フィッション・トラック

ニュースレター第 20 号

6-12

2007 年

研究 ノ ート

アパタイトの confined トラック増加のためのエッチング条件：
四万十帯中のアパタイトへの適用
荒田孔明*・長谷部徳子**

Apatite etching condition to increase the number of confined tracks:
Application to the Shimanto Belt
Komei Arata* and Noriko Hasebe***

金沢大学理学部地球学教室，Dept. Earth Sciences, Kanazawa Univ.

**

金沢大学自然計測応用研究センター，Institute of Nature and Environmental Technology, Kanazawa Univ.

Ab stra c t
Track length distributions of apatite provide a thermal history of a rock at a temperature regimeof around 100°C, useful to discuss uplift and erosion processes of upper crustal rocks.

To overcome

the experimental difficulties arising from low fission-track densities in apatite, etching condition isinvestigated to increase the number of measurable horizontal confined tracks using the Fish Canyon
Tuff apatite.

Samples were etched stepwisely using three type of etching conditions and increase in

the size of tracks at the surface (etch pit) and within the crystal (width) was observed and compared.
When the sample was re-etched with the 5 M HNO3 at 20°C, width of tracks observed within thecrystal were most expanded, so that the effective increase in the number of measurable horizontal
confined tracks (HCT) is expected.

This etching approach was applied to samples from theShimanto Belt, and the number of HCT is as many as double of the number of HCT observed after theconventional one-time etching.

Key words: fission-track, apatite, stepwise-etching

はじめにち（Green et al., 1986），地殻上部の岩体の熱史年代測定法の一つであるフィッション･トラック（以下 FT）法は鉱物内に存在する238や，堆積岩の比較的浅部での上昇･削剥史を論じる

U が自発核ことに応用されている（Fitzgerald et al., 1988）．

分裂を起こした際に，結晶中に残した傷跡（自発しかしアパタイトはジルコンに比べウラン含有トラック）を利用するものである．自発トラック量が低くトラック密度が低いため，トラック長測は時間の経過とともに増加し，加熱により短縮･消定に利用される，観察面に水平な confined トラッ滅する（アニーリング）という性質をもつ．このク（Horizontal Confined Track: HCT）が検出さことから FT 法は年代測定に用いられるだけでなれる頻度が低い．この問題を克服するためにいく

く，自発トラック長を測定することで得られた長つかの手法が考案されている（Watanabe et al.,さ分布から，鉱物が経験してきた温度履歴の評価

1991; Ohira et al., 1994; 伊藤，2004）．本研究に利用することが可能である（e.g., Gleadow et al.,ではもう一度原点に立ち返りアパタイトのエッチ

1983）．特にアパタイトは約 100℃の閉鎖温度をもング条件を吟味することによって，トラック長測6表１．アパタイト標準試料（FCT）の測定結果

により５つの典型的なトラックについて長さを測Mean track Standard
Numberlengthdeviationof tracks(㎛)(㎛)
14.9 30.87
105
15.60
0.91
100
15.00
1.14
100
15.30
1.00
100
15.75
0.87
100
15.85
0.73
99
*1: Gleadow et al. (1986)*2: Barbarand et al. (2003b)

定し，その平均値，標準偏差を比較した（表２）．
Reference

７人の平均長は 15.12 ㎛，標準偏差は 0.55 ㎛であthis study*1*1*1*2*2った．測定に経験のない被験者がほとんどであったが測定者間のばらつきは ± 0.3 ㎛ほどであった．
筆頭著者の測定では，平均長 15.04 ㎛，標準偏差0.53 ㎛となり，特に短くトラックを測定する癖があるわけではないことがわかった．

エッチング実験定に利用できる HCT の増加を試みた．さらにその手法を四万十帯中のアパタイトへ適用した．

アパタイトのエッチングには硝酸（HNO3）溶液を用いる．HCT の検出効率を向上させるためのエ標準試料の測定

ッチング条件を決めるために，アパタイトの標準はじめにトラック長の測定精度の検証として，試料（FCT）を用いて，３種類の溶液と温度でエ

アパタイトの標準試料（Fish Canyon Tuff: FCT）ッチングを施したトラックを観察し比較した．エを 5 M HNO3 で 20 秒エッチング後，トラック長測

ッチング時間はまずトラック密度測定に適切にな定を行った．測定は，Nikon 光学顕微鏡に取り付るようエッチングしその後さらに倍の時間エッチけた，計測機能をもった 200 万画素カメラ Focus

