赤外自由電子レーザーの現状，利用研究と展望

大阪大学 遠赤外テラヘルツ自由電子レーザーを用いた利用研究入澤明典
大阪大学産業科学研究所〒5670047 大阪府茨木市美穂ヶ丘81

自由電子レーザー（Free Electron Laser: FEL）は，電子線形加速器と挿入光源から発生する放射光を種光とし，レー■要旨

ザー由来の単色性，大強度性，短パルス性，偏光特性などとともに最大の特徴として波長可変性を有する。遠赤外テラヘルツ（FIR / THz）領域の FEL は，いわゆる“テラヘルツギャップ”を埋める強力な光源として，物質と電磁波との相互作用に新たな発見をもたらすことが期待される。本稿では，大阪大学産業科学研究所(ISIR)THz
FEL のエンドステーションにおける実験環境を紹介し，最近の利用研究成果についていくつか紹介する。

て X 線領域まで短波長化が進められてきた2,3) 。その一方

1. はじめにで，継続運転されてきた赤外 FEL 施設は大強度コヒーレ

遠赤外線あるいはテラヘルツ波と呼ばれる電磁波は，ちント赤外光源としての側面から近年再び注目を集めておょうど光と電波の中間に位置し，低エネルギー光子である

り，利用研究数の増加とともに，海外では新規建設や拡張と同時に高周波電波という両側面を持つ。そのため，理計画が見られるようになってきた47)。

学，工学，医学など様々な分野で Hz（ヘルツ周波数），cm－1（カイザー，ウェーブナンバー波数），m（メートル波長），eV（電子ボルトエネルギー）と異なる単位

2. 産研テラヘルツ自由電子レーザーの特徴が使われている。これらは波長のみがその他に対して反比

一般的な自由電子レーザーの原理や特徴は他の解説記事

例し， ISIR THz FEL で発生することの出来る 3 × 1012に譲るとして，本論文では大阪大学産業科学研究所

Hz すなわち 3 THz の電磁波は，他の単位で表現すると式（ISIR）の量子ビーム科学研究施設に設置されている自由(1)で示される関係にある。

電子レーザーについて特徴を述べる。施設は 1957 年に創立し， 1978 年に L バンド電子線形加速器が導入されてか

3 THz ＝ 100 cm－1 ＝ 100 mm ＝ 12.4 meV(1)

らすでに 40 年経過しているが， FEL として初めて発振に
成功8) してから様々な高度化913)が行われた後，日本で唯一般にはおおよそ 0.1 THz ～ 10 THz がテラヘルツ帯と呼一の遠赤外テラヘルツ領域の FEL として外部ユーザー

ばれ，“テラヘルツギャップ”として技術的な側面で発展を含めた利用実験による研究成果がいくつか報告されるま

途上の周波数帯でもある。すなわち，十分な強度，安定でに至った1423) 。ビーム設備上流での高度化等に関する性，単色性もしくは広帯域性などの特徴を持つ光源や，高詳しい内容や共同研究者や外部利用者による研究成果はそ

感度，高速応答，広ダイナミックレンジ（線形性）を有す

れぞれの論文や解説で確認して頂くとし，本論文では，筆る検出器の開発と同時に，学術的な面でも電磁波と物質の者が中心となって構築した利用環境とそれを用いて実施し新しい相互作用の発見が期待されている。光源としてはプ

たいくつかの実験例について紹介する。

ランクの法則に従って黒体（熱源）から放射される遠赤外
線以外にも，ジャイロトロン等の真空管，ガス固体レー
ザー，超伝導素子非線形光学素子等の固体素子など様々

3. FEL を用いた実験に必要な利用環境の構築

な発生手法が存在するが，その一つに本論文で取り上げる

最初に ISIR THzFEL の典型的なビームパラメータを自由電子レーザーがあげられる。 ISIR THz FEL は，メ紹介する。 Fig. 1 はパルス状に発生する ISIR FEL の時間

ガワット級のピーク強度を持つと同時に単色で波長可変な構造を示す。パルス列は 2 つの異なる時間的な階層構造

コヒーレント性の高いパルス光源であるため，今回紹介すから成り立ち，ここでは最小単位をミクロパルス，ミクロるような物質とのユニークな相互作用を示すことがわかっ

パルスの集合したものをマクロパルスと呼ぶ。最も長い時てきた。もともと， FEL は 1970 年代に中赤外領域で初め間構造から説明すると，マクロパルスは 200 ms 間隔（ 5て発振に成功し1)，研究対象のナノ，サブナノサイズ化やHz）で発生し，その中に100個程度のミクロパルスを内包

ピコ，サブピコ秒での変化を観察したいという目標に応じする。ミクロパルスの間隔は FEL 発振モードによって異放射光 May 2021 Vol.34 No.3 ● 163(C) 2021 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Researchなり， 9.2 ns と 37 ns である。この時間間隔は ISIR FELては 5 ps 程度にまで短くなることが確認されている。Fig.

