研究発表要旨
ポスター発表P01-P64 ポスター会場

P01

Development of correction methods for time-of-flight prompt
gamma-ray analysis at ANNRI(JAEA1, 首都大学東京 2)○黄明輝 1、藤暢輔 1、海老原充 2、木村敦 1、

中村詔司 1【Introduction】 In J-PARC, the Accurate Neutron-Nucleus Reaction measurement Instrument
has been available for time-of-flight (TOF) prompt gamma-ray analysis (PGA) by using apulsed neutron beam. Prompt gamma-ray, neutron TOF and the TOF-PGA spectra can beobtained simultaneously for multi-element determination. However, the number of events given
by data acquisition system is generally not proportional to the sample weight due to manyfactors, such as the data acquisition efficiency, neutron attenuation and gamma-ray attenuation.
In this study, the effects of these factors on Fe and Ag samples were examined. Calibration
method and simulation model have been developed to evaluate the correction factors.
【Experiment and determination of correction factors】 A set of 10 × 10 mm2 iron plates and 5 ×
5 mm2 silver plates were irradiated by the
25-Hz pulsed neutron beam which was
generated by 400-kW proton beam in
J-PARC. The thicknesses of iron and silver
plates were 0.1-6.0 mm and 0.01-1 mm,
respectively. Each sample was wrapped ina 25-µm thick FEP (fluorinated ethylene
propylene) bag and measured for 1-4 h invacuum condition at ambient temperature.
Prompt gamma-rays were detected by two
Ge cluster detectors. A 5.3-kHz random
pulse generator was used to determine thelive time of data acquisition (τ). The dataacquisition efficiency in live time (δ) was Figure 1. Corrections for the counts of 352-keV
calibrated with the data obtained by 6-mm γ-rays of Fe. The original experimental data arethick iron sample. Neutron attenuation (NA) shown by black solid points. The neutronand gamma-ray attenuation (GA) in each energy range is 3.55-3.80 meV.
sample were simulated by the PHITS code.
【Results】 An example of the corrections for gamma-ray counts is illustrated in Figure 1. The
original data points (black solid points) distribute on a deformed curve. By the corrections of τ,δ, NA and GA, the data points shown by red square circles lie on a straight line which passes
through the zero point. The maximum deviation of the data points from the linear fitting is lessthan 5%. Therefore, a good linear relation between the corrected data and sample weights isfound. The accuracy of the corrected data is sufficient for quantitative analysis.
This work was supported in part by Grants-in-Aid for Scientific Research (25246038).
Development of correction methods for time-of-flight prompt gamma-ray analysis at ANNRIHUANG M., TOH Y., EBIHARA M., KIMURA A., NAKAMURA S.

85

P02

都市域における土壌の元素濃度と酸中和能に関する研究（東大院総合文化）〇徐放、小豆川勝見、松尾基之

86

屋久島

東京高尾山

東京高尾山腹

屋久島

東京

東京

東京高尾山頂上海小昆山

上海

上海小昆山頂上海

上海小昆山腹北京

北京

ANC(meq/100g)【緒言】酢酸-酢酸アンモニウム緩衝液(pH=4.7)によって消費される交換性陽イオン(Ca, Mg, Na, K)は土壌の酸中和能(Acid Neutralization Capacity, ANCc)に関与し、酸性雨に対する土壌の耐性を示す指標の一つとなる。山林地域など自然環境における土壌の酸中和能に関する研究は多くあるが、各国の都市域間の酸中和能を比較した研究は少ない。本研究では中国（北京、上海）と日本の都市域(東京)における各土壌の ANCcに基づいて、地域因子及び有機物含有量との関連性を解明することを目的にした。土壌中の交換性陽イオンの元素量を測定し、酸中和能として効いている元素量の割合及び溶出順について検討を行い、各都市間の違いを明らかにした。
【実験】東京、上海と北京の都心部及び郊外の山林地域で試料を採取した。比較対象
として自然環境の豊かな屋久島の土壌試料も採取した。採取した試料を 110℃で乾燥して粉砕し、一部を機器中性子放射化分析（INAA）及び酸分解により全元素量を測定した。もう一部を酢酸-酢酸アンモニウム緩衝液で抽出し、ICP-AES で測定してANCc を算出した。
150【結果と考察】100
4 種類の交換性陽イオンのうち、Ca と50
Mg の 寄 与 が い ず れ の 地 域 に お い て も0
ANCc の 90％以上を占めていた。地域別に見ると、北京の ANCc は一番高い(Fig.1)。
北京には黄砂由来の炭酸カルシウムの量がFig.1 地域別土壌の ANCc
多いため、表層の交換性 Ca が消耗されても深層には充分な CaCO3 が残っているので、
屋久島
Ca
ANCc が高くなっていると推定された。一東京高尾山
方、屋久島は花崗岩によって形成されておMg
東京
り、また降水量が多いため、土壌中の交換 上海小昆山
Na性陽イオンが非常に少なく、低い ANCc を上海
K
北京
得たと考えられる。
土壌中交換性陽イオンの元素総量を020000 40000 60000 80000 ppm
Fig.2 に示す。ANCc として溶出してくる元Fig.2 土壌中交換性陽イオンの元素総量
素量の割合を Fig.3 に示す。溶出率は、Na(%)と K は 1％程度しかないのに対し、Ca と80
Ca
Mg は大きく、そのため ANCc への寄与が大60きくなったと推定された。また、酸中和能の回復メカニズムを解明するために有機物
Mg40
含有量を調べた。山林地域の高尾山と小昆
山では落葉樹の葉を通して土壌の ANCc が
20
Na,Kは
1％以下
補充されることが分かったが、都心部では0
有機物含有量と ANCc の相関が見えなかった。特に北京では黄砂が運ばれ続け、植物ではなく炭酸塩で ANCc を維持するメカニズムが示唆された。
Fig.3 地域別土壌の ANCc/元素量
A study on element concentration and acid neutralization capacity of soil at urban areas
XU, F., SHOZUGAWA, K., MATSUO, M.

P03

核合成に関わる 142Nd(p,γ)143Pm 反応と 143Nd(p,n)143Pm 反応の断面積測定―p 核 144Sm の同位体組成解明を目指して―（金沢大院自然 1、清水建設 2、阪大院理 3、金沢大理工 4）○林 和憲 1、
上野慎吾 1、木下哲一 2、高橋成人 3、横山明彦 4【緒言】 現在太陽系に存在する元素の内、鉄より重い元素の大半は遅い中性子捕獲反応や速い
中性子捕獲反応によって元素合成される。しかし一部には中性子捕獲プロセスでは生成されない中性子欠乏核(p 核)が存在する。我々のグループではプロトン捕獲を主体とする経路に着目し、質量数 130-150 の同位体組成の解明向けた研究を行ってきた。本研究ではプロトン捕獲による 144Sm の元素合成経路である 142Nd(p, J)および 143Nd(p, n)反応についての核反応断面積測定を行い、理論計算の精度の検証を行った。また、理論計算による核反応断面積データを実験値に合うように補正し、109K のオーダーにおけるプロトン捕獲による 144Sm 生成に関するネットワーク計算を行った。本発表では 142Nd(p, J)および 143Nd(p, n)反応断面積の実験データ、および核反応断面積の理論計算と実験値の差が及ぼす 144Sm 存在量への影響について報告する。
【核反応断面積測定】 大阪大学核物理研究センターにて、スタック法によるビーム照射実験を行った。酸化ネオジム濃縮同位体（濃縮度 142Nd : 99.99 % ,143Nd : 83.50 %）をそれぞれ高純度
アルミニウム箔に電着することで調製された電着ターゲット（厚さ 0.210.26 mg/cm2）に、14
MeV のプロトンビームを照射し、4.1-7.6 MeV における 142Nd(p, J)および 143Nd(p, n)反応断面積を得た。測定値と TALYS コードを用いた計算値との比較を図 1 に示す。143Nd(p, n)反応は理論計算と良く一致したが、142Nd(p, J)反応は低エネルギー側で理論計算よりも約 3 倍大きな値となった。
【元素合成環境における 144Sm 存在量のネットワーク計算】 s プロセスで生成する Nd 同位体への(p, J 反応と(p, n)反応および熱分解による(J, n)反応を考慮し、144Sm 同位体組成の時間変化のネットワーク計算を行った。このネットワーク計算に用いた核反応断面積は実験値に合うように、(p, J)反応には TALYS により得られた断面積を 3 倍した用い、(p, n)反応および(J, n)反応には TALYS による断面積をそのまま用いた。プロトンが 1000 g/cm3 の密度で存在する
1.5×109 K の環境を仮定すると、約 3 秒間元素合成時間が持続すれば現在の天然の同位体組成を再現できた(図 2)。

図 1 核反応断面積

図 2 元素合成温度 1.5×109 K における
144

Sm/142Nd 同位体比の時間変化

Cross section measurement of 142Nd(p,J)143Pm and 143Nd(p,n)143Pm reactions at astrophysically
relevant energies: Study for understanding isotopic abundance of p-nuclei 144Sm
HAYASHI, K., UENO, S., KINOSHITA, N., TAKAHASHI, N., YOKOYAMA, A.

87

P04

超重元素の気相化学実験における標準としての BiCl 3 の利用(新潟大院自然 1 、新潟大理 2 )○白井香里 1 、浅井貴裕 1 、南波佑 1 、
青野竜士 1 、後藤真一 1 、大江一弘 1 、工藤久昭 2【緒言】 超重元素の化学研究手法の一つであるガスクロマトグラフ法にお ける揮発性化合物の吸着エンタルピー Δ Ha は多くの場合、実験データを再現するようなカラム通過
挙動をシミュレーションすることにより決定されている。しかし、実験条件や装置定数を正確に見積もることは困難であるため、得られた吸着エンタルピーの正確度 を検証する必要がある。そこで当研究室では、比較的揮発性の高い塩化ビスマス（BiCl 3 ）を用いて実験装置の較正を行うことを検討してきた。ビスマストレーサーとして、Th系列から 212 Bi（t 1/2 = 60.56 min）を容易に得ることができるという利点もある。本研究では、 212 Biを用いたBiCl 3 の等温ガスクロマトグラフ挙動を詳細に測定し た。
【実験】BiCl 3 が等温ガスクロマトグラフィに適した化合物なのかを確かめるために、マクロおよびトレーサースケールで実験を行った。実験装置は約 50 cm の石英管を 2 台の電気管状炉で加熱出来るようにしたもので、BiCl 3 を揮発させる部分と等温カラム（長さ 30 cm、内径 4 mm）からなる。BiCl 3 を 2M 塩酸溶液に溶解し 212 Bi トレーサーを加えた溶液（トレーサースケール実験ではトレーサーのみ）をカーボンフィルターに浸透させ、揮発部に試料を導入し、100 ℃に加熱して一定時間乾燥させた後、500 ℃まで昇温することで BiCl 3 を揮発させた。He 気流によって運ばれた BiCl 3 は 100－130 ℃に設定された等温カラムをとおり水冷却捕集部にて一定時間捕集した。 212 Bi からの γ線を Ge 半導体検出器で一定時間ごとに測定し累積収率を得た。
【結果】導入した試料のうち揮発性化合物として捕集できた割合は、マクロスケールで80－90 %、トレーサースケールで約 50 %であった。結果の一例としてトレーサースケ
ールにおける累積収率の時間変化を図 1 に示す。図中の実線は従来のモンテカルロシ
ミュレーションによる解析結果で、得られた吸着エンタルピー Δ Ha は約－76.2 kJ/molであった。この結果より BiCl 3 をガスクロマ
トグラフィ実験装置の較正に使用できる ことが分かった。発表ではマクロスケールとトレーサースケールの結果の比較、および
さらに詳細なクロマトグラフィ挙動 の解析結果を報告する。

Cumulative yield /%100
50

Tiso = 110℃

0

100
50
0
0

Tsub = 100℃

1030

Elapsed time / min
図 1.トレーサースケールでの BiCl 3 の
等温クロマトグラフィ挙動

Utilization of BiCl3 as standard for gas phase chemistry of superheavy elements
SHIRAI, K., ASAI, T., NAMBA, Y., AONO, R., GOTO, S., OOE, K., KUDO, H.

88

20

P05

Rf の溶液化学実験に向けた同族元素 Zr, Hf の HDEHP による溶媒抽出挙動(新潟大院自然 1 、理研仁科セ 2 、東北大電子光セ 3 、新潟大理 4 )○山田
亮平 1 、大江一弘 1 、村上昌史 1 、羽場宏光 2 、小森有希子 2 、菊永英寿 3 、
後藤真一 1 、工藤久昭 4

D【緒言】 これまでのラザホージウム (Rf) の溶液化学実験においては、フッ化物イオン
や塩化物イオンなどの無機配位子との錯形成について、同族元素であるジルコニウム(Zr) とハフニウム (Hf) との比較を基に研究されてきている[1]。これに対し、有機配位子を用いた Rf の溶液化学実験の報告例は非常に少なく、Rf の有機配位子との錯形成の調査は非常に興味深い。当研究室では Rf の溶液化学実験に向け、無担体 Zr,Hf トレーサーを 用いたテノイルトリフルオロアセトン (TTA) による溶媒抽出挙動を調査してきた[2]。本研究ではウランや希土類元素の溶媒抽出によく用いられる抽出剤である
ジ-2-エチルヘキシルリン酸 (HDEHP) による溶媒抽出実験を行ったので報告する。
【実験】 東北大学及び理化学研究所の AVF サイクロトロンを用い、 89 Y 標的と nat Lu 標
的に 16 MeV の陽子または 24 MeV の重陽子ビームを照射し、 88 Zr (T 1/2 = 83.4 d) 及び175
Hf (T 1/2 = 70 d) を製造した。製造したトレーサーは陰イオン交換分離法を用いて標的から分離、精製し、1 M 過塩素酸溶液中に保存した。トレーサー溶液 1 μL を含む過塩素酸溶液 600 μL と HDEHP/トルエン溶液 600 μL を 1.5 mL テフロンサンプルチュー
ブに入れ、25 ℃において振盪を行った。遠心分離後各相 420 μL を分取し、γ 線スペク
トロメトリーを行った。
【結果と考察】分配比 D の振盪時間依存性を調べたところ、1 M 過塩素酸-1.75×10 -3 M
HDEHP/トルエン系において、88 Zr では 10 分、175 Hf では 30 分で分配比が一定となった。
また、 88 Zr、 175 Hf の 1 M 過塩素酸からの分配比の HDEHP 濃度依存性を図 1 に示す。
TTA を用いた溶媒抽出では、Zr の分配比が Hf の分配比よりも高いという結果が出ているが[2]、HDEHP -過塩素酸系では Hf の分配
102
比が Zr よりも高いという興味深い結果とな
り、水相を硫酸にした際にも同様の結果が報101
告されている[3]。また、図 1 より log D vs. log
Slope = 3.0[HDEHP) 2 ]プロットの傾きが 3 となった。一
100
◯:88
Zr
般に過塩素酸イオンの配位は無視できること▲:175 Hf
-1
4+
4+
から、1 M 程度の酸濃度では Zr 、Hf の加水
10
Slope = 2.9
分解種に HDEHP が配位して抽出されている
10-2のではと考えられる。発表では水相に硝酸を
10-4
10-3
[(HDEHP)2]/M
用いた際の結果と水相の酸濃度を変化させた
図 1. 1 M 過塩素酸における 88 Zr、175 Hf
際の結果についても報告する。
の分配比の HDEHP 濃度依存性。
[1] A. Türler and V. Pershina., Chem. Rev. 113(2013) 1237.
[2] A. Tanaka, Master’s thesis, Niigata Univ., (2015).
[3] M. S. Lee et al., J. Chem. Technol. Biotechnol. 89 (2014) 1712

Solvent extraction behavior of Zr and Hf with HDEHP for aqueous chemistry of Rf
YAMADA, R., OOE, K., MURAKAMI, M., HABA, H., KOMORI, Y., KIKUNAGA, H., GOTO, S.,
KUDO, H.

89

P06

ドブニウム(Db)の化学実験に向けた 5 族元素 Nb, Ta の塩化物錯体のトリイソオクチルアミンによる抽出挙動(新潟大院自然 1 、理研仁科セ 2 、新潟大理 3 )○本山李沙 1 、大江一弘 1 、
村上昌史 1 、羽場宏光 2 、後藤真一 1 、工藤久昭 3

DD【緒言】 当研究室では 105 番元素ドブニウム (Db) の化学的性質の解明を目指し、同族
元素 Nb, Ta のフッ化物錯体の TBP および Aliquat 336 による溶媒抽出実験を行ってきた[1,2]。これらの抽出系は Ta よりも Nb の抽出率が非常に低いが、Db の挙動は Nb に類似していると示唆されている[3]ため、Nb の抽出率が高い系において Db の挙動を調査することは、Db の錯形成について議論する上で興味深い。そこで本研究では、マクロ量での実験において Ta よりも Nb の抽出率が高いと報告されている塩化物錯体のト
リイソオクチルアミン (TiOA)[4] による溶媒抽出挙動について調査した。この抽出系
では、トレーサー溶液の調製方法が重要であることが明らかになってきており、調製法が溶媒抽出の結果に与える影響についても報告する。
【実験】 理研 AVF サイクロトロンにて nat Zr(d,xn), nat Hf(d,xn)反応によって 95g Nb (T 1/2 =34.991 d), 179 Ta (T 1/2 = 1.82 y) トレーサーを製造し、陰イオン交換分離により精製した。
精製したトレーサーを 1 M フッ化水素酸溶液に溶解し、適量を蒸発乾固させて濃塩酸中に保存した (ストックソリューション)。実験に用いる際は、一旦蒸発乾固させて目的濃度の塩酸溶液に溶解させて使用した。トレーサーを含む塩酸溶液と、TiOA/キシレン溶液の等量をポリプロピレン試験管内で混合10395g
し、25 ℃に設定した恒温槽中で一定時間振盪し
Nb
2
179
10
Ta
た。遠心分離後、各相を一定量分取し、Ge 半導体検出器で X 線および γ 線の測定を行い、水相
101と有機相の放射能比より分配比 D を算出した。
100【結果と考察】 水相に 8, 9, 10 M HCl、有機相に10-1
0.12 M TiOA を用いて抽出を行ったところ図 110-2のような結果が得られ、Nb の方が Ta より高い
7
8
9
10
11
12
抽出率を示すことがわかった。しかし、トレー[HCl]/M
図 1．Nb と Ta の分配比の 塩酸濃度
サーを濃塩酸中に保存後、時間経過とともに Ta依存性。
の分配比が低下していくことがわかった (図 2)。
110
原因調査のため様々な方法でトレーサーを調製179Taしたところ、調製法によって分配比および回収100率に違いが見られた。原因としては、ストック
ソリューション中での加水分解や、わずかに残10-1るフッ化物イオンの影響などが考えられ、さらに詳細な調査を進めているところである。
[1] S. Tsuto et al., RIKEN Accel. Prog. Rep. 47, 270 (2014).
[2] D. Sato et al., RIKEN Accel. Prog. Rep. 47, 271 (2014).
[3] Y. Kasamatsu et al., Chem. Lett. 38, 1084 (2009).
[4] T. Ishimori et al., 日本原子力学会誌 3, 698 (1961).

10-2
0

50
100
150
Elapsed time/day200

図 2．ストックソリューション調製
からの経過日数と分配比の関係。

Extraction behaviors of chloride complexes of Nb and Ta with triisooctyl amine for chemical
experiment of dubnium (Db)
MOTOYAMA, R., OOE, K., MURAKAMI, M., HABA, H., GOTO, S., KUDO, H.

90

P07

105 番元素 Db の化学実験のための Aliquat 336 樹脂を用いた Nb, Taのフッ化水素酸中からの固液抽出( 1 新潟大院自然、2 理研仁科セ、3 原子力機構、4 東北大電子光セ、5 新潟大理) ◯佐藤大輔 1 、村上昌史 1 、大江一弘 1 、本山李沙 1 、羽場宏光 2 、小森有希子 2 、豊嶋厚史 3 、水飼秋菜 3 、菊永英寿 4 、後藤真一 1 、工藤久昭 5【緒言】 本研究では Db のフッ化物錯形成を検討するため、これまでに Db のより軽い同族元素である 95g Nb, 179 Ta トレーサーを用いてフッ化水素酸溶液からのイオン対抽出剤 Aliquat 336 による溶媒抽出実験を行ってきた[1]。Db の化学実験では自動迅速化学装置 ARCA を用いた逆相クロマトグラフィー実験を行う予定であり、Aliquat 336 を担持した樹脂を調製し、バッチ法によるフッ化水素酸溶液からの Nb, Ta の固液抽出実験を行ったので報告する。
【実験】 実験に用いた 95g Nb(T 1/2 =35 d)と 179 Ta(T 1/2 =665 d)は理研と東北大の AVF サイクロトロンを用いて Zr, Hf の金属箔標的に陽子または重陽子を照射して製造した。目的
核種は陰イオン交換法により標的から分離し、1 M フッ化水素酸中に保存し使用した。
Aliquat 336 樹脂は、Aliquat 336 と充填剤 CHP20/P30 をメタノール中で混合・撹拌し、その後オーブンで乾燥させて調製した。種々の濃度のフッ化水素酸 400 μL と Aliquat336 樹脂 10-15 mg を容器内に入れ、一定時間振盪したのち相分離を行った。このとき、Aliquat 336 樹脂を入れずに対照操作を行ったサンプルを用意し初期放射能とした。相分離後の各サンプルから水相をそれぞれ 250 μL ずつ分取し、Ge 半導体検出器で放射能を測定し、分配係数 K d を算出した。この際、樹脂の放射能は初期放射能から樹脂の入ったサンプルの水相の放射能を差し引くことで求めた。
【結果と考察】 結果の一例として、図1 に 1-27 M フッ化水素酸と 32 wt%
Aliquat 336 樹脂を用いた抽出の結果を示す。図 1 より、Ta はフッ化水素
酸 濃 度 が 大 き くな る に つれ Kd 値 が徐々に減少する傾向が見ら れた。一方で、Nb は 10 M までは K d 値が減少
し、それ以上 の濃度が高い領域では
K d 値が増加していくという傾向が見られた。図 1 でどのような化学種がAliquat 336 により抽出されているかを推定するために、Slope-Analysis を

図 1:32 wt% Aliquat 336 樹脂を用いた 95gNb,
179 Ta の分配係数 K

d のフッ化水素酸濃度依存性行った。発表では、振盪時間に対する Nb, Ta の K d 値の依存性や図 1 で抽出されている
化学種および液液抽出と固液抽出との比較についても考察を行う。
[1] 佐藤ほか, 第 58 回放射化学討論会 1A10 (2014)
Solid-liquid extraction of Nb, Ta with Aliquat 336 resin from hydrofluoric acid solution for chemical
experiment of element 105, Db
SATO, D., MURAKAMI, M., OOE, K., MOTOYAMA, R., HABA, H., KOMORI, Y., TOYOSHIMA,
A., MITSUKAI, A., KIKUNAGA, H., GOTO, S., KUDO, H.

