金属製錬の熱力学(第 4 回)
月

橋

文

孝

酸化性，塩基性で不純物はスラグに除去される．反応(166)

.



金属製錬反応とスラグの塩基度

では還元性，塩基性で不純物は除去される．たとえば製鋼精錬反応で，溶銑，溶鋼中のりんはりん酸イオン PO34－ の形でスラグの塩基度

スラグ中に除去されるので，式(165)の反応の形の脱りん反

金属製錬反応においては溶融金属中の不純物の除去効率

応が起こる．酸素分圧が高いほど，また塩基度が大きいほどや，溶融金属に添加した合金元素の歩留まりを上げることが平衡論的には鋼中のりんはスラグに除去されることになる．

必要であり，不純物は溶融スラグに除去される．溶融金属
スラグ間の平衡反応を考えると，これらは系の温度，酸素分

スラグのキャパシティー

圧，スラグの酸化物イオンの活量，スラグ中不純物の活量なスラグの不純物の吸収能を定量的に示すために，スラグのどに依存する．溶融金属中不純物 M がイオンとしてスラグ

キャパシティーが定義され，種々のスラグについて測定されに移動する反応は式(164)(166)で表される．

ている．キャパシティーとは一定の分圧下でのスラグの不純M ＋ m O 2 ( g ) → M 4 m＋ ＋ 2 m O 2 －(164)

物吸収能であり，スラグの組成と温度の関数であるスラグ固2n
M＋mO2(g)＋nO2－ → MO－
2m ＋ n(165)

有の値である．

M ＋ 2 m O 2－ → M 4m － ＋ m O(166)

製錬反応における溶融金属中の不純物である硫黄をスラグ

これらの反応を支配するのは温度と酸素分圧(もしくは酸中に除去する脱硫反応を考える．溶融金属とスラグ間の脱硫

2

素ポテンシャル mO2 ＝ RT ln PO2 )とスラグの酸化物イオンの反応は式(167)で表される．この反応で溶融金属中の硫黄と活量 aO2－ である．スラグ中の酸化物イオン O2－ 濃度が大き気相の硫黄の反応(168)および溶融金属中の酸素と気相の酸いほどスラグは塩基性になる．

素の反応(169)を考えると，気相とスラグ相の間の脱硫反応

イオン性融体であるスラグの性質から，スラグの塩基性のは式( 170 )となる．この反応の平衡定数は式( 171 )となるの尺度を表す塩基度は酸化物イオンの活量により， RT ln aO2－

で，この式を変形して，サルファイドキャパシティーとよばとして定義される．しかし，この値は測定することができなれる硫化物イオンの吸収能が式( 172 )で表される．式( 172)

いため，実用的に生産現場で用いるのは難しい．塩基度を扱中で酸素分圧と硫黄分圧は溶融金属中酸素濃度，硫黄濃度かいやすい別の尺度で表すために，遷移金属イオンの酸化還元

ら式( 168 )および式( 169 )により得られるので，測定できる平衡と組み合わせて指標とすることや，光学的塩基度による量であるスラグ中の硫黄濃度，溶融金属中酸素濃度，硫黄濃指標の定量化が行われている．

度からサルファイドキャパシティーの値を求めることができスラグの塩基度として様々な定義が提案されているが，とる．

くに生産現場では CaO/ SiO2 重量比(もしくは塩基性酸化物

逆に，ある温度でスラグのサルファイドキャパシティーがと酸性酸化物の重量比)の値が塩基度の指標として用いら報告されていれば，酸素分圧を決めると溶融金属スラグ間

れ，しばしば塩基度とよばれる．この値は組成から計算しやの硫黄の分配比を推算できる．

すいという利点はあるが，スラグの構造を的確に表していない．
反応(164)では不純物は酸化除去され，酸化性雰囲気でス
ラグが酸性になるほど反応は右に進行する．反応(165)では

ここで式中の下線は溶融金属中に存在する物質を，()はスラグ中の物質を示す．また，( mass )は， Gibbs エネル
ギー値が溶融金属中の元素の 1 mass を基準とした値であることを示す．

