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㻌
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㻌
㻌
㻌

3A01

核医学利用に向けた Ag-111 の加速器に
(

大
一

3

、

1

医 、
1,2

、

大

射
史

3

場宏光 、

2

1,2

、

、

センター 3 、

仁
2

宜史 、

製造と分離精製

大

3

、

大
3

北卓也 、小

4

) 〇大
子

2,4

Cross section/mb【緒言】
在、主にがんのとして、 射を いた 医学が われている
が、
の 射
は原子 で
されているものがほとんどであり、 その供は 入に っているである。そのため、の 射を国内の 々な場で 働している加 器を いて供 することにが寄せられている。
で−はそのようなに利 可 かつ加 器 で
可 な 射
として、β
出
nat
111
111
である Ag (半7.45 d)にした。今回、 Pd(d,x) Ag 反 における
反
nat
111
の 定と、 Ag の 属 Pd ターゲットからの化学分のを ったので報告する。
【実験】 反の 定では、 化学
AVF サイクロトロンを い、の nat Pd
属 (厚さ 12.5 μm)を 層にしたターゲットに 24 MeV のビームを 射して
111
111
Ag を
し、各 Pd 属 中にした Ag を Ge 出器による γ
定により定
111
した。 Ag の化学分 のでは、 射 の Pd ターゲットを
、塩 の
を
いて
した。
を
乾固し、
を 1 M HNO 3にして イオン交 カ
111
ラムに導入した。1 M HNO 3
により Ag の 出を った 、 HNO 3
により
nat
Pd の 出を った。各 出 について、Ge出器を いた γ
定を い、 111 Agの定 、および nat Pd(d,x)反 により同 にしていた 111m Pd (半5.5 h)の定 をった。
【結果と考察】定で られた、ビーム
50This work
エ ネ ル ギ ー 3.9-16.6 MeV に お け る
Hermanne et al.1)
nat
40
111
Ukon et al.2)
Pd(d,x) Ag 反 の励を Fig. 1 に
Ditrói et al.3)
す。ピークトップがビームエネルギー930
MeV 付 、反
40 mb
である
20
ことを
できた。これらのは 報
値と 1)-3) としないである。 111 Ag
10の イオン交 分 では、1 M HNO 3
による 出により、 111m Pd の 出が始ま
0
0
5
10
15
20
25
111
る前に、ほとんどの Ag を 出できるこ
Beam energy/MeVとをした。111 Ag の回収 は 99%以上
natFig. 1. Pd(d,x) 111 Ag 反 の励とに 効 であった。また、 HNO 3
によるにより、カラムに った 111m Pd を 出できることをし、その回収nat
も 98%と 収 であることが分かった。 Pd(d,x)反 では 々の Ag 同位体がするため、 111 Ag のには 価な 110 Pd
ターゲットの利 がとなるが、 化学分
でターゲットの再利 も可 とされる。
【参考文献】 1) A. Hermanne et al., Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. 217, 193 (2004).
2) N. Ukon et al., Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. 426, 13 (2018).
3) F. Ditrói et al. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. 270, 61 (2012).
Production and chemical purification of Ag-111 toward nuclear medical application
Ooe K., Watabe T., Shirakami Y., Mori D., Yokokita T., Komori Y., Haba H., Hatazawa J.

3A02

7F7F ࢆ⏝࠸ࡓ (7&& ᧜ീ࡟ࡼࡿ᪂ࡋ࠸デ᩿ἲࡢ㛤Ⓨ 㔞◊ᶵᵓ  ࠊᮾᾏ኱Ꮫ࣭་  ࠊᮾᾏ኱Ꮫ࣭⌮  ࠊி⸆኱࣭⸆  ࠊཎᏊຊᶵᵓ  ‫ึۑ‬ᕝ㞝୍ 㸯 ࠊᰴᮌ㔜ே 㸰 ࠊ᷸⏣῟Ꮚ 㸱 ࠊᗄ⏣ᩔஓ 㸱 ࠊᮌᮧᐶஅ 㸲 ࠊὸ஭㞞ே 㸳 ࠊሯ⏣࿴᫂ 㸳 ࠙⥴ゝࠚ⌧ ᅾ ᭱ ࡶ ୺ せ ࡞ ᰾ ་ Ꮫ デ ᩿ ἲ ࡛ ࠶ ࡿ 7FP63(&7 ࡟ ௦ ࢃ ࡿ デ ᩿ ἲ ࡜ ࡋ ࡚ ࠊ 7F
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(2) Y. Hatsukawa, et. al., PlosONE 13 (12), e0208909 (2018).

Development of new diagnostic method by ETCC imaging using Tc-95 and Tc-96
HATSUKAWA, Y., KABUKI, S., KUSHIDA, J., IKUTA, A., KIMURA, H., ASAI, M., TSUKADA,K.,

PETIS によるヒ素
程の

3A03

(東北大・

環境 1 、東北大・CYRIC 2 、東北大・ELPH 3 、(株)フジタ 5 )○渡

蓄積植物モエジマシダ体内におけるヒ素の崎研 4 、

研・

田毅 1 、 照杰 1 、簡梅芳 1 、井上千弘 1 、 池田

浩司 2 、菊永英寿 3 、4

井伸

人 2,3 、

、尹永根 4 、河地有木 4 、北島信行 5

緒言
料水と灌漑用水のヒ素(As)汚染は世界中で多くの人々にとって深刻な問る。As 汚染水の浄化法としては、属

ろ粒を用いた吸着法では、活性アルミナや法が知られている。

われた砂、水
としては
的

化

属

化物

化物

で覆

蓄積植物を用いた phytofiltration は化学去法に比べて低コストであるため、生活用水や業用水用の井戸水が汚染されていた去に利用することが可能である。特に発展

2

化

−

粒が用いられ、それらに As を吸着させる。この方法のデメリットている。モエジマシダ(Pteris vitatta) は As
biomass/m とよく生育し、さらに乾燥
上粒を用いた吸着法、イオン交換法、凝コストであることが挙げられる。Asときの Asとなってい上国において実用化が期待され去に有効であり、土壌で栽培すると 1-2 kg dry
1 kg あたり 22,000 mg の As を羽片

fronds, 地の葉 に蓄積する。またモエジマシダは As(V)の化学形態の As を優先的に根から吸収することが知られているものの、根から地上への As のい。本研究では As のポジトロン放出核種である
トロンの分布を74

程は明らかにされていな

As(V)をトレーサとし、植物体内のポジ

破壊的に可視化する Positron-emitting tracer imaging system (PETIS) を利用して、植物が生きたままの状態での As の根から吸収と羽片へ移行の

程を検

した。

実験
胞子から発芽させ、約 6 ヶ月 水耕栽培で生育させたモエジマシダを実 に用い、比 対照としてヒ素 蓄積植物であるシロイヌナズナ(Arabidopsis thaliana)を用いた。
短寿命 RI 供給プラットフォーム(RIPF)により、池田ら(日本放射化学会第 64 回会
74
3(2020) P33)の方法で提供された AsO 4 を水耕溶液に一定 添加し、同時に RI のAsO 4 3- を用いて溶液中の As 濃度を 整した。As が根を経由して地上 に移行していく
程を PETIS により 7 日 モニタリングすることでした。
果
シロイヌナズナでは根で As の蓄積が確 されたが、地上 へのはほとんど見られなかったのに対し、モエジマシダでは根から吸収された As が根に滞留することなく、根茎を経由し、羽片に移動していく 程を捉えることができた。 また時 毎の画像データから、培地から根、根茎を経て羽片に移行する各段 の As の移行 度を見積もることができた。
まとめ
PETIS により ヒ素 蓄積植物であるモエジマシダ による As 吸収と植物体内での程を 細に捉えることができた。また 74 As を用いた モエジマシダの イメージング画
像も当日の発表において示す。
Imaging the arsenic translocation and accumulation in arsenic hyperaccumulator Pteris vittata
using Positron Emitting Tracer Imaging System(PETIS)KOHDA, T.1, QIAN, Z.J.1, CHIEN, M.F.1, INOUE, C.1, IKEDA, H.2,3, WATABE, H.2, KIKUNAGA,
H.3, SUZUI, N.4, YIN, Y.G.4, KAWACHI, K.4, KITAJIMA, N.5

