スピン流を用いた高効率電気通信技術の創製
Development of novel spintronic devices to realize high-efficiency electrical communication

１．研究背景スピントロニクスとは、電子の持つスピンの自由度を用いてエレクトロニクスを創出する新しい研究分野であり、今世紀に入って急進展している。その根幹を担うのが、スピン角運動量の流れ「スピン流」である。
スピン流は電荷の流れを伴わないため、次世代低消費新見康洋(Yasuhiro Nimi, Ph. D.)

電力デバイスへの応用が期待され、さまざまな分野で大阪大学大学院理学研究科 准教授研究が進んでいる。

(Graduate School of Science, Osaka University, AssociateProfessor)

スピン流の生成と検出を可能にするのがスピンホール効果である[1,2]。スピンホール効果とは、スピン軌

日本物理学会、アメリカ物理学会
受賞：第 8 回日本物理学会若手奨励賞(領域 3)第 11 回 ISSP 学術奨励賞(2014 年) 科学技術分野の文部科学大臣表彰若手科学者賞(2015 年) 第 23 回丸文学術賞(2020 年)
研究専門分野：低温物理、メゾスコピック物理、スピントロニクス

道相互作用の強い非磁性体金属や半導体に電流 JC を流すと、スピンアップとスピンダウンの電子が、JC とスピンの向きに直交する方向に散乱されて、スピン流JS を生成する現象のことである。逆に JS を流すと JC

あらまし
本研究課題では、スピントロニクス研究で重要な役割を果たすスピン流を用いた、高効率スピン流電流変換現象の開拓とその応用を目指した。その舞台となるのが、原子層物質である。例えば、原子層物質の典型であるグラフェンは、スピン軌道相互作用が弱く、長距離に渡って、スピン流を伝搬でき、さらに電界による制御も可能である。一方、スピン軌道相互作用が強い物質を用いれば、高効率なスピン流電流変換が得られる。特に本研究では、スピン軌道相互作用が強い原子層物質の中でも超伝導を示す物質に着目した。スピン流を超伝導体に注入すると、準粒子流が生じる。これを用いて、変換効率の劇的な上昇を目指した。またに変換されるため、スピン流の電気的検出が可能とな超伝導現象は一般に低温に限られるため、デバイス応る（図 1 参照）。

用を目指す際には、温度がより高い方が望ましい。そ

図 1：スピンホール効果を用いた(a)電流 JC-スピン流 JS 変換、及び(b)スピン流 JS-電流 JC 変換の概念図。

こで新しい原子層超伝導物質として、高温超伝導デバ
イスの作製を行った。さらにスピン流注入源となる強これまでの研究では、このスピン流電流変換に、主に磁性体に関しても、原子層物質の開発を行った。これ

白金 Pt のスピンホール効果が用いられてきた[3]。しらの研究を進展させることで、スピン流を用いた高効かし Pt は希少貴金属であること、さらに Pt での変換率電気通信デバイスの基礎を築くことが可能となる。

効率は高々数%であり、従来のエレクトロニクスデバイスを凌駕するためには、効率をさらに 10 倍以上にする必要がある。またトランジスタのような増幅の機

1TELECOM FRONTIER No.108 2020 SUMMER

スピン流を用いた高効率電気通信技術の創製
Development of novel spintronic devices to realize high-efficiency electrical communication

能を付け加えることも重要な課題である。

④

最終的に、これらをすべて組み合わせた原子層超2015 年に筆者らは、超伝導体を用いて、スピンホー伝導スピントロニクスデバイスの創製し、微小磁ル効果の信号を劇的に大きくすることに成功した[4]。

