15(N;9"27!(")
1A011A16N;:.3A

1B011B06N;:.3B

1P01LP57N;GCEK.3

P

1A01

139

La+16O, 159Tb+16O, 169Tm+16O系における重イオン核融合反応励起関数の

核変形度依存性(金沢大院自然1、大阪大院理2、金沢大理工3)○貝谷英樹1、浅野敦史1、
戸田光祐1、武田勇樹1、大江一弘2、菊永英寿2、高橋成人2、横山明彦3【はじめに】重イオン核融合反応について調べることを目的とし、本研究グループは、これまでにnatBa + 16O、natLa + 16O、169Tm + 16O、159Tb + 16O系の実験を行った[1－5]。回転楕円体近似において回転軸方向の長さをa、回転軸に垂直な方向の長さをbとすると、電気四重極モーメントから求めたターゲット核変形度はそれぞれ、natBa (a / b = 1.01)、natLa (1.01)、169Tm (0.95)、
159

Tb (1.07)である。これら変形度の異なるターゲットを用いた実験系により得られた励起関数を比較し、さらには理論的な励起関数と比較することで、核変形度が励起関数に与える影響について考察した。
【実験】大阪大学核物理研究センターにて、スタック法（長寿命生成物測定）及びガスジェット法（短寿命生成物測定）による照射実験を行った。スタック法では、ターゲットを 3 枚重ね合わせてスタックとし、16Oイオンを照射した。照射後、各ターゲットに分けて、Ge半導体検出器を用いてγ線測定を行った。ガスジェット法では、同じ重イオンをターゲットに照射し、反跳して飛び出した反応生成物を、ガスジェットを用いて実験室に搬送しフィルターで捕集した後、同様にGe半導体検出器を用いてγ線測定を行った。

反応断面積 / mb

1000
【 結 果 と 考 察 】 159Tb+16O 、 169Tm+16O 、
139
16
La+ O系から得られた全融合断面積の励起関数を図に示した。実線は、プロットを100
近似的に結んだものである。グラフの横軸は各重心系の入射エネルギーからクーロン
Tb + O
10
障壁を差し引いた値で、入口チャネルの違Tm + O
いを補正して比較した。3 つの励起関数を
La + O
比較すると、 159Tb+16O、 169Tm+16O系は、
1
139
La+16O系よりも低エネルギー側から励起
-20
-10
0
10
20
30
40
E cm－B / MeV
関数が立ち上がっていることがわかる。融図 159Tb + 16O, 169Tm + 16O, 139La + 16O系の全融合断面積
合断面積の最大値については、ターゲット
核の大きさに対応している。融合反応のしきい値は、変形度の大きい核種のほうが低い結果となり、これは核融合反応において変形核と入射粒子の配置によってクーロン障壁が変化している可能性が考えられる。得られた励起関数は、HIVAPコードとALICEコードにより計算された理論的な励起関数とも比較し、変形度との関係についてさらに詳細に考察できる。

【参考文献】[1] 荒井美和子, 他, 第 50 回放射化学討論会記念大会
他, 第 51 回放射化学討論会
要旨集

研究発表要旨集

研究発表要旨集4P03 (2006); [2]荒井美和子,

1A04 (2007); [3]浅野敦史, 他, 第 52 回放射化学討論会

3P20 (2008); [4]浅野敦史, 他, 第 53 回放射化学討論会

第 53 回放射化学討論会

研究発表要旨集

研究発表要旨集研究発表

3B06 (2009); [5]貝谷英樹, 他,

1P35 (2009)

Nuclear deformation dependence of the excitation functions of heavy ion fusion reaction in the 139La+16O,
159
Tb+16O and 169Tm+16O systems
KAIYA, H., ASANO, A., TODA, K., TAKEDA, Y., OOE, K., KIKUNAGA, H., TAKAHASHI, N.,
YOKOYAMA, A.

− 45 −

1A02

アクチノイドターゲット重イオン融合核分裂における核分裂片角度異方性(原子力機構 1、東大理 2、金沢大理工 3）○西中一朗 1、西尾勝久 1、谷川勝
至 2、牧井宏之 1、若林泰生 1、光岡真一 1、横山明彦 3【はじめに】アクチノイドをターゲットにした重イオン誘起核分裂での核分裂片角度異方性
は、標準サドル点模型[1]の予測よりも異常に大きいことが実験的に明らかになり、いわゆる角度異方性異常として注目された[2]。これに対して重イオン反応の標的核 At と入射核 Ap の質
量非対称度 α=(At-Ap)/(At+Ap) が角度異方性異常の重要な因子であることが理論的に提唱された[3]。しかし同じ複合核を形成し異なるαをもつ反応系での実験研究例は少なく、角度異方性異常の機構は明らかではない。本研究では複合核 254Fm を形成する 22Ne+232Th (α=0.827) と12
C+242Pu (α=0.906) 反応で核分裂片角度分布を測定し、角度異方性と反応系の質量非対称度αの関係を実験的に調べた。
【実験】原子力機構タンデム加 器施設 R2 コースに設置した真空散乱槽を用いて 120, 116, 112, 108 MeV 22Ne ビームを厚さ 68µgcm-2 の 232Th ターゲットに照射し、位置検知型ガス検出器（PPAC）と Si 半導体検出器（SSD）で核分裂片を測定した。実験装置の概略図を図１に示す。同じ測定系で 86.4,
82.6, 78.7, 74.9 MeV 12C+242Pu 反応の実験を行った。複合核の励起エネルギーが 22Ne+232Th 反応と同じ 56.1, 52.5, 48.8, 45.2
図１実験装置概略図
MeV になるようにビームエネルギーを設定した。
【結果】図２に 86.4 MeV 12C+242Pu 反応の核分裂片角度分布 W(θ)を示す。W(θ)は微分断面積dσ/dΩの重心系角度θに対する変化である。図中に示した曲線のフィッティングからθ=180o と90o の微分断面積の比として定義される角度異方性 A=W(180o)/W(90o)を求めた。角度異方性の励起関数を図３に示す。誤差はフィティングの不確かさである（図２参照）。質量非対称度α
22
232
12
242
の小さい Ne+ Th (α=0.827)の方が、 C+ Pu (α=0.906)より角度異方性が大きい。この実験
結果は、反応系の質量非対称度αがアクチノイドターゲット重イオン誘起核分裂における角度
異方性異常の重要な因子であることを示唆する。
22

Ne+232Th

86.4 MeV 12C+242Pu

12

C+242Pu

図２ 分裂片角度分布 W(θ)

図３ 角度異方性の励起エネルギー変化

参考文献[1] R. Vandenbosch and J. R. Huizenga, Nuclear Fission (Academic Press, New York, 1973).
[2] L. C. Vaz and J. M. Alexander, Phys. Rep. 97(1983)1-30; S. Kailas, Phys. Rep. 284(1997)381-416.
[3] V. S. Ramamurthy et al., Phys. Rev. Lett. 65 (1990) 25-28.
Fission fragment anisotropy in heavy-ion-induced fission of actinides
NISHINAKA, I., NISHIO, K., TANIKAWA, M., MAKII, H., WAKABAYASHI, Y., MITSUOKA,
S., YOKOYAMA, A.

− 46 −

1A03

京大炉鉛スペクトロメータを用いたマイナーアクチノイド核種の中性子核
分裂断面積の測定(東北大電子光セ 1、東北大院理 2、京都大原子炉 3、原子力機構 4、北海道大院工 5）○廣瀬健太郎 1、大槻勤 1、柴崎義信 1、岩佐直仁 2、堀順一 3、関本俊 3、高宮幸一 3、八島浩 3、西尾勝久 4、鬼柳善明 5

使用済み核燃料に含まれるマイナーアクチノイド(MA)を分離回収し、核燃料として再利用することでエネルギーを長期的に確保できる可能性がある。このような高速炉システム、または加速器駆動型未臨界システムの開発には、燃料となる MA の精度の高い核データが不可欠である。本研究では、革新的原子炉システムに資するために、キュリウム同位体を含む MA
等の中性子核分裂の断面積測定を行ってきた。発表では主に鉛スペクトロメータの中性子強度を活かして得たキュリウム同位体の中性子核分裂の断面積測定結果について報告する。
実験は京都大学原子炉実験所の鉛減速スペクトロメータ(KULS)を用いて行った。図 1 に示すよ
うに KULS は一辺が 1.5m の直方体に鉛ブロックを組上げたものであり、ビーム孔、実験孔が設けられている。KULS の中央に設置したタンタル板に 30MeV のパルス電子線を入射し、中性子を発生させる。発生した中性子は鉛中で非弾性・弾性散乱を繰返しながら減速し、やがて実験孔に設置したサンプルに到達し核分裂反応を引き起こす。中性子エネルギーは鉛中での飛行時間から求めることができる。本研究の測定中性子エネルギー領域は 3x10-2~2x103eV である。中性子のエネルギー分解能は 40%程度であるが、中性子発生標的からサンプルまでの距離を 40cm 程度にすることができるため、非常に高強度の中性子束が得られる。これまでに 237Np、241, 242m, 243Am、245, 248Cmの中性子核分裂断面積の測定を行った。

各サンプルは化学分離により不純物を取り除いた
後、アルミナフィルター上にマウント、またはステンレス板に電着されている。MA と 235U の核分裂比
から断面積を求めることができるため、MA サンプ
ルと 235U を同時に照射し、断面積の絶対値を求めた。
248Cm は自発核分裂による大きなバックグラウン

ド(分岐比 8.4%)があり、この核種の核分裂断面積測定は実験的に興味深い。発表ではキュリウム同位体

等のデータ解析の詳細・結果、また他の測定データ
や JENDL 評価値との比較・議論を行う。
図 1

KULS の概略図。

本報告は、特別会計に関する法律(エネルギー対策特別会計)に基づく文部科学省からの委託事業として、国立大学法人北海道大学が実施した平成 20 年度「高強度パルス中性子源を用いた
革新的原子炉用核データの研究開発」の成果です。
Cross-section measurement for neutron-induced fission of minor actinides using Kyoto
University lead slowing-down spectrometer
Hirose, K., Ohtsuki, T., Shibasaki, Y., Iwasa, N., Hori, J., Sekimoto, S., Takamiya, K.,
Yashima, H., Nishio, K., Kiyanagi, Y.,− 47 −

1A04

261a,bRf の合成と崩壊特性(新潟大院自然 1、新潟大機器分析セ 2、理研仁科セ 3、大阪大院理 4、新潟大
理 5）○村上昌史 1、村山裕史 1、後藤真一 2、加治大哉 3、森本幸司 3、羽場
宏光 3、笠松良崇 3,4、工藤祐生 3、米田晃 3、森田浩介 3、工藤久昭 5[1] J. Dvorak et al., Phys. Rev. Lett. 97, 242501 (2006).

No

257

8.22, 8.32
261a
8.28
Rf

Es

255

Fm
7.022
254
Fm
7.192, 7.150

253

6.637

Counts / 20 keV【はじめに】最初の超アクチノイド元素である Rf の化学実験では比較的長寿命かつα放射体である質量数 261 の同位体(T1/2 = 68 s, 261aRf とする)が用いられている。近年、261Rf には短寿命の核異性体 261bRf (T1/2 = 3 s)が存在することが明らかになってきた[1,2]。半減期数秒の核種の存在は以前から確認されていたが、262Rf であるとする報告もあった[3,4]。261Rf を直接合成した実験において 261bRf の崩壊を観測したという報告はいくつかなされているが、質量数が262 ではないことは明確に示されていない。本研究では 261bRf の崩壊特性と質量数が 261 であることを確かめることを目的として 261a,bRf および 262Rf (T1/2 = 47 ms)を合成してこれらの励起関数を測定した。
【実験】実験は理化学研究所の線形加速器(RILAC)と気体充填型反跳分離装置(GARIS)を用いビームエネルギーは 88.2, 90.2,て行った。Rf 同位体は 248Cm(18O, xn)266−xRf 反応により合成した。
18
94.9, 101.3 MeV を用いた。平均強度 6.1 pμA の O ビームを 230 μg cm−2 の 248Cm2O3 回転式標
的 5 枚に照射した。実験中は 248Cm2O3 回転式標的を 1000 rpm で回転させた。生成核を GARIS(He 圧力 33 Pa, 磁気剛性 1.73 Tm)によってビームから分離し、GARIS 焦点面に設置した位置感応型検出器(PSD)とそれを取り囲む半導体検出器(SSD)で生成核の崩壊を観測した。生成核の反跳エネルギーが小さく焦点面検出器への入射シグナルが取得できないため、一定時間間隔でビーム ON−OFF を繰り返し、ビーム ON 期間で蓄積した放射能の減衰をビーム OFF 期間に測定した。寿命の異なる 261bRf, 262Rf の放射能の減衰を観測するために、ビーム ON−OFF 間
隔を 6 s−6 s および 0.1 s−0.1 s とした。
80
【結果】
ビームエネルギー94.9 MeV での 6 s−670s 間隔の照射で測定したα線スペクトルを図 16050に示す。261aRf (Eα = 8.28 MeV)およびそのα崩40壊の娘核種 257No (T1/2 = 25 s, Eα = 8.22, 8.32
30
20MeV)のαイベントが低いバックグラウンドの10下で観測できた。また、核子移行反応により
0
6
7
8
9
10
生成した Fm 同位体などが見られた。講演でEnergy/MeVは 261a,bRf, 262Rf 等に対して得られた励起関数
図 1． ビームエネルギー94.9 MeV でのα線スの詳細について報告する。
ペクトル。6 s−6 s 間隔のビーム ON−OFF、ビ【参考文献】
17
ーム dose 5.7 × 10 。

[2] Ch. E. Düllmann et al., Phys. Rev. C 77, 064320 (2008).
[3] Yu. A. Lazarev et al., Phys. Rev. Lett. 73, 624 (1994).
[4] M. R. Lane et al., Phys. Rev. C 53, 2893 (1996).

Production and decay properties of 261a,bRf
MURAKAMI, M., MURAYAMA, H., GOTO, S., KAJI, D., MORIMOTO, K., HABA, H., KASAMATSU,
Y., KUDOU, Y., YONEDA, A., MORITA, K., KUDO, H.

− 48 −

1A05

248

Cm(22Ne,5n)265Sg 反応による 265Sg の合成(理研仁科セ 1，阪大院理 2，新潟大理 3，原子力機構先端基礎研究セ 4）○羽場宏光 1，大江一弘 2，大関和貴 1，笠松良崇 2，加治大哉 1，菊永英寿 1，
工藤久昭 3，工藤祐生 1，小森有希子 2，佐藤望 4，篠原厚 2，住田貴之 1，
塚田和明 4，森田浩介 1，森本幸司 1，米田晃 1【はじめに】我々のグループでは，理研気体充填型反跳核分離装置（GARIS）の焦点面にガスジェット搬送装置を設置し，物理的に前段分離された超重元素（原子番号 Z≧104）を液体クロマトグラフやガスクロマトグラフなどの化学分析装置に導入する新しい化学分析システ
ムの開発を進めている．昨年度，大口径のガスジェットチャンバーと回転式 248Cm 標的を新規に開発し，248Cm(18O,5n)反応によって生成する 104 番元素 261Rf を化学実験室まで引き出す
ことに成功した[1]．今回，同システムを用いて 248Cm(22Ne,5n)反応によって生成する 106 番元
素 Sg の化学実験対象核種 265Sg の製造を試みたので報告する．
【実験】GARIS の焦点面にガスジェットチャンバー（100mm i.d.×40mm）を設置し，開口率84%のグリッドで支持した厚さ 0.68μm のマイラー箔を用いて両者を仕切った．理研重イオン
リニアックで加速した 22Ne イオン（118MeV，4pμA）を Ti 箔（0.91mg cm-2）に電着した 248Cm2O3
標的（280μg cm-2 または 230μg cm-2）に照射し，248Cm(22Ne,5n)反応によって 265Sg を合成した．
GARIS（He ガス圧：34Pa，磁気剛性：1.94，2.05，2.16Tm）によって質量分離した 265Sg をガスジェットチャンバー内で He ガス中に捕獲し，KCl エアロゾルとともに化学実験室に搬送し，回転式 α 線連続測定装置を用いて α 線スペクトロメトリーを行った．既報の 265Sg の壊変様式[2]を参考とし，α-α ならびに α-SF（SF：自発核分裂壊変）の時間相関事象を解析した．
【結果と考察】本研究では，265Sg に帰属される α-α(-α)な
265Sg
らびに α-SF 相関事象を合計 42 個観測できた．265Sg の α
線は，8.69MeV と 8.84MeV の 2 本のピークに分かれ，そ6.7 s 15 s
8.84 MeV
れぞれの α 線の壊変様式にもとづいて 2 つの核異性体(95%/5%)265a
8.69 MeV
Sg（6.7s），265bSg（15s）を同定した．Fig. 1 に本研究で(20%/80%)
265
248
18
261Rf
確立した Sg の壊変様式を示す． Cm( O,5n)反応によ
261a,bRf の合成実験の結果[1,3]も合わせることによる娘核
68 s 1.9 s
り，既報の壊変様式[2]の確度と精度を大きく向上するこ
8.28
GARIS 輸送効率 15%，とができた．265a,bSg の反応断面積は，8.52 MeV
SF (73%)(27%)
ガスジェット搬送効率 50%，搬送時間 3.3s を仮定して，257Noそれぞれ 200pb，170pb と見積もられた．討論会では，
25 snat
Ge(22Ne,xn)90Mo ならびに natGd(22Ne,xn)173W 反応を用いて行った Sg の軽い同族元素の製造実験についても報告す
8.22, 8.32 MeVる．
Fig. 1. Decay patterns of 265Sg【参考文献】
observed in the chain 265Sg → 261Rf[1] H. Haba et al., Chem. Lett. 38, 426 (2009).
→ (257No →). Those of 261Rf and
257No are from Refs. [2,3].
[2] Düllmann and Türler, Phys. Rev. C 77, 064320 (2008).
[3] H. Haba et al., RIKEN Accel. Prog. Rep. 43 (in press).
Production of 265Sg via the 248Cm(22Ne,5n)265Sg reaction
HABA, H., OOE, K., OZEKI, K., KASAMATSU, Y., KAJI, D., KIKUNAGA, H., KUDO, H.,
KUDOU, Y., KOMORI, Y., SATO, N., SHINOHARA, A., SUMITA, T., TSUKADA, K.,
MORITA, K., MORIMOTO, K., YONEDA, A.

− 49 −

1A06

Rf を
(
中

4 族元素の α-HiB

した

成とイオン

大院理工 1 原子力機構先端基礎研 2 大阪大院理 3
物理研 4）○菊 貴宏 1
2

佐藤

2

厚

佐藤望 2 永

2

一

子
1,2

2

塚田和明 2

笠松良崇 3

4【はじめに】原子番号 104 上の超アクチ イド元素( るいは超重元素)の化学的性質は，
その めて いとに い核反応生成率が に 化学実験がで ど 明で る
その一 で，これら元素は相対論的効果により，性からした化学的性質を示すと
されて り
に
い
原子力機構超重元素研究グループは，族に 置する 104 番元素ラージ ム(Rf)のフッ化物 成が同族元素 Zr ならびに Hf の性質とは大きく異なることを実験で確 している 本研究では，この Rf の性質をさらに的に理解するため， 属イオンの電 やイオン 径にした成をする α- ドロ シイ(α-HiB)を用い， イオン
により Zr Hf
び 同族元素 Th の α-HiB 体 成をバッチ によってた さらに オフライン ラム実験を行い 原子力機構 ン ム加速
設を 用した Rf のオンライン実験 の 用を 討した【実験】 ン ム加速 を 用した ーム照射により 88Zr ならびに 175Hf を製造した 一
234
Th は ル ング により 238U からイオン
分離し これらを 0.1 – 0.5 M HNO3
液中で 射性ト ー ーとして 製した バッチ実験は製した イオン
MCI GEL
88
175
234
HNO3
液， び α-HiB /CK08Y (5 – 180 mg)， 射性ト ー ー( Zr, Hf, Th)を液を内で 合し，試液(3 – 6 mL)を 60 で と した的時間まHNO3 合で と，試 を分離し，上 みを一定量分 した これらの試 ならびに標 試
成の時間はの 線測定により分(Kd )を た Zr ならびに Hf の α-HiB+イオンの 度と 時間を変化させてた また Kd と[H ]ならびにα- ドロ シイ([α-HiB ])の関 も めた

Kd / mL g-1【結果】Zr と Hf の Kd の時間変化は同様で 化学
時間は よそ 180 分で っ
液
た
1は
時に
る Kd を中の[α-HiB ]の変化に対してプロットし10 5たもので る [α-HiB ]の 加に って，
10 4
していることZr ならびに Hf の Kd がから， イオン 体の成反応が き
10 3
88
Zr
175
ていると考 られる 一Th び参考Hf88
10 2
Yとして用いた3 族元素の Y は
234
Th
イオン
に く 着して り Zr
10 1
-5
-4
-3
-2
10
10
10
10
ならびに Hf とは明らかに異なるを示[α-HiB-] / M
0.01 - 4 M α-HiB / 0.1 M HNO3 合
液中でのす事がわかるでは Zr, Hf のオフラ
88
175
234
イオン
に対する Zr, Hf, Th び88Yのイン ラム実験の結果も せて報告する
分

Kd

α-HiB complexation and ion-exchange behavior of the group-4 elements as homologues of
Rf.
KIKUCHI, T., TOYOSHIMA, A., LI, Z., J., TSUKADA, K., ASAI, M., SATO, T.K., SATO, N.,
NAGAME, Y., KASAMATSU, Y., FAN, F. L.

− 50 −

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H2SO4/HNO3 mixed solution ([H+]1A07= 1.0 M)
1

2

3

4

(原子力機構先端基礎研 、中国原子能院 、大阪大 、新潟大 、理研仁科セ5、金沢大 6、筑波大 7、首都大東京 8）○李子杰 1、豊嶋厚史 1、浅井雅人 1、

塚田和明 1、佐藤哲也 1、佐藤望 1、菊池貴宏 1、Matthias Schädel1、永目諭一郎 1、梁小虎 2、笠
3

3

3

3

4

4

4

松良崇 、小森由希子 、大江一弘 、篠原厚 、後藤真一 、村山裕史 、村上昌史 、工藤久昭
4

5

6

6

6

7

7

、羽場宏光 、武田勇樹 、西川恵 、横山明彦 、五十嵐訓 、末木啓介 、秋山和彦

8【Introduction】Sulfate complexation of 104Rf was investigated on a “one-atom-at-a-time” scale as apart of our systematical studies of complex formation of Rf using the automated ion-exchange
separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA), based on theprevious model experiments with the lighter homologues 40Zr and 72Hf.
【Experimental】261Rf (T1/2 = 78 s) and 169Hf were simultaneously produced in the 248Cm(18O, 5n) andGd(18O, 5n) reactions, respectively. After 2 min deposition of transported products on a collection siteof AIDA, these were dissolved in 280 μL H2SO4 (0.15−0.69 M)/HNO3 mixed solution ([H+] = 1.0 M)
and were fed onto a cation-exchange column (1.6 mm i.d. × 7.0 mm). The effluent was collected as
fraction 1. The remaining 261Rf and 169Hf were stripped with 250 μL HF (0.1 M)/HNO3 (0.1 M) mixed
solution and were collected as fraction 2. Both the samples were evaporated to dryness and were thensubjected to α-spectrometry. From the radioactivities A1 and A2 observed in fractions 1 and 2,
respectively, adsorption probability (%ads) was evaluated using the equation of %ads = 100A2/(A1+A2).
85
Zr and 169Hf were also simultaneously produced with a Ge/Gd mixed target to study their behavior.

As shown in Fig. 1, adsorption probability of Rf on
the cation-exchanger decreases with increasing [HSO4-],
indicating successive formation of its sulfate complexes.
However, %ads of Rf decreases at much higher [HSO4-],
indicating that the formation of Rf sulfate complexes is
weaker than those of Zr and Hf, which is in agreementwith theoretical predictions including relativistic effects.
The trend is similar to that of the fluoride complexationand could be interpreted from the HSAB point of view
4+

using ionic radii of Zr(72 pm) ≈ Hf

4+

(71 pm) < Rf

4+

(76 pm).

Adsorption probability / %【Results and discussion】From the 2318 cycles of the experiments, a total of 185 α-events from 261Rf
and its daughter 257No were registered in the energy range of 8.0−8.4 MeV, including 23
time-correlated α-α pairs of 261Rf and 257No. The contribution of 257No formed during the collection
and separation to the observed α-events was evaluated, based on results of the separate experimentswith 255No produced in the 248Cm(12C, 5n) reaction.
100

85

80

Zr (Ge/Gd)169

Hf (Ge/Gd)261

Rf (Cm/Gd)

169

Hf (Cm/Gd)

60
40
20
0
0

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8-[ HSO4 ] / M

Fig. 1. Variation of adsorption probabilities
of Rf, Zr, and Hf on the cation-exchanger
as a function of [HSO4-] at [H+] = 1.0 M.

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H2SO4/HNO3 mixed solution ([H+] = 1.0 M)
LI, Z. J., TOYOSHIMA, A., ASAI, M., TSUKADA, K., SATO, T. K., SATO, N., KIKUCHI, T.,SCHÄDEL, M., NAGAME, Y., LIANG, X. H., KASAMATSU, Y., KOMORI, Y., OOE, K.,
SHINOHARA, A., GOTO, S., MURAYAMA, H., MURAKAMI, M., KUDO, H., HABA, H., TAKEDA,
Y., NISHIKAWA, M., YOKOYAMA, A., IKARASHI, S., SUEKI, K., AKIYAMA, K.

− 51 −

Db を

1A08

した 5 族元素のガスクロマトグラフ(原子力機構先端基礎研 1 大阪大学理 2
1

1
1

小

祐

厚

1

佐藤望

1

1, 3

永

一

1

大 3）○佐藤
子

1

1

笠松良崇

2

塚田和明

菊 貴宏 1,3

Matthias Schädel1

ム(Db, Z = 105)の化学的性質を明らかにするため 我々は Db

超アクチ イド元素ド ニ

よび同族元素で る 5 族元素 Nb, Ta の 発性 化物を対象としたオンライン気相化学分離装置の開発を進めている 本研究では Db をる 5 族元素 Nb, Ta のした装置に実験装置は反応室から構成され

一定

核反応

度に

核反応生成物はに発性化合物を生成する

よび Ta の 寿

ガスクロマトグラフ

たれた

英製

結されている

ャリアガス

して Nb

ラム）

発性化合物は

射 測定が行われる 実験は原子力機構
nat

よび Ta の 寿 核種として

19

Gd( F, xn) よび

よび 170Ta を用いた 反応ガスとして SOCl2

らかじめ
よび

び出した

と

れ

発性に応じてした 発性化合物は He/KCl ガスジェット搬送

搬送 捕 され度に対する内に導入された反応ガスと反応して
ラム

ラム 端に

ラム

よびガスジェット

反跳によって標的から核反応分離が行われる
Nb

を確かめた

ラム（

により反応室に輸送され生成した核種を用い 開発

気

nat

により

ン ム加速 実験 設で行い

Ge( F, xn)反応により合成した 88Nb

和 N2（

19

素 度 1%）を用いた率の変化から対象化合物の 発性を ることができる

た核反応生成物の輸送(

発性化合物生成のャ

リアガス(He:N2=9:1 の 合ガス) 1 L/min,
反応室度 1000, 反 応 ガ ス 200

mL/min)にいてラム 度を変化させた場合の
に示す

核種の

率は

1

率の変化を

ャッチャーフイル

により めた核反応生成物量を 1 としたNb

よび Ta の10 % よび 15

大率はそれぞれ

った

率

線は

エン

して

り

発性の

されていることが確

ラム

ルピーの

度-

向と一

いによって分離
できた

本

を

Db に

用することで Db と同族元素とのがとなることができる

1. Nb よび Ta の ラム 度- 率 線 反応室 度1000 ,
ャリアガス 量 1 L/min(He 0.9L/min +N2 0.1L/min. 反応ガス N2/SOCl2 200mL/min(O2 度
1%)
線は ンテ ルロ計 によって めた[1][1] I. Zvara, Radiochim. Acta, 38, 95 (1985).
On-line isothermal gas chromatographic behavior of the group-5 elements Nb and Ta as homologues
of Db
SATO, T. K., TSUKADA, K., ASAI, M., TOYOSHIMA, A., SATO, N., Li Z.J., KASAMATSU Y.,
KIKUCHI, T., LIANG, X., KANEYA, Y., NAGAME, Y., SCHÄDEL, M.

− 52 −

元素

4

1A09

化

の気

化学研究

(新潟大理 1、新潟大機器分析セ 2、

村上昌史 1、後藤真一 2、工藤久昭 1、3、

藤【はじめに】

超

3

藤

、

目

元素の化学的

ラムへのの

化学分離実験が 4について、気行

元素ル

れている[1-3]。しかしながら、実験

の

い

化

の

ることを目的として、

元素【実験】新たに

化

の気

した気

図を Fig.1 に示す。等
ンを

速化学分離

の一つに気

を化学反応により
元素ラ

的

度の

い

度

が

ン

ム加速器

設に

ー

化学分離
とし、その

ウム(Rf)の化

ウム(Hf)とともに点等から化学的性質の詳細な
定に

明に

する気

、同

元素の

化学実験シス

化学実験装置の用することで、

おいて、natGe/natGd

史 3、

化学実験を行った。

スク

子力機

ー

ウム(Zr)ならびに

で長時間

に

能となった。

幸 1、

、

性化合

っていない。そこで、本研究では Rf の化学的性質の

性を

し 4

ムを

3

である。これまで、超同を行うまでには

ー

る

明 3、

田

について研究するを○村山裕史 1、小3

一がある。これは加速器を用いて合成した核反応生成
等

3

子力機

トグラ

ットに 108 MeV の 18O ビームを照射し、85Zr(T1/2 = 7.9 min)および 169Hf(T1/2 =3.25 min)同位体を生成した。核反応生成
ンクラス
置の反応

ー

面に

させ、気

まで

した。反応

化

を生成させ、等

を

ス

チ

した。

実験

で

、

などの最

Zr ならびに Hf の等

ク

性化の

させ、

において

は

クラ
に気

を検

し、

化を行った。その後、等

トグラ【結果】85Zr および 69Hf に対して最
への

ー

化学分離装

させた後に

ンバーで KCl にをの

度を 100ーに化させ、測定を行った。
化した

は

50%、

性化合

20 であった。Zr および Hf に対して行った等

ついて、これまでよりも詳細な450を得ることができた。講演では、ク

ク

の生成を

めた

トグラ

測定に

トグラ

実験の詳

細ついて報告する。

【参考文献】[1] B. Kadkhodayan et al., Radiochim. Acta,72, 169 (1996).
[2] A. Türler et al., J. Alloys. Comp. 271, 283 (1998).
[3] T. K. Sato et al., J. Nucl. Radiochem. Sci. 6, N1 (2005).
Research on gas phase chemistry for chlorides of the group-4 elements
MURAYAMA, H.,KOJIMA, T.,MURAKAMI, M.,GOTO, S.,KUDO, H.,TSUKADA, K.,ASAI, M.,
TOYOSHIMA, A.,SATO, T,K.,SATO, N.,NAGAME, Y.

