（様式 20）成果報告書

平成 25 年度 TSUBAME 産業利用トライアルユース 成果報告書

利用課題名 塗布・乾燥プロセスの流体・粒子連成シミュレーション
英文：VOF (Volume of Fluid Method) coupled with DEM (Discrete Element Method) in Coating andDrying process
利用課題責任者
Masaru YASUHARA所属
MPM CAE Center Co.,Ltd.

邦文抄録（300 字程度）
塗布プロセスの自由表面液膜中に含まれる個々の固体微粒子挙動を解明するために、自由表面流体解析(VOF法)に固体微粒子挙動解析(DEM 法)を組み合わせた連成解析モデルを確立し、スロット塗布液膜における微粒子分布の一例を得た。結果として、従来の自由表面流体解析としては均一な液膜が得られる条件でも、液膜中の微粒子分布には不均一を生じる場合があり、その原因は塗布流動場における剪断力が基材近傍の微粒子を浮上撹乱することと考察される。今後は、塗布後の乾燥プロセスにおける微粒子挙動の解明も進め、塗布・乾燥プロセスとしての最終的な固形膜における微粒子分布の解明及び最適設計を目指す。
英文抄録（100 words 程度）
Established a coupled analysis methodology that combines "Volume Of Fluid" and "Discrete Element
Method" for elucidate behavior for individual solid particles in the liquid film of Coating process, thenwe obtained an example of a particulate distribution in the slot coating liquid film. As the result, Thereis a possibility to obtain the non-uniform distribution of particles in the liquid film, even when using acondition for obtaining an uniform result in the traditional analysis as VOF, The reason is considered
micro-particles near then coated web are disturbed by buoyancy that is due to the force of coating flow
field. After that, proceeding with the elucidation for micro-particle behavior in drying process of coatedliquid film, and aiming elucidate the micro-particle distribution in the final solid film and design
optimization.

Keywords: ５つ程度 VOF、DEM、coating、drying

背景と目的に固体微粒子挙動解析(DEM 法)を組み合わせた新規塗布とは機能性を有する液体を基材上の均一な薄連成解析モデルを確立し、その成果として、代表的な膜に形成するプロセスで、塗布直後のウェット薄膜から塗布方式であるスロット塗布液膜における微粒子分布

溶媒成分を蒸発させて固形化するための乾燥プロセスの一例を得た。

も経た後の、最終的なドライ固形薄膜の均一性が重視概要される。

機能性液体を基材上の均一な液膜として形成するた

また、塗布液には機能性を有する微粒子が含まれるめの塗布プロセス、また、液膜から溶媒成分を蒸発さ場合が多く、液膜輪郭形状としての均一性のみならずせて固形化するための乾燥プロセスは、印刷メディア

液膜内部における微粒子配列の均一性や微細構造形等の効率的大量生産技術として化学工学の分野で培成も重要だが、従来の塗布・乾燥に関する数値解析とわれてきた要素技術である。従来の塗布・乾燥プロセ

しては、液膜形状のみに着目した自由表面流体解析がスの数値解析は主に流体挙動のみに着目していたが、一般的であった。

近年の電子デバイス製造への応用、プリンタブルエレ

本プロジェクトでは、塗布プロセスで得られる自由表クトロニクス等の精密分野では、液体中に含まれるポリ面液膜中に含まれる個々の固体微粒子挙動を数値解マーや微粒子の挙動を最適化することも求められる。

析的に解明するために、自由表面流体解析(VOF 法)

そこで、液体の自由表面流動に粒子挙動を連成するこ（様式 20）成果報告書とが望まれるが、莫大な粒子数を含む非定常解析が必における最速条件)を用いても最終結果に到るには数要となるため、スパコンを活用することでブレークスル日間もの計算時間を要した。

ーを目指す。
尚、本プロセスを適用した最終生産物としては、リチ結果および考察

ウムイオン電池、燃料電池、太陽電池等のエネルギー

図 1⑦は本モデルの全体像を示しているが、微細な分野や、フラットパネルディスプレイ等の先進的電子デ粒子挙動を観察するために A～J 各部の拡大図を用いバイス分野が含まれ、これらの塗布方式としては図 1て解析結果を説明する。に概要を示すスロット塗布方式が良く用いられる。

