フジタ技術研究報告第57号 2021年

散水・炭酸化処理による焼却主灰溶出挙動への影響

久保田髙地

洋

繁泉

恒河

春菜

要

概筆者らは、焼却主灰のリサイクルが進む欧州にて行われているエージング処理を短時間・省スペースで行うことを目的として、可搬式のコンテナを用いオンサイトで安定化促進を行う技術の開発を行っている。本報では、安定化促進技術として実施している散水・炭酸化処理が焼却主灰の溶出挙動に与える影響について検討を行った。試験では、全国6種類の一般廃棄物焼却主灰に対して、円筒型の塩化ビニル製カラム（φ104×400mm）を用い、散水、炭酸化、散水+炭酸化処理をそれぞれ行い、処理後焼却主灰の溶出成分の分析、評価を行った。散水処理により、少ない水量（液固比約0.6）でNa、TOC、Clの洗い出しが可能であること、炭酸化処理によりpH、EC、Pb、Ca濃度が低下する一方、Cl、SO4、Cr(VI)濃度が増加することが示された。また焼却残渣の組成やその形態により、挙動が異なるとされる炭酸化処理については、本研究で用いた6種類の焼却主灰に対して、未処理からの溶出濃度の増減傾向を調査し、成分毎の挙動を明らかにした。

Effect of water sprinkling and carbonation treatment on leaching behavior of MSW bottom ash

Abstract
The authors have been developing a technology to promote stabilization of incinerator ash on-site using a
portable container in order to perform the aging process in a short time and in a small space, as is done inEurope, where the recycling of incinerator bottom ash is advancing. In this paper, the effects of water
sprinkling and carbonation on the leaching behavior of bottom ashes were investigated. In this study, watersprinkling, carbonation, and ‘water sprinkling plus carbonation’ were applied to six types of municipal solid
waste (MSW) bottom ash in Japan using cylindrical PVC columns (φ104×400mm). The results showed thatthe sprinkling treatment could efficiently wash out Na, TOC, and Cl with a small amount of water (liquidsolid ratio of about 0.6), and that the carbonation treatment decreased pH, EC, Pb, and Ca concentrations
while increasing Cl, SO4, and Cr(VI) concentrations. Carbonation treatment is said to behave differently
depending on the composition and form of the incinerator ash. For the six types of MSW bottom ash used inthis study, the trend of increase or decrease in leaching concentration from untreated ashes was investigatedto clarify the behavior of each component.

キーワード：

焼却主灰、散水、炭酸化
溶出−65−

フジタ技術研究報告 第57号

§１. はじめにが有効であることが報告されている5)。そのため、洗浄効率

一般廃棄物焼却主灰の再利用に関して、我が国ではを上げ、使用水量を低減する洗浄方法として、間欠散水法

主にセメント原料化や溶融スラグ化が行われている。一が挙げられる。矢島ら6)は焼却主灰の前処理条件の検討を方、欧州ではエージングにより焼却主灰の安定化や水分行い、間欠散水により焼却主灰中のTOCの洗い出し効率調整を行った後に、物理選別による金属回収を行い、灰が向上し、累積溶出量が増加することを報告している。本分は土木資材としてリサイクルが行われている。焼却残渣研究でもこれら知見を踏まえて、散水処理として、この間欠のエージング処理は安価で効果的な方法であるが、一方散水法を採用している。

で3ヶ月以上と処理に時間を要するため、廃棄物施設の敷地に限りがある国内において、その実施は難しい。

2.2 焼却残渣の炭酸化処理

筆者らは焼却主灰や飛灰のオンサイトでの改質処理を

固体系の炭酸化としては、コンクリートの分野において目的として、可搬式コンテナを用い安定化を促進する研究が1920年代と古くから行われている。小林7)は炭酸化「FAST-BOXシステム」の開発を行ってきた。FAST-BOXによる反応により、エトリンガイトやフリーデル氏塩もCO2のシステムでは焼却残渣の改質処理として、散水処理と炭作用によって分解することや、分解によって生じたCaSO4や酸化処理、その組み合わせ処理が可能である。処理時間

