

放射光第巻第号()

実験技術

多層膜偏光子を用いた極紫外磁気旋光分光
斉藤勝彦，羽多野忠，井桁光昭，胡衛兵，江島丈雄，渡辺誠
東北大学多元物質科学研究所

Extreme Ultraviolet Magnetic Rotation Spectroscopy Using Multilayer Polarizers
Katsuhiko SAITO, Tadashi HATANO, Mitsuaki IGETA,
Weibing HU, Takeo EJIMA and Makoto WATANABE
Institute of Multidisciplinary Research for Advanced Materials, Tohoku University
Abstract
The multilayer polarizers for the use of 5090 eV were developed. Utilizing the multilayer polarizers, Faraday and longitudinal magnetic-Kerr rotation measurements were performed on a Ni ˆlm around its M2, 3 edges using synchrotron
radiation, and the consistency of the results of both measurements was checked. The consistency with the result of themagnetic circular dichroism measurement was also checked. In addition, Faraday rotation measurement on a Co/Pt
magnetic multilayer was performed, and the usefulness of the magnetic rotation measurements was demonstrated.

.

はじめにと，作製した多層膜偏光子の評価例を合わせて述べるとと

極紫外軟 X 線領域における，内殻吸収端近傍での共もに，多層膜偏光子を利用して現在進めている，3d 遷移

鳴磁気光学効果の測定は，磁性体研究の強力な手段であ

金属の M2, 3 吸収端近傍での磁気旋光分光実験の現状や有る。放射光施設の発展により 1980 年代後半から始まった用性などを報告する。

この分野における実験では，強度測定法である磁気円二色性（ MCD ）測定が多く用いられている。しかし MCD 測.

定では，円偏光の偏光状態についての曖昧さが問題とな

. 多層膜反射鏡の物質対選択極紫外軟 X 線領域では，表面あるいは単一界面からる。また，ヘリシティを切り替えても同一の条件で強度測定が行えていることの保証が必要である1)。

多層膜偏光子の直入射反射率は非常に低い。斜入射配置の全反射を用い一方，極紫外軟 X 線領域における光学素子として，ずに反射率を得るには，多層膜が有効である。これは，表干渉作用を利用した光学多層膜が開発されている。多層膜面や多数の界面からの反射を強め合うように干渉させて反偏光子を用いて偏光測定を行うと，磁気旋光測定，すなわ射率の増大を図るもので，多くの場合，2 種類の物質を周ちファラデー回転測定と磁気カー回転測定が可能となる。

期的に積層したものが利用される。多層膜で高い反射率をすでに，3d 遷移金属の L2, 3 吸収端近傍でのファラデー回得るには， 1 )多くの界面からの反射が寄与することが望

転測定および磁気カー回転測定が数例行われ24)，軟 X 線まれる。したがって層数を稼ぐため，できるだけ複素屈折磁気旋光測定の有用性が実証されている。しかし磁気旋光率の虚部が小さい（吸収の小さい）物質群が多層膜構成物

測定の例は，MCD 測定に比べて非常に少ない。これは，質の選択対象となる。また， 2 ) 1 つの界面からの反射は測定波長領域で利用可能な偏光子の開発を合わせて行わな強い方が良い。これは，直入射領域では複素屈折率の差のければならないことが最大の原因と考えられる。もし偏光大 き な 2 つの 物 質 を利 用 する こ とに 相 当す る 。 実際 に子が自由に入手できれば，直線偏光しか得られないビーム

は，多層膜の反射率の数値計算を種々の物質対に対して行ラインであっても容易に磁気分光の研究が行えることになう5)。

る。また，ファラデー回転測定の場合，直線偏光度は必ず

. 多層膜偏光子の物質対選択6)

しも 1 である必要がなく，円偏光度の値が直接測定値に影響する MCD 測定のような曖昧さが生じない。

多層膜を偏光子として用いる場合は，電場ベクトルの入射面内成分（ p 成分）と垂直成分（ s 成分）に対する反射

本稿では，高反射率多層膜鏡の応用である反射型多層膜率，|rp|2 と |rs|2 が異なることを利用する。ここで，rp お偏光子の作製法，特に多層膜を構成する物質対の選択基準

よび rs は，電場ベクトルの p 成分と s 成分に対する複素東北大学多元物質科学研究所 〒980－8577 仙台市青葉区片平 211217
5378 Fax: 0222175379 E-mail: saikatsu＠rism.tohoku.ac.jp
TEL: 022――(C) 2002 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research

放射光第巻第号

()Figure 1. Deˆnition of angle of incidence at the surface and angles
of refraction at interfaces in the multilayer structure.