図 2 は粒子を含む塗液がスリットから流入する A 部

図 1 の①→⑥はスロット塗布における塗液自由表面で、流体計算領域としては奥行き Z 方向(塗布巾方向)の非定常変形挙動の解析結果で、塗液は薄いスリットに 3 メッシュ分を確保しており、このようなモデルのディ間隙を通過して、ダイ先端から一定のビードギャップをメンジョンは広い塗布巾のうちの中央に近い(塗布エッ保持しつつ右側へ高速走行している基材に向かって架ジを含まない)安定な単位巾を取り出したものなので橋し、上流側及び下流側自由表面を有する塗布ビード

2.5 次元モデルと呼ぶ。一方、粒子注入はその 3 メッシを形成し、最終的には基材上の均一な薄膜となること

ュ中央から 1 列分のみで、粒子が巾方向に動く自由度が望ましい。しかし、塗布ビード形状は各種条件に依存はあるが巾方向に隣接する粒子との接触反発は未考して形状が変化し、基材上の薄膜が不均一になる場合慮である。このように、粒子解析としては限りなく 2 次元もある。この不均一はスジ、ムラ等の塗布故障と呼ば解析に近いディメンジョンなので、流体粒子連成解析とれ、これらを数値解析的に再現するために従来から自しては準 2 次元モデルと呼ぶことにする。従って、本モ

由表面流体解析が行われてきた。更に、塗布で最も複デルでは粒子が巾方向に大きく移動しない前提となる

雑な部分は、塗液が基材に初めて接触する動的接触ので、各図において粒子の色は巾方向位置でレンダリ点で、基材走行速度が臨界速度を超えると空気を噛みングしており、A 部において粒子は巾方向に動こうとは込んで空気同伴故障を生ずる場合もあり、この臨界速せず、液に対して均一な分散状況でスリットから流入し度には塗液の粘度や表面張力、更には各種塗布条件ていることがわかる。

が影響する。そこで今回は、ビードが比較的安定で塗図 3 はスリット内部をポアイズユ流動で進行してビー布故障を生じない条件として、表 1 に示す液物性、塗布ドギャップに到る B 部で、図中の分岐線を境としてその条件を選択した。

まま右側へ進む②と、一旦左側へ進む①に 2 分され、また、自由表面流体解析(VOF 法)に微粒子挙動解析(DEM 法)を連成するために、塗液流入部には粒子左側を経由して戻ってきた基材近傍の粒子は、巾方向に僅かに移動していることがわかる。の注入境界を与え、表 2 に示す条件で均一分散状況

そこで、図 4 にて C・D・E 部を俯瞰すると、粒子は動の粒子を注入した。図 1⑦は本解析モデルの全体像で、的接触点近傍で急激に移動するのではなく、ビードギャ塗布ビードの自由表面形状及び塗布膜中の粒子挙動

ップのクエット流れにおいて徐々に巾方向に移動しておの非定常計算時刻進行を進めた結果として十分定常り、剪断場が基材上の粒子を浮上させて、その撹乱に状態に到達した 0.225sec の最終結果を示している。

よって巾方向に移動したことが考えられる。この粒子撹

尚、本モデルの規模はメッシュ総数 163.5 万セル、定常到達時の粒子総数約 32 万個と比較的大規模で、流乱の結果として、E 部の右端では基材近傍において部分的な粒子空白が顕在化しつつある。

体計算の非定常時刻進行刻みは 1×10-5sec 桁、粒子図 5 にて更に下流側に進んだ F～J 部の粒子空白状計算においては 1×10-10sec 桁と非常に微小である。こ況を観察すると、特に最下流の J 部では約 250μm ピのため、解析ソフトとして汎用流体解析ソフト

ッチでの粒子空白発生が見られ、図 6 にてこの粒子空Star-CCM+ ver8.06 、 コ ン ピ ュ ー タ と し て白部分を拡大すると、基材上に距離 50μm×厚さ 10TSUBAME2.5、240 コア分散(後述するベンチマークμの大きさの粒子空白が認められた。また、この粒子

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空白による塗布膜としての粒子濃度変化を定量化する代更新による高速化は大いに期待できる。

ために、図 6 に示すサンプリング塗布膜中に存在する

本報では塗布プロセス直後（乾燥前）における粒子粒子個数、すなわち粒子濃度変化の非定常変化を図 7分布の不均一性を解明したが、乾燥プロセスでも粒子にプロットした結果として、平均粒子濃度 29%に対して配列が変化することが知られており、今後は塗布直後約 3%の周期的な濃度変動が確認された。の不均一粒子場も前提とした、乾燥プロセスにおける以上のように、従来の自由表面流体解析では均一で粒子解析モデルの開発を継続する予定である。

