汚染水処理二次廃棄物の放射能評価のための多核種除去設備スラリー試料の分析
平成28年1月28日
技術研究組合 国際廃炉研究開発機構/
日本原子力研究開発機構
本資料には、平成26年度補正予算「廃炉・汚染水対策事業費補助金（固体廃棄物の処理・処分に関する研究開発）」成果の一部が含まれている。
無断複製・転載禁止 技術研究組合 国際廃炉研究開発機構©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

概要事故後に発生した固体廃棄物は、従来の原子力発電所で発生した廃棄物と性状が異なるため、廃棄物の処理・処分の安全性の見通しを得る上で試料の分析が不可欠である。
多核種除去設備からの二次廃棄物は発生量と放射能の観点で重要である。放射能と性状の把握を、スラリー、吸着材毎に順次進める計画である。
多核種除去設備（既設及び増設）にて発生した炭酸塩沈殿スラリーの試料を採取して分析し、結果が得られたことから報告する。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning1

廃棄物試料の分析状況
報告年度

23-26

27

試料

試料数

発表等

汚染水

•••
•
•

1〜4号機タービン建屋滞留水等
集中RW地下高汚染水
濃縮廃水(RO）
高温焼却炉建屋地下滞留水
処理後水(セシウム吸着装置、第二セシウム吸着装置）

25

http://www.tepco.co.jp/nu/fukushimanp/images/handouts_110522_04-j.pdf
http://www.meti.go.jp/earthquake/nuclear/pdf/1209
24/120924_01jj.pdf
http://www.meti.go.jp/earthquake/nuclear/pdf/1306
27/130627_02kk.pdf
http://www.meti.go.jp/earthquake/nuclear/pdf/1311
28/131128_01ss.pdf

建屋内瓦礫
ﾎﾞｰﾘﾝｸﾞｺｱ••••

1号機・3号機原子炉建屋1階瓦礫
2号機原子炉建屋5階（床）ボーリングコア
1号機原子炉建屋1階(床、壁）ボーリングコア
2号機原子炉建屋1階(床）ボーリングコア

13

http://www.meti.go.jp/earthquake/nuclear/pdf/1308
28/130828_01nn.pdf
http://www.meti.go.jp/earthquake/nuclear/pdf/1503
26/150326_01_3_7_04.pdf
http://www.meti.go.jp/earthquake/nuclear/decommi
ssioning/committee/osensuitaisakuteam/2015/pdf/1
001_3_4d.pdf

瓦礫伐採木• 1、3、4号機周辺瓦礫• 伐採木(枝、葉）、3号機周辺 生木(枝）24

http://www.meti.go.jp/earthquake/nuclear/pdf/1401
30/140130_01tt.pdf

立木
落葉、土壌

• 構内各所の立木(枝葉）及びそれに対応する落葉、土壌

121

http://www.meti.go.jp/earthquake/nuclear/pdf/1402
27/140227_02ww.pdf
http://www.meti.go.jp/earthquake/nuclear/pdf/1503
26/150326_01_3_7_04.pdf

汚染水• 集中RW地下高汚染水、高温焼却炉建屋地下滞留水• 処理後水（セシウム吸着装置、第二セシウム吸着装置）

9

http://www.meti.go.jp/earthquake/nuclear/decommi
ssioning/committee/osensuitaisakuteam/2015/pdf/0
730_3_4c.pdf

スラリー• 多核種除去設備スラリー（既設）2

http://www.meti.go.jp/earthquake/nuclear/decommiss
ioning/committee/osensuitaisakuteam/2015/pdf/0827_
3_4c.pdf

