4B＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
RIKEN-RAL

過剰にホールドープした Bi-2201 系銅酸化物における強磁性ゆらぎに対する不純物置換効果
Impurity-Substitution Effects
on Ferromagnetic Fluctuations
in Heavily Hole-Doped Bi-2201 Copper Oxides
足立匡 1，大西柊成 1，川端公貴 1，桑原英樹 1，黒江晴彦 1，渡邊功雄 2
倉嶋晃士 3，川股隆行 3，小池洋二 3
１ 上智大学理工学部，2 理研仁科センター，3 東北大学大学院工学研究科
La 系銅酸化物超伝導体 La2-xSrxCuO4（LSCO）の超伝導が消失する超過剰ホールドープ領域におけるミュオンスピン緩和（SR）や電気抵抗率等の測定から，遍歴電子強磁性ゆらぎが存在すると報告され[1]，過剰ドープ領域での超伝導との関連が注目されている。以前，我々は，Bi-2201 系銅酸化物の過剰ドープ領域と超過剰ドープ領域における電気抵抗率，比熱，磁化，SR の測定から，2 次元の強磁性ゆらぎが発達することを明らかにした[2]。そこで，
強磁性ゆらぎについて更なる知見を得るために，非磁性不純物 Zn と磁性不純物 Fe をそれぞれ置換した Bi-2201 の単結晶試料において，SR などの測定を行った。
その結果，超過剰ドープ領域において，Zn を置換するとミュオンスピン緩和率が減少することがわかった。これは，Zn によって強磁性ゆらぎが抑制されたためと思われる。一方，Ｆｅを置換するとミュオンスピン緩和率は増大した。すなわち，Ｆｅ置換によって強磁性ゆらぎが強められたと思われる。また，Ｆｅを置換した試料では，6 K 付近で緩和率が極大を示した。磁化率では 6 K 以下でヒステリシスが見られたことから，低温でスピングラスが実現していることがわかった。このスピングラス的振る舞いは，Fe を置換した Bi-2201[3]と LSCO[4]の過剰ドープ領域でも観測されており，RKKY 相互作用による Fe のスピングラス
状態が実現していると思われる。すなわち，Fe のスピングラスと強磁性ゆらぎが共存している可能性がある。
[1] J. E. Sonier et al., Proc. Natl. Acad. Sci. USA 107, 17131 (2010).
[2] K. Kurashima et al., Phys. Rev. Lett. 121, 057002 (2018).
[3] H. Hiraka et al., Phys. Rev. B 81, 144501 (2010).
[4] K. M. Suzuki et al., J. Phys. Soc. Jpn. 85, 124705 (2016).

5B＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
SPring-8 BL09XU

特異な磁性状態を示す LaCoO３の電子構造の研究
Electronic structure of LaCoO3 showing uniquemagnetic states
金井大輔 1，高柳亮平 1，大川万理生 1，小林義彦 2，保井晃 3，
池永英司 4，齋藤智彦 1
1
東理大理，2 東医大，3JASRI/SPring-8，4 名大 IMaSS

ペロブスカイト型 Co 酸化物 LaCoO3 は d6 電子配置を持ち、Co 3d 準位の結晶場分裂と Hund 則の競合により，~100 K 以下の低スピン状態（LS：t2g↑3t2g↓3）から~500 K 以上の高スピン状態（HS：t2g↑3t2g↓1eg↑2）へのスピンクロスオーバーを示す物質として盛んに研究されてきた[1, 2]．しかし，これが LS→HS 転移なのか[1]，中間スピン状態（IS：t2g↑3t2g↓2eg↑1）を介して 2 段階で転移するのか[2]等の磁性状態の完全な理解については議論が続いている．
我々は，この特異な磁性の起源を電子構造の観点から明らかにするために，10 -300 K の幅広い温度領域でバルク敏感かつ高分解能である HAXPESを行った．図 1 に価電子帯光電子分光スペクトルの温度依存性を示す．基底状態で t2g の Anti-Bonding 軌道を表す構造 A が温度上昇に伴い，シャープな形状からブロードになっていることがわかる．これは，LS 状態から IS あるいはHS 状態への変化に対応すると考えられる．当日は，Co 2p 等の内殻スペクト
ルも併せて詳細に報告する．

図 1．(a) LaCoO3 における価電子帯スペクトルの温度変化 (b) A の拡大図
References[1] M. Abbate et al., Phys. Rev. B 47, 016124 (1993).
[2] T. Saitoh et al., Phys. Rev. B 55, 4257 (1997).

6B＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
BL-16A

CrNb3S6 におけるカイラルソリトン格子の共鳴軟 X 線磁気イメージング
Resonant Soft X-ray Imaging of
Chiral Soliton Lattice in CrNb3S6
田端千紘 1、山崎裕一 2、横山優一 2、高木里奈 3、本田孝志 4、中尾裕則 5
京大複合研 1、NIMS-MaDIS2、理研 CEMS3、
KEK 物構研 KENS4、KEK 物構研 PF4
CrNb3S6 は空間群 P6322（No. 182, D66）に属したカイラルな結晶構造をとり、零磁場では TN ~ 130 K で約 480 Å という長周期のヘリカル磁気秩序を起こす[1]。スピンのらせん軸に垂直な磁場を印加すると、らせんの一部がほどけてスピンが磁場と平行になった領域が結晶中で周期的に配列したカイラルソ
リトン格子（Chiral Soliton Lattice: CSL）を形成することが知られている[2-3]。
我々は共鳴軟 X 線コヒーレント回折イメージングの手法により、CrNb3S6 の
CSL の微視的な観察を行った。この手法は、コヒーレントな X 線を試料に入射して得られる回折像に対して、反復フーリエ変換による位相回復アルゴリズムを適用することで、実空間イメージングを行うものである。特に、磁性を担う 3d
遷移金属の吸収端エネルギーの X 線を用いることで、実空間磁気イメージングが可能であり、ユニークな手法として注目されている。実験は Photon
Factory の BL-16A にて、Cr の L3 吸収端（577 eV）付近の放射光 X 線と電磁石搭載の小角散乱装置を用いて行った。実験の結果、TN 以下で共鳴磁気散乱による回折像を観測することに成功し、磁場印加に伴い秩序がヘリカル秩
序から CSL に変化する振る舞いも明瞭に観測された。講演では、ヘリカル秩
序および CSL の実空間イメージの温度・磁場依存性を報告し、本系での CLS形成過程について議論する。
[1] T. Miyadai et al., J. Phys. Soc. Jpn. 52, 1394 (1983).
[2] J. Kishine et al., Prog. Theor. Phys. Suppl. 159, 82 (2005).
[3] Y. Togawa et al., Phys. Rev. Lett. 108, 107202 (2012).

7B＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF-BL02, MLF-BL08

ブリージングパイロクロア格子系 Ba3Yb2Zn5O11 の中性子散乱実験
Neutron Scattering Study on Breathing Pyrochlore
Lattice Ba3Yb2Zn5O11
東大物性研、総合科学研究機構 A、東大新領域 B、高エ研 C
菊地 帆高、浅井 晋一郎、松浦 直人 A、木村 健太 B、浅見 俊夫、
萩原 雅人 C、益田 隆嗣
パイロクロア格子において、隣接する正四面体の大きさが交替的となる格子は、ブリージングパイロクロア格子と呼ばれ実験理論両面から注目を集めている。希土類化合物 Ba3Yb2Zn5O11 [1]は、Yb3+(4f 13, J = 7/2)イオンに有効ス
ピン S = 1/2 が局在する歪みのないブリージングパイロクロア反強磁性体である[1]。T = 1.5 K の中性子非弾性散乱スペクトルは、XXZ 相互作用と DM 相互作用を有する四面体クラスタモデルで説明された[2]。クラスタモデルの基底状
態は二重縮退しているが、極低温までの比熱測定において 63 mK にブロードなピークが観測されたことから、非縮退な基底状態と 10 µeV 程度のエネルギーギャップの存在が明らかとなった。縮退開放機構として、スピンヤーンテラー効果による四面体歪みモデルや、四面体間相互作用による部分二量体化
モデル[3]などが提案された。
今回我々は Ba3Yb2Zn5O11 の基底状態を明らかにするために、10 µeV 程度のエネルギー分解能を有する J-PARC の DNA 分光器を用いて中性子スペク
トル測定を行った。その結果、22 µeV を第一励起エネルギーとする励起状態が観測された。この第一励起状態は 20 K でも観測された。したがって 20 K 以上の高温で発生するスピンヤーンテラー歪みが縮退開放機構と考えられる。
スペクトルを再現するために、様々な歪み方をした四面体モデルで中性子散
乱プロファイルの計算を試みた。その結果、四面体の力学系の基準振動の一つがソフト化したモデルがもっともよく実験を再現した。
[1] K. Kimura et al., Phys. Rev. B 90, 060414(R) (2014).
[2] T. Haku et al., Phys. Rev. B 93, 220407(R) (2016).
[3] H. Tsunetsugu, Phys. Rev. B 65, 024415 (2001).

