X 線領域における非線形光学の新展開
玉作賢治
澤田 桂
石川哲也
要

旨

独立行政法人理化学研究所播磨研究所〒6795148 兵庫県佐用郡佐用町光都 111

独立行政法人理化学研究所播磨研究所〒6795148 兵庫県佐用郡佐用町光都 111

独立行政法人理化学研究所播磨研究所〒6795148 兵庫県佐用郡佐用町光都 111

X 線領域での非線形光学応答の 1 つである極端紫外光へのパラメトリック下方変換について理論実験の両面から調べた。理論面では当該過程について非線形波動方程式を解き，非線形回折のロッキングカーブがローレンツ型となることを導いた。実験面ではパラメトリック下方変換の高精度計測を行った。その結果ロッキングカーブは理論的予測と異なり，非対称であることを発見した。また，その形が極端紫外光のエネルギーによって大きく変化することが判明した。これらの観測結果はパラメトリック下方変換と Compton 散乱との干渉を示していると考えられる。この干渉の物理的背景を探るために，Fano 効果との関連を検討した。

1. はじめにらぎ（零点振動)2,3)を利用できるからである。考慮すべき零点振動の数，つまりモード数は短波長になると急激に大普通我々は，物質は与えた刺激に比例した応答（線形応きくなる。このため本稿の実験条件の下では，関係する零答）をすると期待する。例えば，X 線の電場，%，に対す

点振動は非常に強く，0.1 TW/cm2 と見積もられる。このる応答，つまり誘起される分極， P ，は，感受率， x ，を強大な零点振動の助けを借りて，“電球”での X 線非線形

使って P ＝x %と書けると期待する。例えば，結晶構造解
析の結果が強度によって異なったとしたら，まず試料を疑光学を可能にしているのである。しかし一方で，この真空

い，そこに深遠な物理があるとは考えないであろう。これ

ザーの実現を困難にしてきたのは皮肉と言うより他にない。

の揺らぎが反転分布を利用する従来方式での X 線レー

はほぼ正しい。しかし，本稿ではそうでない例外を取り上以下では， X 線レーザーなしでも上記の理由で観測出げる。そのような物質の応答は非線形応答と呼ばれる。例

来るパラメトリック下方変換について取り上げる。まず次

え ば 2 次 の 非 線 形 感 受 率 ， x(2) ， が あ る と ， P ＝ x %＋節でパラメトリック下方変換について概説し，その意義を

x(2) %2，となる。この場合，いつも通りに P / % を x とみ述べる。第 3 節では実験と比較するために，パラメトリ

なすのは間違っている。それにも関わらず，強度によってック変換に付随して起こる非線形回折の計算を行う。第 4

結果が異なるときは常に試料に問題があるのは， x(2) も7 節で最近我々が発見した Compton 散乱とパラメトリッ%も小さいためである。非常に長い歴史を持つ光学の分野
でも，非線形光学応答の発見1) は， 1960 年のルビーレー

ク変換の干渉について実験結果を示し，第 3 節と合わせザーの発明の翌年であった。つまりレーザーによって %展望を述べる。

てその背景について考察を行う。最後に第 8 節で今後のを極めて大きく出来るようになってからである。
以下では硬 X 線（以下単に X 線と記述する）に対する

2. X→X＋EUV パラメトリック変換

物質の非線形な応答を扱う光学，すなわち X 線非線形光学，について最近の進展を紹介する。可視光でさえレー

パラメトリック下方変換4,5) は，ポンプと呼ばれる光子

ザーの出現を待たねばならなかったのに，不思議なことにが物質との相互作用によりシグナルとアイドラーと呼ばれX 線レーザーがなくても一部の X 線非線形光学現象は現る 2 つの光子に自発的に崩壊する 2 次の非線形過程であ存の放射光光源で観測出来るのである。光学領域に置き換る［Fig. 1(a）］。“パラメトリック”とは，変換の前後で物えると，明るい電球で非線形光学を研究しているようなも質の状態が変わらないことを意味する。従って，この過程のである。具体例を示すと，本稿で紹介する実験で利用しでは光のエネルギーと運動量が保存されなければならない。

