森林流域における水銀の動態に関する研究の動向
大手

信人

・鈴木

1＊

由紀子

2

（ 東京大学大学院農学生命科学研究科森林科学専攻・ 京都大学大学院農学研究科地域環境科学専攻）
1

2〒 113-8657 東京都文京区弥生 1-1-1※

e-mail:nobu@fr.a.u-tokyo.ac.jp

摘要
我が国における、生物圏での水銀の動態に関する研究は 1970 年代の公害問題に関わる課題での蓄積が顕著であり、世界的な評価がなされている。しかしながら、森林
生態系における自然存在量に関する調査研究は欧米に比べて著しく立ち遅れていて、研究例は少ない。本稿では森林生態系、集水域における水銀の分布、動態に関する研究を、主として欧米の事例を中心にレビューした。これらの研究では以下のことが示されている。1）森林生態系における水銀の出入りには、植生を介したガス態の水銀の交換量が大きなウエイトを占める。2）
大気から植物体に入った水銀はリターとともに土壌に供給され、蓄積される。水文過程で移動し易い溶存態の水銀は、溶存有機態炭素（DOC）ともに移動する。3）森林内にしばしば形成される湿地は渓流への DOC と水銀の供給源であると同時に、メチル水銀が生成される場でもある。さらに、今後の我が国におけるこの分野の研究について必要となる事柄として、以下のことが指摘できる。我が国は、アジアモンスーン（梅雨）や台風の影響で夏季に集中的な降水の季節分布を持つ。夏季の降水は、熱帯域と同様な積雲対流によって供給されることが多く、水銀の地上への供給が欧米での環境と異なる可能性が指摘でき、これが森林の水銀循
環に特徴的な季節性を与えている可能性がある。
キーワード：湿地、森林生態系、水銀、メチル水銀、溶存有機態炭素（DOC）
1．はじめに
北米やヨーロッパ諸国では、自然環境中の水銀の分布や動態に関する研究は 1980 年代後半から環境科学研究の主要な課題の一つと位置づけられるよう1）になってきている 。我が国では、1960 ～ 1970 年
代の水銀汚染による公害問題以降、毒性に関する
一定の社会的関心はあるものの、大気降下物を主要な起源とする自然環境中の水銀の動態に関する基礎的な情報はこれまで十分に蓄積されているとはいえ2）ない 。我が国では 1996 年に大気汚染防止法の改正に伴い、大気中の水銀とその化合物が優先取組物
質に指定された。また、近年の東アジア地域、特に中国沿海諸地域における重化学工業の発展や都市化による大気汚染物質の放出量増加は著しく、アジア地域からの人為起源の水銀発生量は全球発生量の3）－ 5）
30％以上を占めるという報告もなされている。
こうした大気中の水銀が我が国へ輸送されてくる可能性も懸念され、今後ますます自然環境中の水銀の沈着量や水・物質循環に伴う輸送、形態変化に関する情報が必要性を増すことが予想される。
我が国は、国土の約 66％が森林で覆われている。
河川水、湖沼水を主要に利用する我が国の水利用形
態では、森林が水源地域として非常に重要な役割を果たしているといえる。それゆえ、森林生態系ある『地球環境』
13：203－209：203－209（2008）
Printed in Japan

いは集水域における水銀とその化合物の存在量や形態変化の実態、それらに関わる生物地球化学的なメカニズムの把握は、我が国の環境科学に取って最重要課題の一つといっても過言ではない。前に述べたように北米や北欧の先進諸国では、水銀による環境汚染に対する関心は 1980 年代から一貫して高く、1990 年には International Conference on Mercury asa Global Pollutant が開始され、現在まで 2 年おきに6）開催されている（例えば、Wheatley ＆ Wyzga ）。しかしながら、最近の我が国における環境中の水銀の動態に関する研究は活発であるとはいえず、特に陸域生態系における各種水銀の自然存在量や、分布に関する基礎データの蓄積は非常に乏しいのが現状である。
本稿では、森林生態系、集水域における水銀の分
布、動態に関する研究を、主として欧米の事例を中心にレビューし、今後の我が国におけるこの分野の研究についてのパースペクティブの提示を試みる。
2．森林生態系における水銀の出入り
全地球規模での水銀の循環量の見積は、1980 年
代の後半から行われている（例えば、Nriagu ＆7）8）9）Pacyna ；Nriagu ；Pirrone ら ）。こうしたスケー
ルで見た場合、陸上生態系は自然発生源（火山活動、2008 AIRIES203

大手・鈴木 : 森林流域における水銀の動態に関する研究の動向
大気
人為起源

天然起源

湿性・乾性
降下物

湿性

乾性

降下物

脱気
流出

混合層
林内雨

すべてのフラックスの単位はMmol/y

粒子状での除去土壌）
図 1�������������
��������������
現況の地球規模の水銀循環 10�.

