大型施設における固体物理・原子分子物理実験
KEK物構研 低速陽電子実験施設を例に（2024年2月1日 核融合科学研究所）
KEK 物質構造科学研究所
低速陽電子実験施設
兵頭俊夫
1

SPF, Collaborators and Users
Slow Positron Facility（SPF)

Dir.: N. Kosugi (concurrent)
G. Leader: K. Amemiya (concurrent)
Associate Prof.: K. Wada
Assistant Prof.: I. Mochizuki
Post Doc. Researcher: R. Ahmed
Guest Prof.: T, Hoshi
Assoc. Researcher : T. Hyodo
Assoc. Researcher : A. Ichimiya
Assoc. Researcher : S. Mizuno
Ex Cross app. Prof.: Y. Nagai
Ex Guest Prof.: Y. Nagashima

Collaborators and Users
 Hokkaido Univ.: Asakura, H. Ariga
 Tohoku Univ.: T. Hanada JAEA: Y. Fukaya, S. Shamoto
 QST: A. Kawasuso, M. Maekawa, H. Li
 AIST: T. Hirakawa, K. Michishio
 Univ of Tokyo: S. Hasegawa, I. Matsuda,

A. Ishida, S. Asai, K. Shu, K. Yoshioka
 Waseda Univ.: A. Takayama
 Rikkyo Univ.: K. Edamoto, N. Maejima
 Tohoku Univ.: R. Yukawa
 Hiroshima Univ.: N. Nakajima
 Kyushu Univ.: S. Tanaka

KEK Accelerator: A. Shirakawa, K. Furukawa，T. Shidara, S. Ohsawa, M. Ikeda, H. Honma
KEK Radiation Control: H. Iwase, T. Sanami

OUTLINE
 KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
 「低速陽電子」についての予備知識
 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法
 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射

 KEK物構研SPFの ビームライン，4個の測定ステーション
 ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験 回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
 表面構造解析の必要性とその方法
 電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
 RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
 ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ 表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
 TRHEPDによる表面原子配列解析の例
 LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
 物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果 表面プラズモンの検出3

高エネルギー加速器研究機構（KEK）
つくばキャンパスの加速器
電子・陽電子衝突型加速器：Super KEKB加速器（直径：約１km、電子7GeV 陽電子 4GeV）

PFｰAR（直径約120m,電子6.5GeV ）正門
PF（直径約60m,電子2.5GeV ）放射光科学研究施設

電子・陽電子線形加速（全長：約400m、電子7GeV、 陽電子 4GeV ）入射器棟
低速陽電子実験施設 （専用線形加速器全長10m, 電子50MeV)
4

KEK東海キャンパス - JPARC

物構研（物質・生命科学実験施設）： 中性子，ミュオン
54つの量子ビームと大型施設
 光子：

加速器施設（シンクロトロン放射光） ⇔ 実験室のX線発生装置やレーザー光源 中性子： 実験用原子炉施設，加速器施設
 ミュオン： 加速器施設
 陽電子： 実験用原子炉施設，加速器施設⇔ 実験室でのアイソトープ利用

 共用施設： Spring－8，Nano Terasu 等，基本的に有料→ NEEDSに応える。
 大学共同利用法人の施設： KEK, NIFS 等，基本的に無料→ 科学・技術のSEEDS を生み出す。
多くの大学研究室が利用 → 人材育成。

設置の基礎となる
法律は異なるが，性格・役割には重なる部分も多い。
6

OUTLINE
 KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
 「低速陽電子」についての予備知識
 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法
 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射

 KEK物構研SPFの ビームライン，4個の測定ステーション
 ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験 回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
 表面構造解析の必要性とその方法
 電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
 RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
 ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ 表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
 TRHEPDによる表面原子配列解析の例
 LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
 物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果 表面プラズモンの検出

7

陽電子
陽電子（e+）は、電子（e-）の反粒子

電子：

最初に見いだされた素粒子
1897年に、J. J. トムソン（英）が発見。

陽電子： 最初に見いだされた反粒子（1932年）
ディラック方程式（1928年）の解の解釈として1931年に、ディラック（英）により予言されていた。
1932年に、アンダーソン（米）が予言を知らずに発見。
最もよく応用されている身近な反粒子。
PET（陽電子放出断層撮影）： がんの診断

8

陽電子を手に入れる方法
1 高エネルギー光子（X線、γ線）からの電子・陽電子対生成（高強度）
高エネルギー光子（X線、γ線） を得る方法(a) 高エネルギー電子線を重金属に入射したときの制動放射X線(b) 原子炉からのγ線，または中性子をCd吸収させたときのγ線(c) レーザー逆コンプトン効果
1’ 超高強度レーザーからの電子・陽電子対生成
2 放射性同位元素からの陽電子（手軽）𝐴𝐴𝑍𝑍X→ 𝑍𝑍−1𝐴𝐴Y + e+ + 𝜈𝜈𝛽𝛽+ 崩壊9高エネルギー光子の発生法
KEK-IMSS-SPF Lineac で加速した電子 → 制動放射X線
つくば
制動放射
10m

（加速器利用）電子リニアック

高速 e(50 MeV)

電子・陽電子
対生成
W 減速材
e低速化

e+

加速器

4mm
Ta コンバータ

エネルギー可変高強度低速陽電子

W再減速材

輝度増強
高輝度
低速陽電子

FRM II – NEPOMUC
ミュンヘン工科大

炉心からの中性子
113Cd （n， γ) 114Cd

C. Hugenschmidt, et al., J. Phys. Conf Ser. 443, 012079 (2013)10

KEK 物構研(IMSS) 低速陽電子実験施設(SPF)
https://www2.kek.jp/imss/spf/index.html

リニアック運転：～55 MeV, 550 W @50 Hz
ビーム径 : ～𝜙𝜙12 mm (低速陽電子)
長パルスモード : 幅 1 𝜇𝜇s, 1×108 slow-e+/s
短パルスモード：幅 16 ns, 1×107 slow-e+/s

低速陽電子
生成ユニット(0.1 - 35 kV)e+

SPF-B1

SPF-B2（Ps 冷却）（Ps飛行時間）

Gnd. fl.

e専用リニアック： 電子銃と 30 MW クライスト
ロン1 本からプレバンチャー, バンチャー, 4m
加速管1 本にマイクロ波を供給する構成• 地下1階（長パルスモード：1 𝜇𝜇s）
SPF-A3: 全反射高速陽電子回折(TRHEPD)
SPF-A4: 低速陽電子回折（LEPD）• 地上階（短パルスモード：10 ns）
SPF-B1: ポジトロニウムレーザー冷却（Ps Cooling）
SPF-B2: ポジトロニウム飛行時間（Ps-TOF）（Gnd. Fl. はここまで）

SPF-A3（全反射高速陽電子回折）

SPF-A1（技術開発）SPF-A4（低速陽電子回折）B1 fl.

