高耐久性有機光応答分子材料の開発(Ⅱ)
泊有佐 *1，竹内正俊 *1，阪本尚孝 *2，入江正浩 *3

Development of Thermostable Photoresponsive Materials( Ⅱ)Arisa TOMARI*1, Masatoshi TAKEUCHI*1, Naotaka SAKAMOTO*1 and Masahiro IRIE*2
我々は固体薄膜状態での光記録媒体の光応答効率の向上を目指し，単一成分でかつ溶媒を必要とせずに固体状態で光応答できる有機材料の設計・構築を行ってきた。本研究では，分子構造におけるアモルファス状態の安定性と融点の相関から，ジアリールエテンの三量体という分子設計及び合成を行い，高ガラス転移温度を実現することができた。この誘導体は，極めて安定なアモルファス状態を形成するばかりでなく著しく高い光異性化率およびモル
吸光係数を有していることから，新規の光記録材料として期待される。

１

はじめに

の増大からアモルファス化しやすくなるという傾向が高度情報化社会において記録媒体の高密度化，大容認められたが，時間と共に結晶化がおこり安定なアモ量化，高速化が求められており，従来の記録方式に代ルファス薄膜は得られなかった。

わる光による記録方式が期待されている。現在，光記（3）非対称な分子では最も分子サイズの小さい分子

録材料として有機光応答分子であるジアリールエテン

でも容易にアモルファス化できた。

は，熱安定性や繰り返し耐久性の優れていることから（4）非対称な分子は対称な分子と比べると分子間力材料としての将来性が有望とされている 。前報 1)では ，が減少し融点（Tm)が著しく低下する傾向がある。

固体薄膜状態での光記録媒体の光応答効率を向上させるためにアモルファス薄膜を形成できる非対称ジアリ

以上のことから，高融点である条件は，分子構造におールエテン誘導体の分子設計・合成を報告した。しかいて平面性があり，分子間力を維持しているもの，ア

し，得られた非対称型ジアリールエテンは，室温で安モルファス状態が安定である条件は，分子サイズが大定なアモルファス状態である一方，ガラス転移温度がきく，分子の再配列を妨げる効果のあるものという分

室温以下であるという欠点があった。そこで，アモル

子設計指針に達した。指針に基づいて，トリフェニル

ファス化に適した分子構造と高ガラス転移温度の関係

アミンを中心とした平面構造を核とし（高融点化 ），について再検討し，アモルファス状態が安定でありか複数の分子構造をとり得る（アモルファス化）ために

つ,室温以上のガラス転移温度をもつことを目的としジアリールエテンを三量体化にすることを検討するこて分子設計・合成を試み、得られたジアリールエテンにした。

三量体について解析を行った。
３
２

実験方法

３−１

分子設計

三量体ジアリールエテン誘導体の合成

前報で合成した対称・非対称ジアリールエテン誘導

以下のような反応スキームに従ってﾄﾘｽ-(4-｛4-[3,体についてアモルファス薄膜の安定性とガラス転移温

3,4,4,5,5-ﾍｷｻﾌﾙｵﾛ-2-(2-ﾒﾁﾙ-ﾍﾞﾝｿﾞ[b]ﾁｵﾌｪﾝ-3-ｲﾙ)-ｼ

度の関係から，以下のようなことが明らかになった。

ｸﾛﾍﾟﾝﾃﾝ-1-ｴﾝｲﾙ]-3,5-ｼﾞﾒﾁﾙﾁｵﾌｪﾝ-2-ｲﾙ｝-ﾌｪﾆﾙ)ｱﾐﾝ（ 以（1）分子サイズの大きなものほど安定なアモルファ

下，三量体ジアリールエテン）の合成を行った

ス薄膜を形成する。

(Scheme 1)。目的物は，カラムクロマトグラフィーお（2）対称な分子では置換基の導入による分子サイズ

よびHPLCによって精製し， 1H-NMR,TOF-MASSによって同定を行った。

*1 化学繊維研究所*3 九州大学*2 企画管理部

e
M

r
B

e
M

e
M

は可視光(532nm)を30分照射後，紫外可視分光光度計

r
B

S

e
M

S

e
M

r
e
h
t
E

S

H
O
r2 c
B
A

I
e
M
,
i
L
u
B
n

て行った。光異性化については，紫外光(313nm)またr
B（UV-2400PC:島津）を用いて吸収スペクトルの測定を
e
M

e
M

S

行い評価した。開環体から閉環体への変換率は，三量

e
M

r
B

)4
h3
P
P O3
(
d
C
P a2
, N
N
,
)3 F
H
H4 T
6
C
r
B
(

3閉環体をそれぞれ分取後，変換率をHPLCにより求め

e
M

N

)2
H
O
(
B

S

e
)3 M
u
B
O r
( e
B
h
, E
t
i
L
u
B
n

体については ，光照射後 ，HPLCにて1閉環体 ，2閉環体 ，

r
B

S

e
M

た。それ以外は光照射後，閉環体を吸収スペクトルに

S
e
M

1

e
M

r
B

より求めた。モル吸光係数εについては，閉環体，開環体，光定常状態について吸収スペクトル及び，HPLC

F2

F2

F2

３−３−２

F
F2

e
M

O
2
H
,4
O
S2
H
,
H
O
c
A

アモルファス化の確認

キャスティングとクエンチングにより作成した薄膜にSC)を行い，アモルファス状態の評価を行った。

2

e
M

i
L
u
B
1 n

S

Me

Se
M

S
F2 F

ついて偏光顕微鏡観察，熱分析(示差走査熱量測定：D

F2

S

F
F H
F2
i T
L
u
B
e
n
M

I

I2 , HIO 5

F2

e
M

2
S F

S

I
e
M r
e
, h
i
L
t
u E
B
n

より求めた。

４
F2 F2

F2

S
e
SM

e
M

2

e
M
F2
S
e e
F2
M M
S
F2

e
M

N

F
H
T

Scheme 1

結果と考察

４−１

三量体ジアリールエテンの光異性化得られた三量体ジアリールエテンと基本分子である
1,2-ﾋﾞｽ(2-ﾒﾁﾙﾍﾞﾝｿﾞ[b]ﾁｵﾌｪﾝ-3-ｲﾙ)ﾊﾟｰﾌﾙｵﾛｼｸﾛﾍﾟﾝﾃﾝ(以下,対称型 3)について溶液状態の光照射後の吸収ス
ペクトルを図-2に示した。

３−２三量体ジアリールエテン誘導体の薄膜化

3.0

合成した誘導体とジアリールエテンの基本分子とされている1,2-ﾋﾞｽ(2-ﾒﾁﾙﾍﾞﾝｿﾞ[b]ﾁｵﾌｪﾝ-3-ｲﾙ)ﾊﾟｰﾌﾙｵﾛｼ

れヘキサン溶液を調製し、空気中15℃で石英基版に展開する方法(キャスティング)と及び誘導体を融点+10

三量体

2.0
Ab so r ban c e

ｸﾛﾍﾟﾝﾃﾝ(図１−以下、対称型 3，）について，それぞ

1.0℃で融解し，氷冷にて急冷する方法(クエンチング)を
対称型3

F2

用いて製膜した。

0.0

F2

F2

300

400

500

600

700

800

W ave le n gt h (n m )

S
e
M e
M
S

図-2

三量体と対称型 3の光照射後の吸収スペクトル

同じ濃度では、三量体ジアリールエテンは、対称型と
図-1

対称型 3

比較して光応答で13倍の効率が認められた。これは、対称型が１分子につき光応答部位が1つに対し，三量

３−３

評

３−３−１

価

体ジアリールエテンは1分子につき3つの光応答部位を光学特性有するためであるといえる。さらに光応答効率が、単調製試料への光照射は，超高圧水銀灯500Ｗ光源を純に3倍になるのではなく13倍と飛躍的に向上してい用い，色ガラスフィルターにより任意の波長を選択しることから，トリフェニルアミンを核とする三量体ジアリールエテンはそれ自身のモル吸光係数が対称型よできなかった。一方，三量体ジアリールエテンについり高いと考えられる。表1に三量体ジアリールエテンてはキャスティングおよびクエンチングによる製膜を( 2 ）,対称型( 3 , 4 )，非対称型( 5 )の開環体から閉環体行った結果，どちらも無色透明な固体膜を得ることがへの変換率(%)と光定常状態のモル吸光係数(ε total），

できた。
三量体ジアリールエテンの固体膜について偏光顕微

開環体のモル吸光係数（ε open）閉環体のモル吸光係数（ε close），を示した。

鏡観察を行った。その結果、偏光顕微鏡観察では，対光定常状態のモル吸光係数が、対称型 3 (ε total＝800）

称型で結晶による島が認められるのに対し，三量体ジと比較して三量体（ε total ＝25200）が約3倍以上であアリールエテンでは均一な暗視野像が得られており，る。また開環体から閉環体への変換率が対称型 3 が45

このことからも三量体による固体薄膜がアモルファス％であることと比較して三量体は96％であった。

状態にあることが確認できた。

また、他の対称型分子 4 や非対称型分子 5と比較しても三量体の感度、及び開環体から閉環体への変換率は優４−３三量体ジアリールエテンの熱物性

また，三量体ジアリールエテンのクエンチングで作れているといえる。

製した固体膜について，DSC測定を行った。その結果
表1.開環体から閉環体への変換率とモル吸光係数
構造式及び

変換率

ε (total)ε (Open)ε (Close)

名称

％

*103

*103

*103

2)

対称型3
F2
F2

F2

45

2)

S
e
M e
M
S

0.8

14.0

9.1

(519nm)(258nm)(517nm)

3)

F2

F2
F2

対称型4

74

を図−3に示す。

3)

5.3

8.0

(504nm)(303nm)(505nm)

e
M

e
M

S
e
M e
M
S

3.1

図-3

キャスティング薄膜の熱分析

非対称型 5uBt

F2 e S
e
F2 M
M
F2 S

三量体 2

72

5.7

23.7

11.0

三量体ジアリールエテンでは，120℃にガラス転移(542nm)(264nm)(542nm)点が認められ，過冷却液体となった後，292℃に融解に基づく吸熱ピークが観測された。これは，これまで

96

13.6(1)の非対称型ジアリールエテンでは，得られなかった高いガラス転移温度、および融点を得ることができた。

25.2

36.3

25.4(2)(556nm)(351nm)36.6(3)(559nm)3

ε:dm /(mol･cm), 三量体の ε (Close)は、１閉環体(1)、２閉環体(2)、３閉環体(3)５まとめ
室温以上で安定な高ガラス転移温度をもつ光応答性を有する有機分子単一成分の薄膜調製を目的として，４−２三量体ジアリールエテン誘導体の薄膜化

対称型 3 を用いてキャスティングによる製膜を行っ

ジアリールエテン誘導体のアモルファス化について検討を行い，以下のような知見を得た。

た場合，溶媒の乾燥と同時に粉状化（結晶化）が観察された。また，クエンチングによる製膜でも一時的に・トリフェニルアミンを中心とした三量体ジアリール

無色透明なアモルファス膜が得られるものの，調製かエテンは，ガラス転移温度が120℃、融点が292℃と熱ら2日後には結晶化が確認されたため，対称型ではい

安定性の優れたアモルファス材料であることが分かっ

ずれの方法でも安定したアモルファス膜を得ることはた。

・三量体ジアリールエテンは，光応答効率が対称型に比べて13倍であった。
・三量体ジアリールエテンは，光定常状態におけるモ
ル吸光係数が対称型分子と比較して3倍以上あり，かつ 開 環 体か ら 閉環 体へ の変 換 率が 96％ で あることから，高感度かつ高変換率を有している。
この三量体ジアリールエテンについては，国内特許（特開2002-275458）に出願している。

６

参考文献

1)泊,他3名：福岡県工業技術センター研究報告,10号,
p.1(1999)2)M.Hanazawa,et al.:J.Chem.Soc.Commn.,p.206(1992)3)S.Kobatake,et al.:J.Am.Chem.Soc.,vol.121,p.238
0(1999)

鉄鋼中イオウの高精度分析技術の開発（２）鋳鉄のイオウ分析の高精度化と化学物質による検量線の作成
古賀弘毅 ＊ 1

Precise Analysis of Trace Amounts of Sulfer in Iron and Steel
Improvement of Analytical Value of Sulfer in Cast Iron andCalibration using Chemical Materials as a Primary Standard
Hiroki Koga
高周波燃焼−赤外線吸収法を用いた鉄鋼中イオウ分析については，鋼種の違いによりイオウ分析値が低値となるものがあることを前報で報告した。今回はイオウ分析値が低値となる高炭素含有材料（主に鋳鉄）に着目しその解決法を検討した。その結果，助燃剤の加熱酸化処理及び適切なルツボを選定することにより分析値を改善することができた。また，化学標準物質を用いた検量線作成法についても検討し，チオ尿素を化学標準物質に用いた石英セル法を適用した検量線を作成した。これにより直線性に優れた検量線が得られることが分かり，鉄鋼中イオウ分析の検量線作成法として有効であることが明らかとなった。

1

はじめに

歩により ppm レベルの分析が可能となってきており ，製鋼技術の高度化により鉄鋼中のイオウ（以下元素

今後，益々活躍する分析方法であるといえる。

名は元素記号を記す）は大幅に低減され高品質な材料

しかしながら，装置の FIA 化により分析工程が完が生産されるようになってきた。鉄鋼中の S の多く

全にブラックボックス化され，分析担当者は試料を投は MnS として粒界介在物として存在するとされるが ，入した後，装置が計算したデータだけを受け取る状況

S 成分は高温脆性の原因となる成分の一つであることとなっている。従って試料中の S が完全に SO2 としてから，薄板材料や高温条件で用いられる材料等では S抽出されたかは不明であり，分析値の信頼性の根拠に濃度を極力低減する必要がある。ステンレス鋼などでついては極めて曖昧である。

は既に数 ppm レベルのものが市販されているし，よ

そこで本研究では，燃焼赤外線吸収法を用いた S

り過酷な環境で使用される自動車マニホールド用ステ

分析法について，試料の燃焼反応と S 成分の抽出メ

ンレスや航空機向けのタービン材料等に用いられるス

カニズムを明らかにすることを目的とし，前報 １） に引

ーパーアロイ等はすでに ppm 以下のものが開発され

き続き鉄鋼試料の燃焼反応とそれに伴う各現象についている。

て検討した。その結果，鋳鉄を初めとする高炭素含有

一方，鉄鋼中 S の分析方法であるが，燃焼赤外線
吸収法が一般的に用いられている。これは試料を酸素材料の多くで燃焼温度の低下などが起こり，分析値が低値を示すことが明らかとなった。

気流中で燃焼させ，含有する S を酸化し SO2 として気

今回は鋳鉄について助燃剤の配合，使用ルツボの選化抽出し ，SO2 の赤外線吸収量を測定する方法である 。

定及び助燃剤の酸化処理によって S 分析値の改善を現場の分析技術者が少なくなっている中，多くのスキ図った。また，近年 ISO との整合性の観点から化学ルを必要としないフローインジェクション分析法

標準物質を用いた標準化が用いられているため，石英（ FIA）の手法を取り入れたこの方法は，品質管理のセルを用いた標準化法 ２ ） を S 分析にも適用しその信上で非常に重要な役割を担っている。近年，装置の進頼性を検証した。

＊１機械電子研究所

2

研究，実験方法

2−1

装置・試薬等2−1−1

装置及び器具剤の量及び配合比を検討した。なお，測定に用いたルS の 分 析 に は 炭 素 イ オ ウ 同 時 分 析 装 置 （ LECO 製

ツボは 1300 ℃で 3 時間事前に加熱処理を行ったもの

CS-444LS 型）を用いた。装置の基本的な設定条件をを用い，使用直前にも 550 ℃の電気炉内で 30 分間以

表−１に示す。本装置には微量の S を高感度に分析

上加熱・保管して用いた。

するために， SO2 の濃縮機構が付属しているが，分析2−2−2値を求める場合にはこの機能を用いたが， SO2 の抽出

前報

１）

助燃剤の加熱酸化処理による分析値の改善
では，鋳鉄の分析では析出 C の直接還元効

状況の観察にはこの機能は用いなかった。また，反応

果により溶湯中の酸化鉄が還元され，その吸熱反応に容器となるルツボ及びルツボカバーは LECO 製のもの

より溶湯温度が低下し， S の酸化反応が阻害されるのを用いた。

ではないかと報告した。この現象を改善するために，助燃剤として用いる W を加熱処理により酸化タング
表−１

装置設定条件

ステンとすることにより，溶湯形成時の溶湯中の酸素

Power18MHz， 2.2kW

Carrier Gas FlowRate

2.5L ／ min
20sec
30sec
120sec120sec
40sec
120secPre-analyze PurgeTime
Pre-analyze DeleyTim e
C Analysis TimeS Analysis Time（ Nomal-mode）（ Trap-mode）
S Trap Time
マイクロピペット

濃度を高く維持し， S の酸化反応を速やかに行わせる試みを行った。助燃剤の加熱処理は 550 ℃と 700 ℃に
おいていずれも 10 分間の条件で比較した。
2−2−3

近年， ISO との整合性を図るため， JIS ５） では化学標準物質として硫酸カリウムを用いた検量線作成法が示されている。しかし，この方法では助燃剤として用いる純鉄や Sn カプセル中に含まれる S 成分が分析値

ブラストノズル

化学物質溶液（チオ尿素）

化学標準物質による標準化法の検討に上乗せされるため，特に微量域では分析値の信頼性
SO2

O2

SO2

が疑われる。そこで今回は助燃剤を用いない標準化法を検討することにし，既報 ２） で用いた石英セル法を応乾燥用した。この方法では，高温分解が必要な JIS ５） の硫
石英セル酸カリウムに代わり，比較的低温で酸化分解する有機
石英管

高周波加熱

物で， S を含有するチオ尿素を選定した。なお，標準試料の作製は，チオ尿素を水溶液とし調整する濃度に黒鉛（真空封入 ) 石英セル内に発熱体をセット

応じて適量を石英セルにマイクロピペットで分取し，発熱体

これを 105 ℃で乾燥させて使用した。なお，石英セル
図−１

石英セル及び発熱体

及び発熱体については使用前に 1000 ℃以上で空焼き
した。

2−1−2

試薬及び試料

分析試料には日本鉄鋼連盟の鉄鋼認証標準物質及び手持ちの試料の中から適当なものを選択した。試料の

3

結果と考察

3−1

助燃剤の最適化燃焼を促進させる助燃剤には LECO 製の W と Sn を用

試料の燃焼における助燃剤の役割としては， W はいた。また，化学標準物質としてはチオ尿素（林純薬

溶湯を高温に保ち S の酸化反応促進のための十分な製

熱エネルギーを供給すること，また， Sn は溶湯の流特級）を 105 ℃で乾燥させたものを使用した。

動性を高め撹拌を助けることであると考えられる。
2−2

実験方法

2−2−1

まず試料 1g に対する W の最適量を検討した。実験

助燃剤の最適化には手持ちの試料の中から鋳鉄 No46（ S 0.0154%）を燃焼法による S の分析では助燃剤の量，配合比の違いが分析値に影響することが知られている

１）３）４）

選択した。結果を図−２に示す。 W 量を変化させて。

も分析値（平均）には差が認められなかったので，分

今回は分析試料を 1g とし，それに対する適切な助燃析精度の点から W 使用量は 0.75 〜 1g を適量とした。

しかしながら W のみでは十分な分析値が得られな

反応は対流により進行すると考えられるが，分析初期

いことから、 Sn 量の最適化を検討した。結果を図−にルツボ内部へ浸食した溶湯の一部は十分な酸化反応３に示す。 W 量 0.75g， 1g のいずれについても Sn 量

を受けることができず，そこに含まれる S 成分もそ0.25g 添加した場合に最も S 分析値が高くなった。このまま残留する可能性がある。

のことには Sn の添加による溶湯の流動性の向上が寄

ルツボ残分及びダスト中に残留する S 成分を硫化与していると考えられる。しかし添加量が多くなりす

水素気化分離メチレンブルー吸光光度法 ６）により分析

ぎると発生ダスト量が増加し，装置内に付着したダス

した結果を表−２に示す 。ダストの S は試料 1g，W 1g，

トに溶湯から気化分離された SO2 が吸着するため，一Sn部が検出器までたどり着かず分析値の低下が起こるのしたものを捕集し分析した。この結果，ダスト中にはではないかと考えられる。ダストへの S 成分の吸着

大量の S が吸着されていることが明らかとなった。

は宮城ら

４）

からも報告されており，燃焼法を用いた S

分析におけるメモリー効果

４）0.25g を 10 回連続して酸化燃焼し，装置内に付着

これは分析１回分に換算すると ，鋳鉄の場合 ，S=3.6µgにも大きな影響を与えてに相当する。また，ルツボ残分にも大量の S が残留いると考えられる。以上のことから Sn 使用量は 0.25g

しており，低合金鋼と比較して鋳鉄で著しく多くなっを最適とした。

ていることがわかった。

表−２

ダスト
ルツボ残分

ルツボ残分及びダスト中のイオウ量
低合金鋼

鋳鉄

発生量： 1.15g

発生量： 1.47g

S 濃度： 47.2ppm

S 濃度： 23.9ppm

S 濃度： 4.2ppm

S 濃度： 28.5ppm

低合金鋼： No.40（ C=0.31%， S=0.0138%），
鋳鉄： No.46（ C=3.50%， S=0.0154%）

3-3

S分析値の改善

助燃剤の分析直前に加熱処理することによる分析値
図−２

タングステン量とイオウ分析値の関係の改善を試みた。助燃剤は電気炉中大気雰囲気で加熱を行った。なお， 550 ℃ 10 分間の加熱処理では粒状の W は表面のみが黒色に変色したものの，内部は金属のままであるのに対し， 700 ℃で 10 分間以上加熱処理すると大半が橙色の微粉となった。この微粉は常温に放冷すると黄緑色に変化するが，これは X 線回
折分析により WO3 と確認された。
550 ℃及び 700 ℃でそれぞれ 10 分間助燃剤を加熱処理した条件で分析した結果を表−３に示す。また，併せてルツボの浸食の違いを確認するために高密度品
及び低密度品について調査した。なお，試料には鋳造
用銑鉄（ JSS111-12， C 4.25%， S 0.0155%）を用いた。

図−３

タングステン量固定，スズ添加量とイオウ分析値の関係

分析結果より加熱処理については 700 ℃の処理により W を WO3 としたもののほうが認証値により近い値を得た。これは溶湯内の酸素濃度が 550 ℃と比べてか

3−2

ダスト及びルツボ残分へのSの残留なり高いことから，試料中の析出 C による直接還元

S 分析値を低値とする要因として，ダストへの吸着の影響が緩和され， S の酸化反応がスムーズに行われと溶湯のルツボへの浸食が考えられる。溶湯内の酸化たのではないかと考えられる。また，ルツボについて

は明らかに高密度品の値が認証値に近い値を示した。

点数が少なく十分ではないが， 10 〜 100ppm の間でこれによりルツボの浸食の影響が大変多いことが明ら大変良好な直線性を有した検量線が作成できた。このかとなり，助燃剤の酸化処理及び高密度ルツボの使用

検量線を用いて実試料を分析した結果を 表−４に示が鋳鉄等の S 分析に極めて有効であることが明らか

す 。NIST2168 についてはほぼ良好な値を得たものの ，となった。

JSS003-4 では大きく高めに外れた。これは近似直線の切片が負の値となることから， S 濃度の低い標準試料

表−３ ルツボ素材及び助燃剤酸化処理条件の差による分析値の変化
測定値（mass-ppm）
N

低密度ルツボ
550℃

低密度ルツボ
700℃

高密度ルツボ
550℃

ではチオ尿素の酸化分解がやや不充分であり，含まれる S 成分を完全に抽出できなかったためと考えられ

高密度ルツボ
700℃る。このため数 ppm の S 分析にこの手法を適用する
ためには，チオ尿素中の S を効率的に抽出するため

1

119.10131.88139.55155.502

126.21138.87140.68154.563

121.04146.48143.91155.04

4

123.37135.41145.75150.495

121.37123.84146.69149.18Ave.

122.0 （78.7 %）135.3 （87.3 %）143.3 （92.5 %）153.0 （98.7 %）

σ

1.17

5.95

2.56

2.49

のなんらかの工夫が必要と考えられる。

表−４

本法による実試料の定量結果

試料

S 認証値
（ppm）

JSS003-4
NIST2168※括弧数値は認証値に対する分析値の割合

3-4

化学標準物質による標準化

化学標準物質には溶液化して使用でき，かつアルカリ金属塩などの形をとらないチオ尿素を選択して，石英セル法により検量線を作成した。化学物質にアルカリ塩などを含むと加熱時に石英セル等の表面を侵すため好ましくない。チオ尿素の構造式を図−４に示す。
発熱体は高周波により 1200 ℃以上に加熱され，有機物を酸化分解するには充分な熱量を供給できる。検量
線作成の操作については既報 ２） に準じた。適切な濃度に調整したチオ尿素標準試料を分析したときに得られる強度と設定濃度の関係を図−５に示す。

S
NH 2

C
図−４

分子式：CH4N2S

NH 2

分子量：76.1

チオ尿素の構造式

4

S分析結果（n=3）
分析値
（ppm）

RSD（%）

1.5

4.3

1.24

10

11.1

2.36

まとめ
鋳鉄等の高炭素含有材料中の S 分析法について検討し，助燃剤の加熱酸化処理及び適切なルツボを選定
により，従来低値となって分析されていた S の分析
値を改善することができた。また，化学標準物質を用いた検量線の作成法についても検討し，石英セル法を適用したチオ尿素を化学標準物質とした検量線の作成が可能であった 。検量線は良好な直線性が得られたが ，微量域でややチオ尿素中の S 成分の抽出が不十分であり， ppm レベルの分析への適用には課題を残した。
しかしながら鉄鋼中 S 分析の検量線作成法として有用であることが明らかとなった。

5

参考文献

1）古賀弘毅：福岡県工業技術センター研究報告，
第 12 号， p.108( 2001)
2）古賀弘毅 ，緒方道子：分析化学 ，Vol.51，p.825( 2002)
3 ）針間矢宣一，他：鉄と鋼， Vol.67， p.S1096( 1981)
4 ）宮城知代子，他：分析化学， Vol.51， p.1019( 2002)

図−５

石英セル法によるチオ尿素を用いた検量線

5） JIS G1215-1994

附属書 6

6） JIS G1215-1994

付属書 7

高周波用誘電体薄膜の作製と応用
有村雅司 ＊ 1

牧野晃久 ＊１

藤吉国孝 ＊２ 山下洋子 ＊ 2 山口博文 ＊ 3

Preparation and Application of the Dielectric Films for High-Frequency
Masashi Arimura, Teruhisa Makino, Kunitaka Fujiyoshi, Yoko Yamashita and Hirofumi Yamaguchi
高周波用誘電体セラミックスは，通信周波数の更なる高周波化に対応するために誘電特性の向上（高誘電率，低誘電損失，低温度係数）が必要とされ，また，同時に機器の小型化に伴い軽薄短小化も要求されている。本研究では高周波用セラミックスとして有名な Ba-Ti-O 系材料を固相法によって調製し， GHz 帯における誘電特性の評価を行った。そして，焼成温度の低温化及び薄膜化を試みるためにゾルゲル法によって同材料の調製を行った。その結果， Ba:Ti=1:4 の BaTi4O9 が優れた誘電特性を示し， 8GHz における誘電率は 36，誘電損失は 2.0 × 10-4，共振周波数の温度依存性( τf)は -1.9ppm/℃であった。同材料はゾルゲル法でも調製を行うことができ，急速加熱焼成を行うことで生成温度の低温化が図れることが判明した。

1

温度以下にする必要がある。

はじめに
近年， 通信情報量の増加のため大容量高速通信の要

そこで本研究では， Ba-Ti- O 系誘電体セラミックス

求が高く，また，移動通信端末の急激な増加による通を Ba:Ti を変化させて固相法によって調製し， GHz 帯

信周波数帯の飽和の懸念から，より高周波の通信周波での誘電特性を評価した。その中で誘電特性に優れた数が必要とされている。一方，移動通信端末の機能集材料について，焼成温度の低温化及び薄膜化を目的と積化，小型化は目覚ましく，搭載されている部品の小して，ゾルゲル法による調製を試みた。

