平成26年度補正予算「廃炉・汚染水対策事業費補助金（燃料デブリの性状把握）」最終報告2017年5月
技術研究組合 国際廃炉研究開発機構（IRID）
無断複製・転載禁止 技術研究組合 国際廃炉研究開発機構©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

1

背景
福島第一原子力発電所事故（平成23年3月）

TMI‐2情報、シビアアクシデント（SA）研究情報等の過去の知見および福島第一原子力発電所事故に関する情報の調査、整理（平成23年‐平成24年）
 TMI‐2事故事例や海外のSA研究ではBWRに関する知見は少ない。
 海水影響や溶融炉心・コンクリート反応（MCCI）等の福島第一原子力発電所特有事象に関する情報が少ない。
•

廃炉（取り出し、臨界管理、収納・移送・保管、計量管理、最終的取扱）を安全・着実、かつ迅速に実施するためには、技術開発に利用できる燃料デブリ情報の整理とその提供が必要である。

•

初期段階で、燃料デブリに関する正確な情報が得られないとすれば、既存の知見や研究開発を元に燃料デブリ情報を設定（仮定）する必要がある。なお、本情報は研究開発者及び実務作業者間で改訂していくことが必要である。

•

収集すべき具体的な燃料デブリ情報については、情報を利用する側Pj（取り出し工法・
基盤、収納・移送・保管、臨界管理等（以下「情報利用側Pj」という））のニーズ・時期を十分に整理、確認しつつ進める必要がある。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

2

背景・目的（性状把握）
現状認識 燃料デブリ取り出し、収納・移送・保管、等の技術開発を進めるにあたり、前提条件となる燃料デブリ情報が整理されていない。
（燃料デブリ取り出し） 燃料デブリの炉内位置、量、性状（硬さ、靱性、弾性率、等）の情報が無いと、取り出し工具の設計や工法選定ができない。

（収納・移送・保管） 燃料デブリの気孔率、乾燥特性、等に関する情報が無いと、収納容器内発生
水素に対する安全評価、乾燥プロセスの設計ができない。
（臨界管理）

燃料デブリ中のGd量、B4C濃度、気孔率等の情報が無いと、取り出しや収納保管時の臨界防止設計が出来ない。

（廃棄物）

燃料デブリの成分情報が無いと、廃棄物として安全評価の検討ができない。

目 的
前提条件となる燃料デブリの特性に関する情報を推定し、提供する必要がある。
（具体的な取得データは、情報利用側PJと密接に調整し設定する）©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

事業の目的（1）炉内燃料デブリ性状の推定（2）模擬デブリを用いた特性評価
 本PJでは過去の過酷事故やSA研究の知⾒に加えて、模擬デブリ等を⽤いた研究を⾏い燃料デブリ性状を推定、情報
利⽤側PJへ情報を提供する。

燃料デブリの処置
⼀時保管
燃料デブリ取り出し

情
報
利
⽤
側
PJ

推 定
反映

特性リストのとりまとめ・更新

燃料デブリ性状の推定
TMI‐2等の過酷事故の知見
SA研究の知見
模擬デブリ等を用いた試験研究

燃料デブリのイメージ図＜燃料デブリ特性の評価＞
 機械的性質 福島第一原子力発電所
特有反応 MCCI生成物特性
 乾燥挙動・酸化挙動
 TMI‐2デブリとの比較、等©International Research Institute for Nuclear Decommissioning3

4

背景・目的（性状分析）
現状認識 廃炉作業に有益な燃料デブリのサンプルが取得できても、現実的に分析できる
条件、環境が整っていない。
（分析目的）（分析シナリオ）（分析技術・環境）分析目的が整理されていない。
⇒ 取り出し準備（炉内燃料デブリの状況把握、臨界管理、汚染管理等）に必要な燃料デブリ分析情報（核物質の位置、形状等）。
⇒ 取り出し工具、収納缶等の設計の妥当性の確認に必要な燃料デブリ
分析情報（機械的、化学的特性）。
福島第一原子力発電所サイトからのサンプル収納⇒輸送⇒分析施設での受入⇒各種分析のシナリオが構築されていない。
難溶性の燃料デブリに対する溶解技術や一連の手順が整備されていな
い。 サンプルの受入れ・分析が実施ができるホット環境が整備されていない。

目 的
燃料デブリ分析を可能とするため、分析シナリオの構築、分析技術・輸送技術の開発が必要。
（炉内部調査での微量サンプリングの取扱いと連携する）©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

事業の目的（3） 燃料デブリ等の分析要素技術の開発
 燃料デブリの特性を更新していくうえで有益な燃料デブリの分析を可能とするために、微量サンプル及び回収デブリサンプルが取得されたことを想定し、分析技術・輸送技術の開発を⾏う。
燃料デブリ等の分析・測定技術の開発

 全体フローの検討
 現地での燃料デブリ取扱い
 輸送・分析 技術開発要素の摘出 技術開発計画の立案

燃料デブリ回収
炉内調査
回収
デブリ
微量
サンプル

 輸送検討 輸送方法 輸送容器 検討方針
の策定

サンプル

分析

例；仮設セル

輸送

輸送容器へ収納・分析場所の選定
・分析設備準備既存分析施設 分析要素技術の開発
 技術開発計画の立案
00 性状分析技術の開発
 分析手順書作成
 安全評価方法検討、等

分析・研究施設（福島第一原子力発電所オンサイト）©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

5

6

実施項目と情報利用側PJとの関連性(2)模擬デブリを活⽤した
特性評価(1)燃料デブリ性状の推定

1) 燃料デブリ特性データの把握（⼩型試験サンプルでの評価）

2) TMI-2デブリとの⽐較（TMI-2デブリでの評価）

3) 性状不均⼀性に係る評価 模擬デブリ（海外協⼒による⼤型試験サン による試験
プルでの評価)等のデータ
4) 収納⽸に係る燃料デブリ特性
データ
収納⽸に係る燃料
デブリ特性データ
アウトプット

提供

特性リストのとりまとめ

特性リストの
更新

提供

特性リスト
（燃料デブリの性状データ） アウトプット(3)燃料デブリ等の分析
要素技術の開発①分析・測定技術の開発計画
1) ニーズ調査
2) 開発項⽬の選定 等②分析に必要となる要素技術開発
1) 分析等のための技術開発
2) 燃料デブリサンプルの輸送検討
燃料デブリ分析のための準備実際の燃料デブリの分析（現在本PJスコープ外）

燃料デブリサンプルの分析データ

情報利⽤側PJ©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

7

燃料デブリの性状把握PJの実施範囲及び実施スケジュール
年度

H23

-

H27

H28

H29

H30

取り出し方針の決定▼

PCV内部調査及びPCV内燃料デブリサンプ
リング
情報利用側PJ（取り出し/収納移送保管/臨界管理等）

A2調査▽
A2’調査▽
3号機調査▽
B2調査▽

技術開発・検討

燃料デブリの性状把握

燃料デブリの性状分析

特性リストの作成「デブリ標準化」情報整理

H32

H33

現場調査▽

H34

-

▽PCV内燃料デブリサンプリング開始（想定）

技術開発/装置設計・製作

過去の知見、推定に基づく情報(「デブリ標準化」暫定版他)

燃料デブリ特性データとりまとめ

H31▼初号機取り出し方法の確定

更新情報（追加ニーズ対応）

燃料デブリサンプル等の分析データ
特性リストの更新

取り出し等実施

デブリ取り出し時取得
サンプル等分析データ
特性リストの更新「 特性リスト」更新、収納缶に係る性状データ「特性リスト」見直し
MCCI性状推定/収納保管PJニーズ対応

デブリの分析に向けた
項目・技術の検討・開発

分析値提供/
燃料デブリ特性リストの更新
デブリサンプル分析(茨城施設) 現在スコープ外、
今後調整

実施期間
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning平成27‐28年度全体実施概要/スケジュール
平成27年度(1)炉内の燃料デブリの性状の推定

