トピックス
放射光で探るレーザー光による超精密原子核制御の可能性：229Th 極低核励起準位
吉見彰洋
岡山大学

異分野基礎科学研究所〒7008530 岡山市北区津島中 311

笠松良崇
大阪大学

大学院理学研究科〒5600043 大阪府豊中市侍兼山町 11

北尾真司
京都大学

複合原子力科学研究所

瀬戸

誠

京都大学

複合原子力科学研究所〒5900494 大阪府泉南郡熊取町朝代西 2〒5900494 大阪府泉南郡熊取町朝代西 2

増田孝彦
岡山大学

異分野基礎科学研究所〒7008530 岡山市北区津島中 311

山口敦史
国立研究開発法人理化学研究所〒3510198 埼玉県和光市広沢 21

依田芳卓
公益財団法人高輝度光科学研究センター〒6795198 兵庫県佐用郡佐用町光都 111

吉村浩司
岡山大学

要 旨

異分野基礎科学研究所〒7008530 岡山市北区津島中 311

原子核としては異常に低いエネルギー（eV オーダー）の励起準位を持ち，レーザーによる核状態操作が可能で超精密原子核時計等への応用が期待されているアイソトープ 229Th に近年注目が集まっている。我々は，この研究を展開するのに欠かせない低エネルギー準位のエネルギー寿命の決定のために，高輝度放射光 X 線と高性能検出器
標的システムを組み合わせた核共鳴散乱実験を行っている。高度化した核共鳴測定システムの開発，それを用いた
短寿命準位（201Hg の26 keV 準位）の高精度核共鳴実験の結果，および 229Th の核共鳴実験の現状について紹介する。

あるという魅力がある。レーザー光を用いた原子核に対す

1. はじめにる量子エレクトロニクスの実現は新たな科学分野の開拓に

原子核は陽子と中性子（総称して核子）が強い力で束縛つながると期待されている。

された系であり，個々の核子はそれぞれがお互いに作る核

このような理由で近年大きく興味を持たれている原子核

力ポテンシャルの中で形成される軌道を運動している。まが 229Th（自然存在比 0，半減期7880年）である。229Th

た個々の核子の運動だけでなく，原子核全体の回転や振動はその第一励起状態が原子核としては異常に低く，レーという集団運動に起因するスペクトルが観測されるというザー光でアクセス可能な eV 領域にあることが分かってき大きな特徴がある。原子物理における軌道電子とは違い，た。このことは1970年代から指摘されていたが1)，このあ

原子核を励起する，つまり核子をより高いエネルギー軌道

まりにも低い励起状態を特定することは困難を極め，それに上げたり回転振動モードを励起するには通常 keV かがはっきりしてきたのは 2000 年代に入ってからである。

ら MeV 程度のエネルギーが必要である。このため，量子2007 年に複数の g 線測定エネルギーを足し引きすること

エレクトロニクス分野で見られるようなレーザー光を利用

で，間接的にこの状態の励起エネルギーが 7.8± 0.5 eV でした高度な量子操作は，原子核に対しては一般的に不可能あるという報告2)がなされ，最近ではその励起エネルギーである。一方で，原子核の量子状態は原子のそれに比べては確かに 6.3 ～ 18.3 eV の間に存在することが実験的に確極めて壊れにくい，外界から隔離された良い量子力学系でかめられた3) （ Fig. 1 ）。しかしこのエネルギーを直接的に

放射光 Sept. 2018 Vol.31 No.5 ● 305(C) 2018 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Researchらよく遮蔽されており，電子遷移に比べて格段に外部電磁場の影響を受けにくいため，精度が 20 桁にも達するような 周 波 数 標 準 が 実 現 で き る と 期 待 さ れ て い る5 ) 。 こ の229Th の低エネルギー状態の遷移は波長に換算すると 160

nm 近辺の真空紫外波長領域であり，レーザーを作ることができる。すなわち，229Th の原子核遷移を使えば，原子Fig. 1(Color online) Nuclear energy level of 229Th. The energy ofthe extraordinary low-excited energy is still uncertain.

核を超精密レーザー分光することができ，結果として原子核時計を実現できることになる。
精度が 20 桁にも達する超精密時計が実現できれば，様々な応用が期待できる。例えば，一般相対論の効果により計測することには誰も成功していない。さらにこの励起状

地球上の重力ポテンシャル中で高さが僅か数 mm 変わる態の寿命もまだ未確定である。このような原子励起に近いと時間の進み方に変化が生じる様子を観測することが可能

レベルの核励起状態の寿命は軌道電子の状態に大きく影響になる6)。これは超精密測地学への応用として期待されるを受ける。例えば 2 価のイオン状態（229Th2＋ ）ではこの分野である。他にもダークマター検出等，物理学の極めて励起状態は極めて長い寿命（ 103104 s ）を持って g 崩壊

根源的な謎に関わるプローブとしても利用できると期待さすると考えられるのに対して，金属表面で中性化された状

れている7)。特に電磁気相互作用の強さを表す微細構造定

況では最外殻電子（ Fig. 1 ）に励起エネルギーを与えてイ数が本当に定数なのか（長時間かけて変わっていく変数でオン化させて核の基底状態に脱励起する内部転換過程が 7はないのか）という問題がある。現在の宇宙膨張はダーク

ms で起こる4)。この励起準位のように固有の寿命が長いもエネルギーと呼ばれる何かによって加速していることが知のは一般的にアイソマー状態と呼ばれる。この 229Th のアられているが，その正体は全く分かっていない。これは現イソマー状態のように原子の化学状態を変えることによっ在の素粒子宇宙論における最大の謎の一つであり，多くて，核遷移の性質を劇的に変えることができるというのもの理論的仮説が提唱されている。そういった仮説では新し

