SACLA，X 線時間分解測定によるフェムト秒ダイナミクス研究への進展

小特集「SACLA，X 線時間分解測定によるフェムト秒ダイナミクス研究への進展」企画説明
富樫 格（高輝度光科学研究センター）X 線自由電子レーザー（XFEL）SACLA1)は，2012年 3間を固定し，ある瞬間の状態を検出器側で長時間積算測定月に供用を開始して丸 3 年を迎えようとしています。

することが可能であるため，微弱な変化の取得やフォトン

XFEL は，“ 100 に近い空間コヒーレンス”，“大出力光カウンティング測定などにも応用されています。

学レーザーに匹敵するピーク強度”，“フェムト秒領域の超近年では，足立伸一氏のグループでも実施しているよう短パルス”という他の X 線光源にはない特徴を持っておに，放射光と光学レーザーを用いたポンププローブ測定

り，この特徴を最大限に活かして，これまで数多くの成果も実現しており，数十ピコ秒～ナノ秒領域の格子変化や構を挙げてきました。この中で“フェムト秒領域の超短パル造変化のメカニズム解明に役立ってきました2,3) 。ポンプス”を利用した研究テーマである超高速ダイナミクス研究

光とプローブ光の双方で超短パルス光学レーザーを利用すについてご紹介すべく，本号の小特集記事を組むことになる実験と異なり，放射光と光学レーザーを用いたポンプりました。

プローブ測定では，光学レーザーは放射光パルスに同期すダイナミクス研究は，文字通り変化しているもの，あるる必要があるため，蓄積リングの RF 信号を用いたフィー

いは，動いているもの全てが対象となり得ますが，XFEL

ド バ ッ ク 制 御 が 導 入 さ れ て い ま す 。 ALS （ Advancedが得意とするのは，ピコ秒からフェムト秒の時間領域でLight Source)4,5)や BESSY（Berlin Electron Storage Ringす。この時間領域では，今まで見えていなかった原子や電Society子，格子の変化を捉えることができるため，化学反応や相Lightsource)7) などの放射光施設では，蓄積リングに高強転移現象のメカニズム解明に期待されています。今回は，度フェムト秒レーザーを挿入し，電子ビームに軌道変調を鈴木俊法氏（京大教授），大浦正樹氏（理研ユニットリー印加することでフェト秒パルスを切り出すレーザースライダー），足立伸一氏（KEK 教授）らを中心とする 3 グルーシングに成功しており，フェムト秒領域の時間分解測定がプに執筆をお願いしました。鈴木俊法氏のグループでは，可能になっています。ただし，レーザースライシングで得光励起化学反応における金属錯体の価数変化を， X 線吸られる放射光パルスのフォトン数は 1 パルス当たり 1000収分光法を用いて観測しています。足立伸一氏のグループ個程度と非常に少ないため，微弱な変化を捉えるのが困難

では，光照射による分子の構造変化を X 線散乱により解です。

forSynchrotronRadiation )6) ， SLS （ Swiss析しています。大浦正樹氏のグループでは，光及び X 線SACLA では，光学レーザーより更に短い数 fs 程度の照射により発生する光電子の動的解析から，光電子分光よパルス幅を有するだけでなく，放射光のフェムト秒パルスる電子状態のダイナミクス研究へと応用しています。
この 3 グループをはじめ，超短パルスレーザーを用いに比べ遥かに高い輝度があり，10 keV において～0.5 mJ/pulse（～1011 photons/pulse）程度の出力が得られていまた ダ イ ナ ミ ク ス 研 究 で は ， SACLA か ら の X 線 パ ル ス

す。現在，30 Hz の繰り返し周波数で運転しており，加速と，これに同期した光学レーザーパルスを試料に照射し，器安定化により，強度，ビーム位置はそれぞれ数程度に2 つのパルスの遅延時間を変化させることで時間変化を捉抑えられています。しかしながら， X 線散乱を用いた構えるポンププローブ法が用いられています。この手法は，造解析や XAFS などの実験では，強度やビーム位置の揺1980 年代に超短パルス光学レーザーにより確立された手らぎが精度を悪化させる原因となりますので，照射ビーム法で， Ahmed H. Zewail 氏が 1999 年にノーベル化学賞を強度，位置をショットごとに測定し，取得したデータに対受賞しました。最近では，高出力の基本波や低次高調波なして補正を行うことで，放射光での測定と遜色ない高精度どをポンプ光に，基本波から発生した赤外光や軟 X 線領のデータを取得しています。SACLA の運転パラメータに域の高次高調波などをプローブ光として多く使用されていついては，放射光 Vol. 25, No. 2 に掲載されている特集

