「森林総合研究所研究報告」（Bulletin of FFPRI）Vol.20-No.2（No.458）135-145 August 2021

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研究資料（Research record）
森林生態系内で採取した試料中の 137Cs 放射能の効率的な測定方法の検討：
ゲルマニウム半導体検出器で使用する測定容器の選択とその測定誤差について
大橋 伸太 1）*、赤間 亮夫 2）、池田 重人 3）、星野 大介 4）
要旨
森林生態系内で採取した試料の放射性セシウム（137Cs）の放射能測定の効率化に資することを目的とし、粉砕した試料を同軸型 Ge 検出器と U-8 容器の組み合わせで測定する通常の方法と比較して、試料を粉砕せずにマリネリ容器に疎な状態で充填して測定した場合、ならびに少量の試料をウェル型 Ge 検
出器と #737 容器の組み合わせで測定した場合に、どの程度の誤差が生じるのかを調べた。また、ウェル型 Ge 検出器での測定については、試料によるγ線の自己吸収の補正方法が確立されていないため、簡易に行える適当な自己吸収補正方法ついても検討した。上記のマリネリ容器および #737 容器のどちらにおいても、U-8 容器での測定と比較して、系統誤差は見られなかった。偶然誤差の増加は、前者で 7% 未満、後者で 6% 未満だと考えられた。ウェル型 Ge 検出器と #737 容器の組み合わせの測定では、自己吸収補
正を同軸型 Ge 検出器と U-8 容器の組み合わせの測定と同様に行うと得られる値がやや小さくなる傾向があり、自己吸収補正の設定で密度を標準線源の値にするか、自己吸収補正を行わない方が妥当な値が得られた。試料の量よりも容量が小さい測定容器を用いて試料の一部を測定すると、粉砕した試料であっても誤差が大きくなる傾向が見られたため、試料の量に応じて測定容器を選択することが、測定の効率化と誤差の低減の双方にとって重要であることがわかった。
キーワード：同軸型 Ge 検出器、ウェル型 Ge 検出器、マリネリ容器、U-8 容器、#737 容器

１．はじめに

東京電力福島第一原子力発電所事故によって森林生態トサンプラーを搭載した NaI 検出器は多数の試料を測定する上で有用であるが、Ge 検出器に比べて 137Cs の放射系内にもたらされた放射性セシウム（ Cs）は、物理学的能測定の精度が劣ることや、測定できる試料の量が少なであるため（Shinomiya et al. 2014）、かなりの長期にわたれる。様々な種類・量・放射能レベルの試料を柔軟にか

137

半減期が 30 年ということに加え、系外への流出は僅かり森林生態系内に残存することになる。そのため、 Cs
137

い（20 mL 程度）ことなどから、使用できる場面が限定さ
つ高精度に測定するため、森林総合研究所では主に Ge 検

汚染地域において森林・林産物等の利用による放射線被出器を用いて 137Cs の放射能測定を行っている。Ge 検出

Cs の放射能分布を長期的にモニタリングする必要があ

イプがあるが、通常は同軸型が用いられる。Ge 検出器にばくを適切に管理するには、今後も森林生態系における137る。一方、時間の経過とともに研究リソースは限られてくる上、 Cs の放射能は放射性壊変によって低下して測137

定が長時間化するため、モニタリングの継続は容易なことではなく、放射能測定の効率化はかねてより重要な課
題となっている。また、多様な構成要素が不均一に分布

器には、検出器の形状によって同軸型やウェル型等のタよる測定に関する原理・原則・用語・手順等の詳細については、「放射能測定法シリーズ No.7 ゲルマニウム半導体検出器によるγ線スペクトロメトリー」（原子力規制委
員会 2020）を参照されたい。

試料中の放射能は、試料から放出されるγ線の数を Geする森林生態系でのモニタリングでは、必然的に測定試検出器でカウント（計数）することで求める。その計数誤要である。

め、相対誤差 1/ √n はカウント数が多いほど小さくなる。

料の点数が多くなるため、放射能測定の効率化は特に重環境試料中の 137Cs の放射能測定には、一般的にゲルマ

ニウム半導体検出器（以下、Ge 検出器）やヨウ化ナトリ

ウム半導体検出器（以下、NaI 検出器）が用いられる。オー

差はカウント数 n の平方根 √n（ポアソン分布）に従うた

このため、測定の精度を上げるためにはより多くのカウント数を得る必要があり、試料の量（重量）を増やすか、測定時間を長くすることになる。この他にも、試料から原稿受付：令和 2 年 11 月 20 日 原稿受理：令和 3 年 2 月 25 日
1) 森林総合研究所 木材加工・特性研究領域
2) 元森林総合研究所 震災復興・放射性物質研究拠点
3) 森林総合研究所 震災復興・放射性物質研究拠点
4) 森林総合研究所 森林植生研究領域* 森林総合研究所 木材加工・特性研究領域 〒 305-8687 茨城県つくば市松の里 1

大橋伸太

136

他

放出されたγ線が検出器に到達する確率（幾何学的効率 ;な測定容器を判断することができる。例えば、充填するの充填高等に依存する）や、試料自身がγ線を吸収する

容積×ピーク効率）が大きい組み合わせほど測定効率が試料と検出器の距離、試料容器・検出器の形状、試料（以下、自己吸収）確率（試料の密度や試料容器の形状等に依存する）によっても計数効率は変わってくる。したがって、Ge 検出器で試料中の放射能を効率的に測定するには、試料の量や放射能濃度に応じて適切なサイズ・形状の測定容器を選択する必要がある（原子力規制委員会