た X 線は，ピーク強度で2.2 kW /cm2 に過ぎない。これはエネルギーの保存は，

TW / cm2 が簡単に出せる光学領域とは比較にならず，とても X 線非線形光学現象の観測が可能とは思えない。

Ep＝Es＋Ei,(1 )これにはトリックがあって，後で述べるように真空の揺放射光 July 2008 Vol.21 No.4 ● 213(C) 2008 The Japanese Society for Synchrotron Radiation ResearchFig. 1(a) Schematic view of the parametric down-conversion. (b)The geometry of momentum conservation used for the calculation, and the experiments. The dashed lines show the Bragg
diŠraction.

と書ける。ここで E は光のエネルギーであり，添字の p,s, i はそれぞれポンプ光，シグナル光，アイドラー光の物
理量であることを示す。もう一方の運動量の保存は，屈折率が波長に依存するため工夫が必要となる。例えば，光学
領域では屈折率が偏光によって異なる現象（複屈折）を利用する5)。X 線領域では複屈折は Bragg 条件近傍で見られるだけで，シグナル光とアイドラー光が縮退していなければ使えない。そこで屈折率に依存しない， X 線ならでは

Fig. 2

Schematic energy diagram of diamonds, the parametricdown-conversion, and the Compton scattering.

の自由度の高い運動量保存が提案された6)。それは逆格子
ベクトル，Q，を用いた，過程を調べる非線形結晶は，色々な意味で素性の良いものを選ばなければならない。そこで我々は IIa 型の人工ダイ

npKp＋Q＝ns Ks＋ni Ki,(2)

ヤ モン ド結晶14) を 利用す るこ とに した。 ダイ ヤモン ドは，ほぼ完全な大型単結晶が得られるので非線形回折に適というものである。ここで K は真空中の波数ベクトル，n

している。また軽元素の炭素のみから構成されるため X

は非線形媒質中の屈折率である。逆格子ベクトルを使った線の吸収が小さく，弱い信号を測定する時に有利である。

ため，結果として X 線パラメトリック変換は Fig. 1 ( b )にさらにダイヤモンドの電子系の励起は単純で，Ev ＝12 eV7)として観測されることになる。
示すように“非線形回折”付近の価電子帯伝導帯励起と Ec ＝ 290 eV の内殻励起のFig. 1(b)を見ると，Q の回転により(1)を満たす任意の Es,

みであるため，モデルとして考えやすい（Fig. 2）。

Ei の組合せで，(2)の運動量保存が実現できることが分か

EUV 領域はちょうど内殻と価電子帯の 2 つの励起の間る。特 に Ei が 0 の時よ く知ら れた Bragg 反 射に 帰着すに位置する。アイドラー光を Ev ＜ Ei ＜ Ec とすることで，る。このような Q による運動量保存は X 線非線形光学の内殻の電子はアイドラー光に応答出来ず，一方で束縛の浅

1 つの特徴である。

い価電子は応答出来るような状況を作り出せる。このようさて具体的に X 線領域でパラメトリック変換を考えるにすることで， X → X ＋ EUV パラメトリック変換から価と， X 線領域ならではの多様性があることに気付く。ポ電子の分布を調べられるという理論的予測がある7)。通常

ンプ光が X 線であるために，( 1 )のもとで Ei の選択肢がの（線形応答を使った）精密構造解析を行うと全電子を見極めて広い 。つまりア イドラー光 は，赤外， 可視，紫てしまう。ここから結合電荷の情報を抽出するには，内殻外8,9)，真空紫外，極端紫外7,10)，軟 X 線， X 線6,1113)になの電子分布を計算して差し引く手続きが必要となる。しかり得る。一方でシグナル光は常に X 線である。重要なこし，結合電子の直ぐ内側の軌道は求めようとしている結合とは，この多様性が単に見かけのものではなく，以下に述

電子分布に依存するため曖昧さが残る。もし X→X＋

べるようにパラメトリック変換に関わってくる物理量の違EUV パラメトリック変換から結合電子の情報が得られれいとして現れる点である。これが X 線非線形光学のもうば，これは相補的な情報として役立つと考えられる。価電