興味深い一面である。

いスカラー場や多次元空間を導入しており，その結果とし

未だエネルギー寿命が確定していない状況ではあるて宇宙膨張に伴う物理定数の変化を予言する。したがっが，今この低励起状態の応用として最も興味を持たれていて，微細構造定数の恒常性を精度良く求めることがこのよるのが，この eV オーダーの核遷移を利用した超精密時計

うな仮説の検証につながるのである。229Th 原子核時計のの実現である。超精密な周波数標準である原子時計は，自場合，その測定感度が通常の原子時計に比べ 5 6 桁高く

然科学において精密計測の基盤をなすものである。さらに，なるという理論研究の報告もあり，注目を集めている8)。

GNSS (Global Navigation Satellite System）測位技術や高さて，このように重要な核遷移であるにもかかわらず未

速データ通信における同期制御のように，一般社会においだエネルギーと寿命が確定していない 229Th アイソマー準ても重要な役割を果たしている。近年，光周波数コムや光位に対して我々のグループは放射光 X 線を利用してその格子時計といった革新的な技術が発明され，原子時計の性姿を明らかにしようとする研究を進めている。先行研究で

能はめざましい勢いで向上しており，今日ではその精度は行われていたような 7.8 eV 付近の放射光でアイソマー状

18 桁に到達している。それでは，この最先端の原子時計

態に直接励起して脱励起光（真空紫外光）を検出する実の精度をリミットしている原因は何であろうか原子時計

験9,10) ではなく，ひとつ上の状態（ 29.19 keV ）に放射光

は原子の遷移（時計遷移と呼ばれる）を参照しているため，で励起する手法を採用する。こうすることでアイソマー状

たとえば原子周辺の電磁場がゆらぎ，その影響で時計遷移

態のエネルギー及び励起幅の不確定性を気にすることなの共鳴周波数がゆらぐと，そのまま時計の性能の劣化につく，既知の 29 keV 状態へ励起でき，そこからアイソマー

ながる。したがって，原子時計の開発においては，周波数状態に落ちる発光を検出すれば良い。つまり確実にアイソ

変動をもたらす外部電磁場のゆらぎを制御し，その影響をマー状態に遷移したことを確認した上で，そこから基底状

正確に評価しなければならない。現在最先端の原子時計の態に脱励起する真空紫外光を分光することができるのがこ

精度をリミットしている主な要因は，制御（もしくは評価）の手法の強みである。分光器でこの真空紫外光を分光する

しきれずに最後まで残ってしまう外部電磁場のゆらぎであことで meV 程度の精度でこのアイソマー状態のエネルる。 18 桁の精度をさらに超える可能性を秘めた時計が，ギーを決定できる。幸いなことに29 keV の X 線は放射光229Th を使った「原子核時計」である。原子核時計とは，

施設 SPring8 にて世界最高レベルの輝度で利用すること

原子核の遷移周波数を基準とする周波数標準である。今まができる。続く章でこの実験原理を説明し，これまで展開で開発されてきた原子時計では，基準としてもっぱら電子

してきた開発，実験を紹介したい。

遷移が使われてきた。これに対し基準として原子核遷移を使うと，原子核がまわりを取り囲む軌道電子により外界か

306 ● 放射光 Sept. 2018 Vol.31 No.5

トピックス ■ 放射光で探るレーザー光による超精密原子核制御の可能性229Th 極低核励起準位

2. 229Th アイソマー状態の生成のための放射光核共鳴実験
放射光 X 線で原子核を共鳴励起させた後に脱励起するに合わせた状況であれば，アイソマー状態から確実に脱励起する際に伴う真空紫外光を分光できる（同(c)）。ただし遷移( c )で光子放出を起こさせるためには， Th ドープされたイオン結晶のような内部転換を抑制する標的を用いる

信号を検出する実験は「放射光核共鳴散乱」と呼ばれる手必要がある。 29 keV 状態の半減期は未測定なので，励起法として知られており，物性物理のプローブ手法として利効率とともに推定するしかない。変形核の回転バンド模型用されてきた1113) 。物性分野では高分解能核励起スペクを仮定し，過去の核分光データを考慮すると，半減期はトルに現れるフォノンのエネルギー情報等を調べたりする

0.10.2 ns，また励起幅は 1 neV 程度と推定できる。

が，本研究での要求は単純に核励起が達成された結果とし容易に想像が付くように，プロンプトピークを形成するての脱励起信号を検出することである。実験装置の概念図

光電吸収反応と遅延して検出にかかる核共鳴過程は反応断は Fig. 2 のように，放射光源および単色化のためのモノク

面積に大きな隔たりがあり，核共鳴が一般的には 6 8 桁

ロメータ，標的物質，そして検出器および信号処理系からも小さい。これまで行われてきた核共鳴散乱実験では，こ構成される。

の小さい核共鳴信号が十分識別できる程度にプロンプト

放射光 X 線を標的原子に照射した後に起こる現象を考ピークが収まる時間経ってから，検出器の信号取得を開始

えてみる。SPring8 での放射光のパルス幅は35 ps 程度でするのが一般的であった。実際には X 線検出器の時間応あり，我々のグループが使う運転モード（ A モード）で答の制限から，プロンプトピークから 1 ～ 5 ns 後に検出は， 23.6 ns おきにこのシングルバンチが標的原子に照射

