フジタ技術研究報告第 50 号 2014 年

GM 式水中サーベイメータを用いた飛灰洗浄モニタリング

久 保 田 洋山 田 裕 己野口俊太郎

田 邊 滋 基小 野 寺 明概*1*1

要焼却飛灰中の放射性セシウムの洗い出しを目的とした散水・通気法による飛灰洗浄において、発生する浸出水の放射線量を常時計測することにより、飛灰の洗浄状況をリアルタイムにモニタリングする手法の検討を行った。計測は実規模の飛灰洗浄実証試験において、浸出水が一時的に滞留するモニタリング槽（26L）に放射線量を計測する GM 式水中サーベイメータを設置し、30 分間毎にその積算カウント値を洗浄処理の期間中連続で計測した。計測の結果、カウント値と実測の放射能濃度（134Cs+137Cs）には高い相関関係が確認され、本手法により浸出水中の放射能濃度の推移を連続で計測することが可能であることが明らかになった。また設定給水量とカウント値の積の積分値と浸出水中の実測累積溶出量には高い相関関係があることが確認され、本手法により放射性セシウムの洗い出し状況を推定することが可能であることが示された。

Monitoring of radiation in fly ash leachate using an underwater Geiger-Mueller counter

Abstract
We developed a real time method for monitoring radiation levels in leachate from the washing of
cesium-contaminated fly ash with water. A monitoring tank (about 26L) was used to store leachate
temporarily and a Geiger-Mueller counter (GM) installed underwater. We measured cumulated counts fromthe GM every 30 minutes throughout the washing tests. Results demonstrated this monitoring method could
measure radioactive level in leachate continuously as there was high correlation between GM counts andradioactive cesium levels analyzed. In addition, it was confirmed that there was high correlation between theintegrated value computed by multiplying the GM counts by the setup water supply and the cumulative
amounts of radioactive cesium eluted. This suggested that this monitoring method can estimate the state ofwashing out radioactive cesium from fly ash.

キーワード：

焼却飛灰，放射性セシウム，*1 エヌエス環境株式会社

散水・通気，モニタリング－79－フジタ技術研究報告 第 50 号

§１．散水・通気法による飛灰洗浄技術

中心コアの深度別放射能濃度及び溶出水（JISK0058-1）濃度の結果を示す。

原発事故により福島県を中心とした地域において溶出性の高い放射性セシウムを含有する焼却飛灰の取り扱いが0課題となっている。このような焼却飛灰の減容化技術として

飛灰中放射能濃度（Bq/kgDW）
2040604008001200801600

供試飛灰「易溶出性」を有している放射性セシウムを洗い出す飛灰洗

環告13号法

液固比10深度0-10cm

浄技術が提案されている 1）。飛灰洗浄技術は放射能濃度

深度10-20cmや埋立後の溶出リスクも大きく低減できることから、指定廃深度20-30cm

本技術の結果（液固比0.55）

深度30-40cm

棄物の減容化に大きく寄与できる技術である。しかし一方

深度40-50cmで放射性セシウムを含む廃水の処理が必要となるため、後深度50-60cm

洗浄済み飛灰

深度60-70cm

溶出水段の廃水処理を十分考慮した洗浄方法が求められている。

0筆者らは、散水・通気法を飛灰洗浄に用いることにより、機械撹拌等の大きな動力を用いずに、間欠散水と通気を適204060400800
1,200
溶出水中放射能濃度（Bq/L）

801,600

図１ 実証試験における飛灰及び溶出水中放射能濃度

切に組み合わせることによって、廃水量を従来の 1/10 に相当する約 0.5 程度に抑えながら、同等の放射性セシウムの散水・通気法による飛灰洗浄は洗浄の時間は要するが、洗浄効果を示す方法を開発した。別報にカラム試験にて一廃水量が液固比 0.5 程度と非常に少ないことが特長であり、般廃棄物焼却施設の焼却飛灰中の放射性セシウムを約また可動部が少なくスケールアップしやすいこと、従来技術90％洗い出す（22,000Bq/kg→2,000～3,000Bq/kg）ことがに比べ低エネルギー、低コストな技術であることから飛灰洗2)可能であることを報告している 。また平成25 年度環境省除浄システムの全体のコスト削減への貢献が期待できる技術