情報集約

平成28年度▽特性リストとりまとめ
更新(2)模擬デブリを活用した特性評価【反映】①デブリ特性データの把握
a.金属デブリの機械的性質評価
b.福島第一原子力発電所事故に特有な反応による生成物の特性
c.収納・保管に影響を与える燃料デブリ
特性の把握

【反映】

模擬金属デブリ試験
溶融界面構造、微細デブリ等に係る試験
含水・乾燥挙動等に係る試験

含水・乾燥挙動、アクチニド浸出挙動に係る試験等②TMI-2デブリとの比較
a.TMI-2デブリの機械的性質評価および分析手法の確認

TMI‐2デブリサンプルの物性測定、溶解試験③性状不均一性に係る評価
a.MCCI生成物の特性評価
b.燃料デブリ取出装置の開発を支援する
UO 2 を用いた金属セラミックス溶融固化体製作及び特性評価

大型MCCI試験生成物物性測定（CEA共研）

大型MCCI試験検討（CEA共研）

大型不均質溶融固化体製作・特性評価（カザフNNC共研）(3)燃料デブリ等の分析要素技術の開発①燃料デブリ等の分析・測定技術の開発計画の策定

サンプル分析全体シナリオ立案、課題摘出、
分担調整

【反映】

②分析に必要となる要素技術開発
a.分析・測定のための技術開発

化学分析手法検討、安全性評価方法検討

検討継続、新規開発課題対応【反映】 輸送容器の設計承認に関する検討【反映】 輸送容器の設計承認に関する検討継続

b.燃料デブリサンプルの輸送に係る検討
・既存施設への構外輸送検討
・分析・研究施設への構内輸送検討

検討方針、分担等具体化

方針に基づく検討実施③技術レビュー
(4)研究開発の運営©International Research Institute for Nuclear Decommissioning89(1) 炉内の燃料デブリの性状の推定
 特性リストのとりまとめ（平成27～28年度）
これまでに得られている知見（TMI‐2事故やSA研究の文献等）や模擬デブリで取得されたデータをもとに燃料デブリの性状を推定し、特性リストをとりまとめる（平成27年度）。また、最新の情報を活用し継続的に更新する（平成28年度）。
【目標を達成するための指標】
 特性リストについて、利用側PJのニーズを満足していること。このため、平成26年度の「デブリ標準化」の事例を参考に、
ニーズ情報の合意形成を図るための利用側PJの意見交換打合せを実施する。(平成27年度)⇒平成27年度実施完了⇒更新完了
ニーズの発信

炉内状況把握PJ

・事故進展シナリオ
・燃料デブリの分布状況

IRID本部

燃料デブリ性状把握
PJ

燃料デブリ取り出し技術
開発PJ

・燃料デブリの分布
・工法／装置検討に必要な物性等

2015年とりまとめまでに設定した燃料デブリ性状
分類

ニーズ調査の結果、設定が必要と考えられた燃料デブリ性状

マクロ性状●材質または相 ●形状●寸法 ●気孔率（空隙率）●含水率 ●水素発生のG値●圧縮強度●U含有率（U重量／燃料デブリ全重量）●Pu含有率（Pu重量／燃料デブリ全重量）●Fe含有率（Fe重量／燃料デブリ全重量）●B含有率（B重量／燃料デブリ全重量）●Gd混合率 ●U濃縮度
●塩分濃度

ミクロ
性状

●機械的特性：
ビッカース硬さ、弾性率、破壊靭性●熱的特性：熱伝導率、比熱、融点

収納・移送・保管PJ

・ミクロ性状・マクロ性状
情報提供側PJ

ニーズに対する情報提供

2015年とりまとめ（燃料デブリ特性リスト）① ミクロ性状表② 燃料デブリ形状の仮定③ マクロ性状表

・収納缶設計に必要な物性等
臨界管理PJ・臨界管理手法の検討に必要な物性等
主な情報利用側PJ

IRIDにおける各PJ間のコミュニケーション【性状の分類】
・ミクロ性状：材料によっておおよその値が想定できる（そのため⽐較的⼩さなサンプル・部位で測定可能な）性状・マクロ性状：同⼀材料でも⽣成過程や形状などにより⼤きく影響を受ける（そのため測定には⼤きなサンプルを必要とする）性状

成果概要 ・得られた成果をもとに平成27年度に特性リストをとりまとめた。
・MCCI⽣成物に関して平成28年度に得られた成果を反映、更新した。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning成果例：特性リスト（燃料デブリ形状の仮定）(1/6)（写真なし）（写真なし）©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

10成果例：特性リスト（燃料デブリ形状の仮定）(2/6)©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

11成果例：特性リスト（燃料デブリ形状の仮定）(3/6)（写真なし）（写真なし）©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

12成果例：特性リスト（燃料デブリ形状の仮定）(4/6)（写真なし）©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

13

14

成果例：特性リスト（燃料デブリ形状の仮定）(5/6)

空洞

多孔質
な領域
⾼密度
な領域
⾦属層

[H28]

©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

14

15

成果例：特性リスト（燃料デブリ形状の仮定）(6/6)

空洞

多孔質
な領域
⾼密度
な領域
⾦属層

[H28]

©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

15

(2)模擬デブリを活用した特性評価 ① 燃料デブリ特性データの把握
c. 収納・保管に影響を与える燃料デブリ特性の把握

16

 収納・保管に影響を与える燃料デブリ特性の把握（平成27~28年度）

福島第一原子力発電所特有の代表的な燃料デブリやMCCI生成物等を考慮した材料を用い、収納・保管に影響を与える燃料デブリ特性（含水・乾燥挙動や酸化処理時の酸化挙動）の評価を行う。
【目標を達成するための指標】
 収納缶の設計に影響する燃料デブリ特性について、収納保管Pjのニーズに対応していること。（平成28年度） ⇒設定完了
 内的条件（材質、空隙率、気孔径分布等）を測定等した各模擬デブリ（ZrO2、セメントペースト、ZrO2-セメント溶融体）が準備され、外的条件（乾燥温度等）を変化させた場合の乾燥特性曲線が取得されていること。（平成27～28年度） ⇒取得完了
 アクチニド元素の浸出に関する知見が取得されていること。（平成28年度） ⇒取得完了
 温度をパラメータ（2条件以上）とした模擬MOX燃料デブリの酸化反応速度に関するデータが取得されていること。（平成27年度）⇒平成27年度取得完了◆収納保管に関する技術課題の設定
成果概要

収納保管PJと燃料デブリを収納や保管する際の影響について議論を⾏い、収納⽸設計に必要な燃料デブリ特性を設定した。
収納保管PJの必要な情報について共通認識を図った。
⇒必要な燃料デブリ特性に関する知⾒を整理し収納保管PJに提供。

【技術課題の整理】• 燃料デブリ粒径• 燃料デブリ組成• G値、含⽔率、気孔率• アクチニド元素等の浸出に関する知⾒（燃料デブリからの元素、核種溶出率の推定）• 燃料デブリの含⽔・乾燥特性• 燃料デブリの熱処理（酸化）特性（気相中での燃料デブリ変性含）

推定値を特性リストにて平成27年度に提供
個別に⽂献調査及び試験結果から知⾒を整理し提供©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

17(2)模擬デブリを活用した特性評価 ① 燃料デブリ特性データの把握
c. 収納・保管に影響を与える燃料デブリ特性の把握◆アクチニド元素等の浸出に関する知⾒の調査*溶岩状燃料含有物質（Lava-like Fuel Containing Material)
成果概要
・燃料デブリを3分類（a:UO2が主成分, b:(U,Zr)O2が主成分, c:SiO2等が主成分)にし、分類ごとに参考になると考えられる、使⽤済燃料、TMI-2デブリ、チェルノブイリLFCM*、MCCI⽣成物等からのアクチニド元素等の浸出に関する各⽂献データ（アクチニド、FPの浸出率や溶出速度）を収集・整理した。なお、
⽂献データを⽤いて、核種ごとの溶出量を求める場合には多くの仮定をおく必要がある。
・燃料デブリが接触した⽔としてPCV滞留⽔の分析結果を調査した。但し、核種量、滞留量等、⾮常に多くの仮定が必要であるため、燃料デブリからの核種の浸出率を求めるのは困難であった。

