J. Jpn. Soc. Soil Phys.
土壌の物理性No. 141 p.19 ∼ 29 (2019)

流域における溶存鉄生成および凍結融解の影響
大西健夫 1 · 田代悠人 2 · 楊 宗興 2 · 白岩孝行 3

Mechanism of dissolved iron production in a watershed and the eﬀect of soil freezing and thawing
Takeo ONISHI1 , Yuto TASHIRO2 , Muneoki YOH2 and Takayuki SHIRAIWA3

Abstract: Iron, one of the essential elements, is a very
common element, since the total weight of the iron is approximately 30 % of the weight of the Earth. However,concentration of iron in oceans is less than nmol, whichis extremely low. Thus, iron supply from the terrestrial
area through air dusts and river flows is significantly important for ocean ecosystems. In this sense, understanding
the mechanism of iron behavior on lands is essential.
Reviewing published articles on dissolved iron generation mechanisms suggests that soil organic matter and ironin the soil particles are behaving simultaneously. Under
the condition that freezing and thawing processes is important, thawing depth might be the key factor to determine
dissolved iron concentration. In addition, analysis on abnormal dissolved iron concentration peak in the late 1990s’in the Amur River is indicating that the eﬀect of thawing of
permafrost have a significant eﬀect on dissolved iron production mechanisms. Based on this hypothesis, we conducted field observations combined with the analysis of
long-term evaluation of thawing depths. The result indirectly supports the hypothesis. For the further understanding, classification of organic matter contributing the chelation with iron, and the monitoring of iron and dissolved
organic matters during freezing and thawing processes are
critical.
Key Words : dissolved iron, soil organic matter, permafrost, Amur River

い．地球ではその全重量の約 30 ∼ 35 % を鉄が占めていると見積もられており，地球上の生命にとっても微量必
須元素の一つとなっている．植物では光合成における電子伝達系のシトクロムなど，動物では血液中のヘモグロ
ビンや酵素を構成している．植物の鉄欠乏症（Lindsay

and Schwab, 1982）がある一方で，鉄過剰により発癌性増大も報告されている（Akatsuka et al., 2012）．
地球誕生後から大気中の酸素濃度が急上昇する酸素事
変以前までは，Fe は海洋中に二価鉄の形態で溶存鉄として豊富に存在し，原始生命の代謝を担う物質として入手が容易であった．Fe が地球生命の必須元素のひとつになった由来はここにあると考えられる．しかし，光合成を行う生物の登場による酸素事変による大気中への大量の酸素蓄積と相前後して，二価鉄は酸素により酸化され，現在では縞状鉄鉱床などで観察することのできる鉄酸化物として海洋から海底に取り除かれていったと考えられている（Holland, 2006）．現代の海洋では鉄濃度は著しく低く，ことに外洋においては窒素やリンなどの栄養塩が豊富であっても植物プランクトンの生育が乏しい
鉄律速の海域，すなわち High Nutrient Low Chlorophyll（HNLC）海域と呼ばれる海域が存在する（Martin and

Fitzwater, 1988）．別言すれば，HNLC 海域に何らかの理由により鉄供給があった場合，植物プランクトンが著し
く増殖しうる．実際に HNLC 海域における鉄散布実験

1. はじめに鉄元素（Fe）は，ビッグバンによる宇宙誕生後の核融合反応による連鎖的な元素形成の最後に生成された元素と考えられており，宇宙における存在量が他の金属と比べて特異的に多い（Clayton, 1983）．太陽系では太陽に比較的近い惑星のひとつである地球等において惑星の核を中心にして惑星の全重量に占める割合は極めて大き
1 Faculty of Applied Biological Sciences, Gifu University, 1-1 Yanagido,
Gifu city, Gifu 501-1193, Japan, Corresponding author:大西健夫, 岐阜大
学応用生物科学部.
2 Institute of Agriculture, Tokyo University of Agriculture and Technology, 3-5-8 Saiwaicho, Fuchu city, Tokyo 183-8509, Japan.
3 Institute of Low Temperature Science, Hokkaido University, Kita-19,
Nishi-8, Kita-ku, Sapporo 060-0819, Japan.
2018 年 9 月 14 日受稿 2019 年 1 月 28 日受理

がなされこのことが確認されている（Martin et al., 1994;

