２０１6

放

射

化

学
㻟㻠

原著
福島県の一般廃棄物焼却施設で生じた焼却飛灰中放射性セシウムの化学形態分析

解説
気体充填型反跳イオン分離装置GARIS-II
広島原爆炸裂の初期プロセスについての考察−リトルボーイノートより−

α 放射体 Ra-223が前立腺がん骨転移治療薬として国内承認

16000

Height of fireball center/ m

14000

STLAMB-1 16kt

STLAMB-2 16kt

12000

BJ Baker 3.5kt

10000

BJ Charlie 14kt

8000

BJ Dog 21kt
BJ Easy 31kt

6000

TS Charlie 31kt

4000

TS Dog 19kt

2000

UK Encone 27kt

0
0

1

2

3

4

5

6

7

8

Time after explosion/ min

9

10

11

12

9

放射化学
第 34 号
平成 28 年（2016 年）9 月 2 日

目次
原著
福島県の一般廃棄物焼却施設で生じた焼却飛灰中放射性セシウムの化学形態分析（藤井健悟）…………………………………………………………………………

1

気体充填型反跳イオン分離装置 GARIS-II（加治大哉）………………………………………………

12

解説
広島原爆炸裂の初期プロセスについての考察−リトルボーイノートより−（今中哲二）………………………………………………………………………………

24

α 放射体 Ra-223 が前立腺がん骨転移治療薬として国内承認（鷲山幸信）…………………………

38

ニュース
中西友子 日本放射化学会現会長（東京大学特任教授）の栄えある 2016 年 Hevesy 賞受賞を祝す（中西孝）…………………………………………………………

43

科研費新学術領域研究「短寿命 RI 供給プラットフォーム」がスタート（中野貴志）………………………………………………………………………………

44

量子科学技術研究開発機構が発足（橋本和幸）………………………………………………………

46

会議報告
放射性同位元素（RI）製造計画と多分野における RI 利用（東北大学電子光理学
研究センター研究会）（菊永英寿）………………………………………………

47

第 17 回「環境放射能」研究会（別所光太郎）…………………………………………………………

49

第 1 回 RANC（International Conference on Radioanalytical and Nuclear Chemistry）（中西友子）…………………………………………………………………………

51

Nobel Symposium NS160 Chemistry and Physics of Heavy and Superheavy Elements（佐藤哲也）…………………………………………………………………………

52

時過ぎて
村松康行教授を偲んで（内田滋夫）……………………………………………………………………

54

情報プラザ（国際国内会議）………………………………………………………………………………

56

本だな
放射能の発見が世界を変えた―さまざまな謎が未知の地平線へと導いた馬場宏著（酒井陽一）…………………………………………………………………………

57

学位論文要録Study of relationship between deposition of radioactive materials and radioactive particles
in the difficult-to-return zone caused by the Fukushima Dai-ichi Nuclear
Power Plant accident（佐藤志彦）………………………………………………

59

Benchmark study of density functional theory by using Mössbauer spectroscopic parameters
and its application to d-, f-block coordination chemistry（金子政志） ………

62

学会だより……………………………………………………………………………………………………

65

2016 日本放射化学会年会・第 60 回放射化学討論会プログラム ……………………………………

68「放射化学」規定など ………………………………………………………………………………………

78

・「放射化学」論文編集委員会規定
・「放射化学」発行規定
・「放射化学」論文投稿規則
・「放射化学」論文投稿の手引き
・学位論文要録執筆候補者の推薦について
・「会員の声」欄へのご寄稿のお願い
・会員の異動に伴う連絡のお願い
賛助会員リスト
広告

表紙の説明
広島原爆による原爆雲上昇のシミュレーション（STLAMB：実線）と米国ネバダ核実験場での観察結果。広島原爆のキノコ雲は 4 分後に高さ約 8km、12 分後に高さ約 12km に達したと推定される。

放射化学

原

第 34 号

2016, pp. 1-11

著
福島県の一般廃棄物焼却施設で生じた焼却飛灰中放射性セシウムの化学形態分析
Chemical State Analysis of Radiocesium in Fly Ash Exhausted from
Municipal Waste Incinerator in Fukushima
藤井健悟 1、越智康太郎 1,2、萩原健太 3、大渕敦司 4、野村貴美 5、中村利廣 5、小池裕也 5,＊
1

明治大学大学院理工学研究科応用化学専攻：〒 214-8571 神奈川県川崎市多摩区東三田 1-1-1

2

国立研究開発法人日本原子力研究開発機構福島研究開発部門福島環境安全センター：〒 975-0036 福島県南相馬市原町区萱浜字巣掛場 45-169
3
明治大学研究・知財戦略機構：〒 214-8571 神奈川県川崎市多摩区東三田 1-1-1
4
株式会社リガク：〒 569-1146 大阪府高槻市赤大路町 14-85明治大学理工学部応用化学科：〒 214-8571 神奈川県川崎市多摩区東三田 1-1-1
Kengo FUJII1, Kotaro OCHI1,2, Kenta HAGIWARA3, Atsushi OHBUCHI4,
Kiyoshi NOMURA5, Toshihiro NAKAMURA5, Yuya KOIKE5

1

Applied Chemistry Course, Graduate School of Science and Technology, Meiji University, 1-1-1
Higashimita, Tama-ku, Kawasaki, Kanagawa, 214-8571, Japan

2

Fukushima Environmental Safety Center, Sector of Fukushima Research and Development,
Japan Atomic Energy Agency, 45-169 Sukakeba, Kaibama, Haramachi-ku, Minamisoma,
Fukushima, 975-0036, Japan
3
Organization for the Strategic Coordination of Research and Intellectual Properties, Meiji
University, 1-1-1 Higashimita, Tama-ku, Kawasaki, Kanagawa, 214-8571, Japan
4
X-ray Instrumental Division, Rigaku Corporation, 14-8 Akaoji, Takatsuki, Osaka, 569-1146, Japan
5
Department of Applied Chemistry, School of Science and Technology, Meiji University, 1-1-1
Higashimita, Tama-ku, Kawasaki, Kanagawa, 214-8571, Japan（2016 年 7 月 6 日受理）

要旨
一般廃棄物を燃やすことで生じる都市ごみ焼却飛灰には、福島第一原子力発電所の事故に伴い、環境中に放出された放射性セシウムを含むものがある。その都市ごみ焼却飛灰を処分するためには放射性セシウムの溶出特性を知ることが必要である。そこで福島県内の一般廃棄物処分施設で採取した焼却飛灰を具体的な試料とし、環境省告示第 13 号試験と逐次抽出試験の二つの方法を用いて各抽出試験液と残渣の γ 線測定と元素分析、X 線回折分析による化学形態分析を行った。焼却飛灰中の放射性セシウムの多く（約 65%）は水溶性であり、塩化カリウムの溶出特性と似た挙動を示したことから、放射性セシウムは塩化物の形態として含まれていることが示唆される。また、抽出試験後の残留物質にはアルミノシリケートの結晶または非晶質相が主成分で存在するため、水溶性以外の残りの放射性セシウムはアルミノシリケートとの結合または非晶質に取り込まれた形態で存在していると推察された。

キーワード
放射性セシウム、焼却飛灰、化学形態別分析、環境省告示第 13 号試験、逐次抽出試験

Key words
Radiocesium, Fly Ash, Chemical State Analysis, Notice No. 13 Test of Ministry of Environment,
Japan, Sequential Extraction Test

* Corresponding author, e-mail: koi@meiji.ac.jp

1

放射化学

第 34 号

1. 緒言

2016

ることで、埋め立て後の長期的な放射性セシウム

東日本大震災に伴う東京電力株式会社福島第一の放出リスクを評価することが可能である。これ

原子力発電所（FDNPP）事故により、原子炉内かまでにシミュレーション 13,14） や、安定セシウム

ら放射性核種が環境中に放出され、5 年を経過しを添加した模擬試料 15-19） を用いた焼却飛灰中放た今も放射性セシウム（134Cs, 137Cs）の汚染が一

射性セシウムの化学形態に関する研究が行われて般廃棄物にも認められる。環境省が定めた「東日きた。大迫ら 20） は、「放射能汚染廃棄物処理施

本大震災に係る災害廃棄物の処理指針（マスター設の長期管理手法に関する研究」において、埋立プラン）」では、災害廃棄物の適切かつ効率的な最終処分場の廃止の判断には、処分場内の放射性1）処理の推進を図っていくことが示されており 、セシウムの長期的なモニタリングによる挙動の把

廃棄物を燃やすことで生じる都市ごみ焼却灰の処握が必須であるとしているが、焼却飛灰を実試料分は重要な課題とされた。環境省は、廃棄物に含として放射性セシウムの化学形態分析を行った研まれる放射性セシウム濃度が 8000 Bq kg -1 を超え

究は数例しか報告されていない 21,22）。焼却飛灰のる焼却灰はセメント固化後、管理施設内で保管す

長期保管や再利用を検討するために、また埋め立-1てしてからの長期的な放射性セシウムの放出リスることとし、8000 Bq kg 以下の焼却灰は管理型処分施設で処分することを定めている

2,3）

。その

クを評価するためにも、放射性セシウムの化学形

ため、放射性セシウム濃度が基準値より低い廃棄態に関する調査は重要である。

物は、通常の廃棄物と同様に焼却し埋立処分する

本 研 究 で は、 管 理 処 分 場 で 処 分 対 象 と な ることができ、焼却施設や埋立処分場では排ガス処

8000 Bq kg -1 以下の焼却飛灰について、環境省告理、排水処理や覆土によって環境中に放射性物質

示第 13 号（環告 13 号）試験 23） と Tessier らがが拡散しないように管理されている。処分方針に考案した逐次抽出法 24）の二つの方法を適用する

基づいた災害廃棄物の適切かつ効率的な処理及びことにより、焼却飛灰中放射性セシウムのより詳処分を行うには、一般廃棄物焼却施設で発生する

細な化学形態を推定した。

焼却灰の放射性セシウム濃度とその性状を把握することが不可欠である。

2. 実験

2011 年 8 月に環境省が報告した「16 都県の一

2.1. 都市ごみ焼却飛灰試料

般廃棄物焼却施設における焼却灰の放射性セシ

試 料 は、 福 島 県 中 部 の 一 般 廃 棄 物 焼 却 場 で4）2013 年 1 月に採取された都市ごみを焼却するこ

ウム濃度測定結果一覧」 によれば、放射性セシ-1

ウム濃度は、焼却主灰で 10 〜 50000 Bq kg 、焼とにより得られる焼却飛灰を用いた。この試料は却飛灰で 10 〜 100000 Bq kg -1 であった。都市ご

都市ごみの焼却時に発生した排ガスを消石灰とのみ焼却灰は焼却残渣である焼却主灰と、集塵装反応生成物としてバグフィルターで捕集したもの

置で捕集される焼却飛灰に分類され、これまでである。都市ごみ焼却飛灰を、乾燥機 105°C、24にいくつかの分析例がある。FDNPP 事故以前に時間乾燥したものを各抽出試験の試料とした。未採取された都市ごみ焼却灰については、粉末ブリ

処理の都市ごみ焼却飛灰及び焼却飛灰をねじ口

5,6）

や、放

式ポリスチレン製容器 U-8（U-8 容器 ; 高さ : 68

射性核種解析を行った研究 7）が報告されている。

mm、内径 : 56 mm、関谷理化）に充填した γ 線

ケット / 蛍光 X 線法を用いた成分分析
FDNPP 事故以降では、島岡ら

8）測定用試料の写真を Fig. 1 に示す。

が、X 線回折法

を用いて放射性セシウムを含有する焼却残渣について分析を行い、効率的かつ安全な処分に関する

2.2. 装置技術を提言している。廃棄物の処分法に関する技

都市ごみ焼却飛灰中の γ 線放出核種は、高純度術のほかに、長期保管や再利用に関する検討も進Ge 半導体検出器（HPGe; PGT, Inc. 製 IGC-10200

められており、都市ごみ焼却灰の固化に関する研

NPR 型）により定量した。HPGe の試料室は、鉛 :

9-12）

。

100 mm、無酸素銅 : 5 mm、アクリル板 : 5 mm

焼却飛灰中放射性セシウムの化学形態を把握す

によって遮へいして外部からのバックグラウンド究も報告されている

2

放射化学

第 34 号

2016, pp. 1-11

（a）

（b）

Fig. 1 Photos of raw fly ash sampled at a municipal waste incinerator in Fukushima（a）and fly ash
packed in a U-8 container for gamma-ray spectrometry（b）.

2.3. 試薬の放射線を低減している。検出効率曲線は、日本
アイソトープ協会製 401 タイプ

152

Eu 標準線源と、塩化マグネシウム（一級、純正化学）、硝酸（特塩化カリウム試薬（純度 99.9%、和光純薬）中の級、純正化学）、塩化ヒドロキシルアンモニウム

K の γ 線により作成した。元素分析には誘導結（特級、和光純薬）、酢酸アンモニウム（特級、和合プラズマ発光分光分析装置（ICP-AES; Thermo光純薬）をそれぞれ純水で溶解し 1 mol L-1、0.02

Fisher Scientific 製 iCAP 6500 Duo）を用いた。

mol L -1、0.04 mol L -1、3.2 mol L -1 に 調 製 し た。

ICP-AES の測定条件を Table 1 に示す。測定波長

1 mol L-1 酢酸緩衝液（pH 5）は酢酸ナトリウム（特には Na: 589.5 nm, Al: 308.2 nm, Si: 288.1 nm, S:

級、純正化学）と酢酸（特級、純正化学）を純水

180.2 nm, K: 769.8 nm, Ca: 422.6 nm を用いた。結に溶解し調製した。過酸化水素水は濃度 30% の晶相の分析には、高速一次元 X 線検出器 D/teX

試薬（特級、純正化学）を使用した。

40

Ultra250 を備えた X 線回折装置（XRD; リガク製
Smar tLab）を用いた。X 線管球には Cu（40 kV,

2.4. 環境省告示第 13 号試験

50 mA）、測定範囲（2 θ ）は 5 〜 90°、サンプリ

産業廃棄物に含まれる重金属等の検定方法の一-1つである環告 13 号試験 23） を都市ごみ焼却飛灰とし、試料は 120 rpm で回転させ測定をした。抽に適用した。その概略を Fig. 2 に示す。焼却飛灰出試験には、恒温振とう槽（アドバンテック製

5 g に純水 50 mL を加え、6 時間水平振とう（ふTBK602DA）及び遠心分離機（日立製 Himac CT

り幅 4 〜 5 cm、毎分 200 回）した。溶出液と残4i）を用いた。抽出処理後の残渣試料は、乾燥機（ヤ渣は遠心分離機で 3000 rpm、20 分で遠心分離しマト科学製 Dr ying Oven DVS402）で乾燥した。

た。溶出液はガラス繊維フィルター（Whatman

ング幅は 0.01°、スキャンスピードは 0.5° min

溶媒としての純水はメルクミリポア製 Milli-Q

製 GF/F、保持粒子径 0.7 μ m、47 mm 径）でろ過し、integral 5 により調製したイオン交換水を用いた。

U-8 容器に充填した。試料は、HPGe で 6 時間 γ線測定し、134Cs、137Cs 及び 40K を定量した。

Table 1 Instrumental conditions of ICP-AES
Apparatus Thermo Fisher Scientific iCAP 6500 Duo

2.5. 逐次抽出試験

RF Power / W

1150

Coolant Ar flow / L min-1

Tessier らが考案した逐次抽出法 24）を都市ごみ

12

Auxiliary Ar flow / L min-1

焼却飛灰に適用した。この逐次抽出法は、試料中

0.5

Nebulizer Ar flow / L min-1

0.7

Substituted flow quantity / rpm

100

Analysis flow quantity / rpm

50の微量金属元素を、イオン交換態（IE）、炭酸塩
態（CB）、Fe, Mn 酸化物態（OX）、有機物・硫化物態（OB）、残留物態（Res.）の五つの区分に分画する抽出試験である。IE は金属元素が水溶

3

放射化学

第 34 号

2016

Pure water
EluateShakingWatersolubleFly ashResidue

Non-watersolubleFig. 2 Extraction procedure for the fly ash sampled at a municipal waste incinerator in
Fukushima with the notice No. 13 test of Ministry of the Environment, Japan.

性化合物として存在する区分であり、この区分のRes. は環境中に放出・拡散される可能性が最も金属元素は試料中から水中に容易に遊離する。ま低い化学的に安定なものである。

た、CB は炭酸イオンと結合している金属化合物

逐次抽出法の概略を Fig. 3 に示す。乾燥した焼で弱酸に溶解する区分であり、雨水などで環境中

却飛灰 5 g に 1 mol L-1 の塩化マグネシウム水溶液に放出する可能性がある。OX は Fe, Mn 酸化物

40 mL を加え、マグネチックスターラーで 1 時に取り込まれる形で存在し、Fe, Mn 酸化物の構

間室温で撹拌した（IE）。IE 抽出操作をした残渣造が壊れる還元的雰囲気で溶出する。OB は硫黄の焼却飛灰に pH 5 に調整した 1 mol L-1 の酢酸緩などと結合している区分であり、化学的に安定

衝液 40 mL を加え、マグネチックスターラーでだが酸化雰囲気で徐々に溶出する化合物である。

6 時間室温で撹拌した（CB）。その後、残渣の焼Fly ash sample (5 g )40 mL of 1 mol L-1 MgCl2 soln.

IE

Water
solubleThe residue of IE
40 mL of 1 mol L-1 NaOAc-HOAc
buffer soln. (pH 5.0)

CB

The residue of CB
100 mL of 0.04 mol L-1
NH2OH䞉HCl soln.

OX

The residue of OX
1) 40 mL of 30 % H2O2
15 mL of 0.02 mol L-1 HNO32) 25 mL of 3.2 mol L-1
NH4OAc soln. (HNO3 25 vol%)20 mL of pure waterNon-watersolubleOBRes.

The residue of OB

Fig. 3 Extraction procedure for the fly ash sampled at a municipal waste incinerator in
Fukushima with the sequential extraction test of the Tessier method.
IE: Exchangeable, CB: Bound to carbonates, OX: Bound to Fe-Mn oxides
OB: Bound to organic or sulfide compound and Res.: Residue.

4

放射化学

第 34 号

2016, pp. 1-11

却飛灰に 0.04 mol L -1 の塩化ヒドロキシルアンモ型最終処分場に埋立処分できるものであった 2,3）。

ニウム溶液を 100 mL を加え、約 96°C で 6 時間

FDNPP 事故時の 2011 年 3 月 11 日を基準に減衰

加熱撹拌した（OX）。OX 抽出操作をした残渣の補正すると、134Cs 濃度は 4741 ± 92 Bq kg-1、137Cs

焼却飛灰に 0.02 mol L-1 の硝酸 15 mL と 30% 過酸

濃度は 5015 ± 48 Bq kg -1 である。焼却飛灰中の化水素水 25 mL を加え、約 85°C で 3 時間加熱撹

40

拌し、その後 3.2 mol L-1 の酢酸アンモニウム溶液

州北部の焼却処分施設の焼却飛灰中の 40K 濃度

K 濃度は（2.54 ± 0.13）
× 103 Bq kg-1 であった。九

-1

25 mL、純水 20 mL、0.02 mol L の硝酸 15 mL をは、445 〜 2600 Bq kg -1 であり、天然放射性核種

加え常温で 3 時間撹拌した（OB）。最終的に残っである 40K の放射能濃度レベルは FDNPP 事故前た残渣を Res. 試料とし、85°C で 24 時間乾燥し後である 2006 〜 2011 年と事故後の 2012 年で同た。各抽出液は撹拌後、溶出液と残渣を遠心分離程度であったことが報告されている 25）。今回の機で 3000 rpm、20 分で遠心分離した。水溶液及試料である福島県焼却飛灰中の 40K 濃度は九州でび固体試料は、それぞれ U-8 容器に充填し HPGe

採取されたものと同程度であった。

で 6 時間 γ 線測定を行った。また各区分の溶出液
は ICP-AES により元素分析も行った。

3.2.

環境省告示第 13 号試験による水溶性セシ
ウムの定量

環告 13 号による抽出試験の結果を Table 2 に

3. 結果と考察示す。134Cs 及び 137Cs の溶出率はそれぞれ 64.3%

3.1. 都市ごみ焼却飛灰中の放射性核種分析
都市ごみ焼却飛灰の γ 線スペクトルを Fig. 4 にと 65.2% であり、焼却飛灰中に含まれる放射性セ示す。2011 年 3 月に発生した FDNPP 事故由来

シウムの 6 割以上が水溶性化合物に付着、またはと考えられる放射性セシウムと天然放射性核種で水溶性化合物として存在していると考えられる。

40

ある K が検出された。測定日を基準に減衰補正
を行った

134

-1

JIS K0058-1 有姿撹拌試験による一般廃棄物焼却

137

Cs 濃度は 882 ± 17 Bq kg 、 Cs 濃度

飛灰の溶出試験の結果でも 60 〜 70% 程度の放射-1性セシウムが純水で溶出したとの報告がある 13）。

は 4470 ± 43 Bq kg であった。測定日の放射性セ
134

シウムの合計放射能濃度（ Cs +137

Cs）は 5352

また、雨水などの自然環境水を想定し、pH を弱± 46 Bq kg となり、採取した焼却飛灰は、管理酸性（pH = 5.2）に調整した水で抽出試験を行っ-1

40 K(1461 keV)

134 Cs(796 keV)

10-2

Counting Time: 5492 s

137 Cs(662 keV)

10-1

134 Cs(604 keV)

134 Cs(569 keV)Counting rate / cps

100

10-3

0

400

800

1200

1600

Energy / keV
Fig. 4 Gamma-ray spectr um of the raw fly ash sampled at a municipal waste
incinerator in Fukushima in Jan., 2013.

5

第 34 号

放射化学

2016

Table 2 Elution rate of radiocesium in fly ash by Notice No. 13 test of
Ministry of the Environment, Japan

Activity / Bq
Before test

After test

Elution rate, %

134

4.31

±

0.06

2.77

±

0.13

64.3

±

3.2

137

23.0

±

0.2

15.0

±

0.3

65.2

±

1.4

Cs
Cs

た例 23） でも、今回の環告 13 号試験とほぼ同様

析が必要である。逐次抽出試験の Res. からも放の結果であった。焼却飛灰中の放射性セシウムは、

射性セシウムが確認された。Res. の XRD スペク

そのまま放置すれば、雨水や地下水といった環境

トルを Fig. 7 に示す。Res. は石英、アルバイト

水中に溶出・拡散する可能性が示唆される。

（NaAlSi3O8）、ゲーレナイト（Ca2Al2SiO7）などの環告 13 号試験前後の焼却飛灰を結晶相分析及

ケイ酸化合物のピークが検出された。さらに、非び元素分析したところ、溶出試験により、塩化晶質由来のハローが確認された。木下ら 22）は焼物イオンを含む化合物（塩化水酸化カルシウム

却飛灰中の Al、Si 及び Cs の挙動を解析し、難溶（CaClOH）、シルバイト（KCl）、ハライト（NaCl））

性態で存在する Cs はアルミノシリケートと結合の大部分が溶出された。

している、あるいはガラス状非晶質のマトリック
ス内に取り込まれている可能性を示唆した。今回の XRD スペクトル及び放射性セシウムの溶出率

3.3. 逐次抽出試験による放射性セシウムの化学
形態分析の結果から、焼却飛灰中の放射性セシウムはアル逐次抽出試験における分画毎の抽出液の γ 線ス

ミノシリケートと結合している、あるいは非晶質

ペクトルを Fig. 5 に示す。逐次抽出試験による各のマトリックスに取り込まれていると考えられ形態の抽出液の γ 線スペクトルから、放射性セシる。

ウムと 40K のピークが検出された。放射性セシウ

試料とした都市ごみ焼却飛灰に対して 7 回の逐ムの溶出率を Fig. 6 に示す。水溶性の形態である

次抽出試験を行った結果、分析値にばらつきは少IE での溶出率が高く、環告 13 号試験とほぼ同等なく、各分画における放射性セシウムの溶出率のの結果が得られた。Cs は同じアルカリ金属であ

相対標準偏差は 6.4 〜 14.3% であり、再現性は良る K と同じ挙動をとると考えられており、渡邉好であった。

ら

17）

は焼却飛灰中の放射性セシウムは塩化セシ
3.4. 焼却飛灰中の放射性セシウムの挙動

ウムのような塩化物態として存在していることを示唆している。抽出液及び残渣中から塩化セシウ

逐次抽出試験の各分画及び、環告 13 号試験のムは確認できなかったが、3.2. 節の結晶相分析及

溶出液中の 134Cs と 137Cs の放射能濃度の関係をび環告 13 号試験と IE での放射性セシウムの溶出

Fig. 8 に示す。各溶出液中の 134Cs と 137Cs の放率が同等であった点から、焼却飛灰中には塩化カ

射能濃度は 2011 年 3 月 11 日に減衰補正を行っリウムが存在し、カリウムと同じ挙動をとる放射ている。図中の点線は 134Cs と 137Cs の放射能比

性セシウムも塩化セシウムとして存在することがが 1 となる直線である。134Cs/137Cs 放射能比は、推察できる。

FDNPP 事故によって放出された 134Cs と 137Cs の水溶性の形態である IE 以外の分画は、雨水や放出量を指標とし、その放射能比はおよそ 1 とな

地下水等の環境水と接触しても溶出する可能性はる 26）。それぞれの化学形態の 134Cs 及び 137Cs のほとんどないと考えている。焼却灰等の熱処理

比は約 1 であり、FDNPP 事故由来の放射性セシ

物には、有機物または硫化物がほとんど存在しウムが存在形態によらず検出された。焼却灰中の13）

ため、CB、OX 及び OB で存在する放射含有成分は、焼却している都市ごみの種類、焼却性セシウムの化合物を推定するにはさらなる解温度、さらに排ガスの処理条件により異なること

ない

6

放射化学

第 34 号

2016, pp. 1-11

Counting Time: 21600 s

40 K

134 Cs10-2

137 CsANN
134 Cs(A)

134 Cs

100

10-4
100

(B)

Counting Time: 21600 s(C)

Counting Time: 21600 s(D)Counting Time: 21600 s(E)Counting Time: 21600 s

Counting rate / cps

10-2

10-4
100

10-2

10-4
100

10-2

10-4
100

10-2

10-4
0

400

800
Energy / keV

1200

1600

Fig. 5 Gamma-ray spectra of the extracted fraction with a sequential extraction procedure fromthe fly ash sampled at a municipal waste incinerator in Fukushima in Jan., 2013.
ANN: Annihilation gamma-ray.
（A）: IE fraction;（B）: CB fraction;（C）: OX fraction;（D）: OB fraction;（E）: Res.

7

第 34 号

放射化学6.1㼼1.1%

2016

6.6㼼1.0%
3.7㼼0.6%

3.6㼼1.3%

3.4㼼0.7%

6.1㼼1.7%

137Cs

134Cs

15.5㼼1.0%
15.8㼼1.3%
61.7㼼2.0%
58.4㼼1.4%
134

137

Fig. 6 Activity distributions of Cs and Cs in the extracted fraction with a sequential extraction
procedure from the fly ash sampled at a municipal waste incinerator in Fukushima in Jan., 2013.
: IE fraction;: CB fraction;: OX fraction;: OB fraction;: Res.

