（日本大気化学会・将来構想WG）「大気化学の将来構想検討2022-2032」パブリックコメント及び著者回答
コアテーマ名ページ 行番号

１：温室効果気体とオ 1

6

ゾン層破壊物質パブリックコメント
アブストラクト: 将来の課題が必要性として

氏名

著者回答

所属

海洋研究開発機構 ご提案を考慮し、アブストラクトに加筆する

書かれている点が多いので、能動的な研究開 金谷有剛

とともに、改めてアブストラクト全体を整理

発の方向性を感じさせるように文を少し変えしました。

るとよいかもしれません。表１にあるような要素；とくに政策の有効性を評価するシステ
ム、北極圏や地の利のあるアジアなど、注目に値する地域などを具体的に強調するのも有効かもしれません。
１：温室効果気体とオ 1

36

ゾン層破壊物質「将来予測 」に対応する計画内容として、現 海洋研究開発機構 ご提案にもとづき、陸域の章を引用しまし況で評価できるプロセス研究に加え、地球シ 金谷有剛

た。

ステムモデルとの協業についても、陸域の章を引用するような形で書き加えるとよいかもしれません。（陸・海のCO2吸収フラックス
変化とも連動するため）
１：温室効果気体とオ 432に対抗する -> に伍する or を上回る成果を上 海洋研究開発機構 ご提案にしたがって「に伍する」と修正しま

64

最新の状況として、グローバルメタンプレッ 海洋研究開発機構 ご提案にしたがい、グローバルメタンプレッ

ゾン層破壊物質
１：温室効果気体とオ 6

げる

ゾン層破壊物質とするのはいかがでしょうか。

金谷有剛

ジについて少し書き加えるとよいかもしれま 金谷有剛

した。
ジについて加筆しました。

せん。
１：温室効果気体とオ 4

44

ゾン層破壊物質

突発的な事象からの信号の検出可能性向上

海洋研究開発機構 ご提案を考慮し、該当段落で関連論文を新た

は、社会が注目するポイントの一つと思いま 金谷有剛に引用しながら加筆しました。

す（新型コロナウイルス感染症蔓延防止による排出低下の信号や、大規模火災の信号など）。観測・モデル両面での、自然変動幅と対応させて検出性を議論する手法や、今後必要な取組を加えられるとよいかもしれません。
１：温室効果気体とオ

本文に書き込みました。

ゾン層破壊物質

森本真司

多くの修正のご提案をありがとうございまし東北大院理

た。一つ一つのご指摘に個別に対応し反映させております。

１：温室効果気体とオ 10

25

OCO-3、TanSatの記述が必要と思います。

TanSatとOCO-3についての記述を追加しまし

ゾン層破壊物質た。さらに、「衛星データの検証」という観点（衛星検証はこれらのネットワークの本来の目的の一部に過ぎませんが）で地上観測
ネットワークについて記載しました。

１：温室効果気体とオ

GHGの地上リモートセンシングである

ゾン層破壊物質

TCCON、COCCON、NDACC IRWG等の記述

上記コメントをご参照ください。

があれば良いかと思います。
１：温室効果気体とオ 1242

ゾン層破壊物質

１：温室効果気体とオ 1

8

ゾン層破壊物質
１：温室効果気体とオ 1

36-37

ゾン層破壊物質

都市域、火発などのGHGの排出量推定の研本コメントについて、本特集号の別原稿であ究。衛星だけで無く、地上観測も組み合わせる金谷ら「大気汚染物質群の排出・化学過て、WRFやSYLITでインバージョン解析され程・濃度のリンクと SLCFs 気候・健康影響

ようとしている。次は、CH4、牧畜、廃棄、解明:大気化学理論と観測の刷新」において対水田、メタンガス田、油田。

応しております。

「大気中での化学反応を」町田敏暢

-->「大気中での輸送ならびに化学反応を」

国立環境研究所

ご提案通りに修正しました。

「これらの大気中微量気体の将来にわたる正 町田敏暢

ご提案の意図は理解いたしますが、冒頭では確な濃度予測は」簡潔な表現に留める方が良いと考え、原文の国立環境研究所-->「これらの排出削減対策に有効となる精ままとしています。ご提案の修正に含まれる度での大気中微量気体の将来にわたる濃度予

内容は次節以降に含まれると考えています。

測は」
１：温室効果気体とオ 1
ゾン層破壊物質40-41「多様で複雑な大気との交換過程」

町田敏暢

ご指摘の通りわかりにくい表現であったた-->「大気と他のリザーバーとの多様で複雑

国立環境研究所め、「これらと大気との多様で複雑な交換過な交換過程」

程」と修正しました。「リザーバー」という言葉は説明のための加筆を要すると考えたた
め、含めませんでした。

１：温室効果気体とオ ２

21

ゾン層破壊物質「大気中の濃度変化」

町田敏暢

ご提案をもとに、「大気中濃度の時間変化や-->「大気中濃度の時空間分布」または「大国立環境研究所

空間分布」と修正しました。

気中の濃度変化や空間分布」
１：温室効果気体とオ 3

15

ゾン層破壊物質
１：温室効果気体とオ 3「気象庁の観測船」のreferenceはありません 町田敏暢
でしょうか。

27-28

ゾン層破壊物質

新たにHitota et al. [1991]を引用しました。

国立環境研究所「地域スケールや都市域スケールでの地表フ 町田敏暢

ご提案を受け、「地域スケールや都市域ス

ラックス推定も視野に入れた」

ケールでの人為排出を含むフラックス推定も

国立環境研究所-->「地域スケールや都市域スケールでの人視野に入れた」と修正しました。

為排出を含めたフラックス推定も視野に入れた」
１：温室効果気体とオ 438-30

ゾン層破壊物質
１：温室効果気体とオ 4

国立環境研究所

ため、「排出削減」に統一しました。

70「天然ガスの輸送など」

町田敏暢

天然ガスも化石燃料に含まれることを考慮-->「天然ガスの漏洩など」

国立環境研究所し、文を修正しました。

4「主なCH4の消失はOHによる酸化であり、町田敏暢

ご提案を参考に、「大気からのCH4の消失のゾン層破壊物質

全消失の約90%を占め、大部分が対流圏で生 国立環境研究所
じる。」ではいかがでしょうか。

１：温室効果気体とオ 5

原文では特に意識して使い分けていなかった

い分けていますでしょうか。

ゾン層破壊物質
１：温室効果気体とオ 5「排出削減」と「排出量削減」は意図して使 町田敏暢39

ゾン層破壊物質約90%はOHによる酸化であり，大部分が対流圏で生じる。」と修正しました。

「Machida et al, 2008」町田敏暢

ご提案の通り、Terao et al. (2011)を引用す-->「Terao et al., 2011」の方がCH4スケー

国立環境研究所ることとしました。

「入力として」町田敏暢

ご提案の通り修正しました。

-->「先験情報として」の方がより適してい

国立環境研究所

ルについてわずかに詳しく記述されています。
１：温室効果気体とオ 6

8

ゾン層破壊物質ると思います。
１：温室効果気体とオ 760-61

ゾン層破壊物質「安定同位体比観測はフラックス観測に比べ 町田敏暢

濃度観測に基づく「フラックスの直接観測」

ると」と，「安定同位体比観測によるフラックス推

国立環境研究所-->「安定同位体比観測によるフラックス推定」は質の異なる（注）ものであるため，こ定はフラックスの直接観測に比べると」

こでは安定同位体比を利用した発生源の特徴
づけ（キャラクタリゼーション）について述べたつもりでした。表現を改めました。
(注) 二つ前の段落の冒頭で述べたように，各々の発生源の同位体比の特徴と消失過程における同位体分別と大気中N2Oの同位体比を比べることで，各発生源の相対寄与率を推定することができます。すなわち比較的大きな
空間スケール（通常全球規模）で「フラックス推定」を行うことになります。一方，個々の発生源の観測においては，濃度観測ではフラックス推定ができますが，同位体比観測では不可能です。（例えば，発生源の同位体比が偶然大気中N2Oと同じ値である場合には，フラックスの大小にかかわらず同位体比が全く変化せず，フラックス=0と判断しかねないことになります）１：温室効果気体とオ 7

66

ゾン層破壊物質「高時間分解能のモニタリングも」町田敏暢

ここでも，フラックス（量）の変化をとらえ-->「高時間分解能のモニタリングに基づい

国立環境研究所るためのモニタリングではなく，発生源の質

たフラックス推定も」と修正しても間違いで（どのようなプロセスで生成しているか，発はないでしょうか。本パラグラフはフラック

生源から大気へ放出されるまでの過程で生成スについて記述していますので、本文もフと消失のバランスはどうなっているか）を知ラックスに関係する記述であった方が読みやるためのモニタリングを指したつもりでしすいです。

た。この段落は発生源について記述したものとご理解ください。

１：温室効果気体とオ ８
ゾン層破壊物質43-47

成層圏と対流圏の対比について、焦点がやや 町田敏暢

ご指摘の濃度差（あるいは時空間変動）の大

曖昧に感じます。成層圏では鉛直方向の濃度 国立環境研究所

小に加えて，生成・消失過程の定量化におけ差が大きいのでモデルで再現しやすいというる不確実性の大小の2点が本質と考えます。

点が本質でしょうか。これに対応する形で対表現を改めました。

流圏について記述するなら、「濃度の時空間変動が小さいのでそれをモデルで再現するだけの発生源情報の精度が足らない」ということになるでしょうか。

１：温室効果気体とオ 93

ゾン層破壊物質
１：温室効果気体とオ 97

ゾン層破壊物質「研究事例を」

町田敏暢

-->「研究事例と今後の課題を」

国立環境研究所

ご提案の通りに修正しました。

「その工業的な消費量は」町田敏暢

ご提案の通り、「その消費量は」と修正しま-->「その工業的な生産量は」または「その国立環境研究所した。

最後の文にrefertenceはありませんでしょう

町田敏暢

referenceを追記しました。

か。

国立環境研究所

消費量は」１：温室効果気体とオ 974

ゾン層破壊物質
１：温室効果気体とオ 11

37-38

ゾン層破壊物質「CH4は放出源からの放出と大気輸送の両方 町田敏暢

ご指摘を受け、本文を修正しました。

の影響を受けているため」と記述されていま 国立環境研究所
すが、CH4以外の成分も放出（吸収）と大気輸送の両方の影響を受けています。

１：温室効果気体とオ 11

66

ゾン層破壊物質
１：温室効果気体とオ 12

9ゾン層破壊物質「地表だけでなく」を削除した方が読みやす 町田敏暢

ご指摘の通り修正しました。

くなります。

国立環境研究所「より細かい濃度の高度情報が」町田敏暢

ご提案を参考に、「濃度の高度情報がより高-->「濃度のより細かい高度情報が」

国立環境研究所

分解能で得られるようになれば」と修正しま「行われた」

町田敏暢

既に報告されている研究結果も多く研究の初

国立環境研究所期段階とはもはや言えませんが、現在も継続した。
１：温室効果気体とオ 13

表１

ゾン層破壊物質「この -->「行われ始めた」
10年で的に研究が展開されています。そのため「行の・・われている」としました。

」の3
つめの
「・」
１：温室効果気体とオ 13

表１

ゾン層破壊物質「この -->「継続的で高品質な」「継続的な」

町田敏暢

ご提案の通りに修正しました。

国立環境研究所

10年で
の・・
」の４
つめの
「・」
１：温室効果気体とオ 17

67

ゾン層破壊物質
１：温室効果気体とオ 21

Ishijima et al.はin revisionですが、Journal名 町田敏暢
は記載できませんでしょうか。

国立環境研究所

該当論文は出版されたため、情報を追記しました。

67

Yokohata et al.のJournal名が正しくありませ 町田敏暢10

物質名の下付き表示が徹底されていない印象

気づいた範囲で修正しました。NOxのxは最排出・化学過程・濃度です。例として、初出のPM2.5を挙げました

近の「大気化学研究」誌に倣い、小文字（下のリンクとSLCFsとしが、それ以外にもNOX、NO2、N2O5なども表付きなし、イタリックなし）としました。

ての気候・健康影響解記がおかしいところがあると思います。

ゾン層破壊物質
２：大気汚染物質群の 1ん。

欠落していたJournal名を追記しました。

国立環境研究所

明
２：大気汚染物質群の 17

34-35

エアロゾルの個別成分の直接的な衛星観測は 宮川拓真

Li et al. のsBC*は推定値でしかなく、かえっ

排出・化学過程・濃度

難しいですが、例えば、大気組成の衛星観測 海洋研究開発機構 て実態の理解を損なう懸念があり、排出量評のリンクとSLCFsとし結果から、Liらは高精度な航空機観測で拘束価の文脈に合いません。一方、固体状の硝酸ての気候・健康影響解されたブラックカーボンの鉛直カラム量の推

アンモニウムでは赤外域での直接的な計測が明定した例があります。（Li et al., Sci Rep.,

ありますので、以下のように修正します。エ2017) このような拘束条件となるデータが現アロゾルの個別成分については、固体の硝酸状不足していることから、フォロワーは少な

アンモニウム粒子[Höpfner et al., 2019]など

いですが、重要な先行研究と考えます。

を除いては衛星からの直接観測を適用するの

18

静止 → 静止衛星軌道？

修正しました。

表2

世界で使用されている大気質指数の一覧は難しい。そこで
２：大気汚染物質群の 20
排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の 27→

排出・化学過程・濃度

世界で使用されている大気質指数の一例のリンクとSLCFsとしとすべきではないでしょうか。（文中との整ての気候・健康影響解

合性、他にも各国独自の指数を持つ国もある

明ので。（シンガポール、インドなど））世界で使用されている大気質指数の例
ました。

とし

２：大気汚染物質群の ２

4

ここでの炭化水素は、メタンを含まないと思

排出・化学過程・濃度

いますが、あえて非メタン炭化水素や揮発性のリンクとSLCFsとし

有機化合物といった表記にされないのでしょての気候・健康影響解うか。3ページにも文脈は異なるものの「炭明化水素」の記載があり、表現を工夫されるべ

非メタン揮発性有機化合物としました。

きかと思いました。
２：大気汚染物質群の 445

排出・化学過程・濃度

植物起源揮発性化合物 → 植物起源揮発性有修正しました。

機化合物のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の ６

図5

排出・化学過程・濃度

修正しました。

細かいですが、R8でHNO3が生成される矢印の記載がない。

のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の ２11「1ppt」の部分、数字と単位の間にスペース

排出・化学過程・濃度

開けるべきと思います。他にも同種の表記がのリンクとSLCFsとしありましたので、修正すべきと思います。

修正しました。

ての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の 236

この部分のみ、単位に日本語表記（個/cm3）

排出・化学過程・濃度があります。他の箇所と同様にmoleculesのリンクとSLCFsとし

cm-3とすべきかと思います。

修正しました。

ての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の 132「対流圏オゾンは質量非依存同位体分別効果 角皆 潤

改訂案ありがとうございます。そのように修

排出・化学過程・濃度を示し」→「オゾンの生成反応では質量非依 名古屋大学大学院 正しました。

のリンクとSLCFsとし存の大きな同位体分別が見られるため、対流 環境学研究科ての気候・健康影響解圏や成層圏のオゾンには」明
２：大気汚染物質群の 135

応用先は硫酸イオンや硝酸イオンに限定され 角皆 潤

改訂案ありがとうございます。そのように修

排出・化学過程・濃度ない。「硫酸イオンや硝酸イオンの生成経路 名古屋大学大学院 正しました。

のリンクとSLCFsとしでのオゾンの関与度を評価できるトレーての気候・健康影響解サー」→「大気中の光化学反応過程における明

オゾンのオゾンの関与度を評価したり、光化環境学研究科学反応経路を特定するトレーサー」
２：大気汚染物質群の 13

14「NO2+OH 反応とN2O5経由等の寄与が、定 角皆 潤

改訂案ありがとうございます。そのように修

排出・化学過程・濃度

量的に分離評価された[角皆と中川、2016]」 名古屋大学大学院 正しました。

のリンクとSLCFsとし→「大気中のHNO3生成反応に占めるての気候・健康影響解NO2+OH 反応の寄与率の季節変化が、定量的明に評価された[Tsunogai et al., ACP, 2010]。
さらにこのように湿性沈着する硝酸イオンの
Δ17O 値と、乾性沈着する硝酸イオンのΔ17O
値の比較から、札幌などの都市域では、
NO+RO2反応で生成したNO2がHNO3生成により大きく寄与していることを見出した[Nelson et al., ACP, 2018]。」

環境学研究科２：大気汚染物質群の 339オゾンそのものに関する近年の観測研究の動 角皆 潤

2.4節を対流圏オゾンの化学プロセス理解の強

排出・化学過程・濃度向が欠落しているように思いますが、これは 名古屋大学大学院 化のリンクとSLCFsとし意図的なものでしょうか？私は専門という訳 環境学研究科

球・アジア・都市の３つのスケールの視点ての気候・健康影響解ではありませんが、SLCFとしての重要性もで、プロセス研究の現状と課題についてまと明あるので、（モデルでは無く）観測の重要性

めることとしました。2.1節から、海洋ハロゲにもこの節の中で言及が欲しい印象です。まンがオゾンに与える影響の記述、4.1節にあったその際、これまで難しかったオゾンの同位たアジア視点での研究課題を本節に移動しま

体組成の定量が近年容易になり[Vicars et al.,

した。それに伴い、観測面や開発面について

RCM, 2012; Xu et al., RCM, 2021等]、特にも記述を増やしました。同位体によるプロセ（観測ベースでの）成層圏オゾンの対流圏混ス解明は、前回の内容をいただいたコメント

合比定量化の有用なツールとなりそうなのに沿って修正した形とし、その節の最後に入で、もし言及する場合は、これも是非加えてれてあります。また、ご指摘の論文について下さい。

も記述しました。

２：大気汚染物質群の 738

排出・化学過程・濃度と改題し、対流圏オゾンについて、全

NO3ラジカルによる酸化についても、短くて 海洋研究開発機構 2.3節に追加しました。
よいが書くとよい。

金谷有剛のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の 83

排出・化学過程・濃度

チャンバーが専門外の方にわかりにくいとす 海洋研究開発機構 修正しました。
れば、室内実験の章を引用するとよい。

金谷有剛のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P3

図３

VOC → VOCs

修正しました。

L4-5

エアロゾル（硫酸塩，硝酸塩，二次有機エア

修正しました。

排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P4
排出・化学過程・濃度

ロゾルなど）のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P6

図５

排出・化学過程・濃度

Figure CaptionにR#と本文の式との関係を示

化学反応(R5-10)については本文中を参照の

すと親切こと。とキャプションに追記しました。

X,XO → X, XO

修正しました。

のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P7

L12

排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P7

L52-53 「⻑寿命温室効果ガス」でよい？

メタン（CH4），HCFC，HFCなどや大気汚

排出・化学過程・濃度

染物質（CO，NMVOCなど）の除去、と言いのリンクとSLCFsとし換えます。

ての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P7

L58

オゾン（O3）or 光化学オキシダント（Ox）

オゾンにします。

L41

いものの → いるものの（？）

修正しました。

排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P12
排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P13

L1

フォントを他の節のものと合わせる

排出・化学過程・濃度

修正しました。（2.4節のタイトルも変更しま
した）のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P13

L14-15 NO2及びN2O5の数字を下付きに修正しました。

L34

排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P13

不確定性→不確実性

詳細にコメントいただき、ありがとうござい

排出・化学過程・濃度

排出インベントリでは通常「不確実性」が使ます。ご指摘のとおり「不確実性」に訂正いのリンクとSLCFsとし用されれる（例．日本国温室効果ガスインベ

たしました。

ての気候・健康影響解ントリ報告書）。（排出インベントリに関す

明る誤差は、主には確定していないことを推定することによる誤差ではなく、確定しているものの推定時に生じる誤差が原因のため、「不確定性」は適さない。）

２：大気汚染物質群の P13

削減率→減少率

詳細にコメントいただき、ありがとうござい

排出・化学過程・濃度L42

削減率は発生源対策によって削減された率とます。ご指摘のとおり削減率は誤解招く表現のリンクとSLCFsとしみるのが自然であり、その場合トップダウンでしたので、「減少率」に訂正いたしましての気候・健康影響解推計による排出量の削減率という表現は誤解た。

