FIB は，文字通り細く絞ったイオンビームを試料の任意

.

は じ

め

に

の位置に照射できる装置であり，各種の微細加工に幅広く利用されている．均一な厚みの薄膜など形態的に制御された試電子顕微鏡による構造・組織の解析は材料科学における重料の作製・微細加工に留まらず，約 0.1 mm という高い加工

要な研究要素である．近年著しい進展を遂げた透過電子顕微

精度を活かして，半導体素子の複雑な内部構造や金属材料に鏡(以後，TEM と略)の収差補正技術を活用して，材料機能導入された格子欠陥などをピンポイントで抽出することに絶の発現メカニズムを原子レベルで追求する優れた研究(1)が本大な威力を発揮している．また，この装置はイオンビームを邦からも数多く発信されている．また走査電子顕微鏡(以後，用いた微細加工に，後方散乱電子回折(EBSD)による結晶方SEM と略)の高性能化に伴い，従来は TEM の守備範囲であ位の同定，マニピュレータによる試料の搬送，ガスインジェった格子欠陥の観察を SEM で行う取り組み(2)も注目を集め

クション装置を使った局所領域へのタングステンやカーボンている．このような先導的な電子顕微鏡の研究を進める上膜のデポジションなど，試料調製に関わる周辺技術を効果的で，その試料調製は多くの場合縁の下の力持ちとなっているに組み合わせることができる．それによって，ごく微小な結が，独創的な研究を成就させる上では極めて重要なプロセス

晶粒から特定の面指数に沿って薄膜試料を抽出したり，電気である．特に試料の薄膜化が必須の TEM を使った研究で計測用の微小電極を必要とする部位にデポジションするな

は，試料作製の位置づけと重要性は絶大である．

ど，研究の用途を踏まえて様々な形態の試料を作製すること

従来 TEM の試料作製はバルク状の試料を薄膜化する電解ができるようになった．これによって従来はサイズの大きな研磨法，イオンミリング法，超薄切片法などを試料の性質に

バルク試料にのみ許されてきた材料試験がサブミクロンスケ

応じて使いこなし，進められてきた．劈開性に富んだ結晶でールで実施可能となり，特殊な試料を必要とする各種のそのあれば，乳鉢で粉砕した試料片の端部を観察に利用すること

場観察実験(応力や電圧の印加など)を TEM の中で実施できもできる．しかし従来の方法では，広域にわたって均一な厚るようになってきた．本稿では， FIB とその周辺技術を駆さの試料を仕上げることは容易でなく，その点が電子顕微鏡

使して行ったその場電子顕微鏡観察の実例を，特に試料作製

データの定量的な解析を妨げる一因にもなっていた．また微の立場から紹介する．いずれも FIB を活用して初めて実現

粒子やナノワイヤなど元々小さな試料をスライスしたり，デにこぎ着けた TEM の実験と言える．なお FIB と併用する

バイスの界面位置など特定の微小領域を選択的に薄膜化する

マニピュレータにも複数の方式が存在するが，本稿では特にことも難しかった．このような電子顕微鏡の試料作製に革新

光学顕微鏡に付属したガラスマニピュレータを活用する事例的な進展をもたらしたのが集束イオンビーム装置(以後，を紹介する．

FIB と略)である．

日本電子株式会社 SM 事業ユニット SM アプリケーション部部長(〒1968558 昭島市武蔵野 31
2)
関西大学助教システム理工学部機械工学科
Specimen Preparation Methods with FIB for InSitu TEM Observations in Materials Science―TEM Specimen Preparation by FIB with Glass Manipulator―; Toshiaki Suzuki
, Yoshimasa Takahashi(SM Application Department SM Business Unit, JEOL Ltd., Tokyo. Department of Mechanical Engineering, Faculty of Engineering Science, Kansai
University, Suita)
Keywords: focused ion beam (FIB), glass manipulator, transmission electron microscope (TEM), insitu, indenter, domain switching
2012年 7 月26日受理