ゲートを開くというのが一般的である。つまり核共鳴実験される。 30 keV 程度の X 線は Th のような重い標的原子

は，励起状態の寿命が最低でも 1 ns 程度以上のものに限に対して L 殻軌道電子をはじき飛ばして光電吸収される

定されてきた。従来の実験ではこのような計測方法で良かのが主なプロセスである。その際極めて速い時間内に（＜ったが，229 Th の 29 keV 状態の核共鳴実験を行うために

1 ps ）特性 X 線を放出し，これが検出器の時間応答に応は，プロンプト事象と核共鳴事象を一括測定して両者を分じた幅を持ってプロンプトピークとして検出器にかかる。

別できるような高度化が必要である。それはこの核共鳴励

そして，もし入射 X 線エネルギーを核励起に共鳴させた起状態が先述したような短い半減期を持ち，励起幅も狭い

ならば，入射 X 線は原子核にも吸収されて原子核は励起ことが予想されるために，期待される核共鳴信号がプロン状態に持ち上げられる。その後励起状態の寿命を持って g

プトピークのテール部分に僅かに現れるのを捉えなければ

線あるいは内部転換に伴う特性 X 線を放出して脱励起すならないからである。229Th の核共鳴測定で予想されるプるのを X線検出器で観測する。

ロンプト信号と核共鳴信号を Fig. 4 に示す。この予想スペ

Fig. 3 に 229Th の核共鳴測定とアイソマー遷移の測定を

クトルでは s ＝ 50 ps の幅を持つ検出器でプロンプト信号

説明するためのエネルギー準位図を示す。過去の核分光を観測するのとほぼ同時に，上述した半減期と励起幅を持

データから核子配位が異なる基底状態とアイソマー状態がった 229Th の核共鳴信号が現れるのを示している。ここでそれぞれ回転励起のバンドを形成していると考えられていは29 keV の入射 X 線のエネルギー幅を150 meV まで単色る 。 放 射 光 に よ り 29 keV 状 態 に 励 起 さ れ （ Fig. 3 内 の化したと仮定しているが，それでもこのような見え方にな(a)），その脱励起光（同(b)）を検出することでアイソマーる。この予想図から，いかに速い時間応答で感度良く共鳴状態に確実に遷移したことを知ることができる。なお，脱励起( b )は g 崩壊よりも内部転換過程に支配されており（内部転換係数 225 ）， 29 keV の g 線よりも内部転換に伴う 13 16 keV の 蛍 光 特 性 X 線 を 検 出 す る 方 が 効 率 が 良い。この信号(b)が検出されるような入射 X 線エネルギー

Fig. 2Conceptual setup for nuclear resonant scattering (NRS) experiment with synchrotron X-ray.

Fig. 3

Nuclear energy level of 229Th and excitation scheme to theisomer state with synchrotron X-ray.

放射光 Sept. 2018 Vol.31 No.5 ● 307

が重要である。時間応答に関しては，プロンプトピークのテールが信号を覆い隠さないレベル，具体的には0.51 ns
でピーク高さから10－610－8 程度に減少するまで押さえ込む必要がある。Th の放射線バックグランドを抑制するために，エネルギー測定も極めて重要である。この背景事象
はエネルギー的に幅広く分布する。一方，核共鳴散乱信号はトリウムの内部転換係数が大きいため蛍光 X 線として放射され，1216 keV 付近のエネルギーを持つ。したがって，一光子ごとのタイミングとエネルギーを同時測定し，オフライン解析で蛍光 X 線周辺のエネルギーを持つ事象
Fig. 4

Estimated NRS signal and the prompt peak for 229Th experiment.

のみを選択することで，放射線バックグランドを削減できる。さらに，本実験の場合はプロンプトピークを含む高計数率（ 106 cps 程度）でデジタル化まで行わなければなら信号を検出する必要性があるかが分かる。また，229Th がない。

a 崩壊する放射性元素であることから，この図にもあるよ

上記の要求を実現するため，本グループでは専用の計測

うに常に一定の放射性バックグランドが現れるという点もシステムを開発した。 Fig. 5 に全体像を示す。 X 線センサ考慮して検出器にエネルギー識別能力を持たせたい。

にはシリコンアバランシェフォトダイード（以下， Si-

一方，標的を準備するという点からは，希少なアイソ

APD ）を用いている。これは通常の核共鳴散乱と同様で

トープ 229Th を最低限の量（～mg）用意して，この取り扱ある14,15)。 Si-APD は時間応答に優れており，半値全幅でいにくい核燃料物質を精製凝集させて高品質の標的を開100 ps を切るような性能も報告されている16) 。ただし，発することが重要となる。もちろん， SPring 8 のような本課題では半値全幅のような全体的な応答よりもむしろ

高輝度放射光源および最適なビーム単色化を行うモノクロテール成分が小さいことが重要である。さらに， 107108

メータの選択等も重要な事項である。以上をまとめると，cps を超える高計数率でも動作する，X 線領域でダークカ

1）速い時間応答かつエネルギー識別できる X 線検出器

ウントレートが低い，小型なため試料にぎりぎりまで近づ

信号処理系の開発， 2）凝縮された高純度 229Th 標的の開けることができ立体角を大きくできるなどの利点がある。

発，が本研究にとって重要な鍵になる。

Si-APD セ ン サ か ら の ア ナ ロ グ 信 号 は Constant fraction

そこで，次章および次々章ではどのような計測システム

discriminator （以下， CFD）と Analog-to-Timing conver-

および標的の開発を行ってきたかについてやや詳しく紹介

tor（以下， ATC ）で時間情報と波高情報のロジック信号

したい。その後の章で核共鳴実験の結果現状を紹介するに変換され， Time-to-digital convertor （以下， TDC ）でので，そちらを先に読まれたい読者は読む順番を適宜入れ計測する。本記事では概要を述べるにとどめるため，詳細替えてもらいたい。

