九州シンクロトロン光研究センター
県有ビームライン利用報告書
課 題 番 号 ： 1811109F

Ｂ Ｌ 番 号 ： BL07

（様式第 5 号）

X 線 吸 収 微 細 構 造 実 験 に よ る Sr を ド ー プ し た
Bi 2 Se 3 ト ポ ロ ジ カ ル 超 伝 導 体 の 不 純 物 位 置 の 探 索
Search of impurity sites in Sr doped Bi 2 Se 3 topological superconductor by x -rayabsorption fine structure
細 川 伸 也 1 ･黒 木 元 海 2 ･西 井 隆 将 2 ･瀬 戸 山 寛 之 3

Shinya Hosokawa 1 , Motomi Kuroki 2 , Takamasa Nishii 2 , Hiroyuki Setoyama 3
1 熊 本 大 学 大 学 院 先 端 科 学 研 究 部 （ 理 学 系 ） ･2 熊 本 大 学 理 学 部 ･3 九 州 シ ン ク ロ ト ロ ン

光研究センター
1Faculty of Advanced Science and Technology, Kumamoto University, 2 Faculty ofScience, Kumamoto University, 3 Kyushu Synchrotron Light Research Center１．概要（注：結論を含めて下さい）
本 研 究 で は 、Bi 2 Se 3 Sr 0 . 2 5 ト ポ ロ ジ カ ル 超 伝 導 体 を 対 象 と し て 、Sr 不 純 物 の 添 加 位 置 を 明
ら か に す る た め に 、 Sr K 吸 収 端 （ 16.105 keV） 付 近 で の XAFS 測 定 を 室 温 で 行 っ た 。 得ら れ た XAFS 信 号 の 統 計 精 度 は あ ま り 良 く な か っ た が 、 そ れ を フ ー リ エ 変 換 し て 得 ら れる 実 空 間 の ス ペ ク ト ル に は 2.8 Å 付 近 に ピ ー ク が 見 ら れ 、 そ れ は ほ ぼ Bi 2 Se 3 の Bi-Se 原子 間 距 離 に 対 応 す る 。し た が っ て 、Sr は Bi あ る い は Se と の 置 換 型 で あ る と 結 論 で き た 。
（ English ）In this study, Sr K XAFS experiments were carried out on Bi 2 Se 3 Sr 0 . 2 5 topologicalsuperconducting material at room temperature to search for Sr impurity sites inthis material. Although the obtained XAFS signal does not have a good statisticalquality, the Fourier transformed real space data show a clear peak at about 2.8
Å, which mostly coincides with the Bi-Se nearest neighboring distance if the usualphase shift in XAFS function is taken into account. Thus, it would be concluded
that the Sr impurities would be located at a substitutional position of Bi or Se
site.

２．背景と目的
Thouless、Holdene と Kosterlitz が「物質のトポロジカル相」で 2016 年にノーベル物理学賞を受賞したように、トポロジーを基本とした物性は近年たいへんな興味を持たれる対象となっている。特に最近 10 年間は、表面は金属的であるが内部は絶縁体であるトポロジカル絶縁体の研究は、理論的にも実験的にも精力的に行われ、それら、例えば異常量子ホール効果などは最近の物理学においてキーとなる話題となっている。トポロジカル物質群の中で、表面が金属、内部が超伝導性を示すトポロジカル超伝導体は存在する。それらはマヨラナ粒子の発現や量子コンピュータとしての応用など多くの期待がある。しかしながら、トポロジカル絶縁体と比較して、超伝導性が現れる可能性がある物質はかなり限られており、電子をドープしたトポロジカル絶縁体 Bi2Se3 はその数少ない候補である。Cu[1]、Sr [2]あるいは Nb [3]を添加することにより、 Bi2Se3 は超低温で超伝導性を示す。
不純物を添加した機能性物質の原子構造の理解の大きな問題は、不純物位置の判定に決定的な実験的手法がこれまでなかったことである。不純物はその位置に周期性を持たないため、回折実験ではブラッグ・ピークが現れず、微小な散漫散乱スペクトルにしかその情報はない。最近われわれは、特定元素のまわりの原子位置を 3 次元的なイメージとして得られる蛍光 X 線ホログラフィー[4]によってその解明を目指しているが、その補助的な情報として X 線吸収微細構造（XAFS）のデータが非常に役に立つ。
３．実験内容（試料、実験方法、解析方法の説明）
Bi2Se3Sr0.25 トポロジカル超伝導体試料は、既に東工大の共同研究者に提供いただいた良質なバルク単結晶を用いた。試料の結晶性はラウエ写真によって、化学組成は蛍光 X 線分析によって確認した。
XAFS 測定は、室温で Sr K （16.105 keV)吸収端付近で行った。BL07 ビームラインにおいて、シリコンドリフト検出器を用いて蛍光法で測定を行った。
４．実験結果と考察
図 1 に、Bi2Se3Sr0.25 トポロジカル超伝導体の Sr K 吸収端付近で測定し k2 を掛けた XAFS スペクトルを示す。限られたビームタイムを全て測定に用い、得られたデータは統合したが、XAFS 信号の振幅は非常に小さく、十分に統計精度があるとは言えない。図に示した k = 2–8 Å-1 の範囲の窓関数を設定し、その範囲でフーリエ変換を行った。

図 1：Bi2Se3Sr0.25 トポロジカル超伝導体の Sr K 吸収端付近で測定した XAFS スペクトル。
図 2 に、XAFS 信号のフーリエ変換によって求めた|F(R)|スペクトルを示す。図から明らかなように、|F(R)|は 2.8 Å 付近にピークを持つ。Sr 不純物を含まない Bi2Se3 の Bi-Se 最近接原子間距離は、2.908および 3.088 Å である。XAFS 信号の一般的な位相シフトを考慮すると、ピーク位置にほぼ一致している。したがって、Sr 不純物は Bi あるいは Se と置換していると考えられる。

図 2：Bi2Se3Sr0.25 トポロジカル超伝導体の Sr K 吸収端付近で測定した XAFS 信号のフーリエ変換によって求めた|F(R)|スペクトル５．今後の課題
まず、XAFS 信号を解析することにより、置換サイトが Bi なのか Se なのかを確定する。続いて、
Bi2Te3Mn0.1 の実験[5]で見出されたように、複数の不純物サイトが存在しないかどうかを検討する。
それと並行して Sr K蛍光 X 線ホログラフィー実験を試み、Sr 不純物の位置を詳細に求める。
６．参考文献[1] Y. S. Hor et al., Phys. Rev. Lett. 104, 057001 (2010).
[2] Z. Liu et al., J. Am. Chem. Soc. 137, 33 (2015).
[3] B. J. Lawson et al., Phys. Rev. B 94, 041114 (2016).
[4] K. Hayahshi et al., J. Phys.: Condens. Matter 24, 093201 (2012).
[5] S. Hosokawa et al., Phys. Rev. B 96, 214207 (2017).
７．論文発表・特許（注：本課題に関連するこれまでの代表的な成果）
特になし。
８．キーワード（注：試料及び実験方法を特定する用語を２～３）
トポロジカル超伝導、不純物、XAFS
９．研究成果公開について①

論文（査読付）発表の報告（報告時期：2020 年 12 月）