2020）。同軸型 Ge 検出器で一般的に用いられる測定容器としては、マリネリ容器（Ge 検出器のセンサー部を覆う

試料の密度が同じならば、Table 1 の右端列の数値（試料
良く、測定時間は短くて済む。しかし、試料を測定容器に充填するための前処理にかかる手間等も含めた効率を考えると、最適と言える測定容器が変わってくる場合がある。例えば、試料の量が 90 mL 以上 700 mL 未満の場合、試料を硫酸ナトリウム等でかさ増しして 0.7-L マリネリ
容器で測定すべきか、あるいは試料の一部を U-8 容器で測定すべきか、判断が難しい。ピーク効率は 0.7-L マリ

形状、容量 0.7 L もしくは 2 L）と U-8 容器（円筒形、充ネリ容器と U-8 容器（試料充填高 50 mm 時）ではほぼ同

1a, c）。いずれの容器においても、試料は粉砕等で均質化を硫酸ナトリウム等でかさ増しして 0.7-L マリネリ容器

填高 50 mm で容量約 90 mL）の主に 2 種類がある（Photo

し、偏りのないよう容器に充填するのが原則である（文部科学省 1982, 原子力規制委員会 2020）。γ線の計数効率（試料から放出されたγ線が検出器でカウントされる確率[counts per γ ray]; 以下、ピーク効率）は、容器の形状や試料の充填高によって異なり、さらに Ge 検出器のモデルによっても異なるが、森林総合研究所での例を Table 1 に示す。形状が比較的単純な U-8 容器は、試料の充填高に応じたピーク効率の補正が可能であるため、試料の量が90 mL（試料充填高 50 mm）未満であっても問題なく使用することができる。一方、形状が特殊なマリネリ容器は、試料を定量（標準線源と同量）まで充填して使用することじであるため、試料の量が 90 mL 以上あるならば、試料に充填する方が測定効率は良い。しかし、硫酸ナトリウ

ム等の混合によるかさ増しは、手間がかかることに加え、測定後に試料を元素分析等の他の分析に再利用しにくくなるというデメリットがある。そこで、試料を粉砕せずに大まかに切り分け、マリネリ容器内に偏りがないよう疎な状態で充填するという簡易な方法が有効ではないかと考えられる。この方法は、試料を粉砕して U-8 容器で測定するよりも前処理の手間が少なく、測定効率も良いというメリットがある。しかし、容器内の試料の配置の偏りや試料中の137

Cs 放射能の分布の不均一性に起因する誤差が大きくなると考えられるため（原子力規制委員会が前提であるため、量が容器の容量に満たない試料を充2020）、その誤差を把握した上で採用する必要がある。なCs の場合は硫酸ナトリウム等）を混合してについては、通常の粉砕試料の測定と比較し、系統誤差

填するためには、分析対象の放射性核種を含まない物質（分析対象が137

かさ増しする必要がある。

Ge 検出器による放射能の測定効率（本研究資料では試料から放出されるγ線の計数率 [counts per second] と同じ意味で用いる）を最大化させることだけを考えるのであれば、測定容器ごとのピーク効率と試料充填量から最適

お、非粉砕試料をマリネリ容器内に密に充填できる場合は発生せず、偶然誤差の増加は 6% 未満であることを確認している（Appendix Fig. 1）。

試料の量が 90 mL 以下の場合は、一般的に U-8 容器が用いられる。しかし、試料の量がさらに少ない（目安として約 20 mL 未満）の場合は、ウェル型 Ge 検出器とそPhoto 1. 森林総合研究所において Ge 検出器での放射能測定に使用している容器
Photo2．Containers used for radioactivity measurement with Ge detector in FFPRI
Photo2．
（a）0.7-L マリネリ容器（赤線までで 0.7 L）、（b）0.7-L マリネリ容器にササの葉を粉砕せずに疎な状態で充填した状態、（c）U-8 容器、（d）#737 容器（左 : 蓋のヒンジおよびツメを取り除いた状態、右 : 元の状態）。
Photo2．(a) 0.7-L Marinelli container (0.7 L up to the red line), (b) 0.7-L Marinelli container filled sparsely with unpowdered dwarf
bamboo leaves, (c) U-8 container, and (d) #737 container (left, hinge and protrusion of lid were removed; right, originalform).
森林総合研究所研究報告 第 20 巻 2 号, 2021

137

Cs 放射能の効率的な測定方法の検討

137

れに合わせた容器を用いる方が測定効率が良い。これは、査のように様々な材質・密度の試料を対象とする場合は出器では、γ線検出の幾何学的効率が高いためである。

吸収の影響が大きいと考えられる比較的低エネルギーの15.5 mm、深さが 40 mm のウェル型 Ge 検出器（ORTEC 社 ,137（Appleby et al. 1992）、 Cs の測定で対象とする 662 keV

で容量 5 mL; Photo 1d）を使用しており、同軸型 Ge 検出

収の影響は小さいと考えられるためか（Díaz-Asencio et al.

