特別企画 ■ 試料環境シリーズ(9)
第 4 回「温度」
4
3 光電子分光における真空中試料冷却技術～低温 2～
木須孝幸

大阪大学大学院基礎工学研究科〒5608531

豊中市待兼山町 13Email: kiss＠mp.es.osakau.ac.jpになり2)，光電子分光の物性研究における重要度はさらに

1. 低温にすることの意義は大きくなってきている。現在においては 4He によって 1.5
K ほどまで，3 He を利用して 1 K 前後での測定が可能な物質材料の性質を研究対象とする物性物理学において光電子分光装置も実現されている3,4) 。このような装置に物を冷やすあるいは温めるということはどういうことかとおいては低い Tc を持つ超伝導体の研究を目的とするものいうことを考えてみる。ひとつの答えとしては，温度を変が主流であるが，先に述べたように放射光を用いた研究に化させるということは，温度変化に伴う性質の変化を引きおいても非常に有用である。放射光利用研究における低温起こすことであり，その違いを調べる利用することで機化の手法は，実験室光源を用いたシステムにおける手法と能性材料の創成やそれを実現するための指針を得ることで同様である。

ある。いわゆる温度による相転移の研究である。相転移に

本稿においては最近導入が進んできた 4He 連続流型ク

は固相液相気相といった転移をはじめ，磁性転移，金ライオスタットを用いたシステムにおいていかに効率よく属絶縁体転移など様々なものが存在する。物の温度を変化低温を実現するかについて解説を行う。この方法は 4Heさせるということは，その転移温度を超えて発現変化

ガス循環型クライオスタットを用いたシステムにおいても消失する諸物性をコントロールすることであり，そのコン有効である。コスト度外視となる 3He を用いたシステム

トロールの中で様々なプローブを用いて物性研究を行ってについては扱わないこととする。

いくこととなる。その中でも温度を下げるということは低温において起こる相転移等の研究を行うために必要なだけ

2. 低温化を行うための各要素でなく，物質の基底状態に迫り，その物性の根源について
ここで，試料を冷却するために，どのような要素が必要の知見を得るということである。
放射光を用いたプローブは放射光自身とその利用技術のとなるか挙げてみる。

目覚ましい発展によって多岐にわたる研究が遂行されているが，本稿においては光電子分光を題材として解説を行クライオスタット（冷凍機）う。詳しくは後述するが，光電子分光法は photon-in elec-

試料を冷却するために必要となるのが試料から熱を奪っtron-out の実験手法であり， photon-in photon-out の実験てくれる装置である。通常クライオスタットと呼ばれるもと異なり基本的に窓材を用いることができないため試料はのが用いられ様々な形状のものがあるが，大きく分ける真空中に暴露されることとなる。そのため，窓材を使うこと，冷媒をクライオスタット中に導入し，その浴室内で直とができる実験手法と比べ試料の冷却が困難である。条件

接冷媒と接触させて冷却を行うもの，浴室から熱伝導によの厳しい光電子分光における冷却技術は他の放射光利用実って外部を冷却するものの 2 種類がある。今回は光電子験に共通する部分も多く本稿が役に立つ部分もあるかもし

分 光 と い う photon-in electron-out の 実 験 手 法 で あ る たれない。

め，後者の方式で冷却を行うことになる。

低温で起こる特異物性における電子状態の研究の対象と光電子分光においては従来から用いられてきた 4He ガ

いえばまず超伝導が思い浮かぶ方が多いと推測されるが，ス循環型クライオスタットとこの十数年で普及してきた液価数変化をはじめとする内殻の電子構造の変化など放射光体 4He を冷媒として用いる連続流型クライオスタットがでなくては測定できない研究対象も多く存在する。

多く用いられている。より冷却性能を追求する場合には溜20年ほど前から光電子分光において低温技術の導入1)がめ置き型クライオスタットも用いられる。しかし，溜め置進み，それまでより低い温度における研究が行われるようき型クライオスタットは縦置きとなるのが基本であり横置

放射光 Nov. 2020 Vol.33 No.6 ● 381(C) 2020 The Japanese Society for Synchrotron Radiation ResearchFig. 1(Color online) 超高真空対応液体 He 連続流クライオスタ
ット Custom RC 110 UHV の写真。仁木工芸株式会社と
米国 Cryo Industries of America 社による提供。詳細は HP
上に掲載5)。

