研究発表要旨
2 日目
9 月 26 日（土）2A01-2A07 A 会場
2B01-2B07 B 会場

2A01

208 Pb+ 48,50 Ti 反応における中性子欠損 Rf 同位体の合成(理研仁科セ 1 、新潟大院自然 2 、新潟大理 3 )○青野竜士 1,2 、後藤真一 2 、
加治大哉 1 、森本幸司 1 、羽場宏光 1 、村上昌史 2 、大江一弘 2 、
工藤久昭 3【緒言】
我々のグループでは、核分裂機構の解明を目的として、超重核の自発核分裂特性に関するより詳細な知見を得るため、自発核分裂性核種の 同位体が比較的多い Rf を対象とした核分裂特性の系統的な研究を計画している。既知の Rf 同位体の中で中性子欠損+17+3側の末端部に位置する 253 Rf と 254 Rf は、半減期がそれぞれ 48−10
μs と 23−3μs[1]と比較的似ており、自発核分裂性核種の同定という実験的な難しさを考慮すると、これらの核種が同一核種である可能性 が否定できない。そこで本研究では、短寿命自発核分裂の測定に向けたテスト実験として、 208 Pb + 48,50 Ti 反応により生成する中性子欠損 Rf 同位体の壊変事象を低バックグラウンド環境下で測定し、それらの壊変特性を確認した。
【実験】
実 験 は 理 化 学 研 究 所 の 重 イ オ ン 線 形 加 速 器 (RILAC) と 気 体 充 填 型 反 跳 分 離 装 置(GARIS) を用いて行った。Rf 同位体は 208 Pb( 48 Ti, xn) 256– x Rf および 208 Pb( 50 Ti, xn) 258– x Rf反応により合成した。48 Ti ビームは、ターゲット中心におけるエネルギーが E lab = 224.7–
239.2 MeV で、平均電流は約 350 pnA であった。 50 Ti は E lab = 203.5–270.0 MeV で、約570 pnA であった。ターゲットは炭素箔 (60 μg/cm 2 ) に 208 Pb (約 300 μg/cm 2 ) を蒸着させ、直径 30 cm の回転円盤に 16 個取り付け、2000 rpm で回転させた。本実験では、ターゲットのビーム上流側に Al デグレーダーを取り付け、加速エネルギーを変えることなく 4 種類のエネルギー (Al 厚 0, 0.8, 2.0, 3.0 μm に相当) で反応を観測することができるように、加治らが開発したターゲット ID システム[2]を採用した。これにより、
GARIS を通過して検出したイベントがどのターゲットに由来するものかを対応付けることができる。生成核は GARIS (He ガス圧 73 Pa, 磁気剛性 2.05 T m) によってビームや副生成物から分離され、GARIS 焦点面に設置した位置感応型検出器 (PSD) とそれを取り囲む半導体検出器 (SSD) で崩壊事象を観測した。
【結果】
予備的な結果では、 208 Pb( 48 Ti, xn)反応において、 253 Rf の自発核分裂事象として 11 事象、 254 Rf として 2 事象観測された。半減期はそれぞれ約 20 μs、約 12 μs となり過去に報告されている半減期[1, 3]と同程度のオーダーであった。発表では、さらに詳細な解
析結果について報告する。
【参考文献】[1] F. P. Heßberger et al., Z. Phys. A 359, 415 (1997).
[2] D. Kaji et al., Nucl. Instr. and Meth. A 792, 11 (2015).
[3] I. Dragojevic et al., Phys. Rev. C 78, 024605 (2008).
Production of neutron-deficient rutherfordium isotopes in the 208Pb + 48,50Ti reactions
AONO, R., GOTO, S., KAJI, D., MORIMOTO, K., HABA, H., MURAKAMI, M., OOE, K., KUDO, H.

