学際大規模情報基盤共同利用・共同研究拠点 2022 年度共同研究 最終報告書

jh220037

TOMBO によるネットワーク型エネルギー絶対値算定
マテリアルズ・インフォマティクス
川添良幸（東北大学）
概要
5 年の歳月を掛けて蓄積してきた GaN 系に対する LDA と GW 計算結果がある程度の数に達したので機械学習を試みた。GW ギャップ値は、原子構造に依らず LDA ギャップ値に 0.38eV を加えることで表現できることがわかった。今期には TOMBO の時間依存 GW 計算を確立でき、メタン分子分解の初期過程を全く実験値を使わずに追跡することに成功した。

1. 共同研究に関する情報

新材料設計開発を効率化するという方法論(1) 共同利用・共同研究を実施している拠点名（該には大きな問題がある。DFT は基底状態の理論であり、原理的に励起状態の準位エネル

九州大学 情報基盤研究開発センター

ギとーは算定出来ないが、発光波長を算定し(2) 課題分野（該当するものを残す）ているのは、最低伝導帯（励起状態）と最高荷電子帯のエネルギー差であり、交換相関相

大規模計算科学課題分野互作用のパラメータ化によってその実験値(3) 共同研究分野（HPCI 資源を利用している研究課題を再現するという現象論に基づいている。多のみ，該当するものを残す）

数のシミュレーション計算に基づいた MI

超大規模数値計算系応用分野

処理をしていることを理由にその正当性の超大容量ネットワーク技術分野議論をすることはできない。更に、他グルー
プでは擬ポテンシャルを使うため、エネルギ(4) 参加研究者の役割分担ーの絶対値算定が出来ない。そのため、実験

川添良幸

研究統括

家に結晶成長条件を提示するために必要な

水関博志

MI に依る新規材料探索

電子親和力やイオン化ポテンシャルの絶対大野かおる TOMBO プログラム開発

値算定が不可能である。本研究では、我々が

佐原亮二

TOMBO プログラム実行

独自開発している全電子混合基底第一原理

南里豪志

システム高度化チューニング

計 算 法 （ TOMBO 、 TOhoku Mixed-Basis

本郷研太

MI プログラム作成・実行

Orbitals Ab initio Simulation Package）のAaditya Manjanath TOMBO プログラム実行

GW+BSE 近似計算（電子多体相関を取り込

Gueriba Jessiel Siaron TOMBO プログラム

み低励起状態と発光強度算定が可能）と MI実行

技法を結合することによってこれらの問題を抜本的に解決し、信頼性ある MI 技法を確立することを目的とする。MI 計算は JAIST

2. 研究の目的と意義
マテリアルズ・インフォマティクス（MI）の計算機にデータ転送して実施する。また、において、密度汎関数理論（DFT）に基づく副代表者所属の韓国科学技術研究院（Korea

多数の数値計算を行い、発光特性を予測してInstitute of Science and Technology, KIST）
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計算科学研究センターで開発中の材料シミ

絶対値でエネルギー準位の算定が可能であュレーション・プラットフォーム (vfab.org)

る。絶対値でエネルギー算定の可能な GW 近を活用し、本研究成果を世界的に公開するこ似プログラムは世界的に見ても TOMBO のみでとも目的とする。

ある。TOMBO は発光波長＝バンドギャップ値の実験と一致させるために現象論的なパラ3. 当拠点の公募型研究として実施した意義

メータを用いている他の方法とは一線を画本研究グループは、物性物理及び計算材料し、パラメータを一切使わずに絶対値算定が学の研究者の共同研究体制であり、独自の第可能であり、本研究の基盤として活用する。

一原理計算法の定式化や MI 技法の材料探索

信頼性ある材料データベース構築と発信にへの適用を行ってはいるが、計算科学の専門関しては、研究代表者が非平衡系材料データ家を必要としている。特に、TOMBO は平面波ベース構築に携わって 25 年以上になり、ドと原子軌道関数を含むオーバーコンプリー

イツ国 Springer 社の Landolt-Boernstein

トな基底系を採用しているため、スーパーコ（LB）シリーズとして出版を継続している。

ンピュータでの高効率稼働のためのチュー（昨年度までに９冊の刊行を済ませ、オンラニングに専門家の支援が必要である。TOMBO

インでのデータ提供は Springer 社から実施

は従来 IBM/Power 系のシステム上でチューニ中である。
）我が国では LB シリーズを使う研ングされており、広範な研究者の利用を促進究者は多いが、Chief-Editor は川添を含め極するためには Intel 系マシーンでのチューニめて限られている。Springer 社の編集担当者ングが必須である。
平成 30 年度の JHPCN-Q プとの連携でデータの信頼性に関する多くのログラムとして、九州大学南里准教授の努力知見を得ており、その方策を本研究へ適用すで、TOMBO の九州大学情報基盤センターの ITOる。

