15(N;9"2M!())
2A012A10N;:.3A

2B012B10N;:.3

B

2A01

カルコゲン架橋テクネチウム六核錯体の電子状態(大阪大院理 1、大同大教養 2、東北大高教セ３、東北大院理４）○吉村
高山

努２、関根

勉３、木野康志４、篠原

崇 1、

厚１

Calculated Energy Level of HOMO/eV【はじめに】我々は図１に示す６つのテクネチウムイ
オンが八面体状に配置した多核テクネチウム錯体を研究している。現在までにターミナル配位子にハロゲン化物イオンやシアン化物イオン、キャップ配位子に硫黄、セレン等をもつ錯体の合成に成功している。今回、Metal Ion
Cap Ligand
テクネチウム六核錯体の電子状態と物性との関係を調Terminal Ligand
べるためにシアン化物イオンをターミナル部位にもち、硫黄もしくはセレンがキャップ部位に配位したテクネ
図 1．六核錯体
チウムおよびレニウム六核錯体の DFT 計算を行った。
【結果と考察】X 線結晶構造解析で求めたデータをもとに構造最適化計算（B3LYP, LANL2DZ）し5.0
た。すべての錯体について、計算で得られた結合
4.8
距離は、実測の値と良く似ていた。また、CN 伸[Re Se (CN) ]4.6
縮の振動数の計算値も、実測の振動数と良く一致[Re S (CN) ]4.4[Tc Se (CN) ]した。すべての錯体について、HOMO は主に金属
4.2イオンから成っており、LUMO は完全に金属イオ[Tc S (CN) ]4.0
ン由来の軌道であった。HOMO および LUMO 近
辺はテクネチウムおよびレニウム六核錯体ともに
3.8
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
非常に良く似た電子状態をとっていることが明ら
M (23e/24e) Redox Potential (M = Tc, Re)/V
かとなった。図２に示すように、M6(23e/24e)の酸
化還元電位と HOMO のエネルギーは良好な１次 図 2．HOMO と M (23e/24e)酸化還元電位6の相関を示し、テクネチウム六核錯体とレニウムの関係
六核錯体が非常に良く似た電子状態をとっている
4-

6

8

6

4-

6

8

6

4-

6

8

6

4-

6

8

6

6

-1
3

-1

ε / 10 M cm

Electronic structure of chalcogenide−capped octahedral hexatechnetium complexes
YOSHIMURA, T., TAKAYAMA, T., SEKINE, T., KINO, Y., SHINOHARA, A.

− 123 −

Oscillator Strength

ことを支持した。HOMO－LUMO 間のエネルギーギャップは、硫黄キャップ錯体、セレンキャッ50.015
プ錯体ともにテクネチウム六核錯体は、レニウム
4六核錯体に比べて 0.6 eV 程度小さくなっている
0.010
3
ことが分かった。最適化された構造を用いてTD-DFT 計算をし、実測の紫外可視吸収スペクト
20.005
ルと比較した。計算の結果は、実測の吸収スペク
1トルと良く似た傾向を示した。400-500 nm の吸収
00.000
帯は、テクネチウム、レニウム六核錯体ともに六
400
500
600
700
Wavelength / nm
核ユニット内の電子遷移に基づいていることが分かった。また、テクネチウム六核錯体の小さな図 3．[Tc6S8(CN)6]4-の吸収スペクトル
エネルギーギャップを反映して、計算、実測のス
ペクトルともに、レニウム六核錯体に比べて、吸収帯が長波長側にシフトしていることが明らかとなった。

2A02

ビスサロフェン型
ビスサロフェン型ウラン（
ウラン（IV）
IV）錯体の錯体の合成と合成と酸化還元挙動(大阪大院理）○松田佳恵、吉村崇、篠原厚【はじめに】アクチノイド錯体において、中心金属イR2オンの酸化還元電位が、配位子の置換基によって変化に示すサロフェン型配位子が２つウラン(IV)に配位

R2
R1
R1

した錯体[U(R1/R2)2]の R1 および R2 部位にメチル 水素をもつウラン錯体の酸化還元挙動を調べてきた。今回、新たに R1, R2 部位にクロロ、メトキシをもつ錯体を合成し、それらの錯体のウラン(IV/V）の酸化還元

R1
R1

N

O
O

することを示した研究は非常に少ない。我々は、図１

N

R2

U
N
N

O
O

R2
図１. 錯体[U(R1/R2)2]の構造

電位が置換基のハメット定数と相関があることを見出した。

E 1/2 / V

【実験】塩化ウラン(IV)に対し、2 当量の H2(Cl/Cl)もしくは H2(Cl/OMe)と４等量のトリエチ
ルアミンを加え、THF 中で加熱還流することにより、錯体[U(Cl/Cl)2] (1), [U(Cl/OMe)2] (2)を新たに合成した。これらの錯体の酸化還元電位をジクロロメタン中でサイクリックボルタンメ
トリーにより測定した。
【結果と考察】錯体 2 について X 線結晶構造解析を行ったところ、ウラン(IV)は 2 つの配位子にサンドイッチされた 8 配位構造をとっていることが分かった。錯体 2 では、2 つの配位子は互いに逆方向を向いた head-to-tail 構造をとっていた。同様の結果は、R1 にメチル、R2 に水素が結合した 4 でも得られている。R1,R2 に水素が結合した錯体では、2 つの配位子は互いにほぼ同じ方向を向いた head-to-head 構造をとっている。そのため、2 つの配位子の置換基同士の立体的な反発が、錯体の構造に主に関与していることが らかとなった。錯体 2 では、他の同形構造の錯体と同じく、ウラン中心は配位子の N2O2 平面から浮き上がった位置におり、
U-O および U-N 結合距離はそれぞれ av. 2.24(4)および av. 2.62(4) Å であった。これらの値は、
以 前 に 報 告 さ れ た head-to-head 型 、
head-to-tail 型錯体で観測された値とほぼ同
0.5
1一であった。
0.4
錯体 1, 2 の U(IV/V)の電位は、それぞれ
3+0.48 および+0.22 V vs. Ag/AgCl に観測さ
0.3
24 ▲: R1=Clれた。錯体 1, 2 および以前に合成した錯体
0.2■： R1 =Me
3 (R1/R2 = Cl/H), 4 (R1/R2 = Me/H), 5 (R1/R2
5
6
0.1= Me/Me), 6 (R1/R2 = Me/OMe)の酸化還元電位を R2 部位の置換基のハメット定数（パラ効果）でプロットしたものを図２に示す。
これらのプロットは R1 = Cl および R1 =Me でそれぞれ直線関係になり、置換基の電子供与能に応じて U(IV/V)の酸化還元電位が系統的に変化することが分かった。

0.0
-0.4

-0.2

0

0.2

0.4

Hammett constant

図２. 錯体 1-6 のハメットプロット

Synthesis and Redox Properties of Bis(salophen)uranium Type Complexes
Matsuda, K., Yoshimura, T., Shinohara, A.,− 124 −

2A03

電

を

【はじめに】多

な原子

構 1、

（原子

可

である。

に

間の酸化還元は電
ンの原子
電

オキ
化

を
反

化

研 2）○北イ(An)イオンを動を理解し、な分離をとるアクチでのこれらのイオンのイオンの金属－酸に非可、(ii) 金電るとともに、
【実

】

反

を

に基づ

電

ン（GC）
を

に調

を
り

は反

に関

する電子数で、電電解したと、線で示した電位－電

用

で

を用いたと

(IV)、-0.05 V に Np(IV)
元波が

測された（

し、GC

を大

から

つの

ることを
かつ

ム電

は、

化

に

金

く

で

では、反

の還元に

を用いれ

調

であることが分かった。一電のいからでも Np(IV)ので U(VI)を電解し、来の GC 電線の電子一で、U(VI)

な電解、Pt/GC 電
還元波をの Np(V)線)とに還元されるが、Pt/GC 電を用を電解還元すると、Np(III)が
いれ

6

、3

の Np

に、U(VI)も 4

する

(ii)

るが、Np(V)/(VI)の酸化還元波は

れの原子

測した。

次還

成する(

、+0.2V での電解によって、U(VI)を還元することなく Np の

を4

に還元調

で

る。

を

て

し

しなが

した。

ム電

で Np を(i)による Np(V)U(VI)→(IV)還元
Np(V)→(IV)→(III)-1

Np(VI)→(V)Np(V)→(III)

0
Np(V)→(VI)

1

酸化

+1

+0.5
E / V vs SSE

0フロー電解で得られる Np、U の酸化還元
線: ( 線) GC 電 ( 線, 線)、 Pt/GC
電
1 mM Np ( 線, 線) または U(VI) ( 線) + 1 M HClO4.

[1] Y. Kitatsuji, T. Kimura, S. Kihara, J. Electroanal. Chem., 641 (2010) 83.
[2] H. Aoyagi, Y. Kitatsuji, Z. Yoshida, S. Kihara, Anal. Chim. Acta, 538 (2005) 283.

Selective electrocatalytic reduction of Np(V) to Np(IV) at a flow-through electrode
KITATSUJI, Y., KIMURA, T., KIHARA, S.

