低次元物質の光励起状態と光学応答に関する理論的研究—

物質の新しい存在様式を光で探り光で創る—
小川 哲生
大阪大学大学院 理学研究科 教授

物質と光との相互作用に起因する諸現象を理論的解明することにより、光学応答の理解を微視的立場からすすめ、光エレクトロニクス分野への応用に役立つ基礎的知見を得ることが、本研究を貫く問題意識です。本研究には、物質の光励起状態、特に励起子系の動的光学応答の解明という一本柱が通っていますが、光の使い方に関して、さらに二つの研究テーマに大別されます。
テーマA： 従来のレーザー分光学や光物性物理学のように、物質の電子状態やフォノン状態の知見を得るために、光を物性の《プローブとして》用いる立場。
テーマB：物質の諸性質を光で制御したり、光照射によって新たな物質相を創成するような、物質に対する《より積極的な役割》を光に担わせる立場。
私は、これら双方を研究してきました。その概要をご紹介します。

テーマAの研究：
低次元励起子系の動的応答

子散乱状態の応答を初めて議論し【2】、バ多励
いて明らかにしました【4】。これによって，ルクや擬2次元系と定性的に極めて異なる起子系固有のボーズ-アインシュタイン凝縮

擬1次元励起子固有の特徴を明らかにしま（エキシトニック相）と正孔の電荷密度波・スピン密度波との競合の様子が分かりました。

励起子と呼ばれる光励起状態の解明とした。GaAs量子細線やポリシラン鎖結晶

その状態の線形および非線形応答の解明

では、本理論結果と実験結果とが定量的が本テーマの中心です。半導体微細加工に比較検討され、1次元励起子の特徴が明技術と結晶成長制御法の進展により、バ確に確認されています。また、非線形応答ルクのみならず薄膜・細線・微小球などのが励起子の低次元性の峻別に本質的に低次元半導体が作成されるようになりました。

重要であることを指摘し、低次元半導体特低次元金属中での励起子（Mahan励起

電子のド・ブロイ波長やフェルミ波長と同程有の励起子2光子吸収の偏光方向依存子）の応答問題に取り組んだ研究です。朝●1次元金属の光学応答理論と多体励起子描像の構築度まで小さいサイズの低次元結晶では、い性を理論的に予測しました。これも実験

永-ラッティンジャー流体での電磁応答のべわゆる「量子閉じ込め効果」が顕著になり、で検証されています。さらに、低次元系でのき特異性（フェルミ端特異性と呼ばれます）

バルクでは得られなかった新しい物性が出

励起子分子問題を2バンドハバードモデルが初めて明らかにされました【5】。また、光吸。この量子閉じの数値厳密対角化法で考察し、励起子分収過程と（内殻）光電子放出過程での励込めが、励起子という素励起にどのような子サイズの大きなワニエ極限から、電子-正起子効果とスペクトル異常の違いも解明さ効果をもたらすのか、励起子が低次元空間孔束縛の強いフレンケル極限までを連続れました【6】。に複数個あるいは多数個存在する系で何的に追跡できるようになりました。

現すると思われています

【1】

【3】

●励起子ボゾン化法の開発とが起こるか、これらを理論的に明らかにすることが本テーマを貫く主柱です。

●高密度の電子と正孔とが共存する励起子非線形性の起源の解明

１次元系の量子秩序相形成の理論
3次の非線形光学応答には、励起子-励●1個および2個の励起子系と励起子非線形光学応答の理論
擬1次元半導体（量子細線）での励起1次元半導体を光で強励起した場合の「高起子相関が非常に強く効いています。そこで、

密度電子-正孔系」の非平衡相図を、可解2次元1s励起子状態の非線形応答へのな2バンド朝永-ラッティンジャーモデルを用

寄与を、励起子の純ボゾンからのずれを正しく取り扱うことのできるボゾン化法を開発

領域に次第に移り変わっていく過程が重要して考察しました【7】。この手法を用いると、です。後者の光誘起相転移は、光で強励相互作用するフェルミ粒子系（励起子系）起した化合物半導体、アルカリ（銅）ハライを相互作用するボゾン系に厳密に写像するド結晶などで観測されています。特に、多数ことができます。そこには、励起子が電子との励起キャリアや励起子がお互いにクーロ正孔との複合粒子であることから生じる非ン相互作用しながら、有限寿命の下で相分ボゾン性、パウリ排他律、電子（正孔）間相離過程や凝縮過程を示す点に関心が集ま互作用とが正しく含まれ、光学的3次非線っています。