Figure 2. Complex-plane plot of the complex refractive indices (n＋ik) of several materials at 60 eV.

rpn21＋n22
－irs2

振幅反射係数である。多層膜偏光子の性能は偏光能（|rs |2－|rp|2)/(|rs|2＋|rp|2）で評価されるが，反射率も重要な(nk ＋nk )131232（ 3)ファクターである。なぜなら反射率が低ければ測定の S /N 比が落ちるし，逆に反射率が十分高ければ数回反射でと表される。（ 3 )式から， k1 と k2 がともに小さいことが偏光能を上げることもできるからである。

| rp / rs | の極小値をより小さくするために重要であること

高い反射率を得るための物質対選択については前節で述がわかる。

べた。高い偏光能を得るには，多層膜界面での消光比 |rp/Figure 2 に，60 eV で Al との組み合わせを前提に選択

rs |2 が十分小さくなければならない。 Figure 1 に多層膜した物質の光学定数を示す。これらのデータは，バーク構造の概略図を示す。図中の q, q1, q2 は，真空から表面

レー国立研究所の X 線光学センターがホームページ上で第 1 層（物質 1）への入射角と（複素）屈折角および物質公開しているものである7)。点線で囲まれた物質は，Al と1 から物質 2 への（複素）屈折角である。また，ni およびの組み合わせで高い偏光能と反射率が得られる物質群であ

ki は，物質 i(＝ 1, 2 ) の複素屈折率の実部と虚部である。

る。 また，比 較物質とし て高反射率は 得られるも ののもし両方の物質が透明（ k1＝ k2＝ 0 ）ならば，界面におけ（ Al と n の差の大きい），偏光能が比較的低い（ k が大きる p 成分の反射率は，い）物質として Mo と Nb も合わせて示してある。我々は現在，50～70 eV 用および70～90 eV 用多層膜偏光子の物

q1＝arctann2n1（1)質対として，化学的安定性等を考慮し Al と YB6 およびMo と Si を選択し利用している。
. 多層膜偏光子の作製と評価

で 0 となる。q1 は界面のブルースター角である。（1)式の多層膜偏光子の作製は，マグネトロンスパッタ装置を用

q1 をスネルの法則を用いて q で書き直すと，ブルースいて行った。スパッタリング条件一定のもとでの各物質のター角に対応する真空からの入射角 q（多層膜のブルース

成膜速度の安定性は良く，膜厚をモニターすることなく時ター角）は，間制御のみで多層膜の作製が可能である。ただし，ターゲット物質の形状変化にともなう成膜速度の若干の変動があq＝qB≡arcsin

n 1n 2n21＋n22（2)るため，小角 X 線回折測定により，作製した多層膜の周期構造を確認すると同時に成膜速度の随時更新を行った。

Figure 3 に， 52 eV 用として作製した Al / YB6 多層膜偏と表される。

光子の評価を例として示す。50～70 eV 領域用に選択した両物質が透明でない場合，消光比が完全に 0 となる入Al と YB6 の組み合わせにとって，低エネルギー側は k が射角 q は存在しない。しかし，極小値をとる入射角が存増大するため偏光能が比較的得にくくなるが，52 eV にお在し，擬ブルースター角 q′B と呼ばれる。極紫外軟 X 線いても良好な偏光能が得られている。反射率は，設計値よ近辺で領域では，一般に n は 1 に近いので，q′B の値は45°りもやや低いものの，設計エネルギーで，40にせまる sある。一方 k1 ， k2 が 1 に比べて小さいことを用いると，成分反射率が得られている。

q′
B と qB の差は極めて小さく， k1 と k2 についての 2 次以上の項の和で書ける。 rp / rs を k1 ，k2 の最低次の項のみで.

書くと， q ＝ qB においても q ＝ q ′B においても同じ形をとり，極紫外磁気旋光分光上に述べた多層膜偏光子を用いた，Ni 単層膜の M2, 3 吸収端近傍領域での磁気旋光分光測定について述べる。行っ
――



放射光第巻第号()

Figure 4. Schematic illustration of magnetic Kerr rotation apparatus. The gray sectoral regions indicate the measurable angularregions of the rotating analyzer unit in the polar and longitudinal
Kerr rotation measurements.
Figure 3. Polarizance and s-re‰ectance spectra of Al/YB6 multilayer polarizer designed for 52 eV.