安定な塗布膜と認識されていた塗布条件においても、液膜中における粒子分布には不均一を生じる可能性

表 1・塗布条件、液体物性があり、その原因は塗布流動場における剪断力が粒子を基材上から浮上剥離させて、この撹乱が粒子分布粗密の原因になることが考えられる。

まとめ、今後の課題本報では、流体解析結果としての液膜が安定でも粒子分布は不均一となり得る一例を得たが、その比較対象として均一な粒子分布のための条件も探索すべきである。そのためには、剪断力を意図的に変化させる条件変更が必要で、スロット塗布方式においては塗布速

塗布速度

25cm/sec

WET塗布量85μm

ビードギャップ

100μm

液密度1g/cm3

液粘度

25cp

表面張力

56dyn/cm

ダイ接触角度70deg

ウェブ接触角度

56deg

度及びビードギャップの変更が興味深い。また、スロットとは異なるスライドビード塗布方式では、剪断場を比表 2・固体粒子物性、固体壁面物性較的マイルドにできる可能性があり、更には多層同時
粒子直径1μm粒子密度1.2g/cm3

粒子ヤング率100Mpa

粒子ポアソン比0.45

TSUBAME2.5 を用いても 1 ケース当たり数日間という粒子流入流量5×10-6g/sec

計算所要時間が課題で、単位時刻ステップ進行に着目面積換算粒子濃度約29%相当したベンチマーク結果を図 7 に示す。解析ソフトにおけ定常粒子総数

約32万個

壁面密度2.7g/cm3

壁面ヤング率68000Mpa

壁面ポアソン比0.33

塗布構成による塗液配合設計の自由度が増すので、粒子を均一に整列、あるいは意図的に配向させるための塗布方式として注目される。
これらの変更解析を実際に進めるには、スパコンるパラレル分散設定が特に重要で、数十コアを境として分散設定を使い分けないと、コア数による高速化を全く享受できず、逆に遅くなるので十分注意すべきである。
但し、適切な分散設定でも分散数による高速化は 240
分散で頭打ちなのは残念だが、これには粒子数 32 万個が影響している(240 分散以上では 32 万個という粒子数が少なすぎて分散効率が発揮できない)ことが想定され、粒子注入を今回の準 2 次元から 3 次元化して粒子数が数十倍に増えたとしても、計算所要時間は劇的には増加しない可能性はある。また、CPU を変更した 参 考 事 例 と し て 、 最 新 XEON の 15 分 散 はTSUBAME2.5 の 60 分散に迫る速さであり、CPU 世

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粒子を含む塗液が流入①

上流側② 自由表面

スリット
上流
リップ

下流側
自由表面

③

静的接触点

C

下流
リップ

ビードギャップ

走行基材

塗布ビード

動的接触点での粒子巾方向位置はまだあまり乱れていない

動的接触点

下流に進むに従って乱れが顕在化する（高剪断の基材近傍で顕著）D④⑤⑥

ポアイズユ流動場

クエット流動場

E

A

⑦CB

DEF

G

H

IJ

図 1・塗布ビードの非定常挙動及びモデルの全体像

図 4・C、D、E 部の粒子状況拡大図

FG

HI

J
約250μm1000μm

図 2・A 部の粒子状況拡大図②「図６サンプリング部分」の粒子個数及び濃度の非定常変動

2.07%

1.99%

1.92%

1.85%

32.1%

面積換算粒子重量濃度

体積換算粒子重量濃度

2.14%

粒子個数

①

図 5・F～J 部の粒子状況拡大図

1.77%

一旦左側へ

31%

30%

28.8%

27.7%

26.6％

そのまま右側へ

左側から戻ってきた
基材上の粒子層

図 3・B 部の粒子状況拡大図

粒子数が少ない
瞬間は基材近傍の粒子空白が顕著

図 6・粒子濃度の非定常変動

（様式 20）成果報告書
700
パラレル計算設定①

ベンチマーク計算時間（sec）

600
500
400300パラレル計算設定②

200100

参考値
E5-2687Wv2

00100

TSUBAME2.5
ベンチマーク最速値
200300
パラレル分散数（使用コア数）

図 7・ベンチマーク結果

400500