− 53 −

1A10

電極マイクロチップを用いたノーベリウムの電解酸化(大阪大院理 1、理研仁科セ 2）○大江一弘 1、小森有希子 1、藤沢弘幸 1、栗山亜依 1、高山玲央奈 1、菊谷有希 1、菊永英寿 1,2、笠松良崇 1、吉村崇 1、高橋成人 1、羽場宏光 2、工藤祐生 2、江崎豊 2、篠原厚 1【はじめに】原子番号 100 番以降の重元素の酸化還元挙動は、相対論効果の影響を顕著に受けると考えられ、非常に興味深い。重元素化学実験は単一原子化学となり、電流測定を行う
ことができないことから、重元素の酸化還元実験では酸化還元前後の化学挙動の変化を調べる必要がある。我々はそのための化学装置として、電極反応および溶媒抽出操作が可能なマ
イクロ化学チップに着目し、マイクロ化学チップに電極を組み込んだ電極マイクロチップの開発を進めてきた[1]。今回新規に電極マイクロチップを作製し、102 番元素ノーベリウム(No)の No2+から No3+への電解酸化実験を行ったので報告する。
【実験】今回用いた電極マイクロチップの概念図を Fig. 1 に示す。基板はガラス製であり、流路長 60 mm、流路幅 2 mm、流路深さ 15 μm となっている。作用電極、対電極は Pt/Ti 電極を使用し、それぞれ長さは 50 mm、4 mm である。参照電極は Pt/Ti 電極上に電解めっきにより作製した Ag 電極を用いた。
理化学研究所 AVF サイクロトロンを用いて 248Cm(12C,5n)反応により合成した 255No(半減期3.1 分)を、He/KCl ガスジェット搬送システムにより化学実験室まで搬送した。搬送した No
を 0.1 M HNO3 1 μL に溶解し、シリンジポンプを用いて電極マイクロチップに流速 3.5 μL/min
で導入した。作用電極への印加電圧は 500 または 1250 mV vs. Ag pseudo-reference electrode とした。電極マイクロチップからの溶出液を捕集後、0.5 M di(2-ethylhexyl) phosphoric acid-CCl4溶液を加えて 1 分間振とうを行い、溶媒抽出により No2+と No3+を分離した。別の実験において、この抽出系では No2+の抽出率は 7%程度、また Yb3+がほぼすべて有機相に抽出されることを確認しており、大部分の No2+は水相に、No3+は有機相に分配すると予想される。255No の定量は、Si 検出器を用いた α 線測定により行った。
【結果と考察】印加電圧 1250 mV の実験で水相側(No2+)に 4 カウント、有機相側(No3+)に 6 カ
ウント、500 mV の実験で水相側に 13 カ
ウント、有機相側に 1 カウントの 255Noを観測した。高い電圧を印加することで有機相側に多くの

255

Inlet

OutletNo が観測されており、1250 mV の実験で No を酸化することができたと考えられる。今後、No の0.1M HNO3 溶液における酸化還元電位の測定を行う予定である。

対電極(Pt/Ti)

参照電極(Ag)

作用電極(Pt/Ti)

Fig. 1. 今回使用した電極マイクロチップ【参考文献】[1] 大江他, 第 51 回放射化学討論会 1P05 (2007).

Electrochemical oxidation of nobelium using a microchannel-electrode chip
OOE, K., KOMORI, Y., FUJISAWA, H., KURIYAMA, A., TAKAYAMA, R., KIKUTANI, Y.,
KIKUNAGA, H., KASAMATSU, Y., YOSHIMURA, T., TAKAHASHI, N., HABA, H., KUDOU, Y.,
EZAKI, Y., SHINOHARA, A.

− 54 −

1A11

放射性エアロゾル
放射性エアロゾルのエアロゾルの粒径分布と粒径分布と核種の核種の半減期との半減期との関係との関係－模擬計算による模擬計算による粒径分布による粒径分布の
粒径分布の算出－
算出－○長田直之 1, 関本俊 2, 沖雄一 2, 柴田誠一 2（京大院工 1、京大原子炉 2）Distribution＜はじめに＞ 加速器の運転に伴い発生する放射線で誘起された電離により化学反応がおこり、空気
中にエアロゾルが高濃度に生成している。そのエアロゾルの一部は同時に起こる核反応により生成す
る放射性核種を取り込み放射性エアロゾルとなっている。加速器室内に生成する放射性エアロゾルの
粒径情報は内部被ばく防護の観点から重要であり、また物理・化学的にもその生成機構は興味深い。
高エネルギー放射線と空気中の分子 照射ターゲットなどの核反応により加速器室内の放射性エアロ
ゾルは様々な核種を含む。これまで加速器室内空気中に存在するエアロゾルと、放射性エアロゾルとの粒径分布の違いから、生成濃度 生成機構の研究が進められてきた。ラドン娘核種エアロゾルなどと異なり、高エネルギー加速器では多種類の放射性核種が生成し放射性エアロゾルとなっており、生成した放射性核種によって異なる粒径分布を持つ可能性がある。また、半減期が粒径分布に影響を与える可能性があるが、それによる粒径分布の相違については報告されていない。本研究では加速器で生成する、放射性核種を含むエアロゾルの初期状態の粒径分布を仮定しそのエアロゾルが運転中に成長する過程において、どのように粒径分布が変化していくかを計算により模擬した。
＜模擬条件＞ 加速器を運転すると空気中に、放射性核種と放射線化学反応生成物が加速器室内に生成するとした。
モンテカルロ法を用いたプログラムを作成し、放射性核種の半減期と粒子の成長速度、生成モデルを変えて放射性エアロゾルの粒径分布の経時変化を計算し予備的な検討を行った。放射性エアロゾルの粒径分布の初期値と成長速度の関数は、横山ら(1)により電子線型加速器照射室中で実際に測定された値を用いて定めた。
＜模擬結果・考察＞ 第一に、最も単純な条件を設定し計[×103]
Formed aerosol
5算を行った。初期条件の放射性エアロゾルは対数正規分布4を持ち放射性核種を最初に取り込みそれ以降粒子への付着
3はないものとした。照射中の粒子の生成は無く、成長途中
Radioactive
2に凝集 沈着、蒸発を起こさないものとした。
計算結果は、
aerosol
加速器の運転中に、粒子が成長し中央径は次第に大きくな1った。しかし放射性エアロゾルの中央径も大きくなったが
0 -8
10
10-7
10-6
放射性核種の壊変によって放射性エアロゾルの個数濃度がDiameter (m)Fig. 1 Calculated particle size distributions 10000 min. after
減少し粒径分布は観測出来なくなった。
第二に、エアロゾル粒子への放射性核種の拡散付着機構 the formation (Half life of the nuclide is 109 min.)の取り込みによる放射性エアロゾルの生成を考慮に入れ計算した。単位時間ごとの粒径の成長、核種の壊変と、放射性核種の拡散付着機構による粒子への取り込みを計算し、十分長い時間経過した後の粒径分布を得た。放射性エアロゾルの中央径は、全エアロ
ゾルの中央径よりも大粒径側で安定した(Fig. 1)。初期値として与えた粒径分布は核種の壊変により失われ、拡散付着による取り込み過程で被付着エアロゾル粒子の表面積に比例して放射性核種が付着し、大粒径粒子ほど核種を取り込み放射性エアロゾルになり すくなるためである。
1) 横山須美、山崎敬三、沖雄一、長田直之、保健物理、43(4)、333-340、2008
Relationship between particle size distributions of radioactive aerosols and their half-lives in an accelerator facility
OSADA, N., SEKIMOTO, S., OKI, Y., SHIBATA, S.

− 55 −

1A12

Č | P : F < 4 Q ] ' 57 M n ' 3 X J Y Q R = G 4 2 Y = O 9 E U'Õ ¤e  ­
ICUÚækï]Ē ÂÚÚ ĔĕÚ ĎÚ¢ »ÛÜ¢ ¶~æ ğĐj Äöà ^gā Þ¥Ñ Z cúÓĝÒ cúã` Ġ}¡·¬ 

(*&\ÆJYQ1Ý3XJYQR=G42YulÐ(NWYMÆ'57>AB9%|Ù¯+'Øă'ęËĆ1å/¾z%²Î#/57Mn JYQ1Ý
 57Fe 3XJYQR=G42Yul&"R=G42YzÅ#Û/oċą´ęÈt#/£û£Ãę% 0ÈtĞPPACğ'đá&y57 Mn ßÁ' ôĖ'2
XA;3X<DX=Ð'đá&,.=O9EU' S/N ÇÎ&[0-'°Å&,.Ê«č'NWYM#'Ö ø$%.þ¹]#'NWYM'sĘ'%
ØăÀÁ'ęËĆ1¼=O9EU©-0/$¿§0/)57Mn 1ě5FU
8Y#3XNTXE&Û°0/|ì+3XNTXCY<SX- 14 keV ô'¶)#'NWYM'ć{1å/$(Ø­æí'*&¾®ö#/Àæí#(ð% ËĆ#/ MgO 1þ¹&ě5FU8Y' 57 Mn 13XNTXE' 
¨' 57Fe 'R=G42YulÖ1û!
Ě¶ô~óæí± HIMAC &"58Fe JYQ'mÆèçĈë&,!"\Æ 57Mn 1Û°SB2 ;Y=&,.Ċw1û!57Mn (ĉv%5FU8YÔü'¨þ¹ò½ MgO pâĞ50 mm
5 mm; LU
4A|ýğ&3XNTXE03XNTXE
0 57Mn ' &,.¶0/ ô(2
XA;3X<DX=Ð&,.Ė ¨'57
Fe -¶t0/ 14keV ô1=CXV=1R=G42YnĜd$"où PPAC 1Ý"Öþ¹'Õ¤xª(bÕÖ#(Ė³µĆ1ºHU=¦qrÌĞH=6UýğěÕÖ
#( BN IY?ĞhĄ|¢Éýğ1Ý"äî]#Ö 1 û! Õ¤ xª 0 þ¹& 
250ms &HU=|0 57Mn JYQ1 3.3 ê¿#×%-R=G42Y ô1ÖR=G
42Y=O9EU'Õ¤|1ÖòÅMgO ]' 57Fe 'álR=G42Y=O9
EU'Õ¤|1 Fig. 1 &é¤Ïē¸Ð&, / _Ö i  -  < X :V B E ° u ĞI.S.=-0.94mm/sğ(ÇÍė'% Mg2+õ´aõ¾/ě
=KX`fď#/)@MVBE°u(ÇÍė'/ Mg õ´aõ1¾/ď$÷-0
Fig. 1. Obtained temperature dependence/Fig. 1 &é0/ MgO þ¹'Õ¤&ē/=of Mössbauer spectra 57Fe in MgO.
O9EU'|'ÿñ1ĂĀ/
Temperature dependence of In-beam Mössbauer spectra of 57Mn implanted into MgO
NAGATOMO, T., KOBAYASHI, Y., KUBO, M.K., YAMADA, Y., MIHARA, M., SATO, W.,
MIYAZAKI, J., SATO, S., KITAGAWA, A.

− 56 −

1A13

フッ化ナトリウム中の 57Mn のインビームメスバウアースペクトルの
温度依存性(ICU1、理研 2、東理大 3、金沢大 4、大阪大 5、日大 6、放医研 7）長友 傑 1,2、
小林義男 2、山田康洋 3、佐藤 渉 4、三原基嗣 5、宮崎 淳 6、◯久保謙哉 1、
佐藤眞二 7、北川敦志 7【はじめに】57Mn ビームを用いる 57Fe インビームメスバウアー分光法では，あらゆる固体を対象として，植え込んだ 57Mn から壊変してできる 57Fe の生成直後の化学的・物理的状態と挙動についての情報を得ることができる．放射線医学総合研究所の HIMAC を利用することにより，高品質の 57Mn インビームメスバウアースペクトルが得られるようになった．今
回は，フッ化ナトリウムを試料として 57Mn インビームメスバウアースペクトルを測定した．
岩塩型結晶構造をもつハロゲン化アルカリという最も簡単なイオン性化固体中での遷移金属原子の存在状態について研究した．
【実験】HIMAC で 58Fe フェロセンをイオン源とし，500MeV/A に加速した 58Fe を Be ター
ゲットに照射し，核破砕反応によって 57Mn 二次ビームを得た．鉛板とアクリル板によって減速し，フッ化ナトリウム単結晶に約 0.5mm 深さに打ち込んだ．大気環境中で 293K のスペ
クトルを測定した．また高温用炉を用いて，373K，473K，623K，773K の各温度での測定を行った．
【結果と考察】293K と 773K のスペクトルを Fig. 1 に示す．速度軸は通常の吸収スペクトルと符号が反転している．汎関密度法(ADF)による計算の結果を援用することによりピークの同定を行った．室温のスペクトルは１本のシングレットと２組のダブレットで解析された．IS =−1.3 mms-1 のシングレットは 6 個の F−に等方的に囲まれた Na+置換サイトの Fe2+と同定された．
Fe では+1 価が不安定なために+2 価をとっているものと推測される．ダブレットは同じサイトで F−が欠損しているものが観測されていると推定される．773K では信号強度が熱運動のために小さくなり．これは同様の結晶構造をとっている酸化マグネシウムでは信号強度は温度によって大きくは異ならなかったのと対照的で，融点の差を反映しているものと考えられる．773K では明らかに置
換位置に対応するシングレットの相対強度が大きくなっており，格子欠陥が少なくなっていることを示している．熱運動によって放射線損傷が修復されていると解釈される．473K と 623K で得られたスペクト
ルは 293K と 773K のスペクトルの中間形であったが，温度に対して単純な変化を示すものではなかった．生成した格子欠陥の修復過程や，57Mn あるいは 57Fe の停止位
置の温度依存性を反映しているものと推 Fig. 1. Emission Mössbauer spectra of 57Fe
arising from 57Mn implanted into NaF at 293K
測される．
and 773K..
Temperature dependence of Mössbauer spectrum of 57Mn implanted into sodium fluoride
NAGATOMO, T., KOBAYASHI, Y., YAMADA, Y., SATO, W., MIHARA, M., MIYAZAKI, J.,
KUBO, M. K., SATO, S., KITAGAWA, A.

− 57 −

1A14

Ïß g ö k  ù l+  u õÓ ÇÒqÙeû 1 ÇÒ¸å¦¯¸pÝ 2) ²  2Ñif 1¼ôyý 1´ãÊ 1 jçÏ 2ÅÎ 2,1*¬¸å3Á¦:¯6zÁ:¨6b& ökïî'úÌ,÷é&6 ÇÒ¸å¦¯¸pÝÒ×A[`S, ¬cÿÞ:¥É"¸å¦þtÛÁò+¨Ò×:è) ºÉ¦+Ăâª:Äæ*úÌ" !7, áÈØlnñ'Õ762+& OK]<^FC^ā¶*TI]|ăN O SĄ:s"{ök& Rind '-7%6ăFig. 1(a)Ą +âª, ¨­»Úm& zÍ¦Ă g$+hÈ*,ÄØ*ÿ/",cÿ+ Cx Hy :s6'~å)+&w+:®*x¢6'v± U^D^È+do*Ë)6|:s&6)(++Â£:©$ &* Rind ök, ¯¸øz3¸å¦°«Ò×*¥
É7%6 [1,2] jç_²5, Rind :G?`[z ;Z[z3;WKz"ök
:É% 7* Fe zÁ:}¥ % Ïßgök Fe ùl+¨*¨y" Ïßgök·ó*6 Fe |+þÃ§3BP^Ã§:Çí6', ùlz4.XBM=;`wr+ëÀ5*ü¤+6'8&6 ð¿&, gök Fe ùl*ü6XBM=;`' µSR Ā5¡"Ðê:6
ĀXG[4.Q>L[:©$ Rind ök:G?`[z/",;WKz"Fe zÁ'}¥
Fe[MPhindS]2 ' Fe[MPhindNH]2 :¨" 75+ 57Fe XBM=;`BV@J[: 1.5 K½&¾" ÇÒ RAL & µSR ¾2è)#"ÞµĈß·óí³5 Fe[MPhindS]2 *6 S Fe S Þì, 161.4 Fe[MPhindNH]2*6 N Fe N Þì, 179.1&#" 4K &¡57"Ć$+Ïßgökùl+XB
M=;`BV@J[: Fig.1 *Ô 1.6 K + Fe[MPhindS]2( S Fe S )+BV@J[*,Ó¦FR\HJ¨w+0ë¾7 I.S.ć0.83(1) mm/s Q.S.ć1.04(2) mm/s &#" +N
YX`E, Fe2ą(HS):Ô 6 a­ Fe[MPhindNH]2( N Fe N )+BV@J[*,Ó¹àë¾7 !+uõÓ+,Ü 30T Ö&#" ÇÒ RAL &+ µSR ĀÞµ'9Ïßgökùl+uõÓ+vÆ¸·*$%ä:è)




(a)
(b)



     Fig. 1. 57Fe Mössbauer spectra of (a) Fe[MPhindS]2 and (b) Fe[MPhindNH]2 at 4 K.
Ref.:
[1] A. Fukazawa et al., J. Am. Chem. Soc., 129, 14165 (2007).
[2] M. Ito et al., J. Am. Chem. Soc., 131, 18024 (2009).
Studies of Giant Hyperfine Magnetic Fields in Linear Two-Coordinate Fe Complexes
KOBAYASHI, Y., ITO, M., MATSUO, T., ISHII, Y., WATANABE, I., TAMAO, K.

− 58 −

1A15

レーザー蒸着法による窒素固溶量の大きい窒化鉄の合成(東理大院総化 1、理研 2）○臼井遼 1、山田康洋 1、小林義男 2

Relative intensity (%)

【はじめに】レーザーアブレーションにより試料を気化・蒸着するパルスレーザー蒸着法 PLDを用いると化学組成を制御した薄膜を作ることができ、プラズマ蒸気の高エネルギー密度反応を経由するため、通常の方法では得られない化学種を得ることも可能である。窒化鉄は窒素固溶量に依存して様々な物性をもつことが知られている。組成が Fe:N = 1 : 1 の窒化鉄には
γ’’-FeN と γ’’’-FeN の 2 種類が存在するが、これらを作り分けることはできず混合物のみが報告されている。我々はこれまでに、窒素雰囲気下で鉄の PLD を行って窒化鉄を合成し、生成条件による組成変化について報告してきた。ここでは、薄膜生成時の基板温度によって、γ’’-FeN と γ’’’-FeN の生成比が大きく異なることを見出した結果について報告する。
【実験】反応容器内の窒素圧力（1.2～1300 Pa）を制御しながら、YAG レーザー(532 nm、85
mJ/pulse、10 Hz)を金属 Fe 試料に照射した。蒸発した Fe 原子は試料から 22 mm 離れた Al 基
板(40 Pm 厚)に蒸着させた。蒸着時の基板温度は抵抗加熱ヒーターまたは閉サイクル型ヘリウ
ム冷凍機を用いて制御した。レーザー光の焦点レンズを常に移動させることにより金属 Fe 試料の平滑表面を照射し、ドロップレットの生成を抑制した。PLD を 110000 パルス照射して得られる試料厚みは 1 μm 程度であり、窒化鉄薄膜と Al 基板の界面の影響は無視できる。メ
スバウアー分光法、走査型顕微鏡 SEM、粉末 X 線回折 XRD により測定・観察した。
【結果】基板温度を室温とし、様々な窒素圧力下(1.2～300 Pa)の PLD により得られた薄膜のメスバウアースペクトルを測定したところ、70 Pa 以下では α’-FexN・γ’-Fe4N・未知の常磁性成分が得られたが、70 Pa 以上では常磁性のγ-Fe・γ’’-FeN・γ’’’-FeN が得られた。XRD かJ''-FeNらもこの帰属が正しいことを確認した。次に100
蒸着時の基板温度を変化させて PLD を行った。
J'''-FeN 520 Kc
窒素圧力を 70 Pa に固定し、基板温度を 100 K、
J-Fe
99300 K、500 K として PLD を行って得られた薄98
膜のメスバウアースペクトル（室温）を Fig.1
J'''-FeN100に示す。
基板温度 100 K で得られた試料 Fig. 1ab
300 Kには γ’’-FeN(G = 0.07 mm/s) と γ’’’-FeN(G =J''-FeN98
0.63 mm/s)の 2 成分がみられ、γ’’-FeN の生成96
量が大きい。基板温度を上昇させて 300 K でJ'''-FeN
100
生成した場合(Fig. 1b)、 γ’’’-FeN の生成量が増
a
100 K
99
加した。さらに高温の 520 K では γ’’’-FeN が
J''-FeN98
多量に生成したが、新たに窒素を含まない
97
γ-Fe が生成した。また XRD でも基板温度が上-6 -4 -20246
昇するにつれてピーク位置が低角側にシフト
Velocity (mm/s)
し、d 値は γ’’-FeN、γ’’’-FeN の格子定数と良い一致を示した。以上の結果から、PLD によって、γ’’-FeN と γ’’’-FeN の選別生成が可能であることが示された。

Fig.1 Room-temperature Mössbauer spectra ofiron nitride thin films produced by PLD onto Al
substrate at 70 Pa. Substrate temperatures during
PLD are indicated in the figure.

Iron nitride films with high nitrogen content produced by laser deposition.
USUI, R., YAMADA, Y., KOBAYASHI, Y.

− 59 −

1A16

Fe と V イオンを共ドープした酸化スズ微粒子の希薄磁性の発現とメスバウアースペクトル(東理大、東大院工、東大院理）○河野 伸、野村貴美、岡林 潤、山田康洋

Magnetization (emu/g)

0.04

SnO 2:Fe 1V X

Relative Transmission【はじめに】我々は、透明な酸化物半導体 SnO2 に着目し、Fe の遷移金属イオンを添加すると室温強磁性を示し、濃度とともに飽和磁化が大きくなることを報告してきた[1]。一方、
SnO2 に V のみを添加したとき V の添加量が 2%に低くなると磁気モーメントが増加する
ことが報告されている[2]。強磁性の発現機構の解明と磁気ヒステリシス形状の制御を目指し、今回、Fe と V の 2 種類の遷移金属イオンを SnO2 に共添加したときの結果を報告する。SnO2 に Fe の磁性イオンが共存する場合の V の添加効果について、磁気ヒステリ
シスの特性と化学結合状態の相関を調べた。
【実験方法】試料は、ゾル・ゲル法によって作製した。Sn4+、Fe3+、V4+の塩化物溶液にクエン酸を加え、SnO2:FenVX ( n=1, 2, x=0.5 ,1 ,2)となるように混合し、エチレングリコールを加えてゾルを作製した。その後、約 80 oC で濃縮しながらゲル化する。空気中で 250oC、
2 時間仮焼成した後、550 oC で 2 時間本焼成を行い、酸化物粉末を得た。得られた結晶について、粉末 X 線回折法(XRD)、振動試料型磁力計(VSM)、室温透過型 57Fe メスバウア
ー分光の測定を行なった。
【実験結果】XRD の測定の結果、Fe と V を 1～2%共添加しても、結晶構造は SnO2 のルチル型構造で不純物ピークは認められなかった。Fe 濃度を 1%に固定し V の濃度を変化させても、格子定数 a、c に違いは見られなかった。Fig.1 の VSM に示すように、Fe 濃度
1%かつ V 濃度が 0.5%の時に飽和磁化(Ms)が最大となった。V 濃度を増やすと Ms が減少
し、2%では室温強磁性が失われた。Fig.2 にメスバウアースペクトルを示す。2 種類の常磁性 Fe3+のダブレットの他、磁気分裂または磁気緩和スペクトルが認められた。室温で大きな Ms を示す SnO2Fe1V0.5 は、他 2 つと異なる磁気
1.01
分裂(Bhf= 50.7 T, = 0.38 mm/s, 2 =‐0.29 mm/s)を 1.00
0.99
示している。Ms の増加は、メスバウアースペクトル 0.98の磁気分裂成分の増加と関係していることがわかっ 0.97
0.96
SnO2:Fe1V2
0.95
た。
Fe1V0.5

0.02

Fe1V1
Fe1V2

0.00

-0.02

-0.04
-2000

-1000

0

1000

2000

Magnetic Field (Oe)Fig. 1

Fe, V 添加 SnO2 の磁化の V 濃度依存性

1.00
0.99
0.98
0.97

SnO2:Fe1V1

0.96
1.01
1.00
0.99
0.98
0.97
0.96
0.95
-12 -10 -8 -6 -4 -2 0

SnO2:Fe1V0.5
2

4

Fig. 2SnO2:Fe1VX(x=0.5, 1, 2)のFe メスバウアースペクトル

Dilute magnetism and Mössbauer spectra of nano SnO2 powders co-doped with Fe and V ions
KONO, S., NOMURA, K., OKABAYASHI, J., YAMADA, Y.

− 60 −

8 10 12Velocity (mm/s)
57[1] K. Nomura, et al, Phys, Rev. B 75, 184411 (2007).
[2] Li Zhang, et al, J. Appl. Phys. 104, 123909 (2008).

6

1B01

中性子放射化分析法（INAA 及び PGAA）を用いた Small

Scale

Miningによる汚染試料中の Hg と Au の分析法
(原子力機構 1、デンマーク・グリーンランド地質学調査所 2、フィリピン大学 3、アテネオ大 4、）○初川雄一 1、大澤崇人 1、P.Appel2、C.Arcilla3、E.Perez4【はじめに】 現在、途上国では個人レベルの小規模採鉱（Small Scale Mining）が広く行われており、世界 50 カ国で 1300 万から 2000 万人が従事していると推定されている。その中で金の小規模採鉱は金の精製に水銀アマルガム法が広く用いられているため、精製過程を通して大量の水銀が環境中に放出されてしまい、深刻な水銀汚染を引き起こしている。しかし従事者の多くは零細な貧困層であるため、放出する水銀の対処は皆無に等しい。現在フィリピンには 30 万人以上の金の小規模採鉱従事者がおり、多量の水銀が恒常的に排出され続けている。本研究は途上国各国で行われている金の小規模採鉱によって深刻化している水銀環境汚染を解決する普遍的プログ
ラムを確立するため、フィリピンをモデルケースとした現地の汚染状況の詳細調査と経済的に達成可能な簡便な水銀除染法を現地に浸透させることを目的とする。水銀銀除去法としては 19 世紀に用いられた State Battery 法を候補としており汚染環境中に含まれる金の抽出を現地の採鉱者に行わせる過程で水銀の除染が行われるものである。State Battery 法とは薄く水銀を塗布した
銅版上に水銀や金を含んだ土砂を流しながら金の回収を行うもので、この作業において水銀の回収も同時に行われるものである。このため汚染試料中の水銀濃度のみならず金含有量の正確な分析が求められる。
【実験】 実験は水銀分析を即発ガンマ線分析（PGAA）により、金分析は機器放射化分析（INAA）を用いて同一試料中の 2 元素分析を試みた。
2010 年 2 月にフィリピンの北カマリネス州にある 2 ヶ所の小規模金採鉱（Small Scale
Mining）の行われている現場において粉砕した鉱石の集積所において試料採取を行った。
採取された試料は 0.1 から 1 グラムほど分取し、原子力機構研究炉 JRR-3 において 10000 秒
ほどの PGAA を行った。 PGAA 測定において Hg-200 からの 368 keV の即発ガンマ線の測定に成功した。
さらに PGAA 測定を行った試料を 1 から 2 日の冷却後に Ge 半導体検出器 PGAA
測定中に放射化されて生成した Au-198 からの 411 keV のガンマ線の検出を行った。これらの一連の測定により、同一試料中の水銀と金の定量が可能となった。
【結果と考察】 2 つの水試料を含めた 11 試料を PGAA および INAA により水銀及び金のガンマ線測定を行った。砕石試料中では 2.5～393ppm の水銀含有量が観測された。それらには
１～3.9ppm の金を含んでいることが確認された。これらの結果から現地の水銀の汚染の深刻さが確認できた。また同時に金の含有が確認されたため、所謂“Hiden Mine”の可能性があることも判った。今後地元の小規模採鉱者に対して金を抽出した水銀汚染された鉱石から残された金の回収を行うように指導してゆくことにより自発的に水銀の回収作業が行われ水銀除染の可能性が開かれた。 今後 State Battery 法や類似の金抽出に伴い水銀除染を効果的に行える方法の開発に努める。本年 9 月に第 2 回目の現地調査とフィリピン金属産業研究開発センター（MIRDC）との共同研究で State Battery 法を現地の状況に合わせて最適化するプロジェクトが計画されている。本会議において最新の研究開発の状況について報告する。
本研究は平成 21 年度住友財団環境研究助成の援助を得て行われた。
Measurements of Mercury and Gold concentrations in samples from tailing dams whichcontaminated by Small Scale Mining, using PGAA and INAA
HATSUKAWA, Y., OSAWA, T., APPEL, P., ARCILLA, C., PEREZ, E.・− 61 −

1B02

雪氷中の粒子状物質を用いた大気環境に対する人為的影響の評価（東京大院総合 1、原子力機構 2、福井大 3）○藤井政光 1、小豆川勝見 1、
松尾基之 1、藤 暢輔 2、村上幸弘 3、古高和禎 2、木村 敦 2、大島真澄 2、
小泉光生 2【はじめに】東アジア地域が発生源とされる大気汚染物質は、日本国内の大気環境に大きな影響を与えていることが知られている。また、中国の乾燥帯で発生する黄砂は増加傾向にあり、黄砂は工業地帯上空で大気汚染物質を吸着し、偏西風によって日本上空に達する
ことが指摘されている。黄砂などの吸湿性のエアロゾルは氷晶核として機能するため、降雪後に融解せず凍結した雪氷には冬季のエアロゾルが蓄積して保存されている。このことから、雪氷を採取することで冬季の平均的な大気の状態の評価ができると考えられる。雪
氷中の粒子状物質は、その濃度が非常に希薄であり、かつ多元素で構成されるという特徴があることから、機器中性子放射化分析法（INAA）に加えて、多重即発ガンマ線分析法（MPGA）による元素分析を行った。これらの相補的な定量結果を利用し、enrichment factor（EF）の観点から大気浮遊粉塵の起源について検討することを本研究の目的とする。
【実験】降雪の要因、北西季節風の影響、地域的な汚染源の存在の有無などを考慮して、2008 年から 2010 年にかけて北陸地方、関東地方、北海道の複数地点で雪氷試料を採取した。採取した雪氷は自然融解後、融解液中の粒子状物質を孔径 0.22μm のメンブレンフィ
ルタで吸引濾過して固液分離した。得られた粒子状物質は濾紙とともにポリエチレンまたは FEP フィルムに封入し、日本原子力研究開発機構の JRR-3M にて INAA 及び MPGA による元素分析を行った。濾紙上の粒子状物質の質量の測定は難しいため、同時にブランク濾紙の測定を行い、各試料の定量結果との差分を求めることで、粒子状物質中の各元素の質量を算出し、EF の観点から検討を試みた。
【結果と考察】本研究では、既に一部の試料について INAA による元素分析に加えて、走査型電子顕微鏡（SEM-EDS）による粒子状物質の観察や X 線吸収微細構造法（XAFS）による状態分析を行っている。その結果、立山地域における雪氷中に石炭火力発電所由来のフライアッシュが含まれることや、大陸の土壌由来の粒子状物質が存在することを確認した。また、本研究で採取した試料を使用 し た 小 豆 川 ほ か 1) の 研 究 よ り 、MPGA で雪氷中の粒子状物質を測定する際の測定条件の最適化に関する知見が得られた。これを受けて、現在までに全ての雪氷試料について INAA 及び
MPGA の測定を行っており、解析を進めている（fig. 1）。

fig. 1: 富山県城端市内の雪氷試料における
48

1)

Ti の 342-1382keV スペクトル

小豆川、松尾、大島、藤、木村、小泉, 第 53 回放射化学討論会要旨集, 3A03, 70(2009)

Estimation of anthropogenic influence on atmospheric environment by analyzing particulate matter insnow cover
FUJII, M., SHOZUGAWA, K., MATSUO, M., TOH, Y., MURAKAMI, Y., FURUTAKA, K.,
KIMURA, A., OSHIMA, M., KOIZUMI, M.