の特徴である電子バンチ（加速電子の塊）の高チャージ化

2 にそれぞれの mode での FEL の波長分散のグラフを示を目的としたプレバンチングシステムの RF 周期によるもす。単色性はモードで異なり，最もよい条件で 108 MHzのであり， 9.2 ns 間隔はサブハーモニックバンチャーのmode でバンド幅 3 程度， 27 MHz mode では 10 程度

108 MHz に由来し，37 ns 間隔は熱カソード型電子銃にイである。逆に 27 MHz mode で光強度最大になるよう調整

ンストールされている27 MHz グリッドパルサーに由来すを行うとパルス幅は 5 ps 程度まで短くなり，複数の FELる。全ては Klystron の周波数 1.3 GHz から導かれる 0.77

発振モードが共存するかのような複雑な波長スペクトルを

ns 間 隔 の 倍 数 で あ る 。 使 い 分 け 方 は ， ISIR FEL を プ示す。単色モードに比べて総光エネルギー量は増加する

ローブ光として利用する分光実験では安定度の高いミクロが，バンド幅は 30 ～ 40 まで広がり，もはや単色光とはパルス間隔9.2 ns のモード（108 MHz operational mode）

いえ ない 状況 になる 。行 おうと する実 験が ，使用 するを用い，物質への照射実験や非線形応答実験では 1 ミク

THz wave に短パルス性を求めるのか，単色性を求めるの

ロパルスあたりの光強度が高くなる 37 ns 間隔のモード

かを明確にした上で FEL の調整を行う必要があることが（27 MHz operational mode）を用いる。ミクロパルスのパわかる。本解説で紹介する実験では，物質との非線形応答

ルス幅は20 ps 程度であるが，ビーム調整のしかたによっを調べる実験を行う場合は 27 MHz mode で，線形領域での分光測定実験には 108 MHz mode を用いる。どちらの場合も最善の単色性と安定性を目指した調整を行っており，照射エネルギーは 27 MHz mode で最大 5 mJ /マクロ
パルス，108 MHz mode で最大 1 mJ/マクロパルスである。
FEL の特性を活かした利用実験には光強度安定性，波長制御，および整った光学系が基本条件として必要である。光源強度に関しては，レーザー発振の本質的不安定性
やビームコンディションにより，本施設 FEL 装置では最も良い状態でも 10 程度の揺らぎが存在する。これは，線形領域での分光計測時だけでなく，非線形領域での照射実験時にも問題となってくる。時間分解ではない分光測定
では安定光源の利用が原則であり，非線形領域での現象を観察する際は出来るだけ光強度の安定な条件下で照射時間内での平均値をもって議論するしか有効な手立てがないのが現状であるが，その際にもマクロパルスごとの光強度をモニターしておくことで実験条件の信頼性と再現性を確保することが可能である。特に，分光測定では光源と観測のFig. 1(Color online) Time structure of the pulsed ISIR THzFEL.
The pulse structure is ～4 ms in the macropulse and ～20 psin the micropulse, respectively.

Fig. 2相対強度を用いることでこの問題が解消できる。 Fig. 3 に示すように，分光器を出た直後に低反射率（～5）のビー(Color online) FEL spectra at various undulator gaps in diŠerent mode. (a) Spectrum at each gap of 3037 mm
in the 108 MHz mode; (b) Spectrum at each gap of 3237 mm in the 27 MHz mode.

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特集 ■ 赤外自由電子レーザーの現状，利用研究と展望

Fig. 3Fig. 4(Color online) (a) Beam ‰uctuation monitoring system and (b) stability of samplereference ratio.

(Color online) (a) Change in K value due to undulator gap and (b) measured and calculated results inwavelength with respect to undulator gap.