東京大学名誉教授
Thermodynamics of Metal Smelting(); Fumitaka Tsukihashi(Emeritus Professor, The University of Tokyo, Tokyo)
Keywords: thermodynamics, metal smelting, chemical potential, equilibrium, activity, solution, phase diagram, chemical potential diagram,basicity, capacity of slag
2020年10月16日受理[doi:10.2320/materia.60.639]

ま て り あ 第60巻 第10号(2021)
Materia JapanS＋(O2－) → (S2－)＋O

(167)

1
S2(g) → S(mass)
2

(168)

1
O2(g) → O(mass)
2

(169)

1
1
S2(g)＋(O2－) →O2(g)＋(S2－)
2
2

(170)

K＝

fS2－(massS2－)･P 1O/22
P 1S/2 2･aO2－

CS2－＝(massS2－)･P 1O/22 aO2－･K＝
fS 2－
P 1S/2 2

(171)
(172)

溶融金属中の不純物であるりんをスラグ中に除去する脱りん反応についても，フォスフェイトキャパシティーとよばれ
るりん酸イオンの吸収能が定義できる．
溶融金属とスラグ間の脱りん反応は式(173)で表される．
この反応で溶融金属中のりんと気相のりんの反応(174)および溶融金属中の酸素と気相の酸素の反応(169)を考えると，
気相とスラグ相の間の脱りん反応は式(175)となる．この反図19

各種フラックスのサルファイドキャパシティー．

図20

各種フラックスのフォスフェイトキャパシティー．

応の平衡定数は式(176)となる．変形して，フォスフェイト
キャパシティーとよばれるりん酸イオンの吸収能が式(177)で表される．式(177)中の酸素分圧とりん分圧は溶融金属中
酸素濃度，りん濃度から式( 169)および式( 174)により得られるので，スラグ中のりん濃度，溶融金属中酸素濃度，りん濃度からフォスフェイトキャパシティーの値を求めることができる．
式( 172)，( 177 )の右辺はイオン反応式の平衡定数や酸化物イオンの活量など直接測定できない量がまとめられており，これらは温度とスラグの組成のみの関数である．また，酸化物イオンの活量すなわちスラグの塩基度が大きいほどサルファイドキャパシティー，フォスフェイトキャパシティー
は大きくなり，塩基度の尺度の一つであるともいえる．
P＋5
3
O＋ (O2－) → (PO34－)
2
2

(173)

1
P2(g) → P(mass)
2

(174)

1
5
3
P2(g)＋ O2(g)＋ (O2－) → (PO34－)
2
4
2

(175)

K＝

fPO34－(massPO34－)
P 1P/22･P 5O/24･a3O/22－

CPO34－＝(massPO34－) a3O/22－･K＝
fPO34－
P 1P/22･P 5O/24

(176)
(177)

ィー(式(183))，窒素吸収能を示すナイトライドキャパシテ

図，には鉄鋼製錬における代表的なスラグ系のサルフ

ィー(式( 185))，サイアナイドキャパシティー(式( 187))，ァイドキャパシティーとフォスフェイトキャパシティーの測

塩素吸収能を示すクロライドキャパシティー(式(189))など

定値を塩基性酸化物の組成の関数として示す．スラグが塩基が種々のスラグ系について測定されている．

性になるほどサルファイドキャパシティー，フォスフェイト

1
3
3
P2(g)＋ (O2－) → (P3－)＋ O2(g)
2
2
4

(178)

(massP3－)･P 3O/24 a3O/22－･K＝
fP3－
P 1P/22(179)

1
1
H2O(g)＋ (O2－) → (OH－)
2
2

(180)

キャパシティーは増加する．
他に，りんを酸化でなく還元反応でスラグに除去する還元
脱りん反応に関するフォスファイドキャパシティー(式( 179 ))，水蒸気吸収能を示すハイドロキシルキャパシティ
(式(181))，炭酸ガス吸収能を示すカーボネートキャパシテ