陸上生態系、海洋など）のなかでも比較的大きな発－1
生源であり、発生量は最大 2,000 ～ 3,000 Mg y で10）あると推定されている （図 1）。このうち森林から－1の発生は 850 ～ 2,000 Mg y と推定されており、こ11）
れも大きな割合を占める 。これらの発生のほとん
どは Hg（ 0）の蒸気態である。一方、陸上への沈着－1は乾性で 750 ～ 1,500 Mg y 、湿性で 1,500 ～ 3,000－1
10）Mg y と推定されている （図 1）。湿性沈着として降下する形態の大部分はイオン化した Hg（Ⅱ）か粒子状の Hg（p）である。Hg（Ⅱ）は無機態のままガスとして大気中に存在することがあり、反応性が高い。このため、こうした Hg（ Ⅱ）の化合物は RGM
12）（reactive gaseous mercury）とも呼ばれる 。
植物と大気の間での水銀の移動あるいは交換は、
大気中の水銀濃度に依存していることが実験室レベ13）
ルで見いだされている 。植物は大気中の水銀濃度が低いと放出し、高いと吸収する。放出と吸収が－3交代する大気中の水銀濃度は 10 ～ 25 ng m とされ、周辺に特別なガス態の水銀の発生源がない場
合、植物は大気中の水銀の発生源となることが多い。この過程でやりとりされている水銀はガス態のHg（0）と RGM であるが、植物側の調節機構として
11）
気孔の開閉が働いていることが指摘されている 。
14）
Lindberg ら は、合衆国南東部に位置するウォー
カーブランチ流域の落葉樹林において詳細な水銀のフラックス観測を実施し、収支を求めている。図 2には、植生の成長期（4 ～ 10 月）について推定された日単位の水銀のフラックスが示されている。注目すべきこととして、上述のガス態での樹冠からの放出がその他の要素に比べて著しく多いこと、ガス態を含む乾性の大気降下物によるインプットと、リターフォールでの地表へのインプットもそれに次いで多いことが挙げられる。つまり、大気と植生間のHg（0）ガス交換フラックスが、森林では非常に大きなウエイト占めていることを示している。
Lindberg らの観測は、観測タワーを用いて複数
高度の Hg（ 0）の濃度測定し、濃度勾配からフラックスを算出する、いわゆる経度法的手法である。こ204

リターフォール流出

溶脱図 ������������������������
2�����������������������
合衆国東南部 のウォーカーブランチ流域の森林において，植生の成長期（�
4 ～��
� 10
�� ��
月）�����
について推）定された日単位の水銀のフラックス 14�
．

うした微気象学的方法は、これまで蒸発散量や CO2のフラックスを測定する方法として高度な開発がなされてきている。大気の乱流拡散によるガスの輸送
は、水蒸気や CO 2 等の場合、リアルタイムで濃度測定が可能なので、超音波風速計を用いた渦相関法（eddy covariance method）による観測が一般的であ15）る（例えば、Sala ら ）。水銀の場合、ガス濃度の測定は実験室的に行わざるを得ないので、超音波風速計を用いたコンディショナルサンプリングで採取した空気中の水銀濃度を測定し、フラックスを求める
渦集積法（relaxed eddy accumulation method）が、
16），17）
最近の観測事例では用いられている。しかしな
がら、森林樹冠からガス態水銀の大気への放出、大気からの沈着に関する観測には、現在でも比較的大きな不確実性を伴う。
また、プロットスケールで観測されるこうしたデータを収集して地域スケールのフラックスを求める研究もアメリカではなされており、Johnson and18）
Lindberg では、モデルを用いて観測結果を外挿する場合の不確実性に関する検討が行われている。
これらに加えて、リターフォールとして林床にイ
ンプットされる水銀のフラックスが非常に大きいことは、この観測が森林での水銀循環を考える上で不可欠なものであることを物語っている。このインプットは、気孔を通過して葉細胞中にガス態の Hg（0）
固定されたものと、エアロゾルとして葉の表面に蓄積された Hg（ p）が、リターと共に土壌表面に供給されることによる。この経路による森林生態系への水銀のインプットの重要性に関して定量的なデータ19）を示している研究としては、Lindberg ら 、Luis20）ら などが挙げられる。
前出の Lindberg による 1996 年に出版されたウォーカーブランチ流域における上述の一連の観測に関14）するシンセシス は、森林小流域の生態系スケール
における水銀収支の観測について方法論と観測デー

