代的問題－オゾン層問題と温暖化問題の両方の観点から ................ 239
3.1 オゾン層変化のこれまでの経緯 .................................................................. 239
3.2 将来のオゾン層破壊物質濃度の変化から予想されるオゾン層変化 .................... 240
3.3 地球温暖化に伴うオゾン層変化 .................................................................. 241
3.4 オゾン層変化が気候に及ぼす影響.............................................................. 241
4．成層圏におけるエアロゾルの影響 ................................................................... 242
4.1 成層圏エアロゾルの起源・種類とその影響 .................................................... 242
4.2 成層圏エアロゾルの観測手法 .................................................................... 243
4.3 今後取り組むべき課題 .............................................................................. 244
5. 太陽活動，磁気圏・電離圏の変動が成層圏／中間圏に与える影響 ...................... 245
5.1 地球外の様々な変動と地球大気環境変動 .................................................... 245
5.2 高エネルギー電子の粒子降込みに対する地球大気のレスポンス ...................... 245
5.3 太陽陽子・重イオン等の超高エネルギー粒子の降込みの影響 ......................... 246
6．地上観測で明らかにすべき成層圏／中間圏の研究課題と計画 ............................ 246
6.1 気球観測 ................................................................................................ 246
6.2 FTIR 観測 ............................................................................................... 248
6.3 マイクロ波観測 ........................................................................................ 250
7．衛星観測で明らかにすべき成層圏／中間圏の研究課題と計画 ............................ 252
7.1 米国における地球観測衛星計画の動向 ....................................................... 252
7.2 国内外の研究動向（〜2022 年）およびギャップ，アウトルック............................ 252
7.3 成層圏・中間圏に関わる人工衛星の国内計画............................................... 254
8．おわりに ..................................................................................................... 256
9. 略語リスト ................................................................................................... 259

大気化学の将来構想
2022-32
概論

Contributing Authors:

1

記

録

文書番号

ＳＣＪ第 25 期 050706-25491000-082

委員会等
名

日本学術会議環境学委員会・地球惑星科学委員会合同 FE・WCRP 合同分科会

標題

大気化学の将来構想 2022-32

作成日

令和５年（２０２３年）７月６日※ 本資料は、日本学術会議会則第二条に定める意思の表出ではない。掲載
されたデータ等には、確認を要するものが含まれる可能性がある。

2

この記録は、日本学術会議環境学委員会・地球惑星科学委員会合同 FE・WCRP 合同
分科会 IGAC 小委員会での審議結果を踏まえ、環境学委員会・地球惑星科学委員会合
同 FE・WCRP 合同分科会において取りまとめ公表するものである。
日本学術会議環境学委員会・地球惑星科学委員会合同 FE・WCRP 合同分科会
委員長

三枝

信子

（第三部会員）

国立研究開発法人国立環境研究所地球シス
テム領域領域長

副委員長

中村

尚

（連携会員）

東京大学先端科学技術研究センター教授

幹

張

勁

（連携会員）

富山大学学術研究部理学系教授

沖

大幹（第三部会員）東京大学大学院工学系研究科教授

春山成子（第三部会員）三重大学名誉教授

久美子（連携会員）

大学共同利用機関法人情報・システム研究機構国立極地研究所教授

事

東
阿部

彩子

（連携会員）

東京大学大気海洋研究所教授

植松

光夫（連携会員）

江守正多（連携会員）

埼玉県環境科学国際センター（CESS）総長、東京大学名誉教授
東京大学未来ビジョン研究センター教授、
国立研究開発法人国立環境研究所地球シス
テム領域上級主席研究員

大手信人（連携会員）

京都大学大学院情報学研究科教授

大政

謙次（連携会員）

春日文子（連携会員）

蟹江憲史（連携会員）

齋藤

文紀（連携会員）

高崎健康福祉大学農学部長・教授、東京大学名誉教授
長崎大学大学院熱帯医学・グローバルヘル
ス研究科／プラネタリーヘルス学環教授
慶應義塾大学大学院政策・メディア研究科教授
島根大学エスチュアリー研究センター セ
ンター長・特任教授

佐藤薫（連携会員）

東京大学大学院理学系研究科教授

髙薮

縁（連携会員）

東京大学大気海洋研究所教授

谷口真人（連携会員）

大学共同利用機関法人人間文化研究機構総合地球環境学研究所副所長・教授

中島

映至（連携会員）

東京大学名誉教授

原田

尚美（連携会員）

東京大学大気海洋研究所国際・地域連携研究センター教授

氷見山幸夫（連携会員）

北海道教育大学名誉教授

福士（連携会員）

東京大学未来ビジョン研究センター 副セ

謙介

ンター長・教授、国連大学サステイナビ
リティ高等研究所学術研究官

山形

俊男

国立研究開発法人海洋研究開発機構アプリ（連携会員）

ケーションラボ特任上席研究員/東京大学
名誉教授

山形与志樹

慶應義塾大学大学院システムデザイン・マ
ネジメント研究科教授（連携会員）

3吉田丈人（連携会員）

東京大学大学院農学生命科学研究科教授

渡辺知保（連携会員）

長崎大学プラネタリー・ヘルス学環長、大学院熱帯医学・グローバルヘルス研究科教授

宏明（連携会員(特任)）東京大学大気海洋研究所教授

見延庄士郎（連携会員(特任)）北海道大学理学研究院地球惑星科学部門教授

齊藤

日本学術会議環境学委員会・地球惑星科学委員会合同 FE・WCRP 合同分科会
IGAC 小委員会
委員長

金谷

有剛

国立研究開発法人海洋研究開発機構地球環境部門センター長

副委員長

持田

陸宏

名古屋大学宇宙地球環境研究所教授

副委員長

竹川

暢之

東京都立大学大学院理学研究科教授

副委員長

谷本

浩志

国立研究開発法人国立環境研究所地球シス
テム領域プログラム総括

幹

滝川

雅之

植松

光夫

（連携会員）

国立研究開発法人海洋研究開発機構地球環境部門グループリーダー
埼玉県環境科学国際センター（CESS）総長、東京大学名誉教授

張勁

（連携会員）

猪俣

敏

入江

仁士

江口

菜穂

九州大学応用力学研究所准教授

笠井

康子

黒川

純一

齋藤

尚子

定永

靖宗

東京工業大学環境社会理工学院教授、国立
研究開発法人情報通信研究機構 B5G ユニット研究統括
アジア大気汚染研究センター情報管理部部長
千葉大学環境リモートセンシング研究セン
ター准教授
大阪公立大学大学院工学研究科准教授

須藤健悟

名古屋大学大学院環境学研究科教授

関山

剛

豊田

栄

永島

達也

中山

智喜

事

原

富山大学学術研究部理学系教授
国立研究開発法人国立環境研究所地球シス
テム領域主席研究員
千葉大学環境リモートセンシング研究セン
ター教授

気象庁気象研究所全球大気海洋研究部主任
研究官
東京工業大学物質理工学院准教授
国立研究開発法人国立環境研究所企画部室長
長崎大学水産・環境科学総合研究科准教授
福岡大学理学部助教

廣川圭一郎

北海道大学大学院地球環境科学研究院准教
授

淳

4

町田

敏暢

松木

篤

宮﨑

雄三

国立研究開発法人国立環境研究所地球シス
テム領域室長
金沢大学環日本海域環境研究センター准教授
北海道大学低温科学研究所助教

森本真司

東北大学大学院理学研究科教授
県立広島大学生物資源科学部教授

米村正一郎

（協力者）
本記録の作成にあたり、以下の方々に御協力いただいた。
国立環境研究所 地球システム領域
梅澤 拓
筑波大学数理物質系化学域
江波 進一
海洋研究開発機構 横浜研究所
伊藤 彰記
名古屋大学 大学院環境学研究科
松井 仁志
名古屋大学 宇宙地球環境研究所、高等研究院
大畑 祥
名古屋大学 宇宙地球環境研究所
水野 亮
国立環境研究所 地球システム領域
丹羽 洋介
国立環境研究所 地球システム領域
斉藤 拓也
海洋研究開発機構 地球表層システム研究センター
PATRA Prabir
京都大学大学院 地球環境学堂
坂本 陽介
海洋研究開発機構 地球表層システム研究センター
関谷 高志
国立環境研究所 地球システム領域
藤縄 環
気象庁気象研究所 全球大気海洋研究部
出牛 真
情報通信研究機構 テラヘルツ研究センター
佐藤 知紘
名古屋大学 宇宙地球環境研究所
石塚紳之介
東京大学 先進科学研究機構
羽馬 哲也
国立環境研究所 地球システム領域
伊藤 昭彦
東京農工大学 農学部附属広域都市圏フィールドサイエンス教育
松田 和秀
谷 晃
竹谷 文一
岩本 洋子
西岡 純
當房 豊
板橋 秀一
大島 長
鈴木健太郎
佐藤 陽祐
山下 陽介
秋吉 英治
長濱 智生
酒井 哲
冨川 喜弘
中島 英彰
杉田 考史

研究センター
静岡県立大学 食品栄養科学部
海洋研究開発機構 地球環境部門
広島大学 大学院統合生命科学研究科
北海道大学 低温科学研究所
国立極地研究所
電力中央研究所
気象庁 気象研究所
東京大学 大気海洋研究所
北海道大学 大学院理学研究院
国立環境研究所地球システム領域
国立環境研究所地球システム領域
名古屋大学 宇宙地球環境研究所
気象庁 気象研究所
国立極地研究所
国立環境研究所 地球システム領域
国立環境研究所 地球システム領域5坂崎

京都大学 大学院理学研究科

貴俊

本記録の作成にあたり、以下の職員が事務を担当した。
事務

佐々木
柳原

亨

情子

参事官（審議第二担当）
参事官（審議第二担当）付参事官補佐

6

要

旨

１ 作成の背景
将来の懸念事として認識されてきた「地球温暖化」は、今や「気候危機」へと姿を変え、我々の生活を脅かしている。その根本的な原因は人間活動であり、CO2 などの長寿命
温室効果気体（GHGs）*1 やメタンを含む短寿命気候強制因子（SLCFs）*2 などの排出量の増大であることは疑う余地がないとされた（IPCC 第６次評価報告書、2021）。また、大気中の PM2.5*3 やオゾン*4 による健康リスクは、いまでも世界で年間 400 万人もの余命を縮める重要な問題であり（WHO Fact Sheets、2022）、改善が強く望まれる。これらの大気中微量成分の動態を科学的に明らかにし、自然による吸収や緩衝効果も評価しつつ、排出削減などの「緩和策」とその経路を合理化し、気候問題・健康問題の両方を「根本的な解決」に導き、カーボンニュートラルとウェルビーイングが両立する社会づくりに貢献することは、「大気化学」研究分野の大きな使命である。2050 年カーボンニュートラルや 2030 年 SDGsの達成といった時限付きの目標を念頭に、期待される社会的な役割を果たすため、また、
物質科学としての学術の深化も同時に遂げるために、当分野が備えるべき基本姿勢と、今後推進すべき研究開発を明らかにすべく、今般、「大気化学の将来構想 2022-32」を取りまとめた。当分野では、2000 年に「日本の地球大気化学研究 1989–1999－10 年間の総括と今後の研究戦略－」を、2008 年に「今後の日本の大気化学研究 IGAC 小委員会の提言」を著した経緯があり、本将来構想はそれらの後継文書に位置付けられる。７テーマから構成される各論は 200 ページにも及ぶものとなったため別冊(https://jpsac.org/sp1/)として扱
い、本「記録」では、各論を要約しつつ重要な研究開発の方向性や課題について述べる。
また、分野間・国際・国内連携で当分野の果たすべき役割や、必要となるファシリティや人材育成等の課題をまとめる。特に、地球大気化学国際協同研究計画(IGAC)*5 や、その母体である「大気化学と地球汚染に関するコミッション(iCACGP) *6」及び「フューチャー・アース(FE)*7」において、我が国の研究開発の特色をどのように活かすかについて述べる。
２ 究極のゴールから見た過去 10 年の進展と現在の課題
本将来構想の策定では、まず「究極のゴール」を描き、その達成へ向けた世界の動向と我が国の強み、現在の重要なギャップを把握したのちに、今後 10 年間でどのような取組を進めるべきか、と論考を進めた。読者もその論考を辿ることで理解を高められるものとした。この作業は、設定した各論の７テーマ「長寿命気体」「反応性気体」「物理化学」「大気陸域統合」「大気海洋統合」「エアロゾル*8・放射・雲」「成層圏・中間圏」でそれぞれ実施した（別表 1-1～7）。それらに基づき、究極のゴールは以下の３点に集約された。
1)専門知の深化：温室効果気体（GHGs）、オゾン層破壊物質（ODSs）*9、大気汚染を起こす
反応性気体、エアロゾル等のあらゆる大気成分について、濃度や特性の変化を方程式やパラメータを用いて表現でき、実大気中の現象や変化の仕組みの説明と将来予測が可能となること、大気化学プロセス（排出・分子反応・輸送循環・吸収沈着など）の役割や、自然の巧妙な酸化能*10 や浄化作用などの機能のメカニズムを理解すること
2)地球システム*11 の学際*12 探求：気候影響（雲・放射相互作用を含む）や健康影響を定量

7化でき、陸・海（生物圏を含む）との物質科学的な相互作用を体系的に理解すること
3)社会課題解決のための超学際連携*13：これらの理解の深化に基づいて、排出量や濃度などの状態変化を即時に検出でき、気候変動や大気汚染等の緩和・適応策のためのエビデンスを提供すること、社会へ的確な将来予測情報を提供できること
過去 10 年間では、世界的に、「観測と数値モデルの高度化と統合」や、「排出量推計の手法の複合化」が進み、新たな主題（エアロゾル状態・サイズ別モデリング等から気候危
機・カーボンニュートラルまで）が浮上してきた。日本の研究はこれらの先端を担うとともに、地域的な特性を生かし、アジア越境大気汚染問題の解明や、付随するプロセス研究、
基礎理論評価(OH ラジカル*14 反応性評価等)で成果を上げてきた。また、酸化鉄など、新たな重要物質の収支の理解などで強みを発揮してきた。同時に、IGAC や FE・WCRP（世界気候研究計画）*15 でも研究の組織化が進展し、日本の研究者も関与を深めてきた。一方で、さらなる重要物質（含多酸素有機化合物 HOMs*16、バイオ粒子*17、氷晶核等）も見出され、その物質循環や機能の解明が求められている。また、新たな手法（人工衛星観測・データ
同化*18・質量分析・分光計測・同位体解析等）の適用や高度化によって、メカニズム解明の鍵となる科学的知見や、社会課題の解決につながる重要な情報を得るための道筋も見えてきた。さらに、海・陸を含む地球システムの理解の増進とモデル化、社会経済分野との対話など、従来の学術研究分野の単位を超えた連携が求められている。今後、根源的な科学探求の継続に加え、環境問題の根本的解決を追求し社会の要請に陽に応えるべきである。
３ 今後 10 年に実施すべき課題
こうした状況を踏まえ、「今後 10 年に実施すべき課題」を７つの研究テーマで整理し、横断的に取りまとめた結果、以下の４点へと集約された。
A)気候安定化等の社会的課題解決に資する物質科学的知見の結集：大気汚染物質と温室効
果気体の複合的視点の導入や人工衛星利用の推進による、排出量や健康影響等の社会に繋がる情報の創出
B)大気化学に残る謎を解く鍵プロセスの探求と知識の体系化：未知過程の発見や理論と現実の不整合の解消、非線形性や多相化学*19 の解明、分子から全地球までの包括的理解
C)地球システム理解増進のための学際連携：地球のサブシステム（生態系・大気組成・気候及び気象・人間活動）の間の相互作用（健康影響を含む）とフィードバック*20 の解明と統合的評価D)研究インフラの強化と長期観測体制向上による変化検出力の向上、人材育成の推進、データ科学の展開と特色ある国際貢献
これらの課題の達成のため、大気化学プロセス理解の高度化を分野内で推進することに加え、隣接分野（気象・気候科学、海洋学、雪氷学など）や国際研究コミュニティとの連携を積極的に強化し、地球システム理解増進に貢献すること、社会課題解決のため、研究開発・学術教育・民間企業など、カーボンニュートラルを目指すあらゆるステークホルダ
ーや、政策決定者・市民との対話を拡大し、科学知識やデータを結集することを、2022～
32 年の基本姿勢に取り入れていく。

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１ 大気化学研究分野の究極のゴールとこれまでの発展(1) 大気化学研究の目指すもの
大気化学とは、地球大気に含まれる物質（気体や粒子）の量や性質を扱い、それらの変化に関わる自然・人為プロセスを体系的に理解し、地球温暖化や大気汚染などの地球大気環境の諸問題を解決に結び付ける学問である。本研究分野が目指す「究極のゴール」は、今回の「大気化学の将来構想 2022-32」の策定の議論を通じて、改めて以下のように整理された。
1)専門知の深化：温室効果気体（GHGs）、オゾン層破壊物質（ODSs）、大気汚染を起こす
反応性気体、エアロゾル等のあらゆる大気成分について、濃度や特性の変化を方程
式やパラメータを用いて表現でき、実大気中の現象や変化の仕組みの説明と将来予測が可能となること、大気化学プロセス（排出・分子反応・輸送循環・吸収沈着など）の役割や、自然の巧妙な酸化能や浄化作用などの機能のメカニズムを理解する
こと
2)地球システムの学際的探求：気候影響（雲・放射相互作用を含む）や健康影響を定量化でき、陸・海（生物圏を含む）との物質科学的な相互作用を体系的に理解すること
3)社会課題解決のための超学際連携：これらの理解の深化に基づいて、排出量や濃度などの状態変化を即時に検出でき、気候変動・大気汚染の緩和・適応策のためのエビデンスを提供すること、社会へ的確な将来予測情報を提供できること（※なお、基礎作業を行った各論７テーマ「長寿命気体」「反応性気体」「物理化学」「大気陸域統合」「大気海洋統合」「エアロゾル・放射・雲」「成層圏・中間圏」ごとの究極のゴールについては、別表 1-1～７を参照のこと。上記の３点はその集約版である。
）
大気化学研究分野の現代の取組からゴールまでを表現した概念図を図１に示す。

9

図１ 現代における大気化学研究の概念図（出典）IGAC 小委員会にて作成

空間範囲としては、我々の生活空間や排出源付近の「局所」から、我が国を含むア
ジアなどの「地域」、極域を含む「全球」までとし、高度範囲としては「地表付近」を含む「対流圏」を中心に、成層圏などの「高層」までを対象としている。図の最上部に示すように、「大気化学プロセス」と「地球統合システム」の理解の深化から、「社
会課題解決」までを一繋ぎのものとして扱う。人間活動と自然の両方に由来する物質を総合して「大気組成」として取り扱い、温室効果気体などの物質循環、反応性気体の化学反応・消失、エアロゾル粒子の微物理や特性の変化などの素過程を解明する。
それらの大気組成を、人間活動、気候・気象、及び海・陸・生態系とともに地球環境システムの重要な「サブシステム」として捉え、それら４極のサブシステム間の相互作用やフィードバックを含めて地球システム全体の振る舞いを明らかにする。社会課
題解決のためには、システムの変調の駆動力となる「排出量」の推計など「現在の状態」の分析結果や、シミュレーションに基づく「将来予測」の情報、及びそれらを基にした「因果関係」などの統合的知識を、政策決定者や行政機関に提供し、「社会的な要請」に応える（図１右部）。こうした研究開発と社会課題解決の推進のために、研究
インフラの強化、人材育成、データ科学の展開は基盤的な要素となる（図１下部）。また、これらは地球惑星科学・環境学の発展に通底するものであり、多分野と協働しつつ先導的な取組を目指す。
今回の「大気化学の将来構想 2022-32」の策定においては、まず前述の「究極のゴー
ル」の長期的達成を意識し、次項に示すように、これまでの歴史的発展の流れを押さえた上で、直近の 10 年間の「世界の動向」と、その間の取組における「我が国の研究開発の強み」を分析した。この分析を基に、現在の「重要なギャップ」とさらなる課題を

10

整理し、
「今後 10 年間にどのような取組を進めるべきか」、と論考を進めた。この作業についても、前述の究極のゴールの場合と同様に、各論７テーマごとに進め（別表 1-1～７）、その上で全体を統括した。なお、各論の本文は、200 ページを超えるものとなったため、別冊(https://jpsac.org/sp1/)及び日本大気化学会の「大気化学研究」誌第 47、48 号に掲載した。各論では、「尖った」研究構想をまとめることを目指したため、重要な研究であっても十分に網羅されていないことがある点を付記しておく。
(2) 大気化学研究のルーツと歴史的発展
表１は、大気化学研究の歩みを年表にまとめたものである。これまでの研究主題は、1990 年代以降、成層圏オゾン層破壊、越境大気汚染、地球温暖化など、地球規模の社会的課題とともに変遷してきた。研究アプローチでは、従来は小規模だった観測が人工衛星観測の発展などによって組織化・大規模化し、数値モデルとも統合しつつある。
超高層大気学・気象学・光化学・反応速度論などを源流として生まれた「大気化学」
は国際組織である、地球大気化学国際協同研究計画（IGAC、以下「IGAC」という。
）、及び大気化学と地球汚染に関するコミッション CACGP（現 iCACGP、以下「iCACGP」という。
）
とともに成長し、関連する複数のノーベル賞受賞も研究分野の推進力となった。国内
でも「日本大気化学会」や「日本学術会議環境学委員会・地球惑星科学委員会合同
FE・WCRP 合同分科会 IGAC 小委員会」（以下「IGAC 小委員会」という。
）が中心となり、国際会議の誘致などを契機に発展してきた。
表１ 大気化学研究の歩み
1960-1979

研究主題・社会的課
題
光化学スモッグ・酸
性雨

アプローチ

学問発展の流れ・組織や会合

発行物

野外観測、チャン
バ実験

CACGP(1971)
エアロノミー（超高層大気学）、気象学、光化学・反応速度論
IGAC 発足(1988)
大気化学黎明期
大気化学シンポジウム(1991)
IGAC 富士吉田会議 (1994)
ノーベル化学賞(S. Rowland
氏、 M. Molina 氏、 P.
Crutzen 氏 1995)
大気化学討論会(1995～)
大気化学研究会(1999～2013)
ノーベル平和賞(IPCC AR4,2007)

「日本の地球大気化学研究 1989–1999 －10 年間の総括と今後の研究戦略－(2000)」

1980-1989
1990-1999

成層圏オゾン層破壊
地球温暖化
グローバル大気化学

2000-2009

メガシティ、多相化
学、気候モデル科学

数値モデル・対流圏衛星観測2010-2019

越境大気汚染（PM2.5）、放射性物
質、大気質
コロナ影響排出削減
評価、SDGs、カーボ
ンニュートラル、気候変動適応、防災観測モデル統合、組織化

2020-2050

航空機・船舶・成層圏衛星観測、集中観測・長期観測

大気化学成熟期
日本大気化学会(2014～)
iCACGP-IGAC 高松会議 (2018)
ノーベル物理学賞(真鍋淑郎
氏、 2021)

面的連続・高分解
能観測、データ同化、（出典）IGAC 小委員会にて作成

11

今後の日本の大気化
学研究 (2008)

本将来構想(2023)

(3) 直近 10 年間の研究動向の分析とさらなる課題
こうした歩みの中で、特に、直近の 10 年間に着目して「世界の動向」を分析したと
ころ、観測と数値モデルの高度化と統合や、排出量推計手法の複合化などにおいて、顕著な進展があったことが改めて認識された。前者については、例えば、観測された現象のプロセス解釈に、各物質の排出量分布や気象場・化学過程等が表現された大気化学輸送モデルを援用する事例や、エアロゾルの混合状態を解像する新たな数値モデルが構築され、観測によって検証された事例などが挙げられる。観測のみ、数値モデ
ルのみで構成される論文の割合は減少しつつある。後者としては、社会経済の部門別（エネルギー転換・産業・運輸・家庭など）の活動量の統計値と排出係数の積として排出量を見積もる「ボトムアップ法」と、観測された大気濃度から排出量を逆推計する「トップダウン法」がそれぞれ高精度化した。例えば、GCP*21(Global Carbon Project)
では両者が統合的に評価され、ハイレベルな報告書が定期的に出版されている。さらに、この直近の 10 年間においては、新たな主題（気候危機・カーボンニュートラルな
どの社会的主題から、界面問題、エアロゾル状態・サイズ別モデリング等の個別研究
主題レベルまで）が浮上してきたことも特徴として挙げられた。
この期間において、「日本の研究の強み」としては、気候や生態系に影響をもたらす
新たな物質として注目が集まった産業起源の酸化鉄について、観測や数値モデルを統合して収支を明らかにし、従来知られた自然起源鉱物ダスト由来の鉄と複合させた評
価で世界をリードした点や、大気の酸化能と自然の浄化作用を支配する OH ラジカル反応性の定量化等を通じ基礎理論の評価を実践してきた点、長期間の高精度な GHGs 観測
によって吸収・放出フラックス変化に関する世界最先端の評価を実現した点などが挙げられた。また、地域的な特性を生かし、アジア越境大気汚染問題の解明や、それに付随するプロセス研究が進展し、PM2.5 の越境大気汚染の発生メカニズムの解明や、起源寄与情報の行政への提供などで成果を高めた点も特筆すべきである。さらに、この間、IGAC や FE・WCRP(世界気候研究計画)でも研究の組織化が進展し、日本の研究者も関与を深めてきた。
一方で、国内外の研究の進展に伴い、さらなる新重要物質（含多酸素有機化合物
HOMs、バイオ粒子、氷晶核生成物質等）も見出されるようになり、先に述べた究極のゴールを達成するには、既知の成分に加え、これらの物質の循環や機能の解明も求められるようになった。加えて、新たな手法（人工衛星観測・データ同化・質量分析・分光計測・同位体解析等）の適用や既存技術の高度化によって、次の２章で述べるように、自然科学的なメカニズムを解明するための鍵となる科学的知見や、社会課題の解決につながる重要な情報を得るための道筋も見えてきた。さらに、海洋・陸域を含む
地球システムの理解の増進とモデル化の必要性、宇宙からの影響の理解、社会経済分
野との対話など、従来の個別分野の単位を超えた連携が求められるようになった。

12

２ 今日の大気化学研究の課題と意義(1) 今後 10 年間で実施すべき取組
１章で述べた究極のゴールの達成を数十年後に見据え、また、歴史的な発展及び最近 10 年間の進展状況を踏まえた考察の結果、「今後 10 年に実施すべき課題」は以下の４課題へと集約された（同様に、７テーマの課題は別表 1-1～７を参照されたい）。
A)気候安定化等の社会的課題解決に資する物質科学的知見の結集：大気汚染物質と温室効果気体の複合的視点の導入や人工衛星利用の推進による、排出量や健康影響等の社会に繋がる情報の創出｛長寿命気体６章、反応性気体３章、エアロゾル放射雲４
章、成層圏・中間圏６章｝※中括弧内は各論（別冊、https://jpsac.org/sp1/）の章番号を指す。
B)大気化学に残る謎を解く鍵プロセスの探求と知識の体系化：未知過程の発見や理論と現実の不整合の解消、非線形性や多相化学の解明、分子から全地球までの包括的理
解｛物理化学３・４章、反応性気体２章｝
C)地球システム理解増進のための学際連携：地球のサブシステム（生態系・物質（大気組成）
・気候及び気象・人間活動）の間の相互作用（健康影響を含む）とフィードバックの解明と統合的評価｛大気陸域統合、大気海洋統合、エアロゾル放射雲３章、成層圏・中間圏４章｝
D)研究インフラの強化と長期観測体制による変化検出力の向上、人材育成の推進、デー
タ科学の展開と特色ある国際貢献｛エアロゾル放射雲２章、成層圏・中間圏３章｝
ここで A)、B)、C)は、究極のゴールとして述べた１章（1）の 3)、1)、2)にそれぞれ対応するものであり、D)はそれらの共通基盤の強化として位置付けられる。
A)においては、喫緊の課題である気候安定化を中心に、社会課題解決のために知見を結集する。社会で掲げる目標年次（例えば、2050 年カーボンニュートラルや 2030 年
SDGs など）までに十分な科学的知見を得て社会へ浸透させ変容を促す。その際に、適切な方向に進んでいるかどうかを随時確認し、対策を最適なものとするために、排出量変化などの評価ステップを「迅速」なものとし、目標年次までに繰り返す。目標年
次を意識した社会の動きの科学的評価としては、これまでにも、オゾン層を破壊する
フロン類に関するモントリオール議定書での削減や、IMO（国際海事機関）による船舶
用燃料油の硫黄分規制強化(2020年)などがあったが、今後、温室効果気体等でも広く意識すべきものとなる。その際、技術進歩の著しい「大気環境観測衛星」からの専門的な観測データを、遅滞なく社会で活用できる情報に転換するシステムの開発を進める
べきである。また、これまで独立に取り組まれていた GHGs と大気汚染物質の変動を統合的に解析することが有効である。その利点としては、両者で共通となるエネルギー
燃焼関連の発生源や排出量の評価を効率化できること、大気汚染で問題となる対流圏
オゾンやエアロゾルは短寿命気候強制因子 SLCFs であり、地球温暖化抑止のために GHGsと統合的な管理が必要であることが挙げられる。気候安定化だけでなく、大気質・健13

康保全も念頭に、社会の対策の指標として重視される「排出量変化」や「気候・健康へのインパクト」についても、濃度・状態といった専門分野内の変数と合わせて、解析を強化し、科学的な情報を発信していく。
B)は、大気化学に残る謎を解く鍵プロセスを探求し、諸現象を説明するメカニズムの見解を定めていくものである。各論の議論では、具体的には、大気の酸化能を決定づける OH ラジカル反応系に残る亜硝酸や不均一反応*22 の重要性、二次生成エアロゾル*23の生成経路・収率問題、極域の大気化学反応などが挙げられた。素過程の探求を深め、オゾン生成化学過程等の「非線形性」や、界面*24 や不均一反応を含む「多相化学」の理解を増進し、実大気での局所（ミクロ）～全球（マクロ）の挙動を結び付ける際の従来の障壁を乗り越えるものである。物理と化学が複合する過程として、温室効果気体と HFC 類*25 の増加に伴う、成層圏の気温構造と中高緯度の大気循環変化の定量化の課題などもある。
C)については、大気化学と隣接分野との協働を深め、地球システムの統合的理解を高めるものである。図１について解説したように、大気組成を、地球システムの１つのサブシステムと捉え、他の３つのサブシステム（生態系、気象・気候システム、人間活動）と合わせた４「極」が相互作用するメカニズムやフィードバック（例えば、人間活動による物質（大気組成）の変動が気候に与える影響や、気候変動が物質循環を介して生態系へフィードバックをもたらす作用）を、統合的に明らかにするものである。具体的には、陸域植生からのバイオエアロゾルや二次有機エアロゾルが気候プロセスに与える影響、地球温暖化・海洋酸性化・栄養塩の大気からの沈着量変化によって引き起こされる、海洋から大気へのエアロゾルや前駆物質の供給量の変化と、雲を介した気候フィードバック、雲・降水・エアロゾルの同時衛星観測によるエアロゾル－雲相互作用の診断、北極域の湿地・永久凍土・森林火災・海洋循環の劇的な変化と大気化学を介する地球システム変動などが挙げられる。
D)については、特色ある長期観測を継続することで、従来よりも小さな変化シグナルまでを捉えられるようにすること、A)～C)までを達成するために必要な研究インフラを強化し、データ科学など新たな視点を導入しつつ、次世代の人材を育成するものである。
以上の４課題への取組方についても、すでに示した概念図（図１）で表現されている。これらの課題の達成には、大気化学プロセス理解の高度化を分野内で推進することに加え、国内の隣接分野（気象・気候科学、海洋学、雪氷・極域科学、生態学、大気環境学、公衆衛生学など）や国際研究コミュニティとの連携を積極的に強化し、地球システム理解増進に貢献すること、社会課題解決のため、研究開発・学術教育・民間企業など、カーボンニュートラルを目指すあらゆるステークホルダーや、政策決定者・市民との対話を拡大し、科学知識やデータを結集することが重要であり、これらの点を 2022～32 年の基本姿勢に取り入れていく。

14

(2) 社会的意義
2021 年８月には気候変動に関する政府間パネル（Intergovernmental Panel on Climate
Change:IPCC、以下「IPCC」という。
）の第６次評価報告書（WG１）が公表され、地球温暖化の根本的な原因は人間活動にあり、CO2 やメタン、オゾンやエアロゾルを含む短寿命気候強制因子（SLCFs）などの排出量が増大して、それらの大気中の濃度が上昇し、さらに地球の放射収支が変化した結果であることに、疑う余地がないとされた（図２）。
また、パリ協定で目標とする「産業革命前から 1.5℃上昇」までに残された昇温幅はわずか約 0.4℃であり、許容される CO2 の今後の排出量（残余カーボンバジェット*26）は、
近年の排出量換算でわずか約 12 年分と推定された。このように、地球温暖化問題は、前世紀末からやや遠い将来の懸念事と認識されてきたが、いまや喫緊の対応が求められる「気候危機」へと姿が変わった。2020 年には、我が国としても「2050 年カーボンニュートラル」を目指すとの方向性が強く打ち出され、あらゆる社会経済活動分野における排出削減の加速が求められている。残余カーボンバジェットの推定では、今後の SLCFs の変化による昇温の寄与分を除いてから CO2 分を評価する必要があるため、CO2と合わせて、大気汚染にも密接にかかわる SLCFs の排出もよく管理し、気候影響を評価する必要がある。
大気組成の変化は気候リスクだけでなく、大気質・健康リスクとも直結している。
PM2.5 やオゾンによる健康リスクは、世界で年間 400 万人もの余命を縮めており（WHOFact Sheets, 2022）、改善が強く望まれる。国内の最近の大気中濃度と大気環境基準の関係では、PM2.5（日平均 35 μg m-3、年平均 15 μg m-3）については達成率が向上しつつあるが、光化学オキシダント（オゾン、１時間値で 60 ppb）の達成率は未だにほぼゼロである。世界保健機関(WHO）は疫学などの視点から 2021 年にガイドライン値をむしろ引き下げており（PM2.5 は 5 μg m-3、オゾンは季節極大が約 30 ppb、表２）、大幅な改善が必要となっている。さらに、海や陸の生態系に対して重要となる反応性窒素（硝酸）やリンの物質循環は「惑星の許容限界*27」を超えているともされ、循環径路上の大気を含め管理が求められている。

図２ 1750 年から 2019 年にかけての地球温暖化（有効放射強制力及び世界平均気温）への排出物質毎（縦系列）・大気成分毎（色）の寄与(出典)IPCC 第６次評価報告書 WG１ 第６章 Figure 6.12

15

表２ PM2.5 と地表オゾン濃度に関する WHO による大気質ガイドライン及び我が国の
環境基準値
汚染物質
PM2.5 (µg/m3)
オゾン (µg/m3)

平均時間スケール
年
24 時間
極大となる季節
8 時間

大気質ガイドライン
WHO 2021 年改訂 改訂前 (WHO 2005)
5
10
15
25
60 [約 30 ppb]
N/A
100 [約 50 ppb]
100 [約 50 ppb]

日本の現行環境基準
1535[60 ppb、 1 時間](出典)https://apps.who.int/iris/handle/10665/345329 及び https://www.env.go.jp/kijun/taiki.html

こうした状況において、CO2 やメタン、PM2.5・オゾン・窒素酸化物*28 等の大気汚染物質の科学を扱う大気化学研究分野では、隣接分野や社会と連携して課題解決の要請に応える必要性も高まっており、専門性に根差したエビデンス提供などの新たな使命も生まれている。
課題解決の社会的要請に応えるためには、環境問題一般の因果関係のフレームワー
クとして欧州から広まる DPSIR*29 の概念を念頭に、自然科学的理解を増進させ、社会科
学・政策決定者へのエビデンス提供から対処を促すことが有用である（図３）。DPSIRは Driver（根本原因）、 Pressure（負荷）、State（状態）、Impact（影響）、Response（対策や対応）の頭文字であり、大気環境問題に当てはめると、P は「排出負荷」、S は「大気成分濃度の変化」、I は「気候や健康への影響」となる。それらの間の因果関係を科学的に明らかにすることは、２章(3)で示すように必須である。その上で、獲得した知識をスムーズに遅滞なく政策決定者や国際機関・国内省庁などへわかりやすく展
開し、R（国内・国際対策や対応）を通じて D（グローバル社会経済）の変容を促す。
例えば、排出削減対策で狙いをつけるべき地域・部門のピンポイント化、経済・社会工学分野との連携による対策のコスト・ベネフィット評価、現況分析・将来予測や地球統合システム変動の知識の提供、意思決定の支援などの面で、当分野の専門的知識を社会へと普及していく。市民との対話による社会変容に対する意識の醸成も重要である。今後、人工衛星による大気組成の計測が、水平解像度などの点で大きく発展し、従来は難しかった、国や都市、個別事業所単位での GHGs 排出量の変化を追跡することまでもが可能となると見込まれている。時々刻々の排出削減努力の可視化情報は、
ESG*30（環境・社会・ガバナンス）活動やTCFD*31(気候関連財務情報開示タスクフォース)
報告書作成などを通して気候変動問題への対応・社会変容の牽引・リスク管理の情報公開を進める民間企業に向けても意義深く、コンサルティングなどの新たなサービスにも結び付くだろう。その意味で、大気化学の専門知識と社会経済活動の橋渡しができる人材を増やすことも重要な課題となっている。

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図３ 大気化学分野からの社会との連携に関する模式図（大気化学の専門的知識を基盤とし、社会経済～排出負荷～大気成分濃度状態～気候・健康影響の因果関係を明らかにし（青）、科学的エビデンスに基づいた政策（黄）が適切に社会変容や排出負荷の緩和に結び付くようにする。このように、DPSIR（本文参照）の概念に基づき課題解決サイクルを回していく。求められるタイムスケールでの問題解決のために、排出・濃度変化の評価を迅速化し、現況分析結果や将来予測情報などに関し、政策決定
者・国際機関・国内省庁等との対話を拡張する（緑）。排出削減政策の成否を、さらなる観測によって実証する。社会変容の加速のためには民間企業や市民の選択のための情報を提供する。歯車は因果関係や情報の確実な伝達を象徴している。
）（出典）IGAC 小委員会にて作成(3) 科学的価値と学術研究の方向性
今後 10 年間で取り組むべき研究の科学的価値や学術としての方向性に関して、個別の大気化学プロセス（排出・分子反応・輸送循環・吸収沈着など）を好奇心に基づいて深く追究し理解することの重要性は明らかであるが、本項では俯瞰的に２点、「劣決、「階層的なシステム
定問題*32 underdetermined system からの脱却と優決定系への移行」
理解の確立」を取り上げる。
大気化学の諸課題への取組では、正確に知りたい変数の数に比べて観測量が不足し、方程式の数に対し未知数が上回る「劣決定問題」に直面する場合が多い。例えば、ある地点である物質の大気中濃度を精度よく計測できたとしても、それだけでは排出量や化学的生成・消失・流入フラックスなど、大気中濃度の変化を引き起こす複数のプ
ロセスは定量的に一意には決まらない。実際には、大気は開放系で、排出量などの境界条件が時間とともに変化し、多種の物質群の濃度や特性が互いに関係しながら時空間４次元にわたり変化する。そのような真の状態のうち、限られた局面のみが観測でき、その中から鍵となるプロセス（未知プロセスの場合もある）を定量評価してゆくこととなり、事態はさらに複雑である。言わば、ピースの欠けたパズルから、通底するメカニズムや理論を推定する試みのようである。しかしながら、気象場や力学・化学過程などを表現した大気化学輸送モデルによって、限られた観測の情報を繋ぎ合わ

17

せることができるようになり、観測とモデルを両輪とした解析の有効性が見出されるようになってきた。今後は、観測情報量の飛躍的な向上と、データ同化技術などのス
マートな方法論の併用によって、こうした劣決定状態から脱却してゆくことが重要である。
近年では、人工衛星から大気中の多成分について、濃度の面分布を空間連続的に、高い水平分解能で計測することが可能となってきた｛反応性気体２章｝。また、大気環
境の静止衛星も登場し、日中の時間変動も追跡することが可能となってきた。複数の物質間には、共通の排出源、共通の輸送、化学反応に伴う関係性、「共変関係」が存在する場合があり、共通の過程を紐解くために、複数の物質を組み合わせて解析することには意義がある。このように、多成分の時間的・空間的に密な観測と、それによって検証された数値モデルを駆使して、引き出される情報の質と量を向上させることが、劣決定問題を overdetermined system（優決定系）へと近づけていくための鍵の１つになると考えられる。
例えば、2024 年に打上予定となっている GOSAT-GW/TANSO-3 では、GHGs として重要な
CO2、メタンの計測に加え、高温のエネルギー燃焼起源のマーカーとなる NO2 の計測が同時に行われる計画であり、都市や発電所からの排出量の把握などで我が国が世界をリードできる可能性がある。一方、衛星観測では手が届かないスケールの事象もあるた
め、地球観測ネットワーク(地上・航空機・衛星)を相補的に拡充することが重要である。
そして、成分間・時空間の情報を複合的に繋ぎ合わせるデータ同化手法や、その基盤となる大気化学輸送モデルの進化が、こうした膨大な観測情報の解析のために有効となる。この複合解析においては、複数の重要因子の不確かさをどのように正確に把握し、その上で大気化学の状態変化の解析に結び付けてゆくか、戦略やアイディアも必要となるだろう。
また、こうした多成分の空間・時間分解能の高い計測情報の利用以外にも、同位体情報の高度な利用*33 や、濃度・フラックス（反応性）の同時測定も、優決定系への移行を促進しうる。そのような取組も今後推進されるべきである。エアロゾルの光学的性
質や雲凝結核 CCN 等としての特性、活性酸素種などを通じた健康影響の指標など、「物質の性質」とその変化を明らかにすることも当分野の大きな目標の１つであり、性質の次元の情報量を増やすことも重要である。このような考え方は、個別の排出物質やオゾン・PM2.5 など大気中で生成する重要物質、さらには未知の重要物質のいずれに関しても、自然・人為起源寄与割合や大気中の化学過程、輸送過程、消失過程に至るまでの全ライフサイクルを明らかにするために重要となるだろう。そして、大気酸化能と自然の浄化作用を支配するものの、全球スケールでの変動が捉えられていない、OH ラ
ジカルの挙動解明など、大気化学の残された中心的課題を解くためにも有効なアプローチとなるだろう。
２点目の「階層的なシステム理解」は、大気化学分野内の理解の体系化を起点として、大気と接する陸・海を含む地球表層物質循環の自然システム面を理解し、さらに、人間活動の地球環境への影響や、逆に地球環境が人間へ与える影響を加えた気候・物

18質科学をシステム的に理解することを、階層的・段階的に目指すものである。第一段
階の大気化学の理論としては、素反応過程単位の知識の集積と大気化学方程式の体系化が重要であり、液相・気相とそれらの界面を含む多相化学など、今後の取組が必要な部分も大きい。また、エアロゾルの化学組成・微物理特性と放射をよりよく結び付ける必要性がある。第二段階では、地球サブシステムとしての海・大気・陸といった各構成要素内を体系的によく理解した上で、それらのサブシステム間や、人間活動との間にみられる物質交換フラックスや相互作用に関して、定量的・整合的な理解を得ることが重要である。例えば、陸域と大気との間の CO2 交換量について、大気プロセス
側から見た評価と、陸域植生側から見た評価とを十分にすり合わせ、共通の理解を得るということなどである。第三段階は、自然システムだけでなく、人間活動との相互作用のメカニズム（社会経済活動による排出量変化や人為的な土地利用改変と、気候変動との相互作用や、大気組成変化がもたらす健康影響の作用機序も含む）の理解を促すものである。このような考え方で、個別分野としての大気化学研究を深化させた上で、地球システムの学際研究や、社会課題解決に向けた超学際連携へと段階的に貢献していけるだろう。そして、こうした活動の中で対象としたシステムに関して獲得した「知」を、外のシステムにも適用できる普遍知へと昇華させていくことも目指すべきであろう。
(4) 分野間連携の現状と今後の在り方
３章(3)のような 10 年計画の達成には、前述したように、分野内の研究開発の深化に加え、以下に例示するような、隣接分野との連携の強化や、これまで接点のなかった分野との連携も強く求められる。
・地球システムモデル科学
IPCC 報告書へ直結する CMIP 結合モデル相互比較*34 実験では、標準的に扱われる CO2
変化に加え、大気微量気体やエアロゾルの変動を含むシナリオ実験が多く組まれ、我が国の地球システムモデル*35（気象研究所の MRI-ESM2.0 や海洋研究開発機構他の MIROCES2L）が参画している。今後も、これらの地球システムモデル実験への参加や、詳細度の高い大気化学プロセスモデルや観測との地球システムモデル比較評価などが望まれる。生態系を含む陸面・海洋と大気組成の間のフィードバックのうち、例えば、生物
起源揮発性有機化合物 BVOC*36 類の反応によるエアロゾル・オゾン生成、バイオエアロゾ
ル粒子の氷晶核化がもたらす気候へのインパクト評価や、地球温暖化に伴う森林火災の頻発化や永久凍土の融解による GHGs 放出の温暖化フィードバックなどについて、理解を高めることができる。
・経済・社会工学
CO2 や SLCFs などの人為排出インベントリ*37 作成は経済・社会工学分野との直接的な接点であり、削減対策の基盤として高精度な情報が必須である。科学面で CO2 や SLCFs、

19

大気汚染物質の有効な排出削減対策が見出されても、経済的な合理性が伴わないと社会的に有効な対策とならない。経済分野と連携した限界削減費用計算なども一部なされつつあるが、費用対便益*38 の評価に発展させるなど、今後の連携強化が必要である。
CO2 削減等に関する民間企業の ESG 活動や TCFD 対応のためのコンサルティングや専門的知識提供・普及も重要な方向性である。
新型コロナウイルス感染症の蔓延防止策がもたらしたグローバル社会経済の変化は、
大気中 NO2 量を計測する当分野の全球衛星観測*39 から一目瞭然であり、地域・時期ごとに定量化された。また、将来の排出抑制がもたらす大気質改善・気候安定効果を先取り評価した。それ以外にも、例えば原発事故や火山噴火など、予期しない突発的な社会様式の変容に前後して起こる大気質の変化に備え、それを追跡するためのデータを整備することも、大気化学と社会経済学との重要な接点になる。基盤データは長く継続すればするほど学術的な価値が高まり、当分野の科学者コミュニティに資するのみ
ならず、社会的な各種対策の長期的な検証などにも役立つことになる。
・衛星地球観測地球観測衛星は、これまでも大気化学分野と密接な関わりを有してきた。従来は、大気化学コミュニティから衛星センサの開発等に直接的な貢献をする動きは限定的であったが、関係者の継続的な尽力により近年その活発化がみられる。我が国として、限られた資源を意義のある地球観測衛星計画に投入するため、諸学協会が合同で運営
する「今後の宇宙開発体制のあり方に関するタスクフォース会合・リモートセンシン
グ分科会」の場で公平な議論やミッション公募がなされるようになった。日本大気化学会はこの活動に加わり、関係者として、静止衛星からの大気環境計測などの提案や他ミッションの評価などを行うことで連携や相互理解を高めている。また、日本学術会議「地球惑星科学委員会地球・惑星圏分科会地球観測衛星将来構想小委員会」でも、地球観測衛星の科学的・社会的な意義の議論と推進を行っている（３・４章を参照）。
・計算科学
スーパーコンピュータ「京」や「富岳」に代表されるように、近年の計算科学の進
歩は目覚ましく、分子レベルから全球スケールまで幅広い現象の理解向上に貢献してきた（４章を参照）。大気化学としても、エアロゾルなど界面反応に関わる理論計算や、
CO2 や SLCFs の気候影響予測の精緻化など、既に多くの接点がある。さらに、AI や機械学習を活用したデータ解析も行われるようになり、古典的な統計解析ではデータセッ
トのバイアスで隠れていたような現象の発見につながることも期待される。
一方で、大気化学分野で計算科学を専門としている人材は限られており、ブレーク
スルーとなりうる革新的なアルゴリズムを開発するレベルには至っていない。このため、モデルで用いられる大気化学プロセススキームの多くは海外の知見に依存している状況にある。今後は、計算科学を専門とする数理科学分野の研究者とも緊密に連携し、日本独自のアルゴリズム開発につなげることも必要であろう。観測データの拡充

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との相乗効果により、観測とモデルのギャップを埋める方向に向かうことが期待される。
・健康・医学・生命科学
オゾンや PM2.5 など呼吸器を介して健康に悪影響を与える因子については、疫学調査を中心とした長い研究の歴史がある。近年では、肺胞での物質交換など多相・不均一系のダイナミクス、大気中で生成する有機エアロゾルや過酸化物が誘起する酸化ストレス、あるいは不溶性の固体粒子の循環器系への移行など、より物理・化学過程に踏み込んだ研究も盛んになっており、大気化学と医学・生命科学との重要な境界領域になっている。さらに、インフルエンザやコロナウイルスなど空気を媒介とした感染症に加えて、川崎病など原因が十分に特定されていない感染症に対する大気組成の関わりの探求なども今後取り組む意義がある問題である。このような研究は欧米が先行しているが、アジア特有の汚染物質発生源や気候、あるいはアジアの人種的な特性を踏まえて、疫学研究や毒性評価に新しい展開をもたらすことは重要であり、その研究の推進において大気化学研究分野のポテンシャルが発揮されることが期待される。

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３ 国内外連携の在り方(1) 国際プロジェクトとの協調
大気化学の研究では、地球規模での包括的な理解や課題の解決につなげていくために、最先端の研究成果を磨くことに加え、国際的な研究コミュニティと共有し連携していくことも等しく重要である。
この国際連携の点で大きな役割を果たしているのが、地球大気化学国際協同研究計画（IGAC: International Global Atmospheric Chemistry Project）並びに、大気化学と地球汚染に関するコミッション（iCACGP: International Commission on Atmospheric
Chemistry and Global Pollution; 発足当時は CACGP）である。IGAC 発足当初は、Scientific Steering Committee (SSC)と呼ばれる執行部は欧米の研究者が中心であったが、現在は日本や中国だけでなく、南・東南アジアの研究者が SSC に入り活躍している。
今後も、SSC への関与を通じて日本から国際的に貢献するとともに、世界の動向や趨勢を日本の研究コミュニティに伝えることも重要である。
IGAC 及び iCACGP は、定期的に国際会議を開催しており(2022 年以降は２年毎に合同開催予定)、草の根で国際連携のシーズが生まれる場、将来のリーダーを育成する場として重要な役割を果たしている。日本では、黎明期の 1994 年の富士吉田会議（参加国 27
カ国から外国人約 170 名、日本人約 90 名）、1997 年の名古屋会議（外国から約 90 名、日本人約 90 名）、成熟期の 2018 年の高松会議（45 ヶ国から 725 名）を成功させ、日本の大気化学コミュニティが世界に認知され国際交流と連携を飛躍的に高める機会となった。また、近年では、国際会議の参加者のうち約 40%が Early Career Scientists（IGAC の定義では大学院生及び学位取得後３年以内の研究者）であり、次世代の大気
化学者の育成にとっても、こうした国際会議の重要性は増している。
2022 年現在、IGAC は 10 種の Activity（表３）と６種の Working Group を推進しており、それぞれ国際共同研究のリーダーシップとキャパシティビルディングの役割を担っている。これらの定常的な活動も、国際連携を継続的に推進し、発展させる場として重要な役割を果たしている。
表３ IGAC が推進する Activity(2023 年時点)
略称
PACES
AMIGO
ACAM
CCMI
GEIA
MAP-AQ
CATCH
TOAR
ACPC
DEBITS

Activity 名称
Air Pollution in the Arctic: Climate, Environment
and Societies
Analysis of Emissions using Observations
Atmospheric Composition and the Asian Monsoon
Chemistry-Climate Model Initiative
Global Emissions Initiative
Monitoring, Analysis and Prediction of Air Quality
The Cryosphere and Atmospheric Chemistry
Tropospheric Ozone Assessment Report
Aerosols, Clouds, Precipitation and Climate
Deposition of Biogeochemically Important Trace
Species(出典)https://igacproject.org/activities

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和訳
北極の大気汚染と気候・環境・社会
大気観測からの排出量解析
大気組成とアジアモンスーン
化学気候モデリングイニシアティブ
地球規模の排出量研究イニシアティブ
大気質のモニタリング・解析・予測
寒冷圏と大気化学
対流圏オゾン評価報告書
エアロゾル・雲・降水・気候
生物地球化学的に重要な微量成分の沈着

これらが扱うトピックスは、本将来構想の各論が対象とした内容とも重なりあっており、現在日本から参画している研究者に加え、今後、若手・学生を含む広い年代層が関わっていくことで、直接的な貢献の厚みを増すべきである。
一方の Working Group は、大気化学として重要な地域にもかかわらず、当該地域における研究者コミュニティが発展途上で国際的な代表性や認知度が弱い地域について、IGAC が 2010 年に立ち上げた活動である。草の根的な研究者ネットワークを強化し、他の地域の研究者との国際的な連携を促進することを目的としており、現在、アフリカ、
北・中南米、中国、日本、モンスーンアジア、南半球を対象としたものがある。日本を対象とした Japan National Committee (http://igacproject.org/JapanNationalCommittee)は、日本学術会議の IGAC 小委員会を Working Group として位置付けたもので、国際的な「見える化」が進んだ。今後もさらに相互発展的な関係性の維持が求められる。
また、大気化学研究者が組織化されておらず、国際コミュニティとあまり繋がっていないモンスーンアジアでのワーキングループ MANGO（Monsoon Asia and Oceania Network
ing Group）に対しても、日本が果たせる役割は大きい。

図４ IGAC のビジョンダイヤグラム。
（IGAC のビジョンは、大気プロセスを完全に理解するために、すべての大気化学分野の協力とバランスを確保し、大気プロセスに関連する他の科学分野と交流し、持続可能性について政策立案者、ステークホルダー、社会と関わることである。
）(出典) https://igacproject.org/mission

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iCACGPの活動としては、前述の国際会議の準備に加えて、国際測地学・地球物理学連合（IUGG: International Union of Geodesy and Geophysics）*40 国際会議の中の大気化学
関連 IAMAS セッションの企画がある。地球システム科学の中において大気化学のポジシ
ョンを適宜見直し、陸域や海洋を含む周辺分野と広く連携していくための窓口の役割を 果 た し う る 。 一 方 、 地 球 圏 － 生 物 圏 国 際 協 同 研 究 計 画 (IGBP: International
Geosphere-Biosphere Programme)が、周辺プログラムとマージして発足した国際研究プ
ログラムであるフューチャー・アース（Future Earth）は、IGAC が Global Research
Project (GRP)*41 として属する母体であり、大気化学コミュニティが、持続可能性を軸にした社会への貢献と連携を強化する上で重要な役割を果たしうる。フューチャー・アースには、事務局長を置く日本ハブがあり、国立環境研究所や総合地球環境学研究所、
東京大学等も支援している。SDGs の 17 のゴールの内、気候変動対策やクリーンエネル
ギー等、大気化学者が果たせる役割も大きいが、そのレベルでは健康に影響する「大気質」の観点が見えにくく、大気化学コミュニティとして今後働きかけが必要である。
特に、アジアにおいては、大気汚染の健康被害や気候変動による災害が深刻化しており、大気化学研究のさらなる貢献が必要である。さらに、フューチャー・アース傘下の隣接分野である SOLAS(Surface Ocean-Lower Atmosphere Study)*42 や iLEAPS(Integrated
Land Ecosystem-Atmosphere Processes Study)*43、 GCP(Global Carbon Project)と、それ
ぞれ海洋・陸域・炭素循環の観点での連携を深め、大気化学へも新たな観点や人材を取り込むことが重要である。以上のように、地球システム科学としての進化と、持続可能な社会への貢献は、今後の大気化学研究の２つの軸として重要である（図４）。
IGAC や iCACGP 以外にも、重要な役割を果たすべき国際研究委員会、国連・国際機関の活動は多い。世界気象機関（WMO）は、リサーチ・ボードと呼ばれる仕組みを通じて
Environmental Pollution and Atmospheric Chemistry Scientific Steering Committee(SSC-EPAC)(https://community.wmo.int/governance/commission-membership/researchboard/ssc-epac)という委員会があり、大気化学に関係が深い。特に、GAW*44 (Global
Atmosphere Watch) Programme は、温室効果ガスや大気汚染物質の大気モニタリングで重要な役割を果たしており、その Scientific Advisory Group (SAG)には、Ozone、UV
Radiation、Greenhouse Gases、Aerosols、Precipitation Chemistry、Reactive Gases、
GURME（都市気象・環境）といった７つの委員会がある。気象庁が担う温室効果ガス世
界資料センター*45（World Data Centre for Greenhouse Gases: WDCGG）などのデータセン
ターやデータの品質管理への関与から、（GAW ステーション以外の）観測ステーションの維持や観測データの提供まで、広い貢献を目指すべきである。また、研究的インフ
ラストラクチャーの技術面を議論し答申する Expert Team があり、サイエンスを社会へのサービスにつなげるイニシアティブとして GAFIS(Global Air Quality Forecasting andInformation System)、IG3IS(Integrated Global Greenhouse Gas Information System)では、それぞれ大気質と健康、都市の温室効果ガス排出を対象にしている。国連環境計画（UNEP）*46 は、Climate and Clean Air Coalition (CCAC)*47、International Methane24

Emissions Observatory (IMEO)*48 といったイニシアティブを立ち上げ、SLCFs に関する研
究開発と国際的な機運の醸成を推進している。
東アジアでは、2001 年に開始された東アジア酸性雨モニタリングネットワーク（EANET）*49 が大きな役割を果たしており、酸性雨問題だけでなく、オゾン汚染、エア
ロゾル汚染、さらには、SLCFs を通じた気候変動問題への取組の点で今後さらなる役割が期待されており、日本に拠点を置くアジア大気汚染研究センター（ACAP）を通じて日本の大気化学研究者が果たせるポテンシャルは大きい。広域の大気汚染問題に関しては、ACAP が事務局を担う MICS-Asia*50(Model Inter-Comparison Study for Asia)を通じて
Task Force on Hemispheric Transport on Air Pollution (TF HTAP)*51 への貢献も重要である。
2009 年に打ち上がった GOSAT 衛星による温室効果ガス観測への取組を中心に、人工衛星による地球観測にも日本の大気化学研究者の貢献は大きい。GEO*52 (Group on Earth
Observations) 傘 下 の CEOS*53 （ 地 球 観 測 衛 星 委 員 会 ） は 、 GEOSS*54(Global Earth
Observation System of Systems)の宇宙部分を担っており、具体的なグループとして
Atmospheric Composition-Virtual Constellation (AC-VC)等がある。日本としては、2020
年に大気汚染物質観測のための静止衛星を打ち上げた韓国とも連携しつつ、GOSAT-GW の推進や新規提案ミッション{各論の長寿命気体、反応性気体を参照}を通じて、宇宙からの地球観測の点でも国際連携を深め、アジアにおけるリーダーシップを強化する余地は大きい。
気候変動問題の点でも国際的な連携は重要である。特に、2021 年の気候変動枠組み
条約（UNFCCC）*55 の締約国会議 COP26 では、パリ協定の「２℃／1.5℃目標」実現に向けて各国が 2050 年カーボンニュートラルに向けた政策目標を打ち出しており、脱炭素対策による温室効果ガス排出量とその推移の把握、そして気候変動の緩和策の１つとしての SLCFs の削減は、大気化学者が重要な役割を果たせるテーマである。この点で、IPCC への関与は重要である。国内の大気化学分野からは第５次・第６次評価報告書に執筆チームメンバー(Lead Author, Review Editor)等を輩出してきた。SLCFs に関しては、
第６次評価報告書で独立章が設けられ、また、第７次評価報告書に向けて、2023 年頃にもインベントリガイドラインの目次案が作成されることが IPCC で決定され、排出削減に向けて国際的な動きが加速している。SLCFs は、IPCC 以外にも北極評議会もEGBCM*56(Expert Group on Black Carbon and Methane ブラックカーボン*57 及びメタン専門家会合)や AMAP*58(Arctic Monitoring and Assessment Programme 北極圏監視評価プログラム)で取り組まれている。特に、北極評議会ではブラックカーボン・メタン削減のた
めに、排出量を報告したオブザーバ国は、非北極圏国であっても北極圏国（カナダ、デンマーク、フィンランド、アイスランド、ノルウェー、ロシア、スウェーデン、米国の８カ国）と対等な地位で Expert Group に参加して今後の対策につき議論に参加することができる。科学的知見の提供は、我が国の国際的立場を高めることができる場合があり、その観点で、国際法学者や政策決定者との議論も重要である。

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国際的な観測キャンペーンやモデル相互比較実験への関与もまた重要である。例えば、NASA は、Global Tropospheric Experiment (GTE)と呼ばれる大気化学の航空機観測
を世界各地で実施してきた。アジアでは、日本をベースとした PEM-West A 及び B（1991、1994 年）、TRACE-P（2001 年）があった。いずれも日本をベースに、アジア大陸から西太平洋上空への広域を観測対象にしていた。2016 年、約 20 年ぶりにアジアでの NASA による航空機観測 KORUS-AQ が韓国をベースに行われたが、これは韓国上空の比較的狭域に焦点を当て排出源からの排出と化学変質を直接観測した。また、2018 年には、ドイツ主導で台湾をベースに EMeRGe-Asia 航空機観測が行われた。今後、NASA は、KORUS-AQの後継となる ASIA-AQ を 2024 年に計画し、人工衛星や数値モデルと連携して、東・東南
アジアの超広域を対象に、排出源と化学変質を観測することを計画している。人工衛星観測の検証や、統合的な三次元的大気組成変動の把握には航空機観測は欠かせない要素であり、研究用航空機の保有に至っていない日本としては、引き続き他学会と共同で、地球観測専用の航空機保有へ向けた提案と働きかけを学術界や省庁へ継続するとともに、当面は、このような機会に地上観測や船舶観測を同期させて関与するほか、独自開発した観測機器を持ち寄って参加し実績を積むことも重要である。
以上の国際連携全般において課題となるのは、科学コミュニティがどうしても欧米中心となりがちで、かつ中国が著しく存在感を増しつつある現状において、我が国からの新知見や成熟した成果をいかに効果的に発信するかである。国際的なハイレベル
報告書が頼りにするような地域レポートのイニシアティブや、AOGS（Asia Oceania
Geosciences Society）などアジア・オセアニア地域でのリーダーシップの発揮なども有効であろう。また、カーボンニュートラルに便乗した実効性のない取組や提案が広まるようなことがないよう、専門的視点や公平中立な評価を提供し、適正なルール作りに貢献することも、我が国の研究者が担うことができる役割と考える。
(2) 国内の省庁等の関連業務と委員会
1995 年に始まった「大気化学討論会」に源流を置く「日本大気化学会」は、日本の大気化学研究者の発展と連携に貢献してきた。2006 年には、日本地球惑星科学連合（JpGU: Japan Geoscience Union）に加盟し、それまで開催してきた２つの研究集会のうちの１つである「大気化学シンポジウム」を 2007 年から JpGU 大会における「大気化学セッション」に発展的に移行し、今では連合大会の主要セッションの１つとなっている。こうした JpGU への関与は、大気化学を他分野の研究者にアピールするだけでな
く、大気化学に関連する地球科学分野との連携を強化する機能を果たしている。また、
JpGU のみならず、日本地球化学会、大気環境学会、日本気象学会、日本海洋学会等の会員を兼ねる会員も多く、研究集会やセッションを共催・後援とする場面もあり、周辺分野との連携も進んでいる。今後は、地球表層システムを構成する分野として、総合的な科学理解にいかに貢献しうるか、地球環境問題への関わりの面で社会への科学的知見の発信をいかに効果的に果たしうるか、といった点が重要である。こうした点

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で、日本大気化学会のポジショニングと強み・弱みを整理するとともに、周辺学会との相補性を意識して今後の連携に取り組むべきであろう。
先に、日本大気化学会は IGAC と関連が深い旨を述べたが、日本大気化学会の特徴は、IGAC に関連する研究者を中心にしつつ、それだけでなく WCRP の SPARC*59(Stratosphere Troposphere Processes And their Role in Climate、成層圏対流圏過程とその気候における役割)、フューチャー・アースの SOLAS や iLEAPS にも関係する研究者が会員となり、研究集会や運営に参加している点にもある。対流圏大気だけでなく、より広く、対流圏や成層圏、炭素循環と反応性物質、陸域生態系や海洋表層との物質交換・相互作用を議論するフォーラム（場）を作っている点が世界的にみてもユニークであり、10～20
年の間に変化する学問分野の趨勢や地球環境問題への社会的ニーズに伴って求められる組織やコミュニティの再編圧力に対してレジリエントな体制となっている。
現在、日本大気化学会は日本学術会議の協力学術団体であり、多様な活動に関与していくことは重要である。IGAC 小委員会は、国際対応面で日本の大気化学研究を IGAC
国際連携に結び付けるものである。大型研究計画マスタープランや未来の学術振興構想に提案された、気候環境変動の改善を健康・エネルギー・食糧など他の価値とどのように両立させるか、といった更なる課題に取り組む際には、キープレイヤーの役割を果たすべきであり、また日本学術会議の「カーボンニュートラル（ネットゼロ）に関する連絡会議」では、気候変動の物質科学に関する最新知見を、日本学術会議第三部（理学・工学）だけでなく第一部（人文・社会科学）・第二部（生命科学）へも普及すべきであろう。このような当分野の最新の動向や課題については、隔年で出版されている科学技術振興機構・研究開発戦略センターの「研究開発の俯瞰報告書

環境・エネルギー分野」の取りまとめにも反映されており、今後の横断的取組等の起点の１つとしていくべきである。
科学的知見を社会課題の解決に結び付けるために、大気化学の専門性を生かして国内の省庁等の関連業務や委員会への貢献しているものには以下のような例がある（表４）。
表４ 大気化学の専門的知見が提供されている行政関連の委員会の例
省庁・委員会等
環境省中央環境審議会・微小粒子状物質等専門委員会
経済産業省 VOC 排出削減効果の定量的評価に向けた検討等業務検討会
文部科学省・気象庁・環境省・経済産業省 IPCCAR6WG1 国内幹事会、IPCCAR6
国内連絡会
国土交通省気象庁品質評価科学活動懇談会
文部科学省地球観測推進部会

活動内容
PM2.5 及び光化学オキシダント（オゾン）の国内濃度削減、基準値達成のための方策を専門的見地から議論しており、越境大気汚染や脱炭素などの影響も加味した専門的知見を提供している。
経済産業推進の視点から、オゾンの前駆物質としての VOC 削減を、国内一律
ではなく地域性・業種別特性を加味した形で推進する方策などを検討しており、その科学的根拠等を専門的見地から議論している。
IPCCAR6 の著者チームメンバーを中心に組織され、章や WG 間の情報交換や、我が国の IPCC への貢献拡大のための議論を行っている。
気象庁が行っている WMO/GAW 全球大気監視計画に沿った GHGs、オゾン、エア
ロゾル、放射等の計測に関し、その品質向上などについて専門家の意見や科学的・技術的助言を行っている。
関係各府省や機関等が連携して地球観測を推進するための実施方針や実施計
画を策定している。

（出典）IGAC 小委員会にて作成

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その他、常設またはアドホックに開催される、環境省の大気汚染常時監視業務に関する委員会、宇宙航空研究開発機構の人工衛星観測ミッションに関する委員会等が挙げられる。
こうした活動は、地球規模の気候変動や大気汚染問題への社会的ニーズの高まりを受けて、今後さらに拡充すべきであろう。また、より柔軟な形での政策貢献や、政策貢献をリードしていくことも考えられる。例えば、環境省は、外務省経由で北極評議会の EGBCM に「ブラックカーボン／メタン排出量の年次 National Report」を提出しているが、省内所掌の都合上、複数部局が関わっているためそのプロセスは複雑であり、窓口である省庁と、正確な情報・最先端の科学的知見を有する研究者が繋がっているとは言い難い。そこで、少なくとも研究側での体制や情報を整理しておくことで、研究側からの行政支援がスムーズかつ迅速に行える。IPCC でも、第７次評価報告書に向けて SLCF インベントリの方法論を構築することが正式決定、2023 年前半に SLCF インベ
ントリガイドラインの目次案が決定されて文書作成が早速始まる見込みであるが、こうした動きに日本として遅滞なく、かつ科学的合理性を備えて政策対応するためにも、研究側で準備・検討を開始しておくことで、スムーズな行政支援が可能となり、さらには IPCC の動きを先導することにもつながる。このように、「行政・実務・研究の連携強化」に関して研究側からできることは大きい。
国レベルだけでなく、地方自治体レベルでも大気化学者が果たせる役割は大きく、都道府県や市などの環境影響評価委員会などにも貢献している。その際、人間活動に起因する温室効果ガスの排出を抑えていく「脱炭素化」も今後貢献すべきテーマである。日本政府は「2050 年のカーボンニュートラル、2030 年の温室効果ガス排出量 46%削減（2013 年比）」の削減目標を掲げ、世界的な約束事となっているが、具体的な対策や検証は局所的で、自治体レベルの対応となることも多い。温室効果ガスだけでなく、大気汚染物質についても、人為または自然起源から大気中に排出される物質を扱う大気化学は、これら物質の排出インベントリの構築に加え、大気中濃度から排出量の逆解析（逆推計）も対象としており、気候変動や大気汚染の原因物質の排出量を精緻に把握することで削減対策につなげ、これらの緩和策に貢献しうる。こうした研究開発
は、現在、亜大陸や国レベルで行われているが、今後の観測やモデル技術の向上により、都市レベルでの現状把握が可能となり、地方自治体の脱炭素化や大気汚染対策に対しても、より直接的に政策貢献できる時代が来ると思われる。
このような重要な役割にもかかわらず、大気化学に関する地球観測の長期維持や連携については課題も大きい。2004 年の「地球観測の推進戦略」以降、GEO 戦略計画に関連し、現在では 2015 年の「今後 10 年の我が国の地球観測の実施方針」に基づいて、文部科学省・気象庁・環境省等や各機関が連携した大気観測計画を構築し維持しているが、実際はオゾンゾンデ観測など、各省庁において予算削減により観測終了を余儀なくされている場面も多い。研究コミュニティとの連携強化などにより、観測終了の影
響を和らげるソフトランディングを図ることや、地球観測連携拠点の SLCFs 分野の構築など、体制の強化が望まれる。

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４ 大気化学研究開発の基盤の拡充と課題(1) 大気化学研究のプラットフォーム・資源
様々な時空間スケールにおける大気成分の動態を対象とする観測では、観測対象に応じたその場測定あるいはリモートセンシングを実施するためのプラットフォームが必要となる。これまで利用されている代表的なプラットフォームには、広域・全球の長期観測に適した人工衛星、ある領域の空間的分布の把握に適した航空機・船舶、さらには、長期監視や地表・鉛直分布の状態の観測、先端的計測機器の運用に適した地
上観測ステーションなどがある。
人工衛星による微量ガス及びエアロゾルの観測は、広域の時空間分布を把握するための強力な手法であり、大気化学における重要性はさらに高まると考えられる。その応用には、大気モデルシミュレーションにおける評価や、逆計算による発生源の推定、
データ同化による予報などがある。日本はこれまで、GOSAT シリーズ衛星の１・２号機
による CO2・メタンの衛星観測に成功しており、新たに NO2 を加えた３号機による観測ミッションが予定されている。面的に連続した、キロメートル級の解像度を持つ観測か
らは、非線形大気化学プロセスの直接評価や個別発生源の評価が期待される。また、
ADEOS/ADEOS-II 衛星に搭載された改良型大気周縁赤外分光計（ILAS/ILAS-II）によるオゾン層観測、人工衛星ではないが国際宇宙ステーションに搭載した超電導サブミリ波
放射サウンダ（JEM/SMILES）による、オゾン破壊に関わるハロゲン化学物質等の観測の実績がある。人工衛星による大気観測は、日本の大気化学研究の特徴ある取組の１つと言え、継続的な基盤の維持と強化により世界の学術コミュニティへの貢献が望まれる。米国や欧州では大気微量成分の衛星観測が継続的に進展しており、日本の研究者にとって極めて重要な観測データの基盤となっているほか、近年開始された韓国のGEMS センサによる静止衛星観測は、アジア太平洋域の大気化学研究において強力な手段となると考えられる。日本において、これら海外の衛星観測と連携した研究を推進・強化することも重要な課題である。将来の衛星観測プロジェクトにおいては、既に衛星観測の実績がある成分については、観測の時間・空間分解能の向上により、都市など局所的な発生源を持つ成分の動態を追跡するなどの発展が期待される。また、
揮発性有機化合物（VOC）*60 などの新たな微量成分の検出・定量の可能性を広げることも望まれる。地球惑星科学委員会の地球観測衛星将来構想小委員会での議論や 25 の学協会で構成される「タスクフォース会合・リモセン分科会」でのミッション公募提案を継続し、実現を図ってゆくべきである。また、日本大気化学会は、正式メンバーとなったCONSEO（衛星地球観測コンソーシアム）の場を活用し、産官学連携や社会課題解
決のためのデータ活用を推進すべきである。
航空機は、鉛直分布を含む大気成分の空間分布を把握するための優れたプラットフ
ォームであり、現在の人工衛星では捉えきれない多様な気体成分の計測や、組成・粒径など複雑な属性を持つエアロゾルの観測において強みを持つ。日本の大気化学研究における取組としては、A-FORCE 航空機観測や米国が主導した TRACE-P など海外の航空機プラットフォームを用いる観測研究などの実績がある。しかし、日本において航空

29

機を利用する観測研究を支援する体制は脆弱であり、大気化学分野を含め、地球科学分野における観測は外部資金による短期のチャーター機利用に頼る現実がある。このため、国内の研究者の航空機観測への参入は難しく、また、観測技術を蓄積し発展させる基盤は極めて脆弱である。そこで今後、支援体制を整備し航空機観測のすそ野を広げることが求められる。日本学術会議が提案する「第 24 期学術の大型研究計画に関するマスタープラン」（マスタープラン 2020）では、重点大型研究計画の１つとして「航空機観測による気候・地球システム科学研究の推進」が学術大型研究計画の中か
ら特に速やかに推進すべき計画として選定された。本計画で提案されている地球観測専用の航空機の導入が実現すれば、大気微量ガス・エアロゾルの動態・発生源の把握や陸面・海洋との相互作用や気候・気象との関連について、地上や人工衛星のプラッ
トフォームでは得られないデータの取得が大きく進むと期待される。なお、本計画では、名古屋大学宇宙地球環境研究所の飛翔体観測推進センターが共同利用・運用の中核となる形が提案されている。また、本計画に関連して、日本気象学会で「航空機観測による気候・地球システム科学システムの推進研究計画書」が報告書としてまとめられている。引き続き関係する学術機関・団体と協力し、地球観測航空機の導入に向けた検討を継続することが望まれる。
CONTRAIL (Comprehensive Observation Network for Trace gases by AIrLiner)プロジ
ェクトでは、民間定期航空機を利用した CO2 濃度連続測定が行われており、国立の研究機関が民間の事業者と連携した航空機観測も大気化学研究の強力な手段となっている。
航空機の利用に加え、ドローンなど他の飛翔体の利用においても大気化学研究における民間のプラットフォームの活用について検討する価値がある。なお、民間との連携においては、民間側の厚意に依存する側面もあるため、安定的で基盤的な観測体制の確立について留意する必要がある。東アジア域における近年の航空機観測には、米国の NASA の研究プロジェクトである KORUS-AQ において米国と韓国の研究者の連携による
朝鮮半島南部付近を対象とする航空機観測研究などがある。アジア域における国際航空機観測に対する日本からのコミットについても、強化していくことが望まれる。また、成層圏の観測においては大気球の利用が有効であり、持続的な観測体制の確立が望まれるほか、成層圏通信プラットフォーム（HAPS）の開発状況も注視すべきものである。
船舶は、空間分布を把握する重要なプラットフォームであり、設置できる観測機器の自由度は、積載量に厳しい制限のある航空機よりもはるかに大きい。観測域が海洋上に限られるが、地上観測ではカバーできない領域を観測できる重要なプラットフォームである。海洋域に特有の化学的プロセスを対象とする研究を行う上においても、船舶観測は重要である。さらに極域の大気環境の把握においても重要なプラットフォームである。これまで、学術研究船白鳳丸／新青丸・海洋地球研究船みらいなどを利用した大気化学分野の観測研究が行われており、日本の海洋大気観測の環境は比較的に恵まれていると言える。しかしながら、大気化学観測を対象とするプロジェクトは
必ずしも豊富とは言えず、大気化学分野が船舶観測を主導する余地はまだ十分にある。

30

その外、微量気体の観測において民間の船舶の利用実績があり、今後も民間の観測協
力船の活用を進めることも重要である。2026 年度の竣工へ向け現在建造中である北極域研究船では、大気組成の基礎的な成分を常時計測する計画で、海洋研究開発機構を起点とし、持ち込み機材を加えた総合的な国内・国際協同観測を推進すべきである。
また、将来の南極観測船しらせの後継船などの議論も継続することが重要である。
地上観測網は、長期モニタリングと、先端的計測機器を用いる大気プロセスを対象とする集中観測の両方にとって重要なプラットフォームである（図５）。長期モニタリ
ングのプラットフォームとしては、国立環境研究所の辺戸岬大気・エアロゾル観測ス
テーションや千葉大学が代表機関として維持する福江島大気環境観測施設、金沢大学の能登スーパーサイトなどの研究拠点の外、気象庁の全球大気監視観測所、環境省による大気汚染物質の常時監視のネットワークや、越境大気汚染・酸性雨長期モニタリングが挙げられ、今後の継続が望まれる。特に、島嶼・沿岸部においてアジア大陸からの汚染物質のアウトフローの長期観測において大気化学分野における大きな実績があり、今後の維持発展が強く望まれる。国内の施設は、例えば、韓国のスーパーサイ
トの設備・施設の充実ぶりと比較すると大きく見劣りする場合もあり、欧米研究者を招いて国際共同観測研究を行う際の障壁ともなっている。また、エアロゾルの個数濃度や粒径に関わる地上観測の体制はまだ乏しく、エアロゾルの気候影響評価などへの貢献を視野に、今後の拡充が望まれる。

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図５ 国内の地上観測サイト（赤：気象庁、青・灰色：研究コミュニティ及び研究所が維持するスーパーサイトと観測点、緑：リモートセンシング計測点。背景の塗りは衛星
TROPOMI による対流圏 NO2 カラム濃度（排出量の分布が読み取れる）、等高線はデータ同化
TCR-2 による典型的な春季の地表付近オゾン濃度分布）（出典）IGAC 小委員会にて作成

研究プラットフォームの整備は大気観測において必要であるだけでなく、大気化学の素過程を理解するための室内実験研究においても、その整備が求められる。特に、大型の反応チャンバ（反応槽）は、気体成分やエアロゾルの化学的変質を追跡する実験において強力なツールとなる。国立環境研究所にあるスモッグチャンバは、日本のチャンバ実験の中心的なプラットフォームとして多くの成果を挙げてきた。チャンバ
やそれに付随する計測装置の維持管理を個人研究者レベルで行うことは負担が過大であり、効率的とは言い難いことから、今後のプロセス研究の継続と発展に向け、大気
化学のコミュニティとして反応実験のプラットフォームの維持や発展について検討することが望まれる。特に、化学反応を追跡するチャンバの利用だけでなく、氷晶核等に関わるテーマについて、雲チャンバを用いる実験のプラットフォームを大気化学研究と結び付けることについて検討が望まれる。また、大気中の新粒子生成の課題は大気微量成分が関わりガス・エアロゾルにまたがる重要残存課題であるが、その機構に関する研究は欧州原子核研究機構（CERN）における CLOUD 実験の独走状態にある。このような海外の先端実験研究にコミットすること、また、室内実験研究を日本が主導するための独自の実験プラットフォームについて検討することも望まれる。
計算機は、大気化学分野で広く行われているモデルシミュレーションにおいて必須となる研究資源である。大気化学シミュレーションは気象・気候モデルと結合したオンラインモデルと、気象・気候モデルの計算結果を入力データとして取り込むオフラ
インモデルとに大別され、前者の場合は予報変数の数が飛躍的に増加するため CPU 資源
及びメモリ使用量が非常に増加し、後者の場合はそれらに加えて、ストレージ資源及び I/O 通信量が顕著に増加することになる。データファイルを転送する負担も大きいた
め、オンプレミスあるいはプライベートクラウドのサーバが使われることが多い。オ
ンプレミス、すなわち、使用者が管理している施設内に機器を設置して運用する形式のサーバとしては理化学研究所の富岳、海洋研究開発機構の地球シミュレータ、各機
関の大型計算機があるが、今後は、パブリッククラウドサーバや仮想サーバの利用へと選択肢が広がる可能性もある。現在は、実機から実機以外の解析手法への過渡期にあると考えることもでき、計算機性能や利用可能資源の発展に伴い、それらを活かした大気化学研究を積極的に提案・推進していくことが望まれる。現状では、大気シミ
ュレーションはベクトル型あるいはスカラー型のコンベンショナルな CPU を搭載した大型並列計算機に大きく依存している一方、昨今その技術進歩が著しい機械学習計算用の GPU を搭載した汎用機が充実するようになった。今後は、これまでのような著しい
CPU 性能の向上は難しいと考えられており、GPU を活用した効率的な並列処理による高32

速化も視野に入れる必要がある。GPU の活用においては旧来の物理化学モデル計算を
GPU 向けに移植するだけでなく、機械学習を大気化学シミュレーションに活用する手法（いわゆる代理モデリング）についても技術開発が必要となるはずである。大気化学
シミュレーションにおける目的と計算方法に応じて、今後どういった計算機資源が必要あるいは利用可能か整理することが求められる。
(2) 研究データの整備と利用
近年、学術雑誌上での論文発表時に使用したデータの公開が求められることが一般的となり、研究者間相互でデータ利用を推進する土壌が整いつつある。しかし、大気化学に関わる観測データの見える化は必ずしもシステマティックに行われているとはいえず、研究者個人による努力や模索が求められる現状にある。PANGAEA などのデータ
リポジトリが整備される中、日本からデータ公開・利用にどのように貢献するかを考える必要がある。大気化学分野では多数の変数が利用対象となる上、今後、データの高解像度化が更に進むと見込まれ、サイズの大きなデータを安定的に公開し DOI を付与できる仕組みの整備について検討することが望まれる。このため、世界資料センター（WDC）の１つである温室効果ガス世界資料センター (WDCGG)や国立極地研究所の ADS な
どの既存の取組との連携を含め、データの収集・保管・配布に関する議論を進めることが望まれる。日本での大気化学観測データ全体のポータルを整備する、あるいは一元化する取組や、大気化学分野のニーズを取り込んだ、新たな取組について検討する
ことが望まれる。これらの大気観測データの利用を推進する上で、測定手法の標準化を進めることも重要である。この点においては、先端的な計測を中心に、標準化がそぐわない観測データをどのように収集しまとめるかを検討することも求められる。
気象データの再解析データや排出インベントリは、海外の取組を中心に長くデータの共有が行われており、大気モデル研究等における重要な資源となっている。実験・
観測とモデル研究を結び付けるこれらの研究資源の維持・発展は、今後も引き続き重要となる。気象データとしては日本の気象庁、欧州中期気象予報センター（ECMWF）や米国の国立環境予測センター（NCEP）が提供する再解析データがある外、微量化学成分の情報を含むデータとしてアメリカ航空宇宙局（NASA）が提供する MERRA-2 がある。また日本においても、エアロゾル版再解析プロダクト（JRAero）や第２世代化学再解析データセット（TCR-2）の取組があり、微量成分の情報を取り入れたデータの更なる拡充が望まれる。これらの再解析の進展に伴い、微量成分の再解析データを整備し一元化する取組についても検討が望まれる。排出インベントリに関しては、日本ではアジア域の大気汚染・気候変動関連物質の排出インベントリの開発に実績があり、今後もア
ジア域のインベントリ開発や、排出削減施策の指針提供への貢献が強く期待される。
データサイエンスに対する学術分野からの投資は、今後更に大きくなっていくことが考えられる。大気化学は大きなデータを扱う学問分野の１つとはいえ、データサイ
エンスとの連携により、新しい角度からの大気化学の発展に結び付く可能性がある。

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人工知能のアプローチを用いる大気化学研究はまだ黎明期にあると考えられるが、今後の発展が大いに期待される手法である。一例として海外では、モデルの全球 OH ラジ
カル変動に深層学習を適用し、変動要因を解析する取組が報告されている。現状のデータアーカイブの仕組みをどのように整え、ビッグデータに関する基盤整備を進める
かは、機械学習などの人工知能の手法の利用を進める上で検討する必要がある。
(3) 人材育成
日本における大気化学の継続的な発展には、それを支える人材の育成に関わる課題を整理し、その改善を図ることも重要である。中等教育では、大気化学の基礎となる
化学・物理に関する学習の機会が得られる一方、大気化学が関わる気候変動・大気質のトピックスを含む地学の学習機会は、大学受験科目の関係などから、外の理科科目と比較して格段に少ないと考えられる。高校での地学教育に対する学術コミュニティ
からの支援強化や、高校地学の学習経験が乏しい学生に配慮した大学学部授業の整備
により、地球科学教育における高校・大学間の接続を整えることが望まれる。中等教
育機関においては、SDGs などを念頭に、グローバルな視点での環境問題・社会課題解決能力を備えた次世代の人材育成に力を入れており、当分野からも積極的な貢献を行うべきである。また、高等教育における大気化学の教育は、大学院における取組が主流であると考えられ、学士課程で取り上げられる機会は少ないと思われる。学部授業で扱いやすい教材の拡充など、学部教育の支援を通して、大気化学に対する学生の興
味を惹きつける取組を考える余地がある。大学院における大気化学系の研究室では、
地球環境問題などに興味を持つ、化学・物理一般のバックグラウンドを持つ学生を広く受け入れており、地球科学の専門に限らず幅広い専門性を活かすことができる学問分野であることは強みといえる。また、地球温暖化や大気汚染などで改善指標となる物質濃度のデータを取り扱い、効果的な削減策を提示するなど、社会課題の根本的な解決に直結する知識を創出しうることなどを広くアピールすることが望まれる。国立研究機関においては、研究者が連携教員などの立場で高等教育の支援を行っており、これらの研究機関の豊富な研究資源を有効に活用することで、大学における人材育成
を大幅に充実させられる可能性がある。
大気化学を学んだ学生の学位取得後の進路として、国立環境研究所などを中心に若手向けのポストの公募があり、学位を取得して間もない若手研究者を取り巻く就職状
況は悪いとは言えない。ただし、他の学術分野と同様に、パーマネントポストの獲得は容易とはいえず、任期付きのポストを続けてパーマネントポストやテニュアトラッ
クポスト（審査後にパーマネントへ移行できるポスト）への採択を目指す状況にある。
大学においては、外部資金で雇用されるポストドクトラル研究員（以下「ポスドク」という。
）に加え、若手のポストとしてテニュアトラック教員や任期付き教員のポストがあるが、多くの募集で関連分野との競合があると考えられ、大気化学分野の優秀な
若手人材の輩出が大学における大気化学教育の継続・発展の大きな鍵となる。なお、
大気化学分野に限らず日本の学術界の課題として、ポスト獲得の競争に見合う待遇や34