きにはできない。設置の向きが比較的自在である連続流クライオスタット（下からの冷却は基本的に避けた方がよい）とガス循環型クライオスタットを目的によって選択することになる。なお，1 K 以下を目指すために 3He を用いる場
合は溜め置き型クライオスタットをベースとして設計を行う。
ここではクライオスタットの例として，筆者が仁木工芸
株 式 会 社  米 国 Cryo Industries of America と 共 同 開 発
し，現在標準品としてカタログに掲載されている連続流型
ク ラ イ オ ス タ ッ ト RC 110 UHV の 写 真5) を Fig. 1 に 示す。このクライオスタットは，冷却効率と温度制御の安定性を追求し，従来の同社のクライオスタットとトランスファーチューブに大きな改良を加えたものであり，加えてクFig. 2(a)金メッキしたフィンガーの例と別のフィンガーの図面。
(b)サブストレート。

ライオスタット先端部を戻りガスのエンタルピーを用いた熱輻射板で覆えるよう途中にツバを溶接で取り付けている。冷却能力は従来比 2 倍程度，ヘリウム消費量は温度にもよるが数分の 1，温度安定性は安定した減圧のもとで冷媒として液体 He を用いる場合に非常に有効な部分で10 mK 以下を達成している。温度計は通常はシリコンダある。減圧排気による冷却は液体と気体のエントロピー差イオードセンサーを用い，クライオスタット内部先端と外を用いた蒸発冷凍であり，利用する冷媒の蒸気圧曲線に従部に 2 つ用意する。外部温度計は後述するフィンガーのって温度が下がっていく。また，非常に高価である液体サブストレート設置位置そばに取り付ける。縦置き型クラHe の使用量を大幅に削減することが可能であり，液体減圧装置

イオスタットで 2 K 以下を目指す場合はシリコンダイHe を用いる場合には必ず用意しておきたい。クライオス

オードセンサーではなく Cernox センサーを用いる。

タットと減圧装置の機構にもよるが減圧しない場合と比べて半分程の温度まで冷却が可能になるうえ，液体 He 消費

サブストレートフィンガー（試料台）

量を 1～2 割程度に抑えることも可能である。注意点とし試料を張り付け移送するためのサブストレートとそれをて液体 N2 を冷媒として用いる際には動作させてはならなクライオスタット側に装着する部位となる試料台である。

い。 N2 は沸点と凝固点が近いため，減圧してしまうとク

これらの形状やシステムは各研究グループごとにそれぞれライオスタット内で凝固してラインを塞いでしまい内部ののノウハウによって異なっている。サブストレートがサブ圧力が高まり爆発してしまう危険性があるからである。こストレートとサブストレート台に分離しているものが主流の減圧装置の概略図を Fig. 3 に示す。図に示す通り減圧すである。Fig. 2 に筆者が用いている角度固定フィンガー(a)る際のメインラインに加えて，減圧しない状態で用いるバとサブストレート(b)の簡単な図面の一部を示す。

イパスライン，初期減圧と冷却能力を調整する場合に用いる調整ライン，クライオスタット側の圧力を知るためのブ

382 ● 放射光 Nov. 2020 Vol.33 No.6

特別企画 ■ 光電子分光における真空中試料冷却技術～低温 2～することが望ましいが，大気放出前提での利用も可能である。価格は前者の場合液化設備と回収率にもよるが200～1000 円/ L ，後者の場合 2000 ～ 3000 円/ L 程度である。先に述べた減圧を有効に活用して消費量を抑えることがランニングコストに直結するので液体 He の利用と減圧はセットで考えておく。
光電子分光における試料冷却においてはこれら 5 点について目的の温度やランニングコストを考えて取捨選択を行うことになる。例えば 4He ガス循環型クライオスタットをベースに考える場合，それのみで大体 15 ～ 20 K ，熱輻射板を導入して 6 ～ 10 K 程度となる。4 He 連続流型クFig. 3(Color online) 減圧装置の概略図。

ライオスタットの場合，クライオスタットの長さに大きく依存する（後述）が，そのままで 15 K 程度，減圧を行って 4 ～ 12 K 程度，熱輻射板を導入して 2.3 ～ 4 K 程度とな