染技術実証事業（以下、「実証試験」という）において、散である。

水・通気法の実規模での実証試験を災害廃棄物焼却施設から発生する焼却飛灰を用いて行っている 3)。本実証事業§２．飛灰洗浄状況のモニタリング測定の試験装置を写真１に示す。

本報では、実証試験にあたり飛灰洗浄における放射性セシウムの洗い出し状況について初めてモニタリングを試み、その結果について報告を行う。実証試験で行った散水・通気法は洗浄槽内に静置した飛灰に対して上部から間欠的散水装置に散水を行い、下部より通気を行う方法であるため、飛灰を通過し放射性セシウムを洗い出した洗浄廃水（浸出水）が洗浄槽下部より処理期間中排水される。浸出水は初期に高濃度であり、洗い出しの進行とともに濃度が低下することが飛灰洗浄装置予想され、その状況をモニタリングすることができれば、洗通気装置浄処理の管理効率化が図れるのではないかと考え、今回初めて飛灰洗浄廃水の放射線モニタリングを試みた。実証試験におけるモニタリング測定の条件を以下に示す。
2.1 供試材料及び機器

浸出水ﾓﾆﾀﾘﾝｸﾞ装置(1) 焼却飛灰

飛灰を充填した水切りﾌﾚｺﾝ設置実証試験には仮設焼却炉（ストーカ炉）にて災害廃棄

写真１ 実証試験装置

物を焼却した際に排出される焼却飛灰を用い、洗浄処理本実証事業では、飛灰 0.7t を 24hr かけて間欠散水・通を行った。

気（液固比 0.55）により洗浄行った結果、従来技術を想定し(2) モニタリング測定器

た環境庁告示 13 号法（液固比 10、6hr 振とう）とほぼ同等の洗い出し効果を示すことが確認された。図１に透水性フレコ

GM 式水中サーベイメータ（S&DL サーベイメータ

ンバック（以下、「水切りフレコン」という）に充填した飛灰のMODEL-3340A、応用地質㈱製）（写真２）を用いた。本－80－

GM 式水中サーベイメータを用いた飛灰洗浄モニタリング

サ ー ベ イ メ ー タ の 計測中 心 点は プ ロ ー ブ 先端か ら140mm の部分にあり、測定時は計測中心点がモニタリン

2.2 実験方法

グ槽の中央になるように設置した（写真３）。

(1) 実証試験処理区
実証試験の各処理区の処理条件を表１に示す。供試(3) モニタリング槽

飛灰量は No.1 のみ 0.7ｔ、それ以外の処理区は 0.35t で洗浄槽下部より排水された浸出水をステンレス製のモ試験を行った。試験 No.2-1 と No.2-2 は同条件であるが、ニタリング水槽（300×297×400Hmm、容量 26L）に一時これは試験 No.2-1 において作業手順が原因で水切りフ的に貯留し、放射線量を測定した。モニタリング水槽に流レコン内の飛灰に大きな亀裂が生じ、水みちが形成され入した浸出水は溢流口（295Hmm）よりオーバーフローしてしまったため、同条件にて再試験を行ったことによるも浸出水受け槽へ排水される構造とした（写真４）。のである。
総給水量及び時間あたり給水量は試験開始前に設定した間欠散水の運転条件より算出した。累積溶出量は洗浄処理終了後に浸出水受け槽に貯留された全浸出水量とその放射能濃度（実測）の積より求めた。また液固比は全浸出水量の実測値を洗浄前の飛灰重量で除した値である。
(2) 測定方法
GM 式水中サーベイメータによる放射線量の測定は 20分間カウントの積算値を計測し、10 分間インターバルをあけるという方法で行い、30 分間毎にデータを 1 点記録