異なるキャリアへの再挑戦の機会が不十分で、学術研究職が若手にとって魅力的な選択肢になっていない懸念がある。また、日本の名目・実質賃金が伸び悩む中、大学や研究所を問わず、ポスドクを含む研究職の待遇が国際的な競争力を失い、海外の優秀な若手人材の呼び込みを阻害している可能性も考えられる。政府の若手支援策などにより当該分野の就業を取り巻く状況が改善していくのか、今後注視していく必要がある。
大気化学に関わる製造業や産業界との接点は多いとは言えず、より接点のある分野の取組などを参考に、計測手法開発やコンサルティング業などに繋がり得る連携を考えることは、大気化学研究の強化に資するだけでなく、多様なキャリアパスの形成や、産学の人材交流の視点からも考慮する価値がある。大気化学の専門性を有した人材を
民間や社会に輩出することは、当分野からの社会還元にも位置付けられる。地球環境のデータサイエンス利用には期待が高く、大気組成の衛星観測データの Google EarthEngineでの利用などを通じ、産業界や隣接分野の専門家にも浸透させることは、広い意
味での人材確保に結び付くだろう。男女共同参画の推進は、大気化学分野の就業における重要な課題の１つであり、日本大気化学会では運営側に立つ女性比率を積極的に高めているほか、日本大気化学会における男女共同参画・人材育成委員会では、研究集会中の保育支援や女性会員を対象とした交流企画を実施するとともに、国内外の次世代を担う若手人材への積極的な支援や働きかけを行っている。
大気化学は地球全体の大気を対象とし、地球温暖化などの人類共通の課題を扱う学
問分野であることから、海外の研究者と研究対象を共有し、国際的な交流に結び付けやすい分野だと考えられる。この利点を活かし、人材交流に基づく国際的な人材育成を進める余地がある。日本の大気化学研究の推進のためだけでなく、国内の若手研究者を育成する機会としても、国際共同研究の積極的な展開が望まれる。また、海外の若手研究者の育成に貢献していくことも、世界の中の日本の学術コミュニティとしての重要な務めである。2018 年に高松で開催された iCACGP-IGAC 2018 国際会議における若手向けのショートコースの取組など、海外の学生・若手研究者を対象とするスクール等の取組を参考に、国内の大気化学コミュニティへも波及させるべきである。国内の共同利用研究所などが主導して海外の若手を招くなどの取組により、将来の国際交流に繋げていくことが期待される。

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＜用語の解説＞*1 温室効果気体（GHGs）：地球が黒体として放射する赤外線を吸収して再び放射する性質をもつことで、大気中濃度の増加が地球温暖化に寄与する気体の総称。二酸化炭素・メタ
ン・一酸化二窒素、ハロカーボン類、オゾンなどが含まれる。Greenhouse Gases の略。
*2 短寿命気候強制因子(SLCFs): およそ 20 年以下の大気中寿命（滞在時間）をもつガス成
分・粒子のことで、直接的あるいは間接的に（化学反応を経て）地球の放射収支に影響を与える物質のこと。メタン、ハロゲン化合物、オゾン、窒素酸化物、二酸化硫黄、一酸化炭素、揮発性有機化合物、アンモニア、エアロゾル粒子では、ブラックカーボン、有機エ
アロゾル、硝酸・硫酸・アンモニウム塩、鉱物ダスト、海塩粒子などを指し、ほぼすべての大気汚染物質類が含まれる。SLCFs は Short-lived Climate Forcers の略。
*3 PM2.5：2.5μm 以下のサイズの空気中のエアロゾル粒子のことで、微小粒子状物質とも呼ばれる。気道の奥にまで入り込みやすいために、呼吸器疾患などの健康被害を引き起こす。主な化学成分としては、硫酸塩、アンモニウム塩、有機物、ブラックカーボンなど。
*4 オゾン：成層圏オゾン、対流圏オゾンのように、大気中の存在高度で区別されて呼ばれる。成層圏オゾンはオゾン層としても知られ、有害な紫外線が地表に降り注ぐことを防ぐ役割をもつ。対流圏オゾンは、光化学オキシダントの主成分であり、人間の健康影響だ
けでなく森林の光合成機能や農作物の収量の低下をもたらす大気汚染物質である。また同時に、赤外線等を吸収するため第３の温室効果ガスとして地球温暖化に寄与している。
*5 地球大気化学国際協同研究計画(International Global Atmospheric Chemistry:IGAC)：IUGG-IAMAS(*40 参照)傘下の iCACGP と、FE(*6 参照)を母体とする、地球大気化学に関する
グローバル研究プロジェクト(GRP)。
*6 大気化学と地球汚染に関するコミッション(International Commission on Atmospheric
Chemistry and Global Pollution:iCACGP)：IUGG-IAMAS 傘下のコミッションの１つ。以前は
CACGP と呼ばれていた。
*7 フューチャー・アース(Future Earth:FE)：持続可能な社会への転換をめざす、地球環境研究・サステイナビリティ科学の国際的研究プラットフォーム。旧地球圏・生物圏国際協同研究計画（International Geosphere-Biosphere Programme: IGBP）、地球環境変化の人
間 的 側 面 国 際 研 究 計 画 （ International Human Dimension Programme on Global
Environmental Change: IHDP）、生物多様性科学国際協同計画（International Programme on
Biodiversity Science: DIVERSITAS）が合流して 2013 年に発足。

36

*8 エアロゾル：大気中に浮遊する液体または固体の粒子と周囲の気体の混合体のこと。
IPCC 報告書などでは、その粒子（エアロゾル粒子）のことを指す場合もある。PM2.5 はエア
ロゾル粒子の一部である。
*9 オゾン層破壊物質（ODSs）：クロロフルオロカーボン、四塩化炭素、1,1,1-トリクロロ
エタンや代替フロン類、ハロン、塩化メチル、臭化メチル、極短寿命ガスなど、光化学反応を経て成層圏オゾン破壊に寄与する物質の総称。Ozone-Depleting Substances の略。
*10 自然の巧妙な酸化能：対流圏大気中にはごく少量(1 pptv(体積混合比１兆分の１)以下)、反応性が極めて高い OH ラジカルが存在し、メタン・窒素酸化物・一酸化炭素・二酸
化硫黄など、多くの成分と反応して酸化・除去を開始し、それぞれの物質の大気中寿命を決定づけている。他に、NO3 ラジカルなども存在するが、主に、OH ラジカルが酸化能を支配していると考えられている。その大気中の濃度は長期にわたり自然システムの中でほぼ一定に保たれ、また人間活動による摂動が加わっても変化は±10%以内に収まっていると考えられ、大気化学反応メカニズムがもつ巧妙な側面と捉えられる。
*11 地球システム：地球を構成する大気圏、水圏、固体地球圏、生物圏（サブシステムと呼ぶ）や、それらの間の相互作用などを含めて統合的に扱い、組織化された複雑系としての地球の全体的な振る舞いを明らかにしようとする捉え方。地球統合システムとも呼ばれる。
*12 学際：学問の一専門領域と、隣接する領域との間を指す。異なる学問分野が横断的に協業して研究する活動を学際研究と呼ぶ。
*13 超学際連携：科学各分野の協力である学際を超えた概念で、学術と社会の間の垣根をこえて、社会のさまざまなステークホルダー（利害関係者）が連携して取り組む活動。
*14 OH ラジカル：メタンや多くの大気汚染物質を分解させる大気中の超微量物質。オゾンや二次的なエアロゾル粒子の生成にも深く関与する。その場の大気中の OH ラジカル濃度の計測は可能となったが、時空間変動が大きく、全球的な存在量や分布などは直接観測か
らは情報が得られておらず、大気化学研究の心臓部でありながら、ブラックボックスとなっており、今後の研究が必要である。酸化能(*10)の記述も参照。
*15 WCRP（World Climate Research Programme、世界気候研究計画）：世界気象機関（WMO）、
国際学術会議（ISC）及び政府間海洋学委員会（IOC）のもとで行われている、気候変動予測及び人間活動が気候に及ぼす影響の研究を行うプログラム。
*16 含多酸素有機化合物 HOMs：大気中に存在する有機過酸化ラジカル RO2 の自動酸化反応

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の繰り返しによって、分子内にヒドロペルオキシド基-OOH が複数個存在するようになった物質のことで、エアロゾル粒子の生成、特に、新粒子の成長に寄与していると考えられている。
*17 バイオ粒子：生物起源一次粒子のことで、花粉や胞子、真菌、細菌からウイルスなどの総称。生死を問わず、破片や滲出物なども含む。バイオエアロゾル粒子とも呼ばれる。
*18 データ同化：シミュレーションを実際の観測データとつきあわせ、シミュレーションの軌道を修正して「確からしさ」を高める手法。気象だけでなく化学物質などにも応用範囲が広がっている。
*19 多相化学： 気相・液相・固相やその界面など、複数の相の存在により引き起こされる
化学プロセスのこと。
*20 フィードバック：地球システムのある変化（例えば地球温暖化）が、それによって引き起こされる、システム内の別の変化によって強められたり弱められたりすること。
*21 Global Carbon Project（GCP）: 世界の温室効果ガス排出量とその原因を定量化することを目的とした組織で、CO2, メタン、N2O の収支評価を定期的に報告している。フュー
チャー・アースのグローバル研究プロジェクトの１つであり、WCRP の研究パートナーである。
*22 不均一反応：２種の相の共存下で進む反応のこと。大気化学では特に、気相とエアロ
ゾル・雲粒子の境界、あるいは気相と地表面・海表面・雪氷面の境界で起こる反応のことを指すことが多い。
*23 二次生成エアロゾル：ガスを原料とし、大気中の化学反応や熱力学的平衡によって二次的に生成するエアロゾル粒子のこと。有機物や硝酸塩・硫酸塩・アンモニウム塩の生成が代表例。
*24 界面：気液・固液界面など、物質の密度分布のミクロな偏りなどの影響で、大気化学的視点でも特有の反応が起こる場のこと。
*25 HFC 類: ハイドロフルオロカーボン類。代替フロンの一種で、塩素原子を含まないた
めオゾン層を破壊しないが、強力な温室効果を持つ。
*26 残余カーボンバジェット：カーボンバジェットは、地球温暖化による気温上昇をある
目標水準（1.5℃など）までに抑えようとする場合に、許容される CO2 の累積排出量（過去38

と今後）の上限のこと。残余カーボンバジェットは、そのうち今後に許容される上限値のこと。
*27 惑星の許容限界：プラネタリー・バウンダリーとも呼ばれ、人類が生存できる安全な活動領域と限界点を、９つの指標プロセスについて表現したもの。生物地球化学的循環（リン・窒素）についてはすでに限界を超えているとされている。成層圏オゾン層破壊、
大気エアロゾル負荷、気候変動なども指標プロセスとなっている。
*28 窒素酸化物：一酸化窒素(NO)、二酸化窒素(NO2)から成る NOx のこと。
*29 DPSIR：Driver（根本原因）-Pressure（負荷）-State（状態）-Impact（影響）Response（対策や対応）の頭文字をとったもので、環境問題一般に適用される、因果と対処のフレームワーク。欧州環境機構により 1999 年に構築され、広まった。
*30 ESG（環境・社会・ガバナンス）活動：環境や社会、ガバナンスに対する企業取組のこと。持続可能な未来社会への貢献度が、業績や財務状況と合わせて企業の評価に重要となっており、CO2 排出量削減や大気汚染軽減なども指標となる。
*31 TCFD(気候関連財務情報開示タスクフォース)報告書：金融安定理事会（FSB）により設置された気候関連財務情報開示タスクフォース（TCFD）が推奨する年次の財務報告書で、財務に影響のある気候関連情報（気候変動のリスクと機会）を開示したもののこと。脱炭素を目指す社会の仕組みの一環と捉えられる。環境省も賛同し、民間の取組をサポートしている。
*32 劣決定問題：得られる計測データ数 m に対して、未知パラメータ n が多く、連立方程式の逆問題で一意に解が得られない問題のこと。
*33 同位体情報の高度な利用：例えば、ある分子がもつ２種の起源の寄与割合を調べたい
場合に、２種の起源が異なる固有の同位体組成をもっていれば、同分子の同位体比を計測すれば、劣決定問題は解決し、求めたい起源寄与割合の情報が得られる（同位体により化学的挙動は変化しないとする）。
*34 CMIP 結合モデル相互比較：IPCC 報告書での気候シミュレーションのアンサンブル評価のために WCRP がコーディネートし、世界の数十のグループが協調して取り組む、大規模な相互比較モデル実験のこと。全球気候モデルに生態系・物質循環を結合した地球システ
ムモデルも参加する。IPCC AR6 用の CMIP6 では、21 種のモデル相互比較実験(MIP)が公式選定された。CO2 を扱う MIP に加え、大気化学やエアロゾルに焦点を当てた AerChemMIP なども含まれる。

39

*35 地球システムモデル：大気・海洋・陸域における物理現象を中心に取り扱う気候モデルを核とし、炭素や微量成分の地球表層物質循環や生態系を統合したモデルのこと。
*36 生物起源揮発性有機化合物 BVOC 類：陸上や海洋の生態系から大気へ放出される、揮発性有機ガスの総称。炭素数 5, 10 の炭化水素であるイソプレンやモノテルペン類が代表例。Biogenic Volatile Organic Compounds の略。
*37 排出インベントリ：大気汚染物質や温室効果ガスが、地域や国・自治体などの単位で、どのような経済活動部門から、あるいは自然界のメカニズムによって、大気中へ排出（放出）されているか、社会経済統計情報等をもとに集計されたもの。大気化学輸送モデルの重要な入力データとなる。
*38 費用対便益の評価：地球温暖化や大気汚染の対策の優先順位や有効性を調べるために、対策ごとに、緩和されるダメージコストや他の経済的便益と、対策に要する費用との比により評価すること。
*39 当分野の全球衛星観測：例えば、大気汚染ガスである二酸化窒素(NO2)の TROPOMI セン
サによる衛星観測では全球を毎日 5.5×3.5km の解像度で計測している。新型コロナの蔓延防止のためのロックダウンにより経済活動が低下(運輸部門等)した際には、どの地域で影響が出ているかが、こうした衛星画像から一目瞭然となり、大気組成の衛星観測の有効性が浮き彫りとなった。
例：

https://www.esa.int/Applications/Observing_the_Earth/Copernicus/Sentinel-

5P/COVID-19_nitrogen_dioxide_over_China*40 国 際 測 地 学 ・ 地 球 物 理 学 連 合 （ IUGG: International Union of Geodesy andGeophysics）：IUGG は国際学術会議（ISC）の加盟団体の１つであり、下部組織として国際
気象学・大気科学協会（International Association of Meteorology and Atmospheric
Sciences, IAMAS）が含まれる。
*41 Global Research Project (GRP): フューチャー・アース傘下の、IGAC を含む 19 のプ
ロジェクトのこと。
*42 SOLAS(Surface Ocean-Lower Atmosphere Study): 海洋・大気間の物質相互作用研究計
画のことで、IGAC と同様にフューチャー・アース傘下のグローバル研究プロジェクトの 1つである。
*43 iLEAPS(Integrated Land Ecosystem-Atmosphere Processes Study)：統合陸域生態系―

40

大気プロセス研究計画のことで、IGAC と同様にフューチャー・アース傘下のグローバル
研究プロジェクトの１つである。
*44 GAW (Global Atmosphere Watch) Programme：世界気象機関 WMO が各国気象機関や研究機関の協力を得て実施している、大気化学・地球環境に関する地球規模の観測プログラム。
*45 温室効果ガス世界資料センター（World Data Centre for Greenhouse Gases: WDCGG）：
世界気象機関(WMO)の全球大気監視(GAW)計画の下に設立された世界資料センター(WDC)の１つで、気象庁において運営されている。大気や海洋で観測された温室効果ガス(CO2, CH4,
（気象庁ウェ
CFCs, N2O など) と関連するガス(CO)のデータを収集・保管・配布している。
ブページ https://gaw.kishou.go.jp/jp より）*46 国連環境計画（United Nations Environment Programme:UNEP）：環境分野における国連の主要な機関。国連システム内にあって持続可能な開発の取組の中で環境に関連した活動を進めている。
*47 Climate and Clean Air Coalition (CCAC)：UNEP 等が 2012 年に発足させた、気候と大気浄化の国際パートナーシップ。
*48 International Methane Emissions Observatory (IMEO)：2021 年に G20 サミットで発足した、UNEP 傘下のメタン排出の国際観測所のこと。研究レベルの観測データ、Methane
Alert and Response System (MARS)からの衛星データ、産業界の報告書、国別の排出イン
ベントリの間の整合性を図ることを目的としている。
*49 東アジア酸性雨モニタリングネットワーク（the Acid Deposition Monitoring Network
in East Asia:EANET）：2001 年に本格稼働した、東アジア地域における酸性雨の現状の把握やその影響の解明に向けた地域協力の体制を構築することを目的としたネットワークで、北東・東南アジアの 13 か国が参加する。日本環境衛生センター・アジア大気汚染研究センター（新潟）が EANET の活動の技術的拠点であるネットワーク・センターに指定されている。
*50 MICS-Asia (Model Inter-Comparison Study for Asia):アジアの大気環境に関する科学的理解を深めるとともに、政策検討のための科学的共通認識を構築することを目的とし、大気質モデル・化学気候モデルの精度向上を目指しているプロジェクト。
https://www.acap.asia/research-main/mics-asia/*51 Task Force on Hemispheric Transport on Air Pollution (TF HTAP): 国際連合欧州経済委員会（UNECE）の長距離越境大気汚染条約(LRTAP)のための、大気汚染の半球規模移動41

に関するタスクフォースのこと。最近では HTAP_v3 排出インベントリモザイクの作成や大気化学輸送モデルシミュレーションの相互比較などに取り組んでいる。
https://htap.org/*52 GEO (Group on Earth Observations)： 地球観測に関する政府間会合で、100 以上の各
国政府と国際機関の任意のパートナーシップ。GEOSS(*53)も参照のこと。
*53 CEOS（Committee on Earth Observation Satellites、地球観測衛星委員会）：各国の宇
宙関連機関等が集まり、地球観測に関する標準、国際的な情報インフラ、将来的な開発や協力に関わる構想を議論する委員会。
*54 GEOSS (Global Earth Observation System of Systems)：地球観測に関する政府間会合（GEO）参加国・機関のボランタリーな貢献による、環境分野における国際条約義務の実施を含む、社会における情報に基づく意志決定を支援する調整され統合された地球観測及び情報システムのネットワークのこと。
（ https://www.mext.go.jp/b_menu/shingi/gijyutu/gijyutu2/035/shiryo/attach/1236367.h
tm より）*55 気 候 変 動 枠 組 み 条 約 （ United Nations Framework Convention on Climate
Change:UNFCCC）：1994 年に発効した、地球温暖化問題に関する国際的な枠組みを設定した環境条約のこと。締約国会議は COP と呼ばれ、2022 年には COP27 が開かれた。IPCC の評価
報告書などをもとに、国際的な取り決めを決定する場となる。
*56 EGBCM (Expert Group on Black Carbon and Methane)：北極評議会のもとに設置された
ブラックカーボン及びメタン専門家会合のことで、2015 年に採択した「強化されたブラック カーボンとメタンの排出削減: 北極評議会の行動枠組み」の実施を支援している。
隔年で進捗状況と推奨事項の概要を整理しレポートを発出している。
*57 ブラックカーボン：エアロゾル粒子に含まれる「すす」粒子のことで、大気中で太陽光を吸収し、雪氷表面に沈着して光反射率を弱めることによって、地球温暖化に寄与する物質。
*58 AMAP (Arctic Monitoring and Assessment Programme 北極圏監視評価プログラム)：北極評議会の６つの分野別作業部会の１つ。1991 年に設立され、北極域の汚染や気候変化の問題について監視を行い、その状態を評価する報告書を発表している。
https://www.amap.no/*59 SPARC (Stratosphere -Troposphere Processes And their Role in Climate、成層圏対42

流圏過程とその気候における役割):WCRPのコアプロジェクトの１つで、気候形成・変動における成層圏・対流圏及びその間の相互作用の役割解明を主眼においている。
*60 揮発性有機化合物（VOC）：人間活動や自然界から大気へ排出（放出）される、ガス状の有機化合物の総称。生物起源の VOC は BVOC と呼ばれる(*36 参照)。近年では BVOC として主要なイソプレン(C5H8)の人工衛星観測も直接的に実現され、大気化学研究のブレーク
スルーの１つとなっている。

43

＜参考資料＞
別表 1-1. 長寿命気体テーマでのサマリー表 （出典）「大気化学の将来構想 2022-32」各論、https://jpsac.org/sp1/
1.究極のゴールは何 ・GHG や ODS の大気中濃度の変動要因を放出源や消失・吸収源の観点から定量的に理解し、循環メカニズムの理解にもとづいて正確なか。
将来予測を可能とすること
・パリ協定やモントリオール議定書にもとづく国際社会の取組に対し、対象気体の放出起源や分布の情報を正確に提供し、実効的な排出削減策の立案に貢献すること
2.この 10 年での世界 ・継続的に発展してきた大気観測、排出インベントリ、大気化学輸送モデル、陸域生態系モデルなどを活用し、トップダウン法とボト的な動向や日本での ムアップ法の統合比較解析が可能になり、そのための国際プロジェクトが組織されて日本の研究者も多く参加してきた研究の強み
・日本の GHG 観測衛星である GOSAT/TANSO-FTS による CO2 や CH4 のカラム平均濃度のデータ処理・利用研究が大きく進展し、後続の国内
外の衛星観測データも利用可能となって、衛星観測データを利用した地表面フラックスの推定研究も進展した
・パリ協定の発効を受け、GHG の人為排出量を地域・都市域スケールで把握するための観測・モデル研究が盛んに行われている・GHG や ODS の放出源としてアジア地域の重要性が高まるなか、アジア地域の放出源変動を高感度に検出できる日本の観測データの価値は高く、継続的で高品質なデータ提供が求められている・日本国内の観測では、地上のみならず、大気球、航空機、船舶など、独自の観測プラットフォームが開発・維持されるとともに、
GHG の循環解析に有効な関連トレーサーの観測も独自の技術開発にもとづいた成果が報告されている
・大気化学輸送モデルや陸域生態系モデルが日本の複数の研究グループで独自に開発され、世界的にも高い認知度を得ている
3.現在の重要なギャ ・全球スケールでは大陸内陸部や熱帯地域の観測データが依然として不足しており、地域・都市域スケールではさらに高密度の観測デップータが期待されているが、高精度観測の維持や解析システムの整備、新たな観測の展開などには技術的・コスト的な課題が大きい
・多様なプラットフォームによる観測データが飛躍的に増加しているが、統一的なデータの質の担保やデータを最大限活用するためのモデルの高度化など、多様なデータを地表面フラックスの逆解析に十分に活用するための課題がある
4.それらを踏まえ、 ・パリ協定やモントリオール議定書が機能しているかをどのように評価するか？どのような時空間密度・測定精度・観測プラットフォ
今後 10 年の研究をド ームの観測データが必要なのか？多様な観測データを活用するためのモデル解析システムをどのように構築すべきか？
・気候変動、海洋酸性化、オゾン層破壊・回復などに伴って、海洋と陸域生態系の GHG と ODS の放出源・吸収源、大気化学反応はどのライブする keyquestion or 作業仮 ように変化するか？特に劇的な変動が起こりうる北極圏の湿地、永久凍土、森林火災がどのような影響を受けるのか？
説
5.主な連携相手
GCP、 RECCAP、 NOAA、 AGAGE、 IGAC44

別表 1-2. 反応性気体テーマでのサマリー表 （出典）「大気化学の将来構想 2022-32」各論、https://jpsac.org/sp1/
1.究極のゴールは何 ・光化学反応・大気輸送・沈着等の諸プロセスを方程式で表現でき、排出量や境界条件が与えられれば、大気微量ガス成分群の濃度時か。
間発展や収支を将来予測できること。各プロセスの役割を定量的に理解できること。
・濃度変動の原因を排出量変化に結び付けて把握でき、フィードバックを含め各成分による短寿命気候強制因子（SLCFs）としての気候変動への寄与や健康影響を定量化でき、緩和策を提案できること。
・物理および化学等の法則に基づき、精度のよい化学天気予報を社会に発信できること。
2.この 10 年での世界 ・世界的に、衛星観測や高精度現場観測・標準化が進展し、大気成分濃度情報の時空間的なカバレッジが大幅に向上し、観測と数値モ的な動向や日本での デルの統合化が進んだ。
研究の強み
・日本の強みとしては、東アジア広域オゾン・PM2.5 大気汚染の原因把握、OH ラジカル反応性や不均一反応取り込み係数の評価、同位体などからのプロセス知見、複数の地球システムモデル開発、大気化学輸送モデルとデータ同化の進展、GOSAT 等で培った衛星観測解析
技術、排出インベントリの高度化がある。
3.現在の重要なギャ ・大気化学の心臓部となる OH ラジカル反応系の理解不足
ップ
・オゾン化学の非線形性と生成速度制限因子の空間分布の理解不足
・大気組成変化と排出との因果関係定量化、排出インベントリ/削減施策の迅速評価が不十分
・向上した衛星観測でも高度分布情報（成層圏含む）、日変化情報が得られない・突発事象予測のための早期検出観測情報の不足
4.それらを踏まえ、 ・OH 反応系の理解不足は亜硝酸、 ハロゲン類、不均一反応、揮発性有機化合物などで解消し、全球 OH 量推定における方法間のギャッ
今後 10 年の研究をド プ(半球間勾配、 トレンド）は埋まるか？
・キロメートル級の水平分解能を備え、連続的な面分布を計測できる衛星観測システムや温室効果気体(GHG)-大気質(AQ)の統合解析
ライブする keyquestion or 作業仮 は、オゾン化学の非線形性・生成制限因子の把握や、重要な排出源の評価を格段に進展させるか？
・地球温暖化による各物質へのフィードバック等の理解も向上させて、脱温暖化などの意思決定に科学エビデンスを与えられるか？
説
・数値モデルへのデータ同化の対象に、アンモニア、 VOC などを NOx 等に加え総合化すると、オゾン、 PM2.5 予測等が向上するか（気候変動・健康問題に加えて食糧問題へも知見を提供してゆけるか）？
・大気化学と気象・地球システムとの相互作用の理解向上や、鍵となる観測情報の取り込みにより、化学天気予報・地球システム将来予測だけでなく、気象の現業数値予報モデルが向上でき、社会に有益な情報を与えられるか？
5.主な連携相手

IGAC、 iCACGP、 COSPAR、 CEOS、 SPARC45

別表 1-3. 物理化学テーマでのサマリー表 （出典）「大気化学の将来構想 2022-32」各論、https://jpsac.org/sp1/
1.究極のゴールは何 ・大気中で起こるすべての物理化学過程の理解。
か。
・分子レベルの不均一性が与える溶媒効果や界面の特殊性を考慮した反応速度定数・取り込み係数・光学定数の導出。
・上記のデータをもとに、大気中で起こるすべて物理化学過程（エアロゾルに関しては、化学組成・揮発性分布・吸湿性・光学特性）を計算によって再現・予測可能。
2.この 10 年での世界 ・世界的に、エアロゾルの生成につながる気相反応の理解が進んだ。
的な動向や日本での ・界面を含む多相反応の重要性が認識されるようになった。
研究の強み
・界面の性質を明らかにする実験装置や理論計算が発達した。
・日本では、物理化学をベースとしたオリジナルの研究成果が出ている。
・アジアの新興国の台頭と日本の地理的なメリット（共同研究や人材交流）。
3.現在の重要なギャ ・室内実験（シンプルな系かつ高濃度）と実大気（複雑な系かつ低濃度）のギャップ。
ップ
・最終生成物の生成メカニズムを確定するための中間体の検出。
・エアロゾル成分の中で、どれだけの割合のものを分析でき、また正しく定量できているか。
・エアロゾルと雲の相互作用の理解が不十分。
・大気との間で物質移動がある海洋のマイクロレイヤーや氷雪が関与する反応が与える影響評価が不十分。
・界面現象は定性的にしか扱えず、定量化できていない（例えば界面における反応速度定数の非線形的増大）。
4.それらを踏まえ、 ・計測機器の高感度化・多成分同時高時間分解能計測装置の精度の向上ができるか？
今後 10 年の研究をド ・酸化過程におけるモノマー・ダイマーの生成機構（特に HOM）や粒子相での化学反応過程を正しく理解できるか？
・二次生成エアロゾルの生成収率は、鍵と考えられる要因（酸化剤・気温・湿度・既存粒子の量や性状）でどう（シンプルに）整理でライブする keyquestion or 作業仮 きるか？他に見落としている要因はあるか？
・エアロゾルの化学的変質過程を microscopic に捉えられないか？（具体例：光ピンセットで大気中のエアロゾルを捕捉、そのまま数説
日キープして分光(Raman、 IR)測定。日中の OH 酸化、夜間の NO3 酸化による成分変化の証拠が得られないか？）・界面特有の現象の把握
・不均一性（複雑さ）・界面現象の定量化に向けたブレークスルーは何か？
5.主な連携相手
IGAC・分子科学会・有機合成化学46

別表 1-4. 大気陸域統合テーマでのサマリー表 （出典）「大気化学の将来構想 2022-32」各論、https://jpsac.org/sp1/
1.究極のゴールは何 ・長寿命気体、特に温室効果ガスの動態・交換量をマルチスケールで短期～長期にわたり高精度に把握する。交換の変化のメカニズムか。
を解明し、地球環境変動に伴う収支を定量的に予測することで影響評価、適応・緩和策の立案に貢献する。
・大気物質の沈着・交換プロセスの理解を深め、現象をモデル化し、化学輸送モデルの予測精度向上へと繋げる。
・BVOC の放出機構やそれに及ぼす要因を、分子・細胞・組織・個体・群落の各レベルで明らかにし、BVOC が介在する大気質や気候への影響を解明する。
・大気エアロゾルの収支に対する陸域生態系の影響を定量的に把握し、その将来予測を可能とする。また、これをエアロゾルの気候影
響や気候と植生の関係から理解する。
2.この 10 年での世界 ・地上・衛星による観測データ量の飛躍的な増大や温室効果ガスの統合解析の実施。日本は高精度の大気観測データや、大気輸送・地的な動向や日本での 上物質循環モデルによる収支推定で貢献。iLEAPS が実施され、国内でも大気-陸域間の物質交換に関する学際的な研究が活性化した。
研究の強み
・今世紀に入り、新技術による様々な化学成分・沈着表面に対するフラックス観測が行われ、モデルの検証・比較が行われた。沈着速
度の不確実性が大きい成分・表面などが明らかになった。
・植物間コミュニケーション、放出の環境応答等の分子～生態学レベルの研究や、リアルタイム測定装置の開発・普及が進展。日本で土地改変・都市緑地に関する BVOC 研究が進展した。
・自動酸化による高次に酸化された有機分子（HOMs）の生成など、生物起源二次有機エアロゾル（BSOA）の生成機構の理解が向上。分
子トレーサー分析や蛍光測定に基づくバイオエアロゾル研究に進展。日本では BSOA に関わる室内実験・野外観測での貢献。
3.現在の重要なギャ ・温室効果ガスに関して、モデル相互比較の結果に乖離が大きい。排出インベントリにも深刻な不確実性。予測困難なイベントに伴うップ
変動を把握するためのモニタリング体制の拡充が必要。
・沈着速度の理論・観測値との不一致、上向きの放出現象を再現できない点、越境大気汚染対策のための輸送・沈着シミュレーションの精緻化への貢献。
・BVOC の放出量・濃度の測定や、それらの推定の手段となる衛星観測手法の進展、安価な分析手法の開発が必要。測定装置が高価であり、若手研究者が容易に取り組める分野でない。
・BSOA の生成量・特性の把握と大気モデルによる表現に課題。バイオエアロゾルの測定手法が十分に確立されていない。BSOA 観測に利用できるリソースが活用されていない。
・大気・陸域生態系の物質循環とその変化が人間社会に与える影響を理解する上で、BVOC やエアロゾルに関する学術的知見が不足しており、それらの知見を社会実装に結びつける取り組みが乏しい。
4.それらを踏まえ、 ・CO2 施肥効果の長期的な減衰の有無、将来の森林破壊・火災の炭素収支への影響、大気汚染物質が温室効果ガス交換に与える影響。
今後 10 年の研究をド 観測・モデル手法を高度化し、全球的な収支の整合的な説明が求められる。パリ協定の GST に向けた科学的データ提供のための取り組みが必要。
ライブする keyquestion or 作業仮 ・Asia-Flux などと連携した、特に森林をターゲットとするフラックス観測に基づく戦略的な観測による高精度データセットの取得
説
が、プロセスの理解の深化とモデル予測精度の向上をもたらす。
・BVOC の新規測定・分析手法の開発と分析装置の低価格化。大気化学・生態学・植物生理生態学など分野横断組織の編成とプロジェク
トの立ち上げによる新規研究者の参入環境の整備。
・BSOA 生成プロセスの理解を深化させ生成量・特性を説明する。BSOA・バイオエアロゾルの生成が気候プロセスもたらす影響を量的に把握し、植生に対するフィードバック機構の有無・程度を明らかにする。
・分野間（例えば CO2、GPP、BVOC、BSOA）にまたがる相互作用（例えば窒素沈着による GPP 促進と CO2 固定）を網羅的に把握すること
で、未発見の過程の解明や物質収支の定量性の向上につながる。
・陸域生態系が関わる全有機物の動態について、人間活動の影響を含めて定量予測性を高める。
・地球表層システムの統合的理解を目指す大気・陸域生態系研究を進め、また、それに基づき、同テーマの社会実装を推進する。
5.主な連携相手
IGAC、 GCP、 iLEAPS、 FLUXNET、 iCACGP など。

47

別表 1-5. 大気海洋統合テーマでのサマリー表 （出典）「大気化学の将来構想 2022-32」各論、https://jpsac.org/sp1/
1.究極のゴールは何 ・人類は地球規模での大気汚染や温暖化を引き起こし、人新世と呼ばれる時代に突入した。それらの人為的な地球環境変化が大気化か。
学・陸域海洋生態系相互作用へ与える影響およびその影響による気候フィードバックを本質的に理解し、統合的に評価・予測することは重要である。従って、観測・実験・数値モデル研究を融合し、人新世における「大気微量成分と海洋生物活動の相互作用による気候
影響と海洋生態系へ与える影響およびその気候フィードバックを明らかにすること」が究極のゴールとなる。
2.この 10 年での世界 ・海洋生物－大気エアロゾルの化学・物理過程－雲凝結核能・氷晶核能への影響に関する統合的な研究が国内外で進んだ。
的な動向や日本での ・国内では北太平洋を中心として船舶による大気化学観測データが蓄積された。
研究の強み
・有機物・鉄・反応性窒素の大気－海洋間収支に関する分野横断の観測・モデルの統合研究体制が構築された。
・同位体を用いた解析や蛍光法を用いた成分解析など先端的な計測/分析による洋上観測により海洋大気エアゾロル組成の新たな情報が蓄積された。
・北太平洋亜寒帯において、海洋内部の鉄の分布や循環に関する知見が蓄積された。
・鉱物起源鉄に加えて燃焼起源鉄を新たに考慮することで、大気モデルによるエアロゾル中鉄濃度および鉄溶解率の観測再現性が向上
し、燃焼起源鉄は鉱物起源鉄より効率的に栄養塩施肥効果に働くことが海洋モデルから示唆された。
3.現在の重要なギャ ・表層海水から大気への有機物の供給過程・量と、その雲凝結核能・氷晶核形成能、雲降水過程への影響に関する気象・気候システム
ップ
としての総合的な理解が不十分である。
・各海域において海洋生態系に影響を与える大気成分の供給量および起源に関する理解が未だ不十分である。
・北極海・北太平洋・インド太平洋・南太洋において、大気・海洋パラメータを同期させた統合的な船上観測やメソコスム等の現場実
験による検証データが少ない。
・海洋-大気境界層での有機物と栄養塩の相互作用の理解が不足している。
4.それらを踏まえ、 ・地球温暖化や海洋酸性化および海洋への栄養塩の沈着量の変化に伴って、海洋から大気へのエアロゾルや前駆体の放出量・質はどう
今後 10 年の研究をド 変化し、雲凝結核・氷晶核を介してどの程度の正または負の気候フィードバックが生じるのかを明らかにする。
・大気から海洋への様々な栄養成分および阻害成分の供給に対する海洋生態系(基礎生産など)の応答を定量化する。
ライブする keyquestion or 作業仮 ・北極海・北太平洋・インド洋・南太洋において長期的な大気・海洋統合船上観測と大気・海洋物質循環モデル研究を展開する。
・大気化学だけでなく、海洋分野も含め、個別に行われてきた有機物・栄養塩の観測・実験・モデル研究を融合するとともに、分野横説断型研究へと発展させる。
5.主な連携相手
・日本海洋学会、日本気象学会、日本地球化学会、日本エアロゾル学会、SOLAS、CATCH、 BEPSII、 GESAMP、 GEOTRACES、 IMBeR

48

別表 1-6. エアロゾル・放射・雲テーマでのサマリー表 （出典）「大気化学の将来構想 2022-32」各論、https://jpsac.org/sp1/
1.究極のゴールは何か。 ・エアロゾルの組成ごとの粒径別数濃度や総質量濃度の時空間分布を把握し、予測できること。
・個々のエアロゾル粒子ならびにその総体としての全エアロゾルの、光学特性・吸湿性・雲凝結核特性・氷晶核特性などの諸特性を把握・予測できること。
・現場観測や衛星観測により検証・拘束された数値モデルを用いて、エアロゾル－放射相互作用やエアロゾル－雲相互作用に関わる諸過程を適切に表現し、信頼性の高い気候予測・環境影響予測を実現すること。
2.この 10 年での世界的 ・エアロゾルの組成や物理化学特性（吸湿性・雲凝結核特性・氷晶核特性など）を測定する技術が発展し、世界的に各種エアロゾルの室内実験・大気観測デな動向や日本での研究の ータが蓄積された。それに対応して、数値モデルにおける、エアロゾルの混合状態・吸湿性・雲凝結核能などの諸特性や、新粒子生成・二次有機エアロゾル
強み
生成・湿性沈着などの諸過程の表現が改善された。日本では特に、地理的にアジア大陸の下流に位置することを生かした観測やモデル研究により、エアロゾ
ルの放出・輸送・化学変化・沈着等の諸過程の知見が蓄積され、越境大気汚染の影響やエアロゾルの放射強制力の推定が改善されてきている。
・衛星観測・大循環気候モデル・全球雲解像モデルが相互に影響しながら発展し、エアロゾル－雲相互作用の理解が進んできた。衛星観測では、能動型セン
サと受動型センサの複合利用により、エアロゾル摂動に対する雲応答の観測的な理解が進んだ。京や富岳などの世界最高性能の大型計算機の活用により、日本は全球雲解像モデルによるエアロゾル－雲相互作用の研究をリードしてきた。
3.現在の重要なギャップ ・最新の IPCC 第 6 次評価報告書においても、エアロゾル－放射相互作用とエアロゾル－雲相互作用による放射強制力の推定の不確定性幅は第 5 次評価報告書から減少しておらず、各気候モデル間の推定のばらつきは依然として大きい。これらの放射強制力を決めるエアロゾルの物理化学特性・時空間分布の推定も、依然としてモデル間のばらつきが大きい。
・エアロゾルの時空間分布、特に極域や外洋域や対流圏上層におけるエアロゾルの動態の把握と数値モデルによる再現が不十分である。また、アイスコア分
析に基づく過去のエアロゾルの動態把握や数値モデルの検証が不十分である。
・氷晶核として働くエアロゾル（INP）の大気存在量・動態、氷晶を形成するメカニズムの理解が不十分である。
・欧州と比較して、相対的にアジア、南米、アフリカ、オセアニア、シベリアの長期モニタリング観測拠点が不足している。
・エアロゾル摂動に対する雲・降水系の応答の理解は不十分である。特に、氷を含む雲の応答を素過程レベルで理解していくことが必要である。
・エアロゾル・雲・降水に関わる素過程のモデル表現は観測によって十分に拘束されていない。
4.それらを踏まえ、今後 ・エアロゾル－放射相互作用とエアロゾル－雲相互作用による放射強制力の推定の不確定性幅は、現場観測や衛星観測データの蓄積、観測と数値モデルの統
10 年の研究をドライブす 合、数値モデルの精緻化や高解像度化により減少させることができるか？
る key question or 作業 ・室内実験・観測で得られるエアロゾル過程（混合状態、有機エアロゾルの生成過程・吸湿特性、ブラックカーボンの変質過程、ブラウンカーボンの放出・仮説
生成過程、新粒子生成など）の知見を、適切に数値モデルに導入できるか？
・INP の持つどのような表面構造によって、氷晶の形成が誘発されるのか？多地点における INP の長期観測により、INP の動態を明らかにできるか？そのための新たな計測技術を開発できるか？INP の数濃度を数値モデルで適切に表現できるか？
・地上リモートセンシング観測に加えて、エアロゾルの光学特性、粒径分布、雲凝結核、INP、 化学組成の持続可能な長期観測網を、日本を含む東アジアで構築できるか？
・大気汚染要因の将来変化を定量的に予測できるか？大気汚染と気候変動の両方への対策が可能となる放出シナリオの策定に貢献できるか？
・既存のほとんどのエアロゾルモデルで十分に考慮されていない要素（氷晶核特性、鉱物ダストの鉱物組成、バイオエアロゾルなど）を数値モデルに導入し、その時空間分布や放射強制力を明らかにしていくことができるか？
・人為起源エアロゾルだけでなく、自然起源エアロゾルの気候変化に対する応答も含め、より定量的かつ総合的なエアロゾルと気候との相互作用の推定・評価を実現できるか？
・雲レーダ・降水レーダ・ライダを同時搭載した新しい衛星観測ミッションにより、エアロゾルへの雲応答を複雑にしている微物理過程と力学過程の相互作用を解明できるか？この複合的な観測情報をどのように活用してエアロゾル・雲・降水の重要な素過程を観測的に診断できるか？
・大循環気候モデル（GCM）において、氷を含む混合相雲へのエアロゾルの影響とそれによる放射影響や、対流雲とエアロゾルの相互作用を解明できるか？全球雲解像モデル（GCRM）により過去の気候状態を再現し、気候研究に結びつけることができるか？GCRM からシームレスに繋がる形で全球 LES モデルでのエア
ロゾル－雲相互作用研究をいち早く進めることができるか？
・これらのモデルにおけるエアロゾル・雲・降水素過程の表現を衛星観測情報に基づいてどのように拘束・高度化できるか？
・機械学習を活用して、モデル素過程の高精度化と高速化をどのように両立できるか？
5.主な連携相手
日本気象学会、日本雪氷学会、日本地球惑星科学連合、日本エアロゾル学会、IGAC、 ESA-JAXA EarthCARE 衛星ミッション、NASA AOS 衛星ミッション49

別表 1-7. 成層圏・中間圏テーマでのサマリー表 （出典）「大気化学の将来構想 2022-32」各論、https://jpsac.org/sp1/
・対流圏と成層圏との境界領域の構造の理解と対流圏–成層圏間の力学的結合と物質交換との関係の理解。
・微量成分（GHG、オゾン、代替フロン、水蒸気等）の変化が成層圏の大気循環に与える影響の理解。
・気候変動に伴うオゾン層変化、およびオゾン層変化が気候に与える影響の理解。
・火山噴火や大規模森林火災起源の成層圏エアロゾルの化学影響の理解と人為起源エアロゾルの成層圏への寄与および流入過程の定量的な理解。
・温暖化対策として成層圏エアロゾル層を改変するジオエンジニアリングの影響予測とそれに基づいた適切な指標。
・太陽活動（放射・高エネルギー粒子）や磁気圏現象がイオン化学を通して NOx、 HOx を生成し、中間圏・成層圏オゾンを変化させる影響とそれが気候に与える影響の理解。
、CONTRAIL などで UTLS 領域の観測で貴重な
2.この 10 年での世界 ・日本は熱帯域における SOWER などの気球観測、大型の大気レーダー（インドネシア、南極 PANSY）
的な動向や日本での研 貢献。
究の強み
・数値モデルの高度化。積雲や重力波のパラメタリゼーションの改良。化学輸送モデルによる UTLS の各過程の精緻化(への貢献)。 計算機リ
ソースの発展に伴う分解能の向上。
・数値モデルを用いたオゾン層の気候影響研究は、オゾン分布を与えるのではなく、化学気候モデルの中でオンラインでオゾン分布を計算する例が増加。
・世界初の機械式極低温冷凍機で動作する超伝導検出器を搭載し、地方時の制限を受けない太陽非同期軌道で観測した日本の SMILES はオゾンの日周変化や日食に伴う変動を発見するなどのユニークな成果を輩出した。
・スーパープレッシャー気球を用いると、ほぼ同じ高度で１ヶ月程度、成層圏の in-situ 観測が可能になる。
・地上 FTIR では、解析ツールや分子パラメータを世界的に統一して最適化することでグローバルな経年変化を調べる研究が増加。強度の弱い
CFC や HFC などの吸収線についてもカラム量の導出が可能となってきた。
・地上、衛星ともにマイクロ波観測は、他の測器では困難な中間圏以上の領域のデータを提供。日本は、SMILES をはじめ地上の放射計でも超高感度の超伝導受信機開発で高い技術を有する。
3.現在の重要なギャッ ・対流圏–成層圏（–中間圏）の物質循環・相互作用を理解するためには、現状の観測データやモデルの時間分解能と鉛直分解能では不十分でプある。熱帯積雲対流や対流圏界面褶曲(tropopause folding)など、スケールは小さいが物質輸送にとっても重要と思われる現象を解像できるような高解像度の観測・モデルによる現象の理解が必要。
・将来予測の精緻化のため、オゾン等の微量成分と気象場との相互作用を理解し、高分解能化学気候モデルに適切に取り入れる必要がある。
・世界的な衛星計画の停滞（具体的な継続ミッションの計画が立ち遅れている）により、グローバルデータの継続性や観測可能な微量成分の種類が限られる恐れがある。これによって、微量成分濃度の長期トレンドの理解や輸送過程の理解（気象場と様々な微量成分輸送との間の整合的な理解）、等価実効成層圏塩素(EESC)や反応性窒素酸化物(NOy)等の量の推定に支障をきたす可能性がある。
4.それらを踏まえ、今 ・微量成分、特に短寿命化学種が対流圏から成層圏にどのように流入するか？ また、そのタイムスケール、対流圏–成層圏の交換時定数は
後 10 年の研究をドラ どれぐらいか？
イブする key question ・GHG の増加に伴い水蒸気などの化学種の対流圏から成層圏への流入量（またその逆）が変化することによって、成層圏の気温構造がどう変
or 作業仮説化するのか？ 基本的に CO2 増加による成層圏冷却効果が今後も支配的だが、国際的な規制に反し、HFC 等の濃度が増えた場合は下部成層圏において気温上昇に作用し、冷却効果を部分的に抑える可能性もあり得る。これら気温構造の変化による中高緯度における大気循環はどのようになるのか？
・太陽活動や磁気圏活動、宇宙線などによる地球大気へのエネルギー流入はどの程度グローバルな環境に影響を与えるのか？ また、そうした影響は対流圏まで伝播するのか？
5.主な連携相手
SPARC、 NDACC、 SCOSTEP
1.究極のゴールは何か。

※「大気化学の将来構想 2022-32」の各論詳細版を含む全編は https://jpsac.org/sp1/を参照のこと。

50

大気化学の将来構想
2022-32
各論

Contributing Authors:51

１

Contributing Authors:序文

大気化学の将来構想 2022-32：各論部の概要
Future Vision for Atmospheric Chemistry 2022-32: Overview of the topical section

金谷有剛，持田陸宏

52

総説 ―トピックス： 「大気化学の将来構想 2022-2032: 各論第１集」―

Research Focus

Article No. 047A01

大気化学の将来構想 2022-32：各論部の概要
Future Vision for Atmospheric Chemistry 2022-32: Overview of the
topical section
金谷有剛 1 *，持田陸宏 2
日本大気化学会と日本学術会議・IGAC 小委員会

構成のうち，7 つのコアテーマから成る各論部を取りは，大気化学の研究分野において今後 10 年で推進まとめるものである。序論部は今後，IGAC 小委員会

すべき研究で，周辺分野も巻き込みつつ実施すべきにおいて日本学術会議の「記録」としてゆく計画であ

課題を整理し，「大気化学の将来構想 2022-32」としる。また，序論部と各論部を統合した全体版は本学て取りまとめ，この度，公表開始に至った。学術研究

会のウェブに掲載予定である。

の方向性の道標として活用することに加え，今後，大各論の作成作業は，2019 年から約 3 年にわたって型プロジェクトや大型設備等を提案・獲得していく目

進められた。作成の当初から全ての分野の網羅を意的で，また，本学会の活動をアピールしつつ，周辺

識しすぎると，広く薄い内容の文書となることが懸念

学会とのコミュニケーションを高める目的での活用をされたため，いくつかのコアテーマと代表者をトップダ狙うものである。当分野では，2000 年に「日本の地球ウンで指名し，「尖った」サイエンスを記述する文書と大気化学研究 1989–1999 －10 年間の総括と今後することを目指した。代表者には，作成の段階でコミの研究戦略－」を, 2008 年には「今後の日本の大気ュニティからの広いインプットを受けられるように小研

化学研究 IGAC 小委員会の提言」を取りまとめてき究集会等を開催し，活動を進めてもらう想定であった

た経緯があり，本将来構想はそれらの後継文書に位が，新型コロナ感染症の蔓延により，対面での会合置付けられる。近年，学問の成熟とともに学術的によ開催は難しくなり，オンラインで限られた機会を活用

り深い探求・洞察が求められるようになり，また，し，構想と執筆を進めることとなった。その代替として，

Future Earth や SDGs といった超学際的な出口や社

一次原稿を広く本会会員に読んでもらいコメントをも会実装も求められるようになるなど，私たちを取り巻くらう「パブリックビューイング・パブリックコメント」を充実

状況も大きく変化した。今回の取りまとめにおいて，こさせ，オープンな形で広いインプットを取り込むものとれらの点も強く意識することとなった。

した。また，第 26 回大気化学討論会（2021 年）と日本

本将来構想は，序論部と各論部から構成される。

地球惑星科学連合大会 2022 において，各論の内容

各論部は専門内外の研究者向けとし，最先端の科学について代表執筆者から紹介し，議論する場を設け

トピックスや，喫緊の社会要請に応える取組等を，研た。これらの過程で得られたコメントと回答についても

究開発のアプローチとともに具体的に述べるものであ公開する段取りになっている。本将来構想を通して，る。一方，序論部では，より広い読者を想定し，各論

コアテーマは最終的に，「長寿命気体」，「反応性気部全体を俯瞰的に捉え，当分野の果たすべき役割

体」，「物理化学」，「大気陸域統合」，「大気海洋統や分野間・国際・国内連携，必要となるファシリティや合」，「エアロゾル・放射・雲」，「成層圏・中間圏」の 7

人材育成等の課題をとりまとめる。本特集はこの全体つとなった。それらのうちの 5 テーマの決定稿を今回53

大気化学研究 第 47 号 (2022)の第 47 号で，残りの 2 テーマを次回の第 48 号に収録する。
各論部の筆致はそれぞれ著者の個性が残るものとなっているが，統一感を得るための工夫として，末尾に共通フォーマットの「サマリー表」を設けることとし，究極の目標は何か，最近の世界の動向と我が国の強み，現在の重要なギャップを記述してから，今後 10年どのような取り組みを進めるべきか，と論考を進められるものとした。読者の皆様には参考にしていただ
ければありがたい。最後に，各論の執筆や取りまとめを担った学会内外の皆様，また，査読コメントを寄せていただいた皆様，ご協力いただいたすべての方々に感謝申し上げたい。

原稿受領日: 2022 年 7 月 4 日
掲載受理日: 2022 年 7 月 4 日

著者所属：
1. 海洋研究開発機構 地球表層システム研究セン
ター
2. 名古屋大学 宇宙地球環境研究所* 責任著者:
Yugo Kanaya <yugo@jamstec.go.jp>54２

Contributing Authors:

温室効果気体温室効果気体とオゾン層破壊物質
Greenhouse gases and ozone depleting substances

梅澤拓，丹羽洋介，斉藤拓也，齋藤尚子，豊田栄

55

総説 ―トピックス： 「大気化学の将来構想 2022-2032: 各論第１集」―

Research Focus

Article No. 047A02

温室効果気体とオゾン層破壊物質
Greenhouse gases and ozone depleting substances
梅澤拓 1 *，丹羽洋介 1，斉藤拓也 1，齋藤尚子 2，豊田栄 3
大気中の温室効果気体（GHG）やオゾン層破壊物質（ODS）は，多様な人為・自然放出源を起源に持ち，様々な消失・吸収過程によって大気から除去される。大気中の GHG や ODS の変動を理解するた
めには，地球表層での GHG や ODS の交換や大気中での輸送ならびに化学反応を定量的に把握する必要がある。将来の GHG や ODS の収支を正確に予測するためにも，これらの循環メカニズムの解明が重要である。このため，地上，航空機，船舶，人工衛星による大気観測，フラックス観測，大気輸
送モデル，陸域・海洋の物質循環モデルなど，多様なアプローチによる研究が行われ，GHG や ODSの全球・地域収支が推定されてきた。現在の収支推定では不確実性の大きい低緯度地域や，急激な変化が起こり得る北極圏については，循環メカニズムの理解を深化すべく，より重点的な研究が必要である。パリ協定やモントリオール議定書にもとづく国際社会の取り組みも進展しており，対象気体の放出起源や分布を正確に把握して排出インベントリの検証に関する科学的知見を提供し，国際枠組
みが実効的に機能しているかを定量的に評価するとともに，実効的な排出削減策の立案にも貢献することが求められている。現在では，複数のアプローチを組み合わせた統合的研究が国際的に展開されるようになり，我が国の研究も大きな責務や貢献を果たしている。

１．はじめには国際的な社会背景や政策課題と密接に関連して人間活動による様々な化学物質の放出量の増加

おり，排出削減対策への貢献が強く求められている。

は，大気の物理化学過程に大きな影響を与えている。

しかし，これらの大気中微量気体の将来にわたる

産業革命後に大気中濃度が大幅に増加した二酸化

正確な濃度予測は簡単ではない。大気中濃度の変炭素（CO2）やメタン（CH4），一酸化二窒素（N2O）など

動要因を支配する地球規模の循環メカニズムの解明の温室効果気体（Greenhouse Gases, GHG）は，地球は未だ不完全であり，人為起源から自然起源まで多温暖化の緩和のため，その放出量の削減が喫緊の岐におよぶ GHG や ODS の放出源・吸収源や，これ

国際的課題として認識されている。特に，2015 年にらと大気との多様で複雑な交換過程の理解を積み上パリ協定が採択され，各国が GHG の排出削減目標

げる必要がある[例えば持田ら, 2022]。そのため，多の策定義務を負うなど，国際社会の取り組みも実効様なプラットフォームを活用した大気観測のみならず，的になってきた。一方，オゾン層破壊物質（Ozone

個別の放出源・吸収源での交換過程の観測，大気Depleting Substances, ODS）については，1987 年の輸送モデル，陸域生態系モデル，海洋フラックス観

モントリオール議定書の採択以来，国際社会の取り測，排出インベントリなど，様々な手法を駆使した解組みの成果として，様々な化学物質の大気中濃度が析が行われている。近年では，後述のように，Global

減少に転じてきた。このように，GHG や ODS の研究

Carbon Project（GCP）による統合解析が定期的・組織

56

大気化学研究 第 47 号 (2022)

図 1 CO2，CH4，N2O，ハロカーボンの全球循環の概観図。図中に示された地上基地，船舶，航空機，人工衛星などの観測プ
ラットフォームを利用した大気観測が行われている。Nakazawa [2020]の Fig. 1 を改変。

的に報告されるようにもなってきた[Friedlingstein et

ムの理解を深化させることが重要な課題である（図１）。

al., 2020; Saunois et al., 2020; Tian et al., 2020]。

地表面における CO2 の放出・吸収量（地表面フラッ

本稿では，重要な GHG や ODS である CO2，CH4，クス）を求める研究手法には二つのアプローチがある。

N2O およびハロカーボンの循環の解明に向けた国内

一つはボトムアップ・アプローチであり，統計データや外の研究動向をまとめる。また，近年発展の著しい

CO2 フラックスの現場観測，陸域生態系モデルによる

GHG の衛星観測についても記述した。我が国の研シミュレーションなどにもとづいて，個々の素過程を究の現状や成果についても触れ，現在および将来の積み上げて拡張することで，特定の領域や地球全体

研究課題についても議論する。

での量を推定する。もう一つは，トップダウン・アプローチであり，大気観測にもとづいて，地表面での排2．二酸化炭素（CO2）

出・吸収の結果を反映する大気中濃度の時間変化

人間活動における化石燃料消費や土地利用変化

や空間分布から推定する。本章においては，大気化によって，CO2 の大気中濃度は増加の一途を辿って学との関連が深いトップダウン・アプローチの研究をおり，地球温暖化に最も影響を及ぼしている大気成中心に議論を行う。

分となっている。海洋や陸域生態系が大気中の CO2

我が国による GHG の大気観測は世界的に見てもの大きな吸収源となっており，これらの正味吸収量の有数の規模で展開されており，これらは CO2 の観測

合計は人間活動による放出のおよそ半分に及ぶを基礎に発展してきた。東北大学では，1970 年代末[Friedlingstein et al., 2020]。そのため，人間活動に伴に高精度の非分散型赤外分光計（NDIR）を開発し，う放出だけでなく，陸域生態系と海洋における放出・

1979 年には民間旅客機を用いた日本上空での CO2

吸収の量を正確に把握することや，それらのメカニズ

濃度の観測を開始した[Tanaka et al., 1983]。この旅

57

大気化学研究 第 47 号 (2022)

客機観測は世界最長の GHG の航空機観測となってet al., 2019]。最近では，陸上生態系における光合成

今も継続中である [Ishidoya et al., 2012; Umezawa et

量の関連指標として，光合成によって CO2 と共に植al., 2014]。1980 年代以降は，南極昭和基地や北極物に取り込まれる硫化カルボニル(COS) [Campbell et

ニーオルスン基地，国内でも綾里，南鳥島，与那国

al., 2008]を利用した研究にも注目が集まっている。

島，落石岬，波照間島での地上観測が，東北大学，

地表面フラックスを時間・空間的に均一に並んだ

国立極地研究所，気象庁，国立環境研究所によってグリッドデータとして得るためには，まばらな観測デー開始され，現在まで観測が継続されている[Morimoto

タを使って大気中に拡散された情報を“拾い集める”

et al., 2003; Goto et al., 2017a; Watanabe et al., 2000;

必要があり，そのため大気中での移流拡散を考慮す

Tohjima et al., 2010]。1984 年には，民間旅客機の国る大気輸送モデルや先験情報としてボトムアップ・ア

際線航路での CO2 濃度の定期観測も世界に先駆けプローチで得られたデータを使う必要がある。この大て実施された[Nakazawa et al., 1991]。この観測は，気輸送モデルを用いた地表面フラックス推定は逆解

日本航空国際線定期航路を用いて 1993 年に開始さ析と呼ばれる。国内では，国立環境研究所，海洋研

れた自動大気採取装置による観測[Matsueda et al.,

究開発機構，気象庁気象研究所などで逆解析の研

2002]や，2005 年からの CONTRAIL プロジェクト（自究が行われているが，どれも異なる大気輸送モデル

動大気採取装置と自動連続 CO2 濃度測定装置を搭

をベースとしており，NICAM-TM [Niwa et al., 2011]，載）[Machida et al., 2008]へと発展し，観測範囲と頻MIROC-ACTM [Patra et al., 2018] ， NIES-TM

度が大幅に拡大された。また，気象庁の観測船[Belikov et al., 2013] ， GSAM-TM [Ishijima et al.,[Hirota et al., 1991]や，民間貨物船を用いた観測も2022]といった全球モデルが使われている。逆解析で実施されている[Morimoto et al., 2000; Tohjima et al.,は，一般にベイズ推定が用いられ，評価関数が最も2005] 。 さ ら に ， 大 気 球 を 用 い た 成 層 圏 の 観 測

小さくなる解（最適解）を求めることで，観測と整合的[Sugawara et al., 2018]や，シベリアでのタワー観測とな地表面フラックスが求められる。どの手法でも評価チャーター航空機による観測[Sasakawa et al., 2013]

関数の定義の仕方はおおよそ同じであるが，最適解など，多様なプラットフォームでの観測ネットワークもの求め方は異なっている。その一つが，解析的な計

長期にわたって維持されている。過去 10 年間ほどの算が可能となるまでフラックスの時空間解像度や観観測の展開も目覚ましく，富士山山頂やアジア各国

測データのサイズを落として解析解を求める

での観測[Nomura et al., 2017, 2021; Nishihashi et al.,synthesis inversion 法[Enting, 2002]である。この手法

2019]，南鳥島航路上での航空機観測[Tsuboi et al.,は国際的なモデル比較解析プロジェクト TransCom

2013; Niwa et al., 2014]，東京都市圏内での観測[Gurney et al., 2002]が採用したことで最もポピュラー[Ishidoya et al., 2020; Sugawara et al., 2021]など，上な 手 法 と し て 知 ら れ て お り ， MIROC-ACTM や述の研究機関に加えて，産業技術総合研究所，防GSAM-TM で用いられている[Maki et al., 2010; Saeki

衛大学なども参画し，地域スケールや都市域スケー& Patra, 2017]。一方で，NICAM-TM や NIES-TM でルでの人為排出を含むフラックス推定も視野に入れは，４次元変分法が用いられている[Niwa et al., 2017;

た多様なネットワークへと発展してきている。

Maksyutov et al., 2021]。４次元変分法では，観測デ

また，CO2 の濃度データだけではなく，CO2 の炭ータのサイズを落とさず，また，フラックスの時空間解

素・酸素同位体比の観測，O2 濃度の精密観測も，独像度も落とさずに大気輸送モデルのグリッド解像度で自の高精度測定技術が確立されて，その長期観測最適化を行うことが可能となっている。近年，利用可

が炭素収支の推定に活用されてきた[Morimoto et al.,

能な観測データの量は急激に増えており，観測デー

2000; Ishidoya et al., 2012; Goto et al., 2017a; Tohjima

タの持つ情報を最大限に抽出することができる４次元58

大気化学研究 第 47 号 (2022)

変分法やアンサンブル・カルマンフィルター（もしくは成る多様性を維持しつつも，我が国全体でより統合

スムーザー）といった手法が逆解析の主流となりつつ的な解析を行っていく必要があり，大気観測やモデある。これらの手法は，後述する衛星観測のデータを

ル解析，排出インベントリなど様々な研究グループの用いた逆解析にも利用されている[e.g., Baker et al.,

研究成果を常に共有・相互評価できる体制を構築し2010]。これらの逆解析では，大気観測データに加えていくことが肝要である。また，新型コロナウィルス蔓て，ボトムアップ・アプローチによるデータも初期値推延による人為排出の減少[Tohjima et al., 2020]や大定値として重要な役割を果たしており，化石燃料起規模森林火災[Niwa et al., 2021]などといった突発的源排出データや，大気−陸域植生・海洋間フラックス，な事象による CO2 放出・吸収量の変化は，社会の関森林火災のデータが用いられている[e.g., Oda &心も高いため，早期に検知，情報発信を行うことのでMaksyutov, 2011; Ito & Inatomi, 2012; Takahashi et al.,

きる体制を整えていくことが望ましい。さらには，都市

2009; Iida et al., 2015; Zeng et al., 2014; van der Werf

域観測のさらなる強化や[寺尾と石戸谷, 2021]，起源

et al., 2017]。

別推定に有効な酸素や同位体観測の充実とそれに対応したモデル開発，大気輸送モデルの高解像度トップダウンとボトムアップ・アプローチの地表面フ化が必要となっている。

ラックス推定値は以前には差異が大きかったが，観測データの拡充やモデルの高度化に伴い，近年で3．メタン（CH4）は両者の比較解析が可能となってきた[Kondo et al.,2020]。国際的には，国際協働研究プラットフォーム

CH4 の大気中の濃度は約 2 ppm と CO2 の 200 分

Future Earth の研究プロジェクトである Global Carbonの 1 程度だが，100 年間での地球温暖化指数（GWP）

Project （GCP）が，全球のトップダウンとボトムアップ

は 28 と評価され，産業革命前（1750 年）からの濃度の統合解析の結果を取りまとめて毎年論文として出増加による放射強制力は CO2 の 25%に相当して，こ版している[Friedlingstein et al., 2020]。さらに，GCP

れは GHG による寄与として CO2 に次ぐ大きさであるの も と で 立 ち 上 げ ら れ た Regional Carbon Cycle[Forster et al., 2021]。CH4 は大気の酸化力を支配す

Assessment and Processes （ RECCAP ） プ ロ ジ ェ ク ト

る水酸化ラジカル（OH）と反応して大気から除去され[Canadell et al., 2011]では，地域別の放出・吸収量のるが，OH は大気中の多数の反応性気体の消失源で包括的な解析が試みられており，現在はその phase-もあるため，CH4 は様々な微量気体の変動にも影響

II が開始されている[Ciais et al., 2022]。

を与える[Lelieveld et al., 2002]。CH4 の大気中での寿命は約 9 年と比較的短く，その排出削減は効率的に

GCP のほかにも，ヨーロッパでは ICOS や CoCO2，
米国では NACP といった大型の炭素収支研究プロジ

気候変動の緩和に貢献すると考えられている。

ェクトが始動しており，それぞれ独自の研究が進めら

CH4 の生成は，嫌気的環境下による微生物活動れている。特に，2015 年のパリ協定以降，1.5°C/2°C（メタン細菌による），有機物の熱分解，地殻内部で目標に向けて CO2 排出削減の機運が高まっており，

無機炭素化合物からの化学反応（非生物生成）によ

これら大型プロジェクトは，排出削減の政策立案に資って起こる。微生物活動による CH4 の発生源として，する科学的知見の創出を重要な課題として位置づけ

湿地や湖沼，海洋，シロアリ，反芻動物，水田，廃棄ている。先に述べたとおり，我が国の観測ネットワーク

物の埋立地などが挙げられる（図１）。森林火災や薪は世界に誇る規模であり，また，大気輸送・逆解析モ

燃料などのバイオマス燃焼による CH4 放出は，有機

デルも GCP などの様々な解析に参加して世界的に物の熱分解に当たる。また，化石燃料など地殻に含高い認知度を得ている。しかし，上記の欧米のプロジ

まれる CH4 は，微生物活動，有機物の熱分解，非生

ェクト群に伍するためには，個々の研究グループから物生成の全生成過程に起因するものが含まれ，地殻

59大気化学研究 第 47 号 (2022)から自然に漏洩するとともに，化石燃料の採掘や輸

ロマトグラフ（GC-FID）による測定が用いられてきたが，送などの人間活動によっても大気中へと放出されて近年はキャビティリングダウン分析計（CRDS）も広範いる。化石燃料の不完全燃焼によっても CH4 は生成に用いられるようになっている[Nara et al., 2012]。国される。このように，CH4 の発生源は自然起源から人際標準スケールが確立する以前から，国内で独立に為起源まで多岐にわたる。産業化前と比べて大気中

CH4 濃度の標準スケールが開発・維持されてきたことの CH4 濃度は二倍以上に増加したが，エネルギー消も特筆に値する[Aoki et al., 1992; Terao et al., 2011]。

費や食糧生産の拡大など，人間活動による放出の増大気中の CH4 濃度の経年的な変動は，この数十加が原因と考えられている[Ghosh et al., 2015]。

年にわたって長らく議論の的であり，その要因につい

大気からの CH4 の消失の約 90%は OH による酸化ての理解は十分ではない。1980 年代に CH4 濃度はにより，大部分が対流圏で生じる。短寿命（秒オーダ

10 ppb/年を超える増加率を示していたが，1990 年代ー）である OH 時空間変動が非常に大きく，広域の平に入ると増加率が徐々に減少し，2000 年代には CH4

均的な大気中濃度を高精度で観測することは難しい。

濃度はほぼ一定となった[e.g., Dlugokencky et al.,

そのため，化学気候モデルによる推定[Voulgarakis et2003]。ところが，2007 年から CH4 濃度は再び増加に

al., 2013]または人為放出量が比較的良く分かってい転じ[Rigby et al., 2008; Dlugokencky et al., 2009]，

るメチルクロロホルム（CH3CCl3）の濃度観測にもとづ2014 年には 1980 年代以来初めて，増加率が 10 ppb/

く推定[Montzka et al., 2011; Patra et al., 2020]が一般年を超えた[Nisbet et al., 2019]。最近では，このような的に用いられ，CH4 の消失量はその結果から推定さ過去数十年間の CH4 濃度の長期変動は主に人為放れる。その他の CH4 消失は，土壌中のメタン酸化細出源の変動が要因であったと考えられている菌による分解や成層圏での化学反応である。成層圏[Chandra et al., 2021; Jackson et al., 2020]。

では O(1D)や Cl と反応して消失する。Cl との反応はこのような全球規模での CH4 濃度の経年変動は，

海洋上の大気境界層内でも生じている可能性が指国内の研究機関による報告にも共通して見られる特

摘されているが，その寄与の大きさはよくわかってい徴 で あ る [Tohjima et al., 2002; Terao et al., 2011;

ない[Allan et al., 2007; Hossaini et al., 2016]。大気中

Umezawa et al., 2014]。一方，冬季の中国からの高濃の CH4 濃度のモニタリング観測は海外の研究機関に

度気塊の到来[Tohjima et al., 2002, 2014; Wada et al.,

よって 1980 年前後に開始された[e.g., Fraser et al.,2011]，夏季の北西太平洋および日本上空への東ア

1981]。国内でも，先行していた CO2 濃度の観測を拡

ジア・南アジア起源の気塊の到来[Umezawa et al.,

張させて，1987 年に国立極地研究所や東北大学に2012a, 2014; Niwa et al., 2014]，東南アジア域での化

よって南極昭和基地での CH4 濃度の観測が開始さ

石燃料や火災起源の高濃度気塊の検出[Nara et al.,

れた[Aoki et al., 1992]。その後も，南北両極域やアジ

2014, 2017]，シベリア上空における鉛直勾配の経年

ア域，シベリア域，太平洋域など広域をカバーする観変化[Sasakawa et al., 2017]，対流圏上部と成層圏下測ネットワークが，地上観測所，航空機，船舶など複部における季節変動[Sawa et al., 2015]，成層圏にお数のプラットフォームを駆使して，東北大学，国立極

け る 鉛 直 分 布 [Sugawara et al., 1997; Goto et al.,

地研究所，気象庁および気象庁気象研究所，国立2017b]，北極域における長期観測[Morimoto et al.,

環境研究所などによって拡大された[Matsueda &2017]など，国内独自の観測プラットフォームで捉えら

Inoue, 1996; Tohjima et al., 2002; Machida et al., 2008;

れた興味深い CH4 濃度変動の報告も多い。このようWada et al., 2011; Terao et al., 2011; Niwa et al., 2014;に，我が国の観測は海外の研究機関の観測とも補完

Morimoto et al., 2017; Sasakawa et al., 2017]。CH4 濃的であり，かつ重要な CH4 の放出源に対して感度の度の観測は水素炎イオン化型検出器を備えたガスク

高い観測地点を有していると言える。

60

大気化学研究 第 47 号 (2022)

全球にわたる CH4 の放出量と消失量の推定は

2018]。同位体以外にも，不完全燃焼で生じる CO を様々な方法で試みられてきたが，現在では CO2 と同バイオマス燃焼起源 CH4 のトレーサーとして利用する

様に，GCP が全球 CH4 収支の統合解析を定期的にことや，化石燃料の採掘や輸送にともなって放出され報告している[Saunois et al., 2020]。トップダウン法は，る炭化水素（特にエタン）を化石燃料起源 CH4 のトレ

大気中の CH4 濃度の高精度測定に拘束されるため，ーサーとして利用することにも注目が集まっている

全球収支の均衡の正確さに信頼がおけるが，放出源[Simpson et al., 2012; Hausmann et al., 2016; Wordenや消失源の内訳についての直接的な情報は得られ

et al., 2017]。

ない。ボトムアップ法は，個々の CH4 放出や消失過以上のように，大気中の CH4 濃度の変動の理解は程の推定量を提供するが，その総量に拘束はなく，まだ不十分であり，CH4 の全球収支についても個々

自然起源の CH4 放出量について過大評価の傾向がの放出源別に見ると不確実性が大きい。特に，自然ある。実際のトップダウン法の解析では，ボトムアップ

起源の CH4 放出量の推定精度の向上が必要であり，法による複数の CH4 の放出や消失の推定データを先

地球温暖化に伴う将来予測の精度向上のためにも，

験情報として，大気輸送モデルで計算した大気中濃陸上生態系モデルや地球システムモデルの研究の度にもとづいて放出量や分布の最適化（逆解析）が重要性は高い。CH4 放出量の起源別推定の高度化行われている[e.g., Patra et al., 2016; Chandra et al.,のため，同位体や炭化水素などを同時に扱う大気輸2021]。このような統合的な解析を通して，相互にフィ送モデルの開発も望まれる。CH4 の主な消失源であードバックを繰り返すことが重要である。

る OH の変動の不確実性を低減することも，CH4 の全

個々の CH4 の放出や消失過程を反映するトレーサ

球収支の高精度化に重要である。大気中の CH4 濃ーを利用すれば，大気観測にもとづいて CH4 放出源

度や同位体の観測では，国内で蓄積されたノウハウや消失源の内訳についての情報も得られる。CH4 のや地の利を活かした観測が独自に展開されている。

放出源がその種類によって特徴的な同位体比を持パリ協定のもとで地域別や国別の人為的排出量の検つため，CH4 の放出源を微生物起源，化石燃料起源，証が求められており，また，2021 年には，新たな国際

バイオマス燃焼起源と大別し，地域スケールで複数枠組みとしてグローバル・メタン・プレッジが発足し，の CH4 放出源の起源別割合の推定や[Umezawa et

2030 年までに世界の CH4 放出量を 2020 年比で 30%

al., 2012b; Fujita et al., 2018]，より広域スケールでを削減することが目標とされた。これまでよりも高頻CH4 放出源の起源別変動を推定する研究が行われ度・高解像度の観測データの取得と大気輸送モデルてきた[Morimoto et al., 2017; Fujita et al., 2020]。まを組み合わせた解析が望まれ，高コストな観測や解た，成層圏における CH4 の消失反応の寄与について

析システムをどのように継続的に維持・発展させてゆも同位体測定が効果的に利用された[Sugawara et al.,

くかが大きな課題である。大気中の CH4 濃度の増加

1997]。一方で，同位体の大気観測データが増えてく率は依然として高い値を維持しており，気候変化やるとともに，個々の放出源の同位体比の特徴に地域頻発する異常高温によって，北極域の湿地や永久凍的な変動が大きいことや[Sherwood et al., 2017]，消土からの CH4 放出がどのように応答するのかにも注失過程での同位体分別が限られた実験結果に依存視が必要である[e.g., Yokohata et al., 2020]。

しているなど，解析の要となる端成分の値の不確実性が推定精度向上の制約となることも再注目されて

4．一酸化二窒素（N2O）いる。また，研究グループ間の同位体測定の系統差

N2O は温室効果と成層圏オゾン層破壊の両方にを相互比較から明らかにし，世界のデータを統合し直接関与する成分の中では最も大気中濃度が高く，て解析するための取り組みも始まった[Umezawa et al.,2019 年の全球平均濃度は 332.1ppb で，0.95ppb/年

61

大気化学研究 第 47 号 (2022)で増加している[Canadell et al., 2021]。N2O の濃度増を複数地点で継続的に行っているほか[Toyoda et al.,加の原因とそれを支配する地球規模の循環メカニズ

2013]，フィルン試料の分析[Ishijima et al., 2007]，成ムの解明および将来予測は，大気観測，発生源観測，層圏における緯度・高度分布およびその長期変化

プロセス研究，モデル研究によって行われている（図[Toyoda et al., 2018]についても独自の研究が行われ

１）。

ている。

CO2 や CH4 の大気観測と同様に，NOAA（米国海長期にわたって開発されてきた大気中濃度の観測

洋大気庁）や AGAGE（先進的全球大気気体実験）

技術は成熟の域に達しているが，長期間におよぶ変に代表される全球観測ネットワークによって，対流圏動の精密な解析を行うための精度および確度の維

大気中の N2O の時空間分布が 1980 年頃から系統持・管理には地道な不断の努力が必要であり，研究的に調べられている[Prinn et al., 2000]。我が国でも，室間の濃度較正の相違の解消，赤外レーザー分光

東北大学，国立環境研究所，国立極地研究所など

計を用いた高時間分解能での高精度観測などが今によって，国内，北極圏，南極における地上観測，航後の課題として挙げられる。安定同位体比について

空機を用いた広範囲の緯度・高度分布の観測が行は特にレーザー分光法の分析精度に改善の余地がわれ，高品質のデータ提供に貢献している[Tohjima

残されているほか，N2O 同位体比の国際標準物質のet al., 2000; Ishijima et al., 2001]。大気の直接観測が整備，濃度観測と同様の全球ネットワーク観測が今開始される以前の期間については，極域フィルン（氷後の課題である。

床上部の空隙層）や氷床コアに保存された過去の大N2O の最も大きい発生源は自然起源，人為起源

気の分析が約 80 万年前までさかのぼって行われ，人いずれについても土壌である。N2O は微生物の窒素為発生源の影響や自然発生源の変動についての知

代謝（硝化，脱窒など）で生成するため，自然土壌で見が蓄積されつつあり，我が国の研究者が先駆的な

は高温多湿の熱帯土壌が，人為起源では無機・有役割を果たしている[Machida et al., 1995; Oyabu et al.,

機の窒素肥料が投入される農業土壌が主な対象とな

2020]。N2O が紫外光や活性酸素原子（O（1D））により，土壌から大気への N2O 放出速度（フラックス）観測

り分解される成層圏においても，航空機や大気球をや土壌ガスの採取観測が行われてきた。我が国では用いた緯度・高度分布の観測が行われている。国外

栽培，施肥，水補給などが詳細に管理された畑や水の研究のほとんどは散発的な観測であるのに対し，

田でのフラックス観測や，家畜排泄物の処理（堆肥化）

約 30 年にわたって継続的な観測を行っている我が過程におけるフラックス観測に特色があり，国際的な国の研究グループの大気球観測は特筆に値する

N2O 放出係数（EF）の推定に貢献している[Akiyama[Nakazawa et al., 2002]。

et al., 2006]。発生源の安定同位体比観測は全球規

大気中 N2O の安定同位体比は，種々の発生源や模での収支解析を行う上で欠かせないものであるが，消失過程とその収支を反映する指標であるが，濃度

フラックス観測に比べると研究例は少ない。国内外のに比して観測例は少ない。国外ではフィルンやアイス研究で，肥料や土壌の種類，土壌水分量によって硝コア，長期保存された大気試料の分析による 80 年前化と脱窒の寄与率や脱窒による N2O 消費の割合がから現代までの同位体比変動測定が行われた

変化する様子が同位体比観測によって捉えられてい[Prokopiou et al., 2017]。また最近，スイスの研究グル

る[Toyoda et al., 2011; Ostrom et al., 2010]。最近は赤ープがレーザー分光計を用いた高時間分解能の定外レーザー分光計を用いて発生源現場での高時間

点観測を高山で始めている[Yu et al., 2020]。我が国

分解能の同位体比モニタリングも行われるようになっでは，東京工業大学と国立環境研究所，国立極地てきた[Wolf et al., 2015]。
土壌に次いで重要な発生源として自然起源では研究所が共同で，1990 年代後半から地上大気観測

62

大気化学研究 第 47 号 (2022)

海洋が挙げられる。東部熱帯太平洋やアラビア海な

いての研究の必要性が認識されている。陸域の大気

どの湧昇域を除くと，海洋では陸域と比べて弱い発

CO2 濃度増加実験では，農地からの N2O 放出が増生源が広く分布しているため，大気へのフラックスを加することが示された[Dijkstra et al., 2012]。海洋では直接検出するのは難しく，表層海水の飽和度と風速

CO2 溶解に伴う酸性化を模擬する実験がボトルスケに依存するガス交換の経験式に基づいた推定が行ールで行われているが，最近我が国の研究者らが既われてきた。様々な海域で各国の研究者により行わ

往研究とは逆に酸性化で N2O 生成が増加することをれた観測結果のデータベース化も進んでいる[Bange

報告し[Breider et al., 2019]，今後のさらなる研究が待et al., 2009]。安定同位体比は後述する N2O の生成

たれる。

機構の推定に用いられるほか，表層海水中の N2O の大気，海洋，陸域のそれぞれについて N2O の生収支解析にも利用することができ，上述した経験式

成・消失反応や輸送を定量化した大気輸送モデルに頼らない N2O フラックス推定も試みられているや生態系モデルが開発されており，我が国でも先進[Popp et al., 2002]。

的な研究が行われている。成層圏では，比較的定量

農業土壌以外の人為起源は全球収支への寄与が化しやすい光化学反応が N2O の分布を支配し，鉛比較的小さい。その中でも，化石燃料やバイオマス

直方向の濃度差が大きいことからモデルが観測値をの燃焼過程については，直接的発生源のみならず，

よく再現するのに対し，対流圏では発生源の分布と燃焼で生じた NOｘが硝酸エアロゾルとして地表へ沈

強度の不確実性が大きく，時空間変動が小さいため着して陸域・水圏微生物による N2O 生成を誘起する

モデルによる再現は難しく，逆解析による発生源のという間接的発生源としても注目されている。直接放推定への期待が高まっている[Saikawa et al., 2014]。

出については工場や自動車の排ガス観測が行われ，発生源の詳細な識別には安定同位体比の利用も有

EF の推定に利用されている[De Soete, 1993]。安定同効である。海洋では生物による窒素代謝を組み込ん

位体比の観測は我が国の研究を含む数例に限られだモデルにより N2O の分布がおおよそ再現されていている[Toyoda et al., 2008 など]。

るが[Martinez-Rey et al., 2015]，前述した微生物過程

現在および将来の全球 N2O 収支の精細化に資すの環境変化に対する応答の不確実性が大きいため，るため，未知の N2O 生成プロセスや，既知のプロセス

将来予測はいまだ困難となっている。陸域においての地球環境変化に対する応答に関する研究が行わも生物過程の取り扱いが重要な鍵となっているが，観れている。微生物による N2O 生成は，これまで硝化測データが限られるため，国際的なモデル間比較に細菌によるアンモニア酸化過程または脱窒細菌によよる検証と改良の努力が続けられている[Tian et al.,

る硝酸還元過程によると考えられてきた。しかし，硝2018]。将来は，各領域のモデルが有機的に結合し化を行う古細菌（アーキア），脱窒を行う糸状菌（カビ）た地球システムモデルによる全球 N2O 循環の解明がによる N2O 生成，N2O 分子内の N が 2 種類の異な期待される。

る基質に由来するハイブリッド機構による生成が環境

5．ハロカーボン

中で起きていることが報告されている[Laughlin &Stevens, 2002; Santoro et al., 2010]。これらの機構のハロカーボンは分子内にハロゲン原子を含む

解明に，生化学的研究に加えて安定同位体比を用

炭化水素として定義される化合物群で，大気中にいた研究も貢献している。

は様々な成分が存在する。地球温暖化や成層圏オモデルによる将来の GHG の消長予測において，ゾン破壊の観点では，大気中寿命が概ね一年以上

大気中 CO2 濃度の増加が直接・間接的に微生物がの長寿命大気成分が主な対象となる。

関わる N2O 発生源にどのような影響を及ぼすかにつ

長寿命ハロカーボンの大気組成はこの十年で63大気化学研究 第 47 号 (2022)

大きく変動した。ODS としてモントリオール議定が大気観測から見いだされた[Montzka et al., 2018]。

書の規制対象となっている特定フロンの大気中

この変化の原因は，大気への放出量の増加，それ濃度は引き続き減少し，一方でその代替などとしも全廃後の新たな製造に伴って放出量が増加して使われるハイドロフルオロカーボン（HFC）のている可能性が高く，さらにその発生源の一部が濃度が急激に上昇した。こうした規制対象物質に東アジアのどこかにあると考えられた。東アジア

ついて，「モントリオール議定書が機能しているで CFC-11 のモニタリングを実施している日本とか」を定量的に評価することが，ハロカーボン関

韓国の観測サイトでは，実際に CFC-11 濃度のス

連研究の主なゴールになっている。本章では，こパイク状の増加が頻繁に観測されており，こうしのゴールに向かって精力的に行われてきた最近た大気観測データに基づく逆解析計算によって，の研究事例と今後の課題を紹介したい。

CFC-11 大量放出は中国東部で起こっていたとい

四塩化炭素（CCl4）は特定フロンの原料などとう発生源の特定につながっている[Rigby et al.,

して使われてきたが，ODS として特定フロンとと

2019]。これに続く研究では，中国東部からの CFC-

もにモントリオール議定書によって規制された

11 放出量が 2018 以降，急激に減少し，2019 年にことでその消費量は大きく減少した。しかし，は増加前のレベルに戻ったことが明らかとなっ2010 年代前半には，消費量の減少ほどには大気中た[Park et al., 2021]。この CFC-11 の事例は，大気濃度が低下していないことが全球地上観測ネッ

