高強度短パルスＸ線を用いたレーザーピーニングのその場観測法と動的粒径制御法の開発
高エネルギー加速器研究機構 物質構造科学研究所
特任准教授 一柳 光平（平成２６年度一般研究開発助成 AF-2014209）
キーワード：レーザーピーニング、微細化、時間分解Ｘ線測定

１．研究の目的と背景

プローブには 15.4 keV、エネルギー幅 ΔE/E =1.46 %、パ

材料損傷における主な原因は、材料表面からの応力腐食

ルス幅 100 ps の硬Ｘ線パルスを用いた。衝撃波駆動のた割れや材料自身の疲労によるところが大きい。そのため材めの高強度パルスレーザーとパルスＸ線をベースとした料のバルクとしての強度だけでなく、表面からの破壊を防ポンプ・プローブ法により、表面加工硬化過程の瞬間をＸ

ぐために表面を硬くする表面処理を施す必要がある。

線１パルスで測定するスナップショット型時間分解粉末

加工硬化を目的とした表面処理法の一つとして、レーザＸ線回折法を開発した。

ーピーニングがある。パルスレーザーによるレーザーピー
ニング法は、高強度パルスレーザーを材料表面に照射することによって表面の残留応力の形成や、粒径の微細化により材料表面を加工硬化させることが出来る 1,2)。この表面加工硬化技術は、原子炉内、化学プラントやタービンの羽根などの極限環境下で使用される材料に広く利用されている。このレーザーピーニングにはナノ秒以下のパルス幅をもつ高強度レーザー(>1011～12 W/cm2)を用いることで、表面加工硬化はナノ秒の時間域で形成さる。レーザーピー
ニングは、実際にレーザー照射後に材料表面がレーザー吸収によりプラズマ化し、その反作用で衝撃波が発生し、衝撃波による塑性変形によって材料の粒径が微細化する動的プロセスである。そのため、パルスレーザーによる加工硬化のプロセスは、複雑かつ高速現象であるためレーザー照射後の加工硬化した試験片を観測する他なかった。レー
ザーピーニングの動的プロセス解明と高効率化には、塑性破壊に関わる衝撃波内の構造変化を観測する必要がある。
本申請研究では、衝撃波の印加時間に対する降伏現象のパラメーターを理解するためにハイパワーレーザー照射時における金属粒径の微細化過程を放射光の硬Ｘ線パルスを用いたピコ秒時間分解Ｘ線回折測定により行った。
本論文では、パルスＸ線と高強度パルスレーザーを組み

図１(a)ピコ秒時間分解粉末Ｘ線回折の概合わせた時間分解Ｘ線回折測定による直接観測法の開発

略図、(b)パルス硬Ｘ線とレーザーパルスのタ過程と、レーザー誘起衝撃波による多結晶金属のナノ微細イミング化について述べている。

２．実験方法

図１に、ピコ秒時間分解Ｘ線回折測定の概略と、パルス硬2・1 ピコ秒時間分解Ｘ線回折測定装置の概要

Ｘ線とレーザーパルスのタイミングを示す。パルス硬Ｘ線

ピコ秒時間分解Ｘ線回折測定は、高エネルギー加速器研

は、PF-AR から 794 kHz で出力され、RF 加速空洞の高究 機 構 に あ る 蓄 積 型 放 射 光 施 設 の Photon Factory

周波信号をマスタークロックとして、Ｘ線パルスセレクタ

Advanced Ring(PF-AR、6.5 GeV)の時間分解Ｘ線測定専ーにより 946 Hz（794 kHz/840）まで分周し、高速ソレ用ビームラインの AR-NW14A で行った 3)。レーザー誘起

ノイドシャッターにより１パルス取り出す 4,5)。またレーの衝撃波発生には波長 1064 nm、パルス幅 8ns、1 J/pulse

ザーはＸ線パルスセレクターと同様にさらに 1/100 分周の Nd:YAG レーザー(DLS 8000, Continuum 社)を用いた。

した 9.46 Hz の電気信号で同期させた後に、Ｘ線の１パルス切り出しに対応させてレーザーも同様に１パルスのみ近い粉末Ｘ線回折像になった。これは衝撃波伝搬により塑切りだす。レーザーパルスとパルス硬Ｘ線の遅延時間は、性破壊が進み粒子が微細化されたこを意味する。