写真２ GM 式水中サーベイメータした。処理試験を開始する前にモニタリング水槽を水道水で満たしバックグラウンド値（平均 1,246counts（n=41））を計測した。実証試験では実際の浸出水の計測値からバックグラウンド値を差し引き正味のカウント値とした。
測定はモニタリング水槽が空の状態である散水・通気処理開始前の含水用給水時から開始した。含水用給水は乾燥している飛灰に含水させ、試験開始と同時に浸出計測中心点水を得る目的のために全ての処理区で実施した。含水用給水は試験用給水の 10 倍以上に相当する約 150L/h

140mmで散水を行い、浸出水が確認された時点で終了した。
含水用給水に伴う廃水（3～18L）がモニタリング水槽に

写真３ サーベイメータ設置状況

貯留された状態のまま洗浄試験を開始した。モニタリング
水槽からのオーバーフローが確認された時点からを測定における「定常状態」とした。
(3) 浸出水の放射能濃度分析
実証試験期間中、モニタリング水槽内の浸出水を試験開始から 2,6,21,24（No.4 のみ 1,3,10.5,12）時間後にサンｻｰﾍﾞｲﾒｰﾀプリングし、ゲルマニウム半導体検出器にて放射能濃度受け槽（134Cs,137Cs）を分析した。
ﾓﾆﾀﾘﾝｸﾞ槽

写真４ 実証試験排水状況－81－フジタ技術研究報告 第 50 号

表１ 実証試験処理区
試験

試験条件

No.

期間

飛灰量

総給水量

時間あたり累積溶出量

液固比

dayt

L（設定）

給水量kBq（実測）

（実測）

L/h
1400mm/日散水、通気1.00.70

379

16382

0.55

2-1240mm/日散水、通気1.00.35228

9.51570.64

2-2240mm/日散水、通気1.00.352289.52030.66

3240mm/日散水

1.00.35228

9.51930.65

4480mm/日散水、通気0.50.35

228

192080.65

10000

§３．結果

No.2-1 計測データ

3.1 浸出水中の放射能濃度推移
各処理区の GM 計によるカウント値の計測データを図２、Counts

8000
6000
4000
2000

３に示す。計測は含水用給水時から開始しているため、

0-1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28

実線で示した経過時間の 0～24h（12h）が洗浄処理を実施した試験期間である。また浸出水でモニタリング槽が10000満水となり溢流が開始された状態を計測における定常8000状態として、点線で示した。

6000

No.2-2 測定データ

Counts全ての処理区の計測データにおいて、含水用給水・洗4000

浄処理が開始されモニタリング槽内に浸出水が貯留され2000るに従い、カウント値は急上昇しそれぞれ最高値（以下、0「ピーク」という）へ到達した後、緩やかに減少した。最高10000

カウント値としては、飛灰量 0.35t の No.2-2,No.3，No.4

8000

で 6,300-7,000、ただし水みち形成が生じた No.2-1 は

6000-1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28

経過時間 （h）
No.3 計測データ

Counts5,400、飛灰量が 0.7t の No.1 で 8,200 であった。

経過時間 （h）

4000

ピークは、No.2-1 以外は全てモニタリング槽が満水に2000なり定常状態となった（図中の点線）以降に出現した。

0-1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28

No.2-1 ではピークの出現はモニタリング槽満水とほぼ重10000なった。

8000

処理終了直前ではその傾きが緩やかになる傾向が確認された。

No.4 計測データ

Counts

ピーク出現後の減少の傾きはピーク直後に比べ、洗浄経過時間 （h）

6000
4000
2000
0-1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28

経過時間 （h）
10000
8000

定常状態
（ﾓﾆﾀﾘﾝｸﾞ槽満水・溢流開始）

図３ No.2-1,2-2,3,4 区のカウント値の推移

No.1 計測データ

Counts

6000
4000
2000

3.2 計測値と実測値の関係
含水用給水実施（浸出水発生）図４に GM 計による計測データとゲルマニウム半導体検出器で分析した放射能濃度（134Cs+137Cs）の関係を示