8B＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
PF/BL-7A

XMCD による W を挿入した Fe/MgO 界面の垂直磁気異方性の研究
Perpendicular magnetic anisotropy in tungsten-inserted Fe/MgO
heterostructures studied by XMCD
飯田裕希 1,2、Qingyi Xiang2、岡林潤 3、Thomas Scheike2、Xiandong Xu2、
宝野和博 1,2、介川裕章 2、三谷誠司 1,2
1. 筑波大学 2. 物質・材料研究機構 3. 東京大学
垂直磁気異方性(Perpendicular magnetic anisotropy : PMA)は磁気トンネ
ル接合の磁化状態の熱安定性を決める重要な特性である。単結晶 Fe/MgO
界面では 2 mJ/m2 の巨大な界面 PMA エネルギーが報告されている [1]。近年
では、W や Ir のような重元素を多結晶 Fe/MgO 界面に挿入することで PMA エ
ネルギーがさらに増大することが報告されている[2,3]。W と Fe の界面では、近接効果による W の induced 磁気モーメントが異方性を決定することが知られて
おり[4,5]、W が Fe/MgO の界面で格子定数を合わせて歪んだ場合には 3
mJ/m2 を超える巨大な界面 PMA が期待できる[6]。
本研究では、MgO 基板上に Cr(30 nm buffer)/Fe(0.7 nm)/MgO(2 nm cap)の積層構造の Fe/MgO 界面および Fe 層中に膜厚の異なる W を挿入し、界面での格子間隔を歪ませることで大きな PMA を得ることを目標としている。そのため、今回は、Fe L2,3 吸収端の X 線磁気円二色性(X-ray magnetic circulardichroism : XMCD )測定により、軌道磁気モーメントの異方性が W 挿入でどのように変化するかを調べることを目的とした。
Fe/MgO 界面に W を挿入した場合には PMA が減少する一方で、Fe 中にW を ド ー プ し た 場 合 に は PMA が 増 大 し た 。 ま た 、 Fe(0.7 nm)/W(0.15nm)/MgO(2 nm)多層膜の XMCD 測定では、垂直磁化膜であるにも関わらず、軌道磁気モーメントは垂直方向より面内方向の成分が大きくなった。これらの結果は、Fe により W に誘起された induced 磁気モーメントが PMA に関与していることを示唆している。
本研究の一部は JSPS 科研費(16H06332)および内閣府革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)の助成のもとで進められた。
参考文献
1. J. W. Koo et al., Appl. Phys. Lett. 103, 192401 (2013).
2. T. Nozaki et al., NPG Asia Mater. 9(12), e451 (2017).
3. T. Nozaki et al., APL Mater. 6, 026101 (2018).
4. Y. Matsumoto et al., IEEE Trans. Magn. 51, 2100704 (2015).
5. Y. Matsumoto et al., Appl. Phys. Express 10, 063005 (2017).
6. K. Masuda and Y. Miura, Phys. Rev. B 98, 224421 (2018).

9B＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
TRIUMF/M20

マルチフェロイックスRMn2O5(R = Sm, Y)における酸素磁性のµSR研究µSR study on magnetic ordering at oxygen sites in
multiferroic RMn2O5(R = Sm, Y)
石井祐太1, 木村宏之1, 佐賀山基2, 平石雅俊2, 岡部博孝2,
竹下聡史2, 幸田章宏2, 小嶋健児3, 門野良典2
1東北大多元研, 2KEK物構研, 3TRIUMF

反強磁性秩序が強誘電性を誘起するマルチフェロイック物質RMn2O5(R:希土類元素)は、希土類元素により多彩な誘電性や磁性を示すことが知られている。これまで、中性子散乱等によりMnのスピン配列に起因した強誘電性発現機構が提唱されてきた。一方で、電気分極はイオンが変位するイオン分極(Pion)と電子雲の偏りに起因する電子分極(Pele)の機構が存在するが、マルチフェロイック系においてこれらの微視的機構はほとんど観測されていない。このうちPeleに関しては近年RMn2O5 系においてMn-O間の共有結合を介した電子移動により、酸素サイトにも磁気モーメントが存在することが確かめられ、これを観測することでPeleの寄与を捉えることが可能になると提唱された [1]。しかしながら、マルチ
フェロイック系におけるPeleの詳細を理解するためには、どの酸素サイ
トが磁気モーメントを有しているのかを観測する必要がある。
そこで、本研究ではµSR測定を用いて酸素磁性の観測を試みた。ミュオンは、水素の同位体でありO-H結合により酸素近傍に捉われることが知られている。この性質を利用して、RMn2O5 (R = Sm, Y)に対してµSR測定を行い、酸素磁性の観測を行った。最近、我々の研究グループは共
鳴軟X線散乱により、YMn2O5では観測されたMn-O混成由来の酸素磁性
がSmMn2O5では消失していることを明らかにしている[2]。発表では、これらの物質に対するµSR測定の詳細を議論する。
[1] S. Partzsch, et al., Phys. Rev. Lett. 107, 057201 (2011).
[2] Y. Ishii, et al., Phys. Rev. B 98, 174428 (2018).

10B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF-BL02, MLF-BL06

Y3Fe5O12 の超音波印加下での中性子散乱実験
Neutron scattering study on Y3Fe5O12 underultrasound irradiation
社本真一 A, 松浦直人 B，赤津光洋 C，安井幸夫 D, 伊藤孝 A，家田淳一 A，
遠藤仁 E，小田達郎 F，リージェン チャン G, 根本祐一 H, 柴田薫 I
原子力機構先端$A, CROSSB, 新潟大理 C, 明大理工 D, KEK 物構研 E,
京大複合原子力 F, 成功大学 G, 新潟大院自然質 H, J-PARC セ I
Y3Fe5O12 (YIG)では超音波によるスピンポンピングが知られている[1]。我々はYIG のマグノンへの超音波効果に興味を持ち、エネルギー分解能の高い中性
子非弾性散乱装置 DNA や VIN-ROSE を用いて調べたところ、磁気ブラッグピークの増大が観測された。図１のようにその増大率に顕著な温度変化が見つかった。室温では磁気ブラッグ強度の増大はわずかにしか観測できなかったが、低温 8 K では超音波の印加電圧の上昇に伴い磁気ブラッグ強度の大きな増大が観測され、非弾性散乱でも散乱強度の増大が観測されたので報告する。

図 1. Magnetic Bragg-peak (220) enhancement
by ultrasound irradiation as a function of temperature.
参考文献[1] K. Uchida, H. Adachi, T. An, T. Ota, M. Toda, B. Hillebrands, S. Maekawa
and E. Saitoh, Nature Mater. 10, 737 (2011).

11B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF-D1

ミュオンスピン緩和実験による
T*構造 La1-x/2Eu1-x/2SrxCuO4 の磁性研究
Study of magnetism in T*-La1-x/2Eu1-x/2SrxCuO4
investigated by muon spin relaxation measurements
浅野駿１，２、鈴木謙介２、渡邊功雄３、幸田章宏４、野地尚５、藤田全基２
１ 東北大院理、２ 東北大金研、３ 理研仁科セ、４ KEK 物構研、５ 東北大工
近年、銅酸化物高温超伝導体の研究において、銅イオンの配位数に依存する物性や超伝導発現機構が注目されている。銅イオンが平面 4 配位を取る
T’構造銅酸化物では、還元アニールによる局所構造変化と超伝導発現の関係が活発に議論されている。一方、CuO5 のピラミッド構造を有する T*構造銅
酸化物では高酸素圧アニールによる超伝導発現が知られているが、アニールによる局所構造と磁性の変化、及び、これらと超伝導の関係は、これまで系統的に調べられてこなかった。
我々は、T*構造銅酸化物の磁性に対するアニール効果を明らかにするため希土類イオンが磁気モーメントを持たない T*構造 La1-x/2Eu1-x/2SrxCuO4 (0.14≤ x ≤ 0.28)に対するミュオンスピン緩和(µSR)実験を行っている。試料の超伝導化のため、400 atm の高酸素圧下で 500 ℃、60 時間アニールを行った。
アニールを施す前の(as-sintered)試料とアニールを施した(annealed)試料を用い、J-PARC の MLF にある D1 とラザフォード・アップルトン研究所にある理研
RAL ミュオン施設で µSR 実験を行った。
x = 0.14 の as-sintered 試料では、低温で Cu スピンの短距離磁気秩序の形成を示唆する結果を得たが、x = 0.14 の annealed 試料では、磁気秩序の徴候は見られず、アニールによって低温での磁性の発達が抑制されることがわかった。さらに、as-sintered 試料ではホールドープを施してもこの磁性相が強固に存在した。従って、アニールによる磁性の抑制は、ホールドープの効果とは異なっており、頂点酸素欠損の有無が起因となっている可能性が高い。
1.0

non-superconducting
as-sintered

0.5

55 K
21 K
11 K
6.1 K
4.3 K

0 (a)
0

2

4
6
Time (sec)

8

10

Normalized asymmetry

Normalized asymmetryLa1-x/2Eu1-x/2SrxCuO4 with x = 0.14
1.0

superconducting
annealed (Tc = 25 K)

0.5

55 K
21 K
11 K
4.9 K

0 (b)
0

2

4
6
Time (sec)

810

図 1 T*構造 La1-x/2Eu1-x/2SrxCuO4 (x = 0.14)の(a)as-sintered 試料と(b)annealed 試料における零磁場ミュオンスピン緩和時間スペクトル。実線は、𝐴e−𝜆𝑡 𝐺(𝛥, 𝑡) +𝐴1 e−𝜆1 𝑡 による fitting 結果である。また、𝐺(Δ, 𝑡)は久保―鳥谷部関数である。