（B1 Fl. は全長 60m，さらに30m続く）
11（As of April 2022）

SPF装置配置図

汎用：Ps レーザー冷却

Ps - TOFTRHEPD

LEPD

20230401 現在
T. Hyodo,et al., AIP Conference Proceedings 1970, 040004 (2018)12

逆レーザー・トムソン散乱による陽電子生成
UVSOR （分子科学研究所）

陽電子消滅実験に利用（陽電子は熱化後に消滅）

Taira, et al., Rev. Sci. Instrum. 93, 113304 (2022)

13

outline••

KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
「低速陽電子」についての予備知識– 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法– 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射• KEK物構研SPFの ビームライン，4個の測定ステーション• ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験
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回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
表面構造解析の必要性とその方法
電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ
表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
TRHEPDによる表面原子配列解析の例
LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果
表面プラズモンの検出14

高エネルギー陽電子の低速化
負の陽電子仕事関数の発見
Mills, et al., Phys. Rev. Lett. 41, 1076 (1978)

真空中に低速の陽電子を効率よく取り出す。

Schultz and Lynn: Rev. Mod. Phys. 60, 701-779 (1988).

15高強度陽電子の低速化・輝度増強
陽電子仕事関数が負の金属薄膜に入射した高エネルギー陽電子
陽電子はなかか対消滅しない。 対消滅は熱化後。
原子による散乱過程の断面積 ～ 𝜋𝜋𝑎𝑎B2
対消滅過程の断面積 ～𝜋𝜋𝑎𝑎02 ～ α4 𝜋𝜋𝑎𝑎B2 ≪ 𝜋𝜋𝑎𝑎B2→ 対消滅の前に先ず熱化する。

わずかながら、対消滅する前に拡散運動で表面に戻ってくる陽電子がある。
→ 陽電子仕事関数が負なら、低速陽電子として自発的に再放出。

γ

熱化せずに透過高エネルギー陽電子
質のよい低エネルギー（低速）陽電子

γ

質のよい低エネルギー（低速）陽電子
金属薄膜

エネルギー＝｜負の仕事関数｜＝一定（Wの場合3eV）
エネルギー幅＝熱エネルギー（0.03eV）

仕事関数の値
Ni: -1eV，Cu: -0.3eV，W: -3eV

低速陽電子ビームの再減速による輝度増強（回折には必須）
輝度 B =

I
d θ E
2

2

反射型再減速材（～1000倍増強）

ビーム強度 I → I/10，ビーム径 d → d
ビーム発散角～50 ° → ～10°
ビームエネルギー 5 keV → 3 eV・電磁場の力では輝度は改善できない。

3 eV
5 keV
（W）

・電磁場で加速して絞り，仕事関数が負の金属（ W, Ni, Cu等）の1点に入射。
・空間的に絞られたまま，非保存的にエネルギーが低くなった陽電子が、同じ1点から再放出。

透過型再減速材
3 eV

・加速エネルギー10kV以下であれば，10%以上
表面に戻ってくる。
・強度は低下するが輝度は大幅に増強。
・薄膜を使った透過型再減速材もある。
（KEKで利用）

5 keV
（W薄膜

厚100nm）

outline••

KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
「低速陽電子」についての予備知識– 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法– 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射• KEK物構研SPFの ビームライン，4個の測定ステーション• ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験
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回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
表面構造解析の必要性とその方法
電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ
表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
TRHEPDによる表面原子配列解析の例
LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果
表面プラズモンの検出18原子の内部の静電ポテンシャルは正→ 全ての物質の内部の静電ポテンシャルは正

q/r2

q/r

-q/r2

-q/r

固体中の静電ポテンシャルは正→ 電子は引き込まれる。
陽電子は排斥される。
→ 陽電子は表面に敏感
19

結晶ポテンシャルと仕事関数
結晶ポテンシャル： エネルギーの決まった荷電粒子が侵入できるかどうかに関係。
仕事関数： 内部の基底状態の粒子が出てこれるかどうかに関係。

ℏ2 2−
𝛻𝛻 + 𝑞𝑞𝑞𝑞 𝜓𝜓 = 𝐸𝐸 𝜓𝜓
2𝑚𝑚

結晶（静電）ポテンシャル:

𝑉𝑉 (> 0: 全ての結晶の内部)−𝑒𝑒𝑒𝑒 (< 0 電子)
ポテンシャルエネルギー: 𝑞𝑞𝑞𝑞 = �𝑒𝑒𝑒𝑒 (> 0 陽電子)

仕事関数: 全ての相互作用を考慮した基底状態に関係(最もエネルギーの高い状態のエネルギーを真空レベルを基準に測り、符号を変える。)
電子の仕事関数（Vac. L. - フェルミエネルギー）＞0 全ての物質
陽電子の仕事関数（Vac. L. - 陽電子バンドの底）＞0 多くの物質＜0 ある種の金属

Vac. L.
φ－> 0
Vac. L.
φ+> 0
φ+< 0
Vac. L.

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outline••

KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
「低速陽電子」についての予備知識– 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法– 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射• KEK物構研SPFのビームライン，測定ステーション• ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験
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回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
表面構造解析の必要性とその方法
電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ
表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
TRHEPDによる表面原子配列解析の例
LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果
表面プラズモンの検出21

4 ビームライン分岐のステーション
SPF-A3SPF-A4

SPF-B1

SPF-B222

outline••

KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
「低速陽電子」についての予備知識– 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法– 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射• KEK物構研SPFのビームライン，測定ステーション• ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験
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回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
表面構造解析の必要性とその方法
電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ
表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
TRHEPDによる表面原子配列解析の例
LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果
表面プラズモンの検出23

ステーションSPF-B1 における実験 2017年まで

ポジトロニウム負イオン，ポジトロニウムビーム
 2018年以降

ポジトロニウムのレーザー冷却24

ポジトロニウム負イオンの光脱離••エネルギー可変 Ps ビームへの第一歩
世界初の Ps– 分光への第一歩

Ps– + hν(e – e+ e –)→Ps + e –(e+ e –)

Ps– の実証： γ 線のドップラーシフトから表面にNaを蒸着すると増大

光脱離の実証： ドップラーシフトした γ 線ピーク強度のレーザー光照射による減少から

Michishio, et al., Phy. Rev. Lett., 106, 153401 (2011)