61

2A02

261

Rf のα崩壊核分光(原子力機構 1 、名大院工 2 、名大アイソトープ 3 )○浅井雅人 1 、塚田和
明 1 、佐藤 望 1 、佐藤哲也 1 、豊嶋厚史 1 、石井哲朗 1 、宮下 直 1 、金谷佑亮 1 、嶋 洋佑 2 、柴田理尋 3【緒言】 陽子数 100, 中性子数 152 を超す原子核の核構造は、実験的な困難さからほとんど研究されておらず、α崩壊や自発核分裂の観測により得られた半減期やα線エネ
ルギーなどの僅かな実験データを基にこれまで議論されてきた。一方、核構造をより詳細に調べるには、分光学的手法により原子核の基底状態や励起準位の構造を明らかにすることが重要である。我々はこれまでノーベリウムやラザホージウム同位体のαγ核分光実験を行い、基底状態や励起準位のエネルギー、スピン・パリティ等を実験的に決定することで、超重核領域の核構造を明らかにしてきた[1]。 261 Rf についても、
過去にα-γ核分光実験を行ったが、統計量が少なく、はっきりとした結論を出すには至らなかった。261 Rf は陽子数 104, 中性子数 157 を持ち、分光学的に核構造が研究された最も重く最も中性子数の多い原子核の一つであり、陽子数・中性子数が更に多い超重核の構造を予測する上でも鍵となる原子核である。今回我々は、261 Rf のα-γ同時計
数測定の再実験を行い、統計量を増やすことで前回の実験結果を補強するとともに、新たに高分解能α線微細構造測定を行うことで、 261 Rf の核構造に関する新たな実験データを取得した。
【実験】 261 Rf は、原子力機構タンデム加速器を用いて 248 Cm( 18 O,5n) 261 Rf 反応で合成した。標的から反跳脱出した核反応生成物をガスジェット搬送法により 25 m 離れた測定室まで搬送し、回転円盤型測定装置を用いて 261 Rf のα崩壊に伴って放出されるα線とγ線を同時計数測定した。高分解能α線微細構造測定では、Si 検出器を線源から検出
効率 15%の距離に離して配置することで、α線とその後に放出される内部転換電子や
低エネルギーX 線等とのカスケードサムを抑制し、また斜め入射の影響によるα線ピークの低エネルギー側テイルを低減し、より真に近いエネルギースペクトルの測定を目指した。
【結果】 α-γ同時計数測定では、前回の実験結果を再現し、且つ統計量が向上したことで、 261 Rf のα崩壊に伴う 2 本のγ遷移の存在をはっきりと確認することができた。
一方、α線微細構造測定では、 261 Rf のα線エネルギーの文献値 8.28 MeV [2]にはα線ピークは観測されず、8.23 MeV あたりにピークが観測された。過去の実験では Si 検出
器を線源に近い距離に配置して測定しているため、内部転換電子等とのカスケードサ
ムの影響でα線エネルギーが高エネルギー側にシフトして観測されたと考えられる。
今回の実験でも、α線ピークの高エネルギー側に若干テイルが観測されており、内部転換電子とのカスケードサムが示唆される。この結果は、 261 Rf のα崩壊図式に数多くの低エネルギーγ遷移のカスケードがあることを意味しており、γ線測定の結果とも矛盾しない。発表では、261 Rf 及び娘核 257 No の準位構造を議論し、更に 261 Rf の核異性体に関する文献データも組み合わせて、この領域の超重核の核構造を議論する。
[1] M. Asai et al., Phys. Rev. Lett. 95 (2005) 102502; Phys. Rev. C 87 (2013) 014332.
[2] A. Ghiorso et al., Phys. Lett. 32B (1970) 95.
Alpha-decay spectroscopy of 261Rf
ASAI, M., TSUKADA, K., SATO, N., SATO, T.K., TOYOSHIMA, A., ISHII, T., MIYASHITA, S.,
KANEYA, Y., SHIMA, Y., SHIBATA, M.

62

2A03

248

GARIS

Cm+48Ca

296

Lv*

	
 
(

1

2

6

7

1

1
1

IMP

8

GSI

1,10

4

)

1,3

J. Maurer

1
1,4

1

1,6

1

3

9

5

1

1,5

1,6
9

10

1,2

1

1

S. Hofmann

3
9

7

1,10

M. Huang1

18

8Z.Gan L. Ma H. Geissel9

1,10

1,10

1,10

248

Cm+48Ca

296

Lv*

GARIS

[1]
3 MeV

Si-Ge

Cross*sec'on*[pb]*(RILAC)[2]

Target: 290 µg/cm2 248Cm2O3 on 2 µm Ti backing
Projectile: 48Ca11+ 258 MeV (from RILAC)
Average intensity: 5.5×1012 ions/s (0.66 pµA)
Total dose: 5.0×1018
Magnetic rigidity: 2.174 Tm
Filled gas: pure He at 73 Pa

DGFRS[3,4]*

101!

SHIP[5]*GARIS*
4n*

3n*

100!

2n*

1091!
25!

5n*

30! 35! 40! 45! 50!
Excita'on*energy*[MeV]*

1: 4n, 	
 : 3n

[3-5]

GSI SHIP

[5])

14.2
(Dubna-Livermore

[3,4]

GARIS

σ 3n= 0.9+2.1-0.7 pb, σ4n < 1.6 pb
(

55!

[3]
3n

35%
[3-5]

1)
45 MeV[1],58
1A02, (2014).
[2] D. Kaji et al., JPS Conf. Proc. 6, p.030106 (2015)[3] D. Kaji et al., RIKEN Accel. Prog. Rep. 48, (2015). [In print][4] Yu. Ts. Oganessian et al., Phys. Rev. C70, 064609 (2004).
[5] Yu. Ts. Oganessian et al., JINR preprint, E7-2004-160,p.1 (2004).
[6] S. Hofmann et al., Eur. Phys. J. A48, 62 (2012).
Study on hot fusion reaction of 248Cm+48Ca 296Lv* using GARISKAJI, D., MORIMOTO, K., HABA, H., WAKABAYASHI, Y., TAKEYAMA, M., YAMAKI, S.,TANAKA, K., HUANG, M., KOMORI, Y., KANAYA, J., MURAKAMI, M., KATORI, K., HASEBE, H.,
YONEDA, A., YOSHIDA,A.,TOKANAI, F., YOSHIDA, T.,YAMGUCHI,T., ASAI, M.,GAN, Z., Ma, L.,
GEISSEL, H., HOFMANN, S., MAURER,J., FUJITA, K., NARIKIYO, Y., TANAKA, T.,
YAMAMOTO, S., MORITA, K.

