2S01

核プローブの応用とマルチトレーサー法の創始
(理研)

安部文敏

このたび、日本放射化学会 2008 年学会賞・木村賞を授与されましたことは望外のことであり、特に木村健二郎先生の御名前を冠した賞であることは感激ひとしおであります。また、この年会・討論会の貴重な時間を割いて、これまでの研究の軌跡を紹介させて頂ける
ことに深く感謝いたします。
小生の研究のスタートは、東京大学理学部化学教室の斎藤信房教授の研究室における卒業研究で、直接には佐野博敏博士のご指導を頂いてホットアトム化学の研究に従事いたしました。ついで、大学院および理化学研究所で化学分離法によるホットアトム化学の研究を継続しつつ、メスバウアー分光の応用についての研究をスタートしました。30～40 才台
は、主に 1966 年に完成した理研 160 cm サイクロトロンを用いるメスバウアー分光とガン
マ線摂動角相関の応用研究を行いました。その後、理研リングサイクロトロンが完成(1990年)したのを機に、長年アイデアを温めていたマルチトレーサー法の開発・応用に力をそそぎました。以上、一貫して放射性核種の特性を生かした研究を推進いたしましたが、その対象は限定することなく、無機化合物、磁性体、超電導体、表面、溶液、植物、動物など多岐にわたりました。
日本放射化学会については、ほとんど寄与がなく恐縮の至りでありますが、1996 年 10 月に第 40 回放射化学討論会(第 40 回記念、放射能発見 100 年記念、木村健二郎先生ご生誕 100
年記念)を主催し、この際の放射化学研究連絡委員会で放射化学の将来を議論して頂いた中での坂本 浩先生のご発言がのちの日本放射化学会誕生の端緒となったものと考えております。
メスバウアー分光の研究は、ホットアトム化学の延長として、固体中で核壊変あるいは核反応で生成する極微量原子の存在状態を調べる発光分光法に重点を置いて展開致しました。特に、160 cm サイクロトロンで製造される 119Sb, 119mTe を線源とする 119Sn の発光メス
バウアー分光については、多くの成果を得ることができました。例えば、線源核種を化学的に導入した Sn119Sb, Sn119mTe において、119Sb, 119mTe の壊変で生成する 119Sn がマクロに存在する Sn とは異なる状態にあることを示し、さらにこの結果を利用して、120SnSb, 117SnTe 試
料をそれぞれ陽子、D 粒子で照射する際に、(p,2n)および(D,2n)反応で生成する 119Sb, 119mTe
原子が反跳により試料中でどのように分布するかを明らかにすることができました。
メスバウアー分光法については、理研の磁性研究室と磁性体に関する共同研究を行っておりましたが、その過程で表面における磁気的相互作用を利用して水溶液から吸着した極
微量のイオンの化学状態を明らかにする手法を思いつき、D-Fe2O3 やJ-Fe2O3 などに吸着した
57

Fe3+、57Co2+→57Fe3+, 119Sb5+→119Sn4+に適用しました。すなわち、これらの吸着したイオンが固体表面の磁性イオンと O2-を介して化学結合をしていればメスバウアースペクトルに磁気的相互作用が観測されることになります。高真空下の表面については多くの測定技術が開発されていますが、本方法は適用が磁性体(マクロには非磁性の反強磁性体も可)に限られますが、溶液と接触している表面についての in situ 測定もできるユニークな方法と自負しております。