ま て り あ 第51巻 第12号(2012)Materia Japan普及しており，材料の 3 次元的構造解析が可能になるなど

. FIB とガラスマニピュレータを用いた TEM 試料
作製の基礎



FIB について

高機能化している．


ガラスマニピュレータによる TEM 試料作製法

FIB を用いて TEM 試料を作製する場合，主に二つの方法

FIB は図に示すような構成になっている．本装置は，がある．一つは，図に示す通り，切断・機械研磨により素まず Ga 液体金属イオン源( LMIS)から引き出し電極の電界材を TEM ホルダーに入る大きさに事前加工し，その一部をにより Ga＋ イオンビームを発生(電界蒸発)させ，カソード(つまり観察に必要な部分のみを)薄膜化する方法である．もの電界で加速させる(静電加速)．さらにこのイオンビームをう一つは，図に示すように事前加工せずに，必要な部分に2 組の静電レンズ(コンデンサーレンズ，対物レンズ)によっ

対して薄膜化・切り離し加工を行った後，光学顕微鏡に付属て縮小し試料上に集束する．また，SEM と同様に Ga＋ イオ

したガラスマニピュレータにより薄膜試料を支持膜上に載せ

ンビームは偏向板により試料上を X, Y 方向に走査させる．

て TEM 観察に利用する方法である．後者は特にピックアッ

Ga＋ イオンが試料に照射されると二次電子やスパッタリン

プ法(あるいはリフトアウト法)(5)と呼ばれている．前者は事グ粒子など種々の粒子が発生する．これら粒子のうち二次電

前準備に多くの時間を要し，素材を失うという欠点があり，子を検出することにより SEM と同じような表面形状の観察

最近では後者の方法が主流となっている．この方法に用いらを す る こ と が で き る ． こ れ を SIM ( Scanning Ion Micro-

れる装置は薄膜加工された部分を大気下でピックアップする

scope)像と呼ぶ．イオンビームにはスパッタリング効果があマニピュレータの付いた光学顕微鏡とマニピュレータ先端のり，試料を 0.1 mm 程度の精度で矩形状に加工することがで

ガ ラ スプ ロ ー ブを 作 製す る 2 つの 装 置 より 構 成さ れ て いきる．また， W ( CO )6 などの有機金属ガスをガスインジェる．図 3 にピックアップ(リフトアウト)法の具体的な手順

クション装置により導入しながら Ga＋ イオンビームを走査 を行う．膜厚 0.5 mm 程を示す．最初に FIB 内で薄膜加工◯

することにより試料表面にタングステンなどの金属膜を成長度に加工したところでステージを傾斜し底部を分離するためさせることも可能である． Ga＋ イオンビームは対物絞りの をする．このボトムカット加工はステのボトムカット加工◯

径を調整することによりそのビーム電流を数 pA ～数十 nA

程度傾斜した状態で行うため，薄膜面に Ga＋ イ
ージを 60 °の範囲で可変することができ「像観察機能」，「加工機能」おオンが打ち込まれてしまう．ただし，この工程で導入されたよび「成膜機能」の 3 つ機能の使い分けが可能となる．こGa＋ イオンを含む損傷領域は，その後に行 う仕上げ加工

れらの機能を利用して FIB は断面加工および SIM 像観察(3) 電子線が十分透過する 0.1 mm 以下まで試料を薄くす(◯

あるいは SEM, TEM 用の薄膜試料作製が可能となる．特にる工程)により大幅に低減することができる．仕上げ加工終位置精度が要求される欠陥部位などの薄膜化には本装置が必 に示すサイドカットを行うことで試料は母材から完了後，◯要不可欠である．また，最近では同一チャンバに FIB のカ