対消滅 γ 線のエネルギースペクトル25

エネルギー可変ポジトロニウムビームの生成•••

ポジトロニウム（Ps）は中性 → 電場で加速できない。
何とか、エネルギー可変のビームにできないか。
→ Ps負イオン（ Ps– ）を作り加速してから光脱離。
（電子を１個はがしてPsにする）
Ps 負イオン生成

Ps ビームの飛行時間データ

Ps- + hν → Ps + e-

電場で加速
光脱離
（正の可変電位印加）

エネルギー可変Ps ビーム1. 低速陽電子ビームを磁場で45°
曲げて誘導し、Na蒸着したW表面に入射。
2. W表面からPs 負イオン放出。
3. 電場で望むエネルギーに加速。
4. レーザー光を当て、光脱離により中性のPsにする。
5. Psビームはそのまま直進してMCPで検出される。
6. 飛行時間からPsエネルギーがわかる。
7. 電子、陽電子、イオンなどの荷電粒子は磁場に沿って45°曲がって上流（左下）に戻るので、邪魔にならない。

加速が少ないほど時間がかかっている。
→ 可変エネルギーPsビームができている。
Michishio, et al., Appl. Phy. Lett. 100, 254102 (2012).
プレスリリース http://www.kek.jp/ja/NewsRoom/Release/20120620140000/

26/20

Ps負イオン光脱離過程における共鳴状態
Ps負イオンの、初めての本格的な分光実験に成功
KEK 高強度低速陽電子パルスと、高強度色素パルスレーザで可能に共鳴状態を経由する光脱離：特定の光エネルギー（hν）の時に起きる。
Ps– + hν → Ps–の共鳴状態 → Ps + e –ポジトロニウム（ Ps ）「粒子－反粒子系」

ポジトロニウム負イオン（ Ps– ）「粒子－反粒子三体系」
寿命 0.5 ナノ秒で消滅

ポジトロニウム負イオンの共鳴の観測

Michishio et al., Nature Commun. 7, 11060.(2016).

プレスリリース http://www.kek.jp/ja/NewsRoom/Release/20160318103000/

27

Ps レーザー冷却装置（一次元冷却）

Shu, et al., Under review, arXiv:2310.08761 (2023)

28

Ps レーザー冷却に使う準位

Shu, et al., Under review, arXiv:2310.08761 (2023)

29

Ps レーザー冷却の結果（１次元冷却）（～ 600 K)（～ 1 K)

Shu, et al., Under review, arXiv:2310.08761 (2023)

SPF-B2：Ps飛行時間法による2次元自由電子層の研究
W表面にアルカリ金属を蒸着すると、Ps負イオン放出増大

Ps放出はどうか。 → 大幅に増大した。
→ 陽電子と表面2次元自由電子層の相互作用の研究に着手
増大理由の解明と放出エネルギースペクトルの解釈

Ps飛行時間法（Ps-TOF）
•
•

•

陽電子1個
電子1個

パルス陽電子を表面に入射。
放出された o-Ps が飛行中に自己消滅して生じたγ 線を試料から一定距離だけ離れた位置で検出。
入射時刻とγ 線検出時刻の隔から、Psの速さ、したがって
運動エネルギーを知る。

Naを蒸着した場合

W 清浄表面

陽電子1個
電子2個

金属蒸着W 表面

Csを蒸着した場合
大幅増大：
金属表面の自由電子層に対するプローブTerabe et al., Surf. Sci. 641, 68 (2015)
Iida et al., J. Phys. Condrnse.Matter 28,
475002 (2016)

31

OUTLINE
 KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
 「低速陽電子」についての予備知識
 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法
 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射

 KEK物構研SPFの ビームライン，測定ステーション
 ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験 回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
 表面構造解析の必要性とその方法
 電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
 RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
 ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ 表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
 TRHEPDによる表面原子配列解析の例
 LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
 物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果 表面プラズモンの検出32

結晶表面は，結晶をある面で切断したままとは異なる
Si(111) 表面の例

 結晶表面は内部と違う。
 結晶をある面で切ったままでは不安定。
表面原子の再配列
原子の一部が蒸発調べなければ詳細不明。

ｌ

Si(111)7x7 面

 新規機能開発のために（すべてSi 原子）

異原子を蒸着することもある。
付着の詳細は調べなければ不明。
表面原子配列の単位胞

上面図バルク（結晶内部）
の単位胞

側面図

33

量子ビーム回折による原子配列の決定
 測定で得られるのは回折パターンからは，原子配列の対称性がわかる。
 既知の試料の作製や方位決定に広く用いられる。

 回折パターンから詳細な原子配列を決めるには，正確なスポットの強度が必要。
 実験データの相対強度を具体的な原子配列に対する理論計算と比較。
 理論の正確さが求められる。
 正確でない理論を使うと，間違った原子配列を最適解としかねない。

 物質との相互作用が強い電子や陽電子の場合は多重散乱を考慮した理論（動力学的理論）が必要。
 利用する理論は散乱理論のみなので，第１原理計算とは独立。
 相互の比較が可能
34

バルク（固体内部）と表面原子配列解析
結晶バルク
 散乱断面積の小さい（物質透過力の大きい）量子ビームが望ましい。
 散乱断面積が小さくても、バルクには多くの原子が存在するので十分な回折強度。
 １回の弾性散乱のみで回折スポット形成。
 理論が単純（運動学的理論）。
 光子（X線），中性子

結晶表面
 非弾性散乱断面積が大きい量子ビームが表面感度大。
← 一度でも非弾性散乱をした粒子は回折スポットに寄与しない。
 弾性散乱断面積の大きい（物質透過力の小さい）量子ビームが回折強度大。

← 非弾性散乱で決まる表面層の原子は数が少ないが，散乱断面積が大きければ観測可能。
 ただし，多重散乱のため理論複雑（動力学的理論）
 電子，陽電子

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OUTLINE
 KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
 「低速陽電子」についての予備知識
 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法
 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射

 KEK物構研SPFの ビームライン，測定ステーション
 ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験 回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
 表面構造解析の必要性とその方法
 電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
 RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
 ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ 表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
 TRHEPDによる表面原子配列解析の例
 LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
 物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果 表面プラズモンの検出36

電子回折と陽電子回折（各２種類）

これらはすべて反射型。
この他に100keV程度の電子線と薄膜試料を用いる透過型の電子回折法もある。

37

（陽）電子回折 低速電子回折（Low-energy electron diffraction, LEED）
 低速陽電子回折（Low-energy positron diffraction, LEPD，レプト）
 反射高速電子回折（Reflection high-energy electron diffraction, RHEED) 全反射高速陽電子回折（Total-reflection high-energy positron diffraction, TRHEPD，トレプト）