12B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF-BL14

マグノンモードヘリシティがスピン流に与える影響
Role of magnon mode helicity in the spin current
南部雄亮 1、川本陽 2、沖野夕貴 2、藤田全基 1、加倉井和久 3
1 東北大金研、2 東北大院理、3 CROSS
スピントロニクス研究において、スピンゼーベック効果（SSE）[1]は熱的なスピン流生成の観点から注目を集めている。SSE は、強磁性体およびフェリ磁性体と金属の接合系に温度勾配を印加した際に、誘起されたスピン流が逆スピ
ンホール効果を通して電圧として観測される現象である。熱的にスピン流を制御することは、電流・磁場を使用しない省スペースな磁気源を製造することにつながり得るため、応用面からも研究されている。
磁性絶縁体において、スピン流はスピン波（マグノン）によって運ばれる。
SSE は絶縁体の単純な静的磁性ではなく、動的磁性とより関連することが知られている[2]。ガーネットフェリ磁性体 Y3Fe5O12（YIG）はギルバート減衰定数が既知の磁性体の中で最も小さいことから SSE に頻繁に使用される。スピント
ロニクス研究の高まりから、YIG の初の中性子実験[3]が行われてから 40 年を経て、再びその磁気励起に注目が集まっている。
そこで我々は、YIG の磁気励起の温度変化を調べるため、オークリッジ国立研究所のチョッパー分光器 HYSPEC を用いて非偏極・偏極中性子非弾性散乱を行った。実験から YIG には主要な音響モード、および光学モードが存在[4]し、それらが反対符号のヘリシティを保持することを明らかにした。YIG における
SSE の温度依存性は、低温で活性化される音響モードに加えて、反対のヘリシティを持つギャップで隔てられた光学モードが高温で次第に熱活性化することで説明できる。さらに、二つの磁気励起モードに関する詳細なヘリシティを調べるため、ILL の三軸分光器 IN20 を用いてσx 偏極測定を行った。本発表では、SSE 信号の温度変化が二つの磁気励起モードのヘリシティによって説明できることを示す。
本研究は吉川貴史、塩見雄毅、齊藤英治、社本真一、J. Barker、G. E. W.
Bauer、森道康、前川禎通、各氏との共同研究に基づく。また、中性子散乱実
験は B. Wynn、V. Ovidiu Garlea、M. Graves-Brook、J. M. Tranquada（HYSPEC）、
M. Enderle、M. Böhm、T. Weber（ILL）と共同で行った。
[1] K. Uchida et al., Nature 455, 778 (2008).
[2] K. Uchida et al., Nat. Mat. 9, 894 (2010).
[3] J.S. Plant, J. Phys. C 10, 4805 (1977).
[4] J. Barker and G.E.W. Bauer, Phys. Rev. Lett. 117, 217201 (2016).

13B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF-BL01

中性子非弾性散乱実験に向けた
Tb3Fe5O12 の単結晶試料育成
Single crystal growth of Tb3Fe5O12
for inelastic neutron scattering experiment
川本陽 1，吉川貴史 2，藤田全基 3，南部雄亮 3
1 東北大院理，2 東北大材料高等研，3 東北大金研
近年スピントロニクス分野において、鉄ガーネット系物質のスピンゼーベッ
ク効果 (SSE)が大きな注目を集めている。SSE は、温度勾配を付けた強磁性体あるいはフェリ磁性体と金属の接合系に、マグノンスピン流を媒介とした伝導電子スピン流が誘起される現象で、金属中のスピン軌道相互作用を起源とする逆スピンホール効果によって電圧として観測される。先行研究では、
Gd3Fe5O12 (GdIG)において SSE 電圧の温度変化が二度の符号反転を示すこと[1]が報告されている。この符号反転は、GdIG の磁気励起の温度変化が起源であると考えられており、これを検証するためには磁気励起の分散関係をマ
グノンモードのヘリシティも含めて詳細に調べる必要がある。
GdIG の磁気励起の分散関係を調べるには単結晶試料を用いた中性子非弾性散乱を行う必要があるが、Gd は非常に大きい中性子吸収断面積を持つため実験が難しい。他の希土類について系統的に SSE 測定を行ったところ、Tb3Fe5O12 (TbIG)が GdIG と同様の符号反転を示すことを見出した。そこで、中性子実験がより容易な TbIG の磁気励起を調べ、SSE の符号反転の機構を探ることを目指して、traveling solvent floating zone 法による TbIG 単結晶試料の作成に取り組んだ。
本発表では、作成において生じた、融体の破裂や不純物生成といった問題
点とその改善策、および、その結果得られた TbIG 単結晶に対して行う中性子実験(2019 年 1 月末に実施予定)で予想される結果について議論を行う。

図 1: GdIG の SSE 電 圧 の 符 号 反 転 [1]。

図 2: TbIG の 単 結 晶 育 成 の 様 子 。

[1] S. Geprägs et al., Nat. Commun. 7, 10452 (2016).

14B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF-BL14、PF-BL4C

𝑹𝟑 𝑻𝟒 𝐒𝐧𝟏𝟑 (𝑹 = 𝐋𝐚, 𝐂𝐞; 𝑻 = 𝐈𝐫, 𝐑𝐮)の構造相転移と磁性の量子ビーム散乱研究

Quantum-beam scattering studies on structural phasetransition and magnetism of R3Ir4Sn13 (R = La, Ce; T = Ir, Ru)

中里晟也, 岩佐和晃 A, 狩野遼河 B, 宮川貫伍 B,塩澤真未 B,橋本大輔 B,
桑原慶太郎, 中尾裕則 C, 河村聖子 D, 中島健次 D, Jean-Michel;MignotE
茨大院理工, 茨大フロンティアセンターA, 茨大理 B, KEKC, J-PARC センタ
ーD,LLBE

R3T4Sn13 (R = 希土類元素; T =遷移金属元素) のうち、多くの R = La 系は超伝導体であ理、一方で R = Ce 系には半金属的な振る舞いを示す物質が報告されている。本発表では、Sn フラックス法で合成した R 3T4Sn13 (R = La, Ce; T= Ru, Ir)の構造相転移と磁性を量子ビームで調べた結果を報告する。
R3T4Sn13 (R = La, Ce)は、T = Co, Rh それぞれ 160, 350 K 以下で波数ベクト
ル q = （1/2, 1/2, 0）に X 線超格子反射が現れ、高温相 Pm-3n から低温相 I213のカイラル対称構造に相転移する[1, 2]。今回、R3Ir4Sn13 (R = La, Ce)でも同じ
超格子反射を観測した[3]。図に示した R = Ce の放射光 X 線回折ピークの積
分強度を基本反射で規格化した温度依存性から、構造相転移温度が 600 K付近と見積もられ、かなり高温までカイラル対称構造である可能性がある。また Ce3Ir4Sn13 は 1.9 K まで常磁性磁化率を示し、過去の報告[4]にある 2.1 K での反強磁気転移は本研究では観測されなかった。しかし 1.5 K での中性子非弾性散乱で Q = (1 0 0)付近に 0.2 meV 程度の反強磁気ゆらぎを観測した。
一方、R 3Ru4Sn13 (R = La, Ce)には明確な構造相転移は見られず、低温まで
Pm-3n の結晶構造を保つと考えられる[5]。一方、Ce3Ru4Sn13 の磁化率は約 4
K にピークを示す。中性子非弾性散乱においても 1 meV の磁気励起が観測され、その Q 依存性から 1 次元反強磁性スピン鎖に類似した相関が発達することを見出した。
[1] Y. Otomo et al., PRB
94, 075109 (2016). [2] K.
Suyama et al., PRB 97,
235138 (2018). [3] C.
Nagoshi et al., Physica B
359–361, 248 (2005). [4] S.
Takayanagi et al., Physica
B 199&200, 49 (1994). [5]岩佐和晃ほか，日本物理学 会 2018 年 秋 季 大 会
11pPSB-19.

15B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF BL-14

S=1/2 異方的三角格子反強磁性体
Cs2CuCl4 の磁気励起の再検証
Reinvestigation of magnetic excitations in the S=1/2
anisotropic triangular lattice antiferromagnet
Cs2CuCl4
村﨑遼 1、那波和宏 1、中島健次 2、河村聖子 2、Tao Hong3、佐藤卓 1
1 東北大 多元研、2 J-PARC センター、3 ORNL

Intensity [arb. unit]

幾何学的フラストレート系である三角格子反強磁性体は、興味深い磁気励起の舞台となってきた。特に S = 1/2 の等方的三角格子反強磁性体の基底状態である 120 度構造は非共線的な磁気構造であるため、動的スピン構造
因子を単純なスピン波描像で評価することは適切ではない。線形スピン波理論を超えた高次の相互作用項によってマグノン間の相互作用まで評価することが必要であり、分散の再規格化やマグノンが有限寿命となることによる動的スピン構造因子のぼやけなどが予測されている[1]。また、低エネルギーの分散を束縛されたスピノン対によるものとして、高エネルギー領域ではスピノンによる連続的散乱が観測されるという理論研究[2]が存在する。
Cs2CuCl4 は Cu2+(S=1/2)が異方的三角格子を組む反強磁性体である。
本物質は 0.6 K でらせん磁気転移をおこす。先行の非弾性中性子散乱実験[2,3]では、マグノンの分散に加えて連続的な励起スペクトルが観測されている。
この連続スペクトルについては、二次元由来の新奇な磁気励起へのクロスオーバーによるものであるとする提案[3, 4]、弱く相互作用する一次元鎖由来のスピノンによるものであるという提案[5]などがされてきた。
本研究では以上の提案を再検証すべく、J-PARC MLF の冷中性子ディスクチョッパー型分光器 AMATERAS を用いて磁気励起を測定した。3 個の軸をそろえた単結晶試料に対して a 軸方向から中性子を入射させて測定を行った。図は 0.3 K で測定した非弾性中性子散乱スペ
クトルである。入射エネルギーは 1.7 meV であり、散乱スペクトルは Qa 方向に積分している。先行研
究と同様に 2 本のマグノンの分散と、連続的散乱
スペクトルが観測された。発表では、さらに転移温度以上での測定データを交えて先行研究との相違点を示し、本物質の磁気励起について議論する。
[1] M. Mourigal et al., PRB 88, 094407 (2013).
[2] E. A. Ghioldi et al., PRB 98, 184403 (2018)[3] R. Coldea et al., PRL 86, 1335 (2001).
[4] R. Coldea et al., PRB 68, 134424 (2003).
[5] M. Kohno et al., Nat. Phys., 3, 790 (2007).

図 Cs2CuCl4 の非弾性
中性子散乱スペクトル
Qc=[-0.1, 0.1] r.l.u.