さらに、リングサイクロトロンの完成に伴い、短寿命の 57Mn を線源核種とする 57Fe のイ
ンビームメスバウアー分光を提唱し、実験を次世代に引き継ぎました。
また、化学的な応用が極めて限られていたガンマ線摂動角相関に注目し、超電導体や磁性体について、有用な情報が得られることを示した。例えば、YBa2Cu3O6.8に分散した99Ruの価数や結晶中の位置を明らかにすることができました。
トレーサー法は放射性核種の利用法としてはもっとも伝統的なもののひとつですが、従来個々の実験では、単一あるいはごく少数の核種が用いられてきたに過ぎません。これをマルチエレメンタルなものにして見たいという考えを若いころから持っていましたが、NaI(Tl)の時代には精度が不十分であり、Ge(Li)が使えるようになっても多数の核種を、特に無担体の状態で入手することは困難なため、試行的な実験にとどまっておりました。そこに幸運にもリングサイクロトロンという多数の核種の製造に最適の加速器が理研に完成し、マルチトレーサー法を開発・応用することに努力を注ぎました。すなわち、重イオンによる核破砕反応で生成する多数の核種をトレーサーとして同時利用する方法です。重イオン照射したターゲットを溶解し、ターゲット物質を化学的に分離して多数の無担体の核種を含むマルチトレーサー溶液を得ます。これを各元素の挙動の同時追跡に用いると、各元素について全く同条件の下でデータが得られます。得られるトレーサーの元素としての数は、
ターゲットによりますが、金ターゲットの場合50を超え、群分離をしてから用いることもできます。また、化学分離が容易な銀ターゲットからは生体に必須な金属元素の殆んどすべてを含むものが得られます。これらのマルチトレーサーは、理研内外の多数の協力者を得て、基礎化学、地球化学の研究や生体微量元素の研究に利用されました。特に、動植物中の微量元素の挙動の研究では、(ⅰ) 無担体で検体への影響がない、(ⅱ) 同時追跡により個体差の影響をまぬがれる、(ⅲ) 各元素について別々に実験を行うより検体がはるかに少数ですむなどの利点を生かして、多彩な研究が展開されました。マルチトレーサーに関しては、放射線関係の研究所、諸大学の理学部、工学部、理工学部のみならず、薬学部、医学部、獣医学部、農学部、園芸学部などの研究室との共同研究が行われ、すでに70以上の論文が発表されています。
以上、小生の研究の軌跡の概要をご紹介いたしましたが、講演では時間の許す限り、個々の研究について紹介させていただく所存です。
最後に、ご指導を頂いた先生方、共同研究に参加して下さった多くの皆様、討論会やシンポジウムなどで議論して下さった皆様、また今回の小生の受賞に関連して労を取られた
皆様に心より感謝いたします。

Application of nuclear probes and initiation of multitracer technique
AMBE, F.

2S02

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[2] H. Hidaka et al. (2005) Geochim. Cosmochim. Acta, 69, 685-694.
[3] H. Hidaka et al. (2007) Earth Planet. Sci. Lett., 264, 167-176.
[4] H. Hidaka et al. (2001) Earth Planet. Sci. Lett., 193, 459-466.
[5] H. Hidaka et al. (2003) Earth Planet. Sci. Lett., 214, 455-466.
[6] H. Hidaka et al. (2004) Phys. Rev. C, 70, 025501.

Geo- and cosmochemical studies based on nuclear reactions in nature
HIDAKA, H.

スピンクロス

2S03

スピンクロスオーバ錯体 - 磁気的挙動の学問的意義と機能(九大名教) ○前田米藏【概要】スピンクロスオーバ錯体は 1931 年に Cambi と Szegö によりはじめて報告された。磁
気的挙動の温度変化が理論的な考察と一致しないことが報告されているのが最初である。その後、メスバウアースペクトルが測定されたが、そのスペクトルには低温で低スピンに、高温で高スピンに特有の吸収は観測されていない。当時は配位子場理論も登場していなかった
ため、特に注目されていた様子は残っていない。その後、1960 年代後半になって転移型の錯体が見つけられ、スピン転移錯体として注目され始めた。スピン転移現象は d2-d8 までの電子構造を持つ遷移金属で出現する現象である。原子内での現象であるため孤立した原子の性質を観測できるメスバウアー分光が適用できる鉄化合物を対象にして発展してきた。金属と配位原子との結合に配位子場がどのようにかかわっているのかなど細かく研究していくとなぞは深まるばかりである。最近、遷移金属の電子状態の違いを物質の機能に生かせないかということで多くの注目を浴びている。ここでは前半にスピンクロスオーバの基礎的性質、後半にスピンクロスオーバ液晶など鉄(III)のスピンクロスオーバ錯体の最近の研究とスピンク
ロスオーバ錯体に期待される機能について述べる。
１． 転移に伴う構造変化
転移に伴って金属原子―配位原子間の結合距離や金属を含む結合角の変化があるが、個々の物質の特質が大きい。
２．スピン転移は配位子、対陰イオン、溶媒分子、金属原子の置換によって影響を受けるほかに錯体を晶出させるときの速さや温度の影響もうける。
３． 電子状態間の交換速度
一般には高温で高スピン状態（HS）をとり低温で低スピン状態（LS）をとる。この間の相互変換は転移なのか平衡点の変
移なのか。
HS