化のダイナミクスを、高感度で検出できるセンサ

具体的には、超伝導転移温度 TC = 10 K の窒化ニオブを開発し、スピン流を用いた高効率電気通信技術

NbN にスピン流を注入することで、電気信号が常伝導の基礎を築く。

状態に比べ 2000 倍近く増強することを見出した。しかしながら、超伝導転移は一般的に低温に限られ、実３．研究方法と研究成果用のデバイスとして用いるためには、まだ大きな隔たりがある。従って、超伝導体を用いた革新的なスピン本研究課題を達成するためには、（１）薄膜超伝導をトロニクスデバイスを創製するためには、系統的な学得ること、（２）薄膜超伝導体をサブマイクロメートル理の構築とともに、応用への道筋をつける必要がある。

スケールのスピン輸送デバイスに組み込むことが必要になる。以下にその手法を説明し、（３）原子層 NbSe2

２．研究目的薄膜におけるスピンホール効果の測定、（４）原子層高温超伝導体薄膜デバイスの作製、（５）原子層強磁性体

上述した研究背景に基づいて、本研究では超伝導転薄膜デバイスの作製の順に結果を示す。

移する 2 次元原子層物質に着目した。2 次元原子層超伝導体を用いる利点は、電界で TC を制御できること（１）原子層超伝導体薄膜の作製[5]、また劈開性のある高温超伝導体のように、元々TCの高い超伝導体を扱えることがある。これにより、先本研究では、2004 年に Novoselov ら[8]によって初述の巨大スピンホール効果がもっと高温で発現し、よめてグラフェンが作製されたのと同じ「スコッチテーりデバイス応用しやすくなる。

プ法」で超伝導薄膜を得た。層状超伝導体である NbSe2

また研究開始当初は予定されていなかったが、2017（もしくは Bi2Sr2CaCu2O8+ ）結晶を、スコッチテー

年に絶縁体の原子層強磁性体[6]が、2018 年には金属プを用いて剥離し、スコッチテープ同士を何度か重ねの原子層強磁性体[7]が相次いで発見された。これによ合わせる。この過程で薄い NbSe2 薄膜がスコッチテーり、筆者が想定していた超伝導スピントロニクスデバプ内に作られる。このスコッチテープをシリコン基板

イスを、全て原子層物質で作製することが可能となっに擦りつけることで、
NbSe2 薄膜を基板に転写できる。

た。そこで、本研究課題では、スピン流準粒子流変換

NbSe2 は原子層レベルで薄いが、厚みおよそ 300 nm

物質に原子層超伝導体を、スピン輸送部分にグラフェの酸化膜（SiO2）をもつシリコン基板を用いれば、基ンを、そしてスピン流発生源に原子層強磁性を用いた板から反射する光と NbSe2 薄膜表面から反射する光

原子層超伝導スピントロニクスデバイスの創製を目的との干渉効果を利用することで厚みを特定できる[9]。とし、以下の手順で研究を遂行した。

具体的には、金属顕微鏡で得られるカラー画像を、①②③TC = 7.2 K の層状超伝導体 NbSe2 を薄膜化して、RGB（赤緑青）に分解し、基板からの反射光の Green

2 次元原子層超伝導体巨大スピンホール効果を観成分の強度と、NbSe2 薄膜からの反射光の Green 成分測する。の強度とのコントラスト比を求め、さらに NbSe2 薄膜

TC = 80 K の高温超伝導体 Bi2Sr2CaCu2O8+ を用の厚みを原子間力顕微鏡で測定することで、色と厚みいた 2 次元原子層高温超伝導体デバイスを作製すを関係付けた。ただし、NbSe2 薄膜は数十 nm 以下にる。

なると、大気暴露に非常に敏感であることが分かった。

強磁性転移温度が室温を超える強磁性体

そこで、上述の劈開作業及び金属顕微鏡での確認は全Fe5GeTe2 を用いて、2 次元原子層強磁性体デバイて、アルゴンで満たされたグローブボックス内で行っスを作製する。

た。
2TELECOM FRONTIER No.108 2020 SUMMER

スピン流を用いた高効率電気通信技術の創製
Development of novel spintronic devices to realize high-efficiency electrical communication