使⽤済燃料、TMI-2デブリ等からのアクチニド元素等の浸出に係る情報を収集・整理し、浸出傾向の知⾒を得た。
⇒収納⽸設計に必要な核種溶出の推定に利⽤
表1 使⽤済燃料からの溶出結果【1】表2 PCV滞留⽔の評価結果(分析結果【2】を⽤いて整理）
2

浸漬期間
修正
ＩＡＥＡ法
Paige法

相対的な溶出速度(g/m ･d)
137Cs

239+240Pu

244Cm

467日

1.20E‐01

1.10E‐01

1.50E‐01

769日

5.20E‐02

3.90E‐02

3.90E‐02

467日

2.20E‐02

1.00E‐02

9.70E‐03

822日

1.50E‐02

2.90E‐02

1.70E‐03

固体に含まれる元素（核種）ごとの溶出のしやすさを表す

W:溶出前の固体重量(g)
Mi:浸出対象核種全量(g)Mi’ (t):浸出量(g)Li(t)：浸出率(%)
S:表面積(m2)
t：浸漬時間(d)137Csの浸出率との比（２号機）
137Csの浸出率との比（３号機）
137Csの浸出率との比（２号機）
137Csの浸出率との比（３号機）

90Sr
2.18E
+01
5.74E
+00

106Ru

1.34E
‐2

125Sb
2.39E
‐01
3.84E
‐01

137Cs
1.00E
+00
1.00E
+00

144Ce
9.96E
‐03
1.65E
‐02

154Eu

242Cm

244Cm

4.70E
‐02

2.91E
‐03
1.97E
‐02

238Pu

239+240Pu

241Am

3.13E
‐03
2.40E
‐02

2.35E
‐03
2.81E
‐02

9.44E
‐03
6.88E
‐02

2.43E
‐02

【1】Katayama, PNL‐3173,PNL‐3473.
【2】http://irid.or.jp/wp‐content/uploads/2016/11/20161124_2.pdf©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

(2)模擬デブリを活用した特性評価 ① 燃料デブリ特性データの把握
c. 収納・保管に影響を与える燃料デブリ特性の把握◆燃料デブリの含⽔・乾燥挙動評価

燃料デブリの乾燥⼿法確⽴の基礎データとするため、燃料デブリの含⽔・乾燥挙動評価を⾏う。平成28年度は性状に着⽬した乾燥挙動評価試験と特に粉化に着⽬した許容温度評価試験を⾏い、燃料デブリの乾燥条件の検討に必要な燃料デブリの含⽔・乾燥挙動評価データをとりまとめる。
○乾燥対象の基礎特性と乾燥時間の関係を把握。
○粉化挙動等に伴う許容温度の把握。
乾燥処理の効率に影響を及ぼす要因（条件）を確認。
乾燥条件の設定
収納⽸設計条件の設定＊収納⽸に⼊れた状態で、燃料デブリを乾燥処理することを考慮すると、乾燥条件は収納⽸の設計に影響を与える[次のステップ]＜乾燥挙動評価＞①材質：H26,H27実施
・UO2, ZrO2,ｾﾒﾝﾄﾍﾟｰｽﾄ等②内部構造：H26実施
・空隙率、気孔径③外的条件：H26,H27実施
・温度、雰囲気④形状：H26実施
・サイズ⑤性状：H28年実施予定
・粒径に着⽬・MCCI⽣成物に着⽬＜粉化挙動評価＞①材質：H28実施
・ (U,Zr)O2, +SiO2等②内部構造：H28実施③外的条件：H28実施
・温度:300〜600℃
・雰囲気:10-3〜10-5atm
・時間:1〜10時間

粉末状態評価、酸化状態評価

乾燥特性曲線の取得

許容温度評価
含⽔・乾燥挙動評価
乾燥プロセス・設備設計のためのデータ取得©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

18

19

c. 収納・保管に影響を与える燃料デブリ特性の把握◆乾燥特性曲線

含⽔率W 

W2  W1  100 [%]W1

乾燥重量：W1
含⽔重量：W2

限界含⽔率 : WC
定率乾燥期間から減率乾燥期間に移⾏する時の含⽔率

プロセスの流れ

平衡含⽔率 : We
乾燥がそれ以上進⾏しない含⽔率
B-C間
D-E間
C-D間
（内部からの⽔の蒸発）（内部からの⽔の蒸発）（表⾯からの⽔の蒸発）

A

索状⽔
懸垂⽔

内部に残留した状態

表⾯は乾いた状態

表⾯は濡れた状態

初期状態©International Research Institute for Nuclear Decommissioning＊1)相良,⾷品乾燥の基礎知識 (その1)〜標準的乾燥特性曲線〜,冷凍 2004年6⽉号第79 巻第920 号

20(2)模擬デブリを活用した特性評価 ① 燃料デブリ特性データの把握
c. 収納・保管に影響を与える燃料デブリ特性の把握
 燃料デブリ含⽔・乾燥特性の評価（粉体の乾燥特性）

成果概要•乾燥特性（定率乾燥時に乾燥速度の変動）に粒径の影響が現れたが（10〜30μmに閾値:図1）、材質による乾燥特性の違いはなかった。また、スラリー状の⽅が試料が⾃由に動きやすいことが影響し乾燥
速度曲線が乱れた（図1）。（試験条件：温度;100℃,300℃、材質;Al2O3,SiO2,ZrO2)。
•但し、乾燥に要する時間で整理すると、粒径よりも乾燥温度や初期含⽔率に強く影響を受ける（図2）。

粒径：1μm

ケーキ状

120

粒径：10μm
粒径：30μm
粒径：100μm

100
80
60
40

ケーキ状試料（⽔分量少）

20
0
0

5

10

15

含水率【％】

20200

粒径：1μm
粒径：10μm
粒径：30μm
粒径：100μm

スラリー状

180
160

乾燥に要する時間[sec/mg]

140

乾燥速度【mg‐H2O/cm2・min】

乾燥速度【mg‐H2O/cm2・min】

乾燥時間では温度と初期含⽔率に強く影響を受けることから、収納⽸設計の観点からは温度条件を可能な限り⾼く設定することが望ましい。
⇒乾燥条件設定に資するデータを提供。乾燥条件を収納⽸の設計条件に利⽤。

140
120
100
80
60
40

スラリー状試料（⽔分量多）

20
0
0

20

40

60

含水率【％】

図1 粉体の乾燥特性曲線（例 ZrO2, 300℃ ）粉粒体(スラリー状) 300[℃]
粉粒体(ケーキ状) 300[℃]
多孔質 300[℃]
粉粒体(スラリー状) 100[℃]
粉粒体(ケーキ状) 100[℃]
多孔質 100[℃]4(試料ZrO2)
2

80

0
0

20

40

60

80

初期含水率[%d.b]

図2 初期含⽔率と乾燥に要する時間の関係©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

21(2)模擬デブリを活用した特性評価 ① 燃料デブリ特性データの把握
c. 収納・保管に影響を与える燃料デブリ特性の把握

 燃料デブリ含⽔・乾燥特性の評価（MCCI⽣成物、劣化セメント再⽔和⽔の乾燥に与える影響）
成果概要•MCCI⽣成物では、⾮晶質（ガラス質）の⽣成により最後に乾燥速度が落ち、乾燥しにくくなる傾向を⽰したが、その影響はわずかであった(図1)（試験条件：温度; 100℃,300℃、材質;模擬MCCI⽣成物) 。
•500℃以上ではCa(OH)、800℃以上ではCaCO3が分解し、900℃以上ではエーライト、ビーライト等のセ
メントの原料成分が確認され、熱劣化の温度により異なる組成になることを確認した(図2)。
•セメントは⾼温により劣化し⽔和⽔が減少する。しかし、⽔への浸漬により再⽔和が起こり、浸漬時間が1週間を超えると劣化の程度に関係なく、300℃の乾燥処理後の残留⽔和⽔量は変わらなくなった(図3)。