1 つの重要な特徴である。

子あるいは結合電子は，物質の化学的・物理的性質に強く

本稿では，特にアイドラー光が極端紫外（ EUV ）領域にある場合について取り扱う。以下では，この過程を化学反応のように X → X ＋ EUV と記述することにする。この214 ● 放射光 July 2008 Vol.21 No.4

関わっているので，その情報は物質の発現する様々な性質を理解する上で非常に役に立つと期待される。

トピックス ■ X 線領域における非線形光学の新展開

3. 非線形回折5,15)

4 桁も広げられることが分かる。この広いロッキングカー
ブは，完全結晶の得られない様々な物質に応用する時に大X → X ＋ EUV パラメトリック変換は X 線物理や非線形きな利点となる。

光学として興味深いだけでなく，応用上も可能性がある。

様々な Q に対するロッキングカーブから x (Q2) を見積りにもかかわらずこれまで全くと言って良い程研究されていFourier 合成すれば， Å 分解能で x(2) ( r ) を明らかにするいなかったため， X → X ＋ EUV パラメトリック変換がどことが出来る。もし理論予測の通り X → X ＋ EUV パラメのように観測されるか不明な点が多い。そこでまずこの点

トリック変換が結合電子によって起こるならば，x(2) からを考察する。

Å 分解能でその分布を決定することが出来る。これは全

先に述べたように運動量保存の要請のため X→X＋

電荷分布で決まる線形感受率の Fourier 係数，xQ，から構

EUV パラメトリック変換は，非線形回折によって実現さ

造解析を行うのと同じである。逆に(4)から実際に観測される。この時どのような回折強度曲線（ロッキングカーブ)

れるシグナル光強度を予測するには，モデルを立てて x (Q2)

―シグナル光強度の照射角依存性―になるかを明らかにすを見積る必要があるが7,15,16)，本稿ではこれ以上立ち入らるために非線形波動方程式，ない。
なお( 4 )では( A4 )の ks を顕わに書いて，第 1 節で述べ2s2 ( 2)
s;×;×%s－(1＋4pxs)K %s＝4pK x %p%i ,;×;×%i－(1＋4pxi)K 2i %i＝4pK 2i x(2)%p%s,(3a)たような 2 次形式で記述出来ることを強調している。し(3b)

かし， Ai は零点振動に由来するため事実上定数となり，実際の測定ではポンプ光強度のみに依存する。また，第 1を 解 く 。 こ こ で % は 電 場 強 度 で あ る 。 x(2) が 零 で あ れ節で触れたように短波長では零点振動が極めて大きいのば，右辺が無くなり通常の電磁波の伝播を表す。ところがで，Ap が小さくても観測可能となる。

x(2) が有限であるので，ポンプ光，シグナル光，アイド
ラー 光 の 3 つ の波 の 間で エ ネル ギ ーの や り取 り が 生じ

4. エネルギースペクトル15)

る。例えば，（ 3a )を用いるとポンプ光によりシグナル光を増幅出来ることが分かる。所謂，パラメトリック増幅で以上見てきたように X → X ＋ EUV パラメトリック変換ある。この時 %i が“アイドラー（遊動輪）”として働くこが，非線形回折として実現出来て，そのロッキングカーブとがこの名前の由来である。

はローレンツ型となることが分かった。これと実験結果を計算の概略については補遺 A に譲るが，アイドラー光

比較する前に，シグナル光のエネルギー領域で何が起こっが EUV 領域にある時は，(3)の解は次式で与えられる。

ているかを見ておく。そこで適当な位相整合条件にして，
ダイヤモンドで散乱された X 線の分光を行った。測定はAs(0)＝As(－l )＋

2
s

( 2)
Q

2piK x /|ks|A
i Ap
iDk＋mi(4)

SPring-8 の理研物理科学ビームライン II （ BL19LXU )17)
にて行った。 Ep ＝ 11.0 keV のポンプ光を使い，その強度は 9.3 × 1011 photons / s であった。また分光は湾曲させた