観測が環境問題の発見から解決にまで繋がった

トワークによる大気観測データと大気輸送モデ好例であり，日本の貢献も大きい。

ル に よ る 解 析 か ら 明 ら か に な っ た [World

地域スケールの放出量やその分布を推定する

Meteorological Organization (WMO), 2014]。この収ための研究は，東アジア以外にもヨーロッパ

支の不均衡の原因を探るため，発生源と消失源の[Schoenenberger et al., 2018]，アフリカ[Kuyper et al.,

両面から研究が行われた。発生源については，工2019]，インド[Say et al., 2019]などを対象として広業的な生産量などの発生源情報が再整理され，塩く適用され，最近のハロカーボン研究の主流とな

化メチル製造時の漏出など，新しい発生源が重要っている。このような研究では，発生源の比較的であることが見いだされた[Sherry et al., 2017]。一近傍で高濃度スパイクを ppt レベルで検出するた方，消失源についてはフィールド観測データの再めの高精度かつ高頻度な測定システム，そして，解析などから土壌と海洋の消失源の両方が以前

高頻度な大気観測データから発生源を推定する

は過大評価されていたことが明らかになり，CCl4

ための逆解析手法が不可欠である。ハロカーボンの大気寿命は約 26 年から約 35 年と再評価されたの大気中濃度の測定については，研究レベルで利[Rhew & Happell, 2016; Butler et al., 2016]。このよ用可能な市販の分析装置がないため，AGAGE，うに，大気観測から大気輸送モデル，発生源，消NOAA などの全球観測ネットワークや国立環境失源にまたがる一連の研究の進展によって，放出研究所において独自の測定装置が開発されて運源と消失源のギャップが大幅に解消された好例

用されている。従来，ハロカーボンの低温濃縮にと言える。

は蒸気圧縮式冷凍機が用いられてきたが，最近はまた，トリクロロフルオロメタン（CFC-11）も高効率なスターリング冷凍機を利用した大気濃

近年大きな注目を集めた。
CFC-11 もモントリオー

縮装置の開発が進められ，長期間にわたってよりル議定書の製造規制により，90 年代から大気中濃安定した大気観測に貢献すると考えられる。一方，度は減少傾向にあった。しかし，大気中濃度の減逆解析手法については，この十年で放出量の推定少率が 2013 年頃から予想外に停滞していること

精度が飛躍的に向上した。初期の逆解析では，人64

大気化学研究 第 47 号 (2022)

口分布などから推定された発生源分布の先験情

上部対流圏の濃度の観測となる。一方，太陽放射報が必要だったが[Stohl et al., 2009]，最近では水の後方散乱光を利用した観測は，地表の太陽反射

平一様な発生源分布からであっても，大気観測デ

光を利用するため地表付近における対象気体の濃ータにもとづく発生源分布の推定が可能になっ度変動にも感度を持つという利点がある。短波長赤ている[Rigby et al., 2019]。

外スペクトロメータである ENVISAT/SCIAMACHY に

ここまで，ODS としてモントリオール議定書のよる CO2，CH4 のカラム平均濃度 XCO2，XCH4 の観規制対象となっている成分について述べた。1989

測[Buchwitz et al., 2005]以来，太陽放射光を利用し年に発効されたモントリオール議定書は，幾度かた GHG のカラム濃度観測が主流となっている。

の改正を経て段階的に規制が強化されてきたが，SCIAMACHY は，衛星による対流圏の GHG 観測

2019 年にはキガリ改正が発効され，HFC が対象の可能性を広げた先駆的なセンサーである。

成分に加えられた。HFC は ODS ではないが強力SCIAMACHY による XCO2 の観測によって，植生のな GHG であり，モントリオール議定書による

光合成による夏季の濃度減少など，地表付近の CO2ODS の規制の代替成分として開発されたという濃度の季節変動が衛星からも詳細に観測できること経緯もあってモントリオール議定書の対象となが 示 さ れ た [e.g., Barkley et al., 2006] 。 ま た ，った。また，ジクロロメタンやクロロホルムなど，

SCIAMACHY による XCH4 の観測によって，湿地，

人為起源の極短寿命物質については，比較的短寿

稲作，牧畜，石炭採掘などの地表放出源に由来する命のためモントリオール議定書の規制対象ではCH4 の高濃度領域[e.g., Frankenberg et al., 2011]やないが，近年の放出量の増加によるオゾン層への水田からの放出に由来する地表付近の CH4 の季節影響が懸念されている[Hossaini et al., 2017; Fang

変動[e.g., Hayashida et al., 2013]を衛星で直接捉え

et al., 2018]。このような大気成分についても，こられることが示された。一般に，太陽放射の後方散乱れまで特定フロンなどの研究に利用されてきた光を利用した観測の場合，光路中に存在する雲・手法を応用できると考えられる。一方，塩化メチ

エアロゾルの存在が気体濃度導出の大きな誤差

ルやクロロホルム，ブロモホルムなど，自然生態要因となり得る。CH4 については「proxy 法」

系が関わる ODS については，発生・消失メカニズ[Frankenberg et al., 2005]を用いることで，雲・エア

ムに不明な点が多く，フィールド調査等によるプ

ロゾルの影響が大きく通常は観測が難しい領域

ロセス研究を進める必要がある。

においても，XCH4 を比較的精度よく導出することができ，衛星による対流圏 CH4 濃度観測データ

6．温室効果気体の衛星観測の活用の機会が広がった。空間分解能は 30 km×60

人工衛星による GHG の観測は 2000 年代に入っ

km と比較的粗いものの，SCIAMACHY による XCO2，て飛躍的に拡大した。対流圏の GHG の観測は，太XCH4 の観測研究・データ利用研究が進んだことで，陽放射の後方散乱光を利用した観測と地表面およ2009 年に打ち上げられた GOSAT/TANSO-FTS のデび大気からの赤外放射光を利用した観測に大別されータ処理・データ利用研究は想定よりも早く進んだとる。衛星による対流圏の CO2 濃度の観測は，赤外サ言える。TANSO-FTS の短波長赤外（SWIR）バンドのウンダである TOVS/HIRS の観測スペクトルの気温プ

XCO2，XCH4 プロダクト導出アルゴリズムは国立

ロファイル導出に利用される 15-μm 帯付近の CO2 の環境研究所をはじめ複数の研究機関で研究・開発

吸収線を利用した例[Chédin et al., 2003]が最初でされており[Yoshida et al., 2011, 2013; O’Dell et al.,あるが，赤外放射光による観測は地表付近の感度2012; Cogan et al., 2012; Parker et al., 2011; Butz etが相対的に乏しくなるため，主に中部対流圏から

al., 2011]，XCO2，XCH4 観測の高精度化が大きく

65

大気化学研究 第 47 号 (2022)

進展した。直下視 10.5 km×10.5 km の空間分解能

エアロゾルの濃度，紫外線放射量の観測を行ってで観測が可能な TANSO-FTS [Kuze et al., 2009]に続おり，GHG 濃度の高度分布の観測も含まれる。最き，1.29 km×2.25 km で観測が可能な OCO-2 [Crisp

近では，Bruker 社の EM27/SUN フーリエ分光計を

et al., 2017]が 2014 年に打ち上げられ，これらの対流多地点展開して GHG（CO2，CH4，N2O）のカラム

圏の GHG 観測に特化して設計されたセンサーの全量観測を行う新たなネットワーク COCCON の登場により，さらに多くの研究者に衛星観測 GHG

プロジェクトも始動している[Frey et al., 2019]。

データが利用されることになった。高空間分解能化も衛星観測による GHG データについて，CO2 の放進んだことで，OCO-2 では発電所の風下側で高濃度

出源・吸収源の逆解析における有用性に関する議論

CO2 を捉えられるなど，GHG のポイントソースの検出が始まった当初は，衛星による気体濃度の観測確ができるまでになった[Nassar et al., 2017]。2016 年に度・精度が肝であった。Rayner ＆ O’Brien [2001]は，は，CO2 観測に特化した中国初の衛星である

CO2 のカラム量に求められる観測精度は全球観測でTanSat が打ち上げられた[Yue et al., 2016]。TanSat

2.5 ppm，海上のみでは 1.5 ppm 以上であると見積もには，OCO-2 と同様に，回折格子型分光計 ACGSった。Pak ＆ Prather [2001]は，太陽掩蔽法センサが搭載されており，2 km×2 km の高空間分解能でを想定した上部対流圏・低空間分解能の CO2 観測で

XCO2 の観測が可能である[Bao et al., 2020]。2017

あっても低緯度では 3 ppm の精度でも有用であるとし年に打ち上げられた Sentinel-5P/TROPOMI はフット

た一方，高緯度では 1 ppm 以下の観測精度が必要

プリントサイズ 7 km×7 km，観測幅 2600 km の高空間であるとした。2021 年現在，運用中の TANSO-FTS，分解能・高頻度で XCH4 を観測することができ，天然OCO-2 は CO2 の逆解析に十分有意な情報をもたら

ガス・石油プラントからの CH4 漏出の検知に成功してしうる確度・精度で XCO2 を観測することが可能であいる[Schneising et al., 2020]。OCO-2 と同一の分光る[e.g., Zhou et al., 2016; O’Dell et al., 2018]。GOSAT計を搭載する OCO-3[Eldering et al., 2019]は，2019の登場以来，衛星観測 GHG データを利用した CO2

年 5 月に ISS に取り付けられ，8 月より定常観測のフラックス推定に関する研究は盛んに実施されるよを開始した[Taylor et al., 2020]。OCO-3 は，ISS にうになった[e.g., Houweling et al., 2015; Kondo et al.,

搭載されていることにより，局所的なホットスポ

2016; Deng et al., 2016; Schuh et al., 2019; Chen et al.,ットの XCO2 の二次元イメージ（85 km×85 km）や

2021]。一方，CH4 の収支解析においても，広域観測

XCO2 および SIF の時空間変動を捉えることが可が可能な衛星の XCH4 データを利用することで，CH4能である[Taylor et al., 2020]。

のフラックスの推定誤差が特に地上観測が乏しい領

衛星観測 GHG データを研究目的で利用するに域で有意に低減することが示されている[e.g., Fraser

あたっては，地上観測等の独立したデータとの比et al., 2013]。しかし，CH4 の大気中の変動には大気較を通してデータ質を検証する必要がある。衛星輸送の影響も大きいため，観測される CH4 の変動が観測 GHG データの検証解析に広く利用されてい直下の放出源の変動を直接的に反映するとは限らなる地上観測ネットワークとして，TCCON [Wunch

いことも指摘されている[Houweling et al., 2017]。2018

et al., 2011]，NDACC [De Mazière et al., 2018]があ

年 に は ， GOSAT/TANSO-FTS の 後 継 機 で あ る

る。TCCON による SWIR バンドを利用したカラ

GOSAT-2/TANSO-FTS-2 も打ち上げられ，膨大な衛ム全量観測（CO2，CH4，N2O，HF，CO，H2O，HDO）

星観測 XCO2，XCH4 データが利用できるようになっは 2004 年に開始され，2021 年現在，全球に 30 サている。しかしながら，各センサー間の濃度バイアス

イトが展開されている。NDACC の歴史は古く，の扱い，同一センサーのデータに存在する時空間方

1991 年から全球の観測基地で様々な微量気体や向に非一様な濃度バイアスの影響など，衛星観測66

大気化学研究 第 47 号 (2022)

データの逆解析への利用には克服すべき課題もされる。また，CO や NH3 など GHG の放出源解析に存在する。衛星観測 GHG データはすでに十年以援用できる他成分の同時観測が可能であることも赤上の長期間データがあり今後も蓄積されていく

外放射光観測の強みとなりうる。

が，その大量のデータをフラックス推定研究に有さらに近年，衛星による N2O や CH4 の同位体の観効に活用する手法について，モデル開発研究，衛測研究も進みつつある。高波長分解能観測が可能

星アルゴリズム研究の両面から検討を進めていな衛星搭載のフーリエ分光計である ACE-FTS は，高く必要があると考える。

度 6 km から成層圏での CH3D と 13CH4 の観測[Buzan
et al., 2016]に，さらに高度 5 km から成層圏での先に述べた通り，赤外放射光による観測は地表面温度との温度差が小さい地表付近では感度が15

NNO，N15NO，NN18O の観測[Bernath et al., 2017]

相対的に乏しくなるが，大気層の気温の違いを利に成功している。ACE-FTS は太陽掩蔽法センサーの用して主に中部対流圏から上部対流圏の気体濃度ため，水平分解能が 250 km 以上と粗く，中部対流圏の高度分布情報を得ることができる。そのため，CH4より下層の観測はできないが，同位体は GHG の放出や N2O など，化学反応や光解離を伴いながら大気中起源の解明や消失・輸送過程の解析に有用なデーを長距離輸送される GHG については，赤外放射光タである。CH4 と N2O の同位体は短波長赤外より赤を利用した鉛直分布観測が果たす役割は大きい。例

外放射光の波長帯の方により強い吸収帯を持っていえば，モンスーン循環に伴う強い上昇流のため地表るが，地表付近の同位体情報を得るためには短波長で放出された高濃度 CH4 の空気塊が上空に輸送さ

赤外の吸収帯を利用する方が有利であるため，れやすい南アジアにおいては，XCH4 の季節変動がTANSO-FTS および TANSO-FTS-2 を想定した導出

地表フラックスおよび地表付近の CH4 濃度の季節変検討も進められている[Malina et al., 2018]。

動と連動せず，上空の濃度変動を考慮しないと説明

太陽放射の後方散乱光，赤外放射光による GHG

できない領域が存在する[Chandra et al., 2017]。実際，および関連物質の衛星観測にはそれぞれ利点があAIRS および TANSO-FTS による中部対流圏から上るが，両方の波長の吸収帯を利用してより高精度に

部対流圏の観測によって，6 月から 9 月のモンスーン

下 層 の GHG 濃 度 を 導 出 す る こ と が 可 能 と な る期に，南アジア上空の 300 hPa 付近で CH4 が高濃度

[Worden et al., 2015; Kuze et al., 2020]。短波長赤外と な る 様 子 が 捉 え ら れ て い る [Xiong et al., 2009;

波長と赤外波長では濃度導出の際の誤差の要因がBelikov et al., 2021]。また，AIRS，TANSO-FTS，IASI

異なること，多くは異なる検出器を利用しておりセンの CH4 データ，TANSO-FTS の N2O データの解析で，サーに起因するスペクトル誤差の特徴が違うなど，克アジア起源の高濃度 CH4 および N2O の空気塊がア

服しなければならないことも多いが，両者の利点を活

ジアモンスーン循環によって地中海東岸の上部対流かせる観測研究が進むことを期待したい。

圏に輸送されることが明らかになっている[Ricaud et

7. おわりにal., 2014; Kangah et al., 2017]。濃度の鉛直勾配が相対的に小さい CO2 についても，地上観測 CO2 データ

本稿では，重要な GHG と ODS である CO2，に加えて TES の中部対流圏の CO2 データを利用す

CH4，N2O およびハロカーボンの全球循環の研究ることで，CO2 のフラックス推定に有意な情報をもたらを中心に，国内外の研究の現状と課題を整理した。

しうることが示されている[Nassar et al., 2011]。赤外放

その内容を表１にまとめた。これまでの様々なア

射光観測センサーの高波長分解能化が進むこと

プローチの研究により，GHG や ODS の研究は大で濃度の高度情報がより高分解能で得られるよきく進展してきたが，気候変動への取り組みが社

うになれば，さらに発展的な解析につながると期待会的・国際的にますます重要視されるなか，GHG

67

大気化学研究 第 47 号 (2022)と ODS の放出源や消失・吸収源の定量的な把握

究手法の着実な進展とともに，関連研究グループと循環メカニズムの理解は大気化学が担う重要の連携を強化して統合的解析を進めることも重な責務である。現状では，これらの気体の全球収要であろう。

支の定量評価には相当の不確実性が残されており，理解の不十分な現象も多い。全球・大陸スケ

8. 略語リストールから地域・国別・都市スケールへ，また，放ACE-FTS:

出起源別の収支評価へと，解析の精緻化は着実に

Fourier Transform Spectrometer

進んではいるものの，個別の研究における課題はAGAGE: Advanced Global Atmospheric Gases

まだ多い。多様な測定技術を駆使して観測データ

Experimentを拡充するとともに，モデル解析の高度化を進め，

AIRS: Atmospheric Infrared Sounder

増大する多様なプラットフォームからの観測デACGS:ータをさらに有効活用する必要がある。個別の研Spectroradiometer

表1

Atmospheric

Atmospheric

ChemistryExperiment-

Carbon-dioxide

Grating

GHG と ODS の研究の現状と将来展望のまとめ

1.

究極のゴールは何か。

・GHG や ODS の大気中濃度の変動要因を放出源や消失・吸収源の観点から定量的に理解し，
循環メカニズムの理解にもとづいて正確な将来予測を可能とすること
・パリ協定やモントリオール議定書にもとづく国際社会の取組に対し，対象気体の放出起源や分布の情報を正確に提供し，実効的な排出削減策の立案に貢献すること2.

この 10 年での世界的な動向や日本での研究の強み

・継続的に発展してきた大気観測，排出インベントリ，大気輸送モデル，陸域生態系モデルなどを活用し，トップダウン法とボトムアップ法の統合比較解析が可能になり，そのための国際プロジ
ェクトが組織されて日本の研究者も多く参加してきた・日本の GHG 観測衛星である GOSAT/TANSO-FTS による CO2 や CH4 のカラム平均濃度のデータ処理・利用研究が大きく進展し，後続の国内外の衛星観測データも利用可能となって，衛星観測データを利用した地表面フラックスの推定研究も進展した
・パリ協定の発効を受け，GHG の人為排出量を地域・都市域スケールで把握するための観測・モデル研究が盛んに行われている・GHG や ODS の放出源としてアジア地域の重要性が高まるなか，アジア地域の放出源変動を高感度に検出できる日本の観測データの価値は高く，継続的で高品質なデータ提供が求められている
・日本国内の観測では，地上のみならず，大気球，航空機，船舶など，独自の観測プラットフォー
ムが開発・維持されるとともに，GHG の循環解析に有効な関連トレーサーの観測も独自の技術開発にもとづいた成果が報告されている
・大気輸送モデルや陸域生態系モデルが日本の複数の研究グループで独自に開発され，世界的にも高い認知度を得ている

3.

現在の重要なギャップ

・全球スケールでは大陸内陸部や熱帯地域の観測データが依然として不足しており，地域・都市域スケールではさらに高密度の観測データが期待されているが，高精度観測の維持や解析シス
テムの整備，新たな観測の展開などには技術的・コスト的な課題が大きい
・多様なプラットフォームによる観測データが飛躍的に増加しているが，統一的なデータの質の担保やデータを最大限活用するためのモデルの高度化など，多様なデータを地表面フラックスの逆解析に十分に活用するための課題がある

4.

それらを踏まえ，今後 10 年の研究をドライブする keyquestion or 作
業仮説

・パリ協定やモントリオール議定書が機能しているかをどのように評価するか？どのような時空間
密度・測定精度・観測プラットフォームの観測データが必要なのか？多様な観測データを活用するためのモデル解析システムをどのように構築すべきか？
・気候変動，海洋酸性化，オゾン層破壊・回復などに伴って，海洋と陸域生態系の GHG と ODSの放出源・吸収源，大気化学反応はどのように変化するか？特に劇的な変動が起こりうる北極圏の湿地，永久凍土，森林火災がどのような影響を受けるのか？

Ba
5.

主な連携相手 GCP, RECCAP, NOAA, AGAGE, IGAC

68

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Meteorological

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Organization
Ozone

原稿受領日: 2022 年 4 月 28 日
(WMO),

Depletion:

Scientific2014,

掲載受理日: 2022 年 6 月 13 日

World

Meteorological Organization, Global Ozone Research and

著者所属：

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78

３

Contributing Authors:

反応性気体

大気汚染物質群の新たな科学：
化学理論の更新と排出－気候変動・健康問題の解決へ向けて
New science of air pollutants: Toward complete chemical theory and science-based
solutions of the emission-driven climate change and health issues

金谷有剛，須藤健悟, Prabir Patra, 坂本陽介, 関谷高志, 藤縄環, 谷本浩志,
江口菜穂, 齋藤尚子, 笠井康子, 出牛真, 佐藤知紘

79

総説 ―トピックス： 「大気化学の将来構想」―

Research Focus

Article No. 047A03

大気汚染物質群の新たな科学：化学理論の更新と排出－気候変動・健康問題の解決へ向けて
New science of air pollutants: Toward complete chemical theory and sciencebased solutions of the emission-driven climate change and health issues
金谷有剛 1 *，須藤健悟 2, 1, Prabir Patra1, 坂本陽介 3, 関谷高志 1, 藤縄環 4,
谷本浩志 4, 江口菜穂 5, 齋藤尚子 6, 笠井康子 7, 出牛真 8, 佐藤知紘 7
対流圏の大気化学反応を支配するのは「OH ラジカル」を中心とした反応系である。OH はメタンの大
気中滞在時間やオゾン・PM2.5 の生成など，多くの大気汚染物質の濃度や分布動態を決定づける。多くの大気汚染物質は短寿命気候強制因子 SLCFs として直接・間接的に気候変動に影響するほか，健康影響を引き起こす。しかしながら OH の収支や濃度分布・変動は未だ十分に把握できておらず，戦略的なプロセス研究が必要である。これらの物質の濃度変化を根源的な変動要因である「人間活動による排出増加」と定量的に結び付けることは，これらの温暖化・健康影響を和らげる方策を練るうえで重要である。しかしながら，非線形性や自然プロセスの寄与分離などの重要課題が残されている。気候変動のフィードバックも含め，これらの課題を取り上げ，現場観測，数値モデル解析に新たな衛星観測を統合した具体的な戦略や，長寿命温室効果ガスと複合した解析について議論する。

１．はじめにClimate Forcers）として直接・間接的に気候変動にも人間活動や自然界から大気へ排出（または放出）影響する。SLCFs には，温暖化に寄与するメタン

される気体のほとんどは，「大気の掃除屋」とも呼ばれる「OH ラジカル」による酸化反応をきっかけとして
大気中から除去される[例えば，秋元，2014]。例えば
メタンは，OH との反応速度により大気中の滞在時間
が約 10 年に規定される[e.g., Patra，2017]。窒素酸化物（NOx）や非メタン炭化水素類（NMHCs）も同様に
OH により数時間程で除去されるが，OH 濃度がその決定因子となる。またその際の光化学反応によって，オゾン（O3）や PM2.5 が二次的に生成するため，その定量評価のためにも OH の反応系に関する完全な理解が必要である（図 1）。これらの大気汚染物質やメタ
図 1. 人間活動や自然界との物質交換フラックスを境界条件とし，OH ラジカルの反応系を中心とする大気化学の概観図。

ン は ， 短 寿 命 気 候 強 制 因 子 （ SLCFs, Short-lived80大気化学研究 第 47 号 (2022)（CH4）・対流圏オゾン・ブラックカーボン（BC）等だけ

つまり生成・消失項のバランスの評価に用いられるよ

でなく，逆に直接効果や雲過程を通じて冷却効果をうになった。その評価の結果，実測値とモデル値はもたらす無機エアロゾルや有機エアロゾル等の粒子，

相関し約 2 倍の範囲内では一致がみられ，モデルのさらにはそれらの原料となる前駆物質（二酸化硫黄

大きな方向性はほぼ間違いないことが確認されたが，（SO2）, NOx, 一酸化炭素（CO）, アンモニア（NH3）,

同時に，生成・消失項に関わる化学種の濃度を実態

非メタン揮発性有機化合物（NMVOCs）等）も含まれに合わせて評価してもなお数十%に上る不一致がみる。排出増加・削減が正負の放射強制力を通じて速られる場合もあり，化学過程の理解が不足しているこ

やかに気候に影響する特徴をもつ（図 2）。

とが示されている[例えば，金谷，2020]。また，排出OH の反応性は非常に高く大気中の寿命は 1 秒の量が既知のトレーサー（メチルクロロホルム（CH3CCl3）

桁かそれ以下となる。そのため，OH 濃度は生成項など）の濃度と消失項の解析から推定される OH 全球（オゾンの光分解など）と消失項（一酸化炭素，メタン，

平均濃度は，化学反応収支で算出した値（約 1×106

NOx 等との反応）のバランスで決まる「定常濃度」とな

molecules cm-3 または体積混合比では 0.04 pptv）と比る。またその濃度は一般に 1 ppt 以下と超微量である。

較的よく一致する[e.g., Prinn et al., 1992]。しかしなが生成・消失項は対流圏の多様な環境下で大きく変動

ら，トレーサー法では，半球間の OH 濃度比や最近するため，大気化学輸送モデルや化学気候モデル

30 年間の濃度トレンドなど，化学輸送モデルと整合しにおいては，この生成・消失項を正確に表現し，OHない点も見出され [e.g., Patra et al., 2014]，メタンの濃度の再現性を高めることが基本的で本質的な優先

排出量を地域や排出部門（化石燃料採掘・農畜産業

課題となる。OH 濃度を再現して初めて，OH の反応など）のレベルで評価する際の大きな壁となっている。

で支配される，対流圏オゾン生成やメタン消失などがこうした課題を乗り越えるため，一つには，モデル表

精確に表現できるようになるためである。つまり，オゾ

現を改善すべく，OH 収支にまつわる亜硝酸（HONO）

ンやメタンの放射強制力・気候影響および健康影響，や，ガスと大気中で共存するエアロゾル粒子上で起それらの将来予測についての正確な評価は，OH 反

こる不均一反応の役割 [Ha et al., 2021]など，ギャッ

応の理解度とそのモデル表現に強く依存している。

プを埋めうる未解明プロセスを戦略的に検討し，モデしかしながら OH の生成・消失項の表現は十分にルへ実装することが大事である。また，OH ラジカルの

正確なレベルに達していない。例えば，近年実現し「消失項（反応性）」を実測から評価することで，化学た OH の直接測定は，モデルでの定常濃度の評価，過程の未知量を明らかにすることが有効である[e.g.,

図 2. 1750 年から 2019 年にかけての排出物質ごと（左縦軸）の有効放射強制力（左）と世界平均気温上昇への寄与（右）。
CO2 と CFC, N2O 以外は SLCFs である。棒の色は温暖化・寒冷化を発現させる大気中の成分を表す。（IPCC, 2021; TS Fig.
TS15, Fig 6.12 より）81

大気化学研究 第 47 号 (2022)

Sadanaga et al., 2005]。国内でも先駆的な評価が進

形性を加味しながら排出量や分布を評価できる，新められた結果，未知の OH 反応性が有意に見出されたな時代を迎える。第 3 節ではこのような新たな排出てきた。しかしながらギャップを説明するプロセスが特推計に結び付く取り組みについて述べたい。

定されない場合も見出され，理解の不完全性が指摘

オゾンは SLCF として温暖化に寄与するほか，光されている[例えば，梶井，2021]。さらには，このよう

化学スモッグのガス状主要物質でもあり，健康を害すな反応性（消失項）の評価を，濃度の評価と同時にる大気汚染物質である。オゾン（光化学オキシダント）行うことで，生成項についても一意に決定し，劣決定の我が国の環境基準（1 時間値で 60 ppb）は，ほぼ全問題（underdetermined problem）を克服することも重国で全く達成されてない状況が過去 40 年続いてい要である。これらの点について，まず第 2 節で述べる。

る[環境省, 2021]。国内問題に加えて，中国での濃度

化学反応系がある程度明らかになったうえで大き増加傾向の継続と越境大気汚染の問題も加わって，な課題となるのは，各種 SLCFs の濃度変動を「排出PM2.5 以上に健康問題に影を落としている。世界的に量」と結び付けることである。SO2, NOx, CO, NH3, 炭は，オゾンと PM2.5 の大気汚染は年間数百万人の余化水素等（メタン含む），BC の全てについて排出量命を奪っているともいわれる。そのような背景下，衛を明らかにすることが必要であり，その効率的な達成

星観測を踏まえた排出量評価や大気濃度分布の現も含め，大きな課題である。例えば上述したメタンで況分析，数日後までの化学天気予報，突発的な森は，濃度上昇と温暖化への寄与を，地域・部門別と林火災なども加味した評価，地球温暖化による大気

いった，経済活動ごとの排出量変化に結び付けるこ

汚染への影響評価などは社会的に有用である。化学とによって，はじめて合理的な排出削減対策が可能

物質の解析から気象予報を高度化する試みなどもあとなる。同様に，オゾンの生成がどのような前駆物質

る。オゾンのプロセス面については第 2 節の最後に（NOx, 炭化水素などの原料物質）の排出に起因し述べるが，第 4 節ではこうした社会実装についても議ているか，定量的に解明することは大気汚染対策に論する。

直結する。濃度から排出を逆推定する手法としては，
アンサンブルカルマンフィルター法によるデータ同化モデルなども進歩し，国内でも世界をリードする成果を上げてきた[e.g., Miyazaki et al., 2017]。しかしながら，都市圏のオゾン化学で出現する「数キロメートル
スケールの非線形性」が数値モデルでは十分に解像されていない場合も多い。この非線形性は，オゾン生
成連鎖反応の効率が低 NOx 濃度領域では NOx 濃度の増大により増進する一方，高 NOx 濃度領域では低下することに由来すると考えられているが，理解は完全ではない（図 3）。こうした排出量の解析では，近年発展著しい衛星観測データも活用される。技術進
歩の結果，衛星観測の方がむしろ水平解像度の面で数値モデルを上回る場合さえも見られるようになっ
図 3. オゾン濃度は前駆物質である NOx, VOCs（揮発性有機化合物）濃度に非線形的に応答する。半球～都市内部まで，その非線形性とオゾン生成制限因子（NOx, VOC 制限レジー
ム）を明らかにする。[井上ら，2010; Itahashi et al., 2020]た。今後，キロメートル級解像度をもつ多成分衛星観測や静止衛星による日内変動計測などにより，非線82大気化学研究 第 47 号 (2022)

２． OH と化学プロセスの完全理解へ向けて
2.1. 未知化学反応のモデル評価
上述の通り，対流圏の OH 濃度は化学反応を介して，メタン，O3，およびエアロゾル（硫酸塩，硝酸塩，
二次有機エアロゾルなど）等の SLCFs・大気汚染物
質の分布に直接的・間接的に影響を及ぼす（図 1）。
こ の た め ， OH の 全 球 分 布 や そ の 経 年 変 動 は ，
IPCC/CMIP 等の気候変動関連のモデル間相互比較
プロジェクト（ACCMIP, CCMI, AerChemMIP など）においても重要なターゲットの一つとなっており，化学輸送モデルや化学気候モデルを用いた推定結果の議論が続いている[Naik et al., 2013; Voulgarakis et al.,2013; Eyring et al., 2016; Nicely et al., 2018; Stevenson
et al., 2020；IPCC, 2021]。全球 3 次元 OH 分布の推図 4. 全球 OH 分布とその変動（CCM による推定例）。(a)CHASER（MIROC）で計算された地表 OH 濃度分布（2019 年
4 月 ） , お よ び (b) 東 西 平 均 OH 分 布 。 (c)CMIP6/AerChemMIP 実験で推定された全球平均 OH 濃度の時間発展（1850-2014 年）[Stevenson et al., 2020]。値は，1998-2007 年の平均濃度に対する変動分（アノマリ）を％で示す。黒実線がモデルアンサンブル平均。

定研究は，Spivakovsky et al. [1990，2000]が，化学輸送モデルとメチルクロロホルム（CH3CCl3）を含む各種
観測データを組み合わせて行ったモデル推定に端を発している。このような OH 推定の取り組みは，現在
では，観測情報に人工衛星データを利用し，さらにモデル手法としてデータ同化手法を導入するなども，化学プロセスの改善の必要性が高いことが示唆さ（2.2，3.1 節参照），より精緻化した研究に発展してきれる。

てはいるが，推定例ごとのバラつきは依然として大き

化学気候モデル（CCMI）による OH 分布のシミュレ

く，顕著な不確定性が残存した状況が続いている。

ーション例を図 4a,b に示す。HOx（OH とその貯留物

大気酸化能力の指標である全球平均の OH 濃度に

質 HO2 の総称）の基本的な生成が水蒸気と紫外光については，当初の３次元モデルによる推定値 ~1.1

規定されることから，OH 濃度は低緯度で大きい傾向

×106 molecules cm-3 [Spivakovsky et al., 1990] からにあるが，NOx 濃度が高い領域（船舶航路を含む）

それほど大きな更新はない [e.g., Rigby et al., 2017]では高濃度，また，イソプレン等の植物起源揮発性（不確定性の高い OH であるが，全球平均濃度の推

有機化合物（BVOCs）の放出が大きいアマゾンやア定値については，30 年もの間，多くの知見が加わりフリカなどでは低濃度となるなど，空間不均一性が高ながらも変化していない点については，先駆者の慧い。

眼というべきであろう）。しかしながら，観測データに

OH による気候影響を検討するうえでは，全球分布基づく束縛条件を課さない場合，一般的には化学輸に加えて，その経年変動が重要である。上述のモデ送モデルが全球平均 OH を過大評価する傾向にある

ル間相互比較プロジェクトにおいても，過去の OH 変

ことや，北半球の OH 濃度を南半球に比べて過大評

動の再現や将来予測が継続的に行われてきている。

価している可能性 [Patra et al., 2014] 等が指摘され，

図 4c は最新のモデル間相互比較実験 AerChemMIP

メタン収支の理解を妨げる因子となっている（2.2 節をによる OH 変動シミュレーション例 [Stevenson et al.,参照）。このことから最新の化学輸送モデルにおいて

2020]を示す。ここに見られる OH の経年変動については，第一に NOx 等の前駆気体排出量の変動と，こ83大気化学研究 第 47 号 (2022)

れにともなう対流圏オゾン変動の寄与が重要である。

の不確定性が顕在している。

図 1 が示す通り，NOx（NO）の存在はこれ自体が HO2

図 4c では，1980 年代以降に顕著な OH 増加が卓を OH に変換させることで，OH 増加を引き起こすとと越しているが，これについては気候変動（温暖化）に

もに，NOx によるスモッグ反応で生成される O3 も重要よる気象場変化が大きく影響していると考えられる。

な OH 生成源である。この NOx を中心とする効果とWild et al. [2020] や Nicely et al. [2020] は，水蒸気同時に，メタン，CO，NMVOCs の増加が及ぼす OHなどの気象変数も含め，OH の経年変動とそのモデへの影響も重要であり，特に 1850 年以降に観測され

ル間でのバラつきについて，機械学習的方法で解明ているメタン濃度の継続的な増加は，R1 の反応によを試みているが，OH 変動の支配要因はモデルごとり，当該期間における OH 濃度の傾向に負の影響をに大きく異なっており，OH 変動メカニズムの統一的及ぼしていると考えられる：理解として，定量的な解決には未だ到達していない

CH! + OH (+ O" ) → CH# O" + H" Oのが実情である。

(R1)

上で概説した通り，全球 OH 分布とその経年変動にこのようなメタン増加による負の OH 効果は,上述のついて，化学輸送モデル等を用いた継続的な議論

NOx による正の効果と相殺し, 20 世紀終盤に入るまが展開されているところであるが，そもそも各モデル

で，OH 濃度の変動がそれほど大きくないことが図 4cで考慮されている化学反応過程・メカニズムに精緻からわかる[Naik et al., 2013]。ただし，メタンと OH の化・改良の余地がないか否か，という視点も重要であ

変動を同時に議論する際には，メタンと OH との間のる。OH に関連する対流圏化学反応として，理解が不相互作用[Prather, 1996] にも注意が必要である。た十分・不完全であるとみられるプロセスとしては，不均

とえば，R1 の反応を考えると，OH 減少によるメタンの一反応が挙げられる。対流圏オゾンを主眼とする化増加は，OH 消費の増大を起こすことで，さらなる OH

学モデルでは，通常以下のような NO3，N2O5 に関す減となり，メタン濃度には正のフィードバックが加わる

るエアロゾルや雲粒子表面での不均一反応

ことになる。このような効果をあらわす指標として，[Dentener and Crutzen, 1993] が必ず導入される（ダOH-CH4 相互作用に関するフィードバック・ファクター
表 1. 各種不均一反応が及ぼすメタン寿命（年），NOx，オ
ゾン対流圏存在量への影響。化学気候モデル CHASER による推定例 [Ha et al., 2021]（f）が用いられる。このファクターを用いると，OH 変化
によるメタン寿命変化に付随するメタン濃度変化を，

メタンの大気中寿命 (年)

以下のようにあらわすことができる。

対流圏における存在量
NOx (TgN)

O3 (TgO3)

標準実験

9.44

0.115

402.29

N2O5 不均一反応の影響+4.48%-5.51%-2.12%

ここで，𝑚$ , 𝑚, 𝜏$ , 𝜏はそれぞれ，変化前後における全雲粒上+0.30%-0.43%-0.13%

エアロゾル粒子上+3.87%-4.56%-1.83%

球平均メタン濃度および OH に関するメタン寿命であHO2 不均一反応の影響+1.51%+3.26%+0.05%

る。上述のような相互作用が働くため，フィードバック

雲粒上+1.00%+1.87%+0.01%

エアロゾル粒子上+0.41%+1.11%+0.03%

ファクター（f）は 1 以上の値となり，近年のメタン濃度

RO2 不均一反応の影響+0.15%+0.52%-0.93%域に対しては，𝑓 ≈ 1.1~1.5と見積もられている[Fiore

雲粒上+0.23%+0.39%-0.41%

エアロゾル粒子上-0.12%+0.09%-0.43%

et al., 2009; Holmes et al., 2013; Stevenson et al., 2013;

全不均一反応の影響+5.91%-2.19%-2.96%

Voulgarakis et al., 2013; Prather et al., 2001]。ただし，雲粒上+1.34%+1.71%-0.56%

エアロゾル粒子上+4.15%-3.44%-2.21%

𝑚
𝜏
=- /
𝑚$
𝜏$

%

(1)

*STD はすべての不均一反応が考慮された標準実験を表す。
*メタン寿命は，OH 反応による寄与のみを示す。

この広い推定幅が示す通り，使用モデルによって大きなバラつきがみられ，R1 および関連化学反応過程

84大気化学研究 第 47 号 (2022)

ストや硫黄酸化物（SOx）・二次有機エアロゾル・ハロ

イトレート）の生成抑制を介して高緯度の地表 NOx 濃

ゲン関連の反応を含むモデルもある）：

度を増加させる可能性も示唆されている。しかしながN" O& (+H" O) → 2HNO#

ら，このようなモデル研究では，取込係数（g; 2.3節参(R2)照）の値に，概して暫定的な一定値が使用されており，

最近では，これに加えて，過酸化ラジカル（HO2，RO2）

粒子組成・状態や湿度などの情報を加味した実験の不均一反応（粒子相への取り込み）：

的・観測的研究[e.g., Taketani et al., 2012]との有機的HO" → 0.5 H" O"(R3)

RO" → products(R4)

な連携が今後の課題である。
対流圏オゾン化学における不確定性の大きい過程
として，上述の不均一反応に加え，亜硝酸（HONO）

も実験的・観測的手法により確認されており[e.g.,に関する化学反応がある（図 5）。都市域では，ppbv

Cooper and Abbatt, 1996; Geyer et al., 2003; Kanayaのオーダーの高濃度の HONO が観測されることも多et al., 2007; Taketani et al., 2012, 2013]，化学輸送モ

く[e.g., Acker et al., 2006; Villena et al., 2011]，郊外にデルへの実装も試行されつつある[e.g., Macintyre

おいても ~100 pptv の濃度レベルになることがしばし

and Evans, 2011; Ha et al., 2021]。化学気候モデル

ば観測される。高濃度の HONO の光解離（R5）は，

CHASER を用いた最新の感度実験[Ha et al., 2021]

OH のソースとして重要視されている。

では，N2O5，HO2，および RO2 の各不均一反応の対HONO + hν → OH + NO

流圏化学における役割の定量化が行われている（表(R5)1）。これによると，メタン寿命や対流圏オゾン量へのHONO のオゾン化学における重要性はモデルシミュ

影響は，N2O5 の不均一反応によるものが最も大きい

ーレーション[e.g., Jacob, 2000; Li et al., 2011]でも指が，HO2, RO2 の反応による寄与も無視できないことが摘されているが，HONO の生成・消滅を支配する化分かる。領域規模でみた場合，HO2, RO2 の不均一反学反応には未解明の部分が大きく，モデルでの表現

応の寄与は，夏季・北半球での OH への影響が大きが不十分である。大気中の HONO の生成源としては，

く，特に RO2 については，PAN（ペロキシアセチルナ

自動車等のディーゼルエンジンによる人為起源[Kurtenbach et al., 2001] や 土 壌 か ら の 直 接 放 出[Porada et al., 2019]に加え，以下のような化学反応を介した寄与も重要である（図 5）。
NO + OH + M → HONO + M(R6)

HONO + OH → NO" + H" O

(R7)

NO" + H" O(surface) → 0.5 HONO + 0.5 HNO# (R8)HONO + (surface) → NO + OH

(R9)

HNO# + hν + (surface) → HONO + NO"(R10)

この中で，特に，粒子表面の不均一反応（R8，10）は
日中の HONO の生成源として重要視されている [Yeet al., 2018]。前述の化学気候モデル CHASER によ図 5. O3-NOx 化学における HONO の役割。化学反応（R510）については本文中を参照のこと。R8,9,10 はエアロゾル
表面での不均一反応である。

るシミュレーションでは，これらの HONO 化学反応過程の導入により，NOx および O3 の対流圏存在量が，85大気化学研究 第 47 号 (2022)

布をもつ。OH の短い寿命は，大気汚染物質等との高い反応性に由来する（図 6）。オゾン，過酸化，NOx および SOx などは，
ラジカル（HO2，RO2）
主に OH との反応によって生成または変換される。
OH の現場大気の測定は実現したが，チャンバー
内・野外での相互比較から見積もられた不確かさ
は 13%, 69%と高く[Schlosser et al., 2009; Kanaya etal., 2012]，広域の OH 濃度を計測から評価する手法も確立されていない。
化学気候モデル（CCM）によって推定された全球平均 OH 濃度は，(7.4-13.3)´105 molecules cm-3 の範囲で大きな変動を示し， このような OH 推定

図 6. 対流圏における主な OH 生成・消滅反応（Wennberg etal. [2006] を一部改変）。HOx 収支については，化学気候モ
デル CHASER 計算 [Sekiya et al., 2020 など]による。

のバラつきは，最大で 16％（モデルアンサンブルの 1-s標準偏差）の CH4 寿命の不確実性につながそれぞれ最大で 21%，5%減少し，メタン寿命としてることが報告されている [Naik et al., 2013]。

15%増加に匹敵する顕著な OH 減少が確認されてい一方で，OH の全球平均濃度は，主に OH とのる。しかしながら，ここでも不均一反応（R8～10）の取込係数（g）の与え方に大きな不確定性があり，各種
野外観測や実験と突き合せた詳細な検証が必要である。
以上のように，OH に関連する化学過程には，未だに大きな不確定性が残存しており，観測・モデルによるさらなる定量化への挑戦を継続すべきである。現状で検討されている温暖化緩和策では，メタンや代替フロン等に着目することも多くなってきており [IPCC,
2021; Nakajima et al., 2020]，これらの大気中寿命を支配する OH 濃度の分布・変動の理解が急務となっている。
2.2. トレーサーモデルとの OH 知見整合化：メタン等
収支の詳細理解本小項目では，トレーサー（ここではメチルク
ロロホルム）の収支を利用し，OH に関する重要図 7. (a) AGAGE の４地点について，観測およびシミュレーシ
ョンによる CH3CCl3 濃度変動の比較。小パネルは MHD（Mace Head）と Cape Grim（CGO）の２点間の濃度差を示す。(b) ３手法による OH 変動の推定。1:CCM シミュレーショ
ン[Stevenson et al., 2020]，2:経験的（機械学習的）手法[Nicely et al., 2018]，3: CH3CCl3 からの推定 [Patra et al.,2021] 。

指標を評価するアプローチについて述べる。メタン，代替フロン類（HCFCs，HFCs）や大気汚染物
質（CO，NMVOCs など）の除去は，OH との反応に支配される。OH の大気中寿命は約 1 秒と非常に短いため，OH 濃度は非常に不均一な時空間分86大気化学研究 第 47 号 (2022)

反応によって消滅し，かつ，その全球排出量が正度と観測濃度の間にやや差異（通常は 10％未満）

確にわかっているトレーサー化学種の濃度をモがみられることがある。このようなモデルバイア

デル化することによっても推定可能である。本節スを利用して，OH による消失の経年変化の導出

では，CCM で計算された OH 濃度の検証方法とが可能である[Patra et al., 2021]。この方法によっして，このようなトレーサーとして，メチルクロて推定された OH 変動を，別手法による推定例とロホルム（CH3CCl3）の測定とシミュレーションをともに図 7b に示す。ここで，OH 変動はその推定利用した手法について概説する。CH3CCl3 の光化手法によって大きく異なっており，対流圏 OH 変

学的消失は，化学輸送モデル MIROC4-ACTM で動の大きさ，またその要因について，統一的な理

次のようにモデル化されている（詳細は Patra et

解には至っていないといえる。 なお，CH3CCl3 か

al. [2014, 2021]を参照）。

ら推定された OH 変動は，エルニーニョ南方振動（ENSO）と統計的に有意な相関を示しているこ

CH3 CCl3 + OH → products: ~90%, 対流圏 (R11)と が わ か っ た が ， CCM シ ミ ュ レ ー シ ョ ン

CH3 CCl3 + hν → products: ~10%, 成層圏 (R12)[Stevenson et al., 2020]や機械学習的方法 [Nicely et

CH3CCl3 の放出は，100%人為起源であり，半導体

al., 2018] では明瞭なシグナルは見えていない。

製造における溶媒としての使用によるものである。そ化学気候モデル（CCM）でシミュレートされたの 2000 年までの生産量・消費量については，正確なOH 濃度の評価指標として，OH の平均存在量の南

データがある[McCulloch and Midgley, 2001]。 2000
年以降について，Patra et al. [2014]では，CH3CCl3
排出量が，5 年を時定数として指数減衰していくシナリオを想定している。 さらに， 1990 年代初頭については，大気・海の交換による最大 5％の海洋シンクも考慮されている [Patra et al., 2021]。 CH3CCl3 濃度に つ い て は ， AGAGE; the Advanced Global
Atmospheric Gases Experiment [Prinn et al., 2005]や，
NOAA; 米国海洋大気庁 [Montzka et al., 2011]，およ び HIPPO; HIAPER Pole-to-Pole Observations[Wofsy et al., 2011]の観測値が利用可能である。
図 7a は，1985 年から 2019 年の期間の CH3CCl3
濃 度 変 動 に つ い て ， AGAGE に よ る 観 測 とMIROC4-ACTM によるシミュレーションを比較

図 8. CH3CCl3 観測濃度の南北勾配から，モデルを併用して推定した対流圏 OH 濃度の NH/SH 比。CH3CCl3 の南北勾したものである。シミュレーションでは，経年変配（水平点線）は，複数の観測データセット（黒：AGAGE，
化なしの気候値的な月平均 OH を使用しているが， 赤：AGAGE Medusa，青：NOAA フラスコ;緑：HIPPO 航空機
観測，30 N〜30 S, 高度 1-4km）によるもの。ACTM 大気輸
1990 年代初頭までの増加や，その後のモントリオ
送モデルからは，標準の CH3CCl3 全球排出量および全球平ール議定書（1987）に従った排出削減による指数
均 OH 濃度を基本としつつ， OH に様々な NH/SH 比を想定した感度シミュレーション （2004～2011 年）を行い，フラスコ
関数的な減衰トレンドなど，CH3CCl3 濃度の主要観測および HIPPO で期待される CH3CCl3 南北勾配を算定
な経年変化を正確に再現できていることがわかし，直線近似した。観測における CH3CCl3 南北勾配量（水平点線）と直線との交点（塗りつぶし記号）の x 座標が，OHる。ただし，年によっては，シミュレーション濃
濃度の NH/SH 比の推定値となる。 Patra et al.[2014]より。

87

大気化学研究 第 47 号 (2022)

北半球間差も有用である。OH の半球間濃度差は，間分布と，トレーサー収支に基づく大気輸送モデ

北半球の大気汚染や陸域環境と南半球の自然・海

ルでの OH の評価との整合を目指して，不確定性

洋環境における大気化学の理解に資する指標での低減に繋げていくことが重要である。

ある。最近 20 年間に着目した場合，CH3CCl3 の排出量は対流圏での OH による消失に比べて有意

2.3. OH 反応性・過酸化ラジカル反応性のフィールドに小さい状態にあり，南北半球間の CH3CCl3 勾配

観測による検証

は，OH 濃度の半球間差を大きく反映しているとOH および過酸化ラジカルの「消失項（反応性）」

考えられる。このような視点で半球間の CH3CCl3を実測から評価することで，化学過程の未知量を明勾配に着目すると，以下のようなことがわかる。

らかにすることも有効な手段である。本節では，OH

CCM で計算されている OH 濃度場では，北半球および過酸化ラジカルの消失項について現在指摘さOH の南半球に対する比（NH/SH 比） が通常 1 よれている未知量：未知 OH 反応性および過酸化ラジり大きいが，このような OH 分布は，NH/SH 比がカルの不均一消失過程について紹介する（図 9）。

～1（南北半球でほぼ同一 OH 濃度）の OH 分布に比べて，CH3CCl3 排出源の北半球への偏りを打ち消す効果が強すぎ，CH3CCl3 勾配を有意に過小評価する点である（図 7a，
挿入図）。
AGAGE と NOAAの長期観測と，HIPPO による広域航空機観測を使用したさらなる解析では，NH / SH OH 比の最適値は 0.97±0.12 であり，CCM シミュレーション
1.28±0.10 より有意に低い（図 8）。このギャップを説明しうるプロセスで，CCM で適切に取り入れられていないものを戦略的に精査・特定し，ギャ

図 9. 大気 HOX ラジカル反応サイクルにおける未知量。

ップを埋めることが重要である。例えば，雲の効

大気中において OH と反応するすべての化学種と果で光解離速度定数（J 値）にバイアスがある可の反応速度を足し合わせたものは総 OH 反応性と呼能性や，北半球で OH を主に消費している一酸化ばれる。

炭素（CO）の排出量過小評価の可能性などについて，CCM での感度実験などから有力な仮説を抽出し，観測知見も合わせて評価することが望ましい。

d[OH]= 𝑘 ' ()(*+ [OH] = ST 𝑘, [𝐶], V [OH]d𝑡,

HFC などの代替フロン類なども，排出量が十分な(2)

精度で抑えられれば，濃度変動観測データから
OH に関する情報を導き出すことができるトレー

ここで k’total は総 OH 反応性，ki は化学種 i と OH のサーとして機能する。短寿命物質では，例えば CO

二次反応速度定数，[C]i は化学種 i の濃度を表す。

の濃度鉛直勾配なども OH の影響を受けており，

総 OH 反応性の決定方法について，各個別の化

OH の情報を紐解く情報源となりうる。今後の学種の濃度を決定し積み上げるボトムアップ型と，大CH3CCl3 の濃度変化からも引き続き OH に関する

気中での OH の減衰速度を測定することで総 OH 反情報を得ることができる。これらを総合して，化応性を直接測定するトップダウン型のふたつの方法

学過程に基づく CCM モデルにおける OH の時空がある [Yang et al., 2016]。ボトムアップ型の測定の場
合，CO，NOx，SO2，O3 などの無機ガス測定に加え，

88大気化学研究 第 47 号 (2022)

ガスクロマトグラフィーや陽子衝突型質量分析法によおける観測いずれにおいても，モデルで未知 OH 反る VOCs の測定が行われる。トップダウン型の直接測応性を説明できる場合と共に説明できない場合両方

定では，人工的に生成させた OH の減衰速度を直接が示され，未知物質の一次放出源の存在が示唆さ測定する絶対反応性測定法[Sadanaga et al., 2005]れている。したがって，未知 OH 反応性の一部である，や，大気中物質に対し OH と競争的に反応する参照(2)既知物質の光酸化で生成する検出が難しい生成物質を添加し，人工的な OH 暴露によるその減少量

物の OH 反応性については化学モデル計算で評価を測定することで総 OH 反応性を見積もる反応性比が可能であることが判明する一方で，(1)一次放出さ較法 （CRM）がある。ボトムアップ型，トップダウン型

れる未知物質およびその光酸化生成物の寄与分にそれぞれに更にバリエーションがあるがここでは割愛

ついては，今後の課題として残っており，大気化学モする。

デル計算を用いたオゾン生成評価における本質的な積み上げ法と直接測定法による総 OH 反応性測定

バイアス要因となりうる。

の比較は 20 年以上様々な場所で行われてきた。そ

一次排出源からの未知物質の放出について，すの結果ほぼすべての場所で，直接測定された総 OH

でにいくつかの調査が進められている。Kovacs et al.

反応性は個別の化学種の反応性を積み上げたもの[2003]はトンネル内の空気を測定し，自動車排ガスのでは再現できないことが報告されてきた。この起源が由来と考えられる 10%前後の未知 OH 反応性を報告

未把握の OH 反応性が未知 OH 反応性（unknown

した。また，Nakashima et al. [2010]はシャーシダイナ

OH reactivity）と呼ばれている。都市や都市郊外では

モ上でテスト運転させた乗用車からの排気ガス中に

未知 OH 反応性の占める割合は 30％以下から 50％

約 10%程度の未知成分の放出があることを報告した。

以上までさまざまで，時刻，季節や場所により大きく

山崎ら[2012]および井田ら[2016]は，幼齢のカナダト変動する。森林域，大規模松造林，タイガ，熱帯雨

ウヒおよび杉から放出される成分の未知 OH 反応性

林および海洋上においても 40%以上の未知 OH 反が 40%以上に及びうること，また温度環境に依存する

応 性 の 存 在 が 報 告 さ れ て い る [Nakashima et al.,ことを報告した。Nölscher et al. [2013]はオウシュウトウ

2014; Yang et al., 2016]。もし，この数十%にもおよぶ

ヒの成木から放出される成分の未知 OH 反応性が季未知 OH 反応性をまったく考慮しない場合，オゾン生節変化することを示し，晩夏～秋にかけて 80%近い

成は 30-80％の過小評価になると報告されている[Li未知 OH 反応性が存在すること，気温や強風などのet al., 2020; Sadanaga et al., 2005; Yoshino et al., 2012]。

外部ストレスが未知成分放出に関連することを報告し

未知 OH 反応性の起源として，(1) 一次放出された。一方で，Kim et al. [2011]はテフロンバッグ内のレる未知物質およびその光酸化生成物，もしくは(2)既ッドオーク，シロマツ，ブナ，アメリカハナノキの枝より

知物質の光酸化で生成する検出が難しい生成物が放出される成分には有意な未知 OH 反応性は存在し考えられている。いくつかの集中観測において，観測ないことを報告した。上述したように特に植物から一された未知 OH 反応性と対流圏化学反応メカニズム

次放出される成分について未把握の部分が多く残さ（RACM）もしくは詳細化学モデル（MCM）に基づく 0

れており，また，生物由来のため樹種や外部条件に次元ボックスモデル計算により予想される既知成分

より未把握成分の放出量が影響されると考えられるたの光酸化生成物由来の OH 反応性の比較が行われめ，より詳細な放出実態の調査が今後進められることた[Lew et al., 2020; Lou et al., 2010; Whalley et al.,が期待される。また，一次放出された未把握の成分

2021; Whalley et al., 2016] 。中国珠江デルタ，北京，が光酸化を経てどのように変化するか知見は無く，今ロンドンの都市部，米国インディアナ州の落葉樹林に後に解明すべき課題である。

89

大気化学研究 第 47 号 (2022)

既知物質の光酸化由来の未知 OH 反応性につい

ここで，wおよび S は XO2 の熱平均速度（cm s-1）およては化学モデル計算で評価が可能であるが，当然そび単位気体体積当たりに含まれるエアロゾル等の不れはモデルの正確さに依存する。Sato et al. [2017]は，均一反応場表面積濃度（cm2 cm-3）である。モデル計

国立環境研究所のスモッグチャンバー（物理化学編

算では，多くの場合gHO2 = 0.2 およびgRO2 = 0.1（ここを参照）を用い，主要な芳香族 VOCs の光酸化で生での R はヒドロキシ基を含むものに限る）が用いられ成する成分について，MCM に基づく 0 次元ボックス

る[Ha et al., 2021; Jacob, 2000]。

モデルによる未知 OH 反応性の再現性を調査した。

HO2 の不均一消失については，多くの室内実験に

モデル計算は未知 OH 反応性を説明できたが，過大

よ る 取 り 込 み 係 数 が 報 告 さ れ て い る [Cooper and評価を含んだ。これはモデル計算が準揮発性有機

Abbatt, 1996; George et al., 2013; Taketani et al., 2013;

化合物（SVOCｓ）による二次有機粒子の生成や壁面

Thornton and Abbatt, 2005]。大気化学モデル計算でへの沈着を考慮していないためである。チャンバーは近似的に固定値が使われているが，取り込み係数

実験ではこれらの影響は実際の大気条件より大きく

は不均一反応場の組成や状態に依存するため，室なるが，大気への応用においても潜在的な誤差とな内実験では 0 ~ 1 の範囲で値が報告されている。特りうる。そのため，より正確なモデルでの記述を目指し，に，銅や鉄などの金属イオンが存在すると取り込み粒子生成や沈着による VOCs の消失を正確に記述

係数を増加させることが報告されている[Jacob, 2000]。

するモデルの開発が進められている。

実大気エアロゾルは組成・状態が場所・時間で変化

以上のように，大気 OH 反応性の全容把握に向けするため，取り込み係数も一定値ではないと予想され新たな取組が期待される。一方で，これまでに見出さる。実際に，Taketani et al. [2012]は中国の山間部でれた反応性のギャップが，どのように全球大気化学

採取したエアロゾルを再噴霧し疑似生成させた大気へ伝播するか，についても把握しておくことが望まし

エアロゾルの取り込み係数が 0.09-0.40 の範囲で変い。例えば現在の誤差要因を組み込んだ大気化学

動することを報告している。したがって，一定値を用モデルが提案されることを期待したい。

いる現在の大気化学モデル計算は潜在的な誤差を一方，OH のリザーバーである過酸化ラジカル（HO2,含むと考えられる。しかしながら，実大気エアロゾルをRO2）についても未知反応性を評価・同定し, モデル

対象とした報告が限られているため，一定値の取り込へ組み込んでゆくことが重要である。雲やエアロゾル

み定数を近似した計算の潜在的な誤差については，

表面での不均一消失過程は，HO2 や RO2 の大気化検証できていないのが現状である。

学において重要な消失過程であり，場合によってはRO2 の不均一消失に関しては，室内実験の報告も

オゾン濃度を数十％減少させるなど，大きな影響を限られている状態である。Gershenzon et al. [1995]は及ぼすことが示唆されてきた[2.1 節，Ha et al., 2021;

塩化ナトリウムを塗布した壁面への CH3O2 の取り込み

Jacob, 2000]が，理解が不十分である。不均一消失係数を測定し 3×10-3 と報告した。 Villalta et al. [1996]

過程による過酸化ラジカル，XO2 （HO2 or RO2）の消は PAN 由来の CH3C(O)O2 の純水表面への取り込み

失速度は衝突頻度と取り込み係数gで記述される。

係数を 4.3×10-3 と報告した。両者ともに取り込み係数
としては小さい値であるため，飽和炭化水素や PAN
由来の RO2 への不均一消失過程の寄与は小さいと

d[XO" ]
1−= 𝛾 𝜔𝑆[XO" ]d𝑡4

考えられている。一方で，例えばイソプレンやプロペ(3)ン等の不飽和炭化水素由来のヒドロキシ基を含む
RO2 は水への親和力が高いと予想されるため，取り90大気化学研究 第 47 号 (2022)

込み係数としては HO2 に近い 0.1 が推奨値とされてのほか，RO2 + NO 反応による有機硝酸の生成経路いる。しかしながら，実際の大気条件に近い室内実

も HOx サイクルに影響を及ぼすため，理解度の向上

験はいずれの場合も行われておらず，以上の推奨値が望まれる。

がどれだけ信頼できるのかは不明である。また， RO2

以上，2.1～2.3 節では日中の大気酸化能を支配すは取り込み過程について提案されているものの，HO2

る OH ラジカルと過酸化ラジカルの研究必要性につの場合と同様に実大気では一定値でないと予想されいて述べてきた。一方で，夜間に濃度が上昇するる。したがって，一定値として取り扱う近似が持つ潜NO3 ラジカルによる酸化も，一部の炭化水素類等に在的な誤差もモデル計算には含まれると予想される。

とっては重要であり，NO3 自身の収支・動態や，N2O5

以上より，RO2 の取り込み係数についての推奨値はおよび ClNO2 への変化，さらには翌朝に光分解で生HO2 に比べさらに大きな潜在的な誤差が含まれてい成する Cl 原子を介した反応についても今後の研究るのが現状であると考えられる。

が必要である[Brown and Stutz, 2012]。

上述したように過酸化ラジカルの不均一消失過程
2.4. 対流圏オゾンの化学プロセス理解の強化の評価には潜在的な誤差要因が含まれている。しかし，その誤差要因を除くための新たな試みも進められ

上記のような対流圏の光化学プロセスは，前駆物ている。例として，これまで難しかった大気中のエアロ質である NOx や炭化水素類の排出と合わせて，全ゾル粒子への過酸化ラジカルの取り込み速度の直接

球規模の対流圏オゾンの分布や変動を決定づける

リアルタイム測定について国内で近年大きな発展が支配要因となる。本節では対流圏オゾン収支や関連みられている。Zhou et al. [2020]は，レーザー誘起蛍するプロセス面での課題について，全球・アジア・都光法を用いたエアロゾル粒子への過酸化ラジカルの市の 3 つの視点から順に述べる（地球システム科学，

取り込み速度測定法とエアロゾル濃縮法（VACES）を

健康面については第 4 節も参照のこと）。

組み合わせ，実大気エアロゾルを直接利用した HO2

図 2 に示したように，対流圏オゾンは CO2，メタンにの取り込み速度測定を世界で初めて行った。測定さ次ぐ第 3 の温室効果気体（全球平均での大気中滞在

れた取り込み係数は平均値で 0.24 と現在の推奨値

時間は 25.5 日，Griffith et al. [2021]）であり，同時に（0.2）とほぼ一致したが，一方で 0.08（25 パーセンタ

光化学オキシダントの主要成分として健康や植生へ

イル，P25%）から 0.36（P75%）の変動を示した。現時点の被害を生む。対流圏オゾンの全球存在量は数値

では変動要因の特定はなされていないものの，今後モデルや観測を含み，2010 年で 347±28 Tg [IPCC,の外気観測を通じたエアロゾル成分や外部環境との2021]とされ，漸増傾向が続いているが，減少がみら

比較により，HO2 の取り込み係数の変動要因の解明れる地域も大きく空間的不均一さは大きい。全球的が今後進められることが期待される。また，Kohno et

な衛星観測でも漸増傾向がみられるが，手法等によal. [2020]は，レーザー誘起蛍光法を用いた実大気りバイアスが大きく[Gaudel et al., 2018]，IGAC のアク

条件下での高時間分解能 RO2 気相反応速度測定法

ティビティ TOAR-II（対流圏オゾンアセスメント第二期，を開発した。この手法はエアロゾル取り込み速度測2020-24 年）で詳細評価予定である。プロセス別では定に応用可能なため，RO2 の取り込み係数を実験的HO2 （または RO2） + NO 反応による光化学的オゾンに測定するブレークスルーとして今後の展開が期待生成項や，光分解などのオゾン消失項には 2 倍程度，される。最終的には，変動要因と連動させた取り込み

成層圏からの流入や地表面沈着のフラックスには 3係数を大気化学モデルに導入することが必要であり，倍程度の不確かさがあり[Young et al., 2018]，理解の今後取り組んでいかなければならない。不均一反応向上が必要である。産業革命前やその頃のオゾン量91大気化学研究 第 47 号 (2022)に つ い て も 知 見 が 増 え た が [Yeung et al., 2019;

HOX + hν → OH + X(R15)

Tarasik et al., 2019]，不確かさが大きい。温暖化に伴net: HO" + O# → 2O" + OH

(R16)い，光化学的オゾン生成速度の増大や，Brewer-

X, XO の供給源は，海面から放出される CH3X，

Dobson 循環の強化による成層圏-対流圏交換量の

CH2X2，CHX3，HOX，X2 などの光解離や不均一反増加[Sudo et al., 2003]，気温上昇とともに放出量が応である。化学輸送モデル GEOS-Chem によるシミュ

増大する植物由来揮発性有機化合物を前駆物質とレーション例 [Sherwen et al., 2016]では，ハロゲン化

したオゾン生成などによる濃度増大（気候のペナルテ学の導入により，対流圏オゾン総量が 19%減少し，ィー）があるが，水蒸気増加によるオゾン消失項の増

全球平均 OH 濃度も 8%程度の減少につながると示加が上回り，全体では負のフィードバックが働くとされ唆している。ただし，実際には上述のハロゲン供給源ている[IPCC, 2021]。植生被害は CO2 吸収低下につの強度や化学反応過程の推定には大きな不確かさながるため，オゾンは「間接的な温室効果」を持つとがあり，データ同化など，観測と密に連携した研究されるが未解明である（大気陸域統合編を参照）。

[Sekiya et al., 2020] による精緻化が期待される。

これらの未解明問題や濃度トレンドを高精度に評価

主要なオゾン減少要因と考えられるヨウ素の供給源するため，また新たな衛星観測（静止衛星など）の評
価のために，地上測定局・船上観測等の現場観測や，地表から対流圏界面を超えて高度分布を計測するとして，海洋表面での大気オゾンとヨウ化物イオンの不均一反応の重要性が指摘された[Sakamoto et al.,2009; Carpenter et al., 2013]。海洋表面温度が高い

オゾンゾンデ気球観測や航空機観測が果たす役割

西部太平洋低緯度域などではヨウ化物イオン濃度がは大きい。対流圏オゾンアセスメントレポート（TOAR）

高いとされ[Chance et al., 2019]，この過程が重要であでは，全球規模で 9000 を超える地上サイトのオゾンるとの指摘があるが未解明である。MAX-DOAS（複濃度データを収集し，分布や長期トレンド，気候・生数軸太陽散乱光測定・差分吸収法解析）による IO

態系・健康へのインパクトを議論したが，アジアや南（一酸化ヨウ素）ラジカル測定[Takashima et al., 2022]

半球などに大きなデータ空白域が広がっていた。前などは有効な手段であり，船舶・離島などでの大気・述の TOAR-II ではその空白域の解消を一つの目標

海洋総合調査による過程解明が望まれる。船舶によとしている。

る洋上広域のオゾン観測 [Kanaya et al., 2019]等を

海洋上のオゾンデータ不足・プロセス理解の遅れも世界各国での観測と統合してデータベース化し，数今後の課題である。ハロゲン（Cl, Br, I）に関する化学値モデルと合わせてハロゲン化学の役割を解明する

反応が成層圏オゾン層破壊を引き起こすことは知ら

Oceans WG を TOAR-II にて立ち上げたところである。

れるようになったが，同様に対流圏オゾンに対しても次に，アジア地域スケールでの対流圏オゾンプロセ

大きく影響する可能性があり，最近の化学輸送モデ

ス理解の進展と今後の課題について述べる。オゾン

ル で は こ う し た 過 程 が 導 入 さ れ つ つ あ る [e.g.,

は PM2.5 のように，東アジア地域規模の大気汚染としSherwen et al., 2016; Sekiya et al., 2020]。しかしながて大規模に発生し，偏西風により我が国へと越境流

ら，現状では未解明な部分が大きく [Abbatt et al.,

入する。そうした寄与が東アジアの経済発展とともに2012; Simpson et al., 2015]，化学気候モデルでは表2000 年代から増し，社会的にも話題となった。国内

現されていない。臭素やヨウ素（X; X = Br, I）は以下

汚染の寄与分や，欧州・米国も含む半球規模大気汚の触媒反応によりオゾン破壊を起こす：

染の寄与分との分離評価が重要となり，アジア地域

O# + X → XO + O"

(R13)

スケールの気象・化学輸送モデル（WRF/CMAQ など）

HO" + XO → HOX + O"

(R14)が観測との整合性などから最適化され評価に用いら92大気化学研究 第 47 号 (2022)

れてきた[e.g., Yamaji et al., 2006]。地域別に排出量をる。EANET（国内の利尻～小笠原などや北東・東南

仮想的に変化させる感度実験や，発生源地域や化アジア），WMO/GAW（綾里・与那国・南鳥島），研究

学的生成地域にタグをつけるタグ付きトレーサーモ

コミュニティや研究所・大学のスーパーサイト等（落石デル実験などにより，我が国上空の春季オゾンに対岬・波照間・沖縄辺戸岬・福江島・能登など），つくば

する中国起源分の寄与率やその変化などが見積もらのオゾンゾンデデータなどは国内研究や IPCC 報告

れてきた[e.g., Nagashima et al., 2017]。

書にも活用されてきたが，今後さらに発信して海外研

第 1 節で述べたように，我が国のオゾン（光化学オ究者に広く活用されるべきである。OMI 衛星などによキシダント）の環境基準達成率は全国的にほぼ 0%でる地表付近オゾン量のアジア規模解析[Hayashida et

あり，あらゆる角度からの評価が求められている。科

al., 2018]などの実績も活かし，上述した各種衛星観

学的に堅牢な評価とするために，MICS-Asia シリー

測についても，アジア規模のモデルシミュレーション

ズにみられるように国際的なモデル相互比較実験もと統合的な解析に活用される包括的な研究体制が行われ，日本からも複数の研究グループが参加して望まれる。PM2.5 の減少を裏返したようなオゾン濃度きた。近年その第三期（MICS-Asia III）の成果がとりの増加が 2013 年以降中国上空で見られている[e.g.,

まとめられ，Atmos. Chem. Phys.誌の特集号に 20 報

K. Li et al., 2019]が，原因について理解が定まっておを超える論文が掲載されている[e.g., J. Li et al., 2019]。

らず，化学・物理を包括したプロセス研究が必要であ

数値モデルへ入力する排出量の共通化などにより，る。また，今後一層の排出増が見込まれる南アジア・

オゾン濃度の特徴的な季節性などはよく再現され，東南アジア地域への解析の適用も望まれる。地表・モデル間の相関も比較的良好であったが，モデル間

大気境界層・自由対流圏を対比した形での，HONOの大きなばらつきや日本上空オゾン濃度が過大傾向を含む窒素酸化物全種を網羅したオゾンと前駆物質となる点などは依然として大きな課題である。数値モ

総合観測と解析も，オゾン化学の本質に迫るものとな

デルでの海表面での乾性沈着速度が過小である点る。オゾンの生成・消失に関連づけながら，前節までや，反応性が低い窒素酸化物から NOx が再生してに述べた HOx ラジカル濃度やエアロゾル粒子・雲粒いる可能性など，プロセスに関する新たな指摘がなさ

上の不均一反応の実大気中評価を行うことも重要でれ，今後の解明が必要となっている[e.g., Akimoto etある。必要なセンサ・計測技術開発も望まれる。

al., 2019, 2020]。アジア地域の大気化学輸送モデリ

都市・局所発生源付近のスケールでは，第 3 節にング・観測再現性については，欧州のモデルなどと述べる排出量と濃度を結びつけること，そのために水比べて一日の長がある。たとえばドイツの専用航空機

平解像度の高い衛星観測を利用することの重要度がHALO が 2018 年春季に台湾をベースに，都市ごと増してくるが，排出量と濃度を結びつける化学プロセから広がる汚染大気の特徴づけを行った EMeRGe-

スの非線形性を分子反応レベルで明らかにすること

Asia 航空機観測データのプロセス解析では日本のも大きな課題である。第 1 節の図 3 で示したように，研究者のアジア地域スケールモデルの有用性が明ら

オゾン濃度等値線ダイヤグラムには，前駆物質であかとなっており，オゾン生成やエアロゾル輸送メカニる NOx 濃度に強く依存する NOx 制限領域と，VOC

ズムに関する共同解析を実施する計画である。また，濃度に強く依存し NOx 濃度には逆相関する VOC 制

前述の TOAR-II でも東アジア WG や都市オゾン WG限領域とがあると考えられているが，詳細は十分明らなどが立ち上がっており，日本からも主要なデータやかではない。地球温暖化・健康影響の軽減を目指し

解析情報を提供してゆく。こうしたモデル解析の評価て，オゾン濃度を低減させるためには，その制限因軸を提供するうえで，地上観測等の維持は重要であ子の理解度を高める必要があり，行政や政策対応の93大気化学研究 第 47 号 (2022)

ための科学的知見の充実化が不可欠である。特にとなる可能性やハロゲン酸化物が硫酸の生成に寄与

都市～郊外の間に存在するはずのレジーム境界を，する可能性が指摘されたほか，南極の沿岸部と内陸

その季節的・長期的変化を含めて，非線形化学と排でプロセスが異なる可能性が示唆された[Ishino et al.,

出の統合的理解に基づいて明らかにし，専門外の関2017, 2021]。また，グリーンランドのアイスコアでの係者も含めて共有することが鍵となる。オゾン低減戦

Δ17O(SO42-)値が増加傾向にあり，1960 年代以降に略は，その瞬間の制限因子の理解だけに基づいて

雲内での液相オゾン酸化が pH に依存して寄与増大

近視眼的に策定すべきものではなく，ダイヤグラム上したためとされた[Hattori et al., 2021]。今後，OH のの長期的なゴールを設定し，業界別に異なる排出特

長期変動などに関する情報を取得することへの期待

性や規制の推移などを俯瞰的に捉えて，削減の道筋がある。また，これまで難しかったオゾンの同位体組を検討すべきものであるが，科学的エビデンスに基成の定量が近年容易になり[e.g., Vicars et al., 2012;

づき，排出削減効果を確かめながら進めて行くべきもXu et al., 2021]，観測ベースで成層圏オゾン流入がのである。

対流圏オゾンへ与える影響を定量化する際の有用なオゾンや関連物質のプロセスごとの寄与の解明にツールとなる。

は，同位体情報を用いることも有効である。オゾンの生成反応では質量非依存の大きな同位体分別が見

3. 排出量と濃度のリンクられるため，対流圏や成層圏のオゾンは，特異的に3.1. トップダウン排出量推計

1717

大きい三酸素同位体異常（Δ O～25‰, δ O – 0.52×

排出量推定は，従来，様々な排出源の活動量と排δ18O)を持つ。そのため Δ17O 値は，大気中の光化学出係数を掛け合わせ，それらを積み上げる，「ボトム反応過程におけるオゾンの関与度を評価したり，光アップ法」により実施されてきた。こうしたボトムアップ

化学反応経路を特定するトレーサーとなる。南極東推定は様々な工夫・改良により高度化されてきたが，172-

部で Δ O(SO4 )は氷期に低いことが，O3 より OH に

各種データの不確実性を積み重ねた際の大きな推よる酸化が支配的だったためである可能性

定誤差の問題は依然として残っている。また，利用す17-[Alexander et al., 2002]や，南極西部で Δ O(NO3 )はる各種統計データの公開までにある程度の時間を要

徐々に減少しており，過去 150 年分については，南するため，準リアルタイム更新は難しい。こうした問題

半球中高緯度で HO2 の増加が O3 の増加を上回り，を補うため，数値モデルで求めた排出量変化に対すNO を NO2 へと酸化させる際に HO2 の相対的重要性

る濃度変化の感度を介して，濃度の観測データからが増した可能性[Sofen et al., 2014]が指摘されてきた。

排出量を最適化する，「トップダウン法」を用いた排出国内では利尻での降水中の硝酸イオンの Δ17O 値の量推定が行われている。例えば，トップダウン推定に

季節変化から大気中の HNO3 生成反応に占めるよるアメリカの排出量の減少率が米国環境保護庁

NO2 + OH 反応の寄与率の季節変化が，定量的にEPA によるボトムアップ推計と比較して著しく低いこと評価された[Tsunogai et al., 2010]。さらにこのように湿が明らかになり，排出規制の評価の見直しを迫ったと性沈着する硝酸イオンの Δ17O 値と，乾性沈着する硝いった事例もある [Jiang et al., 2018]。このように，トッ

17酸イオンの Δ O 値の比較から，札幌などの都市域でプダウン推定はボトムアップ推定を補足する情報をは，NO + RO2 反応で生成した NO2 が HNO3 生成に提供することができる。

より大きく寄与していることを見出した[Nelson et al.,

トップダウン推定は，解析的な逆解析手法 [Heald

2018]。南極での硫酸・硝酸イオンの Δ17O 値の季節

et al., 2004]や排出量とカラム量の間の線形関係を仮性から春季にはオゾンより OH による酸化経路が重要定した手法 [Martin et al., 2006] のような比較的簡

94大気化学研究 第 47 号 (2022)

行われてきた。国内でも，オゾン，NO2，CO，SO2 などの衛星観測データを統合した全球対流圏化学再解析データ（TCR） [Miyazaki et al., 2020b] を構築し，オゾンや無機エアロゾルの前駆物質のうち NOx，CO，SO2 排出量の季節変化や経年変化，新型コロナウィ
ルス蔓延に伴う経済活動低下による世界的な排出量減少を明らかにしてきた [e.g., Miyazaki et al., 2021]。
また，オゾンや二次生成有機エアロゾルの重要な前駆物質でもある非メタン炭化水素類（NMHCs）については，ホルムアルデヒド（HCHO）やグリオキサール（CHOCHO）といった NMHCs の酸化反応から生成される二次物質の衛星観測から推定されてきた [e.g.,
Millet et al., 2008, Stavrakou et al., 2009]。HCHO，
CHOCHO が NMHCs の各化学種に対して異なる収率を持つことを利用して，HCHO，CHOCHO の衛星

図 10. 2008 年夏季における北米の対流圏 NO2 カラム量分
布（上）。OMI 対流圏 NO2 カラム量を用いた，メガシティとその周辺域のコントラストを解像可能なモデル水平解像度（左下）と解像不可能なモデル水平解像度（右下）における，ロサ
ンゼルス周辺（上図の黒枠）のトップダウン NOx 排出量推定
結果の比較。“平均値”は黒枠内の排出量の平均値。
Sekiya et al. [2021] から改変。

観測を組み合わせて，人為・自然起源の NMHCs 排出量を推定するといった試みも行われている [e.g.,
Cao et al., 2018]。さらに，CrIS からは，NMHCs の主
要成分のひとつであり，陸上植生からの放出量が多便な手法から開発が進んだ。近年では，高品質な衛いことで知られるイソプレン（C5H8）の直接リトリーバル

星観測データの蓄積が進んだこともあり，4 次元変分法（4D-Var）やアンサンブル・カルマンフィルタ（EnKF）
といった先進的データ同化手法の大気化学への応も試みられており [Fu et al., 2019]，こうしたデータを利用することで今後トップダウン推定精度のさらなる向上が期待できる。無機エアロゾルの前駆物質のひ用も盛んに行われるようになっている。先進的データ

とつである NH3 については，近年，GOSAT などの赤同化手法は観測とは異なる時刻・場所の異なる物理外分光観測からの長期間の衛星リトリーバル・データ

量の推定が可能という特徴を活かし，大気化学分野

が 利 用 可 能 と な っ て き て い る [e.g., Someya et al.,のデータ同化はトップダウン排出量推定にも応用さ

2020]。こうした衛星観測データは，トップダウン排出れている。こうした手法は多大な計算コストが要求さ量推定にも利用されるようになりつつあり，北米におれるが，異なる特性を持つ複数の衛星測器からの多ける農業起源の NH3 排出量の過小評価などが示唆

成分観測データを大気輸送・化学反応過程に整合されている [Cao et al., 2020]。

するように統合できるという利点もある。こうした利点

こうした SLCFs 各成分のトップダウン排出量推定はを活用し，多成分観測の統合により大気化学システ

ボトムアップ推計の不確実性を低減する可能性は秘ム全体を最適化することで，数値モデルで求めた排めている一方，利用する数値モデルや衛星観測に関

出量変化に対する濃度変化の感度（例えば OH 濃度

わる不確定性も大きいのが現状である。複数のボトムなど）の改善を介して，排出量推定の改善も期待でき

アップ，トップダウン推計の相互比較から，個々のトッる [Miyazaki et al., 2017]。

プダウン推計の間のバラつきがボトムアップ推計と同上に述べたような手法を用いて，様々な SLCFs 各程度であることが明らかになっている [Elguindi et al.,

成分についてのトップダウン法による排出量推定が95

大気化学研究 第 47 号 (2022)

2020]。こうしたバラつきの一因は，トップダウン推計

濃度の不確定性をより大きく低減することが期待されに用いる数値モデルにおける大気輸送・化学反応過る。さらに, OH 濃度の改善等による排出量―濃度間程の表現に関連した排出量-濃度間の感度の不確実の感度の改善を通じて，さらなる排出量推定精度の性である。例えば，1 節でも述べたようなオゾン化学改善も期待でき，広域的なオゾンや二次生成エアロの非線型性の解像の空間スケールを数百キロから数ゾルの生成過程についての理解の前進にも貢献す

十キロへと改善することによって，OH 濃度を介して，る。物質の大気中輸送に関する共通性についても評

メガシティにおける NOx 排出量推定に大きく影響す

価で加味することができる。また，GEMS のような静止ることがわかっている （図 10）[Sekiya et al., 2021]。今

軌道衛星による 1 時間間隔のオゾン，NO2，CO とい

後，領域モデルを利用し，数キロスケールのオゾン化った主要成分の観測をデータ同化することで，ラッシ学非線型性の解像した上でのトップダウン排出量推ュアワーなどに伴う排出量・オゾン化学過程の日変化

定へと改善することも必要であろう。また，HCHO，や短期変動の要因について，これまでの低軌道衛星

CHOCHO 濃度と NMHCs 排出量の間の感度についの 1 日 1 回のデータ同化から得られる知見を超えてては，計算資源の制約から簡略化されたモデル内の解明できると期待される。

有機化学反応メカニズムを見直すべきか否か検証が第二の課題としては，数値モデルなどに起因するト必要だろう。さらに，推定に用いた観測データ，トップ

ップダウン排出量推定の不確実性の低減が挙げられ

ダウン手法の違いも，排出量推定の不確実性要因でる。特に，モデルで求められる排出量-濃度間の感度ある。IGAC の対流圏オゾン評価レポート（TOAR-II）の不確実性を低減するためには，地道なモデル素過では大気化学再解析ワーキング・グループ

程の改善が求められる。2.1 節で述べたように，これまhttps://igacproject.org/chemical-reanalysis-focus-

でモデルで考慮されてこなかったが重要な化学反応

working-group）が立ち上げられ，対流圏オゾン前駆過程の考慮することや，科学的に理解はされていて物質のトップダウン排出量推定を含めた世界各国のも計算資源上の制約から簡単化されていた過程の表

研究機関が構築した再解析データの相互比較が計現方法の見直しの努力を継続することが必要と考え画されている。こうした活動からも，数値モデル性能，られる。また，Miyazaki et al. [2020a] で行われたよう同化する観測データ，データ同化手法の違いによるな複数モデルと多成分観測によるデータ同化も，今トップダウン排出量推計への影響が明らかになって

後，排出量-濃度間の感度の不確実性低減を実現すいくことが期待される。

る有効なアプローチとなりうるだろう。

（

今後の課題としては，第一に新しい衛星観測の活3.2. SLCFs インベントリのトップダウン評価と GHG と用が挙げられる。これまで数多くのトップダウン排出量推定に活用されてきた NO2，CO，SO2，HCHO にの統合解析

加え，CHOCHO，C5H8，NH3 といった成分の衛星観

前節で述べたような排出量の「トップダウン」推計

測データを統合することにより，全球規模の大気化学

手法は，全球スケールだけでなく，アジアなどの地域システムを包括的に最適化することが可能になる。例

スケールや国内などにも適用できる。たとえば今後ま

えば, 様々な SLCFs の主要消失源となっている OH

すます人口が集中する「都市圏」からの排出や大気濃度は化学反応過程を介して NOx, CO, NMHCs 等

環境の管理のために，都市域や，個別の発電所等の排出量にも影響される（図 1）。多成分の排出量をの大規模固定排出源などの排出量評価を客観的な同時に最適化することにより, 単一成分の排出量の濃度観測から実施し，対策の進展と歩調を合わせて最適化を行う場合に比べて, 排出量に起因する OH評価を進めることは意義深い。その際には，前述のよ96大気化学研究 第 47 号 (2022)

うに，オゾン化学で見られる非線形性[e.g., Inoue et

質である非メタン炭化水素類の排出量推計にも適用

al., 2019]を解像して排出量を評価することが重要で可能である（3.1 節参照）。

ある。また，排出量の評価に用いることができる都市

社会経済情報による各排出部門の活動量や排出圏での観測データについては，日本の関東圏のよう係数などを基に，ボトムアップ法で構築される排出イに，環境省の常時監視データが密に入手できる場合

ンベントリ[e.g., Kurokawa and Ohara, 2020]と並立さもあるが，新興国などではその限りではない。比較的

せ，それぞれの視点での不確実性評価を重ね合わ密な場合であっても測定局は離散的に配置され，ませ，排出量の適正な範囲を絞り込んでゆくことが重要た必ずしも測定局が周囲を代表した濃度を計測できである。
これらのトップダウン排出量推計手法は CH4, CO2ているとも限らないため，排出の評価には限界があっの計測にも適用可能である。我が国の温室効果ガス

た。
近年，人工衛星による二酸化窒素（NO2）の計測が観測技術衛星 GOSAT シリーズの 3 号機，GOSAT-

画期的に進歩を遂げ，2017 年に打ち上げられた欧GW ミッション（2023 年度打上予定）では，TANSO-3

州宇宙機関の TROPOMI 衛星[Veefkind et al., 2012]