16B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF 長期課題 2017L0700/BL15(TAIKAN), PF BL-3A

中性子・X 線散乱によるトポロジカル磁気秩序の研究
Neutron and x-ray scattering studies on topologicalspin orders
中島多朗・理研 創発物性科学研究センター
近年，磁気スキルミオンに代表される非共線・非共面的なスピン配列を持つ秩序状態が注目を集めている．磁気スキルミオンは長周期らせん磁性体等において現れるナノスケールの渦状のスピン構造であり，磁化分布を連続場とみなした際のトポロジカル欠陥と解釈することができる．そのためスキルミオン
はトポロジーで特徴付けられる粒子としての性質を持ち，その粒子の配列（スキルミオン結晶）やダイナミクス，電流等の外場に対する応答等が盛んに研究されている [1]．
我々はこのようなトポロジカル磁気秩序を対象として中性子散乱を用いた研究を進めている．磁気スキルミオンは典型的には 10〜100 nm のスケールであるため，その周期性を探査するためには中性子小角散乱が適している．我々は 2017 年度 B 期より MLF の中性子小角・広角散乱装置「大観(BL15)」を用いてこのテーマについての長期課題研究を行っており，本発表ではそこでこれまでに得られた成果を発表する．また，一部の物質においては PF における放射光 X 線共鳴散乱も相補的に利用して研究を進めている．
(1) MnSi と MnGe の混晶系における多彩な磁気秩序の発現
MnSi は古くから知られるらせん磁性体であり，転移温度近傍の磁場誘起相において，スキルミオン相の存在が報告された最初の物質である．一方 MnGe
はスキルミオンとは異なり３次元的にスピンの方向が変調されたヘッジホッグ・
反ヘッジホッグ格子を示すことが知られていた．この両者の混晶系試料を作成し，Ge/Si 比を系統的に変えながら大観の小角・広角検出器を相補的に用いた中性子散乱実験を行ったところ，中間組成で新たな磁気相が現れることが明らかになった ．
(2) Breathing kagome 磁性体 Gd3Ru4Al12 におけるスキルミオン相
磁気スキルミオンはその多くが反転対称性を持たないカイラルな結晶構造の物質において発見されている．しかし理論的には磁気的相互作用の競合によってらせん磁性を生じる系においてもスキルミオン相が現れる可能性があることが示唆されていた．我々はその候補物質として反転対称性を持つカゴメ磁性体 Gd3Ru4Al12 に注目し，Gd 同位体を用いた中性子散乱と放射光 X 線共鳴散乱によりその磁気秩序を探査した[2]．
参考文献：[1] S. Muhlbauer et al., Science 323, 915 (2009), N. Nagaosa and Y.
Tokura, Nat. Nanotech. 8, 899 (2013). [2] M. Hirschberger, T. Nakajima et al.,arXiv:1812.02553.

17B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF-S1μSR から見た Pr2CuO4 の磁性に対する還元アニール効果
Reduction anneal effects on magnetism for Pr2CuO4studied by μSR
工藤康太 1, 鈴木謙介 1, 浅野駿 1, 岡部博孝 2, 幸田章宏 2, 門野良典 2, 藤田全基 1
1
東北大学金属材料研究所, 2 高エネルギー加速器研究機構

銅酸化物超伝導体は、反強磁性モット絶縁体にホールまたは電子をドープすることによって超伝導が発現と考えている。しかし、近年、T’構造銅酸化物
超伝導体の母物質 R2CuO4 (R は希土類)において、適切な還元アニール処理をすることで超伝導が発現することが薄膜試料で報告された。そこで、磁性に対する還元アニール効果を調べ、、T’構造母物質の真の基底状態を明らかにするため、希土類がスピンをもたない Eu2CuO4 の焼結体試料において、ミュオンスピン回転（μSR）実験を行った。その結果 as-sintered 試料では TN1 =265 K 以下の広い温度範囲で指数関数的な緩和に加えて振幅の小さい振動成分を観測した。振動成分は還元アニールにより消失した。この特異な磁性が T'構造銅酸化物に普遍的かを調べるため、今回、Pr2CuO4 でμSR 実験を行った。
図に Eu2CuO4 と Pr2CuO4 の振動周波数の温度依存性を示す。as-sinteredの Pr2CuO4 では 70-90 K と 150-160 K で複数成分の振動が現れるなど複雑なスペクトルを示した。また振動が消失する温度範囲がないことも Eu2CuO4 とは異なるが、110 K 以下で周波数が増大し始める点に Eu2CuO4 と類似性が見られる。一方還元アニールをした Pr2CuO4 では 110 K 以上で振動が消失し指数関数的な緩和スペクトルとなった。これは還元アニールした Eu2CuO4 と定性的に同じ振る舞いである。この類似性は、還元した試料では Cu2+スピンが共通した性質を持つことを示唆しており、T 構造 La2CuO4 と比べて低い温度から周波数が増大することは、T’構造 R2CuO4 の本質である可能性を示している。一方、
as-sintered 試料に見られる違いは希土類イオンの磁気モーメントによるもの
ではないかと考えている、発表では R2CuO4 における特異なμSR スペクトルの起源についても議論する。

図: (a) Pr2CuO4 と(b) Eu2CuO4 のゼロ磁場μSR スペクトルの振動周波数（2 成分ある場合は f1>f2）の温度依存性. 実線はガイドライン.

18B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF-BL14

少数キャリアー半金属 Yb3Ir4Ge13 における磁気ゆらぎ
Magnetic fluctuation in low-carrier density semimetal
Yb3Ir4Ge13
岩佐和晃１, C.-L. Huang２, Binod K. Rai２, E. Morosan２, 河村聖子 3, 中島健次 31 茨城大フロンティアセンター, 2 Rice University, 3 J-PARC センター
希土類イオン R の 4f 電子を含む R3T4X13 (T: 遷移金属元素，X: Sn, Ge, Pb)
において半金属または半導体特性を示す物質が報告され ている[1, 2]。
Ce3T4Sn13 (T: Co, Rh)では、カイラル対称の低温相（立方晶 I213）における電気抵抗の温度依存性が小さい。これらは 1 K 未満の極低温まで常磁性状態であるが、15 K 以下での電気抵抗増大をもたらすスピン励起が 1 meV 以下に発達するに発達するという特徴を示す[3–5]。今回、類型物質 Yb3Ir4Ge13 （正方晶I41/amd）を対象として、電気抵抗が 20 K までプラトーを示したあとに低温で増大する現象[6]の起源を探るために中性子非弾性散乱実験を行った[7]。
自己フラックス法で合成された Yb3Ir4Ge13 と Lu3Ir4Ge13 の中性子非弾性散乱を
J-PARC MLF BL14 (AMATERAS)で測定し、両物質の差から磁気励起を抽出した。60 meV までに Yb の結晶場分裂励起ピークはほとんど観測されず、Yb
4f 電子は伝導電子と強く混成していると考えられる。一方、図に示したように、
20 K 以下で増大する 3 meV 以下の励起スペクトルを見出した。これまでに
Ce3T4Sn13 (T: Co, Rh)で観測したスピン励起と電気抵抗増大の相関に類似する が 、そ のエ ネルギ ースケ ール は
Yb3Ir4Ge13 の方が大きい。さらにスペ
クトルの散乱ベクトル依存性から、常磁性ながら動的に反強磁性相関を持つことを見出した。これにより
Yb3Ir4Ge13 は反強磁気転移臨界点に近い常磁性状態にあり、スピンゆらぎが少数キャリアー散乱をもたらす。
[1] A. Ślebarski et al., PRB 88,
155122 (2013). [2] E. L. Thomas et al.,J. Solid State Chem. 179, 1642
(2006). [3] Y. Otomo et al., PRB 94,
075109 (2016). [4] K. Suyama et al.,
PRB 97, 235138 (2018). [5] K. Iwasa
et al., PRB 95, 195156 (2017). [6] B.
K. Rai et al., arXiv:1805.01918. [7] K.
Iwasa et al., arXiv:1810.11238.

19B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF-BL12

S=1/2 擬一次元反強磁性体 BaCu2Si2O7 の中性子非弾性散乱
Inelastic Neutron scattering in S = 1/2
quasi-one-dimensional antiferromagnet BaCu2Si2O7
東大物性研、高エ研 A
岩崎 友優、浅井 晋一郎、伊藤 晋一 A、益田 隆嗣
スピン 1/2 ハイゼンベルグ一次元反強磁性鎖の基底状態は、スピン相関がべきで減衰するラッティンジャー液体であり、励起状態はスピノンであることが知られている。BaCu2Si2O7 は Cu2+イオンに局在した S=1/2 ス
ピンが c 軸方向に強く相互作用する疑一次元反強磁性体として知られている。磁化率は 150 K にブロードなピークをもち J = 24.1 meV のBonner-Fisher 曲線により説明された。9.2 K で反強磁性転移を有し[1]、コ
リニアな反強磁性秩序が基底状態となっている。転移温度以下における、中性子三軸分光器による低エネルギー領域の磁気スペクトル研究では、
鎖間相互作用、相互作用の異方性、縦揺らぎ連続励起などが大きく着目されていた。一方、中性子源の性質上高エネルギーの測定は困難あった
ため、c 軸方向の主要な相互作用は 10 meV までの測定から 19.8 meV と見積もられた。今回我々は J-PARC のチョッパー分光器 HRC を用い、3 Kから 100 K までの温度領域において、51 meV までの磁気スペクトルを測定した。
図 1 は転移温度以上の T = 15 K で測定された磁気スペクトルである。
q = (0, 0, -1)からスピノン励起が立ち上がっている様子が観測される。
スピノン励起の下限曲線は、磁化率から見積もられた J = 24.1 meV とした場合の白実線でよく説明された。
一方、三軸分光器の見積られた J =19.8 meV の曲線は白破線で示されているが、実験データから、ややずれている。今回、高エネルギー領域のスピノン励起を測定することにより、主要図 1 磁気スペクトルな相互作用を中性子非弾性散乱により正しく見積もることができた。
[1] I.Tsukada et al., Phys. Rev. B 60, 6601 (1999).