パルス遅延時間発生装置により±1 ns の精度で制御している。1 遅延時間毎のＸ線回折パターンはＸ線２次元検出器(MarCCD165, Rayonix 社)により取得している。レーザー照射毎に試料はダメージが入るためレーザーショット毎に試料を交換して測定した。
2・2 レーザー誘起衝撃波と試料構成
本研究には試料として 10 mm × 10 mm の厚さ 0.05mm の平板の多結晶アルミ箔にアブレーターである 0.025
mm の厚さの PET フィルムを貼り付けたものを用意した。
パルスレーザーは、アルミニウム表面に集光照射し、アルミニウムのレーザーアブレーションで発生する粒子放出（プラズマおよび中性子放出）の反作用として、衝撃波圧縮を誘起する。短時間の圧縮によって発生する衝撃波は試料内部を伝搬し、衝撃波による歪みから塑性破壊によって金属の粒子が微細化及び不均一歪みが増大する。比較的低出力のレーザー照射の場合には、本研究で用いたプラズマ閉じ込め型ターゲットとよばれるターゲット構成が用いられる 6)。これは、レーザーアブレータのアルミ二ウム箔上を透過材料で覆うもので、噴出したプラズマを試料と透明材料の間に閉じ込めることで、発生する応力の大きさと持続時間を増加させることができる。この方法は、透明材料のブレークダウン閾値(～1014 W/cm2)以下で有効な方法である。レーザーピーニングでも同様に表面に水などを用いて行う手法である 7)。

３．結果と考察3・1 衝撃圧縮下におけるアルミニウムの時間分解Ｘ線
回折

図 3 多結晶アルミニウムの 111 と 200 の回折ピークのシフト。レーザー照射前(点線)とレーザー照射後(実線)の回折プロファイルの比較

平均圧力値を見積もるために各遅延時間で測定した２次元検出器で観測した粉末回折像を同心円状に積分し比較した。図３に遅延時間 Δt = -3, 0, 3 と 6 ns におけるアルミニウムの 111 と 200 の回折プロファイルの時間変化を示す。ブラックの条件式から各遅延時間で高角側にシフトしていることから衝撃波により圧縮されている。Δt = 3ns で最も高角側にしていることから衝撃波が試料の裏面
図２

レーザー照射前(左)とレーザー照射後 30ns の多結晶アルミニウムの時間分解粉末Ｘ線回折パターン
図２にレーザー照射前とレーザー照射後 30 ns のＸ線に到達したと考えられる。Δt = 3 ns の 111 のピーク位置とアルミ二ウムの状態方程式から平均衝撃圧力(PH)を算出した。111 のピークシフトによる格子定数から試料の圧縮率 η を導くことが出来る。

１パルスによるスナップショットの粉末線回折像を示す。
レーザー照射前は、数ミクロン以上の金属粒子からのスポットの回折が多数観測出来たが、レーザー照射後衝撃波が伝搬し脱圧した時にはスポット状な回折像から同心円に(1)

V と V0 は衝撃圧縮中の体積と初期体積、d と d0 は衝撃圧新しい回折点が観測されるだけである。時間が進展するに縮下と初期の格子定数である。111 から平均衝撃圧力を従い、高角側にシフトした新しい回折点が観測され、Δt =Hugoniot の状態方程式により次式により見積もった 8)。

3 ns と 6 ns では新しく出現した回折ピークが徐々に線上になることが観測された。これは、衝撃波進展下の衝撃波(2)内の金属粒子が、衝撃波誘起による塑性破壊によって微細化し、粒同士の摩擦や局所的な応力によって微細化した粒が回転した結果、逆格子ベクトルが Evald 球内にある微ρ0 は初期密度、C0 は縦波音速、s は衝撃パラメーターで細化したアルミの粒子の回折ピークであると言える。またあり、弾性域を越えた塑性域では衝撃波速度(Us)と粒子速新たに出現したピークは、ブロードニングしていることか度(up)の間には Us=C0+sup が成り立つ。Michell で報告さら衝撃波により微細化し、また粒内の不均一歪みも増大しれている C0 =5.389 km/s と s = 1.336 を用いて見積もったていると考えられる。

ところ Δt =3 ns での平均衝撃圧力は 5.43 GPa と算出され衝撃圧縮後の回折ピークの幅の平均値からWilliamson-Hall プロットを用いて粒子サイズと不均一た。

歪みを算出した。回折のピーク幅の分布を得るために各遅
3・2 衝撃圧縮下における金属粒微細化の評価

延時間の回折像を 25 枚取得し、111、200、220、311 と図 4 に２次元検出器で観測された同心円状の粉末Ｘ線222 の回折点の回折幅を Gaussian fitting により求め統計

回折パターンで測定されたスポット状の回折点の評価をを取った。各回折ピークの回折点は約 2000 点以上から回するためにアジマス角に対する反射角のプロットに変換折幅の分布を取得した。図 5 に 111 の回折幅の分布を示