センサにより，全球を 10km，都市域を 1-3km（検討中）

では 3.5 × 5.5 km2 の空間解像度で，かつ離散的ではの水平解像度で，CO2, CH4, NO2 の面的に連続な分なく「面的に連続」な計測が実現された。TROPOMI布を同一視野で計測する計画であり，CO2, CH4 と合による NO2 計測は，新型コロナウィルスの世界的蔓延

わせた NOx の排出評価を目指す（3.3 節）。SLCFs とに伴う経済活動（エネルギー燃焼）の低下を都市ごと

温室効果気体 GHG をともに扱うことの利点は以下ののレベルで，日毎に描き出したことで大きくメディアに2 点である。第 1 に，SLCFs のうち NO2 の場合はとく取り上げられ，迅速に社会ニーズにこたえたことは記に，エネルギー高温燃焼のマーカーとなり，CO2 とも憶に新しい。面的に連続した情報からは，任意の閉共通な化石燃料燃焼の良いトレーサーとなる。NO2

曲面からの湧きだし（divergence）を基にした排出の計測では差分吸収法による感度が高いことが特長で，評価[e.g., Beirle et al., 2020]も可能となる。一方で，プルームの流れをよく捕捉でき，プルーム内に NOx

国 内 研 究 者 [e.g., Irie et al., 2021] も 参 加 し たと共存する CO2 排出量のトップダウン推計精度を高TROPOMI による対流圏 NO2 標準プロダクトの公式

めることができる。排出比が既知であれば，NOx 排出検証では 25-50%もの過小評価がみられる[Verhoelst

量から CO2 排出量を推計することも可能であり，ボト

et al., 2021]などの基礎的課題もあり，検証と原因解ムアップインベントリとの協業範囲も広がる。第 2 に，明，アルゴリズムの向上が求められる。また，OH によ

メタンやオゾンは CO2 とともに温暖化に影響を与える

る NOx 除去の効果を加味して NOx 排出を精確に導物質であり，オゾンはメタン酸化で二次生成すること

出することも課題となる。OH の挙動を逆にこうした衛もあり，これらの排出の一元管理が有効となる点であ星データから導出する可能性も含め，今後の工夫がる。地表面気温の上昇を 1.5 度以内に収める地球温必要とされる部分である。衛星データによる排出の精暖化対策目標が世界で共有される中，CO2 を 2055

確な評価を踏まえた，オゾンなどの二次生成物に関

年排出ゼロにすると，およそこの目標が達成されるが，する排出源別寄与解明なども重要な課題となる。全

SLCFs の放射強制力が減少しない場合はその達成球の場合と同様に，局所・都市・地域スケールでも排可能性が下がる，とされており[IPCC, 2018]，総合的出評価は NOx だけでなく，CO, SO2, NH3 などの一次な取り組みが必要となっている。AR6 でもメタン削減

物質にも適用可能である。さらに，二次物質 HCHOによるオゾン減少が今後の温暖化制御を検討するうや CHOCHO の衛星観測に基づき，それらの前駆物えで重要なプロセスとされ[IPCC, 2021]，今後 10 年ス

97大気化学研究 第 47 号 (2022)

ケールでの政策の急加速とその検証が求められるよのとなっている。SLCFs についても GCP の SLCFs 版

うになった。また，脱温暖化・脱大気汚染を同時に目としての知見集約を適切なタイミングを狙って目指す

指す GHG/AQ（大気質）統合解析で，気候変動・健べきであろう。対流圏オゾンについては，IGAC の康両面でのコベネフィットを創出することは，新興国

activity TOAR-II （ Tropospheric Ozone Assessment

にとっては比較的目指しやすい目標ともなる。

ReportPhase

II,

2020-2024,2019 年 IPCC 第 49 回会合では，第 7 次評価サイ

https://igacproject.org/activities/TOAR/TOAR-II ） がクルでこれまで GHGs を扱ってきた国別排出インベン

類似の活動であるともみなしうるが，他の SLCFs におトリ報告で SLCFs を新たに対象としてゆくために方法

いても追随すべきである。日本大気化学会は GHGs

論 を 構 築 す る こ と が 決 ま っ たと SLCFs を扱う研究者が所属する，世界的にもユニ（ https://www.ipcc.ch/site/assets/uploads/2019/05/IPC

ークな学会であり，その特長を生かすことができる点

C-49_decisions_adopted.pdf#page=10）。GHGs に関でもあろう[e.g., Takegawa et al., 2004]。また，キロメー

しては，2023 年に始まり 5 年に一度繰り返されるグロトル級の超高解像度を備えた大気輸送モデルにつーバルストックテイクにて，排出削減取り組みの進捗

いても開発や評価が進んでおり[e.g., Sekiyama andを客観的に評価して報告してゆくことになるが，Kajino, 2020; Takigawa et al., 2020]，化学と排出の要

SLCFs についても的確な評価の向上が必要となって因分離や定量化などのために知見を結集することがゆく。SLCFs の方法論でも主体となるのはボトムアッ重要である。

プ推計であるが，トップダウンとの統合的評価についエアロゾルの個別成分については，固体の硝酸アても取り入れて行くべきである。GHGs においては，ンモニウム粒子[Höpfner et al., 2019]などを除いては

Global Carbon Project（GCP）にて定期的にこれらを衛星からの直接観測を適用するのは難しい。そこで，総合診断し論文化することが近年定着してきた

例えばブラックカーボン（BC）の現場観測から中国の（https://www.globalcarbonproject.org/）。これらの知排出量と推移をトップダウン式で評価し，ボトムアップ

見集約は，IPCC の報告書などでも引用されやすいも値を検証する [Kanaya et al., 2020]取組もなされてき図 11. キロメートル級での大気組成濃度観測（左上）から，ポイントソース級の排出インベントリを導出し（右上），またオゾン・
PM2.5 濃度や健康影響への結びつきを明らかにする。削減政策に対し，科学知見を提供し，政策を合理化，改善する。その改善効果をさらに衛星観測で明らかにする，といった好循環サイクルを生み出す。

98

大気化学研究 第 47 号 (2022)

た。BC の濃度変動には，排出量の変動に加え，湿ムアップ型インベントリより先行してトップダウン推計

性除去の効果も含まれるため複雑だが，風上での積を行い，評価を牽引してゆくことが重要である。

算降水量[e.g., Oshima et al., 2012]を指標とし，また同時に排出され湿性除去の影響を受けない一酸化3.3 GOSAT-GW 衛星検証・地上観測との融合

炭素（CO）との濃度比を評価に用いるなどの工夫で，前述したように，TANSO-3/GOSAT-GW 衛星観測

排出項と消失項を分離した評価が可能であることがでは，CO2，CH4，NO2 を全球から都市などの大規模示されている。

排出源まで，10 km〜数 km の空間分解能で観測す

以上をまとめると，衛星観測も活用した，排出量のることを目指している。こうした衛星観測の空間分解

適正かつ迅速な評価を通じて，図 11 に示す時計回

能は，数百 km〜数 km オーダーまで，10 年で約 10りの循環の一部を担い，社会科学や行政とも連携し，倍向上のペースで改良されてきており，NO2 のような喫緊の課題である地球温暖化や大気汚染問題の解

短寿命微量気体の水平方向の不均一性を衛星観測

決を導くことを目指す。つまり，大気濃度を衛星観測からも捉えられるようになってきた[e.g., Griffin et al.,から押さえ，化学を考慮したモデル解析で排出量と2019]。衛星観測の高空間分解能化により，都市内

原因を明らかにし，排出削減政策を合理化して，対部に点在する燃焼起源のプルームの形状とその広策効果による濃度低下を客観的に再度衛星で評価

がりを精度よく捉えることができるため，衛星データをする，という好循環サイクルを回してゆく。2030 年の使用したトップダウン排出量推計の高精度化が期待

新たな温室効果ガス削減目標（2013 年比 46%削減），される[e.g., Lorente et al., 2019]。CO2 については，欧2050 年のカーボンニュートラルへ向けた取り組みを

州の OCO （Orbiting Carbon Observatory）-2 衛星に評価し政策を最適化するためには，GHGs を中心に，よる発電所からの排出量推計が行われており[Nassar

SLCFs も合わせて，このサイクルを従来よりも速く，少et al., 2021]，EPA （米国環境保護庁）の提供する各

なくとも 2-3 年に一度回して行く必要がある。そのため事業所の排出量日報との比較では，平均で 15％程にも，社会経済統計のリリースを待つ必要があるボト度の誤差範囲内で排出量推計が可能であることが示されている。また，ドイツ・ブレーメン大学の研究グル

NO2

CO2

ープでは，CO2 と NO2 それぞれ別の衛星観測データを用いた複合解析により，都市域における CO2 排出量の推計が行われた。この研究では，NO2 のプルー
ムの情報から風向などを調整してその形状を最適化することで，都市域における CO2 プルームを同定し，その排出量を 23％〜72％の精度で推計している

km
0

1

2

[Reuter et al., 2019]。これにより GHG/AQ 統合解析の

km
3

0

1

2

3

重要性と今後の課題が明確化された。
GOSAT-GW に関連する国内研究チームでは，世図 12. 航空機で観測された火力発電所由来の NO2（左）と CO2（右）のメッシュプロット。白菱形の点が 2 つの煙突の位置を示し，白矢印は気象値における風向，黒矢印はNO2 のプルーム形状を基に調節した風向を示す。白破線
は，2 つの煙突の中間地点から調節した風向に 400 m 離れた地点を中心とした，800 m×2000 m の領域を示す。
Fujinawa et al. [2021] から改変。

界初となる，同一の航空機プラットフォームからのCO2，NO2 同時リモート計測を成し遂げ，衛星観測の意義を実証するとともに解析を例証した[Fujinawa etal., 2021]（図 12）。その中で，数 km スケールにおける燃焼由来のプルーム内の NOx が光化学平衡値か99大気化学研究 第 47 号 (2022)

ら大きく乖離していることが示唆され，プルーム内になどの地上計測点や，複数の専用航空機など様々

おける光化学プロセス解明のために，排出源近傍のなプラットフォーム・測器を用いて，国際チームにより酸化気体（O3 や HOx など）を含めた包括的な観測のO3，NOx，SOx，VOC，エアロゾルに加えて気象デー

必要性が示唆されるなど，さらなる課題が浮き彫りとタや紫外放射強度などが総合的に観測された。このなった。GOSAT-GW のような太陽同期軌道をもつ衛ような観測キャンペーンを我が国がイニシアチブを発星観測では，現地時間における同時刻の観測を一揮して推進し，GHG/AQ 統合解析の点で世界を牽引

日一度しか行われないため，GHGｓ/SLCFs の日内変するような検証基盤を構築する必要がある。観測キャ化を捉えることはできない点にも留意が必要である。

ンペーンには，環境省の常時監視データも含めて，

これらのことから，衛星観測の技術的発展は著しいも

地上・航空機・気球観測等を用いて検証を行うことで，のの，その時空間的な精度や，排出量推計精度には

TANSO-3/GOSAT-GW をはじめとする GHG/AQ 統合

衛星固有の課題があり，その空間代表性の補完や日解析衛星データの高精度化を目指す。

内変化の評価には，地上観測や航空機・船舶観測との複合的な解析・検証が必要不可欠であるといえる。

3.4. 日変化・高度分布など次世代衛星ミッション目標

TANSO-3/GOSAT-GW をはじめとする衛星を利用

3.2 節で述べたサイクルに貢献できる，脱温暖化・した GHG/AQ の高空間分解能観測の検証には，全脱大気汚染を牽引する大気組成衛星観測を，21 世

球〜都市内を幅広く網羅した地上観測ネットワーク，

紀の SDGｓ達成に必要な社会的なコモン（共有財産）

およびそれらに加えて航空機や船舶，可搬型の地上として提案してゆく。その先駆けとなる，直近の測器を利用した包括的な観測キャンペーンが有効でTANSO-3/GOSAT-GW 計画についてはすでに述べある。高解像度の数値モデルも合わせ，排出源等のたが，本項ではその先の衛星観測計画を論ずる。

解析を強化できる。地上 CO2 観測網については

まず，時間軸について観測頻度を向上できる「静TCCON（Total Carbon Column Observing Network:

止衛星」の利用を実現したい。人間活動からの排出

https://tccon-wiki.caltech.edu

COCCON

日変動（ラッシュアワーなど），光化学過程の評価，生（Collaborative Carbon Column Observing Network:

態系の光合成による炭素吸収変化をとらえることが最https://www.imk-asf.kit.edu/english/COCCON.php ）終目的である。

）

やが あ り ， NO2 観 測 網 に つ い て は PGN （ Pandonia
GlobalNetwork:

2006 年頃，大気化学研究会（日本大気化学会のhttps://www.pandonia-global-前身）・大気環境衛星検討委員会では，静止衛星か

network.org）が最近立ち上がったが，これらを複合的

らの観測の重要性をいち早く認識し，紫外可視・赤に利用して衛星データの評価・検証体制を充実させ

外等の波長域をカバーする，アジア静止軌道からのる。キャンペーン観測では，TANSO-3/GOSAT-GW

オゾンおよび前駆気体計測プロジェクト GMAP-Asia

で対象とする CO2/CH4 と NO2 に加えて，O3 や VOC，を構想し，2009 年には「静止大気・気象観測ミッショ

OH，PM2.5 などの関連物質や雲の観測もその対象とン」として JAXA のミッション定義審査を通過したが予することが望ましい。このことにより，先述のように km

算等の諸事情により残念ながらプロジェクト化されるスケールのプルーム内における NO2 をはじめとした

ことはなかった。同時期に韓国が紫外可視センサに

SLCFs の空間的な分布・化学・排出を総合的に把握絞った形での提案を進め，2020 年 2 月 GEMS の打することが可能となる。例えば，2016 年に行われた上に成功，アジア上空からの大気組成静止観測の

KORUS-AQ （ Korea-United States Air Quality ）「第一幕」が開いた。我が国の研究者も GEMS サイエ[Crawford et al., 2021]では，韓国/オリンピックパーク

ンスチームに入り，検証やデータ利用などで地域協100大気化学研究 第 47 号 (2022)

らえること，つまり米国 GeoCarb 計画のアジア版を狙力を進め成果を上げる見込みである。
その後の我が国独自の大気汚染計測計画はいっう。GeoCarb ではすでにフィージビリティ検討が進み，たん，静止観測ではなく，国際宇宙ステーション（ISS）

近赤外・短波長赤外での CO2 計測については，8kmからの計測計画などに姿を変えたが，それでも実現

四方程度の水平分解能で SNR 500 程度を達成しは遠かった。その曲折ののちに辿り着いたのが<0.3%, 1 ppm の精度要求を達成しうると考えられてい

TANSO-3/GOSAT-GW で，大気汚染物質では可視る[Polonsky et al., 2014]。科学的には地表面計測のバンドの NO2 のみの形となったが，CO2, メタン計測とカバレッジを上げることが最大のメリットである。周回

合流する形で，10 年来の悲願は一部が実る形となっ軌道上の OCO-2 による CO2 観測では，1 度のスキャた。

ンでカバーできるのは非常に限られた空間範囲で，1

一方，静止衛星観測構想は継続している。GEMS

年間データを重ね合わせても排出箇所を特定するのと相補的な形で，アジアの大気微量成分を計測するは容易ではない。最新の低軌道衛星，TROPOMI のことが重要と考えられる。まずは，GMAP-Asia で十分

メタン，GOSAT-GW 計画での CO2 では，面的に連続に検討したオゾン，CO 計測を，気象衛星「ひまわり」

な計測が 1~3 日に 1 度可能となるが，雲で計測でき

10・11 号（2028 年）で気温・水蒸気の高度分布計測ない領域も多く，CO2 高濃度域は隠されてしまう場合の目的で搭載が有力視されているハイパースペクト

も多い。それに対し，静止軌道から 1 時間ごとの計測

ル赤外サウンダで実現してゆくことである。欧州ではを一日 10 回行えば，雲に覆われ 1 日に一度も観測

Sentinel 4 と相乗りとなる IRS にて静止軌道からオゾできない領域は約半分に減り，東アジアの計測ドメイ

ンと CO を赤外 9.6, 4.7μm 帯で計測する計画でン平均で 2 倍の情報が得られ，高濃度域も検出しや[Holmlund et al., 2021]，そのアジア版を目指すもの

すくなる（図 13）。関東冬季のような晴天域では観測である。すでに低軌道周回衛星では，赤外 IASI と紫

頻度が 9 倍にも達する地点もあり，日変化観測が可外 GOME2 のオゾン計測複合によって，高度 0-3km

能となる。生態系の光合成や呼吸のサイクル，ラッシの対流圏オゾン量の日々の変化が捉えられ，地上観ュアワーなどの人間活動のサイクルをとらえ，それら測と同様の傾向が得られることが確かめられ，オゾンの寄与分離を目指す。

の越境大気汚染も可視化されつつある[e.g., Cuesta

3 点目として，現在 GEMS が約 7km 四方での計測

et al., 2018]。これを静止軌道から 1 時間ごとに追いを実現させている NO2 計測を 1km 格子まで水平解

かけ，排出源や光化学と結び付けて行く構想である。

像度を高め，静止衛星からの排出量変化監視能を大幅に向上させることも有意義である。実際，積分時間を増すなどによりこの高解像度化は可能と考えられる。NOx, オゾン，CO などの主要な濃度計測値を
数値モデルへデータ同化することにより，周回衛星で一日 1 度のデータを基にしたこれまでの場合と比較して，化学過程や排出量の解析を飛躍的に向上することができ，さらには両者の結び付きを，非線形

図 13. 周回低軌道（左）と静止軌道（右）から，CO2 カラム
平均濃度（XCO2, Patra et al. (2017)より）を計測する際に，どの程度，雲の存在（灰色）で観測が限定されるかを表した概念図。雲マスクデータにはひまわり 8 号の TAOT
データを利用。[宇宙航空研究開発機構（JAXA）の分野
横断型プロダクト提供サービス（P-Tree）より]性の壁を乗り越えた形で解明することができる。
メタン観測については世界的に進展が著しいため参考として本段落に特記する。カナダの GHGSat シリー ズ [Varon et al., 2018, 2019] や 米 国 の COOL

第 2 に CO2, CH4 の日変化を静止衛星軌道からと101

大気化学研究 第 47 号 (2022)[CEOS AC-VC, 2018]など，民間企業の商用衛星によためである。こうしたギャップが生じることを防ぎ，地る CH4 のポイントソース観測も行われるようになってい球規模課題の解決に向けて，衛星観測が貢献するる。これらの超小型衛星によるポイントソース観測は，科学的成果を最大限出せるよう，国際的な連携を常従来の低軌道衛星によるモニタリング重視の観測やにとりつつ衛星観測事業を推進することは重要であり，新たに目指す静止衛星による定点観測に変わるもの

科学者が果たしうる役割の一つである。CEOS AC-

ではないが，大規模発生源や複数の発生源が混在

VC（地球観測衛星委員会 大気組成バーチャルコンする領域での大気 CH4 濃度の高精度観測では大いス テ レ ー シ ョ ン , https://ceos.org/ourwork/virtual-に活用できるであろう。また，2027 年に打ち上げが計

constellations/acc/）はそうした国際連携を深めるため画されている MERLIN は，衛星搭載差分吸収ライダに良い場であり，温室効果ガス・大気質・対流圏オゾーであるため季節・緯度帯・昼夜を問わず地表付近

ン・エアロゾルといった個別要素について科学者のの CH4 を高精度に観測することができると期待され，連携が進められ，ホワイトペーパー等の文書としてもさらに観測地方太陽時 6 時と 18 時の太陽同期軌道

公開されている。また，衛星観測から得られる科学的が検討されていることから，従来の 10 時，13 時の受成果を，いかに国際的な脱温暖化・脱大気汚染の政

動型衛星センサのデータとも組み合わせて，CH4 の策に活かすか，といった点でも科学者の国際連携と

日内濃度変動という新たな情報が得られる可能性がそれを基にした多方面へのアウトリーチは欠かせな

ある[Ehret et al., 2017]。

いといえる。

こうした極軌道衛星，静止衛星，そして ISS といった低軌道プラットフォームや，近年，商業ベースでの3.5. 他の衛星ミッション検討と方向性

打ち上げも見られる小型衛星といった観測プラットフ

次に静止衛星以外による大気微量成分（長・短寿ォームをいかに最大限活用し，科学的に有意義な大命種両方）の衛星観測について，既存の衛星観測と気組成衛星観測とし，脱温暖化・脱大気汚染といっ

今後の計画，展望について記述する。まず，高層のた大気化学の二大チャレンジの達成に結びつけるか

微量気体成分観測の歴史を簡潔に記述する（成層は，大気化学コミュニティが挑戦すべき課題といえる。

圏・中間圏編も参照のこと）。1980 年代，南極のオゾ

しかしながら，大気組成観測を含む地球観測衛星

ンホールの発見と同時期に高層大気のオゾンを中心

は，多くの場合，多額の費用や多くの人的資源を必とした微量気体観測が盛んとなる （LIMS や SAGE-

要とする巨大国家プロジェクトであり，それゆえ，いかI, SAGE-II）。1991 年にアメリカの UARS 衛星のに地球規模の環境問題解決がミッションに掲げられ

HALOE, MLS により高層大気の多成分微量気体のているといえども，常に科学的側面が優先されるわけ

鉛直分布の limb 観測が開始，物質輸送の特に鉛直ではなく，納税者への還元といった国家としての都合輸送の議論が可能となった。これにより大気化学だけも時として優先される。例えば，先述の GEMS はアジ

でなく力学過程の定性的な描像を描くことが可能とな

アの上空を観測する静止衛星であり，東アジアからった。中でも成層圏の南北（Brewer-Dobson）循環場

南アジアまでが観測範囲に入っているものの，残念の可視化（Tape recorder signal [Mote et al., 1996] とながら，観測範囲の東端に位置する日本は午前 11

しての）が世界を驚かせた。続いて 2000 年代半ばに時頃までの観測データ，西端に位置するインドは午NASA の A-Train シリーズの Aura 衛星 と Aqua 衛

後から日没までの観測データが公開されているのみ

星の搭載測器 AIRS, MLS, OMI, HIRDLS 等によっである。これは，技術的な制約もあるが，韓国の大気て，大気微量成分の中部対流圏から中間圏までの汚染を監視するという目的に沿う運用がなされている

鉛直分布観測が可能となった。日本でも ADEOS 衛

102

大気化学研究 第 47 号 (2022)星（1996 年）と ADEOS-II 衛星（2003 年）の ILAS,星のような Limb, Nadir 観測が同時に行える大型衛IMG や ILAS-II による高緯度極域の大気微量成分

星計画も考えうる解かもしれない。

の観測がなされた。また 2002 年にスウェーデンの日本国内では，2012 年頃より将来の地球観測衛

Odin/SMR 衛星，日本の ISS 搭載の JEM/SMILES

星計画に関する研究者レベルの議論が継続的に行（2009 年）では，これまで主流であった可視紫外，赤われてきた（例として，2013 年に設立された 25 の関外，マイクロ波の観測波長域から，サブミリ波，テラヘ

連学会が参加する宇宙関連タスクフォース会議リモ

ルツ帯の観測域に進展し，得られる微量成分と高度ートセンシング分科会;TF）。その中で，特に人工衛域が増えた。その背景で技術的進歩もうかがえる。

星による地球観測の現状，科学コミュニティの構築やSMILES は太陽非同期のためオゾン化学過程の日

衛星データの利活用等が，日本学術会議の地球惑

変化の特徴を捉えることに成功している[Sakazaki et

星科学委員会地球・惑星圏分科会において，2017

al., 2013]。さらに カナダの SCISAT-1 衛星の ACE-

年「我が国の地球衛星観測のあり方について」

FTS による FTS 測器を用いた太陽掩蔽観測による高（鉛直分解能，高精度観測も実施されている。

t247-3.pdf）という提言がまとめられている。このような

http://www.scj.go.jp/ja/info/kohyo/pdf/kohyo-23-

現在，高層大気の微量気体成分観測は Aura

背景から，2018 年より TF 分科会において，将来の衛MLS，ACE-FTS のみが継続しているだけである。

星ミッションを公募し，今後の衛星計画を提案していESA による Sentinel シリーズから Sentinel-5, 5p が打く方針である。これまで 20 数件の衛星計画が提案さ

ち上げ，計画されているが，主に対流圏の微量成分れている （2021 年 8 月時点で第 2 回公募の審査中）。

観測である。Aura 衛星は 2004 年打ち上げから間もこの中で，高層大気を limb で観測する衛星として「全なく 20 年が経つ。これらの衛星測器の後継機がいま

大気圏衛星観測-超電導サブミリ波リム放射サウンダだ計画されておらず，これまでの高層大気の微量成（SMILES-2）」と「高層大気の化学・力学場の動態把

分観測の継続性や今後の気候変動のモニタリングと握のための FTS 衛星ミッション」 がある。SMILE-2 はいう観点から高層大気の微量気体成分観測を主目

JEM/SMILE の後継機であるが，対流圏界面高度か的とした衛星計画が喫緊の課題といえる。その一方

ら下部熱圏（20～150 km）の温度，風，大気成分（オで，時代は，気候変動，大気汚染問題等，より人間

ゾン，水蒸気，微量成分）を同時に高鉛直分解能

社会・生活に直結する課題を解決するための衛星観（2.5 km;観測対象による）で観測し，成層圏内のオゾ測が求められ，対流圏下層の大気汚染関連物質のン化学の定量的理解に加え，中層大気と宇宙領域

衛星観測計画はにぎわっている。しかし最近，中間の遷移領域である超高層大気内の電磁気的エネル

圏を含めた超高層大気の観測データの蓄積から対ギーの役割を明らかにすることを目的としている。一流圏や成層圏と超高層大気の現象を関連付ける研方，後者の高層大気の FTS 観測は，ACE-FTS の後究も注目を集めており，大気の上下結合を意識した継機に近く，太陽掩蔽法で高鉛直分解能は，1.5～4

統一的な観測，および数値実験が今後活発になるこ

km で対流圏中層から下部熱圏（8～100 km）の多種とが予想される。

類の大気微量成分の観測をする。特に GHGｓやオゾ

主に軌道衛星は静止衛星に比べ，時間分解能がン化学に関連する成分（CO2, CH4, N2O, H2O, O3,

悪く，短寿命物質の監視には不適切である。その一CFC-11, CFC-12, CH3Cl 等）をモニタリングする。この方で対象物質の高度分布を詳細に得ることができる

ことで，成層圏化学のより詳細な理解に加え，オゾンというメリットがある。今後，相補的に互いの長所を有層を介した成層圏から対流圏への気候変動の影響

機的に観測する仕組みも必要と考えられる。Aura 衛の評価が可能となる。また中層大気内の CO2 濃度の103

大気化学研究 第 47 号 (2022)

把握により，成層圏への定量的な流入量が明らかと用小型衛星の主流は，光学や能動電波を用いた地なり，CO2 のミッシングシンクを減らし，より正確な炭素球画像観測であり，「見えない物質」である大気物質

収支を求めることが可能となる。さらに水蒸気同位体の観測はこれからの分野である。しかし，例えばメタを使用した天気予報の精度の評価を推進し， 極端ン観測などはエネルギー関連ビジネスに直結するたなイベントの予測精度が向上することが期待されるめに注目を浴びており，民間企業にとって独創的な[Toride et al., 2021]。

観測はその企業の強みとなるため，産業として成り立

先にも記述したが，今後，観測技術および数値モ

つ観測に大気化学が積極的に関与してゆくことも一

デルの開発の進展により，対流圏から低軌道衛星高

つ の 方 向 性 で あ る 。 日 本 で は ， Axelspace や度（～数 100 km）までを統一的に扱う研究が増えるとSynspective などのベンチャー企業が衛星の製造から見込まれる。その際に，同一精度で広高度範囲を高打上げ，データ処理や配布まで一貫した取組を行っ鉛直分解能で観測できる衛星データによる実証，検ており，今後の連携が期待される。

証作業が不可欠と考えられる。これまでは圏を跨ぐ研究（特に対流圏/成層圏/中間圏（中層大気）と熱圏/

4. 地球システム科学・行政・社会貢献

電離圏/磁気圏（超高層大気））はあまりなされてこな

第 3 節までに化学過程・排出量に関する新たな大かったし，数値モデルもそれに耐えうる仕様となって気化学的な知見を専門的な大気化学輸送モデルにいない。特に圏を跨ぐ際に，物理的な圏間の性質の組み込み，化学・輸送・気象等を複合したオゾン等の違いや力学場を駆動している要因の違い，圏を跨ぐ

大気汚染プロセス診断を進め理解を高めることの重物質量の定量的評価等を考慮した数値モデルの改要性を述べた。また，オゾン生成制限因子の特定と良とその検証が急がれる。今後，計算機技術および地球温暖化緩和について，政策決定者を支える科

数値モデルの発展により，これら圏を跨ぐ実験が可学的知見提供と社会貢献の重要性についても述べ能となり，相互作用が気候変動へ与える影響の理解てきた。本節ではさらに，専門毎や科学と社会の垣が進化すると期待される。

根を越えて，地球システムモデルや天気・天候予測

さらに衛星観測と数値モデルの融合として，データを行う数値予報モデルへ大気化学的知見を実装・応同化技術が増々重要となってくる。データ同化技術

用し，また健康影響を可視化して，関連分野や社会は現在の気象・気候研究には必要不可欠なツールでの実用を目指すことの重要性について述べたい。

であり，今後もより依存関係は増していくだろう。デー
4.1. 現業数値予報モデル・地球システムモデルの向タ同化の発展には，数値モデルの改良と同時に，衛上星データの高品質，高時間空間分解能が求められるため，相互の長所短所を補うべく，相補的に進展が地球システムモデル（ESM）は，大気・海洋・陸域に期待される。

おける物理現象を中心に取り扱う気候モデルを核と

ここまでは，官主導の大型衛星観測を紹介してき

して，さらに大気化学/エアロゾル/炭素循環過程等をたが，近年では，民間による宇宙ビジネスが活発化し組み込んだ数値モデルであり，SLCFs と気候の間のており，その利用可能性の検討は重要である。2020

多様な相互作用についても包括的に取り扱っている。

年現在，宇宙の軌道上にある地球観測衛星は 906

それ故 ESM は，SLCFs の温暖化への寄与や，温暖機程度であり，そのうち，地球科学を目的とした政府化が大気汚染物質へ及ぼす影響などについて統合

系衛星は 20-50 機程度とされている。商用小型衛星

的に理解し，且つ定量的評価を行う上で必須な技術の利用により，打上げの機会は拡大する。現在の商基盤となっている。

104大気化学研究 第 47 号 (2022)

なお，温暖化が大気汚染物質へ及ぼす影響につい放出増加の可能性を通じたフィードバックなどがあり，ては 2.4 節で一部触れたが，汚染地域においては温それらの効果を正しく評価することも重要である。

暖化による気温上昇の効果のみでも反応速度が増し

最新の結合モデル相互比較プロジェクト CMIP6て夏季地上オゾンが増加する，いわゆる「気候のペ[e.g., Eyring et al., 2016] においても，長寿命温室効

ナルティー」が生じることが示唆されている[IPCC,

果ガスだけでなく SLCFs エミッション削減による効果

2013, 2021]。陸・海を介した気候フィードバックとしてを 定 量 的 に 評 価 す る た め の 実 験 [Collins et al.,は，温暖化とともに上昇すると考えられる陸域植生か

2017] が世界の ESM によって実施されている。Allen

らの炭化水素放出を通じたオゾン生成，海洋からのet al. [2020, 2021] では，大気汚染物質排出規制に

硫化ジメチル（DMS）放出変化, 森林火災による大ついて異なる将来予測シナリオに基づいて行った実

気汚染物質等の放出 [Tanimoto et al., 2015; Patra

験から，メタンを除いた SLCFs の排出削減では想定

et al., 2017]の加速，永久凍土の融解からのメタン等

どおり大気質は改善する一方，正味で冷却効果を持つエアロゾルの減少によって温暖化を加速させてしまうことを示した（図 14）。しかし，これに加えメタンの排出も同時に削減すると，この温暖化の加速を相殺することが出来，且つ大気質の更なる改善（地上オゾンの減少）につながることを示した。
こうした世界の ESM による CMIIP6 実験の結果はIPCC 第 6 次評価報告書においても多数引用され重要な科学的知見を与えている [IPCC, 2021]。気候変動予測の基盤となる ESM の高度化（不確実性の低減）とその不確実性の評価は，今後も重要な課題となる。
気候変動予測よりも時間スケールが短い気象/季節（数日から数ヶ月程度）予測においても，大気化
学・エアロゾル過程の持つ重要性を理解・評価し，こ図 14. メタン以外の SLCFs エミッション削減による気候と大気質への影響。Allen et al. [2020] から引用。棒グラフ
は，５つの ESMs の CMIP6 将来予測実験結果に基づく
2015-2055 年の各トレンドを示している。(a)地上気温[K/decade] ， (b) 日 最 高 気 温 [K/decade] ， (c) 降 水 量[mm/day/decade] ， (d) 日 最 大 降 水 量[mm/day/decade]，(e)日降水量が 1mm より小さい日の
継 続 日 数 [days/year/decade] ， (f) 有 効 放 射 強 制 力[W/m2/decade]，(g)地上 PM2.5 濃度 [μg/m3/decade]，(h)地上オゾン濃度 [ppb/decade]。赤（青）色が弱い（強い）大気汚染物質排出の規制を行なう将来シナリオ
SSP3-7.0 (SSP3-7,0-lowNTCF) に基づく結果で，黒色はその実験間の差。棒の中心はマルチモデル平均値で，棒の長さは 95%信頼区間を表す。棒グラフには，図中の地図で色分けされた 12 の領域平均のトレンドと共に，陸域全体（"L”），北極（”A”; 60–90N），北半球中緯度（”N”;
30–60N），熱帯（”T”; 30S–30N），南半球中緯度（”S”; 60–30S），全球（”G”）で平均したトレンドも示す。

れらの過程を適切に予測技術に取り入れることで，数日先までの化学天気予報の向上を図ることは，社会への知見還元となる。気象庁では，地球システム
モデルを黄砂や紫外線予測に活用している。また，
物質濃度そのものの分布の予測だけでなく，気象・
放射場の精度向上を図る取り組みが，世界の気象予報センターや研究機関等で行われている。例えば
Benedetti and Vitart [2018]では，エアロゾル分布を気象場と共に予報しその放射効果を考慮することで，特に北半球の春/夏季における季節予測精度が向上する可能性を，ヨーロッパ中期予報センター（ECMWF）の予測システムを用いて示している。アメ105大気化学研究 第 47 号 (2022)

リカ海洋大気庁（NOAA），ECMWF，気象庁等の現大気汚染による健康被害は，喘息のようにすぐに発業予測システムでは，データ同化手法を用いて求め症するものだけではなく，長期的な暴露により肺がん

たオゾン解析値を，気象予測に重要な初期値の精度

や COPD 等を引き起こし重症化する例もあり，自覚し向上等のために活用している [e.g., Dragani et al,

にくいということが考えられる。

2018] 。また Coopmann et al. [2020] は，Metop 衛星

大気汚染の社会認知度について，すでに認知度搭載のハイパースペクトル赤外サウンダ IASI のオゾが高い地球温暖化による気候変動を例に考察する。

ンチャンネルによる計測と他の赤外チャンネルによる2020 年 8 月に旭硝子財団が実施した日本人の環境計測を個別に同化するのではなく，まとめて同化する

危

ことにより，オゾンに加えて気温や比湿の初期値の精

info.or.jp/ed_clock/jpsense_result.html）において，気度がより向上することを示すなど（大気環境予測と気候変動は日本国内における環境問題として危機的な

象予測のシナジー），近年では化学物質の衛星観測状態にあると考える項目として 41%と最も多かった。

情報を効果的に活用した予測技術の開発が盛んに

この理由として，「温度」という非常に身近な判断基準なっている。このように，大気化学・エアロゾル過程のとなる物理量が存在すること，また，集中豪雨等の災

適切な取り扱いや，化学物質の観測情報の効果的害が起こることで気候変動が実生活に直接的に影響な活用は気象/季節予測精度向上の鍵の一つとしてしていることを自覚しやすいこと等が挙げられる。つま認識され，重要な研究・開発課題となっている [e.g.,

り，温暖化による変化がはっきりと見える化されている

Dragani et al, 2018]。

ことが，高い認知度に繋がると考えられる。

機

意

識

調

査

（

https://www.af-

大気汚染による健康被害の認知度を向上させ，適4.2. 健康影響と社会情報発信

切な情報発信を促していくためには，地球温暖化の

本節では，SLCFs がもたらす健康被害と，それに「温度」に相当する判断基準となる物理量の確立が対する一般市民の認知度向上について取り上げる。

必要である。理想的には，温度計と同等なレベルのPM2.5 や対流圏オゾン，およびそれらの前駆物質は，頻度と密度による大気汚染物質の観測と将来予測が人間や農作物等の生物に直接的に被害を与えること望ましい。この実現のためには，3 章で紹介したようなが長年の疫学研究等を通して知られている [e.g.,

地上観測と衛星観測を統合した観測ネットワークと，

Ueda et al., 2010]。2019 年の大気汚染による世界のそれら観測データを取り入れたモデル同化による高早期死亡者数は約 667 万人（屋外大気汚染によるも精度なシミュレーション予測が必要である。また，温のは 445 万人，室内大気汚染は 222 万人）である。こ度計のように簡便かつ身近に大気汚染物質を測定れは同年の交通事故による死亡者数の約 5 倍に相できる小型センサの普及も，観測ネットワークの充実

当し，高血圧，タバコ，不健康な食習慣に次いで４番だけでなく社会への認知度の向上という意味でも有目に高い死亡リスクに挙げられている [HEI, 2020]。

効である。

また 2016 年の OECD の報告書によれば，ほとんどの

また，大気汚染は温度と異なり，PM2.5 やオゾン，

OECD 加盟国は 2060 年に向けて大気汚染による死

NO2 等の複数の効果が異なる大気汚染物質が存在

亡者数が減少されると予測される中で，日本は約 1.5する。大気汚染では個別の物質ごとの大気中濃度が倍に増加すると予測されている [OECD, 2016]。

最も正確な指標となるが，一般市民には多くの物質

この危機的状況に対して，大気汚染に対する社会の違いを理解すること自体に大きな障壁がある。大の認知度は国や地域によって大きく異なり，日本も決気汚染による健康被害を定量化する方法として，世して進んでいるとはいえない。その原因の一つとして，

106大気化学研究 第 47 号 (2022)

表 2. 世界で使用されている大気質指数の例

界の様々な国や地域によって独自に定義された指気汚染物質の観測データと死亡者数や救急搬送者数（一般に大気質指数と呼ばれる）が使用されている数等の疫学データを時系列解析し，大気汚染によるが，世界標準となる指数は存在しない。後述する大健康リスクを 0 から 10 までのスケーリングで定量化さ気質指数は，各国や地域の風土や特徴の上に最適れた Air Quality Health Index（AQHI）が使用されて化されているため，世界共通の指数として使用してよいる。AQHI の算出では，ある確率に対する事象の発

いかは議論が必要である。世界保健機関（WHO）は，生数に用いられるポアソン分布が仮定され，各大気大気汚染物質毎に環境基準 [WHO, 2005] を定め

汚染物質濃度に対する回帰係数から相対リスク値をているが，大気質指数のような指数化は行っていな

計算している。
2020 年に日本の大気汚染物質の観測データを用い。
表 2 に代表的な大気質指数を挙げる。世界で初めいた検証とともに提案された Clean aIr Index（CII）は，て提唱され，現在も最も普及している指数が，アメリカ

AQI や AQHI とは異なり，各大気汚染物質濃度を環の Air Quality Index（AQI）である[US EPA, 2014]。

境基準値で規格化した上で平均し，値が高い方が良

AQI は 0 から 300 までのスケーリングであり，AQI がいという直感に沿うために，その平均値を 1 から引くと0 の場合が大気汚染によるリスクが 0 の状態，300 以いう非常にシンプルな定義式である [Sato et al.,上になるとリスクが危険なレベルに達していることを意

2020]。CII は国民が，小学生でも，「直感」で分かる味する。AQI の定義式の特徴としては，考慮される各指標ということが最大の特徴である。また，CII は，使大気汚染物質の濃度に対して設けられた閾値に従用する環境基準によって，例えば，日本の場合は環って，濃度に対する健康リスクを数値化（Individual

境省が定める大気汚染に関する環境基準

AQI, IAQI）する。最終的な AQI の値は，全ての大気（https://www.env.go.jp/kijun/taiki.html），グローバル

汚染物質に対する IAQI の値の中で最大の値を採用に用いる場合は WHO が定める閾値 [WHO, 2005;する。中国や台湾，ヨーロッパでは，この AQI の閾値

2021]を用いることで，原理上，対象地域を最適化す

や大気汚染物質の種類を最適化して定義したものをることが可能である。

使用している [Hu et al., 2015; Cheng et al., 2004;

世界標準となる大気質指数を確立するためには，

Kyrkilis et al., 2007]。カナダや香港では，日々の大それらの定義式を比較することは必須である。しかし，

107大気化学研究 第 47 号 (2022)

大気汚染による健康被害の定量化における Ground-

な社会ニーズである大気汚染予報への適用という意

truth の設定が困難であることから，大気質指数の定味でも非常に有効な手段である。

義式を定量的に比較した研究例は少ない。Sato et al.

大気汚染による健康被害の認知度を向上するた[2020]は観測値とモデル値から導出された指数を比めには，大気汚染物質の時空間的に稠密な観測ネ

較するという方法で CII と AQI を比較し，モデル値にットワークと高精度なシミュレーション予測がまず必要

適用する場合の CII の有用性を示した。これは，モデであり，さらにそのデータを地球温暖化の「温度」にルがある物質を過大評価した場合に，AQI では考慮

相当する誰にでも理解できる基準を用いて適切に情される全ての IAQI の最大値を取るためにそのバイア報発信することが必要である。世界共通の大気質指スが強く出てしまうが，CII の場合は全ての大気汚染数の確立のためには，大気質指数の定義式やその物質の影響を平均により包括的に評価するため，部

比較方法等，依然として様々な課題がある。WHO の分的に相殺され，観測とモデルとの間の差が生じにく

ような国際組織がトップダウンで定義するのが最も早いためである。この観測とモデルの差を用いた大気道かもしれないが，まずは，世界各国の現場の研究

質指数の定義式の比較方法は，指数に対する大き者や民間事業者によるボトムアップによる議論を進め，

表 3. 本稿で述べた短寿命気候強制因子(SLCFs)の排出・化学過程・濃度・影響のリンクに関するサマリー。

1.

究極のゴールは何か。

・光化学反応・大気輸送・沈着等の諸プロセスを方程式で表現でき，排出量や境界条件が与えられれば，大気微量ガス成分群の濃度時間発展や収支を将来予測できること。各プロセスの役割を定量的に理解できること。
・濃度変動の原因を排出量変化に結び付けて把握でき，フィードバックを含め各成分による短
寿命気候強制因子（SLCFs）としての気候変動への寄与や健康影響を定量化でき，緩和策を提案できること。
・物理および化学等の法則に基づき，精度のよい化学天気予報を社会に発信できること。

2.

この 10 年での世界的な動向や日本での研究の強み

・世界的に，衛星観測や高精度現場観測・標準化が進展し，大気成分濃度情報の時空間的なカバレッジが大幅に向上し，観測と数値モデルの統合化が進んだ。
・日本の強みとしては，東アジア広域オゾン・PM2.5 大気汚染の原因把握，OH ラジカル反応性や不均一反応取り込み係数の評価，同位体などからのプロセス知見，複数の地球システムモ
デル開発，大気化学輸送モデルとデータ同化の進展，GOSAT 等で培った衛星観測解析技
術，排出インベントリの高度化がある。

3.

現在の重要な ・大気化学の心臓部となる OH ラジカル反応系の理解不足
ギャップ
・オゾン化学の非線形性と生成速度制限因子の空間分布の理解不足
・大気組成変化と排出との因果関係定量化，排出インベントリ/削減施策の迅速評価が不十分
・向上した衛星観測でも高度分布情報（成層圏含む），日変化情報が得られない・突発事象予測のための早期検出観測情報の不足

4.

それらを踏まえ，今後 10 年の研究をドライブする keyquestion or 作
業仮説

Ba

5.

・OH 反応系の理解不足は亜硝酸, ハロゲン類，不均一反応，揮発性有機化合物などで解消
し，全球 OH 量推定における方法間のギャップ(半球間勾配, トレンド）は埋まるか？
・キロメートル級の水平分解能を備え，連続的な面分布を計測できる衛星観測システムや温室
効果気体(GHG)-大気質(AQ)の統合解析は，オゾン化学の非線形性・生成制限因子の把握や，重要な排出源の評価を格段に進展させるか？
・地球温暖化による各物質へのフィードバック等の理解も向上させて，脱温暖化などの意思決定に科学エビデンスを与えられるか？
・数値モデルへのデータ同化の対象に，アンモニア, VOC などを NOx 等に加え総合化すると，オゾン, PM2.5 予測等が向上するか（気候変動・健康問題に加えて食糧問題へも知見を提供してゆけるか）？
・大気化学と気象・地球システムとの相互作用の理解向上や，鍵となる観測情報の取り込みにより，化学天気予報・地球システム将来予測だけでなく，気象の現業数値予報モデルが向上でき，社会に有益な情報を与えられるか？

主な連携相手 IGAC, iCACGP, COSPAR, CEOS, SPARC

108

大気化学研究 第 47 号 (2022)

世界にもっとも広く浸透しうる指標を作ってゆくことも

mitigation of non-methane near-term climate forcers,

有意義である。

Atmos. Chem. Phys., 20, 9641–9663, doi:10.5194/acp-209641-2020.

5. おわりに

Allen, R. J. et al. (2021), Significant climate benefits from near-

本稿で記述した具体的な内容をまとめると表 3 のよterm climate forcer mitigation in spite of aerosol reductions.

うになる。新たな衛星観測などを核にし，現場観測・Environ. Res. Lett., 16(3), doi:10.1088/1748-9326/abe06b.

数値モデル解析・実験・開発などを有機的に連携しBeirle, S. et al. (2019), Pinpointing nitrogen oxide emissionsて進める必要があり，研究者同士の連携度の向上もfrom space, Sci. Adv., 5, eaax9800.

重要な課題である。基礎科学の構築にも引き続き重Benedetti, A. & F. Vitart (2018), Can the direct effect of aerosols

点を置くほか，社会への情報発信も重要である。脱improve subseasonal predictability?, Mon. Weather Rev.,

温暖化・カーボンニュートラルの目標は間近に迫って

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おり，社会が必要とする科学エビデンスをタイムリー

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原稿受領日: 2022 年 3 月 29 日

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35,

e9124.

doi:117

大気化学研究 第 47 号 (2022)

著者所属：
1. 海洋研究開発機構 地球表層システム研究セン
ター
2. 名古屋大学大学院 環境学研究科
3. 京都大学大学院 地球環境学堂
4. 国立環境研究所 地球システム領域
5. 九州大学 応用力学研究所
6. 千葉大学 環境リモートセンシング研究センター
7. 情報通信研究機構 テラヘルツ研究センター
8. 気象庁気象研究所 全球大気海洋研究部* 責任著者:
Yugo Kanaya <yugo@jamstec.go.jp>

118

４

Contributing Authors:

物理化学

未来の大気化学のための室内実験
Laboratory experiments for future atmospheric chemistry

江波進一，石塚紳之介，羽馬哲也，猪俣敏

119総説 ―トピックス： 「大気化学の将来構想 2022-2032: 各論第１集」―

Research Focus

Article No. 047A04

未来の大気化学のための室内実験
Laboratory experiments for future atmospheric chemistry
江波進一 1 *，石塚紳之介 2, 羽馬哲也 3， 猪俣敏 1
物理化学をベースとした室内実験・理論計算研究が大気化学の発展に果たしてきた役割は大きい。
本稿では，１０年後の大気化学の発展の鍵となるテーマ・未解決問題を取り上げ，その突破口となる可能性がある室内実験技術について議論する。大気中の凝縮相に関する不均一性の定量化を目指した研究など，既成概念にとらわれない斬新な研究が期待される。

１．はじめにの約 4 分の 1 と報告されているが，二次有機エアロゾ

地球の環境は気相・液相・固相によって構成され

ルの年間生成量は，モデルにより 10-143 Tg/年と大ており，これまでの大気化学の主な舞台は気相であ幅に異なり，大きな誤差要因となっている。エアロゾルった。気相は均一な反応場であり，化学反応を取り扱

に関する不均一性を定量化し，モデルに組み込むこ

いやすいため，実験・理論研究が盛んに行われてきとができれば，これらの誤差要因を大幅に減らすことた。一方，溶媒分子が反応に重要な影響を与える液ができる可能性がある。また大気汚染によって世界

相，異なる相が接触する境界相である界面は，気相で年間約 430 万人が死亡しており，エアロゾルはとは異なる独自の反応場である。近年，液相・界面をその主因であるとされる[Shiraiwa et al., 2017]。界含む多相（multiphase）で起こる物理化学プロセスが面を含む多相反応によって，大気中のエアロゾル

大気化学の理解の鍵となることがわかってきたは酸化を受けており，その毒性も常に変化してい[Akimoto & Hirokawa, 2020]。例えば，空気中に浮遊る。これらの大気のエアロゾルが，どのように発生，成するエアロゾルは，気相の酸化剤（OH，O3，NO3，Cl

長，変質していくのか，という「エアロゾルの一生」になど）と気液界面や液中で反応を起こし，その結果，関しては未だによくわかっていない。このように，液エアロゾルの放射強制力（気候変動を引き起こす影相・界面を含む多相で起こる物理化学プロセスはエ響度）や生体への毒性が常に変化している。個々のアロゾルがもたらす気候変動への影響と健康影響のエアロゾルは微小ではあるが，地球大気に存在する理解において極めて重要と考えられるため，その全エアロゾルの表面積の総和は，地表面の総面積の容解明の取り組みは推進すべき課題である。

100 倍以上に及ぶと 推定さ れ[Seinfeld & Pandis,

本稿では，大気化学の発展の鍵となるテーマ・未2006]，界面の反応を無視することはできない。気候解決問題について議論する。気相，液相，界面の大変動に関する政府間パネル（IPCC）の報告書による

気化学，そして実験技術の進歩と今後の発展性につと放射強制力の不確かさが最も大きいのはエアロゾ

いて概説する。なお，本誌 34 号「有機エアロゾルに

ルと雲の相互作用に関する項目である。最新の第 6

関する不均一反応研究の現状と課題：大気化学と理次評価報告書では，エアロゾル−雲相互作用込みの論化学の連携」[谷本ら, 2016]において，理論計算「Organic carbon（有機炭素）」の放射強制力は，「SO2」

化学の大気化学における将来構想が既に記されて120

大気化学研究 第 47 号 (2022)いるので，本稿では主に室内実験に関する将来構想

急の課題である。これらの反応は，低揮発性の化について述べる。

合物を生成し，エアロゾルの生成と成長に寄与するため重要である。テルペン由来の RO2+R'O2 が

2. 気相の大気化学

十分速く，ROOR'という低揮発性の過酸化物が生気相の大気化学の分子科学的研究は，主にレー

成することで，エアロゾル生成に貢献している可ザーの発展とともに進み，気相で起こる多くの主能性がある[Berndt et al., 2018]。一方で，RO2 の自要な大気化学反応の速度定数や吸収断面積など

動酸化反応によって，分子内に「自動的に」ヒドの分光データが導出されてきた。これらのデータ

ロペルオキシド基-OOH が複数個存在する highly

は既に IUPAC reference data などで公開されていoxygenated organic molecules（HOM）が生成し，エる。これまで，成層圏で起きる化学反応過程は網アロゾルの生成に貢献している可能性がある

羅的に調べられてきた。一方，対流圏で重要な有[Bianchi et al., 2019]。最近の研究では，この自動酸機化合物が関わる反応については，光化学オゾン

化反応は NO 存在下（都市域の汚染大気条件下）生成能を評価するための有機化合物の第一段階でも RO2+NO に匹敵し，大気中のエアロゾル生成の酸化反応（OH 反応やオゾン反応），もしくは，の大部分を占めていると主張されている[Praske

その生成物の後続反応が主として研究されてきet al., 2018]。従来，RO2 の消失過程は R'O2, HO2,た。近年，二次有機エアロゾル生成の研究が盛ん

NO による二分子反応が主であると想定されてきになり，化合物の「揮発性」の概念のもと，生成たが，自動酸化反応も考慮しなくてはいけないこ

物の低揮発性化の鍵となる反応過程に注目したとがわかってきた。今後，大気汚染対策が進み，研究が行われてきた。しかし，下記に示すように

NOx 濃度が減少することが予想されており，自動

いくつかの反応系において未解決問題が残され酸化反応およびそれに伴うエアロゾル生成が重ている。

要になるだろう。
このように，大気中の代表的な揮発性有機化合物であるテルペン由来 RO2 の消失過程を決定する

2.1 RO2 の化学
アルキルペルオキシラジカル RO2 は，大気中の室内実験が望まれる。テルペン由来の RO2 は様々

HOx/NOx サイクルの中心となる重要な化学種でな構造を持つため，それぞれ速度定数が大きく異あり，その反応についてこれまで詳しく研究が行なることも考えられ，理論計算を含めた詳細な研われてきた（RO2 の大気中での役割に関しては究が必要である。

｢大気汚染物質群の新たな科学: 化学理論の更新

HOM 生成に関しては，水素原子移動反応が複と排出ー気候変動・健康問題の解決へ向けて」の数回，秒のスケールで起きているとされるが，今章を参照） [Orlando & Tyndall, 2012]。しかし，近後，それらの反応を逐次反応の 1 ステップ毎に追年その重要性が明らかになってきた炭素数が 10

跡することができれば，HOM の生成機構の直接以上のテルペンを由来とする RO2 に関してはまだ的な証明になると考えられる。

十分理解されていない。特に RO2 の反応の分岐比

また，人為起源の代表的な揮発性有機化合物でが非常に重要な未解決問題となっている。具体的あるトルエン由来の RO2 の反応に関してもまだ完には，RO2 の self-reaction（RO2+RO2）および他種

全には理解されていないため[Wang et al., 2020]，，RO2 の分子内自動酸
R'O2 との反応（RO2+R'O2）

こちらも引き続き，室内実験研究が必要である。

化反応（autoxidation）の反応速度定数の導出が早121

大気化学研究 第 47 号 (2022)

2.2 安定化クリーギー中間体の化学

一方で，アルケンとオゾン反応の初期にはエネ

安 定 化 ク リ ー ギ ー 中 間 体 （ stabilized Criegee

ルギーが過剰な状態のクリーギー中間体が生成intermediate, sCI）はアルケンとオゾン反応で生成し，安定化する以外に，異性化してビニルペルオ

するカルボニルオキシドと呼ばれる化学種であキシドを経由し，OH ラジカルを放出する経路もる。後述のエネルギーが過剰な（hot な）状態のクある[Chhantyal-Pun et al., 2020]。その場合は，HOx

リーギー中間体に対して，エネルギー的に「安定サイクルと大気の酸化能に影響を与える。そのた化」したものを sCI と呼ぶ。sCI はビラジカルとめ，様々なアルケン+O3 反応系での sCI と OH の両性イオンの性質を持つ中間体である[Chhantyal-

収率に関する研究が進められてきた[Chhantyal-

Pun et al., 2020]。2008 年に Taatjes らによって最Pun et al., 2020; Hatakeyama & Akimoto, 1994]。

も単純な sCI である CH2OO の直接検出がなされ[Taatjes et al., 2008]，それ以降，sCI の分子科学研

2.3 異性化反応究が盛んに行われている。sCI は，-OH 基を持つ

上述のように，気相で起こる主要な大気化学反分子（主に水，アルコール，カルボン酸）や SO2,

応が研究されてきたが，近年，実験手法や理論計

アミンやアンモニアなどと反応し，大気の重要な算の改良によって，新しい反応経路の発見が報告

反応種としての役割を担っている。テルペンは分されている。特に，ラジカルの異性化反応に関す

子内に C=C 二重結合を持つため（時に複数個持る報告が多い。これまでよく調べられてきたa-ピつ），大気中の主要な sCI のソースである。テルペ

ネンやジメチルスルフィド（DMS，硫化ジメチル

ン由来の sCI の消失過程が二分子反応で進む場合，とも呼ばれる）の OH 酸化反応の反応機構に，粒揮発性の低い生成物が生じるため，エアロゾルの子生成につながる新しい異性化反応が報告され生成に寄与する。しかし，sCI の反応性はその分ている。

子構造に大きく依存することが理論的に示され代表的なテルペンであるa-ピネンと OH の反応ている[Long et al., 2019; Vereecken et al., 2017]。複は，OH 基がa-ピネンの六員環にある二重結合に雑な構造を持つテルペン由来の sCI の消失過程を付加し，もう一方のラジカルポイントに酸素分子

実験的に調べることが今後の課題である。

が付加する過程が主要な反応経路である。また，さらに，sCI の役割として特筆すべき点は，OH

ラジカルポイントが四員環の炭素に移動して，四との反応が遅くて大気中で分解しないと考えら員環が開環する過程の存在も報告されていたが，れていた化学種とも，速い反応速度で反応する場

その開環のルートが HOM 生成に重要である可能合があることである。例えば，近年，環境汚染が性がある（図１）[Inomata, 2021; Xu et al., 2019]。

問題になっているペルフルオロオクタン酸が，CH2OO とほぼ拡散律速の速さで反応することが見出された[Taatjes et al., 2019]。ペルフルオロオク
タン酸の炭素にはすべてフッ素が付いているた
め，OH での引き抜き反応は起こりにくい。しかし，sCI との反応では，速やかにヒドロペルオキ
シド基を持つエステル化合物を生成する。このよ
うに，大気中における sCI の役割はまだ十分には
図１ 新粒子生成(NPF)につながるa-ピネンの四員環の開環経路(枠組み内)[Inomata, 2021]。

理解されていない。

122大気化学研究 第 47 号 (2022)

同様のラジカルの異性化反応が，六員環外に二重結合のある β-ピネンと OH の反応系でも報告されている[Xu et al., 2019]。開環ルートの収率はアセトンの生成収率から求められていた（a-ピネンの場合約 7％[Nozière et al., 1999]）が，今後，開環ルートの収率の見直しが必要かもしれない。
DMS は主に海洋の植物プランクトンから放出される揮発性の硫黄化合物である。
主に OH によって酸化され，最終的に硫酸もしくはメタンスルホン酸となり，雲の凝図２ Berndt らにより提案された気相で起こるジメチルスルフィド(DMS)＋OH の新規反応経路(赤字と赤矢印)[Berndt et al., 2019]。

結核やエアロゾルを発生する（「人新世に分解する。この反応経路の中心は，上記 2.1 節のおける海洋エアロゾル・生物の気候フィードバッ

RO2 の自動酸化と同じ分子内の水素原子移動反応ク」の章参照）。CLAW 仮説で知られるように，であることが興味深い。この反応経路は従来の大DMS の生成・放出が地球規模の気候変動に関与し気化学モデルでは組み込まれておらず，今後ている可能性が指摘されている[Charlson et al.,DMS+OH 系の見直しが必要になるかもしれない。

1987]。エアロゾルと雲の相互作用が放射強制力の不確かさの最大の要因であることを踏まえると，
DMS の酸化過程は極めて重要な反応であるとい上記のいずれの反応系もこれまで非常によく研究されてきており，未知の反応経路はないと想定されてきた。しかし，a-ピネンのケースで明らえる。実際に，その重要性から DMS の酸化反応かになったように，収率（分岐比）は低くても，に関する多くの研究が行われてきた[Barnes et al.,

生成物の揮発性が低い場合には粒子生成につな

2006]。

がるなど，大気へ大きな影響を与える反応経路が近年，化学イオン化質量分析法を用いた実験に存在する。今後も，エアロゾル生成につながる気

よって，DMS+OH の酸化過程に新しい反応経路が相反応の詳細な研究が重要である。また未知の反報告された[Berndt et al., 2019]。DMS+OH の反応

応経路の探索には理論計算の助けが必須である。

では，硫黄原子 S に OH が付加しジメチルスルホ

特に，質量分析法を用いた実験では，生成物の異キシド（DMSO）が生成する反応経路と，メチル性体を区別することは困難である。理論計算によ基の水素原子が引き抜かれ O2 が付加することでCH3SCH2O2 ラジカルが生成する反応経路がある。
この CH3SCH2O2 は RO2 ラジカルの一種で，そのって，異性化反応に進む反応経路の分岐比を推定することで，多様なエアロゾル有機分子の起源について定量的な議論が可能になる。

他の RO2 同様に NO や RO2/HO2 と二分子反応を

また，上記のような課題に取り組むためには，有起こすと想定されてきた。しかし，Berndt らは

機合成化学者との連携が今後重要になるであろ

CH3SCH2O2 の>95%は異性化し，CH2SCH2OOH とう。定量分析の鍵となる標準物質や，複雑な構造

なり，さらに O2 が付加し OOCH2SCH2OOH ラジを持つテルペン由来化合物などは市販されていカルとなる反応経路が存在することを見出したないケースが多い。有機合成によって，研究に必（図２）。OOCH2SCH2OOH はさらに異性化し要な化合物を自在に合成し使用できれば大きな

HOOCH2SCHO + OH に
HOOCH2SCHOOH となり，

アドバンテージになる。実際に，海外の大気化学

123大気化学研究 第 47 号 (2022)

研究では有機合成化学者と連携し，大気中で鍵と（ CH2 の分子量に相当），16（ Oの原子量に相なる化合物を合成し用いることで，近年，大きな当），18（ H2O の分子量に相当）であることを見成果を挙げている（例えば [Barber et al., 2018;

出した[Dommen et al., 2006]。この結果はSOA内にKenseth et al., 2020]）。

いくつかの周期的なユニット構造を持つ高分子
量の化合物が生成したことを意味している。この

3. 液相の大気化学

ような化合物は，気相の反応で生成するモノマー

エアロゾルや雲粒などの大気の凝縮相の内部での揮発性からは説明できない。そのため，SOAの起こる液相反応は，粒子の蒸発や凝集，吸湿，相状「内部」でオリゴマー化反応が進んだ可能性が示態の変化，溶解等に影響を及ぼすため重要である。

唆される。

しかし，液相で起こる大気化学反応は気相に比べて硫酸エアロゾルなどの酸性の粒子が存在する

まだよくわかっていない。その理由の一つは溶媒のと，気相のアルデヒド，ヒドロペルオキシド，ア存在である。液相においては溶質の化学反応は常に

ルコール，カルボン酸は粒子に吸収されたのち，溶媒分子の影響下で起こる。例えば，RO2+RO2 の（ペルオキシ）ヘミアセタール，アセタール，ア

self-reaction や RO2+R'O2 の cross self-reaction は気

ルドール反応生成物，アルドール縮合体，エステ

相では比較的遅いが，液中では多くの場合，非常にルなどのオリゴマーの生成を促進することが知速い。これは ROOOOR(ROOOOR')中間体が溶媒分られている[Jang et al., 2002]。酸性粒子内に気相生

子（水など）によって安定化することが理由に挙げら成物が取り込まれて低揮発性の化合物を生成すれる。液相では，第三体（third body, M）が常に密にる過程は「酸触媒不均一反応」と呼ばれ，粒子を存在する「高圧」条件にあるといえる。

成長させるという点で重要である。

これまで OH ラジカルやオゾンによる速い酸化反応

しかし，これらの反応は基本的に可逆反応のたに関しては比較的研究が進められてきた。一方で，め，条件次第では元に戻る（オリゴマーの分解）

エアロゾル・雲粒内で数時間～数日という比較的ゆことが起こりうる。また，HOMやsCIの反応生成

っくりとした時間スケールで進行する縮合反応・重合

物は-OOH基を持つヒドロペルオキシドであるた反応などに関してはよくわかっていない。また，大気め，粒子内に多くのヒドロペルオキシドが存在す

中には水が大量に存在しているため，有機化学でよると考えられている。ヒドロペルオキシドは酸触く知られている有機溶媒中で起こる反応が，水が存

媒分解が知られている[丸山, 1960]。テルペンのオ在する実際の大気の凝縮相で起こるのかどうかにつゾン酸化で生成するヒドロペルオキシドの一部

いては今後詳しく研究する必要がある。特に，液中には，水溶液中でH+の触媒反応によって，過酸化水

おけるオリゴマーや有機硫酸エステルの生成，微小素に分解することが報告されている[Enami, 2021]。

で不均一な液相の大気化学反応の理解は現時点でオリゴマーの生成と分解の兼ね合いが，SOA生成量の決定に重要であり，オリゴマーの生成と分不十分であり，ここで取り上げる。

解過程を体系的に理解することが今後必要である。

3.1 オリゴマーの化学
Dommen らは，イソプレンがNOx 存在下でOH

3.2 有機硫酸エステルの化学と反応して生成するSOA をマトリックス支援レ

有機硫酸エステル（OS）は，大気粒子に含まーザー脱離イオン化質量分析法で測定し，質量数100～600の範囲に現れるイオン信号の間隔が 14れる重要成分として，近年注目を集めている

124大気化学研究 第 47 号 (2022)[Brüggemann et al., 2020]。OSは揮発性が低いの

水

DMSO

で，その生成過程を理解することは，SOA生成のモデル化に必須である。OSの生成過程は，従来考えられていたアルコールとのエステル化反応ではなく，エポキサイドとの酸触媒開環反応が有力とされている。また，スルフォキシラジ
カル（SO3•）の液相内での反応やSO2の界面での不均一反応も提案されている。現在のモデルで

図３ 水:DMSO の混合溶液(海洋エアロゾルのモデル)の内部には 10-10 から 10-9 メートルのサイズのドメインが存在する。Oh & Baiz [2020]を一部改変。

は，イソプレン由来OSにフォーカスされているが，モノテルペン由来OS，人為起源由来OSのモ

とえば，a-ピネンのオゾン酸化で生成するa-ヒド

デル化も今後必要と考えられ，またそれらに帰ロキシヒドロペルオキシドの水：アセトニトリル

属できないOSの存在も確認されており，この解溶媒中での分解速度を調べた実験では，溶媒中の明も残されている。

水の体積%が 60%から 20%に変化すると，分解速

また今後，大気汚染対策で硫酸エアロゾルの量

度定数もそれに従いほぼ線形的に減少する。とこが減ることが予想されており，その場合，無機硫酸イオンに対する有機硫酸イオンの割合が大きろが，20%から 10%に変化させた時には，その分くなり，粒子の吸湿性や形状に変化が生じると予解速度定数は突然一桁減少する[Qiu et al., 2020]。
これはa-ヒドロキシヒドロペルオキシドの寿命想されている[Riva et al., 2019]。エアロゾル−雲相互作用への影響が考えられることからも，OS のに換算すると，1 時間（水 20%）から 11 時間（水研究は必要である。

10%）の劇的な変化である。b-カリオフィレンの
オゾン酸化で生成するa-ヒドロキシヒドロペルオキシドの水：アセトニトリル溶液における分解

3.3 微小不均一性の化学

反応速度定数においても，同様の非線形的な挙動

従来の液相の大気化学の研究では，主に単一のが報告されている[Qiu et al., 2019a]。このような非溶媒（水やアルコール）が使用されてきた。しか線形的な挙動は，水と水以外の液体の混合溶液でし，水と親水性溶媒の混合溶液には，濃度の不均一な偏りができることが知られている。例えば，

普遍的に観測されており，液中反応だけでなく，界面反応においても重大な影響を与えている

海洋エアロゾルのモデルとして考えられる水と[Enami et al., 2019]。

ジメチルスルホキシド（DMSO）の混合溶液は，

このように混和している水溶液でさえ，極微視

分子レベルでは不均一な状態で存在している（図的には不均一であり，実際の大気中の凝縮相は，３）。水：イソプロパノール（IPA）などの混和溶液でも同様の「微小不均一性」が報告されている。

水とそれ以外の成分で構成されているため，常に分子レベルでは不均一な状態として存在してい重要なことに，水と水以外の混合溶液では，分子るはずである。このような不均一性は，周りの環の集合体（ドメイン）が普遍的に発生することが境条件（相対湿度，温度，太陽光・酸化剤の有無）

知られている。このような分子レベルでの不均一によって変化していき，液相反応のみならず，界性が存在する反応場では，反応速度が反応物のバ面で起こる物理化学過程に重大な影響を与えてルク濃度に対して非線形的に応答するため，従来いると推定される。従来の室内実験で導出されたの反応速度論で議論することは不可能である。た125

大気化学研究 第 47 号 (2022)

図４

大気中で起こる界面反応と今後の研究課題。

反応速度定数や取り込み係数は，これらの微小不接する境界（気液界面）や，水が付着した固体エ

均一性を考慮せずに，空間・時間平均を取った値

アロゾルの境界（固液界面）は，界面特有の現象であるため，実験の系によっては再評価が必要とが起こる反応場であり，大気の物理化学過程に大なる可能性がある。実際に，ドメイン内で起こるきな影響を与えている（図４）。以下，界面の特異反応は，均一な溶媒を仮定したときよりもオーダ

性の起源，界面反応の定量化と界面光反応の重要ーレベルで速く進行する可能性が示唆されてお性について述べる。

り[Kononov, 2015; Qiu et al., 2019a]，その定量化と4.1 界面の特異性の起源の解明

大気の凝縮相中で起こる化学反応に与える影響

空気−水界面に存在する化学種の密度分布は，の評価が今後必要になる。
ここで取り上げた液相反応を研究することで，エ深さ方向（z 軸方向）に偏りが生じ，それぞれのアロゾル・雲粒の蒸発や凝集，粒子の吸湿，粒子の存在する層によって反応速度や生成物が変わっ相状態の変化，溶解等の物理過程の理解が進み，てくる。例えば，海洋上の大気で重要となるヨウ大気化学モデルと観測結果への橋渡しが可能にな

化ナトリウム（NaI）水溶液−空気界面では，ヨウると期待される。また，エアロゾル内部で起こる化学化物イオン（I-）は空気側の最表面（深さ約 0.4nm）変化を解明することで，エアロゾル成分中のどの化合に濃度分布の極大を持つため[Jungwirth & Tobias,

物が人体への悪影響を及ぼしているのかが推測でき

2006]，最表面の I-は気体のオゾンと特異的に反応るようになるため，PM の健康影響を解明する上でもすると予想される[Sakamoto et al., 2009]。
また，気液界面では液体の密度が液中に比べて重要である。

低いため，溶媒和が不完全になり，そこで起こる

4. 界面の大気化学

反応が液中とも気相とも異なるケースが数多く

近年の研究によって，エアロゾルと雲粒の発報告されている[Enami et al., 2014; Ruiz-Lopez et al.,

生・成長・変質には，界面反応が深く関与してい2020; Wei et al., 2020]。例えば，酸性エアロゾルにることがわかってきた。空気−液体エアロゾルがイソプレンやテルペンのガスを吹き付ける実験126

大気化学研究 第 47 号 (2022)

Nagata et al., 2019; Nojima et al., 2020; Sazaki et al.,分子の吸着・脱離2010]。また，水が凍結するときに水−氷界面を介して反応が増幅される可能性が示されている

界面活性な分子[Kim et al., 2016; Takenaka & Bandow, 2007]。しか拡散し，大気条件下に存在する氷とその界面で起こる

界面反応

反応機構と，その特異性の起源はまだよくわかっ
液中反応

ていない。

図５ 大気中のエアロゾル・雲粒の気液界面で起こる
化学反応・物理過程の模式図。Bzdek & Reid [2017]を一部改変。

4.2 界面反応の定量化
上述のように，分子レベルで不均一な気液界面

では，気液界面に存在する(H3O+)(H2O)n≤4 がイソプで起こる物理化学過程は，気相とも液相とも異な

レンやテルペンに H+を渡すことがわかっている

る特殊なものであることがわかってきた。それが[Enami et al., 2012; Ishizuka et al., 2020; Matsuoka et

実際の大気中でどのような働きをしているのか

al., 2017]。水中に存在する(H3O+)(H2O)n=5 は同様のについてはまだよくわかっておらず，界面で起こ

H+移動反応を起こすことができないため，気液界る物理化学過程を定量化する必要がある。従来，面における「不完全な水和」が，界面反応の特異反応速度定数（k）や反応性ガスのエアロゾルや雲性の起源の一つであると言える。

粒への取り込み係数（g）の決定を行う実験においまた，空気−水界面では面方向（x, y 軸方向）にては，溶媒として単一の溶媒（多くは純水）を用おいても分子レベルの不均一性が生じている。界いており，「その中に含まれる成分は均一に混ざ面活性な有機化合物は，ある特定のバルク濃度でっている」という前提で解釈を行ってきた。しかは空気−水界面に島状に不均一に分布し，界面反し，上述のように，自然に存在する溶媒には，常応と吸着・脱離・拡散などの物理過程に影響を与に溶媒と溶質の両方に極微小な不均一性が生じえている（図５）。界面活性なカルボン酸が液滴のており，k とgは界面の不均一性のために変化する

表面に存在する場合，これまで想定されてきたよため，「定数」として扱うことに問題があるかもし

りも容易に雲粒の成長が起きることが示されてれない[Enami et al., 2019]。従来の k, gに代わり，溶いる[Ruehl et al., 2016]。

質・溶媒濃度などの条件に応じて変化する分子レ

このように空気−水界面では深さ方向と面方向

ベルの不均一性の効果を反映する kreal, greal を導出

において，溶媒と溶質（反応物や生成物）の分布する必要があるだろう。理想的には，気液界面のに分子レベルの不均一性が生じており，それが反サブナノメートルの空間分解能においてそれぞ

応メカニズムに劇的な影響を与えていると考えれの反応場における kreal を決定したいが，これはられる。しかし，分子レベルで不均一な気液界面

実験的には非常に困難であるため，理論計算の助の「どこで」界面反応が起こっているのか，など

けが必要であろう。理論計算によって，それぞれの問題が残されている。

の反応場におけるローカルな k, gを導出し，それまた空気−氷界面や水−氷界面も，成層圏・対流らを実験の系における kreal, greal とつなぐ必要があ圏で起こる不均一反応の反応場として重要である。kreal, greal を導出し，大気モデルに組み込むことる。最新の研究によって，空気−氷界面の分子構造で，初めて界面反応が大気に与える影響を定量的と，そこで起こる諸現象の理解が進んできたに評価することができる。

[Nagashima et al., 2016; Nagashima et al., 2018;127大気化学研究 第 47 号 (2022)

4.3 界面光反応の解明

ロゾルの成分を見るためには熱をかけて気化さ

大気−海洋の境界であるマイクロレイヤーやエせる必要があり，成分の熱分解の恐れがある。今アロゾルの気液界面には，ノナン酸

後，エアロゾル成分を「そのまま」の状態で見る（CH3(CH2)7COOH)などの界面活性な有機分子がためのブレークスルーが必要である。それまでは，

液中よりも濃縮して存在している。気相や液相にフィルター捕集後に抽出・誘導体化などを行っておける光吸収スペクトルのデータからは，これら安定化させて，分析にかける従来法との比較を行の有機分子について太陽光（> 295 nm）による反うことが必要であろう。

応は起こらないとされ，従来，光化学反応は考慮

オンライン質量分析法では，高質量分解能化す

されてこなかった。しかし近年，これらの界面活ることで，組成が異なれば区別して検出すること性な分子が気液界面では活発な光反応を起こすが可能であるが，異性体は区別できないという問ことで，大気の掃除屋と呼ばれる OH が生成し，題点がある。異性体を区別していく方向性として地球大気に影響を与えている可能性が示唆されは，MS×MS（タンデム質量分析）ができるシスている[Rossignol et al., 2016]。しかし，本当にカルテムにする[Sekimoto et al., 2020]，イオン移動度とボン酸の光分解で OH が生成するのか？また，な組み合わせ衝突断面積の違いを求める[Iinuma et

ぜ気液界面ではカルボン酸が光反応を起こすのal., 2021]，などがある。これらの技術は現在は室か？などに関してはわかっていない。また，理論

内実験での使用に限定されるが，可搬型のものが計算によると気液界面に存在するオゾンの光分できてオンサイトで観測等に用いられるように解反応は，気相・液中と比べて早く進む可能性がなれば，大気化学の理解が飛躍的に進むと考えら報告されている[Zhong et al., 2019]。このような界れる。

面光反応が大気中で重要な働きをしている可能5.2 光学技術性があり，そのメカニズムの解明が急がれる。

気相の化学種の選択的な検出に，化学種の吸5．実験技術の進歩と今後の発展性

収・発光が用いられる。発光は高感度検出が可能

5.1 質量分析技術であるが，発光する化学種は限定的であるという

質量分析技術は気相，液相，界面の三相の物質問題がある。一方，吸収はすべての化学種が持つを対象とする非常に強力な手法である。直接大気ので，高選択性・高感度化を目指していけばよい。

の取り込みが可能なソフトイオン化質量分析法

また，定量的である点もメリットである。高選択の革新的な進歩により，多種多様に存在する有機性の観点から言えば，化学種固有の吸収線が利用

物の高時間分解能での測定が可能になった。そのできれば良いので，線幅の狭いレーザーの普及が成果として HOM の存在が明らかになるなど，新求められる。吸収帯としては，電子励起遷移（紫しい発見に貢献している[Ehn et al., 2014]。さらに，

外～可視領域）や振動-回転線のある中～遠赤外

インレット部にエアロゾルを（捕集＋）気化させ領域（4～10µm）が用いられる。紫外～可視領域

るシステムを組み合わせることで，エアロゾル成では青色発光ダイオードの普及，中～遠赤外領域

分の高時間分解能での測定が可能となっている。

では量子カスケードレーザーの普及により，多く

これまでのエアロゾル質量分析計ではイオン化の新しい計測装置が開発されている[Sakamoto &に電子衝撃法が用いられてきたが，ソフトイオン

Tonokura, 2012]。一方の高感度化の観点から言え化の工夫がされた点に進展がある。しかし，エア

ば，光路長を稼ぐキャビティリングダウン分光法

128大気化学研究 第 47 号 (2022)（Cavity Ringdown Spectroscopy, CRDS）やキャビを系統的に調べられるシステムが必要である

ティ増幅吸収分光法が優れている[Maity et al.,[Deng et al., 2021]。

2021; 川崎, 2007]。従来の物よりもさらに高反射

光化学チャンバーは，大気中で起きる光化学反率のミラーと高感度の光電子増倍管を用いるこ

応を研究するために考案された大型の反応容器とで，これまで不可能であった極微量成分の検出である。大容量が必要とされるのは，分析上の理ができる可能性がある。

由と反応上の理由からである。分析上の理由とし

また，これまで用いられてこなかったテラヘルて，反応物・生成物の分析にチャンバー内の大気

ツ領域の波長域を用いた光学技術が，大気化学のを吸引する必要がある点が挙げられる。また，反室内実験においても有効利用されるかもしれな

応上の理由として，低濃度のガスを用いた実験でい。

は反応容器の壁面での吸着や脱着が無視できず，その影響を減らす必要がある点が挙げられる。そ5.3 反応実験研究技術のため，表面積／体積比が小さくなる大容量の容

気相ラジカル反応の速度定数を決定する実験器が求められた。この要請にこたえるため，光化は，反応させる分子の濃度過剰条件下において，学チャンバーは二つの方向の発展を遂げた。一つラジカルの減衰率から決定する手法が一般的には真空排気型で，実験終了後，容器を高真空にす用いられている。フローチューブ系で行われ，ラることで吸着物質を除去し，前の反応実験の履歴

ジカルは質量分析法もしくは分光学的手法で検をなくし再現性のあるデータ取得を目指すもの出される。例えば，Taatjes らはシンクロトロン光である。国立環境研究所の光化学チャンバー（内イオン化質量分析法を用いた sCI の直接検出によ

容積 6 m3）はこのタイプのものである。もう一つって，気相における多くの sCI の反応速度定数をは屋外型で，光源は自然太陽光を用い，大容量の決定してきた（例えば [Taatjes et al., 2019]）。一方，

チャンバーを可能にし，壁面の影響を極力減らす

ラジカルを検出せずに行う手法として，光化学チものである。代表的なものは，スペインのバレンャンバー等を用いた相対法がある[Illmann et al.,シアに建設された EUPHORE で，内容積は 187 m3

2021; Yajima et al., 2017]。反応速度定数が既知のもに及ぶ[秋元, 2014]。現在稼働中の光化学チャンバのと比較し，速度の相対値を求めるもので，有機ーについては，Hallquist et al.[2009]の表 2 にまと化合物の OH や Cl 反応の速度定数の決定に使わめられている。

れてきた。最近は，フローチューブと前述のオン

雲凝結核のエアロゾルの吸湿性などを調べる

ライン質量分析計を組み合わせて，RO2 ラジカル技術に雲チャンバーがある。エアロゾル内に雲凝等 の 反 応 研 究 に 用 い ら れ て い る [Berndt et al.,

結核を導入し，減圧・低温にしながら雲生成を起2018]。

こすものであり，エアロゾル-雲相互作用の研究

反応生成物や二次生成有機物粒子の収率等をに有益である。国内では，気象研究所の雲チャン求める研究には，光化学チャンバーが用いられる

バーがある[Tajiri et al., 2013]。海外では，European[Ramasamy et al., 2021]。しかし，二次生成粒子のOrganization for Nuclear Research （ CERN ） の生成は十分に定量化されていない様々な要素に

CLOUD（Cosmics Leaving Outdoor Droplets）チ依存するとされている。従来の酸化剤（OH/O3/NO3）

ャンバーや Karlsruhe Institute of Technology のを変えた実験（光照射の有無）だけでなく，温度，

AIDA（Aerosol Interaction and Dynamics in the湿度，シード粒子の量や性状（酸性度）の依存性

Atmosphere）チャンバーなどがあり，低温での129

大気化学研究 第 47 号 (2022)

SOA 生成や新粒子生成の研究などに用いられて
い る [Caudillo et al., 2021; Kirkby et al., 2016;
Saathoff et al., 2009]。また，Interuniversity Laboratoryof Atmospheric Systems （ LISA ） で 考 案 さ れ た
CESAM （ Frenchacronymfor

Experimental

Multiphasic Atmospheric Simulation Chamber） チャ
ンバーは，雲発生中や発生後のエアロゾルのエイ
ジングを調べることができるように設計されている点に特徴がある[Wang et al., 2011]。
気液界面で起こる反応の理解は，近年の実験手法の発展により飛躍的に進展した。例えば，マイクロジェットと質量分析法を利用した手法では，
サンプル水溶液をネブライザーでマイクロジェ

図６ 界面活性な有機分子は濃度と表面圧に応じて気液界面における構造が異なる。低濃度（moleculararea が大きく surface pressure が低い）では島状に存
在 し ， 高 濃 度 （ molecular area が 小 さ く surfacepressure が高い）になると単分子膜や多層膜が形成される。Ruehl & Wilson [2014]より抜粋。

ットとしてチャンバーに噴霧し，そこに反応ガスを吹き付ける。反応後，微小液滴の分解により，（LIF-CRDS）。LIF では OH からの蛍光を，CRDS

気液界面のイオンが選択的に気相に放出され，そでは OH の吸収を測定する。水溶液界面で起こる
光反応によって気相に放出される OH を直接測定のイオンを質量分析計で計測する[Enami et al.,することで，光反応速度定数と OH の収率を導出

2014]。ただし，本手法では，反応時間が数十µs 以できる。海洋のマイクロレイヤーやエアロゾルの内に起きる現象しかとらえられないという制限がある。その反応時間を制御できるようになれば，気液界面に存在する界面活性なモデル分子として，ノナン酸などの長鎖のカルボン酸が用いられ

気液界面の反応に関する多くの情報を得られるている。カルボン酸の気液界面の光反応で気相へだろう。また，この手法は，液相内で起こる反応

放出される OH を検出することで，本当にカルボに応用できることも確かめられ[Qiu et al., 2019a;

ン酸の光分解で OH が生成するのか？また，なぜQiu et al., 2019b]，エアロゾル・雲粒内部で起きて気液界面ではカルボン酸が光反応を起こすのいると考えられるヒドロペルオキシドの酸触媒か？という重要な問いに答えることができるか反応やフェントン反応（Fe2+ + H2O2）等の液相反もしれない。

応の理解が今後深まることが期待される。

カルボン酸は，水素結合を形成するか否かでOH 生成効率が大きく異なることが知られている。

5.4 気液界面の光化学研究

また，水溶液界面において界面活性な有機分子の大気−海洋の境界であるマイクロレイヤーや，構造は，分子の被覆率や表面圧によって「島状」，

エアロゾル・雲粒の気液界面で起こる光化学反応「単分子膜」，「多層膜」など不均一な構造をもつを研究するために，気液界面の光反応実験装置の（図６）。気液界面における分子の構造が光反応開発が進められている。水界面に存在する界面活に与える影響を解明することが，対流圏での太陽性な有機分子の光反応を調べるために，レーザー
誘起蛍光法（Laser-induced fluorescence, LIF）と光による光反応効率を定量する上で重要な課題

CRDS を組み合わせ，水溶液界面の有機分子の光である。

反応で生成する OH の LIF, CRDS 同時測定を行う

130

大気化学研究 第 47 号 (2022)

界面 （< 1 nm） や微小不均一性（ドメイン）のような分子スケールの局所的な計測は未だに難しく，物
理化学的な情報が得られる手法や系は限られている。
上述の水のマイクロジェットと質量分析法を利用した手法（SIMS: Spray Ionization Mass Spectrometry）では，気液界面約 1 nm で起こる不均一反応によるダイ
ナミックな組成変化を直接調べることができる。この計測手法によって，前述の界面に存在する分子レベルの不均一性と化学反応機構を関連付けることが可能となった[Enami et al., 2019]。また，真空チャンバーに導 入 し た 液 体 ビ ー ム を 光 脱 離 分 光 法 （ photodetachment spectroscopy）で分析することで，液体の表面部分と液中に存在するイオンを別々に調べることができる可能性がある[Hiranuma et al., 2011]。気液
界面の分子の情報を得るために，より一般に用いられ て い る 手 法 と し て ， 和 周 波 発 生 分 光 法 （ SFG:
Sum-Frequency Generation） を始めとした界面選択性を持つ分光法がある[Inoue et al., 2020; Ishiyama etal., 2011; Nojima et al., 2017; Qiao et al., 2013]。SFG

図７ (A) 実験的に生成した Sea Spray Aerosol の AFM像。色の違いは探針がタップする際の位相の変化を表しており，エアロゾルが相分離によって Core-shell 構造を内包していることがわかる。（Bertram et al. [2018]から抜粋） (B) 光酸化反応を経た Fe (III)-Citrate 粒子のSTXM-NEXAFS 像。界面近傍に生じた二価鉄/三価鉄の 比 の 不 均 一 が 可 視 化 さ れ て い る 。 （ Alpert et al.
[2021]から抜粋） (C) 硫酸アンモニウム/有機物の混合からなるエアロゾルのクライオ TEM 観察像。複雑な表面形態を持っていることが分かる。（ Kucinski et al.
[2019]を一部改変）

によって界面の不均一構造を明らかにし，他の手法で測定した不均一構造で起こる化学反応を議論する
ような相補的な活用が期待される。明らかにした反応
機構は，前述の LIF-CRDS によって，化学反応速度
定数や，量子収率が決定できる可能性がある。
エアロゾルが内包するナノからサブマイクロスケー
ルの不均一構造については，原子間力顕微鏡（AFM: Atomic Force Microscopy），走査型透過 X 線

5.5 粒子の不均一性に注目した最新技術

顕微鏡−吸収端近傍 X 線吸収微細構造分光

多くの実験的研究やフィールド観測では，無数のエ（ STXM-NEXAFS: Scanning Transmission X-ray

アロゾルが分散した実験系の平均像として，エアロゾ

Microscopy-Near

ルの化学組成，光学特性などが調べられてきた。し

Edge

X-ray

Absorption

Fine

Structure），クライオ透過型電子顕微鏡 （cryo-TEM:

かし，エアロゾルはサイズや化学組成に幅を持ち，そTransmission Electron Microscopy） によるオフライン

れぞれの粒子が内包する不均一構造やそのサイズ

観察と分析が近年報告されるようになっている。図７

依存性，表面近傍の局所的な現象を議論することはに各観察法を用いたエアロゾル試料の観察例を示す。

難しい。気候変動や環境汚染の主要因である 0.01-

AFM は探針を這わせることで，エアロゾルの構造を 310 µm のエアロゾルの不均一性を計測し，相状態や次元的に調べる手法で，液相のエアロゾルが探針を化学反応性と紐づけ，理解するための手法が，今後引っ張る力から表面張力を求める解析法も考案されのエアロゾルの物理化学的研究の鍵の一つである。

131

大気化学研究 第 47 号 (2022)ている [Lee & Tivanski, 2021]。 STXM-NEXAFS は，のものや，別の光源を用いて様々な計測が行える。

放射光を用いた吸収端近傍 X 線吸収微細構造分光

大気化学的に重要となり得る手法として，可視光の（NEXAFS） によって，他の手法では得られないエア散乱スペクトルから屈折率と粒径をナノメートルレベ

ロゾル内部の化学結合についての情報が調べられる。

ルの精度で求める手法 [David et al., 2016]，左右のTEM はここで取り上げた手法の中で最も時間・空間

レーザー光強度を変化させた際のエアロゾルの調和分解能が高く，形態観察に適している。 TEM は電振動から質量を求める手法[Reich et al., 2020]，光音

子線を試料に照射し，試料を透過させて観察する

響効果を用いて適応係数を求める手法 [Diveky et

顕微鏡法であり，電子線が通る経路には高真空環

al., 2021]，界面張力波の周波数シフトから界面張力−5

境 （10 Pa） が必要となる。そのため，水や有を求める手法[Endo et al., 2018]，2 つの粒子が合体機物を含む揮発性のエアロゾルの観察は困難でするまでの緩和時間から粘性を求める手法あった。近年，液体窒素温度で瞬間凍結することで，[Marshall et al., 2016]などが挙げられる。ラマン分光

揮発性の高い液相や有機物の観察も行えるクライオと組み合わせることで，温度や湿度の変化，ガスの吹電子顕微鏡法が普及し，エアロゾル試料の観察も行

き付けによる化学反応，光との相互作用によって，粒われるようになった。

子のサイズ，化学組成，相が変化する過程を捉える

これらの顕微鏡法は，基板上に粒子を沈着させた

こともできる。現状，光捕捉したエアロゾルの局所的後に観察を行う必要がある。しかし，実際のエアロゾな計測や，それに起因する化学過程を抽出すること

ルは大気中に浮遊している。単一のサブマイクロメーができる実験系は限られているが，顕微鏡法と組みトルスケールのエアロゾルを捕捉，計測する手法とし合わせることで，ナノ・マイクロスケールの不均一性と，て，光ピンセット法 （OPT: Optical Tweezers） がある。

気相，液相，固相の相互作用による分子の分配，そレーザー光の吸収の有無によってエアロゾル捕捉のれに伴って誘起される相転移，化学反応のメカニズ

原理は異なり，そのため様々な光学系が考案されてムなどを議論することができる可能性がある。また，いる。ここでは大気化学研究への応用が容易な，エOPT 以外にも，二つの液滴を空気中で衝突させるこ

アロゾルによる捕捉光の吸収がない場合について紹とで生じる混合液滴を誘導ラマン散乱で分析する実介する。左右両側からレーザー光を集光する対向ビ験によって，液滴内部の不均一性を研究できる可能ーム光学系では，光圧によって直径 0.5-10 µm の液性がある[Negishi & Kohno, 2019; Suzuki & Kohno,

滴を捕捉することができる。対向ビーム光学系は，大2014]。一方，顕微鏡法単独での観察・計測から，物気エアロゾルと同等サイズの粒子を安定に捕捉でき理量を導出することは容易ではない。OPT を始めとしるため，他の光学系よりも大気化学研究における応た単一粒子計測法と組み合わせることで，大気化学用可能性が高い。捕捉したエアロゾルは，捕捉光そモデルに橋渡しが行えるようになる。図８に，本稿で図８ 粒子の不均一性に注目した室内実験技術の例。

132

大気化学研究 第 47 号 (2022)

紹介したエアロゾル不均一性に対するアプローチを
サイズごとに示し，各手法の特徴をまとめた。
表１ 大気化学の室内実験研究の現況と将来展望のまとめ

究極のゴールは何か。

・ 大気中で起こるすべての物理化学過程の理解。
・ 分子レベルの不均一性が与える溶媒効果や界面の特殊性を考慮した反応速
度定数・取り込み係数・光学定数の導出。
・ 上記のデータをもとに，大気中で起こるすべて物理化学過程(エアロゾルに関しては，化学組成・揮発性分布・吸湿性・光学特性)を計算によって再現・予測可能。

この 10 年での世界的な動 ・ 世界的に，エアロゾルの生成につながる気相反応の理解が進んだ。
向や日本での研究の強み

・ 界面を含む多相反応の重要性が認識されるようになった。
・ 界面の性質を明らかにする実験装置や理論計算が発達した。
・ 日本では，物理化学をベースとしたオリジナルの研究成果が出ている。
・ アジアの新興国の台頭と日本の地理的なメリット(共同研究や人材交流)。

現在の重要なギャップ

・ 室内実験（シンプルな系かつ高濃度）と実大気（複雑な系かつ低濃度）のギャップ。
・ 最終生成物の生成メカニズムを確定するための中間体の検出。
・ エアロゾル成分の中で，どれだけの割合のものを分析でき，また正しく定量できているか。
・ エアロゾルと雲の相互作用の理解が不十分。
・ 大気との間で物質移動がある海洋のマイクロレイヤーや氷雪が関与する反応が与える影響評価が不十分。
・ ・界面現象は定性的にしか扱えず，定量化できていない(例えば界面における反応速度定数の非線形的増大)。

それらを踏まえ，今後 10 ・ 計測機器の高感度化・多成分同時高時間分解能計測装置の精度の向上が年の研究をドライブする

できるか？

key question or 作業仮説

・ 酸化過程におけるモノマー・ダイマーの生成機構（特に HOM）や粒子相での化学反応過程を正しく理解できるか？
・ 二次生成エアロゾルの生成収率は，鍵と考えられる要因（酸化剤・気温・湿度・既存粒子の量や性状）でどう（シンプルに）整理できるか？他に見落としている要因はあるか？
・ エアロゾルの化学的変質過程を microscopic に捉えられないか？（具体例：光ピ ン セッ ト で 大気中の エ ア ロ ゾ ル を 捕捉， そ の ま ま 数日 キ ープ し て 分光
（Raman, IR）測定。日中の OH 酸化，夜間の NO3 酸化による成分変化の証拠が得られないか？）・ 界面特有の現象の把握
・ 不均一性（複雑さ）・界面現象の定量化に向けたブレークスルーは何か？

主な連携相手IGAC・分子科学会・有機合成化学

133

大気化学研究 第 47 号 (2022)

6．まとめ

Production, J. Am. Chem. Soc., 140(34), 10866-10880,

本稿では，室内実験の観点から，気相，液相，界面

doi:10.1021/jacs.8b06010.