試験実施
0す。計測値と実測値は決定係数 0.94 と高い相関関係を-1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28

経過時間 （h）

示し、計測のカウント値を放射能濃度（Bq/kg）に換算可

図２ No.1 区のカウント値の推移能であることが示された。ただしこの係数 0.23 は塩濃度等の浸出水の性状によって異なる可能性が高く、実際には飛灰の種類毎に計測する必要があると考えられる。

－82－

GM 式水中サーベイメータを用いた飛灰洗浄モニタリング率でしか洗い出しができていないことを示唆している。

2000

y = 0.23 x
R² = 0.94

Bq/kg

1600

これらの結果を利用することにより、バッチ方式で行う散水・通気法の飛灰洗浄において洗い出しが効率的に1200実施できた飛灰洗浄の計測データと比較することにより、800

他のバッチの洗浄状況がどのような状態であることを確400

認し、水みち形成等の不良な洗浄状況をチェックすることが可能となる。その際の指標としては、ピーク値、グラフ

00

2000

4000

6000

8000

面積、定常状態開始時点とピーク位置が考えられる。

10000

Counts10000

図４ モニタリング計測値と実測値の相関（n=20）

水みち形成なし（No.2‐2）
水みち形成あり（No.2‐1）

8000

Counts▼ 定常状態開始時点§４．考察
4.1 適切な散水強度

6000
4000
2000

図２、３において計測データのピークの出現がモニタリ
0

ング槽が満水となり、溢流がはじまる定常状態以降に生じ02

468ることが確認された。これは初期の浸出水よりもその後に10 12 14 16 18 20 22 24 26

経過時間（h）

図５ 水みち形成の洗い出しへの影響排水された浸出水の放射能濃度が高いことを示している。
この原因として含水用給水と試験用給水の給水速度の違いが考えられる。含水用給水は試験用給水の約 10 倍

4.3 洗浄効率の低下に相当する 150L/h で給水を行っており、そのため十分な図６に No.1 における計測データのカウント増減速度の接触時間を得られずに浸出水が発生したと考えられる。一90 分間移動平均値を示す。カウント増減速度は計測デ

方、試験開始により給水速度は 9.5～19L/h 程度に低いたータ間の傾きを表すものであり、その値がプラスであれ

め散水された水が十分な接触時間を得た浸出水となり、こば濃度上昇、マイナスであれば濃度減少状態を示し、ゼの浸出水の放射能濃度が高くなったため定常状態以降にロに近づくほど濃度変化がない状態であることを意味すピークが出現したと推察される。

る。No.1 では計測データの上昇～ピーク～減少にあわ

このことから散水・通気法において給水速度つまりは散せてカウント増減速度はプラス～ゼロ～マイナスに転じ水強度を適切に設定することにより放射性セシウムのた。経過時間が 10h 経過したあたりから、マイナスに転じ、「効率的な」洗い出しができることが確認された。ここでい低下し続けたカウント増減速度は増加に変わり、ゼロにう「効率的」とは単位水量あたりの洗い出し量が多いこと近づく傾向を示した。これは計測データの減少の傾きがを指す。

水平に近づいていることを示しており、単位水量あたりの洗い出しの効率が低下していることを示唆している。

（No.2-2）を行った。この両区の計測データの比較を図５に示す。
水みちが生じた No.2-1 は No.2-2 に比べてピークのカウント値も低く、また計測データのグラフ自体小さくなっていることが確認された。実測の累積溶出量も No.2-2 はｶｳﾝﾄ増減速度（Counts/min）

