JAEA-Technology
2010-007

JRR-3 を用いた 99Mo 製造に関する概念検討
Conceptual Study of 99Mo Production in JRR-3
広瀬 彰

米田 政夫

木名瀬 政美

反田 孝美

和田 茂

Akira HIROSE, Masao KOMEDA, Masami KINASE, Takami SORITA
and Shigeru WADA

東海研究開発センター
原子力科学研究所
研究炉加速器管理部
Department of Research Reactor and Tandem Accelerator
Nuclear Science Research InstituteTokai Research and Development Center

June 2010
Japan Atomic Energy Agency

日本原子力研究開発機構

JAEA-Technology 2010-007

JRR-3 を用いた 99Mo 製造に関する概念検討

日本原子力研究開発機構 東海研究開発センター 原子力科学研究所
研究炉加速器管理部
広瀬 彰、米田 政夫、木名瀬 政美、反田 孝美、和田 茂(2010 年 2 月 25 日受理)
放射性医薬品として核医学の分野で最も多く用いられているテクネチウム-99ｍ（99mTc）の親核種であるモリブデン-99(99Mo)について、JRR-3 を用いた製造を検討する。
99

Mo は、その供給をすべて輸入に依存している状況にあることから、産業界と共同で 99Mo の一部国産化を目指すものである。
本報告書では、JRR-3 研究用原子炉を用いた(n,γ) 反応を利用し 99Mo を得る「中性子放射化法」
による 99Mo の製造プロセスの技術的な検討について述べる。

原子力科学研究所：〒319-1195 茨城県那珂郡東海村白方白根 2-4i

JAEA-Technology 2010-007
Conceptual Study of 99Mo Production in JRR-3
Akira HIROSE, Masao KOMEDA, Masami KINASE, Takami SORITA and Shigeru WADA

Department of Research Reactor and Tandem Accelerator
Nuclear Science Research InstituteTokai Research and Development Center
Japan Atomic Energy Agency
Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken(Received February 25,2010)
We investigated the production process of 99Mo, which is parent nuclide of 99mTc, in
JRR-3. 99mTc is most commonly used as a radiopharmaceutical in the field of nuclear
medicine.
Currently the supplying of 99Mo is only dependent on imports from foreign countries, so
JAEA is aiming at domestic production of a part of 99Mo in cooperation with the industrial
arena.
This report presents the technical study for the production process of 99Mo by using theneutron radiation method of (n,γ) reaction in JRR-3.

Keywords:

Mo-99, Tc-99m, JRR-3, (n,γ), Nuclear Medicine, Radiopharmaceuticalii

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目 次
1

はじめに ･･････････････････････････････････････････････････････････････････ 1

2

99

3

JRR－2,JRR-3 による 99Mo 製造の実績 ･････････････････････････････････････････ 3

4

Mo 利用の現状と 99Mo 製造検討の背景 ････････････････････････････････････････ 2

3.1

JRR-2,JRR-3 による核分裂法による 99Mo の製造 ･･･････････････････････････ 3

3.2

JRR-2 による中性子放射化法による 99Mo の製造 ･･･････････････････････････ 4

JRR-3 の概要 ･･･････････････････････････････････････････････････････････････ 5
4.1

99

4.2

JRR-3 による 99Mo 製造用照射設備の選択 ････････････････････････････････

Mo 製造炉の選択 ･････････････････････････････････････････････････････ 5
6

99

5

JRR-3 照射による Mo 製造プロセスの検討 ････････････････････････････････････ 6
5.1

99

Mo 製造全体プロセスの検討 ･･･････････････････････････････････････････ 6

5.1.1

照射前工程 ･･･････････････････････････････････････････････････････ 7

5.1.2

照射中工程 ･･･････････････････････････････････････････････････････ 8

5.1.3

照射後工程 ･･･････････････････････････････････････････････････････ 9

5.2

製造量に関する検討 ･･･････････････････････････････････････････････････ 9

5.3

計算手法及び計算モデル ･･･････････････････････････････････････････････ 10

5.3.1

計算手法 ･････････････････････････････････････････････････････････ 10

5.3.2

計算モデル ･･･････････････････････････････････････････････････････ 11

5.4

オンパワー方式による 99Mo 製造の検討 ･･････････････････････････････････ 11

5.4.1

水力照射設備による照射・製造の検討 ･･････････････････････････････ 12

5.4.2

99

5.4.3

配管内移送装置照射による製造の検討････････････････････････････････ 13

5.5

JRR-3 運転計画変更方式による 99Mo 製造の検討 ･･････････････････････････ 14

5.5.1
5.6
6

Mo 照射用取扱装置による照射・製造の検討 ･････････････････････････ 1299

9 日間照射による検討 ･････････････････････････････････････････････ 14
Mo 生成量の計算結果 ･････････････････････････････････････････････････ 15

まとめ ････････････････････････････････････････････････････････････････････ 16

謝辞･････････････････････････････････････････････････････････････････････････ 17

参考文献 ･･････････････････････････････････････････････････････････････････････ 18
付録
1

事業所内輸送容器の検討 ････････････････････････････････････････････････････ 60

2RI製造棟整備の検討 ････････････････････････････････････････････････････････ 60

3

PZCの実証試験の検討 ･･･････････････････････････････････････････････････････ 60
3.1 PZCの概要 ････････････････････････････････････････････････････････････ 60
3.2 PZC実証試験の検討 ････････････････････････････････････････････････････ 61

4

課題提言 ･･････････････････････････････････････････････････････････････････ 62
4.1

安定供給に係る検討 ･･･････････････････････････････････････････････････ 62

4.2

技術継承 ･････････････････････････････････････････････････････････････ 62

4.3

原子炉停止翌日の上部遮へい体の開操作について ･････････････････････････ 62

iii

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Contents
1

Introduction ････････････････････････････････････････････････････････････････ 1

2Current status of utilization of 99Mo and Background of 99Mo production study ････ 2

3

Previous results of 99Mo production in JRR-2 and JRR-3 ････････････････････････ 3

4

3.1

Production of 99Mo from nuclear fission method in JRR-2 and JRR-3 irradiation3

3.2

Production of 99Mo from neutron activation method inJRR-2 irradiation･･････ 4

Outline of JRR-3 ････････････････････････････････････････････････････････････ 5
4.1 Selection of reactor for 99Mo production ･･････････････････････････････････ 5
4.2 Selection of irradiation facility in JRR-3 for 99Mo production ･･･････････････ 6

5

Estimation of 99Mo producing process in JRR-3 irradiation ･･････････････････････ 6
5.1

Estimation of 99Mo producing process ･･･････････････････････････････････ 6

5.1.1

Pre-irradiation process ････････････････････････････････････････････ 7

5.1.2

Irradiation process ････････････････････････････････････････････････ 8

5.1.3

Post irradiation process ････････････････････････････････････････････ 9

5.2

Estimation concerning the amount of the production

5.3

Calculation methods and models ････････････････････････････････････････ 10

5.3.1

Calculation methods ･･･････････････････････････････････････････････ 10

5.3.2

Calculation models ････････････････････････････････････････････････ 11

5.4

Estimation of 99Mo production from on power irradiation method ･････････ 11

5.4.1

Estimation of 99Mo production with Hydraulic Irradiation Facility･･････ 12

5.4.2

Estimation of 99Mo production with handling device for 99Mo irradiation 12

5.4.3

Estimation of 99Mo production with concrete supply system in piping ･･ 13

5.5

Estimation of 99Mo production by the change of JRR-3 operation plan

5.5.1
5.6
6

････････････････････ 9

Estimation of

99Mo production by nine days interval irradiation･････ 14･･･････ 14

Results of calculation of the amount of 99Mo ･･････････････････････････････ 15

Conclusion･･･････････････････････････････････････････････････････････････ 16

Acknowledgments･･･････････････････････････････････････････････････････････ 17

References ･････････････････････････････････････････････････････････････････････ 18
Attached material
1

Estimation of the transport packages in site ･････････････････････････････････ 60

2Estimation of the maintenance of RI production building ･･･････････････････ 60

3

Estimation of demonstration test of PZC ･･････････････････････････････････ 60
3.1 Outline of PZC ･･････････････････････････････････････････････････････ 60
3.2 Estimation of PZC demonstration test ････････････････････････････････ 61

4

Proposals ･････････････････････････････････････････････････････････････････ 62
4.1

Estimation of stable supply ･･･････････････････････････････････････････ 62

4.2

Technological succession ･･････････････････････････････････････････････ 62

4.3

Operation of the top shielding materials on reactor at the day following

the reactor shut down ･････････････････････････････････････････････････････ 62
iv

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1.

はじめに

病院などの医療機関で診断や治療に様々な放射性同位元素（以下「RI」という。
）が使用されている。なかでもモリブデン-99（以下「99Mo」という。
）（半減期＝65.9 時間）の娘核種である
テクネチウム-99ｍ（以下「99mTc」という。）は、放射線検出が容易な 140keV のγ線のみを放出
し、半減期も 6.1 時間と短く、生体組織を損傷させやすいα線やβ線を出さないので人体に負担の少ない検査用 RI として、最も多く診断に使用されている。
その具体的使用方法として、患者に投与された RI 標識薬剤は、疾患に対応して特有の分布を示すので、これをシンチレーションカメラやシングルフォトン CT（SPECT(Single photon
Emission Computed Tomography)）装置で画像化して診断に用いる。また、骨の病変や肝疾患の検査にも用いられる。日本国内の 99mTc の使用量は 2008 年度（平成 20 年度）で年間約 449TBq（約 12,135Ci）であり、放射性医薬品全体の 83.7%を占めている 1)。現在、その全てを海外からの輸入に依存している。そのため、万一海外で異変が生じ輸入がストップした場合には、半減期も短く貯蔵もできないことから逼迫した状況に陥る。このような状況をできるだけ軽減す
るには、輸入量の一部を国産化することが必要である。
99m

Tc 国産化に向けた対策に資するため、現在稼働している JRR-3 を用いた 99Mo 製造について検討を実施した。
原子炉を利用して 99Mo を製造するには、98Mo をターゲットとして (n、γ) 反応を利用し 99Moを得る「中性子放射化法」もしくは、高濃縮ウラン*1 をターゲットとし 235U の核分裂生成物として 99Mo を得る「（n、f）法 」(以下「核分裂法」という。) がある。独立行政法人日本原子力研究開発機構（以下「原子力機構」という。
）の前身である日本原子力研究所（以下「原研」という。
）ではその両方の製造経験がある 2)。核分裂法による製造経験としては、JRR-2、改造
前 JRR-3 において、2.6%低濃縮ウランをターゲットとし、235U の核分裂生成物から 99Mo を得る製造技術を開発し、1977 年～1979 年（昭和 52 年～54 年)にかけて試験的に製造頒布した実績がある 3)。この際、本方法は作業時間が長いことや化学処理の複雑さがあるとともに、供給量が必要量に比べ非常に少ないということが確認され、採算性の観点も配慮し、その後供給中止となった。更に核分裂法は高レベル放射性廃棄物が大量に出るという課題を有していた。この様な欠点を補う方法として、98Mo(n、γ)99Mo 反応を利用した中性子放射化法による製造法を開発し、JRR-2 照射で製造した経緯がある。ただし、本方法は、前法よりも製造量は一桁多いが比放射能の高い 99Mo を得ることが難しいという欠点があり、安定供給という面でも年間最大約26 週の出荷が限度であり、利用者の要求出荷回数（約 50 週）を十分満足させられないことから、後にこれも製造中止となった。しかしながら、ターゲットに入手の容易な三酸化モリブデン（MoO3）を使用すれば、照射したターゲットを NaOH 水溶液に溶解するだけの簡単な工程で製造できる。取り扱う放射能は 99Mo と 99mTc だけであり、放射線の遮へいも容易である。また、核燃料を扱わないので問題になるような放射性廃棄物が発生しないことも大きな利点である。

*1： 2007 年、OPAL 炉（オーストラリア）では、低濃縮ウランをターゲットとした 99Mo 製造を
開始した。

－1－

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本検討では後述するように原子力機構の材料試験炉 JMTR（以下「JMTR」という。
）と JRR-3の両研究炉により 99Mo を製造することで上述の欠点を補うことが出来るため、中性子放射化法による製造法を採用することとした。
本報は、JRR-3 を利用した中性子放射化法を用いた製造方法の検討を行い、JRR-3 の照射設備を改造した場合及び運転パターンを変更した場合の 99Mo 製造量を示すとともに、99Mo 製造に必要となる設備対応についても検討した結果を示し、社会に貢献できる製造量確保の道筋を立てる概念検討を行ったものである。原子炉による 99Mo 製造法を Table1.1 に示す。

2.

99

Mo 利用の現状と 99Mo 製造検討の背景

RI から放出される放射線は、物質自体はごく微量であっても確実に検出・定量することができ、この性質を利用してシンチグラフィーによる検査、診断が行われている。これに用いる医薬品はいわゆる“放射性医薬品”と呼ばれる。
放射性医薬品に用いられる RI には半減期が短く、放射線の透過力の優れたガンマ線を出すものが適している。このうち 99mTc は代表的な放射性医薬品であり、臓器の形を画像として捉えることのできるガンマカメラまたはシンチレーション
カメラの普及により、99mTc 製剤の使用量は急増している。
放射性医薬品として用いられる 99mTc の利用には、医療機関が親核種である 99Mo を原料とした 99mTc 発生装置(以下「ジェネレータ*2」という。)を各々医療機関が保有して、使用の都度、
放射平衡途中にある 99mTc を採取・調合するか、99mTc の利用の増加に従い大規模ジェネレータ
（マスターミルカー）を備えた製薬業者による 99mTc 製剤の直接供給を受ける方法も増加してきている。99Mo／99mTc ジェネレータシステムを Fig.2.1 に示す。
現在世界で使用されている 99mTc のほぼ 100%が海外の原子炉を用いた核分裂法により製造されている。それらの原子炉は、高経年化が進んでおり、中でも世界需要充当率が約 38% 4)のカ
ナダ原子力公社が有する NRU は、モリブデン生産ライセンスの有効期限である 2011 年（平成23 年）までの失効が迫り、確実に更新されるかは定かではない。その様な中で、2009 年（平成21 年）5 月には、重水漏洩事故により停止してしまい、2009 年度（平成 21 年度）末まで運転
99は再開できない見込みである。
Mo を製造している世界の主な原子炉一覧を Table 2.1 に示す。

*2

： ジェネレータシステム：放射平衡にある親核種の長寿命 RI から短寿命の娘核種を必要に応じて化学分離する操作はカウ(雌牛)・ミルキングシステムまたはジェネレータシステムと よ ば れ る 。 代 表 的 な ジ ェ ネ レ ー タ ー と し て 、 90Sr(28.74h)/90Y(64.10h) 、
99

Mo(65.94h)/99mTc(6.01h)、188W(69.4h)/188Re(17.005h)等が医学及び学術研究用として利用されている。原理的には、アルミナなどの吸着体に親核種を吸着しておき、生理食塩水などによる溶離で娘核種をミルキングする。無担体(キャリアフリー)の RI が得られることか
ら、放射性医薬品に標識し、診断・治療に有用である。また、病院内で必要な時に容易に調製出来る利点がある。患者に投与された RI 標識化合物は、疾患に対応して特有の分布を示すので、これをシンチレーションカメラやシングルフォトン CT（SPECT）装置で画像化して診断に用いる。

－2－

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今後の 99mTc についての需要予測を Fig.2.2 に示す。この図によると需要は 2020 年までに年率約 16%の伸びを示すと考えられている。医療分野において現在承認されている放射性医薬品のうち、2008 年度(平成 20 年度)に販売実績があった放射性医薬品としての非密封 RI の供給量
を Table2.2 に示す。この中で、99mTc は製薬会社で 99Mo から 99mTc をミルキングし放射性薬剤溶液として供給されたものであり、Mo／Tc は 99Mo から 99mTc を取り出すジェネレータである。こ
れで分かるように、放射性医薬品として供給されている非密封 RI の中では 99Mo が約 85％5)を占
めている。
99

Mo の安定供給が危機的状況にあることを深刻に受け止めているカナダ政府の要請で、「医療用 RI の供給確保に関する OECD/NEA 国際会議」を 2009 年（平成 21 年）1 月 29 日～30 日にフランスのパリで開催した。この会議では、今後の 99Mo 安定供給の課題が議論された。
99

Mo の安定供給は世界各国共通の課題であるが、特に、世界の全生産量の約 14% 6)を消費している我が国にとって、必要不可欠な量の 99Mo を安定確保するための 99Mo の国産化は喫緊の課題であると同時に国際的な責任を果たす観点でも重要である。
このような情勢を鑑みて、原子力機構大洗研究開発センターでは、1965 年～1975 年代（昭和40 年～50 年代）に実施した 99Mo 製造の経験を活かして 2011 年度(平成 23 年度)に再稼働する計画で進めている JMTR の利用の一環として、99Mo の製造が計画されている 7)。JMTR 再稼働に合わせて、照射後の処理等の面で利点のある中性子放射化法による 99Mo 製造の技術的検討の中で、安定供給の観点から、高出力炉である JRR-3 を利用した 99Mo 製造の技術的検討を行った。

3.