91

P08

プルトニウム粒子を対象としたα線測定による粒子中アメリシ
ウムの定量法検討(原子力機構)○安田健一郎、鈴木大輔、金澤和仁、宮本ユタカ、江坂文孝、間柄正明【はじめに】 原子力機構では、原子力施設等における未申告活動を検知する手段の一つとして、保障措置環境試料分析手法の開発を実施している。その一環として、施設等からの拭き取り試料(スワイプ)に付着した核物質を含む粒子を SEM-EDX により検出し、TIMS により同位体組成を分析する手法を確立した 1) 。回収した粒子中のプルト
ニウムの有無を事前に確認するため、α 線測定の適用性を検討している。これまでに、
TIMS フィラメント上にピックアップしたプルトニウム粒子を溶解し、α 線測定によって( 238 Pu+ 241 Am)/ (239+240) Pu 放射能比を得たうえで、続く TIMS 測定により、プルトニウ
ム同位体比測定を試みた。フィラメント上で溶解した粒子を TIMS/連続昇温法で測定した場合、フィラメント加熱電流を利用したアメリシウム・プルトニウムの明確な分離が困難であった。本発表では、241 Am の定量を目的として、プルトニウム標準試料由来の粒子を α 線測定し、プルトニウム同位体組成の認証値と( 238 Pu+ 241 Am)/ (239+240)Pu 放
射能比を比較し、定量性を検討したので報告する。
【実験】プルトニウム粒子は、精製時期の異なる同位体標準物質(SRM947)溶液を蒸発乾固後、削り取って作製した。SEM により粒径を測定した上で、粒子をピックアップし、TIMS 用 Re フィラメント
上に乗せた。この フィ ラメントを α 線測定 装置（ORTEC 製 OCTETE-Plus, BU-024-600-AS, 有効
面積: 600 mm2 ）で測定した。なお、試料-検出器間
距離は、5 mm、測定時間は、100 万秒以上である。
【結果と考察】粒子径は、0.5～3.8μm であった。
α 線測定した際の (239+240)Pu ピークの半値幅を図 1 図 1: 粒 子 径 に 対 する (239+240) Pu ピークの半 値 幅に示す。3μm 以下であれば、半値幅は 170 keV 未満であり、238 Pu+ 241 Am ピークとの重なりは、10%未満、測定誤差(1σ)は、5 %程度であった。図 2 に、精製時期に対する各試料の放射能比を示す。使用した SRM947 の精製後の経過時間は、3.9 年から
6.7 年 で あ る こ と か ら 、 認 証 値 に 基 づ く( 238 Pu+ 241 Am)/ (239+240)Pu 放 射 能 比 は 、 0.425 か ら
0.490 へ推移する。粒径が 1μm 以上の場合、概ね誤差の範囲内で認証値と一致しており、本法が241
Am を含む試料に対し、適用可能であると考えられる。

図 2: ( 238 Pu+ 241 Am)/ (239+ 240) Pu 放 射 能 比

本発表は、電源開発特別会計予算による原子力規制庁委託研究「保障措置環境分析開発調査」の成果の一部が含まれる。
1)

D.Suzuki et al., Chem. Lett., 41, 90-91 (2012).

Feasibility study of americium determination method in plutonium particles using alpha spectrometry.
YASUDA, K., SUZUKI, D., KANAZAWA, K., MIYAMOTO, Y., ESAKA, F., MAGARA, M.

92簡便な 40 K 浸出除去法を利用した海産物試料の低レベル 134 Cs、137
Cs 濃度の測定

P09（金沢大 1 、中央水研 2 ）○山下詩央里 1 、井上睦夫 1 、藤本賢 2 、長尾誠也 1 、小藤久毅 1 、浜島靖典 1 、山本政儀 1
137

Cs、 108mAg、 54 Mn および 60 Co といった微弱人工放射性核種は、大気圏内核実験、原発事故や原子力施設からの漏洩の指標として、海産物を中心に、多くの報告がなされてきた。通常のγ線測定では、40 K がもたらすコンプトン効果の寄与が、これら微弱
核種の測定を妨げる大きな要因となる。我々の先行 研究では、海藻試料に簡単な 40K
浸出 除去 法を 適用 す る こと によ り、 コン プ ト ン効 果の 低減 が得 ら れ た（ Inoue et al.,2003）。
2011 年の福島第一原発事故によって大量の放射性セシウムが海洋環境中へも放出されたことから、海産物のモニタリング調査がこれまでにない頻度で行われている 。しかし事故後 4 年以上が経過した現在では、その放射能濃度も減少している。本研究において、 40 K 浸出除去法を魚介類の微弱 134 Cs、 137 Cs 濃度測定用に改良し、低バックグ
ラウンドγ線測定を組み合わせた結果、海産物試料のγ線ベースライン（610-650keV）が処理前のおよそ 3/100 に低減、検出限界が 1/5 程度に改善された（Fig.1）。さらには、
福島原発以降に日本列島付近で採取された魚介類試料に本手法を適用し、微弱 134 Cs、
137
Cs のモニタリングを行った。本年会では、134 Cs、137 Cs 濃度測定用に改良した 40 K 浸出除去法、および様々な海域の実試料への適用結果 を報告する。

a

1

0.02

b

0.01

bluefish (20 g ashed)in Ogoya Ge-LEPS

Counts per minute

c
0.7

214Bi

0.015

0

137Cs

0.1

0.5

40K

0.01

Untreated
0.01

0.3
0.005

Treated

0.1

0.001
0

500

1000

1500

Energy (keV)

0
600

620

640

660

Energy (keV)

680

1430 1450 1470 1490

Energy (keV)

Fig. 1: Gamma-spectra (0.25 keV/ch) of a bluefish sample conducted by 40K-removal waterleaching treatment obtained in the Ogoya Underground Laboratory of Kanazawa University;a) 0-1500 keV, b) 600-680 keV, and c) 1430-1490 keV.

謝辞：中央水産研究所、福井県原子力環境監視センターには、海産物試料をご提供いただきました。ここに感謝いたします。
文献：M. Inoue et al. (2003) J. Radioanal. Nucl. Chem. 255, 211-215.
A simple 40K-removal water leaching combined with AMP method for detection of low-levels ofradiocesium in marine products
YAMASHITA, S., INOUE, M., FUJIMOTO, K., NAGAO, S., KOFUJI, H., HAMAJIMA, Y.,
YAMAMOTO, M.

93

P10
【はじめに】

大気中 85Kr 濃度の全国調査(日本分析センター)○松原秀行、新田済、磯貝啓介

六ケ所村再処理工場の稼働に伴って大気中に放出される人工放射性核種のうち、β線（γ線）放出核種である 85Kr（半減期：10.76 年）の放出量（Bq）が最大であるため、稼働前の2006 年から大気中 85Kr 濃度水準の把握を目的とした全国調査を実施している。調査地域は緯度別に選定した 5 地域（北海道、秋田県、千葉県、福岡県、沖縄県）である。
【調査方法】 大気を流量 1L/分で 1 週間連続捕集し、85Kr を含む希ガスを液体窒素温度に冷却した活性炭に吸着捕集した。次いで、活性炭を加熱（305℃）し、希ガスを脱離・回収した。ガスクロ
マトグラフ（GC）を用いて Kr を分離・精製した後、GM カウンターを用いて、85Kr のβ線を測定するとともに、定量用 GC により安定 Kr 量（mL）を定量した。得られた 85Kr 比放射能（Bq/mL）を大気中の安定 Kr 存在比（1.14mL/m3）を用いて大気中 85Kr 濃度（Bq/m3）に換算した。
【結果及び考察】 日本の大気中 85Kr 濃度（2006 年～2014 年）は、国内の再処理工場の運転や福島第一原子力発電所事故に伴う一時的な上昇を除くと、1.31～1.60Bq/m3 の範囲内（平均 1.45±
0.054(1σ) Bq/m3）であった。東海村再処理工場の影響例として、2006 年 10 月末から 11 月上旬に千葉県（千葉市）において 2.97Bq/m3、六ヶ所村再処理工場の影響例として、2006 年 10 月中旬から下旬に北海道（札幌市）にて 3.95Bq/m3 を観測した。また、福島第一原子力発電所事故直後（2011年 3 月 14 日～3 月 22 日）に、事故前の濃度水準の 10 倍以上高い 17.7Bq/m3 を千葉市において観測し、元の水準に戻るまで 3 週間を要した。
日本の大気中 85Kr 濃度は季節変動（夏季低く、
冬季高い）を示しながら、0.03Bq/m3/年の割合で増加していると報告（Igarashi et al. 2000; Hirota
et al. 2004）されている。本調査においては、
2007 年を最大として、2012 年まで横ばいもしくは減少傾向を示した。主な放出源である欧州の大型再処理施設（La Hague 及び Sellafield）からの 85Kr
年間放出量（2006～2012）は 180～280PBq であり、2006 年以前の 330～420PBq（1995～2005）に比べ減少しており、年間放出量との相関を確認できた。
2013 年の年間放出量は 340PBq と増加しており、翌年の 2014 年の濃度範囲（1.37～1.60Bq/m3）に反映したものと考えられる。また、調査結果の妥当性を確認するため、千葉市で採取した全試料について、ドイツ BfS（Bundesamt für Strahlenschutz）と相互比較分析を実施した。両機関の結果（JCAC/BfS）は良く一致（平均=1.00, 変動係数=2.5%, 試料数=406）
した。
なお、本調査結果は、原子力規制庁の委託事業「環境放射能水準調査（平成 18 年度～平成 26
年度）」の成果の一部である。
Nationwide survey of atmospheric 85Kr activity concentration in Japan
MATSUBARA, Hideyuki ; NITTA, Wataru ; ISOGAI, Keisuke
94

P11

川崎市における大気中放射性核種の継続的な観測(明大院理工 1 、明大研究・知財戦略機構 2 )○塩原良建 1 、鈴木亮一郎 1 、栗原雄一 2 、中村利廣 1 、小池裕也 1

Conc. of 210Pb / mBq m-3

Conc. of 210Pb / mBq m-3【 緒 言 】 地 球 環 境 の 大 気 動 態 トレ ーサ ーとし て 、 天 然 に 存 在 する 放 射 性 鉛 同 位 体 で あ る
210
Pb、 212 Pb 及び 214 Pb が利用されており、比較的半減期が長い 210 Pb (半減期: 22.3 年)は遠方から動態情報を、一方で短寿命の鉛同位体である 212 Pb (半減期 : 10.6 時間) 及び214
Pb (半減期: 27 分) は、短時間の情報を得ることができる。その他に大気中には地表表面
から空気中に散逸した天然放射性核種のラドンが壊変することにより生成した、Rn, Bi, Po の
放射性核種が存在する。本研究では、明治大学生田キャンパスにおいて大気 浮遊粉塵中の放射性核種を定期的に観測し、放射能濃度の季節変動や大気中の挙動を考察することが目的である。また、γ 線スペクトロメトリーによる測定とあわせて観測日ごとの大気粉塵を捕集した
フィルターの放射能分布の評価も試みた。
【実験】 大気浮遊粉塵は、神奈川県川崎市の明治大学生田校舎第 2 校舎 D 館(35°36’N, 139°33’E) の 6 階 北 側 テラスで、ADVANTEC GB-100R ガラス繊 維 フィルター(110mmφ) を装着した SIBATA HV-500R ハイボリュームエアサンプラーで捕集した。空気吸
引速度は 2013 年 3 月以前が 600 dm 3 min -1 、2013 年 4 月以降が 500 dm 3 min -1 、捕集
時間は 24 時間である。大気浮遊粉塵を捕集したガラス繊維フィルターをベルトポンチで切り抜き、コンテナに捕集面を下にして重ね入れ測定試料とした。試料中の放射性核種の定量は、γ 線を PGT 社製 LEPS を用いた非破壊 γ 線スペクトロメトリーによった。
【結果】 過去の川崎市での大気観
103
測 の結 果 より、天 然 放 射 性 核 種 として 7 Be, 208 Tl, 210 Pb, 212 Bi, 212 Pb,
8
214
214
226
Bi,
Pb 及 びRa が検 出 さ26れている。また、2011 年 3 月に発4
生 し た東 京 電 力 福 島 第 一 原 子 力
1発電 所 の事 故 由 来と考えられる
2
134
Cs と 137 Cs も大 気 浮 遊 粉 塵 中00
では 2011 年 4 月から 9 月まで
4
5
6
7
8
9
10
11
12
1
の期間で観測されている。2014 年
Sampling month
4 月 から 2015 年 1 月 までに観7

Fig. 1 Atmospheric concentrations of Be ( ■ ) and
測 され た 7 Be と 210 Pb の 濃 度 変
210
Pb ( ◆ ) at Kawasaki from April 2014 to January 2015.
動を Fig. 1 に示す。
7
Be 及び 210 Pb は春季と秋季に濃度が高く、夏季に低くなる傾向が見られた。2014 年に川崎市で観測された大気中の 7 Be と 210 Pb の濃度変動も、過去の観測と同様に太平洋側の観測地で見られる一般的な変動を示した。大気浮遊粉塵を捕集したフィルターのイメージングプ
レートによる二次元画像について比較及び評価した。大気浮遊粉塵中の放射性核種を観測し、大気の挙動や季節変動について考察を継続的に行うことで、火山活動等の環境の変化による一時的な天然放射性核種濃度の増加も確認されている。継続的なモニタリングは重要であると考え、今後も観測を続けていく予定である。

Continuous observation of atmospheric radionuclides at Kawasaki, JapanSHIOBARA, R., SUZUKI, R., KURIHARA, Y., NAKAMURA, T., KOIKE, Y.

95

P12

環境試料中ストロンチウム-90 分析用自動化システムの開発(原子力機構 1 、関東技研 2 ) 野島健大 1 、○藤田博喜 1 、永岡美佳 1 、大澤崇人 1 、横山裕也 1 、小野洋伸 2【緒言】東電福島第一原発事故により環境中に放出された放射性物質のうち、放射性セシウムは多くの機関で測定され、その結果が報告されているが、放射性ストロンチウ
ム（ 90 Sr）については、化学分離操作が必要であり、その分析時間もかかるため、分析
結果は放射性セシウムと比較すると少ない。また、簡略化した分析法で環境試料中 90 Sr
濃度を測定するための研究は行われているが、環境レベルの測定は困難である。
そこで、環境レベルの 90 Sr 濃度を測定することを目的に、放射性ストロンチウム分
析法（文部科学省、放射能測定法シリーズ 2）に従った供試量及び分析法で、自動分析するシステムを開発したので、報告する。なお、今回の自動化の対象は、ストロンチ
ウムを単離するまでの分析操作である。
【システム概要】まず、環境試料を自動で湿式分解するために、単軸ロボットと定量送液ポンプ、ホットプレート等によるシステムを組み上げた。ビーカに入れた灰化試料（葉菜、牛乳、精米、海藻、貝、魚類）をホットプレート上に置き、試薬の添加やホット
プレートの加熱を自動で行った。試料が完全に分解されて白くなるまで、画像認識シ
ステムで監視しながら自動で試薬の添加を繰り返すようにした。
次に、湿式分解後の試料からストロンチウムを単離するために、産業用ロボット、器具供給システム等を組み合わせて、１）pH 調整、２）沈殿生成、３）沈殿熟成、４）
ろ過、５）試薬（固体、液体）の投入までの一連の化学分析を自動で行えるようにした。ただし、遠心分離、沈殿物の灰化処理は、本装置では実施できないため、作業者が分析することにした。
最後に、イオン交換カラムと送液ポンプ等を組み合わせて、試料をイオン交換カラムに作業者が投入した後、洗浄液、溶離液を自動で液量の制御をしながら投入できるようにした。
なお、これらのシステムを制御するために、LabVIEW を開発環境として制御プログ
ラムを独自に開発した。
【結果】450℃で灰化した環境試料を 20 g 分取し、本システムにより湿式分解した。最大で 6 件までの試料を本システムで処理できた。
次に、湿式分解した試料を自動化学分離システムにより、化学分析した。その結果、一部の作業は作業者が実施する必要のあるものの、一連の化学分析を自動で行えるシステムを開発することができた。
最後に、化学分析した試料をイオン交換カラム上の分液ロートに作業者が投入し、自動で洗浄液、溶離液を通液し、ストロンチウムを回収した。その結果、魚類（シラス）の回収率は 40～70％であった。
本開発は、「復興促進プログラム（マッチング促進）（JST 復興促進センター）」で実施したものである。

Development of automatic analysis system of Strontium-90 in environmental sample
NOJIMA, T., FUJITA, H., NAGAOKA, M., OSAWA, T., YOKOYAMA, H., ONO, H.

96

P13



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\hS¿U$\Ì Ra x[]ĕ 226 Ra s& 228 RaĖÉAP>4u1 4Û
Ú#C@?Â#.1Ą¿ö¬/$ Ra x[]$Ô|ts&$$pä"eÁ Â 4 æ * w 3    è = F ; B M H B J P # . 1 \ Ì  Ra x [ ] h ´ Â #  ·õ  ĕ1ĖPowdex ºë'$ Ra {ÜÒ Ę¿ö¬U$ Ra $Ô|t#%PowdexºëĕĊ79NV¦ºëĘPCHĉ79NV¦ºëĘPAOĖ4× ºë'$ Ra {ÜÒ 4ß÷1,#č¾YĕECĖ4ÉÆ*$­ÝĄ$ 228 Ra 4z+U
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ÉRË*ÃU$ 228 Ra s&W$5K:JĒbåĕCaSrBaĖÌ4É
ĕ2ĖRa x[]h´ÂĘĄ¿ö¬ĕ170 LĖ/ Ra 4{Ü Powdex ºë4|tÍo$HNO 3 s& H 2 O 2 4l lÐOhó 40 K 4Ĉ,#Ra x[]4 BaSO 4 eÁ#.0|t/2Á½ĕBaSO 4 s& HNO 3 hó¯$¼
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NH4OH (pH<2*#)
Ba.56-, & (NH4)2SO4Ä¿ö¬ĕ170 LĖ4²¢Â#.0h´(1% )
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;3$% 
üĕ26740021Ė$m¡4v-$ 1
γ02/174168
r ê « Ó Ę Tomita et al. (2015), J. Environ.
)+ '0.83
Radioact., 146, 88-93.
An examination of radium isotope analysis from large volume of freshwater samples
TOMITA, J.

97

P14

Be-7 放射性エアロゾルの粒径と化学形の検討(信州大・院教育 1、信州大・教育 2)○樋渡瑞幹 1、村松久和 2、近藤茜 2【緒 言】 2011 年 3 月 11 日の東日本大地震および津波の発生によって、東京電力福島
第一原子力発電所の事故が起こった。事故直後から多くの研究機関等で放射性物質の輸送・拡散・分布に関する研究がされてきたが、 現在では、福島原発事故による放射性物質の拡散過程を解明するうえで、その「運び手」と なる大気中のエアロゾル粒子の実態（粒径、化学形）に関心が集まっている。
本研究では、大気中のエアロゾル粒子を粒径別に捕集できる装置を用いて、7 Be の付着したエアロゾル粒子の粒径分布の測定と高性能液体クロマトグラ フィ（HPLC）を用
いて、 7 Be の運び手となっている大気エアロゾル粒子の化学形の推定を試みた。
【実 験】 アンダーセン型ロープレッシャー インパクター(LP-20、東京ダイレック)を大
学キャンパス（ 36º39´N, 138º12´E ）内の建物の屋上(地上約 20 m)に設置し、大気エア
ロゾル粒子の捕集を行った。2014 年から 2015 年にかけて、約 2-3 週間の捕集時間とした。LP-20 は、吸引流量を 20 L/min とするとき、大気エアロゾルを 12 段階（13 μm～
0.06 μm）に分級することができ、エアロゾルはガラスプレート（ 80 mmφ）上に捕集される。純水中でガラスプレートを超音波洗浄して得られた試料 22 ml に 1.1molL -1 硫酸
ベリリウム 0.5ml を添加した後、アンモニア水を加えて 7 Be を水酸化ベリリウムとして共沈させた。沈殿試料は高純度 Ge 半導体検出器にて 478 keV の γ 線を測定し、 7 Be の定量を行った。液体試料の一部（3ml）を用いて、高性能液体クロマトグラフィ（HPLC）
により粒径ごとの陰イオンの分布を調べた。
【結果および考察】

7

Be の放射能はプレート No.8 お

よび 9 に多く付着しており、 7 Be 放射性エアロゾル
粒子の平均粒径は 0.55～0.83 μm であると推測される。一方、高性能液体クロマトグラフィによる大気
エアロゾル粒子に含まれる陰イオンの分析から、陰イ オン に限 れば 、フ ッ化 物イ オン 、塩 化物 イオ ン 、
硝 酸イ オン およ び硫 酸イ オン が多 く存 在し てい た 。
各陰イオンの粒径分布を 7 Be 放射性エアロゾルの粒

図 1. 7 Be 放射性エアロゾルの
粒径分布

径分布と比較したところ、最も高濃度で存在する硫酸イオンを含む大気エアロゾルの粒径分布は 0.55～
0.83 μm に集中し、他の陰イオンとは際だって 7 Be
放 射性 エア ロゾ ル粒 子の 粒径 分布 と類 似し てい た 。
単分散、対数正規分布をしていると仮定して見積もった平均粒径は、 7 Be 放射性エアロゾルおよび硫酸イオンを含むエアロゾル粒子でほぼ一致し、硫酸エアロゾルが 7 Be の輸送を担っている可能性が高い。
Particle size and chemical form of radioactive aerosols of 7Be
Hiwatashi, M., Muramatsu, H., Kondo, A.

98

図 2. 硫酸イオンを含む
エアロゾル粒子の 粒径分布

P15

超臨界流体抽出法を用いた前処理法の高度化(原子力機構)○永岡美佳、藤田博喜【緒言】
原子力施設周辺の放射能調査では、事故の有無に関わらず、継続的に環境試料を採取して化学分析等を行い、試料中に含まれる放射能濃度を監視している。通常、環境試料中に含まれるα線及びβ線放出核種の放射 化学分析では、前処理として試料中に混在する有機物を大量の酸溶液（硝酸及びフッ化水素酸）で加熱しながら分解し、目的核種を浸出する。しかし、この有機物分解時における酸溶液の使用により、酸廃液及びガスの発生、分析設備の腐食、分析作業者への負荷等の問題がある。そこで、大量の酸溶液を用いる前処理法に代わり、環境に優しく、温度・圧力 を制御することで有機物の分解及び種々の物質の 溶解が可能である「超臨界 流体」を用いた新たな前処理法を検討した。まず、基礎実験として、土壌と超臨界水（亜臨界水）との反応時間及び温度・圧力等を変化させ、ストロンチウム（Sr）、ウラン（ 238 U）等の目的元素に対する最適抽出条件の検討を行った。
【実験】2013 年に東海村で採取した土壌を、105℃で乾燥後、安定 Sr 溶液を添加して 550℃で4 時間加熱し、 本検討用 の試料とした。 試料 0.3g を回分式反応器（SUS316 製管＋Swagelok プラグ、内容積 6 cm3 ）に分取し、溶媒として超純水（及び 3%過酸化水素水）
を加えて、サンドバス又は管状型電気炉で、反応温度（250℃（約 4 MPa）～400℃（約37 MPa））、反応時間（30 分～90 分）等を変化させた。反応後、ガラス繊維ろ紙でろ過し、ろ液を測定試料とした。残渣の洗浄には、超純水又は 0.5M 硝酸溶液を用いた。安
定 Sr の濃度測定には ICP-AES、 238 U 濃度測定には ICP-MS を使用した。
【結果及び考察】安定 Sr 土壌試料中の正味の安定 Sr 濃度は、38 ppm であり、添加分を合わせると約490 ppm であった。温度・圧力及び時間等の反応条件を変化させ、ろ過後、残渣を水で洗浄した場合には、土壌中安定 Sr 量（添加分を含む）の 10%～30%が超純水中に抽出されていた。一方で 、 ろ過後、残渣を 0.5M 硝酸溶液で洗浄した場合には、約 60%の抽出が確認できた。このことから、希硝酸での洗浄は必要なものの、超臨界水 との反応により安定 Sr は抽出されることが分かった。
238
U 土壌試料中の 238 U 濃度は 1 ppm であり、本検討実験における抽出率はいずれの条件においても 1%未満と低く、超臨界水のみの反応では抽出されないことが分かった。
今後は、溶媒に希硝酸を用いることや触媒を添加することで、抽出率の向上を目指す
とともに、超臨界水と土壌との反応メカニズムについても調査していく。
なお、本研究は JSPS 科研費 15636784 の助成を受けて得られた成果の一部が含まれる。また、本実験において東北大学スミス教授、同研究室の皆様にご協力いただき 、御礼申し上げる。
Advance of pretreatment method using supercritical fluid extraction
NAGAOKA, M., FUJITA, H.