3A04

放射
(

大

DNA 二本切断に及ぼす1

総合科学技術 、

華 1 、芦沢 京祐 1 、

2

カテキン

大理 )○和田 拓

明忠 1 、孫

2

1

、山

加効
翔太 1 、小池 彩、大矢 恭久 1<n>【緒言】 福島第一原子力発 所事故以来、放射性汚染水による生体への放射線影が問 視されている。DNA の二切断 DNA double-strand breaks DSBs 挙動評価
は放射線傷害を評価する上で 要な指標となる。また放射線 護の観点から、DNA 損
傷を ぐ機構の理解が必要不可欠である。α、中性子線と比 して低 LET 放射線である β、 線の場合、DNA 損傷の要因として放射線誘 ラジカルによる 接作用が最も大きいと考えられているため、ラジカルを 去する抗 化作用を持つ天然物質に注目が まっている。中でも 岡の特産である茶には、 生理活性の い茶カテキンが含まれているため、この DSBs 御効果を LET の異なる種々の放射線 3 H-β 線、45 Ca-β 線、
60
Co- 線 を用いて評価することとした。本研究ではゲノムサイズのDNA に、茶カテキンの主要成分であり生理活性の強い(-)-epigallocatechin gallate EGCg を加えた試料に対して放射線を照射して損傷を加えた後、蛍光 微 を用いた DNA 一分子観察法によって画像解析することで、DNA 二
切断効率を定 的に評価した。
【実 】 T4 バクテリオファージ DNA T4 GT7: 166 kbp を各濃度に調整した EGCg
溶液に加え、各種放射線を照射した。YOYO-1 を用いて蛍光染色を施した後、DNA を
ガラス皿に貼り付け、蛍光 微 によって DNA を観察した。撮影した画像から DNAの さを測定し、DNA 平均 さを算出することで各試料における DNA 二
切断回数を定 的に評価した。
右図は、EGCg を添加した 60 Co- 線
15
0 µM EGCg
照射試料における DNA 切断回数を表
1 µM EGCg
10 µM EGCg
したグラフである。EGCg 無添加の結果
100 µM EGCg
10と比 すると、EGCg を添加した試料では DNA 切断回数の減少が見られた。これは、EGCg が 60 Co- 線照射によって
5
混合液中に発生したラジカルと反応することで、DNA との反応を抑制したためであると考えられる。グラフを線形
0
0
5
10
15
20
25
30
フィットした傾きから計算した各試料
Exposure dose / Gyの DNA 切断 度は、EGCg 無添加試料
図 60 Co- 線照射試料における EGCg 濃度
では 0.38 回/Gy、EGCg 添加試料では低濃度 に 0.25、0.30、0.24 回/Gy とな
依存性っており、EGCg 添加によって損傷 度の減少が見られた。また EGCg 濃度を 1 µM から増加させても DNA 二
切断 度の更なる減少は見られず、EGCg による 御能は 1 µM で 和したと考えられる。 去の研究 [1]では茶抽出物摂取後に血漿中の EGCg 濃度が約 4 µM まで したことが確認されており、生体内でも抗 化作用を示す可能性が示唆された。
[1] K. Nakagawa, et al., Biosci. Biotech. Biochem., 61 (12), 1981-1985 (1997)
Protective behavior of tea catechins on DNA double strand breaks by radiation
WADA T., YAMAZAKI S., KOIKE A., ASHIZAWA K., ZHAO M., SUN F., OYA Y.

211

3A05

Rn / 211At ジェネレータシステムに必1な 207Po の

2

去

3

の

化

4

(金沢大院自然 、福島医大先端セ 、量研東海 、理研仁科セ 、金沢大理工 5)〇

井 景都 1、新 裕貴 1、川康平 1、丸山峻平 1、山 幸信 2、

西中 一朗 3、羽場 宏光 4、Yang Wang4、横山 明彦 5

【序論】アスタチン-211( 211At )は核医学治療への応用が期待されている α 線放出核種である。211At は半減期が 7.2 時間と短いため、製造拠点から211を受ける。そのため、 At より長い半減期の親核種211れた研究施設での利用は、制限

Rn (t1/2 = 14.7 h) から 211At をミルキングする 211Rn / 211At ジェネレータの開発が 211At の利用範囲拡大の観点から期待される。
211

Rn の分岐壊変により 207Po (t1/2 = 5.80 h) も同時生成する。Po はや肝臓に体内で正常な組織を傷つける恐れがあるため、ジェネレータからには分する必要がある。我々は分211

積しやすく、

At をミルキングする手法の検討過程でミルキングをした 211At の 0.01M

HCl 溶液にアスコルビン酸を添加し、 イオン交換樹脂に通すことで 207Po を樹脂に吸着させ、211At のみを回収できることを見いだした。そこで、本研究ではアスコルビン酸の添加
量および【実

イオン交換樹脂の量を変化させ、 211At と 207Po を分】JAEA タンデム加速器を用いて

209

7Bi ( Li, 5n)211

する最適条件を検討した。

Rn 反応で 211Rn を製造した。照射した Bi 標的をプラスチックシリンジ内で 6M 硝酸に溶解させた後、空気中に捕した Rn ガスを別のシリンジに移し、211At を成長させた。この 211At を 0.01M HCl 溶液として回収した。カラムに詰めた

イオン交換樹脂 (DOWEXTM 50WX8) に 211At 溶液を 3mL 流し、0.01M

HCl を 6mL 流して樹脂に対する吸着性を調べた。211At 溶液にはアスコルビン酸を 0.1, 0.5,
1, 2, 3 wt%の濃度で添加し、また樹脂の量は 0.1, 0.3, 0.5, 0.7 g と変化させた。樹脂からの溶
液は液体シンチレーションカウンターを用いて 211At の α 線を測定し、さらに Ge 半導体検出器で 207Po の γ 線を測定して、それぞれの核種の回収率と吸着率を求めた。
【結果・考察】図 1 に 211At 回収率と 207Po
Po はアスコルビン酸の濃度に依存せず

い去率を示したのに対し、 211At の回収率は 1%の濃度で極大を示した。これは樹脂に流しても溶液中の 211At はイオンにコント

ロールできているためと考えられる。また、
イオン交換樹脂の量の増加に伴い、樹脂量の増加に伴い、211At の回収率は減少し、他
方 207Po の
0.5 g の分

イオン交換樹脂

係数が 35 を示し、この条件がRn / 211At ジェネレータにおける 211At と

207

Po の分

られる。

100

0.1%
0.5%
1%
2%
3%

80

去率は増加した。本検討ではア

スコルビン酸濃度が 1 %、211

去率のアスコルビン酸濃度依存性を示す。

211At 回収率 (%)

207

方法として適していると考え

60
60

80
207Po

100

去率 (%)

211 At 回収率
図 1 陽
交換樹脂 (0.5g)
207Po 除去率
酸濃度変化

Search for an optimized condition of 207Po elimination for the 211Rn/211At generator system
AOI, K., SHIN, Y., KAWASAKI, K., MARUYAMA, S., WASHIYAMA, K., NISHINAKA, I.,
HABA, H., WANG, Y., YOKOYAMA, A.

層クロマトグラフィーを利
溶媒抽出の最 化
大1、セ 5 )〇丸
信 4、

大
1

場

2

3

、
1

、

光 5、

、

井

、
1

、

医大先
2

、

同定による
セ 4、
中一

仁
3

、

2

化

%

【緒言】
、α
出
を いた内
の
が んになっており、の入211のしやすさや外が可 といった側 か らアスタチン -211( At)が
されてい
209
211
211
る[1]。入として Bi(α,2n) At 反 や、である Rn をし、ミルキング211
によって娘 である
At を るも報告されている[2]。At の化
はハロゲ
ン あり、他のハロゲン元 に べ もを つ 。またアスタチンは命のしか たない元 であり、多 の化の 在が報告されているがそのは不 である。At 利 のためには化
や化
動を る
がある。
の
は、
出 動に 係する At 化について、イメージングプレート(IP)を伴う
クロマトグラフィー(TLC)を いて、中の At の化同、及びその分 を めることである。
【実験】 αした Bi ターゲットを
6M HNO 3 でさせ、HNO3
から
90
211
100
80
ドデカンに
At を 出した。さらに、
70
0.01~9M HCl に
出した各
を
80
60
DIPE ジイソプロピルエーテル へと5060出した。各 DIPE
を TLC に40
10 μl 下し、乾50% EtOH
で
40
30
した。
は PERALS 体シ
20
ンチレーションで、TLC は IP で
20
10
した。
0
0
【結果 考察 】 右 の図 にを し た。
0.01 0.1
1
3
5
7
9
HCl/DIPE では 1M HCl の 出 が
XM HClAtAtO3AtO4抽出率
も低く、低
HCl と
HCl で
出 が増加した。また、TLC のからが い HCl で 出した DIPE ほ
図 1 DIPE
出と TLC 化
同 のど、 在する化の 化 が大きい傾向をした。
【参考文献】[1]
厚史,
原厚, At の 化 , RADIOISOTOPES, 67, 461-469 (2018)[2] Maeda, E. et al., Extraction of astatine isotopes for development of radiopharmaceuticals
using a 211 Rn- 211 At generator, J. Radioanal. Nucl. Chem., 303, 1465-1468, (2015)
Study on solvent extraction and speciation of astatine species with a thin layer chromatography
MARUYAMA, S. KAWASAKI, K. AOI, K. HIGASHI, M. NISHINAKA, I. WASHIYAMA, K.
HABA, H. YOKOYAMA, A.