JRR－2,JRR-3 による 99Mo 製造の実績

原研は 99Mo を製造するため、1972 年（昭和 47 年）から 1985 年（昭和 60 年）にかけて、JRR-2
及び JRR-3 により、核分裂法及び中性子放射化法の両方式の技術開発を進め、製造技術を確立
し、99Mo を定期的に供給した実績を残した。
この過程で、原子炉の運転中に炉心領域に試料を挿入、取り出して高い中性子束で任意時間照射を行う技術、放射性ヨウ素を含む大量の非密封 FP の取扱い技術、放射性廃液の処理技術など、原子力開発全般への波及効果の期待できる多くの技術的成果を挙げることができた 3)。
以下に JRR-2 及び JRR-3 による 99Mo 製造の実績を記述し、過去の問題点の整理と課題を見いだす。
3.1

JRR-2,JRR-3 による核分裂法による 99Mo の製造

原研では、1956 年（昭和 31 年）の設立以来、独自の技術開発を積み重ねて、多くの精製 RI、
線源 RI 及び有機標識化合物の製造技術を開発してきた。
原子炉は大量の中性子が長期間にわたって利用できる優れた中性子源であり、その中性子による(n、γ)、(n、 p)、(n、α)、(n、f)反応等を利用して、医療用、工業用、学術研究用などの数多くの RI を製造頒布してきた 8)。
原研アイソトープ事業部製造部では、1972 年（昭和 47 年）から、天然金属ウラン及び二酸
化ウラン燃料を使用していた改造前 JRR-3 で核分裂法による 99Mo の製造技術開発に着手し、医療用 RI として 99Mo の製造などに定常的に良品質の製品を試供することができた。
しかし、この核分裂法では、原料となる高濃縮ウラン（一般には HEU: 235U 濃縮度約 95%、原
研では LEU:2.6%を使用）は IAEA や国の核査察対象であること、99Mo の製造に伴い処理できな
いプルトニウム(239Pu)廃棄物などが生成し、長年の製造によって大量の放射性廃棄物の貯留が－3－

JAEA-Technology 2010-007必要となり問題が多い。また、作業時間が長いことや化学処理の複雑さがあり、製造量も限られる 7)。
JRR-2、改造前 JRR-3 による 99Mo の製造は、技術開発、施設の整備、検査を経て 1977 年（昭和 52 年）7 月に 740GBq(20Ci)/週の製造を開始した。その後、1979 年（昭和 54 年）3 月まで
99

Mo 製品を 30 回製造頒布し、製造技術の実用性を立証した。しかし、99Mo 需要は、当初予測の7 倍を上回り、全需要の十分の一にも満たない状態となった。また、製造廃液貯蔵タンクの健
全性の懸念、製造規模の拡大、継続には多くの困難を伴うと判断して 1979 年（昭和 54 年）3
月に製造を中止した 2)。
3.2 JRR-2 による中性子放射化法による 99Mo の製造 2)1975 年（昭和 50 年）以降、99mTc の需要増に対応するため、99Mo－99mTc ジェネレータに加えて、99mTc を診断用標識体の溶液として病院へ供給する、いわゆる溶液型*3 99mTc が全体の 25％程度使用されるようになったことから、天然モリブデンをターゲットとする中性子放射化法で大量の 99Mo を製造する方向へ方針転換した。
1977 年（昭和 52 年）頃、JRR-2 において中性子放射化法による 99Mo がどの程度生産できるか検討することになり、98Mo の放射化断面積が熱中性子に対して 0.13～0.14b 9) ,10) とバラツ
キの少ないデータが報告されているが、熱外中性子（実効カドミウム、カットオフ・エネルギー（Eσ）以上）に対しては、文献 10)によると 6.9～21.0b とバラツキが見られた。このため、JRR-2 の実験孔を使い 98Mo の放射化断面積測定実験を行った。その結果、98Mo の放射化断面積
は熱中性子に対して 0.15±0.03b、熱外中性子（Eσ＜E）に対して 11.6±0.18b の値を得た 11)。
1978 年（昭和 53 年）、JRR-2 中空円筒燃料内 3A 照射孔（以下「インコア 3A 照射孔」という。
）
を用い、照射位置の特性と生成する 99Mo の放射能を確認する照射試験を行った。原子炉稼働中に照射試料の挿入、取り出しの出来る照射試料装荷取出装置を設計、製作した。
ターゲット物質には三酸化モリブデン（以下「MoO3」という。）と金属モリブデンを選定し、化学的安定性、中性子の自己遮へい、化学処理の面から比較実験を行った。その結果、自己遮
へいが少なく容易に化学処理が出来る MoO3 を選択し、ペレットに成型して用いた。同年、MoO3
ペレット 340ｇをアルミニウム合金製の計装キャプセルに封入し、インコア 3A 照射孔で実規模照射時の安全性と生成する 99Mo 放射能を確認した。
1979 年（昭和 54 年）RI 製造棟に鉛厚 10 ㎝のセルに 2.2TBq(60Ci)／回を扱える製造装置を組み込み JMTR 、JRR-2 を用いた試験製造を実施した。試験製造では、照射後の MoO3 ペレット
を 10M 水酸化ナトリウム水溶液で溶解・攪拌後、水で希釈してモリブデン酸ナトリウム水溶液の製品とし、製造時比放射能約 74GBq/g．
Mo 、
放射能濃度 19GBq/ml(0.5Ci/ml )、放射能量 7.4TBqの製造を行い、利用者に提供した。
中性子放射化法の開発は、核分裂法に比べて簡単なこともあり、1980 年（昭和 55 年）には
JRR-2 により定常製造に入った。途中、1981 年（昭和 56 年）から一時停止したが、1982 年（昭和 57 年）2 月から定常的な出荷を実施し、1983 年（昭和 58 年）から 11.1TBq(300Ci)/週の規

*3

：

99m

Tc は、
既に標識された 99mTc 溶液製剤を医薬品メーカから入手して使用する場合が多い。

－4－

JAEA-Technology 2010-007

模で年間 26 週の製造を行った。しかし、前述した様に原研が有する原子炉の稼働状況では、年間、最大 26 週の出荷が限度であり、利用者の要求を十分に満足させられないこと、さらにカナ
ダからの供給が確保されたことが相まって原研製品の需要がなくなり、1985 年（昭和 60 年）に 99Mo 大量製造を中止した。その後 JRR-2 は、1996 年(平成 8 年)に原子炉運転を終結し、現在は解体中である。
JRR-2 による 99Mo 製造の歴史を Fig.3.2-1 に、照射要件と照射場の選定を Fig.3.2-2 に、照射試料の装荷及び取出装置を Fig.3.2-3 に、ラジオアイソトープ製造棟（以下「RI 製造棟」という。
）での Mo 製造の流れを Fig.3.2-4 に示す。

4.
4.1

JRR-3 の概要

99

Mo 製造炉の選択

原子力機構で現在稼働している研究用原子炉は、JRR-3 及び JRR-4 である。2011 年度(平成
23 年度)に JMTR が再稼働予定であるため、99Mo を製造する原子炉として JMTR との補完的役割を果たす原子炉を選択する必要がある。
JRR-4 は、最大熱出力 3500kW（3.5MW）の 20％低濃縮 U3Si2－Al 分散型板状燃料を用いた軽水
減速軽水冷却のプール型原子炉である。最大熱外中性子束は 1.3×1017 n/ｍ2・sec である。医療照射や原子力人材育成研修のための専用運転やシリコン照射、医療用 RI 製造等のための運転を行っている。運転時間は、1 日約 6 時間のデイリー運転方式であるため、99Mo の安定供給に
は比放射能及び放射能量の面から適さない。
一方、JRR-3 は、最大熱出力 20,000kW（20MW）の 20％低濃縮 U3Si2－Al 分散型板状燃料を用いた軽水減速軽水冷却重水反射体のプール型原子炉である。原子炉運転計画は、運転日前週の試料挿入、燃料交換、施設の点検等に係る 1 週間及び翌週月曜日から 4 週目金曜日までの連続
26 日間（4 週間）を含めた 5 週間を 1 サイクルとしている。1 年間に 6 又は 7 サイクル行い、残りは施設定期自主検査期間となる。
JRR-3 は、26 日間連続運転方式原子炉で、年間に約 180 日間の稼働時間があり、かつ、最大熱外中性子束は 2.0×1018 n/ｍ2・sec であるため、JMTR の補完的役割を果たす原子炉として選択した。JRR-3 H21～H23 年度運転計画(案)を Fig.4.1-1 に示す。
JRR-3 は 1983 年（昭和 58 年）から 1990 年（平成 2 年）にかけて原子炉本体を交換する大規模な改造工事が行われ、既存の原子炉建家、使用済燃料貯蔵施設等を再利用し、原子炉建家に隣接して新たに原子炉制御棟、実験利用棟等を配置した。
実験利用棟にはビームホールを設け、原子炉で発生した中性子を中性子導管を通して同施設内の実験装置まで導くことにより中性子ビーム実験の飛躍的な利用拡大を図った。
炉心は、26 体の標準型燃料要素、6 体の制御棒付きフォロワ型燃料要素、ベリリウム反射体
及び照射筒で構成され、その外側に水平実験孔及び垂直照射孔を備えた重水タンク（重水反射体）を配置している。プール型原子炉上部には、開閉式の上部遮へい体が設置され、原子炉運
転中は、閉止した上部には Si 照射用均一照射装置が設置される。JRR-3 照射設備配置鳥瞰図をFig.4.1-2 に示す。
利用設備は、照射利用設備と中性子ビーム実験設備に大別される。照射利用設備は、垂直照－5－

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射孔内で各種試料の中性子照射を行うためのもので、６種類の設備により大形状材料の照射、医療用及び工業用 RI 線源の製造、Si 半導体の製造、計装キャプセルの照射、短寿命核種の放射化分析、放射性同位元素の生産等が可能で、利用者の照射ニーズの多様化に応えられるようにしている。JRR-3 照射利用設備平面図を Fig.4.1-3 に示す。一方、中性子ビーム実験設備において、中性子ビームを取り出す水平実験孔は、速中性子やγ線を除去し、熱中性子や冷中性子だけを取り出せるように炉心に対して接線方向に取り付けられている。
水平実験孔の一つに、熱中性子を約－250℃の液体水素中を通過させ、速度を遅くして冷中性子ビームとして取り出す
冷中性子源装置が設置されている。
4.2 JRR-3 による 99Mo 製造用照射設備の選択
JRR-3 は、試料をキャプセル（照射設備で使用する試料等を内蔵し搬送する容器）に収納し、それを原子炉内の燃料領域、ベリリウム反射体領域及び重水反射体領域で中性子照射試験等を行うために以下に示す照射設備が設置されている。JRR-3 照射設備の配置平面図及び照射設備の特性一覧を Fig.4.2-1 に示す。
① 水力照射設備(HR-1、HR-2)：RI の製造、中性子放射化分析② 垂直照射設備(VT、RG、BR、SH)：RI の製造、照射試験③ 気送照射設備(PN-1、PN-2)：中性子放射化分析④ 放射化分析用照射設備(PN-3)：中性子放射化分析⑤ 均一照射設備(SI-1)：シリコン照射⑥ 回転照射設備(DR-1)：大型試料の照射

この中で、99Mo 製造の検討を行った照射設備は、水力照射設備(HR-1、HR-2)及び垂直照射設
備(VT、RG 及び BR)である。
本検討では、99Mo を定期的に生産するための最適な照射設備としては 98Mo 試料の装荷、99Moの取り出しの利便性を考慮すると水力照射設備(HR-1、HR-2)（以下「水力照射設備」という。
）
が優位である。しかし、99Mo を多く生産するためには、高い熱外中性子が必要となるため、垂直照射設備(VT、RG、BR)（以下「垂直照射設備」という。）が優位である。そのため、99Mo 生産
頻度と生産量を比較検討材料に両設備を対象設備として検討した。水力照射設備及び垂直照射設備の概要は 5.1.2 項に示す。

5.
5.1

JRR-3 照射による 99Mo 製造プロセスの検討

99

Mo 製造全体プロセスの検討

本検討では、
水力照射設備及び垂直照射設備を使用して原子炉を停止せずに Mo 照射ができる
オンパワー方式と、垂直照射設備を使用して原子炉運転日数を現状の 26 日から、99Mo の製造に適した運転日数に短縮し原子炉停止後に 99Mo の取り出し、98Mo 試料の挿入を行う運転計画変更
方式の 2 方式について検討した。
以下に示すように Mo の照射・製造プロセスは大きく、①照射前工程、②照射中工程、③照射
後工程の 3 つに分かれる。①照射前工程は、原料の調達から試料のキャプセル封入までを、②照射中工程は、照射装置での試料の照射・取り出しまでを、③照射後工程は、照射済み試料か－6－

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らの 99Mo の溶解、製品検査、配分、梱包、出荷までのプロセスを意味する。各方式に共通の工程を記述する。水力照射設備及び垂直照射設備仕様を Table5.1-1 に、99Mo 製造プロセスを
Fig.5.1-1 に示す。
5.1.1

照射前工程

以下に示す(1)ターゲットの選定、(2) MoO3 ペレットの製法及び(3)MoO3 の不純物同定に関するデータは、JRR-2 照射時のデータを参考にしてまとめたものである。
(1) ターゲットの選定
中性子放射化法により 99Mo を製造するターゲットは、照射中の熱及び放射線に対する安
定性、中性子自己遮へいの影響、照射後の化学処理の難易等が挙げられる。この条件を満たすものとして MoO3 を選定した。
MoO3 は、粉末状態の試料取扱時の飛散、充填密度の不均一を考慮し、さらには、高い比
放射能、照射中の中性子自己遮へいの影響が少ないことなどから MoO3 ペレットにして取り扱う方が良い結果が得られる事が実験結果からもわかっている。
MoO3 は、照射中の中性子自己遮へいの影響が少なく、金属モリブデンに比べ 2 倍近い比放射能が得られることと、アルカリ溶液で簡単に溶けることが分かっており、MoO3 をペレットとして選定した。
(2) MoO3 ペレットの製造法
MoO3 ペレットの製造法は、高純度の MoO3 の粉末を原料とし、これに樟脳と 2w/o エチレ
ングリコールのバインダーを加えて焼結してペレット状に成型する。
高純度 MoO3 は、市販特級モリブデン酸アンモニウムをアルミナカラムで精製し、結晶モリブデン酸アンモニウムとし、100℃で 5 時間乾燥後、700℃で 2 時間仮焼して粉末として得られる。この焼結体ペレットは、型くずれもなく、カドミウムや鉛よりは堅く、スズ、銅、アルミニウムより柔らかいペレットが得られた。三酸化モリブデンペレットの物性値
を Table5.1-2 に、MoO3 ペレットの大きさと比放射能の関係を Fig.5.1-2 に示す。
焼結温度実験結果：500℃以上で急激に硬くなり、600℃から 750℃で一定。
決定した焼結条件：昇華性を有することを考慮して 720℃、2 時間。
ペレット寸法：高さ約 10 ㎜、外径約 28 ㎜
重量：20g/個(3) MoO3 の不純物同定
99

Mo-99mTc 製品中の放射性不純物には、原子炉照射によって MoO3 製造課程の途中で含まれる不純物が放射化されるものと、照射中の副反応によって生成するものとがあり、これらの不純物の同定を行うことは製品純度を決定する上で非常に大切なことである。
MoO3 中の不純物で放射性医薬品としての使用上問題になるのは、タングステンである。
タングステンは、モリブデンと同族（第Ⅵ族 a 元素）であり、混入量の低減化は難しく、原子炉で照射することにより、次の反応で 188W は 188Re となり製品に混入する。
186

W(n,γ)187W (n,γ)188W→β－188Re→β－ 188Os－7－JAEA-Technology 2010-007

レニウムは、テクネチウムと同族（第Ⅶ族 a 元素）であり、99mTc のミルキング操作時に同伴するため問題となる。このことからタングステンの含有量が低いほど望ましい。
その他の不純物は、アルミキャプセルからの 27Al(n,α)24Na と、アルミキャプセル不純物の 59Co(n,γ)60Co で、γ線放出エネルギーが高く放射線遮へい上の問題となる。これらの不純物の含有量の少ないこともターゲットの選定条件となる。
そこで、入手が容易で MoO3の表示純度の高い国産 MK 社の他海外を含む合計 6 社から 6 種類のペレット照射による不純物同定を実施した。その結果、92mNb が 8 日減衰後に検出された。これは 92Mo(n,p)92mNb
反応の副反応生成物であり、短時間での除去は不可能である。99Mo 製品が崩壊後の廃棄物で問題になる長半減期核種は、極微量の 60Co、65Zr、95Zr-95Nb、134Cs、182Ta である。
医薬品会社が Na２MoO4 製品溶液からメチルエチルケトンを用いて 99mTc を溶媒抽出し、放射性医薬品とする方法と同様の処理の結果、99mTc の放射化学的純度は、99.99%以上である
ことが分かり、製品の品質は使用上問題のないことを確認した。
照射による不純物同定結果を Table5.1-3 に示す。99Mo 製造照射前工程を Fig.5.1-3 に示す。
(4) キャプセル構造
試料の MoO3 ペレットは、アルミニウム合金製のキャプセルに封入して取り扱う。キャプ
セル内部の雰囲気は照射による放射化ガスの生成を抑え、γ加熱による徐熱の熱伝導を高め、かつキャプセル封入後のヘリウムリーク試験を行うため、ヘリウム等の不活性ガスを封入して使用する。キャプセル内部をヘリウム等の不活性ガスで封入するには、溶接方式が一般的であるが、溶接熱により MoO3 ペレットの昇華が考えられる。そのため溶接部の熱影響部が少なく、キャプセルの温度上昇を押さえることの出来る電子ビーム溶接（EBW）
を適用する。適用においては試作による確証が必要である。キャプセルの構造図を
Fig.5.1-4 に示す。
5.1.2
99

