量子虚時間発展法の材料計算への展望：
量子コンピュータの活用
小杉太一、西紘史、西谷侑将、松下雄一郎
東工大、Quemix Inc.

目次
- 古典計算機と量子計算機- 新たな虚時間発展法の提案- 新手法に基づく電子構造計算の枠組み- 虚時間発展法を用いた分子構造の最適化

古典計算機と量子計算機

プログラム可能な量子コンピュータ
1980年代に「量子シミュレータ」の概念が提唱された。
量子力学に支配されている世界をシミュレーションするには既存のコンピュータに量子力学の方程式を解かせるのではなく、動作原理が量子力学である新たな形態のコンピュータを造らなければならない
シュレディンガー方程式

いろいろあって・・・

ファインマン(1918-1988)

最近になって急激に活発化

Trapped ion

光量子デバイスNat. Comm. 5, 4213 (2014)

捕捉イオン
Phys. Rev. X 8, 031022 (2018)

実現方法は様々だがすべてプログラム可能な方式

Superconducting
Diamond NV center
Cold atom

超伝導 by IBM

超伝導 by Google
Nature 574, 505 (2019)

Si quantum dot

ゲート周波数（1秒あたりの演算回数）

古典計算と量子計算の並列性の違い
最適化問題の場合
古典コンピュータと量子コンピュータのちらにおいても計算を高速に行うのには並列性が重要である。

古典コンピュータの場合

古典ビット列により表現された入力データ

量子コンピュータの場合

入力

古典計算

出力

入力

古典計算

出力

入力

古典計算

出力

入力

入力

古典計算

出力

入力

入力
入力
量子ビット列により表現された入力データ

出力

量
子
計
算

出力
出力

出力

古典コンピュータは膨大な数の候補のそれぞれを個別に処理し、結果を集計して真の最適解を得る。
量子コンピュータは膨大な数の候補のすべてを同時に処理し、最適解だけが自然に生き残るようにする。
量子アルゴリズムは炙り出しのようなもの。
古典アルゴリズムとはまったく異なる。
（使い方と作り方は重要なノウハウ）
https://jp.fujitsu.com/about/kids/yumekata/html/steganography/

足し算の場合最適化以外の問題においても状況はだいたい同じである。

古典並列性
2215

スパコン「京」(2012-2019)

各CPUが個別に処理した数値が集計されて足し算の結果となる

CPU数 88128

スパコン「富岳」(2021-)
CPU数 158976

足し算を「並列的に」行うときも古典と量子では並列性の意味がかなり異なる。
古典コンピュータと量子コンピュータで内部で起きているのは・・・------------------→
量子計算機の性能を引き出して電子状態の第一原理計算をするには古典とは本質的に異なるアルゴリズムを開発する必要がある！

sum = 10
量子並列性

量子アルゴリズムによる量子ビット操作（ユニタリ演算）

重ね合わせの原理を利用して正解の候補すべてが同時に処理され本当の正解の重みが大きくなるように量子ビットが操作が行われる→ 測定で|10>が高確率で得られる

現行の標準としての変分的量子アルゴリズム
量子計算機と古典計算機の併用
Variational quantum eigensolver (VQE)
Trial state

Ansatz

HeH分子の基底状態計算

Ref. statecf. McClean et al., New J. Phys. 18, 023023 (2016)

First realized byPeruzzo et al., Nat. Comm. 5, 4213 (2014)
using quantum photonic devices

Quantum approximation optimization algorithm (QAOA)
Mixer

DriverFahri et al., arXiv:1411.4028 (2014)

Exploiting known approximate solutions is possible.

cf. Egger et al., Quantum 5, 479 (2021)
Okada, Nishi, Kosugi, and Matsushita, arXiv:2209.02942

新たな虚時間発展法の提案

Nishiya, Nishi, and Matsushita,
量子計算機のための確率的虚時間発展法 (PITE) Kosugi,
Phys. Rev. Res. 4, 033121 (2022)

虚時間シュレディンガー方程式だからτが大きくなれば基底状態だけが生き残るの解は

しかし虚時間発展(imaginary-time evolution, ITE)のための演算子e-HΔτは非ユニタリであるためゲート演算（ユニタリ）だけでは実装できない。そのため工夫が必要。
PITE
虚時間発展演算子のための量子回路: 実時間発展演算子

Success state≈ M|ψ>

Failure state

補助ビットの測定結果が|0>ならば入力状態は虚時間発展している。
実時間発展のためのゲート演算（ユニタリ）をブラックボックスとして虚時間発展に流用できる
ちなみに有限温度での計算も可能新手法に基づく電子構造計算の枠組み

First-quantized formalism for many-electron systems
Hamiltonian
Hamiltonian of ne electrons
cf. Kassal et al., PNAS 105, 18681 (2008)
for real-time dynamics

