トピックス

f 電子系キラル磁性体 Yb(Ni1－x Cux )3Al9 における磁気ソリトン格子の形成
松村武

広島大学大学院先端物質科学研究科〒7398530 東広島市鏡山 131

道村真司
埼玉大学大学院理工学研究科〒3388570 さいたま市桜区下大久保255

稲見俊哉
量子科学技術研究開発機構放射光科学研究センター

要 旨〒6795148 佐用郡佐用町光都 111

鏡映面も反転心ももたない結晶構造をもつ f 電子系キラル磁性体 Yb(Ni1－xCux)3Al9 について，ゼロ磁場でのらせん
磁気構造と，磁場中で形成される磁気ソリトン格子状態を共鳴 X 線回折によって観測した。右型と左型それぞれの結晶構造をもつ試料を用意し，円偏光ビームを使ってらせんのヘリシティ（巻き方）との関係を調べた結果，1 対 1の対応関係があることがわかり，確かにジャロシンスキー守谷型の反対称相互作用が存在していることを示す。
また，らせん磁気秩序の伝播ベクトル（0, 0, q）と垂直な方向に磁場をかけると，強磁性成分の発達とともにらせんがほどけて周期が長くなっていき，同時に，2 倍高調波（0, 0, 2q）や 3 倍高調波（0, 0, 3q）成分が発達してくる。
これは，局所的ならせんのひねりが周期的に並んで磁気ソリトン格子が形成されることを示している。バルク試料の磁化過程から予想されていた f 電子系初のキラルソリトン格子の観測がいかになされたか，また，そこからわかってきた f 電子系キラル磁性体の特徴について紹介する。

が，右巻き左巻きどちらか一方のらせん磁性を安定化させ

1. はじめに
1.1ており，それが磁場中で創発的な秩序構造を形成する要因

結晶のキラリティと磁性となっている。スキルミオンやソリトンの数や運動を電場

物質の構造に反転中心も鏡映面もなく，エネルギー的にや磁場で制御できることから，スピントロニクス機能によ等価でありながら右手系と左手系の 2 種類が存在し得るる新しい記憶論理素子としての応用も期待されている。

物体をキラル（Chiral）であるという。生命や薬学の分野

これらの現象の起源にあるのが，対称性が低い結晶中でではキラリティは極めて重要な役割を担っており， DNA
やアミノ酸などの生命活動に直接的な影響を与えている。
物性物理においても，酒石酸結晶の旋光性が左右の結晶形
態で異なることをパスツールが発見して以来，物質のミク
ロな内部構造の違いがマクロな動的性質の違いになって現れることが認識され，キラリティは重要な概念となっている1) 。磁性体では，近年，特にキラルな結晶構造において，系を構成する微小要素間の相互作用により，非自明な秩序構造がマクロスケールで出現する創発的なスピン秩序形成が注目されている。立方晶 MnSi など B20型結晶において渦巻き状の磁気秩序ユニットが六方格子を組むスキル
ミオン格子や24) ，六方晶 Cr1/3NbS2 における一軸性のらせん磁気構造で“ひねり”（ソリトン）が周期的に配列したキラルソリトン格子（Chiral Soliton Lattice, CSL）の形成である57) 。これらは，磁場でスピンを揃えようとする
過程で創発的に生じる非自明な秩序構造である。Fig. 1(a),(b)に，ゼロ磁場でのらせん磁気秩序から磁場中で CSL が形成される様子を模式図で示す。結晶構造のキラリティ

Fig. 1(a) Helical magnetic order at zero ˆeld. (b) Chiral soliton
lattice realized in magnetic ˆelds applied perpendicular to thehelical axis. (c) Magnetization curve of Cr1/3NbS2.8) (d)Magnetization curves of Yb(Ni1－xCux)3Al9 for x＝0 and
0.06.20)

放射光 Sept. 2019 Vol.32 No.5 ● 239(C) 2019 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Researchスピンや軌道の自由度が感じるねじれた相互作用，いわゆ

るか，重要性や意義などについての説明がもう少し欲しいる Dzyaloshinskii-Moriya （ DM ）の反対称相互作用であ

ところである。通常はカントに始まり，パスツール，ケル

る9,10) 。スピン間の相互作用は Dij ( Si × Sj ）の反対称型

ビンと続く歴史の話から始めたり，素粒子物理学におけるで表され，スピンは互いに直角になろうとする。これが，キラリティとのつながりをもってきたりするのが定番のよスピンを互いに揃えようとする強磁性や反強磁性交換相互うだ。また，真のキラリティと偽のキラリティといった話

作用 Jij Si  Sj に加わることで，右巻きらせんと左巻きらも重要である（本稿で取り上げるらせん磁気構造は真のキ

せんのエネルギー縮退が解け，Fig. 1(a)のように，一方のラリティに属する）。しかし，一実験屋である筆者（TM）

巻き方（ヘリシティ）を持ったらせん磁気構造が安定化す

自身，こうした概念を正しく捉え切れていない面もあり，る。ここに磁場をかけると，Fig. 1(b)のように，非線形な意味も含めて平易に記述する力量を持たない。これらにつ秩序構造が出現するのである。対称型の Jij Si  Sj だけにいては既にいくつかの解説記事があることもあり1214) ，よるらせん磁気構造（吉森型）からは出てこない，結晶キ本稿の目的は我々が行った実験の紹介にあることを鑑みラリティに守られた安定な秩序だからこそ出現する特殊なて，割愛させていただくことにする。

状態である。
CSL 形成がマクロな物性に及ぼす最も顕著な効果は，Fig. 1(c)に示すような，強磁性状態に向かってそり上がる

2.