フリースタンディンク透過型多層膜偏光子を利用すると，放射光の光路を変えずに直線偏光度をさらに向上させるこた磁気旋光分光測定は，透過型であるファラデー回転測定とができる8)。と反射型で ある磁気カ ー回転測定 である。測 定結果を

. サンプル

MCD 測定で得られた結果と比較し，妥当性や有用性を評

極紫外領域では透明な物質は存在しない。一方，透過型価した。また，磁気旋光分光の多元素系への適用としての測定では，基板を含めたサンプルからの透過光が測定にCo/Pt 磁性多層膜のファラデー回転測定も行った。

耐えられるだけの十分な強度を持っていなければならな

. 磁気旋光分光測定装置

い。したがって，基板として利用できる物質は，薄膜化可ファラデー回転測定と磁気カー回転測定は，それぞれ分能な物質に制限され，同様にサンプル物質の合計厚さも制子科学研究所 UVSOR の BL8B1 及び BL5B に磁気旋光分限を受ける。我々は，透過型サンプル用の基板として，銅光測定装置を設置して行った。両測定装置の構成素子は基メッシュで裏打ちされたコロジオン膜を作製し用いた。こ本的に等しく，入射強度モニター，透過型多層膜偏光子の基板の測定波長領域における透過率は 35 以上であ（あるいはフィルター），磁気回路，サンプルホルダー，回る。反射型サンプルの基板は Si ウエハーである。

転検光子ユニットから成る。 Figure 4 に， UVSOR 施設

Ni 単層膜の透過型と反射型のサンプルは，マグネトロ

BL5B の分光器下流に設置した磁気カー回転測定装置の概ンスパッタ法により作製した。さらに，Co/Pt 磁性多層膜

略図を示す。磁気回路は 4 つの SmCo 系永久磁石から成の透過型サンプルをイオンビームスパッタ法により作製しり，サンプル位置での印加磁場は 0.82 T である。専用のた。

サンプルホルダーと組み合わせることで，極カー配置，縦. 測定信号の例と解析法

カー配置そしてファラデー配置で利用することができる。

回転検光子法を用いた磁気旋光測定では，サンプルへの及び 60 ～ 90 °の入極カーおよび縦カー配置では， 10 ～ 30 °

入射直線偏光とサンプルからの透過楕円偏光あるいは反射射角領域の光路が各々確保されており，またファラデー配楕円偏光の状態を，検光子の方位角依存反射強度として測置では，大気側からのサンプル交換ができるように磁気回定する。そして，フィッティング解析により偏光楕円長軸路内でのサンプルホルダーの直線運動領域が確保されてい方位角と楕円率（絶対値）を導出する。回転検光子ユニッる。検出器は反射型多層膜偏光子（検光子）と MCP を搭

トを用いて実際に得られる測定信号（以降サインカーブと載した回転検光子ユニットで，パルスモーターにより，検呼ぶ）の例として， Ni 31.5 nm サンプルのファラデー回光子に対する入射角を一定にしたまま光軸の回りの回転運転測定で得られた65 eV での入射光（白抜きの丸）および動が可能である。検光子ホルダーはウォームホイールに固透過光（黒丸）のサインカーブを Fig. 5 に示す。横軸は定されており，ウォームにより各検光子の擬ブルースター多層膜検光子の方位角 qA（回転検光子ユニットの回転角）角に合わせた入射角で検光子を保持できる。

であり，縦軸は MCP が検出した多層膜検光子からの反射ストレージリングの電子軌道面内の放射光を，分光器の光強度信号からダーク信号を差し引いたものを入射光強度上流側にある鉛直方向の可動スリットで切り出して分光器モニター信号で規格化して任意単位で表したものである。に入射させた。両測定での入射光の直線偏光度は，ビームサインカーブは，qA の関数としてラインの最下流で0.98以上である。なお，我々が開発した――放射光第巻第号

Figure 5.

()Example of signals from the rotating analyzer unit.

I(qA)＝I0[1＋P cos {2(qA－q0)}]

Figure 6. Faraday rotation angle spectra of Ni 31.5 nm thick ˆlmaround Ni M2, 3 absorption edges.

（4 )のように表される。ここで，I0 は検出光の平均強度，P は検出光の直線偏光度と多層膜検光子の偏光能の積， q0 は偏光楕円長軸方位の初期方位角である。ところで，光軸と回転検光子の回転軸にわずかなずれがあると，方位を 1回転したときに入射角が大きい方と小さい方にそれぞれ 1回変動し，それが反射率の変動となってサインカーブの変形をひき起こす。実際のフィッティング解析では，この変形を修正するため，ずれに対応する（1＋d1 cos qA＋d2 sinqA ）を式(4)に掛け合わせたものをフィッティング関数として用い，非線形フィッティング解析により I0, P, q0 を求める。 Figure 5 の破線と実線はそれぞれサンプルへのFigure 7. Longitudinal Kerr rotation angle spectra of Ni 98 nm
thick ˆlm on Si wafer for s-polarized incident light around Ni M2, 3
absorption edges, at angle of incidence of u＝65.