C P 3－ ＝

講義ノート

COH－＝(massH2O) a1O/22－･K＝
P 1H/22O
fH 2O

(181)

CO2(g)＋(O2－) → (CO23－)
CCO23－＝(massCO23－)
PCO2

＝K

(182)
a O 2－
fCO23－

(183)

1
3
3
N2(g)＋ (O2－) → (N3－)＋ O2(g)
2
2
4

(184)

(massN3－)･P 3O/24
a3O/22－＝K
C N3－ ＝
1/2
P N2
f N3－

(185)

1
1
1
N2(g)＋C＋ (O2－) → (CN－)＋ O2(g)
2
2
4

(186)

(massCN－)･P 1O/24
aC･a1O/22－
＝K
CCN－＝
1/2
P N2
fCN－

(187)

1
1
1
Cl2(g)＋ (O2－) → (Cl－)＋ O2(g)
2
2
4

(188)

(massCl－)･P 1O/24
a1O/22－
＝K
1 /2
P Cl2
fCl－

(189)

CCl－＝

温ほど下げることができるが，低温で反応速度は小さくなるので，除去は難しくなる．また，反応速度を上げるため，温度を上げすぎると，反応するマグネシウムが溶融し(融点650 °C )，反応面積は小さくなり，酸素除去に不利になる．

実際の不純物除去では平衡論と速度論による兼ね合いを考慮する必要がある．

銅の製錬プロセスの基本の反応は原料である硫化銅と酸素を反応させ，硫黄を二酸化硫黄として除去して銅を得るプロセスである．
図(3)は 1473 K での CuSO 系化学ポテンシャル状態図で， Cu, Cu2S, Cu2O が安定に存在する酸素分圧，硫黄分圧の領域を示す．安定相の間の反応および SO2 の生成反応は式(192)(195)で表される．

ある温度で，ある組成のスラグのキャパシティーが測定されていれば，ある雰囲気での M の溶融金属スラグ間の平衡分配比((massM)/[massM])を求めることができる．

.

2Cu(s)＋

1
O2(g)  Cu2O(s)
2

(192)

2Cu(s)＋

1
S2(g)  Cu2S(s)
2

(193)

1
1
O2(g)  Cu2O(s)＋ S2(g)
2
2

(194)

Cu2S(s)＋

金属製錬プロセスへの適用

1
S2(g)＋O2(g)  SO2(g)2

これまでに述べてきた事項に基づいて，金属製錬への熱力学の適用例を述べる．以下の例では式(138)＝－RT ln K
DG °銅製錬反応の化学ポテンシャル状態図




(195)

図上の点 A の Cu2S 相が酸素と反応すると，PSO2 一定の線に沿って高酸素分圧側への点 B に向かって反応が進み， Cu(138)

が安定な領域となる．さらに酸素と反応して硫黄が除去されが多用されている． 12 節で述べたように，この関係式は，

銅中硫黄が少なくなり，点 C に到達する．精製炉で溶銅中

金属製錬プロセスの解析を行う上で，実用的に大変重要な式

酸素，硫黄を除去して点 D の組成とし，酸化銅が生成するである．

前に反応を終了して粗銅を得ることができる．このように化

学ポテンシャル図により，製錬プロセスの解析をすることが不純物酸素の除去できる．

アルゴンガスを加熱したマグネシウムチップ層を通過させることで，式(190)の反応によりアルゴン中の不純物酸素が除去される．873 K で反応させたときのアルゴン中酸素分圧は以下のように計算される．



酸化鉄の還元反応平衡

図 17 に示した酸化鉄の還元平衡図について検討する．データブックに載っている式(196)(200)の酸化反応の Gibbs

反応は式(190)で表される．
Mg(s)＋

1
O2(g) → MgO(s)2＝－6.009×105＋107.6T
DG °

J/mol

(190)