井戸型のセンサー部に測定容器を嵌め込むウェル型 Ge 検
森林総合研究所では、井戸型センサー部内側の直径がGWL-120-15）と #737 容器（円筒形、試料充填高 40 mm器（ORTEC 社 , GEM40）と U-8 容器（試料充填高 5 mm 時）を使用するよりもピーク効率は約 3 倍高い（Table 1）（なお、#737 容器は蓋のヒンジとツメを取り除く［Photo 1d

無視できない可能性がある。ウェル型 Ge 検出器でも自己γ線（< 200 keV）については補正法が検討されているがのような比較的高いエネルギーのγ線については自己吸
2020）、自己吸収の影響を調べた例はほとんどない。しかし、ウェル型 Ge 検出器でも高エネルギーγ線の自己吸収が無視できない可能性があることが指摘されているための左］と井戸型のセンサー部に更に 5 mm ほど押し込む（金井・齋藤 2011）、実際に森林生態系から採取した様々

ツメを取り除いて測定する方が良い）。そして、U-8 容器

己吸収の影響を確認しておくことが望ましい。同軸型 Geことができ、ピーク効率が上がるため、通常はヒンジとと同じ容量の試料を #737 容器に充填してウェル型 Ge 検

出器で測定した場合の測定効率（試料容積×ピーク効率）

は、U-8 容器の充填高 5 mm 未満のピーク効率をピーク

効率曲線（ピーク効率の逆数と充填高の関係を表す曲線 ;原子力規制委員会 2020）から求めて比較すると、同軸型

Ge 検出器と U-8 容器の組み合わせよりも 2.9–3.3 倍高い。

しかし、ウェル型 Ge 検出器を用いた放射能測定では、γ線の自己吸収特性が十分明らかになっていないという点に注意が必要である（金井 1993, 金井・齋藤 2011）。自己吸収の影響は、測定する試料の材質・密度・高さが標準線源と同じ場合は問題とならないが、森林生態系での調な材質・密度の試料を対象として 137Cs の測定における自検出器と U-8 容器の組み合わせの測定については自己吸収の補正法が確立されており、森林総合研究所ではγ線

核種分析ソフトウェア Gamma Station（SEIKO EG&G 社）

上で、U-8 容器に充填した試料の材質・かさ密度・高さに応じた自己吸収補正を行っている。現状では、ウェル型 Ge 検出器と #737 容器の組み合わせの測定についても同様の自己吸収補正法を適用することになるため、その妥当性を確認した上で使用する必要がある。

本研究資料では、森林生態系内で採取した試料中の137

Cs の放射能測定の効率化に資することを目的とし、通常の同軸型 Ge 検出器と U-8 容器の組み合わせでの 137Cs

Table 1. 森林総合研究所における同軸型およびウェル型 Ge 検出器の測定容器ごとのピーク効率（662 keV）
Table 1. Peak eﬃciency (662 keV) of coaxial and well Ge detectors for each measurement container in FFPRI
検出器タイプDetector type

容器
Container

同軸型 Coaxial

2-L Marinelli

試料充填高Sample height(mm)-

試料容積 (a) ピーク効率 (b)Sample volume Peak efficiency(mL)(counts/ γ )20001.
0.013

同軸型 Coaxial

0.7-L Marinelli

-

7001.

0.020

13.96

同軸型 Coaxial

U-8

50
30
20
10
15

901.
541.
361.
181.
91.

0.019
0.025
0.029
0.035
0.040

1.74
1.35
1.05
0.63
0.36

ウェル型 Well

#737

40
30
20
10
15

51.
3.8
2.5
1.3
0.6

0.120
0.133
0.144
0.145
0.145

0.60
0.50
0.36
0.18
0.09

ウェル型 Well#737(with hinge)

40
30
20
10
15

51.
3.8
2.5
1.3
0.6

0.095
0.113
0.123
0.133
0.137

0.48
0.42
0.31
0.17
0.09

同軸型 Ge 検出器 : ORTEC 社 GEM40-P4-76、ウェル型 Ge 検出器 : ORTEC 社 GWL-120-15
Coaxial Ge detector, GEM40-P4-76, ORTEC; well Ge detector, GWL-120-15, ORTEC
Bulletin of FFPRI, Vol.20, No.2, 2021

a×b

26.75

大橋伸太

138

他

の放射能測定（試料粉砕）と比較して、1）マリネリ容器= 9）、材（スギ、アカマツ [Pinus densiflora] またはクリ

Ge 検出器と #737 容器の組み合わせでの測定で、どの程土壌（スギ林, n = 7）および水生生物（フタスジモンカゲ（試料非粉砕・疎充填）での測定、ならびに 2）ウェル型[Castanea crenata], n = 5）、リター（スギ林, n = 6）、鉱質度の系統誤差および偶然誤差が生じるのか検討した。まロ ウ [Ephemera japonica] ま た は サ ワ ガ ニ [Geothelphusaについては、簡易に行える適当な自己吸収補正方法につ乾させた後、樹皮・材・リターはミキサー（テスコム社,

た、ウェル型 Ge 検出器と #737 容器の組み合わせの測定
いても検討した。

dehaani], n = 2）を試料として用いた。試料はいずれも風TM836）で 5–10 分かけて粉砕し、鉱質土壌は 2 mm メッ

シュの篩に掛け、U-8 容器（馬野化学容器社, No. 3-20）に

2. 方法

2.1 U-8 容器（試料粉砕）とマリネリ容器（試料非粉砕・疎充填）の比較

試料として福島県または茨城県で採取したクマイザサ（Sasa senanensis）お よ び ス ズ タ ケ（Sasamorpha borealis）

充填した。水生生物は少量であったため、U-8 容器に入れた後に棒で押し潰し、測定に供した。試料を 75℃で 48

時間以上乾燥させて試料の乾燥重量を量った後、同軸型
Ge 検出器（ORTEC 社, GEM40）を用いて試料中の 137Cs 放射能を求めた。U-8 容器での測定後、試料を #737 容器（以下、ササ）の枝・葉・稈を用いた。試料を大まかに（Kartell 社; Photo 1d）に移し、試料を 75℃で 48 時間以上