ムスプリッターを設置し，分岐した FEL のそれぞれの強の透過もしくは反射光強度を同時計測する強度モニター値

Krms＝で規格化し，それをもって“安定な”光源による計測とする。すなわち，試料が線形応答の領域ではその比率（傾き）は一定で変化しない。また，非線形応答領域でも同様に，試料からの透過もしくは反射光強度を検出すると同時に対

lu（1＋Krms2)
2g 2

( 2)

K0
e
， K 0＝
B 0l u
2
2pmc

( 3)

ls＝

度をパルスごとにモニターする。分光実験の際は試料から

B0＝2Br() {(sin(p/4)ghexp －p
 1－exp －2p
p/ 4
lu
lu

)}
( 4)

応するパルスごとの強度をモニターしておき，入力パルス
光強度に応じてデータを再配列することによって非線形応式 3 で示される K 値と呼ばれるパラメータは，式 4 で示答の閾値や閾値以上での挙動を精密に調べることが可能とされるようにアンジュレータを構成するマグネットの特性なる。次に，波長選択で必要となる分光制御に関しては，（ Br: 磁場， g: ギャップ長， lu: 磁石周期長， h: 磁石の高先に述べた強度モニターによる規格化と併せて連続した波さ）に関するパラメータを含む B0 を含む形で表現され，長の掃引が重要となる。Halbach タイプのアンジュレータ

利用運転時にも制御が容易なアンジュレータギャップの調から放射される光の波長はアンジュレータの特性である磁整によって連続的に変更可能である。 ISIR THz FEL に場と形状に対して式 2 ， 3 ， 4 で示される関係が知られておけるマグネット及びアンジュレータギャップの実際のパいる。

ラメータ値を用いて計算した K 値の変化を Fig. 4 ( a )に示す。放射されるテラヘルツ波の波長は，ここで計算された

放射光 May 2021 Vol.34 No.3 ● 165

K 値だけでなく，運転立ち上げ時毎に微妙に異なってくるローレンツ因子 g に起因して変動する。Fig. 4(b)はアン
ジュレータギャップの変更にともなう実際に観測された放射テラヘルツ波長の変化と，実測値から求めたローレンツ因子を用いて計算された波長変化の図である。両者は非常に良く一致し，いったんアンジュレータギャップと放射波長の相関関数が決まるとギャップ値のみで目的の波長に設定できることが分かる。得られた FEL 光を分光測定に用いるためにはさらに回折格子型赤外分光器を通すことでバンド幅を 3 から 0.1 程度に絞る必要がある。目的の波長に対してアンジュレータギャップと回折格子を連動してコンピュータ制御することで，単色テラヘルツ波を照射最大強度を保ったまま波長掃引が可能となる。 Fig. 5 はこの
波長掃引手法を用いて測定した大気中水蒸気の赤外吸収分

Fig. 5( Color online ) Water vapor absorption spectra
HITRAN simulation and THzFEL spectroscopy.

by

光スペクトルと，同じ気圧温度湿度での HITRAN シ
ミュレーションの結果である26)。 HITRAN は最大分解能での結果を示してあるが，これと比べてもより分解能の高い実測結果が得られている。このスペクトルの取得に要す（l/2）の場合には再合成された FEL は水平もしくは垂直

る時間は約15分で，THzFEL 照射実験の際も，分光計測の直線偏光であるのに対し，光路差を位相差90度（l/4）

モードに切り替えることで照射前後での物質の変化をそのにすると，ほぼ強度変化のない円偏光状態が作成できてい場観察することが可能になる。 FEL 輸送光学系に関してる様子が観測された。フリースタンドのワイヤーグリッド

は，光取り出し部分（coupling hole）から下流の分光器内偏光子を用いることで光強度の減衰はわずかで，異方性や部を含めた計 8 枚の集光光学系を見直し，ビームプロフ

カイラリティを持つ物質のポンププローブなど，これまァイルの最適化を行ったことにより，単純なガウス型の強でテラヘルツ領域では行われてこなかった新しい実験が可度分布を持つ THz FEL 光を得ることに成功した。分光能となった。

イメージング顕微分光で用いる光学系の場合，真空槽の1 inchF のダイヤ窓を通して得られるガウス分布の平行光

束 THz FEL は F ＝ 1.97 （有効口径 F ＝ 1 inch ，焦点距

4. 分光イメージング顕微分光

離 f ＝ 50 mm）のツルピカレンズで集光され，Fig. 6(a)の以上の環境下において行われた， FEL の高強度性と単様な赤外カメラ像および強度プロファイルとなる。さらに色性を活かした遠赤外テラヘルツ領域での顕微分光，分詳しい焦点近傍でのビームプロファイルは，Fig. 6(b)で示

光イメージングの開発について紹介する20) 。従来のストす様にナイフエッジスキャンを x 軸および z 軸方向（光レージリング（ SR）からの赤外放射光は，熱輻射に基づ軸方向）で行い確認した。その結果，レイリー長は 3.5

