Kahokugata Lake Science 16, 2013

放射能汚染環境における生物の元素濃度分布
田崎和江 1・竹原照明 2・石垣靖人 2・中川秀昭 2・根本直樹 3・横山明彦 4
・木村 元 5河北潟湖沼研究所 〒 929-0342 石川県河北郡津幡町北中条ナ 9-9
金沢医科大学総合医学研究所 〒 929-0342 石川県河北郡内灘町大学 1-1
3
弘前大学大学院理工学研究科 〒 036-8561 弘前市文京町３4
金沢大学理工研究域物質化学系 〒 920-1192 石川県金沢市角間町
5
金沢大学大学院自然科学研究科 〒 920-1192 石川県金沢市角間町
12

要約 : 2011 年 3 月 11 日の福島第一原子力発電所の事故により，高濃度の放射性核種が土壌や水圏に撒き散らされた．福島県南相馬市の放射能汚染された水田土壌中のミミズ，珪藻，津波被害を受けた用水の底質中の有孔虫，水田表層のバイオマット中のバクテリアを走査型分析電子顕微鏡で観察した．その元素濃度
分布写真によれば長半減期放射性核種を含むと思われる Cs，Rb，Sr，Zr，U，Pu などの分布が顕著に画像で示された．生物が水田土壌や河川において，放射性核種と安定同位元素の吸収や移行に果たす役割の一
端を明らかにした．

SEM-EDX Elemental Content Maps of Organisms in Radioactive
Environmental Pollution by FDNPP Accident in 2011
Tazaki, K., Takehara, T., Ishigaki, Y., Nakagawa, H., Nemoto, N., Yokoyama, A. and Kimura, H.
Abstract; After the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) accident on 11th March 2011, highradioactive dosage included radionuclide was found in paddy soils in Fukushima Prefecture in Japan. The
elemental content maps of Cs, Rb, Sr, Zr, U, and Pu were detected in earthworm, diatoms, Foraminifera,
and bacteria in the polluted soils, using Scanning Electron Microscopy equipped with Energy Dispersive
X-ray analyzer (SEM-EDX). The results suggest that organisms in the polluted soils carry important role toabsorb the radioactive materials. The variation of radionuclide dietary intake among organisms may indicatethat high radionuclide exposure was accompanied by high stable isotope intake.
Keywords; Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) accident, SEM-EDX, elemental content map,
radionuclide, dietary intake, earthworm, diatoms, Foraminifera, bacteria

はじめにれ，種籾が没収された．野馬追いの時代から手塩にかけて土作りされてきた水田土壌は，原発事故以来

2011 年 3 月 11 日に発生した東京電力福島第一

放置され，チガヤやセイタカアワダチソウが生い茂

原子力発電所の事故後，放射性物質による汚染が福り，イノシシの踏み跡があちこちに見られた．しか島県南相馬市の水田や農業用水の広範囲に発生した． し，2012 年になると，あちこちの水田や畑では雑水田に放置され放射能汚染されたワラを牛が食べた

草の刈り取りや鋤き起こしが行われ，7 − 8 割の畑ため，牛肉が販売禁止となった．また，水田土壌のでは自家用の野菜が作られ始めた．なお , 2013 年も汚染のため，南相馬市一帯は 2 年間耕作が禁止さ

稲作が禁止されたが，一部の農家は，5 月には田植
7河北潟総合研究 16‚ 2013

た . さらに , 採取した試料中に生息していたミミズえを行った．
農地は食料を生産する場であり，放射性物質によや珪藻，用水の底質から採取した有孔虫，津波の被る汚染状況を把握することは，安全・安心な農作物害を受けた水田表層のバイオマット中のバクテリアの供給に不可欠であるとともに，農地の除染と環境や粘土について走査型電子顕微鏡で観察を行い , エ

回復を行い，今後の農業の方針を見極めるために必

ネルギー分散型 X 線分析による元素濃度分布写真を須である（Rosner and Winkler, 2011；斉藤，2011；

撮り詳細に研究したので報告する．すなわち , 現地

日本土壌肥料学会，2011；庄建技術，2012）．特に， 調査と試料採取を行ったのち , バルク試料の定性・
放射能汚染された土壌や用水中の微生物やミミズな定量分析を行い , かつ , 電子顕微鏡によりマクロか

どの生物の挙動を把握する必要がある．

らミクロの分析・観察を行い , 福島県の放射能汚染
環境の実態を考察した .

そこで本研究では，福島県南相馬市の水田土壌や農業用水の底質を採取し，放射線量の測定を行うとともに , 分析電子顕微鏡により微生物の観察を行い，試料および研究方法

化学組成を明らかにした．なお，微生物の主要元素研究に用いた試料のみならず微量元素の分布も明らかにしたが，放射本研究に使用した放射能汚染試料は，2012 年 9性核種と安定同位元素の区別はできないので，試料の β，γ 線の測定データと文部科学省が公表した Cs， 月 16 日に福島県南相馬市原町区馬場から採取した

Sr，Pu などの放射性核種の分析データを引用した．

表層水田土壌とフトミミズである．ここは福島第一

なお，2011 年 6 〜 7 月の宮城県，福島県，茨城県， 原発の北西 35km に位置し，2012 年 11 月 1 日におけ る 空 間 線 量 が 1.32-1.55-1.70µSv/h，630cpm で

栃木県，群馬県，千葉県における農地土壌中の放射性 Cs 濃度の分析値の詳細は，高田ほか (2011) で公あるのに対し，水田土壌の表層の放射線量は 2.4-表されているが，Sr や Pu の結果は公表されていな

3.7µSv/h，1,200cpm と， 高 濃 度 に 放 射 能 汚 染 さい（天野，2001；朝日新聞，2012）．また，宮城県

れている．また，2012 年 7 月 3 日に採取した水田から岩手県南部にかけて津波浸水範囲および福島県

134137
土壌の分析では， Cs と Cs はそれぞれ 19,000

沖の底質について分析した結果，海底の湧出水は Cs

Bq/kg と 27,000Bq/kg であった（表１）．なお，文汚染されていないと報告されている（丸井，2012）． 部科学省（2011，2012）のデータによれば，Cs の一方 , 湧出水は汚染された土壌を運ぶ役割を持っSr および Pu も高い値を示している．なお，
みならず，ていることが指摘されているが，陸上の津波によりその他の地域における空間線量や放射能除染の実証

Cs 汚染された底質についての報告はまだない．

実験結果についてはすでに他報で報告した（田崎ほさらに，2012 年 2 月 8 日に東京電力福島第一原

か，2011；田崎，2011）．

子力発電所（以下福島第一原発）から 30km ほど離また，津波被害を受けた福島県南相馬市大田川とれた山林で採取されたミミズから 1kg あたり 20,000

つるえ川をむすぶ小沢用水の底質を採取して，有孔Bq 近い放射性 Cs が検出された．森林総合研究所

虫を抽出した．2012 年 9 月 14 日に試料採取した時は，ミミズをエサとする山林の野生生物への影響を点で，小沢用水での空間線量は 0.14-0.28µSv/h，底調査する必要があると述べている（Brown and Bell,質の線量は 0.32-0.35µSv/h であった．

1995；NHK 科学文化部，2012；森，2012）．

さらに，2012 年 9 月 14 日に津波被害を受けた

本研究では，福島県南相馬市原町区馬場 , 飯舘村

松川浦の水田表層に形成した厚さ 3cm の白色バイ

長泥など放射能汚染された水田土壌や津波の被害を

オマットを観察した．当日の空間線量は 0.59-0.65

受けた水田土壌や用水の底質を研究対象とした . 現µSv/h であり，水田バイオマットの線量は表面が地における空間線量および採取した試料の放射線量1.05µSv/h，裏面は 0.48µSv/h であった．