ネ リ 容 器 内（ ス ギ ヤ マ ゲ ン 社 , 容 器 : MAX-Y07, パ ウ

出器（ORTEC 社, GWL-120-15）を用いて 137Cs 放射能を求

切 断 し て 75 ℃ で 48 時 間 以 上 乾 燥 さ せ た 後、0.7-L マ リ

チ : MAX-07H）にできる限り偏りがないように封入した

乾燥させて試料の乾燥重量を量った後、ウェル型 Ge 検

めた（#737 容器のピーク効率校正には標準線源 EG-ML（Photo 1b）。試料の乾燥重量を量った後、同軸型 Ge 検

［Eckert & Ziegler Isotope Products 社, エポキシマトリック

リーによって試料中の 137Cs の放射能を決定した（マリネ

この際、U-8 容器で測定した試料の全量を #737 容器に移出器（ORTEC 社, GEM40）を用いたγ線スペクトロメト

ス, 密度 1.0, 充填高 5・10・20・30・40 mm］を使用した）。

リ容器のピーク効率校正には標準線源 MX033MR［日本

せたものが 3 点、全量は移せずに一部を移したものが 26

用した）。マリネリ容器での測定後、マリネリ容器から試の間で試料が全量一致しているデータを得るため、#737

6-mm メッシュ篩装着）で粉砕し、U-8 容器（馬野化学容

検出器を用いて再度 137Cs 放射能の測定を行った。測定時

アイソトープ協会, アルミナマトリックス, 密度 1.0］を使料を取り出してカッティングミル（ホーライ社 , UPC-140,点あった。この 26 点については、U-8 容器と #737 容器

容器での測定後に試料全量を U-8 容器に移し、同軸型 Ge

器社, No. 3-20; Photo 1c）に充填した。なお、マリネリ容

間は U-8 容器と #737 容器のいずれについても、計数誤差

10 点、全ては充填できずに一部を充填したものが 71 点

は 10% 以下）となるよう 15 分 –24 時間の範囲で設定した。

器で測定した試料の全量を U-8 容器に充填できたものがあった。そして再度 75℃で 48 時間以上乾燥させて試料5% 以下（ただし、少量かつ低放射能濃度の試料について
ウェル型 Ge 検出器と #737 容器の組み合わせの測定にの乾燥重量を量った後、再び同軸型 Ge 検出器を用いてついては、137Cs の放射能を求める際の自己吸収補正の妥

正には標準線源 MX033U8PP［日本アイソトープ協会, ア

Station（SEIKO EG&G 社, バージョン 2.12.23）を用いて、試料中の 137Cs 放射能を求めた（U-8 容器のピーク効率校

ルミナマトリックス, 密度 1.0, 充填高 5・10・20・30・50

当性を検討するため、γ線核種分析ソフトウェア Gamma

以下の 5 通りの方法で 137Cs の放射能を求めた。Ⅰ）自己mm］を使用した）。測定時間はマリネリ容器と U-8 容器

吸収補正を同軸型 Ge 検出器と U-8 容器を組み合わせたつ低放射能濃度の試料については 10% 以下）となるよう質を実際の材質に最も近いもの［灰化物・土壌］にし、密Cs 放射能濃度と比行うが、材質を標準線源と同じものに設定する（材質: エのいずれについても、計数誤差 5% 以下（ただし、少量か30 分 –24 時間の範囲で設定した。

U-8 容器（試料粉砕）で測定した

137

較し、マリネリ容器（試料非粉砕・疎充填）で測定した

Cs 放射能濃度にどの程度の誤差が生じるかを評価する137ため、下記の式を用いて平均絶対誤差率（mean absolute

percentage error; 以下、MAPE）を算出した。
=

100

Σ|
=1

マリネリ容器使用時の測定値 − U-8 容器使用時の測定値
U-8 容器使用時の測定値|

2.2 U-8 容器（同軸型 Ge 検出器）と #737 容器（ウェル型 Ge 検出器）の比較

森林生態系の様々な材質・密度の試料を対象とする

ため、福島県または茨城県の森林で採取した樹皮（スギ[Cryptomeria japonica] ま た は コ ナ ラ [Quercus serrata], n測定と同様に行う（γ線核種分析ソフトウェア上で、材度は各試料の実際の値に設定する）、Ⅱ）自己吸収補正を
ポキシ, 密度: 実際の値）、Ⅲ）自己吸収補正を行うが、密度を標準線源と同じ値に設定する（材質: 灰化物・土壌,

密度: 1.0）、Ⅳ）自己吸収補正を行うが、材質および密度を標準線源と同じに設定する（材質: エポキシ, 密度: 1.0）、
Ⅴ）自己吸収補正を行わない（自己吸収を考慮せずに作成したピーク効率校正式を使用する）。ここで、設定Ⅳは標準線源と全く同じ条件で自己吸収補正を行うため、理論上は設定Ⅴと同じ結果となるはずである。なお、この自己吸収補正設定間の比較では、U-8 容器内の試料の全量を #737 容器で測定した結果のみを使用した。

同軸型 Ge 検出器と U-8 容器の組み合わせで測定した

Cs 放射能濃度とウェル型 Ge 検出器と #737 容器の組み137

森林総合研究所研究報告 第 20 巻 2 号, 2021

137

Cs 放射能の効率的な測定方法の検討

139

合わせで測定した 137Cs 放射能濃度の間にどの程度の違いで充填して測定した場合、試料を粉砕して U-8 容器で容器（試料非粉砕・疎充填）の比較」）と同様に、U-8 容器

