<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P1-006B

Photon Factory／BL-13A, BL-16A

Inline Holography による軟 X 線渦波のらせん位相分布の観測
Inline holography measurement for extraction of spiral phase distribution of soft x-ray
vortex wave

石井 祐太 1, 若林裕助 1, 山本航平 2, 横山優一 3, 水牧仁一朗 3,
中尾裕則 4, 有馬孝尚 5, 山崎裕一 61

東北大理, 2 分子研, 3JASRI, 4KEK, 5CEMS, 6NIMS

近年、らせん状に回転する波面を持った光渦と呼ばれる光の状態が注目を集めている。この光渦は、軌道角運動量や、位相が定義できない位相特異点を持つ等、平面波には無い、特殊な性質を持つことが知られており、それらを利用して、超解像イメー
ジング等の、様々な分野における応用が期待されている。波長が 1nm 程度である軟 X
線領域の光に関しても、これまでスパイラルゾーンプレート[1]や光学回折素子[2]、ヘリカルアンジュレータ[3]等を用いた光渦生成が報告されてきた。軟 X 線領域の光は、
XMCD や共鳴 X 線散乱等、磁性体研究に広く利用されていることから、軟 X 線領域の光渦は磁性体への新たなプローブになり得ると期待される。
一方で、磁性体研究に応用する際に、光のらせん状の位相分布を可視化することは、極めて重要であることが予想される。しかしながら、通常の X 線散乱では、観測される散乱強度には位相情報が失われているため、観測が困難である。そこで、本研究では、干渉効果を利用した Inline Holography の実験により、光学回折素子から生成される軟 X 線渦波の位相分布の観測を行った[4]。
図 1 は、本研究で用いた Inline Holography の実験配置を示している。X 線はまずフレネルゾーンプレート(FZP)により集光される。光は集光点を過ぎると発散していくが、その途中に、光渦を生成するフォーク型
回折格子を設置する。この配置では、下流に設置した二次元検出器により、回折格子より生成された光渦波と FZP から試料周りを通り抜けてくる参照波との干渉を観測することができる。この干渉項には、渦波の位相情報が打ち消されずに残っており、これを取り出すことで、渦波のらせん状の位相を観測が可能になる。本発表では、実験結果の詳細と、 図 1. Inline Holography の実験配置。FZP:フレネルゾ
本手法を用いた磁性体研究への応用につい ーンプレート。OSA:オーダー分離用絞り。
ても議論したい。
[1] A. Sakdinawat and Y. Liu, Optics letters 32, 2635 (2007). [2] J. T. Lee, Nature Photonics 13, 205 (2019). [3]
J. Batrdt, et.al., PRL., 111, 034801 (2013). [4] Y. Ishii, et al., PRApplied. 14, 064069 (2020).

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P1-007B

J-PARC MLF／BL21 NOVA

CaMn0.95Sb0.05O3 における温度変化に伴うリバーシブルな自発磁化反転
Reversible thermally-controlled spontaneous
magnetization switching in CaMn0.95Sb0.05O3
山本孟 1、関川曉 1、谷口晴香 2、松川倫明 2、重松圭 3、本田孝志 4、
山内邦彦 5、池田一貴 4、大友季哉 4、坂倉輝俊 1、東正樹 3、二森茂樹 6、
野田幸男 1、木村宏之 1(1 東北大学多元研、2 岩手大学理工、3 東京工業大学 MSL、4
KEK、5 大阪大産研、6NIMS)
ペロブスカイト型酸化物 CaMn1-xSbxO3 多結晶体において、温度変化によるリバーシブルな自発磁化反転現象（温度変化だけで N 極と S 極が反転する磁石）を発見した[1]（Fig1 左）。この現象は、熱磁気モーターや記憶素子などへの応用が期待される。粉末中性子回折（J-PARC MLF BL21 NOVA）と磁気構造解析、理論計算から、eg 電子軌道秩序クラスターの成長に起因して物質中に二種類の傾角反強磁性相（G 型反強磁性相と A 型反強磁性相）が共存し、温度変化によりそれらの分率が変化することがわかった（Fig1 右）。各相の自発磁化は静磁エネルギーを下げるために反対方向を向き、分率の変化に伴って全体の磁化反転が起こったと考えられる。
[1] Hajime Yamamoto et al., Applied Physics Letters, 117, 112404, (2020).

Fig. 1. 温度変化による磁化反転(左)と相分離した磁気相の模式図(右)<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P1-008B