照射中工程

Mo 製造照射中工程を Fig.5.1-5 に示す。

(1) 水力照射設備の概要
水力照射設備は、試料の入ったキャプセルを炉内まで搬送し、照射するための照射系、未照射キャプセルを挿入機から照射系へ搬送し、照射済キャプセルを冷却した後照射系から詰替セルへ搬送するための転送系から構成されている。水力照射設備は、照射後のキャプセルを JRR-3 実験利用棟の詰替セルから地下転送設備を利用して RI 製造棟へ水力により転送出来る設備であるため、照射直後約 30 分後には RI 製造棟に転送が完了し、99Mo の放射能量減衰を考慮すると工程の短縮化を図るのに適した設備である。
水力照射設備は、原子炉運転中に 10 分から最大 1 サイクル(602 時間)までの任意の時間、試料を中性子照射するために重水タンク内にある照射孔へ試料を挿入し、取り出しを行う設備であり 2 基設置されている。1 基あたり、キャプセルは最大 3 本積み重ねて照射できる。1 キャプセルあたりの MoO3 ペレット最大重量は、約 90g（標準）である。熱中性子束
は 1.0～1.2×1018 n/m2・sec、速中性子束は約 1.4～1.7×1016 n/ m2・sec である。
試料容器となるキャプセルは、外径 32 ㎜、長さ 150 ㎜の純アルミニウム製である。搬－8－JAEA-Technology 2010-007

送時の衝撃吸収及びキャプセル開封後の取扱いのため、試料をアルミニウム箔で包んでキャプセルに入れて照射する。キャプセルは、試料を内部に入れてから溶接方式によって密封される。HR-1 系統は、実験利用棟の詰替セルを経由して隣接する RI 製造棟の 602 号室
鉄セルまで転送することが出来る。HR-2 系統から RI 製造棟に転送するには、実験利用棟
詰替セルで RI 製造棟転送系に切り替えて行うこととなる。
(2) 垂直照射設備の概要
垂直照射設備は、燃料領域中心領域の VT 孔､燃料領域の周辺に RG-1 から RG-4 まで 4 孔ある RG 孔､ベリリウム反射体領域に BR-1 から BR-4 まで 4 孔ある BR 孔を利用してキャプセル照射を行う設備である。
熱中性子束は、2.0～3.0×1018 n/m2・sec、速中性子束が 1.0～2.0×1018 n/m2・sec と高く、また、1 照射孔内に MoO3 ペレットを多く照射できるため、大量生産が可能となる。こ
れらの照射設備は、燃料・材料の照射試験、RI の製造に用いられる。
照射は、任意の時間で挿入、取り出しが出来るオンパワー方式と運転を停止して挿入、取り出しを行う運転計画変更方式により工程が違う。両方式の概略照射工程は、5.4 項及び 5.5 項に示す。
MoO3 入りキャプセルは、両方式共にアルミニウム製のバスケットに入れて照射孔に挿入し、任意時間の照射を行う。1 キャプセルあたりの MoO3 ペレット最大重量は、約 318.65g（標準）である。バスケットは、アルミニウム製で外径約 55 ㎜、長さ約 1,065 ㎜以下である。キャプセル寸法は、外径約 34 ㎜、長さ約 145 ㎜である。
照射終了後は、垂直照射試料事業所内輸送容器（以下「垂直キャスク」という。）にバ
スケットを収納し、隣接する RI 製造棟にフォークリフトにより運搬する。垂直照射設備
バスケット構造図を Fig.5.1-6 に、垂直照射用バスケットの取扱作業写真を Fig.5.1-7 に、
垂直キャスク概念図を Fig.5.1-8 に示す。
5.1.3

照射後工程
99

Mo 製造照射後工程を Fig.5.1-9 に示す。RI 製造棟の 602 号室鉄セルに転送(水力照射設

備使用時)または垂直キャスク（垂直照射設備使用時）により搬入されたキャプセルは、602
号室鉄セル内でバスケット及びキャプセルを開封装置により開封する。開封後、キャプセルに封入されている MoO3 ペレットの取り出しは製造セルに移送して行う。
取り出した MoO3 ペレットの溶解工程、吸着工程を経て 99Mo 吸着体として製品化する。RI
製造棟の配置図を Fig.5.1-10 に示す。
なお、本報告では、RI 製造棟内で MoO3 ペレットを溶解する工程を前提として検討したが、MoO3 ペレットのまま固体として JMTR のホットラボ施設に輸送して処理する方法により、RI製造棟の改修費を節約することも選択肢のひとつとして検討し、付録の第 2 章に記述した。
5.2
99

製造量に関する検討
Mo 製造量の目標値は、「JMTR を用いた 99Mo 製造設備の概念検討」7)と同様、国内での 99Mo

需要量である 1,110TBq/年(22.2TBｑ/週)から推定される 99mTc 供給メーカの 99Mo 購入量(推定)は、4,440TBq/年(88.8TBｑ/週)であり、全量が海外の単一社からの輸入品であることから、輸－9－

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入が途切れた場合のリスクを分散することを目的として、予備量に相当する量の国産化を図る
ことを目的として、また、製薬メーカ等の要望も考慮し、以下の目標値を設定した。
１）比放射能：99Mo メーカ引渡し時、1Ci/g.Mo（37GBq/g.Mo）以上
２）総放射能：99Mo メーカ引渡し時、1,000Ci/週以上（37TBq/週）（定期的（毎週又は隔週）
供給 （根拠：1 社あたり

99

Mo 購入量(推定)の約 20%）

99３） Mo メーカ引渡し日時：土曜日正午
本検討では、99Mo 引渡し時間は土曜日正午と仮定することとした。冷却時間は、オンパワー
方式及び運転計画変更方式それぞれで照射時間が違うため、土曜日正午引き渡しに合わせた冷却時間となる。なお、冷却時間は、Mo 照射後 RI 製造棟内で照射後工程を経て、当機構原子力科学研究所から製薬メーカまでの輸送工程も含めた時間とする。
5.3

計算手法及び計算モデル

5.3.1 計算手法
99

Mo 製造量の解析計算にあたっては、モンテカルロ法 MVP コード 12)を用いた。中性子断面積

ライブラリーには、燃料領域のウラン同位体、軽水等の物性データに JNDL-3.312)を用い、その他の構造物については、JNDL-3.213) を用いた。98Mo(n,γ) 99Mo 反応及び不純物計算で求めた92

Mo(n,p) 92Nb 反応の断面積については、MVP 付録の断面積ファイルにはないため、MCNP5 付録のポイントワイズ断面積ファイル（ドジメトリファイル）を使用した。
本計算に用いた 98Mo の原子数密度は 4.64×10-3 (×10-24 n/cm3) とし、モリブデンペレット(MoO3)の密度を 4.60g/cm3 とした。計算の流れを以下に示す。
計算コードで求まる値から、Ci/g.Mo を求める処理方法の流れの概要を記す。MVP を用いた計算において、98Mo(n,γ) 99Mo 反応率はポイントワイズ断面積ファイルを使用して求めているが、この時、MVP から出力される値は、対象領域（ここではペレット）において、単位体積当たりに 1 個の 98Mo が存在しているとした場合の、反応数である。この値を RN とおく（単位は n/cm3）。
98

Mo(n,γ) 99Mo 反応率を求めるために、RN に 98Mo のペレットにおける原子数密度(n/cm3)及び出力規格化定数（20MW 換算）を乗じる必要がある。これらの値を RN に乗じた値を R とすると、Rはペレット単位体積当たり、１秒間に反応する 98Mo(n,γ) 99Mo 反応数を表し、単位は n/cm3s となる。MoO3 ペレットの密度を D g/cm3、MoO3 の分子量を 143.95、98Mo の同位体比を 0.24、原子炉出力規格化定数を P とすると、R は次のように表すことが出来る。

R

RN

D

1
(6.022 10 22 ) 0.24 P
143.95・・・（１）

照射中 99Mo の原子数密度は増加するが、99Mo の半減期は 66 時間であるため、数日間の照射では照射中の減衰効果も大きくなる。照射日数を T(d)とおくと、照射直後の 99Mo の原子数密度
NMo-99 は次のようになる。ここでλは減衰定数で、ln(2)/(66×3600)である。また、照射に伴う98

Mo 原子数減少の効果及び、生成した 99Mo と中性子の反応についての効果は無視できる程度と考えられるため、ここでは考慮していない。

－10－

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N Mo 99

T0(T t )

R e

dt

R

1

1 e

T

・・・
（２）

この（１）式にλを掛けて Bq/cm3 を求め、更に 3.70×1010 で割ることにより、Ci/cm3 が求まる。この値を CMo-99 とおくと、次のように表すことが出来る。

C Mo 99

1

N Mo 99

3.70 10R (1 e

10

T

)

1

・・・
（３）

3.70 1010

上記（３）式で求まる値は、MoO3 ペレット 1cm3 当たりの値であるため、モリブデン 1g 当たりに換算するには（Ci/g.Mo を求めるため）（２）、の値をモリブデンの密度である Dg で割り（MoO3
ペレット 1g 当たりの値）、更に MoO3 中の Mo の原子量比である 0.666 で割る必要がある（モリブデン 1g 当たりの値）。この値を C’Mo-99 とおくと（単位：Ci/g.Mo）を求めると次式（４）のようになる。

C Mo 99
RN

R (1 e)1103.70 101
D 0.6661(6.022 10 22 ) 0.24 P
143.95D

4.10 10T

9RN

P (1 e

T

(1 e

T

)

1
10

3.70 101
D 0.666) ・・・（４）（４）式からも分かるように、Ci/g.Mo 単位の比放射能の値は、密度(D)に依存しないことが分かる。このことから、比放射能を高めるために、高密度ペレットを用いても効果がないことが分かる（むしろ、逆に MoO3 の自己遮へい効果により比放射能は若干下がる）。比放射能を高めるためには、中性子束を上げる方法、照射を 98Mo(n,γ)99Mo の共鳴領域があるエネルギーの高い領域で行う方法、98Mo を濃縮する方法が考えられる。
5.3.2 計算モデル
垂直照射孔（VT,RG,BR）照射モデルを Fig.5.3-1 に、水力照射設備及び垂直照射設備の配置
断面図を Fig.5.3-2 に、水力照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能の関係（オンパワー方式照射日数決定用）を Fig. 5.3-3 に、垂直照射孔における照射日数・冷却日数と比放射能の関係（オンパワー方式照射日数決定用）を Fig. 5.3-4 に、垂直照射孔における照射日数・冷却日数と比放射能の関係（運転計画変更方式照射日数決定用）を Fig. 5.3-5 に、99Mo 製造方
式別出荷スケジュールを Fig.5.3-6 に示す。
5.4

オンパワー方式による 99Mo 製造の検討

オンパワー方式は、原子炉を停止せずに 99Mo が製造できるので、他の照射利用者や実験者への利用日数減少などの影響がなく、既存の 26 日運転サイクルが実施できる。また、99Mo 製造に関しても上部遮へい体を閉止のまま照射できるため、試料の挿入、取り出しに要する時間も短時間で出来ることから、半減期 66.9 時間と 99Mo の放射能減衰との兼ね合いからも利点が多い。

－11－

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一方、現原子炉設置許可では、原子炉運転中に炉心内の照射利用設備への試料挿入、取り出
しは行わないこととなっている。ただし、反応度制限値（反応度添加率）の面から考えると 98Moの挿入、99Mo の取り出しでは、反応度制限に影響ないことを計算により確認しているので、原
子炉の安全上問題ではない。実用化の目処が立った時には、運転中の取り出しに係る原子炉設
置許可変更の許認可申請が必要となる。この他、照射装置の設計、製作、据付等、時間と経費を費やすこととなる。
1 サイクルの照射時間は、照射済 Mo キャプセルの取り出し、RI 製造棟への輸送、Mo ペレッ
ト処理等の作業時間を考慮し、現状の運転日程の中で土曜日正午から逆算した日程を選択し、
木曜 9:00～翌週木曜 9:00 までの 7 日間(168h）とした。また 7 日間照射時の比放射能は、
Fig.5.3-4 垂直照射孔における照射日数・冷却日数と比放射能の関係（オンパワー方式照射日
数決定用）で示すように、連続 26 日運転時の比放射能曲線から最大値の約 83%値と高い値を示すことから、7 日間照射日数と定めた。7 日間照射を繰り返すことにより、1 サイクル内に 3 回の試料供給が可能となる。照射孔は、RG 孔で照射した計算を行う。
オンパワー方式は、水力照射設備による照射・製造の検討、99Mo 照射・製造用取扱装置による照射・製造の検討及び配管内移送装置による照射・製造の検討の 3 方式について検討した。
5.4.1

水力照射設備による照射・製造の検討
水力照射設備は重水領域であり、原子炉運転中の試料挿入、取り出しは反応度制限値（7.3×10-4Δk/k）以下であれば良い。さらに、既存設備を使用するため JRR-3 での新たな設備投資が必要ない。照射条件は、以下のとおり。

(1) MoO3 ペレット密度：4.60g/cm3 （焼結密度：90～95%TD）(2) MoO3 ペレット寸法：直径 19.8 ㎜、高さ 12.5 ㎜(3) MoO3 ペレット数量：8 個/キャプセル(4) MoO3 ペレット重量：90g/キャプセル(5) キャプセル数：6 個/HR-1,HR-2(6) 照射設備：HR-1（上段、中段、下段）及び HR-2（上段、中段、下段）(7) 照射時間：7 日間（168h）/キャプセル(8) 指定検定日までの冷却時間：51 時間
99

5.4.2

Mo 照射用取扱装置による照射・製造の検討

上部遮へい体上は、SI-1 孔上にシリコン照射を用途とする均一照射設備が設置してあるため、耐荷重を考慮して、SI-1 孔と対角にある RG-3 孔上に Mo 製造用取扱装置を設置する検討を行う。
99

Mo 照射用取扱装置は、JRR-2 で使用した実績のあるハンドリングキャスクを原型とした装置(Fig.3.2-3 参照)とする。総重量は、上部遮へい体の耐荷重を考慮して 12 トン以下とする。JRR-3 99Mo 照射用取扱装置概略図を Fig.5.4-1 に示す。
99

Mo 照射用取扱装置は、炉頂の上部遮へい体上に設置する 99Mo 照射用取扱装置本体及び台座、制御盤並びに吊具が対象構成物となる。原子炉プール内の案内管及び案内管スペーサ
ーは既設の上段及び下段支持クランプにより固定する構造とし、垂直照射孔（RG-3)に接続する。99Mo 照射用取扱装置による 99Mo 照射方法概念図を Fig.5.4-2 に示す。

－12－

JAEA-Technology 2010-007

キャプセルを 3 本収納したバスケットは、上昇・下降の速度が可変できる昇降駆動装置により、RG-3 孔上部に設置した案内管内を通過し照射を行う。所定時間照射後、RG-3 孔から引き上げ、プール内でバスケットやキャプセルに使用しているアルミニウム合金の放射能量減
衰のため一時的に冷却する。その後、99Mo 照射用取扱装置本体内に収納し、そのまま輸送容器として運搬するか、又は垂直キャスクに移し替え後に RI 製造棟まで運搬する方法がある。
JRR-3 原子炉設置許可の照射利用設備の設計方針は、炉心内の照射利用設備では、原子炉運転中に試料の挿入、取り出しは行わない事となっている。従って、本装置を使用するには、炉設置許可の変更申請が必要となる。なお、一時的に原子炉を停止して試料の挿入、取り出
しを行う場合には、この限りでない。照射条件は、以下のとおり。

(1) MoO3 ペレット密度：4.60g/cm3 （焼結密度：90～95%TD）(2) MoO3 ペレット寸法：直径 27.8 ㎜、高さ 12.5 ㎜(3) MoO3 ペレット数量：9 個/キャプセル(4) MoO3 ペレット重量： 318.65g/キャプセル(5) キャプセル数：3 個/バスケット(6) 照射設備：RG-3(7) 照射時間：7 日間（168h）/バスケット(8) 指定検定日までの冷却時間：51 時間
5.4.3

配管内移送装置照射による製造の検討
配管内移送装置を利用した照射設備は、炉室詰替セルからＳＦプール、カナルを経由し、RG-4 照射孔まで配管を敷設し、炉室詰替セル内に設置した 99Mo 取扱装置により、試料の挿入、
取り出し操作を行うものである。
炉室詰替セル壁面、SF プール及びカナル壁面には、予備穴が空けられており、閉止板でカバーされている。この予備穴に配管を敷設する。配管内移送装置は、試料の移送駆動装置、ステンレス製照射配管、試料詰替装置から構成される。
照射孔上部には、98Mo 試料が安全に照射孔に挿入、取り出しが出来る様にするための案内管を設置する。案内管は、燃料交換等の作業に支障を来す場合には、原子炉上面からトング等にて取り外し、移動出来る構造とする。
98

Mo ペレットを収納したキャプセルは、キャプセル移送装置により、挿入及び取り出しの速度を調節しながら反応度への影響を考慮して照射を行う。照射後は、原子炉詰替セル上部にセットした垂直キャスク内に照射済キャプセルを吊り上げ、RI 製造棟まで運搬する。また、
もう一つの方法としては、原子炉セル内の既存水力照射設備転送機を改造し、本照射キャプ
セルを単体に分解後、実験利用棟詰替セル経由で RI 製造棟に転送することも可能である。この方法により、短時間で RI 製造棟に移送することが可能となる。
JRR-3 原子炉設置許可の照射利用設備の設計方針は、炉心内の照射利用設備では、原子炉運転中に試料の挿入、取り出しは行わない事となっている。従って、本装置を使用するには、炉設置許可の変更申請が必要となる。なお、一時的に原子炉を停止して試料の挿入、取り出
しを行う場合には、この限りでない。
JRR-3 配管内移送装置の配管敷設平面図を Fig.5.4-3 に、99Mo 照射用配管内移送装置による照射方法概念図を Fig.5.4-4 に示す。照射条件は、以下のとおり。

－13－

JAEA-Technology 2010-007(1) MoO3 ペレット密度：4.60g/cm3 （焼結密度：90～95%TD）(2) MoO3 ペレット寸法：直径 27.8 ㎜、高さ 12.5 ㎜(3) MoO3 ペレット数量：9 個/キャプセル(4) MoO3 ペレット重量： 318.65g/キャプセル(5) キャプセル数：3 個(6) 照射設備：RG-4(7) 照射時間：7 日間（168h）(8) 指定検定日までの冷却時間：51 時間
JRR-3 運転計画変更方式による 99Mo 製造の検討