汚染水• 集中RW地下高汚染水、高温焼却炉建屋地下滞留水• 処理後水（セシウム吸着装置、第二セシウム吸着装置、除染装置、多核種除去設備）

17瓦礫• 1、2、3号機原子炉建屋1階瓦礫• 覆土式一時保管施設で採取した瓦礫• 1号機タービン建屋砂

50

分析中

スラリー

• 多核種除去設備スラリー（既設、増設）

5

今回2試料分報告

分析中©International Research Institute for Nuclear Decommissioning2

分析試料の情報及び分析内容
採取 線量率※
試料名
採取日者 （ｍSv/h）
1EAL-S2-2 H27.2.19 JAEA
18
既設ALPS炭酸塩スラリー
2
AAL-S1-1 H27.5.13 JAEA
22増設ALPS炭酸塩スラリー
参考 報告済 既設ALPS炭酸塩スラリー AL-S2-1 H26.6.11 JAEA
※ 5mlを10mlバイアル瓶に収納したときの表面線量率。測定日はH27年5月27日。

高性能容器（HIC）にスラリーを充填し終えた時に試料を採取し、放射能・元素濃度を分析した。

以下の核種を対象として分析している。
γ線放出核種 ：54Mn，60Co，94Nb，125Sb，137Cs，152Eu，154Eu
β線放出核種：90Sr
α線放出核種：238Pu，239+240Pu，241Am，244Cm
 固液比、上澄液のpH、粒度分布の測定も実施した。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning3試料の採取 多核種除去設備(既設）にて発生したスラリーを2試料採取した。高性能容器(HIC) にスラリーが充填され交換する時に、専用治具を用いて採取した。
試料採取時の作業者被ばく線量
作業者

作業者(3～4名)

実効線量(mSv)

等価線量＊（手部）(mSv)

既設
EAL-S2-2

増設
AAL-S1-1

平均0.140.124.5

最大0.170.1513.5

約250 [cm]＊等価線量は、試料調製作業を含む当該月全体での値。
HIC

採取試料
（スラリー）既設遮へい体

HICからの採取作業

採取のための治具

現地での採取の様子©International Research Institute for Nuclear Decommissioning4放射性核種分析結果
既設 EAL-S2-2

放射能濃度 [Bq/cm3]

1.0E+07

増設 AAL-S1-1
1.0E+05

既設 AL-S2-1

1.0E+03
1.0E+01
1.0E-01
1.0E-03
54Mn
54
Mn

60Co
60
Co

90Sr
90
Sr

125Sb
125
Sb

137Cs
137
Cs

238Pu 239Pu+240Pu241Am
238
Pu 239Pu 241Am+240Pu※エラーバーは計数値誤差

 いずれの試料についても90Srが支配的であり、137Cs等の他の核種に比べて3桁以上も高い。
 94Nb，152Eu，154Eu：全ての試料で不検出。
 試料により値に差異がみられる。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning5固液比及び上澄液のpH●固液比
スラリー試料を撹拌後、一定量分取し、蒸発乾固前後の重量から固液比を求めた。
No.

重量比(%)

試料名

1 既設 EAL-S2-2
2 増設 AAL-S1-1
参考 既設 AL-S2-1【参考】容量比(%)＊

固体

液体

固体

液体

8.1
12.1
13.7

91.9
87.9
86.3

3.3
5.1
5.9

96.7
94.994.1＊主な仮定物質の構成比より比重を設定し算出●上澄液のpH
スラリー試料を一定量分取し、ろ過法により上澄液を回収し、pHを測定した。
No.

試料名

pH12

既設 EAL-S2-2
増設 AAL-S1-1

11.2
9.2 ※

※通常より若干低い値であることから、東電にて運転履歴等を確認中。
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6粒度分布
粒子径測定結果（μm）
No.

試料名

12
参考

既設 EAL-S2-2
増設 AAL-S1-1
既設 AL-S2-1
EAL-S2-2平均径（個数基準）
7.40
5.27
3.62

メジアン径
（個数基準）
6.85
4.30
2.36

AAL-S1-1

最大粒子径
29.4
26.9
23.2
AL-S2-1

個数
基準円相当径（μm）

EAL-S2-2

円相当径（μm）

AAL-S1-1

円相当径（μm）

AL-S2-1

体積
基準円相当径（μm）

円相当径（μm）

円相当径（μm）

 今回測定した試料には、2つのピークがあるように見える。
 既設AL-S2-1に比べ、平均径、最大粒径ともに大きい。
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7