LS

転移型

HS

LS

平衡型

転移型であれば一般に相転移を伴っている例が多い。
図１に転移速度の違いによるメ
スバウアースペクトルの変化を示す。

図１．転移速度の違いによるメスバウアースペクトルの変化（転移速度 k が 107/s より遅い、同程度、速い例）

４．スピン転移は狭い温度領域で起こる場合と広い温度領域が起こる場合がある。転移のメ
Spin crossover complexes- scientific significance of magnetic behavior and functions
MAEDA, Y.

カニズム、転移の共同現象およびヒステリシスについて述べる。
５． 逆スピン転移型
一般に低温で LS，高温で HS であるが、逆の例も創製された。スピン転移は分子構造と関連があるため低温での構造のほうが配位子場が弱い例もある。
６． スピン転移の駆動力は熱が一般的であるがそのほかに圧力もある。
固体に圧力を加えることで配位子場力が変る。
７． スピン転移の駆動力は光もある。
この現象は Gütlich らによって見い出され LIESST 現象と呼ばれている。電荷移動吸収帯の光を照射することによりスピン転移を起こさせる。鉄(II)の錯体でよく研究されてきた。近年鉄(III)錯体での LIESST 現象も報告され始めた。
８． スピン転移の駆動力は赤外光もある。
NCS-が配位していると、NCS-の振動を励起するとスピン転移が起こる例も報告された。
９． 光励起でスピン転移を起こした HS 状態は、熱励起で転移を起こした HS 状態と同じ構造であるかどうか。この問題については、観測手段によって観測部位が異なるため観測手
段によって異なる結論が得られている。
１０． スピンクロスオーバ錯体を機能素子として利用する場合、機能が室温で作動することが応用範囲を広げることになる。そのために T(LIESST)を室温付近にシフトさせようとしている。これは不安定状態を室温付近にセットするということであり、現実には難しい問題である。そのためスピン転移温度を決めている要因の解析が進んでいる。
１１．スピンクロスオーバ錯体に期待される機能として、色の変化、磁気的性質の変化、構造の変化、電気伝導度の変化がある。鉄(II)錯体では反磁性から常磁性へ、鉄(III)ではどちらも常磁性であるが、帯磁率の値が異なることを利用できる。スピン転移により錯体の色が異なることを利用できる。これは、機構は異なるが thermochronism と同じである。光照射ス
ピン転移により構造転移がある場合には光に応答する分子バネなど構造の違いを利用することもできる。多機能という観点からは、スピン転移と構造転移は関連していると考えられる
ので，液晶転移とスピン転移を組み合わせると機能は広がる。そのほか多核錯体、包摂化合物などに組みこむことによって応用範囲はさらに広がると推定される。図２に液晶錯体の構造を掲げる。また、現在錯体の密度とかの物理的性質の測定はなされていないが、密度の違いを機能に結びつけることもできる。機能を利用した実利的応用ということになると、室温での機能作動の必要ばかりでな
く、再現性、耐候性、応答速度が問われる。スピンク
ロスオーバ錯体は配位子として有機物を含み、多くはシッフ塩基であるためこの問題を克服する必要がある。

光スイッチング機能を有する液晶錯体の構造

図２．液晶錯体の構造

Spin crossover complexes- scientific significance of magnetic behavior and functions
MAEDA, Y.