度の誤差が生じたことを表している。しかし、実際にはがあるかは、前述（「2.1. U-8 容器（試料粉砕）とマリネリ
使用時の測定値を基準とした平均絶対誤差率（MAPE）を算出することで評価した。

3. 結果・考察

3.1 U-8 容器（試料粉砕）とマリネリ容器（試料非粉砕・疎充填）の比較

ササ試料中のCs 放射能濃度は、試料を粉砕して U-8137

容器で測定した場合と試料を粉砕せずにマリネリ容器に測定した場合に比べ、137Cs 放射能濃度に平均で 7–9% 程
U-8 容器で測定した 137Cs 放射能とマリネリ容器で測定した 137Cs 放射能のどちらにも測定誤差がある（少なくともγ線の計数誤差がある）ため、それらの誤差を考慮して
MAPE の結果を解釈する必要がある。ここでのγ線の計数誤差は、U-8 容器を用いた測定では平均約 6%、マリネ

リ容器を用いた測定では平均約 7% であった。統計解析
ソフトウェア R（R Development Core Team, バージョン

4.0.2）の rnorm 関数を使用し、U-8 容器使用時の測定値

疎な状態で充填して測定した場合の間で 1：1 の関係を示として相対標準偏差 6% の正規分布に従う乱数、マリネ係に大きな違いは見られなかった。また、137Cs 放射能濃に従う乱数をそれぞれ 10,000 個生成し、MAPE のシミュした（Fig. 1）。ササの部位間（枝、葉および稈）でこの関度比（マリネリ容器使用時の測定値／ U-8 容器使用時の測定値）は、1.02 ± 0.11（平均値±標準偏差）であったこ

リ容器使用時の測定値として相対標準偏差 X の正規分布
レーションを行った。その結果、MAPE が 7% となるのは X が 約 7% の と き、MAPE が 9% と な る の は X が 約とからも、試料を粉砕せずにマリネリ容器に疎な状態で10% のときであることがわかった。前述のように、ここしないと考えられる。

均約 7% であったため、マリネリ容器内の試料を全て U-8

充填して放射能を測定しても、目立った系統誤差は発生
MAPE は、マリネリ容器内の試料を全て U-8 容器で再測定した場合（Fig. 1a）が 7%、マリネリ容器内の試料の一部を U-8 容器で再測定した場合（Fig. 1b）が 9% であった。これは、試料を粉砕せずにマリネリ容器に疎な状態

ではマリネリ容器を用いた測定でのγ線の計数誤差は平容器で再測定した場合は MAPE が 7%（X が約 7%）であっ

たという結果は、γ線の計数誤差以外の測定誤差はほとんど生じなかった（γ線の計数誤差に比べて非常に小さかった）と解釈できる。したがって、マリネリ容器内のFig. 1．植物試料（ササ）中の 137Cs 放射能濃度を試料を粉砕して U-8 容器で求めた場合と試料を粉砕せずマリネリ容器に疎な状態で充填して求めた場合の比較
Fig. 2．Comparison of 137Cs activity concentration in plant samples (dwarf bamboo) determined by packing powdered samples
into U-8 containers and unpowdered samples sparsely into Marinelli containers
Fig. 2．
（a）マリネリ容器内の試料を粉砕し、全量を U-8 容器で再測定、（b）マリネリ容器内の試料を粉砕し、一部を U-8
容器で再測定。
Fig. 2．(a) Whole sample in Marinelli container was remeasured with U-8 container, (b) partial sample in Marinelli container was
remeasured with U-8 container.
Bulletin of FFPRI, Vol.20, No.2, 2021

大橋伸太

140

他

試料の配置の不均一性や試料内の 137Cs 放射能濃度の不均料の充填高との間には有意な負の相関が見られ、試料の視できる程度であると考えられる。ただし、非粉砕試料

た（Fig. 4a ［設定Ⅱの結果は省略］）。したがって、設定Ⅰ・

一性は、γ線の計数誤差が 7% 程度の測定においては無をマリネリ容器内に密に充填した場合（Appendix Fig. 1）に約 6% の偶然誤差の増加が見られたため、その程度の誤差は生じる可能性があることを想定しておいた方が良いだろう。一方、マリネリ容器内の試料の一部を U-8 容

充填高が高い場合に濃度比の 1.0 からの乖離が大きかっⅡで得られた測定値がやや小さかったのは、試料の充填高が高い場合の自己吸収補正が過小となっていることが主な原因だと考えられる。一方、設定Ⅲ・Ⅳ・Ⅴで得られた 137Cs 放射能濃度比（#737 容器使用時／ U-8 容器使器で再測定した場合は MAPE が 9%（X が約 10%）であっ用時）は、平均 1.00–1.01 で、かつ試料の密度および試料伝播の法則を用いて推計 ; √10 − 7 ）ほど加わったことを示唆している。後述する「3.2 U-8 容器（同軸型 Ge 検

［設定Ⅳ・Ⅴの結果は省略］）ため、良好な結果だと言える。

ても、容器内の試料の一部を他の容器に移し替えて再測「実際の試料の密度」ではなく「標準線源の密度」とする

差は非粉砕試料をマリネリ容器で測定したことによって

これは 662 keV のような比較的高いエネルギーのγ線にたが、これはγ線の計数誤差以外の偶然誤差が 7%（誤差22出器）と #737 容器（ウェル型 Ge 検出器）の比較」におい