全に分離される．分離した薄膜試料を FIB のチャンバ外へ

ラムと SEM のカラムを同時に備えたマルチビーム装置(4)も取り出し，マニピュレータの付いた光学顕微鏡のステージ上に置く．その後，マニピュレータの油圧ハンドルを操作しガラスプローブの先端を薄膜に近づけ接触させる．ガラスプローブの先端に薄膜が接触したことを確認したらマニピュレー
 ，薄膜が水平になるようにガラス
タを Z 方向に持ち上げ◯

図 1 FIB の構成．引き出し電極の電界により液体金属イオン源から Ga＋ イオンが発生し，カソードで所定の加速電圧に加速される．加速された Ga＋ イオンビー
ムは静電レンズで構成されたコンデンサーレンズ，対物レンズにより試料表面に集束される．その際，偏向板により試料上を X, Y 方向に走査される．試料から発生した二次電子は二次電子検出器により電気信号に変換されSIM ( Scanning Ion Microscope )像が形成される．対物
絞りの孔径を変えることにより，試料に照射されるイオ
ンビームの電流値を換えることができ，加工，観察などに使い分けが可能となる．



図 2 事前加工を用いる場合の FIB 試料作製．TEM 試
料 作 製時 に 素 材 を 機械 的 に 切 り 出 し ， 試 料 マ ウ ン ト(TEM 用メッシュ)に貼り付け，一部分を薄膜加工する．
この方法では素材の多くを加工により失うことになる．

解説

プローブを回転させる．プローブの直下に支持膜を置き薄膜

再度 FIB 加工を行うことができない」，「断面方向の観察は．
が付いたガラスプローブを下げて薄膜を支持膜に載せる◯容易であるが，平面方向の観察が難しい」などの欠点があ

図 3 の 右 端 に ピ ッ ク ア ッ プ 法 で 作 製 し た 試 料 の STEM

る．これらの欠点を克服するために次に説明するバルクピッ( Scanning Transmission Electron Microscope ) 像 を 示 す ．

クアップ法(6)が開発された．図にその概略を示す．この方

尚，この STEM 像はショットキータイプの電子銃を搭載し より薄膜化する部位を含む 10 mm 角程法はまず試料母材◯

た SEM により取得した像である．このピックアップ法は金度の試料ブロックを Ga＋ イオンビームにより切り出す．次属，半導体，絶縁物など幅広い材料に用いることができるがに切り出された試料ブロックをガラスプローブでピックアッ「試料が磁場中にあるため磁性材料の観察は難しい」，「薄膜 ，あらかじめ TEM 試料ホルダーにセットできるようプし◯

試料面が支持膜に密着しているため，ピックアップ終了後にに加工されたモリブデン製の半月状の試料マウント上(あら図 3 ピックアップ法を用いる場合の FIB 試料作製．本手法は素材を機械的に切り出すことなく，必要な部分のみ
 終了後，ステージを傾斜して薄膜部分の底部を事前薄膜に加工し，マニピュレータで取り出す方法である．粗加工◯
 し，仕上げ加工，サイドカット◯
 して，薄膜部分を素材から完全に切り離す．試料をマニピュレーにボトムカット◯
タが装着された光学顕微鏡のステージに移し，マニピュレータ先端のガラスプローブ先端で切り離された薄膜部分を する．ガラスプローブを回転し，薄膜をできる限り水平の状態で支持膜に密着◯
 させ，TEM 用試料
ピックアップ◯とする．

図 4 バルクピックアップ法を用いる場合の試料作製．本手法はブロック状に加工された試料をピックアップ法により試料マウントに固定し，再度 FIB により薄膜加工をする方法である．10 mm 角程度のブロック状試料を FIB に
 ，◯ を行い，ピックアップ法により試料マウントに固定◯
 し，再度 FIB により薄膜加工を行より加工，切り出し◯う．ブロック状試料を載せる方向を90度変えることにより，平面方向 A，断面方向 B に観察方向を選択することができる．