乾燥速度【mg‐H2O/cm2・min】

MCCI⽣成物の⾮晶質（ガラス質）の乾燥処理に与える影響は少ないが、MCCI⽣成物に同伴するコンクリート（熱劣化セメントも同様）の⽔和⽔については考慮する必要がある。
⇒乾燥条件設定に資するデータを提供。乾燥条件を収納⽸の設計条件に利⽤。
SiO2非晶質体(MCCI模擬体)
SiO2結晶体(MCCI模擬体)
ZrO2結晶体

エーライト、ビーライト等

セメントペースト

100

CaCO3
Ca(OH)

50

0-20-15-10 -5 0

熱劣化温度

5 10 15

含水率【％】
図1 ⾮晶質体の乾燥への影響(300℃）

図2 熱劣化セメントのXRD

浸漬⽇数

図3 300℃で乾燥後の残留⽔分©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

21

(2)模擬デブリを活用した特性評価 ① 燃料デブリ特性データの把握
c. 収納・保管に影響を与える燃料デブリ特性の把握

22

 燃料デブリ乾燥特性の評価（粉化挙動評価）
成果概要•温度、酸素分圧及び組成中のU量が上がるとO/Uが上昇しクラックが発⽣しやすくなるが、温度
300℃、酸素分圧10-3 [atm]の熱処理試験では全ての試料においてクラックの発⽣がなく（図）、 (U0.75Zr0.25)O2の15時間加熱試験以外はO/Uの変化もなかった。
300[℃] の熱処理試験ではクラックが発⽣しなかったことを踏まえ、乾燥温度条件としては状態変化（粉化）の観点から収納⽸設計の許容温度として300℃以下が望ましい。
⇒乾燥条件設定に資するデータを提供。乾燥条件を収納⽸設計条件に利⽤
表

O/U変化に対する温度、酸素分圧、組成の影響結果

温度の影響
・組成：(U0.50Zr0.50)O2
・酸素分圧：10-3[atm]・時間：5[h]300[℃] → O/U=2.000（変化なし） クラック発⽣なし
400[℃] → O/U=2.022 クラック発⽣有り
500[℃] → O/U=2.037 クラック発⽣有り
600[℃] → O/U=2.161 クラック発⽣有り

酸素分圧の影響・組成：(U0.50Zr0.50)O2
・温度：600[℃]・時間：5[h]10-5[atm] → O/U=2.013 クラック発⽣有り
10-3[atm] → O/U=2.161 クラック発⽣有り

組成の影響
・酸素分圧：10-3[atm]・温度：600[℃]・時間：5[h]

1mm

50μm

300℃,低酸素雰囲気下での熱処理後の状況（クラック発生なし）

1mm(U0.25Zr0.75)O2 → O/U=2.028 クラック発⽣有り(U0.50Zr0.50)O2 → O/U=2.161 クラック発⽣有り(U0.75Zr0.25)O2 → O/U=2.198 クラック発⽣有り
UO2+ZrO2+5mol%SiO2+1mol%CaO(U=46%)→ O/U=2.085 クラック発⽣有り

50μm

600℃,低酸素雰囲気下での熱処理後の状況（クラック発生あり）

図

熱処理時の粉化挙動試験で発生したクラックの様子©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

23(2)模擬デブリを活用した特性評価 ③ 性状不均一に係る評価
a. MCCI生成物の特性評価
 過去の大型MCCI試験生成物を利用した特性評価（平成27～28年度）
仏国CEAの所有する過去の大型MCCI試験生成物を利用した特性評価（生成相や硬さ等の評価）を継続する。

 福島第一原子力発電所のMCCI条件を考慮した大型MCCI試験生成物の作製（平成28年度）
福島第一原子力発電所でのMCCI条件を考慮し、過去の試験では十分に考慮されないパラメータの影響を評価可能な大型MCCI試験をCEA協力のもと準備し、作製に着手する。

 MCCI生成物の生成相に関する機械的性質の評価（平成27年度）
大型MCCI試験生成物の分析や熱力学評価によって想定されるMCCI生成物の主な生成相について機械的性質を評価する。
【目標を達成するための指標】
 過去のCEAの大型MCCI試験生成物から5種類以上のサンプルが選定され、これらの組成分析および機械的物性データが取得されていること。（平成27～28年度） ⇒平成27年度取得完了、追加実施取得完了
 MCCI生成物およびコンクリート劣化物として想定される材料3種類以上について、機械的性質（硬さ、弾性率、破壊じん性）のデータが⇒平成27年度取得完了
 取得されていること。（平成27年度）
何かしら実施イメージを入れてください。（出来れば図入りで。）
 福島第一原子力発電所のMCCI条件を考慮した大型MCCI試験生成物の作製に着手していること。（平成28年度） ⇒作製完了
切断

樹脂包埋
研磨
MCCI試験生成物サンプル（例）

過去のキャンペーンから
福島第一原子力発電所の条件に近いものを選んで試験
SEM/EDS分析

硬さ測定©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

24(2)模擬デブリを活用した特性評価 ③ 性状不均一に係る評価
a. MCCI生成物の特性評価
 過去の⼤型MCCI試験⽣成物を利⽤した特性評価

成果概要•徐冷条件のサンプルでは結晶構造を有するSiO2やZiSiO4等が観察されたが、急冷条件の本サンプルでは観察されずに代わりに⾮晶質（ガラス質）のSiO2等が観察された（図２）。
•硬さを⽐較すると、急冷条件のサンプルは徐冷条件のサンプルに⽐べて、硬い化合物が増える傾向を⽰した。
急冷条件のサンプルは、ガラス質のSiO2等の⽣成が顕著になり徐冷条件のサンプルに⽐べて硬い化合物が増える傾向を⽰した。
⇒燃料デブリ特性リストに反映し、燃料取り出しのモックアップ試験を⾏う際の模擬デブリの選定に利⽤
コリウム
酸化物層

上部クラスト(酸化物)A

BC

コンクリートリッチ領域(Zr,U)O2

気泡
ZrO2セラミックス

Si-Fe-O
SiO2

D

ポーラス
コリウムリッチ領域
コンクリート
図1 VW-U1試験生成物 概要図（冷却水の循環により急冷した試験生成物）(U,Zr)O2

1mm

10μm

図2 サンプルAの組織©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

24

25

(2)模擬デブリを活用した特性評価 ③ 性状不均一に係る評価
a. MCCI生成物の特性評価

 福島第⼀原⼦⼒発電所のMCCI条件を考慮した⼤型MCCI試験⽣成物の作製試験条件及び試験⽅法
・福島第⼀原⼦⼒発電所1号機の燃料及び炉内構造物の重量※1を参考として初期装荷物組成を設定、福島第⼀原⼦⼒発電所1号機の原⼦炉建屋のコンクリート成分、福島第⼀原⼦⼒発電所3号機の⾻材産地※2を参考にコンクリートを調整し、CEAで実施したシミュレーション結果から加熱条件を設定した。
・図の試験装置を⽤い、⾼周波誘導により加熱し⽬標のコンクリート浸⾷量になるまで試験を実施した。なお、
福島第⼀原⼦⼒発電所事故では溶融デブリが落下しコンクリートが浸⾷したものと推定されているため、その体系を模擬した実験体系にはなっていない 。
初期装荷物組成 [wt%] (総量46.4kg)

UO2

ZrO2

Zr

ステンレス

58.8

16.2

11.8

13.2

ZrO2製
円筒

Φ 25cm
初期装荷物（UO2＋ZrO2＋Zr＋ステンレス）

試験⽤コンクリート組成(推定値) [wt%]

SiO2

CaO

CaCO3

Al2O3

Fe2O3

H2O

62.4

8.6

4.4

11.3

5.4

7.9

初期装荷物加熱⽅法：誘導加熱装置による直接加熱
誘導加熱条件：160 kHz、32 kW、コンクリート浸⾷量が初期コリウム量の1.5倍になるまで加熱継続※1 東京電力株式会社プレス資料（平成23年11月30日）、「福島第一原子力発電所 1～3 号機の炉心状態について」※2 小澤他、日本原子力学会2014年春の年会予稿集G35。
野村他、コンクリート・ジャーナル12(6)(1974)