99

P16

低レベル放射能測定に影響する実験室環境ラドンによる
BG について(九環協 1 )○川崎伸夫 1 、山中潤二 1 、玉利俊哉 1【緒言】 環境放射能の測定では、バックグラウンド計数率が低く、かつ安定していることが必要である。建築資材として石膏ボードやコンクリート等が広く用いられているが、これらの資材には天然に存在するラジウムが含まれていることが多く、これから生ずるラド
ン・トロン、及びその娘核種が環境レベル放射線計測の妨害になることが指摘されている。
今回、実験室毎のラドン・トロン雰囲気の特徴を把握し、過去から実施している対策の効
果について実際にデータを採ったものを取り纏めて紹介する。
【実験】 実験室毎（実験室 A～D）のラドン・トロン雰囲気の違いを把握するために、ハイボリュームエアサンプラーにガラス繊維ろ紙（Advantec GB-100R）を装着して実験室の空気を吸引し、低バックグラウンドガスフローカウンター（日立アロカメディカル
LBC-4301 ） で 娘 核 種 の β 線 を 計 数 し た 。 採 取 条 件 は 部 屋 の 中 心 床 か ら 高 さ 1m、 流 速
500L/min、吸引時間 1 時間とした。また、測定機への窒素ガス導入による対策効果を確認するために、液体シンチレーションカウンタ（日立アロカメディカル, LSC-LB7）及び Ge
半導体検出器（Canberra GX40-ULB）を用いて、窒素ガス導入の無い状態で BG 測定を開始し、測定途中から窒素ガスを導入した。窒素ガスは液シンでは窒素ボンベから、Ge では
液体窒素の気化ガスを導入した。
【結果と考察】 図 1 は実験室 A～D のラドン・トロン雰囲気の違いを示している。全βの正味計数率は測定開始から 300 分頃まで急激に減衰し、それ以降は緩やかに減衰した。それ
らのみかけの半減期はそれぞれ約 30 分、約 10.5 時間であり、ラドン・トロンそれぞれの娘核種による寄与を反映したものであった。ラドン・トロン濃度が高い実験室において、吸引ろ過等による測定試料の調製を行うと影響を受ける可能性があることが示唆された。
特にトロン濃度が高い場合、その娘核種 Pb-212（半減期 10.64h）による影響は長時間に及ぶ。図 2 は、液シンと Ge の窒素ガス導入効果を示している。液シンの BG（H-3 領域）計
数率は窒素ガス導入から徐々に低下し、導入開始後 10 時間で、常時窒素ガスを導入し続けた場合の BG 計数率（安定 BG、約 2.3cpm）と同等まで低下した。Ge の BG 計数率は、窒素ガス導入から約 5 時間で安定 BG（約 0.005cps、609keV Bi-214 領域）と同等まで低下した。安定した測定を行うためには、窒素ガスを導入して十分に BG 計数率が低下するのを待って測定を開始することが望ましい。

図 １ 実 験 室 雰 囲 気 測 定（ 全 β ）

図 2 窒 素 ガ ス 導 入 効 果 （ 左 ： 液 シ ン 、 右 ： Ge）

Influence of the radon for environmental radioisotopes measurement
KAWASAKI, N., JUNICHI, Y., TAMARI, T.

100

P17

金属塩の加熱により発生したエアロゾルに対する核分裂生成物の付着挙動(京大院工 1 、京大炉 2 )○新田真之介 1、田中徹 1、関本俊 2 、高宮幸一 2 、
沖雄一 2、大槻勤 2

attachment ratio (%)

【緒言】 福島第一原子力発電所事故によって放出された核分裂生成物(FP)を含む放射性物質は主にエアロゾルとして大気中を輸送された 。また、放射性セシウムは硫酸塩エ
アロゾルを担体として輸送されたという報告 があり[1–2]、これは放射性セシウムが硫酸塩エアロゾルに対して選択的に付着するような機構の 存在を示唆するものと考えられるが、そのような機構は明確になっていない。一方、事故当時の原子炉内に 存在したと考えられる 1000°C を超える高温環境 下では、炉内の物質が揮発し、大気中で冷却され凝固することで、固体エアロゾルが生成することが推測される。本研究では、高温環境下での放射性エアロゾルの生成機構の解明を目的として、様々な化学形・粒径分布を有する固体エアロゾルに対する FP の付着挙動を調査した。
【実験】 電気炉で NaCl, CsCl 粉末を異なる温度で加熱し、粒径分布の異なる固体エアロ
ゾルを発生させ、SMPS を用いて粒径分布を測定した。このエアロゾルを、自発核分裂核種である 248Cm 線源(40 kBq)を設置したチェンバーに導入し、 FP を付着させた後、ポリカーボネート製のフィルターで捕集した。一方で、248 Cm 線源を覆うようにセルロ
ース濾紙を設置し、チェンバー内に放出される FP を直接捕集した。これらのフィルタ
ーおよび濾紙について、J線スペクトロメトリーを行い、チェンバー内に放出された FPの内、エアロゾルに付着した割合を「付着率」として算出した。エアロゾルの粒径分
布から算出した全表面積と 104 Tc, 131 Te, 134 I, 146 Ce の付着率の相関を Fig.1 に示す。今回の 実 験 条 件 に お い て は 、エ ア ロ
120
131Te
104Tc
ゾ ル の 全 表 面 積 と 付 着 率の 間 に
100
は 明 確 な 相 関は 見 ら れな か っ た 。
80
60
付着率がエアロゾル粒子と FP の40
衝 突 頻 度 に 比例 す る ので あ れ ば 、
20
付 着 率 は エ ア ロ ゾ ル の 全表 面 積
0
120
134I
146Ce
100
に 比 例 す る と 考 え ら れ るの で 、
80
今 回 の 実 験 条 件 で は 、 付着 率 が60
飽 和 し て い る か 、 あ る いは 衝 突
40
頻 度 と 付 着 率 が 比 例 し ない こ と
200が 考 え ら れ る 。 し か し 、用 い た
0
1
2
3
4
5
0
6
1
2
3
4
5
6
3
エ ア ロ ゾ ル の 化 学 形 に よっ て 付[× 103]
total surface area / cm2 x103
x10
着 率 に 差 異 が 存 在 す る ため 、 化
Fig. 1. Variation of the attachment ratio of each fission
学 的 な 相 互 作 用 が 付 着 率に 影 響
product for the total surface area of the primary solid
aerosol particles ( ● : sodium chloride, ○ : caesium
している可能性が示唆された。
chloride).

[1] N. Kaneyasu, H. Ohash, F. Suzuki, T. Okuda, F. Ikemori, Environ. Sci. Technol. 46,
5720–5726 (2012).
[2] Y. Miyamoto, K. Yasuda, M. Magara, J. Environ. Radioact. 132, 1–7 (2014).
Attachment Behavior of Fission Products to Aerosol Generated by Heating Metal Salts

101

NITTA, S.

P18

難測定核種である塩素 36、ヨウ素 129、テクネチウム 99 の土壌からの抽出方法の検討(筑波大院数理 1 、筑波大数理 2 、東大 MALT 3 )○本多真紀 1 、末木啓介 2 、坂口

綾 2 、笹公和 2 、松崎浩之 3【緒言】
塩素 36( 36 Cl：半減期 30.1 万年)、ヨウ素 129( 129 I：半減期 1570 万年)、テクネチム 99( 99 Tc：
半減期 21.1 万年)は土壌中では易動性の 陰イオンとして存在することから低レベル放射性廃棄物の廃棄後の管理において重要な核種である。従来の土壌試料の前処理方法は、1000℃で土壌を加熱しアルカリ溶液に 捕集する熱加水分解法か、酸またはアルカリ溶液による分解・抽出方法がある。熟練を要する 熱加水分解法では、人為的な操作ミスによりガスが漏れ実験環境を汚染する恐れがあ る上、分析値がばらつきやすい 。本研究では、土壌に水またはアルカリ溶 液等の抽出溶液を加え、耐圧密閉容器内でマイクロ波分解する抽出法を 試みる。土壌の分解から各元素の抽出までの実験操作を簡易にして 閉鎖環境 内で行うことにより、開放系で行う熱加水分
解と比べて実験環境を汚染するリスクが軽減され 、より高い収率で安定した分析値が得られる
ことが期待される。
【実験】
耐圧密閉容器内に茨城県の森林 で採取した土壌 25 g に 5 通りの抽出溶液：①純水(亜臨界水)、②5% TMAH、③5% TMAH、H 2 O 2 、Triton X-100[1])をそれぞれ加え 全量を 75mL としマイクロ波を照射して加熱分解後 、未分解の有機物および鉱物分離のため 24 時間室温で静的透析(MWCO:500-1000D)または 0.45Pm のメンブランフィルターでろ過し た。99 Tc 定量のためにろ液を分取後、TEVA カラム(Eichrom)による化学分離で 99 Tc を精製し、トリプル四重極型高周波誘導結合プラズマ 質量分析 (ICP-MS/MS、Agilent 8800)により定量した。36 Cl、Cl を分析するため、透過液を分取、濃縮し Togo et al. (2014)[2]に従い加速器質量分析(AMS)用の AgCl ターゲットを作成した。36 Cl/Cl は AMS により、Cl 濃度は ICP-MS/MS により定量した。残りの透過液は 127 I、
129

I 分析用とし、Muramatsu et al. (2008)[3]に従い AMS 用の AgI ターゲットを作成し た。129 I/ 127 I

は AMS により、 127 I 濃度は ICP-MS/MS により定量した。また 36 Cl、 129 I、 99 Tc の定量値に関して従来法である熱加水分解法と比較した。
【 127 I、 129 I についての 結果・考察】
熱加水分解による収率を 100%とすると、亜臨界水では 127 I の収率が 31%、129 I では 60%であったのに対して、5%TMAH 溶液では 81%、132%であった。亜臨界水による収率は低かったものの、強アルカリ溶液である TMAH による分解では、熱加水分解 法と比較してより多くの 129 Iが捕集できた。 しかし、 亜臨界水または TMAH いずれの場合でも耐圧密閉容器による分解・抽出方法では、熱加水分解法と比べて 127 I の収率は低かった。これは土壌の分解が完全でない
ことや、ICP-MA/MS でのマトリックスの影響による 127 I の減感が原因であると考えられる。今後は、土壌の分解条件と 高マトリックス下での ICP-MS/MS 分析方法について検討す る。
【参考文献】[1] Y.-K. Hsieh et al., Radiochim. Acta. 102 (2014) 1137-1142[2] Y. S. Togo et al., Earth, Planets and Space 66 (2014) 1-12
[3] Y. Muramatsu et al., Quat Geochronol. 3 (2008) 291 -297

Development of degradation method for analysis of chlorine-36, iodine-129 and technetium-99 in soil
samples
HONDA, M., SUEKI, K., SAKAGUCHI, A., SASA, K., MATSUZAKI, H.

102

Ra-226 を Ge 半導体検出機で測定する際に用いる測定容器の検討

P19

九州環境管理協会 1 ）○山中潤二 1 、川崎伸夫 1 、（一般財団法人
玉利俊哉 1【緒言】

Ge 半導体検出機による土壌試料中 Ra-226 の測定は、試料を容器に密封し 3 週間以上経過した後に測定を行い、放射平衡に達した娘核種である Pb-214 または Bi-214 の濃度で代用する方法を採る 1) 。これら娘核種は、Ra-226 崩壊後に希ガスである Rn-222 を経て生長するため、Rn 漏出が無い容器を使用する必要がある。今回は数種の材質の容器を用いて土壌試料を密封した場合の、Rn 漏出による Ra-226 濃度評価に対する影響の程度を把握するために行った試験結果を紹介する。
【実験】

試験に使用した測定容器及び密封条件は表 1 に示すとおりである。測定は極低バックグラウンド Ge 半導体検出機（Canberra GX40-ULB）と極低バックグラウンド遮蔽体（ Canberra 777B） の 組 み 合 わ せ で 行 っ た 。 試 験 試 料 は 、 Ra-226 を 多 く 含 む IAEA-434（Phosphogypsum）と岩石標準試料 JG-2 とした。試料を容器に密封し、3 週間以上経過した後、Pb-214 濃度を測定した。また、容器の材質（PP、PS、スチール）自身による Rn 漏
出の違いを比較するため、Rn 温泉水を測定容器に分取、密栓し、Ge 半導体検出器によりPb-214 濃度の経時変化を観察した。
【結果】 Rn 娘核種の生長過程の一例を図 1 に示す。蓋を開放した条件以外は理論通りに生長していることを確認した。放射平衡到達後における各条件の測定結果を表 2 に示す。
試料を圧密充填、内蓋接着した条件では、Rn 漏出は判別し難い程度であった。一方、内蓋無しの条件では、蓋を開放した条件と同一の結果となり、Rn が著しく漏出していることが確認された。また、Rn 温泉水を用いた試験結果を図 2 に示す。満水とし、蓋を接着剤で固定したものでは、PP、PS、スチール製容器共に減衰の程度は Rn の半減期とほぼ同等であり、Rn 漏出の材質による違いは判別し難かった。スチール製容器に満水とせずに蓋をテープで固定したものは減衰が著しく、このことから本試験に使用した容器材質においては、Rn は容器材質自身からの漏出よりも、蓋部からの漏出が主たるものであることが分かった。
表 1
No
1
2
3
4
5
6
7
8

条件名
PS-openPS
PP
PP-CAN
PP-AC
PP-CAN-AC
PP-ALZIP
PP-without inner plate

表 2

測定容器及び密封条件
測定容器
PS製U-9容器、内蓋なし、蓋開放
PS製U-9容器、圧密充填、内蓋接着
PP製U-9容器、圧密充填、内蓋接着
3.を容器のままステンレス製容器内に密封
PP製U-9容器、圧密充填、活性炭混合、内蓋接着
5.を容器のままステンレス製容器内に密封3.をアルミ製袋に密封
PP製U-9容器、圧密充填、内蓋なし

IAEA-434 Ra -22 6 推 奨 値

放射平衡到達後の測定結果

条件名
IAEA-434 PS-open
PS
PP
PP-CAN
PP-AC
PP-CAN-AC
PP-ALZIP
PP-without inner plate
JG-2
PP
PP-CAN

Pb-214濃度(Bq/kg)
687 ±14774 ±13777 ±11780 ±11777 ±14779 ±15778 ±11666 ±10137 ±2137 ±2

Ra-226推奨値

780 ±62

図 1

Pb-214 の 生 長 過 程

図 2-1）文部科学省放射能測定法シリーズ「ラジウム分析法」（平成２年）

The study for measurement of Ra-226 through radon progenies by Ge detector○Junji Yamanaka, Nobuo Kawasaki, Toshiya Tamari103

測 定 容 器 に よ る Rn 減 衰 の 違 い

	
 

P20

	
 

	
 
1
1



2

2

3

2

)

2

3

3



(
(
U
1)



U, Th, Ra, Ac

Pb


U

Th

eichrom
Sr resin
DGA resin ®
UTEVA resin
U
Th
®
Ac
DGA resin ®
Sr resinRa®
5M
Th
UTEVA resin (®
0.05 M
Sr resin (®
2MAc
DGA resin (αRa, Pb®

U)

UTEVA resin ®

Pb
8M

0.05 M
Pb
Th

U

U
Ac

Th

α

γ

95%
U
®

Th
DGA resin ® (Sr resin
100%
212
Pb (T 1/2 = 10.64 h) 228Ac (T 1/2 = 6.15 h)(
Ra, Pb Ac
224
Ra (T 1/2 = 3.66 d)
Th Ac Ra

(8 M®

 UTEVA resin ® (

U

Th

Pb

 
1) E. P. Horwttz, R. Chiarizia, M. L. Dietz, H. Diamond,: Anal. Chim. Acta 281, 361 (1993)
Separation and determination of uranium and thorium series nuclides in environmental samples by solid
phase extraction method
KURIHARA, Y., YOSHITAKE, A., FUKUDA, D., FUJII, K., NAKAMURA, T., KOIKE, Y..

104

P21

サンゴ中のウラン同位体組成および蛍光分光 XAFS 法を用いた
化学形態分析
(筑波大数理 1 、広島大理 2 、金沢学院大美術 3 、関西学院大理工 4 、JASRI 5 、東大院理 6 )○坂口綾 1 、森千晴 2 、佐々木圭一 3 、谷水雅治 4 、宇留賀朋哉 5 、高橋嘉夫 6【はじめに】浅海に生息するサンゴは，炭酸カルシウム(CaCO 3 )のaragonite 結晶形の骨格を形成しながら成長している．海洋の歴史をその骨格にとどめるサンゴの年代測定には 238 U，234 Uおよび娘核種である 230 Thの同位体比 ( 234 U/ 238 U, 230 Th/ 234 U) が用いられている．年代の妥当性は，海水中の 234 U/ 238 U 比が過去一定の値を持っていたことを前提に，復元されたサンゴに取り込まれた当時のU同位体比(初生 234 U/ 238 U比)と，現在の海水 234 U/ 238 U比 (1.144±0.002)との一致により確認されている．しかし，復元された初生
234

U/ 238 U比は現在の海水中のそれと一致しない例が多く報告されており，オープンクエ

スチョンとして注目されている．本研究では，異なる結晶形，年代および生物種の天然サンゴ試料を用いて，サンゴ中のUの存在状態を同位体比とともに系統的に理解することで，初生 234 U/ 238 U比変動問題の解決の一助とすることを目的とする．
【実験】サンゴ試料は, aragonite と続成作用を受けたcalcite 結晶形との比較, 現世と化
石 年 代 に よ る 比 較 , お よ び 生 物 種 で の 比 較 が 可 能 な 7試 料 を 用 い た (KSD-1: Porites,
Age ~0.01ky, aragonite; KK-27: Porites, Age 131ky, aragonite; M-2: Porites, Age ~100ky,
aragonite; M-4:Plesiastrea, Age ~100ky, aragonite; M-5: Plesiastrea, Age ~100ky, calcite;
KSM-02: Goniastrea, Age 8.8ky, calcite; F-1: Flabellum, Age~80ky, aragonite.)．まず、粉末
X線回折による鉱物組成の同定･定量，電子顕微鏡での骨格微細構造の変質状態観察を行った．それぞれの分析目的に応じた前処理後，ICP-MS，EPMA によるUおよび主要元素の濃度分析，マルチプルコレクター型ICP-MSによるU同位体組成分析，さらに，妨害となるSrのKα線を除去するために蛍光分光を組み合わせたX線吸収微細構造分析を行うことで、サンゴ中Uの価数を求めた．
【結果と考察】サンゴ中のU濃度は海水と比較すると数百から千倍以上濃縮しており(0.60‐4.11 ppm)，種や年代などにより異なる値を示した．続成作用を受けcalcite化したサンゴ中のU 濃度は，Sr 濃度と同様に続成作用の程度に応じて減少しており，元素
濃度マッピングからもその存在分布が偏っていることが明らかになった．またこれら試料のXANES 分析から，結晶構造，年代および生物種に関わらずUは＋6 価で存在していることが分かった．同位体分析値を年代補正して求めた初生 234 U/ 238 U比は，どの試料においても同位体異常は認められず，誤差範囲内で1.144±0.002と一致した．このよ
うに，サンゴの種や年代による同位体比異常やUの価数の顕著な差は見られず，さらには続成作用での鉱物結晶変化によるU溶脱時も同位体フラクショネーションを起こしていないということが明らかになった．本研究により，U 同位体変動はサンゴによる
フラクショネーションの結果ではないと示唆される．
Study on uranium in coral skeleton - Isotopic composition and speciation by wavelength dispersive
XAFS analysesSAKAGUCHI, A., MORI, C., SASAKI, K., TANIMIZU, M., URUGA, T., TAKAHASHI, Y.

105

P22

ガンマ線スペクトロメトリのためのゲル化剤を用いた
市販試薬標準線源の作製(明大院理工 1 、明大研究・知財戦略機構 2 、尚絅学院大環境構想 3 )○鈴木亮一郎 1 、栗原雄一 2 、塩原良建 1 、齊藤敬 3 、中村利廣 1 、
小池裕也 1【緒言】 ガンマ線スペクトロメトリを用いて放射能を定量する場合、試料と標準線源のジオメトリを一致させて測定する。一般的に、環境試料測定のための試料容器には、U8 型容器が用いられるため、U8 型容器に充填された標準線源 により定量を行う。しかし、環境試料には、フィルター上に捕集した試料や固相抽出ディスクに放射性核種を保持させた試料 1) のように膜状のものがあり、ジオメトリに対応したディスク型の線源も必要となる。放射線管理区域のない施設では、試料とジオメトリが一致した線源の作製 および放射能の定量は難しいため、天然放射性核種を利用したディスク型標準線源の作製を試みた。
【実験】 試薬には塩化カリウム（和光純薬）および酸化ルテチウム（和光純薬）を用いた。塩化カリウムは純水を用いて溶液化し、酸化ルテチウムは濃硝酸を用いて加熱溶解したものを乾固し純水を加えることで溶液化した。この溶液をそれぞれバイアル瓶 に取り分け、溶液の質量に対して 10% のゼラチンと少量の食紅を加えた後、50°C で湯煎にかけゼラチンを溶解させた。
マイラー膜に張り付けた ADVANTEC 社製のろ紙（No.2, 55 mm 径）に溶液を滴下し、溶液の滴下量から放射能を決定した。ろ紙は低温 でゆっくりと乾燥させ、乾燥後ラミネートフィルム
でコーティングし、これを線源とした。作製した線源はイメージングプレート（IP）に 1 週間露光
した後 に読 み取 り、線 源 中 の放 射 性 核 種 の分 布 を二 次 元 画 像 化 して露 光 した部 分 の PSL
値からろ紙上での均質性を評価した。

A【結 果 】 線 源 作 製 は、ゲル化 剤 を用 いた

B

線源作製法 2) を応用した。作製した線源を IP に露光することで得られた放射能分
布 の 二 次 元 画 像 を Fig. 1 に 示 す 。 40 K

管 理 区 域 を持 たない施 設 でも入 手 ができ、Exposed area

80

Dose / PSL

できたと考えている。用いた試薬は放射線

Exposed area
Dose / PSL

源 は、共 にディスク 形 状 に均 一 に固 定 化

100

100

および 176 Lu を含む試 薬から作 製した線

60

80

60

多 くの場 所 でガンマ線 スペクトロメトリに利用 ができる。また、試 薬 を溶 液 化 した後 に

40

40
0

50
Measured width / mm

100

0

50
Measured width / mm

100

ゲル化剤を加えることで固定化できるため、 Fig. 1
環境試料に適用できる様々な形状の線源を作製できることも利点である。

Photo-stimulated luminescence imagesof disk-shaped sources using chemical reagent
including 176 Lu (A) and 40 K (B).

【参考文献】1) 小池裕也, 炭山裕彰, 小田切裕輔, 乾哲朗, 岩鼻雄基, 栗原雄一, 中村利
廣: 分析化学, 62, 507 (2013).
2) 野口正安，小峰隆志, 上沖寛, 松本幹雄: Radioisotopes, 50, 301 (2001).
Preparation of natural radionuclides source using gelatinizer for gamma-ray spectrometry
SUZUKI, R. KURIHARA, Y. SHIOBARA, R. SAITO, T. NAKAMURA, T. KOIKE, Y.