に興味を持たれた方は文献17)を参照されたい。

3. 計測システムの開発

最も重要な特性は時間応答であるため，Si-APD には空乏層が薄く，面積の小さい物が望ましい。本実験では浜松

229Th の第二励起準位は寿命が非常に短く励起確率も低ホトニクス社製の短波長型 Si-APD S12053 05 を採用しいため，通常の核共鳴散乱とはやや異なった設計思想をもた。空乏層厚は公開されていないが，データシートや実測とに計測システムの開発を行っている。繰返しになるが，した 検出 効率（ 13 keV の X 線に 対して 約 2 ） から 10

特に可能な限り時間応答速度を上げること，単一 X 線光mm 未満と推測される。低い検出効率を補うため，製造子の時間とエネルギーの同時測定を高計数率下で行うことメーカーである浜松ホトニクスに依頼し，9 チャンネルのFig. 5Block diagram of the detector system. Si-APD: silicon avalanche photodiode; CFD: constant fraction discriminator; ATC: amplitude-to-time convertor; TDC: time-to-digital convertor; USB: universal serial bus; SW. Hub:
network switching hub; GbE: giga-bit ethernet.

308 ● 放射光 Sept. 2018 Vol.31 No.5

トピックス ■ 放射光で探るレーザー光による超精密原子核制御の可能性229Th 極低核励起準位

Fig. 8Fig. 6(Color online) 9-ch Si-APD array. The nine chips are closelyaligned at the center of the substrate. The pitch between chip
centers is 1.14 mm.

Timing chart of a channel. (A) Accelerator reference signal
synchronizing to accelerator RF. (B) Si-APD output analog
pulses. (C) CFD output logic pulses. (D) ATC output logic
pulses.

TDC で計測する信号のタイミングチャートの例を Fig. 8に示す。加速器運転モードは蓄積リング内に 23.6 ns 間隔
で 203バンチが回る A-mode を使用しており，その一周ごとのタイミング信号を用いている。本 TDC はさまざまな計測モードがあるが，本システムでは CFD と ATC のペ
アリングを行うため，ヒット情報の生データを全て保存する。1 ヒットの情報は 64 bit なので，たとえばチャンネル
あたり 1 Mcps の計数率なら， 9 チャンネル合わせたデー
タレートは 576 Mbps に達する。このデータを 5 台の PC
でリアルタイムに圧縮処理し，最下流の PC でまとめて解Fig. 7(Color online) top: CFD card. Bottom: ATC card.

析する。

4. 標的試料と X 線集光システム
アレイ型センサを製作した。 Fig. 6 に写真を示す。これをX 線が標的と核共鳴散乱反応を起こす頻度は，ビームトリウム標的に 3.5 mm まで近づけることで，立体角 0.95

フラックス（単位面積を単位時間あたりに通過する光子 を 確 保 し て い る 。 Si-APD の 信 号 は Mini-circuits 社 製数），散乱断面積，ビームが通過する標的粒子数の積で決RF アンプ RAM8A＋ を用いた前置増幅器で増幅し，Fig.

まる。反応断面積が小さく極めて稀にしか起こらない核共

7 上に示す CFD に送られる。この CFD は名古屋大学高エ

鳴散乱反応を観測するためには， X 線ビームを集光してネルギー素粒子物理学研究室で開発されたものをカスタマ

フラックスを増加させるとともに，標的試料を集積させてイズして使用している。次の ATC（Fig. 7 下）は波高情報

ビームに照射される標的粒子数を増やすことが必要であをロジック信号の時間遅延に変換する回路である。通常，

る。この際，ビームスポットから外れた標的試料は，核共エネルギー情報を取得するには Multi channel analyzer や鳴散乱反応には寄与せず，放射線バックグランドの要因にAnalog-to-digital convertor を用いることが多いが，高計

しかならないため， S / N を上げる上でも，小径の凝縮し数率 での同 時測 定に対 応す るため には高 速化 が容 易なた標的試料の開発が重要となっている。

TDC で全てデジタイズする方が都合がいい。システム全実験を実施する BL09XU ビームラインにおいてアンジ体が高計数率に対応することを主眼に置いて開発しておュレータから出射されるビームのサイズは約1.3 mm(h)×り，変換速度 10 ns/keV を達成している。 Si-APD に入射

0.7 mm ( v ) ( FWHM ）である。標的試料は，可能なかぎ

す る X 線 の エ ネ ル ギ ー は 大 半 が 20 keV 以 下 な の で ， 1

り APD に近づけてアクセプタンスを大きくとるため，

Mcps を超える計数率下でも汎用的な TDC で測定できるビーム軸に対し正対する位置から水平方向に 75 度傾けてようになっている。 CFD と ATC のロジック信号は最下配置される。このためビーム軸から円形の標的試料を見る

流の TDC に送られ，100 ps サンプリングで計測して保存と縦長の楕円形状となる。実験開始当初は，ビームの水平

す る 。 TDC は BL09XU ビ ー ム ラ イ ン 備 え 付 け の 高 速

方向の広がりと同定度の q1.5 mm のサイズを目標に標的

Multi-stop TDC MCS6 (FAST ComTec GmbH 製）を用

試料の開発を行い， X 線集光システムの導入でビームサいている。加速器の RF 信号からサンプリングした同期信イズが小さくなるのに応じて，さらに小径（～q0.5 mm）