を測定したのち , Ge および Si 半導体検出器を用い放射線量の測定についてて放射性核種を定量分析した . また , エネルギー分
散型蛍光 X 線分析により主要化学組成の分析を行っ

本研究に用いた放射線測定器は Aloka GM サーベ

8

Kahokugata Lake Science 16, 2013

イメータ TGS-136（cpm）および TCS-151（µSv/h） 計数率を計算し，添加した Pu-242 の放射能をもとの二つである．TGS-136 は計数率をメータで，計数にそれぞれの核種の放射能を求めた．

率および積算計数をデジタルで表示できる β（γ）線
用 GM サーベイメータである．検出器に大面積端窓

エネルギー分散型蛍光 X 線分析（ED-XRF）による形有機 GM 管を使用し，微量の β 線を効率よく測定

化学組成の分析法

できるが，α 線と γ 線にも感度がある．また，観測

土壌試料の化学組成の分析には，エネルギー分散

結果を計算式によって Sv 単位に変換でき，表面汚型蛍光 X 線分析装置（ED-XRF）（日本電子製 JSM-

染測定用として福島第一原発事故でも使用された放3201，Rh-K α 線源）を用いた．試料は乾燥させた後，射線測定機器の一つである．本研究では，金沢大学

乳鉢を用いて粉砕し，マイラーフィルム（HORIBA

RI センターにおいて，絶対値（137Cs 線量率校正線

社製 Cell Window）の上に設置し，加速電圧 30kV，

137
源；γ線のみ）と（ Cs 線源 Amersham；β 線＋ γ

真空雰囲気でファンダメンタルパラメータ（FP）―

1,000cpm は 1.52µSv/線）を用いて校正した．なお，

バルク法により定性分析および半定量分析を行った．

h に相当し，2–3 割の誤差がある．TCS-151（µSv/h） なお，この方法で検出できるのは Na より質量の重は γ 線のみを検出する．
い元素であり，H や有機物やガス成分を除いた値である．検出限界はバイオマットや液体の蒸発乾固物
放射性核種の分析法のような有機材料では，Na，Mg，Al が 1wt%，Si，

土壌試料の放射能測定は，北陸環境科学研究所（福P，S は 0.1wt%，Ca から Rh までは 0.001wt%，Pd

井県福井市）および大和環境分析センター（石川県から U までは 0.01wt% である．また，含有する Cl金沢市）に設置してあるゲルマニウム半導体検出器

は，X 線管球が Rh でできているためピークが重なを用いたガンマ線スペクトロメトリーによる核種分

り，検出できない（佐藤ほか，2010）．

析法でI，放射性 134Cs，放射性 137Cs の 3 核種を131分析した．なお，半減期の短い

I は 2011 年 9 月

131

走査型分析電子顕微鏡（SEM-EDX）による元素濃の測定時点では検出されなかった．また，放射性Cs，放射性134

度分布

Cs の 2 核種は，カナモリ技販株式

137

視野に対応した微小領域の化学組成分析を行うた会社（富山県高岡市）に設置してある NaI（Tl）シめ，走査型電子顕微鏡（S-3400N，HITACHI）にエ

ンチレーションスペクトロメータ（日立アロカメヂ

ネルギー分散型 HORIBA EMAX X-act を装着した

カル社製）CAN-OSP-NaI により分析した．

もの（SEM-EDX）を用いて，加速電圧 15kV，電流 70 − 80μ A，分析時間 1,000 秒で元素濃度分布図

Pu の定量分析方法と測定方法

およびスペクトルを得た．

採取土壌は , 105℃で乾燥後，1 回あたり乾燥細土

SEM-EDX の最大の利点は，全元素同時分析にあから約 10g を分取して，化学分離に供した．分取しる．その特徴は，分解能が 1nm（加速電圧 15kV 時），た試料を電気炉で加熱して有機物を分解した後，硝組成分析の対象元素は B ~ Am，局所領域および平酸を用いてプルトニウムを溶解し，イオン交換法に均的領域の元素濃度分析（定性・定量），元素の分布よりウランやトリウムから分離精製して金属板に電の観察 （面分析・線分析）が可能なことである．エ

着した．α 線スペクトル測定装置で電着した試料のネルギー分解能は ~140eV である．定量化学分析を

α 線スペクトルを測定してプルトニウムの濃度を求行うには，鉱物スタンダードを用いて，加速電圧やめた．なお，化学回収率を補正するため，Pu-242

照射電流などの定量条件を設定し，さらに ZAF 補

トレーサを予め分析試料に 20mBq 添加し，測定さ正計算はコンピュータにより自動的になされ，分析れた放射能から回収率を求めた．

結果が算出される．例えば，黒雲母は SiO2，Al2O3，

Pu の測定は，シリコン半導体検出器で約 94 万秒

Fe2O3，MgO，K2O に富む鉱物であるが，K2O の分（約 11 日）以上計測した．得られた α 線スペクトル析精度を確認すると標準偏差は 0.03 を下回っていのそれぞれの核種のエネルギーに対応するピークのる．含有量が 1wt% を上回る元素については相対標

9河北潟総合研究 16‚ 2013

準偏差も比較的小さく，再現性も認められることか分解能は 129eV（プレミアム），135eV（標準），測ら，実用に耐えられると判断されている（川野ほか， 定元素範囲は Be(B)–U，Pu，Am まで可能である．

2010）．

しかし，I，Xe，Cs，Np，Pu の元素の分析に関し一方，高井ほか（2011）は日立製と日本電子製のてはスタンダード試料と比較しておらず，定量計

3 種のエネルギー分散型Ｘ線分析装置を比較し，定算に使用されていないピーク 8.027，8.887，9.419，

性・定量分析を行い分析精度の検証を行った．そ11.140，12.909keV があることから，これらについの結果，EDX 法のエネルギー分解能は 130–150eV， て正確な定量分析はできないが，分析試料中のどこ検出限界は 0.3%，分析精度は濃度が１桁％の場合に，どんな元素がどれだけ存在しているかをマッピ± 0.3% 程度と推察している．定量分析に関しては， ングすることは可能である．
測定元素や試料の形状，装置による分析条件の選択

本装置は高いエネルギー分解能でマッピングが可など不確定な要素が多いものの 0.1% 以上の検出濃能であり，定量マッピングでは重なり合うピークを度であれば，ある程度信頼の置ける精度で濃度が求分離することができるため，重なるピークの影響をめられると考察している．

排除することができる．さらに取り込んだスペクト

SEM-EDX では，試料に電子線を照射すると試料

ルを元に，各元素の理論値に基づいて，理論スペク

中の元素の種類に応じて特性 X 線が発生する．そトルを重ね合わせて表示する＜スペクトルオーバーの波長もしくはエネルギーにより元素が同定でき

レイ＞機能を持っており，理論スペクトルとのズレる．定量分析は，X 線の強度が元素の濃度とともに具合で定性結果の再確認ができる．

増加する原理を利用する．精密度の点でエネルギー

また，事前に知りえたサンプル情報によりマッ

分散分析は，湿式分析の精密度の中に収まり，ほと

ピングを行うことができ，微小領域に偏在していんど同程度の結果が得られる（森，1992）．すなわち， る物質の所在も知ることが可能である．エレメント
元素濃度分布写真は点の密度がその元素の濃度を表