入射光とサンプルからの透過光のサインカーブに対しフィッティング解析を行った結果である。 q0 の差からファラが得られている。
デー回転角－4.4°
.

結果と考察.

すると，ファラデー回転角は磁化の大きさに比例する。フ

Ni 単層膜ァラデー回転測定は室温で行われたのに対し，MCD 測定

Figure 6 に， Ni 31.5 nm サンプルについて室温で測定は 140 K で行われており，またどちらの測定でも， Ni サ

した， M2, 3 吸収端近傍におけるファラデー回転角スペク

ンプルは磁化が十分飽和するだけの磁場が印加されている

トルを示す9)。白抜きの丸と黒丸は，同一サンプルについことから考えると，本来であれば MCD スペクトルから見て約半年の期間をおき 2 度の測定を行った結果である。

積ったファラデー回転角の絶対値が本実験の実測値よりも両スペクトルから，サンプルの経時変化を示す顕著な差は大きくなければならない。しかし，実際は逆の関係となっ認められない。スペクトル形状は，低エネルギー側の回転ており，このことは両測定法の探査領域（厚さ方向）の違角が高エネルギー側よりも大きい非対称な分散型となっていによるものと考えられる。全電子収量法を用いた MCDおり，その極値は M2, 3 吸収端から約 1 eV 低エネルギー

測定は表面敏感であるから，バルクとは異なる表面あるい側にずれている。Figure 6 の実線は，以前報告された Niは表面汚染領域からの信号も測定しているであろう。一M2, 3 吸収端領域の MCD スペクトル10) からクラマース

方，ファラデー回転測定は透過型であり，光が通過する全クローニヒ（KK ）解析により見積ったファラデー回転角領域からの信号を得ている。バルク領域からの信号の割合スペクトルである。この MCD 測定は，物質構造科学研究の差がファラデー回転角の絶対値の差として現れたものと所フォトンファクトリーの BL 28A において，サンプル考えられる。

温度140 K，印加磁場10.5 T のもとで全電子収量法によりで行Figure 7 に， 98 nm 厚の Ni 膜に対して入射角 65 °測定されたものである。MCD スペクトルから見積った Ni

った印加磁場0.82 T，室温下での縦カー回転角スペクトル31.5 nm のファラデー回転角スペクトルは，実測スペクト測定および計算の比較を示す11) 。白抜きの円が実測値でルとおおよそ相似な形状となっているが，絶対値は小さあり，破線はファラデー回転角スペクトルの実測値から見い。磁化した物質の誘電率テンソルを磁化の大きさで展開積っ た計算値を示して いる。 Figure 7 に見ら れるよう――

放射光第巻第号()

る磁気旋光分光の有用性を示した。すなわち，ファラデー回転測定は，表面敏感である全電子収量法を用いた MCD測定より，バルク敏感性を持つことが分った。また，磁気カー回転と，ファラデー回転の測定結果が矛盾しないことを確認した。そして，Co/Pt 磁性多層膜のファラデー回転測定より，多元素系の研究へ磁気旋光分光が十分適用できることを示した。本稿で示したように，多層膜を用いると性能の良い偏光子ができるので，今後多くのビームラインで容易に磁気旋光分光の研究が行えるであろう。
現在我々は，磁気カー回転測定を磁性多層膜評価に応用する試みを始めている。これが実用可能となれば，薄膜化が困難な系に対しても磁気旋光測定が適用可能になるだけでなく，入射角を変えることにより，表面からの探査領域を変えて磁化の測定が実現できるものと考えている。
Figure 8. Faraday rotation and calculated MCD spectra of [Co(2.2 nm)/Pt (1.38 nm )]5 multilayer in the 55
80 eV region.

参考文献1)
2)に，両者はほぼ一致している。
. 結果と考察.

3)
4)

Co/Pt 磁性多層膜

Figure 8 に，Co/Pt 磁性多層膜の Co の M2, 3 および Ptの N6, 7 吸収端を含む 55 ～ 80 eV 領域でのファラデー回転

5)6)角スペクトルとこれから KK 解析により求めた MCD ス
ペクトルの例を示す。 Co の M2, 3 吸収端だけでなく Pt のN6, 7 吸収端でも明瞭な偏光面の回転が観測されており，

7)8)

これまでの MCD による同系についての測定12)と同様に，非磁性である Pt 原子にも磁気モーメントが誘起されてい9)ることがファラデー回転測定により確認された。

10)

.

11)

おわりに
本稿では極紫外多層膜偏光子の製作法を述べ，さらにこれを用いて開発した，強度測定法とは別の磁気分光法であ

12)

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安居院あかね他放射光 第巻第号，339 (2001).
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