明を生む可能性がある。（トップダウン法により、対策によって削減した効果を直接抽出評
価できると読める）

２：大気汚染物質群の P15

L61-62 「二酸化窒素(NO2)大気汚染」は一般的？

大気汚染を削除しました。

L17

ボトムアップ法としました。

排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P16積み上げ型（ボトムアップ型）→ ボトムアッ

排出・化学過程・濃度

プ法？（P13 L31-32の表現定義に合わせのリンクとSLCFsとしる？）ての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P16

L27

tbd → TBD or 検討中

検討中としました。

L10

評価向上 → 評価の向上

修正しました。

L18

SLCF → SLCFs

修正しました。

GHGと大気汚染 → GHGsとSLCFs or 気候変GHGsとSLCFsに修正しました。

排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P17
排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P17
排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P17

L4-5

排出・化学過程・濃度動と大気汚染 or 地球温暖化と大気汚染のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P18
排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明L13

SLCF → SLFCs

修正しました。

２：大気汚染物質群の P20

L632021/2022 → 2021/2022年

最新情報に基づき、2027年に修正しました。

排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P21

L17-18 謳われて…雖も → 難読漢字は避けるべき？

排出・化学過程・濃度

掲げられているといえども、と修正しました。

のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P23

L5

力学場駆動 → 力学場を駆動修正しました。

L69（オキシダント）→（光化学オキシダント）

修正しました。

L2

特集 → 特集号

修正しました。

L5

排出量を → 排出量の修正しました。

東・東南アジア → 北東・東南アジア or 東ア

北東・東南アジアとしました。

排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P23
排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P24
排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P24
排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P24

L27

排出・化学過程・濃度

ジアのリンクとSLCFsとし（注．EANETでは東アジア＝北東アジア＋東ての気候・健康影響解

南アジア）

明
２：大気汚染物質群の P24

L28…南鳥島）や，→ 「や」は不要？

「や」を削除しました。

L30

オゾンゾンデデータは → オゾンゾンデデー

修正しました。

排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P24
排出・化学過程・濃度

タなどはのリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P24

L39

2019など]，→ 2019など]が，修正しました。

L46

勘弁 → 簡便ありがとうございます。修正しました。

排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の P26
排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の 18

都市域、火発などのGHGの排出量推定の研全球から都市などの大規模排出源まで、と記

排出・化学過程・濃度20究。衛星だけで無く、地上観測も組み合わせ載します。3.3節に高解像度の数値モデルも合のリンクとSLCFsとして、WRFやSYLITでインバージョン解析されわせ，排出源等の解析を強化できる。と追記ての気候・健康影響解ようとしている。次は、CH4、牧畜、廃棄、しました。メタンの発生源については3.4節の明

水田、メタンガス田、油田。

記述のままとしました。

２：大気汚染物質群の 3

図3

排出・化学過程・濃度

左下の図は地図が見えにくく、わかりにくく

中国、アメリカ、欧州、日本、北極の地名を感じました。

加えました。

のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の 747以降 化学成分名と化学式の対応は、初出のところ

排出・化学過程・濃度

初出箇所で和名(化学式)を書く形で極力統一で行うなど統一した方がよいと思います。

しました。

横軸1.28のところに「CCM」と記入すると、修正しました。

のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の 9

図8

排出・化学過程・濃度より理解しやすいと思いました。

のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の 920「考えれる」=>「考えられる」

修正しました。

36「光解離定数」=>「光解離速度」でしょう

光解離速度定数（J値）としました。

排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の 9
排出・化学過程・濃度か？

のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の 13

このセクションは説明が少ないまま話が移っ

2.4節を対流圏オゾンの化学プロセス理解の強

排出・化学過程・濃度

2.4章ていくため、わかりにくいと思いました。も化のリンクとSLCFsとしう少し詳しく記載されるとよいと思います。

球・アジア・都市の３つのスケールの視点ての気候・健康影響解また、タイトルが太字になっていません。

で、プロセス研究の現状と課題についてまと

明

14-15行目の数字が下付きになっていませ

めることとしました。2.1節から、海洋ハロゲん。

ンがオゾンに与える影響の記述、4.1節にあっと改題し、対流圏オゾンについて、全たアジア視点での研究課題を本節に移動しました。同位体によるプロセス解明は、前回の内容を改訂しつつ、その節の最後に入れるよ
うにしました。ご指摘の編集的修正も行いました。
２：大気汚染物質群の 19-23

分量が多く、話の道筋（段落間の関係）がわ

3.5節

排出・化学過程・濃度

3.4章

かりにくいように思います。接続詞や構成を設し、前回の3.4節の後半を分離しました。

のリンクとSLCFsとし調整されるとよいと思います。

他の衛星ミッション検討と方向性を新ての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の 20

18「静止」=>「静止衛星」

静止衛星軌道としました。

19「雖も」はひらがながよさそうです。

修正しました。

「力学場駆動」=>「力学場を駆動」でしょ修正しました。

排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の 21
排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解明２：大気汚染物質群の 23
排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFsとしての気候・健康影響解
明

5

うか？

２：大気汚染物質群の 11~12

HO2, RO2 の不均一消失の重要性はもちろん

2.3節の終わりに、「不均一反応のほか，RO2

排出・化学過程・濃度

理解できますが、そのほか、RO2 + NO から+ NO反応による有機硝酸の生成経路もHOxのリンクとSLCFsとし有機硝酸ができるパスも HOx サイクルを議サイクルに影響を及ぼすため，理解度の向上ての気候・健康影響解論する上で無視できない可能性もあると思いが望まれる。」と記述しました。

明

ますが、いかがでしょうか。

２：大気汚染物質群の 65

61「CRAW仮説」は「CLAW仮説」の誤植と思板橋秀一

3章で対応します。

排出・化学過程・濃度

われます．この部分では特段の説明なく使用 （一財）電力中央のリンクとSLCFsとしされていますが，p95やp97では若干の説明ての気候・健康影響解が加えられて説明されているようですので，

明

初出のp65の段階で少し説明があるといいよ

コアテーマ１，２

上記同じコメントを書いたのは、どちらかに

TANSO-3/GOSAT-GWについての言及部分で入っていれば良いかと思ったからです。あるは、全球から都市などの大規模排出源まで、

いは、「温室効果気体とオゾン層破壊物質」と記載します。3.3節に高解像度の数値モデルのリモセンを全て、「大気汚染物質群の排も合わせ，排出源等の解析を強化できる。と

出・化学過程・濃度のリンクとSLCFs 気候・

追記しました。メタンの発生源については3.4

健康影響解明：大気化学理論と観測の刷新」

節の記述のままとしました。

研究所

うに思いました．

に入れて、整理しても良いかと思いました。
３：未来の大気化学の 1

6

ための室内実験

表2にあるような、将来実施したい研究の海洋研究開発機構 コメントありがとうございます。以下、回答

キーワードを具体的に少し記述していただけ 金谷有剛

させていただきます。Page 1, abstを以下のるとよいと思います。

ように改訂しました。「大気中の凝縮相に関する不均一性の定量化を目指した研究など，既成概念にとらわれない斬新な研究が期待される。」

３：未来の大気化学の 1

22

ための室内実験

専門外の方のためにも、酸化剤（OH, オゾ

海洋研究開発機構 以下のように改訂しました。Page 1、 「気ン、NO3など）と具体的にするのはいかがで 金谷有剛

相の酸化剤(OH，O3，NO3，Clなど)」

しょうか。
３：未来の大気化学の 1

23

放射強制力（気候変動を引き起こす影響度） 海洋研究開発機構 以下のように改訂しました。Page 1、 「放とするのはどうでしょうか？

金谷有剛

35

生成率->生成速度

海洋研究開発機構 以下のように改訂しました。Page 1、 「年29

関連する大気中のマクロ的な現象論で、現在 海洋研究開発機構 以下のように改訂しました。Page 1、 「エための室内実験
３：未来の大気化学の 1
ための室内実験
３：未来の大気化学の 1のほうがよいでしょう

か？

ための室内実験

金谷有剛

射強制力（気候変動を引き起こす影響度）」
間生成量」の物理化学プロセス表現では定量的に記述で 金谷有剛

アロゾルに関する不均一性を定量化し，モデ

きていないけれども、本章に記述する、新たルに組み込むことができれば，これらの誤差な過程の表現により説明がつく可能性のある要因を大幅に減らすことができる可能性があ

事象（仮説レベルでも）を、ある程度具体的る。」 Pages 13-14, 「「エアロゾルの動態に例示することはできますでしょうか。化学と放射・雲過程との相互作用」の章で取り上が専門外である気象分野の方や健康分野の方げられているモデルによるSOA生成量の過小は、十分に理解が追い付かないかもしれませ

評価の問題を解決するためには，本稿第３章

んので、その一助になればと思います。たとで紹介したオリゴマーなどの不揮発性成分のえば有機エアロゾルのモデル過小評価問題、生成機構の解明やエアロゾルの微小不均一化

エアロゾル―雲相互作用の定量化の問題、学のモデルへの取り込みが鍵となるだろう。

PM2.5成分別の健康影響などの課題と「具体また，エアロゾル―雲相互作用の理解には本的に」結びつけることはできるのでしょう

稿第４章の界面反応の定量化や第５章で紹介か。表２の「現在の重要なギャップ」の項目した雲チャンバーなどの技術を用いた研究がにも、そのような記述（例：○○問題に関連重要になる。また，「大気汚染物質群の排した（を解明するための）物理化学的プロセ

出・化学過程・濃度のリンクとSLCFs 気候・ス理解）があると理解しやすいかと思いま

健康影響解明：大気化学理論と観測の刷新」

す。

の章で取り上げられているPMの健康影響問
題の解決に関しては，第３章で扱ったエアロ
ゾル内部で起こる化学反応の理解やエアロゾ
ルの変質に伴って生成する有害化合物の同定と分析がポイントとなるだろう。」

３：未来の大気化学の 2
ための室内実験

22

ペロキシルラジカルRO2については、専門外 海洋研究開発機構 以下のように改訂しました。Page 2、の方には難しいので、SLCFの章の図1, 6など 金谷有剛「(RO2の大気中での役割に関しては「大気汚を参照してもらうとよいかもしれません。

染物質群の排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFs 気候・健康影響解明：大気化学理論と観測の刷新」の章を参照)」

３：未来の大気化学の 2

22

ための室内実験

気相・液相ともに、RO2の反応実験などで海洋研究開発機構 以下のように改訂しました。Pages 2、 「従は、RO2の実大気濃度レベルでの評価が進ん 金谷有剛

来の想定ではRO2の消失過程はRʼO2, HO2,

でいるといえるでしょうか。

NOによる二分子反応が主であると想定されてきたが，自動酸化反応も考慮しなくてはい
けないことがわかってきた。今後，大気汚染対策が進み，NOx濃度が減少することが予想されており，自動酸化反応，それに伴うエア
ロゾル生成が重要になるだろう。」

３：未来の大気化学の 3

44

二重結合に

22

理論計算の助け

海洋研究開発機構 そのように改訂しました。

ための室内実験
３：未来の大気化学の 4

金谷有剛

ための室内実験について少し具体的に書け 海洋研究開発機構 以下のように改訂しました。Page 4、 「まますでしょうか。（p.7, L50も同様）

金谷有剛

た未知の反応経路の探索には理論計算の助けが必須である。特に，質量分析法を用いた実験では，生成物の異性体を区別することは困難である。理論計算によって，異性化反応に進む反応経路の分岐比を推測することで，多様なエアロゾル有機分子の起源について定量的な議論が可能になる。」Page 8、「理論計算によって，それぞれの反応場におけるロー
カルなk, を導出し，それらを実験の系におけるkreal, realとつなぐ必要がある。」

３：未来の大気化学の 9
ための室内実験

7(page 9, L18も）チャンバーの話が出てきま

海洋研究開発機構 光化学チャンバーと雲チャンバーについて概すが、屋内（屋外も？）チャンバーそのもの 金谷有剛

説した文章を加えました。Pages 10-11、 「の必要性を5節（あるいは1〜5節全体）を俯

光化学チャンバーは，大気中で起きる光化学瞰して述べることはできるでしょうか？場合反応を研究するために考案された大型の反応に雲チャンバーまで視野に入れて（エアロゾ

容器である。大容量が必要とされるのは，分ル・雲・放射の章次第）。SLCFの章からの析上の理由と反応上の理由からである。分析

参照先にもできればよいと考えています。

上の理由として，反応物・生成物の分析に
チャンバー内の大気を吸引する必要がある点が挙げられる。また，反応上の理由として，
低濃度のガスを用いた実験では反応容器の壁面での吸着や脱着が無視できず，その影響を減らす必要がある点が挙げられる。そのため，表面積／体積比が小さくなる大容量の容器が求められた。この要請にこたえるため，
光化学チャンバーは二つの方向の発展を遂げた。一つは真空排気型で，実験終了後，容器を高真空にすることで吸着物質を除去し，前の反応実験の履歴をなくし再現性のあるデー
タ取得を目指すものである。国立環境研究所の光化学チャンバー（内容積6 m3）はこのタ
イプのものである。もう一つは屋外型で，光源は自然太陽光を用い，大容量のチャンバーを可能にし，壁面の影響を極力減らすものである。代表的なものは，スペインのバレンシ
アに建設されたEUPHOREで，内容積は187m3に及ぶ[秋元, 2014]。現在稼働中の光化学チャンバーについては，[Hallquist et al.,2009]の表2にまとめられている。

雲凝結核のエアロゾルの吸湿性などを調べる技術に雲チャンバーがある。エアロゾル内に雲凝結核を導入し，減圧・低温にしながら雲生成を起こすことで，エアロゾル−雲相互作用の研究に有益である。国内では，気象研究所の雲チャンバーがある[Tajiri et al.,2013]。海外では，European Organization
for Nuclear Research (CERN)のCLOUD(Cosmics Leaving Outdoor Droplets)チャン
バーやKarlsruhe Institute of TechnologyのAIDA (Aerosol Interaction and Dynamics in
the Atmosphere)チャンバーなどがあり，低温でのSOA生成や新粒子生成の研究などに用いられている[Caudillo et al., 2021; Kirkby etal., 2016; Saathoﬀ et al., 2009]。また，
Interuniversity Laboratory of Atmospheric
Systems (LISA)で考案されたCESAM(French acronym for Experimental
Multiphasic Atmospheric Simulation
Chamber) チャンバーは，雲発生中や発生後のエアロゾルのエイジングを調べることができるように設計されている点に特徴がある[Wang et al., 2011]。」

３：未来の大気化学の 9

17

ための室内実験

専門外の人への理解促進のため、二次生成「有機物」粒子海洋研究開発機構 そのように改訂しました。

とするのはいかがでしょう 金谷有剛

か。
３：未来の大気化学の 12

1

表2: key questionの4ポツ目：microscopic

ための室内実験

海洋研究開発機構 そのように改訂しました。
金谷有剛

３：未来の大気化学の３章全体についてのコメントです。大気に関 佐藤圭

ための室内実験

連する化学のための将来構想なら、HOM、

国立環境研究所

コメントありがとうございます。以下のように改訂しました。Page 5、 「エアロゾルやクリーギー中間体、オリゴマー、硫酸エステ

雲粒などの大気の凝縮相の内部で起こる液相

ル、界面反応、液相反応等は、興味ある研究

反応は，粒子の蒸発や凝集，吸湿，相状態のテーマだと思います。しかし、大気化学の将

変化，溶解等に影響を及ぼすため重要であ来構想なのですから、大気分野への応用の観る。しかし，液相で起こる大気化学反応は気点や大気モデルへの変数提供の観点から行う相に比べてまだよくわかっていない。」

室内実験について、短く議論しても良いので

Page 7, 「ここで取り上げた液相反応を研究はないかと思いました。

することで，エアロゾル・雲粒の蒸発や凝➀大気での重要性の観点や、大気モデル開集，粒子の吸湿，粒子の相状態の変化，溶解発のための必要性の観点から特に力を入れる

等の物理過程の理解が進み，大気化学モデル

べき研究対象について、最後の方に議論できと観測結果への橋渡しが可能になると期待さませんでしょうか。2章には、ＳＬCFである

れる。また，エアロゾル内部で起こる化学変

オキシダント生成の反応過程に関する室内実化を解明することで，エアロゾル成分中のど験の議論があります。３章の内容にふさわしの化合物が人体への悪影響を及ぼしているのいものとして、SLCFであるエアロゾルの形かが推測できるようになるため，PMの健康

成・変質や雲核としての働きに対して、影響を解明する上でも重要である。」Pages

、

。」

g

HOM、クリーギー中間体、オリゴマー、硫

13-14, 「「エアロゾルの動態と放射・雲過程

酸エステル、界面反応、液相反応等が果たすとの相互作用」の章で取り上げられているモ役割やそれらの実大気中での重要性を議論

デルによるSOA生成量の過小評価の問題を解し、今後、室内実験として特に何に注力して決するためには，本稿第３章で紹介したオリ解明すると大気化学としての理解がより進む

ゴマーなどの不揮発性成分の生成機構の解明のか明確化できないでしょうか。（支配的なやエアロゾルの微小不均一化学のモデルへの物がないから全部調べなければならないのか

取り込みが鍵となるだろう。また，エアロゾもしれませんが、それならぶっちゃけそう説

ル―雲相互作用の理解には本稿第４章の界面明するのも良いかもしれません。）

反応の定量化や第５章で紹介した雲チャン②また、SLCFとしてのエアロゾルの評価

バーなどの技術を用いた研究が重要になる。

として、エアロゾル表面における化学反応以

また，「大気汚染物質群の排出・化学過程・外の物理学的過程（蒸発・凝集、粒子または濃度のリンクとSLCFs 気候・健康影響解明：

表面の吸湿、粒子の相状態の変化、溶解等）

大気化学理論と観測の刷新」の章で取り上げについて、室内実験として今後検討すべきこられているPMの健康影響問題の解決に関しとがあるかどうか議論するのも重要だと思わては，第３章で扱ったエアロゾル内部で起これます。

る化学反応の理解やエアロゾルの変質に伴っ➀、②を議論すれば、２章〜４章をつなぐ役割にもなるのではないかと思います。ご検て生成する有害化合物の同定と分析がポイン
トとなるだろう。」

討ください。国内でそのような研究を今後担いそうな人がいないのでしたらあまり無理して書かなくても良いですが、大気化学モデル
やエアロゾル物理を研究している人は国内にもいると思います。意見を聞けるのではないでしょうか。
３：未来の大気化学の 1

6-7

ための室内実験

本文では、「本稿では主に室内実験に関する

以下のように改訂しました。Page 1、 「室将来構想について述べる」とあり、要旨でも内実験技術について議論する」

この点を明確にされてはいかがでしょうか。
３：未来の大気化学の 1

54-58

ための室内実験
３：未来の大気化学の 2

引用の表記は[谷本ほか, 2016]となるでしょそのように改訂しました。

うか。
27

ための室内実験「C10」はこの表記になじみのない読者にもそのように改訂しました。

わかるように「炭素数が10」と書かれてはいかがでしょうか。

３：未来の大気化学の 8

31-69

ための室内実験

説明されている質量分析技術や光学技術が、

以下のように改訂しました。Page 9、 「質どの相の物質を対象とする技術であるのか、

量分析技術は気相，液相，界面の三相の物質

明示した方が良いと思います。

を対象とする非常に強力な手法である。」「気相の化学種の選択的な検出に，化学種の吸収・発光が用いられる。」

３：未来の大気化学の 9

45-47

ための室内実験

３：未来の大気化学の 12

表2

ための室内実験「大気―海洋の境界であるマイクロレイヤー

以下のように改訂しました。Page 11、 「大や，エアロゾルの気液界面で起こる光化学反気―海洋の境界であるマイクロレイヤーや，応を研究するため」とありますが、雲粒におエアロゾル・雲粒の気液界面で起こる光化学

ける反応は対象とならないでしょうか。

反応を研究するために」まとめの表の中で、エアロゾルに関する記述まとめの表に以下の項目を加えました。 「・はありますが、雲粒に関して明示的な記述がエアロゾルと雲の相互作用の理解が不十分。