型化，高密度実装の要求はますます高くなっている。
これらの要求に応えるために，高周波デバイスで重要

2

実験方法

な役割を果たしている誘電体セラミックスには，高周

2−1 固相法による Ba-Ti-O系バルク体 の調製

波帯において①高誘電率，②低誘電損失及び③低温度

図− 1 に固相法によるバルク体の調製プロセスを示

係数の三つが必要とされている。①の理由として，誘す。出発原料として炭酸バリウム（片山化学製)とル

電体中で電波の波長は誘電率の平方根に反比例して短チル構造の酸化チタン（林純薬製）を用いた。これら

くなることから，素子の小型化につながる。②と③はの原料を Ba:Ti が 1:4， 2:9， 1:5 となるように 50g 秤量

誘電体として必要とされる一般的な条件で，電波の伝した。混合は，蒸留水 90ml を溶媒として， SUS304 製

送損が少なく誘電特性の温度安定性が良いことを意味

ミルポットに充填し， 5mm Φ ZrO2 製ボール 160g をメしている。実際の材料では①と②及び③の両立は困難

ディアとして遊星ボールミル混合した。混合したスラであるが，バリウムとチタンの複合酸化物である Ba-

リーは #330 ステンレスメッシュを用いてコンタミネ

Ti- O 系材料は上記３条件を同時に満たしやすい誘電ーションを除去した後，大気中にて仮焼した。仮焼粉

１）

体セラミックスとして知られている 。しかし ，Ba-Ti-

末はらい潰機を用いて解砕し， #330 ステンレスメッ

O 系材料は高温で長時間の焼成を必要とする欠点があシュにて分級した。分級した粉末は， 10mm Φの金型る。近年，高周波デバイスの小型化を目的として，配を用いて 1t/cm の圧力にて一軸加圧プレス成型し，厚線基板に誘電体セラミックや抵抗体を内蔵する動きがさ 6mm のペレットを作製した。焼成は大気中 1300 ℃

あり ２），これに対応するためには Ba-Ti-O 系材料の薄にて行い ，昇降温速度は 10 ℃ /min とし ，保持時間は 2

膜化，そして焼成温度を基板あるいは他の部品の耐熱時間とした。

＊１
＊２
＊３

2

機械電子研究所
化学繊維研究所
日本タングステン株式会社-1-

２−メトキシエタノール

調合
混合
仮焼

BaCO3 TiO2 粉末
Ba：Ti＝1：4, 2：9, 1：5

Ti(O-isoPro)4Ba(O-Eto)2

溶媒：水
遊星ボールミル使用
20G×1h混合

Ba：Ti＝1：4, 2：9, 1：5
乾燥窒素雰囲気

昇温速度：600℃/h.
最高保持：1200℃×2h

還流

粉砕

図−１

2−2

MeOH

N2中
60℃×6h

加水分解 0℃ 水蒸気噴霧

成型

1t/cm210mmφ×6mmt

焼成

1300℃×2h

エージング 30℃×3days
粉砕

固相法によるバルク体調製フロー図

仮焼

ゾルゲル法によるBa-Ti-O系バルク体の調製

大気中600℃×2h
昇温速度：600℃/h

粉砕

ゾルゲル法によるバルク体の調製プロセスを図−２に示す。 Ba:Ti が 1:4， 2:9， 1:5 となるように バリウム成型

1 t/cm2
10mmφ×6mmt

焼成

大気中
1300℃×2h
昇温速度：600℃/h

ジエトキシド（高純度化学製）とチタンテトライソプ
ロポキシド（高純度化学製）を，メタノールと 2-メト
キシエタノールの混合溶媒に乾燥窒素中において溶解
図−２

させて前駆体溶液を調製した。前駆体溶液の全金属濃ゾルゲル法によるバルク体調製フロー図

度は 1.5mol/L とし ，前駆体溶液を 60 ℃で還流後 ，0 ℃
表−１において水蒸気噴霧による加水分解を行いゲル化させ１０℃/min

熱処理温度
時間
−

1000℃/min−

開始温度 昇温速度た。得られたゲルを 30 ℃で３日間エージングを行っ
パターンA

た後，ゲルを粉砕し大気中にて仮焼を行った。仮焼後

通常焼成

急速加熱焼成急速加熱焼成（２段階）

10℃/min
1000℃/min

150℃
100℃/min

パターンC

ゾルゲル法によるBaTi4O9薄膜の作製

昇温速度

150℃

パターンB

の操作は固相法と同様に行った。
2−3

薄膜の焼成条件

150℃

500℃
30分

1000℃/min

焼成温度
時間
1000℃
１時間
1000℃
１時間
1000℃
１時間

ゾルゲル法によって調製した Ba:Ti が 1:4 の ゲルを
２メトキシエタノール中に BaTi4O9 の 濃度が 0.1mol/Lの比(d / h)が約２となるように平面研削したものを用となるように超音波分散させてコーティング溶液を作いた。

製した。コーティング溶液を Pt/Ti/SiO2/Si 基板上に滴下し，スピンコーティング法によって成膜を行った。

3

結果と考察

成膜後，大気中 150 ℃で乾燥を行った。乾燥後の薄膜

3−1

固相法による Ba-Ti-O系バルク体の 調製の焼成は表−１に示す三つの条件で行った。通常焼成

バルク体の焼成条件を検討するために温度を変化さには電気炉（九州日晶製 ），また急速加熱焼成には赤せて焼成を行った。その結果を表−２に示す。 Ba:Ti

外線加熱炉（サーモ理工製， IVF- 298）を用いて行っが 1:4 の場合， 1200 ℃で焼成したときには BaTi4O9 のた。

単一相が得られたが， Ba:Ti が 2:9 あるいは 1:5 の場合

2−3

は 1400 ℃で焼成しても単一相は得ることができなか

試料評価

った。

得られた試料の結晶相の同定は，X 線回折装置( XRD)（ 理 学 製 ， RINT2500） によ って行 っ た。 ゲ ル

単一相が得られた BaTi4O9 についてバルク体を作製の熱分析は示差熱熱重量同時測定装置（セイコー電子

し誘電特性の評価を行った 。その特性は測定周波数（ 共工業製 ，TG-DTA320）を用いて行った 。バルク体の GHz

振周波数） 8.2GHz に おいて，誘電率( εr)は 36，誘電帯における誘電特性の評価は，試料の直径 d と厚み h

損失(tan δ)は 2.0 × 10-4，共振周波数の温度依存性(τf)
-2-

表−２

1000℃

固相法によって調製した場合の生成相

Ba：Ti＝１：４
BaTi4O9BaTiO3TiO2
BaTi2O5

表−４

Ba：Ti＝２：９

Ba：Ti＝１：５

BaTi4O9
BaTi5O11
TiO2

BaTi4O9
BaTi5O11
TiO2

ゾルゲル法によって調製した場合の生成相

Ba：Ti＝１：４

Ba：Ti＝２：９

Ba：Ti＝１：５

800℃

BaTi5O11

BaTi5O11
BaTi2O5

BaTi5O11

1100℃

BaTi4O9
Ba4Ti13O30

BaTi4O9
BaTi5O11
Ba2Ti9O20

BaTi4O9TiO
BaTi5O11
Ba2Ti9O20

1000℃

BaTi5O11
Ba4Ti13O30

BaTi2O5
Ba4Ti13O30

BaTi5O11

1200℃

BaTi4O9

BaTi4O9
Ba2Ti9O20
TiO2

BaTi4O9
Ba2Ti9O20
TiO2

1200℃

BaTi4O9

Ba4Ti13O30
BaTi4O9

BaTi5O11

1400℃-

BaTi4O9
TiO2

BaTi4O9TiO2●：BaTi4O9▽：Ba4Ti13O20●◇：BaTi5O11●●

Intensity

表−３

GHz 帯におけるバルク体の誘電特性

BaTi4O9
(固相法）
共振周波数
εr
tanδ
τｆ (ppm/℃)

BaTi4O9
BaTi5O11(ゾルゲル法） (ゾルゲル法）

8.2GHｚ

8.6GHz

10GHz

36

35

25

-4

2.0×10-1.9-4

2.2×10
17.7

●

C

◇◇

A

◇

◇

15

-4

4.1×10
17.4

図−３

▽

▽

B

10

●

●

▽

▽

▽

◇
▽

?

◇

●

◇◇

▽ ◇◇
◇

◇
◇

◇◇

◇◇

Si ●

●

▽

◇

▽▽
◇▽

▽
◇
▽

◇◇▽

◇ ◇◇

◇

20
25
2 theta / degree

◇

30

▽

◇

▽◇

35

Ba： Ti ＝ 1： 4 のゲルから調製した薄膜のXRD パターン．

図中の A, B, C は薄膜の焼成条件を表している（表− 1 参照 ）．

は -1.9ppm/℃と非常に良好な値であった（表−３ ）。
ゾルゲル法によるBa-Ti-O系バルク体の調製は１桁ほど大きな値であった。 τf 増加の原因として，ゲルの焼成温度及びBa:Tiによる生成相の違いを表−

ゾルゲル法によって調製した仮焼粉は固相法と比較し４に示す。 Ba:Ti が 1:4 の場合，固相法と同様に 1200 ℃て粒径が小さく，加圧成型する際の充填率が低くなっの焼成で BaTi4O9 の単一相が得られた。ゾルゲル法でていると考えられる。固相法と同等の結果を得るため

は，原子レベルでの均一混合が可能であるためにには，仮焼粉の粉砕方法やペレットの作製方法を検討

BaTi4O9 の生成温度の低温化が期待されたが，低温でする必要があると考えられる。 BaTi5O11 の誘電特性はBaTi5O11 と Ba4Ti13O30 が生成し，その後，これらの固相すべての値について他の２つの材料より劣っていた。

反応によって BaTi4O9 が生成したために，固相法と同3-3 ゾルゲル法によるBaTi 4O9薄膜の作製

3−2等の焼成温度が必要であったと考えられる。 Ba:Ti が異なる焼成条件で焼成した Ba:Ti が 1:4 の薄膜の X

1:5 の場合，固相法では単一相が得られなかったが，線回折パターンを図−３に示す。パターン A（通常焼ゾルゲル法では 800 ℃で BaTi5O11 の単一相が得られ成）で焼成を行った試料は BaTi5O11 と Ba4Ti13O30 のピ

た。 BaTi5O11 は準安定相であり高温（ 1000 ℃以上)でークのみが認められ， BaTi4O9 の生成は確認できなか焼成を行うと安定相に転移するため，単一相の合成がった。パターン B（急速加熱焼成）で焼成を行った場

３）

困難であると考えられているが ，本研究では 1200 ℃合，わずかに BaTi4O9 のピークが確認できた。パター

まで安定していた。 Ba:Ti 比が２ :９の場合は，固相法

ン C（２段階急速加熱焼成）で焼成を行った場合，と同様に単一相は得られなかった。

BaTi4O9 の回折ピーク強度が強く，主成分が BaTi4O9 の単一相が得られた BaTi4O9 と BaTi5O11 については，

薄膜が 1000 ℃の焼成で得られたことが分かる。２段

バルク体を作製し GHz 帯での誘電特性の評価を行っ

階急速加熱焼成の１段目（ 500 ℃）は，熱分析の結果た。その結果を表−３に示す。ゾルゲル法によって作を参考に残留有機物を完全に取り除くた めに設定し製した BaTi4O9 は誘電率，誘電損失とも固相法と同等た。このことから，残留有機物を除去後，急速加熱をの値であったが，共 振周波数の温 度依存 性を表す τf

行うことで BaTi5O11 や Ba4Ti13O30 等の低温相の生成が-3-抑制され ，アモルファス状態から直接高温相の BaTi4O9が生成したと考えられる。その結果， BaTi4O9 の生成温度が通常の焼成と比較して約 200 ℃低温化できたと考えられる。
今後， BaTi4O9 単一相での薄膜化を目指して，焼成
条件，薄膜作製に用いるゲルの調製条件を検討する必
要がある。

4

まとめ
本 研 究 で は ， Ba:Ti を 変 化 さ せ て 固 相 法 に よ っ て

Ba-Ti-O 系のバルク体を調製し GHz 帯での誘電特性を評価した 。その中で優れた特性を示した材料について ，
焼成温度の低温化及び薄膜化を試みるためにゾルゲル
法によって調製を行い以下の結果を得た。
・固相法では， 1200 ℃焼成で BaTi4O9 単一相が得られた。その誘電特性は優れており，共振周波数 8.2GHz
において，誘電率は 36，誘電損失は 2.0 × 10-4，共振周波数の温度依存性は -1.9ppm/℃であった。
・ゾルゲル法では ，BaTi4O9 が 1200 ℃焼成で ，BaTi5O11は 800 ℃焼成で単一相が得られた。 BaTi5O11 は低温における準安定相と言われているが本研究では高温でも安定して存在していた。
・急速加熱焼成により BaTi5O11 や Ba4Ti13O30 等の低温相の生成を抑制でき，かつ従来の BaTi4O9 生成温度よりも 200 ℃以上低温で合成可能であることが分かっ
た。

5

参考文献

1) H. M. O'Bryan and J. Thomson: J. Am. Ceram. Soc.,
Vol. 57, No. 12, p. 522( 1986)
2) 福岡義孝ら : エレクトロニクス実装学会誌 , Vol. 5,
No. 7, p. 622( 2002)
3) S. Hirano and J. Otsuka: Ceramic Transactions, Vol. 8,
p. 203( 1990)-4-

染料を使わないエコフレンドリー動物繊維着色技術の開発
堂ノ脇靖已 ＊ 1
大島邦裕 ＊２

藤田祐史 ＊ 1
中瀬一博 ＊２

浦川稔寛 ＊ 1
中崎正広 ＊２

藤信和 ＊ 1

中村賢司 ＊３

宮外清貴 ＊２
正泉寺秀人 ＊４

Development of Eco-Friendly Coloring Technology for Animal Fiber Without Dyestuffs
Kiyoshi Donowaki, Yuji Fujita, Toshihiro Urakawa, Nobukazu Tou, Kiyotaka Miyagai,
Kunihiro Ohshima, Kazuhiro Nakase, Masahiro Nakazaki, Masashi Nakamura, and Hideto, Shosenji
平成 11 年度〜平成 13 年度まで新技術研究開発特別事業（生体発色機構を模倣した機能性色素に関する研究−

トリプトファン発色反応を利用した動物繊維の着色−）において行った研究成果の羊毛衣類製品への展開を目的として研究開発を行った 。ここでは ，パステル色と濃色をそれぞれ 6 色づつ設定し ，羊毛にて 12 色の発現を行った 。
本稿では，主に 12 色発現のためのアプローチとして行った発色構造，機構の解析による理論の確立，発色に必要な分子の設計，基礎的な発色条件，さらに濃色における環境負荷結果について報告する。

1

はじめに

リプトファンエチルエステル： Ac-Trp-OEt） ，高分
7）

染色産業は資源エネルギー大量消費，環境負荷型産
1）， 2）， 3)， 4）

子中でのトリプトファン誘導体（アセチル L-トリプ，低環境負荷型への技術開

トファンを縮合結合したオキシム樹脂： Ac-Trp-Oxime

発が必要となっている。特に，羊毛では濃色物にクロresin） にて発色構造は示しているが，今回は反応のムなどの有害な重金属を主に使用していることから，中核になっていると考えられるインドー ル基に着目

世界的なクロムフリー，環境低負荷型染色が注目され

し， 3-メチルインドールを主に用いて，既報に従ってている 。そこで ，環境負荷が大きい合成染料を用いず ，発色構造解析，発色機構の解明を行った。また，この天然から得られる動物繊維の構成成分を発色体とする

結果から発色に必要な芳香族アルデヒド誘導体の分子新しい技術開発を行った。本研究は，福岡県工業技術設計を行い， 12 色の発現への分子設計指針を確立しセンターの研究シーズである「蛋白質発色による動物た。

業と言われており繊維の高堅牢な着色」

5）， 6）， 7）， 8）， 9）を用いて，動物繊維の中でも世界的な需要が大きい羊毛衣類製品の実用化に向けて「 12 色の色を発現」と「工程の確立」を目

8）

2−2

発色条件の検討

一般的に実用機に適用できる染色試験機，全自動工程制御システム12 色二槽式回転ポット染色試験機標とした。この結果，染料を使うことなく 12 色を発MC-APS-12WE（ (株)テクサム技研）にて条件検討

現し ，特に濃色物をクロムフリーで実現できた 。また ，を行った。生地は P3674（倉敷紡績(株)製）羊毛 100

排 水 処 理 負 荷 が 大 幅 に 削 減 で き る こ と を 明らかとし％を使用した。

た。そこで，本稿では目標達成のためのアプローチと発色条件は，分子設計指針から必要な色を発現するして行った発色理論の確立，発色条件の検討，およびと考えられる芳香族アルデヒド誘導体を選択し，種々

環境負荷測定結果を報告する。

の濃度変化，時間，温度などの条件を系統的に検討した。発色した生地の評価は，目視，および日本電子工2研究，実験方法

2−1

業株式会社の Spectro Color Meter SE2000 により測定

発色理論の確立

先の報告でトリプトファン誘導体（アセチル L-ト

し， Lab 表色系で評価した。また，発色の程度は，積分球付属装置 ISR-2200 を付属した島津紫外可視分光
光 度 計 UV-2400PC に よ り 反 射 率 を 測 定 し ，＊１化学 繊維研究所＊2 倉敷紡績株式会社

Kubelka-Munk 式 で定義される以下の式により評価し＊3 株式会社ピラミッド＊4 九州大学

た。

K/S = ( 1-R ∞ )2 / ( 2R ∞ )気泳動実験からも正電荷を持つことが支持された。さ（ K: 光の吸収係数， S: 光の散乱係数， R ∞ : 分光計でらに， 4-ヒドロキシベンズアルデヒドを用いた発色生

測定した可視光の最大吸収波長における反射率）

成 物 も 同 様 な 構 造 が 得 ら れ た こ と ， Ac-Trp-OEt と

2−3

Ac-Trp-Oxime resin8） での結果と一致することから，こ7）

廃水の環境負荷測定

環境負荷測定は，廃水等の環境負荷を評価する際にの発色は芳香族アルデヒド誘導体の構造に依存せず，

指 標 と し て 用 い ら れ る 化 学 的 酸 素 要求 量 （ COD） を

トリプトファンのインドール基が反応の中核となって吸光度式 COD 測定セットいることが示された。

ＤＲ 4000 Ｖ（ HACH 社製 ）により行った。特に一般的に分子量が大きく，染料濃以上の結果から，発色反応機構は図−２のように考度が高いと言われている濃色の黒に着目し，本法からえられ，芳香族アルデヒド誘導体部分がキノイド構造

出る廃水との比較を行った。

をとることでπ結合が形成され、発色していると考察
できた。

3

結果と考察

3−1

H

O

H

発色理論の確立

3−1−1

OH

1

+H+

発色構造と機構

N
H

CH3
H
OH

-H+

3-メチルインドールと 4-ジメチルアミノベンズアル

R1

R1
R1

デヒドの反応混合物を精製し，無色物質 3（収率 61％）と青色物質（収率 1 ％）を単離した。この青色物
質はメタノール溶媒中で 621 nm に極大吸収を示し，

-H+

CH3
H
OH

N
H

H-NMR スペクトルより 4 であることが推定された。3

1

CH3
H
+H+

1

N
H

-H2O

に 2,3-ジクロロ -5,6-ジシアノ -1,4-ベンゾキノン（ DDQ）

化ホウ素ナトリウムを用いた還元反応で 3 に変化した。これは 3 から 4 の変化では化合物の骨格が変化していないことを示しており， 4 が上記の構造であるこR1R1を作用させ酸化させたところ 4 に変化した。 4 は水素

CH3 CH3CH3 CH3
+O2
N
H

N
H

N
H

-O2

N
H

とを間接的に証明するものである（ 図−１ ）。つまり ，3R2R1メチルインドールと 4-ジメチルアミノベンズアルデ
ヒドの発色反応では， 2： 1 で結合して 3 が生成し，

図−２

発色反応機構これが酸化により p-キノイド構造の 4 となることで発色することが明らかになった。また，青色物質の電
CH3
+
N
H

H3C
N
H3C

1

CHO

HCl / MeOH, rt, 10h3−1−2芳香族アルデヒド誘導体の分子設計指針

以上の発色構造，発色機構の情報，また既報の耐光性結果 5），芳香族アルデヒド誘導体と色彩分布の関係 8）から図−３のような分子設計指針を確立した 。つまり ，2分子設計には芳香族アルデヒド誘導体の 2， 4 位が重

CH3

H3C
N
H 3C

CH3

3
yield 61%

HN

要であり，黄色系統の発色を求める場合は 2 位に水酸

HN

HN
+

CH3

H 3C
N
H3 C

4

HN

CH3

HN

yield 1%②置換基の種類（水酸基など）N
H
DDQ / MeOH, rt, 15 min, yield 24 %3

2
4

NaBH4 / dry EtOH, rt, 5 min, yield 94 %図−１

発色反応生成物の構造と酸化還元反応① ２，４位に置換基→赤、黄、青系の決定③その他の位置→補色効果など

4
図−３

分子設計指針基，赤系統の場合は 4 位に水酸基，青系統であれば 4上した。この結果から直接反応する芳香族アルデヒド

位に，より電子吸引性の強いジアルキルアミノ基を配誘導体濃度よりも反応環境が発色効率に影響を与える

置することで基本的な色は発現でき，その他の位置，ことが示された。また，アルキル基の効果についても官能基の種類は，補色機能，耐光性向上機能があると検討した。青色の指標として Lab 色度のｂ値がマイナ考えられる。この分子設計指針は HyperChem pro 5.0

ス側になるが，ｂ値と塩化カルシウム濃度との関係をを 用 い た 計 算 シ ミ ュ レ ー シ ョ ン か ら も 支 持されてお図−５に示す。この結果から，ジエチルアミノ基の方り，計算した最大吸収波長とメタノール中での実測値が低い塩化カルシウム濃度条件下で青に発色しているとの相関関係が得られていることが分かる。

3−2

。

10）

発色条件の検討

このように芳香族アルデヒド誘導体の構造や各種濃この発色反応は芳香族アルデヒド誘導体，酸，動物

度条件などから 12 色の発色に必要な化合物の種類，

繊維の３つが必須条件であり，塩を添加することでそ濃度を表−１のように決定した。また，これらの堅牢の発色効率が向上することを報告している

5）， 11）。そこ

度試験を表−２に示す 。濃色は物性が良好であったが ，で，一つの例として青発色に関する条件検討を報告す

パステル色は全体的に耐光性が悪く，一部変退色が見る。分子設計指針から，青の発色に 4-ジメチルアミられた。

ノベンズアルデヒドを選択し，羊毛生地の発色を検討した。 4-ジメチルアミノベンズアルデヒド濃度と酸濃

表−１12色の発色条件

度変化を図−４に示すが， 4-ジメチルアミノベンズア

色

ルデヒド濃度が 4 倍高くなっても K/S 値は約 1.5 倍程

青 0.25%度の向上であるが，酸濃度は 2 倍の濃度変化で 3 倍向赤0.25% 4-ｼﾞﾒﾁﾙｱﾐﾉ-2-ﾒﾄｷｼﾍﾞﾝｽﾞｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞ 33.4, 18.9, 4.4

黄0.05% 3-ｴﾄｷｼ-2-ﾋﾄﾞﾛｷｼﾍﾞﾝｽﾞｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞ

76

塩酸濃度：3%Ｋ／Ｓ

54

塩酸濃度：2.1%32

塩酸濃度：1.5%
1
0
0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

4-ｼﾞﾒﾁﾙｱﾐﾉﾍﾞﾝｽﾞｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞ濃度 / %
図−４

塩酸濃度変化による4-ジメチルアミノベ

b値

15
10

28.1, -2.2, -8.9

70.2, -2.3, 38.1
60.4, 8.2, 16.1

黒0.5% 3,4-ｼﾞﾋﾄﾞﾛｷｼﾍﾞﾝｽﾞｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞ

14.1, 0.1, -0.3

濃紺

0.2% 3,4-ｼﾞﾋﾄﾞﾛｷｼﾍﾞﾝｽﾞｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞ
0.5% 没食子酸

13.8, 0.6, -1.5

焦茶

0.3% 3,4-ｼﾞﾋﾄﾞﾛｷｼﾍﾞﾝｽﾞｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞ

19.3, 1.1, 2.2

茶0.4% 3,4-ｼﾞﾋﾄﾞﾛｷｼﾍﾞﾝｽﾞｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞ
0.1% 2,4-ｼﾞﾋﾄﾞﾛｷｼﾍﾞﾝｽﾞｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞ

26.6, 2.6, 5.4

緑

0.2%

3,4-ｼﾞﾋﾄﾞﾛｷｼﾍﾞﾝｽﾞｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞ

25.0, 0.2, 2.3

ｸ ﾞ ﾚ 0.1% 3,4-ｼﾞﾋﾄﾞﾛｷｼﾍﾞﾝｽﾞｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞｰ
0.1% 没食子酸

35.4, 1.3, -0.3

51.6, 15.4, 8.5
52.4, 21.0, 16.4

4-ジメチルアミノベンズアルデヒド

5
0

3−3

廃水の環境負荷測定

表−１の条件から濃色を中心にスケールアップ試験-5-10を行い，試験機での発色を再現することができた。そ4-ジエチルアミノベンズアルデヒド

-15
-20

こで，環境負荷が大きい濃色物（黒）について本技術

0

図−５4-ｼﾞｴﾁﾙｱﾐﾉﾍﾞﾝｽﾞｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞ

色評価（ Lab）

ﾍ ﾞ ｰ 0.25% 3,4-ｼﾞﾋﾄﾞﾛｷｼﾍﾞﾝｽﾞｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞｼﾞｭﾋ ﾟ ﾝ 0.25% 4-ﾋﾄﾞﾛｷｼﾍﾞﾝｽﾞｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞｸ
ｻ ｰ ﾓ 0.25% 4-ｼﾞｴﾁﾙｱﾐﾉｻﾘﾁﾙｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞﾝンズアルデヒド添加効果

20

化合物名

5

10
15
塩化ｶﾙｼｳﾑ濃度／%20

芳香族アルデヒド誘導体のアルキル鎖効果と従来染料を用いたときの COD 値を測定し，環境負荷について検討を行った。従来使われているクロム染料を基準として評価したところ本着色方法では60%COD 値を削減できた（図− 6）。また，クロム染料に代わる反応染料との比較も行った。比較した染料期的な成果であると言える。本稿ではスケールアップ

は赤色であったが， 55 ％程度の削減が示された。こについては言及しなかったが，小型染色機で行った試

れは，浴中で染料を使わず，染料よりも低分子な成分

作品はほぼ試験機で行った色を再現でき，濃色についのみで処理するために，環境負荷値が抑えられたものては物性も問題なかった。さらに，環境の観点からもと考えられる。

本技術は従来の染料よりも大幅に COD 値を削減し，環境低負荷型であることを明らかとした。

表−２

堅牢度試験結果色

耐光

また，本技術は蛋白質特異的な発色技術であること

汗（酸） 汗（ ｱﾙｶﾘ）摩擦

変色 汚染 変色 汚染 乾

湿から，羊毛以外の蛋白質材料（絹，皮革）の着色や蛋
白質認識としての技術展開も期待できる。

青

3 以下

4-5

5

4

5

4-5 4

赤

3 以下

2

4-5

2

4-5

4-5 4

黄

4

4

5

4

4-5

5

ﾍﾞｰｼﾞｭ

4 以上

4

4-5

4

4-5

4-5 4

ﾋﾟﾝｸ

3 以下

2

4-5

2

4-5

5

ｻｰﾓﾝ

3 以下

3-4

5

3

5

4-5 4

6

黒

4 以上

5

4-5

5

4-5

4-5 3-4

1)山田

濃紺

4 以上

4-5

4-5

4-5

4-5

3-4 3-4

焦茶

4 以上

4

4-5

4

4-5

4

5

謝辞
発色理論の確立に関する研究でご協力下さいました

4-5

熊本大学の坂田賢哉君，太田太君に感謝します。

4-5

4-5

参考文献
稔：繊維学会誌「繊維と工業」 , Vol.57, No.1,

p39(2001)
2)中小企業庁編：平成 12 年度調査

中小企業の原価指標，同友館
3)上田充夫： 染色工業 , Vol.45, No.8, p.368 ( 1997)
4)堂ノ脇靖已：京染と精練染色 , Vol.53, No.2,

100

1-7

(2002)