 (陽電子)のエネルギーと波長の関係

𝜆𝜆/nm =

12

𝐸𝐸/eV

結晶ポテンシャルのため，物質中の波長は電子は短くなり，陽電子は長くなる。






Bragg 条件 2𝑑𝑑sin𝜃𝜃 = 𝑛𝑛𝜆𝜆LEED, LEPD

𝜆𝜆 は物質内での波長𝐸𝐸 = 100V → 𝜆𝜆 = 1.2 nm ~ 𝑑𝑑

𝐸𝐸 = 20 − 300 eV の範囲で，スポット強度のE依存性 𝐼𝐼 𝐸𝐸 を測定

RHEED, TRHEPD 𝐸𝐸 = 10 keV → 𝜆𝜆 = 0.012 nm ≪ 𝑑𝑑

𝐸𝐸 = 10 keV に固定して，00スポット（鏡面反射）の視射角𝜃𝜃依存性 𝐼𝐼 𝜃𝜃 を測定

38

OUTLINE
 KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
 「低速陽電子」についての予備知識
 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法
 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射

 KEK物構研SPFの ビームライン，測定ステーション
 ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験 回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
 表面構造解析の必要性とその方法
 電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
 RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
 ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ 表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
 TRHEPDによる表面原子配列解析の例
 LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
 物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果 表面プラズモンの検出

39

RHEED と TRHEPD の歴史（１）一宮彪彦，日本物理学会誌 70, 683 (2015).
 1927年に電子回折発見
 Davisson and Germer, Phys. Rev. 30, 705 (1927) → LEED Thomson, Proc. Roy. Soc. A117, 600 (1928)→ TED
 Nishikawa and Kikuchi, Nature 121, 1019 (1928) → RHEED RHEEDによる原子配列解析に使える動力学的理論
 Maksym and Beeby, Surf. Sci. 110, 423 (1981)
 Ichimiya, Jpn. J. Appl. Phys. 22, 176 (1983), ibid. 24,1363 (1985)
 RHEEDの原子配列解析への応用
 Horio and Ichimiya, 133, 393 (1983)
 RHEPDの提案
 A. Ichimiya, Solid State Phenom. 28, 143 (1992).

40

RHEED と TRHEPD の歴史（２） （T)RHEPD の実証
 A. Kawasuso and S. Okada, Phys. Rev. Lett. 81, 2695 (1998).
 2010まで：原子力機構（現QST）高崎研究所（22Na 陽電子源）
 本日の講演に含まれない多くの優れた成果
 Fukaya et al., J. Phys. D: Appl. Phys. 52, 013002 (2019).
 2010より：KEK物質構造科学研究所（加速器利用陽電子源）
 2014年頃： RHEPD を TRHEPD と改称（内容や使い方は同じ）
 Total-reflection high energy positron diffraction

 最近ドイツにもTRHEPD装置完成（ミュンヘン工科大学）
 研究用原子炉施設 FRMII の 低速陽電子施設 NEPOMUC
 Dodenhöft 他, Phys. Rev. B 108, 155438 (2023).

 日本が世界に先行している理由

 電子回折研究の伝統 表面研究者・加速器研究者・陽電子研究者・計算科学者の協調

41

RHEED と TRHEPD の回折強度理論（ほぼ共通）の概要ℏ2 2∇ 𝜓𝜓 𝒓𝒓 + 𝑈𝑈 𝒓𝒓 𝜓𝜓 𝒓𝒓 = 𝐸𝐸𝐸𝐸 𝒓𝒓−
2𝑚𝑚
𝑈𝑈 𝒓𝒓 = � 𝑈𝑈𝒈𝒈 𝑧𝑧 exp(𝑖𝑖𝒈𝒈 � 𝒓𝒓t )𝒈𝒈𝜓𝜓 𝒓𝒓 = � 𝑐𝑐𝒈𝒈 𝑧𝑧 exp[𝑖𝑖(𝒌𝒌0t + 𝒈𝒈) � 𝒓𝒓t ]𝒈𝒈

𝒓𝒓 = 𝒛𝒛 + 𝒓𝒓t ,2 4𝜋𝜋ℏ
𝑈𝑈𝒈𝒈elastic = −2𝑚𝑚 Ω0𝒌𝒌0 = 𝒌𝒌0𝑧𝑧 + 𝒌𝒌0t

𝑈𝑈 = 𝑈𝑈 elastic +𝑖𝑖(𝑈𝑈 TDS +𝑈𝑈 el + 𝑈𝑈 pl )�𝑗𝑗 unit cell

exp 𝑖𝑖𝒈𝒈 � 𝑹𝑹𝑗𝑗 𝑓𝑓 𝑠𝑠 exp −𝐵𝐵𝑠𝑠 2 ,𝑓𝑓 𝑠𝑠 : 原子の弾性散乱因子←

𝒔𝒔 = 𝒈𝒈/4𝜋𝜋

孤立原子の電荷分布で決まる。

入射電子エネルギーが ～10 keVのRHEED では，物質電子との相関効果や交換効果は無視できる。→ 入射粒子の電荷の符号を変えるだけで，そのままTRHEPDに使える。
ただし，ポテンシャルの虚数部分は，フィッティング・パラメタのひとつとして扱う。
42

TRHEPD と RHEED の表面感度
22ℏ2 𝑘𝑘02 ℏ2 𝑘𝑘0∥
ℏ2 𝑘𝑘0⊥
𝐸𝐸0 ==+= 𝐸𝐸0∥ + 𝐸𝐸0⊥
2𝑚𝑚
2𝑚𝑚
2𝑚𝑚

𝑘𝑘0⊥ = 𝑘𝑘0 sin𝜃𝜃
𝐸𝐸0⊥ = 𝐸𝐸0 sin2 𝜃𝜃e+eｰ

陽電子の全反射臨界角

θ < θC

非弾性散乱までの平均距離e+eｰ

θ > θCe+ （全反射）eｰ

TRHEPD
RHEED

非弾性散乱までの平均距離e+
非弾性散乱までの平均距離

eｰ

TRHEPDRHEED43表面すれすれ入射の陽電子・電子・X線（全反射）の深さ感度
感度の範囲
1Å
1 nm

TRHEPD（陽電子）

最表面下数層の原子座標の詳細

RHEED
（電子）

SXRD
（X線：全反射利用）

44

OUTLINE
 KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
 「低速陽電子」についての予備知識
 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法
 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射

 KEK物構研SPFの ビームライン，測定ステーション
 ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験 回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
 表面構造解析の必要性とその方法
 電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
 RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
 ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ 表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
 TRHEPDによる表面原子配列解析の例
 LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
 物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果 表面プラズモンの検出