63

2A04

制動放射線による RI 製造：（γ,p）/（γ,n）反応収率比の測定および計算値との比較(東北大電子光セ)○菊永英寿、塚田暁、須田利美【はじめに】 東北大学電子光理学研究センターには大強度電子線形加速器があり，光核反応による RI 製造や光量子放射化分析を中心とした共同利用研究に利用されている。
RI を利用した研究では無担体 RI が度々要求される。最大エネルギー数十 MeV の制動
放射線を用いて無担体 RI を製造する場合は(J,p)反応が重要な役割を果たすが，(J,p)反応断面積については(J,n)反応と比べて十分な文献値 [1] が あるとは言えず生成放射能量を見積もることは難しい。何らかの計算コードを用いて(J,p)反応断面積を見積もることができれば，照射位置での電子と制動放射線スペクトルを掛け合わせることで生成放射能量を見積もることができる。本研究では計算コードがどの程度実験値を再現す
るか確かめるために (J,n)と(J,p)反応の収率比を求め，計算値と比較したので報告する。
【実験】 本研究ではある核種をターゲットとして起こる(J,n)反応と(J,p)反応の反応収率
比 Yn(E)/Yp(E)を求める。
⁄
Y E
1
ここで A 0 は照射終了時の放射能量，N t はターゲット原子数，f はフラックス，λは生成核種の壊変定数，t は照射時間である。さらに Yn(E)と Yp(E)を同一照射ターゲットから求めて比を取ることにより，N t や f の項が相殺される。このようにして求めた比は比較的誤差が少なくなり，計算コードのベンチマーク試験の良いデータとなり得る。
図 1 に Yb 周辺の核図表を抜粋する。 168 Yb と 176 Yb は隣り合う安定同位体が存在しな
いため天然の Yb ターゲットを用いても (J,n)と(J,p)反応生成物を(J,pn)反応など他反応の影響をほとんど受けずにγ線測定のみで定量することができる。
本研究では 28 Ni, 38 Sr, 40 Zr, 44 Ru, 50 Sn, 56 Ba, 58 Ce, 60 Nd, 64 Gd, 70 Yb, 74 W, 78 Pt の金属または酸化物をターゲットとした。照射は電子線形加速器で 30 MeV および 50 MeV に加速された電子線を 2 mm 厚の白金板で変換した制動放射線で行った。50-300 mg のターゲット物質を直径 10 mm に成形して石英管に封入し白金板の後方約 3 cm の位置，水冷
下で 1-5 分照射した。照射後のターゲットはポリエチレン袋に封入し，高純度 Ge 半導体検出器によるγ線スペクトロメトリーにより生成放射能を定量した。
【結果】 Yn(E)/Yp(E)は幅広い値を示しており 50 MeV 照射で 58 Ni の 0.45 から 176 Yb の127 までが得られている。大まかな傾向としては陽子過剰核側では低い比を示し，中性子過剰核側では高い比を示す。講演では計算で得られた制動放射線スペクトルと核反応断面積を用いて求めた生成収率比との比較を報告する。
図１. Yb 周辺の核図表。黒色のマスは安定同位体を示し，その数値は天然同位体の存在比を示す。168 Yb と 176 Yb は隣り合う位置に安定同位体が存在していない。
[1] K. Shoda, Phys. Pep. 53 (1979) 341 な ど

Measurement of (g,p)/(g,n) reaction yield ratios and comparison of the results with calculated values
KIKUNAGA, H., TSUKADA, K., SUDA, T.

64

	
 

2A05

	
 

 
98
Katcoff[1] Ru(n,p))
Mo(p,xn)
1973
O`Kelly(O`Kelly

×

1966
×

(
Amersham(1(Ed=14MeV)

eichrom(O`Kelly<10 y
1.5 0.7 10 6 y
4.2 0.3 10 6 y
C. F. Goeking, Jr.

2


99(TCS1)

2
5

98


1955

12

TEVA resin

Larson
(
×
[2]
[3](

37MBq
97(92.9%)
) (
(

±

±
ICP-MS

(

(

99
99m
 
652.5 0.2keV
keV
(
3

Wahl

Zp

(

745.4

0.3 keV
EC
<0.3%
EC/
A99/A98=2.41 10 8A.C.
JENDL-4.0(
Zp
JENDL-4.0
(

652.3
)

(TCS1
(

0.4 keV

745.6

0.7

235

×
1.7 10 6 y
7.4 10 6 y
2
ICP-MS
(
6.2 0.6 10 6 y
 [1] Katcoff, S. et al., Phys. Rev., 99, 1618
(1955).
[2] Goeking Jr., C.F., Master Sci. thesis, Univ. ofTennessee (1966).
[3] Kobayashi, T. et al., Radiochem. Acta.,63,
29(1993).

Fig. Mass parabola for A=98 andlevel scheme of 98 Mo and 98 Ru.

Half-life of Technetium-98
KOBAYASHI,T.