研究の発端

ような磁化過程である。対称型相互作用の競合による吉森

YbNi3Al9 は空間群 R32 に属する三方晶構造の物質であ型のらせん磁気構造の場合，右巻きと左巻きのエネルギー

り，研究当初は重い電子系 Yb 化合物の新物質探索の一環が縮退し，スピンフロップによるファン構造を経由して強として，主に近藤効果を念頭にその物性が調べられてい磁性に移るため，このような磁化過程にはならない6,7)。

た1719) 。 c 面を磁化容易面とし，相転移温度 3.4 K で c 軸方向の伝播ベクトル q＝(0, 0, 0.8）をもつらせん磁気秩序

1.2

本研究のねらいとその位置づけを起こすことが報告されている。この物質がキラルな結晶磁性研究のスペクトルは基礎から応用まで見渡すと非常構造をもった磁性体であることが再認識され，それが原因に広く，放射光はその全領域に渡って利用されていると言となってキラルソリトン格子が実現している可能性が指摘っても過言ではない。本稿で紹介するのは，その中でも非されたのは，Fig. 1(d)に示すように，Ni を Cu で置換した

常に基礎的な磁性物理であり，物質中の電子集団が引き起Yb ( Ni1－xCux )3 Al9 （ x ＝ 0.06 ）での磁化過程が Cr1/3NbS2

こす様々なタイプの相転移現象の一つである。我々の興味で観測されていたそり上がるような磁化過程とそっくりでの視点は電子系の相転移と結晶構造がもつ対称性とのあいあることが注目されてからである20)。

だの密接な関係にある。結晶格子の対称性という制約条件

Fig. 2 に結晶構造の一部を示すように，右型と定義づけ

によって電子系がどのように影響をうけ，物質ごとに様相た結晶構造の鏡映をとった左型構造は，どのように回転さが異なる多彩な相転移現象の背後にどのような物理的機構

せても右型と重ね合わせることができない。つまり，このがあるのかを探究することがテーマとなっている。

結晶構造にはキラリティがある（右型も左型も空間群はたとえば立方晶の磁性体のように対称性の高い物質でR32 であり， R32 はキラルな空間群とは呼ばない）。結晶

は，スピン，軌道，およびそれらが複合化した多極子自由は c 軸が 3 回軸，a 軸が 2 回軸になっているだけで，この度が縮退するケースが多く，そのままだと絶対零度でエン他に対称操作はなく，対称性から，c 軸方向に反対称 DM

トロピーをゼロにするという熱力学的要請に応えることができない。この場合の興味は縮退が解けるプロセスの多彩さであり，近藤効果，軌道秩序，多極子秩序，超伝導など，様々な電子自由度を巻き込んだ物理がある。
一方，対称性の観点でその対極にあるのがキラル磁性体であり，鏡映面も反転心も持たない低対称性に特徴がある。軌道自由度に関係する縮退はすべて解け，残された自由度はスピンの向きだけであるように思われる。すると，特に目立った特徴もなさそうにみえるが，実際は運動のパターンが対称性で制限されることで，対称性が高い物質では見えなかった現象が見えてくることがある。本稿で紹介するキラルソリトン格子もその一つである11)。

1.3

キラリティの重要性と意義について

さて，本論に入る前に，そもそもキラリティとは何であ240 ● 放射光 Sept. 2019 Vol.32 No.5

Fig. 2Crystal structure of YbNi3Al9 with the space group R32.15)
We call the structure with x＝0.3332, y＝0.0056, z＝0.08517
for the 18f site of Ni as right (R) and its mirror re‰ection asleft (L) crystal. Only the Yb2(6c)＋Al3(9e)＋2Ni3(18 f )＋2Al3(18 f ) block layer at the bottom of the unit cell isshown. The unit cell is constructed by transforming thisblock by (2/3, 1/3, 1/3) and (1/3, 2/3, 2/3). Other Al layers at the 6c and 9d sites are omitted. VESTA was used fordrawing the ˆgure.16)

トピックス ■ f 電子系キラル磁性体 Yb(Ni1－x Cux )3Al9 における磁気ソリトン格子の形成

相互作用ベクトル D が存在するはずである。ここで，Fig.

極を通して起こっている。(1)で重要なのは，エネルギー

1 ( c ) と Fig. 1 ( d )の 磁 化 過 程 の 類 似 性 に 着 目 し ， 実 際 にを Dba に合わせることで，中間状態| b 〉を形成する不完全

Cr1/3NbS2 ではローレンツ顕微鏡観察によって CSL 状態

殻の電子軌道だけを選択的に観測できる点だ。磁気秩序やが直接観測されていることを考えると5) ， Yb ( Ni1－xCux )3

軌道秩序のように，特定の電子軌道の電子が秩序化した状Al9 でも CSL が実現しているのではないかとの予想は，態の観測に威力を発揮する。
例えば，以下で述べる Yb の L3 吸収端を使った共鳴散

十分に筋が通ったものだろう。
もし，Yb(Ni1－xCux)3Al9 でも実際に CSL が実現してい乱では， Yb の 2p3/2 軌道の電子を励起するプロセスを観ることが立証されれば， Cr1/3NbS2 に続いて 2 例目， f 電測する。 5d に励起される場合が E1 遷移， 4 f に励起され子系では初めての例となり，d 電子系と f 電子系の違い，

る場合が E2 遷移である。磁性を担っているのは 4 f 電子

f 電子系ならではの特徴など，新しい研究領域が開けるこであるから， E1 遷移では，交換相互作用によって 5d 軌とが期待される。筆者（TM）はこれまで放射光を利用し道に生じたスピン分極を観測することで間接的に 4 f を観た共鳴 X 線回折法によって f 電子系物質で起こる様々な測することになる。

磁場誘起秩序相を研究してきたが，この Yb ( Ni1－xCux )3

実験で観測するのは上記の散乱波が強め合って生じる回Al9 の話をある研究会で聴いたとき，このテーマは我々が折ピークである。電子系が逆格子ベクトル t で表される周やってきた共鳴 X 線回折にぴったりかもしれないと思っ期構造を持っているとき， Bragg 条件 t＝ k ′－ k を満たせた。1.5 mB の磁気モーメントからの信号が見えるかどうかば，その周期構造からの回折ピークが観測される。回折強はやってみなければわからないが，微小試料での測定，高度のエネルギー依存性や散乱前後での偏光状態の変化を調い空間分解能，偏光解析による秩序変数の同定など，はまべ，Fss ′, Fps ′, Fsp ′, Fpp ′の 4 つについて，できるだけ多れば中性子回折を凌駕する結果も期待できるのが共鳴 X

くの情報を得て，モデル計算との比較から電子系に生じた線回折である。偏光ビームを使って当たり前に行う磁場変秩序変数（スピン，軌道，多極子）を同定し，その周期構化の測定も（ X 線の偏光は磁場に影響されない），固定磁造を調べるのが共鳴 X 線回折である。

場で偏極度を調整して行う偏極中性子回折では困難である。

4. キラルソリトン格子の観測
3.