5.5

運転計画変更方式は、原子炉停止中に試料の出し入れを行い、反応度測定後に原子炉を起動する。キャプセルに入れた試料は、バスケットに挿入して照射孔に手動で挿入する。原子炉運転中は、試料の出し入れは出来ないため、1 サイクル照射となる。運転計画変更方式による 99Moの製造は、試料取り出し及び挿入のために原子炉を一端停止する必要がある。このため、現状の 26 日運転パターンは、99Mo 供給が 1 カ月に 1 回となり、また、92Nb（半減期 1.6E7 年）、93Zr（半減期 1.53E6 年）など長半減期核種の不純物が生成されることから、運転時間を短縮する運転計画見直しを検討した。検討にあたっては、次の 3 条件を基本に検討した。
①

99

Mo 比放射能が最大値の 70%以上。

② 1 年間の運転時間は、現状運転時間と比べ出来る限り短縮しない。
③ VT 孔、RG 孔及び BR 孔既存利用者の利用率を考慮した照射孔を選択する。
比放射能は、Fig.5.3-5 垂直照射孔における照射日数・冷却日数と比放射能の関係（運転計
画変更方式照射日数決定用）で示すように、連続 26 日運転時の比放射能曲線から最大値の約90%値の 9 日間を照射日数と定め、1 年間の運転日数及び利用率を含め総合的に検討し採用した
9 日間照射方式について紹介する。
1 サイクルの照射時間は、原子炉停止後、照射済 Mo キャプセルの取り出し、RI 製造棟への輸送、Mo ペレット処理等の作業時間を考慮し、土曜日正午から逆算した日程を選択し、月曜 15:00～翌週水曜 16:30 までの 9 日間(217h）とした。照射孔は、VT 孔で照射した計算を行った。
5.5.1

9 日間照射による検討
最適照射時間の検討については、照射において週平均の放射能量を稼ぐには短い照射イン

ターバルで行うほうが良いが、比放射能が低下する。逆に高い比放射能を得るために、長い照射を行うと、照射回数が少なくなるため、出荷する週平均の放射能量が低くなる。こうしたことから比放射能と週平均出荷放射能量のバランスを考慮することによって、最適な照射時間を求めた。
決定した照射時間は、既存運転の 26 日間運転を 2 分割し、10 日間連続運転後、4 日間停止後のパターンを繰り返す方式とした。これは、最高比放射能の約 90%値にあたる照射日数9 日間(217h)であり、1 サイクル内に 2 回の試料供給を可能にする。しかし、年間運転日数は、現状方式と比べて、42 日（7 サイクル換算）減ることとなる。
99

Mo 製造方式別出荷スケジュールは Fig.5.3-5 に示してあるので参照のこと。
照射条件は、

以下のとおり。

－14－

JAEA-Technology 2010-007(1) MoO3 ペレット密度：4.60g/cm3 （焼結密度：90～95%TD）(2) MoO3 ペレット寸法：直径 27.8 ㎜、高さ 12.5 ㎜(3) MoO3 ペレット数量：9 個/キャプセル(4) MoO3 ペレット重量： 318.65g/キャプセル(5) キャプセル数：3 個(6) 照射設備：VT-1、RG-1～RG-4、BR-1～BR-4(7) 照射キャプセル数：4 個/バスケット(8) 照射時間：9 日間(217h) /バスケット(9) 指定検定日までの冷却時間：67.5 時間
5.699

Mo 生成量の計算結果

オンパワー方式及び運転計画変更方式による検討結果を Table 5.6-1 に示す。
解析計算結果と照射試験データの検証は、2002 年(平成 14 年)2 月 15 日に水力照射設備（HR-1）
において実施した照射試験結果と比較した。照射条件は、JRR-3 水力照射設備（HR-1）下段にて、MoO3 ペレット密度 3.4g/㎝ 3、ペレット重量 1g を 6 時間照射した。その結果、照射直後の照射試験結果は、99Mo 比放射能が 1.5 GBｑ/g.Mo (0.041 Ci/g.Mo)、生成放射能は 0.99 GBｑ/MoO3.g（26.7 mCi/MoO3.g）、それに対し解析計算結果は、比放射能が 1.3 GBｑ/g.Mo (0.036
Ci/g.Mo)、生成放射能は 0.90 GBｑ/MoO3.g（24.3 mCi/MoO3.g）でありほぼ一致している事が確認できた。
5.4.1 項で検討した水力照射設備による検討結果は、水力照射設備が重水タンク領域にあるため、熱外中性子が 1.7×1016 n/m2・sec と低いため、照射直後におけるキャプセル 2 個の平均比放射能が HR-1 で 15.5 GBｑ/g.Mo (0.42Ci/g.Mo )、HR-2 で 13.4 GBｑ/g.Mo (0.36Ci/g.Mo)と非常に低く、生成放射能は HR-1 で 2.8 TBｑ（75 Ci）、HR-2 で 2.4 TBｑ（65 Ci）であり、目標値に及ばない事が判明した。
5.4.2 項の 99Mo 照射用取扱装置照射による検討、5.4.3 項の配管内移送装置照射による検討
及び 5.5 項の JRR-3 運転計画変更方式による 99Mo 生成の検討結果は、JRR-3 運転計画変更方式
による９日間照射の VT-1 孔が、1 サイクル（5 週間）あたりの最大製造量を得たケースである。
指定検定日（照射 67.5 時間後）で比放射能は 77.0 GBｑ/g.Mo（2.08 Ci/g.Mo）、生産量は 49.0
TBｑ（1,324 Ci）である。この方式の結果は、製造目標値である比放射能及び生成放射能を満足するものである。
また、オンパワー方式の RG-3 孔照射は、指定検定日（照射 51 時間後）で比放射能は 49.1 GB
ｑ/g. Mo（1.33 Ci/g.Mo）、生成量は 31.3 TBｑ（845 Ci）であり、製造目標値の生成放射能である 1000Ci/週に達しないが、1 サイクル 5 週間内に 3 回の 99Mo が供給可能であり、安定供給に適した方式である。
これらの 1 サイクルあたりの生成量は、運転計画変更方式では、98TBｑ（2,648 Ci）、オンパ
ワー方式では、93.9TBq（2,536 Ci）となり、両方式ともに同程度の製造・供給が可能である。
HR-1 における中性子エネルギースペクトルを Fig.5.6-1 に、HR-2 における中性子エネルギー
スペクトルを Fig.5.6-2 に、VT-1 における中性子エネルギースペクトルを Fig.5.6-3 に、RG-1
における中性子エネルギースペクトルを Fig.5.6-4 に、BR-1 における中性子エネルギースペク
トルを Fig.5.6-5 に、95Mo の共鳴吸収反応断面積を Fig.5.6-6 に、9 日間照射（照射直後）に－15－

JAEA-Technology 2010-007

おけるキャプセル位置に対する 99Mo の比放射能（VT-1）を Fig.5.6-7 に、9 日間照射（照射直後）におけるキャプセ位置ルに対する 99Mo の比放射能（RG-1）を Fig.5.6-8 に、9 日間照射（照射直後）におけるキャプセル位置に対する 99Mo の比放射能（BR-1）を Fig.5.6-9 に示す。
この Fig.5.6-7 から Fig.5.6-9 の 9 間日照射（照射直後）におけるキャプセル位置に対する99

Mo の比放射能グラフから分かるように、キャプセル D の位置は、フラックスが低く比放射能が低下するため、本報では、キャプセル A、B、C 位置の 3 キャプセルによる平均比放射能値を用いた。
現状の運転計画を変更せずに実施できる 26 日間照射は、
オンパワー方式及び運転計画変更方式と比較して VT-1 孔の場合、照射 67.5 時間後の比放射能は 85.6 GBｑ/g.Mo（2.31 Ci/g.Mo）、生成量は 54.5 TBｑ（1,473 Ci）と高くなるが、1 サイクル（5 週間）あたりの製造・供給量は、
1 回の製造・供給となり最低となる。また、照射 67.5 時間後の設定は、原子炉停止後の翌日の土曜日、日曜日に運搬作業等を実施する場合であり、土日を除き、翌週月曜日からの運搬等の作業を実施した場合の冷却時間である 115.5 時間後の比放射能は 51.7 GBｑ/g.Mo（1.4 Ci/g.Mo）、
生成量は 32.9 TBｑ（890 Ci）と低下する。さらに Fig.5.6-10 に示す MoO3 ペレット中の不純物量により生成される不純物核種のグラフから分かるように、93Zr（半減期 1.53E6 年）の長半減期核種や 65Zn（半減期 6.02 時間）、69mZn（半減期 14 時間）等の生成量の高い核種が生成される。
（ORIGEN－JR 14)で解析）

6.

まとめ

Mo を製造している世界の主要原子炉 5 基は、高濃縮ウランの核分裂反応により 99Mo を製造す
る核分裂法と呼ばれる方法で製造する原子炉で、いずれも 40 年以上経過し高経年化が進んでいる。なかでも世界需要充当率が約 38%のカナダ原子力公社が有する NRU は、Mo 生産ライセンスの有効期限である 2011 年（平成 23 年）までの失効が迫り、確実に更新されるかは定かではない。その様な中で、2009 年（平成 21 年）5 月には、重水漏洩事故が起こり停止してしまった。
この様な情勢のなか、99Mo の安定供給は世界各国共通の課題であり、特に、世界の全生産量の約 14%を消費している我が国にとって、必要不可欠な量の 99Mo を安定的に確保するための国産化は喫緊の課題であると同時に、国際的な責任を果たす観点でも重要である。
これらの逼迫した状況を鑑み、原子力機構は、2011 年度（平成 23 年度）から再起動予定の
JMTR と共に現在稼働している JRR-3 とでお互い補完し合いながら 99Mo 製造を行う計画がある。
これら原子炉による 99Mo 製造方式は、98Mo(n,γ) 99Mo 反応を利用するものある。
検討目的は、約 1,000Ci(37TBq)の Mo を製造する方法を導き出すことであり、以下の 4 つの条件を設定した。
(1) 土曜日正午引き渡し日と設定し、定期的（毎週又は隔週）に 99Mo を供給する。
(2) 既存運転日数を極力減らさない。
(3) １Ci/g.Mo 以上の比放射能 99Mo を生産する。
(4) 予算・工期を極力少なくする。
これら 4 条件をもとに運転計画変更方式及びオンパワー方式の二つの方式について具体的検討を行った。検討条件は、2 方式ともに Mo 引き渡し日を土曜日正午と設定した。

－16－

JAEA-Technology 2010-007

運転計画変更方式は、既存運転の 26 日間連続運転を 2 分割し、10 日間連続運転後、4 日間停止のパターンを繰り返す方式で、これは、1 サイクル内に 2 回の 99Mo 供給が可能。
オンパワー方式は、現状の運転日程の中で新設 Mo 照射取扱装置等を用いて 7 日間照射を繰り返すことにより、1 サイクル内に 3 回の 99Mo 供給が可能となる。
99
99

Mo の製造及び製造設備の選択について検討し、次の結果を得た。

Mo の指定検定日における生成量及び比放射能量の計算結果は、比放射能が、運転計画変更

方式では VT-1、9 日照射で 77.0 GBｑ/g.Mo（2.08 Ci/g.Mo）、オンパワー方式では RG-3、7 日
照射で 49.1 GBｑ/g.Mo（1.33 Ci/g.Mo）。指定検定日における、照射時間あたりの生産量は、
運転計画変更方式では 49.0 TBｑ（1,324 Ci）、オンパワー方式では、31.3 TBｑ（845 Ci）となった。
これらの 1 サイクルあたりの生産量は、運転計画変更方式では、98TBｑ（2,648 Ci）となり、オンパワー方式では、93.9TBq（2,536 Ci）となった。
以上のことから、どちらの方式を採用したとしても社会に貢献できる製造量確保の道筋を立てることが出来きる。
照射後工程に使用する RI 製造棟は、RI の製造や技術開発等を目的に建てられたもので、現在、192Ir や金グレインなどの医療用 RI などを扱っている。現在の RI 使用能力は、使用数量が少ないこともあり、許可量を減らしている。Mo 製造には、99Mo 溶解や 99mTc を抽出するためのセルを用意する必要がある。このセル設置予定の 309 号室は、過去に試験的に Mo を製造した
時に使用したセルが設置されていた部屋で、重量物に対する床が耐荷重構造となっており、セル設置に際する耐震補強は必要ない。これらのセル設置に伴う整備を行うことにより、Mo の溶液化や 99mTc 抽出が可能となる。
今後実用化に向けた課題として、照射後工程に使用する施設である RI 製造棟の整備検討、PZCの実用化又は他方法の開発検討、課題について付録に記述した。

謝辞
本報告を作成するにあたり、株式会社千代田テクノル 山林尚道氏をはじめ、研究炉技術課
田村格良氏には貴重なご教示をいただき、研究炉加速器管理部、山下清信部長、楠剛次長には、熱心なご指導、ご鞭撻をいただきました。また、佐川尚司研究炉技術課長、市村茂樹研究炉利用課長代理にも、多くの助言をいただきました。ここに深く感謝の意を表します。

－17－

JAEA-Technology 2010-007〔参考文献〕
1)

社団法人日本アイソトープ協会 発行 「アイソトープ等流通統計 2009」2)

日本原子力研究所アイソトープ部：「アイソトープ製造 35 年誌」平成 7 年 3 月 31 日

3)

四方英治、
他１名：日本原子力学会誌「核医学における Mo-99 の利用とその製造」Vol.26.
№8（1984）P28

4)

Nucl. Eng. Int., July 20085)日本学術会議 基礎医学委員会・総合工学委員会合同・放射線・放射能の利用に伴う課題検討分科会：「提言 我が国における放射性同位元素の安定供給体制について」平
成 20 年 7 月 24 日

6)

「医療用 RI の供給確保に関する OECD/NEA 国際会議」平成 21 年 1 月 29 日～30 日、パ
リ、2007 Global Mo-99/Tc-99m Demand(CANADA プレゼン資料より)

7)

飯村光一 他７名：「JMTR を用いた 99Mo 製造設備の概念検討」JAEA-Technology
2008-035(2008)8)

日本原子力研究所研究炉管理部：「JRR-3 改造炉とその利用の将来展望」JAERI-M
85-149(1985)

9)

Neutron cross sections, Vol.1, (3rd Ed.), BNL-325, (1973)

10) “Handbook on Nuclear Activation Cross-Sections”,Tech.Rep.Ser., №156, (1974),
IAEA11) 黒沢正義、他１名：「Mo-99 の(n,γ)法による生成量の評価」日本原子力学会誌 Vol.21、№6(1979)
12) Shibata K., et al.：Japanese evaluated nuclear data library version 3 revision-3:
JENDL-3.3” J. Nucl. Sci. Technol., 39, p.1125-1136(2002)
13) Nakagawa T., et al.：Japanese evaluated nuclear data library version 3 revision-2:
JENDL-3.2” J. Nucl. Sci. Technol., 32, p.1259-1271(1995)
14) Kｉnji KOYAMA, et al :“ORIGEN-JR :A Computer Code for Calculating Radiation
Source and Analyzing Nuclide Transmutations”. JAERI-M 8229(1979)－18－

JAEA-Technology 2010-007

Table 1.1 原子炉による 99Mo 製造法

原子炉

99
核反応
Mo 生成量製造プロセスの難易
ターゲット(中性子束密度)（比放射能）
度
235
99
U(n,f) Mo
HEU(LEU)～370(TBq/g・Mo)
複雑(1017～18ｓ－１.m-2)
高濃縮 235U
99
Mo (n,γ)98Mo
Mo,MoO3～74(GBq/g・Mo)
非常に簡単(2×1018ｓ－１.m-2)(98Mo 天然存在比)
99
Mo,MoO3
Mo (n,γ)98Mo～296(GBq/g・Mo)
簡単(2×1018ｓ－１.m-2)(98Mo 濃縮)99
期待値
Mo (n,γ)反跳 98Mo
Mo 化合物
化学処理複雑37～370(GBq/g・Mo)(1017～18ｓ－１.m-2)
出典：第 46 回アイソトープ・放射線研究発表会 2009 年 7 月 1 日
山林 尚道 (株)千代田テクノル

Table 2.1 99Mo を製造している世界の主な原子炉一覧

国名

研究機関名

原子炉
の名称

熱出力
（MW）

初臨
界年

ターゲット
ウラン濃縮度

供給業者

世界需要
充当率

カナダ

カナダ原子力公社(AECL)

NRU

135

1957

93%

MDS-Nordion

38%

HFR

45

1961

93%

BR-2

100

1961

74～93%

Covidien,
IRE
Covidien,
IRE

16%
10%
10%
3%

オランダ
ベルギー

オランダエネルギー研究機構(NRG)
ベルギー原子力研究センター(SCK・CEN)

フランス

フランス原子力庁(CEA)

OSIRIS

70

1966

93%

IRE

3%

南アフリカ

南アフリカ原子力公社(NECSA)