805)堂ノ脇靖已：福岡県工業技術センター60

平成 11 年

度研究報告 , Vol.10， 5-8（ 2000）
6) 堂 ノ 脇 靖 已 ： 繊 維 /染 色 /仕 上40

加 工 技 術 ， Vol.35,

No.4, 253-257( 2000)
207)堂ノ脇靖已：福岡県工業技術センター0

平成 12 年

度研究報告， Vol.11, 13-15（ 2001）

反応染料
（赤）

クロム染料
（黒）

本研究
（黒）

8)堂ノ脇靖已：福岡県工業技術センター

平成 13 年

度研究報告， Vol.12, 1-4（ 2002）
図−６

化学的酸素要求量（CODcr/羊毛1kg処理）（従来法クロム染料を１００として換算）

9)堂 ノ脇 靖已 ：繊 維学 会誌 「繊 維 と工業 」 , Vol.58,
No.4, 110( 2002)
10） H. Shosenji, T. Sawada, K. Sakata, K. Donowaki：

4

まとめProceedings 2nd International Conference on Advanced

福岡県工業技術センターの研究成果である「蛋白質Fiber/Textile Materials 2002 in Ueda with Forum of Asian

発色による動物繊維の高堅牢な着色」をもとに，羊毛Young Scientists on Fiber/Textile Materials, 147( 2002)

にて 12 色を発現した。ここでは，発色生成物の構造

11） 堂 ノ 脇 靖 已 ら ： 繊 維 の 発 色 制 御 方 法 ， 特 願

解析，分子設計指針をもとに多くの芳香族アルデヒド
誘導体を用いて，濃度などの条件検討と物性評価を行って最適な発色条件を決定した。特に，世界的に問題となっている含クロム染料を用いず，かつ染料を使わずに深みのある濃色が発現したことは羊毛業界では画

2002-130613

トリプトファン選択的反応による蛋白質着色技術の各種検査試薬への応用
浦川稔寛 ＊ 1

堂ノ脇靖已 ＊ 1 森田博之 ＊ 2

Application to the Various Inspection Reagents of the Protein Coloring Technology by
the Tryptophan Selective Reaction
Toshihiro Urakawa, Kiyoshi Donowaki and Hiroyuki Morita
本研究ではタンパク質に含まれるアミノ酸のトリプトファン(Trp)に着目し，アルデヒドとトリプトファンの特異的発色反応を利用したタンパク質着色技術の開発について検討した。その結果，タンパク質にリゾチームを用い，各種芳香族アルデヒドと最適な pH 条件で反応を行う事で，タンパク質を発色させることに成功した。また，アルデ
ヒドの種類変えることで，紫・赤紫・青・緑へと色彩を変更させることが可能となった。トリプトファンは以前から化学反応により着色することが知られており，これを応用してタンパク質が主成分の動物繊維を発色させる技術が開発されているが，本研究によりトリプトファン発色作用が生体中のタンパク質へも適用可能であることを明らかとした。

1 はじめにんだタンパク質で構成されている物質は着色できるも

近年，各国でゲノム解読競争が激しく行われており，のと考えられる。このコンセプトを基に，主にタンパ

そのゲノム上の遺伝子がコードするタンパク質の機能

ク質で構成されている動物繊維に着目し，着色反応をに関した研究も製薬会社を中心とした医薬・バイオ分応用した動物繊維着色技術が開発されている 1) 。

野において熾烈に競争が行われている。このような状

ここで視点を変えると，このトリプトファン発色技

況下，その目的タンパク質を電気泳動により分析する

術は，医薬・バイオ分野で広く汎用されているタンパ

検査・検出技術は，ますます重要となってきている。

ク質の電気泳動分析(SDS-PAGE)に適用できる可能性

従来，タンパク質の検出は電気泳動分析(SDS-PAGE)がある。つまり，トリプトファン特異的な発色反応をにより各タンパク質を分析ゲル上で分離した後，目的利用すれば，目的とするタンパク質を可視化できる。

とするタンパクに特異的に結合する蛍光性物質や色素，

これは，従来のタンパク質に色素を付加する染色とはもしくは抗体に発色物質を担持させた物質を結合させまったく異なり，タンパク質自らが発色するもので新て検出する方法，タンパク質との親和性が高い銀溶液

規なタンパク質検出技術の開発にも繋がる(図-１)。こを数時間反応させて化学的に着色する方法等により行の技術が実現すれば，高価な試薬と煩雑な操作を必要われている。しかし，これらの着色技術には高価な試とした従来に比べて，安価かつ短時間で検査が可能と薬を必要とし，操作も煩雑であるなど多種多様タンパなるものと期待できる。そこで，この技術の実現に向ク質を検出するには費用だけでなく，手間と時間が必けた可能性を探るべく検討を行った。

要で汎用性に欠く面がある。このような現状の中，汎用的に用いられているタンパク質検出方法には，まだ改善すべき課題が残されていると言える。

従来のタンパク質視覚化方法の例 (CBB 染色 )
色素

色素

タンパク質

タンパク質

一方，アミノ酸の一つであるトリプトファンは反応性の高さから，酸性条件下でアルデヒドと選択的に結色素が付加して可視化

本研究による着色のイメージ

合して発色することが知られている。また，アミノ酸
はタンパク質の構成要素であり，その中にはトリプト
ファンも含まれている。よって，トリプトファンを含＊1 化学繊維研究所＊2 株式会社 ナインラボ

芳香族アルデヒド
タンパク質

タンパク質
酸
自らが発色

図-１ タンパク質発色の概念図

2 実験方法

2−3 カラーバリエーションの拡大

トリプトファンは酸性条件下，アルデヒドと反応し発色タンパク質のカラーバリエーション拡充とタンて発色する。この発色反応をトリプトファンなど，ア

パク 質 発色 を 可能 と する ア ルデ ヒ ド類 の 探索 を 目的

ミノ酸の集合体で構成されるタンパク質への適用を目に，各種芳香族アルデヒドとのスクリーニングを行っ的に以下の項目について検討を行った。

た。実験はリゾチームについて 67 種類の種々のアルデ

2−1 発色条件の検討

ヒドとの反応を行うことにより発色有無及び色彩を観

トリプトファン発色反応は以下の反応により発色体へ察した。実験操作は，リゾチームの HCl+酢酸 50%v/vと変化する(スキーム-1)。

溶液を用い，この溶液に室温で各種芳香族アルデヒドを添加し，24 時間撹拌した。反応終了後，それぞれについて発色変化を観察して評価を行った。

NH

peptideH
N
R発色させたタンパク質について，電気泳動実験を行

＋

R

O

peptideNH

2−4 電気泳動実験

Nった。サンプルは卵白製リゾチームに芳香族アルデヒ

CHO

O

ド誘導体として 4-Dimethylaminobenzaldehyde (4NMe2)
アルデヒド

タンパク質中の Trpを導入したリゾチーム(4NMe2)｛Lysozyme(4NMe2)｝と，
卵白製リゾチームに 4-Hydroxybenzaldehyde (4OH)を導N
peptidepeptide酸

発色させたリゾチームはサンプルバッファー（0.125 M

R

R
O

O

HN

NH
NH HN

O

Tris/HCl (pH 6.8)，4% SDS，20% グリセロール，10% 2メルカプトエタノール，BPB (ブロモフェノールブル

O
R

R
HN

NH

入したリゾチーム(4OH)｛Lysozyme(4OH)｝を用いた。

peptidepeptideー)

0.001%の混合溶液）に溶解させ，それぞれ 2.5

mg/ml，及び 0.25 mg/ml サンプル溶液とした。その後，各サンプルチューブを 5 分間煮沸しサンプル調製を行った。電気泳動はリゾチーム(4NMe2)，及びリゾチー

Npeptidepeptideサンプル，および分子量マーカーを 7.5% ポリアクリ

R

R
O

O

HN

NH
O

NH HN

ム(4OH)を 2.5 mg/ml，及び 0.25 mg/ml に調製した各 4

ルアミドゲルを用いて行った。各 well へのサンプル添
加量は 10 µl とした。

O
R

R
NH
peptideHN
peptide3 結果と考察3−1 発色条件の検討結果

スキーム-1 トリプトファン発色反応式

タンパク質におけるトリプトファン発色反応の酸媒体について，塩酸，酢酸(AcOH)，硫酸を用いて検討を

ここでは，反応に必要な酸媒体として塩酸，硫酸，酢行った。検討項目は①塩酸，②塩酸＋酢酸(50%v/v)，

酸を用いて発色強度の変化を測定し，評価検討を行っ③硫酸，④硫酸＋酢酸(50%v/v)の４種類とした。また，

た。発色強度の評価は，反応溶液について可視光域のモデルタンパクには卵白製リゾチーム，トリプトファ

吸光度を測定することで行った。測定は島津製作所製，

ンと作用するアルデヒドには 4-ジメチルアミノベンズ

紫外可視分光光度計 UV-2400 を用いた。

アルデヒド(4-Dimethylaminobenzaldehyde)を選択した。

2−2 トリプトファン選択的反応の確認

上記の 4 条件でそれぞれ 3 時間の反応を行った結果，トリプトファンを 6 残基含むリゾチームと，それをいずれも無色の状態から 635 nm に吸収を持つ深青色

まったく含まないヒルジン変異体タンパクについて，の溶液へと変化した。0.17 mg/ml のリゾチーム濃度のトリプトファン選択的着色反応の確認を行った。

吸光度を測定した結果，②塩酸＋酢酸の系に特に大きな吸収が観察された(図-2)。

が 0.50 まで増加していた。しかし，ヒルジンではアルデヒドとの発色反応を行っても可視光域にまったく吸

Absorbance

0.4

収が見られなかった。卵白製リゾチームはアミノ酸 129
残基中にトリプトファンを 6 残基含んでいる。一方，

0.2

①

②

③

④

0

ヒルジン変異体タンパクは 66 残基中にトリプトファンをまったく含んでいない(表-1)。

-AcOH

+AcOH
HCl
図-2

-AcOH
+AcOH
H 2 SO 4

表-1 Trp 残基数の比較
ヒルジン変異体

リゾチーム

全残基数

66

129

Trp 残基数06

発色試験結果タンパク質といくつかのイオンは互いに相互作用を2)2-及ぼす事が知られている 。その中でSO 4 イオンはタンパク質を安定化，Cl-, AcO - イオンは不安定化する作用がある。今回の実験において各反応系に発色強度のトリプ トファ ン以外 でリゾ チーム にあり ，ヒル ジン

違いが発生したのは，これら溶液中に含まれるイオンに無い アミノ 酸はメ チオニ ンとア ルギニ ンだけ であによるタンパク質への相互作用が強く影響しているもる。し かし， どちら もアル デヒド との反 応性は 乏しのと考えられる。特に，②塩酸＋酢酸の系に発色強度

く，反応に関与したとは考えにくい。このことから，の増加が起こった原因は，この不安定化を及ぼす 2 因反応が 起こっ たアミ ノ酸は トリプ トファ ンであ ると子が作用することで，タンパク質高次構造が崩れてア

考えら れる。 よって ，この 実験結 果から タンパ ク質

ルデヒドとの反応が起こりやすくなったためであると中にお いても アルデ ヒドと トリプ トファ ンが選 択的考えられる。逆に硫酸を用いた系では，SO 4 2- イオンにな発色反応をしていることが明らかとなった。

よりタンパク質の構造が安定化し，トリプトファンが3−3 カラーバリエーションの拡大

アルデヒドと反応しにくい状態を形成し，発色が弱く試験を行った 67 種類中，発色性が良好であったアルなったものと考えられる。

デヒドについて，化合物名，可視光域極大吸収波長，

3−2 トリプトファン選択的発色反応の確認結果

色彩を表-2 に示す。

卵白製リゾチームとヒルジン変異体タンパクの発色試験を行った。反応条件については，3−1 の実験から

表-2 スクリーニング結果

発色性の良かった塩酸＋酢酸(50%v/v)の系を用いて行った。その結果，深青色に発色したリゾチームに対し

化合物名

極大吸収波長色彩(nm)て，ヒルジン変異体タンパクではまったく発色するこ

4-Dimethylaminobenzaldehyde630

青とがなかった。各タンパク質 0.17 mg/ml の紫外可視吸4-Diethylaminobenzaldehyde628

青収スペクトルを図-3 に示す。

2.3-dimethoxybenzaldehyde620

青4-Hydroxybenzaldehyde

523

紫3.4-Dimethoxybenzaldehyde550

紫4-(Diethylamino)salicylaldehyde

584

赤紫

4-Acetamidobenzaldehyde598

緑Absorbance

0.6

Lysozyme

0.4

0.2
試験した各種アルデヒドから確認されたカラーバリ

Hirudin

0
400

600
Wavelength (nm)エーションを大別すると青系，紫系，赤紫系，緑系の800

図-3 発色反応後の吸収スペクトル4 種類が確認され，その中の多くは紫系か，もしくは青系の色彩を示した。以上のように，トリプトファン
発色反応を利用して，種々のアルデヒドと反応を行う

測定の結果，リゾチームではアルデヒド処理で吸光度と，タンパク質がアルデヒドに対応した色彩に着色することが確認された。よって，アルデヒドの種類に応きた。

じて色彩を自由に変化できることが明らかとなった。
4 まとめ
3−4 電気泳動実験結果

本報告では，トリプトファン発色反応を利用してタリ ゾ チ ー ム (4NMe2)， 及 び リ ゾ チ ー ム (4OH)の 2.5

ンパク質中のトリプトファンを着色させ，医薬・バイ

mg/ml ， 及 び 0.25 mg/ml 溶 液 に つ い て 電 気 泳 動

オ分野で広く汎用されている電気泳動(SDS-PAGE)を(SDS-PAGE)を行った。結果を図-4 に示す。

用いたタンパク質検出への展開を図り，検出に用いる染色キット，分子量マーカーの開発を行う事を目的とModified Lysozyme
Marker Lysozyme(4NMe)

Lysozyme(4OH)

して検討を行った。そこで，モデルタンパク質に卵白製リゾチームを用い，反応条件の検討，トリプトファ
ン選択的反応の確認，各種アルデヒドとの反応によるスクリーニング試験，そして発色タンパク質の電気泳動を行った。検討の結果，タンパク質においてもトリ

NativeLysozyme

プトファン発色が可能であること，その反応がトリプ
2.5
mg/ml

0.25
2.5
mg/ml mg/ml

0.25
mg/ml

トファン選択的であること，アルデヒドに応じた色彩の変化が可能であること，さらに発色処理したタンパ

図-4 発色タンパク質の SDS-PAGE 結果
結果は左のレーンからリゾチームを含む分子量マーク質においても SDS-PAGE が可能であることを明らかとなった。

カ ー(Marker)， 次 が リ ゾ チ ー ム(4NMe2)， リ ゾ チ ー ム

これらの結果から，目的であったタンパク質を発色(4OH)の順である。各サンプルの 2.5 mg/ml，及び 0.25

させる試みは成功し，タンパク質を可視化することでmg/ml のレーンを図中に矢印(↑)で示している。また，

検査検出技術への応用の可能性を大きく広げることが分 子 量 マ ー カ ー (Marker) 中 の リ ゾ チ ー ム を Native

できた。

Lysozyme として示している。測定結果からアルデヒドに よ り 発 色 さ せ た リ ゾ チ ー ム (4NMe2)， リ ゾ チ ー ム

5 参考文献(4OH)は共に 2.5 mg/ml のレーンで認識でき，0.25 mg/ml

1) 堂ノ脇靖已: 福岡県工業技術センター平成 13 年度についてはリゾチーム(4OH)では確認できなかったものの，リゾチーム(4NMe2)については認識が可能となった。更にマーカーのリゾチーム(Native Lysozyme)と同列に泳動されていることが確認できる。このことか
ら，発色したリゾチームは発色前状態と同様に泳動できていることが確認された。
また，各レーンでマーカーのリゾチームと同列でないバンドが確認されたが，これは発色反応がアルデヒ
ド 1 分子に対してトリプトファン 2 分子を必要とする
ことが要因であろう。つまり，タンパク質分子内のトリプトファンが反応するだけでなく，タンパク質分子間でもトリプトファンが反応しているものと考えられる。しかし，これは重合体であり，SDS-PAGE では等
間隔な分子量に相当する生成物のバンドが現れることになる。よって，重合体も分子量に応じたバンドを形成することが判明し，この実験結果から発色反応を利用した分子量マーカーの開発ができる可能性を確認で研究報告，Vol.12，p.1-4(2002)
2) Donald Voet: ヴォート生化学(上), p.152, 東京化学
同人(1996)高感度フォトクロミック色素の開発
新規光メモリー用ジアリールエテン誘導体の開発
山口忠承 ＊ 1

野見山加寿子 ＊ 1

諫山宗敏 ＊ 1

入江正浩 ＊２

Development of the High Sensitive Photochromic Dyes
Studies on Novel Diarylethene Derivatives for Optical Memories
Tadatsugu Yamaguchi, Kazuko Nomiyama, Munetoshi Isayama, Masahiro Irie
機能性有機フォトクロミック材料として知られているジアリールエテン誘導体は、結晶やアモルファス状態などの固体媒体中でフォトクロミック反応することが知られており、書き換え可能な光ディスクなどの材料として適用できるものと考えられている。しかし、光ディスクとして適用するためには微小領域に情報を書き込む必要があるため、微弱な光照射により高感度にフォトクロミック反応する必要がある。そこで、光ディスクとして適用可能な媒体を作製する目的で、アモルファス媒体中で高感度にフォトクロミック反応性を示すジアリールエテンの合成を行なった。スピンコート法を用いてバルクジアリールエテンナノ
薄膜を作製し、アモルファス薄膜中における光反応性を評価した。

1

はじめに

構造になることにより、ジアリールエテンの吸収の無い近フォトクロミック材料は、光に応答して可逆に色調を変え赤外の波長域で大きな旋光度を持つ異性体へと変化するる性質を持っており、この特徴を生かした様々のフォトニク

ため、記録媒体に書き込まれたジアリールエテンの異性ス分野への応用が期待されている。有機フォトクロミック材化に伴う記録情報を、旋光度を検出する方法によって、記料の１つであるジアリールエテン誘導体は、光メモリー材

録された情報の非破壊的な検出が可能となる。

料として基本的性能を有していることが確認されている[ 1] 。その中の基本的性能として、結晶、アモルファスなどの固相の媒体中でフォトクロミック反応が起こることが知られており [2-4] 、ポリマー分散型のフォトクロミック記録媒体
よりも高密度で高感度な光メモリー媒体の作製が実現可能であると考えられている。

R2

R5

hν

R1
R3

X

R4

X

R6

hν'

Open-ring form

また、ジアリールエテンを光記録材料として用いた場
合、ジアリールエテン自身の吸収変化を用いた検出法では、検出に用いる光によって光異性化が促され、何度か情報を検出してい くうちに記録された情 報 の破壊 が起こる。このような不都合をなくすため、ジアリールエテン異性

R2
R3

R2

R5
R4

*
*
X R1 X

R5
R1

+
R6

R3

(R,R)

*
X

R4
(S,S)

*
X

R6

Closed-ring form

化反応に伴う屈折率変化 [5] 、赤外吸収の変化 [6] 、旋光性の変化 [ 7] を検出する方法がある。旋光性を用いる変化は、ジアリールエテン閉環体に２つのエナンチオマーがそこで、本研究では、不斉な置換基を分子内に導入し存在することによって起こり、エナンチオ選択的に１つのた誘導体を合成し、まず、ジアリールエテンのヘキサン溶

閉環異性体を生成させることによって不斉光学的変化が液中における不斉光閉環反応について検討した。更に、生じることに基づいている。閉環異性体はヘリセン類似のアモルファス薄膜を作製し、アモルファス薄膜中における不斉光閉環反応について検討を行った。

＊1 化学繊維研究所＊2 九州大学大学大学院工学研究院

2

研究，実験方法2−1

変換率は 94-95%でありほぼ同じであった。

各種誘導体の合成

光閉環したジアリールエテン 1-4 は、光学活性カラム

各種不斉な置換基を有するジアリールエテン (1-4) を合(Daicel, Chiralcel OD) を用いると、閉環体由来の２つのエ成した。合成した誘導体は、 H NMR, マススペクトル、元1

ナンチオマーに分離可能である。ヘキサン溶液中紫外光

素分析を測定することによって構造を確認した [ 8] 。引きを照射すると、ジアリールエテンに基づく２つのエナンチ

続き、ヘキサン溶液中における吸収スペクトル等を測定しオマーは等量生成した。化合物 1 の２つの閉環異性体をた。スピンコート法を用いて薄膜を作成し、薄膜の性質に分離し、円偏光二色性スペクトルを測定した。２つの閉環ついて検討した。

異性体は、 371 nm, 317 nm, 276 nm に極大を持ち、それ

F2
F2

F2
Me
ROOC

S Me

S

1: R= (S)-sec-butyl

ぞれ逆の符号をもつ曲線として得られた。等量の閉環異

2: R= l-menthyl性体が生成するので、 CD スペクトル上、 254

3: R= cholesteryl

射した変換率 94%の光定常状態の時も変化が現われず、

4: R=
Me

COOR

H

nm 光を照開環、光定常状態の間で全く変化は無かった。ジアリール
エテンの光異性化の起こらない 693 nm 光での旋光度の1-4測定結果も開環体＋ 20 ° 、光定常状態＋ 25 ° とほとん
ど変化が無かった。

3

結果と考察

3−1

3−2

溶液中でのフォトクロミズム

薄膜中でのフォトクロミズム

次に、 1 の薄膜を作製し、作製した薄膜のフォトクロミッ

ヘキサン溶液中、 1-4 はフォトクロミック反応性を示し

ク反応性について検討した。薄膜の作製は、 1 の結晶をた。図１にヘキサン中における 1 の吸収スペクトル変化を加熱溶融する方法、エーテルに溶かしディップする方法、示す。

エーテルに溶かしスピンコートする方法を試みた。均一な膜を塗布するためには、スピンコート法で行なう方法が適切であった。石英板上に作製した膜の写真を図２に示す。
Open-ring form

Absorbance

1.0

Closed-ring form(a)Photostationary state(254 nm)

0.5

UV
0.0

図１

300

400

500
600
Wavelength / nm

(b)

700

1 のヘキサン中の吸収スペクトル

開環体は、 250nm( ε: 3.41x10 ) に吸収を示し、閉環体
4は、 582 nm( ε: 6.1x103) , 371 nm, 269 nm, 254 nm に吸収

図２を示す。 254

照射前、 (b)UV 光照射後nm 光照射時の光定常状態での変換率は95%であった。他の 2-4 の誘導体もほぼ同じ形の吸収スペクトルが得られ、キラル置換基の変化による吸収極大波長のシフトは無かった。 254 nm 光照射時の光定常状態での石英板上のジアリールエテン膜の写真(a) UV 光図２ (a)は UV 光照射前の写真を示す。図の左334 nm omが結晶中でフォトクロミック反応するビス (2,5-ジメチル -3-イル )ヘキサフルオロシクロペンテン (5)、右が作製した 1 の

0.4
Angle of rotation / deg

薄膜を示す。 5 は、スピンコート後の５分間程度で、石英板上で結晶化するために、安定な膜は作製できなかった。しかし、 1 は、石英板上で安定であり、均一な厚さの膜が作製できた。図の石英板上の膜の厚さは約 70

nm であった。
この膜に 334

0.3

0.2

0.1

nm の紫外光を照射すると、フォトクロミッ

ク反応を示した（図２ ( b) ）。紫外光照射後、再び可視光 (>550>550 nm off
334 nm on

0.0

nm 光 ) を照射すると、もとの図２ ( a) の状態へと戻っ>550 nm on
334 nm off

た。
図４

1 のアモルファス薄膜中における旋光度変化

0.4AbsorbanceOpen-ring form

で不斉閉環反応するが、 25 ℃、 40 ℃ではまったく不斉

Photostationary state(334 nm)

閉環しなかった。

0.2

波長 766 nm でモニターした、紫外光・可視光を可逆に照射した場合の回転角の変化を図4に示す。 334 nm の光を照射すると閉環体の生成に伴って回転角は増大し、 >

0.0
300

400

500
600
Wavelength / nm

550 nm の光を照射すると開環体となって回転角が減少し700た。この図に示すように、可視光、紫外光照射により、可逆に回転角が変化した。測定した波長は、ジアリールエテ

図３ 1 のアモルファス膜の吸収スペクトル

ンの異性化する波長ではなく、作成した膜が情報の非破壊検出可能な材料であることを示している。
作製した膜の吸収スペクトルを図３に示す。

334

nm

の光を照射すると光閉環し、 >550 nm の光照射すると開環体が生成した。この作製した薄膜の光閉環反応の量子収

4

まとめ
今回の実験でナノメートルの厚さの薄膜中で、ジアリー(313

ルエテンが可逆に異性化し、また、旋光度測定により、情nm) と同じであり、非常に高感度な光反応性を示した。紫報の非破壊検出可能な材料として適用可能であることを

外光照射波長における光定常状態時の閉環体の生成の明らかにした。また、量子収率の測定により、溶液中と同割合は、 366 nm 光で 0.5%, 334 nm で 68%, 313 nm で様な光応答性を確認することが出来た。今後、不斉閉環

86%であった。 313 nm では、エナンチオ選択的不斉閉環の反応の割合が 20%以下であるため、今後この割合を増反応は認められなかったが、 334 nm 、 366 nm 光照射時やすための研究に取り組んでいきたい。

率は 0.56( 313

nm) で、ヘキサン溶液中の値 0.56

は、エナンチオ選択的不斉閉環反応が認められた。化合物 1の場合は、 334 nm 光照射時で 24 %d.e.で得られた。
薄膜中ではジアステレオ選択的反応が起こった。
同一ジアリールエテン濃度における PMMA 膜の測定
では、ジアステレオ選択的不斉閉環反応は起こらなかった。また、他の誘導体の場合も同様に膜が作成できた。化
合物 2 の膜の場合、ガラス転移点は17℃に現れる。光照
射時の温度変化を検討すると、 10 ℃では 10%d.e.の割合

5

参考文献
1) Masahiro Irie, Chem Rev. 100 ( 2000) , 1685.
2) Tetsuhiro Kodani, Kenji Matsuda, Taro Yamada,Seiya Kobatake and Masahiro Irie, J. Am. Chem.
Soc. 122 ( 2000) , 9631.
3) Meyong Kim, Tsuyoshi Kawai and Masahiro
Irie, Chem Lett. 2001, 702.
4) Jerome Chavin, Tsuyoshi Kawai and Masahiro
Irie, J. J. Appl. Phys. 40 ( 2001) , 2518.
5) Norihisa Tanio and Masahiro Irie, J. J. Appl.
Phys. 33 ( 1994), 1550.
6) Kingo Uchida, proceeding of international
symposium on photochromic diarylethene 2002, 39.
7) Tadatsugu Yamaguchi, Uchida Kingo and
Masahiro Irie, J. Am. Chem. Soc. 119 ( 1997) 6066.
8) Tadatsugu Yamaguchi, Kazuko Nomiyama,
Munetoshi Isayama and Masahiro Irie, Adv. Mater.
in press.