ありません。本文中では、エアロゾルと雲粒

・大気との間で物質移動がある海洋のマイクを合わせて記述している箇所が複数あり、まロレイヤーや氷雪が関与する反応が与える影とめでも記述が要るように思います。また、

響評価が不十分。」

究極のゴールのひとつに「大気中で起こるすべての物理化学過程の理解」とありますが、大気との間で物質移動がある海洋のマイクロレイヤや積雪中の反応は、ここでの大気化学の範疇には含まれないでしょうか。
３：未来の大気化学の 344「二重結合の」-->「二重結合に」そのように改訂しました。

23

他の章と用語を統一した方がよいかもしれま「アルキルペルオキシラジカル」としましせん。「ペロキシラジカル」=>「アルキルた。

ための室内実験
３：未来の大気化学の 2
ための室内実験

ペルオキシラジカル」や「有機過酸化ラジカ
ル」でしょうか？
３：未来の大気化学の 2
ための室内実験

49「Fate」は「消失過程」など日本語にした方がよい気がします。

そのように改訂しました。

３：未来の大気化学の 2

60

ための室内実験「逐次反応的に追跡」=>「逐次反応の1ス

そのように改訂しました。

テップ毎に」などの方がよいかもしれません。

３：未来の大気化学の 3

43-56

ための室内実験
３：未来の大気化学の 9反応経路図があった方がわかりやすいように

反応経路図を図１として新たに加えました。

思いました。
50

ための室内実験

LIF-CRDSで、CRDSでは何を測定するのか

以下のように改訂しました。Page 11、（ここではカルボン酸を想定されているので「LIFではOHからの蛍光を，CRDSではOHのしょうか？）の説明があるとよいと思いま

吸収を測定する。水溶液界面で起こる光反応

す。

によって気相に放出されるOHを直接測定することで，光反応速度定数とOHの収率を導出できる。」

３：未来の大気化学の 10

43

ための室内実験

LIF-CRDSで、どのように、速度定数や量子上記参照。

収率が測定できるのかの説明があるとよいと思います。

３：未来の大気化学の 10

7ための室内実験
３：未来の大気化学の 11「太陽光の光反応効率」=>「太陽光によるそのように改訂しました。

光反応効率」でしょうか？
表1

図とした方がよいかもしれません。

そのように改訂しました。

３：未来の大気化学の 2RO2 反応の分岐比を議論するにあたり、RO2

以下のように改訂しました。Page 2、 「従ための室内実験+ NO から有機硝酸ができるパスも重要と思来の想定ではRO2の消失過程はRʼO2, HO2,

われます。特に C10 以上の RO2 について述NOによる二分子反応が主であると想定されべられていますが、(種類にもよると思いまてきたが，自動酸化反応も考慮しなくてはいすが) 有機硝酸に進む分岐比は無視できない

けないことがわかってきた。今後，大気汚染と思います (20% 以上？)対策が進み，NOx濃度が減少することが予想ための室内実験されており，自動酸化反応，それに伴うエア
ロゾル生成が重要になるだろう。」
３：未来の大気化学の ２−３ 2ペーための室内実験

2.1と2.2の両方に関係して、モノテルペンな

ジ22行 どに由来する複雑な構造を持ったRO2やク〜3

廣川淳

コメントありがとうございます。以下のよう

北海道大学地球環 に改訂しました。Page 4、 「また，上記のリーギー中間体の反応速度、反応機構を調べ 境科学研究院

ような課題に取り組むためには，有機合成化

ページ るために、有機化学との連携が必要ではない

学者との連携が今後重要になるであろう。定

32行

かと思います。ある特定の構造を持つRO2や量分析の鍵となる標準物質や，複雑な構造をクリーギー中間体の反応を調べるためには、持つテルペン由来化合物などは市販されていそれに合った前駆物質を用いることが必要でないケースが多い。有機合成によって，研究

すが、構造が複雑になると、市販されておらに必要な化合物を自在に合成し，使用できれず入手困難なものがほとんどです。有機合成

ば大きなアドバンテージになる。実際に，海でこのような前駆物質を調製することで、特外の大気化学研究では有機合成化学者と連携

定の構造を持ったラジカルの反応実験が可能

し，大気中で鍵となる化合物を合成し用いるとなり、異性体による反応性の違いなどを明ことで，近年，大きな成果を挙げている(e.g.,

らかにできることが期待されます。また、室[Barber et al., 2018; Kenseth et al.,

内実験のカテゴリーから外れるかもしれませ2020])。」

んが、実大気エアロゾル中の有機成分の同定や濃度決定においても、標準物質として入手ができない有機化合物が多数あり、これらの合成も有機エアロゾルの組成分析や二次有機エアロゾルの生成過程解明にとって有益であると考えられます。有機化学との連携をどこかに入れていただければと思います。

３：未来の大気化学の 7

40−53 溶媒・溶質の極微小な不均一性は分子科学研 廣川淳

以下のように改訂しました。Page 6、 「た究において興味深い対象であるとは思います 北海道大学地球環 とえば，-ピネンのオゾン酸化で生成する-ための室内実験が、大気化学のモデルでこれを考慮に入れる 境科学研究院

ヒドロキシヒドロペルオキシドの水：アセト

必要があるのか、疑問です。もしこのようなニトリル溶媒中での分解速度を調べた実験で不均一性が反応速度に影響するならば、界面は，溶媒中の水の体積%が60%から20%に変反応だけでなく、バルク液相反応の速度も再化すると，分解速度定数もそれに従いほぼ線評価する必要が生じるのではないでしょう

形的に減少する。ところが，水のモル分率をか。実験的に得られている反応速度定数はこ20%から10%に変化させた時には，その分解のような不均一性を時間的、空間的に平均化速度定数は突然一桁減少する[Qiu et al.,

したものと解釈でき、大気モデルではそれを2020]。これは-ヒドロキシヒドロペルオキ

用いることで十分ではないかと思います。一シドの寿命に換算すると，1時間(水20%)から方で、界面反応では深さ方向の濃度の不均一

11時間(水10%)の劇的な変化である。-カリ

性や、実大気エアロゾル表面のように局所的オフィレンのオゾン酸化で生成する-ヒドロに吸着種に覆われることによる面方向の不均

キシヒドロペルオキシドの水：アセトニトリ

一性があることは事実で、これを考慮した界ル溶液における分解反応速度定数において面反応速度の表現は今後、必要であると考えも，同様の非線形的な挙動が報告されているられます。しかしその場合も、界面状態を制[Qiu et al., 2019a]。このような非線形的な挙御した条件で巨視的なkやガンマを測定し動は，水と水以外の液体の混合溶液で普遍的て、そのデータを系統的に集めることがまずに観測されており，液中反応だけでなく，界やるべきことであると思います（そのために面反応においても重大な影響を与えているは5.5に書かれているような測定技術の進歩が[Enami et al., 2019]。」Page 7, 「このよう必須でしょうが）。表面のおかれた状態に対な不均一性は，周りの環境条件(相対湿度，するkやガンマの依存性が得られれば、それ

温度，太陽光・酸化剤の有無)によって変化をモデルに応用できるのではないでしょうか

していき，液相反応のみならず，界面で起こ（実験結果の蓄積を通して、新しい反応パラる物理化学過程に重大な影響を与えているとメーターを定義する必要性が生じるかもしれ推定される。従来の室内実験で導出された反ませんが）。

応速度定数や取り込み係数は，これらの微小不均一性を考慮せずに，空間・時間平均を取った値であるため，実験の系によっては再評価が必要となる可能性がある。実際に，ドメイン内で起こる反応は，均一な溶媒を仮定したときよりもオーダーレベルで速く進行する可能性が示唆されており[Kononov, 2015;
Qiu et al., 2019a]，その定量化と大気の凝縮
相中で起こる化学反応に与える影響の評価が今後必要になる。」

３：未来の大気化学の 65
ための室内実験（p3)

61「CRAW仮説」は「CLAW仮説」の誤植と思

板橋秀一

コメントありがとうございます。以下のようわれます．この部分では特段の説明なく使用 （一財）電力中央 に改訂しました。Page ４、 「(「人新世におされていますが，p95やp97では若干の説明

研究所

ける海洋エアロゾル・生物の気候フィードが加えられて説明されているようですので，バック」の章参照)。CLAW仮説で知られるよ初出のp65の段階で少し説明があるといいよ

うに，」

うに思いました．

４：陸域生態系と大気 446

化学

大気から沈着する硝酸イオンは、陸域生態系 角皆 潤

沈着後の陸域生態系内での動態を理解するう

内で生成される硝酸イオンとは三酸素同位体 名古屋大学大学院 えで極めて有益な手法と考えます。3.2項の最異常（Δ17O値）が大きく異る上に、Δ17O値 環境学研究科

後に、Tsunogai et al. (2010)とTsunogai etは生態系内の分解・消費過程で変化しないのal. (2011)を引用しつつ、ご指摘のアプローチ

で、陸域生態系内の硝酸イオンやそこから流に言及しました。

出するの硝酸イオンのΔ17O値を指標に、大気から沈着する硝酸イオンと陸域生態系の相互作用を定量化したり、大気沈着由来の硝酸イオンが一次生産に占める割合を定量化することが出来ます[Michalski et al., EST, 2004;
Tsunogai et al., ACP, 2010; Tsunogai et al.,Biogeoscience, 2014; Nakagawa et al.,Biogeosciences, 2018; Inoue et al., JGR,
2021]。さらに同じ方法論は、水圏生態系との相互作用に対しても応用されています[Tsunogai et al., Biogeoscience, 2011;
Tsunogai et al., Limnol. Oceanogr., 2018等]。後者は4節では無く5節の方が良いのかも知れませんが（個人的には4節にまとめた方が良い気がします）、いずれにしても、日本が先導する新しい方向性なので、是非言及して欲しいです。
４：陸域生態系と大気 全体

４つのテーマを軸に、⻑寿命・短寿命大気成 宮﨑雄三

化学

分の陸域生態系における収支、大気―森林生 北海道大学低温科 循環において重要な役割を担うひとつのサブ

新たに6節を設け、地球表層システムの物質

態交換メカニズム等について、国内外の研究 学研究所

システムとして大気・陸域生態系を捉える研動向を含むレビューとして大変分かりやすく

究、さらには、人間活動や海洋を含む地球表

まとめられていると思います。一方で、レ層システムの統合的理解に向けたモデル開発

ビューから将来展望に至るまで４つのテーマ

や観測研究の推進が望まれる旨を記述しましは各々ほぼ独立して記述されていますが、た。陸域生態系が関わる全有機物の動態につ「大気ー陸域生態系」を１つのシステムとしいて，人間活動の影響を含めて定量予測性をて捉え、そのシステムとして何を理解すべき高めることや、分野間（例えばCO2，GPP，

かの「究極のゴール」についても言及された

BVOC，BSOA）にまたがる相互作用（例えばほうが良いかと思いました。

窒素沈着によるGPP促進とCO2固定）を網羅的に把握することで、未発見のプロセス解明
や物質収支の定量性の向上につなけることを記載しました。表1にもこれらに関わる項目を追加しました。

４：陸域生態系と大気 全体

上記のコメントに関係し、P.7、L.53以降に

宮﨑雄三

化学

CO2、GPP、BVOC、 BSOAのリンクについ北海道大学低温科 果となって正味CO2吸収の一因となっている

ご指摘のように窒素沈着は、森林への施肥効て記述されているように、４つのテーマの相 学研究所

可能性があります。1ページ15行目で言及さ互関係の観点からも将来展望についてもう少れていますが、将来展望についても表1に追し記述があるとよいかと思います。例えば窒記しました。

素等の沈着による生態系の富栄養化は、生物多様性への影響のみならず、NEPの変化など
CO2収支に及ぼす影響評価などの研究もあると理解しています。
４：陸域生態系と大気 6
化学46「新規BVOC測定・分析手法の開発」とあり

宮﨑雄三ますが、「既知のBVOC」を測定する新たな北海道大学低温科 めました。

手法の開発なのか、「未知のBVOC」を新た

学研究所「BVOCの新規測定・分析手法の開発」へ改
リアルタイムあるいは短時間で分析でき、精に測定する手法の開発なのか、誤解を避ける度が従来法と同等あるいはそれ以上あればよ表現にされた方がよいかと思います（前者のいと考えます。そのように加筆しました。

意味と理解しています）。また、新しい測定(P7, L38-40)

手法が必要とされる根拠について、単に安価であることが求められているのか、測定精度上の問題なのか、汎用性の問題なのか、未知のVOCが存在するのかなど、現状の問題点をもう少し具体的に言及された方がよいかと思いました。

４：陸域生態系と大気 7-9

BSOAについての記述が中心ですが、PBAPs 宮﨑雄三

化学の位置づけ・理解における問題点なども、も 北海道大学低温科 わる内容を中心に、5.2 〜5.4項のそれぞれ
う少し明確に記述されるとよいかと思いま学研究所

バイオエアロゾルの氷晶核としての働きに関で、記述を追加しました。

す。反応メカニズムの理解だけであれば
BSOA中心の記述でよいのかもしれません
が、図４に示されている気候影響とフィード
バックの理解の上ではBSOAだけでなく
PBAPs（＋氷晶核能）も含めたメカニズム・
収支の定量的理解が必要となると思います。

４：陸域生態系と大気 829

化学「他のタイプのエアロゾル」の意味がやや不 宮﨑雄三
明瞭かと思います。「他の起源のエアロゾ「他の起源のエアロゾル」の表現に修正しま北海道大学低温科 した。

ル」という意味でしょうか。それとも「粒子 学研究所
組成、物性が異なるエアロゾル」という意味
でしょうか。
４：陸域生態系と大気 536

化学フラックス計測を濃度計測と合わせ、残りの 海洋研究開発機構 測定法の開発は極めて重要な課題であり、項
濃度変化項である排出や移流項などを確実に 金谷有剛

目として抜けていました。3.4項に、大気化学

定量化する方向性は重要と考えます。とくに成分へ渦相関法を適用するための開発、その乾性沈着の計測を普及させるうえでボトル代替法としての緩和渦集積法の適用性についネックとなっているのは、各種物質の高速のて明記しました。

計測法、高速が難しければ渦緩和集積法でも正確に評価する方法かと考え、何かそうした計測法の開発についても触れるべきかと思いました。
４：陸域生態系と大気 6

44

化学地球温暖化の進む中でBVOCがもたらす海洋研究開発機構 以下のように加筆しました。

フィードバックがグローバルに正なのか負な 金谷有剛

反応性が高いBVOCが介在する大気化学反応のか（オゾンとエアロゾルの効果両方を含に関しては、オゾン生成等による大気質の悪め）、その地域性を明らかにすることも重要化やBVOC由来の二次有機エアロゾルの地球な課題かと思いました。（IPCC AR6

温暖化に対する影響（緩和効果など）を総合

Chapter 6)

的に評価できておらず、それらの影響の地域
依存性も不明である。

４：陸域生態系と大気 10
化学7

key question の最後：、人為起源のことも含 海洋研究開発機構 新しく設けた6節で地球表層システム・人間めた総合的視点で、陸域生態系・人為起源を 金谷有剛

社会に関わる統合的理解について取り上げ、含む全有機物の存在量・生成量やフラック

その中で全有機物の予測可能性の向上についス・特性について、定量的な予測可能性を向ても触れるようにしました。表1のkey上させる。といった記述を加えるのはいかがquestion・作業仮説のところにも記述を加えでしょうか。

ました。

４：陸域生態系と大気・オゾンの植生・農作物への影響という観点 須藤健悟

重要な観点だと考えます。3.3項に、オゾンの化学も必要ではないでしょうか？

植物影響について森林と農作物を取り上げて名古屋大学

https://www.sciencedirect.com/science/art

言及しました。既存の文章と繋ぐため、日本

icle/pii/S1161030118301606

における硫⻩・窒素沈着量およびオゾンのト
レンドを述べて、上記の植物影響に繋げました。

４：陸域生態系と大気・BVOCsについては，その発生量について， 須藤健悟

以下のように加筆修正しました（P7, L19-

化学

OMI/TROPOMI等のHCHO観測による推定

22）。

名古屋大学

（データ同化含む）についても，言及があっ全球レベルでの放出量推定は重要であるが，た方がよいように感じます。

衛星観測データ（OMI/TROPOMI等のHCHO
カラム観測など）を用いて放出量を推定する手法の進展が，温室効果気体と比べて遅い。

４：陸域生態系と大気・窒素等沈着については，以下のような全球 須藤健悟

3.1項、最後の沈着速度モデル間比較の部分

化学

モデル研究にも言及してはどうでしょうか？ 名古屋大学に、化学輸送モデル間比較も加えました。ごhttps://agupubs.onlinelibrary.wiley.com/doi

紹介いただいた全球モデルの事例とともに、/10.1029/2005GB002672

東アジアの事例も加え、沈着速度モデルと化
学輸送モデルの区別がつくよう、それぞれに文献を加えました。

４：陸域生態系と大気全般的に，それぞれの皆様の専門範囲に関しコメントありがとうございます。皆様からの化学て，手際よくまとめられていると思いましご指摘に基づき、改訂を進めました。

た。他の章も拝見させていただければと思いますがあまり余裕がなくて，年末年始に余裕があれば拝見させていただきます。
４：陸域生態系と大気 1

abstrac 供給源→供給・消失源？

次の文の記述を、「大気から生態系への物質

化学tの供給は，大気化学成分の消失過程であるの
みならず，生態系やそれを含む陸域環境に影響を及ぼす側面も持つ。」と改めました。また、「はじめに」の中で、「硝酸塩の沈着や植生による炭素固定などは，大気成分の消失過程であるのみならず，生態系への物質の供給過程としての側面を持つ。」と書きました。

４：陸域生態系と大気 1

14

化学「十分に解明されていない」：論文でも書く

3ページ34行目に対する指摘事項に関して、表現ではあるのですが，他の分野（環境科学

当該箇所に記述を加えました。ここでの表現以外）からするとどこまで解明すれば十分なは、「様々な環境下における多様な生態系かのか？

らの供給過程には，多くの不確かな点が残さというとことが気になるところではあります。(2,60; 3,34なども同様）

大体はれている。」と改めました。

わかっているという見方もあります。
４：陸域生態系と大気 ２

35

一部では→一部だけなのでしょうかニュアンスが難しくなるので「一部では」を

34

陸域の不確実性提言：環境科学ではよく用い

不確実性をどこまで減らせば十分かは判断がられる表現ですが，できればここらあたりの

難しいところです。定量的な説明のベースと解説は定量的な説明があると説得性があるかなりそうな例です。Global Carbon Projectにと思います。

よるグローバルなCO2収支分析によると、

化学
４：陸域生態系と大気 ３削除しました。

化学

2019年の収支に対する不確実性幅（観測とモデルの両方を使用）は、大気CO2増加は0.2ギガトン、海洋フラックスは0.6ギガトン、それに対し陸は1.2ギガトンでした。陸については
海洋並みに不確実性幅を半減することが1つの目標になるでしょう。将来予測については
CMIP6の分析例から。CO2倍増実験における温度上昇に対する炭素循環フィードバックについて、海洋と陸域のモデル推定幅はそれぞれ、2.9ギガトン/℃、38.4ギガトン/℃と陸域の不確実性は1ケタ大きくなっています（CO2濃度上昇へのフィードバックも同様）。よって海洋並みに不確実性幅を1/10以
下に押さえ込むことが目標になるでしょう。
当該箇所に、陸域と海洋の比較に関する簡単な記述を加えました。
４：陸域生態系と大気 ３65

化学沈着現象から少しはなれるかのしれません”corregation”の意味を理解することができが，corregationについても定量的にわかってず、対応する修正は行いませんでした。本原