− 62 −

1B03

Bulk chemical analysis of hydrogenous meteorites by neutron induced prompt
gamma-ray analysis(1Grad. School of Sci. & Eng., Tokyo Metropolitan Univ., 2Quantum Beam Sci.
Directorate, JAEA, 3National Institute of Polar Research, Tachikawa, Tokyo）
Islam, M.A.1, Ebihara, M.1, Matsue, H.2, Kojima, H.3
Meteorites are generally heterogeneous in chemical composition. Bulk chemical analysis ofmeteorites offers a challenge for representative sampling. Therefore, relatively large amount of sample (~1gm) is desirable for better analytical representativeness compared with conventional sample size (~0.2 gm)
used in neutron-induced prompt gamma-ray analysis (PGA). In practice, increasing sample mass introduces
neutron flux perturbation and gamma-ray self attenuation inside the sample. Moreover, the changes ofanalytical sensitivity with increasing of disk-shaped sample mass in the presence of strong scatterer like H(bound atom scattering cross-section 80 b) in the sample was reported1. Among the recovered meteorites,
CI and some CM carbonaceous chondrites contain the high abundance of H (up to 2 wt %). In this study,
we aimed to determine element contents in the hydrogenous meteorites by using PGA.
To evaluate analytical sensitivity variation of the elements with sample mass and H content, coldpressed disk (12 mm diameter) samples were prepared using homogeneous mixture of GSJ basaltic rockJB-2 and oxalic acid with 2 wt % H. The disk samples were inserted into a cylindrical PTFE sample holder
one after another to increase the sample mass. All samples and standards were irradiated by guided beam ofthermal neutrons at JRR-3M of JAEA. The analytical sensitivity of the elements remains constant within
the error of counting statistics when a disk mass increases up to 0.5 gm and after that decreases withincreasing of the disk mass (Fig. 1). Therefore, in PGA analysis of hydrogenous meteorites (~2 wt% H) up
to 0.5 gm sample, the uncertainty due to the analytical sensitivity changes can be ignored.
Ti (1382 keV)

Relative sensitivity

Relative sensitivity

B (478 keV)

1.0
0.9
0.8

1.0
0.9

0.8

0.7

0.7

(a)

(b)
0.6

0.6
0.1

Sample weight (g)

1.0

0.1

Sample weight (g)1.0

Fig. 1 Analytical sensitivity variation (relative to 0.25 gm disk) with sample amount measured in disk of
JB-2 mixed with oxalic acid dihydrate (2 wt% H) for B (a) and Ti (b). Unc
counting statistics.
[1] Mackey, E.A. et al., Effects of target shape and neutron scattering on element sensitivities forneutron-c p
p mp -ray activation analysis. Anal. Chem. 64, 2366 (1992).
Bulk chemical analysis of hydrogenous meteorites by neutron induced prompt gamma-ray analysis
Islam, M.A., Ebihara, M., Matsue, H., Kojima, H.

− 63 −

1B04

インクジェットプリンタを利用した簡便で高精度な中性子分布測定法の開発(京大院工 1、京大炉 2、ＫＡＥＲＩ3）○瀧本真己 1、高宮幸一 2、柴田誠一 2、
奥村良 2、中野幸広 2、J.H.Moon3、S.H.Kim3【緒言】研究用原子炉において、中性子照射孔などの照射設備における中性子分布は、中性子照射実験を行う際の基礎データとして大変重要である。特に、中性子放射化分析における分析精度は、照射する中性子線量の見積もりの精度に依存するため、照射設備における中性子分布を正確に測定することが求められる。そこで、本研究ではインクジェットプリンタを用いて中性子分布を測定する方法を試みた。この方法では、金溶液を紙の上に均一に塗付することで、非常に薄い中性子照射ターゲットが調製できる。そのため、一般的な金属線を用いた中性子線量測定 1)の誤差要因である自己吸収効果及び自己遮蔽効果を抑えることができ、より高精度に中性子分布を測定することができる。さらに、広範囲にわたる中性子分布をより簡便に測定することを目的として、イメージングプレートを利用した新しい測定法の開発を試みた。
【実験】金溶液を含むインクカートリッジをインクジェットプリンタに装填し、金を紙に均一に塗付することで、図１のような中性子照射ターゲットを調製した。このターゲットを中性子照射キャプセルの壁面に沿うように装填し、韓国原子力研究所の研究炉(HANARO)において、照射孔(PTS♯1、PTS♯3)を用いて中性子を照射した。放射化したターゲットを８つのピ ー ス に 切 り 分 け 、 Ge 半 導 体 検 出 器 を 用 い て 、 そ れ ぞ れ の ピ ー ス 中 に 生 成 し た
198
Au(T1/2=2.70d)のγ線を測定した。得られたγ線スペクトルを解析することにより、中性子
照射キャプセル内の垂直方向における中性子分布を測定した。
【結果・考察】図２に PTS♯1 と PTS♯3 における照射位置ごとの生成放射能分布を示す。この図より、PTS♯3 ではキャプセルの蓋側から底方向に向かって、放射能強度が増加している
ことがわかる。一方、PTS♯1 では、全ての照射位置における放射能強度はほぼ一定となった。
これらの傾向は金線を用いて測定された結果 2)と一致した。また、京大炉の圧気輸送管照射設備においての測定結果及びイメージングプレートを用いた測定結果も報告する予定である。
activity of 198Au / cps

30
25
20

PTS#3

15
10
5
0
0

図１．インクジェットプリンターで調製した

PTS#1
0.5

1 1.5 2 2.5 3 3.5
range (top to bottom) / cm

4

図２．PTS#1 と PTS#3 における 198Au の中性子照射ターゲット

放射能強度【参考文献】
1) Myong-Seop Kim et al., Phys.Med.Biol, 52(2007),2552-2556
2) Y.S.Chung, et al., Radional. Nucl. Chem. 278 (2008) 707-712
Simple and High-Precision Measurement Method of Neutron Distribution Using Ink-jet
Printer
TAKIMOTO,M., TAKAMIYA,K., SHIBATA,S., OKUMURA,R., NAKANO.Y., J.H.MOON,
S.H.KIM.

− 64 −

1B05

X 線吸収微細構造法による土壌中クロムの価数別定量法の検討(東京大院総合）○堀まゆみ、小豆川勝見、松尾基之【はじめに】
環境試料中の 6 価クロム(Cr(VI))定量法としてジフェニルカルバジド吸光光度法(DPC 法)がJIS により規定されている。DPC 法は、Cr(VI)のみを選択的に定量できる点で優れているが、固相試料に適用する際には抽出等の前処理が必要であり、固相に吸着した Cr(VI)を直接定量することが出来ない。さらに、DPC 法を土壌溶出系に適用することは、吸光度測定上の問題から信頼性に難点がある。そこで、本研究では、抽出等の前処理を必要とせず、環境試料をそのまま測定できる X 線吸収微細構造(XAFS)法を適用した。しかし、既存の XAFS 法を用いた手法では、正確な価数別定量ができないことが問題点として挙げられるため、改良を行った。
XAFS 法により得られた X 線吸収端近傍構造(XANES)スペクトルを詳細に考察し、μ(t)の規格化のピーク位置を定めることで、より正確な検量線の作成および土壌試料中クロムの価数別定量を可能としたので報告する。
【実験】
標準参照試料として、SiO2 に Cr が 1%w/w、Cr(III)/Cr(VI)比が 100/0、75/25、50/50、25/75、0/100 の混合比となるように Cr2O3 粉末(Cr(III))と CrO3 粉末(Cr(VI))を混合したものを作成した。
Cr K 端 XANES 測定は、高エネルギー加速器研究機構 photon factory BL-12C で蛍光法を用いて測定した。得られたスペクトルの解析には Rigaku REX2000 を用いた。
【結果と考察】標準参照試料の Cr K 端 XANES スペクトルを Fig.1 に示す。
Cr(VI)の濃度が増加するにつれて、Cr(VI)に起因する pre-edge
Normalized intensity

Cr(III)/Cr(VI)peak(5990eV 付近)の面積が増加することを確認できた。このpre-edge peak の面積が試料中 Cr(VI)の濃度に対して正の相関があることから価数別定量が可能である。先行研究では、white

0/100
25/75
50/50

line に対する pre-edge peak の相対面積から定量を行っている。

75/25

しかし、この方法の場合、得られる XANES スペクトルの様相

100/0は測定対象物質によって変わるため、white line のエネルギー

5955

5975

5995

の規格化のピーク位置の検討を行った。その結果、6010eV 付
近に観測される Cr(III)の特異的遷移である 4A2g→4T2g の遷移由
来のピーク位置での μ(t)の規格化が適していると考えられた。
この改良した手法を用いて検量線を作成したところ、Fig.2 の

1.4
1.2
Area of pre-edge peak

近傍のピークの立ち上がりを Cr の d-d 遷移と対応させ、μ(t)6055Fig. 1. Cr XANES spectra of reference samples
for various Cr(III)/Cr(VI) ratios.

できないことが問題として挙げられる。そこで、規格化に用いるピーク位置を定めるため、XANES スペクトルの white line

6035

Energy (eV)

位置が測定物質によって変化してしまう。それに連動し、
pre-edge peak の相対面積が変わってしまうため、正確な定量が6015

R² = 0.9880

1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
0

25

50

75

100

Cr(VI) ratio /%Fig. 2. Calibration curves of the area of pre-edge
peaks shown in XANES spectra (Fig.1).

ような直線性を示す検量線が得られた。

A study on speciation of chromium in soil by X-ray absorption fine structure.
HORI, M., SHOZUGAWA, K., MATSUO, M.

− 65 −

中性子

1P01

(

子力機構

粉

行、

の

中に

成した

成物の

、

、大

）○
洋、

線分

と

動

貴、

、

野

】J-PARC 物 ・学実験
では、に 3GeV の 子 ー (定格 1 MW)をし、によって中性子を 成する。
によって じる 々な
性
種によ 、
機 の
は 常に い線量 となる。このため、メンテ ンス時に3
は、 ての(1.4 m )をきのドレン ンク 移 し、の線量 を低 させる 計を行った。しかしながら、
に して
の移 後に
の線量 が増加するという現188
188が 認された。
から線測定を行った結果、 Ir ( Pt の種)がな 線 で、
機 のに 着して線量 を増加させているという結 を得た。そこで、今後ののにな 見を得ることを目 として、
からの
、 よ
の 着物
を行い、それ れの 線分 を行い、成物の 動を
した。
18
【試料の
】試料の
は、10
の 子 ー
後、57 目に行った。
をドレン
ンク 移 した後、
した
の
ーズ に
していた
を
し、さらに
を
でス アすることによ
の 着物を
した。
には数 の
が っていたが、に特 すべき はされなかった。
したは約 120 g、の線量 は 60 μSv/h で った。 着物は、の粉末状物 で った。
【 線分 】 線分 は 純度ゲル
ウ
を いて行った。
した( 1)から
203
188
189
188
185
175
173
172
146
113
110m
88
は、 Hg、 Pt、 Ir、 Ir、 Os、 Hf、 Lu、 Lu、 Eu、 Sn、 Ag、 Y がされた。これらのは、計 での 測 に して、度から数% 度で った。これらの110m
されなかった。 成量 測 に する 着量の種のう 、 Ag のみが 着物から
203
は、 Hg を いて、 種による大きな違いは見られなかった。このことから、大 分のはに 着するが、Ag は 着せ にとともに移動することが分かった。
【
】
中の
成物の
が他の
体を合わせても ppb 度で る や、Ag よ
【

を果た

性が
え

、

物と

測される Fe(

ー

ン

いと

測

な不純
のエ

による)とでは、Feと Ag は化合物を

5

10

4

10

3

10

2

10

1

10

0

2615 Tl-208(BG)

される。

な

10

2348 *している

成* Ir-188

1944 *
2011 *
2050 *
2060 *
2194 * 2097 & 2099 *2215 *

動に

が

成物との

6

明で

の物

と

1558 *
1575 *
1688 *
1705 *
1716 *
1836 Y-88

物の

、

を

10

1435 *

き

されない理

着物か

1210 *

らがされている。よって、1018 *
1097 *

では、Ag

着物中に

99 Au-195
155 * 188 Pt-188
195 Pt-188
245 Ir-189
343 Hf-175
381 Pt-188
279 Hg-203
424 Pt-188
478 * 511 Annihilation
633 & 634 Eu-146
633 & 635 *646 Os-185
747 Eu-146
829 *898 Y-88

い Sn や Eu がCounts / channel

も溶解度の

作らない

が、Fe と Sn は化合物を形成す
る。

0

400

800

1200
1600
Photon energy (keV)

2000

2400

2800

1
した
(86
)の 線スペクトル
Gamma-ray analysis and behavior of spallation products produced in mercury of theneutron source at J-PARC
Kai, T., Kasugai, Y., Ooi, M., Wakui, T., Kogawa, H., Haga, K., Hanano, K.

− 66 −

1P02

マイクロカラム法による Rf 化学種解明のための逆相抽出クロマトグラフ
ィーの検討(金沢大院理 1、金沢大理工 2、理研 3）○武田勇樹 1、荒木幹生 1、
横山明彦 2、羽場宏光 3、菊永英寿 3

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【はじめに】超重元素 Rf の溶液中の化学種解明を目的として、本研究ではキレート抽出剤
TTA を保持した固定相を用いた、逆相クロマトグラフィーによる Rf の液―液抽出データの獲得を目指している。今までに、陽イオン交換樹脂などを用いた Rf 実験が行われているが、吸着している化学種は特定できていない。TTA を抽出剤として用いることで、4 価の金属イオンを選択的に抽出することができ、Rf の錯形成定数の決定が期待できる。これまで本研究グループは、TTA 樹脂を固定相としたマクロスケールのカラム（内径 5.0 mmφ）、テフロンチ
ューブ（内径 1.6 mmφ）、マイクロカラム（内径 1.6 mmφまたは 3.5 mmφ）を用いたクロマ
トグラフィー実験を行い、溶離曲線からその分配係数の決定を試みた。その結果、抽出挙動の傾向はマクロスケールの液―液抽出実験データと一致することが確かめられたが、テフロンチューブ、マイクロカラムを使用した実験では反応が平衡には達せず、正確な分配係数は得られなかった[1]。そこで、Rf 実験に適用可能なマイクロカラムにおいて、平衡未到達でも相対的な原子の挙動が確認できる吸着率の利用を検討した。
【実 験】固定相は、アセトン中で Kel-F（テフロン樹脂、42-80 mesh）に抽出溶媒である TTA
を 10％含むオクタノール溶液を滴下し、一晩撹拌後 55 ℃でアセトンのみを蒸発させることで調製した。調製した固定相は、蒸留水でマイクロカラム（内径 1.6 mmφ×7 mm）に充填した。第 1 溶離液として[F－]eq=1.0×10-6 M となる HF/0.1 M HNO3 溶液 160μL をカラムに流し、溶出液 1 を捕集した。この溶離液で Zr、Hf トレーサーをカラム内の固定相に吸着させた。次に、第 2 溶離液として各濃度の HF/0.1 M HNO3 溶液を 220μL 流し、溶出液 2 を捕集した。最後に、第 3 溶離液として 1.0 M HF/0.1 M HNO3 溶液を 220μL 流し、固定相に吸着している放射能を捕集し、溶出液 3 とした。流速はすべて 0.5 mL/min100で行った。それぞれの溶出液を Ge 半導体検出器で測定し、Hf80
Zr
溶出液 2 と 3 の相対的放射能から吸着率を求めた。
60【結 果】図 1 に、Zr、Hf の吸着率のフッ化物イオン濃40
度依存性（上）と Zr、Hf の吸着率の差（下）を示す。プロットはマイクロカラムによるトレーサー濃度実験結果
20であり、実線（Hf）、破線（Zr）のマクロ量の濃度を用い
0
10-6
10-5
10-4
10-3
た結果と比較した。フッ化物イオン濃度を上げるにつれ
40て、吸着率は減少し、また、[F－]eq=6.0×10-5 M 付近で Zr、Hf の吸着の差が非常に大きくなっている。これらの結果
20はマクロ量の液―液抽出実験と同じ傾向である。Hf、Zr0の分離係数に吸着率の差が対応しており、このマイクロカラムでの吸着率の測定は、Rf 実験にも適用可能である-20と思われる。
10-6
10-5 －
10-4
10-3[F ]/M【参考文献】
図 1 Zr、Hf の吸着率のフッ化物イオン濃度[1] 荒木他，第 53 回放射化学討論会 1B06 (2009)

依存性（上図），Zr、Hf の吸着率の差（下図）Study on the reversed phase extractive chromatography in micro-columns for speciationof rutherfordium
TAKEDA ,Y ., ARAKI ,M ., YOKOYAMA ,A ., HABA ,H ., KIKUNAGA ,H .

− 67 −

1P03

104 番元素ラザホージウムの同族元素 Zr、Hf の H2SO4 水溶液系における陽イオン交換樹脂への吸着速度の研究(筑波大院数理 1、原子力機構先端基礎研 2）○五十嵐

訓 1、末木啓介 1、塚田和明 2、永目諭一郎 2【はじめに】
104 番元素 Rf の同族元素 Zr、Hf の H2SO4 水溶液系陽イオン交換樹脂系においてクロマト
グラフ溶離挙動がバッチ法で得られた分配係数から期待される溶出位置と一致しないことが報告されている。本研究では H2SO4 水溶液系での Zr、Hf の陽イオン交換樹脂への吸着速度を求めクロマトグラフ実験の定量的な議論を進めることを目的に行った。
【実験】
実験は強陽イオン交換樹脂(MCI GEL CK08Y, H+型)と 88Zr、175Hf 無担体トレーサー溶液によってバッチ法で行った。無担体トレーサー溶液は 89Y(p,2n)、175Lu(p,n)反応で 88Zr、175Hf を合成した後、ターゲット物質から化学分離し、無担体で 1.0 M H2SO4 水溶液中に用意した。
フィルタ付きオートサンプラー用バイアルに CK08Y を 2mg 入れ、希 H2SO4 水溶液 590 µL とトレーサー溶液 10 µL を加え、恒温槽内で 300 秒以内の様々な時間で振とうした。その後ろ過することにより樹脂を溶液から分離し、溶液を分取して、γ線測定することによりイオン交換平衡到達度の時間変化を求めた。この方法で温度依存性について検討した。さらに Zr、Hf への錯形成能の低い硝酸を用いて[H+]eq=1.0 M となる硫酸/硝酸混合溶液でも同様の実験を行った。
【結果及び考察】
強陽イオン交換樹脂(H+型)への 0.1 M H2SO4 中における 88Zr と 175Hf の平衡係数は温度に対してほとんど変化しなかった。イオン交換平衡到達度の時間変化を 15℃、25℃、45℃について得た。図 1 に 45℃における 88Zr と 175Hf の陽イオン交換樹脂へのイオン交換平衡到達度の
1

時間変化を示した。陽イオン交換が平衡に達するのに 70－80 秒を要する事がわかり、15－
45℃の間では陽イオン交換樹脂への吸着速度はほとんど変化しないことがわかった。また

0.8
0.6

+

硫酸水溶液中と硫酸/硝酸混合溶液([H ]eq=1.0
M)中での吸着速度もほぼ同じであることがわかった。よって、本実験で調べた条件では迅速クロマトグラフ実験で得られる溶離曲線は

0.4

Zr

0.2

分配係数から期待される溶離位置よりも早く溶出する原因が陽イオン交換が平衡に達する
のに 70－80 秒要するためであることがわかっ
た。

Hf
0

0

50

100

150

200

250

300

Shaking time / sec
図 1.

45℃ 0.1M H2SO4 におけるイオン交換平衡到達度

Study on the adsorption rate of Zr and Hf as homologues of element 104, Rutherfordium,on the cation-exchange resin in H2SO4 solutions .
IKARASHI, S., SUEKI, K., TSUKADA, K., NAGAME, Y.

− 68 −

1P04

超重元素の溶液化学のための液体シンチレーション検出器の作成と評価(大阪大院理 1、理研仁科セ 2）○小森有希子 1、大江一弘 1、栗山亜依 1、
高山玲央奈 1、菊谷有希 1、菊永英寿 2、笠松良崇 1、吉村崇 1、高橋成人 1、
篠原厚 1【はじめに】本研究の目的は、超重元素の溶液化学実験においてイオン交換や溶媒抽出等の化学分析後の試料溶液を測定するための、オンライン液体シンチレーション検出器の開発である。今回、化学分析後の試料溶液と乳化シンチレータを測定セルに送液し、セル中で溶液を混合して測定を行うためのチェンバーおよびセルを作成した。セルはガラス製で、形状および容量が異なるものを 3 種類用意した。各セルをチェンバーに入れて測定を行い、セルの形状や試料溶液の量によってエネルギー分解能および検出効率がどのように変化するかを調べた。また、実際に試料溶液と乳化シンチレータをセルに送液し、セル中で溶液を混合後、測定するテストも行った。
【実験】光電子増倍管は浜松ホトニクス製の R331-05 を用いた。作成した各ガラスセルの形
状は、(1)直径が 2 cm の円柱形、(2)上面の直径が 3 cm、底面の直径が 2 cm の、円錐の先端を切ったような形、(3)直径が 3 cm の円柱形である。セルの幅はいずれも 1 cm であり、各セルの容量は、セル(1)と(2)が約 2 mL、セル(3)が約 3 mL である。エネルギー分解能の評価に用いた溶液は Ultima Gold AB（PerkinElmer 社製）と 226Ra の 0.05 M HCl 溶液を混合して調製した。
また、検出効率の評価に用いた溶液は Ultima Gold AB と 241Am の 0.5 M HCl 溶液を混合して調製した。試料溶液の量は 1 mL、2 mL、3 mL（3 mL はセル(3)のみ）として測定を行った。
次に、試料溶液をオンラインで測定するためのテストとして、セルの中に撹拌子を入れ、測定チェンバーの下に電磁スターラーを置き、α 線源として 241Am、β 線源として 152Eu を含む
試料水溶液を 0.2 mL/min、Ultima Gold AB を 4 mL/min で流して T 字コネクタで合流させ、セルに送液した。セルの中でシンチレータと試料水溶液を撹拌した後、測定を行った。測定ではエネルギー情報と α/β 線弁別のための蛍光寿命情報を同時に記録した。
【結果】各条件で得られたエネルギー分解能および検出効率を Table 1 に示す。試料溶液量が1 mL のときはセルの形状の違いによるエネルギー分解能の差は確認できなかったが、いずれのセルも溶液量が増えるとエネルギー分解能が悪くなった。溶液量が 2 mL のときはセル(3)が最も良いエネルギー分解能を示した。また、241Am の検出効率はセルの形状や溶液量の変化によらず約 96%であった。241Am、152Eu を含む試料水溶液と Ultima Gold AB をセルに送液して行った測定では、セル中で溶液をTable 1 各セルのエネルギー分解能および検出効率
撹拌せずに測定するとエネルギー分
FWHM[keV]
226
214
解能は極端に悪く、蛍光寿命のスペRa
Po
検出効率[%]
セル No. 液量[mL]
クトルで α 線と β 線が重なり α/β 線(4784 keV) (7687 keV)
1
308
466
95.9
±
0.3
弁別ができない状態であったが、セ
1
2
382
554
96.6
±
0.3
ルに送液している間に溶液を撹拌す
1
303
466
96.2
±
0.3
2
ることで α 線と β 線が弁別されたス
2
354
475
96.7
±
0.3
ペクトルを得ることができた。詳細
1
307
449
96.0
±
0.2
3
2
302
432
96.9
±
0.2
な結果は発表時に報告する。
3

373

525

97.1

±

0.3

Development and evaluation of a liquid scintillation detector for aqueous chemistry of superheavy
elements
KOMORI, Y., OOE, K., KURIYAMA, A., TAKAYAMA, R., KIKUTANI, Y., KIKUNAGA, H.,
KASAMATSU, Y., YOSHIMURA, T., TAKAHASHI, N., SHINOHARA, A.

− 69 −

1P05

HBr¾ÝúWÔúÄz¾ÇÃÜ"0 6 «iÝ#ÿ36V^¤¡q– 106 Sg # 3 6 V ^ ¤ ¡ q Ó × " |   –uo»·jØÕÓ 1[ CIAE 2ãÌ 3)

Liang Xiaohu1, 2²´ 1Î~­ 1íty 1Â]Ā` 1
cå\ 1cå¯ 1äÀï 1,3ûìd_ 1,3¿ÑëYø 1 

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OĄSgą"{¸#Ó×2õ,0, ÕCX@ {«iÝ 0 WMo 2î"{lĂÜ"0lùg¨ #çnö®ýÙ"þ02±ăCX@2- " Sg Ó×"÷Íxá!ă³b" à0ă uo»·@VCOpô"  181Ta(p, n)w". 181W(sÅ° 122 ¬)2z
36V^¤lĂÁ2mÍ Ta ¹Ð/lĂÊ eDTX;X *93Nb(p, n)wz1wð". Nb ¹Ð/§k1 93mMo({ 6.9 ®ý)2He/KF 7?>
5BD¥òÁ2mÍră"¥òW£āHBr¾Ýú Ôú#Äz¾ÇÃ"ÇéÊ eDTX;X  181W .% 93mMo DTX;X2¸!ÇÃÉ"ê©ÿ36V^¤ºâĄCA08Yą5200mg ÄzY®ý¢¼"ZÈ+Ã[# W .% Mo 27VNß?K9
DUPDRX"{ºâ&#lùg¨ĄKdą2k*çnö®ý.%
1/#ÇÃÆf2ê'0,Äz®ýv%ÇÃÆ³b2 ă2æÞµv%à W "0GBAă#ÞµÆ#çnö®ý$¨¬2è0 ­/"!
YªÇÃÆ 70$çnö®ý$¦70"0 HF É"0
W Mo #lùg¨2 Fig.1 "Ö10-4 M / 1.0 M # HF ÉÚ" Mo # Kd h$()Y 0#"W$ HF É"fr0 l0# $±W
¾ÇÃÜ"  106Sg






Mo #}Ò¡q2½ñxá 
0 2Ö 0a
Fig. Variation of the Kd values of W and Mo on theă³b2Û¶Sg #răanion-exchange resin (CA08Y) as a function of [HF] in HF and
0.1 M HNO3 mixed solutions at 70oC.
"! Anion-exchange behavior of the group-6 elements in HF/HNO3 mixed solutions - Towards
the study of ion-exchange behavior of 106Sg LIANG, X., LI, Z., TSUKADA, K., TOYOSHIMA, A., ASAI, M., SATO, T.K., SATO, N.,
KIKUCHI, T., KANEYA, Y., NAGAME, Y.

− 70 −

1P06

nat

Lu(p,xn)175Hf 反応の励起関数測定(大阪大院理 1、理研仁科セ 2）○菊谷有希 1、大江一弘 1、小森有希子 1、藤沢弘幸 1、栗山亜依 1、高山玲央奈 1、菊永英寿 2、笠松良崇 1、吉村 崇 1、
高橋成人 1、篠原 厚 1【はじめに】104 番元素ラザホージウム(Rf)は相対論効果により元素の周期性から外れた性質を示す可能性がある。しかし、化学実験によく用いられる 261Rf の半減期は 68 s と短く、また生成率が非常に低いため、Rf の化学実験は困難でありその化学的性質は解明されていない点が多い。本研究では Rf とその同族元素であるジルコニウム(Zr)及びハフニウム(Hf)を対象とした溶媒抽出法により、その化学的挙動を調べることを目標としている。Zr と Hf の抽出実験を行うためには長寿命の 88Zr (T1/2 = 83.9 d)と 175Hf (T1/2 = 70.0 d)のトレーサーが必要である
が、175Hf の製造に必要な natLu(p,n)175Hf 反応の励起関数は未だに報告されていない。そこで本実験では抽出実験に用いる 175Hf を効率的に製造するために、natLu(p,xn)175Hf の励起関数を求めた。
【実験】大阪大学核物理研究センター(RCNP)の AVF サイクロトロンにおいて、14 MeV の陽子ビームの照射を行った。本実験では全ての反応断面積をスタックホイル法で測定した。Lu箔(厚み 25 μm)と Fe、Cu 箔(いずれも厚み 10 μm)で構成された Lu スタックに陽子ビームを照射し、1 枚ずつ Ge 検出器で γ 線を測定した。Lu 箔の前後に挿入された Fe 箔及び Cu 箔のnatFe(p,n)56Co 反応および natCu(p,n)65Zn 反応量から Lu 箔に照射されたビームフラックスを算出
し、natLu(p,xn)175Hf 反応の反応断面積を求めた。各ターゲット箔における陽子ビームのエネル
ギーは計算コード OSCAR により算出した。また、励起関数を予測する際に用いられる計算
コードである ALICE および TALYS により natLu(p,xn)175Hf の励起関数を計算し、実験により得られた励起関数と比較した。
【結果】照射は 2 回行った。それぞれの実験で得られた結果を図 1 に thiswork 1, 2 と し て 示 す 。 得 ら れ たnat
Lu(p,xn)175Hf 反応の励起関数から
10.3 MeV において反応断面積が最大となり、その値が 140 mb となることがわかった。また、ALICE、TALYSによる計算結果と比較して反応断面積が最大となる陽子ビームのエネル
ギーが約 1 MeV 高エネルギー側にあることもわかった。
図 1 natLu(p,xn)175Hf 反応の励起関数

Measurement of excitation function of natLu(p,n)175Hf
KIKUTANI, Y., OOE, K., KOMORI, Y., FUJISAWA, H., KURIYAMA, A., TAKAYAMA, R.,
KIKUNAGA, H., KASAMATSU, Y., YOSHIMURA, T., TAKAHASHI, N., SHINOHARA, A.