ここで l は非線形結晶の実効的な厚み， m は振幅吸収係

ゲルマニウム結晶の220反射で行った。この時の測定系の数，k は非線形媒質中の波数ベクトル，Dk＝ kp ＋ Q － ks －エネルギー分解能は2.2 eV であった。

ki は運動量保存からのズレを表す。なお以下では非線形光エネルギーの組合せが（Ep, Es, Ei)＝(11.0 keV, 10.9

学に倣って Dk ＝ 0 を位相整合条件と呼ぶ。また非線形応

keV, 100 eV）になる場合を調べた。また Fig. 1(b)のよう答とはいえ X 線回折であるので，非線形感受率は Q 番目

な位相整合を Q＝(1, 1, 1)で満たした。以下では簡単のたの Fourier 係数，x (Q2)，として現れる。

めに Ei のみでエネルギーの組合せを指定する。この条件

Fig. 1 ( b )を見ると， Es と Ei を固定して非線形回折のロッキングカーブを測定することは，位相不整合量， Dk，

だけ高角側に回下で(2 )を計算すると，111 反射から 1.92 °転させれば位相整合条件が満たされることが分かる。

をスキャンすることに対応することが分かる。従って，以上の条件で測定された散乱光のエネルギースペクトル( 4 )から X → X ＋ EUV パラメトリック変換のロッキングを Fig. 3( a)に示す。横軸は Ep からのエネルギー損失を示

カーブは幅 2mi のローレンツ型となると予想される。これす。 DE ＝ 0 に見られるピークが弾性散乱に対応する。弾

はアイドラー光の消衰距離内で位相整合（運動量保存）が性散乱よりエネルギーの低い領域に Compton 散乱による保たれていれば良いと言うことを示している。もし吸収が幅の広いバンドが見られる。 Compton 散乱は X 線が電子無かったとすると，［（A3)で mi＝0 と置いて積分して］非にエネルギーの一部を渡す非弾性散乱である。よく見ると

線形光学でよく知られた sinc 関数を得る。その場合ロッ

ポンプ光より 100 eV 低い Compton 散乱の裾，つまりにキングカーブの幅は，Dk で測って p/l 程度となる。EUV

10.9 keV に 10 photons / s 程度の弱いピークあることが分光の消衰距離がサブミクロン程度で，試料の厚みがミリ程かる。これが X → X ＋ EUV パラメトリック変換によって度であることから，吸収によってロッキングカーブの幅が生成された Es ＝ 10.9 keV のシグナル光と考えられる。し放射光 July 2008 Vol.21 No.4 ● 215

Fig. 4Rocking curve of the nonlinear diŠraction measured at Es＝10.9 keV. The dashed line is the polynomial ˆtting to thebackground. The solid line is the ˆtting with (10).

5. E i ＝100 eV でのロッキングカーブ15)
前節で見られたエネルギースペクトルから定量的な解析が出来ると良いのだが， Compton 散乱に現れる微細な構造―例えば DE＝ 75 eV 付近のこぶ―のため，ピーク強度の見積りなどは出来なかった。そこでやはりロッキング
Fig. 3(a) Energy spectra of scattered x-rays measured under thephase-matching condition for Ei＝100 eV. Inset shows the
spectrum in a wider energy range. (b) Energy spectra meas.
ured at Du＝1.92°and 2.32°

カーブで議論する必要が生じる。

Fig. 4 に Ei ＝100 eV で測定されたダイヤモンド 111 非線
形回折のロッキングカーブを示す。横軸の Du は Bragg 角，uB ，から測った角度であり，縦軸は 10.9 keV の散乱光の強度である。主に Compton 散乱に起因する右下がりのバ
かし，測定しているのは入射強度に比べて 11 桁も小さい

ックグランドの上に，パラメトリック変換されたシグナル信号であるので，慎重に吟味する必要がある。

光による強度増大が見られる。その角度は，位相整合条件

こ のピ ーク の出 自を 確認 する ため に， 試料 をさ らにに一致する。ところが観測( 2 )から予測される Du ＝1.92 °だけ回転させて同様の測定を行った。その結果ピーク
0.4°

されたロッキングカーブは理論的に予測されたローレンツ

は Fig. 3 ( b )のように Es で測って 20 eV 低エネルギー側に型ではなかった。ピークは見られたが，その高角側に(4)移動した。この観測と比較するために，( 2 )を Fig. 1 (b )のでは全く予想されなかったディップが存在する非対称な形