混練装置を利用した加硫ゴムの高温微粉砕技術の開発
吉海和正 *1，鍛冶茂樹 *1，野見山加寿子 *1 ，藤 道治 *2

The research of recycling technology of the vulcanized rubber waste by the fine grinding
Kazumasa Yoshikai, Shigeki Kaji, Kazuko Nomiyama
100〜 150℃ 程 度 の 高 温 下 で 混 練 装 置 に よ り 高 剪 断 力 を 負 荷 し て 加 硫 ゴ ム を 微 粉 砕 （ 高 温微粉砕）することを検討した。混練装置を使って高温下で高剪断力を負荷することによって加硫ゴムは微粒子状のゴム粉にまで破壊されるが，そのままではゴム粉同士が融着する
た め 微 粒 子 状 で の 回 収 は 困 難 で あ っ た 。 シ リ カ 等 の フ ィ ラ ー を 加 硫 ゴ ム に 対 し て 10重 量 部程度添加した上で混練装置に投入して高温微粉砕を行うと，融着が防止され微粒子状のゴ
ム粉を高収率で回収可能であった。２軸押出機を使って連続プロセスで加硫ゴムを高温微粉砕し，高収率で微粒子状のゴム粉を回収可能であることを明らかにした。今後，高温微粉砕技術を用いて加硫ゴムをリサイクルすることが期待できる。

法 で あ り ， 少 量 多 品 種 の た め 困 難 と さ れ

1 はじめに加 硫 ゴ ム は 高 い ゴ ム 弾 性 の た め 微 粉 砕
す る こ と は 容 易 で は な く ， し ば し ば 液 体
窒 素 等 で 冷 却 し て ゴ ム 弾 性 を 消 失 さ せ た
上で微粉砕が行われている1)。一方，加硫ゴ ム は 100℃ 以 上 の 高 温 下 で は 強 靱 性 が 急て き た 加 硫 ゴ ム 廃 棄 物 の リ サ イ ク ル へ 利
用することが期待できる。
本 研 究 で は ， ２ 軸 押 出 機 を 利 用 し て 加
硫 ゴ ム を 高 温 微 粉 砕 す る こ と に つ い て 検討したので報告する。

激 に 低 下 し ， 150℃ で は 強 靱 性 の 尺 度 で ある 抗 張 積 が 室 温 で の 10分 1以 下 に ま で 低 下

2 実験方法

す る 場 合 も あ る 2)。 こ の こ と は ， 高 温 下 で2-1

加硫ゴム試料は ゴ ム を 比 較 的 容 易 に 破 壊 し て 微 粉 砕 す

加 硫 ゴ ム 試 料 は ， 当 所 に て 2mm厚 に プ レ

る こ と が 可 能 で あ る こ と を 示 し て い る 。

ス 加 硫 し て 作 製 し た ス チ レ ン -ブ タ ジ エ ン

筆 者 ら は ， 加 硫 ゴ ム の 微 粉 砕 方 法 と し て

ゴ ム （ S B R ） の シ ー ト （ S B R 試 料 ）， O リ ン

２軸押出機のような混練装置を利用して，グ の 成 型 工 程 で 排 出 さ れ た ニ ト リ ル ブ タ

高 温 下 で 高 剪 断 力 を 負 荷 し て 微 粉 砕 す る

ジ エ ン ゴ ム （ N B R ） の バ リ （ N B R 試 料 ），こ と を 考 え た 。 混 練 装 置 で あ れ ば 150℃ 程

更 正 タ イ ヤ の 製 造 工 程 で 排 出 さ れ た 天 然

度 の 温 度 は 容 易 に 設 定 可 能 で あ り ， 高 温

ゴ ム （ NR） と SBRよ り 成 る バ フ 粉 （ NR/SBR

下 で 強 靱 性 の 低 下 し た 加 硫 ゴ ム は 負 荷 さ

試 料 ）を 用 い た 。表 - 1 に S B R 試 料 の 配 合 を ，れ る 高 剪 断 力 で 容 易 に 破 壊 可 能 と 考 え ら

表 -2に NBR試 料 と NR/SBR試 料 の 分 析 結 果 をれ る 。 ま た ， 混 練 装 置 は 比 較 的 小 ロ ッ ト
で の 処 理 が 可 能 で あ り ， 温 度 や 剪 断 力 の設 定 範 囲 を 広 範 囲 に 変 え る こ と も 容 易 に可 能 で あ る 。 従 っ て ， 混 練 装 置 を 利 用 した 加 硫 ゴ ム の 微 粉 砕 方 法 は ， 少 量 多 品 種の 加 硫 ゴ ム を 小 ロ ッ ト で 微 粉 砕 可 能 な 方*1

化学繊維研究所

*2

久留米高専

表-1

SBR試料の配合と加硫条件

SBR
ZnO
StAc
S
C.B.(HAF)
BBS
オイル
加硫条件

100
3
3
1.75
50
1
9
170℃×8min

表-2

NBR試料及びNR/SBR試料の分析結果

アセトン抽出分/%
ゴム分/%
カーボンブラック分/%
灰分/%

NBR
15.6
42.2
36.6
5.6

NR/SBR
5.1
61.0
29.4
4.5

示す。
フィラーは，湿式シリカ（ニプシールV

成 さ れ て い る こ と は ， 高 温 と 高 剪 断 力 に
よ っ て 加 硫 ゴ ム の 破 壊 に よ る 微 粒 子 化 自
体 は 進 ん で い る こ と を 示 す 。 従 っ て ， 融
着 を 効 果 的 に 防 ぐ こ と さ え で き れ ば 微 粒
子 成 分 を 高 収 率 で 回 収 可 能 で あ る と 考 え
ら れ る 。 そ こ で ， シ リ カ 等 の フ ィ ラ ー を
粉 砕 時 に 添 加 し て 打 ち 粉 の よ う な 働 き をさ せ る こ と に よ っ て 融 着 を 防 止 す る こ とN 3 ： 日 本 シ リ カ 製 ）， 乾 式 シ リ カ （ ア エを検討した。

ロ ジ ル # 2 0 0 ： 日 本 ア エ ロ ジ ル 製 ）， カ ー

3-2

フィラーの添加による融着防止

ボ ン ブ ラ ッ ク （ HAF旭 #70： 旭 カ ー ボ ン

SBR試 料 に 対 し て フ ィ ラ ー を 添 加 し た 上製 ）， 酸 化 亜 鉛 ， 重 質 炭 酸 カ ル シ ウ ム ，で ， 試 験 用 混 練 装 置 に 投 入 し て 高 温 微 粉

タルクを用いた。

砕 を 行 っ た 。 フィラーは，湿式シリカ（以下2-2

単 に シ リ カ と 記 述 ）， カ ー ボ ン ブ ラ ッ ク ， 乾 式

高温微粉砕

ブ ラ ベ ン ダ ー 社 製 プ ラ ス チ コ ー ダ ー PL-

シリカ，酸化亜鉛，タルク，炭酸カルシウムを2001に 装 着 し た バ ッ チ 式 の 試 験 用 混 練 装用いた。添加量は，シリカを用いた場合は試料

置 （ 容 量 55ml， ロ ー ラ ー 型 ブ レ ー ド ） をに 対 し て 10重 量 部 を 基 本 と し ， 他 の フ ィ ラ ー の

用 い て 予 備 実 験 を 行 っ た 後 ， 神 戸 製 鋼 所

場 合 は シ リ カ の 10重 量 部 と 同 一 体 積 と な る 量 を

製 の ２ 軸 押 出 機 KTX-37（ ｽｸﾘｭ-径 ： 37mm，添加した 。

L/D： 30， ｽｸﾘｭ-/ﾊﾞﾚﾙｷﾞｬｯﾌﾟ： 0.3mm， 同

図 -1に ， シ リ カ を 添 加 し て 高 温 微 粉 砕

方 向 回 転 ） を 用 い て 高 温 微 粉 砕 の 実 験 をを 行 っ た 場 合 の ， 粉 砕 時 間 と 297μ m以 下行った。

及 び 500μ m以 下 の 微 粒 子 成 分 の 収 率 の 関
係 を 示 す 。 シ リ カ を 添 加 し た こ と と 粉 砕

3 結果と考察時 間 以 外 の 条 件 は ， 3-1の 場 合 と 同 様 で あ

3-1る 。 粉 砕 時 の 試 料 の 温 度 は ， 剪 断 発 熱 の試験用混練装置による高温微粉砕

SBR試 料 を 試 験 用 混 練 装 置 に 投 入 し て ，

た め 160℃ 程 度 ま で 上 昇 し た 。 粉 砕 時 間 5

設 定 温 度 ： 100℃ ， ブ レ ー ド 回 転 数 ： 80rp

分 で 収 率 は ピ ー ク に 達 し ， 297μ m以 下 のm， 試 料 の 充 填 率 ： 80%， 粉 砕 時 間 ： 5分 の粒 径 成 分 が 約 40wt%， 500μ m以 下 の 粒 径 成

条 件 で 高 温 微 粉 砕 を 行 っ た 。 粉 砕 時 の 試

分 が 約 60wt%の 収 率 で 得 ら れ た 。 粉 砕 時 間

料 温 度 は ， 剪 断 発 熱 の た め 150℃ 程 度 ま で70の 微 粒 子 成 分 の 含 有 率 は 15%程 度 で あ っ

60た 。 回 収 し た ゴ ム 粉 の 中 で 大 粒 径 の も の50

は ， 微 粒 子 同 士 が 融 着 し た よ う な 形 態 を

40

示 し て い た 。 こ の 融 着 は 強 固 で は な く 比較 的 容 易 に ほ ぐ す こ と が 可 能 で あ っ た 。
ま た ， 粉 砕 時 間 や 設 定 温 度 を 変 え た 場 合

収率/%

上 昇 し た 。 回 収 し た ゴ ム 粉 の 500μ m以 下

30
20は ， 粉 砕 時 間 が 長 く な る ほ ど ， 粉 砕 時 の

10

試 料 の 温 度 が 高 く な る ほ ど ， 融 着 は 顕 著

0で あ っ た 。 高 温 に よ っ て ゴ ム 粉 の 表 面 が可 塑 化 し て 融 着 が 生 じ た も の と 考 え ら れる 。 大 粒 径 の ゴ ム 粉 が 微 粒 子 の 融 着 で 形

500μm≧
297μm≧

0

5

10

粉砕時間/min
図-1 粉砕時間と微粒子成分の収率15加部数増加の効果は少なかった。

60

収率/%

シリカ以外のフィラーを用いた場 合 は ， カー50

ボ ン ブ ラ ッ ク （ HAF） や 乾 式 シ リ カ の よ う な ゴ

40

ムに対する補強性を有するフィラーでシリカと同様に良好な結果が得られた。

30

3-3

２軸押出機による高温微粉砕

500μm≧
297μm≧

20

10
100 120 140 160 180 200
試料温度/℃

Ｄ Ｃ７

Ｃ６

Ｃ５

Ｃ４

Ｃ３

Ｃ２

Ｃ１

①

図-2 試料温度と微粒子成分の収率②

70500μm≧
297μm≧③

収率/%60
Ｌ：フルフライトスクリュ−
Ｋ：ニ−ディングディスク
Ｒ：ロ−タ−セグメント
Ｌ*：逆送スクリュ−

50
40

図-5

表-3

30
20
70

75

80

85

試料充填率/%
図-3 試料充填率と収率

60

設定Ⅰ
設定Ⅱ
設定Ⅲ
設定Ⅳ

２軸押出機のシリンダー温度設定

C7 C6 C5 C4 C3
150 150 150 150 150
120 80 120 120 120
120 80 100 120 120
100 60 80 100 100

C2 C1
130 120120 100
120 100
100 80

試 料 に シ リ カ を 10重 量 部 予 備 混 合 し た 後 ，
500μm≧

50
収率/%

２軸押出機のシリンダー構造とスクリュー構成

297μm≧

２軸押出機に投入して連続プロセスで 高 温 微 粉 砕 を 行 っ た 。 図 -5 に 使 用 し た
２ 軸 押 出 機 の シ リ ン ダ ー の 構 造 と ス ク リ40ュ ー 構 成 を 示 す 。 シ リ ン ダ ー は 7つ の ゾ ー

30

ン よ り 構 成 さ れ て お り ， 各 ゾ ー ン 毎 に 温
度 設 定 可 能 で あ る 。 C6の ゾ ー ン に は ベ ン

20
0

5

10

15

20

25

ｼﾘｶの添加量/phr

ト 口 が 開 い て お り ， こ の 部 分 で は シ リ ン
ダ ー 内 に 圧 力 が か か ら な い 構 造 に な っ て

図-4 ｼﾘｶの添加量と微粒子成分の収率

い る 。 ス ク リ ュ ー 構 成 の ① は ， プ ラ ス チ

が 5分 を 超 え る と 収 率 が 低 下 し て い る が ，ッ ク に フ ィ ラ ー を 高 充 填 す る た め に 設 計

こ れ は 長 時 間 の 混 練 に よ り 表 面 が 可 塑 化

さ れ た ス ク リ ュ ー 構 成 で あ り ， 比 較 的 高

し た ゴ ム 粉 に シ リ カ が 取 り 込 ま れ て ， 凝い 剪 断 力 を 負 荷 で き る 構 成 で あ る 。② は ，集 防 止 効 果 が 低 下 し た た め で は な い か と① を ベ ー ス と し て よ り 高 剪 断 力 を 負 荷 で考 え ら れ る 。 図 -2 〜 4 に 高 温 微 粉 砕 の 条 件 と 5

き る よ う に ニ ー デ ィ ン グ デ ィ ス ク や ロ ー

00μ m以 下 及 び 297μ m以 下 の 粒 径 成 分 の 収 率 の

タ ー セ グ メ ン ト を 多 数 組 み 込 ん だ ス ク リ

関係を示す。収率は，温度，試料の充填率を調

ュ ー 構 成 で あ る 。 ③ は ， ベ ン ト 口 前 の C5

整することで向上した。シリカの添加部数を増の ゾ ー ン に お い て 試 料 が 高 充 填 状 態 と な

加 さ せ る と 収 率 も 向 上 す る が ， 10部 以 上 で は 添

る よ う に C6の 直 前 に 逆 送 ス ク リ ュ ー を 組

表-4

２軸押出機によるNBR試料の高温微粉砕結果

E-1 E-2 E-3 E-4 E-5 E-6 E-7 E-8 E-9
ゴム
NBR NBR NBR NBR NBR NBR NBR NBR NBR
ｽｸﾘｭｰ回転数/rpm 200 200 100 200 100 200 200 200 200
フィード量/kg/h
15
5
15
15
10
10
20
20
20
ｽｸﾘｭｰ構成
①
②
②
②
③
③
③
③
③
設定温度
Ⅰ
Ⅰ
Ⅰ
Ⅰ
Ⅰ
Ⅰ
Ⅰ
Ⅱ
Ⅲ
500μm≧含有率/% 46.5 35.0 46.4 50.0 66.6 71.4 78.0 73.6 82.0297μm≧含有率/% 27.6 19.8 27.2 30.5 50.6 56.6 60.4 55.5 62.6
み 込 む と 共 に ， C5の 部 分 に 高 剪 断 力 をが 最 も 重 要 な 操 作 条 件 で あ る と 考 え ら れ

負 荷 で き る ニ ー デ ィ ン グ デ ィ ス ク を 連 続る 。 次 い で シ リ ン ダ ー 温 度 の 設 定 ， ス ク

し て 組 み 込 ん だ ス ク リ ュ ー 構 成 で あ る 。

リ ュ ー 回 転 数 ， フ ィ ー ド 量 が 重 要 な 操 作

表 -3に 検 討 し た シ リ ン ダ ー 温 度 設 定 を 示

条 件 で あ る と 考 え ら れ る 。 シ リ ン ダ ー 内

す 。 ③ の ス ク リ ュ ー 構 成 の 場 合 に お い てで の 試 料 の 充 填 率 と 粉 砕 時 の 試 料 の 温 度

は ， 実 質 的 な 粉 砕 ゾ ー ン で あ る C5に お いを 上 記 の 操 作 条 件 に よ っ て 制 御 し て い るて最適条件となるような温度設定とした。

た め で あ る と 考 え ら れ る 。 表 -5に ③ の ス

表 -4に ２ 軸 押 出 機 を 使 い N B R 試 料 を 用 い

ク リ ュ ー 構 成 に よ っ て SBR試 料 と NR/SBR試て高温微粉砕を行った結果を示す。

料 を 高 温 微 粉 砕 し た 結 果 を 示 す 。 SBR試 料①のスクリュー構成で粉砕を行った場合，は NBR試 料 と ほ ぼ 同 様 に 高 収 率 で 微 粒 子 成

フ ィ ー ド 量 を 増 加 さ せ て 試 料 の 充 填 率 を

分 を 回 収 可 能 で あ っ た 。 一 方 ， NRを 含 む

増 加 さ せ る こ と 及 び ス ク リ ュ ー 回 転 数 を場 合 は ， 微 粒 子 成 分 の 回 収 率 は NBR， SBR

増 加 さ せ る こ と で ， 500μ m以 下 と 297μ mと比較して低くなった。

以 下 の 粒 径 成 分 の 収 率 向 上 が 認 め ら れ た

表-5 ２軸押出機によるSBR，NR/SBR試料の高温微粉砕結果

が ， 最 高 で も 500μ m以 下 の 収 率 が 50%程 度
で あ っ た 。 ま た ， 同 一 の 条 件 で あ れ ば ，① よ り も 高 剪 断 力 が 負 荷 で き る と 考 え ら
れ る ② の ス ク リ ュ ー 構 成 の 方 が ， 良 好 な
結 果 を 示 し た 。 ③ の ス ク リ ュ ー 構 成 で 粉

ゴムｽｸﾘｭｰ回転数/rpm
フィード量/kg/h
ｽｸﾘｭｰ構成
設定温度
500μm≧含有率/%
297μm≧含有率/%

E-10
SBR
200
20
③
Ⅲ
78.1
57.2

E-11
NR/SBR
200
20
③
Ⅲ
48.8
26.6

E-12
NR/SBR
200
20
③
Ⅳ
53.0
30.7

砕 を 行 っ た 場 合 は ， ② の 場 合 と ほ ぼ 同 一の 条 件 で 比 較 し た 場 合 に お い て も ， 500μ4 まとめ

m以 下 と 297μ m以 下 の 粒 径 成 分 の 収 率 が 大

混練装置を利用した高温微粉砕によって，加幅 に 向 上 し た 。 さ ら に ， C5の 設 定 温 度 を

硫ゴムを高効率で微粉砕可能であることを確認

最 適 化 す る と 共 に フ ィ ー ド 量 を 増 加 さ せした。小回りの利く混練装置を用い，小ロット

る と ， 297μ m以 下 の 粒 径 成 分 の 含 有 率 が 6で効率良く加硫ゴムを微粉砕可能な高温微粉砕

0%以 上 ， 500μ m以 下 の 粒 径 成 分 の 含 有 率は今後，加硫ゴムのリサイクル技術としての利が 8 0 % 以 上 の ゴ ム 粉 を 回 収 で き た 。こ の 時 ，用が期待できる。

試 料 投 入 か ら 回 収 ま で の 時 間 は 1分 程 度 で
あ り ， 非 常 に 高 い 効 率 で 加 硫 ゴ ム を 微 粉

5 参考文献砕 可 能 で あ る こ と が 明 ら か に な っ た 。 以1)寺 沢 広 ， 松 崎 俊 雄 ， 戸 倉 健 郎 ： 日 本 ゴ

上 の 結 果 よ り ， ２ 軸 押 出 機 を 用 い た 高 温

ム 協 会 誌 ,52,271(1979)

微 粉 砕 に お い て は ， 微 粒 子 成 分 の 回 収 率2)日 本 合 成 ゴ ム （ 株 ） 編 ： JSR HANDBOOK

向 上 の た め に は ， ス ク リ ュ ー 構 成 の 設 定

改 訂 新 版 第 2版 ， 189（ 1985）

高性能ノーマルモード型（高分子／液晶）複合膜の開発
蓮尾

東海 ※1

山口

雅裕 ※1

梶山

千里 ※2

菊池

裕嗣 ※2

郡島

友紀 ※3

木村

礼子 ※3

北村

輝夫 ※4

馬場

潤一 ※4

河内

孝明 ※5

齋藤

伸一 ※6

天谷

直之 ※7

海谷

法博 ※7

Development of High-performance Normal Mode Type (Polymer/Liquid Crystal)
Composite Films using UV curable monomers
Haruumi Hasuo，Masahiro Yamaguchi，Tisato Kajiyama，Hirotsugu Kikuchi，Tomoki Gunjima，Reiko Kimura，Teruo Kitamura, Junnichi Baba,Takaaki kawachi,Shinichi Saitou,Naoyuki Amaya， Norihiro Kaiya（高分子／液晶）複合膜の性能向上を目的として、新規な２官能モノマーとしてビニルエーテルアクリレート系
モノマーを用い、その添加量、作製条件等の検討を行った。その結果、ジビニルエーテル系複合膜と同程度のシャープネス 1.34、駆動電圧 5.05V を達成できた。さらに、第３モノマー成分として HDDVE を添加する事により複合膜性能を向上する事が明らかとなり、 TL213 ／ TMHA ／ ACCHMVE ／ HDDVE ＝ 80 ／ 17.5 ／ 1.5 ／ 1.0 の組成比で調製した複合膜材料は、駆動電圧 4.35V、シャープネス 1.29、コントラスト 77 の高性能を示した。

はじめに異方性（Δε ），及び液晶／高分子間の相互作用，シ（高分子／液晶）複合膜は，従来の液晶表示素子とャープネスでは液晶ドメインサイズの均一性，コント

異なり液晶機能を柔軟なフィルム内で発揮させること

ラストでは液晶ドメインサイズ及び形状，使用する液ができ，偏光板を必要としない光散乱に基づく新しい晶の複屈折（Δn）等が考えられる。これらの要因は光スイッチングモードである。この（高分子／液晶）

使用する液晶の特性だけでなく，高分子（モノマー）

複合膜は，光の利用効率の飛躍的な向上が期待できるの性質に大きく依存すると考えられる。

1だけでなく，液晶のみでは実現できない機能の展開が本研究では，大面積ノーマルモード型（高分子／液できる新規ハイブリッド型材料として注目されている晶）複合膜の表示素子としての応用・実用化を目的と

１）

し，モノマー，液晶等材料の検討，作製条件の最適化。その作製法及び機能物性は梶山らによって初めて２）報告され ，その後基礎および応用研究が盛んに進めを行うことにより複合膜性能の向上を行う。これまでられているが，複合膜の要素と特性の関係は十分に解に複合膜特性を目指し，モノマー種の探索，作製条件

明されているとは言えず，今なお高コントラストと低の最適化を行ってきており 3),4),5)，液晶にフッ素系液晶

電圧駆動及び低ヒステリシスを同時に満たすことが課

TL213（Merck社製 ），単官能モノマーにTMHA，２官能題となっている。

モノマーに 1,6-Hexanedil Divinylether（以下 HDDVE）

ノーマルモード型（高分子／液晶）複合膜の表示素を用いることにより、従来のアクリレート系モノマー

子としての実用化を図る上で重要な電気光学特性としに比べ複合膜性能が飛躍的に向上する事を明らかにしては，駆動電圧，シャープネス（γ ），コントラストた。しかし、この高性能材料を用いてフレキシブル大等が挙げられる。これらの諸特性を決定する要因とし面積複合膜を作製すると、透明剥離等により均一な複ては，駆動電圧では液晶ドメインサイズ，液晶の誘電合膜の作製が出来なかった。ビニルエーテル基はアクリレート基に比べて反応性が低く，単独では重合反応※1化学繊維研究所
振興財団※2九州大学※4正興電機製作所（株）※6チッソ石油化学（株）※3福岡県新産業・技術が進行しない。このためアクリレート系モノマーに比※5九州電力（株）

べ生成する高分子の分子量、※7日本油脂（株）

及び強度の低下すると考えられ，上記不具合の一因と

O

O

O

O

O

O

ACBDVEACDEGVE

O
O

O
O

O

O

ACHDVE
図−１

H2
C
O

C
H2

ACCHMVE
今回使用した２官能モノマーの構造なっていると推測される。フレキシブル大面積複合膜

電圧で除した値をシャープネス（ V80/V5）， V80 時の作製の実現には高性能を維持し且つ前述の問題点を解

透過率を式（ １ ）より算出した Voff（ Von ＝ V80，N=8

消できる新規モノマーの開発が必要である。本研究でとして算出される電圧）時の透過率で除した値をコン

は，複合膜性能の更なる向上およびフレキシブル化のトラストとして定義する。

実現を目的とし ，一方の末端官能基にビニルエーテル ，

Von
=
Voff

もう一方に反応性の高いアクリレート基を有する２官
能モノマーの検討，及び作製条件の最適化を行った。

N +1
N −1

(1)

３．結果
２．実験
２−１

３−１．ビニルエーテルアクリレート系モノマーを用いた複ノーマルモード型複合膜の作製方法及び電気光学特性測定

合膜の作製条件最適化
液晶（ TL213）を 80wt%，モノマー全体量を 20wt%，

今 回 合 成 し た ２官 能 モ ノ マ ー の 構 造 を 図 − １に示

DMAP を モ ノ マ ー に 対 し て 5wt%に 固 定 し た 時 のす。複合膜の作製は，液晶 TL213（ Merck），単官能モ

TMHA ／ ACBDVE 混合比の影響を調べた（表−１参ノ マ ー 3,5,5-Trimethylhexyl Acrylate（ 以 下 TMHA；照 ）。 ACBDVE 添加量を 1.5 から 3.0wt%の間で変化さ

Aldrich），合成した２官能モノマー，及び光重合開始

せたところ駆動電圧（ V80），シャープネスにおいて剤 2,2-Dimethoxy 2-phenyl acetophenone（ 以下 DMAP）

それぞれ最適値を有することが明らかとなった。今回を所定の重量比で混合し，Tc点（透明点）以上の温度は最も良好なシャープネス及びコントラストを示す添

で ITO 電極付き標準ガラスセルに導入後，恒温プレー

加量条件2.5wt%を選択した。次ぎに２官能モノマーにト上で標準ガラスセルを所定温度，所定のUV照射強度ACBDVE を 用いた時の作製条件（重合温度，UV照射（トスキュアー251，360nm）で所定時間UV照射するこ強度）の影響を図−２に示す。駆動電圧は，重合温度とにより行った。得られた複合膜の電気光学特性の測の上昇に伴い増加，照射強度の増加に伴い低減する傾定は ，高集光角（ 集光角 6 ゜ ）電界印加装置を用い ，1kHz

向が見られる。しかし，シャープネスは，重合温度にの方形波を 2Vrms/sec.で変調させたＡＭ波を最大 20V

対して最適値を有しており，重合温度 40 ℃の時に最まで印加し ，印加電圧に対する複合膜の透過率変化（ ヒも低いシャープネス 1.36 を示した。駆動電圧，シャステリシス曲線 ）を測定・算出することにより行った 。

ープネス，コントラスト等の複合膜性能のバランスを

ここでは，電界無印加時の光透過率を T0，電界印加考慮すると，作製条件： 40 ℃− 30 秒／ 30mW/cm が時 飽 和 透 過 率 を T100， 透 過 率 80%時 の 印 加 電 圧 を最適であると考えられる。

V80，透過率 80%時の印加電圧を透過率 5 ％時の加印

他の３種の２官能モノマーについてもそれぞれ添加量

表−１ ACBDVEモノマー添加量の影響
ACBDVE(wt%) T100（%）
T0（%）
1.5
72.8
6.63
2.0
85.7
0.82
2.5
84.5
0.40
3.0
80.2
-0.50
作製条件：40℃-60sec／15mWcm-2

2駆動電圧(V） シャープネス コントラスト
9.59
2.90
1.40
4.88
1.61
6.82
7.83
1.45
13.3
14.70
1.51
10.7

11.0
15mW
20mW
25mW
30mW

9.0
8.0
7.0

シャープネス(V80/V5)

駆動電圧(V80)/Vrms

10.0

6.0
5.0
4.0
3.0
25

30

35
40
45
重合温度／℃

1.54
1.52
1.50
1.48
1.46
1.44
1.42
1.40
1.38
1.36
1.34

15mW
20mW
25mW
30mW

25

50

30

35
40
45
重合温度／℃

50

TL213/ACBDVE/TMHA=80/2.5/17.5,Photoinitiator:DMAP(5w% based on monomer)

図−２ ACBDVEを2官能モノマーとして用いた時の複合膜作製条件の影響

表−２ 最適条件で作製した複合膜におけるモノマー種の影響
T100（%）
T0（%）
駆動電圧(V) シャープネス コントラスト
ACBDVE
81.8
0.30
5.34
1.36
27.0
ACCHMVE
83.5
0.48
5.05
1.34
42.1
ACHDVE
84.2
0.12
5.40
1.37
29.8
ACDEGVE
83.2
1.20
6.48
1.52
8.36
作製条件：TL213/TMHA/2官能モノマー＝80/17.5/2.5(wt%)，40℃-30sec／30mWcm-2，作製条件の最適化を行ったところ， ACBDVE と ほ

成分の添加の影響を調べた。第３モノマー成分としては，

ぼ同様の傾向を示した。この最適条件でのビニルエー

これまでの研究において良好な複合膜性能を発現するこテルアクリレートモノマー種の影響を表−２に示す。

とが確認されている２官能モノマー1,6-Hexanediol Divinyl

ACCHMVE を用いて最適条件で作製した複合膜は，４ether（以下HDDVE）を用いた。液晶（TL213）を80wt%，単種のモノマー中で最も良い特性を示し，駆動電圧