いた実験室光源と比べて輝度の点で有利であり24) ，微小

mm 程度と見積もられ，観察試料の厚みが 7 mm 程度まで

領域での分光測定に力を発揮する25) 。しかし，絶対的なは明瞭な透過イメージが得られると期待できる。これによ

光量は十分ではなく，特に遠赤外領域で分光器を通して波り顕微分光やイメージングの際の空間分解能が向上した。

長選択したうえでの 2D スキャン分光イメージングでは半また，照射実験で用いる強集光光学系の場合，F ＝ 1（有日以上に及ぶ長時間の積算が必要となり，現実的ではなか

効口径 F ＝ 1 inch ，焦点距離 f ＝ 1 inch ）の軸外し放物面った。 THzFEL は Fig. 8 に示すように強度，輝度ともに鏡を用いると焦点位置で半値全幅でおおよそ 200 mm のエ

SR 赤外放射光と比べても何桁も強く，単色化した FEL

リアに集光出来ることも確認しており，照射光密度に依存を用いても 1 点 1 パルスで計測可能なので， 1 cm × 1 cmする非線形応答実験での定量的な考察が可能である。他にのエリアをステップ D＝ 200 mm でラスタースキャンしたも 偏 光 制 御 も 行 っ て い る 。 ISIR THz FEL は ア ン ジ ュ場合（ 2500 点を 5Hz でスキャン），約 8 分で 1 枚の 2 次

レータを用いて発生していることから約 97 の水平方向

元分光画像が得られる。

に電場振動する直線偏光となっている。この直線偏光を用実 際 に 行 っ た CuO, Cu2O 粉 末 希 釈 ペ レ ッ ト の 分 光 イ

いて Fig. 7(a )で示すように直交する位相の 90度（ l/ 4）ず

メージングを Fig. 9 に示す。 polypropylene （ PP ）の粉末

れた直線偏光の合成により円偏光が作成できる。再合成さを基剤にそれぞれの粉末を 5 重量の希釈状態でペレッ

れた FEL を再びワイヤーグリッド偏光子を通過させ，そトに成形した。 CuO は 61.5 mm, 67.0 mm に， Cu2O は 68.0の回転角による透過強度の変化をみると，Fig. 7(b)で示す

mm に吸収がある。この 3 波長と特定の吸収がない 70 mm

ように光路差が位相差としてちょうど 0 もしくは 180 度

で単色化した FEL の波長を用いて透過イメージングを行

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特集 ■ 赤外自由電子レーザーの現状，利用研究と展望

Fig. 6(Color online) The beam spatial proˆles of the ISIR FEL (a) taken with a THz camera for the parallel beam(left) and at the focal point (right), and (b) the spatial resolution measured with the knifeedge scan around the
focal point.

った。それぞれの波長での吸収の有無に従ってイメージコ

CuO が存在している。しかし，右半分はバーナー加熱にントラストが明確に変化しているのが分かる。特に 67.0

よる高温燃焼下での酸欠状態も影響して，可視像での見たmm と 68.0 mm で は た っ た 1 mm の 波 長 の 違 い で CuO と目ほど単純ではない。全ての波長で反射が低くなる CuO,

Cu2O のコントラストが明瞭に反転しており，分光イメー

Cu2O の共存するエリア（青）と，全ての波長で基板 Cu

ジングでの単色化した FEL の有効性を如実に示していによる高い反射が得られるエリア（緑）とに分かれている

る。次に，バーナーで炙ることにより複雑に表面酸化したと判断できる。また，X step 30, Y step 2025付近の細い

Cu 基板で，反射配置での分光イメージング顕微分光測エリアは波長61.5, 66.0 mm では高い反射を，波長69.0 mm定を行った（ Fig. 10 ， 11）。まず， Fig. 10 では，左半分のエでは低い反射を示すことから，Cu2O が主に存在するエリリアは波長61.5 mm のみで反射が下がることが分光イメー

アと判断できる。目視では分からない複雑な酸化物の分布

ジングで示されており，目視でも判別きるように黒色の状況が分光イメージングによるその場観察によって明らか

放射光 May 2021 Vol.34 No.3 ● 167

Fig. 7

(Color online) (a) Generation of circularly polarized light by re
synthesis of linearly polarized light and (b)conˆrmation of polarization degree of recombined THz wave by wire grid rotation.

Fig. 8(Color online) Comparison of photon density and luminance in SR (SPring
8 BL43IR), blackbody radiation,and ISIR THzFEL.