ルドン管などが用意されており，減圧状態を知るとともに弁の開閉時に必要な情報が得られるようになっている。

る。さらに溜め置き型クライオスタットにおいては減圧と熱輻射板を導入することで 1～ 1.5 K までの冷却が可能である。



熱輻射板

試料部位の最低冷却可能温度はクライオスタット先端部

3. 低温技術の基礎知識の熱浴（コールドヘッド）から奪われる熱量と，熱浴に接続されたサブストレートを含めたフィンガー全体が受ける上で述べたような冷却システムをどうしてどのように輻射熱のつり合いで決まる。冷却した熱輻射板を導入する

導入するのかを理解するためにここでは低温技術の基本的ことで室温からの輻射を取り除くことが可能であり，極低な部分について簡単に説明を行う。これらのことは低温を温領域まで試料を冷却するためにはきわめて重要である。

専門とされる研究者技術者にとっては周知のことである

熱輻射板はクライオスタットそのものから導入可能なもの

が，放射光のみならず光利用実験研究，あるいは分光研究に加え，用途やスペースに応じてクライオスタットと対向においては低温になじみが少ない分野の研究もあるため，あるいは横方向から導入した He 循環型クライオスタット

今後低温を導入しようと考えておられる方々の参考となれを加え，シングルあるいはマルチレイヤーで構成される。

ば幸いである。低温について詳しい本には6,7) があるが，クライオスタットに取り付ける熱輻射板の形状は試料の移現在両方とも絶版重版未定となっているため入手が困難

送やアナライザーとの位置関係，クライオスタットを回転である。大学や研究所の図書館には置いている所も多いのさせるか，などによって制限を受けるが，固定された Heで必要な時には借りることはそこまで困難ではないと思わ

循環型クライオスタットに取り付ける熱輻射板は入射光れる。現在，筆者の知る限り低温技術に絞って記述されてアナライザー電子取り込み口覗き穴等必要最低限の穴をいる本はないと思われる。

用意するだけでよく，効率的に輻射熱を遮蔽することが可

本章では一般的に導入しやすいであろう液体 He 連続流能となる。熱輻射板冷却においてHe 循環型クライオスタクライオスタットと熱輻射板，減圧装置のフルセットを例

ットの振動が問題となる場合は He 循環型クライオスタッに説明を行っていく。

トは独立で懸架し，測定層とは溶接ベローズニップルにて接続することになる。

冷却の源となるのはクライオスタットであり，液体 He
連続流クライオスタットの場合，液体 He トランスファー
チューブからクライオスタット内部先端に向けて吹き付け

液体 He（寒剤）られる液体 He である。つまりこの部分をいかに低温に持連続流クライオスタット，溜め置き型クライオスタットっていくかが最初のステップである。この熱浴の平衡温度を用いる際には液体 He などの寒剤が必要となる。本稿では液体 He による冷却のパワーと室温部分からクライオスは液体 He での冷却を前提とする。液体 1 L はガス約 0.7

タットそのものとガスを通じて熱浴まで流入する熱（熱流m3，125 g であることを覚えておくと便利である。また，入）の釣り合いによって決まる。この部分における輻射熱

溜め置き型クライオスタットでは He をタンク内に保持すは先の両者に比べれば非常に小さいため無視してよい。他るための輻射熱流入対策として液体 N2 も必要である。に先端に吹き付けられ蒸発したガスの対流による熱交換が我が国においては液体ヘリウムは全量輸入に頼っているた考えられるが，十分な減圧によって先端部から離れる方向め高価である。利用したガスは回収して再凝縮して再利用に移動するガスが大部分であり，また圧力も低いことから

放射光 Nov. 2020 Vol.33 No.6 ● 383

これも無視する。なお，計算はそれほど精密に計算する必た，その時のヘリウムの流量と蒸発熱からクライオスタッ要は全くなく，オーダー程度で十分である。

ト内部における冷却能力を知ることができる。例えば液体熱流入あることから 3 K において約 2 W の冷却能力を得ているHe の流量が 3 L / hour であった場合，約 0.1 g / s の蒸発で長さ方向に一様な形状の断面積 A ，長さ L の棒の両端ことになる。実際にはこのすべてがコールドヘッドの冷却の温度が T1，T2（T1＜T2）である時高温部から低温部へに寄与しているわけではないため，この値を用いることはの熱の流入 Q は正確性を欠くことになる。初めに熱収支の計算はオーダー程度で良い，と述べたのはこれと先に記したクライオスタ
Q＝fAL

