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ニュースレター第 20 号 30-33 2007 年

特集：東濃地域の地球化学

東濃ウラン鉱床周辺の瑞浪層群に産する堆積岩類中のウラン，トリウム及びランタノイドの分布と挙動
永田寛*・本多照幸**・岩月輝希***・水野崇***Distribution and behavior of uranium, thorium and lanthanoids in somelithofacies in sedimentary rocks from the Tono Uranium Deposit
Hiroshi Nagata*, Teruyuki Honda**, Teruki Iwatsuki*** and Takashi Mizuno****武蔵工業大学工学部，Faculty of Engineering, Musashi Institute of Technology**

武蔵工業大学原子力研究所，Atomic Energy Research Laboratory, Musashi Institute of Technology*** （独）日本原子力研究開発機構，Japan Atomic Energy Agency

緒言
実験

東濃ウラン鉱床周辺の瑞浪層群に産する堆積岩類中の U，Th，その他微量元素を中性子放射化分試料と照射試料作製

析により定量し，特に酸化還元や炭酸塩の有無な試料は，日本原子力機構瑞浪超深地層研究所がど，各岩相の違いによる微量元素の分布と挙動に掘削した MSB-2 と MSB-4 のボーリングコア試料ついて，ナチュラルアナログの視点から解明するから採取した．試料についての記載を表１に示す．

ことを目的とする．

この全 29 試料をメノウ乳鉢で粉体状にし（Gr.③は 2 ㎜以上の礫を除去），100 Mesh に篩い分けて

表１．試料の記載照射試料とした．

Gr. No. コア試料 地質 深度(m) 種類
特徴
18.6
砂岩
未変色
28.7
砂岩
未変色
①MSB-2 明世累層
38.7
砂岩
酸化部
48.9
砂岩
酸化部
519.2
砂岩
未変色
619.7
砂岩
酸化部
②MSB-2 明世累層
719.9
砂岩
酸化部
820.0砂岩未変色
998.2 細礫岩 炭酸塩非充填部
10a土岐98.3 細礫岩 炭酸塩非充填部③ 10b MSB-2
夾炭98.3 細礫岩 炭酸塩充填部
10c
累層
98.4 細礫岩 炭酸塩充填部
10d98.5 細礫岩 炭酸塩充填部
11119.1
砂岩 炭酸塩非充填部
12119.3
砂岩 炭酸塩非充填部
13土岐
119.4
砂岩 炭酸塩充填部④MSB-214
夾炭119.5
砂岩 炭酸塩充填部
15
累層
119.8
砂岩 炭酸塩非充填部
16120.0
砂岩
亜炭部
1785.1
砂岩
凝灰質砂岩
18
土岐
砂岩 炭酸塩非充填部⑤MSB-487.9
19夾炭
細礫岩 炭酸塩充填部
20
累層
92.0
砂岩
亜炭部
21
砂岩
亜炭部
22
砂岩 炭酸塩充填部
23
土岐
砂岩 炭酸塩充填部⑥MSB-493.1
24
夾炭砂岩
黄鉄鉱
25
累層
砂岩
方解石脈26砂岩
基質部

中性子放射化分析
中性子照射は日本原子力機構の JRR-4 を使用し，短寿命核種の測定は JRR-4 にて，長寿命核種の測定は武蔵工業大学原子力研究所にて，何れも Ge
半導体検出器及び多チャンネル波高分析器を用いて測定を行なった．

結 果お よ び 考 察
酸化部（Gr.①及び②）
Ce/U-Th/U の相関を図１に示す．これはプロッ
トが高い位置なら酸化傾向を，低い位置なら還元傾向を示す．図１から No. 1-8 の中で No. 4 が比較的酸化傾向にあることがわかった．
図２に全試料中の Ce*/La*比を示す．Ce*/La*比は La，Ce を Leedey chondrite で規格化し，比を30

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図１．Gr.①及び②の Ce/U-Th/U の相関とったもので，1.0 よりも大きいと酸化傾向を示す指標となる．図２から Gr.①及び②の試料はそれぞれ 1.0 を超えておらず，明瞭な酸化傾向を示さな

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かったが，No. 4 は最も 1.0 に近い約 0.9 を示し，

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他に比べると酸化傾向にあることがわかった．

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U，Th，ランタノイドの濃度分布の増加減少を

図３．未変色部間に対する酸化部での各元素の変動（R）定量的に表すため，二つの基本試料間の変動に対する対象試料の変動度（R）を次式のように定義す

部間に対する酸化部での各元素の変動度 R を図３る．に示す．図３から No. 3, 6, 7 はほとんど

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56

(B " M )A" M2の範囲にあるが，No. 4 では U，Th，ランタノイド・・・（１）で濃度の低下を示した．

式（１）で M は二つの基本試料における各元素

このことから明世累層（表１参照）の酸化部で濃度の平均，A は二つの基本試料のうちの一つにの微量元素の挙動は，４試料のうち３試料では明おける各元素の濃度値，B は対象試料における対応確な増加減少を示さなかったが，他より比較的酸する各元素の濃度値である．R が化傾向の強い割れ目部直上の No. 4 で U，Th，ラ2 の範囲であれば基本試料間の変動範囲内にあり明確な増加減ンタノイド濃度の減少が示された．

少とは言えない．ここで、M を各グループの二つの未変色部（No. 1, 2 と No. 5, 8）の平均，A を炭酸塩充填部（Gr.③〜⑥）

未変色部の濃度値（No. 1 及び No. 5），B を酸化

炭酸塩岩中では Al，Na，Fe の濃度が低くなり，部（No. 3, 4 と No. 6, 7）の濃度値とし，未変色逆に Ca の濃度が高くなるというと特徴がある

図２．全試料中の Ce*/La*比31

（Guodong and Chunhan, 1991）．本研究でこの床場に広く分布している．式（１）の M に未変質特徴を示したのは，Gr.③と Gr.⑥の充填部（No.