3(b)に示すようにスピンが蓄積した状態が実現する。

その後、得られた原子層超伝導体に電極を取り付けるため、グローブボックス内で基板にレジストを塗布して、グローブボックスから取り出し、電子線描画装置を用いて電極パターンを描画した。その後、再びグローブボックス内に基板を戻して、現像後、グローブボックスに隣接する蒸着機に移し、電極を蒸着した。
アセトンでリフトオフすることにより、所望のデバイスを得ることができる。

Rfilm ( )6
図 3：(a) スピンホール素子の模式図。(b) 強磁性体 Py と非磁性体 Cu の界面における電気化学ポテンシャルの分布。界面付近では非磁性体にもかかわらず、スピンアップとスピンダウンの電気化学ポテンシャルに有限の差（スピン蓄積）が生じている。スピン蓄積が緩和する過程でスピン流が流れ、その緩和長は「スピン拡散長sf」と呼ばれる。

42

このスピン蓄積状態は、スピン拡散長 sf と呼ばれる長00さ程度で指数関数的に減衰する。スピン拡散長は物質

246810のスピン軌道相互作用の大きさに反比例するため、スT (K)

ピン流を遠くまで伝搬させるためには、スピン軌道相互作用の弱い物質がよい。一方、電流とスピン流の相

図 2：NbSe2 薄膜（6 原子層）の抵抗の温度依存性。挿入図は基板上の NbSe2 の顕微鏡写真。

互変換を可能にするスピンホール効果を発現するためには、逆にスピン軌道相互作用の強い物質がよい。本

図 2 に NbSe2 薄膜（6 原子層）で得られた超伝導薄研究では超伝導を発現し、スピン軌道相互作用が強い膜デバイスの温度依存性を示す。バルクの NbSe2 結晶層状超伝導体である NbSe2 を選択した。NbSe2 のスピの超伝導転移温度 TC = 7.2 K に比べて若干 TC は低い

ン軌道相互作用が強いため、スピン流は、NbSe2 細線が（~6.5 K）、明瞭な超伝導転移を観測した。高温超伝に垂直方向に吸収される。その際、図 1 に示したスピ導体 Bi2Sr2CaCu2O8+ についても同様の結果を得ていン流電流変換現象を通じて、電荷蓄積が NbSe2 細線長

るが、詳細については、（４）で説明する。さらに NbSe2

手方向に生じ、電圧信号として検出される。強磁性体

薄膜については、スピン輸送素子に取り込むために、には Ni と Fe の合金であるパーマロイ Py（Ni81Fe19）、Ar ミリングを用いて、幅 300~400 nm 程度の細線にスピン流を伝搬させるスピン軌道相互作用の弱い非磁加工した。

性体には Cu を選択した。Py 細線の幅は 100 nm、膜厚は 30 nm、Cu 細線の幅・膜厚ともに 100 nm とした。Py の成膜には電子線ビーム蒸着装置を、Cu の成（２）原子層超伝導体薄膜を用いたスピン輸送の作製

膜には抵抗加熱蒸着装置を用い、さらに Cu の蒸着の前には、Ar ミリング装置を用いて Py 細線及び NbSe2

原子層超伝導体薄膜を用いてスピンホール効果を測定するため、図 3(a)に示すようなスピンホール素子を表面のクリーニングを行った。

作製した。強磁性体から非磁性体に電流を図 3(a)のよ（３）NbSe2 薄膜におけるスピンホール効果の測定うに流すと、スピンアップとスピンダウン電子の電気化学ポテンシャルが界面で連続につながるために、図3