203－209（2008）

᳓㌁Ớᐲ㧔PI.㧕

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地球環境 Vol.13 No.2

Rain

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図 ��������������������
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北米，ヨーロッパの観測結果における
DOC か
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）
TOC 濃度と水銀濃度との関係
����������� 19�
．

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：ニューヨーク州アディロンダック山地，������
MM-s��
：ミ
ネソタ州北部の 1
� 次渓流，
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Sc���������
：スウェーデンの 1
� 次渓流，
����
WI-l��������������������������
：ウイスコンシン州北部の湖，������������
WI-r��������
：ウィスコンシン
州河川，��������������
MN-l����������
：ミネソタ州北部の湖����������
（データソースの文献
は Grigal������19�）を参照）．

タの精緻さに関して秀逸な文献と言える。同様に、
21）,22）
Grigalのレビューは、陸域の生態系に関する水
銀の出入りとそのメカニズムに関して、北米、ヨー
ロッパを中心とした多数の観測データをもとに書かれた極めて包括的な文献である。この中でも、大きなウエイトを占めている森林集水域からの、水系を通じた水銀の流出に関する研究は、水生生態系へ汚染が波及する仕組みを明らかにする意味で非常に重要で、欧米の先進諸国を中心に多くの蓄積が21）ある 。
渓流水中の水銀濃度と溶存有機態炭素（Dissolved
Organic Carbon：DOC）濃度との関係は、これまでに多くの研究事例で強い相関が見いだされてき23）ている（例えば、Joslin ）。図 3 は北米、ヨーロッパの観測結果における DOC か TOC（Total Organic
Carbon：全有機態炭素）濃度と水銀濃度との関係を21）示している 。多くのサイトで両者の関係には直線－1関係が見られ、傾きは一定に近い（1 mg L の DOC－1に対して 0.2 ng L ）。切片がサイトごとに異なるのは、TOC に含まれる粒子状有機物に結合している
水銀が含まれるか否かによる違いが表れていると考えられている。こうした、DOC と水銀濃度の関係
は、水銀が森林集水域から水系へと流出する時のキャリアとして DOC が重要な役割を果たしているこ
23）-28）29）とを示している。また、Shanley ら は北東アメリカの森林流域において、融雪による流量増加時に水銀の濃度が上昇することを報告しているが、この濃度上昇に粒子状有機態炭素（POC：Particulate
Organic Carbon）の流出増加が強く影響していることを示している。
3．森林生態系内部での水銀動態土壌層から地下水帯への水の移動における水銀の輸送にも、DOC や DOM（Dissolved Organic
Matters：溶存有機物）の存在やそれらの可動性が、

6(5VTGCO

図 �������������������������
4������������������������
滋賀県南部の森林集水域における降水，土壌水，地下水，渓流水の DOC
��� 濃度�� .�
 ain���������������������������
R：降水，Stream：渓流水，������������
TF����������
：林内雨，�����
UW���
：地下
水．0
��
～����
����
100 cm��������������
�� は，土壌水の採取深度を示す．
��������������○はすべてのサンプルの平均値，●は各繰り返しごとの平均値を示す�����������
（���������
 ����������
Kawasaki �ら� 35�）を一部改変）．