ングを行った（表３）．

Studio 2100（株式会社ナカデン）を使用して PC0.6％（0.13 M に相当）
・33℃のエッチングはア

画面上でトラックの両端の距離を測ることで行っパタイトの FT 年代測定に使用されるエッチングた．測定は，結晶方位を考慮せず，幅が約 1 ± 0.5条件であり（Tagami et al., 1988），0.8 M・20℃㎛の HCT を用いて行った．と 5 M・20℃は Barbarand et al.（2003a）でト

測定結果は平均トラック長が参考文献による報ラック長の測定のために示されたエッチング条件

告値（Gleadow et al., 1986; Barbarand et al.,である．エッチング時に 20℃の条件をつくるため

2003b）と誤差の範囲でよく一致したが（表１），に，室温が 20℃より著しく高い場合はエッチング報告値の中では最も短い値となった．測定トラッ

溶液，試料ともに冷蔵庫で冷やした後，室温で放ク長を短くする要因として，Donelick（1991）で置し 20℃になるのを待ってエッチングを行った．

はトラックの先端部に水分が残り（residual liq-

室温より多少高い場合はエッチング溶液を容器ごuid），見かけ上短く測定する例が紹介されたが，と水で冷やすことで 20℃に調整した．室温が著し本研究ではエッチング後に 50℃で約１時間乾燥さ

く低い場合は恒温漕（ウォーターバス）で 20℃にせてすぐに測定しており，この影響は少ないと思調整し，エッチングを行った．33℃のエッチング

われる．他には，試料の違い，カメラのスケールは恒温漕で行った．

較正値のずれ，トラック長測定時の癖等が考えら

熱史モデリングに関しては 5.5 M・21℃の条件れるが，誤差の範囲で一致しているため，トラッも広く利用されている（Carlson et al., 1999）が，ク長の測定に問題はないものと考えた．

本研究では条件が 5 M・20℃と近いことから特にまた，測定者によるトラック長測定時の癖の違実験を行わなかった．他にも 7％（1.1 M に相当）・いを検証するために，著者らも含め７人の測定者25℃等（例えば 大平ほか，2005）あるが，今回

表２．測定者によるトラック長の違い
AnalystAuthor1

Author2

AB

CDE

AverageMean length (㎛)15.0 415.0 8

15.24

15.11

15.02

15.38

14.96

15.12

Standard deviation (㎛)

0.53

0.50

0.60

0.58

0.56

0.56

0.510.557表３．エッチング条件に対する Dpar とトラック幅（Width）の平均値（誤差は 1σ）
Etching condition

Dpar (㎛)

くる．今回は表面と交差している，さまざまな結晶学的方位の典型的なトラックを１試料あたり 15Width (㎛)0.6％, 33℃, 2 m.

1.87

0.51

0.63

0.32個選び，結晶学的 c 軸に平行なエッチピット長0.6％, 33℃, 4 m.

3.91

0.79

0.880.36（Dpar: Burtner et al., 1994）と，トラックの先端0.8 M, 20℃, 45 s.

1.55

0.240.610.18の幅（Width）について測定を行った．Width は，0.8 M, 20℃, 90 s.

3.120.38

1.32

0.34

5 M, 20℃, 20 s.

1.65

0.33

0.73

0.26

5 M, 20℃, 40 s.

3.90

0.40

1.870.58

FT の先端部が丸みを帯びた形状を示すために，丸みを帯びる手前のほぼ平行な部分で測定した．さらにそれぞれの試料を，同じ濃度・温度のエッチング条件で追加エッチングを施し，同一のトラッは行わなかった．
エッチングされることでトラックは拡大するが，クで測定を行った（図１）．また，顕微鏡下での測定について，本来反射光と透過光を併用すべきかエッチング条件によってその拡大状況が異なって

図１．エッチングを施したアパタイト FT の形状変化．上段は 0.6％ HNO3，中段は 0.8 M HNO3，下段は 5 M HNO3．
それぞれ左は１回目のエッチング，右は２回目のエッチング後の様子．スケールバーは 20 ㎛．