− 125 −を

線を図に示す。

とするカ

-2

理を

、+0.3 V に Np(V)線）。Pt/GC 電化しないので、同電
が可

化

調

研

を

金酸

線が得られた。-0.05 V に、反金した。

性を調べた。

を電析さ

用

構により

な原子

[2] に

算した。GC を(III)の一電子によって Np(V)から Np(IV)う An /AnO2+

、の

ム電

とするカ

酸化還元に関与する電子数測された。GC にした（Pt/GC）電ですることが、これらのイオ
反を

電子還元波が、+0.9 V に Np(V)/(VI)の一電子酸化還元波がする
4+

成を【結果 考察】フロー電解による Np および U の酸化還元の電解電位－電(III)のすることは、を動を明らかにし、電解還元の
を持つカ

で電位

を

2

、木原

な分析

を用いて、Np のの An イオンの酸化還元-0.5V の

や

電

による電

ながらフロー電解を行った。電
ら+0.3

の原子
あるいは

した

したフロー電

ッシーカー

1

、木村

らはこれまでに Np(V)の還元について、(i)Np(III)との還元吸

電解還元されること[1]、電

な

還元
1

結合の

性を示し、大にしている。

究では、電による Np のするフロー電2A04

3P U III g«ð ô îÁ Ă f ¸ú Û ¡(´uĀÚČ³°ąÓwØĊõ¼eìaesáºÕ

!%3PU! 0 gċĀČ # 3 ) 6 g ¨ ýtÍ¢/¯,, ê+Ö+t/Ü3PU 3 g! 4 gl¯»Āt&þïjäÚß í., { ¡'Û¾Ù¡öê §, +[1,2]
3PU 3 g!­ýt+% ôîĆ )vnÑò,  3PU 3 gt}Ë ôîDT7UtË þïm×Ëö*+3PU 3 gDT
7UtËÌ UI3 ' UI3(thf)4 ċTHF = >?PF@THPUČ ( 3PU 3 gO3t
Ë!Ð 3PU 3 gt}Ë }£ m×Ëö[Ùq/¦ + [3],)3
PU 3 gO3tË ôî!3PUĀ/m×Ëö *k¤$!|*¥ Ć b W¬3PU 3 gtË! 4 gtË ½ñÈ )&þïDT
7UtË "+ É¿ 3PU 3 gtË!O3tË!Ö*¯»Æ+Æò d tË/r¶ÙoÒ+¬ÁTHF ÆÃ[ UCl4 ¿ä
tA?Q3L ûjp { (*ôî+ UCl3(thf)x , +[4]
²Úß!3PUýtË/xª+¿ÆÃ[ ćòÁ/Ò 3PU 3 gtË ôî ôîÁ(*3PU 3 gtË ¸úÛ¡/+čĉ3PUýtË/ýÆò+(*),+3PU 6 gýÆÃ/¿āĄ·Yćòûj3PU 3 g ýÆÃ/+ 3 gÆÃ/4EJSV?+(*t3PU(III)¿Ë f 1 /+ f/ THF [¿ätA?Q3L(*è¿ZÆ¡ZãË/ăyÄ^Ê+(*f 2 /æ¶ç
÷å f 1 !¿'4;CVRTHF Æò¾Â/× )ýt+$à¾[!Çò¡/Ü¾Â/× )ýt+jänµ(* UCl3·3H2O (1)~÷å f 2 !jänµ(* UCl3(thf)1.5 ~UCl3(thf)1.5 / 2  300 K ÛtÏ Å/íæ¶¯rÛ¾NVMU?! U3+ éÔ25U±,+i(3.62 µB; f3)~Ý 3.58 µB UCl3(thf)1.5 ! THF !&-0 GQ9UċPyČ
'9M<RIRL1K@1:?B?QR ·¡ÆÆòÌ THF ' Py [!`Æ(*&+$2
GQ9UÆÃ )),æ® )ĎÞĈ æ®¸ú/ÀW! Cl / 3 h/l¯+Đüc mono(square-face-capped) trigonal prismatic ¸úđüc square antiprismatic ¸ú/§3PU _ÿf*W!Cl / 3 h[!
ďh/l¯+đüc square antiprismatic ¸ú/§3PU Xÿf+ (  UCl3(thf)1.5 !¹·¡ÆÆòÌ THF ' Py [!3PU 3
g ½ùÙĂf}£ m×Ëö* +zç©Î
[1] L. R. Morss, N. M. Edelstein and J. Fuger, eds., The Chemistry of the Actinide and Transactinide
Elements, Third edn., Springer, 2006.
[2] S.8=?Uë, øâ])ó, Ĉ16<C2@ t, \ (2008)[3] L. R. Avens, et. al., Inorg. Chem., 33, (1994) 2248.
[4] D. C. Moody, et. al., J. Inorg. Nucl. Chem., 41 (1979) 533.
The new methods for preparing trivalent uranium and its structure and magnetism
YAMAMURA, T., OHTA, S., SHIRASAKI, K., SATOH, I., SHIKAMA, T.

− 126 −

2A05

HDEHP を用いた三価重アクチニドの溶媒抽出挙動(阪大院理 1、理研仁科セ 2、阪大 RI セ 3、原子力機構 4)○高山玲央奈 1、
大江一弘 1、小森有希子 1、藤沢弘幸 1、栗山亜依 1、菊谷有希 1、菊永英寿 2、笠松良崇 1、吉村崇 1、高橋成人 1、斎藤直 3、豊嶋厚史 4、浅井雅人 4、三頭聰明 4、篠原厚 1【はじめに】我々は溶媒抽出法を用いたアクチノイドの化学的性質に関する系統的な研究を行っている。本研究では、HDEHP（Di(2-ethylhexyl) phosphoric acid）を抽出剤として三価のア
クチニド（Ac, Am, Cm, Cf, Es, Fm）とランタノイドの溶媒抽出挙動を調べ、それらの抽出定数に関して系統的な比較を行った。
【実験】大阪大学核物理研究センターの AVF サイクロトロンにおいて 238U(16O, 4n) 反応によって 250Fm (T1/2 = 30 min)を合成した。生成物を He/KCl ガスジェット搬送システムにより搬送
し、ナフロンシートに 30 分間捕集した。これを水相 200 PL で溶解し、同体積の有機相を加え 10 分間振とうした。水相には 0.1 M 硝酸を、有機相には 0.1 – 0.3 M の HDEHP–ベンゼン溶液を用いた。遠心分離により二相を分離した後、各相を 160 PL ずつ分取した。蒸発乾固した
後 α 線スペクトロメトリーを行った。抽出剤濃度の関数として分配比を測定し、Fm の抽出平衡係
数 Kex を決定した。また、同様の溶液条件で 241Am,
243
Cm, 249Cf, 253Es, 144Pm トレーサーならびに希土類混合溶液（Pm を除く）を用いてそれぞれの Kexを決定した。
【結果と考察】得られた Kex を Figs. 1(a), (b)に示す。ランタノイドとアクチノイドの Kex は直線的に増加せず、段階状のテトラド効果が観測されている事がわかる。また、Fig. 1(b)に示すように、
配位数 6 のイオン半径[1-3]の逆数の二乗に対して
Dy
プロットすると、Am, Cm, Cf ならびに Es はラン
タノイドに近い Kex を示すが、Fm (0.911 Å [2])は
イオン半径の近い Dy (0.912 Å)よりも Kex が小さい事がわかる。
討論会では 0.1 M 塩酸における Am,
Cm, Cf とランタノイド (Pm を除く)の抽出挙動についても報告する。
【参考文献】
Figs. 1(a)(b). The log Kex values of[1] R. D. Shannon, Acta Cryst. A32, 751 (1976).
lanthanides (Ln) and actinides (An) with
[2] W. Brüchle et al., Inorg. Chim. Acta. 146, 267 (1988).
HDEHP as functions of atomic number and[3] R. G. Haire and R. D. Baybarz, J. Inorg. Nucl. Chem. (b) the inversed square of the ionic radius[1, 2, 3].
35, 489 (1973).

Solvent extraction of heavy actinides (III) with HDEHPTAKAYAMA, R., OOE, K., KOMORI, Y., FUJISAWA, H., KURIYAMA, A., KIKUTANI, Y.,
KIKUNAGA, H., KASAMATSU, Y., YOSHIMURA, T., TAKAHASHI, N., SAITO, T., TOYOSHIMA, A.,
ASAI, M., MITSUGASHIRA, T., SHINOHARA, A.

− 127 −

2A06

新規 R-BTP 吸着剤を用いた簡素化マイナーアクチノイド分離プロセス確立
への挑戦(東北大 CYRIC1、産総研東北センター2)○臼田重和 1、倉岡 悦周 1、劉 瑞芹 1、
徐 源来 1、金 聖潤 1、山﨑 浩道 1、石井 慶造 1、和久井 喜人 2、林 拓道 2

【はじめに】抽出クロマトグラフィにより、高レベル廃液中の希土類(RE)を含む核分裂生成物(FP)から三価マイナーアクチノイド(MA: Am, Cm)のみを直接回収できる簡素化 MA 分離プ
ロセスの開発に挑戦している 1)。抽出剤として、MA に対し高い選択性を有する含窒素芳香族
化合物 R-BTP (BTP: 2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazin-3-yl)pyridine, R: アルキル基)に注目した。これは R 基の構造により、吸着性と安定性が変わる 2)。最も適当と思われる R-BTP 抽出剤を合成し、これを多孔性シリカ/ポリマー複合単体(SiO2-P)に含浸担持させて、新規 R-BTP 吸着剤を調製した。本発表では、主に isohexyl-BTP 吸着剤を用いて、模擬廃液中の Am 及び FP に対する吸着性能、並びに耐硝酸性、耐放射線性などの安定性を調べた結果について述べる。
【実験】粒径約 60 Pm の SiO2-P に isohexyl-BTP 抽出剤を含浸担持させて R-BTP 吸着剤を合成した。模擬廃液は、0.1～4M 硝酸溶液に 241Am(III)及び FP(RE、Zr、Mo、99Tc、白金族など)を溶かして調製した。バッチ法により、硝酸溶液におけるこれら元素の吸着分配係数(Kd)を求めるとともに、純水による脱着性能も調べた。吸着剤の安定性については、全有機炭素分析により R-BTP の分解溶出量を求めるとともに、硝酸溶液(0～3 M)と長期間(3～4 ヶ月)接触させた状態で、低い線量率(約 50 Gy/h)で γ 線を照射し、吸着性能の変化などを調べた。
【結果と考察】Fig.1にisohexyl-BTP吸着剤による0.1～4 M硝酸溶液からのKdを示す。2～3 M以上の硝酸溶液中では、Amは比較的重いREからも分離できることが分かる(分離係数|100)。同
様に高いKdを示したPdとの分離は、別途検討する必要がある。一方、吸着速度は遅く、Fig.2に示すように、純水による脱着速度も遅かった。また、未照射の場合は長時間でも分解溶出
量は比較的少なかったが(3M硝酸中120日後|300 ppm)、照射線量が増加するにつれ、硝酸濃度
とともに吸着性能の顕著な劣化が認められた。現在、吸着剤の改良(アルキル基の環状化など)とその性能評価に取り組んでいる。
本研究の一部は、文部科学省原子力基礎基盤戦略研究イニシアティブにより実施された「新規 R-BTP 吸着剤による簡素化 MA 分離プロセスの開発」の成果である。

103
102
101
100
0

1
2
3
4
5
HNO3 concentration (M)Fig.1 Dependence of Kd on HNO3
concentration at 25 oC (Contact time: 3 h).