ますが，研究対象に応じ出て様々な組み合わせが考えられ「動き始めた XFEL 施設 SACLA 」や Ref. ［ 1, 8 ］をご参ています。超短パルス光学レーザーを基本とするポンプ照下さい。現在の運転状況については，各記事に記載されプローブ法では，ポンプ光，プローブ光とも，同一の光源ていますので，ここでは省略します。

から発生するパルスを起源とするため，ポンプ光とプロー

SACLA をはじめ，SASE（Self Ampliˆed Spontaneous

ブ光の遅延時間は光路長のみで決まります。また，遅延時

Emission ）方式の XFEL は，その性質上，スパイク状の放射光 Jan. 2016 Vol.29 No.1 ●3(C) 2016 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research

スペクトル形状がショットごとに変化する特性を持ってい解能の測定がより簡単に行えるような環境構築を目指してます9) 。 SACLA の場合，約 50 eV （ FWHM ）のスペクトいます。この特集記事を通じて，読者の皆様に最先端なル幅を持ち，スパイク状のスペクトル形状はショットごとXFEL 研究の一端に触れていただき，新たなアイディアに変化していますが，中心波長（重心）の値は数程度にの発端になれば幸いです。このアイディアが XFEL など抑えられています。鈴木俊法氏を中心とする京大，農工を中心とする光科学研究の原動力となることを念じてやみ大，理研， JASRI の共同研究チームでは，この分散的なません。

スペクトルを利用し XAFS の測定に成功しました10) 。上参考文献

流に設置された透過型回折格子で 3 本に分離した XFEL
ビームの 1 本を X 線吸収測定用に，もう一本を参照スペクトル測定に使用しています。

1)
2)

数 fs のパルス幅を持つ XFEL を使ったポンププロー
ブ 測 定 で は ， XFEL パ ル ス 到 達 時 刻 に 対 す る 光 学 レ ー

3)

ザー のジッ ター が顕著 に影 響しま す。光 学レ ーザ ーは
XFEL 加速器 RF 信号に同期するフィードバック制御を導入し ていま すが ，信号 伝送 や制御 回路の 揺ら ぎか ら，
XFEL パルスの到達時刻に対し， 0.3 ps （ rms ）程度のジ4)5)ッターが生じます。放射光との同期でも同様の制御システ
ムが導入されていますが，放射光のパルス幅が数十 ps 程6)度であるため，ジッターは問題になりませんでした。そこで，片山哲夫（JASRI），著者，矢橋牧名（JASRI 室長，7)

理研グループディレクタ）を中心とする理研， JASRI のSACLA ビームライン開発チームでは，ショットごとに相8)対的なジッターを測定するタイミングモニタの開発を行いました11,12)。透過型回折格子で分離したもう一本の XFEL
ビームと光学レーザーパルスの相対的な到達時間差を，透9)過率の過渡的な変化を用いて，数 fs の分解能で測定しています。このタイミングモニタで得られる XFEL 及び光学レーザーパルスの相対的到達時間差を，ポンププロー

10)ブ実験で測定されたデータに加味することで，パルス幅程度の時間分解能が達成できます。
この研究開発について片山哲夫氏は 2016 年放射光学会

11)奨励賞を受賞しました。タイミングモニタの詳細について
は，学会誌掲載予定の奨励賞受賞記念記事，または，Ref12)［12］をご参照下さい。本特集記事は，このタイミングモ
ニタが提供される以前の実験であったため，時間分解能は1 ps 程度に制限されています。現在，このタイミングモ

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ニタを活用したポンププローブ実験が盛んに行われてお著者紹介り，近々，論文として公開されるとともに，学会誌記事と富樫して紹介できるようになると思います。

（公財）高輝度光科学研究センター XFEL 利用研究推進室先端光源利用研究グループ光学チーム 研究員
E„mail: tadashit＠spring8.or.jp
専門非線形光学，量子エレクトロニクス，光物性［略歴］
2001年東京大学大学院工学系研究科物理工学専攻博士課程修了，博士（工学），同年理化学研究所， 2009年高輝度光科学研究セン
ター，2011年 4 月より現職。

以上，SACLA における時間分解測定の概要を簡単にご紹介しました。従来の光学レーザーや放射光を使用した時間分解測定とは異なり， SACLA を含め XFEL での実験はシングルショットイベントの測定解析が必要になるため，ユーザーには峻厳な印象を持たれるかもしれません。
SACLA では，XFEL ビーム診断系モニタ機器やデータ取得システムの高度化を継続して進めており，高精度高分

4● 放射光 Jan. 2016 Vol.29 No.1

格