MLF-BL12

中性子非弾性散乱実験による空間反転対称性の破れた
CeTSi3 (T = Rh, Ir)の結晶場準位の研究
Inelastic neutron scattering study of the crystalline
electric field level scheme on CeTSi3 (T = Rh, Ir) witha lack of inversion symmetry
植田大地 1, 2、小吹智広 2、柴田浩貴 2、𠮷田雅洋 2、池田陽一 3、伊藤晋一 1、
横尾哲也 1、益田隆嗣 2、吉澤英樹 2
１ KEK 中性子、２ 東大物性研、３ 東北大金研
空間反転対称性の破れたセリウム系金属間化合物 CeTSi3 (T = 遷移金属)は、遷移金属元素の違いにより圧力誘起超伝導や多段メタ磁性転移な
どの興味深い物性の発現が報告されている[1, 2]。空間反転対称性の破れは、反対称スピン軌道相互作用(ASOI)が伝導電子のスピン状態に依存して作用するため、ASOI の効果が物性にどのように影響するのか大きな興味が持たれ盛んに研究されている。我々はこれまでに超伝導の発現は無いが、多段メタ磁性転移を示す CePdSi3 や CePtSi3 の単結晶試料を用いて比熱や磁化測定を行うと共に、CePtSi3 の多結晶試料を用いた中性子非弾性散乱実験を行いこれらの結晶場準位を決定した[2, 3]。改めて圧力誘起
超伝導体である CeRhSi3 や CeIrSi3 の先行研究で報告されている結晶場準位に注目し、結晶場パラメータや基底状態の波動関数を比較してみると、基底状態の波動関数の違いによって、超伝導発現の有無を区別できる可能性を見出した。しかしながら先行研究で報告されている CeRhSi3 の結晶場準位の測定は、多結晶試料を用いて三軸分光器により行われた測定であり、非常に限られた運動量空間のウィンドウで観測されているばかり
か、フォノンによる強いバックグラウンドと共に観測されたものであり、確実に磁気散乱が分離されているのか再検討の余地を残している。また、
CeIrSi3 に関してはこれまでに中性子実験によって結晶場励起を直接観測した報告は無い。
そこで我々は、J-PARC 内の高分解能チョッパー分光器(HRC, BL-12)を用いて中性子非弾性散乱実験を行い、非磁性参照物質 LaRhSi3, LaIrSi3 のフォノンを差し引くことで CeRhSi3 と CeIrSi3 の結晶場励起を観測した。
発表では中性子実験の結果を示し、この系の結晶場準位についてまとめを行い、物性発現の違いについて議論する。
[1] N. Kimura et al. PRL 95, 247004 (2005)等. [2] D. Ueta et al. JPSJ 85, 1014703 (2016). [3] D. Ueta et al.
Physica B 536, 21 (2018).

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P1-009B

PF-BL14A

Y3Fe5O12 の八面体サイトおよび四面体サイトを占有する
Fe3+の少数スピンの電子密度分布
Minority spin density distribution of Fe3+ atoctahedral and tetrahedral sites in Y3Fe5O12
坂倉輝俊１、山本孟１、岸本俊二 2、南部 雄亮 3、木村宏之 1
1 東北大多元研、2 KEK-IMSS、3 東北大金研
イットリウム鉄ガーネット Y3Fe5O12 は空間群 Ia-3d に属し、TC=560K のフェリ磁性体である。非磁性の Y3+は 24c 席を占め、磁性を担う Fe3+は八面体サイトの 16a 席(Fe（oct）)と四面体サイトの 24d 席(Fe(tet))を占有する。96h 席の O2は 4 配位であり、2 個の Y3+と Fe(oct)、および Fe(tet)が配位する。Fe(oct)とFe(tet)の磁気モーメントは主としてハイスピン配列の（3d）５が担うが、超交換相互作用による、O2-からの逆向きスピンの寄与も僅かに含まれる。ハイスピ
ン配列の（3d）5 は球対称な密度分布を持つことから、O2-から移動してきた少数スピンは、Fe(oct)と Fe(tet)の両サイトにおいて、電子密度分布の異方性を担う筈である。この考えに基づき、XRD 測定で、各 Fe 席における少数スピンの密度分布の観測を試みた。
計測は PF-BL14A の 4 軸回折計を用い、110K で行った。系統誤差の主要因となる多重回折はこれを回避する事により抑えた。また、高い統計精度を実現するために、APD 検出器を用いた。得られた少数スピンの電子密度を図１に示す。図１は、球対称なイオンモデルで Y3+、Fe5+、および O2- の散乱因子を構築して解析した後の差フーリエ合成図であり、実測と解析モデルとの差分の電子密度に対応する。故に、少数スピンの電子密度が選択的に抽出されている。図１より、少数スピンは、Fe(oct)では eg 軌道を占有し、Fe(tet)では t2g を占有している事が確認できる。これらは共に、O2- とのクーロン相互作用のみを考える 場合に はエネル ギ ーの高い軌道であるが、O2の作る sp3 軌道との間の共有結合に由来する電子と考える場合には、寧ろ電荷の移動が許容される対称性を持つ。故に、超交換相
互作用を担う電子の密度分布として理に適っていた。