%(

したアスタチン化学

出

3A06

3A07
1B13

アスタチン-211
1

大

医 、

子の合成と

(

大

○

栩昊 1 、加藤弘樹 2 、角永悠一

弘 2、

理 、

ナノ
2

増

制効

の

価

3

大放科 )
3

、下山敦史 1 、樺山一哉 1 、大江一

嶋厚史 3 、篠原厚 1 、深瀬浩一 1

緒言
線核医学治療は、 線放出薬剤を投与し、体内でがん細胞に 線を照射する治療法である。 線は、 いがん殺傷効果を持つ一方、 程がヒト細胞数個分と短 いため、周囲の正常細胞や臓器への侵襲が少ない 。加えてアスタチン-211(211 At)は、半減期が 7.2
時 と比 的短く、投薬 後 やかに体内から放射線源が消失する。そのため、による治療が可能であり、がん患者の生活の (QOL)の向上が期待できる。
ハロゲン族である 211 At は、局所投与後ヨウ素と同様に甲状腺へ 積する。一方、Atは と強く結合する。甲状腺への 積を ぐため、 211 At を ナノ粒子に担持させた。
これを腫瘍に直接注入し、腫瘍を治療する方法について検討を行っている。
実験
211
At 標
ナノ粒子を合成した(図 )。 元条件下、HAuCl 4 ·4H 2 O 水溶液を加熱し、直径 13 nm・30 nm・60 nm・120 nm の ナノ粒子(AuNP)を得た 1) 。 表 は、ポリ(エチレングリコール)メチルエーテルチオール(mPEG-SH)で修 した 2) 。反応生成物に対し 211 At 標 化を行い、 211 At 標
ナノ粒子( 2 11 At-AuNP-S-mPEG)を得た。標 化に用いた 211 At は、ビスマス-209( 209 Bi)に ビームを照射後、乾式蒸留したものを用いた 。
C6 グリオーマを皮下移植した腫瘍担持ラットを作成し、腫瘍に 30 nm と 120 nm の211
At-AuNP-S-mPEG を直接投与した。投与後、 211 At の体内分布を評価した。腫瘍サイズの経 を観察しつつ、投与 39 日後、腫瘍を摘出し腫瘍増殖抑制効果を評価した。
結果 考察合成した AuNP を
子 微 (TEM)で観察し、粒子サイズにばらつきが少ないことを確 した。AuNP-S-mPEG の 211 At 標 化は、水溶媒中、混合・振とうのみで定的に 行した。局所投与後、30 nm と 120 nm サイズの 211 At-AuNP-S-mPEG は腫瘍内に滞 留 す る こ と を 、 単 一 光 子 放 射 断 層 撮 影 (SPECT) に よ り 確 し た 。 30 nm の211
At-AuNP-S-mPEG は、120 nm サイズより強い腫瘍増殖抑制効果が められた。これは、30 nm サイズの方が腫瘍内でより拡散し、腫瘍全体に効率的に 線が照射されたためと考えられる。一方、サイズが小さすぎると、腫瘍周囲の血管より 211 At-AuNP-S-mPEGが漏れ出す可能性があり、サイズの検討においては絶妙なバランスが要求される。

References 1) Ziegler, C.; Eychm ller, A. J. Phys. Chem. C 2011, 115, 4502–4506. 2) Manson,
J.; Kumar, D.; Meenan, B. J.; Dixon, D. Gold Bull. 2011, 44, 99–105.
Synthesis of astatin-211 labeled gold nanoparticles and evaluation of anti-tumor effectXuhao Huang, Hiroki Kato, Yuichiro Kadonaga, Atsushi Shimoyama, Kazuya Kabayama, Kazuhiro
Ooe, Atsushi Toyoshima, Atsushi Shinohara, Koichi Fukase

3A08

211

At

1

法実

化に向けた
2

原子力機構, 量研機構 〇瀬川

211

At の
1

成 ・化学形
1

時

同時分析

1

里子 , 前田 亮 , 藤 暢輔 , 西中 一朗 2,

渡辺 茂樹 2、石岡 典子 2

【緒言】難治性のがんに い治療効果が期待されるD放射性同位体 211At の利用に注目が集まっており、211At を大量かつ安定的に生成する手法の開発が急務となっている。それには 211At
試料を短時間で定量評価可能な 2 次元画像化技術が必要とされている。そこで、本研究では
211
At の放射能と化学状態を短時間で同時分析する技術の確立を目的とし、D放射性同位体の化学分析の一つである薄膜クロマトグラフィを試料として用いた 感度D線撮像システムを開発した。発表者らはこれまで、主に基礎研究等に用いられる低線量の 211At に対して本技術の定量性などを評価してきた。一方で、前臨床・臨床研究では主に数十 kBq 数百 MBq の
線量 211At が使用されているため [1]、これらの 211At に対する当該技術の適用性を検証する必要があった。そこで本報では、 線量の 211At を使用し、開発した撮像システムの定量性を評価した結果を発表する。
【実験】量子科学技術研究開発機構
崎量子応用研究所 TIARA 施設にて 40 MeV に加速した
Dビームをビスマスターゲットに照射し 211At を生成した。さらに、乾式蒸留法により化学分離して得られた 211At 溶液 (752.4 r 18.5 kBq/5 Pl)を 12 点シリカゲルに滴下し、画像の輝度値を検量する試料を用意した 以後、検量用 211At 試料と呼ぶ 。撮像システムには ZnS Ag
シンチレーター サイズ 15cm×15cm、厚さ 3 μm、密度 3.25 mg/cm2 、浜松ホトニクス社製
CCD カメラ ORCA-R2 、CCTV レンズ (LM8JC1MS)を使用した。同施設にて、開発した撮像システムにより検量用 211At 試料から発生するD線を可視光に変換して撮像し、測定時間を 50
ミリ秒~2 秒間で変えて 2 次元画像を取得した。
【結果】検量用 211At 試料の可視化画像を図 1(a, b)に示す。画像は、カメラの暗 流に起因する
バックグラウンドを差し引いている。測定時間は図 1(a)2 秒 (b)50 ミリ秒、撮像時の検量用 211At
試料の放射能は 628.3 7540 kBq であった。図 1(a, b)の破線部に示す 7540 kBq まで両者とも可視化に成功している事から、撮像時間の調整により 7540 kBq の約 40 倍(2 秒/50 ミリ秒) に相当する 300 MBq 程度の 線量 211At に対しても本技術の適用が可能であるとの見通しを得た。発表では画像解析によって得られた測定時間毎の輝度値と放射能の線形性、及び定量性を議論する。
(a) 628.3 kBq 1257 kBq

1885 kBq

2513 kBq (b) 628.3 kBq 1257 kBq

1885 kBq

2513 kBq

3141 kBq

3770 kBq

4398 kBq

5027 kBq

3141 kBq

3770 kBq

4398 kBq

5027 kBq

5655 kBq

6283 kBq

6912 kBq

7540 kBq

5655 kBq

6283 kBq

6912 kBq

7540 kBq

図 1 検量用 211At 試料の 2 次元可視化画像 (a)測定時間 2 秒 (b)測定時間 50 ミリ秒(図中の数字は撮像時の 211At の放射能を示す。)
参考文献 [1] D. Scott Wilbur, Nature Chemistry 5, 246, (2013
Analytical method for radioactivity and chemical forms of 211AtSEGAWA, M., MAEDA, M., TOH, Y., NISHINAKA, I., WATANABE, S., ISHIOKA, N.,3A09[211 At]NaAt の高純度調製

核医学利用に向けたアスタチ 化ナト ウ
(

大

1、

弘 1,3 、兼加

大子 1 ,4 、寺2、

大医 3 、
啓 1、

大

4)

〇

宜史 1 ,2 、大一

史 1 ,3 、 嶋厚史 1 ,2 、 原厚 1 ,4 、

1,2

【緒言】 ヨウ化ナトリウム [131 I]NaI は ナトリウム・ヨード共
体 NIS と す
を介 してに 取り ま れ るに
がんは NIS を 強す る ので
131[ I]NaI
出はがんのとしてされている しかしな131
がら 一 のがんでは [ I]NaI によるが ずしも奏功しない 211 Atα
出は 131 I と化学が 似しており さらに 131 I が 出するよ
211
り LET の大きな α を 出する そこで[ At]NaAt はがんの強力なになるのではないかとされているがだに 床は実 されていない その原因
211
を品
から
すべく アスタチン化 イオン( At-)の 射学
度および安定
について
した
【実験】
大
センタ ー
および
のサイクロト ロンを利 して209 Bi(α,2n) 211 At の211
反 により At を
し 乾式
で分
し
射
211
211
に
して[ At]バルク
を た この[ At]バルクにナトリ
ウム
度 2.3w/v% およびアスコルビン
度 1w/v% を加えて室 下
で1
して
を
した
は
層クロマトグラフ (T LC)
層
シリカゲル G60, 展
媒 アセトニトリル/ (2/1) および体クロマトグラフ(HPLC) カラム RP-C18,20mM テトラブチルアンモニウムクロライド/アセト
ニトリル(7:3),
1mL/min で分 した
211【結果】[ At]バルク
中ではの 211 At 化学 が 在し その 化は 主に価および 価であるとされた 図 1, 上
。このバルクにアスコルビン を加すると度のアスタチン化 イオン
211 At がすることが T LC 図 1, 下および HPLC 図 2 により
された
射化学
度>95%
は
7
安
定であった

図 1. [211 At]の TLC 分【結論】211 At はアスコルビン
オンとして可 であった図 2. [211 At]
加

中

弱塩基

で

の TLC 分度のアスタチン化イ

Preparation of [ 211 At] Pure Sodium Astatide (NaAt) for Nuclear Medicine Application
SHIRAKAMI, Y., OOE, K., KANEDA, K., TERAMOTO, T., WATABE, T., TOYOSHIMA, A.,
SHINOHARA, A., HATAZAWA, J.