Qu 302
Qu 213Qu 310Qu 212Qu 122

Ru 211
Ma 511
Qu 121
Ma 440Qu 112

Ge 312

Pe 200Qu 2013000

Qu 2006000

Qu 100
Al 20-1, Cr 101
Or 11-2

9000

Al 001

Intensity / cps

12000

Ru 110, Or 002
Mg 220 Al 002
Ge 211
He 104
He 110, Ma 311
Ru 101
Ge 310

Qu 011

15000

0
5

25

45
65
Diffraction angle / degree

85Fig. 7 X-ray diffraction pattern of Res. obtained from a sequential extraction procedure of the Tessier
method for the fly ash sampled at a municipal waste incinerator in Fukushima in Jan., 2013.
Al: Albite（NaAlSi3O8）, Cr: Cristobalite（SiO2）, Ge: Gehlenite（Ca2Al2SiO7）, He: Hematite（Fe2O3）,
Ma: Magnetite（Fe3O4）, Or: Orthoclase（KAlSi3O8）, Pe: Periclase（MgO）, Qu; Quartz（a-SiO2）and
Ru: Rutile（TiO2）が予想される 23）。それにも関わらず、FDNPP 事

射性セシウムの挙動を解析するには、焼却灰中の故由来の放射性セシウムが存在状態によらず一定

放射性核種以外の組成分析も重要と考えられる。

の割合で検出されている。FDNPP 事故由来の放福島県内で採取された都市ごみ焼却飛灰を蛍光

8

放射化学

第 34 号

20

2016, pp. 1-11

X 線分析法により元素分析を行ったところ、Ca
含有量が 51.2% と一番高く、次いで Si が 13.0%、
Al が 7.70%、Na が 3.74%、S が 3.62%、K が 3.40%

Activity of 134 Cs / Bq

15であった 23）。逐次抽出試験の各抽出液中の主成分元素を ICP-AES で測定し、抽出により減少し10た都市ごみ焼却飛灰からの減少率を算出した結果
を Fig. 9 に示す。図中の減少率は、抽出試験前の元素量を 1 とし、各抽出試験後の残渣に残存する

5

元素量を規格化した値である。抽出試験による放射性セシウムは、同族のアルカリ金属である Naや K と似た挙動を示した。これまでに行われて

0
0

5

10

15

20

きた焼却飛灰中放射性セシウムの化学形態分析では K の挙動解析により放射性セシウムの化学形

Activity of 137 Cs / Bq

態を推定するものが多い。しかし、抽出液中の

134

Fig. 8 Relationships between activities* of Cs and137
Cs in the extracted fraction with extraction
tests for the fly ash sampled at a municipal waste
incinerator in Fukushima in Jan., 2013.
134
137*: Activities of Cs and Cs were calculated
after decay correction on 11 March 2011
Broken line: or thogonal-regression line
134
137
（ Cs/ Cs = 1）, inclination（a = 1）, intercept（b =0）

Na などの主成分元素の測定により、放射性セシ
ウムのより詳細な化学形態分析が行えると考えられる。Al, Si, S 及び Ca は、逐次抽出試験による溶出は確認できなかったため、放射性セシウムと異なる化学状態で存在していると考えられる。

1

1

0.75

0.75

0.5

0.5

0.25

0.25

0

Normalized activity of radiocesium / -Normalized amount of element / -: IE fraction;: CB fraction ;: OX fraction: OB fraction ;: Res.
: No. 13 test of Ministry of the Environment, Japan

0
IE

CB
OX
Residue of extracted fraction

OB

Fig. 9 Amount of major elements（Na:, Al: , Si:, S: , K:, Ca: ）and
134
137
of Cs（●）and Cs（○）normalized by the raw fly ash at municipal waste
incinerators fraction with sequential extraction procedure.

9

放射化学

第 34 号

4. 結言

2016

引用文献
-1

管理処分場で処分対象となる 8000 Bq kg 以下

1）環境省―東日本大震災に係る災害廃棄物の処の焼却飛灰について、環告 13 号試験と逐次抽出

理指針（マスタープラン）2011, https://www.

試験を適用し、逐次抽出試験それぞれの分画につenv.go.jp/jishin/attach/haiki_masterplan.pdf

いて元素分析を行った。環告 13 号試験の結果か（accessed May 5, 2016）
.

134

137

Cs は水

2）環境省―福島県内の災害廃棄物の処理の方でそれぞれ 64.3 ± 3.2% と 65.2 ± 1.4% 溶出し、環針 2011, https://www.env.go.jp/jishin/attach/

境水で放射性セシウムは溶出する可能性が示唆さ

fukushima_hoshin110623.pdf（accessed Mayれた。逐次抽出試験による各分画の抽出液の γ 線

5, 2016）.

ら、都市ごみ焼却飛灰中の

Cs 及び

40

測定から、放射性セシウムと K の大部分がイオ

3）環境省廃棄物・リサイクル対策部―100 Bq/

ン交換態（IE）及び炭酸塩態（CB）で溶出されkg と 8000Bq/kg の二つの基準の違いについた。イオン交換態での 134Cs 及び 137Cs の溶出率て 2011, https://www.env.go.jp/jishin/attach/は 58.4 ± 1.4% と 61.7 ± 2.0% であり、環告 13 号試

waste_100-8000.pdf（accessed May 5, 2016）.

験と同様の結果が得られた。一種類の都市ごみ焼

4）環 境 省 ―16 都 県 の 一 般 廃 棄 物 焼 却 施 設 に却飛灰に対して 7 回の逐次抽出試験を行った結おける焼却灰の放射性セシウム濃度測定結果、分析値にばらつきは少なく、各分画における果一覧 2011, https://www.env.go.jp/jishin/

放射性セシウムの溶出率の相対標準偏差は 6.4 〜

attach/waste-radioCs-16pref-result20110829.

14.3% であり、再現性は良好であった。

pdf（accessed May 5, 2016）.

り、焼却飛灰中の放射性セシウムは同族元素であ5）Ohbuchi, A.; Kitano, M.; Nakamura, T. X-ray
Spectrometry 2008, 37, 544-550.

る Na や K と同様な挙動をとることが確認できた。

6）大渕敦司 ; 北野大 ; 中村利廣

逐次抽出試験と結晶相及び元素分析の結果よXRD 測定の結果もあわせ、都市ごみ焼却飛灰中

分析化学 2009,58, 249-256.

の放射性セシウムは、塩化セシウムのような水溶

7）永 井 幸 太 ; 岩 鼻 雄 基 ; 栗 原 雄 一 ; 高 橋 賢 巨 ;性の塩化物形態で存在していると推測できる。現在行われている焼却飛灰中の放射性セシウムの化

大渕敦司 ; 小池裕也 ; 佐藤純 ; 中村利廣
P r o c e e d i n g s o f t h e N i n t h Wo r k s h o p o n

学形態に関する研究では、K の挙動解析により放Environmental Radioactivity 2008, KEK

射性セシウムの化学形態を推定するものが多い。

Proceedings 2008-9, 97-101.
8）島岡隆行ら

しかし本研究の結果から、Na などの主成分元素

放射性セシウムを含有する焼却

分析と γ 線測定を組み合わせることで、実試料で残渣の状把握と効率的かつ安全な処分技術 ,ある都市ごみ焼却飛灰に溶出試験が適用できるこ平成 25 年度環境研究総合推進費補助金研究とを確認でき、放射性セシウムのより詳細な化学事業総合研究報告，3K122102（2014）.
9）鈴木和将 ; 藤井隆史 ; 綾野克紀 ; 小野芳朗 廃

形態分析が可能となった。

棄 物 資 源 循 環 学 会 論 文 誌 2009, 20（5）
, 320
-331.

謝辞
本論文の作成に際しては、明治大学研究・知財

10）塩田憲司 ; 中村尊郁 ; 藤森崇 ; 大下和徹 ; 高岡

戦略機構の岩鼻雄基博士、明治大学理工学部の久昌輝 Photon Factory Activity Report 2013 2014,

米冬馬氏の焼却飛灰の取り扱いに関するご指導お#31 Part B, BL-12C/2013G217

よびご協力に対して心からの謝意を表す。都市ご

11）中山卓也 ; 川戸喜実 ; 大杉武史 ; 嶋﨑竹二郎 ;み焼却飛灰をご提供頂きました福島県内一般廃棄

花田圭司 ; 鈴木眞司 ; 榊原哲朗 ; 中澤修 ; 目

物焼却処分施設の関係者の皆様にも御礼申し上げ

黒義弘

ます。

JAEA-Technology 2014-046（2015）.

焼却灰のセメント固化試験手引書 ,12）杉橋直行 ; 馬場勇介 ; 遠藤和人 土木学会論文
集 E2（材料・コンクリート構造）2015, 71（1）,

10

放射化学

第 34 号

14-28.

2016, pp. 1-11

紺野貴之 ; 山田康治郎 ; 藤縄剛 ; 中村利廣 X

13）国立環境研究所資源循環・廃棄物研究セン

線分析の進歩 2016, 47, 225-232.
24）Tessier, A.; Campbell, P. G. C.; Bisson, M.
Anal. Chem. 1979, 51（7）, 844-851.

ター 放射性物質の挙動からみた適正な廃棄物処理処分（技術試料） 第四版 , pp. 32-47,
62-100（2014）.
14）小原義之 東京電力（株）福島第一原子力発電25）岩 鼻 雄 基 ; 小 池 裕 也 ; 中 村 利 廣 分 析 化 学
2014, 63（12）, 933-938.

所事故に係る廃炉措置及び環境回復への原子

26）小森昌史 ; 小豆川勝見 ; 野川憲夫 ; 松尾基之

力機構の取り組み 2015, 2014 年版 , 100-101.

分析化学 2013, 62（6）, 475-483.

15）岡本芳浩 ; 大杉武史 ; 赤堀光雄 Photon Factory
Activity Repor t 2012 2013, # 30 Par t B,
BL-27B/2012G086.

Abstract16）藤 森 崇 ; 土 井 妙 子 ; 滝 上 英 孝 ; 大 迫 政 浩 第Fly ash produced from Municipal Waste

22 回廃棄物資源循環学会研究発表会講演集
2011, 371-372.

Incinerators often contains radiocesium17）渡邉優香 ; Saf farzadeh, A.; 東條安匡 ; 島岡隆

Power Plant accident. It is important to estimate

行 Spring-8 利用研究成果集 Section B 2014, 2

speciation of radiocesium in the incinerator fly（1）89-93.

ash because of the appropriate and ef ficientoriginating from the Fukushima Daiichi Nuclear18）土手裕 ; 関戸知雄 ; 諸岡龍 ; 島岡隆行 ; 東條安

management of fly ash generated from the

匡 ; 吉田英樹 , 河野孝志 土木学会論文集 G（環disaster-related waste. Fly ash collected at a waste境）2014, 70（7）, III_217-III_223（2014）.

incineration facility in Fukushima prefecture was19）Saf farzadeh, A.; Shimaoka, T.; Kakuta, Y.;

treated with two extraction tests; Notice No. 13

Kawano, T. J. Environ. Radioactiv. 2014, 136,

test of Ministry of the Environment, Japan and the76-84.

sequential extraction test. From each extraction

20）大迫政浩ら 放射能汚染廃棄物処理施設の長

test, it was found that the solubility behavior

期管理手法に関する研究 ，平成 25 年度環境of radiocesium is similar to that of potassium

研究総合推進費補助金研究事業総合研究報chloride, and about 65% of radiocesium is included

告, 3K122103（2014）.

as water-soluble chloride compounds in the raw21）Iwahana, Y.; Ohbuchi, A.; Koike, Y.; Kitano,fly ash sample. Aluminosilicate and amorphousM.; Nakamura, T. : J. Mater. Cycles Waste
Manag. 2015, DOI 10.1007/s10163-015-0408-5.

phases were detected as main components in the22）木下亮 ; 東條安匡 ; 松尾孝之 ; 黄仁姫 ; 松藤敏

result suggests that radiocesium contained in the

彦 ; 島岡隆行第 24 回廃棄物資源循環学会研

residue would be bonded to aluminosilicate or究発表会講演論文集 2013, 575-576.

captured with amorphous phase.

residue after sequential extraction tests. This

23）大渕敦司 ; 越智康太郎 ; 小池裕也 ; 野村貴美 ;

11

放射化学

解

第 34 号

2016

説
気体充填型反跳イオン分離装置 GARIS-II
Gas-filled Recoil Ion Separator GARIS-II
加治大哉＊、森本幸司
国立研究開発法人 理化学研究所 仁科加速器研究センター〒 351-0198 埼玉県和光市広沢 2-1
Daiya Kaji, Kouji Morimoto
Nishina Center for Accelerator-Based Science, RIKEN
2-1, Hirosawa, Wako, Saitama 351-0198, Japan

要旨
2008 年にアクチノイドを標的とした重イオン核融合反応に特化した新しい気体充填型反跳イ
オン分離装置 GARIS-II の開発を開始し、2009 年に理研重イオン線形加速器施設の e2 ビームライ
ンに設置した。GARIS-II は、Q1-D1-Q2-Q3-D2 という配置からなる 5 台の電磁石から構成される。
GARIS と比較して大きな立体角（18.2 msr）、短縮された全長（5.06 m）、高い磁気剛性の反跳イオンに対応（2.43 Tm）、バックグラウンド抑制対策などを施した分析装置に仕上がった。今後、超重核の合成・精密核分光、超重元素の化学研究などに幅広く活用していく。

キーワード
気体充填型反跳イオン分離装置、GARIS-II、加速器、超重元素、新元素

Key words
Gas-filled Recoil Ion Separator, GARIS-II, Accelerator, Superheavy element, New element

1. 開発背景る核種同定の確かさを重視する戦略をとった。そ理化学研究所には、世界的に活躍している超の際、系統的な励起関数測定から超重核合成時に重元素分析システムの一つである気体充填型反おける最適入射エネルギー条件を得ることのみな

跳イオン分離装置 GARIS が設置されている［1］。

らず、大強度重イオン照射に耐えうる標的・標2001 年、仁科記念棟地下加速器施設から理研重的の健全性確認モニター・GARIS の最適動作法・

イオン線形加速器施設 RILAC への移設を契機に、原子一個で原子核を同定するための検出器・検出208

Bi を標的とした重イオン核融合反応

器からの信号処理法・崩壊チェーンの解析法と（コールドフュージョン）を用いた超重元素探索

いった超重元素分析技術の確立も合わせて行っへの取り組みをはじめた。入射粒子と標的の組合た。

せを変えて原子番号 Z=108, 110, 111, 112 へとス

209

Pb や

209

278
Bi
（70Zn,n）113 反応による原子番号 113 番

テップアップしながら、超重核 265Hs, 271Ds, 272Rg,の新元素探索は、これらの基盤技術に基づいて

277

2003 年から 2012 年までの 10 年間にわたって取Cn の合成に成功した［2-5］。原子番号の増加-36にともない生成断面積は pb（1 pb = 102cm ）オー

り組まれた。結果として、正味の照射日数 576 日

ダーまで低下していき困難をともなったが、核反で 3 原子の 278113 に起因する崩壊連鎖を観測した

応生成物に起因する崩壊連鎖が既知核へと到達す［6-8］。それら一連の成果が認められ、2015 年 12

* Corresponding author, e-mail: daiya@riken.jp

12

放射化学

第 34 号

2016, pp. 12-23

月 31 日付で国際純正・応用化学連合（IUPAC）

照していただきたい。ホットフュージョンのようと国際純粋・応用物理学連合（IUPAP）による合な非対称系の核反応では反跳により標的から飛び

同作業部会（JWP）によってアジア初・日本発と出す際の運動エネルギーが小さいため、複合核かなる原子番号 113 番である新元素の命名権の認定

らの粒子放出による角度分散・標的中での多重散が発表され、日本の科学史における偉業となった

乱・充填ガス中における気体原子との多重散乱と［9］。113 番元素認定の際に重視された基準は「既いった角度広がりの影響が大きく収集効率が悪く

知核への到達」であり、アクチノイドを標的としなることがわかった［25］。ヘリウムガス中を運た重イオン核融合反応（ホットフュージョン）に動する反跳イオンの平均平衡電荷測定から、ビー

266

Bh の崩壊特性の調査がカギ

ムや標的の 0 度反跳等のバックグラウンド粒子を握っていた［10］。113 番元素の命名権獲得にとの分離が悪くなっていることもわかった［25］。

ついての詳細は、本誌第 33 号掲載の森本氏ならそのため、1 pμ A を越えるような大強度重イオン

びに工藤氏による解説［11,12］を参照していたビーム照射実験における焦点面検出器での計数率

だきたい。

は kcps オーダーとなり、寿命の長い崩壊チェー

よって合成される

ホットフュージョン反応で合成される中性子ンの蒸発残留核を含めた相関解析は困難を極め

過剰な超重核には、秒オーダーの半減期をもつる。得られた平均平衡電荷から、ホットフュージョ261

化 学 研 究 対 象 核 種（ 例 え ば、 Rf,
266,267

Bh,

269

Hs,

283

262

Db,

265

Sg,

ン反応による原子番号 108 番以降の探索には反跳Cn 等 ...）がある［13］。日本国

イオンを収集するための磁場が不足する可能性が内の超重元素化学の黎明期は 2000 年代初頭であ示唆され、最適条件での実験が困難になることがり、日本原子力研究開発機構を中心とする核化学予想された。

研究グループによって 104 番元素 Rf の液相・気今後、大強度重イオンビームを用いたホット

相化学および 105 番元素 Db の液相化学が展開さ

フュージョン反応に関する研究を展開していくた

れた［14,15］。これらの進展により、2005 年頃か

めには、これらの問題を解決できるような新たならにわかに原子番号 106 番以上を対象とした超重分離装置の開発が望まれた。そのような状況の中、元素化学研究に対する機運が高まってきた。それ理研の森田氏によって獲得された文部科学省科学らを成し得るためには、大強度重イオンビームに研究費補助金（特別推進研究）により、ホット

よる超重元素生成率の向上・化学分析装置までのフュージョン反応に特化した新しい反跳分離装置

搬送効率の向上・核種同定上妨害となる副反応を開発する機会を得た。それは、GARIS が誕生

生成物に起因するバックグラウンドの抑制を兼した 1989 年以来の一大プロジェクトであり、今ね備える必要性があった。これらの問題点に対後 10-20 年の超重元素研究を支える基盤装置の開し、欧米を中心とする核化学研究グループは反跳発といえる。

分離装置を前段分離とした新しい超重元素化学の展開を模索し、基礎実験と議論を始めていた

2. GARIS-II の構成［16-18］。このような背景の中、GARIS を用いた

新しい気体充填型反跳イオン分離装置 GARIS-

ホットフュージョン反応に関する研究は 2005 年

II（GAs-filled Recoil Ion Separator-II）は、RILAC

頃から始められた。焦点面に設置したガスジェッ

施設大照射室内 e2 ビームラインコースに設置

ト搬送システムに結合した回転式連続 α /SF 測された［26］。隣の e3 ビームラインコースには、定装置 MANON（Measurement system for Alpha-

GARIS が設置されている。RILAC 施設のレイア

particle and spontaneous fissioN events ON line）

ウト図を Fig. 1 に示す。18 GHz ECR イオン源［27］

238

22

や Si 半導体検出器アレイを利用し、 U（ Ne,5n）でイオン化された重イオンは、RFQ-LINAC［28］、

255

Cm

upgrade-RILAC［29］により核反応に最適なエ

262（19F,5n）
Db［22］, 248Cm（22Ne,5n）265Sg［23］反ネルギーまで加速された後、90 度偏向電磁石にNo［19］
,

248

18

261

Cm（ O,5n） Rf［20,21］,248

応に関する基礎研究を行った。これらの詳細は、より曲げられて e2 ビームラインコースに導かれ

本誌第 30 号掲載の羽場氏による総説［24］を参る。核子あたり最大 6.0 MeV/u までの入射エネ

13

放射化学

第 34 号

2016

Fig. 1 Layout of the RIKEN heavy-ion linear accelerator（RILAC）facility. The GARISII was installed in e2-beam line at the RILAC experimental hall.

ルギー、最大 10 pμ A（6.2×1013 ions/s）までの大強度重イオンビームが利用可能である。e2 ビー
ムラインには、e3 ビームラインに設置されている非接触式入射エネルギー測定装置（フェーズプ
ローブによるピックアップ型飛行時間検出器）は設置されていない。そのため、加速エネルギーは加速電圧パラメータおよび磁気剛性（Bρ ）から相互確認することで与えられる。
Fig. 2 は上部から撮影した GARIS-II の全体写真であり、その構成図を Fig. 3 に示す。GARIS-II は
5 つの電磁石から構成され、Q1-D1-Q2-Q3-D2 という電磁石配置をとる。ここで、D と Q は双極

Fig. 3 Schematic of a new gas-filled recoil ion separator
GARIS-II［26］. A gas-cooled rotating target
system with dif fer ential pumping system
was installed at an upstream of GARIS-II.
Projectiles from accelerator is stopped at watercooled Ta-beam dump. Filled gas is inlet fromdownstream of the separator.

子電磁石および四重極電磁石を意味する。この電磁石配置は、超重元素研究用反跳分離装置として

D2

Q3 Q2

D1

は初めてのものである。加速器から供給される重イオンビームは、差動排気システムを通過し、標的に照射される。入射粒子の大部分は最初の四重Q1極電磁石を通過し、双極子電磁石内で偏向し冷却水で冷やされたビームダンプにおいて停止する。
ビーム強度は、標的物質による入射粒子のラザ
フォード散乱を左右斜め 45 度方向（L=200 mm）に設置されたシリコンフォトダイオードで計測すFig. 2 P h o t o g r a p h o f G A R I S - I I . T h e G A R I S - I I
consists of five magnets in Q1-D1-Q2-Q3-D2
configuration.

ることで得られる。右側の検出器の前には通過粒子数を 1/100 に落とす金属メッシュを挿入し、大

14

放射化学

第 34 号

強度ビーム実験に対応する。核反応によって生成

2016, pp. 12-23

Table 2

Characteristics of quadrupole magnets［26］.

された蒸発残留核（ER: Evaporation Residue）は、
ローレンツ力を受けながら磁場中を移動し、焦

Q1

Q2

Q3

Max field gradient［T/m］

12.2

4.70

5.27

点面へと運ばれる。標的から焦点面までの beam

Pole length［mm］

330

250

450

envelope は、Fig. 3 中の青色部で与える。イオン

Bore radius［mm］

75

150

150

光学特性は Transport［30］を、各電磁石の機械設

Max. AT/pole［AT］

35640

59070

59070

計ならびに磁場計算は OEPRA-3D/TOSCA［31］Number of turns/pole

108

179

179

を用いて評価した。Transpor t によって解析した

Max. current［A］

330

330

330

248

22

結果の一例として、 Cm（ Ne,5n）反応で生成する 265Sg に対する beam envelope を Fig. 4 に示

Table 3

Ion optical characteristics of GARIS-II［26］.

す。図中の実線は、水平方向に ±47 mrad、垂直GARIS

GARIS-II

DQvQhD

QvDQhQvD

Ang. Acceptance（X）［mrad］± 61± 47

Ang. Acceptance（Y）［mrad］

± 57

± 110

Solid angle［msr］

12.2

18.5

Total path length［m］

5.76

5.06

従来の気体充填型反跳分離装置 GARIS との違

Maximum Br［Tm］

2.16

2.43

いは、立体角をかせぐために初段に垂直方向収束

Dispersion［mm/%］

9.7

19.3

Configuration

る。各々の双極子電磁石ならびに四重極電磁石の基本特性は、Table 1 と 2 に与える。GARIS と比較するための主要パラメータは、Table 3 に与える。

X [cm]

Y[cm]

方向に ±110 mrad の角度アクセプタンスを与え

20
16
12
8
4
0
4
8
12
16
20

Fig. 4

Q
1

Qv

D
R
1

D
1

D
R
2

Q
2

D

Q
3

Qh

D
R
3

D
2

Qv

D
R
4

D
R
5

D

FDDDDDF.RRRRR.
P12345P.
.

作用四重極電磁石を配置したこと、電磁石構成を一つ増やして 5 つにしたにも関わらず全長を 5.06m と全長を短縮したことにある。電磁石 Q1 の強い垂直方向収束作用により、ビーム入射軸に対して平行となるよう収束させ、ひきつづく電磁石 D1 へのアクセプタンスに適合させている。ボ

1
6
.
4
5
8

9
.
1
0
0

0

1

7
.
7
2
5

2

8
.
3
1
6

8
.
2
1
1

3
Z [m]

4

ア径 75 mm は、電磁石 D1 のポールギャップ 150

5mm に合わせて設計されている。Q1 は、立体角6向上の要となる電磁石といえる。電磁石 D1 は加速器から供給される大強度重イオンビームを即座

265

Sg ion calculated by
Beam envelope of
TRANSPOR T［26］. Maximum horizontal andver tical angular acceptances are 47 and 110
mrad, respectively.

に曲げてビームダンプへと導き、蒸発残留核との分離の役割を果たす。偏向角は 30 度と 45 度あるGARIS と比較して浅いが、ポールギャップを 150
mm と大きくとることで通過効率をかせいでい

Table 1

Characteristics of dipole magnets［26］.

Deflecting angle［deg］
Maximum field［T］
Pole gap
Radius of central ray［mm］
Entrance angle［deg］
Exit angle［deg］
Max. AT/pole［AT］
Number of turns/poleMax. current［A］

D1
30
1.74
150
1440
0
30
285600476
600

る。ポールギャップが 150 mm と大きいにもかか

D2
7
0.86
200
2850
7
-7
146160336
435

わらず、最大磁場が 1.74 T だせるような磁極設計となっている。ポールの出口角を 30 度とすることで、若干の垂直収束作用を与える。D1 は H型構造の双極子電磁石であるが、ビームダンプ部
分に創意工夫ができるような真空ポートを備えつけている。電磁石 Q2 と Q3 の垂直および水平方
向収束作用により、焦点面へと広がったイオンの像はフォーカスされる。ボア径 150 mm と大口径

15

放射化学

第 34 号2016

な仕様で、通過効率を上げる役割を果たしている。
偏向角 7 度の電磁石 D2 は、軽い荷電粒子などを除去する役割を果たす。
GARIS-II を構成する全ての電磁石は、これらの基本設計に基づいて（株）住友重機械工業によって製作をしていただいた。電磁石設置時に、
NMR プローブで校正したホールプローブを用いて、コイルに流す電流（I）を変えながら磁場（B）の強度分布を測定した。各電磁石の励磁曲線をFig. 5 に示す。双極子電磁石においては磁極中心での値、四重極電磁石においてはボア径での値を与える。実線は OEPRA-3D/TOSCA を用いて求めた設計値であり、全ての電磁石において測定値は設計値をよく再現していることがわかる。漏れ

Fig. 6 Gas-cooled rotating target system for GARIS-II.
（a）Top view,（b）side view.

磁場の影響も 5.2% 以内の精度で再現していることを確認した。

II の焦点面付近（最下流）から導入された充填ガ
スは GARIS-II チェンバー内を満たし、標的チェ
ンバーへと拡散していく。GARIS-II 下流側では、双極子磁石の出口直後に設置された 0.5 μ m のマ
イラー薄膜により高真空度での動作が要求される
飛行時間検出器側へガスが漏れないように対応している。その充填ガスが、大強度重イオンビー
ム照射で温度上昇した標的材との熱対流（熱交換）により冷却効果として作用する。差動排気シ
ステムは標的チェンバー上流に設置され、内径25 mm のオリフィスで接続された仕切りのある
排気ダクト（4 箇所）から構成される。各排気部
は、下流から 1 台のメカニカルブースターポンプ（280 l/s）と 2 台のターボ分子ポンプ（350 l/s）で排気される。これにより、GARIS-II 側から加速器ビームライン側へ、段階的に真空度の改善を行

Fig. 5 （Current）
I–B（magnetic field）cur ves for all
magnets［26］. The solid line indicates thedesign values calculated by the code OPERA3D / T O S C A , a n d t h e c i r c l e s i n d i c a t e t h emeasured values.

うことができる。通常、GARIS-II チェンバー内は 10-100 Pa 程度で使用するが、10-3 Pa 以下の真空度で加速器側と接続が可能になる。
GARIS-II 用の標的ホイールには、直径 300 mmの大型ホイールと直径 100 mm と小型ホイールの二種類が利用できる。それは、GARIS で用いて

3. GARIS-II 周辺装置の開発いる標的ホイールと同じ仕様である。前者は標的

3.1 回転標的システム

材が豊富に取りあつかえる場合に、後者はアクチ

GARIS で 用 い ら れ て い る 回 転 標 的 シ ス テ ム

ノイドの一つである 248Cm 標的のように取扱量に［32］と同様に、GARIS-II においてもガス冷却式

制限のある場合に使い分けて使用する。ビーム調

回転標的システムを採用した（Fig. 6）。GARIS-

整に必要なビーム形状診断装置、ファラデーカッ

16

放射化学

第 34 号

2016, pp. 12-23

プ、およびスポット診断用のアルミナ蛍光板の全てが標的より上流に設置されているため、円盤の取りはずし作業なしで効率的なビームの調整ができる仕様になっている。小型ホイールは、標的チェンバー内に設置可能なアルミ製ハウジングケース
内取り付けられ、真空モータを用いて回転制御する。小型チェンバーには冷却水配管が設置されており、輻射や熱伝導による効果的な標的冷却をす
Fig. 7

るための仕組みがある。標的チェンバーの上流・

Focal plane detector of GARIS-II.