定した場合に同様に誤差が大きかったことから、この誤生じたというよりは、多量にある試料の一部しか U-8 容の充填高との間に有意な相関がなかった（Figs. 3b and 4b

これらのことから、ウェル型 Ge 検出器と #737 容器を組み合わせた測定における自己吸収補正の密度の設定は、ことが妥当であることが経験則として明らかになった。

器で測定しなかったことによって生じた可能性が高いと考えられる。

以上をまとめると、植物試料を粉砕せずにマリネリ容

器内に偏りのないよう疎な状態で充填して 137Cs 放射能濃度を測定する簡易な方法は、試料を粉砕して U-8 容器で

Cs 放射能濃度を測定した場合と比較して目立った系統

137

誤差は発生せず、偶然誤差の増加は 7% 未満だと考えられる。したがって、計数誤差 7% 程度の測定を行う場合や、繰り返し測定の平均から個体や林分の代表値を得る場合には問題なく採用できる方法だと言える。ただし、例えば 1 回の測定で個体の代表値をできる限り高精度に得た

いような場合は、試料を粉砕して試料の量に応じて複数の U-8 容器に充填し、それらの測定値の平均をとることが望ましいだろう。

3.2 U-8 容器（同軸型 Ge 検出器）と #737 容器（ウェル型 Ge 検出器）の比較

3.2.1 #737 容器（ウェル型 Ge 検出器）での測定における自己吸収補正の設定の影響

ウェル型 Ge 検出器と #737 容器の組み合わせの測定では、自己吸収補正の設定の違いによって得られた 137Cs 放射能値はやや異なり、同軸型 Ge 検出器と U-8 容器の組

み合わせでの測定値に対する比の平均は設定 I・Ⅱで 0.96、

設 定 Ⅲ・ Ⅳ・ Ⅴ で 1.00–1.01 で あ っ た（Fig. 2）。 設 定 I・

Ⅱでは密度に各試料の実際の値を使用し、設定Ⅲ・Ⅳでは標準線源の値（1.0）を使用していることから、自己吸収補正に試料の実際の密度を使用すると、得られる測定

値がやや小さくなることがわかった。しかし、設定Ⅰ・Ⅱでは 137Cs 放射能濃度比（#737 容器使用時／ U-8 容器使用時）と試料の密度との間に有意な相関は見られなかったため（Fig. 3a［設定Ⅱの結果は省略］）、標準線源の密度（1.0）よりも密度が低い試料ほど得られる測定値が小さくなるという明確な傾向は確認できなかった。一方、137Cs

放射能濃度比（#737 容器使用時／ U-8 容器使用時）と試

Fig. 2. #737 容器（ウェル型 Ge 検出器）での測定における自己吸収補正の設定と得られた 137Cs 放射能濃度（U-8 容器［同軸型 Ge 検出器］使用時に対する比）の関係
Fig. 2．Relationship between settings of self-absorption
correction for measurements using #737 container(well Ge detector) and 137Cs activity concentration
ratio (#737 container [well Ge detector]/U-8 container[coaxial Ge detector])
Fig. 2．Ⅰ）材質 : 灰化物・土壌、密度 : 実際の試料の値、Ⅱ）
材質 : エポキシ、密度 : 実際の値、Ⅲ）材質 : 灰化物・
土壌、密度 : 1.0、Ⅳ）材質 : エポキシ、密度 : 1.0、Ⅴ）
自己吸収補正なし。図の上部の数値は 137Cs 放射能
濃度比の平均値および標準偏差を示す。
Fig. 2．I) Material: ash/soil, density: actual sample, II) material:
epoxy, density: actual sample, III) material: ash/soil,
density: 1.0, IV) material: epoxy, density: 1.0, andV) no correction (assuming the same self-absorption
as reference material [material: epoxy, density: 1.0]).
Values in upper part of figure show means and standard
deviations of 137Cs activity concentration ratios.
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Cs 放射能の効率的な測定方法の検討

141

Fig. 3. 試料のかさ密度と 137Cs 放射能濃度比（#737 容器 [ ウェル型 Ge 検出器 ] で求めた値／ U-8 容器 [ 同軸型 Ge 検出器 ]で求めた値）の関係
Fig. 2．Relationship between bulk density of sample and 137Cs activity concentration ratio (#737 container [well Ge detector]/
U-8 container [coaxial Ge detector])
Fig. 2．
（a）自己吸収補正の設定をⅠ（材質 : 灰化物・土壌 , 密度 : 実際の値）とした場合、（b）自己吸収補正の設定をⅢ（材質 : 灰化物・土壌 , 密度 : 標準線源の値 [1.0]）とした場合。
Fig. 2．Self-absorption was corrected using (a) sample bulk density or (b) reference material density (1.0).

Fig. 4. #737 容器中の試料の充填高と 137Cs 放射能濃度比（#737 容器 [ ウェル型 Ge 検出器 ] で求めた値／ U-8 容器 [ 同軸型 Ge 検出器 ] で求めた値）の関係
Fig. 2．Relationship between sample height in #737 container and 137Cs activity concentration ratio (#737 container [well Ge
detector]/U-8 container [coaxial Ge detector])
Fig. 2．
（a）自己吸収補正の設定をⅠ（材質 : 灰化物・土壌 , 密度 : 実際の値）とした場合、（b）自己吸収補正の設定をⅢ（材質 : 灰化物・土壌 , 密度 : 標準線源の値 [1.0]）とした場合。
Fig. 2．Self-absorption was corrected using (a) sample bulk density or (b) reference material density (1.0).