106

P23

食用きのこ類の放射性セシウム測定と子実体への移行低減○村野井 友*,入澤歩*, 木野康志*, 板橋康弘,中島丈博, 郡山慎一, 木村
栄一, 鴫原隆（株式会社キノックス, * 東北大理）【緒言】 ナメコ栽培において、培地添加剤としてゼオライトとカリウム化合物を併用することにより、ゼオライト単体使用に比べ、栽培培地から子実体へ移行する放射性セシウムの量を更に低減でき、また増収効果も期待できることを見出した。そこで、他の食用きのこ類においても同様の効果が期待できるか検討した。
【実験】供試菌株として、アラゲキクラゲ (KX-AK080 号、KX-AK081 号)、エノキタケ（千曲 T－011、QS）、エリンギ (KX-EG070 号、KX-EG1001 号)、シイタケ(森 XR-1、No.300)、ハ
タケシメジ（KX-HA091 号、KX-HA092 号）、ヒラタケ（東北-H64 号、東北-H67 号）、ブナシ
メジ(KX-BS023 号、KX-BS025 号)、マイタケ（東北-MA52 号、東北-MA59 号）を使用した。
栽培培地は、各きのこのキノックス基本培地とし、これにゼオライト単体、ゼオライト‐
硫酸カリウム混合物をそれぞれ添加した。オガコは放射性核種に汚染された広葉樹を使用
して放射性セシウム濃度が 50Bq 前後になるように調製を行った。栽培培地並びに発生子実体に含まれる放射性セシウムを測定して移行係数を求めた。移行係数は、子実体中のセシウム濃度 (Bq / Kg 生重)/菌床中のセシウム濃度 (Bq / Kg 乾重) とし、乾燥時の菌床含水率は 12%とした。放射能濃度は、Ge 半導体検出器を用いて測定した。
【結果】ナメコと同様に、エノキタケ、ハタケシメジ、ヒラタケにおいてはゼオライトと硫酸カリウムを併用することにより、ゼオライト単体使用に比べ、子実体へ移行する放射性セシウムの量を更に低減できることが分かった。しかし、アラギキクラゲ、エリンギ、
シイタケ、ブナシメジ、マイタケでは、硫酸カリウムとの併用効果は確認できず、逆に移行係数がやや高くなる傾向が認められた。また、増収効果については品種間で差があるものの、EG1001 号、HA091 号、HA092 号、AK081 号、H64 号、H67 号で確認できた。これまでに得られたきのこ別の移行係数は、なめこ（0.64～1.00）が最も高く、はたけしめじ（0.53～0.54）、しいたけ（0.33～0.56）、まいたけ（0.32～0.33）、エリンギ（0.15～0.22）、ぶなしめじ（0.09～0.12）、ひらたけ（0.12～0.14）、えのきたけ（0.12～0.13）、あらげきく
らげ（0.09～0.12）であった。

The radiocesium measurement of edible mushrooms and transfer reduction to a fruit body
Tomo MURANOI*, Ayumi IRISAWA*, Yasushi KINO* Yasuhiro ITABASHI, Takefumi NAKAJIM
A, Shinichi KORIYAMA, Eiichi KIMURA, Takashi SHIGIHARA

107

	
 

P24

	
 


  

1

(

(

(
(
[1]

(
(

(


(
(

(
(

)
)

(

1
1
)

1
2

1

)

1
Ge

(

Cs-134

Cs-137

K-40


2013

1
100%

1
1
(


Cs-134 (Bq/kg)





(100.0%)727.9(100.0%) 1028.0 (100.0%)53(100.0%)(35.4%)

248.8(34.2%)

356.0(34.6%)

21(39.3%)



(35.4%)

249.8(34.3%)

356.8(34.7%)

19(35.6%)



(36.9%)

250.5(34.4%)

362.0(35.2%)

20(37.4%)



(36.9%)

257.4(35.4%)

368.8(35.9%)

22(41.2%)

(0.2%)

1.6(0.2%)

2.3(0.2%)

0(0.0%)


[1]





Cs-137 (Bq/kg)

36(2012),

37

Radioactive cesium decontamination of wild mushrooms
YABU, U., KINO, Y.

108

Cs-

(2013),(Bq/kg)38

K-40 (Bq/kg)(2014),

39(2015).

P25

短寿命プローブ核 19 F(← 19O)の電気四重極モーメント測定に向けたオンラインγ線摂動角相関測定システムの改良(金沢大院自然 1 、金沢大理工 2 、阪大院理 3 )○藤澤照功 1 、島田昌英 1 、
竹中聡汰 2 、三原基嗣 3 、佐藤渉 1,2【緒言】フッ素(F)の物性研究を行う上で、F 原子周辺の局所構造に関する情報は必要不可欠である。この F 原子核位置での局所構造を調べる方法の一つに F 核位置での電場勾配を測定する摂動角相関法(PAC)がある。PAC ではプローブ核を試料に導入する必要が有り、Fの場合唯一の安定同位体の 19 F が最も有力な候補となるが、この核の基底状態は電場勾配の導出に必要な電気四重極モーメントを持たない。そこで本研究では半減期が 26.9s の 19 O
からの β - 壊変によって生じる 19 F の第二励起準位(I=5/2)の当該モーメントに着目した。しかし親核の 19 O の半減期は 26.9s と短く、通常の化学操作での試料への導入が困難である。
従って本研究では加速器を用いてプローブ核を直接試料に導入するオンライン摂動角相関法を開発し、当該励起準位の電気四重極モーメントを決定することを目指している。
【実験】実験は大阪大学のヴァンデグラフ加速器施設にて Ta 18 O 2 ターゲットに重陽子を照射して、 18 O(d, p) 19 O の核反応により 19 O を生成し、反跳した 19 O をそのまま試料のフッ化
マグネシウム(MgF2 )に導入する手法を採用した。オンライン PAC 法ではオフラインの時と異なり、ビーム由来のバックグラウンドが非常に高いので、回路調整によってバックグラ
ウンドの抑制を試みた。構築した回路を Fig.1 に示す。ビーム照射時に 133 Ba 標準線源の測定を行うことで、この回路がオンライン法に適用可能かどうか検証 を行った。検出器には
時 間 分 解 能 に 優 れ る BaF2 シ ン チ レ ー タ ー を 採 用 し 、 デ ー タ を リ ス ト 形 式 で 保 存 可 能 な
VME 規格のデータ収集システムを使用した。
【結果】Fig.2 に実験により得られた時間スペクトルを示す 。ビーム未照射時と比較してバックグラウンドは増加したが、中間準位の半減期(6.27 ns)を観測することができた。使用した 133 Ba 標準線源は 19 O の生成量と同等の放射能を持つ為、構築した回路は 19 F(← 19 O)プ
ローブの実験に適用可能であると考えられる。しかし 19 F(← 19 O)の時間スペクトルの測定を行った際には第二励起準位の半減期(89.3 ns)を観測することはできなかった。このことから反跳した 19 O がストッパー位置まで届いていないことが考えられる。 現在、バックグ
ラウンドの更なる抑制と統計精度の向上を目指して測定系の改良を行っている。
550
500
450
400

T 1/2 =6.22±0.83ns

350
300
250
200
150

Fig.1 オンライン PAC 測定の回路図

0

Fig.2

5

133

10

15

20

25

30

35

40

Time (ns)Ba 標準線源の時間スペクトル

Improvement of an Online Perturbed Angular Correlation Measurement System for the Determinationof an Electric Quadrupole Moment of the Short-Lived 19F(←19O) Probe
FUJISAWA, T., SHIMADA, M., TAKENAKA, S., MIHARA, M., SATO, W.

109

メスバウアー分光法による希薄磁性 SrSn 1-xFe xO 3-G の解析

P26○鈴木茂世，小池裕也，野村貴美（明大理工），小林康浩（京大原子炉），李 洪玲（東大工）【緒言】

スピントロニクス分野において常温で強磁性と半導体の特性を生かした

新規の材料の開発を進めている。本研究では、室温で強磁性を示す新しい材料開発を目指し、Fe をドープしたペロブスカイト化合物 (SrSn 1-x Fe x O 3-G ) を作製した。その化合物に特異な磁気特性が出現することが分かった 。磁気特性の起源を解明するために、
SrSn 1-x Fe x O3-G の 57 Fe Mössbauer スペクトル (MS) の測定を行った。その結果を報告する。
【実験】 0.1M の Sr 及び Sn の溶液、 0.01 M の Fe 及び 57 Fe の各溶液と、クエン酸とエチレングリールを混合して、所定割合の溶液を調整した。溶液濃縮と有機物分解の後、 400 qC で 2 時間 (h) 焼成した。最終的に 850 qC (2 h)、1000 qC (4 h) または 1000 qC (2 h) で焼成して 1 % 57 Fe を含む粉末試料 (Fe 濃度が 0.5 – 15 %) を得た。
X 線回折 (XRD)、試料振動型磁力計 (VSM) の測定、 57 Fe の MS の測定を行った。
【結果及び考察】XRD により、直径約 30 – 50 nm の SrSnO 3 の結晶が生成していることを確認した。その格子定数は Fe の濃度とともに減少する傾向を示した。Fe
が 2 % 以上を含むと強磁性を示し、それとともに飽和磁化が大きくなる。
Fig. 1 に室温 VSM 磁化曲線を示したように、焼成時間により飽和磁化が大きくなることが分かる。
Fig. 2 に 8 % Fe の 4 h 焼成試料の室温及び 77 K の MS を示す。なお、2 h 焼成の MS は、4 h の MS とほぼ同じである。室温では、2 種類の常磁性 Fe (,,,) のピークが認められ、低温では磁気分裂がはっきり認められた。SrSnO 3 の Sn 4+ に置換された Fe は 3 価であり、電荷中性の条件から酸素欠陥が生じる。8 % Fe 以下では、
XRD に不純物が認められず、MS は常磁性ピークのみを示すが、強磁性の振る舞いを示すものがあり、低い濃度では、欠陥誘起の希薄磁性が現われていると考えられる。
なお、10 % 以上の Fe ドープでは、室温 MS で 4 種の磁気分裂ピークが認められ
ている。
0.5

1.00

4h
0.0

Intensity / -2hIntensity / -M / emu

1.00
0.99
0.98
0.97
0.97

-0.5
-10000

0

10000

300K

0.96
-12

0

Velocity / mms

-1

12

1.00
0.98
0.96
0.94
0.92
1.00
0.98
0.96
0.94
0.92
-12

77K

300K
0

Velocity / mms

12-1

H / OeFig. 1 VSM curves of 8% Fe doped

Fig. 2 57 Fe Mössbauer spectra

Fig. 3 57 Fe Mössbauer spectra

SrSnO 3 annealed at 1000 qC

of 8% Fe doped SrSnO 3

of 8% Fe doped SrSnO 3

for 2h & 4hannealed for 2h.

annealed for 4h.

Mossbauer spectra and magnetic property of diluted Fe doped Perovskite, SrSn1-xFexO3 G
SHIGEYO SUZUKI, YUYA KOIKE, KIYOSHI NOMURA, YASUHIRO KOBAYASHI, KOREI LI

110

P27

RCNP-MuSIC ミュオン源を用いたミュオン特性 X 線測定(阪大院理 1 、阪大 RCNP 2 、KEK 3 、原子力機構 4 )○稲垣誠 1 ，二宮和彦 1 ，
吉田剛 1 ，佐藤朗 1 ，川島祥孝 2 ，松本侑樹 1 ，河野靖典 1 ，中沢遊 1 ，
高久圭二 2 ，下村浩一郎 3 ，髭本亘 4 ，篠原厚 1【緒言】 ミュオンは電子と同じレプトンに属する素粒子である。負の電荷を持つミュ
オンの振る舞いは重い電子として、正の電荷を持つミュオンの振る舞いは軽い陽子として扱うことができる。このような性質を用いて、ミュオンは物理化学や材料科学 で有用なツールとして利用されているものの、ミュオンビームが利用できる 加速器施設
はごく限られているのが現状である。現在、大阪大学核物理研究センター（RCNP）において大強度 DC ミュオンビーム施設 MuSIC が建設されており、ファーストビームの取り出しに成功し共同利用の開始に向けてビーム調整が進められている。今回、MuSIC
において負ミュオンビームの利用を開始するにあたり、ミュオン特性 X 線測定の実験を行ったので結果を報告する。
【実験】 実験は、RCNP MuSIC-M1 ビームラインにおいて、陽子ビーム強度 20 nA、
ミュオン運動量 60 MeV/c の条件で行った。負ミュオンビームをアルミニウム板で減速して銅板に照射し、ミュオン原子形成に伴って放出されるミュオン特性 X 線を高純度
Ge 半導体検出器を用いて測定した。銅板の前後にはプラスチックシンチレーターを設置し、ミュオンの銅板中への停止に同期した信号のみを取り出すことによりバックグ
ラウンドノイズを低減した。
【結果・考察】 得られた X 線スペクトルを図 1 に示す。ターゲット由来の銅のミュオ
ン特性 X 線（バルマー系列・パッシェン系列）および、プラスチックシンチレーター由来と考えられる炭素のミュオン特性 X 線（ライマン系列）の測定に成功した。84 分間の測定で、μCu (4-3)は相対誤差 7%のカウントが得られた。現状の陽子ビーム強度
20 nA の条件においても、24 時間の計測を行うことで相対誤差 2%程度のカウントが得られる計算となる。また、μCu (4-3)の S/N は 5 程度であり、良い S/N でミュオン特性
X 線を観測できることが分かった。現在、より大強度の陽子ビームを出すことができるようビームラインの遮蔽強化を行っており、大強度の負ミュオンを用いた X 線測定による様々な応用研究が可能となりつつある。

図 1. 測定されたミュオン特性 X 線のスペクトル。μZ(n-n′)は Z 原子においてミュオンが主量子数 n から n′に遷移する際に放出される X 線を示す

Measurements of characteristic muonic X-rays using RCNP-MuSIC muon source
INAGAKI, M., NINOMIYA, K., YOSHIDA, G., SATO, A., KAWASHIMA, Y., MATSUMOTO, Y.,
KOHNO, Y., NAKAZAWA, Y., TAKAHISA, K., SHIMOMURA, K., HIGEMOTO, W.,
SHINOHARA, A.

111

メスバウアー分光法による普通コンドライト隕石 Saratov に含まれる Fe 含有鉱物組成の研究

P28(金沢大院自然 1、金沢大理工 2、首都大院理工 3)○中川真結 1、加納康大 1、海老原充 3、佐藤渉 1、2【緒言】
コンドライト隕石は太陽系生成時の母天体の状態を保存しているため、隕石中の元素組成
や同位体組成に関する情報は母天体形成時の環境を知る手がかりとなる。従って鉄を含む鉱物を同定・定量することは小惑星の生成過程を知るうえで大変重要である。本研究では、普通コンドライト L4 隕石に分類される Saratov を 57Fe メスバウアー分光法で調べ、鉱物組成を調べた。57Fe メスバウアー分光法は、固体試料中の鉄の物理的・化学的状態に関する情報を与えるため、隕石中の鉱物組成を調べる上で最も適した手法のうちの 1 つである。これまで
Saratov に関するメスバウアー分光研究では室温における測定結果が報告されているが、磁性に関するより明確な情報を得るには、スピンが配向する低温での測定が不可欠である。従って本研究では低温測定により、既報[1]で指摘されている超常磁性成分の有無を調べた。
【実験】
Saratov 隕石を粉末状にした試料（全岩成分）と、そのうちの磁石に付着しない成分（非磁性成分）をそれぞれ透過型 57Fe メスバウアー分光法により、室温と 10K で測定した。得られたスペクトルはαFe の室温スペクトルにより較正を行った。
【結果と考察】10K における Saratov 全岩成分のメスバウアースペクトルを Fig.5 に示す。得られたスペク
トルから普通コンドライトの主成分として知られるカンラン石、輝石、FeS（Troilite またはPyrrhotite）、Fe-Ni（Kamacite または Taenite）の存在が確認された。低温測定で得られたスペ
クトルは室温のものと比較すると、磁気分裂を示す sextet の成分比がスピンの配向により増加した。Oshtrakh ら [1] は室温測定により、超常磁性 doublet を示す Fe3+ が 6.6 %存在していると報告しており、これは低温測定を行うことで磁気分裂を示し、鉱物の帰属が可能になると主張している。しかし本研究では室温ス
ペクトルにおいてこの成分は見られず、超常磁 性か ら強磁 性に 転移す ると 考えら れ る
10K においてもコンドライトの酸化鉱物として知られる Akaganeite や Geothite に帰属される sextet は見られなかった。よって既報のFe3+は落下場所や保存状態に依存する地上でFig.1

酸化された鉱物であることが示唆された。

10K における Saratov の 57Fe メスバウアースペクトル[1] M. I. Oshtrakh et al. Meteoritics & Planetary Science 43, 941-958(2008) .

Compositional Study of Iron-Containing Mineral in an Ordinary Chondrite Saratov by Mössbauer
Spectroscopy
NAKAGAWA, M., KANO, Y., EBIHARA, M., SATO, W.

112

3

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113

P30

ウランの原子価変化に伴う凝集相形成過程の解明(原子力機構 1 )○大内和希 1 ，音部治幹 1 ，北辻章浩 1

Investigation of the process for aggregate formation with the reduction of uranium
OUCHI, K., OTOBE, H., KITATSUJI, Y.

114

周波数変化 / Hz

電流値 / mA

【緒言】 高レベル放射性廃棄物の地層処分や福島第一原子力発電所事故により自 然環
境中に放出されたアクチノイドの挙動を解明・把握することは 安全評価を行う上で極めて重要である．しかし，アクチノイドのうちウラン（U），ネプツニウム，プルトニ
ウムは溶液中で 3 価～6 価の原子価を比較的安定にとり，各々の原子価によって化学的性質や溶液内挙動が大きく異なることから，いまだ正確な解明には至っていない．先行研究では，U（V）から U（IV）の還元反応において，U（IV）の酸化物凝集体の形成に伴い U（V）の電極還元速度および U（V）の不均化反応速度が増加する自己触媒作用を示すことを見出した．そこで本研究では，U の原子価変化と凝集体形成の相関
およびその形成過程を調査した．
【実験】 ウラニルイオン（UO2 2+ ）溶液（最終濃度 1 mM）に過塩素酸ナトリウム（最終濃度 1 M）を添加し，NaOH で pH を調整し，電解セルを用いて電気化学水晶振動マイ
クロバランス（EQCM）の測定（ビー･エー･エス製 ALS420C）を行った．
【結果と考察】 U（V）から U（IV）へ還
-5.0
-4000
元される-0.35 V（対銀／塩化銀参照電③①②極）を印加して EQCM 測定を行ったと-4.0[UO22+] = 1 mM
-3000
ころ，周波数が負に変化したことから（周波数変化）電極上でのウラン凝集体の形成を確認-3.0
することができた．この凝集体の形成
-2000
-2.0
過程は，形成速度から，①凝集開始ま[UO22+] = 1 mM
での誘導過程，②凝集開始～析出量
-1000
（電流値）
-1.0
~4×10 -9 mol の初期凝集過程，③成長速
ブランク
ブランク
（周波数変化）（電流値）
度が一定となる二次凝集過程（析出量>
0
0
0
150
300
450
600
4×10 -9 mol）の 3 段階で進行していると
時間 /s考えられる（図 1）．まず，凝集体形成2+
図 1 UO 2 還元反応の EQCM．[UO 2 2+ ] = 1
過程の pH 依存性（pH 2~4）を調査した．
mM, [NaClO 4 ] = 1 M, pH 3.42. ①誘導過程，
pH 3.1 以上で凝集体が形成し，pH が高②初期凝集過程，③二次凝集過程．
くなるとともに誘導時間が短くなり，初期および二次凝集体の形成 速度が大きくなった．これは，凝集体形成反応への水酸化物の関与を示している．次に，U 濃度依存性（0~2 mM，pH 3.4）を調査した．U 濃度増大とともに初期および二次凝集体の形成過程での還元速度は増大し，U 濃度に対し直線関係を示した．凝集体は U 濃度 0.21 mM 以上で形成し，U 濃度増大とともに誘導時間が短くなり，初期および二次凝集体の形成速度は U 濃度と直線関係を示した．
以上より，還元反応および凝集体形成反応が一次反応であることが分かっ た．さらに，凝集体形成の温度依存性（13~33℃）を調査した．温度上昇とともに誘導時間が短くな
り，初期および二次凝集体の形成速度が大きくなった．
今後，初期凝集体と二次凝集体の化学種および粒径等を測定 することにより形成過程について調査する予定である．

	
 

P31

	
 



137

Cs 90 Sr
, (
Cs

Sr

1 HFC-43-10mee

1) 2)

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1,2,( )
Vertrel XF HFC-43-10mee
1,2Vertrel MCA
2
.,
1

1

CMPO
,

3)

(

2 DCH18C6

Vertrel XF
cis-

-18-

-6

Sr

DCH18C6
PRTR
:
K

1,2,
4)

K
Vertrel MCA(
HFC-43-10mee, (n-Vertrel XH
(


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1

XH

6M
5

(

30

DCH18C630 480

Vertrel(ICP-AES


(


Sr
2M

.,

240
3
Vertrel MCA(
Vertrel

2.54

MCA
.

.,

(



.,

3 25

Vertrel XH
4.

( 
1) R. A. Sachleben, et al., Sep. Sci. Technol., 32(1997)275.
2) K. K. Gupta, et al., Sol. Extr. Ion Exch., 21(2003)53.
3) T. YAMAMURA, et al., Journal of Nucl Sci and Tech, 47(2010)515.
	
 2015
D30, 2015

3

Selective extraction of cesium and strontium
solvent extraction III by risk-free solvent
NAGAI, M., SHIRASAKI, K., SAKAMOTO, K., YAMAMURA, T.

115

21

P32

MA/Ln 分離における mono-triazinyl-phenanthroline 系抽出剤の合成とその Ln 元素に対する性能評価(筑波大院数理 1 、原子力機構 2 )○亀澤 明憲 1 、鈴木 伸一 2 、小林 徹 2 、坂口 綾 1 、末木 啓介 2

【緒言】MA(マイナーアクチノイド)と Ln(ランタノイド)に対する液-液抽出による分離技術開発は高レベル放射性廃棄物の減容化や、核変換プロセス開発
において重要である。しかし実プロセスに耐えうる抽出剤は殆ど報告されていない。本研究では異なる置換基を持つトリアジル基を有する 1,10-フェナン
トロリン系抽出剤(t-Phen)を数種類合成し、Ln 元素
に対して液-液抽出、紫外可視分光滴定を行い、抽出
Fig.1 t-Phen (R = Me, Et, Ph)
性能を比較した(Fig.1)。
【実験と結果】抽出剤はBhattacharyyaらの報告に倣い合成した[1]。トリアジン環形成の反応段階において、種々のα-ジケトンを用いて各抽出剤を合成した。抽出剤の純度確認には 1 HNMR、 13 CNMR、TG/DTA、ESI-MS、有機元素分析等を用いた。TG/DTA測
定では、いずれの抽出剤にも吸湿性が若干ある事と水和水が1分子含まれている事が示唆された。抽出剤の性能を評価するためにLn類に対する液-液抽出実験、紫外可視分光
滴定等を行った。液-液抽出実験では分配比の硝酸濃度依存性、抽出剤濃度依存性を確認した。測定にはAgilent 7700x ICP-MSを用いて水相中における希土類濃度を定量し、分配比を算出した。合成した抽出剤はCHCl 3 、EtOH、Tolueneには易溶だったが、n-Octanol、
dodecaneの様な長鎖飽和炭化水素系溶媒には溶解度が悪く、実プロセス適用への課題の一つとなった。紫外可視分光分析において、CH 3 CNを溶媒とし、HCl溶液及びEu(NO 3 ) 3溶液を滴定してその波形変化(Fig.2)を観測した。得られたスペクトルからHyperquad2013(©2013 Protonic Software)を用いて各配位子のpKaや錯安定度定数を求めた。また安定性評
価に関して、ESI-MS、 1 HNMRよりR = Et基である抽出剤が酸化されやすく、抽出剤中のベンジル位が酸化している事が示唆された。当日は置換基による抽出剤の各種性能への影響について報告する。
【参考文献】[1] Bhattacharyya, A., et al. RSC Adv. 2,
7066-7073 (2012).