下流にはゲート弁（ベローズ付）が設置されており、標的チェンバーを密閉した状態で取りはずし進んだ後、45 度に傾いた負の電場領域に入射すて移動交換できるような仕様となっている。

る。斥力的な電場によって電子は突き抜ける前に

標的ホイールも二層構造のホイールを新規に開進行方向を変えて 90 度曲げられ、下方に設置さ発し、標的識別（Target-ID）システムを導入しれた直径 120 mm のマイクロチャンネルプレート

た［33］。円盤の上流下流各々に、標的セクター（MCP, PHOTONIS 120-D-40:1-NR）に向かっていをサンドイッチ構造で取り付けられる構造であき、信号を生じる。一方、電子を叩き出した入射る。標的を上流下流に分割することで、標的内で荷電粒子は、加速間隙を通過して DSSD へと向のエネルギー減衰を半減させ、表面積が二倍になかう。検出器の大型化にともない、入射窓外縁部ることで輻射や熱対流の効果の増加が期待されにおける検出効率と時間分解能の低下がみられたる。また、標的識別タグ（ID-tag）の導入により、が、側面に補正電場をかけることで、問題を解決

焦点面検出器で観測した事象がどの標的から来たした。

モノなのかどうかを判別することが可能。ID-tag

Si-Ge 検出器アレイは、箱状に配置された Si 検の応用は幅広く、破れた標的保護用に照射防止の出器ボックス（Si-box）とその 6 mm 背後に設置

マスキング、複数の標的をセットした複合実験、した大容量プレーナー型 Ge 検出器（CANBERRA

加速器からのビームエネルギー変更なしで励起関

BE6530） か ら 構 成 さ れ る。Si-box は、 焦 点 面数を測定する等、実験の質を向上させることが可に設置された 2 台の両面ストリップシリコン検能である。

出器（DSSD : Double-side Strip Silicon Detector,

3.2 焦点面検出器

16 strip× 裏 16 strip）とそれを箱状に取り囲むシ

Micron W1-1000, 有 感 領 域 =50 mm×50 mm, 表
GARIS-II の焦点面検出器は、1 台の飛行時間検

リコンフォトダイオード（HAMAMATSU PIN-

出器（TOF : Time-Of-Flight）と Si-Ge 検出器アレ

diode S3584, 有感領域 =28 mm×28 mm, 合計 24 枚イから構成される（Fig. 7）。

=6×4）の検出器アレイからなる。

TOF 検出器の基本設計は、GARIS で使用されている検出器をスケールアップしたものである。

4. 超重元素分析システム GARIS-II の性能評価

検出器を通過する荷電粒子に対応して信号が出力

4.1 標準 α 線源による立体角測定
241

Am 標準線源を用いて、GARIS-II のイオン光され、蒸発残留核の（粗い）質量測定とビームオン時の崩壊事象を区別するのに用いる。入射粒子学特性を評価した「26］。約 21 kBq の 241Am 標準

が入射窓（金と CsI が蒸着されたマイラーフォイ

線源を標的位置に設置し、充填ガスなしの条件でル）を通過すると、二次電子が叩き出される。電GARIS-II の Q1-D1-Q2-Q3-D2 励磁バランスを調整極として作用する金と加速グリッド間の正電場にしながら焦点面に設置した 1 台の両面ストリップ

より、叩き出された二次電子は加速しながら効率

シリコン検出器（Micron DSSD, W1-1000）を用いよく引き出される。加速グリッドを通過した二次てイメージを観測した。焦点面における α 線の

電子は、電場のない三角形の領域をまっすぐに

二次元プロットを Fig. 8 に示す。立体角 18.2 msr

17

放射化学

第 34 号

2016

が実測され、イオン光学特性から予測される値
18.5 msr を再現していることを確認した。結果、
GARIS-II が設計仕様を満たす大立体角を有する
ことが示された。

Fig.9

Two-dimensional of energy measured by DSSD
vs. TOF measured using timing counter［35］.

二次元分布である。蒸発残留核（ER）、ビームおよび標的起源の荷電粒子、軽粒子といった各々の荷電粒子の識別ができていることがわかる。
205

Fr（6.916 MeV） お よ び そ の 娘 核 201At（6.344

MeV）起源のピークを観測し、その時の収集効
Fig. 8率は 47% と得られた。

241

X-Y scattered plot of α -particles from the Am
source measured at the focal plane of GARIS-II［26］.

引きつづいて、208Pb（40Ar,3n）による超ウラン元素の初捕集を試みた［35］。主要な実験条件を以下に与える。

4.2 GARIS-II のオンライン初動試験

Target40

Ar イオンによる 208Pb 標的の 0 度反跳核（v/v0：280 μ g/cm2 208Pb on 60 μ g/
cm2 C

=1.95, 3.36）を用いて、GARIS-II の励磁バランスの調整を行った［34］。ここで、v は反跳速度、v0はボーア速度を表す。ガス圧の増加とともにイ
メージサイズが鋭くなる様子（電荷交換反応）やProjectile：197 MeV 40Ar11+

Filled gas：70 Pa 100% He

Magnetic rigidity：2.01 Tm

広がる様子（充填ガスとの多重散乱）を確認し、Fig. 10–（a）はシングルス、（c）は beam off gate

気体充填型反跳イオン分離装置としての基本動作

付きのスペクトル、（a）と（b）には同様な実験の確認ができた。

を GARIS で行った時のデータも比較のために示Ar イオンを用いて、 Tm（ Ar,4n）によるした。全トリガー数は、GARIS と比較して 1/5

核反応生成物の初捕集を試みた［35］。主要な実低い状況であった。そのため、GARIS-II で行っ験条件を以下に与える。

た実験では Fig. 10-（a）のシングルスで 245Fm に

40

TargetProjectile
Filled gas
Magnetic rigidity

169

40

起因する α ピークを観測することができた。ビー：250 μ g/cm2 169Tm2O3 on 3

ムオフ時のスペクトルには、核子移行反応で生成

μ m Ti：197 MeV 40Ar11+：70 Pa 100% He：1.64 Tm

する副反応生成物起源のピークが観測されているが、後に述べる He-H2 混合ガスを使用すれば、さらに良い性能が期待できる。一方、収集効率は63% と GARIS と比較して約 1.7 倍大きな値を得た。
GARIS-II の大立体角の効果が現れている。

Fig.9 は、TOF 検出器と両面ストリップシリコ
ン検出器で測定した飛行時間と運動エネルギーの18

第 34 号

放射化学

2016, pp. 12-23度領域では、純水素中を運動する重イオンの平均
平衡電荷が純ヘリウムよりも小さな値をとることがわかる。一方で、ビーム、標的物質の標的物質の 0 度方向散乱粒子、核子移行反応生成物のような反跳速度の早い領域では逆転現象がおこる。このことは、計測上妨害となるビームや標的、（核子移行反応のような）その他の副反応生成物との分離の改善が期待できることを意味する。
一例として、非対称系反応 197Au（22Ne,5n）214Ac
に対して行った He-H2 混合ガスを充填ガスとした試験結果を示す。主要な実験条件を以下に示す。
：300 μ g/cm2 197Au on 60 μ g/

Targetcm2 C

245

Fig.10 E n e r g y s p e c t r a m e a s u r e d i n t h eFmexperiment conducted using GARIS andGARIS-II［35］.（a）Beam-on condition for both
separators,（b）beam-off for GARIS,（c）beamoff for GARIS-II.

Projectile：114 MeV 22Ne6+

Filled gas：pure He or He-H2（H2 36%）

その際に得られた結果を Fig. 11 に示す。はじめに、充填ガスとして純ヘリウムを用いて焦点面
での 214Ac の強度が最高となる Bρ 値を探した後、

4.3 バックグラウンド抑制のための工夫

充填ガスを変えて同様の測定を行った。強度分

GARIS-II では、設計当初から非対称系反応に布のピーク位置は 11% 高い方へシフトし、214Ac

対するバックグラウンド低減対策として He-H2の強度自体も 20% 上昇した。前者は充填ガス中

混合ガスの使用を検討してきた。純ヘリウムガスを運動する反跳イオンの平均平衡電荷が小さくに微量の水素ガスを混合することで、充填ガス中なった事に由来し、後者は He-H2 混合ガスとのを運動する反跳イオンの平均平衡電を変化させ、入射粒子やその他の計測妨害荷電粒子からの分離

30

FPD/intensity [a.u]ロシア Dubna の JINR に設置されている気体充填型反跳分離装置 DGFRS では、100% 水素を充填ガスとしてオペレーションがなされている。希薄な純水素中を運動する重イオンの平均平衡電荷に

(a)

25
20
10
5
0

関して、以下の経験式を得ている［36］。

Energy [MeV]

1000

（1）
我々は GARIS を用いて、希薄な純ヘリウム中を運動する重イオンの平均平衡電荷に関して、以下の経験式が成立すること見いだした［25］。

He-H2 mixture
33Pa

Pure He
33Pa

15

1.5

1000

He
(b) Pure
589 cps100

ERs

Beam-like+target-like

10

1
0

2

B [Tm]Energy [MeV]

をよくする働きがある事が知られている。例えば、(c) He:H2 = 2:1
120 cps100

Target-like

ERs

10

Light charged
particles
1000

2000

3000

Velocity [a.u.]

4000

1
0

Light charged
particles
1000

2000

3000

4000

Velocity [a.u.]

（2）
214

Fig.11 （a）Intensity distribution of Ac at FPD,（b, c）
Two-dimensional views of energy measured by
Si detector vs. recoil velocity measured using
the timing counter.

（3）
ホットフュージョン反応による反跳イオンの速

19

放射化学

第 34 号2016

多重散乱の影響が小さくなっていることを意味す

248Cm+HIる。強度分布の最確値でのバックグラウンド計数

(d)

102

率は 589 cps（pure He）から 120 cps（He-H2 混合(c)Transmission [%]ガス）へと激減し、He-H2 混合ガスの有用性を実験的に検証することができた。
4.3 収集効率曲線(b)(a)
GARIS-II

101

加 速 器 か ら 供 給 さ れ る 入 射 イ オ ン と し て、
22

Ne, 24Mg, 40Ar, 48Ca ビームを用いて生成する核反応生成物を捕集し、既知の生成反応断面積と比100

較することで Fig. 12 のような収集効率曲線を得た。比較のために、GARIS における収集効率曲線も与えてある。反跳速度の減少とともに充填ガ

Pb/Bi+HI

GARIS

0

1

2

v/v0

3

4

5

Fig.12 Transmission curve. Velocity regions of interestfor the reactions of both cold fusion and hot
fusion are given by the blue and red stripes,
respectively. ○ , △ : GARIS, ╳ : GARIS-II. Solidand dashed cur ves are estimated considering
multiple scattering with the filled gas for GARIS
and GARIS-II, respectively.

スとの多重散乱の影響で効率が下がっているのがわかる。GARIS と比較すると、どの速度領域においても約 1.7 倍効率が高い事が確認できた。
208

Pb（48Ca,3n）254No 系において 72% の値が得られており、今後、展開していいくであろう 248Cm
を標的とした重イオン（48Ca, 50Ti, 51V, 54Cr, 58Fe
等 ...）誘起反応による超重元素探索においても、

5. おわりに同程度以上の収集効率が期待される。

今回、新しく開発した GARIS-II は Fig. 13 に示すように、新しい超重核の探索、超重核の核分光

Fig. 13 Application using a gas-filled recoil ion separator GARIS-II. These applications directly
connect with criteria that must be satisfied for the discovery of a new chemical element tobe recognized.

20

放射化学

第 34 号

2016, pp. 12-23

University（2003）.

研究、精密質量測定、超重元素化学に適用されていく。これらは、いずれも新元素認定基準の際、［3］K. Morita, K. Morimoto, D. Kaji, H. Haba, E.

最も重要となる assignment proper ties に関わる

Ideguchi, R. Kanungo, K. Katori, H. Koura,

ものである。超重元素の幅広い研究を展開できる

H. Kudo, T. Ohnishi, A. Ozawa, T. Suda, K.

世界最先端の環境は整備されつつある。これらのSueki, I. Tanihata, H. Xu, A. V. Yeremin, A.

装置を駆使し、新元素サイエンスのフロンティア

Yoneda, A. Yoshida, Y.-L. Zhao, and T. Zheng,を開拓するような研究が展開されることを切に願Eur. Phys. J. A48, 62（2004）.
［4］K. Morita, K. Morimoto, D. Kaji, H. Haba, E.

う。

Ideguchi, J. C. Peter, R. Kanungo, K. Katori,
H. Koura, H. Kudo, T. Ohnishi, A. Ozawa,

謝辞
本稿で紹介した GARIS-II の基礎開発実験は、

T. Suda, K. Sueki, I. Tanihata, H. Xu, A.V.

理研仁科加速器センターと東京大学原子核科学研

Yeremin, A. Yoneda, A. Yoshida, Y.-L. Zhao, T.

究センターによって共同運営される理研 RIBF に

Zheng, S. Goto, and F. Tokanai, J. Phys. Soc.

おいて行われたものです。GARIS-II の製作は文Jpn. Vol.73, 1738（2004）.

部科学省化学研究費補助金 19002005（特別推進［5］K. Morita, K. Morimoto, D. Kaji, T. Akiyama,

研究）、GARIS-II 用の標的開発は 15K05116（基S. Goto, H. Haba, E. Ideguchi, K. Katori, H.

盤研究 C）の助成によって行われました。

Koura, H. Kudo, T. Ohnishi, A. Ozawa, T.

GARIS-II の設計・製作は、園田（佐藤）望氏（東Suda, K. Sueki, T. Yamaguchi, A. Yoneda, and北大）、米田晃氏（理研）、森田浩介氏（理研）とA. Yoshida, J. Phys. Soc. Jpn. Vol.76, 043201

ともに行いました。電磁石の製作にあたり、（株）（2007）.

住友重機械工業、（株）中村機材の皆様にご協力［6］K. Morita, K. Morimoto, D. Kaji, T. Akiyama,

いただきました。設計製作・RILAC への設置に

S. Goto, H. Haba, E. Ideguchi, R. Kanungo,

対し、理研の矢野安重氏、加瀬昌之氏、藤縄雅氏、

K. Katori, H. Koura, H. Kudo, T. Ohnishi,

久保敏幸氏、奥野広樹氏、福西暢尚氏、池沢英二

A. Ozawa, T. Suda, K. Sueki, H. Xu, T.

氏、上蓑義朋氏、坂本久雄氏らによる適切なアド

Yamaguchi, A. Yoneda, A. Yoshida, and Y.-L.

バイスを得ました。標的開発・磁場測定・ガス導Zhao, J. Phys. Soc. Jpn. Vol.73, 2593（2004）.

入系・焦点面検出器・データ収集系といった基盤［7］K. Morita, K. Morimoto, D. Kaji, T. Akiyama,

開発には、羽場宏光氏（理研）、大関和孝氏（理S. Goto, H. Haba, E. Ideguchi, K. Katori, H.

研）、住田貴之（東京理科大）、後藤真一氏（新潟Koura, H. Kikunaga, H. Kudo, T. Ohnishi,大）、田中謙伍氏（東京理科大）、門叶冬樹氏（山A. Ozawa, N. Sato, T. Suda, K. Sueki, T.

形大）、武山美麗氏（山形大）、眞山圭太氏（山形Yamaguchi, A. Yoneda, and A. Yoshida, J.

大）、馬場秀忠氏（理研）、山木さやか氏（埼玉大）

Phys. Soc. Jpn. Vol.76, 045001（2007）.

らの協力を得ました。この場をかりて、あらため［8］K. Morita, K. Morimoto, D. Kaji, H. Haba, K.
Ozeki, Y. Kudou, T. Sumita, Y. Wakabayashi,て感謝申し上げます。

A. Yoneda, K. Tanaka, S. Yamaki, R. Sakai, T.
引用文献

Akiyama, S. Goto, H. Hasebe, M. Huang, T.

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Y. Kariya, H. Kikunaga, H. Koura, H. Kudo, A.

Shinozuka, H. Miyatake, K. Sueki, H. Kudo,

Mashiko, K. Mayama, S. Mitsuoka, T. Moriya,

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21

放射化学

第 34 号

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［21］H. Haba, D. Kaji, H. Kikunaga, Y. Kudou, K.

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K. Morita, K. Ozeki, R. Sakai, T. Sumita,

J . P. O m t v e d t , J . B . P a t i n , N . K . S e w a r d ,A. Yoneda, Y. Kasamatsu, Y. Komori, A.

D.A.Strellis, R.Sudowe, A.Turler, P.A.Wilk,

Shinohara, H. Kikunaga, H. Kudo, K. Nishio,

P.M.Zielinski, D.C.Hoffman, and H.Nitsche,

K. Ooe, N. Sato, and K. Tsukada, Phys. Rev.

Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A484, 587

C85, 024611（2012）.

（2002）.

［24］羽場宏光、放射化学 第 30 号 , 7（2014）.

［17］J. P. Omtvedt, J. Alstad, H. Breivik, J. E. Dyve,［25］D. Kaji, K. Morita, K. Morimoto, H. Haba,

K. Eberhardt, C. M. Folden III, T. Ginter,and H. Kudo, Proc. Radiochim. Acta 1, 105

K. E. Gregorich, E. A. Hult, M. Johansson,（2011）.

U. W. Kirbach, D. M. Lee, M. Mendel, A.

［26］D. Kaji, K. Morimoto, N. Sato, A. Yoneda,

Nähler, V. Ninov, L. A. Omtvedt, J. B. Patin,

K. Morita, Nucl. Instr. and Meth. B317, 311

G. Skar nemark, L. Stavsetra, R. Sudowe,（2013）.

N. W iehl, B. W ierczinski, P. A. W ilk, P.

［27］T. Nakagawa, J. Ärje, Y Miyazawa, M. Hemmi,

M. Zielinski, J. V. Kratz, N. Trautmann,

T. Chiba, N. Inabe, M. Kase, T. Kageyama, O.

H. Nitsche, and D. C. Hof fman, J. Nucl.

Kamigaito, A. Goto, M.G. Niimura, Y. Yano,Radiochem. Sci. 3, 121（2002）.

Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A396, 9［18］Inter national Cooperation on the TASCA（1997）.

Recoil Separator for Transactinide Chemistry［28］O. Kamigaito, A. Goto, Y. Miyazawa, T. Chiba,

and Physics, https://www-win.gsi.de/tasca/

M. Hemmi, M. Kase, S. Kohara, Y. Batygin, E.

Default.htm

Ikezawa, T. Nakagawa and Y. Yano, Rev. Sci.

［19］H. Haba, H. Kikunaga, D. Kaji, T. Akiyama,

Instrum. 70, 4523（1999）.

K. Morimoto, K. Morita, T. Nanri, K. Ooe,［29］O. Kamigaito, M. Kase, N. Sakamoto, Y.

N. Sato, A. Shinohara, D. Suzuki, T. Takabe,

Miyazawa, E. Ikezawa, N. Fukunishi, S.

I. Yamazaki, A. Yokoyama, and A. Yoneda, J.

Kohara, M. Fujimaki, M. Hemmi, T. Chiba,

Nucl. and Radiochem. Sci , Vol.9, 27（2008）.

Y. Chiba, H. Ryuto, A. Goto and Y. Yano, Rev.

22

放射化学

第 34 号

Sci. Instrum. 76, 013306（2005）.

2016, pp. 12-23

Abstract:
We designed a new gas-filled recoil ion［30］K. L. Brown et al.: SLAC Repor t 91 Rev. 1,

separator GARIS-II, which consists of five magnets

1974.

ar ranged in a Q1-D1-Q2-Q3-D2 configuration.

［31］http://http://www.cobham.com/aboutcobham/aerospace-and-security/

The constr uction of GARIS-II star ted in 2008,

about-us/antenna-systems/aurora/products/

and the spectrometer was installed in the RIKEN

opera-3d.aspx

linear accelerator facility in 2009. This separator［32］D. Kaji, K. Morimoto, K. Morita, H. Hasebe,has been developed for carr ying out studies on

A. Yoshida, H. Haba, A. Yoneda, S. Goto, andactinide-based fusion reactions. It will be used as

H. Kudo, Nucl. Instr. and Meth. A590, 198

a power ful tool for nuclear decay spectroscopy（2007）.

of superheavy element（SHE）nuclides and SHE［33］D. Kaji and K. Morimoto, Nucl. Instr. andchemistry, and precise mass measurement of SHE

Meth. A792, p.11（2015）.

nuclides. The new separator was calibrated using［34］D. Kaji, K. Morimoto, H. Haba, Y. Kudou,

the standard a-source and evaporation residues

K. Ozeki, T. Sumita, A. Yoneda, N. Sato, Y.

produced via various nuclear reactions. The

Wakabayashi, M. Murakami, F. Tokanai, S.

performance of GARIS-II well matched the design

Namai, and K. Morita, RIKEN Accel. Prog.

value, and are higher than that of GARIS.

Rep. 44, 226（2011）.
［35］D . K a j i , K . M o r i m o t o , H . H a b a , Y .
Wakabayashi, Y. Kudou, M. Huang, S. Goto,
M. Murakami, N. Goto, T. Koyama, N.
Tamura, S. Tsuto, T. Sumita, K. Tanaka, M.
Takeyama, S. Yamaki, and K. Morita, JPS
Conf. Proc. 1, 013051（2014）.
［36］Yu. Ts. Oganessian : J. Phys. G: Nucl. Part.
Phys. 34, s357（1991）.

23

放射化学

解

第 34 号

2016

説
広島原爆炸裂の初期プロセスについての考察−リトルボーイノートより−
今中哲二＊
京都大学原子炉実験所
大阪府泉南郡熊取町朝代西 2 丁目

はじめに
広島原爆の炸裂直後に、いわゆる黒い雨が☆ノートその 1：構造

広島市内外で広汎に降ったことはよく知られてい広島・長崎原爆の構造・組成は、今でも非公開る。しかし、黒い雨に含まれていた放射能量やそであるが、さまざまなれにともなう被曝量となると、よく分からない部

その中で、もっとも詳しくて分が多い。太田川デルタ地域の旧市内について

ルボーイが Fig 1-1 である［3］。

想定図が出回っている。
確かそうな

リト

は、理化学研グループなどによる原爆直後の測H がターゲット側ウラン（円柱ディスク外径定データがあり、ある程度の評価は可能である

10.16cm、25.62kg）で、T が射出側ウラン（円筒が、原爆キノコ雲が流されて大雨が観察されていリング外径 15.9cm、38.53kg）である。X が火薬る北西方向の山間部については評価に使える測定で、T は、V（炭化タングステンでできたプラグ）、

データがなかった。私たちのグループは、黒い雨

W（バックスチール）と一体で 発射 されてター地域での被爆者対策の拡充を検討していた広島市

ゲットウランと合体する。E、I（外径 33.0 ｃｍ）、当局の協力を得て、2008 年頃からセシウム 137、

V が炭化タングステン（比重 15.6）のタンパーで、ウラン 235、ウラン 236 といった核種の測定によ

頭部全体は外径 71.1cm の円柱形スチールに埋めり広島原爆の痕跡をつかもうとしたがうまく行か込みになっている。

なかった［1］。一方、気象研の青山道夫さん（現装荷ウラン量は 64.15kg になるが、その濃縮度福島大）から、原爆当時の気象データを基に黒いは、オークリッジの電磁分離器（Calutron）の性

雨の気象シミュレーションをやってみようという能が安定せず、均一ではなかった。本メモでは、提案が出てきて、HiSOF（Hiroshima Study Group文 献 3 を 参 考 に、 濃 縮 度 89 ％ が 50kg、50 ％ が

on Re-construction of Local Fallout from A-bomb

14kg で『平均 80％』としておく。

in 1945）が立ち上がり、筆者は、原爆炸裂プロ
セスのモデル化と放射能量計算を担当することに☆ノートその 2：臨界量と臨界終了時のふくれ具合なった［2］。文献を調べたり、簡単な計算を行っリトルボーイ（以下 LB）に装荷されていたウたりした作業結果を「リトルボーイノート」とい

ラン量は 64.15kg であったとする。その体積は 3.43

う内部資料にまとめておいた。HiSOF の活動は、リットル（密度 18.7g/cm3）となり、球にすると気象データ再現の問題により頓挫中で、筆者の作

半径は 9.36cm でバレーボール程度である。（長業も 2011 年 3 月の福島原発事故で中断したまま崎ファットマンの場合は、プルトニウム 6.2kg 半である。このたび、放射化学の編集部より原稿依

径 4.2cm で、テニスボールよりちょっと大きい。）

頼があった機会に、2010 年末までにまとめてあっ

ここで見積もりたいのは、ウラン球が膨れ反応

た「リトルボーイノートその 8」までを、ほぼそ度が低下して超臨界から臨界ちょうどに戻ったとのままのきのウランの大きさ（膨脹の程度）である。
（こ

読み物として紹介させて頂く。

* Corresponding author, e-mail: imanaka@rri.kyoto-u.ac.jp

24

放射化学

第 34 号

L M N O P

A B C D E F G H I J K

2016, pp. 24-37

Q R S

T U V W X Y Z AA BB CC DD EE

A. Front nose elastic locknut attached to 1.0” diameter cadmium-plated draw bolt
B. 15.125” diameter forged steel nose nut
C. 28.0” diameter forged steel target case
D. Impact absorbing anvil wit5h shim
E. WC tamper insert base
F. Polonium-Beryllium initiators (4)G. 15” diameter K-46 steel WC tamper liner sleeve
H. 4.0” diameter U-235 target insert discs (6)I. 13” diameter 3-piece WC tamper linear assembly
J. Yagi antenna assembly
K. Target-case to gun-tube adapter
L. Lift lug
M. Safing/arming plugs (3)N. 6.5” bore gun tube
O. 28” diameter bulkhead plate
P. Electrical plugs (3)Q. Baro ports (8)R. 0.75” diameter armored tube containing primer wiring (3)S. 1.0” diameter rear alignment rod (3)T. 6.25” diameter U-235 projectile rings (9)U. Tail tube forward plate
V. Projectile WC filler plug
W. Projectile steel backX. 2-pound WM slotted-tube Cordite powder bags (4)Y. Gun breech with removable inner breech plug and stationary outer bushing
Z. Mark 15 Mod 1 electric gun primers (3)AA. Trail tube aft plateBB. 2.25” long 5/8-18 socket-head tail tube bolts (4)CC. 15” diameter armored inner tail tube
DD. Inner armor plate bolted to 15” diameter armored tube
EE. Rear plate (w/smoke puff tubes) bolted to 17” diameter tail tube
- Numbers in () indicate quantity of identical components.

Fig. 1-1.

Cross-section drawing of Little Boy［3］.

の時の核分裂がもっとも盛んなはずなのでその大終了時の半径を求めると 10.8cm という値が得らきさの形状モデルで、いずれ MCNP モンテカル

れた。

ロコードを使って中性子スペクトルを計算してみ2-1．裸のウラン球の臨界量

ようという魂胆もある。）

真空中に置かれている、裸の球形ウラン塊の臨

まずは、40 年以上前に使った、Glasstone と界量を考える。中性子エネルギーは核分裂生成

Edlund による炉物理の教科書［4］（以下、G&E

エネルギー１群（約 2MeV）とする。G&E 本の本）をひっぱり出してきて、『一群エネルギー・（5-35-1）式にならって、中性子の挙動を１群の拡球形近似』の解析的手法でウラン臨界量を計算し散方程式で表すとてみた。裸の場合の臨界量や、タングステンや炭（2-1）

化タングステン反射体付きの場合の臨界量を計算
して、文献値・実験値と比較してみると案外とう

ここで、D：中性子束に対する拡散定数［LT-1］、φ：

まく行った。その計算手法を応用して、LB 臨界

中性子束［L-2T-1］、Σa：マクロ吸収断面積［L-1］、
η：25

第 34 号

放射化学

2016

吸収中性子当りの中性子発生数、n：中性子密度［L-3］。

として（2-1）式左辺の第１項は『中性子束の 沸きだし 』（2-7）

で、第 2 項は『中性子の発生』である。

が得られる。（2-7）式が成立するためには、BR L

定常状態（つまり臨界ちょうど）では、右辺の時= aπ（a は任意の整数）となり、間変化はゼロなのでが（2-4）

式の固有値となる。そして a=1 として、

（2-2）

（2-8）
となる。ここで、となり、（2-3）と（2-6）を代入・整理すると
（2-3）
（2-9）

とおくと、
（2-4）

中性子の輸送理論近似より、が得られる。（2-4）式の解を球座標系で求めると（2-10）（G&E 本 p179）、（A は定数）なので、ウランに対する必要な特性値が分かれば、（2-5）（2-9）式より臨界半径 Rc を計算することができ

さらに、境界条件、『ウラン球表面での φ（r）る。

値は、そこの勾配で 0.71×λ t の距離ほど外挿した

Table 2-1 に U-235、U-238 の主な特性値［5］、ら φ（r）＝ 0 となる』という輸送理論の知見（G&E

Table 2-2 に裸の場合の臨界半径と重量の計算値

本 p167）を用いる。λ（=3D）は中性子輸送の平tを示す。Table 2-2 の右端は文献値［6］で、計算

均自由行程で、値とまずまず一致している。LB の濃縮度 80% の
臨界量は約 70kg なので、反射体がなければ LB（2-6）

Table 2-1 Cross sections of U-235, U-238 and Pu-239 for neutrons of fission energy spectrum, barn［5］and ν value［6］
.

σt

σs

σa

σf

σ cap

ν

U

7.71

6.36

1.34

1.238

1.34

2.6055

U

7.79

7.39

0.391

0.3085

0.391

2.601

Pu

7.71

5.85

1.86

1.801

0.053

3.01

235
238
239

Table 2-2 Critical radius and critical mass for enriched uranium of 100, 93.7 and 80 % and Pu-239.