ま て り あ 第51巻 第12号(2012)Materia Japan ．この試
かじめエポキシ樹脂を塗布してある)に固定する◯的に存在し，破壊に対する抵抗がもともと低い．すなわち，

料マウントを再度 FIB にセットし Ga＋ イオンビームによる力学因子と材料因子の双方の点から，界面端は剥離亀裂の発

 ．この手法の特徴は同じように切り出され薄膜加工を行う◯

生源になり易い．二次元的な拡がりを持つ薄膜については，たブロックを試料マウントに乗せる際にブロックの方向を薄膜を剛基板でサンドイッチして‘つかむ’ことで剥離亀裂変えるだけで断面観察，平面観察の使い分けが可能であ90°の発生強度を評価する手法が有効である(8)．しかし，マイクり，薄膜面は試料マウントに対し垂直に固定されているためロ要素はその微小さゆえに‘つかむ’ことが困難であり，特TEM 観察後に再度 FIB に戻して加工することが可能であ

殊な試験手法が必要になる．これまでに，基板上に形成した

る．図 4 の右端にバルクピックアップ法を用いて作製されマイクロ要素を AFM ( Atom Force Microscope)のダイヤモた試料の STEM 像を示す．写真上は平面方向観察例で写真

ンド探針で横方向から押す手法(9)などが提案されているが，下は断面方向観察例である．本手法は拡張性があり，試料マ

破壊過程の観察は不可能であった．

ウントの形状などを工夫することで応用範囲を広げることが一方，TEM 中において試料に機械的負荷を印加する試験の歴史は古く， 1950年代後半にはすでに行われていた(10)．

できる．

しかし，印加荷重(もしくは負荷点変位)および試料の三次元

.

その場観察のための TEM 試料作製法

形状を正確に把握することが困難であったため，その後は変形・破壊現象の定性解析を中心に研究が進展してきた．近TEM や SEM を静的な観察に用いるだけではなく，力学

年，精度が 1 mN 以下という極めて高性能な荷重検出デバイ

特性の測定，或いは電圧印加や加熱・冷却による構造変化のスを搭載した TEM 試料ホルダーが商用化され，我が国でも観察など様々な「その場観察」に利用できれば，それらは強普及が始まりつつある．このようなホルダーは，定量的な力

力な実験手段となる．そのときに問題になるのが試料作製法

学試験装置としての要件を高い水準で満たすと同時に現象観である．本章では前述のバルクピックアップ法を拡張してこ察も可能にする点で画期的である．また，優れた加工精度をれらの動的観察用試料の作製を行った 2 例について紹介す持つ FIB を駆使すれば，形状を制御したマイクロ要素の試る．

料作製は可能であろう．課題は，これらの先進技術をいかに

材料強度解析のための試料作製法

LSI や機械要素部品，センサー，アクチュエーター，電子融合し実験に漕ぎ付けるか，にある．以下では，界面端を有するマイクロ要素試験片の作製方法および定量的な剥離試験とその場観察の例を紹介する．

回 路 を 一 つ の 基 板 上 に 集 積 化 し た MEMS ( Micro Electro

本例では，シリコン( Si )ウエハー(( 100 )単結晶)上に銅

Mechanical Systems)などのデバイスは，全方向にサブミク(Cu)200 nm，窒化ケイ素(SiN)500 nm を順次スパッタリン

ロンの寸法を持つ微小要素(以下，マイクロ要素)どうしを接グした多層膜を出発材料として用いた．マイクロ要素試験片

合した異材界面を多数含み，界面に沿った剥離破壊が問題と  Ga＋ イオンビの作製手順の概要を図に示す．まず，◯なる．界面と自由表面の交差点である界面端は材料と形状の ガラスマニピュームにより試料ブロックの作製を行い，◯不連続部分であり，亀裂が無くても応力集中が生じる(7)．一

レータにより金ワイヤー( 0.25 mmF )の先端(あらかじめエ方，界面には格子不整合による転位や空孔などの欠陥が潜在 試料ブロックが固ポキシ樹脂を塗布済み)に搬送する．◯