2S04

生命の起源は宇宙にあり？
(広島院生物圏) 長沼 毅

地球生命の起源について、「生命は地球で誕生した」という内因説と外因説（パンスペルミ
ア説）がある。パンスペルミア（panspermia; pan 汎，spermia 胚種）とは「地球圏外で発生した圏外生物の胞子」であり、「宇宙にはパンスペルミアが漂い，地球など適当な惑星に降下してその惑星生命の起源となる」というパンスペルミア説（胚種広布説）が古くから提唱されている。深海・地底・南極など地球上の辺境環境あるいは極限環境における生物研究の進展にともない，太陽系内の辺境天体，特に隕石や彗星における生命（パンスペルミア）の存在可能性への期待が急速に高まりつつある。
パンスペルミア説では、宇宙空間あるいは彗星・小惑星などの天体に存在する胚種（微生物）が惑星に安全に運ばれ、そこで生命をスタートさせると論じられている。たとえば、生命のある天体に隕石が衝突し、そこの生物が衝突破片に乗ってパンスペルミアになった場合、それは litho-panspermia（岩石パンスペルミア）、ballistic-panspermia（弾道パンスペルミア）、
impact-panspermia（衝突パンスペルミア）などと呼ばれる。ただし、これらの移動は惑星間にとどまるだろうと考えられている。Svante Arrhenius は無保護のパンスペルミアが光圧によって恒星間飛行する可能性を提唱した。これは radio-panspermia（放射パンスペルミア）と呼ばれている。しかし、ここではパンスペルミアの乗り物、「パンスペルミアの方舟」を考える。
「パンスペルミアの方舟」panspermian ark が地球等の天体に生命あるいは生命起源物質を運搬するためには、その天体に降下しなくてはならない。地球に降下する宇宙物質の 99.9%は微小サイズの宇宙塵（正確には惑星間塵）であり、微小サイズのため衝突ショックによる諸問題を検討する必要はない。しかし、惑星間塵は微小サイズのため宇宙放射線から遮蔽された内部ハビタブルゾーンが存在せず、「パンスペルミアの方舟」たり得ない。したがって隕
石・彗星に焦点が絞られる。
パンスペルミアを紫外線から保護するにはカーボン薄膜で十分だし、宇宙放射線からの保護も厚さ数 m の水あるいは岩で十分なので、「パンスペルミアの方舟」としては彗星や隕石を考えればよい。さらに、彗星なら天体の大気上層部でパンスペルミアを散布し、パンスペ
ルミアゆっくりと地表に降下させられる。もし、バクテリア胞子に超耐久性があって事実上不死なら、彗星は銀河系中に生命を撒き散らすことができるだろう。
パンスペルミア説は「生命の起源」の問題を地球内から地球外に移しただけで、本質的には何も明らかにしないから面白くないという意見がある。しかし、これは誤解である。もし、地球生命はどこか他所から地球に到達したのだと科学的に証明できたら、それは大変なニュースになるだろう。パンスペルミア仮説にはいくつかの種類があり、そこには優劣の差がある。前生物的な有機物主体のパンスペルミア（擬似パンスペルミア pseudo-panspermia）は、生命誕生にいたる化学進化においてスターターのような役割を果たしただろう。この考えはすでに広く受け容れられている。
Cosmic origins of life
NAGANUMA, Takeshi