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142

ついては試料の密度の違いによる自己吸収の違いは無視できる程度であるとする報告（Díaz-Asencio et al. 2020）と一致する結果である。

設定 I −Ⅱ間ならびに設定Ⅲ−Ⅳ間では、材質を「灰化物・土壌（実際の材質に最も近いもの）」とするか「エ他

回は、自己吸収を考慮してピーク効率校正式を作成した
方［設定Ⅳ］が当てはまりが良かった）。

以上より、ウェル型 Ge 検出器と #737 容器の組み合わせの測定における自己吸収補正の設定は、同軸型 Ge 検出

器と U-8 容器の組み合わせの測定と同じ（設定Ⅰ）にする

ポキシ（標準線源の材質）」とするかの違いがあったが、のは適当ではなく、Ⅲ・Ⅳ・Ⅴのいずれかにするのが適補正に使用される質量減弱係数（cm /g）が、662 keV ではわかった。次節では、設定Ⅲを用いて得られた結果を示す。

得られた測定値はほぼ同じであった。これは、自己吸収
2

灰化物・土壌（0.076）とエポキシ（0.084）の間で約 10%当である（Ⅲ・Ⅳ・Ⅴのどれを用いても問題ない）ことが異なる（SEIKO EG&G 2017）ものの、試料の密度が 1.0 以

3.2.2 #737 容器（ウェル型 Ge 検出器）での測定の誤差の補正係数には 1％以下の差しかなかったためである。しウェル型 Ge 検出器と #737 容器の組み合わせで測定し下で充填高が 40 mm 以下の場合は、算出される自己吸収評価

Cs の測定では、材た試料中の 137Cs 放射能濃度（自己吸収補正の設定はⅢを設定ⅣとⅤでは、得られる結果は理論上同じはずであ（Fig. 5）。また、前述のように 137Cs 放射能濃度比（#737ができた。両者の間で結果が全く同じではなかったのは、（Fig. 2 参照）ことからも、ウェル型 Ge 検出器と #737 容途作成する必要があり、ピーク効率校正式の近似が全くがわかった。

たがって、このような条件における137

質の設定は「灰化物・土壌」と「エポキシ」のどちらでも問題ないと言えるだろう。

り、実際にほぼ同じ結果が得られることを確認すること

設定Ⅴでは自己吸収を考慮しないピーク効率校正式を別
同じにはならなかったためである。設定ⅣとⅤのどちらを使用しても問題ないと言えるが、ピーク効率校正式の当てはまりが良い方を採用する方が良いと思われる（今使用）は、試料の種類によらず、同軸型 Ge 検出器と U-8

容器の組み合わせで測定したものと 1：1 の関係を示した

容器使用時／ U-8 容器使用時）が 1.00 ± 0.07 であった

器の組み合わせで測定しても、系統誤差は生じないこと
MAPE は、U-8 容 器 内 の 試 料 の 全 量 を #737 容 器 で 測定した場合（Fig. 5a）が 6%、U-8 容器内の試料の一部を#737 容器で測定した場合（Fig. 5b）が 16% であった。こFig. 5. 森林生態系内で採取した試料中の 137Cs 放射能濃度を同軸型 Ge 検出器と U-8 容器 の組み合わせで求めた場合とウェ
ル型 Ge 検出器と #737 容器の組み合わせで求めた場合の比較
Fig. 2．Comparison of 137Cs activity concentration in samples determined using U-8 container (coaxial Ge detector) and #737
container (well Ge detector)
Fig. 2．
（a）U-8 容器内の試料の全量を #737 容器で測定、（b）U-8 容器内の試料の一部を #737 容器で測定。ウェル型 Ge 検
出器と #737 容器の組み合わせの測定における自己吸収補正は、設定Ⅲ（材質 : 灰化物・土壌 , 密度 : 1.0）で行った。
Fig. 2．(a) Whole sample in U-8 container was measured with #737 container, and (b) partial sample in U-8 container was measured
with #737 container. Setting “III” was used for self-absorption correction of measurements using the #737 container.
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Cs 放射能の効率的な測定方法の検討

れらの MAPE の値を前述の「U-8 容器（試料粉砕）とマリネリ容器（試料非粉砕）の比較」と同様に解釈すると（こ143

試料中の 137Cs 分布の不均一性が高いと懸念される場合は、できる限り試料の全量を測定できる容器の選択、つまりこでのγ線の計数誤差は、U-8 容器使用時が平均約 4%、「U-8 容器での充填高が 3 mm（約 5 mL）未満の場合はウェ

ル型 Ge 検出器）で測定することによって生じた不確実性

場合は同軸型 Ge 検出器と U-8 容器の組み合わせ」を選#737 容器使用時が平均約 2% であった）、#737 容器（ウェ（偶然誤差）は、U-8 容器内の試料の全量を #737 容器で測定した場合が約 6%、U-8 容器内の試料の一部を #737 容器で測定した場合が約 20% だったと推計される。ただし、
U-8 容器で 5 mL 以下（充填高約 3 mm 以下）の少量試料

ル型 Ge 検出器と #737 容器の組み合わせ、3 mm 以上の択するのが望ましいだろう。

謝辞

本研究では、篠宮佳樹氏にリター・鉱質土壌の試料を、を測定する場合にもピーク効率校正の外挿によって多少

吉村真由美氏に水生生物の試料をご提供いただいた。まされた不確実性（6% および 20%）はやや過大評価だと考力いただいた。放射能測定は、高野勉氏・三浦覚氏をはの不確実性が生じている可能性があるため、ここで推計えられる。