Boyd et al., 2000）．
このように鉄不足がその海域の基礎生産を律速している海域が多いのに対して，陸域においては土粒子を構成する主要元素のひとつであり存在量そのものは 20 ∼ 40

g Kg−1 と多い（Cornell and Schwertmann, 2003）．しかし世界の河川の平均的な溶存鉄濃度は 0.01 mg L−1 程度（Maidment, 1993），海洋中では，さらに 3 オーダー低い
0.01 µg Kg−1 程度となる（Johnson et al., 1997）．つまり，総体としてみると，巨大な鉄のプールである土壌や岩盤から僅かに可溶化した鉄が溶出し，河川 · 湖沼を介して徐々に海洋へ移行しているとみなすことができる（夏目ら, 2016）．また仮に河口域まで可溶性の鉄が輸送されたとしても，汽水域における凝集沈殿反応により大部分の鉄が河床あるいは沿岸域や陸棚に沈殿する．その除去率

20

土壌の物理性

第 141 号

(2019)

は地点によってもばらつきがあるが，50 ∼ 90 % 程度としたがって土粒子に見出される鉄は，酸化水酸化鉄や見積もられている例が多い（Boyle et al., 1977; 長尾ら,

酸化鉄の形態で存在しており（Brady and Weil, 2008），

2012）．そのため，水域における鉄の循環は，一度は，海ヘマタイト（Hematite: Fe2 O3 ）やゲータイト（Goethite:

洋辺縁部で停止すると一般的には考えられてきた．
しかし，例えばアムール川が流入するオホーツク海で

α-FeOOH），フェリハイドライト（Ferrihydrite：一例として Fe5 O3 (OH)9 ）が典型であり，いずれも三価鉄の形態

は，海氷生成と潮汐混合により，陸棚の堆積物が巻き上である．なお，ヘマタイトやゲータイトは結晶性である

げられると同時に海洋中層水に発生する海流を介して遥のに対して，フェリハイドライトは非晶質であり，粒子

か千島列島付近にまで鉄が輸送されうることが示されてサイズもより小さいため，比表面積も大きくなり（たといる（Nishioka et al., 2013）．またカムチャツカ東岸やえば，ヘマタイト：18 m2 g−1 ，ゲータイト：96 m2 g−1 ，赤道域でも陸棚の堆積物輸送メカニズムが報告されていフェリハイドライト：660 m2 g−1 （Roden, 2008））反応る（Mackey et al., 2002; Lam and Bishop, 2008）．また，活性も高まると考えられている．

海洋における鉄のソースを全球で評価した例では，陸棚一 般 に ，水 は け の 良 い 土 壌 で は 結 晶 性 の 鉄 が 卓 越起源と大気起源とが拮抗しており（Moore and Braucher,

し，逆に水はけの悪い土壌では非晶質の鉄が卓越する

2008），海洋に供給される鉄のソースに関しては活発な（Colombo et al., 2013）．アムール川流域内の土壌化学性

議論が続いている．いずれにしても，河川を介して大量の調査結果からは，微地形に応じて形成される微高地のの鉄が海洋にもたらされていることは事実であり，陸域

森林植生と，低地の湿地とでは，両者が隣接していて地における生物地球化学的な鉄挙動を理解することは重要

質環境は同じとみなせる場合でも，土壌中における非晶な研究課題である．そこで本論文では，最初に土壌にお質の鉄の全鉄に占める割合が，湿地において大きくなる

ける鉄の挙動に関する既往の知見を整理する．次に凍結ことが確認されている（Kawahigashi et al., 2009）．

融解過程が鉄挙動に及ぼす影響に触れ未解明の課題があ

鉄の鉱物種とそれらの溶解性の関係を pH と Eh（酸化ることに言及し，今後の研究課題を明らかにすることを還元電位）の関数で示した図（プールベダイアグラム）

目的とする．

からは，通常の陸水が有する酸化還元電位の範囲（−300mV ∼ 500 mV）および pH の範囲（pH 6–8 程度）では，2. 土壌における溶存鉄生成と凍結融解過程

不溶解性水酸化鉄（Fe(OH)3 ）が卓越し，低 pH，酸化還元電位低下時に可溶性の Fe2+ も安定して存在しうるこ

陸域土壌中における鉄の挙動は，古くて新しい問題でとがわかる．しかし，実際の液相中には熱力学的に算出ある．土壌生成過程における鉄の溶脱と集積（Birkeland,

される濃度を大きく超える溶存鉄が見出される．たとえ

1974; De Coninck, 1980），水田土壌におけるグライ層の形成と斑鉄の形成（Brinkman, 1970; 松浦ら, 1972），鉄ば，Rakshit et al.（2009）は Ultisol を用いて有機酸の添加により溶存鉄濃度が上昇することを確かめており，後欠乏土壌における植物根による能動的な有機酸の生成と述するように溶存鉄の生成には，有機物や微生物の活動

