放射光ニュース
新博士紹介
辻成希（群馬大ATEC）

.

氏名

.

論文提出大学.

学位種類

博士（工学）

2008年 3 月24日

.

取得年月

.

題目

.

使用施設

.

要旨

群馬大学

磁気コンプトン散乱による YTiO3 の軌道整列の研究(ビームライン）KEKPFARNE1A1

電子には電荷スピン軌道の 3 つの性質がある。現在までに，電荷スピンに関する研究は非常に多く行われてきている。軌道に関しては，軌道を測定する方法が限られていたこともあり，あまり研究されてこなかった。しかし近年，放射光を用いて電子軌道を観測するいくつかの実Fig. 1

験手法が確立され，電子軌道と物性との関連が明らかにな

Crystal structure of YTiO3Yttrium (Y), titanium (Ti) and oxygen (O) atoms are
represented as purple, red and light blue balls, respectively.ってきたこともあり，電子軌道が注目を集めている。物質としては，超巨大磁気抵抗効果や高温伝導などの現象を示

nmag(p)＝|Fmag(p)|2す強相関電子系物質が注目されている。強相関電子系物質(3 )において代表的なものは，ペルブスカイト構造をもつ遷移金属酸化物である。この遷移金属酸化物において，軌道整Fmag ( p ) は運動量空間における磁性電子の波動関数であ列現象を示すものがある。軌道整列現象は，超巨大磁気抵る。さらに Fmag(p) は(4)式のように実空間での磁性電子抗効果と密接に関連があることがわかっている。そこで，の波動関数 cmag(r) をフーリエ変換したものとして表され“軌道整列”に着目して本研究を行った。本研究で用いたる。

実験手法は強磁性体を測定対象とする磁気コンプトン散乱実験である。ここで磁気コンプトン散乱を用いて，軌道整列を研究する上で問題になるのが，軌道整列状態での磁気3Fmag(p)＝∞( 21p) fc (r) exp (ip･r)drmag

(4 )

－∞

構造が反強磁性になっている物質が多いことである。そこで本研究では，軌道整列状態で強磁性体になる YTiO3 を(1)(4)式よりわかるように，磁気コンプトンプロファイ用いて研究を行った。

ルは，磁性電子に直結した物理量である。

YTiO3 の結晶構造は GdFeO3 型ペロブスカイト構造，

実験は， KEK PF AR NE1 A1 で行った。 AR NE1 

空間 群 は Pbnm をと る 。 Fig. 1 に YTiO3 の 結 晶構 造 を示

A1 では TRISTAN の蓄積リング（AR リング）内に楕円す。またこの試料の磁性の源となる電子は， Ti3＋ イオン多極ウィグラー（ EMPW ）が挿入されており，これよりの t2g 状態にある 3d 電子である。この t2g 状態にある 3d

円偏光 X 線を得ている。これは螺旋状の磁場が発生する電子軌道が軌道整列を示している。また t2g 状態にある 3dように Nd FeB 系の永久磁石が並べられている。永久磁電子軌道が“反強的”に整列するため強磁性体になる極め

石の距離を x 方向または y 方向に変え，磁場の分布を変て稀な物質である。

えることで円偏光度を変えることができる。EMPW から

磁気コンプトン散乱実験によって得られる物理量は磁気得られた円偏光 X 線は Si ( 111 )モノクロメーターで単色コンプトンプルファイルである。ここで磁気コンプトンプ化した。モノクロメーターは入射 X 線を試料上に集光さロファイル Jmag( pz) を(1)式に示す。

せるために擬 2 次元に湾曲させてある。実験では 60 keV（ Tm K 吸収端）の X 線を用い，散乱角を約 160 度に固定

ff(1)nmag(p)＝n↑(p)－n↓(p)(2)

測定は，a 軸[100］，c 軸[001]方向で行い，この 2 つのp＝( px, py, pz) は運動量，n(p) は運動量密度である。↑，軸方向は[100 ]方向を散乱ベクトルと平行にした場合であ↓はそれぞれ電子のアップスピン，ダウンスピンを表してる。 Fig. 2 （ black circle ）に a, c 軸での磁気コンプトンプいる。また nmag(p) は(3)式のように表される。

ロファイルを示す。a, c 軸での磁気コンプトンプロファイ

Jmag( pz)＝[(nmag(p)]dpxdpy

し，超伝導磁石で 0.85 T の磁場を反転しながら実験を行った。また磁場は散乱ベクトルと平行に印加する。
方向で磁気コンプトンプロファイルを得た。ここで言う a230 ● 放射光 July 2008 Vol.21 No.4
(C) 2008 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research放射光ニュース ■ 新博士紹介Fig. 2Observed magnetic Compton proˆle (MCP) Jmag( pz) for thea-axis and the c-axis shown as black circles with error bars.
The blue lines are calculated and best ˆtted MCPs (u＝0.84)
by using the atomic model wave function, and the red lines
are the theoretical Hartree-Fock proˆle for 3d electrons of a
Ti atom.