Densityg cm-3

Σt
cm-1

Σa
cm-1

Σf
cm-1

η

λt
cm

Cal by Imanaka
Rc, cmMc, kgMc, kg235

U 100%

18.7

0.364

0.063

0.059

2.41

3.19

8.58

49.4

49

235

U 93.7%

18.7

0.365

0.061

0.056

2.38

3.16

8.89

55.0

52.25

U 80 %

18.7

0.365

0.054

0.050

2.34

3.11

9.65

70.4

68

239

19.8

0.385

0.093

0.090

2.92

3.22

5.43

13.3

10.5

235

Pu

26

Literature放射化学

第 34 号

2016, pp. 24-37

最後に、濃縮度 80% で超臨界のリトルボーイのウランは臨界に至らない。

球形コアが膨れながら『臨界ちょうど』になった

2-2．反射体がある場合の臨界量

ときの半径を、WC 反射体 12cm の反射体付きで半径 Rcm の中心ウランのまわりに厚さ Tcm の計算してみると、10.8cm となった。元の半径は反射体がある場合の臨界量を考える。

9.34cm なので、『わずかに約 1.5cm ふくれたとこ

中心部の中性子束に対しては、（2-4）式と同様に（G&E 本 p200）、

ろで臨界終了』ということになる。
ついでに、コア半径 9.34cm、WC 反射体 12cm、という形状で臨界となるウランの η 値を決めると 1.72 となった。つまりこの形状では、系から（2-11）

外部へ漏洩しない中性子の割合は 1/1.72 ＝ 0.58
添字の c と r は、中心部（core）と反射体（reflector）

である。濃縮度 80% のウランの η 値は 2.34 なのを示し、で、『リトルボーイの実効増倍係数は 2.34×0.58 ＝、

1.36 であった』と見積もることができる。

である。

（2-11）式を解くと、☆ノートその 3：核分裂の時間スケール、「ノートその 2」では、リトルボーイは『臨界終了までに 1.5cm ほどしか膨れなかった』、また、（2-12）

核分裂がはじまったときの『実効像倍係数 K eff はが得られる。（2-12）式に対し、中心部と反射体

1.36 であった』と見積もった。このメモでは、核の『境界面での中性子束の連続』、『反射体表面か分裂の時間スケールと中心部温度についてまとめ

ら外挿距離での φ r ＝ 0』という境界条件を与えておきたい。

ると、R と T の関係式が得られる。

3-1．核分裂の時間スケール
実効増倍係数は原子炉理論で用いられる概念で、『ある世代』で生まれた中性子の数が原子
炉内での吸収分裂の結果、『次の世代』で何倍に（2-13）（ただし L r ＝ 1/k r）

なっているかを表している。つまり、実効増倍係（2-13）式を使って、T（反射体厚さ）が与えられ数は、『世代増倍係数』であるが、ここではまず、たときの臨界量（R）を計算できる。93.5％濃縮

それを『時間増倍係数』に変換する。

のウラン球に W（タングステン）や WC（炭化『世代の長さ』は、（中性子速度）÷（中性子吸タングステン）の反射体をつけたときの臨界量文

収の平均自由行程）と考えてよい。2MeV の中性

献値［6］があったので、対応する計算をして比子の速度は 2×109 cm/sec で、80% 濃縮ウランの較してみた。Table 2-3 から、反射体付きの場合

吸収平均自由行程（1/Σ a）は 18.4cm なので、世でも、うまく計算できていると考えてよい。

代時間 τ ＝ 9.2×10-9 sec（約 10 nsec）となる。t=0

Table 2-3 Critical radius and critical mass for 93.7 % enriched uranium with W/WC reflector

Reflector
thickness

W reflector
Cal by Imanaka

WC reflector
Literature

Cal by Imanaka

Literature

Rc, cmMc, kgMc, kgRc, cmMc, kg2.54 cm

7.42

32.0

31.2

7.24

29.7

−

5.08 cm

6.78

24.4

24.1

6.52

21.7

21.3

10.16 cm

6.36

20.1

19.4

6.00

16.9

16.5

27

Mc, kg

第 34 号

放射化学

2016

で１個の核分裂が起きたとすると、１世代時間後

核分裂当りの放出エネルギーは 200MeV であには中性子束は K ef f 倍となり、核分裂数も K ef f 倍

るが、コア部分に蓄積するエネルギーは 2 個のとなる。つまり、時間 t での（毎秒当り）核分裂

核分裂片の運動エネルギー 170MeV とし、（α 値

速度 （t）
fは、一定として）核分裂開始後の放出エネルギー量、を計算してプロットしてみた（Fig. 3-1）。Fig 3-1（3-1）（a）の放出エネルギーは対数表示（ひと目盛り

LB の場合、
α ＝ 33.3 μ sec-1 となる。この α 値は、105）で、Fig 3-1（b）はリニア表示。１kton 当り

原爆としてはかなり小さい（遅い）値のようで、の核分裂数を 1.45×1023 個［7］とすると、16kton

ガンタイプ原爆の不効率を示しているようだ。時で 2.32×1024 個 と な る。 １MeV ＝ 1.6×10-12 Joule間 t での積算の核分裂数 F（t）は、（3-1）式を積と し て、LB コ ア の 内 部 エ ネ ル ギ ー は 6.31×1013
Joule となる。Fig.3-1 の Melting point（1405 K）

分して、と Evaporation point（4018 K）は、64kg のウラ（3-2）

1.E+15End of criticality

Released energy

1.E+10

Evaporation point

Released energy/JMelting point

1.E+05(a)1.E+00

1.E-05

1.E-101.E-15
0

0.5

1

1.5

2

2.5

Elapsed time/sec

8.E+13
7.E+13End of criticality

Released energy/J

6.E+13

Released energy
5.E+13
4.E+13(b)

3.E+13
2.E+13
1.E+13

Melting point

Evaporation point

0.E+00
1.7

1.8

1.9

2

2.1

2.2

2.3

Elapsed time/sec

Fig. 3-1. Total energy release after criticality:（a）log-scale and（b）linear-scale.

28

放射化学

第 34 号

2016, pp. 24-37

核分裂片のエネルギーは、『FP 原子核と自由電ンの比熱、融解熱、気化熱を使って計算した。
今中の計算が合っていれば、LB の fission プロ

子の運動エネルギー』と『黒体輻射の photon エ

セスの継続時間は 2 μ sec 余りということになり、ネルギー』としてコア内に蓄積される、と仮定『100 万分の 1 秒以下』というこれまでの定説としておく。コア温度 T のときの運動エネルギー
Ukinetic は、違っている。
コアの膨張にともなって α 値も小さくなるの（4-1）

で、Fig. 3-1 の最終端は傾きが小さくなるはずで
ここで、N：運動している粒子の総数ある。また、反応度が臨界以下となっても直ちに核分裂がなくなるわけではない。実際のところは

k：ボルツマン定数（1.38×10-16 erg/deg）

ダラダラと減少するであろう。爆発の総出力は、である。N には、プラズマ中の電子も勘定に入れ最終段階での『コアの膨張』との関係で決まってる。ウラン原子のイオン化状態については、+80

くるが、ここでは臨界以下になると核分裂もゼロ〜 +85 という話が出ていた［6］ので、とりあえになるとして計算してある。

ず 80 としておく。

おおざっぱながら、最終段階の 0.1 μ sec で 1.5cm

photon エネルギー Uphoton は、黒体輻射の式

膨張したとすると、その『膨張速度は 150km/を用いて、sec』となる。といっても、最終段階での核分裂（4-2）

増加を考えると、この値は『最小値』とみておい

ここで、σ ：Stephan-Boltzmann 定数（5.669×10-5た方がよいだろう。

erg/sec/cm2/K4）
c：光速（3×1010 cm/sec）☆ノートその 4：コア温度
1 回の核分裂で放出されるエネルギーは約V：コア体積（ここでは半径 10.76cm の球、
5216cm3）

200MeV で あ る。U-235 核 分 裂 に よ る 放 出 エ ネ
ルギーの内訳は以下のようになっている（英文考える順序が逆のような気もするが、コア温度

Wikipedia［8］）。

T° K と蓄積エネルギーの関係をプロットしたも169 MeVのが Fig.4-1 である。時間と蓄積エネルギーの関

放出中性子の運動エネルギー 4.8 MeV係を示した「ノートその 3」の図と Fig.4-1 を使っ

即発ガンマ線（平均１MeV 程度）7 MeVて、Fig.4-2 にはコア温度の時間変化を示した。

FP からの β 線エネルギー 6.5 MeV

2000 万度を越えるあたりから Photon エネルギー

FP からのガンマ線 6.3 MeVが有意になって、4000 万度でほぼ同じ、最終段

核分裂片の運動エネルギー

β 崩壊にともなうニュートリノ 8.8 MeV
4-1．コアの温度上昇
U-235 の核分裂により質量数 142 と 92 の分裂片ができて 170MeV のエネルギーが付与されたとすると、それぞれのエネルギーは約 70MeV と約 100MeV で、その速度は１×109 と 1.5×109cm/
sec となる。ウラン中での核分裂片の飛程はたぶん 10 μ cm 程度なので、FP が直接コア外部へ飛び出ることはない。FP のエネルギーは（ほとん
ど外に出ずに）周囲のウランに与えられてコアは超高温・超高圧のプラズマ状態に至るであろう。
（プラズマの物理には不案内だが）エネルギーがコア内に留まったとして温度と圧力を見積もってみた。

1.E+15

Total energy

Released energy/J

1.E+14

Kinetic
Photon1.E+13

1.E+12

1.E+11
1.E+06

1.E+07

1.E+081.E+09Temparature/K

Fig. 4-1. Relation between cor e temperatur e andinternal energy.

29

放射化学

第 34 号

2016

ｘｙｚ 3 次元の 3 である。
（4-1）、（4-2）式を参考に、

階では約 6000 万度であるが、その時の蓄積エネ
ルギーの 75％が Photon である。

（5-1）

Fig.4-3 に、温度 T 度 K での黒体輻射 photon のエネルギースペクトルを示す。6000 万度でのピー（5-2）

クは 16keV であるが、このエネルギーの photonのウラン中での半価層は 0.05cm 程度なので、黒（5-3）

体輻 photon のほとんどがコア内で吸収される。
が 得 ら れ る の で、 計 算 し て プ ロ ッ ト し て み た
1.E+08（Fig.5-1）。Fig.5-2 は、Fig.4-2 に示した温度変化に対応する、コア内圧力の時間変化である。

Core temparatureTemparature/K

1.E+07

これまで、参考書［9］などを頼りに、リトルボーイの爆発により『数百万度・数十万気圧』という超高温・超高圧のコアができた、などと言っ

1.E+06たり書いたりしてきたが、今回の見積もりでは『6000 万度で 500 億気圧のコア』となってしまっ

1.E+05た。ちょっと違いすぎるので、ネット情報などを
1.E+04
1.8

1.9

2

2.1

2.2

1.E+12

2.3

Elapsed time/secCore temperature increase after criticality.

1.E+11Pressure/bar

Fig. 4-2.

P_totalRadiation intensity, B(E, T): relative unit

1.E+181.E+14

1.0E4 deg
1.0E5 deg
1.0E6 deg
1.0E7 deg
6.0E7 deg
1.0E8 deg

P_kinetic
P_photon

1.E+10

1.E+091.E+10

1.E+081.E+06

1.E+07

1.E+081.E+09Temparature/K
1.E+06

1.E+02
1.E-01

Fig. 5-1. Relation between cor e temperatur e andpressure.
1.E+00

1.E+01

1.E+02

1.E+03

1.E+04

1.E+05

1.E+06

1.E+11

Photon energy/eVFig. 4-3. Photon energy spectrum of black body radiation.
1.E+10☆ノートその 5：コアの圧力と膨張速度

1.E+095-1．コア中心圧力
1.E+08高温プラズマで急速膨張する原爆コアのことを考えながら、そもそも『圧力とはいったいなんぞ

1.E+07や』と、教科書などを眺めて首をひねってみた。
その結果とりあえず、『圧力』とは、コア空間内

1.E+06で『微小面を垂直に通過する運動量束』というこ

1.9

2

2.1

2.2

Elapsed time/secとで納得した。そうすると、コアでの［運動量密Fig. 5-2. Core pressure increase after criticality.

度］×［速度］×1/3 が圧力となる。最後の 1/3 は、

30

2.3

放射化学

第 34 号

2016, pp. 24-37

調べてみると、温度は数千万度でいいようだが、その 2」で見積もった、臨界終了時の半径増加

圧力についてのはっきりした記述は「一般向けサ＋ 1.5 cm の 3 倍となる。そこで、Fig. 5-4 の破線

イト」では見あたらなかった。

（赤）は、実線を 3 分の１にして、臨界終了時の

原 爆 炸 裂 プ ロ セ ス に つ い て、 た だ ひ と つ 見

膨張が＋ 1.5 cm となるように調整（Adjust）した

つけた学術論文［10］では、球形 U-235 の爆縮プロットである。臨界終了時の膨張速度は、（5-4）

simulation 計算が報告されている。その結果（α式に基づくと『680km/sec』で、Adjust 曲線を使

値 Max：47.3 μ s-1、Total released energy：9.1×1013 J）

うと『240km/sec』となった。

では、最高中心圧力が 1015Pa（約 100 億気圧）を

1.E+10越えているので、本ノートの見積もりも案外と正しいかもしれない。

1.E+09Velosity/cm sec-1

5-2．コアの膨張速度「ノートその 3」で、核分裂の進行時間と臨界終了時半径から、コアの膨張速度は『150km/sec
以上』と見積もった。ここでは、コアの圧力値が1.E+081.E+07得られたのでそこから膨張速度を考えてみる。
コ ア の 周 り に タ ン パ ー が 存 在 し な け れ ば、
photon は光速（3×1010cm/sec）で、コア物質は

1.E+06
1.E+06

その粒子速度（U-235 で 80 km/sec、5800 万度 K）

1.E+07

1.E+081.E+09Temparature/K

で飛散するであろう。しかし、タンパーが存在す

Fig. 5-3.

ると全く様相が異なるはずである。力学の基本に

Shock wave velocity as a function of vore
temperature.

基づくなら、［加速度］＝［質量］×［力＝圧力勾配］

8.E+02［速度］＝［加速度］の時間積分

7.E+02［移動量］＝［速度］の時間積分
Velosity/km sec-1

であるが、ここで対象とすべき 圧力勾配 や 質
量がよく分からない。

ということで、参考文献［6］をそのまま信用する。
参考文献［6］の Section-2

Introduction to

Nuclear Weapon Physics and Design

Equation (5-4)

6.E+02Adjusted

5.E+02
4.E+02
3.E+022.E+02によると

1.E+02

Photon radiation が支配的な高温高圧での衝撃波

0.E+001.9（Marshak Wave）の伝搬速度 D は

2

2.1

2.2

2.3

Elapsed time/sec（5-4）

Fig. 5-4.

γ ：定圧比熱 / 定容比熱、photon に対しては 4/3
ρ ：物質密度、臨界終了時で 12.3 g/cm3で与えられ、温度の関数としてプロットしたもの が Fig.5-3 で あ る。Fig.5-4 の 実 線（ 青 ） は、
Fig.5-3 とコア温度の時間変化を使って、膨張速度の時間変化をプロットしたものである。その曲線を 2.1 μ sec まで時間積分してみると積算変
位 量 は ＋ 4.5cm と な っ た。 こ の 値 は、「 ノ ー ト

Shock wave velocity after criticality（see text）.

☆ノートその 6：0.1 〜 20 秒の火球の高さ、大きさ、温度
原 爆 炸 裂 後 0.1 秒 か ら 30 秒 く ら い に か けて の fireball（ 火 球 ） の 挙 動 に つ い て、DS86/
DS02 報告書、米国側 WG メンバーとの private
communication などの資料から、『ある程度のこと』を言えそうなのでまとめておく。

31

放射化学

第 34 号

2016

から、火球は毎秒 50 〜 60m の速度で上昇し、10

6-1．DS86 報告書のシミュレーション
DS86［11］ の 策 定 プ ロ セ ス で は、 上 昇 す る

秒後で高さ約 1100m、20 秒後で約 1600m である。

火球中の Delayed source の位置を決めるため、⑤、⑥では火球の形状は、球からトーラスに形がSTLAMB コードを用いて原爆 Hydrodynamics の変化している。

シミュレーションが行われた。Little Boy の爆

6-2．DS02 の STLAMB シミュレーション

発 高 さ（HOB） は 580 ｍ で、 爆 発 力 は 15kton。

DS02［12］で米国側 WG との共同作業をやってSTLAMB は、爆発高さと爆発力を input として、いるときに、STLAB シミュレーションの計算結

空気塊の hydrodynamics シミュレーションを行

果の一部を提供してもらった。そのデータを使っうが、爆弾の材料・構造は考慮しないようだ。

て DS02 での火球中心高度（Fig.6-2）と火球半径DS86 では、爆発から 30 秒後までの 18 個の時間

（Fig. 6-3）をプロットしてみた。

分点（0.0625 〜 22.624sec）について火球上昇プ

Fig. 6-2 に 示 さ れ る よ う に、2 秒 後 以 降 の 火

ロセスのシミュレーション計算が行われている。

球中心は 61m/sec の速度で上昇している。Fig.

Fig. 6-1 は、DS86 報告書に出ている計算結果（空6-3 の最初の立ち上がりは、火球の圧力膨脹で、気の等密度線）である。

0.354sec に 火 球 と 大 気 と が 圧 力 平 衡 に 至 っ て① 0.354sec は、火球が膨脹しその内圧が周辺大い る。 ま た『5sec 後 に Y 方 向 速 度 6.5m/sec で気圧と平衡に達した（0.35sec）直後である。火

TORUS した』とされている。

球中心高さは 580m で、中心位置はほとんど動Fig.6-4 は、火球中心での空気密度である。大いていない。このとき、火球半径 260m、中心密気密度は、1.1×10-3g cm -3 程度なので、はじめの度は 2.26×10-5 g/cm3 となっている（大気密度は

火 球 中 心 の 密 度（2.26×10-5） は か な り 小 さ い。

1.11×10-3）。この段階で衝撃波面は、すでに火球STLAMB の 打 ち 出 し に は『 温 度 』 は な い が、膨脹に先行しており火球表面の 120m 前方にある

Fig.6-4 の密度から『火球中心温度』を推定でき（Fig.6-1 ではわからない）。③ 2.028sec では衝撃そうである。0.35sec で大気と『圧力平衡』となっ

波の地表反射の影響が認められ、④ 3.067sec はたそうなので、理想気体の状態方程式 PV= nRT

反射波が火球を通過した後である。２秒後くらいを考えると、温度は密度に反比例することになる。

ձ0.354 sec

ղ1.034 sec

յ9.725 sec

ճ2.028 sec

ն20.004 sec

մ3.067 sec

Fig. 6-1.

Air density contour after the explosion of Little Boy shown in DS86 report［11］
.

32

放射化学

第 34 号

2016, pp. 24-37

1000002500

STLAMB

Tempearature/ K

Height of fireball center/ m

Krasilov's eq.
2000

1500

1000

10000

1641 K
1000

500

373 K
0

100

0

10

20

30

0

20

Time after explosion/ sec

40

60

80

Elapsed time/ sec

Fig. 6-2. Fireball center height after the explosion of
Little Boy by STLAMB simulation.

Fig. 6-5. Temperature at the fireball center heightafter the explosion of Little Boy: STLAMB
simulation and equation from Krasilov. 1641 K
indicates the melting point of FeO.

400

Radius of fireball/ m

350
300

communication によると、fireball 温度は250

T（t）=7500°Kexp

200

だそうである（出典、

150

適用条件など不明）。Fig.6-5 にある 1641 度 K の100

水 平 線 は 酸 化 第 １ 鉄（FeO） の 融 点 で あ る。

50

Krasilov と STLAMB を比べると、出だしは違っ

0
0

10

20

ているが、10 〜 20 秒にかけてはまずまず合って30Time after explosion/ sec

いる、といったところか。酸化鉄の融点が出てきて い る の は、 揮 発 性（volatile）FP と 難 融 性

Fig. 6-3. Fireball radius after the explosion of Little Boy
by STLAMB simulation.

（refractor y）FP の沈着挙動に関係してくるからである。つまり、いったんすべて蒸発していた物

2.5E-04

質（ウラン、FP、構造材）が、温度低下とともに凝縮して、まず液体（droplet）となり、さらAir density/ g cm-3

2.0E-04に固体となる。酸化鉄より沸点の大きな難融性
FP は、酸化鉄より先に凝縮しており、酸化鉄

1.5E-04

droplet の内部に取り込まれるであろう。一方、
1.0E-04

揮発性 FP は酸化鉄内部にはほとんど取り込まれずに、凝固後の表面に吸着されることになる。こ

5.0E-05の 挙 動 の 違 い が、refractor y と volatile のfractionation 効果として、沈着放射能の組成に影

0.0E+00
0

10

20

30

Time after explosion/ sec

響する。
❖とりあえずのまとめ

Fig. 6-4. Air density at the fireball center after the
explosion of Little Boy by STLAMB simulation.

爆発後約 20 秒での火球の高さは約 2000m で、上昇速度は約 60m/sec．

そこで、大気温度を 300 度 K として、火球中心

そのときの火球の形はトーラス状で半径約温度をプロットしてみた（Fig.6-5）。

350m（半径の定義は不明）。

Fig.6-5 の Krasilov とは、旧ソ連での核実験観

そのときの火球最高温度は約 1500 度 K（火測の専門家である。2009 年 9 月の彼との private

球内で密度分布、温度分布）。

33

放射化学

第 34 号

2016

れているシミュレーションは 30 秒後までだが、❖ちょっとした計算
高さ 2000m において、半径 100m で温度 1500

180 秒までの計算を以前にやってあったようで、度の空気塊が 60m/sec で上昇していたとして、そのデータの一部を送ってくれた。そのデータ

そのときの温度低下速度を、黒体放射と断熱膨脹

を、Nevada の核実験観測データと比較しながら、で計算してみた。

Little Boy の放射能雲の高さと大きさなどを考え＜黒体輻射＞てみた。
7–1. STLAMB 計算結果：雲の高さ

Stefan-Boltzmann の式から、温度 T の物質表面からの単位面積当りの放射エネルギーは I = σ T 4

STLAMB の主な input は、Yield ＝ 16 kton とと な る。 こ こ で、σ ＝ 5.669×10 erg/sec/cm /Height of burst ＝ 600 m。Fig.7- 1 に、雲の中心高

-5

2

4

K 。したがって、半径 100m の球表面からのエネさ（HFB）をプロットした。STLABM-1 は 30sec

9

ルギー放射量は、8.6×10 cal/sec となる。

までの計算で、STLAMB-2 は 180sec まで。

一方、空気の密度は STLAMB 計算より、2.203
× 10-4 g/cm3 なので、100m 球では 8.5×108 g。空気

8000

7

の分子量を 28.8 として、2.9×10 mole となる。空Height of fireball center/ m

7000

気の定圧比熱を 7 cal/deg/mole とすると、『表面からの放射にともなう温度低下は 42 deg/sec』となった。
＜断熱膨脹＞
理 想 気 体 が、V1、P1、T1 の 状 態 か ら V2、P2、

STLAMB-1
STLAMB-2

6000
5000
4000
3000
2000
1000

T2 に断熱膨脹したとする。物理化学の教科書よ0
0

り、T 2 = T 1。ここで、Cp（7 cal/deg/

60

120

180

Time after explosion/ sec

Fig. 7-1. Height of A-bomb cloud center after the
explosion of Little Boy by STLAMB simulation.

mole）、Cv（5 cal/deg/mole）は定圧比熱と定容比熱で、R は気体定数（2 cal/deg/mole）。
一方、高さ 2000m の気圧は約 800hPa で、10m

Nevada で行われたすべての核実験の観察結果

当 り に 1hPa 低 減 す る。 し た が っ て、2000m かをまとめたレポートが WEB に出ていた［13］。

ら１秒後に 2060m に達したとすると、P2/P1 ＝

そ の 中 か ら、fireball が 地 表 に touchdown し て

794/800。T1 ＝ 1500 として、これらの値を上のいないと思われる

式に入れると、T2 ＝ 1494 度 K となった。つまり、をひっぱり出して、STLAMB 計算と比較したも『空気塊の断熱膨脹にともなう温度低下は 6 deg/のが Fig.7-2 である。実験の爆発高度は、Little

sec となった』。

Boy に合わせて HOB=600m として補正してある。

『ちょっとした計算』が確かかどうかは確信がFig.7-2 を眺めると、Little Boy に関する STLAMB

ないが、『高温輻射』については気象屋さんのモ

計算は、BJ Charlie（14kt）や BJ Dog（21kt）に

デルでは扱わないだろうから、気象屋さんの土俵

よく似た経過を示している。（計算は雲の中心で、に入るまではこんな考察も何かの役に立つような観察は cloud top だが、その差はとりあえず無視。）

気がしている。

Little Boy の雲高さは『４分後に約 8000 ｍ、12

空中爆発の実験結果 7 件

分後に約 12000 ｍ』と外挿しておいても問題なさ☆ノート

その７：放射能雲の高さ、大きさ

そうである。
7–2. STLAMB 計算結果：雲のサイズ

DS02 策定作業を一緒に行った米国側 WG メン
で紹介した STLAMB

Fig.7-3 は、STLAMB の計算結果から RFB（雲シミュレーションについて問い合わせたら、すぐの水平方向半径）と RFBM（B（雲の形を回転楕に返事をもらった。DS02 報告書［12］で触れら円体と考えたときの垂直方向半径）をプロットしバーに、 ノートその６

34

放射化学

第 34 号

2016, pp. 24-37

りではデータらしきものはほとんど

16000

Height of fireball center/ m

14000
12000
10000

STLAMB-1 16kt

なかった。広島原爆の local fallout で

STLAMB-2 16kt

ある黒い雨は wet deposition である。

BJ Baker 3.5kt

wet deposition には rain-out（原爆雲BJ Charlie 14kt

8000

そのものが雨を降らす）と wash-out（雨BJ Dog 21kt
BJ Easy 31kt

が原爆雲の粒子を洗い落とす）が考え

TS Charlie 31kt

4000

られるが、rain-out の方が重要だろう。

TS Dog 19kt
UK Encone 27kt

Rain-out では原爆雲の温度や湿度が肝

2000

6000

心である。STLAMB シミュレーショ

0
0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

11

ンの計算結果には temperature は入っ

12Time after explosion/ minていないが、density があったのでFig. 7-2. A-bomb cloud rising after the explosion: STLAMB simulation
for Little Boy and various observations at the Nevada test site.

Center height or radius of cloud/ m

1200
STLAB-1 RFB

Radius of fireball/ m

1000

STLAB-2 RFB
STLAMB-2 RFBM

800
600
400
200
0
0

60

120

180

をひねって

15000
14000
13000
12000
11000
10000
9000
8000
7000
6000
5000
4000
3000
2000
1000
0

頭

温度と関係づけてみた。

Cloud center height
Horizomtal radius
Vertical radius

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20

Time after explosion/ sec

Time after explosion/ minFig. 7-3. Horizontal radius（RFB）and vertical radius（RFBM）of A-bomb cloud after the explosionof Little Boy by STLAMB simulation.

Fig. 7-4. Proposal of height, horizontal radius andver tical radius of A-bomb cloud after the
explosion of Little Boy that will be applied forthe meteorological simulation of black rain.

たものである。ネバダの核実験観測データ［13］においても、原爆雲は、水平方向には時間ととも

8-1.

にほぼ一定の速度で広がり、垂直方向の大きさはSTLAMB 計算結果：密度変化

STLAMB の打ち出しによると、爆発 0.4 秒後雲の上昇が収まるとほぼ一定となっている。

に fireball は（周辺大気と）『圧力平衡』に達して❖ Little Boy simulation のための雲の高さと大きさいる。つまりそれ以降は、原爆雲と周辺大気とは、以上を考慮し、リトルボーイ黒い雨シミュレー

圧力は同じで密度と温度が異なるという状態と考ションプロジェクト

での初期条件設定に用いる

えて良い。STLAMB による原爆雲の密度変化（た原爆雲 の高度と大きさ（回転楕円体または円柱）

ぶん最高温度部分）とその中心高さでの大気密度について、STLAMB 計算と Nevada 観測結果に基

standard air（理科年表標準大気）を比べたもの

づいて Fi.7-4 を提案しておく。

が Fig. 8-1 である。
ちなみに、STLAMB シミュレーションでは、☆ノート

その 8：原爆雲の温度

爆弾本体の質量は考慮せず、大気のみを考えてい原爆火球の温度・表面温度については、観測デーるようだ。そこで、爆発１秒後の fireball の半径タに基づく記述や図［7,9］を見受けるが、原爆（267 ｍ）と密度（2.26×10-5g/cm3）から、fireball

雲（A-bomb cloud）の温度については、調べた限の空気質量を計算すると 1800ton となった。空気

35

放射化学

第 34 号

旧ソ連時代からの核実験 fallout 大家の Izrael 氏

1.2E-03
STLAMB-1

1.0E-03

Air density/ g cm-3

2016の本［14］の中の式で、20kt の空中爆発に対し、

STLAMB-2

T（t）＝ 4000t -0.588（t<40sec）or 2183t -0.374（t>40sec）

Standard air

8.0E-04である。
6.0E-04

Krasilov の式では、80 秒後に大気温度と等し

4.0E-04

くなり、それ以降は原爆雲の上昇が止まることに

2.0E-04なるので、この式は原爆雲というより fireball に適用される式であろう。Izrael の式の由来ははっ0.0E+00
0

60

120

180

きりしないが、STLAMB 計算を低温側に平行移Time after explosion/ sec

動した感じの曲線になっている。STLAMB は原

Fig. 8-1. Comparison of air density of the hottest pointin the A-bomb cloud with that of the reference
atmosphere at the cloud center height.