共鳴 X 線散乱回折

4.1

実験

物質中における X 線の散乱は電子と電磁波との相互作

低温磁場中共鳴 X 線回折実験は SPring 8 の BL22XU

用，つまり，電荷やスピンを伴って運動している電子に，（実験ハッチ 3 ）で行った。ここに設置されている大型 2

振動する電場と磁場が作用することで起こる。第 1 に，軸回折計に 8 Tesla 縦磁場超伝導マグネットを搭載し，Al

電荷に対して電場が直接作用することで起こるのが通常のフラックス法で育成した Yb ( Ni1－xCux )3Al9 単結晶試料をThomson 散乱であり，この散乱振幅は電子密度分布をセットする。試料スペースは液体ヘリウムで冷却され，最－ k は X 線の
フーリエ変換した r(k）に比例する。 k＝ k ′低温度1.5 K で実験することができる。さらに，オプショ

散乱ベクトルである。結晶構造を調べる手段として一般にンとして 3He クライオスタットも利用することができ，用いられているのがこの散乱項による回折である。第 2ビーム照射条件下で最低温度約0.9 K での共鳴散乱実験がに，電子のスピンや軌道磁気モーメントと電磁場との相互可能である。実験配置図を Fig. 3 に示す。上流にはダイヤ作用によって生じる磁気散乱がある。そして第 3 が， X

モンド移相子を利用した偏光制御システムが設置されてお線のエネルギーが原子のエネルギー準位差（吸収端）に近り，円偏光を作ったり，直線偏光の向きを自在に変えたりくなったときに起こる共鳴散乱である。内殻電子が外殻のすることができる。散乱後の偏光状態を調べる偏光解析シ

非占有軌道に励起されて中間状態となり，再び初期状態にステムも合わせ，低温磁場中での各種相転移現象を研究す

戻るときに同じエネルギーの X 線を放出することで散乱るシステムとしてはほぼフルスペックの環境を実現していが起こる。波数ベクトル k ，偏光ベクトル e の入射 X 線る。

となる場合の共鳴散乱の散乱が，散乱後にそれぞれ k ′, e′
振幅 Fee ′は次のように表される21)。
J (k ′)|b〉〈b|eJ(k)a〉
Dba〈a|e ′Fee ′∝∑

－
＋

v
v
D
iG/ 2
ba
b

試料は厚さ 0.5 mm 程度になるよう c 面を鏡面研磨したものを，直径 8 mm の銅製台座表面にワニスで接着している。台座は回転ホルダーに取り付けられ，実験中に試料を(1 )回転させ，磁場方向や散乱面を変えることができる。また，
Fig. 3 の写真に示すように，一回の実験で複数個の試料を

ここで， J(k )＝ e ikr(p－ ik× s ）は電子の運動量とスピ同時にセットするのが最近のノウハウとなっており，ホルンによる演算子で，e 電子系に誘起される電気分極や磁気ダーを抜き出して試料を交換する作業なしに，ビームを当分極を通して初期状態|a〉から中間状態|b〉への遷移が起こてる位置を変えることで効率的な実験を行うようにしていることを表す。ただし，実際の遷移はほとんど電気的な分る。これはビームサイズが直径 1 mm 以下の X 線だから

放射光 Sept. 2019 Vol.32 No.5 ● 241

できることであり，1 回 4～5 日のビームタイムを 3～4 回

うときに，当初は放射光実験に使う試料の端のほうをカッで，Yb(Ni1－xCux)3Al9 の 4 種類の Cu 濃度と左右両結晶にターで少し削り，そのかけらを構造解析にかけて左右の型ついて，各種の調整や試行錯誤，失敗も経ながら，まとまを決めていたのだが，一度これで大きな間違いを犯したこったデータを出すことができた大きな要因である。

とがある。当然ながら放射光では試料の中心部分にビーム

Fig. 3 に示すダイヤモンド移相子では，散乱面が 45度傾を当てて実験をするのだが，円偏光ビームで磁気散乱を観いた 220 反射のブラッグ角 uB の回りで結晶を回転させる

測したところ，同じ右型の x ＝ 0 と x ＝ 0.06 の試料で磁気ことで透過ビームの s 偏光と p 偏光の間に位相差を生じ構造のらせんヘリシティが逆になっているという結果になさせ，左右の円偏光 X 線ビームを作りだしている。位相った。ちょうど x＝0.04でらせん波数の温度変化の仕方が差は 1/DuPR＝1/(uPR－uB）に比例し，ちょうど 1/DuPR＝逆転する結果を得ていたので11) ，それと同期しているの± p / 2 にすると円偏光になる22) 。入射光の偏光状態はスではないかと考え，これは大発見かと大きな期待をもっトークスパラメータ P＝(P1, P2, P3）を使って表し，右回た。しかし，確認のため実験室の X 線でも試料の中心部

り円偏光（RCP）のとき P2＝1，左回り円偏光（LCP）の分にビームを当てて解析してみた結果，放射光でビームをとき P2 ＝－ 1 ， s 直線偏光のとき P3 ＝ 1 ， p 直線偏光のと当てた中心部分は左型であることが判明した。途中の濃度

き P3 ＝－ 1 である。また，今の配置では 45 度直線偏光をでらせんヘリシティが逆転するようなことはなかったので表す P1 はゼロである。

ある。

少しやっかいなのが円偏光の定義だ。ここでは eR＝( er

放射光ビームラインで磁気散乱の観測を行うのと同じ条＋ iep ) e i(kr－vt) を右円偏光， eL ＝( es － iep ) e i(kr－vt) を左件下で結晶のキラリティを同定する方法として，（1, 1, 24）

円偏光と定義する。 X 線構造解析の分野では e i(vt－kr) を反射と（ 1̃, 1̃, 24 ）反射の強度のエネルギー依存性を Yb

使うようであるが，(1)のような量子力学的遷移も含めて

吸収端まわりで調べる方法がある。右型の（ 1, 1, 24 ）反考えるときは，時間依存性の部分は e－ivt であるほうがよ射と左型の（ 1̃, 1̃, 24 ）反射が同じエネルギー依存性を示い。図 3 では DuPR が正のときに RCP であるとされていすという対称性がある11)。

るが，これは空間群 P6122 の結晶構造をもつ CsCuCl3 結晶において，禁制反射での共鳴散乱強度が RCP と LCPとで異なっており，その強度比が空間群だけで厳密に決まることを利用して確認した23)。

4.2

結晶のキラリティとらせん磁気構造

まず，結晶のキラリティとらせんヘリシティの間に 1
対 1 の対応関係があることを示そう。Fig. 4 に示すのは，x

この実験では Yb ( Ni1－xCux )3 Al9 結晶について右型と左＝0.06の試料について，らせん磁気秩序の回折ピークが現型の両方を準備し，区別して実験を行っている。フラックれる（0, 0, 27±q）（q0.44）のまわりで逆格子空間の Lス法で成長させた段階では左右両方の結晶が成長するのだ

軸上をスキャンした結果である。 X 線のエネルギーはちが，放射光実験に使う試料を選別するときに，実験室で結晶構造を調べ（Bruker APEXII），Flack パラメータから
右型か左型かを同定したものを使っている。この作業を行

Fig. 3(Color online) Scattering conˆguration of the experimentwith a phase retarder system inserted in the incident beam.
The inset ˆgure shows the DuPR＝uPR－uB dependence of thepolarization state using the Stokes parameters P2 and P3. The
vertical dotted lines represent the positions of LCP and RCP
states. The beam is depolarized in the region around DuPR
0.