鉄錯体の形成（Takagi, 1976）など，異なる視点から研究が深く関与している．

対象とされてきた．近年では，地球上での鉄循環という

2.2 土壌中における鉄の形態変化

視点から，既存の知見にもとづいたより包括的な研究が土壌中における鉄は，酸化還元反応により二価鉄と三志向されるようになってきている．なお，水域に存在す

価鉄との間で変化する．この変化には多様な生物学的反る鉄には溶存態と粒子態とがあるが，ここでは，一般に応および非生物学的反応が関与し，酸素，有機物，窒素，

生物利用が比較的容易であると考えられる溶存鉄の生成メカニズムに焦点を当てる．また，0.45 µm を溶存態と粒子態とを操作的に区分する境界とする．以下 2.1 節および 2.2 節で見ていく溶存鉄生成メカニズムを Fig. 1 にまとめた．固相，液相，気相の 3 相からなる土壌における溶存鉄生成には多数の生物地球化学的過程が関わって
おり，中でも主要な 6 過程を図示している．

2.1 土壌中における鉄の存在形態
鉄が取り得る酸化数は，+2, +3, +6 であるが，+6 は
ごくまれにしか見られないため，実質 +2（二価鉄）あ
るいは +3（三価鉄）をとる（Pauling, 1988）．鉄は，土粒子の主要元素のひとつであり，元素の組成比では約 4% と 4 番目に多い元素である．また，金属元素としてはアルミニウムに次いで 2 番目に多い（Brady and Weil,
2008）．鉄は母岩中ではケイ酸塩鉱物中に安定して結合しており，二次的風化の過程でケイ酸塩鉱物から二価鉄として解離したのち酸素と反応し鉄酸化物を形成する．

Fig. 1 溶存鉄生成に関わる過程の模式図．酸素の有無が鉄の反応に大きく影響をするため，中央点線により土壌が飽和している場合と不飽和な場合とを区別した．

総説：流域における溶存鉄生成および凍結融解の影響
マンガン，硫黄と共役した酸化還元反応により変化する（Melton et al., 2014）．この鉄の形態変化に関わる多種の21れており，環境条件次第では結晶性の鉄も考慮の対象としなければならない（Roden, 2008）．

生化学的反応の中でも，溶存鉄生成という視点からは，

以上まとめると，土壌の飽和による嫌気性微生物によ土壌有機物（Soil Organic Matter: SOM）と微生物が中る酸化還元反応の進行により，鉄還元微生物による遊離心的役割を果たすためこの過程に焦点を当てる．なお，の二価鉄の放出，有機物の脱着反応が発生し，溶液中にSOM は「土壌中に存在する生物（根や土壌生物）以外のすべての有機物」（和穎, 2016）と定義する．SOM は，約20 % が落葉 · 落枝，30 % が同定可能な分子構造をもつ
成分，残りの 50 % が構造同定困難な物質，総称して腐植様物質とされる．なお，腐植様物質は，酸 · アルカリへ存在するフルボ酸などの有機物と鉄との間に錯形成反応の溶不溶により，ヒューミン（アルカリ不溶），フミン酸と収着するとともに，錯形成していた鉄にも収着するも（酸不溶），フルボ酸（酸 · アルカリ可溶）に操作的に区分のがあるものと考えられる．このように鉄と有機物とがされる（石渡ら, 2011）．また SOM の約 90 % が団粒構

微生物などの生物活動の作用を介して液相と固相との間造内に存在し炭素プールを形成し，この土壌炭素プールを行き来しながら環境中を移動しているという描像が得から溶存有機物（Dissolved Organic Matter: DOM）としられる．

て系外へ移行する過程に鉄動態が密接に関わっている．
主として 2 つの溶存鉄形成メカニズムがある．ひとつは，生物分解性の DOM が鉄還元微生物による鉄酸化物の酸化還元反応の電子給与体として機能し，三価鉄が還元され二価鉄に可溶化する過程である（Lovley andPhillips, 1988）．土壌中では多種の酸化還元反応が発生するが，Gibbs の自由エネルギーが高い化学種から順番に電子受容体として機能する．鉄酸化物は酸素，硝酸，
マンガンについで微生物による酸化還元反応の対象となる（Lovley, 1991）．
もうひとつのメカニズムが，腐植様物質のうち生物分解性が低く分子サイズも小さいフルボ酸などが二価鉄や三価鉄と配位結合により鉄–有機物錯体を形成する過程である．この錯形成により鉄は液相中に安定的に存在しうる形態となる．ただし，錯形成をしている有機物の種類によって安定度が異なることを示す報告もあり（櫻庭ら, 2015），土壌から河川等へ移行および水域環境輸送中にも，鉄の形態は常に変質しうると考えられる．また，植物遺体を主たる起源とする腐植様物質だけでなく，植物根などが分泌するムギネ酸（Takagi, 1976），植物，菌類，微生物が分泌するシデロフォア（Awad et al., 1988;