8図２．Dpar と Width の測定結果（誤差は 1σ）もしれないが，今回は透過光を用いて測定した．

った．20℃の 5 M HNO3 で 20 秒エッチングを行

Dpar の値はどのエッチング条件であっても２倍い，１回目の測定を行った．その後，同条件で追エッチング時間を施 すことでほぼ ２倍になっ た

加エッチングを施し，２回目の測定を行った．測（表３，図２）．しかし Width は 5 M 溶液で再エ

定は 1 ± 0.5 ㎛幅の全結晶学的方位の HCT で行っッチングを施した場合に最も拡大され，先端までた．２回目のエッチングの後は，１回目のエッチ明瞭にエッチングされた．0.6％や 0.8 M 溶液の場

ング後に測定したトラックの幅が条件に合わなく合，先端部が不明瞭であることも多かった．すななるために，１回目と２回目のエッチング後におわち最も濃い 5 M 溶液では，他の条件に比べ，鉱いて，同じ HCT は測定せず，それぞれ新たに確認物内部へのエッチングがより広範囲に及ぶことでできた HCT の測定を行った．

新 た な HCT が 発 見 さ れ る 期 待 が 高 ま る ．

全体として，四万十帯試料から 968 粒子のアパ

Barbarand et al.（2003a）は，トラック長測定のタイトを観察し，HCT が測定されたアパタイトはためのエッチング条件を吟味した際に，5 M 溶液212 粒子であった．各試料で２回目のエッチングの方がより薄い溶液に比べはっきりとトラックをの後に，新たに多数の HCT を測定できており，エエッチングし，測定しやすいことを示した．本研

ッチング手法の有用性が示された（表４，図３，

究はそれと整合的で，測定し易いトラックのエッチング条件と，新たな HCT を観察できる条件が一致していることを示している．
このことから，HCT 増加のためには，5 M 溶液でエッチングを施し測定を行った後，再エッチングを施し新たに観察された HCT を測定するといった手順が適していると考えられる．また，３回以上のエッチングは測定面が著しく乱れ，観察面積も減少することから適当でない．

四万十帯への適用
トラック密度の低い試料への，このエッチング

図３．四万十帯試料において，各エッチング後に新たに生じた HCT の数．白抜きは１回目のエッチングによって，網目状は２回目のエッチングによって観察されたトラックを示す．

手法の有効性を検証するために，四万十帯中の砂岩からアパタイトを鉱物分離し，HCT の測定を行9

図４．四万十帯各試料から得られたトラック長分布．白抜きは１回目のエッチングによって、網目状は２回目のエッチングによって観察されたトラックを示す．

４）．エッチングを追加することで，得られたトラ

い．

ック長の平均が若干長くなる傾向はある（表４，まとめ図４，５）が，FCT の測定で明らかになった試料毎のばらつきや（0.5 ㎛），同一トラックを測定する際に現れる個人差（トラック長測定のために，アパタイトの HCT 増0.3 ㎛）を考慮すると，加のためのエッチング条件を吟味した．３つのエその後の解析に大きな影響を与える可能性は小さ

ッチング条件下で，段階エッチングによるトラッ

10

表４．四万十帯試料におけるアパタイトの粒子数、各エッチング後に測定できた HCT の個数，平均長（カッコ内は標準誤差 1σ）と標準偏差
SampleNumber ofapatites

Number of tracks
1st

2nd

Mean track length (㎛)Standard deviation (㎛)1st2ndAll

1st

2ndAll8.79(0.43)
8.02(0.58)
8.36(0.83)
8.91(0.60)
10.60(0.87)
8.92(1.54)

10.72(0.46)
8.91(0.50)
9.64(0.39)
9.66(0.53)
9.70(0.79)
8.60(1.12)

9.76(0.33)
8.58(0.39)
9.40(0.36)
9.33(0.40)
10.11(0.60)
8.73(0.91)

3.11

3.36

3.40

3.36

3.70

3.62

3.32

3.23

3.30

3.49

3.49

3.53

3.36

3.35

3.43

3.45

3.17

3.28

SumSH01

1495353

106SH02272

33

5487

SH19166

167086SH20185344478

SH21144151833

SHMIC0552

5813クの形状の変化を観察した．トラックの先端の幅（Width）を測定することによって，5 M の濃いエッチング溶液で再エッチングを施すことが，トラック内部へのエッチングを急速に行い，新たなHCT 発見の可能性を向上させる結果を得た．また，四万十帯中のアパタイトに適用した場合，上の条件で再エッチングを行うことで，１回のみエッチングした場合の約 1-4 倍のトラック長を測定することができた．
測定 HCT を増やす試みとして，これまで

252

Cf

線源による核分裂片照射（Donelick and Miller,1991）やタンデム加速器による Ni イオン照射（Watanabe et al., 1991）が行われてきたが，放射性物質を扱うことや，大がかりな装置を必要と

図５．各試料における段階エッチングで新たに生じたHCT の平均長と，測定 HCT の平均長（誤差は 1σ）するなどの難しい点がある．また伊藤（2004）でurement: implications for thermal history mod-提案された方法は，実験そのものは簡便であるが，eling. Chemical Geology, 198, 77-106.