の大気化学の現状と今後の課題を紹介した。表１にBarnes, I., J. Hjorth & N. Mihalopoulos (2006), Dimethyl

サマリーを示す。「エアロゾルの動態と放射・雲過程とSulfide and Dimethyl Sulfoxide and Their Oxidation inの相互作用」の章で取り上げられているモデルによる

the Atmosphere, Chem. Rev., 106(3), 940-975,

SOA 生成量の過小評価の問題を解決するためには，

doi:10.1021/cr020529+.

本稿第３章で紹介したオリゴマーなどの不揮発性成Berndt, T. et al. (2018), Accretion Product Formation from

分の生成機構の解明やエアロゾルの微小不均一化

Self- and Cross-Reactions of RO2 Radicals in the

学のモデルへの取り込みが鍵となるだろう。また，エAtmosphere, Angew. Chem. Int. Edt., 57(14), 3820-

アロゾル-雲相互作用の理解には本稿第４章の界面

3824, doi:10.1002/anie.201710989.

反応の定量化や第５章で紹介した雲チャンバーなど

Berndt, T. et al. (2019), Fast Peroxy Radical Isomerizationの技術を用いた研究が重要になる。また，「大気汚染and OH Recycling in the Reaction of OH Radicals with

物質群の排出・化学過程・濃度のリンクと SLCFs 気

Dimethyl Sulfide, J. Phys. Chem. Lett., 10(21), 6478-

候・健康影響解明：大気化学理論と観測の刷新」の6483, doi:10.1021/acs.jpclett.9b02567.

章で取り上げられている PM の健康影響問題の解決

Bianchi, F. et al. (2019), Highly Oxygenated Organicに関しては，第３章で扱ったエアロゾル内部で起こる

Molecules (HOM) from Gas-Phase Autoxidation

化学反応の理解やエアロゾルの変質に伴って生成

Involving Peroxy Radicals: A Key Contributor to

する有害化合物の同定と分析がポイントとなるだろう。

Atmospheric Aerosol, Chem. Rev., 119(6), 3472-3509,

気相と液相といった均一な系で起こる大気化学反

doi:10.1021/acs.chemrev.8b00395.

応にも，まだ解明されていないものが残されているのBrüggemann, M. et al. (2020), Organosulfates in Ambient

が現状である。さらに，多相で起こる物理化学過程はAerosol: State of Knowledge and Future Research

エアロゾルがもたらす気候変動への影響と健康影響

Directions on Formation, Abundance, Fate, andの理解において特に重要であるにもかかわらず，そImportance, Environ. Sci. Technol., 54(7), 3767-3782,の全容解明には遠い状況である。しかし，今後，本稿

doi:10.1021/acs.est.9b06751.

で示した実験技術と，最先端の理論計算の融合によ

Bzdek, B. R. & J. P. Reid (2017), Perspective: Aerosolってブレークスルーが生まれ，これらの課題の突破口

microphysics: From molecules to the chemical physicsとなることが期待される。

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原稿受領日: 2022 年 3 月 28 日
掲載受理日: 2022 年 6 月 13 日

著者所属：
1. 国立環境研究所 地球システム領域
2. 名古屋大学 宇宙地球環境研究所
3. 東京大学 先進科学研究機構* 責任著者:
Shinichi Enami <enami.shinichi@nies.go.jp>

139

５

Contributing Authors:

大気陸域統合陸域生態系と大気化学
Terrestrial Ecosystem and Atmospheric Chemistry

持田陸宏，伊藤昭彦，松田和秀，谷晃

140

総説 ―トピックス： 「大気化学の将来構想 2022-2032: 各論第１集」―

Research Focus

Article No. 047A05

陸域生態系と大気化学
Terrestrial Ecosystem and Atmospheric Chemistry
持田陸宏 1 *，伊藤昭彦 2，松田和秀 3，谷晃 4
陸域生態系は，温室効果ガスである二酸化炭素（CO2）など，大気の化学・放射・微物理過程に関わる多様な微量化学成分の供給源としての役割を有している。また一方で，大気から生態系への物質の供給は，大気化学成分の消失過程であるのみならず，生態系やそれを含む陸域環境に影響を及ぼす側面も持つ。これらはいずれも，大気化学成分の動態と役割に密接に関わる過程であり，大気化学分野における主要な研究対象のひとつに位置付けられる。しかし，時空間的に極めて多様な陸域生態系と大気化学の諸過程の関係は複雑であり，現在までその理解は限られている。本稿では，これらの大気-陸域生態系間の相互作用に関するこれまでの研究を，大気-陸域間の長寿命気体の交換，大気化学成分の沈着，生物起源揮発性有機化合物の放出，生物起源有機エアロゾルの動態・性状と役割の 4 つの側面からレビューする。そして，十分に解明されていない重要問題が何であるのか，また，今後どのようなアプローチの研究が望まれる
かを，学問としての大気化学の視点から，そして温室効果気体を中心に社会実装に向けた取り組みの視点から提示する。

１．はじめに定などは，大気成分の消失過程であるのみならず，

陸域生態系は，温室効果をもたらす二酸化炭素

生態系への物質の供給過程としての側面を持つ。

（CO2）やメタン（CH4）などの長寿命気体，大気

これらは大気化学成分の収支に関わる過程であ

光化学過程やエアロゾル生成に関与するイソプ

ること，また，生態系やそれを含む陸域環境に影レンなどの揮発性有機化合物（VOCs），氷晶核と響を及ぼしうることから，その詳細の解明が望ましての役割が注目されているバイオエアロゾル

れ，さらに理解を深めるための取り組みが求めらなど，多様な物質の供給源としての役割を担ってれる。植生の光合成や呼吸を通して大気と交換がおり，その物質の種類に応じて大気中の化学・放ある CO2 や，植生から放出される VOCs を前駆体

射・微物理過程に様々な形で関わっている。これとする二次有機エアロゾルは，放射収支に関与しらの微量成分の大気への供給の実態とメカニズて気候に影響を及ぼし得ることから，近年，それムを時空間的に把握することは，ローカル～グロが植生に影響をもたらすフィードバック機構のーバルスケールの大気過程を理解する上で重要存在が新たな議論の対象として取り上げられるであるが，様々な環境下における多様な生態系かようになった。しかし，現状では，気候の変化にらの供給過程には，多くの不確かな点が残されて対して大気-陸域生態系間の相互作用がどのよういる。

な応答をもたらすのかを，正確に把握できる知見は得られていない。

また一方で，硝酸塩の沈着や植生による炭素固141

大気化学研究 第 47 号 (2022)

本稿では，これらの大気-陸域間の相互作用に関する研究について，大気-陸域間の長寿命気体の交換，大気化学成分の沈着，VOCs の放出，生物起源有機エアロゾルの動態・性状と役割の 4 つの視点で振り返り，これまでの到達点を確認する。
そして，残された重要課題が何であるかを整理し，今後十年において重要となる研究のアプローチ
図 1 大気-陸域間の長寿命気体交換に関わる生物地球
化学的過程の概要。実際には，CO2，CH4，N2O のいずれにも工業活動や廃棄物など人為的排出源が加わるため，さらに複雑になる。

を提示する。

2．大気-陸域間の長寿命気体の交換
2.1 研究の目標
大気および地表における長寿命気体，特に温室衛星など複数のプラットフォームによる高精度の大気効果ガス（CO2，CH4，N2O）の動態と交換量をマルチ

観測データや，大気輸送，地上物質循環モデルによスケールで，短期から長期にわたって高精度で把握

る収支推定を提供して大きく貢献してきた。一方で，することを大きな目標とする（図 1）。それには，気候

設備の老朽化，人的リソース不足など観測継続性の変動や土地利用変化に伴う温室効果ガス交換の変問題が顕在化するケースもあった。

化メカニズムを解明し，将来の地球環境変動に伴う2015 年からは Future Earth グローバルリサーチプ

陸域の温室効果ガス収支の変化を定量的に予測する精度の向上が含まれる。これらの研究成果によって，影響評価，適応・緩和策の立案に貢献することを目

ロジェクトの 1 つである iLEAPS が実施され，欧米だ
けでなく日本国内でも大気-陸域間の物質交換に関する学際的な研究が活性化し，CO2 以外の微量ガス指す。

交 換 に 関 す る 観 測 と モ デ ル 研 究 が 進 展 し た [Ito,2019]。地上での地表フラックス観測（FLUXNET）に

2.2 世界と日本の研究動向

関しては，CO2 だけでなく CH4 でも渦相関法による観パリ協定やゼロエミッション目標など気候変動問題

測が標準的になり，多点データを用いた統合的な解への社会的関心が高まり，大気中の長寿命温室効析が進展した [Jung et al., 2020]。日本は，1990 年代

果ガスに関する観測，モデル，インベントリ研究は世より大気中の温室効果ガス観測と陸域研究の連携が界 的 に 大 き く 進 展 し た [International Panel on

実施されており，1 つの強みとなってきた。それは大Climate Change, 2021]。特に 2009 年以降は人工衛

気輸送モデル（トップダウン）と地表交換モデル（ボト星（GOSAT，OCO シリーズなど）による大気中 CO2，

ムアップ）の共同研究として多くの成果を挙げてきたCH4 カラム平均濃度の全球観測が可能になり，陸域[Patra et al., 2016; Niwa et al., 2021]。

についても地上・衛星による観測データ量は飛躍的に増大した。グローバルな収支の描像を得るため，

2.3 収支の不確実性と残された課題

Global Carbon Project による温室効果ガスの統合解

温室効果ガスの長期的なトレンドだけでなく，新型

析が，CO2 だけでなく CH4，N2O についても実施されコロナウィルス感染症の蔓延や大規模火災など，予[Friedlingstein et al., 2020; Saunois et al., 2020; Tian

測困難なイベントに伴う温室効果ガス排出の変動に

et al., 2020]，グローバルあるいは地域スケールの把握が格段に進展した。日本の研究も，地上，航空機，

142

注目が集まっている [Le Quéré et al., 2020]。それらを確実に把握するためには継続的に高精度でモニタリ

大気化学研究 第 47 号 (2022)

ングを行う体制を拡充する必要がある。

て精度と分解能を高め，さらにグローバルな収支を整グローバルな温室効果ガス収支には，なお大きな合的に説明することが求められる。特に，パリ協定の不確実性が残されており，予測や対策上の問題となグローバルストックテイクに向けた科学的データを提っている。CO2 の吸収放出の地域分布や年々変動の供するため，各国あるいは大都市の温室効果ガス収

メカニスティックな理解が不足している [Kondo et al.,支をインベントリだけでなく観測やモデルに基づく科

2020]。特に陸域では，モデル相互比較の結果も乖学的手法で評価する必要がある。

離が大きく，森林などによる CO2 吸収源の定量的評

陸域と海洋に関する推定を比較すると，現在の CO2

価を困難にしている。CH4 収支の年々変動には，収支に関する陸域の不確実性幅は海洋の約 2 倍

2000 年代の顕著な濃度増加の鈍化やその後の急増[Friedlingstein et al., 2020]，将来の温度上昇に対すなど，現在の科学的理解では説明できない現象が残る応答の不確実性幅に至っては 1 ケタ大きい [Arora

されている [Nisbet et al., 2019]。統合解析の結果も，et al., 2020]。このような状況を解消するための不確実

大気観測に基づくトップダウン評価と地上データを積性低減は最も優先度が高い課題の 1 つであり，観測み上げたボトムアップ評価の間では，特に陸域の河とモデルの両面で精度向上を図る必要がある。長期

川・湖沼からの放出などに大きな不整合がある。

観測データの蓄積により，短期的な観測では検出で人為起源排出の基礎情報となり，大気逆解析の初きなかった陸域の温室効果ガス収支に関する特性が期値にも用いられる排出インベントリにも深刻な不確

明らかとなりつつある。生態系の炭素収支に強い影

実性が残されていることが示された [Saunois et al.,

響を与えてきた CO2 施肥効果に長期的な減衰効果

2020; Chandra et al., 2021]。特に排出源が混在する（順化）が生じるかどうか，将来の森林破壊・火災が都市周辺を中心に，産業等の活動量，排出係数，そ陸域の炭素収支にどの様な影響を与えるか，などがして空間的ダウンスケーリングの各段階で高精度化

key question となりうる。また，大気中での寿命が 10を進める必要がある。森林破壊に代表される土地利

年程度と比較的短く短寿命気候強制因子（SLCF）で用変化は，植生や土壌を撹乱し温室効果ガス収支をもある CH4 に関して，陸域には主要な放出源が分布大きく変化させるが，そのメカニズムの全容は解明さしており，複数手法によるグローバルな収支評価のれてはおらず，年々変動や広域評価には大きな不確高精度化が進むと考えられる。一方で，永久凍土融

実性が残されている [Kondo et al., 2020; Arneth et al.,

解や泥炭火災などに伴う大規模 CH4 放出の可能性

2017]。永久凍土の融解は，現時点では大気中濃度でも注目される [Nisbet et al., 2019]。大気汚染物質に影響するほどの CO2・CH4 排出源とはなっていないが陸域の温室効果ガス交換に与える影響は，未だにが，温度上昇時の排出量変化には不確実性が大き定量的に把握されていない。対流圏オゾン濃度の上い。農地の温室効果ガス放出は，従来は簡易な排出

昇は，植生のガス交換を介して広域的な温室効果ガ

係数や統計モデルで推定されてきたが，より信頼性

スの交換にも影響を与えている可能性があり [Sitchの高い（地理データや複雑なモデルを用いる）方法

et al., 2007]，その把握とモデル化は SLCF の排出抑を確立する必要がある。

制と温暖化対策のコベネフィットの観点でも注目される。
温室効果ガスに関する研究面では，観測衛星

2.4 今後求められる研究
脱炭素社会に向けて温室効果ガス収支の高精度（GOSAT，OCO シリーズなど）の重要性は今後ますま

評価に対する社会的ニーズはさらに高まると予想さす高まると考えられ，それに対応した陸域の排出インれる。従来の観測・モデル手法をそれぞれ高度化しベントリ整備，地表の物質交換モデルの開発が課題

143大気化学研究 第 47 号 (2022)

湿性沈着モニタリングのような広域展開は難しい。そこで，乾性沈着量の推計にはモデルを利用し，化学成分の濃度とその成分の沈着速度の積から求める方法が広く適用されている。沈着速度モデルのフレー
ムは，1970 年代～1990 年代にかけて開発されたが，今世紀に入ってから，各地域で，新しい技術による様々な化学成分，沈着表面に対するフラックス観測が行われ（例：図 2），沈着速度モデルの検証[Matsuda et al., 2006; Matsuda et al., 2015]やモデル間比較[Flechard et al., 2011]などが行われてきた。さ
図 2 大気-森林間交換フラックス観測タワー（FM 多摩丘
陵，東京）。

らには，化学輸送モデル間の窒素や硫黄沈着量の比較も全球スケール[Dentener et al., 2006] や東アジ
アスケール[Itahashi et al., 2020]で行われている。そとなる。生物地球化学的フィードバックを導入した地球システムモデルの開発も進んでおり [Kawamiya etの結果，沈着過程の不確実性が特に大きい成分，表al., 2020]，陸域における炭素・窒素の動態，大気や面などが明らかになり，これらの沈着・交換過程のさらなる理解が求められている。

水域との相互作用を解明してモデルに導入していく
流れが進むと予想される。

3.2 沈着・交換過程の課題
エアロゾルの沈着速度は粒径に大きく依存し，ブラ3．大気化学成分の沈着

ウン拡散と重力沈降の関係で，サブミクロン領域で極3.1 はじめに化学輸送モデルにおいて，地表面への沈着過程小となる。一方で，植生面での沈着速度の理論値とは，化学成分の分布や変動の予測に影響を与える。

観測値との不一致が指摘されており，その不一致は，乾性沈着過程は，湿性沈着過程に比べて未解明な

特にサブミクロン領域で，森林のような空気力学的粗部分が多く，モデルにより算出される沈着速度の不度の高い植生面において顕著である[Pryor et al.,

確実性は未だに大きい。また，硫黄や窒素などの沈2008; Petroff et al., 2008]。この要因として，フラックス

着量分布の把握は，生態系への影響を評価するうえ

観測誤差，化学的性質の影響，モデルの仮定の誤り，で極めて重要であり，特に乾性沈着推計の精緻化が重要な沈着過程の無視などが挙げられているが，こ求められる。湿性沈着の測定は，ウェットオンリーサンの不一致は現在も残っており，明確に解決されていプラーを用いて降水を捕集し，降水試料を化学分析ない[Saylor et al., 2019]。沈着に影響を及ぼす化学する方法がスタンダードであり，WMO GAW（全球），的性質として，サブミクロン領域に存在する NH4NO3粒子などの半揮発性が挙げられる[Nemitz, 2015]。日EMEP（欧州），NADP（米国），CAPMoN（カナダ），
EANET（東アジア）などのモニタリングネットワーク

射の当たるキャノピー表面は気温よりも温度が高くな[Fowler et al., 2020]において採用されている。これにるため，半揮発性粒子の一部は沈着面近傍で揮発対し，乾性沈着の測定は，渦相関法，緩和渦集積法，

してガス化する。NH4NO3 の場合，ガス化した HNO3

濃度勾配法など化学成分の鉛直方向の流れ（フラッや NH3 は沈着速度が大きく，粒子の状態より速やかに沈着・除去されると考えられる。このような現象は，

クス）を直接測定する方法があるが，対象とする成分や場所が限定され，特殊な装置や設備を要するため，

144

各地で観測されているが[Nemitz, 2015; Nakahara et大気化学研究 第 47 号 (2022)

al., 2019; Katata et al., 2020]，現在のモデルでは考が対象になっている[Fowler et al., 2020]。東アジアに慮されておらず，窒素酸化物の大気成分濃度の計

おいては，SO2，NOx の中国の排出量が急増してい算精度に影響を与えている可能性がある。

た 1990 年代に酸性雨への関心が集まり，2001 年に植生表面におけるフラックス観測では，しばしば上東アジア酸性雨モニタリングネットワーク（EANET）が向きの放出現象がみられる。上記の NH4NO3 の揮発本格稼働を開始した。2000 年代には対流圏オゾンのに伴い地表面付近で発生した HNO3 が放出される現越境汚染の問題が話題になるようになり，2013 年 1

象も確認されている[Nemitz, 2015; Xu et al., 2021]。粒

月に出現した北京の PM2.5 の重度汚染以来，越境汚

径別個数測定によるエアロゾルの放出も報告されて染は広く知れ渡ることとなった。注目される成分の推おり，植生キャノピー内の粒子生成による可能性が移は，NH3 を除きヨーロッパの推移と一致している。

示唆されている[Saylor et al., 2019]。モデルでは，上2014 年から大気汚染に関する日中韓三カ国政策対記のようなキャノピー内の物理的，化学的過程が考話が開始され，その後，中国は大気汚染対策を進め，慮されていないため，これらの放出現象は再現でき

SO2 の排出量を大幅に削減し NOx もそれに続いていない。一方，NH3 は，土壌や植物の気孔などから放る。これに伴い，近年，日本の広域において硫黄酸

出されることが分かっており，双方向交換モデルが開化物の沈着量は減少しており，一部地域で窒素酸化発されている[Sutton et al., 1998]。NH3 双方向交換モ

物の沈着量も減少している[Yamaga et al., 2021]。一

デルにおいて重要なパラメータである放出ポテンシャ

方，森林や農作物などの植物へ悪影響を与える対流

ルについて研究がなされているが，その値は広い範

圏オゾンは，未だに減少する傾向は見られていない。

囲にばらついており[Massad et al., 2010]，広範囲で対流圏オゾンの植物への沈着は，将来の気候変動の沈着量予測に適用できる段階にあるとは言えない。

における炭素吸収や食料生産に関係するものであり，

上記のように窒素成分の沈着過程は複雑であり，これらのリスク評価のために植物影響の過程の精緻

さらに沈着した窒素成分は陸域生態系へ影響を与えな理解が望まれる[Izuta et al., 2017; Emberson et al.,る。硝酸イオンに関し，三酸素同位体異常（D17O）を2018]。さらに，NH3 の対策は東アジアではほとんどな

用いて大気沈着と陸域生態系の相互作用を定量化されておらず，その排出量は増加傾向にある

する手法が開発されており[Tsunogai et al., 2010]，水[Kurokawa & Ohara, 2020]。NH3 は主に農業生産活圏生態系との相互作用に対しても応用されている動から大気へ放出され，PM2.5 の成分となるだけでな[Tsunogai et al., 2011]。このようなアプローチは，陸域

く，陸域へ過剰に沈着することにより生態系の富栄養生態系内での大気沈着由来の物質の動態を理解す

化を引き起こし，生物多様性の損失の要因となる

るうえで極めて有益である。

[Sutton et al., 2020]。日本における NH3 の排出量の60%以上は畜産によるものであり，前述した双方向交
換過程の理解とともに，畜産からの排出量推計の精3.3 越境大気汚染の動向

緻化も求められる[Fukui et al., 2014]。

ヨーロッパでは，長距離越境大気汚染条約（1983年発効）のもと，汚染物質の削減対策を進めてきた。

越境大気汚染対策において，化学輸送モデルに削減の規制は，酸性雨問題に対する SO2，NOx から

よる輸送・沈着シミュレーションが有益であり，ヨーロッ

始まり，次いで対流圏オゾンに対する VOCs へと展開

パの上記条約でも対策を検討するためのツールとしされた。当該条約に基づく現在の規制である「酸性て活用されている。東アジアにおける現在の問題で化・富栄養化・地上レベルオゾン低減議定書（ヨーテ

ある PM2.5，将来的に問題となることが予想される NH3

ボリ議定書）」では，これらの成分の他，PM2.5 と NH3について化学輸送モデルの精緻化は必須であり，沈145

大気化学研究 第 47 号 (2022)

着・交換過程の研究において，上記したエアロゾル

4．生物起源揮発性有機化合物の放出および NH3 の課題を克服していく必要がある。

4.1 究極的な研究目標
植物が生産し放出するテルペン類に代表される生物起源 VOC の放出機構を，分子レベルから細胞レ

3.4 今後の取り組み
沈着・交換過程の理解を深め，現象をモデル化し，ベル，組織レベル，個体レベル，群落レベルで明ら

化学輸送モデルの予測精度向上へとつなげるためかにする。植物個体や植物群落から大気への生物には，戦略的な観測による高精度のデータセットが起源揮発性有機化合物（BVOC）の放出に影響する必要である。フラックス観測でターゲットとすべきは，

環境要因を，植物生理生態学的手法を用いて明ら

植生，特に森林であり，二酸化炭素等のフラックスモ

かにし，放出推定モデルを精緻化する。BVOC が関

ニタリングを行っている Asia-Flux などと連携した戦略

与する未知の反応を明らかにし，都市を含む陸域生的な観測が望まれる。同時に，フラックス測定の精度

態系やその土地改変が，大気質や気候に及ぼす影向上も望まれる。これまでに述べた大気化学成分の響を明らかにする。

高精度フラックス測定を実現するために，例えば最も4.2 世界的な研究の動向や日本の研究の強み

直接的にフラックスを測定する渦相関法では，高時間分解能（10 Hz 程度）での濃度計測が求められるた1999 年に開発された陽子移動反応質量分析計

め，この要求を満たすセンサーの開発が望まれる。

（PTR-MS）の性能向上など測定技術の進歩によって，

一方，フィルターや吸着剤などに捕集可能なガス・粒

個体レベル，群落レベルでの BVOC 放出機構や，そ子成分のフラックス測定には，緩和渦集積法

れらの酸化反応物の植物による再吸収など双方向交[Matsuda et al., 2015; Xu et al., 2021]が適用可能であ換の知見が集積しつつある（図 3）[Niinemets et al.,

り，現時点で有益な手法と考えられる。化学輸送モデ

2014]。日本において開発当初から PTR-MS を用い

ルによる東アジアスケールの予測の検証においては，た研究が活発に行われ，その分野を先導している

EANET のデータ（ガス，粒子成分，降水成分等）が[Tani et al., 2010]。

活用できるが，新たな項目が必要な場合は，EANET

情報伝達物質としてテルペン類を対象に，植物間との共同研究として，一部のサイトに測定器を導入し，および植物-動物間コミュニケーションの分子レベル

特定の目的を持ったネットワーク内ネットワークを構築することも一案である。また，「アジアにおける大気質モデル・化学気候モデル間相互比較研究（MICSAsia）」において，当該地域におけるモデル間比較が実施されている[Itahashi et al., 2020]。沈着量計算に起因するモデル間の差も明らかになってきており，沈着・交換過程の研究者との連携を強化することにより，差を生み出す要因を見出すことが期待される。このよ
うに，東アジアの研究者らと連携している活動を基盤とし，モデルと各過程の研究者の協働により，大気質
や気候変動のモデル予測精度を向上させていくこと

図 3 森林生態系-大気間の VOC 交換の模式図（Tani &Mochizuki [2021]の図を改変）。交換には大気中での化学反応と植物体内での代謝反応が介在し，物質が形を変えながら双方向の交換が起こっている。

が望まれる。

146

大気化学研究 第 47 号 (2022)

および生態学レベルでの研究の進展が見られ，外的関しては，オゾン生成等による大気質の悪化や刺激に応答するテルペン類放出機構の解明が進ん

BVOC 由来の二次有機エアロゾルの地球温暖化にでいる。日本において先導的な成果が継続して発表

対する影響（緩和効果など）を総合的に評価できてされている[e.g., Yazaki et al., 2017; Masui et al., 2020]。

おらず，それらの影響の地域依存性も不明である。

また，土地利用変化は温室効果気体だけでなく，
BVOC のフラックスにも変化をもたらし，周辺の大気

4.4 今後 10 年間に取り組むべき課題

質や気候に影響を及ぼす可能性があるため，森林の今後 10 年間に取り組むべき課題として，さらなる装農地転換による生態系変化に伴う BVOC 放出特性

置開発があげられる。BVOC の新規測定・分析手法（種類，強度）の変化の解明とその大気質や気候への開発と，分析装置の低価格化による，新規研究者の影響にアプローチする研究が，東南アジアなどをの参入環境の整備が求められる。精度が従来法と同中心に行われてきた[Hewitt et al., 2009]。また，都市等あるいはそれ以上で，BVOC をリアルタイムあるいの緑地などこれまで無視されてきた BVOC 放出源とは短時間で分析できる手法の開発が望まれる。

それらが都市の大気質に及ぼす影響の検討も行わ

分子生物学，植物生理生態学，大気化学など分れてきた[Chang et al., 2012]。日本においては，モデ野を横断する研究組織の編成とプロジェクトの立ち上ルで精確に説明できない光化学オキシダントの動態

げ，若手研究者の育成と海外研究者の積極的な受を明らかにするため，詳細な植栽データやバイオマ

け入れを行い，研究分野としての活性化をはかる必ス推定法に基づき BVOC 放出量の推定が近年行わ要がある。アジアとの連携も重要であり，AsiaFlux，

れている[Kokubu et al., 2020]。

iLEAPs 等のネットワークを活用し，連携やデータ共有を進める必要がある。
BVOC インベントリはまだ大雑把なものしか公開さ4.3 残存する重要課題
BVOC の放出量や濃度は温室効果気体の植物-れておらず，精緻化へ向けた植生分類データの整備

大気間交換量や濃度と比べ低いため，実測する場

や樹種ごとの放出特性データの地道な取得が必要

合，精確な測定のためには高額機器を必要とする。

である。衛星観測法やプロセスモデル開発の進展と，そのため，若手研究者が容易に取り組める分野でな

それらの検証に必要な継続的な地上観測データ（森く，日本における研究者人口は少ない。国の研究機

林での BVOC フラックス）の取得が重要である。

関に BVOC を専門に扱う部門がなく，国主導の研究

5．生物起源有機エアロゾルの動態・性状と役割が進みにくい。
全球レベルでの放出量推定は重要であるが，衛星観測データ（OMI/TROPOMI 等の HCHO カラム観測

5.1 研究目標など）を用いて放出量を推定する手法の進展が，温陸域植生を起源に持つエアロゾルとして，植生か室効果気体と比べて遅い。また，森林生態系にてら直接放出されるバイオエアロゾル等の一次エアロゾ

BVOC フラックスの経年データの蓄積が，モデル精ルと，BVOC を前駆体として生成する二次エアロゾル度向上のため必須であるが，現状，高額装置の入手である biogenic secondary organic aerosol（BSOA）がが困難であったり，継続測定を自動化できず，手間とある。これらの生物起源エアロゾルに関わる究極的な時間がかかり，長く取り組める研究テーマに設定しづ研究目標のひとつは，大気エアロゾルの収支や環境らいなどの問題がある。

影響に対する陸域生態系の寄与を定量的に把握す反応性が高い BVOC が介在する大気化学反応にることにある。この実現のため，様々な大気条件下に147

大気化学研究 第 47 号 (2022)

おける BSOA の生成機構と物理化学特性を明らかに

一次生産量（GPP）の上昇をもたらし，BVOC・BSOA

し，大気モデルにおいてその時空間分布や放射・雲の増加により CCN，雲粒数濃度の増加により冷却をに対する影響を正確に表現可能とすることが求めらもたらす負のフィードバックの機構について指摘してれる。また，主要なバイオエアロゾルについてもそのいる（図 4 の右部分）。近年には，放射における散乱

供給量や性状を把握した上，その動態予測を可能にの増加による GPP の上昇をもたらす正のフィードバッ

することが必要となる。また，その先の目標として，

クがある可能性も指摘した[Kulmala et al., 2014]。陸BSOA やバイオエアロゾルの放射・気候影響を通した域生態系を含む大気-陸域のシステムにおける陸域生態系へのフィードバックを定量的に理解し，温BSOA の役割が取り上げられ，議論が進みつつある

暖化や土地利用変化に伴う植生の変化が及ぼす影（図 4）[Sporre et al., 2019]。

響など，大気エアロゾルの収支に対する陸域生態系

一方，バイオエアロゾルに関しては，有機トレーサの影響をエアロゾルの気候と植生の関係から理解すーの分析に基づく解析が進んだほか，その場測定法

ることが挙げられる。

の開発[Toprak & Schnaiter, 2013]も行われた。バイオ
エアロゾルは，氷晶核としての働きを持つことが指摘

5.2 近年の国内外の研究動向されており[Kanji et al., 2017]，室内実験に基づくその

BSOA 生成の理解に関わる重要な進展として，自氷晶核能や[Pummer et al., 2012]，大気モデル計算

動 酸 化 に よ り 高 次 に 酸 化 さ れ た extremely low-に基づく氷晶形成に対する寄与の検討も行われていvolatility organic compounds（ELVOCs）の生成に関る[Hoose et al., 2010; Sesartic et al., 2012]。

する発見があった[Ehn et al., 2014]。また，CERN の陸域植生起源の有機エアロゾルに関する国内の研

CLOUD 実験において，highly oxygenated molecules

究は大規模なものではないが，分野の主要学術誌へ（HOMs）が，核生成後の粒子の初期成長に寄与しての掲載も含め，BSOA に関わる室内実験・野外観測いること[Tröstl et al., 2016]，また，硫酸による汚染のにおいて貢献がなされている[e.g., Sato et al., 2018;

低い陸域環境下においては，イオン誘発核生成によDeng et al., 2019; Xu et al., 2020]。BSOA 成分も対象

り HOMs が核生成をもたらす可能性があることが指摘となる有機エアロゾルの分子組成解析は，日本が強された[Kirkby et al., 2016]。これらはいずれも，陸域みを持つ取り組みとして挙げることができる[Zhu et al.,

植生から放出される代表的な BVOC であるa-pinene

2016; Xu et al., 2020]。

のオゾン酸化生成物を対象として発見されており，陸域生態系がこれらの高次酸化有機物の生成に寄与
し，核生成後の微小な新粒子の生成成長に寄与している可能性が示された。また，大気有機エアロゾルの質量濃度に対する BSOA 生成の寄与に関して，過去には生成への寄与がないと考えられていたイソプレンを前駆物質とするエアロゾル生成のメカニズムについて理解が進んだ[e.g., Lin et al., 2013]。人為起源物質である SO2, NOx が BVOC からの SOA 生成を促進する働きも明らかになり，人間活動と生物圏の相互作用の証拠も得られている[Xu et al., 2012]。

図 4 BSOA の生成を介した負のフィードバック。この機
構の影響の程度が論じられている。

Kulmala et al.[2004]は，CO2 の濃度上昇が温度・総148

大気化学研究 第 47 号 (2022)

5.3 残存する課題

る課題の一つに，他の起源のエアロゾルとの区別が

BSOA に関して，個数・質量ベースでの生成量と特困難であり，BSOA 生成量や分布の観測データの取性の把握が課題として残されている。欧州北方林を得が困難な点が挙げられる。

はじめ，日本の森林域を含めて新粒子生成の現象が観察されている一方で，森林域における新粒子生成

5.4 今後 10 年で取り組むべき研究

現象の有無を支配する要因については，気象的なBSOA に関しては，生成過程の理解を深化させるこ因子も含めて十分に解明されたとは言えない。エアロとで生成量・特性を説明することを可能にすること，まゾルの間接効果に基づく放射影響の理解には，た，BSOA の生成が気候過程にもたらす影響を量的

CCN 数濃度の規程要因を理解することが重要であり，に把握することで植生に対するフィードバック機構の新粒子生成が CCN 数濃度に及ぼす影響を明らかに有無・程度を明らかにすることが望まれる。バイオエ

することが望まれる。CCN の生成に繋がる，新粒子のアロゾルに関しては，そもそもその実態がよく理解さ生成やそれに引き続く成長は，成長の初期段階ではれておらず，従来の測定手法に基づく観測研究に加HOM が ， そ れ 以 降 の 成 長 段 階 で は よ り 多 様 な

えて，新しい手法の開発とそれを用いる観測研究の

BSOA が寄与していると考えられ，それらを説明する実現が望まれる。そして，氷晶核としての働きを通しための分子レベルの反応機構，気相の条件に応じた

た気候影響の有無や程度について知見を深めること

エアロゾル収率・組成のさらなる理解が課題として残が求められる。

されている。バイオエアロゾルに関しては，これまでの検討するべきより具体的な作業仮説としては，森林取り組みが分子トレーサー分析や蛍光測定といった域等における新粒子生成現象に対して BSOA 成分

間接的な検出に頼っている部分も大きく，種類や存が大きく寄与している可能性が挙げられる。これを確在量を含めて，その動態は十分に把握できていない。

かめるためには，HOM の同定と生成経路・生成量のこのような状況のもと，BSOA やバイオエアロゾルの理解，個数粒子濃度を扱う大気モデルにおける適切分布や性状を大気モデルにおいて適切に表現するな表現等を目指す必要がある。また，BSOA 生成がことも重要な課題として残されている。バイオエアロゾ

エアロゾル質量濃度や CCN 数濃度に及ぼす影響を

ルの氷晶核としての役割については，大気モデル計

理解するためには，BSOA を検出・定量する信頼でき算でその寄与の小ささが指摘されている例があるがる手法を確立することが重要であり，エアロゾル質量[Hoose et al., 2010], 限られた知見に基づく評価とい分析など有機エアロゾルの種別の分離が可能な手え，更なる検討が求められる。

法を用いて BSOA の寄与を把握する方法[Hu et al.,

BSOA に関する重要なギャップを埋めるためには，

2015]の更なる開発が望まれる。

それが重要な役割を担いうる森林におけるエアロゾ

また，バイオエアロゾルが氷晶核として重要である

ルを中心に，環境の異なる多地点における動態把握

可能性も今後 10 年の重要な作業仮説となる。バイオが望まれる[Kulmala, 2018]。しかし，世界的に見てもエアロゾルの種別ごとの検出・定量とその氷晶核能

BSOA の研究に適した地上観測サイトは十分に整備の測定を進め，また，バイオエアロゾルを大気モデル

されているとは言い難く，BSOA に関わる研究は，フで適切に扱うために信頼できる放出インベントリの作ィンランドの北方林など，限られた地点の大気観測に成することが重要な課題として挙げられる。

依存している実態がある。日本国内も含めて，エアロ

前項で指摘したように，バイオエアロゾル・BSOA のゾル観測において観測サイトなどの研究リソースが有観測データを参照しつつ，BSOA の生成量を適切に効活用されているとは言い難い。また，BSOA に関す表現できる全球・領域モデルを開発することも必要で149

大気化学研究 第 47 号 (2022)ある。人工衛星・航空機・地上からのエアロゾルのリ量性の向上につながることが期待される。また，対流

モートセンシングは，BSOA・バイオエアロゾルの選択

圏オゾン等の大気沈着がもたらす生態系影響とその的検出に課題があるが，全球・領域モデルによる解

大気へのフィードバックなどの課題を扱うことが可能と

析と組み合わせることで，それらの動態把握にも役立なる。このような地球システムを対象とする研究の実

つことが期待される。森林キャノピー内外におけるバ

現のためには，大気・陸域生態系の双方に関わる物

イオエアロゾル・BSOA の動態を把握するため，森林

質循環・気候影響を対象とする観測・モデル研究のの微気象場や放射伝達を扱うエアロゾルモデルの開連携を今以上に強化し，地球表層システムを扱うより

発や，大気観測に基づくその検証も望まれる。

広い分野にまたがる議論を深めることが求められる。

また，陸域植生-エアロゾル-気候間のフィードバッ

また，大気・陸域生態系の物質循環とその変化がクに関して，気候の安定化／不安定化に無視できな

人間社会に与える影響について，今後さらに深く知い影響をもたらしている可能性があるととらえ，これらる必要がある。脱炭素社会に向けた温室効果ガス収のフィードバックループを対象とするモデル研究，ま支の高精度評価や，大気汚染物質の越境汚染と沈た，季節変動・年々変動を代替としてこれらのフィー

着の評価は，大気化学の社会実装の取り組みとして，

ドバックに関わる過程の感度に関する観測研究を推

その重要性が一層高まることが考えられる。一方で，進することが望まれる。BSOA だけでなくバイオエアロ

BVOC や BSOA，バイオエアロゾルの環境影響につゾルも対象に含め，温暖化や土地利用変化が，これいては，学術的知見が不足しており，社会実装に結らの生成・放出を介してどのような環境影響をもたらびつく取り組みは乏しい。陸域生態系が関わる全有

すのかを明らかにする必要がある。これを実現するた機物の動態について，人間活動の影響を含めて定めには，陸域生態研究と大気化学研究の，今まで以量予測性を高め，知見の水準を高めることが望まれ上に深い連携に基づく観測・モデル研究の取り組み

る。地球表層システムの統合的理解を目指す大気・が必要だと考えられる。

陸域生態系研究は，人間社会に与える影響の理解
を BVOC・BSOA 等まで拡げ，社会実装に至る新た

6．地球表層システム・人間社会に関わる統合
的理解な問題提起につながる可能性を有している。

本稿で取り上げた大気成分の動態は，大気中の反応過程や陸域生態系の応答，さらには人為的な影

7．陸域生態系・大気化学と関係する研究プロ
ジェクト等

響を通して，相互に影響を及ぼしていることが考えら

陸域生態系と大気化学の関わりを扱う研究に関れる。今後 10 年においては，各節で取り上げた課題

連して，国内外において多くの取り組みが行われへの取り組みを進めつつ，地球表層システムの物質ている。代表的な例をここに挙げる。

循環において重要な役割を担うひとつのサブシステ 国際：International Global Atmospheric Chemistry

ムとして大気・陸域生態系を捉える研究，さらには，（IGAC： Future Earth の Global Research Project

人間活動や海洋を含む地球表層システムの統合的の 1 つであり，大気化学の国際的連携を主導して理解に向けたモデル開発や観測研究の推進が望まいる。）

れる。こうした取り組みにより，CO2 ，GPP，BVOC，

 国際：Global Carbon Project （GCP: Future Earth

BSOA といった分野をまたがる要素間の相互作用の Global Research Project の 1 つであり，温室効（窒素沈着による GPP 促進と CO2 固定など）を網羅

果ガスに関する統合解析結果を定期的に公表し的に把握し，未発見の過程の解明や物質収支の定ている。IPCC 報告書にも貢献している。）

150

大気化学研究 第 47 号 (2022)

 国 際 ： integrated Land Ecosystem – Atmosphere 欧州：Copernicus （EU による地球観測プログラム

Processes Study （iLEAPS: Future Earth の Globalであり，衛星による温室効果ガス観測もその中に

Research Project の 1 つであり，大気-陸域間の微含まれる。欧州には ICOS，VERIFY，CoCO2 など

量ガス交換と相互作用に注目。）

多数の課題が進行している。）

 国際：FLUXNET（渦相関法など微気象学的方法

 米国：North American Carbon Program （NACP:

によるフラックス観測ネットワーク。地域ネットワー

NASA, DOE, NSF などが共催する，北アメリカのクとして AsiaFlux，JapanFlux もある。）

炭素収支を観測やモデルによって評価するため

 国 際 ： International Commission on Atmosphericの横断プログラム。）

Chemistry and Global Pollution （iCACGP：国際

 日本：環境研究総合推進費 SII-8 プロジェクト（大気象学・大気科学協会（IAMAS）傘下の委員会

気・海洋・陸域の統合的研究によって温室効果ガであり，IGAC と共同で大気化学の国際会議を主ス収支をマルチスケールで把握する体制を構築

催。）

する。）

表 1 陸域生態系と大気化学の関係を扱う研究の現況と将来展望のまとめ

究極のゴールは何か。

・ 長寿命気体，特に温室効果ガスの動態・交換量をマルチスケールで短期～長期にわたり高精度に把握する。交換の変化のメカニズムを解明し，地球環境変動に伴う収支を定量的に予測することで影響評価，適応・緩和策の立案に貢献する。
・ 大気物質の沈着・交換プロセスの理解を深め，現象をモデル化し，化学輸送モ
デルの予測精度向上へと繋げる。
・ BVOC の放出機構やそれに及ぼす要因を，分子・細胞・組織・個体・群落の各レベルで明らかにし，BVOC が介在する大気質や気候への影響を解明する。
・ 大気エアロゾルの収支に対する陸域生態系の影響を定量的に把握し，その将来予測を可能とする。また，これをエアロゾルの気候影響や気候と植生の関係から理解する。

この 10 年での世界的な動向や日本での研究の・ 地上・衛星による観測データ量の飛躍的な増大や温室効果ガスの統合解析の実施。日本は高精度の大気観測データや，大気輸送・地上物質循環モデルに強みよる収支推定で貢献。iLEAPS が実施され，国内でも大気-陸域間の物質交換に関する学際的な研究が活性化した。
・ 今世紀に入り，新技術による様々な化学成分・沈着表面に対するフラックス観測が行われ，モデルの検証・比較が行われた。沈着速度の不確実性が大きい
成分・表面などが明らかになった。
・ 植物間コミュニケーション，放出の環境応答等の分子～生態学レベルの研究
や，リアルタイム測定装置の開発・普及が進展。日本で土地改変・都市緑地に関する BVOC 研究が進展した。
・ 自動酸化による高次に酸化された有機分子（HOMs）の生成など，生物起源二次有機エアロゾル（BSOA）の生成機構の理解が向上。分子トレーサー分析や蛍光測定に基づくバイオエアロゾル研究に進展。日本では BSOA に関わる室
内実験・野外観測での貢献。

151

大気化学研究 第 47 号 (2022)

表 1 (続き)

現在の重要なギャップ

・ 温室効果ガスに関して，モデル相互比較の結果に乖離が大きい。排出インベ
ントリにも深刻な不確実性。予測困難なイベントに伴う変動を把握するためのモニタリング体制の拡充が必要。
・ 沈着速度の理論・観測値との不一致，上向きの放出現象を再現できない点，
越境大気汚染対策のための輸送・沈着シミュレーションの精緻化への貢献。
・ BVOC の放出量・濃度の測定や，それらの推定の手段となる衛星観測手法の進展，安価な分析手法の開発が必要。測定装置が高価であり，若手研究者が容易に取り組める分野でない。
・ BSOA の生成量・特性の把握と大気モデルによる表現に課題。バイオエアロ
ゾルの測定手法が十分に確立されていない。BSOA 観測に利用できるリソースが活用されていない。
・ 大気・陸域生態系の物質循環とその変化が人間社会に与える影響を理解す
る上で，BVOC やエアロゾルに関する学術的知見が不足しており，それらの知見を社会実装に結びつける取り組みが乏しい。

それらを踏まえ，今後 10・ CO2 施肥効果の長期的な減衰の有無，将来の森林破壊・火災の炭素収支へ

年の研究をドライブするの影響，大気汚染物質が温室効果ガス交換に与える影響。観測・モデル手法

key question or 作業仮説を高度化し，全球的な収支の整合的な説明が求められる。パリ協定のグロー

Ba

バル・ストックテイクに向けた科学的データ提供のための取り組みが必要。
・ Asia-Flux などと連携した，特に森林をターゲットとするフラックス観測に基づく戦略的な観測による高精度データセットの取得が，プロセスの理解の深化とモデル予測精度の向上をもたらす。
・ BVOC の新規測定・分析手法の開発と分析装置の低価格化。大気化学・生態学・植物生理生態学など分野横断組織の編成とプロジェクトの立ち上げによる新規研究者の参入環境の整備。
・ BSOA 生成プロセスの理解を深化させ生成量・特性を説明する。BSOA・バイ
オエアロゾルの生成が気候プロセスもたらす影響を量的に把握し，植生に対するフィードバック機構の有無・程度を明らかにする。
・ 分野間（例えば CO2，GPP，BVOC，BSOA）にまたがる相互作用（例えば窒素沈着による GPP 促進と CO2 固定）を網羅的に把握することで，未発見の過程の解明や物質収支の定量性の向上につながる。
・ 陸域生態系が関わる全有機物の動態について，人間活動の影響を含めて定量予測性を高める。
・ 地球表層システムの統合的理解を目指す大気・陸域生態系研究を進め，また，それに基づき同テーマに関する社会実装を推進する。
主な連携相手IGAC, GCP, iLEAPS, FLUXNET, iCACGP など。

 日本：ムーンショット目標 5（持続的な食料供給産

 日本：科学研究費補助金基盤研究（S）「熱帯泥炭業の創出：農地の温室効果ガス排出を大幅に削林のオイルパーム農園への転換による生態系機減するための研究開発，農研機構など。）

能の変化と大気環境への影響」（代表：平野高司）

152大気化学研究 第 47 号 (2022)

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8．おわりにArora, V. K., et al. (2020), Carbon–concentration and carbon–

本稿では，陸域生態系と大気の相互作用を対象

climate feedbacks in CMIP6 models and their comparisonとし大気化学過程が関わる研究について，大気-陸to CMIP5 models, Biogeosciences, 17, 4173–4222,

域間の長寿命気体の交換，大気化学成分の沈着，

doi:10.5194/bg-17-4173-2020.

BVOCs の放出，生物起源一次・二次有機エアロゾ

Chang J. et al. (2012), An inventory of biogenic volatile organic

ルの動態・性状と役割の 4 つの視点でこれまでのcompounds for a subtropical urban-rural complex, Atmos.

取り組みの課題点を整理した。そして，今後 10 年

Environ.,において取り組むべき研究の方針について論じ

doi:10.1016/j.atmosenv.2012.03.053.

56,

115–123,た。また，各節で取り上げた内容にまたがる今後

Chandra, N., et al. (2021), Emissions form the oil and gas sectors,の取り組みについても指摘した。これらの内容をcoal mining and ruminant farming drive methane growth

表 1 にまとめる。本稿で論じた内容は，陸域生態

over the past three decades, J. Meteor. Soc. Jpn., 99, 309–

系と大気化学にまつわる重要課題を全て網羅し337, doi:10.2151/jmsj.2021-015.

ているとは限らず，読者によっては取り上げるべDeng. Y. et al. (2019), Diurnal variation and size dependence ofき重要課題がほかにもあると思われるかもしれthe hygroscopicity of organic aerosol at a forest site inない。このようなご指摘も含め，本稿で取り上げ

Wakayama, Japan: their relationship to CCN concentrations,

た課題が，大気化学コミュニティ内における更なAtmos. Chem. Phys., 19, 5889–5903, doi:10.5194/acp-19-

る議論のきっかけとなることを期待したい。また，

5889-2019.

陸域生態系を対象とする研究分野と大気化学分

Dentener, F. et al. (2006), Nitrogen and sulfur deposition on

野の連携は，当該テーマの理解を大きく深める上

regional and global scales: A multimodel evaluation,

で欠かせず，新しい連携の模索やこれまでの連携

Globalの更なる展開を行う上において，本稿が議論のた

doi:10.1029/2005GB002672.

たき台となれば幸いである。

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大気化学研究 第 47 号 (2022)

原稿受領日: 2022 年 5 月 9 日
掲載受理日: 2022 年 6 月 13 日

著者所属：
1. 名古屋大学 宇宙地球環境研究所
2. 国立環境研究所 地球システム領域
3. 東京農工大学 農学部附属広域都市圏フィール
ドサイエンス教育研究センター
4. 静岡県立大学 食品栄養科学部* 責任著者:
Michihiro Mochida <mochida@isee.nagoya-u.ac.jp>

157

６

Contributing Authors:

大気海洋統合人新世における生物地球化学的物質循環と気候への海洋エアロゾルフィードバック
Marine aerosol feedback on biogeochemical cycles and climate in the Anthropocene

伊藤彰記，宮﨑雄三，竹谷文一，岩本洋子，金谷有剛，西岡純

158総説 ―トピックス： 「大気化学の将来構想 2022-2032: 各論第１集」―

Research Focus

Article No. 047A06

人新世における生物地球化学的物質循環と気候への海洋エアロゾルフィードバック
Marine aerosol feedback on biogeochemical cycles and climate in the
Anthropocene
伊藤彰記 1 *，宮﨑雄三 2，竹谷文一 1，岩本洋子 3，金谷有剛 1，西岡純 2
地球規模で大気環境や気候が変化する中，人間活動が海洋生態系へ与える影響，およびその海洋
生物活動の変化を介して気候へ与える影響を定量的に評価することは容易ではない。その主な理由
は，大気中の物理化学過程に加えて，生物地球化学的な物質循環と気候変化により引き起こされるフィードバックがエアロゾルを介して働くためである。海洋生物活動の影響を受けて自然起源エアロゾ
ルおよびその前駆体が雲特性をどの程度変化させ，それにより，気候へどのような影響をどの程度与えるのか？さらに，その気候変化が海洋生態系にどのようなフィードバックをもたらすのか？同時に，
大気から海洋への人為起源エアロゾルの供給が，生物地球化学的な物質循環をどの程度変化させ，それにより，海洋生態系や気候へどの程度影響を与えるのか？本稿では，これらの研究課題に関する最新の知見を総括する。将来構想として，観測・実験・数値モデル研究の融合，大気化学会と隣接する研究分野との連携，および新規研究課題の開拓を展望する。

１．はじめにStoermer, 2000]。それらの人為的な地球環境変化が人類は地球規模での大気汚染や温暖化を引き起

大気化学・陸域海洋生態系相互作用へ与える影響

こし，人新世と呼ばれる時代に突入した[Crutzen &およびその影響による気候フィードバックを本質的に理解し，統合的に評価することは重要である（図 1）。
特に高緯度では，アイス・アルベド・フィードバックを伴うため，雪氷面の減少により太陽光を反射する割合は減少し，温暖化の進行が顕著に表れる（正の気候フィードバック）。一方，エアロゾル雲相互作用による気候フィードバックに関しては，その複雑な過程を理解することが温暖化予測の不確実性低減にとって急務とされている[Schmale et al., 2021]。数値モデル
計算では過渡的な気温上昇に伴い，氷雲から水雲

図 1 人新世における大気エアロゾルと海洋生物活動の相互作用と気候影響の模式図。

へと相変化する過程により，雲の光学的厚さが増加
し，温暖化に対して負の気候フィードバックが働く159

大気化学研究 第 47 号 (2022)[Mülmenstädt et al., 2021]。しかし，そのフィードバック

フィードバックの研究は，主に，大気側の研究から導強度は，雲凝結核と氷晶核の混在した混相雲のモデ

かれた仮説を基に，エアロゾル・雲相互作用の解明

ルの取り扱いにより異なり，負のフィードバックが弱くを目指して盛んに行われてきた [Charlson et al.,

働くことは，より急激な気温上昇を予測することにつ1987]。これは，著者の頭文字から CLAW 仮説と呼ばながる[Zelinka et al., 2020]。そのような物理的なフィれ，温暖化に対して自然起源エアロゾルが負の気候

ードバックに加えて，海洋大気での雲凝結核およびフィードバックをもたらすと提案された。一方，主に，氷晶核数濃度は海洋生物起源のエアロゾルおよび海洋側の研究から，「鉄の海洋施肥によって大気中その前駆体により変化する。温暖化に伴い，海水温の二酸化炭素の海洋への吸収が促進される」というの上昇や氷床の融解等，様々な側面から海洋生物仮説が提案された[Martin, 1990a]。これは，Martin の活動が影響を受ける結果，海洋大気における雲特性

鉄仮説と呼ばれ，寒冷化に対して自然起源エアロゾ

は変化し，気候へフィードバックをもたらすと考えられ

ルに含まれる鉄の海洋表層への沈着が正の気候フィる。一方で，栄養塩不足により植物プランクトンの成ードバックをもたらすことを指摘している。さらに，長が阻害される海域では，エアロゾルにより供給されMartin 博士は，人為的鉄散布をジオエンジニアリン

る栄養塩が海洋植物プランクトンの成長を促す。これ

グとして適用することで，自然界の気候フィードバック

により，反応性気体・エアロゾル放出と海洋による二を活用した温暖化対策を提案した。Martin 博士が独

酸化炭素吸収を促進し，負の気候フィードバック

創的な鉄仮説を提唱したことで，大気エアロゾルからが働くと考えられる。さらに，地球温暖化により，大の鉄の沈着評価を含む，鉄研究が飛躍的に発展し規模な森林火災が増加すると，海洋へ長距離輸送さた[Martin, 1990b]。さらに，CLAW 仮説と鉄仮説が融れたエアロゾルによる雲凝結核および栄養塩供給が合された[Zhuang et al., 1992]ことにより，鉱物エアロゾ

増加し，負の気候フィードバックを引き起こすと予測さルの海洋生態系を介した気候フィードバックの重要れる。従って，温暖化の地球システムへの影響を考性が注目された[Jickells et al., 2005]。また，大気から慮する際，このような大気汚染物質や温室効果気体の窒素供給に関して，人為起源の影響の重要性がが陸域・海洋生態系およびその生物活動の変化を介示唆された[Duce et al., 2008]。
近年では，硫化ジメチル（DMS）からの硫酸エアロ

して気候へ与える影響に関する理解を深める必要がゾル新粒子生成は観測による裏付けが限定的であるある。
地球温暖化・大気汚染の地球システムへの影響をなど，有機物の重要性も含め CLAW 仮説は見直しを定量的に評価する手法として，生物学的，化学的な迫られている[Quinn & Bates, 2011]。一方，大気から要素を含んだ地球システムモデルが用いられるの栄養塩供給に関しても，より長期・広範囲・多元素[Kawamiya et al., 2020]。しかし，海洋から大気へのにわたる生物地球化学的な物質循環において，物物質供給による気候への影響，および大気から海洋

理化学過程に加えて生物活動による物質循環へのへの物質供給による海洋生態系への影響予測には

負のフィードバックが海洋内で働くため，全球数値モ

多大な不確実性が存在する。従って，観測・実験・数デル計算による栄養塩施肥効果は，レッドフィールド値モデル研究を融合し，人新世において，生物地球比（海洋における炭素，窒素とリンの経験的な比）を化学的な物質循環と気候変化で海洋大気エアロゾ

仮定した試算[Martin, 1990a; Duce et al., 2008]より低ルを介して引き起こされるフィードバックを明らかにすく見積もられた[Krishnamurthy et al., 2009; Somes et

ることが今後 10 年の研究課題となる。

al., 2016]。さらに，現代気候では，海洋生物生産の大部分は大気由来の鉱物エアロゾルに含まれる鉄供

海洋上の大気エアロゾル・海洋生物を介した気候

160大気化学研究 第 47 号 (2022)

給過程では説明できないと指摘されたことで [Boyd[Monahan et al., 1986; Gong et al., 2003]。実際，波のet al., 2010]，燃焼起源鉄の重要性も含め大気から海状態を観察することで，風速が強くなるに従い，白洋への鉄の供給過程は見直す必要がある。本稿で波の発生頻度が増加する傾向を観測できる。しかし，は，「有機物・鉄・窒素」を軸に人間活動が海洋生態

白波の割合を算出する関係式を風速のみを変数と系へ与える影響，およびその海洋生物活動の変化をして表現した場合，データごとのバラツキは大きく，

介して気候へ与える影響に関する最新の知見を総括

風速以外に波の状態を変化させる要因を考慮に入する。今後 10 年に大気－海洋間のインターフェース

れる必要性が指摘された[de Leeuw et al., 2011]。そこを対象とする大気化学分野の取り組むべき課題につで，風速の代わりに，波の状態を表現するパラメータ

いて，個別研究を分野横断的研究へと発展させるたとしてレイノルズ数をエアロゾル放出量の数式化に活めの道筋を展望する。

用することで，予測精度の改善が試みられた[Ovadnevaite et al., 2014]。ただし，それらの数式では，

2．海洋から大気への物質供給・気候への影
響

有機物が変数として取り入れられていない。

2.1 海洋から大気への気体・エアロゾル供給

学・物理特性を制御する表層海水中の支配要因（溶北太平洋亜寒帯域は，他外洋域に比べ生物生産の存態・粒子態有機物の組成，微生物の種・数・活動

季節的変動の大きな海域であることが，船舶や衛星度，表面活性など）について理解が不十分である。

観測等で確認されている。その領域内において，東海水飛沫中の有機物含有量は，植物プランクトン現部と西部では栄養塩の供給・消費量や CO2 排出・吸存量の指標として用いられるクロロフィル a 濃度の関収量に違いが見られるなど，植物プランクトンを中心数として表された[O’Dowd et al., 2008]。この場合のクとする微生物のダイナミクスが異なる[Harrison et al.,

ロロフィル a 濃度は，衛星観測データや地球システム

1999]。微生物活動に伴って海洋表層から大気へ供

モデルを用いて推定される[Ito & Kawamiya, 2010;

給される反応性気体やエアロゾルの量や組成，物Gantt & Meskhidze, 2013]。しかし，植物プランクトン

理化学特性は，植物プランクトンの消長や海水中の大増殖（ブルーム）に伴いバイオマスや微生物群の有機物の起源によって異なる[O’Dowd et al.,

集組成が変動するにもかかわらず，ブルーム期間中

2004]。したがって，北太平洋亜寒帯域は大気へのに大気中に放出される微生物や海水中の有機物組

反応性気体・エアロゾルの供給と気候影響を評価す

成と大気エアロゾルの有機物組成とに明瞭な関係性

る上でも重要な海域である。西部北太平洋域ではは見られていない[Quinn & Bates, 2011]。その原因と2000 年代後半の「海洋表層・大気下層間の物質循

して，北太平洋亜寒帯域での船舶観測から，海水飛環リンケージ（W-PASS: Western Pacific Air-Sea

沫が表層海水から大気へ移行する過程で，微生物interaction Study）」プロジェクトが日本における大由来で生物学的に分解されやすい有機物の割合が気海洋相互作用に関する研究（SOLAS: Surface

大気エアロゾル中で顕著に高くなるなど，有機物のOcean–Lower

Study,

著 し い 化 学 的 変 質 が 挙 げ ら れ た [Miyazaki et al.,https://solas.jp/english/）の発展において大きな原動2018]。さらに，その有機物量の制御要因のひとつと力となった[植松, 2013]。

して，植物プランクトン（珪藻類）の細胞老化の度合

海洋表層から大気へのエアロゾル放出量を表現すいが重要であることが示唆されており，海水飛沫中のる際，海水飛沫（Sea spray aerosol）フラックスやその有機物量の指標として植物色素が提案された

粒径分布は，経験的に風速の関数として表される[Miyazaki et al., 2020]。また，太平洋赤道域～中緯Atmosphere

海洋大気エアロゾルの中でも有機物は，その化

161大気化学研究 第 47 号 (2022)

度域での船舶によるオンライン蛍光測定から，大気分子を微生物が栄養塩として利用可能な窒素化合中の生物起源粒子（バイオエアロゾル）数濃度（5−30

物（アンモニウム塩など）に変換する窒素固定プロセ個/L）[Kawana et al., 2021] が黒潮続流域で報告さスが，有機態窒素など反応性窒素の大気放出に及れた大気バクテリア数濃度（10−250 個/L）[Hu et al.,

ぼす影響等の研究も始まっている[Dobashi et al.,2017]と近く，風速を考慮した透明細胞外重合体粒子

2022]。この有機態窒素やアンモニア（もしくはアンモ（TEPs），海中バクテリア濃度との相関から，大気バイニウム塩）の海洋表層から大気への再利用速度は，

オエアロゾル濃度のパラメータ表現も提案された（図大気からの窒素供給に関して，人為起源の影響を推

2，[Kawana et al., 2021]）。

定する際に重要である[Altieri et al., 2021]。海水と大気とのインターフェースにおいて，光化学反応により生成される VOCs を含む反応性気体は，新粒子生成に関与する可能性が指摘されたが，その存在量の不確定性が大きい[e.g., Brüggemann et al., 2018]。有機物については，海水飛沫による一次生成量と二次生成量を炭素換算値で比較し，微小な海塩粒子数の重要性と併せ，放出フラックスとしての相対的な重要性を明らかにしていく必要がある。
海洋上の大気エアロゾル組成と海洋中の生物・物
理化学プロセスをより明確に関連付け，関係を定量

図 2 西太平洋低緯度域における大気バイオエアロゾル
数濃度と海洋表層の TEP 濃度と風速の積との間の相関[Kawana et al., 2021]を一部改変。

化するには，海水中で有機物を生成する生態系の代謝経路や反応経路等の詳細な情報を潜在的に含む

海水飛沫の物理化学特性の理解の上で，このよう分子レベルでの理解も必要となる。これらの理解には，な海水と大気とのインターフェースにおけるエアロゾ

手法の確立も含めた海水中の有機物組成とエアロゾ

ルの生物・物理化学的な変質過程が今後も鍵となる。

ル組成の同時観測による定量的関連付けが今後ま

海洋表層の微生物活動に伴う有機物の気候影響をすます重要となる。

明らかにするため，今後は海水飛沫中の有機物の量

海洋生態系－エアロゾル－雲の相互作用システム

や組成，粒子の混合状態や無機物も含めた反応性に関する今後の重要なテーマの一例として，「地球温[e.g., Yoshizue et al., 2019]，海水から大気へ移行する

暖化に伴う海氷減少によって面積が拡大する開水域

組成の選択性を決める要因とメカニズムを海洋表層（open water）において，あるいは海洋酸性化に伴っの生物プロセスと関連付け，定量的に明らかにしてて，海洋表層微生物の種・数・活動度にどのような変いくことが求められる。

化がもたらされ，それがエアロゾルや前駆体の大気

海水飛沫（一次生成エアロゾル）と併せ，海洋表層

放出とそれに伴う雲凝結核能（2.2 節）や氷晶核能から放出される DMS 以外に揮発性有機化合物（2.3 節）をどう変化させるか？」を明らかにしていくこ（VOCs）[e.g., Tanimoto et al., 2014]や有機態窒素なとが挙げられる。地球システムモデルにより海洋大気

どが，新粒子生成，二次エアロゾル生成や既存のエエアロゾルの気候影響を精度良く評価する上で，生アロゾルの変質に果たす役割も未知の部分が多い。

物・物理過程も含め上に挙げたプロセスを明らかにし，実際，海洋から放出される未知の VOCs の存在も指海洋から大気へのエアロゾル放出フラックスの最適な摘された[Thames et al., 2020]。また，大気中の窒素パラメータ化が必須となる。

162

大気化学研究 第 47 号 (2022)

2.2 海洋大気での雲凝結核に輸送され，新粒子生成につながったと考えられて

CLAW 仮説 [Charlson et al., 1987]は，DMS によおり，生成した新粒子の MBL への取り込みが，MBL

る新粒子生成が雲アルベドの変化を通して地球の温内の雲形成に寄与することが指摘されている。しかし

度調節に関わってきた可能性を提唱した。地球温暖ながら，数値モデルによる検証では，前駆気体として化に寄せられる関心の高さに伴い，CLAW 仮説以降，

DMS のみを考えた場合に実際の粒子数濃度を過小

DMS に関わる生物地球化学的知見が蓄積されてき評価するため，DMS 以外の前駆気体の解明を課題た。その結果，既存粒子として海塩粒子が豊富に存のひとつとして挙げている。

在する大気境界層内において，DMS を前駆体とする

2000 年代以降，海洋大気中の雲粒子の核として，エアロゾル粒子生成は極めて稀であった[e.g., Covert

2.1 節で述べた海洋生物由来の有機物を含む海水et al., 1996]。一方で，海洋生物生産活動の活発な北飛沫の役割が注目された[O’Dowd et al., 2004]。海水

極域では，DMS を前駆体とするエアロゾル粒子生成

中の有機物は，海水飛沫粒子の雲凝結核能を決めが観測された [Park et al., 2021]。従って，DMS の気る吸湿性や表面張力に影響を及ぼすだけでなく，気候調節能は当初に全球規模で予想されたより海域的泡のでき方を変えることで海水飛沫の生成フラックス，に限定されることがわかってきた。総括すると, CLAW

粒径分布を変化させる可能性がある。これまでに室仮説で提案された海洋生物活動と気候フィードバッ

内や現場における海水飛沫の観測や生成実験が実クを支持する観測事実は，これまで確認されなかった

施されており，海水飛沫に含まれる有機物として，吸[Quinn & Bates, 2011]。しかし，CLAW 仮説を構成す

湿性の低い炭化水素やコロイド状物質の寄与が大きる素過程については議論の余地がある。

く，雲凝結核（Cloud Condensation Nuclei; CCN）活性

室内実験から[江波ら, 2022]，清浄な大気では，を抑制することがわかった[Gantt & Meskhidze, 2013]。

DMS の酸化過程で分子内 H 原子移動反応が重要

しかしながら，海洋生態系と海水飛沫に含まれる有になると報告された [Berndt et al., 2019]。その過程で機物およびその CCN 能・後述の氷晶核能との関連

生 成 さ れ る 比 較 的 安 定 な 中 間 体 HPMTFについては未だ不明な点が多い。

（ hydroperoxymethyl thioformate; HOOCH2SCHO ）気候モデルでは，自然起源エアロゾル個数濃度のは海洋上で航空機により観測され，その異性化反応

過小評価を補い，人為起源エアロゾルによるエアロゾの重要性が確認された[Veres et al., 2020]。さらに，そル雲相互作用による冷却効果を抑えるために，エアの異性化反応を考慮に入れた数値モデル研究は，ロゾル個数濃度を雲核数濃度に変換する際に閾値

海洋大気中のエアロゾル生成の制御過程とその変化が用いられている[Takemura et al., 2003]。そのため，に対する 雲応答の理解を 深める 必要性を 示し た

その閾値を下回る範囲で海洋生物起源の有機エア[Novak et al., 2021; Fung et al., 2022]。また, 地球シ

ロゾル濃度を変化させても気候へ影響を与えない

ステムモデルによる DMS 濃度の予測はモデルの取[Ito & Kawamiya, 2010]。人為起源エアロゾルによるり扱いにより異なり[Bock et al., 2021]，海域的な DMS

エアロゾル雲相互作用による冷却効果をより正確にの気候調節能は，さらなる研究が必要となる。

算出するためには，海洋生物起源の有機エアロゾル

最近の大規模な航空機観測では，既存粒子や人に対する理解を深め，その閾値を使用しないモデル

為起源の前駆気体が少ない熱帯の自由対流圏にお開発が必要である。一方，気象研究所の気候モデル

いて，持続的な粒子生成を捉えた[Williamson et al.,では南大洋域での過剰な太陽光の入射を抑えるた

2019]。対流性の雲によって海洋大気境界層（Marine

めに，雲アルベド効果を調整するパラメータとして，

boundary layer; MBL）内の前駆気体が自由対流圏

海水飛沫の雲凝結核数濃度が使用された[Kawai et163大気化学研究 第 47 号 (2022)

al., 2019]。しかし，氷晶核形成能を持つ粒子（Ice

割を果たすため，数濃度および氷晶核形成能の定Nucleating Particle; INP）について，陸域起源の鉱物

量的理解が必要である。しかしながら定性的な知見

エアロゾルより低い，海洋生物起源の INP 特性を考すら限られており，一連のプロセスの理解・定量化や慮することで，氷雲の過大評価を抑えることになり，モデル化には程遠い状況にある。

水 雲 の 過 小 評 価 を 補 う こ と が で き た [Vergara-

表層海水中有機物の大気への供給，氷晶核形成

Temprado et al., 2018]。このように近年，海水飛沫に能，雲降水システムへのインパクトの一連の過程を明含まれる有機物に関しては，氷晶核との関わりにつらかにできる総合的な観測調査とモデル化が必要でいての関心が高まっている（2.3 節）。

ある。総合観測には，船舶による海洋・大気物質・生室内実験と海洋の現場をつなぐ研究として，大型態系を対象とする学際的な計測が望まれる。

水槽を用いたメソコスム実験（環境条件を制御しながバイオエアロゾル[Fröhlich-Nowoisky et al., 2016]

ら海洋生態系を再現する実験）により，人工的に波浪の 計 測 方 法 で は 標 準 法 が 定 ま っ て お ら ず [Šantl-を再現し自然により近い状況で海水飛沫を生成する

Temkiv et al., 2020]，海水中バイオ粒子とバイオエア研究が推進されている[Prather et al., 2013]。また，海ロゾルを統一的に計測できる方法の開発が望まれる。

水飛沫の気候影響を地球規模で理解するために，

エアロゾル自家蛍光計測では，アミノ酸や還元型ニコCCN として機能する海水飛沫の数濃度を，衛星からチンアミドアデニンジヌクレオチド（NADH）, リボフラ

観測できる海洋生物活動の指標である植物プランク

ビンなどを指標物質とした市販機器や研究型機器がトン色素や，気象場と関連づける試みがなされたあり，連続測定可能だが[e.g., Taketani et al., 2013]，[e.g., Sellegri et al., 2021]。

多環芳香族炭化水素（PAH）など，非バイオエアロゾ
ルからの干渉を十分に取り除く必要がある[Miyakawa
et al., 2015; 金谷ら，2019]。より信頼性が高い DNA

2.3 海洋大気での氷晶核
上述のとおり，海水飛沫により海洋表層から大気

染 色 ・ 蛍 光 顕 微 鏡 計 数 ， ゲ ノ ム 解 析 [Maki et al.,

下層へ供給される「エアロゾル粒子」には有機物が含2018]などの生物学的手法による整合性の評価も重まれる。その一部として，「生物起源（バイオ）粒子」，

要となる。INP 計測では，オフライン型の液滴凍結法

すなわち「バクテリア・小型のプランクトン類やそれらで国内開発実績がある[Tobo, 2016; Tobo et al., 2020;の破片，滲出物等」が海洋から大気へ供給される。

Iwata & Matsuki, 2018]。オンライン型の Continuous

バクテリアの供給フラックスは 2−10 Tg/年などとも見積

Flow Diffusion Chamber 方式の INP 計も市販されてられるが[Burrows et al., 2009]，不確かさの幅が大きいるが信頼性向上が必要な段階である。

い。それらのうちには，前述の INP があるとされてい海洋地球研究船「みらい」ではユニークな試みとしる。一般に，過冷却の水滴の凍結には不純物がないて，2012 年以降，数多くの研究航海で，蛍光性粒子

場合には−40℃程度の低温条件が必要だが，INP のの自動連続計測を実施するとともに，いくつかの航海存在により比較的高温（−5～−25℃）での凍結が促さ

では INP 同時計測を行ってきた。また，起源となる海れる。そのような顕著な氷晶核形成を通じ，海洋性バ

洋表層物質とバイオエアロゾルとの対応関係が見出

イオエアロゾルが，海洋性大気中の雲のライフサイク

されてきた。海洋物質との対応関係については，植ルや降水システムのダイナミクス，さらには放射収支

物プランクトンの現存量の指標としての汎用性が高いに大きな影響を与える可能性が指摘されている。INP

クロロフィル a だけでなく，バクテリア数や種，TEP やは総エアロゾルに占める粒子数がごくわずか（例えばCSP（タンパク質性物質）についても評価することが，100 万個に 1 個）であっても，雲の消長に決定的な役

バイオエアロゾル発生プロセス解明のために有効で164大気化学研究 第 47 号 (2022)ある。INP と海洋生態系指標との対応関係は，野外を明らかにすることが望まれる。大規模な植生燃焼起観測だけでなく水槽培養実験の結果からも示された

源のバイオエアロゾル[Moore et al., 2021]や熱変性し[DeMott et al., 2016]。しかし，関連する海洋物質の生た鉱物エアロゾル[Jahn et al., 2020]など各種発生源

成・消失プロセスや粒子サイズなどについては未解の役割や，大気の長距離輸送にともなう湿性除去が明であり，培養実験などを含めた実験室的アプロー

大気中に残存する INP/CCN 比率にどう影響を与えチが有効である。

るか，についても評価が期待される。雲の高度での南大洋や亜寒帯～北極域では，低層雲・混相雲

情報を得るために，無人・有人航空機（ドローンやヘのモデル再現性およびその未熟さに起因する短波・リコプターも含む），係留気球などを船舶と併用する

長波放射のモデル誤差が大きな課題となっており，

観測，氷縁域に到達できる北極域研究船からの観測

重点的にエアロゾル・雲相互作用の研究が行われも有効な手段となる。国内関係者による，沿岸の「波ている[e.g., McFarquhar et al., 2020]。南大洋ではかの花」研究[岩本，2014]や海水中の有機物の三次元

つて−15℃で凍結する INP 数密度（NINP(−15℃)）が蛍光分析[Miyazaki et al., 2020]との連携，静穏な海33−250 個/m にも達するとされ[Bigg et al., 1973]注目

洋表層で有機物が濃縮されているマイクロレイヤーを集めたが，近年の航海調査などでは 0.1−1 個/m3 のの役割の解明や微生物学との連携[Hamasaki et al.,

桁 で あ る と 観 測 さ れ た [McCluskey et al., 2018;2019]，環境 DNA 網羅解析との連携も有望な方向性

Schmale et al., 2019; Miyakawa et al., 2022]。全球的である。

に収集された洋上 INP データでも NINP(−15℃)は地球温暖化とともに海水中バイオ粒子・バイオエア

0.1−100 個/m3 の範囲で，陸域より低かった[Welti et

ロゾル・INP はどう変化し，正または負の気候フィード

al., 2020]。しかし，南大洋上では大気中バクテリア群

バックをどの程度生むのか，豪雨のメカニズムなどに集解析から海洋性種が卓越すること[Uetake et al.,

対しても何らかの役割を果たしているのか，などの気2021]や，蛍光性粒子と INP の相関[Miyakawa et al.,

候・気象研究にも注目すべきである。海洋−大気間2022]などが報告されたが，海水中バイオ粒子，バイ

物質交換・エアロゾル微物理・CCN/INP の挙動・エア

オエアロゾルと INP の関係性の総合的な解明に至っ

ロゾル雲相互作用や雲放射などのうち必要な要素をていない。北半球高緯度～北極域で，INP を海中粒取り入れた数値モデル[e.g., Steinke et al., 2022]により子と結び付けた例はあるが，重要な粒子サイズが微各プロセスを評価し，統合的な知見としてゆくことも，

小粒子か 1 μm 以上の粗大粒子か，見解は分かれて気象・気候システムや海・大気・陸を横断する地球シいる[Wilson et al., 2015; Creamean et al., 2019]。また，

ステムの視点で海洋起源氷晶核の役割を解明する

北極海上で海洋起源の有機物が INP に影響する可ゴールに辿り着くために重要である。

能性も指摘され[Inoue et al., 2021]，評価の継続が重の放射収支には大きな不確実性を伴う。そのため，

3．大気から海洋への物質供給・海洋生態系への影響

バイオエアロゾル供給が氷雲形成に重要な役目を果植物の成長には，必須な栄養素のうちで与えられ要である。中低緯度においても，巻雲など上空の雲た量が最も少ない無機栄養素によって支配されるとたすかどうか知見の拡充が望まれる。
今後の研究では，陸・人間活動起源物質（鉱物エ

いう法則（リービッヒの最小律）が成立する。リービッヒ

アロゾル，燃焼エアロゾル等）が海上でも INP としての最小律が海洋植物の栄養素に適応される海域やどの程度寄与するか[e.g., Kanji et al., 2017]，海洋起

季節では，微量な栄養塩濃度の増加が，植物プラン

源物質と合わせて各々の役割および相対的な寄与

クトンの成長を促進することにつながる[Martin et al.,165

大気化学研究 第 47 号 (2022)

合わせ，西部北太平洋亜熱帯域において，主に東ア
ジア起源の大気を介した気体・エアロゾル・雨水中イ
オンの沈着による無機態窒素化合物の供給により，海洋植物プランクトンの基礎生産が増加すると報告された[Taketani et al., 2018]。また，西部北太平洋亜熱帯域においてエアロゾルの毒性による成長阻害効果は限定的であり，窒素栄養塩供給が植物プランクトンの成長を促進する効果は，東アジアでの大気汚染により排出された微小エアロゾルを用いた植物プランク
トン培養実験により支持された[Zhang et al., 2019]。さ図 3 培養実験で加えられた窒素（横軸）に対するクロロフ
ィル a 変化（縦軸）の応答[Zhang et al., 2019]。記号は（M1,
M2B, A1-b），採水された場所を表す。応答は線形増加（黒塗り）と非線形増加（白抜き）に分類され，赤線と青線
が，それぞれのデータに対するフィッティング直線と曲線を示す。 CC BY 3.0