− 71 −

1P07

フィッション・トラック法による Pa‐231 光核分裂反応断面積の測定 (Ⅱ)(金沢大院自然 1、東北大電子光セ 2、金沢大理工 3）○西川恵 1、大槻勤 2、
廣瀬健太郎 2、佐藤渉 3、横山明彦 3、中西孝 3【はじめに】固体上の核分裂片の飛跡から核分裂反応の情報を得るフィッション・トラック
法は、核分裂片の半減期の長短によらない検出が可能であり、かつ小さい核分裂反応断面積測定に適した実験手法である。本研究ではこれらの利点を活かし、実測的な核反応データが少ない 231Pa について、フィッション・トラック法を用いた光核分裂反応断面積測定を行っている。これまで、231Pa の光核分裂反応断面積について最大エネルギー20 MeV の制動放射線を用いたときの天然ウラン（以下 natU と記す）と 232Th を比較対象とする‘フィッション・ト
ラック数/ターゲット原子数’の相対的な値を求めた結果、231Pa の光核分裂反応断面積は natUの約 2 倍、232Th の約 6 倍であったことを報告している[1]。本発表では、光核分裂反応断面積のエネルギー依存性を求めるため制動放射線の最大エネルギーを 18 MeV に変えて行った同様の実験について報告する。
【実験】フィッション・トラック検出材としてPa (精製度が異なる 3 種類)
合成石英、天然雲母を用いた。濃度既知のターU
Thabc
ゲット核種溶液をそれぞれ高純度石英板（1cmnat dep
ブランク試料×1cm×1mm）上に載せて秤量し蒸発乾固させビームモニター用制動たものに、熱アニーリング処理と濃硝酸煮沸洗Co 箔
放射線浄を施した白雲母板（インド ビハール州産、1cm×1cm の薄片）を密着させてアルミニウム
図 1 照射試料のスタック箔で包み照射試料としたものを、東北大学電子光理学研究センターで制動放射線（電子線形加速器からの電子ビームを白金板で制動放射線に転換、電子線によるトラック検出材の加熱を避けるためにスイープマグネットで未転換電子を除去）を照射した（図 1）。照射後、[1] による最適エッチング条件（石英板については 28%フッ化水素アンモニウム水溶液をエッチング剤に用い、超音波を印加しながら 15 分間、雲母については 48%フッ化水素酸を用い、超音
波なしで 40 分間）でエッチングを行い、洗浄、乾燥ののちデジタルマイクロスコープを用いて観察・計数を行った。
表 1 231Pa と natU の光核分裂反応断面積比【結果】231Pa と natU の光核分裂
反応断面積比（トラック数/原子
制動放射線最大エネルギー
18 MeV
20 MeV数の比）を表 1 に示す。最大エ231Pa/natU
1.8 ± 0.2
1.8 ± 0.4
ネルギー20 MeV と 18 MeV とでは有意な差は見られなかった。さらに今回は前回問題となっていたトリウム溶液濃度を調整しなおすと共に、劣化ウラン（以下 depU と記す）を用いて同様の試料を作製・照射し、天然
ウラン中の 235U によるフィッション・トラック数への影響を見積もった。発表ではこれらの詳細と、最大エネルギー18 MeV の制動放射線照射における 231Pa/depU、231Pa/232Th 光核分裂
反応断面積比についても報告する。
[1] 西川他, 第 53 回放射化学討論会 3B03 (2009).

Measurement of Pa-231 photofission cross-section by the fission track method (Ⅱ)
NISHIKAWA, M., OHTUKI, T., HIROSE, K., SATO, W., YOKOYAMA, A., NAKANISHI, T.

− 72 −

1P08

の第一イ
電離イ
原子

ン化ポテンシ
ン

機
1
3

の開発
基

、

研 1、
1

藤

進一 、永目測定のためのガスジェット搬送装置結合

一、豊

大 2、理研仁科セ 3）○
厚

1

1

、

1

子

、Matthias Schädel

、菊

藤

1

人 1、

、

宏 1,2、

谷

1,2

、

1

【はじめに】）重元素の第一イ ン化ポテンシ(IP)は、 い相対論効果を受けた 電子を考察する上で重要な であるが、 ）重元素は生成量が なく い寿 で 変する
ため、原子番号 Z > 100 の元素に いてはいまだに測定されていない。103 番元素ロー ンシ
ウム(Lr)は(Rn)5f147s26d 相対論効果を考 した場合 5f147s27p）で される電子配置を、電子のーが小さいため、他の クチノイ 元素の電子配置をとる
ラン ノイ 元素 テチウムより IP が くなることが理論から予想されている。
我々は Lr の IP を電離効率で測定するため、原子 機 において ンライン
量分離装置(ISOL)に用いるガスジェット搬送装置結合
電離 イ ン の開発を行っている。
とは、電離によるイ ン化効率の 度依を2の元素に いてすることで、の IP の を めるである。 討論会では、装置開発のと、ISOL256
による IP 測定に した Lr 半減期 27 ）の合成実験に いて報告する。
【装置】図 1 に、装置と実験をに示す。 反応生成 は リウムガス流によってイ ン へ 速に搬送され、の 量 を
イ ンのみが ISOL によって 別される。
研究で用いるイ ン は、ガスジェット搬送装置と ISOL に結合されており、高 のイ ン
部とが離れているのが
である。
256
256
【 Lr 合成実験 結果】 Lr 合成のを調べるため、原子 機
ン ム加速器 理
研 AVF サイクロトロン
にて 249,250,251Cf(11B, xn)反応、243Am(18O, 5n) 反応 び 248Cm(14N,6n)反応による生成測定を行った。
合反応で生成された 256Lr を
チェン ーか
ら化学実験室へガスジェット搬送し、シリ ン検出器を用いて 線測定を行った。
の 大 200 15
での ーム
ーが 63 MeV のとき、249,250,251Cf(11B, xn)反応でnb が られた。

図1 イ

ン化ポテンシ測定に用いる装置と実験。

Development of a gas-jet surface ionizer coupled to a gas-jet transport system for themeasurement of the first ionization potential of Lr
SATO, N., ASAI, M., TSUKADA, K., SATO, T., TOYOSHIMA, A., Li, Z. J., KIKUCHI, T.,
KANEYA, Y., ICHIKAWA, S., NAGAME, Y., SCHÄDEL, M.

− 73 −

1P09

超重核の核分光研究を 的とした Si-CdTe
(

大院理

1

2

出 ア イの開発

1, 加治大哉 2, 森本幸司 2,

理研仁科セ ）

1

研究背景
超重核の核物理研究にるの一つとして 核構造 性の解明 向 た核分光研究が る
我々は 理研の GARIS るいは GARIS-II の焦点面に いて 核分光研究の立 上 を 討している
行われている Decay spectroscopy にる研究は シリ ン(Si) 出 と ルマニ
ム(Ge) 出 の 出 ア イを用いるのが一 的で る しかしながら 大型の Ge 出 の用は リニアック 大照射室内の いバックグランド 射線
ならびに大型 Ge 出に する スト面を考 するとその 用には が る そこで Ge 出 に わる線 出として CdTe 出 にしてみた Ge 出 として CdTe 出 の 点
点として
は
の点が
られる [ 点] ガンマ線との相用が大きい(CdTe > Ge) windowless(Si 出
との 着が
)
で 用
, [ 点] 出 面積が小さい( 大 10 mm×10 mm 度)
厚い結 が 用できない(2 mm) エ ル ー分解 が い(4% for 59 keV) エ ル ー分解の向上にはが るが ア イをことで 出 面積についての 点をことはでる 超重核の核分光研究用としての Si-CdTe 出 ア イの性をるため 試 機を製
し その性
を行った
Source装置開発, 実験の 出 を み合わせて 試
出 を 成したSi = 松 トニクス S3204-08 18 mm×18 mm
CdTe =アクロラドス ム 10mm×10mm×1mmt
線1の学的 置で 241Am 標 線 ならびに
241
244
237
( Am, Cm, Np)を用いて α - 線同時計測を行ったの開発を行っている 本
らの

では それ

についても報告する 定で る

Slit

2mm

2mm

Si
1mm
CdTe

線

よび 出 の 置

5443 keV(12.8%)
5486 keV(85.2%)

500
0
100

E(Gamma) [keV]

結果と考察- 線の相関プロットを 2 に示す 5.48
α 線に引き続いて 出される線の観測に成功した
用にる
CdTe 出 のエ ル ー分解 は 4%(for59 keV)で った また TDC による 5486
keV 線と 59 keV 線の時間 測定の結果
は 5/2- state の寿 67ns をした
これらの 出 をア イ化し 有
効面積50 mm×50 mmの Si-CdTeア イ 出

5mm59.54 keV
50

(35.7%)
26.35 keV
(2.4%)

0
5200

5400

5600

0

100 200

E(Alpha) [keV]

2 241Am 線 測定にる - 線の相関プロット

Development of Si-CdTe detector array for Nuclear spectroscopy of superheavy nuclides
TAKEYAMA, M., KAJI, D., MORIMOTO, K., TOKANAI, F.

− 74 −

1P10

中性子欠損領域の新アクチノイド核種 234Bk および 230Am の観測(理研仁科セ 1, 原子力機構 2, 新潟大 3, 山形大 4）○加治大哉 1, 羽場宏光 1, 笠
松良崇 1, 工藤祐生 1, 森本幸司 1, 森田浩介 1, 大関和貴 1, 住田貴之 1, 米田晃
1, 小浦寛之 2, 佐藤望 2, 後藤真一 3, 村山裕史 3, 門叶冬樹 4, 眞山圭太 4, 生井
沙織 4, 武山美麗 4

研究背景
中性子欠損アクチノイド核種の壊変特性研究を行うことにより、陽子ドリップラインの近くの原子核質量，大きく変形している重核の核構造，ならびに電子捕獲遅延核分裂などに関する情報が得られる。本研究で対象とした原子核領域では、低い生成率ならびにその壊変特性(電子捕獲 or
自発核分裂)に起因して詳細な情報が得られていない。

7982 keV

8389 keV

9037 keV

Th-222

Ra-218Rn-2147420 keV
U-226
7570 keV
Th-222(2+) 7600 keV

7050 keV

7239 keV

U-226(2+)

Pu-23010

E(Daughter) [MeV]

99037 keV

Rn-214

8389 keV

Ra-218

8

Th-2227982 keV

Th-222(2+)

7600 keV
7570 keV
7420 keV

U-226
U-226(2+)
Cm-23476

6

77239 keV
7050 keV

7950 keV

Pu-2307750 keV
7870 keV

結果と考察
234
Bk に起因する 119 の壊変連鎖を観測した。
図1 にα(Mother)-α(daughter)相関プロットを示す。234Bk は、α 壊変，自発核分裂, 電子捕獲
といった多様な壊変モードを有していた。
234
Bk は、二つのルートを経由して 230Pu へ到達した。① 234Bk(α) → 230Am(EC) → 230Pu、 ②234
Bk(EC) → 234Cm(α) → 230Pu.。 その後、
230
Pu は 230Pu → 226U → 222Th → 218Ra → 214Rn
といった短時間の α 壊変を行った。今回観測した新核種 234Bk の半減期および α 壊変エネ
ルギーは，T 1/2=10 s および E=7.95, 7.87, and7.75 MeV であった。230Am の α 壊変は観測されなかったが、4 自発核分裂事象を観測した。
その半減期は、31 s であった。234Cm の壊変
特性は、文献値[1]とよい一致を示した。

Cm-234

実験
RILAC から供給される 40Ar ビーム(189.5 MeV, 2.5 puA)を 197Au 標的(197Au/C=513/30 ug/cm2)に照射し，197Au(40Ar,xn)237-xBk 反応を起こさせた。これらの反応によって生成した 234Bk を気体充填型
反跳分離装置 GARIS(P =67 Pa, B ρ=1.92 Tm)により入射粒子や副反応生成物から分離した後，焦点面に設置したガスジェット搬送装置(i.d.: 100 mm; depth: 20 mm)へ導いた。
真空隔壁は、
開口率 84%のサポートグリッドで支持した厚さ 0.7 um の MYLAR 膜を用いた。ガスジェットチェンバー内で 234Bk を捕獲し、KCl エアロゾルとともに化学実験室に搬送し、回転型 α 線連続測定装置(MANON)を用いて測定を行った。核種同定は，生成核およびその娘核に固有な α 線および自発核分裂を観測することによって行った。

8

9

10

E(Mother) [MeV]

図１ α(Mother)-α(daughter)相関プロット
参考文献[1] P. Cagada et al.: GSI Sci. Rep. 2001, 15 (2002).
Observation of new neutron-deficient actinide isotopes of 234Bk and 230Am
Kaji, D., Haba, H., Kasamatsu, Y., Kudou, Y., Morimoto, K., Morita, K., Ozeki, K., Sumita, T., Yoneda,
A., Koura, H., Sato, N., Goto, S., Murayama, H., Tokanai, F., Mayama, K., Namai, S., Takeyama, M.

− 75 −1P11

GARIS-II commissioning #1(理研仁科セ 1, 原子力機構 2, 新潟大 3, 山形大 4）○加治大哉 1, 羽場宏光 1, 笠松良
崇 1, 工藤祐生 1, 森本幸司 1, 森田浩介 1, 大関和貴 1, 住田貴之 1, 米田晃 1, 佐藤望
2, 若林泰生 2, 村上昌史 3, 門叶冬樹 4, 生井沙織 4

研究背景
理化学研究所では、気体充填型反跳分離装置 GARIS を前段分離とした新しい超重元素化学研究が展開され始めている。超重元素化学対象核種を生成するためにはアクチノイド標的を用いた重イオン融合反応(ホットフュージョン)を用いるが、生成した超重核の反跳速度が遅いために分離装置に充填された気体原子と散乱してイオン光学系の焦点面において像が広がり、通過効率が比較的小さな値をとる。理研では、ホットフュージョン反応によって生成する超重核の分離・収集に特化した新たな分離装置 GARIS-II を設計・製作した[1]。GARIS-II は 5 個の電磁石から構成され，Qv-D-Qh-Qv-D という配置をとる。GARIS-II を本格始動させるために、これらの励磁バランスを丁寧に調べることが重要
となる。
実験
241
Am 標準線源ならびに 208Pb 標的の 0 度反跳核を用いて、GARIS-II のイオン光学特性を評価した。
焦点面におけるイメージを観測しながら、GARIS-II の Q1-D1-Q2-Q3-D2 励磁バランスを調整した。実験条件を下記のとおり。
① 荷電粒子=α 線(241Am 標準線源 約 21 kBq), 検出器=両面ストリップ型 Si 検出器 (Micron 製 DSSD,
W1-1000, 有感領域=50 mm×50 mm, 表 16 strip×裏 16 strip), 充填ガスなし② 荷電粒子=208Pb(115MeV 40Ar11+による 0 度反跳), 検出器=DSSD, 充填ガス=He(13-106 Pa)
2000
1000
0
15 Main033

10
Y

結果と考察
α線による GARIS-II の励磁バランス調整の最適化途中であるが、立体角として約 18.4 msrが実測された。測定結果の例として、図 1 に焦点面におけるα線の scatter plot を示す。導出された立体角は、計算コード TRANSPORT [2]によるイオン光学特性から予測される値をほぼ再現している。
208
Pb 標的の 0 度反跳核を用いた GARIS-II の
励磁バランスの調整では、GARIS-II の真空チェンバー内に He ガスを充填し、圧力を変化させながらイメージの変化を観測した。ガス圧の増加とともにイメージサイズが鋭くなる様子が確認された。

5

0
0

5

10

15

X

図１ GARIS-II 焦点面における α 線の scatter plot
参考文献[1] D.Kaji, K. Morimoto, N. Sato et al., RIKEN Accel. Prog. Rep. 42, 179 (2009).
[2] K. L. Brown et al.: SLAC Report 91 Rev. 1, 1974.
GARIS-II commissioning #1
KAJI, D., HABA, H., KASAMATSU, Y., KUDOU, Y., MORIMOTO, K., MORITA, K., OZEKI, K.,
SUMITA, T., YONEDA, A., SATO, N., WAKABAYASHI, Y., MURAKAMI, M., TOKANAI, F., NAMAI,
S.

− 76 −

1P12

極短寿命な超重元素探索実験のための信号処理装置開発(理研仁科セ 1、山形大理 2)○森本幸司 1、加治大哉 1、馬場秀忠 1、門叶冬樹 2【はじめに】 理研仁科センターで行われている超重元素探索実験に使用されている信号処理
装置を拡張し、これまで不可能であった10μs以下の崩壊現象の崩壊時間とエネルギーの測定を可能にした。 これまでの信号処理装置に前置増幅器の信号波形を取得するFlash-ADCを増設し、取得した信号波形から極短寿命(0.1-10μs)で崩壊する原子核の崩壊時間およびエネルギーを測定可能とした。本装置は、後述する新同位体探索実験に使用され極短寿命崩壊現象を観測する事に成功したので報告する。
【装置の概要】 これまでの信号処理装置では、焦点面検出器である PSD からの信号を電荷積分型前置増幅器(Pre Amp)で増幅しさらに波形整形増幅器(Shaping Amp)し、波高測定型のADC(PH-ADC)にて波高を崩壊エネルギー情報として取得している。このシステムでは、精度の良いエネルギー分解能を得るために 2.5μs 程度の波形整形時定数を必要としているため、5μs より短い時間の崩壊現象では、波形整形後のパルスが重なってしまい（パイルアップ）
PH-ADC では、分離して計測する事が不可能であった。この弱点を克服するため、新たに PSD
検出器裏面の電極に電荷積分型前置増幅器と Flash-ADC を設置した。これにより得られる波形データーを解析する事により、極短寿命で崩壊した崩壊時間と崩壊エネルギーを得る事が出来る。信号処理装置のブロック図を Fig.１に示す。

【結果と考察】本装置は、197Au(40Ar,3n)反応を用いた
新同位体234Bk 探索実験[1]に使用され、234Bkからの崩壊連鎖中の218Raと214Rn (それぞれ15.6μsと0.27μsの寿命)の連続した極短寿命崩壊現象を観測することに成功した。その波形データー例をFig.2に示す。図の波形
データーにおいて、E1, Δt, E2がそれぞれ218Raの崩壊エ
ネルギー、214Rn崩壊時間およ崩壊エネルギーに相当する。現在、エネルギー分解能および時間分解能についての評価を進めている。

【参考文献】[1] D. Kaji et al., RIKEN Accel. Prog. Rep. 43, (2010)
Development of data acquisition system for short-time decay by using Flash_ADC
MORIMOTO, K., KAJI, D., BABA, H., TOKANAI, F.

− 77 −

1P13

超重元素

実験のための新しい大口径 TOF

(

1

大院理

2

理研仁科セ ）○

1

出 の開発

森本幸司 2 加治大哉 2

1

研究背景
ットフ ージ ン反応を用いた超重元素実験に 化した新しい気体充填型反跳分離装置（GARIS- ）が理研に導入された[1]ットフ ージ ン反応による生成核の反跳速度は く
充填ガスとの 重によるにより 焦点面にるイメージ イ はこれまで 上に がることがされる そのため効率向上の観点からの 径 78mm のマイクロチャ
ン ルプ ート(MCP)を用いた 行時間(TOF) 出 [2]よりも大きな有効面積をもつ 出 の開
発が
となった
TOF
, 実験
大型化 向 た 一段 として型 出 のス ールアップを行った 新規開発した TOF
出 のを 1 に示す MCP=Photonis, 120-D-40:1-NR
径 120mm , 入射 = 径
120mm
本 出
体の性
を 的として 入射 置による 出効率の いを TOF 出とシリ ン(Si) 出 の み合わせを用いてた() 入射 電 子として 241Am 線 から 出される 線を用いた
線は
電子 出 をし面に設置された Si 出 ( 松トニクス S1223-01M2, 有
3.6 mm×3.6 mm)で 出される これらの Si 出 は 中 に
回転 を持つの に設置されて りを回転させることで
電子 出 の置に対応する MCP の 出効率をることができる MCP 出 の 出効率はSi 出 で 出された 号イ ント に対する MCP の 号イ ント の から見積もった
結果と考察
中では量子効率は 90%を超
中 から 40mm 上離れるにい量子効率は 々にした 量子効率の原 は
電子 出 で出された電子を加速する 度と反射す
る 度によるび
電子 出
から 出される電子 が ないことがしていると考 られる
さらに い有効面積での量子効率の向上をして 加速電場や反射電場の化
よび
電子 素 の開発を進めている 本では これらの性試験の結果についても報告する

実験装置の

考
[1] D.Kaji, K. Morimoto, N. Sato et al., RIKEN Accel. Prog. Rep. 42, 179 (2009).
[2] K. Morita, K. Morimoto, D. Kaji et al., Eur. Phys. J. A21, 257 (2004).
Development of New Time of Flight Detector with a Large Diameter for Experiment of
the Search for Superheavy Elements.
KEITA, M., KOUJI, M., DAIYA, K., FUYUKI, T.

− 78 −

1P14

超重元素領域における核種同定のための電離箱の開発(東理大院理工 1、理研仁科セ 2、阪大院理 3) ○住田貴之 1,2、大関和貴 2、森本幸司 2、加治大哉 2、羽場宏光 2、笠松良崇 3、工藤祐生 2、米田晃 2、森田浩介 2、千葉順成 1【はじめに】超重元素探索実験における課題の一つとして、生成した核種の原子番号 Z と質量
数 A の直接測定がある。質量数 A は粒子の速度と全運動エネルギーE から得られる。現在の探索実験で質量数決定精度が不十分な理由は、シリコン半導体検出器で重核のエネルギー測定を行う際に生成される電子-正孔対の密度が高くなりすぎ、電子-正孔対の再結合が起きて、精度の高い運動エネルギーの測定ができないためと考えられている。また原子番号 Z の情報は単位
長さ当たりのエネルギー損失(dE /dx )から得られる。
【装置開発・実験】本研究で開発している電離箱はフリッシュグリッド電離箱で、その概略図を図 1 に示す。本検出器は電離電子密度の低減のために低圧で動作させ、精度の高い運動エネ
ルギー測定を行うことを目的として開発を行っている。この電離箱は Z の測定も視野に入れア
ノード電極を分割している。
これまでα線源 241Am を用いて電離箱の性能評価を行ってきた。今回、理化学研究所のタンデム型静電加速器を用いて 11B ビームを加速し、電離箱に入射させ性能評価を行った。入射粒子の荷数は 3＋で入射エネルギーは 6 MeV である。充填ガスは P10 ガス(Ar 90% + CH4 10%)を用いた。圧力を 44～100 Torr の間で 7 点測定し、各電極における波高値の圧力依存性を調べた。
【結果・考察】SRIM-2008 を用いて求めたエネルギー損失の値と測定した波高値が一致しなかった。これは W 値(１イオン-電子対を生成するのに必要な平均エネルギー)の粒子・エネルギー依存性が大きく影響していると考えられる。またエネルギー分解能は 4109.0 keV で 2.13%であった。この値と現在の探索実験で用いている TOF 検出器の時間分解能を用いて質量数 300 における質量数の標準偏差σA [a.m.u]を見積もった。その結果を横軸に粒子速度、縦軸に標準偏差σA として 図 2 に示す。

図 2. 質量数 300 における質量数の標準偏差σA の
図 1. 電離箱の概略と印加電圧.

粒子速度依存性.

Development of an ionization chamber for nuclide identification of the superheavy
elements
SUMITA, T., OZEKI, K., MORIMOTO, K., KAJI, D., HABA, H., KASAMATSU, Y., KUDOU, Y.,
YONEDA, A., MORITA, K., CHIBA, J.

− 79 −

1P15

放射化学的手法を用いた金属フラーレンの反応性に関する研究(首都大院理工）○秋山和彦、古川英典、竹内絵里奈、濱野達行、久冨木志郎【はじめに】金属フラーレンは籠状分子であるフラーレ
ン内部に金属原子を取り込んだ包摂化合物の一種である。
金属フラーレンはこの様な特異な構造のため、放射性同位元素等を罹患部へ運ぶドラッグデリバーシステムを構築する上で非常に有用な物質と考えられる。今回、我々は金属フラーレンの核医学的応用を目指した水溶性金属
内包フラーレンの合成研究の一環として、La、Ce、Pr、
Nd、Gd を内包した金属フラーレンにピロリジンを付加させたメタロフレロピロリジン（図 1）を合成し、内包金属 図 1．メタロフレロピロリジン
原子の違いによる反応性の差を調べた。
【実験】アーク放電を用い生成したススから、1,2,4-トリクロロベンゼンを用いてフラーレン
成分を抽出し、高速液体クロマトグラフィー(HPLC)を用いて金属フラーレン M@C82（M=La,
Ce, Pr, Nd, Gd）を精製した。試料を日本原子力研究開発機構 JRR-3M にて熱中性子照射を行った。放射化した試料を五酸化二リンによって脱水したトルエンに溶解し、パラホルムアル
デヒド及び N-メチルグリシンを加え還流を行い 1,3-双極子付加反応を利用して誘導体合成を行った。還流後、溶液を分液ロートに移し、未反応のパラホルムアルデヒドと N-メチルグリ
シンを除去するため蒸留水を加えて洗浄し、有機相を回収した。この有機相を濃縮し、トルエンを展開溶媒として Buckyprep カラムによる HPLC 展開を行い、溶出成分を分画し、高純度 Ge 半導体検出器を用いて HPLC 溶離曲線を作成した。
【結果及び考察】 La@C82 の 1,3-双極子付加反応
前後の HPLC 展開結果を図 2 に示す。反応後(b)の HPLC クロマトグラムでは、反応前と比べ
La@C82 (60 min.) の ピ ー ク 強 度 の 減 少 と 共 に
25~30 min.及び 55 min.付近に新規の溶出ピークが確認された。これより、La＠C82 誘導体の生成が推測される。この結果を元に Ce, Pr, Nd, Gd
について誘導体由来の溶出ピーク部分を分取し、放射能測定を行ったが内包金属元素の違いによる有意な差は確認できなかった。また、未反応の原料を除去するために用いた水相からは反応前の放射能の 3％程度の γ 線が確認されており、反 図 2. 反応前後の HPLC クロマトグラム:
反応後(b)では反応前(a)に見られなかった
応の際に一部の金属原子がケージ内より放出さ La@C 誘導体由来と考えられる溶出ピー
82
れている可能性が示唆される。
クが確認された。
Study of Reactivity for Metallofullerenes Using Radiochemical Method.
AKIYAMA, K., FURUKAWA, H., TAKEUCHI, E., HAMANO, T., KUBUKI, S.

− 80 −

1P16

ルイス

を用いた
(

大学

属フラー

ン分離

の

）○

行

内

討
和

久

【はじめに】これまでに様々な 化 元反応を 用した 属フラー ンの効率的な 出がされてきた Stevenson らは属 化物内 フラー ンや 属 化物内 フラー ンを生じるとの報告をしている 1) このルイス にに AlCl3 などのルイス を加 ることでで るかを 討よる内 フラー ンの分離 段が La@C82 の 属フラー ンにも 用するため 本研究では分離の効率や反応時間などをた また 内属原子の いにより分離効率 に有 な が れるかも確 した【実験】アーク 電 によって合成した 属フラー ン 出物を 本原子力研究開発機
フラー ン
構 JRR-3M に いて 中性子照射を行い 射化した
射化した La@C82 を属フラー ン 出物を ャリアーとして加 た この 液にルイス とを CS2 に 解しを た この 液をメン
ンフ ル ーを用して AlCl3 を加 ることで La@C82 を
を
で
し フ
いて
し
と 液( 液 F)に分 た AlCl3 を り くため解した( 液 R) この反応にる AlCl3 の量やル ー上に った性成分を CS2 にた
反応時間を変化させて それぞれのにる La@C82 の量を 射 測定によってられた 液 R と F の 線を測定し 反応前 の 射 をするこ
La@C82 の 出率はとにより 定した また Laにも Ce,Pr,Eu 内 フラー ンを用いてこれと同様ので 出率を
内属の種 による 出率の変化をた【結果 考察】 1 は反応時間を 30 分として 加 た AlCl3の量に対して 属フラー ン成分の 出量をプロットし
液 F 中のたもので る1 から AlCl330mg 上ではLaの 射 は確 されての La@C82 が反応したと考 られる しかしながら的に られた Laの 射 はい れも量の 50% 度しかなくよ
そ 分の 属フラー ンが われたことになる
われた属フラー ンのを確 するため フ ル ーの 射を測定したとこそれぞれのフ ル ーの 射線 度
3は 属フラー ン 出量と同様の 向を示すことが分かった この結果は ルイス により よそ 分の 属フラー ン成分は性成分 と変質することを示 しているに AlCl3 の量を 15mg とし 反応時間を 5 分~3 時間
として 出率の変化をた
2 は反応時間の対 に対して 出率をプロットしたもので る この結果も1と同様に 大 50% 度の 出率となっている これらの結大 50%
果は 加 る AlCl3 の量や反応時間によら度の 出率がされている事を示すもので る
100

80

60

40

20

0

0

20

40

60

80

100

120

3

100

80

60

40

20

0
1

1)S. Stevenson , M. A. Mackey et la. ,Inorg. Chem.,48,11685(2009)

Separation of Metallofullerenes from hollow species using Lewis Acid.
Hamano, T., Takeuchi, E., Akiyama, K., Kubuki, S.

− 81 −

10

100

1000

1P17

模擬照射済燃料溶解液からのピリジン樹脂を用いたモリブデン回収(東工大原子炉 1、東海大工 2、原子力機構大洗 3）○鈴木達也 1、池田泰之 1、
本多雅典 2、浅沼徳子 2、逢坂正彦 3

Concentration【はじめに】原子炉内で照射された核燃料中には多量のモリブデンが含まれており、照射後すぐに分離すれば医療用の Tc-99m の親核種である Mo-99 を取り出すことが出来、また、数年冷却すればモリブデンは非放射性核種のみになる。本研究では照射された燃料からのモリブデン回収のためにピリジン樹脂を用いた分離法を検討した。モリブデンの分配係数の評価を行うと共に模擬照射済み燃料を用いたモリブデン回収試験を行ったので報告する。
【実験】本研究ではモリブデンと同伴する可能性が指摘されているジルコニウムも試験を行っている。バッチ試験ではイオンの濃度を 10mmol/L とし、硝酸もしくは塩酸溶液 10mL にピリジン樹脂を 1g 添加し、25℃で 1 時間振盪させた。モリブデンはモリブデン酸ナトリウムを用い、ジルコニウムは硝酸系ではオキシ硝酸ジルコニウム、塩酸系ではオキシ塩酸ジルコニ
ウムを用いた。モリブデンとジルコニウムの濃度は ICP-MS で測定した。
クロマトグラフィ試験はモリブデンとジルコニウムの分離試験を行った後に模擬照射済燃
料溶解溶液を用いた試験を行った。モリブデンとジルコニウムの分離試験では樹脂高 4.5cm
でカラム体積 2cm3 のものを用いた。模擬照射済燃料溶液を用いた試験では含まれている元素の詳細な挙動を確認をするため樹脂高 10cm でカラム体積 8cm3 の大き目のカラムを用いた。
試験はどちらも室温で行い、着点量は 1cm3 で流速は約 100mL/h とした。
【結果と考察】モリブデン及びジルコニウムを単成分系で求めた分配係数は硝酸系でも塩酸系でもモリブデンとジルコニウムの差は大きく十分に分離できる可能性があることを示していた。その結果に基づき、クロマトグラフィ試験を実施した。しかしながら、塩酸系では予想通り分離が出来たにもかかわらず、硝酸系では濃度を変えて実施したが、分離することが出来なかった。モリブデンとジルコニウムの両者が混在する系でバッチ試験により分配係数を評価すると硝酸系では、単成分系で用いたものと大きく異なり、モリブデンとジルコニウ
ムの傾向も大きさもに似たような傾向を示すことが明らかになった。この結果はモリブデン
が単体で溶液中に存在するときはモリブデン酸イオンとして振舞うが、ジルコニウムが存在するとジルコニルイオンとモリブデン酸イオンがイオン対を生成して振舞うためであると考えられる。そこで、塩酸系でのモリブデンの分離を試みた。用いた模擬照射済燃料溶液はウ
ラン等の放射性物質を含んでおらず、テクネチウムはレニウムで代替している。試験結果をZr, Sr, Cs, RE,
Fig. 1 に示す。ジルコニウム、アルカリ金属、
アルカリ土類、希土類元素は吸着せずに溶出1Moし、図中に表れていないが、白金族元素やレニウムは強く樹脂に吸着している。また、こ0.5
Seの実験条件ではウラン、アメリシウム等の全てのアクチノイドは吸着しないことがわかっTeている。したがって、この条件でモリブデン
0にはテルルが含まれる可能性があり、テルル
050100
Effluent volume /mlの分離とより純度の高いモリブデンを得るためには更なる検討が必要であるが、これだけ Fig.1 Separation of Molybdenum fromsimulant spent nuclear fuel.
の処理で簡単に分離できる可能性がある。
Recovery of molybdenum by using pyridine resin from simulant irradiated nuclear fuelsolutionSUZUKI, T., IKEDA, Y., HONDA, M., ASANUMA, N., OSAKA, M.