3A10

がん細胞型アミノ酸トランスポーターを標的とした At-211 標識
核医学治療薬の検討(1_阪大放機構、2_阪大理、3_阪大核物、4_阪大医) 〇兼田加珠子 1,2 、白神宜史 1,3 、大江一弘 1,4 、寺本高啓 1 、渡部直史 1,4 、下山敦史 1,2 、真鍋良幸 1,2 、樺山一哉 1,2 、豊嶋厚史 1,2,3 、深瀬浩一 1,2 、篠原厚 1,2【背景】 がん細胞型アミノ酸トランスポーターLarge neutral amino acid transporter 1(LAT1)はその特異的発現から抗腫瘍薬の分子標的として注目されている。近年、診断・治療が同時に行えるセラノスティクスの実現可能な核医学治療に脚光があたり始めた。そこで、短寿命アルファ線核種である 211 At を LAT1 に高親和性のアミノ酸誘導体に標識し、核医学治療薬としての可能性の検討を行うこととした。
【目的】 標識アミノ酸誘導体を取り込ませ、がん細胞特異的に殺細胞性を発揮させること
で、核医学治療薬としての有用性が期待できる。高い特異性と取り込み量は高い抗腫瘍効
果をもたらすと考えられる。より有用な標識化合物を選定するため、複数の標識体を比較する。
【実験】 核反応 209 Bi(α,2n) 211 At により 211 At を製造し、乾式蒸留法で分離精製した 211 Atを用いて、がん細胞型アミノ酸トランスポーターに親和性のあるアミノ酸誘導体に標識を行った。標識化合物の品質の確認は薄層クロマトグラフィー(TLC)、そして親和性の確認は
LAT1 を細胞表面に過剰に発現させた hLAT1/HEK293 細胞および hLAT2/HEK293 細胞、そしてコントロールとして Mock/HEK293 細胞を用いて行った。
【結果】
LAT1 への高親和性を持つアミノ酸誘導体において、高い取り込み量を両立させることは難しいことが明らかとなった。また、前駆体を用いた標識も困難であることが明らかとなった。しかしながら、標識に成功したアミノ酸誘導体は担がんモデルにおいて著明な抗腫瘍効果を認めることができている。今後は LAT1 高親和性のアミノ酸誘導体の標識法の検討と共に、より適したアミノ酸誘導体の選択、各種モデルにおける検証を続けていくことが必要である。

Investigation of drug for 211At-labeled nuclear medicine targeting to cancer specific amino acidtransporter.
KANEDA K., SHIRAKAMI N., OOE K., TERAMOTO K., WATABE T., SHIMOYAMA A.,
MANABE Y., KABAYAMA K., TOYOSHIMA A., FUKASE K., SHINOHARA A.

3A11

α

射体 211At

イミノビオチンの作
1

2

と安定

3

価
4

(福島医大先端研 、東大院薬 、東大 ISC 、東大先端研 )○山幸信 1 、

粟生木美穂 1 、巽俊文 2 、山次健三 2 、杉山暁 3 、西嶋剣一 1 、城寶大輝 1 、峰英 1 、趙松吉 1 、金井求 2 、児玉

彦 4、

橋和弘 1

【緒言】 腫瘍特異的に 積する抗体に β 線や α 線を放出する RI を標識し種々のがんを治療する方法は放射免疫療法として核医学で用いられている治療法の一つである。しかし、抗体は約 15 万の分子量を持つため、血中からのクリアランスが遅く、腫瘍を治療できる線量の放射能を投与しても正常組織の被ばくが相対的に くなり、多くのがんでは充分な治療効果が望めない。そこで、RI 標識薬剤の腫瘍 積と治療を担う RIの機能を分割し、個々の役割を担う薬剤を逐次的に投与し体内で結合させるプレター
ゲティング法が期待されている。我々は腫瘍 積性を持つ化合物として低い免疫原性を持つストレプトアビジン変異体 Cupid と抗体フラグメント scFv との融合タン
パク質を作製し、RI の標識薬剤として種々の改変イミノビオチン Psyche を合成した。両者はアビジン-ビオチン特有の い親和性を持つ。本研究では、福島医大で製造した 211 At の各種 Psyche への標識検討および標識した化合物の安定性を評価した。
【実験】 CEA 抗原 性の anti-CEA scFv-Cupid は東大先端研で産生した。Cupid との結合部位を修 した Psyche-B, -J, -N, -P の 4 種は東大院薬で合成し、 211 At との標識のために有機スズ置換基を導入した。 211 At は福島医大先端研の中型サイクロトロン MP-30を用いて製造した。211 At に対して酸化剤 NBS と各種 Psyche を加え 10 分間反応させた
後、HPLC で未反応の Psyche を分 した。得られた 211 At-Psyche 標識画分を固相抽出カートリッジに通し、HPLC 溶媒と分 精製して最終的に PBS 溶液とした。精製後の
211
At-Psyche は 1 PBS 溶液 2 血漿溶液に加えて安定性を評価した。また、PBS および血漿中での Cupid との結合も確認した。
【結果】 Psyche はいずれの種 も 50~90%の標識率を示した。PBS 中では 24 時間後もい安定性を示した
一方、血漿中ではそれぞれが異なる結果を示し、早いものは 1
時間で完全に分解した。これは血漿中の酵
素が Psyche の特定部位を認識したためと考えられる。討論会では酸化剤濃度による標識率の変化および各 種 211 At-Psyche とCupid との結合性について、実 結果を元にFig.1 Cupid & Psyche system for pretargeting radionuclide therapy
議論する。
Preparation and stability evaluation of 211At-labeled iminobiotin for pretargeting radioimmunotherapy
WASHIYAMA, K., AOKI, M., TATSUMI, T., YAMATSUGU, K., SUGIYAMA, A., NISHIJIMA, K.,
JOHO, T., GAO, H., ZHAO, S., KANAI, M., KODAMA. T., TAKAHASHI, K.

3B01

大気由来放射性核種 7 Be と 210Pb を用いた貯水池る土壌粒子の動態把握(金大自然 1 、金大環日セ 2 ) ○水域系におけ岡幹矢 1 、落合伸也 2 、松木篤 2 、長尾誠也 2【緒言】 河川流域における土壌粒子などの地表物質の侵 ・運搬作用は、 域から海洋への物質の流出に 係してい る。地表物質の動態を把握する ことは、流域の環境変動を予測し適切な処置を取るために必要である。本研究では、流出する地表物質の 積地である貯水池とその 水域を一つの系として着目し、 天然放射性核種である 7 Be (半減期 53 日)と 210 Pb(半減期 22 年) をトレーサーとして用い、土壌粒子の動きを追跡・観測することを試みた。
【実験】 2016 年 6 月から毎月 1 回、石川県珠洲市に位置する金沢大学能登学舎の屋上に水盤を設置し 水試料を採取した。試料はイオン交換樹脂に通し て放射性核種を捕した。2018 年 5 月から近傍の農業用貯水池である新池にてセディメントトラップを 1箇所設置し、 水試料と同じタイミングで堆積物試料を採取した。樹脂および堆積物
試料は Ge 半導体検出器で測定し放射性核種の 下量と堆積量を求めた。また、池の流出口に設置した水位計による水の流出 量と、水中の放射性核種の濃度から系外への放射性核種の流出量を求めた。さらに、堆積物供給源の情報を得るために、2020 年 1 月
29 日に 水域の尾根、谷それぞれ一地点から土壌コアを採取した。
【結果】 7 Be および 210 Pb の 下フラックスはそれぞれ 1.09 23.61 Bq/m 2 /day、0.34 5.42
Bq/m2 /day であり、秋から冬にかけて増加し夏に向かって減少する傾向がみられた。7 Be
および 210 Pb の堆積フラックスはそれぞれ 0.99 9.24 Bq/m2 /day、1.78 9.16 Bq/m2 /day
であり、 下フラックスとおおむね同じ変動傾向がみられた。 貯水池
水域系において、放射性核種の貯水池への堆積量と系外への流出量の合計は 貯水池への 下量と水域からの運搬量の合計と等しいと仮定し、系内での放射性核種の収支計算に基づ
いて 水域からの運搬量を求めた。その結果、 210 Pb の堆積量は 水域からの運搬量によるものが大部分を占めた。一方で、 7 Be の 水域からの運搬量は 210 Pb と比較して小さく、堆積量は大気からの直接 下による影 が大きかった。このことから、 水域
からの 土壌 粒子 の運 搬 の時 ス
ケールは 7 Be の半減期よりも十分長い と推 定さ れた 。 ま た、
水域に て採 取さ れた 土 壌コア において、 7 Be は 90 以上が最表
層の落 葉に 分布 して い た。こ のことは、 下した 7 Be の大部分が落葉 にト ラッ プさ れ 土壌粒 子への移 行に 時 を要 す ること を示唆し てお り、 上記 の 収支計 算
による 結果 を支 持し て いると 考えられる。
図 1 調査地域の概略
Transport of soil particle in the reservoir-catchment system using fallout radionuclides 7Be and 210Pb
Tsuruoka, M., Ochiai, S., Matsuki, A., Nagao, S.