CaCl2は水溶性であるのでそれぞれ硫酸イオンや塩化物イはオンサイトということで24hでの処理を想定している。

オンを解離することを報告している。

焼却主灰の散水・炭酸化処理については、単一では焼却残渣の炭酸化処理としては、国内外においては多くの報告が行われているが、両処理を行う研究は少な

1990年代より多くの研究が行われてきている。島岡ら8)は焼く、複数主灰に対して行った事例はほとんどない。本研究

却飛灰において、上向流でCO2と反応させる試験を行い、では、6種類の一般廃棄物焼却主灰を用い、焼却主灰中Pb不溶化効果を確認している。本幡ら9)は、焼却主灰の炭の溶出成分に対して、これら散水・炭酸化処理がどのよう酸化について、含水率や通気流量の影響を報告していに影響するかについて検討を行った。

る。またBertosら10)は、廃棄物や汚染土壌処理としての炭酸化について、これまでの研究のレビューを行い、処理に影響を及ぼすパラメータについて整理を行っている。

§２. 焼却残渣の洗浄・炭酸化に関する既往の研究
2.3 洗浄と炭酸化処理の組み合わせ
2.1 焼却残渣の洗浄処理洗浄と炭酸化の組み合わせについて検討を行っている

焼却残渣の安定化において着目すべき重要な要素であ事例は少ないが、Steketeeらはエージング処理の加速化にる有機物、塩類、重金属類のうち、特に塩類や有機物は水早くから取り組んでおり2)、洗浄とエージング（ここではCO2

溶性の画分も多く、水による洗い出しが可能であることが知含有ガス（4~8%）の通気）を組み合わせる効果についてもられている。一方で重金属類は、溶出に時間や液固比を検討を行っている。最近では、オランダにおいて進められ要することから、難溶態に変換させることが有効であるとさている焼却主灰を建設資材として利用を図る「Green Deal1)

2)

れている 。Steketeeら も塩化物や臭化物の塩類の除去にプログラム」へ対応する安定化処理技術として、炭酸化と洗洗浄は有効であるとしている。

浄を組み合わせたEQUI-ASH processによる実証試験を報
3,4)

焼却主灰洗浄方法の検討として、花嶋・樋口ら は廃棄告している11)。

物洗浄型埋立処理システム（WOWシステム）を提案している。このWOWシステム研究会や福岡大学では、イジェクター式など様々な焼却主灰の洗浄方法について検討が行§３. 試験条件および供試焼却主灰われている。セメント分野では、セメント原料に焼却残渣を用いる場合、施設によって塩素等の含有量を減らす脱塩

3.1 サンプル及び試験条件処理が実際に行われている。

全国の一般廃棄物焼却施設から採取した6種の焼却主焼却主灰の洗浄において、使用水量はコストに大きく寄灰（DR-1、DR-2、WR-1、WR-2、WN-1、WR-4）を用いて試与する要素のひとつであり、焼却主灰あたりの使用水量験を実施した。ここで、試料名中のDは乾灰を、Wは湿灰を2)（液固比L/S）は少なくすることが望ましい 。散水法は対象示す。また、Rは焼却対象ごみに破砕可燃残渣を含み、N物を上部より順次洗い出しを進めていくため、溶解度の高は含まないことを示している。上記の6種の主灰を円筒型のい塩類は少ない水量で洗い出しを行うことが可能となる。ま

透明塩化ビニル製カラム（φ104×400mm）に有姿重量2.9kg

た脱塩性能に与える影響としては洗浄回数を多くすることとなるように充填し、各処理試験を行った。散水処理とし−66−－2－

散水・炭酸化処理による焼却主灰溶出挙動への影響て、チュービングポンプを用い、カラム上部からタイマー制御により点滴状に焼却主灰上面中心に間欠給水を行っ§４. 溶出量とCO2固定量た。炭酸化処理は、バルブ付面積式流量計による流量調