位相整合条件のもとで微分して，であることが判明した。
まずディップが本当であるかどうかを明らかにしなけれ|Kp||Q| cos uB
d|Ks|
＝－
,
(ni＋1)[(ni＋1)|Ks|－ni|Kp|]
dDu

(5)

ばならない。このために結晶を特徴的な角度に固定して，シグナル光強度の散乱角依存性を測定した（Fig. 5）。はじめにピーク（Dupeak）を調べた。すると検出器の窓サイズを得る。(5 )から 0.4 °の回転が与えるシグナル光のエネルで決まる角度範囲で，強度の増大が起こっていた。これは

ギー変化は，－21 eV であると計算される。この計算値は位相整合条件(2 )が満たされる範囲でパラメトリック変換

観測結果と良く一致する。

が起こっていることを示している。全体的に右上がりなの

ピークのエネルギーの位相整合条件依存性だけでは，何は， Compton 散乱された X 線が試料により吸収される時

らかの Bragg 反射がたまたま条件を満たしている可能性の角度依存性のためである。次にディップの角度（ Dudip）

を排除出来ない。そこで結晶を(111)面内で回転させてアで同様の測定を行うと，同じ角度範囲で強度が減少するこ

回転させても変ジマス依存性を測定した。その結果， 20°とが判明した。念のため，ディップの高角側の見かけの化は見られなかった。以上から Fig. 3 で観測されたピーク

ピーク（ Dup）でも測定を行った。この場合はパラメトリ

が X → X ＋ EUV パラメトリック変換によることが明らか

ック変換の兆候は見られなかった。以上の観測からロッキになった。

ングカーブにディップが存在する確証が得られた。

216 ● 放射光 July 2008 Vol.21 No.4

トピックス ■ X 線領域における非線形光学の新展開

は有限である。ここで H はハミルトニアンである。この時 | VE | 2 が配置間相互作用の強さを示す。これは非線形i

結晶内でのアイドラー光の寿命に他ならない。
以上の仮説のもとに Fano の式，
2I( Du)＝Ib( Du)＋I0[(1q＋＋ee) －1] ,2

d|Ks| ( Du－Du0)
,
dDu
G/2

e＝

Fig. 5

Scattering angle dependence of the signal intensity with Es＝10.9 keV at three diŠerent glancing angles indicated in Fig.
4. The vertical line is the theoretical scattering angle of nonlinear diŠraction. The data measured at Dup is shifted vertically by －10 for the clarity. The solid lines are provided as a
guide to the eye.

(7 )
(8 )

を用いて，ロッキングカーブにフィッティングする。ここで Ib は主に Compton 散乱によるバックグランド， q は非対称因子，Du0 は位相整合角である。規格化されたエネル
ギー，e，は位相の不整合量，Dk，でも良いが，ここでは与えられた Du において位相整合条件を満たすシグナル光の波数とした。このような表示の方が元々の Fano 効果と

6. パラメトリック変換と Compton 散乱との干渉15)の対応が明快だからである。pG ＝2p |VE |2 は，配置間相i互作用によって決まる離散準位の線幅を与える。これは前述の議論と(6)により波数表示で，もしパラメトリック変換が起こることで Compton 散乱
される X 線が減るのであれば，Compton 散乱は全方位でG＝2mi,(9 )減るはずである。位相整合条件が満たされる方向でのみ

Compton 散乱が減少するという観測結果は，パラメトリ

で与えられると考えられる。この幅は独立に求められた

ック変換と Compton 散乱とが干渉するためと考えられ(4)の幅と一致する。

る。しかし，この干渉効果がどのような仕組みで起こるのFig. 4 に( 7 )でフィッティングした曲線を示す。このフかは未だに不明である。この節では，現在我々の考えていィ ッティ ング では， Ib, q, I0 の他 ， G も パラメ ータ としる描像について説明する。