3B02

Fe(II)を含むスメクタイトによる U(VI)の U(IV)への還元( 1 東大院理、 2 N M )竹田早英桂 1 、孫静 1 、浜本貴史 2

石田圭輔 2 、田中雅人 1 、板井啓明 1 、

橋嘉夫 1

緒言
ウランの地下環境での挙動の解明は、放射性廃棄物の安全な地層処分の確立、地球の大気組成の変化やウラン資源の研究、放射性核種除去などにおいて 常に重要である。
酸化的な環境ではウランは主に水に溶けやすい UO2 2+ や UO 2 (CO 3 ) 2 2- として存在し、還元的な環境では錯体が水に 常に溶けにくいため沈殿を作ったり固相に吸着されたりする。地層中でのウランの形態を知るために、人形峠で採取した 雲母試料中のウランの分布と価数を XRF-XAFS で調べた。また、粘土鉱物中で鉄の酸化反応によるウランの還元を調べるために、スメクタイトのサイトにある鉄を還元処理し、様々な条件下でウランの 6 価を吸着させる実 を行った。この試料の XANES を測定することでウランがどの程度還元されているかを見た。
実験 層状ケイ酸塩の例として、2 八 体型で Fe としては+3 価をスメクタイト試料{クニピア F: (Na 0.42 K 0.008 Ca 0.068 )(Si 3.91 Al 0.09 )(Al 1.56 Mg 0.31 Fe 3+ 0.09 Fe 2+ 0.01 )O 10 (OH) 2 )}を用いた。
以後の実 は、グローブボックス Coy 社製; アルゴン 水素 = 97%:3%; 酸素分圧 5
ppm 以下 内で行った。クニピア F を亜ジチオン酸により還元処理し、ろ過により回収して以後の実 に用いた。クニピア F 懸濁溶液 固液比 XX g/L にウラニル溶液 XX
mM を加え、ウランを吸着したクニピア F を得た。pH や支持電解質 塩化ナトリウ
ムあるいは炭酸水素ナトリウム を変化させた実 を行った。クニピア F に吸着されたウランの価数・化学種を SPring-8 BL01B1 における XAFS 実 より推定した。またク
ニピア F 中の鉄の化学種も同様に XAFS 法により調べた。
結果 考察 還元処理を施していないクニピア F にグローブボックス内でウランを吸着させ、XANES 測定をしたところ、ウランは 6 価のままだった。試料に還元処理を施した場合、吸着されたウランは 4 価に還元されていた。炭酸イオン存在下では U(VI)が炭酸錯体として安定化するため、還元されにくくなることが分かった。試料中のU(Ⅳ)/U(Ⅵ)比は、クニピア F 中の Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)比の増加とともに大きくなるため、U(Ⅵ)
への還元は層状ケイ酸塩中の Fe(Ⅱ)の割合によって決まるといえる。Fe の EXAFS 測定から、八 体相中での Fe(Ⅱ)-O 距離は通常の 6 配位 8 体中の Fe(II)-O より短く、これが Fe(Ⅲ)への酸化され易さや強い還元力を生んでいると推定される。天然の花崗岩コア試料中の 雲母を採取・分析すると、 雲母中で U は 4 価に還元され濃集することが示唆された。これらの結果から Fe(Ⅱ)を含むスメクタイトなどの層状ケイ酸塩によって U(Ⅵ)は U(Ⅳ)に還元、固定されることが分かった。これは放射性廃棄物の地層処分に関係し、地層中でのウランの挙動推定に重要な知見を与える。 今後 EXAFS 法により、クニピア F 中に含まれる U が UO2 の沈殿として存在しているか、粘土鉱物との表錯体を形成しているかなどを解析していく。

An example of abstract for 2020 Annual Meeting of the Japan Society of Nuclear and Radiochemical
Sciences (JNRS)HANDAI T., TOYONAKA, H.

3B03

環境中ラジウムの1

土物への吸着と固定(原子力機構 、東大 )○山口瑛子 1,2、栗原
吾 2、

2

一 1 、奥村彦 1 、桧垣正橋嘉夫 2

緒
ウラン (U) やトリウムの子孫核種であるラジウム (Ra) は放射性元素であり、放射壊変により希ガスのラドンを生成することやアルカリ土属であるため地下水に移行しやすいことなどから 、生体への影 が懸念される元素である。近年、ウラン山周辺だけでなく、天然試料や 料水でも Ra 濃度が基準値を超えた例が世界的に報告され、Ra の環境挙動の解明に 心が まっている。先行研究では室内実 で得られた分 係数の比較から粘土 物へ多く吸着することが示唆された報告もあるが、Ra の比放射能が く分光法の 用が しいことなどからその詳細は不明である。そこで本研究では、日本原子力研究 発機構 (JAEA) 人形峠環境技術センターにある旧ウラン床周辺のコア試料の分析により、粘土 物存在下での環境中 Ra の挙動を解明することを目的とした。
料 分析 人形峠旧ウラン 床周辺では Ra 濃度が比較的 く、ウラン濃 層の下に化花崗岩層が存在することから粘土 物も豊富に存在する。そのため粘土 物の存在下での Ra2+ の移行 程を調べる上で、人形峠ウラン 床周辺は最 な調査地域である。コア試料中の化学組成や 物組成は蛍光 X 線(XRF) 法と X 線回折 (XRD) 法により調べた。Ra2+ の移行を調べるため、ガンマ線スペクトロメトリによりコア試料中の放射性核種の放射能を測定し、 226 Ra/ 238 U 放射能比を求めた。Ra2+ が濃 したと考えられ
る、 226 Ra/ 238U の値が い試料について、Ra2+ のホスト相を調べるため逐次抽出実 を行い、さらに Ba をアナログとした放射光 µ-XRF-X 線吸収微細構 (XAFS)-XRD 法により局所分析を行った。また、粘土 物への濃 を調べるため水簸法による粘土 物の回収と分析を行った。粘土 物の種 の同定はエチレングリコール処理と XRD 法により行った。
結果 考察 226 Ra/ 238 U 放射能比は、ウラン濃 層では 1 より小さい値 (約 0.8) を示したが、強 化花崗岩層上 で 1 より大きい値 (約 6) を、強 化花崗岩層下 や弱 化花崗岩層では 1 の値を示した。元素の移行がない場合、放射平衡により放射能比は 1となることから、強 化花崗岩層上 での Ra の固定が示唆された。さらに、放射能比が 1 より い強 化花崗岩層上 の試料について逐次抽出実 を行ったところ、粘土物を多く含むフラクションに Ra が多く分 された。また、Ba をアナログとした局所分析である放射光 µ-XRF-XAFS-XRD 法の結果でも、Ba の局所的な濃に粘土物の存在が確認された。さらに、水簸法により得た粘土 物中の Ra と U の放射能を測定した結果、226 Ra/ 238 U 放射能比はバルク試料よりも い値 (約 9) を示し、粘土 物による Ra の吸着・固定を支持する結果となった。粘土 物種の特定のため、水簸法で得た試料にエチレングリコール処理を行い XRD 法を 用したところ、処理により底が広がったことから、強 化花崗岩層中に含まれる主な粘土 物種はスメクタイトであることも特定された。以上のことから、 化花崗岩層など、粘土 物 (特にスメクタイト) が存在する環境中において、Ra は粘土 物に特異的に吸着し、固定される
ことがわかった。これは Ra の環境動態解明だけでなく、Ra の 去手法 発等にも資する結果である。
Fixation of radium by adsorption on clay minerals in the environment
YAMAGUCHI, A., KURIHARA, Y., OKUMURA, M., HIGAKI, S., TAKAHASHI, Y.

