卒業論文

冷却分子の超微細構造分光の研究

指導教員

井上

慎

准教授

2009 年 2 月

東京大学

物理工学科

70504 森 圭輔

3

目次
第1章
1.1

1.2
1.3
第2章
2.1

2.2

2.3

第3章
3.1

3.2

3.3

序章
研究分野の背景 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.1.1 冷却原子気体の歴史 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.1.2 井上研究室における研究:冷却分子気体 . . . . . . . . . . . . .
本研究の意義 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
論文の構成 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1
1
1
2
2
3

原理
二準位系の原子と光の相互作用 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.1 二準位系の原子と光の相互作用:内部状態 . . . . . . . . . . . .
2.1.2 二準位系の原子と光の相互作用:外部状態 . . . . . . . . . . . .
2.1.3 ドップラー冷却 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.4 磁気光学トラップ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
誘導ラマン断熱遷移 (STIRAP) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.1 誘導ラマン断熱遷移の原理 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.2 誘導ラマン断熱遷移の実現条件 . . . . . . . . . . . . . . . . .
分子 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.1 分子の振動 · 回転準位 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.2 冷却 41 K87 Rb 分子 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

5
5
5
7
9
9
13
13
15
18
18
20

実験系
各種レーザー . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.1.1 ECDL . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.1.2 DFB レーザー . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.1.3 Ti:S レーザー . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.1.4 色素パルスレーザー . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
真空系 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2.1 Transfer Cavity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2.2 Vacuum chamber . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2.3 イオン検出 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
PC 制御 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

25
25
25
26
28
28
29
29
32
32
35

4
第4章
4.1

4.2

第5章
謝辞

実験
予備実験 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.1 分子の生成と検出 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.2 パルスレーザーを用いた基底状態の分光 . . . . . . . . . . . .
4.1.3 depletion spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.4 Ti:S レーザーの周波数選定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.5 LD の周波数選定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.6 STIRAP レーザーの強度変化 . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
AOM の出力特性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
実際に入射する波形 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
41
冷却 K87 Rb 分子の STIRAP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.1 二光子共鳴 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.2 効率の強度依存性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.3 効率のパルス時間間隔依存性 . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.4 効率のパルス時間幅依存性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.5 超微細構造分光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.6 構造のアサインメントに向けて . . . . . . . . . . . . . . . . .

37
37
38
39
40
42
42
43
43
44
45
47
48
49
51
53
56

まとめと今後の展望

59
61

1

第 1 章 序章
1.1 研究分野の背景
1.1.1

冷却原子気体の歴史

1900 年代初頭、量子論が誕生し急速に発達した。量子論は、波動性と粒子性を統一することで古典論では説明できなかった問題を解決し、ミクロな物理現象を説明する基本的な理論となった。量子論により原子と光の相互作用の解明が進み、レーザー技術が進歩した。
原子物理においては、レーザーを用いて気体原子を冷却、捕獲する技術が 1980 年
代に飛躍的に発展した。冷却することで原子は低い運動エネルギー準位に縮退し、量子性が顕著になる。この冷却原子を使って超精密分光、原子時計、原子波光学などが発展した。
レーザー冷却技術の集大成として、1920 年代にアインシュタインが予言していたBose-Einstein 凝縮 (ボーズ粒子においてはある温度以下では最低エネルギー順位を占める粒子数が巨視的な大きさになる) の実現に成功したことが挙げられる。レー
ザーによる冷却と捕獲、さらに磁場と rf を用いた蒸発冷却を組み合わせて原子団の温度を数百 nK まで冷やすことが可能となり、アインシュタインの予言から 70 年を経て 1995 年に 3 人の物理学者 Ketterle,Cornell,Wieman らのグループが冷却気体原
子のボース-アインシュタイン凝縮を実現 [1, 2]、2001 年度ノーベル賞を受賞した。
BEC は• マクロな量子性を示す (例:波動関数、またその干渉を CCD カメラで直接観測できる)• Feshbach 共鳴による相互作用制御 [5]• 光格子を使った結晶格子の実現などを高い操作性を持って行えるため非常に魅力的な系である。さらに、BEC の有
用性は、BEC を光格子にトラップした系で光格子のポテンシャルが小さい時には超流動相が、大きい時にはモット絶縁体相が現れることを観測した実験によって強く認識されるようになった [3]。彼らの実験結果は理論とも一致し、BEC は凝縮系の物理探求のための理想的な系であるという認識が形成されていった。

2

第1章

序章

また冷却フェルミ粒子では低いエネルギー準位に粒子が集まりフェルミ縮退が起
こる [4]。このフェルミ縮退では原子間の相互作用を Feshbach 共鳴によって変えていくことで BCS-BECcrossover が観測され、その研究が急速に進んでいる。以上のように冷却原子は理想的な量子縮退系として幅広い分野で重宝されている。

1.1.2

井上研究室における研究:冷却分子気体

前述のように冷却原子は多くの成果を挙げてきたが、原子間の相互作用は原子同士の衝突であり、短距離、等方的なものに限定される。一方、異核分子は電気双極子モーメントを持つので双極子-双極子相互作用をする。さらに、深い振動準位にある極低温異核分子は双極子モーメントが顕著になる。したがって深く束縛された極低温異核分子は新たな相互作用として• 長距離間での相互作用• 異方性を持った相互作用を持ち、新たな物理の探求が期待される。
井上研究室では振動基底状態の極低温異核分子の生成を目標としている。原子と異なり分子はその複雑な内部構造のためにレーザー冷却することは困難であり、間接的な手法で冷却分子を生成する。その具体的手順は

1. 中性原子 41 K と 87 Rb の BEC を作る。
2. Feshbach 共鳴によって弱く束縛された 41 K87 Rb 分子を作る。
3. 誘導ラマン断熱遷移（STIRAP;Stimulated Raman Adiabatic Passage) [6] を経て、41 K87 Rb 分子を振動基底状態に移す。
となっている。

1.2 本研究の意義
本研究の目的は以下の二つである。

1. 冷却分子を用いた STIRAP の移行効率を上げる
2. STIRAP の条件を最適化して冷却分子の超微細構造分光を試みる。
1 に関して: 井上研究室では STIRAP を用いて振動基底状態の極性冷却分子の生成を目指す。STIRAP を採用する利点は、

1.3. 論文の構成

3

ᖖ ཎᏊ

1000a0䝺䞊䝄䞊෭༷䚸䝖䝷䝑
䝥

෭༷ཎᏊ
100a0

Feshbach ඹ㬆Feshbach molecule
10a0

STIRAPᙉ䛟᮰⦡䛥䜜䛯ศᏊ

図 1.1: 振動基底状態の極低温異核分子の作成のフローチャート• 選択的な遷移が可能であり、高い効率で遷移を行うことができる。
• 中間状態 (励起状態) への遷移を伴わないため自然放出による加熱を防げる。
• 最近、比較的高い位相空間密度をもつ冷却分子の生成に利用された [10]。
これらの利点を実現するために、様々なパラメータ依存性を調べ最適な条件を模索
することは大変重要である。
2 に関して: 分子は振動準位 (エネルギースケール:THz から 100GHz)、回転準位(GHz)、そして角運動量のカップリングにより複雑なエネルギー構造を持つ。このうち振動回転準位はすでに分光されている。しかし、核スピンのカップリングにより生じる超微細構造 (Hyperﬁne structure) は分裂が小さく、新たに高分解能な分光法が必要となる。今回扱う冷却分子の超微細構造のエネルギースケールは数十 MHzと予測されているが、いまだこの構造を分光した実験は存在しない。本研究では高分解能な分光法を確立し、分子の内部状態を未知の領域まで踏み込んで探求するという点で重要な意義を持つ。

1.3 論文の構成
第 2 章では原理について述べていく。第 2.1 節では 2 準位原子と光との相互作用を出発点として原子の内部状態、外部状態についての基礎を説明する。内部状態の理
解は分光、そして今回 STIRAP を行うにあたって不可欠なものである。また外部状態の理解はレーザー冷却を理解、実現するために必要である。第 2.2 節では 3 準位
系における光との相互作用について説明する。系のよい固有状態であるドレスト状
態を導入した後、本実験で行う STIRAP について説明する。また実験を行う場合に

4

第1章

序章

必要な条件についても考える。第 2.3 節では、今回扱う冷却分子のエネルギー構造について説明する。
次の第 3 章では実験系を解説する。第 3.1 節では今実験で使用する ECDL、DFB、
Ti:S レーザー、色素パルスレーザーを紹介する。第 3.2 節では真空系の説明を行う。
具体的には、レーザーの相対線幅狭窄化に用いる Transfer cavity を初め chamber、
イオン検出装置、PC 制御について述べる。
第 4 章では実験手順と結果を記す。第 4.1 節では STIRAP に向けた下準備、第 4.2 節
では STIRAP の最適化と超微細構造分光実験と考察を行う。
第 5 章では本研究のまとめと今後の展望を述べる。

5

第 2 章 原理
2.1 二準位系の原子と光の相互作用

2.1.1

二準位系の原子と光の相互作用:内部状態

ѕឪཞ७

Ee

ω
k

−∞⇜∞
ؕࡁཞ७

Eg

図 2.1: 2 準位系の概念図

図 2.1.1 においてレーザー周波数を ω 、波数ベクトルを k とする。また基底状態を| gi そのエネルギー固有値 Eg = 0、励起状態を |ei そのエネルギー固有値 Ee = h̄ωeとする。共鳴周波数は ω0 = ωe となる。系のハミルトニアンはĤ = Ĥ0 + Ĥ AL(2.1)と表わされる。ここで、Ĥ0 は原子の重心運動と内部状態と表すハミルトニアンであり、 Ĥ AL は原子とレーザー光との相互作用ハミルトニアンである。
Ĥ0 は

Ĥ0 | gi = 0| gi(2.2)

Ĥ0 |ei = h̄ωe |ei

(2.3)

6

第2章

原理

を満たす。相互作用ハミルトニアンは、原子の運動スケールが光の波長に比べて十分小さい系では電気双極子近似により

Ĥ AL = er̂ · Ê( R)

(2.4)

と書ける。
er̂ を各準位の固有関数で展開すると−er̂ = µ(|eih g| + | gihe|)(2.5)

ただし µ は原子の双極子モーメントである。レーザー場を古典的な平面波とみなすと、Ê( R) =E0 ( R) −iφ iωt(e e + eiφ e−iωt )
2

(2.6)

ここで φ = φ( R) は電場の位相因子、E0 ( R) は実ベクトルとする。

式 (2.5)(2.6) を式 (2.4) に代入し相互作用ハミルトニアンはĤ AL = −µ · E0 −iφ iωt(e e + eiφ e−iωt )(|eih g| + | gihe|)
2

(2.7)

となる。まず、レーザー光を照射したときの原子の内部状態について説明する。系のシュレディンガー方程式∂|Ψ(t)i= Ĥ |Ψ(t)i∂t
このシュレディンガー方程式を解くために状態ベクトル(2.8)|Ψ(t)i = c g (t)| gi + ce (t)eiω0 t |ei