SAFARI-1

20

1965

36～45%

NTP

15%

その他

OPAL,RA-3,RSG-GAS,HWRR-Ⅱ,Dhruva 他

5%（出典）Nuclear Engineering International July 2008 から和訳

－19－

JAEA-Technology 2010-007

Table 2.2 放射性医薬品としての非密封 RI の供給量
核種

In vivo

In vitro

半減期

放射能（MBq） 国産・輸入

主な検査項目

F-18

110 分

21,973,190

国産悪性腫瘍の診断Cr-51

27.7 日1,536

輸入

循環血液量・循環赤血球
量の測定

Ga-67

3.26 日7,207,822

国産悪性腫瘍の診断

Rb-81/Kr-81m(G)4.57 時間

590,335

国産

局所肺血流検査

Y-90

64 時間

155,400

輸入

悪性リンパ腫治療

Mo-99/Tc(G)65.9 時間141,679,350

輸入

Tc-99m

6.01 時間

307,304,295

輸入

In-1112.81 日169,312

国産

I-123

13.3 時間

22,932,471

国産

I-131

8.02 日11,721,540

輸入

骨シンチグラフィ、心シンチグラフィ、脳腫瘍及び脳血管障害の診断
脳脊髄液腔シンチグラフ
ィ
局所脳血流シンチグラフ
ィ、心筋シンチグラフィ
甲状腺機能亢進症・甲状腺癌の治療

Xe-1335.24 日2,762,790

輸入

局所肺換気機能の検査

Tl-20172.9 時間

21,688,845

国産

心筋シンチグラフィFe-59

44.5 日3,818

輸入

血清中の総鉄結合能(TIBC)の測定

I-125

59.4 日31,874

輸入腫瘍マーカー(G)はジェネレータを表す
出典： 放射性医薬品流通統計 2009 社団法人日本アイソトープ協会のデータ
日本学術会議 基礎医学委員会・総合工学委員会合同・放射線・放射能の利用に伴う課題検討分科会：「提言 我が国における放射性同位元素の安定供給体制について」平成 20 年 7 月 24 日 P18、表 A4 を基に作成－20－キャプセル－21－
3個
10 分～1 サイクル

挿入個数/1 系統
（最大）

照射時間

1 サイクル～９サイクル

4個

70kW

≦900

500

アルミニウム合金

溶接方式

φ34× 150

1 サイクル～９サイクル

4個

70kW

≦900

500

アルミニウム合金

1 サイクル～９サイクル

4個

70kW

≦900

500

アルミニウム合金

溶接方式

φ34× 150

φ34× 150
溶接方式

3.7×1014

≦100

600

φ約 20× 100

最大 90g1.0×1018

2.0×1018

BR-1～4

3.7×1014

≦100

≦100
3.7×1014600

φ約 20× 100

最大 90

1.0×1018

2.0×1018

RG-1～4600

φ約 20× 100

最大 90

2.0×1018

3.0×1018

VT-1

出典：研究炉利用ハンドブック（改訂第 2 版）平成 11 年 日本原子力研究所東海研究所 研究炉部

3kW

発熱量（最大）300

重量 g/個（最大）－アルミニウム合金

材質

線出力密度
(W/㎝)

溶接方式、圧着方式、他－

輸送キャスクの最大取扱量：60Co 相当生成量(Bq)

溶接方式

≦100

キャプセル表面温度(℃)

φ32× 150200

試料の発熱量(W)

外径寸法(㎜)

φ約 20× 100

1.4×1016

試料寸法(mm)

1.7×1016

最大速中性子束 (n/m2･s)

9.8×1017

最大 90

9.6×1017

最大熱中性子束 (n/m2･s)

HR-2

試料重量(標準)（g）

HR-1

照射設備

Table 5.1-1 水力照射設備及び垂直照射設備仕様

JAEA-Technology 2010-007

JAEA-Technology 2010-007

Table 5.1-2 三酸化モリブデンペレットの物性値
MoO3 ペレットの特性

ペレット密度

3.25～3.4 g/㎝ 3

昇華開始温度

～750℃

線膨張係数

1.75×10-5／℃（軸方向、平均値）
4.4×10-5／℃（径方向、平均値）

熱伝導率 *

K=2.07－2.05×10－3 T－4.64×10－6 T2+1.38×10－8 T3 W/m･K

MoO3 物性値

分子量143.95（Mo 66.6%,O 33.3%）

(粉末)

98

Mo 存在比23.75%

α相結晶

斜方晶系

密度

4.692 g/㎝ 3

融点

780℃ 融解

溶解度

1～2 g/

電気伝導度

誘電性

生成熱

－745.7 kJ/mol

H2O（ｐH 4.0～4.5）* 60℃～300℃,T〔℃〕,ρ＝3.28 g/㎝ 3 のもの
出典：飯村光一 他７：「JMTR を用いた 99Mo 製造設備の概念検討」JAEA-Technology 2008-035
P13 Table1 より－22－

JAEA-Technology 2010-007

Table 5.1-3 照射による不純物同定結果
99

核種

Mo との放射能比（×10-11）

半減期
8 日後

53 日後

409 日後

60

Co

5.27y

－

5.4

2.9

65

Zn

243.7d

－

6.0

41

86

Rb

18.7d

－

3.6

－

92m

Nb

10.15d

3100

190

－

95

Zr

64.6d

－

9.0

39

95

Nb

35.1d

－

15

580

134

2.06y

－

5.4

21

182

111d

－

6.0

36

Cs
Ta

出典：私信；JRR-2 インコア 3A 孔で 11 日間照射結果（1985 年 3 月）

W 含有量 1.3ppm 使用
照射場：JRR-2(3A)
照射日数：11 日
検出器：Ge(Li)半導体
ペレット形状：φ28×H10（㎜）、20g／個－23－

JAEA-Technology 2010-007

Table 5.6-1 オンパワー方式及び運転計画変更方式による検討結果
方式

照射
孔名

照射
日数

冷却
時間

比放射能
GBｑ /ｇ．Mo(Ci /ｇ．Mo)

１照射あたりの生産量
TBｑ (Ci)
照射直後
指定検定日

1サイクル
1照射孔
あたりの生産量あたりのTBｑ (Ci)
ペレット
重量

オンパワー

0hr

15.5 (0.42)

2.8 (75)

8.4 (225 )

51hr

9.4 (0.25 )

1.7 (45)

5.0 (136 )

運転計画変更
現状運転

HR-1

7日
(168hr)HR-2

7日(168hr)0hr

13.4 (0.36)

2.4 (65)

7.2 (195 )

51hr

8.1 (0.22)

1.5 (39)

4.4 (118 )

RG-3

7日
(168hr)0hr

84.0 (2.27)

53.0 (1,445 )

159 (4,335 )

51hr

49.1 (1.33)

31.3 (845)93.9 (2,536 )

0hr
67.5hr0hr
67.5hr0hr
67.5hr0hr

156.3 (4.22)
77.0 (2.08)
90.8 (2.45)
44.7 (1.21)
80.9 (2.19)
39.8 (1.08)
174.0 (4.70)

99.5 (2,689 )
199.0 (5,378)
49.0 (1,324 )98.0 (2,648)
57.8 (1,562 )
115.6 (3,124 )28.5 ( 769)
56.9 (1,538 )
51.5 (1,392)
103.0 (2,784 )25.3 ( 685 )50.7 (1,370 )110.8 (2,994 )

67.5hr

85.6 (2.31)

54.5 (1,473 )

115.5hr
0hr
25日
RG-1
67.5hr(600hr)115.5hr
0hr
25日
67.5hrBR-1(600hr)115.5hr

51.7 (1.40)
101.1 (2.73)
49.8 (1.35)
30.0 (0.81)
90.0 (2.43)
44.3 ( 1.20)
26.8 (0.72)

32.9 (890 )
64.4 (1,740 )
31.7 ( 856 )
19.1 (517)57.3 (1,549 )28.2 ( 763 )17.0 (460)

VT-1

9日
(217hr)RG-1

9日(217hr)BR-1

9日(217hr)VT-1

25日(600hr)

269g

メリット

デメリット

１．3回/5We供給可能
２．年間稼働時間の現状維持

１．運転中による試料
挿入、取出及び案内管
常設は炉設置許可
２．１孔のみでのMo製
造
３．予算、工期増大

269g

956g
比較

956ｇ
956ｇ
956ｇ

956ｇ

１．高比放射能
１．年間稼働時間が減る(年間42日減）
２．最小限予算
２．2回/5We供給可能
３．工期が短い５．複数孔でMo製造可能
備 考
炉停止後、土日に作業を実施。
原子炉停止後、翌週月曜から作業。
備 考

956ｇ

956ｇ

炉停止後、土日に作業を実施。
原子炉停止後、翌週月曜から作業。
備 考
炉停止後、土日に作業を実施。
原子炉停止後、翌週月曜から作業。

オンパワー方式による冷却時間
水曜日

木曜日

土曜日

金曜日
9:00

冷却時間

48hr+3hr＝51hr
9:00 11:00

９９

Mo取出し、運搬
照射後工程
JAEA出荷、輸送

16:30
12:00

運転計画変更方式による冷却時間
水曜日

木曜日

16:30

金曜日

土曜日

16:30

48hr+19.5hr＝67.5hr

冷却時間
原子炉停止
９９
Mo取出し、運搬

9:00 11:00
16:30
12:00

照射後工程
JAEA出荷、輸送

現状運転方式による冷却時間
金曜日
16:30
冷却時間
原子炉停止
９９
Mo取出し、運搬
照射後工程
JAEA出荷、輸送

土曜日
16:30

日曜日

月曜日

火曜日

水曜日

16:30

16:30

96hr+19.5hr＝115.5hr
9:00 11:00
16:30
12:00

冷却時間タイムスケジュール－24－

JAEA-Technology 2010-007

Fig.2.1

99

Mo／99mTc ジェネレータシステム
出典: 財団法人 日本アイソトープ協会
ATOMICA RI の化学的作用の応用原理(08-04-03-06)－25－

JAEA-Technology 2010-007

出典：飯村光一

他７：「JMTR を用いた 99Mo 製造設備の概念検討」JAEA-Technology

2008-035 P24 Fig.2 より

Fig.2.299m

Tc についての需要予測－26－

JAEA-Technology 2010-007

Mo製造出荷に向けて
79.09：安全審査対応

1979 79.10：ｷｬﾌﾟｾﾙ試作①放射化量測定,遮蔽能力試験②中性子特性測定③重水素・Ar-41・ He濃度測定④ｸﾞﾘｯﾊﾟ試験：冷却、反応度他

79.11：ｸﾞﾘｯﾊﾟ試作1980

80.02：Mo照射特性試験【80.04：n,f照射装置撤去】
80.05：Mo試験照射80.10：Mo照射設備完成● Moﾊﾝﾄﾞﾘﾝｸﾞｷｬｽｸ：2億円● ｸﾞﾘｯﾊﾟ(開発費込）：6千万円● 照射筒＋遮蔽ﾌﾟﾗｸﾞ： 1千万円

①比放射能測定：2.5ci/Mo・g②γ発熱量測定：2.7w/g③印加速度測定：5mm/s＞④ペレット温度測定：250℃

製造照射ﾊﾟﾀｰﾝ
月 火 水 木金 土 日 月 火 水 木金80.11：Mo製造出荷開始

4日照射

1981 81.03：6A燃料破損ﾄﾗﾌﾞﾙ発生
1983

7日照射

（JRR-2運転停止）
83.04：Mo製造再開

Fig.3.2-1 JRR-2 による 99Mo 製造の歴史

照射要件と照射場の選定(n、γ）法による99Moの照射要件（１） 99Mo比放射能２Ci/ｇ・Mo以上● 該当孔：JMTR(HR-2),JMTR(I-11)
JRR-2(VT-1),JRR-2(ｲﾝｺｱ6A)

6A（2） 週単位での安定出荷＝要On Power HandlingVT-1● 選定孔：JRR-2(ｲﾝｺｱ6A)
φｔｈ = 1×1014nv φｆ = 6×1013nv
JRR-2炉心配置40Φ

円筒型燃料体（ｲﾝｺｱ照射孔付）

Top

Fig.3.2-2 照射要件と照射場の選定

－27－

Side

JAEA-Technology 2010-007① ﾊﾝﾄﾞﾘﾝｸﾞｷｬｽｸ
(収納部:5本 重量：4 t )
上段
遮蔽体

③ 遮蔽
ﾌﾟﾗｸﾞ

ハンドリングキャスク

下段
遮蔽体
He
重水

④ 照射筒
燃料

(全長：3829 内径：φ36）

Mo試料キャプセル

C.C② 移送ｺﾝﾃﾅ(ｷｬﾌﾟｾﾙ:2本 重量：1.6 t )（⑤ｷｬﾌﾟｾﾙ）

Fig.3.2-3 照射試料の装荷及び取出装置
移送容器（鉛厚さ20cm)
グリッパ

①

②

ポンプ 配分器 蓋締め機 貯蔵箱④⑤⑥③

鉛厚15cm

製造装置の構成① キャプセルの開封部② ペレット溶解部③ 容量測定部④ 製品検定及び製品配分部⑤ 製品瓶密封及び蓋締め部⑥ 輸送容器搬入・搬出

受皿

99

キャプセル
開封器 製品受け槽

６０２
実験室

３０７
３０９

貯蔵配分室

出入口
３０３
(1)

男
女

共通 セル 室居室

３１０
精製 RI 製造室
３１１
汎用ケーブ 室

３０４
２０７

居室

詰替室

３０６

３０２

汚染検
査室

試料キャプセル（Φ28×H10×8ヶ）

廃液貯槽
pHメータ
移送電車

６０１

居室

放射線
管理室

溶解槽

搬出入セル
Mo収納容器Moを製造していたセル室

３１２
３０５
共通測定室

３１３

ラジオアイソトープ棟建家配置図

Fig.3.2-4 RI 製造棟での Mo 製造の流れ

－28－

６０３

年度

1サイクル
26日
照射：25日 ＊2

運転パターン
比較用
現状運転
試料挿入・取出し、
燃料交換等

月～日

第1週

金

月～日

第2週
月～日

原子炉運転26日間

月～日

第3週

第4週

炉心
冷却

土日

第5週

：16:30：16:30

月～金

原子炉停止時刻
原子炉停止時刻

21-03

22-03

21-02

22-02

21-01

22-01

－29－

9月

23-03

22-06

22-07

23-05

21-04

12月

Fig.4.1-1 JRR-3 H21～H23 年度運転計画(案)

23-02

22-05

官庁立会検査

11月

23-04

10月

年 末 ・年 始

23-01

8月
施設定期自主検査(20週)

22-04

7月

年 末 ・年 始

官庁立会検査

6月

5月

4月

21-06

2月

01

3月

23-07
H23年度：182日

23-06

H22年度：182日

01

施設定期自主検査(32週)

H21年度：156日

21-05

1月

平成21年3月

研究炉加速器管理部
原子炉起動時刻：11:00
原子炉起動時刻：11:00定格熱出力(20MW)：15:00定格熱出力(20MW) ：15:00

運転パターン

２６日／サイクル
ＪＲＲ－３運転パターン

２０ＭＷ
（４週間）

＊1：運転日数は、起動～停止までの日数。＊2：照射日数は、定格出力20MW到達～停止までの日数。

運転日数＊1

方法

H21~H23年度運転計画（案）

JRR-3
月

共用施設運転パターン

JAEA-Technology 2010-007

年 末 ・年 始

二 十一年度 二十二年度 二十三年度

JAEA-Technology 2010-007

水力照射孔

垂直照射孔

Fig.4.1-2 JRR-3 照射設備配置鳥瞰図

－30－

JAEA-Technology 2010-007

Fig.4.1-3

JRR-3 照射利用設備平面図－31－

JAEA-Technology 2010-007

ＪＲＲ－３垂直照射孔の配置図

燃料要素
制御棒

冷中性子源装置

垂直実験孔
水平実験孔

9C

放射化分析用照射設備（放射化分析）1G

水力照射設備PN-3

均一照射設備（シリコン照射）（ＲＩ製造、放射化分析）
8T

HR-2
RG-1
BR-4 HR-1
BR-1

CNS

2G
SI

RG-2

垂直照射設備（燃料・材料照射）

PN-1

BR-2

3G

炉心

VT-1

RG-4
重水タンク
BR-3
RG-3

利 用
設備名

設 置
場 所

利用例

照射孔径

HR-1，2

重水タンク
領域

RI製造・
放射化分析

Φ36.7㎜VT-1
RG-1～4,
BR-1～4

炉心領域

RI製造・
照射試験

Φ60㎜
Φ60㎜
Φ45㎜

炉心形状：φ600×H750㎜

SH-1

気送照射設備（放射化分析）重水タンク：φ2,000×H1600㎜
PN-2

DR-1

4G

7R

回転照射設備（燃料・材料照射）（ ）内は主な利用用途

5G

垂直照射設備 VT-1, RG-1～4
垂直照射設備 BR-1～4

6G
燃料領域（燃料・材料照射、ＲＩ製造）
Be反射体領域（燃料・材料照射）

ＪＲＲ－３照射設備の特性一覧
熱中性子束(Max.)(n/m2s)