砂岩（No. 18, 26）の平均を，A に未変質砂岩の濃10b-10d と No.23），Fe を除いた場合 Gr.④と Gr.

度値（No. 18）を，B に黄鉄鉱（No. 24），方解石⑥の充填部（No. 13, 14 と No. 22）であり，この脈（No. 25），亜炭部とその周辺など（No. 15-21）場所に炭酸塩が充填したことを示唆している．なの濃度値を代入し，未変質砂岩間に対する対象のお，No. 19 は礫を含む全岩を分析したためその特変動度 R を図５に示す．図５から黄鉄鉱（No. 24）徴を示さなかった可能性がある．

は Th，ランタノイドとも低濃度を示したが，このGr.③〜⑥での U，Th，ランタノイドの濃度分布

黄鉄鉱は No. 22 の炭酸塩充填部に隣接しており，から，充填部の縁にあたる Gr.③の No. 10b で U，No. 24 は Fe で最も高い濃度を示すが，それ以外Th の濃度が明かに高くなっている．次に，式（１）の元素では No. 22 と極めて近い濃度値を示した．に M を各グループの非充填部の２試料（No. 9, 10a

従って No. 24 の黄鉄鉱は鉱物生成後，炭酸塩の影と No. 11, 12 と No. 18, 26）の濃度平均， A を非響を受け，炭酸塩充填部（No. 22）と近似の濃度充填部の濃度値（No. 9, 11 及び No. 18），B を充値になった可能性がある．

填部（No. 10b-10d と No. 13, 14 と No. 19, 22, 23）の濃度値とし，非充填部間に対する充填部の変動

方解石脈（Gr.⑥）

度 R を図４に示した（No. 10b の U (R = 192)，

No. 25 の方解石脈では，未変質部（No. 18, 26）Th (R = 269)は除く）．図４から，No. 19 で Th がに比べて Ca 濃度が高く，その他は低濃度を示すこ

やや濃度が高いことを除けば，どの充填部試料ととから，炭酸塩岩の特徴が示された．次に，図５

も U，Th で低濃度を示した．ランタノイドではから方解石脈（No. 25）において U，Th，ランタ

Eu を除いて，No. 10b-13 まではあまり変動がないノイドは著しく低い濃度を示した．方解石は淡水が，全体的に濃度の低下傾向を示した．

中の炭酸カルシウムを取り入れた生物に由来する

このことから，炭酸塩は U，Th を溶かし込みなと考えられるが，その生成過程で微量元素をほとがら岩石中を浸透し，滞留したところで U，Th がんど取り込まずに鉱物化し，生成後も微量元素を濃集した可能性がある．ランタノイドは各岩相でほとんど収着しなかったと推測される．

差があるが，全体的には減少傾向にあることから，炭酸塩に伴って流れた可能性がある．

黄鉄鉱（Gr.⑥）
黄鉄鉱は還元環境で生成するもので，ウラン鉱

図５．未変質砂岩間に対する対象での各元素の変動度（R）

図４．炭酸塩非充填部間に対する充填部での各元素の変動度（R）

32

亜炭部（Gr.④〜⑥）は減少するのではないかと推測される．また，No.

亜炭部は U を収着しやすい炭質物質で，ウラン16 での重ランタノイドの高濃度は，酸化とは異な鉱床の周りに広く分布している（Doi and Hirono,る条件で重ランタノイドを多く収着し，そのまま1990）．図２から，亜炭部の No. 21 と亜炭部周辺移動しなかった可能性がある．No. 15 において Uの No. 15 では明確な酸化傾向を示さなかったが，等一部元素の高濃度がみられるのは，No. 16 で有亜炭部の No. 16 と 20 では酸化傾向を示した．次機錯体を形成した元素が，高分子量のため近くのに，図５から，酸化傾向を示さなかった No. 21 でNo. 15 で収着濃集した可能性がある．

は Th，Yb，Tb で，No. 15 では U，Yb，Lu で高濃度を示した．酸化傾向を示した No. 16 では重ラ文献

ンタノイド（Tb，Yb，Lu）以外の元素で，No. 20

Doi, K. and Hirono, S., 1990, WASTE MANAGE-

は Th 以外の元素では明瞭な変動を示さなかった．

MENT, 10, 275-284.

このことから，亜炭部では未変質砂岩中より微量

Guodong, L. and Chunhan, T., 1991, J. Radioanal.

元素を多く含んでいる可能性があるが，地下水等

Nucl. Chem., 147, 363-370.

によって酸化環境にある場所ではこれら元素濃度33