Encoding of wave functions
By introducing 3nne qubits, we discretize wave function in terms of position eigenstates as|k> is the position eigenstate of an electron with eigenvalue (kxex+kyey+kzez)Δx (k = 0, …, N - 1)
Implementation of RTE
As stated above, PITE can be implemented by using RTE operations.
We adopt the 1st-order Suzuki-Trotter
For example, from phase gate for 2 electrons

we can construct e-e part of RTE operator:

N ≡ 2nΔx ≡ L/N: grid step
L: cell size

First-quantized eigensolver (FQE) based on PITE
Circuit
It is now possible to construct the circuit for PITE steps for a molecular system.
This circuit performs nonvariational energy minimization.

Kosugi, Nishiya, Nishi, and Matsushita,
Phys. Rev. Res. 4, 033121 (2022)

Comparison with 2nd-quantized formalism
Typical simulation cells satisfy L3 ∝ ne, we have n ∝ log neClassical and quantum cost for performing a PITE calculation is estimated as follows:

Classical

1st-quantized2nd-quantized# of oprs for
obtaining molecular orbitals

None

O(ne4) for two-electron integrals(and O(ne3) for diagonalization)# of oprs forconstructing HamiltonianNone

O(ne5)# of qubits fora many-electron stateO(ne log ne)O(ne)Quantum# of oprs at each PITE stepO(ne2(log ne)p’)

p’: degree of polynomial fore-e interactions

O(ne4)

😀 Better scaling of 1st-quantized formalism both for classical and quantum oprs

Numerical simulations
Asymmetric double-well potential
for a single particle in 1d space confined to an asymmetric double-well potential V
L = 18, n = 6

Numerically obtained energy eigenstates

From double-peak initial state
Success prob at each step

From single-peak initial state

Weight of ground state at each step

Weight of ground state at each step

🙄 Good initial guess is required for rapid convergence

Trial state at each step

虚時間発展法を用いた分子構造の最適化

Hamiltonian for electrons and nuclei

Kosugi, Nishi, and Matsushita,
arXiv:2210.09883

We treat the target molecule as quantum mechanical electrons and classical nuclei.

What we have to do is to determine the nuclear positions {Rν}ν so that the total energy is the lowest.
構造最適化を行うために各構造の全エネルギーの値を知る必要は無い。
どの構造が最も低いエネルギーを持つかを知るだけでよい。

Many candidates for optimal nuclear positions

Kosugi, Nishi, and Matsushita,
arXiv:2210.09883

各原子核の各方向に対しnqn個の量子ビットを割り当てる。
位置演算子Rνxを以下のように定義する。

Original position

Displacement

3nqnnnucl個の量子ビットを用いて原子核の波動関数ではなく位置を表す古典的データを符号化する。

結局、本手法が用いる多量子ビット状態はSummation over possible geoms

Many-electron state

Nuclear positions

可能なすべての原子核配置の重ね合わせ状態を作り、それに対しPITE計算を実行する。
これにより電子と原子核から成る系の全エネルギーが最低になる原子核配置の全探索が可能になる。

Circuit for PITE steps

Gate for giving initial guess of weights ofcandidates based on some information(If no information, equal weights are appropriate.)

Gate for generating reference electronic states foreach geometry
After sufficiently many steps, measurement on nuclear register ingives J with the prob wJ.
全エネルギーが低い状態を与える構造ほど高確率で観測される。

Kosugi, Nishi, and Matsushita,
arXiv:2210.09883

LiH model system

Kosugi, Nishi, and Matsushita,
arXiv:2210.09883

Setup
2 atoms in 1d space, ZH = ZLi = 1 (Li 1s electrons frozen)
All interactions are soft-Coulomb type:

Tempel et al, JCTC 5, 770 (2009)

Numerical diagonalization
nqe = 6 used for ne = 2

Equilibrium

Nearly dissociatedKosugi, Nishi, and Matsushita,
arXiv:2210.09883

Geometry optimizationBy using nqn = 3 qubits, we tried 2nqn = 8 candidate bond lengths for optimization: dJ = 0.55 + 0.5J (J = 0, …, 7)
Starting from a symmetric state (spin triplet)
Xm: bond center

Most stable geometry has
the highest prob.

Starting from an antisymmetric state (spin singlet)
No energy minimum within
this range

Classical ions-only system as a special case

Kosugi, Nishi, and Matsushita,
arXiv:2210.09883

Setup
Ar atom above a benzene molecule
Improved Lennard—Jones potential
Pirani et al, Chem. Phys. Lett. 394, 37 (2004)

Geometry optimization using PITE
nqe = 3

Most stable geometry has the highest prob.

Thank you.