キャッチャーは測定スペクトルではほとんど検出さし，点の密度が高いと含有量も高いことを示す．一

れない少量の元素でも，含有の可能性がある場合は方，含有元素が少ない場合や微量の場合は，分析時マップ上に表示される．従来は判別が難しかった元間を長くしても点の密度は低い．本研究では，分析素も正確な定量マッピングが可能になり，予想外の時間を 1,000 秒と設定し，低倍率から高倍率まで画元素の混入や微粒子が点在する場合も検出し判別で像をチェックし，その中で試料の輪郭がはっきり出きる（堀場製作所，2010；Alam and Mishra, 2013）．

る範囲の倍率で撮影した．

K，Ca，Si な ど の 主 要 元 素 は K α1 の ス ペ ク ト

放射性核種の汚染地図

ルをプロットしており，K Ka1，Ca Ka1，Fe Ka1，

2011 年 3 月 11 日に発生した福島第一原発の事故

Al Ka1，Si Ka1，P Ka1，S Ka1 と表示し，Sr など

により，17 種の放射性核種（Sr，Y，Zr，Mo，Ru，の元素は L α1 のスペクトルを Sr La1，Cs La1，Ba

Sb，Te，I，Xe，Cs，Ba，Ce，Pr，Nd，Np，Pu，

La1 のように表示している．

Cm）が大気中に放出され，森林，土壌，河川水がエネルギー分散型Ｘ線分析装置（HORIBA EMAX

直 ち に Cs と I の 放 射 性 核 種 に つ い て の 汚 染 地 図

Ｘ - act）についてを公表したが，Sr については分析に時間がかかり，広範囲に汚染された．文部科学省（2011, 2012）は従来の検出器は電気的な雑音を減らすために，液1–1.5 年経ってから公表した．2011 年 6 月 6 日−

体窒素などで冷やされており，Ｂ〜ＵのＸ線を同時

6 月 14 日（第一期），6 月 27 日− 7 月 8 日（第二に測定できるタイプであったが，本研究で使用した期）に土壌試料が採取され，2011 年 9 月 30 日時点

エネルギー分散型Ｘ線分析装置（HORIBA EMAXの土壌についてのX-act）は液体窒素が不要で，かつ高速分析が可能の測定結果が公表された（図 1）．測定された 59 箇であるため，定性・定量ともにマッピング時間が大所については福島第一原発から 80km 圏内の各市町

幅に短縮された．素子面積は 10mm ，エネルギー

村，残りの 41 箇所は警戒区域等の市町村から選定

2

10

Pu，239Pu ＋ 240Pu，89Sr，90Sr

238

Kahokugata Lake Science 16, 2013

Fig. 1. Distribution of 238Pu and 239Pu + 240Pu near the FDNPP in Fukushima Prefecture, Northeast Japan (dataafter Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology, Japan, 2011). Numerals left andright of slash represent concentrations of 238Pu and 239Pu + 240Pu in soils (Bq/m2) respectively.
238
239
240
238
●■ : sites at where Pu and/or Pu + Pu accumulated after FDNPP accident. ● : sites at where Pu
239
240
238
239
and Pu + Pu were detected. ■ : site at where only Pu was detected. ▲ : sites at where only Pu +240
Pu were detected. Chain line: boundary of municipalities.
238
239
240
2011 に基づき作成）．
図 1．福島第一原子力発電所周辺における Pu， Pu ＋ Pu の測定結果（文部科学省，
238
239
240
●■：福島第一原子力発電所事故に伴い新たに Pu， Pu ＋ Pu が沈着したと考えられる箇所．●：
238
Pu および 239Pu ＋ 240Pu が検出された地点．
238
239
240
238
■： Pu のみが検出された地点．▲： Pu ＋ Pu のみが検出された地点． ／ の左の数値： Pu の
2
239
240
2
測定値 (Bq/m )． ／ の右の数値： Pu ＋ Pu の測定値 (Bq/m )．一点鎖線：市町村の境界．

し，2km メッシュに１箇所の地点で土壌試料を採取89したものである．

90

Pu， Pu ＋

Sr: 0.61µSv (0.00061mSv)
Sr: 0.12mSv

Pu の分析は，土壌 50g を放射化134

学分析し，シリコン半導体検出器を用いて約 20 時

137間計測した．検出限界値はともに約 0.5Bq/m であ一方，今回の調査で

238

239

240

Cs: 71mSv
Cs: 2.0Sv (2,000mSv)

2

Pu，239Pu ＋ 240Pu の双方が238

る． Sr， Sr については，土壌 30g を放射化学分析し， 検出された（図 1 ●）．これら 5 箇所は福島第一原
89

90

低バックグラウンド β 線測定装置を用いて約 60 分

発から北西の方向に位置し，双葉町，浪江町，飯舘

計測した．検出限界値は Sr で約 300Bq/m ， Sr

238
239
240
村などのホットスポットである． Pu/( Pu+ Pu)

で約 40Bq/m である（文部科学省，2011, 2012）．

の 測 定 値 は， そ れ ぞ れ 0.55/0.66 Bq/m （ 双 葉 町

Cs や 137Cs の沈着量の000N006 地 点 ），2.3/1.8 Bq/m2（ 浪 江 町 016N018

最高値が検出された箇所における 50 年間積算実効

地 点 ），4.0/1.8 Bq/m （ 葛 尾 町 010N016 地 点 ），線量と比べ，下記のように非常に小さいことが確認

0.77/0.60 Bq/m2（飯舘村 030N028 地点），0.82/2.5

されている．

Bq/m2（飯舘村 036N028 地点）である．

89

2

90

2

なお，この調査において

2

134

2

文部科学省（2011）の報道発表によれば，平成

238

Pu: 0.027mSv

239

Pu +

11-20 年までの全国調査において観測されている

240

Pu: 0.12mSv
11河北潟総合研究 16‚ 2013

No. 3）．馬場の強熱減量 (600℃ ) は 16.7wt% であっ

Pu / 239Pu ＋ 240Pu の比率は，全国平均で 0.026 程

238

度であるのに対して，本調査において＋

Pu， Pu

238

た．

239

Pu の双方が検出された 5 箇所の調査箇所の一方，放射能汚染されていない金沢の水田土壌の比 率 は そ れ ぞ れ 0.82/2.5 = 0.33, 0.77/0.60 = 1.28,

化学組成は，馬場の水田土壌と比較した場合，Ba4.0/1.8 = 2.22, 2.3/1.8 = 1.28, 0.55/0.66 = 0.83 であが 0.108wt% 検出されたものの Ca，Fe については

240

る．すなわち，今回の比率は 0.33-2.22 程度であり， 大差なく，Co は未検出であった（表 1，No. 5）．なお，
事故発生前より比率が大きいことから，これらの 5

蛍光Ｘ線分析による金沢の水田土壌の分析は，2011

箇所については今回の事故に伴い新たに沈着したも134
137
年 9 月 16 日に行い， Cs, Cs はいずれも検出限のと考えられる．

界以下か未検出であった．ED-XRF による定量分析
結果は，後述する SEM-EDX の面分析によるカラー

なお， Sr が検出された土壌について， Cs に
89

137

対する Sr の沈着量の比率について計算したところ， マッピング結果と比較できる．
89

5.6 × 10–4 〜 1.9 × 10–1（平均：9.8×10–3）と大きく
放射性核種の分析結果ばらついた．この結果より，放射性 Sr および放射性 Cs の沈着量の分布は一様ではないことが確認さゲルマニウム半導体検出器を用いることで，放射れた（文部科学省，2011）．