いるのかどうか疑問だと思いました

稿では、大気と陸域生態系の関係を大気化学の視点で捉える上で重要と思われる要素を各節に分けて整理しています。

４：陸域生態系と大気 ６
化学40

全くそうだと思います。分析機械が高すぎ

以下のように加筆しました。

て，BVOCの研究は多くの研究者が手掛けら

新規BVOCの新規測定・分析手法の開発と，れません。日本の教育予算は減り続けている

分析装置の低価格化による，新規研究者の参ので，この傾向は強まっています。将来的に入環境の整備が求められる。精度が従来法と大きな発展性のあるテーマとして提示できる

同等あるいはそれ以上で、BVOCをリアルタと思います。そのため，分析・測定に関する

イムあるいは短時間で分析できる手法の開発

方法論や進歩による低コスト化が必要な点をが望まれる。

記載されていいかと思います。

４：陸域生態系と大気 5

22

化学

アメリカ大陸のようにNH3の土壌への直接注

ご指摘のように施肥よりも家畜施設からの排入を行うことはアジア域の農業ではしないの出に注視すべきと考えます。3.3章に、日本ので，どの程度NH3が放出されているかは少な

NH3排出の60%以上は畜産によるものである

いかと思いました。ただし，家畜施設は人為ことを明記し、その排出量推計の精緻化を課

管理ておも管理して評価が大気側から必要だ

題として言及しました。

と考えられますが。
４：陸域生態系と大気 5

６４

究極的には「群落レベル」も含まれるのでは

群落レベルを加筆しました40

左記箇所および表１（上に回答しました）化学
４：陸域生態系と大気 ６
化学

全くそうだと思います。分析機械が高すぎて，BVOCの研究は多くの研究者が手掛けられません。将来的に大きな発展性のあるテー
マとして提示できると思います。そのため，分析・測定に関する方法論や進歩による低コスト化が必要な点を記載されていいかと思います。

４：陸域生態系と大気 １０

表１

化学（最初のabstractにも社会実装という用語も大気化学と生態系を導入した地球システムモあるので）デルで迫るべき課題と思われます。対流圏オ

大気化学としては，大気の化学成分に関する

ゾン等の大気沈着による生態系影響とその大プロセスを解明しますが，future earthと呼気へのフィードバックなどが挙げられます。

ばれるように，人為的な影響やプロセスを入新たに第6節「地球表層システム・人間社会れ込むプロセルを入れ込む点を記述しておくに関わる統合的理解」を設け、関連する記述

方が，大気化学の将来発展可能性としてよいを加えました。また、表１においても、地球のではないかと思いました。伝統的な大気化

表層システムの統合的理解を目指す大気・陸学者からはつまらないと認知されます（自分域生態系研究について記載しました。

もそうです）が，これこれなになにの人間活動を行った場合，どの程度大気変質作用があるかの評価研究も重要です。環境総合モデルになるかとは思いますが。
→他の章：大気汚染物質群の排出・化学過程・濃度のリンクとSLCFs 気候・健康影響解明：大気化学理論と観測の刷新で記載されているかと思うので，陸域生態系への人間影響イベントでの評
価に関して
５：人新世における海 8

17-19「主に人為起源〜重要となる。」の部分です 宮川拓真

以下のように変更し、参考文献を追加しまし洋エアロゾル・生物のが、ご指摘通りですが、海洋生態系にとって 海洋研究開発機構 た。「主に人為起源由来の微小粒子の硝酸塩

気候フィードバック重要となるカウンターパートのアンモニウムやアンモニウム塩は揮発性が高く，これらのイオンも同様に、オンラインでの現場観測が定量の際にはオンラインでの気体・エアロゾ

必要です。一般にフィルターなどに捕集されル同時測定が重要となる[Guo et al.,

たエアロゾル試料は相当に慎重に処理されな

2017]。」

い限り、アンモニアによるコンタミは定常的に起こるため、実時間での捕集・分析による計測が肝要と思います。書き換えるとすれ
ば、「微小エアロゾル粒子中の硝酸アンモニ
ウムのオンライン計測が重要となる」ということかと思います。
５：人新世における海 8

19-21「また、現場観測では〜多く存在する。」の 宮川拓真

乾性沈着の直接観測ではなく、エアロゾル観

洋エアロゾル・生物の部分ですが、具体的にどのようなデータセッ 海洋研究開発機構 測を元に推定された乾性沈着のデータを意味

気候フィードバック

トを指しているのでしょうか？乾性沈着の直します。以下のように変更し、参考文献を追接観測に関しては、湿性沈着と同様にそれほ加しました。「また，船舶観測では広範囲(5

ど密に存在しているように思えません。根拠˚×5˚)で平均化されたエアロゾル観測を元にとなるデータセット名、参考文献など掲示す算出された乾性沈着のデータベースが存在すべきではないでしょうか。

る[Baker et al., 2017]。」

５：人新世における海 464-73

水平風速以外にも海表面水温SST

宮川拓真

この文章を2.1節へ移動し、2.1節で、重要な

洋エアロゾル・生物の（Ovadnevaite et al., ACP, 2014; references 海洋研究開発機構 既往研究に関して、以下の文章へ改訂しまし気候フィードバック

therein) や海洋表層中の有機物量の指標とした。「海洋表層から大気へのエアロゾル放出てのクロロフィルa濃度 (e.g., Gantt et al.,量を表現する際，海水飛沫（Sea spray

ACP, 2011) なども、海水飛沫フラックスや海aerosol）フラックスやその粒径分布は，経験

洋由来有機エアロゾル放出量のパラメタリ

的に風速の関数として表される[Monahan et

ゼーションに活用されている例があり、ここ

al., 1986; Gong et al., 2003]。実際，波の状でも重要な既往研究として取り上げるべきで態を観察することで，風速が強くなるに従はないかと思います。

い，白波の発生頻度が増加する傾向を観測できる。しかし，白波の割合を算出する関係式
を風速のみを変数として表現した場合，デー
タごとのバラツキは大きく，風速以外に波の状態を変化させる要因を考慮に入れる必要性が指摘された[de Leeuw et al., 2011]。そこ
で，風速の代わりに，波の状態を表現するパラメータとしてレイノルズ数をエアロゾル放出量の数式化に活用することで，予測精度の改善が試みられた[Ovadnevaite et al.,2014]。ただし，それらの数式では，有機物が変数として取り入れられていない。」「海水飛沫中の有機物含有量は，植物プランクト
ン現存量の指標として用いられるクロロフィ
ルa濃度の関数として表された[OʼDowd etal., 2008]。この場合のクロロフィルa濃度
は，衛星観測データや地球システムモデルを用いて推定される[Ito and Kawamiya, 2010;
Gantt and Meskhidze, 2013]。」

５：人新世における海 5

23

洋エアロゾル・生物の[Prather et al., 2013],。 → [Prather et al.,

ご指摘の通り、訂正しました。

2013]。

気候フィードバック
５：人新世における海 108-10「海洋微生物〜と考えられる。」とありま

宮川拓真

以下の文章を追記しました。「メソコスム実洋エアロゾル・生物のす。確かに重要と考えますが、P5, L18-23に 海洋研究開発機構 験のように制御された条件下で得られた知見

気候フィードバック

おいて、同種の既往研究プロジェクトの簡単

を数値モデルで活用することにより，船舶観な紹介がありますが、ここで何が得られ、何測データに対する数値モデル予測精度の改善が足りないのかに触れたうえで、さらに何をへとつながることが期待される。データに対すべきなのかを示すべきと感じました。

する数値モデル予測精度の改善へとつながる「同位体・多元素・鉱物組成などの観測デー 宮川拓真

以下のように変更しました。「気体・エアロことが期待される。」
５：人新世における海 10

53

洋エアロゾル・生物のタ」とありますが、大気中の観測でしょう

気候フィードバック

か、それとも海水中の観測でしょうか、もし位体・多元素・鉱物組成などの包括的な同時

くは両方？より具体的な記載があると、今後観測データは，海洋表層に沈着する物質の起の研究計画立案にとってありがたいです。

源を示すツールとして利用できる可能性が高

上記と関連し、近年、大気中に浮遊するエアい。」「複素散乱振幅測定手法[Moteki,

ロゾル粒子と水などの液体中に懸濁する固体

2020, 2021]は，水中に懸濁する固体粒子を粒子（ハイドロゾル粒子）を共通の手法で計個別粒子で計数可能ため，海水懸濁粒子の分測する機運が高まってきています。（例；析に応用可能であり，大気海洋間の物質移動

レーザー有機白熱法による降水・積雪中のブを定量的に解析できることが期待される。」

ラックカーボン分析）中でも水中に懸濁する固体粒子を粒子種ごとに計数できる可能性を持つ、複素散乱振幅測定手法（Moteki, J.
Quant. Spectrosc. Radiat. Transf., 2019;
Opt. Express, 2021）は海水懸濁粒子の分析にも応用可能であり、大気海洋間の物質移動を定量的に解析できるポテンシャルを秘めています。これらのような先進的な分析技術にも触れるべきではないでしょうか。

海洋研究開発機構 ゾル・雲・降水（降雪）および表層海水の同５：人新世における海 1「生物活動によるさまざまなフィードバック「その主な理由は，大気中の物理化学過程に

洋エアロゾル・生物の9-10効果」とありますが、何へのフィードバック

加えて，生物地球化学的な物質循環と気候変

気候フィードバック

なのか読み取れませんでした。また、要旨の化により引き起こされるフィードバックがエ

後半部分や原稿の本体では個々の過程の解明

アロゾルを介して働くためである。」と言いも重要な課題として主張されていると受け取換えました。

りましたが、フィードバック効果と書かれると、システムとしての複雑さのみが強調されている印象を受けました。
５：人新世における海 2

1-37

記述の筋道がやや整っていない印象を持ちま以下のように、フィードバックに関して、よ洋エアロゾル・生物のした。2行目のところで「…重要である。」

り丁寧な解説を加えました。「特に高緯度で気候フィードバックという主張と「…相変化する。」という事実

は，アイス・アルベド・フィードバックを伴の文を「特に、」と繋げるのは適当でないとうため，雪氷面の減少により太陽光を反射す思います。また、6-8行目の「モデルの取りる割合は減少し、温暖化の進行が顕著に表れ扱いにより異なる」という指摘は、前後のメる（正の気候フィードバック）。一方，エアカニズムの説明と繋がらず唐突に感じます。

ロゾル雲相互作用による気候フィードバックに関しては，その複雑な過程を理解することが温暖化予測の不確実性低減にとって急務とされている[Schmale et al., 2021]。数値モデ
ル計算では過渡的な気温上昇に伴い，氷雲から水雲へと相変化する過程により，雲の光学的厚さが増加し，温暖化に対して負の気候
フィードバックが働く[Mülmenstädt et al.,2021]。しかし，そのフィードバック強度
は，雲凝結核と氷晶核の混在した混相雲のモ
デルの取り扱いにより異なり，負のフィード
バックが弱く働くことは，より急激な気温上昇を予測することにつながる[Zelinka et al.,2020]。そのような物理的なフィードバックに加えて，海洋大気での雲凝結核および氷晶
核数濃度は海洋生物起源のエアロゾルおよびその前駆体により変化する。」

５：人新世における海 1-2「気候フィードバック」がもたらされる旨の以下のようにタイトルを変更しました。「人洋エアロゾル・生物の20-2

記述がありますが、人為的な環境変化は気候

新世における生物地球化学的物質循環と気候

気候フィードバックの変化だけでなく、生態系に影響する様々なへの海洋エアロゾルフィードバック」

物質の供給も含むのであれば、「気候フィー「Marine aerosol feedback on

ドバック」の言葉でまとめてしまうのは論旨

biogeochemical cycles and climate in theと十分にマッチしていないように思います。

Anthropocene」

原稿のタイトルに対しても同様の印象を持ちました。
５：人新世における海 2

39-42「研究は、…研究が行われてきた」という文

以下のように変更しました。「海洋上の大気

洋エアロゾル・生物のは、主語と述語の関係が成り立っていないよ

エアロゾル・海洋生物を介した気候フィード

気候フィードバック

うに思います。

バックの研究は，主に，大気側の研究から導かれた仮説を基に，エアロゾル・雲相互作用の解明を目指して盛んに行われてきた[Charlson et al., 1987]。」

５：人新世における海 2-3

73-6

こちらの文はより筋道が通るように、整理す以下のように変更しました。「本稿では，

洋エアロゾル・生物のる必要があると思います。また、「個別研究「有機物・鉄・窒素」を軸に人間活動が海洋気候フィードバック

から分野横断的研究へ移行する時期であ生態系へ与える影響，およびその海洋生物活る。」というのが研究の趨勢の話なのか、著動の変化を介して気候へ与える影響に関する者らの提案なのか読み取れませんでした。

最新の知見を総括する。今後10年に大気−海洋間のインターフェースを対象とする大気化
学分野の取り組むべき課題について，個別研
究を分野横断的研究へと発展させるための道筋を展望する。」

５：人新世における海 3

W-PASSが北太平洋亜寒帯域の物質循環の理

略語を明記し、以下のように変更しました。

洋エアロゾル・生物の24-28解に寄与したことを主張されているでしょう「⻄部北太平洋域では2000年代後半の「海洋気候フィードバック

か。SOLAS研究との繋がりが書かれており、

表層・大気下層間の物質循環リンケージ(W-

当該段落の内容との関係が分かりませんでし

PASS: Western Pacific Air-Sea interaction

た。

Study)」プロジェクトが日本における大気海
洋相互作用に関する研究(SOLAS: Surface
Ocean–Lower Atmosphere Study,
https://solas.jp/english/)の発展において大きな原動力となった[植松, 2013]。」

５：人新世における海 3

当該段落の前半部分で理解が不十分である点

以下のように、理解が不十分であった時期の

洋エアロゾル・生物の29-52が述べられているのに対して、後半では明ら先行研究を明記しました。「海水飛沫中の有気候フィードバック

かになったことが述べられており、論旨が十

機物含有量は，植物プランクトン現存量の指分に整っていない印象を持ちました。

標として用いられるクロロフィルa濃度の関数として表された[OʼDowd et al., 2008]。この場合のクロロフィルa濃度は，衛星観測
データや地球システムモデルを用いて推定される[Ito and Kawamiya, 2010; Gantt andMeskhidze, 2013]。」

５：人新世における海 ４「CLAW仮説で提案された気候フィードバッ

議論を要する素過程について、以下のように

洋エアロゾル・生物の45-49

クを支持する観測事実は，これまで確認され具体例を明記しました。「室内実験から[江気候フィードバックなかった。」ことが、なぜ「そのため，

波ら, 2022]，清浄な大気では，DMS の酸化

CLAW 仮説を構成する素過程については議論

過程で分子内H原子移動反応が重要になるとの余地がある。」と結びつくのか読み取るこ報告された [Berndt et al., 2019]。その過程とができませんでした。

で生成される比較的安定な中間体HPMTF(hydroperoxymethyl thioformate;
HOOCH2SCHO) は海洋上で航空機により観測され，その異性化反応の重要性が確認された[Veres et al., 2020]。さらに，その異性化反応を考慮に入れた数値モデル研究は，海洋
大気中のエアロゾル生成の制御過程とその変化に対する雲応答の理解を深める必要性を示した[Novak et al., 2021; Fung et al., 2022]。
また, 地球システムモデルによるDMS濃度の予測はモデルの取り扱いにより異なり[Bocket al., 2021]，海域的なDMSの気候調節能は，さらなる研究が必要となる。」

５：人新世における海 1

図1

Nucleation&でspaceが入っていない。

洋エアロゾル・生物のご指摘の通り、図1を修正しました。

埼玉県環境科学国

気候フィードバック
５：人新世における海 2

植松 光夫
際センター

13

栄養塩不足でエアロゾル供給で生物が増え、 植松 光夫

以下のように変更しました。「一方で，栄養

洋エアロゾル・生物の二酸化炭素吸収に影響というより、増えると 埼玉県環境科学国 塩不足により植物プランクトンの成⻑が阻害

気候フィードバック

か明確に示してはどうでしょう

際センターされる海域では，エアロゾルにより供給される栄養塩が海洋植物プランクトンの成⻑を促す。これにより，反応性気体・エアロゾル放出と海洋による二酸化炭素吸収を促進し，負の気候フィードバックが働くと考えられる。」

５：人新世における海 2

20

洋エアロゾル・生物の栄養塩供給「が増加し、負の」影響を与え

植松 光夫

る。

埼玉県環境科学国 温暖化により，大規模な森林火災が増加する

気候フィードバック

際センター

以下のように変更しました。「さらに，地球と，海洋へ⻑距離輸送されたエアロゾルによる雲凝結核および栄養塩供給が増加し，負の気候フィードバックを引き起こすと予測される。」

５：人新世における海 2

25「そのため、」削除してはどうでしょう。

植松 光夫

洋エアロゾル・生物の埼玉県環境科学国

気候フィードバック

際センター

ご指摘の通り、削除しました。

５：人新世における海 2

35

影響「，」および

洋エアロゾル・生物の気候フィードバック
５：人新世における海 ４

植松 光夫

ご指摘の通り、追記しました。

埼玉県環境科学国際センター
7

微小海塩粒子数よりも有機物粒子量が重要で 植松 光夫

以下のように、有機物粒子と新粒子生成との洋エアロゾル・生物のしょうか。粒子数が決め手ではないでしょう 埼玉県環境科学国 関連性を明記しました。「また，大気中の窒気候フィードバック

か。

際センター

素を微生物が栄養塩として利用可能な窒素（アンモニウム塩など）に変換する窒素固定プロセスが，有機態窒素など反応性窒素の大気放出に及ぼす影響等の研究も始まっている[Dobashi et al., 2022]。この有機態窒素やアンモニアの海洋表層から大気への再利用速度
は，大気からの窒素供給に関して，人為起源の影響を推定する際に重要である[Altieri etal., 2021]。海水と大気とのインターフェース
において，光化学反応により生成される
VOCsを含む反応性気体は，新粒子生成に関与する可能性が指摘されたが，その存在量は不確定性が大きい[e.g., Brüggemann et al.,2018]。有機物については，海水飛沫による一次生成量と二次生成量を炭素換算値で比較し，微小な海塩粒子数の重要性と併せ，放出
フラックスとしての相対的な重要性を明らかにしていく必要がある。」

５：人新世における海 442「領域的」は海域的でしょうか。

洋エアロゾル・生物の気候フィードバック
５：人新世における海 4

植松 光夫

ご指摘の通り、修正しました。

埼玉県環境科学国際センター
47

これまで確認されなかった？Meskhidze, N.

植松 光夫

洋エアロゾル・生物のand A. Nenes（2006） Science, 314, 1419-

埼玉県環境科学国 きいイソプレン濃度をモデル計算に用いたた気候フィードバック

1423.

際センター

ご指摘の研究結果は、観測データより3桁大めに得られた結論であると、指摘されています(Wingenter, 2007)。本件は既往の総説で取り上げられているため、本稿で繰り返し記述することを避けました。 Wingenter, O.W.,
2007. Isoprene, cloud droplets, andphytoplankton. Science 317 (5834), 42–43.