− 82 −

1P18

硫黄と硫黄とハロゲンがハロゲンが混合キャップ
混合キャップ配位
合成と性
キャップ配位した
配位したテクネチウム
したテクネチウム六核錯体
テクネチウム六核錯体の六核錯体の合成と質(大阪大院理 1、大同大教養 2、東北大高教セ 3）○表利樹 1、吉村崇 1、高山努 2、関根勉 3、篠原厚 1

ε [104M-1cm-1]【はじめに】 図 1 に示す八面体型六核錯体はモリブデン テ
クネチウム、レニウムなど多くの遷移金属で合成されている。
六核錯体は、キャップ配位子 ターミナル配位子の違いによって、その酸化還元挙動 発光特性が多彩に変わることがわかっている。我々のグループではこれまでにテクネチウムとレニウ
ムについて様々に配位子を変えた系統的な研究をおこなってきた[1], [2]。本研究では、硫黄と塩素がキャップ配位子として混合されたテクネチウム六核錯体の構造 性質に及ぼす影響を図 1 八面体型六核錯体の概念図
調べ、硫黄と臭素が混合キャップ配位したテクネチウム六核錯：金属イオン体と比較した。
：:キャップ配位子【実験】 KCl は減圧下、270℃で 3 時間加熱し、乾燥させた：ターミナル配位子物を使用した。99Tc、K2[99TcCl6]、S と過剰量の KCl を減圧状態
で石英セルに封入し、電気炉内で 8 時間かけて 850℃まで昇温し、その温度で 72 時間保った
後 24 時間かけて 500℃まで温度を下げた。反応生成物を蒸留水に溶かし、赤褐色の上澄みに過剰量の PPh4Cl を加えると黄土色の沈殿が生成した。この沈殿を CH2Cl2 に溶かしてシリカ
ゲ ル カ ラ ム で 生 成 物 を 分 離 し た 。 溶 離 液 と し て CH2Cl2/CH3CN = 25/1 (v/v) を 流 す と(PPh4)2[Tc6(µ3-S6Cl2)Cl6]が、CH2Cl2/CH3CN = 10/1 (v/v)を流すと(PPh4)3[Tc6(µ3-S7Cl)Cl6]が溶出した。得られた固体をイソプロピルエーテル/CH3CN = 1/1 (v/v)でそれぞれ再結晶し、双方を褐
色の結晶として得た。
【結果と考察】 (PPh4)3[Tc6(µ3-S7Cl)Cl6]および
1.2(Bu4N)3[Re6(µ3-S7Cl)Cl6]の CH3CN 溶液中におけ1.0(A)る紫外可視吸収スペクトルを図 2 に示す。
(PPh4)3[Tc6(µ3-S7Cl)Cl6] の ス ペ ク ト ル で は 、(PPh4)+由来の吸収のほか、可視領域の広い範囲
0.5(B)に渡り吸収帯が見られた。このスペクトル形状
は(PPh4)3[Tc6(µ3-S7Br)Br6]の吸収スペクトルと
0
320
400
500
600
700
よく似ていた。また、同形のレニウム六核錯体
Wavelength [nm](Bu4N)3[Re6(µ3-S7Cl)Cl6] と 比 較 し て 、(PPh4)3[Tc6(µ3-S7Cl)Cl6]のスペクトルは、全体的 図 2 (PPh4)3[Tc6(µ3-S7Cl)Cl6] (A)と(Bu4N)3[Re6(µ3-S7Cl)Cl6] (B)に長波長側にシフトしていることがわかった。
の紫外可視吸収スペクトル（CH3CN 溶液中）
これは配位子のハロゲンが臭素の錯体(PPh4)4-n[Tc6(µ3-S8-nBrn)Br6] (n = 0, 1, 2)と同様の傾向であった。
【参考文献】 [1] T. Yoshimura et al., Eur. J. Inog. Chem. 1214-1219 (2010).
[2] T. Yoshimura et al., Inog. Chem. 49, 3473–3481 (2010).
Synthesis and properties of hexatechnetium cluster complexes with mixed cap ligands ofsulfide and chloride
OMOTE, T., YOSHIMURA, T., TAKAYAMA, T., SEKINE, T., SHINOHARA, A.

− 83 −

1P19

放射免疫療法への応用を目指した無担体 177Lu の大量製造法の検討(原子力機構 量子ビーム応用研究部門）○橋本和幸、渡辺智、石岡典子【はじめに】
がん治療に有用なβ線放出核種である Lu-177（半減期 6.73 日）の製造研究（176Yb (n, J) 177Yb(半減期 1.91 時間) o 177Lu）では、逆相シリカゲルカラム法による抗体標識が可能な高純度無担体 177Lu の分離・精製法の開発に成功している [1]。しかし、本法では、ターゲット物質である 176Yb2O3 が 3 mg 以上であると無担体 Lu を Yb から完全に分離することができないこと
が臨床応用に向けての 177Lu の大量製造の課題である。そこで、逆相シリカゲルカラムの前に固相抽出分離カラム [2]による粗分離を追加した製造法の検討を行った。すなわち、粗分離により Yb2O3 の重量を約 3 mg 以下に減少させることができれば、逆相シリカゲルカラム分離によって、Lu と Yb の完全分離が達成可能となる。
【実験】
176
Yb2O3 濃縮ターゲット（176Yb 濃縮度 97.6-99.7%）を JAEA JRR-3 で 7 時間照射し 177Lu を生成した。ターゲットに含まれる 174Yb の (n, J) 反応で生成する 175Yb（半減期 4.19 日）を
Yb のトレーサーとして用いた。照射後の 176Yb2O3 ターゲットを塩酸で溶解し、0.01 M HCl とした後、粗分離のための固相抽出分離カラム（LnResin, Eichrom Technologies 社製: 11 mm×150 mm or 8 mm×300 mm）にチャージし、2 M HCl 1000 ml、3 M HCl 30 ml および 6 M HCl 150
ml で溶離した。カラムにチャージする 176Yb2O3 量を 2-20 mg と変化させて各フラクション中の 175Yb 及び 177Lu のγ線を Ge 検出器で測定して放射能量を求めた。

Elution yield / %【結果及び考察】
図１に固相抽出分離カラムによる Yb からの無担体 177Lu の分離例を示す。カラムにチャー
ジした 176Yb2O3 量が 15 mg 以下の場合、90％以上の 177Lu は、3-6 M HCl 中に溶出した。また、
176
Yb2O3 量が 10 mg 以下のときは 177Lu フラクション（3-6 M HCl）中の 176Yb2O3 量は 2 mg 以下であった。したがって、適用可能な最大ターゲット重量は約 10 mg であることが分かった。
なお、176Yb2O3 10 mg は JAEA JRR-3 で 14 日間照射することにより 3.2 GBq（照射終了後、7日経過時）の 177Lu が生成するターゲット量に相当するため、臨床応用に必要な GBq オーダ
ーの製造が達成可能と考えられる。今後は、固相抽出分離カラム（粗分離）と逆相シリカゲ
ルカラム（精密分離）とを組み合わせ、GBq オーダ
50
3M 6M
2 M HClーの高純度無担体 177Lu の製造法の確立を目指す。
Lu-177
本研究は、文部科学省原子力基礎基盤戦略研究イ
40
ニシアティブにより実施された「先進的ながん診
Column: Ln resin 11 mm × 150 mm
30
Flow rate: ～ 3 ml/min
断・治療を実現する RI-DDS 開発研究」の成果でYb O : 5 mg
20
ある。
2 3

10

【参考文献】[1] 渡辺 他、特願2009-72558

Yb-175

0
0

20

40

60

80

[2] S. Mirzadeh et. al., US Patent 6,716,353 B1 (2004)
図１

120

固相抽出分離カラムによる Yb と無担体 177Lu の溶離曲線

Production of no-carrier-added 177Lu for radioimmunotherapy
HASHIMOTO, K., WATANABE, Sa., ISHIOKA, S. N.

− 84 −

100

Fraction numberĎ © ÿ¯ { úÆ D .3 Sh l a[ ^ þÄ 

1P20

±åÕuĊ¡'ÕwÓ¨!Đ³

 $FçĂÕä©Ċ_p`%Eä©Ê~Ð/QEÁêÿ¯ÊVĉć6?"vÚ
Ø{âªčÙEÑÌOÕ÷ąČ©(SPM)ÙEÖÌEĎ©ÿ¯{úÆ(PAA)V£=?+S#PAA @F"ªčVä©g%jE¾£­»DûI?º¯8S:M"9Ehla[^0g%j»
ċ/QzċD/=?¹8S#9E:M"$F"Þ½"ïVªčAANDº¯6"197Au(q,n)ðy@ÅÃ8S 196Au Ąìÿ¯î/QªčEhla[^EþÄV£=?+S#¦ÕYemZ%(E0) 30&20 MeV EÁêÿ¯Ê@º¯8S0"ªčÀ0Ñ+¼¤"^`a[EÜ50 10 cm áæ"ªčÎ®Ď0 4 g áæDCS4AN*R"ªčE»ċAzċ@Áêÿ¯ÊEYemZ%úö0ü
{8SîÂN*S#94@"ïVLùÀEkd`%Vć+?"hla[^ü{VÛI"ã
ÉChla[^þÄāVé6:# Ý  E"í"da\m"ÖÌ"^bpn^"CQHD"da\m]mf%"" E¤Vkd`%A6?ć+"ªčÇxhXm`K:F  .1Dkd`%VF5W;#ÇxhXm`ªčF  ú" ªčF  úº¯6:#
 ¿(D    EÁêÿ¯ÊV  úº¯6:«E"ÖÌ"^bpn^"ûHDda
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C=:#ď-G" F @"  F `»Dý²6:  ÙÖÌEàĎ@F"ÖÌEñ@¹6: FªčÈ§µĎ#ÇxhXm

ó¶ªčV¦zċD.+?+:E@"kd`DPShla[^þÄDPR"»ċEªčJBàĎ×V¸õ}6?+:4ADCS#K:"
hla[^þÄDPSè¥FàĎÌ@Õ12rCS4A0U/=:#°DPS¹E
s+0|DPS/ÛIS:M"ÅÃðyE  ×DÒ6?"¿(@E¹E1V¿)Dioa
c6:¿(D¬5C/=:°D>+?N¬6:# ×A1"8CU<¹EáæDFÍ
0QT"ÅÃðyE  ×0Õ1+JB"Ąìÿ¯îE¹Eáæ0Õ1+4A0U/=:#Áêÿ¯Ê0ªčÙV¾LD´+"ËYemZ%DU:=?tĆDhla[^0¹6?+2E@FC2"ßYemZ%øJB¹6O8+"A¢-SAă·6C+#àĎæ»E:MDF"àĎDć+SðyAë
7/  ×E+kd`%ðyVĉć8SòĈ0*
S#tĀ"ë  @  úº¯6:¼¤Ekd`%ÿ¯îE¹E1F /Q @*R"úº¯EP,C  ×DP
S1EÕ1Cü{F¿  Áêÿ¯ÊEhla[^ü{Ï5TC/=:

Flux correction for photon activation analysis.
OURA, Y., EBIHARA, M.

− 85 −¿   ×Ahla[^ü{E

1P21

光量子

射化分析 による

量ニッ

-中性子

射化分析

-

(

1

大原子

○関本

1

2

との

大電子光セ
2

ルの定量

3

本

大院工)
3

大

2

田

一1

[
] 中性子 射化分析 (NAA)は 試 を 壊することなく
度で 元素を同時に定量できる点で物質のよ な貴重な試 の分析 として めて れているにその 有量が物質で るかど かの 定に有効な Ir に対する 出 度がに く
精度が良いことは NAA がで る
性が考 られる 小な磁性
試 の元
1)
しかしイリジ ムと同様に元素に分 さ
素分析に用いられてきた理 の一つで る58
れ
物質中の元素 度が重 なニッ ルに関しては 速中性子による Ni(n,p)58Co 反応を用いるため中性子を とする原子 中性子を用いる NAA では
しも 分な 出度 精度は られていない そこで NAA に わる
壊分析 として 試 中の Ni に5857
反応で生成する Ni を測定する 光量子 射化分析 (PAA)にした 本
ついて研究では ま PAA により
度 属試 中の Ni を定量し PAA により磁性
試 中の量 Ni の定量がかど かを 討した また NAA により Ni の定量結果が る
試 について PAA を行い Ni の定量 をした[実験] 分析試 として本
連 が発行する度 (JSS003-5)と度 化(JSS009-2) び 磁性
試
個 また Ni 定量のための標 試 として JCh-1, JG-1,
JMn-1 を用いた
試の
試 は それぞれ 30-100 mg を
度アル ニ ム箔で重に み径 10 mm のペ ット に成型して照射試 とした
試 は同様のアル箔で み照射試 とした これらの照射試 をフラックス ニ ー用の 箔(10 mm ×0.02mm)とともに 英 内に 圧 入し
大学電子光理学研究セン ーの電子ライ ックにいて大エ ル ーが 25 または 30MeV の光量子をしながら 8-10 時間照射した
電 は 110mA で った 照射
試 の 線スペクトロメトリを行った[結果と考察]Table 1 Result of Ni content (in mg kg-1)
2種 のSampleRun #1
Ref. Std. #1
Run #2
Ref. Std #2. Certified value
度 試 の
JSS003-5
0.376±0.076 JCh-1, JMn-1 0.473±0.035
JG-1
0.4±0.1
PAA に よ る
JSS009-20.305±0.047 JCh-1, JMn-1 0.308±0.038
JCh-1<2
Ni の定量結
る Ni の定量結果は
果 び
本
連 による
を Table 1 に示す JSS009-2 に性も りともしない結果で った Run #1 に いては50 mg の JSS009-2 を照射試 として り 本研究のの PAA により試 中の 0.015 μg の Ni は20% 内で定量で った 今 測定対象とする磁性は μg で り 本研究のの PAA を用いるとなくともそれらの 1% 度の Ni の定量が 分にで ることを確 した JSS003-5 に いては Run #1 と Run #2 の Ni 定量 はとしない結果で った 両者の定量結果の いが
標 試 の いに るものかど かは討中で る また 大 にる NAA(中13-2 -1
性子 : 2.75×10 n cm s , 照射時間: 50 分)により 1.19±0.42% Ni とい 分析 をもつ磁性
試 (sample ID: SS833)を PAA により分析したとこ 1.58±0.07% Ni とい 結果を ることの PAA でより精度良く
試 中の Ni を定量できることが確 できたができ 本研究の(1) Sekimoto et al., Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 278, (2008) 319-322.
Determination of trace amount of nickel by photon activation analysis
SEKIMOTO, S., HIROSE, K., TAKIMOTO, M., OHTSUKI, T., SHIBATA, S.

− 86 −

Kuwait 産の原油から得られた常圧残さ油の水素化処理度－ XAFS 分析に

1P22

よる石油中 Ni, V の構造解析(（財）九州環境管理協会 1、高輝度光科学セ 2、九州大 3)○川崎伸夫 1、

川村秀久 1、岡村正紀 1、平山明香 2、大渕博宣 2、本間徹生 2、持田 勲 3【はじめに】
石油資源の埋蔵量には限りがあり、今後は比較的軽質な中東系の原油に替わって、硫黄や重金属（ニッケル、バナジウム）等の不純物を多く含む重質な石油資源を有効に使っていくことが必要である。重質油を軽質な合成原油に転換することが可能になれば、中東に集中している原油供給源の分散化と日本への安定供給源の確保にも繋がると考えられている。
原油を最終製品とするためには硫黄の濃度を下げる必要があり、一般に高圧水素下で触媒を用いた水素化処理を施している。しかし、分子量の大きい重質成分中には硫黄だけでなく、ニッケルやバナジウムも高濃度に含有しているために、これらが触媒に沈着して活性を低下させ、硫黄の除去率が低下してしまうことが懸念されている。本発表では、重質油中と触媒中のニッケルとバナジウムの XAFS 分析を行い検討したので報告する。
【実験】
測定に用いた試料は、使用した触媒とアスファルテンである。XAFS 測定は SPring-8,
BL14B2 のビームラインで行った。
測定した吸収端は Ni K 端（8.341keV）及び V K 端（5.465keV）である。標準試料及び触媒は透過法で、アスファルテンについては多素子 SSD 検出器を用いて蛍光法で測定した。
【結果と考察】図 1 に Ni－K 端と V－K 端の XANES スペクトルと EXAFS 振動を示す。アスファルテンとポルフィリンの XANES スペクトル、EXAFS 振動は共に類似していることから、アスファル
テン中の Ni と V の電子状態（価数）や局所構造（配位数、結合距離）はポルフィリン-Ni、
ポルフィリン-V にそれぞれ似ていることが示唆された。触媒についてはどの標準試料とも合致しなかった。
100
90

Asphaltene
Porphyrin_Ni
NiCO3NiOH2
Catalyst

50

Asphaltene
Porphyrin_Ni
NiCO3NiOH2
Catalyst

5

Asphaltene
Porphyrin_V
VOSO4
Catalyst

545

Asphaltene
Porphyrin_V
VOSO4
Catalyst

80

40
35

60
50

3

40
30

k3 χ(k) (arb. units)

normalized μ(E) (arb. units)k χ(k) (arb. units)

normalized μ(E) (arb. units)

70

30
25
20
15

20

10

10

0
8250

8300

8350

8400

Energy (eV)

0
0

2

4

6

8

10

0
5430

5450

(a)

5470

5490

Energy (eV)WAVE NUMBER k (1/Å)

Ni-K 端

5510

5
0

2

4

6

8

10

WAVE NUMBER k (1/Å)(b) V-K 端
図 1 XANES スペクトルと EXAFS 振動

Hydrotreating of Kuwait Atmospheric Residue - Structural analysis of Nickel and
Vanadium by XAFS Spectroscopy
KAWASAKI, N., KAWAMURA, H., OKAMURA, M., HIRAYAMA, S., OFUCHI, H., HONMA,
T., MOCHIDA, I.

− 87 −

1P23

筑波大学における 41Ca-AMS の開発(筑波大加速器 1、筑波大院数物 2、首都大院理工 3）○木下哲一 1、松村万寿美 1、笹公和 1、高橋努 1、末木啓介 2、大浦泰嗣 3

長半減期の極微量放射性核種の定量には加速器質量分析（AMS）が有用な手段で、年代測定や環境放射能研究、原子核物理などの分野で応用されている。筑波大学では、12UD ペレトロンタ
ンデム加速器（ターミナル最大電圧：12 MV）の高い加速電圧を利用して AMS を行っている。
AMS を行う上で、目的核種の原子番号が大きくなるに従い高い加速電圧が同重体の充分な分離に必要になる。筑波大学のタンデム加速器の高い電圧特性を生かし、国内ではまだ実用的な AMS
測定が行われていない 41Ca の AMS 測定の開発を始めた。
例として、引き出しイオンにCaH3 を 用 い た と き の

41
41

Ca-AMS システム概略図を図 1

負イオン源に示す。筑波大学タンデム加速

ファラデーカップ40
CaH3

器は、AMS 専用に設計されていないため様々な制約を受ける。
例えば、加速器のターミナル電

入射電磁石

圧の安定化のため、ΔE-E 検出器で測定する目的イオンと同じ軌

CaH3+ 7Li37Cl

41

120°電磁石ΔE-E 検出器

第 1 荷電変換膜

道を通るイオン（パイロットビーム）も同時に加速し、スリッ
トフィードバックシステムを用いてターミナル電圧をコントロ

41

10MV
タンデム
加速器

Ca15

フィードバックシステム

45°電磁石第 2 荷電変換膜

ールしている。そのためイオン源に挿入する試料の化学形のみ

静電偏向器

ならず適切なパイロットビームも探す必要がある。本研究では

41

分析電磁石

Ca10 + 37Cl9
スイッチング電磁石

スリット
CaF2 と CaH2 から生成される負イオンに着目し、パイロットビ
図 1 CaH3イオンを用いたときの AMS システム概略図
ームの探索と試験測定を行った。
市販の CaF2 と CaH2 試薬にパイロットビームとして用いるいくつかの化合物を重量比 1:1

で混ぜ、負イオン源に装填した。CaF2 と ZnO を混合した試料からは 14 nA の 40Ca19F3と 23 nAの 66Zn16O2（41Ca19F3のパイロットビーム）、CaH2 と MgO と TiH2 の混合試料からは 4 nA の
CaHと 2 nA の 26Mg16O（41CaHのパイロットビーム）を引き出せた。また中性子照射によ40り製造した 41Ca を含む CaH2 と LiCl と TiH2 の混合試料より 0.5 nA の 40CaH3を引き出すことができ、15 分間のΔE-E 測定で 147 カウントの 41Ca を検出した。これより 41Ca/40Ca 比は 3.1×108程度と見積もられた。現時点ではテスト実験の段階で 41Ca-AMS において実用レベルには至っていないが、強度の高い Ca ビームが得るためにパイロットビームとして用いる吸湿性が低い試薬との組み合わせが必要不可欠になる。
Development of 41Ca-AMS at University of Tsukuba
KINOSHITA, N., MATSUMURA, M., SASA, K., TAKAHASHI, T., SUEKI, K., OURA, Y.

− 88 −

1P24

中性子放射化分析法によるアイメイク化粧品の金属元素の定量(慈恵医大 1、お茶大院 2、東京都市大 3）○箕輪はるか、古田悦子、岡田往子【はじめに】化粧品には着色剤として重金属元素を含む顔料が添加されているものがあるが、製造者や販売者が商品に含有量を記載する義務はなく、安全性を評価されていないのが現状である。化粧品に含まれる金属元素の含有量を把握し安全性を評価するため、本研究ではアイメイク化粧品中の元素濃度を測定した。アイメイク化粧品は目の周囲に使用される化粧品で、様々な色の製品が市販されており皮膚のデリケートな部位に使用されるため、安全性に特に注意が必要と考えられる。
【実験】市販されているアイメイク化粧品のうち、粉末タイプのアイシャドウ 30 試料を中性子放射化分析法（INAA）により分析し、元素の定量を行った。試料約 100mg を秤量したの
ちポリエチレンフィルムに二重封入し、日本原子力機構研究用原子炉 JRR-3 放射化分析用照
射設備 PN-3（熱中性子速：1.5×1013n/cm2•sec）において 5 秒間、中性子照射し、100～200
秒後に 300 秒間および 4～6 時間後に 300 秒間ガンマ線スペクトロメトリーを行い、Mg, Al, Ti,
V, Mn の定量を行った。また、試料約 100mg を同様に封入し JRR-3 気送照射設備 PN-1（熱中性子速：5.2×1013n/cm2•sec）において 10 分間、中性子照射し、15～17 日間冷却後に 5000 秒
間ガンマ線スペクトロメトリーを行い、Sc, Fe, Co, Zn, Cs, Ta の定量を行った。
【結果と考察】各元素の定量値を Fe の値に対してプロットした結果を Fig.1.に示す。
Al, Sc, Cs, Ta の値はすべての試料で相対誤差 30%の範囲内であった。アイシャドウの主要成分は、タルク（滑石）Mg3Si4O10(OH)2、およびマイカ（雲母：フィロケイ酸塩鉱物）である。
このような岩石由来の主要成分に Al, Sc, Cs, Ta が一定量含まれると思われる。
Fe, Mn, Co 値は広い濃度範囲を示し、互いに相関関係がみられた。これらの元素は白色や淡色の試料よりも茶色や黒色など濃色の試料に多く含まれていることが示唆された。これらの試料には、着色剤として酸化鉄 Fe2O3（黄～赤～茶～黒色）、マンガン
バイオレット Mn(III)NH4P2O7（ピンク～紫色）、アンバ
ー Al2O3∙2SiO2∙2H2O, MnO2, Fe2O3（茶色）などが含まれると思われる。
Zn の値は、数十 ppm の試料群と数千 ppmの試料群との２つに分けられ、製造元が同一の試料で値がほぼ一定であった。表示成分は Zn であり、化学形は不明である。亜鉛は抗菌剤としてあるいは白色の顔料（酸化亜鉛 ZnO2）として化粧品に添加される場合がある。製造時に亜鉛を含む成分が添加されていた試料とほとんど添加されなかった試料があると考えられる。また、青緑色の試料において Cr 濃度約 1%を示す試料が１試料あった。これは他の多くの試料よりも 1000 倍以上高い値であった。表示成分には酸化クロム Cr2O3（緑色）、
水酸化クロム Cr2O(OH)4（緑色）の記載があり、クロム系の色素が使用されていることが確認された。
Fig.1. Concentration of the elements in eye cosmetics

Determination of metallic elements in eye cosmetics by instrumental neutron activation
analysis
MINOWA, H., FURUTA, E., OKADA, Y.

− 89 −

1P25

加

器質量分

を用いた
分 1、(

(原子力機構
○

分(
原

体

子 1、
1、石

測定の測定精度の

2

）

2、

2、大

2、

智

2、

1

12/4‐1
12/4‐2
12/10‐1
12/10‐2
1/29‐1
1/29‐2
2/3‐1
2/3‐2
2/9‐1
2/9‐2

RSD (14C/12C)【はじめに】加 器質量分による体 の測定精度は、その から 出される
放射法のの精度に反 される。高精度のを るためには、測定精度にを えるイオンビームの変 を 減させる必要がある。本研究では、原子力機構 濃
科学 ンターにされている加 器質量分
、JAEA-AMS-TONO で、イオンビームの定化を目指してイオン
シ ムの 度、加 器ター
ル部の トリッーの 定化および検出器 ビームラインのアライ ントを実施した。
【イオン
シ ム
の 度
】
のイオンビームは、イオン でが+シ ムイオン（Cs ）にッターされることにより生成するため、イオンビームを 定化+するには、Cs の 定なが重要である。 シ ムは、Cs リ ー ーから加化し、を り、アイオ イ ーでイオン化する。しかし、当ではリ ー ー加 部からアイオ イ ーまでの さが いため、Csがでされしていた。そのため、12 に ーターを り け、Cs の
を
した。
前は、 C
が測定中（12
り し）に半分 度まで減少していたが、後は、定にできるよ になった。
【加 器ター
ル部の トリッ ーの 定化】加 器タール部では、イオンで発生したイオンビームが トリッ ーにより変 される。
変 された後のイオンビームの 定 は、 トリッ ーとしており、これまでに
加 タンク
の
度の変化が
に
していることがわかっている。
の変 を 減する
ため、ストリッパーガス流量調整弁をガラスウールとアルミホイルで保温した。その結果、ガス圧は、室温の変動に対し、0.23 μTorr/℃から 0.15 μTorr/℃に改善された。
【検出器 ビームラインのアライ ント】
後の時間経過とと に 盤が 下し、ビームラインの中が がんできていた。イオンビームはこの がみをするよ にでがかけられるが、これにより
ル ー
とな
2.5%
り、イオンビームの 定 を な 。これまでイオン
2.0%から加 タンクまでのビームラインに いてアライ ン
トを行ったので、今 は検出器 を中 に行い、イオン1.5%
源を基準に分析電磁石、重イオン検出器の部分等を 2～3.5
1.0%mm 上昇させた。加 器 の ンテ ン
含 これらの
前後前後に測定した NIST4990c（シ酸 HOxII）1
0.5%
り し測定（12）の相 標の 14C/12C
0.0%（RSD）を図に示す。
前は、2％ 度のばら きがあったが、後は 0.5％ 度となった。また、IAEA C2（石灰華）を測定した結果、改良前に比べ、改良後の方が保証
測定日ID
値とよく一致した。以上の結果から、これら 3 のによ
図 NIST4990c の 1あたりのりイオンビームの 定 が向上したことが確 できた。
り し測定の相 標
Improvement in precision of measurement of carbon isotope ratio with accelerator mass
spectrometry
Saito-Kokubu, Y., Nishizawa, A., Suzuki, M., Ohwaki, Y., Nishio, T., Matsubara, A., Ishimaru,T.

− 90 −

1P26

111

Cdプロー

を用いたZnOの金沢大院自然1、金沢大理工2、
○

田

1

、

察
大

2

、大

3

子
高

）

3

【はじめに】
化(ZnO)は、近 半導体としての 用が 目されている。半導体の電気 導性は
物の 度 導入法によって変化するため、これをするにはドープされた
物が める
111
111
イト 果たす 能を明らかにする 要がある。
の 行研究において Cd(
In)をプロー とする 線
関(PAC)法により、物としてプロー の をドープしたと、プロー に えのインジ
( RI)をドープしたZnOのを 察した[1]。
そこでEC 変に いプロー 核 置の電配に分 が生じる後果を示 するを測した。プロー に えのInド ーをドープした 合、の電子 度はす
るにもかかわら 、PAC測定ではプロー
置での的な電子 度のが 測され、
ルクの電気 導性と 反する結果を示した。そこで本研究ではこの
における後
果の
111
111m
Cd)をプロー に用い、 行研究と同様のをするため、EC 変を わない Cd(のを 察した。ま はプロー としてドープされる 化 ド（110CdO）の
一様な
を
、異なる
物 度
度おけるZn(1-x) CdxOのPAC測定を行った。
【実験】
110
CdO
2.5 mgを
大学 子 実験 で 性子照射し 110Cd(n, )111mCd反応により
111
Cd( 111mCd)プロー を 成した。そのCdOと 子数比でZn:Cd = 100:0.5 となるようにしたZnOのをメ
上で 20 分 合し、成 ( 6 mm)した。その後を気 1327 Kで 45 分
し、4 検出器法にて 気 でPAC測定を行った。上記の的な調 に え、本研究では物Cdの 度(0.5~1%)
度(1073~1373 K)を変えて、ス
クトルに表れる
ターンの変化を調べた。
0.2
【結果】
110
(a)
Fig.1 は 性子照射された CdOをZnOに 0.5%ドー
0.15

Observation of local fields in ZnO with the 111Cd probe
KOMATSUDA, S., SATO, W., OHKUBO, Y.