3S01

シングルアトム分析手法を用いたラザホージウム、ノーベリウムの溶液化学的研究(原子力機構先端研)○豊嶋厚史

原子番号 104 以上の元素は超重元素と呼ばれ、周期表の第 7 周期に置かれている。超重元素の電子軌道には相対論効果が強く働き、軽い同族元素の系統性から外れた化学的性質を持つと考えられており、非常に興味深い。しかしながら、超重元素を合成する唯一の手段である重イオン核融合反応の合成率は極めて低く、原子核の寿命も短いため、化学的研究ではわずか一個の原子を扱う難しい実験が要求される。そのため、現在においても化学的性質はほとんどわかっていない。このような超重元素の未知の化学的性質を明らかにし、同族元素と比較する事は、周期表を構築する重要な仕事である。またそれと同時に、相対論効果の影響を解明するための重要な第一歩でもある。本研究では、原子力機構において開発した迅速化
学分離装置を用い、104 番元素ラザホージウム(Rf)のフルオロ錯体形成を明らかにし、同族元素との著しい差を見出した。また、新たなシングルアトム分析手法として電気化学分析法を開発した。超重元素と同じようにシングルアトムレベルで取り扱われる重アクチノイド元素
ノーベリウム(No)に本分析手法を適用し、水溶液中で酸化する事に成功した。
【ラザホージウムのフルオロ錯体形成】
Rf は最初の超重元素であり、70 年代から化学的研究が行われているが、断片的なデータが得られているにすぎない。本研究では、Rf フルオロ錯体の形成を、周期表 4 族の同族元素である Zr、Hf と比較しつつ、迅速化学分離装置を用いた陰イオン交換法によって系統的に調べた。
その結果、Rf は Zr、Hf と同じヘキサフルオロ錯体([MF6]2-: M = Rf、Zr、Hf)を形成する事を初めて見出した。さらに、その形成が Zr、Hf よりも著しく弱い事がはっきりとわかった。4族元素のフルオロ錯体形成においてはイオン半径の大きさが形成しやすさに反映するため、
Rf のイオン半径は Zr、Hf よりも大きいと考えられる。また、この Rf と同族元素の違いは、相対論的理論計算と定性的に一致している。
【ノーベリウムの電気化学的酸化】
本研究では、シングルアトムレベルにおける電気化学分析法を開発した。電気化学的手法を用いると、水溶液中でどのイオン価数が安定に存在できるか、またそれらのエネルギー差す
なわち酸化還元電位など、従来のシングルアトム分析法では得られない情報を得る事ができる。本研究では、カーボンファイバーを破砕型イオン交換体(Nafion perfluorinated ion-exchange
resin)によって化学修飾した電極を製作し、これをフロー電解セルのカラム型作用電極として用いた。この作用電極では、電圧印加に従って酸化還元反応が起こると同時に、陽イオン交
換分離が可能となる。この装置を用いてα-ヒドロキシイソ酪酸水溶液中における No の溶離挙動を印加電圧に対して調べた。その結果、0.2 V の印加電圧では No は 2 価イオンとしての挙動を示すが、より高い 1.0 V の電圧では 3 価イオンとしての挙動を示す事がわかった。すなわ
ち印加電圧の変化とともに No2+ → No3+の酸化反応が起きている事を確認した。
【謝辞】
本研究は、原子力機構・永目諭一郎グループリーダー、大阪大学・篠原厚先生、新潟大学・
工藤久昭先生を始めとした多くの先生方の御指導、超重元素核化学研究グループ員ほか多くの研究者ならびに学生の協力によって行われたものである。改めてここに感謝の意を表したい。
Chemical studies of rutherfordium and nobelium on an atom-at-a-time scale
TOYOSHIMA, A.