Fig.2

Titration profile of 75 mM

Eu(NO 3 ) 3 with a 12.5 µM solution oft-Phen(R = Me) in acetonitrile.
The synthesis the mono-triazinyl-phenanthroline derivatives for Am/Ln partitioning and the performance
evaluation in lanthanide series elements.
Akinori Kamezawa, Shinichi Suzuki, Tohru Kobayashi, Aya Sakaguchi , Keisuke Sueki.

116

(

P33

(

(

)	
 

	
 


(

Th-227

EDTMP

PO3H2

H2O3P

N

Rb-221Th-EDTMP
EDTMP
DOTMP
DOTMP

PO3H2

H2O3P

Ra-223

EDTMP

N

(
H2O3P

Th(IV)

PO3H2

N

N

N

N

H2O3P



PO3H2

(

0.1 M NaOH
0.005 M H ClO 4
±

-3

±
25.0

±

DOTMP

50 mM NaClO 4±

5 m mol dm±

Fig. 1 EDTMP

5 m mol dm -3

0.1

 
Hyperquad2008
logK ML

±

d

EDTMP

DOTMP
DOTMP
EDTMP

)

DOTMP

logK MLTh
logK MHL
)

d

Ca

Th
EDTMP

DOTMP
Ca

Th
II

IV

Fig. 2 EDTMP
DOTMP

Th

IV
)

±

DOTMP
EDTMP
Th

a logK ML

logK MHL)
Structure and stability of EDTMP and DOTMP complex with Th(IV) for nuclear medicine.
YAMAMURA, T., SHIRASAKI, K., FURUYA, M., KITABAYASHI, K., WASHIYAMA, K.,
AMANO, R., OHTSUKI, T.

117

b

P34

重陽子照射で発生する加速器中性子によるがん治療用 67 Cu の大量製造に関する検討(原子力機構 1 、千代田テクノル 2 )○橋本和幸 1 、川端方子 2 、佐伯秀也 2 、
佐藤俊一 2 、塚田和明 1 、初川雄一 1 、永井泰樹 1 、渡辺智 1 、石岡典子 1【緒言】 67 Cu（ 半減期 62 時間）は、がん治療に適したベータ線（平均エネルギー141 keV）と画像化に適したガンマ線（185 keV）を同時に放出するため、がん治療用核種として有望視されている。しかし、大量に高品質の 67 Cu を製造する方法が限られているため、研究開発が限定的である。そこで我々は、AVF サイクロトロンにて重陽子ビームを炭素あるいはベリリウム標的に照射する事で発生する高速中性子を 68 ZnO に照射することにより 67 Cu を製造する手法の開発を行っている。本研究では、実用化を目指す次のステップとして、動物実験が可能な放射能量の 67 Cu を製造するために、ターゲット物
質である ZnO 増量（5 g→33 g）に対応する分離手法、濃縮 68 ZnO ターゲットの精製・回収等について検討した結果を報告する。
【実験】 加速器中性子として、東海 核融合中性子源施設 FNS で、 3 H(d,n) 4 He 反応で得られる高速中性子及び高崎研サイクロトロンの重陽子ビーム（40-50 MeV）を炭素（またはベリリウム）標的に照射して得られる高速中性子を用いた。天然 ZnO（FNS 照射）または、68 ZnO 濃縮ターゲット（濃縮度 99.291%）を 5-6 時間中性子照射して 64,67 Cu を生成した。照射済みターゲットを濃塩酸に溶解し、10 M NaOH で pH を 3.5-4 に調整した後、キレート樹脂（Chelex-100）及び陰イオン交換樹脂（AG1-X8）カラムを用いて、Zn-Cu の分離を行った。さらに、得られた 64,67 Cu 溶液を用いて、抗体標識に有用なモデル配位子である DOTA, TETA への標識を実施した。また、濃縮 68 ZnO ターゲットの模擬回収（精製）実験として、キレート樹脂カラムから 0.001 M HCl で溶出される濃縮68
Zn 溶液に高純度 NaOH 溶液を加えて、水酸化物として沈殿・分離し、電気炉中 130℃
→400℃で加熱して、 68 ZnO 模擬回収試料とした。
【結果・考察】 キレート樹脂カラムによる Cu-Zn の分離挙動を詳細に調べた結果、既報の基本分離法 1) で用いた同じカラムサイズ（1.1 cmφ×12 cm）で、従来の 6 倍量以上の33 g ZnO 試料を用いた場合でも 64,67 Cu の強い吸着と Zn の非吸着が観察され、99.3％以上の Zn を分離除去できることが確認できた。さらに、次ステップの陰イオン交換樹脂
カラムによる分離・精製により、わずかに残った Zn の分離も良好であり、Cu 最終溶
液中に、65,69mZn は検出されなかった。また標識実験においても、DOTA、TETA 共に従来の 5 g ZnO 分離 64,67 Cu を用いた場合と同じ配位子濃度で高い標識率を得ることができ、標識を阻害する新たな不純物の混入も認められ なかった。また、模擬回収した 68 ZnOを照射済み 68 ZnO に添加して、分離・標識実験を行い、比較検討した結果、 模擬回収
（精製済み）68 ZnO を添加した場合は、未精製 68 ZnO のみの場合よりも、低い配位子濃度で高い標識率が得られた。本結果は、68 ZnO 回収操作により、標識を阻害する不純物が新たに混入することがないことに加え、68 Zn 濃縮ターゲット中に ppm オーダー含まれるコールド Cu を分離・精製できていることを示唆している。
（参考文献）1) M. Kawabata et al., J Radioanal Nucl Chem. 303, 1205 (2015).

Production of 67Cu for cancer therapy with accelerator neutrons by deuterons
HASHIMOTO, K., KAWABATA, M., SAEKI, H., SATO, S., TSUKADA, K., HATSUKAWA, Y.,
NAGAI, Y., WATANABE, S., ISHIOKA, N. S.

118

P35

99

MoO 3 から熱分離した 99m Tc の回収・精製法の開発(千代田テクノル 1 、原子力機構 2 )○川端方子 1 、橋本和幸 2 、本石章司 1 、佐伯秀也 1 、椎名孝行 1 、太田朗生 1 、竹内宣博 1 、永井泰樹 2【緒言】 99 Mo を親核とする 99mTc は 70-90 万件/年の核医学診断で用いられているが、近年、海外からの輸入危機を経て、将来における国内安定供給への対策が議論されてきた。加速器中性子を利用した 99 Mo 製造と 99m Tc 熱分離は、連続高効率分離が可能であり、我々は、国産化が可能な新製造法として研究を進めてきた。分離後の 99mTc は、装置内石英管に凝縮しており、これを洗浄及び濃縮して少量の生理食塩水に溶解した化学形(TcO 4 -)にすることが必要である。これまでは濃縮に用いるアルミナへの 99mTc 吸着を要する為、低濃度(0.1 mM)の NaOH 水溶液で洗浄を行ってきたが、洗浄効率が不安定で収率に影響していた。そこで、0.1 M NaOH 水溶液で 99mTc の洗浄を行い、陽イオ
ン交換カラムで NaOH の中和を、アルミナカラムで 99mTc の濃縮を試みた。本発表では、
この改善の効果と、熱分離効率と合わせた総収率についての検討結果を報告する。
【実験】 100 MoO 3 25g 試料をペレット化し、日本原子力研究開発機構 核融合中性子源
施設 (FNS)にて中性子照射を行った。照射済試 料 は白 金製 る つぼ (50φ×20 mm)に入れ、熱分離装置内に設置し、酸素及び水蒸気を流した環境中 830℃以上で一定時間加熱することで、試料中から 99mTc のみを熱分離した。分離された 99m Tc は装置内の低温領域にある石英管及び石英管内金線に凝結している。これを取り外し、0.1 M 又は 0.05 M
NaOH 水溶液 20 mL で洗浄し、その溶液を陽 イ オ ン 交 換 樹 脂 カ ラ ム (Dionex OnGuard
II-H, Thermo Fisher Scientific, Inc.)及びア
図 1. 99mTc 熱分離装置概要。a: 加熱分離
ル ミ ナ カ ラ ム (SepPak Alumina N Plus
装置、b: 99mTc 回収石英管、c: 陽イオンLight, Waters )に通液した。続いて超純水
交換カラム、d: アルミナカラム
20 mL で両カラムを洗浄後、陽イオン交換樹脂カラムのみを取り外し、アルミナカラムに生理食塩水 3 mL を通液し 99mTc を溶出した。NaOH 溶解液及び生理食塩水溶出液中、及び残留 99mTc について放射能測定を行い、収率を算出した。
【結果】 NaOH 濃度を 500~1000 倍にしたことで、 99mTc の洗浄効率が従来(50-90%)から向上し、安定的に 95％以上を達成、アルミナカラムにおける濃縮回収と合わせて 90%を得た。熱分離効率＞90%と合わせて、本熱分離システムでの 99mTc 分離収率は 80%を超えることが明らかになり、熱分離システムとしての有効性が示された 。
【謝辞】本研究は、国立研究開発法人日本医療研究開発機構(AMED)の研究成果最適展開
支 援 プ ロ グ ラ ム シ ー ズ 育 成 タ イ プ 平 成 25 年 度 採 択 課 題 「 加 速 器 中 性 子 利 用
99
Mo/ 99mTc 国産化に向けた開発研究」の支援によって行われた。
Recovery and purification of 99mTc isolated from 99MoO3 using a thermal separation technique
KAWABATA, M., HASHIMOTO, K., MOTOISHI,S., SAEKI, H., SHIINA, T., OHTA,
A. ,TAKEUCHI, N.and NAGAI, Y.

119

P36

211

Rn/ 211 At ジェネレータの原型としてのシリンジ密封抽出系の構築(金沢大理工 1 、金沢大院自然 2 、原子力機構 3 、金沢大医薬保健 4 )村上拳冬 1 ，○大江崇太 1 ，谷口拓海 2 ，橋本和幸 3 ，牧井宏之 3 ,西中一朗 3 ，鷲山幸信 4 ，横山明彦 1【緒言】 アイソトープ治療に用いる α 線放出核種として 211 At が注目されている。α 線は線エネルギー付与が高いため、同一線量の β 線より高い治療効果が期待できる。また飛程が短いため腫瘍周辺の正常細胞を傷つけずに治療を行うことができる特徴がある。しかし
211

At の半減期は 7.2h と短いため、核種製造施設から遠い場所での利用が困難である。そこで我々は、その親核種である半減期 14.6h の 211 Rn を製造し、娘核種の 211 At をミルキングすることで遠隔地利用を可能とするジェネレータ技術の確立を最終目標とした研究を行ってきた。これまで、様々な手法を検討してきたが、溶媒中から 211 Rn が空気中へ放出することや 211 At が予想に反して抽出されないことなどの問題があった。本研究では、これ
らの問題点を改善することを目的とした密閉系のジェネレータとして、シリンジを用いたプロトタイプを作製し、溶媒抽出による 211 Rn から 211 At のミルキングを試みた。
【実験】 Bi を蒸着させた Al 箔に、日本原子力研究開発機構タンデム加速器の 7Li ビームを照射し、209 Bi( 7 Li,5n) 211 Rn 反応によって 211 Rn を製造した。ターゲットから湿式分離法によって 211 Rn を抽出した後、アルカン溶液を予め空気を抜いたシリンジに入れ、一定時間放置して 211 Rn の壊変で生成する 211 At の成長を待った。その後、抽出を行うためにメタノールが入ったシリンジを連結して、二本のシリンジのピストンを交互に動かすことで２つの溶媒をよく混合した。混合後の各相を各々のシリンジに再度分離して、測定試料とした。
各シリンジは Ge 半導体検出器で γ 線測定を行い、2 相間の 211Rn の量を定量することで、分配比およびアルカン相からの損失量を求めた。一方、211 At の分配比については液体シンチレーションカウンター(Photon Electron Rejecting Alpha Liquid Scintillation, PERALS) により測定し 211 At の抽出率を求めた。非極性溶媒としてデカン、ドデカン、テトラデカンおよびヘキサデカン、極性溶媒としてメタノール、NaCl を飽和させたメタノール、N-ブロモ
スクシンイミド (NBS)添 加メタノールを 選択し 、アルコール相に対するアルカン相中の 211 Rn 分配比の検討を行った。211 At の抽出はドデカンに対するメタノールおよびNBS 添加メタノールの条件で検討を行った。
【結果】211 Rn 分配比を確認した結果、図１のようになった。この図より炭素数の少ないアルカンのほうが 211 Rnの保持に優れ、ミルキングに好ましいことがわかった。
しかし、NaCl を加えた効果は分配比向上の上で、わずかであった。また、211 Rn をドデカンに捕集し、メタノール、

図１

アルカンに対する Rn 分配比

NBS 添加メタノールにて抽出を行った時の At 分配比

211

At の分配比を確認した結果、表１のようになった。以上の結果か

表１

ら、NBS 添加メタノールによる At 抽出は非常に優れ

系

分配比ていることが分かった。今後は、メタノールの 211 Rn

MeOH

0.64(1)

分配をできるだけ減らし、アルカンに 211 Rn を残留さ

MeOH + NBS

37(1)

せるような溶媒や系の検討が必要である。
Extraction experiment in a closed system using syringes for a simulation of 211Rn/211At generator
MURAKAMI, K., OOE, S., TANIGUCHI, T., HASHIMOTO, K., MAKII, H., NISHINAKA, I.,WASHIYAMA, K., YOKOYAMA, A.

120

P37

阪大 RCNP における核医学診断、治療用 RI の製造(阪大院理 1 、阪大 RCNP 2 、阪大院医)○高橋成人 1 、林
神田晃充 1 、中井浩二 1 、篠原
池田隼人 3 、畑澤 順 3

良彦 2

厚 1 、福田光宏 2 、畑中吉治 2 、【緒言】今日、核医学診断、治療の多様化に伴い様々な RI の利用が行われてきている。
SPECT で利用されている 99m Tc のほぼ全量は輸入に頼っているが、国内の加速器を用いた製造もかなり検討されている。また PET 診断では 18 F が国内外で数多くの施設おいて使用されているが、半減期の長いβ + 放出核種の利用が求められている。さらにはα線を用いた内用療法も検討されており、 211 At がその有望な核種として取り上げられている。
我々は、このような核医学利用核種の製造を大阪大学核物理研究センター（RCNP）
で行ってきた。その製造装置の特徴及び分離精製法について発表する 。
【実験】我々は RCNP の AVF サイクロトロンおよびリングサイクロトロンを使用してこれまでに次のような核医学用の RI を製造した。 52 Fe(T 1/2 = 8.28 h)、 62 Zn(T 1/2 = 9.26 h)、
65
Zn(T 1/2 = 244.1 d)、99 Mo(T 1/2 = 65.94 h)、99mTc(T 1/2 =6.01 h)、124 I(T 1/2 = 4.18 d)、191 Pt(T 1/2= 2.91 d)、210 At(T 1/2 = 8.14 h)、211 At(T 1/2 = 7.21 h)を製造した。これらの RI はターゲットから化学分離法により分離精製した。さらにはこれらの RI を用い標識化合物を合成した後、マウスに投与しがん組織への集積度を調べた。図１に RI の製造・薬剤調整の手
順を示す。

図１

核医学用 RI の製造、分離・精製及び標識

さらに、これらの RI を人に投与するための多量の RI の製造方法についても検討を行った。
特に低融点のターゲットを使用する場合、照射中の冷却が必要となる。冷却 He によるターゲット冷却システムを開発した。さらには RI の分離過程での被ばくを低減する
ための自動分離装置の開発も行った。
【結果・考察】これまでは p やα粒子を用いた核反応によって RI を製造した。ターゲッ
トの前面及び背面からの冷却により低融点のヨウ素やアスタチンの製造において目的
RI の損失は見られなかった。また分離方法では主に溶媒抽出法を使用し、高純度の目
的 RI が得られた。さらには自動分離装置の開発により、多量の RI の分離・精製が可能なことを検証した。
Production of Radioisotopes for Nuclear Medicine Diagnosis and Therapy at RCNP Osaka University
TAKAHASHI, N., HAYASHI, Y., KANDA, H., NAKAI, K., SHINOHARA, A., FUKUDA, M.,
HATANAKA, K., IKEDA, H., HATAZAWA, J.

121

Be(p,n)

P38
1

3

2

0
2

0

3

3

0
2

0

3

0

V

I

0

I

1


1

○
1

0
P0

0

1

5

Y 

0

	
 P0

I

90



2

0

0

I

Y

(

	
 

(
0

0
e

H
e
1
I

Y

10

V0
0Be(p,n)0.3 g

I10 mm0

Y

91

Zr

89

Zr

Y
90m

Y

Nb

3

10

90

Nb

2

10

98.80 %

ZrO2

Sr

4 90

89

90m

87m

10

300 nA
0

Y

5

1

Be

90

511keV

90m

Counts

90

5

6

10

P
9

1T 0
I0

)

0
3

I

1

Zr

10

5

1

ZrP

0

10

0Ge

Fig.1

090Y

90m

Y

90m

Y9

500

1000

1500

2000

Energy/keV

Iγ
0

0

Be

30MeV
Zr

T1/2=3.19 h

γ
1

1 Y
PHITS version 2.77

I

0

1

3
γ

0
1Fig.1
189

P0 Zr

30 MeV

T1/2=78.4 h 0

5
87m

1T
1Zr

Sr

90m

T1/2=2.81 h

I

9

γ

9

Y0
Y

9

9

1

Y

1
5

90

89

0 Zr(n,2n) Zr090Zr(n,α)87mSrM

1PHITS

0

0

M

M

)

Y0RS
1.2 cmT

H

M

IP0

I
0

R

1
Production of medical radioisotope 90Y at a zirconium target irradiated by fast neutrons in the 9Be(p,n)
reaction
TAKEDA, S., TSUKADA, K., SATO, T.K., ASAI, M., NAGAI, Y., SAKAMA, M., ERIKA, M.

122

P39

東シナ海から日本海表層における 228 Th/ 228 Ra 比の水平分布および季節変動(金沢大 1 、日水研 2 、愛媛大 3 、水大校 4 、中央水研 5 )○城谷勇陛 1 、井上睦夫 1 、長尾誠也 1 、山本政儀 1 、浜島靖典 1 、古澤佑一 1 、小藤久毅 1 、本多直人 2 、森本明彦 3 、滝川哲太郎 4 、藤本賢 5 、早川和一 1[序論]
海洋環境において粒子吸着性である 228 Th (t 1/2 = 1.91 y) は、親核種の溶存態 228 Ra (t 1/2= 5.75 y) に比べ優先的に海水表層より除去される。それゆえ、 228 Th/ 228 Ra 放射能比は
粒子吸着性元素とともに粒子の挙動を探る指標となる。 東シナ海表層での先行研究では、黒潮海水に対して大陸棚浅層海水の寄与が大きくなる場合に 228 Th/ 228 Ra 比が低くなる水平分布および季節変動が認められた (Inoue et al., 2012)。本研究では日本海表層の 228 Th/ 228 Ra 比の水平分布および季節変動を基に、日本海表層における粒子吸着性核種の挙動を議論する。
[試料・実験]2008-2014 年 に東 シナ 海か ら日 本海 で表 層海 水～ 20 L を 採取 した 。 BaSO 4 お よび
Fe(OH) 3 共沈法を適用し、海水より 228 Ra、 228 Th を分離精製し、金沢大学尾小屋地下測定室に設置したゲルマニウム検出器を利用した低バックグラウンドガンマ線測定法により 228 Ra、 228 Th 放射能濃度を計測した。
[結果・考察]0.5

海水と大陸棚浅層海水の混合比を反映した

0.4

228

Th/ 228 Ra 比 の 変 動 (0.01-0.41) が 認 め ら れ た(Fig. 1)。一方、日本海に入ってからは

228

Th/

228

Ra

比の変動幅が小さく (0.01-0.25) 、日本海表層に228 Th/ 228 Ra

6-7 月において、東シナ海表層では、主に黒潮おける顕著な粒子除去の寄与はみられないが、より詳細な議論が必要である。大陸棚浅層海水の 混 合 比 の 季 節 変 動 が 大 き く (Inoue et al.,2012)、流速が速く滞留時間の短い (3 か月程度)
日本海表層 (対馬暖流) 海水における粒子除去の議論

東シナ海

日本海

125

130
135
Longitude

0.3
0.2
0.1
0
120

140

Fig. 1: Lateral distributionof 228 Th/ 228 Ra activity ratio

againstlongitudeには、 228 Th/ 228 Ra 比の季節変動、および半減期の短い 234 Th
放射能
濃度 (t 1/2 = 24 d)( 234 Th/ 238 U 放射能比) の適用が有効である ( 234 Th 濃度は、2015 年 7 月の日本海調査航海で採取した海水で測定中)。本年会では、これら測定結果を加えることにより、日本
海表層における粒子除去の寄与を評価する。
謝辞：海水採取にご協力いただいた、蒼鷹丸、照洋丸、天鷹丸、淡青丸の同乗研究者、船長および乗組員の皆様に感謝いたします。
文献：M. Inoue et al. (2012) Geochem. J. 46, 429-441.
Lateral distribution and seasonal variation of 228Th/228Ra ratio in surface seawaters of the East China
Sea and the Sea of JapanSHIROTANI, Y., INOUE, M., NAGAO, S., YAMAMOTO, M., HAMAJIMA, Y., FURUSAWA, Y.,
KOFUJI, H., HONDA, N., MORIMOTO, A., TAKIKAWA, T., FUJIMOTO,K., HAYAKAWA, K.