測定後，自発トラックと誘導トラックを分別する

Barbarand, J., Carter, A., Wood, I. and Hurford, T.,必要がある．それらと比較すると，この方法は簡2003b, Compositional and structural control of便であるという利点がある．

fission-track annealing in apatite. Chemical Geology, 198, 107-137.

謝辞

Burtner, R.L., Nigrini, A. and Donelick, R.A., 1994,

伊藤久敏博士と，匿名の査読者，および編集担

Termochronology of lower Cretaceous source

当の山田国見博士から有益な助言を頂き，本論文

rocks in the Idaho-Wyoming thrust belt. Am.

は改善された．ここに記してお礼申し上げます．

Assoc. Pet. Geol. Bull., 78, 1613-1636.
Carlson, W.D., Donelick, R.A. and Ketcham, R.A.,

文献

1999, Variability of apatite fission-track annealingBarbarand, J., Hurford, T. and Carter, A., 2003a,

kinetics: I. Experimental results. American Min-Variation in apatite fission-track length meas-eralogist, 84, 1213-1223.

11

Donelick, R.A., 1991, Crystallographic orientation

伊藤久敏，2004，アパタイトの TINT の数を簡便に増や

dependence of mean etchable fission track length

す試みについて．フィッション・トラックニュース

in apatite: An empirical model and experimental

レター，17，1-7．

observations. American Mineralogist, 76, 83-91.

Ohira, H., Heiguchi, K., Yoshimura, T., Komatsubara,Donelick, R.A. and Miller, D.S., 1991, Enhanced TINT

T., Furuno, K., Kudo, H. and Hashimoto, T., 1994,

fission track densities in low spontaneous track

Comparison of two methods of enhancing detec-density

fissiontion of confined fission tracks in minerals –Ni ion

fragment tracks: A model and experimental ob-irradiation using a tandem accelerator and fission

servations. Nuclear Tracks, 18, 301-307.

fragment irradiation using 252Cf source-. The

apatitesusing

252Cf-derived

Fitzgerald, P.G. and Gleadow, A.J.W., 1988, Fis-Geological Society of Japan, 100, 2, 129-135.

sion-track geochronology, tectonics and structure大平寛人，大久保進，高須晃，渡辺公一郎，吉村尚久，

of the transantarctic mountains in Northern

2005，基礎試錐「富倉」におけるアパタイトのフィ

Victoria land, antarctica. Chemical Geology:ッション・トラックのアニーリング―粘土鉱物から

Isotope Geoscience section, 73, 169-198.

見た上昇削剥との関連―．石油技術協会誌，70，

Gleadow, A.J.W., Duddy, I.R. and Lovering, J.F.,

196-206．

1983, Fission track analysis: A new tool for theTagami, T., Lal, N., Sorkhabi, R.B., Ito, H. and Ni-evaluation of thermal histories and hydrocarbon

shimura, S., 1988, Fission track dating using ex-potential. Australian Petroleum Exploration As-ternal detector method: A laboratory procedure.

sociation Journal, 23, 93-102.

Mem. Fac. Sci., Kyoto Univ., Ser. Geol. Min. 53,Gleadow, A.J.W., Duddy, I.R., Green, P.F. and1-30, 1988.

Lovering, J.F., 1986, Confined fission track

Watanabe, K., Izawa, E., Kuroki, K., Honda, T. andlengths in apatite: a diagnostic tool for thermal

Nakamura, H., 1991, Detection of confined 238U

history analysis. Contributions to Mineralogy andfission tracks in minerals and its application toPetrology, 94, 405-415.

geothermal geology. Annual Report of Tandem

Green, P.F., Duddy, I.R., Gleadow, A.J.W., Tingate,Accelerator Laboratory, Kyushu Univ., 1991, 3,P.R. and Laslett, G.M., 1986, Thermal annealing

151-155.

of fission tracks in apatite: 1. A qualitative description. Chemical Geology (Isotope Geoscience
Section), 59, 237-253.

12