TELECOM FRONTIER No.108 2020 SUMMER

スピン流を用いた高効率電気通信技術の創製
Development of novel spintronic devices to realize high-efficiency electrical communicationール効果を実現できるように、薄膜加工可能な原子層超伝導体の種類を増やすことを目指した。そこで着目し た の が 、 劈 開 性 の あ る 高 温 超 伝 導 体
Bi2Sr2CaCu2O8+（Bi2212）である。本研究では、NbSe2薄膜と同様の手法を用いて、Bi2212 原子層超伝導デバイスの作製を行った。ただし電極材料に関しては、遷移金属ダイカルコゲナイド薄膜で広く用いられている
Ti/Au では接触抵抗が高く、ゼロ抵抗状態を示すデバイスを作製することができなかった。そこで、様々な種類の電極材料を試したところ、Ag と Au を 50 nmずつ成膜し、さらに酸素を流しながら電気炉で 350℃、

図 4：(a) NbSe2 細線を組み込んだスピンホール素子。(b) T = 10
K における NbSe2 細線の逆スピンホール効果（上図）と Py 細線の異方性磁気抵抗（下図）。この図から NbSe2 のスピンホール効果の符号が負であることが分かる。

30 分間アニールすることにより、接触抵抗が下がることが分かった[10]。

図 4(a)に示すスピンホール素子を用いて、まずは超伝導転移温度以上の T = 10 K でスピンホール効果の測定を行った。その結果を図 4(b)に示す。外部磁場 Hを図 4(a)の矢印の方向に印加したとき、Py 細線の磁化が 2500 Oe 以上で正、 2500 Oe 以上で負に飽和していることが異方性磁気抵抗の結果（図 4(b)下図）から分かる。その磁化状態に応じて NbSe2 細線の逆スピンホール信号が正の磁場では負、逆に負の磁場では正となっている。このことは NbSe2 のスピンホール効果の符号が、単体 Nb[3]や NbN[4]と同様に負であることを

図 5：高温超伝導体 Bi2Sr2CaCu2O8+ を用いた原子層デバイス（7 原子層）の温度依存性[10]。挿入図はデバイスの光学顕微鏡像。

表しており、スピン軌道相互作用の強い Nb 原子が、スピンホール効果の発現に重要な役割を果たしている

図 5 に典型的な Bi2212 デバイスの光学顕微鏡像と、ことが分かった。

抵抗の温度依存性を示す。本研究で使用した Bi2212

さらに温度を下げて、NbSe2 細線を超伝導転移させは酸素を過剰にドープしており、バルクでの TC は 80ようと試みたが、T = 2 K まで超伝導転移しなかった。

K である。バルクの TC に比べると、7 原子層膜でおよ原因の一つとして、アルゴンミリングを用いた加工にそ 1 割程度、超伝導転移温度の減少が見られたが、図より、NbSe2 の結晶性が悪くなり、超伝導転移しなか5 に示すように、明瞭な超伝導転移温度を観測した。

ったことが挙げられる。これを回避するためには、反さらに電流電圧曲線から臨界電流密度を求めることが応性イオンエッチングを用いた手法が有効であると考できる。図 5 のデバイスでは、およそ 2 × 1010 A/m2 程えられる。

度となり、バルクの Bi2212 とほぼ同等の臨界電流密度を得た。また、超伝導転移を示したデバイスについ（４）高温超伝導体薄膜デバイスの作製て、断面透過電子顕微鏡像を取得したところ、表面から 1~2 原子層に渡って、Ag の拡散が見られ、Ag の拡

上述の研究では、超伝導状態におけるスピンホール散が導通に寄与していることが分かった[10]。

効果は測定できなかったが、今後細線加工の問題が解決した際に、より高温度で超伝導体におけるスピンホ4TELECOM FRONTIER No.108 2020 SUMMER

スピン流を用いた高効率電気通信技術の創製
Development of novel spintronic devices to realize high-efficiency electrical communication（５）原子層強磁性体薄膜デバイスの作製

４．将来展望さらに本研究課題では、原子層強磁性体デバイスの本研究では、上述の原子層超伝導体と原子層強磁性作製も行った。原子層強磁性体には、室温でも強磁性体、さらに長距離スピン輸送を可能にするグラフェンを示す Fe5GeTe2 を用いた。