Mg, MgO が純物質として固相として存在するので，活量を 1 とする(aMg＝1, aMgO＝1)．873 K で平衡定数は式(138)(D G °＝－RT ln K )から
K＝

aMgO
1
＝
＝2.16×1030
aMg･P 1O/22 P 1O/22(191)

よって， PO2＝2.14× 10－61 atm となる． Ellingham 図から読み取ると約 10－62 atm となる．これは平衡論で計算される酸素分圧であり，実際にはこのように非常に小さい圧力にはならない．
式(190)の反応では，平衡温度が上がると酸素分圧は増加
し，温度が下がると酸素分圧は減少する．平衡酸素分圧は低

ま て り あ 第60巻 第10号(2021)
Materia Japan

図21

1473 K での CuSO 系化学ポテンシャル状態図と銅製錬プロセス(文献 3 より)．





 を表す反エネルギー変化から，図17に示す相の境界線◯◯

応式(201)(205)の Gibbs エネルギー変化を求める．
2Fe(s)＋O2(g) → 2FeO(s)＝－527000＋128T
DG °

J/mol

(196)

3Fe(s)＋2O2(g) → Fe3O4(s)＝－1102000＋307T
DG °

J/mol

(197)

4Fe(s)＋3O2(g) → 2Fe2O3(s)＝－1628000＋501T
DG °
C(s)＋

J/mol

(198)

J/mol

(199)

J/mol

(200)

1
O2(g) → CO(g)2＝－114400－85.77T
DG °C(s)＋O2(g) → CO2(g)＝－395300－0.54T
DG °

◯

FeO(s)＋CO(g) → Fe(s)＋CO2(g)

(201)


◯

1
3
Fe3O4(s)＋CO(g) →Fe(s)＋CO2(g)
4
4

(202)


◯

Fe3O4(s)＋CO(g) → 3FeO(s)＋CO2(g)

(203)


◯

3Fe2O3(s)＋CO(g) → 2Fe3O4(s)＋CO2(g)

(204)


◯

2CO(g) → C(s)＋CO2(g)(205)

 の反応 Fe3O4 ( s )＋ CO ( g )→ 3FeO ( s )＋ CO2
例えば，線◯(g)について，固相は純物質が共存するので活量を 1 とする

図 221600 °
C での溶鉄への窒素溶解度に及ぼす第 3 元素の影
響．鉄鋼便覧 第 3 版，第 1 巻 基礎 図3.26．

と平衡定数は
K＝a3FeO･PCO2 PCO2＝
aFe3O4･PCO PCOとなるので，温度が決まれば

(206)

PCO2
が
比が決まるので，線◯
PCO

1873 K で 1 atm の窒素と平衡する溶鉄中の窒素濃度を求める．溶融金属溶液中に二原子分子気体は原子状に溶解する

鉄鋼製錬の製鋼プロセスでは，溶鋼中の酸素を除去するた力の大きいアルミニウムを用いたときの脱酸平衡を見積もる(207)で表される．( mass )は， Gibbs エネルギー値が溶鉄中窒
素 1 massを基準とした値であることを示す．平衡定数はaN
fN･[massN]＝
P 1N/22
P 1N/22

溶鋼の脱酸反応

酸素を除去する脱酸反応が用いられる．たとえば酸素と親和1N2(g) → N(mass)
2
J/mol




めに酸素と親和力の大きい金属元素を使って，酸化物としてことが知られている．溶鉄への窒素の溶解反応はK＝数に及ぼす第三元素の影響(相互作用助係数，相互作用母係
る．

溶鉄中への窒素の溶解度＝9916＋20.17T
DG °の窒素溶解度に及ぼす第三元素の影響を示す．窒素の活量係数)がわかっていれば，熱力学計算により求めることができ得られる．他の線も同様に得られる．


互作用により窒素の溶解度は変化する．図(2) に 1600 °
Cで

(208)

で表される．FeN 二元系溶液で窒素の活量係数 fN＝ 1 であるので，ことができる． 1873 K でアルミナと平衡する溶鉄中の酸素とアルミニウムの濃度の関係を推算する．
平衡反応は
Al2O3(s)  2Al(mass)＋3O(mass)で表される．
反応( 211)( 213 )の Gibbs エネルギーデータから式( 214)となる．