PS
0

1

2

1H01

原爆ドームの残留放射能(広島大院工)静間

清【緒言】原爆ドームは 1914 年（大正 3 年）にチェコスロバキアの建築家ヤン・レツルにより
物産陳列館として設計されたヨーロッパ風建築である。1996 年（平成 8 年）に原爆ドームは宮島とともに、ユネスコの世界遺産に登録された。多くの人は広島には今でも放射能が残っているのではないかと心配する。今日、広島市の残留放射能は皆無と言ってよい。しかしながら、ドームの鉄材、レンガそして銅片などの被爆材については最新の測定器で測定すれば、中性子により生成された残留放射能を原爆の痕跡として見出すことができる。原爆ドームについての最初の残留放射能調査としては 1976 年に金沢大学の阪上教授ら１，２）により可搬型
Ge(Li)検出器を用いたin situ 測定が行われた。そのときのγ線スペクトルの解析から原爆
中性子により誘導された152Eu（半減期 13.5 年）が見出され，その後の広島・長崎における残留放射能測定の主要な測定核種となった。これまで、原爆ドームの補修工事は 3 回行われてきたが、我々は第 2 回（平成 2 年）と第 3 回（平成 14 年）の補修工事の際に被爆試料を収集し、それらの測定を行ってきたのでその結果を紹介する。
【結果と考察】1990 年 3 月から原爆ドームの 2 回目の補修工事が行われた。このとき原爆ドームの地上 21.5 mのアーチ型鉄骨の台座部分の鉄板の取り替えで台座 4 ヶ所から被爆鉄材を入手した。また、地上 17.2mの窓枠部分には花崗岩が使用されていたので花崗岩コアを採取した。鉄材からは60Coを測定し、比放射能を決定した。花崗岩についても化学処理なしで152Euを測定できた。平成 14 年 10 月から平成 15 年 3 月にかけて 3 回目の原爆ドームの保存工事が行われた。このとき原爆ドームはすでに世界遺産として登録されていたので残されていた銅サンプルを採取するには広島市の許可だけでなく文化庁の許可が必要であった。その手続きに 1 年近く要したのち、平成 14 年 10 月に許可がおり，12 月にサンプルを採取した。
原爆ドームはもともと薄い銅板で被われていて緑青色をしていた。原爆の火球により銅は溶けて、蒸発し飛散したものと思われてきた。平成 14 年の保存工事において地上では保存のための支柱をたてるべく発掘調査が行われていた。平成 15 年になって発掘物の中から銅のかけらが出てきたとの連絡を受けた。溶けてなくなったと思われていた銅は地上に落下し、その上から瓦礫が落ちて埋まったのであった。銅サンプルには、柴田徳思氏ら３）により指摘された原爆速中性子による63Cu(n,p)63Ni反応による63Ni（半減期 100 年）が生成されている。被爆から 60 年以上経過して速中性子の評価が可能になることは画期的である。
被爆試料中の残留放射能は爆心から離れるほど測定は難しくなるし、放射能には時間の経過とともに測定は困難になる。しかしながら、新しい分析法が開発されれば過去に考えられていた以上の測定が可能になる。
1) 阪上正信、小村和久：昭和 51 年度文部省化学研究費総合研究（A）報告、KURRI-TR-155,(1977) pp. 20-34.
News 7 (1983) 2-5.

2) 小村和久：“可搬型 Ge 検出器による環境放射能の in situ 測定”、Isotope
3)

T. Shibata, M. Imamura, S. Shibata et al., “A Method to Estimate theFast-Neutron Fluence for the Hiroshima Atomic Bomb” J. Phys. Soc. Jpn. 63, 10 (1994) 3546-3547

Residual Radioactivities on the Hiroshima Atomic-Bomb DomeSHIZUMA, K.

1H02

広島原爆で生成した 63Ni の測定(京大原子炉) ○柴田誠一【緒言】放射線が人体に与える影響の評価については、広島及び長崎の原爆被爆者の放射線障害の調査により得られたデータが重要な役割を果たしている。原爆による中性子線量評価システムとして、これまで Dosimetry System 1986 (DS86)1)が用いられてきたが、熱中性子捕獲
反応で生じる 60Co および 152Eu の測定から、爆心から極近距離と遠距離で測定値と DS86 の評
価値が異なることが示されており、この相違の原因を解明するために、速中性子反応生成核種の測定による評価が望まれていた。
我々は、旧東大核研の FM/FF サイクロトロンの解体に際し、63Cu(n, p)63Ni 反応により生成する 63Ni の測定法を開発したが 2)、この方法は原爆の中性子線量評価にも有効な手段を与えることを示した 3)。63Ni の半減期は 100 年であり、現在でも十分測定可能である。
本研究では、まず中性子線量評価のための基礎データとして不可欠な 63Cu(n, p)63Ni 反応の励起関数の測定を行った。この反応の断面積の測定データは非常に少なく、原爆中性子線量の評価のためには、特に~5 MeV 以下での正確な断面積の値が必要である。この励起関数測定の実験と並行して、広島原爆による被爆銅試料中の 63Ni 測定の実験を行った。
【実験】励起関数の測定実験は、東北大学工学部高速中性子実験室の 4.5 MV ダイナミトロン加速器からの陽子あるいは重陽子ビームを、重水素あるいはトリチウムを吸蔵した Ti ターゲ
ットに照射し生成した中性子を用いて行った。実験の初期には中性子ビーム軸に対し、いく
つかの角度に板状の銅を置いて、中性子入射エネルギーを変化させて照射を行ったが、細かい中性子エネルギーステップで連続的に結果を得るために途中から中空の球殻状の銅ターゲットを用いた。照射の際は、この銅球の中心に中性子発生用のターゲットがくるようにセットした。照射後、試料を硝酸と硫酸の混酸に溶解し、電解法により銅を陰極に析出させて除き、水酸化物沈殿、陰イオン交換、ジメチルグリオキシムによる溶媒抽出によりニッケルを分離精製した。63Ni から放出されるβ線の測定は、東大 RI センターの液体シンチレーション
カウンターを用いて行った。
広島原爆被爆銅試料としては、雨樋、避雷針などで採取位置が明確に判明しているものを用いた。銅試料からのニッケルの化学分離と 63Ni の測定には上述の照射銅試料に適用した方法を低レベルのβ線測定のためにさらに改良して用いた。
【結果と考察】励起関数の測定は、実験条件を変えて 7 回行った。得られた結果は、~5 MeV
以下では、統計モデル計算により求められた励起関数と大きな差異はないことがわかった。
被爆銅試料のうち、原爆ドームから採取された銅試料と旧広島文理大から採取された雨樋
試料について、原爆により生成した 63Ni が液体シンチレーション法で初めて明確に測定された。この結果は、新しい線量評価システム(DS02)4)による評価値とも一致した。
【参考文献】
1) Dosimetry System 1986 (DS86), Radiation Effects Research Foundation (1987).
2) S. Shibata et al., INS Annual Report (1993) 101.
3) T. Shibata et al., J. Phys. Soc. Japan, 63 (1994) 3546.
4) Dosimetry System 2002 (DS02), Radiation Effects Research Foundation (2005).
Measurement of 63Ni produced by the Hiroshima atomic bomb
SHIBATA, S.