65

2A06

即発ガンマ線放射化分析法による粘土鉱物試料の元素分析(原子力機構、NIST １ )○初川雄一、鈴木伸一、矢板毅、Rick Paul 1【諸言】福島における放射性セシウムの除染に関して粘土鉱物におけるセシウムイオンの脱着機構解明への研究が進展している。【1】それにより特定の粘土鉱物からの除染方法が開発されることが期待されるが、本研究では非破壊、多元素同時定量が可能な分析法である即発ガンマ線放射化分析法を用いて微量元素成分の元素分析を行い、元素含有量の相関関係より、粘土鉱物試料の分類法の開発を試みた。実験は米国国立
標準技術研究所（NIST）の研究用原子炉にて行った。6 種類の粘土鉱物標準試料を含む
25 試料の分析を行い、16 元素の分析に成功した。
【実験と結果】
測定試料として福島県より採取した粘土鉱物試料の他に日本粘土学会より入手した粘土鉱物試料 6 試料の測定を行った。 用いた粘土標準試料は Kaolinite(JCSS110b),
Saponite(JCSS3501),
Montmorillonite(JCSS3101),
Montmorillonite(JCSS3102),
Pyrophyllite(JCSS2101), Dikeite(JCSS1301)である。【2】 測定試料は約 1 グラムを秤量しテフロン薄膜で包装した。 測定は米国標準局（NIST）の研究炉に設置された
即発ガンマ線放射化分析用ビームライン（NG-7）において行った。照射位置での中性
子束は 8.8 x 10 8 cm -2 s -1 で一試料あたり約 1 万秒を目途に測定を行った。測定器は検出効率 35％の Ge 半導体検出器を使用した。
図に標準粘土試料 Kaolinite と福島試料 S000 の測定から得られた元素濃度比を例として示す。このように 16 元素の存在比のパターン解析を試み,粘土試料中の元素の相関性について本会議において報告する。

図。 即発ガンマ線放射化分析法
により得られた元素濃度比。青は標準試料 Kaolinite を赤は福島の土壌試料 S000 を示している。

文献(1) 矢板ら、日本原子力学会誌、56,14-19 （2014）(2）宮脇ら、 粘土科学、48、158-198（2010）

Elemental analysis of clay minerals sample using Prompt Gamma ray Activation Analysis method.
HATSUKAWA,Y., SUZUKI, S., YAITA, T., PAUL、R.

66

2A07

飛行時間型即発ガンマ線分析による放射性核種分析の実現可能性(原子力機構 1、首都大 2)○藤暢輔 1、黄 明輝 1、海老原 充 2、

瀬川麻里子 1、木村 敦 1、中村詔司 1【緒言】 J-PARC の物質・生命科学実験施設(MLF)では大強度陽子加速器からのパルスビーム
により、高強度のパルス中性子が得られる。即発ガンマ線分析(PGA)では中性子捕獲反応によって放出されるガンマ線を測定するが、原子核の多くは熱外中性子エネルギー領域に固有の共鳴を持つ。飛行時間法(TOF)によってパルス中性子のエネルギーを測定し、共鳴エネルギーに相当する即発ガンマ線スペクトルを解析すれば、ノイズとなるバックグラウンドガンマ線に比べて捕獲反応からのガンマ線が相対的に強くなる。MLF の BL04 に設置されている中性子核反応測定装置（ANNRI）では、検出限界と峻別性能の向上を目指し、TOF を PGA に適用した分析法(TOF-PGA)の研究開発を行なっている[1]。
分離変換技術とは廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃棄物をいくつかのグループに分離し、長寿命のものを核変換して短寿命化する技術である。群分離されたグループのうち Tc・白金族元素は、管理すべき Tc-99、Pd-107 の長寿命の放射性核種を含む
一方で、有用な金属資源として再利用することも検討されている。再利用のためには白金族の定量だけでなく、これらの放射性核種の定量も重要であるが、Pd-107 は純β核種であり、Tc-99 も殆ど崩壊γ線を放出しないため、破壊法によっても定量することが困難である。
そこで、本研究では、群分離後の Tc・白金族元素の非破壊分析を確立する事を目的として、
ANNRI を用いた TOF-PGA 法による放射性核種分析の実現可能性実験を行った。
【実験】 実験は ANNRI の 21.5m 位置に設置されているクラスターGe 検出器 2 台とコアキシャ
ル Ge 検出器 7 台を用いて実施した。試料は高レベル放射性廃液[2]を模擬するため、それに近い元素比となるように調整した。Tc-99 と Pd-107 は Al キャプセルに密封されたものにパルス中性子ビームを照射した。また、破壊分析において妨害元素となる Ag を加えた試料も作成し、Ag が TOF-PGA 測定に与える影響も調べた。測定時のビーム強度は約 500kW であり、単元素試料については 30 分から 1 時間程度、模擬試料等については 6 時間程度の測定を行った。
【結果】単元素試料の測定では、従来法の PGA でも TOF でも明瞭なピークを確認できた。しかし、高レベル放射性廃液を模擬した試料では、試料に含まれる複数の元素(核種)からのガンマ線と共鳴のピークがどちらも重なりあうため、多くの元素は PGA でも TOF でも解析が困難であった。一方、TOF-PGA では TOF と PGA の相関を用いる事ができ、TOF にゲートをかけた PGA スペクトル（及び PGA にゲートをかけた TOF スペクトル）の解析を行ったところ、模擬試料であっても特定の元素(核種)からのガンマ線（及び共鳴）だけを得る事ができた。また、模擬試料に Ag を加えた混合試料においても TOF-PGA では Ag の影響を受けないことが確認できた。また、本発表では放射性核種の核データ整備の必要性についても述べる[3]。
【謝辞】本研究は科研費 JSPS （22750077）の助成を受けた成果を含む。
【参考文献】
1) Y. Toh et al., Anal. Chem. 86, 12030−12036 (2014)
2) JAEA Review 2008-037「再処理プロセス・化学ハンドブック第 2 版」
3) S. Nakamura et al., Nucl. Data Sheets 119,143–146 (2014)
Feasibility of time-of-flight prompt gamma-ray analysis of a radionuclide sample
TOH, Y.,HUANG, M., EBIHARA, M., SEGAWA, M., KIMURA, A., NAKAMURA, S.