20B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
Photon Factory BL-16A, 11B, 3A, 4C

PrRu4P12 の秩序相における p-f 混成の変調構造の共鳴 X 線散乱による観測
Modulation of p-f hybridization in unconventional
ordered phase of PrRu4P12 studied by resonant X-ray
scattering
中尾 裕則 1, 田端 千紘 2, 岩佐 和晃 3
KEK 物構研１, 京大複合研 2, 茨城大フロンティアセンター3
充填スクッテルダイト MT4X12（希土類 M、遷移金属 T、プニクトゲン X）は、重い電子状態、金属・絶縁体（MI）転移、多極子秩序、超伝導といった多彩な物性を示し、多くの研究がなされてきた。結晶構造は X12 の 20 面体の中の空間に M が充填されたカゴ状構造をもち、カゴを形成している X の p 軌道からなる
分子軌道とカゴの中の f 電子が強い混成を示すのが特徴である。この p-f 混成の強さが１つのパラメータとなり、スクッテルダイトにおける多彩な物性が発現すると考えられている。PrRu4P12 は、TMI ～63 K という比較的高温で MI 転移を示し、相転移の起源として反強多極子秩序、電荷密度波などが提案されている。また、中性子非弾性散乱により強い p-f 混成状態が観測されるとともに、
T<TMI で非等価となった２つの Pr サイトの結晶場の特異な温度依存性が報告された。[1]この結果は、p-f 混成状態が２つの Pr サイトで異なることを示唆しているものの、これまでに p-f 混成状態の観測例はない。
共鳴 X 線散乱は、原子の吸収端を利用することで、元素・電子軌道を選択的に観測できる実験手法である。そこで PrRu4P12 の秩序相における p-f 混成状態の観測を目指し、Pr や P の吸収端における共鳴 X 線散乱実験を行ってきた。
[2] 今回、Pr M4,5 吸収端(～930 eV)で 100 反射における共鳴信号の観測にも成功した。これらの結果をまとめると、Pr L2,3 吸収端(2p->5d 遷移)での共鳴信号と比較して、非常に強い共鳴信号が Pr M4,5 吸収端(3d->4f 遷移)と P K 吸収端(1s->3p 遷移)で観測された。この結果は、２つの PrP12 サイトで Pr 4f と P 3pの電子状態が大きく異なること、つまり p-f 混成状態の違いを直接的に観測したものと期待される。このように共鳴 X 線散乱によりスクッテルダイトの物性を担っている f 電子と X の p 軌道を直接的に観測することが示せ、強相関電子系の混成軌道が支配する様々な物性を理解する上で重要な情報が得られる手法と期待できる。
[1] K. Iwasa et al., Phys. Rev. B 72 (2005) 024414, J. Phys. Soc. Jpn. 74, 1930 (2005).
[2] H. Nakao et al., J. Phys.: Conf. Ser. 969 (2018) 012118.

21B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF / BL-02

高エネルギー分解能分光器 DNA で見る
Ba2MnGe2O7 の磁気励起
Magnetic Excitation in Ba2MnGe2O7
by using High Energy Resolution Spectrometer DNA
長谷川舜介 1，林田翔平 1，浅井晋一郎 1，松浦直人 2, 益田隆嗣 1
1
東京大学物性研究所, 2 総合科学研究機構
Ba2MnGe2O7 は軌道角運動量 L = 0、スピン S = 5/2 を有する Mn2+イオン
が ab 面内で正方格子を形成する古典ハイゼンベルグ反強磁性体である。
4K 以下で反強磁性秩序を示し、ab 面を容易面とした collinear な磁気構造をとる[1]。また 4K 以下で[110]方向へ磁場印加した場合に生ずる c 軸方向の電気分極はスピン依存 d-p 軌道混成機構によって説明される[2]。この機構では局所的に電気分極と磁気モーメントが結びつくために、電場によって局所的な磁気モーメントの制御が可能であり、その制御性は磁気異方性の大きさと関係している[3]。最近、類似物質である Ba2CoGe2O7において磁気異方性の大きさと電場による磁気モーメントの制御性に関する一連の研究が行われた[4, 5]。そこでは ab 面内の磁気異方性がスピン
ネマティック相互作用で説明されること、さらにそれが分極間相互作用と等価であることが明らかにされた。一方で、磁気異方性が大きいため
電場により磁気モーメントを十分に制御することが困難であり、異方性の小さい物質での研究が求められていた。
本研究では、異方性が小さい Ba2MnGe2O7 において、磁気異方性エネル
ギーの温度依存性及び ab 面内の磁気異方性項を含むスピンハミルトニア
ンの解明を目的とし非弾性中性子散乱実験を行った。期待される異方性ギャップの大きさは μeV オーダーであるため、背面反射型逆転配置 TOF
分光器 DNA を用いて高エネルギー分解能な実験を行った。その結果、過去の報告と一致するエネルギー幅 0.6meV 程度のスピン波励起を観測した。新たに 0.05 K では Q = (1, 0, 0.5)で 36μeV と 112μeV の磁気異方性ギ
ャップを観測した。このギャップエネルギーは温度の上昇とともに小さ
くなり、T = 2.5K では 8μeV と 99μeV にまで減少した。研究会ではこの温度依存性と、スピン波励起を説明するスピンハミルトニアンについて議論する。
[1] T. Masuda et al., Phys. Rev. B. 91, 100402(R) (2010). [2] H. Murakawa et al., Phys. Rev.
B. 85, 174106 (2012). [3] J. S. White et al., Phys. Rev. Lett. 113, 107203 (2014). [4] M.
Soda et al., Phys. Rev. Lett. 112, 127205 (2014). [5] M. Soda et al., Phys. Rev. B. 94,
099418 (2016).

22B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF BL-14

異方的三角格子反強磁性体 Ca3ReO5Cl2 における連続励起の検証
Interpretation of continuous excitations in theanisotropic triangular lattice antiferromagnet
Ca3ReO5Cl2
那波和宏 1、平井大悟郎 2、古府麻衣子 3、中島健次 3、廣井善二 2、佐藤卓 1
１ 東北大多元研、２ 東大物性研、３ J-PARC センター
磁気的なフラストレーションが強く働く系では磁気相関が発達するが磁気秩序は抑制され、分数励起を伴ったスピン液体状態が実現すると期待される。
中でも異方的三角格子反強磁性体は、Cs2CuCl4 においてスピノンに類した連続的な励起スペクトルが観測された点において注目を集めた[1]。鎖間のフラストレーションによって一次元性が強くなりスピノンの特徴が生き残るという解釈がなされている[2]。しかし磁気励起を検証できる物質が Cs2CuCl4 とその類
縁物質に限られており、さらなる実験的検証が必要となっている。
Ca3ReO5Cl2 は Re6+（S = 1/2）が異方的三角格子を組む反強磁性体である（図 1、[3]）。磁化率の温度変化から J = 41 K、J’/J= 0.32 と見積もられ、連続励起の存在が期待される。これを検証すべく、J-PARC MLFの冷中性子チョッパー型分光器
AMATERAS を用いて磁気励起を調べた。
図 2 に 3 K で測定した非弾性中性子散
図 1 Ca3ReO5Cl2 に乱スペクトルを示す。その磁気励起はスピノ
おける異方的三角格子
ン励起と同様に連続的である。一方で L（鎖間）方向にわずかに分散を持ち、K（鎖内）
方 向 に は 0.5 に 関 し て 非 対 称 と な る
Cs2CuCl4 と共通の特徴も示す。講演では0.3 K（<TN = 1.1 K）における磁気励起スペ
クトルを合わせて示し、一次元系を出発点として鎖間の相互作用を RPA により取り扱った近似的なシミュレーションとも比較しな
がら、スピノン描像の是非を議論する。
[1] R. Coldea et al., Phys. Rev. Lett. 86, 1335
(2001); Phys. Rev. B 68, 134424 (2003).
[2] M. Kohno et al., Nat. Phys., 3, 790 (2007).
[3] D. Hirai et al., J. Am. Chem. Soc., 139,
10784 (2017); submitted (2018).

図 2 3 K における非弾性中性子散乱
スペクトル。
Ei = 9.705 meV。

23B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF-S1, TRIUMF

マルチフェロイック物質 MnWO4 のスピン揺らぎ
Spin fluctuation of the multiferroic material MnWO4
佐賀山基 A,B，岡部博孝 A，阿部伸行 C，有馬孝尚 C，平石雅俊 A，
幸田章宏 A,B，石井祐太 D, 小嶋健児 E，門野良典 A,B
KEK 物構研 A，総研大 B, 東大新領域 C，東北大多元研 D, TRIUMFE
マルチフェロイック物質の磁気強誘電転移は，磁気秩序と強誘電秩序のどちらが主体であるのか議論に決着がついておらず，さらなる研究が望まれている．MnWO4 は一種類の磁性イオン（Mn2+）からなる比較的単純な構造であり，マルチフェロイックにおける磁性と強誘電性の結合に関する研究に適した物質である．MnWO4 は温度が下がると，高温の常磁性相から共線的な不整合スピン密度波相（AF3），非共線的な不整合
らせん磁気秩序相（AF2），共線的な整合反強磁性相（AF1）へと逐次相転移を示す．このうちで強誘電性を示すのは，AF2 のみである．
BaTiO3 等の従来型の変位強誘電体では，強誘電転移の前駆現象として，
転移温度近傍で逆空間の広い領域にフォノンのソフト化が観測される．
ところがマルチフェロイック物質では，磁気強誘電転移の前後でソフト化は観測されず，従来型と異なる振舞いを示す[1]．我々は磁気強誘電転移の前駆現象が，磁気的なスピン揺らぎの変化に現れると予想し，SR法により MnWO4 の局所磁気状態を測定した．
図１に，AF3 近傍のゼロ磁場スペク
ト ル を 拡 張 型 指 数 関 数 [A(t) =Aexp(-t)]で解析した結果を示す．ミュオンスピン緩和率には，TN = 13.5K で常磁性-AF3 の転移を示す鋭いピークが，T2 = 12.7 K で AF3-AF2 の転移に相当するピークが見える．AF3 における指数のべきβは約 0.5 であり，この緩和が電子スピンの揺らぎによるものである場合，その揺らぎはマルコフ過程に基づく単一の相関時間では表せ
図 1 拡張型指数関数で解析したないことが判明した．当日は縦磁場下
MnWO4 のゼロ磁場SR の緩和の実験結果も併せて，MnWO4 の強誘率および指数の温度依存性．
電転移と Mn 電子スピンの揺らぎの相関について議論する．
[1] R. Kajimoto, H. Sagayama et al., PRL 102, 247602 (2009).