官能モノマー（TMHA）を17.5wt%，２官能モノマーを2.5wt%

5.05V，シャープネス 1.34，コントラスト 42.1 の高性に固定し，２官能モノマーの組成を変化させ，最適条件下能を達成した。

で複合膜作製を行った（図−３参照）。その結果，HDDVE

３−２．

添加量の増加に伴い複合膜性能が向上し，HDDVE添加

第３モノマー成分の添加の影響（高分子／液晶）複合膜特性の更なる向上を目的と量が1.0wt%の時，駆動電圧4.35V，シャープネス1.29，コン

し， TMHA／ACCHMVE混合モノマーへの第３モノマー

トラスト77の高性能を示した。今回作製した複合膜とこれま

シャープネス（V80/V5）

駆動電圧(V80)/Vrms

8
7.5
7
6.5
6
5.5
5
4.5
4
3.5
0

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9
HDDVE content/wt%

1.45
1.43
1.41
1.39
1.37
1.35
1.33
1.31
1.29
1.27
1.25

1

0

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9
HDDVE content/wt%

TL213/TMHA/ACCHMVE/HDDVE=80/17.5/(2.5-x)/x；x=0〜1.0wt%
Photoinitiator:DMAP(5w% based on monomer)

図−３ 第３モノマー成分（HDDVE）添加の影響（ACCHMVE系）

1

表−３ 複合膜の電気光学特性開発した複合膜
T100（%）
82.8
T0（%）
0.13
駆動電圧（V）
4.35
コントラスト77.1
シャープネス
1.29

ず，均一な複合膜の作製が可能となった。

従来の複合膜
85.0
0.25
6.20
5.67
1.67

TL213/TMHA/ACCHMVE/HDDVE=80/17.5/1.5/1.0 (wt%)
Photoinitiator：DMAP（5wt%）,40℃-30sec/30mWcm-2

４．まとめ（高分子／液晶）複合膜の性能向上を目的として，新規な２官能モノマーとしてビニルエーテルアクリレー
ト系モノマーを用いて作製条件等の検討を行った。その結果，ジビニルエーテル系複合膜と同程度のシャー
プネス 1.34，駆動電圧 5.05V を達成できた。第３モノ
マー成分として HDDVE を添加する事により複合膜性でのジアクリレート系２官能モノマーを用いた複合膜を比能が更に向上し ，駆動電圧 4.35V，シャープネス 1.29，

較すると（表−３），駆動電圧で約2V低減，コントラストに関コントラスト 77 の高性能複合膜材料の作製に成功ししては１０倍以上向上しており，大幅な複合膜性能向上に

た。

成功した。
３−３．モノマー材料の接着せん断強度測定

また，今回合成したビニルエーテルアクリレートモ
ノマーを用いることにより ITO/PET フィルムとの接着２ cm 幅短冊状の ITO/PET フィルム２枚の先端部に性が向上し， HDDVE 系フレキシブル複合膜で発生しモノマー材料を導入， UV 重合する事により接着（接た透明剥離等の不具合が解消された。しかし，今回の着面積２×２ cm）した物を試験試料とし，接着せん

複合膜材料を用いて作製したフレキシブル複合膜は，断強さを測定した（表−４参照 ）。製膜後に不具合が試験用ガラスセルに比べ性能低下が見られた。今後，生じた HDDVE モノマー系の最適条件モノマー組成とフレキシブル複合膜での高い複合膜性能の実現を目的

ACBDVE モノマー系の最適作製条件近辺の組成で作とし ，複合膜材料の粘度等の改良による装置への適合 ，製した試料の引張りせん断強さを比較すると，

ロールプロセスでの作製条件最適化等材料と装置両方

ACBDVE のの方が約２倍の高いせん断強度（540kPa）

からのアプローチが必要があると考えられる。

を示すことが明らかとなった。これは，反応性の高い
アクリレート基をモノマー構造に導入することによって高分子の分子量，強度などが向上したためと推察され， HDDVE 系で生じた透明剥離等不具合の解消が期待される。

表−４ モノマー材料の接着せん断強度
モノマー組成単官能モノマー
TMHA（90wt%） TMHA（70wt%）
２官能モノマーACBDVE（10wt%） HDDVE（30wt）
重合開始剤
DMAP（1wt%）
DMAP（1wt%）
接着せん断強さ（KPa）
540
280
重合条件：40℃-48sec／25mWcm-2

表−５ （高分子／液晶）複合膜フィルム素子の特性*1評価用ガラスセル*2
フィルム素子T100（％）
73.1
81.8
T0（％）
0.04
0.30
駆動電圧
4.81
5.34
シャープネス
1.41
1.36
コントラスト
18.7
27.0
Hystresis（V）
0.86
0.84
作製条件： *1:40℃-30sec/35mWcm-2，*2:40℃-30sec/30mWcm-2
複合膜材料：TL213/TMHA/ACBDVE＝80/17.5/2.5 (wt%)

５．参考文献1)

梶山千里 ,他 1 名：日本化学会誌 ,No.10,1019(1992)

３−４．フレキシブル（高分子／液晶）複合膜素子の試作

2)

梶山千里 ,他 3名： Chem.Lett,679 (1979)

ビニルエーテルアクリレートモノマー ACBDVE を

3)

山口雅裕 ,他 1名：福岡県工業技術センター

用いてロール装置による幅 30cm のフレキシブル（高分子／液晶）複合膜の試作を行った。フィルム基板には ITO 透明電極付き PET フィルムを用いた。作製したフィルムの電気光学特性を表−５に示す。評価用ガ
ラスセルと比較するとシャープネス，及びコントラス
ト等の性能が低下する事が明らかとなった。しかし，
HDDVE 系複合膜で見られたような透明剥離が発生せ平成１０年度研究報告 ,P84
4)

山口雅裕 ,他 1名：福岡県工業技術センター
平成１１年度研究報告 ,P55

5）蓮尾東海，他９名：：福岡県工業技術センター
平成１３年度研究報告,P146) 郡島友紀,他８名：ILCC,Prepr.(2002）

（様式第 10 号）

誘電体薄膜の形成と機能性に関する研究−熱処理における構造の変化と電気的特性の変化−
藤吉国孝 ＊ 1

有村雅司 ＊ 2

牧野晃久 ＊ 2

山下洋子 ＊ 1

Study on Preparation and Functional Estimations of Ferroelectric Thin Film
− The Change of dielectric propaties and structure of Barium Titanate Thin Films −Kunitaka Fujiyoshi， Masashi Arimura ， Teruhisa Makino ， Yoko Yamashita
チタン酸バリウムの結晶性ナノ粒子及びそれを用いて作製した薄膜の，熱処理過程における電気的特性の変化及び膜の構造等について検討した。その結果，熱処理温度を高くするとチタン酸バリウムの生成・粒成長が起こり，比誘電率は増加することが確認された。一方，誘電損失は 550 ℃〜 650 ℃で最も低かった。これは， 450 ℃以下では残存有機物や -OH 基が存在するため誘電損失が大きく， 750 ℃以上では空孔やクラック等の空隙が生じるため，誘電損失が大きくなると考えられる。

1

はじめに

この溶液を基板上に塗布し，熱処理することで薄膜をチタン酸バリウムはコンデンサーやメモリー等に用作製している。

いられている代表的な誘電体材料であり，一般的には

ここで，我々が検討しているナノ粒子コーティング

固相反応法で合成されている。しかし，固相反応法で法と一般的なゾルゲル法とを比較してみると，一般的は組成の不均一性や異相析出，不純物混入，粗粒子生なゾルゲル法で用いている金属アルコキシド溶液は空成，高温焼成が必要といった様々な問題点がある。こ気中の水分の影響を受けやすく沈殿しやすい。これにれらの問題点を改善する為の方法として，溶液中の化

対し，ナノ粒子分散溶液は既に水分を添加して加水分学反応でチタン酸バリウム結晶を合成可能な液相合成

解・重縮合反応をさせ結晶化させたナノ粒子を用いて法（クエン酸・シュウ酸を用いる方法やゾルゲル法）

いるので空気中の水分の影響を受けにくいという特徴が検討されている。

を有している 。また ，有機溶剤に対して分散性が良く ，

ここで，下岡，桑原らは，高濃度金属アルコキシド

コーティング溶液の安定性に優れている。

前駆体溶液を用いてチタン酸バリウムの結晶性ゲルを
１）

更に，一般的なゾルゲル法では，原材料に有機成分合成しており ，この結晶性ゲルを用いて透光性セラを多く含んでいるため，焼成後の薄膜にクラック等のミックスを作製している ２）。一方我々は，これまで，空隙が生じやすいが，本手法では，結晶性ナノ粒子中

この結晶性ゲルを分散させた溶液を用いてチタン酸バの残存有機物は少ないために，焼成してもクラック等

３）

リウム薄膜を作製してきた 。

の空隙は生じにくいというメリットがある。

この結晶性ナノ粒子を用いたチタン酸バリウム薄膜

今回は，このナノ粒子コーティング法を用いて作製の作製方法を，我々はナノ粒子コーティング法と呼んしたチタン酸バリウム薄膜について，焼成（熱処理）でいる。ナノ粒子コーティング法では，まず金属アル過程における構造の変化と電気的特性の変化について

コキシド溶液に水分を添加し，エージング処理を行う

検討した。

ことで，加水分解・重縮合反応により，結晶性ナノ粒子を含んだゲルを合成する。ついで，この結晶性ナノ2粒子を有機溶媒中に分散させ ，コーティング溶液とし ，

2−1

研究，実験方法
チタン酸バリウム(BTO)結晶性ナノ粒子の合成

結晶性ナノ粒子の合成は，定法 ３） に従い原料の金属＊１ 化学繊維研究所＊2 機械電子研究所

アルコキシド溶液を加水分解・重縮合させて行った。

2−2

チタン酸バリウム結晶性ナノ粒子の熱分析合成した結晶性ナノ粒子を真空乾燥させた後 150 ℃

1000

で 1 時間熱処理し，熱重量−示差熱測定（ TG-DTA；

び 昇 温 脱 離 ガ ス 測 定 （ TPD-MS； FISONS ㈱ 製） を 行
った。
2−3

850℃

比誘電率

セイコー電子工業㈱製 熱分析システム SSC5200）及

750℃
650℃

100

550℃

チタン酸バリウム薄膜の作製

450℃

合成した結晶性ゲルを 2-メトキシメタノールに投10
1k

入後，超音波処理を行い， 0.2mol/L の結晶性ナノ粒子

10k

100k

1M

周波数（Hz）

分散液を調製した。この分散溶液を Pt / Ti / SiO2 / Si
基板上にスピンコーティングで塗布し，図−１の手順

図−２

でプリベーク（ 150 ℃× 5min），仮焼成①（所定温度

熱処理に伴う比誘電率の変化

1× 5min），仮焼成②（ 仮焼成①と同一温度×所定時間 ）

溶液
塗布

プリ
ベーク

図−１

2−4

溶液
塗布

仮焼成
①

仮焼成
②

誘電損失

を行い，チタン酸バリウム薄膜を作製した。

450℃
0.1
850℃

550℃
650℃

750℃

BTO， BSTO 薄膜作製方法

0.01
1k

10k

100k

1M

周波数（Hz）

チタン酸バリウム薄膜の評価
図−３

450 ℃〜 850 ℃の所定の温度で熱処理して作製した

熱処理に伴う誘電損失の変化

各サンプルについて， X 線回折（ XRD；マックサイエ
ン ス （ 株 ） 製 MXP18A） 測 定 ， 走 査 型 電 子 顕 微 鏡

3−2

熱処理に伴う薄膜構造の変化（１：XRD測定）（ FE-SEM；日本電子データム（株）製 JSM-840F）に

次に，同一サンプルについて XRD 測定を行った。

よる表面観察を行った。また，作製した薄膜の表面に得られた回折パターンにはチタン酸バリウムと基板のアルミ電極を真空蒸着し，インピーダンスアナライザ

ピークしか見られず，熱処理温度の上昇に伴い，チター（アジレント（株）製 HP4192A） を用いて電気的

ン酸バリウム由来のピーク強度が増加した（ 図−４ ）。

特性（比誘電率及び誘電損失）を測定した。
850℃

結果と考察

3−1

熱処理に伴う電気的特性の変化

ナノ粒子コーティング法を用いて所定の熱処理温度

750℃

a.u.

3

BTO
Pt/Ti/SiO2/Si基板

650℃で作製したチタン酸バリウム薄膜について，インピー
ダンスアナライザーを用いて比誘電率と誘電損失を測550℃定した。比誘電率は 550 ℃と 650 ℃ではあまり変わらなかったが，熱処理温度を高くすることによって上昇

450℃
10

15

1kHz の低周波数側では熱処理温度を高くすると低く

20

25

30

35

40

45

50

55

60

2θ

し ，850 ℃で約 250 であった（ 図−２ ）。誘電損失は ，
図−４

熱処理に伴う XRD パターンの変化なった。 1MHz の高周波数側では，熱処理温度が 550℃〜 650 ℃の場合が最も低く ，約 3%だった（ 図−３ ）。

2 θ＝ 31（ deg）付近のチタン酸バリウムの(110)面のピークに注目すると，熱処理温度の上昇と共にピー
クトップは高角度側にシフトした（ 図−５ ）。これは ，

熱処理温度の上昇に伴い，チタン酸バリウムの結晶性ることから，熱処理に伴う比誘電率の増大は，粒成長が良くなっている為と考えられる。また，熱処理温度に起因すると考えられる。また， 750 ℃以上の高温での上昇に伴い半価幅は減少し（図−６）ピーク強度が熱 処 理 す る と 空 孔 や ク ラ ッ ク な ど の 空 隙 が生じ て い

増大している（図−５）ことから，熱処理温度の上昇た。高周波数域での誘電損失の増大はこの空隙が原因に伴いチタン酸バリウムの生成・成長が進行しているであると考えられる。

と考えられる。

a.u.

850℃
750℃
650℃
500nm

550℃
450℃
30

30.5

31

31.5

32

図−８

チタン酸バリウム薄膜表面の SEM 写真（ 750 ℃焼成）

32.5

2θ(deg)

半価幅（deg）

図−５

熱処理に伴う(110)ピークの変化

0.8
0.6
0.4
500nm

0.2
400 500 600 700 800 900

図−９

熱処理温度（℃）
図−６（ 850 ℃焼成）

熱処理に伴う(110)ピークの半価幅の変化
3−4

3−3

チタン酸バリウム薄膜表面の SEM 写真

熱処理に伴う薄膜構造の変化（３：熱分析）

熱処理に伴う薄膜構造の変化（２：SEM観察）

乾燥させたチタン酸バリウムの結晶性ナノ粒子粉末

各サンプルについて薄膜表面の SEM 観察を行い，の，熱分析結果を図− 10，図− 11 に示す。昇温脱離

平均粒径を算出した。

ガス（ TPD-MS）測定は，真空中の試料を加熱し，発粒径(nm)

生したガスを四重極質量分析計で検出することで測定

50
40
30
20
10

した（図− 10）。その結果，質量数 18 の水は全温度域で発生した。また，質量数 44 の二酸化炭素は 200℃〜 580 ℃で発生した。
TG 曲線は 580 ℃まで大きな重量減少があり， DTA
曲線には 285 ℃付近に極大ピークが見られた（図−

0
400

図−７

500

600

700

800

900

11）。

熱処理温度（℃）

これらの結果から、 200 ℃以下の低温度域では残存

熱処理温度に伴う粒径の変化

有機溶媒や水が脱離しており，水は物理吸着水や加水分解時の添加水や脱水縮合によって生成したものであ

その結果，熱処理温度の上昇と共に粒径が増大してると考えられる。 200 ℃から 580 ℃までは，これらのいた。この粒径の増大が比誘電率の増大に対応してい水の脱離や残存有機物の燃焼が起こっていると考えられる。また， 580 ℃以上の高温度域では残存している

5

参考文献

-OH 基の脱離が起こっていると考えられる。

1)Shimooka， Kuwabara， J. Am. Ceram. Soc., 78[ 10]2849-52( 1995)

5×10-7真空度（mbr）

2)Matsuda， Kuwabara， J. Am. Ceram. Soc., 81[ 11]4×10-73010-12( 1998)

3×10-73)桑原誠，倉田奈津子，緒方道子，山下洋子，有村雅
司：セラミックス， 36[6] 415-416( 2001)

m/z=182×10-7m/z=44
1×10-70

100 200 300 400 500 600 700

温度（℃）
図− 10

結晶性ナノ粒子の TPD-MS 測定結果

20

0
DTA

-4

TG（％）

15

TG

10

-6

5

-8

0

-10

-5

-12

-10

-14

-15
0 100 200 300 400 500 600 700 800

DTA（μA）

-2

温度（℃）
図− 11

4

結晶性ナノ粒子の TG-DTA 測定結果

まとめ
チタン酸バリウムの結晶性ナノ粒子及びそれを用いて作製した薄膜の，熱処理過程における電気的特性の変化及び膜の構造等について検討した結果，以下の知見が得られた。
（１）熱処理温度を高くするとチタン酸バリウムの生成・粒成長が起こり，比誘電率は増加することが確認された。
（２）誘電損失は 550 ℃〜 650 ℃で最も低かった。これは， 450 ℃以下では残存有機物や -OH 基が存在する
ため誘電損失が大きく， 750 ℃以上では空孔やクラック等の空隙が生じるため，誘電損失が大きくなると考えられる。
（３）以上の様に，焼成条件を制御することで，チタン酸バリウム薄膜の特性が制御可能であった。

鉄−炭素合金の組織と機械的特性に及ぼす純度の影響
小川俊文 ＊ 1

安彦兼次 ＊ 2

Influence of Purity on the Microstructure and Mechanical Property of Iron-Carbon Alloy
Toshifumi Ogawa and Kenji Abiko
純 度 が 2N と 4N の Fe-2%C 合 金 と 市 販 の パ ー ラ イ ト 可 鍛 鋳 鉄 と ほ ぼ 同 じ 組 成 で ， 純 度 4N レ ベ ル の
Fe-2%C-1%Si-0.5%Mn 合金をコールドクルーシブル溶解炉で溶製した。次に熱処理によって組織制御を行った後，丸棒の引張試験片を作製して引張試験を行った結果， Fe-2%C 合金は，高純度化によって引張強さは低下したが，伸びは大幅に向上した。一方，高純度のパーライト可鍛鋳鉄と同じ組成の合金は，引張強さの低下は少なく，伸びは大幅に向上することが明らかになった。

１

はじめに

FMには高純度の電解鉄，黒鉛，シリコン及びマンガン

最近，環境負荷が小さくリサイクル性に優れた単純を用いた。溶解は，富士電機製のコールドクルーシブ

組成の鉄鋼材料が重要視されており，それに向けた各ル溶解炉で行った。水冷銅ルツボ中に原材料を全て入

種鉄鋼材料の高性能化の研究が盛んに行われている。

れ，チャンバー内を一度10 -4 torr台まで真空排気した

鉄−炭素合金の特性に関する研究も数多く行われてき後，チャンバー内の圧力が300cmHgになるまでアルゴているが，炭素量が1%以上という高炭素鋼の純度に注ンガスを導入し溶解した。溶解条件は，約15kWで３分目した研究はほとんど行われていない。著者らは，Fe間予備加熱を行った後，約１分毎に出力を10kWづつ上−2%C合金について，その凝固組織の初析セメンタイ

げていった。出力が120kWになったところで約６分間

トの形態及び熱処理で得られる析出炭素と炭化物の形保持し，原材料の溶け残りが無いことをチャンバー上

態が，純度に大きく影響されることを明らかにしてき部の観察窓から目視確認してから，速やかに出力をゼ１）た 。そこで本研究では，純度の異なるFe−2%C合金

ロにし，溶湯をそのまま水冷銅ルツボ中で凝固させ，を用い，熱処理の保持時間を変化させて熱処理組織にこれをインゴットとした。溶解合計時間は約20分間で及ぼす純度の影響を調べるとともに，熱処理を施したある。

試料を用いて引張試験を行い機械的特性に及ぼす純度

２−２の影響を検討した。

熱処理による組織制御

溶製したインゴット中の引け巣や急冷組織部分を除いた均質な組織部分から，10mm角の試料を切り出し熱

２

実験方法

２−１

インゴットの溶製

純度と合金元素の影響を検討するため次の３種類の鉄−高炭素合金をそれぞれ1.5kg溶製した。

処理用試験片に用いた。パーライト可鍛鋳鉄の熱処理を参考に ２ ），アルゴンガスを流しながら横型電気抵抗
加熱管状炉中で熱処理を行い，塊状黒鉛と球状セメン
タイトが分散した組織を得るための熱処理条件を検討

・ 低純度Fe−2%C合金（合金FL）した。

・高純度Fe−2%C合金（合金FH）

２−３

機械的特性評価

・高純度Fe−2%C−1%Si−0.5%Mn合金（合金FM）

熱処理した試料から全長約67mm，平行部長さ15mm，原材料として，合金FLには機械構造用炭素鋼と高純平行部直径4mmの丸棒の引張試験片を作製した。今回

度黒鉛を，合金FHには高純度の電解鉄と黒鉛を，合金の試験片はチャック部長さが20mmと短いため，チャッ
ク部をM8のネジに加工し，工具鋼で作製した冶具にね＊１機械電子研究所研究所

じ込んで試験を行った。引張試験は，島津製作所製の＊2 東北大学大学

30t万能試験装置を使用して行った。

３

結果と考察

３−１

950℃×15h

熱処理組織に及ぼす純度の影響１に示す。いずれの合金も初析セメンタイト（白色の1℃/min

温 度

各合金の熱処理前の組織，すなわち凝固組織を図−

850℃

5℃/min部分）とパーライト（色が濃い部分）から成る組織である。しかし，合金FLと合金FMでは初析セメンタイト

強制空冷が網目状に析出していたのに対し，合金FHでは粗大な板状に析出していた。このような凝固組織から，塊状

時 間

黒鉛と粒状セメンタイトが分散した組織を得るため，

工程 ①

パーライト可鍛鋳鉄の熱処理条件 ２） を参考に図−２に示すような工程①に続けて工程②を行う２段階熱処理

700℃×保持時間
温 度

FL

5℃/min
空冷

時 間
工程 ②

図−２

２段階熱処理パターンを行った。今回は，セメンタイトの粒状化を完了させ200μm

るために700℃でどれくらい保持すればよいのか検討するため ，工程②における700℃の保持時間を2.5，5，
10時間と変化させて実験を行い次のような結果が得らFHれた。
ⅰ）2.5時間保持
合金FLでは，網目状初析セメンタイトの分断と基地
パーライトにおけるセメンタイトの数μmサイズの粒状化が始まっていたが，全体的にまだ網目状初析セメ
ンタイトの形跡が残っており，パーライトだった領域に20μm前後の粒状セメンタイトが見られるようにな

200μm

った。合金FHにおいても，粗大板状初析セメンタイトの分解と基地パーライトにおけるセメンタイトの粒状化が始まっていたが，まだ板状初析セメンタイトが部

FM分部分に残っており不均質な組織であった。一方，合金FMにおいては，網目状初析セメンタイトもパーライ
トも見られなくなっておりセメンタイトの球状化が完了して，全体が均質な組織になっていた。
ⅱ）5時間保持700℃で5時間保持したときの各合金の組織を図−３に示す。合金FLでは，2.5時間保持の場合に比べ，ラ200μm

メラー組織は大部分崩れ，数μmサイズのセメンタイ
トまで粒状化が進んでいたが，初析セメンタイトがま

図−１

各合金の凝固組織

だ残っていた。合金FHでは，粗大な板状初析セメンタ

14

800

引張強さ
伸び

引張強さ，σ／MPa

700
600

12
10

500

8

400
6

300

4

200

2

100
0

20μm

伸び，δ／％

FL

0

FL

FH

FM

図−４

引張試験結果

図−５各合金の破面組織

FH

20μm

FM

20μm
図−３

５時間保持した場合の各合金の組織

イトは見られず，塊状黒鉛と粒状や鎖状のセメンタイ
トが均質に分散しているのが観察された 。合金FMでは ，
2.5時間保持の場合に比べ塊状黒鉛周辺のフェライト領域が広くなっていた。
ⅲ）10時間保持合金FLでは，かなりの範囲でセメンタイトの粒状化が進んだが，初析セメンタイトが完全に分解されず残っていた。合金FHでは，5時間保持の場合と大きな違いはないが塊状黒鉛の周囲にあるフェライト領域が広ンタイトのサイズが平均的に小さかった。

くなっていた。合金FMでは，粒状化したセメンタイト

以上のことから，初析セメンタイトを完全に無くしの分散状態が不均一になっているのが観察された。ま粒状又は鎖状セメンタイトを析出させるためには，工た，合金FMでは合金FHと比べて塊状黒鉛及び球状セメ

程②における700℃の保持時間が，合金FLは10時間以上必要と考えられ，合金FHは5時間程度，合金FMは2.5(2002)

時間程度で充分と考えられる。

２）草川隆次，堤信久，松田公扶，宮下格之助，田村

３−２

啓治：鋳造技術講座４特殊鋳鉄鋳物， p

引張特性に及ぼす純度の影響

試験片は，図−３に示したような組織を持った，熱処理の工程②で700℃5時間保持させた試料から作製したものを用いた。引張試験は室温大気中で２本ずつ行った。図−４にその結果を示す。単純組成の合金FHにおいて引張強さは ，合金FLより約300MPa低くなったが ，伸びは合金FLの約８倍であった。SiとMnを添加している合金FMの引張強度は，合金FLより約160MPa低くなったが，伸びは合金FLの約10倍であった。
引張試験後の破面を走査電子顕微鏡で観察した結果を図−５に示す。合金 FL では，伸びがほとんどなかった引張試験結果に対応して，脆性破面で見られるリ
バーパターンが破面全体に渡って観察された 。合金 FH
では， 200 μm前後の 塊状黒鉛と 10 μm程度のディン
プルが観察された。合金FMでは， 100 μm前後の 塊状
黒鉛と数 μmのディンプルが観察された。これらの破面状態は，図−３で示している各合金の熱処理組織と非常に対応しており ， 粒状セメンタイトの大きさとディンプルの大きさがほぼ一致している。これらのことから，高純度合金では，粒状セメンタイト／基地界面や黒鉛／基地界面がボイド発生の基点となって破断に至ったと考えられる。

４まとめ１）高純度合金の方が低純度合金に比べて，熱処理で凝固組織を崩しやすいことがわかった。
２）今回の熱処理条件の範囲では，高純度合金は単純な２元系のままでは，セメンタイトの微細粒状化は難
しいが ， 合金元素 Si と Mn を添加することで可能になることがわかった。
３）熱処理を施して球状化した Fe − 2%C 合金においては ，高純度化によって引張強度が低下するものの ，伸びは大幅に改善される。また， Si と Mn を添加した高純度合金では，引張強度の低下はそれ程大きくな
く 伸 び は 大 幅 に 改 善 で き る こ と な ど が 明 らかになっ
た。

５

参考文献

１ ）小川俊文 ，小野幸徳 ，古賀弘毅 ，安彦兼次：平成 13
年度福岡県工業技術センター研究報告， p 105 − 107(1966)

144 − 155

反応性スパッタリング法で作製したTi-B-N膜の薄膜特性に及ぼす
窒素ガス流量の影響
南 守＊ 1

Effect of Nitrogen Gas Flow Rate on Properties of Ti-B-N Films
Prepared by Reactive Sputtering
Mamoru Minami

反応性スパッタリング法を用い，高い硬度を示し耐摩耗性に優れるといった特徴を有している Ti-B-N 膜を超硬合金（ WC-Co）及びシリコン（ Si）基板上に作製し，薄膜特性に及ぼす成膜条件の影響について調査した。主要な成膜条件である窒素ガス流量を変化させることにより膜の組成，結晶構造，硬さ及び密着性は変化することが明らかとなった。また，成膜条件に関わらず，形成された薄膜は極めて平滑な表面を有することが判明した。

１

はじめに

２

従来から，各種基材の耐摩耗性，耐摺動性あるいは研究，実験方法

２−１

薄膜作製方法

耐食性を向上させるために，セラミックスや金属膜を

既報 ５） と同様に，薄膜作製には直流電源を有するマ

基板上に形成させることが試みられてきた。上記のよグネトロンスパッタリング装置（ユーテック，

うな特性を有する代表的な薄膜として窒化物薄膜が挙YE1825-3）を用いた。ターゲットには直径 102mm のげられる。中でも TiN 膜は，金色を呈し，硬度が高TiB2（純度 99%）を用いた。スパッタリングガスにはく，鋼や超硬合金との密着性も良好なことから，保護アルゴン（純度 99.999%）と窒素（純度 99.999%）のコーティング材料として非常に広範な分野で利用され混合ガスを用いた。成膜時の混合ガス圧力は 0.3Pa，ている。しかしながら，近年，各種機器，装置の高性