242 ● 放射光 Sept. 2019 Vol.32 No.5

Fig. 4

Reciprocal space scan along (0, 0, L)around the (0, 0, 27)
fundamental peak for the x＝0.06 sample with right and left
chirality using RCP and LCP Xrays. Solid lines are the ˆts
with Gaussian functions.

トピックス ■ f 電子系キラル磁性体 Yb(Ni1－x Cux )3Al9 における磁気ソリトン格子の形成

ょうど E1 遷移に対応する共鳴エネルギーに合わせていような一点だけでの強度測定よりも多くの情報を説明できる。エネルギースペクトルは紙数の都合で割愛するので原ていることを示している。こうして得られた左右両結晶で論文を参照していただきたい11)。右型（ R）と左型（ L）のらせん磁気秩序の様子を Fig. 6 に示す。

のそれぞれの結晶について，右円偏光（ RCP ）と左円偏光（ LCP ）の X 線ビームを使って，基本反射（ 0, 0, 27 ）4.3

磁場によるキラルソリトン格子の発達のプラス側とマイナス側両方のピークプロファイルを測定

本研究の目的は磁場中で誘起されると予想されているキ

した結果， Fig. 4 に示すように非常にきれいな逆転関係がラルソリトン格子の観測にある。これは単一の波数 q で表観測された。これはまさに，右結晶と左結晶とでは逆巻きされるらせん構造に対する変調として現れるので， q の 2のらせん磁気構造が実現していることを示している。
これは当然の結果であるようにも思われるが，そうなっ倍波や 3 倍波の信号として現れると期待される。 Fig. 7 に示すのは， x ＝ 0.06 の左結晶について（ 0, 0, 21 － q ）およているはずだと思っていることを実験できちんと確認したび（ 0, 0, 21 － 2q ）でのピークプロファイルを磁場を変えという意味では，大きな意義がある。これによって，このていきながら測定した結果である。 X 線エネルギーは E2

物質のらせん磁気秩序に確かに DM 型の反対称相互作用（ 2p  4 f ）共鳴に対応する 8.934 keV としている。ここでが寄与していることが示されたと言える。
ほぼ同じ意味の測定ではあるが，せっかくの機会なのでFig. 5 のようなデータも紹介しておこう。これは散乱ベク

トルを Fig. 4 のピークトップに固定した状態で DuPR を変化させたときの強度変化である。入射 X 線の偏光状態がFig. 3 の内挿図に示すように徐々に変化しており，DuPR が大きいところでの p 偏光から，次第に円偏光成分が混じった楕円偏光，点線で示される位置での円偏光を経て，s
偏光を通って DuPR ＝ 0 でヘリシティが逆転し，逆回りの円偏光，楕円偏光を経て，p 偏光へと移る過程での強度変化が測定されている。このデータは単に P2 と P3 の比だけで決 まるも ので はなく ，強 度の非 対称性 の原 因と なる
Fps ′と Fpp ′の比など，散乱過程に依存した情報も含まれており，計算とよく一致しているという結果は，Fig. 4 のFig. 6

Magnetic structure of Yb(Ni1－xCux)3Al9 for x＝0.06. Only
the moments on the Yb1 sites are shown.

Incident polarization ( DuPR) dependence of the intensities at(0, 0, 27±q) for x＝0 and x＝0.06 crystals with right andleft handed chirality. Background has been subtracted. Solidlines are the calculations assuming the helical magnetic structure.

Fig. 7

Magnetic ˆeld dependence of the peak proˆle for x＝0.06
measured with the RCP photon at the E2 resonance energy.
(a) First harmonic peak at (0, 0, 21－q). (b) Second harmonic peak at (0, 0, 21－2q). Field is applied perpendicular
to the c axis (∥b).

Fig. 5放射光 Sept. 2019 Vol.32 No.5 ● 243

は E2 のほうが E1 よりもバックグラウンドが低く， S / Nってきれいに見せようと， 0.5 kG きざみで測定していた比が高かったため弱い信号を精度よく測定するため E2 をのだが，なぜか，いつも 9 kG あたりで点がずれて滑らか選択した。

な曲線になってくれない。放射光実験は非常に精密なの一目瞭然であるが，基本波の（0, 0, 21－q）ピークは磁で，様々な磁場や温度履歴を経ると，同じ測定を繰り返し場を強くすると G 点である（ 0, 0, 21 ）へ近づいていく，ても，試料位置とビームとの微妙な位置関係が変わったり

つまり，らせん周期が徐々に長くなる。同時に，強度が徐して，きれいにつながらないことがある。この測定でもそ々に弱くなっていく。一方，2 倍波の（0, 0, 21－2q）ピーのように何らかの外的要因が働いたのだと思っていた。しクは，ゼロ磁場では強度がゼロであるが，磁場をかけていかし，波数 q をよく見ると 0.375 という，何か意味ありげ

くと徐々に強度が増大していく。同様な測定を他の Cu 濃

なきれいな数字になっているではないか。連続してなめら度の試料についても行い，波数 q とピーク強度の磁場変化

かな曲線になるという先入観で測定をしていたため，波数を図にしたのが Fig. 8 である。この結果は結晶の左右型での数値にまで眼が向いていなかったのだ。セレンディピテ