(2.9)

ih̄

を仮定する。この状態ベクトルを式 (2.8) に代入すると、

dh̄Ω( R) −iφ i(ω −ω0 )t
c g (t) = −(e e+ eiφ e−i(ω +ω0 )t )ce (t)dt2dh̄Ω( R) −iφ i(ω +ω0 )tih̄ ce (t) = −(e e+ eiφ e−i(ω −ω0 )t )c g (t)
dt
2
ih̄

(2.10)(2.11)µ · E0 ( R )はラビ周波数、δ ≡ ω − ω0 は離調である。ω − ω0 にh̄
対して ω + ω0 の速い振動項は今考えている時間スケールでは無視できる (回転波近似) ので、

ここで、Ω( R) ≡dh̄Ω −iφ iδtc g (t) = −e e ce (t)dt2dh̄Ω iφ −iδtih̄ ce (t) = −e ec g (t)dt2ih̄

2.1. 二準位系の原子と光の相互作用

70ce (t) = ce (t)eiφ と置くと、dh̄Ω iδt 0
c g (t) = −e ce (t)dt2d 0h̄Ω −iδtec g (t)ih̄ ce (t) = −
dt
2
ih̄

(2.12)(2.13)
020

この微分方程式を、c g = 1, ce (t) = 0 の初期条件と規格化条件 c g 2 + ce = 1 を使って解きその絶対値をもとめると√√Ω2 + δ2Ω2 + δ2
δ2
2|c g (t)| = cos
t+ 2
sin
t
2
2
Ω + δ2√0Ω2 + δ2
Ω2
2
2
2
sin
t
|ce (t)| = |ce (t)| = 22Ω + δ22

2(2.14)(2.15)となり各々、原子が時刻 t に基底状態、励起状態にいる確率を表す。二準位系にレーザーを照射すると、式 (2.15) より |ce (t)|2 は sin 型で振動する、つまり電子は基底状
態と励起状態の間を振動する (ラビ振動)。また δ = 0 すなわち、レーザーの周波数が共鳴周波数と等しいとき振動の振幅が最大となり光を最も吸収することが分かる。
基底状態の電子が共鳴光を吸収して励起状態に遷移する過程を吸収、逆に励起状態の電子が共鳴光を受けてそれと同じ周波数の光を放出する過程を誘導放出といいこ
れらの過程はコヒーレントである。

2.1.2

二準位系の原子と光の相互作用:外部状態

次に、レーザー光を照射したときの原子の外部運動について説明する*1 。 Ĥ AL を
Heisenberg 表示にするとĤ AL = −h̄Ω −iφ iδt(e e |eih g| + h.c)2(2.16)

原子に働く力 F はハイゼンベルグの運動方程式より

1∂r̂
F = p̂˙ = [ p̂, Ĥ ] = −= −∇ R Ĥ AL
ih̄
∂ Ĥ

(2.17)*1 ここではレーザー冷却を説明するためにレーザー光との相互作用で原子の運動量が変わることについて示たいので外部状態に焦点を当てている。

8

第2章

原理

となる*2 。原子に働く力は

h F i = −h Ĥ AL i = h∇h̄Ω −iφ iδt(e e |eih g| + h.c)i = Fd + Fr
2
Fd = h̄µ(t)∇Ω(2.18)(2.19)Fr = h̄Ων(t)∇φ(2.20)µ(t) = Re[σeg e−i(ωt+φ) ](2.21)

ν(t) = Im[σeg e−i(ωt+φ) ](2.22)

原子に働く力は、式 (2.19) のようにレーザーの強度勾配 ∇Ω により生じる双極子力
Fd と式 (2.20) のように位相の空間変化 ∇φ により生じる輻射圧の二つのファクターから成ることが分かる。レーザー冷却は輻射圧を利用して行う*3 。ここで σeg は演算
子 |eih g| の期待値である。これを求めるために密度行列 ρ(t) = |Ψ(t)ihΨ(t)| を導入
すると σeg = he|ρ̂(t)| gi である。原子の内部状態についての運動方程式はσ (ˆt) =1d[ Ĥ, σ(ˆt)] + ( σ)spih̄dt

(2.23)

ここで、式 (2.23) の第二項は自然放出による緩和を現象論的に取り入れた項であり、Γ を自然放出光スペクトルの半値全幅として式 (2.23) は次のブロッホ方程式に帰着する [17]。



 
  
Γ
0
−
−
δ
+
φ
0
µ̇
 µ


     2 0 
Γ+(2.24)ν ν̇  = δ − φ


 Γ
Ω
−

2
ω̇
ω
−
0
−Ω
−Γ
2
ただし、 ẋ は x の時間微分を、ω は反転分布を表す。

φ = k · R として、式 (2.24) の定常解を求め式 (2.20) に代入すると輻射圧 < Fr > の式

< Fr >= h̄k

Ω2
2

Γ
2 2
Γ2
Ω2
δ +( )+( )42(2.25)を得る。
*2 実際には真空場との相互作用による自然放出によっても原子の運動量は変化する。しかし無限のモードを持つ真空場とのランダムな相互作用による原子の運動量変化は平均して 0 なのでここでは無視できる。
*3 レーザー冷却を行う時、すなわち比較的小さな離調 (δ ∼ Γ) の時には輻射圧に比べ双極子力は十分に小さくなるので無視できる。

2.1. 二準位系の原子と光の相互作用

2.1.3

9

ドップラー冷却

前節では、レーザー光が及ぼす輻射圧を導出した。式 (2.25) の左辺は単位時間の運動量変化を表し、一度の散乱での運動量変化は h̄k なので式 (2.25) の右辺の h̄k にかかる係数は原子が単位時間に散乱する rate を意味する。ここでRscatt =

Ω2
2

Γ
2 2
Γ2
Ω2
δ +( )+( )42(2.26)

を定義すると、Rscatt は単位時間に原子が光の吸収 · 放出するレートで散乱レートと呼ばれる。δ = 0 の時に原子は最も光と相互作用する。しかし、実際の原子は各々が速度を持って運動しているのでドップラー効果により原子から見た光の周波数は、
ω − k · v となる。よって速度 v で原子が運動している事を考慮して

δ = ω − k · v − ω0 = 0(2.27)の時、輻射圧が最も働く。速度 v に応じて式 (2.27) を満たすようにレーザー周波数
ω を調節する事で速度選択的に共鳴させることが可能であるので、初めは大きな速度を持った原子から輻射圧で減速し速度分散を小さくすることで原子団を冷却できる。これが、ドップラーレーザー冷却の原理である。実際に行う際には実験的な制約がついてくる。具体的に 87 Rb を D2 線を使って冷却する場合を考えると、室温における 87 Rb の 2 乗平均速度は 200m/s 程度あるので、離調を約 300MHz だけ低周
波数側に取っておく必要がある。また一度の散乱で原子は約 6mm/s 速度変化をするので完全に静止させるには約 3 万回の吸収 · 放出サイクルを繰り返す必要がある。
よってドップラー冷却を行う上では• 光の吸収 · 放出サイクルが速い。
• 系が閉じている。
一つ目の条件は、この冷却サイクルの周期は 100ns 程度であり満たされている。二つ目の条件は、実際には 87 Rb 原子は完全な 2 準位系ではなく、すぐ近くの超微細構造準位 5P3/2 ( F 0 = 2) にも励起されここから 5S1/2 ( F = 1) へ落ちる原子があるため系は閉じなくなる。この問題は、5S1/2 ( F = 1) → 5P3/2 ( F 0 = 2) 遷移周波数近辺のレーザー (repump 光) を用意して 5S1/2 ( F = 1) の原子を再び冷却サイクルに使われる準位 5S1/2 ( F = 2) に戻すことで解決できる [16]。

2.1.4

磁気光学トラップ

前節のドップラー冷却は輻射圧の速度依存性を利用したものであった。しかし、ドップラー冷却だけでは、やがて原子が拡散してしまう。よって原子を長時間捕獲

10

第2章

5P 3 2F′ = 3267 MHzF′ = 3F′ = 2157 MHz 5P 3 2

F′ = 2F′ = 1

72 MHzF′ = 0coolingή

5S 1 2

Repumpή

F =2

5S 1 2
6.8GHz原理

13MHz
F′ = 1F′ = 0

CoolingήRepumpή

F =2

254 MHz

F =1

F =1

図 2.2: 87 Rb の D2 線

図 2.3: 41 K の D2 線するためには、輻射圧に位置依存性を持たせる必要がある。この節では磁気光学トラップ (MOT;Magneto Optical Trap) の原理を説明する。図 2.4 のように、三次元でのドップラー冷却の系にアンチヘルムホルツコイルを導入し、さらに光の偏光を選ぶ。磁場の大きさはコイルの中心でゼロ、中心から離れるほど大きくなる。磁場により、原子の共鳴周波数は位置に依存したゼーマンシフトを起こす。ここでは簡単のため、基底状態に全角運動量 F= 0、励起状態に全角運動量が F = 1 の二準位系
原子を考える。励起状態は三つの副磁気準位をもち、それらは図 2.4 の磁場の下では、図 2.5 のようにエネルギーはゼーマンシフトする。ここで、次のような選択則が存在する。

• σ+ 偏光の光では 4 F = 1,4m F = 1 の遷移のみ許容• σ− 偏光の光では 4 F = −1,4m F = −1 の遷移のみ許容
これにより、z が正の領域では左向きの σ− 偏光が、z が負の領域では右向きの σ+
偏光が原子の共鳴周波数に近くなり輻射圧が働く。この結果、トータルの輻射圧は、中心を向く復元力となる。ここで周波数は負に離調をとっておけば同時にドップラー
冷却も行われる。よって、MOT は冷却と捕獲を同時に行える非常に有用な手段である*4 。見通しをよくするために、MOT 中の原子に働く輻射圧を式で表現しておく [18, 15]。磁場の大きさが位置に比例する、すなわち磁場が B(z) = Az( A は定数) と表される系ではゼーマンシフト 4 E = − gµ B m F B(z) = −m F αz と書ける。ここで、g はランデの g 因子、µ B はボーア磁子でありまとめて定数 α とおいた。この時、*4 前節のドップラー冷却はなるべく大きな速度を持った原子も冷却対象と捉え (2.27) を満たすようにレーザーの周波数を変えていくが磁気光学トラップでは通常冷却光の周波数は共鳴から自然幅の数倍は増した程度の値に固定しているので、たまたま輻射圧を受けて冷却されやすい領域にたまた
ま入ってきた原子を冷却するという意味合いで若干発想、用途が違ってはいる。。

2.1. 二準位系の原子と光の相互作用

11

σ

σ

σ

+

−

σ

I

−

I

+

σ

σ

+

−

図 2.4: MOT に必要な磁場と光の偏光のセットアップ

⇎⇳∑⇔∞
mF=1
mF=0
mF=-1
₨0

₢-

₢+

Z
Z<0

0

Z>0

図 2.5: MOT の原理図。ここでは基底状態のエネルギーを 0 とした

12

第2章

原理

原子が各偏光のレーザーから感じる離調は

δ(±) = ω ∓ k · v − ω0 ± αz(2.28)

である。式 (2.25) に式 (2.28) を代入して原子がレーザー光から受ける合力 Ftotal =Fr (δ(+)) + Fr (δ(−)) を求める。この Ftotal を z, v が十分に小さいとしてこれらで展開すると、正の定数 β, κ を用いてFtotal = − βv − κz