を用いて、図 7 のようなデバイスを作製することが最終目標であったが、研究期間内に終了することができなかった。その理由の一つとして、これらの原子層物質を細線加工する際に行うエッチングに伴う試料の劣化があった。しかし、この問題は反応性イオンエッチングを行うことで解決できると考えられる。これにより、わずかな磁化ダイナミクスを、スピン流を用いて検出できる磁気センサを開発し、さらに TC の高い高温超伝導体を用いることで、実際に電気通信に役立つ形で貢献できると考えている。

図 7：原子層スピンホール素子を利用した超高感度磁気センサの模式図。

おわりに本研究課題では、2 次元原子層超伝導体とスピン流を組み合わせて、非常に大きなスピン流電流変換効率を生み出すこと、さらに超伝導転移温度の高い高温超図 6：(a) Fe5GeTe2 薄膜(Q/NQ)の T = 50 K での異常ホール効果と(b) 保磁力(Hc)の温度依存性[12]。L は層数。

伝導体を用いて、スピン流電流変換効率をさらに増幅させることを目指して素子作製、及びその特性評価を

図 6 に、Fe5GeTe2 薄膜デバイスの異常ホール効果の結行った。
当初の目的通り、原子層超伝導体である NbSe2果を示す。結晶作製時に急冷した試料（Q:quench）と薄膜を、スピン流素子に組み込むために、NbSe2 薄膜徐冷した試料（NQ:non-quench）で結晶構造が異なるを細線にすること、さらにスピン流注入の素子を作製ことが知られている[11]が、どちらの素子も室温付近し、実際にスピンホール効果の測定を行い、超伝導転から異常ホール効果が観測され、200 K 以下では垂直移温度以上ではあるものの、NbSe2 を用いて初めて逆磁気異方性を持つことを確認した。注目すべきは異常スピンホール効果の測定に成功した。また超伝導転移

ホール効果から見積もられた保磁力 Hc で、垂直磁気温度が 80 K の原子層高温超伝導体 Bi2Sr2CaCuO8+ デ異方性は薄膜ほど顕著であり、さらに Q 薄膜素子の方バイス、及び原子層強磁性体 Fe5GeTe2 デバイスの作が NQ 薄膜素子に比べて 2 倍大きな Hc を持つことが製も行うことができた。今後は、これらの原子層デバ分かった[12]。

イスを重ね合わせた超伝導スピントロニクスデバイスを作製し、次世代電気通信技術に資する超高感度磁気

5TELECOM FRONTIER No.108 2020 SUMMER

スピン流を用いた高効率電気通信技術の創製
Development of novel spintronic devices to realize high-efficiency electrical communication

センサの開発を行う予定である。
参考文献[1] J. Sinova et al., Rev. Mod. Phys. 87, 1213 (2015).
[2] Y. Niimi and Y. Otani, Rep. Prog. Phys. 78,124501 (2015).
[3] M. Morota et al., Phys. Rev. B 83, 174405 (2011).
[4] T. Wakamura et al., Nat. Mater. 14, 675 (2015).
[5] J. Shiogai et al., Nat. Phys. 12, 42 (2016).
[6] C. Gong et al., Nature 546, 265 (2017).
[7] Y. Deng et al., Nature 563, 94 (2018).
[8] K. S. Novoselov et al., Science 306, 666 (2004).
[9] P. Blakea et al., Appl. Phys. Lett. 91, 063124(2007).
[10] S. Suzuki et al., Appl. Phys. Express 11, 053201(2018).
[11] A. F. May et al., ACS Nano 13, 4436 (2019).
[12] T. Ohta et al., Appl. Phys. Express 13, 043005(2020).
この研究は、平成 27 年度 SCAT 研究助成の対象として採用され、平成 28～30 年度に実施されたものです。

6TELECOM FRONTIER No.108 2020 SUMMER