性核種であるCs，137Cs，89Sr，90Sr が福島県の水134

本研究で水田土壌を採取した飯舘村長泥（表 1， 田土壌（No. 1，2，3）中に検出されたが，金沢のNo.1）および南相馬市原町区馬場（表１，No.3）は， 水田土壌（No. 5）中には検出されなかった（表 1 下）．
なお，蛍光Ｘ線分析は 2012 年 7 月 6 日に行い，ゲ

福島第一原発から 33 〜 35km 圏内である．

ルマニウム半導体検出器による結果

Cs，137Cs と 89Sr，

134

Sr の分析はそれぞれ，2011 年 6 月 14 日，9 月 16 日，

902012 年 7 月 3 日に行ったが，半減期の短い I はい
水田土壌の化学組成ずれの場合も検出されなかった．馬場の試料での放相馬市原町区馬場の水田土壌をエネルギー分散型

Cs および放射性 137Cs の濃度は，長泥の試料

射性

蛍光Ｘ線分析（ED-XRF）した結果を表 1，No. 3

134と比較していずれも半分以下であった．

に示した．比較のために，高濃度に汚染されている

馬場における 2012 年 7 月 3 日の時点での飯舘村長泥の水田土壌（表 1，No. 1 と No. 2），放の放射線量は 19,000 Bq/kg， Cs のそれは 27,000

射能汚染されていない清浄な石川県金沢市俵町の水Bq/kg であった（表 1，No. 3）．137Cs の物理学的

田土壌（表 1，No. 5）と無機的な試料としてスライ

半減期は 30.04 年，生物学的半減期が 70 日，実効

ドガラス（表 1，No. 4）の蛍光 X 線分析結果も示

半減期が 70 日と言われているが，水田土壌中の放した．水田土壌の主成分は，岩石，鉱物，粘土組成

射性

134

Cs

137

を反映して Al，Si が多く，少量の Na，Mg，P，S， 性

K，Ca，Ti，Mn，Fe，W が認められた．また，微Cs の半減期は 9–24 年，畑作土壌中の放射137

Cs の半減期は 8–26 年と，実効半減期や生物137

学的半減期に大きな幅があることが報告されてい量元素として，Cl，Cr，Co，Ni，Cu，Zn，Rb，Sr， る（Kamamura et. al, 2005; 野口 , 2011a，b；浅見 ,Zr，Pb が検出された．なお，ED-XRF では Cs，U， 2011）．また，文部科学省（2011，2012）が公表しPu は検出されなかったし，放射性核種と安定同位89
90
た Sr, Sr の値も場所により大きな隔たりがあるの体の区別はできない．

で，現段階では比較できない．

馬場の水田土壌（表 1，No. 3）は，2012 年 7 月
水田土壌の鉱物組成

6 日 の 時 点 で Al（24.9wt%），Si（40.0wt%），K

長泥の水田土壌と馬場の水田土壌はともに花崗岩（3.12wt%），Ca（2.45wt%） を 主 成 分 と し，Ti

（1.04wt%）と鉄（8.84wt%）も含まれていた．さらに， の風化産物であるため，鉱物および粘土鉱物組成は微量元素として Zn（0.029wt%），Rb（0.025wt%）， よく似ている．X 線粉末回折による反射（14.19Å，

Sr（0.032wt%），Zr（0.049wt%）が検出された（表 1， 9.92 Å，7.15 Å）から，スメクタイト，緑泥石，イ12

Kahokugata Lake Science 16, 2013

Table 1. Chemical composition of paddy soils collected from Fukushima Prefecture (No. 1, 2, 3) and Ishikawa
Prefecture (No. 5), Japan, compared with that of slide glass (No. 4). The concentrations of 134Cs, 137Cs,
89
Sr, and 90Sr in the polluted soils from Fukushima Prefecture are quite high in 2011 and 2012 after FDNPP
accident.
表１．蛍光Ｘ線分析による水田土壌の分析結果（2012 年 7 月 6 日測定）およびゲルマニウム半導体検出
134
137
89
90
器による Cs， Cs と Sr， Sr の分析結果（2011 年 6 月 14 日，9 月 16 日，2012 年 7 月 3 日測定）．
No. 1：福島県飯舘村長泥の水田土壌．No. 2：飯舘村長泥の水田土壌にミドリムシを入れて培養したもの．
No. 3：福島県南相馬市原町区馬場の水田土壌．No. 4：Ｘ線回折分析用スライドグラス．No. 5：清浄な石川県金沢市俵町の水田土壌．
Element

No.1 wt(%)
Nagadoro

No.2 wt(%)
Nagadoro(cultivated)

No.3 wt(%)
Baba

No.4 wt(%)
Slide glass

No.5 wt(%)
Kanazawa City

Na
Mg
Al
Si
P
S
K
Ca
Ti
Mn
Fe
Sn
Ba
W
Cl
Cr
Co
Ni
Cu
Zn
Rb
Sr
Zr
Pb
Heated 600℃ wt(%)- ; not detected

1.22
0.924
20.0
52.2
0.294
0.215
4.44
3.96
0.948
0.119
6.06
1.23
0.044
0.052
0.023
0.024
0.044
0.074
8.2

1.03
0.945
19.4
49.2
1.93
0.276
5.30
3.50
0.976
0.111
6.04
0.442
0.048
0.031
0.023
0.022
0.038
0.072
10.6

0.567
0.974
24.9
40.0
0.816
0.224
3.12
2.45
1.04
0.138
8.84
0.0796
0.029
0.013
0.019
0.029
0.025
0.032
0.049
16.79

10.4
4.96
2.74
63.4
0.152
0.698
17.1
0.0305
0.276
0.146
0.022
0.051
-

1.86
1.44
21.0
53.1
0.368
0.121
4.27
2.07
0.988
0.157
9.07
0.108
0.047
0.027
0.063
0.058
0.023
0.024
0.057
0.031
0.050
5.3

Ge Semiconductor detector
Cs-134 (Bq/kg dried)

41,000Cs-134 (Bq/kg dried)

42,000Cs-137 (Bq/kg dried)

59,000Cs-137 (Bq/kg dried)

50,000Analitical date

47,00019,00068,00027,000

3rd July 2012
16th Sep. 2011

not detected

3rd July 2012
16th Sep. 2011

not detected

Sr-89(Bq/ ㎡ )22,0002,500

14th June 2011

*

Sr-90

(Bq/ ㎡ )

4,800

600

14th June 2011*

* Analized by Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology

13河北潟総合研究 16‚ 2013

Table 2. Result of Pu quantitative analyses of paddy soils using a Si semiconductor detector.
表 2．Si 半導体検出器による水田土壌試料中の Pu の定量分析結果．
Samplechemical yield(%)

Location

Pu-239 + Pu-240(Bq/kg dried)

Pu-238(Bq/kg dried)

1

Paddy soils at Nagadoro

53

0.027

0.005

<0.01

2

Paddy soils with bacteria at Nagadoro

29

0.031

0.007

<0.01

3

Paddy soils with rainwater at Baba

44

0.283

0.018

<0.01

走査型電子顕微鏡写真とエネルギー分散分析

ライトなどの雲母類粘土鉱物，多量のカオリン鉱物の存在が示された．また，ギブサイト（4.82 Å）， （SEM-EDX）
石英（3.33 Å），長石（3.179 Å）も含んでいる．な