５：人新世における海 7

30

洋エアロゾル・生物の「降下後」は、後で使われている「沈着後」 植松 光夫
でどうでしょう。

気候フィードバック
５：人新世における海 8

埼玉県環境科学国際センター

5

洋エアロゾル・生物の「栄養輸送」は「栄養塩輸送」でもいいかと 植松 光夫
思います。

気候フィードバック
５：人新世における海 ８

ご指摘の通り、修正しました。

ご指摘の通り、修正しました。

埼玉県環境科学国際センター

18

洋エアロゾル・生物の

硝酸エアロゾルだけではなく、アンモニウム 植松 光夫
塩粒子もあるのではないでしょうか。

気候フィードバック

以下のように変更し、参考文献を追加しまし埼玉県環境科学国 た。「主に人為起源由来の微小粒子の硝酸塩
際センターやアンモニウム塩は揮発性が高く，これらの定量の際にはオンラインでの気体・エアロゾ
ル同時測定が重要となる[Guo et al.,2017]。」

５：人新世における海 946

火山灰による鉄の施肥効果の論文もいくつか 植松 光夫

重要な既往研究に関して、参考文献[Duggen

洋エアロゾル・生物の出ているはずです。例えば、Hamme et al.,埼玉県環境科学国 et al., 2007; Hamme et al., 2010]を追加しま気候フィードバック

GRL, 37(19):L19604

際センター

した。

「観測事実は確認されなかった」？

植松 光夫

本件は既往の総説で取り上げられているた

５：人新世における海 11

表１

洋エアロゾル・生物の埼玉県環境科学国 め、この文章を削除しました。

気候フィードバック
５：人新世における海 11
洋エアロゾル・生物の気候フィードバック

際センター
表１

連携相手にIMBeRも入るのではないでしょう 植松 光夫
か。

埼玉県環境科学国際センター

ご指摘の通り、追記しました。

本章は，タイトルにもあるようにエアロゾルの原圭一郎

６：エアロゾル-放福岡大学

射・雲相互作用コメントありがとうございます。「はじめに」では、放射と雲はほぼすべての場所で並列に扱っていて、雲に偏っている箇所はありません。また、今回は、この分野の研究を網羅的に記述することを目的とはしていません。著者の専門も活かしてある程度トピックを選択し、それを掘り下げて記述するスタイ
ルをとっています（これは我々の判断で勝手にそうしているわけではなく、全体のとりまとめをされている金谷さん・持田さんなどと話をして決めたものです）。この点は「はじめに」の最初の段落で明確にしました。
重複の箇所（2.1章と3.1章の重複）は減らす
ように修正しました。
日本大気化学会将来構想WG（金谷・持田）より：詳細なコメントをいただき、ありがとうございます。本欄の回答にありますように、今回の将来構想の全体の作成方針において、網羅的で教科書的な記述よりは、今後、重点を置いて研究を進めるべきポイントが明確に見えるものを目指した経緯があり、全てに渡りバランスの取れた記述とはなっていな
い点について、ご理解いただけますと幸いです。なお、CCNについては「2.3 ⻑期モニタリングと越境大気汚染」の方でまとまった記述があり、そちらで重点的に取り上げる方針とさせていただければと思います。

６：エアロゾル-放1.はじ 光吸収性粒子や氷晶核が重要なのは間違いあり原圭一郎「はじめに」で行っていることは、各章への射・雲相互作用めに導入です。この章では、重要な項目をすべて

福岡大学

挙げることは目的としていません。2段落目の最初で、放射特性、雲凝結核特性という用語を出していますが、ここではそれくらいで良いと考えています。また、最初の回答に示したように、本稿は網羅的な記述は目指しておりません。
６：エアロゾル-放1.はじ 雲過程という点では，IN（or INP）だけではな原圭一郎

射・雲相互作用めに最初の回答のとおりです。

６：エアロゾル-放1.はじ エアロゾル⻑期モニタリングと越境汚染・・・原圭一郎

⻑期モニタリングや越境汚染は、エアロゾル

射・雲相互作用めに

福岡大学の「動態」把握において重要ですので、本稿

福岡大学の範囲内の内容ということで選びました。⻑
期観測についても、国内外のものを網羅的に記述するのではなく、日本の地理的な強みも活かした内容として記述しています。
６：エアロゾル-放

2.エア 動態・・・に物理・化学特性が含まれますか？原圭一郎

ご指摘をありがとうございます。「動態」を

射・雲相互作用ロゾル

福岡大学「動態（時空間分布や物理化学特性など）」の動態と修正しました。
ご指摘の通り、放射には散乱性・吸収性エア
ロゾルの両者が重要ですが、本将来構想では網羅的に記述することはしておらず（ある程度トピックに特化する形をとっており）、この章では特に光吸収性エアロゾルに着目しています。AODや光散乱性エアロゾルの放射影
響については、モデル研究からの視点が主ではありますが、3章で触れられており、そこでの内容にとどめています。扱う内容が網羅的ではないことを明確にするため、1章の導入部分の記述を修正しました。

６：エアロゾル-放228光吸収性を有するエアロゾル

射・雲相互作用６：エアロゾル-放238

煤粒子である煤としてしまってよいか？

原圭一郎

ご指摘を考慮し、「煤粒子」という表現を削

厳密な定義ではBCはすすではないです．

福岡大学

除しました。

原圭一郎

ご指摘の通り修正しました。

273

現在のところ，上空で極めて濃度が低いBC
の・・・

福岡大学

3

4

大気に放出された直後のBCは疎水性であ

原圭一郎

大気に放出された直後であっても、大気中を

る・・・

福岡大学

輸送される過程で他の成分と内部混合した後射・雲相互作用６：エアロゾル-放ご指摘の通り修正しました。

福岡大学

射・雲相互作用６：エアロゾル-放原圭一郎

射・雲相互作用であっても、BC自体は疎水性のままであると考えています。（大気中での変質により、他の成分と内部混合した粒子全体（BC含有粒子）として見ると親水性を持っている。）BC
含有粒子の記述を追加し、整理しました。
６：エアロゾル-放2.1.1

射・雲相互作用

BCの波⻑別光吸収特性の記載は必要ではない 原圭一郎

ご指摘の通り、2.1.1節にBCの光吸収特性のですか？（BrCでは記載があります）．

波⻑依存性の記述を追加しました。また、

福岡大学

2.1.4節に光吸収性エアロゾル全般の複素屈折率の報告値について記載しました。
６：エアロゾル-放

3

31-34

射・雲相互作用

もう少しわかりやすい文章に書き換えられる 原圭一郎

ご指摘頂いた部分の記述について、BCの動態と思います．

に関する議論との関係性があまりないと判断

福岡大学

し、削除しました。
６：エアロゾル-放3

48

射・雲相互作用

これ（↓）もあります．

原圭一郎

Arienzo, M., McConnell, J., Murphy, L.,

福岡大学

ご紹介頂いた文献を追加で引用しました。

Chellman, N., Das, S., Kipfstuhl, S.,
Mulvaney, R., 2017. Holocene black carbon
in Antarctica paralleled Southern
Hemisphere climate. Journal of GeophysicalResearch: Atmospheres.
https://doi.org/10.1002/2017JD026599
６：エアロゾル-放

464二次生成に由来するBrCは，射・雲相互作用６：エアロゾル-放原圭一郎

ご指摘の通り修正しました。

福岡大学
5

10

射・雲相互作用BrCの放射強制力・・・ 具体的な数値はどの 原圭一郎

ご指摘の通り、数値（0.04–0.57 W/m2）をくらいでしょうか？数値で示すと良いかと思 福岡大学

追記しました。

います．
６：エアロゾル-放射・雲相互作用566-68

偏光OPCを用いた粒子形状（不定形）から鉱 原圭一郎

ご指摘の通り、偏光OPCによる鉱物ダストの物ダスト量を推定する試みがあります．

測定の試みについて記載し、ご紹介頂いた文

References
Kobayashi, H., Hayashi, M., Shiraishi, K.,
Nakura, Y., Enomoto, T., Miura, K.,
Takahashi, H., Igarashi, Y., Naoe, H.,
Kaneyasu, N., 2014. Development of apolarization optical particle counter capableof aerosol type classification. Atmospheric
Environment 97, 486–492.
https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2014.05.006
鷹取 翔, 小林 拓, 松本 潔, 偏光光散乱式粒子数計測装置による鉱物粒子濃度推定方法の検討, エアロゾル研究, 2015, 30 巻, 4 号, p.
270-274
Pan, X., Uno, I., Hara, Y., Osada, K.,
Yamamoto, S., Wang, Zhe, Sugimoto, N.,
Kobayashi, H., Wang, Zifa, 2016.
Polarization properties of aerosol particles
over western Japan: classification, seasonalvariation, and implications for air quality.
Atmos Chem Phys 16, 9863–9873.
https://doi.org/10.5194/acp-16-9863-2016

福岡大学

献を引用しました。

６：エアロゾル-放623海洋生態系を活性化させ，大気中の・・・

射・雲相互作用原圭一郎

ご指摘の通り修正しました。

福岡大学

６：エアロゾル-放2.2

射・雲相互作用

氷晶核として・・・

原圭一郎

最初の回答のとおりです。

氷晶核の観測・研究・議論は今後なしていか 福岡大学
なければならない課題なのは間違いない．エアロゾル雲相互作用という観点では，CCNの
現状もレビューがるべきです．氷晶核に関する研究と比較すると十分に行われている感はありますが，依然として，CCNの評価が海洋境界層では過小評価しているなど，課題が山積されています（CCNの記載に関しては，氷床各部の著者とは異なるかもしれません
が・・・文書上は対になってしかるべきです）．

６：エアロゾル-放631

射・雲相互作用異物質・・・ここでの異物質は固体物質のこ 原圭一郎とでしょうか？異物質ではわかりにくいの「異物質」を「固体物質」に変更しました。

福岡大学

で，他の表現に変更してください．
６：エアロゾル-放727

射・雲相互作用

鉱物より高い温度でも・・・

原圭一郎

以下のように編集しました。

具体的な数値（のレンジ？）で示した方がわ 福岡大学

「近年の研究では，カリ⻑石を多く含む鉱物

かりやすいです．

は，他の鉱物（粘土鉱物など）よりも5℃以
上高い温度でも氷形成を起こすしやすい（つまりIN特性が高い）ことが示されている」

６：エアロゾル-放729

射・雲相互作用

また，微生物の中には・・・

原圭一郎「細菌や真菌などの微生物」としました。

具体的な微生物の種類・・・バクテリア，菌 福岡大学類などくらいは・・・を示した方が良いです.

６：エアロゾル-放

7

60-63

射・雲相互作用

そもそもどうやって，INP（IN特性）の計測

原圭一郎

雲生成チャンバーやコールドステージ型の装がされてきていたかを示しておくおく必要が 福岡大学

置などが使われてきていることを追記しましないですか？その上で，何が問題だったかをた。何が問題だったかの具体的な説明は、本示してほしい．

総説の趣旨に沿わないためそう略しますが、興味のある読者のために、本パラグラフの最後に関連文献（Tobo,2016; DeMott et al.,2017, 2018）を例示しました。

６：エアロゾル-放766

射・雲相互作用定量化する事項は計測精度ではなく，あくま 原圭一郎

以下のように書き直しました。

でもIN特性ではないですか？IN特性を定量評 福岡大学

「以前に比べると，各計測技術によるIN特性

価できるようになり，計測精度を相互比較での計測精度に関しての客観的な評価ができる

きるようになった・・・ということでしょう

ようになってきている」

か？
６：エアロゾル-放768

射・雲相互作用

何を可視化している？定量化すること，計測 原圭一郎

「可視化できるようになってきている」との精度を向上させることと可視化するというの 福岡大学

記載を削除しました。

は，全く意味が異なるのでは？
６：エアロゾル-放92.3

射・雲相互作用

本章ではエアロゾルによる放射と雲相互作用 原圭一郎

エアロゾルの動態（時空間分布や物理化学特が目的なはずです．モニタリングと越境汚染 福岡大学性など）も対象としているので、十分に範囲の表記だけだと対象がわかりにくくないです

内のトピックと考えています。

か？
６：エアロゾル-放射・雲相互作用

2.3.1

恐らく，エアロゾル⻑期観測が行われている 原圭一郎

ここですべてを網羅することは難しいです

観測拠点で，光学特性・放射特性を計測して 福岡大学

が、国内での主だった⻑期観測拠点について

いる拠点，CCNを計測している拠点があるは引用文献とともにリストアップしました。

ずです．世界的な⻑期観測拠点を網羅するのは大変なので，それについては有名な拠点のみにしておき，国内の関係者が行ってきている⻑期観測拠点はちゃんと示すべきです．国内では，沖縄辺⼾岬，福江，能登，季節限定
ですが富士山頂など，海外では，北極・南極などがあり得るはずです．まず，その辺りをきっちりと示してから，光学特性・放射特性の⻑期観測，CCNの⻑期観測を示すのが良いかと思います．

６：エアロゾル-放941

射・雲相互作用

測られるべき項目も多岐・・・

原圭一郎

⻑期観測が望ましい項目がリスト化されていどのような項目なのかを示すべきです（代表 福岡大学

る（Table1.1）WMO/GAW Aerosol

的あるいは優先度の高い項目についてだけでMeasurement Proceduresを引用に加えましも）た。
Guidelines and Recommendations
2nd Edition
2016

６：エアロゾル-放

9

28-30

射・雲相互作用エアロゾル-雲相互作用は重要な点なので，

原圭一郎

最初の回答のとおりです。

現状と課題整理は必要なのは確かですが，放 福岡大学
射（光学特性を含む）はどこへ行ってしまったのでしょうか？後ろのセクションでAODの記述が出てきてはおりますが，全体としての統一感（流れ）が悪いです．

６：エアロゾル-放940・・・報告するケースが中心だった

射・雲相互作用６：エアロゾル-放

原圭一郎

修正しました。

福岡大学
9

52

射・雲相互作用⻑期観測を同じ基準で・・・

原圭一郎

何を同じ基準とするのか？基準は何なのかを 福岡大学

統一的な観測条件（湿度、過飽和度の設定や測定原理）と記載しました。

具体的に示したほうが良いです。
６：エアロゾル-放958・・・用いられた射・雲相互作用６：エアロゾル-放

9

58-59

9

58-59

射・雲相互作用６：エアロゾル-放

修正しました。

福岡大学

射・雲相互作用６：エアロゾル-放

原圭一郎

観測データとモデルの計算結果との比較か

原圭一郎

ら、

福岡大学

どういうモデルかも示しておくと良いでしょ 原圭一郎
う。化学輸送モデル？

9

60-64

射・雲相互作用福岡大学

修正しました。
大気大循環モデルと化学輸送モデルの両方を記載しました。

海洋境界層内のCCN推定も依然として過小評 原圭一郎

ご指摘ありがとうございます。論文を引用し価していますが、こちらについては、新粒子 福岡大学

つつ、微小な海洋性エアロゾルの過小評価に

生成・成⻑の影響や、そもそものエアロゾル

ついても記述しました。

中のCCN能を有するエアロゾルの粒径分布の取り扱いの問題などもあります。グローバルにはかなり効くはずなので、もう少しレビューをしておくと良いはずです。このような論文もあります
Xu, W., Ovadnevaite, J., Fossum, K.N., Lin,C., Huang, R.-J., Ceburnis, D., OʼDowd, C.,
2022. Sea spray as an obscured source formarine cloud nuclei. Nat Geosci 15, 282–
286. https://doi.org/10.1038/s41561-02200917-2
６：エアロゾル-放1112

射・雲相互作用無機的な粒子・・・

原圭一郎

無機物主体の粒子表面に．．．としました。

無機化合物で構成されたエアロゾル粒子のこ 福岡大学とを言いとしているのだと判断しますが、日本語で「無機的」と表現すると意味が変わります。筆者（ら）が意図する内容になるように他の単語を用いて修正してください。

６：エアロゾル-放1112不均一反応の速度・・・

射・雲相互作用６：エアロゾル-放

修正しました。

福岡大学
11

11-15

射・雲相互作用６：エアロゾル-放原圭一郎

該当する内容について、先行研究の引用があ 原圭一郎
ると良いです。

11

15-20

射・雲相互作用

先行研究を引用しました。

福岡大学

⻑期観測と短期集中観測を交えながら・・・ 原圭一郎

先行研究を引用しました。

ということも意図していると思います。今の 福岡大学
記述に、厳選された基本項目を⻑期観測で抑えつつ、短期集中観測を展開して、・・・という内容も付け加えると良いのでは？

６：エアロゾル-放射・雲相互作用1131

ケーラー理論

原圭一郎

前の方に同様の内容の記述があったが、はっ 福岡大学
きりと記載されていませんでしたので、前の方にも「ケーラー理論」を明記するほうが良いでしょう。

前の単一吸湿性パラメータの説明のところでも明記しました。

2.3.1ほか2.3.1やＩＮＰの記述部を通して、INP、CCN 原圭一郎

６：エアロゾル-放射・雲相互作用

当該箇所に少し記述を加えました。

について、様々な観測がなされてきているこ 福岡大学と、これまでの努力にもかかわらず、まだうまく評価できていないこと、今後の課題などが表記されています。INPにしろ、CCNにしろ、一番の根本的な問題が触れられていません。INP、CCNの観測の多くは、地上観測で行われていることです。物性に関する知識を得るには地上での観測でも非常に重要な知見が得られるのは間違いありませんが、実際に雲ができる領域（高度）と地上のエアロゾル
特性・組成の違いがどうしても存在すること、空間分布と輸送過程をどう評価するか、それを解消するにはどうするべきか・・・も記述すべきではないですか？（わずかな記載
はP.11 左側などにないわけではないですが、わかりにくい）。

６：エアロゾル-放2.3.2

射・雲相互作用

越境輸送を議論するだけだと、本章の内容と 原圭一郎

対象地域としてはわが国に特に影響の大きい

しては不足ではないですか？越境輸送とエア 福岡大学

東アジアに限定した話としたいと思います．

ロゾル光学特性・放射特性、CCN能などの記

ご指摘に従い，⻩砂とシベリア森林火災の影述があるのかと期待していましたが、インベ響を冒頭部分に追記しました．

ントリの経年変化と成分の内容のみになっています。また、東アジア域に話題が閉じてしまっていますが、他の地域にも越境輸送・拡散の影響があるので、そちらも触れるのもよ
いかと思います（分量は軽くとも）。南米・
アフリカからのバイオマス燃焼域からのOutﬂow、サハラからの鉱物ダスト流出、シベリアなどのバイオマス燃焼域からのOutﬂowなど。
６：エアロゾル-放

13

9-10

射・雲相互作用NH3

原圭一郎

記述が曖昧でしたので，ここではNH3に対し都市域では、人間活動による放出の影響がか 福岡大学て「大気環境基準の設定された汚染物質」となり強いはずです。大気汚染物質の一つと考記述しました．

えてもよいはずです。
６：エアロゾル-放3.1.1、 AODやエアロゾル光学特性の記載を先にし射・雲相互作用

3.1.2

原圭一郎

執筆当初に、AODや光学特性の記載を先にすて、放射強制力を後ろにしたほうが良くない 福岡大学

る順番を検討しましたが、大きな話題から細ですか？

かい話題の順に記述した方が流れがよいと考え、放射強制力の記載が先になるように致しました。

６：エアロゾル-放

14

12-13

・・・による有効放射強制力（ERFari）

原圭一郎

14

15

・・・による有効放射強制力（ERFaci）

原圭一郎

射・雲相互作用６：エアロゾル-放福岡大学

射・雲相互作用６：エアロゾル-放ご指摘の通り、修正致しました。

福岡大学
14

28

射・雲相互作用６：エアロゾル-放ご指摘の通り、修正致しました。

14

44

射・雲相互作用ERF は‐1.1

原圭一郎-1.1.は平均ですか？

福岡大学

平均値です。「平均値と5-95%レンジ」の記述を加えました。

IRFariの推定精度を向上させる・・・

原圭一郎

個別に項目を挙げると煩雑になるため、

Uncertaintyが大きい（Or 大きくさせてい福岡大学(3.1.2章）を引用しました。

る）項目は何なのかを示すと良いのでは？
６：エアロゾル-放

14

48-50

硫酸塩の寄与が大きくなるのは量が多いことに原圭一郎
福岡大学

射・雲相互作用６：エアロゾル-放射・雲相互作用1618-19「その放出量も多いため，」と加筆しました。

衛星観測や地上放射観測のAODと比べて20〜 原圭一郎

粗大粒子についてはダストの過小評価、微小40％過小推定・・・

粒子についてはバイオマス燃焼起源のエアロ

福岡大学

ゾルの過小評価などが指摘されていますが、過小推定されている要因が特定・把握されてその他にも様々な要因が考えられ、特定されいるのであれば，示しておくと良いかと思いているわけではありませんので、本文中ではます．

記述しない方向で進めたいと思います。

６：エアロゾル-放1770

射・雲相互作用NO3の推定は・・・大きい

原圭一郎「SO4, NH4と比べると地上観測や航空機観

特に，NH4NO3の挙動が重要となると思われ 福岡大学

測の再現性も低い。」という記述を追加しまるが，季節変化，高度分布，気温（温度）にした。「現実に即した条件」が何を想定され対するモデルでの再現精度はいかがなのでているか明確ではありませんが、内部混合状

しょうか？また，NH4NO3の混合状態が現実態を仮定し、複数の粒径モード（もしくは粒に即した条件に基づいて（Or想定して）モデ径ビン）を考慮したモデルはいくつか使用さルで表現されているのでしょうか？この辺りれているようです。

の説明があるとありがたい．
６：エアロゾル-放

18

12-15

射・雲相互作用

AAODのうち・・・非常に大きい

原圭一郎

観測のばらつきというのは装置間や研究間のモデル間のばらつきの比較も興味深いです福岡大学

ばらつきということでしょうか。モデルのばが，観測ではどの程度のばらつきでしょう？

らつきは全球平均・年平均のAAODを対象としていますが（この点は明示するようにしました）、同様のばらつきは観測では推定できません（ある特定の観測地点で、多数の装置の同時測定や複数の研究があればできるかもしれませんが・・）。

６：エアロゾル-放

18

16

・・・あたりの光吸収断面積（MAC）

射・雲相互作用６：エアロゾル-放

19

2

原圭一郎

2.1章でMACを使っているので、その前の記

福岡大学

述は削除しました。

〜のBCをパラーメータとして考慮した・・・ 原圭一郎

射・雲相互作用「直接的に」と変更しました。

福岡大学「陽に考慮した」だとわかりにくい人がいるかもしれません．

６：エアロゾル-放

19

38-48

エアロゾルによる放射影響を議論する際には，原圭一郎

3.1.2.1章の第一段落の最後に「広域でのエア

福岡大学

ロゾルの光学特性 （光散乱係数・吸収係数・射・雲相互作用

単散乱アルベドなど）の観測を継続していくことも重要である」と加筆しました。
６：エアロゾル-放

19

59-63

射・雲相互作用

CCN数濃度の推定・・・

原圭一郎

二次生成は新粒子生成を想定していました

CCN濃度推定において，新粒子生成・成⻑も 福岡大学

が、ご指摘のとおりわかりにくいかもしれま

含める必要があります．CCN数濃度はエアロ

せんので、もう少し明確になるように修正しゾル数濃度とも関係するはずなので，二次粒ました：「新粒子生成過程による粒子の生子の生成量に含めていたのかもしれませんが成、凝縮等による既存粒子の成⻑」

既存粒子上での凝結・二次生成と新粒子生成は分けて考えるべきではないでしょう
６：エアロゾル-放射・雲相互作用20

10-15

新粒子生成に寄与する前駆ガス，クラスター 原圭一郎

コメントありがとうございます。ヨウ素やア組成の観測が可能となっています．H2SO4だ 福岡大学

ミンが関わる核生成については、ここではあけではなく，HIO3, HIO2，アミンなどの寄与

げていません。これらは極域や都市域などあも明らかとなってきています．

る特定の環境で重要になると思いますが、ここでは全球スケールで重要だと考えられる

References

H2SO4をあげています。また、この箇所はもBrean, J., DallʼOsto, M., Simó, R., Shi, Z.,

ともと引用文献数が多すぎたので、他の箇所

Beddows, D.C.S., Harrison, R.M., 2021.