，
図 5 カンチレバー試験片の作製法．バルクピックアップ法を応用したカンチレバー試験片の作製法を示す．◯
 のプロセスは図 4 示す方法と同じであるが，試料固定する場所は金線の先端である．ブロック状試料を固定後に◯
 ，◯
 の手順で FIB によりカンチレバーを作製する．右端にナノインデンターホルダーの試料取り付け部分を示◯す．中央の矢印で示す金線の先端にカンチレバーが取り付けられている．




解

説

定された金ワイヤーを再度 FIB に戻し，二方向より Ga＋ イ

み)を基に Cu 要素の塑性特性評価も行われ，バルク材に比オンビーム加工を行うことで界面端を持つカンチレバー構造

べて著しい変形抵抗を示すことが報告されている(12) ．最近

 と◯ の作業が含に仕上げる．以上の工程には，難度の高い◯では，本手法を基軸に，上記例よりも更に小さな寸法を持つ

まれ， 2.2に示したバルクピックアップ法が有効であること

ナノ要素を対象に，剥離亀裂発生の支配因子や塑性変形特性がわかる．図 5 の右端に微小な負荷機構を備えた TEM 試料が検討されている(13)(14)．

ホルダー(ナノインデンターホルダー Nanofactory Instruments AB 製)の試料取り付け部分の外観を示す．本負荷装

電場誘起組織変化解析のための試料作製法

置はピエゾ素子による三軸移動が可能な試料ステージと負荷次に電圧印加に伴う試料の状態変化をその場観察した研究

チップ(円錐形ダイヤモンド)を取り付けた微小荷重センサー

例を紹介する．TEM による構造と伝導性の同時観察についを持つ．試験片を搭載した金ワイヤーを試料ステージに取りては，これまでにも微小探針を有する特殊な試料ホルダーを付け，粗動機能により試験片を負荷チップ先端近傍まで移動活用した実験が精力的に行われ，単原子鎖のコンダクタン

する．次に，試験片と負荷チップ先端の z 方向(ビーム透過

ス(15)，ナノチューブやナノワイヤの電流・電圧特性(16)，導方向)への位置合わせを以下の手順で行う．まず，対物レン

電性と磁性の複合的な評価(17)などの研究成果が報告されてズを基準励磁状態にリセットする．対物励磁振動(wobbler)

いる．しかし探針を操作するための機構に多くのスペースををオンにした状態で，ホルダーを z 方向に移動させ負荷チッ要するため，試料ホルダーに冷却機能を併設することが難し

プ先端に像焦点を合わせる．続いてホルダーの微動機能によく，これらの実験環境は室温に制約されていた．材料の興味

り，試験片の z 位置を負荷チップ先端位置に合わせる．このある性質は低温の環境下で観察されることも多く，TEM 内

ような方法により，極めて微小な試験片であっても所望の位での電圧印加・通電実験を室温以下で行う必要性が高まって置に負荷点を設定することが可能である．図に界面端からいる．本節で述べる La0.5Sr1.5MnO4 化合物の研究もそのよの剥離亀裂発生試験の TEM 像(動画像からの抜粋)と荷重曲

うな問題に直面していた．

線を示す．本試験では，比較的硬い SiN 要素を押すことで層状ペロブスカイト型構造を持つ La0.5Sr1.5MnO4 は，約圧痕が生じるのを防止し，評価対象である Cu 要素と Si の

220 K ( TCO )で一種の構造相変態を示す．この化合物は 3 価

界面端に剥離駆動力を与えた．最大荷重点 B において界面と 4 価のマンガンイオンを 1  1 の比率で含んでいる． TCO端から発生した亀裂は瞬時に Cu / Si 界面を伝播し，極めて以上では三価と四価のイオンがマンガンの副格子をランダム