大気中 85 Kr

3B04
緒言

度の全国

査

(公益財団法人日本分析センター)○佐藤優理奈、新田済、磯貝啓介

青森県六ケ所村の再処理施設の稼働に伴い大気中に放出される人工放射性核種の85

うち、 Kr(半減期：10.76 年)の放出量(Bq)が最大であることから、稼働前の 2006 年から大気中 85 Kr 濃度水準の把握を目的として全国調査を行っている。200685

Kr 濃度調査結果から、全球の852019 年度の大気中

Kr インベントリや欧州再処理施設からの放出量との関連を考察した。
調査方法

日本国内 5 地点において大気を流量 1L / min で 1 週間連続捕集し、 85 Kr を含む希ガスを液体窒素温度に冷却した活性炭に吸着捕集した。次いで、活性炭を 305℃に加熱し、希ガスを脱離・回収した。ガスクロマトグラフ(GC)を用いて Kr を分離・精製した
後、GM カウンターを用いて 85 Kr のβ線を測定するとともに、定量用 GC により安定 Kr量(mL)を定量した。得られた 85 Kr 比放射能(Bq / mL)を大気中の安定 Kr 存在比(1.14 mL / m 3 )を用いて大気中 85 Kr 濃度(Bq / m 3 )に換算した。
結果

2006

2019 年度の大気中 85 Kr 濃度は、国内の再処理施設の試験や福島第一原子力発電所事
故に伴う一時的な上昇を除くと、1.30

1.60 Bq /m 3 の範囲内であり平均は 1.46 Bq / m 3 であった。
(図 1)
全球における 85 Kr のインベントリ（蓄積量）は2009 年時点で 5500 PBq ※ 1 (P(ペタ)=10 15 )と推定されており、物理減衰による年間減少割合を 6.25%※2とした場合、1 年に約 340 PBq の 85 Kr が大気中から除去されると推定される。これを閾値とし て 世 界 に お け る 大 型 再 処 理 施 設 で あ る La
Hague (仏)や Sellafield (英)、六ケ所再処理施設からの 85 Kr 年間総放出量と比較すると、年毎の85 Kr インベントリ増減を推定できる。算出した85 Kr インベントリの増減推移と本調査で得られた

千葉市における 85 Kr 濃度の推移を比較すると、
2006

2013 年まで年間の推定 85 Kr 増減量がマイナスとなり、千葉市における 85 Kr 濃度(20082013年)も減少もしくは横ばいの傾向が認められ、年間の推定 85 Kr 増減量の変化が減少しプラスに転じている 2014 年頃から、千葉市における 85 Kr
濃度(20142016 年)も増加傾向が認められた。(図 2）これらの結果から、本調査で得られた 85 Kr 濃度の年毎の変動は、世界の再処理施設の稼働状況( 85 Kr 放出状況)との関連が認められることが分かった。
なお、本調査結果は原子力規制庁委託費(環境放射能水準調査)事業の成果の一部である。
※1 J. Ahlswede et al. (2013), J. Environmental Radioactivity., 115, 34-42※2 A. Bollhöfer et al. (2019), J. Environmental Radioactivity., 205-206, 7-16

Nationwide survey of atmospheric 85Kr activity concentration in Japan
Sato, Y., Nitta, W., Isogai, K.

3B05

234

(

Th/ 238U 比の空間分布からみた日本海の粒子
沢大 1 、水産

木祥太朗 1 、源研究所 2 、日水研 3 ) ○亀山紘旭 1 、井上睦夫 1 、花角季生 1 、城帆 2 、本多直人 3 、

去

尾

勇

1

、竹原亮成 1 、森田

己 2 、三木志津也1

序論
トリウム同位体 ( 228 Th; 半減期 1.91 年, 234 Th; 半減期 24 日) は海洋環境において粒子吸着性であり、一 は粒子とともに海水から 去される。それゆえ、溶存性であるそ
れら親核種 228 Ra, 238 U との放射能比、すなわち 228 Th/ 228 Ra および 234 Th/ 238 U 放射能比は、粒子さらには粒子吸着性成分の挙動を探る 要な指標 となる。東シナ海大 棚浅層海
水混合比の季節変動が大きく、流 が い(滞留時3 か月)日本海表層 (対 暖流域)
228
228
海水における粒子 去のには、 Th/ Ra 放射能比よりも半減期の短い 234 Th 濃度( 234 Th/ 238 U 放射能比) が有効である。本研究では、 234 Th/ 238 U 放射能比の空 分布および季節変動をもとに、日本海における粒子 去 程を
する。
試料 実験
2016–2019 年 7–8 月に日本海で海水 20 L を採取
し た (図 .1)。 さ ら に 季 節 変 動 を べ る た め 、 2019,2020 年 2 月にも同様に海水採取を行った。表層採水はバケツ、 直海水採取は CTD センサー-ニスキン
採水ボトルを使用し、水深 0–1000 m 以浅で計 16 層を採水した。未ろ 海水に BaSO 4 および Fe(OH) 3 共
沈法を 用、ラジウム、トリウム同位体を分 した。
石川県小松市の尾小屋地下測定室に設置したゲル
マニウム検出器を利用した低バックグラウンドガ
ンマ線測定法により 226 Ra, 228 Ra, 228 Th, 234 Th 放射能濃度を測定した。
結果
我々の研究で、日本海においては、上 固有水層に至るまで 234 Th/ 238 U 放射能比の平衡が確 され、さらに海盆ごとに異なる 直分布を示すことが 分かりつつある。対海盆では、 234 Th/ 238 U 放射能比が 0.6–0.7 (50–1000 m 水深) と比 的低い値が得られた。さらに 2020 年 7–8 月の蒼 丸 査航海で採取される海水 料についても、化学処
理、γ線測定を行い、に加える予定である。
234
本年会では、これらの Th/ 238 U 放射能比の空 分布の結果、さらには塩分、ラジウ
ム ( 226 Ra, 228 Ra) 濃度などから得られる水塊構 とも比 しながら、日本海の 直方向の粒子 去をその季節変動も含め考察する予定である。
海水採取にご協力いただいた、蒼員の皆様に感 いたします。

丸、北光丸の同乗研究者、船および乗組

Spatial distributions of 234Th/238U activity ratio in the Japan Sea and the implications forscavenging effcts
KAMEYAMA, H., INOUE, M., HANAKI, S., MOROKADO, T., SHIROTANI, Y., TAKEHARA, R.,
MORITA, T., MIKI, S., HONDA, N., NAGAO, S.

134

3B06

Cs の

分布からみた北太平
1(

2

大 LLRL 、
1

1

、

、

尾

)○

2

中哲也 、
2

北
原亮
2

己 、三
也

における
帆 、

1

、井上
2

寛 、

水循
夫 1、
内

太
2

子 、

1

【
】
2011 年 3の 島 一原子力
事 によって大 の 射 セシウム が境
134
中に 出された。 に、半が 2.06 年と いことから、 在中で 出される Cs
134
は 島原 事である。よって、 Cs は
境中におけるのトレーサ
134ーとして 効である。
ではCsを利 することにより、北太平 北、に 塊がに 合している岸から 合を中 に
を
する。
【
・実 】
2018-2019 年に図 1 で した地 で、 層を 30-120 L 取した。 ろ
を
134
137
にした 、リンモリブデン アンモニウムを いて
Cs およびCs
を分 、回収した。その 、尾小屋地下 定室を利 し、低バックグラウンド γ
定 をすることで、 134 Cs および 137 Cs
を 定した。
【

】

北太平
る

134

北

におけ

Cs

は 0.2-1.0

mBq/L 、 平 均 値 は 0.6
mBq/L で あ っ た (事値)。この 134 Cs

分

、宗

、オ

布は
ホーツク

層

の

合を反

していると

え

られる。

年会では、こ

れらの供

である

134

、さらには

の

Cs

ラジウム同位体
に

、塩分

図1

取地

することにより、
岸から

合における

塊の

合を

する。

【

】

取にご協力いただいた、丸、北光丸、うしお丸、

丸の同

乗
、
及び乗 員のにいたします。
Spatial distribution of 134Cs concentration in surface water of the northwestern North Pacific Ocean
TAKEHARA, R., INOUE, M., HANAKI, S., MATSUNAKA, T., MORITA, T., MIKI, S., KURODA
H., TANIUCHI, Y., KASAI, H., NAGAO, S