アルゴンガス流量は 30cm /min 一定とし，窒素ガス流能化，高機能化が進展するにつれ，従来使用されてい量のみを変化させた。なお，ターゲットと基板間の距

る TiN 膜以上に優れた特性を有する薄膜の開発が求

離は 190mm で実験した。

3

基板には， Si ウェハ（ 100）と鏡面研磨仕上げした

められている。
これらの要求に答える薄膜材料として，高い硬度を

WC-Co 合金（ 35.5 × 8 × 5mm）を用いた。これらの示し ， 耐 摩 耗 性 に優 れ る と い っ た 特 徴 を 有している基板をアセトン中で超音波洗浄した後，回転式基板ホ１ ） -４ ）。通常， Ti-B-N 膜のルダ ー（ 回転 速度 ： 3rpm） に取 り 付け， 真空ポ ンプ

形成には PVD 法や CVD 法が主に用いられており，形により装置内を 4.0 × 10 Pa 以下の圧力になるまで排成された Ti-B-N 膜の特性を調べた研究は多数報告さ気した。所定の圧力に到達後，膜形成に先立ち基板のTi-B-N 膜が注目されている

１）-４）

-4

。しかし， PVD 法や CVD 法では被覆処前処理として，アルゴンによる基板のイオンボンバー

理に関わる制御因子が非常に多く ，形成される Ti-B-N

ドを RF 電力 50W で 5 分間行った。続いて，表−１に膜の特性と制御因子との関連性などについては未だに示す条件にて成膜処理を行った。作製した薄膜の膜厚十分解明されていないのが現状である。

は ，接触式表面粗さ計（ テーラーホブソン ，Talysurf）

れている

そこで本研究では，多元系化合物膜の作製が容易にを用い，成膜前に基板の一部をマスキングしておき，できる反応性スパッタリング法により Ti-B-N 膜を作

成膜後のマスキングしている部分としていない部分と製し，膜の結晶構造，硬さなどの特性が，主要な成膜の段差から求めた。

条件である窒素ガス流量により如何なる影響を受ける

２−２かを調査した。

薄膜の特性評価

結晶構造の解析は，X 線回折装置（理学電機，
RINT-2550V）を用いた。入射 X 線には CuK α特性 X＊１機械電子研究所

表−１ 成膜条件
523

基板回転速度（rpm）

3

使用ターゲット
アルゴンガス流量（cm3/min）TiB2(2N)

窒素ガス流量（ cm3/min ）0〜10

膜の組成（at. %）100

基板温度（K）

308060

圧力（Pa）

0.3

20

ターゲット−基板間距離（mm）

190

0

基板RF電力（W）

50

ターゲット電力（W）
膜厚（µm）

B
N
Ti

40

2

4

6

8

10

窒素ガス流量（cm3/min）

500
1.0〜1.5

図−１ 膜の組成に及ぼす窒素ガス流量の影響線（ 40kV， 200mA）を用い，入射角は 1 °とした。

３−１−２

結晶構造に及ぼす窒素ガス流量の影響

膜の組成は，グロー放電発光表面分析装置

窒素ガス流量を変化させることにより膜の組成が変（ GD-OES）（（ 株 ） 堀 場 製 作 所 製 ， JY-5000RF） を 用化することから，膜の結晶構造も十分変化することがいることにより評価した。

予想される。そこで結晶構造に及ぼす窒素ガス流量の膜の化学結合状態は ，Mg-Kα 線（ 10kV，10mA）を X線源とする X 線光電子分光分析装置（ 島津製作所製 ）影響について検討した。
Si 基板上に作製した( a)TiB2 及び( b) Ti-B-N 膜の X
線回折結果を図−２に示す。窒素ガス流量が 0cm3/min

を用いることにより評価した。
薄膜の硬さは，ナノ・インデンテーション・テスタの場合（図−２（ a）），ランダム配向な TiB2 膜が形成ー（エリオニクス， ENT-1100a）を用い，荷重 5mN，されていることが分かった。しかし，反応ガスとして

圧子先端形状（三角錐，稜間隔 115 °）の条件で塑性

窒素ガスを 2cm3/min 流した場合（図−２（ b））， TiB2

変形量と弾性変形量を含んだ圧子の最大変位を測定すに関するスペクトルは得られているものの，その強度ることにより評価した。

は窒素ガス流量が 0cm /min の場合と比べて減少し，
3

薄 膜 表 面 及 び 劈 開 面 の 観 察 に は 走 査 型 電子顕微鏡

ピークもブロードになっていることが分かった。窒素ガス流量が 4cm /min では， TiB2 の回折強度は著しく（ SEM）（日立製作所， S-4500）を用いた。

3

薄膜の密着性は，圧痕試験を行うことにより評価し低下し， 6cm3/min 以上になると TiB2 に起因する回折た。圧痕試験は Rockwell 硬度計を用い，試料表面か線は消滅し， TiN の 111， 200 回折線が得られている

ら基板に達するまでダイヤモンド圧子（ C スケール）

ことが分かった。これらのことから，薄膜の結晶状態を押し込み，圧痕周辺部に発生する皮膜の損傷状態をは窒素ガス流量を増加させるに従い， TiB2 から TiN へ

光学顕微鏡により観察した。

変化すると考えられる。
一方， X 線回折からは高窒素ガス流量時の TiN に関

３する情報は得られるものの， B 元素に関する情報は得

結果と考察

３−１

られていない。そこで次に膜の化学結合状態に及ぼす膜特性に及ぼす窒素ガス流量の影響

３−１−１

窒素ガス流量の影響について調査した。

組成に及ぼす窒素ガス流量の影響

GD-OES により，窒素ガス流量を 0 〜 10cm /min 変

窒 素 ガ ス 流 量 を 変 化 さ せ Si 基 板 上 に 作 製 し た

化させ Si 基板上に作製した Ti-B-N 膜の組成分析を行

Ti-B-N 薄膜の X 線光電子分光分析結果を図−３に示った。その結果を図−１に示す。窒素ガス流量の増加

す。 B1s 光電子スペクトルからは TiB2 と BN に相当すに伴って膜中に含まれる Ti と B の割合は減少するもるピークが ，Ti2p 光電子スペクトルからは TiB2 と TiNのの， Ti と B の組成比はほとんど変化していないこに相当するピークが，また N1s 光電子スペクトルかとが確認できた。これは，一般的に合金や化合物など

らは BN に相当するピークが確認できた。これらのこの多元系物質をスパッタ成膜すると，ターゲットと同とから，反応ガスとして窒素を添加する ことにより一化学組成のスパッタ膜が得られることによるものと

BN 相が形成されることが判明した。また， X 線回折

3６）

思われる 。

からは BN に関する情報が得られていないことから，

強度（任意単位）

TiB2 101

TiB2 100（a）TiB2

TiB2 001

200

100
0 cm3/min N2

0
20

30

40

50

強度（任意単位）

TiN 200
TiB2 101

TiB2 100（b）Ti-B-N

2000

TiN 111

2500

TiB2 001

2θ（deg）

1500 10 cm3/min N2
1000

6 cm3/min N2
4 cm3/min N2

500 3 cm3/min N2
2 cm3/min N2

0
20

30

40

50

2θ（deg）

図−２ X線回折結果
BN は 非 晶 質 相 と し て 存 在 し て い る も の と 考 え ら れ

表面

劈開面

る。
以上の結果より，窒素ガス流量が増加するに従い，

膜薄膜の結晶状態が次のように変化するものと考えられ
る。

基板

600nm

2µm

TiB2 単層構造↓

図−４ 膜表面，劈開面SEM像（窒素ガス流量4cm3/min）TiB2 と非晶質 BN の複合構造
↓

３−１−４

TiB2 と TiN と非晶質 BN の複合構造

３−１−３

硬さに及ぼす窒素ガス流量の影響↓

窒素ガス流量を変化させることにより膜の組成，結TiN と非晶質 BN の複合構造

晶構造が変化することから，膜の機械的性質も十分変化することが予想される。そこで硬さに及ぼす窒素ガ

膜形態に及ぼす窒素ガス流量の影響

代表例として， Si 基板上に窒素ガス流量 4cm /min
3ス流量の影響について検討した。

で作製した Ti-B-N 膜の表面及び劈開面の SEM 像を図

図−５に Si 基板上に作製した Ti-B-N 膜の皮膜硬さ−４に示す。表面 SEM 像に見られる粗大な白い物体と窒素ガス流量の関係を示す。硬さは，窒素ガス流量

は焦点合わせに用いた異物である。今回作製したいず

が 2cm /min のとき最大となり， 30GPa 以上の高い値をれの試料においても明瞭な結晶粒は観察されず，薄膜示している。さらに窒素流量を増やしていくと，硬さは極めて平滑な表面を有し，緻密な構造をしているこは低下する傾向を示し，窒素ガス流量が 10cm /min でとが分かった。このような膜形態を示す理由に関して

は単層の TiN ５ ） より低い値を示した。窒素ガス流量は特定できていないが ，他の研究者の結果と同様に ，Tiの増加による硬さの減少に関しては以下の理由が考えを母材とした膜中に B が存在することにより結晶粒

られる。

３）

の微細化が生じるためではないかと推察される 。

33

一つは窒素ガス流量が増加すると高硬 度を有する
TiB2 相の割合が減少すること，もう一つは非晶質 BN

50

2 cm3/min N2

4 cm3/min N2

6 cm3/min N2

10 cm3/min N2

硬さ （GPa）

40
30
20
10
0

2

4
6
8
窒素ガス流量（cm3/min）

10

0.5mm

図−６ 圧痕試験結果

図−５ 膜の硬さに及ぼす窒素ガス流量の影響
相の割合が増加しクラック伝播が生じ易くなること ２）

４

まとめによるものと推察される。高窒素ガス流量で作製した種々の窒素ガス流量で成膜した Ti-B-N 膜の特性に

Ti-B-N 膜が TiN 膜と比べて低い硬さを示しているのついて調査した。窒素ガス流量を変化させることによも， Ti-B-N 膜中には非晶質相が存在しているのに対り Ti-B-N 膜の組成，結晶構造，硬さ及び密着性は変して， TiN 膜中には非晶質相がなく TiN 粒子同士が直化することが判明した。また，成膜条件に関わらず，接接触しているという構造の違いによるものと考えら形成された薄膜は極めて平滑な表面を有することが明れる。

らかになった。

３−１−５

密着性に及ぼす窒素ガス流量の影響終わりに，本実験を遂行するにあたり久留米工業大窒素ガス流量を変化させることにより膜の結晶構造学の蓮山寛機氏，産業技術総合研究所の秋山守人氏，や硬さが変化することから，膜の密着性も十分変化す（株）堀場製作所の中村龍人に有益な助言を頂いたこることが予想される。そこで膜の密着性に及ぼす窒素とに対し，ここに感謝の意を表します。

ガス流量の影響について検討した。
窒素ガス流量を変化させ WC-Co 基板上に作製した

５

参考文献

Ti-B-N 膜 の圧痕試験結果を図−６に示す。圧痕周辺１） Jianli HE, Yuichi Setsuhara, Ippei Shimizu and Shoji

部の膜の剥離面積は，窒素ガス流量が 4 cm /min まで

Miyake : Trans. JWRI, Vol.29, No.1, P.9( 2000)

は流量とともに低下するものの， 6cm /min 以上になる

２）J.F.Pierson, F.Bertran, J.P.Bauer and J.Jolly : Surf. Coat.

と増加し一定の値となることが分かった。このことかTechnol, Vol.142-144, P.906( 2001)

ら，膜の密着力は，窒素ガス流量が 4 cm /min までは３ ） C.Rebholz,

流量とともに増加し， 6cm /min を超えると低下するこ

S.Logothetidis and A.Matthews : Surf. Coat. Technol,とが判明した。よって，窒素ガス流量は膜の構造や硬Vol.116-119, P.648( 1999)

さに対してだけでなく膜の密着性にも影響を与えてい

４） T.P.Mollart, J.Haupt, R.Gilmore and W.Gissler : Surf.

ると言える。窒素ガス流量による密着力変化の理由にCoat. Technol, Vol.86-87, P.231( 1996)

関しては現段階では特定できていないが，おそらく膜５）南 守 , 土山 明美 : 福岡県工業技術センター平成の結晶構造や内部応力が関係しているものと推察され

13 年度研究報告 , 第 12 号 , P.55( 2002)

る。なお，この件に関しては今後の検討を要する課題

６）和佐 清孝 ,である。

(1992)

3

3

3

3

A.Leyland,

早川 茂 :

P.Larour,

C.Charitidis,

薄膜化技術第 2 版 , P.88

細胞活性のモニタリングを目的とする計測技術の開発
誘電率を用いた酵母及び動物細胞の細胞数測定法の確立
廣藤祐史 ＊１
１行あける

Development of the Measurement Method Aiming at the Monitoring of Cell Activity
Establishment of the Cell Number Measuring Method about Yeasts and Mammals using Dielectricity
Yushi Hirofuji

従来行われてきた濁度法や計数法による測定と異なり，生存している細胞数のみをカウントすることを期待でき
る誘電率による細胞数測定を検討した。酵母を対象とした比誘電率測定による細胞数計測を試みたところ，電極法
による細胞数測定は困難であることが判明した。電極法で細胞数を測定する場合には，細胞をグルコース等張液に懸濁することが有効であると考えられる。

1

はじめに

2−4

特に清酒の醸造工程管理は経験者の勘に強く依存し酵母を対象とした比誘電率の測定

測定条件は水および培地の測定と同様にして，酵母ており，造り中の酵母の状態管理は明確な指標の元に懸濁液の比誘電率測定を行った。

行われてはいない。誘電率による細胞数測定は，従来

2−5YM培地構成成分毎の比誘電率の測定行われてきた濁度法や計数法による測定と異なり，生YM 培地を構成する成分である Yeast Extract， Malt

存している細胞数のみがカウントされる。培養状態のExtract， Peptone， Glucose に ついて，成分ごとの比誘変遷に伴う細胞の生死を的確かつ迅速に把握できる方

電率測定を行った。

法は他になく，培養状態の管理手法として非常に有望

2−6

かつ効果的であると考え，測定方法の評価を行った。

動物細胞用培地の比誘電率の測定

動物細胞用培地である F12 ＋ FBS 培地を対象として比誘電率測定を行った。

2

研究，実験方法

2−1

測定装置

誘電率測定にはアジレントテクノロジー社製
Agilent 4285A 型 LCR メータを使用した。当初は測定
対象は液体測定用電極 Agilent 16452A による検討を行

3

結果と考察

3−1

測定電極

今回使用した４電極法に基づく測定電極を写真１に示した。

ったが，培地組成の影響を除くことが困難であったた
め，四電極法に基づく測定電極を自作した。
2−2培地と使用菌株

測定対象としては， YM 培地で 30 ℃，一夜振とう
培養した協会７号酵母を使用した。
2−3

イオン交換水およびYM培地の比誘電率の測定

写真１

測定電極

培地組成の影響を評価するために，測定を実施するのに先立ち，イオン交換水及び YM 培地について，

電極材質は SUS304 であり，ポリエチレンテレフタ

比誘電率の測定を行った。測定引加電圧は 0.5V，測レートをスペーサとして使用して直径 38mm の電極４定周波数範囲は 75kHz 〜 1MHz とした。

枚を 1mm の間隙で平行に配置した構造とした。
3−2＊１

生物食品研究所食品課

４電極法による測定結果

４電極法によって測定した電極間容量を図１に示した。

Yeast Extract と Peptone が強く影響していることが
12000
Blanc

8000

Pure Water

明らかとなった。 Malt Extract と Glucose は誘電挙動を示さなかった。
3−3

6000
YM Medium

4000
2000

YM Medium(withYeast)

0
0

500
1000
1500
測定周波数／kHz

図１

動物細胞用培地の誘電挙動の検討

動物細胞用培地である F12 ＋ FBS 培地の誘電挙動を検討した結果を図４に示した。

2000

400000350000
電極間容量／pF

電極間容量／pF

10000

４電極法による電極間容量

４電極法による測定を行っても，培地成分が共存す

30000025000020000015000010000050000

る場合には低周波数域で高い比誘電率が観測され，液0体測定用電極 Agilent 16452A による測定結果（図２）0と同様な誘電挙動を示した。電極法により細胞膜の誘図４

電率のみを測定することは困難であることが明らかと

500

1000
測定周波数／kHz

1500

2000

動物細胞用培地の誘電挙動なった。
動物細胞用培地の誘電挙動は YM 培地と同様であ400

比誘電率／−

350

り，電極法により細胞誘電率を測定することは困難で

300
250

YM培地
培養原液
×10希釈液

200
150
100

あることが明らかとなった。細胞誘電率を電極法によって測定する場合には ，図３の結果に明らかなように ，Glucose 等張液に細胞を懸濁し，オフライン計測を行50

うことが有効であると考えられる。

0
0

500
1000
測定周波数／kHz

1500

4
図２

液体測定用電極による酵母懸濁液の比誘電率

まとめ
４電極法による細胞誘電率の測定を試みたが，４電極法によっても，培地組成の影響を除くことは困難で
3−3

誘電挙動に影響する培地組成の検討あった。 YM 培地の場合，最も影響を与える成分は酵

誘電挙動に影響を与える培地成分を明らかにするた

母エキス，次いでペプトンであった。ブドウ糖と麦芽

めに， YM 培地を構成する４成分， Yeast Extract， Malt

エキスの存在は殆ど影響を与えなかった。動物細胞用Extract， Peptone， Glucose に つい て，成分ごとの比誘培地として， F12+FBS 培地の誘電特性を評価したが，電率測定を行った。各成分の濃度は YM 培地と同様

YM 培地と同様の傾向を示し，細胞誘電率のみを評価に，それぞれ 3g/L， 3g/L， 5g/L， 10g/L とした。測定することは困難であった。電極法で細胞誘電率を評価

結果っを図３に示した。

する場合には，グルコース等張液などに細胞を懸濁せざるをえず，オンライン計測は困難であることが明ら8000かとなった。

電極間容量／pF

6000
4000

Yeast Extract
Malt Extract
PeptoneGlucose

2000
0
0

500

1000

1500

2000

-2000

5

参考文献
1) 第４版実験化学講座９「 電気・磁気 」, pp.215-243,
丸善 (1991)-4000
測定周波数／kHz

2) 花井哲也 , "不均質構造と誘電率〜物質を壊さずに内部構造を探る ", 吉岡書店 (2000)

図３

誘電挙動を示す培地成分

食品関連未利用資源の素材化に関する調査研究
脱臭スカム（サラダ油製造副産物）の有効利用の検討
古田

正範 ＊ 1樋口智子 ＊ 1

廣藤祐史 ＊ 1

Investigation research on Material-izing of Food Related Unused Resources
Study on effective use of deodorization SUKAMU(a cooking oil manufacture by-product)

Masanori Furuta ， Tomoko Higuchi ， Yushi Hirofuji
食用植物油（ サラダ油 ）製造の際 ，生じる精製残渣 ，脱臭スカムの有効利用を図るため ，当年度は HPLC，GC，GC-MS
を用いスカム中のトコフェロール，ステロール，脂肪酸組成の分析を行った。その結果，スカム中のトコフェロー
ルはγ -Toc ＞α -Toc ＞δ -Toc ＞β -Toc の順に多く ，総量 ，10%前後(w/w) ，ステロールはβ -Sitosterol，Campesterol，Brassicasterol， Stigmasterol， Cholesterol 等，総量， 20%前後( w/w)含まれていると推察された。また，トコフェロー
ルとステロールの GC による同時分析の可能性も推察された。脂肪酸組成の分析については HPLC と GC-MS 分析を行ったが，脂肪酸全部を検出する GC-MS 法が一般的と考えられた。

1

はじめに
食品リサイクル法が施行され，食品製造業では廃棄物として処理していたものを，未利用資源ととらえ，有効利用しようとするニーズが顕著になっている。本研究は県内企業から出される様々なニーズに対応する

2

研究，実験方法2−1

大豆スカム ，菜種スカムの食品一般成分を分析した 。
2−2

スカム中のトコフェロール
Ｒ1

ための FS（調査研究）の一つで，当年度は食用油製造業からの ，「食用植物油（サラダ油）製造の際，生HOじる精製（スカム）の有効利用」について分析を主にＲ２行った。スカムは食用油（大豆油，菜種油）の製造過

スカムの食品一般成分

CH ３

CH ３

CH ３

O
Ｒ３

CH ３

CH ３

程で大量に排出され，現在は飼料として利用されては

α− Toc：Ｒ 1 ＝Ｒ ２ ＝Ｒ ３ ＝ CH ３いるが大半は廃棄物として処理されている。スカム中β− Toc：Ｒ 1 ＝Ｒ ３ ＝ CH ３ ，Ｒ ２ ＝ Hには遊離脂肪酸，ステロール，トコフェロール，炭化γ− Toc：Ｒ ２ ＝Ｒ ３＝ CH ３ ，Ｒ 1 ＝ H

水素，グリセイリド他が含まれている １） が，これら成δ− Toc：Ｒ ３ ＝ CH ３ ，Ｒ 1 ＝Ｒ ２ ＝ H

分の含有量は製造条件により左右される。スカム中のスカム中に含まれる上記４種類のトコフェロールに有用成分の分離回収，製品への再添加による付加価値

ついてけん化抽出法 ２） により，けん化後， HPLC によの向上，あるいは製造条件改善によるスカム中への機り分析した。

能性成分損出の低減化による製品の機能性向上がニー

大豆スカム，菜種スカム試料約 0.5g を共栓付ガラズとして出されている。そのために，まず，スカム中ス遠心管 50ml に精秤し 1%NaCl

1ml 加え軽く振り混のこれら有用物質の分析法の確立が急がれている。そぜ， 6%ピロガロール・エタノール液 6ml 加え混和。

こで企業と連携をとりながら HPLC（ 液クロ ），GC（ ガ

60%KOHスクロ ），簡易キット等によりスカムを分析し検討し分けん化した。氷水中で冷却後， 1%NaCl

た。

酢酸エチル・ヘキサン溶液 15ml 加え， 5 分間激しく

1ml 加え，蓋をし， 70 ℃の水浴中で約 30
15ml， 10%

振とう抽出する。氷水中で 5 分冷却し， 3000rpm， 5分遠心分離した。酢酸エチル・ヘキサン層を 100ml ナ＊１生物食品研究所

シ形フラスコに分取した。更に酢酸エチル・ヘキサン

抽出を 2 回繰り返して有機溶媒層を集めた。 5%デカ乾固した。ヘキサン 5ml を添加し完全にシールした容ン・ヘキサン 1ml を加え，ロータリーエバポレーター器に保管。試験液とした。標準液はコレステロール，

で， 40 ℃以下の水溶液中でデカンを残し，溶媒を留スチグマステロール，カンペステロール，β -シトス

去し，残さにヘキサン 10ml を加え溶解， HPLC 試験

テロールを各々 0.5， 0.5， 0.345， 0.5mg ／ ml

液とした。標準液は和光純薬工業㈱のトコフェロール

混合液を用いた 。内標準として 5 α -コレスタン（ 0.5mg

セットを用いた。α，β，γ，δ−トコフェロール各／ ml）を標準液及び試験液に 1:1 添加し分析した。

バイアル 50mg 全量をヘキサン 1ml で溶解し，これよHPLC の 条 件 は 次 の と お り 。 カ ラ ム ： YMCを含む

り 20 μ l をとりヘキサン 980 μ l に希釈し 1ml とした

JsphereODS-M80，溶出液：メタノール／水（ 100/2），（ 1 μ g ／μ l）。次に各液を等量混合し ，すなわちα ，

流量： 0.8ml ／ min，温度： 37 ℃ ，検出器： UV，210nm ，β，γ，δ−トコフェロール各々 0.25 μ g ／μ l 標準

0.64AUFS，注入量： 10 μ l

液を調製し， 10 μ l を HPLC で分析した。

2−4

2-3のけん化抽出物のＧＣ分析

HPLC の 条 件 は 次 の と お り 。 カ ラ ム ：ニーズ提案元，企業より，トコフェロールとステロー

Ymc-PackSILA-002， 溶離液： hexane ／ THF ／ Acetic

ルのＧＣによる同時分析を検討したいとのことで，前acidcid（ 97 ／ 3 ／ 0.25），流量： 1.0ml/min，検出器：

項で調製したけん化抽出物をガスクロに より分析しUVat295nm，注入量： 10 μ l

た。

2−3

カラム： DB-5， 0.53mm ＩＤ， 15m。

スカム中のステロール

注入量： 1 μ l。カラム流速：？ cm/sec。

HO

Cholesterol

HO

Brassicasterol

温度： 270℃。

注入口温度： 280 ℃。検出器温度： 280 ℃。

2−5

スカム中の脂肪酸● GC-MS による分析
スカム中に含まれる脂肪酸についてメチルエステル化
4）

後， GC-MS により分析した。
スカム ,約 25mg をスクリューキャップ式試験管に精秤し， 0.5M
HO

Campesterol

HO

Stigmasterol

NaOH ｰメタノール 1.5ml 添加，窒素で置換後， 100 ℃，７分加熱した。冷却後，三−フッ化ホ
ウ素−メタノール 2ml 添加 ，100 ℃ ，5 分加熱した 。30〜 40 ℃冷却後，ヘキサン 3ml 加え，窒素置換後，振とうした。飽和食塩水 5ml 加え窒素置換後，混合し別の試験管別にヘキサン層を分取した。更 にヘキサン

HO

β -Sitosterol

2ml を加え抽出し，抽出液を合わせた。ヘキサンで 5倍希釈して GC 用サンプルとした。

スカム中に含まれる植物性ステロールについてけん
化3）後， HPLC 法により分析した。

GC-MS の条件は次のとおり。
カラム：ＤＢ２３， 0.25mm ＩＤ， 30m。

スカム約 0.5g をキャップ付き試験管に精秤し， 1N

注入量： 1 μ l。カラム流速： 30cm/sec（ at50 ℃ ）。

− KOH・エタノール を 10ml 添加， 1h 加熱けん化を

昇温： 50 ℃ ，1min → 10 ℃ /min，170 ℃→ 1.2 ℃ /min，

行った。時々振とう。次に，室温まで放置，水 50ml

210 ℃と石油エーテル 50ml で分液ロートに添加して移し，注入口温度： 250 ℃。検出器温度： 280 ℃。

１分間，激しく振とうした。二層に分離。上層の石油●簡易測定キットと HPLC による分析

エーテル層を集めた。更に石油エーテル 50ml を加え㈱ワイエムシー社製のエステル型短鎖・長鎖脂肪酸

同様の操作を 2 回行い，集めたエーテル層を 40ml の分析キット S-FA-CR-01 を用い処理後， HPLC により

水で 4 回洗浄した。硫酸ナトリウムを加え脱水し，石分析した。

油エーテル層をロータリーエバポレーターを用い濃縮

カラム： YMC − PackFA

，溶出液：アセトニトリ

ル／メタノール／水（ 75/11/14， V/V/V/），流量： 1.2ml

簡単であったが，標準物質との比較により定性が可能／ min，温度： 35 ℃ ，検出器： UV，230nm，？ AUFS，で，対象をリノレン酸，リノール酸，パルミチン酸，

注入量： 10 μ l。スタンダードはパルミチン酸，ステ

オレイン酸，ステアリン酸の 5 標準物質に限りおこな

アリン酸，オレイン酸，リノール酸，リノレイン酸約ったので ，全部の脂肪酸組成について行うには GC-MS

0.5mg を精秤し 10ml ヘキサンに溶解し 100 μ l をとりが一般的と考えられた。

ヘキサンを溜去し，サンプルと同様にキットで処理し

表−２

た。

保持

GC 分析の保持時間と各成分
物質名

時間

保持

物質名

時間

5.997

δ− Toc

9.883

7.040

β− Toc11.143 ｶﾝﾍﾟｽﾃﾛｰﾙ

結果を表−１に示す。食品一般成分の分析方法では水7.391

γ− Toc11.881 ｽﾁｸﾞﾏｽﾃﾛｰﾙ分と脂質（エーテル可溶分）でほぼ 100%であった。

8.889

ｺﾚｽﾃﾛｰﾙ

13.407 β -ｼﾄｽﾃﾛｰﾙ

表−１

9.064

α− Toc

3

結果と考察

3−1

スカムの一般成分分析

スカムの食品成分
水分

脂質

灰分

菜種スカム

1.99

98.0

trace

大豆スカム

1.66

98.3

trace

3−2

各脂肪酸の保持時間
R.T(保持時間)(分)

