九州シンクロトロン光研究センター
県有ビームライン利用報告書
Ｂ Ｌ 番 号 ： BL07

課 題 番 号 ： 1809090F（様式第 5 号）

MgO 基 板 に 挟 ま れ た Cu 2 O 薄 膜 の 膜 質 評 価 III
Quality Evaluation of Cu 2 O thin crystals sandwiched by MgO plates III
岩満一功, 山﨑大雅, 矢倉昇, 平渉生

A, 宮田祐暉A, 赤井一郎A

B

K. Iwamitsu, T. Yamasaki, S. Yakura, S. Hira , Y. Miyata , and I. Akai B
熊本大学理学部,

A

熊本大学大学院自然科学教育部,

B

A

熊本大学パルスパワー科学研究所

A

Faculty of Science, Graduate School of Science and Technology, andB
Institute of Pulsed Power Science , Kumamoto University※１※２※３※４

先 端 創 生 利 用（ 長 期 タ イ プ ）課 題 は 、 実 施 課 題 名 の 末 尾 に 期 を 表 す（ Ⅰ ）、（ Ⅱ ）、（ Ⅲ ）を 追 記
してください。
利 用 情 報 の 公 開 が 必 要 な 課 題 は 、本 利 用 報 告 書 と は 別 に 利 用 年 度 終 了 後 2 年 以 内 に 研 究 成 果 公
開｛ 論 文（ 査 読 付 ）の 発 表 又 は 研 究 セ ン タ ー の 研 究 成 果 公 報 で 公 表 ｝が 必 要 で す (ト ラ イ ア ル
利 用 を 除 く )。
実験に参加された機関を全てご記載ください。
共 著 者 に は 実 験 参 加 者 を ご 記 載 く だ さ い （ 各 実 験 参 加 機 関 よ り 1 人 以 上 ）。

１．概要（注：結論を含めて下さい）
MgO (100)/Cu 2 O (100)界 面 近 傍 に お け る 格 子 歪 効 果 を 調 べ る た め に 、 MgO 基 板 に 挟 まれ た Cu 2 O 薄 膜 結 晶 の In-Plane X 線 回 折 (XRD)測 定 を 行 っ た 。本 測 定 に お い て 、X 線 入 射
エ ネ ル ギ ー は BL07 の 17.5 keV と し 、 入 射 角  は 0.20 deg.と 微 小 に 設 定 す る こ と で 極 力MgO 基 板 由 来 の 回 折 を 除 去 し て Cu 2 O の XRD 測 定 を 行 っ た 。 そ の 結 果 、 MgO (400)とCu 2 O (400)の In Plane XRD 測 定 、 各 回 折 ピ ー ク の 分 離 に 成 功 し た 。 そ の 回 折 ピ ー ク の 位
置 か ら 見 積 も ら れ る 単 位 格 子 の 格 子 面 間 隔 は d C u O ( 1 0 0 ) = 0.4250 nm, d M g O (1 0 0 ) = 0.4210 nmと 求 め る 事 が で き た 。 こ れ は MgO (001)基 板 上 で Cu 2 O [001]方 向 に エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長
し て お り 、 界 面 近 傍 か ら 離 れ る に 従 い MgO と の 格 子 不 整 合 率 が 緩 和 し て い る の で は ないかと考えられる。
2（ English ）In order to investigate a lattice mismatch effect on MgO (100)/Cu 2 O (100), we measured thein-plane x-ray diffraction (XRD) of a Cu 2 O thin crystal sandwiched by MgO plates. In thismeasurement, the x-ray energy is set to be 17.5 keV at BL07 and its incident angle is set to be0.20 degree for removing the effect on the MgO plates. From this in-plane XRD, we succeededin observing strong diffraction peaks due to MgO (400) and Cu 2 O (400) and found their peaks
are separated. By using these diffraction angles, the lattice spacings d C u O ( 1 0 0 ) and d M g O ( 1 0 0 ) canbe estimated to be 0.4250 nm and 0.4210 nm, respectively. This result suggests that the Cu 2 O
thin crystal is recrystallized along Cu 2 O [001] on the MgO (001) plane and its lattice mismatch
between MgO and Cu 2 O relaxes with departing from the MgO (100)/Cu 2 O (100) surface.
2２．背景と目的
Cu2O 中に生成される励起子系はボーズ・アインシュタイン凝縮(BEC)が実現される可能性が高いとして注目されており、バルク単結晶に一軸性応力を印加・ポテンシャルトラップを形成することで励起子 BEC 凝縮状態の兆候が確認されている[1]。我々は量子デバイス化のため、MgO 基板との格子不整合を利用した Cu2O 薄膜を作成し、試料中に形成された励起子ポテンシャルトラップの人工制御を目指している。
先行研究では、対象試料であるMgO基板に挟まれたCu2O薄膜結晶の吸収スペクトル・実験室光源