変わらない。x＝0 の試料については，わずか 1 kG の磁場

ィは大事である24) 。 Fig. 8 で 9 kG 付近に点数が多いのはで強磁性相に転移してしまうため， CSL が観測可能なほ

これに気がついた後，詳しく測定しようと磁場の上げ過程

どに発達しなかったものと考えられる。 x ＝ 0.02 の試料でと下げ過程と入念に測定した結果である。

も 2q ピークを観測したのは 3 kG の 1 点だけである。
3 倍波も観測されている11) 。 CSL の特徴の一つは，非線形な効果であるため， 2 倍， 3 倍， 4 倍…と，すべての倍数の高調波が観測される点である。既に，文献 6, 7 で

5. 考察
5.1

サインゴルドン理論

は中性子回折で CSL を観測した場合について，ピークプ

CSL 状態の理論的研究はサインゴルドン（ Sine-Gor-

ロファイルや強度の磁場変化がサインゴルドンモデルに

don, SG）方程式を基礎にして行われてきた。実際，Cr1/3

基づいて計算されているが， Fig. 8 に示した結果は計算結NbS2 に対しては SG モデルがよく適用でき，そり上がる果を驚くほどよく再現している。この物質で確かに CSL

ような磁化過程や，らせん周期の磁場変化などがよく説明が実現していると言っても間違いないであろう。

できる6,7)。SG モデルはスピン配列を連続変数として扱う

注目すべきは，x＝0.06の 9 kG 付近でみられた格子整合

連続体モデルである。これが Cr1/3NbS2 に対してうまく適

波数 3 / 8 へのロックインである。わずかな磁場領域では用できるのは，c 軸方向に伝播するらせん磁気秩序の周期あるが，q＝0.375という波数にぴったりと張り付いたまま

L0 （～ 480 Å ）が Cr のレイヤー間距離 c0 ＝ 12.1 Å と比べ動かない領域が存在する。これは実をいうと，滑らかできてずっと長いため，連続体近似が当てはまるからだと考え

れいなデータをとろうと何度か磁場変化の測定を繰り返しられる。それに対して Yb ( Ni1－xCux)3Al9 では，最も長いているうちに存在に気がついたものであり，当初は全く想

らせん周期でも x ＝ 0.06 の L0 ＝ 61 Å であり，これは c0 ＝

像していなかった。転移磁場の10 kG 直前は点を多めにと

9.1 Å（＝c/3）のたった6.7倍にすぎない。Fig. 6 のらせんはどう見ても離散的であり，連続体モデルを当てはめてもよいとは思われない。とはいえ，比較してみる価値はある。
Fig. 9 は x ＝ 0.06 での測定結果について，磁場に対する波数の相対変化と，基本波に対する 2 倍波と 3 倍波の相Fig. 9Fig. 8Magnetic ˆeld dependence of the q values and the integrated
intensities.

244 ● 放射光 Sept. 2019 Vol.32 No.5(a) Comparison of the experimental data of q(H )/q(0) for
x＝0.06 with the L0/LCSL curve obtained from the chiral sineGordon (SG) model.6,7) m0HC0 is set to be 11.5 kG. (b)Comparison of the experimentally obtained intensity ratiosof I2q/Iq (ˆlled circles) and I3q/Iq (open square) with the thecalculated ratio for the sine-Gordon model, using m0HC0＝
10.5 kG.

トピックス ■ f 電子系キラル磁性体 Yb(Ni1－x Cux )3Al9 における磁気ソリトン格子の形成

対強度の変化をプロットし，SG モデルの計算と比較した(b)のような 7 層で 2p の構造があってもよいはずで，q＝ものである。合わせるために調節しているのは臨界磁場

3/7＝0.4286でロックインがあってもよいと思われるが，HC0 だけであるから，理論との一致は非常によいと言えFig. 8 の結果をみると， 5 kG 付近に期待される q ＝ 3/ 7 のる。ただし，実験では H / HC0 ～ 0.85 で強磁性へ転移してロックは起こっていないようだ。 q ＝ 3/ 8 の磁場のほうがしまうが，理論では q＝0 の強磁性状態まで連続的に変化

q＝3/7 の磁場よりも CSL 構造自体が発達していることかする。この点は合わない。一方， Cr1/3NbS2 では強磁性にら，このロックイン現象は CSL 構造と深く関係しているなる手前は H / HC0 ～ 0.97 程度まで CSL 状態が維持されと思われる。

る。この違いも短周期と長周期の違いによるものだろう

Fig. 10 ( c)を見ても離散的すぎてどこが CSL になっていか。また，らせんの周期を結晶の周期構造に合わせて固定

るのかわかりにくい。そこで，これを連続スピンモデルに化するロックイン現象は SG モデルでは当然ながら出てこ

置き換えて描画したのが Fig. 10(d)である。なぜ，SG モデない。そもそも，連続体モデルである SG モデルがなぜ短ルが当てはまるのかという疑問に対するやや飛躍した見方

周期系である Yb ( Ni1－xCux)3 Al9 にこれほどまで適用できかもしれないが，( d )の図は伝導電子の様子を表していてしまうのかが疑問である。

て，これが各 Yb サイトで交換相互作用することによって，理論の適用可能性の問題はさておき，観測結果を説明で

Yb サイトは離散的でありながらも，連続体モデルが当てきているということは事実である。そこで，Fig. 10(a)(c)

はまるような振る舞いを示す結果になっているのかもしれに SG モデルを基に描いた Yb ( Ni1－xCux )3 Al9 （ x ＝ 0.06 ）ない。

の磁場中での磁気構造を示す。Fig. 10(c)は q＝3/8 でロックインしたときの様子であり，ちょうど 8 層進んだとこ

5.2

交換相互作用と DM 相互作用

ろで位相が 2p 進む状況である。実際，この構造を基にしYb(Ni1－xCux)3Al9 のらせん磁気秩序と CSL 形成はどのて 2q ピークの DuPR 依存性を計算してみると，測定結果ような相互作用の結果生じているのだろうか。長周期のらとよく一致するので， Fig. 10 ( c )は実際の様子をよく描写

せん秩序をもつ Cr1/3NbS2 では次のようなハミルトニアン

していると考えられる11) 。 8 層で 2p があるなら， Fig. 10で基本的な部分は理解可能である。
＝－J1∑SiSi＋1－D∑Si×Si＋1－∑SiH,
i

i

( 2)

i

強磁性的な最近接相互作用 J1 に弱い D が加わることで，隣接する層のスピンがねじれる効果を出している。これが1 軸性らせん磁性および CSL の基本モデルである。 Si は