ﾐﾘｽﾁﾝ酸（C14:0）

14.4

大豆及び菜種スカム中のトコフェロールは，γ− Toc

ﾍﾟﾝﾀﾃﾞｶﾝ酸（C15:0）

17.1＞α− Toc ＞δ− Toc ＞β− Toc の順に多く，総量，

ﾊﾟﾙﾐﾄﾚｲﾝ酸（C16:1）

17.5

10%前後(w/w)が含まれていると考えられた。

ﾊﾟﾙﾐﾁﾝ酸（C16:0）

18.7

3−3

ﾍｷｻﾃﾞｶﾄﾘｴﾝ酸（C16:3）

19.4

HPLC では，カンペステロールとスチグマステロール

ｽﾃｱﾘﾝ酸（C18:0）

20.9のリテンションタイムが近くピークが一部重なり分離

ｵﾚｲﾝ酸（C18:1）

21.6

できなかった 。大豆及び菜種スカム中のステロールは ，ﾘﾉｰﾙ酸（C18:2）

22.9

β−シトステロール＞（カンペステロール＋スティグ

ｲｺｻﾄﾘｴﾝ酸（C20:3）

23.7

マステロール ）＞コレステロールの順に多く総量 ，20%

ﾘﾉﾚｲﾝ酸（C18:3）

24.5

前後( w/w)が含まれていると考えられた。今回，ブラｱﾗｷｼﾞﾝ酸（C20:0）

25.9

シカステロール標準品の分析を行っていないがピーク

ｴｲｺｾﾝ酸（（C20:1）

26.7

面積値からすると多く含まれていると推察された。

ベヘン酸（C22:0）

32.5

3−4

トコフェロール分析

表−３

ﾌﾞﾗｼｶｽﾃﾛｰﾙ

スカム中のステロール分析

2-3のけん化抽出物のＧＣ分析

トコフェロール及びステロールのＧＣ分析のリテンシ

4まとめョンタイムについて表−２に示す。β− Toc とγ−

スカム中のトコフェロール，ステロール，脂肪酸組

Toc が，またコレステロールとα− Toc が保持時間が成について GC， GC-MS， HPLC を用い分析法を検討近かった。今回分析に用いた DB-5 カラムが 15m であした結果，次のようにまとめられた。

るが，更に理論段数の高いカラムの使用により分離が

1)スカムは食品分析法では 98%が脂質で，水分をあ可能と考えられ，企業から提案されているスカム中のわせほぼ 100%であった。

トコフェロールとステロールの同時分析は可能と推察

2)大豆及び菜種スカム中のトコフェロー ルは，γ−された。

Toc ＞α− Toc ＞δ− Toc ＞β− Toc の順に多く，総3−5

量， 10%前後(w/w)が含まれていると考えられた。

スカム中の脂肪酸

GC-MS による遊離脂肪酸の R.T（保持時間）の結果を

3)大豆及び菜種スカム中のステロールはβ−シトステ

表−３に示す。

ロール＞（ カンペステロール＋スティグマステロール ）脂肪酸分析キットと HPLC による分析では，操作は＞コレステロールの順に多く総量， 20%前後( w/w)が

含まれていると考えられた。今回，ブラシカステロー
ル標準品の分析を行っていないがピーク面積値からすると多く含まれていると推察された。
4)トコフェロールとステロールの分析について GC に
よ る 同 時 分 析 が 可能 と 考 え ら れ ， 今 回 分 析に用 いた
DB-5 カラムが 15m であるが，更に理論段数の高いカラムの使用により分離が可能と考えられた。
5)大豆及び菜種スカム中の脂肪酸組成の分析について
HPLC と GC-MS を用い検討した結果， HPLC 法は標準物質との比較により定性が可能で，脂肪酸全部を検出する GC-MS 法が一般的と考えられた。

5

参考文献

1)

神村義則監修：食用油脂入門（食品知識ミニブッ

クシリーズ ）， p122-127
2) （ 社 ）日本食品科学工学会編纂：新・食品分析法 ，
p.338 ｰ 3403) （ 社 ）日本食品科学工学会編纂：新・食品分析法 ，
p.716
4) （ 社 ）日本食品科学工学会編纂：新・食品分析法 ，
p.523

食品関連未利用資源の乳酸発酵をベースとした技術による高度利用
おから，焼酎粕特異的乳酸菌のスクリーニング
樋口智子 ＊ 1

Advanced Use of Food Related Undebeloped Resourceby the Lactic Acid Fermentation Technology
Screening of Specific Lactic Acid Bacteria for Okara and/or Shochu Kasu
Tomoko Higuchi
当所で保有する福岡県内食品関連工場周辺 57 カ所から採取した 61 サンプルより分離した，酸産生嫌気性細菌
457 株を用いて，おからや焼酎粕培地による乳酸発酵能を検討した。おからは水抽出液を用い，焼酎粕は遠心上清を用いて各 200 倍希釈液に金属塩および Tween80 を添加したものを検定培地とした。検定菌 457 株の内，検定培地で生育が見られたものは 93 株で，その内訳は桿菌が 27 株，短桿菌が 9 株，長桿菌が 1 株，二連球菌が 27 株，および Pedio 型球菌が 29 株であった。このうち少なくとも 70 株が乳酸菌であると考えられた。

1

はじめに

から採取した 61 サンプルより分離した酸産性嫌気性

おから及び焼酎粕の利用については，多くの研究が細菌 457 株を試験に供した。

なされているものの，現在までインパクトのある利用

2−2

方法は見いだされていない。これら食品関連未利用資

2−2−1

培地
おから

源はいずれも腐敗しやすく処理・利用が困難である。

おからはオーケー食品工業株式会社より入手した。

乳酸菌，酵母等による処理は腐敗の問題を解決できる

500g の生おからに 1,500ml の蒸留水を添加，かくは上，機能性物質を生産でき，高付加価値資源利用が可ん後ろ過し，ろ液を 1,350ml を得た。これをおから液能となる。ところが，世界的な乳酸発酵技術は乳資化原液とした。

性乳酸菌による研究が主であり，おから及び焼酎粕等

2−2−2

焼酎廃液

の植物性資源の発酵利用には不向きである。我が国は焼酎廃液は西吉田酒造株式会社より入手した。

植物資化性乳酸菌発酵技術の先駆であるが，漬物以外

焼酎廃液は遠心上清をそのまま焼酎廃 液原液 としの利用例は未だほとんど無く，歴史の長い技術でありた。

ながら研究領域としては未踏の分野である。

2−2−3

本研究ではこれら植物性未利用資源の乳酸発酵に利用できる乳酸菌の取得を目的とし，食品製造現場や自培地調整菌 株 の 継 代 培 養 お よ び 前 培 養 に は MRS

bros

Lactobacilli ( Difco 社)を使用した。

然界から分離した酸産生嫌気性細菌457株を用いて，検定用培地はおから液 200 倍希釈液，焼酎廃液 200

おからや焼酎粕の発酵に適した特異的乳酸菌のスクリ倍希釈液，おから液 200 倍希釈液と焼酎廃液 200 倍希

ーニングを行った。

釈液混合液にそれぞれ Tween80： 50mg/l， MgSO4･ 7H2O
： 40mg/l， MnSO4･ 4H2O： 2mg/l， FeSO4･ 7H2O： 2mg/l，

2

実験方法

2−1

使用菌株

当所で保有する福岡県内食品関連工場周辺 57 カ所

NaCl： 2mg/l を添加し， pH7.0 に調整したものを使用した。
2−3

培養および評価

検定菌を MRS 培地で１昼夜培養し ，その培養液を 5＊１生物食品研究所％接種した後， 37 ℃で 24 時間培養後，その生育の有無を目視で評価した。

表

おからおよび焼酎廃液生育試験結果
おから液
菌 株 名

87

-

88
88

細胞形

1

長桿菌

-

2

二連球菌

-

7

桿菌

88

-

8

桿菌

89

-

1

短桿菌

89

-

2

短桿菌

89

-

3

短桿菌

89

-

4

短桿菌

89

-

5

二連球菌

89

-

6

二連球菌

89

-

10

二連球菌

89

-

11

桿菌

90

-

3

二連球菌

90

-

8

二連球菌

90

-

10

Pedio型 球 菌

90

-

11

Pedio型 球 菌

95

-

6

Pedio型 球 菌

95

-

7

Pedio型 球 菌

95

-

8

二連球菌

96

-

1

Pedio型 球 菌

96

-

2

二連球菌

96

-

5

二連球菌

96

-

6

二連球菌

97

-

1

二連球菌

97

-

3

Pedio型 球 菌

97

-

7

二連球菌

98

-

1

二連球菌

98

-

2

二連球菌

104

-

8

Pedio型 球 菌

104

-

9

Pedio型 球 菌

104

-

10

Pedio型 球 菌

104

-

11

Pedio型 球 菌

104

-

12

Pedio型 球 菌

104

-

13

Pedio型 球 菌

104

-

14

Pedio型 球 菌

104

-

15

Pedio型 球 菌

104

-

16

Pedio型 球 菌

104

-

17

Pedio型 球 菌

106

-

7

二連球菌

106

-

8

Pedio型 球 菌

106

-

9

二連球菌

106

-

10

Pedio型 球 菌

106

-

11

二連球菌

106

-

12

Pedio型 球 菌

106

-

14

Pedio型 球 菌

106

-

15

二連球菌

106

-

16

二連球菌

＋は生育陽性を示す

おから液

+
+
+
+
+
+
+
+

+
+
+

+

おから液

＋焼酎

焼酎

廃液

廃液

+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
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+

+
+

+
+
+
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+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+

菌 株 名

細胞形

109

二連球菌

おから液

＋

焼
廃液

-

1

110

-

1

二連球菌

122

-

1

二連球菌

124

-

1

二連球菌

125

-

8

桿菌

126

-

4

桿菌

126

-

9

桿菌

127

-

1

桿菌

127

-

2

二連球菌

127

-

3

短桿菌

127

-

4

二連球菌

127

-

5

二連球菌

127

-

6

短桿菌

127

-

8

短桿菌

127

-

9

桿菌

128

-

3

桿菌

128

-

4

桿菌

128

-

6

桿菌

128

-

7

桿菌

128

-

8

桿菌

128

-

9

桿菌

129

-

1

Pedio型 球 菌

129

-

2

Pedio型 球 菌

129

-

3

桿菌

129

-

4

桿菌

129

-

5

桿菌

129

-

6

桿菌

129

-

7

桿菌

129

-

10

Pedio型 球 菌

130

-

6

桿菌

130

-

7

Pedio型 球 菌

130

-

8

Pedio型 球 菌

130

-

9

Pedio型 球 菌

130

-

10

Pedio型 球 菌

130

-

11

Pedio型 球 菌

131

-

4

Pedio型 球 菌

131

-

5

桿菌

131

-

6

桿菌

132

-

1

桿菌

135

-

5

二連球菌

136

-

4

桿菌

137

-

7

短桿菌

140

-

1

短桿菌

140

-

2

桿菌

140

-

3

桿菌

140

-

6

桿菌

+

+

+
+
+
+

+
+

+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+

+
+
+
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+

+
+
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+
+
+
+
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+
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+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+

酎

焼酎
廃液

+

+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+

+
+
+
+
+
+
+

3

結果と考察
検定菌 457 株のうち検定培地で生育が見られたものを表に示した。
検定菌全 457 株のうち 93 株で生育がみられ，その内訳は桿菌が 27 株，短桿菌が 9 株，長桿菌が 1 株，
二連球菌が 27 株，および Pedio 型球菌が 29 株であった。また，これら 93 株のうち少なくとも 70 株がグラ
ム陽性，カタラーゼ陰性，非運動性であり、乳酸菌であると考えられた。
おからおよび焼酎粕資化性株 93 株は 25 カ所， 26
サンプルより高頻度で得られており，伝統的に植物性乳酸菌を利用してきた我が国の風土を反映していると考えられる。
ま た ， こ の 93 株 の う ち 2 株 の 培 養 液 は Bacillus
subtilis に 対する抗菌 作用を示しており、なんら かの抗菌物質を生産していることが明らかとなった 。また ，
この 2 株について GABA の生産を確認したため，今後の詳細な検討が必要である。
おからの有効利用や焼酎粕の有効利用については多くの研究がなされてきているものの現在までインパクトのある利用方法は見いだされていない。これらの食品関連未利用資源を組み合わせ、さらに乳酸発酵を行うことで保存性を高め、機能性物質の生産を行う技術の開発が急務である。しかしながらこれらの食品関連
未利用資源は植物系資源であるため栄養要求性が複雑な乳資化性乳酸菌で乳酸発酵を行うことは非効率的である。そのため， おからや焼酎粕の発酵に適した特異的乳酸菌 をおから、焼酎粕産出現場や広く自然界からスクリーニングし、それら乳酸菌の高血圧予防機能のあるγ-アミノ酪 酸（GABA ）、 バクテリオシン等の抗菌物質、その他抗酸化性物質等，機能性物質生産能を詳細に評価し、 効率的な乳酸発酵および機能性物質生産に対する発酵技術を開発 することが重要となる。

4

まとめ
おからおよび焼酎粕培地において，検定菌全 457 株のうち 93 株で生育がみられ ，その内訳は桿菌が 27 株 ，短桿菌が 9 株，長桿菌が 1 株，二連球菌が 27 株，および Pedio 型球菌が 29 株であり，そのうち少なくとも 70 株が乳酸菌であった。このうち 2 株について，
なんらかの抗菌物質を生産し， MRS 培地より GABAを生産していることを確認した。

本試験研究は平成 14 年度の（財）福岡県産業・科学技術振興財団マッチングコーディネート事業実用化
可能性試験における受託研究の成果である。

◇チェックリスト◇
分

類

著者

提出物

○

総

合

脚

課長

内

容

原稿（複写１部）

１

共著者全員が原稿に目を通している

２

他著書から転載の場合、原著者、著作権者の許可を得ている

３○

原稿はＡ４，４頁以内である 。「学協会誌投稿論文の概要」は２頁以内である

４○

フォーマットは適正である（マージン、文字数、表題部など）

５○

テーマ名・機関名・著者名・英文表題の誤字，抜け字はない

６

○

見出しは

７

○

文章は当用漢字，現代かなづかい（付録の用語資料参照 ），「である」体

８○

数字はｱﾗﾋﾞｱ数字，単位・量記号はＳＩ単位（付録の国際単位表参照）

１，１−１，１−１−１等とする。参考文献にも見出しがついている

１

脚注，文献は本文中で必ず引用している

２

脚注，文献に通し番号がついている

注
等

１

○

図表は本文中に引用している

図
２

図表に通し番号がついている

３○

図表に日本語の説明文がついている

４○

説明文だけで図表を理解できる，Ａ４に縮小しても読める

５○

図表中の記号の説明がある

表

コ

６

図の縦・横軸の説明は「物理量／単位」の形式である

７

大きさを示す図には基準寸法が入っている

８

写真の写りは良い。別紙添付の場合トリミングや番号・著者名を記入している

担当課長ｺﾒﾝﾄ

メン
ト

研究所長ｺﾒﾝﾄ

細胞表面情報を用いた細胞膜センサーの開発- 合成２分子膜再構成型分子認識細胞膜センサーの構築 奥村史朗 ＊ 1

赤尾哲之 ＊１ 井上國世 ＊２

Development of biosensor by incorporating functions of human cell membrane proteins
Interaction between Bacillus thuringiensis δ -endotoxin and self-assembling biosensor composed of wholecell membrane proteins with artificial phospholipid
Shiro Okumura， Tetsuyuki Akao， Kuniyo Inouye
細胞の生命活動の最終的なインターフェースは細胞膜であり，細胞による特異的な分子認識や物質の透過，放出などは細胞膜の機能によって制御されている。細胞膜上で実際に物質認識を行っているのは膜タンパク質であり，細胞膜上の全タンパク質をすべて載せたセンサーが作成できれば，細胞の物質認識を検定するスクリーニング系を構築できる可能性がある。そこで Bacillus thuringiensis が産生するトキシンとヒト培養ガン細胞の細胞膜タン
パク質を材料として実際に細胞膜センサーを構築した。平 成 １ ３ 年 度 は 表 面 プ ラ ズ モ ン 共 鳴 現 象 （ S P R ） を 用
いたセンサー上にヒト培養ガン細胞の細胞膜タンパク質をビオチン化して固定化し，スクリーニングを目的としたセンサーの開発が可能であることが示唆された。平成１４年度は応答量の改善を目的として
合成２分子膜を用いた細胞膜再構成型のセンサーについて検討を行い，さらにヒト培養ガン細胞の細胞
膜画分を陰イオン交換クロマトグラフィにより分画し，細胞膜センサーを細分化することによる応答量の改善を検討した。

１

はじめに

iensis HD-73 株由来のトキシンについて表面プラズ

細胞の生命活動の最終的なインターフェースは細胞モン共鳴法( SPR)を用いて作用機構の解明を行ってき膜である 。細胞による特異的な分子認識や物質の透過 ，た ( ) 。 B. thuringiensis が産生するトキシンは株ご放出などは細胞膜の機能によって制御されている。最とに異なるため，どの株のトキ シン がどの細胞系に

近では細胞をプログラム死（アポトーシス）に至らし活性を持つのかスクリーニング する 必要がある。そめるスイッチが細胞膜上にあるといった報告もされてこで細胞膜センサー構築につい ての 研究材料としており，各種の病理細胞，特にガン細胞にアポトーシス

B. thuringiensis が産生するトキシンおよびヒト培を起こさせることで治療を行える可能性などが示唆さ

養ガン細胞を用いることとした。

2

れている。細胞膜上で実際に物質認識を行っているの本研究においては，平 成 １ ３ 年 度 は SPR を 用 い

は膜タンパク質であり，細胞膜上の全タンパク質をすたセンサー上にヒト培養ガン細胞の細胞膜タンべて載せたセンサーが作成できれば，細胞の物質認識

パク質をビオチン化して固定化し，トキシンとを検定するスクリーニング系を構築できる可能性があの相互作用を検討した。センサーでの応答からる。

測 定 さ れ た 親 和 定 数 （ KD ） や ト キ シ ン の 結 合 量Bacillus thuringiensis （ 以下 B. thuringiensis）と細胞傷害活性の間に正の相関が見られたこと

はグラム陽性の桿菌で胞子形成時にクリスタルと呼ばから，スクリーニングを目的としたセンシング

れるタンパク質を形成する。 B. thuringiensis がつが可能であることが示唆されたが，応答の絶対くるクリスタルには特定のガン細胞に対して細胞破壊

量が少なく実際に判定するのは困難であった。

( 1)

活性を示す ものがあり，新規の抗ガン剤やガン診断

そこで平成１４年度は応答量の改善を目的とし薬として期待されている。我々はこれまで B. thuringて合成２分子膜を用いた細胞膜再構成型のセンサーについて検討を行った。さらにヒト培養ガ＊１ 生物食品研究所＊2 京都大学大学院農学研究科

ン細胞の細胞膜画分を陰イオン交換クロマトグ

000 ×g, 30 min, 4℃で遠心して，沈殿画分として細ラフィにより分画し，細胞膜センサーを細分化

胞膜を回収した。集めた細胞膜画分にHBS(pH 8.0) 45

することによる応答量の改善を検討した。

0 μl とプロテアーゼ阻害剤（シグマ製）50 μlを加えて分散させ，細胞膜画分溶液とした。この細胞膜画

２研究，実験方法

２−１

分溶液のタンパク質量を定量し，合成2分子膜PC14を合成２分子膜再構成型分子認識細胞膜センサー

加えて，タンパク質濃度が250 μg/mlに，PC14濃度が500 μg/mlになるように調製した。こうして得たPC14とトキシンの応答
応答の絶対量が少ない原因としては次の２点と細胞膜タンパク質の混合物を超音波をかけてリポソが考えられた。ひとつは膜タンパク質をビオチーム化し，適当に希釈してHPAチップに固定化し，100ン化する際に膜タンパク質の細胞外に露出した〜400 nMに調製した B. thuringiensis 1190株トキシ

部分がビオチン化され，これをセンサー上に固ンをインジェクトした。 B. thuringiensis 1190株ト

定化すると，センサーチップ上に固定化したア

キシンはHeLa細胞に対して破壊活性を持っており，構

ビジンにビオチン部分が結合するため，トキシ

築した細胞膜センサーと反応することが期待される。

ンの結合部位が立体障害を受けている可能性がセンサー構築時の条件は，流速1 μl/minで，溶出bufあることである。もうひとつは，細胞膜上にはferはHBS(pH 8.0), 3% MeOHを使用した。センサーとラフトと呼ばれるスフィンゴ脂質やGPIアンカー

トキシンの反応測定時の条件は流速10 μl/min，センタンパク質が豊富なドメインが存在し，このラサーの再生は4 mM NaOHで行い，溶出bufferはHBS(pH

フト上に特定のレセプターが集合していること

8.0), 8 μM BSA, 3% MeOH を用いた。

が明らかにされている。この場合，レセプターが集合することでリガンドとの結合能が飛躍的

２−２

細胞膜タンパク質の陰イオン交換クロマトグラフィに上昇することがわかってきているが，アビジによる分画

ン−ビオチン結合型の細胞膜センサーではこのヒト培養ガン細胞として白血病由来のMOLT-4細胞をラフト構造を形成することが原理的に不可能で用いた 。まずMOLT-4細胞の細胞膜画分を抽出 ，精製し ，あることである。以上の点からアビジン−ビオ

可溶化剤で可溶化して陰イオン交換クロマトグラフィ

チン結合型の細胞膜センサーでは応答の絶対量により分画した。100 ml（5×10 7 cells）のMOLT-4細が少ないと考えられた。そこで細胞膜タンパク胞を用意し，PBSで２回洗浄後，冷HBS(pH 8.0) を10

質セットを合成２分子膜と混合し，擬似的な細ml添加し，ビオチン化試薬Biotin-(AC5) 2-OSu を5 mg

胞膜をセンサー上に構築する細胞膜再構成型の/mlの濃度でDMSOに溶解したものを200 μl添加して0センサーを検討することにした。このセンサー℃で30 minかるく振とうし，PBSで２回洗浄後，1,000は細胞膜タンパク質が疎水結合によってセンサ

×g，2 minの遠心により細胞を回収した。これを顕ー上に固定化されるため，原理的にはレセプタ

微鏡で観察しながらポッターエルベジェム型のホモジ

ーとリガンド間の結合の立体障害を解消し，ラナイザーで細胞を破砕した。破砕にあたっては緩衝液

フト構造の形成が可能となるため，応答量の増はプロテアーゼ阻害剤を添加した3 mlの低張液(5 mM

加が見込めると考えられる。

Tris, 50 mM sucrose(pH 7.4))にタンパク安定化剤と7

実験方法は直径10 cmのシャーレ2枚分（ 10 cells）

して0.5 mM DTT, 0.5 mM CaCl 2を添加して用いた。核のヒト子宮ガン細胞（HeLa細胞）をプロテアーゼ阻害・ミトコンドリアと未破壊の細胞を除くために破砕液剤を含む1.5 mlの緩衝液(25 mM Tris, 250 mM sucros

を8,000 ×g, 10 min遠心し，細胞膜とERを含む上清e(pH 7.4))に分散し ，超音波破砕を１分間( duty 50%,を回収し，沈殿にプロテアーゼ阻害剤を含む低張液を

output level 6 )行った。これを10,000 ×g, 30 mi

2 ml入れて再度破砕した。同様に8,000 ×g, 10 min

n, 4℃で遠心し ，ミトコンドリアや核を沈殿除去した 。

遠心し，上清を回収，最初の上清に加えた。こうして

上清にNaCl(100 mM), MgSO 4 (0.2 mM)を加えて細胞膜得た上清を55,000 ×g, 120 min遠心して，沈殿を回の凝集を促進し，0℃で30 minインキュベートし，58,

収し，これを細胞膜画分とした。この細胞膜画分に25

mM Tris-HCl(pH 8.0),

1% TritonX-100, 0.5 mM DT

Tを加えて0℃, 30 min静置して可溶化した。可溶化サ

当初考えていたようにS/N比の向上が可能なことが判明した。

ンプルを55,000 ×g, 30 minで遠心して，不溶画分を

ただし，この合成2分子再構成型のセンサーはきわ沈殿除去し，上清をサンプルとした。これを陰イオンめて不安定で，測定を重ねるごとにベースラインが揺

交換クロマトグラフィカラム（ Resouse Q, 1 ml）で ，らいでくることが観察された。順調に測定が推移した

25 mM Tris-HCl(pH 8.0),

0.1% TritonX-100, 0.5 m

場合だいたい20サンプル程度の測定が限度であった。

M DTTを流して未吸着画分を溶出し，１ M NaCｌでグ

さらにサンプル中に微小な泡が発生することがあり，ラジエントをかけて，吸着画分を溶出し，各1 mlのフ

この泡はセンサーのシグナルにおいてはスパイクとしラクションを得た。

て観察されるが，一旦スパイクが観察されるとトキシンに対するセンサーの応答が変化した。これは泡の界

２−３陰イオン交換クロマトグラフィにより分画したMOL面に合成2分子再構成型センサーの合成二分子部分がT-4細胞膜タンパク質と B. thuringiensis 1470トキシンと結合し剥がれてしまうためと考えられた。図−１におの相互作用

いても100 nMのサンプルをインジェクトした際にベー2-2で得た各フラクションをバイオスピンカラム6（ B

スラインが乱れている。これを防止するために，通常

IO-RAD）にかけてbuffer置換を行い，抗ビオチン抗体

サンプルは十分脱気して使用するが，たまに発生するを固定化したセンサーチップに流し，フラクション中微小な泡を完全に防ぐことはできないため，安定性ののビオチン化された膜タンパク質をビオチン-抗ビオ

点でこの合成2分子再構成型のセンサーは実用には適チン抗体の結合を介してセンサーチップ上に固定化しさないと考えられた。

た。これに B. thuringiensis 1470株が産生するトキ

160

シンを流して各フラクション中の膜タンパク質と1470

nsis 1470株が産生するトキシンはMOLT-4細胞に対して破壊活性を持っており，こうして得た細胞膜センサ
ーに対して反応することが期待された 。手順としては ，120
Resonance Unit

株のトキシンとの相互作用を検討した。 B. thuringie

80

400nM
300nM
200nM
100nM

40
0

まずセンサーチップを20 mM オクチルグルコシドで洗浄（0.5 min）し，続いてbuffer置換した膜タンパク

-40
0

100

質フラクションをインジェクトした（1.5 min ）。これに200 nM 1470トキシンを1 minインジェクトし，膜

図−１

200
300
Time (s)400500HeLa細胞の細胞膜センサーと Bacillus thuri

ngiensis 1190株トキシンの応答タンパク質との結合を観測した後，30 mM HClを1 min
インジェクトして，結合した膜タンパク質を洗い流した。2-2で得たすべてのフラクションについてこれを３−２

細胞膜タンパク質の陰イオン交換クロマトグラフィ

繰り返した。

による分画
細胞膜タンパク質を陰イオン交換クロマトグラフィ

３

結果と考察

３−１

合成２分子膜再構成型分子認識細胞膜センサーとトキシンの応答で分画し，レセプタータンパク質の濃縮を行い，可溶化したタンパク質を15のフラクションに分割することができた 。（図−２）

HeLa細胞の膜タンパク質について，合成2分子再構

まずMOLT-4細胞の細胞膜タンパク質の可溶化画分を成型のセンサーを構築し，1190トキシンとの相互作用

陰イオン交換クロマトグラフィにかけると素通り画分を検討したところ，400 nMの1190トキシンは約130 RUが溶出してくる（フラクション1〜5 ）。そこから直線の応答を示した（図−１ ）。これはアビジンービオチ

的に塩濃度を上げていくと，陰イオン交換樹脂との結ン結合により構築した膜タンパク質センサーの応答量

合強度の低い物から順に膜タンパク質が溶出されてく（ 約70 RU）と比較して倍のシグナル量となっており ，る。各フラクションの分割位置をグラフの下に太線で示した。

げることが可能であることを示したが，この方法は実90際に測定チップとしての流通を想定したときに，測定

120

80
50

60

30

40
20

10
-10
0

図−２

10

20
Elution volume (ml)用のサンプル量や測定時間も増加する必要があるとい100

B buffer (+1M NaCl)

Ratio of B buffer (%)

Absorbance at 280nm (mA)UV 280nm
7030

うデメリットも存在する。このデメリットを解決するためには，例えば膜タンパク質フラクションを 10 分割した場合は，センサーに 10 流路用意しておいて，それぞれの流路に分割した膜タンパク質を順に固定化0

しておくといった方法が考えられる。これにより，投-20入したサンプルは流路を順に流れていき，それぞれの40画分との応答を測定できることから，サンプル量も時

陰イオン交換クロマトグラフィによる間も大きく短縮することが可能である。ただし，この

MOLT-4 細胞の可溶化細胞膜画分の分画ような改善は測定器に関するノウハウに 直結しており，今後協力機関と相談しながら検討していく必要が３−３

陰イオン交換クロマトグラフィにより分画したMOLあると考えられた。

T-4細胞膜タンパク質と1470トキシンとの相互作用
陰 イ オン 交 換ク ロマ トグ ラ フィ によ っ て分割した

５

参考文献

MOLT-4 の各膜タンパク質フラクションと 1470 トキ

1) E. Mizuki et al. :Unique activity associated with

シンとの相互作用を観察したところ（図−３ ）， 9 番

non-insecticidal Bacillus thuringiensis parasporal inclusions:

目のフラクションのみが他のフラクションに比べて高in vitro cell-killing action on human cancer cells. J Appl.