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P1-0010B

PF-BL8A

反転対称性の破れた Ce 5 Ru 3 Al 2 の構造相転移と磁性
Structural phase transition and antiferromagnetic
ordering in noncentrosymmetric Ce5Ru3Al2
奥山大輔 1, 牧野晃也 1, 佐賀山基 2, 佐藤卓 1
1 東北大多元研, 2 高エネ機構
希土類を含む三元合金 Re5Ru3Al2 (Re = La, Ce, Pr) は、空間反転対称性の破れた結晶構造が報告されている[1] 。我々は空間群が I213 である
Pr5Ru3Al2 を合成し、TC ~ 4 K で反強磁性転移を観測した。中性子粉末回折実験により、転移温度以下では Pr イオンの磁気モーメントが Block
helical 構造を形成し、更に中性子回折の干渉項を使い helical 磁気構造のhelicity は結晶の chirality と結合していることを明らかにした[2, 3]。一方、Re が Ce である Ce5Ru3Al2 は、室温での空間群は R3 であることが報告されているのみである[1]。我々は Ce5Ru3Al2 の結晶構造と、低温で出現が予想される磁性を明らかにすべく研究を行った。
粉末放射光回折実験は KEK-PF BL8A で行った。また、Gd3Ga5O12 ガーネットを断熱消磁して冷却する
Tiny adiabatic-demagnetization
refrigerator(T-ADR)を用い[4]、SQUID 磁束計で 1 K 以下の磁化
測 定 を 行 な っ た 。 図 1(a) に
Ce5Ru3Al2 の回折線の温度変化を示す。室温より低温では先行研究と同じ空間群 R3 で説明できるが、350 K 付近に構造相転移が観測され、それより高温では La5Ru3Al2
や Pr5Ru3Al2 と同じ I213 空間群でよく説明できた。また、低温の磁化測定により、0.9 K 付近に反強磁 図 1: Ce5Ru3Al2 の粉末回折線の温度変性的な変化が観測された。当日は 化。括弧内の指数は I213 で指数付したものを示す。
これらの結果を議論する。
[1] E. V. Murashova et al., Mater. Res. Bull. 45, 993 (2010). [2] K.
Makino, D. Okuyama, M. Avdeev, and T.J. Sato, J. Phys. Soc. Jpn. 85,
073705 (2016). [3] D. Okuyama, K. Makino, M. Avdeev, K. Ohishi, K.
Yamauchi, T. Oguchi, and T. J. Sato, Acta Crystallogr. Sect. A 73, C1343(2017). [4] T. J. Sato, D. Okuyama, and H. Kimura, Rev. Sci. Instrum.
87, 123905 (2016).

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P2-011B

PF BL-13A, 16A

マルチスケール軟 X 線回折顕微鏡による
磁気ドメインの観測
Magnetic domain observed
by multi-scale soft x-ray diffraction microscope
中尾裕則１、石井祐太 2、小塚裕介 3、山崎裕一 3
１
KEK 物構研、2 東北大、3NIMS
磁気抵抗効果などの巨大応答現象ではドメイン構造の存在が報告され、単位胞より広がったメゾスコピックな構造の観測の重要性が指摘されてきた。これまでに我々は、軟 X 線領域で X 線のコヒーレンスが PF でも利用できることを見出すとともに、メゾスコピックな磁気テクスチャのコヒーレントＸ線回折イメージング(CDI)に成功した [1]。しかしながら、この CDI 法による実空間イメー
ジングは、高空間分解能であるものの観測できる視野には制限があり、様々な空間スケールを持つ構造を捉えることは容易ではない。
最近 我々は、フレネルゾーンプレート(FZP)を利用することで、(1)低空間分
解能だが広い視野の実空間イメージが解析なしで取得できること。(2) FZP の焦点・試料位置をパラメータとして視野・拡大率が可変となること。(3)実空間イ
メージには回折の寄与があるものの解析により CDI 並の空間分解能が得られること。 に気が付いた。特に、簡便に実空間情報が取得でき、注目箇所を拡大し撮像できるメリットは特筆すべき点である。そこで本手法に加え、高空間分解能ＣDＩが測定可能なマルチスケール軟 X 線回折顕微鏡の開発・立上を進めてきた。その結果、試料走査なしに 1 回の撮像で磁気ドメインの実空間イ
メージが取得できること、簡単に拡大率を変えられることを実証した（図）。本
顕微鏡は、様々な空間スケールの構造を簡便に観測でき、外場に対する系の応答であるダイナミクス・カイネティクス観測を通じて、物性の起源となるメゾス
コピックな構造を解明する手法として発展することを期待している。

[1] V. Ukleev et al., Quantum Beam Sci. 2, 3 (2018); V. Ukleev et al.: Phys. Rev.
B 99, 144408 (2019); C. Tabata et al., JPS Conf. Proc. 30, 011194 (2020).

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P2-012B

MLF-BL12

S = 1/2 擬一次元反強磁性体 BaCu2Si2O7 の中性子非弾性散乱
Inelastic Neutron scattering in S = 1/2
quasi-one-dimensional antiferromagnet BaCu2Si2O7
東大物性研 A、高エ研 B
岩崎 友優 A、浅井 晋一郎 A、伊藤 晋一 B、益田 隆嗣 A,B
スピン 1/2 ハイゼンベルグ一次元反強磁性鎖の基底状態は、スピン相関がべきで減衰するラッティンジャー液体であり、励起状態はスピノンであることが知られている。BaCu2Si2O7 は Cu2+イオンに局在した S = 1/2 ス
ピンが c 軸方向に強く相互作用する疑一次元反強磁性体として知られている。磁化率は 150 K にブロードなピークをもち J = 24.1 meV のBonner-Fisher 曲線により説明された。また、鎖間相互作用のために、9.2 K
で反強磁性転移を有し[1]、コリニアな反強磁性秩序が基底状態となっている。転移温度以下における、中性子三軸分光器による低エネルギー領域の磁気スペクトル研究では、鎖間相互作用、相互作用の異方性、縦揺らぎ連続励起などが大きく着目されていた。一方、中性子源の性質上高エネルギーの測定は困難であったため、20 meV 以上のスペクトル研究の報告は存在しない。今回我々は J-PARC のチョッパー分光器 HRC を用い、3
K と 15 K の温度領域において、
80 meV までの磁気スペクトルを測定した。
図 1 は転移温度以上の T = 15 K で測定された磁気スペクトルである。l = -1 からス
ピノン励起が立ち上がっている様子が観測される。スピノン励起の上限・下限曲線
は、磁化率から見積もられた J = 24.1 meVとした場合の白破線でよく説明された。そして、S = 1/2 ハイゼンベルグ一次元反強磁性鎖の励起状態における近似式である
ミュラー仮説との比較を行い、これに従って計算した中性子の動的構造因子は図 1
図 1 磁気スペクトルをよく再現していた[2]。
さらに今回は、15 K での平衡状態における結果だけでなく、試料の両端に 7.5 K の温度差をつけた熱的な非平衡状態における中性子非弾性散乱の結果もあわせて報告する。
[1] I. Tsukada et al., Phys. Rev. B 60, 6601 (1999).
[2] G. Müller et al., Phys. Rev. B 24, 1429 (1981).