1)S. Usuda et al., J. Ion Exchange, 21, 35 (2010);

2.0
Sr
Cs
Zr
Mo
Ru
Rh
Pd
Ce
Nd
Eu
Gd
Dy
Y
pH

80
60
40
20
0

1.8
1.6
1.4

pH

Kd (mL/g)

104

100

Sr
Y
Zr
Mo
Ru
Rh
Pd
Cs
Ce
Eu
Dy
Am

Desorption (%)

105

1.2

1.0
2
3
4
5
6
Desorption time (h)Fig. 2 Dependence of desorption of metal
ions on desorption time with H2O at 25 oC.
012)Y.-Z. Wei et al., J. Alloys Comp., 374, 447 (2004).

Challenge for establishing a simplified separation process of trivalent minor actinides using novel
R-BTP adsorbents
USUDA, S., KURAOKA, E., LIU, R., XU, Y., KIM, S.Y., YAMAZAKI, H., ISHII, K., WAKUI, Y.,
HAYASHI, H.

− 128 −

2A07

硫化反応を用いる核燃料再処理法の基礎研究 (1)トレーサー試料の硫化(東北大・多元研 1、原子力機構大洗 2）○桐島陽 1、大西貴士 2、佐藤修彰 1

溶解率％【はじめに】核燃料サイクルの再処理工程におけるウランの分離回収、廃棄物低減および省工程化に優れる新しい乾式湿式ハイブリッド再処理法として、核分裂生成物の選択硫化と生成した硫化物の酸溶解に基づく方法を提案し、その基礎的研究を行った。本発表ではウラン
酸化物にマイナーアクチノイドや核分裂生成物のトレーサーを添加した試料の試験結果について報告する。
【実験】(1) 試料作製 空気中での加熱処理（ボロキシデーション）後の使用済核燃料を模擬して、236Pu やマイナーアクチノイド(MA)トレーサー(237Np, 241Am)および核分裂生成物トレー
サー(152Eu, 137Cs, 90Sr)を添加した U3O8 試料を作製し、後述する試験に用いた。この試料は Uに対して約 0.1 wt%の 237Np を含有し、その他の元素（酸素を除く）は全てトレーサー量であり、化学組成には影響しない。
(2) 硫化処理 作製したトレーサー添加 U3O8 試料を用いて CS2 ガスによる硫化処理を行った。
ここでは、試料を石英反応管内にセットし、系内を真空排気後、不活性ガスをパージした。続いて不活性ガスを CS2 溶液にバブリングして得られる混合ガスを反応管内へ導入して、所定温度(300～550 oC) にて 1 時間硫化処理を行った。
(3) 酸溶解処理 硫化処理後の試料を 50℃に加熱した 1 M 硝酸 100 ml 中で１時間振とうし、酸溶解処理を行った。溶解後、溶液を濾過して、残渣を分離する。この溶解液に含まれる U、
Pu、MA および核分裂生成物の放射能を測定し、硫化処理済み試料中の各元素の溶解率を求めた。ここでは、α線を放出するトレーサーについてはαスペクトロメトリにより、γ線を放出するトレーサーについてはγ線スぺクトロメトリにより測定した。
【結果と考察】 硫化処理済み試料から 1M 硝酸溶液中への Pu と U の溶解率を Fig. 1 に示す。図中縦軸上のプロットは硫化処理を行っていない試料を酸溶解処理した際の各元素の溶解率である。未硫化試料からの各元素の溶解挙動と比較すると、硫化温度が上昇すると、いずれの元素の溶解率も増加していることが分かる。一般に酸化物に比べ硫化物やオキシ硫化物は希硝酸への溶解度が高いため、硫化100
温度の上昇により、各元素の硫化が進行した結果、溶解率も増加したと考えられ
80
Csる。硫化温度 300 oC では U と Pu の溶解
Sr60
率はそれぞれ、約 5%と 30%であり、Am
Eu
Amおよび Eu は 43%程度、Cs と Sr は 90%40Np以上溶解している。この温度領域で硫化20
Pu
条件や溶解条件をより詳細に検討し、U
Pu の溶解をより抑制できれば、使用済
0
未硫化
200
300
400
500
600
燃料中から、選択硫化と酸溶解により核
硫化温度℃
燃料物質と核分裂生成物との分離へのFig.1 硫化後試料からの各元素の酸溶解挙動
適用が可能となることが期待される。
*本報告は、文部科学省からの受託事業（原子力基礎基盤戦略研究イニシアチブ）として、東北大学が実施した平成 21 年度「硫化反応を用いる核燃料再処理法の基礎研究」の成果を一部含みます。

Basic research of spent fuel reprocessing process based on sulfurization: (1) sulfurizationof tracer doped sample
KIRISHIMA, A., Ohnishi, T., SATO, N.

− 129 −

2A08

MQ ID U Ý¬ 0 $ û SF :K o ă# 1

2

£v×V³Ê £v×Vo9L ¯`FNW>Q8 3 )ÑY 1 lÑÈ 1 º¿ù 2 üïçĂ 3

%-#²ví¦ Ð 032 99mTcĉwÅª 6.01 ¨þĊ%99Mo/99mTc A;GSWB#/1gã3 2 % 99Mo 6kój#Ą 2Î99Mo $]ÒÔ"gã[òÏ 1l . RI êõ#~×ÜýÓJTA;>Eö72£v× %100Mo (p, 2n) 99mTc #/1êõ99mTc $,6oăgã2§½6Ëæ#ýÓ 2b%BW?CEhà
2 Mo 0 99mTc 6oă2# uÔð$ąe2SF:KĉReĊ6Ð oă§½# ´ìâ±62Ć§½100Mo û! 100-500mg ^3 2-cZ$Ć®d ´ì(®d-1) Mo Ý¬ 100-500 mg 6 3-5 mL $ H2 O2 Çëñćß Re ÇÂ
ĉReO4-, 1000 mg-Re/L
in H2OĊ6 40-500 µL Äsio¢$TEVA SAU=PKĉEichrom ÚêĊ6ÐoăMo $ÿyÍ! Re ${Í6 ICP-OES #/1»-(®d-2) Mo Ý¬ 500 mg 6 H2O2 z' NH4 OH Çë
Re 6Äsio¢0TEVASAU=PK# Re 6oă0#Dowex 1X4 6Ð  TEVA SAU=PK %ÿ
y3" Mo $ÿy6é ©áÔ# Re 6 6N HCl #/1{ĉFig.1Ċâ±z'ä­o°®d6¼2# 1ø2Õ¶!(i)©áÔ#% 99mTc
6a#\ 2/ #2-#Mo É!iof Éĉ1ppm ÛĊ#+ ÿy"3&"0" +ĉiiĊ©áÇÂ% ú
2!0#ĉiiiĊBW?CE100
2 Mo %mqÐ2- 2xß"Ç {2! 032
®d-1 é/ # Mo Ý¬6 H2 O2 Çë2!î¥ÇÂ%ú6ÙTEVA SAU#$++ô¹2!Re % 100%SAU#{ÖMo . 65-80%SAU#¸$0.5-1.5N $Øú =PK¾Á6é!4Mo % Re $HP>@OU!)*}¨#Àn2!5"5$®d %Mo ! Re %oă " ®d-2 % H2 O2 #s  NH4 OH 6Äs 1Â%8R=Q2cr
Tc 6Ð  TEVA SAU(${Ö6 NaOH ®dZ ´ìāTc ${Í% 100%
1+ć
É$Ç
1Ċ
Â0. Tc 6{  Re % TEVA SAU#
Tc !ąe$ t6Ù$ 2)Tc !}µ#ć {Íª3āTEVA SAU $ Re {Í% 991%
X§Mo $ÿy!{# %­®d$|#%94Ĉ=PK6ô÷+ NH4 OH ÇÂ=PK6¾Á2!#/1 99%{ 
©áÔ#kû$ 0.1%ĉ0.5mg ÛĊ Re ÇăÂ#j
2!p0#Þê2-#Ā9<U_¡·å6Ð !4©áÔ# Re HP>@OU#Ãj Mo % 1µg «Æ!"" ­½% 99mTc #.Ð{Í 85%cY6Ð¤Ì1) lÑÑYèRadiotisotopes 45, 784-787 (1996). 2) Tagami, K. and Uchida, S.,
Anal. Chim. Acta 405, 227-229 (2000).

A newly developed rhenium (technetium-99m) separation method from molybdenum
matrixTAGAMI, K., UCHIDA, S., NAGATSU, K., KAGIYA, S.

− 130 −

2A09

52

Fe と 62Zn の製造と PET 用ヘマトポルフィリン錯体の合成(大阪大院理 1、理研仁科セ 2）○栗山亜依 1、大江一弘 1、小森有希子 1、藤沢弘幸 1、高山玲央奈 1、菊谷有希 1、菊永英寿 2、中井浩二 1、高橋成人 1、
吉村