速中性子束(Max.)(n/m2s)9.6x10 17

1.7x10 16

9.8x10 17

1.4x10 16

5.2x10 17

1.2x10 15

4.7x10 17

1.1x10 151

1.5x10 17

4.4x10 13

照射キャプセル
照射設備

照射時間

形状 (mm)最大数

Φ32x150L

3

主な利用目的

水力照射設備
HR-1,210min
to 1cycle

気送照射設備PN-1,2

1min
to 20minΦ33x95L

放射化分析用照射設備
PN-3

5sec
to 20minΦ17x30L

均一照射設備
SI-11hr
to 1cycle－

6

2.0x10 17－• シリコン照射

回転照射設備DR-11cycle <=Φ130x1000L
Φ34x150L1
24

3.0x10 17－• 大型試料の照射

VT-11cycle <=Φ55x900L
Φ34x150L

1
4

3.0x10 18

2.0x10 18

RG1,2,3,4

1cycle <=Φ55x900L
Φ34x150L

1
4

2.0x10 18

1.0x10 18

BR1,2,3,4

1cycle <Φ40x900L
Φ34x150L

1
4

2.0x10 18

1.0x10 18

SH-1

1cycle <Φ90x1000L
Φ34x150L1
12

4.0x10 17

－

垂直照射
設備

=

=

2

• ＲＩの製造• 中性子放射化分析•中性子放射化分析•中性子放射化分析• 照射試験
• ＲＩの製造

Fig.4.2-1 JRR-3 照射設備の配置平面図及び照射設備の特性一覧－32－

JAEA-Technology 2010-007

原料メーカ
MoO3(粉末)【照射前工程】内筒①

高純度MoO3の調達(粉末）②

高純度MoO3ペレット化③

内筒封入
MoO3／内筒キャプセル(外筒)④内筒のキャプセル封入

MoO3／キャプセル

製剤メーカ
JAEA

⑤

キャプセル照射【照射中工程】MoO3／キャプセル
廃棄物：
キャプセル（外筒)⑥キャプセル（外筒）開封
内筒取り出しJAEA又は民間

MoO3／内筒
廃棄物：内筒⑦

ペレット取り出し⑧

ペレット溶解製品化工程【照射後工程】吸着剤
廃棄物：
溶液、可燃廃棄物など

99

製品容器

Mo製品

製品検査
梱包・出荷

⑨
99

Mo製品／輸送容器
製剤メーカ

廃棄物：製品容器

事業所外輸送輸送容器
製品容器（回収）需要先

Fig.5.1-1

99

Mo 製造プロセス

－33－

廃棄物：
溶液、可燃
廃棄物など

JAEA-Technology 2010-007

3.5

比放射能（Ci/g_Mo)

3
0.2φMo金属線
10φ円柱
18φ円柱
23φ円柱
28φ円柱
28φ中空円柱

2.5
2

1.5

1
4日間照射後7日間照射後照射日数11日間照射後

出典：私信；JRR-2 インコア 3A 孔で 10kW、30 分間照射結果(10MW に換算)（1985 年 3 月）

Fig.5.1-2 MoO3 ペレットの大きさと比放射能の関係－34－

JAEA-Technology 2010-007

原料メーカ
MoO3(粉末)①

高純度MoO3の調達(粉末）②

高純度MoO3ペレット化
MoO3(粉末)
攪拌・混合
風

乾

バインダー
（樟脳＋2w/oエタノール）
2～3day

金型投入

～20ｇ

加圧成型

1

ton/㎝2グリーンペレット乾焼燥結150℃、5hr
720℃、2hr

MoO3ペレット
検

査

寸法検査、重量測定
外観検査、不純物分析

MoO3ペレット
内筒

内筒封入

③

アルミ合金

キャプセル(外筒)アルミ合金

MoO3／内筒
内筒のキャプセル封入④

外筒溶接、不活性ガス封入
MoO3／キャプセル

製剤メーカ
JAEA

【照射中工程】Fig.5.1-3

99

Mo 製造 照射前工程－35－

JAEA-Technology 2010-007

1

3

2

φ20

φ32

He封入孔

121

３ 試 料
２ 端 栓 A1050
１ 本 体 A1050
品番 部品名 材 質

29150

水力照射用溶接キャプセル ペレット寸法：φ19.8×12.5h(㎜)
収納個数：8 個

1

2

34

3

145

垂直照射用溶接キャプセル

３ 試 料
２ 端 栓 A1050
１ 本 体 A1050
品番 部品名 材 質

ペレット寸法：φ27.8×12.5h(㎜)
収納個数：9 個

Fig.5.1-4 キャプセル構造図－36－

JAEA-Technology 2010-007

垂直照射設備による照射
照射前工程

照射中工程

バスケット封入

運転計画変更方式

オンパワー方式

JRR-3

新設99Mo照射取扱装置

98Mo(n,γ)99Mo①挿入・②照射・③取り出し

MoO3ペレット①挿入・②照射・③取り出し

垂直照射設備
キャプセル

重水タンク

炉心部

照射後工程
RI製造棟
⑧

309号室セル

ペレット溶解602号室セル⑦⑥
602号室セルバスケット開封キャプセル開封

BR-1
⑤
RI製造棟
まで輸送

RG-2

RG-1
VT-1

BR-4
炉心
RG-4

BR-2
④垂直キャスクに収納

水力照射設備による照射

原子炉建家

③転送

（照射系）

RG-3

BR-3

ＲＩ製造棟

実験利用棟
（転送系）
通路変換器

実利セル ＲＩセル①挿入・②取り出し

取出機

転送機
PN- ３
カナル

HR-2

挿入機

HR-1
PN-1

集合弁

挿入弁

PN-2

上部遮へい体

循環ポンプ
流路切替弁
カナル

原子炉プール

ＳＦプール

転送ポンプ

照射筒
気送

水力

放射化

炉心

通水タンク

重水タンク

往流
復流
減衰タンク

水力照射設備フロー図

Fig.5.1-5

99

Mo 製造 照射中工程－37－

JAEA-Technology 2010-007< 1000
D

20

40

1065
(単位 : mm )ＪＲＲ－３標準照射バスケットの制限
照射設備

直径

VT-1
RG-1, 2, 3, 4
BR-1, 2, 3, 4

55

D

材 料
アルミニウム 合金

40
Fig. 5.1-6 垂直照射設備バスケット構造図

垂直照射設備への試料挿入
垂直照射設備への試料挿入

垂直キャスク(取扱制限量：370TBq)(10,000Ci)

Fig.5.1-7 垂直照射用バスケットの取扱作業写真－38－

JAEA-Technology 2010-007

270

φ1400

緩衝体

収納容器

1770

キャプセル

φ562

φ630

270

緩衝体

φ1400

単位：㎜

Fig.5.1-8 垂直キャスク概念図－39－

JAEA-Technology 2010-007【照射中工程】99

廃棄物：
キャプセル（外筒)MoO3／キャプセル

キャプセル（外筒）開封
内筒取り出しキャプセル（外筒）
切除開封

⑥

99

廃棄物：内筒MoO3／内筒

ペレット取り出し⑦

切除開封（内筒）MoO3ペレット溶解槽 投入
ペレット溶解製品化工程⑧
99

MoO3ペレット

溶解工程
MoO3＋２NaOH→Na2MoO4＋H2O
(6N)
99

吸着剤

吸着剤

廃棄物：
92m
99
溶液（ Nb、 Mo)
可燃廃棄物など～90℃
吸着（攪拌・加熱）
製品

99

Mo溶解液

充填
製品
Na299MoO4溶液

Mo吸着体
製品検査
梱包・出荷

⑨

99

Mo製品
不純物測定
(サンプリング）

製品検査

ｐH測定、γ線測定
容積・容量測定、重量測定
製品容器詰め製品容器

他

輸送容器 装荷 搬出前検査

99

Mo製品／輸送容器

JAEA又は民間等
製剤メーカ

廃棄物：製品容器

事業所外輸送輸送容器
製品容器（回収）需要先

Fig.5.1-9

99

Mo 製造 照射後工程
－40－

廃棄物：
溶液、吸着剤など

JAEA-Technology 2010-007

６０１

梱包室

６０４
００１

００２

００１

６０２
実験室
２０１

１０２

３０１

３０７

００３

１０３

００４

１０４

２０２

００６

４０６

３１０

４０8

２０６

２０４

３１１

共通セル室

００８

１０９

２０５

１１３
００９
１１０
１１１

Ｃ

放射線
管理室
１１２

３０７

３０９
Moセル室

３０４
３１２

２０７
汚染検
査室
２１４

４０７

精製RI製造室
汎用ケーブ室

１０８

４０５

拡大
図

３０３(1)

３０３(2)
１０７

４０１ ４０２ ４０３
４０４

女

００７

０１０

５０１

３０９
Moセル室

１０５
男

居室

居室

３０２

２階

貯蔵配分室
２０３

００５

６０２
１階

詰替室

３０６

会議室

出入口

６０３

３０５
共通測定室

Mo溶解、PZC取扱セル

保管廃棄設備

３１３

機械室
２１３

２１５ ２０８

２０９

２１０

２１１

２１２

：管理区域

ラジオアイソトープ製造棟でのMo-99製造の流れ

Fig.5.1-10 RI 製造棟の配置図－41－

JAEA-Technology 2010-007

バスケット

キャプセルDΦ2.78mm
キャプセルC

1065㎜
キャプセルB

112．5㎜
キャプセルA
112．5㎜

MoO3ペレット⑨

重量：318.65ｇ／9 ペレット

⑧
⑦
⑥
⑤
④
③
②
①

Fig.5.3-1 垂直照射孔（VT,RG,BR）照射モデル－42－

JAEA-Technology 2010-007

HR -1, 2
軽水

90
80
70
60
50
40
30
20
10
0
-10
-20
-30
-40
-50

燃料

RG - BR –VT-1 1,2,3,4 1,2,3,4

R=460㎜
内径：φ36.7㎜
内径：φ60㎜ φ60㎜ φ45㎜

燃料領域 ベリリウム 重水反射体領域

反射体領域( R : 炉心からの距離 )Fig.5.3-2 水力照射設備及び垂直照射設備の配置断面図－43－

JAEA-Technology 2010-007

0.6

84%

比放射能(Ci/g_Mo)

0.5

Mo-99生成曲線(HR1)
Mo-99減衰曲線(HR1)

0.4
0.3

HR-1 照射孔

0.2

0.1
0.0
0

5

10

7日

15

20

25

日数(日)

JRR-3 の HR-1 照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能(Ci/g．Mo)の関係（MVP 計算結果）
照射日数の検討結果
26 日運転の比放射能（Ci/g．Mo）曲線から照射日数を決めた。
照射日数：７日
比放射能：最高比放射能値の約 84％で、0.42（Ci/g．Mo）
。
0.5

84%

比放射能(Ci/g_Mo)

0.4

Mo-99生成曲線(HR2)
Mo-99減衰曲線(HR2)

0.3

0.2

HR-2 照射孔

0.1

0.0
0

5

10
7日

15

20

25

日数(日)

JRR-3 の HR-2 照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能(Ci/g．Mo)の関係（MVP 計算結果）
照射日数の検討結果
26 日運転の比放射能（Ci/g．Mo）曲線から照射日数を決めた。
照射日数：７日
比放射能：最高比放射能値の約 84％で、0.37（Ci/g．Mo）。

Fig.5.3-3 水力照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能の関係（オンパワー方式照射日数決定用）－44－

JAEA-Technology 2010-007

5.0

83%

比放射能(Ci/g_Mo)

4.0

Mo-99生成曲線(VT1)
Mo-99減衰曲線(VT1)

3.0

2.0

VT-1 照射孔

1.0

0.0
0

5

10

7日

15

20

25

日数(日)

JRR-3 の VT-1 照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能(Ci/g．Mo)の関係（MVP 計算結果）
照射日数の検討結果
26 日運転の比放射能（Ci/g．Mo）曲線から照射日数を決めた。
照射日数：７日
比放射能：最高比放射能値の約 83％で、3.51（Ci/g．Mo）
。
3.0

83%

比放射能(Ci/g_Mo)

2.5

Mo-99生成曲線(RG1)
Mo-99減衰曲線(RG1)

2.0

1.5

RG-1 照射孔

1.0

0.5

0.0
0

5

10

15

20

25

7日

日数(日)
JRR-3 の RG-1 照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能(Ci/g．Mo)の関係（MVP 計算結果）
照射日数の検討結果
26 日運転の比放射能（Ci/g．Mo）曲線から照射日数を決めた。
照射日数：７日
比放射能：最高比放射能値の約 83％で、1.97（Ci/g．Mo）。

Fig.5.3-4 垂直照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能の関係（その１）（オンパワー方式照射日数決定用）－45－

JAEA-Technology 2010-007

2.5

83%

比放射能(Ci/g_Mo)

2.0

Mo-99生成曲線(BR1)
Mo-99減衰曲線(BR1)

1.5

1.0

BR-1 照射孔

0.5

0.0
0

5

10

7日

15

20

25

日数(日)

JRR-3 の BR-1 照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能(Ci/g．Mo)の関係（MVP 計算結果）
照射日数の検討結果

26 日運転の比放射能（Ci/g．Mo）曲線から照射日数を決めた。
照射日数：７日
比放射能：最高比放射能値の約 83％で、1.75（Ci/g．Mo）。

Fig.5.3-4 垂直照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能の関係（その２）（オンパワー方式照射日数決定用）－46－

JAEA-Technology 2010-007

5.0

90%

比放射能(Ci/g_Mo)

4.0

Mo-99生成曲線(VT1)
Mo-99減衰曲線(VT1)

3.0

VT-1 照射孔

2.0

1.0

0.0
0

5

9日

10

15

20

25

日数(日)

JRR-3 の VT-1 照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能(Ci/g．Mo)の関係（MVP 計算結果）
照射日数の検討結果

26 日運転の比放射能（Ci/g．Mo）曲線から照射日数を決めた。
照射日数：７日
比放射能：最高比放射能値の約 90％で、3.80（Ci/g．Mo）。
3.0

90%

比放射能(Ci/g_Mo)

2.5

Mo-99生成曲線(RG1)
Mo-99減衰曲線(RG1)

2.0

1.5

RG-1 照射孔

1.0

0.5

0.0
0

5

10
9日

15

20

25

日数(日)

JRR-3 の RG-1 照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能(Ci/g．Mo)の関係（MVP 計算結果）
照射日数の検討結果

26 日運転の比放射能（Ci/g．Mo）曲線から照射日数を決めた。
照射日数：７日
比放射能：最高比放射能値の約 90％で、2.14（Ci/g．Mo）。

Fig.5.3-5 垂直照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能の関係（その１）（運転計画変更方式照射日数決定用）－47－

JAEA-Technology 2010-007

2.5

90%

比放射能(Ci/g_Mo)

2.0

Mo-99生成曲線(BR1)
Mo-99減衰曲線(BR1)

1.5

BR-1 照射孔

1.0

0.5

0.0
0

5

9日

10

15

20

25

日数(日)

JRR-3 の BR-1 照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能(Ci/g．Mo)の関係（MVP 計算結果）
照射日数の検討結果

26 日運転の比放射能（Ci/g．Mo）曲線から照射日数を決めた。
照射日数：７日
比放射能：最高比放射能値の約 90％で、1.90（Ci/g．Mo）。

Fig.5.3-5 垂直照射孔位置における照射日数・冷却日数と比放射能の関係（その 2）（運転計画変更方式照射日数決定用）－48－

試料挿入・取出し、
燃料交換等

月～日

第1週
月～日

第2週
月～日

第4週

原子炉運転26日間

月～日

第3週

JRR-3現状運転パターン
月～金
炉心冷却

土日

第5週

－49－

火

2

火

9

火

2

火

9

月

1

月

8

月

1

月

8

10

水

3

水

10

水

3

水

水

2

木

4

木

1

木

4

木

木

26

金

5

金

12

金

5

金

金

：試料挿入日

火

月

土

6

土

13

土

6

土

土

10日運転、10日運転（9日､9日間照射）／1サイクル

日

7

日

4

日

7

日

日

22

月

15

月

8

月

1

月

月

23

火

16

火

9

火

2

火

火

Fig. 5.3-6

99

25

木

18

木

11

木

4

木

木

Mo 製造方式別出荷スケジュール

24

水

17

水

10

水

3

水

水

土

20

土

13

土

6

土

土

日

21

日

14

日

7

日

日

出荷曜日：金曜

7日目9:00（168h)

1日目9:00～

7日間照射

7日間照射×3回

26日連続運転：試料取り出し日

26

金

19

金

12

金

5

金

金

26日運転、7日準備（25日間照射）／1サイクル：試料挿入、取り出し日

出荷曜日：金曜

初日15:00～最終日
16:30(217.5h)

9日間照射：

9日間照射×2回

10日間連続運転

オンパワー方式

原子炉起動時刻：11:00
原子炉起動時刻：11:00定格熱出力(20MW) ：15:00
定格熱出力(20MW) ：15:00
原子炉停止時刻：16:30
原子炉停止時刻：16:3099Mo引き渡し回数：3回/1サイクル

引き渡し指定曜日：土曜正午

99Mo引き渡し回数：2回/1サイクル

運転計画変更方式＊1：運転日数は、起動～停止までの日数。＊2：照射日数は、定格出力20MW到達～停止までの日数。

1サイクル26日
照射：25日＊2

運転日数＊1

JAEA-Technology 2010-007

ペレット寸法：φ27.8×112.5

145

約2500

600

JAEA-Technology 2010-007

約1500

Φ34

Mo装置用キャプセル
キャプセル寸法：φ34×145

JRR-3 99Mo照射取扱装置概略図

単位：㎜

Fig.5.4-1 JRR-3 99Mo 照射用取扱装置概略図－50－

JAEA-Technology 2010-007

99Mo照射取扱装置

案内管スペーサー
上部支持クランプ案内管

上段ステージ

下部支持クランプ
中段ステージ

炉心

RG-3
Fig.5.4-2

99

Mo 照射用取扱装置による 99Mo 照射方法概念図－51－

JAEA-Technology 2010-007

炉室
詰替セル
ｻﾌﾞ
ﾌﾟｰﾙ

炉心

Fig.5.4-3

配管内
移送装置

ｶﾅﾙ

SF

ﾌﾟｰﾙ

JRR-3 配管内移送装置の配管敷設平面図

－52－

－53－

VT-1

RG-3

JRR-3
BR-2

RG-2

BR-1

Fig.5.4-4

BR-3

RG-4

炉心

BR-4

Mo取扱装置Mo輸送容器

垂直孔(RG-4）に配管内を経由して照射する方法

Mo 照射用配管内移送装置による照射方法概念図

99

キャプセル

Moペレット

ワイヤー

SFプール

RG-4孔用照射配管

原子炉詰替セル室

JAEA-Technology 2010-007

JAEA-Technology 2010-007

1.0E+14φ (n/cm2/s/lethargy)

1.0E+13

1.0E+12

1.0E+11

1.0E+101.0E-04

1.0E-02

1.0E+00

1.0E+02

1.0E+04

1.0E+06

1.0E+08

E (eV)