とのバランスも考え、かなり減らしていまOpen ocean and coastal new particle

す。

formation from sulfuric acid and aminesaround the Antarctic Peninsula. Nat Geosci
14, 383–388.
https://doi.org/10.1038/s41561-02100751-y
Burrell, E., Kar, T., Hansen, J.C., 2019.
Computational Study of the
Thermodynamics of New Particle Formation
Initiated by Complexes of H2SO4–H2O–
NHx, CH3SO3H–H2O–NHx, and HO2–H2O–
NHx. Acs Earth Space Chem 3, 1415–1425.
https://doi.org/10.1021/acsearthspaceche
m.9b00120
DallʼOsto, M., Ovadnevaite, J., Paglione, M.,
Beddows, D.C.S., Ceburnis, D., Cree, C.,
C

ll

SO

Cortés, P., Zamanillo, M., Nunes, S.O., Pérez, G.L., Ortega-Retuerta, E., Emelianov,
M., Vaqué, D., Marrasé, C., Estrada, M.,
Sala, M.M., Vidal, M., Fitzsimons, M.F.,
Beale, R., Airs, R., Rinaldi, M., Decesari, S.,
Facchini, M.C., Harrison, R.M., OʼDowd, C.,
Simó, R., 2017. Antarctic sea ice region as asource of biogenic organic nitrogen inaerosols. Scientific Reports 7, 6047.
https://doi.org/10.1038/s41598-01706188-x
DallʼOsto, M., Airs, R.L., Beale, R., Cree, C.,
Fitzsimons, M.F., Beddows, D., Harrison,
R.M., Ceburnis, D., OʼDowd, C., Rinaldi, M.,
Paglione, M., Nenes, A., Decesari, S., Simó,R., 2019. Simultaneous Detection of
Alkylamines in the Surface Ocean andAtmosphere of the Antarctic Sympagic
Environment. Acs Earth Space Chem 3, 854–862.
https://doi.org/10.1021/acsearthspaceche
m.9b00028
He, X.-C., Iyer, S., Sipilä, M., Ylisirniö, A.,
Peltola, M., Kontkanen, J., Baalbaki, R.,
Simon, M., Kürten, A., Tham, Y.J., Pesonen,J., Ahonen, L.R., Amanatidis, S., Amorim, A.,
Baccarini, A., Beck, L., Bianchi, F., Brilke, S.,
Chen, D., Chiu, R., Curtius, J., Dada, L., Dias,A., Dommen, J., Donahue, N.M., Duplissy, J.,
Haddad, I.E., Finkenzeller, H., Fischer, L.,
Heinritzi, M., Hofbauer, V., Kangasluoma, J.,
Kim, C., Koenig, T.K., Kubečka, J., Kvashnin,A., Lamkaddam, H., Lee, C.P., Leiminger, M.,
Li, Z., Makhmutov, V., Xiao, M., Marten, R.,
Nie, W., Onnela, A., Partoll, E., Petäjä, T.,
Salo, V.-T., Schuchmann, S., Steiner, G.,
Stolzenburg, D., Stozhkov, Y., Tauber, C.,
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６：エアロゾル-放

20

3-33

新粒子生成の観測が行われた場所の記載や，対原圭一郎

射・雲相互作用６：エアロゾル-放

21

21-24

射・雲相互作用

今後は・・・

特に重要になる領域（外洋域や自由対流圏）

福岡大学

についてはすでに記述しています。

原圭一郎「より広域での様々なエアロゾル成分の観測

ここ（L. 21-24）では，エアロゾル観測の重 福岡大学を展開することが望まれる」と複数成分の必要性を触れておりますが，前段の記述では，要性を明記しました。

BCに特化されてしまっています．気候影響を推定する上で，BCを外せない成分なのは確かですが，他の成分のことも示すべきですね．
６：エアロゾル-放

21

25-28

近年の衛星観測では・・・

射・雲相互作用原圭一郎「また，このアルベド低下への雪氷微生物に

福岡大学よる影響も指摘されている[Uetake, et al.,BC, ダストによるアルベドの低下も指摘され2016]。」と加筆しました。

ておりますが，クリオコナイトによる暗色化の寄与が指摘されています．
Reference：
Jun Uetake, Sota Tanaka, Takahiro Segawa,Nozomu Takeuchi, Naoko Nagatsuka,
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６：エアロゾル-放2236

射・雲相互作用６：エアロゾル-放射・雲相互作用原圭一郎

ご指摘の通り、修正しました。

福岡大学
22

54

〜減少しており、硫酸塩粒子などの生成が抑制原圭一郎
福岡大学

射・雲相互作用６：エアロゾル-放

鉱物ダストの組成や鉱物種・・・

22

56-57

・・・進行すると、中・高緯度域で、より大規原圭一郎
福岡大学「SO4などの生成が抑制されることで，温暖化が助⻑される可能性」と修正しました。
ご指摘の通り、修正致しました。

６：エアロゾル-放

22

55-60

バイオマス燃焼由来物質の成層圏への流入につ原圭一郎

バイオマス燃焼由来物質の成層圏への流入は

福岡大学

面白い現象ですが、稀なイベントですので、射・雲相互作用まとめの章には加筆しませんでした。IPCC
AR6では、過去のエアロゾルの増大は、放射収支を変化させることで降水量を変化させること（e.g., 北半球と南半球の降水トレンドの違いやモンスーン循環の弱化など）が指摘されていますが、エアロゾルー放射相互作用の章でこの内容を記述していないことや、降水は次章の雲との関係性が強いため、エアロゾ
ルー放射相互作用のまとめの章には加筆しませんでした。
６：エアロゾル-放23

8射・雲相互作用

有効放射強制力

原圭一郎

前の方のセクションで略字を使用していたの 福岡大学

前半部分と整合させるために、有効放射強制力の直後に(ERFaci)を追記しました。

で、表記を統一させたほうが良いです（略字にする？）
６：エアロゾル-放23

20

射・雲相互作用○○の気候感度の不確実性幅・・・

原圭一郎

気候感度というのは、これ単独で「CO2濃度○○に相当する言葉を示してください

福岡大学が倍増したときの全球平均気温の昇温幅」を意味する術語であるため、〇〇に相当する言葉はありません。

６：エアロゾル-放

23

24-26

射・雲相互作用

もう少しわかりやすい記述にしたほうが良いで原圭一郎

気候感度の用語の意味の説明も含めて、該当

福岡大学

箇所を以下のように改訂しました。「このエアロゾル−雲相互作用による放射強制力の不確実性は，気候予測の文脈において気候感度(二酸化炭素倍増に対する全球平均気温の昇温の感度)の不確実性とも連動している。例
えば，気候感度の推定に20世紀に観測された
全球的な気温変化を用いる際には，この気温変化に顕著に影響したと考えられているエア
ロゾル冷却効果の定量的情報が鍵となる。実際，気候感度の不確実性幅が初めて縮まったことを複数の証拠から示した最新の報告[Sherwood et al., 2020]では，エアロゾル−
雲相互作用による産業革命以来の放射強制力の不確実性が冷却側に大きく伸びている[Bellouin et al., 2020]ことから，これと整合的に20世紀の気温変化を説明するために必要な高い気候感度の可能性は棄却されていない。」

６：エアロゾル-放3.2.2.

射・雲相互作用、3.2.3「拘束」という表現が散見されますが、異なる原圭一郎

これらの節では、「拘束」は基本的には同じ

福岡大学

意味（モデルの雲・降水過程やそのエアロゾ
ルとの相互作用プロセスの表現を拘束する、という意味）で用いています。他のコメントへの対応として、一部についてはその前後の表現を修正することで、意味の明確化を図りました。

６：エアロゾル-放

25

66-71

もう少しわかりやすい文章に直してください 原圭一郎

射・雲相互作用福岡大学

この段落全体を次のように改訂しました。
「このことはGCMに誤差補償が内在していることを示唆しており，その要因の一端はモデルが現実の雲物理過程を表現する自由度が限られていることに求められる。すなわち，現
在気候において観測される平均的な大気状態を再現するモデル物理のパラメータ設定には複数通りの可能性があるが，限られた自由度
内でのそのような設定の違いは，エアロゾル
放出量変化に対する雲・降水の応答に違いをもたらす結果、エアロゾル−雲相互作用の放射強制力に顕著な違いを生む[Mulmenstadt
et al., 2020]。このことは，平均的な大気状
態だけでなく，エアロゾル−雲相互作用に関わる物理過程のモデル表現を観測的に拘束・高度化する必要性を改めて示唆している。」

６：エアロゾル-放26

12射・雲相互作用

モデル雲物理の高度化を・・・

原圭一郎

具体例を記述に含めて、該当箇所を以下のよ

高度化とは具体的にどの素過程をどの様にす 福岡大学

うに改訂しました。「今後のGCM研究では，ることを意味していますか？具体例があれば雲の粒子成⻑やその帰結である降水生成など

書いておくと分かりやすいはずですの雲物理過程や，それらの大気力学やエアロゾルとの相互作用の表現を衛星観測との緊密な連携によってさらに高度化し，前節で述べた衛星解析による雲・降水素過程の観測的理解をGCMに順次適切に組み込んでいくことがまず重要である。」

６：エアロゾル-放2636

雲・降水からエアロゾルへの方向の影響

射・雲相互作用原圭一郎

該当箇所を「湿性沈着を通じた雲・降水によ福岡大学

るエアロゾル質量収支への影響」と改訂しま

具体的にはどのような過程のことを意図してした。

いますか？具体例を示してください。わかりにくいです．
６：エアロゾル-放究極のゴール部で・・・エアロゾルの健康影響原圭一郎

31

６：エアロゾル-放

原圭一郎
連携可能な学会として，日本エアロゾル学会 も32追加しました。

福岡大学

射・雲相互作用６：エアロゾル-放この箇所は削除しました。

福岡大学

射・雲相互作用

18-9

射・雲相互作用「全体として・・・地球温暖化を部分的に相

このような表現は、気候科学の分野では殺する」は、何度も読み返せば言いたいこと（IPCC報告書などでも）多様されていますのは理解できるのですが、一読しただけではとで、それほど特殊な文章ではないと考えていても読みにくいです。この将来構想は様々なます。その後に「負の放射強制力をもつ」と人々に読んでもらいたいものですので、アブ説明もしていますので、現状のままとさせてストラクトの文章は理解しやすい文法構造にください。

しておいた方が良いと思います。
６：エアロゾル-放射・雲相互作用553

ゲータイトとゲーサイトのどちらか一方に統一すべきかと思います。

ご指摘の通り、ゲーサイトに統一しました。

６：エアロゾル-放6-8

射・雲相互作用

Froyd et al. (2022), Dominant role of

Floyd et al. (2022)は、Cirrus cloudsが発生すmineral dust in cirrus cloud formation

るような−35℃よりもはるかに低い温度域でrevealed by global-scale measurements,の氷形成過程について報告しています。一Nat. Geosci, 15, 177–183.のような最近の論方、本総説では、それよりも科学的な知見が文は引用しなくてもよいでしょうか。

乏しく、近年研究コミュニティーからの関心も高まっている−35℃以上での氷形成過程（混合相雲が発生する温度域）に話題を絞って解説していますので、Floyd et al. (2022)は引用していません。ただし、Cirrus cloudsの温度域での氷形成過程についても言及する
為、以下のような記載を追加しました。
「また，−35℃以下の温度であっても，過冷却水滴が自発的に凍結するためには，液体の水に対する相対湿度が100%付近にまで達する必要があるが，氷晶核が存在する場合には，それよりもはるかに低い相対湿度でも氷晶が形成されることがある。」
その他にも、2022年に発表された最新の研究として、Carlsen and David (2022)とCreamean et al. (2022)を新たに引用しました。

６：エアロゾル-放

6

31-36

射・雲相互作用

この説明ですと水蒸気から直接氷晶になる経

ご指摘の通り、今の文章では、昇華によって路が存在しない、あるいはその経路にはINP氷晶が形成される経路を除外してしまうようは関係ないように読み取れてしまいます。

な印象を与える恐れがあるため、「雲内に」このパラグラフではINPの変動に関連しうるご指摘の文章について、以下のように書き直エアロゾルの計測について話をしているはずしました。

ですが、「特に、エアロゾル・・・」の文章「特に，INPとして働くエアロゾルの有力なが示しているものがINPの計測のことなのか候補である鉱物ダスト，微生物・有機物など

INPに関連しうるエアロゾルの計測のことなの固体粒子の定量的な情報（IN特性や大気中のか分かりません。また、鉱物ダストや微生での濃度などの情報）は極めて不足している

物/有機物固体粒子の情報が不足しているかため，今後，重点的に実施されることが望ま

ら何を重点的に実施すべきなのか、この文章れる。」との記載を「大気中に」へ変更しました。
６：エアロゾル-放

8

47-50

射・雲相互作用では読者に伝わりません。
６：エアロゾル-放95-7射・雲相互作用

モデルはデータ同化システムの一部であっご指摘ありがとうございます。文言を整理て、観測データと同化されるのは第一推定値

し、修正しました。

（＝モデル予測値）です。なので「モデルは進歩しており、観測データとの同化が進んで精緻化する」という表現には違和感があります。「との」という表現の対象がモデルを指しているとしか読み取りようがないからです。通常、データ同化によって精緻化するのは推定値であってモデル本体ではありません。この文章の主語や目的語を整理して、明示的に示すべきものは示し、曖昧な表現を排した方が良いかと思います。
６：エアロゾル-放射・雲相互作用10

図1

キャプションの「モデル間の中央値と平均」という表現には違和感を覚えます（特に「間」という語）。「アンサンブルメンバーの中央値と平均」とされては如何でしょうか。

修正しました。

６：エアロゾル-放1112

射・雲相互作用６：エアロゾル-放無機粒子の表面に有機物がコーティングされ大気化学では低湿度化での内部混合粒子の液る、というのは化学的にはどのような状態な

液相分離（Liquid-Liquid Phase Separation:

んでしょうね。疎水性表面の上に親水性分子

LLPS）に関する研究がここ15年くらいに盛がファンデルワールス力を超える力で吸着すんに行われるようになり、一般的には無機物ることはあり得ないはずなのに、現実には粒子を中心に周りを表面活性の強い有機物がaging等と称される何らかの現象が大気中でコーティングして分離するコア=シェル構造

起きているというのが不思議です。大気化学が報告されています。O:C比が低いほどLLPS

では疎水性表面上の親水性分子コーティングが起き易いと言われており、メカニズムに関を分子論的に調べたりはしないのでしょう

するレビューがされていましたので当該箇所か？

で引用しました。

12

5Chiina -> China

修正しました．

12

7

invebtory -> inventory

修正しました．

12

34

日本の⻄端は言い過ぎかと思います。琉球諸「⻄側」としました．

射・雲相互作用６：エアロゾル-放射・雲相互作用６：エアロゾル-放射・雲相互作用６：エアロゾル-放島も日本領です。
12

39

射・雲相互作用

この原稿の中ではSO4の右肩に2+がまったくイオンの記述についてすべて添える形に統一添えられていないことに違和感を感じますがしました。

（文字通り解釈するとSO4という記述ではラジカル分子になってしまう）、大気化学という分野ではそのような記述方法が一般的なのかなと思いながら読んでいたところ、何故かアンモニウムイオンには右肩に+が添えられていて驚きました。化学的記述の正確性を保
つのか、原稿中の記述を統一するのか、どち
らかにすべきです。硝酸イオンの記述方法も同様です。
６：エアロゾル-放

13

14-17

射・雲相互作用

大幅に「何の」放出量が減少したのか、2019

記述が曖昧でしたので，「例えばNOx放出量

年比で数％程度「増えたのか・減ったのか・

は2020年2-4月には2019年同月比でそれぞれ何がどうなったのか」がまったく分からない

36, 14, 6%減少したが，5月以降は3%以内のです。

減少幅であり，ほぼ同等の放出水準に戻っ

地上モニタリング網の維持や環境観測衛星の越境輸送を把握するため，実大気の計測によ

打ち上げなど、膨大な資金が必要な事業の必る監視がまず必要であるという意味や，モデ要性に対して「領域的な大気汚染対策と全球

ルとの連携によって政策提言へとつなげられ的な気候変動対策の両立が必要不可欠なのでる点など，該当箇所の説得力を増すように追風下で越境輸送の監視が必須」という理由説

記と構成の変更を行いました．

た」と修正しました．
６：エアロゾル-放

13

40-45

射・雲相互作用

明は行政的に説得力が弱いと思う。越境輸送の監視をすると具体的にどのような政策提言ができるのか、なぜその提言は大気汚染対策と気候変動対策を両立できるのか、科学的かつ現実的な根拠を明示すべきかと思う。
６：エアロゾル-放1726

射・雲相互作用エアロゾルの推定のばらつき、と言われても「自然起源エアロゾルの放出量や大気中量」

エアロゾルの何の推定のことなのか分からなに変更しました。

い。推定するのは「エアロゾル」という物体ではなく、それに関連する何らかの物理量のはず。
６：エアロゾル-放射・雲相互作用1728「・・・多いが、」の「が」は逆接を表して「海塩や鉱物ダストは質量・体積濃度が高いるのでしょうか？本来ならばAODへの寄与

く，可視光のAODに対しても大きな寄与を占は微小粒子の方が大きいはずだけれど、それめる」に変更しましたを凌駕するほど粗大粒子の数が多いという意図でしょうか？もしそうだとしたら、この文章だけでは専門外の人間にはその意図が伝わらないと思います。