⾼周波
誘導
加熱⽤
コイル

H 50cmコンクリート試験体

Φ 50cm

図 試験装置の断⾯図©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

(2)模擬デブリを活用した特性評価 ③ 性状不均一に係る評価
a. MCCI生成物の特性評価

26

 福島第⼀原⼦⼒発電所のMCCI条件を考慮した⼤型MCCI試験⽣成物の作製

成果概要
・⼤型MCCI試験⽣成物を作製し、最終的な試験セクションの形状（コンクリート浸⾷範囲、浸⾷形
状の概要）を取得した（図）。
・得られた⽣成物の特徴や試験サンプルの解体状況等から⾦属／酸化物を判断した。
→平成29年度に⼤型MCCI試験⽣成物の分析及び試験セクションの詳細な浸⾷形状を把握する予定。
MCCI⽣成物の性状推定として、⾦属や⼤きな空隙の有無などマクロ的な視点での知⾒を得た。
⇒燃料デブリ特性リストに反映し、燃料取り出しのモックアップ試験を⾏う際の模擬デブリの選定に利⽤

空洞
低密度
酸化物層
⾼密度
酸化物層
⾦属が多い層・⾦属光沢、磁⽯が付着

図 ⼤型MCCI試験⽣成物及びコンクリート試験体の断⾯写真©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

27

参考：⼤型MCCI試験⽣成物の解体状況

作業はグラインダー、ノミ＋ハンマーによる手作業（解体前）（解体初期）（解体中期）＜解体作業状況＞©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

(3)燃料デブリ等の分析要素技術の開発① 燃料デブリ等の分析・測定技術の開発計画の策定

28

 実施項目（平成27～28年度）
炉内等から得られた燃料デブリの微量サンプルについて、分析・測定可能なように現地での取扱い・分析を含めた分析全体フローの検討を行い、技術開発要素を摘出及び今後の技術開発を立案する。
廃炉作業に必要な燃料デブリ性状を把握するための分析ニーズを調査・整理する。（平成28年度）【目標を達成するための指標】
 現地での取扱い、輸送を含めた燃料デブリに係る分析全体フローの検討結果が提示されていること。（平成27年度）⇒平成27年度実施完了
 今後の技術開発計画が提示されていること。この計画策定に先立って、昨年度の「デブリ標準化」の事例を参考に、ニーズ情報の合意形成を図るための活用側PJとの意見交換打合せを実施すること。（平成27年度） ⇒平成27年度実施完了
分析ニーズ調査完了◆分析ニーズ調査

今後既存施設における分析に向けた対応、及びJAEAが新たに設置する放射性物質分析・試験施
設第2棟の設計が本格化するに当り、それらに向けた⼊⼒情報として、廃炉作業を進めるに当って必要になる分析ニーズの調査・整理を実施した。

成果概要
IRIDにおいて、燃料デブリに関係する各廃炉⼯程（取り出し、臨界管理、収納・移送・保管、廃棄物処理・処分）に係る技術開発を担当する関係者の協⼒を仰ぎ、各⼯程毎に、それらの⼯程を実際に進める際に必要になるであろう分析項⽬を検討、整理し、施設整備担当組織に情報提供を⾏った。
廃炉を進める際に必要になるであろう分析項⽬を検討、整理した。
⇒分析を実施する施設を整備する際の⼊⼒情報として、施設整備担当組織に情報提供を⾏った。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

(3)燃料デブリ等の分析要素技術の開発 ②分析に必要となる要素技術開発
a. 分析・測定のための技術開発

29

 実施項目（平成27～28年度）
燃料デブリ等の性状等を分析・測定するための技術開発を行う。具体的には、アルカリ融解法の検討を継続し、 ICP-AESによる元素の簡易迅速分析法を構築するための検討を行う。また、具体化されていない試験
方法及び当該試験にかかるホット環境での試験装置の検討，又は既存の試験装置を利用した試験方法の検討を実施する。さらに、平成27年度の検討において、明確になった技術開発項目について開発を実施する。
【目標を達成するための指標】

融剤及び燃料デブリ等の主な共存成分に対し、元素分析への影響が提示されていること。（平成28年度）⇒取得完了
燃焼・爆発特性等の安全評価方法が提示されていること。（平成28年度）⇒検討完了○燃料デブリ化学分析方法の検討（平成27～28年度）• るつぼの腐⾷等について対策を検討し、るつぼ材料と融剤の組み合わせを検討した。(平成27年度)• るつぼの腐⾷等を考慮した条件でのU模擬デブリ等を⽤いて溶解挙動を確認した。(平成28年度)• アルカリ融剤や燃料デブリの主成分による元素分析結果への影響を検討した。(平成27~28年度)○安全評価方法の検討（平成28年度）「具体化されていない試験⽅法及び当該試験にかかるホット環境での試験装置の検討，⼜は既存の試験装置を利⽤した試験⽅法の検討を実施する。」に関し、現時点ではニーズから取得データを絞り込めないことを踏まえ、新規の装置検討はせず、既存試験装置や分析装置を基に、汎⽤性のあるデー
タが取得可能な試験⽅法を検討した。

○新規技術開発の実施（平成28年度）
昨年度の検討で新たに開発が必要な項⽬について、技術開発を実施した。(平成28年度)• X線コンピュータトモグラフィ(X線CT)による燃料デブリ分析技術の開発• ICP-MSを⽤いた多核種合理化分析⼿法の開発©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

(3)燃料デブリ等の分析要素技術の開発 ②分析に必要となる要素技術開発
a. 分析・測定のための技術開発

30◆燃料デブリ化学分析⽅法の検討（燃料デブリの溶解とICP-AESを⽤いた元素定量分析）
⾦属相を含む試料を想定しアルカリ融解条件を検討する。また、ICP-AESによる元素分析*における融剤成分（Na）やU等のマトリックス元素の影響を把握し、合理的な補正⽅法を検討する。検討結果をまとめ、ICP-AESによる合理的な元素分析⼿法を構築する。 ＊分析対象
Zr, Fe, Gd, Al, B, Ca, Cr, K, Mg, Ni, Si, U, Pu

模擬デブリ試料
粉砕
融剤

分取・分級

るつぼ投⼊・混合所定温度に保持①るつぼ材の検討
・Niるつぼ腐⾷評価、他材料るつぼ評価：平成27年度②アルカリ融解条件の検討
・酸化物試料での検討：平成27年度
・⾦属を含む試料による検討：平成28年度
⾦属試料の融解条件の検討

放冷
⽔、酸溶解
溶解確認、ろ過
定容
溶液の元素分析(ICP-AES)
分析結果の補正

ICP-AES 分析フロー案③ICP-AES測定による⼲渉の評価
・Naによるイオン化⼲渉の把握：平成27年度
・Zr等による分光⼲渉の把握：平成27年度
・U,Puによる分光⼲渉の把握：平成28年度
Uによる他元素分析への影響、Pu測定への影響を検討
・⼲渉除去⽅法の検討：平成28年度
分析線の変更、化学分離等の検討©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

(3)燃料デブリ等の分析要素技術の開発 ②分析に必要となる要素技術開発
a. 分析・測定のための技術開発

31

 燃料デブリ化学分析⽅法の検討
成果概要○アルカリ融解条件の検討
・主要な⾦属であるSUS,ジルカロイ2, Zr(O)について、アルカリ融解による溶解の適⽤性を確認した結果、溶解条件を若⼲変更することで全量溶解できることを確認した。
○ICP-AES測定における⼲渉及び⼲渉除去の検討
・対象元素のうち⼀部の元素(Ni, Al, Pu, Si) は、Uの⼲渉を受けることが分かった。Ni, Al, Siは化学分離でSi及びPuは補正式による分光⼲渉の補正で対応することで定量分析可能である⾒通しを得た(図1,2) 。