Höfte, 1993）などの有機酸も直接の生物由来キレートとして機能する．

が起こり可溶化する一方で，有機物や錯形成した鉄の土粒子への収着も同時に進行しているものと考えられる．
土壌中の水移動により土壌が不飽和になると，侵入してきた酸素によって遊離の二価鉄は直ちに酸化され土壌へ

2.3 凍結融解過程と鉄の挙動
凍土の凍結融解過程は，上述の鉄と有機物との連成的な挙動にどのような影響を及ぼしうるだろうか．永久凍土の活動層における物質循環研究は，温室効果ガスであるメタンや二酸化炭素，つまり炭素循環の定量化に焦点が当てられてきた（Zimov et al., 2006; Knoblauch, 2018）
こともあり，鉄を含む金属類に焦点をあてた研究は極めて少ない．しかし前節で見たように，近年，SOM と鉄動態との共役的な挙動が明らかになるにつれて，鉄の挙動にも注目が集まっている．
凍土の凍結融解現象の特徴は，夏季の凍土融解による
土壌水の含水率増加とそれにともなう酸化還元反応の進行にある．たとえば，Street et al.（2016）は，カナダのツンドラ地帯の斜面に沿って酸化還元電位を経時的に計測し，凍土融解に応じて凍結面近傍に還元層が形成され，同時にメタン発生量が大きくなることを報告している．

Lipson et al.（2013）や Jessen et al.（2014）による研究から， メタン同様に溶存鉄も凍土融解にともないその生成量が増加することが示唆されているが，溶存鉄に関してはスナップショット的なデータである．
また，夏季融解層厚が最大となる時期に河川水，土壌水，土壌コアの鉄濃度を測定した例（Pokrovsky et al.,の際，非晶質の鉄が代謝されやすいことが報告されて2005; Ilina et al., 2013）もあり，DOM と Fe との錯形成の重要性，易分解性の DOM との錯形成，地下水面付近

いる（Lovley and Phillips, 1986; Roden, 2008）．同時にで確認される高濃度の溶存鉄など，従来の知見を追認す

SOM のうち炭素量に換算して約 30 % がフェリハイド
ライトに結合しているとの報告もあるため（Wagai andMayer, 2007; Zhao et al., 2016），非晶質の鉄が微生物代る報告がされている．
拡大にともなう鉄挙動を詳細に検討した例は数少ない．

謝と有機物固定の双方に果たす役割が大きいことが示唆

Herndon et al.（2015; 2017）は，アラスカの永久凍土地

される．一方，鉄還元細菌によるフェリハイドライトの帯を対象として，夏季の永久凍土融解層拡大にともなう還元で遊離の二価鉄が生成されると同時に，収着してい

二価鉄，三価鉄と有機物の鉛直プロファイルの季節的変た有機物も溶液中に放出されるとの報告もあり（Pan et

動特性を計測した．有機物に富む表層の厚い泥炭層からal., 2016; Zhao et al., 2017），非晶質の鉄の還元が有機物

DOM が供給され，凍土の融解が下層の鉱質土壌にまでの動態にも深く関与していることが示唆される．なお，到達すると，当該層の還元により生成される二価鉄と上結晶性の鉄を還元する微生物も存在することが確かめら部からの DOM が錯形成をするようになり，より多くの

鉄還元微生物が可溶性の二価鉄形成を触媒するが，そいずれにしても，融雪後の夏季における凍土融解層厚

溶存鉄が形成される概念モデルを提起しており，凍土地

土壌の物理性

22

第 141 号

帯ならでは特徴と考えられる．

(2019)

件や地温の検討により，流域内に不連続に存在する永久2.4 アムール川流域における溶存鉄生成と凍土形成

凍土が溶存鉄生成量の長期的変動を支配する重要な要因

アムール川は，流域面積約 210 万 km2 ，河川延長約ではないか，という仮説を提起した．次章ではこの仮説

4,400 km の世界有数の国際河川である．流域の平均降水量は約 490 mm（Asian Precipitation - Highly -Resolved
Observational Data Integration Towards Evaluation of Water Resources: APHRODITE Water Resources にもとづき1981 年 ∼ 1990 年の期間で算出）であり，上流のモンゴ
ル高原周辺における 200 mm から中流 ∼ 下流のウスリー川流域や本流沿いの 700 mm まで変動する（Fig. 2）（Simonov and Dahmer 2008）．また，年平均気温も南部の 6◦ C から北部の −7◦ C まで変動し，アムール川本流は 11
月末から翌年 4 月初旬まで結氷する．2000 年における流域の土地利用 · 土地被覆は，森林（59.5 %），農地（18.3%），草地（12.2 %），湿地（6.9 %）である（Yermoshin
et al. 2007）．森林は針葉樹や針広混交林であり，大部分がアムール川を境にした北側のロシア国内に広がっている．これとは対照的にアムール川を境にした南側の中国国内には農地が広がっており，溶存鉄の重要な供給源である湿地は流域中下流域に広がっている．このアムー
ル川流域全域を対象として Onishi et al.（2010）は，溶存鉄生成を組み込んだ水文モデルを開発した．水文モデ
ルには，標高データから算出される地形指標（任意の地点の湿潤度をあらわす指標）と流域の溶存鉄濃度との間に見出せる統計的関係式を用いた溶存鉄生成曲線を組みにもとづいて実施した研究成果の一部を紹介する．