脆性的な破壊挙動を示すことが確認された．

に占有しているが，低温域ではクーロンエネルギーの利得を

以上のように，試験片形状と破壊荷重が明らかになれば，えるために両者が規則正しく配列する．この電荷の整列と同有限要素法等の手法により試験片各部に発生する応力・歪み時に，異方性の強いマンガン 3d 電子の eg 軌道の並び方にもを解析し，強度を力学的に検討することが可能となる．詳細

秩序が生じ，図( a )のようなジグザグ状の軌道チェーンがは文献に譲るが，上記の Cu / Si 界面端の例では，剥離亀裂生じる．

の発生が界面端から約 40 nm 程度の領域における特異応力

ところで母結晶の対称性から，軌道チェーンの向き方には場の強さに支配されることが報告されている(11) ．また，

図 7(a)と 7(b)の二パターンがある．つまり低温で生じる電TEM 像から得られるカンチレバーの変形情報(先端のたわ

荷・軌道整列相には二つのドメイン(バリアント) A と B があり，熱的に生じたドメインの体積比は基本的には等しいと考えられる．一方，このドメインの体積比を電圧によって制御 で き る と い う 報 告 が ， 最 近 Konno ら に よ っ て な さ れ

図 6 カンチレバーの負荷試験中の TEM 像および負荷曲線．ナノインデンターホルダーによるカンチレバーへの負荷試験中の TEM 像およびそのときの負荷曲線を示す． TEM 明視野像 A, B, C に対応した負荷曲線を下に示す．

ま て り あ 第51巻 第12号(2012)Materia Japan

図 7 La0.5Sr1.5MnO4 にお ける電 荷・軌道 整列 の模式
図．低温時に 3 価と 4 価のマンガンから形成される 2種類のジグザグ状軌道チェーンを示す．



た(18) ．あからさまな電気分極を示さない La0.5Sr1.5MnO4 の分を厚さ 0.5 mm 程度まで薄膜化したあと，薄膜部分とモリ

電荷・軌道整列ドメインが電場に応答するという点は，材料

ブデンメッシュとの導通を確保するように，エポキシ樹脂が物性だけでなく応用的な観点からも興味が持たれる．その機存在する境界部分をボックス状にくりぬき，その空間をタン

構を探る上での重要な通過点は，電圧印加の方向に対してグステンデポジションで充填した(図 9(b), (c))．最終的なA と B どちらのドメインが成長するかを見極めることであ

仕上げ加工として，観察領域を 0.1 mm 程度まで薄くし，さる．TEM 内での低温電圧印加，電子回折，暗視野像観察をらに FIB 加工の過程で試料に付着するリデポジション層の複合的に行うことで，この問題を調べた．尚，本研究は著者除去を試みた．このようにして作製した試料(図 9(d ))を，(鈴木)が東北大学の村上准教授らと進めたものである．以下

図 9( e )に示す電圧印加ターミナルを有する冷却ホルダーににその概要を述べるが，詳細に関しては原著論文(19)を参照
していただきたい．
この実験を行う上での技術的なポイントは，低温での電圧印加，しかもできる限り均一な電場を薄膜部分に印加するという点にある．以下に FIB とガラスマニピュレータを駆使した試料調製法を述べる．図，にバルクピックアップ法を応用した本研究のための試料作製法を示す．まず試料の固定と電極の役割を兼ねたモリブデン製の半月状メッシュ(試料マウント)を作製する(図 8(a))．この半月状メッシュの端部に絶縁用のエポキシ樹脂を薄く塗布し，その上にもう一方の電極として使う金細線を設置した(図 8(b ))．金細線の端部は FIB を使って図 8(c)のような形状に成形し，ブロック状の試料をはめ込む空間を作った．次に， FIB により抽出したブロック状の試料をガラスマニピュレータにより大気中で搬送し，(c)で作製した空間に設置した(図 8(d )，(e))．
この際，試料と半月状メッシュの接触部分には，試料を固定するために再度エポキシ樹脂を薄く塗布した．試料が固定されたのち，ガラスマニピュレータを使って金線の先端部分を押し曲げ，ブロック状試料の上端部と接触させた(図 8( f ))．その後メッシュを FIB にセットし，試料と金線の接続部分にタングステンをスポット蒸着して電気的な接続を確保した(図 9(a))．タングステンは試料の上部(薄膜化する部分)を覆うような形で蒸着し，実験ではその部位を一方の電極として活用した．続いて，TEM 観察に利用する試料の部