4.1 散水処理による洗い出し量整を行った液化CO2ガスを、下部より上向流で6時間通気し散水処理による各成分の洗い出し効率について検討した。乾灰（DR-1、DR-2）は含水率20%になるように加水し試た。本報では、カラム試験（散水処理）での水への溶出を験に用いた。表1に試験条件を示す。

「洗い出し」とし、JLT13法との「溶出」と分けて記載した。表試験終了後、カラム内の処理済み焼却主灰を垂直方向2に示したJLT13法による溶出量を1として、カラム試験でに3等分し、それぞれ上層、中層、下層として分析試料を作の洗い出し量を各成分の溶出率として図1に示している。

成した。処理前後の焼却主灰について、昭和48年環境庁

JLT13法は液固比10であるのに対して、散水処理は液固告示13号（平成25年改訂）に準拠した溶出試験（以降、比 0.50 ～ 0.65 （ 表 1 ） と お よ そ 1/20 程 度と 少 な く 、 か つ

JLT13法）を行った。

JLT13法（6時間振とう）のような動的な水中での洗浄処理ではなく、静的な不飽和状態での洗い出しとなる。

表1 カラム試験条件
処理区

充填

充填

充填

液固重量

高さ

密度比kgmmg/cm3ml/g

散水※

通気量2.9

炭酸化(CO2)

280~

0.9~

410

1.2

炭酸化(CO2)

各成分の溶出率として、Naは0.83～1.0、TOCは0.76～1.1

時間と高い値を示し、焼却主灰中で水への溶解性の高い形態

gCO2/kghr－

240.50~0

散水+

処理.6560であることが示唆された。Clは0.56～0.86とNa等よりやや低散水18くなる傾向が見られた。DR-1の溶出率は特に低くなった+CO2_6が、これは乾灰であるため、難溶性塩が形成されておら6ず、JLT13法での溶出量が多くなったためと考えらえれる。

－Caは全ての灰で0.01以下とJLT13法より顕著に少なくなるこ※WR-4は散水+CO2、CO2区のみ実施とが確認された。貴田らの報告では、Caは液固比10のカラム試験でもJLT13法より溶出量が少ないことが報告されて3.2 分析・測定方法
焼却主灰の分析について、含水率および熱灼減量を環整第95号別紙2で測定した。蛍光X線分析により金属含有量を、熱触媒酸化法により全炭素量（TC）を測定した。
溶出試験で得られた検液について、電極法にてpHおよび電気伝導度（EC）を測定した。イオンクロマトグラフ法によってNa、K、Ca、NH4、Cl、SO4を、ICP質量分析法によっており12)、全体の液固比だけでなく、溶出時に接触する液量が洗い出し量に影響を与えている可能性が考えられる。またPbについては、0.01～2.5と大きくばらついた。Pbの散水処理による洗い出しについては溶解平衡の影響を受ける可能性が報告されており13）、本研究の結果でも同様の可能性が示された。
10