水田土壌中のミミズ（図 2）お，エチレングリコール処理により 14Å のピークは馬場の水田土壌中で採取したフトミミズの頭部

14.5Å に移動したので，スメクタイトと同定した．

の表皮の走査型電子顕微鏡写真，元素のスペクト

金沢の水田土壌は火山岩（戸室石と呼ばれている） ル，特定元素の質量濃度（%），原子数濃度（%）を
図 2b，d に示す．フトミミズの表皮には体節が並び，の風化産物を主とする．赤戸室石および青戸室石の化学組成は SiO2（58~75%），Al2O3（16~25%）， その間には剛毛が密に並んでいる．表皮全体の面分

M g O （ 2 ~ 3 % ）， C a O （ 2 ~ 3 % ）， F e 2O 3（ 1 ~ 2 % ）， 析のスペクトル 0–20keV の間には，主成分である
Na2O3（1~8%），K2O（1%），TiO2（0.2~0.3%）であり， Cl，Ca，C，O，Fe，Cu，Mg，Al，Si，S，Pd，Cl，
風化してスメクタイトやゼオライトを産出する（田Ca，Sn，Pt のピークが認められる．なお，ここで，，崎，2008）．

Pt と Pd は蒸着の成分由来である．
フルスケールは 115，926 カウントである．少量・

Pu の定量分析結果

微量の元素はスペクトルでは見えないが，あらかSi 半導体検出器を用いて水田土壌試料中の Pu のじめ設定した元素（Sr，Y，Zr，Mo，Ru，Ag，Sb，

定量分析を行った結果を表 2 に示した．長泥の水田

Te，I，Xe，Cs，Ba，Ce，Pr，Nd，Th，U，Np，土壌（試料 1），長泥の水田土壌を微生物培養した物Pu）に関して重なり合うピークを分離して，定量（試料 2），馬場の水田土壌に雨水を入れて自然培養

計算がなされた．ここで指定した元素には，文部科した物（試料 3）の収率は 29 ~ 53% であり， Pu

学省（2011，2012）が公表した 17 放射性核種が含239

Pu は 0.027 ~ 0.283Bq/kg（乾燥土）といずれもまれている．この分析結果により，Zr L（51.50%），

1Bq/kg 以下であった．また，238Pu はいずれの試料

Mo L（13.90%），Th M（5.06%） が 顕 著 で あ り，においても未検出であった．本試料の少量の Ru L（0.99%），Cs L（0.50%），Ba L（0.30%），

+

240

239

Pu + 240Puの値は長泥よりも馬場の試料のほうが約 9 倍高い． Ce L（0.64%），Pr L（0.35%），Np M（0.48%）が生物培養実験と自然培養実験結果については別報で存在することが示された．なお，前述のように，I，

詳細を述べる．

Xe，Cs，Np，Pu はスタンダードと比較していない．
Pu が検一方，同じミミズの体内の土壌や鉱物粒子の走査出されることから，これらの結果は通常の核実験レ型電子顕微鏡写真，元素のスペクトル，特定元素の

なお，福島の原発事故の影響があれば238

ベルの値といえる．しかし，図 1 に示した文部科学

質量濃度 (%)，原子数濃度 (%) を図 2a，c に示す．

238
239
240
省（2011）のデータによれば Pu と Pu + Pu

Zr L（33.31%），Mo L（11.16%），Cs L（1.12%），の双方が検出されたのは北西方向の 5 ヶ所であった

Ba L（6.61%），Pr L（1.18%），Th M（8.95%），（図 1 ■ , ●）．Pu は場所によりかなり局在している

Np M（8.60%），Pu M（6.39%）が顕著である．また，ことが示唆される .

少量の Ru L（0.83%），U M（0.03%）が認められた．
フトミミズの表皮と体内の土壌を比較すると，Cs，
14

Kahokugata Lake Science 16, 2013

Fig. 2. Scanning electron micrographs and EDX spectra of earthworm which collected from paddy soils
in Baba, Haramachi, Fukushima Prefecture. (a) Scanning electron micrograph of soils inside of theearthworm, (b) Scanning electron micrograph of skin surface of it, (c) EDX spectrum of soils inside of theearthworm, (d) EDX spectrum of skin surface of it.
図 2．福島県南相馬市原町区馬場の水田土壌中から採取したフトミミズの表皮 (b) およびその体内の土壌 (a)の走査型電子顕微鏡写真とそれらの面分析のスペクトル (c，d)．表皮からは Zr，Mo，Th が検出され，微量の Ru，Cs，Ba，Ce，Pr，Np も認められたが，Pu は検出されなかった．一方，体内の土壌からは
Zr，Mo，Cs，Ba，Pr，Th，Np，Pu が検出され，微量の Ru と U も認められた．

Ba，Pr，Th，Np，Pu の元素はすべて土壌の方に多土鉱物と鉱物の粒子で埋められている（付図 1）．珪く含まれており，文部科学省（2011，2012）が公

藻 殻 は Si を 主 と し，Mg，Rb，Sr，Zr，P が 顕 著表した福島第一原発から放出された 17 放射性核種である．また，Ca，K，Cl，N，U が広範囲に分布の一部が検出されたことと一致する．

しているが，Pu は粘土と鉱物に局在している．Cs，Ba，S，Th，Ra は微量に含まれる（付図 2）．
水田土壌中の珪藻と粘土（付図 1–4）

馬場の水田土壌中の長さ 80μ m のフナガタケイソ

馬場の水田土壌の走査型電子顕微鏡写真を付図 1

ウ類の殻と周辺の土壌の走査型電子顕微鏡写真を付に，元素濃度分布写真を付図 2 に示す．下方に長さ

図 3 に示した．珪藻殻はシリカ（SiO2）から構成さ

約 30µm の珪藻殻が認められる．また，中央上方にれるため，Si が顕著に認められる．その他には Na，

は長さ 30µm 細い微生物が認められ，その周囲は粘Rb，Sr，Zr，P の濃集が顕著である．また，少量の S，

15河北潟総合研究 16‚ 2013

Cl，N，Y が微量存在するが，Mg，K，Ca，Cs，Ba，U， 濃度分布写真を付図 7，8 に示す．付図 7 の対角線
Pu，Th，Al，Ra はほとんど存在しない．

上の長さ 50μm の微生物には，Na，Mg，Sr，Zr，P，一方，フナガタケイソウの周辺にある鉱物粒子にS，Cl が顕著に濃縮している．Ca，K，Ba，Cs もは Mg，K，Pu が顕著に濃集している（付図 3，4

少量存在し，Ti，Al，Fe，Si は微生物の輪郭が不明

右上すみ）．また，その鉱物粒子には Sr，Zr，Al，P，S， 瞭である（付図 8）．この微生物では特に Sr，Zr，P

Y も認められる．さらに，Pu のカラーマップの右が明瞭である．

下すみにも小さい粒子があり，K，Sr，Pu，Zr，Al

放射能汚染した水田土壌，用水の底質，水田表面の濃集が顕著である．なお，Pu は自然界にはほとのバイオマット中に生息する生物，微生物は電子顕んど存在しない元素であり， U から Pu ができる

微鏡観察により，放射性核種と安定同位元素を取りことが知られている．

込んでいることが明らかである．

238

なお，馬場における空間線量は 2012 年 9 月 16 日
で 1.38 − 1.74 − 2.31μSv/h と高い値を示していた．
用水の底質中の有孔虫（付図 5，6）