図 9 局所通電用試料手順 2．タングステンデポジショ
ンによりブロック状試料と金線を導通させ，アノードとする(a)．この時点でブロック状試料は試料マウント樹
脂で絶縁されているため，両者を導通されるための電極
埋め込み用に孔明け加工をする( b )．( b )で加工した孔にタングステンをデポジションで埋め込み，カソードとする(c)．最終的にアノードとカソードの間を薄膜加工(d)し，試料は完成となる．

図 8 局所通電用試料手順 1．局所通電用試料の作製法を示す．40 mm 厚の半月状のモリブデン製試料マウントと作
製し，端面を樹脂で絶縁(a)する．通電用の 20 mmF の金線を絶縁された部分に接合する(b)．接合された金線の先端部分を FIB 加工により細線化する(c)．切り出されたブロック状試料を固定するための樹脂を細線化された金線の真下にガラスプローブで塗布する(d)．バルクピックアップ法によりブロック状試料を金線の真下に固定する(e)．
ガラスプローブの先端で金線を押し曲げ，ブロック状試料の先端に接触させる(f)．




解

説

ことができる．また， FIB は観察装置としても魅力ある装置であり，SEM とは違う情報を得ることができ，今後の応用分野の拡大が期待される．本解説で示した通り，色々な装置，手法を組み合わせることによって，これまで困難であると考えられてきた実験も遂行することができ，新しい最新材
料に関する有用な知見を導き出すことが可能となっている．

文

図10 110 K で観察された La0.5Sr1.5MnO4 の暗視野像．
110 K まで冷却したときに(a), (b)の暗視野像(上段)が示す通り，薄膜の上部と下部に電荷・軌道整列ドメインの生成が確認された．これら暗視野像は回折図形中(下段)のそれぞれ矢印 A, B で示す超格子反射により得た像である．ここで上下方向に 2 × 104 V / cm の電圧を印
加すると電子回折図形では B の超格子反射が消え， Aのみが観察される状態となった．また，そのときの暗視
野像では界面が消失し，ドメイン A で覆われていることがわかった．

設置し，金線とターミナルを Ag ペーストで接合させた．
上記の試料を，まずは電圧を加えずに 110 K まで冷却した．その結果，図(a), (b)の暗視野像(上段)が示す通り，薄膜化した領域の上部と下部にミクロンスケールの電荷・軌
道整列ドメインが生成した．この暗視野像は，それぞれ矢印
A と B で示す超格子反射(下段)を使って得た像であり，その対応関係から(a)は図 7 のドメイン A に相当する領域で，(b)はドメイン B に相当する領域であることが同定された．
この初期状態に対して，試料の上下方向に 2 × 104 V / cm の電圧を印加したところ，電子回折図形では B の超格子反射が消えて，A のみが観測される状態に変化した(図10(c))．
実際に，電圧印加後の暗視野像では視野の全域がドメイン
A で覆われており，電圧印加前の(a), (b)で観察されていた

ミクロンスケールのドメインを隔てる界面は存在していな
い．以上の結果から，電圧を印加すると，その方向に軌道チ
ェーンを向けたドメインが優勢になり，体積分率を増やすという結果を得た．電荷・軌道整列の状態では電子の伝導にも異方性が生じ，軌道チェーンにそった方向が，それとは直交する方向(図 7 に示すストライプの方向)よりも伝導性に富んでいるという見解がある(20)．本実験により，電圧によるドメイン構造制御の微視的な機構を理解する上での重要な知見が得られた．