表 元素間の⼲渉状況
元素
Ca,Cr,
Fe,K,
Mg,Zr
B
U

4

結果と対応

Si 0.7ppm+U 500ppm

Gd

定量性に問題なし（分光干渉しない分析線が設定可能）
僅かにPuの干渉を受けるが、定量性に問題なし僅かにUの干渉があるが、定量性
に問題なし

Ni

U干渉あり

Al

U, Pu干渉あり

Si

U, Pu干渉あり

波⻑(mm)Pu

U干渉あり

図1 Uを添加した際のSiのプロファイル

発光光度3
Si 0.7ppm+U
100ppm2
1
0

Si 0.7ppm+U 50ppm
Si 0.7ppm

ブランク

288.12288.14288.16288.18288.20Si濃度測定結果(ppm)

対象元素間の⼲渉評価を⾏い、⼲渉があるものは除去できる⾒通しを得た。
⇒成果は分析要領にまとめ、実際の燃料デブリの分析に利⽤
5
4
3
2
1
0

Si補正値=Si測定値－0.0041×U添加量
0

100

200

300

400

添加U濃度(ppm)

図2 Si分析に伴うU量の影響©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

500

(3)燃料デブリ等の分析要素技術の開発 ②分析に必要となる要素技術開発
a. 分析・測定のための技術開発

32◆安全評価⽅法の検討
成果概要

現時点ではニーズから取得データを絞り込めないことを踏まえ、新規の装置検討はせず、既存試験装
置や分析装置を基に、以下に⽰す汎⽤性のあるデータが取得可能な試験⽅法を検討した。

特性把握試験

各Pjのニーズ

平成28年度の実施内容

取り出しPj：取り出し計画⽴案のためにFP
核種放出挙動 の放出挙動を評価するため・照射済燃料を⽤いて、加熱時の放出FPを測定する試験を実施しているため、本既存試験装置を基に試験⽅法案を検討した。
収納・移送・保管Pj：収納⽸の気中保管の（気中）密閉評価のため取り出しPj：取り出し計画⽴案のために、冷核種・元素放出 却⽔の処理装置の設計に使⽤するため・照射済燃料の浸漬試験を⾏い、浸漬液中の元素、核種を分析して溶出率を挙動（⽔中） 収納・移送・保管Pj：収納⽸の⽔中保管の 評価しているため、実績のある本試験⽅法を基に検討した。
密閉評価のため・Ｘ線CTによる気孔率の測定結果から保守的に⽔素発⽣量を推定することとし、収納・移送・保管Pj：燃料デブリ輸送・保管 新規装置の検討等に替わり、X線CTによる気孔率の測定に係る技術開発を実
⽔素発⽣特性 時に発⽣する⽔素量を評価するため。
施し、測定⽅法を提⽰する。なお、核種放出挙動(気中)の試験装置により、⽔
素発⽣量の実測も可能である。
取り出しPj：取り出し作業時、発⽕・燃焼の可能性を評価するため。特に、レーザ等の熱 ・TMI-2では、⽰差⾛査熱量測定(DSC)を実施（〜500℃で加熱：空気雰的切断装置にて切断した際に発⽕燃焼する 囲気）したが、発熱反応を⽰さなかった。また、⾃然発⽕試験、スパーク試験、衝撃試験及び燃焼試験が実施され、発⽕、着⽕、燃焼等は認められなかった。
燃焼・爆発特性 か評価したい
収納・移送・保管Pj：現実的な評価により ・検討の結果、発⽕、燃焼の評価では⽣成物を特定することが重要であるため、合理化（構造の簡略化）の可能性を評価 燃料デブリの組成分析及び熱量測定分析⽅法を検討した。
するため
燃料デブリ乾燥 収納・移送・保管Pj
・模擬体を⽤いた乾燥試験⽅法として熱重量/⽰差熱分析装置（TG/DTA）①乾燥するために必要なデータを⽤いており、本試験⽅法を基に乾燥基礎データの取得⽅法を検討した。
特性②乾燥装置の実証©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

(3)燃料デブリ等の分析要素技術の開発 ②分析に必要となる要素技術開発
a. 分析・測定のための技術開発

33◆安全評価⽅法の検討（検討の⼀例：核種放出挙動（気中））成果概要
・燃料デブリの加熱時のFP等の放出挙動を評価する試験⽅法について、図に⽰した既存試験装置*を基に検討し試験⽅法を作成した。
・燃料デブリの元素分析や組成が不明であるため、安全性を考慮し本試験装置を⽤いて⾼温加熱す
る場合には、あらかじめ組成分析等を⾏い試験⽅法の修正が必要である。
既存試験装置を基に、汎⽤性のあるデータ取得として加熱によるFP等の放出試験⽅法を検討した。
⇒取得データを明確化され必要と判断される場合には、本試験装置をもとに試験装置の設計が可能
試験⽅法①Wるつぼに試料を⼊れ、試験装置に装填②加熱雰囲気はArガスフローとし試験温度に設定
し昇温③試験後，降温し⾃然冷却④試験中に放出されたガスについて分析⑤フィルタに捕集されたFP等のγスペクトルを測定⑥ガス捕集ボトルはオフラインによりFPガス等（⽔素含む）の濃度を測定

図 FP放出挙動評価試験装置*＊ ⽥中康介ほか “化学形に着⽬した破損燃料からの核分裂⽣成物及びアクチニドの放出挙動評価―溶融被覆管と照射済
MOX 燃料の反応による相状態とFP 放出挙動―”，JAEAResearch 2013-022.
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

(3)燃料デブリ等の分析要素技術の開発 ②分析に必要となる要素技術開発
a. 分析・測定のための技術開発

34◆X線CTによる燃料デブリ分析技術の開発
気孔率は⽔素発⽣量評価の基礎データとして測定ニーズが⾼く、分析を実施する上であらかじめ燃料
デブリの構成成分を⾮破壊で識別するニーズも⾼い。そのため、X線CT等を⽤いた⾮破壊分析技術を福島第⼀原⼦⼒発電所燃料デブリへ適⽤するため下記の技術開発を⾏う。
① 気孔率の定量評価⼿法の構築【課題】：点在する気孔等の形成状況を定量的に評価できないため、新たに気孔率の定量化⼿法を構築することが必要→気孔率定量化のための画像解析⼿法の構築

1)気孔率解析領域の抽出及びCT値を⽤いた気孔率評価⼿法の構築
2)気孔率の異なる試験体を⽤いた評価⼿法の性能評価（精度確認）

Ｘ線ＣＴ画像② 燃料デブリ構成成分識別⼿法の構築【課題】：密度差を利⽤したX線CT技術だけでは、多様な物質(燃料、被覆 密度解析：被覆管（赤） 、 燃料部（黄）管等)が混在し、溶融により形成した混合物の構成成分識別が困難であるため、混合物（燃料と構造材）の構成成分識別⼿法を構築することが必要→γ線トモグラフィ技術を組み合わせた測定技術の開発

1) 燃料デブリを想定したγ線トモグラフィ測定⼿順の確⽴
2) X線CT結果及びγ線トモグラフィ結果を⽐較評価することによる構成成分識別⼿法の構築

燃料の識別

構造材の識別燃料由来FP 構造材放射化核種
横断面核種分布（γ線トモグラフィ） X線CT及びγ線トモグラフィによる構成成分の識別©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

(3)燃料デブリ等の分析要素技術の開発 ②分析に必要となる要素技術開発
a. 分析・測定のための技術開発

35◆X線CTによる燃料デブリ分析技術の開発
成果概要○気孔率の定量評価⼿法の構築
・CT値が密度に依存することを利⽤し、気孔率の定量的評価⼿法（画像解析）を構築した。
・気孔率評価⽤試験体を⽤いて性能評価（精度確認）をした結果、±4%で解析可能であった(図1)。
○燃料デブリ構成成分識別⼿法の構築
・既存試料データを⽤いて、X線CTの密度分布とγ線トモグラフィのγ線強度分布（燃料⼜は構造材由来の核種を特定）を組み合わせて、構成成分の識別⼿法を構築した(図2)。
気孔率及び構成成分識別⼿法を構築し、気孔率については測定精度が確認できた。
⇒成果は分析要領にまとめ、実際の燃料デブリの分析に利⽤