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P2-013B

PF-BL6C

マグネタイトの蛍光Ｘ線ホログラフィー
X-ray fluorescence holography on Magnetite
八方直久 1、細川伸也 2、木村耕治 3、林好一 31 広島市大院情報、2 熊本大院先端、3 名工大院工
蛍光Ｘ線ホログラフィー（XFH）は、物質中、特定元素周辺の局所原子配列を、
EXAFS（広域Ｘ線吸収微細構造法）よりも広範囲に３次元で見ることができる結晶
構造解析手法である。様々な機能性材料の活性サイトを探ることにより、機能発
現のメカニズム解明が期待され、最近は価数選択 XFH が試みられている。昨年度、マグネタイト Fe3O4 の価数選択 XFH について紹介した。しかし、１ホログラムからの原子像再生のため、不明瞭な部分が多かった。本講演では、Fe3O4 の通常の XFH の
結果について紹介する。
図(a) に回折実験によって得られた Fe3O4 の結晶構造を示す。正四面体配置を持つ A サイトには Fe2+のみが、正八面体配置を持つ B サイトには Fe2+と Fe3+の双方が存在すると考えられている。図(b)に 11.5 keV で測定したホログラムを示す。また、
図(c)に実験で得られたホログラムより再生した中心原子を含む(001)面の原子像を示す。7.5 keV から 17.5 keV を 0.5 keV 刻みで測定した２１枚のホログラムからの再生像のため、虚像の少ない鮮明な原子像が得られた。XFH 実験の原理上、A サイ
トと B サイトの合成が観 測 さ れる。 図の◎と○は、それぞ
れ回折実験から予想される A と B が重なるサイト、B サ
イトだけの周辺のFe の位置を示す。
図 (d) に 回 折 実 験の結果より 計算した再生像を示す。
ほぼ全ての位置に原子像が見られる
のに 対 し て 、 実 験では AB が重なる
位置にだけ原子像が観 測 さ れた 。 詳
細は講演で報告す図 Fe3O4 の結晶構造(a)、ホログラム(b)、る。
再生原子像：実験(c)、計算(d)<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P3-014B

MLF-BL20

クロミック物質 CoMoO4 の不整合−整合磁気秩序相転移
Incommensurate–Commensurate Magnetic Phasetransition in Chromic Material CoMoO4
岩佐和晃 1、星川晃範 1、松川健 1、石垣徹 1、浅野貴行 2、稲垣祐次 3、河江達也 3
1 茨城大フロンティアセ、2 福井大院工、3 九大院工CoMoO4 は、触媒[1]やキャパシタ電極材料[2]への応用が報告されいるとともに、温度や圧力に依存して色調が変化するクロミック材料としても注目されている[3]。このクロミック現象は、室温をまたぐ大きな温度ヒステリシスを示す一次構造相転移（低温α相、高温β相）による発光機能の変化とされる。また 6
K と 12 K での磁気相転移が見いだされ、最低温度相での Co の磁気モーメン
トによる整合反強磁気秩序が報告されていた [4]。しかし中間相の磁気構造、低温相結晶構造との対応、さらに最近に明らかにされた多段磁化過程[5]との関係は不明である。
本研究にて新たに合成された CoMoO4 粉末試料の中性子回折実験を JPARC MLF BL20 iMATERIA で行い、図に示す回折パターンの温度依存性を得た。20 K 以下の測定温度領域ではα相が主要であるが、わずかながらβ相も残存しており、一次構造相転移のヒステリシスの低温側が 233 K までとする先行研究[3]の結果よりも低温まで両相が共存している。12 K 以下でα相での非整合磁気秩序を示す回折ピークが成長し、6 K で整合波数ベクトル(1/2,
0, 1/2)にロックインすることを見出した。また 10 K 以下でβ相での整合磁気秩序(0, 0, 1/2)が観測された。これら整合−非整合磁気相転移を含む逐次相転移は先行研究[4]では報告されておらず、かつそこで提案された最低温度での整合反強磁気構造モデルは実験結果を説明できない。以上の結果をもとに新たな磁気構造のモデルを提案し、多段磁化過程などとの関係を報告する。
[1] R. A. Ross and M. R. Jeanes, Ind.
Eng. Chem., Prod. Res. Develop., 13,
102 (1974).
[2] Y. Chen et al., Nanoscale 7, 15159(2015).
[3] L. C. Robertson et al., Inorg.
Chem. 50, 2878 (2011).
[4] H. Ehrenberg et al., J. Magn.
Magn. Mater. 135, 335 (1994).
[5] 浅野貴行ほか，日本物理学会
2019 年秋季大会，10aPSA-19.