Pb、B、Cu、Znを、ジフェニルカルバジド吸光法によってNaCr(Ⅵ)を、流れ分析法によりFを分析した。さらに全有機炭Ca

ClPb

TOC

WN-1

WR-41

溶出率素濃度（TOC）と全窒素濃度（TN）を燃焼触媒酸化法および化学発光法にて行った。
3.3 供試焼却主灰諸元

0.1

0.01

表2に供試焼却主灰の含水率、熱灼減量およびNa、Cl、0.001

Ca、Pb、TOCのJLT13法による溶出量を示す。

DR-1※

表2 供試灰の含水率、熱灼減量、溶出量
サンプル名称DR-1

DR-2

WR-1WR-2WN-1WR-4

試料状態

乾灰

乾灰

湿灰

湿灰

湿灰

湿灰

含水率%

0.00.233262825

熱灼減量%

0.00.05.25.5

4.1

6.7

DR-2WR-1WR-2

図1 各焼却主灰の溶出率※※溶出率＝（カラム浸出水量×浸出水濃度／カラム主灰量）／JLT13法溶出量

4.2 炭酸化処理によるCO2固定量

Namg/kg

6,300

5,300

5,300

5,400

4,900

4,400

カラム試験に用いた6種の供試焼却主灰の炭酸化処理

溶Camg/kg

3,900

7,400

8,600

950

560

7,600

出Clmg/kg

6,100

5,700

2,800

4,100

3,600

2,800

によるTCの変化を図2に示す。各主灰ともに散水+CO2区、量Pbmg/kg240

39111.02.829TOCmg/kg

28961709928028※JLT13法の溶出量＝（溶出液量×溶出液濃度）／焼却主灰乾燥重量

CO2区においてTCの明らかな増加が確認された。TC増加量はWR-１で最も高く乾灰1kgあたり49g-CO2であり、WR-4で最も低く7.5g-CO2であった。表2のCa溶出量に顕著な差が見られないことから、Caの形態がCO2固定量に影響を及−67−－3－フジタ技術研究報告 第57号

ぼした可能性が示唆された。またCO2区の方が散水+CO2ことによる濃度低下と考えられる。実際、焼却主灰中の炭区よりもやや高くなることが確認された。これは散水による素含有量は処理前後で増加することが確認されており（図含水率の増加が影響したと考えられた。

2）、また各カラムの試験期間中、炭酸化反応によるCaCO3生成に伴う温度上昇も確認されている。次にPbについて3.0Initial

散水+CO2は、溶解度の低い炭酸塩の形成とともに、pH低下による影CO2響も大きいと言われている。本研究では、溶出液pHが11.52.5以下でPb濃度は全て0.02㎎/L以下となっていた（図3）。
10pH-Pb

1.5

Pb溶出濃度（㎎/L）

TC（%）

2.0

1.0

0.50.0
DR-1

DR-2

WR-1

WR-2

WN-1

WR-4

10.10.01

図２ 炭酸化処理によるTC量の変化
0.001

7.0

8.0

9.0

10.0

11.0

12.0

13.0

14.0

溶出液pH

§５. 各処理区の溶出特性

図３ 炭酸化処理区のpH-Pbの関係

5.1 各処理による溶出挙動の変化(５) 炭酸化により溶出増加する成分（Cl、SO4、Cr(VI)、B）

カラム試験に用いた6種の供試焼却主灰の各処理後のそ一方で炭酸化処理により溶出濃度が増加する傾向を示

れぞれ溶出濃度を成分毎に図4に、炭酸化処理区のpHとした成分として、Cl、SO4、Cr(VI)、Bが挙げられる。コンクリ

Pbの関係を図3に示す。

ート分野においては、炭酸化処理により、エトリンガイト(１) pH

3CaO ・ Al2O3 ・ 3CaSO4 ・ 32H2O やフ リ ー デ ル 氏 塩 3CaO ・

pHについては、未処理pHは全ての主灰でpH12.1~12.9とAl2O3・CaCl2・10H2Oが分解することや、それぞれ硫酸イオ高い値を示していた。処理後の値については、洗い出し

ンや塩化物イオンを解離することが知られており7)、焼却主（JLT13、散水処理）では、pH低下幅は最大0.5であり、散水灰でも同様の現象が起きている可能性が示された。

処理区の一部では上昇も見られた。一方、炭酸化処理でCr(VI)については、黒田ら14)は硬化モルタルに関して、は低下幅は最大2以上の処理区も見られ、より大きく低下モノサルフェート水和物やエトリンガイトといったアルミネーすることが示された。ただし炭酸化処理においても、低下トカルシウム水和物に固定されていたCr(VI)が、炭酸化に幅が0.3（DR-2）という主灰もあり、焼却主灰毎に変動が大きよる結晶の分解により溶出してくる可能性について述べてかった。これは灰中に含まれるアルカリ成分による緩衝能いる。また Gervenら15)は、沈殿や吸着の過程において、炭が影響を与えている可能性が考えられた。