Fig.5.6-1 HR-1 における中性子エネルギースペクトル1.0E+14φ (n/cm2/s/lethargy)

1.0E+13

1.0E+12

1.0E+11

1.0E+101.0E-04

1.0E-02

1.0E+00

1.0E+02

1.0E+04

1.0E+06

E (eV)

Fig.5.6-2 HR-2 における中性子エネルギースペクトル－54－

1.0E+08

JAEA-Technology 2010-007

1.0E+142

φ (n/cm /s/lethargy)

1.0E+13
キャプセルA
キャプセルB

1.0E+12

キャプセルC
キャプセルD

1.0E+11

1.0E+101.0E-04

1.0E-02

1.0E+00

1.0E+02

1.0E+04

1.0E+06

1.0E+08

E (eV)

Fig.5.6-3 VT-1 における中性子エネルギースペクトル1.0E+14φ (n/cm2/s/lethargy)

1.0E+13

キャプセルA

1.0E+12

キャプセルB
キャプセルC
キャプセルD

1.0E+11

1.0E+101.0E-04

1.0E-02

1.0E+00

1.0E+02

1.0E+04

1.0E+06

E (eV)

Fig.5.6-4 RG-1 における中性子エネルギースペクトル－55－

1.0E+08

JAEA-Technology 2010-007

1.0E+142

φ (n/cm /s/lethargy)

1.0E+13

キャプセルA

1.0E+12

キャプセルB
キャプセルC
キャプセルD

1.0E+11

1.0E+101.0E-04

1.0E-02

1.0E+00

1.0E+02

1.0E+04

1.0E+06

1.0E+08

E (eV)

Fig.5.6-5 BR-1 における中性子エネルギースペクトル

メモ：VT,RG,BRにおいて約48eVに谷が見られるが、これはMo-95の共鳴吸収の影響だと考えられる（参：下図）。なお、HRではこのエネル
ギー以下の中性子が多いため、この谷は見られない。

E ( eV )Fig.5.6-695

Mo 共鳴吸収反応断面積－56－

JAEA-Technology 2010-007

6.0◆ VT-15.0

C i/ g M o

4.0
3.0
2.0
1.0
キャプセルA

キャプセルB

キャプセルC

キャプセルD

0.0
1

5

9

13

17
21
ペレット番号

25

29

33

Fig.5.6-7 9 日間照射(照射直後)におけるキャプセルに対する 99Mo の比放射能（VT-1）

3.5◆ RG-13.0

C i/ g_M o

2.5
2.0
1.5
1.0
0.5
キャプセルA

キャプセルB

キャプセルC

キャプセルD

0.0
1

5

9

13

17
21
ペレット番号

25

29

33

Fig.5.6-8 9 日間照射(照射直後)におけるキャプセルに対する 99Mo の比放射能（RG-1）－57－

JAEA-Technology 2010-007

3.0◆ BR-1
2.5

2.0

1.5

1.0

0.5
キャプセルA

キャプセルB

キャプセルC

キャプセルD

0.0
1

5

9

13

17
21
ペレット番号

25

29

33

Fig.5.6-9 9 日間照射(照射直後)におけるキャプセルに対する 99Mo の比放射能（BR-1）－58－

JAEA-Technology 2010-007

JRR-3で26日間照射したMoO 3 ペレット不純物（ORIGEN-JR）

VT-1孔

生成量の高い代表核種

冷却日数
冷却日数毎放射能量（Ci)
直後

1日後 2日後 3日後 4日後 5日後 6日後 ７日後

1.0E+01
Mo99半減期：66時間

放射能（Ci)

1.0E+00

Tc99m半減期：6.02時間

1.0E-01
1.0E-02

Zn65半減期：２４４.1日

1.0E-03
1.0E-04

Zn69m半減期：14時間

Nb92m半減期:10.15日、
MVPコードによる(RG1)

1.0E-05
Zn-65

Zn-69mMo-99

W187半減期：23.9時間
Tc-99mW-187

Nb-92m

JRR-3で26日間照射したMoO 3 ペレット不純物（ORIGEN-JR）
長半減期代表核種
冷却日数
冷却日数毎放射能量（Ci)

VT-1孔

直後

1日後

2日後

3日後

4日後

5日後

７日後

放射能（Ci)1.0E-03
Tc99半減期：2.13E5年

1.0E-09
Zr93半減期：1.53E6年
K40半減期：1.28E9年
Be10半減期：1.6E6年

1.0E-15Be - 1 0

K- 4 0Zr - 9 3

Tc - 9 9

ORIGEN-JR：ORNLで開発された多機能の０次元燃焼計算コード。
MVP：高速・高精度モンテカルロコードMVP（連続エネルギー法）

Fig.5.6-10 MoO3 ペレット中の不純物により生成される不純物核種のグラフ－59－

JAEA-Technology 2010-007

付録

1.

事業所内輸送容器の検討

水力照射設備以外の照射設備により 99Mo を製造して、JRR-3 炉室から RI 製造棟まで 99Mo を輸送する手段としては、事業所内輸送容器が必要となる。事業所内輸送容器は、既存の垂直照射
孔で照射物を輸送する時に使用している垂直キャスク 1 基を使用する。
垂直キャスク概念図は、5 項で示した Fig.5.1-8 垂直キャスク概念図を参照。

2.

RI 製造棟整備の検討

照射後工程に使用する RI 製造棟（昭和 38 年度竣工）では、昭和 31 年のアイソトープ関連組
織の発足以来、独自の技術開発を積み重ねて、多くの精製 RI、線源 RI 及び有機標識化合物の製造技術を引き継ぎ、RI 製造に貢献してきた。
現在、192Ir や金グレインなどの医療用 RI などを扱っている。現在の RI 使用能力は、使用数量が少ないこともあり、許可量を減らしている。モリブデン製造には、モリブデン溶解やテク
ネチウムを抽出する一つの方法である PZC 設備用等のセルを用意する必要がある。このセル設
置予定の 309 号室は、過去に試験的にモリブデンを製造した時に使用したセルが設置されていた部屋で、重量物に対する床耐荷重構造となっている。これらのセル設置に伴う整備を行うことにより、モリブデンの溶液化やテクネチウム抽出が可能となる。
RI 製造棟の概要及び整備に係る検討概念図を付録 Fig.2-1 に、99Mo 製造フローシートを付録
Fig.2-2 に、RI 製造棟内での 99Mo 製造の流れを付録 Fig.2-3 に、RI 製造棟 309 号室 Mo セル室
内での 99Mo 製造の流れを付録 Fig.2-4 に示す。
これらのセルを整備するためには、多額の予算と工期を要することから、JRR-3 で照射後に、RI 製造棟でバスケットの解体を行い、Mo ペレット入りのキャプセルを JMTR の HL まで輸送して、モリブデン溶解やテクネチウムを抽出する方法も選択肢のひとつと考えた。
JRR-3 における Mo 製造と JMTR による Tc 抽出の検討工程図を付録 Fig.2-5 に、JRR-3 における Mo 製造と JMTR による Tc 抽出の検討を付録 Fig.2-6 に示す。

3.
3.1

PZC の実証試験の検討

PZC の概要

中性子放射化法による 99Mo 製造に係る技術的検討を行う前提として、まず中性子放射化法によって製造する 99Mo が、国内のニーズに質と量の両面でどの程度応えられる可能性があるか、
すなわち成立性あるいは現実的に意味があるかということを検討する必要がある。
99m

Tc を製剤として使用するためには、99mTc 製剤時の放射能濃度「1Ci/ml」以上が要求されている。従って、これより低い濃度では、現在使用されている製薬と同等の性能を発揮できない。
99m

Tc 製剤時の放射能濃度「1Ci/ml」以上を確保するには、できるだけ比放射能の高い原料を出－60－

JAEA-Technology 2010-007

荷することが必要であり、そのためには経済的かつ高性能（高抽出効率、高分離率など）な 99Mo
吸着剤の実用化が必要である。
我が国では、昭和 50 年代に原研の JRR-2 を用いて中性子放射化法による 99Mo 製造を行い、30Ci／週程度を生産した実績がある。当時の 99Mo 出荷時の比放射能は 0.6Ci/g.Mo であり、採用された抽出剤は「メチルエチルケトン（以下「MEK」という。
）」であった。
中性子放射化法で製造された 99Mo から 99mTc を分離・精製する方法としては、この他に「アルミナカラム」を用いる方法などがあるが、経済性や効率性の面で大量製造には向かず、過去に開発・実用化された技術では現在の我が国の要求＊を満足することは困難である。
＊：製薬会社からの要求
99

Mo 放射能量：1,000Ci／週

99

Mo 検定時比放射能：6Ci/g.Mo 程度

99m

Tc 製剤時の放射能濃度：1Ci/ml

現在、
経済的かつ効率的に 99Mo を吸着することができる吸着剤として検討しているのが「Poly
Zirconium Compound (PZC)」である。PZC は、原子力機構（開発当事は原研）と株式会社化研（以下「化研」という。）で共同開発された（平成 6 年 1995 年）放射性医薬品用ポリマーである。PZC は、実験室レベルでは、（n、f）法により製造される 99Mo と同等の品質の 99mTc を確保できるだけの性能を有することが実証されている。
今後は、JRR-3 等を利用した PZC の大量製造に対する性能確証実験を実施していく必要がある。
3.2

PZC 実証試験の検討

PZC 実証試験は、JRR-3 により、生成放射能量約 100Ci の 99Mo を製造して、RI 製造棟で 99Moの溶解処理、PZC 吸着試験等を行うための検討である。
99

Mo の製造は、水力照射設備（HR-1 及び HR-2）を使用する。照射条件は、以下のとおりである。

(1) MoO3 ペレット密度：4.60g/cm3 （焼結密度：90～95%TD）(2) MoO3 ペレット寸法：直径 19.8 ㎜、高さ 12.5 ㎜(3) MoO3 ペレット数量：8 個/キャプセル(4) MoO3 ペレット重量：145g/キャプセル（非標準試料）(5) キャプセル数：4 個/HR-1,HR-2(6) 照射設備：HR-1（中段、下段）及び HR-2（中段、下段）(7) 照射時間：7 日間（168h）/キャプセル(8) 冷却時間：51 時間
中性子輸送計算モンテカルロコード MVP を用いて計算した結果は、以下のとおり。
比放射能、生成量は照射直後で 32.1 GBｑ/g.Mo（0.87 Ci/g.Mo）、6.2 TBｑ（167 Ci）、照射
51 時間後で 18.8 GBｑ/g.Mo（0.51 Ci/g.Mo）、3.6 TBｑ（98 Ci）となる。
計算の結果、照射後 51 時間後でも生成放射能量は、3.6 TBｑ（98 Ci）あり、99Mo を溶解処理後に PZC 吸着試験を実施する時間まで充分な生成放射能量が確保できる。

－61－

JAEA-Technology 2010-007

次に、RI 製造棟での作業内容を説明する。ここで、現 RI 製造棟は、RI 取扱い使用量が少ないことから RI 使用許可量を減らしている。従って、100Ci の 99Mo を取扱うためには、RI 使用
許可を増量変更する事が必要であるとともに、キャプセル開封、MoO3 ペレットの溶解、PZC 吸
着分離及び 99Mo 製品検査までの設備新設が必要となる。JRR-3 から水力により転送されたキャ
プセル 6 本は、602 号室詰替セル経由で 309 号室に新設するセルに移動後、キャプセルの開封からペレット溶解処理を経て、PZC 吸着分離及び 99Mo 製品検査まで行う。PZC 実証試験の検討
概略図を付録 Fig.3.2-1 に、PZC 実証に向けてのスケジュール案を付録 Table 3.2-1 に、RI 製造棟整備に係る検討のまとめ表を付録 Table 3.2-2 に示す。

4.
4.1

課題提言

安定供給に係る検討

中性子放射化法による 99Mo の製造は、JRR-3 においても約 1,000Ci/週の 99Mo を製造できる見通しを得たことから、JRR-3 が JMTR の補完的役割を果たすことによって、安定供給が可能である。従って、JMTR の運転サイクルと JRR-3 の運転サイクルを調整し、互いに補完しあう運転計
画を構築し、99Mo を安定的に製造・出荷できるようにすることが重要である。
4.2

技術継承

技術継承について、「提言 我が国における放射性同位元素の安定供給体制について」4)では以下の様に記述されている。
「原研 RI 製造頒布事業の合理化は、平成 7 年 2 月の閣議決定（「特殊法人の整理合理化について」）を踏まえ、平成 8 年 1 月に科学技術庁が示した「海外からの輸入可能な中長寿命 RI は製造中止」、「安定、大量需要の工業用 RI は民間移転」などの基本的考
え方に基づいた結果、製造・頒布の終了という形となった。それに伴い、RI 製造を行っていた設備の大半は撤去された。また、研究者や技術者も組織の縮小に伴い減少し、その後の新人の配属もないため、RI 製造技術の伝承の点では大きな問題が生じている。技術継承については、
RI 検定技術についても同様であるが、種々の形状や性質をもった高線量放射性物質を遠隔操作で取り扱いながら、安全かつ正確に測定し分析する技術は、文献や報告書類では伝えにくい面がある。50 年近い年月の間に蓄積された技術・ノウハウを単に原子力機構内の技術継承の問題
としてではなく、国内の関連業界の技術者等にどのように伝えていくかが今後の課題となっている。
」。
原子力機構の RI 製造技術継承は、99Mo を製造するためには、重要な課題となる。
4.3

原子炉停止翌日の上部遮へい体の開操作について

JRR-3 を 10 日間運転した場合、99Mo 試料取出に係る時間が問題となる。炉内にある各照射キ
ャプセルは、炉頂にある上部遮へい体を開けないと取り出すことができない。１次冷却水中のNa-24 の放射化量が多く、エリアモニターの警報が発報するようである。どの程度の線量か詳細は不明であり、RI 製造の意義を考え、その設定ポイントの妥当性などを調査する必要がある。
原子炉停止の翌日の上部遮へい体の開操作を実施に関する問題について検討を行った結果は、以下のとおり。

－62－

JAEA-Technology 2010-007

・ 燃料のみを線源として原子炉停止時の線量率を評価した場合、停止後 24 時間以上経過すると、上部遮へい体内側（燃料から 600cm 程度）では 10-5ｍSv/h 以下となり、その後はほとんど変化しない。
・ 炉プール水中に存在する 41Ar（炉プール水の中の空気中に存在する 40Ar の中性子照射によって生成される）及び 24Na（炉プール水中に存在する 23Na の中性子照射によって生成される）について考察する。41Ar の半減期は 1.82h であり、原子炉停止翌日午前 9 時に開操作すると仮定すると、原子炉停止後 16 時間後の放射能は 1/400 程度に減衰している。よってこの影響は小さいと考えられる。しかしながら 24Na の半減期は 15.02h で、16 時間後の放射能は停止直後の 1/2 である。
上記の評価のみで原子炉停止後の上部遮へい体開操作の可否について判断するのは困難である。操作時の線量率の評価及び測定を行い、その結果を踏まえた上で、開操作の可否、作業方法の検討、計画の立案等の検討を行う必要がある。

－63－

JAEA-Technology 2010-007

付録 Table 3.2-1 PZC 実証に向けてのスケジュール案

セルを新規整 備

2009年度(平成21年度)

2010年度(平成22年度)

2011年度(平成23年度)

2012年度(平成24年度)

2013年度(平成25年度)

RI使用許可変更
309号セル設計、製作、据付

予算措置

付 属設 備

キャプセル運搬コンテナ製作

予算措置

キャプセル開封装置製作、
据付

予算措置

ペレット溶解装置製作、据付

予算措置

PZC-99Mo吸着装置製作、据付

予算措置

Mo製品検査機器他製作

予算措置

99

JRR-3 照射開始

付録 Table 3.2-2 RI 製造棟整備に係る検討のまとめ表

製

既存施設の活用

施設名称

ラジオアイソトープ製造棟

整備内容

310号室セル及び602号室セルのRI使用許可変更
現状（1日最大）RI使用許可変更（1日最大）
1.1 GBｑ （ 30mCi）
10TBｑ（270Ci）

施設の新設

セル室
602号室セル
310号室14セ
3.7 GBｑ （100mCi）
4.0TBｑ（110Ci）
ル
新規設備 ◇キャプセル運搬コンテナ、310号室14セル内遮へい強化、キャプセル開封装置、ペレット溶解装置、工事期間 ◇RI許認可：1年／◇新規設備製作：約1年
合計1.5年◇セル整備（鉛厚10㎝；4基）：355,000(千円) *(100 Ci 遮へいの見積額）
コスト◇キャプセル運搬コンテナ、キャプセル開封装置、 PZC-99Mo吸着装置、ペレット開封装置 、99Mo製品検査機器等：105,000(千円)税込 (千円)／ ◇ 310号室14セル内遮へい強化：5,000(千円) ◇作業員役務費用
合計465,000 (千円)
整備内容
309号室セルの新規整備及び602号室セルのRI使用許可変更
セル室
現状（1日最大）RI使用許可変更（1日最大）
1.1 GBｑ （ 30mCi）
10TBｑ（270Ci）
Mo使用能力 602号室セル
Mo使用能力309号室

なし

4.0TBｑ（110Ci）

セルの仕様 ◇15㎝厚鉛セル 1基：キャプセル開封／ ◇10㎝厚鉛セル 4基：ペレット溶解～PZC取り扱い◇キャプセル運搬コンテナ、キャプセル開封装置、ペレット溶解装置、 PZC-99Mo吸着装置、99Mo製品検査機器他◇RI許認可：1年／◇RI製造棟のセル設置工事：約2.5年
合計3年◇セル整備（鉛厚15㎝；1基、鉛厚10㎝；4基）：468,000(千円) *(100 Ci 遮へいの見積額）
コスト◇キャプセル運搬コンテナ、キャプセル開封装置、 PZC-99Mo吸着装置、ペレット開封装置 、99Mo製品検査機器等：105,000(千円)税込 (千円)／◇作業員役務費用
合計573,000 (千円)
新規設備
工事期間