らに，この培養実験では，窒素栄養塩供給を増加させ続けた結果，植物プランクトンの成長促進が鈍化する状態になることを示した（図 3）。鉄を含んだ海洋
生態系モデルでは窒素が栄養塩として十分に供給さ1990]。従って，大気から海洋への降下物質に含まれれる場合に，リービッヒの最小律に従い，大気からのる窒素，リン，鉄などの微量元素は海洋での基礎生

鉄供給が冬季と春季に植物プランクトンの成長を促

産の増加をもたらし得る。また，海域や季節などによ進し，それに伴い深海への粒子状有機炭素輸送フラって，栄養塩の枯渇要素が異なることは観測から知らックスを増加させた[Xiu & Chai, 2021]。

れている。しかし，表層水における生物に利用な形

数値計算や培養実験などからは，徐々に大気から態での栄養塩の滞留時間がそれぞれの要素間で異の沈着後の窒素化合物の海洋生態系内利用およびなるため，大気物質の沈着後に生物に利用可能な変化を含めた影響評価が進められてきている。西部

栄養成分濃度が時空間ごとにそれぞれ異なって変北太平洋亜熱帯域に限らず，北極海やインド洋など化する。従って，より長期間・広範囲での生物に利用においても窒素化合物が制限栄養要素として知られ可能な栄養塩の動態の理解が不可欠となる。本節でており[e.g., Nishino et al, 2011]，北極海では海氷減は大気から海洋への供給される栄養物質の海洋生衰に伴い海面の増加が今後も見込まれ，大気からの態系への影響に関して記述する。

物質供給の影響が大きくなると考えられる。インド洋
では南アジアの人口増加に伴い，産業活動から発生

3.1 大気から海洋へのマクロ栄養塩供給

し，硝酸の前駆物質である NOx や，堆肥などから発大気から海洋へ供給される気体・エアロゾル・降水中の主要な栄養成分として窒素化合物がある。特に，生する NH3 アンモニアの放出が沈着量を増加させる
可 能 性 が 示 唆 さ れ た [e.g., Jickells et al., 2017;

大都市域の風下域に位置する海域では，人間活動

Elguindi et al., 2020]。これらの海域においても大気により放出された大気窒素化合物が海洋に多く供給

窒素化合物の沈着量の増加が予想されるため，海洋され[Itahashi et al., 2016; Jickells et al., 2017]，その存生態系への影響評価は継続的に行う必要がある。

在量や海洋生態系への寄与について現場観測，室

これまでの大気現場観測からの海洋生態系への

内実験，数値計算などにより議論がなされてきたがそ影響評価では，取得された沈着データをもとにレッドの効果については，まだ定量性の不確さが大きい

フィールド比を利用し時間的・空間的に独立した状[Altieri et al., 2021]。

況で海洋表層生産力への影響評価が中心に行われ大気化学輸送モデルと海洋生態系モデルを組み166

大気化学研究 第 47 号 (2022)てきた。しかし，大気・海洋中でのそれぞれの輸送な給量は減少傾向になる可能性がある。一方，アンモ

どの変動の時間スケールが大きく異なるため，大気ニアの農業による排出量は増加傾向になると予測さからの影響の総合的かつ定量的な評価が困難になれるが，正味のフラックス測定の困難さから，不確定っていた。特に海洋混合層下部からの表層への栄養性が高い。海洋上からの排出なども含め，これらの排塩輸送，鉛直拡散，表層の水平輸送の寄与などの取出量を正確に見積もり，海洋生態系モデルとの連携り扱いと大気からの乾性・湿性沈着や窒素固定の定が今後の課題としてあげられる。さらに，エアロゾル前量評価が困難になっている。このスケール間の違い

駆体の排出量変化に伴い，大気の酸性度が変化し，をどのように取り扱っていくかは重要な課題であり，エアロゾルの長距離輸送および海洋施肥効果に影

今後，大気・海洋それぞれの研究者との綿密な連携響を与える[Baker et al., 2021]。これまで大気中の存および相互理解が必要である。

在量の多さから無機態窒素を中心に影響評価が行

今後の窒素化合物を含む大気物質の海洋表層へわれてきたが，有機態窒素やリンなどの時空間分布の沈着による海洋生態系への影響を総合的に理解に関してもその組成を含め，情報を蓄積する必要がするために，様々な取り組みが必要と考えられる。現ある[Duce et al., 2008; Ito et al., 2014; Myriokefalitakis

場観測では大気組成/海洋化学の同時総合観測を

et al., 2020]。

推し進め，通年で，船舶を含めた特定の地点の定常的な観測を行うことが必要である。1995 年から 2012

3.2 大気から海洋へのミクロ栄養塩供給

年の間に行われた船舶調査から広範囲（5˚×5˚）で平北太平洋亜寒帯において，長年にわたる観測から，均化されたエアロゾル観測を元に算出された乾性沈

海洋内部の鉄の分布や循環に関する知見が蓄積さ着のデータベースが作成された[Baker et al., 2017]。

れてきた[Nishioka et al., 2021]。微量元素・同位体のしかし，主に人為起源の微小粒子中の硝酸塩やアン

分布およびその循環機構を調査する国際共同プロ

モニウム塩は揮発性が高く，これらの定量の際にはジェクト GEOTRACES（An International Study of theオンラインでの気体・エアロゾル同時測定が重要とな

Marine Biogeochemical Cycles of Trace Elements andる[Guo et al., 2017]。一方で，不均一だが大量の窒素

Their Isotopes）が展開されたことで，海水中の鉄を含化合物を含む大気物質が局所的に供給される湿性

んだ多元素の分布が明らかになりつつある

沈着のデータが少ないため，乾性沈着のようにデー（https://www.geotraces.org/）。これら海洋内部の鉄のタベース化できていない。突発的に起こる現象である

時空間分布や循環に関する知見を基に，大陸棚のが，大量の大気物質が一気に供給される可能性があ堆積物から北太平洋へと輸送される鉄のゆっくりとしるため，現場での沈着効果の影響評価の試みも重要

た除去過程（粒子沈降速度：180–460 m/年）が海洋と考えられる。また，北極海域では，上記の観測に加物 質 循 環 モ デ ル に よ り 示 唆 さ れ た [Misumi et al.,え，海氷上の積雪による物質供給などについて，季2021]。一方，大気エアロゾルを経由した，生物に利節を問わず航行可能な北極研究砕氷船での観測も用可能な鉄供給の定量的な見積もりには課題が多有効である。

い。特に，大気から供給された鉄の海水中での溶解

長期的には大気への窒素化合物の人為的排出量度を制御すると考えられている有機配位子について推定についての精度改善も必要である。近年，中国は，降水と海洋マイクロレイヤーでの存在量，存在形

での NOx の排出量は大気汚染対策の効果により減態，および錯体形成能が双方において未解明である

少傾向にあるため[Kurokawa & Ohara, 2020; Ding et[Meskhidze et al., 2019]。さらに，鉄を海洋表層へ散al., 2017]，今後，西部北太平洋における硝酸塩の供布した数値モデル実験では，海洋内で生物活動が167大気化学研究 第 47 号 (2022)

促進されることにより鉄以外の栄養塩不足が生物生指摘された[Mahowald et al., 2019]。一方，この逆相産活動を抑制することになる。しかし，海洋表層での関関係は，無作為なデータによっても再現できること

栄養塩の滞留時間あるいは再利用速度に，観測によが指摘された[Meskhidze et al., 2019] 。つまり，鉄がる制約が十分に働いていないため，どの栄養塩がど主成分となる濃度データ（横軸）は鉄溶解率（縦軸）の海域で基礎生産を制御するかはモデル間で異なの分母になるため，逆相関関係のみから意味のあるる[Ito et al., 2020a； Hamilton et al., 2022]。そのため，結論を導き出すことはできない。しかし，複数の数値

鉄散布の数値シミュレーション実験による栄養塩濃モデル計算と観測データを組み合わせた国際共同度変化の定量的な評価には，より長期・広範囲・多元研究(GESAMP：Group of Experts on the Scientific

素にわたる生物地球化学的な物質循環の理解を深Aspects化させる必要がある。

http://www.gesamp.org/work/groups/38）では，この逆ofMarineEnvironmental

Protection,

近年では，燃焼起源鉄の海洋表層での生物に利相関関係を説明するためにいくつか提案されていた用可能な鉄物質循環およびその生態系へ与える影

仮説から一つの結論を導き出した[Ito et al., 2019]。

響の重要性に関する研究に関心が集まっている[Ito

複雑なプロセスに基づいた数値モデルでは，鉱物起et al., 2021]。観測データから，エアロゾル中鉄濃度

源鉄に比べて鉄溶出速度の速い燃焼起源鉄を考慮が低いほど，鉄溶解率が高くなる逆相関関係が見らに入れることで，エアロゾル中鉄濃度と鉄溶解率の逆れる[Baker & Jickells, 2006; Sholkovitz et al., 2012]

相関関係に関する観測再現性が向上したことから，（図 4）。この逆相関関係を対数軸で表現した場合，

実環境で重要なメカニズムが明らかとなった[Ito et al.,

単純な 1 次元モデルの解析から，提案されていた仮2019]。同時に，複数の数値モデル間でその仕様が説の中で一つの結論を導き出すことはできないことがそれぞれ異なり，結果として燃焼起源鉄の寄与率の予測は大きく異なった。そのため，同位体[Conway etal., 2019; Kurisu et al., 2021]やマグネタイト[Moteki etal., 2017; Lamb et al., 2021]の観測データが，モデルで予測される人為起源鉄の寄与の制約条件として考慮された。その結果，数値モデルは西部北太平洋に

図 4 エアロゾル中の鉄濃度（横軸）と鉄溶解率（縦軸）の逆相関関係の観測（a）と数値モデル予測（b, c, d, e）の比
較[Ito et al., 2019]。数値モデルによる予測結果の色は，エアロゾル中の全ての溶存鉄に対する人為起源溶存鉄の割合を表す。CC BY-NC

図 5 西部北太平洋における微小粒子中(< 2.5 μm)の鉄
安定同位体比の観測（横軸）と数値モデル予測（縦軸）の比較[Kurisu et al., 2021]。CC BY 4.0

168大気化学研究 第 47 号 (2022)

おいて人為起源の影響を受けた微小粒子中の鉱物の観測結果を過小評価した[Shi et al., 2019]。海洋大

起源より低い鉄の安定同位体比の観測データをよ

気中で，霧が発生した際の観測データを取得するな

く再現できた（図 5，[Kurisu et al., 2021]）。この結果

ど[Iwamoto et al., 2011]，様々な気象条件下での海は，モデルで予測された燃焼起源鉄の寄与率の正洋大気における溶存鉄の動態に関する理解を深め

確さを定量的に裏付けた。それでもなお，過去の観る必要がある。

測では鉱物起源鉄に着目されており，燃焼起源鉄に

4．将来展望関する知見が不十分である。さらに，北大西洋に比べて，北太平洋（極域含む）・インド太平洋・南太洋に本コアテーマについては，表１にまとめたように，大おいて船上観測は少ない状況である。数値モデルの

気科学と海洋科学両方の研究コミュニティの参加に

観測再現性の向上には，より長期間・広範囲での観よる統合的な観測や室内実験，数値モデリングによ測およびその結果に基づく室内実験が不可欠である

る研究が，必要不可欠である[宮﨑, 2020; 岩本ら,

[Myriokefalitakis et al., 2018]。また，海洋には多種多2021]。海洋から大気への物質供給と気候影響評価

様な生物が存在するため，海域の生物生産を制限

については，船舶等による，気体・エアロゾル・雲・降する微量元素は複数からなり，鉄以外の栄養塩の大水（降雪）および表層海水のデータ取得をセットとし

気からの供給に対する効果を調査する観測および数た包括的な同時観測や，海洋微生物を用いたメソコ値モデルによる研究は，発展途上にある[Browning et

スム–大気観測実験が有効な手段と考えられる。メソ

al., 2021]。

コスム実験のように制御された条件下で得られた知近年，異常気象により引き起こされた大規模森林見を数値モデルで活用することにより，船舶観測デ

火災は，海洋へ供給される栄養塩の発生源としてータに対する数値モデル予測精度の改善へとつな関心が集まっている。大気モデルが観測研究と融合がることが期待される。また，より長期の時間スケール

され，森林火災により供給される溶存鉄の重要性がの変動を理解するため，海洋大気境界層内の長期示された[Ito et al., 2020b; Hamilton et al., 2022]。さら観測によるエアロゾルや関連パラメータの時系列デには現代および古気候の観測データから，森林火災

ータの蓄積，人工衛星による海洋表層データとのリンにより供給される溶存鉄と海洋生態系[Tang et al.,クも重要となる。特に気候応答感度が高い北極域や2021]および気候変動[Han et al., 2020]との関連性が北太平洋亜寒帯域などでの観測，プロセス研究の積示された。しかし，数値モデル予測による植生燃焼起

み 重 ね が 今 後 さ ら に 重 要 と 考え ら れ る 。 こ れ ら は

源鉄は観測による制約条件が限定的であり，室内実

SOLAS （ https://www.solas-int.org/ ） の 他 ， CATCH

験では鉄溶出速度が算出されていない。さらに，火（山灰などモデルで考慮されていない鉄発生源が存https://www.catchscience.org/home ） や在する[Duggen et al., 2007; Hamme et al., 2010]。そ（Biogeochemical Exchange Processes at the Sea-Iceのことから，モデルで考慮されていない栄養塩の供Interfaces,

給源やその発生・変質過程を明らかにすることが望ま

https://sites.google.com/site/bepsiiwg140/home ） に もれる。特に，南大洋域では，観測データ数としては少深く関連し，連携の重要性がさらに増していくと考えないながらも，モデルでは再現できないほど，エアロられる[例えば, 飯塚ら, 2021]。

CryosphereandAtmospheric

Chemistry,
BEPSII

ゾル中で高い溶存鉄濃度を示す観測データが得ら研究の一例として，海洋生物活動の影響を受けた

れた[Ito et al., 2019]。一方，中国における観測結果

エアロゾルの発生源からゲノム情報をトレーサー情報によると，霧の気象条件下で数値モデルが鉄溶解率として取得することなどが挙げられる。その結果を基

169

大気化学研究 第 47 号 (2022)に，主な海洋生物由来のエアロゾルの雲凝結核能お法の確立[Zhang et al., 2020; Zhu et al., 2020]を含め，よび氷晶核能を評価する。その上で，海洋から放出

全球分布を把握し，数値モデルにより定量的に気候され，雲凝結核および氷晶核の形成に対するエアロ

へ与える影響を理解するためには，さらなる研究がゾルの役割を数値モデル化することなどは，海洋生必要である。
GESAMP は，海洋環境保護に関して科学的側面

物活動の気候影響をより正確に見積もる上で意義深い。

を専門家が議論し，環境問題解決への具体策を提気体・エアロゾル・雲・降水（降雪）および表層海水

案 す る こ と を 目 的 と し て い る 。 GESAMP の WGの同位体・多元素・鉱物組成などの包括的な同時観（Working Group）38 は 2008 年から様々な大気−海

測データは，海洋表層に沈着する物質の起源を示

洋間の相互作用研究に取り組み，2018 年報告書ですツールとして利用できる可能性が高い。海水中では，大気から海洋への窒素沈着に関して[GESAMP,の人為燃焼起源のトレーサーとして，海水をフィルタ

2018]， 2021 年報告書では，海洋から大気へのーろ過した液体に含まれる DBC（Dissolved BlackDMS 放出と大気から海洋への主に鉄沈着に関してまCarbon）の利用が注目を集めている [e.g., Nakae et

とめられた[GESAMP, 2021]。エアロゾルによる栄養

al., 2017]。複素散乱振幅測定手法[Moteki, 2020,

塩供給は，陸域同様[持田ら, 2022]，海洋生態系へ

2021]は，水中に懸濁する固体粒子を個別粒子で計過剰に沈着することにより生態系の富栄養化を引き数可能ため，海水懸濁粒子の分析に応用可能であり，起こし，生物多様性の損失の要因となることに注目さ

大気海洋間の物質移動を定量的に解析できることがれている。そのため，自然科学の専門家に加えて，期待される。そのため，数値モデルの制約条件として政策科学の専門家が議論に加わり，環境問題解決

有効に働き，観測と数値モデルを組み合わせることへの政策立案に向けて議論される。

で，生物地球化学的な物質循環の理解をより深化さ

本稿で記述した内容は，様々な物質の大気−海洋間の相互作用研究を推進する SOLAS と連携して，せられると考えられる。
SDGs（持続可能な開発目標）では，人間活動の海

有機物・栄養塩の個別に行われてきた観測・実験・モ

洋環境への影響として，海洋プラスチックが大きく取デル研究を融合する必要性を示すものである。さらり上げられている。マイクロプラスチックと呼ばれる大に今後は，海洋内の微量金属元素の循環を明らか

きさ 5 mm から１μm の微小なプラスチック粒子は，生にしている GEOSTRACES と連携して，北極海・北太物に摂取されるなど海洋生態系へ負荷を与えている。

平洋・インド洋・南太洋において船上観測と大気・海

ところが，マイクロプラスチックは大気中でも広範囲で

洋物質循環モデル研究の展開が期待される。また，観測されるようになり[Allen et al., 2019]，その健康被GEOTRACES の後継のフェーズとして，微量元素の害への影響だけでなく，室内実験による研究からは

分布と海盆スケールの広域なゲノム情報を含めた生氷晶核としての気候への影響も示唆された[Ganguly

物情報とのリンクを図る Bio-GeoSCAPES が国際的に& Ariya, 2019]。海洋大気マイクロプラスチックの発生計画されている。北太平洋においても大気からの栄源として，海洋表層起源[Allen et al., 2020]やブレー

養物質沈着が駆動する海洋の生物過程の実態を把キやタイヤなど陸域起源[Evangeliou et al., 2020]など

握するために，日本から Bio-GeoSCAPES に積極的が提案された。しかし，数値モデル結果は観測デーに関与することが期待される。

タにより検証されておらず，発生源インベントリーや謝辞

気候へ与える影響の定量的な評価に至る決定的な宮川拓真博士，植松光夫博士ならびに匿名の日証拠は得られていない。マイクロプラスチックの測定

170大気化学研究 第 47 号 (2022)

表 1. 海洋エアロゾル・生物の気候フィードバックに関する総括。

1.

究極のゴール ・人類は地球規模での大気汚染や温暖化を引き起こし，人新世と呼ばれる時代に突入した。そ ・人類は地球規は何か。
れらの人為的な地球環境変化が大気化学・陸域海洋生態系相互作用へ与える影響およびそ それらの人為的の影響による気候フィードバックを本質的に理解し，統合的に評価・予測することは重要である。 その影響による
従って，観測・実験・数値モデル研究を融合し，人新世における「大気微量成分と海洋生物活 る。従って，観測動の相互作用による気候影響と海洋生態系へ与える影響およびその気候フィードバックを明ら 物活動の相互作
かにすること」が究極のゴールとなる。
を明らかにする2.

この 10 年での ・海洋生物－大気エアロゾルの化学・物理過程－雲凝結核能・氷晶核能への影響に関する統 ・CLAW 仮説で世界的な動向 合的な研究が国内外で進んだ。
・海洋生物学－や日本での研 ・国内では北太平洋を中心として船舶による大気化学観測データが蓄積された。
統合的な研究が究の強み
・有機物・鉄・反応性窒素の大気－海洋間収支に関する分野横断の観測・モデルの統合研究 ・国内では太平体制が構築された。
・有機物・鉄・反・同位体を用いた解析や蛍光法を用いた成分解析など先端的な計測/分析による洋上観測によ された。
り海洋大気エアゾロル組成の新たな情報が蓄積された。
・同位体や蛍光・北太平洋亜寒帯において，海洋内部の鉄の分布や循環に関する知見が蓄積された。
・北太平洋亜寒・鉱物起源鉄に加えて燃焼起源鉄を新たに考慮することで，大気モデルによるエアロゾル中鉄 ・鉱物起源鉄に濃度および鉄溶解率の観測再現性が向上し，燃焼起源鉄は鉱物起源鉄より効率的に栄養塩 濃度および鉄溶施肥効果に働くことが海洋モデルから示唆された。
・大気－海洋モ

3.

現在の重要な ・表層海水から大気への有機物の供給過程・量と，その雲凝結核能・氷晶核形成能，雲降水過 ・表層海水からギャップ
程への影響に関する気象・気候システムとしての総合的な理解が不十分である。
程への影響に関・各海域において海洋生態系に影響を与える大気成分の供給量および起源に関する理解が未 ・各海域においだ不十分である。
未だ不十分であ・北極海・北太平洋・インド太平洋・南太洋において，大気・海洋パラメータを同期させた統合的 ・北極海・北太平
な船上観測やメソコスム等の現場実験による検証データが少ない。
的な船上観測や・海洋-大気境界層での有機物と栄養塩の相互作用の理解が不足している。
・海洋-大気境界

4.

それらを踏ま ・地球温暖化や海洋酸性化および海洋への栄養塩の沈着量の変化に伴って，海洋から大気へ ・地球温暖化やえ，今後 10 年 のエアロゾルや前駆体の放出量・質はどう変化し，雲凝結核・氷晶核を介してどの程度の正また へのエアロゾルの研究をドライ は負の気候フィードバックが生じるのかを明らかにする。
または負の気候
ブする key
・大気から海洋への様々な栄養成分および阻害成分の供給に対する海洋生態系(基礎生産な ・大気からの海洋
question or 作 ど)の応答を定量化する。
など)の応答への業仮説
・北極海・北太平洋・インド洋・南太洋において長期的な大気・海洋統合船上観測と大気・海洋 ・北極海・北太平
物質循環モデル研究を展開する。
物質循環モデルBa・大気化学だけでなく，海洋分野も含め，個別に行われてきた有機物・栄養塩の観測・実験・モ ・個別に行われデル研究を融合するとともに，分野横断型研究へと発展させる。
型研究を推進す5.

主な連携相手 ・日本海洋学会，日本気象学会，日本地球化学会，日本エアロゾル学会，SOLAS，CATCH,
BEPSII, GESAMP, GEOTRACES, IMBeR・日本海洋学会
GESAMP, GEO

本大気化学会員の方々から，本稿に対する貴重なAllen, S. et al. (2020), Examination of the ocean as a source for

コメント・ご助言をいただきました。深く感謝申

atmospheric microplastics, PloS one, 15, e0232746,

し上げます。

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原稿受領日: 2022 年 4 月 4 日
掲載受理日: 2022 年 6 月 13 日

178

7

Contributing Authors:

エアロゾル・放射・雲

エアロゾル-放射・雲相互作用
Aerosol-radiation/cloud interactions

松井仁志，大畑祥，當房豊，松木篤，板橋秀一，大島長，鈴木健太郎，佐藤陽祐

179総説 ―トピックス： 「大気化学の将来構想検討 2022-2032: 各論第 2 集」―

Research Focus

Article No. 048A01

エアロゾル-放射・雲相互作用
Aerosol-radiation/cloud interactions
松井仁志 1 *，大畑祥 2, 3，當房豊 4, 5，松木篤 6, 板橋秀一 7, 大島長 8,鈴木健太郎 9, 佐藤陽祐 10, 11
大気中を浮遊する微粒子（エアロゾル）は，放射・雲過程などとの相互作用を通して地球の放射収支を変化させる。産業革命以降の人為的なエアロゾルの放出・生成の増大は，全体として温室効果気体
等による地球温暖化を部分的に相殺する役割を果たす（負の放射強制力を持つ）と考えられている。
大気中のエアロゾルの動態（時空間分布や物理化学特性など）とエアロゾル－放射・雲相互作用に関する理解は，過去 10～15 年間での様々な観測（地上観測，航空機観測，船舶観測，衛星観測）と数値モデル（大循環気候モデル，全球雲解像モデル，化学輸送モデル）の両面での発展とそれらを融合した研究によって大きく進展してきた。その一方で，エアロゾル－放射・雲相互作用による放射強制力の推定は，過去 10 年間で不確定性幅が減少しておらず，気候モデル間の推定のばらつきは依然として大きい（IPCC 第 6 次評価報告書）。そのため，エアロゾル－放射・雲相互作用は，気候予測において最も大きな不確定要因の 1 つとなっている。本稿では，大気エアロゾルの動態とエアロゾル－
放射・雲相互作用に関わる近年の知見をまとめ，現状の問題や今後の課題を展望する。

１．はじめに（過去 10～15 年程度）の知見をまとめ，現状の問題

大気エアロゾルは，様々な人間活動・自然活動にや今後の課題を展望する。なお，本稿では，これらのよって大気中に放出され，その粒径や化学組成など

研究の現状と課題を網羅的に記述するのではなく，は多岐にわたる。また，大気エアロゾルの重要性は，

日本の研究コミュニティがこれまで重要な役割を果た

環境・人体への悪影響，大気汚染，気候影響など，してきたトピック，今後の発展へ大きく貢献することが局所スケールから全球スケールまで幅広い時空間ス

期待されるトピックを選び，それらについて重点的にケールに及ぶ。エアロゾルは，太陽放射と地球放射記述する（ここで中心的に取り上げないトピックが重の散乱・吸収や雲アルベド・雲物理・降水過程への要でないというわけではない）。

影響を通して地球の放射収支を変化させ，これらのエアロゾルの物理化学特性（粒径，化学組成，放エアロゾル－放射・雲相互作用を通して地球の気候

射特性，雲凝結核特性，氷晶核特性など）とそれらを変化・気候変動に影響を与える。エアロゾルとその放決める大気過程に関する知見は，個々の粒子レベル

射・雲過程との相互作用に関する理解は，近年の観でエアロゾルを測定可能な技術が開発され，エアロ

測および数値モデルの両面での発展とそれらを融合

ゾル各成分の室内実験・大気観測データが蓄積されした研究によって大きく進展してきている。本稿では，ることによって大きく進展してきた。第 2 章の 1 節と 2

大気エアロゾルの動態（時空間分布や物理化学特性

節では，近年理解が大きく進展し，日本でも先端的など）とエアロゾル－放射・雲相互作用に関わる近年な研究が多く実施されてきた光吸収性エアロゾルと180

大気化学研究 第 48 号 (2023)

氷晶核として働くエアロゾルに着目する。これらの大光吸収性エアロゾルによる正の放射強制力も少なか

気中の動態について，特に装置開発・大気観測を中らず存在し，温室効果気体とともに地球温暖化に寄心とした視点から，近年得られてきた知見と現状の問与していると考えられている。本節では，これらの代題・今後の課題をまとめる。

表的な光吸収性エアロゾルを対象に，研究の動向と日本はアジアの巨大なエアロゾルの放出・生成源

展望について述べる。なお，粒子の散乱・吸収特性の下流域に位置しており，このような地理的な特徴をを支配する基本的なパラメータである複素屈折率に活かしてアジア域から輸送されてくるエアロゾルに関ついては，2.1.4 章で簡単にまとめる。

する長期連続観測や数値モデル研究が実施されて
2.1.1 ブラックカーボン（BC）

きた。そして，このような研究によって，エアロゾルの放出・輸送・化学変化・沈着等の様々な過程の知見

BC は化石燃料やバイオマスの不完全燃焼で発生が蓄積され，越境大気汚染の理解と予測が進展してし，太陽放射を強く吸収して大気を加熱する効果をきた。第 2 章の 3 節では，エアロゾルの長期モニタリ持つ[Bond et al., 2013]。この大気加熱効果は，局地

ングと越境大気汚染に着目し，これらに関するこれま的あるいは半球スケールの大気循環にも影響を及ぼでの進展と今後の発展についてまとめる。

しうる[Allen et al., 2012]。また，雪氷面に沈着した BC
はアルベドを低下させ，雪氷の融解を促進する[Aokiエアロゾル－放射・雲相互作用の理解は，現地観

et al., 2011; Hadley et al., 2012]。

測，衛星観測，気候モデル，全球雲解像モデルなどが相互に影響しながら発展することによって進展してBC は，炭素微小球の凝集した形状であることや，

きた。日本でも，新たなエアロゾルモデル，気候モデ

水や一般的な有機溶媒に不溶で高耐熱性があること

ル，雲解像モデルの開発や世界最高性能の大型計などのユニークな特徴を持つ[Bond et al., 2013]。BC

算機の活用等によって，先端的なエアロゾル－放の光学特性については，複素屈折率（2.1.4 章を参照）

射・雲相互作用に関する研究が実施されてきた。第 3の紫外・可視光域における波長依存性が小さく，光章の 1 節と 2 節では，エアロゾル－放射相互作用と吸収係数がおおよそ波長に反比例することが知られエアロゾル－雲相互作用の理解・推定の現状と将来ている [Liu et al., 2018]。
BC の主要な測定法は，熱光学的手法・レーザー

展望についてまとめる。

誘起白熱法（LII 法）・光吸収法の 3 種類である。測2．エアロゾルの動態定原理の違いを明確にするため，それぞれの手法で2.1 光吸収性エアロゾル測定された BC を元素状炭素（elemental carbon;

多様な化学組成を持つ大気中のエアロゾルは，そEC）・高耐熱性 BC（refractory BC; rBC）・等価 BCの光学特性に基づき，光吸収性エアロゾルと光散乱（equivalent BC; eBC）として区別することを提唱する性エアロゾルに大別される。大気エアロゾルの主要研究も存在する[Petzold et al., 2013]。熱光学的手法

成分である硫酸塩・硝酸塩などの無機エアロゾルやでは，フィルタに捕集された有機炭素（OC）と BC が多くの有機エアロゾル（OA）は光散乱性である一方，それぞれ二酸化炭素に変換され定量される。様々な

ブラックカーボン（BC）やブラウンカーボン（BrC; OA

測定プロトコルが存在し，そのプロトコルによって定の一部），燃焼起源粒子や鉱物ダストに含まれる酸義された（operationally defined な）BC 質量濃度が求化鉄は光吸収性を有するエアロゾルである。エアロゾ

まる[Chow et al., 2004; 2007; Cavalli et al., 2010]。LII

ル全体では光散乱性エアロゾルの占める割合が高く，法では，BC 試料を用いたキャリブレーションに基づきエアロゾルは正味で負の放射強制力を持つ。しかし，大気中の個々の粒子に含まれる BC 質量が定量され181

大気化学研究 第 48 号 (2023)

る[Moteki & Kondo, 2010]。光吸収法では，大気中にBC の長期観測は，BC 質量濃度の季節変化や長浮遊あるいはフィルタに採取したエアロゾルの光吸収

期トレンドを捉え，BC の放出量の短期・長期変化を係 数 を 測 定 し ， BC の 質 量 吸 収 断 面 積 （ Mass

理解する上で重要である。1990 年代から 2010 年代

absorption cross section; MAC）を仮定することによりにかけて，北半球の多くの遠隔地の観測所において，

大気中の BC 質量濃度を推定する[Moosmüller et al.,BC 質量濃度が 1 年あたり数パーセント程度の割合

2009]。光吸収法は BC 以外のエアロゾルの干渉やで減少傾向にあることが報告されている[Sharma et al.,

MAC の仮定値の影響を受けやすく，大気中の BC 質2013; Dutkiewicz et al., 2014; Kutzner et al., 2018;

量濃度の測定の観点では他の 2 種類に比べて間接

Singh et al., 2018; Sarkar et al., 2019]。日本国内でも的な手法である。熱光学的手法と LII 法は，試料に減少傾向が見られ，中国や日本国内の放出量の減

含まれる光吸収性の炭素質粒子状物質の様々な形

少の影響を反映していると考えられている[Kondo et態への測定感度が両者の間で厳密には一致しない

al., 2012; Miyakawa et al., 2016; Yamagami et al.,

ことや，両者に固有の技術的制約があることから，現2019; Kanaya et al., 2020, Mori et al., 2020a]。

在も比較研究が進められている[Pileci et al., 2021]。

以上のような研究の進展を踏まえ，さらに BC の動

LII 法の確立は，大気中の個々の BC の粒径別数

態と気候影響をより定量的に理解するため，いくつかの課題を以下に挙げる。

濃度と混合状態の高時間分解能測定を可能にし，
BC の空間分布や輸送・除去過程の理解は飛躍的にまず，BC の放出量推定の不確定性を減らすことが進んできた[Schwarz et al., 2006; Gao et al., 2007;

求められる。気候変動に関する政府間パネル

Moteki & Kondo, 2007; 2010]。LII 法を用いた航空機（Intergovernmental Panel on Climate Change; IPCC）

観測は，現在のところ，上空で極めて濃度の低い BCの第 5 次評価報告書（Assessment Report; AR5）と第の高度分布を直接測定できる唯一の手法であり，日

6 次評価報告書（AR6）のそれぞれに対応するモデ本を含む世界の研究機関が様々な地域で観測キャ

ル相互比較実験で使用された BC 放出量データの差

ン ペ ー ン を 実 施 し て き て い る [Moteki et al., 2007;

が大きいことが知られている[Hoesly et al., 2018]。例

Matsui et al., 2011b; Schwarz et al., 2013; Schulz et al.,

えば，1920 年頃（2000 年頃）の全球の BC 排出量は，

2019; Ohata et al., 2021a]。BC は疎水性であるため，

AR5 では約 2.9（5.0） Tg C year–1 と与えられたのに元来は雲凝結核（CCN）として働きづらく，降水過程

対し，AR6 では約 2.1（5.8） Tg C year–1 となっている。

による除去（湿性除去）を受けづらい。しかし，大気中

AR6 以降も BC 放出量テータの改訂は進んでおり，を輸送される過程で他の親水性物質と内部混合する

未だに放出量推定の不確定性は大きいと言える

ことにより，BC を内部に含む粒子（BC 含有粒子）とし[McDuffie et al., 2020]。また，BC の放射強制力評価ての CCN 能が高まるため，他のエアロゾルと同様に，の基準となる，産業革命前の BC の放出量の推定値

BC は主に湿性除去によって大気から除去される。

は，アイスコアに含まれる BC の LII 法による測定

LII 法による地上・航空機・船舶観測により，これらの[McConnel et al., 2007; Arienzo et al., 2017]などとの混合状態の変化と湿性除去過程の観測的な理解が比較を通じてさらに検証される必要がある。さらに，進み[Moteki et al., 2007; 2012; 2019, Kondo et al.,

気候変化に伴い様々な地域における森林火災由来

2016; Ohata et al., 2016; Taketani et al., 2016; Mori etの BC が今後増加しうることや，インド北部など BC のal., 2020b; 2021]，数値モデルの検証と精緻化に結大放出源で今後も放出量が増加すると予測されていびついている[Oshima & Koike, 2013; Matsui et al.,る領域の動向，海氷減少のため北極海航路が開ける

2018a]。

ことによる船舶由来の BC の将来的な増加，BC 放出

182

大気化学研究 第 48 号 (2023)

係数が相対的に高いガソリン直噴エンジン搭載の自ている。これは，AR6 では，エアロゾル－放射相互作

動車[Platt et al., 2017]が近年増加しつつあることなど

用による BC の正の放射強制力が，雲の変化などにに着目し，BC 放出量の推定の改善や変動把握のたよる負の大気調節（adjustments）により相殺された結めの遠隔地・放出源近傍における観測が必要である。

果として示されていることが一つの大きな理由である

また，上記の課題とも関連して，BC の正確な長期（3.1 章）。しかし，その推定値の不確定性の幅は未だ観測データの蓄積が必要である。これまで，世界各に大きい。各モデル間で，BC の大気中における混地の大気環境モニタリングサイトにおいて，長期の運合状態の変化や輸送・除去過程，大気調節の強度と用が比較的容易な光吸収法により推定された BC 質

符号にばらつきがあるためである。特に，急速に温暖量濃度が広く報告されている。しかし，上述のようにこ化が進行する北極域において，多くのモデルで BCの値は BC 以外のエアロゾルの干渉や MAC の仮定

質量濃度の再現性が低いことが知られている[Lund

値の影響を受けるため，異なる観測所の BC 質量濃et al., 2018]。上述の事項を含め，BC 観測との比較に度の比較やモデルの検証を統一されたスケールで基づくモデルの検証と精緻化が必要である。

実施することが困難であった。熱光学的手法や LII
2.1.2 ブラウンカーボン（BrC）

法との比較を通じて検証された光吸収法を利用した

大気エアロゾルの主要成分である OA の一部は，

BC 質量濃度の長期観測が必要である[Kondo et al.,2011a; Ohata et al., 2021b]。

短波長可視から紫外領域にかけて光吸収性を持ち，BC は輸送過程で他の成分の凝縮・凝集を受けてその色合いからブラウンカーボン（BrC）と呼ばれる混合状態が変化する。この BC 以外の物質（被覆物[Andreae & Gelencser, 2006]。BrC の単位質量あたり質）により BC の光吸収量が増大する効果（レンズ効の光吸収量はその化学構造に依存する。一般に果）の定量的な評価が必要である。室内実験では顕BrC の光吸収量は BC より低いものの，大気中の BrC

著なレンズ効果が確認されているのに対し，実大気濃度が十分に高ければ，放射収支や光化学反応にの観測では想定されるよりも小さな効果しかないこと少なからず影響を及ぼすと考えられる[Feng et al.

が報告されている[Cappa et al., 2012, 2019]。近年で2013]。一例として，複数の全球気候モデルで計算さは，BC 粒子群全体の平均的な被覆量ではなく，れた 2010 年の大気中の BC の全質量の中央値は個々の粒子の混合状態の違いまで考慮することで，0.13 Tg であるのに対し，OA は 1.91 Tg である[Glißこのギャップを解釈する提案がなされている[Zhao etet al., 2021]。OA に含まれる BrC の質量割合には放al., 2021]。BC の放射効果を推定するモデルにおい

出源ごとに様々な見積もりがあり[Feng et al., 2013]，ても，このような粒子ごとの差異に起因する影響の考

例えば，Jo et al.[2016]は全球平均の OA 質量濃度慮が必要となることが考えられる。BC の放射影響のに対して約 20%と推定している。これらの推定に基づ

推定は放出源における BC の粒径分布の表現に強くくと，全球平均では BC の数倍程度の質量濃度の依存するとのモデル研究もあり[Matsui et al., 2018a]，

BrC が大気中に存在することになる。BrC の光吸収

地上・航空機観測による BC の粒径別数濃度や粒径量を規定する複素屈折率の虚部の値（2.1.4 章）が別被覆量などの微物理量の観測データのさらなる蓄BC より１桁程度小さいとしても，BrC による放射影響積が必要である。

は無視できない[Zhang et al., 2020]。

IPCC AR6 における BC の全球平均の有効放射強大気中の BrC のバルクの光吸収特性は，一般に，制力は 0.11 W m–2（90%信頼区間は–0.20 ~ 0.42 W

採取したエアロゾル試料を水や有機溶媒に溶解させ，–2m ）と推定されており，AR5 に比べて小さな値となっその液体抽出物を紫外－可視分光法で測定すること

183

大気化学研究 第 48 号 (2023)に よ り 評 価 さ れ る [Kirchestetter & Novakov, 2004;

を一定に仮定して実施されてきた。BrC は BC の 20

Moschos et al., 2018]。代替的な手法として，BrC の光－70%程度（0.04–0.57 W m–2）の正の放射強制力を吸収が紫外・可視域の短波長側に偏っていることか持つと推定され[Feng et al., 2013; Lin et al., 2014]，森ら，エアロゾルによる近赤外の光吸収はすべて BC に林火災由来の BrC による大気加熱量は，熱帯の自よるものとし，BC の光吸収の波長依存性を仮定して

由対流圏では BC に匹敵するとの推定もある[Zhang

紫外・可視域まで外挿することで，測定された全吸収

et al., 2020]。IPCC AR6 では，これまでよりも BrC のから BC による寄与を差し引いて BrC の寄与を推定

光吸収量が大きく見積もられ，OA 全体の負の放射

す る 方 法 も あ る [Laskin et al., 2015; Corbin et al.,

強制力を減少させる方向に推定が更新されている。

2019]。OA は無数の化学組成を持つ有機物で構成

しかし，気候モデルにおける OA の表現の不確定性されており，BrC はその一部であることから，BrC のみ

は大きく，特に SOA 生成や POA の放出量にはモデを選択的に検出し粒径別数濃度を測定するような確ル間に大きなばらつきがある[Gliß et al., 2021]。観測

立された手法は無い。

された OA 質量濃度の大きさや変動のモデルによる

BrC は，バイオマスや化石燃料の燃焼過程等で大再現性が一般に高くないことから，OA の一部である

気中に直接放出される一次有機エアロゾル（POA）と，

BrC の正確なモデリング手法を開発・検証することは，

気体の揮発性有機化合物の酸化により生成する二さらに挑戦的な課題となっている。BrC の長期観測や

次有機エアロゾル（SOA）の両方に含まれる。二次生

高度分布の観測は極めて限られており[Wang et al.,成に由来する BrC は，液滴やエアロゾル中の液相反

2018]，BrC の動態把握とモデル検証のためにこれら応によっても生成する[Updyke et al., 2012; Nguyen etの観測が必要である。BrC の放出源・分子構造・大気

al., 2012]。これまでに，実験室内で生成した POA や中での化学変化に伴う光学特性の変化についての

SOA に 含 ま れ る BrC の 光 吸 収 特 性 の 測 定 や観測的な知見を蓄積し，モデルに適切に組み込んで[Nakayama et al., 2010, 2013, 2015; Saleh et al., 2014]，

いくことが今後も求められる。

様々な大気環境場における大気中の BrC の観測が実施されてきた[Zhang et al., 2011; Lack et al., 2012]。

2.1.3 酸化鉄

バイオマス燃焼由来の BrC の光吸収量への寄与

BC と BrC に加えて，鉱物ダストは主要な光吸収性は他の起源の BrC に比べて大きく，また燃焼条件にエアロゾルの１つとして認識されてきた。鉱物ダストを強く依存することなどの放出源に関する特徴や[Saleh

構成する鉱物の大部分は光散乱性であるが，わずかet al., 2014]，極性の低い OA に相対的に多くの BrCに含まれている酸化鉄の組成と量が鉱物ダストの光が含まれていることなどの化学的特性の特徴が明ら

吸収性を規定する。また，鉱物ダストに含まれる自然かになってきている[Chen et al., 2016]。また，BrC の起源の酸化鉄だけではなく，燃焼過程等で生成する

光吸収量が光酸化・分解反応を経ることにより減少す

人為起源の酸化鉄による光吸収も無視できないことる photobleaching 効果の重要性も指摘されているが近年明らかになってきた。この項ではこれらの自然[Zhao et al., 2015; Wang et al., 2018]。大気中での混起源・人為起源の酸化鉄の研究の動向と展望につ合状態の変化だけでなく，分子構造の化学変化によいて述べる。

っても光学特性が変化する点が BC とは異なり，BrC

環境中の酸化鉄には多くの化学種が存在し，主要な も の と し て マ グ ネ タ イ ト （ Fe3O4 ） ， ヘ マ タ イ ト （a-の放射影響評価をより複雑にしている。
気候モデルによる BrC の放射強制力の推定は，多Fe2O3），マグへマイト（g-Fe2O3），ゲーサイト（FeOOH），

くの場合，OA に対する BrC の質量割合と光学特性

フェリハイドライト（Fe5HO8・4H2O）等が挙げられる。鉱184大気化学研究 第 48 号 (2023)

物ダストの全質量に対する酸化鉄の質量割合は数パ

放射効果が BrC に匹敵しうることが明らかになった

ーセント程度であり[Journet et al., 2014]，鉱物ダスト[Matsui et al., 2018b]。人為起源の酸化鉄粒子の放の光吸収に主に寄与していると考えられるのはヘマ

射影響は最新の IPCC でも評価されておらず，これまタイトとゲーサイトである[Schuster et al., 2016]。ヘマタ

で見過ごされてきた温暖化物質と言える。

イトとゲーサイトは，紫外・可視域の波長での複素屈

人為起源のマグネタイトやヘマタイトなどの酸化鉄

折率虚部の値が最大で 1 桁程度異なるため（2.1.4

粒子の放出源の候補として，製鉄所・自動車の排気・章），鉱物ダスト中の両者の相対的な含有量を把握

自動車や電車のブレーキ摩耗や，その他の様々なすることは重要である[Li et al., 2021; Go et al., 2022]。

工業活動が挙げられる。しかし，それぞれの放出源

また，鉱物ダストの粒径分布も放射との相互作用ににおける酸化鉄の放出量は明らかになっていない。

強く影響する。これらの時空間的な分布や変動の理

これまでの観測の蓄積から，アジアの都市域・遠隔地，解は不十分であり，鉱物ダストの放出量の不確定性

北極のいずれにおいてもマグネタイトと BC の濃度にも相まって，鉱物ダストの放射強制力はその符号すら正の相関が見られており，これは人為起源の酸化鉄

まだ明らかになっていない。

の放出源が空間的に BC の放出源に近いことを示唆

現場・実験室におけるエアロゾルの化学組成分析している[Yoshida et al., 2020]。放射影響に加え，燃に加え，今後の衛星ミッションではエアロゾルの組成

焼過程で生成した人為起源の粒子に含まれる鉄は，や鉱物学的な情報が得られることが期待されている鉱物ダストに含まれる鉄よりも溶解度が高く，海洋に[Diner et al., 2018, Green et al., 2020]。鉱物ダストの沈着して海洋生態系を活性化させ，大気中の CO2 の組成の空間分布を把握し，適切にモデルに組み込取り込みに影響を与えうる[Kurisu et al., 2016; 2021;

むことが求められる。また，鉱物ダストの粒径別数濃Matsui et al., 2018b; Ito et. al., 2018; 2019; 2021]。人度を測定する確立された手法は無く，これを実現す

為起源の鉄の形態と放出量・沈着量を観測的に明らる新しい装置の開発が必要である。粒子の形状に依

かにし，気候影響をより定量的に評価することが求め存した偏光光散乱の検出に基づき，鉱物ダストの粒られる。

子数濃度を推定する試みが行われている[Kobayashi
et al., 2014; 鷹取ら, 2015; Pan et al., 2016]。また，

2.1.4 複素屈折率

個々の非水溶性粒子を光学的に検出し，その体積・複素屈折率は粒子の散乱・吸収特性を支配する

複素屈折率・形状に依存した物理量を測定する汎用

基本的なパラメータであり，その虚部の値が粒子の的な微粒子測定器の開発が進められている[Moteki,

吸収特性を強く支配する。BC の複素屈折率の報告

2020; 2021]。鉱物ダストの組成と粒径別数濃度の観値は実部・虚部ともにばらつきが大きく，例えば

測は，鉱物ダストによる直接的な放射影響だけでなく，OPAC（Optical Properties of Aerosols and Clouds）の氷晶核としての働き（2.2 章）を理解する上でも重要でデータベース[Hess et al., 1998]では可視域で 1.74 +ある。

0.44i 程度，Bond & Bergstrom [2006] では波長 550

酸化鉄のうち，特に光吸収性の強いマグネタイトやnm で 1.95 + 0.79i，Moteki et al. [2010]では波長 1064

ヘマタイトは，これまで BC の測定に使用されてきたnm で 2.26 + 1.26i とされている。BC の放射影響を評

LII 法により選択的に検出・定量できることが示されて価する数値モデルでも様々な異なる値が使用されている[Yoshida et al., 2016]。この手法を用いた地上・航いる[Bond et al., 2013]。BrC の複素屈折率の値は組

空機観測により，大気中には人為起源のマグネタイト

成に依存し，またその虚部の値は紫外・可視域で波の粒子が少なからず存在し[Moteki et al., 2017]，その長依存性が大きく，例えば波長 350 nm で 0.07–0.17

185大気化学研究 第 48 号 (2023)程度，波長 700 nm で 0.0001–0.001 程度とされていば，これまでの気象学の分野では，氷晶核として働く

る[e.g., Kirchstetter et al., 2004; Chen & Bond, 2010;

エアロゾルを表す用語として，「氷晶核」もしくは「IceLin et al., 2014]。鉱物ダストの複素屈折率虚部も紫Nuclei（IN）」が使われてきていた。しかし，2015 年頃

外・可視域で強い波長依存性を持ち，その値はを境に，IN という呼称はほとんど使われなくなり，その0.001–0.03 程度である[e.g., Hess et al., 1998; Colarco

代わりに「Ice Nucleating Particle(s)（INP(s)）」という呼et al., 2014]。鉱物ダストの複素屈折率虚部の値は，称が広く用いられるようになった（その経緯について

組成，特に酸化鉄の含有量に強く依存する[e.g., Di

は，當房[2019]の中で解説）。本稿のこれ以降では，

Biagio et al., 2019]。純粋な酸化鉄の複素屈折率虚氷晶核として働くエアロゾルを「INP」，その働きやす

部 の 値 は ， 波 長 500 nm で 0.67 （ マ グ ネ タ イ ト ，さを「IN 特性」と表現する。INP の計測技術は，発展

Ackerman & Toon [1981]; Huffman & Stapp [1973]），途上にあり，計測値のばらつきも非常に大きかったこ

0.1–0.8（ヘマタイト，Zong et al. [2021]），0.09（ゲーサとから，長年に渡って科学的な知見が非常に乏しい

イト，Bedidi & Cervelle, [1993]）などの報告がある。各状況が続いていた。しかし，この約 10 年のうちに，種の光吸収性エアロゾルの放射影響の評価は，これINP の計測技術の精度を検証するための相互比較

らの複素屈折率の値に依存しており，この値の不確研究が実施されるようになり，さらに新たな計測技術

実性を低減させることが共通する課題である。2.1.3の開発や改良などの動きがあった。その結果，世界節で述べたような新たな測定器[Moteki, 2021]によっ

的には INP に関する研究が盛んに行われるようになて，複素屈折率の高確度の推定が可能になることがってきている[Murray et al., 2012; Kanji et al., 2017;期待される。

當房，2019; Huang et al., 2021]。その一方で，現在の日本において，INP の研究に取り組んでいる（もしく

2.2 氷晶核として働くエアロゾル

は，当該分野を取り扱うことができる）研究者は非常氷点下において，固体物質を含んでいない雲粒に限られている状況である。

は，すぐには凍結せず，－40℃～－35℃程度にまで

INP の研究に関しては，未解明の課題が数多く残下がらないと自発的には凍結しない。ところが，大気されている。例えば，最も基礎的な部分である「INP

中に氷形成のための足場（氷晶核）が存在する場合

が氷晶を形成する理由」についてさえ，ほとんどわかは，－35℃より高い温度でも氷晶（氷の微小な結晶）っていないのが現状である。また，大気中の INP の観が形成されることがある。また，－35℃以下の温度で測については，近年の計測技術の進展により，世界あっても，過冷却水滴が自発的に凍結するためには，各地で実施されるようになってきているが，それらが液体の水に対する相対湿度が 100%付近にまで達す

大気中にどの程度存在していて，どこから供給されてる必要があるが，氷晶核が存在する場合には，それいるのかは，まだよくわかっていない。さらに，INP がよりもはるかに低い相対湿度でも氷晶が形成されるこ雲微物理に及ぼす影響の評価についても，現在のとがある。大気中において，氷晶核として働くエアロ

気候モデル内でのエアロゾル－雲相互作用の表現

ゾルの存在は，ごく微量であっても，氷点下での雲微方法が確立されていないこともあり，依然として不十物理過程に極めて大きな影響を及ぼすことから，そ分な状況である。

の挙動について理解することは非常に重要である

新たな課題として，地球温暖化などの気候変動と[Murray et al., 2021]。

の関連性についても注目が集まっている。例えば，

近年，氷晶核として働くエアロゾルに関する研究の今後，地球温暖化の進行に伴う地表面付近の温度

分野では，非常に大きな変更や進展があった。例えの上昇により，中～高緯度の下層で発生する混合相

186大気化学研究 第 48 号 (2023)

雲（氷晶と過冷却水滴が混在する雲）内では，氷晶などが，高い氷形成能力を示すことが知られてきていが減少し，水滴が増加すると予測されている[Tan etる。その一方で，「具体的にそれらが持つどのようなal., 2016]。その一方で，高緯度域での積雪や氷河，

表面構造によって，氷晶の形成が誘発されるのか？」

海氷の融解が促進されると，雪氷に覆われていないという基礎的な部分について，我々の科学的知見は陸域や海域からの INP の供給が増えることも示唆さ非常に乏しいままである。近年では，ハイスピードカメ

れており[Tobo et al., 2019; Šantl-Temkiv et al., 2019;

ラや電子顕微鏡などを用いて，この氷形成の場につSanchez-Marroquin et al., 2020; Inoue et al., 2021;

いて明らかにしようという新たな取り組みが行われるよCarlsen & David, 2022; Creamean et al., 2022]，INP

うになってきている[Kiselev et al., 2017; Holden et al.,が将来の雲微物理に及ぼす影響は，当初予測され2019; 2021]。日本には，微粒子などの表面構造の詳たシナリオよりも複雑なものになっている可能性があ

細分析を得意とする研究者が多くいるため，今後，る。

「氷形成の場」の解明につながる研究が新たに創出

以上のような状況を背景として，INP に関わる研究されることを期待したい。

において，今後 10 年間に我々が取り組むべき課題について以下に述べる。

2.2.2 大気中の INP のモニタリング
実大気中の INP の濃度計測については，日本で2.2.1 INP の表面構造の解析の歴史は古く，60 年ほど前に磯野謙治教授らの研究

INP は，固体の物質によって構成されており，鉱物グループによって，国内での計測結果が報告されてダスト，微生物もしくはそれらの活動に由来する有機いる[Isono et al., 1959; Isono & Tanaka, 1966]。しかし，物などが知られている[Murray et al., 2012; Kanji et al.,

それ以降は世界的にも観測事例が少なく，科学的知

2017; Huang et al., 2021]。一般的に，鉱物粒子の多見が非常に乏しい状況が長く続いていた。

くは，約－12℃以下にならないと INP としてはほとん

現状の INP の計測技術に関して，特定の標準化さど働かないが[Murray et al., 2012; Kanji et al., 2017]，

れた装置が世の中に広く普及している状況とはなっ近年の研究では，カリ長石を多く含む鉱物は，他のておらず，世界中の各研究グループが独自に開発・

鉱物（粘土鉱物など）よりも 5℃以上高い温度でも氷改良を進めてきたもの（雲生成チャンバーやコールド形成を起こす（つまり IN 特性が高い）ことが示されてステージ型の装置など）が使われてきている。それでいる[Atkinson et al., 2013]。また，細菌や真菌などのも，近年，標準試料（鉱物試料，微生物試料など）を微生物の中には，－12℃よりもはるかに高い温度で使った相互比較研究が進められたことにより，各計測の氷形成を誘発する有機物（氷核活性タンパク質な技術による IN 特性の計測精度に関しての客観的など）を細胞の外部に形成する種がいることが知られて

評 価 が で き る よ う に な っ て き て い る [Tobo, 2016;

いる[Huang et al., 2021]。

DeMott et al., 2017; 2018]。

INP を足場とした氷形成過程は，その粒子上に存

最近では，これらの各計測技術を用いて，実大気

在する氷形成に適した何らかの表面構造（氷形成の中での INP の計測が行われるようになってきている。

場; ice nucleation active site）が大きく関係していると

実大気中での INP の計測は，今後 10 年間のうちに，考えられている。この「氷形成の場」を特定するためさらに盛んになることが予測され，日本でも推進されの基礎研究は，今後，「そもそも INP とは何なのか？」るべきだと考える。世界の動向としては，比較的短期を明らかにするためにも重要である。

間の観測プロジェクトの中で INP の観測が実施され既に述べたように，カリ長石や氷核活性タンパク質ているケースがほとんどだが，日本においては，世界187大気化学研究 第 48 号 (2023)

的にもほとんど例のない「INP の通年観測」が実施さMarroquin et al., 2020; Inoue et al., 2021; Carlsen &れてきている[Orikasa et al., 2020; Tobo et al., 2020]。

David, 2022; Creamean et al., 2022]。

このような観測が国内外の様々な地点で数多く実施

このように，INP の変動をもたらす要素については，されることにより，大気中における INP の挙動に関すいくつかの可能性が指摘されてきているものの，そのる新たな科学的な知見が蓄積されることが期待される。

科学的理解は極めて不十分である。そこで，大気中の INP の観測を行う際には，INP の変動に関連しうる

2.2.3 INP の計測技術の開発

エアロゾルや気象データなどの計測も並行して実施

大気中の INP のモニタリングを進めるにあたり，既することが推奨される。特に，INP として働くエアロゾ

存の計測技術を用いた観測を進めていくことは重要

ルの有力な候補とされる鉱物ダスト，微生物・有機物

だが，それと並行して，新たな計測技術の開発が進などの固体粒子の定量的な情報（IN 特性や大気中められることも強く推奨される。INP の計測技術を開での濃度などの情報）が特に不足しているため，今発する上での目指すべき方向性の例としては，以下後，重点的に調べられることが望まれる。

のような点が挙げられる。
・

0℃以下の幅広い温度域をカバーすると同時に，

2.2.5 INP のパラメタリゼーション化
気候モデル内でのエアロゾル－雲相互作用の表

低濃度でも検出することができる
計測プロセスの大部分が単純化もしくは自動化

現にあたり，INP の寄与をどのように扱うかは，これかされているらの重要な課題である。気候モデル内で INP の濃度・

計測値の精度（定量性）が保証されている変動を表現するための方法としては，長年に渡って，・時間分解能が高い

INP を温度と湿度のみの関数として表現した経験式

・動作が安定しており，長期の観測にも耐えうる[例えば，Meyers et al., 1992]が使われてきている。一・方，この約 10 年のうちに，特定のエアロゾル（粗大粒2.2.4 INP の変動をもたらす要素の解明

子，鉱物ダストや微生物などの固体粒子）の変動を

大気中の INP は，様々な要素によって変動を示す。

加味した経験式[DeMott et al., 2010; 2015; Murray et

低～中緯度域では，アジアやアフリカの乾燥地帯で

al., 2012; Tobo et al., 2013]も提案されており，気候モ

鉱物ダストが発生した際，INP を急激に増加させるこデルを使った研究の中でも使われるようになってきてとが報告されている[Isono et al., 1959; DeMott et al.,いる[Tan et al., 2016; Vergara-Temprado et al., 2018;2003; Tobo et al., 2020]。また，降水や高湿度の影響

Kawai et al., 2021]。

下で，INP が増加することが報告されており[Isono &

将来的に，大気中の INP の挙動について，どの程Tanaka, 1966; Tobo et al., 2020]，その原因について度，予測可能になるのかはわからない。ただし，上記

は，微生物・有機物などの大気中への放出が関係しの 2.2.1～2.2.4 章の研究項目などの遂行によって蓄ていることが示唆されている[Huffman et al., 2013;

積された知見を駆使し，INP をどのようにパラメタリゼ

Prenni et al., 2013; Tobo et al., 2013, 2020]。高緯度域

ーション化するのが妥当なのかを検証することは，非では，積雪や氷河，海氷の融解が促進されると，雪常に重要である。そのような取り組みを進めることで，氷に覆われていない陸域や海域からの鉱物ダスト，

気候モデルの中での INP の寄与に関する表現が大微生物・有機物などの大気中への放出が活性化され，きく改善されることが期待される。

INP が増加する可能性があると指摘されている[Toboet al., 2019; Šantl-Temkiv et al., 2019; Sanchez-

188大気化学研究 第 48 号 (2023)

2.3 長期モニタリングと越境大気汚染

今後の大気エアロゾル －雲相互作用の解明に向け

2.3.1 長期モニタリング

た課題を整理したい。

近年，大気エアロゾルの放出，輸送，沈着過程のまず，エアロゾル－雲相互作用を考える上で重要理解が進み，コンピューターの高速化に伴って大気となる CCN のフィールド研究を例に振り返ると，CCN

化学輸送モデルは日進月歩で進歩している。さらにカ ウ ン タ の 連 続 測 定 装 置 が 提 案 さ れ [Roberts &衛星を中心とする観測データとモデルを統合するデNenes, 2005]，CCN 活性の単一吸湿性パラメータがータ同化システムの導入が進んだことで全球エアロ

提唱されκケーラー理論が確立されたこと[Petters &ゾル分布の予測値は目覚ましく精緻化しつつある。しKreidenweis, 2007]などが契機となり，その後急速にかし，こうした技術が長足に高度化しても，最終的に観測事例が増えてきた。まだ装置が普及して間もな

数値モデルは直接観測データによって検証されなけ

い 2010 年前後は，先発の研究グループが観測地点ればならず，衛星観測にもグラウンド＝トゥルースがや季節を変えながら数週間から数か月程度の集中

必要な状況に今も昔も変わりはない。むしろ以前にも観測キャンペーンを展開し，単発で成果を報告する

まして高い精度，データの時間的，空間的な連続性，ケースが中心だった。それから現在に至る 10 年間あ

即時性など，直接観測に求められる要件も複雑化しまりは，徐々にデータの連続性や観測地点の地域代ており，継続的に計られるべき項目も多岐におよぶ

表性が問われるフェーズにシフトしてきた。後発なが（GAW Report No. 227, Table 1.1.参照）[WMO, 2016]。

ら能登半島の先端（金沢大学能登大気観測スーパ

大気エアロゾルの長期モニタリングは 1 地点のみーサイト珠洲測定局）に CCN カウンタを導入して連では地表付近のポイントデータに限られるものの，単続観測を開始した著者らも，後に世界の各地域で継発の観測キャンペーンなどでは得られない長期的か続的に測られた CCN 濃度の国際的な比較研究に参つ連続的なデータが得られるメリットがある。例えば画する機会を得た（のべ 14 カ国，23 研究機関，70 名

今まさに，東アジアで起きつつあるような人為的放出，

余の研究者が関与）[Schmale et al., 2017； 2018]。こ土地利用，気候の変動に伴う中長期的なトレンドののプロジェクトには東アジアから都市部の韓国ソウル

みならず，新型コロナウイルスや原発事故など，予期と，遠隔地を代表して能登が加わったが，いかに東アしない突発的な社会様式の変容に前後して起こる大ジア地域のエアロゾル（CCN）濃度が高く，季節変化

気質の変化に備え，追跡することができる。そしてそに富んでいるかが改めて浮き彫りになるなど，長期観

うした基盤となるデータは長く継続すればするほど学測データを統一的な観測条件（湿度，過飽和度の設

術的な価値が高まり，当該分野の科学者コミュニティ

定や測定原理）で，多地点間で直接比較することのに資するのみならず，施行された環境政策の長期的重要性を印象付けた。ここで集められた観測データな検証などにも役立つ。我が国では，辺戸，福江，福セットは EU 主導の ACTRIS（Aerosol, Clouds and岡などに研究志向の大気観測拠点が設けられ，国内

Trace Gases Research Infrastructure）プロジェクトのデにおけるスーパーサイトの草分けとして牽引的な役割

ータベースにアーカイブされ，後に日本からの貢献をを果たしてきた[Takami et al., 2007; Kaneyasu et al.,含む 39 名が参加した大気大循環モデルならびに化

2014; Kanaya et al., 2020]。また，極地や山岳域を代学輸送モデルの相互比較研究に検証データとして表して北極，南極，富士山山頂などの遠隔地域でも用いられた[Fanourgakis et al., 2019]。観測データと長年観測データが蓄積されてきた[Hara et al., 2021;

モデルの計算結果との比較から，各国で開発が進む

Iwamoto et al., 2021; Mori et al., 2021]。こうした長期

最新の数値モデルでも依然として CCN 濃度を 30％

モニタリングが持つ特徴や意義を改めて踏まえつつ，

程度過小評価する傾向があり（図 1），とりわけモデル

189大気化学研究 第 48 号 (2023)

内での生物由来の SOA の生成，OA の吸湿特性，

世界 52 か所で 10～40 年にわたって計測された散乱

乾性沈着，雲内でのエイジング等の扱いに改善の余係数，吸収係数などの光学的特性[Coen et al., 2020]

地があることが示唆された。一方で，海洋境界層におや，62 地点で 2016～2017 年に計測された粒子個数

いて飛沫から一次的に発生する微小な海洋起源エ

濃度と粒径分布[Rose et al., 2021]がまとめられている。

アロゾルが CCN 全体に占める割合の過少評価も指過去に酸性雨の越境汚染問題がいち早く顕在化

摘されており，非海洋性 CCN との切り分けも課題としした経験からか，EU では早くからこうした地上観測でて残っている[Xu et al., 2022]。

の手法の標準化が図られ，かつ科学政策としてもトッ

上記のような大気エアロゾルの長期モニタリングサ

プダウンで EU 各国の連携が推進されてきた。こうしイトを観測項目ごとにネットワーク化する動きは EU をた背景も手伝って，SARGAN のような国際的なイニ中心に活発化しており，世界気象機関（WMO），国

シアチブを牽引し，参加している長期モニタリングサ

連教育科学文化機関（UNESCO）の政府間海洋学

イトは特に EU に偏重している印象は否めない。南米，委員会（IOC），国際学術連合会議（ICSU）および国

アフリカ，オセアニア，シベリアと並び，アジア地域で連環境計画（UNEP）がスポンサーとなっている全球の相対的な観測地点の不足が指摘されている

気候観測システム（GCOS）の一翼を担うべくスタート[Kulmala, 2018; Coen et al., 2020]。しかし，近年ではし た SARGAN (in-Situ AeRosol GAW observing

日本発のスカイラジオメータの観測ネットワークである

Network)イニシアチブ[Laj et al., 2020]の一環として，

SKYNET が 2017 年 に 正 式 に WMO GAW の

図 1 モデルアンサンブルによる 2011 年から 2015 年までの CCN 数濃度（過飽和度 0.2％; CCN0.2）の再現結果。黒い点は観測の月平均値，青と赤の実線はアンサンブルメンバーの中央値と平均を示す。網かけの範囲はすべてのモデル結果の25％と 75％値，緑の破線は最小値と最大値。[Fanourgakis et al., 2019]190

大気化学研究 第 48 号 (2023)

contributing network と な る な ど [Nakajima et al.,また，カーボンニュートラルに向け世界が動き出す

2020b]，日本をはじめとする東アジア地域のプレゼン中で，例えば交通部門から放出するエアロゾルは従スも徐々に高まりつつある。リモートセンシング観測は来の燃焼由来の粒子から，今後はタイヤやブレーキ

もともと半無人でもデータが収集でき，ネットワーキンなどの摩耗に伴って放出する粒子が主体となり，従グとの親和性が高い部類の観測項目ではあったと思

来見過ごされてきた粒子の存在が相対的に重要になわれるが，今後は光学特性，粒径分布，CCN，化学ってくる可能性も否定できない。従来の観測手法に組成などの大気エアロゾル物理，化学特性の直接観加えて，新たにモニタリングされるべき項目の探索と測についてもこうした流れに追随すべき時期に来ていう観点でも，マイクロプラスチックやバイオエアロゾいると考えられる。近年の，数値モデルや再解析プロ

ルといった未解明の粒子の動態解明にも注力すべき

ダクトへのデータ同化，衛星観測の検証等でのニーである。

ズにスピード感をもって対応するためには，地上での現状では，CCN カウンタやκケーラー理論が確立

直接観測データについても統一的なフォーマットで，されている CCN に比べると，大気中にわずかにしかかつ迅速に共有されることが望ましい。オンライン化存在しない INP を正確かつ連続的に計測できる標準が進んだとは言え，依然として手間がかかり高コスト的な装置もなく，IN 特性を定式化する理論も十分に体質の直接観測データを，長期間繋げてデータベー

確立してはいない。今後はそうした新規の研究手法

スに供給し，国際的に歩調を合わせるとなると，それの開発とフィールドでの試験的な運用の場としても，なりの負担と責任が伴うのは事実であるが，ネットワ

長期モニタリングのサイトは活用されるべきである。まーク化し，ユーザーが増えることで貴重なデータの価

た，従来の CCN，INP の長期モニタリングの多くは地値が最大化され，データを提供する側にとってもメリ上で行われており，実際に雲ができる環境を代表しットが生まれる好循環を回していくことが，持続可能ていないという根本的な問題も残されている。その点な長期モニタリングを実現する上でも理想的だと考え山岳域の観測サイトにかかる期待は依然大きい。航られる。

空機観測は大がかりになるため，発展めざましいドロ

地上での長期モニタリングには，単にモデルや衛ーンなどを活用して時空間的なギャップを補完するこ星観測への検証データを提供するという側面だけでとも有効であろう。

なく，新しくモデルに組み込むべき化学反応や，自また，従来は，エアロゾル － 雲相互作用の研究と然システムがもつ未知のフィードバックループの発見

謳いながらも，地上で測られる大気エアロゾルの雲核を担う基礎研究上の重要な役割を担っていることも忘活性と，リモートセンシングによる上空の雲，降水過れてはならない。特に，黄砂や海塩，硫酸塩といった程の観測は独立して行われてきており，両者のリンク

無機物主体の粒子の表面に，わずかにでも有機物について十分な検討が行われてきたとはいいがたい。

がコーティングされていれば，不均一反応の速度，

例えば，貨物船の航路上空では船舶由来のエアロゾ

CCN，INP としての活性などを大きく変化させてしまう

ルが雲を刺激して雷が増加していることが報告されて可能性がある[Freedman, 2017; Gen et al., 2019]。既いる[Thornton et al., 2017]。その点においても，長期存のインフラ，ベースライン観測をうまく利用しつつ，的には省庁や官学の枠組みを超えて，リモートセン

厳選された基本項目を長期モニタリングで抑えながシングや長寿命ガスに特化してきた観測サイト，行政ら，短期集中観測を展開して大気エアロゾルが持つベースの地上大気環境測定局網，大学などが独自

微視的，巨視的両面での混合状態を詳細に明らかに開拓してきた研究志向の強い観測サイトなど，従にする必要がある。

来独立していた地上インフラを統合的に運用し，適191

大気化学研究 第 48 号 (2023)

宜ローコストセンサーなどもうまく取り入れながら効率あり，この地域の放射収支に影響を及ぼす[Zhang et化と連携を図ることで，限られた研究リソースを新しい

al., 2009; Huang et al., 2014]。このほか，シベリアの森

研究テーマや特定の観測項目に集中できる環境を

林 火 災 [Ikeda & Tanimoto, 2015; Yasunari et al.,

整備していく必要があると考えられる。

2018]は特に北海道や東北地方に影響を及ぼす場
合もある。
国内の大気汚染物質放出量は 1980 年代以降，減2.3.2 越境大気汚染
大陸の風下に位置する日本は，世界有数の大気少を続けている[Kurokawa & Ohara, 2020]。ここでは汚染物質の放出国である中国の影響を受けうる。酸

越境大気汚染に係る中国の放出量を図 2 に示す。主性雨問題への取り組みとして始まった越境大気汚染

要な大気汚染物質放出量について， MEIC (Multi-の問題は，必ずしも酸性雨にとどまらず，光化学オキ

resolution Emission Inventory for China ） [Li et al.,

シダント（Ox ）およびエアロゾル（PM2.5 ）の問題として2017; Zheng et al., 2018; 2021]および REAS（Regional

2000 年代に顕在化してきた。具体的には，2007 年春

Emission inventory in Asia）[Kurokawa et al., 2013;季の日本での広域的な光化学スモッグ注意報の発Kurokawa & Ohara, 2020]による 2000 年から 2020 年

令事例[大原ら，2008]や 2013 年 1 月の中国の PM2.5までの経年変化を示す。目覚ましい経済発展に伴い激甚大気汚染などが挙げられる。後者については社

2000 年代には放出量も劇的な増加の一途を辿って会的な影響も大きく，PM2.5 という言葉は 2013 年の新

いたが，その様子も現在では大きく変わってきている。

語・流行語トップテン入りとなり，国民に広く認識されSO2 はその対策が早く，2005 年をピークに減少傾向

るに至った。なお，この事例における越境輸送の影に転じた（図 2(a)）。SO2 から生成する SO42–は日本の響は，例年と比べて大きな増加はなかったものと報告

PM2.5 の主要成分の 1 つであり，従来から大陸に近いされている[鵜野ら，2013]。また，上述の人為起源に西側で高くなる経度勾配をもつことが知られていた

限らず，タクラマカン砂漠やゴビ砂漠を起源とする土[Aikawa et al., 2010]。中国の SO2 放出量の削減は，

壌性ダスト（黄砂）[Uno et al., 2009] もわが国の大気

日本の大気質改善にも寄与したと考えられる。また，環境に影響を与える要因となる。サハラ砂漠由来の

SO2 放出削減に遅れたが，NOx 放出量も 2011 年か

ダストと比較して，黄砂は光吸収が強いことが特徴で

ら減少傾向に転じた（図 2(b)）。上述した激甚大気汚

図 2 MEIC および REAS 放出量インベントリによる中国の（a）SO2，（b）NOx，（c）NH3，（d）NMVOC，（e）BC 放出量推計値の2000 年から 2020 年までの経年変化。放出量は年間総計値で単位はすべて Tg。

192

大気化学研究 第 48 号 (2023)

染への対策のため，中国では 2013 年から大気汚染

お減少に転じていない NH3 放出量は，それ自身は大防止アクション・プランなどの政策が精力的に推進さ気環境基準の設定された汚染物質ではないものの，れ，中国国内の PM2.5 濃度は 2013 年から 2017 年ま硝酸アンモニウム（NH4NO3）を生成する要因となるたでの 5 年間で 3 割以上も減少するなど，大気環境がめ，注視すべき対象と言える。

大きく改善されてきている[Zhang et al., 2019]。日本の2020 年には新型コロナウイルスの蔓延という不測PM2.5 濃度は，2009 年に環境基準が設定されて以来，の事態が生じ，感染拡大防止のために中国ではロッ2010 年度から 2014 年度までは 30%前後の達成率でクダウンの措置がとられた。人間活動の制限の影響あったが，2015 年度から 70%を超えるようになり，最を受け，例えば NOx 放出量は 2020 年 2-4 月には新の 2019 年度では 99%に至った。ここ 10 年で日本

2019 年同月比でそれぞれ 36，14，6%減少したが，5の PM2.5 汚染状況は劇的に改善されており，中国の月以降は 3%以内の減少幅であり，ほぼ同等の放出

大気環境改善が大きく影響を及ぼしたと考えられて水準に戻ったと推計されている[Zheng et al., 2021]。

いる[鵜野ら，2017]。

この中国のロックダウン期間中には，日本遠隔域のだが，懸念すべき点として，大気汚染要因の変化

PM2.5，SO42–，NO3–濃度は 2018-2019 年の同期間比という点が残っている。PM2.5 濃度としては改善していで 3-5 割減少したことが観測された。越境輸送の減少

るが，例えば，日本の西側に位置する長崎県福江島の影響と考えられたが，NO3–に対しては気象場の変の観測・モデル解析結果からは，硝酸塩エアロゾル動も寄与したことが数値モデルから推定されている–（NO3 ）が PM2.5 に占める割合，また，その濃度も増加[板橋ら，2020]。2020 年冬季は統計開始以降最も気していることが解明された[Uno et al., 2020]。これは，温の高い記録的な暖冬であり[気象庁，2020]，粒子

2–SO4 の減少により対イオンであったアンモニウムエア化しにくい気象状況も複合的に関連したと見られる。

ロゾル（NH4+ ）が余剰となり，NO3– との反応に利用さ

以上のようなことから，今後は気候変動そのものやれるように変化していること，合わせて，農業が主たる

カーボンニュートラルに向けた脱炭素の放出施策の放出源である NH3 について，その放出量がほぼ横ば方向性との協調が一層欠かせないものとなろう。まず，

いで推移していること（図 2(c)）も関連している。このよ

気候変動下の気象場の変動により，越境輸送のパタ

うな変化は，東アジア酸性雨モニタリングネットワーク

ーン（起こりやすさ，あるいは，起こりにくさ）がどう変

2–（EANET）の長期観測から，酸性雨の要因が SO4 か化するかを評価する必要がある。続いて，放出量のら NO3– に変化してきていることにも見られている

点では，中国では SO2 の放出削減が最も早く，SO42−[Itahashi et al., 2018]。また，NMVOC 放出量の減少の減少は PM2.5 濃度低減に効果的ではあったが，一傾向は他に比べると緩やかである（図 2(d)）。光化学

方でエアロゾル－放射相互作用の点では，それがもオキシダントや SOA にも一層着目をする必要があろ

たらす冷却効果が弱まったことにつながったと言える。

う。太陽光の直接吸収などにより温暖化に寄与する

将来に予想される高濃度 CO2 下での SO2 削減は，現

BC は，最新の知見では 2013 年あたりから減少に転状の CO2 濃度レベルにおける SO2 削減よりも，温暖

じている（図 2(e)）。中国は，特に 2010 年以降には経化 を 一 層 強 め る も の と 推 定 さ れ て い る [Takemura,

済成長とともに放出削減という環境政策を成し遂げて

2020]。また，BC 削減による温暖化抑制の影響は従きた。今後，2030 年ごろには GDP では中国は米国を来以上に弱い可能性も指摘されてきている

抜いて世界 1 位となる見通しである[岩田，2019]。そ[Takemura & Suzuki, 2019]。大気汚染と気候変動ののような経済成長下でも，今後も放出削減は継続さ

両対策が可能となる緻密な放出シナリオの策定が求れると考えられる[Tong et al., 2020]。したがって，今なめられる[Nakajima et al., 2020a]。

193

大気化学研究 第 48 号 (2023)

越境大気汚染の観点では，東アジアスケールの領て記述する。本節の 1 項では，放射強制力の推定の域的な大気汚染対策と全球的な気候変動対策の両現状と今後の課題を述べる。2 項では，エアロゾル－

立が不可欠である。そのためには，大陸の風下に位放射相互作用（と一部エアロゾル－雲相互作用）の置する日本において多成分かつ準リアルタイムで利推定において重要となるエアロゾルの物理化学特性

用可能な地上モニタリング網（辺戸，福江，福岡，能の推定の現状と今後の課題を述べる。3 項では，数登など）で越境輸送の監視を継続することが，まず第値モデルの検証に不可欠な観測について今後の展

一に越境大気汚染の実態を迅速に把握するために望を述べる。

必須である。捉えられた越境輸送イベントの要因を解明するためには，数値モデルにより越境大気汚染に

3.1.1 放射強制力

影響する気象場・放出量等の個々の要素をそれぞれ

最新の IPCC AR6[Masson-Delmotte et al., 2021]に

評価するなど，現象解明のための観測・モデルの両よると，1750 年を基準とした 2014 年におけるエアロゾ

アプローチが重要であり，それにより越境輸送の低減

ル に よ る 有 効 放 射 強 制 力 （ Effective Radiativeに向けた政策提言が可能となるであろう。また，地上Forcing; ERF）は −1.3±0.7 W m−2 と推定されているにおける定点観測に加えて，高解像度化する極軌道（図 3(c)）[Forster et al., 2021]。このうち，エアロゾル

衛星あるいは静止衛星による面的なモニタリングとの－放射相互作用（Aerosol-Radiation Interaction; ARI）

連携も越境輸送の把握に必要であり，放出量変動をによる有効放射強制力（ERFari）は −0.3±0.3 W m−2，

迅速に把握する点でも衛星計測は今後も重要である。

エアロゾル－雲相互作用（Aerosol-Cloud Interaction;

さらに，無人機等も含めた研究用航空機による越境

ACI）による有効放射強制力（ERFaci）は −1.0±0.7

輸送の高度分布の現場観測も望まれる。モデルの高W m−2 と 推 定 さ れ て い る （ 図 3(c) ） 。 IPCC度化に向けては，例えば新型コロナウイルスへの感

AR5[Boucher et al., 2013]では，1750 年を基準とした染拡大措置としてとられたロックダウンや緊急事態宣2011 年における ERFari は−0.45±0.5 W m−2 と推定言等に伴う劇的な変化事例からは，従来までは数値されている。ERFari の不確定性幅は AR5 から AR6

モデルに依存していた放出削減効果の推定を，実大にかけてやや減少したものの，第 6 期結合モデル相気の観測からも抽出可能かもしれない。そのような実互比較計画（Coupled Model Intercomparison Project

現象をより正確に再現可能なように，数値モデルを精phase six; CMIP6）[Eyring et al., 2016]に参画する各緻化させる必要もあろう[Lamboll et al., 2021]。数値モ

モデルのエアロゾルによる ERF の推定には大きなバデルに含まれる不確実性の低減は，放出シナリオにラツキがあり（図 3(c)），ERFari の不確定性幅は依然基づく将来予測研究の不確実性を低減するためにもとして大きい。また，地上気温や海洋熱吸収などの観必要であり，モデル開発・精緻化も継続されるべきで測で束縛しエアロゾルによる ERF の時間変化や気候ある。その過程における AI の利活用も発展性のある感度を推定する試みも行われているが，1750 年を基トピックとなろう[Xing et al., 2020]。

準とした 2005-2014 年におけるエアロゾルによる ERF
は−1.1（−1.8～−0.5 の幅，平均値と 5－95%レンジ）

3．エアロゾルと気候の相互作用

W m−2 と推定されており，不確定性幅は依然として大3.1 エアロゾル－放射相互作用

きい [Smith et al., 2021]。

本節では，エアロゾル－放射相互作用に関する研

瞬時放射強制力（Instantaneous Radiative Forcing;

究の現状と，エアロゾル－放射相互作用の推定精度IRF）は，ある摂動（perturbation）によって引き起こさを向上させる上で重要となる研究の将来構想についれる大気上端における正味の放射フラックスの変化

194大気化学研究 第 48 号 (2023)で定義され，この IRF と大気調節の効果を足し合わ

m−2 と推定されており（図 3(a)）[Szopa et al., 2021;

せたものが ERF となる[Forster et al., 2021]。IPCC

Thornhill et al., 2021]，AR5 で推定された放射強制AR6 においては，1750 年を基準とした 2014 年にお力（0.40[+0.05－+0.80] W m−2）と比較すると小さい値けるエアロゾル－放射相互作用による瞬時放射強制となっている[Myhre et al., 2013a, 2013b; Bond et al.,−2と推定されており，

2013]。ただし，AR5 で推定された BC による放射強ERFari（−0.3±0.3 W m−2）の大部分を占める。IPCC

制力（RFari）は ERF ではなく，同じ物理量を比較してAR6 においては，観測から推定された IRFari は−0.4いるわけではないので注意が必要である（AR6 は±0.4 W m−2 であり[e.g., Kinne, 2019]，モデルから推2019 年を対象とするのに対し，AR5 は 2011 年を対力 IRFari は−0.25±0.2 W m−2

定された IRFari（−0.2±0.2 W m ）との違いは未だ大象とするという違いもある）。しかし，AR6 での BC によきい[Forster et al., 2021]。したがって，モデルでのる ERF の不確定性幅（[−0.20－+0.42] W m−2）には，

IRFari の推定精度を向上させることが，ERFari の推

負値と正値が含まれており，このことは BC に関する定精度の向上につながる（3.1.2 章）。そのためには，不確定性が未だに大きく，今後も BC に関する研究

各化学種・エアロゾル種による IRFari，ERFari を評価を実施する必要があることを示している。AR6 でのすることが重要である。

BC による ERF（0.11±0.31 W m−2）の内訳は，ERFari

人為起源放出の SO2 は SO42–を生成し，その放出が 0.145 W m−2，ERFaci が−0.037 W m−2 と推定さ量も多いため，エアロゾルによる ERFari を構成する

れており，エアロゾル－放射相互作用の寄与が大き

化学種の中で最大の負の値を持つ（図 3(a)）。IPCC

い（図 3(a)）[Szopa et al., 2021; Thornhill et al., 2021]。

AR6 では 1750 年を基準とした 2019 年における SO2

BC は，エアロゾル－放射相互作用やエアロゾル－−2放出による ERF は−0.94±0.69 W mと推定されて雲相互作用の他に，雪氷面に沈着することで，地表おり，このうち，SO2 による ERFari は−0.23 W m−2，

面のアルベドを低下させ，ERF を変化させる。AR6 で−2

ERFaci は−0.70 W m と推定されている[Szopa et al.,は，BC の雪氷面への沈着による ERF は 0.08[0－2021]。エアロゾル－雲相互作用による寄与が大きい+0.18] W m−2 と推定されている[Forster et al., 2021]。

ものの，エアロゾル－放射相互作用も重要な役割をBC の雪氷面への沈着による地表面アルベド低下の果たしている（図 3(a)）。人為起源放出の OC による効果は極域やヒマラヤ域などで特に顕著であるので，−2

今後は全球規模だけでなく，領域規模に着目した研ERF は−0.21±0.23 W mと推定されている[Szopa

et al., 2021]。

究がより重要となる。

IPCC AR6 での BC による ERF は 0.11±0.31 W

ERF などの放射フラックスは，大気上端での放図 3 1750 年を基準とした 2019 年における気候変動をもたらす各物質の放出量変化による有効放射強制力（a）と世界平均
地上気温変化（b）への寄与，および各項目（1750-2014 年）のエアロゾルによる正味の有効放射強制力（c）。（IPCC, 2021;
Figure TS.15, Figure 6.12, Figure 7.5 より）。

195

大気化学研究 第 48 号 (2023)

射フラックスの収支に着目をしているが，BC は決める大気過程の理解が基盤となる。これらの要素

大気加熱を通じて大気の鉛直安定度や降水強度

は観測による検証が可能であるため，観測と数値モに影響を及ぼすので，大気上端だけなく，大気中デル計算を組み合わせた研究が多く実施されてきた。

や地表面での放射フラックスに着目することも

ここでは，その現状と今後の課題について，主に数重要である[Suzuki & Takemura, 2019; Oshima et al.,値モデル研究の視点からまとめる。

2020]。また，BC の高度分布は，BC による大気加熱効果（鉛直安定度）や放射収支に影響を及ぼす

3.1.2.１ AOD と光散乱性エアロゾル

ので，モデルで BC の高度分布を高精度で推定す

AOD や AAOD は，衛星観測や地上放射観測（米国ることも重要である[e.g., Samset & Myhre, 2015]。

が中心となり運用する AERONET や日本の研究グル

なお，IPCC AR6 での放射強制力の推定およびエープがアジア域に展開する SKYNET 等）による推定

アロゾル・オゾン等に関する影響評価は，CMIP6 をが広く行われてきている[e.g., Holben et al., 2001;

構成する放射強制力モデル相互比較計画

Forster et al., 2021]。衛星観測では雲域の AOD 推（ Radiative Forcing Model Intercomparison Project;定が困難であること，地上放射観測は陸域に限定さ