スーパーコンピュータ・システムへの移植を

我々は 20 年前に既に多数の原子の組合せ完了し、36 並列および 144 並列での実行時間に対する第一原理シミュレーション計算による実効並列化率を 99.8%（並列化効率（DFT）を実施し、その結果を踏まえて実験グ81.4%）まで向上させることが出来た。また、ループが新規有用材料を開発するという体MI プログラムとの連携における高効率化技制的研究を実施していた（その成果は既に実法や結果の可視化に関しても、ご支援をいた用化されている）。世界的に見ても、現在の MIだき、高度化・公開を試みることが出来た。

研究者は、この当時の第一原理計算レベルネットワーク経由で、第一原理計算（九大）、（密度汎関数理論、DFT）を基礎とした研究にMI( 北 陸 先 端 大 ) 、 公 開 プ ラ ッ ト フ ォ ー ム

MI 技法を適用するレベルに終始しており、本（KIST）を統合利用する計画の部分へのセン研究では、我々は独自に開発している信頼性ターのご支援もお願いした。の高い研究方策としての GW 近似を採用することにより、他研究グループとの抜本的な差4.

前年度までに得られた研究成果の概要別化・高度化が実現できる。しかし、如何に全電子混合基底法第一原理シミュレーショスーパーコンピュータが高速化したと言っンプログラム TOMBO は、本研究グループが 30ても GW 計算には O(N5)以上、（N=電子数）の年以上の歳月を掛け、定式化から独自開発し計算量がかかるため、電子数が 100 程度の小ている我が国では希有の独自定式化・開発の規模系に限られる。この問題の抜本的改善の材料設計用ソフトウェアである。特に、通常ため、限られた数の GW 計算に多数実行するの擬ポテンシャルを使う計算法とは異なり、DFT 計算結果を機械学習を活用して統合する。
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図１. 機械学習の予測性能評価：(a)WZ のLDA ギャップ、(b)ZB の LDA ギャップ、

5. 今年度の研究成果の詳細(c)WZ の GW ギャップ、(d)ZB の GW ギャッ

平成 30 年から 5 年間掛けて蓄積して来たLDA 密度汎関数計算と GW 計算がある程度のプ。

数に到達したので、それに対する機械学習処理を試みた。第一計算のレベルとして通常のLDA では、WZ/ZB の何れにおいても、テスト密度汎関数理論（交換相関相互作用に LDA）

データと機械学習予測値の相関係数が 0.971と電子相関効果を取り込んだ GW 近似の 2 種と非常に高く、バンドギャップ値の定量評価類を試みた。GW 近似は多大な計算時間を必要に耐えうる機械学習モデルが構築できた。他とするため機械学習に十分なデータ数を確方、GW では、データ数不足のため、LDA で採保するのは難しい。また、本研究の対象物で用した記述子を入力とする回帰からギャッある GaN 系の原子構造にはウルツァイト鉱型プ値を直接予測することは困難であること

WZ と閃亜鉛鉱型 ZB の 2 種類が存在するので、が分かった。そこで、LDA と GW の相関分析をその両方を対象とした。学習データとしては、行ったところ、WZ/ZB の何でも、相関係数がLDA レベルで(WZ,ZB)=(180,171)、GW レベル0.9 以上と、非常に強い相関を持つため、LDAで(WZ,ZB)=(24,24)である（訓練データとテから GW への線形回帰により、GW ギャップをストデータは 3:1 で分割）。機械学習モデル予測可能であると判断できる。WZ/ZB の各々は、サポートベクトル回帰(SVR)を採用し、記に対して得られた線形回帰モデルを図３に述子としては、各組成に対して当該組成式を示す。当該線形モデルにつき、WZ/ZB の傾き重みとする XenonPy 記述子の線形和を採用しは共に 1.006 であり、切片は 0.37/0.39(eV)た。得られた結果を図１に示す。となっており、これらの結果から、GW ギャッ
プ値は、LDA ギャップ値に対して、ほぼ比例し、0.38eV 程度を加えることで表現できることがわかった。

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図 2. LDA ギャップ値から GW ギャップ値への電子を移動して時間発展シミュレーション

線形回帰モデル。本研究のエネルギー領域でを実施した。左図薄緑色の丸の辺りで準位がは、GW 値は、(a)WZ、(b)ZB 共に、LDA 値に入れ替わる。
この過程に於ける電子分布変化を図4に等0.38eV 程度を加算することで得られる。

電位面で示す。初期状態ではメタン分子が基底状態の正四面体構造をしている。それが本研究期間にTOMBOの開発において本質的徐々に分解し、最終的にはメチル・ラジカルな進展が達成できた。それは、時間依存GW理（平面分子）と水素原子に分かれる。

論計算法の確立である。現在の第一原理分子動力学法の標準である密度汎関数法、ないしは電子励起を維持する時間依存密度汎関数
法は、電子の交換相関相互作用をパラメータ化している。我々は、系の静的なエネルギー算定に止まっていた多体電子相関を取り込んだGW計算を動的時間発展計算に適用した。
特にTOMBOは全電子法であり、芯電子からエネルギーの絶対値算定が可能である。この新たな定式化は世界で初めてであり、触媒反応