－64－

JAEA-Technology 2010-007

諸元

整備計画

施設名称

ラジオアイソトープ製造棟

目 的

RIの製造、技術開発及び研究等

Mo使用能力(現状）

602号室

1.1E+9 Bｑ（ 30mCi） （1日最大）セル

3.7E+9 Bｑ（ 100mCi） （1日最大）⑤

JRR-3施設から搬入

⑪

整備内容

309号室セルの整備

セルの仕様

15㎝厚鉛セル1基：キャプセル溶解
10㎝厚鉛セル5基：ペレット溶解～PZC取扱

工事期間

RI許認可：1年
RI製造棟のセル設置工事：約2.5年
合計3年

出荷

６０１

⑥
バスケット開封６０２ ６０３

居室
実験室

詰替室

３０６

３０７

会議室

出入口
３０３
(1)

男
女

３０９
Moセル室

１

貯蔵配分室

拡大
図

精製RI製造室
３１１
汎用ケーブ室

⑨

３０９
Moセル室

【照射中工程】

３１２
３０５
共通測定室

⑩

Mo溶解、PZC取扱
セル

３０４
２０７

⑧

ペレット溶解 PH調整 PZC吸着

３０７

３１０

共通セル室
居室

309セル室⑦ キャプセル開封
５０

３０２

３１３

居室

Ｃ

JRR-3から輸送：管理区域

付録 Fig.2-１ RI 製造棟の概要及び整備に係る検討概念図

99Ｍo製造概略フロー

RI製造棟

鉛セル内

垂直孔照射終了
所内輸送容器で運搬
RI製造棟施設搬入

内筒切断開封 内筒廃棄
MoO3ペレット取出
MoO3ペレット溶解

内筒洗浄

PZC-99Mo吸着
鉛セル内外筒切断開封99
99Mo溶液製品
Mo溶液製品

99Mo製品PZCPZC-99
Mo製品

製品検査

内筒

製品梱包
外筒廃棄
出 荷
ＰＺＣ： Ｐｏｌｙ Ｚｉｒｃｏｎｉｕｍ Ｃｏｍｐｏｕｎｄ
高性能Mo吸着材、1995年に旧日本原子力研究所と(株）化研で共同開発。
・四塩化ｼﾞﾙｺﾆｳﾑ―ｲｿﾌﾟﾛﾋﾟﾙｱﾙｺｰﾙの加熱縮合反応により合成
・ 99Mo→PZC吸着→β－崩壊→ 99mＴｃ生成
3

付録 Fig.2-2

99

Mo 製造フローシート－65－

JAEA-Technology 2010-007

出荷

７０１

JRR-3施設から搬入
６０１

梱包室

６０４
００１

００２

００１

６０２
実験室
２０１

１０２

３０１

３０７

００３

１０３

００４

１０４

２０２

３０２

００６

１０７

１０８

００８

１０９

２０６

１１１

Ｃ

４０５

拡大
図

３０３(1)

４０６

３１０

３０３(2)

精製RI製造室

共通セル室

３１１
汎用ケーブ室

２０４
２０５

１１３

００９
１１０

４０１ ４０２ ４０３
４０４

放射線
管理室
１１２

３０９
Moセル室

３０４
３１２

２０７
汚染検
査室
２１４

３０７

４０７

４０8

女

００７

０１０

５０１

３０９
Moセル室

１０５
男

居室

居室

２階

貯蔵配分室
２０３

００５

６０２
１階

詰替室

３０６

会議室

出入口

６０３

３０５
共通測定室

Mo溶解、PZC取扱セル

保管廃棄設備

３１３

機械室
２１３

２１５ ２０８

２０９

２１０

２１１

２１２

：管理区域

ラジオアイソトープ製造棟でのMo-99製造の流れ
ラジオアイソトープ製造棟での99Mo製造の流れ

付録 Fig.2-3 RI 製造棟内での 99Mo 製造の流れ

３０９Moセル室

キャプセル開封

ペレット溶解

PH 調整

Tc抽出

付録 Fig.2-4 RI 製造棟 309 号室 Mo セル室内での 99Mo 製造の流れ－66－

JAEA-Technology 2010-007

運転計画変更方式
98Mo(n,γ)99Mo

照射中工程

照射後工程

JRR-3

既設602号室セル

MoO3
ペレット

約956g

（ キャプセル）バスケット封入照射前工程⑦キャプセル
輸送容器装荷

RI製造棟⑥バスケット開封3①挿入（手動） ②照 射 （9日間）③取出し（手動）④ 輸送容器に収納⑤RI 製造棟まで輸送

MoO3ペレット

垂直照射設備炉心部⑪

Tc抽出、他

VT-1

付録 Fig.2-5⑨キャプセル開封

99m

炉心

重水タンク

キャプセル封入⑧JMTRに輸送
JMTR HL⑩ペレット溶解

JRR-3 における Mo 製造と JMTR による Tc 抽出の検討工程図

99Mo製造方法 ：98Mo(n,γ)99Mo

により、10日間連続運転後に原子炉を停止し、Moを取り出し5週間に2回供給する方法に変更。
99Moの溶液化 ：照射後Moは、輸送容器でJMTRホットラボ施設まで輸送し、Mo溶液化等を行う。
99Mo生産量：2.5週間に1回、比放射能が2Ci/g_Mo以上で99Moが約1,300Ci供給が可能である。
⇒ JMTRでの製造と共通技術
今後の課題 ：① 99mTc抽出技術の確立（PZC等）②年間運転時間が42日間減る⇒ JMTRに補完して安定供給に貢献③照射後Moペレットの事業所外輸送⇒ 利用者が事業所外輸送容器の設計、製作

表1 99Moの指定検定日における生産量及び比放射能
照射
時間

冷却
時間

比放射能

メリット

１．炉側の工事がなく、最小限予算と工期
２．複数照射孔でMo製造可能で、2,000Ci以上製造も可能

デメリット

１．年間稼働時間が減る（42日減）
２．量子ビーム利用者のマシンタイム減
３．2.5週間に１回の供給で、毎週供給出来ない

生産量／
生産量／
照射時間
5週間

9日
77 GBｑ /g_Mo
約68hr(217hr)(2.09 Ci/g_Mo)

49 TBｑ(1,324 Ci)

98 TBｑ( 2,648 Ci)

生産量は、製薬メーカ納入時（土曜正午）を基準。

表２ スケジュール、費用及び製造までの期間
項目

初年度

輸送容器の設計・製作（利用者実施）

予算措置
※1

輸送容器の許認可（利用者実施）
99

2年目
契約

3年目

設計
設計承認

4年目
※ 1：約2.5～3億円

製作
容器承認
※2 製造

Mo 製造開始※ 2：JMTR HL施設完成が条件

約3.5年後

付録 Fig.2-6

JRR-3 における Mo 製造と JMTR による Tc 抽出の検討－67－

JAEA-Technology 2010-007

PZC実証試験の検討（RI製造棟内において施設の新設）
602セル

JRR-3で照射→RI製造棟へ運搬

RI製造棟内でPZC吸着、製品検査
キャプセル開封

ペレット溶解

試験項目

場所

受入

602号室

RI許可変更対応
現RI許可 使用数
対策 期間
量＊1

キャプセル開封＆溶解 309号室

270Ci

－

110Ci

PZC吸着分離

309号室

－

110Ci

99Mo製品検査

309号室

－

110Ci

費用

PZC吸着、他

30mCi

約1年
＊2
セル
の新 約2.5年
設要

約5.7億円（セル新設費、装置等含む）＊１：放射性同位元素等による放射線障害の防止に関する法
律第10条第2項＊２： RI使用許可取得のために要する期間＊３：吸着装置及びペレット開封装置含む

RI製造棟の配置図

付録 Fig.3.2-1 PZC 実証試験の検討概略図－68－

国際単位系（SI）
表１．SI 基本単位
SI 基本単位

基本量

名称
記号
長
さメ ートル m
質
量 キログラム kg
時
間
秒
s
電
流ア ンペア A
熱力学温度 ケ ル ビ ン K
ル mol
物 質 量モ光
度 カ ン デ ラ cd

表２．基本単位を用いて表されるSI組立単位の例
SI 基本単位
組立量
名称
記号
面
積 平方メートルm2
体
積 立法メートルm3
速 さ ， 速 度 メートル毎秒m/s
加速度 メートル毎秒毎秒
m/s2
波
数 毎メートルm-1
密 度 ， 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル
kg/m3
面
積
密
度 キログラム毎平方メートル
kg/m2
比
体
積 立方メートル毎キログラム
m3/kg
電
流
密
度 アンペア毎平方メートル
A/m2
磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル
A/m
(a)
量 濃度
， 濃 度 モル毎立方メートル
mol/m3
質量
濃度 キログラム毎立法メートル
kg/m3
輝
度 カンデラ毎平方メートル
cd/m2
1
屈
折
率 (b) （数字の） １(b)（数字の） １1
比 透 磁 率

乗数
1024
1021
1018
1015
1012
109
106
103
102
101

活

性 カタール

kat

d

Ｚ
Ｅ

10-2

セ ン チ
ミ
リ

c
m

ペ
テ

タ
ラ

Ｐ
Ｔ

µ
n

ギ
メ

ガ
ガ

Ｇ
Ｍ

マイクロ
ノ
10-9 ナコ
10-12 ピ
10-15 フェムト

キ
ロ
ヘ ク ト
デ
カ

ｋ
ｈ

ト
10-18 ア
10-21 ゼ プ ト
10-24 ヨ ク ト

a
z
y

da

d
°
’

10-3
10-6

p
f

1 d=24 h=86 400 s
1°=(π/180) rad1’=(1/60)°=(π/10800) rad”1”=(1/60)’=(π/648000) radha 1ha=1hm2=104m2
L，l 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3t
1t=103 kg

秒
ヘクタール
リットル
トン

表７．SIに属さないが、SIと併用される単位で、SI単位で表される数値が実験的に得られるもの
名称
記号
SI 単位で表される数値
1eV=1.602 176 53(14)×10-19J

電 子 ボ ル ト
ダ ル ト ン
統一原子質量単位eVDa
u

1Da=1.660 538 86(28)×10-27kg
1u=1 Da天

ua

1ua=1.495 978 706 91(6)×1011m

文

単

位

表８．SIに属さないが、SIと併用されるその他の単位
名称
記号
SI 単位で表される数値
バー
ル bar １bar=0.1MPa=100kPa=105Pa
水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133.322Pa

s-1 mol(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できる。しかし接頭語を付した単位はもはや
コヒーレントではない。
(b)ラジアンとステラジアンは数字の１に対する単位の特別な名称で、量についての情報をつたえるために使われる。
実際には、使用する時には記号rad及びsrが用いられるが、習慣として組立単位としての記号である数字の１は明示されない。
(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中に、そのまま維持している。
(d)ヘルツは周期現象についてのみ、ベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される。
(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称で、セルシウス温度を表すために使用される。セルシウス度とケルビンの単位の大きさは同一である。したがって、温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである。
(f)放射性核種の放射能（activity referred to a radionuclide）は、しばしば誤った用語で”radioactivity”と記される。
(g)単位シーベルト（PV,2002,70,205）についてはCIPM勧告2（CI-2002）を参照。

表４．単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例
SI 組立単位
組立量
SI 基本単位による
名称
記号
表し方
-1
粘
度 パスカル秒
Pa s
m kg s-1
力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル
Nm
m2 kg s-2
表面
張力 ニュートン毎メートル
N/m
kg s-2角
速度 ラジアン毎秒
rad/s
m m-1 s-1=s-1
角
加速度 ラジアン毎秒毎秒
rad/s2
m m-1 s-2=s-2
熱 流 密 度 , 放 射 照 度 ワット毎平方メートル
kg s-3
W/m2
熱 容 量 , エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン
J/K
m2 kg s-2 K-1
比 熱 容 量 ， 比 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎キログラム毎ケルビン J/(kg K)
m2 s-2 K-1
比 エ ネ ルギ ー ジュール毎キログラム
J/kg
m2 s-2
熱伝
導率 ワット毎メートル毎ケルビン W/(m K) m kg s-3 K-1
体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル J/m3
m-1 kg s-2
電界の強さ ボルト毎メートル
V/m
m kg s-3 A-1
電荷密
度 クーロン毎立方メートル C/m3
m-3 sA
表面
電
荷 クーロン毎平方メートル C/m2
m-2 sA
電 束 密 度 ， 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル C/m2
m-2 sA誘
電率 ファラド毎メートル
F/m
m-3 kg-1 s4 A2
透磁率 ヘンリー毎メートル
H/m
m kg s-2 A-2
モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル
J/mol
m2 kg s-2 mol-1
モルエントロピー, モル熱容量 ジュール毎モル毎ケルビン J/(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1
照 射 線 量 （ Ｘ 線 及 び γ 線 ） クーロン毎キログラム
C/kg
kg-1 sA
吸収線
量率 グレイ毎秒
Gy/s
m2 s-3放射
強度 ワット毎ステラジアン
W/srm4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3
放射輝
度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W/(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3
酵 素 活 性濃 度 カタール毎立方メートル kat/m3
m-3 s-1 mol

記号

ゼ
タ
エ ク サ

日
度
分

表３．固有の名称と記号で表されるSI組立単位
SI 組立単位
組立量
他のSI単位による SI基本単位による
名称
記号
表し方
表し方
（ｂ）
平
面
角 ラジアン(ｂ)
rad
m/m
1
（ｂ）
2/ 2
立
体
角 ステラジアン(ｂ) sr(c)
1
m m
周
波
数 ヘルツ（ｄ）
Hz
s-1
力
ニュートン
N
m kg s-2
圧力
応
力 パスカル,Pa
m-1 kg s-2
N/m2
エ ネ ル ギ ー , 仕 事 , 熱 量 ジュールJNm
m2 kg s-2
仕 事 率 ， 工 率 ， 放 射 束 ワット
WJ/s
m2 kg s-3
電
荷
電気量 クーロン,
CsA
電 位 差 （ 電 圧 ） , 起 電 力 ボルト
VW/A
m2 kg s-3 A-1
静電
容量 ファラドF
C/V
m-2 kg-1 s4 A2
電
気
抵
抗 オーム
Ω
V/A
m2 kg s-3 A-2
コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス
S
A/V
m-2 kg-1 s3 A2
磁
束 ウエーバWb
Vs
m2 kg s-2 A-1
磁
束
密
度 テスラ
T
Wb/m2
kg s-2 A-1
イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリーH
Wb/A
m2 kg s-2 A-2
セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(ｅ)℃K
光
束 ルーメンlm
cd
cd sr(c)
2
照
度 ルクス
lx
lm/m
m-2 cdBqs-1
放 射 性 核 種 の 放 射 能 （ ｆ ） ベクレル（ｄ）
吸収線量, 比エネルギー分与,
グレイ
Gy
J/kg
m2 s-2カーマ
線量当量, 周辺線量当量, 方向
Sv
J/kg
m2 s-2シーベルト（ｇ）
性線量当量, 個人線量当量
素

表５．SI 接頭語
記号 乗数
接頭語
Ｙ
シ
10-1 デ

表６．SIに属さないが、SIと併用される単位
名称
記号
SI 単位による値
分
min 1 min=60s
時h
1h =60 min=3600 s（a）量濃度（amount concentration）は臨床化学の分野では物質濃度（substance concentration）ともよばれる。
（b）これらは無次元量あるいは次元１をもつ量であるが、そのことを表す単位記号である数字の１は通常は表記しない。

酸

接頭語
ヨ
タ

オングストローム
海
里
バ
ー
ン

Å
Ｍ

１Å=0.1nm=100pm=10-10m
１M=1852m

b

ノ
ネ
ベ

ト
パ
ル

kn
Np
Ｂ

１b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2
１kn=(1852/3600)m/s

ル

dB

ッ
ー

デ

ジ

ベ

SI単位との数値的な関係は、対数量の定義に依存。

エ

表９．固有の名称をもつCGS組立単位
名称
記号
SI 単位で表される数値
ル
グ erg 1 erg=10-7 J

ダ
ポ

イ
ア

ス
ス

ト ー ク
チ
ル

フ
ガ

ォ

ン dyn 1 dyn=10-5N
ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=0.1Pa s
ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1
ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2
ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lx
ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ｪ ルガ
ウス
エルステッド（ ｃ）

Mx
G
Oe

1 Mx = 1G cm2=10-8Wb
1 G =1Mx cm-2 =10-4T
1 Oe (103/4π)A m-1（c）３元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため、等号「は対応関係を示すものである。

キ
レ
ラ

名称
ュ
リ
ン

レ
ガ

ト

表10．SIに属さないその他の単位の例
記号
SI 単位で表される数値
ー Ci 1 Ci=3.7×1010Bq

ゲ

ン

ン R
ド rad
ム rem
マ γ

1 R = 2.58×10-4C/kg
1 rad=1cGy=10-2Gy
1 rem=1 cSv=10-2Sv
1γ=1 nT=10-9T
1フェルミ=1 fm=10-15m

フェルミ
メートル系カラット

1メートル系カラット = 200 mg = 2×10-4kg

気

ル Torr 1 Torr = (101 325/760) Pa
圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

ロ

リ

ー

cal

ク

ロ

ン

µ

ト
標

準

カ
ミ

大

」

1cal=4.1858J（｢15℃｣カロリー），4.1868J（｢IT｣カロリー）4.184J（｢熱化学｣カロリー）

1 µ =1µm=10-6m（第8版，2006年改訂）

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