形性の起源を分類することができます。

今後の「光」物理学
テーマBの研究：
光誘起相転移現象の理論

周波数、波数（指向性）、強度、時間のいずれにおいても制御性の極めて高いレー特定の波長や強度の光（レーザー光）を物

ザー光の物質プローブとしての重要性は、質に照射すると、物質全体の性質（色など今後も減ることはないと思われます。むしろの光学的性質、電気伝導などの輸送現象、今後は、上記のテーマBのような、光と物質磁性、誘電性など）が劇的に変化する現象「光系との「対等の共存」によって、新しい物質誘起相転移」が最近注目されてます。非平状態を創成する研究がさらに展開するので衡統計物理学からの視点だけではなく、光はないでしょうか。物質への光照射は、物質スイッチや光メモリなどへの応用の観点からの励起状態を生成しその性質を探るというも注目を浴びつつあります。電子-格子系で意味があるだけではありません。光照射によの光誘起相転移には、 非平衡（光励起）って、物質の「見かけの基底状態（false状態を経由した相転移現象と、※2非平衡（光vaccum）」を一旦壊すことにより「真の基励起）状態での相転移現象の二種類のタ底状態（true vaccum）」を探索すること、イプがあります。この差異を初めて明確にそれによって物質の現存在様式の由来を※1

指摘し、それぞれの新しい研究フロンティア明らかにしうること、という《メタな立場》から領域を切り開きました。前者は、1次元電荷の物性研究を可能とする大きな意味がある移動錯体などの低次元多重安定系で観測はずです。

されている光誘起相転移です。このような多重安定な低次元電子-格子系で観測されている光誘起相転移現象では、光励起状態の局所的領域が生成され、相互作用を通した協力現象によって、大域的な励起

図 有機1次元電荷移動錯体での「光誘起中性-イオン性転移」を想定した
光誘起ドミノ倒し過程の概念図

補足説明※1 光励起状態を経由した相転移ダイナミクス：光誘起ドミノ倒し過程の理論
非平衡（励起）状態を経由した相転移現象において、結晶構造・電子構造・スピン状態の変化を伴う局所的な光励起状態領域が生成され、それらが大域的な「相」にどのように移り変わっていくのか、その条件は何かを明らかにしました。この現象は、電子励起状態を経由した（非平衡）１次相転移現象の量子ダイナミクスの典型例であり、その初期過程は「ドミノ倒し過程」で記述されます【8、9】。多重安定系での非平衡協力現象における光誘起核生成過程の発現条件とダイナミクスを、視覚的にわかりやすく明らかにしました。海外との共同研究にまで発展しています。
※2 光励起状態での相転移ダイナミクス：有限寿命系の相分離ダイナミクスの理論
非平衡光強励起状態での相転移・相分離を議論するモデルとして、励起子のような寿命を伴う粒子のスピノーダル分解ダイナミクスを追跡する理論を構築しました。
本理論では、平均場描像では落とされている空間相関情報（空間揺らぎ効果）をも取り入れ、寿命による粒子消滅と光照射による粒子生成の効果を考慮したのが新しい点です。本研究では、Ginzburg-Landau-Wilson
流古典現象論を基にした取り扱いと、「格子気体モデル」を基にした取り扱い【10】の双方を行って理論的枠組みを完成し、数値計算によりダイナミクスを追跡しました。

R e f e r e n c e s（ 参 考 文 献 ）【1】 T. Ogawa and Y. Kanemitsu, Optical
Properties of Low-Dimensional Materials, Vols.
1 and 2,（World Scientific, Singapore, 1995 and1998）.
【2】 T. Ogawa and T. Takagahara, Opticalabsorption and Sommerfeld factors of 1D
semiconductors: An exact treatment of excitoniceffects , Phys. Rev. B, vol.44, pp.8138, 1991.
【3】A. Shimizu, T. Ogawa, and H. Sakaki, Twophoton absorption spectra of quasi-lowdimensional exciton systems , Phys. Rev. B,
vol.45, pp.11338, 1992.
【4】 T. Ogawa, Photoinduced Fermi-edge
singularity in 1D semiconductors , Phys. Stat.
Sol.（b）, vol.188, pp.83, 1995.
【5】T. Ogawa, A. Furusaki, and N. Nagaosa, Fermiedge singularity in one-dimensional systems ,Phys. Rev. Lett., vol.68, pp.3638, 1992.
【6】 T. Ogawa, Spectral singularities in 1D
electron liquids , Mater. Sci. & Engineering B,vol. 48, pp.131, 1997.
【7】 S. Okumura and T. Ogawa,
Boson
representation of two-exciton correlations: Anexact treatment of composite-particle effects ,Phys. Rev. B, vol.65, pp.35105, 2002.
【8】 T . O g a w a ,Domino mechanisms inphotoinduced phase transitions , Phase
Transitions, vol.74, pp.93, 2001.
【9】小川哲生，越野和樹, 光誘起ドミノ倒し過程の理論 , 表面科学, 第23巻, pp.695, 2002.
【10】A. Ishikawa and T. Ogawa, Dynamics ofspinodal decomposition in finite-lifetime systems ,Phys. Rev. E, vol.65, pp.26131, 2002.