号も入力し，加速器のバンチと検出信号との同期を取る。

の標的試料の開発を行った。

放射光 Sept. 2018 Vol.31 No.5 ● 309

標的を開発する際の重要な点としては，1）稀少なトリ

より光軸が変化せず，様々なビーム条件（モノクロメー

ウム試料をなるべく多く標的位置に集めること（収集効率

タ，位置）の変化に対して柔軟に対応できること，であをあげる）， 2 ） X 線を照射しても変性しないように，化る。このような仕様を満たすものとして，すでに SPring

学的，物理的に安定であること（固体で基板に固着させる），

8 で使用実績のある，モノキャピラリおよび複合屈折レン

3 ）外部に漏れないように，厳重に密封すること，であズを用いた集光システム導入した。以下，それぞれの特徴る。以上の点に留意して，我々は以下のような 3 種類のを述べる。

標的を開発した。

モノキャピラリ沈殿型標的

面を凹面鏡として用いて X 線の集光を行うシステムで，水酸化トリウム沈殿の懸濁液を，ポリプロピ

テーパー状に加工したガラスチューブ内

レンの濾紙上に，吸引濾過することにより，水酸化トリウ

XGT ( X-ray Guide Tube ）あるいはテーパーガラスキャ

ムの固体を濾紙上に固着させるという方法である。容器底

ピラリと呼ばれている。今回使用したのは，内径0.73 mm

面に q1.5 mm の穴を開けることにより， q1.5 mm の領域～ 0.58 mm ，全長 260 mm ，のガラスキャピラリ（堀場製に標的試料を収集することが可能になった。この方式の収作所製）で，SPring8 BL36XU に装備されているものを

集効率は高く，濾紙内に堅固に固着するため標的の安定度

移設して用いた。焦点距離は約400 mm 程度と短いのが特は高いが， q1 mm 以下では吸引濾過に時間がかかり，収徴である。テーパー面に入射した X 線はガラス面で全反率は低下する。

射 し て 集 光 さ れ る が （ 0.2 mm ( h ) × 0.08 mm ( v )電着型標的

トリウム硝酸溶液をイソプロピルアルコール( FWHM ）），テーパー面より内側（＜ q0.58 mm ）に入っで希釈し，高電圧をかけてトリウムイオンを電極に向かったビームは集光されずにそのまま通過する。反射面を利用て泳動させ，収集固着させる方法である。電極にベリリウするためビームエネルギーにより焦点距離が変化しない。

ム板を使用し， q0.5 mm の標的の作成に成功した。この

また，大強度のビームを照射しても性能が劣化しないとい方式では，小径の標的作成も可能であるが，電着の条件

う利点を持つ。

（溶液濃度，電圧等）の最適化が難しく，溶液の化学組成

複合屈折レンズや不純物等により，収率が安定しないという問題がある。

用して，凹レンズ状に微細加工を施したエポキシ樹脂製の

q0.4 mm 深さ0.1 mm の溝加工を施したグラ

レンズを複数配置することによりレンズを構成する。カー

ファイト板に，極細径の針（ q0.15 mm ）を利用して，微ルスルーエ技術研究所（KIT）が開発したものを導入した。

乾固型標的

X 線の屈折率が 1 より小さいことを利量のトリウム溶液を断続的に滴下しつつ，蒸発乾固させる

光学系は 29.2 keV X 線に対して最適化され，透過率は 67

ことにより，小径の試料を作成する。 q0.4 mm の標的試程度で，集光スポットのサイズは 0.15 mm ( h )× 0.065

料を作成した。溶液全量を乾固させるため，収率はほぼmm ( v ) ( FWHM ）が得られている。焦点距離は約 14 m

100であるが，溶液に含まれるイオン交換樹脂等の不純で，屈折率がエネルギー依存性をもつため，ビームエネル

物もそのまま析出するため，事前に念入りに精製を行うこ

ギーを変化させると焦点位置が変化する。最大強度のビーとが重要となってくる。

ムを長時間入射すると透過率が減少するという欠点がある。

以上の方式で作成された標的試料は，いずれも 0.1 mm

ここで紹介した標的システム，集光システムは，様々なのベリリウム板のカバーを接着して，厳重な密封状態にし組み合わせで使用され，トリウムの核共鳴散乱観測に向けて使用される。

た測定システムの開発，改良を行ってきた。また，実際の小径の標的試料の開発を進める一方で， X 線の集光シ

核共鳴散乱の探索にも用いられている。 Fig. 9 に集光シス

ステムの導入を順次行った。要求される仕様としては，1）

テムと標的の組み合わせの例を示す。本稿の最後に述べる

q0.4 mm の標的の使用を想定し，水平方向で0.2 mm 程度

トリウムに関する実験結果は，乾固型標的に複合屈折レンのビームサイズまで集光可能なこと，2）集光システムにズで集光したビームを用いたものである。

Fig. 9(Color online) Two congurations of X-ray focusing system and Th-229 targets. (a) Mono capillary (XGT) and
precipitation target. (b) Conpound Refractive X-ray lens and electro-deposited target.