RFMIP）[Pincus et al., 2016]とエアロゾルおよび大気れるなどの制約があるが，広域的なモニタリングやモ化学に関する モ デル 相互比較計画 （ Aerosol andデルの検証等に欠かせない観測であるため，継続的

Chemistry

Project;な研究展開が重要である。AOD に関する最新の全AerChemMIP）[Collins et al., 2017]の枠組みで実施さ球エアロゾルモデル相互比較プロジェクト AeroCom

れ，日本の研究チームも大きく貢献をしている[e.g.,（ Aerosol Comparisons between Observations andSmith et al., 2020; Oshima et al., 2020; Zanis et al.,Models）による研究では，全球モデルは衛星観測や

2020; Thornhill et al., 2021]。また CMIP6 の枠組み

地上放射観測による AOD（波長 550nm）の時空間分で，新型コロナウイルス感染症（COVID-19）の流行に布の特徴を概ね良く再現可能であることが示されて伴う世界各地でのロックダウン等よる温室効果ガスやいる[Gliβ et al., 2021]。一方，AOD の絶対値（参加しエアロゾル関連物質の排出量の減少が，放射や気た 14 の全球モデルによる AOD の中央値）は，衛星候に及ぼす影響評価も行われている[Jones et al.,

観測や地上放射観測の AOD と比べて 20～40%過2021]。今後もこのような国際的な枠組みを活かした小推定しており，全球平均 AOD のモデル間のばら

研究を継続することが重要である。

つきも大きい（0.097～0.16 の範囲，図 4）。また，波長

ModelIntercomparison

別の AOD から定義されるオングストローム指数（エア
3.1.2 エアロゾルの物理化学特性

ロゾルの粒径分布の指標となる）の観測と全球モデ

数値モデルにおいてエアロゾルの IRFari およびル計算の比較では，モデル計算がエアロゾルの粒径

ERFari の推定精度を向上させるためには，エアロゾ

分布の空間的・時間的な変動幅を過小推定している

ルの放射特性（エアロゾルの光学的深さ（aerosol

ことも指摘されている。このような観測とモデル計算の

optical depth; AOD ） ， 光 吸 収 に よ る 光 学 的 深 さ

差を減らしていくためには，以下に述べるような数値（absorption aerosol optical depth; AAOD）など）や雲モデルの高度化が必要になる。また，複数の衛星観核特性（CCN 特性，IN 特性など）といった物理化学

測間でも AOD の推定に大きなばらつきがあることが特性の推定精度を向上させることが重要である。また，指摘されており，観測の不確定性幅を減らしていくこ

エアロゾルの放射特性や雲核特性の推定精度を向とも重要な課題である[Schutgens et al., 2020]。モデル

上させるためには，エアロゾル各成分の動態とそれをや衛星観測の検証には，エアロゾルの鉛直分布を測196大気化学研究 第 48 号 (2023)

図 4 全球平均のエアロゾルの光学的深さ（AOD）。エアロゾル成分の AOD に対する寄与が，各エアロゾルモデルとそれらの中央値（ENS-MED）について推定されている。AERONET と衛星観測（MERGED-FMI）についても全球平均の AOD が示されている。Gliβ et al. [2021]より。

定できるライダーによる観測や，広域でのエアロゾル向上した[e.g., Tsimpidi et al., 2010; Shrivastava et al.,の光学特性（光散乱係数・吸収係数・単散乱アルベ

2011; Matsui et al., 2014]。また，液相反応による OAドなど）の観測を継続していくことも重要である。

生成の理解やモデル表現も大きく進展してきた[e.g.,

AOD のモデル間のばらつきの主な要因の 1 つとしErvens et al., 2011; Liu et al., 2012]。しかし，一部のモ

2–て，SO4 や OA などの推定のばらつきが挙げられる。

デルではこれらの過程（両方または片方）が考慮され，

SO42–に関しては，その生成過程は他のエアロゾル成OA の生成量や大気中量が多く推定されるようになっ–

分（OA や NO3 ）と比べると早い段階から数値モデル

た一方で，半数以上のモデルではこれらの過程は考に導入され，ほぼすべてのモデルで一通り表現され慮されていない[Tsigaridis et al., 2014; Gliβ et al.,2–ている。しかし，SO4 の生成量や大気寿命（すなわ2021]。このようなモデル表現の違いが，OA の生成

ち除去過程）のモデル間のばらつきは依然として大き量や大気中量のモデル間のばらつきの大きな要因と

2–

く，SO4 の大気中量はモデル間で 4.5 倍のばらつきなっている。今後多くのモデルで S/IVOC や液相反がある[Gliβ et al., 2021]。OA に関しては，OA の生成

応由来の OA 生成過程の導入が望まれる。また，現過程の数値モデル表現について，過去 10～15 年の状のモデルでは，遠隔域（外洋上など）における OA

間 に 大 き な 進 展 が あ っ た [e.g., Shrivastava et al.,濃度とそれに占める SOA の割合の観測再現性は乏2017]。有機化合物の揮発性に着目したモデル表現

しく（観測では SOA の割合は 90%以上なのに対し，（Volatility Basis-Set）では，従来のモデルでは十分モデル計算では半分程度）[Hodzic et al., 2020]，これに考慮されてこなかった半揮発性・中間揮発性の有らの再現性を向上させていくことも今後の課題の 1 つ

機 化 合 物 （ semivolatile and intermediate-volatilityである。

organic compounds; S/IVOC）と，それらの酸化反応を

AOD のモデル間のばらつきの 2 つめの要因として，通した OA の生成過程を表現している[e.g., Donahue

自然起源エアロゾルの放出量や大気中量の推定のet al., 2006; Robinson et al., 2007]。それによって，従ばらつきが挙げられる。海塩や鉱物ダストは質量・体来のモデル計算では 1 桁程度過小推定されることが積濃度が高く，可視光の AOD に対しても大きな寄与多かった OA 質量濃度の地上観測の再現性が大きくを占める（図 4）。また，海洋からの硫化ジメチルの放197大気化学研究 第 48 号 (2023)

出や火山由来の SO2 の放出を通した自然起源 SO42–において大きな寄与を占める。Burgos et al. [2020]での生成，植生や海洋起源の揮発性有機化合物からは，エアロゾルの吸湿成長による散乱係数の増大にの OA の生成，バイオマス燃焼由来のエアロゾル（主ついて，観測と全球モデル計算の詳細な比較を行っに BC，OA）も AOD に寄与する。人為起源やバイオている。今後，このような観測との比較例を増やしてマス燃焼起源のエアロゾルとその前駆気体の放出量いくことで，吸湿成長のモデル表現を制約・改良しては不確定性が非常に大きいが[e.g., Reddington et al.,

いくことが必要である。

2016; Mallet et al., 2021]，一般的に入力データとしてまた，NO3–の推定は特にモデル間のばらつきが大モデルに与えられるため，これらについて複数のモ

きく，SO42–や NH4+と比べると地上観測や航空機観測

デルで同一の放出量を与えることは比較的容易であの再現性も低い[Bian et al., 2017]。NO3–が AOD にる。そのため，これらの成分のモデル間のばらつきは，占める寄与は，現在気候ではそれほど大きくないと放出量以外の要素が要因となる。一方，海塩や鉱物推定されているが，将来的に NO3–がエアロゾルに占

ダストの放出量は，気象場（風速や気温）や地表面状

める割合は増大していく可能性があり（2.3 章），エア

態に強く依存し，それらの時空間変動はパラメタリゼ

ロゾルの気候影響の将来予測において重要な役割

ーションを通してモデル内で計算される。そのため，を果たす可能性がある。多くの気候モデルでは依然

海塩と鉱物ダストの放出量や大気中量にはモデル間として NO3–の生成過程を考慮していないため，今後で非常に大きなばらつきが存在する[e.g., Huneeus etより多くのモデルで考慮していくことが必要である。

al., 2011; Gliβ et al., 2021; Zhao et al., 2022]。また，
3.1.2.2 AAOD と光吸収性エアロゾル

海塩と鉱物ダストの放出時の粒径分布の扱いにも大きな不確定性が存在する。近年の鉱物ダストに関す

AAOD に関する最新の AeroCom による研究では，る研究では，多くの全球モデルが鉱物ダストの粒径

AAOD（波長 550 nm）はすべての全球モデルにおいを観測と比べて過小推定しており，この過小推定がて概ね同じような空間分布が計算される一方，全球・鉱物ダストのエアロゾル－放射相互作用の推定に大年平均の AAOD の絶対値のモデル間のばらつきはきな影響を及ぼすことが指摘されている[Kok et al.,依然として大きいことが報告されている（0.0020～

2017]。自然起源エアロゾルの放出量や大気中量の0.0098 の範囲）[Sand et al., 2021]。AAOD のうち，BC

不確定性は，放射強制力の基準となる産業革命前のが約 60%（36～84%），鉱物ダストが約 30%（12～エアロゾルの放射効果の主な不確定要因となるととも49%），BrC が約 10%（0～24%）を占めると推定されに，産業革命前を基準とした現在までのエアロゾルているが，この内訳のモデル間のばらつきも非常に－放射・雲相互作用の推定の大きな不確定要因とな大きい。この要因としては，MAC（2.1.1 章），大気寿

る[Carslaw et al., 2013]。そのため，観測との比較・検命，複素屈折率（の虚部）（2.1.4 章）のモデル間のば証を通して，自然起源エアロゾルの放出量・粒径分

らつきが挙げられている。また，エアロゾルを内部混

布・大気中量とその放射効果の不確定性を減らして合粒子として扱うモデルが増えるにつれて，光吸収

いくことは非常に重要な課題である。

がどのエアロゾル成分由来なのかを推定することがAOD のモデル間のばらつきのその他の要因として難しくなり，その統一的な推定手法が十分に確立さは，エアロゾルの吸湿成長の扱い方がモデル間で異れていないこともモデル間のばらつきを増やす要因となることが挙げられる[Burgos et al., 2020]。吸湿成長なっている。BrC の光吸収のオングストローム指数はに伴う AOD の増大量は，全 AOD の半分程度を占観測と比べて過小推定の傾向にあり，BrC の光吸収めると推定されており[Gliβ et al., 2021]，AOD の推定とその波長依存性の推定の高度化も必要である。

198

大気化学研究 第 48 号 (2023)

燃焼過程を通して大気中に放出される BC は，大時空間分布の推定と，それと整合的な BC の活性化・

気中で凝縮・凝集等の変質過程を経るにつれて，降水除去過程の計算が重要な要素となることも指摘

2––

SO4 ，OA，NO3 などによる被覆量が増大する[e.g.,

さ れ て い る [Moteki et al., 2019; Matsui & Moteki,

Bond et al., 2013]。この変質過程によって，太陽放射

2020; Matsui & Liu, 2021]。このように，今後の BC のの光吸収効率は最大 2 倍程度増大するとともに，数値モデル計算においては，多くのモデルにおいてCCN 活性度が大きく増大し，雲・降水過程によってBC の変質過程をより詳細に導入することに加え，エ除去されやすい粒子となる[Bond et al., 2006; Stier et

アロゾル過程と雲・降水過程を統一的に計算可能に

al., 2006]。最近 10～15 年で，BC とその被覆量の単することが重要である。このようなモデルの高度化は，一粒子測定が可能となり，実大気観測から BC 含有

BC だけではなく，全エアロゾルの推定精度に影響を粒子の粒径と混合状態に関する情報が得られるよう

与え，エアロゾル－雲相互作用の高度化にも大きくになった[e.g., Moteki et al., 2007]（2.1 章）。このような寄与することが期待される（3.2 章）。

観測研究の進展に追随し，BC 含有粒子の粒径と混

これまでの研究では非球形の BC を直接的に考慮

合状態の両方を計算可能なボックスモデルや物理・した気候モデルはほとんどない。任意の形状のエア

化学過程の本質を損なわないパラメタリゼーションがロゾルの放射特性を計算可能な手法（離散双極子近開発されてきた[e.g., Oshima et al., 2009a, 2009b;

似など）を用い，BC の形状が全球の放射特性に及Riemer et al., 2009; Oshima & Koike, 2013]。そして，ぼす効果を明らかにすることも現在いくつかの研究グ

BC の粒径・混合状態とこれらの変質過程による変化

ループで進められている課題の 1 つである。また，BCを直接表現可能な全球モデルによって，これらの要の長距離輸送過程における乾性沈着の重要性を指素が BC の放射強制力や全球分布の推定において摘する研究もあり[Qi et al., 2017b; Wu et al., 2018]，観重要な要素となることが示されてきた[Matsui, 2017;

測との比較によって乾性沈着過程の不確定性を減ら

Matsui & Mahowald, 2017; Matsui et al., 2018a]。

すことも課題である。このような粒子の形状と乾性沈

航空機による BC 観測と比較して，従来の多くのモ着の推定は，次に述べる鉱物ダストの放射特性と空デルでは対流圏上層（特に熱帯域）において BC 質

間分布の推定でも重要となる。

量濃度を 1 桁以上過大推定し，北極域の対流圏中

3.1.2.1 章で述べたように，鉱物ダストの放出量の層・下層において BC 質量濃度を 1 桁以上過小推定

推定や粒径分布の表現には大きな不確定性があり，す る 傾 向 が 見 ら れ て い た [e.g., Koch et al., 2009;モデル間の大きなばらつきの要因となっている。これ

Schwarz et al., 2013]。近年の研究では，従来モデル

らの要素に加え，鉱物ダストの光吸収という観点では，内で別々に計算されていた積雲内でのエアロゾルの

鉱物ダストの鉱物組成の扱いが重要になる。ヘマタイ

輸送過程と活性化・降水除去過程を統一的に計算トやゲーサイトなどの有色酸化鉄は，太陽放射を吸することで，対流圏上層での BC 濃度の観測再現性

収し，AAOD への寄与も大きい（2.1 章）。しかし，一が大きく改善することが示されている[Wang et al.,

般的な気候モデルでは，すべての鉱物ダストを単一

2013; Yu et al., 2019; Liu & Matsui, 2021]。また，水雲の複素屈折率を持つ粒子（平均的な鉱物組成を持っと氷雲におけるエアロゾルの降水除去効率を個別にた鉱物ダスト）と仮定しており，鉱物ダストの個々の鉱考慮することによって，北極域の BC 濃度の観測再現

物組成を陽に表現した気候モデルはほとんどない。

性が大きく改善する可能性も指摘されている[Qi et al.,

鉱物ダストの鉱物組成は場所によって大きく異なるた

2017a; Liu & Matsui, 2021]。さらに，BC の北極域へめ[e.g., Nickovic et al., 2012]，様々な鉱物組成を直の長距離輸送過程において，雲の最大過飽和度の接表現可能なモデルを開発していくことは，鉱物ダス

199大気化学研究 第 48 号 (2023)

トの光吸収量の推定高度化において重要な課題で指摘されており[e.g., Jimenez et al., 2009]，これらの知ある。

見を多くのモデルに導入することが必要となる。

BrC の研究は，過去約 10 年間において大きく進CCN 数濃度の不確定要因の 1 つとして，新粒子展してきた（2.1 章）。BrC の放出・生成過程は，ごく一生成過程が挙げられる。新粒子生成は，硫酸ガス部のモデルでは導入されているが[e.g., Feng et al.,

（H2SO4）などの低揮発性の気体成分からの核生成に2013; Jo et al., 2016]，ほぼすべての気候モデルではよって粒径 1 nm 程度の超微小粒子が生成し，凝縮

直接的には考慮されていない。これらの過程を多く過程等によって CCN として機能する粒径（数十～百のモデルに導入し，短波長域での OA の光吸収量のnm 程度）まで成長する過程である[e.g., Kulmala,

推定精度を向上させることは，エアロゾルの光吸収量2003]。新粒子生成は，特に既存粒子の少ない外洋と光化学反応への影響の両面での推定高度化にお域や自由対流圏において頻繁に起こり，エアロゾル

いて重要な課題となると考えられる。

数濃度の重要な供給源となる。新粒子生成の理解は，
超微小粒子や H2SO4 などの直接観測を可能とする装置開発やその技術を用いた世界各地（森林地域，都3.1.2.3 CCN
CCN 数濃度に関する全球モデルの相互比較では，

市域，自由対流圏，極域など）での大気観測によっ

世界各地の CCN 数濃度の観測データとの比較が実て過去 10～15 年の間に急速に進んだ[e.g., Kulmala

施され，多くの地点でモデル計算が過小推定の傾向

et al., 2013; Bianchi et al., 2016; Tröstl et al., 2016]。

にあることが示されている（2.3 章）[Fanourgakis et al.,また，これらの実験・観測に基づく数値モデル研究で2019]。CCN 数濃度のモデル間のばらつきは大きく

は，H2SO4，アンモニア，有機化合物，大気イオンに（1 桁程度）（図 1），エアロゾルの放射効果（エアロゾ

依存した核生成パラメタリゼーションが数多く開発・導ル－放射相互作用）と雲粒数濃度への影響（エアロ入され，新粒子生成由来の二次粒子が CCN 数濃度

ゾル－雲相互作用）の両方の観点で大きな不確定要の主要な割合を占めうること[e.g., Spracklen et al.,因となっている。CCN 数濃度の推定は，一次粒子の2008; Merikanto et al., 2009; Matsui et al., 2011a;

粒径分布，新粒子生成過程による粒子の生成，凝縮

Gordon et al., 2017]，エアロゾル－雲相互作用の推等による既存粒子の成長，エアロゾルの吸湿特性，

定にも大きな影響を与えうること[e.g., Makkonen et al.,除去過程など様々な物理化学特性・大気過程に依2012; Gordon et al., 2016]，などが明らかにされてきた。

存するため，その不確定要因の解明は容易ではない。

しかし，これらの近年提唱されてきた核生成メカニズ

例えば，OA の生成過程や吸湿特性の扱いにはモデム（特に有機化合物や大気イオンに依存したパラメタ

ル表現の改善の余地があり，これらの改善を通して

リゼーション）を導入した気候モデルは現時点ではほCCN 数濃度の推定高度化に繋げていくことが重要な

とんどなく，多くのモデルに導入していくことが今後の課題の 1 つである。OA の生成過程については，

課題の 1 つである。最新のモデルにおいても，外洋

3.1.2.1 章で述べたように，S/IVOC や液相反応での域の対流圏上層における超微小粒子や CCN 数濃度

生成過程の導入が重要である。これらの過程の導入の観測再現性は乏しく[Williamson et al., 2019]，新粒によって OA の生成量が増大すると，エアロゾルはよ子生成や OA 生成過程の改良等を通してこれらの観り大きな粒径まで凝縮過程等によって成長し，CCN

測再現性を向上させていくことが必要である。

数濃度の過小推定を改善できる可能性がある。また，
OA の吸湿特性については，OA の揮発性や O:C 比

3.1.2.4 INP
INP は，氷点下の比較的高温（−35～0℃）の雲内（酸化の程度）に依存して吸湿特性が変化することが200

大気化学研究 第 48 号 (2023)

において氷晶の核として働き，氷晶の形成を促す固て大きく変わりうることが示されてきている[Tobo et al.,体粒子である（2.2 章）。氷点下の雲内では，氷と水に2019; Schill et al., 2020]。このような放出起源・環境に対する飽和水蒸気圧が異なるため，一旦氷晶が形成依存した IN 特性の違いについても直接表現できる

されるとそれらは急速に成長し，既存の水滴を蒸発さモデル開発が求められる。

せる。そして，雲の物理特性（雲水量・雲氷量，雲粒の有効半径など）を低緯度から高緯度の対流圏上層

3.1.3 エアロゾルの観測と数値モデル

や極域の対流圏下層の広い範囲で変化させ，放射全球規模のエアロゾルの時空間分布の理解には，収支や降水過程などに影響を及ぼす。2.2 章で述べ

高精度での観測が基盤となる。これまでに日本の研たように，INP に関する観測的な知見は過去約 10 年

究グループにより，様々な地上・航空機・船舶・衛星で急速に発展し，鉱物ダスト，バクテリア・胞子・花粉観測が実施されてきた。例えば，近年，日本の研究などの生物粒子（バイオエアロゾル），海洋起源のグループにより BC 濃度を高精度で長期的に測定可

OA，燃焼起源の BC などが，主要な INP であること

能な測定器（COSMOS）が開発され，2007 年以降，が明らかにされてきた[e.g., Hoose et al., 2010; Murray

東アジア域および北極域を中心に地上観測が展開

et al., 2012; Wilson et al., 2015]。また，これらの観測されている [e.g., Kondo et al., 2009; Sinha et al., 2017;

的知見に基づき，エアロゾル各成分の IN 特性に関Kanaya et al., 2020]。これらの高精度の BC 濃度観測

するパラメタリゼーションが作成されてきた（2.2 章）

は，これまでに多くのモデル計算との比較に活用さ[e.g., DeMott et al., 2010; Niemand et al., 2012; Ullrich

れ，モデルの改良に大きな貢献をしている。今後は，

et al., 2017]。多くの気候モデルでは，INP 数を温度

エアロゾルの放出量が増大することが予想される南や湿度のみの関数として表現しており，エアロゾルのアジア域や東南アジア域など，より広域での様々な濃度や化学組成に依存した INP 数を推定可能なモ

エアロゾル成分の観測を展開することが望まれる。

デルは数少ない（2.2 章）。CMIP6 に参加しているモ

近年の衛星観測では，グリーンランド氷床表面のデルにおいても，エアロゾルと氷雲の相互作用を扱う

アルベド低下が確認されており[Box et al., 2012]，BC

モデルは少なく，エアロゾルによる ERF の推定におや鉱物ダストの沈着により氷床表面の融解が加速しいて大きな不確定性要因となっている[Smith et al.,ている確信度が高いことが指摘されている[Meredith

2020; Thornhill et al., 2021]。鉱物ダストや BC はほぼ

et al., 2019]。また，このアルベド低下への雪氷微生

すべての全球エアロゾルモデルで考慮されているが，物による影響も指摘されている[Uetake, et al., 2016]。

今後はこれらの IN 特性のパラメタリゼーションを多く

CMIP6 でのモデル研究によると，北極域では，BC はのモデルに導入することが求められる。特に鉱物ダス二酸化炭素に次いで二番目に大きい正の有効放射トは組成によって IN 特性が大きく異なること（カリ長石

強制力を持つ可能性が指摘されている[Oshima et al.,の IN 特 性 が 高 い な ど ） が 明 ら か に さ れ て お り2020]。このため，極域においては，エアロゾルの大[Atkinson et al., 2013]，各鉱物組成とそれぞれの IN

気観測だけでなく，沈着と関係する積雪観測も同時

特性を陽に表現することが重要な課題である。また，に継続して実施することが重要である[e.g., Sinha et

バイオエアロゾルや海洋起源の OA は，これらの成分

al., 2018; Kinase et al., 2020; Mori et al., 2021]。この自体が多くのモデルで考慮されていないため，これらような中で，近年の北極温暖化のもとでグリーンランドの成分とその IN 特性の両方をモデルに導入すること

氷床上の大気，雪氷，雪氷微生物がどのように氷床が求められる。近年の研究では，固体粒子の IN 特性

変動に影響するかを明らかにするため，2011 年以降，は，同じ組成であっても放出起源や放出環境によっ日本の研究グループにより SIGMA（Snow Impurity

201

大気化学研究 第 48 号 (2023)

and Glacial Microbe effects on abrupt warming in the

まれる。

Arctic）及び SIGMA-II プロジェクトがグリーンランドに北極域に近いヨーロッパやアメリカでは，SO2 放出

おいて実施されている[e.g., Aoki et al., 2014; 青木ら，

規制の導入前の 1970 年頃をピークに大気中のエア

2021]。極域での観測データはとくに貴重であるため，ロゾル濃度が急速に増大しており，グリーンランド南

これらのデータはモデルの検証にとって非常に有用

東部で取得されたアイスコアの分析からも，エアロゾ

である。近年の北極評議会の北極圏監視・評価プロ

ル濃度の変遷が観測されている[e.g., Iizuka et al.,

グラム作業部会（Arctic Monitoring and Assessment

2018]。また，アイスコア観測と同位体組成分析を組Program; AMAP ） で の 短 寿 命 気 候 強 制 力 因 子

み合わせることで，過去の大気中の SO42–の生成メカ（Short-Lived Climate Forcers; SLCFs）に関する評価

ニズムに関する研究なども行われている[Hattori et al.,

報告書においても，エアロゾルを含む SLCFs が北極2021]。アイスコア観測は，過去のモデル計算を検証の気候，大気質，および人間の健康に及ぼす影響をできる貴重なデータであり，産業革命前から現在まで

総合的に評価する重要性が指摘されており[AMAP,のエアロゾルの動態と放射強制力の不確定性を減ら2021]，今後も信頼性の高い観測研究とモデル研究すことができるほぼ唯一の観測である。今後も大気化を継続して実施することが重要である。

学研究者と雪氷研究者との積極的な連携を実施してここ 20 年で，エアロゾルに関する航空機観測が世いくことが望まれる。

界各地で実施されてきている。例えば，東アジア域でこれまでに述べてきたような，モデルの改良・検証

は 2001 年春に ACE Asia（Aerosol Characterizationに必要となる観測の実施を長期的に可能にする上で，Experiment Asia）[Huebert et al., 2003]と TRACE-P

エアロゾル等の測定器を正しく運用し，目的に応じて（Transport and Chemical Evolution over the Pacific）

ハードウェア・ソフトウェアの改良や開発を行える若手[Jacob et al., 2003]，北極域では 2008 年春と夏に人材の育成や，観測で得られた知見を適切にモデ

ARCTAS（Arctic Research of the Composition of theルに導入し，モデル研究の視点からより必要性の高

Troposphere from Aircraft and Satellites）[Jacob et al.,

い観測についてフィードバックできるような若手人材

2010] ， 太 平 洋 広 域 で は 2009-2011 年 に か け てを育成していくことも，今後の重要な課題である。

HIPPO（HIAPER Pole-to-Pole Observations）[Wofsy etal., 2011]などの大規模な航空機観測が実施された。

3.1.4 まとめ日本の研究グループを中心として実施された航空機

エアロゾル－放射相互作用の放射強制力とそれら観測としては，エアロゾルの主要な放出源である東アを決めるエアロゾルの物理化学特性・時空間分布のジア域や西太平洋域において，2009 年 3－4 月，

推定には依然として大きなモデル間のばらつきが存2013 年 2－3 月，7 月に A-FORCE（Aerosol Radiative

在しており，これらのばらつきの程度は過去約 10 年

Forcing in East Asia）航空機観測[Oshima et al., 2012;

で十分に減少しているとは言えない。一方，個々のKondo et al., 2016]が行われている。これらの航空機

物理化学特性やエアロゾル過程（混合状態，OA の観測は，エアロゾルの輸送過程や除去過程の理解

生成過程・吸湿特性，BC の変質過程，BrC の放出・に大きく貢献するとともに，モデルのエアロゾルの高生成過程，新粒子生成など）に関する知見は，過去度分布の再現性の向上などに多大な貢献をしてきた

約 10 年で大きく進展してきた。現在は，このような要[e.g., Koch et al., 2009; Samset et al., 2014; Liu &素をいち早く導入したモデルと導入していないモデ

Matsui, 2021]。今後も，日本の研究グループを中心

ルの両方が存在している段階にあり，このことがモデとして，独創的な航空機観測を実施していくことが望ル間のばらつきが減少していない要因の 1 つと考え202

大気化学研究 第 48 号 (2023)

られる。今後は，近年理解が進展した知見を多くのモる。また将来的に，大気中エアロゾルが減少すると，

デルで導入していくことが重要な課題となる。それにエアロゾルに対する雲アルベド効果の感度が増大す

対し，既存のほぼすべてのモデルで観測再現性のる可能性がある[Carslow et al., 2013]。このため，今後低い要素（粒径分布，極域や対流圏上層での OA・は，人為起源エアロゾルだけでなく，自然起源エアロ

CCN 数など）や考慮されていない要素（IN 特性，鉱ゾルも含め，より定量的かつ総合的なエアロゾルの推

物ダストの組成や鉱物種，バイオエアロゾルなど）も定や評価が重要になると考えられる。

存在する。これらの過程を数値モデルに導入し，その時空間分布や放射強制力を明らかにしていくこと

3.2 エアロゾル－雲相互作用も重要な課題である。また，物理化学コアテーマの章

エアロゾル－雲相互作用は大気科学において最で述べられた多相化学反応などの生成物や，陸域・も精力的に調べられてきた研究テーマの一つである。

海洋の章で述べられたバイオエアロゾルやダストなど

エアロゾルが CCN や INP となって雲を変質させるこの表面構造・組成や官能基が，エアロゾルの光学特とは 1950 年代から知られていたが[Squires, 1958]，そ性や雲核特性とどう結びつくのかを解明することも重の後の航跡雲の発見による現象論的な裏付け要な課題である。

[Conover, 1966; Coakley et al., 1987]や気候系への顕

全球規模のエアロゾルの時空間分布と気候影響

著な冷源としての認識[Twomey et al., 1984; Charlsonの理解には，高精度の地上・船舶観測，航空機観測，

et al., 1992]を経て，エアロゾル－雲相互作用は現在

衛星観測，アイスコア分析などの情報が不可欠であでは気象学の一分野としての雲物理学から気候科学

る。特に，1)極域などのモデル間のばらつきが特に大まで幅広い分野にまたがる重要な研究テーマとなっきい領域，2)南アジア域や東南アジア域などの今後ている。

もエアロゾル濃度の増大が予想される領域，3)外洋

それらの研究をまとめた IPCC によれば，エアロゾ域や対流圏上層など観測が少ない領域，における観ル－雲相互作用による有効放射強制力(ERFaci)は–測と数値モデル検証が重要になる。

0.45 W m-2（AR5[Boucher et al., 2013]による 1750–

IPCC AR6 によると，世界平均気温は，AR6 で想定

2011 年の値），–1.0 W m-2（AR6[Forster et al., 2021]

する全ての放出シナリオにおいて，少なくとも今世紀

による 1750–2014 年の値）と見積もられ，温室効果ガ

半ばまでは上昇を続けることが報告されているスが地球を温める効果を部分的に相殺していると考[Masson-Delmotte et al., 2021]。AR6 で想定される放えられている。しかしながら，その見積もりの不確実

出シナリオでは，温室効果ガスと異なり，SO2 などの性幅は IPCC AR5（–1.2 ~ 0.0 W m-2）から AR6（–1.7

人為起源エアロゾルに関連する放出量は 2100 年ま~ –0.3 W m-2）までの約 10 年間で縮まっておらず，エでに減少しており，SO42–などの生成が抑制されること

アロゾル－雲相互作用の不確実性の低減は依然としで，温暖化が助長される可能性が指摘されているて気候科学における主要な課題である。このエアロゾ[Szopa et al., 2021]。また，将来的に地球温暖化が進

ル－雲相互作用による放射強制力の不確実性は，

行すると，中・高緯度域で，より大規模な森林火災の

気候予測の文脈において気候感度（二酸化炭素倍発生頻度が増大する可能性が指摘されており[Veira増に対する全球平均地表気温の昇温の感度）の不et al., 2016; AMAP, 2021]，極域等での積雪融解によ

確実性とも連動している。例えば，気候感度の推定

る鉱物ダストの発生が増えることが予想されるに 20 世紀に観測された全球的な気温変化を用いる[Prospero et al., 2012]。これらは，将来，相対的に自際には，この気温変化に顕著に影響したと考えられ

然起源エアロゾルの重要性が増すことを意味していているエアロゾル冷却効果の定量的情報が鍵となる。

203

大気化学研究 第 48 号 (2023)

実際，気候感度の不確実性幅が初めて縮まったこと

3.2.1 衛星観測によるエアロゾル－雲相互作用研究

を複数の証拠から示した最新の報告[Sherwood et al.,の現状と展望2020]では，エアロゾル－雲相互作用による放射強制エアロゾル－雲相互作用の気候影響を観測的に力の不確実性が冷却側に大きく伸びている[Bellouin

理解するために有効なのは全球をカバーできる衛星

et al., 2020]ことから，これと整合的に 20 世紀の気温観測である。衛星によるエアロゾル・雲の定量的観測変化を説明するために必要な高い気候感度の可能は 1980 年代からその可能性が指摘され始め，1990

性は棄却されていない。

年代から 2000 年代にかけてエアロゾル・雲に感度をエアロゾル－雲相互作用に関する気候研究のア持つ可視・近赤外域の受動型センサを搭載した様々

プローチには大きく分けて，(i)衛星観測，(ii)大循環

な衛星が各国で実現したことで，エアロゾル・雲の光

気候モデル，(iii)全球雲解像モデルの 3 つがある。

学特性や微物理特性の全球分布が得られるようにな

衛星観測は全球をカバーできる利点を持つ一方，搭った[Husar et al., 1997; Higurashi & Nakajima, 1999;

載センサが感度を持つ大気の限られた側面だけを観Han et al., 1994; Nakajima & Nakajima, 1995;

測できるという制限のため，直接得られる情報や知見

Kawamoto et al., 2001; Platnick et al., 2003; Remer etには自ずと限界がある。しかし，近年の能動型衛星

al., 2005; Nakajima et al., 2009]。これらに基づくエアの実現による衛星観測の発達はこの限界を大きく広ロゾルと雲の相関統計によって，両者の相互作用をげつつあり，エアロゾル－雲相互作用の衛星観測研

全球規模で観測的に調べる研究が数多く行われてき究にも顕著な進展をもたらしている。衛星観測と並行た [e.g., Nakajima et al., 2001; Breon et al., 2002;

して発展してきた大循環気候モデルによる研究も現

Sekiguchi et al., 2003; Lebsock et al., 2008]。その結果，

在ひとつの転換点を迎えており，大循環モデルに一エアロゾル増加に伴って雲粒有効半径が減少する効通りは導入されたエアロゾル－雲相互作用の過程を

果[Twomey, 1974]の傾向は比較的ロバストに見られる

いかに高度化して放射強制力の不確実性を軽減しが ， 降 水 生 成 を 介 し た 雲 水 量 へ の 影 響 [Albrecht,ていくかを問われる局面となっている。この方向性で1989]は雲タイプや気象場にも依存して複雑であるこは，伝統的な気候モデルの粗い格子サイズでは雲をとがわかった[Sato & Suzuki, 2019]。

解像できない根源的な問題がますます顕在化し，全

このことから，エアロゾル摂動に対する雲・降水系

球を数 km の水平解像度で覆うことのできる新しい全の応答には複雑に相互作用する微物理過程や力学

球雲解像モデルの次世代モデルとしての有効性が過程が応答を様々に弱める“バッファリング機構”が高まっている。その一方，解像度だけでは解決でき

内在している可能性が提唱されている[Stevens &ない雲・降水素過程のモデル表現に関する問題も明Feingold, 2009]。この作業仮説の検証も含めてエアロ

るみになりつつあり，その解決は二種類のモデルに

ゾル−雲相互作用を理解するために，雲・降水系の共通した課題と言える。

エアロゾル摂動への応答を素過程レベルで観測的

このように，近年のエアロゾル－雲相互作用の気に捉える必要性が認識されるようになった。このような候研究では，これら 3 つがそれぞれに進展しながら背景の中で 2000 年代後半に実現した能動型衛星観

互いに影響し合うことでエアロゾル－雲相互作用の測は，雲レーダやライダを搭載することによって，受気候影響の理解が全体として進んでいるのが現状で

動型センサではわからなかった雲・エアロゾルの鉛直ある。本節でもこの 3 つの各々について研究の現状

分 布 の 観 測 を 可 能 と し た [Stephens et al., 2008;と将来展望を述べ，最後に全体をまとめる。

Winker et al., 2010]。これは，受動型センサとの複合利用も相俟って，エアロゾル－雲相互作用の観測的204

大気化学研究 第 48 号 (2023)

理解に新たな展開を生み出してきた。特に，水雲のまた，従来の衛星観測では見ることが難しかった

微物理過程とそれに対するエアロゾルの影響につい

雲・降水によるエアロゾルの湿性沈着についても，エて，CloudSat 衛星搭載の雲レーダがもたらした降雨

アロゾルの主要な除去過程であることから観測的な生成の観測情報によって，現実大気での降雨生成理解が今後望まれる。これについては，異なる周回過程のありよう[Nakajima et al., 2010; Suzuki et al.,

軌道の衛星観測を巧みに複合することによって，対2010; Takahashi et al., 2017]やそのエアロゾル依存性流性擾乱の通過前後でのエアロゾル鉛直分布の変[Lebsock et al., 2008; L’Ecuyer et al., 2009; Wang et al.,化を統計的に調べた研究もあり[Sauter & L’Ecuyer,

2012; Suzuki et al., 2013a]，さらに降雨の有無による

2017; Sauter et al., 2019]，衛星観測の高度な解析にエアロゾル摂動への雲応答の違い[Chen et al., 2014;

よってプロセス理解の新たな可能性が開かれることをMichibata et al., 2016]などが観測的に明らかとなって示唆している。
エアロゾル－雲相互作用に関するこれらの未解明きた。
今後の衛星観測研究では，能動型・受動型センサ

な側面をその支配メカニズムも含めて調べるためにを組み合わせることで，水雲のプロセス理解をさらには，エアロゾルから雲・弱い降水を経て強い降水に至深めていくとともに，氷を含む高緯度の混合相雲やる一連の過程を切れ目なく捉える衛星観測情報が今

低緯度の対流雲についてもエアロゾル摂動への応答

後必要となる。日欧合同で 2023 年に打ち上げ予定を素過程レベルで理解していくことが必要である。混の EarthCARE 衛星に搭載されるドップラー雲レーダ

合相雲へのエアロゾルの影響を見るために，極域でや高スペクトル分解ライダは，対流・雲微物理・エアロの混合相の航跡雲を衛星で解析した Christensen et

ゾル種別に関する新しい観測情報をもたらすと期待

al. [2014]では，氷を含む雲の応答は水雲に比べてされている[Illingworth et al., 2015]。また米国では，顕著に小さく，そこには降水過程が介在していること

国立アカデミーによる衛星地球観測に関するが示唆されている。エアロゾル−雲相互作用の傍証とDecadal Survey 報 告 書 [National Academies of

して古くから知られる航跡雲は，火山噴火や都市大Sciences, Engineering and Medicine, 2018]の勧告に気汚染などとともに，エアロゾルの点源放出に対する

基 づ い て ， 2030 年 頃 の 打 上 げ を 目 指 し て

雲 の 応 答 [Rosenfeld, 2000; Eguchi et al., 2011;

Atmosphere Observing System（AOS）ミッションの検Malavelle et al., 2017]を同一気象場の条件で観測で討が NASA で進められており，雲レーダ・降水レー

きる「天然の実験室」として，近年その意義が一般化

ダ・ライダの同時搭載によってエアロゾル・雲・対流・されて捉えられている[Toll et al., 2019; Christensen et

降水をシームレスに観測することがひとつの目玉にal., 2021]。このような衛星観測情報の蓄積と解析によ位置づけられている。これらの新しい衛星観測情報って，様々な環境条件における点源放出エアロゾル

によって，エアロゾルへの雲応答を複雑なものにしてへの雲応答の観測的理解が今後重要である。また，いる微物理過程と力学過程の相互作用が解明され上層に氷を含む低緯度の深い対流雲において，エていくことが期待される。

アロゾル増加によって対流が活発化して降水が増加するという Convective Invigoration の仮説[Rosenfeld

3.2.2 GCM によるエアロゾル－雲相互作用研究の現

et al., 2008]についてもこれを支持する衛星事例解析

状と展望[e.g., Storer et al., 2014]が報告されている一方，“バッ大 循 環 気 候 モ デ ル （ General Circulation Model;

ファリング機構”によって正味の変化は小さいとするGCM）によるエアロゾル－雲相互作用研究の主な動議論もあり，決着はついていない。

機は，エアロゾルが雲との相互作用を介して気候系

205大気化学研究 第 48 号 (2023)に与える放射強制力を定量化して，気候変化の将来計的関係として診断する。その上で，その観測情報

予測に役立てることである。これは，産業革命以来のを指針としてモデル当該過程のパラメータ化に含ま全球平均気温の上昇を定量的に説明するために，れる不確実性を軽減し，さらにはその定式化そのも気候系に対する冷源として人為起源エアロゾルによのを拘束する[e.g., Suzuki et al., 2015]。これによって，る負の放射強制力を考える必要があったことに端を従来の大循環気候モデリングでチューニングの対象発する[Mitchell et al., 1995]。当初はエアロゾル−放とされてきた不確実な雲物理パラメータの拘束が可射相互作用がその主要因と考えられたが，現在では

能となったが，この拘束条件はエアロゾル－雲相互

エアロゾル－放射相互作用とエアロゾル－雲相互作作用による放射強制力を大きく変化させ，20 世紀の用の和による負の放射強制力がこの冷源と理解され

全球平均気温変化の再現性を損なわせるだけの影ている。

響を持つことが同時に明らかとなった[Suzuki et al.,2013b; Jing et al., 2019]。

エアロゾル－雲相互作用が負の放射強制力を生み出すメカニズムとして，エアロゾル増加による CCN

このことは GCM に誤差補償が内在していることをの増加が雲粒半径を縮めて，これが降雨生成の抑制

示唆しており，その要因の一端はモデルが現実の雲による雲水の増加などを通じて雲のアルベドを高める

物理過程を表現する自由度が限られていることに求効果[Twomey, 1974; Albrecht, 1989]が 1990 年代からめられる。すなわち，現在気候において観測される平各国の GCM に導入され始めた。これらのモデル結

均的な大気状態を再現するモデル物理のパラメータ

果は，前節で述べたように並行して発展してきた衛星

設定には複数通りの可能性があるが，限られた自由観測によるエアロゾル－雲相互作用の定量的解析と度内でのそのような設定の違いは，エアロゾル放出

比較されてきた[e.g., Lohmann & Lesins, 2002; Suzuki

量変化に対する雲・降水の応答に違いをもたらす結et al., 2004; Quaas et al., 2004]。これらの比較研究は，果，エアロゾル－雲相互作用の放射強制力に顕著な衛星観測で得られたエアロゾルと雲の相関関係を雲違いを生む[Mulmenstadt et al., 2020]。このことは，平物理的に解釈するのに役立つとともに，エアロゾル－

均的な大気状態だけでなく，エアロゾル－雲相互作

雲相互作用のモデル表現に系統的なバイアスがある

用に関わる物理過程のモデル表現を観測的に拘束・ことも明らかにした。すなわち，GCM はエアロゾルに高度化する必要性を改めて示唆している。

よる雲水の増加を過大評価する傾向があること

そこで，従来の GCM では診断変数として簡略化さ[Quaas et al., 2009; Michibata et al., 2016]，そのひとれて扱われてきた降水を予報変数として扱う「予報型

つの要因としてエアロゾル増加に対する降雨抑制の

降水スキーム」が近年開発され，GCM に導入され始感度が過大であること[Wang et al., 2012]，その背景

め て い る [Posselt & Lohmann, 2009; Gettelman &にあるモデルバイアスとして GCM では降雨生成が現

Morrison, 2015; Michibata et al., 2019]。このように雲・実よりも早すぎること[Stephens et al., 2010; Suzuki et

降水過程のモデル表現の自由度が増えることで，降al., 2013b, 2015; Jing et al., 2017]などが見出された。

雨過程の表現とエアロゾル－雲相互作用による放射GCM と衛星観測との比較は，近年ではこのような強制力の現実的な幅を両立でき，従来モデルに見らモデルの評価からさらに一歩進んで，モデルの雲・れた誤差補償が軽減される兆しも報告されている

降水過程の表現を観測的に拘束する段階に入りつ[Michibata & Suzuki, 2020]。

つある。このアプローチでは，能動型・受動型を含む

今後の GCM 研究では，雲の粒子成長やその帰結

複数センサを適切に組み合わせた衛星解析によってである降水生成などの雲物理過程や，それらの大気

雲・降水素過程のシグナルを観測パラメータ間の統力学やエアロゾルとの相互作用の表現を衛星観測と206

大気化学研究 第 48 号 (2023)の緊密な連携によってさらに高度化し，前節で述べ役立てるための理論ツールとして有用である一方，た衛星解析による雲・降水素過程の観測的理解を

伝統的に水平格子サイズが粗いために雲を直接解GCM に順次適切に組み込んでいくことがまず重要像できないという根源的な困難を抱え続けている。こである。その上で，そのような観測情報に基づくモデ

れを乗り越えるために，これまで GCM に高解像度のル素過程の高度化がエアロゾル－雲相互作用による雲 解 像 モ デ ル を 埋 め 込 ん で 計 算 を 行 う Super

放射強制力へ与える影響を定量的に評価し，エアロparameterization [Grabowski & Smolarkiewicz, 1999;

ゾル・雲・降水の粒子に関わるミクロな物理がエネル

Khairoutdinov & Randall, 2001; Randall et al., 2003]

ギー収支のマクロな物理にどのように関係しているかや Multiscale Modeling Framework（MMF [Wang etを様々な感度実験によって理解していくことが有効でal., 2011]）といった手法が提案されてきたが，これらある。

の手法は高解像モデルの境界条件が全球モデルに

この方向性においてまず理解が求められるのは，

よって制約されるため，エアロゾル－雲相互作用によ

氷を含む混合相雲へのエアロゾルの影響とそれによる大気へのフィードバックを十分に取り込むことがでる放射影響[Heyn et al., 2017]や，GCM では基本的きない。

に表現されてこなかった対流雲とエアロゾルの相互

そこで，全球を網羅して雲を直接解像した数値モ作用である。前述の「予報型降水スキーム」では従来

デル（全球雲解像モデル； Global Cloud Resolving

モデルで無視されてきた降雪の温室効果も考慮されModel； GCRM）を用いた数値実験が日本のグルーるようになり，衛星観測に比べて過大評価であった雲プを中心に行われてきた。次節以降ではこれらの研

水応答やそれに伴う負の放射強制力が顕著に緩和究を紹介するとともに，今後の 10 年における高解像されることも報告されている[Michibata et al., 2020]。

モデルを用いたエアロゾル－雲相互作用研究の見氷相に関するエアロゾル－雲相互作用の理解が進通しを述べる。

むことで，放射強制力の定量的評価は大きく更新さ3.2.3 GCRM によるエアロゾル－雲相互作用研究のれる可能性がある。

現状と展望

また，従来のエアロゾル－雲相互作用の気候研究であまり注目されてこなかった，湿性沈着を通じた

GCRM の名前に含まれる「雲解像」という言葉は，

雲・降水によるエアロゾル質量収支への影響も重要

雲を直接解像するという意味であり，雲を格子で直接である。上述のモデル雲物理とエネルギー収支の間表現（解像）できるモデルという文脈で使われることがの誤差補償は，部分的には湿性沈着を介したフィーある。しかし，より厳密に言えば，「雲解像」という言葉

ドバックにも起因している。すなわち，モデルの降雨

は，「気象場との相互作用をより原理的に解く雲微物

生成プロセスを衛星観測の情報で拘束した結果，湿理モデルによって雲を表現している」という意味で用性沈着が変わり，それを通じてエアロゾル放出量変

いられてきた。GCRM を用いたエアロゾル－雲相互化に対する雲・降水の気候応答が顕著に増幅したと作用研究は，日本の研究コミュニティによって開発さ考えられる[Jing & Suzuki, 2018]。現在の GCM で不れ た 全 球 非 静 力 学 大 気 モ デ ル Nonhydrostatic

確実性の大きい湿性沈着のモデル表現を，前節のICosahedral Atmospheric Model（NICAM）[Satoh et

衛星観測との高度な比較によって評価・拘束していく

al., 2014; Tomita et al., 2005]とエアロゾル化学輸送モ

ことが望まれる。

デル Spectral Radiation-Transport Model for Aerosol

述べてきたような大循環気候モデリングは，ミクロなSpecies（SPRINTARS）[Takemura et al., 2005]を結合粒子とマクロな気候の関係性を理解し，将来予測へした NICAM-SPRINTARS モデルによって行われて207

大気化学研究 第 48 号 (2023)

きた。このような非静力学モデルによる数値実験の強ルが増加した際に，エアロゾル－雲相互作用によっみが活きるのは，静力学平衡が成り立たないような小て雲水量は単調に増えるだけでなく，領域ごとの増さい空間スケールの現象の再現であり，高い空間解減傾向について衛星観測に類似した多様性を再現

像度での計算を必要とする。日本のコミュニティは地することに成功した（図 5d-f）。この結果は，エアロゾ

球シミュレータ，京，富岳といった歴代の世界最高性

ルが増加した際にエアロゾル－雲相互作用によって能の大型計算機を利用できる強みを活かし，エアロ雲水量が増えるという GCM の前提となっている定説

ゾル－雲相互作用研究を実施してきた。

[Albrecht, 1989]に再考を促すものであり，この結果の

NICAM-SPRINTARS を用いた全球高解像度計算

発表をきっかけに世界的に議論が巻き起こり現在もは地球シミュレータ上で Suzuki et al.[2008]によって初議論が続いている[Bellouin et al., 2020]。このような雲めて実施され，その後 2012 年に運用を開始したスー解像モデルによる成果は，雲解像の根幹である「雲パ ー コ ン ピ ュ ー タ 「 京 」 で も 実 施 さ れ た 。 Suzuki etの効果を雲微物理モデルによって計算する」ことによ

al.[2008]では 7km 解像度で 8 日間の計算が実施さってもたらされてきたと考えることができる。すなわち，

れたが，Sato et al.[2016]は 3.5 km 解像度で 14 日間，

GCM の経験的なパラメタリゼーションでは表現できな

Goto et al.[2020]は 14 km 解像度で 3 年間の計算をいエアロゾルの変動に対する雲の応答を，雲微物理行なった。これらの雲を解像した計算では，中緯度かモデルと気象場の相互作用をより原理的に解くことでら北極に輸送される BC の量が増加し，GCM に見ら表現できるようになったことが，主たる要因であるといれる北極域における BC の過小評価の改善につながえる（例えば前述の Sato et al.[2018]ではエアロゾルる可能性を示した（図 5a-c）。また，Sato et al.[2018]はが変化した時の蒸発プロセスの応答が雲微物理モデ

14 km 解像度での 1 年間の計算を解析し，エアロゾ

ルによって表現できるようになったと考察している）。

図 5 (a-c)NICAM による計算と観測によって得られた北極域の BC の 1 ヶ月平均濃度の季節変化。(a)，(b)，(c)はそれぞれ
Alert，Zeppelin，Utqiagivk における結果を表し，黒線は観測，黄色，緑線は水平解像度が 14 km，56 km の雲解像モデル（雲微物理モデルを利用した計算）の結果，青線と水色線は，NICAM で GCM と同じスキーム（雲微物理モデルを利用しない計算）を用いて，水平解像度 56 km，220 km で計算した結果を表す[Goto et al., 2020]。元論文の縦軸のラベルの表記に誤りがあったため，著者の了承を得てラベルを修正している。(d-f)エアロゾルが増加した際に雲が増えるか減るかの指標（Susceptibility）の全球分布。(d), (e), (f)はそれぞれ，A-Train，NICAM，GCM(MIROC)から推定された Susceptibility である[Sato et al., 2018]。

208

大気化学研究 第 48 号 (2023)

このように，この 10 年ほどで，全球雲解像モデルとり，次の 10 年においても，当面の間は，この全球雲大型計算機を用いた高解像度計算によってエアロゾ

解像モデルと大型計算機を用いた大規模数値実験

ル－雲相互作用に関する新たな知見が生まれており，やそれらに基づくモデル高度化は日本の強みとなる雲を解像できない GCM が抱える不確実性の原因をと考えられる。

明らかにすることに貢献してきた。これは世界最高性

富岳を用いて可能になることとして，具体的には，能を持つ大型計算機を気候科学の分野が利用でき

京では計算資源の制約から実施することが困難である日本の強みを示している。

った更なる高解像度での計算や長期間の積分が一

これらの研究成果を受け，この 10 年で海外でも全

つのターゲットになるであろう。NICAM は前述のよう球規模の雲解像モデルの開発が進んでいる。例えに，気象場との相互作用をより原理的に解く雲微物

ば ， 米 国 で は Model for Prediction Across Scales

理モデルによって雲を表現している点において雲解（ MPAS, Skamarock et al., [2012] ） ， ド イ ツ で は像モデルであると認識されている。「雲解像」という言

ICOsahedral Nonhydrostatic （ ICON, [Zängl et al.,

葉はこの「雲の効果を雲微物理によって表現する」と2015; Giorgetta et al., 2018]）といったモデルが全球いう意味で用いられてきた。この 10 年で得られた全規模の雲解像モデルとして開発されており，最近で球雲解像モデルによる成果はこの点の強みを反映しは こ れ ら の GCRM の 相 互 比 較 も 行 わ れ て い る

たものである。

[Stevens et al., 2019]。これらのモデルによって，次の一方「雲解像」という言葉は「雲を直接表現できる

10 年の間には NICAM-SPRINTARS と同様の計算が空間解像度での実験」という意味で捉えられることも可能になると思われ，GCRM を用いたアプローチは多い。その点では，実際には NICAM の空間解像度

現在の GCM を中心としたものに取って替わり，エアより小さい空間スケールを持つ雲が地球上の多くを

ロゾル－雲相互作用研究の主流になると考えられる。

占め，その意味では完全な雲解像モデルとは呼べな

このようなモデリングのシフトに伴って，GCM に対い。そのため，これまでエアロゾルを含む形では実施

してこれまで行われてきたのと同様に，GCRM につされたことのない 1 km 前後の空間解像度での数値

いても衛星観測によるエアロゾル－雲相互作用のプ実験の実施や，空間解像度は少し下がるものの，数ロセス表現の評価や拘束が今後盛んに行われていく

十年にわたる長期の積分とそれを用いた気候研究がことが予想される。NICAM-SPRINTARS ではそのよう

次のターゲットになる。

なモデル評価も早い段階で行われ，雲による降雨の雲解像モデルは雲を微物理モデルによって陽に生成が GCM と同様に早すぎることやそのエアロゾル

表現しているため，気候変化時の雲の応答に関して－雲相互作用への影響が報告されている[Suzuki etも経験則ではなく，より原理的な物理法則に基づい

al., 2011; 2013a]。これらの結果から，エアロゾル－雲た計算が可能になる。これによって，雲の表現に起相互作用の要である雲・降水過程のモデル表現は解因するエアロゾル－雲相互作用の不確実性の改善

像度だけでは解決しない問題であり，より根源的な素が期待される。

過程レベルでのモデル高度化を GCRM でも行なっ

しかしながら，気候研究として全球雲解像モデル
を使って過去の気候状態の再現をするためには，数ていく必要性が示唆される。
GCRM のさらなる高度化においても，日本の優位

多くの実験とモデルの改良が必要になる。GCM は長性を活かしていくことが重要である。日本の研究コミュい歴史の中でこのような改良を重ねて現在の気候研

ニティでは，2021 年に運用を開始した富岳において究の基本ツールとなった。日本においては全球雲解

も，全球雲解像モデルを用いた研究が推進されてお像モデルを用いた数値実験で世界をリードしてきて209大気化学研究 第 48 号 (2023)

おり，雲解像モデルを用いた気候研究を実施するた

LES モデルでのエアロゾル－雲相互作用研究をいめの土壌がある。そこで，雲解像モデルを用いた気

ち早く進めることも重要である。

候実験を世界に先駆けて実施できれば次の 10 年が経過した後もエアロゾル－雲相互作用の研究分野で3.2.5 まとめ

世界をリードできる可能性がある。

エアロゾル－雲相互作用の研究は，衛星観測・大GCRM の強みはさらに，エアロゾル－雲相互作用

循環気候モデル・全球雲解像モデルの各アプローチのもう一つの大きなテーマであるエアロゾルの INP とについて着目すべき進展が見られる。今後はそのしての効果の研究にも活かされる。INP の効果は各々について，述べてきたような目指すべき方向性

GCM では不確実性の大きいパラメータ化に依存してがあるが，それに加えて，これら 3 つのアプローチを調べられているが，GCRM では雲を解像することでよ

横断的に結びつけてエアロゾル－雲相互作用の気り原理的な物理法則に基づいた形で INP の効果を

候影響の理解を全体として加速させていくことが重要表現できるため，その気候影響の評価にも GCRM はである。衛星観測とモデルの連携においては，与え強みを発揮することが期待される。全球雲解像モデられた衛星観測データをモデルの評価・検証に用いルを用いた INP の気候影響評価も次の 10 年で取りる方向だけでなく，モデルの挙動を拘束し，モデルの組むべき課題である。

不確実性を低減させるためにどんな観測情報が必要であるかを能動的に検討して，衛星データの新たな解析手法の開発や新規の衛星観測計画の立案に役

3.2.4 さらなる高解像モデルによるエアロゾル－雲相立てる方向の研究が必要である。特に，モデルにお互作用実験ける雲・降水過程の定式化（パラメータ化）を観測情述べてきたように，この 10 年で最先端の全球モデ
ルは GCM から雲解像モデルにシフトしつつあるが，報によっていかに拘束・高度化できるかが今後の鍵であり，そのための衛星観測そのものも従来の物理

これよりもう一回り高解像度なモデルとしてラージ・量の推定から，物理量の複合による素過程の推定へ

エディー・シミュレーション（Large Eddy Simulation;とシフトしていくことが想定される。すなわち，複数のLES）モデルがある。LES モデルを用いたエアロゾ
ル－雲相互作用研究も数多く行われており（例えば，

観測パラメータを適切に組み合わせた統計解析によって，パラメータ間の関係性を決めている物理素過[Yamaguchi et al., 2017]），雲の詳細な構造を再現程のシグナルを逆に見出した上で，対応するモデル

できることによってエアロゾル－雲相互作用のプロ統計との比較によって当該過程のモデル表現を評

セス理解に大きな貢献をしてきた。しかし，計算機

価・拘束するアプローチが有効であろう。モデル物理

能力の制限によって，現時点では限定的な領域での不確実性のうち解像度だけで解決しない部分はしか計算が行われていない。

GCM と GCRM に共通する課題であり，今後 10 年で過去 10 年で GCM から雲解像モデルにシフトして想定される前者から後者へのモデリングのシフトにおきたように，次の 10 年では LES を用いた全球実験

いて，より顕在化する問題であろう。これに対して，上が可能になると見込まれている[Satoh et al., 2019]。

述した高次の観測情報を活用してアプローチしていこのような全球 LES モデルを用いたエアロゾル－雲

くことが重要である。日本は全球雲解像モデルと大型相互作用の研究はエアロゾル－雲相互作用の理解

計算機を用いたエアロゾル－雲相互作用の研究にを深化させることに寄与すると考えられるため，今後

おいて世界をリードしてきた実績があり，今後はそれ

全球 LES モデルの開発に取り組んでいる機関ともをさらに上述の衛星観測との連携で遂行していくこと

連携し，GCRM からシームレスに繋がる形で全球210大気化学研究 第 48 号 (2023)

が重要になる。また LES モデルに代表されるようなさ

部科学省, 2022）。このような調査に研究分野としてらなる高解像度の全球モデルの開発についても，次協力することで，新しい大型計算機を利用しやすくなの 10 年で気候計算を実施することは難しいが，さらると期待される。計算機開発に関する調査研究事業に 10 年先にも日本がエアロゾル－雲相互作用に関は，研究者個人の科学的な興味とは合致しないこと

連した分野で世界をリードするための次世代への投もあるが，気象・気候分野，大気化学分野として最先資と位置づけて開発に取り組むことも重要である。こ端の計算機を使える環境を整えるという観点では，

れらのモデル開発では，従来のパラメータ化に替わ個々の研究者が分野全体の発展に貢献するために，って，多大な計算コストを要する第１原理的な計算手

積極的に取り組むことが重要であろう。

法を機械学習で模倣することで計算速度と精度を両立させる試み[e.g., Gettelman et al., 2021]も積極的に

4．おわりに検討していく必要がある。

本稿では，大気中のエアロゾルの動態とその放上記を考慮すると，次世代モデルの開発やそれを射・雲過程との相互作用について，大気化学分野の使った計算を実施するにあたり，最先端の計算機は内外の両方の視点から，現状と展望をまとめた。その必須のものである。そのため，富岳をはじめとした大内容のサマリーを表 1 に示す。エアロゾルとその放型計算機を用いて，気象・気候分野において成果を射・雲過程との相互作用の理解は，実験・観測と数上げ，その成果を研究者が広く国民に発信していく

値モデル開発・計算が相補的に発展することによっことが重要である。それらを通して，国民に最先端のて急速に進展してきた。しかしその一方で，エアロゾ

大型計算機が国民の生活に貢献し，現代社会におル－放射・雲相互作用の放射強制力の不確定性（気いてなくてはならないものであるという認識をしてもら

候モデル間の推定のばらつき）は依然として大きい。

うことで，国民の後押しを受けて大型計算機を用いた

本稿で述べてきたように，エアロゾル－放射・雲相互研究を実施する環境を整えていくことも重要であろう。

作用の推定の信頼性を高めていくためには，観測とまた，2021 年に共用利用を開始した富岳の設計がそ数値モデル計算の両面で解決すべき課題が多く残うであったように，最先端の計算機を設計する段階でされており，それらの課題解決に向けた研究が必要

は，様々な分野からモデルの仕様や新しい計算機にである。

要求される性能などの調査が実施される（例えば文211

大気化学研究 第 48 号 (2023)

表 1 エアロゾル–放射・雲相互作用の研究の現状と展望のまとめ
究極のゴールは何か。

この 10 年での世界的な動向や日本での研究の強み

現在の重要な
ギャップ

それらを踏まえ，今後 10 年の研究をドライ ブ す る keyquestion or 作
業仮説

・エアロゾルの組成ごとの粒径別数濃度や総質量濃度の時空間分布を把握し，予測できること。
・個々のエアロゾル粒子ならびにその総体としての全エアロゾルの，光学特性・吸湿性・
雲凝結核特性・氷晶核特性などの諸特性を把握・予測できること。
・現場観測や衛星観測により検証・拘束された数値モデルを用いて，エアロゾル－放射相互作用やエアロゾル－雲相互作用に関わる諸過程を適切に表現し，信頼性の高い
気候予測・環境影響予測を実現すること。
・エアロゾルの組成や物理化学特性（吸湿性・雲凝結核特性・氷晶核特性など）を測定する技術が発展し，世界的に各種エアロゾルの室内実験・大気観測データが蓄積された。それに対応して，数値モデルにおける，エアロゾルの混合状態・吸湿性・雲凝結核能などの諸特性や，新粒子生成・二次有機エアロゾル生成・湿性沈着などの諸過程の表現が改善された。日本では特に，地理的にアジア大陸の下流に位置することを生かした観測やモデル研究により，エアロゾルの放出・輸送・化学変化・沈着等の諸過程の知見が蓄積され，越境大気汚染の影響やエアロゾルの放射強制力の推定が改善されてきている。
・衛星観測・大循環気候モデル・全球雲解像モデルが相互に影響しながら発展し，エア
ロゾル－雲相互作用の理解が進んできた。衛星観測では，能動型センサと受動型センサの複合利用により，エアロゾル摂動に対する雲応答の観測的な理解が進んだ。京や富岳などの世界最高性能の大型計算機の活用により，日本は全球雲解像モデルによるエアロゾル－雲相互作用の研究をリードしてきた。
・最新の IPCC 第 6 次評価報告書においても，エアロゾル－放射相互作用とエアロゾル－雲相互作用による放射強制力の推定の不確定性幅は第 5 次評価報告書から減少しておらず，各気候モデル間の推定のばらつきは依然として大きい。これらの放射強制力を決めるエアロゾルの物理化学特性・時空間分布の推定も，依然としてモデル間のばらつきが大きい。
・エアロゾルの時空間分布，特に極域や外洋域や対流圏上層におけるエアロゾルの動態の把握と数値モデルによる再現が不十分である。また，アイスコア分析に基づく過去のエアロゾルの動態把握や数値モデルの検証が不十分である。
・氷晶核として働くエアロゾル（INP）の大気存在量・動態，氷晶を形成するメカニズムの理解が不十分である。
・欧州と比較して，相対的にアジア，南米，アフリカ，オセアニア，シベリアの長期モニタ
リング観測拠点が不足している。
・エアロゾル摂動に対する雲・降水系の応答の理解は不十分である。特に，氷を含む雲の応答を素過程レベルで理解していくことが必要である。
・エアロゾル・雲・降水に関わる素過程のモデル表現は観測によって十分に拘束されていない。
・エアロゾル－放射相互作用とエアロゾル－雲相互作用による放射強制力の推定の不確定性幅は，現場観測や衛星観測データの蓄積，観測と数値モデルの統合，数値モ
デルの精緻化や高解像度化により減少させることができるか？
・室内実験・観測で得られるエアロゾル過程（混合状態，有機エアロゾルの生成過程・吸湿特性，ブラックカーボンの変質過程，ブラウンカーボンの放出・生成過程，新粒子生成など）の知見を，適切に数値モデルに導入できるか？
・INP の持つどのような表面構造によって，氷晶の形成が誘発されるのか？多地点における INP の長期観測により，INP の動態を明らかにできるか？そのための新たな計測技術を開発できるか？INP の数濃度を数値モデルで適切に表現できるか？
・地上リモートセンシング観測に加えて，エアロゾルの光学特性，粒径分布，雲凝結核，
INP，化学組成の持続可能な長期観測網を，日本を含む東アジアで構築できるか？

212

大気化学研究 第 48 号 (2023)

主な連携相手となる外部学
術研究団体と国内外研究プロジェクト等・大気汚染要因の将来変化を定量的に予測できるか？大気汚染と気候変動の両方への対策が可能となる放出シナリオの策定に貢献できるか？
・既存のほとんどのエアロゾルモデルで十分に考慮されていない要素（氷晶核特性，鉱物ダストの鉱物組成，バイオエアロゾルなど）を数値モデルに導入し，その時空間分布や放射強制力を明らかにしていくことができるか？
・人為起源エアロゾルだけでなく，自然起源エアロゾルの気候変化に対する応答も含
め，より定量的かつ総合的なエアロゾルと気候との相互作用の推定・評価を実現できるか？
・雲レーダ・降水レーダ・ライダを同時搭載した新しい衛星観測ミッションにより，エアロゾ
ルへの雲応答を複雑にしている微物理過程と力学過程の相互作用を解明できるか？この複合的な観測情報をどのように活用してエアロゾル・雲・降水の重要な素過程を観測的に診断できるか？
・大循環気候モデル（GCM）において，氷を含む混合相雲へのエアロゾルの影響とそれによる放射影響や，対流雲とエアロゾルの相互作用を解明できるか？全球雲解像モデル（GCRM）により過去の気候状態を再現し，気候研究に結びつけることができるか？
GCRM からシームレスに繋がる形で全球 LES モデルでのエアロゾル－雲相互作用研
究をいち早く進めることができるか？
・これらのモデルにおけるエアロゾル・雲・降水素過程の表現を衛星観測情報に基づいてどのように拘束・高度化できるか？
・機械学習を活用して，モデル素過程の高精度化と高速化をどのように両立できるか？
日本気象学会，日本雪氷学会，日本地球惑星科学連合，日本エアロゾル学会，
IGAC，ESA-JAXA EarthCARE 衛星ミッション, NASA AOS 衛星ミッション

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8

Contributing Authors:

成層圏・中間圏

成層圏・中間圏の大気化学の諸問題
Issues of Atmospheric Chemistry in the Stratosphere and Mesosphere

江口菜穂，山下陽介，秋吉英治，酒井哲，長濱智生，冨川喜弘，中島英彰，
杉田考史，坂崎貴俊，斉藤拓也，水野亮

232

総説 ―トピックス： 「大気化学の将来構想検討 2022-2032: 各論第 2 集」―

Research Focus

Article No. 048A02

成層圏・中間圏の大気化学の諸問題
Issues of Atmospheric Chemistry in the Stratosphere and Mesosphere江口菜穂 1，山下陽介 2，秋吉英治 2，酒井哲 3，長濱智生 4，冨川喜弘 5，
中島英彰 2，杉田考史 2，坂崎貴俊 6，斉藤拓也 2，水野亮 4 *成層圏は，対流圏と力学的な相互作用や物質交換で相互に影響を及ぼしあっている。成層圏に分布の極大をもつオゾン層は，太陽からの有害な紫外線を吸収して地球上の生態系を守るだけでなく，紫外線による加熱と赤外線による冷却を通して，大気のエネルギー収支で重要な役割を果たしており，
地球の気候を考える上でも重要である。オゾン自身も温室効果ガスであるが，人為的オゾン層破壊対策を通して代替ガスとして使用されるようになった HCFC や HFC なども長寿命の強力な温室効果ガスとして働くため，こうしたオゾン層破壊対策の気候影響も成層圏に関わる課題として研究し，追跡していなければいけない。人為的オゾン層破壊の最も著しい顕れであるオゾンホールにより，大気の循環場が影響を受けていることなども示唆されており，化学気候モデルでオゾンと気候の相互作用を取り扱うことが重要となっている。成層圏エアロゾルは，大規模な火山噴火や近年大規模化および長期化している森林火災を通して 1-2 年で全球的に成層圏の環境を変化させ，大気循環や化学反応に影響を与える。また，中間圏は太陽，磁気圏などの地球外の環境変動の影響を直接受けやすく，それらの影響がより下層の大気組成や気候にどのように及んでいくのか関心が高まり，研究が進展しつつある。
観測的な課題としては，対流圏と成層圏の遷移領域において，より微細で精緻な観測データが継続的に取得されることが極めて重要である。また中間圏以上では，これまで限られた観測点のみで得られてきた下部熱圏を含む領域の全球的な気象場データが超高層物理学の研究者らからも求められ，
SMILES などのミリ波，サブミリ波観測で培われた手法をさらに進化させた分野融合的な研究の発展の可能性も議論されている。

１． 対流圏と成層圏の結合／物質交換

圏界面遷移層（tropical/extratropical transition layer;

1.1 対流圏界面の定義

TTL/ExTL）として 2000 年代前半に活発に議論され，対流圏と成層圏の境は，一般的に気温減率による

熱帯対流圏界面の捉え方に対するパラダイムシフト

対 流 圏 界 面 （ lapse rate tropopause ） 定 義 さ れ るが 起 き ， 現 在 で は 広 く 認 識 さ れ て い る [e.g.,[WMO, 1957]。しかし，成層圏-対流圏間の物質交換

Fueglistaler et al., 2009; Gettelman et al., 2011]。また，（ Stratosphere – Troposphere Exchange; 以 後 STE ）二重対流圏界面（double tropopause）や多重対流圏[e.g., Holton et al., 1995]に着目した場合，注目する界面（multiple tropopause）といって，上下方向に複物理量（水蒸気，オゾン，放射等）によって，対流圏

数の対流圏界面が存在することもある。これは主に冬

界面高度は異なることが知られている。これは，対流季の亜熱帯ジェット極側で見られる[Randel et al.,

圏的性質から成層圏的性質に徐々に遷移する対流

2007] 。 さ ら に 対 流 圏 界 面 逆 転 層 （ tropopause

233大気化学研究 第 48 号 (2023)

inversion layer ） や 対 流 圏 界 面 褶 曲 （ tropopause

面の時空間スケールは小さく（変動が激しく），複雑

folding）といった，成層圏へ伝播する波活動や物質である点である。そのため，対象とする化学種の寿命輸送の観点で重要な圏界面も存在する。逆転層はそによって，時間方向にも短期間に密に観測する必要の安定度が高いため，成層圏の力学場のエネルギがある。一方で，中間圏以下では極低温となることかー源である波活動が上方伝播できず，結果的に STE

ら放射量（特に赤外域）が弱く，人工衛星による観測過程も不活発となる。一方で対流圏界面褶曲現象は，も高スペクトル分解能で，かつ大気を横から観測する

主に中緯度ジェットの湾曲によって引き起こされるこ

リム（周縁）放射観測や掩蔽観測が望ましい。また，とが多く，中緯度と低緯度域において，物質面である

地上からの観測においては，微量気体成分の供給

温位面を跨ぐ空気の交換・混合が行われている源（水蒸気や一酸化炭素は下部対流圏，オゾンは中[Holton et al., 1995]。

部成層圏）から離れていることから濃度が低く，高精度での観測が求められる。結果的に上部対流圏から

1.2 対流圏界面付近の観測の困難さ

成層圏の観測は対流圏中下層に比べて極めてデー

気温減率の圏界面は一般的に最低気温で定義さタの量が不足し，質も低く，不十分である。以上のこと

れる圏界面よりも数 km 下に位置し，さらに，熱帯域

から，対流圏界面近傍の力学，化学，放射過程を精において晴天下での放射加熱率が 0 K/day となる放密に論ずる場合，時間・鉛直方向に分解能の高い観

射的対流圏界面（radiative tropopause）は，積雲対流測が必要不可欠である。

が浮力を失う，TTL の下端高度（約 14 km）に近い。
1.3 STE 研究の不確定性要因

極域，熱帯問わず，気温減率の対流圏界面とオゾンによる ozone tropopause においても季節によってその上述したように，STE 研究には高度な観測データ差に違いはあるが，高度が異なる[e.g., Fueglistalerが必要である。昨今の人工衛星観測による気温，微al., 2009]。ここで注目すべきは，これらの各対流圏界

量気体成分の鉛直分解能は，受動型センサーのリム

図 1 成層圏および中間圏における大気化学に係る諸現象の概観。それぞれの高度，緯度帯で大気の循環，輸送，化学反応等を通して，大気分子の生成・消滅や放射収支で重要な役割を演じる分子や現象を示すキーワードが描かれている。

234

大気化学研究 第 48 号 (2023)

観測では，数 km と粗く，成層圏-対流圏間の物質循

と中緯度域で空気の下降を伴う。一方の deep branch環を定量的に捉えることが難しい。その結果，力学，は上部成層圏に到達し，中高緯度域で空気の下降

化学，放射過程の詳細な機構が明らかとなっていなを伴う。特に波の活動度は夏季より冬季に活発であい。高分解能な観測の欠損は数値モデルの不確定るため，低緯度夏半球側から高緯度冬半球側への性を増している原因でもあり，対流圏内だけで議論し流れが生じる。一般的に惑星波の活動度は北半球がちな気候変動研究の不確定性を残している一因と冬季の方が活発であるので，南北両半球で循環強考えられる。例えば，二酸化炭素収支の消失源とし度に差がある。

ての成層圏以高の役割や，それによる放射収支バラ

低緯度では上昇流，極域では下降流となることか

ンスの変化による対流圏気候へのフィードバック過程

ら，一般的に赤道域で対流圏から成層圏への空気などである。近年では，数値計算リソースの大幅な向塊の輸送が，逆に極域で成層圏から対流圏への輸上から鉛直高分解能かつ中間圏，熱圏も含めた大送が行われている。さらに BDC は低緯度の上部成層

気大循環モデルの計算が可能となってきた。一方，圏を中心に生成されたオゾンや熱帯対流圏界面を本章 7 節で指摘するように，中層大気を観測する人

通過してきた対流圏起源の物質（オゾン破壊物質

工衛星の停滞（同一測器による長期観測によって技（Ozone Depleting Substance; ODS）を含む）を極向き

術進展がなく，観測データ質の向上が得られていなに輸送する働きがあり，成層圏の全域における化学いという意味）が継続しているため，より微細で繊細な過程にも影響を与えている。上述した BDC は deep

成層圏-対流圏間（中間圏-成層圏間も）の物質交換

branch に 対 応 し ， こ れ ら の deep branch お よ びを理解するためには，飛翔体（気球，航空機，ロケット

shallow branch は成層圏内の大気年齢（Age of Air;等）や人工衛星による観測の充実が今後も必要不可

AoA ） に 深 く 関 係 し て い る [Hall & Plumb, 1994;

欠である。ESA では地球の放射収支に寄与する水蒸Waugh & Hall, 2002]。また STE に関して，前者は数気，温度の鉛直プロファイルと雲頂高度を観測するこ年，後者は数か月程度の時間スケールをもっているとを目的とし，広範囲の遠赤外域（15～100 μm）を高[Birner & Bönisch, 2011]。

-1

分解能（0.5 cm ）で観測する FORUM ミッションが熱 帯 太 平 洋 の 海 表 面 温 度 （ sea surface

2025 年中頃に打ち上げを予定している。これによりtemperature；SST）は，対流活動を通して対流圏界面

上部対流圏（upper troposphere; UT）の水蒸気を 2 ㎞

付近の気温を変えることで成層圏に流入する水蒸気

鉛直分解能，1 ppmv の不確定性で観測が可能とな量に影響する[WMO, 2018]。またエルニーニョ，ラニ

り，地球の遠赤外域の放射収支を定量的に理解する

ーニャによる SST 条件の違いは，対流圏界面付近のことが可能となる。

気温に影響するため，成層圏に流入する水蒸気量も変 化 さ せ る [Konopka et al., 2016 ； Garfinkel et al.,2018] 。 化 学 気 候 モ デ ル （ Chemistry–Climate

1.4 成層圏と対流圏の関係と STE
成層圏の南北循環場である Brewer-Dobson 循環

Models； CCMs）では，将来の熱帯対流圏界面付近（BDC）は，対流圏から伝播してきた惑星規模の波のでの輸送の強化により下部成層圏の水蒸気量が増

砕波によって，極向きの流れを生じることで駆動され大すると予測されている[Smalley et al., 2017]。一方で，ている[Brewer, 1949; Holton et al., 1995; Plumb, 2002]。

対流活動が活発になると上層がより冷えて，水蒸気

BDC は２つの経路，shallow branch と deep branch が量は減るとの見方もあり[Kuang & Bretherton, 2004]，

ある。shallow branch は成層圏最下部（lowermost

今後の観測・モデル研究が待たれる。

stratosphere）に現れ，熱帯域で空気の上昇と亜熱帯

中層大気研究の歴史の中で，成層圏の力学場は235

大気化学研究 第 48 号 (2023)

対流圏の変動に受動的と考えられてきた。しかし，の大循環モデルでは成層圏は境界条件として，ナッ

STE は成層圏内の力学・化学・放射過程に影響を与

ジングや気候値もしくは月平均値として与えられていえているだけでなく，これら成層圏内の諸過程の変た感が否めない。今後は，計算機能力の向上もあり，化を介して STE 過程や対流圏にも影響を与えている。

統一的に解く数値モデルの発展が期待される。さら1980 年代から 2000 年代において，特に高緯度域でに化学過程に関しても精緻化し，データ同化等，新の成層圏から対流圏への寄与が活発に議論されてたな技術を導入することで，より現実的な数値解析がきた。代表的なものとして，ダウンワード・コントロール

可能となるだろう。しかし根本的には観測データによ（downward control）説[Haynes et al., 1991]や NAO,

る検証が必要不可欠である。

AO, SAM（または AAO）による高緯度対流圏の気1.5 STE 研究における日本の貢献と展望

象・気候場への影響である。2010 年代になると熱帯域での成層圏から対流圏への影響の議論が本格化

1990～2000 年代，主として欧米主導の人工衛星される。熱帯対流圏界面遷移層のパラダイムシフト後による高層大気観測が盛んであった。日本でもみどりの時期にあたる。同時期に北半球冬季の赤道域で（ADEOS），みどり-II による極域オゾン研究への貢献の Stratospheric fountain[Newell & Gould-Stewart,が挙げられる。

1981]に関する低温，低水蒸気濃度の成層圏への流ほぼ同時期に衛星観測の検証も兼ねた地上観測

入 の 議 論 だ け で な く [Dessler,1998; Holton &網の整備が行われている。上部対流圏/下部成層圏

Gettelman, 2001]，北半球夏季のモンスーン（アジアと（upper troposphere / lower stratosphere; UTLS）に関アメリカ）域における高水蒸気濃度の空気塊やアジア連したものとして特に日本の研究者も参画している熱域の汚染物質の流入等の STE の議論も活発になさ

帯域，東南アジアにおける SOWERc，SHADOZdプロ

れた[Park et al., 2007; Randel et al., 2010]。

ジェクトへの貢献が挙げられる。また大型観測施設と赤道域と南極域での大気レーダーによる超高層まして，京都の MU レーダーe，インドネシアの赤道大気での統一的な観測や，気球を用いた定点観測，航空レーダーf，南極昭和基地の PANSYgの設置と運用お機によるイベント観測，大気球を用いた数か月単位

よび中層大気研究への貢献が大きい。
また三陸および大樹町における大気球を用いた高の観測，数値モデルの発展も目覚ましい。
赤道域に関しては，成層圏から対流圏の積雲対流

層大気観測h も長期的（1971 年～）に実施されてお活動への影響を議論した SPARC 主導の SATIO-TCS

り，成層圏化学への寄与が大きい。さらに民間航空aプロジェクト [Haynes et al., 2021]や客観解析相互比機を用いた温室効果ガス等の航空機観測較プロジェクト S-RIPb[S-RIP final report, 2022]も精力（CONTRAILi，IAGOS-CARIBICj）においても UTLS

的に行われている。SATIO-TCS では，成層圏準 2 年

領域に貴重なデータを提供している。これら地上観

周期変動（QBO）と成層圏突然昇温（SSW）の STE に

測データも 20 年以上の長期間のデータが蓄積され関して理解が深まった。その中で，対流圏内の積雲ている。

対流活動と成層圏 BDC の連続性を統一的に扱える数値モデル研究に関しては，大循環モデルの高数値モデルの構築が目下の課題と言える。これまで性能化やデータ同化技術の取り込みによる力学・化

a

f

b

g

https://www.sparc-climate.org/activities/satio-tcs/
https://s-rip.ees.hokudai.ac.jp/
c https://sower.ees.hokudai.ac.jp/jp/index.html
d https://tropo.gsfc.nasa.gov/shadoz/e https://www.rish.kyoto-u.ac.jp/mu/radar.html

https://www.rish.kyoto-u.ac.jp/ear/
https://pansy.eps.s.u-tokyo.ac.jp/
h https://www.isas.jaxa.jp/missions/balloons/i https://www.cger.nies.go.jp/contrail/j https://www.iagos.org/
https://www.caribic-atmospheric.com/Home.php236大気化学研究 第 48 号 (2023)

および化学過程を再現可能な大循環モデルをさらに

2．気候変動に伴う大気循環の変化が成層圏／中間圏に与える影響

高度化する必要がある。

2.1 温室効果ガスの変化と成層圏の気温学過程の理解が深まった一方で，成層圏の力学場

観測データと数値モデルを融合した研究が今後も大気中の温室効果ガス（greenhouse gases; GHGs）

継続し，有益な結果を遺すと考えられる。衛星観測

濃度の増加により，対流圏の気温上昇と成層圏／中に合わせた数値モデルの解析，新しい解析ツールの間圏の気温低下が起こることが知られている[Chen et

開発も必要不可欠であろう。特に数値モデルにおいal., 2021]。下部成層圏（13〜22 km）においては，オては，積雲パラメタリゼーションや重力波パラメタリゼ

ゾン濃度の低下が 1970 年代から 1990 年代半ばまでーションの改良，向上も中層大気の力学過程に大きの約 1 K の気温低下トレンドの主因であるが，それ以く貢献する。最近，非静力学全球モデル（NICAM）

降には有意な変化が見られない[WMO, 2018]。中上[Satoh et al., 2014]の中層大気への拡張の開発が進部成層圏においては，GHG 濃度の増加がオゾン変んでいる。また大気化学輸送モデル（ACTM）による化よりも大きな影響を及ぼし，近年の理解では，上部UTLS 領域の再現性に関する研究も進みつつある

成層圏（40〜50 km）における 1979〜2005 年の気温

[Bisht et al., 2021]。特に極短寿命種（VSLS）（CHBr3,

低下のうち約 1/3 が ODS 起因のオゾン変化によるもCH2Br2 等）に関しては UTLS 領域での素過程は明らのであり，約 2/3 が GHG によるものと推定されているかになっていないことが多く，ここでの観測データに[WMO, 2018]。CCM よる将来予測実験では，成層圏よる数値モデルの改良が切望されている[Hossaini etの気温トレンドは将来の GHG 濃度に依存し，ほとんal., 2016]。近年では成層圏内の鉛直分解能を上げ

どの GHG シナリオで中上部成層圏における気温低ることで，成層圏内の力学過程の再現性や STE 過程

下を示す。気温低下によりオゾン消失反応が減速すへの定量的な影響が評価できるようになってきた。

ることに伴うオゾン濃度の増加は，GHG 増加による気温低下を部分的に打ち消す[WMO, 2018]。

1.6 今後（10 年内）の課題
短寿命化学種の対流圏から成層圏への流入過程

2.2 温室効果ガスの変化が成層圏の大気循環に与の精緻化と成層圏オゾンへの影響，成層圏二酸化炭

える影響

素の挙動およびその放射過程への影響を介した対1 章で述べたように成層圏には赤道域から極域に流圏，成層圏力学場への影響は，成層圏だけでなく向かう大気の循環（BDC）がある。以前は，下部成層

対流圏の気候変動を理解する上でも必要不可欠な

圏の熱帯域上昇流の変化に焦点が当てられていた知見と考えられる。他方で，さらに上層の中間圏と成が，近年の研究では，成層圏循環の２つの経路，

層圏の相互作用も，近年，熱圏，中間圏における二shallow branch と deep branch を区別することの重要

酸化炭素による気候影響という観点で話題を集めて性が浮き彫りになってきた[Plumb, 2002; Birner &いる[Liu et al., 2020]。どれくらいの量の二酸化炭素

Bönisch, 2011; Bönisch et al., 2011; WMO, 2014]。

が中層大気に流入しているのか，それによる気候影

BDC は波の消散によって駆動され，場所によって消響はどのくらいなのか，今後のより定量的な議論が必散する波が異なるため，shallow branch には総観規要と考えられる。

模の波，deep branch には惑星規模の波が主要な役割を果たす[Plumb, 2002]。

さらに大量に得られるデータを解析する人材の育成も今後重要な課題と言える。

現在，多くの気候モデルにおいて，GHG 濃度の上昇により大気波動の消散が促進されることで BDC が237

大気化学研究 第 48 号 (2023)

強化されることがシミュレートされている[e.g., Waugh,

気候モデルと一致する結果が出てきている。一方で，2009; Butchart, 2014； WMO, 2014； WMO, 2018]。し中・上部成層圏では，気温から推測される BDC 加速

かし，BDC のトレンドは小さく自然変動と分離するのとは対照的に，Stiller et al.[2012]の SF6 の測定や，が難しいため観測で検出するのは容易ではない

Engel et al.[2009, 2017]の CO2 と SF6 の測定では BDC[WMO, 2010]。直接観測に代わる方法として，気温の減速が示され，Diallo et al.[2012]ではほとんど統計

緯度分布，QBO の振幅，大気微量成分濃度，大気的な有意性がないことが示されている。このように，の平均年代もしくは AoA など他の変数の変化から推deep branch については BDC 加速がそれほど明確で定されてきた。例えば，熱帯と高緯度の気温変化のはない。今後も継続的な観測や客観解析の改善，気位相がずれていることに基づき，下部成層圏の候モデルの高度化等を進め，特に deep branch におBDC が 加 速 し て い る こ と が 指 摘 さ れ た [e.g.,

ける BDC 変化の知見が得られることに期待したい。

Thompson & Solomon, 2009；Fu et al., 2010]。その大きさは 10 年間に 2%程度であると推定され[Ossó et al.,

2.3 代替フロンが成層圏の気温および大気循環に

2015；Fu et al., 2015]，Butchart [2014]などの気候モ与える影響

デルの結果と一致する。QBO の振幅を調べる方法は

GHG のうちモントリオール議定書のキガリ改正で新たユニークで，赤道成層圏における波の消散で駆動さに規制対象に加わったハイドロフルオロカーボン

れる QBO の下降が，その領域に存在する上昇流で（HFC）は，地球温暖化指数が 100〜10,000 のオーダ

どれだけ妨げられるかで上昇流の変化を推定する。

ーであり，大きな温室効果を持つ。我が国では，2020

Kawatani & Hamilton[2013]は，ほぼ赤道上の観測

年度の温室効果ガス総排出量 11 億 5000 万トン（CO2

点におけるラジオゾンデの東西風から 70 hPa におけ換算）のうち HFC が 5170 万トンであった（NIES GIO

る QBO の振幅が 1953〜2013 年の間に有意に減少

2022/4 確報値）。ガス毎の内訳では，2013〜2020 年することを明らかにし，成層圏最下部において QBO

までに HFC 排出量は 61.0%（1960 万トン，CO2 換算）の下降を妨げる上昇流が増大していると考えた。大増大し，全体の排出量削減分（2 億 5900 万トン，CO2

気微量成分濃度の変化から BDC の変化を推定する

換算）の１割弱を相殺する程度に達していた。HFC

手法では，1985〜2010 年の衛星観測とオゾンゾンデ

濃度が増大した際の気温変化は，CO2 とは異なり成を用いた研究があり，熱帯成層圏最下部でオゾン減

層圏でも気温上昇に働くと推定されており，気温変少が観測され，下部成層圏における BDC の加速と化が０となる高度は上部成層圏や中間圏に達する

整合的であった[Randel & Thompson, 2011; Sioris et[Hurwitz et al., 2015]。なお，HFC 濃度が増大した際

al., 2014]。AoA は，熱帯域の対流圏界面から入ったの中高緯度循環の変化は，力学的な擾乱の影響が空気がある到着地点まで輸送されるのに必要な時間

大きく判然としない[Dupuy et al., 2021]。このようにとして定義される。Stiller et al.[2012]は，衛星観測のHFC 濃度増大の大気循環への影響についてはまだ

SF6 鉛直プロファイルから下部成層圏における AoA

理解が不十分であり，今後 HFC の化学変化と放射をの減少を示し，Seviour et al.[2012]や Diallo et al.