爆雲の最高温度で、Izrael の式は平均的な温度を示している、ということかも知れない。
STLAMB の 120sec から 180sec の間の温度降

質量に比べ、ここでは Little Boy の質量４ton は

下は、706 度 K から 652 度 K へと 54 度 K である。

無視していいだろう。

一方、その間の気圧変化にともなう断熱膨張によノートその 6

でも述べたように、筆者の理る温度変化を、理想気体として計算（ノートその解では、理想気体の状態方程式 PV = nRT を考え6 参照）してみると 72 度 K となった。STLAMB

ると、温度は密度に反比例することになり、周辺の温度降下が断熱膨張より小さいのは不可解で、温度が分かれば原爆雲の最高温度も推定できるこ

理由不明である。Izrael の式で、同じく 120secとになる。

から 180sec の間の温度降下を計算すると 51 度 K
だった。

STLAMB 計算結果に基づく温度変化

8-2.

気象シミュレーション初期条件設定のため

8-3.

試しに計算してみた原爆雲の温度変化を Fig.

の温度変化

8-2 に示す（ノートその 6 の Fig. 6-5 も参照されたし）。1641 度 K は FeO の凝固点、373 度 K は

原爆雲の温度については、そもそもの定義も曖

水蒸気の凝集点（気圧で変わるが無視）。一番下

昧で（ 雲 の内部でかなりの温度分布があるはの緑の破線は、原爆雲高さでの標準大気温度（理ずで）uncertainty も大きいであろう。それでも、

化学年表より）である。

これまでの議論からある程度の推測は可能であると思われる。いささか

赤 の 実 線 は、 モ ス ク ワ の Krasilov さ ん の 式
T（t）＝7500°Kexp

力仕事となるのを承知で原爆雲温度の外挿を試みたのが Fig. 8-3 である。

である。赤の点線は、

1000

3000

STLAMB-2

STLAMB-1

Extrapolation

Krasilov

IzraelTempearature/ K

2500

STLAMB-2

Tempearature/ K

Izrael
Std atmosphere

2000

1641 K1500

Std atmosphere
500

296 K

1000

373 K

500

0
0

0
0

60

120

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

11

12

Elapsed time after explosion/ min

180

Elapsed time after explosion/ sec

Fig. 8-3. Extrapolation of the A-bomb cloud temperature
up to 12 min after the explosion. 296 K
indicates dew-point temperature of the air with
70 % relative humidity at 300 K.
（see text）

Fig. 8-2. Temperature change of the A-bomb cloud:STLAMB simulation, Krasilov s equation and
Izrael s equation, together with standard air.

36

放射化学

第 34 号

2016, pp. 24-37

緑の破線の Extrapolation は、3min 後の 652 度 K

本稿では、広島原爆の炸裂プロセスについて、から、『12 分後に 12km の高度で原爆雲の上昇が自分がよく知らない分野も含めて大胆なストー

止まる、つまり原爆温度は周辺温度と同じになる』

リーを展開させてもらった。間違いや問題点などと考えて、Izrael の式と同じ T（t）＝ a･t

-b

を使っ

指摘して頂ければ幸いである。

て STLAMB-2 を外挿したものである。
296 度 K の 水 平 線 は、 気 温 27 度 C 相 対 湿 度

引用文献

80％の空気の露点温度。
（仮に相対湿度 50％とし（1）広島 黒い雨 放射能研究会、「広島原爆 黒ても露点は 289 度 K で大した違いはない。）

い雨

Fig. 8-3 を眺めて、『そんなに間違ってはいないにともなう放射性降下物に関する研究の現状」2010.
http://www.hisof.jp/01publication/0301Blackだろう』という気はしているが、気象シミュレー

Rain2010.pdf

ションに『どれだけ役に立つか』は分からない。

（2）HiSoF ホ ー ム ペ ー ジ http://www.hisof.jp/

大胆な間違いがあるかも知れないが、『こんなデーindex.html

タでこうやったらこうなった』ということで何か（3）Coster-Mullen J ATOM BOMBS: The topの参考になれば幸いである。

secret inside story of Little Boy and Fat Man
2008.

おわりに
2011 年 3 月の福島第１原発事故に関連して、『3「原子炉の理論」（4）グラストン、エドランド、

月 14 日に起きた 3 号機の爆発は、使用済み燃料

みすず書房

1955.

プールで起きた核爆発だ』という説が今でも残っ（5）核データ研究グループホームページ http://ているし、講演会などでも質問を受ける。言い出

wwwndc.jaea.go.jp/NuC/index_J.html

しっぺと思われる米国の専門家 Arnie Gundersen（6）N u c l e a r We a p o n s F r e q u e n t l y A s k e dQuestions.

に会う機会があったので、『あんた、キチンと計算したの？』と聞いたら『していない』とのこと

http://nuclear weaponarchive.org/Nwfaq/だった。

Nfaq0.html（7）S. Glasstone, P.J. Dolan The ef fects of

いわゆる核爆発とは、 速中性子による即発臨
界

nuclear weaponsである。そのミソは、核分裂エネルギーで核, USDD and ERDA, 1977.

（8）英文 Wkipadia https://en.wikipedia.org/

分裂性物質が飛び散る前に如何に多くの核分裂を

wiki/Uranium-235

起こすことができるかにある。軽水炉で使われているような 3 〜 5％濃縮燃料では、減速材を用い（9）原爆災害誌編集委員会「広島・長崎の原爆災害」岩波書店

た熱中性子による臨界は可能であるが、核爆発の1979．

（10）A Pritzker, W Halg, J Applied Math Physics,要件である速中性子即発臨界は発生しない。筆者

32, 1-11（1981）.

のシンプルな一群計算によると、速中性子即発臨（11）DS86 報 告 書 http://www.rer f.jp/librar y/

界となる最低濃縮度は 35％となった。

archives/scids.html

1999 年 9 月 30 日 に 起 き た JCO 臨 界 事 故 は、

（12）DS02 報 告 書 http://www.rer f.jp/librar y/

熱中性子即発臨界だった。JCO 事故で臨界が発

archives/scids.html

生した沈殿槽が堅牢な圧力容器であったなら、沈（13）H. A. Hawthor ne ed. Defense Nuclear

殿槽が破壊されるまでエネルギーが蓄積して爆発

Agency, DNA 1251-1-EX, 1979.

的な破壊現象に至ったであろう。実際には、放射線分解による気体発生にともなう体積膨張との兼（14）Yu. A. Izrael, Radioactive fallout after nuclear

ね合いで、初めに出力振動が起きて、それからほ

explosions and accidents Progress-Pogoda,

ぼ一定の出力で臨界が継続したというのが JCO

1996（in Russian）.

臨界事故であった。

37

放射化学

解

第 34 号

2016

説
α 放射体 Ra-223 が前立腺がん骨転移治療薬として国内承認
An approval of Ra-223 as an alpha particle-emitting radiopharmaceutical for the treatmentof patients with castration-resistant prostate cancer and metastases.

鷲山幸信＊
金沢大学医薬保健研究域保健学系〒 920-0942

石川県金沢市小立野 5-11-80

Kohshin Washiyama
Faculty of Health Sciences, Institute of Medical, Pharmaceutical and
Health Sciences, Kanazawa Univeristy
Kodatsuno 5-11-80, Kanazawa-city, Ishikawa, 920-0942 JAPAN

要旨
バイエル薬品（株）が 2016 年 3 月 28 日に「ゾーフィゴ ® 静注」（一般名：塩化ラジウム -223,
RaCl2）の製造販売承認を取得した。これにより 6 月 1 日から正式に放射性医薬品として α 放射223

体の Ra-223 の発売が国内で開始され、各地の病院で患者に対する治療が始まった。Ra-223 は周期表上で Ca と同族であるため、骨転移巣での活発な骨代謝において Ca 同様に骨形成材料として腫瘍近辺に集積する。これまで海外で進められてきた国際共同第 III 相試験 ALSYMPCA の結果および国内での臨床試験の結果から、Ra-223 が骨転移のある去勢抵抗性前立腺がん患者に対して有効
且つ安全であると評価されている。本稿では、Ra-223 が放射性医薬品として承認されるまでの経
緯と Ra-223 が持つ治療効果について解説する。

キーワード
アイソトープ治療、α 放射体、ラジウム -223、転移性骨腫瘍、去勢抵抗性前立腺癌

Key words
Radionuclide Therapy, Alpha emitter, radium-223, bone metastasis, CRPC（castrationresistant prostate cancer）

医療に使用される RI では Tc-99m など診断用の製造販売承認申請を行ったものに対して、2016のものがよく知られているが、β 線を放出する

年 2 月 26 日に開催された厚生労働省 薬事・食品

RI も数種類が利用されており、これまでに I-131

衛生審議会医薬品第二部会にてその可否を審議さや Sr-89, Y-90 などの β 放射体がアイソトープ治療

れ、その結果として 3 月 28 に製造販売が承認さとして甲状腺がんや骨転移の疼痛緩和、あるいはれた［1］のである。この承認に基づいて、6 月 1

非ホジキンリンパ腫の治療用に用いられてきた。

日からは販売が開始［2］され、同 14 日より各地

そして今回、α 線を放出する RI である Ra-223 のの病院で去勢抵抗性前立腺がんの骨転移患者に対国内使用が承認された。正確には、2015 年 4 月

する治療が開始された。

−

24 日にバイエル薬品（株）が「ゾーフィゴ®

静注」

前立腺がんに限らず、乳がんや肺がん、甲状腺（一般名：塩化ラジウム -223, 海外名：Xofigo ®）がん等は、骨に転移しやすいがんとして知られて* Corresponding author, e-mail: kwashi@mhs.mp.kanazawa-u, ac.jp

38

放射化学

第 34 号

2016, pp. 38-42

いる［3］。骨はその中に骨髄を含み、骨髄にはがる。しかし β 線の飛程は数 mm もあるため、骨んが成長する際に必要とする様々な栄養因子が豊表面に集積した Sm-153 や Sr-89 から照射された

富に存在する。このため、がん細胞は骨髄中でβ 線は腫瘍細胞だけでなく骨髄細胞にも照射される。骨髄は血球や免疫細胞を産生する器官でもあり、治療が可能であってもこれらの骨髄が破壊されては生命活動を維持するのが困難であるため、結果として、線量（投与放射能）を減らして疼痛
緩和に留まらざるを得ない。また、これまでに用いられてきた化学療法やビスフォスフォネート製剤も骨関連事象（病的骨折や骨髄圧迫の発現、緩和治療のための放射線治療や腫瘍に関連した外科的手術の再開）を有意に延長することはできたが、延命効果は示したものは皆無であった。
今回のゾーフィゴ ®（Ra-223）は骨転移があり且つ多臓器転移のない去勢抵抗性前立腺がんに対して延命効果を示した初の放射性医薬品である。1 バイアル（5.6mL）中に塩化ラジウムとして Ra-223 を 6.16 MBq 含み、その他の添加物には塩化ナトリウム 35.3mg、クエン酸ナトリウム水和物 46.5mg と pH 調製剤が含まれる。本体である Ra-223 は物理的半減期が 11.43 日の α 放射体であり、アクチニウム系列核種の一つとして、
223
Ra → 219Rn → 215Po → 211Pb → 211Bi → 207Tl →207
Pb（ 安 定 ） と 複 数 壊 変 を 行 い、 そ の 過 程 で4 本 の α 線 と 2 本 の β − 線 を 放 出 す る［ 図 １］。

様々なサイトカインを放出し、骨を作る細胞（骨芽細胞）や壊す細胞（破骨細胞）に働きかけ、微小環境中で骨をランダムに作り且つ壊す活動（骨代謝）を活性化させ、自身が住みやすい環境を作り出している。この異常な骨代謝によって、脊椎や骨盤その他の全身の骨では、がんの成長に伴い激しい痛み（疼痛）を生じ、病的骨折や脊髄の圧
迫、高カルシウム血症を併発する。その結果、骨転移が直接の死の原因にはならないまでも、患者の QOL（Quality of Life）を著しく低下させる。したがって骨転移の制御は、治療対象として重要である。
骨転移の一般的な治療法には、外科手術、外部からの放射線治療、化学療法などがある。骨転移部位が 1 〜 2 ヶ所くらいであれば外科手術や放射線治療は有効であるが、何ヶ所にも転移が認められる場合には、化学療法やビスフォスフォネート
製剤、そして放射性医薬品が有効である。放射性医薬品では Sr-89 が日本で、さらに Sm-153 が海外で疼痛緩和剤として利用されてきた［表１］。β線そのものは、線質として充分に細胞傷害性を持つため、がん細胞に照射できれば治療が可能であ
表1

前立腺がん関連の骨転移治療に利用される主な放射性医薬品の種類
サマリウム -153
（153Sm）

ストロンチウム -89（89Sr）

ラジウム -223（223Ra）

物理学的半減期

1.9 日

50.5 日11.435 日

壊変様式

β 壊変

β 壊変

α 壊変＋ β −壊変

放出放射線

β −線

β −線

α 線４本＋ β −線 2 本（最大）飛程4 mm

7 mm

100μm 未満（α 線のみ）

投与薬剤形

153

89

223

販売名

Quadramet

メタストロン（Metastron）

ゾーフィゴ（Xofigo）

販売承認

国内未承認

2007 年 7 月

2016 年 3 月

適応対象

造骨性骨転移骨転移の疼痛緩和

去勢抵抗性前立腺がん
骨転移の抗悪性腫瘍剤

薬価141MBq（1 バイアル）あたり 328,911 円

6.16MBq（1 バイアル）あたり 684,930 円

販売会社

日本メジフィジックス（株） バイエル薬品（株）−

Sm-EDTMP−

SrCl2（無担体）39

RaCl2（無担体）第 34 号

放射化学

2016

Ra

223

11.43 d: 5.716 MeV
: 154.208 keV
: 269.463 keV

Rn

219

3.96 s: 6.819 MeV
: 271.23 keV
: 401.81 keV

Po

Po

215

211

1.781 ms

0.516 s: 7.386 MeV

Bi

211

2.14 minPb

211

36.1 min- : 1367 keV
: 404.85 keV
: 832.01 keVTl

4.77 min: 7.450 MeV

- : 574 keV

99.724%
: 6.623 MeV
: 351.07 keV
207

図10.276%

Pb

207

stable- : 1418 keV

ラジウム -223 の壊変系列

Sr-89 同様 Ra-223 は周期表上で Ca と同族である

種 の 体 内 制 御 で あ る。 表 2 に Ra-226 や Ra-224,

ため、骨代謝が活性化している骨転移部位に於いRa-223 の娘核種とそれぞれの元素としての主なて Ca 同様に骨形成材料として腫瘍近辺に特異的集積組織を示す。いずれの Ra 同位体も複数壊変に集積する。Ra-223 とその娘核種から放出されの後に比較的半減期の長い Pb 同位体になるが、る α 線は 5~8MeV と高いエネルギーを持ち、そ途中で娘核種は α 壊変による反跳作用を受ける。

の飛程は 100 μ m 未満（細胞 10 個未満）と非常

さらに娘核種の一つである Rn は希ガス元素であに短いため、近隣の正常組織（骨髄）に影響を及り化学的不活性である。したがって Rn 同位体

ぼすよりもはるかに高い頻度で、標的とした腫瘍

は、その半減期に応じて骨転移部位から血流を介細胞に対して DNA の二本鎖切断を誘発し細胞死して遊離することが懸念される［6］。Ra-223 のへと導くことができる。モンテカルロシミュレー

娘核種 Rn-219 の半減期は 3.96 秒であり、Ra-226

ションを用いたモデル計算では、Sr-89 に比べてや Ra-224 の娘核種に比べて短いため、骨表面でごく短い距離でほとんどのエネルギーが失われてRa-223 が壊変して生じたとしても、そのほとんいることも示されている［4,5］。

どが骨表面から遊離するより先に次の娘核種に壊骨転移部位に集積し α 線を放出することが骨変して標的部位に留まると考えられる。マウスを転移治療に有効なのであれば、Ra-223 の他にも、用いた実験では骨表面からの娘核種の遊離が 2％

歴史上有名なウラン系列核種の Ra-226（半減期以下であることが報告［4］され、Ra-223 とそのT1/2=1600 年 ） や、 ト リ ウ ム 系 列 核 種 の Ra-224

娘核種が Ra 同位体の中でも最適な化学的性質や（T1/2=3.66 日）もまたその候補となり得る。し半減期の組合せを持つことが示された。

かし Ra を治療に用いる際に重要なことは、娘核

Ra-223 が疼痛緩和だけではなく、延命効果を

40

放射化学

表2

第 34 号

2016, pp. 38-42

主な Ra 同位体とその娘核種の半減期および各元素の人体中での集積組織

ラジウム
ウラン系列
（4n+2 系列）
トリウム系列（4n 系列）アクチニウム系列（4n+3 系列）
各元素の主な集積組織

226

Ra
→
（1600 y）
224

Ra→
（3.86 d）
223

ラドン

ポロニウム

222

鉛

218

Rn
（3.8235 d）

→

220

Po
（3.098 m）

214

→

216

Rn
（55.6 s）

→

219

Po
（0.145 s）

212

→

215

Ra
→
（11.43 d）

Rn（3.96 s）

骨

血液→肺→呼気→Po（1.781 ms）
肝臓、腎臓、骨髄Pb（27.06 m）
Pb（10.64 h）
211

→

Pb
（36.1 m）
血球、肝臓、骨持つことは 2004 年から開始された臨床第 II 相試

による試験中止の勧告を受けて中断され、その時験［7］によって明らかとなった。スウェーデン

点（2011 年 6 月）で生存していたプラセボ群ののカロリンスカ研究所の Nilsson らは、骨転移の患者に対しても Ra-223 が処方されている［9］。

ある去勢抵抗性前立腺癌患者 64 人の患者を無作

この臨床試験結果を受けて 2013 年 5 月 15 日に為に二群に分け、それぞれに外部放射線治療を施

米国 FDA、次いで 11 月 15 日に欧州委員会で初しつつ、Ra-223 を 33 名に、プラセボ（偽薬）をの α 線放出放射性医薬品として認可された。発31 名に処方した。その後の生存率を評価した結売に際して Alpharadin® は Xofigo® と名を新たに果、処方した患者の半数が生存している期間（全し、現在では世界 40 カ国以上で使用されている。

生存期間中央値）は、プラセボ群が 46.4 週であっRa-223 が持つ治療効果は、学会発表や文献等たのに対して Ra-223 投与群は 65.3 週と有意に延から国内でも比較的早期に認識されており、臨床命効果を示した。

試験も 2012 年には開始されている。去勢抵抗性

次 い で 2008 年 か ら 進 め ら れ て き た 国 際 共

前立腺がん骨転移の 6 名の患者を対象にした第 I

同 第 III 相 試 験 ALSYMPCA（ALpharadin in相試験［10］では、日本人における Ra-223 の体SYMptomatic Prostate Cancer）［8］では、骨内分布や薬物動態を調べ、被ばく線量評価も行っ

転移のある去勢抵抗性前立腺癌患者 921 名を無作た。その結果、Ra-223 の薬物動態およびそこか為に 2：1 に分け、614 名の Ra-223 を投与されたら算出される被ばく線量は非日本人のものと同様

患者と 307 名のプラセボの患者を対象として、1）であった。さらに、2013 年から開始した第 II 相

全生存期間と 2）骨関連事象が発現するまでの期臨床試験では、腫瘍マーカーの一つであるアルカ®

®

リ性フォスファターゼ（ALP）の値を Ra-223 投の前に用いられた Ra-223 の薬剤名である。
）そ与後 12 週まで測定し、Ra-223 投与前のベースラの結果、全生存期間の中央値は、プラセボ群がインからの変化率を評価した［11］。その結果、

11.3 ヶ 月 で あ っ た の に 対 し て Ra-223 投 与 群 は

ALP 値は平均 19.3％の減少を認め、ALSYMPCA

14.9 ヶ月と、900 名以上の臨床試験でも Ra-223 が試験の解析結果と同様であった。西洋人とは異な持つ延命効果が確かめられたのである。さらに骨る人種・遺伝的要素を持つ日本人は、Ra-223 の関連事象の初回発現の中央値についても、プラセ臨床試験の結果も異なるのではないかという疑念

ボ群が 9.8 ヶ月であったのに対して Ra-223 投与が持たれていたが、一連の臨床試験結果は人種に

群は 15.6 ヶ月と、有意な延長が認められた。ちよる違いを否定した。したがって西洋人を主体となみにこの臨床試験は、試験途中の中間解析結果した ALSYMPCA 試験の結果は、日本人に対してから既に Ra-223 の有効性が確認されたため、こも適用可能で、仮に同じようなデザインの臨床試の試験の独立データモニタリング委員会（IDMC）

験を行ったとしても同様な結果が期待されると言間を評価した。（なお、Alpharadin とは Xofigo

41

放射化学

第 34 号

2016

引用文献

えよう。
®

Ra-223 は Xofigo として現在 40 カ国以上の国［1］バイエル 薬品（ 株 ）プレスリリース http://

で使用されている。ALSYMPCA および国内でbyl.bayer.co.jp/html/press_release/2016/の安全性と有効性を評価した臨床試験結果に加

news2016-03-28b.pdf

え、多くの国での使用経験の結果を踏まえ、今回［2］バイエル薬品（株）プレスリリース http://

日本での使用が認められた。ちなみに海外ではbyl.bayer.co.jp/html/press_release/2016/

Xofigo®（ ゾフィーゴ と読む）であるのに対し、

news2016-06-01.pdf

国内での商品名は

ゾーフィゴ®

［3］松本俊夫、他編集、「癌と骨病変」（2004）,メと若干読み方が異なる。これは国内で販売されている医薬品のディカルレビュー社［4］G. Henriksen et al., J Nucl Med（2003）44,

中に類似した名前のものがあるためと考えられ

252-259.

る。
Ra-223 を用いた治療を開始するためには、使［5］R. F. Hobbs et al., Phys Med Biol（2012）57,

用施設（病院）が Ra-223 を適正に使用するため

3207-3222.
［6］R. M. De Kr uijif f et al., Pharmaceuticalsに安全取扱講習会を受講することがガイドライン（2015）8, 321-336.

でも求められている。安全取扱講習会はアイソ［7］S. Nillsson et al., Lancet Oncol（2007）8, 587-

トープ協会等が開催しており、この講習を受けて多くの病院で Ra-223 の使用が開始されている。

594.

ゾーフィゴ ® に関する情報は、バイエル薬品株式［8］C. Parker et al., N Eng J Med（2013）369, 213223.

会社のホームページ［12］で入手可能であり、こ［9］O. Sartor and S. Halabi, Urol Oncol（2015）の薬剤に関する適正使用マニュアルも既にホーム

33, 143-148.

ページ上で公開［13］されている。
余談であるが Ra-223 の薬剤承認と時を同じく［10］K. Yoshida et al., Ann Nucl Med（2016）30,
453-460.

して、放射性廃棄物の処理に関しても進展がみら［11］Anonymous, Clin Adv Hematol Oncol（2016）

れている。RI の廃棄業者の一つであるアイソトー
プ協会では、これまで α 放射体の引き取りを原

14（4 Suppl5）, 15-16.

則受け入れてこなかったが、今回のこの承認に伴［12］放射性医薬品・抗悪性腫瘍剤ゾーフィゴ静http://www.xofigo.jp/

い、RI 廃棄物の廃棄委託規約が変更され、RI 廃注の情報サイト

棄物の収納基準において、Ra-223 以外の α 線を

［13］日本アイソトープ協会
託規約

いる［14］。つまり、Ra-223 は廃棄可能な α 放射

202-02.html

体となったのである。

RI 廃棄物の廃棄委

http://www.jrias.or.jp/waste/cat1/

放出する核種を含むものは引き受けない、として［14］日本医学放射線学会、他，塩化ラジウム（Ra223）注射液を用いる内用療法の適正使用マ
ニュアル 第一版（2016）.

42

放射化学

第 34 号

2016

ニュース中西友子 日本放射化学会現会長（東京大学特任教授）の栄えある 2016 年 Hevesy 賞受賞を祝す
中西孝（金沢大学名誉教授）

JNRS メールニュース第 7 号（2016/6/1）で既ものであり、中西特任教授の Hevesy 賞受賞は日本人としては 2 人目になります。

報のとおり、日本放射化学会現会長 中西友子 東京大学特任教授が 2016 年 Hevesy 賞を受賞されGeorge de Hevesy：（ゲオルク・ド・ヘヴェシー、ました。栄えあるご受賞を、本会会員の皆様とと1885 年 8 月 1 日〜 1966 年 7 月 5 日）ハンガリー

もにお祝い申し上げます。

生まれの化学者、1923 年にハフニウム（72Hf）を授 賞 式 は、2016 年 4 月 10 日 に ハ ン ガ リ ー、発見。化学反応研究におけるトレーサーとしてのブダペストにおいて開催された国際会議

放射性同位体の応用研究でノーベル化学賞を受賞

International Conference on Radioanalytical and（1943 年）。

Nuclear Chemistry の中で行われました。
Hevesy 賞：1943 年に放射性同元素を用いた化中西特任教授が長年にわたって研究を続けて学反応プロセスの研究によりノーベル化学賞を受こられた 放射線や放射性同位元素を駆使したイ

賞した G. Hevesy を記念して、放射科学や核科学

メージング法 により、生きた植物における水との分野で秀でた業績をあげた研究者に与えられて元素の動態の解析に成功したこと、ならびに、福います。

島事故（2011 年）の調査研究が高く評価された

図 1. Hevesy 表彰状

図 4. Hevesy のご子息（左）と中西友子特任教授（右）図 2. Hevesy メダル１

図 3. Hevesy メダル 2

43

放射化学

第 34 号

2016

ニュース
科研費新学術領域研究「短寿命 RI 供給プラットフォーム」がスタート
1

2,＊

1

中野貴志 、福田光宏 、羽場宏光

3、酒見泰寛 、菊永英寿

41

大阪大学核物理研究センター、 理化学研究所仁科加速器研究センター、

2

3

東北大学サイクロトロン・ラジオアイソトープセンター、

4

東北大学電子光理学研究センター

平成 28 年度より 3 年間のプロジェクトとして、

速器研究センター RI ビームファクトリー（理研

文部科学省 科学研究費助成事業 新学術領域研究

RIBF）、東北大学サイクロトロン・ラジオアイソ（研究領域提案型）学術研究支援基盤形成「短寿トープセンター（東北大 CYRIC）、東北大学電子

命 RI 供給プラットフォーム」（領域代表者：大阪

光理学研究センター（東北大 ELPH）の 4 つの連大学核物理研究センター・中野貴志）が採択され携機関が密接に協力し、利用者が必要とする研究ました。本事業は、市販されていない貴重な短寿

用 RI を円滑に製造・供給します。本事業の実施

命研究用 RI の安定供給とその安全取り扱いのた

体制を図 1 に示します。

めの技術支援を行うことにより、物理、化学、生利用希望者は、年に 2 回の実験課題募集の機

物学の基礎研究から、工学、農学、医学、薬学、会に利用申請書を作成して窓口機関である阪大

環境科学に至る幅広い研究分野において、RI を

RCNP に提出します。すべての実験課題は、中用いた先進的な研究や学際的な研究が発展するた

核・連携機関の代表者と過半数以上の外部審査委

めの研究支援基盤を形成することを目的としてい員から構成される合議制の課題選択委員会においます。本事業は、大阪大学核物理研究センター（阪て、申請課題の学術的な重要性と実行可能性をも

大 RCNP）を中核機関とし、理化学研究所仁科加とにして審査されます。採択された実験課題につ

൳ૐ

রறਃঢ়

ૢ൳

ଚপ5&13হ঵ઈ੾ਹ৷঻ୖ਻৭උ੻৩ভ
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রற‫؞‬৴௚ਃঢ়৻਀঻
ୖ਻ଟਪ

৴௚ਃঢ়

৴௚ਃঢ়

৴௚ਃঢ়

৴௚ਃঢ়

ଚপ5&135,ଲୗ‫୹؞‬ஔ

৶ଢ଼5,%)
5,ଲୗ‫୹؞‬ஔ

ূਨপ&<5,&5,ଲୗ‫୹؞‬ஔয౫୘ਛূਨপ(/3+5,ଲୗ‫୹؞‬ஔ
য౫୘ਛ

5,୹ஔ
図 1. 短寿命 RI プラットフォーム実施体制* Corresponding author, e-mail: haba@riken.jp

44

放射化学

第 34 号

2016

いては、RI の種類、数量、利用時期、利用方法な

利用者に提供します。特に、89mZr や 141mNd などどを考慮し、連携機関である 4 つの加速器施設がの半減期が数分程度の短寿命 RI を施設内のホッ手分けして利用者に RI を製造・供給します。また、トラボにて利用者に提供するという特徴がありま