図2．各準位の等密度面を示す。初期状態ではを含む原子組み替え化学反応、結晶表面や内正四面体構造のメタン分子に対応する電荷部での原子・分子の振る舞いの時間発展を精分布が分かる。それが徐々にメチルラジカル密に追跡できる。適用例として、メタン分子と水素原子に分解していく過程が読み取れの励起状態からの水素原子放出（CH4→CH3 ＊る。

+H）過程の時間発展を追跡する。下図3に示す
様に、HOMOの1電子をLUMOに上げた状態を初6. 進捗状況の自己評価と今後の展望期状態とする。時間が経つに連れて新しい本研究を開始した当時の計画では KIST-HOMO準位は下がり始め、7fm秒辺りで新しいNoMAD(http://nomad.kist.re.kr/nomad/) へ

LUMO準位と入れ替わる。このタイミングが、の登録を予定していたが、昨今のデータベーメタン分子の分解と対応する。20fm秒付近でスの保安強化により閉鎖される見通しであ新しい準位が安定するが、ここが水素原子が完全に放出された状態に対応している。水素るため、代替案として、物質･材料研究機構にの1s準位等の全てのエネルギーが絶対値でて運営が開始されたデータリポジトリ

0.2eV程度に実験値を再現していることが分(Materials Data Repository)での公開を検かる。今後は、酸素及び触媒を含めた計算を討している。Data in Brief, Scientific

予定している。

Data 等の投稿予定雑誌の copyright 関係の懸案もあり、公開する範囲などの詳細については現在、検討中である。以下に、ホームページを示す。
物質･材料研究機構データリポジトリのホームページ
https://dice.nims.go.jp/services/MDR/

図3.左図がアップスピン状態、右図がダウン

7. 研究業績

スピン状態のエネルギー準位。左の橙色破線(1) 学術論文 （査読あり）
１． Extended quasiparticle approach to non-が元々のHOMO。そこから青色破線のLUMOに1
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resonant and resonant X-ray emission
spectroscopy, Kaoru Ohno and Tsubasa Aoki,
Phys. Chem. Chem. Phys. 24, 16586 (2022)
DOI: 10.1039/d2cp00988ahem.
２． Electronic structure analysis of lightelement-doped anatase TiO2 using allelectron GW approach, Takashi Ishikawa,
Ryoji Sahara, Kaoru Ohno, Kyosuke Ueda,
and Takayuki Narushima, Comp. Mat. Sci.,
220 (2023) art.112059.
３． Structuralordering
inwurtzite
Al0.33Ga0.67N: the role of order-induced
volume variations and N-coordination in
the stability of ternary semiconductor
alloys, Jessiel Siaron Gueriba, Hiroshi
Mizuseki(+), Melvin John F. Empizo,Nobuhiko Sarukura, Yoshiyuki Kawazoe,Yosuke Nagasawa, Akira Hirano, 投稿中.
４． Structural ordering of wurtzite Al1/2Ga1/2N
steered by pairwise atomic interactions:a first principles-based alloy modelling
scheme, Jessiel Siaron Gueriba, Hiroshi
Mizuseki(+), Melvin John F. Empizo,
Nobuhiko Sarukura, Yoshiyuki Kawazoe,
Yosuke Nagasawa, Akira Hirano, 投稿中.
５． Formation energy crossings in Ga2O3-Al2O3
quasibinary system: ordered structuresand phase transitions in (AlxGa1-x)2O3, J.
Gueriba, H. Mizuseki(+), M. J. Empizo, K.
Yamanoi, N. Sarukura, E. Tamiya, Y.
Kawazoe, K. Akaiwa, I. Takahashi, A.
Yoshikawa, JJAP, Accepted for publication,2023 May.

物理学会秋季講演会（東北大学、仙台）2022
年 9 月.
2. β, ⍺-Ga2O3 substitutional doping:
preferential configurations revisited via
first-principles

F. Empizo, 山ノ井 航平, 猿倉信彦, 川添良幸,赤岩和明, 高橋勲,吉川彰, ナノ学会
(online) 2022 年 5 月.
3. Probing chemical reaction dynamics
through excited-state time-dependent GW
simulations,る TDGW 計 算 法 の 開 発 と 適 用 , Manjanath
Aaditya, 佐原亮二, 大野かおる, 川添良幸、ナノ学会（函館）、2023 年 5 月.

(5) 公開したライブラリなど
なし(6) その他（特許，プレスリリース，著書等）
なし(4) 国内会議発表 （査読なし）
First-principles insight on theatomic arrangement of wurtzite (B, Al,In)0.125Ga0.875N and its implications to
crystal stability, Hiroshi Mizuseki(+),
Fernandez

Empizo,MelvinNobuhiko

Ryoji

4．量子系の時間発展をパラメータなしで追え

なし

Gueriba,Manjanath,ノ学会（函館）、2023 年 5 月.

(3) 国際会議発表 （査読なし）

SiaronAaditya

Sahara, Kaoru Ohno, Yoshiyuki Kawazoe, ナ

なし

Jessielcalculations,Jessiel Gueriba,水関博志(+), Melvin John

(2) 国際会議プロシーディングス （査読あり）

１．

energyJohnSarukura,

Yoshiyuki Kawazoe, Kazuhiro Ohkawa, 応用5