67

2BOl雪害霊宝芸芸孟≡票去慧濫誤＿（名大年代セ1，元興寺文化財研2）○小田寛貴1，塚本敏夫2，山田哲也2【緒言】緑青（塩基性炭酸銅，CuCO3・Cu（OI）2）は，青銅器に発生するさびである．これは，青銅

器中のCuと大気中のC02から生成されたものである．また，緑青は一旦形成されるとそれ以上新たな緑青の形成を阻止する性質をもっている．よって，緑青に含まれる炭素の抽出とその14C年

代測定が可能となれば，その錆が形成された年代，さらに青銅器が使用された年代を求めることが実現する可能性がある．そこで本研究では，まず緑青の調製法を開発し，その上で，制作年代
が1953年と判明している出雲大社本殿垂木先金具に発生した緑青について14C年代を測定することで，緑青が形成当時め大気中C02を保持していることを実証することを第二の目的とした．

【実験・結果】緑青は加熱分解により，C02を生成する．その条件を求めるため，緑青を真空中で，温度と時間を変え加熱し，生成するC02の収率と613C値を測定した．その結果，lh，250℃以上の加熱で，C02が収率90％以上で抽出され，613Cも約10‰で安定した値が得られることが判明した．

錆の形成された年代は，青銅器の制作年代よりも下るはずである．また，後世の大気中C02と置換する可能性も考えられる．そこで，制作年代が1953年と判明している出雲大社本殿垂木先金具から緑青3点を採取し，14C年代を測定した．また，和歌山県日高郡天音山道成寺に伝わる弥生後期の銅鐸1点についても測定を実施した．青銅器の緑青を真空中で加熟し（2印℃，2h），生成したC02からグラファイトを調製，その14C年代を㈱パレオ・ラボCompactAMSによって測定した（表1）．

表1．青銅器付着緑青の14C年代測定結果
資料

考古年代

14C年代【BP］

較正暦年代【calAD］

出雲大社垂木先金具1
出雲大社垂木先金具2
出雲大社垂木先金具3

1953年
1953年
1953年

−442±18−843±20

1957〜1958，1995〜1998

道成寺銅鐸

弥生後期

1759±19241〜324

1956〜1957，2005〜2014−507±20

1957，2004〜2014【考察】出雲大社垂木先金具の較正暦年代には，1957年頃と1995年以降という2つの候補があがった．しかし，金具が制作されて半世紀以上も緑青が発生しなかったと考えることは不自然であり，この金具の較正暦年代は1957年頃を示しているとみることができる．この結果は，青銅器が制作された年代（1953年）と較正暦年代とのずれが，わずか4年程度しかないことを示している．

また，道成寺銅鐸の較正暦年代も，誤差は大きいが，弥生後期にかかる結果であった．これらの＼結果は，14C年代測定法が青銅器の制作年代を知る上で有効な手法となることを示している．今後，考古学的年代の判明した青銅器についての測定例を増やし，更なる実証を重ねたいと考えている．
【謝辞】本研究の一部には，文部科学省科学研究費挑戦萌芽的研究（課題番号：15K12443，研究代

表者；小田寛貴）を使用しました．記して感謝いたします．本研究の趣旨をご理解いただき，緑青
資料を快くご提供いただき串した島根県出雲市出雲大社様ならびに和歌山県日高郡天青山道成寺
様のご好意に感謝いたします．株式会社パレオ・ラボ側S年代測定グループの皆様には，14C年代測定を行うにあたり大変お世話になりました．心より感謝申し上げます．
Possibilityofradiocarbondatingtobronzeimplement‥Applicationtothemetalfittingsinstalledintheraft甲ofmainshrineofIzumo−taisha