酸イオンと他のオキソアニオンが競合するため、Crが溶出(２) ECする可能性も示している。

ECは洗い出し（JLT13法、散水処理）により、低下すること

Bは、pHが低下するにつれて溶出液中濃度が上昇するが確認されたが、それ以上に焼却主灰によっては炭酸化ことが報告されている16)。本研究においても炭酸化による処理による低下が大きいことが示された。これはCaイオンがpHの低下に伴うBの溶出増加の可能性が考えられた。

炭酸化され難溶化することが寄与していると推察される。

炭酸化により増加が確認されたこれら元素であるが、Cl、(３) TOC

SO4、Bについては、散水+CO2処理区の濃度が、未処理区TOCは図1で示したように、散水法により高い洗い出し効よりも低くなっていることから、散水処理による減少分＞炭率が得られている成分であり、処理後の焼却主灰の溶出酸化による増加分であると言える。一方、Cr(VI)は散水処濃度もそれと合致する結果となった。炭酸化による影響は理による洗い出しよりも、炭酸化による増加分が大きいことほとんど確認されなかった。

から、洗浄以外の対応を想定しておく必要がある。炭酸化(４) 炭酸化により溶出低下する成分（Ca、Pb）による焼却主灰中のCr(VI)増加への対応としては、鉄剤に炭酸化処理により溶出濃度が低下する成分として、Ca、よる還元処理が有効であることが示されている17）。

Pbが挙げられる。Caについては、焼却主灰中のCa(OH)2が炭酸化反応により、CaCO3が形成され、溶解度が低下した−68−－4－

散水・炭酸化処理による焼却主灰溶出挙動への影響

2.0pH

1.612.0

1.2pHEC（S/m）

13.0

11.0DR2WR1

散水WR2散水+CO2WN1

CO2未処理WR41000

Ca

800800600600

Cl（㎎/L）

400

DR2WR1散水WR2WN1未処理

WR4250

Cl未処理
DR1DR2JLT13
WR1散水
WR2散水+CO2400

WN1

CO210Pb
Cr(VI)（㎎/L）

10

10.1

DR2

JLT13
WR1散水
WR2散水+CO2WN1CO2WR4

SO415010050

未処理

WR4

DR120000200

CO2散水+CO2200200100

DR1

JLT13

DR1DR2

JLT13
WR1散水
WR2

WN10

CO2散水+CO2

未処理

WR45.0Cr(VI)

10.1

DR1DR2

JLT13

WR1散水

WR2散水+CO2WN1CO2WR4B

4.0

B（㎎/L）

Ca（㎎/L）

DR1

JLT1330

10SO4（㎎/L）

未処理

Pb（㎎/L）

0.80.09.0

TOC

400.410.01000

50ECTOC（mg/L）

14.0

3.02.01.00.010.001
未処理
DR1DR2JLT13
WR1散水
WR2散水+CO2WN1

CO2

WR40.01
未処理

DR1DR2

JLT13

WR1散水

WR2散水+CO2WN1

WR4

CO20.0
未処理
DR1DR2JLT13
WR1散水
WR2散水+CO2WN1CO2WR4

図４ 各処理区の溶出濃度
く、炭酸化による溶出傾向の変化を示すものである。
5.2 各成分の焼却主灰毎のばらつき

図5においてpH、EC、Kは全てのサンプルで減少傾向を各処理区の溶出挙動について図４に示したが、一方で成示した。pH、ECの減少傾向は図４でも確認されたが、アル分によっては、焼却主灰毎に溶出挙動が異なる可能性もカリ金属であるKについても、炭酸化により減少傾向になるある。Costaら18)は，一般廃棄物焼却主灰や飛灰の促進炭ことが明らかになった。減少率としては、未処理と比べて12酸化条件について、過去に行われた研究について調査し～48％であった。全てのサンプルではないが、TN、Ca、ている。その中で、炭酸化による金属溶出については、対Pb、F、Cu、Znについても、減少傾向が強いことが示され象物の鉱物学的特徴や炭酸化程度と強く関係しているた