本実証試験 No.2-1 では水切りフレコン内の亀裂発生に伴い、水みちが生じたため同条件にて再試験

203kBq に対して No.2-1 は 157kBq と 23％減であった

10000

307500205000102500

00‐10(2500)‐20(5000)0（表１）。また 4.1 に記述したピーク出現時期についても
No.2-2 は定常状態以降に現れたのに対して、No.2-1 で40510152025経過時間（hr）※ｶｳﾝﾄ増減速度 = (Ct-Ct-0.5)/30min、Ct:開始から t 時間時点でのｶｳﾝﾄ値

は定常状態開始時とほぼ重なる結果となった。これはNo.2-1 では含水用給水時と同等もしくはそれ以下の効－83－

図６ カウント増減速度の移動平均値

Counts

4.2 洗浄不良の発見フジタ技術研究報告 第 50 号

され、カウント値から放射能濃度の推定が可能であることが示唆された。

4.4 洗い出し量の推定
図７に横軸に累積給水量をとった No.1 の計測データを(3) 本研究で得られた計測データの推移を検証することに示す。累積給水量は試験開始前に設定した時間あたりより、過度な散水強度や水みち形成等の不良な洗浄状給水量（表１）と経過時間の積により求めた。この給水量態が生じていないかをチェックすることができることが示とカウント値の積の積分値（以下、「積分カウント値」とい唆された。

う）つまりは図７の着色部分の面積値を各処理区につい(4) 本研究の計測データの傾きの推移を調べることによって、洗浄処理の後半において単位水量あたりの洗い出て算出した。

し効率が低下していることが確認された。

この積分カウント値と実測の放射能濃度より算出した溶出量には高い相関関係があることが確認された（図８）。

(5) 各処理区にて得られた計測データと設定給水量からこのことから設定給水量と計測データを用いることで、散算出する積分カウント値と実測の累積溶出量に高い相水・通気法による飛灰洗浄の放射性セシウムの洗い出し関関係が認められた。

量が推定可能であり、洗浄前の飛灰中放射能量と照合することで、洗浄の進捗状況を推察することができると考以上のことから、散水・通気法による飛灰洗浄において、えられる。

本研究で用いた浸出水中の放射線量を計測することにより、飛灰中の放射性セシウムの洗い出しが効率的に行われて10,000いるかをリアルタイムに確認できることが示された。この技

8,000術を用いることにより散水・通気法における飛灰洗浄の品Counts

質管理や管理効率化への寄与が期待される。
6,000
4,000※本報は環境省平成 25 年度除染技術実証事業「焼却灰中放2,000

射性セシウムの高効率洗い出し技術の実証」の成果の一部です。

004795142190237284332379

累積給水量（L）

参考文献

図７ 積分カウント値（No.1）

1) （独）国立環境研究所：放射性物質の挙動から見た適正な廃棄物処分（技術資料第四版），2014.

累積溶出量（kBq）

500

2)

シウムの高効率洗浄技術の開発，フジタ技術研究報告，

y = 0.23x
R² = 0.99400

久保田洋・野口俊太郎・山田裕己：焼却飛灰中放射性セ2014.

3003） （独）JAEA、平成 25 年度除染技術実証事業報告書、
200

http://fukushima.jaea.go.jp/initiatives/cat01/entry07_25

100.html，20134) 久保田洋・山田裕己ら：GM 式水中サーベイメータを用い

00500

1,000

1,500

2,000

積分カウント値（kCounts）

た飛灰洗浄モニタリング，第 3 回環境放射能除染学会研究発表会要旨集，p.95, 2014.

図８ 累積溶出量と積分カウント値の相関
ひ と こ と放射線の計測技術を組み合わせるこ§５．まとめとによって散水・通気法のような飛灰洗浄技術をより効率的かつ効果的に実施

本研究で得られた結果を以下にまとめる。
(1) GM 式水中サーベイメータを用いることにより、散水・できる可能性があると考えています。

通気法による飛灰洗浄に伴う浸出水中の放射線量の推久保田 洋

移を計測することが可能であることが明らかになった。
(2) GM 計によって得られた計測データであるカウント値と実測の放射能濃度には高い相関関係があることが確認－84－