123

P40

ピッチブレンド中のウラン及びトリウム系列核種の溶出(明大院理工 1 、明大研究・知財戦略機構 2 )○小松原健太 1 、栗原雄一 2 、塩原良建 1 、中村利廣 1 、小池裕也 1

Activity ratio of 223Ra/226Ra【緒言】
これまでに、放射性鉱物のモナズ石 1) (Ce, La, Nd, Th) PO 4 、ユークセン石 2) (Y, Ca, Ce,
U, Th) (Nb, Ta, Ti) 2 O6 及び石川石 (Y, Fe, U, Ca)(Nb, Ta)O 4 と様々な pH の酸溶液とを接 触 さ せ た 溶 出 実 験 に お い て 、 酸 溶 液 の pH の 変 化 に 伴 い Th 及 び Ra 同 位 体 間( 228 Th, 230 Th, 232 Th 及び 224 Ra, 226 Ra, 228 Ra) で溶出挙動が異なることが報告されている。
また、これらの同位体間での溶出の差異はトリウム鉱物とウラン鉱物とで異なる傾向を示している。ウラン鉱物における系列内核種の溶出挙動を調べるために、本研究ではユークセン石などと同じウラン鉱物であるピッチブレンドを用いて同様の溶出実験を行い、溶出液中の Th 及び Ra の同位体の放射能比を観測した。
【実験】
試料にはピッチブレンドを含んだ岩塊を粉砕し、重液分離により精製し たものを使用した。溶出実験は、pH を 0, 1, 2 に調整した塩酸溶液と精製した試料とを 25℃ で
15 日間接触させて行った。各溶出液中の Ra の同位体の放射能比は γ 線スペクトロ
メトリにより測定した。
【結果及び考察】各 溶 出 液 の pH に 対 す る
223
Ra/ 226 Ra の 放射能比を Fig. 10.08に示す。Figure 1 よ り、溶出液
中 の 223 Ra/ 226 Ra の 放 射 能 比 は 、0.07
鉱 物 中 の 値 (0.0437) よ り 高 い
値を示し、溶出液の pH の値が0.06
高くな るに つれ て 大 き くなる 傾
向が見 られ た。 これ は 、 これ ら
0.05の核種 が生 成さ れる ま で に起 こ
る α 壊変のエネルギーの差異
0.04に起因 して いる ので は ないか と
-1
0
1
2
3
考 察 し た 。 Uranium-238 か ら 3
pH
回の α 壊変を経て生成される223Ra/226Ra activity ratio in leachate from
Fig.
1
226
Ra 及 び 235 U か ら 同 じ く 3
pitchblende sample in HCl aqueous solution.
回の α 壊変を経て生成される
223- - - : 223Ra/226Ra activity ratio in the sample (0.0437).
Ra について、核種が生成されるまでに起こる α 壊変のエネルギーの総和を算出すると、それぞれ 13.6 MeV 及び15.1 MeV となり、 223 Ra の方が 226 Ra よりも大きいエネルギーを受けていることにな
る。このことから、223 Ra 周辺の結晶格子の方が α 線による損傷の影響が大きいため、
223
Ra が 226 Ra よりも溶出しやすい傾向を示したのではないかと考えられる。
【参考文献】
1) K. Nagai, E. Hashimoto and J. Sato: Radioisotopes, 55, 567 (2006)
2) K. Nagai, Y. Kurihara and J. Sato: Radioisotopes, 56, 719 (2007)
Leaching of uranium and thorium series nuclides from pitchblende
KOMATSUBARA, K., KURIHARA, Y., SHIOBARA, R., NAKAMURA, T., KOIKE, Y..

124

P41

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Counts /0.5 keV

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1³´µ¶|&·J}~:5®¯°¸¹º1³»¼¶R1³½:5¾&}~:5¿ÀÁÂ:&Ã´Ä|dÅ5Æ°Ç|ÈÉÊyËÌµ#Í²¥¦|ÎÏÌµ&ÐÑyÒÓLÔÕ·ÖÉ×y·[1]&J}~:5y|ØÙÚÛÜÝµÍÞ[2-4]RÃß°&àL^áây&80 MeV ãÌØÙÚÛÜÝÞ°äå|qæçt ãæç&#"#èé%1³êëì5N0 Å5Æíîëyz¶µÜÝÞ80 MeV È Li ì5ïðÂñãÌ&ÈÉÊyËÌµ 0° 25°
y&C, Al, Mg, Si, SiO 2 , Si 3 N4 , KNO3 , CaCO 3 , Fe, Ni, Cu, Nb òóÌÞôõyLÌÞö÷ø§¨ï:ù;úÆûü¢ýÖþ°Ì&?ÿôõx°
L!"|yÝµ&â}~:580 MeV y|ØÙÚ#ÌÞ
q$%t &'yd»Ìµ&Mg ì5ïðÂ(ëùÛ$%)0°z* 25°
+,ãæç-.yz¶µ& 22 Na, 24 Na L/0´ÞL¤!"|y·&Mg(n, x) 22 Na, 24 Na ØÙÚ#ÌÞRÃß°&(ëùÛy103
·L/0´Þ¨
24 Na
deg=0 irradiationØÙÚyÿ¶µ&12æç
2 !"#$%508 s
10$%34ÄÞ}~:
101
55678|
[1] J. M. Sisterson et al., NIM
100
B240 (2005) 617
deg=25 irradiation-1 !"#$%720 s[2] K. Ninomiya et. al., Proc.
10 (count/1000)
Radiochim. Acta., 1 (2011) 123
10-2[3] K. Ninomiya et. al.,APSORC-13(2013), 25-NCP-04,
10-3
0
1000
2000
3000
[4] ?@AB9&: 58 ,§
Energy /keV
¦è;8<(2014), 1A01&'. Mg ì5ïðÂ°(ëùÛ$%
Cross section measurement of 80 MeV neutron induced reaction for meteorite constituent elements
NINOMIYA, K., NANBU, A., SHIGEKAWA, Y., TAKAHASHI, N., SHINOHARA, A., SEKIMOTO,
S., YASHIMA, H., SHIMA, T., HAGIWARA, M., IWAMOTO, Y., SHIBATA, S., CAFFEE, M. W.,
NISHIIZUMI, K.

125

P42

!"#$%&'()*+,-./0123456789:;<=>?@AB!"#$% ! &"#% " &"# '( ) # &*+# $ &,##-./0 % &12#% & 345678 ! &9:; ! &<=> ! &?@AB ! &CDEF " &GH
IJ # &KLM $ &NDOP % &Q7R & &STU !

!"#$ 2011 V 3 WXYZ[&,\]^_`a*+bcT:^d]efghXij&#
kflmnopq#-rXlstu[vwfrxylmn)z{|_ 134, 137 Csa}&~
rXq [xj&#-ykxqstuv}&2011 Vij*+*+&12&62X
#-f ¡lm¢£k¤¥¦v4 V¤§¨[©£Xij&#lm¢ª«f¬­f®¯°±X²³´µ¶¡q·¢¡¦Zj&¸¹fº»X²¼½µv!%&$ ¾¿ÀÁÂÃ|ÄÅÆÇÈÉÃ¤Ê&*+*+&12&62
x#-¤ËÌÍÎÏÐÑXÒÓ[v Ôe}µÕÖof×Ñxv2011 V}cØÙxfÒÓ¤¥¦[q&2014 VÚÛ} 3-7 ÜÒÓ¤¥¦vÏÐ¤#"#Ý RI )ÇÞÃX£ßX&àá«âãäå{|æçèsé¤ÊêÇäÍëìíîïðîÁÃXijlmn)z{|¤£k[vñÊfséò#-ÒÓkXijó}°ôµq&sõö}iw 1 x 10 -5 Bq/m3 xv÷º»¡øùú ûüX*+X#-lm¢ª«f°±¤ýµv2011 V 10 WÚÛ}&#-lm¢ª«}þÿ!ã¡¦j&"òª«#óq¶¡q$¦[v#ó%&frxy®¯'°±q;u&(f)}lm¢ª«qÑ*µ%&X¶¡q$¦[v¶fi+ª«Ñ*}&òx};u,-xv[ 2013 Vf./ÏX}&0d'Xàÿ!ãflm¢qstu
¿!Çîq¶¡q$¦[v1)23¢}4q&5ë6Ã7¿Ç8íÞÃ¤Ê9:;<x =>!fÄÅï"ãf2#º»&(®fª«Ñ*}=>q 0.39 µm Ú$f%&X'tyfqy[j&.fª«Ñ*} = > q ( µmf)*'#ZÄÅï"ãqy[¶¡q$¦[vd+x}¶uª«°±fT,X²&¸¹fÃÞ¤.¨³´µv

ûü.*+X 134, 137 Cs f#-rlm¢ª«°ô
Seasonal variation of radioactive cesium concentration in Fukushima City
NINOMIYA, K., ZHANG, Z., MATSUNAGA, S., SUZUKI, A., FUJITA, M., YAMAGUCHI, Y.,
WATANABE, A., TSURUTA, H., KITA, K., SHINOHARA, A.

126

	
 

P43

	
 

	
 

,

  

,

5

3

IP
2
4
4
[2]

Ca

7 4
[1]

C
4

7
Sr-90 4
4

Ca 4

Cs

26

5
Sr-90 4
3 Sr-90 4
C
5
[3]
7
Cs
Cs

7

1
IP


3
Cs-134

Cs-137

K

Rb

Cs-137,Cs

Ge
ICP-MS
4410±308 Bq/kg

1315±145 Bq/kg
421±31 Bq/kg
43

178±47 Bq/kg

4

4

4 7

3
IP

Cs

2

Cs

1
56.6±2.0 ppb

426±9 ppb
29.8±1.4 ppb

10.3±0.8 Bq/µg Cs
7.45±0.60 Bq/µg Cs4s7
177±8 ppb

Cs
7.40±0.88 Bq/µg Cs

5.80±1.61 Bq/µg Cs
4
5
7

3

1 K.C. Stamoulis et al., Sci. Total Environ., 229, 165–182 (1999).
2
et al., Proceedings of the 15th Workshop on Environmental Radioactivity.,
15,268-275(2014)3
3  23 44-47 (1974).
Measurement of radioactive Cs in monkey cartilage collected in Minamisoma city
NISHIYAMA,J.,KOARAI,K.,KINO,Y.,SHIMIZU,Y.,TAKAHASHI,A.,SUZUKI,T.,CHIBA,M.,OSA
KA,K.,SASAKI,K.,FUKUDA,T.,ISOGAI,E.,OKA,T.,SEKINE,T.,FUKUMOTO,M.,SHINODA,H.

127

P44

宮城県の空間γ線線量率における福島第一原子力発電所事故影響の評価(宮環放セ 1 、宮城県原対課 2 、放地研 3 ) ○ 石川陽一 1 、新井康史 2 、木村昭裕 1 、佐藤健一 1 、榧野光永 1 、湊

進3【緒言】宮城県は 2011 年 3 月の東京電力福島第一原発事故起因の放射性物質によって県全域が汚染を受け、放射性セシウム（Cs-134,137）による放射能・放射線影響は現在でも各所で認められている。より正確な影響評価のためには、事故前または自然起因
バックグラウンド（BG）との弁別が必要である。吉田ら 1) は宮城県南部における NaI(Tl)
検出器のγ線スペクトル解析により、自然起因と事故起因の線量率の弁別 評価を行なった。本研究では、より発展したスペクトル解析法及び事故前 BG 値の差し引き法によって、空間γ線線量率における放射性セシウム寄与の弁別評価を行なった。
【方法】環境の異なる様々な地点で、3”φ×3”NaI(Tl)検出器を用いて空間γ線スペ
クトルを測定し、セシウム寄与評価用に開発した 49×49 行のレスポンスマトリクス（RM） 2) 及び G(E)関数法で解析し、線量率を求めた。
【結果及び考察】表１に結果を示すが、上 4 行はモニタリングカーによる事故前からの定点測定データである。G(E)関数法では事故前の BG 値が既知の場合にのみ、差引法によって事故後のセシウム寄与が算出できた。一方、RM スペクトル解析法では BG
値が不明でも 1 回の測定データから自然核種と放射性セシウムからの寄与を弁別評価できた。両方法の結果を比較したところ全線量率及びセシウム寄与線量率は各々5%以
内及び 15%以内で一致した。
表 1 宮城県内の地点における解析法別γ線線量率の比較（nGy/h）
RMスペクトル解析法
測定場所

測定年月日

女川町pt.1

*1

全線量率

自然核種
起因線量率

'12.6.4

90

46

Cs-134+137
寄与線量率
44

女川町pt.1'14.12.96647

石巻市pt.1'12.6.4

139

石巻市pt.1'14.12.9

女川町pt.2

G(E)関数法
全線量率

福島第一事故前
BG線量率

87

48

Cs-134+137
寄与線量率
39

19

68

48

20

42

97

133

45

88

88

40

48

93

45

48

'15.7.28

49

29

20

49

－*2

－

東松島市

'15.8.11

44

36

8

46

－

－

仙台市

'15.8.12

43

33

10

44

－

－

96

141

－

－

'15.8.17
137
41
丸森町*1 RM: Response Matrix (49×49行列), *2 －:データなし

参考文献
1) 吉田浩子ほか、Radioisotopes、62、203-210 (2013)
2) 湊進、環境γ線解析用 49×49 応答行列の紹介（2015）、 放地研ホームページ

http://www1.s3.starcat.ne.jp/reslnote/
Evaluation of Influence of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Accident on Environmental γ-ray Dose
Rate in Miyagi Prefecture
Yoichi Ishikawa, Yasufumi Arai, Akihiro Kimura, Ken-ichi Sato, Mitsunaga Kayano, Susumu Minato

128

P45

植生への放射性エアロゾル沈着挙動解明のためのエアロゾル発生シス
テムの開発（阪大院理）〇張 子見, 二宮和彦, 篠原 厚

【緒言】 福島第一原子力発電所の事故により 環境中に放出された大量の放射性物質は、
主にエアロゾルの形態で大気中を輸送され環境中に沈着した。特に放射能濃度が高い
原発近辺の森においては、エアロゾルが直接植生に衝突して沈着する乾性沈着プロセスがメインであると考えられ、その後、放射性元素は葉面吸収によって植物体内へ取り込まれた可能性がある。葉面吸収プロセスは一般的によく調べられている 経根吸収よりも、吸収速度が速いと言われており、事故初期の放射性物質の植生への沈着量を評価する際には大きな影響を及ぼす。 このような葉面吸収プロセスは、放射性物質の農作物への初期沈着量の見積もりや内部被曝を評価するうえで、または長期間にわたる森林内での放射性物質の循環をモデリングするうえで重要である。
本研究は、福島第一原子力発電所の事故により放出され、 エアロゾルとして大気中を輸送された放射性 Cs の、植生への乾性吸着挙動および吸収挙動を再現することを目的としている。そのためには、放射性 Cs を含んだ硫酸エアロゾルを人工的に発生させ、コントロールされた環境下で植物の葉面に 直接沈着させる実験系の構築が必要となる。
放射性 Cs を用いることで、植物体に取り込まれてからも非破壊で定量することができ 、植物体中への Cs の移行を巨視的に観測できる。本発表では放射性 Cs エアロゾルの発生システムの開発の現状について報告する。
【実験】 放射性エ アロ ゾルの発生 方法は 噴霧乾燥法と呼ばれる方法を とった。この方法では、目的とするエアロゾル成分を添加した水溶液を、高速で流れる乾燥空気に乗せてノズルを通すことで微細な霧として放出する。高温環境中に噴霧することで、噴霧発生後すぐに水分が蒸発し、溶液内の塩
成分の化学組成をとる微小固体塩エアロゾ
ルが得られる。発生装置の概要図を図 1 に示す。チャンバーはアルミアングルによって組み立てられ、ポリエステルシートを壁材として用いた。発生装置はおもに、噴霧を直接注入する鉛筆型のエアロゾルチャン
バーと、一辺が 90cm 3 の立方体である、装置中を高温に保つための加熱チャンバーで
図 1 エアロゾル発生装置の概略図構成されている。加熱チャンバーとエアロ
ゾルチャンバーの間にヒーターが設置され、エアロゾルチャンバー中の空気を外から加熱している。加熱チャンバーの外側を断熱材であるグラスウールで囲んだ。発表では、作成したチャンバーの温度条件、生成される噴霧の形状、得られるエアロゾルの回収率や粒径について報告し議論する。
Development of the aerosol generation system for simulating the dry deposition behavior of radioaerosol
emitted by the accident of FDNPPZHANG.Z, NINOMIYA.K, SHINOHARA.A

129

P46

東京湾と千葉県都市河川の底質における福島第一原発事故由来の放射性セシウムの鉛直分布(東大院総合)○添盛晃久、小豆川勝見、松尾基之【緒言】2011 年福島第一原発事故で拡散された放射性セシウムのうち、陸上土壌などに沈着したものは、9 割以上が表層 5 cm にとどまり下層にはほとんど沈降しないこと
が、事故後の複数の研究により認められている。他方、海域や河川域などの物質の振る舞いについては、陸上に比べると知見の蓄積が少ないが、都市域においては、事故
後一旦地上に沈着した放射性セシウムが雨水によって再び移動し河川 を通じて沿岸域で沈降するという二次拡散の影響が懸念されている。本研究では、東京湾幕張沖で採取した底質試料に対し、放射性セシウムの鉛直分布を分析し、さらにこの地点に最も近い河口を持つ千葉県の花見川・新川についても同様の分析を施したので報告する。
【実験】東京湾幕張沖でのサンプリングは、深堀（自然海底を掘削した窪地）および平場（自然海底）で採取地点を定め、コアサンプリングを行った。今回は 2013 年 2 月、8 月採取分の分析結果を示す。一方、千葉県の花見川・新川については、 2015 年 6 月に河口から 4 km おきに採取点を定めてコアサンプリングを実施した。これらの試料は形を崩さないように切断し加熱乾燥・破砕した後、Ge 半導体検出器で測定を行った。
得られたデータに対し、含水率を加味し乾燥前の数値を出し、半減期補正を 2011 年 3
月 21 日に合わせることで、放射性セシウムの真の移動を議論できるように工夫した。
【結果と考察】Fig.1 に、本研究で分析した各地点の放射性セシウム（ 134 Cs＋ 137 Cs）濃度の鉛直分布を示す。測定した全試料について、134 Cs／ 137 Cs 比がほぼ 1 であったため、いずれも事故由来の放射性セシウムであると考えた。まず東京湾幕張沖については、
表層 5 cm までの濃度の変動は顕著でないが、鉛直分布をみるとその地点に降下した放射性セシウムの大部分は 5 cm までの層にとどまらず下層へ沈降していることが明らかになった（東京湾の平均堆積速度は 1.2 cm/y という先行研究がある）。さらに沈降現象
は平場より深堀で顕著で、沈着量も深堀のほうが多く、深堀に放射性セシウムの集積機能があるといえる。他方、河川域でも、30 cm ほど深層で放射性セシウムが検出された
うえ、各層の濃度が東京湾の採取点より 1 桁も高い。つまり河川を通じて海に流入する機能の一方で、河川域内での停滞・底質内沈降も盛んであるといえる。さらにこの現象
は、淀みのような地形や、生活圏からの雨水・下水が流入
深堀
平場
河川
ないし合流する地形に特に顕著であった。河川では、海の特徴と陸域の特徴を併せた集積が生じていると推察される。

Fig.1 放射性セシウム濃度の鉛直分布（左：東京湾深堀、中：東京湾平場、右：河川域）

Vertical distribution of radioactive cesium in the sediments of Tokyo-bay and Chiba’s urban river
released by the Fukushima Dai-ichi nuclear power plant accident
SOEMORI, A., SHOZUGAWA, K., MATSUO, M.

130

P47

リン酸塩共沈前濃縮と DGA レジン化学分離を用いた 90 Y の定量による海水中 90 Sr の迅速定量法(金沢大院自然 1 、金沢大学際セ 2 、金沢大理工 3 )○酒井浩章 1 、上杉正樹 2 、横山明彦 3【はじめに】 福島第一原子力発電所事故において、ストロンチウム 90( 90 Sr)は、陸域への影響は少なかったが、冷却水に溶解したものが汚染水となり、地下への漏えいと 海洋への放出が続いている。現在、海水中の 90 Sr の分析には文部科学省の放射能測定法が用いられているが、緊急時に対応できる迅速分離法という点においては改善が 必要である。放射性ストロンチウムの迅速定量には、 90 Sr を精製分離して 90 Sr のβ線を測定
して直接的に定量する方法と 90 Sr の子孫核種 90 Y のβ線を測定し、間接的に 90 Sr を定量する方法がある。本研究では、試料から Y を分離し直接 90 Y を測定するために、リン酸マグネシウムに共沈した 90 Y を DGA レジン、及び DDTC を用いて精製することを試みた。また、Sr Rad Disk を用いた Sr の濃縮法による放射性 Sr の定量値（ 89 Sr＋ 90 Sr）
から、Y 濃縮法による 90 Sr の定量値を引くことにより、 89 Sr が存在する場合の定量法についても検討を行った。
海 水試 料 1L【実験】 ① 90 Y の分離・精製：Y の海水中の濃度
Y 担体は低く、その水酸化物やリン酸塩は水に不溶で塩 化バ リ ウ ム
リ ン酸 水 素 二 ア ンモ ンある。これをもとに図 1 の分離スキームを作製
ク エン 酸 水 素 二 アン モ ン
した。リン酸マグネシウムに放射性 Y を共沈濃
ア ンモ ニ ア 水
縮させ、海水中の共存イオンと分離した。Y のpH 7~7.5 に 調 整
精製には、DGA レジン、及び DDTC 溶媒抽出をろ過行い、Y の測定を妨害する天然放射性核種(U, Th,
Po, Pb)の除去を行った。Y の挙動は 88 Y トレー
沈 殿 (MgHPO 4 )ろ液
サー(J線 1836keV)を用いて確認した。
(Sr, Cs)
濃 硝酸② 89 Sr＋ 90 Sr 及び 90 Y の測定：液体シンチレー
ろ過
ションカウンターを用いて、 トルエンシンチに
89+90
Sr 分 析
HDEHP を添加した抽出シ ンチレータ による 測ろ液
残 渣(Ra)定を検討した。
Ｄ
8M 硝 酸Pb 2+
Ｇ【結果と考察】 ① 90 Y の分離・精製：図 1 の分
Ａレ
離スキームによる 88 Y の回収率は、91%が得ら
Y 3+ 溶 出
0.1M ク エ ン 酸
ジン
アン モ ン
れ、分離時間は約 4.5 時間であった。DGA レジン、及び DDTC 溶媒抽出により、天然の放射性
ア ンモ ニ ア 水
核種を除去することで迅速化を図ることが可能
pH 7~8 に 調 整
となった。
DDTC
② 89 Sr と 90 Sr の定量： 90 Y により 90 Sr を定量しト ルエ ン
た結果と Sr Rad Disk を用いた 90 Sr の直接測定による結果は良く一致した。また、89 Sr + 90 Sr を測
有 機相
水相
定し、 90 Sr の寄与を差し引くことで 89 Sr を定量(U,Th,Po)(Y)
89
できる。その手法が可能であることは、 Sr を
図 1 分離スキーム
添加して確認している。
Rapid Determination Method for 90Sr in Seawater from 90Y Measurement Through Yttrium Phosphate
Coprecipitation and Purification with DGA Resin
SAKAI, H., UESUGI, M., YOKOYAMA, A.

131

P48

福島第一原発事故由来放射性セシウムの福島沿岸海域での拡散挙動(金大院自然 1、金大環日セ 2、ふくしま海洋科学館 3、東大大気海洋研 4、原子力機構 5)○馬場北透 1、長尾誠也 2、宮田佳樹 2、井上睦夫 2、富原聖一 3、田中潔 4、乙坂重嘉 5【序論】
福島第一原子力発電所事故により、放射性セシウムが環境中へ放出された。今後の海洋への影響を評価するために、海洋へ付加された放射性セシウムの拡散状況を把握することが必要不可欠である。本研究では、2012 年 8 月および 2013 年 1 月の淡青丸調査航海、および、
ふくしま海洋科学館沿岸で定期的に採取された海水試料の放射性セシウム濃度を測定し、その経時変動を調べることで福島沿岸域での海洋環境における放射性セシウムの拡散挙動を検討した。
【試料・実験】
2012 年 8 月(KT-12-22)、および 2013 年 1 月の淡青丸調査航海(KT-13-01)で表層海水約 20 Lをそれぞれ 24 試料と 8 試料採取した。ふくしま海洋科学館沿岸では 2011 年 9 月から 1 か月
間隔で沿岸海水約 20 L を採取した。海水試料は濃硝酸で pH1 とした後、0.26 g の塩化セシウ
ムと 4.0g の AMP を加えて放射性セシウムを回収し、Ge 半導体検出器を使用して放射性セシ
ウム濃度を測定した。
【結果・考察】KT-12-22、KT-13-01 試料の 134Cs 濃度を図 1 に示す。KT-12-22 表層海水の 134Cs 濃度は、各測線で沿岸から沖合に向かって減少し、最大で約 10 倍の放射能濃度の違いが認められた。一
方、KT-13-01 試料の 134Cs 放射能濃度は KT-12-22 に比べ、最大で約 200 倍高い値を示していた(C03 と J10 を比較した場合)。本発表では、ふくしま海洋科学館沿岸海水の 134Cs 放射能濃度の時系列変動測定結果も加味して拡散挙動の状況を議論する予定である。

図 1 福島沖の表層海水の 134Cs 濃度分布(棒グラフの無い所は検出限界以下(0.3 mBq/kg)である)。
Dispersion of radioactive cesium released from the Fukushima Dai-ichi NPP in coastal area off
Fukushima Prefecture
BABA, H., NAGAO, S., MIYATA, Y., INOUE, M., TOMIHARA, S., TANAKA, K., OTOSAKA, S.