ODA，H．，TSUKAMOTO，T．，YAMADA，T．

68

2B02

森林渓流における有機炭素の流出特性(原子力機構)○竹内絵里奈、安藤麻里子、小嵐淳、西村周作、武藤琴美、
都築克紀、中西貴宏、松永武【緒言】森林から河川を通じた有機炭素の流出過程を解明することは、森林集水域内の炭素循環における炭素消失を理解する上で重要である。本研究では、森林集水域内(面積：約 0.6 km2 、標高：580～720 m)の渓流水を対象として、溶存態有機炭素(DOC)
濃度の連続測定を行うとともに、懸濁物質を捕集して粒子状有機炭素(POC)の量及び同位体測定を行い、その流出特性を評価した。
【実験】懸濁物質は、森林集水域の最下流付近で渓流水を連続的に 2 つの孔径のカー
トリッジフィルター(孔径：100 µm 及び 0.5µm, ADVANTEC)に通水することで捕集した。
フィルターは約 1 ヶ月ごとに交換し、実験室で懸濁物質を回収した。懸濁物質は粒径毎に篩い分けした後、酸処理をして、炭素量及び炭素・窒素同位体比の測定を行った。
DOC 濃度の測定は、フィルターを通過した渓流水の紫外線吸光度(254 nm)を連続測定することで実施した(UV 計、OPSA-150, HORIBA 製)。吸光度から DOC 濃度への換算
は、現地で随時採取した水試料の吸光度及び DOC 濃度の分析結果を用いて行った。本
報告では、2013 年から 2014 年の 2 年間の結果について考察する。
【結果及び考察】DOC 濃度は降水イベントとそれに伴う河川流量の増加に対応して増加する様子が見られたが、その濃度変化は降水量や先行降雨の状況によって大きく異なった。図 1 は、河川水中 DOC 濃度と河川流量の関係を示す。2013 年は年間降雨量が少なく、2014 年は夏から秋にかけての降雨イベント数、降水量がともに 2013 年よりも多かった。いずれの年においても、台風シーズンなどの高流量期には、流量が多くなると DOC 濃度の増加が頭打ちになった(図 1 の A)。一方で、2013 年の 6 月の梅雨時期のように、小さな降雨イベントで DOC 濃度の急激な上昇が見られるなど(図 1 の B)、流量とDOC 濃度の関係には大きく分けて 2 つの傾向が見られた。これらは降水の河川へ流入経路の違いを反映していると考えられる。当日は
POC の結果も交え、より詳細な有機炭素の流出特性について議論する。

図 1．河川水中の DOC 濃度と河川流量の関係

Stream-water organic carbon export from a mountainous forest catchment (JAEA)
TAKEUCHI.E., ATARASHI–ANDOH. M., KOARASHI. J., NISHIMURA. S., MUTO. K.,
TSUDUKI. K., NAKANISHI. T., MATSUNAGA. T.,

69

234

2B03

Th/230Th 同位体比を利用したウラン年代測定法の開発(原子力機構)○大久保

綾子、篠原 伸夫、間柄 正明【緒言】
核鑑識とは、捜査当局によって押収、採取された核物質あるいは放射性物質に関する元素
組成、物理・化学的形態等を分析し、その物品の出所、履歴、輸送経路、目的等を分析・解析する技術的手段である。これらの技術は、冷戦後の核物質の違法移転に対抗する目的で開発が行われてきたが、最近では、国際的な核セキュリティ強化の取組として、各国において核鑑識技術を備えることが求められている。
核鑑識分析技術の一つであるウラン年代測定法では、ウラン試料中の 230Th/234U 同位体比を測定することで、ウランが分離精製されてからの経過時間を推定する。原子力機構では、同位体希釈質量分析法を用いて 230Th および 234U の定量を行い、ウラン年代測定を実施してきた。分析試料へ既知量の同位体（スパイク）を添加後に同位体比分析を行う本法は、スパイク添加後に、分析試料が同位体平衡の状態にあることを前提としている。しかし、分析対象であるウランおよびトリウムの存在形態が複雑な試料については、同位体平衡の状態に十分に達していない可能性が、実験結果より示唆された。そこで本研究では、スパイクを添加せず、試料中のウラン同位体比およびトリウム同位体比の測定結果から、230Th/234U 同位体比を算出する方法を検討した。
【実験】
234Th/230Th 法の概要：ウラン試料中の 238U と 234Th が放射平衡の状態にあることを利用する。試料中の 234Th/230Th 比および 234U/238U 同位体比測定結果と、放射平衡時の 234Th/238U
同位体比 ( = 1.45 E-11)から、以下の計算式により 230Th/234U 同位体比を算出する。

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検討実験の概要：１試料あたり約 20 mg のウランを用いて検討実験を行った。トリウムの分離精製には、陰イオン交換分離法（①9M HCl カラム（CA-08P, CV＝0.3 mL）② 9M HCl カ
ラム（CA-08P+CA08-Y, CV＝0.25mL ③8M HNO3 カラム（CA-08P+CA08-Y, CV＝0.25mL））を用いた。カラムは、PFA チューブ及び PTFE コネクターを組み合わせて作成した。分離精
製した試料は、同日中に表面電離型質量分析計 (TIMS, TRITON Plus, Thermo Fisher
Scientific)に導入し、翌日以降にトリウム同位体比測定を行った。ウランの除去率は 10-10～
10-11 であった。TIMS 測定におけるイオン化温度は、ウランの方がトリウムよりも低いことを利用し、測定時にも両元素をさらに分離することができた。234Th/230Th 法を用いて算出した 230Th/234U 同位体比（分離精製後の 234Th の壊変についての補正あり）と、同位体希釈質
量分析法で測定した 230Th/234U 同位体比の差は 3～5％以内であった。

Development of uranium age-dating using 234Th/230Th ratios, OKUBO, A., SHINOHARA, N.,
MAGARA, M..

