九州シンクロトロン光研究センター
県有ビームライン利用報告書
課 題 番 号 ： 1303007R

Ｂ Ｌ 番 号 ： BL15

（様式第 5 号）
実施課題名※超格子型相変化材料の熱負荷下における X 線回折測定と超格子膜の最適化

Structure analysis of superlattice phase change materials on thermal stress by
XRD measurements and its optimization.
著 者 ･共 著 者 氏 名 大 柳 孝 純 、 北 村 匡 史

EnglishTakasumi Ohyanagi and Masahito Kitamura

著 者 ･共 著 者 所 属 超 低 電 圧 デ バ イ ス 技 術 研 究 組 合English Low Power Electronics Association & Projects※１※２

先 端 創 生 利 用（ 長 期 タ イ プ 、長 期 ト ラ イ ア ル ユ ー ス ）課 題 は 、実 施 課 題 名 の 末 尾 に 期 を 表 す（ Ⅰ ）、（ Ⅱ ）、（ Ⅲ ） を 追 記 し て 下 さ い 。
利 用 情 報 の 開 示 が 必 要 な 課 題 は 、本 利 用 報 告 書 と は 別 に 利 用 年 度 終 了 後 二 年 以 内 に 研 究 成 果 公
開 ｛ 論 文 （ 査 読 付 ） の 発 表 又 は 研 究 セ ン タ ー の 研 究 成 果 公 報 で 公 表 ｝ が 必 要 で す 。 (ト ラ イ アルユースを除く)

１．概要（注：結論を含めて下さい）
前 回 （ 課 題 番 号 1210116R ） 実 施 し た GeTe/Sb 2 Te 3 超 格 子 相 変 化 膜 の 高 温 状 態 で の 挙 動
評 価 で は 、試 料 調 整 法 の 課 題 か ら 室 温 と 比 較 し て 400℃ で XRD ス ペ ク ト ル が 変 化 す る 結果 を 得 た 。 今 回 、 試 料 調 整 法 を 見 直 し 、 400℃ で の 挙 動 を 調 査 し た 。 そ の 結 果 、 400℃ に
お い て 2θ <10°の 場 所 に 超 格 子 の 周 期 性 を 反 映 し た XRD ス ペ ク ト ル を 得 る こ と が で き 、GeTe/Sb 2 Te 3 超 格 子 相 変 化 膜 が 400℃ に お い て も 安 定 で あ る こ と が 確 か め ら れ た 。
（ English ）In our former experiment (theme no.1210116R), we carried out X-ray diffraction (XRD)
spectroscopy measurements of superlattice films at the temperature of 400℃ , and transmission
electron microscopy (TEM) measurements of these films. As a result, we found that some XRD
peaks were changed before and in the measurements at 400℃ . From TEM measurements, themetal overlay on the superlattice films were peeling off at a part of the films and a part of thesuperlattice film were sublimed.

２．背景と目的
最近ビックデータが注目を集めているが、データセンター用ストレージの電力削減が課題となっている。データセンターに用いられる SSD のフラッシュメモリは性能限界に近付いており、代替メモリの開発が急務である。我々は代替メモリの候補の一つである相変化メモリに着目して開発を進めている。特に、超格子型の相変化メモリ 1)2)は原子の移動のみで高抵抗/低抵抗状態を遷移するとされ、高速で低消費電力のメモリの実現を可能とする。超格子型相変化メモリは、検討機関が少ないため、その性質等の情報もあまり明らかになっていない。前回実験ではメタル保護膜の剥離からと考えらえる XRD スペクトルの変化が見られた。今回は、試料調整法を見直し、超格子膜の高温下での挙動を400℃の高温での XRD 測定で評価した。
３．実験内容（試料、実験方法、解析方法の説明）
メタル保護膜Sb2Te3
試料は、Sb2Te3とGeTeを繰り返し成膜した超格子膜である（図１）。
超格子型相変化メモリは結晶-結晶遷移動作するため、試料の成膜時に結晶化する必要がある。そこで、超格子の成膜温度は240℃とした。
GeTe
Sb2Te3
今回の実験では、試料調整法を見直し、XRD測定を実施した。
本実験では室温で超格子膜をXRD測定した後、昇温してXRD測定
Si基板を実施した。X線波長は1.54Å、out-of-plane測定を行った。
図 1 試料の構造

Sb2Te3 (003)

Intensity [arb. units]

４．実験結果と考察
図２に示したのは、室温での超格子膜の XRD スペクト
超格子構造由来
ルを 2θ=4°～10°の範囲で拡大したものである。一方、図３には超格子膜１ユニット分の原子構造を示した。この構造を RIETAN-FP3)を用いたシミュレーションスペクト
ルで解析したところ、図２に示した XRD スペクトルには、Sb2Te3 からのスペクトルとともに、図３に示した超格子膜の構造を反映した XRD スペクトルが含まれていることが分かった。4)一方、図４には 400℃の温度で測定した超格子膜の XRD スペクトルを示した。2θ<10°の領域に超格子構造を反映した XRD スペクトルが確認できた。従っ46810て、400℃の高温下でも超格子膜は安定であることが、XRD2theta [deg]測定により確認できた。XRD スペクトルの強度の違いは、熱による原子の運動によるものである。また、本実験は本
図 2 室温での XRD スペクトル来 2013 年 5 月に実施する予定であったが、検出器の故障、ビームラインの不具合等により、XRD の実験を実施できたのが、2014 年の 1 月となってしまった。
図２に示した XRD スペクトルは 2013 年 5 月に準備した試料の XRD 測定結果である。この間、試料は特にデシケーター等の低湿度、温度コントロール等がされた環境に保存したわけではなく、通常の部屋で保管していただけであった。長期間に渡って、超格子膜が安定であることも確認できた。

[GeTe]24GeSbTe

図 3 超格子膜の原子構造モデル

Sb2Te3 (003)[Sb2Te3]4Intensity [arb. units]

超格子構造由来68
2theta [deg]10

図 4 400℃での XRD スペクトル５．今後の課題
XRD スペクトルを利用した超格子構造の解析を進めることにより、超格子相変化メモリの動作原理を明らかにしていきたいと考えている。
６．参考文献1) R.E.Simpson, et. al. : Nature Materials. 6 p.501 (2011) .
2) J.Tominaga, et.al.: Jpn. J. Appl. Phys. 47 p. 5763 (2008).
3) F.Izumi, et. al. : Solid State Phenim. 130 p.15 (2007).
4) T.Ohyanagi, et. al. : IEDM Tech Dig., 30.5 (2013).
７．論文発表・特許（注：本課題に関連するこれまでの代表的な成果）
T.Ohyanagi et. al. : IEDM Tech Dig., 30.5 (2013).
８．キーワード（注：試料及び実験方法を特定する用語を２～３）超格子相変化メモリ、高温 XRD 測定
９．研究成果公開について（注：※２に記載した研究成果の公開について①と②のうち該当しない方を消して下さい。また、論文（査読付）発表と研究センターへの報告、または研究成果公報への原稿提出時期を記入して下さい（2012 年度実施課題は 2014 年度末が期限となります。）
論文（査読付）発表の報告（報告時期：２０１４年５月を予定）