T2

k(T)dT

T1ット内のガスによる熱輸送の不正確性のためである。このためクライオスタットの構造と実際に液体 He を流し減圧したときのクライオスタット内部の温度が実際に試料冷却と表される。ここで k(T)は熱伝導度である。ここでクラを行う際の指標となる。試料はこの温度以下に冷却される

イオスタットの断面積を1.5 cm2，長さを1000 mm として，ことはなく，いかにこの温度に試料の温度を近づけるかとT1 と T2 をそれぞれ 4 K と300 K とした場合のステンレスいうことが次の段階となる。一般的に減圧ポンプには到達( SUS304 )の k ( T )の積分値 306) を用いて計算すると約 0.5

圧力が10 Pa 以下となる油回転ポンプかスクロールポンプ

W となる。ガスによる熱流入はクライオスタットガス帰を用いる。実際の到達圧力はその排気速度は大きければ大還部断面積 B とガスの粘性度 h ，流量と圧力差で決まる

きいほどよく，ダイアフラムポンプ程度や 6 m3/h のよくCv 値を用いて用いられるサイズのポンプでも効果を得られるが，効率的な冷却となると20 m3/h 以上のものを推奨する。より低温
Q ＝ h Cv B ( T 2－ T 1)を目指すのであれば 300 m3/ h クラスのルーツポンプと 30m3/h 以上のロータリーポンプのタンデムによるシステムと 表 さ れ る 。 B を 4 cm2 ， He の 粘 性 度 を だ い た い 0.01を用いるのがよく，特に縦置き型のシステムにおいて効果mPas(cP），Cv 値を0.005程度として大体0.06 W 程度とを発揮する。注意点としては配管が長くなることに伴うコなり，ヘリウムを流しすぎると Cv 値が上昇するため無視ンダクタンスの低下による実効排気速度の低下がある。こできなくなるが，基本的には無視してよい。このことかられを軽減するために，配管は可能な限り太い管を使い，無わかるように，クライオスタットを通じての熱流入に関し駄に長くしないことが重要である。いずれの場合でもローてはその長さや断面積にかなり大きく依存するため，よりタリーポンプを用いる際は回収ガスへの油の混入を抑える

低温にするためにはできるだけ長いクライオスタットを導ため，マグネットカップリング方式の物を用い，オイルミ入することが重要であることがわかる。（クライオスタッ

ストフィルタを取り付けるようにする。

ト管の厚さは強度的にも薄くするわけにはいかない）しかし，クライオスタットを横置きにする際には長くしすぎる輻射熱対策と自重によるたわみが無視できなくなり，厚みを増して強クライオスタット先端の温度は先に述べたように室温か度を得ると熱流入が増えてしまう。一方で短くすると熱流らの熱流入と液体 He による冷却の釣り合いによって決ま入が増大しヘリウム消費量の増大と最低到達温度の向上をる。試料はここに取り付けたフィンガーに設置されるた招いてしまう。そのため，現実的にはクライオスタットのめ，この温度以下に下がることはない。試料の温度を決定

長さは800～1500 mm 程度にしておくのがよいが設置環境づけるのはフィンガーが受ける輻射熱とフィンガークラなどでこの範囲に収められない場合は以下に述べる減圧なイオスタット間の熱接触による。クライオスタット先端のどをしっかり行うことで対策可能である。

温度と試料の温度の差を小さくすることが試料の低温化といえる。これを小さくするためには熱輻射を可能な限り小減圧による He の蒸発熱さくすることが重要となってくる。

全く減圧を行わない場合， He トランスファーチューブ

黒体輻射 P は P ＝ sT 4 と表され（ s ＝ 5.67 × 10－12 W から液体が噴き出す際に多少の拡散が起こるが基本的にはcm－2K－4（Js－1cm－2K－4）），これは室温（300 K）4.2 K のヘリウムの常圧による気化熱のみである。このたにおいて 0.046 W / cm2 という値になる。もちろん装置とめ常圧においては4.2 K 以下に下がることはない。減圧をその周りの物すべてが黒体というわけではないが，これが行うことによってより効率的に冷却能力を得ることが可能いかに大きいかはご理解いただけると思う。先の例だと 3となるが，その蒸発熱はだいたい 1 グラム当たり約 20 J