310 ● 放射光 Sept. 2018 Vol.31 No.5

トピックス ■ 放射光で探るレーザー光による超精密原子核制御の可能性229Th 極低核励起準位成分の検出数をプロットしたものを Fig. 10のインセットに

5. 実験結果載せてある。共鳴の幅はモノクロメータで決まるビーム

この章では 3, 4 章で紹介した開発を経て得られた実験

エネルギー幅で決まっている（0.15 eV 程度）。

の結果を紹介したい。核共鳴励起準位の半減期励起幅の現在，我々はこのシステムを用いて 229Th の核共鳴実験

実験値が無い 229Th の測定を行う前に，我々は開発した検に着手している。なおここで示す実験データは前章で紹介

出器信号処理系の性能を評価するためにそれらが既知でした試料集光システムのうち，現在最も高い信号レート

ある元素の核共鳴実験を行った。核共鳴パラメータに関しが期待できる乾固型標的および複合屈折レンズの組み合わて既知であり，229Th 実験のためのシステムチェックとしせを用いて得られたものである。229 Th の核共鳴信号はて適しているものとして，201 Hg の 26.27 keV 状態（半減201Hg のそれに比べて半減期も短く，レートも小さいため

期 T1/2 ＝ 0.63 ns ）を選択した。この元素はこれまで核共に我々のシステムをもってしてもプロンプトの裾に僅かに鳴測定が行われた中で最短の励起寿命を持ち，かつ内部転見えてくるであろうものを感度良く検出する必要がある。

換係数が大きく（ a ＝ 71.6 ）， L 殻特性 X 線が核共鳴検出

この小さい核共鳴信号を識別できる程度に入射 X 線のエ信号となるという 229Th と類似の性質を持つ。また，これネルギーを単色化しなければならないので， 29 keV 状態

までの核共鳴実験にとってはこの状態の半減期が短すぎてのエネルギーが既知だとはいえ，共鳴エネルギーのスキャ測定されておらず，その値は昔の g 核分光測定によるンを丹念に行う必要がある。229Th 実験では放射線バック

T1/2＝0.63±0.05 ns から更新されていない18)。

グランドの棄却が重要なことから，信号検出時間と信号エ

入射 X 線エネルギーを核励起に共鳴させた場合と共鳴

ネルギーの 2 次元スペクトルから示したい（Fig. 11）。3 章

からはずした場合に観測された時間スペクトルを Fig. 10にで解説した信号処理系を用いることで，このように 1 つ示す。このスペクトルは入射 X 線を 2 つの Si モノクロの取得信号イベント毎にその時間情報とエネルギー情報をメータ(111)と(660)を用いて，エネルギー幅0.15 eV に単2 次元にマッピングできる。ここでは，先の 201Hg の時と色化して得られたものである。非共鳴時のスペクトルか同じモノクロメータを使って X 線単色化を行っている。

ら，プロンプト事象のみの信号は s ＝ 56 ps の狭い幅のこの結果は核共鳴エネルギー付近（29.19 keV ）に入射 Xピークとして現れ，かつそのピークから僅か 1 ns 後には線エネルギーを合わせて， 1,800 s 間データを蓄積したス

9 桁も信号を落とせる程の短時間のテールを実現できていペクトルである。プロンプトピークに加えて，時間に対しることが分かる。このように大量のプロンプト事象を「切てコンスタントに放射性バックグランド事象が生じている。

れ」の良い検出器で全て取得することで，核共鳴時に現れ229Th の核共鳴散乱のエネルギー 12 
14 keV のエネル

る裾の僅かな信号を識別することが可能になった。この

ギー領域のみを取り出した時間スペクトルを Fig. 12 に示

データはそれぞれ 2,000 s 間取得したもので，全チャンネ

す。プロンプトピークから僅か0.5 ns 後にはそのピークがル合わせたプロンプトと核共鳴の検出レートはそれぞれ8 桁も消失していることが分かる。この観測されたプロン

3.6 MHz 及び14 Hz（プロンプトテールと区別可能な 1 ns

プトピークとモノクロメータによるビームエネルギー幅，

以降のイベントに限ると4.7 Hz）であった。201Hg の半減および先に述べた 29 keV 状態の半減期とその励起幅の推期程度ならば極めてクリアに核共鳴信号を観測できてお定値を用いて期待される核共鳴信号もこのプロットに同時り，そのおかげで半減期もこれまでにない精度で決めるこに描いている（ Fig. 12 の色付領域）。同じ信号エネルギー＝629±18 ps19)。モノクロメータの角度領域に存在する放射性バックグランドが僅かに残っているを掃引して入射 X 線エネルギーを変化させた際の核共鳴が，期待される共鳴信号がぎりぎり検出できるところまでとができたT1/2

Fig. 10

Measured time spectra of NRS for 26.27 keV of 201Hg. The
inset plot is NRS count as a function of incident X-ray
energy.

Fig. 11(Color online) Measured two-dimension spectrum of
nuclear resonant scattering for 29 keV of 229Th.

放射光 Sept. 2018 Vol.31 No.5 ● 311

ている。これはアイソマー遷移分光実験のみならず，コン
パクトで可搬な全固体型のトリウム核時計の実現にとっても重要である。
また，ここでは紹介しなかったが，比較的重い元素では核励起寿命が短いアイソトープが多く存在する。高輝度放射光，高速検出器信号処理，そして標的作製を組み合わせることで，より幅広く核共鳴散乱実験を開拓していけると期待している。
謝辞
本研究における貴重なアイソトープ 229Th の標的開発
Fig. 12

Measured time spectrum of the search for NRS from 29
keV-level of 229Th.