− 91 −

0.1
0.05
0A22G22(t)プし、異なる 度(1373 K、1073 K)でしたを
室 でPAC測定したス クトルである。 ちらのス
ク ト ル も 111Cd( 111In) プ ロ ー の 合 と 同 様 に111
Cd( 111mCd)プロー がZn 置を置 したことを示
す電気四重極数で 成分が れた。しかし 1073 K
でを行った(Fig.1(b))においては 2 つの数成分を 定してフィッ ィングを行った。これはの度に起 するものであり、1073 Kでの度ではCdOが一様にせ 、 成分とは異なる第2 の成分が存 していることを示 している。
これらの結果にも、本発表ではス クトルの度依存性物 Cd の 度依存性を示し、さらに後果のに関する 論を行う。
【参考文献】[1] W.Sato et al.:Physical Review B, 78, 045319 (2008)

-0.05
0.2

(b)

0.15
0.1
0.05
0
-0.05

0

50

100

150

200

250

300

Time (ns)Fig.1 TDPAC spectra of 111Cd(
111mCd) in 0.5 at.% Cd-doped ZnO
at room temperarture. The samples
were annealed (a) at 1373 K and(b) at 1073 K.

SnO2

1P27

Fe, Mn を共ドーピングした強磁性半導体の合成と磁気物性(東大院理 1、東大院工 2、東理大 3）○岡林潤 1、野村貴美 2、河野伸 3、山田康洋 3【はじめに】

酸化物半導体 SnO2 に遷移金属イオンを数パーセント添加すると、室温で強磁性を示すことが報告され、その起源の解明が求められている[1]。酸素欠陥を介した希薄な磁性イオン間の強磁性相互作用が示唆されており、メカニズムの解明に向けた系統的な磁気特性、電子状態の理解が必須である。今までに、SnO2 への Fe と Co の共添加による添加元素の組成比により飽和磁化と保磁力を制御できることを見出してきた[2]。今回、大きな磁気モーメントを得るために、Fe と Mn を共添加し、磁気モーメントの増大のメカニズムについて、メスバウアースペクトルを用いて議論する。
【実験】 試料作製には、ゾルゲル法による化学合成を用いた。SnCl2 溶液、Fe, Mn 溶液を混合し、80℃の加熱によりゲル化した後、550℃での焼成により(Sn,Fe,Mn)O2- 微粒子粉末を合成した。Fe,Mn 組成を変えた試料を作製し、X 線回折による構造解析、振動試料磁力計(VSM)による磁化測定を行った。X 線光電子分光、メスバウアー分光により化学結合状態、電子状態を調べた。
【結果と】室温における磁化特性では、Fe 組成は 1 %に固定した際、Mn の添加量が 0.5 %の共添加の際に飽和磁化は最大となった。そして、Mn 組成の増加により飽和磁化は減少した。Fe, Mn から形成される遷移金

SnO2: Fe1Mn2の添加量の増加により磁化が増加するため、磁気特性からクラスター析出の可能性は否定される。図 1 に示すように、メスバウアース

Intensity

属クラスターの析出の場合には、磁性イオン

ペクトルの組成依存性から、Mn 組成が増加

SnO2: Fe1Mn1

すると、57Fe メスバウアースペクトルでのブロードな磁気緩和成分の相対強度が減少し、飽和磁化の増大と相関があることが判った。
講演では、磁気相互作用についても議論する予定である。
[1] J.M.D. Coey et al. Nature Materials 4, 173(2005).
[2] 岡村 美子他
53 回
化学2009. 9.

SnO2: Fe1Mn0.5
-10

-5

0
5
Velocity (mm/s)

101, 57Fe メスバウアースペクトルの Mn
濃度依存性. Fe 成は 1 %に固定.

Synthesis and magnetic properties in Fe and Mn co-doped SnO2 ferromagnetic
semiconductors, OKABAYASHI, J., NOMURA, K., KONO, S., YAMADA, Y.

− 92 −

1P28

é j 0 K G ? 2 H Q $ 57 M n $ 1 M C N H I : A 2 0 N : F 6 > K$´ X  
ICU ¹Å\ÎQï~  ¨¹}¹  ñ}ò¹  ë}¹  ¤}º» lÅ ù
íq[  ©Ô¾  SZâu  ½¯  Onxv  VÙ²

÷±  VÙÂT úk  

%&#éj0KG?2HøAl2 O3ù% KCN(8D/10$Re!'Ä*,)# Ñ¥Q#w,PÏ·#)|¬#¿×,& PÏ·$Ëô(wê!¿×!$ðY% }{Öt°ÅÌä!",[1]  ¿×.%&!,¬"·#ð Al2 O3 Ñ¥Q $PÏ·$i%_#%¹Þ-" §ÅÌ % î¿.1MCNHI:A20Ne]®.¼ Al2O3 Q$P
Ï·ì81>$ÝÀ"y.,!.ÁÀ!õ.ÚõÓlÒrÅÌ HIMAC # 58Fe CNH$^«ÇÆæÊ#)P« 57Mn .º SB2 7N:#)+èg.Ú 57Mn %çf"3@K5N³Û$ß¢#1MEJM>- ß¢#%mÑ¥ Al2 O3
ø27 mm x 27 mm x 5mmù.¼ 1MEJM>
- 57Mn $ z{#)+-, Ó% 0
M;71M9=M:®#)+óo $ z{
$ 57Fe *d-, 14keV Ó. :<ML:.I:A20N`öW!aØ PPAC .
¼µ ß¢$´h% U´µ %óå.£BK:bc­øB:4KÜù.
¼ ÃÍQ µ.Ú ´h-ß¢# 250ms #BK:j- 57Mn CNH. 3.3
És¦ ¶"*I:A20N Ó.µ
I:A20N:F6>K$´{j.µÑªAl2O3 Q$ 57Fe $¿]I:A20N:F6>K$´{j. Fig. 1 #È Fig. 1 #È-,
Al2 O3 ß¢$´#ð,:F6>K${j$àÐ.ãá,Fig. 1. Obtained temperature dependenceof Mössbauer spectra 57Fe in Al2O3 .

pÕ¡¸
[1] J. M. Garcia-Lastra et al., Phys. Rev. B79,
241106 (2009).

Temperature dependence of In-beam Mössbauer spectra of 57Mn implanted into alminum
oxide
NAGATOMO, T., KOBAYASHI, Y., KUBO, M.K., YAMADA, Y., MIHARA, M., SATO, W.,
MIYAZAKI, J., SATO, S., KITAGAWA, A.

− 93 −

量子

1P29

(

の重

合わせによるメスバ

大院

○中

，

大

， 之内

，

ア

の変化

)
之 ，永田

子 ，

， 松久和

明化 象（EIT）とよ れる 象を【はじめに】 研究室では年にわたり 電磁メスバ ア 線を用いて実 させる研究を行ってきた EIT とは 量子の重 合わせと量子を 用して的にされる き電磁 がたかも物質が 明になったかのよ にする 象で る この 象を 用することによって分をとしない ー ー発 が

ー

ーの開発が

な

研究室の

で このときを果たすと考 られてきたとされていた反転となり さらにこの 象が 線で確になるかもしれない(Level crossing)が

ー ーに

で

できれ

線

線 EIT を こすには

核のの 合(Level mixing)が EIT の発 に重こる

しかし研究を進める

に この

では

が

(eigenstates)が観測できるらしいことがわかってきた

合してできた新しい 有【実 験】 線 EIT を こすための物質として FePSe3 を合成し そのメスバ ア スペクトルを測定した ま Fe P Se のを化学量論量はかりとり メを用いてよく合成の のにることの出 るバイ ールガラスに間 840 で

で
って行った
メスバ ア

に 40

つ設定

元素分析 X 線構造解析を行 とともにスペクトルの測定を行った生成物を【結果 よび考察】
1,2 はスバ ア スペクトルで りに FePSe3 のメ
磁場(500mT)

度を

その

電気

て くことによ体として種々の

度で

結 を

い 本

ットで るはEIT による’ののピークの一 に’を仮定して解析したもの

る（既報 2009 年 射化学討論会） この解6で体として 19K で測定を行

4

は

2

で測定されたAbsorption (%)

の

は1

成した

入した

0

合し

のものに

ているため ピークが 4 本しか れ

点が った

で る

しかし 測定されたスペクトルはに反しに れた(|mg=+1/2>|me=+1/2>)

る

い

に

有

4

6

にして 6 本のピークをを上 よ と試みた それがのピークまでもが分裂した

2

FePSe3(19K,500mT) 結のピさせ 磁気分裂の を確定させて解析の精度て 1.28mm/s

0v (mm/s)0が一 的に確定できないとい出-2)での磁気分裂の分(0mm/s

そこで この試 を-4

この分裂の原 をが 合してできた新し(eigenstates)が観測されているので

2ークが重なる-6

結 の に 行に 線を入射し4が向上したがて 段にフ ット

Absorption (%)

では

6

析

我々は

-6

-4

-2

0

v (mm/s)

2

FePSe3(20K,500mT)はないか と考 るに った

Mössbauer absorption anomaly of gamma radiation via nuclear level anticrossing
Nakajo, S., Horinouchi, S., Suzuki, H., Nagata, K., Nakagami, K., Muramatsu, H.

− 94 −

4

6

1P30

合成 kimzeyite のメスバ

アー分光

バイオ大1

大阪大院理3 大阪大RIセ4）

(

2

大院理2
一3 ○ 藤上【はじめに】KimzeyiteはGarnet構造（

4

）をとり

物に分

3+

る KimzeyiteはCa3(Zr,Ti)2(Si,Al,Fe )3O12のよ な 成をとることがはに 定で るため 射性構造中でHfと同様の物の 中 分 のを示すZrを用がその結構造の 定性の解明がめられている原を る

く 様々な 成のkimzeyiteをられている Garnet構造

ライ

ーとして

580 640 の 度でを るために Rh をマトリックスとした 57Co を線
られた ー【結果と考察】ま
合成を行い
じ結の解析から Fe の

成中

3番

されて
定性の

それらのXRDによる結成した kimzeyite の構造は Rigaku RAD-C により XRD 測定を行いルを測定しに Garnet

構造解析

解析を行ったので報告する【実験】Kimzeyite は 1000kgw/cm2 の圧力の Fe ののられた kimzeyite の構造を構造をとっていることが確 された合成を行った 生
した Kimzeyite 中として Mössbauer スペクトを行ったの 属として Si や Al をしたとこ

まない Fe100 の 成で
れの 度

でも

また Mössbauer スペクトル（

果より 合成 度が い場合は ての Fe が 面体
面体 イトに分 される Fe は 2

イトに分 されているが 合成の結論が導かれたに成中るが Mössbauer スペクトルから 3で

3 番 の 属として Al：Fe

し

Mössbauer スペクトルを測定したとこい面体 イトにも分 され

定性に

している

性も

Kimzeyite の結

構造

面体
り

1：1 の

度が上

を計 する
で

成の試

ると
を合成

成でも Fe は合成 度が上 するに

この

イトの Fe は 3

で った 3でることがさらに 成を変 た kimzeyite について 討中で

る

1

と同

2）の解析結するに い 面体 イトにも分 されていくことが見出された Fe の 式と物で

本研究では kimzeyiteの合成しよび Mössbauer効果測定によるFeのされる討されているkimzeyiteはHfのイ

り

1

2

600 で

合成した kimzeyite のMössbauer スペクトル

Mössbauer spectroscopy of thermal synthesized kimezeyites.
KAWASE, M., YAMAKAWA, J., KAMIJYO, R., SAITO, T.

− 95 −

1P31

1,3-ȎǴá4-ȏȥǳȦâȒȨȌȮƯҰؑƟƧࢥ৘‫ߋٸ‬ઑƶ‫ށ‬ईҠƳǐǓǴȏȮ
ीઙ඄Ҡưܲ੧඄Ҡ(‫ܢ‬௄પЦ໊ 1¹‫ܢ‬௄પ N-BARD2âĒஷࡹ¸ ວ 1¹Ѝर‫ݣ‬๘ 1¹ଇ௄¸ ԑ 2ñƷƠǉƳòൟࠃǚ࠺޲ƳࢥǉƮଵൟࠃǚ߁঵Ɵ¹ൖߙƲౖ֞ǚ࠮ƧƣǓƛưƔƯƕǔƸ¹֏ਨƶǇƲǑƢ҃ພƶ஝ƓǑǊ‫ؘ‬ฒ॥ƌºࠕƧƩƷ¹ൟࠃǚࢥ‫ݜ‬ƝƣǓƧǉƳࢥ৘‫ߋٸ‬ઑǚພƌƮ‫ڽ‬‫ף‬ƟƮƌǓºҰؑ౴ϳࠃưƟƮ 1,3-ȎǴ(4-ȏȥǳȦ)ȒȨȌȮ(bpp)ǚພƌǓư¹‫ݜ‬঵ऽ‫ڨ‬Ƴǐǒ¹మ࠰‫ی‬੏۶ղహܲ੧Ɣ௻ǑǔƧǒ¹ຜ౷ƳȔȮǷȮǚພƌǓưȔȮǷȮǚඤৣƟƧГ࠰‫ޒی‬ीܲ੧Ɣ௻ǑǔƧǒơǓº໩ࢥ৘ܲ੧ƷȔȮǷȮƶ‫ેט‬ଆƳಳƌ඄ҠơǓºƥƟƮǝȆǥȮƔ NCBH3
ƶष‫ݜ‬¹஑మҤߋઑƯƷܲ੧඄ҠưưǊƳǴȏȮीઙƔ඄ҠơǓº‫޲۔‬¹஑ǟǥȮưઁƶǟǥȮƶ‫ށ‬ईǚ‫ݜ‬঵Ɵ¹ǟǥȮವ‫ٻ‬ƶЊƌǚ໅ພƟƮǴȏȮीઙǚর‫۽‬ơǓ‫ףڽ‬ǚॳǉƮƌǓº෭‫ףڽ‬
ƯƷ¹ȔȮǷȮƶ‫ેט‬ଆƳಳƎࢥ৘ܲ੧ƶ඄Ҡƶ֞ܲưƥƶ඄ҠƔ‫ށ‬ईҠƳǐǒƱƶǐƎƳы‫؜‬ǚࢄƙǓƓǚଇढ़Ƴ‫ڸ‬௟ƟƧºñ‫ڤ‬үư݂ߒòǆƢ¹Г༫ƶȔȮǷȮඤৣઑƳƬƌƮȔȮǷȮƶ‫ેט‬ଆƶƟǌơƝǚ¹TG-DTAǚພƌƮ‫ڸ‬௟ƟƧºƥƶ‫ڤ‬ү¹ǝȆǥȮƔ NCSğNCSeğNCBH 3 ư඄ǗǓư¹ȔȮǷȮƷે໐ƟƳƗƗƲǒ¹ƥƟƮે໐ƟƧߋઑƷƛƶ್ࣔƯȔȮǷȮǚඤৣƟǌơƗƲǓ‫ܕٲ‬ƔƊǓƛưƔǗ
ƓƫƧºƛƶ‫ܕٲ‬Ʒ¹୩঴இƳƷȜǼȧȮ‫ޒ‬ƶ anti-Ђ঴ઑƳઓơǓ gauche-Ђ঴ઑƶഩϩ୩ƝƯ৩ฯƝǔƧºơƲǗƩ¹gauche-Ђ঴ઑƔંƌưܲ੧඄ҠƟǌơƌư݂ƐǑǔƧºƛǔǆƯ¹ȐȧǾǲȠƲమ࠰‫ی‬੏۶ղహܲ੧ƳଽৣȔȮǷȮǚ௮హơǓƛưƳƷ঵‫ܐ‬ƟƮƌƲƓƫƧºƥƛƯ¹ॠƧƳ‫ݜ‬঵ƟƧ Fe(NCBH3)2(bpp) 2 ǚ൧งƳƟ¹ସ࠯յȔȮǷȮ൪϶֡ҟƳ૷ƌƮƒƗƛưƳǐǒ¹ȐȧǾǲȠƲమ࠰‫ی‬੏۶ղహܲ੧ƳଽৣȔȮǷȮǚ௮హơǓƛưƔƯƕƧºॠƧƳ‫ݜ‬঵ƟƧ Fe(NCBH3)2(bpp) 2 ư Fe(NCBH3)2(bpp) 2½2(benzene)ƓǑȔȮǷȮǚે໐ƟƮ௻ƧFe(NCBH3)2(bpp) 2 ƯƷ¹ȔȮǷȮǚ‫ט‬ଆơǓੱஶƷ‫ࡣۼ‬ƶධƔੱƌƛưƔǗƓƫƧºƛǔƷ‫ڤ‬ईƶഩՏਙ঴ưշ‫ٱ‬ƭƙƮ৩ฯƝǔƧº
FexMn1-x (NCS)2(bpp) 2 ½2(benzene)ǚ‫ݜ‬঵‫ۼ‬/,..

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ƟƧºƥǔǑƶњઑଃਬҜஶƯƶȜǴȋǡǝ
ǰȮȒȦƷȔȮǷȮƔે໐ƟƮమ࠰‫ی‬੏۶ղహܲ੧ưƲƫƧǴȕǪȃȦǚຌƐƧºГධ¹༏஽ۢƯඐըƟƧǰȮȒȦƷȔȮǷȮǚඤৣPcj_rgtcRp_lqkgqqgml

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.,773

ƟƧГ࠰‫ޒی‬ीܲ੧Ƴ੏௓ơǓǴȕǪȃȦǚ

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Ǌ‫ڸ‬௟ƟƮƌǓº

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ইŌ¸FexMn1-x (NCS)2(bpp) 2½2(benzene)ƶȜǴ
ȋǡǝÓǴȕǪȃȦ

Spin-state change accompanied by structural change in the mixed crystals of assembled complexes
bridged by 1,3-bis(4-pyridyl)propane
DOTE, H., INOUE, K., NAKASHIMA, S.

− 96 −

 #ô Õ ±ª 1¶  - f1 Í« %Ú Þ

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>NLZ5XSA\Q\@5XNLZ5XSA\1úi"-ÿl!&~ýl! -%$>Q\@5XSA\1úi"-ÿl&ā57\^ā57\ØfmÑ1(eýl¿÷1-.+%ÿl$Ê£nÛ{Ï%ã»1qÃ9UW^[5?¥$*,O4CE4\;-"$*,¶xÛÄT^S\G 0.88-1.16 µB/U5+1Ü"0.+%s&ÃvĄl$ö ¿÷1
-6V\o{Ë!Ü.-s[1]$ö À%ã´$*,ï²!-/æ°Î
[1] L. R. Morss, N. M. Edelstein and J. Fuger, eds., The Chemistry of the Actinide and Transactinide
Elements, Third edn., Springer, 2006.
[2] _ÇĂ+î8CD]=^R^; 3:BIH%{·rµ¢1962.
[3] A. Nakamura, et al., J. Alloys Compd., 444-445 (2007) 621.
[4] C. R. Graves and J. L. Kiplinger, Chem. Commun., 2009, 3831-3853.
[5] T. Yamamura, et al., J. Phys. Chem. C, 111 (2007) 18812.
The study of f1 configuration having small axial anisotropy
OHTA, S., YAMAMURA, T., SHIRASAKI, K., SATOH, I., SHIKAMA, T.

− 97 −

マイ

1P33

ーアクチ

ジチオ

イド

よびラン

ーバメイトとの

イドと

成定

の

定

(原子力機構)
【

】化学的

した 3

の

イド(Ln3 )の分離に対し

と
出

に

により

するジチオリン

しかし

出

しも 属

子間の相

ーバメイトを

用をより

出
241

【実験】
さま まな APDC

により

液中に

るアン

よび Eu との度にした 0.02 ~ 0.10 mol/cm3 の

Cm

成定

241

Am または 244Cm を HDEHP により 出し HDEHP
液を有機相として用いて相の射を液体シンチた時の pH(pHeq)は pH メー

出

を行った

ン

ン

ーシ

ニ

光光度分光計を用いて定量した(D0

まない D APDC をシル)リン

ムピロリジンジチオ

度を液を 相としてしたトルエンまたは

導体 線

出

ン

相を分 し

を用いて測定したま

時の APDC度

るられた結果より

)を 出し

する

を 定した

を用いて測定し また 相に([APDC]eq)はAPDC をにより分離を行ったまたは性はその H はに理解するため ジ(2-エチル

244

Am,

い

出

り それは An3 の 有結合性による用のみを反 してはいない そこで

よび Ln との相ーバメイト(APDC)と

ン

やジチオ

にはさま まな反応が関 しているため

3(HDEHP)を用いた

で

貴

Am, Cm など)とラン出が有効で ることが示されてきた この An に対する

明されていると An

イド(An3ーアクチ

るエン ルピー変化( H)が たる

3

浩

3

として用いた
出

のマイ

○

式を用いて

に
成定

る分
( n, n = 1, 2…)を めた【結果 考察】 に Am の pHeq = 6 にる[APDC]eq に対する D0/D-1 をプロットした結果を示す [APDC]eq の 加に−加し Am と PDC がい D0/D-1 はく相用していることが分かる プロットに対するフグから めたッテン

成定 ( n, n = 1, 2…)はそ

れぞれ log 1(Am) = 2.5 ± 0.3 log 2(Am) = 4.3 ±
0.2 となった よりれるがでの 体の 成が 測さ

られている

ー

ることができなかった

Cm Eu の

ー

では精度の
発

では

[APDC]eq に対する D0/D-1 の変化
相：0.02 mol/cm3+ APDC
有機相：HDEHP-トルエン

についても発 する

Stability constants of minor actinides and lanthanides with dithiocarbamate.
MIYASHITA, S., KITATSUJI, Y., KIMURA, T.

− 98 −

液
液

用

1P34
【はじめに】

核

の

み

(大

大

1

は核

およびアクチニ

を

に

の分

に向けた

、

研

科

シ

テム向けに

ャ

/β

子

を相

の

の

を行ったので成したしたと100 μm0.25 mm のテフ

質として

ャ

した。

した溶

を溶

抽出部で

チレーション検出器で測定することで【結果と考察】本実験

では

いを

本発

は

部は[1]で体

抽出部は目的の放射

核種

ャ

イル

に

ャ

酸溶

を

, Am, Cm, Cf, U, Cs, Sr, Tc

合

ラリー

後の

体シンチレータに抽出し

を

オンライン

放射体が含まれるフラクションを

ラリー

後の溶

体シンチレータに抽出され

から

検出器に

体シン

定した。

抽出部でランタニとされることがわかった。またとβ線放出核種であるランタニ

して測定することが出

溶

溶

た。

ランと

ー

特

は

体シンチレーション検出器の
アクチ

イ

は

線の

ル

できた。
特

として

に
立大学法

成物の高

分離・分

[1]

52

他

オンラインで測定できる

α-hydroxyisobutyric acid を含ん

ラリーに

部に

ーで

成してきた。本研究では

えている。

加して行い

法で

ラリー

相と有機相を分離するための PTFE 製フィルターを

を

発

法を開発

のを用いた。

30 kV の線放出核種であるアクチニャラリーーブ 1 m を

ルチ

した後

のみが

する

相と有機相を分離する相分離器で構成され

を

アクチニ

ャ

法（10 cm, 10 s）によりランタニ

し

なランタニ

いた

60 cm の全しじである。溶体シンチレータに抽出するための反応カラム
ン製で分離するための略図を図 1 に示す。

のシンチレーション検出器は[2]で相分離器はダイフ

分離が

に分離・分

体シンチレーション検出器[2]を

1

原

する。

の

ている。反応カラムは、生成物の中で法を用いて体シンチレーション検出器を

と

を

核分

とアクチニ

1

、

った

ラリー

【実験】今

1, 2

）○

能を

ャ

能

2

ラリー

してきている。これまでにランタニ[1]

体シンチレーション検出器のオンライン化

する法
大

（

ル

大学が実施した

成）に基文部科学省からの

１

度「シテムに向けた核分

他

53

放射化学討

生

法の開発」の成果です。
1B05 (2008)

放射化学討

[2]

1P33 (2009)

図１．キャピラリー電気泳動装置接続型
オンライン液体シンチレーション
検出器の概略図

溶

抽出部
LSC1

溶

部

LSC2

体シンチレーション検出部

Development of an on-line detection apparatus using liquid scintillation detectors foranalysis of spent nuclear fuel
KIKUNAGA, H., YOSHIMURA, T., SHINOHARA, A.

− 99 −

1P35

試料分(原子力機構）○のための U/Pu/Am の分離法

本

カ、

坂

、間

正明、木

海

【はじめに】に行われる核など
告原子力 動のをするためのなどの試料に含まれる核物質の量法としてIAEAは原子力施 などで 取した定量および同 体 分 を
している。
はIAEA
試料ネット
ク分
の
と
してその試料の分 法のと試料の分 を行っている。原子力の 要 加に伴い、ルトニウムやMOX燃料の 用 大がまれるため、これらの 子に含まれるPu同 体 の
正確な
量分 が要求される。質量分 では241Puに対して - 変(14.35 年)によって
241
239
238 1
生成する Amや、 Puに対して U H分子イオンがピ クに なりPuの正確な分 をする。このため、共存するAmやUを分離する必要がある。また、これらの元素は試料のに する 報を するので定量や同 体 分 が可能なようにそれ れ分離しておく必要がある。そこで イオン法やTRU樹脂による 出法を ってU, PuおよびAmを分離する 法を検討したので報告する。
【実験】 回はAmと性質が類似しているNdを って分離法を検討した。試料として
233
242
U
イク溶液(200 pg)、 Pu
イク溶液(10 pg)、ICP-MS 正用Nd(240 pg)の混 溶液をさせた後、溶離液に溶かして分離した。 イオン
樹脂(
成CA08P、Cl 、
75-150 m)あるいはEichrom
TRU樹脂(50-100 m)を リ チレン カラム(4 mm φ
70 mm, カラム 量: 0.84 mL)に めて分離カラムとして用いた。回収した溶出液を 2 硝酸にし、ICP-MS(Thermofischer
Element)で定量した。
分離 分 で実 がある塩酸系の イオン【結果と考察】試料のU, Pu
分離法をFig.1 に示す。Ndは樹脂に吸着されずに溶出することで分離した。吸着しているPuとUは ウ
素酸による 元と 0.5M塩酸でそれ れ分離した。Uの回収 は 87%であった
がPuやNdは全量回収することが出来た。
Nd, U-233, Pu-242
Ndに対するUやPuの係数は 20,000
valence adjustment for Pu、Puに対するUの係数は 700、Uに対するPuの係数は 300 といずれも実9M HCl + 0.2M HNO3用に十分な分離性能であることが確認で
Nd
9M HCl + 0.1M-HNO3
きた。TRUカラムによる分離法は、Pu3+の 元に 0.01Mア コル ン酸を用いる
30vol.% HClなどHorwitz(1)の 法を 正した。TRUカラPu
9M HCl + 0.1M Hl
ムを った
も イオン
分離法と
stand for 1 night
同 、目 元素を十分に分離することが出U
0.5M HCl
来た。ア コル ン酸や ウ
素酸は0.2M HNO3
ICP-MS測定には分解する必要があMCI-Gel CA08P (75-150 µm)
るので、これらを わない分離法を検討し4mm φ x 7 cm (0.84 ml)ている。
Fig.1 Anion-exchange separation of U, Pu, and Nd.
本

表には

から

を

けて実施した試料分(1) E. P. Horwitz et al., Anal. Chim. Acta, 281, 361 (1993).
Separation of U/Pu/Am for Safeguards Environmental Samples
MIYAMOTO, Y., ESAKA, F., MAGARA, M., KIMURA, T.

− 100 −の成果のが含まれる。

1P36

天然水を用いたラドンの放出挙動に関する研究（金沢大院自然 1，金沢大理工 2）○山田記大 1，上杉正樹 1，
佐藤 渉 2，横山明彦 2，中西 孝 2【はじめに】 ラドン（Rn）は体内被ばく線量評価や水文学や気象学など様々な興味から大気中や水中の Rn 濃度が各地で測定されている。その測定法は Rn モニター（電離箱）法やαトラック法，液体シンチレーション法等様々である。しかし特に水試料の測定に関しては測定に入るまでの Rn 損失が問題となっている。この損失は試料－大気間の気体交換や輸送時・抽出時の振動，温度変化，圧力変化等様々な条件で変化するため，損失の定量的な見積もりはできていない。また，損失過程は Rn の各種溶媒に対する溶解度（溶媒和）とも関連があると考えられる。溶解度は溶媒の種類や温度により差がある。言い換えるならこれらは Rn の放出挙動に直接変化を与える因子であるともいえる。しかし放出挙動には不明な点が多く研究例が少ない。
本研究では Rn 放出挙動の解明を目的とし，これまで撹拌時間や撹拌数，水温などに対する Rn
放出挙動を調査してきた 1)。本報告では溶液中の深度分布の変化について調べたので報告する。
【実

験】

実験には一般的に Rn 濃度が高いとされる地下水を利用した。石川県金沢市の医王山中腹の湧水地点からの地下水を実験室に運び，そのまま使用した。実験は前回データの少なかった深度分布について，ある水温・気温のもとでの時間変化を水中の Rn 残留率から調査した。実験操作の簡便性と迅速性を考慮し，水試料中の Rn 測定は，試料水 50 mL とシンチレーター（トルエン 500 mL に PPO 2 g と POPOP 0.05 g を溶解して調製）50 mL を 100 mL のテフ
ロンびんに入れ，直接法にて液体シンチレーションカウンターを用いて測定した。
【結果と考察】 水試料 5 L を一定体積Residual Rn in water (%)のビーカーに入れ，水表面からビーカー
0.0の底までの深さを等分し，各深度の Rn20を測定した。結果を静置時間と温度条件とともに Fig. 1 に示す。結果から時間経
また，液面からの散逸により表面の残留率が低くなるという我々の予想に反し，一部を除いて表面より底部の Rn 残留率が低くなる傾向をとり，24 時間静置後は深さに関係なく一定となった。いずれの場合も気温（Ta）より水温（Tw）が低い

Water depth (cm)

過によるラドン残留率の減少が分かる。

5.0

60

80

100

120

2h

1h

Tw:23℃

Tw:14℃

Ta:25℃

Ta:25℃

10.0
24 h
15.0
Tw:23℃
Ta:25℃
20.0

1h
Tw:19℃
Ta:21℃

ので，外部（ビーカー側面）からの加温により水試料中に対流が発生し，Rn 濃度

40

25.0

に影響を与えている可能性があるが，現Fig. 1 Water depth profiles when 5 L of water

在のところ濃度勾配への影響は不明であsample were used. The depth is defined as
the height from the water surface to the bottom.