崇 1、笠松良崇 1、篠原厚1

【はじめに】ポルフィリン化合物は癌細胞に集積することが見出されており、癌診断への適応が期待されている。放射性薬剤を用い PET で癌診断を行うには、適度な半減期である陽電子放出核種を含んだ比放射能の高い薬剤が大量に必要である。本研究では PET で癌診断する為の新規放射性薬剤として、52Fe (T1/2 = 8.3 h) および 62Zn (T1/2 = 9.2 h) のヘマトポルフィリン
錯体の合成を目指している。そこで今回は 52Fe、62Zn を製造し、ターゲットから目的 RI を迅
速に効率よく取り出す為の基礎実験、並びに安定同位体の鉄や長寿命の 65Zn(T1/2 = 244 d)を用いたヘマトポルフィリン錯体の合成を行った。
【52Fe と 62Zn の製造】
52
Fe、62Zn は大阪大学核物理センターの AVF サイクロトロンを用いて、natCr(3He,xn)52Fe とnat
Ni(α,xn)62Zn 反応により製造した。反跳した目的 RI を捕獲する為に、ターゲットには微粒子状のターゲット物質と KCl 粉末を混合したペレットを用いた。照射後のターゲットを pH 3 の塩酸溶液に懸濁し、KCl に捕獲された 52Fe
粒径aq/ペレットの全量(mg)Ni 0.4Pm, KCl 超微粒子及び 62Zn を溶解した。その後、吸引ろ過
Ni 0.4Pm, KCl 微粒子
900
により不溶のターゲット物質から分離し 62Zn
Ni 2Pm, KCl 超微粒子
800た。ターゲット物質と KCl の混合割合およ の 800
700
びそれぞれの粒径を変化させ、分離した目 放 600
射 600
的 RI の放射能量を調べた。一例として、 能 500
量 400
400
Fig.1 にペレット 1 mg 当たりから得られた(Bq/mg)300
62
Zn の放射能量を Ni と KCl の混合モル比
200200でプロットした図を示す。62Zn の反跳飛程
10000（0.6 μm）や Ni の粒径 (0.4 μm, 2 μm) を
0
1
2
3
4
5
6
7
62
1：0
5：1
3：1
1：1
1：3
1：5
1：10
パラメータとして、 Zn の生成量からモデ
Ni : KCl のモル比ル計算したところ、Ni：KCl が 5：1 から 3 :Fig. 1. ターゲットから分離した溶液中の62Znの放射能量1(モル比)で、最大になると予想した。しか実線はNi粒子2Pmの時のモデル計算値を示す。
し実験結果は、Ni：KCl が 1 : 1 の時に最大となり、粒径の依存性も見られず予想とは異なる結果となった。
【鉄・亜鉛ヘマトポルフィリン錯体の合成】
亜鉛ヘマトポルフィリン錯体の合成は 65Zn を用いて、キャリアフリーでの合成を行った。65Zn
ヘマトポルフィリン錯体は、過剰量のヘマトポルフィリン (2.8×10-11 mol)と 65Zn (3.0×10-18
mol, 1.0×102 Bq) をメタノールに溶かして室温下で振とうすることで、90％以上の収率で合成できた。また鉄ヘマトポルフィリン錯体の合成では、数時間の加熱還流が必要である。そこで今回は還流の代わりにマイクロ波を利用し、鉄ヘマトポルフィリン錯体合成を行った。その結果、マクロ量の塩化鉄(III)とヘマトポルフィリンの合成では時間短縮に成功した。今後は55
Fe(T1/2 = 2.7 y)を用いて、キャリアフリーでの合成が可能か検討する予定である。
Productions of 52Fe and 62Zn and synthesis of iron- and zinc-hematoporphyrin complexes for PET
imaging
KURIYAMA, A., OOE, K., KOMORI, Y., FUJISAWA, H., TAKAYAMA, R., KIKUTANI, Y.,
KIKUNAGA, H., NAKAI, K., TAKAHASHI, N., YOSHIMURA, T., KASAMATSU, Y.,
SHINOHARA, A.

− 131 −

2A10

ß 188W-188Re @9FMPB&ìÇPZC 3Ã

(¡²vÎÓôÍãÄ­« 1¥v RIC2g{b­« 3)§gïQ 1, 2êw 2¬£m 3±ÝT 2ªy 2V Q 2

'+% Re-188 (T1/2 = 17.0 h) '4²Æ%ç:FL<P& β Ø (Eβmax = 2.12 MeV) (©e|7JP@N=%çX:FL<P& γ Ø (155 keV) 3^0½3 /188W(T1/2 = 69.4 d) & β õ tu%-/Â0z©Ñ! 0+188W-188Re @9FMPB.0"
^¤0à©Ñ! 0 188W '186W &UéS{¾h%- Â0+&®
Ú'X99Mo-99mTc @9FMPB$#!Ã .1
$ *&+5LHD3Ã 

188

05LHD;KI!';KIÒv

188

W- Re @9FMPB!'·^ 188Re &Ú¸X$0oð¹ 0'188Re Ú¸&ó ·´3Ô[%0+%BN=
ACN&kÌë5LHD&f\WRCompound) 3Ã ß&p

188

0@L>E8IÕº­ó_{ PZC (Poly Zirconium

188

W- Re @9FMPB&~Ãd3ÊâO~ò PZC ' (¨)dÎÞ!~ò%'Þä³ (Lot. No. 090206 -( 090217, 090619,
BE-090819, BE-090901, BE-090909, BE-091022, BE-091130) &Å$0Þn3Ã *188W 'g{b­«Þ!&d|' WO42- ! 0kÌ~ò'hìx`&·´& pH 3 7 `"hµ 90 Q}kÌ¢í 180 _í!ÛkÌ~òS30 _íî!h·´&Qè3ipH -( PZC )& 188W &kÌ¿3¶}kÌ¿'h·´3i .Ö 10

188Re

.& γ Ø3 γ ;8NB (PerkinElmer, Cobra Quantum 5003) !¶}hìx`&Ú%
0aj!°+×¦OÙ PZC %0 180 _& 188W &kÌ¿-(h·´& pH &ud3 Table 1 %0Lot. No. 090206 -( 090217 & PZC !'90 ! 180 _íc»0"188W &kÌ¿
' 80% WR! QLot. No. 090619 -( BE-090819, BE-090901 BE-090909, BE-091022,
BE-091130 & PZC 3Ã

90 ! 180 _í&kÌ~ò3Û"2188W &kÌ¿'1

1 40% -( 60 - 80% ! 1'Þä³&æ %-/PZC &¼Å$0+!
0"Ù.10 ÇÜ!'180 _& 188W &kÌ¿ 80% WR!  PZC 3Ã
B3ZÞÂÁñs¯3Ã ºY 188Re &·^¿%
Table 1

Adsorption yield of

188

188W-188Re @9FMP,rl0

W to PZC after 180 minutes and variation of pH in reacting solution

Lot No.

Variation of pH

Adsorption yield of 188W [%]0902068  2

80 - 90

0902178  2

80 - 100

0906197  1

35 - 40

BE-090819

7  5

75

BE-090901

7  4

60

BE-090909

6  2

70

BE-091022

6  1

70 - 80

BE-091130

5  1

80

 £ÎÓ'èÐ|Ëg{bqÏqÉÄÎÓ7E?5C6G%-/~1]åÈ$4á
O²Æ3~À0 RI-DDS ìÇÎÓ &¦! 0
Study of the 188 W-188Re generator using PZCKURIHARA, Y., NOGAWA, N., HASHIMOTO, K., KOIKE, Y., MORIKAWA, N. and IJIRI, K.

− 132 −

2B01

固体における高エネルギーイオンのホットアトム化学的過程に関する研究（XXIII） ～ステンレス基板上に成膜したボロン膜中における水素同位体の化学的滞留挙動の解明～(静岡大理放射研１、核融合研 2)○藤島徹生１、小林 真１、倉田理恵１、押尾純
也１、鈴木優斗１、濱田明公子１、松岡和志１、芦川直子２、相良明男２、大矢恭久１、奥野健二１【緒言】核融合科学研究所の大型ヘリカル装置(LHD)では、真空容器内の不純物の除去及びプラズマへの不純物混入を抑制するため、ボロニゼーションが実施されている。この際にボロン膜には炭素や酸素等の不純物が混入することが予測されるとともに、プラズマから漏洩した高エネルギーのトリチウムが打ち込まれ、膜内でボロン及び混入した不純物と相互作用すると考えられる。さらに、真空容器材料であるステンレス(SS316)は容易に酸化膜を形成することが知られており、ボロニゼーション時に、酸化膜中の酸素がスパッタされ、ボロンと共に蒸着され、水素同位体の滞留挙動に影響を与えることが予想される。そこで本研究ではステンレス上に成膜したボロン膜とこれまで研究を実施してきたシリコン基板上中の水素同位体滞留挙動を比較し酸化膜による影響を解明するため、昇温脱離(TDS)法および X 線光電子分光(XPS)法を用いて評価した。
【実験】 プラズマ化学気相蒸着法を用いてボロン膜をステンレスに不純物ガス(O2,CO2 etc...)を混入しないようにして成膜した。次に加熱処理を行った後、XPS 測定を行った。その後室温において、重水素イオン(D2+)照射を、イオンフラックスを1.0×1018 D+ m-2 s-1とし、イオンフ
ルエンスを1.0 × 1022 D+ m-2 で行い、XPS 測定を行い、元素組成比及び化学状態を評価した。
そして、重水素の滞留挙動を明らかにするために、昇温速度を0.5 K s-1、昇温領域を室温から1000 K においてTDS 測定を行った。
【結果・考察】XPSの結果から、SS316 基板上に成膜したボロン膜の元素組成比はボロンが43％、酸素52％、炭素は5％であった。これまでの研究より、SS316基板上のボロン膜中での酸素とボロンの化学結合状態は、主にB2O3状態であり、その重水素の捕捉状態はB-O-D結合であることが示唆され、また、酸素量の多いボロン膜ではD2+照射によりO-D結合を形成して630KはB-D結合、780 KはB-O-D結合からのD2脱離であると帰属されており、[1] また、全体的に重水素滞留量はシリコン基板のデータと比べて著しく少ないという結果が得られた。以上のことより、
SS316基板上のボロン膜では、酸化膜の影響からボロニゼーション
する際に、ボロン膜中の酸素含有量が増加するので水素同位体滞
留量が全体的に減少するということが示唆された。

1.5

-2

Desorption rate / 1017

これまでの研究から、このTDSスペクトルは、500 KはB-D-B結合、

D2 m sられている。[1] 図にD2+照射した試料のD2 TDSスペクトルを示す。

-1

も、更なるD2+照射により重水となって放出するということが考え
B on SS316

1.0

0.5

0.0
300 400 500 600 700 800 900 1000
Temperature / K

図 SS316基板上に成膜したボロン膜にD2+照射後のD2TDSスペクトル[1] A. Yoshikawa, et al., J. Nucl. Mater. 367–370 (2007) 1527–1530.