3. 長期的な気温変動による融解層厚の変動評価
3.1 対象地の概要
対象地は，アムール川の支流ブレア川のさらに支流に相当するティルマ川流域内の小流域ソフロン川流域である．ソフロン川と周辺地形の概要を Fig. 3 に示す．流
域内の河畔帯には泥炭土壌が形成され，不連続ではあるが永久凍土とみなせる土壌が存在する．2016 年 ∼ 2017年にかけて実施した広域の土壌調査からは，ロシア語でмарь（発音は Mari に近いため，以下，Mari と呼ぶ）と呼ばれる植生景観（沖津, 2002）において，活動層厚が 50cm 程度の永久凍土を見出すことができることがわかった．Mari はカラマツ（Larix gmelinii）が点在する湿性植物により特徴づけられ，下層植生はクロマメノキ（Vaccinium uliginosum）やバグーリニク（Ledum decumbens），
コケモモ（Vaccinium vitis-idaea L.）などが典型的である．
また，地表面にはミズゴケ（Sphagnum spp.）が絨毯状に存在している．

込むことで，溶存鉄生成過程が考慮されている（大西,

別途実施したランドサットデータを用いた衛星画像解析から，この Mari は，河畔帯に広く分布している可能性2012）．開発したモデルは，1990 年代前半までの期間にが示唆されている（久保ら, 2018）．形成の要因について

おいては，概ね溶存鉄濃度の月変動程度は表現可能であの十分な論証はできていないが，河畔域の河川水と隣接ることが確かめられている．しかし，モデルの開発後，した地帯では，地下水位が高く土壌水分量も相対的に飽

アムール川本流のハバロフスク付近における溶存鉄濃度和に近いため有機物の分解が遅い．その結果，有機物がの長期変動データを検討したところ，1990 年代後半に異豊富な泥炭質の土壌が形成される．泥炭質土壌は一般に常なピークが確認され，モデルによる計算値は実際の変熱伝導率が低く熱を遮断するため相対的に地温が低く保動から大きくかい離してしまうこともわかった（大西ら,

たれることにより，永久凍土が形成されやすいと推察し2016）．Shamov et al.（2014）は，流域内の長期の気象条ている．河畔帯に隣接した斜面および尾根部は，トウヒ

Fig. 2 アムール川流域の概要．等雨量線をあわせて表示した．また，本論文で対象とするソフロン川の位置を示した．

総説：流域における溶存鉄生成および凍結融解の影響

23（Picea a janensis）やシラカバ（ Betula Platyphylla）が優先した森林となっている．

3.2 土壌の基本特性
Fig. 3 中に示す No. 1 ∼ No. 7 における泥炭層厚，土
壌炭素量，飽和透水係数を Table 1 にまとめた．泥炭層の下には硬質土壌が観察され，両層の境界は目視判別によった．土壌炭素量は，試料土壌を採取後速やかに分析
までの間は冷凍保存し，チューリン法（二クロム酸酸化法）により測定した．また飽和透水係数は，現場にてピエゾメータを用いた回復法から推定した．ピエゾメータには直径 60 mm の塩ビパイプの底部より 20 cm 高の区間に直径 7 mm の穴が 20 個程度等間隔に開けられ，底部は塞がれている．
泥炭層の厚さは概して谷部の傾斜の緩やかな地点で厚く，尾根部の傾斜の急な地点では浅くなる傾向にある．
この傾向にあわせて含水率の大小が見られる．興味深いのは尾根付近にも局所的には比較的平坦で泥炭が発達する場所もある（No. 6 など）点である．また測定数は少ないが，泥炭層の透水係数はおおむね 10−3 cm s−1 のオーダーであるのに対して，下部の鉱質土壌の透水係数は 10−4 cm s−1 のオーダーであると推察された．

3.3 溶存鉄濃度の時系列変化
No. 1, No. 4, No. 6 における 2017 年 5 月 ∼ 10 月にかけての溶存鉄濃度の時系列変化を Fig. 4 に示す．あわせFig. 3 ソフロン川流域の横断面図．ソフロン川河畔域に立地する Mari の内部と周辺に観測点 No.1 ∼ 4 が位置し，No.5∼ 7 は斜面に位置する．