密接な関係を持っていることが温帯でも、熱帯林
31）, 32）でも示されている。土壌中で有機物と結合する
水銀のほとんどは、リターとともに植物体から地表14）, 20）, 21）, 33）に供給される。植物体中の水銀は、前述のように、葉において気孔を通してガス態で植物体中に固定される経路と、粒子態の乾性降下物として水銀が植物体表面付着し、それがリターとして供給される 2 つの経路が考えられる。前者の、葉におけるガス態の水銀の吸収に関する野外でのプロセススタ
11）
ディとしては、例えば、Lindberg ら や Fleck ら34）などがある。樹木の表皮に付着する水銀量に関す35）
る研究は、Sanjo ら などによって行われている。
36）
また、Bishop ら は土壌中の水銀（メチル水銀を含む）が、根から水とともに吸収され樹液流によって葉まで輸送されることを寒冷地の針葉樹について報告している。
表層土壌にリターとともに供給された水銀は、リターの分解とともに生成される POC や DOC に結合されることによって可動性を増し、土壌中を雨水の浸透に従って移動する。森林斜面では、一般にDOC は土壌表層近くで最も濃度が高い。例えば、
図 4 は滋賀県南部の森林集水域における土壌中の35）
DOC 濃度の観測例を示している 。DOC 濃度は雨
水が鉛直に浸透する過程で急激に減少し、地下水帯に到達する時点でもっとも濃度が低くなる。図 5はこの森林流域における土壌水、地下水中の総水銀37）
濃度の鉛直分布を示す。Kawasaki ら は、DOC 濃
度の減少に、アルミニウムや鉄などの金属イオンがDOC と錯体を形成しながら高分子化し、不溶化するというメカニズムが主要に機能していると述べている。水銀濃度との関連性も錯体の形成と直接的な関係があるものと推察できる。
一般に、流出経路の途上にある湿地が、DOC の渓流への供給源となることが指摘されている（例え38）
ば、McClain ら ）。このことは、水系への水銀供
給にも湿地の存在、サイズが影響を与えていること
22）
27）を示唆している（例えば、Grigal ；Kolka ら ）。また、特に湿地に形成されやすい泥炭層は、森林土壌
24）
, 30）

205

大手・鈴木 : 森林流域における水銀の動態に関する研究の動向

図 5������������������������
�������������������������
滋賀県南部の森林集水域における土壌水，地下水
中の総水銀濃度の鉛直分布．

T F����������
：林内雨，�����
A0���
：��
A0 �
層������
（リター層）��������
を通過した雨水，
SW10 cm�����������
：地表からの深さ 10 cm�������� �� の土壌水，
�����
GW250 cm������� ���，
GW585cm���������������������
：地表からの深さが 250cm�������
������������
， �����
585cm�����
の地下水，
�����
Stream���������
（��������
0th�����
，1st�
����
）：�
��
0 �������������
次谷の湧水点近傍の渓流水と�
1
� ��
次渓
流の渓流水（鈴木・大手� ���������������
未発表，ボックスプロットの中間の線は中央値，上，下辺は ���������
75th�����
，25th���� ���������
パーセンタイル、ボックス外の上，下線は 90th�����
���������
，����10th パーセンタイルを示す．
�����������
点は外れ値を示す）．

の鉱質土壌より多くの水銀の固定（sequestration）
22）に寄与していることが多い（例えば、Grigal ）。
39）
202
Hintelmann ら は安定同位体である Hg の散布実
験を森林で行い、水銀がもともと土壌有機物に保持されていたプールに速やかに不動化（immobilize）されることを示し、ほとんど水系を通じての流出に影響しないことを明らかにした。このことは、土壌有機物の水銀バッファーとしての役割が大きいことを示していて、大気降下物による水銀インプットの変化に対して、水系への流出に影響が出るまでの反応は緩慢であることが予想されるとしている。
しかしながら、近年、気候変動に伴う寒冷地の温暖化の結果、泥炭湿地の分解が進み、有機態炭素の貯留量が減るというシナリオが予想されている。
22）
Grigal は、この影響はすぐに泥炭湿地における水銀の貯留量に及ぶと考えられ、結果として、森林を含む陸域のグローバルな水銀の放出と吸収のバラン
スにも大きな影響を与えることが予想されるとしている。
有機物と結合しながら土壌水、地下水に存在する水銀の形態のほとんどは Hg（Ⅱ）であるが、湿地内での還元的な環境で、微生物（主として硫酸還元バ
クテリア）が関与する反応によって水銀のメチル化22），40）が進むことが知られている。また、北方の泥炭湿地においては、硫酸還元バクテリアの水銀のメ
チル化の過程で、硫酸イオン、硫黄の有機化合物の存在が反応を制御していることが報告されてい41）,42）る （図 6）。硫酸還元バクテリアによる水銀のメ
チル化のメカニズムは、海洋沿岸域湿地の堆積物中43）での過程で先に見いだされ 、これまでに、汽水域や淡水の堆積物も含めて、いくつかの報告がなされ
44）-46）ている。
メチル水銀は、魚類やその他の水生生物にとって
206