24B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF-BL15

偏極中性子回折で見るゼオライトＡ中のカリウムクラスターの強磁性
Polarized Neutron Diffraction Studies on
Ferromagnetism of Potassium Clusters in Zeolite A
中野岳仁 1，大石一城 2，松浦直人 2
1 茨大理工，2 CROSS

11Å

アルミノ珪酸塩のゼオライト A では，内径約 11 Å のαケージが単純立方構
造で配列している（図１）．単位格子には 8 個のαケージが含まれ，格子定数は約 24.6 Å である．K+イオンを含むもの（αケージ当たり：K12Al12Si12O48）に K
原子を吸蔵させるとαケージ中に K クラスターが形成される．そして，吸蔵原
子数 n（= s 電子数）が 2 < n < 7 の時に自発磁化が発現する．TC も n に依存し，最高で約 8 K である．本研究では，中性子回折によりこの系の磁気構造やス
ピン密度の空間分布の情報を直接得ることを目的としている．
n = 4.0 の粉末試料について，偏極中性子を用いたいわゆる flipping ratio 法の実験を MLF の BL15 で行った．図 2 は温度 2.3 K，外部磁場 100 Oe での，（磁化と中性子スピンの向きが）平Si
行・反平行における差分プロファイル
AlO
である．これらの回折線は長距離秩序した磁気モーメントの強磁性成分に由来する．200 反射と 220 反射で
0.015
K /K -A
符号が逆転しているのは，この間のT = 2.3 K
H = 100 Oe
0.010
q で磁気形状因子の符号が逆転して
α cagea=24.6
Å
いることに起因する．実空間でのスピ
0.005
ン密度の広がりの大きさは 15 Å 程度 図１：ゼオライト A の結晶構造の模式図．
0.000
moment の強赤と青の矢印は，orderedと見積もられ，ナノクラスターに広が磁性成分を模式的に表している．
-0.005った s 電子スピンに起因する磁気散乱を観測できたと考えられる．さらに
0.015
111 反射も有意に観測されている．こ
0.010の結果から強磁性磁気モーメントの大きさが，図１の赤と青の矢印で示し
0.005
x10
たように周期変調していることが直0.000
接的に言える．この系では隣接クラ-0.005
スター内の K+イオン数が異なるという
0.35
0.45
0.55
0.65
0.75
構造的変調（空間群： F23）が存在す-1
q (Å )
るが，それと磁性との関連が示唆さ
図２：ゼオライト A 中の K クラスターの偏極中
れる．
12

220

200

111
111

220

p

I -I

200

p

ap

I -I

ap

n

性子回折パターンの差分プロファイル．

25B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF MuonS1µSR 法を用いた Sr2-xLaxIrO4 の磁気相図の決定
Magnetic Phase Diagram of Sr2-xLaxIrO4 determined byµSR method
町田一樹 1、堀金和正 2、藤井政徳 1、岡部博孝 3、小林夏野 1,2、堀江理恵 2、
石井博文 4、久保園芳博 1,2、幸田章宏 3、門野良典 3、秋光純 2
岡山大学自然科学研究科 1、岡山大学異分野基礎研究所 2、J-Parc/KEK3、
台湾国立放射光科学研究センターNSRRC4
Sr2IrO4 はスピン S=1/2 を持つ反強磁性体であり，強いスピン軌道相互作用と電子相関によりモット絶縁体で実現する。さらに，理論計算[1]により電子ドープによる超伝導化が期待されている。La をドープすると，
TN(=240K)は減少し，さらに中性子散乱の手法により反強磁性秩序は
x=0.08 付近において長距離的から短距離的に変化することが報告された[2]。しかし，Ir は中性子吸収断面積が大きいため中性子散乱の手法を用
いて Ir の磁性を議論することは難しい。そこで我々は内部磁場に対して非常に敏感なプローブである µSR の手法を用いることにより La をドープした試料 Sr2-xLaxIrO4(x=0.05, 0.1, 0.15)の磁気的性質の解析を試みた。
図 1 に Sr1.9La0.1IrO4 のゼロ磁場時
間スペクトルを示す[3]。電子ドープを施した本系では長距離秩序に伴う回転成分は観測されずスペクト
ルの強い緩和が観測された。この結果は x=0.1 において長距離秩序が実現していないことを示している。時間スペクトルの大きな緩和を明らかにするため，我々は exp(-λt)β を用いて解析したところ磁気点付近の図 1. Sr1.9La0.1IrO4 におけるゼロ磁場 µSR
180K において β の減少が観測され
時間スペクトル
0.5 付近に近づくことが分かった。β
=0.5 という値は Griffiths 相と呼ばれる局所的に反強磁性秩序が実現している相であり，このことからも 180K 以下では短距離秩序が実現しているものと思われる。当日は La 置換量を 0.05, 0.15 ドープしたものについて
も µSR 法により解析し，その結果判明した磁気的性質について報告する。
[1] H. Watanabe et al., Phys. Rev. Lett. 110, 027002 (2013).
[2] Xiang Chen et al., Phys. Rev. B 92, 075125 (2015).
[3]K. Horigane et al., Phys. Rev. B 97 064425 (2018).

26B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞

ペロブスカイト CaMn1-xSbxO3 の結晶構造と磁気構造
Crystal and magnetic structure of perovskite
CaMn1-xSbxO3
東北大学多元研、岩手大学理工 A、東工大 MSLB、KEK 物構研 C
関川曉、山本孟、石井祐太、木村宏之、谷口晴香 A、松川倫明 A、
東正樹 B、佐賀山基 C、本田孝志 C、大友季哉 C
ペロブスカイト型マンガン酸化物 RMnO3(ABO3)は、Mn3+と Mn4+の混合原子価数状態において強磁性金属相や電荷秩序相、絶縁体反強磁性相など多彩な電子相を作ることが知られている。本研究ではCaMn4+O3 の B サイトへ Sb5+を置換する(CaMn1-xSbxO3)ことで電子ドープを行い、結晶構造や磁気構造の変化を調べた。過去の報告より、ｘ ≥0.20 で Mn-O 八面体回転パターンの変化による直方晶(空間群 Pnma)
から単斜晶(空間群 P21/m)への構造相転移[1]や、x = 0.05、0.08 での磁場中冷却過程での起源不明の磁化反転を示すことが知られている[2]。
結晶構造の詳細を調べるため、KEK-PF BL-8B において放射光粉末
X 線回折実験を行った。上記の直方晶から単斜晶への転移が Sb 置換
量の増加に加えて、温度変化によっても起こることが分かった。この結果
から CaMn1-xSbxO3 についての温度-組成の詳細な相図が得られた。
J-PARC MLF NOVA において粉末中性子回折実験を行い、x = 0.05、0.10、0.20 の 3 試料の磁気構造について調べた。
いずれの試料においても、Nèel
温度以下で Pnma や P21/m では説明できないピークが観測された（図 1）。現在、これらを磁気反射と考えて、粉末回折デー
タ解析ソフトウェア Z-Code を用いた磁気構造解析を進めており、詳細は当日発表する。
[1]V.Poltavets J. Solid State Chem. 177,
1285 (2004).
[2]Y.Murano et al., Phys. Rev. B, 83,054437 (2011).

図 1. CaMn0.95Sb0.05O3 の粉末中性子回折パター
ン（300 K, 20 K）。＊印は Pnma や P21/m では説明できないピーク。

27B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF／BL-01

ホールドープ系超伝導体 Ca1-xNaxFe2As2 における磁気励起
High-energy spin excitations in hole doped
Ca1-xNaxFe2As2
堀金和正 1、中野将太郎 2、木方邦宏 3、梶本亮一 4、池内和彦 5、
秋光純 1、李哲虎 3
岡山大基礎研 1、岡山大自然 2、AIST3、J-PARC4、CROSS5
鉄系超伝導体において磁性と超伝導の相関関係を明らかにすべく、中性子散乱を用いたスピン揺動の研究が盛んになされている。これまで
Ba1-xKxFe2As2[1]に代表される Ba122 系において研究が行われてきた。一方、Ca122 系はこれまで研究があまりなされておらずホールドープに対す
る磁気励起の全体像は未解明であった。そこで本研究では最適ドープ領域に近いホールドープ系超伝導体 Ca0.44Na0.56Fe2As2(Tc=34K)の単結晶試料を作成し、J-PARC 中性子実験装置『四季』を用いることにより、これまで明らかにされていなかった高エネルギー領域にわたる磁気励起の全体像を明らかにすることを目的として研究を進めてきた。
図 1 に 4K における各エネルギー領域で(H,K)マップの結果を示す。Q=(0.5,0.5)で観測される磁気シグナルはエネルギーの増加とともにピーク幅が増大し、160meV まで磁気励起
スペクトルを観測した。また、Ca122 系特有の 3 次元磁気相関を反映して L 方向は明確な分散関係を持ち(図 2)、少なくとも 20meV ま
で強い L 依存性を有することも明らかになった。更に Tc 以下で磁気シグナルが顕著に増大(e)するレゾナンスピークを観測し、レゾナンス
ピークのエネルギーEres=13.3meV と見積もった 。 過 去 に 報 告 さ れ た ARPES 測 定 か ら
2Δ/kBTc=5.5 と見積もられており[2]2Δ は約
16meV と見積もられるが今回得られた Eres は
それよりも小さいことからスピン揺らぎを媒介とした S±波を支持する結果が得られた。
1