Fig. 4 土壌の溶存鉄濃度プロファイルの時系列変化．地温より推定した融解層厚を各図に併記した．また日降水量を最下端の図に示した．

Table 1 各地点の泥炭層厚，有機物含量および飽和透水係数.
地点

1
2
3
4
5
6
7

地形
谷部
谷部
谷部
谷部
斜面上
尾根部
尾根部

有機物含量（gC/kg）
泥炭層厚
飽和透水係数
2 日目の（cm） 0–10 cm 10–20 cm 20–30 cm （ cm s−1 ）

40
100
90 以上
12
7
42
30

405
478
411
358
142
355
331

451
403
311
143
62
262
162

331
474
100
29
61
197
52

3.1×104
1.4×104-

24

土壌の物理性

第 141 号

(2019)て地温プロファイルの日平均値を日ごとに線形外挿し，を決めるために，Degree-Day 法により積雪融雪過程をモ

外挿線が 0 ◦ C となる深度をその日の融解前線とみなしデル化した．Degree-Day 法は，融雪に関わる諸要因を気て融解層厚の時系列変化を推定した．その結果を，溶存温に代表させる方法であり，融雪量は次式で表される．

鉄濃度データに重ねて表記している．また降水量（調査S M = K ·T

地点より約 20 km のティルマ村の観測点）も併記した．
地温は地温ロガー U22-001（Onset 社）を深度 10 cm, 25

cm, 50 cm に埋設し，1 時間間隔で計測した．また溶存鉄
濃度は，ポーラスカップを複数深度に埋設しシリンジを(1)

ここで，S M：融雪量 [mm day−1 ]，K：融雪係数 [mm day−1◦ C−1 ]，T ：0 ◦ C を上回るときの日平均気温 [◦ C] である．

用いた吸引法により，あらかじめ 1 % HNO3 で 24 時間

簡便ながら比較的精度良く積雪融雪を再現できる．その酸浴したポリプロピレン製容器（50 mL）に保存後，試水ため，データが十分にない場合や，広域に積雪融雪を再に HNO3 を 2 ∼ 3 滴添加し pH < 2 としたうえで ICP-MS

現したい場合に頻繁に用いられる（Hock, 2003）．

（Agilent 7500cx）により計測した．なお，2 年間の定期

積雪融雪計算では，最初に気温により降水の雨雪判

的な凍土面の確認により，No. 1 と No. 4 には永久凍土，

別がされ，降雪量に相当する水量が積雪水等量（SnowNo. 6 には季節凍土が形成されることがわかっている．

Water Equivalent: S WE ）として前日の S WE に加算されると同時に，式（1）で算出された融雪量が差し引かれ，
S WE の値が更新される．雨雪判別には次式を用いた．

No. 1 における最大濃度が 3 地点の中でも大きく，同地点における深度による濃度変動も特徴的である．夏季の気温上昇にともなう融解層厚の深化にともない溶存鉄が形成され，より深い地点での溶存鉄生成がさらにPs = 0,Pr = P,Ps = P − Pr ,Pr = PTa ≥ Ts(2)Ts > Ta ≥ 0(3)

Ta < 0(4)

進行していると推察される．地点数が十分でなく十分に普遍的と言える一般則が得られたわけではないが，先のHerndon et al.（2015; 2017）の概念モデルとも整合する．

Ta
,
Ts

3.4 融解層厚の長期変動の推定
過去の長期の気温変動がどの程度，融解層厚の季節的変動に影響し得たのかを評価するために，積算暖度と融Ps = P,Pr = 0,解層厚との間の関係式を求めた（Watanabe et al., 2003）．
積算暖度の算出を開始する起点は，積雪がなくなり 2 日
連続して気温が 0 ◦ C 以上となった日とした．積算暖度

DD [ ◦ C day] と融解層厚 Z [cm] との間には Z = aDDbの関係が成立するとし（ここで a，b はフィッティングパ
ラメータ），b の値が 0.5 のとき，融解層厚を与える解析
解のひとつである Stefan 解（Hinkel and Nicholas, 1995）と一致するため，b = 0.5 に固定したときに最適な a を非線形最小二乗法により求めた．ここで，Stefan 解は永久凍土に対して適用可能な式であるため，永久凍土が確認されている No. 1 および No. 4 に対して Stefan 解を求めた．得られた式とともに，結果を Fig. 5 に示す．各曲
線の決定係数 R2 ，0.81，0.82，標準誤差は，8.1 cm および 8.8 cm であった．高い精度の近似とは言い難いが，融解層厚の全体的な変化傾向は再現していると言える．一方，融解層厚が深くなる夏季には地温の変動が大きくなり，その結果融解層厚の推定値も変動するため，近似曲線による再現精度が低下する傾向にある．
次に，得られた式と長期の気温データを用いて当該地における融解層厚の長期的な変動特性の評価を試みた．
気温データには APHRODITE シリーズの APHRO-MA-