[massN]＝K･P 1N/22

(209)

1
乗に比例する．これはとなる．窒素の溶解度は，圧力の22Al(l)＋

3
O2(g) → Al2O3(s)2＝－1687000＋326.8T
DG °二原子分子が原子状に溶解することによる．Sieverts の法則

Al(l) → Al(mass)と呼ばれている．

＝－63200－27.91T
DG °1873 K で の 反 応 の Gibbs エ ネ ル ギ ー 変 化 と 式 ( 138 )＝－RT ln K )より，窒素濃度は[massN]＝0.0468と( DG °

1
O2(g) → O(mass)2

なる．

＝－117110－3.39T
DG °溶融 FeN 二元系に第三元素が加わると，第三元素との相




(210)

J/mol

(211)

J/mol

(212)

J/mol

(213)

Al2O3(s) → 2Al(mass)＋3O(mass)

講義ノート

＝1209000－392.8T
DG °

J/mol

(214)

平衡定数は
K＝

a2Al･a3O ( fAl･[massAl])2･( fO･[massO])3＝
aAl2O3aAl2O3(215)と表される．固体 Al2O3 と溶鉄が平衡しているので， aAl2O3＝1 とし，1873 K で式(216)となる．
(216)

溶鉄中で Al と O の相互作用があるので， Al と O の活量係数を求めるには相互作用を考慮しなければならない．相互式( 213 )より 1873 K での溶鋼中酸素濃度から酸素分圧が式(221)式により得られる．

＝－117110－3.39T
DG °
K＝

J/mol

(213)

fO･[massO] [massO]＝
P 1O/22
P 1O/22(220)

PO2＝1.299×10－7[massO]2

作用助係数の値
eAl
Al＝0.043,

eOAl＝－1.98,

eAl
O ＝－1.17,(177)

1O2(g) → O(mass)22(log fAl＋log[massAl])＋3(log fO＋log[massO])＝log K＝－13.20

95(massP)(massPO34－) 31－
3＝
CPO4 ＝
P 1P/22･P 5O/24
P P1/22･P 5O/24

eOO＝－0.17(221)＝3.25×10－10となる．

溶鋼中酸素濃度 0.05 massより PO2式(222)(223)式より 1873 K での溶鋼中りん濃度とりん分を用いて，式(217)(218)により活量係数を計算する．
O
log fAl＝eAl
Al･[massAl]＋eAl･[massO]

圧の関係として式(224)が得られる．

＝0.043･[massAl]－1.98･[massO]

(217)

1
P2(g) → P(mass in molten Fe)
2

(218)

＝－157700＋5.4T
DG °O
log fO＝eAl
O ･[massAl]＋eO･[massO]＝－1.17･[massAl]－0.17･[massO]
以上から式(219)となる．

K＝－3.42[massAl]＋2 log[massAl]－4.47[massO]＋3 log[massO]＝－13.20(219)

解析解は得られないが，これより数値解を求め，溶鋼中Al 濃度[ mass  Al ]と酸素濃度[ mass  O ]の関係が得られる．溶鋼中酸素濃度をどの程度まで下げることができるかを

J/mol

(222)

fP･[massP] [massP]＝
P 1P/22
P 1P/22(223)

P 1P/22＝7.655×10－5[massP](224)(massP)in slag
これらを式(177)に代入して，りん分配比[massP]in steel
は109となる．

見積もることができる．各種脱酸元素についても同様にして，.

