フィッション・トラック

ニュースレター第 20 号 54-56 2007 年

湖沼堆積物のルミネッセンス年代測定；化学分析と年間線量評価
住田亮輔*・長谷部徳子**・山本正儀**・荒井章司*

Luminescence dating of lake sediments;
chemical analysis and annual dose estimation
Ryousuke Sumita*, Noriko Hasebe**, Masayoshi Yamamoto** and Shoji Arai**

金沢大学理学部地球学教室，Dept. Earth Sciences, Kanazawa Univ.

**

金沢大学自然計測応用研究センター，Institute of Nature and Environmental Technology, Kanazawa Univ.

は じめ に出てきた光の強さ（ルミネッセンスの量）が，天近年，人間活動の活発化に伴う二酸化炭素の増然に存在する U や Th などの放射性物質に起因す

加により地球温暖化が問題視されている．将来のる蓄積放射線量に比例することを，年代測定に応

気候変動を予測するには，過去の気候変動の情報用するのがルミネッセンス年代測定である．一般を得て，気候変動のモデルを構築する必要がある．

的なルミネッセンス年代測定法では，ルミネッセ

湖沼堆積物のボーリングコアは環境変動の研究にンス強度から求めた蓄積線量を，１年間にその試利用されている．アジア大陸の内陸部に位置する料が受ける放射線量（年間線量）で除することで世界最古のバイカル湖は堆積物の擾乱が少ないの年代を求める．

で，陸域の気候変動の情報を良い保存状態で保持試料し，過去数十万年〜数百万年の気候変動の情報が得られるが，５万年より古い時代の放射年代の報本研究で用いている試料は，1998 年にロシア共告は少ない．

和国シベリア南東部の丘陵地帯に位置するバイカ

そこで本研究では放射年代値空白域を埋めるた

ル湖のアカデミシャンリッジで採取された柱状堆めにルミネッセンス年代測定を試みることを考え，積物試料 VER98 st.5 である．VER98 st.5 は北緯

そのために不可欠な年間線量の見積りに必要な化

53 44 46 ，東経 108 24 38 で採取された BDP98

学分析法や計算方法の吟味を行った．放射性同位（全長 600 m で長期の気候変動を記録している非体の濃度を求めるために，従来よく用いられてい常に貴重な試料）の近傍で採取された（中川，2000

た放射化分析やα線測定器より簡便な LA-ICP-MS

卒論）．試料の長さは約 8 m であり，柱状試料の上と XRF を用いた分析法を，湖沼堆積物に適用すべ部から 268 ㎝付近の 2C-32，308 ㎝付近の 2D-06，く新たに考案した．また，ルミネッセンス年代測708 ㎝付近の 4A-18 という試料を使用した．酸素定では放射平衡を仮定して年間線量を一定として同位体比から推定した年代は 2C-32 が 110 ka，いる．本研究では得られた値を利用して年間線量2D-06 が 120 ka，4A-18 が 200 ka である（中川，を計算する際に，ウラン系列の放射性元素の非平2000 修論）．

衡や放射能の経年変化を考慮した厳密な計算方法

実 験・ 結 果を試み，従来法と比較することも目的とした．

LA-ICP-MS での分析では，標準試料にガラスをル ミネ ッ セ ン ス 年代 測 定

使用するので試料も一定の固さがなければならな鉱物を加熱や光曝で刺激（励起）すると発光すい．また，粉末のままレーザー照射すると粉末がる．この発光現象がルミネッセンスと呼ばれる．

舞い上がる可能性があり，シグナルの不安定化や54

機器の故障につながる．この問題を解消するため

年 間線 量 の 計 算に，粉末を圧縮してペレットにする方法を考案し，最適な作成条件を決定した．直径 8 ㎜のアルミチ

年間線量の見積もりは Adamiec and Aitken

ューブを長さ 3 ㎜に切断したものをサンプルホル（1998）と Stokes et al.（2003）に基づく式を使ダーとして使用し，乾燥させた試料を 0.5 g ほど入用して，測定した放射性同位体濃度を利用して行れて 300 kN で 30 秒間圧縮してペレットを作成しった．Adamiec and Aitken（1998）は試料が放た．