Studies on hot atom chemical behavior of energetic ions in solids(XXIII)- Study of Retention Behavior of Hydrogen Isotopes in Boron Film Deposited on SS-316FUJISHIMA,T.,KOBAYASHI,M.,KURATA,R.,OSUO,J.,SUZUKI,M.,HAMADA,A.,MATSUOKA,K.
,ASHIKAWA,N.,SAGARA,A.,OYA,Y.OKUNO,K− 133 −

2B02

固体における高エネルギーイオンのホットアトム化学的過程に関する研究(XXIV)～重水素-炭素-ヘリウムイオンを同時照射したタングステン中の重水素の化学的挙動の解明～(静岡大理放射研 1、核融合研 2、九州大応力研 3）○川﨑淨貴 1、倉田理江 1、
小林

真 1、押尾純也 1、鈴木優斗 1、濱田明公子 1、松岡和志 1、相良明男 2、

吉田直亮 3、大矢恭久 1、奥野健二 1【緒言】現在、重水素(D)とトリチウム(T)を燃料とする D-T 核融合炉の研究が進められている。
核融合炉には不純物排気のためにダイバータが設けられており、材料として損耗率が低く耐熱性に優れるタングステンと、特に熱負荷が高い部分への耐熱性と熱伝導性に優れる炭素繊維複合材(CFC)の併用が検討されている。ダイバータは直接プラズマに曝されるため、CFC 中の炭素がスパッタされ、プラズマより漏洩した高エネルギー水素同位体、ヘリウムなどとタングステンに同時照射され様々な相互作用を起こし、水素同位体滞留挙動に影響を与えると考えられる。トリチ
ウムリサイクリングの観点から、各イオン同時照射下でのタングステン中の水素同位体滞留挙動解明は重要である。本研究では、タングステンに対し重水素イオン(D2+)と炭素イオン(C+)、D2+とヘリウムイオン(He+)の二種同時照射の結果から、各イオン種の重水素滞留挙動への影響を明らかにし、これらの結果から三種同時照射における重水素滞留挙動について検討した。
【実験】試料にはアライドマテリアル社製タングステン 10 mmφ×0.5 mmt を用いた。はじめに不純物除去を目的とした加熱処理を 1173 K にて 10 分間行った。その後、D2+、C+、He+のフルエンスをそれぞれ 1.0×1022 D+ m-2、0.2×1022 C+ m-2、0.2×1022 He+ m-2、イオンエネルギーを打ち込み深さが等しくなるようにそれぞれ 3.0 keV D2+、10 keV C+、3.0 keV He+として、室温にて各種の同時照射を行った。試料の化学状態評価のために光電子分光法 (XPS)による測定を照射前後に行い、重水素の滞留挙動評価のために昇温脱離法(TDS)による測定を行った。
【結果・考察】図に各種イオン同時照射試料における D2 TDS スペクトルを示す。図より、D2+-He+
同時照射試料は D2＋単独照射試料と同様に 400-600 K にピークを持つが、重水素滞留量は増加した。これは試料固有の欠陥(結晶粒界及び格子間サイト等)に加え、He+照射による照射欠陥が同様の重水素脱離温度の捕捉サイトとして存在しているからであると考えられた[1]。D2+-C+同時照射試料は他と異なり、750 K および 950 K にもピークが見られた。これらはそれぞれ C+照射による照射欠陥および C-D 結合として捕捉された重水素の脱離であると考えられた[2]。D2+-C+-He+同時照射
試料では、重水素脱離温度領域は D2＋単独、D2+-He+同時照射試料と同様であり、750 K、950 K のから照射された He+によるスパッタリングが C-C 結合形成を抑制し C-D 結合による捕捉が減尐すること、また C+照射による照射欠陥への重水素の滞留にも影響を与えることが示唆された。
[1] H.T.Lee et al., J. Nucl. Mater. 363 (2007) 898.
[2] M. Kobayashi et al., Phys. Scr. T138 (2009) 014050.

-217同時照射試料と比較して C-C 結合の減尐が見られた。このこと

Desorption rate / 10 D2 m s

なかった。また、XPS の結果から、三種同時照射試料にて D2+-C+-1

ピークは見られず、重水素滞留量は二種同時照射試料に比べ尐
照射イオン種8++

D2 , C , He+

D2 , He6+

D2 , C
D2

4

+

+

+

+

2
0
300

500

700

900

1100

Temperature / K

図 各同時照射での D2 TDS スペクトル

Studies on hot atom chemical behavior of energetic ions in solids(XXIV) ~Elucidation ofchemical behavior of deuterium in tungsten under simultaneous energetic triple ion (C+,D2+ and He+) implantation
KAWASAKI, K., KURATA, R., KOBAYASHI, M., OSUO, J., SUZUKI, M., HAMADA, A.,
MATSUOKA, K., SAGARA, A., YOSHIDA, N., OYA, Y., OKUNO, K.

− 134 −

2B03

固体における高エネルギーイオンのホットアトム化学的過程に関する研究(XXII)－γ 線照射した酸化リチウム中における照射欠陥消滅過程に関する研究－(静岡大理放射研 1、京大炉 2)○宮原祐人 1、小林 真 1、倉田理江 1、押尾純也 1 、鈴木
優斗 1、濱田明公子 1、松岡和志 1、藤井俊之 2、山名元 2、大矢恭久 1、奥野健二 1

ピーク強度 / -【緒言】重水素(D)及びトリチウム(T)を燃料とする D-T 核融合炉において、トリチウムは、6Li(n,α)T 及び 7Li(n, n’α)T の核反応により生成する。そのため、ブランケットにはトリチウム増殖材としてリチウム酸化物の導入が検討されている。トリチウム生成時、リチウム酸化物中では中性子等の照射や生成した反跳粒子の衝突により照射欠陥が衝突過程および電子励起過程
により複合的に生成し、その欠陥中にトリチウムが様々な化学形で存在し、欠陥消滅に伴い放出する事が予想されている[1]。そのため、固体トリチウム増殖材中におけるトリチウムの化学的挙動の解明のためには照射欠陥の消滅過程の理解が重要となる。しかし、欠陥の消滅
過程は、欠陥の集合や対となる欠陥の再結合等の過程が複雑に起こりえることが予想される。
そこで本研究では、トリチウム増殖材の基礎となり得る酸化リチウムを用いて照射欠陥消滅の基礎的な知見を得るために、γ 線照射により形成した照射欠陥消滅挙動を、電子スピン共鳴(ESR)測定法を用いて測定、調査した。
【実験】試料として Li2O ペブル(0.8 mmφ、川崎重工株式会社製)を用い、He 減圧下で加熱処
理後、京都大学原子炉実験所にてコバルト 60(60Co) γ 線照射装置を用いて照射線量を 300 kGyまでγ線照射を行った。照射後、等時加熱アニーリング実験として、室温から 723 K まで 25 K
ごとに 5 分間加熱し、液体窒素温度での ESR 測定および加熱を繰り返し行った。次に、等温
加熱アニーリング実験として、等時加熱アニーリング実験の結果より決定した照射欠陥消滅
温度領域中の 448 K、473 K、523 K、548 K、573 K の 5 点で最大 8 時間の加熱を行い、各ア
ニーリング時間での加熱後に ESR 測定を液体窒素温度にて行った。
【結果・考察】γ線照射前後のESRスペクトルから、γ1.0
線照射により酸化リチウム中にF+-centerとO--centerの形成が確認された。図にγ線照射した酸化リチウムの等0.8時加熱アニーリング実験における、各照射欠陥のピー
F -center
0.6
O -center
ク強度変化を示す。アニーリング温度の上昇に伴い
F-center 集合体++
0.4
F -centerとO -center の減尐が確認された。F -centerとO -centerはFrenkel対の関係であるため、再結合過程に0.2
より同様の消滅過程をすると考えられた[2]。しかし、得られたF+-center の消滅過程はO--centerと異なり2段階 0.0
400
500
600
温度 / Kの過程により進行することから、F+-centerの一部は加熱により集合しF-center集合体を形成したと思われた[3]。 図 γ 線照射した Li２O におけるさらに、等温加熱アニーリング実験より、照射欠陥の等時加熱アニーリング実験結果
再結合の活性化エネルギーを0.36 eVと算出した。
+-[1] K. Okuno et al., J, Nucl. Mater. 32 (1986) 138.
[2] V. Grishmanov et al., Fus. Eng. Des. 39 (1998) 685.
[3] H. Moriyama et al., J. Nucl. Mater. 179-181 (1991) 839-842.

Studies on hot atom chemical behavior of energetic ions in solids (XXII)- Annihilation behavior ofirradiation defects generated in gamma-ray irradiated lithium oxideMIYAHARA, Y., KOBAYASHI, M., KURATA, R., OSUO, J., SUZUKI, M., HAMADA, A., MATSUOKA,
K.,FUJII, T., YAMANA, H., OYA, Y., OKUNO, K.

− 135 −

2B04

L= 3I 2 5O å¦ Ï £

 # J ;B 3 1Q ;F 9 >MÕ¹xµ³î ãµÌï  Í·p ò 

0$("Transmission /% L=3I25Oå¦£ $ LiCoO2  LiNiO2 ¶ ,/ .´wÒÈx *vÉÜ! ! #³¸Âs*6?<"Þ0Vg. LiFePO4(5LCOu)¶ ,/ .¯!,LiFePO4 (5LCOu) #o$ N2 7;* Ar
7;! #T©7;UË Î .·, 1,2 $ÞÃLOÛìP2O5 í#ªo±"¥0i)#0GQMHM"a//0Á¤U 24 áHLO:."+-æÔ# FePO4 0Z/0Ø"°e³L=3I25Oå¦£ 0àº#FePO4 0¶ å¦0 2.0 V 'åå¦, Ar är¤U£ 0n-fKH@Q>i)#0|«J;B31Q¬z. FeIII $& FeII "Ù^/.¢"#£ 0å¦"4.0 V '_å"J;B31Q¬z. FeII $& FeIII"Ûk/.½À$~å LiFeVPOx 7K;+% Fe #RÚ0X#Ý"Æ~å7K;0Ï£ ©±ÔàºL=3I25Oå¦#_å"J;B3
1Q¬z."+-Ï£ ©±Ô#?A¡×_å²#¼â0,"{ê
 Li2CO3, Fe2 O3, V2 O5, P2 O5 #ÎÜ0 1000
100oC  1 h ®Êßd."+95
tÔ!~å LiFeVPOx 7K;ð )0Z/0Ø"ci°)#0Ï£ ©±90ÔJ;B31Q¬z$ 57Co(Rd)0Å­
100|«ziÖ¨"+-ËÄÇ}95 LiFeVPOx 7K;0£ ©±Ô.L=3
I25Oå¦#åìñ2.0 Ví#J;B3
90
1Q;F9>M0 Fig. 1(top)"¾$85
h 100 ë    FeIII # 77 %  FeII
-8
-6
-4
-2
0
2
4
6
8
-1
-1
ìδ : 1.14 mm s , Δ : 2.17 mm s í"Ù^/
-1
Velocity / mm s
FeII $ FeIIO6 bçY0 .
Fig.î. Room temperature Mössbauer spectra ofcathode active material, LiFeVPOx glass, forFig. 1(bottom)"$ 4.0 V '_å#
lithium ion battery, measured after discharge
III;F9>M0¾$ Fe O6 bçY#(top) and charge (bottom).
ç¿ 88 %!-δ  Δ #]$// 0.43 +% 0.53 mm s-1  L=3I25Oå¦0å. Li+ 25Oåy£ "[/FeIII $ FeII "Ù^/.R_å. Li+ åy$£ ,f/
FeII $ FeIII "Ûk/.#+ "J;B31Qg`¨$_å".£ #ÛkÙ^m0zÜ»"Ñ\.S (j .Wly0ENQD.#¨Ó­P4@M8Qqè#Ð§#(¿ »"©¶/.0é .References[1] S. Okada, T. Yamamoto, Y. Okazaki, J. Yamaki, M. Tokunaga and T. Nishida, J. Power Sources, 146 (2005) 570.
[2] T. Shiratsuchi, S. Okada, J. Yamaki and T. Nishida, J. Power Sources, 159 (2005) 268.
[3] T. Nishida, Y. Yoshida, Y. Takahashi, S. Okada and J. Yamaki, J. Radioanal. Nucl. Chem., 275 (2) (2008) 417.