(2.29)と書ける。式 (2.29) を見ると、一項目はドップラー冷却の寄与が抵抗力として働き、二項目は位置依存性を持ったゼーマンシフトの寄与が復元力として働くことを意味している。なお、87 Rb の MOT の典型的な数密度は約 1011 個/cm3 、温度は 50µK 程度である。

図 2.6: MOT 用レーザーと磁場のセットアップ

2.2. 誘導ラマン断熱遷移 (STIRAP)13

図 2.7: 磁気光学トラップされた 41 K, 87 Rb 原子を CCD カメラで観測したもの

2.2 誘導ラマン断熱遷移 (STIRAP)
本実験で行う誘導ラマン断熱遷移法 (STIRAP:Stimulated Raman Adiabatic Passage) では、基底状態間の population を理論上 100 パーセントの効率で移すことができる。この現象のエッセンスは、励起状態を含まない dark state という固有状態
を巧みに時間変化させることにある。
第 2.2.1 節ではこの dark state を導出し、STIRAP の原理を説明する。続く第 2.2.2
節では実際の実験で STIRAP を行うために必要な条件について考える。

2.2.1

誘導ラマン断熱遷移の原理

STIRAP は原子分子を異なる内部状態に高効率で移す手法であり、二光子遷移を用いて実励起を防ぐことによりこれを可能にしている。ここでは図 (2.8) に示す三準位系を使って STIRAP の原理を説明する。
第 2.1.1 節で二準位原子系の内部状態を説明した時には、無摂動状態の固有状態を良い量子状態とみなして全系の状態関数 |Ψ(t)i をそれらの重ね合わせで記述した。しかし、レーザー光の様に強い光電場が共鳴周波数に近い時は無摂動時の固有状態が良い量子状態ではなくなる。この時は相互作用まで含めた系のハミルトニアンに対する固有状態 (ドレスト状態) を用意する方法が取られる。ドレスト状態を使って興味深い現象を説明できる。
0
まず二準位系のハミルトニアンを式 (2.12),(2.13) から求めておく。ce (t) = c”e (t)eiδt

14

第2章

原理

|2>

∆p

∆s
Ωp
|1>
|3>
図 2.8: 三準位系の概念図

とおくと

d
h̄Ω ”
c g (t) = −
c (t)
dt
2 e
h̄Ω
d
c g (t) − h̄δih̄ c”e (t) = −
dt
2
ih̄

よって、ハミルトニアンはh̄Ĥ (t) = −
2

(

0 Ω
Ω 2δ

)

である。三準位系を二対の二準系と考えて、


0
Ωp
0
h̄ 

Ĥ (t) = − Ω p 24 pΩs20Ωs 2(4 p − 4s )(2.30)(2.31)となる。|1i,|2i,|3i を基底として状態ベクトル |Ψ(t)i = c1 (t)|1i + c2 (t)|2i + c3 (t)|3iと書くとシュレディンガー方程式は、ih̄∂c= Ĥ (t)c∂t(2.32)である。δ = 0(二光子共鳴) の下、ハミルトニアン (2.31) の固有値、固有ベクトルを求めると

2.2. 誘導ラマン断熱遷移 (STIRAP)

15

エネルギー固有値は√
1(4 + 42 + Ω2s + Ω2p )2E0 = 0√1
E− = h̄ω− = (4 − 42 + Ω2s + Ω2p )2E+ = h̄ω+ =対応する固有状態はそれぞれ| a+ i = sin θ sin ϕ|1i + cos ϕ|2i + cos θ sin ϕ|3i(2.33)| a0 i = cos θ |1i − sin θ |3i(2.34)| a− i = sin θ cos ϕ|1i − sin ϕ|2i + cos θ cos ϕ|3i(2.35)

ただし、θ,ϕ は次のように定義した。

Ωp
Ωs
Ω0
tan 2ϕ =4√Ω0 ≡ Ω2s + Ω2ptan θ =

(2.36)

固有状態 (2.34) だけは励起状態を含まないので、吸収や発光などの光との相互作用
πをしない状態である (dark state)。dark state(2.34) の θ を 0 から へ断熱的に変化2させると、 dark state| a0 i は | a0 i = |1i から | a0 i = |1i になる。つまり、式 (2.36) よπ
り光の強度を θ を 0 から となるように変化させれば |1i から |3i へ population を2
移すことができる。この手法を誘導ラマン断熱遷移法 (STIRAP) という。具体的にπはレーザー強度を図 (2.9) の様なパルスにすれば θ は 0 から に変化する。
2

2.2.2

誘導ラマン断熱遷移の実現条件

前節では、系は dark state を保ちながら時間発展するという前提の下で STIRAPを説明した。この節では実際に STIRAP を行う際の条件を考える。実験を行うにあたっては• 実際にはレーザーは線幅をもつので、レーザーのデコヒーレンスにより実励起
する• 系の時間変化が早いと dark state に | a+ i,| a− i が混じる。

16

第2章

原理

䃈㻔㼍㻚㼡㻕䠖䝷䝡࿘Ἴᩘ

τ
Ωp

Ωs

0
㼠㻔㼍㻚㼡㻕䠖᫬㛫
図 2.9: STIRAP パルスの強度波形点を考慮しなくてはならない。一つ目に関してはレーザーの絶対線幅と相対線幅を小さくする必要がある。二つ目に関しては dark state を保てる位にゆっくり系を時間変化させる必要がある (断熱条件)。dark state に励起状態を含む | a+ i,| a− i が混じると、自然放出による過熱が起き冷却分子が激減することが一番の問題である。
ここでは断熱条件、二光子離調によるデコヒーレンスを組み込んだ遷移効率の式を紹介する。遷移効率の式から各デコヒーレンスの寄与を定量的に把握できる。まず、|1i,|2i,|3i を基底とするシュレディンガー方程式 (2.32) を | a+ i,| a0 i,| a− i を基底にして書き直すと [19]

ih̄

∂a
∂U
= U −1 Ĥ (t)Ua − ih̄U −1 ( ) a∂t∂t

U −1 Ĥ (t)U は対角行列であり、

h̄ω+ 00h̄ω = U −1 Ĥ (t)U =  000 00 h̄ω−(2.37)

(2.38)

よって式 (2.37) において右辺の二項目が、| a0 i が他の状態と混ざるファクターとなることがわかる。このファクターは0−θ̇ sin ϕ − ϕ̇∂U
(2.39)) = θ̇ sin ϕih̄B = ih̄U −1 (
0
θ̇ 
∂t
ϕ̇
−θ̇ cos ϕ 0
ただし ϕ̇,θ̇ はそれぞれ ϕ,θ の時間微分を表す。

2.2. 誘導ラマン断熱遷移 (STIRAP)

17

なお、二光子離調 δ の寄与は (2.37) に




0 0 0
sin2 ϕ cos2 θ− sin ϕ sin θ cos θ sin ϕ cos ϕ cos2 θU −1 0 0 0  U = h̄δD = h̄δ − sin ϕ sin θ cos θsin2 θ
− cos ϕ sin θ cos θ 
0 0 h̄δsin ϕ cos ϕ cos2 θ − cos ϕ sin θ cos θ
cos2 ϕ cos2 θ(2.40)
を加えればよい。式 (2.37),(2.39),(2.40) より a の時間発展は、∂a= −(iω + iδD + B) a∂t

(2.41)

初めに、二光子離調 δ = 0 の条件で断熱条件を導く。(2.37) の二項目で ϕ̇ = 0 として例えば、
c˙+ = −iω+ c+ − θ̇ sin ϕc0において c+ の係数が十分大きくなればよい。c− も同様にして断熱条件は、|ω± | À θ̇ sin ϕ
したがって、θ ∼1とすると断熱条件はτ√Ω0 τ À 1 + 24 τ

(2.42)となる。励起状態の自然放出を考える時には 4 を 4 − iγ とすれば良い。なお二光子離調 (定数) を持つ場合についての詳細は [11], [12] を参照されたい。 [11], [12] によると STIRAP の遷移効率は次式で与えられる。

γπ 2
δ2 γτ
P = exp(− 2 −)Ω0 τ 2Ω0 2(2.43)

ここで、γ は励起状態からの decay rate, τ は STIRAP のパルス幅でありパルスの強
度変化は、

πt
2τ
πt
Ωs = Ω0 cos
2τ√Ω p = Ω0 sinΩ0 ≡と定義している。

Ω p 2 + Ωs 2 = const.

18

第2章

原理

式 (2.43) の第一項は自然放出を含めた場合の断熱条件を与える。すなわち、断熱条
件は
π2 γ
τÀ
(2.44)Ω0 2と修正される。一方、第二項は二光子離調 δ が存在すると効率が下がることを示している。二光子共鳴の半値全幅を求めると、Ω0
δHVFW ' 2.4 √γτ

(2.45)

なお本実験のケースでは 1:励起準位 (中間状態) の自然幅は γ = 2π × 10MHz だとわ
かっている。2:τ は調節できる。3:ラビ周波数に関しては具体的に分かっていない。
典型的なラビ周波数 Ω0 ' 2π × 10MHz の場合に必要な条件は、まず断熱条件 (2.44)より τ À 150ns。よって τ ' 1µs とすれば、δHVFW ' 3MHz となる。
一方、遷移強度が小さくラビ周波数が Ω0 ' 2π × 1MHz の場合には同様にして
δHVFW ' 30KHz 程度となる。この二つのケースから、ラビ周波数が小さい場合には δHVFW が小さくなり、STIRAP レーザーの相対線幅の条件が厳しくなることが分かる。

2.3 分子原子と異なり分子は複数の原子核を持つので電子が受けるポテンシャルはもはや中心力場ではなくなる。核間距離の変化による振動、核配置全体の配置による回転が加わる。ここでは異核二原子分子について振動回転準位を導入した後で今回扱う
冷却分子の超微細構造について端的に述べる。

2.3.1

分子の振動 · 回転準位

この節では分子の振動準位と回転準位を導く。まず、一つの分子全体のシュレ
ディンガー方程式は次の形になる。

h̄2 2
h̄2
∇2α − ∑
∇ + V ( Rα , ri )]Ψ( Rα , ri ) = EΨ( Rα , ri )
2me i
α 2Mα
i

[− ∑

(2.46)

ここで Rα ,ri はそれぞれ核、電子の位置ベクトルであり Mα は α 番目の核の質量である。

2.3. 分子19

まず核の位置を固定して、電子の従う波動方程式

[− ∑
i

h̄2 2
∇ + V ( Rα , ri )]u( Rα , ri ) = U ( Rα )u( Rα , ri )2me i

(2.47)

を解く。ボルン-オッペンハイマー近似では上式 (2.47) で得られた U ( R) を核運動に対するポテンシャルと考えて、核に対する波動方程式

h̄2
[− ∑
∇2α + U ( Rα )]v( Rα ) = Ev( Rα )α 2Mα(2.48)を解く。こうして得られる E は元々のシュレディンガー方程式 (2.46) の固有値の良い近似となる。また (2.46) の固有状態に関しては