被覆管

実測*
X線CT
測定値

気孔率0%

気孔率28.7% 気孔率54.6%

気孔率0%(基準CT)

気孔率28.5% 気孔率53.1%(解析対象CT) (解析対象CT)*真密度測定結果とかさ密度測定結果から算出

図1 気孔率評価⽅法確認試験の結果

燃料約7g/㎝3 約10g/㎝3

Mn‐54

Rh‐106

ギャップ部

約9g/㎝3

Mn‐54+Rh‐106

CT画像

密度分布

γ線強度分布図2 密度分布とγ線強度分布の組み合わせ©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

(3)燃料デブリ等の分析要素技術の開発 ②分析に必要となる要素技術開発
a. 分析・測定のための技術開発

36◆ICP-MSを⽤いた多核種合理化分析⼿法の開発
事故廃棄物の分析についてと同様に燃料デブリについてもニーズのある、多数の核種（38核種）の定量分析に関し、放射能測定中⼼とした従来⽅法での分析では多数の⼯程数を要する。このため、同重体の問題を排除できる新型ICP-MSを導⼊し、同分析装置で29核種の同時分析を⾏うよう全体フローを改良することで、⼤幅な合理化（⼯程数の削減）と、それによる分析能⼒の⼤幅向上を実現するための技術開発を⾏う。
従来フロー→新フロー
H28年度の実施項⽬ マトリックス除去
・液体シンチレーション：12→2核種
・α線スペクトル：16→1核種【課題】：新型ICP-MS（ICP-QQQ）による多核種同時分析においても、⼤量のマトリクス（分析物に含ま・低バックグラウンドβ線：1 →1核種れる分析対象核種以外の主要成分(燃料デブリに含ま・γ線スペクトル測定：5 →5核種れる構造材等)）の存在が分析の妨害要因になりうる。
・ICP-MS：4→29核種→妨害となるマトリクス成分の把握
・マトリクス成分の除去⽅法の調査 等→マトリクス成分の影響試験
・マトリクス成分の感度と対象核種の感度の⽐較

ICP‐QQQによる同重体の排除方法
第1の四重極通過後、リアクションセルでガスと反応させて化学形としての質量数/電荷を変更し、第2の四重極で再度分離する。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

(3)燃料デブリ等の分析要素技術の開発 ②分析に必要となる要素技術開発
a. 分析・測定のための技術開発

37◆ICP-MSを⽤いた多核種合理化分析⼿法の開発
成果概要
・燃料デブリのマトリクス主成分と想定されるZrによる測定対象核種に対しての妨害の影響を検証
し、Zrの質量数（安定同位体：Zr-90,91,92,94,96,97,98,100）近傍の測定対象核種(Sr-90,Zr-93,Mo-93,Pd-107)の質量数に対して同重体⼲渉の影響を及ぼすピークが存在することを確認した。
•Zrが及ぼす妨害ピークについて、ICP-QQQ特有のコリジョン/リアクション (CR)セルモードを活⽤す
ることによる質量分離性能を確認した結果、O2モードでは同重体を持つ元素でそれぞれ異なる挙動を⽰し同重体⼲渉の除去の可能性を確認できた(図)。今後O2ガス流量等のパラメータを変化させる等の最適化を検討する。

カウント数(cpm)

カウント数(cpm)

ICP-QQQ特有のCRセルモードを活⽤することで同重体⼲渉の除去の可能性を確認できた。
⇒成果は分析要領にまとめ、実際の燃料デブリの分析に利⽤

質量数
質量数
CRガス：なし
CRガス：O2モード
図 CRセル内への導⼊ガス種類を変化させることによる質量分離性能

表 各分析核種におけるO2モード
での測定強度⽐(%)

M+ MO+ MO2+
Zr‐90 0.06 85
15
Nb‐93 0.16 1.8
98
Mo‐98 55 31
14
注意：検出された信号（カウント数）の強度⽐で⽰したものであるため、直接的な濃度⽐ではない。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

(3)燃料デブリ等の分析要素技術の開発 ②分析に必要となる要素技術開発
b. 燃料デブリサンプルの輸送に係る検討

38

 実施項目（平成27～28年度）
既存施設による早急な燃料デブリの分析実施も想定し、燃料デブリを試験施設へ輸送して化学的及び物理的な調査を行える準備をしておくことは重要である。そのため、既存輸送容器を用いた核燃料輸送物設計承認に関する詳細検討を行う。また、放射性物質分析・試験施設への輸送については初年度に実施主体(PJ)の調整を含め検討方針を具体化する。
【目標を達成するための指標】
 核燃料輸送物設計承認及び容器承認に関する詳細検討結果が提示されていること。（平成27年度） ⇒提示済み
 輸送許認可申請の検討結果が提示されていること。（平成28年度） ⇒提示済み

成果概要• 輸送⽅法に係る検討の⼀環として、平成26年度の検討に加えMOX燃料由来の燃料デブリサンプルを想定して輸送容器の安全解析などを実施した結果、法令に定めるB型核燃料輸送物としての技術上の基準（構造、熱、密閉、遮蔽、臨界）に適合することが確認された。また、平成27年度の他PJの検討結果（現地での燃料デブリ
サンプルの収納容器仕様）を反映した安全解析を実施した。これらにより、輸送時の許認可申請に必要な安全解析の検討が終了した。
• A型輸送の検討も実施し、法令上の制限値に基づく最⼤収納可能量を評価した。また燃料デブリサンプルが輸送物の種類の解釈によっては、現⾏の協定等の下では量に関わらずA型輸送容器による輸送ができない可能性があることが⽰された。
• 今後の放射性物質分析・試験施設への燃料デブリの輸送（構内輸送）の検討に資するため、輸送最⼤量及び輸送容器を想定し、輸送容器表⾯等の線量当量率を概算評価した。
輸送時に必要な技術的な検討を⾏い、B型輸送容器により燃料デブリが輸送できる⾒通しを得た。
⇒既存施設での燃料デブリの分析に向けて、燃料デブリの輸送に係る解析データを提供©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

39

実施体制
東京電力株式会社○ 技術開発の調整○ 研究開発の運営補助
研究連携のための担当グループ
・福島第一廃炉推進カンパニー プロジェクト計画部
廃棄物対策グループ

国立研究開発法人日本原子力研究開発機構① 炉内の燃料デブリ性状の推定② 模擬デブリを活用した特性把握
ただし、c. ﾛ)を除く。
③ 燃料デブリ等の分析要素技術の開発

フランスCEA○MCCI試験生成物の分析および物性測定ならびに大型MCCI試験準備○大型MCCI生成物の準備作業及び大型
MCCI試験の着手

技術研究組合 国際廃炉研究開発機構○ 全体計画の策定と技術統括のとりまとめ○技術開発の進捗などの技術管理のとりまとめ

株式会社 東芝② c. ﾛ) 燃料デブリ取出装置の開発を支援するUO 2を用いた金属セラミックス溶融固化体製作及び特性評価

丸紅ユティリティ・サービス株式会社/カザフスタンNNC○金属セラミックス溶融固化体製作及び材料
試験

三菱重工業株式会社

日立GEニュークリア・エナジー株式会社③ b. ｲ) 燃料デブリ等の分析要素技術の開発③ b. ｲ) 燃料デブリ等の分析要素技術の開発

株式会社ペスコ○MCCI生成物の収納・保管に関する業務請負
株式会社アセンド○燃料デブリの分析要素技術開発に係る業務請負

中山商事株式会社○Zｒ(O)中の酸素濃度分析作業

株式会社チノー○放射温度計の校正

千代田メインテナンス株式会社○第一応用試験棟管理区域熱分析装置設
置作業

検査開発株式会社○燃料デブリ特性把握に関わる業務請負○燃料デブリの粉化挙動評価に係る業務請
負原子力エンジニアリング株式会社○ウラン含有模擬デブリ反応物の分析業務請負