3B07

ケイ
中の
(

バリウム(BaSi 2 O 5)を主
イオン
医大 1
2

加

名大 2
3

作

とする Sr
3

医大 4

に
〇

する

はるか 1 、

4

緒言 ケイ バリウム(BaSi 2 O 5 )を主 分とする Sr 吸 剤 ピュアセラム®MAq、
化学
は、Sr を い効 で吸 ・するため、 境中のSr の分 にと えられる。 吸 剤を いて中の
Sr を分 するにあたり、を及ぼす可のある元 の 動を らかにすることを
とした。
では、定
元 の Sr、や原子力事 において Sr と共に 出されることの多い Cs、またの主 分元 である Na, K, Mg, Ca、さらに中に存在する天として Ra, Pb について、 吸 剤との分 係 を 定したので報告する。
実験 人
ダイゴ人
SP,
, Sr
7 mgSr/L 100 mL にト
レーサーをスパイクし、Sr 吸 剤 100 mg を加え とうした。一定にメンブ
レンフィルタ 孔 0.45 P m で
した。
を 定し元
を めた。 90 Sr は体シンチレーションカウンタ LSC-7400,
作
で、 134 Cs は HPGe 半 体 出
器 GEM-35190S, Ortec で 定した。また Na, K, Mg, Ca はスパイクを入れずに同 の 作を い ICP-AES Thermo Jarrel Ash, IRIS/AP で 定した。
天の分 のため、 232 Th を含むランタン マントルから 228 Ra トレーサ
ー
を 出・
して
した。人
100 mL に 228 Ra トレーサーをスパイクしSr 吸 剤を 40 mg 加え
Table 1 人
-Sr吸 剤 における分 係
た。2
とう 、
元
存 (%) 固 吸(%) 分 係 Kd
ちに吸
し、固 を
90
Sr( Sr)0.7
99.3
1.4E+02
5C 上に
し
134
で
、ポリ に 入 Cs( Cs)
99.9998
0.00022.0E-06
した。
および固
Na
99
1
1.0E-02を HPGe 半 体 出
K
99
1
1.0E-02
器 GEM-35190S, Ortec
Mg
991
1.0E-02で 定した。
カ にCa
99
1
1.0E-02
わたり 定をし 、 Pb( 212 Pb)
1486
6.1E+00
212
228
Pb, 228 Ra, 228 Ac のRa( Ra)0.15
99.85
6.7E+02より
存 を め、228
Ac( Ac)0.15
99.85
6.7E+02
分 係 を 出した。
結果
考察
各元 の
存 およびそれらからした分 係 を Table1.
に した。
[人]と固 [Sr 吸 剤]の で、Cs, Na, K, Mg, Ca の
存 は
212
99%以上であり、これらの元 はに分 され、Sr と容 に分 できる。 Pb の存 は 14%であり、主に固 に分 されるものの、にも 存する。一 、Ra,Ac は Sr と同 に固 に定に吸 する。 吸 剤の Sr の吸 にはの SrSO 4が 与していることが 唆されているが、Ra, Pb についても
塩 RaSO 4 , PbSO 4 ので吸 しているとされる。 吸 剤は Sr のみならずからの Ra および Ac のにも利 できる可が 唆された。
Adsorption behavior of cations in seawater on barium silicate-based adsorbent for Sr.
MINOWA H., OGATA Y., KATO Y., KOJIMA S.

3B08

境土

中の 135Cs/ 137 Cs 同位体
1

分の(原子力機構 、東工大 )○島田亜佐子 、キムミヌソク 2 、塚原剛彦 2 、村2

夫 2 、島田太11、武田聖司 1 、山口徹治 1【緒言】 廃止措置終了確 において、敷地内で検出された 137 Cs のうち福島第一原子力発 所(1F)事故由来の 137 Cs はバックグラウンドとして差し引くことが められている。
135
Cs/ 137 Cs 同位体比により 137 Cs 源を同定できる可能性があるが、そのためには土壌
か ら Cs を 分・ 精
し て分 析 を す る 必
が あ る 。 そ こ で 、Calix[4]arene-bis(tertoctylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)を用いた土壌からの Cs 分 法を発し、茨城県東海村で採取した環境土壌 料中の 135 Cs/ 137 Cs 同位体比を測定した。
【実験】 0.015 M BOBCalixC6 の 1-オクタノール溶液を有機相、10 μg/ml の Na, Mg, Al, K,
Ca, Fe, Sr, Mo, Sn, Sb, Cs, Ba を含む 3 M HNO 3 溶液を水相とし、同体積を 沈管に入れ、室温(19 22℃)で 30 分 振とうして抽出を った(E)。 心分 により相分 を った
後、有機相を別の 沈管に移し、同体積の 0.5 M HNO 3 溶液と 30 分 振とうして洗浄を った(S)。相分 後、有機相を別の 沈管に移し、3 倍 の 1 mM HNO 3 を加え、50℃の恒温槽中で 30 分 振とうして Cs を 抽出した(B)。相分 後の有機相を繰り し使用して新しい水相からの Cs 分 操作を 5 回繰り した。
東海村の 3 地点で土壌を採取し、450℃で灰化後、濃硝 と共に密 容器に入れて200℃で 4 時 加熱した。ろ 後の硝 溶液を蒸発乾固し、約 150 ml の 3 M HNO 3 溶液にした。この溶液(15 ml)を水相として、上 と同様の溶媒抽出法を 5 回、2 セット
繰り して Cs を分 した。Cs を 抽出した水溶液すべてを一つにまとめ、蒸発乾固
した後、5 ml の 3 M HNO 3 溶液とし、新しい BOBCalixC6 溶液で溶媒抽出を った。最終的な 抽出の水相を濃縮し、一 を Re フィラメント上で乾固し、
型
分
135
137
析 (Finnigan MAT-261, サーモフィッシャー社 )で Cs/ Cs 同位体比を分析した。
【結果】に同じ有機相を繰り し 5 回使用した時の各工程における水相中の元素 の
初期 に対する百分率の平均値をそのばらつきと共に示す。5 回の繰り しによる変化
はいずれの元素においても小さく、多 の 料を 数回に分けて分 する 場合には薬を節約できることが分かった。また、Na、Mg、Al、Ca、Fe、Sr、Ba はほとんど有機相に抽出されず、Cs と分 された。一方、一 の K、Mo、Sn は有機相に抽出されたが、洗浄により大 分を Cs と分 することができた。
東海村の土壌の 135 Cs/ 137 Cs 同位体比は、4 料について、2011/3/11 時点換算で 0.38
±0.25、0.55±0.82、0.364±0.028、0.38±0.38 という値が得られた。1F 傍の 137 Cs 濃
度が 16900 Bq/g の 料の分析では 0.3634±0.0005 という い精度で同位体比が測定出来たが、東海村で採取した 1 Bq/g を下回る 料の分析は標準偏差が大きくなった。
5 回繰り しでの各元素の各工程における水相中存在率( )の平均値
Na

Mg

Al

K

Ca

Fe

Sr

Mo

Sn

Sb

Cs

Ba

E

98±0.9

101±1

97±1

75±2

100±1

100±1

100±1

68±2

95±3

96±4

4±0.3

99±1

S

0.2±0.1

ND

ND

20±3

ND

ND

0.1±0.01

26±1

10±1

1±1

6±0.2

ND

B

0.1±0.04

ND

ND

4±0.6

ND

ND

0.1±0.01

8±1

ND

ND

90±3

ND

制庁「 平 成 31 年度 廃 止 措置・ク リア ラ ンス にする検本研 究 は原 子 力

制 委員 会原 子力」と して 実 施し た もの

であ る 。

Development of Analytical Method of 135Cs/137Cs Isotope Ratio in Environmental Soil Samples
SHIMADA A., KIM M., TSUKAHARA T., NOMURA M., SHIMADA T., TAKEDA S., YAMAGUCHI T.

3B09

プ
(

スチックシ
作

1

チ

タ ト を
スペクト

、名大・RIC 分

○加

1

、

2

いた

エネ

ギ

の

恵医大・アイソトープ 3 、愛、2、

はるか 3 、小島

医大 4)