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P3-015B

PSI／GPS＆GPDµ+SR で視る BaVSe3 の強磁性構造µ+SR study on ferromagnetic BaVSe3
杉山 純 1、太田寛人 2、中村裕之 2、髭本 亘 3、Daniel Andreica4,
Ola K. Forslund5, Elisabetta Nocerino5, Martin Mansson5, Yasmine Sassa6,
Rustem Khasanov7
CROSS1、京都大学 2、原研先端研 3、Babes-Bolyai Univ.4, KTH5,
Chalmers Univ.6, PSI7

【目的】BaVSe3 は BaVS3 と同じ結晶構造で S=1/2 の 2 次元 3 角格子を組む
遍歴電子磁性体である。常圧下では 43 K(=TC) で強磁性相に転移する。抵抗率測定により高圧下の TC が調べられたが、顕著な圧力依存性は見出されていない。そこで、局所内部磁場に敏感な正ミュオンスピン回転緩和(µ+SR)測定
で、常圧と高圧下の磁性を調べる。
【実験】固相反応法で合成した BaVSe3 粉末を測定に用いた。常圧と高圧µ+SR スペクトルを PSI(スイス)で測定した。測定温度範囲は 1.6–70 K、圧力範
囲は 0.1 MPa–2.3 GPa だった。
【結果】図 1 に常圧・1.6 K で測定した零磁場µ+SR スペクトルを示す。強磁性磁気秩序の形
成に伴う明瞭な歳差回転信号が観測された。
周波数スペクトルの解析から、格子内に磁気的に非等価な 2 つのミュオン位置が存在する
ことが明らかとなった。 DFT 計算により予測したミュオン位置とミュオン位置での局所スピン密度を用いて内部磁場を解析した結果、強磁性相の V モーメントは c 軸方向に強磁性、
a 軸方向に反強磁性配列し、1.6 K での V モー
メントは、(0.28, 0, 0.87) µB と見積もられた。
高圧下の弱横磁場µ+SR 測定で決めた TC は、
圧力とともに僅かに減少し、1.6 GPa 以上では上昇した。1 次元強磁性相互作用と 2 次元反強磁性相互作用の競合の結果と考えられる。
これは同一結晶構造の BaVS3 が、常圧下では低温で格子非整合の反強磁性相に、高圧下では低温まで常磁性金属状態を維持する
状況とは大きく異なった。

図 1 (a)常圧 1.6 K で測定した BaVSe3 の零磁場µ+SR ス
ペクトルと(b)そのフーリエ変換スペクトル。

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P3-016B

MLF／BL-12

量子臨界点近傍の三角格子反強磁性体
RbFeCl3 における混成マグノンの観測
Observation of Hybridized Magnon on Triangular
Lattice Antiferromagnet RbFeCl3
長谷川舜介 1、浅井晋一郎 1、松本正茂 2、伊藤晋一 3、益田隆嗣 1,3
1 東大物性研、2 静岡大理、3 KEK

量子臨界点近傍における磁性体では、準粒子励起として秩序変数の位相の揺らぎとともに、強い量子揺らぎにより秩序変数の振幅の揺らぎも観測される。結晶場とスピン軌道相互作用により擬スピン S = 1 で記述される磁性体
AFeCl3 (A = Rb, Cs)の軌道状態は、容易面型の磁気異方性により一重項状態と二重項状態に分裂する。また ab 面内で形成される三角格子には幾何学的
フラストレーションが存在する。イオン半径の大きい A = Cs の場合は相互作用が小さいため、基底状態は非磁性な一重項状態であり、圧力を 0.9GPa 程度以上印加するとスピンが ab 面内を向いた 120 度構造に量子相転移する[1]。
さらに、この非共線的な磁気構造に由来した位相揺らぎと振幅揺らぎの混成
モードの存在が CsFeCl3 の圧力下非弾性中性子散乱実験にて報告された[2]。
一方、Cs をよりイオン半径の小さい Rb に置換することで化学的圧力を加えた
RbFeCl3 では常圧、1.8K 以下で 120 度構造を示す[3]。そのため、RbFeCl3 は量子臨界点近傍の磁気秩序相側に位置する物質といえる。よって、RbFeCl3 でもCsFeCl3 と同様に混成モードの観測が予想される。
我々は 120 度構造での RbFeCl3 の中性子スペクトルを J-PARC MLF の
BL-12/HRC にて測定した。その結果、CsFeCl3 同様、ギャップレスな励起とギャップを持つ励起が 2meV 以下に観測された。拡張スピン波理論によりこれらはスピンの位相揺らぎと振幅揺らぎが混成したモードであることがわかった。
ポスターでは観測された磁気励起及び、解析の詳細について発表する。
[1] S. Hayashida et al., Phys. Rev. B 97, 140405 (2018).
[2] S. Hayashida et al., Sci. Adv. 5, eaaw5639 (2019).
[3] H. Yoshizawa et al., J. Phys. Soc. Jpn. 49, 144 (1980).