た。Pb、F、Znについては、初期濃度（未処理）の低さやばめ，溶出性に関して一般的かつ明白な結論を導くことはでらつきが大きいことにより、カウントゼロとなったサンプルがきないとも述べている。

見られた。

そこで本研究で使用した6種類の焼却主灰について、炭TOC、Na、NH4、Bについては、増加、減少の傾向が焼却酸化処理が溶出挙動にどのような影響（増加、減少）を与主灰毎に異なっており、炭酸化による増減は判断が難しいえたのかを、明らかにすることを目的として、処理前の溶出成分であることが明らかになった。

濃度に対して、処理後溶出濃度の増減を頻度で表した図

Cl、SO4、Cr(VI)については、図４に示されたように明らか５を作成した。処理前後の差を明確にするため、未処理サな増加傾向を示すことが確認された。Cr(VI)については増ンプル（n=3）の標準偏差の3倍以上の差がある場合をカウ

加率が33～2000%と焼却主灰毎に大きく異なっていた。こントし、差がそれ以下である場合はカウントせずゼロと設定

れは結晶構造に固定されていたCr(VI)量が異なるためと推した。そのため図5の値は濃度の絶対値を示すものではな察される。
−69−－5－

フジタ技術研究報告 第57号

サンプル数（n=5-6）-6-5-4-3-2-10123pH（6）

456

濃度減少
濃度増加

EC（6）

TOC（6）

謝 辞 研究 の 一 部は 環 境省 の 環 境研 究総 合推 進費（JPMEERF20183004）の支援により実施されました。関係各位に感謝申し上げます。

TN（6）
Na（6）

参 考 文 献

K（6）

1)

Ca（6）

2)

NH4（6）Cl（6）SO4（6）

3)

Pb（6）

4)

Cr(VI)（6）
B（5）

F（5）

5)

Cu（6）
Zn（6）

図５ 炭酸化処理区における各成分の増減頻度

6)
7)
8)

§６. まとめ
本報告では、6種の一般廃棄物焼却主灰を用いて、散9)

水・炭酸化処理が溶出挙動に与える影響について各種成分について検討した。以下に結果をまとめる。

10)

i. 散水処理よる溶出量として、JLT13法に対する溶出率
はNa、TOCは0.8以上、Clは0.6~0.9であった。一方、Ca11)

は0.01以下とJLT13法より顕著に低いことが確認された。

12)ii. 炭酸化処理による焼却主灰へのCO2 固定量は7.5～
49g-CO2/kgDWであった。
iii. 炭酸化処理により、成分よっては溶出濃度が明らかに

13)14)増減する傾向があることが確認された。
成分

溶出挙動
減少

pH、EC、K、TN、Ca、Pb、F、Cu、Zn

不変・ばらつき

TOC、Na、NH4、B

増加

Cl、SO4、Cr(VI)

15)

16)
17)

本研究における散水・炭酸化処理は、オンサイトで実施することを想定しているため、比較的短い時間（24h）の中18)で処理を終了することを目指している。散水処理では易溶出性の成分を少ない水で洗い出し、炭酸化処理では反応

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性が高いCaCO3の形成までを目標にCO2を供給している。

ひとことこれらの処理は、1年近くをかけたエージング処理と比較す

散水、炭酸化処理のそれぞれのると、十分とは言えない部分もある。ただし、反応性を有す特徴を踏まえて、焼却主灰リサイ

る焼却主灰を、既設の施設を活用しながら安定した状態にクルのための最適なシステム構改質することは可能であり、その後のリサイクル資材の品質築を目指したいと思います。

向上に寄与することが期待される。
久保田 洋−70−－6－