東北大 CYRIC と ELPH は、大学附置の加速器施す。東北大 CYRIC は、PET イメージングで利用設という特性を生かして、非密封 RI の安全取りできる 11C、15O、18F などの短寿命陽電子放出核扱いや管理を行う人材育成のための講習会を開催

種を製造・供給します。これらの陽電子放出核種

します。

は、CYRIC のサイクロトロンで製造し、自動合阪大 RCNP は、AVF サイクロトロン（最大加成装置により放射性薬剤に標識合成されます。さ速エネルギー：陽子 80 MeV、重陽子 70 MeV、αらに CYRIC は、集積・代謝に比較的時間がかか粒子 140 MeV など）とリングサイクロトロン（最るプローブヘの標識に適した半減期の長い 124I の大加速エネルギー：陽子 420 MeV、重陽子 200

製造・供給も行います。東北大 ELPH は、電子

MeV、α 粒子 400 MeV など）を用いて、原子核

線形加速器を利用し、サイクロトロンでは製造が物理学、放射化学、核医学をはじめとした様々

困難な中性子過剰核の RI を光核反応を用いて製な研究分野で必要とされる RI の製造・供給を行造し、利用者に提供するという特徴があります。

99m

At

本事業により、短寿命 RI を用いた革新的な研などの RI 内用療法で期待される α 線放出核種の究が萌芽し、発展していくことを願っています。

供給に重点を置いています。理研 RIBF は、AVF

日本放射化学会の会員からの積極的なご応募をサイクロトロンによって加速される最大エネル

お願いいたします。本事業の詳細は、短寿命 RI

ギー 24 MeV の重陽子や 50 MeV の α 粒子など用

プラットフォームの公式ホームページ（https://

います。特に、

7

いて、 Be から

Tc などの SPECT 核種や

211

211

www.rcnp.osaka-u.ac.jp/~ripf/）をご参照下さい。

At までの様々な RI を製造し、

45

放射化学

第 34 号

2016

ニュース
量子科学技術研究開発機構が発足
橋本和幸（量子科学研究開発機構 量子ビーム科学研究部門）

放射線医学総合研究所と日本原子力研究開発機
構の量子ビーム（一部）・核融合部門を統合した

D@C`?5'I H@C#

新法人「国立研究開発法人量子科学技術研究開発

D@C`?5+- @C`?31gg^| <@Cv w\
gg0O@C`?\_機構（量研機構）, National Institutes for Quantum
and Radiological Science and Technology（QST）」
が平成 28 年 4 月 1 日に発足した（理事長：平野""#$,&+

俊夫、職員：約 1,200 名）。量研機構は、量子科

D@C`?5^B$P@C`?31^@31           


学技術による「調和ある多様性の創造」により、
平和で心豊かな人類社会の発展に貢献することを基本理念とする。組織図（管理組織を除く）に示'I H@C#'I @C`?\_
gggM@Cotw
gggggg=c'I H@C#=c
gggggg]FI4>@C\ggggggjs pU)4>@C\ggggggL3Kjs p@C\gggggg
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ggggg0O8.(@C`?\
ggggg} qxz@C`?\

すように、放射線医学総合研究開発部門、量子ビーム科学研究部門及び核融合エネルギー研究開
発部門の 3 つの研究部門からなり、量子科学技術と放射線医学に関する科学技術の水準向上を図る
ため、放射線の医学利用・人体への影響・放射線防護に関する研究開発、荷電粒子・放射性同位元
素、中性子、光量子、放射光などの量子ビームの発生・制御・利用に関する技術開発及び核融合エ
ネルギーの研究開発等を推進する。
本部を千葉県千葉市稲毛に置き、放射線医学
総合研究所（千葉県千葉市）、高崎量子応用研究所（群馬県高崎市、茨城県東海村（駐在））、関西
光科学研究所（京都府木津川市、兵庫県佐用町）、
那珂核融合研究所（茨城県那珂市）及び六ヶ所核融合研究所（青森県六ヶ所村）を研究拠点として有する。詳細は、ホームページ（http://www.qst.
go.jp/）をご覧ください。
統合してからまだ日が浅いため、事務手続き等が滞ったりしており、関係各位にはご迷惑をおかけしておりますが、温かい目で見守っていただけ
ればと思います。最後になりましたが、量研機構
紹介の場を与えていただき、感謝いたします。今
図 1.

後とも、量研機構をよろしくお願いいたします。

46

量子科学技術研究開発機構の組織図．

放射化学

第 34 号2016

会議報告
放射性同位元素（RI）製造計画と多分野における RI 利用（東北大学電子光理学研究センター研究会）

菊永英寿、柏木茂（東北大学電子光理学研究センター）

2016 年 2 月 8 日から 9 日にかけて東北大学電14:10…………… 休憩（10 分）……………

子光理学研究センター三神峯ホールにおいて「放＜ RI の医学利用＞

射性同位元素（RI）製造計画と多分野におけるRI 利用の現状」研究会が開催されました。本研

14:20

放射性アイソトープの医学応用：皆さんに考えて頂きたいこと絹谷清剛（金沢大医学系）

15:00

RI 内用療法におけるイメージング技術と応用について
花岡宏平（近畿大院医）

究会は放射性同位元素（RI）製造、加速器、分子イメージング、核医薬研究、動植物研究、基礎科学研究などの分野から RI や加速器の利用につい15:25ての話題を集め、情報を共有しながら今後の展開について探ることを目的に開催しています。昨年…………… 休憩（10 分）……………

度は、大強度電子加速器をテーマの中心として加＜国内の RI 製造（国立研究施設が果たす RI 製造の役目：
捉え方や製造能力について）＞

速器技術、RI 製造、放射化学など関連する話題

15:35

原子力機構における加速器中性子を用いた RI 製造
永井泰樹（原子力機構）

16:00

理研における RI 製造を合わせ、RI 製造の現状や各施設の特徴、RI 利

16:25

用の動向や課題・問題点などについて議論しまし

放医研における RI 製造と関連共同研究の紹介
永津弘太郎（放医研）

16:50

を集めましたが、今年度は国内の研究機関で進められている RI 製造計画や RI 応用研究などに焦点

羽場宏光（理研仁科セ）…………… 休憩（15 分）……………

た。
研究会には約 80 名の参加登録（大学関係 45 名、＜国内の RI 製造（大学施設が果たす RI 製造の役目：捉え方や製造能力について）＞研究所 12 名、企業 22 名）があり、放射化学以外にも医学、工学、生物学など様々な分野の方が参加されていました。プログラムは表 1 に示すとおりで、主に１日目に各施設における RI 製造の話
題、2 日目に RI 利用についての話題となっています。研究会に関する情報は研究会ホームページ（http://denpa.lns.tohoku.ac.jp/abpd/ws2016/）にまとめられていますので、興味をお持ちの方は是

17:05

医理核連携プロジェクトが目指す阪大および日本の RI 供給体制
篠原厚（大阪大院理）

17:30

東北大 ELPH での電子加速器を用いた RI 製造
菊永英寿（東北大 ELPH）

17:50

CYRIC が作ってきた RI とこれらかの方向性
渡部浩司（東北大 CYRIC）

18:10…………… 全体討論準備（5 分）……………

＜加速器保有施設は RI 製造をどのようにすすめるべきか？＞

非ともご覧ください。
表１．研究会プログラム

18:15

オープンディスカッション

18:45

事務連絡（懇親会案内等）

18:50

懇親会 @ 東北大学電子光理学研究センター

2 月 8 日（月）13:00

本研究会の目的について
渡部浩司（東北大 CYRIC）

2 月 9 日（火）8:55

挨拶（2 日目のトピックでは何を論ずるか？）
渡部浩司（東北大 CYRIC）＜ RI 流通と動向＞
13:10

放射性医薬品の現状と将来
柴田徳思（日本アイソトープ協会）

13:50

RI 製造に関する欧米の動向〜医用 RI を中心に〜
鷲山幸信（金沢大保健学系）＜特別講演＞
9:00

47

RI を用いた植物生理の研究
中西友子（東京大院農）

放射化学

9:40

第 34 号

2016の視点からも考えて欲しい、各施設がバラバラの…………… 休憩（15 分）……………

方向を向いているように見える、という意見もあ＜ RI を用いたライフサイエンス研究と放射化学＞

り、各コミュニティにわかりやすく活動する重要9:50

植物の RI イメージング研究から『核農学』の確立へ
藤巻秀（原子力機構）

10:15

放射性元素を用いた植物 Na・K 輸送体の生理的役割の解明
魚住信之（東北大院工）農）の講演から始まりました。RI や放射線を「代10:40

がん治療を目指したアルファ線放出核種、アスタ
チン -211 の薬剤化に向けた取組み
石岡典子（原子力機構）

RI を使わなければ実現できない植物を対象としサイクロトロンによる I-124 合成と生物応用
船木善仁（東北大 CYRIC）

子力機構）の講演でも植物のイメージング研究に

11:05
11:30

性も感じました。
2 日目の RI 利用に関しては中西先生（東大院
替不可能な優れた研究ツール」と紹介されており、た研究例が多数紹介されていました。藤巻先生（原ついて紹介されていました。RI 製造技術、イメー…………… 休憩（10 分）……………

ジング技術、解析技術を連携させて進めていく植＜ RI の工学・工業応用＞

物イメージング、および核農学という用語が印象

11:40

アルファ放射体の IoT への利用とがん治療への可能性露崎典平（（株）クァンタリオンに残っています。

原子力機構タンデム加速器施設での Rn-211/At-211
ジェネレータ開発
西中一朗（原子力機構）

での研究など、自分の専門と異なる講演が多数あ

12:05

12:30

他にも研究会では乱数発生器や金属材料研究所
り良い経験となりました。その中でも 68Ge/68Ga
ジェネレータの教育利用は興味深い話題でした。

材料科学応用における RI・アクチノイドの利用
山村朝雄（東北大金研）

下限数量以下の RI を製造して教育に利用することは、我々が所属するセンターでも何かできない＜ Closing ＞
12:55

総括

か模索しているところであり大変参考になりまし

13:15

解散

た。
国内では大型サイクロトロン、大強度電子線形加速器、核燃料使用施設など様々な RI を身近に研究会は柴田先生（RI 協会）および鷲山先生（金利用できる環境があり、RI を利用する研究ポテ

沢大）が国内外の RI 製造の現状を紹介するセッンシャルは非常に高いものがあります。このポテションで始まりました。ここでは国内の RI 流通、ンシャルを活かすためにも、現在どのような RI

利用や製造計画の現状、および国外のプログラム

が研究に用いられているのか、今後どのような例として DOE の IDPRA（Isotope Development &RI が必要とされてくるのか、他の加速器施設でProduction for Research and Applications）が紹介

はどのような RI 製造・供給を行っているのか等されました。一連の講演を聴いたところ、国内にの情報共有は重要となります。これらの（市販さ比べて海外ではかなり戦略的に RI 製造を行ってれていない）RI のニーズを知ることで、各施設いるような印象を受けました。

における RI 製造や研究に対するサポート体制を

国内の RI 製造では研究所が中心となって精力充実させることができ、研究を活性化させること的に研究がおこなわれているようです。特に原子につながるのではないかと思います。今回の研究力機構の先生方の講演では製造からライフサイエ

会では RI 製造とライフサイエンス研究が主な講

ンス研究まで幅広く紹介されていました。今回の演となりましたが、今後も化学・物理・地球化学・研究会ではガン治療薬剤として期待される α 放

教育など様々な分野を含めて RI 製造 / 利用の可出核種アスタチン -211 を含む講演が多く、国内

能性、課題、活用法などについての情報を共有し製造 RI として開発にかなり力を入れていると感ながら議論していけるように研究会を開催していじます。ただ、RI 製造に関しては現在どのようきたいと思います。皆様からのご意見やご協力をな RI が必要なのか研究の視点だけではなく医療よろしくお願いいたします。

48

放射化学

第 34 号

2016

会議報告
第 17 回「環境放射能」研究会
別所光太郎（高エネルギー加速器研究機構）

第 17 回「環境放射能」研究会が、平成 28 年 3な発展のためにも、幅広い研究成果を本研究会で

月 8 日から 10 日までの 3 日間、茨城県つくば市

発表いただけるよう、放射化学会会員の皆様にもの高エネルギー加速器研究機構において開催されご協力をお願いしたい。

た（主催：高エネルギー加速器研究機構放射線科

今回の研究会は、福島原発事故の後 5 回目の学センター、日本放射化学会 α 放射体・環境放研究会になることを踏まえ、同事故に関する研

射能分科会、共催：日本原子力学会保健物理・環究活動の現状を総括することを意識して、世話

境科学部会、日本放射線影響学会、日本放射線安人会で企画準備を進めた。この観点から、依頼

全管理学会）。

講 演 と し て は、IAEA 発 行 の「The Fukushima

本研究会は JCO 臨界事故を契機として平成 12

Daiichi Accident」の執筆にも関わられた、英国

年にスタートし、自然環境放射能、放射線・原子Centre for Ecology and Hydrology の B.J. Howard

力施設環境放射能を中心とする研究発表と情報交

博士、および、同事故に関わる取り組みにおい換を目的に、毎年 2 月末から 3 月の時期に開催さて広い知見から多くの重要な研究活動を精力的れてきた。平成 23 年 3 月の東京電力福島第一原に進めている金沢大学・環日本海域環境研究セ

子力発電所事故（福島原発事故）の後、平成 24

ンター低レベル放射能実験施設の長尾誠也教授

年 3 月（第 13 回）以降は、同事故に関連する環の 2 名の先生から、ご講演をいただくこととなっ境放射能・放射線測定等に関わる研究発表が多数た。B.J. Howard 博士は、原子力施設に関わる環行われるようになり、同分野に関連する多くの研

境放射能研究、特に人や家畜等の線量評価に見究者・技術者が集まる研究会となっている。以上

識が深く、チェルノブイリ原発事故に関わる環の状況を踏まえ、第 17 回研究会は、1）自然環境

境放射能研究の取りまとめにも携わられた研究

放射能、2）放射線・原子力施設環境放射能、3）者である。3 月 9 日の講演では、 A comparison

東京電力福島第一原子力発電所事故 を討論主題

of remediation after the Chernobyl and Fukushima

として開催され、依頼講演 2 件、特別講演 2 件、Daiichi accidents

一般口頭発表 19 件、ポスター発表 45 件、計 68

原発事故と福島原発事故の相違点と共通点を、放件の発表が行われた。研究会の参加者は約 180 名

射能汚染のシナリオ、汚染された土地の性状・利であった。発表件数、参加者とも、第 14 回（発用法、空間線量、除染措置などいくつかの観点で

表 75、参加 210）、第 15 回（発表 84、参加 183）、

比較をしながらご説明いただいた。研究会参加者

第 16 回（発表 80、参加 190）に比べると若干減

にとって、両事故の特徴の理解が進んだものと思少しているものの、事故から 5 年を経た現在も多われる。長尾先生からは、研究会最後の講演とし

くの研究者・技術者が同事故後の取り組みに関て「福島原発事故により放出された放射性セシウ

わっている状況が示唆される。なお、今回報告さムの大気・陸域・沿岸域海洋での移行動態」とのれた一般講演 64 件のうち、福島原発事故に何ら演題で、事故後の放射性セシウムの移行に関わるかの形で関連する発表は 53 件であり、8 割以上

多くの研究報告や、先生が直接かかわられた研究が同事故関連の取り組みに関するものであった。

の具体的実験データなどをもとに、明らかになっ一方、同事故以外の環境放射能研究に関わる報告ている知見を科学的な見地から総合的に深く解件数も少しずつ増加しているのが、最近 3 年ほど釈・説明される形で総括いただいた。同問題に関の傾向である。環境放射能研究分野全体の継続的わっている多くの研究者・技術者にとって、5 年

49との演題で、チェルノブイリ

放射化学

第 34 号

2016の間に実施された多くの取り組みから明らかにさ「福島原発事故後の多摩川集水域における放射性れたこと、現在の研究分野の状況、残された課題

セシウム濃度」（明治大院理工）越智康太郎；「福など、多くのことを学ぶことができ、貴重な知識

島原発事故由来の不溶性粒子の生成模擬実験」（阪を得たものと思われる。

大理）藤田将史；「福島第一原発事故被災ウシの特別講演としては、京都大学・今中哲司先生、

歯と骨に含まれる Sr-90 の測定」
（東北大理）西九州大学・百島則幸先生に、退官にあたってのご

山純平；「栽培きのこへの放射性セシウム及びア

講演をお願いした。今中先生も百島先生も、多く

ルカリ金属元素の移行」（東北大理）村野井友。

の優れた研究成果で環境放射能研究分野をリード

４講演とも、質の高い発表内容と共に、質疑でのされてきたことは、皆様もご存じのとおりである。

対応が優れていた点で、多くの世話人から高い評

今中先生には、当研究会において数回の特別講演価を受けたものであり、今後も、優れた研究発表/ 依頼講演を含めて多くの重要なご発表をいただ

をいただけることが期待される。

いただいたことに加えて、他の発表に対しても忌憚のない本質的かつ有用なコメントやアドバイス

当研究会では毎回、査読付 Proceedings 論文があり、研究会での議論の内容や質の向上、後進集 を 発 行 し て お り、 今 回 も 9-10 月 頃 に 出 版 のの育成に大変なご助力をいただいた。また、百島

予 定 で あ る。 第 14 回（H25 年 ） 以 降 の 研 究 会

先生には、当研究会の設立と初期の研究会活動にProceedings については、Web ページから PDF

おいて中心メンバーとしてもご尽力をいただいファイルとしてご覧いただくことも可能である。

た。今中先生のご講演（3 月 8 日）
「広島に生ま閲覧を希望される方は、envconf@ml.post.kek.jp

れて 65 年、原爆放射線量問題に関わって 35 年」

までご連絡いただきたい。

では、先生が長年にわたって取り組んでこられた、

当研究会世話人会では、本研究会の後、福島原

広島・長崎原爆に関わる放射線量評価、残留放射発事故後 5 年間に当研究会で発表された報告内容

能評価などの歴史と知見についてご講演をいただを中心に、同事故に関わる環境放射能研究の現状いた。ご講演内容からは、実験事実を客観的に解と課題を分野ごとに取りまとめた刊行物を発行す

釈・説明することを目指す「研究者」としてのおることを目指して活動を進めている。同刊行物が考え・姿勢が強く感じられた。百島先生のご講演（3完成したあかつきには、放射化学会会員の皆様に

月 9 日）「卒論から始まった環境放射能研究」では、もご案内する予定なので、ご興味をお持ちの方は先生が学生時代から長年取り組んでこられた、ト

是非ご覧いただけると幸いである。

リチウムの測定装置の開発や測定について当時の研究環境や思い出なども含めお話しいただくと共に、環境中におけるトリチウムの分布と振る舞いなどについて、多くの研究成果をもとにご講演をいただいた。トリチウムは福島原発事故の後も、多量に発生した汚染水の取扱いの観点から現在も懸案となっている核種の一つであり、リスクや濃度などの科学的な知見や視点からも議論・検討がなされることで、社会的にもより現実的な解決策が望まれるものである。
研究会の最後には、研究会奨励賞が以下の 4 講演に与えられ、表彰された。

百島則幸先生（九州大学）の特別講演の様子

50

放射化学

第 34 号

2016

会議報告
第１回 RANC（International Conference on Radioanalytical andNuclear Chemistr y）
中西友子（東京大学 大学院農学生命科学研究科）

2016 年 4 月 10 日〜 15 日、ハンガリーのブダである海洋放射能測定の第一人者で、かつ膨大ペストで第１回目の RANC 会議が開催された。

なデータベースを纏め上げているスロバキアの放射化学や核化学をターゲットとした国際会議

P. Povinec、放射性物質やナノ物質をはじめとすで、1968 年から発行されている雑誌 JRNC（Journal

る環境中における金属物質の生体への影響を精力of Radioanalytical and Nuclear Chemistr y）がサ的に調べているイタリアの E. Sabbioni など、放ポートしてできた会議である。本会議の主催者

射化学が支える分野がこれほど広いかと思うほでありかつ JRNC の編集長である、Z. Révay の言

ど、幅広い分野からの研究者が集まっていた。

によると、Radioanalytical and Nuclear Chemistry

数年前、U.C. Berkeley におられた故 H.Nitscheの分野での新しい国際会議が、これほど多くの教授が昼食会の会場で放射化学者数の推移につい世界中の研究者の関心を惹きつけるとは思わなて、米国ではその数の減少は止まったと言われてかったとのことである。今回の参加者は 50 か国、いたことを思い出した。当時詳しくは説明されな

5 大陸から 412 人が参加した。

かったものの、多分、将来の核鑑識や環境放射能

会議は毎朝、将来を見据えた 3 つの Plenar yの重要性を踏まえた発言ではなかったかと推測さ

lecture が 3 人ずつ、合計 15 人が講演し、そのれた。

後 4 つ の session に 分 か れ て 行 わ れ た。 午 前、

今回は 1943 年に放射化学者でノーベル賞を受

昼、午後のそれぞれの session の最初には invited

賞した G.Hevesy 没後 50 年にあたる年であるこtalk が あ っ た。 全 体 で は 220 件 以 上 の 口 頭 発とから、高齢ではあるが、特別に Hevesy の子息

表、140 件以上のポスター発表が行われた。4 つが招待され、Hevesy の伝記を書いた分析化学者の session の中で、毎日確実に確保されていたの S. Nisse が Hevesy の生涯を紹介した。Nisse

session は核鑑識（Nuclear forensic）である。米博士は、もう 80 歳は過ぎていたものの、半世紀国の S. LaMont が全体像を話したが、核鑑識とはに渡る科学および社会状況の変遷を詳細に紹介し核セキュリティの面から最近着目されてきた分野

た。Hevesy は、E.Rutherford、N.Bohr、M.Laue

である。放射化学が中心であるものの、あらゆるなど、名だたる科学者と一緒に研究を行っており、分野との連携が必要な分野で、放射性物質の計測

インターネットの無かった時代にも関わらず、彼からだけでなく化学分離による詳細な分析、同位らはお互いの研究について良く議論をし理解し体分析からの年代測定などによりその物質の履歴あっていたことには驚かされる。

を求める科学である。かつてソ連が崩壊した際にHevesy は、ジルコニウムからの化学分離に成様々な放射性核種が紛失することがあり、それら

功しハフニウム元素を発見したことが有名であるの RI を辿ることが欧州における関心事のひとつが、放射性同位元素を用いたトレーサー研究の開とも伺った。

拓者でもあり、植物にも興味を持っていた。ユダ

もうひとつの主要分野は環境中の放射能についヤ系だった Hevesy は場所を転々として研究をして、つまり Radioecology の分野ある。福島原発

なければならなかったが、最後に科学には国境が事故のみならず、チェルノブイリ原発事故による無い（ohne Grenzen）と述べたと言われている。

放射性物質の環境汚染にも依然として高い関心

そのドイツ語の伝記は近々英訳されるとのことでが持たれており、今回は、低レベル放射能測定

ある。

51

放射化学

第 34 号

2016

会議報告
Nobel Symposium NS160 Chemistr y and Physics of
Heavy and Superheavy Elements
佐藤哲也（日本原子力研究開発機構 先端基礎研究センター）

2016 年 5 月 29 日 か ら 6 月 3 日 に か け て、 ス

初 日 は、 大 学 の 町 Lund に あ る、Lund 大 のウ ェ ー デ ン 第 3 の 都 市 Malmö か ら 東 北 東 に

所 有 す る 歴 史 的 建 造 物 の ひ と つ で あ る Gamla

100km ほ ど 離 れ た 小 さ な 町、Kristianstad に あ

Biskopshuset（旧 Lund 司教邸）でレセプション

るフィヨルドの湖 Ivö 湖のほとりで、スウェーが行われた後、1 時間半ほどバスに揺られて、メデン Lund 大学を世話人として、ノーベルシン

イン会場となったスウェーデンの古城 Bäckaskog

Chemistr y and Physics of Heavy andCastle に移りました。Bäckaskog Castle は、もとSuperheavy Elements（NS160）が開催されまし

もとは 13 世紀に修道院としてつくられ、その後た。

16 世紀にその地方の貴族によって城として再建

ポジウム

ノーベルシンポジウムは、ノーベル賞の対象分されたものが、現在はホテルとして使われている野（物理学、化学、生理学・医学、文学、平和おもので、周囲が湖と緑に囲まれ、自然にあふれた

よび経済学）あるいはそれらを横断的に、大きくすばらしい環境にありました。

躍進しつつある、あるいは文化の基本を担うまたは社会的に重要なトピックを取り扱う国際シン

講演は、以下のようなセッションで進められま

ポジウムです。その他の通りノーベル賞で知らした。

れるノーベル財団が、1965 年に始まって以来主

Nuclear structure ……………………… 7 件

催しています。年に数回のペースで開催され、今Fission barriers ………………………… 3 件

回で 160 回を数えます。講演はすべて leading

Production and reactions ……………… 5 件

scientists として招待された招待講演者によってAtomic structure ……………………… 3 件なされます。タイトルの通り、今回は、重元素・Interfaces ……………………………… 3 件

超重元素の化学および物理がテーマとなりましDiscovery aspects（public session) … 5 件た。シンポジウムの性格上、同じトピックが再び

Chemistry ……………………………… 8 件

取り上げられることはなかなかなく、1974 年にPrerequisites …………………………… 3 件

NS27 で超重元素が主題とされてから、実に 40

Status and perspectives ……………… 3 件

年以上ぶりのこととなります。

Future of heavy elements research…… 1 件

今回招待されたのは 51 名です。日本からは、理研・九州大の森田浩介教授、理研仁科加速器研

前述したとおり、出席者の数としてはさほど多究センターから酒井英行博士、羽場宏光博士、そくなく、むしろ少ないくらいとあって、発表に対して原子力機構 先端基礎研究センターから永目する質疑応答は和気藹々でありつつも活発に行わ

諭一郎副センター長と著者の 5 名が出席しまし

れ、時折ジョークが混じるなかにも、今まで参加た。国別にみると、ドイツから 11 名、アメリカ

してきた国際学会とはまた違う熱気に溢れていまから 8 名、スウェーデンから 7 名、ロシアから 4 名、した。

スイス、イギリス、オランダ、フィンランド、ポーラと こ ろ で、 本 シ ン ポ ジ ウ ム は ち ょ う ど 新 元

ンドからそれぞれ 2 名ずつ、そしてオーストラリア、素（113、115、117 お よ び 118 番 元 素 ） 名 候 補

ベルギー、フランス、イスラエル、ニュージーランド、の発表時期にあわせて開催されました。そのたノルウェーから各 1 名の参加となっています。

め、3 日目の 6 月 1 日に設けられた公開セッショ

52

放射化学

第 34 号

2016

ンでは、IUPAC から J. Reedijk 教授、IUPAP か

たことは、大変に栄誉あることと受け止めていまら C. Jarlskog 教授の講演がありました。IUPAC/

す。

IUPAP の内部事情等々なかなか生々しい話もあ

さて、ノーベルシンポジウムにもう一度参加できり、大変印象に残ったことを覚えています。実は、る機会はあるでしょうか？わかりません。しかし、このときの記者会見で新元素名が発表されるので自分がこれからも超重元素分野で仕事を続けていはないかと期待していたのですが、発表日の発表

けるかどうかはともかくとして、40 年後も今回受に留まりました。日本ではこの日の夜 8 時半頃

け取った熱量を絶やさずに持ち続けたいものです。

に、日本時間の 9 日午前 0 時に新元素名が公表される予定であることが報じられましたが、それがところで。

発表されたのはこの NS160 でのことでした。時実を言うと、最初に招待講演の依頼メールが筆差の 7 時間を考えると、記者会見直後には日本に者に届いたとき、「ああ、また SPAM か」と捨て伝わったようですね。

てしまっていました。ノーベル財団なんて、自分に関係あるなんて思いませんから。以後気をつけ

このシンポジウムの詳しい情報は、学会ウェブページ（ http://www.nuclear.lu.se/ns160/）で得ます。

ることができます。プロシーディング集は査読の上、EPJ Web of Conferences（http://www.epjconferences.org）から電子出版されることになっています。
夏至まであと 3 週間でしたので、北欧は昼がとても長い時期でした。夜は 22 時近くまで明るく（写真 1）、4 時半には日が昇ります。会期中は、まさに至れり尽くせり、毎晩コース料理で、食事ごとに料理に合ったワインが添えられていました。海に囲まれているせいもあって、スウェーデ
ン料理には魚料理が多く、日本人としては馴染み

写真 1.