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P3-017B

MLF-S1

SR で見る Nd2Ru2O7 の磁気秩序とスピンダイナミクス
Magnetic Ordering and Spin Dynamic of Nd2Ru2O7
Investigated by SR
Utami Widyaiswari1,2, Hideaki Sakai3, Noriaki Hanasaki3, Budhy Kurniawan2,
Isao Watanabe1,2
1 理研仁科センター, 2 Universitas Indonesia, 3 Osaka University
Pyrochlore systemｓ have the general formula A2B2O7, with A and B are
trivalent rare-earth metal and tetravalent transition metal ions, respectively.
The pyrochlore structure is formed by two corner-sharing tetrahedra lattices
of A and B sites that interpenetrate each other. The tetrahedra latticegenerates the magnetic frustration that can lead to various novel properties,
such as spin-ice, spin-glass, and spin liquid. The ruthenium pyrochlores,
A2Ru2O7, have been studied extensively over the last few decades. Early
studies of ruthenium pyrochlores showed that there was the -type jump in
the specific heat indicating the second-order magnetic transition of Ru spins.
The increase in the ionic radius of A increases the magnetic transition
temperature from 80 K (A = Yb) to 160 K (A = Pr). In Nd2Ru2O7, Nd moments
are expected to order at lower temperatures as observed in Nd2Ir2O7 whichshow the ordering of Nd moments below 10 K. In preceding studies on
Nd2Ru2O7, three anomalies of the magnetic susceptibility were observed
around 146 K, 21 K, and 1.8 K. The origin of 146 K and 1.8 K anomalies weresuggested to be due to the Ru and Nd orderings, respectively, while theanomaly at 21 K is still debatable. Accordingly, we investigated thoseanomalies by using the muon spin relaxation (SR). We observed a sharp
decrease in the initial asymmetry at 145 K of the zero-field SR time spectra
accompanied by the critical slowing down behavior of the spin fluctuation
indicating the appearance of a magnetic ordering of Ru moments. Furthermore,
we also observed an unusual partial recovery of the initial asymmetry around
30 K accompanied by the slowing down behavior of the spin fluctuations. The
dynamic property of the Nd moments is expected to exhibit anomalous
behavior in the magnetically ordered state.

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P3-018B

MLF-BL01

中性子非弾性散乱による Tb3Fe5O12の磁気励起測定とマグノン極性
Magnetic excitations measured by inelastic neutron
scattering and magnon polarizations in Tb3Fe5O12
川本 陽 1，蒲沢和也 2，池内和彦 2，吉川 貴史 3
齊藤英治 3,4，藤田 全基 5，加倉井和久 2，南部 雄亮 5
1 東北大院理，2 CROSS，3 東大物工，4 原研先端研 5 東北大金研
スピントロニクス分野において、スピン流生成の代表的な手段の一つとしてスピンゼーベック効果 (SSE) が利用されている。温度勾配を印加した強磁性やフェリ磁性の絶縁体内部ではマグノンスピン流が誘起され、常磁性金属との界面で伝導電子スピン流に変換される。この伝導電子スピン流が、金属内におけるスピン軌道相互作用を起源とする逆スピンホール効果を経て SSE 信号として電気的に検出される。
本研究では、Gd3Fe5O12 (GdIG)におけるSSE信号の温度変化が示す二度の符号反転に着目した。高温側の符号反転は磁気補償温度点を境とした各副格子磁化の再配列によって理解できるものの、低温側の符号反転は磁気構造だけでは説明できず、磁化の歳差運動の回転方向(マグノン極性[2])を含めたマグノンの機構が寄与していると考えられる[1]。実際、スピン流デバイスの基盤物質であるY3Fe5O12 (YIG)においては、偏極中性子非弾性散乱によって音響モードと光学モードのマグノン極性が逆符号であることが示された。この結果から、YIGにおいてキュリー点より遥か低温から生じるSSE信号の抑制は、
音響モードと逆方向のスピン流を輸送する光学モードの熱活性によって説明できる事がわかった[2]。
GdIG におけるマグノンの振る舞いを極性も含めて実験的に明らかにするた
めには、中性子非弾性散乱を行う必要があるが、Gd は非常に大きい中性子
吸収断面積を持つ。そこで本研究では、SSE 信号同様に二度の符号反転を示
す Tb3Fe5O12 (TbIG)を代替物質として、マグノンの研究を進めてきた。
本研究はこれまで中性子非弾性散乱の測定により得られたマグノンの分散関係を基に、線形スピン波計算によるフィッティングから各磁性サイト間の交換相互作用を解析的に求めた。本発表では、上記解析の結果得られた各モードのマグノン極性の計算結果を示し、光学モードの温度依存性と合わせてSSE 信号の振る舞いを議論する。

[1] S. Geprägs et al., Nat. Commun. 7, 10452 (2016).
[2] Y. Nambu et al., Phys. Rev. Lett. 125, 027201 (2020).

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P4-019B
BL14 AMATERAS

ハニカム量子磁性体α-RuCl3の低エネルギー磁気励起の精密測定
Detailed Measurement on Low-Energy Magnetic
Excitations in Honeycomb-Lattice Quantum Magnet
α-RuCl3
中島健次１、児島佑樹２、田中秀数２
１ J-PARCセンター、２ 東京工業大学