になる点が興味深い。また，Fig. 11で示すように，狙ったともなう水分の蒸発による変化によるものではなく，透過任意の位置で 1 ピクセル単位での顕微分光スペクトルが率の波長依存による違いが見えているということが分か取得可能であり，現在詳しい解析が進行中である。

る。波長 103 mm のイメージは最初と最後の 2 度測って再次に，葉っぱの THz イメージの波長依存と時間変化の現を確認した。さらに，摘んだ直後と比べてどの程度水分観測を試みた（Fig. 12）。観測に選択した FEL 波長は，大が葉っぱの中に残っているのか観測することを目的にいく

気中の水蒸気による吸収が無い領域である。葉の斑の部分

つかの波長で 10 時間大気中で放置した葉っぱのイメージ近傍では，どの波長域でも新鮮な状態で光を良く透過するングを行った（ Fig. 13 ）。今回は時間に追われることがな

様子が見られる。これは次の実験結果も含めての考察であいので，波長は 4 波長選んである。さらに波長 103 mm でるが，斑の部分は水分や養分が上手く行き渡っていないこ

は FEL 強度を変化させてイメージの変化も見た。まず，とを示していると考えられる。実際，波長 103 mm での観

目をひくのは波長67 mm で依然葉全体で大きな吸収がある

測は最初に行ったイメージングである が，その後の 89のに対し，波長 103 mm では FEL がほとんど透過して葉mm, 83 mm のイメージに比べ，透過度が高く見える。こ脈の構造が判別できない点である。この大きな波長依存性のことより，3 波長でのイメージの違いは単に時間経過にから，葉っぱのテラヘルツイメージングにおける透過率低168 ● 放射光 May 2021 Vol.34 No.3

特集 ■ 赤外自由電子レーザーの現状，利用研究と展望

Fig. 9(Color online) Comparison of transmittance spectra of Cu2O and CuO, and 2D images of Cu2O and CuO pellets
collected in transmission at several THz wavelengths.

Fig. 10(Color online) 2D images of CuxO sample collected in re‰ection alignment at several THz wavelengths.

Fig. 11(Color online) Re‰ectivities of CuxO at several points by in-situ micro-spectroscopy.

放射光 May 2021 Vol.34 No.3 ● 169Fig. 12Fig. 13(Color online) 2D images of a fresh leaf collected in transmission at diŠerent THz wavelengths.

(Color online) 2D images of a dried leaf collected in transmission at diŠerent THz wavelengths and diŠerent
FEL powers.

下は水分によるだけではなく，葉脈中を流れる他の成分，の葉っぱでは，養分と水分は葉っぱ全体の葉脈に満遍なく

すなわち養分なども原因であり， 10 時間たった葉の中の行き渡っているが，Fig. 13で示した吊した状態で放置した

水分はほぼ蒸散していると考えられる。Fig. 12の摘み立て

葉っぱでは，水分が蒸発して行くに従い葉っぱの下方に養170 ● 放射光 May 2021 Vol.34 No.3

特集 ■ 赤外自由電子レーザーの現状，利用研究と展望分のみが濃縮されていった結果，イメージの濃淡が葉っぱ上のギャップを超える電子励起が起こったことになる。一の下方に偏ったと推測される。さらに興味深い点は，波長般に用いられる近赤外領域の大強度パルスレーザーでの多103 mm で FEL 強度を半分に落としてイメージングを行

光子吸収はせいぜい数光子であり，桁違いの光子数となった結果，見えていなかった葉脈構造が再び観測出来たこる。一方で電波として考えると，THzFEL のような波長とである。水分蒸発で残った養分が FEL 強度に対して非の長いレーザーの場合は回折限界に近い集光条件下におい

線形な透過率を示している可能性が考えられる。不揮発でて空間的，時間的に揃った（コヒーレントな）電磁波としあろう養分の成分分析と葉っぱでの分布調査が今後の課題て電場が合成され振幅増大し，結果として光子数で換算すである。

ると数十に相当する多光子吸収が実現しているものと考えられる。また，半導体シリコンではこの様に一定の光強度

5. 物質との相互作用（非線形応答）

範囲で非線形吸収応答が可逆的，すなわち物質にダメージを与えることなく観測されるが，さらに大強度の THz 

THzFEL は光源となる電子のバンチ構造を反映してパ

FEL を入射した（してしまった）場合に表面に不可逆的ルス状に発生する。最小単位のパルス中には高密度の光子な変化を与える様子が観測された。当初，入力過多によるが存在し，電磁波としては大電場を局所的に与えることが単なるアブレーションダメージが出来た（穴が開いた）だ