組み込んだ CCM による多くのアンサンブル実験など[2012]による客観解析の循環や AoA の解析結果もこで影響の大きさを明らかにしていく必要がある。

うした shallow branch における BDC 加速を支持している。客観解析の上昇流は下部成層圏で 10 年間に2.4 成層圏および中間圏での気温・大気循環の変動

2〜5%程度増加しており[Fueglistaler et al., 2014；とその要因の多様性

Abalos et al., 2015；Miyazaki et al., 2016]，定量的にも中間圏においては，昼間よりも夜間にオゾン濃度238

大気化学研究 第 48 号 (2023)

が高く，上部中間圏において日変化が顕著である

ゾン破壊が促進されることがある[von Clarmann et al.,[Brasseur & Solomon, 2005]。こうしたオゾン濃度の変2013; Sinnhuber et al., 2018]。また QBO による BDC

化は，日食時の太陽光掩蔽でも生じることがの変化[Plumb & Bell, 1982]は，赤道域周辺のオゾン

SMILES（Superconducting Submillimeter-wave Limb-

等の物質分布にも現れる[Baldwin et al., 2001]。ODS

emission Sounder）の観測から示された[Imai et al.,濃度の変化によるオゾン変化も，極域周辺の東西風

2015]。直接観測の難しい中間圏オゾンの化学プロを変えて BDC に影響しうる[WMO, 2018]。太陽 11 年

セスを理解する上で，今後も日食時の衛星観測の利周期と QBO など異なる変動の影響は必ずしも足し合

活用が期待される。

わせにはならない。将来の長期的な GHG 増加，オゾ

中上部成層圏においては，メタン（CH4）の酸化に

ン回復下における年々変動の影響評価には今後のよる水蒸気供給があり，将来の CH4 濃度の影響を強研究が待たれる。

く受けると考えられる[Revell et al., 2016]。多くの気候
えるプロセスは十分に取り入れられておらず[Kim et3．オゾン層の現代的問題－オゾン層問題と温暖化問題の両方の観点からal., 2013]，将来の大気微量成分の研究においても気3.1 オゾン層変化のこれまでの経緯

モデルにおいて対流圏界面付近の気温に影響を与候モデル開発の成果を反映させていく必要がある。

20 世紀後半から，オゾン層は人為起源の ODS（特夏極の中間圏界面付近は地球大気で最も低温とにフロンガス）の大気中への放出による影響を大きくなっており，氷粒子を主成分とする夜光雲（極中間圏

受け，その結果オゾン層破壊が進んだ[WMO, 2003]。

雲；PMC）が発生することがある。中間圏の気温には，1980 年代には南極にオゾンホールが出現し，その後放射バランスの他，大気重力波も関係している。こう1990 年台に拡大，オゾンホールは現在も毎年起こっした気温や上述の水蒸気量が夜光雲の発生と関係ている[Chubachi, 1984; Farman et al., 1985; WMO,するため，夜光雲は気候変動の影響を早期に検出

2018]。大気汚染等に関係する対流圏のエアロゾルするための指標になることが議論されているが比較的少ない南半球では，オゾン量の減少と紫外[García-Comas et al., 2016]。具体的には，CO2 濃度線の増加との関係がはっきりと観測されている[WMO,の増加は上部中間圏や下部熱圏を冷やし，CH4 濃

2007]。

度の増加は中間圏界面付近の水蒸気量を増やすた

モントリオール議定書による世界的なフロン規制やめ，両者とも夜光雲の発生を促進する[Yue et al.,

代替フロンへの移行により，オゾン量がほぼ化学反

2015; Garcia et al., 2015]。

応で決まる上部成層圏でまずオゾン濃度の回復が確

成層圏・中間圏の大気微量成分分布や循環は認 さ れ [Newchurch et al., 2003; Steinbrecht et al.,

様々な変動の影響も受ける。中高緯度域成層圏の大2017]，近年では 9 月に限りオゾンホールの回復（南気波動は消散によって BDC を駆動するため，BDC

極域のオゾン全量の回復）が見え始めているがの強さやそれによるオゾン輸送は，大気波動の伝播[Solomon et al., 2016; Stone et al., 2021]，2020 年と特性を変化させる太陽 11 年周期などの影響を受け

2021 年は安定した南極渦が持続したことによって，る [Kodera & Kuroda, 2002 ； Gray et al., 2010 ；オゾンホールがこれまでの最大規模に近い大きさま

Yamashita et al., 2010]。上部中間圏においては，11で成長した[NASA Ozone Watchk]。オゾンホールはフ年周期に伴う気温変化も無視できない。太陽プロトン

ロン量だけでなく，大気の力学場の状態によっても影イベント発生時には，両極で NOx 濃度が増大し，オ

響を受けることを示している。また，2020 年のオースト

k https://ozonewatch.gsfc.nasa.gov/239

大気化学研究 第 48 号 (2023)

ラリアの森林火災によって下部成層圏で増加したエモントリオール議定書のフロン規制による気候変動のアロゾル（すす粒子など）が同年の南極オゾンホール

緩和効果がその代替物質によって相殺されることをの大きさに何らかの影響を与えた可能性がある防ぐため，モントリオール議定書のキガリ改正によっ[Rieger et al., 2021]。

て議定書の規制物質に追加された[WMO, 2018; 経

今後は，フロンや代替フロンの規制の効果によっ

済産業省・キガリ改正の概要 2017]。HFC 類の大気て，大気中の ODS 濃度が減少し，オゾン層の回復が中の濃度は顕著な増加を続けている[WMO, 2018]。

顕著になってくるものと思われる。一方で，二酸化炭

しかしながら 2 次元モデルや 3 次元モデルを用いた素（CO2）を代表とする GHG は，パリ協定などの取り数値計算からは，HFC の増加によってオゾン量が増組みによってその大気中への放出抑制に向けた取り

加する高度と減少する高度とが混在し，鉛直方向に組みが本格的になってきているが，今後しばらくは増積算したオゾン全量に対しての影響は小さいようであ加を続ける見込みである。したがって，今後のオゾン

る[Hurwitz et al., 2015; Dupuy et al., 2021]。

層は，大気中の ODS 濃度が減少していく中で，増加

将来，大気中のオゾン量を左右する因子についてする GHG 濃度の影響も受ける。それによってオゾン

は，フロン規制によりフロン・代替フロン・ハロンの影層は，成層圏の気温や成層圏大気のグローバルスケ

響は相対的に減ってくるものの，今後 20～30 年の間ールの循環の変化から影響を受けると同時にそれらはこれらが最重要因子であり続けると考えられる。そに対しても影響するといった相互作用の中で，数十の後は二酸化炭素，成層圏の水蒸気（H2O），亜酸

年の時間スケールで変化していくものと考えられる。

化窒素（N2O），メタン（CH4 ），代替フロンとしてのHFC の動向が複雑に影響するようになると考えられる。

3.2 将来のオゾン層破壊物質濃度の変化から予想

これらは温室効果ガスであるので，その量の増減がされるオゾン層変化

成層圏大気の気温にも影響する。

フロン（CFC），ハロン，代替フロン（HCFC）の成層

N2O は，フロンやハロンに代わって将来大気中の圏大気への影響は，これらの物質が温室効果ガスとオゾン量を減少させる最も有力な候補である

し て 働 い て 大 気 を 温 め る 効 果 と [Forster & Joshi,[Ravishankara et al., 2009]。化学肥料の使用などによ2005]，これらの物質が分解して塩素や臭素原子をり大気中の N2O 濃度が増加すると，成層圏で NOx が放出，その後これらの原子によるオゾン破壊の触媒

より多く生成され，それに伴い硝酸（HNO3）の量も多サイクルが働いてオゾン層破壊を起こし，成層圏の気くなることが予想される。NOx の増加は，成層圏にお温や風を変化させる効果とがある。CFC 類の大気中ける NOx によるオゾン破壊触媒サイクルの効率を上の濃度はすでに減少に転じているが，HCFC 類は，げ，オゾン全量の減少を引き起こす[Ravishankara et

上昇率は小さいがまだ増加している[WMO, 2018]。

al., 2009, Fig.S1; WMO, 2018, Fig.Q20-3]。その他のHCFC は CFC に比べて対流圏で分解されやすいの可能性としては，HNO3 増加による極域下部成層圏

で CFC に比べて寿命が短く，オゾン層破壊効果は

春季オゾン量への影響が考えられる。極域下部成層

CFC ほど大きくはないが，その一部は CFC と同様に圏で冬季に極端に気温が低下すると HNO3 は水蒸

成層圏まで達して成層圏の塩素濃度を上昇させ，長気や硫酸と共に極成層圏雲（PSC）を形成し，不均一

期 的 に オ ゾ ン 層 へ 影 響 す る [WMO, 2014; WMO,

反応を促進して HCl や ClONO2 に含まれる塩素原子

2018]。ハイドロフルオロカーボン（HFC）は塩素や臭を活性化するので，HNO3 増加による PSC の増加に素原子を含まないため，化学的なオゾン層破壊効果

よって極域下部成層圏春季のオゾン層破壊がいっそはない。しかしながら強力な温室効果ガスとして働き，

う進むことも考えられる。ただし，この効果は塩素や臭240大気化学研究 第 48 号 (2023)

素濃度がオゾンホール出現以前より高い場合に限ら

2021]。その場合，紫外線量の減少や大気微量成分れる。

の濃度変化，さらには気候への影響も懸念される。

CH4 の増加はその酸化によって成層圏の水蒸気

今後温暖化が進む中でのオゾン層変化の予測を量を増加させ，水蒸気と励起 O 原子との反応で水素より信頼のあるものにするために，オゾン層に影響を酸化物（HOx）を増加させる。45 km 以上の高度では及ぼす微量成分の対流圏から成層圏への輸送や対HOx サイクルによるオゾン分解を加速するが，45 km

流圏と成層圏大気の交換時定数を正確に把握する以下の高度では CH4 と Cl との反応によって，あるい必要がある。成層圏の放射収支に影響し PSC の材

は NOx と HOx との反応によって，塩素酸化物（ClOx）

料になる成層圏の水蒸気量は，熱帯圏界面の気温ならびに NOx の濃度を減らし，これらの化合物によるに左右され熱帯成層圏では気温と水蒸気量の明確

オゾン破壊触媒サイクルの効率を落とす効果がある。

な関係が観測されているが[Mote et al., 1996]，中緯

また，対流圏と同様に下部成層圏でも，光化学スモッ

度や極域の成層圏水蒸気量の数十年規模の長期的グと同様，NOx を触媒とした光化学的なオゾン生成がな変化のメカニズムに関しては，その説明が難しい

進む可能性がある。さらに，CH4 の酸化で水蒸気が[WMO, 2018]。したがって将来の，特に下部成層圏増加した結果，成層圏の赤外放射収支が CH4 によるの水蒸気の増減に対してはっきりとしたことは言えなものとは異なってきて，より成層圏が冷却されるようにい。熱帯のみならず，亜熱帯や中緯度の対流圏界面なることが考えられる[WMO, 2014]。成層圏の冷却は，付近で起こる輸送プロセスが関係しているかもしれな

オゾンに関わる気相反応の温度依存性，特に O+O3

い。水蒸気に加えてメタン（CH4），フロンやハロン等，→O2+O2 の反応の温度依存性によりオゾン量を増オゾン層に影響を及ぼす微量成分が成層圏へ入っ加させる。ただし，CH4 が水蒸気に変わることによるていくプロセスを理解し，温暖化に伴ってそのプロセ

成層圏の冷却効果は CO2 の増加による冷却効果よりスがどのように変化するかを予測するために，高精度

かなり小さいと思われる。以上を総合すると CH4 の増な測定器の開発，観測データの蓄積，より短い時間

加はオゾン全量を増加させる方向に繋がると考えらスケール・細かい空間スケールの現象を取り扱うことれる。

のできる高解像度モデルの開発が必要である。

3.3 地球温暖化に伴うオゾン層変化

3.4 オゾン層変化が気候に及ぼす影響

オゾンの輸送に関しては，温室効果ガスによる地

最後に大気化学からは少し逸れるが，化学気候モ

球温暖化の影響を大きく受ける。多くの化学気候モ

デルや観測事実から明らかとなったオゾン層変化がデルでは，GHG の増加に伴う成層圏の寒冷化と子

気温や風の気象場の変化に及ぼす影響について簡

午面循環（BDC）の強化により，熱帯と南極以外はオ

単に触れる。

ゾン全量が増加した。南極域は GHG 濃度への感度

オゾンホールの発達によって，南極成層圏の西風がほとんど見られず，熱帯は GHG 濃度の増加によっが強まりその影響が南極の対流圏にも及ぶこと[Sonてオゾン全量が減少していくという結果が得られていet al., 2008]，さらに，それが南極周辺の海洋循環おる[Dhomse et al., 2018]。

よび海洋中の CFC-12 の分布に影響を及ぼすこと

将来，GHG の増加とフロン対策による大気中の塩[WMO, 2018; Sigmond et al., 2011; Solomon et al.,素濃度の減少とによって，オゾン全量が CFC のなか

2015; Waugh et al., 2013]が示唆された。また，1979－

った時代のレベルよりも増加する super recovery の可1997 年の成層圏の気温の変化は，ODS 濃度増加に能性もある[Chipperfield et al., 2017; Maliniemi et al.,

よるオゾン量の減少の影響を受けていることがわかっ241大気化学研究 第 48 号 (2023)

た[Aquila et al., 2016]。近年，温暖化に関する数値実

散乱・地球表面からの赤外放射を吸収し，正味で験では以前のようにオゾン分布を与えるのではなく，は負の放射強制力を与えること，２）エアロゾル

化学気候モデルを使った，あるいは化学気候モデル

表面での不均一化学反応によりオゾン等の気体と同様にモデルの中でオゾンをオンライン計算する

物質に影響を与えること，３）エアロゾルからの例が増えている。そうすることによって，オゾンと気温，

赤外放射により周囲の大気を加熱し，大気循環に

風の相互作用が取り入れられ，温室効果ガスの増加

影響を与えることである。1991 年 6 月におきたピによる成層圏や対流圏の気候変化をより正しく理解

ナツボ火山噴火では，SO2 を含む大量の噴煙が下できることが期待される[Chido & Polvani, 2019]。オゾ

部成層圏に侵入して硫酸エアロゾルを生成し，約ンと気象場との相互作用を取り入れることで，熱帯下2 ヶ月後にその濃度は平穏時の約 60 倍に達した部成層圏や極域成層圏の気温の variability が増加[e.g., Mills et al., 2016]。硫酸エアロゾルは 1～2 年することや[Yook et al., 2020; Rieder et al., 2019]，南極

かけて全球に拡散し，その影響により地球表面平

のみならず北極オゾン破壊の地表気温への影響も

均気温が 0.1～0.5℃低下したと見積もられている

見られること[Calvo et al., 2015]，観測データからも[Minnis et al., 1993; Robock, 2000, 2007; Fujiwara et2020 年の北極域における大規模オゾン破壊の地表

al., 2020]。また，エアロゾル表面での不均一反応

気温への影響が見られること[Xia et al., 2021]など，オによって周囲の準安定な塩素化合物を不安定なゾン層変化の気候への影響に関する新しい知見が塩素化合物に変換し，成層圏オゾン破壊を引き起得られている。

こしたことが報告されている[Fahey et al., 1993;
Rodriguez et al., 1994; Solomon et al., 1996]。

4．成層圏におけるエアロゾルの影響

最近では 2022 年 1 月にトンガのフンガ・トン

4.1 成層圏エアロゾルの起源・種類とその影響

ガ-フンガ・ハアパイ火山が大規模噴火を起こし，下部成層圏（高度約 12～30 km）には硫酸塩を

その噴煙は高度 57 km に達した[Carr et al., 2022;

主成分とするエアロゾルが全球に分布している。

Proud et al., 2022]。これにより大量の水蒸気と SO2

その主な起源は，火山噴火で放出される二酸化硫が成層圏に注入され[Taha et al., 2022; Millán et at.,

，海洋生物，森林火災
黄（SO2）や硫化水素（H2S）

2022; Schoeberl et al., 2022]，成層圏エアロゾルのなどのバイオマス燃焼や人間活動から放出され光学的厚さは平穏時の約 5 倍，ピナツボ火山噴火

る硫化カルボニル（OCS），硫化ジメチル（dimethyl

後の約 1/6 の大きさ（約 0.02，波長 525nm での，H2S 等の気体である。これ
sulfide, DMS, C2H6S）

60°S-60°N 月平均値）に増加した[Khaykin et al.,らの気体は主に熱帯対流圏界面遷移層（TTL）付

2022]。このような高い高度まで噴煙が観測された

近で粒子化して下部成層圏に流入すると考えらのは初めてであり，その影響に関する研究が積極れている（ただし，巨大火山噴火や大規模森林火的に行われている。

災では気体として成層圏に流入し，そこで粒子化

硫酸エアロゾル以外にも火山灰，バイオマス燃する）。その後エアロゾルは成層圏内で BDC にの焼による黒色炭素・有機炭素，有機物からなるエって数年の間に中高緯度へ輸送され，対流圏-成層

アロゾル等が成層圏には分布している。また，上圏交換過程や重力沈降により対流圏に除去され部成層圏では流星塵起源のエアロゾルも確認さると考えられている。

れている[Cziczo et al., 2001]。これらの成分は単体

硫酸エアロゾルが気候や大気化学環境に与えのエアロゾルとして存在するとともに，硫酸エア

る主な影響は以下の３つである。１）太陽放射を

ロゾルと内部混合していることも多い。これらの242

大気化学研究 第 48 号 (2023)

エアロゾルの濃度は硫酸エアロゾルに比べて低用いた化学組成分析等が行われている。ライダー

いが，光学特性や化学的性質が異なり，その分布観測ではレーザー光を上空に向けて照射し，エアや気候に及ぼす影響は良く分かっていない。近年

ロゾルによって後方散乱された光を受信するこでは 2017 年のカナダ・北米や 2019-2020 年のオーとで，エアロゾルの光学特性（後方散乱係数や偏ストラリアで起きた大規模な森林火災で発生し光解消度等）の鉛直分布を観測する。衛星リモー

た火災積乱雲（Pyrocumulonimbus, PyroCB）が下部

トセンシングでは，太陽や恒星からの大気透過光

成層圏に達した。これによって成層圏エアロゾルや散乱光，大気放射をリム（掩蔽）観測すること量が増加し，放射収支や化学物質，大気循環に影で，エアロゾルの消散係数や吸収係数の空間分布

響を及ぼした観測例が報告されている[Peterson etを複数波長で観測する。代表的なセンサーとして

al., 2018; Kablick et al., 2020; Schwartz et al., 2020; Yu

は Stratospheric Aerosol Gas Experiment（SAGE），

et al., 2021; Rieger et al., 2021]。

Global Ozone Monitoring by Occultation of Stars

極域では冬季に気温が約 196 K 以下まで低下す（ GOMOS ）， Optical Spectrograph and InfraRed

ると，硫酸エアロゾルから硫酸・硝酸・水を主成

Imaging System （ OSIRIS ）， Ozone Mapping and分とする極成層圏雲（Polar Stratospheric Clouds,

Profiler Suite Limb Profiler（OMPS/LP） がある。

PSCs）が生成される（さらに約 188 K 以下で凍結

リ ム 観 測 以 外 に も 衛 星 搭 載 ラ イ ダ ー （ Cloud-

し，水を主成分とする氷粒子になる）。PSC は表面

Aerosol Lidar with Orthogonal Polarization, CALIOP）

での不均一反応により成層圏オゾン破壊を促す

による観測が行われている。日本が今後関わる衛[e.g., Tritscher et al., 2021]。また，森林火災粒子も星観測としては，2023 年に打ち上げ予定の日欧共オゾン層に影響を及ぼす可能性が指摘されてい同 地 球 観 測 衛 星 EarthCARE に ラ イ ダ ーる[Bernath et al., 2022; Solomon et al., 2022]。

（Atmospheric lidar, ATLID）が搭載され，エアロゾ
ルの観測を行う予定である。

このように，成層圏エアロゾルは全球規模の放それぞれの観測手法には長所と短所がある。直射収支やオゾンを含む化学物質循環に影響して接観測の長所はエアロゾルの粒径分布や化学組いる。

成などの詳細な特性を，高精度かつ高時間・空間
分解能（数秒～数十分・数十 m～数百 m）で得ら

4.2 成層圏エアロゾルの観測手法
成層圏エアロゾルで観測すべきパラメータはれる点である。短所は観測頻度が低く，観測領域

光学特性，粒径分布，化学組成，相状態等，多岐が飛行経路上の狭い範囲に限定される点である。

にわたる。この点はオゾンなどの気体成分の観測

地上ライダー観測の長所は高度・時間分解能が高とは異なる。これらパラメータを目的に応じて精い（数百 m・数時間）こと，観測が比較的容易で度良く観測することが，エアロゾルが気候に与え

セルフキャリブレーションのため，長期観測に向る影響を理解し，評価するための鍵となる。

いている点がある。短所は観測が直上のみで，光成層圏エアロゾルを観測する手法は，気球や航学的に厚い雲が無い時間に限られる点，後方散乱

空機を用いた直接観測，地上からのライダー観測，係数を求める際に消散-後方散乱係数比を仮定す

衛星や宇宙ステーションからのリモートセンシ

る必要があり，エアロゾル濃度が高い時に測定値ングがある。直接観測ではパーティクルカウンタの不確かさが大きくなる点がある。衛星観測の長ーを用いた粒径分布測定，フィルターサンプリン

所は広範囲の分布を比較的高い頻度（全球をカバ

グによる電子顕微鏡観察，レーザー質量分析計をーするのに 2 週間～１ヶ月）で長期間（数年間）

243

大気化学研究 第 48 号 (2023)

にわたって得られる点である。短所は観測の空間

・衛星による成層圏エアロゾル観測については，分解能が直接観測に比べて粗いこと（鉛直分解能観測で得られる光学特性（消散係数）からエアロ

は 1～3 km・水平分解能は 100～1000 km），エア

ゾルの微物理特性をいかに精度良く推定するか，

ロゾルの光学特性を導出する際にいくつかの仮

さらにそれをどのように検証するかが取り組む定を必要とするため，観測値の不確かさが比較的べき課題の一つである。また，世界の機関で協力大きい点（平穏時では約 20％以上）がある。また，

して観測体制を維持していくことが重要である。

下部成層圏の圏界面付近では雲の影響を受けてデータ利用の面では，複数の衛星観測データを用

観測値にバイアスが入る問題がある[Kent et al.,

いて一貫性のある全球・長期データセットを作成

2003]。

することが化学輸送モデルの検証やそれを用いた影響予測にとって重要である[e.g., Kovilakam etal., 2020]。

4.3 今後取り組むべき課題
成層圏エアロゾルに関して今後取り組むべき・地球温暖化対策として，人工的に成層圏エアロ

課題を，主に Kremser et al.[2016]によるレビュー

ゾル層を改変すること（Geoengineering）が提案さを参考にして紹介する。

れている[杉山ら, 2011; NASEM, 2021]。その影響を・人間活動で放出される硫黄化合物が成層圏エアできるだけ正確に予測することも重要である。例

ロゾルに与える影響は良く分かっていない。そのえば，注入したエアロゾルが冬季の高緯度成層圏

理由として，上部対流圏～下部成層圏の SO2（10で PSCs に成長，あるいは中緯度でそれ自身が不ppt 以下）や OCS，DMS 濃度分布に関する直接観均一反応を起こしてオゾン層に影響を与える可測データが不足していること[Notholt et al., 2003，

能性もある。

2005]，またそれらの物質が圏界面からどのように・今後起こりうる巨大火山噴火や大規模な森林火

成層圏に入るかについての理解が不足している

災等に備えて，１）何を観測する必要があるかを点がある。最近は，硫酸エアロゾルや先駆気体の知っておくこと，２）その観測方法を知り，必要同位体比を測定し，人為起源物質の寄与を見積る

ならば開発すること，３）それが起きた時に，す研究もなされており[服部ら, 2016; Hattori et al.,

ぐに直接観測を実施できる体制を整えておくこ

2020]，成層圏でこのような観測を行えば新たな知と，また短期・長期的な影響を評価できるモデル

見が得られるかもしれない。

を持っておくことが重要である。

・夏季アジアモンスーンの高気圧性循環によって，今後日本が貢献できることとして，国内のみな

東アジア地域起源の汚染物質やエアロゾルが成らず観測が少ない東アジアの低緯度地域や南半層圏に流入することが衛星観測から指摘されて球で，国内外の研究機関と協力して観測を実施すいる[Vernier et al., 2011, 2015; Santee et al., 2017;

ること[e.g., Yoneyama et al., 2021; Velazco et al.,

Fujiwara et al., 2021]。しかし，直接観測による証

2017; 杉本ら, 2017]，化学輸送モデルの開発を進

拠は少なく[Vernier et al., 2018; Höpfner et al., 2019]，

め ， Network for the Detection of Atmospheric

今後の観測が望まれる。また観測を行うとともに，Composition Change （ NDACC ） l や Interactive

上部対流圏-成層圏間の物質輸送過程を明らかに

Stratospheric Aerosol Model Intercomparison （ISA-

し，それを大気輸送モデルで的確に再現する研究

MIP）m 等の国際コミュニティに参加し，お互いのも重要であると考えられる。

知見を共有していくことがある。

lm

https://www.ndaccdemo.org/

244

https://isamip.eu/home大気化学研究 第 48 号 (2023)

5．太陽活動，磁気圏・電離圏の変動が成層
圏／中間圏に与える影響

磁場の磁力線に沿って運動し，おもに極域の大気に5.1 地球外の様々な変動と地球大気環境変動

とき，荷電粒子は大気の主成分である窒素分子や酸降り込む（Energetic Particle Precipitation: EPP）。この地球大気は惑星間空間と地表との境界領域であり，素分子と衝突してそれらをイオン化し，引き続きイオ

地球内外環境の様々な変動の影響を受ける。中でもン分子反応によって窒素酸化物（NOx ）や水酸化物

成層圏・中間圏は惑星間空間と境界を接する領域で（HOx）などを生成することで，それらが成層圏オゾンあり，太陽活動や磁気圏活動など地球外の環境変動を破壊し，地球環境に影響を与える可能性が指摘さの影響を最も受ける領域である。これらの影響は上れている[e.g., Randall et al., 2005]。磁気圏から降込部中間圏から下部熱圏の電離圏科学として主として

むオーロラ電子はそのエネルギーが低い（数 keV 程超高層物理学の研究者らによって研究されてきた度）ため，極域オーロラ帯の中間圏・下部熱圏までし（例えば，SCOSTEP（Scientific Committee on Solar-

か降込むことができないが，そこで生成された NOx がTerrestrial Physics）による PRESTO（Predictability of

極渦や成層圏突然昇温等によって下降流が生じると

the variable Solar-Terrestrial Coupling） プログラムな

下方輸送され，成層圏オゾンの破壊に寄与する（間どの取り組み）。太陽活動に伴う超高層大気の熱収

接効果: EPP-IE）ことが指摘されている[e.g., Randall

支[e.g., Weimer et al., 2015]や磁気圏からのオーロラ

et al., 2007]。

粒子による熱圏大気の加熱[e.g., Heelis & Maute,

また近年，MeV 程度のより高いエネルギーまで加2020]など，人工衛星や地上レーダーなどの観測や速された放射線帯の電子（Medium Energy Electron:

モデルシミュレーションにより太陽―地球結合系のなMEE）が大気へ降り込んで成層圏まで到達し，そのかの地球大気としての理解が進んでいる。

場で NOx 等のオゾン破壊物質を生成してオゾン破壊

一方，大気科学の面からは気候変動との関連からに関与する可能性が議論されている[e.g., Miyoshi et

太陽放射変動の地球大気への影響についての研究

al., 2021]。MeV 電子によるイオン生成によって引きが 進 展 し つ つ あ る （ 例 え ば ， SPARC に お け る

起 こ さ れ る 大 気 組 成 変 動 に 関 し て ， SOLARIS-SOLARIS-HEPPA などの取り組み）。気候変動へのHEPPA の主導により CMIP-6 シナリオに MEE による太陽活動の影響は重要なものと認識されているが，イオン化プロセスを追加する形で様々な化学気候モ

中層大気での具体的な物理・化学過程と地上付近

デ ル と 観 測 と の 比 較 検 証 が 行 わ れ た [e.g., Nesse

での影響については，まだ十分には理解されていな

Tyssøy et al., 2022; Sinnhuber et al., 2022]。一方，観い[e.g., Gray et al., 2010]。大気へのインプットとして測の面では MeV 電子に関して，どのようなエネルギの太陽紫外線や高エネルギー粒子の侵入がどのようー分布を持つ電子が大気圏に降り込むのか，どの高な大気環境変動を引き起こし，またそれが対流圏ま度まで侵入するのか，その時にどのような大気組成をで伝搬するのか，その場合に地表まで到達する太陽生じるのか，それが地球大気環境にどのような影響を

短波長放射の影響とどのように相互影響をするのか与えるのか，といった現状の理解がいまだ十分でなを最先端の化学気候モデルや観測の両面から実証い。上部成層圏・中間圏の大気組成観測はその場観的に知見を深めることが課題である。

測が非常に困難であり，リモートセンシングが欠かせないが，衛星観測・地上観測ともに質・量が不足して5.2 高エネルギー電子の粒子降込みに対する地球

おり，地球環境への影響を検証するためには観測デ

大気のレスポンスータの充実が強く望まれる。

太陽活動に伴う高エネルギー荷電粒子は，地球

245

大気化学研究 第 48 号 (2023)

5.3 太陽陽子・重イオン等の超高エネルギー粒子のの化学気候モデルを活用した古気候研究とともに，降込みの影響

アイスコアや歴史的資料等に基づいた地球大気環

2003 年 10 月末に発生したハロウィン・イベントと呼境の理解など他の分野との融合した研究による挑戦

ばれる大量の太陽陽子放出イベント時には，太陽かが 始 ま り つ つ あ る [e.g., Koldobskiy et al., 2021;

らの陽子が極域成層圏全体に降り込み，上部成層圏

Hayakawa et al., 2021]。また，太陽中性子モニターなの NOx 増加とオゾン減少など大気組成変動が衛星

ど太陽活動に起因する超高エネルギー粒子の降込

観 測 に よ り 捉 え ら れ た [e.g., Jackman et al., 2005;

みの検出時の大気組成変動の探査[e.g., Usoskin et

López-Puertas et al., 2005]。太陽陽子は放射線帯電

al., 2020]なども始まり，歴史と現代の両面からの研究

子よりもさらにエネルギーが高いため，より高度が低が始まっている。

い中間圏や上部成層圏まで到達し，その場でイオン引き起こす。このような降込みイベントの発生頻度は

6．地上観測で明らかにすべき成層圏／中間圏の研究課題と計画

電子と比べて低いため，これまで主に直接効果によ

これまで議論してきた科学的課題の解決に向け，る大気組成の短期変動として研究がなされてきたが，今後さらなる観測の高精度化，高分解能化が要請さ

一度イベントが発生すると極域全体の中層大気に直れる。ここでは，さまざまな地上からの観測手法の中接影響し，その後長寿命分子が輸送されることで全か ら ， 気 球 観 測 ， FTIR （ Fourier-Transform Infrared

球の大気環境に影響を与える可能性が指摘されてSpectrometer）観測，マイクロ波観測について取り上いる[e.g., Clilverd et al., 2005]。

げ，それぞれの特長，国内外の状況，および今後の反応により NOx, HOx などを生成して，オゾン破壊をさらに高いエネルギーを持つ粒子（Solar Energetic

計画について整理する。

Particles: SEPs や Cosmic Ray: CR）の降込みイベント
6.1 気球観測

時の大気組成変動に関する研究も，特に古気候の観点から進展しつつある。これらの超高エネルギー

気球観測は，主に対流圏・成層圏の気象要素や粒子は陽子や重イオンからなり，GeV 以上のエネル

微量成分・エアロゾルの直接（in situ）観測を目的としギーを持つため対流圏界面付近まで粒子が侵入し，て実施されている。一般に，水素またはヘリウムガス

14

C や

を詰めたゴム気球に観測装置を吊るし，高度 35 km

Be などの放射性同位体を生成する。このような高エ前後までの大気を直接観測する。人工衛星による観

ネルギー粒子は地球磁場では束縛できず地球のあ測と比較されることが多いが，衛星観測が全球を同らゆる場所に降り込むため，地球規模で大規模な環

一精度でカバーするのに対して，気球観測はある限境変動が引き起こされる可能性が示唆されている。

られた地点を高鉛直分解能で観測すること，および近年の宇宙線分野の研究では，西暦 774 年から数衛星観測に比べて格段に低コストであることが特徴

イオン分子反応だけでなく核破砕反応により
1014C 増加が検出され（例である。特に，オゾンゾンデによるオゾン濃度の鉛直

えば，Miyake et al., 2012），引き続いて過去１万年間

分布観測は，1957/58 年の国際地球観測年以降，世に数回，同様の超高エネルギー粒子の降込みイベン

界各地で定常的に実施されており，現在でも約 70 のトが検出された[e.g., Usoskin & Kovaltsov, 2021]。これ

観測点で観測が継続されている[Tarasick et al., 2021]。

らのイベントは数 100 年から 1000 年に一度と推測さオゾンゾンデ観測は，南極オゾンホールの発見とそれるが，一度発生した時の地球環境への影響がどののメカニズム解明に大きく貢献した[Solomon, 1999]。

ようなものになるのかに関しては明らかでない。現代

一方，最強の温室効果ガスである水蒸気は，中下部

年にわたって全球において246

大気化学研究 第 48 号 (2023)

対流圏ではラジオゾンデによる相対湿度観測で測定

1985 年から継続されており，日本上空の成層圏におできるものの，数密度が地表付近に比べて 4-5 桁程

ける温室効果ガス （CO2, CH4, N2O） などの長期変度小さくなる上部対流圏・成層圏での観測は容易で動の貴重なデータを提供している [Nakazawa et al.,はない。しかし，同領域での水蒸気量の増加が地上

2002; Engel et al., 2009]。

付近の温暖化に大きく寄与することが明らかとなり

ゼロプレッシャー気球は日が沈むと気球内のガス[Solomon et al., 2010]，鏡面冷却方式の水蒸気ゾンの温度が下がってしぼんでしまうため，浮力を失い高デを用いた観測が複数の観測点で定常的に実施さ度が下がる。そのため，日が沈むとバラストを投下しれるようになってきたn。しかし，これまで最も使用されて高度を維持するが，搭載できるバラストの量には限てきた En-Sci 社製 Cryogenic Frostpoint Hygrometer界があるため，飛揚可能期間は制限される。一方，[Vӧmel et al., 2007]の冷媒である代替フロン（CHF3）

排気口を持たないスーパープレッシャー気球は，昼がモントリオール議定書キガリ改正により規制対象と

夜問わず体積を一定に保つことで，ほぼ同じ高度をなったため，冷媒を使用しない新たな水蒸気ゾンデ

長期間 （1 か月以上） 飛揚することができる。スーパへの移行が進みつつある。このほかにも，エアロゾル

ープレッシャー気球には，昼の気球内外の圧力差にの粒径分布を測定するエアロゾルゾンデや雲・降水

耐える高い耐圧性と，気球内のガスを逃がさない高粒子をビデオ撮影する雲粒子ゾンデ，短波・長波放い気密性が求められる。このような仕様を満たす小型射を測定する放射ゾンデなどが古くから使用されて（直径 10m 前後）のスーパープレッシャー気球についいる[田中他，1999]。さらに近年，二酸化炭素濃度やてはフランスやアメリカで既に実用化され，科学観測

放射線強度を測定するゾンデなども市販され，研究[e.g., Rabier et al., 2010]だけでなく商業利用[e.g.,に活用されている[Ouchi et al., 2019]。

Katikala, 2014]も進んでいる。日本においても小型ス

上述の気球観測では，使用するゴム気球の大きさ

ーパープレッシャー気球の開発が進んでおり [斎藤により観測装置の重量が概ね 3 kg 以下に制限される。

他，2021]，同気球を用いた初の科学観測が 2022 年

より重い観測装置を上空に飛揚させるには，大気球に南極昭和基地で実施されている[冨川他，2021]。

と呼ばれるポリエチレンフィルム製の大きな気球を用

気球は，人工衛星，ロケット，航空機に並ぶ重要ないる。大気球はゼロプレッシャー気球とも呼ばれ，大飛翔体であり，特に成層圏大気を直接（in situ）観測

きいものは直径 100 m にも達し，搭載可能な観測装できるほぼ唯一の手段である。人工衛星，ロケット，

置の重量は 1 t を超えるものもある。気球下部の排気

航空機と比較すると，格段に低コスト（1/10～1/1000）

口を通じて外気と接しており，気球内外の圧力が等しであり，小型の気球であれば船上など様々な場所でくなっているのが特徴である。日本では，JAXA 宇宙

実験可能な高い機動性を有する。小型スーパープレ

科学研究所の大気球実験グループ（以降，大気球実

ッシャー気球を用いた下部成層圏の微量成分観測も

験グループ）が国内外での大気球実験を担っており，

海外では実施されており[Haase et al., 2018]，日本に国内では毎年春と秋に三陸大気球観測所 （1971～

おいても気球の実用化と観測装置の小型・軽量化の2007 年） および大樹航空宇宙実験場 （2008 年～）

進展が期待される。他方で，JAMSTEC を中心に成において実験が行われている。大気化学分野では，

層圏中上部の波と平均流の把握のため，高度 30～

東北大学を中心とするグループにより，三陸および40 ㎞到達をねらった 3 kg 級のラジオゾンデの定常

大樹でのクライオジェニックサンプラーによる観測が観測の計画が進められている[Kinoshita et al., 2022]。

nhttps://www.ndaccdemo.org/data/measurements-analysesdirectory/long-term/locations-instrument-type247

大気化学研究 第 48 号 (2023)

JAXA の大気球実験グループは，薄膜ポリエチレン

これら成層圏の大気観測に関する国際的な観測フィルムを用いた大気球により，2013 年に到達高度

ネットワークとして，1991 年に成層圏変動検出ネット

53.7 km の世界記録を達成しており，更なるフィルム

ワ ー ク （ Network for the Detection of Stratosphericの薄層化で下部中間圏の直接観測を実現しようとし

Change: NDSC）というコミュニティーが立ち上げられ，ている。また，通信衛星コンステレーションによる高速

2006 年からは研究対象に対流圏を加えて大気成分

ネットワークの構築が急速に進んでおり，気球搭載観変動検出ネットワーク（Network for the Detection of

測装置から画像を含む大容量データを送信すること

Atmospheric Composition Change: NDACC）として観も可能になろうとしている。今後，気球からの中間圏測を継続してきている。この観測コミュニティーは観界面大気光観測，超高分解能乱流観測など，高速測手法の違いによっていくつかのサブグループに分

データ通信を生かした気球観測も実現するだろう。こかれて活動しており，FTIR の地上観測コミュニティー

のように，気球，観測装置，高速通信の技術的進歩

は 赤 外 ワ ー キ ン グ グ ル ー プ （ InfraRed Working

により，観測プラットフォームとしての気球の価値は今Group: IRWG）として活動しており，毎年各国の研究

後ますます高まると予想される。

者が持ち回りで研究会を開催してきている。日本でも2006 年 に つ く ば で ， 2013 年 は 北 海 道 網 走 市 で
NDACC/IRWG 国際会議を開催した。また 2004 年か

6.2 FTIR 観測
地上から上空の大気微量気体成分を測定する装らは温室効果ガスの CO2 や CH4 の衛星観測の地

置 の 一 つ に ， フ ー リ エ 変 換 赤 外 分 光 器 （ Fourier-上検証として，主に近赤外領域の吸収線の解析を主Transform Infrared Spectrometer: FTIR）がある。大気眼とした地上 FTIR による観測ネットワークである炭素

微量気体成分の回転・振動遷移に伴う赤外領域のカラム全量観測ネットワーク（Total Carbon Column

吸収線型を，太陽や月を光源に用いて高波長分解

Observing Network: TCCON）が構築され，最近では

能で分光観測したスペクトルを，インバージョン計算

IRWG と同じ週に同じ場所で研究集会を開催していすることにより，上空の微量気体成分の鉛直カラム量る。

やある程度の高度分布を導出する。世界的には

これまで FTIR を用いた研究といえば，1 つの研究

1980 年代後半に実用化された観測手法であり，日本

グループが単独で 1 つもしくは複数の大気微量成分

では名古屋大学のグループが 1995 年に北海道陸別に着目して観測・解析し，論文でその成果を発表す

町で観測を開始したのが始まりである。観測対象としるという方式が主流であった。それが 2010 年代ごろて は 主 に 成 層 圏 に 分 布 す る オ ゾ ン （ O3 ） ， 硝 酸から，ある研究者が世界中の FTIR 観測コミュニティ（HNO3 ），塩化水素（HCl），フッ化水素（HF），硝酸

ーに声をかけて世界各国の FTIR 観測データを集め，塩素（ClONO2 ）の他に，主に対流圏に分布するメタ

まとめて解析することで，ある大気微量成分のグローン（CH4），亜酸化窒素（N2O），一酸化炭素（CO），ア

バルな分布や経年変化に関して調べ論文にまとめる，

ン モ ニ ア （ NH3 ） ， シ ア ン 化 水 素 （ HCN ） ， エ タ ンという研究手法が広まってきた。近年では，Kohlhepp（C2H6），アセチレン（C2H2），硫化カルボニル（OCS），

et al.[2012]が 17 地点における FTIR 観測データを集

各種フロン （CFC-11, CFC-12, etc.），各種代替フロン

めて，1980 年から 2010 年までの HCl, ClONO2, HF（HCFCs, HFCs） などが挙げられる。なお，各微量気のトレンドと季節変化の緯度分布に関してまとめた。

体の赤外吸収線のローレンツ幅の特徴から，高度分

Mahieu et al.[2014]は 8 地点における FTIR 観測デ

布に関する情報が得られるのは高度約 30 km 以下にータをまとめて，1997 年から 2007 年と 2007 年から限られる。

2011 年の HCl の変化トレンドに南北半球差があるこ

248

大気化学研究 第 48 号 (2023)とを見出し，成層圏循環の変化の様子を導き出した。

考えられる。（１）モントリオール議定書で削減が図ら

Dammers et al.[2016]は人工衛星 IASI で観測された

れ て い る 塩 素 ・ 臭 素 を 含 む 安 定 化 学 種 （ CFCs,

NH3 の観測結果を，9 地点における FTIR 観測デー

HCFCs）と そのリザーバー物質（HCl, ClONO2, HF）

タと比較して評価した。Bader et al.[2017]は，10 地点の経年変化のモニタリング。特に，2018 年から 2019における FTIR 観測データから，2005 年以降 10 年間

年にかけて，中国からのモントリオール議定書に違反のグローバルな CH4 の増加の様子を評価した。

す る 大 規 模 な CFC-11 の 放 出 が 確 認 さ れ た

Hannigan et al.[2022]は，22 地点における FTIR 観測[Montzka et al., 2018; Rigby et al., 2019]。今後もこのデータから，1986 年以降最近までの世界各地におけような違法な放出が起こらないか，継続的な全世界

る OCS のトレンドの様子を評価した。このように，的な FTIR 観測網による観測の継続が必要である。

FTIR コミュニティーでは世界の研究グループが協力（２）大気中の等価実効成層圏塩素量（Equivalent

して様々な大気化学種の解析に協力する体制が出

Effective Stratospheric Chlorine: EESC）の減少フェー来つつある。

ズの中で，成層圏・中間圏オゾン量の年々変動とそ

もう一つの最近の世界的な流れとして，解析手法の経年変化のモニタリング。これは，FTIR 観測だけの共通化ということが挙げられる。もともと FTIR 観測

でなく，地上 Dobson/Brewer 観測，オゾンゾンデ観測，

コミュニティーでは，得られた赤外分光スペクトルの

地上ミリ波観測，衛星観測などとの協力体制の構築

解析に，SFIT もしくは PROFFIT という共通の解析ツが重要である[Hassler et al., 2014; Harris et al., 2015]。

ールを用いていた。これらの解析ツールを使って特（３）CO2，CH4，N2O，CFCs，HCFCs，HFCs 等の温室

定の大気微量成分を解析する際には，対象とする解効果ガスの経年変動のモニタリングと， CH4 の増加

析スペクトル領域とスペクトル窓の数，用いるラインパに伴って引き起こされる成層圏水蒸気量経年変化のラメータ，同時に解く気体種，解析高度層の数と分けモニタリング。（４）地球温暖化防止に短期的に有効方，解析時の共分散行列，高度別の層への影響の性が高いと考えられる，短寿命気候強制力因子

強さ，等々選ぶべきパラメータが多岐にわたっている。

（Short-Lived Climate Forcer; SLCF）のモニタリング。

従来は研究グループごとに試行錯誤によって解析パ

FTIR で観測可能な SLCF としては，CH4，対流圏 O3，

ラメータの最適化を行っていたが，そうすると同じスペ

各種 HFCs 等が考えられる。（５）都市大気汚染物質

クトルからもグループによって異なる結果が得られる

としてより短寿命な物質（CHOCHO，H2CO，CH3OH，可能性がある。そこで，IRWG 会議の場での調整によHCOOH，etc.）のモニタリングによる大気汚染の把握。

って，対象大気微量成分ごとにリーダーを決めて解これまで日本の FTIR 研究コミュニティーでは，解析パラメータの最適化チューニングを行ってもらい，

析パラメータの最適化には海外の研究グループが設

コミュニティーの他のグループはリーダーの決めた解定した値を使う研究を進めてきた。今後は上に述べ

析パラメータを用いて解析を行うことにより，世界的にた世界との協力体制の構築に加え，日本発の新たな統一された結果を得ることが出来るようになった。

大気微量成分解析パラメータの開発と提案が重要な上で述べてきた通り，最近では世界各国の多くのテーマとなってくる。こうした方向では，2021 年に強観測点での FTIR 観測データをまとめて，ある微量気力な温室効果を持つ代替フロンの 1 種である HFC の体成分の全球分布や季節変動，経年変化などを明

解析パラメータの最適化がなされ，論文として掲載さらかにしようという流れが出来ている。この流れは今れたのは大きな第一歩である[Takeda et al., 2021]。今後しばらく続くであろう。近い将来にターゲットとなる

後も，日本の FTIR 研究コミュニティーによるさらなるであろう対象気体成分としては，以下のようなものが観測の継続と新たな解析手段の開発が望まれている。

249

大気化学研究 第 48 号 (2023)

6.3 マイクロ波観測

極域における大気の下方輸送の速度などの大気の力学量を得ることができるのもマイクロ波観測の重要

電波を用いて大気微量成分を遠隔計測する方法
としてマイクロ波観測がある。大気観測では主としてな点である。

センチメートル波，ミリメートル波，サブミリメートル波

たとえば，大気温度のプロファイルの観測には O2を総称してマイクロ波と呼んでいる。衛星と地上の双の複数本の磁気双極子放射スペクトルが使われる。

方からの観測に用いられるがここでは地上からのマイ

これは主に衛星観測でよく行われ，たとえばクロ波観測について述べる。大気中の分子の回転遷

AURA/MLS では 118 GHz 帯と 239 GHz 帯の観測か移等による電波の放射あるいは吸収量を測定する受ら対流圏の 261 hPa から下部熱圏の 0.00046 hPa の動的な観測が主として行われ，各分子の圧力幅で広範囲の気温プロファイルが標準プロダクトの一つとしがるスペクトル形状から逆問題を解くことで鉛直分布て公開されている[Livesey et al., 2022]。地上からは，を，積分強度から部分カラム量を求めることができる。

より大気吸収の影響を受けにくい 51-57 GHz の周波鉛直分布を導出できる高度の上限は，圧力幅が分子数帯域の O2 を地上から観測して高度 50 km 程度まの熱運動で広がるドップラー幅と同程度になる高度での温度プロファイルを導出する TEMPERA がベルで決まるが，ドップラー幅は周波数に比例するため，

ン大学のグループで開発されている[Stähli et al.,

赤外線の FTIR と比べるとドップラー幅が小さく，より

2013]。同じくベルン大学のグループが〜142 GHz の

高い高度の 70-80 km 程度の中間圏までの鉛直分布

オゾンのスペクトルのドップラーシフトから高度 30 – 79を求めることができるのが大きな特長である。ただし，km の間の水平風速を地上観測から求める WIRA を

高度分解能は気球観測などに比べると粗く概ね 10

開発している。デジタル高速フーリエ変換型の分光

km 前後である。また，波長が長いためエアロゾルの計を用いて 6.1 kHz の周波数分解能でデータを取得

影響を受けにくい，放射のスペクトル観測は太陽のよし，リトリーバル後 25 m/s の程度の誤差での風速の観

うな背景光源を必要としないため，昼夜連続して（極測が可能となっている。また速度が１日に数百メート

地では夏冬連続して）観測が可能であるなどの特長

ルと遅く，直接降下速度を測定することができない極をもつ。一方，回転遷移のため，二酸化炭素（CO2 ）域の上部成層圏から中間圏における下方輸送など

やメタン（CH4）のような電気双極子能率を持たない所

は，化学的な寿命の長い CO や H2O などの鉛直分

謂対称性の良い分子は観測できない。現在，世界的布の時系列変化からその降下速度の推定に用いらに主として観測されているのは，オゾン（O3）および水れる。当初は人工衛星からの観測データが使われた

蒸気（H2O），オゾン層破壊物質関連の一酸化塩素

が[Allen et al., 2000]，その後地上観測でも同様の観（ClO）であり，亜酸化窒素（N2O），硝酸（HNO3）など

測/解析を行なった結果がいくつも出されている[e.g.

の観測例も報告されている。また，最近では宇宙空

Di Biagio et al., 2010; Schranz et al., 2019]。ただし，間からの高エネルギー粒子の大気への影響を調べ

Ryan et al.[2018]が CO の観測結果と SD-WACCM のるために中間圏から下部熱圏の一酸化窒素（NO）のシミュレーション結果とを比較し，化学的な変化や鉛測定も進んでいる。

直移流以外の力学的効果の影響が無視できない場

こうした大気分子自身の量およびその時空間変化合があり，CO 観測から得られる降下率の取り扱いにを導出するのはマイクロ波観測の重要な目的だが，は注意が必要であることが指摘されている。

線スペクトルから得られる物理情報や空間分布の時

マイクロ波観測の観測ネットワークとしては，FTIR間変化などから，大気分子をひとつのプローブとして，と同様に NDACC のマイクロ波ワーキンググループが大気の温度プロファイルや水平風速プロファイルや活動をしている。マイクロ波ワーキンググループでは，

250

大気化学研究 第 48 号 (2023)

基本的にオゾン（O3 ），水蒸気（H2O），一酸化塩素

させ，超高層大気の研究グループと協力しながら宇（ClO）が標準的な観測対象となっている。これら以外

宙からの高エネルギー粒子降り込みの大気影響を観の大気分子の観測に対して排他的なわけではない

測的に研究している。

が，これら以外の分子の観測データは，各々の観測

今後の地上マイクロ波観測は，２極化して発展して機関が独自に管理し公開している場合が多い。WG

いくと考えられる。一つは標準化・均質化の方向であの会合は数年に１回程度の頻度で開催され，それぞる。複雑なシステムで受信機を冷却して究極の感度れの機関の計画や機器の運用状況と課題，新たなを目指すのではなく，安価で運用が容易で特別な技

観測技術の情報共有がなされている。毎年会合が開術を必要としない標準観測システムを開発し，共通の催される FTIR と大きく異なるのは，共通して満足す

キャリブレーションスキームで観測を行ない，共通のべき装置およびデータの大枠の仕様は決まっているプログラムで解析を行う。常温受信機であっても 22

ものの，メーカーが提供する標準（あるいはそれに準GHz 帯の水蒸気，110 GHz 帯のオゾンであれば，トレずる）測器や共通の解析ツールを使っているのではンドや季節変動を導出するのに必要なタイムスケー

ないという点である。すなわち研究機関ごとに装置のルで十分な S/N のデータを取得できると考えられる。

細部や解析プログラムが異なっている場合が多く，また解析に関しては，最近欧州のさまざまなグルー

FTIR のように一つの研究目的のために異なる機関

プが解析に使っている ARTS（Atmospheric Radiativeのデータを統一的な規格のもとで解析するのには馴Transfer Simulator）と QPack を用いることで可能に染みにくい面がある。NDACC の５地点の水蒸気マイなると考えられる。必要なのは，このような枯れた技術

クロ波放射計を衛星測器の MLS（Microwave Limbで構成された標準マイクロ波測器を地球上の適所にSounder ） の デ ー タ と 比 較 を 通 し て 評 価 し た も の配置し，そこからのデータを戦略的に取りまとめる強[Haefele et al., 2009]や２地点のオゾンマイクロ波放射

力なリーダーシップで，それが NDACC のマイクロ波計のデータを同じく MLS との比較を通して評価した

ワーキンググループに期待されているタスクであろう。

もの[Boyd et al., 2007]など，装置間の差異を埋めるた

もう一つの極は，これとは逆に最先端の技術をどんどめの検証と努力が行われているが，まだその段階にん取り入れ，より先鋭的な観測装置を開発し，これまとどまっている感がある。

で誰も見ていない，把握できていないデータの取得

ただし，こうした個々の研究機関が独自に開発しを目指す方向であろう。日本が得意とする超伝導ミリ研究を進めている点は必ずしも負の側面だけを持つ

波サブミリ波技術は，SMILES において世界で初めものでもなく，新たな観測や技術的な発展を切り開くて宇宙空間における機械式超伝導受信機の運用を可能性がまだマイクロ波観測には多く残されているこ

実現し，短い運用期間であったにもかかわらず他のとの反映とも言える。上述の地上からのマイクロ波に衛星測器では取得できないユニークな成果を輩出しよる風や気温の測定はスイスのベルン大学の開発チた。この流れは後述の SMILES-2 にも受け継がれ，さームの強い技術力の結晶であり，日本の名古屋大学

らに観測領域を下部熱圏まで広げて超高層大気科

では日本の持つ超伝導薄膜積層技術や微細導波菅学との連携を視野に入れた展開を発想している。地

金属加工技術をベースに 230 GHz から 255 GHz に

上からのマイクロ波観測においても，SMILES で培っわたる周波数帯の中で観測したい分子スペクトルがた技術をさらに発展させ新たな技術開発をもとに超存在する複数の周波数帯の電波を切り出し，帯域

高層大気科学との連携を視野に入れた発展が期待

2.5GHz の帯域内に再合成することにより複数分子のできると考えられる。

同時観測を感度が高い超伝導受信機を用いて実現

251大気化学研究 第 48 号 (2023)

7．衛星観測で明らかにすべき成層圏／中間圏の研究課題と計画

は高度分解能が~3 km であるため，HIRDLS タイプ

7.1 米国における地球観測衛星計画の動向

1 km の測定が望ましいとされている。

（赤外放射のリム観測） のフィルター放射計による ~本節では主に成層圏の化学過程に関連した 10 年

以上から期待される今後の科学として，スケールの衛星観測による科学と応用の要点整理・・ オゾン層の長期トレンド

洗い出し（decadal survey）の要点を述べる。

・ UTLS におけるオゾン支配要因

米国では 2007 年に Earth Science and Applications

・ 成層圏−対流圏交換の機構

from Space （ESAS-2007） [NRC, 2007] が出版され，の 3 つが挙げられている。

2005 年から 2015 年以降に推奨される衛星観測ミッションが記載された。成層圏に関連するものとして

7.2 国内外の研究動向（〜2022 年）およびギャップ，

ACE（Aerosol/Cloud/Ecosystems）mission と GACM

アウトルック
過去 10 年程度の衛星観測による研究の進展につ（Global Atmospheric Composition Mission）があった

いても軽く触れる。成層圏オゾントレンドに関してはがどちらも現時点ではキャンセルされている。
一 方 ， 2018 年 に 出 版 さ れ た Thriving on Our

特に 2000 年以降の成層圏ハロゲン量の減少に伴っ

Changing Planet: A Decadal Strategy for Earthてどのようにオゾン層が回復して行くのかに焦点が当

Observation from Space（通称 ESAS-2017）[NASEM,

てられてきた。例として Chipperfield et al.[2017]では，

2018]ではあえてミッション名の記載はせず，2017 年

オゾン破壊物質のレベルがピークを迎えた 1997 年ごから 2027 年以降に求められる Science（科学）とろの前と後の２つの期間に分けて，それぞれ期間にApplication（応用），そのために必要な Observation

ついて重回帰分析を行いトレンドを導出する手法（観測）が記載されている。

（Multiple Linear Regression with Independent Linear

科学と応用の優先度区分として，Most Important

Trends; MLR/ILT）を用いている。その結果，両半球（MI），Very Important（VI），Important（I）の 3 つがあ

オゾン全量の緯度 35 度から 60 度の範囲では有意なり，このうち（I）に Impacts of ozone layer change が含回復傾向は見られていない（0.4±1.0% / 10 年のトレンまれている。

ド; 1997 年から 2015 年）。より包括的な SPARC のまた，観測システムの優先度として，成層圏に関連

LOTUS 報告書[SPARC/IO3C/GAW, 2019]では，2000

するものとしては「エアロゾル」と「O3 と微量気体」が挙年から 2016 年の 2 hPa（高度 40km 付近）では有意げられている。各々，鉛直分布の測定が必要とされ，な正トレンドが報告されている（各々2.9，2.1，1.3%/10

その実現手法としては前者がライダーで，後者は紫年のトレンド； 35-60°N，35-60°S，20°S-35°N の 3 領

外・可視，赤外，マイクロ波による Limb/Nadir サウン域）。なお，直近の論文にて LOTUS 報告書の結果のディングおよび紫外・可視，赤外による太陽・恒星掩

更新がなされている[Godin-Beekmann et al., 2022]。
この 10 年での特筆すべき事項としては北極におけ蔽法が挙げられている。
今後の観測ターゲット（Targeted Observable，TO）とる大規模なオゾン破壊が 2 度起きたことであろう

して 12 の項目が挙げられている。そのうち，最後の（2010/11 年と 2019/20 年の冬季から春季にかけて）。

TO-12 が「O3 と微量気体」である。測定すべき化学種

2010/11 年については日本語の解説を参照されたいとしては O3，H2O，CO，NO2，CH4，N2O の 6 つであ[中島, 2011]。2019/20 年については GRL/JGR でのり，各々1 km かそれ以下の高度分解能を UTLS で持特集（AGU, 2020）や ACP などで数多くの出版がある。

つこととされている。現存の MLS や MIPAS タイプで特に 2019/20 年については観測史上最大のオゾン破252

大気化学研究 第 48 号 (2023)

壊規模であり，オゾンに関連する様々な物質の濃度

配要因，３．成層圏−対流圏交換の機構，の３つの他推移など，今後注視して行く必要がある。衛星観測にも，WMO オゾン評価報告書の 2018 年版[WMO,

からの具体例としては MLS によるオゾンの他，N2O，2018]で述べられている，今後の大規模火山噴火に

HNO3 ， HCl の 特 徴 的 な 時 間 変 化 が 挙 げ ら れ る

よる成層圏への影響や，宇宙産業等の利用増加に[Manney et al., 2020]。強固な極渦，低温，低濃度オ

伴うロケット排ガスの影響，さらには自然起源の海洋ゾンにより，低濃度 N2O，低濃度 HNO3，そしてオゾンからのハロゲン化学種の成層圏内での無機化合物と回復期直前の高濃度の HCl など，どれも MLS によるしての振る舞いなどを衛星から長期的かつ定量的に観測の中では過去最大となっている。また，北半球把握し続けることが重要であろう。また，化学の点からでの大規模な森林火災の影響で，少なからず成層は逸れるが，ESAS-2017 では両半球極渦における成圏へもエアロゾルが注入されたことが，研究船舶搭載

層圏風速の観測が極めて不十分であることが指摘さの ラ イ ダ ー 観 測 （ MOSAiC ） か ら も 分 か っ て お り ，れており，化学気候モデルなどの成層圏状態を正し

2019/20 年の北極オゾン破壊に影響した可能性も指く初期化する上でも，成層圏風速の全球観測の重要摘されている[Ohneiser et al., 2021]。さらに，2019 年

性は高い。

のオーストラリアにおける大規模な森林火災は記憶

ESAS-2017 でも述べられているように，高度分解に新しいが，これに由来する火災積乱雲に伴う煤煙能の高い，かつ 1 週間のスケールで全球観測が可能

が成層圏の下部にまで到達し[Hirsch & Koren, 2021]，

なセンサは存在しない（MLS や ACE-FTS は~3 km

その結果として中緯度の下部成層圏オゾン破壊にも分解能であり，~1 km 分解能の SAGE-III は太陽掩寄与していることが指摘されている[Solomon et al.,蔽法であるため全球をカバーするには時間がかか2022]。これらの観測的証拠のためには NO2（OSIRISる）。また，今後についてもセンサ提案こそあれ，打上と SAGE III）やエアロゾル消散係数（OMPS-LP，

げ予定が決まっているミッションは米国においては無OSIRIS，SAGE III）などの衛星観測データが活かさ

いため，多成分観測を特徴とする現状の MLS やれている。

ACE-FTS（カナダ）などが運用を停止もしくはセンサ

この 10 年における日本の大気微量成分を測定す

寿命で観測不可となった場合には極めて大きな成層る衛星センサからの国際貢献としては SMILES によ圏科学研究の痛手となり，化学過程の研究のみならるものがある（一部 ILAS-II）。最も大きな貢献としてず，多くの研究分野にも波及することになろう。したがは SPARC の Data initiative 報告書であろう[SPARC,って，今後 10 年間の研究は現存の衛星センサが止2017; Hegglin et al., 2021]。このプロジェクトでは 20 にまることなく観測を継続するか否かに大きく依存して上る成層圏観測センサからの 26 にわたる化学種のいると言わざるを得ない。そのような中でも欧州では

月平均の時系列データセットを作成するという膨大なALTIUS （ Atmospheric Limb Tracker for the

作業がなされている。さらに同じく SPARC の水蒸気

Investigation of the Upcoming Stratosphere）というミッに 関 す る プ ロ ジ ェ ク ト WAVAS に も 貢 献 が あ る 。

シ ョ ン が 予 定 さ れ て お り [e.g., Fussen et al., 2019;

SMILES は 3 つ，ILAS-II は 1 つの課題に参画してErrera et al., 2021]，今後 10 年のギャップを部分的にいる（詳しくは ACP/AMT/ESSD 特集号, EGU, 2019）。

埋める可能性があり，予定通りの打上げが大いに期

現時点での国内外での衛星からの成層圏観測に待される。また，2022 年 11 月に打上げられた，ついてギャップについても触れる。まず，背景となる

NOAA の Joint Polar Satellite System（JPSS）シリーズ

科学に関しては，ESAS-2017 で挙げれらている，１．

の JPSS-2 に搭載される OMPS-LP からの O3 や NO2

オゾン層の長期トレンド，２．UT/LS におけるオゾン支の高度分布導出にも期待がかかる（ただし大気分子253

大気化学研究 第 48 号 (2023)

によるリム散乱光に基づくため測定精度や高度分解可欠である。そのため，本ミッションでは以下の 3 つ

能は太陽掩蔽法にやや劣る）。一方国内でもの科学的目標を設定している。

SMILES をヘリテージとしたセンサ提案などがなされ

1. 高層大気観測の継続的な観測ているところであり，今後 10 年の観測ギャップを埋め

2. オゾン, GHGs, 同位体を中心とした大気化学過るためにも早期の採択・打上げが望まれる。最後に，

程の精緻化

表 1 に ESAS-2017 を参考にして成層圏化学研究に

3. 数値モデルの精度向上

とって必要な項目を簡単に列挙した。

これらの科学的目標の達成のため，高緯度範囲（±80 度; 軌道傾斜角 65 度の場合）で，太陽掩蔽観
測によって，FTS（Fourier-Transform Spectrometer）に

7.3 成層圏・中間圏に関わる人工衛星の国内計画
現在，高層大気（上部対流圏以高）の微量気体成よる近赤外から熱赤外域の波長（4～14 μm）域を高ス

分観測を目的とした人工衛星は，Aura-MLS（USA,

ペクトル分解能（0.02 cm-1）で実施し，対流圏中層か

2004 年～）と ACE-FTS（カナダ, 2003 年～）だけが運ら下部熱圏（8～100 km），多種類の大気微量成分を用されている。世界的にみても高層大気観測を主目

鉛直分解能（1.5～4 km）で観測する。特に GHGｓ

的とした衛星は計画されておらず，継続的な観測が（CO2，CH4，N2O，H2O，O3）やオゾン化学に関連す切望されている状況である。より詳細な背景についてる成分（O3 ，CFC-11，CFC-12，CH3Cl 等），同位体

は，SLCF 章（3.4 章）を参照されたい。このような状況（H2O，CO2，O3，N2O，CO，CH4，OCS 関連）をモニ

下で，国内で提案されている成層圏中間圏に関係す

タリングする。主要成分の精度と科学的に有効な高度範囲を表 2 に示す。

表１ 成層圏化学研究として期待される衛星観測の概要
期待される化学種

O3, H2O, CO,NO2, CH4, N2O（可能であれば
Cly, NOy, SO2など）

エアロゾル（可能であれば煤煙粒⼦と硫酸液滴粒⼦の区別や表⾯積密度の推定が出来ること）

⾼ 度 分 解 能
（UT/LS）~1km以下~1km以下

全球観測に必要 な 時 間 ス
ケール

1週間以下

1週間以下

測定⼿法

⾚ 外放射 （パッシ ブ）、接線⾼度
15km（55km）における測定時間は8(3)ミリ秒以下、周縁観測( た だ し IFOV も
鉛 直 ⽅ 向 1km 程度とする。）

ライダー（アクティブ）、直下視観測

本ミッションの特徴は主に 2 点ある。一点目は，下層から高層までを同一測器で観測することで，圏間（対流圏−成層圏−中間圏−熱圏）の相互作用を定量的に評価可能である。これは既存の高層大気観測衛星と同等以上の質を確保することを目標とし，気候変動研究における観測の継続性を担保する。2 点目は，複数の同位体種を得ることによって，化学過程の精緻化だけでなく，物質循環，特に水循環，降水過程の精緻化が期待される。例を示すと，水蒸気同位体を使用することで，予報モデルの物理量の精度向上が期待される。具体的には，IASI の水蒸気同位体データを用いて，気温，風速，比湿等の予報精度が10%以上向上した[Toride et al., 2021]。また水蒸気同位体を全球大循環モデルにデータ同化した場合にる人工衛星について 2 件，紹介する。

おいても，水蒸気関連以外の風速等の予報精度が一つ目は「高層大気の化学・力学場の動態把握の全球で大幅に低減されている[Tada et al., 2021]。

ための FTS 衛星観測ミッション」である。現在の気候

二つ目は「超伝導サブミリ波リム放射サウンダの理解および将来の気候変動の予測には，全球規（SMILES-2）」である。SMILES-2 は，地球大気リム観

模での大気微量成分，雲の継続的な観測が必要不

測により，成層圏・中間圏・下部熱圏（高度 15-150254大気化学研究 第 48 号 (2023)km）におよぶ広い高度領域の風・温度場と微量成分である。具体的には以下の三つの科学目標を設定し場の全体像をその日周期成分を含めて高精度で明ている：

らかにする衛星観測計画である。

1. 大気波動を介した下層からの影響の解明
2. 磁気圏からのエネルギー流入の影響の解明

本計画は，過去に国際宇宙ステーション（ISS）上から大気観測を行った SMILES の経験を礎としてい（EPP，磁気嵐など）

る。SMILES では過去に類を見ない高精度微量成分

3. 全大気モデルへのベンチマークデータの提供

観測を実現し，かつ，ISS が太陽非同期軌道をとる利これらの目標を達成するにあたって特筆すべきは，点も生かして，成層圏オゾンの明瞭な日周変化や日水平風速の測定である。中性風の分布は重力波など食に伴うオゾン変動を発見するなどの功績を収めた

大気波動の鉛直伝播特性を規定するため，波動を[e.g., Sakazaki et al., 2013; Imai et al., 2015]。一方で介した大気上下結合の理解（科学目標１）にあってはSMILES の観測高度範囲は高度 90 km 以下に限らその理解が不可欠である。ところが現在，中・上層大れ，また，風・温度場（力学場）を高精度で測定する

気の水平風速観測は非常に限られており，「帯状平表２ FTS 高層大気ミッションにより得られる成分とその精度と高度範囲

均東西風」といった基本的な描像すらよく分かっていないことが中層・超高層大気研究推進の大きな足かせになっている。特に傾度風平衡が破綻する赤道上
空では，風の分布推定は直接観測に頼るほかない。
この点 SMILES-2 では，超高感度な測定を活かして，
O3 などの分子種の輝線のドップラーシフトから視線風速を算出する。さらにアンテナを二台搭載することを検討しており，同じ場所を二度観測することで，水平風ベクトルを算出することを計画している。
本稿のテーマである大気化学の観点からは，オゾン層科学に関わる分子種を成層圏から下部熱圏まで広範囲で観測できるのが特徴である。とりわけ太陽非同期のプラットフォームから日変化を高精度で捉える
点は，SMILES と並んで大きな特徴である。また磁気圏からの影響（科学目標 2）は，大気微量成分とそれに伴う放射バランスの変調を介して力学場に作用す

観測波長帯を持っていなかった。さらに，機器の故障ることが知られており，SMlLES-2 による広い高度領により半年で観測が終了したため，季節変化や年々域の微量成分－力学場の一体観測は，これら一連変化を明らかにするに至らなかった。

のプロセスを丸ごと捉えることが可能である。

SMILES-2 は，SMILES の経験・反省を活かし，観現在 SMILES-2 は（初代 SMILES と同様）再度 ISS

測領域を下部熱圏領域まで 150 km まで伸張し，微からの観測を検討している。軌道傾斜角は 51.6°と極量成分のみならず，新たに風と温度を，その日周期域を見るにはやや物足りないが，60 日で観測ローカ

成分を含めて高精度で測定することを計画している

ル時刻が 24 時間変化し，日変化を捉えることが可能（表 3）。気象学－超高層大気にまたがる広い領域のである。今後，気象学－大気化学－超高層大気科

多パラメータ観測により，地球大気上下結合の描像

学の幅広いコミュニティからのインプットを頂きな解明や気候変動の監視に貢献することが大きな目的

255

大気化学研究 第 48 号 (2023)

表３ SMILES-2 ミッションの観測パラメータと精度（シングルスキャンの精度）

10 年ほどの間に，得られた新たな知見を整理し，今後取り組むべき学術的課題とその課題を解決するための地上観測や衛星観測の現状と課題についてまとめた。
対流圏との物質交換（STE）および相互作用においては，対流圏界面遷移層を通しての物質交換プロセスがより詳細に議論されるようになった。以前は，力学的には成層圏は対流圏の変動に受動的と考えられていたが，まず高緯度帯での成層圏から対流圏への寄与が議論され，ここ 10 年あまりの間に熱帯域での成層圏から対流圏への影響が議論されるようになった。こうした STE や相互作用が気候変動によりどのように変化するかは，オゾン層に影響を及ぼす微量成分が対流圏から成層圏に入るプロセスを理解し，オゾン層の将来予測の精度を高める上でも重要である。そしてオゾン層変化が気候に与える影響を正しく理解するためにも，そうしたプロセスを取り入れオゾン分布自体をモデルの中で計算する化学気候モデルの開発・改良が重要である。
成層圏内での物質循環という点では，GHG の増加に伴い大気波動の消散が促進され，大気循環の強化が示唆されている。多くの間接的な観測は BDCの shallow branch の加速を支持している一方，BDCの deep branch に関しては観測的にまだ明確ではない。オゾン層の長期トレンドは，今後 ODS の影響が相対的に低下していく中で，GHG の増加に伴う成層圏の気温の変化やグローバルな大気循環の変化の影響がより重要性を増してくると考えられる。
成層圏水蒸気の主なソースは対流圏からの流入とがら実現を目指したい。

CH4 の酸化だが，気候変動に伴い対流圏からの輸送が増えるという見方と，対流活動が活発化し上層が8．おわりに冷えて輸送してくる水蒸気は減るという相反する見方

本稿では，対流圏と物質交換／相互作用する成がある。一方，CH4 の増加に伴う成層圏水蒸気の増層圏・中間圏，成層圏・中間圏の力学・化学で主要

加は，対流圏界面付近の気温に影響を与えると同時な役割を演ずるオゾンとその破壊物質の動向と気候に，HOx 量の変化を通してオゾン破壊触媒反応サイ

変動の相互関係，熱圏以高の超高層との相互作用

クルに影響し，さらに赤外線放射収支を変化させてや太陽活動応答などのテーマについて，特に最近

成層圏の冷却にも寄与することなどが考えられる。こ256

大気化学研究 第 48 号 (2023)のように STE での物質交換，成層圏内での大気循環，

地上観測では日本も世界の観測ネットワークの中

オゾン層の変化，GHG の変化と気温変化は相互にでいくつかの重要な貢献をしているものの，中高層

密接に関連しあっている。これらを解きほぐしていくた

大気の衛星観測は世界的に停滞しているのが深刻

めには，高精度，高分解能のデータに基づいた個別な問題点である。現在稼働中の欧米の衛星が停止のプロセスの正しい理解が必要となる。

すると観測データが取得できなくなる。特に STE 研究

地球外の環境変動の影響を受ける境界領域としてを進める上では，衛星を用いた高鉛直分解能のリムの中間圏および上部成層圏に関しては，太陽放射観測が非常に重要であり，欧州で新しい計画が走り

変動の気候への影響，EPP による大気組成変動などつつあるものの，米国では打ち上げの決まっているミで研究が進みつつあるが，観測データがまだ不十分

ッションはない。こうした状況の中，日本国内でも中で今後の充実が強く望まれる。また SEP や CR など

高層大気用の FTS および SMILES 後継機のテラへの（超）高エネルギー粒子の影響に関しては，イルツ・サブミリ波衛星（SMILES-2）の検討が進められベントの発生頻度が低いことやインターバルがている。しかし，実現まではまだ道のりがある。大気化

数千万年のオーダーとなるため，放射性同位体な学コミュニティーからの支援を是非ともお願いしたい。

どを用いた古気候学的な研究とも融合した新たな研究のアプローチが始まっている。

257

大気化学研究 第 48 号 (2023)

表４ 成層圏および中間圏の大気化学の現況と将来展望のまとめ

究極のゴールは何か

この10 年での世界的な動向や日本での研究の強み

現在の重要な
ギャップ

それらを踏まえ，今後10 年の研究をドライブするkeyquestion or 作
業仮説

主な連携相手・対流圏と成層圏との境界領域の構造の理解と対流圏–成層圏間の力学的結合と物質交換との関係の理解。
・微量成分（GHG，オゾン，代替フロン，水蒸気等）の変化が成層圏の大気循環に与える影
響の理解。
・気候変動に伴うオゾン層変化，およびオゾン層変化が気候に与える影響の理解。
・火山噴火や大規模森林火災起源の成層圏エアロゾルの化学影響の理解と人為起源エア
ロゾルの成層圏への寄与および流入過程の定量的な理解。
・温暖化対策として成層圏エアロゾル層を改変するジオエンジニアリングの影響予測とそれに基づいた適切な評価。
・太陽活動（放射・高エネルギー粒子）や磁気圏現象がイオン化学を通して NOx，HOx を生成し，中間圏・成層圏オゾンを変化させる影響とそれが気候に与える影響の理解。
・日本は熱帯域における SOWER などの気球観測，大型の大気レーダー（インドネシア，南極 PANSY），CONTRAIL などで UTLS 領域の観測で貴重な貢献。
・数値モデルの高度化。積雲や重力波のパラメタリゼーションの改良。化学輸送モデルによる UTLS の各過程の精緻化（への貢献）。 計算機リソースの発展に伴う分解能の向上。
・数値モデルを用いたオゾン層の気候影響研究は，オゾン分布を与えるのではなく，化学気候モデルの中でオンラインでオゾン分布を計算する例が増加。
・世界初の機械式極低温冷凍機で動作する超伝導検出器を搭載し，地方時の制限を受けない太陽非同期軌道で観測した日本の SMILES はオゾンの日周変化や日食に伴う変動を発見するなどのユニークな成果を輩出した。
・スーパープレッシャー気球を用いると，ほぼ同じ高度で１ヶ月程度，成層圏の in-situ 観測が可能になる。
・地上 FTIR では，解析ツールや分子パラメータを世界的に統一して最適化することでグローバルな経年変化を調べる研究が増加。強度の弱い CFC や HFC などの吸収線について
もカラム量の導出が可能となってきた。
・地上，衛星ともにマイクロ波観測は，他の測器では困難な中間圏以上の領域のデータを提供。日本は，SMILES をはじめ地上の放射計でも超高感度の超伝導受信機開発で高い技術を有する。
・対流圏–成層圏（－中間圏）の物質循環・相互作用を理解するためには，現状の観測デー
タやモデルの時間分解能と鉛直分解能では不十分である。熱帯積雲対流や対流圏界面褶曲 （tropopause folding） など，スケールは小さいが物質輸送にとっても重要と思われる現象を解像できるような高解像度の観測・モデルによる現象の理解が必要。
・将来予測の精緻化のため，オゾン等の微量成分と気象場との相互作用を理解し，高分解
能化学気候モデルに適切に取り入れる必要がある。
・世界的な衛星計画の停滞（具体的な継続ミッションの計画が立ち遅れている）により，グローバルデータの継続性や観測可能な微量成分の種類が限られる恐れがある。これによって，微量成分濃度の長期トレンドの理解や輸送過程の理解（気象場と様々な微量成分輸送との間の整合的な理解），等価実効成層圏塩素（EESC）や反応性窒素酸化物（NOy）等の量の推定に支障をきたす可能性がある。
・微量成分，特に短寿命化学種が対流圏から成層圏にどのように流入するか？ また，そのタイムスケール，対流圏–成層圏の交換時定数はどれぐらいか？
・GHG の増加に伴い水蒸気などの化学種の対流圏から成層圏への流入量（またその逆）が変化することによって，成層圏の気温構造がどう変化するのか？ 基本的に CO2 増加による成層圏冷却効果が今後も支配的だが，国際的な規制に反し，HFC 等の濃度が増えた場合
は下部成層圏において気温上昇に作用し，冷却効果を部分的に抑える可能性もあり得る。
これら気温構造の変化による中高緯度における大気循環はどのようになるのか？
・太陽活動や磁気圏活動，宇宙線などによる地球大気へのエネルギー流入はどの程度グローバルな環境に影響を与えるのか？ また，そうした影響は対流圏まで伝播するのか？
SPARC, NDACC, SCOSTEP

258

大気化学研究 第 48 号 (2023)

9．略語リストUnderstanding and Monitoring

AAO： Antarctic oscillation（南極振動）

FTIR：Fourier-Transform Infrared Spectrometer（フーACE-FTS ： Atmospheric Chemistry Experiment -リエ変換赤外分光器）

Fourier Transform Spectrometer

FTS：Fourier-Transform Spectrometer（フーリエ変換

ACTM：Atmospheric Chemistry-Transport Model（大分光器）

気化学輸送モデル）

GHG：greenhouse gas（温室効果ガス）

ADEOS ：Advanced Earth Observing Satellite

GOMOS：Global Ozone Monitoring by Occultation of

ALTIUS：Atmospheric Limb Tracker for InvestigationStarsof the Upcoming Stratosphere

HCFC：hydrochlorofluorocarbon（ハイドロクロロフル

AO：Arctic Oscillation（北極振動）

オロカーボン）

AoA：Age of Air（大気年齢）

HFC：hydrofluorocarbon（ハイドロフルオロカーボン）

ARTS : Atmospheric Radiative Transfer Simulator

HIRDLS：High Resolution Dynamics Limb Sounder

ATLID：Atmospheric lidar

IAGOS ： In-service Aircraft for a Global Observing

BDC：Brewer-Dobson Circulation（ブリューワ・ドブソ

Systemン循環）

IASI：Infrared Atmospheric Sounding Interferometer

CALIOP ： Cloud-Aerosol Lidar with Orthogonal

ILAS：Improved Limb Atmospheric Spectrometer

Polarization

IRWG：InfraRed Working GroupCARIBIC：Civil Aircraft for the Regular Investigation

ISA-MIP ： Interactive Stratospheric Aerosol Modelof the atmosphere Based on an Instrument Container

Intercomparison

CCM：Chemistry–Climate odel（化学気候モデル）

ISS：International Space Station

CFC：Chlorofluorocarbon（フロン）LOTUS：Long-term Ozone Trends and Uncertainties in

CMIP-6：Coupled Model Intercomparison Projects -the Stratosphere
MEE：Medium Energy Electron

Phase 6
CONTRAIL ： Comprehensive Observation Network

MIPAS ： Michelson Interferometer for Passive

for TRace gases by AIrLiner

Atmospheric Sounding

CR：Cosmic Ray

MLS：Microwave Limb Sounder

DMS: dimethyl sulfide （硫化ジメチル）

MOSAiC：Multidisciplinary drifting Observatory for

EarthCARE ： Earth Clouds, Aerosols and Radiation

the Study of Arctic Climate

Explorer （雲エアロゾル放射ミッション）

NAO：North Atlantic Oscillation（北大西洋振動）

EECS：Equivalent Effective Stratospheric Chlorine（等NDACC：Network for the Detection of Atmospheric

価実効成層圏塩素量）

Composition Change

EPP：Energetic Particle Precipitation

NDSC ： Network for the Detection of Stratospheric

EPP-IE ： Energetic Particle Precipitation - indirect

Change
NICAM ： Nonhydrostatic Icosahedral Atmosphericeffect
ExTL：Extratropical Transition Layer（熱帯外対流圏

Model（非静力学全球大気モデル）

界面遷移層）ODS：Ozone Depleting Substance（オゾン層破壊物質）

FORUM

：

Far-infrared

Outgoing

Radiation

OMPS-LP ： Ozone Mapping and Profiler Suite259

大気化学研究 第 48 号 (2023)（OMPS） - Limb Profiler（LP）

STE：Stratosphere−Troposphere Exchange（成層圏−

OSIRIS ： Optical Spectrograph and Infrared Imager

対流圏間物質交換）

SystemTCCON：Total Carbon Column Observing Network

PANSY radar：Program of Antarctic Syowa MST/IS

TTL：Tropical Transition Layer（熱帯対流圏界面遷

Radar（南極昭和基地大型大気レーダー）移層）

PRESTO ： Predictability of Variable Solar-Terrestrial

UTLS：Upper Troposphere and Lower Stratosphere（上Coupling

部対流圏下部成層圏）

PMC：Polar Mesospheric Cloud（極中間圏雲）

VSLS：Very short-lived substances（極短寿命種）

PSC：Polar Stratospheric Cloud（極成層圏雲）

WACCM ： Whole Atmosphere Community Climate

PyroCb：Pyrocumulonimbus（火災積乱雲）

Model

QBO：Quasi-Biennial Oscillation（成層圏準 2 年周期

WAVAS：Water Vapor Assessment

変動）
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原稿受領日: 2022 年 5 月 20 日
掲載受理日: 2022 年 11 月 20 日

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