長崎原爆により放出されたプルト

1H03

240

ムの

定

239

ICP-MSによる Pu/ Pu比測定からのアプローチ
（原子

）

分（

）

子

【緒言】プルト
ム型原爆が 1945 年 8 月 9 日長崎市上 で爆発し、Pu 核分 生成物が環境中に放出された。そのPuは世界で最も く人 的に放出されたものの つであり、その放出が らかなため、その
の解 は
年間の環境
に する 見を える。しかし、環境中には、1945 年以 行われた核のPuもしており、長崎原爆の成分を解析するためには、核の成分として検 する必要がある。これまでの研究では、Puの測定には主に 線スペクトロ ト が用いられ、核
のPuとの
には、
238
239+240238
239+240Pu/
Pu比 の放射能比が使われてきた。しかし、原爆と核
では Pu/Pu
比の がわ かなため、Pu 度が い 合 原爆
、核が 合している 合など
240
239
は、その を見分けることが困難である。 Pu/ Pu比は、原爆の時期
核爆発のによって なり、核期のールア トでは年 により 0.06 0.34 であることが報告さ1,2れている 。最も初期の爆 である長崎原爆とその後の核では240Pu/239Pu比が大きく なることがされる。 研究ではICP-MSで測定した240Pu/239Pu比を用いて物
中に まれるPuの原爆
成分と核
成分を
し、原爆
のPuの時間的の地理的分 を 定することを目指した。
【
物に まれた時間的分 】爆心地より3 kmにあり、 い が ったと言われているより採取した長さ 6.2 mの物コアを分析し、過去 60 年間にに れ
239+240Pu
だPuの入 の経時 化を検 した。Puは 度 4.5 mより検出され、240
度はにした後、 度 4 mまで 々に減 するが見られた。これらの の Pu/239Pu
比は 0.028 であり、検出される核のールア トの1960 年以 に3するPuは長崎原爆
された核爆 の （0.06 ）より かった。したがって、この に240239であることがわかった。また 3.7 m 近で Pu/ Pu比の ークが見られ、1963 年
の核
240
239
による放出された Pu/ Pu比の いPuが 入している 子も 察された。
【
から 察された地理的分 】
中のPuを測定し、爆心地を長崎 部にする長崎原爆
240