K で 2 W もの液体 He による冷却を行ってクライオスタである。そして， He の 3 K における飽和蒸気圧は約 24ット先端において平衡状態（つまりこの部分における冷却kPa であるからクライオスタット内部先端をこの圧力まで能力は 0 W である）にあったものに，表面積が 20 cm2 の下げた時に内部では 3 K になっていることになる。ま何の対策も行っていないフィンガーを付けるだけで，約 1384 ● 放射光 Nov. 2020 Vol.33 No.6

特別企画 ■ 光電子分光における真空中試料冷却技術～低温 2～

W もの熱流入を受けるのである。これだけの熱流入があると同じ液体 He の流量では 20 K 位でないと釣り合わなくなってしまう。
実際に受ける輻射熱は試料部の温度を T1 ，外部の温度を T2 として

Q＝

se1e2A(T 24－T 14)
e1 ＋ e2 － e 1 e2と表される。e1，e2 はそれぞれ試料部，外部の放射率，Aは立体角 2P で外部を臨む面積である。
このことからわかるのは以下のとおりである。
外部の温度を下げるフィンガーの表面の放射率を下げるフィンガーの表面積を小さくする
まず一つ目であるが，輻射熱は温度の 4 乗に比例する
ことから，T2 を300 K から液体窒素温度77 K にするだけで受ける輻射熱を 0.4程度と大幅に少なくすることができるということである。20 K 程度にすると0.002程度とほぼ無視できるようになる。これが熱輻射板を設置してフィンガーが臨む室温部分を減らすことで低温を達成できる理由である。
二つ目はフィンガーを金メッキすることを示す。フィンガーは無酸素銅やベリリウム銅で作られることが多いがこれらは鏡面研磨状態では放射率は0.2～0.3程度であるが，酸化によって放射率が 0.8 程度と大きく増加してしまう。
アルミニウムは鏡面研磨後の酸化膜で放射率は 0.3程度と良好であるが強度が問題となることが考えられる。ベースを無酸素銅として金メッキを施すことが最も手軽に低い放Fig. 4(a )輻射熱を計算するにあたっての単純なモデル。内径40mm の円筒の両端は実際には閉じている。 20 × 30 mm のフィンガー表面中央の直上に直径 10 mm の穴が開いている。
(b)計算を行うにあたってのフィンガー表面のブロック分け。

射率を獲得維持する方法である。無酸素銅への金メッキの施工は直接施す（ e ～ 0.3）方法と Ni を下地としてメッキを施す（ e～ 0.15 ）方法があるが，通常は前者で十分でに冷却されここからの輻射熱は無視できるものとする。輻

ある。 2 ～ 3 K 以下を目指す場合には後者の方が有利であ射熱を求めるにはまず A を求めるわけだが， A は立体角るが磁化状態や近年可能となってきた磁場下などでの実験

2P が前提となっており，熱輻射板により室温を臨む立体を行う場合には十分な注意が必要である。

角が一部に制限された状況ではこれを考慮することが必要

三つ目はフィンガーをコンパクトにすることに対応すとなる。熱輻射板からの輻射は各点における立体角を求める。フィンガーがコンパクトになれば自身の熱容量も小さながらフィンガー表面全体について積分していくがこれをくなり冷却が効率的に行われ，ヘリウムの消費量も抑える正確に計算するのは面倒なので，例えば 10 mm 四方の部ことが可能となる。

分に区切ってその中心からの立体角を求め，各正方形内でこれらを踏まえたうえで，実際の計算を行うことになるは各正方形中心からの立体角を適用して計算に行う。 Fig.

が，熱輻射計算を正確に行うのは非常に困難である。そこ4 ( b )にこのモデルにおける区切りを示す。 1 についてはで，筆者はかなり単純化して計算を行っているがここでは0.25p / 8p ＝ 0.03125 で あ る か ら こ の 部 分 の A は 0.03125

その方法を簡単に説明する。

cm2 として扱う。同様に 2 は角度が 27 度傾くことからこFig. 4(a)にそのモデル図を示す。見やすくするため円筒の点から見える楕円穴の短径は 9 mm 程度，その楕円の中の両端は閉じていないが実際には閉じているものとして考心までの距離はほぼ変わらないとして，だいたい0.225p/える。周囲を完全に内径 40 mm の円筒形の熱輻射板に覆8p ＝ 0.028125 となる。 3 も同様に 36 度傾くことから見え