可能となる。実際の集光条件下では，例えば波長 l ＝ 70

けと放置していたが，あらためて実体顕微鏡下で可視像をmm の時の実測値で 2s ＝ 65 mm 程度にまで集光でき，入観測すると全く予想外の周期構造が形成されていることが射 THz 波のエネルギーが10 mJ/マクロパルスの場合，最判明した。Fig. 14(b)に波長 l＝82 mm，マクロパルスで10

大で 7 MV/cm ほどの電場強度となる。この様なパルス状

ショット照射したときの Si 表面に形成された縞状の構造の大電場下では物質は様々な非熱的非線形応答を示すことを示す。まず思い浮かんだのは，光学系由来で生じた干渉が期待され，ここでは半導体における非線形吸収応答と表パターンの可能性だったためがっかりしかけたが，光軸調面超微細構造形成の実験について紹介する。一般に半導体

整や光学窓の撤去後でも安定して観測されたため， FEL

は電子のバンド構造にギャップを持ち，それに満たない光による本質的な現象と考えるに至った。半年ぐらい悩み，子エネルギーの電磁波にとっては透明な物質として振る舞共同研究者らと議論した末に，これは近赤外領域のレー

い，ギャップエネルギーを超える電磁波に対しては電子励

ザ ー で は 1965 年 に す で に 存 在 が 知 ら れ て い た LIPSS

起をともなう吸収応答を示す。しかし，これは通常の 1（Laser Induced Periodic Surface Structure）と呼ばれてい光子吸収過程での話であり，強集光下では多光子吸収としるレーザー誘起表面微細構造に相当するものだと判明すて知られる様な 1 光子のエネルギーを超えた励起を短時

る28)。先行研究では波長が 800 nm の近赤外を中心とした間に起こすことが可能である。同様の現象が THz 遠赤レーザーのみであったが，発見から 50 年近くたって波長外領域の電磁波でも起こることが予想され， Fig. 14 ( a )にの大きく異なる 80 mm 付近での LIPSS 生成を観測したこ示すように zscan 法によって単結晶半導体シリコンで非とになる。 LIPSS の興味深い点はその微細構造にある。

線形吸収が観測された27) 。シリコンはバンドギャップが

LIPSS の縞の方向は常に FEL の偏光方向に平行であり，

約1.1 eV であり，用いた波長 l＝70 mm 程度の THzFEL

単にレーザー加工の様な熱的な現象のみでは説明できなが持つ光子エネルギー約18 meV で換算すると実に60倍以い。また，一般に光による観察や加工では回折限界によりFig. 14(Color online) (a) Nonlinear absorption on Si wafer and (b) visible picture of LIPSS generated on Si wafer
surface.

放射光 May 2021 Vol.34 No.3 ● 171波長 程度の 空間 分解能 が最 小値と なるが ，近 赤外 でのの痕跡が確認され，顕微 Raman 分光からは LIPSS の縞

LIPSS 間隔は波長以下の0.4 l 程度まで観測されていた。

同士の間の表面で結晶性が向上しているとの観測結果もあ

このことより，超微細加工技術への応用とその生成機構のり，マクロパルス単位で熱的な融解にまで到達している可解明を目的に数々の実験及び理論面からの研究がこれまで能性が示唆される29) 。つまり LIPSS 生成現象は，縞間隔なされてきたが，未だ解決に至っていない。遠赤外線といや方向の THzFEL 電場特性に依存するという「非熱的」う波長の大きく異なる領域で波長可変のレーザーによるな性質とともに，上書きされながら照射パルス数に対する

LIPSS が発見されたことにより，観測の容易さも加わり履歴現象をともなうという「熱的」な性質の両面を持ち合実験及び理論の両面で大きく研究が前進することが期待さわせていることになる。また， Fig. 15 ( c ) , ( d )に示すよう

れる16) 。加えて， THz FEL での LIPSS 間隔は波長に換に，照射エネルギーを変えた場合，波長を変えた場合，い算すると0.04 l にも及ぶ超微細構造であり，これまで近赤ずれの場合でも対数対数プロットしたグラフで傾きがほ外レーザーでの研究で提唱されてきた表面プラズマを原因