70

2B04

60

Fe を用いた超新星爆発の痕跡の探索(清水建設 1、オーストラリア国立大 2、ヘブライ大 3、筑波大 4、日大 5、東大 6)○木下哲一 1、A. Wallner 2、S. Tims2、K. Fifield2 、M. Paul3、本多真紀 4、山形武靖 5、松崎浩之 6

Fe-60 は半減期が 2.60 My の放射性核種[1]で、重力崩壊型の超新星爆発など中性子密度の高い環境中で多く元素合成されるが、大気中での宇宙線との核反応ではほとんど作られない。また、原始太陽系において Fe-60 の存在は確認されているが、現在はその寿命のため存在しないはずである[2]。太陽系近傍で現在からおおよそ 1000 万年以内に大規模な元
素合成のイベントが起これば、太陽系内に流入し地球上に蓄積した痕跡が検出される可能性がある。2004 年に Knie らにより、東太平洋で採取されたマンガンクラストより 60Fe を検出されたことが報告された[3]。近年ではオーストラリア国立大学（ANU）において、Knie
らの 10 倍の効率で 60Fe が測定できるようになってきた。我々のグループは Knie らのデー
タの検証を兼ねて、異なる場所で採取された試料より 60Fe の検出を試みた。
中央太平洋で採取されたマンガンクラスト、オーストラリア・パース沖のインド洋で採取された海底堆積物、南大西洋で採取されたマンガンノジュールを本研究の試料に用いた。
これらの試料を 1 – 5 mm 厚にスライス、各スライス試料に Be キャリアーを添加した後に、酸分解とイオン交換法により Be と Fe を単離・精製した。10Be/Be 比を東大 MALT もしくはウイーン大 VERA にて AMS により定量した。60Fe/Fe 比はオーストラリア国立大 にて
AMS により定量した。また安定同位体の Be と Fe を ICP-MS を用いて測定し、10Be/Be 比よりスライスした各層の年代を得た。
マンガンクラストと堆積物中の 60Fe/Fe 比測定より得られた地球への 60Fe フラックスの時
間変化を Fig. 1 に示す。我々のグループで

50

60

Fe flux (atoms m-2 yr-1)

は、1.7 – 3.2 Ma の年代の層に Fe 流入のピークを検出した。またマンガンクラスト中の 6.5 – 8.7 Ma の層にも 60Fe 流入のピークを検出した。1.7 – 3.2 Ma の年代に見られた
60

Fe 流入のピークは、年代と 60Fe 流入量共に Knie らにより報告とおおよそ一致する

30
20
10

60

[3]。r プロセスにおける 60Fe 生成量と超新Crust1
Crust2
Sediment

40

0
0

星爆発の観測データより、1.7 – 3.2 Ma に検60出された Fe は、10 Ma 以内に太陽系から

246Age (Ma)8100 pc 以内の位置で起こった超新星爆発がFig. 1

考えられる。

determined from Crust and Sediment samples.

10

Temporal variations of 60Fe fluxes[1] Wallner, A. et al., Phys. Rev Lett. 114, 041101 (2015).
[2] Tachibana, S. and Huss, G. R., Astrophys. J. 588, L41 (2003).
[3] Knie, K., et al., Phys. Rev. Lett. 93, 171103 (2004).
Search for supernova signature of 60FeKINOSHITA, N., WALLNER, A., TIMS, S., FIFIELD, K., PAUL, M., HONDA, M., YAMAGATA, T.,
MATSUZAKI, H.