た。最も良く実験結果を再現したパラメータは， q ＝ 1.6,

Fig. 4 のロッキングカーブを見ると，分光学でよく知ら

I0 ＝ 5.5, G ＝ 17.2 mm－1 であった。 G は予想値， 2mi ＝ 8.6

れた Fano 型であることに気付く。 Fano 型の共鳴は，連mm－1，の倍程度である。このズレの原因は，有限の装置

続状態の中に離散準位が埋没している場合に広く見られる分解能による位相整合条件の広がりが考えられる。

現象である18) 。我々はロッキングカーブを説明出来る一

なお本節の冒頭で述べたように， Fano 効果による説明

つの可能性として，Fano 効果との類似性に注目した。今は現時点では一つの可能性に過ぎないことを強調しておの場合，位相整合したパラメトリック変換が離散準位に対く。この他にも，シグナル光と Compton 散乱された X 線

応し， Compton 散乱された状態が連続状態と考えると対を電場で干渉させることによって Fano 型のロッキング

応が良い。

カーブを導くことが出来る。しかし，この場合平均をとっ

Fano 効果は，終状態からは連続状態と離散準位のどちた後で干渉項が残るかという難点がある。これらの是非はらを通ったかを区別出来ない時に見られる量子力学的な干今後の理論実験両面からの検証により明らかにされる必渉である（これは古典的な Young スリットを考えると分要がある。

かりやすい）。従って 2 つの過程の終状態は同じでなければならない。ところがパラメトリック変換では 2 個の光7. E i 依存性19)

子が生成されるが， Compton 散乱では 1 個の光子が生まれ同 時 に 1 つ の電 子 が励 起 され る ため ， 終状 態 が 異な

第 2 節で述べたように X 線パラメトリック変換では自る。この時 2 つの異なる状態を結びつけるのが Fano の言

由にエネルギーを選べるので，Ei＝40 eV（Es＝10.96 keV）

う配置間相互作用である。我々のモデルでは，配置間相互から 130 eV （10.87 keV ）までの広いエネルギー範囲で X

作用としてアイドラー光の吸収による電子系の励起を考え→ X ＋ EUV パラメトリック変換がどうなっているかにつる。つまりパラメトリック変換された状態を | Cparam 〉といて調べた。

し，Compton 散乱された状態を |CCompton〉とした時，Fig. 6 にそれぞれのエネルギーで測定されたロッキング
カーブを示す。ここでは角度を位相整合条件からのズレ〈CCompton|H|Cparam〉＝VE ,i(6)角，DuDu0，で表示している。というのも Bragg 角から放射光 July 2008 Vol.21 No.4 ● 217

Fig. 7

Ei-dependence of I0, q, and G. The solid line in (b) is G＝2mi.

＝60 eV でピークを持つ。その低エネルギー側では急激に0 になる。この依存性は興味深い。なぜなら直感的には

Ev＝12 eV 付近の価電子帯―伝導帯励起に向けて，共鳴的な信号強度の増大が予測されるからである。しかし，実際は急激な減少が起こっているのである。

Fig. 6 のフィッティングでは( 8 )の G もパラメータとしFig. 6Rocking curves of the nonlinear diŠraction measured aroundvarious phase-matching conditions for the idler energies
from Ei＝40 to 130 eV. The vertical bars indicate the scalefor each curve. The dashed lines are the polynomial ˆtting to
the background. The solid lines are the ˆtting with (10).

たが，これは先の議論によれば(9)で与えられると考えられる。Fig. 7 (b)にダイヤモンドの振幅吸収係数から計算した G を重ねてプロットする。 Ei の小さい領域では比較的良く一致しているが，大きくなるに従ってズレが現れる。
このズレは先に述べたように装置関数に起因すると考えら
れ，線幅が狭い高エネルギー側でズレが顕著になっている

測った位相整合条件の角度， Du0 ，が， Ei ＝ 40 eV でのことを定性的に説明する。なお Fano 効果を仮定すれば，から， 130 eV での 2.52 °まで大きく変化するためで0.098 °

2)
( Ei ) を 求めら れる
フ ィッテ イング パラメ ータか ら x (111ある。測定されたロッキングカーブには，計算された Du0が，本稿ではこれ以上立ち入らない。