ぼ一定であるというべき乗則が成り立つ。先行研究の近赤とするモデルなどでは説明できない。 Fig. 15 ( a ) , ( b )で示

外レーザーによる LIPSS 実験結果も再プロットしてみた

すように， LIPSS の縞間隔は入力する光強度によって変ところ，異なる物質でも同様のべき乗則が成り立っている化したり，波長とともに変化したりする。興味深いのは，ことが示唆された。すなわち，用いるレーザーの波長や時Fig. 15 ( c ) , ( d )で示すように照射マクロパルス数によって間特性，照射対象物質の種類や状態，出来た LIPSS の間

も縞の間隔が変化する点である。マクロパルスは繰り返し隔や形態がそれぞれで異なっている場合でも， LIPSS 生

が 5Hz （ 200ms 間隔）で，電子励起緩和よりも十分に長成現象には共通なスケーリング則が成り立っている可能性

い時間スケールである。パルスショット数を変えて表面構が高い。実は，これまでも LIPSS の生成に関して「自己造を観察すると，ショット数増加に伴い LIPSS が単に蓄組織化」というフレーズは何度か使われてきた。 LIPSS

積するような「重ね書き」ではなく，いったん消去された生成が，熱的開放系においてレーザーによる大エネルギー

のち再構成される様な「上書き」であるいうことが分かっ

注入と拡散をともなう非平衡状態下で起こる現象30) であた。照射数を増加していくと，顕微鏡下でアブレーションるという観点から自然と「自己組織化にともなう散逸構造」

Fig. 15(a) Position and (b) wavelength dependence of LIPSS periodicity. The changes in LIPSS periodicity vs numberof irradiated pulses at a wavelength of 82 mm (c) and of 68 mm (d) at various intensities (log-log plot).

172 ● 放射光 May 2021 Vol.34 No.3

特集 ■ 赤外自由電子レーザーの現状，利用研究と展望と考えられたのであろう。しかし，具体的な実験結果を用を含む大阪大学の運営費交付金，日本イタリア科学技術協

いて解析し，自己組織化臨界現象31) で見られるようなス

力エグゼキュティブプログラムでのイタリア政府によるケーリング則の成立を示したのは本研究が初めてであり，

助成，分子科学研究所京都大学による放射光施設利用経同様の実験が今後展開され， LIPSS 生成メカニズムの理費支給や企業との共同研究費など，多方面から支えていた解がさらに深まることを期待したい。照射物体にどのようだいております。関係各位に深く感謝いたします。

な物性変化が起こっているのか，様々な手法を用いた研究

参考文献

が目下進行中であり，この摩訶不思議な現象が解明できることを楽しみにしている。

6. 他の照射実験および今後の展開
ここで紹介した研究以外にも，高分子化学やレーザー物
理の観点から有機物，分子性化合物，生体物質を対象とした非熱的相変化や化学結合励起といったユニークな実験が展開されている。 FEL 発生自体の基礎研究も含め，コヒーレントな大強度単色パルス光の特性とそれを用いた物
質との相互作用に関する研究といった光源開発と利用実験

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の両輪で研究展開できる条件が揃っている点で，電波と光の両方の特性を併せ持つテラヘルツ遠赤外領域の FEL
は大変興味深い研究の場を提供する装置であるといえる。

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また，日本では他にも本特集で取り上げられている様に波長域の異なる FEL 装置が複数箇所で稼働中であり，遠赤12)

外線から X 線といった広範囲のエネルギー波長領域で13)利用実験が行える環境にある。今後は，これら研究施設の相互利用情報交換を進めながら様々な分野を超えた新しい科学研究の展開が期待される。最後に，本稿で取り上げ

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た FEL に限らず放射光施設での利用研究全般に言えることであるが，安定した利用実験環境は光源開発側の多大な尽力なくしては成り立たない。私を含め放射光の供給を受ける利用側の研究者は，光源の発生原理，特性，現状を出来るだけ学び，把握した上で実験環境整備に協力し，得られる実験結果の解釈と今後の課題，新しい展開の可能性を示すことが責務であり，忌憚のない言葉をもってフィード

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バックすることが光源開発側への幾ばくかの恩返しになると信じている。

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謝辞
実験が円滑に行えるよう FEL 立ち上げ作業および調整

27)をおこなって頂いた川瀬啓吾氏，久保久美子氏，古川和弥
氏， 岡田宥 平氏 ，松門 宏治 氏に感 謝しま す。 加速 器
FEL に関する様々な知識経験をご教授いただいた加藤龍好氏，柏木茂氏，藤本將揮氏，清紀弘氏，全炳俊氏，東

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29)