2次元ハニカム格子上に配置されたS=1/2の量子スピンが3つの非等価なイジング型相互作用によって結ばれるキタエフ模型[1]は、基底状態が量子スピ
ン液体となりなおかつ厳密解を持つ唯一の模型である。スピン軌道相互作用が強いd電子系でこのキタエフ模型を実現する可能性があることが示されたことから[2]、理論、実験共に多くの研究がなされてきた。中でもハニカム格子量
子磁性体α-RuCl3は、中性子散乱実験による磁気励起の観測とキタエフ模型を元にした理論との比較が多くなされいる物質である[3]。一方で、α-RuCl3によるキタエフ模型の検証には、いくつかの議論があった。一つは、d電子系における強いスピン軌道相互作用で実現したキタエフ物質では、キタエフ型のイ
ジング相互作用の他、ハイゼンベルグ型の相互作用が混在し、両者の分離が難しい。また、試料についても、質の良い大型単結晶試料を育成することが難
しく、試料とその取り扱いによって2次元面の積層のスタッキングフォールトが起こる。これらがデータの質を低下させ、この系における議論を困難にさせてきた。今回、我々は、α-RuCl3の単結晶試料において、スタッキングフォールトのない純良な単結晶試料（270mg）を得て、J-PARCの中性子分光器の大強度、高分解能を活かし、磁気秩序状態における磁気励起の特にテイネルギー
領域における精密測定を行うことを試みた。これまで十分な観測が行われていない基底状態におけるスピン波を精度良く観測することで、系の相互作用、
特にハイゼンベルグ項のパラメーターを明らかにし、それによってこの系全体のキタエフ系としての議論を進めることを目指した。実験では、スピン波の詳細な様相をある程度精密に捉えることに成功した。詳細は、当日発表する。
参考文献[1] A. Kitaev, Ann. Phys. 321, 2 (2006)[2] G. Jackeli & G. Khaiullin, PRL 102, 017205 (2009)[3] 例えばA. Banerjee et al., Nature Materials 15, 733 (2016), K. Ran et al.,PRL 118, 107203 (2017), A. Banerjee et al., Science 356, 1055 (2017), S.-H.
Do et al., Nature Phys. 13, 1079 (2017), A. Banerjee et al., npj Quantum
Materials 8, 3 (2018)など

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P4-020B

MLF-S1/TRIUMF

ミュオンナイトシフトによる La2CuO4+δのミュオンサイトの研究

Study for the muon site of La2CuO4+δ
by muon Knight shift
宮崎正範、川股隆行 1、足立匡 2、小池洋二 1、平石雅俊 3、岡部博孝 3,4、
幸田章宏 3,4、小嶋健児 5、門野良典 3,4、戎修二
室工大、東北大院工 1、上智大理工 2、KEK 物構研 3、総研大 4、TRIUMF5
μSR おいて、ミュオンサイトが問題となることがあるが La2CuO4+δ は
その典型例の１つである。本物質では、これまで多くの μSR 実験から様々なミュオンサイトが提唱されてきた。また、DFT 計算などを用いた理論計算からも提唱されている[1-3]。しかし、数年前に高統計による μSR 実
験からこれまで見逃されてきた大きな内部磁場成分が観測された[3,4]が、今のところ、これを説明するミュオンサイトを実験的手法から決定するまでには至っていない。そこで、いくつかの方位で観測したミュオンナイ
トシフトおよび、ミュオン準位交差共鳴法（μ-LCR）から実験的にミュオンサイトを決定することを試みた。
ミュオンナイトシフトの実験は、TRIUMF 研究所の Nu-Time 分光器で行なった。磁化測定での反強磁性転移温度 TN〜274 K の試料を用いて、300 K(>TN)の常磁性状態、6 T の磁場条件下で、[100](//a 軸)、[010](//b 軸)、[001](//c 軸)、[011]および[101](//c 軸から a 軸、b 軸方向にそれぞれ 45°)に、それぞれ磁場を印加しミュオンナイトシフト測定を行なった。
[100](//a 軸)、[010](//b 軸)、[001](//c 軸)の測定では、２つのピークが観測された。これは、ユニットセル内に結晶学的に異なる２つのミュオンサイ
トが存在する可能性が考えられるが、ゼロ磁場 μSR の温度依存性実験から〜230 K-TN の間では、100%の成分が１つの周波数成分しか示していな
いことからこの可能性は否定される[4]。その他の可能性として、低温において一部の酸素サイト（〜2 割程度）で磁気モーメントの発生が示唆されているため、その酸素スピン（常磁性）による寄与が考えられる。この場合、結晶学的ミュオンサイトは１つであるが、磁気的に２つの異なる内部磁場（ナイトシフト）を観測するサイトがあるということになる。講演では、ミュオンナイトシフトの結果を中心にミュオンサイトの検討をおこなっていきたいと考えている。
[1] B.Adiperdona et. al., AIP Conf. Proc. 1554 (2013) 214.
[2] M. R. Ramadhan et. al., Key. Eng. Mat. 860, 154 (2020).
[3] B.Adiperdona et. al., RIKEN Accel. Prog. Rep. 47, 248 (2014).
[4] M. Miyazaki, et, al., KEK-MSL Report 2017 (2018) 101-102.

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P4-021B

MLF／D1 ライン

ブリージングパイロクロア格子系 Ba3Yb2Zn5O11 のミュオンスピン緩和実験
Muon spin relaxation on Breathing Pyrochlore
Lattice Ba3Yb2Zn5O11
東大物性研 A、高エ研 B、東大新領域 C
菊地 帆高 A、浅井 晋一郎 A、幸田 章宏 B、木村 健太 C、益田 隆嗣 A,Bフラストレーション系において、隣接する正四面体が交替的なブリージング
パイロクロア格子は実験理論両面から注目を集めている。希土類化合物
Ba3Yb2Zn5O11 [1]は、Yb3+(4f 13, J = 7/2)イオンに有効スピン S = 1/2 が局在す
る歪みのないブリージングパイロクロア反強磁性体として報告された[1]。中性子非弾性散乱研究から本物質が S = 1/2 正四面体クラスタモデル物質であること、大きな DM 相互作用を有することが明らかとなった[2]。さらに最新の報
告では、回折実験では検出困難な微小な四面体歪みによる基底二重項の分裂と、微小な四面体間相互作用の存在による励起線幅の広がりが確認された[3]。DM 相互作用が存在するブリージングパイロクロア反強磁性体では、低温で部分ダイマー秩序やカイラル秩序の存在が理論的に予想されており[4]、
詳細な実験研究が待たれている。
今回我々は、低温磁気相の知見を得るために希釈冷凍機温度におけるBa3Yb2Zn5O11 のミュオンスピン緩和実験を行った。その結果、88 mK においてアシンメトリーの振動は観測されなかった。このことは、極低温において磁気秩序が存在しないことを意味する。アシンメトリーは 2 種類の指数関数の和でよくフィッティングされた。ここから、成分比、緩和時間、内部磁場の磁場・温度依存性の見積もりを行った。詳細は当日議論する。
[1] K. Kimura et al., Phys. Rev. B 90, 060414(R) (2014).
[2] T. Haku et al., Phys. Rev. B 93, 220407(R) (2016).
[3] H. Kikuchi et al., 日本物理学会 2019 年春の年会, 16pF304-4.
[4] H. Tsunetsugu, Phys. Rev. B 65, 024415 (2001), V. N. Kotov et al., Phys.
Rev. B 72, 014421 (2005).