Mössbauer Spectra of New Cathode Active Material for Lithium Ion Battery
NISHIDA, T.

− 136 −

2B05

ZrO2–Ln2O3áLn = Dy, Ybâƒǐƻ CeO2–Gd2O3 ‫۞ڈ‬ຜઑƶ‫ڤ‬ईܲ੧ưȜǴȋǡǝÓǴȕǪȃȦ
(௉඿પ໊ 1»‫ࠃۍ‬໺֞ܲ৯૝֏ਨ‫ ڽ‬2)Ē‫ ়¸ؑݗ‬1»‫ݶ‬Ѝཋ֫ 1»उ৵߼གྷ 1»ߤ෭ў߽ 2»ଇ੿ࣿബ 2ñƷƠǉƳòȖǺȦৗ‫ܲٸ‬੧ǚưǓ MIVO2 Ƴ Ln2O3 Ɣ۞ຜơǓưƕ‫ؽ‬ੳǟǥȮƶҤঝƶЊƌƳǐǓ߱ਬ‫ڠ‬ո VO ƔিƠǓ¼ƛǔƔȤȮǻțáF ੏âƓଂࣥҠơǓƓáC ੏âƷ»MO2-Ln2O3‫۞ڈ‬ຜઑ M1–yLnyO2–y/2 ƶ঴ࡐǚ݂ƐǓरƯࢲ຤Ʋ֏෭இƲ૯‫ۂ‬ƯƊǓ¼ƛǔǆƯƳǊບÐƲ‫ࡣףڽ‬Ɣܲ੧ƶ‫ףڽ‬ǚ݉ƲƫƮƌǓƔ»ਙ໹ЏƳշƟƮସ‫״‬໐ܲ੧ǚ൧ง X ਅӖ৥áXRDâ
Ư»‫ܲࣗؤ‬੧ǚȜǴȋǡǝÓൟ܎඲ƓǑฯǑƓƳơǓƛưǚ๋இƳ݉ƲƫƧ¼ñࡑ‫ۊ‬òࠟ໬¾ZrO2–LnO1.5áLn = Dy, YbâƷ LnO1.5 ƷȝȦൟ໓ y Ɣ.04Ø0.98 ƶೆ϶Ư 0.02
‫ݤ‬ǇƯ»CeO2–GdO1.5 Ʒ y Ɣ 0.05 ƓǑ 0.95 ǆƯ 0.05 ‫ݤ‬ǇƯ߁ৄƟƧ¼‫ି؁‬ƝƣƧ Zn-Ln ख߱ѻǚ 800 °C Ưҡऑ঵‫»ۼ‬1450 °C»12 h ƶऑ঵ǚ 2 Ӗ٤ǒඉƟƧ¼
੯୩¾XRD ƶ੯୩Ʒ JDX3530K Ƴǐǒ Cu KαਅǚພƌƮ 10°≤ 2θ ≤ 110 °ƶೆ϶ǚ੯୩ƟƧ»‫ݗ‬Ԓƶ Kα1 ƳǐǓಶ࡜ǚພƌƮԋࠃ୩ঝǚ‫ڡ‬୩ƟƧ¼ 155Gd ȜǴȋǡǝÓǴȕǪȃȦƷ»151
Eu/154SmPd3á231 MBq¿JRR-3 Ưଇ঴ࠃओ࡜ǚƟƮ߁ৄâǚਅ‫ے‬ưƟƮ 12 K Ư 86.5 keVƶγਅǚ‫ࢽڸ‬ơǓƛưƯ੯୩ƟƧ¼ࠟ໬ƶ‫ࢌט‬ઑ‫ܓ‬ǇƷ‫ۍ‬੪ưƟƮ 110 mgGd cm–2 ưƟƧ¼ñ‫ڤ‬үư݂ߒòਭ঵ƳǐǓԋࠃ୩ঝƶ඄Ҡǚ Fig. 1 Ƴ࠷ƟƧ¼࣐঑Ʋ ZrO2 Ʒ૒࡟ई‫ڈ‬ƯƊǓƔ»Ђࡾ‫ؽ‬ੳǟǥȮǚ۞ຜơǓưȖǺȦৗ‫ܲٸ‬੧ǚưǒ VO ƷȤȮǻțƳ੻޲ơǓáF ੏â¼y ƔપƕƗƲǓư VO Ɣ໔ධઑƶઑઓԒධ‫ܕ‬á8b siteâư฻ઓԒධ‫ܕ‬á24d siteâƳଂࣥҠơǓáC ੏â¼C-LnO1.5 Ʒƥƶ‫ۙئ‬ƯƊǓ¼Fig. 1 ƳƷƛǔǑƶ੏Ǌ࠷ƟƧ¼Zr-Dy ‫ڈ‬Ʒ൒‫ܢ‬ƌ yƶೆ϶Ư۞ຜઑǚ‫ٺ‬঵Ɵ»௾Ƴ F ੏Ɣ 0.12 ≤ y ≤ 0.65 ƶ‫ܢ‬ƌೆ϶Ưհ੯Ɲǔ»ƛǔƷ Zr-Gd‫ڈ‬ƶ 0.18 ≤ y ≤ 0.62 ǐǒǊ‫ܢ‬ƌ¼Zr–Yb ‫ڈ‬ƯƷ 0.10 ≤ y ≤ 0.42 Ư F ੏ƔǇǑǔƧ¼0.42 ≤ y ≤ 0.80Ưδ੏ư‫۝‬ƸǔǓ Zr3Yb4O12 Ɣ‫޲ށ‬ơǓ¼ƛƶ੏ƯƷ Zr ‫ࠃۍ‬ƶ 1/3 Ɣ 6 ౴ϳǰǟȃƳଂࣥҠƟ
ƮƌǓ¼ƛƶǐƎƲ੏Ɣ Zr–Dy ‫ڈ‬ƯǊࢽ‫۔‬ơǓҧౖ঴ƔƊǓƔ»ƛƶࠟ໬ƯƷ‫ۂ‬ǑǔƲƓƫ
Ƨ¼Ce–Gd ‫ڈ‬ƯƷ‫ݜށ‬੏Ʒ‫۔‬ǔƢ»y =0.30 Ư F ‫ٸ‬ƓǑ C ‫ٸ‬Ƴ඄ҠƟƧ¼¸Ce-Gd ‫ڈ‬ƶ 155Gd ȜǴȋǡǝÓǴȕǪ
ȃȦƓǑƷ»C ੏ƯƷ y Ɣ 1 ƓǑࣹƝƗƲǓƳƬǔ Gd Ʒ 24d ǰǟȃǚ๲৯இƳৱǉ»y = 0.50 പ‫ؼ‬ƯƷ»24d ǰǟȃƟƓհ੯ƝǔƲƓƫƧ¼0.30 ≤ y ≤ 0.5 ƯƷǴȕǪȃȦƳ෭ࡐஇƲЊƌƷƲƗ»X ਅ
இƳƷ C ੏ƯƊǓƔ»‫ܲࣗؤ‬੧Ʒ F ੏ưЊƌƔƲƌƛưƔฯǑƓƳƲƫƧ¼ǆ
Ƨ C ੏ƶ 8b ǰǟȃƷ y ƶ‫ࣺۑ‬Ƴಳƌ»౴ϳܲ੧ƶཌྷǇƔ੢ҦơǓƛưƔൟƓƫ
Ƨ¼
Crystal structures and Mössbauer spectra of ZrO2–LnO1.5 (Ln = Dy, Yb) and CeO2–GdO1.5 solid
solutions
TAKAHASHI, M.; IMAI, K.; MATSUKAWA, S.; YAMAMOTO, E.; NAKAMURA, A.

− 137 −

2B06

HMF;53AIN6NĖsÞ"Ď¤öÓęËâ 1ęËĞüÚ 2wmÇÆoĒ 3wmÇÆeôîë 4YĔw× 5) ^þ Ñ 1u 2Ĝ ¹ 3^þ~W 4Vaħ 5