処理

処理

処理

図 6�����������
������������
泥炭湿地における 3� 年間の�������
NaSO
����4 添加実験の結果．硫酸イオンの添加量（�
S����
で
����
���
3,  ����
10,  ���
20 hg/ha/������
yr�）��������������������
が多いほど孔隙水中のメチル水銀の生成量が）多い 39�
．

毒性を持ち、成長の阻害を引き起こしたり、動物に異常な行動を生じさせたりする。また結果、致死的47）
な影響を与えることもある 。メチル水銀の動物にとっての毒性は、1960 ～ 1970 年代の日本の公害問
題に関連する膨大な研究で実証されてきている。しかし、ここまで述べてきたような大気降下物由来の水銀のインプットによって水循環に沿って水系に流出していくメチル水銀の実態は、欧米で 1990 年代以降、急速にモニタリングが進んでいるものの、限26）,41）,48）,49）
られた地域が対象となっている。
酸性の淡水では、高温で DOC 濃度が高いことがメ
50）
チル水銀の生物濃縮を促進させるといわれており 、
湿潤温帯や熱帯での実態把握が急がれる状況であるといえよう。
4．今後の我が国の森林流域における水銀動態に関する研究の方向と必要性
我が国における、生物圏での水銀の動態に関する研究は、1970 年代の公害問題に関わる課題での蓄積が顕著であり、世界的な評価がなされている。また、大気汚染物質としての水銀に関する研究は、比較的各地で行われていて、徐々に、欧米の先行研究レベルの方法論の導入が進んでいる（例えば、丸本
51）ら ）。しかしながら、生態系における自然存在量に関する調査研究は欧米に比べて著しく立ち遅れて
いて、研究例は少ない。
さらに、森林生態系について、流域レベルの水銀の収支や内部における生物地球化学的反応、形態変化に関する研究は皆無に等しい。今後、序論に示したように、人間生活に関係の深い陸域の種々の生態系における水銀の自然存在量に関する調査、生態系
における生物が関与する形態変化に関する研究は、

地球環境 Vol.13 No.2

安全な水資源や生物資源の確保に非常に重要な意義を持つことになる。特に、我が国は従来研究が先行している北米やヨーロッパの多くの地域と比較して、降水の季節変動に特徴的なパターンをもっている。つまり、アジアモンスーン気候下の、梅雨と台風による多雨による降水量の季節的な偏在である。
このことは、水銀の湿性降下物としての陸域へのインプットについて、特徴的な影響を与える可能性がある。
52）
Shanley ら は、中米プエルトリコにおける森林
流域における観測結果から、観測サイトが都市や工業地帯などの汚染源から十分に遠いにもかかわらず、降水による水銀（Hg（Ⅱ））のインプットが、
北米の温帯域にくらべて著しく多いことをみいだした。夏季、対流性降雨が卓越する時に、積雲が成層圏に存在する RGM をキャプチャすることによって、湿性沈着が高濃度の水銀（Hg（Ⅱ））を含有することが生じるという推論を提示している。
上述のように、我が国の降水の特徴は、アジアモ
ンスーン（梅雨）や台風の影響で夏季に集中的な季節分布を示すことである。夏季の降水は、熱帯域と同様な積雲対流によって供給されることが多く、上記のメカニズムによる水銀の地上への供給が、欧米での環境と異なる可能性が指摘できる。さらに、
IPCC レポートによると、今後温暖化によって、東アジア地域では下記の対流活動が活発になることが
53）
予想されている 。この変化が、我が国を含む東ア
ジアの降下物としての水銀供給にどのように影響するのかに関して、慎重な調査と検討が必要な課題といえよう。

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