トピックス
高強度 XFEL 励起による原子準位レーザーの発振
米田仁紀
電気通信大学レーザー新世代研究センター

要 旨〒1828585 調布市調布ヶ丘 151

我々は昨年，日本の X 線自由電子レーザー SACLA を使用した金属銅箔を用いた実験によって，原子準位を使ったもっとも短波長のレーザーを発振させた。できてみればしごく当たり前のようにもみえるこの研究について，どのようなステップを踏んだのか，本質的な困難さがどこにあったのか，また，この研究で何を変えることができたのかについて，本稿で紹介する。

に従い何桁も高い励起強度が必要になることから，できる1. はじめに波長範囲で大きなインパクトを探した結果でもあったと思1960 年，メイマンがフラッシュランプでルビー結晶をう。このような背景から，昨年，固体物質から生成できる励起して，世界最初のレーザーを発振させた。この波長はハード X 線のレーザー（光子エネルギーで 8 keV ，波長690 nm と赤い光であるが，その後立てつづけに，HeNe0.15 nm）が誕生した。波長が固体の格子定数を超え，さ（ 1961 年 1.15 mm ）， Nd:Ca tungstate （ 1961 年 1 mm ），半らに空気中でも減衰が小さく透過できる点だけみても，新導体レーザー（1962年840 nm），HeNe（1962年630 nm），たな応用研究の期待がかかるレーザーが出現したと考えて

Nd:YAG レ ー ザ ー （ 1964 年 ， 1 mm ）， CO2 レ ー ザ ーよいだろう。

（ 1965 年 10.6 mm ）と多くのレーザーが生まれた。ルビーレーザー発振以前にすでに多くのレーザー研究が行われていて，競争の最中であったためである。 1916 年にレー2. レーザーの始動条件

ザーの基礎となる誘導放出を Einstein が，また， 1924 年

レーザーになるためには，誘導放出が主たる遷移過程にに負の吸収の概念を van Vleck が提唱したが，これらをならなくてはならない。よく負温度が条件といわれるが，実現するために，技術的な進歩が 30 ～ 40 年必要であっそれだけでなく，十分に強い共鳴光が生成しないとレーた。いずれも現代では普通に使っている技術であるが。

ザーになったとはいえない。誘導放出と自然放出の比は，その後レーザーは，短波長，短パルス，高出力，高安定

単純に光子のモード密度 n で決まり， 1 : n となっているといった道に進み，新しい光が生まれるたびにその応用が（1 が自然放出，n が誘導放出）。この光子モード密度は位生まれ科学が進展した。短パルス性はすでにアト秒にな相空間における体積の大きさで決まり，周波数あたりの強り，光が 1 サイクルを生まないで終わる短パルス性が生度 In と光の周波数 n ，プランク定数 h ，光速度 c によりまれ，高出力はそのレーザー電場で電子が相対論的な速度c2In となる。短波長になり周波数が高くなれば，この2h n 3まで 1 / 4 周期内に加速されて相対論的非線形光学が利用されている。高安定化では今や光の周波数で mHz 単位ま値を大きくするために大きな In が必要になり，このことでの周波数安定度が得られるようになり， 18 桁に及ぶ確だけでも波長の－3 乗で強度を増加しなくてはならないこ

度で周波数が決定される時代になり，重力波検出といったとがわかる。例えば，HeNe レーザーと1.5 Å のレーザー新しい天文学にも応用されている。一方，レーザーの短波では，誘導放出を主過程とする強度は 11 桁近く違う。そ長化については，媒質や窓材の透過材料の短波長限界を超れだけ高強度の光を取り扱わないと達成できない理由がこえて行われるようになり， 1985 年にプラズマを用いた X

こにある。

線レーザーが 18 nm で発振した1) 。そこから大型のレー

また，レーザー光の特徴であるコヒーレンスの良さはピザー施設を用いた研究が盛んになり，さらに超短パルスンからキリまである。例えば，赤色のレーザーポインター

レーザーの出現でガス中の非線形光学過程を用いた高次高は半導体レーザーからの直接出力になっているが，マイケ調波発生も短波長なコヒーレント光発生に寄与してきた。

ルソン干渉計などで干渉させようとすると，双方の光路差これら X 線レーザー研究の 1 つのゴールは「水の窓」とは数 100 mm にしないときれいに干渉しない。一方，同じ呼ばれる生体構成元素の炭素と酸素を含む生体部分をコンレーザーポインターでも緑色のものは，波長変換をしていトラスト高く撮像する目的で 3 ～ 4 nm の波長（光子エネるのでその分コヒーレントがいい光が出ていて，干渉計測