６：エアロゾル-放

17

33-39

射・雲相互作用

放出量は不確定性が大きいけれど完全に外部「そのため、これらの成分のモデル間のばら強制項としてモデルに入力できるのでモデ

つきは、放出量以外の要素が要因となる」をラーとしてはその不確定性に責任を持つ必要追記しました。

がない、ということを言いたいのだと思いま
すが、専門外の読者には「同一の放出量を容易にモデルに与えることができて、それで何？」と思われてしまわないでしょうか。
６：エアロゾル-放1740

射・雲相互作用

海塩や鉱物ダストの放出量が気温に強く依存

海塩の放出は気温に依存します。たとえば、するというのは本当でしょうか。もし気象場

https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.20という単語の説明として「風速や気温」と述20583118

べているのだとしたら誤解を招く表現ですので気温を削除した方が良いと思います。
６：エアロゾル-放1752

射・雲相互作用「エアロゾルの不確定性」という語を文字通「放出量と大気中量」を追加しました。

り解釈するとその存在そのものの不確定性やエアロゾルの組成がかなりの程度不明かのような印象を与えます。しかしここで著者が言いたいのは放射効果の不確定性や雲との相互作用の不確定性のことだろうと思います。そ
れならばそう明記しないと狭い専門分野の外の人には伝わらないです。

６：エアロゾル-放1758

射・雲相互作用エアロゾルの量や性質や放射効果を観測に「観測との比較・検証を通して、自然起源エ

よって制約する、という言い方はモデラー以

アロゾルの放出量・粒径分布・大気中量とそ

外にはとても分かりにくい表現だと思いまの放射効果の不確実性・・・」と変更しましす。専門外の人間にも理解できる表現や説明た。

を心掛けて欲しい。
６：エアロゾル-放1910射・雲相互作用「観測による制約」：同上。観測というのは「観測との比較によって、乾性沈着過程の不第一義に観測という行為のことであって観測確定性を減らすこと」に変更しました。

した値という意味は（日本語においては）第二義だと思う。また、「観測値による制約」としたとしても、日本語として不自然です。
観測値とその偏差を拘束条件にしてモデルの挙動を制約することを言いたいのだと思いま
すが、モデラー以外にはとても分かりにくい
文章です。
６：エアロゾル-放1938

射・雲相互作用「上記」の記と「述べた」の述は文章中では

この段落は削除しました。

同義語だと思います。「上で述べた」あるい
は「上記の」とした方が良いのではないでしょうか。

６：エアロゾル-放射・雲相互作用22

14

17，19頁と同様。「制約可能」という語は同「不確定性を減らすことが可能な」に変更し業者には意味が通じますが、モデルの中のエました。

アロゾルの挙動を制約することだと明示しな
いと日本語としては意味不明だと思います。

６：エアロゾル-放

23

20-26

射・雲相互作用

放射強制力が冷却側に大きな値をとる可能性

気候科学の分野外の読者にはわかりづらい記

が「高い気候感度の可能性」ということで述になっていたと思われますので、ご指摘をしょうか？20世紀の気温変化を説明しうる、受けて該当箇所を次のように改訂しました。

とありますがどのような気温変化を想定され「このエアロゾル−雲相互作用による放射強ていますでしょうか？「これと整合的に」と制力の不確実性は，気候予測の文脈においていうのは放射強制力の冷却側に伸びた不確実

気候感度(二酸化炭素倍増に対する全球平均性と整合的にという意味だとすると、20世紀

気温の昇温の感度)の不確実性とも連動してのどのような気温変化について読者に事前知いる。例えば，気候感度の推定に20世紀に観識を求めていますでしょうか？この文章は⻑測された全球的な気温変化を用いる際には，すぎるだけでなく構文が複雑で極めて読みに

この気温変化に顕著に影響したと考えられてくいです。書き換えることをお勧めします。

いるエアロゾル冷却効果の定量的情報が鍵となる。実際，気候感度の不確実性幅が初めて縮まったことを複数の証拠から示した最新の報告[Sherwood et al., 2020]では，エアロゾ
ル−雲相互作用による産業革命以来の放射強制力の不確実性が冷却側に大きく伸びている[Bellouin et al., 2020]ことから，これと整合的に20世紀の気温変化を説明するために必要な高い気候感度の可能性は棄却されていない。」

６：エアロゾル-放25

56

射・雲相互作用「パラメータ化に含まれる不確実性を拘束す「不確実性を拘束する」を「不確実性を軽減る」という言い回しが分かりにくいです。同し、さらにはその定式化そのものを拘束す

業者なら言いたいことを汲み取ってくれるとる」に修正しました。

は思いますが、文法的には「不確実性って拘束できるものなの？拘束してどうするの？」という疑問が沸きます。
６：エアロゾル-放

25

65, 69射・雲相互作用勉強不足で申し訳ないのですが、この自由度

これは査読者の言われる後者の意味で使ってというのは力学や統計学でいうところの自由

います。この点を明確にするために、「モデ度のことなのでしょうか。それとも単に経験

ルが現実の雲物理過程を表現する自由度」と的パラメータ化によって診断的に導出してい修正しました。

ると（予報変数として導出するよりも）状態の変化に対して柔軟性が低くなるということを言っているだけなのでしょうか。26頁6行
目を読むと、なんとなく後者を表しているように思われます。しかし自由度という単語が理系の文章に出てくると、まずは力学や統計学の用語ではないかと考えてしまいます。もしこの文章でも力学や統計学の用語として使っているのなら、診断変数化によって何の自由度がどのように制約されるのか興味が沸きます。
６：エアロゾル-放射・雲相互作用26

39-43「雲からの降雨生成を」という表現は奇妙に感じます。「”雲からの降雨”という現象の生成」を意図しているのかもしれませんが、通常は「”雲からの”降雨生成」と読み取れてしまいます。「衛星観測から拘束する」という表現も文法的に助詞の使い方に問題があると思います。もし「降雨生成を衛星観測によって拘束する」だとしても17頁、19頁と同様に同業者以外には分かりにくいです。「モデルの降雨生成プロセスを衛星観測の情報で拘束する」ならば理解できます。

ご提案の表現に修正しました。

６：エアロゾル-放27

図5

射・雲相互作用

キャプションに出てくる「BAC」とは何の略

ご指摘ありがとうございます。BACはタイプ

でしょうか。

ミスです。BC（本文中に正式名称は示されてまた、キャプションを読んだだけではGCMがいます）と書くのが正しいです。また、⻘線

2種類使われていることが分かりません。

と水色線の記述を追記するとともに、この計

GCMの線が図中に1本しかないと勘違いさせ算の結果が全てNICAMによるものであることてしまう「⻘線」という表現ではなく「藍色も同時に追記しております。次の次のコメンと水色」などのように分かりやすく記述してト（28頁に対するコメント）に対する回答ではどうでしょうか。

も説明させていただいた通り、「雲解像」という言葉は「空間的に雲を直接表現する」という意味と「雲の効果を雲微物理モデルによって取り込む」という意味の二つがあり、ここでの意味は本文中の他の多くの箇所と同じように後者（「雲の効果を雲微物理モデル
によって取り込む」）です。⻘色と水色の結果はともにNICAMの結果ではありますが、大規模凝結と積雲パラメタリゼーションで雲の効果を取り込んでいるので雲解像ではないという考え方です。そのことがはっきりするよ
うに図５のキャプションを修正しました。改訂版の図５のキャプションをご確認ください。

６：エアロゾル-放28

射・雲相互作用16-17

26頁と同じく「雲からの降雨の生成」は文法

雲の中での降雨生成も含む意味で書いており的に奇妙に感じますが、ひょっとして雲の中ましたが、ご指摘を受けて、「雲による降雨

での降雨生成のことは眼中になく、雲から落生成」に修正しました。

下した後の雨滴だけに焦点を当てているのでしょうか。
６：エアロゾル-放射・雲相互作用28

NICAMなどが研究コミュニティで雲解像モデご指摘の点は「雲解像」という言葉の捉え方

ルと呼ばれていることは否定しませんし、28の問題かと思います。現在において「雲解頁35行目以降において「現状のNICAMでは像」という言葉は、「雲ひとつひとつを空間

真の雲解像には解像度が足りない」ことも吐的に直接表現する」という意味で用いられる

露されていますが、27頁だけを読むとまるでことが圧倒的に多いです。コメントをいただ

水平解像度14kmや7kmでも雲解像モデルといた方も、「水平解像度3.5kmですら陽に雲してかなりのパフォーマンスを見せているかを表現するには物足りないと感じます」といのように書かれていることに違和感を憶えまう指摘をされていることからも、雲解像といす。普段メソモデルを使っている人間から見う言葉を、雲を「空間的に直接解像する」とると、水平解像度3.5kmですら陽に雲を表現

捉えられているのではないかと思います。一するには物足りないと感じます。その辺りの方で、モデルの設定という観点で見ると、課題を28頁40行目以降で「次のターゲット」「雲解像」という言葉の意味するところはとして述べていることには賛同しますが、付「雲の効果を雲微物理モデルによって表現す

け足しのような文章で物足りません。この総る」という意味になります。NICAMが雲解像説の主題は将来構想検討ですから、これまでモデルと呼ばれているのは、積雲パラメタリに成し遂げたことを羅列するよりも将来の課

ゼーションや部分凝結スキーム、大規模凝結

題の提示を文章の重点に置いた方が良いのでスキームを使わずに雲微物理モデルによってはないかと思います。

雲を表現しているからです。雲微物理モデルの一つの暗黙の仮定として、「ある程度の高解像度であること」があるので（または高解像度の計算向けに主に雲微物理モデルが開発されてきた経緯があるため、雲微物理モデル
が高解像度で利用されることが多く）、「雲解像」=「空間的に直接解像できる空間解像度での計算」と捉えられることは多いですし、両者は独立ではないのでこれらの意味の違いを認識している方は多くないと思います。しかし、今回の原稿で記載された成果においては、「雲微物理モデルによって雲を表現する」という意味合いでの雲解像という意
味の方がむしろ大きいです。要するに経験的なパラメタリゼーションなどとは異なり、雲の微物理過程を（さまざまな仮定や近似はあるとはいえ）できるだけ原理的に物理法則に基づいて解いていることで、パラメタリゼー
ションなどでは表現できなかったエアロゾルの変化に対する雲への応答が表現できるようになったということです。一方で改訂前の原稿の28頁40行目以降の記述では、次のター
ゲットに「空間的に雲を直接解像できるようになる」という意味も含めております。改訂前の原稿に「その意味では」と追記したのはそのためです。
しかしながら「空間的に直接解像する」ことと「雲微物理モデルによって直接表現する」
ことの違いはコメントをいただいた方も含めて一般的に十分に認識されていないと思われますので、この点に解説を加えさせていただ
きました。
改訂版の28ページをご覧ください。

６：エアロゾル-放射・雲相互作用26-29

日本の気象研究者・気候研究者が他国に比べ大変重要なご指摘ありがとうございます。仰て潤沢な計算機資源を使うことができ、それる通り10年後にも世界最先端の計算機が使えによって世界の気候研究の最先端に立つことるという保証はありません。その点に関してができているのはそのとおりだと思います。

は、「１、そもそも日本として最先端の計算

そのアドバンテージを維持しようと呼びかけ機を持ち続けることができるのか？」というるこの文章に賛同します。ただし、京や富岳

問題と「２、日本において今後10年でも最先のような計算機を日本の研究者が10年後も使端の計算機があったとして、果たしてそれをえているかどうかは全く分かりません。日本

気象・気候のコミュニティが使えるか」といの国力が衰える中、10年後にも世界最先端のう２つの軸での議論必要かと思います。その計算機が自由に使えるようにするにはどうす

どちらにおいても気象・気候分野において潤るべきか、という観点も「将来構想検討」に

沢な計算機を使って世界最先端の成果を上げは必要だと思います。

ることが重要です。
１点目に関しては国の戦略とも関係するので、はっきりとした解決策を提示するのは難しいですが、少なくとも最先端の計算機がなければ上げることができない成果を気候・気象の分野で上げ続けることにより、最先端の大型計算機の持ち続ける必要性を、国や国⺠に訴えることが重要かと思います。
２つ目に関して重要なのは、「日本が最先端の計算機を持ち続ける」という選択を少なくとも10年前後先にしたとして、新しい大型計算機を設計する段階で、さまざまな専門分野
で実績のある研究者を集め、共同して、新しい大型計算機の設計を行います（例えば、
https://www.mext.go.jp/b_menu/boshu/detail/mext_00229.html）。このような新しい計算機の設計に提言ができるような実績を気象・気候分野として上げるとともに、このような設計に気象・気候分野の研究者が携わっていくというのが重要です。そのような記述を本文中（3.2.5章：まとめの最後の部分）に追記させていただきました。

６：エアロゾル-放29

32

射・雲相互作用

何度も述べていますが、観測情報によって拘ご指摘ありがとうございます。ご指摘のよう束されるのはモデルの挙動であって不確実性な文章に修正いたしました。

ではないような気がします。モデルの挙動が拘束されることによってそのモデルの不確実性が低減する、というのが正しい日本語ではないでしょうか。
６：エアロゾル-放

31-32

表1

射・雲相互作用

この表で述べられていることには賛同しま

第一原理的な計算と計算速度の両立についてす。その上で私見を述べさせて頂くと、単なは、第一原理的な計算を機械学習によって模る「展望」としてではなく「将来構想」とし倣することで計算速度を損なわずに高精度化て考えると目標の具体的な達成手段がほとんを図る試みも始まっており、今後検討される

ど書かれていないことが気がかりです。特にべきアプローチと考えられます。その記述を

モデル改良に関しては、「観測情報によって3.2.5節に加えました。観測情報によるモデル

モデルの挙動を拘束すべし」と何度も訴えての拘束については、複数の観測パラメータをいますがどうやったら正しく拘束できるのか

組み合わせた解析によって、パラメータ間の全く述べられていません（モデルの高解像度関係性を規定している物理プロセスを逆推定

化を除く）。

し、それに対応するモデル統計を作って比較

エアロゾルシミュレーションの難しさは第一することで当該プロセスのモデル表現を評

原理的な方程式系を大気モデルで解くのはあ価・拘束する手法が近年一部のプロセスにつまりにも計算量が多くなりすぎて（おそらくいて提案されています。これをエアロゾル・

100年先でも）無理なことにあると思いま

雲・降水に関わる様々なプロセスに拡張してす。しかし完全な第一原理的計算は無理と分いくことで、モデル素過程の定式化そのもの

かりつつも、モデル精度を上げるためには量やそこに含まれる不確実なパラメータを拘束

子化学や化学反応論に基づいた方程式系を大していくのが有効なアプローチとして考えら気モデルに組み込む努力が必要です（そのたれます。この点に関する記述を3.2.2節と3.2.5

めには大気化学者や気象学者も物性化学の深節および表１に加えました。

い知識が不可欠です）。また、どんなにモデ
ル解像度を上げても（あるいはサブグリッド
ネスティングを試みたとしても）雲をナノメートルやマイクロメートルの解像度で計算することなどできませんから、どこかで化学的計算をあきらめてマクロ的パラメタリゼー
ションに頼る必要があります。この問題は利用可能な計算機資源が今後も増え続けるとしても深刻な課題として残ります。
私の知る限り、大気モデルに組み込まれた雲
微物理過程はまだまだ（たとえ雲解像モデル
でも）経験則的な取り扱いが多くて、量子化学や化学反応論といった物性化学にしっかり基づいているとは思えません。その状態で、観測情報による拘束をかけても所謂その場しのぎになってしまうことを危惧します。かといって、膨大な計算時間を投入して化学に基づいた計算を実施したからといってモデル精度が上がる保証もないです。ただし、その場合には観測情報によって方程式系に拘束をかける意味はあると思います。
これだけの総説を書いて下さった労力は本当に尊敬しますが、10年以内に達成すべき研究構想としてはもう少し具体的な達成方法（科学的手法や衛星・計算機の調達方法）の見通
しに関する記述を入れて頂けたら良かったかと思います。

６：エアロゾル-放射・雲相互作用1344

福江、辺⼾、能登など、国内で力点を置いて 金谷有剛

ご指摘の通り、国内の観測拠点と研究用航空いる拠点を具体的に示すとよいと思います。 海洋研究開発機構 機の記述を2.3.2章の該当箇所に追加しまし
また、研究用航空機（今後、無人機なども含めて）での調査など、一般論としてでもよい
ので、科学的解明に資することは記述すべきと思います。

た。

６：エアロゾル-放1570

射・雲相互作用現在の原稿でも各所では触れられています

金谷有剛

コメントいただきありがとうございます。

が、化学物質・反応・官能基と、本テーマで 海洋研究開発機構 3.1.4章の最初の段落の最後に追加しました。
述べられているエアロゾルの光学特性・
CCN/IN特性との関係性を結びつける研究は、今後、モデル化の意味でも大事になる可能性があるので、今回の将来構想を横断する
記述として、どこかに入れられませんでしょうか。たとえば、p.15 L70などに「物理化学コアテーマの章で述べられた多相
化学反応などの生成物や、陸域・海洋の章で述べられたバイオエアロゾルやダストなどの表面構造・組成や官能基が、エアロゾルの光学特性や雲核特性とどう結びつくのか解明することは重要な課題である。」などと改めてまとめて述べるのはいかがでしょうか？

６：エアロゾル-放178射・雲相互作用OAの再現性はどの程度悪かったのが改善した 金谷有剛

「大きく過小推定」を「1桁程度過小推定」のか、簡潔に半定量的にでも記述できません 海洋研究開発機構 に変更しました。
でしょうか。(異分野の研究者が、問題の程度を理解できるように）

６：エアロゾル-放18６

射・雲相互作用簡単な修正でよいので、2.1.1, 2.1.2との間の 金谷有剛
重複の整理（短くする方向）をお願いしま

少しですが、重複を減らすように修正しまし海洋研究開発機構 た。

す。
６：エアロゾル-放2

26

射・雲相互作用ブラックカーボン(BC)やブラウンカーボン

ご指摘の通り修正しました。

（OAの一部），・・・としたほうが誤解が少ないかと思いました。

６：エアロゾル-放2

44

射・雲相互作用

簡単でよいので、放出量データの差がどのくご指摘を考慮し、以下の記述を追加しましらいか、記述できませんでしょうか。

た：「例えば，1920年頃（2000年頃）の全球のBC排出量は，AR5では約2.9 （5.0）Tg C
year–1と与えられたのに対し，AR6では約2.1（5.8）Tg C year–1となっている。」

６：エアロゾル-放

９

43

12

13

射・雲相互作用６：エアロゾル-放射・雲相互作用

能登半島の先端とありますが、具体的な施設

施設名「金沢大学能登大気観測スーパーサイ

名を挙げたほうが良いと思います。

ト珠洲測定局」を加えました。

全体を通じて、SO4 --> SO4^2-, NO3 -->イオンの記述についてすべて添える形に統一

NO3^- (^は上付き）

しました。

（IPCCAR6WG1Chapter6に準ずる）とする
か、硫酸塩、硝酸塩で通すかのどちらかが望ましい（図４を修正するかどうかは悩ましい
が）６：エアロゾル-放

13

16

数%以内

射・雲相互作用

94行目のコメントに準じて，「例えばNOx放
出量は2020年2-4月には2019年同月比でそれぞれ36, 14, 6%減少したが，5月以降は3%以内の減少幅であり，ほぼ同等の放出水準に戻った」と修正しました．

６：エアロゾル-放1338

射・雲相互作用

温暖化と越境大気汚染には相互作用やフィー

温暖化による気候変動で気圧配置などの気象

ドバックはあるでしょうか？（研究対象とな場が影響を受ける場合には，越境輸送そのもるでしょうか？）ののパターンが変化することが考えられ，温暖化と越境大気汚染には何かしらのリンクは働いてくるものと考えます．コメントをふまえ，2.3.2の最終段落に「まず，気候変動下の気象場の変動により，越境輸送のパターン（起こりやすさ，あるいは，起こりにくさ）
がどう変化するかを評価する必要がある。」という記述を追記し，前後の文脈を修正しました．

６：エアロゾル-放射・雲相互作用1722

OA濃度とそれに占めるSOAの割合の観測再現「観測ではSOAの割合は90%以上なのに対性は乏しいとありますが、簡潔に、半定量的し、モデル計算では半分程度」を追加しましにでも、どの程度の差異なのか、記述できまた。