ディナーを森田教授、米国ローレン
ス・リバモア国立研究所 Stoyer 夫妻、
スイス PSI R.Eichler 博士、Lund 大
D.Rudolph 教授らと共に。20 時半。

写 真 2.

第 8 周 期 最 初 の 元 素 119 番 元 素 の名前は既に決まっている（スイスBern 大 /PSI Türler 教授より）。

やすいものでした。リコリス＊ソースの独特な風味も、異郷の地にあってはまた乙なものです。食
事を大いに楽しみつつ、参加者との親交を深める
ことができました。
会議後、Geneva に向かう車中で 113 番元素をはじめとする新元素の候補名が発表されたことを知りました。元素周期表をみると、我々は、第 7周期から第 8 周期へと踏み出していく歴史的な瞬間に立ち会っていることがわかります（写真 2）。
今回の NS160 には、その周期表をその手で拡張し、これまでの超重元素研究の歴史を作ってきた
ビッグネームとともに、まさに今超重元素研究の先頭に立ち、これからを作っていこうという気概に溢れた研究者たちが一堂に会しました。そんな中に、今回、幸運にも本シンポジウムに招待され＊世界一まずい飴

サルミアッキの原料

53

放射化学

第 34 号

2016

時過ぎて
村松 康行 教授を偲んで
内田滋夫（国立研究開発法人 量子科学技術研究開発機構）活躍されてきた。ヨウ素の地球科学的挙動に関する研究やヨウ素 -129 の分析など沢山の論文を纏めてこられた。因みに、地球化学研究協会学術賞（三宅賞）の受賞タイトルは、「環境中における安定および放射性ヨウ素の地球化学的研究」である。
筆者が、村松博士に会ったのは 1979 年の 4 月、放射線医学総合研究所に入所して東京のオリン
ピックセンターで研修を受けていたときである。
村松博士は、前年にドイツから放医研に移られて
国際ワークショップで質問する村松博士

いたが、研修は同じ時に受けることになったようであった。突然やってきて、「村松です。宜しく」と言われた事をはっきりと記憶している。

村松博士（学習院大学理学部化学科教授）が2016 年 7 月 2 日に逝去されたという知らせが届

その時はあまり長い時間話をしていたわけではいた。突然の悲報でただ驚愕するばかりである。

ないが、「明るくて、相手に対して気配りがあり、残念でならないが、本当に悔しい思いをされてい人の話を良く聞く」という印象であった。それは、るのは博士ご自身であろう。実際に自分で手を動

その時から始まった村松博士との約 35 年間の付かしてデータを出し、論文に纏めたいという思い

き合いの中で変わることはなかった。

が強い研究者であった。実験室で白衣を着て実験
博士は、研究に関しても自分の信念というもの

している姿が思い出される。

を持っていたので、多くの人から信頼されていた。
村松博士は、1974 年に学習院大学大学院修士

放医研では研究リーダー的存在になられたが、ど課程（化学専攻）を修了された後、ドイツのゲッのような立場になっても、自分がやりたい研究がティンゲン大学理学部（地球化学専攻）で博士課

はっきりしており、そのために必要な知識を吸収

程を修了後、学位を取得された。そして、同大することはもちろんであるが、そのような知識を学の地球化学研究所に研究員として残られたが、持った研究者と共同研究をすることにも積極的で1978 年に当時の科学技術庁放射線医学総合研究あった。この事は、博士が多くの共同研究者と連所（環境放射生態学研究部）に入所された。その後、名で沢山の論文を発表している事からもわかると

2004 年に学習院大学に移られるまで、同研究所思う。

において、チームリーダーやグループリーダーを
博士は、意外と言っては失礼であるが、人との務められ、さらに、国際原子力機関（IAEA）で交渉にたけてもいた。研究にしても研究部の運営も活躍された国際人であった。
1992 年 に は 科 学 技 術 庁 長 官 表 彰 を、 ま た、にしても、本当に必要なものは手に入れる、とい2004 年には地球化学研究協会学術賞（三宅賞）

うタイプである。そのようなタイプに見えないのを受賞されている。この間、一貫して地球環境微は、一方的に要求するのではなく、じっくりと自量元素やアイソトープ分析研究の第一人者として分の意見を言い、相手の話を聞き、譲るところは

54

放射化学

第 34 号

譲る、という側面があるからだと思う。

2016

であったので、それが最期になるとは、その時は人間関係に関しては、非常に面倒見が良く、若予想もしなかった。

い人の相談に乗るだけではなく、実際に一緒に実験や分析を行っていた。また、ミーティングなど

2016 年６月 28 日〜 7 月 1 日に横浜で国際会議

では、常に色々な人に配慮し、多くの人から意見「Goldschmidt 2016」が開催され、筆者も参加した。

を引き出すように努めていた。食事会などでも、この会議には、国内外から村松博士の友人・知人

あまり話をしない人に対して、少しユーモアを交が沢山参加しているので、そういう人たちと会う

えながら優しく話しかけていたことを思い出す。

と自然と村松博士の話になった。Goldschmidt で外国人が研究所を訪問した際には、親身になって村松博士がいないのは想像できないとほとんどの世話をしていた。後に、国際会議などで放医研に人が口を揃えて言っていた。確かに、筆者もこの来たことがある人に会うと必ず、「Yasu は参加し会議のことを松村博士から教えてもらった。

ていないのか」、「Yasu は元気か」、と聞かれたもこの会議で多くの人と村松博士の話をしたそののである。

直後、博士がご家族の方達に見守られながら永眠されたというメールが届いた。虫の知らせ、とい

学習院大学に移ってからは、学会くらいでしかうのであろうか。
「Goldschmidt 2016」で村松博会う機会が無かったが、2011 年の東京電力福島士の話をした多くの人がそう思っているのではな

第一原子力発電所事故以降は、また良く連絡を取いだろうか。

り合うようになっていた。筆者も村松博士も福島
県のアドバイザーになっていたこともあり、年に今、この原稿を書くに当たり、村松博士の写何回か開催される検討会や原子力発電所事故関連の研究会などでお会いすることが多くなった。こ

真を探してみた。筆者自身は写真を撮らないが、
20 – 30 枚の写真が簡単に見つかった。研究室の誰の事故をきっかけに、博士は果樹や畜産など、こかが取ったものを送ってくれたのであろうが、全れまでの研究とは異なる課題についても、福島県ての写真が笑顔であった。不機嫌な表情をしての農業研究者と一緒になって、積極的に現場にいる写真や怒ったようなものは 1 枚もなかった。

入って調査を行っていた。事故直後から、国の調村松博士の人柄が表れているようである。もう、査にも参加されていたが、福島県の農業現場におあの笑顔を見ることが出来ない、と考えると非常ける放射性セシウムの挙動研究に関しての、牽引に寂しくなる。

者の一人であったと言えよう。
心からご冥福をお祈りしたい。
2015 年 1 月 21 日に福島県放射性物質試験研究2016 年 8 月 1 日

課題に関する検討会が開催され、それが村松博士とお会いした最期になってしまった。当日は朝の10 時から 4 時過ぎまで慌ただしく研究報告が続いたが、研究者の発表に対して、コメントや質問をしながら、村松博士とは席が隣であったので、感想を交えつつ小さい声で情報交換した。そして、いつものように、休憩時間や昼食時には、お互いの近況報告をした。帰りは、郡山駅から一緒の新幹線であった。珍しく村松博士の方から「もう少し話をしよう」と言ったので、隣に座りながら上野駅で博士が降りるまで、話をしていた。結局、お互いに忙しいという事を確認し合うだけの会話であったが、いつもと全く変わらない博士の様子

ポスター会場で参加者と談笑する村松博士

55

放射化学

第 34 号

2016

情 報 プ ラ ザ （国際国内会議）

Inter national Conference on Advances in
Liquid Scintillation Spectrometr y（LSC2017）

国内会議

日時：1 – 5 May, 2017
場所：Copenhagen, Denmark2016 日本放射化学会年会・第 60 回放射化学討論会
日時：2016 年 9 月 10 日（土）〜 12 日（月）International Conference on Radionuclide

場所：新潟大学五十嵐キャンパス

Metrology（ICRM 2017）
日時：15 – 19, May, 2017
場所：Buenos Aires, Argentina

国際会議
10

th

International Symposium on Targeted

Alpha Therapy（TAT-10）

ND2016 - Inter national Confer ence on

日時：30 May – 1 June, 2017

Nuclear Data for Science and Technology

場所：Kanazawa, Japan

日時：11 – 16 Sep, 2016
場所：Bruges, Belgium

Actinides2017
日時：9 – 14, July, 2017

Plutonium Futures - The Science 2016
日時：18 – 22 Sep, 2016

場所：Sendai, Japan

場所：Baden Baden, Germanyth

6 Asia-Pacific Symposium on Radiochemistr y（APSORC17）

13th International Conference on Radiation
S h i e l d i n g （I C R S -13） a n d 19t h To p i c a l

日時：17 – 22, Sep, 2017

Meeting of the Radiation Pr otection &場所：Jeju Island, Korea

Shielding Division（RPSD-2016）
日時：3 – 6 Oct, 2016
場所：Paris, France
T h e 28t h Wo r l d C o n f e r e n c e o f t h e
International Nuclear Target Development
Society（INTDS 2016）
日時：13 – 18 Nov, 2016
場所：Cape Town, South Africa

56

放射化学

第 34 号

2016

本だな
放射能の発見が世界を変えた―さまざまな謎が未知の地平線へと導いた馬場宏著

酒井陽一（大同大学）

113 番元素発見の優先権は理研を中心とする
日本のグループとロ米合同チームとの間で争われていますが、我が国に朗報が届けられる見込みが非常に高くなったと当時は思われました。しかし、それから 2 年以上経過した現在も期待した朗報は届けられていませんでしたが、2015 年末になって・・・（以下略）。

日本放射化学会・永年会員の馬場宏氏（大阪大学名誉教授）が、2016 年 2 月、新風書房より「放射能の発見が世界を変えた―さまざまな謎が未知の地平線へと導いた」を上梓した。本学会会員にとって研究関連の読み物として大変おもしろく印
象深いものだが、同時に、大学などで
概論

自然科学

といった授業を担当している場合には有用な情報源となる資料本としての役割を果たしてくれるのではないか。数式は一つも登場しない。冒ビッグバン宇宙、インフレーション、星の誕生

頭「はじめに」で、文科系学生の大学新入生を対と滅亡といった元素生成プロセスはもちろん、地象にした自然科学の授業が、本書の基盤になった球の誕生、生命の起源まで、本書の守備範囲は広ことを明らかにしている。昨今叫ばれている「理がる。自然科学の魅力を、次世代を担う若い学徒・科ばなれ」についての著者の見解・対策案を、次研究者に伝えたいとの意図は明らかである。同時に引用する。

に負の側面も自然科学はもつものであり、それに決して自然科学が若者に嫌われている訳ではなく、自然科学の魅力を彼らに伝えられない
教育者の側にこそ反省しなければならない原因があると言わざるを得ないことは明らかです。
（中略） 化学が決して暗記一本鎗の科目ではなく、確立された原理、原則の上に構築されるべき演繹科学であることを若者たちに知らせることがわれわれに求められているのです。

押し流されてはならぬ、という警告も発しているようである（第 8 章「原爆と原子力発電」）。8 章
は、これまでの原子力利用と核兵器／事故の歴史、現在に残された問題の概観を理工学の側面から理2011 年 3 月の原子力発電所の事故以来、中等教育、高等教育（短大・高専以上）における科学
リテラシ教育、特に放射能／放射線教育の重要性が指摘されるようになった。元素、原子、原子核の科学の黎明において放射能の発見は大きな意味を持ったことは論を俟たない。本書はメンデレー
エフの周期表から書き始められ、本質をついた
わかりやすい説明を主軸とし、興味深いエピソー
ドに彩られながら、放射能にかかわる自然科学の進展が繰り広げられる。2015 年 12 月が脱稿で、113 番元素ニホニウムの命名権獲得の前夜まで到達する。「前夜」を著者は以下のように語る。

57

放射化学

第 34 号

2016の探究を無条件に続けることが許されるという状況ではなくなってきたのです。

解するために有用であるばかりでなく、社会とのかかわりの視点からの（トランスサイエンス的）記載もある。第三者的な記述のみではなく、著者

本学会会員に、一読を薦めたい一冊である。

自身の現実を踏まえた意見も明瞭に展開されている。

目次；

社会とのかかわりという観点から、終章で著者

序章

夜明けまえ／第１章

律と放射能の発見／第 2 章は次の主張をする。

19 世紀末から 20 世紀前半にかけて起こった、放射能の発見とそれに続く量子論と相対性理論の登場は、まさに人類科学史上の一大ブレー
クスルーでありました。（中略）原子爆弾の出
現以来、科学者が己の興味の赴くままに、真理元素が作られるまで／第 4 章
命の起源／第 5 章
錬金術／第 7 章

58

地球の誕生と生電子の働き／第 6 章

新しい

周期表のフロンティア／第 8 章

原爆と原子力発電／終章
学者

元素の周期

原子の素顔／第 3 章

これからの科学と科放射化学

第 34 号

2016

学 位 論 文 要 録

Study of relationship between deposition ofradioactive materials and radioactive particles
in the dif ficult-to-return zone caused by the
Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant
accident（福島第一原発事故で生じた帰還困難区域における放射性物質の沈着と放射性粒子の関係の研究）
佐藤志彦（国立研究開発法人 日本原子力研究開
発機構 福島技術開発部門

また粒子生成過程に対する最も合理的な仮説を提

廃炉国際

案した。

共同研究センター）

北西地域に沈着した放射性核種の放出源

学位授与：博士（理学）筑波大学大学院数理物質

北 西 地 域 に お い て 土 壌 を 計 25 地 点 採 取 し、

科学研究科
主

試 料 中 に 含 ま れ る Cs-134、137（134,137Cs） と査：末木啓介

Ag-110m（110mAg）を定量した。得られた定量値

平成 28 年 3 月 25 日

から放射能比および同位体比を算出したところ、
110m

2011 年 3 月 11 日に発生した東北地方太平洋沖

Ag/137Cs 放射能比が 3 つの代表値に収束する

地震と地震に伴う津波によって、東京電力（株）

ことを確認した。そして北西地域の汚染は明確

福島第一原子力発電所は重大過酷事故へと至り、に 3 つのグループに地域で分かれることが見出

大量の放射性物質を環境中へ放出した。最も深刻された。このとき得られた放射能比の代表値は、な汚染は 15 日午後から 16 日未明にかけ、福島市

原発の北から西に移動すると共に、放射能比は方向の北西地域で、降雨に伴って発生したことが小さくなっていた。最も北側に位置する１号機

知られている。その一方、文科省の土壌調査におから 3 月 12 日に放出したプリュームによる汚染

いて当該地域を北と西に分断するような銀 -110m

は、110mAg/137Cs 放射能比も西原ら（2012）によ（137Cs）の放射能比の分（110mAg）とセシウム 137

る ORIGEN2 の計算結果ともよく一致しており、岐が確認された。この分岐は汚染発生時に発生し銀の放出量と核燃料が燃料温度に依存する関係かたと考えられるが、その原因は明らかになっていら（Pontillon 2010）、原子炉停止後の早い段階でなかった。またほぼ同時期に茨城県つくば市で採放出した事実とも整合する。一方、残る 2 つの汚取した大気浮遊塵から福島事故由来の Cs を含む

染は、3 月 15 日に 2 号機と 3 号機からそれぞれ微粒子が見つかった。しかし福島第一原発事故で放出されており、特に 2 号機からの放出には後述

は、炉心の爆発や火災の発生は無く、放射性粒子

する放射性粒子も含まれていた。2 号機による放の存在そのものに、当初は疑問が呈されていた。

出は 15 日早朝から始まっていたが、15 日は午後

本研究では帰還困難区域において採取した土壌にまでは南に向かっていた風の流れが、時間ととも含まれる核種定量と、その土壌から取り出した放に時計回りをして、最終的に北西に向かっている。

射性粒子の分析により、福島事故における北西地

同じくしてこの時刻で降雨が見られ、湿性沈着を域の汚染形成と放射性粒子の実態解明を試みた。

生じたと考えられる。また 3 号機からの放出は、

59

放射化学

第 34 号

2016

プラントパラメータや 21 時頃に正門の空間線量た 135Cs/137Cs 同位体比は 0.055 で、この結果からが上昇していることから、この時期に始まったと概算された粒子中に含まれる原子数を元にした予想され、この時も風の流れは北西に向かってい

濃度と、EDX で半定量的に検出した Cs の濃度はた。したがって、北西地域における地表汚染は、ほぼ一致した。したがって EDX で検出される Cs

異なる 3 つの炉から、放出時期が異なる汚染が、の蛍光 X 線は放射性 Cs によるものであることが偶然にも同一方向で少しずつ向きを変えて沈着し確定した。加えて、2 号機粒子の一部から U が検たため、方角によって 110mAg/137Cs 放射能比の変出されたが、全体に占める割合は 0.5wt％未満で、化が観測されたものと考えられる。

粒子の主たる組成でないことが明確になった。また 1 号機粒子のいずれからも U は認められなかっ放射性粒子と放出源

た。このように福島事故で放出した放射性粒子は、

本研究では 2011 年 3 月 15 日に茨城県つくば市

1、2 号機問わず、Cs の放射性同位体を高濃度にで採取したエアダストフィルターから見つかった

濃縮した、ケイ酸で、過去の原子力事故では見らCs 含有粒子（Adachi 2013）と同様な粒子が、原れたことのない、新たな粒子であることが判明し発周辺にも存在するかを検証するため、1-3 号機

た。

に由来する汚染がある土壌試料を対象に放射性粒子を取り出し、粒子の実態解明を行った。粒子の

放射性粒子の生成過程

形状は先行研究で報告された球体に加え、20km

福島事故で放出した放射性粒子は本研究により圏内では不定形の粒子も複数見られた。また粒子

ケイ酸の塊であることが明らかになった。しかしに含まれる γ 線核種は、ほぼ 134Cs と 137Cs だっ

炉心にケイ素を大量に含む材料は使用されておら

134

137

た。 Cs/ Cs 同位体比を用いると、分離したすず、さらに粒子に含まれる放射性核種はほとんどべての粒子は 2 つのグループに集約され、それぞが Cs の、いわゆる燃料パーティクルとは根本的

れが 1 号機と 2 号機由来の Cs 同位体比に一致し、に異なるものである。福島事故と放射性粒子を結3 号機由来の粒子は見つからなかった。また 1 号

びつけるためには、これらの合理的な説明が不可

機粒子は発見場所と粒子の大きさから、12 日の欠である。本研究で繊維状のケイ酸が付着した粒

水素爆発時に放出したと考えられる。すべての放子が 1 号機由来の汚染を生じた場所から複数見つ

射性粒子に共通する元素は Si、O、および Ca でかった。これらの部材が使用されている場所としあり、特に Si と O はすべての粒子において全質て原子炉圧力容器（RPV）を取り囲む、格納容器

量の 80% を占めていた。2 号機粒子の特徴は、つ（PCV）で使用されている保温材を見出した。とくば市で見つかった Cs 粒子と元素組成、およびりわけケイ酸系保温材と放射性粒子の微量な安定比放射能が一致しており、Zn、Fe、Cs がエネル

元素、およびアルミニウムがほとんどないという

ギー分散型 X 線分析（EDX）で検出された。一特徴が酷似していた。次にセシウムの選択的吸着方、1 号機粒子は 1 粒子あたりの放射能は強いもについて、ケイ酸建材との親和性について発見しのの、体積も大きく、比放射能は 2 桁程度 2 号機

た。建屋内に放置されていた保温材であるにもか粒子よりも小さかった。そのため EDX で Cs がかわらず、事故由来の Cs が繊維に均一な付着を検出できない粒子が大多数であり、それらの粒していた。これまでロックウールのようなケイ酸

子の Cs はシンクロトロン放射光を用いた μ ビー

建材に Cs が吸着したという報告はなく、ガス状

ム分光分析で検出した。2 号機由来の粒子は Si、の Cs に対し優れた吸着性を示すことが判明した。

O、Fe、Zn そして Cs がほぼ均一だが、1 号機粒

またか PCV のうちドライウェル（D/W）内部は子では Si、O 以外の元素については分布にかな

ケイ酸材料が溶融するに十分足りる 1000℃程度

り大きなばらつきがあることも明らかになった。

にまで達した可能性が指摘されている。したがっEDX で検出される Cs が事故由来かを判断するたて福島事故で放出した Cs 含有の放射性粒子は、

135

Cs を二次イオ

PCV 内で使用されていたケイ酸系保温材に Cs がン質量分析（SIMS）で検出した。概算で得られ吸着し、その後溶融・冷却過程を経て、粒子化しめ、230 万年の半減期を有する

60

放射化学

第 34 号2016た可能性が考案された。放射性粒子のさらなる実

ratios in soil near the Fukushima Dai-ichi

態解明が、事故進展解析などにおいても、重要な

Nuclear Power Plant, Japan, Jour nal of

手掛かりとなることが多いに期待される。

Environmental Radioactivity,151, pp209-217.
5.

Y. Satou, K. Sueki, K. Sasa, T. Matsunaka,

代表的な発表論文

N. Shibayama, D. Izumi, T. Takahashi, N.

1. N. Kinoshita, K. Sueki, K. Sasa, J. Kitagawa, S.

Kinoshita, Hiroyuki Matsuzaki, Technological

Ikarashi, T. Nishimura, Y.-S. Wong, Y. Satou,developments for Strontium-90 determination

K. Handa, T. Takahashi, M. Sato, T. Yamagata,using AMS, Nuclear Instr uments andAssessment of individual radionuclide

Methods in Physics Research Section B, 361,

distributions from the Fukushima nuclear

pp233-236, 2015.

accident covering central-east Japan,

6. Y. Satou, K. Sueki, K. Sasa, J. Kitagawa, S.

Proceedings of the National Academy of

Ikarashi, N. Kinoshita, Vertical distribution

Sciences of the United States of America

and formation analysis of the 131I, 137Cs,129mTe,（PNAS）, 108, pp19526-19529, 2011.

and 110m Ag from the Fukushima Dai-ichi

2. T. Matsunaka, K. Sasa, K. Sueki, T. Takahashi,

Nuclear Power Plant in the beach soil, Journal

M. Matsumura, Y. Satou, J. Kitagawa, N.

of Radioanalytical and Nuclear Chemistr y,
303, pp1197-1200, 2015.

Kinoshita, H. Matsuzaki, Post-accident
response of near-sur face 129I levels and
129

3.

7.

127

M. Ishizuka, M. Mikami, T. Y. Tanaka, Y.

I/ I ratios in areas close to the Fukushima

Igarashi, K. Kita, Y. Yamada, N. Yoshida, S.

Dai-ichi Nuclear Power Plant, Japan. Nuclear

Toyoda, Y. Satou, T. Kinase, K. Ninomiya,

Instr uments and Methods in Physics

A. Shinohara, Use of a size-resolved 1-D

Research Section B,361 pp569-573, 2015.

resuspension scheme to evaluate resuspended

K. Sasa, T. Takahashi, M. Matsumura, T.

radioactive material associated with mineral

Matsunaka, Y. Satou, D. Izumi, K. Sueki, The

dust par ticles from the ground sur face,

new 6 MV multi-nuclide AMS facility at the

Journal of Environmental Radioactivity, in

University of Tsukuba, Nuclear Instrumentspress.
8. Y. Satou, K. Sueki, K. Sasa, K. Adachi,

and Methods in Physics Research Section B,
361, pp124-128, 2015.

Y. Igarashi, First successful isolation of

4. T. Matsunaka, K. Sasa, K. Sueki, T. Takahashi,radioactive par ticles from soil near the

Y. Satou, M. Matsumura, N. Kinoshita, J.

Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant,

Kitagawa, H. Matsuzaki, Pre- and post-

Anthropocene, in press.

accident

129

I and

137

Cs levels, and

129

137

I/ Cs

61

放射化学

第 34 号

2016

Benchmark study of density functional theor y
by using Mössbauer spectroscopic parameters
and its application to d-, f-block coordination
chemistr y（メスバウアー分光パラメータを用いた密度汎関数法のベンチマーク研究と d, f ブロック錯体化
学への応用）
金子政志（日本原子力研究開発機構
工学研究センタージョン

原子力基礎
第一部 trans-［Fe（NCS）（pyridine
2 pyridine）
4］ユニット原子力化学ディビを持つ鉄二価集積型錯体の SCO スイッ

放射化学研究グループ）

チングの起源DFT 計算を用いた SCO 錯体についての多くの学位授与：博士（理学） 広島大学大学院理学研

理論研究が報告されているが、SCO 現象が起こ

究科化学専攻主査：中島

る起源を明らかにした研究はほとんどない。そこ

覚

で、trans［Fe（NCS）（pyridine）
24］をユニットと平成 28 年 3 月 23 日

して周期的な構造を持つ集積型錯体に着目した。
メスバウアー分光によって得られるパラメータ

この錯体は、ゲスト吸脱着や集積構造の違いでは、特定の原子・イオンの化学状態を精緻に記述

SCO が起こるか否かがスイッチし、SCO を起こする。パラメータの一つであるメスバウアー異性すものは低温で低スピン状態（SCO-on）、起こさ

体シフト（δ ）は、原子核と電子間の単極子相互作

ないものは低温で高スピン状態（SCO-off）となる。
SCO-on/of f のスイッチング挙動は、高スピン用によって増減し、基準値との差を比較すること

状態（HS）と低スピン状態（LS）のゼロ点エネで着目する元素の結合状態を定量的に表す。
代表的なメスバウアー核である 57Fe のメスバ

ルギー（E0）を比較することによって判断できる。

ウアー分光は、錯体化学分野に大きく貢献してきゼロ点エネルギー差を Δ E0 = E0HS – E0LS と定義すた。特に、鉄二価正八面体錯体の高スピン状態−

ると、Δ E0 が正なら SCO-on、Δ E0 が負なら SCO-

低スピン状態間のスイッチング現象であるスピン

off となる。trans-［Fe（NCS）（pyridine）
24］ユニックロスオーバー（SCO）現象に対する貢献は顕著トを持つ 11 個の SCO-on モデル、7 個の SCO-off

であり、57Fe の δ 値の観測によってスピンスイッ

モデルを計算対象とした。モデル錯体は、単結晶

チングの on/of f を見分けることが可能である。f構造から切り出した単核錯体とし、集積構造を考151

ブロック元素では、 Eu,

237

慮するため Fe 原子とピリジンからなる二面角をNp メスバウアー分

光が報告されており、錯体中の f ブロック元素の固定して計算を行った。
まず、様々な汎関数を用いて Δ E0 の計算を行っ結合状態に対する理解を助けてきた。
本学位論文では、上述したようなメスバウアー

た。その結果、Δ E0 の再現性は汎関数に含まれる分光が貢献する d, f ブロック錯体化学研究についHar tree-Fock 交換エネルギーの割合によって変て、密度汎関数法（DFT）を用いてアプローチする。

化し、20 % の割合を持つ B3LYP 汎関数は HS 状

具体的には、（i）鉄二価集積型錯体のスピンスイッ

態を過剰に安定化し、0 % の割合を持つ BP86 汎

チング挙動の起源に迫る研究、（ii）f ブロック錯関数は LS 状態を過剰に安定化した。10 % の割合

体の結合状態に対するベンチマーク研究、（iii）マを持つ TPSSh 汎関数は、11 個中 10 個の SCO-on

イナーアクチノイド分離挙動と結合特性の相関に挙動、7 個中 6 個の SCO-of f 挙動を再現し、SCO

対する研究の主に 3 つから構成される。

スイッチング挙動を正確に予測可能であることを明らかにした。さらに、分子軌道解析によって鉄の 3d 軌道に基づく配位子場分裂を計算し、配位

62

放射化学

第 34 号

2016

子場分裂の大きさと SCO-on/of f 挙動を相関づけ示す。溶媒抽出による Am/Eu 分離実験は、用た。これは、Tanabe-Sugano ダイアグラムでよくいる抽出剤によって Am/Eu 分離選択性が異な知られている事実であるが、分子軌道計算に基づることを示してきた。例えば、S ドナーである

いた計算で、SCO スイッチングと配位子場を初

Cyanex-301 や N ドナーである TPEN は Am を選めて関連付けた。

択し、O ドナーである Cyanex-272 は Eu を選択する。抽出剤のドナー元素による分離挙動の違い

151

第二部

237

Np メスバウアー異性体シフトを分子レベルで明らかすることは、高レベル放射を用いた f ブロック錯体の結合状態に対性廃棄物からのマイナーアクチノイド分離プロセ

する DFT のベンチマーク研究

スの構築に重要である。そこで、前述の S, N, O

Eu,

メスバウアー異性体シフト（δ ）値は、メスバウ

ドナー配位子による錯形成安定化エネルギーを求アー元素の結合状態を敏感に表し、メスバウアー

めることによって、抽出剤による Am/Eu 選択性

原子核位置での電子密度（ρ 0）に比例する。このの原因を調べた。

関係性を利用して、これまでに報告されている実第二部のベンチマーク研究によって開発した計験値の δ（δexp）と DFT 計算によって求めた計算値

算手法を用いて、錯形成による安定化エネルギー

の ρ（
0 ρ0

）をプロットし、線形性を比較するこを見積もった。その結果、BP86, B3LYP, B2PLYPとによって用いる計算手法の妥当性を評価できのうち、B2PLYP 汎関数のみが、S, N, O ドナー

る。f ブロック化合物の結合状態を正確に再現す

配位子の Am/Eu 選択性を再現した。錯体分子中るための計算手法は未だ確立されていない。そこ

における Am III, Eu III イオンのスピン密度を比較

で、151Eu, 237Np メスバウアー異性体シフト実験

すると、BP86, B3LYP 汎関数は Eu の共有結合性値を指標として、DFT による f ブロック錯体の結を過大評価する傾向があり、その結果 Am/Eu 分合状態に対するベンチマーク研究を行った。Eu,

離挙動を再現しなかったと考えられる。さらに、

Np 錯体それぞれ 10 個のモデル錯体について計算

B2PLYP 汎関数によって得られた分子軌道を解析を行い、相対論効果はゼロ次正規近似によって考することにより、Am と Eu の f 軌道電子の結合慮した。

性に大きな違いが見られた。Eu の 4f 電子は、
S, N,

calc

三種類の汎関数（BP86, B3LYP, B2PLYP）を用いて ρ 0

calc

を求め、δ

exp

vs ρ 0calc

O ドナー原子とほとんどイオン結合的であるのにプロットを行った。

対し、Am の 5f 電子は、S, N ドナー原子とは共プロットの結果、一次有結合的、O ドナー原子とは反結合的であった。

の相関係数 R が、BP86, B3LYP, B2PLYP でそれ

この結果は、抽出剤による Am/Eu 選択性が f 電

ぞれ 0.907, 0.937, 0.999 であり、Np においてそれ子の共有結合性によって相関づけられることを示

ぞれ 0.782, 0.825, 0.901 であった。この結果から、唆している。

Eu における δ

expvs ρ 0calc

2Eu, Np 化合物どちらに対しても、BP86, B3LYP,
B2PLYP の順にメスバウアー異性体シフトの再現性が増加し、B2PLYP 汎関数が最も良いパフォー

代表的な発表論文

マンスを示した。これは、f ブロック元素の結

1. Computational study on Mössbauer isomer

合性の評価が、汎関数に含まれる Har tree-Focks h i f t s o f s o m e o r g a n i c - n e p t u n i u m（I V）

エネルギーの割合に依存し、53 % の割合を持つ

complexes, M. Kaneko, S. Miyashita, and S.