磁 気 異 方 性 に よ っ て xy 面 内 に あ り ， D は z 軸 方 向 を 向き，磁場 H は xy 面内にかけられる。 H ＝ 0 のとき，波数q でのらせん秩序のエネルギーは，層間距離を c0 とすると，
E ＝－ 2S 2 （ J1 cos qc0 ＋ D sin qc0 ）で表されるので，エネルギーが極小をとる波数は q0＝ c0－1 arctan （ D/J1）で与えられる。しかし，この考え方を Yb ( Ni1－xCux)3 Al9 にそのまま適用すると， x ＝ 0.06, 0.04, 0.02 に対する q0 ＝ 0.42,
0.54, 0.63 を得るには D / J1 はそれぞれ 1.2, 2.1, 3.9 という異常に大きな値になってしまい，とても正しいとは思われない。しかも， x ＝ 0 での q0＝ 0.82 では，隣接層のスピンがなす角度は 96 °であり，このモデルでは根本的に説明不可能である。
このように大きな q0 を説明するためには，らせん秩序
Fig. 10(a)(c) Magnetic structures of Yb(Ni1－xCux)3Al9 for x＝0.06 (L) in magnetic ˆelds expected from the chiral sineGordon model. Only the moments on Yb1 sites are shown.
(a) Helimagnetic ordered state at zero ˆeld with q＝0.445
and the helical pitch of L＝6.7c0. The same as Fig. 6. (b)CSL state for H/HC0＝0.4, corresponding to q＝3/7 and L＝7c0 at around 5 kG. (c) CSL state for H/HC0＝0.8, corresponding to q＝3/8 and L＝8c0 between 9.0 and 9.5 kG.
(d) CSL state for continuous one-dimensional spin model
corresponding to (c), H/HC0＝0.8.

自体はより長距離の相互作用まで含んだ，吉森型の競合作用によってもたらされていると考える必要があるだろう。
強磁性的な J1，反強磁性的な J2，さらに長距離の相互作用によって， x（ q）が最大値をとる q0 でらせん秩序が生じていると考えられる。長距離相互作用の起源は伝導電子を媒介とする RKKY 相互作用である。例えば J1 と J2 だけを考えると，波数 q でのらせん秩序のエネルギーは，E＝－ 2S 2( J1 cos qc0＋ J2 cos 2qc0）となり，エネルギーが極小

放射光 Sept. 2019 Vol.32 No.5 ● 245

をとる波数は q0＝c0－1 arccos(－J1/4 J2）で与えられる。こっている。 Cr1/3NbS2 では既に磁気抵抗の不連続変化とこに DM 相互作用によるエネルギー－2S 2D sin qc0 が加わCSL と の間にある強い相 関を示す多くの 実験結果があることで，±q0 でのエネルギー縮退が解ける。

り，その関係は確かなものになっている。 YbNi3Al9 の磁ところが， Yb ( Ni1－xCux )3 Al9 系はそう単純には理解で気抵抗効果でも， Cu で置換された試料でどのような磁気きない。重要な特徴の一つに， Cu 濃度による転移温度

抵抗効果が観測されるのか，さらなる研究が進むことで d

TN と臨界磁場 HC の変化がある。x＝0.06 での TN＝6.5 K

電子系と f 電子系の違いがより鮮明になり，理解が深まる

は x ＝ 0 で の 約 2 倍 で あ る の に 対 し て ， HC ＝ 10 kG は 1ものと期待される。

kG の10倍であり，これをどう理解するかが問題である。
Cu 濃度が増すにつれてらせんの波数は小さく（周期は長6.2格子整合波数へのロックイン

く）なっていき，つまり，強磁性へと近づいていく。する

SG モデルでは出てこない，格子整合な波数 q ＝ 3 / 8 へと，単純には HC は小さくなっていくと考えられるが，実のロックイン現象については，伝導電子系との結合を考え際は TN の 5 倍の上昇率で大きくなる。 TN を決めているた理論が提案されている27) 。( 2 )の第 1 項をより具体化

主要因は同一面内での相互作用と考えられ25) ， x ＝ 0 では

し，局在 f 電子と伝導電子との交換相互作用，および伝導強磁性的であるが，Cu 濃度が高くなるとこれが反強磁性

電子の運動エネルギーを考慮することで伝導電子系がハミ的になっていくのかもしれない。実は，同一面内での Yb

ルトニアンに組み込まれる。この考え方の基本はフェルミ

磁気モーメントの位相関係がどうなっているのかは，x＝0面のネスティングである。系のらせん周期を表す波数がフの場合を除き，これまでの実験ではまだ観測できていないェルミ波数 kF の 2 倍と合致したとき，フェルミ面上にギ（だから， Fig. 6 や Fig. 10 ( a c )には 1 つの Yb サイトの矢ャップができ，伝導電子系は安定化する。通常の CSL で印しか描かれていない）。また，基本となる波数が J1 と J2

あれば，外部磁場の変化に応じてらせん秩序の波数も連続の競合で決まっているとすると， Cr1/3NbS2 のように波数変化するのだが，ネスティング条件が満たされている場合だけから D /J1 の比を決めることができず， D の大きさをは，2kF との一致を崩してしまうよりは，らせんの波数を知るには別の情報が必要である。 Cr1/3NbS2 では CSL の保持して 2kF との一致を維持したほうが伝導電子系の運動

HC を SG モデルの理論式と比較することで J1 の値が見積

エネルギーが低い状況を保てる。これが伝導電子系が関与もられたが25)， Yb(Ni1－xCux)3Al9 では J1 と J2 の競合らせしたロックインの機構である。もし，結晶格子との結合にんに DM が働いて CSL が形成されており， SG モデルのよる磁気異方性によって格子整合な波数へのロックインがHC をそのまま使うことはできない。このように， f 電子起こるのであれば， 7 層で 2p に相当する磁場においても系初のキラルらせん CSL が観測されたことは事実である

ロックインがおこってしかるべきであろう。しかし， Fig.