ルギーで310～410 eV）を目指していた。通常，短波長化もしやすい。このため，レーザーの研究者は，理想的な放射光 May 2016 Vol.29 No.3 ● 165(C) 2016 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Researchレーザー光を生成させることをめざして，いわゆる単一空種光を最初に入れておくことが，あるモードに集中して光間モードでフーリエ限界の光を発生させるまで努力をして子密度を増加させ，誘導放出を主過程にできる鍵となる。

いる。 X 線自由電子レーザーをもっとも一般的な SASEモードで使った場合，スペクトル幅は 40 eV / 8 keV である。このバンド幅ではぴんと来ないかもしれないが，前述3. 利得の観測へ，しかし，その前にの干渉計を考えるとたった31 nm の光路長差しか許されな

この研究は，日本の X 線自由電子レーザー施設 SAC-い。X 線の場合もとの周波数が 1018 Hz と高いために，同LA で行われた。 2 段集光という手法で，作動距離をあるじ程度のスペクトル純度でも周波数幅が大きくなってしま程度の長さとったまま 50 nm の直径まで集光できる光学うためである。したがって，高いコヒーレンスを得るため

系2)を用い，その集光部にターゲットとなる銅箔を設置しの努力が行われる。しかし，一方で，フーリエ限界というて透過方向の X 線強度を観測した。実は，この研究の前

周波数幅とパルス幅積は 1 程度に制限されるものが存在に，鉄を用いて吸収端の変化を観測し，固体密度の鉄であする。レーザーでの波束の継続時間は，一般のレーザーでっても構成する原子の多くの 1 s 電子をイオン化させるこは共振器内の光子寿命，上準位の寿命や共振器内に挿入さとで， K 吸収端エネルギーをシフトさせ吸収率を強度にれた様々な制御素子や外からの注入同期などによって決定より 桁違 いに 変化さ せる 可飽和 吸収の 実験 を行っ てい

される。

る3) 。 そ の 際 ， 鉄 の K 吸 収 端 は 8 keV の と こ ろ に あ る

この研究を提案した際，多くの研究者から「 Auger 速が，その直上の X 線の透過率が 6× 1019 W /cm2 という強度が 1 fs－1 以上あるのに，数10 fs の XFEL で励起してな度になる 10 倍程度増加する現象が観測され，固体内の鉄にか特別なことができるのか」と問われた。確かに，原子の 20 程度がイオン化していることが見積もられFig. 1 のような通常のエネルギーフローを考えると，例えた。よく知られているように，吸収が起きている物質内ば銅の場合， 60 近くが Auger 過程となり，そこで出てで，入射した光の強度は指数関数的に減少する。しかし，きた電子は数 100 eV のエネルギーをもつため，他の原子吸収の飽和が起きるとこの強度分布が変化し，先頭が立っをイオン化し，高温化する。系の高温化は下準位を生成さているような急峻な強度分布が作られる（Fig. 2）。この分せたり準位のエネルギーを分岐させ容易にレーザー利得を布変化は，照射物質の奥行き方向に見れば実効的にレー下げる。また，いくら K 殻の電子を励起する目的で K 殻ザーの立ち上がり時間を短縮していることになるので，吸収端直上の X 線光子でイオン化をしても 10 程度は直レーザー始動にも有効になる。実際に，1 次元のレート方接 L 殻電子のイオン化を起こし，これも系を静寂ではな

程式モデルで計算すると，この可飽和吸収が起きている段い状況にすることでレーザー動作を妨げる。と，このよう階ですでに，誘導放出が固体内の伝播に影響を及ぼしていに“できない理由”は山積みで，否定されるのも仕方がなることがわかった。さらに，この時の透過波の発散角分布い状況であった。これらはエネルギー軸の上でのことであを評価した結果，可飽和吸収を起こしている物質内で，Xるが，これにさらに，空間モードの多さが加えられる。波線は自らが媒質の屈折率を変化させ，まるで光導波路を形

長 1 mm の単一モード光ファイバーのコア部は直径 7 mm成しながら自己ガイド効果で伝播していることがわかって程度である。もし，同一口径で波長を 1.5 Å にすれば，きた。これらは可視～赤外レーザーでの非線形光学効果と100 万倍横モード数が存在する。集光径を 1 mm としてもしてはよく知られた現象であるが， 1 Å 程度のハード X

104 程度横モードがあり，誘導放出がモードあたりの光子線でも同様な効果ができることが驚きでもあり，さらに，数に比例することを考えれば，さらなる集光径の低下をす

これから生じるレーザーの光路に沿ってきれいに励起レーる必要が出てくることがわかる。もしくは，ある程度強い

Fig. 2
Fig. 1(Color online) Energy ‰ow after inner shell ionization. The
superscript number of KLM mean the number of vacancy inthese electron orbits. The ratio of the branching and transition energy in the ˆgure are for Cu atoms as example.