元素分析結果（スラリーの推定物質構成、重量比）
SiO2

FeO(OH)
・H2O

SrCO3

Ni(OH)2Na2CO3

SiO2

FeO(OH)・H2O

SrCO3Ni(OH)2SiO2Na2CO3

Na2CO3FeO(OH) SrCO3Mn(OH)2・H2O

CaCO3
CaCO3Mg(OH)2Mg(OH)2

既設 EAL-S2-2

CaCO3Mg(OH)2増設 AAL-S1-1

参考
既設 AL-S2-1※代表的な物質を想定。

 いずれもCaCO3とMg(OH)2で約9割を占める。
 CaCO3とMg(OH)2の比率に差がみられる。供給水中の組成の影響と推定される。
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8まとめ検出された核種
54Mn , 60Co , 90Sr , 125Sb , 137Cs , 238Pu, 239+240Pu, 241Am

供給液中のCa及びMg濃度に依存するプロセスであるため、放射性核種濃度や粒度分布も供給液（RO濃縮塩水）組成の影響を受けて変動している可能性がある。
今後の計画
 試料によって、放射性核種濃度や粒度分布に違いが確認されたことから、新たなスラリー試料及び供給液（RO濃縮塩水）の分析・評価を順次進めていく。
 水処理二次廃棄物の簡易的なインベントリ評価手法の確立に資するため、評価したインベントリの妥当性検証に分析結果を活用する。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

9

参考資料
多核種除去設備スラリー試料の放射能分析・元素分析©International Research Institute for Nuclear Decommissioning10

参考 γ線放出核種分析結果
放射能濃度〔Bq/cm3〕
試料名5460

Mn

Co（約312日）（約5.3年）

既設(2.0±0.4)×101 (5.8±0.3)×101
EAL-S2-2増設
2(5.6±0.4)×101 (2.2±0.1)×102
AAL-S1-1
既設(2.9±0.6)×101 (1.4±0.1)×102
再掲AL-S2-1
194

125

NbSb

（約2.0×104年）（約2.8年）

137

Cs（約30年）< 1×101(9.4±0.2)×101 (8.4±0.1)×101< 2×101(4.6±0.2)×102 (8.5±0.1)×102< 2×101< 2×102(2.7±0.1)×102

放射能濃度〔Bq/cm3〕
試料名

1 既設 EAL-S2-2
2 増設 AAL-S1-1
再掲 既設 AL-S2-1

152

Eu154

Eu

（約14年） （約8.6年）< 3×101 < 2×101< 3×101 < 2×101< 4×101 < 3×101

 54Mn, 60Co, 125Sb , 137Cs ：全ての試料で検出。
 94Nb，152Eu，154Eu：全ての試料で不検出。
 試料により値が異なる傾向がみられる。

試料の輸送日において補正。 （EAL-S2-2とAAL-S1-1は2015.7.28の値、AL-S2-1は2014.9.25の値。）
分析値の±の後の数値は、計数値誤差である。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning11

参考 α線及びβ線放出核種分析結果
放射能濃度 〔Bq/cm3〕
試料名

238

Pu

239

Pu+240Pu（約88年）

241

Am

244

Cm

（約4.3×102年） （約18年）

90Sr（約29年）

既設(3.8±0.5)×10-2 (9.0±2.5）×10-3< 9×10-3< 5×10-3 (5.3±0.1）×106
EAL-S2-2増設
2(2.0±0.1)×10-1 (7.8±0.6）×10-2 (2.0±0.4）×10-2 < 6×10-3 (6.5±0.1）×106
AAL-S1-1既設(1.9±0.2)×10-1 (6.8±0.9)×10-2< 2×10-2<1×10-2 (1.3±0.1）×107
再掲AL-S2-11