射平衡に達していることを前提に線量率を求めて各試料でペレットを作成し，LA-ICP-MS で分析いるのみである．Stokes et al.（2003）は非平衡

29Th，に対応した年間線量の計算式を作成したが，線量U，238 U であり，サンプルホルダーからのアルミの経年変化は考慮に入れられていない．本研究でなどの汚染は測定同位体とは無関係なので無視し測定した試料では 234 U と 238 U が放射平衡ではないた．ペレットが均一に圧縮されているのかを確認ので，238 U 系列の中で特に半減期の長い 238 U，234 U，するためにペレットの中央部（C）および縁の部分

230（E）を分析した．レーザー照射におけるレーザー

成し，過去にさかのぼって経年変化する放射性同径やパルス周波数などの実験条件についても吟味

位体の濃度を考慮に入れた式を作成した．

4387

した．測定した同位体は Si， Ca， Rb，234

23229Th に注目して濃度から線量に変換する式を作した．また， Si を内部標準同位体とした．XRF

Dα ， Dβ， D γはそれぞれα線，β線，γ線由来

で主要元素を測定し，SiO2 濃度と K2O 濃度を放射の放射線量であり，蓄積線量 De が年代 T から現在性同位体濃度の計算や年間線量の見積もりに利用（T = 0）までに受けた放射線量の積算であることした．LA-ICP-MS の分析精度を確認するためにαを示す．

線測定器による測定結果との比較を行った．

De = %0 ( D" (t ) + D# (t ) + D$ (t ))dt

T

レーザー照射の条件（レーザー径やパルス周波数）によっては質量分析計に十分な試料が送り込めず，濃度の低い同位体（234

その結果，測定された蓄積線量（伊藤，私信）U）については検出限を利用して年代を求めると 2C-32 が 15 ka，2D-06界を超えて測定を行えないことが分かった．しかが 29 ka，4A-18 が 24 ka であった．Adamiec and

しその条件を適切に設定することによって，濃度，Aitken（1998）の方法で計算すると 2C-32 が 11 ka，同位体比ともα線測定器の値と非常に近く信頼で2D-06 が 16 ka，4A-18 が 21 ka となった．酸素同!

87

きる値を得られることが分かった． Rb について位体比年代と比較して（両計算方法とも）相当に87は今後さらに Sr の寄与など議論する必要がある．

87Rb (ppm)

A

274.7

5.1

若いものの，本研究の方法がより厳密な値を見積

表１．測定した濃度と

234

232

234Th (ppm)

33.6

1.2

238

U/ U 放射能比
238U (ppm)(7.60.8)U (ppm)

234

238

U/ U 比

-4

12.1

0.8

1.15

0.18

-4

9.3

0.4

1.13

0.04

-4

10.4

1.8

1.55

0.10

-4

10.7

0.6

1.57

0.08

-4

18.2

2.4

1.11

0.44

-4

17.3

0.6

1.38

0.10

-4

14.4

0.7

1.35

0.05

102C-32
B
A

31.6
66.3

5.5

0.9

(5.70.2)

107.6

1.0(8.41.1)

10

9.4

0.5

(9.10.5)

102D-06
B
A1
4A-18

A2
B

130.1
122.5

3.9
4.1

14.7
14.0
16.4

2.8
0.6
0.9

(10.7(13.1(10.41.2)0.7)
0.5)

101010

A：LA-ICP-MS 測定，B：α線測定器による．
A1 はレーザーの照射条件が十分でなく適切な値が得られなかった例である．

55

もることができる．一方，Stokes et al.（2003）

本研究の一部は三谷研究開発支援財団の平成１の方法を用いると本研究の値とあまり変わらなか７年度研究助成金によった．

ったので，濃度の経年変化の影響は小さいことも

文献

分かった．

Adamiec, G. and Aitken, M., 1998, Dose-rate con-

ま とめversion factors: update. Ancient TL, 16, 37-50.

堆積物を圧縮ペレット化することで LA-ICP-MS

中川裕文，2000，バイカル湖底堆積物の分析に基づく過による微量同位体分析が可能になった．

去数十万年の陸水・気候シグナル．金沢大学修士論

LA-ICP-MS で測定した濃度はα線測定器で測定し文た濃度と大きな差異がなく信頼できる結果が得ら

Stokes, S., Ingram, S., Aitken, M.J., Sirocko, F.,れた．ただし，濃度の低いもの（例えば 234 U）をAnderson, R. and Leuschner, D., 2003, Alter-

測る際はレーザー照射のときレーザー径やパルス

native chronologies for Late Quaternary (Last

周波数を適切に設定する必要がある．

Interglacial−Holocene) deep sea sediments via
optical dating of silt-sized quartz. Quaternary

謝辞

Science Reviews, 22, 925-941.

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