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(Color online) Change of propagation inside the material
when laser intensity is beyond the threshold of saturable absorption. In higher intensity case, the transition properties issimilar feature as optical ˆber due to the breaching of saturable absorption, while in lower intensity case, intensity distribution is explained with single exponential decay curve.

トピックス ■ 高強度 XFEL 励起による原子準位レーザーの発振ザーを伝播させることができたことは， XFEL 励起 X 線る程度強くなってくると，計算結果も Ka 1 線のみのレーレーザーの可能性が見えた瞬間でもあった。

ザーであり，誘導放出が自然界の分岐比を超えた遷移を起こしていることがわかった。光学波長領域では，このよう

4. XFEL 励起 X 線レーザーの実現4)
最初のレーザー観測は，SACLA の波長を Cu の K 吸収な原子遷移を共鳴レーザー光が変化させ，制御することは一般的であるが，原子系との相互作用は最外殻の電子と起こり，分極もしやすい。一方ハード X 線では最内殻の電端の直上である 9 keV に合わせ，吸収長の 4～5 倍程度の子との相互作用になることと，競合過程として Auger 過厚みを持つ銅箔に照射した。観測は後方 5 m 程度のとこ程などが引き起こされる中で，このような制御ができるかろに設置した平面シリコン結晶を用いた分光器とどうかは全くの自明ではなかった。

MPCCD カ メ ラ を 用 い て 行 っ た 。 入 射 さ れ た 励 起 レ ー

この後，さらにシード光を入れた実験へと研究が展開しザーのエネルギーは 10 mJ 程度であり，そのうち 20 がた。2 色化したSACLA5)の片方の光を励起光に，もう片方Ka 線になったとしても，自然発光である指向性をもたなをシード光に用いて，レーザーの立ち上がり部分からこの

い蛍光 X 線では検出器面には光子が100個程度しか到達で誘導放出を積極的に強くさせようというものである。このきないような設定であった。実験で得られたスペクトル画

結果， Fig. 5 のようなスペクトルが観測された。これは，像を Fig. 3 に示す。この時，縦方向が分光器の分散方向でシードする光を Ka 2 線に合わせたものである。図からわ横方向は発散角方向になっている。入射励起 XFEL がエかるように，前述したように通常では利得がかかり Ka 1ネルギー幅で 40 eV 程度あったものが 5 eV 程度に圧縮さ線のみがレーザー化していたものが，分岐比でわずか 13れ，さらに違う波長帯域で出てきたことが特徴である。ましかない Ka 2 線を主成分とするレーザーが達成できた

た，通常特性 X 線である Ka 線は，その下準位の L 殻電のである。さらに，レーザー化したスペクトル幅を評価し子の軌道角運動量の差により20 eV 程度エネルギーの離れた結果，最も狭いもので 1.7 eV の半値幅をもつものが生た 2 本の発光が観測され，その比は統計重率で決まり 2成できていることがわかった。これは Ka 線の上準位寿命1 となっている。しかし，観測された Ka 線レーザーは，で決まる自然幅 2.5 eV 程度より狭い発光線であり，有効Ka 1 線しかないものであった。さて，何が起きたか。 1

寿命が長い Ka 線を原子系から引き出せたことになる。す次元の伝播を入れた計算機シミュレーションを行った結果，なわち，中程度の原子番号をもつ最内殻電子が関与する遷Fig. 4 のような結果が得られた。すなわち，レーザーがあ移であっても，我々は十分に共鳴するレーザー光を手に入れることに成功し，その結果，原子系の遷移寿命，遷移の分岐比を制御することができるようになった。これらのことは，この研究以前にはできえなかったことである。
このようにして，我々は原子系と強い相互作用を持てる共鳴レーザー光を手に入れることができた。通常のレーFig. 3(Color online) The ˆgure of spectrometer output when weobserved Cu Ka laser ampliˆcation for the ˆrst time. The
horizontal axis is divergence of xray from the focus point
and vertical axis is photon energy of xray. In normal Ka
emission spectrum, both of Ka 1 and Ka 2 are observed andthe ratio of these lines are 2:1. In this ˆgure, only Ka 1 line isobserved.

