3族窒化物半導体発光素子における高効率局在励起子発光—

InGaN青色発光ダイオードはなぜ明るい？—秩父 重英
筑波大学 物理工学系 助教授

全固体フルカラーディスプレイ実現に必要な青・緑色発光ダイオード（LED）、次世代照明用の白色LEDそして超高密度DVD用半導体レーザ光源の実現は、機能性デバイスの開発にとどまらず、エネルギーの有効利用という観点からも重要で、それらを実現することは化合物半導体研究者の40年来の夢であった。この「夢のデバイス」が、名城大学赤崎勇教授グループの長年の研究成果によりGaNをベースとする3族窒化物半導体を用い10余年前に産声をあげ、当時日亜化学の中村修二氏によりそれまでの20-100倍明るい青色LEDとして開発・市販されるに至った事は、日本が世界に先駆けて発信した科学技術の最もインパクトのある成果のひとつである。ところが、1994年に市販が始まったInGaN（窒化インジウムガリウム）量子井戸構造LEDには、なんと1010cm-2という高密度な貫通転位が含まれていたのである。かような欠陥物質から高効率発光が得られる事はまさに非常識な出来事であった。
本稿では、「なぜそんな物が光るのか」について追求してきた成果と、それを今後意図的に有効利用する試みについてお話しします。

はじめに（ 光を出す部 分 ）には、不 純 物 添 加した
GaN単体では明るくないため、専らInGaN混3族窒化物半導体AlN,GaN,InNは、そ晶量子井戸※2が用いられている。このLED

れらの混晶※1を作ることによって図１に示すは確かに非常に明るいのであるが、図2に透ように発光波長を200nmという深紫外線か過電子顕微鏡写真を示すように、基板とのら可視光全域を覆い、光通信で用いる1.55格子不整合からなんと10 10cm -2近くというμmの赤外線まで変化させられる、ヒ素等の高密度な貫通転位が含まれていた。それま毒物を含まない優れた半導体材料である。

での既存のLEDでは転位密度が104cm-2を現在市販されている青色・緑色・照明用越えると殆ど光を発することができないのが白色LEDや次世代DVD用レーザの活性層常識であり、なぜInGaNが光るのか、半導

図2 InGaN量子井戸レーザの断面透過電子顕微鏡像体研究者全体の疑問となの2つの欠点により、どう考えても光るはずるうちに、ウルツ鉱構造のがないにもかかわらず、高い発光量子効率

200

3族窒化物半導体は分極を呈す摩訶不思議な半導体であった。この物質であり、歪量子井戸に謎解きをするため、執筆者と早大宗田孝之

250

は圧電分極による大きな内教授は、中村氏らから試料提供を受け、発300

部電場が誘起されて電子光機構の解明を開始した。

350と正孔の波動関数が空間波長（nm）

76バ
ン 5ドギ
ャ 4ップエネ 3ルギー2（eV）

400
500
600
800
1000
1550

10っていた。更に、研究を進めa軸の格子定数（Å）

図1 3族窒化物半導体の格子定数とバンドギャップの関係的に分離され、発光確率を研究の成果激減させる「量子閉じ込めシュタルク効果（QCSE）」

本来光らないはずの物質が光ることから、もあることが解かった（図3

あらゆる非発光性再結合中心からキャリア参照）。つまり、InGaNは高を保護する機構が働いているであろうという密度転位・波動関数分離考えを基に発光機構を探った。まず、図4に図3 歪みInGaN量子井戸における量子閉じ込めシュタルク効果。
圧電分極により井戸の両端に固定電荷が誘起されて電場が発生し、電子と正孔が空間的に分離されて光りにくくなる。

図4 InGaN量子井戸のPL励起、広域CL、スポットCLスペクトルと発光マッピング像

図5 InGaN量子井戸の低温における時間分解PL信号。
圧電効果と局在効果が混在している。

示すように結晶全域に渡る吸収と発光にはに電子と正孔の空間的分離が激しくなり発る事を提案したものであるといえる。実際、エネルギー差があることをフォトルミネセンス光確率が低下することを反映している。
しか参考文献【1】の論文を皮切りに世界の研究（PL）励起および陰極線ルミネセンス（CL）しながら、井戸厚が励起子のボーア半径以者がこのアイデアを支持ないしは修飾する

スペクトルから見出し、ナノメートルスケール下程度になればその効果は低減できること

論文を多数出版し、局在効果を積極的にでは半値幅は狭いが、全域ではバンドギャッを示した上、超薄膜では発光強度の時間利用するデバイス設計も行われるようになっプ不均一性がある事を明らかにした。また、変化が伸張指数関数で表される事も同時た（例えば平成14年度にはInAlGaNを用い実空間での発光パターン解析から、正味のに見出した。後者は、励起子が不均一な量た紫外発光素子研究で理研・平山秀樹研

少 数キャリア 拡 散 長 が 装 置 分 解 能 の子ナノ構造に局在して発光する際の挙動究員が本賞を受賞している）。今後、効率50nmより短い事を明らかにした。つまり、量とまさに一致するものであった。以上から得的に非発光再結合中心を避ける局在励起※3子井戸内の励起子 が、高密度に存在すられた、分極性高転位密度InGaNにおける子の発光過程を用いたデバイスの積極的る貫通転位の間隔よりもさらに短い周期で「高効率局在励起子発光」のモデルポン提案が行えると期待しています。

結晶に存在する、ポテンシャルの低い微小チ絵を図6に示す。

領域に局在することによって高い効率を実現しているというモデルを立てたのである。

今後への展開このモデルを提案する際に注意を払ったのが、先に述べた分極電場の影響である。

本研究で得られた成果は、非常に興味

図5に低温での時間分解PL信号示すが、深い局在励起子物理現象を明らかにした

井戸厚増加にしたがって輻射寿命の増加のみでなく、高輝度発光素子設計のひとつがみられた。この結果は井戸厚増加とともの手段として「局在状態」を積極的に用い補足説明※1 混晶
２種類以上の単結晶が混ざり合って各々の中間的特性を持つ物質。
※2 量子井戸厚さを電子（励起子）のドブロイ波長以下まで薄くすることにより電子と正孔を閉じ込め、量子サイズ効果を発現させる構造。電子正孔が閉じ込められる側を井戸と呼ぶ。
InGaN井戸の場合はおおよそ2-3nm程度の厚さを持つ。
※3 励起子電子と正孔が弱く結びついた量子。対となって結晶中を移動する。GaNではこの結合力が既存の半導体よりも強い。

R e f e r e n c e s（ 参 考 文 献 ）図6 InGaNにおける局在中心を介した励起子発光モデル図。
左には結合状態密度と発光スペクトル、右には空間的分布をポンチ絵で示した。

【1】 S. Chichibu, T. Azuhata, T. Sota and S.
Nakamura, Appl. Phys. Lett. 69, 4188（1996）.
【2】 S. Chichibu, T. Azuhata, T. Sota andS.Nakamura, Appl. Phys. Lett. 70, 2822（1996）.
【3】S. Chichibu, K. Wada and S. Nakamura, Appl.
Phys. Lett. 71, 2346（1997）.
【4】S. Chichibu, A. Abare, M. Minsky, S. Keller,S. Fleischer, J. Bowers, E. Hu, U. Mishra, L.
Coldren, S. DenBaars and T.Sota, Appl. Phys.
Lett. 73, 2006（1998）.
【5】 S. Chichibu, T. Azuhata, T. Sota and S.
Nakamura, J. Appl. Phys. 79, 2784（1996）.