132

P49

原発事故以降の都市部河川における放射性核種と溶存イオンの挙動(筑波大院数理 1、筑波大応用加速器 2、筑波大数理物系 3、東京大 MALT4)○富田涼平 1、松中哲也 2、本多真紀 1、佐藤志彦 1、松村万寿美 2
高橋努 2、坂口綾 3、松崎浩之 4、笹公和 2, 3、末木啓介 3【緒言】
福島第一原子力発電所の事故により、広範囲に渡って放射性 Cs や I などの核分裂生成物が環境中に拡散した。これら放射性核種は、福島第一原発から南に 200 km 離れた千葉県東葛地域の河川底質土からも検出された。福島における高濃度の放射性核種沈着は森林や田畑を中心に起こっているが、千葉県東葛地域は人口密集地であり福島とは異なった土地利用状況にある。本研究では、人口密集地の河川における放射性核種の挙動や濃度等の経年変化を明らかにすることを目的とした。
【試料採取・実験】事故 1 年後の 2012 年から 2015 年にかけて、千葉県東葛地域の手賀沼に流入する大堀川の上流から下流(約 8 km)の全 6 地点で河川水の採取を行った。また、大堀川への注水(利根川)および合流河川である地金堀でも上記の試料採取時に併せて採水した。試料は採取後直ちに 0.2 µmのメンブレンフィルターを用いてろ過し、溶存態と懸濁態に分けた。得たろ過水(溶存態)中の主要イオン、安定 133Cs, 127I 濃度、放射性 137Cs, 129I をそれぞれ誘導結合プ
ラズマ質量分析装置(ICP-MS)、加速器
質量分析装置(AMS)、J線スペクトロ
メトリーにより分析した。
【結果・考察】2012-2015 年にかけての 137Cs 放射能
濃度変化を図 1 に示す。2012 年にはグローバルフォールアウトレベルよりも 5 桁高かった放射能は、2015 年の時点で初期濃度から 77%減少して数十 mBq dm-3 となっている。上流から下流にかけての濃度変化では、上流
図 1:大堀川上流から下流における放射能濃度変化から 2 km 付近で放射能濃度の大きな減と経年変化少が見られる。これは、大堀川本流と比較して低い 137Cs 濃度の注入水が影響していると考えられる。注水後には 137Cs/133Cs 比の変化も観測されているが、この比は下流では徐々に注水以前の値に近づいていく傾向が見られた。
また、129I 濃度は 137Cs とよい相関を示し、溶存態としては同様の挙動をしていることが示唆された。放射能濃度が安定した 2014 年では 127I、Mg、Ca も同様に 137Cs と相関を示した。

Environmental dynamics of dissolved radionuclides and ions in riverine water flowing urban area after
the FDNPP accident
Tomita Ryohei

133

P50

砂試料中放射性セシウムのイメージングプレートによる簡易キャラクタリゼーション(明大院理工 1 、明治研究知財 2 、阪大安全衛生管理部 3 、明大理工 4 )○越智康太郎 1 、栗原雄一 2 、高橋賢臣 3 、中村利廣 4 、小池裕也 4【緒言】
2011 年 3 月 11 日に東京電力福島第一原子力発電所 (FDNPP) 事故が発生し、環境中に多くの放射性セシウムが放出された。本研究では 、環境試料の中でも人々の生活圏内に存在し身近な公園の砂場に着目 した。砂試料中の放射性セシウムの挙動を予想
し適切な対策をとるためには、放射性セ シウムの砂試料からの溶出と吸着に関する情報が必要となる。そこで、逐次抽出法とイメージングプレート (IP) による二次元画像解析を組み合わせ、2011 年に福島県東部で採取した砂試料中の放射性セシウムについて、簡易な化学形態分析を試みた。
【実験】
試料は 2011 年 11 月 3 日に福島県福島市松川の公園砂場で、砂土を深さ 5 cm まで採取した。砂試料を乾燥機で 110°C, 24 時間乾燥した後に、目開き 2 mm のふるいに通した。目を通過した試料を円錐四分し 約 3.0 g を量り取った。次に、Tessier ら
1)の条件を参考に、砂試料中の放射性セシウム
16%の化学形 態をイ オン交 換態、炭 酸塩態 、Fe-Mn
酸化物態、有機物態、残留物態の 5 つに分画し18%た。抽出前の砂試料及び抽出残渣はそれぞれ ブ
リキ製コンテナ (内径: 38 mmφ, 高さ: 11 mmH)に入れ、高純度ゲルマニウム半導体検出器
N. D.
(PGT、INC.) で ガン マ線 測 定し た。 その 後 、IP
53%
13%(BAS – IIIs (20 cm×25.2 cm, FUJIFILM) とバイ
137
Fig. 1 Distribution of Cs in sandオ イ メ ー ジ ン グ ア ナ ラ イ ザ ー (BAS–1800, sample collected at Fukushima.
FUJIFILM) 上に砂試料を設置し、1 日間の露光
: IE,
: CB,
:OX,
:OB,
: Res, N. d: Not detectedにより放射能分布を調べた。
【結果】
砂試料中の 137 Cs を逐次抽出によって分画した化学形態別の放射能分布を Fig. 1 に示す。砂試料に含まれる放射性セシウ
ムの内、OX, OB, Res の割合は全体の約 66% であった。よって、砂試料中の放射性セシウムの大部分は溶出せずに、砂試料に局所的に吸着したままであると考えられる。抽出前の砂試料をイ メー ジン グ プレ ート によ り 測定 した 二次 元画 像を Fig. 2に示す。二次元画像より、放射性セシウムが砂試料中に局所的に集積して存在していることが分かった。そこで、化学形態別 Fig. 2 Photo-stimulatedに逐次抽出を進め、二次元画像を取得しながら、簡易な化学形 luminescence image of
態分析を行った。その結果、放射性セシウムの集積部の化学形 sand sample.
態を得た。
【参考文献】 1) A. Tessier, P. G. C. Campbell and M. Bisson: Anal. Chem., 51, 844(1979).
Simple characterization of radiocesium in sand sample combined with the imaging plate
Kotaro Ochi, Yuichi Kurihara, Masaomi Takahashi, Toshihiro Nakamura, Yuya Koike

134

P51

福島県浪江町における大気中 137 Cs 濃度の経時変化(環境科学技術研究所 1 、核融合科学研究所 2 、弘前大学 3 )○落合伸也 1 、長谷川英尚 1 、柿内秀樹 1 、赤田尚史 2 、植田真司 1 、床次眞司 3 、久松俊一 1【はじめに】 土壌等の表面に沈着した放射性 Cs は、様々な要因により再浮遊し、大気中に移行することが知られている。福島第一原発事故による 137 Cs 沈着密度が比較的高い地域における大気中 137 Cs 濃度の濃度変動と、その変動要因を明らかにするため、福島県浪江町において大気中浮遊粒子状物質の観測を行った。
【手法】 福島第一原発から北西へ約 30 km に位置する浪江町南津島地区において、2012
年 10 月から大気中浮遊粒子の観測を行った。浮遊粒子試料はインパクターを取り付けたハイボリュームエアサンプラーを用いて 1.1 Pm 以上、及びそれ未満に分級して毎月
1 ヶ月間捕集した。石英繊維フィルター上に捕集された浮遊粒子試料は、金型に詰めてディスク状に成形し、Ge 半導体検出器によって 137 Cs 濃度を測定した。また、大気中
浮遊粒子の観測地点において、風向・風速を 10 分間隔で観測した。
【結果と考察】 大気中全 137 Cs 濃度は 2012 年 10 月から 2014 年 12 月にかけて 0.042-1.1
mBq m-3 の範囲であり、夏季から秋季にかけて高くなり、冬季から春季にかけて低くなる明瞭な季節変動を示した（Fig. 1）。2014 年の濃度は 2013 年の同時期に比べて低くな
り、時間の経過に伴って減少する傾向が認められた。また、粒径別の 137 Cs 濃度の観測結果から、夏季から秋季にかけての大気中の 137 Cs は大部分が 1.1 Pm 以上の粒子として存在していた。
浪江町の観測地点においては、夏季から秋季にかけて東よりの風が卓越しており、その時期に大気中全 137 Cs 濃度及び 1.1 Pm 以上の粒子の寄与が高くなる傾向が見られた（Fig. 1）。地表の 137 Cs 沈着密度は観測地点の東側で高く、西側で低いことが明らかとなっており、夏季から秋季に粒径 1.1 Pm 以上の粒子が東側から供給されて、大気中
137
Cs 濃度が高くなると考えられる。この結果は、観測地点から見た方角別の 137 Cs 沈
着密度に差があることにより、大気中 137 Cs 濃度が風向によって影響を受けることを示している。本記載事項は、青森県からの受託事業により得られた成果の一部である。

Fig. 1 Temporal changes in atmospheric 137 Cs concentrations in Namie Town. Arrow
indicates the most frequent wind direction for a month at the observation site.

Temporal changes in atmospheric 137Cs concentrations in Namie Town, Fukushima
OCHIAI, S., HASEGAWA, H., KAKIUCHI, H., AKATA, N., UEDA, S., TOKONAMI, S.,
HISAMATSU, S.

135

P52

ヒト乳歯の CO 2 ラジカル測定による被ばく量推定(東北大高教機構 1 、東北大院歯 2 、東北大院理 3 、東北大理 4 )○岡 壽崇 1,3 、高橋 温 2 、小荒井一真 3 、木野康志 4 、関根 勉 1 、清水良央 2 、千葉美麗 2 、鈴木敏彦 2 、小坂 健 2 、佐々木啓一 2 、篠田 壽 2【緒言】 原発事故や大気圏内核実験などにより大気中に放出された放射性物質は、動物やヒトの放射線被ばくを引き起こすため、放射線防護や安全の観点から、精確な被ばく量の見積もりが必要である。電子スピン共鳴（ESR）法は、放射線によって動物やヒトの歯中に生じた炭酸ラジカルを測定することで、個体の被ばく線量を評価可能な手法である。現在、我々は本手法を用いて、ヒト乳歯の被ばく量推定のための検量線作製と、それを利用した被ばく量推定を行っている。
【実験】 収集した乳歯は、歯を下部の歯根部を切断し、上部の歯を裏側（象牙質側）から象牙質を技工用ハンドピースで削ることでエナメル質のみの部分を取り出した。その後、ニッパーで 2 mm 以下の粒径に揃え、実験に適切な粒径（0.425 mm-1.4 mm）になるようにふるいにかけてさらに粒径を揃えた。検量線作製のためのガンマ線照射は、エナメル試料を約 150 mg 入れた石英管試料を 7 本ずつ用意し、原子力機構・高崎研で
約 25 mGy 照射し、ESR 測定の後に再度 25 mGy 照射するという積算照射法で 200 mGy
まで、さらに 300 mGy 積算して 500 mGy、500 mGy 積算して合計 1000 mGy まで照射を行った。各照射後に、ESR 装置で測定し、炭酸ラジカルと有機ラジカルのスペクト
ルから、スペクトル分離プログラムを利用して炭酸ラジカルのみの強度を抽出した。
【結果と考察】 エナメル質中の炭酸ラジカル量は線量に対して非常により応答を示したが、比較のために丸ごとの歯（エナメル質と象牙質が混在）では、応答はするものの、
ESR スペクトルのバックグラウンドが大きく傾き、スペクトルの分離が困難であった。
これは、象牙質に多く含まれている有機質の影響が大きいからと考えられる。1 Gy ま
での積算照射により作製した検量線は未照射（0 mGy）まで直線性があった。ウイリア
ムスの多重比較検定を行ったところ、0 mGy に対して 50 mGy 以上で 5 %有意とわかった。また、全吸収線量の範囲で重回帰分析を行うと未照射試料の 95 %上限値は 33.97
mGy であり、回帰線の 95 %上限と下限を考慮すると最低でも 18.38 mGy、最高でも 50.90
mGy 照射されていると見積もられ、本システムの検出限界は 34 mGy（±16 mGy 程度）と推定された。この検量線を用いて、福島県および福島県以外の地域から収集した乳歯の被ばく量を見積もった結果を報告する。
【謝辞】本研究の一部は、文部科学省原子力基礎基盤戦略研究イニシアティブにより実施された「ヒト乳歯を用いた個体の被ばく量推定方法の確立」の成果である。

Dosimetry using milk teeth of Japanese children by measuring CO2 radical
OKA, T., TAKAHASHI, A., KOARAI, K., KINO, Y., SEKINE, T., SHIMIZU, Y., CHIBA, M.,
SUZUKI, T., OSAKA, K., SASAKI, K., SHINODA, H.

136

P53

福島県内野生ニホンザルにおける福島第一原子力発電所事故由来
放射性セシウムの体内分布(放医研 1 、東北大加齢研 2 、東北大院歯 3 、新潟大自 4 、帯広畜産大原虫病セ 5 、東北大院理 6 、東北大高教機 7 )○漆原佑介 1,2 、鈴木敏彦 3 、清水良央 3 、藤田詩織 3 、桑原義和 2 、鈴木正敏 2 、福本基 2 、林剛平 2 、安彦亮
2

、鷲尾亮太 2 、山城秀昭 4 、阿部靖之 5 、木野康志 6 、関根勉 7 、篠田壽 3 、福本学 2【緒言】 東京電力 福島第一原子力発電所事故により 福島県を中心とした周辺地域が 放射性物質で汚染された。我々は 2013 年以降、福島県内で捕獲された野生ニホンザルから臓器、血液のサンプリングを行い、2015 年 8 月末日現在において約 220 頭から試料を収集している。ニホンザルは福島県で被災した野生動物の中でヒトに最も近い生物種であることから、ニホンザルを用いた解析は未だに多くのことが明らかとなっていない微量慢性被ばくによるヒトへの健康影響 解明への重要な基礎的データとなることが期待される。
本研究では、ニホンザルより採取した各臓器・筋肉の放射性セシウム濃度の測定を行い、体内の放射性セシウム濃度分布を調べた。また、捕獲場所と体内放射性セシウ
ム濃度との関係、時間経過による体内放射性セシウム濃度変化についても解析を行った。
【方法】 体内の放射性セシウム濃度を解析するために、捕獲された野生ニホンザルより
18 の筋肉及び臓器（大腿筋、最長筋、咬筋、横隔膜、心臓、肺、肝臓、腎臓、脾臓、膵臓、膀胱、副腎、脳、甲状腺、顎下腺、胸腺）と血液、尿、胆汁をサンプリングし、Ge 半導体検出器を用いてスペクトル分析を行うことで Cs 137 、Cs 134 濃度の算出を行った。
【結果・考察】 捕獲したサル体内各臓器における放射性セシウム濃度を測定した結果、骨格筋の放射性セシウム濃度が他の臓器に比べて高く、次いで顎下腺、舌、 腎臓の順で高かった。最も放射性セシウム濃度の低かった部位は甲状腺であり、骨格筋に対して約 1/5 の濃度であった。捕獲地域により放射性セシウム濃度は大きく異なり、最も放射性セシウム濃度の高い個体は、骨格筋中の放射性セシウム濃度（ 137 Cs + 134 Cs）が捕獲日に換算した値で 80,000Bq/kg（2013 年 10 月 28 日捕獲個体）を超えた。一方で異なる時期に同じ場所で捕獲された個体では同程度の骨格筋中放射性セシウム濃度 を示したが、これはニホンザルが群れをつくり特定の行動範囲の中で生息 することから、同様の食性を示す同群れ個体であったためと考えられる。

Distribution of radiocaesium in the wild Japanese monkey (Macaca fuscata) after the accident ofFukushima Daiichi Nuclear Power Plant.
Urushihara, Y., Suzuki, T., Shimizu, Y., Fujita, S., Kuwahara, Y., Suzuki, M., Fukumoto, M., Hayashi,G., Abiko, R., Washio, R., Yamashiro, H., Abe, Y., Kino, Y., Sekine, T., Shinoda, H. and Fukumoto, M.

137

P54

2013-2014 年の福島沖海水中の 137Cs, 129I 濃度○吉田伊吹（日大院総合基）、森本真由子（日大院総合基）、辻田一樹（日大院総合基）、山形武靖（日大文理）、永井尚生（日大文理）、田副博文（弘前大被ばく医）、松崎浩之（東大博物館）【緒言】 2011 年 3 月 11 日に発生した東北地方太平洋沖地震によって、東京電力福島第一原子力発電所の事故が発生し環境中に多量の 134Cs(半減期 2.062 年), 137Cs(半減期 30.07年), 129I(半減期 1.57×107 年), 131I(半減期 8.01 日)等の人工放射性核種が放出された。この事
故によって圧力容器内の圧力を下げるためのベントや、水素爆発による原子炉建屋の損傷で大気中に 134Cs:10PBq, 137Cs:10PBq, 131I:500PBq が放出され一部が海水表層に降下した。また、低、高濃度汚染水により 134Cs:3.5PBq, 137Cs:3.6PBq, 131I:11PBq が直接海水中に流出した。本研究では、2013 年 5 月、2014 年 5 月における福島近海の海水中の 137Cs, 129I 濃度を測定し、事故後の福島県沖における拡散状況を調べ、汚染水の漏洩について検討した。また、太平洋ではデータの少ない 129I については今後のヨーロッパの再処理工場の影響あるいは日本の再処理工場稼動前の状況の把握を試みる。
【実験操作】 海水試料は東京海洋大学海鷹丸の UM-13-05 航海(2013 年 5 月 15 日～5 月
21 日)、海洋研究開発機構の研究船新青丸の KS-14-6 航海(2014 年 4 月 30 日～5 月 9 日)において福島県沖の太平洋で採取した。134Cs,137Cs については、海水試料 20 L からリンモリブ
デン酸アンモニウムによりセシウムを吸着捕集し、重量測定後、Well 型 Ge 半導体検出器を用い 134Cs (EJ=604 keV), 137Cs(EJ=662 keV)のJ線測定を行った。129I については、海水試料
1L を溶媒抽出法により精製し、溶液に 1M AgNO3 を添加し硝酸銀沈殿を生成し、100℃で12 時間乾燥させた後そこへ Nb 粉末を混合させ東京大学 MALT において 129I の AMS 測定を行った。
【結果・考察】 2013 年と 2014 年で福島第一原子力発電所から約 5km における表層の 137Cs
は 36.8 mBq/kg から 12.5 mBq/kg、129I は 1124nBq/kg から 307nBq/kg と、それぞれ約 1/3程度に減少していたが、福島第一原子力発電所事故前濃度(137Cs:1.5mBq/kg, 129I:45nBq/kg)
より高く汚染水の流出は続いている可能性が示唆された。また、2013 年 2014 年ともに陸から東方 30km 沖合では事故前の濃度レベルになっていた。
129I/137Cs は 2013 年 5 月(UM-13-05 航海)では 21、2014 年 5 月(KS-14-6 航海)では 11 であった。また、原子炉内の 129I/137Cs は 0.29 と推定されており[1]、福島土壌中は 0.11-0.66[2]、
事故直後 2011 年(KOK 航海)の福島県沖海水中では 0.22 である[3]。
事故直後と比べると 20132014 年は海水中の 129I/137Cs は高いので、137Cs が除去された汚染水が流出していると考えられる。また、2012-2014 年の間では 129I/137Cs にあまり変化は見られたかった。
【参考文献】[1]西原健司他, JAEA-Data/Code 2012-018, 1-190 (2012)[2]本多真紀, 修士論文, 日本大学大学院総合基礎科学研究科 (2014)[3]長谷川憲他, Proceedings of the 15th Workshop on Environmental Radioactivity, 215-219(2014)
137Cs and 129I concentrations in seawater off Fukushima Prefecture in 2013-2014

Yoshida, I., Morimoto, M., Tsujita, K., Yamagata, T., Nagai, H., Tazoe, H., Matsuzaki,H.
138

P55

乳酸菌による放射性セシウム排泄効果の検討(慶應大薬)

岡部友美、○森田裕子【緒言】 2011 年 3 月の震災による東電原子力発電所の事故によって環境中に多くの放射性物質が放出された。特に、I-131 は特定臓器への集積性、Cs-137, Sr-90 は元素の性
質とその半減期の長さから人体への影響が大きいとされている。 生体内に放射性セシウム（Cs-137, Cs-134）が経口摂取されると、カリウムと似た挙動により全身にほぼ均一に分布する。医療対応が必要な場合の治療法例としては、放射性セシウムが腸管内に排出された際に補足して、排泄することで胃腸管からの吸収を低減しようとする 除去剤プルシアンブルー（PB，フェロシアン化第二鉄）の使用のみであり、さらに適切な除去剤が望まれていた。当研究室では、イオン交換樹脂製剤が除去剤として利用できる可能性があることを報告している [1] 。この他にも事故による主たる核種に対し、微生物や緑藻類を用いる除去法についての報告もなされているが、 今回、乳酸菌等製剤に注目し、Cs-137 吸着能について検討し評価を行った。
【実験】 緩衝液（pH6.8, pH1.2）と Cs-137 溶液を混合後、この溶液の放射能を測定し、Cs-137 濃度（C 0 ）を算出した。ポリプロピレン製チューブにこの溶液（Cs-137 含有量：
約 1 kBq）と乳酸菌等製剤を加え、1-6 時間振盪させた後、遠心分離し、上清の放射能を測定して吸着後の Cs-137 濃度（C）を算出した。下記の算出式により求めた吸着率を 比 較 に 用 い た 。 計 数 率 の 測 定 に は AUTO WELL GAMMA SYSTEM(ALOKA 社 ,ARC-380CL)を使用した。Cs-137 吸着へのカリウムイオンの影響を検討するために、
KCl を添加した溶液（最終カリウム濃度 5-100 mmol L -1 ）を用いて Cs-137 吸着実験を行った。また、pH1.2 曝露による吸着率への影響 を検討するために、乳酸菌等製剤をpH1.2 に 3 時間曝露し、溶液を取り除いた後 pH6.8 における Cs-137 吸着実験を行った。
吸着率(%) = (C 0 -C) / C 0 ×100
【結果と考察】 数種類の乳酸菌製剤で検討したところ、Cs-137 の吸着は 1-3 時間で起こり、24 時間後まで吸着率の大きな変化は見られなかった。また、いずれも吸着率は水中で高く（15-46%）、次いで pH6.8（12-21%）、pH1.2（4-17%）であった。 カリウムイオンの影響について検討したところ、 カリウム濃度が 20 mmol L -1 までは吸着率の大きな低下が見られた。また、胃通過後の吸着能を検討するため、 あらかじめ pH 1.2 に曝露させた乳酸菌等製剤を用い pH 6.8 における吸着率を求め、未処置乳酸菌等製剤の吸着率と比較した結果、有意な上昇が認められた。乳酸菌等は胃液に曝露されると死滅する割合が非常に高いことが知られているが、胃通過後も Cs-137 吸着能が維持され、さらに死菌体での吸着能が高いことが推察された。さらなる検討が必要であるが、以上のことから、乳酸菌等製剤は、体内の放射性セシウムの除去目的に利用できる可能性は十分にあると考えられる。副作用が少なく PB の鉄に対し過敏な患者に使用可能など、緊急時における治療の選択肢を増加することが期待できる。
[1]森田他、分析化学 62(6),541-545(2013).
Examination of the radiocesium excretion effect by the lactic acid bacteria
OKABE, T., MORITA-MURASE, Y.