したがって、#737 容器（ウェル型 Ge 検出器）を用いた

測定は、U-8 容器（同軸型 Ge 検出器）を用いた場合と比較し、系統誤差はなく、偶然誤差は 6% 未満と考えられた、倉本惠生氏・齋藤智之氏にはササ試料の採取にご協じめとする森林総合研究所震災復興・放射性物質研究拠点の皆様のご協力のもと実施した。ここに心より御礼申
し上げる。

引用文献

ることから、測定誤差 5% 程度の放射能測定においては、
問題なく採用できると言えるだろう。なお、本研究資料
では #737 容器で様々な量の試料を測定することを想定

し、充填高によるピーク効率補正を行っているが、不確実性をさらに抑えたい場合は試料の充填高を標準線源と同じ高さに揃え、充填高によるピーク効率補正を行わないようにする方が良いだろう。

本結果においてもう 1 つ注目すべき点は、U-8 容器内の試料の一部を #737 容器で測定した場合に、不確実性が約 20% と高かったことである。これは、粉砕もしくは篩
がけした試料であっても、試料中のCs 分布は完全には137

均一になっておらず、試料の一部のみを測定に供すると誤差が大きくなる場合があることを意味している（今回の試料の中では、この誤差は樹皮で最も大きく、次いでリター・鉱質土壌で大きかった）。したがって、固形の試料で #737 容器の容量（5 mL）よりも量が多くある場合は、

試料中の

137

Cs 分布の不均一性に起因する測定誤差を低減するという点では、U-8 容器を採用すべきだと言える。

一方、測定効率（前述のように「試料容積×ピーク効率」という意味）という点では、森林総合研究所の測定環境における U-8 容器の充填高 1 mm 毎のピーク効率をピー

ク効率曲線から求めて比較すると、U-8 容器での充填高が 10 mm（約 18 mL）未満の場合、ウェル型 Ge 検出器と#737 容器の組み合わせを採用した方が効率が良い。しかし、ウェル型 Ge 検出器と #737 容器の組み合わせで測定することによる効率の向上は、U-8 容器での充填高が約5–10 mm（約 9–18 mL）の範囲では 2 倍未満であり、その恩恵は比較的小さい。したがって、双方の点を勘案すると、試料の量に応じて「U-8 容器での充填高が 5 mm（約9 mL）未満の場合はウェル型 Ge 検出器と #737 容器の組

み合わせ、5 mm 以上の場合は同軸型 Ge 検出器と U-8 容

器の組み合わせ」を採用することにより、測定の誤差低減と効率化の両方を期待できると考えられる。ただし、Bulletin of FFPRI, Vol.20, No.2, 2021

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144

大橋伸太

他

Appendix Fig. 1. 植物試料（樹皮）中の 137Cs 放射能濃度を試料を粉砕して求めた場合と試料を粉砕せずに求めた場合の比較
Appendix Fig. 1. Comparison of 137Cs activity concentration in plant samples (tree bark) determined
before and after the powdering of samples
Appendix Fig. 1. 樹皮試料を軸方向 5 cm、円周方向 2 cm 程度に切断して 2.0-L マリネリ容器に密に充填し、同軸型 Ge 検出器を用いて放射能濃度を求めた。その後、容器から試料を取り出してカッティングミルで粉砕し、再度 2.0-L マリネリ容器で放射能濃度を求めた。
Appendix Fig. 1. Bark samples were cut to about 5 cm in axial direction and 2 cm in circumferential direction,and then packed densely into 2.0-L Marinelli containers. After determining radioactivity
concentration using coaxial Ge detector, sample in container was powdered with cutting mill,and radioactivity concentration was determined again in the same way.

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Cs 放射能の効率的な測定方法の検討

Examination of efficient measurement methods of 137Cs activity
in samples from a forest ecosystem: selection of measurement
containers for a Ge detector and their measurement errors
Shinta OHASHI1)*, Akio AKAMA2), Shigeto IKEDA2) and Daisuke HOSHINO3)

Abstract
To efficiently measure the radioactivity of radiocesium (137Cs) in samples from a forest ecosystem, we examined
whether the following two measuring methods are acceptable by comparing them to a normal method that uses an
U-8 container and a coaxial Ge detector for a powdered sample: 1) filling a Marinelli container sparsely with anunpowdered sample and 2) using a #737 container and a well Ge detector. The 137Cs activity determined by bothmethods showed no systematic errors. Additional random errors caused by the former method were estimated to beless than 7% and those caused by the latter method less than 6%. The measurements using a #737 container (wellGe) tended to produce smaller values when self-absorption of the gamma rays was corrected in the same way as for
the U-8 container (coaxial Ge) but showed reasonable values when the self-absorption was corrected using the bulk
density of a reference material or when the self-absorption was not corrected. In addition, we found that measuring
only a part of the sample with a smaller-volume container than the sample volume itself resulted in relatively large
errors even though the samples were powdered. Thus, it is important to select a measurement container matching
the sample volume to achieve measurements that are efficient and have small errors.
Key words : Coaxial Ge detector, well Ge detector, Marinelli container, U-8 container, #737 container

Received 20 November 2020, Accepted 25 February 2021
1) Department of Wood Properties and Processing, Forestry and Forest Products Research Institute (FFPRI)
2) Center for Forest Restoration and Radioecology, FFPRI
3) Department of Forest Vegetation, FFPRI* Department of Wood Properties and Processing, FFPRI, 1 Matsunosato, Tsukuba, Ibaraki, 305-8687 JAPAN; E-mail: shinta.res@gmail.com
Bulletin of FFPRI, Vol.20, No.2, 2021

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