V1204R1 を用いた（Yatagai et al., 2009）．本データセッ
トは，地上観測データにもとづき統計的な内挿補間により作成されたグリッド形式のデータセットであり，日単位，空間解像度 0.25 ◦ ，1961 年 ∼ 2007 年の期間でデータが得られる．当該地を含むグリッドのデータを抽出し，毎年の融解層厚の時系列データを作成した．この計算に先立ち，積雪がなくなり凍土融解が開始するタイミング

Fig. 5 積算暖度と融解深との関係．地温より推定した融解
深および非線形最小二乗法によりこの融解深にフィッティグ
した曲線を示した．

総説：流域における溶存鉄生成および凍結融解の影響




0.04,



0.0667+ 0.0133T a ,ρs = 




0.08,

25

T a < −2.0
− 2.0 ≤ T a < 1.0
T a ≥ 1.0

(8)

ここで，雨雪判別に用いる上限気温 T s と融雪係数 K とをフィッティングパラメータとして，降水量と気温の実測値から Degree-Day 法により算出した積雪深が積雪深の実測値を最もよく表すパラメータを 1000 回の試行によるモンテカルロ法により求めた．得られた結果を Fig.

6 に示す．積雪融雪の傾向はおおむねよく表していると考えられるが，実測値と計算値とに乖離が見られるときもある．もっともらしい要因に積雪の空間的分布がある
Fig. 6 ティルマにおける積雪深の観測値および Degree-Day
法により算定した積雪深の計算値．

が，より詳細な検討を要する．
永久凍土が確認されている地点 No. 1 に対して，得られた積算暖度と融解層厚との関係式，降水量データ，および気温データを用いて 1961 年 ∼ 2007 年の期間における融解層厚の長期変動特性を推定した．なお，降水量デー
タには，気温データと同様に APHRODITE シリーズのAPHRO-MA-V1204R1 を用いた（Yatagai et al., 2009）．
Fig. 7 は，活動層厚を深度帯に区分し，各深度帯に融解前線があった積算時間を集計し，その時系列変化を示している．過去にも深度が 60 cm を超える融解層厚の累計時間が長い時期（1975 年前後）もあったことが示唆されるが，特に 1990 年代後半には，この累計時間が長い
年が多いことがわかる．あわせて，深度が 80 cm 以上に達した時間も長いことも読み取れる．No. 1 の泥炭層厚Fig. 7 深度帯ごとに融解前線が存在した積算時間を集計し長期（1961〜2006 年）で評価した結果．

が 40 cm 程度であることを考慮すると，鉄の供給源となる鉱質土壌まで融解が進みより多くの溶存鉄生成が進んだ可能性が間接的にではあるが示唆される．

ここで，P：降水量 [mm day−1 ]，Ps：降雪量 [mm day−1 ]，Pr ：降雨量 [mm day−1 ], T a ：日平均気温，T s :雨雪判別の
上限気温 [◦ C] である．
日ごとに更新される S WE は，積雪密度を用いて積雪深に換算されるが，この換算には全層積雪密度推定モデル（泉ら, 2005）を用いた．モデルでは各日の全層積雪密度 ρd が同日の積雪深 S D [cm] と前日の全層積雪密度 ρ′dとパラメータ β により関係づけられる次式で表される．

ρd =
{
β=

(
)
S WE
+ β 0.55 − ρ′ dSD

(5)

4. 考察と展望
土壌における鉄の挙動に関する一般的な知見の整理および凍結融解過程が鉄挙動に及ぼす影響に言及した．そのうえで，凍土の融解層厚の長期変動を算定し，溶存鉄生成量が影響を受けうることを示した例を紹介した．ただし紹介した例は間接的な推察にとどまる．そのため，
今後は凍土の物理的環境と溶存鉄生成の生物化学的過程との関係を実験，観測，数値シミュレーションを通して直接 · 間接に検証する必要がある．ここでは，そのための課題を整理する．

T a ≤ 1.0
T a > 1.0

0.002,
0.002T a ,(6)

また当該日の S D は，前日の積雪深 S D′ [cm]， ρ′d ，降雪密度 ρs などと関連づけられて次式により表される．

S D = S D′ −0.284P s
ρ′ d

(

)0.43
S D′
10

+

Ps
ρs

4.1 錯形成する有機物の類型化
既述のように，土壌中において鉄と SOM とは連成して変化する（2.2 節および 2.3 節）．SOM のうち特に腐植様物質は，酸化水酸化鉄の溶解に寄与することも報告されており（Cesco et al., 2000），鉄は固相への有機物保持の機能を果たすとともに，有機物により液相中に可溶化(7)もされる．土壌中の SOM は分解，収脱着を繰り返す過程で構造を変化させつつ，鉄と錯体を形成して系外へ輸送されると考えられる．したがって，土壌中における溶土壌の物理性