考察
本研究により，ゲルマニウムおよびシリコン半導

福島県南相馬市の大田川とつるえ川をつなぐ小沢体検出器による放射性核種の定量分析，ED-XRF に

用水の底質に生息する直径 400μ m の有孔虫の走査よる主要化学組成の分析，SEM-EDX による微細形型電子顕微鏡写真を付図 5 に示す．この用水には態と元素濃度分布図を組み合わせて，放射能汚染物

低塩分濃度に耐性のある Ammonia beccarii が優勢

質を観察・分析した．その手法は，放射能汚染環境であり，津波の影響を示唆している．なお，この底の把握と環境回復のために，放射能汚染を迅速かつ質自体の放射線量は 0.21μ Sv/h である．A. beccarii

視覚的にとらえる利点があることが示された．本研のような石灰質有孔虫の殻は炭酸塩（CaCO3）で究では，福島県南相馬市原町区馬場の放射能汚染さ構成される．それを反映して Ca が顕著に認められれた水田中のミミズと珪藻と粘土 , 用水の底質中のる．その他には，Zr，P が特に顕著に濃集し（付図

有孔虫 , 津波被害を受けた水田土壌表面に形成した

6），また，Na，Mg，K，Rb，Sr，Y，U，P，S，N

バイオマット中の微生物について報告した．これらなどの元素が濃集している．さらに，Cs，Ba，Ra， の生物・微生物の中に，文部科学省（2011，2012）

Th，U，Pu，Al，Si も微量含まれる．なお，他のが公表した 17 種の放射性核種の一部が存在するこ地域の有孔虫に関しては，別報で詳しく述べる．

とを示すとともに，生物濃縮の一端を明らかにした．

津波後の水田表面のバイオマット（付図 7，8）

SEM-EDX による分析法の利点

相馬市松川浦周辺の水田は，2011 年 3 月 11 日の本研究では，SEM-EDX を用いて，放射能汚染

津波により海水で覆われた．その後約１年で海水はされた土壌中のミミズ，珪藻，有孔虫，微生物，粘土壌に吸収され，または蒸発乾固し，厚さ数 mm か

土粒子の微細形態と含有する放射性核種を含む化学

ら 1cm の白色バイオマットが形成していた．津波

組成を定量・定性的に示した．元素濃度分布図はミから 1.5 年たった 2012 年 9 月 15 日のバイオマット

クロンオーダーで局在する元素の分布状態をカラーの表面は 0.62μ Sv/h，裏面は 0.59μ Sv/h と高い放射マップで明らかにした．この分析法では放射性核種

線量を示した．一方，まだ湿っている地点の表面のと安定同位体の区別はできないが，両者の存在の線量は 1.1–0.62μ Sv/h とさらに高かったが，裏面は有無や量の多少が半定量的に推定できる可能性を0.48μ Sv/h と低かった．いずれもバイオマットの表示した．特に，SEM-EDX による全元素同時分析

面の方が裏面より高い線量を示した．

結果である分布図は，より迅速・簡便に特徴のあ

白色バイオマットの表面には糸状またはらせん状

る元素の有無を視覚的にとらえる上で有効であるのバクテリア（長さ 50–60μm）が多量に生息してい （Pantazopoulos and Vazdivanidis, 2009）．
た．バクテリアの走査型電子顕微鏡写真とその元素本研究では，放射能汚染された土壌中に生息する

16

Kahokugata Lake Science 16, 2013

ミミズの表皮と体内の糞の化学組成が異なることを

放射性核種も多く含まれることになる．それを食べ示し，糞に放射性物質が移行し濃集することを示唆るミミズ，ミミズを食べるモグラを含む小動物，さした．珪藻殻には Si の主成分のみならず，Rb，Sr， らにそれを食べる鳥類と，食物連鎖によって汚染がZr，P が顕著に濃集すること，さらに，土壌中に Pu， 拡大することになる．
Mg，K を含む微細な鉱物粒子が局在することも示

水田土壌中には粘土鉱物とともに珪藻や様々な微した．このように SEM-EDX 法により，放射性物質

生物がコロニーを作って生存し，安定同位体と放射がミクロンオーダーで局在することを明らかにした． 性核種の区別無く Rb，Sr，Zr，Cs，Pu を取り込んで固定している．その様子を本研究で可視化したが，汚染環境中の生物や微生物の生態

今後，放射性物質の生体内濃縮のメカニズムと土壌

ミミズや微生物の定量・定性元素濃度分布写真

中の放射能耐性菌の実態を明らかにする必要がある．

により，長半減期放射性核種を含むと思われる Cs，
放射性核種 Pu と Np の存在について

Rb，Sr，Zr，U，Pu などの存在が顕著に画像で示

Si 半導体検出器による長泥と馬場の水田土壌中された．生物が水田や河川において，放射性核種やPu ＋ 240Pu と 238Pu の分析結果（表 2）は，通常安定同位体を含む土壌を吸収・吸着し，糞などに移の行させる役割の一端を明らかにした．

の核実験レベルの値を示した．また同時に，SEM-

239

環境微生物学の視点からも，地球環境を守る微生

EDX の元素濃度分布からは，図 2C，付図 2，付図

物の役割は大きく，汚染環境における微生物の応用

4，付図 6 に示したように，Pu は生物や粘土・鉱物と利用により環境回復した例も多く報告されてい粒子にミクロンオーダで局在していることを可視化る（たとえば，Lovley, 2000；大垣，2002；Tazaki

した．

et al., 2004; Tazaki, 2006；Mulligan, 2007；田崎 ,一方，1954 年 3 月 1 日にマーシャル島で行われ2010，2011；久保ほか，2011；Krejci et al., 2011； た核実験により，第５福竜丸の乗組員 23 名が ビ
Vysotskii and Kormilova, 2011）．

を浴び，1 名の死者を出した．その 40

キニの灰

年後に第５福竜丸の Bontenchiku 試料を分析したと本研究により，珪藻殻と有孔虫殻では含まれる元Np が 11.5 ± 0.8mBq g -1 検出された．ま

素の濃度が大きく異なっていることが明らかとなっころ ,た．有孔虫殻には Ca と比較して 1% 程度の Mg，0.1%

239
240
-3
た， Np ： Pu + Pu の比が，(2.2 ± 0.2) X 10 ，程度の Sr，0.000001% 程度の U が含まれているこ

および

237

237

Np：239Pu の比が (0.42 ± 0.04) であった

237とがわかっている（たとえば，Russell et al., 2004）． (Yamamoto et al. 1996)．

Meece and Benninger（1993）はサンゴの骨格が Pu

さらに，2013 年 3 月に福島県で採取したユズからを取り込んでいることを示した．サンゴの骨格も炭も，Pu および Np が多量に検出されたが，詳細は次酸塩で構成されているので，珪藻殻と有孔虫殻に濃報に譲る．現在，I，Cs，Sr の測定データが比較的集する元素の違いは，殻の化学組成の相違を反映し多く公表されるようになったが，今後，放射性核種ていると思われる．特に，Cs，U，Pu は環境中にでも長い半減期を持つ Pu や Np についても継続し長い間存在するので，汚染環境中の生物の実態を把た研究が必要であると考える．特に，Ge，Si 半導

握し，環境回復の方法を探る研究が望まれる．ED-

体検出器による定量分析とともに電子顕微鏡のよう

XRF では検出されなかった Cs，U，Pu，Ba などのにミクロンオーダで放射性物質を可視化できる方法

元素も，SEM-EDX では検出されたが，ゲルマニウを併用すべきである．

ムおよびシリコン半導体検出器と併用することでより詳細な実態が明らかになるであろう．

まとめ

241
チェルノブイリ事故の場合，Pu 同位体と Amは腐植物質であるフミン酸とフルボ酸に存在するこ2011 年 3 月 11 日に発生した東京電力福島第一とが報告されている（Amano et al., 1997）．腐植物

原子力発電所の事故後，放射性物質により汚染され質は森林の落葉を材料とすることが多いが，同時にた福島県南相馬市の水田土壌や津波の被害を受けた

17

河北潟総合研究 16‚ 2013

農業用水中の底質で採取した生物試料を分析電子顕

analysis. 27: 7-11.