1

0

0

-1 -1

1

-1 -1

1

1

0

0

-1

参考文献
[1] K. Horigane et al., Sci. Rep. 6, 33303 (2016)[2] D. V. Evtushinsky et al., Phys. Rev. B 87,
094501 (2013)

0

-1

0

1

-1 -1

0

1

0

1

L (rlu)図 1 Ca0.44Na0.56Fe2As2 における(a-d)
各エネルギーにおける(H,K)マップ
および(e)L 方向の分散関係

28B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
PF-BL14A

単結晶 X 線回折による T’- Pr1.3-xLa0.7CexCuO4+δ (x = 0.10)の還元アニールによる構造変化の研究
Study of reduction effect on T’-Pr1.3-xLa0.7CexCuO4+δ
(x = 0.10) via single crystal X-ray structure analysis
御手洗誠 1,2、坂倉輝俊 2、木村宏之 2、浅野駿 1,3、藤田全基 3、
洲村拓哉 4、石本奨 4、足立匡 4、小池洋二 5、岸本俊二 61 東北大院理、2 東北大多元研、3 東北大金研、4 上智大理工、
5 東北大工、6 KEK 物構研
T’型銅酸化物超伝導体は、as-grown 状態では超伝導特性を発現せず、還元雰囲気中でアニールすることではじめて超伝導体になるとされている。しかしながら、還元前後の構造変化は未だ充分に理解されておらず、その解明が重要視されている。先行研究では、主に以下の二点が述べられている。ひとつは、伝導面である CuO2 面の上下に頂点酸素と呼ばれる過剰酸素が存在し、それが還元によって除去されるというものである[1]。もうひとつは、還元によって母相とは異なる構造を持った第二相 RE2O3 が出現し[2]、as-grown 状態で観られた Cu 欠損を補償することで超伝導に最適な CuO2 面が形成されるというものである[3]。
以上を踏まえ、過去に我々は母物質である Pr2-xLaxCuO4+δ (x = 0, 0.6) (以下 PCO, PLCO)の還元前後における構造変化を単結晶 X 線構造解析により調査し、as-grown では 2 %前
後の Cu 欠損が観られ、還元後には第二相 RE2O3 (RE = Pr, La)の析出と共に補償されていることが確認できた。更にこれらの試料では、as-grown 状態で 2 種類の REO (RE = Pr, La)
ブロック層が二層共存状態になっていたものが、還元後に単一相になることが新たに分かり、CuO2 面だけでなく単位胞全体が超伝導に最適な状態になっていることが分かった。
また、不活性ガス中で行われた従来の還元アニール方法とは別に、低酸素分圧中でアニールすることで今まで超伝導特性が発現しなかったノンドープ領域での発現が薄膜試料において確認された[4]。これを踏まえ、同組成粉末で試料を覆い、真空中でアニールする
プロテクトアニールという手法を使うことで、単結晶においてもアンダードープ領域での超伝導発現が確認された[5]。またプロテクトアニールのみの場合 Tc = 24.5 K であったが、これに加え低温アニールとダイナミックアニールという手法を用いることで(以下ダイナミックアニ
ール試料)、Tc = 27.2 K に上昇することが確認されている。これらの還元手法の違いによる構造変化と従来の結果とを比較することで、より本質的な構造変化を理解できると考える。
以上を踏まえ、本研究では T’- Pr1.3-xLa0.7CexCuO4+δ (x = 0.10) (以下 PLCCO)のダイナミ
ックアニールについて単結晶 X 線構造解析により調べると共に、過去に測定したプロテクト
アニール試料や母物質である PCO, PLCO の結果とも比較した。測定は東北大多元研木村研究室と KEK-PF BL-14A にある 4 軸回折計を使用した。
母物質で観られた還元による REO ブロック層の単一相化、as-grown で観られた Cu 欠損の補償と第二相の析出は PLCCO でも観られた。更に還元後でも母相の酸素席占有率は減少していないにも関わらず、BVS 法で見積もった Cu の結合価数はプロテクトアニール、
ダイナミックアニールの順で減少しており、電子ドープされていることが示唆された。これには、還元の強さに比例して体積が増加する第二相が関与していると考えられる。詳細に関しては現在解析中である。
[1] P. G. Radaelli et al., Phys. Rev. B 49, 15322 (1994). [3] H. J. Kang et al., Nature Mat. 6, 224 (2007).
[2] H. Kimura et al., J. Phys. Soc. Jpn. 74, 2282 (2005). [4] O. Matsumoto et al., Physica C 469, 924 (2009).
[5] T. Adachi et al., J. Phys. Soc. Jpn. 82, 063713 (2013).

29B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
PF-BL8A

Pr Tr 2 Al 20 ( Tr = Ti, V)の精密結晶構造と結晶場の解析
Crystal structural and crystal electric field analyses
in PrTr2Al20 (Tr = Ti, V)
奥山大輔 1, 辻本真規 2, 佐賀山基 3, 志村恭通 2,4, 酒井明人 2, 眞方篤史 2,
中辻知 2, 佐藤卓 1
1 東北大多元研, 2 東大物性研, 3 高エネ機構、物構研, 4 広島大学

PrTr2Al20 (Tr = Ti, V)は基底状態が非磁性Γ3 であると考えられている。
PrV2Al20 では、磁化と電気抵抗に 2 チャンネルアンダーソンモデルの予想と同様な√(T)の温度依存性が低温で観測されている[1]。比熱測定では 0.6
K 付近で相転移が観測されており、反強的な四極子秩序が考えられている[1,2]。PrTi2Al20 では電気抵抗の温度変化は T2 の振る舞いを示している。また、2 K で強四極子秩序による異常が観測されている[2,3]。PrTi2Al20 の結晶場レベルは中性子非弾性散乱よりΓ3 (基底) -Γ4 (5.61 meV) -Γ5 (9.30
meV) -Γ1 (13.5 meV)と報告されている[3]。一方 PrV2Al20 では、中性子非弾性散乱による結晶場解析は行われておらず、PrTr2Al20 (Tr = Ti, V)の輸送特性の違い議論する情報が不足している。
我々は放射光回折実験を行い、得られた精密結晶構造パラメータを用いて PrV2Al20 の結晶場レベルを決定することを試みた。
実験は KEK-PF の単結晶構造解析ライン
BL-8A で行った。得られたデータより
PrTi2Al20 及び PrV2Al20 の室温での結晶構造解析を行った(図 1(a,b))。点電荷モデルで結晶場レベル計算を行い、PrTi2Al20 で報告されている中性子非弾性散乱スペクトルを説明す
る Al の価数を求めた。この Al の価数とPrV2Al20 構造パラメータを使用し結晶場レベル計算を行うと、Γ3 (基底) -Γ4 (5.6 meV)-Γ5 (11.1 meV) -Γ1 (13.5 meV) となった[4]。
[1] M. Tsujimoto et al., Phys. Rev. Lett. 113,
267001 (2014). [2] A. Sakai et al., J. Phys. Soc.
Jpn. 80, 063701 (2011). [3] T. J Sato et al.,Phys. Rev. B 86, 184419 (2012). [4] D.
図 1: PrTi 2 Al 20 (a) とOkuyama et al., J. Phys. Soc. Jpn. 88,
PrV 2 Al 20 (b) の 観 測 構 造 因子と計算構造因子の比較。
015001 (2019).

30B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
BL-18C

金属二重鎖系 Pr2Ba4Cu7O15-d の結晶構造と超伝導への圧力効果
Pressure effect on the crystal structure and superconductivityof the metallic double chain system Pr2Ba4Cu7O15-d
谷口晴香 1, 高橋陸 1, 村上真俊 1, 熊谷凌 1, 中山敦子 1, 松川倫明 1,
中野智志 2, 萩原亮 3, 佐々木孝彦 4, 大野義章 5, 佐野和博 6
1 岩手大理工, 2 NIMS, 3 京都工芸繊維大工, 4 東北大金研,
5 新潟大理, 6 三重大工

図 1: Pr2Ba4Cu7O15-d の電気抵抗率の温度依存性[2]。圧力媒体はフロリナート。破線の交点は超伝導転移温度のオンセットを示す。

図 2: Pr2Ba4Cu7O15-d（斜方晶
Ammm）の格子パラメータの圧力依存性。圧力媒体は He ガス。エラーバーはメインピークの反値幅をもとに評価した。低圧と高圧ではデータ点が異なる曲線上に乗って見える。その相境界の目安を破線で示す。

Pr2Ba4Cu7O15-d (Pr247)はペロブスカイト結晶構造を有し、真空還元処理によって超伝導を発現する[1]。他の銅酸化物超伝導体とは異なり、Pr247 では CuO2 面がキャリア層、CuO
二重鎖が伝導層を担う点が特徴である。これまで我々は Pr247 の電気抵抗の圧力依存性を調べ、超伝導オンセット温度 Tc のリエントラ
ント性(図 1)[2]を発見した。一般には、圧力によって鎖方向より鎖間の原子間距離が顕著に縮み、二重鎖モデルの相図[3]において tpp/tpdが上昇して超伝導は抑制されると予測される。
しかし、Tc リエントラントはこのシンプルな予想に反するため、起源解明には圧力下の格子パラメータの情報が不可欠である。
そこで本研究では放射光を用いて室温で高圧粉末Ｘ線回折実験を行った。メインピークの位置から格子パラメータを見積もったところ(図2)、a, b, c いずれの圧力依存性も 2.3 GPa 付
近にキンクを持つことを見出した。この室温構
造解析の結果は、低温での Tc リエントラントとの対応が示唆される。b、c の顕著な収縮はそ
れぞれ tpp/tpd の抑制、キャリア数の増大によって Tc を上昇させうる。また、a の収縮は次元
クロスオーバーによって二重鎖モデルの相図自体を変化させうる。
[1] M. Matsukawa et al., Physica C 411, 101 (2004).
[2] Y. Nakarokkaku et al., JPS 72nd Annual Meeting,
18aK-PS-48 (2017).
[3] K. Sano et al., JPSJ, 74, 2885 (2005).