でパラメトリック変換による構造が見られている。
まず気が付く点は，ロッキングカーブの形がエネルギー

8. まとめと展望と共に劇的に 変化することで ある。 Ei ＝ 130 eV でほぼ
ローレンツ型のロッキングカーブは，エネルギーが下がる

以上が今回発見された X → X ＋ EUV パラメトリック変と徐々に非対称になっていく。80 eV 付近でピークとディ

換と Compton 散乱との干渉効果である。これを定量的にップの大きさが等しくなった後，ピークは小さくなってい解析して x (Q2) を求めるには，干渉の物理的な描像を明らき，ディップのみになる。50～60 eV では，パラメトリッ

かにする必要がある。その上でモデル物質であるダイヤモ

ク変換と Compton 散乱は打ち消し合っていることが分か

ンドで x(2)( r) を再構成することが出来れば，どの電子がる。

非線形応答に関与しているか明らかにされる。その結果，

このエネルギー変化を定量的に扱うために，それぞれの結合電子が応答しているのであれば，第 2 節で述べたよ

ロッキングカーブを(7)でフィッティングした。フィッテ

うに X → X ＋ EUV パラメトリック変換の物質科学への応

ィングにより再現した曲線を Fig. 6 に，パラメータを Fig.

用が開けてくると期待される。このような脚本で，我々は7 に示す。非対称因子， q ，はロッキングカーブの形状を現在様々な条件下で基礎データの蓄積と理論的検討を続け反映して，Ei が大きくなるにつれてディップを表す q＝ 0ている。

から，ローレンツ型を表す q＝∞に向けて徐々に大きくな

本稿では，X 線非線形光学の内，2 次の非線形応答であっていく。また信号の見かけ上の強度に関係する I0 は Ei

るパラメトリック下方変換を取り上げた。その中でも特に218 ● 放射光 July 2008 Vol.21 No.4

トピックス ■ X 線領域における非線形光学の新展開

アイドラー光が EUV 領域にある場合について詳しく見てない。

きた。パラメトリック下方変換に限っても，第 2 節で述( A1 )を解くのは初等的であるが，非常に道のりが長くべたようにアイドラー光のエネルギーを変えた時に何が本稿の範囲を超えてしまう。そこで簡単のために，（A1b)x(2) を決めるのか不明な領域が存在する。さらにパラメトに含まれるアイドラー光の吸収の効果を(A1a)で Dk→Dk

リック下方変換以外にも，和差周波発生9) ， 2 光子吸

imi として取り入れる。なおアイドラー光は j の負の向き

収2025) ， 2 光子発光26,27) ，軟 X 線領域ではあるがコヒーに進むことを注意しておく。こうすると(A1a)は，

レント Raman 散乱28)などが議論されており，一部には実験報告もある。これらを含めた X 線非線形光学の全体像&A s(iDk＋m )j＝ksA 
,i e&jiについては本稿の範囲を超えてしまうので割愛したが，X(A3)線非線形光学が X 線物理の中で相応の分野を築くだけの内容を持っていることが想像出来ると思う。そして近い将となる。Ai の変化を無視して，j 方向に積分すると，

来 X 線自由電子レーザーが実現された暁には， X 線非線
形光学と様々な応用研究が飛躍的に発展するものと期待しAs(0)＝As(－l )＋ている。現在は非線形光学から見た未踏領域としての関心

ksA
i
,
i Dk＋ m i

(A4)の方が高く感じるが，本稿により放射光コミュニティーの中でも X 線非線形光学の認知が高まれば幸いである。

を得る。（ A4 )から分かるように，観測されるシグナル光はアイドラー光のミキシング項に因る。シグナル光のパラ

謝辞

メトリック増幅項が無いが，これは( A1 )を真面目に解く

本研究では理化学研究所の西野吉則博士，田中義人博

と k の高次の項として現れる。なお吸収が無い場合は，

士，及び東京大学の五神真教授，永長直人教授，東京工業（ A4 )とは表式が異なるが，ミキシング項とパラメトリッ

大学の村上修一准教授に有益な助言議論をして頂いたこ

ク増幅項は同じ寄与を与える3)。また適切な境界条件の下とをここに感謝する。本稿で紹介した実験の成功は，軌道で( A1 )を解くと，（ A4 )の Ai と As (－ l ) はそれぞれのエ