谷篤志氏，築山光一氏，菅滋正氏，Stefano Lupi 氏，Audusto Marcelli 氏に感謝します。全ての方の御名前を挙げ

30)

ることは出来ませんが，学内外の多数の方々が共同研究および利用研究の形で ISIR THzFEL を利用し，様々な情

31)

D. Deacon et al.: Physical Review Letters 38, 892 (1977).
T. Shintake et al.: Nature Photonics 2, 555 (2008).
T. Ishiakwa et al.: Nature Photonics 6, 540 (2012).
A. Perucchi et al.: Review of Scientiˆc Instruments 84,
022702 (2013).
K. Buakor et al.: Proceedings of IPAC2017 27632766,
WEPAB083 (2017).
S. Miginsky et al.: Proceedings of FEL2017 (PreRelease),
MOP048 (2017).
H.T. Li et al.: Chinese Physics C 41, 018102 (2017).
S. Okuda et al.: Nuclear Instruments and Methods in Physics
Research A 358, 244 (1995).
R. Kato et al.: Nuclear Instruments and Methods in Physics
Research A 445, 169 (2000).
S. Kashiwagi et al.: Physical Review Accelerators andBeams 12, 120703 (2009).
K. Kawase et al.: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 726, 96 (2013).
S. Suemine et al.: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 773, 97 (2015).
A. Tokuchi et al.: Nuclear Instruments and Methods inPhysics Research A 769, 72 (2015).
H. Hoshina et al.: Scientiˆc Reports, 6:27180 (2016).
M. Nagai et al.: New Journal of Physics 19, 053017 (2017).
A. Irizawa et al.: Applied Physics Letters 111, 251602(2017).
K. Makino et al.: Scientiˆc reports 8.1, 1 (2018).
T. Kawasaki et al.: Scientiˆc reports 9.1, 1 (2019).
S. Macis et al.: Condensed Matter 5.1, 16 (2020).
A. Irizawa et al.: Condensed Matter 5.2, 38 (2020).
S. Yamazaki et al.: Scientiˆc reports 10.1, 1 (2020).
T. Kurihara et al.: Scientiˆc reports 10.1, 1 (2020).
M. Tsubouchi et al.: Scientiˆc reports 10.1, 1 (2020).
S. Kimura et al.: Proceedings of 8th International Conference on Synchrotron Radiation Instrumentation CP705, 416(2003).
A. Irizawa et al.: Physical Review B 84, 235116 (2011).
HITRAN: Atomic and Molecular Physics Division, HarvardSmithsonian Center for Astrophysics.
Online available: http://www.hitran.org/
A. Irizawa et al.: Potential of FEL in FIRTHz region, 2015
Autumn Meeting of The Japanese Physical Society, Osaka,
Japan, 2015.
M. Birnbaum et al.: Journal of Applied Physics 36, 3688
(1965).
長島健，入澤明典，他［8a
A4107］Si 基板表面のテラヘ
ルツ帯自由電子レーザー誘起周期構造，第 78 回応用物理学
会秋期学術講演会，2017．
I. P. N. Gregoire et al.: Selforganization in nonequilibrium
systems, Wiley, New York, Vol. 191977, 1977.
P. Bak et al.: Physical Review A 43, 364 (1988).

報議論を提示していただきました。この場をお借りして感謝します。
また，研究経費では，科研費，拠点アライアンス経費

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著者紹介
入澤明典
大阪大学産業科学研究所 助教Email: irizawa＠sanken.osakau.ac.jp
専門固体物理，赤外放射光［略歴］
2001 年，京都大学大学院理学研究科博士後期課程化学専攻修了，博士（理学）取得。
COE 研究員，日本学術振興会特別研究員，
COE 特任助手，助手，助教，特任助教として大阪大学，神戸大学を経た後， 2012
年より現職。

User experiments using THzFEL in ISIR Osaka
University
Akinori IRIZAWA
Abstract

The Institute of Scientiˆc and Industrial Research (ISIR), Osaka University, 81
Mihogaoka, Ibaraki, Osaka 5670047, JapanA free electron laser (FEL) is based on synchrotron radiation emitted from an insertion light sourcewith an electron linear accelerator, and has characteristics such as wavelength tunability,
monochromaticity, high intensity, pulse property, polarization property and the like. A FEL in the
far infrared (FIR) / terahertz (THz) region is expected to bring new discoveries to the interaction
between materials and electromagnetic waves as a light source covering the missing region socalled ``terahertz gap''. In this paper, after introducing the current experimental environments ofthe end station at ISIR THzFEL, several recent research results are given.

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