α線放出核種に関して
 増設炭酸塩の濃度は報告済既設炭酸塩と同程度。
 既設炭酸塩の濃度は報告済既設炭酸塩の1/5程度。
90Srに関して 報告済既設炭酸塩の1/2程度。
試料の輸送日において補正。 （EAL-S2-2とAAL-S1-1は2015.7.28の値、AL-S2-1は2014.9.25の値。）
分析値の±の後の数値は、計数値誤差である。
©International Research Institute for Nuclear Decommissioning12参考 元素分析結果
元素組成比〔wt%〕

試料名
1 既設 EAL-S2-2
2
増設 AAL-S1-1
再掲 既設 AL-S2-1
試料名

NaMg

SiCaMnFeNiSr

3.74.02.0

20.0 0.47 16.6 ND 0.14 0.04 0.11
22.2 0.43 14.5 ND 0.08 0.11 0.07
16.2 0.81 25.0 0.05 0.28 ND 0.14

物質構成比〔wt%〕 （代表的な物質を想定）
Na2CO3Mg(OH)2
SiO2
CaCO3Mn(OH)2
8.6
48.1
1.0
41.5
0

1

既設 EAL-S2-2

2

増設 AAL-S1-1

9.3

53.3

0.93

36.20

再掲

既設 AL-S2-1

4.7

38.9

1.7

62.5

0.09

FeO(OH)・H2O

Ni(OH)2

SrCO3

合計

1

既設 EAL-S2-2

0.26

0.06

0.18

99.8

2

増設 AAL-S1-1

0.16

0.18

0.12100.2

再掲

既設 AL-S2-10.5300.24108.7©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

13参考 分析方法
 方法
 炭酸塩沈殿スラリーを硝酸で溶解した後に、対象核種に応じて分離操作を適宜行い分析した。
 濃度はスラリーの体積あたりとして求めた。
 分析装置
γ線放出核種： 高純度Ge検出器(HPGe)β線放出核種： 液体シンチレーションカウンタ(LSC)又はガスフロー式低バックグ
ランドβ線計測装置(LBC)
スラリー
α線放出核種： Si半導体検出器
分取
元素分析： ICP-AES
溶解定容
鉄共沈のみ

HNO3

HNO3 -アスコルビン酸

HNO3
H2O2

硫酸第1鉄-スルファミン酸

亜硝酸ナトリウム

137Cs, 60Co, 94Nb,ろ液

Si半導体検出器

3H
3M HNO3-H2O2
1M HNO3-シュウ酸
LSC
1M HNO3

残さ152,154Eu

HNO3
8M HNO30.05M HNO3

Sr-resinPu

3M HNO30.5M HNO30.1M HNO3-アスコルビン酸
廃棄Am,CmTRU-resin

Am,Cm

蒸留(常圧)AMP

HPGe
TEVA-resin

TRU-resin

廃棄

2M HNO3-アスコルビン酸
2M HNO3
2M HNO3-H2O2
2M HNO3-シュウ酸
1M HNO30.05M HNO3
廃棄

過酸化ナトリウ
ム

蒸発乾固

蒸発乾固

蒸発乾固

3M HNO3 -シュウ酸
8M HNO30.05M HNO3

廃棄90Sr©International Research Institute for Nuclear Decommissioning
LBC

14参考 粒度分布測定方法
 方法
 炭酸塩沈殿スラリーを純水中に希釈・分散させ、これを分取しフィルター上で乾燥後、マイラー膜で密封し、マイクロスコープで画像を撮影した。
 得られた画像を、画像解析ソフトにより、バックグラウンド除去、モノクロ画像化、2値化、モフォ
ロジー、穴埋め等の処理を行った。
 重なり合った粒子及び粒子同士が接している粒子は削除・棄却した。

 装置、解析ソフト
 デジタルマイクロスコープKH-1300（ハイロックス社製）• 同軸落射ズームレンズ：MX-10C• 対物レンズ：OL-70II（70-700倍）、OL-700II（700-7000倍）• リング照明：NR-405-OL（拡散アダプタ：R-OL-D） 画像解析・計測ソフトウェアWinROOF2013（三谷商事社製）

左図 フィルタをマイラー膜ホルダに密閉した様子
右図 撮影した画像（例）©International Research Institute for Nuclear Decommissioning

15