われて いる状 態から熱 輻射板 に直径 10 mm の穴を あける楕円穴の短径は 8 mm 程度，中心までの距離も 1 mm 強る。フィンガー表面（ 20 × 30 mm ）の中央はその穴の中長くなる程度なので無視すると 0.2p / 8p ＝ 0.025 となる。

心の真下，円筒の中心軸上にある。熱輻射板は 20 K 以下

これに同等な部分の数を考慮して合計すると大体0.17 cm2

放射光 Nov. 2020 Vol.33 No.6 ● 385

となる。フィンガーの放射率をやや高めの 0.5 と見積もっでき熱接触をよくすることが可能となる。しかし，サファて室温側を 1 とするとフィンガーが受ける輻射熱は約 4

イア板を挟んで熱接触よく接続するのは非常に難しく，締mW ということになる。もともと近似したモデルであるめ方や金箔の状態などに大きく左右される。フランジ締めので計算の有効数字は 1 桁で十分である。これらをフィの基本と同様に慎重に各ねじのトルクを合わせながら締めンガー形状に対してすべての熱輻射板の穴について行えば込んでいくことになるが，これが慣れるまではなかなかうフィンガーが受ける輻射熱を求めることができる。

まくいかない。そのため，納得できる接続ができるまで冷光電子取り込み口などすべての穴を考慮すると輻射熱は却テストを行いながら，接続のやり直しを繰り返す必要が大体数十 mW から 100 mW 程度となる。熱輻射板がないある。その余裕がない場合は，より慎重に締め込んでいく場合と比べると大きな違いとなることがわかる。

しかない。熱輻射板も取り付けの際は金箔を用いるが，熱しかし，輻射熱対策を行うにあたっては，励起光エネルギーが高くなってくると励起光による熱流入が輻射熱と同

輻射板自体は 20 K まで冷却できれば十分なので，それほど慎重に行う必要はない。

程度にまで大きくなってくることに留意しておく必要がある。真空紫外領域の 8 eV では光子数1012個/秒で大体 nW

これらの対策を行ったのに冷えない，という場合は，先の オ ー ダ ー で あ る が ， こ れ が 8 keV の 硬 X 線 に な る とに述べた励起光エネルギーやクライオスタットの冷却能力mW のオーダーであり，高次光の影響も考えると 10 mW不足でなければ，熱接触が問題になっている場合が多く，以上のオーダーになることも考えられる。この場合，もちもう一度丁寧に取り付けなおすことで解決することがしばろん丁寧な輻射熱対策は重要であるが，効率を考えるとあしばある。また，2 K 以下を目指す場合には，フィンガーる程度手抜きした対策でそれなりの効果を得る位でもよいが受ける輻射熱の多くを占めるアナライザーの光電子取りかもしれない。この場合，コールドヘッドにおける冷却能込み口を冷却する，など徹底的な対策が必要となってくる。

力と励起光による熱流入と輻射熱の合計が釣り合う温度が最低温となる。現実的な目安としては，真空紫外領域で 3

4. 実際に冷却してみる

K ，軟 X 線領域で 5 K ，硬 X 線領域で 8 K を得られれば十分に対策がなされているといえる。

実際に液体 He 連続流クライオスタットと He 循環型クライオスタットによって冷却された熱輻射板および減圧装熱接触置（ 30 m2 / h ）を用いて冷却を行った結果を示す。 Fig. 5

先に述べたように，輻射熱とコールドヘッドにおける冷は大阪大学において建設したレーザー光電子分光装置のク却能力が釣り合ったところが試料の最終的な温度となる。

ライオスタットと減圧装置の部分である。トランスファー

当然ではあるが，この輻射熱の分コールドヘッドにフィンチューブのベッセル側には流量調整バルブがついており流ガーを取り付けない状態での温度より上昇することになす液体 He の量を調整することができる。連続流クライオ

る。輻射熱を抑えることでこの温度上昇は抑えることがでスタットを用いて最低温度を目指す場合，減圧を最大にしきるが，それもコールドヘッドとの効率的な熱交換が行えた状態で最適な液体 He の流量を模索することになる。トてこそである。この熱交換がうまくいかないとコールドヘ