B2PLYP 汎関数が f ブロック化合物の結合状態を

Nakashima, Croat. Chem. Acta 88, 347（2016）
2. Bonding study on the chemical separation of

正確に記述することを明らかにした。

Am（III）from Eu（III）by S-, N- and O-donor
第三部 S, N, O ドナー抽出剤による Am/Eu 分

ligands by means of all-electron ZORA-DFT

離挙動に対する DFT アプローチ

calculation, M. Kaneko, S. Miyashita, and S.

Eu, Am は溶液中で三価が安定であり、配位子

Nakashima, Inorg. Chem. 54, 7103（2015）との錯形成反応において類似した配位幾何学を

3. Benchmark study of the Mössbauer isomer

63

放射化学

第 34 号

2016

shifts of Eu and Np complexes by relativistic

fulvalene complexes intramolecularly bridged

DFT calculations for understanding theby alkyl disulfides and the effect of chalcogen,bonding nature of f-block compounds, M.

H. Yasuhara, M. Kaneko, K. Koga, T. Tahara,

Kaneko, S. Miyashita, and S. Nakashima,and S. Nakashima, Bull. Chem. Soc. Jpn. 87,

Dalton Trans. 44, 8080（2015）

498（2014）

4. Computational study on thermal spin-crossover

6. Density functional study on spin-crossover

behavior for coordination polymers possessing
trans-Fe（NCS）（pyridine）
2
4 unit, M. Kaneko,

phenomena of assembled complexes,［Fe（bpa）（X= S, Se, and BH 3 ; bpa:
（NCX）
2
2］
n

and S. Nakashima, Bull. Chem. Soc. Jpn. 88,

1,2-bis（ 4-pyridyl）ethane）, M. Kaneko, S.

1164（2015）

Tokinobu, and S. Nakashima, Chem. Lett. 42,1432（2013）

5. Solvent effect on reaction rate of ruthenium-

64

放射化学

第 34 号

2016

学会だより

1．日本放射化学会第 73 回理事会［2015 学会

回の理事会に、百島先生をお呼びし、詳細を伺

年度第 2 回理事会］議事要録抜粋

うことになった。
4. JNRS 編集委員会規定に関して、「日本放射化

日時：2015 年 12 月 12 日（土）13：20 – 16：20

学会誌」の記述の削除、第 2 条編集長および編

場所：東大農学部 2 号館 1 階講義準備室

集委員の推薦方法の変更、任期を 3 年から 2 年

出席者：［会長］中西、［副会長］工藤、［理事］高橋、に、論文の区分のうち Accounts を削除する。

鈴木、佐々木、羽場、酒井、坂口、大槻、

JNRS 投稿規定に関して、「日本放射化学会誌」

長尾、間柄、［監事］永井、末木の記述の削除、論文の区分のうち欠席者：［理事］橋本Accounts

を削除、別刷りを作成する場合は著者負担とす

オブザーバ：なし

る旨明記する。以上承認された。JNRS 誌の編* 委任状提出：なし

集委員として豊嶋厚史氏（原子力機構、核化学
分野）、鄭建氏（放医研、環境放射能分野）の報告

推薦があり、承認された。

1. 事務局報告として、前回議事録の確認、会員の5. 学術著作権協会が、学会著作物複製使用料を預

動向・会費納入状況、会計の報告ならびにメー

かっているが受け取るかどうか、著作物複製にル回議の報告がなされた。前回 APSORC への対する著作権使用料徴取を学術著作権協会に出資金の戻りと、余剰金の寄付の提案があり、委託するかどうか、について審議した。現在、扱いについては、今後検討することになった。

日本放射化学会は法人格を持たず、料金を受け

また、学会には基金があり、今後の活用につい取れる体制にないため、複製使用料は受け取らても今後議論することになった。

ず、学術著作権協会へ委託もしないことになっ2. ネット広報委員会の活動について：JNRS – メー

た。

ルニュースの現状について、説明があった。ま6. 福島復興・廃炉推進に貢献する学協会連絡会」

た、学会ホームページの改定については、本学に報告する学会の取り組みについて議論し、学会年度中に行う旨報告があった。

会として重要なことであるので、出版事業としてとして取り組むべきとの提案があった。
7. 環境放射能研究会に対する主催及び補助の依審議
1. 2015 学会年度役員選挙について、役員推薦委

頼があった旨報告があり、承認された。

員会を設置し、規定により会長が委員長を務め以上ることになった。委員は、前回同様再任可能な
2．日本放射化学会第 74 回理事会［2015 学会

役員を除く現役員とした。役員選挙委員会を設置し、佐々木理事に依頼した。

年度第 3 回理事会］議事要録抜粋

2. 学会賞について、学会賞受賞候補者選考委員会
委員長に高橋理事を、学会賞事務局理事に橋本

日時：2016 年 3 月 5 日（土）13：20 – 16：30

理事を選出した。

場所：東大農学部 2 号館 1 階講義準備室

3. APSORC 小委員会について、小委員会につい出席者：［会長］中西、［副会長］工藤、［理事］橋本、てその詳細を知る者が殆どおらず、また会則に

高橋、鈴木、佐々木、羽場、酒井、坂口、も記述が無いため、合意が得られなかった。次大槻、長尾、間柄、［監事］永井、末木

65

放射化学

第 34 号

欠席者 : なし

2016

5. 第 61 回年会・討論会の開催場所について議論

オブザーバ：百島した。渉外担当理事が、交渉にあたることとなっ* 委任状提出：なし

た。
6.「福島復興・廃炉推進に貢献する学協会連絡会」

報告に関する報告があり、議論の結果今後とも関与

1. 事務局報告として、前回議事録の確認、会員のしていくことになった。また、福島事故に関連

動向・会費納入状況、会計、ならびにメール回する学会の取り組みについてまとめていく旨報議の報告がなされた。引き続き、長期未納者に告があり、出版事業として進めていくことが了は、適時声掛けを行うことを確認した。

承された。

2. ネ ッ ト 広 報 委 員 会 の 活 動 に つ い て、 メ ー ル

以上

ニュースは始めてから一年たつ。ネット・広報委員会で点検し、理事会に報告することになっ3．日本放射化学会第 75 回理事会［2015 学会

た。

年度第 4 回理事会］は、2016 年 6 月 11 日（土）3. 日本放射化学会が主催及び補助している環境放に開催されましたが、議事要録未承認のため、射能研究会が、日本放射線安全管理学会第 14

次号にて報告します。

回学術大会の余剰金を、寄付金として受け入れ
4．会員動向（平成 28 年 2 月〜平成 28 年 6 月）

た旨報告があった。

新規入会（正会員）

審議
1. 百島先生（オブザーバー）より、APSORC 開氏

催の経緯、日本放射化学会との関係について、

名

所

属

所

属

該当者なし

また理事会に設置されたことがある APSORC
小委員会について、説明があった。しかし、新規入会（学生会員）

APSORC に 関 す る 明 確 な 規 定 が 会 則 の 事 業

氏

内 容 に 記 載 さ れ て お ら ず、APSORC 小 委 員

名

新潟大学理学部化学科
核・放射化学研究室
土谷 翔太
新潟大学理学部化学科
核・放射化学研究室
大橋 美奈子 新潟大学理学部化学科
核・放射化学研究室
富塚 知博
新潟大学大学院自然科学
研究科博士後期課程数理物質科学専攻化学コース核化学研究室
金子会に関する規定や内規はない。そこで議論の結果、小委員会のあり方、日本放射化学会のAPSORC へのサポートの仕方、会則や規定について、議論していくことになった。
2. 選挙管理委員会候補者の推薦があり、承認された。また、選挙スケジュールについて説明があり了承された。投票用紙について提案があり、問い合わせ先を変更のうえ、承認された。推薦
委員会より、選挙公示に向け会長候補者の公募を行う旨、報告があった。
3. 学会賞二件及び奨励賞四件の推薦があったとの茉由

所属変更（個人会員）

報告があった。受賞候補者選考委員会の設置について報告があり、両賞共通としたとして承認された。なお、候補者の中に長期会費滞納者が

氏

名

緒方

良至

所

属

名古屋大学アイソトープ総合センター分館

おり、選考の対象外とすることとし、学会賞事務局より、推薦者に通知することになった。
4. 永年会員として、5 名の申請があり、承認され小田寛貴

名古屋大学宇宙地球環境研究所

橋本

和幸

国立研究開発法人量子科学技術
研究開発機構量子ビーム科学研

た。

66

放射化学

第 34 号究部門放射線生物応用研究部東所属変更（学生会員）

海（原子力研）駐在
鈴木

達也

2016

長岡技術科学大学原子力システ

氏

名

所

山田

記大

藤田

将史

ム安全工学専攻
認定 NPO いわき放射能市民測

天野

光

須郷

由美

量子科学技術研究開発機構

松村達郎

日本原子力研究開発機構原子力定室

科学研究部門原子力基礎工学研宮本属

金沢大学大学院自然科学研究科
物質科学専攻大阪大学大学院理学研究科化学専攻放射化学研究室

退会（正会員）究センター分離変換技術開発デ

氏

名

氏

名

ィビジョン分離変換サイクル開

藤原

健壮

北川

潤一

発グループ

金井

豊

池田

泰久

深澤

哲生

ユタカ 日本原子力研究開発機構安全研究センター保障措置分析化学研
究グループ

百島

則幸

石井

康雄 （独）日本原子力研究開発機構

氏

名

氏

名

福島研究開発部門福島環境安全

鈴木

開登

藤澤

照功

センター環境動態研究グループ

大江

崇太

谷津

由香里

量子科学技術研究開発機構関西

金谷

佑亮

清家

萌

光科学研究所

添盛

晃久

橋本

雅史

日高

洋

宮崎

淳

西中

一朗

九州環境管理協会

退会（学生会員）

名古屋大学大学院環境学研究科
地球環境科学専攻
北陸大学薬学部

逝去退会（正会員）

量子科学技術研究開発機構量子ビーム応用研究部門高崎量子応用研究所放射線生物応用研究部

氏

名

氏

名

中村

彰夫

尾崎

卓郎

東海（原子力研）駐在目黒義弘

日本原子力研究開発機構バック

会費未納退会（学生会員）

エンド研究開発部門廃棄物対策・埋設事業統括部
白橋浩一

日本原子力研究開発機構原子力緊急時支援・研修センター原子力防災研修課青野竜士

国立研究開発法人日本原子力研

氏

名

氏

名

福田

芳樹

刈屋

佳樹

角田

之尚

北崎

隆悟

林

和憲

千葉

和喜

押見

吉成

只井

智浩

究開発機構バックエンド技術部
放射性廃棄物管理技術課
中山真一

日本原子力研究開発機構

佐藤志彦

日本原子力研究開発機構廃炉国退会（賛助会員）
社名・団体名富士フイルム RI ファーマ株式会社研究部

際共同研究センター
金子政志

日本原子力研究開発機構・原子力基礎工学研究センター67

第 34 号

放射化学

2016

2016 ೔ຊ์ࣹԽֶձ೥ձɾୈ 60 ճ์ࣹԽֶ౼࿦ձϓϩάϥϜ
‫ޱ‬಄ൃද
ɹൃද࣌ؒ 15 ෼Ҏ಺ɺ౼࿦‫ؚ‬Ί 20 ෼Ҏ಺ϙελʔൃදɹγϣʔτϓϨθϯςʔγϣϯ 1 ෼Ҏ಺ɹϙελʔαΠζ 90 cm (ԣ) × 120 cm (ॎ) Ҏ಺ձ৔ɹ৽ׁେֶ‫ेޒ‬ཛྷΩϟϯύεɹ૯߹‫ڭ‬ҭ‫ڀݚ‬౩ɹ S ձ৔ େߨٛࣨ E260
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A ձ৔
B ձ৔
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9:00 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
डɹ෇

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10:00 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
෱ౡࣄ‫ؔނ‬࿈ 1
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༤2

68

放射化学

第 34 号(౦๺େӃཧ 1 ɺ౦๺େපӃ 2 ɺ౦๺େӃࣃ 3 ɺ౦๺େࡂ֐‫ ݚ‬4 ɺ‫ؠ‬खେཧ޻ 5 ɺ౦๺େӃ೶ 6 ɺ౦๺େߴ‫ ߏػڭ‬7 ɺ౦๺େՃྸ‫ ݚ‬8 ) ˓খߥҪҰਅ 1 ɺ໦໺߁ࢤ 1 ɺ੢ࢁ७ฏ 1 ɺߴ‫ڮ‬ɹԹ 2 ɺླ໦හ඙ 3,4 ɺਗ਼ਫྑԝ 3 ɺઍ༿ඒྷ 3 ɺখࡔɹ݈ 3,4 ɺࠤʑ໦‫ܒ‬Ұ 3 ɺ෱ాஐҰ 5 ɺү֋‫ܙ‬ඒࢠ 6 ɺԬɹᆹਸ 1,7 ɺؔࠜɹษ 1,7 ɺ෱ຊɹֶ 8 ɺࣰాɹᆹ 3
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2016

1B05 50MeV ॏཅࢠরࣹͰൃੜ͢Δߴ଎தੑࢠ
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P31* ϑϩʔநग़૷ஔΛ༻͍ͨϑοԽਫૉࢎ-Aliquat336 ‫͚͓ʹܥ‬Δλϯάεςϯͷ༹ഔநग़(ҵେӃཧ޻ 1 ɺ‫ ߏػྗࢠݪ‬2 ɺཧ‫ݚ‬ਔՊη 3 ) ˓ਫࣂळࡊ 1,2 ɺ๛ౢް࢙ 2 ɺখ৿༗‫ ࢠر‬3 ɺӋ৔޺
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‫ٳ‬ɹ‫ܜ‬. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14:15 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
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2S02 Gas Phase Chemistry of Superheavy Elements(GSI) Alexander Yakushev
2S03 103 ൪‫ݩ‬ૉͰΈ͚ͭͨप‫ظ‬දͷ΄͜Ζͼ ʙ‫ݩ‬ૉप‫ظ‬ද͕ॻ͖มΘΔʁʙ(‫ࠤ )ߏػྗࢠݪ‬౻఩໵. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15:35 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
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࠙਌ձANA Ϋϥ΢ϯϓϥβϗςϧ৽ׁ75

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ୈ 3 ೔ɹ 9 ݄ 12 ೔ (݄)
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. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9:00 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
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放射化学

第 34 号

2016

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第 34 号

2016「放射化学」規定など「放射化学」論文編集委員会規定
（名称）
第1条

この規定は、日本放射化学会（以下、本会という）会則第 28 条に基づき、日本放射化学会の和文誌「放射化学」の「放射化学」編集委員会を設置し、その運営に当たるために定める。
（編集委員会の構成）
第2条

編集委員会は、編集委員長 1 名、編集担当理事 1 名、並びに編集委員約 5 名で構成する。編集委員長は、前委員長の推薦により選任され、理事会の承認を得て、会長が任命する。編集委員は、編集委員長の推薦により選任され、理事会の承認を得て会長が委嘱する。
第3条

編集委員長および編集委員の任期は 2 年とし、重任を妨げない。

（編集委員会）
第4条

編集委員会は、次の事項について企画・審議し、「放射化学」の継続的な発行を行う。

（1）「放射化学」誌の編集および発行に関すること（2）「放射化学」誌への投稿論文の審査に関すること（3）「放射化学」誌の編集委員長候補者及び編集委員候補者の推薦に関すること（「放射化学」誌の発行）
第5条

本会が発行する「放射化学」誌は、1 年に 2 回発行し、それぞれ異なる巻数を割り振る。

（論文の審査）第6条

編集委員会は、「放射化学」へ投稿された論文に対して、担当編集委員 1 名を決定する。審査を要する記事については、担当編集委員は審査員 1 名を選出し、審査を依頼する。
第7条

論文審査の手続きは、別に定める審査内規による。

第8条

本規定の改定は理事会の決議による。

付則 この規定は、2013 年 1 月 1 日から施行する。

「放射化学」発行規定
（目的）
第1条

日本放射化学会和文誌「放射化学」は、日本放射化学会（以下、本会）の目的を達成するために、（i）放射化学並びにその関連領域における重要な進歩を含む学術論文と（ii）会員および関連分野の研究者にとって有益な最新トピックスをまとめた記事を掲載する。
（「放射化学ニュース」との関係）
第2条「放射化学」は「放射化学ニュース」（2012 年まで発行、第 26 号が最終号）の後継誌であり、創刊年
は 2013 年、巻数は第 27 巻からの発行とする。
（掲載記事）
第 3 条 「放射化学」は審査付き論文とそれ以外の放射化学関連分野の最新トピックスを掲載する。前者には、原著論文、総説論文、短報の各欄を設け、後者はこれまでの「放射化学ニュース」を引き継ぎ、

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第 34 号2016

様々な記事を積極的に掲載する。
1.

審査付き論文1-1.

原著論文は、新規な内容にもとづき論理的に明瞭な結論を含む学術論文をいう。

1-2.

総説論文は、当該分野のこれまでの研究の進展を専門的な立場から解説する学術論文とする。

1-3.

短報は、重要な研究成果を含んだ短い学術論文で、編集委員会は特に迅速な公表を行う。
（未完
でも学術的価値が高い学術論文を含む。）

1-4.
2.

この他に、編集委員会が認めた場合、上記以外の学術情報を掲載することがある。

審査付き論文以外の記事
上記審査付き論文以外は固定した枠にとらわれない内容とし、主に各種特集記事、解説、トピックス、
学位論文要録、施設だより、学会だより、研究集会だより（国内・国外）、情報プラザなどを掲載する。

3.

審査付き論文（第 3 条第 1 項）の投稿規則を第 4 条以降に定めるが、審査付き論文以外の記事（第3 条第 2 項）に関する投稿規則は特に定めず、編集委員会の編集方式に従う。また本会の英文の論
文誌 Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences の発行規則は別に定める。

「放射化学」論文投稿規則（投稿論文と依頼論文）
第4条

論文は投稿によるものと編集委員会からの依頼によるものとする。

（著者）
第5条

著者は本会会員であることを要しない。

（原稿の作成）
第6条

使用言語は日本語とする。

第7条

投稿論文の作成は、別に定める「「放射化学」投稿の手引き」（以下、「投稿の手引き」）に従う

ものとする。
第8条

原著論文、総説論文、短報以外の記事については、第 6 条、第 7 条に依らない形で原稿を作成できる。
（論文の受け付け）
第9条

原稿が、「投稿の手引き」に定める「投稿先」に到着した日付けをもって、論文の受付日とする。

（審査）
第 10 条編集委員会は、査読者を委嘱して論文の掲載に関する意見を求め、掲載の可否に関する審査を行う。掲載可となった日付をもって受理日とする。投稿によるものと依頼によるものとに関わらず、編集委員以外の査読者の意見を参考として、編集委員会が掲載の可否を決定する。
（論文の掲載）第 11 条

掲載可となった論文は、速やかに論文誌上および論文誌 web サイトに掲載する。

（掲載料、別刷り）
第 12 条論文および各種記事の掲載料は徴収しない。別刷りを作成する場合には実費を著者負担とする。

（原稿料）
（著作権）
第 13 条

論文誌に掲載された全ての論文等の著作権は本会に帰属する。原著論文、総説論文、短報については、著者は論文受理後速やかに「著作権譲渡同意書」を本会に提出しなければならない。
（本規則の改定）
第 14 条付則

本規則の改定には理事会の決定を要する。

この規則は、2015 年 10 月 1 日から施行する。

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第 34 号

2016「放射化学」論文投稿の手引き
1. はじめに
この「投稿の手引き」は日本放射化学会（以下、本会）和文誌「放射化学」論文投稿規定に基づき、編集委員会にて原稿の作成の指針として制定されたものである。
2. 投稿に際しての注意事項
1）採否が決定するまで同一趣旨の論文を他誌に投稿してはならない。
2）他誌に投稿中の論文を投稿してはならない。
3）投稿後の著者に関する変更は認めない。
4）図版を転載する場合は、著者にて転載許可を著作権者より得ること。
5）投稿原稿は以下の「3. 原稿作成時の注意事項」に従って作成し、その電子ファイル（PDF ファイル、
MS-Word ファイルなどが望ましい）を編集委員会に電子メールにより送付する。到着次第、編集委員長より受付日が記載された受け取りの電子メールが送付される。
3. 原稿作成時の注意事項
1）（原稿の構成）原稿は以下の順でそれぞれ改ページして編成する。（1）表紙（論文題名、著者名、研究の行われた機関、同所在地などを記す）、（2）要旨およびキーワード（5 つ程度）、（3）本文、（4）
引用文献、（5）表、（6）図、（7）図の説明文。
2）（原稿の形式）A4 用紙を縦方向として、横書きに印字し、１ページに 25 行程度とする。
3）（原稿の長さ）短報以外は制限を設けない。短報は図表を含めて刷り上り 4 ページ以内を原則とする。なお刷り上がり 1 ページは約 2000 字であり、図・表は 1 枚につき 500 字とカウントする。
4）（要旨）要旨として英文要旨（250 語以内）および和文要旨（400 字以内）の両方をつけること。
5）（引用の形式）番号順とする。最初に引用された箇所の順で引用文献を並べる。引用文献の記載
方法はアメリカ化学会発行の雑誌と同形式とする。なお本形式は本会の Journal of Nuclear andRadiochemical Sciences 誌と同様である。
6）（表）表は説明も含めて英文で作成する。本文中では Table として引用する。
7）（図）図は説明も含めて英文で作成する。本文中では Fig. として引用する。なお投稿時のファイル
サイズは 10 Mbyte を超えないこと。
8）（その他）図表などの数値や軸の表記では物理量 / 単位の形式をとることとし、物理量（単位）の表記は用いない。（例 : Time/min とし、Time（min）は用いない。）
9）（カラーの図表）カラーの図表を掲載する場合には、原則として実費を著者負担とする。なお、論文誌 web サイト公開用の PDF 版については無料でカラーとすることができる。
10）（注意事項）上記に著しく逸脱した原稿については、受け付けないで返却することがある。
4. 校正および論文誌発行後の正誤訂正
1）著者校正は 1 回行う。返送期日に著しく遅れた場合には編集委員会の校正のみで校了とする。
2）発行後 6 ヶ月以内に著者から訂正の申し出があった場合には、正誤訂正に関する記事を掲載することがある。
5. 投稿先〒 351-0198 埼玉県和光市広沢 2-1
理化学研究所 仁科加速器研究センター 羽場宏光 編集委員長
Fax: 048-461-5301
e-mail: houshakagaku@radiochem.org

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第 34 号

2016

学位論文要録執筆候補者の推薦について「学位論文要録」欄では、最近２年間の範囲で博士の学位を授与された会員の方々の学位論文内容を抄録の形で掲載
致しております。現代の放射化学およびその関連領域における進歩についての情報を読者の方々に提供することが主な目的であります。しかし、編集委員会が広範な領域で活躍されている執筆候補者につきまして、遺漏なく情報を得ることは困難であります。このため、会員の皆様に同欄の執筆候補者（学位取得者）を推薦いただきたく存じます。自薦・他薦は問いません。詳しくは編集委員会にご照会下さい。
☆ ☆ ☆

「会員の声」欄へのご寄稿のお願い
本誌では、学会や学会出版物に関する会員の皆様の意見を掲載するために、「会員の声」欄を設けております。1000
字以内（形式自由）におまとめいただき、編集委員会または学会事務局にお送り下さい。掲載の可否につきましては当方にご一任下さい。
☆ ☆ ☆

会員の異動に伴う連絡のお願い
会員の移動に伴い、所属、連絡先等に変更が生じた場合には、以下の web ページを参照し、事務局（jnrs@
ac-square.co.jp）までご連絡下さい。
会員情報変更等の手続き : http://www.radiochem.org/nyukai/shubetsu.html

放射化学
第 34 号
平成 28 年（2016 年）9 月 2 日発行
編集
日本放射化学会編集委員会
委員長：羽場宏光、委員：桐島 陽、齊藤 敬、佐藤 渉、関本 俊、鷲山幸信
連絡先：〒 351-0198 埼玉県和光市広沢 2-1 理化学研究所仁科加速器研究センター
羽場宏光（e-mail: houshakagaku@radiochem.org）

発行
日本放射化学会
出版・担当理事：高橋嘉夫
Web: http://www.radiochem.org/

印刷
松枝印刷株式会社〒 303-0034 茨城県常総市水海道天満町 2438

本誌掲載記事の著作権は日本放射化学会に帰属します。

賛 助 会 員
株式会社アトックス
株式会社日立製作所
キャンベラジャパン株式会社
クリアパルス株式会社
サンゴバン株式会社
大栄無線電機株式会社
株式会社千代田テクノル
東京ニュークリア・サービス株式会社
長瀬ランダウア株式会社
株式会社日本環境調査研究所
富士電機株式会社
株式会社ラボラトリ・イクイップメント・コーポレーション

公益社団法人 日本アイソトープ協会
公益財団法人 原子力安全技術センター
新潟県放射線監視センター
国立研究開発法人 日本原子力研究開発機構
公益財団法人 日本分析センター
公益財団法人 放射線影響協会
一般財団法人 放射線利用振興協会

北海道電力株式会社
中部電力株式会社
中国電力株式会社
九州電力株式会社

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Accuracy and Flexibility
様々な場面で求められる測定結果を提供する
スピーディーに、効率よく、正確に。
その想いを込め AccuFLEX LSC-8000 が誕生しました。

1962年 国産初の液体シンチレーションシステム開発から約50年
従来製品より培われた性能・機能に、当社の英知と先進技術を合わせ充実した分析性能、メカニカル性能をここに実現しました。
みなさまの研究のパートナーとして、
先進技術のパフォーマンスを実感してください。

AccuFLEXは、株式会社日立製作所の登録商標です。

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東海営業所：茨城県那珂郡東海村村松字平原 3129-31
つくば開発センター：茨城県つくば市緑ヶ原 4-19-2
大阪事業所：大阪市中央区内本町 1-2-5（YSK ビル 5F）
六ヶ所事業所：青森県上北郡六ヶ所村大字尾駮宇野附 1-4

Ａ− 7〒 110-0016〒 319-1112〒 300-2646〒 540-0026〒 039-3212

TEL.03（3831）7957
TEL.029（282）3114
TEL.029（847）5521
TEL.06（4792）3111
TEL.0175（71）0710

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