Fig. 4(Color online) The result of 1D rate equation model simulations for the Ka laser. The intensity proˆle of the transmitted
pump wave is also shown. Due to saturable absorption, thepeak position of the transmitted wave is shifted toward latertime than that of incident wave. As shown in Fig. 3, the intensity of Ka 2 is quite small to compare that of Ka1.

放射光 May 2016 Vol.29 No.3 ● 167

含めて，達成された感がある。当時，固体原子の整列さを使ったフォトニクス研究というものも提案しており，これまでの研究で，このような方向性がさらに強まったことは前述したとおりである。
さて，以前ある方から，原子遷移 X 線レーザーは SACLA があったからできたのであって，それ以外のオリジナリティはどこにあるのかと聞かれたことがある。確かに実験施設として SACLA がなければ達成できない研究であり，さらに50 nm という高い集光性能の光学系も必要なものであった。現在ここで紹介した Cu の原子準位レーザーは世界最短波長のものであり，それ以前の最短記録は，Fig. 5(Color online) The typical result of seeding Ka laser. By tuning the spectrum of the seed pulse on Ka 2 line, almost pure
spectrum of Ka 2 is obtained. This result shows that evenhard xray and transition of 1s2p deep levels of electron inside atoms, they can be controlled by strong induced transition process with intense resonance xray laser ˆled.

2011年に米国の LCLSX 線自由電子レーザー施設で達成さ れ た Ne ガ ス を 使 っ た 1.46 nm の も の で あ る6) 。 レ ー
ザーの歴史の中である種停滞していた短波長化が一気にジャンプした形になっているが，この世界最短波長原子準位レーザーの達成は，技術やアイデアだけではなく，周りの研究者の研究成果がうまくいった時にようやくできるものだと感じている。また，そんなことできるはずがないと半ザー科学では，このような光と物質系の相互作用を駆使し分くらいは思っていたであろう方々から継続した支援をいて様々な光の発生や物質の制御，機能デバイスの作成などただけたことが，今回の成果につながった。その方たちへが行われるが，これまで可視～紫外域を出たものについても感謝を申し上げたい。の研究がなかったのは，強度が桁違いに大きなものが要求

参考文献

されるだけでなく，光が関与する遷移以外に Auger 過程などの電子遷移過程が高速で起きるためでもあった。しか1)

し，ここで紹介した原子遷移を利用した最狭線のレーザーができたことで，ハードな X 線と最内殻の電子系であっても，同様な光発生，原子制御が可能になる。これらが，新しいコヒーレント X 線フォトニクスになっていくものと確信している。

2)
3)
4)
5)
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S. Suckewer, C. H. Skinner, H. Milchberg, C. Keane and D.
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T. Hara et al.: Nature Commun. 4, 2919 (2013).
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著者紹介

5. おわりに2006年，わが国では X 線自由電子レーザーを建設することが決まり，同時にどんな科学研究が行えるかの利用推進研究といったものが開始された。我々の研究は，その時に「高エネルギー密度物性を利用した X 線光学研究」として採択され，開始したものである。そこで約束したことは，強い X 線場とそれによって変化した物質系で， X 線の空間フィルター，可飽和吸収，パルス波形整形，利得観測， XFEL 励起レーザーの実現であった。その意味で 10年前に提案したことは，多くの他の知見が得られたことも168 ● 放射光 May 2016 Vol.29 No.3

米田仁紀
電気通信大学レーザー新世代研究センターセンター長 教授Email: yoneda＠ils.uec.ac.jp
専門レーザー科学，プラズマ科学，高エネルギー密度科学［略歴］
1988 年東京工業大学総合理工学研究科博士課程修了。工学博士。 1988 年，電気通信大学新形レーザー研究センター助手，1998 年助教授， 2006 年教授， 2012 年より現職。2014年より文科省科学官を併任。

トピックス ■ 高強度 XFEL 励起による原子準位レーザーの発振

Development of atomic inner shell ionized hard
ray laser with intense X
ray free electron laserXpulseHitoki YONEDA
Abstract

Institute for Laser Science, University of ElectronCommunications151 Chofugaoka, Chofushi, Tokyo 1828585, Japan

Recently, we succeed to develop the shortest wavelength atomicline laser with pumping of xray
free electron laser pulses. Even though it looks easy method to achieve it, there are a lot of steps
to consider for this success In this article, what are the main di‹culties and what happens after
this success of wellcontrolled hard xray lasers.

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