ランスファーチューブ側の流量調節バルブは全閉の状態かッドの冷却能力がうまく伝わらず，輻射熱をうまく奪えず

ら 2～3 回転程開けておく。ベッセルは回収ライン側のバ試料温度は上昇する。これは温度が下がらないだけではな

ルブを開けておき常圧で用いる。温度安定性の観点から連く液体 He の流量が増えることにも繋がるため，可能な限続流クライオスタットにおいては基本的にベッセルの加圧

りコールドヘッドとフィンガーの間の熱接触をよくするこは行わない。初めの予冷では減圧装置の流量微調整用ニーとが求められる。
コールドヘッドとフィンガーを直接接続する際には厚さ20 nm 程度の金箔を挟み，ねじをしっかり締めて両者を強く接着させることが重要である。実験室光源の場合，ほとんどがこの方式であるが，放射光を利用する場合は試料電流などを取得するためにフィンガーを電気的に絶縁する必要がある場合が多い。この場合， 0.2 ～ 1 mm の厚さのサファイアを挟み込んで接続することになる。サファイアの両面には熱接触を高く取るために金箔を両面に挟み込み，ねじ を絶縁 して 締める 。ね じはよ り強く 締め るた め，PTFE など絶縁体製のものではなく通常のステンレス製のものを用い， PTFE 製のツバ付きブッシュを挿入することにより，絶縁を保ちつつより強い力で締め込むことが386 ● 放射光 Nov. 2020 Vol.33 No.6

Fig. 5(Color online) 大阪大学に建設した光電子分光装置の減圧装置。

特別企画 ■ 光電子分光における真空中試料冷却技術～低温 2～も室温から極低温領域にまで渡る広い範囲で可能となってくる。

5. 最後に
放射光利用研究における低温化技術について，最も困難を伴う実験手法の一つである光電子分光法を例に，これまで低温実験の経験のない研究者にも新たにチャレンジできるよう，実際に低温化を行うために用意すべき構成要素と理解すべき基礎的な低温知識ノウハウについて述べた。
低温技術は着実に放射光利用研究にも浸透してきており，Fig. 6(Color online) 本装置で達成した最低温度。

新たに開発される放射光利用技術とともに着実に進化してきている。それでも未だ冷却におけるネックがあったり，冷却そのものに敷居を高く感じたりで，そもそも選択肢にドルバルブのみを開き少量の液体 He が蒸発したガスを用低温化は入っていない，という手法もあるかもしれませいて冷却を行う。数分して温度が下がり始めたら液体を用ん。必要となる最低限の知識を持っておけば，何らかの拍いて減圧装置のクライオスタット側のバルブを全開にする。

子で出てきたアイデアで一気に状況が変わることもありま

15 分もするとその状態における最低温度に到達する。こす。光電子分光においてもこの方法によって一気に低温化の状態から，流量の調整によって最低温度の探索を行う。

が進んだということがあり，その後の研究の多様さは目をトランスファーチューブの流量調整バルブを開閉すると温見張るものがあります。他の放射光利用研究においても低度が変化するが，この曲線は流量に対して温度が凹型の形温化による今後の発展は大いに期待されるものと考えます。となっている。流量を変化させながらこの最低温度を探せ

最後に本稿が，低温物性に興味のある研究者大学院生

ばそこが現環境における最低到達温度である。実際にこのの方に少しでもお役に立てれば幸いです。

装置で達成した最低温度を Fig. 6 に示す。この状態におけ

参考文献

る液体 He の消費量は 2 L / h であった。 10 K ほどにすると液体ヘリウムの消費量は 1 L/h 以下と大きく減少する。
これだけの対策を行えば 3 K 以下の温度を達成するのは容易である。この状態であれば，より排気量の大きな減圧ポンプを用いることで2.3 K 位までは比較的容易に達成

1)
2)
3)
4)可能である。
ここまで冷やすことができれば，フェルミ準位極近傍の5)小さな電子状態の変化として現れる超伝導体等も多くの物質を対象とすることが可能となるし，価電子帯や内殻の光電子強度の温度変化やエネルギーシフトを極低温に渡ってとらえることも可能となる。基底状態に関する研究をはじ6)7)

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め価数の変化が物性に大きく寄与するような物質群の研究

放射光 Nov. 2020 Vol.33 No.6 ● 387