45

TRHEPDによる原子座標決定の流れ 原理：• 原子配列を知りたい表面に陽電子を入射→陽電子と表面原子の相互作用→TRHEPDパターン
 実験：THEPD測定ステーション• TRHEPDパターンを測定 （００）スポットの視射角依存性（ロッキング曲線）を抽出
 解析：計算機• 原子の種類と座標を仮定して動力学的散乱理論による
TRHEPDパターン→特定のスポットのロッキング曲線を計算
 R因子（理論と実験の差を表すパラメタ）を計算 R因子が小さくなるように原子位置を座標を変えてみる。
• R因子が極小になるまで探しつづける。
46

ブラッグの式
2𝑑𝑑 sin𝜃𝜃 = 𝑛𝑛𝑛𝑛

𝐓𝐓𝐓𝐓𝐓𝐓𝐓𝐓𝐓𝐓𝐓𝐓
𝐸𝐸 = 10 keV
𝜆𝜆 = 0.01nm << dsin𝜃𝜃 ≪ 1

ビームに平行な面=
ビームに垂直な座標
にのみ敏感

LEPD
E=25～500eV
𝜆𝜆～0.1nm ～ d
すべての面=
すべての座標に敏感

47/46

各原子のx, y, z 座標を，独立に測定y(a) 多波条件(b) 一波条件

上面図x(y, z 座標)(x, z 座標)

ビーム入射方向z

側面図

表面内の、ビームに垂直な原子の変位にも敏感
一波条件で決めた座標成分を固定
座標パラメタを減らして解析

x(z座標のみ)表面に垂直な原子の変位と原子数密度にのみ敏感
座標パラメタが一成分のみ
解析単純

TRHEPDではロッキング曲線を解析して原子座標を決める
ロッキング曲線は，鏡面反射スポットの視射角依存性
マルチチャネルプレート＋蛍光スクリーン

視射角(θ : 0 - 6º)e+

試料

陽電子 (10 keV)

00 スポット（鏡面反射スポット）

回折パターン（２）各 θ で得た回折パターン
から 00 スポット強度を抽出
スポット強度（１）TRHEPD パターン測定（３）構造モデルとTRHEPD ロッキング曲線の計算
表面構造モデル

動力学理論による回折パターンとロッキング
曲線の計算

視射角θ
（４）一致の良さをチェック
・R-因子

𝑹𝑹 =

𝒆𝒆𝒆𝒆𝒆𝒆� 𝑰𝑰𝜽𝜽
𝜽𝜽− 𝑰𝑰𝒄𝒄𝒄𝒄𝒄𝒄
𝜽𝜽

𝟐𝟐＝ 一致がよいほど小さい

A.Icimiya and Cohen:”RHEED” (Cmbridge U. P.)
A. Ichimiya, JJAP (1983)

𝒆𝒆𝒆𝒆𝒆𝒆� 𝑰𝑰𝜽𝜽
𝜽𝜽= � 𝑰𝑰𝒄𝒄𝒄𝒄𝒄𝒄
𝜽𝜽 = 𝟏𝟏𝜽𝜽

48

OUTLINE
 KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
 「低速陽電子」についての予備知識
 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法
 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射

 KEK物構研SPFの ビームライン，測定ステーション
 ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験 回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
 表面構造解析の必要性とその方法
 電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
 RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
 ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ 表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
 TRHEPDによる表面原子配列解析の例
 LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
 物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果 表面プラズモンの検出49

R因子極小の原子配列がR因子絶対最小でない恐れがある
2DMAT導入 ⇒ 絶対最小を保証する東京大学物性研究所 https://www.pasums.issp.u-tokyo.ac.jp/2dmat/

局所探索（Nelder-Mead法）
R 因子

R 因子

グリッド型大域探索

原子座標（i）グリッド型大域探索（ii）局所探索

原子座標

 一定の間隔で刻んだ原子座標ひとつひとつ 複数の極小の候補付近で局所的極小をさがす。
について，R因子をしらみつぶしに調べる．
 計算時間が膨大にならない程度の粗いグリッドで計算．
（iii）組合せ探索
 現実的計算時間のグリッドによる大域探索を行って最適解の候補を選び，各候補について局所探索を行う。
 絶対的な的な最適解を求める。

（iv）効率的な大域探索：高精度ベイズ推定

直接、絶対的な的な最適解を求める。
50

実験法由来の不確かさを定量的・自動的に解析。
 TRHEPDの高い表面選択性を実証。

T. Hoshi, et al., Comp. Phys. Comm. 271, 108186 (2022), online (2021).
K. Tanaka, et al., Acta Physica Polonica A 137, 188-192 (2020).

𝑧𝑧1 の最適座標からのずれ(0.005 nm単位)

𝑧𝑧8 の最適座標からのずれ (0.005 nm単位)

Si4O5N3 / 6H-SiC (0001)-( 3 × 3 ) R30°

𝑧𝑧2 の最適座標からのずれ (0.005 nm単位)

分散共分散行列を用いた感度解析

51

TRHEPDにおける ２DMAT導入の前と後
回折パターンの強度を計算する動力学的散乱理論のプログラムは共通

導入前 • 熟練研究者が何か月もかけて試行錯誤で最適原子配列を決•めていた。
局所的な最適解に過ぎない可能性を排除できなかった。

導入後 • ２DMATの出現により、1日で可能に。
•
•
•
•
•

大域探索と局所探索の組み合わせや、効率的な大域探索に
より真の極小（最適解）が得られる。
感度解析も可能各座標ごとの誤差もわかる。
誰がやっても同じ結果。高度熟練は不必要。
ユーザー研究室の大学院生を対象に毎年利用セミナー開催。

Y. Motoyama,et al.,Comput. Phys. Commun. 280, 108465 (2022).
プレスリリース https://www.kek.jp/wp-content/uploads/2022/07/pr20220729.pdf

52

OUTLINE
 KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
 「低速陽電子」についての予備知識
 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法
 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射

 KEK物構研SPFの 低速陽電子生成部，ビームライン，測定ステーション
 ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験 回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
 表面構造解析の必要性とその方法
 電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
 RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
 ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ 表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
 TRHEPDによる表面原子配列解析の例 Fukaya et al., J. Phys. D: Appl. Phys. 52, 013002 (2019).
 LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
 物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果 表面プラズモンの検出

53

TRHEPD の表面超高感度性
Si(111)-(7x7) 表面を利用計算に用いた構造（ともに文献値）(7x7)構造
バルク構造

実験： 10keV θ = 1.3°（陽電子全反射）
計算： 同じ解析プログラム（電荷符号だけ変える）
第3層までは既知の再構成配置（文献）
それ以下はバルクのまま(文献）
陽電子と電子の比較
プローブする深さの違い(1) パターン（実験間／理論間）の差(2) 実験と計算の一致度の差
第4層以下の情報欠如は陽電子の計算には影響しない