のPu

239

され、その Pu/ Pu比は 0.03と度だったが、核

らに

地

を調べた。

地

度であった。そののPu（0.176

では最

の地
4

0.014 ）より

の

Pu

度は日
240

近でも検出された。これまでの研究では原爆
518 kmまでである と報告されていたが、 研究により

とが

した。

研究で用いた240Pu/239Pu比により長崎原爆去 60 年間の

過

の地理的分

を

のPuが

度 22 Bq/kgが検出
地で

測される

239

い Pu/ Pu比が、島原半島、さ地から

1

239+240のPuのは爆心100 kmまででいるこ

定できることがらかになり、過ることができた。

M. Koide et al., Earth Planet. Sci. Lett., 72, 1 (1985).

2

T. Warneke et al., Earth Planet. Sci. Lett., 203, 1047 (2002).

3

D. J. Rokop et al., J. R. Soc. West Aust., 79, 85 (1996).

4

P. W. Krey et al., IAEA-SM-199-39, p.671-678 (1976).

5

A. Kudo et al., Plutonium in the Environment, A. Kudo ed., Elsevier Science Ltd., p.233-250 (2001).

Identification of plutonium released from Nagasaki atomic bomb
Approach of measurement of 240Pu/239Pu isotope ratio by ICP-MS
SAITO-KOKUBU, Y.

1H04

原爆線量体系 DS02 の概要と DS02 後の被曝線量計算(広島大学大学院工学研究科 1, 札幌医科大学 2) 遠藤 暁 1、田中憲一 2【緒言】1,3-ビ 1945 年 8 月 6 日に広島に世界で初めての原子爆弾が投下され、その 3 日後である 8 月 9 日には 2 番目の原子爆弾が長崎に投下された。その後、広島の被爆者において、白内障と白血病が高頻度で発生するようになり、被爆者の被曝線量推定が必要となった。最初の線量評価体系は 1957 年に Tentative 1957 Doses（T57D）、1965 年に Tentative 1965 Doses（T65D）としてまとめられた。これらの体系はその名の通り Tentative な体系で、将来的に修正が必要と考えられていた。1981 年に実質的な原子爆弾線量再評価へ向け動き出し 1987
年に再評価の結果が Dosimetry System 1986 (DS86)としてまとめられるに至った。この再評価において広島の中性子線量は、1/5－1/9 に減少した。2000 年になり、再度の線量評価体系の見直しが決定され、2003 年に新しい線量評価体系 DS02 が作成された。この DS02 においてアメリカワーキンググループは、10Tflps の演算能力をもつ世界でも最高速クラスの計算機を用いて原爆ソースタームの再計算を行った。この計算では、より新しい断面積ライブラリーENDF B6 を用いて、中性子エネルギービンが 27 ビンから 200 ビンへ、γ線エネルギービン
を 20 から 46 ビンへ、中性子γ線放出角を 20 ビンから 40 ビンへとより細かい計算を行っている。その結果は、基本的には DS86 の評価精度を格段に向上させた評価体系であったが、本
質的な変更ではなかったといえる。
我々は DS02 以降、原爆中性子線によって誘導される放射化物からの放射線被曝が無視できない可能性を考え、放射化物からの被曝線量推定を行い始めた。放射化物からの被曝線量は、入市被曝の主な要因となりえるため、入市被曝に対して重要な事象といえる。
本発表では、DS02 の概要を紹介すると共に、最近行った放射化物からの線量評価計算を紹介する。

Dosimetry system for atomic bombs: DS02 and dosimetric calculation after DS02
Endo, S, Tanaka, K.

1H05

原爆被爆者の個人線量評価
中村典（放射線影響研究所）

ABCC（原爆傷害調査委員会）と放影研では、約 12 万人の原爆被爆者について長期疫学調査を行っている。こうした調査から得られた推定過剰リスクは、他に類を見ない情報であるが、こうした推定は、被爆者個々人の線量評価が行われてこそ可能となった。
そのためには、被爆時の爆心地からの距離、及び遮蔽の条件（家屋の種類など）が必須であるが、そうした情報がインタビューを通じて得られたのは被爆後 10 年近く経ってからであった。この 10 年の歳月が個人の被曝状況を理解しにくいものとしている。個人の被曝線量の指標としては、リンパ球の染色体異常と、歯のエナメル質における炭酸ラジカルの電子スピン共鳴による測定しか方法がない。その現状について概説する。

Assessment of individual radiation dose of atomic bomb survivors
Nori Nakamura