る。今後このような深度分布になる原因を追求するため採取位置や静置時間の違いに伴う Rn 残留率のデータを積み重ねて検討する。
【参考文献】
1) 山田 他，第 53 回放射化学討論会要旨集 1P11（2009）.

Study on dissipative behavior of radon gas using groundwater
Yamada, N., Uesugi, M., Sato, W., Yokoyama, A., Nakanishi, T.

− 101 −

ニタリン

1P37

における

中の核実験フ

結果に

ールア

1

(日本原 （

）、

1

2

、

、

ト核種の

解

ンジニアリン
2

、

2

いて

、

への

み

2

）○幸進 1、 中

石

1

、岡

1

0

0
1989
1990
1991
1992
1993
1994
1995
1996
1997
1998
1999
2000
2001
2002
2003
2004
2005
2006
2007
2008
2009
2010

験フ ールア ト
他の物質の 90Srの溶出が変化したと 定された。

90

90

Sr 濃度 （mBq/L）

Sr比放射能(mBq/mg)【はじめに】
発らは 1989からにおいて原子サイクル施 に る
放射線 ニタリン を実施してきた。
このの と である中の 2009 度までの 90Sr 濃度は、定量下(0.4mBq/L)
14mBq/L ので、2003から上向を示し めている。
90
当
中で他の
核種が定量下であること、 Sr の 定 Sr に する の変
向 から、これはレ ルの変 とされた。当の 90Sr は過 の核実験フールア トであると考えられるが、今 その変 要 に いて検討したのです90
る。なお、中 Sr の濃度はニタリン としては例が少な 、また、
化
学的に 有 なが られる可能 がある。
【 法】
および分 は文科省放射能測定法シリー に った。1989 から 3
とに
3
90
(
１・
)の
から を
し、γ線放出核種・ H・ Sr を Ge 検出器(SEIKO
EG&G)、 体シンチレーションカ ンターおよびフ ーカ ンター(ALOKA)で分 した。
のの さはから約 3m ったが、１に いては有 により 1993 に
約 100 の のに変 された。また、 定 Sr、、イオン濃度に いて 測定した。
【結果と考察】当（）では、のγ線放出核種および 3H はこれまで全て定量下である。90Sr は 0.8 14mBq/L であり、2003
から上向が られるため、その原 にいて、 辺含めた 定 Sr
、イオン濃度 のを・検討した。
90を示す。2003
から 90Sr 放
図 1 にこれまでの中 Sr 濃度および 放射能の射能が定であること、90Sr 濃度とが高い相を示していることな から、
90
な溶 物質と に Sr の濃度が変 することが示 された。 下 の上にあたる
90
場アクティブ 験で大な造成が行われた後で Sr 濃度が上 したこと、開 （2006
3 ）200
20
Sr-90濃度(尾駮1)
以前から上向がSr-90濃度(尾駮2)
まっていること、
150
15
比放射能（尾駮2）
放辺
中の 90Sr
射能が当
よ
100
10
り 高いことな か
ら、
の変化な
50
5
により過 の核実

採取年度
90
図１ 井戸水中 Sr濃度の推移
Well water analysis as a part of environmental monitoring
Ko, S., Tanaka, Y., Oka, M., Tsujiuchi, M., Fukagai, J., Mizuochi, T., Takeishi, M.

− 102 −

1P38

Ge 半導体検出器測定における土壌中 Cs-137 検出下限値改善（AMP 前処理の適用）（（財）九州環境管理協会）○玉利俊哉、川崎伸夫【はじめに】
土壌中 Cs-137 を Ge 半導体検出器で非破壊測定する際、試料に含まれる U、Th 系列核種の多数のピークおよび K-40 によるベースライン上昇の影響、及び Bi-214 の 665keV（放出率 1.6 %）ピークによって検出が妨げられることがある。より低濃度の Cs-137 検出のためには､従来から行われている放射化学分析（リンモリブテン酸アンモニウム（AMP）吸着、イオン交換樹脂による分離精製後、Cs2PtCl6 としβ線計測）が適切であるが、これを簡略化し、前処理を AMP 吸着までとし Ge 半導体検出器にて測定を行った場合の、非破壊γ線測定に対する検出下限改善の程度を考察した。また、原子吸光法による回収率測定についても検討した。

Counts【実験】
乾燥土壌 100g を 450℃にて加熱、放冷後 Cs 担体を 20mg 添加し、HCl にて加熱抽出した溶液を NaOH により pH10 以上とし、さらに Na2CO3 を加え炭酸塩を生成させ、Cs を上澄み溶液側へ分離した。炭酸塩を除去した溶液を HNO3 にて pH1 に調整し、AMP を 4g 加え攪拌、１夜放置した。AMP は吸引ろ過後、K 除去のため 0.2M NH4NO3 30mL で 2 回洗浄し、60℃にて１夜乾燥させ Ge 半導体検出器（相対効率 30%）で150
80,000 秒測定した。
661 keV665 keVCs-137
Cs の回収率は、乾燥後の回収 AMP を正確に秤量後、Bi-214100
100mg を分取、4% NaOH 5mL にて溶解した溶液を希釈して原子吸光法（AA）により Cs 濃度を測定することにより求めた。AA 測定にあたっては、イオン化抑制のた
50
め KCl 溶液を適量添加した。また、測定のための標準溶
液は、AMP、NaOH、KCl の濃度を測定溶液に合わせて
0
調製した。
640
660
680
Energy(keV)
150

661 keVCs-137100

Counts【結果と考察】同一の土壌サンプルにおける非破壊測定、及び AMP
前処理を行った測定スペクトル例を Fig.1 に示す。AMP
前処理を行うことにより Cs-137 ピークはより明瞭とな
り、検出下限値も非破壊測定の約 1/3 に改善した。また、回収率は約 90%であり、回収率補正を行った AMP 法による Cs-137 濃度は、非破壊測定による測定結果と良く一致し
た。

50

0
640

660
Energy(keV)680

Fig.1 γ線スペクトルの比較（上）:非破壊測定（下）:AMP 前処理

The improvement of detection limit for Cs-137 in soil using Ge detector with AMP
procedure
TAMARI, T., KAWASAKI, N.

− 103 −

1P39

福島県双葉郡地域の土壌中の長半減期核種 129I と 36Cl の定量(筑波大院数理物質 1, 筑波大 AMS2, 産総研・地質情報 3, 京都大防災研 4, 東
京大工 5, 産総研 6）○北川潤一 1,2, 天野孝洋 1,2, 末木啓介 1,2, 笹 公和 1,2, 高
橋 努 2, 木下哲一 2, 戸崎裕貴 3, 松四雄騎 4, 松崎浩之 5, 三浦 勉 6【はじめに】ヨウ素及び塩素の放射性同位体 129I（半減期約 1570 万年）、36Cl（半減期約 30万年）は、宇宙線起源と核実験や原子力関連施設から大量に大気中に放出された人為的な起源とがある。大気に放出された 129I, 36Cl の大半は地表面に降下したと考えられる。129I は表層
でグローバルフォールアウトの影響が蓄積していることが知られているが、36Cl についての研究はまだあまり進んでいない。本研究の目的は、福島県双葉郡で採取した土壌中の 129I, 36Cl
量の分布を比較・検討することである。
【実験】土壌と同質量の V2O5 を添加して酸素気流中約 1000 ℃で燃焼させた。水酸化テトラ
メチルアンモニウムにトラップしたヨウ素にキャリヤーを加え、溶媒抽出・逆抽出を通して最終的にヨウ化銀として沈殿させた。129I/I 同位体比の測定は、東京大学 MALT の AMS シス
テムで行った。また、ICP-MS により安定ヨウ素(127I)の測定を行い、129I (mBq/kg)を算出した。
塩素は、0.01 M 希硝酸で土壌から塩化物の抽出を行い、最終的に塩化銀として沈殿させた。
36
Cl/Cl 同位体比の測定には筑波大学タンデムの AMS システムで行った。また、イオンクロマ
トグラフィーにより安定塩素の測定を行い、36Cl (μBq/kg)を算出した。また、土壌の状態をより詳細に知るために強熱減量(LOI)による土壌中の有機物量の測定、Ge 半導体検出器を用いた 137Cs のγ線測定を行った。
129
I (mBq/kg)【結果・考察】8 地点で試料採取を行い分析した。すべての地点に対して表層約 0~10 cm の

0.0

0.2

0.0

1.0

0.4

0.6

0.8

1.0

2.0

3.0

4.0

5.0

土壌の測定を行い、場所による分布の違いを調べた。また、測定地点のうち 1 地点(Iw-4)
は約 1 m の深さまで測定し、深度分布の検討を行った(Fig.1)。129I, 36Cl は土壌表層付近で濃度が最も高くなり、40 cm 以深になると変化がほとんど見られない。ただし、129I 濃度の最大値が土壌最表層にあるのに対し、36Cl 濃度の最大値は最表層よりも深さ 10 cm 付近にある。
表層土壌の測定結果も含め、本研究により放射性のヨウ素と塩素が環境中で異なる分布を示すことが確認された。このような傾向を示
すのは、可能性として放射性のヨウ素と塩素が異なった起源を持つか、もしくは土壌中で36

Cl (μBq/kg)

異なった挙動を示すためではないかと考えられる。 Fig.1 Iw-4 における 129I, 36Cl の深度分布
Determination of 129I and 36Cl, long-lived radionuclides, in soils from Futaba area, Fukushima
prefecture
KITAGAWA, J., AMANO, T., SUEKI, K., SASA, K., TAKAHASHI, T., KINOSHITA, T., TOSAKI Y.,
MATSUSHI, Y., MATSUZAKI, Y., MIURA, T.

− 104 −

1P40

;PL14HM:/BSÓ|_¸¹h¢­<Ws­)Å Í©Ì~&
ß£à§¼h­³<S=TÏ¥,+§¡Wj#,+Y}{±.v§¡u`u.®Ê+Ë¹;PL14¿ÂÉ(*¦o'º» {ÕßAg-108mà a,+Ä²×+=SE6Î.¢v+& Ag-110m .¨4OK6RI@7OF0T(*Õ¹h=SE6Î.¶È,.lk·Ã¸=SE6ÎHM:/BSiv+Zn¶È=SE6Î.¨ 9 _¸z+¹h¢ (Õ¹h´hË!
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mg .j% 50 mM Tris-HCl (pH=8.0)0.3 - 3 µg ¬Ó|_¸ß {À 0.17 – 3.4
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1. K. Fujimoto, T. Morita, M. Minakawa, K. Yoshida. Concentration of artificial radionuclides inmollusks caught around Japan and related protein for the accumulation of radionuclides. Proc. of the
5th World Fishieries Congress, 6e_1028_405, 2008

Metal binding characterization of hemocyanin purified from liver of squid
K. Fujimoto, T. Morita− 105 −

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Role of Radiochemistry in the Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty
YONEZAWA, C.

− 106 −

1P42

AMS 法を用いた植物試料（年輪及び穀類）中 14C 同位体比の経年変化に関する研究(学習院大院自然科学 1、学習院大理 2、東京大 3、放医研 4）○井上章 1、村松康行 2、松崎浩之 3、吉田聡 4【はじめに】炭素の放射性同位体である 14C（T1/2 = 5730 yr）は銀河宇宙線と大気中窒素原子との( n , p )反応により生成し、直ちに 14CO2 となる。植物は光合成によりこれらを固定し、樹木では年輪、穀類では米粒を形成する。したがって樹木や穀類試料中 14C 同位体比変動は大気中 14C 濃度の変動を反映している。
大気中 14C 濃度は、地球への銀河宇宙線入射量により変動する。銀河宇宙線の入射量は太陽風の強さによって変動するため、大気中 14C 濃度の変動は太陽活動の変動を反映する。すなわち植物試料中 14C 同位体比の経年変動は、過去の太陽活動の指標となる。
また、近年の大気中 14C 濃度には人為的な 14C の放出が影響を与える。したがって、近年の
植物中 14C 同位体比の経年変動を測定することにより人間活動が大気中 14C 濃度に与える影響を評価できるであろう。
【実験】西暦 1000 年から 1100 年はオールト極小期と呼ばれる太陽活動の極小期として知られている。この期間における太陽活動の変動を調べるため、樹齢 1139 年の屋久杉を用いて測定を行った。年輪を 1 年ごとに分けて剥離し、それぞれをグラファイト化して東京大学 MALTの AMS（Accelerator Mass Spectrometry）を用いて 14C 同位体比を測定した。1000 年から 1100年の期間において、1050 年付近をピークとするような同位体比増減の傾向が見られた。1050
年付近で最も太陽活動が衰退していたと考えられる。より細かい変動を調べるため今後も測定を行っていく予定である。
穀類等を用いて、1950 年以降の大気中 14C 濃度の変動について検討した。核実験の増加による 1950 年代から 1960 年代前半にかけての 14C 同位体比の増加、核実験停止条約締結(1963)以降の減少が確認された。（図 1）現在も一定の割合で減少し続けている。
また、チェルノブイリ原子力発電所の事故(1986 年 4 月 26 日)による 14C 放出は確認されているが、その量や分布などの詳しいデータは乏しい。そこで、放射性レベルが高いと考えられるチェルノブイリ周辺（ベラルーシ）から採取した松年輪試料（放医研の吉田が採取）を用いた。1 年ごとに剥離した年輪試料の同位体比を屋久杉試料と同様に測定し、大気中 14C 濃度の経年変化について検討した。その結果、1986
年に同位体比の著しい増加が確認された。穀類試料の結果と合わせて松の年輪試料を図 1 に示す。図 1 より、事故の年に高いピークが見られる。また、1986 年の測定値は広くばらついており、事故による放出が短期間であったことを反映していると考えられる。また、137Cs レベルのより高い地域からの松年輪試料を 1 年輪ごとに剥離し、測定を行った。1986 年周辺の年代に関しては、測定の精度を向上させるため、早材、晩材を分けて剥離し、これらについて今後測定を行っていく予定である。
Secular variation of 14C isotope ratio in plant samples (tree rings or rice) by AMSINOUE, A., MURAMATSU, Y., MATSUZAKI, H., YOSHIDA, S.

− 107 −

1P43

における
金沢大院自然
永

美

同
大

弘

体と
器
一

の

度分

金沢大理工

○

本

横山明彦

238

Pu/ 239+240 Pu ratio【はじめに】 大気核実験によって Pu 同 体がに放出された。Pu 同 体
Pu-241 から生成する Am-241 は 放射体であり物を して体されるとのとなる。さらに Pu
Am の同 体は長半であるため 一度に放出されると長いをすることになる。
的な 子
用の 大とともに Pu
Am のもしている。そのため
での Pu
Am の
同 体の分 から それらの放射性核種の起 に関するを得ることが重要である。またにおいて Pu は 存的 Am は粒子 和的であるとされのの 合
では Pu と Am の 度分 の 向の差が
できる。
において
された
と 積物
についてPu-239, 240【実 験】
Pu-238 Am-241 の定 を行った。
のPu分 は
法 及び系及び
分系での イオン
樹
ラ 法を用いて行った。Am-241 はHNO 3 系 イオン
によりPuから分 後 1M HNO 3 -93%CH 3 OH系 イオン
分 により
した。
したPu同 体とAm-241 をそれぞれス ン ス 上に電 し Si半導体検出器を用いて 線ス クトロメト ーによる定 を行った。
融 法により全分 しと同様に
積物
は NaCl を用いた ル
法系及び系での イオン
樹
ラ 法を用いて Pu を分し Si
半導体検出器を用いた
線ス クトロメト ーにより Pu-239, 240 と Pu-238 の定
を行った。
【結 果】
のPu-239,240 Pu-238 Am-241 の 積 はそれぞれ 0.78 5.11 Bq/cm 2
0.62 1.95 Bq/cm 2 5.32 21.7 Bq/cm 2
0.15
で あ っ た 。 積 物 の Pu-239,240
Pu-238 積 は 0.34 1.26 Bq/cm 2
0.10
0.10
0.01 0.05 Bq/cm 2 であり
から
における
と 積物
の Pu-238/Pu-239,240 放 射 能 比 は
0.05
0.05
0.02
0.04 のでよ
一した（Figure参照）。この値はglobal falloutのPu同 体比に近これらの00
140 °W
120 °W
100 °W 80 °Wの Pu同 体 は global fallout起 で あLongitude
ると考えられる。一方の: North Pacific, : Equatorial Pacific, : South Pacific
ほとん の測 におけるのPu-238/Pu-239,240 放射能比は 0.05
(water column)
0.11 と高い値を示しており子○ : North Pacific,: Equatorial Pacific, : South Pacific
電 SNAP-9A
人工から放出(sediment)
されたPu-238 の影響を けていると
Figure 238 Pu/ 239+240 Pu ratio in sea water and sediment
考えられる。
Distribution of Pu isotopes and Am-241 concentration in the Eastern Pacific
TAKIMOTO, K., NAGAOKA, M., SUMI, T., KINOSHITA, N., YOKOYAMA, A., NAKANISHI, T.

− 108 −

Distribution of Pu isotopes in a size-fractionated surface soil

1P44

sample in northern China(放医研 1、北京大学 2)○鄭 建 1、董微 1,2、山田正俊１、郭秋菊 2

From 200-2002, a significant increase in 239+240Pu activities up to 0.4-0.5 mBq/g was observed inspring atmospheric deposition samples in Japan (Hirose et al., 2008). Studies suggested that southern
Mongolian and northeastern China regions were possibly the sources of recent increased Pu
depositions. For a better understanding of the long-distance transport of anthropogenic radioactivity by
Asian dust events, further investigation into the activity level and its isotopic composition in thesesource regions is necessary. Two years ago, in the 52th Radiochemistry symposium, we reported the
Pu activity level and the isotopic characteristics in soils in Gansu Province, northwest China. In thiswork, we present a recent investigation on the distribution of Pu isotopes in a size-fractionated surface
soil sample collected in a grassland in Jining, the Inner Mongolia, in northeastern China.

Lop NorSize fraction (µ
µ m)

<25

JiningBeijing

25-53
53-75
75-150150-250
250-425425-600

China

600-1000
0.000

0.100

0.200

0.300

0.400

0.500

0.600

239+240Pu activity (mBq/g)

Fig.1
Surfacesoilsampling
site
Jining,Inner
Mongolia,
China
Surfacesoilsampling
site
in in
Jining,Inner
Mongolia,
China

Fig.2 Activity of 239+240Pu observed in various particle size fractions.

Soil grain size fractions were determined with sieves. This surface soil consisted of sand (> 53 µm,
89.6%), with silt and clay (< 53 µm) contributing ca. 11%. Plutonium isotopes were analyzed using
SF-ICP-MS

after

digestion

with

HNO3-HClO4-HF

andseparation/purification. As shown in Fig. 2, the activities of239+240

ion-exchange

chromatographic

Pu ranged from 0.10 to 0.52 mBq/g,

and decreased nearly exponentially with increasing particle size of the soil due to a decreasing surface
area. The activity of 239+240Pu in the finest particle (<25µm) which can be transported to long-distancein the dust event, was ca. 5 times higher than that in the coarse particles (600-1000 µm). In contrast to
the significant variation of 239+240Pu activity, the atom ratios of 240Pu/239Pu did not show any variation,
they ranged from 0.169 to 0.200, with a mass-weighted mean of 0.185 ± 0.025, indicating that Pu
originated from global fallout. Although more studies are needed, the results obtained in this study
provided further evidence to support the hypothesis that the temporal change of 239+240Pu deposition ineastern Asia is controlled by the long-range transport of suspended soil dust particles originating fromthe East Asian arid and desert areas.
Distribution of Pu isotopes in a size-fractionated surface soil sample in northern China
ZHENG, J., DONG, W., YAMADA, M., GUO, Q. J

− 109 −

中の

1P45

大

【はじめに】 本の
めて

）○森田
に

大

からの輸入

につ

度に関する

ないのが

で

かにするために
137

Cs や

の

報は

る

中
90

子

る輸入

射

中の

中

いて
(

中の

射性核種の定量分析

内の

物では定

輸入

本研究では

よびその

Sr などの合は大きいことがられているが的に報告されているのに

に

まれる

射

の

ルを明ら

から輸入された

工

射性核種

よび

から輸入された

の

40

や

介

K をはじめとする自射性核種の定量を行ったので報告する
【実験】中
化

よび
プラステ

ック製

（内径 4.5cm（Canberra Model GCW1521, 1332 keV にいて 2.5×105の測定を行った

出核種の光電ピーク計
りそれぞれのによる化学分離90

Sr と【結果と考察】12 種±0.06 Bq/kg）に
両核種とも

めた

その

試

を

度 500

を行って Sr を分離した

射

に

の

また

90

報告によるとる

いので このことは

に

われる

2

上の

40

40

一

されている

向が

±0.02 Bq/kg の
で
度で
れていた
介

で

物連

により

137

Cs

度より
m ）や

められ

5種

では

K,

226

の輸入

Sr

Ra,

228

137

中では

まりやすい

Cs の

が

向を示すも

Cs

に

（

600 Bq/kg）の

Cs

度は ND

0.14

度は生しいた （中）137（0.25±0.07 Bq/kg）を

くなった

1.08

を示した
137

度は 1
度は

出した
出された

の

Ra

き

出

中のこれらの

度と

ると

では

の前

により本

ま

性が

いことを示

また

で

った

上の結果

のみなら

用

から

ると

われる

となる

度ではないが

が

する

り 定

的な

理

している

0.13±0.02 Bq/kg の

性も

置した

い

内

度は 0.055±0.014
積する

するまで

射性核種と異なり

Cs

され

シ

化し

しいた

これらのことから
度がで30について測定した結果
90

出効率よ

い

く

の自

40

7

-2

度（Bq

り その

線

を行った

12.6±2.8 Bq/kg）にされた Sr が Cs より

の

射性核種の

に

積

の

Cs が 9 種 （0.17±0.02

2100 Bq/kg）は

った

った

は

度が

Sr

137

ム

度（Bq/kg）を

Sr

K（450

った さらにの（3.74±0.55

度を示した

K

の 1/10-1/5 でについて測定した結果

137

では

に

のと

90

90

出

ンスペクトロメー （Packard Tri-Carbを用いて定量しSr が 7 種

出された

ーシ

導体

Ge

とトリ

線の自

良積分計

3170TR/SL）による

ラン

Cs, K,

によるる 90 Y を液体シンチ

に

し

で

1.9keV, 相対効率 16.1%）を用
40

試度（Bq/kg）をを用いて 450

さ 6.5cm）に

る
137

測定した

率と

を 電気

が

で

QUANTITATIVE ANALYSIS OF ENVIRONMENTAL RADIONUCLIDES IN IMPORTED
FOOD- ON THE IMPORTED FOOD FROM CHINA
MORITA-MURASE,Y., MASHINO,T.

− 110 −

1P46

降水中トリチウム
降水中トリチウム濃度
測定と大気塊バックトラジェクトリ
大気塊バックトラジェクトリ解析
トリチウム濃度の濃度の測定とバックトラジェクトリ解析(九州大院理 1、九州大 RI セ 2、核融合研 3）○横山裕也 1、杉原真司 2、百島則幸 2、田中将裕 3、宇田達彦 3【はじめに】トリチウムは半減期 12.33 年の放射性核種である。自然では高層の大気中で宇宙線と N
O 原子との核反応により絶えず生成され、人工起源のものは原水爆の核反応 、
原子力発電所の操業によって作られる。トリチウム水(HTO)は水サイクルの一部となって地上を循環するため、気象学 水文学などの分野でトレーサーとして幅広く用いられている。
また、現在計画されている核融合炉の操業においては多量のトリチウムが燃料として使われる予定であり、環境中におけるトリチウムの動態を理解することは重要である。
本研究では福岡市と土岐市における降水中トリチウム濃度を測定し、バックトラジェクト
リ解析を通して両地点の降水状況の比較を行うことを目的とした。
【実験】福岡県福岡市・九州大学 RI センター(2005/5～2009/7)と岐阜県土岐市・核融合研究所(2007/6～2010/3)にて降水の採取を行った。試料水は電解濃縮を行った後、液体シンチレーシ
ョンカウンター(Aloka LSC-LB5)を用いてトリチウム濃度を測定した。また、降水時の上空大気塊の移動経路（バックトラジェクトリ）を地 環境研究センターで公開されている流跡線
解析ツール METEX を用いて計算した。
【結果と考察】福岡市・土岐市の トリチウム濃度の平均値はそれぞれ 0.79±0.33Bq/l, 0.38±
0.14Bq/であり、両地点共に冬～春に高く、夏～秋に低いという周期変動を示すことが確認された(Fig. 1)。土岐市の方が平均トリチウム濃度は低く、変動幅も小さい。過去の核実験によって放出された大量のトリチウムは、現在では減衰 海水に溶け込むことによる希釈によって大気中から大部分が失われつつあるため、両地点におけるトリチウム濃度の差は、地域的な特性のみに由来するものであると考えられる。
福岡市に降水をもたらした雨雲の全てについて大気塊バックトラジェクトリ解析を行い、降水に最も寄与する大気塊の移動経路を 定した。この結果、トリチウム濃度が高い降水の時にはユーラシア大陸からの大気塊の割合が大きく、トリチウム濃度が低い降水の時は太平洋からの大気塊の割合が大きいという傾向が見られた。降水中トリチウムの濃度は大気塊の起源 その移動経路に強く依存すると考えられる。
土岐市のデータについてもバックトラ
ジェクトリ解析を適用し、福岡市と同様の傾向を得た。一般に大陸陸水のトリチ
ウム濃度は海水よりも非常に高い値を示す。討論会では地域差によるトリチウム
濃度の違いに関しても議論を行う。
Fig. 1 Variation of Tritium concentrations in rain
Measurement of tritium concentrations in rain and airmass backtrajectory analysis
Yokoyama, H. /Sugihara, S. /Momoshima, N. /Tanaka, M. /Uda, T.

− 111 −

1P47

東シナ海東部における表層海水の 228Ra,226Ra,228Th 濃度の季節変動
およびそれらがもたらす知見
1
2
3(金沢大LLRL 、西海水研 、むつ海洋研究所 )吉田圭佑 1、井上睦夫 1、清本容子 2、小藤久毅 3、長尾誠也 1、浜島靖
典 1、山本政儀 1[はじめに]
東シナ海の九州東岸沖表層では黒潮海水と大陸側浅層海水が季節ごとに異なった割合で混合した後、対馬海流として日本海へ流入、さらには津軽海峡、宗谷海峡を経て北太平洋、オホーツク海にもたらされる。この海域における物質循環を知ることは重要である。本海域では季節的に表層海水循環が大きく異なるため、物質循環を知るためには海流の季節変動を知ることが不可欠である。
我々の研究グループは、6 月から 7 月かけて、高い228
Ra/226Ra 放射能比をもつ大陸棚表層水が顕著に混合することを明らかにした。本研究では、さらに 228Ra の娘核種で粒子反応性の 228Th 濃度の季節変動を調べ、228Ra および226
Ra 濃度と比較することにより、東シナ海表層における粒子を含めた物質循環の解明を試みる。
[試料と実験]Fig. 1 に示した 5 地点 (YK-2, -3, -A, -B, -C) において2009 年 2 月より 2010 年 7 月にわたり表層海水試料 (20 L)
を 1-3 ヶ月に 1 回採取した。BaSO4、Fe(OH)3 共沈によりRa、Th 同位体を回収、低バックグラウンド γ 線測定により、
228
Ra,226Ra および 228Th 濃度を求めた。
[結果と考察]Fig.1 Locations of sampling sites for seawater samples
Fig. 2 に測定結果を示した。溶存性の Ra 同位体は水塊とともに移動するが、Th 同位体はスキャ
ベンジングにより海水中より除去されるため、228Ra-228Th の間では非平衡である。夏期には大陸側浅層海水の混入による 228Ra 濃度の上昇にともない、228Th 濃度も上昇する傾向がみられた。しかし
228
Th/228Ra 放射能比の変動はこれらの核種の変動とは一致しないなど、単純な大陸棚表層水の混合では説明しにくい。本年会では、これら結果に 2010 年の測定結果を加えることにより、東シナ海
東部表層における 228Th のスキャベンジングメカニズム、さらには粒子物質循環を議論する予定であ
る。
0.5

5

YK2
YK3

0.4

35

salinity
YK2
YK3

4

228
3

2

0.1

1

228

0.2

0.3

34

0.2

33

228

Th/228Ra
YK2
YK3

0.1

0

1

2

3

4

5

6
7
2009

8

9

10

11

0

0

1

2

3

4

Salinity

0.3

Ra (mBq/L)

Th (mBq/L)

Ra

YK2
YK3

228

Th

0.4

b

228

Th/ Ra

228

228

a

32

5

6
7
2009

8

9

10

11

31

Fig. 2 (a) 228Ra and 228Th activities and (b) 228Th/228Ra activity ratio and salinity at YK-2 and YK-3 in 2009.

Seasonal variations of 228Ra, 226Ra, and 228Th activities in surface water on the east side of the East
China Sea and their implications
Yoshida, K., Inoue, M., Kiyomoto, Y., Kofuji, H., Nagao, S., Hamajima, Y., Yamamoto, M.