Ψ ( R α , ri ) ' u ( R α , ri ) v ( R α )(2.49)がよい近似となる。
ここからは、本実験の系に即して二原子分子の場合を考える。この場合 U ( R) は核
間距離の関数になり、U ( R) = U ( R) である。よって重心運動を分離すれば、中心力場の問題に帰着する。v( Rα ) の解はv( Rα ) =ψν YJ M (Θ, Φ)R(2.50)の形である。v( Rα ) を (2.48) に代入すると ψν は−h̄2 d2 ψν
h̄2
+
U
(
R
)
ψ
+
J ( J + 1)ψν = Eψνν
2µ dR22µR2(2.51)µ:換算質量(2.51) の二項目は分子ポテンシャルであり、その形状は分子ごとに様々である。また
三項目は回転運動による遠心力ポテンシャルを示している。
ここで J=0 の場合に、分子ポテンシャルを調和ポテンシャルで近似するとエネルギーは
1Eν = (ν + )h̄ω
2(2.52)

で量子化され、振動準位が現れる。また J が 0 でない時は、(2.51) の三項目が寄与する。その寄与は近似的に

Er = BJ ( J + 1)
B=

h̄2
2µR2e

(2.53)(2.54)

20

第2章

ਰѣแˮ

⇠∞∆

原理

‫᠃ׅ‬แˮ
(᧓ᨠ:~GHz)(᧓ᨠ:100GHz~THz)
図 2.10: 分子の振動回転準位

ここで Re は平衡核間距離である。

であり、回転運動が量子化される。以上の議論では振動回転準位を簡単に導入することを目的としたため、実際の値とは違うケースが多々あることを強調しておきたい。
典型的な振動準位のエネルギー間隔は THz から 100GHz のオーダー、回転準位のエネルギー間隔は GHz のオーダーであり一つの振動準位に多くの回転準位が存在
する。

2.3.2

冷却 41 K87 Rb 分子

第 2.3.1 節で振動準位と回転準位を導入した。ここからは、本研究で扱う photoassociation [21] で生成される冷却 41 K87 Rb 分子 (以下、冷却分子と呼ぶ) に限定してその性質を述べる。今回扱う冷却分子は一般の分子とはまず振動回転準位への分布が異なる。図 2.11 にその概要を示す。常温分子は熱平衡では深く束縛された振動準位にそのほとんどが存在する。回転準位の分布を見てみると多くの準位に分子が存在する。今回扱う photoassociation で作られる冷却 41 K87 R 分子は浅く束縛された振動準位に存在し、回転量子数 J が小さい 0,1.. の準位に局在している。この回転準位の分布のおかげで分光が容易に行え、また高い操作性で回転準位にアクセスできる。
一方、角運動量の合成によっても新たなエネルギー構造が生じる*5 。基底状態の*5 一般に角運動量が合成されると固有状態が変わる。原子の場合では、軌道角運動量と電子スピンの合成で微細構造が生じ、核スピンと電子スピンの合成から超微細構造が生じることなどがその例

2.3. 分子21…
‫᠃ׅ‬แˮ

…

ਰѣแˮ

⇠∞∆
ࠝภЎ‫܇‬⇠∞∆

photoassociation↖ဃ঺ↆ↎ϬҲЎ‫܇‬
図 2.11: 今回扱う冷却分子の特性

㟁Ꮚ

᰾䝇䝢䞁
図 2.12: 基底状態の 41 K87 Rb 分子の角運動量のイメージ図

22

第2章

原理

41 K87 Rb 分子の各運動量のカップリングによるエネルギー構造を定性的に説明する*6 。

31、核スピン I1 = である。
2
2
1
3
87
また基底状態の Rb は軌道角運動量 l2 = 0、電子スピン s2 = 、核スピン I2 =22である。よって基底状態の 41 K87 Rb 分子の全角運動量 J は J=s1 +s2 +I1 +I2 +N である。
ここで N は核配置の回転によるもので回転角運動量と呼ばれる。J のファクターの内、最も大きなエネルギーシフトはスピン交換相互作用によるものであり S=s1 +s2
が 1 の triplet と、0 の singlet に split する。分子ポテンシャルはまずこの S のよってラベル付けされる。図 2.13 で添え字 3 は triplet、1 は singlet を表す。なお Σ は電子
スピンの分子軸方向の成分が 0 である事を示す。triplet と singlet はエネルギーの低いものからそれぞれ小文字、大文字のアルファベットで順次ラベルし、singlet の電子的基底状態は X とする習慣がある。今回扱う冷却分子は X1 Σ+ の浅い振動準位に存在するので triplet の基底状態 a3 Σ+ とエネルギー的に近くなっている。そのため、
今 singlet を選び全角運動量 J は J=I1 +I2 +N と考えているが実際には triplet が混ざり、核スピンによる相互作用が顕著になる。この核スピンによるエネルギー構造は
超微細構造と呼ばれ、今実験で使う冷却分子ではエネルギー間隔は 10MHz のオー
ダーと予測されている。高分解能を有する depletion spectroscopy(4.1.3) でも分解能は数十 MHz なので、本研究では幅が細い STIRAP を使った超微細構造の分光を試みる。STIRAP で使う準位は、始状態に X1 Σ+ ν” = 91 を, 終状態に X1 Σ+ ν” = 90を使う。また中間状態は A1 Σ+ を選ぶ。
基底状態の 41 K は軌道角運動量 l1 = 0、電子スピン s1 =である。分子の場合は関与する角運動量が増えるためそのエネルギー構造は複雑になる。
*641 K87 Rb 分子については [8]、分子全般については [14]、分子の分光については [22] を参考にした。

2.3. 分子23

エネルギー (a.u.)

A1Σ+

a3Σ+

..... atom

X1Σ+

核間距離 (a.u.)

図 2.13: 41 K87 Rb 分子のポテンシャル。今回用いる冷却分子は a3 Σ+ に近い25

第 3 章 実験系
3.1 各種レーザー
今実験では目的に合わせて多くのレーザーを扱う。この節では主に各レーザーの用途、特性、周波数安定化の方法について述べる。

3.1.1 ECDL∅∏∞LD⇖−∞⇬⇉∙⇖
PZT⇙∐∇∞⇮−∙⇠
図 3.1: ECDL の概要

ECDL(Extra cavity Diode Laser:外部共振器型半導体レーザー) は LD から出力された光をコリメートレンズで平行にし、グレーティングによって周波数を選択的に
LD に戻して cavity を構成する。図 3.1.1 に Littrow 型 ECDL の概要を示す。PZT に印加する電圧を変えることで cavity の長さが変わり、レーザーの発振周波数を調整することができる*1 。LD とグレーティングで組まれた cavity の FSR(Free Spectral
Range) は 5GHz 程度である。また、グレーティングへの光の入射角度を変えることでも発振周波数を選択できる. 我々は、PZT のフィードバック制御と温度調節によって ECDL を安定にしている。モードホップフリーな周波数範囲は 5GHz 程度で、線幅は 1MHz 程度である。

*1 周波数の粗調はグレーティングの角度を変えることで行う。

26

第 3 章 実験系
Feed backFeed backphoto detectorfcavity
DFB
LASER

LD

f
beat

DDS

fDDS

Experiment

ӧ‫٭‬

Rb
coolingf − fref − fDDS

fref
Feed back

図 3.2: PA レーザーのオフセットロックの概念

3.1.2 DFB レーザー
半導体レーザーの一種である DFB レーザー (Distributed Feedback レーザー) は、内部の半導体層が周期的構造をしている。この構造がグレーティングの役割を果た
すので ECDL と同様に発振周波数を選択できる。DFB レーザーの最大のメリットは広い周波数域で sweep できることである。我々は周波数を数百 GHz 程度変える必要がある photoassociation spectroscopy に DFB レーザーを使用している。DFB レー
ザーの線幅は数 MHz 程度であり、photoassociation には十分なスペックである*2 。
PA を行うにはレーザーの周波数を安定化する必要があるが、一般に PA に用いる遷移は原子の吸収から大きく離れている (10GHz 程度)。そのため原子の吸収線にロックする方法は使えない。そこで、DFB レーザーはオフセットロックと呼ばれる手法
で安定化する。図 3.2 は、オフセットロックの概念図と実際の光学系である。図 3.2
で PA レーザーのオフセットロックの枠組みを説明する。最終的には、PA を cavityにロックして安定化したい。Lock に使う cavity も安定化する必要があり、そのための光として LD を用意する。LD(周波数 f ) の光は二つに分岐されて、一方は 87Rb
原子の D2 遷移に共鳴な周波数 ( f re f ) の冷却光と混ざりビートを生じる。このビートと DDS 信号*3 (周波数 f DDS ) とのビート | f − f re f | − f DDS が 0 となるように LD に
フィードバックをかける。 f DDS を変えることで LD の周波数 f を調節できる。この LD で cavity の発振モード (以下クシ) が決まり、そのうちのどれかのクシに DFB
レーザーをロックする。cavity のクシが DFB レーザーで発振したい周波数とずれている場合には、LD の周波数をかえてその位置を調節することができる。図 3.3 は実際に使用している DFB レーザーのオフセットロックの光学系である。
*2 photoassociation で使う励起準位の自然幅が 10MHz あるので、それ以下の線幅であればよい。
*3 DDS(Direct Digital synthesizer) は、0Hz から数百 MHz までの周波数の正弦波を、デジタル制

御によって正確に出力する装置。

3.1. 各種レーザー

27

Photoassociation 䝺䞊䝄䞊䛾ගᏛ⣔

EOM
AOM

slave

DFB

LD

図 3.3: PA レーザーオフセットロックの実際の光学系

EOM

28

第 3 章 実験系

E3

3
3
Ԉӓ࠘

ήѕឪ

2

2
−∞⇜∞

E 1′
E1

ήѕឪ

E2

1′

1

図 3.4: 四準位系

1

図 3.5: 実際の準位構造

3.1.3 Ti:S レーザー
Ti:S レーザーは 4 準位系の固体レーザーであり、高出力 · 発振周波数の広範さが特長である。固体レーザーの発振周波数が広範な理由を簡単に説明する。図 3.4 は四準位系の概念図である。基底準位 1 から帯状に広がった準位 3 へは効率よく光励起でき、準位 3 からは寿命の長い 2 へ非常に短時間で緩和により遷移する。この準位 2がレーザー発振のための上準位となる。準位 1 の少し上に準位 10 がありこれがレー
ザー発振のための下準位となる。準位 1、10 間のエネルギー差が小さければ 1 から
10 へは緩和によりすばやく遷移するので 2 と 10 の間に反転分布ができやすくなる。
図 3.5 はレーザー媒質のエネルギー構造である。吸収帯が広いので広い波長域の励起光が使える。また、レーザー発振のための下準位が幅広くなっているため発振周波数域が広くなる。
なお実験室の Ti:S レーザーのスペックは以下のとおりである。発振波長 750 − 870(nm)、
線幅 15kHz、(励起光) 最大出力 1800mW である。

3.1.4

色素パルスレーザー

色素パルスレーザー (以下、パルスレーザー) は高出力が特長であり、分子や原子に照射することで二光子吸収が起こり直接イオン化される。パルスレーザーで生成したイオンは後述の MCP(Micro Channel Plate) によって検出できる。パルスレー
ザーのパワーは Q スイッチの time delay を変えることで調節ができ、最大出力は数十 mJ 程度である。今実験でのパルスの出力は 1mJ 以下、波長は 604nm 付近、線幅は 3GHz 程度である。

3.2. 真空系

29

3.2 真空系

3.2.1 Transfer Cavity
原子はいくつかの固有な共鳴周波数で吸収ピークを持つ。MOT の様に共鳴周波数付近の光が必要な時には、その吸収ピークをフィードバックの基準にしてレーザーの周波数を安定化すればよい。一方、実験で必要な周波数が原子の吸収ピークと離れている場合や、大きな周波数差がある複数のレーザーの相対線幅を狭くしたい時には cavity を用いる方法が有用である。今回の STIRAP の実験では、Ti:S レーザーと ECDL を使用する。二つのレーザーは周波数差を 130GHz 程度、相対線幅を数十kHz 程度にする必要がある。本研究で使用する Ti:S レーザーの線幅は元々30kHz 程
度、ECDL の線幅は 1MHz、ローパスフィルターをかけた後に current フィードバッ
クをして 30kHz まで狭められている。これだけでは個々のレーザーの線幅は細くてもドリフトにより各レーザーの career 周波数が動き、相対周波数は大きくなる。

cavity はその共振器長で決まる FSR(Free spectral range) 間隔で共振周波数のモードが多数存在し (クシと呼ぶ)、モードと同じ周波数の光のみ発振するようになっている。共振器長を安定にすれば各モードは固定され、これらのモードの一つにレーザーをロックすることができる。またモードが動いた時でもロックされた複数のレーザー
はモードのずれと同様に周波数がずれるだけである。よって、各レーザーの career
周波数がランダムに動くことはなくなり、レーザー間の相対線幅は元々の個々のレーザーの線幅のみで決まる。つまり、一つの cavity に複数のレーザーをロックしたほうが複数の cavity を用意するよりも相対線幅を狭くできる。このような cavity はtransfer cavity と呼ばれる。図 3.6 は実験で使う STIRAP 用レーザーの相対線幅狭窄化システムの概要である。
図 3.6 を用いて相対線幅狭窄化の方法を説明する。Ti:S レーザーの周波数を決めた後、cavity のクシが Ti:S レーザーの周波数と一致するように、cavity の PZT に印加する電圧を調節して cavity 長を設定する。次に 1st LD を使ってこの cavity を安定にする。1stLD の周波数は 87 Rb 原子の (D2 遷移の) 吸収ピークにロックして安定にしておく。この 1st LD の周波数は、通常 cavity の共振周波数とは一致しない。そこで sideband lock という手法により、安定な 1stLD で cavity を安定化する。
siceband とは、LD(carrer 周波数 ω0 ) の電流に rf 発振器で変調 (ω) をかけることで生じる ω0 − ω,ω0 + ω の周波数成分のことである。ω を変えて sideband の周波数を調節することができる。sideband が cavity のクシと一致するように rf を調節した後、この sideband を cavity にロックする。1stLD 自体は原子にロックされてい30

第 3 章 実験系
careerℲLock
Rb gas cell

᬴ܱဇ
Ti:S

cavity…

career
ℴL

oc k

ℳL

careerockofrequency
sideband2nd LD

᬴ܱဇ

rm

on

ito

sidebandr

1st LD図 3.6: STIRAP 用レーザーの相対線幅狭窄化て安定なので、sideband も安定である。したがって cavity は 1stLD によって安定化される。
今度は、この安定な cavity に 2ndLD の周波数をロックする。cavity 長は Ti:S レー
ザーの周波数で決めたので、2ndLD で出力したい career 周波数に最近接するクシの位置に、rf を調節することで、sideband を立て cavity にロックする。以上の方法
で Ti:S レーザーと LD の相対線幅の狭窄化が可能となる。
なお cavity のロックが不安定な場合には、cavity のクシ 1st LD の sideband に
ロックしない。その代わりに、1st LD で cavity をモニター、補正する。1stLD のsideband を cavity のクシに合わせると、上述の様に 1stLD の sideband は安定なので、sideband とクシがずれた時には cavity が動いたことになる。したがって、PZT
電圧を調節して cavity のクシを sibeband の位置に戻すことで cavity 長を補正できる。本研究ではいまだ cavity のロックが不安定であったため、1stLD の sideband を使って cavity のクシをモニター · 補正する方法で STIRAP レーザーの相対線幅狭窄化を行う。図 3.8 は Ti:S レーザーと LD の sideband を cavity の同じクシにロックした時の beat を測定した結果である。相対線幅 45kHz 程度を達成できた。なお、実際の STIRAP レーザー安定化の光学系は図 3.7 である。

3.2. 真空系

31

STIRAP−∞⇜∞↝ή‫ܖ‬ኒ
PBS
ₛ/4 waveplate

Photo detector
Wavelength meterₛ/2 waveplate
Rb gas cell
Ti:S
AOM

Miror
CavityAOM

Isolator
Lens
Fiber

Prism

AOM

EOM
AOM
AOM

slave

1st LDEOM
2nd LDEOM

図 3.7: STIRAP 用レーザー安定化の光学系

32

第 3 章 実験系

䣄䣧䣣䣶䢢䣲䣱䣹䣧䣴䢢䢪䣯䣙䢫

䢶䣺䢳䢲

䢯䢸

䢵

䢴

䢳

䢲
䢯䢶䢲䢲

䢯䢴䢲䢲

䢲

䢴䢲䢲

䢶䢲䢲

䣄䣧䣣䣶䢢䣦䣧䣶䣷䣰䣫䣰䣩䢢䢪䣭䣊䣼䢫

図 3.8: STIRAP 用レーザーの beat 測定

3.2.2 Vacuum chamber
冷却原子が室温の原子と衝突するのを避けるために、実験は高真空度の chamber内で行う。今回の実験で使用する chamber はステンレス製の特注品で、イオンポンプ
により 10−9 torr 程度の真空度を保持している。図 3.9 は、今回の実験で使う chamberと入射するレーザーの配置である。この chamber には MOT レーザーが入射する 6
つの大きな窓 ICF70 と他の実験用レーザーが入射すつ 4 つの小さな窓 ICF34 が取り付けられている。また MOT レーザーが反射しないように、大きな窓には波長 600〜900nm の光対応の無反射コートが施されている。さらにこの chamber には K,Rb
原子の dispenser がそれぞれ取り付けられている。dispenser は電流を変えることで放出する原子の数を調節できる。

3.2.3

イオン検出

原子、分子の検出には MCP(Micro Channel Plate) を使う。原子間の遷移とは異なり、分子の遷移強度はとても小さいため吸収イメージング法などでは S/N が取れない。MCP は、パルスレーザーで生成したイオンを引き寄せ、増幅することで少数個の原子、分子でも検出することができる。図 3.10 を使って MCP の原理を端的に述べる。MCP は、長い管状になったチャンネル (二次電子放出管) を積上げたもの

3.2. 真空系

33

Vacuum chamber⇷∑⇟−∞⇜∞⇧∉∙⇳∑⇮∓∙∐∆∞⇹∙⇖

MOT−∞
⇜∞

MOT−∞
∞
⇜∞

⇊⇐∙∃∙
⇽
⇭⇉⇟∀∙⇛∞

MCP
MOT−∞
⇜∞
MOT−∞
⇜∞

STIRAP−∞⇜∞

図 3.9: 本実験で使う Vacuum chamber

である (図 3.10 の上の図)。チャンネルには入射電子がチャンネル内を加速して進む向きにバイアス電圧 VD が印加されている*4 。入射した電子は電場を受け加速しながらチャンネル内壁との衝突を繰り返す。衝突の度に複数の二次電子がチャンネル壁から放出されるため電子の数は指数関数的に増大する (図 3.10 の下の図)。したがって少数の原子、分子でも S/N を取ることが可能になる。さらに、検出されたイオンの種類は、イオンがチャンネル管を通過してシグナルが現れるまでの時間差から特定できる。定電場 E の下、質量 m、電荷 e の粒子が距離 l を移動するのに要する時
間 τ は、
√
2ml
τ=
(3.1)
eE
となり、イオンの質量の平方根に比例する。図 3.11 は実際のシグナルである。図 3.11
において四つのピークが観測できる。これらのピークが起こる時刻の比は式 (3.1) より 41 K,87 Rb,41 K 87 Rb,41 K87 Rb,87 Rb2 の質量の平方根の比に等しい。

*4 適切な電圧バイアスについては [20] 参照

34

第 3 章 実験系

図 3.10: MCP の模式図 [13]䡚 䝁

図 3.11: 実際のイオンシグナル

3.3. PC 制御

35

3.3 PC 制御
実験では制御を 100µs 程度の間隔で行う必要があり、手動では行えない。そこで実験では、LabView プログラムを用いた PC 制御を行っている。このプログラムでは最小 100µs 単位での制御が可能となる。図 3.12 に LabView プログラムの一例を示す。図 3.12 はデジタル制御のプログラムである。LabView プログラムには他に光の周波数、強度、磁場などを時間制御するアナログ制御プログラム、そして測定プ
ログラムがある。なお、第 3.10 節の図 3.11 で得たシグナルは、LabView の測定プ
ログラムを用いて ion counts として計測される。

図 3.12: 実際の labview プログラム

37

第 4 章 実験
4.1 予備実験
まず本節では STIRAP に向けた予備実験を説明する。図 4.1 に STIRAP のセット
アップの概要を載せる。
PC
Ion counts
⇈∙⇽
₣

time
MCP

time
STIRAP−∞⇜∞(Ti:S+LD)⇷∑⇟−∞⇜∞

41K,87Rb

CMOT
photoassociation⇕∐∞⇱∙⇖

図 4.1: STIRAP の実験セットアップ

STIRAP を行うための準備として以下のことを行う。
1. photoassociation で基底状態の分子を作る。
2. パルスレーザーを使って作成された基底状態の分子を分光する。
3. depletion spectroscopy を行い、STIRAP レーザーの周波数を数十 MHz の精度で決定する。
4. STIRAP レーザーを cavity にロックする。
5. STIRAP パルスの波形を決める。
各ステップの詳細を以下の節で説明する。

38

4.1.1

第4章

実験

分子の生成と検出

本実験では、冷却 41 K87 Rb 分子は光会合 (photoassociation) によって生成する。
その大まかな流れを説明する。まず、磁気光学トラップ（Magneto-Optical Trap:MOT）により 41 K,87Rb 原子を冷却、捕獲する。高効率な光会合を行うため、磁気光学ト
ラップに用いるレーザーの周波数、強度、及び磁場勾配を時間的に変化させることにより、定常 MOT よりも高密度、低温の 41 K,87 Rb 原子集団を得た（Compressed
MOT:CMOT)。表 4.4 に CMOT で得られる 41 K, 87 Rb 原子の密度、温度、個数の典型的な値を示す。この原子集団に対し、87 Rb の D1 線から負に離調した周波数の光 (12587.150cm−1 ) を入射し、光会合を行った。ここで、光会合用のレーザーは
DFB レーザーからの出力 (5mW) を Injection Lock という方法により増幅し、さらにTapered Ampliﬁer により増幅された光を用いた。回折格子を用いて Tapered Ampliﬁer からの出力に含まれる Ampliﬁed Spontaneous Emission の成分を除去し、
およそ 60mW の光を光会合に用いた。図 4.3 の様に、光会合により電子的励起状態に分子が生成され、自然放出を介して電子的基底状態 X1 Σ+ に分子が生成された。
DFB レーザーの周波数は 12587.150cm−1 にあわせた後、オフセットロックシステム
を用いて周波数を安定化する。その後パルスレーザーも入射して MCP のシグナルを見ながら生成する分子の数が MAX となるように周波数を微調する。

PC
Ion counts
time
⇈∙⇽

MCP

Photoassociation−∞⇜∞

41K,87Rb

⇷∑⇟
−∞⇜∞

CMOT

図 4.2: photoassociation による冷却分子の生成と検出

4.1. 予備実験

39

エネルギー (a.u.)０＋
photoassociation

A1Σ+

...

レーザー

a3Σ+

..... atom

...

X1Σ+

核間距離 (a.u.)

図 4.3: photoassociation による分子生成の概念図

T(µK)

ᐦᗘ(cm-3)

ಶᩘ

41K

100

1㽢1011

1㽢108

87Rb

40

5㽢10115㽢108

図 4.4: 41 K,87 Rb 原子の CMOT の典型的な特性

4.1.2

パルスレーザーを用いた基底状態の分光

第 3.10 節で述べたように生成した 41 K87 Rb 分子はパルスレーザーと MCP を用いて検出する。この節ではさらに生成した X1 Σ+ 41 K87 Rb 分子の振動準位をパルスレーザーを用いて分光する。その仕組みを図 4.5 を用いて具体的に説明する。まず
photoassociation で生成した 41 K87 Rb 分子にパルスレーザーを照射する。このパルスレーザーの周波数が特定の振動準位と共鳴したときには、その振動準位の分子は一気にイオン化され ion counts にピークが現れる*1 。パルスレーザーの周波数を変*1 正しくは、イオン化は二光子吸収で起きるのでパルスレーザーの周波数がその一光子分の値の時に共鳴する。

40

第4章

実験

⇊⇐∙҄
⇷∑⇟−⒲⇜
⒲

…

ԗඬૠ
sweep

ਰѣแˮ(᧓ᨠ:100GHz~THz)

図 4.5: パルスレーザーによる基底状態の分光の模式図

えると各振動準位の分子がイオン化され、ioncounts には複数のピークが現われる。
現われたピークは、既に解明されている基底状態の振動準位と実験で得たシグナルのエネルギー間隔を照合して、振動準位をアサインメントできる。実際に行った分光の結果を図 4.6 に示す。我々は図 4.6 で ν” = 90 と ν” = 91 の二つを STIRAP で使う二つの基底状態に選んだ。次に各基底状態と中間状態間の周波数を数十 MHz の精度で合わせたい。しかし、パルスレーザーの線幅は 3GHz 程度あるので、新たに高精度な分光法が必要となる。次の節では、数十 MHz の精度で分光可能な depletion
spectroscopy という手法について説明する。

4.1.3 depletion spectroscopy
第 4.1.2 節の分光法により振動準位までは分光できる。しかし、第 2.3.2 節で述べたように分子は振動準位よりも細かい多くの構造を持つ。この節では、さらに高分解能 (数十 MHz) な分光法を説明する。
一般に冷却原子はエネルギー構造がシンプルで一つの準位に存在する数は多いので、CW レーザーの周波数を sweep した時の光の吸収放出を直接観測して分光できる。一方、冷却分子は、• 遷移強度が小さい

4.1. 予備実験

41

12

ν”=91

ion counts(a.u.)

10

ν”=93

8

ν”=90
6

ν”=92

4
2
0
604

604.2

604.4

604.6

604.8

605

䝟䝹䝇䢖䡬䡷䢚䡬䛾Ἴ㛗(nm)図 4.6: パルスレーザーによる基底状態の分光結果• 多数の振動回転準位が存在し、原子よりも系が開いている。
• 多数の振動回転準位が存在するため一準位あたりの分子数が少ない
このため分子の分光は、原子と同様の手法では困難である。そこで、分子の分光にはこれから紹介する depletion spectroscopy が有用である*2 。depletion spectroscopy
では回転準位 (エネルギー間隔:GHz) を分光することが可能となる。その仕組みを端的に説明する。まず、パルスレーザーで対象とする (=回転準位まで分光したい) 振動準位の分子をイオン化してその population をモニターする。ここで線幅の細い
CW レーザーを probe レーザーとして分子に照射する。probe レーザーの周波数が特定の回転準位の分子と共鳴すると、分子は励起される。一端励起された分子は他の振動回転準位に decay して元の状態にはほとんど population が無くなるこの時、パルスレーザーのシグナルが減少してピークが現れる (depletion)。CW レーザーの周波数を sweep することでピークを観測して回転準位を分光できる。
なお、depletion spectroscopy の分解能は probe レーザーの線幅と強度で決まり数
十 MHz 程度である*3 。前述したパルスレーザーを用いた分光よりも二桁上の分解能を有する。本実験では depletion spectroscopy を用いて STIRAP レーザーの周波数を決定した。
改めて振動準位はパルスレーザーにより、回転準位は CW レーザーにより分光できることを強調しておく。

*2 なお、STIRAP 用レーザーの周波数は depletion spectroscopy を用いて決定する。
*3 今回使う励起準位の線幅が 10NHz なので原理的に 10MHz 以上である。

42

第4章

実験

4.1.4 Ti:S レーザーの周波数選定
Ti:S レーザーの周波数を ν” = 90、中間状態間の周波数に合わせる。まずパルスレーザーを 604.280nm に設定して ν” = 90 の population をモニターする。
次に Ti:S レーザーを強度 20µW で入射して、その周波数を 12587.155cm−1 から12587.170cm−1 まで 5MHz/s で sweep した。この時に得られた 41 K87 Rb 分子数の変化を図 4.7 に示す。ピークの幅は約 90MHz 程度であり、30MHz 程度の精度で周波数を決定できた*4 。Ti:S のドリフトを抑えるため、cavity のクシの一つを Ti:S の周波数に合わせてロックした。

25.5

ion counts(a.u.)

23.5
21.5
19.5
17.5
15.5
13.5
11.5
12587.155

12587.16

12587.165

12587.17

12587.175

Ti:S䢖䡬䡷䢚䡬䛾࿘Ἴᩘ(cm-1)

図 4.7: Ti:S レーザーの周波数を sweep した時の ν” = 90 の population

4.1.5 LD の周波数選定
次に LD の周波数を ν” = 91、中間状態間の周波数に合わせる。パルスレーザーの波長を 604.440nm に設定して ν” = 91 の population をモニターする。まず、LDの周波数を波長計の精度 (約 0.01cm−1 程度) で ν” = 91、中間状態間の周波数に合わせる*5 。次にこの LD に発振器で変調をかけて sideband をたてる。この sideband
を cavity のクシの一つにロックする。その後、ロックした状態で発振器からの入力*4 図 4.7 の実験では Ti:S レーザーのパワーは 0.19mW で行った。depletion の幅は光の強度が小さい方が細くなるので、実際には Ti:S レーザーのパワー 20µW で depletion をみてこの精度で周波数を決定した*5 正確には、事前に Ti:S レーザーを用いて 4.2.1 と同様の手順で ν” = 91 の depletion を見る。そして depletion がピークの時の波長計の値を記録しておき、LD をその値に合わせる

4.1. 予備実験

43

9.5

ion ciunts(a.u.)

9
8.5
8
7.5
7
6.5
100

120

140

160

180

sidebandMHz࿘Ἴᩘ(MHz)図 4.8: LD の sideband を 10MHz ずつ変えた時の ν” = 91 の population 変化

周波数を変えて sideband の周波数を変えることで LD の career 周波数が動く。LDの周波数を 10MHz ずつ変えて観測した ν” = 91 の 41 K87 Rb 分子数の変化を図 4.8 に示す*6 。
図 4.8 より、LD の sideband を 150MHz に決定した。さらに第 3.2.1 節で述べた手法で cavity をモニター、補正する。

4.1.6 STIRAP レーザーの強度変化
第 2.2.2 節で述べたように、STIRAP ではふたつのレーザーの強度を変えて
population を移行する。本実験では arctan 型とガウシアン型の波形を採用した。
レーザー光の強度変化は AOM に加える電圧を変えて行う。しかし、一般に AOMの出力は入力電圧に比例しない。よって、強度波形の作成に向けてまずは AOM の出力特性を調べた。その後、特性を考慮して AOM に入力する波形を作った。

AOM の出力特性
AOM の amplitude 端子に外部から電圧を入力して回折効率を変えることで
STIRAP の強度波形を作られる。入力パワーに応じた AOM の出力を photo detectorで求めた。その結果を図 4.9 に示す。今回この出力特性を sin 関数でフィッティング
した。
*6 sweep 可能な範囲は高々100MHz 程度である点で Ti:S と異なる。

44

第4章

実験

0.70
0.60

ฟຊ(mW)

0.50
0.40
0.30
0.20
0.10
0.00
0.000

0.100

0.200

0.300

0.400

0.500

0.600

ධຊ㟁ᅽ(V)

図 4.9: AOM の出力特性

実際に入射する波形

EXCEL で作った AOM の amplitude 端子に入力する波形を図 4.10 に示す。

0.14
0.12
0.1

㟁ᅽ(V)

0.08
0.06

LD䜈䛾ධຊ
Ti:S䜈䛾ධຊ

0.04
0.02
0
-0.02
0.0

1.0

2.0

3.0

4.0

5.0

᫬㛫䠄μs)

図 4.10: AOM の VCO 端子に入力する電圧

実際の出力は図 4.11 の様になった*7 。
*7 STIRAP レーザーを chamber 前で分けて photo detector にいくようにして出力波形をみている

4.2. 冷却 41 K87 Rb 分子の STIRAP45

6ion counts(a.u.)

5
4
Ti:S
LD

3
2
1
0
0

1

2

3

᫬㛫(μs)

図 4.11: STIRAP パルスの強度変化

なお STIRAP パルスの強度はそれぞれ Ti:S,LD の ﬁber に入射する光を変えることで調節する*8*9

4.2 冷却 41K87Rb 分子の STIRAP
以上で STIRAP の準備が完了したので、この節では実際に STIRAP を行う。なおTi:S は STIRAP 用と元々ν” = 90 にいた分子を除去するためのクリーニング用に分けた。クリーニングのパワーは 400mW で入射する。図 4.12,4.13 は各々、本実験で使うエネルギー構造とレーザーの役割の模式図、セットアップの概要である。

ので実際に chamber に照射されている光の出力とは定数倍異なる。
*8 入力波形の電圧の振幅を変えてパルス強度を調節しようとしたが、パルスの形が崩れたのでこちらの方法にした。
*9 STIRAP レーザーを chamber 前で分けて photo detector にいくようにして出力波形をみているので実際に chamber に照射されている光の出力とは定数倍異なる。

46

第4章

実験

⇊⇐∙҄

sweep

中間状態

⇕∐⒲⇱∙⇖

photoassociation
Ti:SLDؕࡁཞ७↝41K⅚87RbҾ‫܇‬

ν”=91
ν”=90
図 4.12: 関与するレーザーとエネルギー準位

PC
Ion counts
⇈∙⇽
₣

time

time
STIRAP−∞⇜∞(Ti:S+LD)

MCP⇷∑⇟−∞⇜∞

41K,87Rb

CMOT
photoassociation⇕∐∞⇱∙⇖

図 4.13: STIRAP の実験セットアップ (再掲)

実験は PC 制御により次の図 4.14 に示すプロセスを一秒間に九回行った。この結果
はリアルタイムで PC に送られる。図 4.14 の time sequence 一回の実行で

1. まず CMOT 中の 41 K,87 Rb 原子から photoassociation で分子を作る

4.2. 冷却 41 K87 Rb 分子の STIRAP

47

1ms
CMOT
9ms
photoassocision
shutter close⇕∐∞⇱∙⇖

AO off
700µs

STIRAPτ⇷∑⇟

図 4.14: STIRAP 実験の time sequence。一連の操作を 1 秒間に 9 回行う

2. この時、一緒に ν” = 90 に共鳴な Ti:S レーザーを入れて ν” = 90 の分子を除去しておく (クリーニング)
3. photoassociation レーザー、クリーニング用レーザーを切り、次は STIRAP 用
レーザーのみを入射する (STIRAP 実行)
4. STIRAP レーザー入射が終わって数 µs 以内にパルスレーザーを入射して ν” =90 の分子をイオン化して population を観測するというプロセスを行う。

4.2.1

二光子共鳴

図 4.14 の行程を 600 秒間行い、その間 AOM の VCO(voltage control oscillator)
端子に入力する電圧を変えて Ti:S レーザーの周波数を 80MHz 線形に sweep した。
すでに STIRAP パルスの波形は出力されているので、二光子共鳴した時に STIRAPが実行され ν” = 90 に populaion が移るはずである。実際に第 4.2 節の図 4.1 のセットアップで Ti:S レーザーの周波数を sweep した時の ν” = 90 の population をモニターした結果を図 4.15 に示す。

第4章

ion counts(a.u.)

48

実験

2
1.8
1.6
1.4
1.2
1
0.8
0.6
0.4
0.2
0
-40

-20

0

20

40

Ti:S䢖䡬䡷䢚䡬䛾┦ᑐ࿘Ἴᩘ(MHz)図 4.15: Ti:S レーザーの周波数を 80MHz sweep した時の ν” = 90 の population。
ただし、第 4.1.4 節で設定した周波数を 0 とする。

図 4.15 から、19MHz 付近で二光子共鳴になり分子が ν” = 91 から ν” = 90 に移ったことが分かる。さらに図 4.15 より STIRAP の幅は 1MHz 程度であることが分かり、STIRAP は超微細構造 ( 10MHz) 分光の有力な手段といえる。しかし、図 4.15の結果は S/N が悪く、第 2.3.2 節で述べた超微細構造は観測されない。したがって
S/N をあげるために、Ti:S レーザーの周波数をこの二光子共鳴に合わせて STIRAPの移行効率のパラメータ依存性を調べ STIRAP の条件を最適化する。その後、再び超微細構造分光を試みる

4.2.2

効率の強度依存性

まずは、移行効率の強度依存性を調べる。LD と Ti:S レーザーの強度はファイ
バーのカップリング効率を変えて調節する。毎回、両レーザーの最大強度は同じにした。各強度における ν” = 90 の population は図 4.16 のようになった*10 。

*10 この実験では Ti:S の周波数が二光子共鳴と 400kHz ほどずれていた。

4.2. 冷却 41 K87 Rb 分子の STIRAP

49

0.35

ion coumts(a.u.)

0.3
0.25
0.2
0.15
2μs䚷STIRAP䝟䝹䝇0.1

4μs䚷STIRAP䝟䝹䝇

0.05
0
0

5

10

15

ᙉᗘ(mW)
図 4.16: STIRAP シグナルのレーザー強度依存性

図 4.16 から移行効率は強度にほぼ比例しており、いまだ飽和していないことが分かる。また 2µs の STIRAP パルスのほうが 4µs パルスよりも移行効率が良いことが分かる。式 (2.43) によると断熱条件をより満たすという意味では時間幅が大きいほうが効率が上がる。一方、式 (2.43) の二光子離調 δ を含む項の影響が大きいときには時間幅が小さいほうが効率は良くなる。この実験では Ti:S の周波数がずれていたので後者も考えられる。以降の実験では再度 Ti:S レーザーの周波数を二光子共鳴にあわせてから行う。

4.2.3

効率のパルス時間間隔依存性

Ti:S と LD の最大強度 13mW のパルスを使って二つのパルスの時間間隔を変えた時の ν” = 90 の population を測定した。なお、ここでは左右対称なパルスを使う
ほうが時間間隔を変えた時の強度波形が安定だったので、図 4.17 の様なガウシアンを採用した。時間間隔を変えた時の STIRAP シグナル (ν” = 91 から ν” = 90 に移った分子数) の変化をそれぞれ図 4.18,4.19 に示す。

50

第4章

実験

ion counts(a.u.)

図 4.17: ガウシアンパルス。τdelay は二つのパルスのピーク間隔であり、τdelay を変えた時の移行効率を調べる。

0.9
0.8
0.7
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0
-1.1

-0.6

-0.1

0.4

0.9

time delay(µs)
図 4.18: 全値全幅 2µs の STIRAP 波形のオーバーラップを変えた時の STIRAP シグナル4.2. 冷却 41 K87 Rb 分子の STIRAP

51

1.4

ion counts(a.u.)

1.2
1
0.8
0.6
0.4
0.2
0
-4.5

-2.5

-0.5

1.5

3.5

time delay (µs)

図 4.19: 全値全幅 4µs の STIRAP 波形のオーバーラップを変えた時の STIRAP シグナル

横軸の時間は、二つのガウシアンパルスのピーク間隔を表す。また、時間の符合はLD のピークが Ti:S に先立つ時 (すなわち、STIRAP で典型的な強度変化) に正、その逆の時 (STIRAP でない時) を負と定義した。図 4.18,4.19 共に左右が非対称になっていることがわかる。これは STIRAP によって移行効率が増えていることを証明している。さらに、4µs パルスを使ったときのほうが STIRAP の効率がよいのが分かる。これは、この実験条件では、強度変化が 2µs パルスよりも緩やかな 4µs パルス
を使った方が、断熱条件がより満たされるためと考えられる。この実験から、• 最適なパルス時間間隔が分かった。
• STIRAP により分子が移行されていることが実証できた。

4.2.4

効率のパルス時間幅依存性

第 4.2.3 節に引き続き今度はガウシアンパルスの時間幅 (半値全幅) を変えたときの移行効率を調べた。その結果を図 4.20 に示す。なお各パルス幅において移行効率が最大となるようにパルスの時間間隔を調節した。図 4.20 では移行効率が次式に従うとしてフィットした (青線)。

52

第4章

実験

䢳䢰䢸

䣫䣱䣱䣰䢢䣥䣱䣷䣰䣶䣵䢪䣣䢰䣷䢰䢫

䢳䢰䢶
䢳䢰䢴
䢳䢰䢲
䢲䢰䢺
䢲䢰䢸
䢲

䢳䢲

䢴䢲

䢵䢲
䢶䢲
䢷䢲
䣲䣷䣮䣵䣧䢢䣹䣫䣦䣶䣪䢢τ䢪µ䣵䢫䢸䢲䢹䢲

図 4.20: ガウシアンパルスの時間幅 (半値全幅) と移行効率の関係

P = exp (−γπ 2
1− Dτ )
2Ω0 τ 2(4.1)

ただし、D は STIRAP レーザーの絶対線幅の和 (約 45kHz) である

式 () でフィットした結果、ラビ周波数は 3.3MHz、レーザーの絶対線幅の和 D=
2.4
4.7kHz、規格化定数 1.9 であった。よって最大移行効率は× 100 = 75% である。
1.9
D は実際には第 3.2.1 節の図 (3.8) より 45kHz 程度なので*11 、フィッティング結果は実際の D よりも小さくなっている。D の項は減衰項であり τ が大きな領域で支配的になる。本来ならば、τ の大きな領域で移行効率がもっと小さくなるか、もしくは移行効率の最大値が大きくなることで D が 45kHz に近くなるべきである。移行効率は 75% と比較的高いので、今後さらに長いパルス幅での移行効率のデータを増やしレーザーのデコヒーレンス D を精度よく求める必要がある。
τ が小さい時には式 (4.2.4) の一項目、すなわち断熱条件に抵触して移行効率は小さくなる。一方 τ が十分大きな時には断熱条件は満たされるがの線幅によるデコヒー
レンスが効いてくるために移行効率は落ちる。したがって、断熱条件との線幅の効
果の兼ね合いで移行効率の最大値が決まる。実際にこの推定は実験結果の図(4.20)√π2γを定性的に説明できている。式 (4.2.4) より τ =の時、移行効率は最大とΩ0 D*11 図 (3.8) は相対線幅を示すが、cavity によって二つのレーザーのドリフトが抑えられているので

図 (3.8) の幅はほぼ各レーザーの絶対線幅の和と等しくなる。

4.2. 冷却 41 K87 Rb 分子の STIRAPなり P MAX = exp (−53

π √2γD ) となる。このことから移行効率を上げるには、Ω0• 強度を上げて、ラビ周波数を増やす。
• レーザーの線幅 D を小さくする。
ことが必要となる。なお強度を上げることについては、実験 4.2.2 からも要請された*12 。

4.2.5

超微細構造分光得られた強度、パルス時間間隔、パルス時間幅依存性の結果から半値全幅 4µs のガウシアン STIRAP パルスを次の様にオプティマイズした。

• STIRAP レーザーの強度は共に 13mW
• 二つのパルスの間隔を 2.5µs に設定
第 4.2.1 節と同様に Ti:S レーザーの周波数を 80MHz sweep した。この時の ν” = 90の 41 K87 Rb 分子数の変化を図 4.22 に示す。

ion counts(a.u.)

14.5MHz3

νFVHW1=0.69MHz

2.5

νFVHW2=0.84MHz

2

1

2
1.5
1
0.5
0
-0.5
-32

-12

8

28

Ti:S䢖䡬䡷䢚䡬䛾㞳ㄪ(MHz)図 4.22: Ti:S レーザーの周波数を 80MHz sweep した時の ν” = 90 の population。
ただし、4.1.4 で設定した周波数を 0 とする。

*12 本実験のシステムではレーザー強度は 14mW 程度までしか上げられないので、以後、他の条件の最適化を目指す。

54

第4章

実験

⇊⇐∙҄
sweep
⇕∐⒲⇱∙⇖

ѕឪཞ७
photoassociation
LD
41K, 87RbҾ‫܇‬

Ti:S

ឬࣇኬನᡯ
ν”=91

ν”=90
図 4.21: 始状態 ν” = 91, 終状態 ν” = 90 での STIRAP

図 4.22 で、4.20MHz と 18.7MHz の時にシグナルが現れた。つまり、二つの構造を検出した。下準位と中間準位のラビ周波数は先行実験より数 MHz 程度であると予測されている*13 。ラビ周波数 3MHz として式 (2.45) より

δFW HM ' 2.4 √2π × 106
2π × 106 × 4 × 10−6

' 3 × 106 (rad/s)(4.2)となり STIRAP の半値全幅は 1MHz 程度と計算される。これは図 4.15 の二つのシ
グナルの全値半幅とおおむね一致する。
ここで STIRAP の幅がの線幅で制限されてくることを定量的に説明する。式 (4.2.4)が成り立っているとして、移行効率が大きいとき

γπ 2¿1Ω0 2 τ

1
Dτ ¿ 1
2

これらを満たすように、例えば

γπ 2
1
=
2
10
Ω0 τ
1
Dτ =
10

*13 具体的には depletion の幅から見積もった

4.2. 冷却 41 K87 Rb 分子の STIRAP

55とすると、二式よりΩ0' 100D√γτ(4.3)

STIRAP の半値全幅はΩ0
δFW HM ' 2.4 √Γτだったので*14 、δFW HM に式 (4.3) を代入して、

δFW HM ' 240D

(4.4)

よって、STIRAP の半値全幅はの絶対線幅 D にリミットされ、D に比例して大きくなること、D より二桁程大きな幅までしか狭められないことが分かる。実際、レーザーの絶対線幅は数十 KHz であり、観測される STIRAP の半値全幅は 1MHz 程度なので妥当な結果であるといえる。
さらに、LD の周波数を調節して図 4.23 の様に四つの構造の観測に成功した。
30.9MHz

48.4MHz䣫䣱䣰䢢䣥䣱䣷䣰䣶䣵䢪䣣䢰䣷䢰䢫

16.1MHz

䢴䢰䢷

2

3

4

1

䢴䢰䢲
䢳䢰䢷
䢳䢰䢲
䢲䢰䢷
䢯䢶䢲

䢯䢴䢲
䢲
䢴䢲
䢶䢲
䣖䣫䢼䣕㺸㺎㺙㺼㺎ࡢ┦ᑐ࿘Ἴᩘ 0+]䢸䢲

図 4.23: LD の周波数を変えて、Ti:S レーザーの周波数を 100MHz sweep した時のν” = 90 の population。ただし、第 4.1.4 節で設定した周波数を 0 とする。

56

第4章

実験

⇊⇐∙҄
sweep
⇕∐⒲⇱∙⇖

Ti:Sѕឪཞ७photoassociation
LD
41K, 87RbҾ‫܇‬
ឬࣇኬನᡯ

ν”=93
ν”=91
図 4.24: 終状態を変えた三準位系

4.2.6

構造のアサインメントに向けて

今回の分光では二光子共鳴が起きたときに構造が現れるが、その構造がどの準位間の共鳴によるものかは同定できていない。そのため、仮定を立てその検証実験を行ってアサイメントを試みる。
ここでは図 (4.22) で現れた構造が始状態の構造を分光したものか否か確かめるために、異なる準位間での STIRAP を行う。始状態は ν” = 91 のままで終状態を ν” = 93に変えた図 (4.24) のような系で Ti:S レーザーの周波数を sweep したときの ν” = 93の population をモニターした。結果を図 (4.25) に示す。図 (4.25) に現れたエネル
ギー構造の間隔は図 (4.22) のものとは異なる。このことから、観測している構造は始状態のみを分光したものではないことがわかる。

4.2. 冷却 41 K87 Rb 分子の STIRAP

57

2
1

䣫䣱䣰䢢䣥䣱䣷䣰䣶䣵䢪䣣䢰䣷䢰䢫

䢳䢸

3

䢳䢴
䢺
䢶
䢯䢶䢲

䢯䢴䢲
䢲
䢴䢲
䢶䢲
䣖䣫䢼䣕剬剂前剰剂僔┦ᑐ࿘Ἴᩘ䢪䣏䣊䣼䢫䢸䢲

図 4.25: Ti:S レーザーの周波数を 80MHz sweep した時の ν” = 93 の population。
ただし depletion spectroscopy で決めた周波数を 0 とする。

59

第 5 章 まとめと今後の展望
本卒業研究では STIRAP を用いた冷却 41 K87 Rb 分子の超微細構造分光を行った。
その為には STIRAP の移行効率を上げる必要があったので、その依存性を調べて
STIRAP の条件を最適化した。その結果、今まで観測できなかった構造を分光できた。ここで本研究のまとめと今後の課題を述べる。まず、達成できたことは• STIRAP の半値全幅は 1MHz 程度であった。これは depletion spectroscopy
よりも精度が二桁良く、超微細構造の様に分裂の小さなエネルギー構造を分光するための有効な手法だと言える。
• STIRAP シグナルの強度、パルス間隔、パルスの時間幅依存性を調べた。
• STIRAP の条件を最適化して約 10MHz 間隔のエネルギー構造を観測できた。
本研究では STIRAP により二光子共鳴時に population が移ることを利用して分光を行うため、現れたシグナルはどの準位間での遷移によるものかまでは決定できなかった。したがって今後の課題は今回観測した構造のアサイメント、そして新たな構造の分光である。

61

謝辞
本論文は 2008 年度東京大学工学部物理工学科井上研究室における卒業研究をまとめたものです。配属当時、右も左もわからなかった私がこのような形で論文を出せるのは多くの方々の支えによるものです。この場をお借りして関係者の方々へ心から御礼を申し上げます。
初めに、井上研究室の総括者であり本研究テーマを与えてくださった井上慎准教授には深い謝意を表します。井上先生には卒論研究として、研究室が取り組む柱の一つである誘導ラマン断熱遷移を用いた研究テーマを与えていただきました。実験室で初めて量子力学の発露を目の当たりにしてから、日に日に研究が面白くなりました。また井上先生は実験、ミーティング、授業などで初歩的な知識から出発して、直面する物理や最先端の物理を明快に示して下さいました。未熟な私が研究、ミーティ
ング、キーワードセミナーなどに参加して楽しむことができたのは井上先生の手厚いにサポートによるものです。心からの敬意と謝意を申し上げます。
井上研究室 小林淳助教には色々と面倒をみて頂きました。実験中、私が些細な質問をした時でも原理からしっかりと教えていただきました。私が研究室に行くといつも小林さんがいらっしゃった印象があり、研究への熱意には驚かされました。
電気通信大学 岸本哲夫助教には、回路作りを初歩から丁寧に教えていただきました。また井上研ミーティングでの毎回の機知に富んだご発言はとても参考になりました。
日本学術振興会研究員でおられる赤松大輔博士には本研究を全面的にサポートして頂きました。同氏の鋭い問題発見、問題解決力には敬意を表します。実験中には度々、知識不足の私にも理解できるように直面している現象を説明して下さいました。徹夜で実験を手伝って下さったこと、苦労の末 time delay の実験で STIRAP を裏付けるデータがとれたときの感動は忘れらない思い出です。また、とても気さくで暖か
なお人柄からは多くのエネルギーを頂きました。
D1 相川清隆氏には実験、理論そしてプレゼンの方法論など様々なことを教えていた
だきました。相川氏の明晰な頭脳には驚かされると共に、このような方と一緒に研究できたことは大変貴重な経験になりました。
M2 林正泰氏には多くの実験手法を教わりました。いつも、とても気さくに接して
下さり、楽しい研究生活を過ごせました。私が何度質問をしても根気強く答えて下さいました。その際には知識不足の私にも分かりやすく、原理から丁寧に教えてくださいました。本研究の参考文献等を挙げてくださり、物理についての有益な情報を頂きました。時間的制約がある中、お一人で始めての STIRAP を成功させられた

62

謝辞

粘り強さには感嘆しました。
M2 野田開氏は日ごろから PC のノウハウ、光学系、量子力学等を快く教えてくださいました。また実験中、キーワードセミナーなど色々な場面で鋭いご指摘を頂きました。野田氏の助言は毎回私の想像を超えていて、その独創的な思考には毎回刺激を受けました。
M1 藤掛陽輔氏は、私が研究室に配属された当初からお世話をして下さいました。一
学年差とは思えない物理の深い理解と向学心からは知識以上のことを学ばせていただきました。また同氏には本卒論を懇切丁寧に添削をしていただきました。理論的間違いから表現の誤りに至るまで、全てのご指摘が大変参考になりました。
M1 山陸芳之氏にはとりわけ、私が研究室配属後すぐに工作関係でお世話になりました。工作室の使い方も同氏にご指導頂きました。山陸氏と私は別の担当でしたが、いつも親しくしていただき、E1 の進捗状況等から世間話まで楽しい時間を過ごせました。
同じ物理工学科 4 年生の大島 淳氏とは、輪講、お互いの研究、卒論などについて熱い議論を交わしました。大島氏の勤勉な姿勢にはいつも感心させられると共に、自身を奮起させてくれました。
上田マクロ量子制御プロジェクトを通じて他の研究グループの方々との交流の機会をいただきました。上田 ERATO 研究総括である東京大学大学院理学系研究科 上田正仁教授には ERATO ミーティングで私の未熟な英語を熱心に聞いてくださり、アドバイスを頂きました。またミーティングでは毎回充実した議論が行われ大変有意義な時間となりました。強相関量子制御グループリーダーの向山敬博士、不確定性制御グループリーダーの上妻幹旺准教授には ERATO ミーティングにおいて有益な助言を頂きました。向山グループの rf アンプをお借りして sideband lock に成功しました。また上妻准教授のご指摘で 87 Rb 原子の EIT において、透明度の増大に成功しました。そして強相関量子制御グループの堀越宗一博士、D3 稲田安寿氏、D1 中
島秀太氏、不確定性制御グループの竹内誠博士は同じ居室で、色々と面倒を見て下さいました。夕飯、宴会イベントなどをご一緒させていただきとても楽しい思い出ができました。大変感謝しています。
最後に、日々の快適な研究生活を影で支えてくださったプロジェクト事務局の技術
参事 榎本陽一氏、事務参事 佐藤敏彦氏、事務員 塩田 美奈子氏 理論グループ技術
員 国府田愛氏に感謝の気持ちを伝えたいと思います。

63

図 5.1: 井上研究室全員

図 5.2: E2 グループ

65

参考文献
[1] K.B.Davis et al., Phys.Rev.Lett.75,3969(1995)[2] M.H.Anderson et al.,Science269,198(1995)[3] M.Greiner et al.,Nature415,39(2002)[4] C.A.Regal et al.,Phys.Rev.Lett.92,040303(2004)[5] S.Inouye et al.,Nature392,151(1998)[6] Bergmann, K et al.,REVIEWS OF MODERN PHYSICS(1998)[7] 大津 元一, 入門レーザー, 裳華房[8] Kiyotaka Aikawa, Master thesis Preparation of Ultracold atomic sources
towards ground state polar molecules(2008)[9] 藤掛 陽輔, ボース凝縮体の Phase Contrast Imaging(2008)[10] K.-K. Ni et al.,Science322,5899(2008)[11] L.P.Yatsenko et al.,PHYSICAL REVIEW A65,043409[12] 林 正泰, 光会合された分子の誘導ラマン断熱遷移 (2009)[13] MCP Assembly, 浜松ホトニクス[14] 高柳 和夫, 原子分子物理学, 朝倉書店
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[17] 久我俊一, 極低温 6 Li 原子の生成 (2006)[18] 鳥井寿夫, ルビジウム原子気体のボース・アインシュタイン凝縮体の生成および原子波干渉計への応用 (2000)[19] N.V.Vitanovet al.,,Optics Communications135(1997)394-405

66[20] 田野岡祐介, 冷却原子のイオン化検出 (2008)[21] Kevin M. Joneset al.,Rev. Mod. Phys. 78, 483 (2006)[22] 菱川 明栄, プラズマ・核融合学会誌 Vol. 80, p.742 (2004)

謝辞