図(2)の脱酸平衡の関係が得られる．


溶鋼スラグ間のりん分配比の推定

お

わ

り

に

製錬反応において，熱力学は実験室規模の小さな反応でも＝ 1018.5 の製造プロセスでの反応のような大きなプロセスでの反応でもCaO SiO2 FeO P2O5 系 ス ラ グ と 溶 鋼 ( 酸 素 濃 度 0.05

同じ原理で記述でき，金属製錬分野で実際のもの作りに大変

mass)が平衡しているとき，溶鋼スラグ間のりん分配比

大きな役割を果たしてきた．熱力学という言葉を聞いただけ(massP)in slagを推算する．
[massP]in steel

で拒否反応を示さずに，金属製錬反応を扱うときに，実際に1873 K でフォスフェイトキャパシティー C

3
PO－
4

使える熱力学となるように具体的な使い方を身につけていた

フォスフェイトキャパシティーは式(177)で定義される．

だくのに，本稿がお役に立てれば幸いである．
著者が金属製錬熱力学，化学熱力学に初めて接したのは，大学時代の佐野信雄先生(東京大学名誉教授)，増子 J 先生
(東京大学名誉教授)のお二人の東京大学における講義である．本稿の内容は両先生の講義で勉強した内容とその後のご指導が基になっており，参考にさせていただいたことを両先生に御礼申し上げる．また，本稿の執筆にあたり原稿の準備にお世話になった東京大学大学院工学系研究科准教授松浦宏
行先生に感謝申し上げる．

文

（完）

献

( 1 ) 日本金属学会，金属化学入門シリーズ 1 金属物理化学，(1996), 81.
( 2 ) 日本鉄鋼協会，鉄鋼便覧 第 3 版，第 1 巻 基礎，丸善，(1981)，図1.2，図1.3，図2.7，図2.8，図3.26，図3.38.
( 3 ) 日本金属学会，講座・現代の金属学製錬編 2 非鉄金属製錬，(1980), 84.
図 231600 °
C での溶鉄の脱酸平衡．鉄鋼便覧
巻 基礎 図3.38．

ま て り あ 第60巻 第10号(2021)
Materia Japan

第 3 版，第 1［本稿で熱力学データを引用した文献］

本稿中で使用した熱力学データは，下記文献より引用した．
( 1 ) Steelmaking Data Sourcebook, The Japan Society for the Promotion of Science, The 19th Committee on Steelmaking(日本
学術振興会製鋼第19委員会), Gordon and Breach Science Publishers (1988).
( 2 ) E. T. Turkdogan: Physicalchemistry of High Temperature
Technology, Academic Press (1980).
［参考書本稿の執筆に当たり参考にさせていただいた］( 1 ) J. G. Kirkwood, I. Oppenheim(関 集三，菅 宏訳)化学熱力学，東京化学同人(1965).
( 2 ) I. プリゴジーヌ，R. デュフェイ(妹尾 学訳)化学熱力学 1，2，みすず書房(1966).
( 3 ) 久保亮五大学演習熱学統計力学，裳華房(1998).
( 4 ) 松下幸雄，盛利貞，不破 祐，館 充，森 一美，瀬川清冶金物理化学，丸善(1970).
( 5 ) 増子 J 化学ポテンシャル状態図の作り方，使い方，電気化学，38(1970), 153，236，307.
( 6 ) 大谷正康鉄冶金熱力学，日刊工業新聞社(1971).
( 7 ) F. D. Richardson, Physical Chemistry of Melts in Metallurgy,
vol. 1,2, Academic Press (1973).
( 8 ) 大谷正康，水渡英昭，早稲田嘉夫冶金物理化学演習，丸善(1975).
( 9 ) C. H. Lupis: Chemical Thermodynamics of Materials, North
Holland (1983).
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1982 年 3 月

月橋文孝

東京大学大学院工学系研究科金属工学
専門課程博士課程修了，工学博士
1982年 4 月 東京大学工学部金属工学科助手
1986年10月 東京大学工学部金属工学科講師
1988年 1 月 東京大学工学部金属工学科助教授
1999 年 4 月～ 2020 年 3 月 東京大学大学院新領域創成科学研究科物質系専攻教授
2020年 6 月 東京大学名誉教授
専門分野金属製錬学，鉄鋼製錬学◎金属製錬，鉄鋼製錬プロセスの物理化学に関する研究に従事．

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講義ノート