4

Counting Efficiency/ keV【】
らは 射性ストロンチウムをしたフィルタやディスクをプラスチッ
クパウチフィルムで封じ、プラスチックシンチレータボトル PSB、Fig. 1 にみ、
低バックグラウンド 体シンチレーションカウンタ LSC-LB7、
作
で 定
90
90
する
を
し、
報告を なってきた。
の従では、 Sr- Y 射平
90
90に、 Y の
効 はほぼ 100%であるが、 Srの
効 は 40 と低かった。そこで、加Bottle圧 フィルムにプラスチックシンチレータフ
ィルム(PSF)を いることで、90Sr の
効 を
Filtersample90%以上と大幅に向上させることに 功した。
このを いれば 定が困 な低エネルギー
Plastic
scintillatorβを 感度で 出できることが 待される。
代な低エネルギーβ
出であるSpacer
3H(18.6keV) 、 63 Ni(66.9keV) 、 14 C(157keV) にし、PSF でパウチしたそれらののFig. 1 Assembly of the plastic scintillator bottle
をし、先に べた 定 により得られた β(PSB).
スペクトルのを ない、効 などに するが得られたので報告する。
【実 】3H または 14 C でされたアミノ のを、(1)メンブレンフィルタに
下・ 乾させ、上下から PSF ではさみパウチした 定、(2)PSF に下・乾させ、上に PSB をのせパウチした 定
、として
した。 定
を PSB に3
14セットし、LSC-LB7 にて 定しスペクトル分 した。 H、 C の 射
定には シ
63
63
ンを いた。 Ni については Ni
NiCl 2 、0.1MHCl を いて(2)の 定を作 し、 定・分 を なった。
10-1【と 察】 (1)メンブレンフィルタを使 した●： 3 H314の
効 は、 H、 C でそれぞれ、0.62%、
10-2○： 63 Ni
37.2%であった。 (2)PSF に下したの
×： 14 C
効 は、3H、63Ni、14C でそれぞれ、14.4%、37.0%、
10-3
83.7%と(1)に べて いが得られた。これはメンブレンフィルタによる 己吸収を回 できた
10-4
ことによると えられる。
Fig.2 に 3H、63Ni、14 C のスペクトル分布を す。
10-5
はエネルギー、は 1 keV あたりの効
363である。 H では 18keV、 Ni では 50keV、
10-6
0
40
80
120 160 200
また 14C では 140keV までのスペクトルとしEnergy/ keV
63
14て得られ、それらのエンドポイントはそれぞれの β
Fig. 2 Bata-ray spectra 3of 3 H,
63 Ni and14 C.
Fig.
2Spectrum
of
H,
Ni
and
C
大エネルギーとほぼ しかった。

Spectrum analysis of low energy radiation using a plastic scintillator bottle
KATO, Y., OGATA, Y., MINOWA, H., KOJIMA, S.

3B10

3+2! 
14,  */#.%'-&*/("$0) Òĉ  ĳÌ×oï  ĳdpĠ  ĳ»qï  ĳó¡íq  ĳåï{ėĊč]  ĳ¾ÞĎ  ĳÔ×©ĝ  ĳĲ¥b  ĳġ¢Ñ    »±zZdý!OĪ½Ģ Ü »±Ëõ!kè"ĳRI ¿ĕ!ájİ*ĕc1®ď.)!" Ĵ!(ĳMć!òYT1}(¦ ù!»ā¼ą*un¼ą!ØèÅ«/ÈĴġ¢1Q­ ĳOĪ½Ģ 100kBq XO! Ge-68/Ga-68 :4?IL;L!»o¼ą "o¼ą!kèÖ!ħé ÈĴ!:4?IL;L!đËõ
Ge-68 (sÛÅ 271 À)" EC Ëõ Ga-68 (sÛÅ 67.7 iĳ-ĳEC).ĴPËõ "»£Č´÷¬.!ĳDH6K8 +-ß·[! Ga-68 1ÿĀê ¬.hÈ.Ĵ
Â¤§!Æ¤Y"ĳġ¢ +-ĳ/&!ïö!ħäâ  
(/1øMĳU"øN.)ĴU" Ga-68 ADKğ!ĥç´w¯
îëĳ!+ ¼ąg!+º_¬.!
 .Ĵ
  u. ADKğ  !æ¼ąBJ8GE
 "ĳQıç|!İę¨!Ĝ^.Ĵu"ĳ(1) !o
 !Rlăĳ(2) !¹xĳ(3) ADKğ!¶hĳ(4) ADKğ!tĬĳ
(5) ADKğ!Ýēĳ(6) ADKğ!û Ĥà$!~îĳ(7) ADKğ +.
ģ35K!¸īĳ(8) ADKğ!ĥ[!ç´ĳ(9) ADKğ!æ!ªm !Ąĳ(9) !o$!A2L>@<7!ăĮëÏ´/.Ĵ/,!Įë! ĳ(2)(8)İĮë.Ĵ
 øM)þV¼ąè Ge-68/Ga-68 :4?IL;L ,!DH6K8¬,/. Ga-68  "ĳ(7),(8)!=IL9Lkè1² .Ĵ   u!İ¼ąBJ8GE" Co 2+ *Cu 2+ !ÄĈ!ģ35K!ÓÝÙ1è ÈĴ ĳiee§Ĕ!iÉÐ"¼ąä ri "Ãv  Ĵ!(ĳĐ +.ÓÝÙ!Ĉ!o ĳADKğģ35K!ìS\è1Ė`ÈĴ0ĳADKğ
Ć[ÄĈ.(ĳ!Ė`" -ĭ Ĵ»±=IL9L!kè)Íh!ðalº.Ĵ ĳFDNPP XĩĳúÁ»āĢĔ*9LC3FL;Ãv(ĳ¼įĳıÊĳMć1Ě!kè"äê)! .Ĵ İĮë(6) Ga-68 =IL9L1fy "ĳADKğ1~îû Ĥà
1=IL9L1}'ÓÝÙÚyĳì$! Ga-68 !ôċâÕ1Ē.ĴÙiĞ Ĩ.İ.ĴİĮë(7)"ģ35K!Ýâ³1µ Ĵ=IL9L
1û Ĥà*ģğoà ~î ĳADKğÝÙÚyÝÙ$!ôċâ
Õ1Ę%.İ.Ĵoü!¼ąBJ8GE"ĳ/,!İ1+-Ģê ¿.Ĵĥç´*~î!o!ñÎ°1#(!İ¼ÇZĂW.ĳĦ!o¼ą ěã¬ .gĴ
Educational use of Ge-68/Ga-68 generater under legally defined level as radioactive material (3):introduction to experimental program on role of humics in soil environment
MINAI, Y., NIIZAWA, K., NAGATSU, K., WASHIYAMA, K., NOZAKI, T.

福

3B11

原得子発
字一切 の放射性炭 年代測定
平安時代における Zn 利用に する 然科学的物(名大 1 、奈良大 2 、中央大 3)○小田寛

1、

一 2 、池田和臣 3

山

緒言 Zn は Cu や Fe と比べても その利用に する歴史が に包まれている 属元素である 日本では 16 世紀後半のから出土した真 (ヨーロッパ由来の精 亜を用いて生産されたと思われる)が最古の事例である 美福藤原得子発 紺紙 字
一切経(荒川経)は 得子の夫である 羽法皇没後三回忌にあたる平治元(1159)年に山に納められた一切経 5048 巻の総称である 紺紙に 色の界を引き
字によって
和洋写経体の経文が書写されている 典型的な 泥経とされてきた荒川経であるが年の研究( 山 2015)により この 字は Au によるものではなく真 (Cu Zn)によるものであることが判明した 一方で 荒川経は平安時代書写とされていることからこれが正しければ 平安時代に日本において Zn 利用があったことになる そこで この点を明らかにすべく 荒川経断簡についての 14 年代測定を行った
実験 結果 荒川経の断簡から 1.0cm2 の紙片を採取し分析 料とした まず三晩吸水させた後

字筆写のある本紙を剥打紙であるか紙漉きの両者とも測定をした
後

CuO による

Compact-AMS

した

表

二層に剥

された が

に生じた和紙の層であるか の判断が困

波洗浄(H 2 O)

化と H 2 による

米国 NEC 社であったため1.2N HClaq と 1.2N NaOHaq による交互洗浄の元を経てグラファイトを

1.5SDH)により

14

し

測定結果(

AMS(パレオ・ラボ
14

年代測定を行った

曲線 IntCal13(Reimer et al., 2013)によって暦年代に換算した
表

が後世の

差範囲

年代は

結果を表

正

に示す

σ)

14

料
年代[BP]
正暦年代[cal AD]
荒川経(表 )
969±381020(1031)1050 1083()1126 1135()1151
荒川経()
970±401020(1031)1050 1083()1126 1135()1151
考察 荒川経の奉納は 1159 年であるが この紺紙 字経を書写せしめ 法勝寺
での供を行ったのは

久安六(1150)年 10 月日のことである

その数年前に生産されているはずであ り

正暦年代の下お表との年代には有意な差はない

れることは少ないため この
この測定結果から経いて付けることができる

しかしながら

削減がなされたとするよりも当時の日本における真価値の変などを知る上で

荒川経は

今後

では

打ちが施さ
い

真

は

の

よりも

羽法皇の供

に対して

の稀少 価値はに比べて荒川経以外に平安期の真

こうした

な学術

な

当時の日本で既に真現代的な価値

必ずしも低いものではなかったと考える方が自然である
史と一致しているに生じた和紙の層である可能性が政政権の中枢にあった品が知られていないため推測にとどまるが書写のための料紙は成立直後に荒川経の書写が平安時代であったこと利用があったことを結安価なものとなる

は紙漉きの

絹本を

堂

属の利用に

料とな るであろう

する歴
なお

発表では荒川経以外の古来より有名な 泥 泥経の測定についても併せて報告する
Radiocarbon dating of Bifukumon’in-Fujiwara-no-Nariko-hotsugan-konshi-kinji-issaikyo sutra:
Natural scientific evidence for the use of Zn in the Heian period, JapanODA H., NISHIYAMA, Y., IKEDA K.