Y. Fukaya et al., Appl. Phys. Exp. 7, 056601 (2014)
プレスリリース http://www.kek.jp/ja/NewsRoom/Release/20140421141000/54Ge(001)-(4×2)-Pt ナノワイヤ構造の確定
半導体表面上の貴金属原子ナノワイヤ• 一次元原子鎖特有の新物性の探求の場。
• 構造（原子配列）の確定が必要。
Pt
Ge(001)面に白金（Pt）を蒸着
これは Pt か Ge か?
干渉を利用するので、表面下の原子にも敏感

一波条件
この構造が正解

多波条件
I. Mochizuki, et al., Phys. Rev. B 85, 245438 (2012)

10年近くの論争を決着させた。

55

ルチル型-TiO2(110)-(1×2) 表面の構造決定
TRHEPDで決定した表面

ルチル型TiO2(110)(1×1) 表面

上面図

TiO2 (酸化チタン)(1×1) unit

~1200Kで焼鈍すると表面構造

光触媒, 気体センサー, 触媒担体
金属酸化物触媒の標準物質
単結晶 TiO2 表面(原子レベルでの触媒プロセスの解明に重要）
側面図

確定済み (最も安定)(1×2) 表面構造に変化

多波条件解析

多くの構造モデルが提案されていた
Missing Row？

一波条件解析

どの構造モデルも
TRHEPD データを再現できなかった

Missing-Row:
Ti2O3:
Ti3O5:
Ti2O:

7.1 %
4.6 %
6.9 %
5.3 %

Added Ti2O3

非対称-Ti2O3 モデル
が正解
Added Row (Ti3O5)

Added Ti2O

30年にわたる論争に決着
I. Mochizuki et al. PCCP 18 (2016) 7085-7092
プレスリリー
http://www.kek.jp/ja/NewsRoom/Release/20160224140000/

56

第14族元素の原子層物質
グラフェン(C)••••層状結晶フラファイト（石墨）の1原子層のみを取り出したナノ構造。
極めて高い電子移動度、熱伝導度、剛性。
省エネ・高速電子デバイス実現のための新素材として期待。
基板の上に合成されることが多い。

周期｜族

13

14

15

2

B

C

N

3

Al

Si

P

4

Ga

Ge

As

5

In

Sn

Sb

6

Tl

Pb

Bi

グラフェン(C)：平面状

シリセン(Si)・ゲルマネン(Ge)•••SiやGeの同様の層状物質
グラフェンと異なりバックリング（凸凹）をもつ
バックリングの大小で電子状態が違う

TRHEPD で測定する必要性••••

基板上につくった原子層物質は基板の種類によって性質が異なる。基板上の違いによる多様性の研究も重要。
バックリングの大きさ
基板との距離の大きさ
TRHEPDを用いれば正確の測定が可能

シリセン(Si) ゲルマネン(Ge): バックリング

57

Ag(111) 表面上のシリセンの構造決定（2013）

基板
のみ

側面図
上面図

赤丸： どちらも Si 原子
灰色丸： Ag 原子

Δ = 0（平面）なら
α = β = 120°Δ ≠ 0 なので測定必要だった
バックリング

本実験
理論（Vogt ら）
一波条件の測定（d と Δ の決定）

多波条件の測定（α と β の決定）

シリセン蒸着後Si蒸着でがらりと変わる→表面超敏感性

シリセン蒸着後

シリセン（Si 原子の1層だけのシート）
次世代高速デバイス用の基板として期待されている
バックリングの大きさで電子状態が変化（ Δ の測定重要）

Δ (Å)
0.83
0.78

Si-Aｇ間

d (Å)
2.14
2.17

結合角

α (°)
112
110

結合角

β (°)
119
118

Fukaya et al., Phys. Rev. B 88, 205413 (2013)
プレスリリースhttp://www.kek.jp/ja/NewsRoom/Release/20131121140000/

58

理論が予想するバックリングの大きさ、基板との距離についての、
高精度の直接測定

Graphene on Cu(111)Graphene on Co(0001)

グラフェン－基板間距離（Å）

金属基板上のグラフェンの構造決定（2016）

原子番号エネルギーバンド

バックリングなし

バックリングなし

基板との距離 大基板との距離 小

TheoryGiovannetti, Phys. Rev. Lett. (2008).
Vanin, Phys. Rev. B (2010).
Gong, J. Appl. Phys. (2010).

Y. Fukaya, et al., Carbon 103 (2016) 1.
プレスリリース http://www.kek.jp/ja/NewsRoom/Release/20160307150000/

59AL(111) 面上のゲルマネン非対称性発見（2016）
バックリングの詳細について、従来の予想を明確なデータで否定し、TRHEPDに基づく構造を決定

従来のモデル （対称的）TRHEPD（測定・計算）

TRHEPDで決めた構造（非対称）�[110]入射272�
[110]入射7対称だった場合の計算： 実験（上図○）と全く合わない
Y. Fukaya, et al. 2D Materials 3, 035019 (2016).
プレスリリース http://www.kek.jp/ja/NewsRoom/Release/pressrelease20160913.pdf

60

2層グラフェン超伝導体の構造決定（2020）
TRHEPD で決定した構造

以前信じられていた構造
grapheneCabuffer

SiC substrate

Y.Endo, et al., Carbon 157, 857-862 (2020)
プレスリリース https://www.kek.jp/ja/newsroom/attic/PR20191114.pdf

超伝導特性

61

62/46

Geの二重三角格子による二次元原子層 (2020)
A. Fleurence, et al., Phys. Rev. B 102, 201102(R) (2020).