微鏡で観察・分析した．土壌中のフトミミズ，珪藻

Amano, H., M. Watanabe, Y. Onuma, T. Ueno, T.

殻，有孔虫殻，微生物の濃度分布写真から，特に自Matsunaga & N. D. Kuchma. 1997. Speciation

然界にはほとんど存在しない Pu が認められたこと

of Cs, Sr and transuranic elements in natural

により，今回の福島第一原発の事故に伴い Pu が放organic substances of surface soils layers. In:

出され，生物や土壌に沈着したことを示唆した．まDrozd, J., S.S. Gonet, N. Senesi, J. Weber (Eds.).

た，公表された文部科学省の Sr と Cs の値が大きThe role of humic substances in the ecosystem90

くばらついていたが，本研究で対象とした放射能汚and in environmental protection. p. 709-716.

染された土壌においては，粘土からも微生物からもPolish Society of Humic Substances. Wroclaw.
天野

Rb，Sr，Zr がセットになって多量に検出され，Cs

光．2001．チェルノブイリ事故炉周辺環境にとの相関はなかった．これらの生物の元素濃度分布

おける長半減期放射性核種の分布と挙動．保健

写真により，長半減期放射性核種を含むと思われる

物理．36: 314–321.
朝日新聞．2012．ストロンチウム専門家見解．2012. 7.

Cs，Rb，Sr，Zr，U，Pu などの分布が顕著に画像

25. 13 版．

で示されたことは，生物が汚染された土壌や河川に浅見輝男．2011．福島原発大事故，土壌と農作物のおいて，放射性核種や安定同位体の区別なく，両者を一緒に吸収・移行する役割の一端を担っているこ

放射性核種汚染．アグネ技術センタ．東京．127 p.

とを明らかにした．特に，Sr は汚染土壌，清浄な土

Brown, S. L. & J. N. Bell. 1995. Earthworms and壌に関係なく，そこに生息する微生物に高濃度に認

radionuclides, with experimental investigation on

められ，人工放射能と自然放射能を選択しないこと

the uptake and exchangeability of radiocalcium.

を示している．中川（2012）は，これらの生体濃縮

Environ. Pollut.. 88: 27–39.
堀場製作所．2010．エネルギー分散型Ｘ線分析装

について報告している．

置 EMAX ENERGY Energy Dispersive X-ray

福島県相馬郡飯館村長泥の水田土壌は，2012 年 6月時点で放射性Cs が 42,000 Bq/kg，放射性134

Micro Analysis. 堀場製作所．京都．21 p.

137

Cs

が 50,000Bq/kg と，依然として高い値を示している． Kamamura, M., A. Tsumura, N. Yamaguchi, N. Kiho
将来的に放射性廃棄物の地層処分を行う場合，物理& K. Kodaira. 2005. Monitoring Sr-90 and Cs-

化学的影響のみならず，微生物による吸収・吸着・137 in rice, wheat, and soil in Japan from 1959

固定の影響も考慮する必要があろう．

to 2000. Misc. Publ. Natl. Inst. Agro-Environ.
Sci.. 28: 1–56.

謝辞

川 野 良 信・ 菅 野 念 洋・ 三 浦 亜 由 美．2010．SEM-

EDX による珪酸塩鉱物の定量化学分析．地球環境研究．12：99–107.

本研究を行うに際し，福島県南相馬市原町区の庄建技術株式会社，石川県能登珪藻土研究会の木地一

Krejci, M. R., B. Wasseman, L. Finney & I. McNulty.

夫氏，石川県金沢市俵町の山本幸子氏，河北潟湖沼

2011. Selectivity in biomineralization of barium

研究所の高橋and strontium. J. Struct. Bio.. 176：192.

久博士ならびに永坂正夫博士，井本

久保香如氏，権上かおる氏にご協力いただいた．皆様に

幹・森崎久雄・久保田謙三・今中忠行．2011．

環境微生物学；地球環境を守る微微生物の役割

深く感謝申し上げる．

と応用．化学同人．京都．188 p.

文献

Lovley D. R.. 2000. Environmental microbe-metalinteractions. ASM Press. Washington, D.C.. 277–

327.

Alam, S.N. & M. K. Mishra. 2013. SEM and EDX
study of intermetallics in a copper-tin system and丸井敦尚．2012．広域地下水流動シミユレーション

the oxidation behavior of tin. Microscopy andによる地下水汚染評価．産業技術連合・地質関18

Kahokugata Lake Science 16, 2013

係合同研究会、平成 24 年 12 月 6 日報告会要旨 :Pantazopoulos, G. & A. Vazdivanidis. 2009. Micro-

36–39.

biologically inﬂuenced corrosion in water pipes:

M e e c e , D . E . & L . K . B e n n i n g e r. 1993 . T h e

A morphological study. Microscopy and analysis.

23: 55–58.

coprecipitation of Pu and other radionuclides

Rosner, G. & R. Winkler. 2011. Long-term variation

with CaCO3. Geochimica et Cosmochimica Acta.

(1986–1998) of post Chernobyl 90Sr, 137Cs, 238Pu

57: 1447–1458.
文部科学省．2011．文部科学省による、プルトニウ

and 239,240Pu concentrations in air, depositions to

ム、ストロンチウムの核種分析の結果について．

ground, resuspension factors and re-suspension

http://radioactivity.mext.go.jp/ja/contents/6000

rates in south Germany. Science of the Total/5048/24/5600_0930_n.pdf

Environment. 273: 11–25.

文部科学省．2012．都道府県別環境放射能水準調査

Russell, A. D., B. Hoenisch, H. J. Spero & D. W.

（月間降下物）におけるストロンチウム 90 の分

Lea. 2004. Effects of seawater carbonate ion析結果について（平成 24 年７月 24 日）.

concentration and temperature on shell U, Mg,

h t t p : / / r a d i o a c t i v i t y. m e x t . g o . j p / j a / c o n t e n t s

and Sr in cultured planktonic foraminifera.

森/6000/5808/24/194_Sr_0724.pdf

Geochimica et Cosmochimica Acta. 68: 4347–

健．1992．分析 SEM; エネルギー分散法による

4361.

定量分析の実際．電子線分析機器の基礎と応用． 斉 藤 勝 裕（ 編 ）．2011． 東 日 本 大 震 災 後 の 放 射 性
森

日本鉱物学会 EPMA 講習会．37–53.

物質汚染対策：放射線の基礎から環境影響評

敏．2012．WINEP ブ ロ グ 生 き と し 生 け る

価，除染技術とその取り組み．株式会社エヌ・

ものはすべて放射能汚染してしまったので

ティー・エス．東京．324 p.

ある．http://moribinn.blog114.fc2.com/blog-

佐藤和也・田崎和江・奥野正幸・久保博．2010．

長野県・松代温泉におけるバイオマットへのホ

entry-1382.html

ウ素の濃縮．地球科学．64：63–75.