し、衝撃圧縮中の回折パターンから衝撃圧縮前のパターンす。衝撃圧縮後に回折幅は、塑性破壊によりブロード化しを差分した。ていることが分かる。

図５

衝撃圧縮前（点線）と衝撃圧縮後(実線)のアルミニウムの 111 の回折幅の分布
Δt = 6 ns では観測された回折ピークは衝撃波により微細化されて約２倍の回折幅になった。他の回折線でもどうよ
図４

遅延時間Δt = -3, 0, 3, 6 ns の多結晶アルうにプロットし、分布幅（ βhkl ）のピーク位置に対して
Williamson-Hall プロットを行い以下の式より衝撃圧縮

ミニウムの 111 と 200 のアジマス角プロット。衝下における多結晶アルミニウムの結晶子サイズと格子歪撃圧縮中の画像から衝撃圧縮前の画像を遅延時みを求めた 11)。

間毎に差分した。
(3)

スポット状の回折点は、Δt =-3 ns では衝撃波が十分進展していないため元のピークからシフトしたものと、数点のここで、λ と D はＸ線の波長と結晶しサイズを示し、ε は間分解Ｘ線回折法を用いて多結晶アルミニウムの微細化格子歪みを示す。図６に衝撃圧縮前と衝撃圧縮後Δt = 6過程の直接観測を行った。衝撃波内の構造変化を直接観測

ns における多結晶アルミニウムの Williamson-Hall プロ

することで衝撃圧縮中の結晶粒の微細化と摩擦などによットを示す。

る結晶粒の回転を観測することが出来るようになった。今後、本研究で開発した時間分解Ｘ線測定技術を用いて鉄鋼材料や合金のレーザーピング加工における動的プロセスの解明していくことにより、高硬度表面加工法の開発につながることに期待できる。
謝辞

本研究は、公益財団法人天田財団による一般研究開発助成（AF-2014209）のもと行われました。ここに記して、厚く感謝いたします。
参考文献
1)P.

Peyre,

R.

Fabbro,P.

MarrienandH.

P.

Lieurade,Mat. Sci. and Eng. A 210, 102 (1996).
2)C.S. Montross, T. Wei, L. Ye, G. Clark, and Y.-W.
Mai,Int. J. Fatigue. 24, 1021 (2002).
3)S. Nozawa, S. Adachi, J. Takahashi, R. Tazaki, L.
Guerin, M. Daimon, A. Tomita, T. Sato, M. Chollet, E.
図６

衝撃圧縮前と衝撃圧縮後Δt = 6ns における多結晶アルミ二ウムの Williamson-Hall プロット

Collet. H. Cailleau, S. Yamamoto, K. Tsuchiya, T.
Shioya, H. Sasaki, T. Mori, K. Ichiyanagi, H. Sawa,
H. Kawata, and S. Koshihara, J. Synch. Rad. 14, 313(2007).
4)K. Ichiyanagi, S. Adachi, S. Nozawa, Y. Hironaka,

衝撃圧縮後Δt = 6 ns では、結晶子のサイズに対応する切片と格子歪みに対応する傾きが大幅に増加していることから格子歪みは増大し、結晶子は小さくなった。式（３）を衝撃圧縮後Δt = 6 ns のデータにフィッティングすることにより、粒径数数ミクロンサイズ以上の粒径から、不均一な格子歪み 1 %、結晶子サイズは 32 nm になっていることが分かった。以上の結果から、ピコ秒時間分解Ｘ線回折によりレーザー誘起の衝撃波通過後にナノ秒以下で微細化し、衝撃波内では結晶子が微細化と共に衝撃波内の摩擦などにより回転していることが明らかになった。
４．結び
本研究では、蓄積型放射光施設のＸ線パルスを用いた時

K.G. Nakamura, T. Sato, A. Tomita, and S.
Koshihara, Apl. Phys. Lett. 91, 231918 (2007.
5)K. Ichiyanagi and K.G. Nakamura, Metals 6, 17(2016).
6)D. Devaux, R. Fabbro, L. Tollier and E. Barticki, J.
Appl. Phys. 74, 2268 (1993).
7)K. Ichiyanagi, N. Kawai, S. Nozawa, T. Sato, A.
Tomita, M. Hoshino, K.G. Nakamura, S. Adachi, andY.C. Sasaki, Appl. Phys. Lett. 101, 181901 (2012).
8)Y. Sano, K. Masaki, T. Gushi, and T. Sano, Materials& Design 36, 809 (2012).
10)A.C. Michell and W.J. Nelis, J. Appl. Phys. 52, 3363
(1980).
11)G.K. Williamson, and R.E. Smallman, Philos. Mag.
1, 34, (1956).