ルを比較すると，明らかに異方性があることを確認することができる。

Biggs らによって Hartree-Fock 計算を用いて得られた

Fig. 3Calculated MCPs by using the atomic model wave function
for the a-axis and the c-axis shown as solid lines. Insets areexpanded ˆgures of the low pz region for showing the valuesof parameter u (0.710.89) used in the calculation.

dyz＝ 15/8p yzR3d(r)/r2, dzx＝ 15/8p zxR3d(r)/r 2R3d(r)＝3 /22(Za ) 81430 (Za r) (－3Za r)
eff

0eff

0expeff

(6 )
(7 )0

磁気コンプトンプロファイル1)を示す。この計算は，Ti 原子を想定した場合での計算結果であるため，本研究での場ZeŠ は有効核電荷で，本研究では文献値 ZeŠ＝8.142)を用い合とは少し異なる。しかし，本研究で得られる磁気コンプた。a0 はボーア半径である。モデル波動関数を用いた a, cトンプロファイルは， Ti 3d t2g 電子 1 つに起因したプロ軸の磁気コンプトンプロファイルの計算結果を Fig. 3 に示

ファイルであるため，比較することが可能であると考えす。この計算は u ＝ 0.71 0.89 の間で行ったものである。

た。その結果を Fig. 2 （ red lines ）に示す。 Biggs らの計最小自乗法を用いて実験結果と比較した結果，u＝0.84, n算は，平均化しているため方向依存はない。そこで， Fig.

＝0.54での計算プロファイルがもっとも実験と一致してい2 （ red lines ）の a, c 軸での計算結果は同じプロファイルることがわかった。 u ＝ 0.84 での計算結果を Fig. 2 （ blueになっている。実験結果との比較を行なうと，c 軸では一lines）に示す。

致していないが，a 軸ではよい一致を示している。これは，他の実験や理論による結果を Table 1 に示す。 Table 1 よa 軸方向のプロファイルが平均構造に近いことを表していり，本研究により得られた u の値（ u＝0.84 ）は，他の実る。Biggs らの計算との一致は，本研究によって得られた験や理論に比べ少し大きな値になっていることがわかる。

磁気コンプトンプロファイルが，概ね正しいことを示唆しこの理由として，磁気コンプトン散乱は，波動関数の広がている。

り（ 3d 電子軌道の外側）を観測していることが挙げられ

次に，原子モデル波動関数を用いた理論計算の結果を示る。 Fig. 3 の c 軸での計算結果は， Pz ＝ 1 a.u. 以下で大きす。理論計算に用いた 4 つのそれぞれの Ti サイトのモデく変化していることがわかる。これは，運動量空間での波ル波動関数を(5)式に示す。

動関数の中心部を主に観測していることになる。実空間での波動関数においては，その長周期構造，すなわち原点かci(r)＝udyz±ndzx(5)ら離れたところがフィティングに関与していることになる。計算に用いた原子モデル波動関数をこのような領域でここで，i は 1～4 のいずれかであり，u2＋n2＝1 である。i

フィティングした結果，他の実験や計算に比べ少々大きめ＝3, 4 の場合は符号がマイナスである。 dyz, dzx は(6 )式をの u が得られた可能性がある。しかし，本実験結果なら用いた。

びに Table 1 に示される u の値の違いの理由は明らかでは

放射光 July 2008 Vol.21 No.4 ● 231

Table 1

Values of u determined by other experimental and theoretical studies

Experiments and Theoretical calculation
Theoretical calculation

u3)
4)～0.83,4)～0.715)

Nuclear magnetic resonance～0.86)

Neutron diŠraction～0.777)

Resonant X-ray scattering～0.718)

Soft X-ray linear dichroism～0.849)

X-ray magnetic diŠraction～0.7110,11)

5)
6)
7)
8)

9)

なく，今後の検討課題である。
磁気コンプトン散乱実験を YTiO3 に始めて適用し，a, c10)軸方向の磁気コンプトンプロファイルの測定結果と，原子モデル波動関数を用いた理論計算を比較することにより，YTiO3 の Ti3dt2g 軌道状態（u, n）を決定した12)。

11)

12)

参考文献
1)

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グラジオラス
アヤメ科グラジオラス属の多年草で，南アフリカ原産である。春植
え球根の代表で，暑い夏の間，色は黄，白，紫，または斑紋のあるものなどの花が日本各地で咲く。手入れもきわめて簡単で，日当たりと水はけの良い場所に植え，開花後の秋には葉が黄ばんできたら堀り上げ，よく乾燥させて保存すればよい。

7 月 7 9 日，北海道洞爺湖サミットでは 2050 年までに温室効果ガ
ス排出量の半減を目標に，地球の生き残りをかけた議論がなされました。現在，世界各地の異常気象のために，自然災害が日常的に起こっていますが，その解決には，科学と技術の貢献がますます重要となるでしょう。また，自宅の庭の緑化率を増すことや，日よけのために，朝顔，ゴーヤ（苦瓜）等のつる性草花を植え，花と収穫を楽しむことは身近に出来る貢献でしょう。

232 ● 放射光 July 2008 Vol.21 No.4

（No. 82, K. Ohshima）