は，著者の他に，東北大学量子エネルギー材料科学国際研究センターの小無健司准教授，渡部信博士，理化学研究所の羽場宏光チームリーダー，横北卓也研究員，大阪大学の重河優大氏，安田勇輝氏との共同研究に基づくものです。

我々は到達したと考えている。ただし，期待される信号強また，X 線集光キャピラリーは SPring8 の宇留賀朋哉グ

度およびその寿命は不確定性を持つことから，検出感度を

ループリーダー，関澤央輝研究員の協力で使わせてもらい向上する努力は続けている。共鳴エネルギーのスキャン範

ました。紹介した放射光実験の多くは SPring 8 の BL 

囲を丹念に探る必要があるので，できるだけ短時間で核共

09XU ビームラインにて行いました（課題 No. 016B123,

鳴信号を識別できるように，トリウム標的のサイズおよび

2017B1335, 2018A13262 ）。 ま た ， 最 新 の 結 果 は BL 

密度，入射 X 線の集光および単色化モノクロメータの最

19LXU での実験で得られたもので，理化学研究所の玉作適化を行った実験を行う予定である。

賢治博士に協力を仰ぎました。検出器の性能評価に関して

6. まとめと展望
本記事で紹介したように，幾多の挑戦にもかかわらず未だエネルギー寿命がはっきり分かっていない 229Th の異は KEK PF の BL 14A ビームラインを使わせてもらい（課題 No. 2017G085），岸本俊二教授にお世話になりました。これらの実験は著者以外の岡山大学異分野基礎科学研究所のメンバーらの協力のもと行ったものです。

常に低いアイソマー状態に対して，我々は高輝度放射光
X 線および高速検出器系を用いた核共鳴実験を通してそ

追記の性質を明らかにしようとしている。今回構築した測定シ本原稿の校正作業中に，我々は 229Th 標的からの核共鳴ステムを用いて 201Hg の精密な核共鳴測定を実施すること

散乱ピークを観測した。この重要な一歩を足掛かりにしによって，従来の実験では得られなかった短い寿命の高精て，アイソマー遷移のエネルギー決定に向けての飛躍が期度な核共鳴データが得られることを示した。

待できる。

前章で述べた通り 229Th のアイソマー状態への遷移確認

参考文献

実験を行える段階まで到達し，核共鳴エネルギー探索実験に着手している段階である。この測定が実現すれば，光源を使って能動的にアイソマー状態を生成する世界で初めての実験になることから，本テーマの研究の重要なステップに進むことになる。核共鳴信号の検出を通じて 229Th アイ
ソマー状態に遷移した数を算出できるので，自信を持ってそこから基底状態に脱励起する真空紫外光を分光する実験を遂行できる。この分光実験で世界に先駆けて数 meV の精度でアイソマー状態のエネルギー寿命を決めること
で，励起波長の不確定性のためこれまで不可能であったレーザーでの核励起が一気に現実的なものになると期待している。分光実験を見据えて我々は現在， CaF2 （またはMgF2）結晶にトリウムをドープした結晶 Th:CaF2 の開発を行っているウィーン工科大学との共同研究を進めてお

1)
2)
3)
4)
5)
6)
7)
8)
9)
10)
11)
12)
13)
14)
15 )

り20) ，アイソマー遷移の際の内部転換を抑制して，放出された真空紫外光に対して透明な標的作製の検討等も行っ

312 ● 放射光 Sept. 2018 Vol.31 No.5

16)

L. A. Kroger and C. W. Reich: Nucl. Phys. 259, 29 (1976).
B. R. Beck et al.: Phys. Rev. Lett. 98, 142501 (2007).
L. von der Wense et al.: Nature 533, 47 (2016).
B. Seiferle et al.: Phys. Rev. Lett. 118, 042501 (2017).
C. J. Campbell et al.: Phys. Rev. Lett. 108, 120802 (2012).
T. Takano et al.: Nature Photon. 10, 662 (2016).
A. Derevianko and M. Posperov: Nature Phys. 10, 933(2014).
V. V. Flambaum: Phys. Rev. Lett. 97, 092502 (2006).
J. Jeet et al.: Phys. Rev. Lett. 114, 253001 (2015).
A. Yamaguchi et al.: New J. Phys. 17, 053053 (2015).
R. R äohlsberger: Nuclear Condensed Matter Physics with
Synchrotron Radiation (Springer, 2004).
M. Seto: J. Phys. Soc. Japan 82, 021016 (2013).
Y. Yoda: Nucl. Instr. Meth. A 467468, Part I, 715 (2001).
S. Kishimoto: Nucl. Instr. Meth. A 309, 603 (1991).
岸本俊二，田中義人放射光ユーザーのための検出器ガイド
原理と使い方（講談社サイエンティフィック，2011).
A. Q. R. Baron et al.: J. Synchrotron Radiat. 13 131 (2006).