Mulligan, C. N.. 2007. Environmental bio-treatment:

庄建技術．2012．過酸化水素水＋モミガラ方式，放Technologies for Air, Water, Soils, and Wastes.

射性物質除去法解説シリーズ 1．http://www.

Tokai University Press. Hatano. 403 p.
中川恵一．2012．生体濃縮．https://twitter.com/

syoken.co.jp/pdf/japanese.pdf
高井章治・高田昇治・永田陽子・日影達夫．2011.

team-nakagawa
NHK 科学文化部．2012．NHK ＜かぶん＞ブログ．

SEM の EDX 装 置 に よ る 定 性・ 定 量 分 析 のhttp://www9.nhk.orjp//kabunn-blog/200/108660.

技術向上と分析精度の検証 .http://etech.engg.

html

nagoya-u.ac.jp/v14/020.pdf

日本土壌肥料学会．2011．農作物への原発事故影響

高田祐介・神山和則・小原

ＷＧ，原発事故関連情報（1）．放射性核種（セ洋・前島勇治・平舘俊

太郎・木方展治・谷山一郎・鷲尾英樹・齋藤シウム）の土壌作物特に水稲）系での働きに関隆・池羽正晴・鈴木

する基礎的知見 .

2011．農地土壌における放射性物質の分布と動聡・庄司正・斉藤研二．

態．農林水産省調査研究報告書第 3 編．3-1 –http://jssspn.jp/info/nuclear/post-15.html
野口邦和．2011a．放射能の話．新日本出版社．東京．

214 p.

3-56.
Tazaki, K.. 2006. Clays, microorganisms, and野口邦和（監）．2011b．原発・放射能図解データ．
大月書店．東京．157 p.

biomineralization. In: Bergaya, F., B. K. G.
Thengs & G. Lagaly (Eds.). Handbook of clay

大垣昌弘．2002．クロレラ・ブリガルスＥ -25 の特science, p. 477–497. Elsevier. Rotterdam.

性とチェルノブイリ原発事故処理作業員に対す

田崎和江．2008. 露天の足湯・岩山装置に形成したる健康効果．Isotope News．9：5–7.

バイオマットとバイオクレー . 粘土科学．47：

19

河北潟総合研究 16‚ 2013

240–254.

Publishing House. Beijing.

田崎和江．2010．バイオミネラリゼーションから

田崎和江・高橋正則・鈴木祐恵・井本香如．2011．

みた微生物の進化と地球環境．化石研究会誌．

東日本大震災における空間ベータ線測定．地球

42：206–215.

科学．65：175–177.

田崎和江．2011．微生物を生かした放射性物質汚Vysotskii, V.I. & A. A. Kormilova. 2011. Low-energy

染土壌処理技術開発の可能性．斉藤勝裕編．東nuclear reactions and transmutation of stable

日本大震災後の放射性物質汚染対策．p. 120 −and radioactive isotopes in growing biological136．株式会社エス・ティー・エス．東京．

systems. J. Condenced Matter Nucl. Sci.. 4: 146–

T a z a k i , K . , T. I s h i g u r o & I . S a j i . 2 0 0 4 .

160.

Bioaccumulation of Uranium by low plants

Yamamoto, M., Ishiguro, T., Tazaki, K., Komuro, K.

on the weathered granite and microorganisms

and Ueno, K. 1996. 237Np in hemp-palm leaves

in the soils. In; Li, S., J. Shen & H. Xu (Eds.).

of BONTEKCHIKU for ﬁshing gear used by theMineralogy and geochemistry: Resources,

ﬁfth FUKURYU-MARU: 40 years after Bravo .

environment and life. p. 37–58. Geological

Health Physics. 70: 744-748.

20

Kahokugata Lake Science 16, 2013

Appendix. 1. Scanning electron micrograph of paddy
soils collected from Baba, Haramachi, Fukushima
Prefecture, showing diatom, clays, and mineral
grains.
付図 1．福島県南相馬市原町区馬場の水田土壌の走査型電子顕微鏡写真．下方に珪藻，中央上方に細い微生物が認められる．周囲は粘土鉱物と鉱物の粒子である．

Appendix 2. SEM-EDX elemental content maps of the paddy soils shown in Appendix 1, indicating highconcentration of Mg, Rb, Sr, Zr, Si, and P in the diatom, associated with Ca, K and Cl. The Pu is located in
the clays and minerals.
Ca，K，
付図 2．付図 1 と同視野の元素濃度分布写真．珪藻殻に Mg，Rb，Sr，Zr，Si，P が濃集している．また，
Cl は広範囲に分布し，Cs，Ba，S，Th，Ra は微量に含まれる．Pu は粘土と鉱物に局在している．
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河北潟総合研究 16‚ 2013

Appendix 3. Scanning electron micrograph of paddy
soils collected from Baba, Haramachi, Fukushima
Prefecture, showing cross section of diatom valve
surrounded by clays and mineral grains.
付図 3．福島県南相馬市原町区馬場の水田土壌中の珪藻殻の断面の走査型電子顕微鏡写真．周囲は粘土鉱物と鉱物の粒子である．

Appendix 4. SEM-EDX elemental content maps of the paddy soils shown in Appendix 3, indicating highconcentration of Na, Rb, Sr, Zr, Si, P, S, Cl, N and Y in the cross section of diatom valve. Note that one of
the mineral grains contains Mg, K, and Pu on the upper right corner.
付図 4．付図 3 の珪藻殻の断面の元素濃度分布写真．珪藻殻内部には Na，Rb，Sr，Zr，Si，P の濃集が顕著であり，また，少量の S，Cl，N，Y が微量に存在する．Mg，K，Ca，Cs，Ba，U，Pu，Th，Al，Ra はほとんど存在しない．また，右上角には Mg，K，Pu が濃集する鉱物粒子が存在する．
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Kahokugata Lake Science 16, 2013

Appendix 5. Scanning electron micrograph ofAmmonia beccarii (Foraminifera) collected from
Ozawa irrigation canal, Minami Soma, Fukushima
Prefecture.
付図 5．福島県南相馬市の大田川とつるえ川をつなぐ小沢用水の底質に生息する有孔虫の走査型電子顕微鏡写真．低塩分濃度に耐性がある
Ammonia beccarii が優勢である．試料の放射線量は 0.21μSv/h である．

Appendix 6. SEM-EDX elemental content maps of the Foraminifera shown in Appendix 5, indicating thepresence of almost all measured elements in Ammonia beccarii.
付図 6．付図 5 と同視野の元素濃度分布写真．有孔虫殻に Na，Mg，K，Ca，Rb，Sr，Zr，Y，U，P，S，N などの元素が濃集している．Cs，Ba，Ra，Th，U，Pu，Al，Si も微量含まれる．
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Appendix 7. Scanning electron micrograph offilamentous bacteria in microbial mats on thesurface of paddy soils collected from Matsukawa
inlet, Soma, Fukushima Prefecture.
付図 7．福島県相馬市松川浦の水田土壌表面に生成したバイオマットの走査型電子顕微鏡写真．対
角線上に糸状の微生物が存在する．

Appendix 8. SEM-EDX elemental content maps of the microbial mats on the surface of paddy soils collectedfrom Matsukawa inlet, showing filamentous bacteria which contain Na, Mg, Sr, Zr, P, Cl, and small
amounts of Ca, K, Ba, and Cs.
付図 8．福島県相馬市松川浦の水田土壌表面に生成したバイオマットの元素濃度分布写真．微生物には，Na，Mg，Sr，Zr，P，S，Cl が多く濃集し，Ca，K，Ba，Cs も少量存在する．

24