A22G22(t)#)!HMF;53AIN6NĖsÞĨAMnO3ĩ#ĎíÊ®¬pÁĨCMRĩ1ïê,/ .CMR #íÊďñ!* ġÊ®¬¦.áČ -/'!º 105 106 c*"s1ïszÞ|/ .IN6NĖsÞ1Çû§¿¶¥å.)!#BK7"Þ§¨!o íÊß§1¤Ăç!Ĉ&.ėĀ .¾ëó#IN6NĖsÞ"U*ÉĐç
CMR p Á 1 ï 
La0.7Ca0.3MnO3ĨTc ~ 245 Kĩ1ëóČGMPF .Å¤Ę"³§Âò1ą¶!fø²qăéĝÌ!+GMPFÂ]ù"Ď¤ö1Óeÿëó!
A 93A!f 140CeĨ140LaĩÂ]ù! . Mn ," transferred field 1Ó.!ªn .[1]"í Ce 34N" 4f ġ";DNdÅ1Z.*"
{#¹,! ¾ëó#111CdĨ111Inĩ1ą¶!f«1ÓĢí§"GMPFÂ]ù" transferred field "»Ù1Ĉ&.1èçĦ1ÿĦą¶" La0.7Ca0.3MnO3 #[S"éy¥zªw¶" La2O3MnO2 +$CaCO3 1ĆĘðĘtk!Ðz1273 K "\Û÷ !h$ÐzOělª 1473
K Û÷" õ½Ĭø­ÌísÓ!+-èç"ą¶zª/ .1ìćą¶%" 111CdĨ111InĩGMPF"f!#ĪĩwmÇÆ<N@JoĒ¸Ą!
 96Mo(19F, xpyn)y¥äª/čĘ´ 111 "ÂòĨ 111In 111Sn 111Sbĩ1
JAEA-ISOL !+-kĠ 30 kV Ü.·ÌīĩÙ¯_" 111In "ĖÔÏ1ą¶!
ÕS.īòĥ"·Ì1ÃÈğ1b£.)T·Ì*!GMPF"f!ą¶1ÛĚ²qăéĝÓ!# BaF2 :N=LP<!+.¡À" 4 ÄjÌ1±åÒ[S! .;H7AK"Òs1Ĉ&÷ÁFig. 1 !Ò! . La0.7Ca0.3MnO3 U 111CdĨ111Inĩ"²qăéĝ;H7AK1ï
";H7AK#Rđ"čĘ´ 111 "Âò1CPJ34NÎf.·Ì¢,/*" .Ü !Ýiâ.!+GMPFã"Qs10;H
7AK!}¼ç °qªká/í§ģ
-0.15"ÓÒ .)gēí1ú©GMPFÂ]ù"ġrĕ"(1\E2>?2
N81ÿ;H7AK" damping #ġ-0.1
ÊėÅéX`å"}Í´!k1f.
@P<1há .,!í§—í§ďñØ[SÓ140Ce GMPF"z÷
-0.05Áæ -;H7AK!Ĥý Òs#ā,/¾ĊÖ#111CdĨ111InĩGMPF"
v»93A ,$! transferred field "pÁ!
0
0
50
100 150 200 250
ċĉ.
Time (ns)xúµà
Fig. 1. TDPAC spectrum of 111Cd(111In)[1] W. Sato et al., J. Nucl. Radiochem. Sci. 8, 89 (2007)
in La0.7Ca0.3MnO3 at room temperature.
Observation of local fields in a perovskite La0.7Ca0.3MnO3SATO, W., MINAMI, D., OSA, A., SATO, T. K., OHKUBO, Y.

− 138 −

n]U¡J 210Pb/226Ra |k»vu

2B07(b«±Û©É{¦1b RIC2b3) XÕF 1,2lÄK2O¿ ¶3

#;4;GÒ;C6AT§£G -_T;4;"(¾ '*x¸VWP¤Ï®,·_Â]U)º '* )*"I¥   n ' 100 sMT]U¡210Pb/226Ra < 1&

210

Pb/226Ra > 1 |k»vu Æ* ) 1)-3)|k»vu;4;"( ' 222Rn }Î&) 210Pb Ã (210Pb/226Ra < 1)

& ;4;"(T 222Rn Ö°&) 210Pb ¾° (210Pb/226Ra > 1) &)$º '* ) 1), 3) n ']U¡210Pb/226Ra |k»vuÆ!
-À+*  zÑ n]U¡ 210Pb/226Ra |k»vuÆ,ÀÇDfÚÇ1993 s×L n (Ëp) wyo7E=­¬¡q n
1976 s &1977 s1978 s] &)ÔHÍªq n ' 1779 s &1946 sUoNÈbq n ' 1421 sUo,¤ Ç´³¬x¼/
0CÌÙ,À :EA<A,¤ µ³¬ÇJ 226Ra 8@2Åeg\Ç,S*hjcd¯ |krÁÐ)" 30 MGQ²x214Pb'1C;¹ (351.9 keV) ,V¹1C;¹5936B>6@&(eÓFÇJ 210Pb
tØ (U\[)Ø) ;/?E™ ½,Ê.3@AÅeg\Ç,R`210Pb'1C;¹ (46.5 keV) ,V¹1C;¹5936B>6@&(eÓ¸Dºiq n ' 1779 s]U¡210Pb/226Ra |k»vu 1.0 ×
L n ' 1993 s]U¡210Pb
q n ' 1946 s &
210

 Pb

210

210

Pb/226Ra < 1 |k»vu Æ*m

1976 s1977 s1978 sNÈbq n ' 1421 s]U¡

Pb/ Ra > 1 |k»vu Æ*210Pb/226Ra < 1 |k»vu;a2264;"( ' 222Rn }Î&) 210Pb Ã X^)º '*) 1)F210Pb/226Ra >1 |k»vu;4;"(T
3)

º '*)
Z 

Ö° 222Rn

]U '~¨sMG·Ï )Ç137

Cs $U* 'bJ

Table 1

226

210

Ra- Pb and' 210Pb ¾° X^)$$ 210Pb/226Ra > 1

Æ*%

210

Pb ÔH X^)º '*)137

Cs data for the products from Unzen, Sakura-jima and Izu-Oshima volcanoes
Activity ratio

Sample identification

Unzen

TF93040103

1993 ADn. d.

26.4 ± 0.6

24.5 ± 1.1

0.93 ± 0.05

Sakura-jima

TF82100606

1779 ADn. d.

19.6 ± 0.4

26.4 ± 0.6

1.02 ± 0.05

TF82101603

1946 AD1.11 ± 0.09

16.5 ± 0.3

36.3 ± 1.4

2.20 ± 0.09

SA76051301-A

1976 ADn. d.

17.2 ± 0.6

19.0 ± 0.8

1.11 ± 0.06

77/7/201977 ADn. d.

16.6 ± 0.6

17.8 ± 0.7

1.07 ± 0.06

KS781221-1

1978 ADn. d.

15.6 ± 0.5

19.4 ± 0.8

1.24 ± 0.07

OSM050517-01

1421 AD5.00 ± 0.13

3.13 ± 0.21

11.6 ± 0.5

3.72 ± 0.29

Izu-Oshima

Eruption year

Activity concentration [mBq g-1]

Volcano

137

Cs

226

Ra

210

Pb

210

Pb/226RaYº¢1) P. -J. Gauthier and M. Condomines, Earth and Planet. Sci. Lett., 172, 111-126 (1999)
2) S. Turner, S. Black and K. Berlo, Earth and Planet. Sci. Lett., 227, 1-16 (2004)
3) M. Condomines, O. Sigmarsson and P. J. Gauthier, Earth and Planet. Sci. Lett., 293, 331-338 (2010)
Activity ratio of 210Pb/226Ra in the volcanic products
KURIHARA, Y., KOIKE, Y. and SATO, J.

− 139 −

2B08Ì­ÃÛĊ5?B¨ăQmP6ÆĴĨ¼6Ë§ÌĄö¿ĺ 1ĿĂ¡æäÑĞ 2øđĄĢÅ 3)
±úày 1²µ Ô 2İÖ è 3Į ½ 1

  

7*<5 ¨ăQmP7%"@Îô>!¥A436¦Íüùħ>¨ļ2)0ù(C0$-ræ17v"@Ê#ĚDC0!A p º6YHV6Ĭģ6~č5á.0
B¨ăQmP7#*QmP461ĩĆQmP2?%é(CB#Ļ¤qĖñĵĘęĐ|ÌQmPsĐgLþQmPĈ5°)ð·nsð·6åæ1QmP
ĆE¾Æ+BĩĆQmP27sĐ6j`i1û4.0Bñ1BĩĆQmP27û4
A,6÷Äâç7¹»%Î ł"@  ł%@1Bx 8Ò×øGKQmP7
ł"@ łcUYIJoøçæQmP7 ł"@  ł1B(@5ĩĆQ
mP27ľÜE¾Æ+BïįKiRId6ďÓ¾#û4AĿbN\RIdÐĜă6ľÜE
È/ĿĂnŁ{´nãēn®Č436Ò×Ħæ"@ìĭRZæ(@57c
UYIJo>^lHĦæ!?9ræ5¶)0B'2#Ă@C0BÆĴ6īĉ1ľ
Ü5ö Eĝĳ)0BėÃ#Aī6õöEÂz+B'2EÕÀ1$B#¨ăQmPE¬ġ2)-Ąċ7:2F3ĚDC04ò5¨ăQmP6ÆĴĨ¼5Ķ
+BWoT7Þ<0¯4,'1×Ąċ17Ì­ÃÛĊEù0ľĤ6ĕ¡ÆĴĨ¼E
Ë§+B'2Eþü2)-©Ľ3
 ×Ąċ17Ò×Ħæ"@Ê)-ffHkQmP
2
RkQmPGKQmPçæQmPEğÏ2)0ù-ffHkQmP!?9GKQmP7ãē×´ă´5"&06æ5!0âç łuĦ"@Ê)-RkQmP7ĿĂĀªÇ³ã6âç ł1
0.9"@;-çæQmP7®ČĠ´uĦ6æ6âç
0.8
  ł5!0Ê)-=61B;-Ĕ0.7
0.62)-IcTO7¢ýæ±ã]ŀ´5"&06æ
0.5
5!0âç łuĦ"@Ê)-Ùùğ
0.4
Ï7ÆĴĤ"@ÆĴĥEßBÐ5Ď«Qm_hm0NEÑ)-¤üóf[To2)0  E
0.3
0
5
10
15
ğÏEąį1íĜ)ĲØq5ķāÁ Ý~u
ĒSaMXkeoTEù0  Eë§)-   î¼6ıÿ¶ďÚ Ò×ĦæøGKQmP6  î¼6ıÿ¶E 
5ć+ î¼7ľĤěĹ"@}ĭ5".0ÉÎĶÎü5ê¯+B2¶Eć)-
'6ďÚ"@ľĤĕ¡ÆĴĨ¼7 º1  2ĸ¸5Ī'2#D".-'6Ĩ¼
7¡t6®É:36£(54B65  ºw""B2'21B¨ăQmP6ÆĴĨ
¼5Ķ+BWoT7:2F34".-#'6?5Ì­ÃÛĊ6  Eù0¨ăQmP6ÆĴĨ¼EË§+B'2#ė24.-
Determination of the growth rate of precious corals using the natural radionuclide
YAMADA, M., IWASAKI, N., SUZUKI, A., ZHENG, J.