トピックス ■ 放射光で探るレーザー光による超精密原子核制御の可能性229Th 極低核励起準位

17)
18)

T. Masuda et al.: Rev. Sci. Instrum. 88, 63105 (2017).
P. Sch äuler et al.: Z. Phys. A 313, 305 (1983).

19)
20)

A. Yoshimi et al.: Phys. Rev. C 97, 024607 (2018).
S. Stellmer et al.: J. Phys. Conf. Ser. 723 012059 (2016).

著者紹介
吉見彰洋

増田孝彦

岡山大学異分野基礎科学研究所 准教授
E-mail: yoshimi＠okayama-u.ac.jp
専門原子核原子を用いた基礎物理学［略歴］
2000 年東京工業大学大学院理学研究科博士課程修了。博士（理学）。その後，理化学研究所基礎科学特別研究員，同研究員等を経て， 2011 年岡山大学極限量子研究コ
ア准教授。2016年より現職。

岡山大学異分野基礎科学研究所 特任講師
E-mail: masuda＠okayama-u.ac.jp
専門素粒子原子核物理，原子物理［略歴］
2014 年 3 月京都大学大学院理学研究科博士課程修了。博士（理学）。 2014 年 4 月岡
山大学極限量子研究コア助教（特別契約職員）， 2016 年 4 月岡山大学異分野基礎科学研究所助教（特別契約職員）， 2017年 12 月
より現職。

笠松良崇
大阪大学大学院理学研究科 講師
E-mail: kasa＠chem.sci.osaka-u.ac.jp
専門核化学，放射化学［略歴］
2006 年 3 月大阪大学大学院理学研究科化学専攻博士後期課程修了。博士（理学）。
2006 年 4 月日本原子力研究開発機構博士研究員。 2009 年 4 月理化学研究所リサー
チアソシエイト。 2010 年 4 月大阪大学大学院理学研究科助教。 2016 年 4 月大阪大学大学院理学研究科講師（現職）。

山口敦史
理化学研究所 研究員
E-mail: atsushi.yamaguchi.fv＠riken.jp
専門レーザー分光，時間周波数標準［略歴］
2008 年 3 月京都大学大学院理学研究科博士後期課程修了。博士（理学）。 2008 年 4月情報通信研究機構 有期雇用研究員。
2011 年 6 月フンボルト財団奨学生， 2013年10月より現職。

依田芳卓
北尾真司
京都大学複合原子力科学研究所 准教授
E-mail: kitao.shinji.5s＠kyoto-u.ac.jp
専門物性物理学，放射線物理学［略歴］
京都大学大学院理学研究科博士後期課程修了，博士（理学）。日本原子力研究所（現
日本原子力研究開発機構）博士研究員，京都大学原子炉実験所（現 複合原子力科学研究所）助教を経て，同准教授（現職）。

瀬戸(公財)高輝度光科学研究センター利用研究促進部門 主幹研究員
E-mail: yoda＠spring8.or.jp
専門核共鳴散乱，放射光物理［略歴］
1991 年東京大学大学院工学系研究科物理工学専攻博士課程途中退学， 1999 年東京大学にて博士（工学）。東京大学工学部文部技官，同助手，高輝度光科学研究セン
ター副主幹研究員を経て 2004 年 4 月より現職。

誠

京都大学複合原子力科学研究所 教授
E-mail: seto＠rri.kyoto-u.ac.jp
専門分野核物性，放射光科学［略歴］
博 士 （ 理 学 ）。 2006 年 5 月 よ り 現 職 。
（ 2018 年 4 月に原子炉実験所から複合原子力科学研究所に研究所名変更）

吉村浩司
岡山大学異分野基礎科学研究所 教授
E-mail: yosimura＠okayama-u.ac.jp
専門素粒子物理学［略歴］
1995 年 1 月東京大学大学院理学系研究科
物理学専攻博士課程中退。博士（理学）。
1995 年 1 月東京大学素粒子物理国際研究センター助手。 2001 年 1 月高エネルギー
加速器研究機構准教授。 2013 年 5 月岡山
大学極限量子研究コア教授。 2016 年 4 月より現職

放射光 Sept. 2018 Vol.31 No.5 ● 313

Exploring the possibility of ultra-precise nuclear
clock by using synchrotron radiation: Extraordinary low-lying nuclear level of 229Th
Akihiro YOSHIMI

Research Institute for Interdisciplinary Science, Okayama University,
311 Tsushima-naka, Kita-ku, Okayama 7008530, Japan

Yoshitaka KASAMATSU

Department of Chemistry, Graduate School of Science, Osaka University,
11 Machikaneyama Toyonaka, Osaka 5600043, Japan

Shinji KITAO

Institute for Integrated Radiation and Nuclear Science, Kyoto University,
Kumatori-cho, Sennan-gun, Osaka 5900494, Japan

Makoto SETO

Institute for Integrated Radiation and Nuclear Science, Kyoto University,
Kumatori-cho, Sennan-gun, Osaka 5900494, Japan

Takahiko MASUDA

Research Institute for Interdisciplinary Science, Okayama University,
311 Tsushima-naka, Kita-ku, Okayama 7008530, Japan

Atsushi YAMAGUCHI
Yoshitaka YODA

RIKEN, 21 Hirosawa, Wako, Saitama 3510198, Japan

Koji YOSHIMURA

Research Institute for Interdisciplinary Science, Okayama University,
311 Tsushima-naka, Kita-ku, Okayama 7008530, Japan

Abstract

Japan Synchrotron Radiation Research Institute,111 Kouto, Sayo-cho, Sayo-gun, Hyogo 6795198, Japan

The isotope 229Th is attracting a lot of attention, because it has an exceptionally low-lying nuclear
level (order of eV). This level is expected to be accessed by optical lasers, and then be used for
ultra-precise nuclear clock. Our research group has conducted nuclear resonant scattering (NRS)
experiments to determine uncertain energy and half-life of this level, by using high-brilliant synchrotron radiation, high-performance detectors, and target systems. We describe the development of the advanced NRS-measurement system, precise NRS experiment for a short-life nuclear
level (26 keV-level of 201Hg), and current status of NRS-experiment of 229Th.

314 ● 放射光 Sept. 2018 Vol.31 No.5