せんでしょうか。

６：エアロゾル-放18

2

射・雲相互作用

誤解を避けるために、全球モデル-->化学気候モデル「気候モデル」に変更しました。

などと限定できませんでしょうか。化学輸送モデルは硝酸塩をある程度プロセスベースで表現できているものも多いと思います。
６：エアロゾル-放23

19

射・雲相互作用「気候感度」について、簡単に説明願いま「気候感度」の直後に（二酸化炭素倍増に対す。

する全球平均地表気温の昇温の感度）という「限られた側面」の直前に「搭載センサが感

説明書きを加えました。
６：エアロゾル-放2331「限られた側面」とは何を意味するのか、やや分かりにくく感じました。

度を持つ」という文言を加えました。

5

53-54

おそらく物質の多寡は論じていないと思いま

ご指摘をありがとうございます。正確にはすので、「量」は正確には「係数」でしょう「複素屈折率の虚部の値」でしたので、修正

射・雲相互作用６：エアロゾル-放射・雲相互作用６：エアロゾル-放31

表1

射・雲相互作用か。

しました。

究極のゴールのところで、エアロゾルの諸特

この箇所は削除しました。

性と並んで人体の有害性の把握・予測が挙げられていますが、oxidative potentialのようなものがイメージされ、本文の論旨とずれがあるように思いました。

６：エアロゾル-放161

射・雲相互作用地上のリモート観測はpassiveのみが記載さライダー観測に関する記述「モデルや衛星観

れていますが、activeのことも触れるべきで測の検証には，エアロゾルの鉛直分布を測定はないでしょうか？モデル検証では高度分布できるライダーによる観測や，広域でのエアが重要な項目ですし、衛星観測の検証のため

ロゾルの光学特性 （光散乱係数・吸収係数・の重要なデータであると思います。

単散乱アルベドなど）の観測を継続していくことも重要である」をこの段落の最後に加筆しました。

６：エアロゾル-放射・雲相互作用1

1

in situの観測機器は詳しいが、衛星観測の記

日本の大気化学のコミュニティでは、エアロ

載は大雑把であり、アンバランスであると思ゾルのin-situ観測をされている方も多いです

います。他の観測手法を含めて、記述レベルので、そのような内容がある程度詳しくなるのバランスを取る必要があると思います。

のは自然かと思います。また、本原稿はこの分野の研究を網羅的に記述することを目的とはしていません。著者の専門も活かしてある
程度トピックを選択し、それを掘り下げて記述するスタイルをとっています。
コメント提供者より：コメントのみです。日本大気化学会はそれ程多くの人はいないと思いますが、他の学会には衛星や遠隔観測の研究者が少なからずおられると思います。日本
大気化学会は、日本の大気化学コミュニティ

大気化学会、本

大気化学の代表となるように育っていって欲しいと思いますので、次回は、より幅広く将来の発展性がある分野もできるだけ入れるように考慮して執筆されることを願っています。また、企画の段階でその辺りがもっと議論されていたら良かったと思いました。将来構想の部分
は、「著者の専門も活かしてある程度トピッ
クを選択し、それを掘り下げて記述するスタ
イルをとっています。」は、申し訳ありませんがあまりよろしくないと思いました。
日本大気化学会将来構想WG（金谷・持田）
より：コメントをありがとうございます。日
本大気化学会は他学会と比してまだ小規模のため全分野を網羅できない側面があり、今回は、編集側の方針として、対象を絞って目鼻を付けた形とする方針とさせていただいておりました。著者の回答は私たち編集側の方針に基づくものでしたので、ご理解いただければと思います。確かに、おっしゃるように、周辺分野を巻き込んでゆくことも将来的に大事ですので、次回の編集・執筆方針を検討する際には、ご意見を考慮させていただければ
６：エアロゾル-放折角執筆されて申し訳ありませんが、分量と今から大幅な変更は難しいので、現状の原稿

射・雲相互作用しては多すぎると思います。原因は、上記コの内容・分量でご了承ください。

メント(他の原稿と比較して詳しすぎるかも知れない)に関係するかも知れないと思います。記載内容を再考されるか、分割された方が良いように感じました。
６：エアロゾル-放2

20

射・雲相互作用

光吸収性エアロゾル全般について、最も基本 茂木信宏

ご指摘をありがとうございます。光吸収性エ的なパラメータである、複素屈折率の報告値 東京大学

アロゾル全般の複素屈折率について、新たにについても簡単なレビューがあると良いで

2.1.4節を設けて簡単に述べました。また、す。レーザー誘起白熱法にも、BCコア測定粒

レーザー誘起白熱法と熱光学法について、

径範囲、濃度上限、混合状態の測定粒径範囲

Pileci et al., 2021を参考に、以下の記述を等の制限、なとどいった技術的制約もあるの

2.1.1節に追加しました：「LII法と熱光学的手で、熱光学法との相補的観点も述べてよいと法は、試料に含まれる光吸収性の炭素質粒子

思います。たぶんPileci et al. 2021 AMTなど状物質の様々な形態への測定感度が厳密にはが参考になります。BrCの測定法について、一致しないことや、両者に固有の技術的制約

水などの溶媒に溶けるものについてはある程があることから、現在も比較研究が進められ度確立された方法があると思いますので、測ている（Pileci et al., 2021）。」さらに、定法の説明があったほうが、BCとのバランス

BrCの測定法についての記述を2.1.2節に追加が良いです。また、海外研究のリファレンスしました。これらの記述の追加により、海外をもう少し入れたほうがバランスが良いで研究の引用を増やしました。

す。
６：エアロゾル-放250

射・雲相互作用

難溶性BC（refractory BC; rBC）とあります茂木信宏

ご指摘の通り、「高耐熱性BC」に修正しましが、rBCの日本語は、例えば、「高耐熱性

東京大学

た。

BC」のほうが意味が原語に近い気がします。
Tar ballはrBCほど耐熱性はありませんが、難溶性らしいです。参考：https://doi.org/10.1038/s41612-019-00695
６：エアロゾル-放3

7射・雲相互作用「発生直後の 裸に近い BC 」⇒発生源による 茂木信宏

ご指摘を考慮し、「発生直後の裸に近いBC」と思います。Wild ﬁreでは発生直後から被覆 東京大学という表現は削除しました。

されていることが多いはずです。
６：エアロゾル-放射・雲相互作用18

26「BC は，燃料過程を通して一般的には被覆

茂木信宏

ご指摘いただきありがとうございます。「燃のない （または薄い）粒子として大気中に放 東京大学

焼過程を通して大気中に放出されるBCは、大出され」⇒

燃料過程は燃焼過程の誤植？、

気中で凝縮・凝集等の変質過程を経ること

Wild ﬁreでは発生直後から被覆されているこで、SO4, OA, NO3などによる被覆量が増大とが多いはずです。

する。」に変更しました。

６：エアロゾル-放18

37

射・雲相互作用６：エアロゾル-放「Moteki and Kondo, 2007」⇒「Moteki et 茂木信宏
al. 2007」

31

射・雲相互作用

ご指摘のとおり修正しました。

東京大学「それらを踏ま え，今後 10 年 の研究をドラ 茂木信宏

コメントいただきありがとうございます。ごイブする key question or 作業仮説」⇒

指摘のとおり、装置開発・観測に関わる人材

日

東京大学

本国内では、欧米に比べ、エアロゾル等の測の育成は重要な課題であり、3.1.3章にて言及

定機器を正しく扱い目的に応じてハード・ソしました。最後のサマリー表では、科学的なフトをリファクタリングできる技術スキルを色の強い内容のみの記載とさせて頂きたいと持つ若手人材が不足しており、その育成は、思います。

モデルが必要とする観測の実施を⻑期的に可能にするうえで重要である。
７：成層圏・中間圏の 35

大気化学の諸問題

簡単な図を掲載できませんでしょうか。可能 金谷有剛

図１として、文章の内容全体を包括する図をであれば、その図の中に、今後の課題につい 海洋研究開発機構 載せました。
ても多少記述できればベストです。

７：成層圏・中間圏の １27late --> rate

修正しました。

27

データの量が不足し，質も低い

他者からも類似の指摘を受け、「極めてデー

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 2
大気化学の諸問題

タの量が不足し，質も低く、不十分である。」としました。

７：成層圏・中間圏の 462

データを解析する

修正しました。

一方で、から始まる文を、少しわかりやすく

対応する文を整理して書き換えました。

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の ６６

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の ８

修正していただけるとよいと思いました。
57

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 1039

成層圏の冷却は、から始まる文を、少しわか「オゾンに関わる気相反応の温度依存性、特りやすく修正していただけるとよいと思いまにO+O3→O2+O2 の反応の温度依存性によした。

り」を付け加えました。

Miyoshi et al. をreferenceで見つけられませMiyoshi et al.以外にも４章の参考文献がんでした。

Referencesから落ちていました。再確認し

67

キガリ

キガリに修正しました。

41

対流圏オゾンを成層圏オゾンと分離定量でき

FTIRによるオゾン解析では高度４〜５層の分るでしょうか。

解能があるので、対流圏オゾンと成層圏オゾ

44

モニタリングして何を明らかにするのでしょ「モニタリングによる大気汚染の把握」と修うか。

正しました。

43

SMILES

修正しました。

65

MOSAiC（北極気候研究のための学際的漂流研究船船舶搭載で正しいでしょうか？研究船

観測）における研究船船舶搭載のライダー観舶搭載と重畳性を排除してはどうか？

大気化学の諸問題て、必要な追加と修正をしました。
７：成層圏・中間圏の 11
大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 14
大気化学の諸問題

ンの分離は可能です。
７：成層圏・中間圏の 14
大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 16
大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 17
大気化学の諸問題

測からも・・・
７：成層圏・中間圏の 1839

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 19

OMPS-Limb/JPSS-2はどうなっているので

JPSS-2のOMPS-LPについても追記しまししょうか。

た。いかがでしょうか？

17

国内で提案されている

修正しました。

６

SMILES

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 21
大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 2

修正しました。p.22 L11にもスペルミスがありましたので修正しました。

27

大気化学の諸問題「圧倒的に」は一般的に勝っている様を表す「極めて」に修正しました。

と思いますので、「はるかに」、「極めて」といった表現を使われてはいかがでしょうか。

７：成層圏・中間圏の 325

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 22
大気化学の諸問題「CCM」が初出ですので、スペルアウトが必

スペルアウトしました。

要と思います。
表4「...磁気圏現象が与える影響とその気候影響「太陽活動（放射・高エネルギー粒子）や磁の理解」の「与える影響」がどのようなもの

気圏現象がイオン化学を通してNOx、NOxを

か言葉を加えてはいかがでしょうか。

生成し、中間圏・成層圏オゾンを変化させる
影響とそれが気候に与える影響の理解。」と修正しました。

７：成層圏・中間圏の 22

表4

大気化学の諸問題「現在の重要なギャップ」のところで、観測

時空間分解能の不足は、単なる観測手法の課手法に関わる課題点が述べられていますが、

題よいうより現象を理解し明らかにする上でコアテーマに関する科学的理解についても、の根源的な課題です。さらにモデルに関するギャップを示されてはいかがでしょうか。

課題や衛星観測計画の停滞が生み出す問題を具体的に示して以下のように修正しました。
「・対流圏–成層圏（−中間圏）の物質循
環・相互作用を理解するためには，現状の観測データやモデルの時間分解能と鉛直分解能では不十分である。熱帯積雲対流や対流圏界面褶曲 (tropopause folding) など，スケールは小さいが物質輸送にとっても重要と思われる現象を解像できるような高解像度の観測・モデルによる現象の理解が必要。
・将来予測の精緻化のため，オゾン等の微量成分と気象場との相互作用を理解し，高分解
能化学気候モデルに適切に取り入れる必要がある。
・世界的な衛星計画の停滞（具体的な継続ミッションの計画が立ち遅れている）により，グローバルデータの継続性や観測可能な
微量成分の種類が限られる恐れがある。これによって，微量成分濃度の⻑期トレンドの理
解や輸送過程の理解（気象場と様々な微量成分輸送との間の整合的な理解）、等価実効成層圏塩素(EESC)や反応性窒素酸化物（NOy）
等の量の推定に支障をきたす可能性がある。」

７：成層圏・中間圏の 1

32「その高度」を「対流圏界面高度」に修正しました。

27「少なく，低いといった状況が存在する」を他者からも類似の指摘を受け、「極めてデー「不十分である」に

タの量が不足し，質も低く、不十分であ74「波活動が」をトル削除しました。

15「大気寿命」を「大気年齢」に修正しました。

22「エルニーニョ，ラニーニャ・・・」の一文「またエルニーニョ，ラニーニャによるSST

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 2
大気化学の諸問題る。」としました。
７：成層圏・中間圏の 2
大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 3
大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 3
大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 3は，その前の文と統合しては？

条件の違いは，」としました。

49「冬季に比べて相対的に・・」の部分の意味「冬季に比べて相対的に」を省き「高水蒸気を明確に。

濃度の空気塊や」としました。

20

大気球実験の参照先はURLを脚注に追記しました。

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 4
大気化学の諸問題

https://www.isas.jaxa.jp/missions/balloons/

７：成層圏・中間圏の 4

41

UTLS領域の再現性に関する研究の引用文献

参考文献を追加しました。

大気化学の諸問題

としてBisht et al. (2021),

７：成層圏・中間圏のSMILES, ODS,など，原稿最後の略語一覧に

本文中のSMILES, ODS初出時にスペルアウト

大気化学の諸問題

加えて，本文中で初出時にも説明があった方しました。

https://doi.org/10.1029/2020JD033541

が読みやすい。
７：成層圏・中間圏の 840

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 12「N2Oは，フロンや・・・」の一文は，27行

移動しました。

目に移動させては？
24

大気化学の諸問題

日本のアクティビティなので，Nakazawa etNakazawa et al. (2002)を引用し、参考文献

al. (2002), Adv. Space Res., 30, 1349-1357.

にも追加しました。

を引用しては？
７：成層圏・中間圏の 13

31「委」を削除削除しました。

71

発生頻度「が」低い修正しました。

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 21
大気化学の諸問題

７：成層圏・中間圏の 21

71

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 1

1

大気化学の諸問題「数千万年のオーダー」の研究には，アイス

ご指摘の通りですので、誤解を招くため「アコア（〜80万年前まで）は使用できない

イスコア」は削除しました。

著者の所属と脚注に両方数字が使われていま

脚注をアルファベットに変更しました。

す。実質的には、分かるので問題ないと思いますが、今後引用される文章とするには、別のもの(アルファベット等)にするべきではな
いかと思います。

７：成層圏・中間圏の 2

11-30

大気化学の諸問題

11行目以降は化学種に着目した対流圏界面に文意および繋がりを明確にするため、次のよ

ついて書かれており、化学種ベースで対流圏うに改訂しました。「"そのため，"対象とす界面を決めるためには正確な濃度の観測が必る化学種の寿命によって，時間方向にも短期要、というロジックだと思いますが、16行目

間に密に観測する必要がある。"一方で、"中の「また」以降の文章とその前の文章とのつ間圏以下では極低温となることから….」

ながりがややわかりにくく感じました。
７：成層圏・中間圏の 2

16

大気化学の諸問題「時間方向にも短期間に範囲は固定されてい「範囲は固定されてもよいが」を省きましいが」は「短期間の観測でもよいが（空間方た。

向に密に）」という意味でしょうか？
７：成層圏・中間圏の 2

21-22

大気化学の諸問題

Limb観測だけでなく掩蔽観測は候補にならな「掩蔽観測」を追記し、より明確にするためいのでしょうか？

「Limb（周縁）放射観測や掩蔽観測」としました。

７：成層圏・中間圏の 236

大気化学の諸問題

受動型センサーでもNadirかLimbか掩蔽かで「受動型センサーのLimb観測では」としまし

鉛直分解能は異なりますので、もう少し丁寧た。

な記述（補足、追記）が必要かと思います。
７：成層圏・中間圏の 325

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 3

5ページ目ではなく初出のこちらでCCMのス

初出にスペルアウトをしました。

ペルアウトを。
34-36

大気化学の諸問題

STEは…、対流圏界面近傍におけるSTE過程

説明を補足しました。「”これら成層圏内のにも影響を与えている。STEがSTE過程に影

諸過程の変化を介して”STE過程”や対流圏”に響を与えるというのはどういうことでしょう

も」か？
７：成層圏・中間圏の 3

48-51

大気化学の諸問題

夏季が冬季に比べて水蒸気が高濃度となってご指摘の通り、上昇流が卓越する時期、場所

いる＝対流圏からの流入が相対的に多い→汚なので、高濃度の水蒸気だけでなく汚染物質

染物質等も流入している、ということでしょも流入するということを記述したかったでうか？

す。他者からの指摘もあり、「冬季に比べて相対的に」を省き「高水蒸気濃度の空気塊
や」としました。

７：成層圏・中間圏の 5

23-24

大気化学の諸問題
７：成層圏・中間圏の 8
大気化学の諸問題

29-32

気温低下に伴うオゾン濃度の増加、について

気温低下によりオゾン消失反応が減速するこ

補足の説明は不要でしょうか？（オゾン消失とに伴うオゾン濃度の増加、のように修正し反応の減速、など）ました。

HNO3はPSCの成分でもありますが、NOxは

N2O増加→HNO3増加→PSC増加→オゾン破

リザボアであるClONO2の生成に必要ですの

壊促進の可能性については極域下部成層圏春

で、HNO3が多い＝オゾン破壊が進む、と書季に限られますので、その他の可能性といういてしまうと誤解を招かないでしょうか？

位置づけにしました。NOxが増加することにより、ClONO2の生成をとおしてClOxを封じ込める効果もあるかとは思いますが、オゾン全量に対する影響を考えた場合、オゾン量の多い下部成層圏ではかなり小さいと思われます。30-40km付近ではClOx濃度が大きいので、この封じ込め効果もそれなりにあると思われますが、NOxの増加によってNOxのオゾン破壊触媒サイクルによるオゾン破壊が進む
影響の方が大きいと思われますので（Ravishankara, 2009, Supporting material,
Fig.S1）、このプロセスをメインにした記述にしました。

特定のコアテーマを対全体を通じたギャップ：福島原発事故由来の日本大気化学会将来構想WG（金谷・持田）象とするコメントでは

放射性物質の挙動調査・モデルから得られたより：各論部での具体的な記述には至りませありませんが、ご担当

知見があった点をどこかで触れたほうがよんでしたが、概論の表１（大気化学研究の歩の原稿で対応の余地がい。

み）にて、放射性物質について記述しましあるかご検討下さい。

た。

特定のコアテーマを対 ギャッ

各論のすべてを読ませていただきまして、大日本大気化学会将来構想WG（金谷・持田）象とするコメントでは プの確

気化学の広い研究対象をほぼ網羅できているより：取りまとめ側の力不足により、ボありませんが、ご担当 認と思いました。ただ、私も執筆者の一人です

リュームや網羅性を十分に揃えるに至らず申の原稿で対応の余地がが、当初は各論の1テーマ10ページ程度といし訳ありません。次回の参考として申し送り

あるかご検討下さい。

う話があったのですが、十数ページのものとたいと思います。①~⑤についてもご指摘通50ページに及ぶものが混在し、前者のものでり、横断的な記述や整理が十分にできません

は網羅が十分でなかったり、詳細を説明できでしたが、このご意見と回答を公開することていなかったりになってしまっているかと、をもって、これらの項目について言及があっ自己反省も踏まえ、思います。

たことの記録とさせていただきます。

今回、加えるべきという意味で指摘するのではなく、網羅という観点から、私が気づいたところを下記に列挙します。
①新しいエネルギーの大気への影響で、水素やアンモニア②小さい粒径の粒子の放出（GDI、航空機）の環境影響③エアロゾル成分（EC/OC以外で、金属、
HULIS、マイクロプラステック）と健康影
響、健康影響関連で水銀④新粒子生成、特に既存粒子存在下でも起きる強い新粒子生成⑤雷の影響
言葉として出てきているものもありますが、テーマをまたいだ内容のモノの場合、その整理の仕方の問題かと思います。