31B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
PF-BL2A

軟 X 線 ARPES によるトポロジカル半金属の３次元バルク電子構造の研究
3 dimensional bulk band structure of topologicalsemimetals by soft-xray ARPES
相馬清吾・東北大学 CSRN/AIMR
トポロジカル絶縁体の存在が実証されて以降、トポロジーによる物質の指数付けは、準粒子の励起スペクトルにエネルギーギャップのある系に集中しており、ここ数年の短い間に、トポロジカル結晶絶縁体やトポロジカル超伝導体な
どの新物質が報告された。近年、励起スペクトルにギャップのない半金属においてもトポロジカル物質相の存在が予測され、大きく注目されている。トポロジ
カル半金属は、伝導帯と価電子帯が交差するエネルギー縮退点の電子構造により、３つの物質相「ディラック半金属」「ワイル半金属」「線ノード半金属」に分類される。トポロジカル半金属は、異常ホール伝導、カイラル量子異常など、数々の巨視的量子効果を引き起こす。その一方で、フェルミ準位近傍における線形なバンド分散は、超高キャリア移動度、非飽和巨大磁気抵抗などの特異な物性をもたらす。このような新たな物質相を実現する物質の探索・開発は、世界的に熾烈な競争状態にある。このトポロジカル半金属の物質開発と探索には、３次元運動量空間におけるバルク電子状態のエネルギー縮退の電子構造を精密に決定する必要があり、放射光を駆使した高精度の ARPES が重要な役割を果たしている[1-5]。
例として、図１にミラー対称性により縮退線が保護された CaAgAs のフェルミ面の計算と SX-ARPES の結果を示す。
この物質はディラック型の線形バンド
分散がフェルミ近位近傍で交差するノードをもち、これがブリルアンゾーン中
で１次元のリングを構成する。この物 図1 (a)第一原理計算によるCaAgAsの質では、ディラック型のバンド分散の フェルミ面, (c)ARPESスペクトルの強度プロットと二回微分強度プロット[4].
他にフェルミ面を作るバンドがないた
め、環状の線ノードの物性を、輸送実験などで直接測定できることが期待される。本講演では、幾つかのトポロジカル半金属の候補物質について、放射光施設を用いて行った研究結果について議論する。
[1] S. Souma et al., Phys. Rev. B 93, 161112R (2016). [2] D. Takane et al., Phys.
Rev. B 94, 121108R (2016). [3] K. Nakayama et al., Phys. Rev. B 95, 125204(2017). [4] D. Takane et al., npj Quantum Materials, 3, 1 (2018). [5] D. Takane
et al., Phys. Rev. B 98, 041105R (2018).

32B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
使用ステーションなし

軟磁性体薄膜におけるヒステリシス損とマトリクス相交換相
互作用
Effects of exchange interaction of matrix phase on
hysteresis losses in magnetic thin film
塚原宙、小野寛太
高エネルギー加速器研究機構 物質構造科学研究所
軟磁性体は磁気シールド材料や電磁鋼板に使用されている。これらの磁性材料は交流磁場下で使用さるため着磁および減磁過程を繰り返す。その際エネルギー損失が発生しデバイスの高性能化を妨げる原因となっている。エネ
ルギー損失の一因は保持力による磁化応答速度の外部磁場からの遅延である。よって軟磁性体の高性能化では保持力の減少が求められる。
Herzer によると等方的ナノ結晶磁性体材料では結晶粒間に働く交換相互作用により保持力が減少する。磁壁幅が結晶粒径を超えると各結晶粒の異方性磁場が平均化され結晶磁気異方性が減少する。結晶粒間はアモルファ
スで構成されるマトリクス相で構成される。よってマトリクス相における交換相
互作用は保持力において重要な役割を持つと予想される。
我々はマトリクス相における交換相互作用と軟磁性体におけるエネルギー損失との関係を調べるためマイクロマグネティックシミュレーションを実行し計算結果を解析した。シミュレーションでは粒経が約 80nm と約 580nm の結晶粒から構成される２つのモデルを使用した。結晶粒を構成する物質は鉄を想定した。またマトリクス相における交換相互作用の大きさを変化させ磁化ダイナ
ミクスの変化を調べた。シミュレーションは有限差分法を使用し、磁化ダイナミ
クスは Landau–Lifshitz–Gilbert 方程式を用いて計算した。
シミュレーション結果から軟磁性体内における磁化ダイナミクスは粒径およびマトリクス相の交換相互作用に大きく依存することが明らかになった。粒径が小さいモデルでは反転核が多数生成し磁化反転した領域が結合することで着磁する。これに対し粒径が大きい結晶粒から構成されるモデルでは反転核の密度が小さく磁壁が結晶粒内を移動する。磁壁の移動速度は外部磁場の変化（100MHz）に比べ遅いため大きな結晶粒を持つモデルのエネルギー損失は大きくなる。本発表では粒径サイズと保持力と関係および磁化ダイナミクスの詳細について発表する。

33B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
MLF-BL12

金属反強磁性体 CeRh2Si2 の磁気励起の観測
Magnetic excitation on metallic antiferromagnet
CeRh2Si2
齋藤 開 1、横尾哲也 1、羽合孝文 2、益田隆嗣 3、今布咲子 4、日髙宏之 4、網塚浩 4、伊藤晋一 1
1 KEK-KENS、2 KEK-PF、3 東大物性研、4 北大理
近年、複数の磁気イオンサイトを一つのクラスターとして考え、それの持つ対称性から特定の多極子秩序とみなせる、とする理論が注目を集めている[1]。
私たちはこの理論を基に、候補物質と提案されたUNi4Bのほか、CeRh2Si2、CeRu2Al10において電流誘起の磁化現象を発見した[2]。電気磁気効果（ME効果）の発現はこれまで金属系においては報告が殆どない奇パリティ多極子の秩序を期待させる。しかし、CeRh2Si2 、CeRu2Al10 については結晶の対称性からME効果が発現しえないはずであることが未解決の課題として残っている。そこで私たちは磁化とは異なるプローブを用いて系の対称性を改めて確認 し 、 そ れ が もた ら す 物 性 を 観 測 する こ と を 目 指 し て い る 。 本 講 演 で は
J-PARC/MLFのBL12HRCで行われた単結晶CeRh2Si2における非弾性中性子散乱実験について報告する。
速水らの一次元鎖における理論計算[3]によれば、局所的な空間反転対称性の破れに由来して系が交代的なDM相互作用を持つ場合は、反強磁性秩序に伴いマグノンバンドのスピン依存のない非対称なシフトが生じる。本研究の目標はこの磁気励起の変調を観測することである。
CeRh2Si2 の 結 晶 構 造 は ThCr2Si2 型 の 正 方 晶 ( 空 間 群 :I4/mmm, D4h17,
No.139)である。この構造では、Ceイオン位置は空間反転中心である。本系
はTN1 = 36 KとTN2 = 25 Kで逐次の反強磁性相転移を示す。各相はそれぞれ、秩序波数ベクトル q = [1/2,1/2,0]と[1/2,1/2,1/2]+[1/2,1/2,0]で特徴づけられる。どちらの相においても、Ceが磁気モーメントを持ち、c軸を向いて整列している。ME効果はTN1とTN2の間の中間相でのみ観測されている。測定に用いた単結晶試料は、北大網塚研究室においてCzochralski法により作製された。複数試料の軸立て、軸揃えには東大物性研益田研究室の大強度Laue装置を使用した。本講演ではまずTN2以下の低温相におけるデータを紹介し、過去の粉末における先行研究[4]と比較する予定である。
[1] S. Hayami et al., Phys. Rev. B 90 (2014) 024432 など. [2] H. Saito etal., J. Phys. Soc. Jpn. 87, 033702 (2018). [3] S. Hayami et al., J. Phys.
Soc. Jpn. 85, 053705 (2016). [4] T. Willers et al., and A. Severing, Phys.
Rev. B 85, 035117 (2012).

34B ＜固体物理（磁性，強相関電子系）＞
PF-BL8A、BL8B

放射光 X 線を用いた LaO0.5F0.5BiS2 の格子変調パターンの決定
Determination of long-period lattice modulation in
LaO0.5F0.5BiS2 using synchrotron radiation x-ray
佐賀山遼子 1 佐賀山基 1、梶谷丈 2、長谷川巧 3、熊井玲児 1、 村上洋一 1、 東中隆二 2、 松田達磨 2、 青木勇二 2
1 高エネ機構物構研、２ 首都大院理、３ 広大総合科
層状 BiS2 系超伝導体 REO1-xFxBiCh2(RE:希土類元素、Ch:カルコゲナイド)はブロック層 REO1-xFx と伝導層 BiCh2 が c 軸方向に積層した構造を有する[1]。
Bi6p 軌道と S3p 軌道が混成して一次元性が強い伝導バンドを形成し、その強いネスティング条件により電荷密度波秩序が期待されている[2]。希土類を変えることより伝導層面内に異方的な化学圧力を印加できるため、超伝導転移
温度に大きな影響を与えることが報告されている[3]。我々はこれまでに大きな化学的圧力効果が期待される LaO0.5F0.5BiS2 の単結晶放射光 X 線回折実験を行い、T* ~ 260K 以下において非整合長周期変調構造(q = (z z 0.5), z ~0.207) が現れることを報告した。
本研究ではその変調パターンを決定するために T*以下において平均構造を決定し、超格子反射の消滅則を調べた。その結果、BiS 面において S が横波型で変調していることが明らかになった。これは予想されていた電荷密度波
秩序による変調構造とは対称性が異なる。その発現メカニズムについて議論する。

[1] Y. Mizuguchi, J. Phys. Chem. Solids 84, 32 (2015).
[2] H. Usui, K. Suzuki, and K. Kuroki, Phys. Rev. B 86, 220501(R) (2012).
[3] Y. Mizuguchi, et al., Sci. Rep. 5, 14968 (2015).