が，f 電子系特有の相互作用も考慮して全体像が明らかに8 を見る限り，そのような現象は起こっていないように見なるまでには，もう少し時間がかかりそうである。

える。実験的には，磁気抵抗の測定でロックイン磁場領域
での電気抵抗の増大など，マクロ物性での異常が確認でき

6. 最近の進展
6.1

YbNi3Al9 での CSL

ればすばらしい。

6.3

CSL 相への転移における磁化と比熱我々の研究では， x ＝ 0 の YbNi3Al9 では CSL を観測す

最低温度での磁化過程でそり上がるような形になるのがることはできなかった。その原因は CSL が発達する前に

CSL 形成の特徴であるが，転移温度近傍での比熱や磁化

わずか 1 kG で強磁性に転移してしまったためだと考えてにも特徴がある。Cr1/3NbS2 では既に詳細な磁化測定がないる。臨界磁場 3 kG の x ＝ 0.02 では，ぎりぎり 1 点だけされており，カスプ型の鋭い磁化の温度変化が観測されてではあるが 2 倍波がちゃんと見えている。では， x ＝ 0 のい る7) 。 こ れ は SG モ デ ル の 予 想 と よ く 一 致 す る 。 Yb

YbNi3Al9 では CSL はないのかというと，最近の mm サイ(Ni1－xCux)3Al9 でも磁化の温度変化に同様なのカスプ型のズの微細試料を使った磁気抵抗測定で，不連続な多段変化

異常が観測されている。さらに特徴的な現象として，CSLが観測されており，ソリトン数の変化を捉えたものと解釈

相 へ の 転 移 に お け る 比 熱 の 鋭 い ピ ー ク が あ る28) 。 Yb

されている26) 。ソリトンは本来 1 個 2 個と数えられるも( Ni1－xCux )3 Al9 では Ni を Cu で置換しているため，結晶のであり，マクロな試料ではほとんど連続的に見えていたにある程度の乱れが導入されている。そのためか，ゼロ磁

磁気抵抗の変化が，マイクロサンプルを使うことで飛び飛場でのらせん磁気秩序における比熱のピークは， YbNi3

びの変化が見えてきたというわけである。

Al9 での鋭いピークに比べるとずっと鈍っている。ところ

YbNi3Al9 の磁気抵抗には，ヒステリシスがほとんどみが， CSL が形成される 8 ～ 9 kG での比熱では，ベースとられないという特徴がある。磁場の上げ過程と下げ過程

なるらせん秩序を反映したブロードな比熱ピークに加えて，で，ほとんど同じ磁場で磁気抵抗が不連続変化を示す。こCSL 形成に伴う鋭い比熱のピークが観測される。この事の点は大きなヒステリシスがみられる Cr1/3NbS2 とは異な実が示唆するのは， CSL は結晶のキラリティによって守246 ● 放射光 Sept. 2019 Vol.32 No.5

トピックス ■ f 電子系キラル磁性体 Yb(Ni1－x Cux )3Al9 における磁気ソリトン格子の形成

られたらせんの位相秩序であり，少々の乱れには鈍感で，ことを示す。また，らせん軸に垂直な方向に磁場をかける

安定な存在であるということだ。

と，2 倍，3 倍の高調波成分が磁場とともに発達する。これは，らせんが次第にほどけて強磁性に移る過程で，ひね

6.4

YbNi3Ga9 での高圧下磁気秩序りが周期的に並んだキラルソリトン格子が形成される様子

YbNi3Al9 と 同 じ 結 晶 構 造 の 物 質 に YbNi3Ga9 が あ るを捉えたものである。そのときの波数と強度の磁場変化が，こちらは Yb の 4 f 電子が伝導電子と強く混成して，は，サインゴルドンモデルによる計算と驚くべき一致を

非磁性の Yb2＋ （ 4 f 14 ）成分が大きくなっており，常圧で示す。Cr1/3NbS2 を筆頭例とする d 電子系と大きく異なるは磁気秩序を起こさない。しかし，非磁性 Yb 化合物の一のはらせん周期がほぼ 1 桁短いことである。それにもか般傾向として，圧力をかけると f 電子数が 1 個少ない

かわらず，連続体モデルであるサインゴルドンモデルがYb3＋（4 f 13）状態が安定化し，磁気秩序が現れる。YbNi3

適用できるのは不思議であり，今後の解明が期待される。

Ga9 では，非磁性基底状態から磁気秩序が現れる臨界圧力

その他にも，格子整合な波数へのロックイン現象が観測さは 9 GPa である。最近，梅尾らは YbNi3Ga9 の比熱を 12れ，伝導電子との結合が寄与しているのではないかとの考

GPa という高圧下まで測定し， 9 GPa 以上の領域で Yb

察が進められている。また，強磁性に DM 相互作用が働( Ni1－xCux )3 Al9 での CSL 形成に伴う鋭い比熱ピークと非くことで理解される Cr1/3NbS2 とは異なり， Yb (Ni1－xCux

常によく似た比熱異常を観測することに成功した29) 。こ)3Al9 は競合型の反強磁性相互作用で生じたらせん磁気秩の比熱異常もキラル磁性由来の CSL のような特殊な秩序

序に DM 相互作用が働くと考えられ，全貌の理解はまだ形成を捉えたものではないかと考えられる。バルク測定で先である。

ある以上，直接観測で実証されたわけではないが，状況か

Yb ( Ni1－xCux )3 Al9 の発見を機に，他の f 電子系キラル

ら見ても信憑性は高いように思われる。 10 GPa という高磁性体研究も進み出した。最近の大きな発見は EuPtSi に

圧下で X 線や中性子によって CSL を実証することは困難

おけるスキルミオン相であり，やはりらせん周期が短いのを極めるであろうが， Yb ( Ni1－xCux )3 Al9 と同様な状況がが特徴である。 YbNi3Al9 と同型の DyNi3Ga9 では，電気高圧下の YbNi3Ga9 でも実現しているとすれば，現象の普四極子秩序が存在する32,33)。電気四極子のらせん秩序もあ

遍性を示すものとなり，実証されればその意義は大きい。

るのかどうか，興味が持たれている。結晶場による強い異方性が働かなければ，ゲーテが述べているように，自然は

6.5

新規 f 電子系キラル磁性体

キラル磁性体におけるらせん磁気秩序をベースに，磁場中で誘起される創発的秩序構造の例としてスキルミオン相

らせん秩序を好むらしい。らせん秩序を背景とした磁場誘起相の研究が進みつつある。
共鳴 X 線回折はうまくいけば中性子磁気回折も凌駕すを最初に挙げた。最近，新しい f 電子系キラル磁性体におると第 2 節で述べた期待は，いくつか列挙した放射光のいても類似の相が見つかっており，注目を浴びている30,31)。