− 112 −

1P48

地質調査総合センターにおける鉛-210 堆積年代測定システムについて(産総研地質調査総合センター1、中国海洋大学 2）○金井楊

作升 2、范豊 1、斎藤文紀 1、

德江 2【はじめに】地質調査総合センターでは、これまで井戸型 Ge 半導体検出器を用いた放射能測定システムを利用して、湖沼や海洋などにおける底質の堆積速度を計測して報告してきた。
しかし、これらの装置は設置後長い年月が経過し、検出器のトラブルも多発するようになってきたために、新たに検出器の更新を行い堆積年代測定システムを構築したので、その詳細と、これまでに検討してきた測定上の課題、並びに更新システムで測定を行って得られた結果の一部を紹介する。
【実験】従来のγ線検出システムは、(1)米国 ORTEC 社製井戸型半導体検出器（GLW-140230-S）と鉛直型のクライオスタットで、遮蔽体(鉛 100mm・カドミウム 1.5mm・無酸素銅 6mm・アクリル 5mm・鉛 50mm・無酸素銅 5mm)をデュアー瓶と縦型に配置したシステム、(2) 米国 ORTEC
社製井戸型半導体検出器（GWL-120230-S）と J 型のクライオスタットで、遮蔽体 (鉛 115mm・
鉄 48mm・カドミウム 2mm・無酸素銅 20mm・アクリル 5mm)をデュアー瓶の横に並列配置したシステムであった。本研究では(2)のシステムを更新し、(3) 米国 ORTEC 社製井戸型半導体検出器（GWL-120230-S）と J 型のクライオスタットで、遮蔽体 とその配置はシステム(2)と同じである。クライオスタットでは、信号を処理するプリアンプを検出器部分から離して外付けとした。エンドキャップとクライオスタット部分に使用されるアルミニウム、ステンレス、
無酸素銅などは、予算が許す範囲でウラン・トリウム・RI などの混入の低い極低バックグラ
ウンド仕様の材質を使用するようにしている。また、井戸の大きさは、試料容器を考慮して
内径 16mm、深さ 40mm である。検出器の検出効率は、今回のシステムの検出器は前回と同様
で結晶の大きさは 120cc、相対効率が 20%以上の特性を有する。
本装置により測定したコアは、黄河沖で採取された 2 本で、2009 年にグラビティコアラー
を使用しておおよそ水深 15m 地点から採取された。それぞれのコアの長さは約 1.2m、約 1.5mである。
コアの分割試料 3－6g をナルゲン社製遠沈管に密封して 1 ヶ月静置した後に、鉛-210、鉛-214、セシウム-137 等の放射能を測定した。
【結果と考察】(1)の鉛直型で遮蔽鉛の厚を 10cm、15cm としたものと比べ J 型クライオスタット(システム(2)及び(3))は、連続バックグラウンドの大幅な低下が認められている。更新
システム(3)では、遮蔽体がシステム(2)と同じなので、バックグラウンドもシステム(2)とほぼ同じであるが、幾分低下している傾向がある。バックグラウンドの変化は、更新した検出
器固有のバックグラウンド特性であろう。また、以前のシステム(2)において、検出器のエンドキャップの材質をアルミニウムから無酸素銅に交換修理したが、無酸素銅とすることで、連続バックグラウンドはアルミニウムの時の 0.86－0.99 に低下した。また、バックグラウン
ドピークもかなり減少して検出限界以下となったものも多く、アルミニウムの時に有意のピークを示したウラン系列の 210Pb、214Pb、214Bi、トリウム系列の 212Pb、40K は、無酸素銅では 214Pbと 40K のみに減少し、強度も低下した。不純物の少ない無酸素銅を材質とすることで、バックグラウンドが低減できることが分かった。
A new system of Pb-210 measurement for sedimentation rates at the Geological Survey of JapanKANAI, Y.1, SAITO, Y.1, Yang, Z.2 and Fan, D.2 (1Geol. Surv. of Japan, AIST, 2Ocean Univ. of China )− 113 −

1P49

210

Pbex と 137Cs をト
に

(

る
本

ーとした
子の

1

大院自
2

ー
大
2

2

セ )○

の
成

1

1

合

2

)

【

と 的】
年
の
の観点から
ス ールでの 子輸送の重 性が まって り
観測のト ー ーとして 射性核種を 用した研究 が報告されている
また
的に
者
による
の
が進 で り理
された森 ()
や 田(田)が 加しているでは 照量でが化するために
による
を
やすくなり
時の
出が 大する性がされているび
そこで本研究ではのが進行中で るに いて 137Cs
210
Pbex をト ー ーとして用いて 子のをすることを試みた【試と実験】はが進 でいる本 と的 理 や 田の い支 の内 から構成されているに一回 の 度で
々の
から合
までの
点で
積物を
した また
な 子
と考 られる森田田でから さ 20 25cm 度まで試 をした これらは 結
は 2mm
積物は μm の にか たものを成型し測定試 とした 試 は 研究室の Ge 導体
出 で 線スペクトルを測定し 137Cs び 210Pbex を定量した【結果と考察】Table.1 Results of 137Cs and 210Pbex from surface soils.
0-5cm の 測定
210
137
137
Cs/ 210 Pb ex
Pbex
Cs
を Table.1 に示す 森に[Bq/kg][Bq/kg][100x]
いてが 出する どのが きていたでは490 777 51 75
9.5+-0.5 13.5+-0.4
137
137
210
Cs
度 び Cs/ Pbex の327 557 22 24
4.0+-0.2 7.5+-0.5
が見られた
田
で
159 167 7.5 11
4.8+-0.5 6.8+-0.5
びはにより 137Cs
207 221 5.0 7.9
2.4+-0.2 3.5+-0.3
210
Pbex 度の
と
向
の 質化が
に見られた
に
5cm の 137Cs/210Pbex は 理 より く田
0-5cm では めて い を示した
2009/12/1分の積物の 測定結 果を
137
210
Cs/ Pbex は
内 では NYCU
Fig.1 に示すから NYCD まで が大きく変わらなかった 一
本 では KMKU で K1 より い 137Cs/210Pbex
が られ
内 よりも
田
田
からの 子
を く
たことが考 られる また 合点で る
中 では本 からのが大きいか 中 の 田自体のが大きいと考 られる
Fig.1 137Cs/210Pbex activity ratio(×102)
of bed sediments.

Estimation on transport of riverine suspended solids in Satoyama area using 137Cs and 210Pbex
as geochemical tracers: TOKUNARI, T., SUZUKI, T., OCHIAI, S., NAGAO, S., YAMAMOTO,
Y.

− 114 −

1P50

亜鉛欠乏マウス
亜鉛欠乏マウスのすい
定量とタンパク質
タンパク質のマウスのすい臓細胞中のすい臓細胞中における臓細胞中における微量元素
における微量元素の
微量元素の定量と変化(静岡大院理 1、静岡大理・放射研 2）○下山弘高 1、村松航 1、山本督 2、川島美智子 1、田中宏宗 1、池田裕亮 2、菅沼英夫 2、矢永誠人 2【緒言】
生体内にはさまざまな微量元素が存在するが、それらの多くはタンパク質と結合しており、特に亜鉛は酵素タンパク質として非常に多くの酵素反応に関与している。我々は、マウスをモデル動物として、亜鉛欠乏状態における生体内微量元素の濃度変化からそれらの相互作用について研究を行ってきた。これまでの実験結果より、亜鉛欠乏マウスの骨とすい臓中の亜鉛濃度が対照マウスに比べて大きく減少すること、また、すい臓では 1 週間の亜鉛欠乏マウ
スで著しく亜鉛濃度が減少し、その後は、その濃度が一定に保たれていることがわかっている。このすい臓での亜鉛濃度の変化の理由は、タンパク質の変化に起因するものと考えられる。そこで、本研究では、1 週間の亜鉛欠乏マウスのすい臓に着目し、亜鉛欠乏初期に見られる亜鉛濃度の変化に関係するタンパク質の変化について調べることとした。
【実験】
ICR 系雄マウスに亜鉛欠乏餌を与える「亜鉛欠乏群」と対照餌を与える「対照群」の二群に分けた。8 週齢から 1 週間の飼育後、すい臓を摘出し 4 頭分を一試料としてホモジナイズを行った後、遠心分離法による細胞分画を行い、サイトゾル画分を分離した。このサイトゾ
ル画分は多くのタンパク質を含むため、SDS-PAGE および二次元電気泳動によるタンパク質の分離を行い両群間で比較した。さらに、ゲルろ過クロマトグラフィーを用いることによりサイトゾル画分を分子サイズ別に分離した後、タンパク質濃度の定量および原子吸光分析による亜鉛濃度の定量を行った。また、ゲルろ過クロマトグラフィー後の各フラクションについても、SDS-PAGE を行い詳細な分析を試みた。
【結果と考察】サイトゾル画分全体での SDS-PAGE および二次元電気泳動の結果では、両群間におけるタンパ
ク質のバンドスポットには大きな違いは見られなかった。しかし、ゲルろ過クロマトグラフィ
ーによりさらに分離した試料に対して行った
SDS-PAGE においては、低分子領域の亜鉛欠乏群
で対照群と異なるバンドを確認することができた。このことから、亜鉛欠乏により新たなタンパク質が発現した可能性、本来行われるはずの反応が完了せず前駆体としてタンパク質が残存している可能性などが示唆された。
Determination of trace elements and transformation of proteins in pancreas of zinc-deficient mice
SHIMOYAMA, H., MURAMATSU, W., YAMAMOTO, O., KAWASHIMA, M., TANAKA, H., IKEDA,
Y., SUGANUMA, H., YANAGA, M.

− 115 −

1P51

亜鉛欠乏初期における亜鉛欠乏初期におけるマウス
精巣中の金属タンパク
金属タンパク質におけるマウスのマウスの精巣中タンパク質の変化（静岡大院理、静岡大理）○田中宏宗、下山弘高、池田裕亮、矢永誠人【緒言】亜鉛は生体必須微量元素の一つであり、体内では鉄についで多く存在し、その機能は生体微量元素の中でも最も多く、様々な酵素反応に関与する。我々は、実験動物としてマウスを用い、亜鉛欠乏時における体内での微量元素とタンパク質の変化についての研究を行ってきた。亜鉛欠乏症としては、味覚障害、嗅覚障害、皮膚炎、脱毛、成長障害等の症状が見られ、細胞分裂の頻繁な組織に影響が現れるといわれている。性腺機能障害もその一つであり、精子形成の減少 、睾丸の萎縮などが知られており、一般に長期の亜鉛欠乏症に陥ると精子が形成されなくなることが知られている。しかしながら、亜鉛欠乏時にどのようなタンパク質 元素がこれに影響しているかはよくわかっていない。そこで本研究では、一週間
亜鉛欠乏餌を与えて飼育したマウスを研究対象とし、亜鉛欠乏初期における亜鉛および亜鉛
以外の金属元素濃度と精巣中でのタンパク質の変化を調べることにした。
【実験】ICR 系 8 週齢の雄マウスを二群に分け、一方には亜鉛欠乏餌を与え、もう一方には
対照餌を与えて一週間の飼育を行った。飼育期間中、水（純水）および餌はいつでも摂取できるようにした。飼育後、精巣を摘出し四頭分の精巣を一試料としてホモジナイズを行い、遠心分離法によってサイトゾル画分を分離した。その後、SDS-PAGE および二次元電気泳動法を用いタンパク質の分離と検出を行った。また、ゲルろ過クロマトグラフィーを行い、サイトゾル画分を分子サイズごとに分離した。その試料を用いブラッドフォード法によるタン
パク質濃度の定量 原子吸光分析により、試料中に含まれる微量金属元素の濃度を求めた。
【結果・考察】今回行ったゲルろ過クロマトグラフィー 原子吸光分析では亜鉛欠乏群、対象群間の間に大きな差は見られず、SDS-PAGE ではタンパク質のバンドに大きな変化は見られなかった。しかし二次元電気泳動ではいくつかのスポットの違いを見ることができた。このことから正常な状態では現れないタンパク質の発現もしくは既存のタンパク質の消失などが起こっている可能性が考えられる。
（Fig.1）今後はこのタンパク質の特定を行っていきたいと考えている。

pI 3

pI 10

pI 3

pI 10
kDa
200.0
116.2
66.2
42.4
30.0

亜鉛欠乏群

対照群

Fig.1 2次元電気泳動結果

Effects of zinc deficiency on behavior of trace elements and change of metalloprotein intestes in mice
Tanaka, H., Shimoyama, H., Ikeda, Y., Yanaga,M.

− 116 −

201

1P52

Tl の嗅覚輸送機序に関する基礎的検討（金沢大院医 1、金沢大保健 2、金沢大医研 3）○長岡三樹矢 1、丹明日香 2、鷲山幸信 3、天野良平 3【はじめに】我々の研究室では、心筋血流シンチグラフィで使用される薬剤 201TlCl を鼻腔内に投与すると、嗅覚神経を介して脳内へ移行することを見出した。この現象は嗅覚輸送と呼ばれ、この現象を臨床利用した嗅覚機能診断法(嗅覚シンチグラフィ)の開発が進行している。
しかしながら、嗅覚輸送において 201Tl の脳内への輸送機序は未だ不明でありさらなる検討が必要である。本研究では放射性の 201Tl＋イオンの脳内輸送機序を明らかとするため、神経の軸索に沿って輸送される(軸索輸送)ことが明らかである 54Mn2＋イオンを 201Tl＋イオンとともに鼻腔内へと同時投与した。トレーサー溶液を投与する前に軸索輸送を阻害するコルヒチンおよび Na+,K+-ATPase を阻害するウアバイン、そして Na＋,K＋,Cl－-cotransport を阻害するフロセ
ミドを投与することで、トレーサーの脳内移行の阻害効果を比較検討した。
【実験】本研究では 201Tl を、1) 心筋血流シンチグラフィに用いられる 99mTc-MIBI と混合し鼻腔内投与による脳内移行の挙動を比較し、2) 既に嗅覚輸送機序が既知である Mn の放射性同位体、54Mn と混合投与し、3 種の阻害剤（ウアバイン、コルヒチン、フロセミド）による脳内移行に関する阻害効果を検討した。1)ではダブルトレーサーを鼻腔内投与後 1、6、12、
24 時間に解剖した。脳組織(嗅球、嗅球以外の脳)および体組織(血液、肝臓、腎臓、心筋、鼻腔)を摘出し、それぞれの組織を秤量後、NaI(Tl)ウェル型シンチレーションカウンターで γ 線を測定し、各組織の重量あたりの取込み率(%dose/g)を算出した。2)では調整した阻害剤溶液
を鼻腔内投与 1 時間後にダブルトレーサー溶液を鼻腔内投与し、1、6、12、24 時間、3、7 日で解剖した。摘出臓器およびその後の手順は 1)と同様である。
【結果および考察】実験 1)より 201Tl は投与後から徐々に嗅球への移行が確認されたが、99m
Tc-MIBI ではほとんど移行がみられなかった。これより 201Tl と同様に一価の陽イオンの形をとる 99mTc-MIBI であっても輸送機序は異なることが明らかとなった。また実験 2)より、201Tlと 54Mn のダブルトレーサー溶液を投与した阻害剤非投与群では 201Tl、54Mn ともに脳内への移行が観測されたのに対し、神経の軸索輸送を阻害するコルヒチンを投与した場合では、54Mnの脳への取り込みが減少したものの 201Tl の取り込みは著しく変化することはなかった。また、
Na＋,K＋-ATPase の働きを阻害するウアバインを投与した場合 54Mn の脳内への取り込みは一時的に減少したが、201Tl の取り込みはほとんど減少しなかった。以上から、嗅覚輸送において201
Tl は 99mTc-MIBI と 54Mn とはそれぞれ異なる機構で取り込まれていると考えられる。
54Mnの嗅球への取込み

201Tlの嗅球への取込み
100

Uptake rate (%dose/g)

Uptake rate (%dose/g)

100

10

1

0.1

生理食塩水
ウアバイン
コルヒチン

10

1

0.1
0

20

40

60

80

100

120

140

160

180

0

Time (hr)

20

40

60

80

100

120

140

Time (hr)図.54Mn および 201Tl の嗅球への取込みの時間変化
Evaluation for olfactory transport mechanism of intranasally administered 201Tl
Nagaoka, M., Tan, A., Washiyama, K., Amano, R.

− 117 −

160

180

186, 188

1P53

Re-MAG3 1* 186, 188Re-Q_B`YS`ľt(¼(ÑéĊđŏĈı½ÿâß 1Ø RIC2¡âß 3)Ûłf 1, 2ļ®» 2áÖ¯ 3¨èħj 2Þ®© 2nª»f 2)/'RI ģ(ý)īÎ2éā+$¹ýĵ.t{Àh'14{ķõ§āêĤ754
1'&  éāý$"Ġ°ĶýÕ³54Ýď)!4i#0aS>[ (Re) )
ODTM>[ (Tc) $Ð (7 Ð) xĖ#3¢ăºĲ0ňr4ó/Tc ľt(ĸs¡8 Re 'ý4$Ğ25"4 aS>[(Ê§ºst#4 186Re (ïÕ: 3.78 d) 
* 188Re (ïÕ: 17.0 h) )βōě (186Re: 1.08 MeV, 188Re: 2.12 MeV) '14Āėğ8ċ4ºĲ8
Ô4$Ò'Ê|54 γ ě (186Re: 137 keV, 188Re: 155 keV) 8ý"éāęĜ+(ŃĐ8]S
L_cE#4ù·8Ô4 ďÁt8Ê§ºaS>[#ĆÇàİ4$)Ņ&$2ĒfãŁ#Át8àİ4/(iŀt8Ê§ºaS>[#àİĒmãŁ#µ25iŀt#Át
8àİ4(fġă#4 MAG3 (mercaptoacetyltriglycine) 1* Q_B`YS` (;D;)ľt)iŀt$"Ôý$Ğ254(#186, 188Re àİ(/(CNQ8ąÅ¤ŉ¤ŉ')99mTc ý MAG3 CNQ (¥V<`[ RI V:eZÜ) ( MAG3 8ý
CNQ8ĔĨæ#òĪËv'¨} 52'-54 MAG3 '!"ď (×q (SnCL2(ĽpH¹ð²¹ÒŀĹĉĻRQ_>[(Ľ) #¹8Ĥ  ¹íĽ)¨}
CNQ 0.2 mLSnCL2d2H2Oŋ0-20 mg/mLŌ0.2 mL186Re òí 0.2mL (0.1 MBq)ĔĨæ 0.2 mL #
4öif£Òŀä'¹í8 3-5 µL ÆTLC '14}Ù8Ĥ  TLC }Ù(×q)

ÈÄt Ģ¬DbZQE^VýADLPH`H_`H_BF`«Ŀò  0.9% NaCl/MeOH/ĺĻîíŋ60 : 40 : 1Ō«Ŀĳń ĕ 10 cm (ĕ 2 Òŀ) #4 TLC XaeQ8k÷´=\eIcEXae
Q'ĕ Ŏ Òŀņ|´Į.3Ħĝ (FUJIFILM FLA-9000) #ĂzĽ8Į.3(w2
188

Re-MAG3 (ú8ç/ ¤ŉ')IsoLink Kit (CNQ) (MALLINCKRODT MEDICAL č) 8

ý CNQ)ĔĨæ#òĪËv'¨} 52'!"ď (×q (pH¹ð²¹Òŀ&%) #¹8Ĥ  CNQ(}í 0.2 mL 'æĖYbcd;c]S>[ 0.2 mL186Re òí 0.3-04 mL 8 _cĻ$ 0.2 M æĻRQ_>[# pH įÌ8Ĥ ö ¹í)
­ëĨu¾ĨítDbZQE^VĦĝŋKVQ CLASS-VPŌ8ý"}Ù B^[') GL G=@cJčĨ( Inertsil ODS-4 (5 µm4.6× 250 mm) 8ý Ó~ 010 }) A íŋ0.1% TFA æŌ
95%B íŋ0.1% TFA \LUe`Ō5% 8ì10-25 }) A í 0%B í 100% 8ì ìĴ) 1 mL/min #4 þ|í) Ŏ }ŀä'Æ

188

Re-Q_B`YS`ľt(ú)þ|í8 γ

B>cL (PerkinElmer, Cobra Quantum 5003) #ñ£"ç/ĚÚdĞ¦186Re-MAG3 (¼×q)99mTc-MAG3 (¼×q'å,"SnCL2d2H2O (Ľ8¸ĩ$ öÒŀ0 90# 25 }pg8ĩ4$7  -pH 8 1 2 12 (ē#ú8į,ĚÚpH 8iº'¶4$# 90% (ú8µ25 IsoLink Kit 8ý" 186Re-Q_B`YS`ľt8¼$6¹ĘlÒ( pH iº#4$úŊ& (ĕ 45%) -Q_B`YS`ľt(o'ü¼ø(ü¼ĭ/25 ¼×q(É (Ĭģ(ĽådîŇ±¹ð²dÒŀ&%) '13ü¼ø(Ľ8¿úg4$Ğ254
 Ăĥ#)188W-188Re I?TaeL2Â|ôÃt 188Re 8ý 188Re-MAG3 1* 188ReQ_B`YS`ľt(¼ĚÚ'!"04
 ÖĊđ)ÍķĎ¢ć¡ČĄ½ÿĊđ=SH;O<W'13¤Ï5 yĵă&9īÎdéā8¤û4 RI-DDS ĿĂĊđ (¼Ú#4
Synthesis of 186, 188Re-MAG3 and 186, 188Re-[(CO)3 (H2O)3]+
KURIHARA, Y., NOGAWA, N., HASHIMOTO, K., KOIKE, Y., MORIKAWA, N. and IJIRI, K.

− 118 −

線

1P54
は めに
離れた場

(

大

○

幸

年

率が

に転

転 は

を

こすことも

る

1

1

内田

や 線を

や前立

は原発
転

出する 89SrCl2 などのく RBE がいため

ルラットの治
3

で発

する
転

でなく

などが

る

での転

が進行すると れやでは転 に対して

が

転 の進行

スフ

や

和を

させるものではない

射線の つでしながらのの治 効果がを転

227Th-EDTMP による造できる 本研究では我々が開発した 線 出

1

良

転

を く
を

転

3

佐藤 佐

を引き こす さらに

本的に

が

性

大 研 3）的なものに用されているが線は

2

者の QOL の

り

2

大

加している

として に

ート製

的として

学

をする性質を持つにスフ

227Th-EDTMP を用いた造

出

性 転

の

治 効果を 討した
性8
を

した造

Copenhagen
性

転

ルラットを

（250kBq/kg）を
結

と

体重や

試験では

性はみられなかった von Frey filament
体積測定では

で一時的な
1

間でもま

を

を確
かったことやの研究ではこの前立

227Th-EDTMP

体積測定に

227Th-EDTMP

から 1

の

の

により さらに効果的な 転

でなく

効果の

討を行

体的には

時

治 効果が

まった この原でとしては量が りなかったことが考 られる

用

した時の治

227Th-EDTMP の

するに

によ
1

を発 させないことで るが 今回の 討ではの 227Th-EDTMP
今試験 び

される 向が示された 本研究の 的は 227Th-EDTMP のががに 227Th-EDTMP

間
性を 討した測定の結果では転 の進行を時測定による和効果が られた

間の間に
り

製し

von Frey filament

した そのよる治 効果 体重測定 び

MAT-LyLu（3×103 個/3μL）

ラットに同 前立

の種

の

も

性も考

られる

用して
また

をさらに めることや分などできると考 られる

4000

3

3000

3

4

2

2000

1

1000

0

0
7

14

1

von Frey filament

21

14

試験

15

16

17

2

18

19

20

21

22

体積

Treatment for osteoblastic metastasis in rats using α-particle emitting 227Th-EDTMPWASHIYAMA, K., YACHIDA, T., SATOU, I., YAMAMURA, T., AMANO, R.

− 119 −

い

1P55

用プラスチックシンチレータによる Ge

同時計

Ge

大学

○

島

器のバックグランド(BKG)成分の一つにする成分がある。この成分を除する一

チックシンチレータ(PS)を設置し Ge

器とのが 1k cps

上といため Ge の

の事

また

な取

いと

価に

的で Ge

長

光フ

イバー(WSF)

い PS
線除置の実用機を

本設計を一部

し基

する

データと

に報告する。

SCSN-81

が 入

な た め

ELJEN

TECHNOLOGY

EJ-200 (180180 mm

した。PS

に

り

BICRONの BCF-91A (直1.0 mmーク発光

長 3.5 m上)WSF をネクターを取りタン反射を

時間 12 n sec

度

本のクリアフしたフィルムで

い

型の

めの電子回

て

は仁

光

工

鉛

いの間に

入する
器用の

みた。2008 年本会報告 1P22）の基

入した 5

着した PM 中央）。各フ イバーのネクター。2 本のリード線は HV と信1.0 mm 長さ入した。Geに光80cm)を束

の

回

に

子の

した。各 PS からの信となる。さらにタイミング

ネクターを取りて入射器に入射するミュー）A3100 に入力し list）と 5 本の CF を束の PS

ーク 420 nm）で

PS5 組を 5 本の CF にが不くのPM）を用いて Ge

を

WSF を

ト

長 300-650 nm

光チューブに

器

するため

に光
化チ

イバー(CF 直

め この WSF
測入し

H3165-10 1/2 インチ バイアル

リ光電面

れる。この方法では PS

減けた。PS は光した。PM は細く

が行な

を解

のプラス

1.2 mmを） 減に

長 425 n m

深さ 2.0 mm の長 494 nm

センチ

子に

いの

すことがある。
この

線成分の除PS は KURARAY

）) に

を

成し

ーク発光

同時計

線成分のミュー

型の光電子

置

さ 3 mm

2

として

の事

バーは

線成

分の除
(

クス

器の

を省略し

は
信

は

線。

けた 5

着した。各フ

イ

2

sr を

事

となり このた

は

て直

するた
岩

計

ードで測定した。

結果と基 データは 2008 年に本会で報告した。 加
した PS 光 ネクター
クリアフ イバーによる性能等を めて報告する。
PS 表面の保 等も行ったので 本 置は線除置として 分実用機としてに使用可能である。
Reduction of the cosmic ray components of the Ge detector utilizing the thin plastic
scintillators for anticoincidence
HAMAJIMA, Y.

− 120 −

1P56

射性エアロゾルの 径分子-120 GeV

(1

大原子

研究
弘

2

ットステーシ

エ 研

3

との関

ンに

設

る実験結果4

原子力機構

5

フェル

立加速

)

○関本
2

ー

と核種の

1

大 晃

浩1
3

之1

田

松田規宏

一1

4

4

田

一1 松
4

本幸

中

宏2

田晃

4

Anthony

宏

Leveling5, Gary Lautenschlager5, David J. Boehnlein5, Kamran Vaziri5,
Nikolai Mokhov5[]
転中の加速 室内に いては射線のにより 射性エアロゾルが生成される
ことが られている フェル ラ の反 子 ー ットステーシ ン(AP0)に いてはーットのイン
ルに 120 GeV の超 エ ル ー 子 ームが入射している そこではー ット びの 気が 種 様に核()反応を こすことから度の 射性エアロ
ゾルの生成がされ その結果より くの 射性核種についての 径に関する 報を ることがされる そこで本研究では これらの 射性核種のをることを 的として AP0 の ー ット室内より 射性エアロゾルを分 して捕 し その核種 び 径の分
析を行った
[実験]
射性エアロゾルの捕び 径分 の測定には イン ク ー（MSP
製 Model110）を用いた AP0 ー ット室内からのエアロゾルの捕 は
量率 30 L/min で 3 時間行
った 本
では 0 0 μm から 10 μm の 子径をもつエアロゾルが 10 段のステージで径 に捕 される その段の捕についてガンマ線スペクトロメトリを行い
射性核種を同定した4: Au 径分[結果 考察] AP0 ー ット室内の 射性エアロゾルとして [×10 ]: 小自1.5
フ ッテ ング
24
198
47
196
48
51
7
56
58
46
中 径:
12 核種（ Na, Au, Sc, Au, V, Cr, Be, Co, Co, Sc,
1.22 m57
54
1
Co, Mn）を確 し 核種 の 径分
び
中 径を
2 に 7Be の 径分 を示す
射性めた
1 に 198Au
0.5
核種の
とその
中 径との関 から 加速
ー
0
10-7
10-6
10-5
ット室内に
るエアロゾル成を考察した またインParticle diameter (d p, m)
ク ー では測定
な 0.05 μmの 径をもつエア
1 198Au の 径分
ロゾルについても分析を行 ため Graded Screen Array (GSA) [×103] 4: Be 径分1):を用いて 同 ー ット室内からのエアロゾルの捕小自中 径 : 1.6 m
3び 径分 の測定を試みた 発 時には GSA による結果に2ついても報告する 定で る
(dA0/dlnd p)

198(dA0/dlndp)

7

1

1)
田ら
51 回 射化学討論会(2007) 3P22
*本研究は科研 (21360473)の 成を
たもので

0

る

10-7

10-6
Particle diameter (dp, m)

2

7

Be の

10-5

径分

Correlation between the particle size distribution of radioactive aerozols and theirhalf-lives -Based on the experimental results in 120 GeV proton target stationSEKIMOTO, S., YASHIMA, H., OSADA, N., OKI, Y. , SHIBATA S., MATSUMURA, H.,
TOYODA, A., OISHI, K., MATSUDA, N., KASUGAI, Y., SAKAMOTO, Y., NAKASHIMA, H.,
LEVELING, A., LAUTENSCHLAGER, G., BOEHNLEIN, D. J., VAZIRI, K., MOKHOV, N.

− 121 −

研究施設等廃棄物に対する簡易かつ迅速な 99Tc 分析法

1P57（原子力機構）○亀尾裕，石森健一郎，星亜紀子，渡辺幸一，高橋邦明【緒 言】 99Tc は長半減期の核分裂生成物であり，放射性廃棄物を処分する際の安全評価を行う上で重要になると考えられる核種の一つである。このため著者らは，研究施設から発生する濃縮廃液や雑固体廃棄物をプラズマ溶融して作製した溶融固化体を対象とし，簡易かつ迅速な 99Tc 分析法の開発を進めてきた[1]。これまでに報告している分析法は，アルカリ融解により試料の前処理を行い，固相抽出樹脂を用いて 99Tc を選択的に分離する方法であるが，金属試料に対する適用性については未検討であった。そこで 99Tc 標準溶液を付着させた模擬汚染金属試料を用いて，アルカリ融解や固相抽出分離
等の各工程の適用性を調べるとともに，その結果に基づき金属試料に対する 99Tc 分析フローを新たに作成した。
【実 験】 模擬汚染金属試料（模擬試料）は，ステンレス板（SUS304，10mm×20mm×1mmt）に 99Tc 標準溶液（10Bq）を滴下し，300℃で 30 分間加熱することにより作製した。この模擬試料をニッケルるつぼに入れ，水酸化ナトリウム 10g を加えて 550℃で 30 分間加熱することによりアルカリ融解を行った。Tc の分離は固相抽出樹脂（TEVA レジン，5ml）により行い，99Tc の回収率を，化学的性質の類似する Re により評価できるか調べた。また，実廃棄物試料として原子力機構で保管している動力試験炉（JPDR）の解体
金属廃棄物を分析し，回収率及び共存核種の除去率等を確認した。
【結果と考察】 模擬試料に対してアルカリ融解法を適用したところ，

金属試料前処理における 99Tc の回収率は 90％程度であり，約 10％は試料表

酸浸漬

面に残存していた。融解条件（水酸化ナトリウム量，加熱時間）を変

過酸化水素

99

化させても， Tc の残存率に大きな変化はないことから，金属試料の前処理としてアルカリ融解法は適用できないことがわかった。一方，リンモリブデン酸
アンモニウムろ過

沈殿

ろ液

模擬試料を混酸（塩酸 1：硝酸 1：水 45ml）に 2 時間浸漬したところ，
水酸化ナトリウム
炭酸ナトリウム

ほぼ 100％の 99Tc を回収することができた。酸浸漬により調製した金属を多量に含む試料溶液（Fe:約 0.5g）に対して，水酸化物沈殿を生

ろ過

沈殿

ろ液
硝酸

成させた後，上澄み液を TEVA レジンに通液した結果，99Tc と Re を90％以上回収することができた。このときの 99Tc と Re の回収率の差は 5％以内であり，99Tc の回収率は Re により評価することが可能であ

TEVA
レジン

1M硝酸
8M硝酸

ると考えられる。これらの結果に基づき，金属試料に対して図に示す
分析フローを新たに作成した。本フローにより実廃棄物試料の分析

加熱・濃縮を行ったところ，90％以上の回収率（Re により評価）が安定して得ら

メスアップ

れ，また放射線測定において妨害となる核種（60Co，137Cs）は十分に分離・除去されていることが確認できた。

放射能測定[1] Kameo,Y., et al., Appl. Radiat. Isto., 68, 139 (2002).

回収率測定

図 99Tc 分析フロー（金属試料）

Simple determination method for 99Tc in radioactive waste arising from research facilities
KAMEO, Y.,

ISHIMORI, K.,

HOSHI, A.,

WATANABE, K.,− 122 −

TAKAHASHI, K.