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P4-022B

ソーダライト中のアルカリ金属クラスターのミュオンナイトシフト
Muon Knight shift study of alkali-metal clusters in
sodalite
馬場洋行１、中野岳仁 1、大石一城 2、Yipeng Cai3,4、Sungwon Yoon3,5、小嶋健児 3,4１
茨大理工、２CROSS、3TRIUMF-CMMS、
4
ブリティッシュコロンビア大、5 チュンアン大
ゼオライトの一種であるソーダライトは内径 7Åのβケージを持ち体心立法構造で配列している(図 1(a))。ソーダライト結晶にアルカリ金属を吸蔵させることによりナノクラスターを周期配列させることができ、反強磁性および絶縁体
金属転移が起こる。これらの現象は配列ナノ空間に閉じ込められた s 電子に起因する[1]。単一の不対電子を持つアルカリ金属クラスター(図 1(b))が全てにケージに形成されると反強磁性モット絶縁体となる。ネール温度は Na クラ
スター、K クラスター、K-Rb 合金クラスターの順に 50 K から 90 K まで系統的に上昇する。ネール温度以下での均一な局所磁場の存在がゼロ磁場µSR において観測され、重いアルカリ金属クラスターほどその値は高い[2]。電子スピンの数密度は各試料中で一定であることから、この系統的な内部磁場の上昇
はミュオン-s 電子間のフェルミ接触相互作用の上昇に由来すると考えられてきた[2]。
TRIUMF の NuTime スペクト
ロメータを用いて 6 T での横磁場µSR 実験を行い、常磁性温度域のミュオンナイトシフ
トを調べた。シフトは顕著な温度依存性を示し、K-c プロットから超微細結合定数が正であり、重いアルカリ金属クラス
ターほど大きな値を持つことが明らかになった。これはフェルミ接触相互作用の系統的な上昇を裏付ける結果である。現在第一原理計算からミュオンの静止位置およびミュオンを含めた電子状態の調査を行なっている。これらの結果とともに、s 電子波動関数の空間的広がりや反強磁性相互作用の増強機構について議論を行う。
[1] T. Nakano and Y. Nozue, Adv. Phys.: X 2, 254 (2017).
[2] T. Nakano et al., J. Phys. Soc. Jpn. 79, 073707 (2010).

<B. 固体物理（磁性、強相関電子系）>
P4-023B

MLF-BL14

Vortex-induced phase transition in the two-dimensional
triangular antiferromagnet: FeGa2S4
Y. Tang1, M. Kawamata1, Y. Kawamoto1, K. Nakajima2, M. Fujita3,
and Y. Nambu3
1 Graduate School of Science, Tohoku University,
2 J-PARC Center, JAEA,
3 Institute for Materials Research, Tohoku University.
It is believed that novel noncolinear magnetic states can appear in geometricallyfrustrated systems where conventional magnetic long-range orders aresuppressed. As the easiest model of such systems, two-dimensional (2D)
Heisenberg triangular antiferromagnets (HTAF) is predicted to host thermal
fluctuated vortex configuration, Z2 vortex [1]. Theoretical study reveals atransition induced by the pair annihilation of Z2 vortices will happen at a finite
temperature and yield finite dynamical susceptibility in the elastic channel at thewave-vector slightly displaced from the magnetic wave-vector position [2]. In
this research, we focus on a model compound, FeGa2S4 (S = 2), with an anomaly
at T* ≈ 16 K [3] possibly accounted for by the Z2 vortex-induced transition.
Here we show our recent results of neutron scattering on low-temperaturemagnetism of FeGa2S4. FeGa2S4 single crystals are grown by the chemical vapor
transport method and purified by sulfur-bath annealing to compensate forpossible sulfur deficiency. Intensity maps on the horizontal [HK0] scattering
plane are obtained from an inelastic neutron scattering experiment on BL14
AMATERAS in J-PARC. As a result, magnetic signals accounted for by a single
incommensurate magnetic wave-vector, qmag = (0.186(1), 0.186(1), 0) r.l.u. are
explained by J1-J2-J3 model. Temperature-dependence of the integrated intensity
at a slightly off position from qmag shows a small hump above T* in thequasi-elastic channel. Such tendency is consistent with the Z2 theory.

[1] H. Kawamura and S. Miyashita, J. Phys. Soc. Jpn., 53, 4138 (1984).
[2] T. Okubo et al, J. Phys. Soc. Jpn., 79, 084706 (2010).
[3] S. Zhao et al, Phys. Rev. B., 86, 064435 (2012).