特徴が存分に発揮されたことで，果たしてその通りになっ

EuPtSi という物質で，空間群は MnSi などと同じ立方晶た。本研究で得られた結果を中性子で出すのは，たとえ原P213である。MnSi 等で観測されているスキルミオン相と理的には可能であっても，現実的にはほぼ不可能と思われ非常によく似た磁気相図をもち，異常ホール効果が観測さる。一方， Fig. 6 や Fig. 10 でもう一方の Yb サイトの磁気れ，ゼロ磁場ではらせん磁気構造が存在している。磁場誘モーメントを描くには，多数の反射点の強度比を調べて互起スキルミオン相の研究は現在も進行中であるが，その特いの角度関係を明らかにする必要がある。そこは共鳴 X

徴は本稿で紹介した Yb(Ni1－xCux)3Al9 系の CSL と同様，

線回折の苦手とするところであり，中性子回折のほうに分短周期であることだ。ここが長周期で連続体モデルが成りがある。また，今後の課題の一つでもある磁気励起の観測立つ d 電子系と全く異なっている。ミクロスケールではは，やはり中性子散乱のほうが圧倒的に有利だ。こうした異なってはいるものの，マクロな現象はそっくりである。

点が X 線と中性子が相補的といわれる所以であり，今後何がこの普遍性をもたらしているのだろうか。

もその関係がより発展していくことで，磁性研究が進化することを期待したい。多軸回折計を用いた X 線回折は，

7.

おわりに

温度磁場圧力という測定環境と，波数エネルギー
偏光という X 線散乱過程とを組み合わせた広大な測定空放射光を利用した極低温磁場中共鳴 X 線回折により，間からターゲットをしぼりにしぼって，他の汎用的な手法

キラル磁性体 Yb ( Ni1－xCux)3 Al9 で存在が予想されていたでは観測が困難な秩序構造の観測を目指して一点突破を試

磁場中でのキラルソリトン格子の形成を観測した。円偏光みる実験である。様々な利用法があると同時に，決して測を活用した測定により，ゼロ磁場でのらせん磁気秩序で定がルーチン化されることはなく，各所で様々な思考が要

は，右結晶と左結晶とで逆のらせんになっていることを示求される。そこは 50 年以上に渡って今も最前線で使い続した。これは，ジャロシンスキー守谷型の反対称相互作

けられている中性子三軸分光器との共通点であろう。放射用が働くことでヘリシティ（巻き方）の縮退が解けている

光施設においても多軸回折計が今後も基盤設備の一つとし放射光 Sept. 2019 Vol.32 No.5 ● 247

て長く使い続けられることはサイエンスにとって重要であ

本研究は，高阪勇輔（大阪府立大学），大原繁男（名古

12)
13)
14)
15)
16)

屋工業大学），井上克也（広島大学）各氏との共同研究と

17)

る。
謝辞

して行われた。研究を進める上での様々な議論や助言に感謝申し上げたい。また，岸根順一郎氏（放送大学）には，

18)

CSL の構造を描くために必要な計算プログラムをご指導

19)

いただいた。その他，広島大学キラル国際研究拠点での各種研究会で出会った多くの研究者からの刺激を大いに受けたことも記しておく。本研究は科学研究費補助金20)（15K05175, 26400333, 16H01073, 15H05885, 17H02912,
16KK0102）による補助を受けて行われた。放射光実験はSPring 8 課 題 （ 2015B3711,

2016A3761,

2016B3762,

2017A3787 ）を通じて行われた。広島大学自然科学研究

支援開発センター（ N BARD ）では， MPMS と EPMA

21)
22)
23)

による試料評価を行った。日本学術振興会研究拠点形成事
業（Core-to-core）A によるサポートを受けて行われた。

参考文献
1)
2)
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248 ● 放射光 Sept. 2019 Vol.32 No.5

24 )
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トピックス ■ f 電子系キラル磁性体 Yb(Ni1－x Cux )3Al9 における磁気ソリトン格子の形成

著者紹介
松村

武

稲見俊哉

広島大学大学院先端物質科学研究科 准教
授E-mail: tmatsu＠hiroshima-u.ac.jp
専門磁性物理［略歴］
1997 年 3 月東北大学大学院理学研究科博士課程修了。博士（理学）。日本学術振興会特別研究員を経て， 1999 年 6 月東北大学大学院理学研究科助手（ 2007 年から助教），2007年12月より現職。

量子科学技術研究開発機構 上席研究員
E-mail: inami.toshiya＠qst.go.jp
専門磁性，放射光科学［略歴］
1995 年 3 月東京大学大学院理学系研究科
後期博士課程修了。博士（理学）。日本原
子力研究所専門研究員，同研究員，同副主任研究員，日本原子力研究開発機構研究主
幹を経て，2016年 4 月より現職。

道村真司
埼玉大学 研究機構 助教
E-mail: smichi＠mail.saitama-u.ac.jp
専門固体物理学，X 線回折［略歴］
2009 年 3 月広島大学大学院先端物質科学研究科博士課程修了。博士（理学）。 2009
年 4 月日本原子力研究開発機構博士研究員，2012年 4 月より現職。

Chiral soliton lattice formation in monoaxial
helimagnet Yb(Ni1－x Cux )3Al9
Takeshi MATSUMURA

Department of Quantum Matter, Graduate School of Advanced Sciences ofMatter, Hiroshima University, Higashi-Hiroshima, Hiroshima 7398530,
Japan

Shinji MICHIMURA

Department of Physics, Faculty of Science, Saitama University, Saitama
3388570, Japan

Toshiya INAMI

Synchrotron Radiation Research Center, National Institutes for Quantum andRadiological Science and Technology, Sayo, Hyogo 6795148, Japan

Abstract

Helical magnetic structures realized in chiral magnet Yb(Ni1－x Cux )3Al9, without mirror and centrosymmetry, have been investigated by resonant xray diŠraction in magnetic ˆelds at very low
temperatures. We prepared both the right and left handed crystals and studied the helicity of themagnetic structure by using circularly polarized xray beam. It turned out the crystal chirality andthe magnetic helicity has a one-to-one relationship, indicating that an antisymmetric Dzyaloshinskii-Moriya interaction indeed exists. The formation of chiral soliton lattice state is also observed
when a magnetic ˆeld is applied along the direction perpendicular to the helical axis. With increasing the ˆeld, the propagation vector (0, 0, q ) shifts to the Gpoint, and the second and third harmonic peaks of (0, 0, 2q ) and (0, 0, 3q ) develop simultaneously. We describe how the ˆrst observation of the chiral soliton lattice state in f electron systems has been performed. We also
describe the characteristics and the interests of the chiral magnets in f electron systems.

放射光 Sept. 2019 Vol.32 No.5 ● 249