でのX線回折から試料中の格子歪モデルを提唱した[2]。加えて発光スペクトルの試料位置依存性か
ら、試料中のエピタキシャル成長モードは2種類存在し、それぞれの成長モードで格子歪の描像が異なることを示唆した [3]。しかしながら、励起子ポテンシャルトラップの人工制御のためには、Cu2O/MgO界面近傍での結晶成長の描像を明らかにする必要がある。そのため、当センターのBL15を利用(課題番号: 1609083F, 1705035F)してCu2O薄膜結晶のIn-Plane X線回折(XRD)測定に取り組んできたが、MgO基板由来の回折強度が強いために十分な回折強度が確保できず、定量的な議論が困難であった。
本課題では定量的な議論に進むため、研磨することでMgO基板の影響をできる限り除去したCu2O
薄 膜 結 晶 に 対 し て In-Plane X 線 回 折 (XRD) 測
定・界面近傍での格子歪を同定することを目的とした。
３．実験内容（試料、実験方法、解析方法の説明）
本対象試料は前課題1609083F, 1705035Fと同様に、図1に示されるMgO基板に挟まれたCu2O薄膜結晶を用いた。図1にその概要を示しており、FrontはMgO基板の影響をできる限り除去した面(以降、表面とする)とし、BackはMgO基板由来に限定した面(以降、裏面とする)とした。
図1: MgO基板に挟まれたCu2O薄膜結晶の概要
In-Plane XRD測定はそれぞれ(a)表面・(b)裏面にX線を入射した場合で実行されている。加えて、(a)のIn-Plane XRD測定時にできる限りMgOの回折強度を減少させるために、BL07を用いてX線入射エネルギーは17.5 keVを選択した。
前課題までと同様に、In Plane XRD測定手順は結晶成長面に平行な試料回転角のスキャン測定と結晶成長面に平行な検出角2のスキャン測定を交互に繰り返して最適化を行った。更にMgOとCu2Oの回折ピークの分離が期待される、Cu2O(001) on MgO(001)での結晶成長モード[3]におけるCu2O(400)を選択し最適化した。以上の結果を踏まえて2とを連動させてスキャンするIn-Plane XRD測定を行い、それらの入射角は0.20 deg.と微小に設定することで、図1(a)ではMgO/Cu2O界面近傍、図1(b)ではMgO基板表面の情報を抽出した。
４．実験結果と考察
図 2 には対象試料に対して、BL07 の(a)表面入射と(b)裏面入射を行ったときの In Plane XRD 測定結果を示している。図 2(a)と図 2(b)より、点線で示した回折ピークは表面入射・裏面入射の両方で観測されていることが分かる。そのことから 39.31 deg. (点線)での回折ピークは MgO(400)由来であると同定した。加えて、図 2(a)より、点線に対して低角度側に MgO(400)とは異なる回折ピークが観測されていることが分かり、38.92 deg.のピークは Cu2O(400)であると考えられる。
これらの回折ピークからブラックの公式 2dsin=を用いて換算した単位格子の格子面間隔 d は dCu O(100)= 0.4250 nm, dMgO(100) = 0.4210 nm と求められる。この値を比較して分かるように dCu O(100)は dMgO(100)より僅かに大きな値であることがわかった。これはMgO(001)基板上で Cu2O [001]方向にエピタキシャル成長している可能性を示唆しており、界面近傍から離れるに従い MgO との格子不整合率が緩和していることが期待されている。
22

図2: (a・b)入射におけるIn Plane XRD測定結果

５．今後の課題
現在、この格子不整合を既存の緩和モデル[1]を比較しながら、定量的に説明できるように検討している。加えて、この薄膜結晶試料の人工制御の方法を確立するために、異なる膜厚試料の同測定による格子歪の制御を目指していく予定である。

６．参考文献[1] K. Yoshioka, E. Chae and M. Kuwata-Gonokami, Nat. Commun. 2, 328 (2011).
７．論文発表・特許（注：本課題に関連するこれまでの代表的な成果）[2] K. Iwamitsu, S. Aihara, A. Ota, F. Ichikawa, T. Shimamoto, and I. Akai J. Phys. Soc. Jpn. 83, 124714 (2014).
[3] S. Aihara, A. Ota, K. Iwamitsu, F. Ichikawa, H. Isobe, T. Shimamoto and I. Akai, J. Lumin. 167, 211 (2015).
８．キーワード（注：試料及び実験方法を特定する用語を２～３）
Cu2O/MgO、In Plane 測定、格子歪９．研究成果公開について（注：※２に記載した研究成果の公開について①と②のうち該当しない方を消してください。また、論文（査読付）発表と研究センターへの報告、または研究成果公報への原稿提出時期を記入してください（2018 年度実施課題は 2020 年度末が期限となります）。
長期タイプ課題は、ご利用の最終期の利用報告書にご記入ください。

①

論文（査読付）発表の報告（報告時期：2020 年 12 月）