71

2B05

マイナーアクチノイドの分離に向けた配位子戦略とその理論的評価(広島大院理 1 、広島大 N-BARD 2 )○金子政志 1 、宮下 直 1 、中島 覚 1,2【緒言】 Am, Cm などのマイナーアクチノイド(MA)をランタノイド(Ln)から選択的に分離することは、高レベル放射性廃棄物の分離・核変換処分へとつながる重要なプロセスである。我々は、これまでに f ブロック錯体の結合状態を再現可能な計算方法を検討し、Am / Eu の選択性に対する解析手法の開発を行ってきた[1-2]。その結果、4f / 5f電子の結合への寄与がドナー元素の種類により異なることが、分離挙動の起源である
ことを示唆した[2]。我々は、f 電子の化学結合特性を解析・予測することによって、MA に対して高選択的な新規配位子のデザインを目指している。本研究では、カルボニル酸素の Am / Eu 選択性が、α 位の置換基によってどのように変化するか議論する。
【計算】 カルボニル供与基を有する DGA 型配位子(Fig.
1)を、X = CH 3 , NH 2 , N(CH 3 ) 2 , OH, O(CH 3 )で置換し、CO
ド ナ ー の Am 選 択 性 を 評 価 し た 。 三 面 冠 三 角 柱 構 造[M(H 2 O) 9 ] 3+ (M = Eu, Am)の 3 つの配位水を DGA 型配位
Fig. 1 Structural formula
子で置換した構造を作成し 、ZORA-BP86 理論により平of DGA-type ligand.
衡構造を求めた。水溶液中での錯形成による安定化の差が、Am / Eu 選択性を決定すると仮定し、反応式(1)に対する全エネルギーの差(ΔΔE)を ZORA-B2PLYP 理論により求めた。すべての DFT 計算
は ORCA ver. 3.0.0 により行った[3]。
[Eu(H 2 O) 9 ] 3+ + [Am(DGA)(H 2 O) 6 ] 3+ → [Am(H 2 O) 9 ] 3+ + [Eu(DGA)(H 2 O) 6 ] 3+
(1)
【結果と考察】 得られた構造は全て local minimum であり、置換基 X によらず同じ配位幾何学であった。M-O(CO)結合距離は、X の種類でほとんど変化せず、金属と酸素の結合性は、それぞれのイオン半径の和と一致することから、イオン結合的 であった。
また、ΔΔE の計算値は、X = CH 3 , N(CH 3 ) 2
3+で正値となり、X = NH 2 , OCH 3 で負値となった。この結果は、置換基 X を変えることによって、Am / Eu の選択性がわずかに変化することを示唆した。発表では、電子密度に対する詳細な解析により、これらの置換基
Fig. 2 Geometry of [M(DGA)(H 2 O) 6 ] 3+ .
効果の起源についても議論する。
【参考文献】[1] M. Kaneko, S. Miyashita, S. Nakashima, Dalton Trans., 44, 8080 (2015).
[2] M. Kaneko, S. Miyashita, S. Nakashima, Inorg. Chem., 54, 7103 (2015).
[3] F. Neese, WIREs Comput. Mol. Sci., 2, 73 (2012).

Ligand strategy for the separation of minor-actinides and its theoretical evaluation
KANEKO, M., MIYASHITA, S., NAKASHIMA, S.

72

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73

2B07

弱酸性溶液中での Np の電極反応(原子力機構)○北辻章浩、大内和希、音部治幹

i / nA【緒言】 ウランやネプツニウム等のアクチノイドイオンは、３価～６価の高原子価状態にあるため、濃度の高い酸溶液以外の水溶液中では水酸化物錯体を形成しやすい。これらの錯体の形成は、溶液中でのイオンの原子価変化や溶解・析出といった相間移動反応に影響を与える。発表者らはこれまでに、pH 2～4 の弱酸性溶液中でのウラン(VI)
イオンの電解還元を調べ、電極表面あるいはバルク溶液相中に還元生成物であるウラン(IV)の凝集体が生成すること、凝集体存在下でウラン(V)の還元速度が増すこと、高濃度ウラン溶液中ではより pH が低い溶液中でも電極上への凝集体の析出が観測されること等を明らかにしてきた。ネプツニウムはウランと同様に溶液中で６価及び４価イオンが比較的安定に存在する、一方、５価イオンも安定であり、ウランで観測される 5価イオンの不均化反応が生じないなど、溶液中での挙動を異なる点も多い。本報告では、弱酸性溶液中でのネプツニウムの電解還元挙動を調べた結果について述べる。
【実験】ボルタンメトリー測定：金微小電極（直径 10 μm）を作用極に用いた。参照極及び対極にはそれぞれ銀－塩化銀電極（SSE）及び白金電極を用いた。支持電解質として NaClO 4 を含む Np 溶液を調製し、N 2 ガスによる除酸素を十分に行った後、電気化学測定した。一定時間・電位差で前電解した後ボルタンメトリー測定し、電解生成物の電極上への吸着反応と吸着化学種の酸化溶出挙動を調べた。
【結果・考察】 酸性溶液中で Np(V)を電解
負2
還 元 す る と 、 還 元 生 成 物 で あ る
Np(IV)/(III)がメディエータとして作用し、
0
Np(V)の 還 元 が 生 じ る こ と を こ れ ま で に折り返し報告している[1]が、pH ≧ 2 の溶液中で電位-2はこのようなメディエータ反応による-4
Np(V)の還元は観測されなかった。より酸性度の低い溶液中での電極還元をボルタ-6ンメトリーにより調べたところ、右図に
-1
-0.5
0
0.5
示すボルタモグラムが得られた。負電位
E / V vs SSE
側の折り返し電位を変化させたところ、
図 Np(V)のサイクリックボルタモグラム-0.75V に還元電流ピークを観測するとと溶液:5mM Np(V) + 1M NaClO 4 , pH 3.8
もに、+0.5 V に酸化電流ピークを観測し
電極：25μmφ金円盤電極
た。この酸化電流は、-0.7V より負電位で電位掃引速度：0.1 V s -1 .
電位走査を折り返した場合に観測され、より負電位になるほど酸化電流が大きくなる。微小電極を用いた測定である点を考慮すると、この酸化電流は、還元生成物の電極上への吸着種の溶出反応によると考えられる。前電解として、-0.7V を一定時間印
加した後、溶出電流を測定すると、酸化溶出電流の電気量には上限があることが分かった。これは、ウランで観測される還元－析出反応との大きな違いである。
[1] Y. Kitatsuji et al., Electrochim. Acta, 641(2010)83-89.
Electrode Reaction of Np in a weakly acidic solution
KITATSUJI Y., OUCHI K., OTOBE H.

74