献( 1 ) E. Okunishi, H. Sawada and Y. Kondo: Micron, 43(2012),
538544.
( 2 ) 杉山昌章，柴田昌照日本電子ニュース，43(2011), 7
12.
( 3 ) T. Suzuki, N. Endo, M. Shibata, S. Kamasaki and T. Ichinokawa: J. Vac. Sci. Technol., A22(1), Jan/Feb(2004), 49(4pages).
( 4 ) 鈴木俊明日本電子ニュース，40(2008), 52
53.
( 5 ) 鈴木俊明，遠藤徳明，奥西栄治，久芳聡子日本電子ニュース，35(2003), 20
23.
( 6 ) 鈴木俊明，柴田昌照，奥西栄治，遠藤徳明，久芳聡子日本
金属学会誌，68(2004), 293298.
( 7 ) D. B. Bogy: J. Appl. Mech., 35(1968), 460(7pages).
( 8 ) T. Kitamura, T. Shibutani and T. Ueno: Eng. Fract. Mech., 69(2002), 12891299.
( 9 ) H. Hirakata, Y. Takahashi, S. Matsumoto and T. Kitamura:Eng. Fract. Mech., 73(2006), 26982709.
(10) E. P. Butler and K. F. Hale: Dynamic Experiments in the Electron Microscope, A. M. Glauert (Ed.), Vol. 9, North Holland,
Amsterdam, (1981), 35108.
(11) H. Hirakata, Y. Takahashi, D. Van Truong and T. Kitamura:Int. J. Fract., 145(2007), 261271.
(12) Y. Takahashi, H. Hirakata and T. Kitamura: Thin Solid Films,
516(2008), 19251930.
(13) T. Sumigawa, T. Shishido, T. Murakami and T. Kitamura:
Mater. Sci. Eng. A, 527(2010), 47964803.
(14) T. Sumigawa, T. Shishido, T. Murakami and T. Kitamura:Thin Solid Films, 518(2010), 60406047.
(15) H. Ohnishi, Y. Kondo and K. Takayanagi: Nature, 395(1998),
780783.
(16) D. Golberg, M. Mitome, K. Kurashima and Y. Bando: J. Electron Microsc., 52(2003), 111117.
(17) Y. Murakami, N. Kawamoto, D. Shindo, I. Ishikawa, S.
Deguchi, K. Yamazaki, M. Inoue, Y. Kondo and K. Suganuma:
Appl. Phys. Lett., 88(2006), 223103(3pages).
(18) S. Konno, K. Taniguchi, H. Sagayama and T. Arima: Appl.
Phys. Express, 2(2009), 033004(3pages).
(19) Y. Murakami, S. Konno, T. Arima, D. Shindo and T. Suzuki:
Phys. Rev. B, 81(2010), 140102.
(20) Y. S. Lee, S. Onoda, T. Arima, Y. Tokunaga, J. P. He, Y.
Kaneko, N. Nagaosa and Y. Tokura: Phys. Rev. Lett., 97(2006), 077203(4pages).
★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★
鈴木俊明
1981年 3 月 東京電機大学工学部卒業
1981年 4 月 日本電子株式会社入社
1997年 3 月 東京電機大学大学院修士課程卒業
現在 日本電子株式会社 SM 事業ユニット SM アプリケーション部
所属◎FIB による試料作製法の開発 電子顕微鏡のアプリケーション全般．

★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★

.

お わ

り

に

FIB と光学顕微鏡に付属したマニピュレータの組み合わせによる「その場観察」用試料の作製方法と研究成果の概要について解説した．バルクピックアップ法による試料作製法
は研究者の創意工夫によりバラエティに富んだ応用を広げる

ま て り あ 第51巻 第12号(2012)Materia Japan

鈴木俊明

高橋可昌