• Ge(111)基板上にZrB2薄膜をエピタキシャル成長させた。
• STM観測と内殻光電子分光測定の結果，二次元Ge層が形成されていることはわかていた。
• 二次元Ge層は，第一原理計算によって「二重三角格子」と考えられていたが，全反射高速
陽電子回折 (TRHEPD) で実験的にそれが確認された。
• 二重三角格子はカゴメ格子と同じ起源をもつ「フラットバンド」を発現する可能性がある。
TRHEPD実験によって特定された
二重三角格子構造

角度分解光電子分光 (ARPES)の測定結果と特定された構造を基にしたDFT計算
ARPES
測定結果

DFT計算

62

63/46準結晶2層グラフェンの構造解析 (2021)• SiC(0001)上の30°ねじれた2層グラフェンは，2次元準結晶構造を示す。
• 準結晶2層グラフェンの層間隔𝑑𝑑12 （= 𝑧𝑧G1 − 𝑧𝑧G2 ）を，全反射高速陽電子回折 (TRHEPD) によって決定した。（𝑑𝑑12 = 3.46 ± 0.06 Å）• グラフェン層間隔のねじれ角𝜃𝜃依存性の第1原理計算の結果（𝑑𝑑12 = 3.42 Å at 𝜃𝜃 = 29.4°,
K. Uchida, et al., Phys. Rev. B 90, 155451 (2014)）とほぼ一致した。

Y. Fukaya, et al., Phys. Rev. B 104, L180202 (2021).

準結晶2層グラフェンR30°（QC-BLG）

Bernal(AB)積層2層グラフェン
R-60° （B-BLG）

TRHEPDロッキング曲線（一波条件）
ピークのずれは層間隔の違いに対応
赤：QC-BLG，黒：B-BLG

𝑑𝑑12 = 3.46 Å

𝑑𝑑12 = 3.29 ÅCu(111) 基板上のホウ素原子鎖 (2022)• ホウ素化合物は低次元においても多彩な構造をとり，新規な物性や応用材料として期待されているが，解析の難しさからその二次元構造の実験的決定は行なわれていなかった。
• Cu(111) 基板上に二次元ホウ素マテリアルを大面積で成長させた。
• 全反射高速陽電子回折（TRHEPD）とX線光電子分光（XPS）測定および第一原理計算により，このCu上の二次元ホウ素化合物は，Cu-Borideであることを確認した。
Y. Tsujikawa, et al., Phys. Rev. B 106, 205406 (2022).
単原子層 Borophene

二次元ホウ化銅 Cu-Boride

広範囲に均一な層が合成するとの報告

一次元原子鎖が並んだ二次元化合物

TRHEPDロッキンング曲線
ビーム入射方位64/46

OUTLINE
 KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
 「低速陽電子」についての予備知識
 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法
 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射

 KEK物構研SPFの 低速陽電子生成部，ビームライン，測定ステーション
 ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験 回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
 表面構造解析の必要性とその方法
 電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
 RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
 ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ 表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
 TRHEPDによる表面原子配列解析の例
 LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
 物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果 表面プラズモンの検出

65

LEEDとLEPDの歴史
 1927年に電子回折発見
 Davisson and Germer, Phys. Rev. 30, 705 (1927) → LEED Thomson, Proc. Roy. Soc. A117, 600 (1928)→ TED
 Nishikawa and Kikuchi, Nature 121, 1019 (1928) → RHEED 1971年にLEEDの動力学的理論
 Tong and Rhodin, Phys. Rev. Lett. 26, 711 (1971)
 1970年代末からBrandeis大（米国）のCanterがLEPD装置開発
 LEPD回折ピークの観測（1980）
 Rosenberg, et al., Phys. Rev. Lett. 44, 1139 (1980)
 LEPDによる原子配列解析（1989）
 Horsky, et al., Phys. Rev. Lett. 62, 1876 (1989)

66

LEEDとLEPDの歴史
 LEPDの大きな可能性確認
 Tong, Surf. Sci. 457, L432-L436 (2000)“Why is the positron an ideal particle for studying surface structure?” KEK物構研で加速器ベースの低速陽電子ビームによるLEPD 観測
 K. Wada, et al., e-J. Surf. Sci. Nanotech. 16, 313 (2018)

 2023年 KEK物構研のLEPDステーション改造完成，測定開始

67

LEED と LEPD の回折強度理論（ほぼ共通）の概要
入射エネルギー 20～300 eV （RHEEDより複雑）→ 物質電子との相関相互作用，交換相互作用が無視できない。
→ 局所密度近似（LDA）で self-consistent に取り入れる
原子の電荷分布とポテンシャル′−𝑍𝑍𝑒𝑒 2𝜌𝜌𝑟𝑟
2+ 𝑒𝑒 2 � 𝑑𝑑 3 𝑟𝑟 ′𝑈𝑈a 𝑟𝑟 =−3𝛼𝛼𝑒𝑒
3/8𝜋𝜋 𝜌𝜌 𝑟𝑟′
𝒓𝒓
𝒓𝒓 − 𝒓𝒓= 𝑈𝑈𝑎𝑎0 − 3𝛼𝛼𝑒𝑒 2 3/8𝜋𝜋 𝜌𝜌 𝑟𝑟

1/3

1/3

これから結晶の電荷分布とポテンシャル構成（マフィン‐ティン近似）
𝑛𝑛max

𝑉𝑉𝑐𝑐0 𝒓𝒓 = � 𝑉𝑉𝑎𝑎0 (𝒓𝒓 − 𝑹𝑹𝑛𝑛 ) − 3𝛼𝛼𝑒𝑒 2 3/8𝜋𝜋 𝜌𝜌 𝒓𝒓 − 𝑹𝑹𝑛𝑛
𝑛𝑛=0

α：local-density exchange-correlation coefficient,

1/3

Kohn-Shamの値は 2/3 だが，解析ではフィッティングパラメタ
68電子と陽電子とX線の散乱因子
Si に対する，微分散乱因子の角度依存性 |f (θ)|：波長 λ=0.13 nm
光子（9.6keV），陽電子（95eV），
電子（95eV）→ 陽電子の散乱因子は単純でX線に近い。
かつ，X線より数千倍大きい。

Si

Tong et al.: Phys. Rev. B 58 (1998)
10815.

69

電子と陽電子とX線の散乱因子
LEPD （TRHEPDと比較）• LEPDは垂直入射：小さな試料でよい。（TRHEPDでは5mm程度の
平坦性のよい試料が必要）• 表面選択性は非弾性散乱の断面積できまる（TRHEPDと同じ）。
•
•
•
•
•

TRHEPDは奇数回前方散乱をしたビームが寄与。
LEPDは奇数回後方散乱をしたビームが寄与。
後方散乱断面積は，前方散乱断面積より桁違いに小さい。
（100eV 程度でも 約 1/20）
LEPDの強度は，TRHEPDに比べて遥かに弱い。

後方

前方

Tong et al.: Phys. Rev. B 58 (1998) 10815.

70

LEPD

（LEEDと比較）• LEEDは電子銃からのビームを使うので，強度は十分。
• 入射電子は物質電子と同種のフェルミ粒子：交換相互作用あり。
（RHEEDは Ein = 10keVなので，交換相互作用は無視できる。）• 原子核に惹きつけられるので，内角電子とも相互作用する。
• 重い原子では相対論的効果も存在。
••••

LEPDで使う陽電子は，物質電子の交換相互作用がない。
原子核に反発されるので内殻電子とほとんど相互作用しない。
重い原子でも相対論的効果は無視できる。
解析に使う動力学的散乱理論の近似が良好。
→ より正確な原子配列決定が可能。
• LEPDは強度の確保が課題。
（物構研 SPFでは最近解決）
71電子の微分散乱因子|f (θ)|⇔ 回折法では，回折スポットの角度依存性やエネルギー依存性から原子配列を得る。
1個の原子の|f (θ)| が散乱角にもエネルギーにも依存することが頭痛の種

Si とGaに対する、陽電子と電子の微分散乱因子の角度依存性 |f (θ)|(100 eV)Tong: Surf. Sci. 457 (2000) L432.