26

第 141 号

(2019)

存鉄の移動性を理解するためには，有機物の年齢や分解

hashi, T., Nakagama, H. and Toyokuni, S. (2012): Fentonの程度と対応させて鉄錯体形成に関する知見が不可欠で

reaction induced cancer in wild type rats recapitulates ge-

ある．そのためには，鉄と錯形成をする有機物，特に腐nomic alterations observed in human cancer. PLoS ONE 7(8),

植様物質のより詳細な区分，類型化が必要と考えられる．

4.2 凍結融解過程と SOM および Fe の移動集積
次に凍土の凍結融解過程との関係において重要と考え

e43403. doi:10.1371/journal.pone.0043403.
Awad, F., Romheld, V. and Marschner, H. (1988): Mobilizationof ferric iron from a calcareous soil by plant-borne chelators

られるのは，凍結融解にともなう SOM および鉄の移動，(phytosiderophores). Journal of Plant Nutrition, 11: 701–713.

集積，変質過程に関する知見である．一般には，凍結にBirkeland, P.W. (1974): Pedology, weathering and geomorpho-

伴い溶質が凍結面付近に集積することが知られているが，著者の知る限りでは，鉄錯体，SOM，遊離の二価鉄が冬季に凍結が進むとき，どのような挙動を示すのかに関しては十分な知見が得られていない．冬季の凍結中には生物学的反応は緩慢になるとしても，凍土の融解に伴う溶存鉄形成の過程を理解する際の初期条件を与えるためにも必要不可欠な知見であると考えられる．

4.3 鉄–炭素共役動態モデル
鉄動態に関連する有機物のうち分子構造が既知の有logical research, p. 300. Oxford University Press.
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機物に限定すれば Hydrus-1D-HP といった既存のモデル

neberger, K., Turner, S., Waite, A. and Zeldis, J. (2000):と NICA-DONNAN モデルといった錯体形成モデルとを

A mesoscale phytoplankton bloom in the polar Southern

組み合わせて，土壌中の鉛直一次元の鉄動態を部分的

Ocean stimulated by iron fertilization. Nature, 407: 695–702,には再現可能であると考えられる（Tipping et al., 1998;

Kinniburgh et al., 1999; Šimůnek et al., 2006; Weber et al.,2006）．しかし，現時点ではその適用対象は限定されるとともに，鉛直一次元のカラム程度にスケールも限定されるであろう．

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Cesco, S., Römheld, V., Varanini, Z. and Pinton, R. (2000): Solu-

る．鉄と錯体を形成する有機物の種類が明瞭に区分されbilization of iron by water-extractable humic substances. Jour-ていない現状では，コンパートメントモデルと親和性がnal of Plant Nutrition and Soil Science, 163: 285–290.

高いと考えられる．また鉄動態は炭素動態と密接な関係

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う意味でも，コンパートメントモデルが適していると考Colombo C., Palumbo, G., He, J.Z., Pinton, R. and Cesco, S.

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モデルの発達は著しく（三角 · 津旨, 2017），海洋モデル

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謝辞

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本研究の一部は，JSPS 科研費（15H05208）により実施しました．また，APHRODITE データシリーズの利用にあたり本データセットの作成者には大変にお世話になりました．ここに記して謝辞を申し上げます．

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要

旨

必須元素の鉄は地球全重量の 30 % 程度とありふれた物質でありながら，海洋ではサブ nmol レベルでしか存在せず，大気および河川を介して陸域から供給されている．そのため，陸域の鉄動態、殊に土壌中での挙動を理解することは極めて重要な研究課題である．土壌における溶存鉄生成メカニズムおよび凍結融解が溶存鉄生成に及ぼす影響に関する既往知見より，(1) SOM（Soil Organic Matter）と土粒子を構成する鉄とが連成的に挙動すること，(2) 特に凍土の凍結融解下では，融解層厚が溶存鉄生成量に影響を及ぼしうることがわかる．また，アムール川流域においては，1990 年代後半における溶存鉄濃度の異常な上昇が観測され，凍土融解がその要因の一つである可能性がある．現場観測と長期の凍土融解層厚の変動解析はその可能性を支持している．既往の研究を踏まえて、鉄と錯形成する有機物の類型化，
凍結融解時の鉄，溶存有機物の挙動把握が重要であることを示した．
キーワード：溶存鉄，土壌有機物，永久凍土，アムール川

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