− 140 −

p 核 Sm-146 元素合成における核反応

2B09(筑波大加速器 1、金沢大理 2、金沢大理工 3、金沢大 LLRL4、高エネ研 5、京大原子炉 6、東北大電子光セ 7、阪大院理 8、Hebrew Univ. 9)○木下哲一 1、森田祐一郎 2、横山明彦 3、浜島靖典 4、桝本和義 5、八島浩 6、
関本俊 6、廣瀬健太郎 7、大槻勤 7、高橋成人 8、Michael Paul9現在の我々の身の回りを構成する原子番号が約 40 以上の安定同位体の中に 35 核種の中性
子不足核が同位体存在度~1%以下で存在している。これらの核種は中性子の捕獲反応では元素合成されない p 核として知られ、109K 以上の温度下で中性子やプロトンのなどの粒子の放146
出反応と捕獲反応により生成する。
Sm もその寿命のため現在は存在しない p 核のひとつで、娘核種の同位体異常から太陽系初期の存在量が知られている。一方、146Pm は 34%が 146Sm に壊変するので、146Sm の生成経路には 146Pm を通る経路も考えられる。元素合成温度下での生成率<Vv>は∫)(E,T)×V(E)dE で表されるが、ここで)(E,T)は粒子のエネルギースペクトルを示し、粒子の放出反応ではプランクの黒体放射、粒子の捕獲反応ではマクスウェル分布を用いる。またV(E)は核反応断面積を示す。本研究では、146Sm の元素合成の熱核反応に着目し、元素 合 成 温 度 下 で の 生 成 率 や 経 路 を 考 え る た め に 146Nd(p,n)146Pm 、 147Sm(J,n)146Sm 、147
Sm(J,p)146Pm 反応の断面積測定を行い、より精度の高い生成率の議論を目指した。
アルミホイルに 146Nd 濃縮同位体を分子電着したターゲットを複数枚重ね、大阪大学核物理研究センターにてプロトンの照射を行った。また東北大学電子光理学研究センターと京都大学原子炉実験所の電子ライナックを用いて、最大エネルギー10-50 MeV の制動放射線を利用してそれぞれ 147Sm 濃縮同位体を照射した。照射試料について、γ線測定により 146Pm 放射能を定量し、また Argonne National Laboratory にて 146Sm-AMS を行い 146Sm/147Sm 比を定量した。
これらの測定から核反応断面積を求めた。
図 1 に 146Nd(p,n)146Pm 核反応断面積を NON-SMOKER コードを用いた計算値と共に示した。
本研究により入射エネルギーが 3.5 MeV 以上の 146Nd(p,n)146Pm 核反応断面積が明らかとなり、
核反応断面積の 3.5-13.0 MeV の領域をガウス関数でフィッティングして得られた元素合成温度下での 146Nd+p→146Pm の生成率と温度の関係が図 2 のように得られた。147Sm(J,n)146Sm と147
Sm(J,p)146Pm 反応でも同様な解析を行った。これらの生成率を比べることにより主な生成経路が定量的に議論できるようになった。

図1

146

Nd(p,n)146Pm 核反応断面積

図2

146

Nd+p→146Pm における温度と反応速度の関係

Nuclear reaction rates for nucleosynthesis of the p-nucleus Sm-146
KINOSHITA, N., MORITA, Y., YOKOYAMA, A., HAMAJIMA, Y., MASUMOTO, K.,
YASHIMA, H., SEKIMOTO, S., HIROSE, K., OHTSUKI, T., TAKAHASHI, N., PAUL, M.

− 141 −

ද࡜঴૛ਬǚພƌƧࢪ࣬৵঎‫ڈ‬ƳƒƙǓຜ੻๺֞൝ƶЃ݉‫װ‬௫‫ףڽ‬

2B10(‫ؽ‬ષપ LLRL1¹३ۤપౙ 2¹‫ࠃۍ‬໺֞ܲোॢǶ 3¹‫ݦ‬գ‫ڽ‬Ҡԙ 4¹‫އ‬ӏપ੒‫ݜ‬ൟ৖Ƕ 5)Ēସ೯৆๘ 1¹௞ᇆ଩і 2¹஡ଇ‫ ܡܜ‬3¹݈Ջౖ߼ 4¹ࠪ‫ ࢈ܝا‬5¹ߤ෭শִ 1¹ఝ஡आ૬ 4¹ࡕ஡‫ ݉ܤ‬4ñƷƠǉƳò‫ైؼ‬ƶஷ૰໅ພӡ඄Ƴಳƌ¹Ҳ৵໙Џஷसƶ໙ࢽ¹ஷस๺֞൝ƶൟӕ௖Ɣॳ݉
Ɵ¹িઙ‫ڈ‬ǀƶы‫؜‬ഓҤƔࢲ຤Ʋ‫ڸ‬௟Ӏભư݂ƐǑǔƮƌǓºƥƶƧǉ¹Ҳ৵໙ЏƓǑ‫ר׼‬ƝǔǓຜ੻๺֞൝ƶ௾ଦǚฯǑƓƳƟ¹ƥƶ‫ܲ֞ר׼‬¹໙Џգ؈ưƶշ༫঴ǚౝϕơǓƛưƔഁ຤ഩҧ‫ڠ‬ƯƊǓº෭‫ףڽ‬ƯƷ¹ຜ੻๺֞൝ƶપ൉ൟǚৱǉǓഺो൝ࡐƶද࡜঴૛ਬư૛ਬϩ୩௬ϳઑೝƳଆ๋Ɵ¹ෝӥ௶ࢪ࣬৵र໙¹ଇ໙ƒǐƻҟ໙Ư‫ࡷޡ‬ƟƧࠟ໬ƳƬƌƮൟ৖ƟƧ‫ڤ‬үǚඦ‫ݥ‬ơǓºñࡑ‫ۊ‬òҲ৵঎ଇƶຜ੻ഺो൝ࡐƷ¹ෝӥ௶ƶࢪ࣬৵र໙ƶ‫؁‬юؑƳƒƌƮ 2004 ైư 2005ైƶő‫ڧ‬¹ҟ໙ƶ฿փؑƯƷ 2003 ైŔ‫ڧ‬ư 2005 ైő‫ڧ‬¹ࢪ࣬৵ଇ໙Ƴϳ૷ơǓࠊ໙ƶࣹҲ৵¹౽౼৵ƯƷ 2005 ై 6 ‫ڧ‬Ƴ DAX-8 ࢈ࠚ௖ǚພƌƮҲ৵঎ƓǑൟ໐ƟƧºDAX-8 ࢈ࠚƳ‫ט‬ଆƟƧഺो൝ࡐƷ঎߱ҠȅȃȥǡțƯે໐Ɲƣ¹ѻ߱Ư pHŌƳଳষƟ¹ିடơǓȐȚȮ߱ưຜњƳຜ੻ơǓȐȦȗ߱Ƴൟ໐ƟƧºȐȦȗ߱Ʒ‫ޙ‬ஶ DAX-8 ࢈ࠚƳ‫ט‬ଆƝƣ¹ƥƶઁƶ๺֞൝ưൟ໐Ɵ¹ຨǟǥȮ‫܉‬՘࢈ࠚ¹।௤෽ǚພƌƮুৄƟƧº‫ࢗޚ‬இƳƷ¹२ِ஽‫ڤ‬ՄੌƳǐǒ൧งीƶࠟ໬ǚ௻Ƨº¸C-14/C-12 ƶ੯୩Ʒ¹ష෭‫ࠃۍ‬໺‫ףڽ‬Ӭದ֞ܲোॢ‫ףڽ‬ӬದǶȮǺÓǈƬࠧยࣗ¹‫ח‬ƻ‫ݦ‬໔գ؈‫ࣗףڽ‬ƶҦੱ֎ࡐ໷ൟ৖‫ڐ‬ǚ߹ພƟƧº੯୩ƟƧ૮ƷΔ14C=(((pMC/100)-1)x1000)ưƟ
ƮഒƟƧºǆƧ¹C-13/C-12 ƶ੯୩Ʒ¹ࡐ໷ൟ৖‫ڐ‬Ƴǐǒ݉ƌδ 13 C ૮ưƟƮഒƟƧºഺो൝ࡐƶ૛ਬ½঎ਬ½ଃਬս໷Ʒ‫ی‬ਬൟ৖‫ڐ‬Ƴǐǒ੯୩ƟƧºñ‫ڤ‬үư݂ߒòࢪ ࣬৵ ঎‫ ڈ‬ƶҲ ৵ ঎Ȑ ȚȮ ߱(HA)ư ȐȦ ȗ߱ (FA)ࠟ ໬ ƶ੯ ୩‫ ڤ‬үƷ ইōƳ࠷ƟƧºࢪ࣬৵Ҳ৵঎ƶഺो൝ࡐƷ¹δ13 C ૮Ɣô27.7Øô26.5‰¹Δ 14 C ૮Ʒô247
Ø +23‰ư ೝ Ԕ இ પ ƕ Ʋ ඄ ௫ ൒ ǚ ࠷ Ɵ Ƨ º Ҳ৵ ঎ ƶ Ȑ Ȧ ȗ ߱ Ʒ Ȑ Ț Ȯ ߱ Ƴ ೝ ǁ Ʈ δ 13 C૮ƷୢƗ¹Δ 14 C ૮Ʒ‫ݗ‬ƌ‫ܕٲ‬ƯƊƫƧºर໙ƶ‫؁‬юؑƯƷΔ 14 C ૮ƔȒȤǴƯƊǒ¹Ԍࡑ‫ۊ‬ϱ‫ۼ‬ƶ๺֞൝Ɣ໙ЏƓǑ‫ר׼‬ƝǔƮƌǓƛưǚ࠷‫މ‬ƟƮƌǓºǆƧ¹ࢪ࣬৵ҟ໙ƶഺो൝ࡐƶΔ 14 C ૮ƷȐȚȮ߱ưȐȦȗ߱ưǊƳर໙ƳೝǁƮୢƗ¹ࠊ໙ƶ౽౼৵ƔГ್ୢƌ૮ƯƊƫƧºƛƶƛưƷ¹र໙ƓǑҟ໙Ƴ໙ҟơǓǆƯƳ¹ೝԔஇۜƌഺो൝ࡐƶҲ৵ǀƶ‫ר׼‬໷Ɣ੢ҦơǓƛưƔ݂ƐǑǔǓº100

Hokkaido

FA

KyoueiUrikari

Upper
Lower

-100

14

Δ C (‰)

0

Moiwa

HA

-200

Tokachi River
-300
-29

Branch

-28

13

-27

-26

δ C (‰)ইŌ¸ ࢪ࣬৵঎‫ڈ‬ƳƒƙǓհ੯૰஝¸ইōࢪ࣬৵Ҳ৵঎ȐȚȮ߱ưȐȦȗ߱ƶ1413¸¸¸Δ C ưδ C ૮

Study on transport of dissolved organic matter in the Tokachi River system using radiocarbon.

NAGAO, S., FUJITAKE, N., TANAKA, N., ARAMAKI, T., KODAMA, H., YAMAMOTO, M., UCHIDA,
M., SHIBATA, Y.

− 142 −