139

P56

多種多様な金属化学種の一括分離を目指した新しい有機複合吸着剤の開発(長岡技科大 1 、Zhejiang University 2 )○立花優 1 、鈴木達也 1 、Mohammad
Chand Ali 2【緒言】我々は福島第一原子力発電所の過酷事故から発生した汚染水に含まれる多種多様な放射性核種を一括分離できる新しい有機複合吸着剤を 探索してきた。その候補となる吸着剤の一つとして、多孔質シリカ担持ベンゾイミダゾール型陰イオン交換樹
脂にタンニン酸(TA)を化学修飾した改良型タンニン酸樹脂(ITA-01 樹脂)を合成し、その吸着特性を報告してきた。 1) ITA-01 樹脂は海水溶媒系にも拘らず、Ln や Ac に対して分配係数が 1000 以上、また、I(I と IO 3 )に対しても 500 以上の値を持つことが分かった。
1)

しかしながら、Cs や Sr に対しては僅かな吸着現象しか確認できなかった。そこで、本研究では、これらの元素に対しても高い吸着特性が期待できる スチレン系塩基性陰イオン交換樹脂(QA 樹脂)に TA を化学修飾した新しい有機複合吸着剤(ITA-02 樹脂)を合成し、海水に溶存させた複数の模擬放射性核種に対する吸着特性評価を実施した。
【実験】Cs, Sr, Ln(Pm を除く), Ac(U のみ), 及び I(I と IO 3 )と新潟県柏崎市付近で採水した海水を含む水溶液 500 mL をポリプロピレン製容器(PP 容器)に準備した。その後、その模擬汚染海水 20 mL が入った PP 容器に 0.25 g の ITA-02 樹脂を添加し、バッチ試験を行った。ITA-02 樹脂を含む模擬汚染海水の振とう時間は 24 時間以上とした。吸着
平衡後、0.45 µm の細孔径を持つ再生セルロース系フィルターを用いて ITA-02 樹脂を取り除き、ろ液を回収した。回収したろ液に含まれる各元素の定量分析は
ICP-MS(Agilent 社製 7700x 型)分析法により行った。各元素の分配係数(K d )は参考文献(1)と 同 様 の 計 算 式 を 用 い て 算 出 し た 。 ITA-02 樹 脂 の 構 造 解 析 は FT-IR(IRAffinity-1S,
Shimadzu)により行った。
【結果・考察】室温条件下、ITA-02 樹脂を用いて海水に溶存した Cs, Sr, Ln, Ac, 及び I(Iと IO 3 )の吸着試験を行った結果、ITA-02 樹脂は検討した全ての元素に対して高い吸着能を持つことが分かった。得られた K d 値はそれぞれ(9.4 ± 1.2) × 10(Cs), (6.4 ± 0.6) ×
10 2 (Sr), (1.60 ± 0.04) ×10 6 (ex. La), (7.3 ± 3.9) × 10 3 (U), (5.6 ± 0.9) × 10 2 (I), 及び(7.8 ± 0.6)
× 10 2 (IO 3 )であった。Cs と Sr の K d 値の差は価数の違いによるものである。また、Ln とU は海水中では、主に LnCO 3 + と(UO 2 ) 11 (CO 3 ) 6 (OH) 12 2- としてそれぞれ存在し、これらの化学種が TA 樹脂と強く吸着することが明らかとなっている。さらに、QA 樹脂と TA樹脂のみでは IO 3 に対して吸着能を全く示さなかったが、驚いたことに、ITA-02 樹脂
は I と IO 3 に対して高い吸着能を持つことが分かった。これは、この樹脂にタンニン酸が化学修飾されたことによる陰イオン交換体の電子密度の低下が要因 と考えられる。
【参考文献】(1) Tachibana, Y. et al., “Simultaneous removal of various iodine species inaqueous solutions of high salt concentrations using novel functional adsorbents”, Submitted to
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry
Syntheses of Novel Organic Composite Adsorbents and Its Application for Simultaneous Separation of
Various Types of Radioactive Nuclides in Seawater
TACHIBANA, Y., SUZUKI, T., Mohammad, C. A.

140

P57

Pu を含む極微量多元素逐次分離法の開発とその応用(原子力機構・保障措置分析化学研究グループ)○宮本ユタカ、安田健一郎、間柄正明

Chemical recovery (%/mL)【緒言】 原子力施設の事故や核爆弾などによって環境中に放出された放射性核種を含む環境物質が長期的にどのように変動していくのかを予測する上で、Pu の量や同位体比( 240 Pu/ 239 Pu など)などのように、これまでの変動履歴の測定結果が非常に役立つ。植物に含まれる Pu 濃度は最大で数 10 pg(10 -11 g) / kg 程度と極微量であること、分析に供することができる試料量に制限があることから、pg 以下の極微量元素を分析するための化学分離技術が必要である。発表者らは、これまでに一本の陰イオン交換カラムでng(10 -9 g)以下の U, Th, Pb 希土類元素を逐次的に自動で分離する技術を開発してきた(1)。さらに Pu が Th ともに溶離してしまう混合溶媒組成を最適化することによって、両元素の逐次分離が可能であることを溶離実験により確認した。スパイクを用いた実験で Pu を含む極微量多元素の逐次分離が可能であることを確認するとともに、この分離法を応用して環境試料として松の年輪の元素分析を試みた。
【実験】 化学分離に用いた自作の自動多元素逐次分離システム(CASSUAL)は、陰イオ
ン交換樹脂 (MCI-GEL CA08S, 粒径 11±2 μm, Cl － 形)をテフロンチューブに詰めたカラ ム (内 径 2 mm, 長 さ 50 mm, カ ラ ム 容 量 0.16 mL)に 溶 離 液 を 圧 縮 ア ル ゴ ン ガ ス(0.45MPa)で押し流して全自動で分離を行う。分析に用いた松の年輪試料は、1999 年に原子力機構・原子力科学研究所内で伐採された樹齢推定 88 年(1911 年~1999 年)の黒松である。表面の汚れを取り除き、5~10 年分の年輪 5 試料(0.5g～3g)を採取した。採取した年輪試料を灰化および酸分解して分離試料とした。溶離分画は蒸発乾固させた後、2% HNO 3 測定溶液に調製した。四重極 ICP-MS (Agilent 7500a)を用いて ICP-MS 校正溶液による検量線法で元素定量した。また、U や Pu の同位体比分析は表面電離質量分析
法(TIMS)や加速器質量分析法(AMS)で行った。
【結果】 この逐次分離システムでは分離終Th了までの所要時間は約 6 時間半であった。
200
Pb
ICP-MS 校 正 溶 液 ( 各 元 素 量 50ng) お よ び
Fe U
242
Pu
Pu スパイク(12pg)を分離した場合(Fig.1)、
100
U と Pu の回収率はそれぞれ 100％と 93％でLa
Rb, Sr
あった。また他の元素についても回収率は95％以上であった。年輪試料への応用では、
0
酸分解処理後に無色の溶解残渣が生じた。
0
5
10
15
Elutionvolume(mL)
蛍光 X 線元素分析の結果、Si と Ca を主成分とするものであった。可溶解成分を分離
Fig.1 Elution profiles of the elements
して得られた分画の元素濃度を分析した結in a reference sample
果、U は 0.1 ng/g(乾燥重量)、Pu は 1 fg/g 以下であった。
本 発 表 に は 科 研 費 基 盤 研 究 (C)(25340078)か ら の 助 成 を 受 け て 得 ら れ た 成 果 の 一 部 が 含まれる。
参考文献：(1) Y. Miyamoto et al., Analyst, 140, 4311 (2015), [correction 140, 4720 (2015)].
Development and Application of sequential separation technique for ultra-trace multi-elements
including Pu
MIYAMOTO, Y., YASUDA, K., MAGARA, M.

141

D

P58

	
 

	
 

3

3

3

3

)

3

3

(
1

3)
D

1

3

3

3 )
(Stereolithography Apparatus: SLA )
3

D
3

2

(
D

	
 
D
2

2
D
(Shade 3D)33(Matter & From)
3

)

)
3

D
226

(Novel 1.0)
)

Ra

3
3
3

3
3

214

Bi

)

3
3

(

3
DCG
(

609 keV

226

Ra

3

3

	
 
Modeling : FDM)

D
226
Ra
3
2

)
3

40

1

80 Bq/g(Fused Deposition
Table 1
2
3

(
(

3

3

3
)

)

)
Table 1

Concentration of
3D printerSample

SLA
FDM

3

3)
226

Type

)

(
(

Ra in hokutolite corrected by 3D printer standard

Weight (g)6.56

Activity of226

Ra (Bq)Concentration of226

Ra (Bq/g)

397 ± 1660.5 ± 3.5

370 ± 1156.4 ± 1.7

Trial production for gamma-ray emitting source applied by SLA 3D printer
SAITO, T., KOIKE, Y., SUZUKI, R., TAKAHASHI, M.

142

P59

陽電子消滅寿命測定法を用いたケーブル被膜材の放射線劣化評価(東北大院理 1 、東北大高教機構 2 )○小野寺花梨 1 、岡壽崇 2,1 、
木野康志 1 、関根勉 2,1【緒言】原子力発電所や加速器施設などの放射線環境下で利用されるケーブル被覆材には、ポリエチレンなどの高分子材料が用いられている。高分子材料は放射線の影響を受けて劣化するため、施設の安全性を維持するためにはその劣化評価を行わなければならない。高分子中には自由体積と呼ばれるサブナノメートルサイズの空隙が存在し、材料のマクロな物性と密接に関係していることが知られている。放射線劣化のさらなる理解のためにも、放射線照射がこうしたミクロな構造変化に与える影響を調べる必要がある。陽電子消滅寿命測定法（PALS）は、高分子材料中に入射された陽電子が材料の空孔で消滅する性質を利用して、ナノ空孔の測定を行うことが可能である。本研究では PALS を利用して、放射線劣化による自由体積への影響を調べた。
【実験】測定試料には高密度ポリエチレン（HDPE）、低密度ポリエチレン（LDPE）の 2 種類を用いた。日本原子力研究開発機構・高崎量子応用研究所で脱気中・室温で電子線を照射（10、100、500、1000 kGy）した試料を作製した。照射後、試料は大気中で保管した。電子線照射直後と照射後数ヶ月保管した後に PALS と赤外分光測定を行った。
【結果と考察】赤外吸収スペクトル測定により、HDPE、LDPE 共にカルボニル基の生成量
は吸収線量と共に増加し、さらに照射後の保管中に酸化が進行することがわかった。
カルボニル基の増加は特に HDPE で顕著であった。また、PALS の結果から、PE 中にサイズの異なる 2 種類の自由体積空孔（結晶-非晶質界面、非晶質領域）が存在すると推察できる。試料の自由体積サイズは長期保存後もほとんど変化しないが、陽電子の自由体積中での消滅割合は長期保存後に変化することがわかった。HDPE では長期保存後に結晶-非晶質界面で消滅したと考えられる陽電子の割合が減少した（Fig.1、Fig.2）。
陽電子の消滅割合は材料中のカルボニル基に影響を受けることが知られており、結晶非晶質界面と非晶質領域でこのような違いが見られたのは、カルボニル基が形成した
分子鎖の運動性の違いによるためと考えられる。

Fig.1 結晶-非晶質界面由来の空孔の陽Fig.2 非晶質領域由来の空孔の陽電子

電子消滅割合消滅割合

Radiation degradation of cable coatings examined by positron annihilation lifetime spectroscopy
ONODERA, K., OKA, T., KINO, Y., SEKINE, T.

143

	
 

P60

	
 

2
Ps

)

3

)

Ps
2

)
Ps
QED
2

1
eV
2

,

(
Ps
1

(

2
SUS316
2

2

Ps

3 mm,

22

1 17 cm

NaCl

2
2

Ps

1

Ps

Ps

,

Ps

)
2

)

(
Ge
2
STOP

START

2
START
PMT

)
1
2
PMT

1
2

START
2

1

Positron source for a positron annihilation lifetime measurement cell under an electric field
MICHIMATA, T., SANO, Y., OKA, T., KINO, Y., SEKINE, T.

144

	
 

P61

	
 


207
(

()
()

Ps

(

(
µSR
Mu
1
()
e+

A

µ+
e–

A+

e + /µ +A+
e + /µ +A+e–

NaPs +A+
2
A + , e – , e + /µ +NaMu +
NaPs +

NaMu +
1
2

M. Aramini et al., CARBON 67, 92 (2014).
T. Yamashita and Y. Kino, J. Phys. Conf. Ser. 618, 012009 (2015).

Structures of positronic and muonic alkali atoms
YAMASHITA, T. and KINO, Y.

145

P62

陽電子消滅時刻運動量同時測定法による Ar ガス中での Ps 熱化過程(東北大院理 1 、東北大高教機構 2 )○佐野陽祐 1 、木野康志 2 、岡
2,1

、関根

壽崇

勉2

σm (nm2)【緒言】 ポジトロニウム（Ps）とは、電子と電子の反粒子である陽電子が束縛した最も軽い粒子である。1951 年に発見されてから、物質中における Ps の消滅速度やドップラ
ー広がりの変化を使った物性測定のツールとして利用されてきたが、近年では、Ps と反陽子の陽電子交換による反水素原子の生成や Ps によるボースアインシュタイン凝縮の達成、量子電磁気学のテストへの応用などが計画されており、室温以下(0.039 meV)のエネルギーの低速 Ps を得ることが求められている。我々は、希ガス中で低速 Ps を得ることを目標とし、研究を進めている。希ガス中での Ps の生成メカニズムは、陽電子—希ガス衝突による電子引き抜き反応で生じる。この際生成した Ps は数 eV 程度の運動エネルギーを持つ。生成後の Ps は、希ガスと散乱することでエネルギーを失う。
今回は、Ar ガス中で生成した Ps の熱化過程について発表する。
【実験】 Ps の熱化過程は、陽電子消滅時刻運動量同時測定法で観測する。この手法は、陽電子線源である 22 Na がβ + 壊変する際に放出するγ線と Ps が自己消滅する際に放出する２本の対消滅γ線の３光子を同時測定する必要がある。β + 崩壊時に放出されるγ線と対消滅γ線の１つをそれぞれ BaF 2 シンチレータで検出することで Ps の消滅時刻をもとめる。それと同時に、もう一方の対消滅γ線を Ge 半導体検出器で検出すること
で、Ps の運動エネルギーをもとめる。このように、計３本のγ線を同時計測すること
により、Ps のエネルギーの時間変化を観測した。
0.2"【結果と考察】 Ar ガス中で Ps は 3.7 eV の運動エネ[1]
ルギーを持って生成し、その後 0.8 ns で 0.6 eV ま
[2]
0.15"
[4]
で減速することがわかった。実験により得られた
0.1"
Ps の運動エネルギー変化に対して、Ps の減速モデ
ルをたてることにより、3.7 eV-0.6 eV による運動0.05"
量移行断面積（ σ m ）を求めた（図１）。Ps のエネ
[3]
0"
0"
1"
2"
3"
4"
ルギーが大きくなるにつれ、 σ m は小さな値とな
Ps運動エネルギー (eV)った。これは、理論の結果や低エネルギー領域での先行研究の結果と一致した。さらに、0.6 eV 以
図１ Ps-Ar 運動量移行断面積
下のエネルギー領域において、先行研究の σ m の値を使い Ps の熱化時間を求めた。Ar ガス 7.5 MPa
においては、Ps は 3.7 eV の運動エネルギーをもち生成し、3 ns で熱化することがわかった。
[1] Y. Nagashima, F. Saito, N. Shinohara, and T. Hyodo, New Directions in Antimatter Chemistry
and Physics (Kluwer, Dordrecht, 2001), p. 291[2] M. Skalsey, J. J. Engbrecht, C. M. Nakamura, R.
S. Vallery and D. W. Gidley, Phys. Rev. A, 67 (2003)022504[3] P.K. Biswas and S.K. Adhikari,Chem. Phys. Lett.317, (2000)129[4] J. E. Blackwood, M. T. McAlinden, and H. R. J. Walters, J.
Phys. B, 35 (2002)2661
Age-momentum correlation measurement of Ps thermalization process in Argon gas
SANO, Y., KINO, Y., OKA, T., SEKINE, T.

146

P63

東北大学電子光理学研究センターにおける光核反応を利用した
RI 製造のための制動放射γ線プロファイル計測(東北大)○髙橋健、菊永英寿、塚田暁、武藤俊哉、柏木茂、東谷千比呂、
南部健一、長澤育郎、日出富士雄、小林恵理子、濱広幸【はじめに】 東北大学電子光理学研究センターでは大強度電子加速器のビームを白金やタングステンなどのコンバータに入射することで制動放射線を生成し、試料との光核反応を利用して放射性同位体(RI)製造を行っている。試料とコンバータの距離の最適化
や様々な試料のサイズに対応していくため、現在の RI 製造の照射条件を模擬したセットアップでの制動放射線のプロファイル計測を行った。本測定ではニッケル箔を放射化させ、その生成量やプロファイルを放射能強度分布測定から求めた。
【実験】 RI 製造に利用される電子ビームのエネルギーは 30～50 MeV であり、測定には10～35 MeV の γ 線に反応断面積を持つニッケルを用いた。実験のセットアップを Fig.1に示す。電子ビームを厚み 50 μm チタン箔から大気に取り出し、照射前にコンバータの位置に設置したベリリウム板を用いて入射する電子ビームのプロファイルを調整した。プロファイルの測定には厚み 10 μm のニッケル箔をコンバータ上流、3 cm 下流、6cm 下流に設置し、ビーム強度 40μA で 15 分間照射した。 58 Ni(γ,n) 57 Ni で生成した 57 Niの放射能強度分布を Ge 半導体検出器とイメージングプレートを用いて計測した。
【結果と考察】 57 Ni の生成量はコンバータ上流のニッケルで約 20kBq となり、GEANT4と(γ,n)反応断面積を用いたシミュレーションの結果と良く一致した。シミュレーショ
ンからコンバータの下流では約 1MBq の生成量が得られた。
RI 製造時に試料を設置するコンバータ 3 cm 下流で得られた 57 Ni の放射能強度分布とピークで切り出したそのプロファイルを Fig.2 に示す。計測した制動放射線の半値幅はおよそ 12 mm、縦横比で±5 %となり、ほぼ想定通りのプロファイルとなっていることが明らかになった。制動放射線の照射効率はおよそ 7 %である。
本測定を行い制動放射線のプロファイルを確認することで、コンバータに入射する
電子ビームのプロファイルを制御することによって制動放射線のプロファイルをある程度制御できることや、制動放射線の発散角が多重散乱に依存し 一定の広がり角を持つことを実験的に把握することができた。今後、精確な照射効率を求めるために 、コンバータ直後に設置したニッケル箔の放射能強度分布測定から、生成した 100 %の制動放射線で得られる強度の測定などを行う予定である。

Fig.1 実験のセットアップ

Fig.2 57 Ni の放射能強度分布(左)とプロファイル(右)Profile measurements of bremsstrahlung γ-ray for radioactive isotope production via photonuclear
reaction at Research Center for Electron Photon Science, Tohoku University
TAKAHASHI, K., KIKUNAGA, H., TUKADA, K., MUTO, T., KASHIWAGI, S., TOKOKU, C.,
NANBU, K., NAGASAWA, I., HINODE, F., KOBAYASHI, E., HAMA, H.

147

P64

高温水および超臨界水の放射線分解反応初期過程(阪大産研 1 、RI 協会 2 、東大院工 3 )〇室屋裕佐 1 、吉田哲郎 1 、金森航 1 、
勝村庸介 2 、山下真一 3 、古澤孝弘 1

AbsorbanceNormalized absorbance【緒言】 原子炉の冷却材である水の化学環境把握と制御は、プラントの長期健全性確保に不可欠である。放射線環境下における水の改質（放射線分解）が炉内構造材料の応力腐食割れや放射能移行に直結するため、支配因子とされる分解生成物（ H 2 O2 、O2 ）やその前駆体（水和電子 e - aq 、OH、H 等）を含めた基礎過程の解明が重要である。高温下の放射線分解反応は極めて迅速なため高時間分解能で追跡する必要があるが、従来開発されたナノ秒分解能では不十分であった。そこでピコ秒分解能を持つ放射線誘起反応測定装置（ピコ秒パルスラジオリシス装置）を開発し、高温・超臨界水に誘起される放射線分解反応の直接追跡に適用すると共に、その素過程の検討を行った。
【ピコ秒パルスラジオリシス装置開発】 ピコ秒分解能を達成するため、ピコ秒電子ライナック（照射ビーム源）およびフェムト秒レーザ（分析光源）を組み合わせたパルスラ
ジオリシス装置を構築した。初期型は S/N 比やデータ取得効率など不十分であったた
め大幅な改善を図り、加速器・レーザ同期安定性や分光測定系等の改良を行った結果、
40 ps 分解能を達成すると共に実用性の高いピコ秒分解能測定が可能となった。
【実験結果と考察】 室温～超臨界状態（臨界点：374 o C、22.1 MPa）における水（Ar 脱気、pH 中性）のピコ秒パルスラジオリシスを行った。主な水分解生成物の一つである
e -aq のピコ秒～ナノ秒領域の時間減衰挙動を、各温度で比較した結果を図 1 に示す。室温下の減衰は緩やかであるが、高温ほどピコ秒領域に速い減衰が現れ、超臨界状態においては照射後 500 ps 以内に 30 %程度が消滅する。スパー反応過程の高速化、特にH3 O+ との反応による H 生成（e -aq + H 3 O + → H + H 2 O）が促進されていると考えられる。
次に、強アルカリ条件下（pH = 11.4）における e - aq の時間挙動を測定した。室温下ではほとんど pH 依存性は見られなかったが、300 o C（亜臨界状態）においては顕著な差が見られた。結果を図 2 に示す。300 o C, pH = 11.4 の条件下においては、H 3 O + は迅速に
OH - に捕捉されて水分子を再生する（H 3 O+ + OH - → 2H2 O、反応時間は約 400 ps）。そのため、これらの減衰の差異は e - aq - H 3 O+ 反応の寄与に対応すると考えられる。一方、アルカリ下においても減衰は見られるが、これは存在濃度が pH に依存せず且つ収量の0.07
大 き い OH ラ ジカ
e-aq + OH Ave
o
Ave
1
300
C
H
O
2
0.06
ル と の 反 応 （ e - aq +0.8
0.05
OH → OH - ）が主に0.04
0.6
寄与していると考pH = 11.4
0.03
e-aq + H3O+
0.4
えられる。各反応の21C/25MPa/700nm
pH : neutral
0.02
200C/25MPa/900nm
0.2
寄与の度合いは同
380C/30MPa/950nm
0.01
400C/40MPa/950nm程度であり、近年行
0
at 900 nm
0われた数値計算（モ
0
1000
2000
0
1000
2000
Time
/ps
Time
/ps
ンテカルロ計算）に
of e -aq in neutral water from 21 o C
よる予測を、実験的 Fig. 1 (left): Fast decay kineticso(room temperature) to 400 C (super-critical state).
に初めて裏付ける
Fig. 2 (right): Fast decay kinetics of e - aq in neutral and strong basic
ものである。
conditions at 300 o C (sub-critical state).
Primary processes of radiolysis of sub- and super-critical water
MUROYA Y., YOSHIDA, T., KANAMORI, W., KATSUMURA, Y., YAMASHITA, S., KOZAWA, T.

148