安定化，低エミッタンス運転，トップアップ運転などのネルギーでの零点振動になることが分かる。厳密に言えSPring-8 高度化の賜である。これらのプロジェクトに携ば，零点振動であることを示すには電磁場の量子化（第 2

わってきた SPring-8 関係者に感謝する。また本研究の一量子化）を行わなければならない。

部は科研費萌芽研究（ 19654045 ）の助成を受けたもので

参考文献

ある。
1)

補遺 A．非線形波動方程式の解計算を進めるために，“Bragg ケースの対称反射”配置を仮定する。これはポンプ光の入射面からシグナル光が出てくるという意味である。また Fig. 1(b)のように Ks と Ki

2)
3)
4)

は反平行とする。電場強度を % (r)＝ A (r) exp ( ikr ) と書
き，A の空間変化は小さいと仮定する。すると(3 )は簡単

5)

に出来て，

&A s
iDkj
＝ ks A 
,
i e
&j

(A1a)

&A 
i
－iDkj
＝k
＋miA
i A se
i,
&j

(A1b)

6)
7)
8)
9)

となる。ここで ks の方向に j 軸をとった［ Fig. 1 ( b ）］。また結合定数，k，は，

10)
11)
12)

ks＝2piK s2x (Q2)Ap/|ks|,(A2a)

2 ( 2)kA
i ＝－2piK i x Q 
p/|ki|,

(A2b)

13)
14)

である。なお本稿では，ポンプ光は十分強くかつ 3 波の結合は弱い場合を扱うので，ポンプ光の波動方程式は考え

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放射光 July 2008 Vol.21 No.4 ● 219

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22)
23)
24)
25)

● 著者紹介 ●
玉作賢治

石川哲也

理化学研究所播磨研究所放射光科学総合
研究センター 専任研究員
E-mail: tamasaku＠spring8.or.jp
専門X 線光学［略歴］
1996 年東京大学大学院工学系研究科物理工学専攻博士課程修了。博士（工学)。
理化学研究所マイクロ波物理研究室研究員，同 X 線干渉光学研究室研究員を経て，2008年 4 月より現職。

理化学研究所播磨研究所放射光科学総合
研究センター センター長
E-mail: ishikawa＠spring8.or.jp
専門X 線光学［略歴］
1982 年東京大学大学院工学系研究科物理工学専攻博士課程修了。工学博士。高エネルギー物理学研究所放射光実験施設
助手，東京大学工学部助教授，理化学研究所マイクロ波物理研究室主任研究員を経て，X 線干渉光学研究室主任研究員。加速器工学， X 線光学等の研究に従事。2006年10月より現職。

澤田桂

理化学研究所播磨研究所放射光科学総合
研究センター 基礎科学特別研究員
E-mail: sawada＠spring8.or.jp
専門光学理論［略歴］
2007 年東京大学大学院工学系研究科物理工学専攻博士課程修了。博士（工学)。
2007年 4 月より現職。

Recent progress of nonlinear optics in hard
x-ray region
Kenji TAMASAKUKei SAWADA
Tetsuya ISHIKAWA

RIKEN Harima Institute,111 Kouto, Sayo-cho, Sayo-gun, Hyogo 6795148, JapanRIKEN Harima Institute,111 Kouto, Sayo-cho, Sayo-gun, Hyogo 6795148, JapanRIKEN Harima Institute,111 Kouto, Sayo-cho, Sayo-gun, Hyogo 6795148, Japan

Abstract Theoretical and experimental investigation is reported for parametric down-conversion of x-rays
into extreme ultraviolet (EUV), which is one of the nonlinear optical phenomena in the x-ray region. A Lorentzian rocking curve is deduced for nonlinear diŠraction accompanying with the parametric down-conversion.
The measurements with a high signal-to-noise ratio reveal that the rocking curve has an asymmetric shape,
which contradicts the calculation, and that the energy of EUV changes the line shape drastically. These observations indicate interference between the parametric down-conversion and Compton scattering. An analogy
to Fano eŠect is discussed.

220 ● 放射光 July 2008 Vol.21 No.4