一般財団法人電力中央研究所○溶融固化デブリの特性評価

理工科学株式会社○平成２７年度 福島第一原子力発電所破損
燃料の分析技術開発に係るセル内試験装置
ならびに分析装置の運転業務請負

日本核燃料開発株式会社他○サンプル輸送容器の検討

原子燃料工業株式会社○溶融燃料とコンクリートの反応にる生成物の生成条件の検討及び機械的性質の測定

セイコー・イージーアンドジ ー株式会社○コールドICP分析装置の校正

島津サイエンス東日本株式会社○GB設置ICP分析装置の校正
八洲電機株式会社○Ｘ線直接加速装置の校正

コクヨ(株)○研究開発マネジメント作業補助©International Research Institute for Nuclear Decommissioning成果まとめ(1/3)40（１） 炉内の燃料デブリの性状の推定○これまでに得られている知⾒（TMI-2事故やSA研究の⽂献等）及び模擬デブリやTMI-2デブリで取得された機械的性質、熱的性質データ等をもとに燃料デブリの性状を推定し、特性リストをとりまとめ、
関係プロジェクトに提供した。

（２） 模擬デブリを活⽤した特性評価①燃料デブリ特性データの把握○⾦属デブリの機械的性質：α-Zr(O)を作製し機械的性質を測定し、ビッカース硬さが4.6〜8GPaな
どのデータを取得した。
○福島第⼀原⼦⼒発電所事故に特有な反応：燃料デブリ主成分である(U,Zr)O2へのFe、希⼟類
Ca固溶による相状態、機械的性質への影響に関する知⾒を得た。また、MCCI時の希⼟類、⽩⾦族
FP、海⽔塩の挙動と⽣成相への影響に関するデータを取得した。
○燃料デブリの含⽔・乾燥特性評価：燃料デブリの乾燥⽅法や収納⽸設計の基礎データとするため、
燃料デブリの含⽔・乾燥挙動評価として、セラミックスの多孔質、MCCI⽣成物に着⽬した乾燥挙動評
価試験や粉化に着⽬した許容温度評価試験を⾏い、燃料デブリの含⽔・乾燥挙動評価データをとりまとめた。得られた知⾒は収納保管プロジェクトに提供した。
②TMI-2デブリとの⽐較○機械的性質評価：TMI-2デブリを分析し、組成と硬さの相関の知⾒を得た。また、模擬デブリと同じ傾向を⽰すことを確認した。
○分析⼿法の検討：TMI-2デブリを⽤いてアルカリ融解を⽤いた溶解⽅法の適⽤性を評価した。⼀部沈殿物が観察される条件があったがアルカリ融解法をベースに燃料デブリを溶解できることを確認した。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning成果まとめ(2/3)

41（２） 模擬デブリを活⽤した特性評価③性状不均⼀性に係る評価○MCCI⽣成物の特性評価
・過去の⼤型MCCI試験⽣成物を利⽤した特性評価：仏国CEAの所有する過去の⼤型MCCI試験⽣成物を利⽤し、⽣成条件の違いによる⽣成物組成を同定するとともに、機械的性質を取得した。また、⽣成相の分布状況を把握し、冷却速度の影響による⽣成相の違いの知⾒を得た。
これらの知⾒は燃料デブリ特性リストに反映した。
・福島第⼀原⼦⼒発電所のMCCI条件を考慮した⼤型MCCI試験⽣成物の作製：福島第⼀
原⼦⼒発電所でのMCCI条件を考慮した⼤型MCCI試験をCEA協⼒のもとで実施し、⼤型
MCCI試験⽣成物を作製し、⾦属や⼤きな空隙の有無などマクロ的な視点での知⾒を得た。
○UO2を⽤いた⾦属セラミックス溶融固化体製作及び特性評価
・カザフスタン国⽴原⼦⼒センターの燃料溶融実験設備を⽤いて、注⽔冷却や⾦属構造材との不均⼀混合固化した模擬燃料デブリを作製し、燃料デブリ特性を推定した。急冷条件時の粉状デブ
リの⽣成状況等の知⾒を得た。

©International Research Institute for Nuclear Decommissioning成果まとめ(3/3)42（３）燃料デブリ等の分析要素技術の開発①燃料デブリ等の分析・測定技術の開発計画
分析のニーズ調査を⾏い、優先度の⾼い分析項⽬が実施可能な茨城地区の既存施設を選定し、解決が必要な課題を整理し、技術開発計画を策定した。
②分析に必要となる要素技術○燃料デブリ化学分析⽅法の検討（ICP-AESを⽤いた元素定量分析）：⾦属相を含む試料も想定しアルカリ融解条件を検討した。また、ICP-AESによる元素分析における融剤成分（Na）やU等のマトリックス元素の影響を把握し、合理的な補正⽅法を検討した。
〇X線CTによる燃料デブリ分析技術の開発：気孔率は⽔素発⽣量評価の基礎データとして測定ニーズが⾼く、分析を実施する上であらかじめ燃料デブリの構成成分を⾮破壊で識別するニーズも⾼い。そのため、X線CT等を⽤いた⾮破壊分析技術を福島第⼀原⼦⼒発電所燃料デブリへ適⽤するための技術開発を⾏い、気孔率の測定精度等の知⾒を得た。
○ICP-MSを⽤いた多核種合理化分析⼿法の開発：新型ICP-MSを導⼊し、同分析装置で29核種の同時分析を⾏うよう全体フローを改良することで、⼤幅な合理化と、それによる分析能⼒の⼤幅向上を実現するための技術開発を⾏い、同重体⼲渉の除去の可能性を確認した。
○燃料デブリサンプルの輸送に係る検討：燃料デブリサンプルの収納⽅法に柔軟に対応できるサンプ
ル収納⽸の設計及び輸送容器の安全解析を実施するとともに、事業所内運搬の想定量（5kg）の運搬時に既存Ｂ型輸送容器を⽤いた場合の線量等の試評価を実施し、燃料デブリサンプルの輸送時に必要な知⾒を得た。

©International Research Institute for Nuclear Decommissioning参考：平成27年度の主な成果(1/2)

43

TMI‐2デブリと模擬デブリの比較●実施概要
原⼦⼒機構に保管しているTMI-2デブリを⽤いて、硬さデータを取得し、模擬デブリと⽐較・検
証する。
①

③

10 µm

10 µm

②

④

20μm

20 µm

C単相組織

採取部位の異なる5種類のTMI-2デブリの硬さデータ⽐較

微細⼊り交じり組織

燃料デブリ主成分の(U,Zr)O2に関して、TMI-2デブリと種々の模擬デブリの組織・組成と微⼩硬さの相関を⽐較検証し、冷え⽅や固溶元素の影響について、模擬デブリの模擬性が確保されていることを確認した。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning参考：平成27年度の主な成果(2/2)
UO2を用いた金属セラミックス溶融固化体製作及び特性評価

44

●実施概要
カザフスタン国⽴原⼦⼒センターの燃料溶融実験設備を⽤いて、注⽔冷却や⾦属構造材との不均⼀混合固化した模擬燃料デブリを作製し、既存知⾒と合わせて燃料デブリ特性を推定する。

 金属セラミックス溶融固化体の特性評価
試験後外観（徐冷試験）
SQV2A

ステンレス
鋼板が溶融
した部位

燃料デブリ

溶融固化体の断面 (A-A)

試験後外観（急冷試験）
SQV2A

粉体取り除き後
塊状固化物

固定リング

斑状模様の
金属混入部

SUS316L

SUS316L

SUS304

A

20mm

100mm

Alloy600

粉状固化物外観

硬さ→
Feの拡散

硬さ（HV）

燃料デブリ

←Fe濃度

100mm

Alloy600

溶融固化体の断面分析結果
SUS304

SUS304

固化物の粒度分布

重量割合（%)

A

化学成分（wt％）

 粉状デブリの特性評価

28％
4％

50mm

UO2＋Zr＋B4Cと炉内構造材混合物との岩盤状および粉状デブリを作製し、形態や材料物性を把握した。
機械的特性や粒径分布、密度データを、情報利⽤側PJに提⽰し、活⽤する。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning