11

均一な特性を有する有機トランジスタアレイ
福熊時
福渡田木任田辺憲 二 郎＊ 1
大介＊ 1
静士＊ 1
貴＊ 2
真人＊ 2

Printed Organic Transistors with Uniform Electrical Performance
Kenjiro FUKUDADaisuke KUMAKIShizuo TOKITOTakashi FUKUDA
Makoto WATANABE

It is generally known that the improvement of uniformity of electrical performance of printed electronic devices isa big challenge to be overcome to achieve their practical application. However, it has been hard to achieve both highelectrical performance and high performance uniformity in a number of devices. Here we report on the fabricationof printed organic thin-film transistor (TFT) arrays with very uniform and high electrical performances. The organicTFTs were printed on source/drain electrodes using dithieno[2,3-d;2’,3’-d’]benzo[1,2-b;4,5-b’]dithiophene(DTBDT-C6), as the semiconducting layer, from a semiconductor solution by using a dispensor. By controlling both
the drop volume and the DTBDT-C6 solution area by the printing system, and restricting the flow of DTBDT-C6solution by the bank and source/drain electrodes, a large single-domain crystalline with good reproducibility grew
along the channels of TFTs. One hundred transistors on a plastic substrate exhibited excellent uniformities inelectrical performances, as well as a high mobility of 1.9 cm2/V･sec. The most notable result was an extraordinary
small standard deviation in the threshold voltage.

1．緒言

刷方法の確立をも含めた探求がなされてきた［4 − 8］。
最近の研究では、インクジェット印刷でパターニング

プリンテッド有機薄膜トランジスタ（OTFT）デバし、10cm2 ／ V･sec 以上の高いキャリア移動度を示す

イスに求められるものは高いキャリア移動度である。

半導体層を有する高性能プリンテッド OTFT デバイス

プリンテッド有機半導体のキャリア移動度はその結晶報告されている［5］。そのような塗布型有機半導体の性に強く影響を受ける。そのため、移動度を向上させ高い移動度はプリンテッド OTFT をフレキシブルディることを目的とする研究は、新規な溶解する有機半導スプレイ［9,10］、低価格 RFID タグ［11］、ウエアラ体材料を開発することに留まらず［1 − 4］、半導体層ブルセンサ［12 − 15］、バイオ及び医療向け［16］の内に大きな結晶ドメインを形成することができる印ような新規用途へ導くことになる。

＊1＊2向上させる多くの研究が行われてきたが、OTFT の電山形大学大学院理工学研究科
ファンクショナルポリマー研究所／有機電子材料グループ

これまでプリンテッド OTFT デバイスの移動度を

TOSOH Research & Technology Review Vol.59（2015）12

気性能のばらつきを減少させる課題に関してはほとん25,000）0.5g とプロピレングリコール 1 －モノメチル

ど報告されていない［17,18］。OTFT デバイス性能にエーテル２－アセテート（関東化学社、鹿特級）4.5g

おける大きなばらつきは回路設計を複雑にし、例え充を加え 10 時間攪拌することで得られた溶液 2g と、グ分高いキャリア移動度であったとしても論理回路にローブボックス内で 10mL のサンプル管にポリ（メラ大きなばらつき持つ OTFT デバイスは用途が制限さ

ミン－ co －ホルムアルデヒド）（シグマ－アルドリッれる。さらに半導体結晶の不均一性が OTFT デバイ

チ、Mn ～ 432）0.5g とプロピレングリコール 1 －モスの電気性能を著しく低下させることが確認されていノメチルエーテル２－アセテート（関東化学社、鹿特る。不純物によるわずかな不秩序及び結晶粒界がキャ級）4.5g を加え 10 時間攪拌することで得られた溶液

リア移動度及び閾値電圧等の特性のばらつきを増大

2g を混ぜて得られた溶液を、上述のフレキシブル基させる［5,8］。その上過去に報告された研究の大部分板上にて、スピンコーターを用いてスピンコート製膜

は、OTFT デバイスのソース／ドレイン（S ／ D）電極（1,500 rpm）を行った後、150℃× 60 分の熱処理によとして真空蒸着の金属層（典型例は金）が使用されてり膜厚 100nm の架橋ポリビニルフェノールの表面平きた。OTFT デバイスの大面積デバイス用途への適性滑層を形成した。

を示すには、印刷技術が半導体層と同様に他の層にも（3）ゲート電極の形成適用されなければならない。薄膜電子デバイス用途に上述で形成した表面平滑層を、酸素プラズマ表面処

おいては、蒸着金属層と比較して印刷された金属層は理装置（サムコ社製、プラズマドライクリーナー PC

通常大きな表面粗さや空隙のような欠陥を有する。ボ− 300）を用いて酸素プラズマ（100w、1 分間）で処理

トムコンタクト OTFT デバイスでは印刷電極が使用した後、銀ナノ粒子インク水溶液（DIC 社製、JAGLTされた時 S ／ D 電極の形状のため、大きな均一な半導− 01）を 10 pl のカートリッジを用いたインクジェット体層の形成はより難しくなる。トップコンタクト TFT装置（富士フィルム Dimatix 社製、DMP − 2831、ステー

デバイスは別の問題が存在する。即ち、電極インク中

ジ温度 30℃）にて、滴下間隔 60 μ m で描画し、テスの溶媒が有機半導体層に浸透するあるいはダメージをトチャンバー（エスペック社製、H − 221、温度 30℃、与える。これが溶媒の選択及び印刷方法を制限するこ

湿度 95％ RH）内で 30 分間乾燥させた後、140℃× 60とになる［19,20］。プリンテッド OTFT 回路において分焼成することで厚み 100nm、線幅 400 μ m のゲー

重要なことは、高キャリア移動度、高電流オン・オフト電極を形成した。

比、低サブスレッショルドスイング値、理想的な閾値（4）ゲート絶縁膜の形成電圧（0 V）、そしてこれらの特性のばらつきが最小でジクロロジパラキシリレン（商品名：dix − C）（第ある等の良好な電気特性が得られることである。本研三化成社）0.9g をラボコータ（日本パリレン社製、究では、空気中安定で簡易的な印刷方法が適用できるPDS2010）にて、上述のゲート電極を形成したフレキ

有機半導体材料を用いることによって、高いレベルでシブル基板上に真空蒸着することで膜厚 550nm のポ超低ばらつきな電気性能を有するプリンテッド OTFT

リ（クロロパラキシリレン）のゲート絶縁膜を形成しデバイスを作製することを探索した。

た。
（5）ソース・ドレイン電極の形成

2．実

験

［1］DTBDT − C6 の合成
新たに開発した方法に従い合成した［21］。

上述のゲート絶縁膜上に銀ナノ粒子インク（ハリマ化成社製、NPS − JL）を、インクジェット装置（富士フィルム Dimatix 社製、DMP − 2831、ステージ温度 50℃）を用いて滴下間隔 60 μ m で描画した後、120℃× 60分間焼成することでチャネル長 90 μ m、チャネル幅［2］OTFT の作製

1100 μ m のソース・ドレイン電極を形成した。

（1）フレキシブル基板（6）ソース・ドレイン電極修飾

厚み 125 μ m のポリエチレンナフタレート（帝人上述のソース・ドレイン電極を形成したフレキシブ

デュポンフィルム社製、Teonex）をフレキシブル基

ル基板をペンタフルオロベンゼンチオール（シグマ－板として用いた。

アルドリッチ）と２－プロパノール（和光純薬工業）（2）表面平滑層の形成を合わせた溶液（5 mM）に 3 分間浸漬した後、乾燥グローブボックス内で 10mL のサンプル管にポリビニルフェノール（シグマ－アルドリッチ社、Mw ～させることでソース・ドレイン電極修飾を行った。

東ソー研究・技術報告第 59 巻（2015）13

ンテッド OTFT デバイスの均一性を改良するため、有（7）隔壁層の形成
上述のソース・ドレイン電極修飾を行ったフレキシ

機半導体層としてジチエノ［2,3 − d;2’,3’− d’］ベンゾ

ブル基板を 30℃に保ち、その上に商品名：テフロン［1,2 − b;4,5 − b’］ジチオフェン（DTBDT − C6）を用い（デュポン社製、AF1600）をディスペンサー装置（武た［22,23］。DTBDT − C6 は溶液プロセス用の有望な

蔵エンジニアリング社製、描画速度 20mm ／ sec、吐出材料の一つであり、新たに開発した合成ルートにより

圧 7 kPa、ノズル温度 30℃）にて描画した後、大気中合成した［21］。絶縁層を除く全ての層を印刷技術にで 10 分間乾燥させることで、厚さ 200nm、線幅 300より形成した。電極について、２種類の銀ナノ粒子イμ m、内径 1.1mm × 2.5mm のソース・ドレイン電極

ンクを用いた［24］。フルオロポリマー層を印刷領域を囲う隔壁層を形成した。

を規定するバンクとして用いた。半導体層はディスペ（8）有機半導体層の形成と有機薄膜トランジスタの作製

ンサー装置によりバンクによって囲われた部分に印刷

空気下 10mL サンプル管に、トルエン 3.0g、及びされる。これらの印刷技術が半導体溶液のインク容量とパターン部分の正確な制御を可能にする。

DTBDT − C6 30mg を加え、50℃に加熱して溶解させることで調製した有機半導体層形成用溶液を、ディスペンサー装置（武蔵エンジニアリング社製、描画速度［2］結晶観察20mm ／ sec、吐出圧 1kPa、ノズル温度 30℃）を用いて、S ／ D 電極のないパリレン− C 上に印刷された半導上述で作製した隔壁層（30℃に保持）内に滴下し、乾体層においては、比較的大きなグレイン（>100 μ m）燥させることで有機半導体層を形成させ、ボトムゲーの結晶がディスペンサーから吐出されたインクの着地

ト－ボトムコンタクト型の有機薄膜トランジスタを作点から放射状に生成した。端部では 10 μ m 程度のよ製した。

り小さな結晶グレインが不規則に積層したが、これはコーヒー染み効果によるものである［25］。レーザー
顕微鏡測定により単結晶グレインの厚みは 60nm 以上［3］半導体・電気物性の測定
半導体パラメーターアナライザー（ケースレー社製、であり、単結晶格子パラメーター c［22］の 30 倍以上

4200 − SCS）を用いて、作製した有機薄膜トランジスに相当する。実際の TFT デバイスでは、断面解析かタの電気物性をドレイン電圧（Vd ＝− 20V）で、ゲーら凹状形状の電極がパリレン− C 上に形成されていた

ト電圧（Vg）を +10 ～− 20 Ｖまで 0.5V 刻みで走査し、ことが判明した。一方、S ／ D 電極のあるパリレン− C 上2伝達物性の評価を行った。キャリア移動度は 1.9cm ／に印刷された DTBDT − C6 については、無秩序な結晶

V･sec、しきい値電圧は− 0.16V、電流オン・オフ比は 2.9

グレインの発生を抑制するため、半導体溶液の吐出地× 108 であった。

点はチャネルの中央から離れたところにした。得られた結晶グレインサイズは 100 μ m 以上であり、単一3．結ドメインの結晶層がソース−ドレイン電極間のチャネ果ル領域に渡って広がっていた。溶液の流動はバンク層と S ／ D 電極により制限され（Fig. 2）、TFT デバイス

［1］プリンテッド OTFT デバイスの作製
プリンテッド OTFT デバイスは、ポリエチレンナのチャネルに沿って、結晶が成長した。チャネル部分

フタレート（PEN）フィルム上に最高プロセス温度の半導体層の表面形状は AFM により評価した。AFM

120℃で作製した。Fig. 1 は作製したボトムゲート−ボ像から単一グレインの厚さは約 80nm と見積もられ、

トムコンタクト TFT デバイスの概略図である。プリS ／ D 電極のないパリレン− C 表面上に得られた膜厚とDispenser

Ag

DTBDT−C6Inkjet（PFBT）Ag

C6H13Parylene−C

S

S
S

Ag
InkjetPEN substrate

Fig.１

Printed OTFTDTBDT−C6S

C6H13

TOSOH Research & Technology Review Vol.59（2015）

14Bank
Semiconducting
solution
SourceDrain
dispensing
direction
Solution flow

Crystal growth of printed DTBDT−C6 layer

Fig.２

ほぼ同等である。拡大像からグレイン中に 1.8nm 厚み（理想値は 0V）、SS は 0.17 であった。我々の知る限りのステップとテラスが形成がされていることが明らかでは、この SS 値はこれまで報告されたプリンテッドになった。この厚みはアウトオブプレーン XRD からOTFT デバイスの中で最小であり、蒸着電極と超薄膜得られた結果に対応している。これらの結果からキャ

ハイブリッドゲート絶縁層の OTFT に匹敵するものでリアを伝導するに充分な厚みの半導体層が電極パターある［26］。Fig. 3b は対応する出力特性を示す。高いンと絶縁層上の大きな領域に形成されることが示されゲート電圧（VGS）が TFT デバイスに印加された場合、た。

出力曲線には飽和領域が現れないことから比較的高い接触抵抗（RC）を持つ。RC を見積もるためトランスファーライン方法を用いた［27］。即ち、13 μ m から［3］TFT 特性
電気物性は大気条件で測定し、作製したデバイス

160 μ m の範囲のチャネル長を有する TFT デバイスは優れた大気安定性を示した。Fig. 3a は、作製したを作製し、オン−抵抗（RON）値を出力特性から決定した。

OTFT デバイスの伝達特性を示し、トランジスタ性能

RC はチャネル長を０に直線に外挿し、VGS の関数としはヒステリシスが無視できることから優れていた。飽てプロットすることで得られた（Fig. 3c）。接触抵抗は、2和領域の移動度は 1.9cm ／ V･sec であり、オン・オフ

VGS が− 20V において 20 k Ω cm であった。その数値

8比は 10 を超えた。特筆すべきはほぼ理想的な閾値電

は、以前報告したキャリア移動度が約 0.8cm2 ／ V･sec

圧（VTH）と非常に低いサブスッレシュールドスウィのオール印刷 OTFT のほぼ 10 倍大きい［28］。

ング（SS）を示したことである。即ち、VTH は− 0.16V

10−4

W ／ L＝1100 ／ 91μm0.004
VGS＝−20V to 0V
in 2 V step

−5100.002

10−9−10100.001

10−1110−1210−1310aVDS＝−20V0−10VGS［V］

IDS［μA］

10−8−10（IDS）1/2［A］

0.003

10−7−500−200b−10VDS［V］

50RCW（kΩcm）

IDS［A］

10−64030201000−10−20

VGS［V］c

Fig.３

Electrical characteristics of printed OTFT devices−20

東ソー研究・技術報告［4］TFT デバイスアレイの分散性能
Fig. 4a に示したように、10 × 10 のデバイス配置

第 59 巻（2015）

4．考

15

察

持つ OTFT アレイを PEN フィルム上に作製した。平

我々の印刷技術は他の研究グループによって用いら均のチャネル幅（W）とチャネル長（L）はそれぞれれているもの［5 − 8］よりかなり簡素化されている。

960 μ m、90 μ m であった。W ／ L の標準偏差（σ）

インク容積と半導体溶液の印刷開始地点はディスペンは 0.95 であり、9％のばらつきに対応する。すべてのサ印刷システム、インク溶液を固定する疏水性バンク

TFT デバイスが良好に機能した。すべての TFT デバ層、及び比較的粗い表面形状の印刷銀電極を用いてよイスの伝達特性を Fig. 4b にプロットした。この図はり正確に確定した。この簡素化した方法によりチャネ

アレイ中の一つ一つのデバイスがほぼ同じ伝達特性をル領域に渡って大きなグレインの半導体層を高度な均持つことを示している。アレイの 100 個のデバイスの一性でよりよく配列させることができる。逆に、ドロッターンオン電圧の全ばらつきは、約 0.65V と見積もらプキャストによる DTBDT − C6 層で作製した OTFT アれた。動作電圧（20V）中のばらつきが最大でもわず

レイは、結晶ドメインが不規則に成長し、移動度の低か 3％であることから TFT デバイスの W ／ L 比のばら下と電気性能の大きなばらつきを示した。この傾向はつきより小さい。トランジスタアレイの移動度及び閾

2,8 −ジフルオロ− 5,11 −トリエチルシリルエチニルアン

値電圧の分布を Fig. 4c, d にプロットした。飽和式のトラジチオフェン（diF − TES − ADT）等の異なる半導2

移動度は平均 1.1 ± 0.17cm ／ V･sec で、15％の不均一体材料においても観察された。一般的により厚みのあ性に対応する。最大移動度は 1.5cm2 ／ V･sec である一る半導体層は好ましくない電流経路を形成する傾向に方、閾値電圧の平均値は –0.12 ± 0.09V で、動作電圧あり、より大きなオフ電流値の原因となる［28］。実（20V）中 0.4％の広がりに対応する。電流オン・オフ際に、ドロップキャストで製膜した diF − TES − ADT比の対数の平均値は 8.0 ± 0.38 で 5％の広がり、平均膜で作製した OTFT アレイは電流オン・オフ比のおおSS 値は 0.23 ± 0.03 で 14％の広がりに対応した。これ

きなばらつきを示した。しかし、DTBDT − C6 層の厚らのトランジスタ特性は大変再現性のあるものであっみは伝達特性のオフ電流に影響しなかった。それゆえた。

半導体材料の適切な選択と印刷手法の開発の両方が優れた電気特性と均一性の OTFT デバイスを作製するの10−5W ／ L＝960 ／ 90μm

10−60.65V

IDS［A］

10−710−810−910−1010−1110−12VDS＝−20V

10−1310a0b30−10VGS［V］−20605020CountCount403020101000120−2Mobility（cm2 ／ Vs）
cFig.４−101Threshold voltage（V）
dOTFT array with uniform electrical performance2

TOSOH Research & Technology Review Vol.59（2015）16に必要とされる。本研究で得られた平均キャリア移動
2度は約 1.1 cm ／ V･sec で、従来のアモルファスシリコ

A. Nakao, K. Takimiya, J. Takeya, Adv. Mater ., 23,1626（2011）

ン TFT の移動度より高い。S ／ D 接触抵抗を減少させ［ 7 ］Y. Diao, B. C − K. Tee, G. Giri, J. Xu, D. H. Kim, H.

ることが、キャリア移動度をさらに改善することにつ

A. Becerril, R. M. Stoltenberg, T. H. Lee, G. Xue, S.

ながる。現在、我々は銀の印刷 S ／ D 電極表面を処理

C. B. Mannsfeld, Z. Bao Nat. Mater ., 12, 665（2013）

することで接触抵抗を下げる取り組みを行っている。

［ 8 ］Y. Yuan, G. Giri, A. L. Ayzner, A. P. Zoombelt, S.

さらにデバイスは 125 μ m の薄いプラスチック基板

C. B. Mannsfeld, J. Chen, D. Nordlund, M. F.

上に作られるので、TFT はウエアラブルセンサに重要

Toney, J. Huang, Z. Bao, Nat. Commun ., 5, 3005

な良好な機械的柔軟性を示した。

（2014）［ 9 ］M. Noda, N. Kobayashi, M. Katsuhara, A. Yumoto,

5．まとめ
本研究は、優れた電気特性、均一なデバイス性能、

S. Ushikura, R. Yasuda, N. Hirai, G. Yukawa, I.
Yagi, K. Nomoto, T. Urabe J. Soc. Inf. Display , 19,316（2011）

そして機械的柔軟性を持つプリンテッド OTFT デバ［10］S. Steudel, K. Myny, S. Schols, P. Vicca, S. Smout,

イスの作製が可能であることを示した。我々は過去の

A. Tripathi, B. van der Putten, J. − L. van der

研究でほとんど取り上げられることのなかった均一性

Steen, M. van Neer, F. Schütze, O. R. Hild, E. vanに着目し、フレキシブルな基板上に印刷で作製した

Veenendaal, P. van Lieshout, M. van Mil, J. Genoe,OTFT デバイスが充分均一な電気特性を有することを

G. Gelinck, P. Heremans, Org. Electron ., 13, 1729

明らかにした。デバイスは特に閾値電圧とターンオン（2012）

電圧の極めて均一な分布を示し、この結果は回路設計［11］K. Myny, S. Steudel, S. Smout, P. Vicca, F.の観点から重要である。これらの結果は、プリンテッ

Furthner, B. van der Putten, A. K. Tripathi, G. H.

ド OTFT デバイスを用いた工業的な論理回路の開発をGelinck, J. Genoe, W. Dehaene, P. Heremans,

大きく促進し、新しい用途開発を推進させると思われOrg. Electron ., 11, 1176（2010）

る。

［12］T. Someya, Y. Kato, T. Sekitani, S. Iba, Y. Noguchi,
Y. Murase, H. Kawaguchi, T. Sakurai, Proc. Natl

文

献Acad. Sci. USA , 102, 12321（2005）［13］S. C. B. Mannsfeld, B. C − K. Tee, R. M.

［ 1 ］H. Ebata, T. Izawa, E. Miyazaki, K. Takimiya, H.

Stoltenberg, C. V. H−H. Chen, S. Barman, B. V. O.

Ikeda, M. Kuwabara, T. Yui, J. Am.Chem. Soc .,Muir, A. N. Sokolov, C. Reese, Z. Bao, Nat. Mater .,129, 15732（2007）

9, 859（2010）［ 2 ］K. Niimi, M. J. Kang, E. Miyazaki, I. Osaka, K.
Takimiya, Org. Let ., 13, 3430（2011）［ 3 ］C. Mitsui, T. Okamoto, M. Yamagishi, J. Tsurumi,
K. Yoshimoto, K. Nakahara, J. Soeda, Y. Hirose,
H. Sato, A. Yamano, T. Uemura, J. Takeya, Adv.

Mater ., 26, 4546（2014）［14］N. T. Tien, S. Jeon, D. − I. Kim, T. Q. Trung, M.
Jang, B. − U. Hwang, K. − E. Byun, J. Bae, E. Lee,J. B. − H. Tok, Z. Bao, N. − E. Lee, J. − J. Park, Adv.

Mater ., 26, 796（2014）［15］L. Torsi, A. Dodabalapur, Anal. Chem ., 77, 380A
（2005）［ 4 ］H. − R. Tseng, H. Phan, C. Luo, M. Wang, L. A.

［16］K. Kuribara, H. Wang, N. Uchiyama, K. Fukuda,Perez, S. N. Patel, L. Ying, E. J. Kramer, T. − Q.

T. Yokota, U. Zschieschang, C. Jaye, D. Fischer,Nguyen, G. C. Bazan, A. J. Heeger, Adv. Mater .,H. Klauk, T. Yamamoto, K. Takimiya, M. Ikeda,

26, 2993（2014）

H. Kuwabara, T. Sekitani, Y. − L. Loo, T. Someya,［ 5 ］H. Minemawari, T. Yamada, H. Matsui, J.
Tsutsumi, S. Haas, R. Chiba, R. Kumai, T.
Hasegawa, Nature , 475, 364（2011）

Nature Commun ., 3, 723（2012）［17］W. Kang, M. Kitamura, Y. Arakawa, Org.

Electron ., 14, 644（2013）［ 6 ］K. Nakayama, Y. Hirose, J. Soeda, M. Yoshizumi,［18］K. L. McCall, S. D. Ogier, B. A. Brown, S. R.

T. Uemura, M. Uno, W. Li, M. J. Kang, M.

Rutter, M. Palumbo, Y. U. Lee, L. A. Evans, T. J.

Yamagishi, Y. Okada, E. Miyazaki, Y. Nakazawa,Pease, Proc. IDW ., 12, 747（2012）

東ソー研究・技術報告［19］Y. Noguchi, T. Sekitani, T. Yokota, T. Someya.

Appl. Phys. Lett ., 93, 043303（2008）［20］T. Yokota, T. Sekitani, Y. Kato, K. Kuribara,
U. Zschieschanga, H. Klauk, T. Yamamoto, K.
Takimiya, H. Kuwabara, M. Ikeda, T. Someya,

MRS Commun ., 1, 3（2011）［21］JAPAN patent, JP2012206952 − A［22］P. Gao, D. Beckmann, H. N. Tsao, X. Feng, V.
Enkelmann, M. Baumgarten, W. Pisula, and K.
Müllen, Adv. Mater ., 21, 213（2009）［23］L. Li, P. Gao, M. Naumgarten, K. Müllen, N. Lu,
H. Fuchs, and L. Chi, Adv. Mater., 25, 3419（2013）［24］Y. Takeda, Y. Yoshimura, Y. Kobayashi, D.
Kumaki, K. Fukuda, S. Tokito. Org. Electron ., 14,3362（2013）［25］R. D. Deegan, O. Bakajin, T. F. Dupont, G. Huber,
S. R. Nagel, T. A. Witten, Nature , 389, 827（1997）［26］U. Zschieschang, M. J. Kang, K. Takimiya, T.
Sekitani, T. Someya, T. W. Canzler, A. Werner,
J. Blochwitz − Nimothd and H. Klauk, J. Mater.

Chem ., 22, 4273（2012）［27］H. Klauk, G. Schmid, W. Radlik, W. Weber, L.
Zhou, C. D Sheraw, J. A. Nichols, T. N. Jackson,

Solid − State Electron ., 47, 297–301（2003）［28］K. Fukuda, Y. Takeda, M. Mizukami, D. Kumaki,
S. Tokito. Sci. Rep ., 4, 3947（2014）

第 59 巻（2015）17