Si に対する、電子の微分散乱因子 |f (θ)|
のエネルギー依存性. (100 eV)
Tong, et al., Phys Rev. B 58, 10815 (1998)

72

OUTLINE
 KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
 「低速陽電子」についての予備知識
 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法
 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射

 KEK物構研SPFの ビームライン，測定ステーション
 ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験 回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
 表面構造解析の必要性とその方法
 電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
 RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
 ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ 表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
 TRHEPDによる表面原子配列解析の例
 LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
 物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果 表面プラズモンの検出73

電子と陽電子とX線の散乱因子
物構研
SPF での LEPD ステーション開発• 低速陽電子ビームの強度増強に務める。
••

１０年間で１００倍近く増強した。
低速陽電子生成部改良で10倍。イームライン最適化で10倍。

• 陽電子検出に１個１個数える遅延線位置敏感検出器を用いる。
• 遅延線位置敏感検出器はマルチヒットが誤差を生じるので，パルスビームは不向き。
→ ビームライン途中にパルス伸長部を置いて，パルス幅伸長。

74

低速陽電子生成ターゲットの改良（第2次）
低速陽電子

低速陽電子生成ターゲット

モデレータの組み上げ

高速電子

厚さ25μmの短冊状のタングステン薄膜にレーザーで切り込みを入れて組み合わせる

組み上げ後に2500℃程度でアニール

2010年夏
10 V
10 V
10 V

w

2020年夏0.1〜35 kV

 2段の井桁リモデレータを互い違
いにならない配置に変更
 コンバータと1段目の井桁リモデ
レータの間に1枚のW薄膜を追加
 引き出しグリッドをW製に交換※ リニアック運転条件: 55 MeV, 550 W

𝟏𝟏𝟏𝟏𝟕𝟕 𝒆𝒆+ /𝒔𝒔台だったビーム強度が𝟏𝟏 × 𝟏𝟏𝟏𝟏𝟖𝟖 𝒆𝒆+ /𝒔𝒔 になった。

75/46

遅延線位置敏感検出器のアップデート

Delay-line detector (DLD)with a central hole

Delay-line detector
with hexanode (HEX)
十字状の不感領域無しDelay-line detector (DLD)(位置敏感検出器)

http://www.roentdek.com/

MCPの直径76/46

パルスストレッチャーの開発（2020）• 遅延アノード線検出器(DLD)は多重検出を許さない。
• 当施設の陽電子ビームは加速器により20 ms毎に約1μsのパルス幅で供給されているが，このパルス幅を上限20 msまで伸長するパルスストレッチャーを開発した。
• 陽電子ビーム1パルス毎に，長さ約6 mの Penning-Malmberg トラップにトラップし，徐々に下流側に供給する。

trap

entrans

GND

310 mm70 mm

時間

トラップ電極の電位
消滅 線のシグナル＠下流側ゲートバルブ(閉)K. Wada, et al., NIM A 975, 164161 (2020).

)

静電ポテンシャル

exit

10 mT
at the centerwith 3.5 A(

GND

300 turns

パルスストレッチの例

Penning-Malmberg トラップ6m

物構研 SPFでのLEPD 測定開始
LEPDパターン1枚 1分
1試料の全測定 2時間

新LEPDチェンバーには
試料準備チェンバーが隣接

LEED Theoretical
LEED Experimental

LEPD Theoretical
LEPD Experimental

試料ロードロック室で真空分離
トランスファーロッドで試料移送

LEED （比較）LEPD

試料ホルダの共通化で同一試料で原子配列と電子状態測定
オミクロン型
試料ホルダ（新設計）

Intensity (arb. units)

1,0低速陽電子実験施設

SPF-A4(LEPD)

50

250

350

250

350

Energy (eV)Intensity (arb. unit)

1,1

Cu(001), 169 eV, 93 K

50150
Energy (eV)

超高真空搬送ベッセルを用いて清浄表面試料を搬送

Rezwan Ahmed 氏

150

ARPES

フォトンファクトリー

BL-13B(ARPES)

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OUTLINE
 KEK 物質構造科学研究所（IMSS） 低速陽電子実験施設（SPF） について
 「低速陽電子」についての予備知識
 陽電子を得る方法 → 「低速陽電子」を得る方法
 物質の内部静電ポテンシャルと，陽電子仕事関数・陽電子ビームの全反射

 KEK物構研SPFの ビームライン，測定ステーション
 ステーションSPF-B1（汎用ステーション），SPF-B2（Ps-TOF）における実験 回折法による表面構造解析（表面原子配列解析）の予備知識
 表面構造解析の必要性とその方法
 電子回折（RHEEDとLEED）と陽電子回折（TRHEPDとLEPD）
 RHEEDとTRHEPDの歴史，理論の概要，表面感度（全反射と屈折の向き，非弾性散乱）
 ステーションSPF-A3の，TRHEPDによる原子配列決定の流れ 表面データ解析プラットホーム 2DMAT の導入
 TRHEPDによる表面原子配列解析の例
 LEEDとLEPDの歴史，理論の概要，表面感度（非弾性散乱），原子散乱因子の違い
 物構研 SPF の ステーションSPF-A4 （LEPDステーション）開発と2023年度のホットな成果 表面プラズモンの検出80

表面プラズモンによるエネルギー損失
Si(111) 7x7

電子と陽電子のエネルギー損失スペクトル一波条件の00スポット付近のエネルギーを分析
𝑛𝑛s𝑛𝑛
exp(−𝑛𝑛s )𝑃𝑃 𝑛𝑛 =
𝑛𝑛!

表面プラズモンの平均励起数
𝑛𝑛s = 2.6 （陽電子） ，1.4（電子）陽電子は全反射領域で測定
表面プラズモンのみを観測
高感度

Fukaya, et al., Phys. Rev. B 79 , 193310 (2009)

鏡面反射の強度
最表面における非弾性散乱のため，全反射領域でも理想的な全反射より強度が小さい。

𝐼𝐼 𝜃𝜃 / sin𝜃𝜃Si(111) 7x7

Fukaya , et al., Phys。Rev. B 79 , 193310 (2009)ご清聴ありがとうございました。

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