い応答を示し， 1470 トキシンに対するレセプターがMicrobiol., 86, 477-486 ( 1999) .

この画分に含まれていると考えられた。このことから

2)14ビオチン化タンパク質固定化量

12

600

10

500

8

400

6

300

4

200

2

100

0

ビオチン化タンパク質固定化量(RU)

1470 toxin 結合量(RU)

thuringiensis Cry1Ac delta-endotoxin on the artificial

700
1470 toxin 結合量

0
Ctl

1

2

3

4 5

6

7

8

9 10 11 12 13 14 15

Fraction No.

図−３

MOLT-4 細胞膜画分フラクションの抗ビオ
チン抗体固定化センサーチップへの固定化
量と Bacillus thuringiensis 1470 株トキシンとの結合量

陰イオン交換クロマトグラフィにより膜タンパク質を分画することでセンサーの応答を上げることが可能なことが示された。

４

S. Okumura et al. :Screening of the Bacillus

まとめ
本研究により，陰イオン交換クロマトグラフィにより膜タンパク質を分画することでセンサーの応答を上

phospholipid monolayer incorporated with brush border
membrane vesicles of Plutella xylostella by optical biosensor
technology.
(2001) .

J Biochem. Biophys. Methods, 47, 177-188

木材抽出成分のアレロパシーに関する研究−木質廃材からのアレロケミカルズ特定に関する研究−
脇坂政幸 ＊ 1

藤井義晴 ＊ 2

平野吉男 ＊ 1

小野昌志 ＊ 1

Study of the Allelopathy on wood extracts-Study of isolate the allelochemicals from waste of woodMasayuki Wakisaka, Yoshiharu Fujii, Yoshio Hirano, Masashi Ono
植物は生育に適した環境へ自ら移動する事ができないため ，生長を脅かす外敵の忌避や繁栄に必要な共栄関係を ，他の植物や生物を対象に２次代謝物質を介して影響を及ぼし合うが，この様な作用をアレロパシーという 1)。福岡
県大川地域には家具・建具及び製材業が集積した日本有数の家具産地があり，当該産地品は輸入材を多用する。主要構成は南洋材，アフリカ材，北米材などで，当地域では多種樹木を入手しやすい環境であることと併せ，当地で発生する年間約 37 万ｍ ３ の木質廃棄物の利用を目的に，除草・抑草剤として同樹木抽出成分のアレロパシー研究を行った。本稿では流通材のほか国内材を含めメタノールにて材中成分を抽出し，レタス(Luctuca sativa)に対するアッセイを検討した結果，４樹種が生長阻害作用を示し，１種の樹木に生長促進作用が認められたので報告する。

1

はじめに

の様な材料も含めアレロパシー活性測定検体として用大川地域家具業界では製材に伴い非常に多くの端材い実施した。今回用いた材料を以下に示す。

の廃棄物が発生する。従って，木質系廃材のカスケー

2−1−2

ド型有効利用の一手法として，材料中からの有効成分

試験材料

アッセイは試験対応数の関係からＡ及びＢの２グルの利用技術を考えていく。特に植物は動くことの出来

ープに分け実施した。

ない自分の身を外的から守るため，忌避的作用物質をA群持つことが知られる一方，他の植物の生長を促す物質①アイアンウッド Eusideroxylon zwageriの存在も検証されている。しかし，これら作用の詳細②コクタン Diospyros sp.

は良く知られておらずどの様な成分が単一，または複③モアビ合的に作用するのか課題は多いと考えられる。前年は④ブビンガ Guibourtia sp.

大川地域において流通する木材を対象としたが，本年⑤レッドウッド Sequoia sempervirens Endl.

度からは流通材以外も含め多くの樹種を対象とし，抽⑥ブラックウォールナット Juglans nigra L.

出成分が植物の生長に与える影響についてアッセイを⑦ケヤキ Zelkowa serrata Makino

行う。

⑧センノキ Kalopanax pictus Nakai

Baillonella toxisperma Pierre

B群
2

研究，実験方法

2−1⑨ジャラ Eucalyptus sp.

対象材料⑩ミズキ Cornus sp.

現在，家具，建具，製材関連産業において取り扱っ⑪ニヤトー Palaquium spp.

ている材料は広葉樹を主とした輸入材が大部分を占め⑫メルサワ Anisoptera sppており，廃棄物として排出される端材もそれに従う。

⑬イペ Tabebuia spp.

しかし，国産材にも入手可能な廃材端材が多く，そ⑭メラピ Shorea spp.
2−2

2−2−1

＊１インテリア研究所＊2 独立行政法人

方法
抽出試料の調整

ミルで粉砕した対象材約 100g を 500ml 三角フラス

農業環境技術研究所-1-

コに投入， 100%MeOH400ml を フラスコに注ぎ，室温

図−１及び図−２の結果から，Ａ群 8 樹種抽出物にでの静置抽出を２回繰り返し行った。抽出液は濾過後おけるレタスの生長への影響では，ブビンガに減圧濃縮し，最終的にはバイアル中で真空脱気して（ Guibourtia

乾固する。

Hypocotyl の生長阻害に対する抽出物の濃度依存性が2−2−2確認できた。また，ブビンガについては生長促進作用

抽出物のレタスに対するアッセイ

操 作 2 − 2 − 1 に よ り 抽 出 し た 化 合 物 をを示し，その際の濃度相関は見られなかった。

Dimethylsulfoxide( DMSO)を用いて寒天に分散させ，こB 群７樹種については A 群と同様の挙動を示してれにレタス（グレートレークス 366 号）を植え付け，

おり個別の図は下記総括図に示し割愛した。
Cont.

幼根（ Radicle）と下胚軸（ Hypocotyl）の伸長率，種子ホワイトアッシュ

500ppm100ppmジョンコン

500ppm100ppmアガチス

500ppm100ppmイエローポプラ

500ppm100ppmペルポック

500ppm100ppmラミン

500ppm100ppmケバンス

500ppm100ppmミズキ

500ppm100ppmジャラ

500ppm100ppmメラピ

500ppm100ppmイペ

500ppm100ppmニヤトー

500ppm100ppmメルサワ

500ppm100ppm

センノキ

500ppm100ppmケヤキ

500ppm100ppmﾌﾞﾗｯｸｳｫｰﾙﾅｯﾄ

500ppm100ppmレッドウッド500ppm100ppmブビンガ

500ppm100ppm37

モアビ

500ppm100ppm34

コクタン

500ppm100ppm31

アイアンウッド

500ppm100ppmの発芽率を測定し，活性作用の検証を行った。測定 n数は各濃度条件とも 3 反復とし， 1 反復あたり 4 粒の種子を寒天に播種した 。A 群のアッセイ結果を図−１ ，
図−２に示す。なお，寒天： 0.5%， DMSO： 1%

，ｻ

樹種と濃度

ﾝﾌﾟﾙ： 500ppm， 300ppm, 200ppm, 100ppm で行った。

3

結果
図 − １ 及 び 図 − ２ に A 群 8 樹 種 の Radicle とHypocotyl の伸長率を示す。
Cont.

40

センノキ

樹木抽出成分濃度

ケヤキsp.） を 除 く 全 て の 樹 木 で Radicle 及 び

500ppm300ppm200ppm100ppm500ppm300ppm200ppm100ppmﾌﾞﾗｯｸ
ｳｫｰﾙﾅｯﾄ

500ppm300ppm200ppm100ppmﾚｯﾄﾞｳｯﾄﾞ

500ppm300ppm200ppm100ppmブビンガ

500ppm300ppm200ppm100ppmモアビ

500ppm300ppm200ppm100ppm

コクタン

500ppm300ppm200ppm100ppmｱｲｱﾝｳｯﾄﾞ

500ppm300ppm200ppm100ppm

28

0.0

20.0

25

40.0

60.0

80.0

100.0

120.0

140.0

Radicle伸長率（％）

22
19

図−３

16

21樹種抽出物(500ppm,100ppm)によるRadicle伸長率(%)への影響

13
10
7

Cont.

4

ホワイトアッシュ 500ppm
100ppm

1

ジョンコ

0

20

40

60

80

100

120

140

100ppmRadicle伸長率(%)

図−１500ppm100ppmアガチス 500ppm
イエローポプラ 500ppm
100ppmRadicle伸長率と樹木抽出成分濃度の関係

ペルポック

500ppm100ppmラミン

500ppm100ppmケバンス 500ppm
100ppmミズキ

500ppmジャラ 500ppm

樹種と濃度

Cont.
41
センノキ 300ppm

37

200ppm100ppmケヤキ

500ppm300ppm200ppm100ppm33

樹木抽出成分濃度

500ppm29

500ppm100ppm100ppmメラピ

500ppm100ppmイペ 500ppm
100ppmニヤトー 500ppm
100ppmﾌﾞﾗｯｸ
300ppmｳｫｰﾙﾅｯﾄ 200ppm

メルサワ

500ppm100ppm25
500ppm300ppm

センノキ

500ppm100ppm100ppmケヤキ 500ppm

100ppmﾚｯﾄﾞｳｯﾄﾞ 200ppm

21
500ppm100ppmﾌﾞﾗｯｸｳｫｰﾙﾅｯﾄ 500ppm

300ppmブビンガ 200ppm

100ppm100ppm17

レッドウッド500ppm300ppm200ppm100ppm

モアビ

13

コクタン

500ppm300ppm200ppm100ppm

ブビンガ
モアビ

9

コクタン
アイアンウッド

5

500ppmｱｲｱﾝｳｯﾄﾞ 300ppm
200ppm100ppm500ppm100ppm500ppm100ppm500ppm100ppm500ppm100ppm0.0

10500ppm100ppm

20

40

60

80

100

120

20.0

40.0

60.0

80.0

100.0

120.0

140.0

Hypocotyl伸長率（％）

140

Hypocotyl伸長率(%)

図−４
図−２

Hypocotyl伸長率と樹木抽出成分濃度の関係

21樹種抽出物(500ppm,100ppm)によるHypocotyl伸長率(%)への影響

-2-

160.0

図−３及び図−４に前報 2)報告の 6 樹種を含めた 21

裏付ける結果であった。しかし，図−５の発芽率の結

樹 種 の 抽 出 物 に つ い て ， 抽 出 物 濃 度 を 500ppm と果から，わずかながら発芽に及ぼす効果の相対的高さ

100ppm に調整したときのレタスへのアレロパシー作がうかがえた。

用の結果を示す。その結果は図−１及び図−２と同様

一方，一般的にアレロパシーの研究を行う上で生長に各樹種とも生長の影響は濃度に依存することが示さ

阻害を示す作用が多い中，本結果では生長促進作用をれ ，樹種固有のアレロパシー強度の違いがうかがえる 。

示す樹種も確認できた。植物の場合，二種類を混植し一方，抽出物の濃度が 100ppm の時に伸長率が 50%以たときに互いの育成がよくなる組み合わせを共栄植物下であるときを，アレロパシー作用の基準として判（ Companion plant）といい，養分，光といった因子に断した場合 ，Radicle ではジャラ ，メルサワ ，ケヤキ ，よる物理的，化学的相互作用と言われるが，化学物質

コクタン，ラミンが，また Hypocotyl ではジャラ，イによる作用の可能性も示唆されている

ペ ，メルサワ ，ケヤキ ，コクタン ，ラミンが該当する 。

生長速度を考慮した場合，共栄関係までは言及できな

これより双方向とも生長阻害が重なる樹種は ”ジャラ ，いが，農業作物或いは森林資源増産などにおいて利用

メルサワ，ケヤキ，コクタン，ラミン”となる。ただの可能性が期待される。

3)5)。当該樹木のし，ラミンについては既に検証しており，今回は他の4４樹種への絞り込みが完了した。

まとめ
以上より，今回の樹種の系でレタスに対する生長阻

また，Ａ群 8 樹種抽出物がレタスに及ぼす作用を発害作用を示す樹木４種と生長促進を促す樹木１種が確

芽率にて調べた結果を図−５に示す。

認できた。生長阻害作用では抑草剤として，また生長120.0

促進作用では作物の増加や観葉植物の延命剤として可能性が考えられることから，今後は作用成分の単離と100.0特定を行い実用化の可能性について検討を行う。

発芽率（％）

80.0

5

参考文献

1) 藤井義晴：アレロパシー , 農文協 , p27 ( 2000)

60.02) 脇坂ら：木材抽出成分のアレロパシーに関する研究−木質廃材からのアレロケミカルズに関する研40.0

究−平成 13 年度福岡県工業技術センター研究報
20.0

告 , No.12, p88-90( 2001)
3) Zahida Iqbal： Journal of Weed Sience and Tech. ,100ppm200ppm300ppm500ppm100ppm200ppm300ppm500ppm100ppm200ppm300ppm500ppm100ppm200ppm300ppm500ppm100ppm200ppm300ppm500ppm100ppm200ppm300ppm500ppm100ppm200ppm300ppm500ppm100ppm200ppm300ppm500ppm0.0

ｱｲｱﾝｳｯﾄﾞ

コクタン

モアビ

ブビンガ

ﾚｯﾄﾞｳｯﾄﾞﾌﾞﾗｯｸ
ｳｫｰﾙﾅｯﾄ

ケヤキ

ｾﾝﾉｷ

図−５

Vol. 47 Supplement p.161
4) 藤井義晴：アレロパシー , 農文協 , p94 ( 2000)

Ａ群８樹種におけるレタス発芽率(%)5) 藤井義晴：アレロパシー , 農文協 , p44-46 ( 2000)（右端： Cont.）

今回，当該研究では高いアレロパシー活性を示すとされるブラックウォールナットを用いて比較検討を試みた。ブラックウォールナットは樹下において非常に強い生長阻害を示す樹として知られている。その作用物 質 が ユ グ ロ ン （ 1,4-naphtoquinone） で あ る こ と が 分かっている 4)が，図−１及び図−２では特に強い作用を示していない。材中における存在形態はユグロンへの変化前の構造物質であり，そのものの作用の低さを-3-

自由曲面金型のスーパー磨き自動仕上げシステムの開発(1)−ボールエンド形状の軸付き弾性砥石のための学習型モーション／力制御系の開発−
永田寅臣*1

楠本幸裕*1

安田仁徳*2

津田邦博*2

渡辺桂吾*3

木口量夫*3Development of Super Polishing System for Metallic Molds with Curved Surface
Development of Learning-based Motion and Force Control Strategy
for Mounted Abrasive Rubber Tools with Ball-end Shape Fusaomi Nagata, Yukihiro Kusumoto, Kiminori Yasuda,
Kunihiro Tsuda, Keigo Watanabe and Kazuo Kiguchi
平成13年度補正即効型地域新生コンソーシアム事業「自由曲面金型のスーパー磨き自動仕上げシステムの開発」
により，自由曲面を有するPETボトル金型の磨き工程を自動化するためのシステムを試作開発した。本稿では，従来の自動磨きシステムがPETボトル金型の磨き作業に対応できなかった問題点を客観的に整理するとともに，それらを解決するために提案した学習型モーション／力制御法について詳述する。提案手法では，まず，Windows APIを有する腕型マニピュレータのアーム先端にボールエンド形状の弾性ゴム砥石を装着し，磨きシステムを構成する。
つぎに，砥石の押付力と砥石に作用する摩擦力の合力を磨き力として定義し，この磨き力を安定的に制御することで高品位な磨き機能を目指すものである。

はじめに

1

クの磨き実験によりその有効性を検証する。

現在，ペットボトル製造用の金型の需要は世界的規模で益々増大している状況にある。この金型製造にお2

従来システムの問題点

いて最も自動化が望まれているのが，ＮＣ加工後の磨これまでに行われてきた金型磨き工程の自動化研究

きの工程である。金型の製造分野においては，３次元の代表的なものとして，マシニングセンタや産業用ロ

CAD/CAM システムやマシニングセンタの普及によボットに専用の研磨工具を取付け，工具の押付力を一り ， 設計 ／ 加工 の 工程 が大 幅 に合 理 化さ れて き てい

定に保ちながら磨くことで目標とする仕上精度を実現る。しかしながら，最終工程である磨きの工程は未だしようとした自動研磨装置が多数提案されている。し熟練者の手磨きに支えられている状況である。現状でかしながら，エアー駆動あるいは電気駆動の回転式・は，限られた人数の熟練作業者が砥石などを使用し，振動式の磨き工具が使用されているため，①複雑な駆

例えばペットボトル用金型の場合，熟練者一人当たり3動ノイズの発生により，これら工具を使用した場合の日に約 1 個のペースで手作業にて仕上げられている。

最適な押付力 (数百 gf 程度) の検出が困難である，②

このため，安価な人件費で対抗してくる中国などアジ

回転・振動による研削力が強く，工具駆動トルクと押ア地域の金型製造業に対して日本国内の企業は非常に付力の微調整が困難である，③磨き品質に重要な影響

大きな危機感を抱いている。 このような背景から，仕を及ぼす運動摩擦力や粘性摩擦力が考慮されていない

上げ精度，製造時間，製造コストの全ての点で優位にため，均一な仕上げ品質が得られない，といった問題展開していくことができる自動磨きシステムの研究開点がある。このため，パーティション部のエッジを過発に大きな期待が寄せられている。

研磨しやすいなどペットボトル金型で使用されている

本研究では，まず，軸付き砥石を装着した産業用ロ
ボットにより動作自由度の高い磨きシステムを構成す程度の曲率を有する自由曲面の高品位磨きに対応できていないようである。

る。つぎに，軸付き砥石のための学習型モーション／
力制御法 1〜3）を提案し，凹型曲面を有するアルミワー

3

学習型モーション／力制御系の提案
本節では，本プロジェクト事業で開発する磨きシス

*1
*2
*3

インテリア研究所
株式会社エーエスエー・システムズ
佐賀大学大学院工学系研究科

テムの基本制御戦略であるモーション／力制御法について述べる。これまでにも，位置と力のハイブリッド

制御法やインピーダンス制御法など，マニピュレータ

Zと環境との間に作用する力を制御するための手法が提Articulated manipulator

案されているが，自由曲面を有する金型ワークの磨きシステムを実現するためには，工具の押付力の調整だ
3D Robot sander

けでは十分とはいえない。そこで我々は，砥石工具の押付力に加えて砥石工具と金型ワークとの間に作用する摩擦力を制御しながら所望の磨き品質を達成していForce sensor

くことができる磨き方法を提案する。
3-1

Mounted abrasive tool

システム構成図 - 1 には，磨きシステムの該略図を示す。磨きシス
テム本体には，人間の腕に近いリンク機構を備えていること，既に産業界における実績が多数あり信頼性と

Y

O
図 -1

安定性を確保できること，技術情報を得やすいなどの磨きシステムの概略図

理由により，垂直多関節型の産業用ロボットを想定している。特に最近では，従来の教示方式インタフェイ

Resultant Force

スに加えて，ユーザがアプリケーション開発を行える
ように内部アーキテクチャが公開されたオープンイン
Tip of arm

タフェイスを有するコントローラが提供されてきているため，本システム開発においても積極的に採用する

Force sensor

こととする。これにより，例えば，VC++からコールできるキネマティクスやサーボコントロールなどのAPIを利用することで，ユーザ側で開発する速度指令の制
Mounted abrasive tool

御則を容易に適用できるようになる。
図 - 2 のように各
つぎに，ロボットアーム先端には，図方向の力覚情報を独立に観測できる力センサを装着

図 -2

アーム先端に装着する力センサと軸付き砥石

し，その先にアルミ製の軽量アタッチメントを介して様々な軸付き砥石を固定できる。基本的な磨き戦略として，従来から問題となっている砥石周辺部とワーク
図-3との干渉を防ぐために砥石の姿勢は変化させず，図のように工具軸をロボットベース座標系(O-XYZ)の Z
軸に固定し，工具の３自由度並進移動と磨き力(押付力と摩擦力の合力)のハイブリッド制御で磨きを行う。この場合，砥石が自由曲面を有する金型ワークとの良好な接触状態を維持できるように，ボールエンド形状の
図 - 3 において，ワーク底面は砥石を用いる。例えば，図Cross section

砥石のボールエンド(先端)部分で磨かれ，ワーク側面は
砥石のフラット(側面)部分で磨かれることになる。これ

図 -3軸付き砥石のためのモーション・力制御法

により，砥石の外周を効率的に消費しながら磨きを実行できるため，長時間の自動運転にも適用できるもの

みた。ところが，ハンディタイプの電動工具では軸回と期待される。

転速度が 10,000 r/min 以上にもなるため，研削力が弾性砥石とワーク間に作用する摩擦力の制御

非常につよく，数百グラム程度の押付力でも火花が発準備実験として，軸付き砥石をハンディタイプの電生し過研磨ぎみになってしまった。また，既に商品化

動工具に装着し，平面金属ワークを手動操作で磨いてされている木工用ロボットサンダー4〜6）の先端にエア駆

3-2

kgf に動工具を装着し，アタッチメントを介して軸付き砥石

で検出された各方向の力の合力を取付け同様な磨き実験を行ったが，工具の回転運動

は，押付力と摩擦力が含まれているため，これを磨きに伴う高周波数の振動が発生するため，力センサで数力とみなすことができる。この力覚信号には工具回転百グラム程度の押付力の変化を観測することは困難でに伴うノイズ成分がほとんど含まれないため，500 Hz

あった。さらにこの場合は，ロボット本体，力センのカットオフ周波数でフィルタ処理した信号を用い

サ，アタッチメント，工具などに弾性成分が含まれてた。この場合，砥石に作用する運動摩擦力と粘性摩擦おらず，非常に硬い系での力制御を行う必要があった力の合力は次式で与えられるものとする。

ため，ゲインを小さくすることで制御系の安定化を-μ図った。この準備実験により，軸付き砥石を高速回転

-η

(1)

させその回転運動による研削力で磨きを実行する方法
は適用が困難であると思われたため，実際に熟練者のただし，磨き作業風景を観察し，その熟練者スキルに基づく磨図 - 2 に示す力セ ンサで観 測された 各方向の 力の合力

き戦略について検討することとした。熟練者は，電動が工具の押付力，運動摩擦力および粘性摩擦力かは離散時刻を表す。さらに，前述のように式やエア駆動式の工具は使用せず，竹ヘラの先端にゴら構成される磨き力であることから，

ム材を介して研磨紙を貼り付けた専用工具を使用してすことができる。

は次式で表いる。この場合，NC加工後の大きなカスプマーク除去(2)から仕上げ磨きまでに対応するため，研磨紙の粒度を#320 → #400 → #600 → #800 → #1000 → #1200→ #1600 → #2000 のように細かくしながら作業を進式(2) に示される砥石工具の磨き力は，次式に示すイン

めている。特に，磨きの方向を横方向や縦方向に適度

ピーダンスモデル追従型力制御法を用いてフィードに変化させながら磨くことで，磨きに伴う傷を効率的バック制御する4）。

に除去していた。そこで，本システムでもこのような熟練者の磨き技能を目標とし，砥石とワーク間に発生(3)する摩擦力を考慮した磨き方法を検討した。
本システ ムでは， まず， 図 - 3 に示す軸付 き砥石とワーク間に作用する摩擦力として，運動摩擦力- μ
kgf と粘性摩擦力-η

kgf を考慮する。

つぎに，この摩擦力と工具の押付力

kgf との合力を磨き力(Polishing force)

kgf として定義する。ただし，押付力 は工具とワークの接触地点におけるワークの法線方向速度mm/s により与える。また，μとηはそれぞれ，運動摩擦係数と粘性摩擦係数であり，mm/s は工具

は力フィードバック

ただし，，

ゲイン行列である。

はそれぞれ，目標慣性行列およ，び目標粘性行列である。

は正定の対

は，目標とする磨角行列に設定する。
き力ベクトルであり，，及びとはそれぞれ，サンプリン

グ幅と単位行列である。
3-3

目標軌道の自動調整の接線方向速度である。従来，軸付き砥石工具はそのこれまでにも産業用ロボットの教示作業を効率的に回転運動(数千〜2万 r/min 程度)や往復運動により研行う手法が多数提案されている7）。既に開発している木削力を得ていたが，本システムでは磨き力の目標値を工用ロボットサンダーにおいては，研磨実行時の理想

繊細に設定できるように，かつ，ノイズの少ない力覚

的な目標軌道を安全に獲得する目的で，ジョイス

情報を測定できるように，軸付き砥石をアタッチメン

ティック支援による教示システムを開発している8）。さトに固定し工具の回転をロックして使用する。なお，

らに，３次元CAD/CAMシステムで設計・加工されて砥石の外周を均一に消費していくため，マニピュレー

いる場合には，CAMのメインプロセサが算出するカッタの6軸目を使用し，π/180〜π/18 rad/s 程度の低ターロケーションデータ(CLデータ) 9）を直接目標軌道

速度で砥石を往復回転させる。

に利用できるように位置・姿勢補償器 6） を開発し，ロ

図 - 2 のように，磨きを実行中に力覚センサ
つぎに，図ボットに実装してきた。今回課題とされている金型

ワークもCADで設計されているため，弾性砥石の並進移動を行う方向の目標軌道にCLデータを用いることが
できる。
(7)

(1)
(2)

ク金型の研磨実験で使用する横方向と縦方向の目標軌(6)Highest position

道を示す。例えば横方向のパスでは，経路条件としてワークの断面に沿った送り幅 0.2 mm のジグザグパス

(3)

(5)
(4)

を指定しているため，CAMのメインプロセサは，工具Max. height

図 - 4 と図
図 - 5 には，シリンダー形状をしたアルミワー

Lowest position

図 - 6 の(1)→(2)→(3)→(4)→(5)→(6)→(7)→(6)→が図(5)→(4)→(3)→(2)→(1)と往復移動するようなパスを生成する。このため，このCLデータを磨きシステムの目
標軌道として直接参照すると，(1)や(7)のように磨き戦

図 -6

最大高さ を考慮した目標軌道の補正

略上好ましくない状況が発生する。これは，(1)あるいは( 7 ) の状態ま で工具 が移動す ると， その過程 でパー

上工具が上昇しないようにした。具体的には，CLデー

ティション部分のエッジを過研磨してしまい品質を著

タの中で最大高さ以上の値を持つステップは全て強制しく損ねてしまうためである。この問題点を解決する的に読み飛ばす処理を行うが，工具最上点（(1)あるいため，提案システムでは，パスの最下点からの最大高は(7)）でのステップにはピックフィード(送り動作)の

mm をパラメータ(Max. height)として考慮し，ための移動量(今回は 0.2 mm )が記述されているた

使用する工具形状に応じて例えば，(2)及び(6)の高さ以め，この送り量だけは自動的に抽出できるようにしてさいる。これにより，ユーザは使用する工具形状に応じて最大高さを設定するだけで，汎用的なCLデータをそのまま適用できるようになった。このほか，自動研磨中における不意の異常を検知するため，力センサからの値が突然零に変化したり(例えば，砥石破損による非接触状態の発生による)，工具先端の位置が最下点以下の値を示した場合には，自動的に運転を停止し，ワー
Initial contact point

クを不用意に傷つけることのないようにしている。
通常，ペットボトル製造用のアルミ製金型は3次元
CAD/CAMとマシニングセンタで設計・加工されてい

図 -4

CAMで生成された横方向のジグザグパス

るため，本システムで採用しているCLデータを参照するテクニックは，これまで切望されてきた教示レス化
を簡単に実現するための有効な手法といえる。
3-4

軸付き砥石の軌道制御

砥石の最初の基本経路には，CAMのメインプロセサ
がジグザグパスや渦巻きパスなどで生成したCLデータを用いることができる。このCLデータは，指定されたトレランスを満足するような直線近似によは位置ベクトルと姿勢ベクトルかり生成される。
ら構成され，

はそのステップ数を表す。砥石の軌道

は，指定された速度ノルムとCLデータに基づいて算出された接線方向速度によりフィードフォワード制御される。なお，式(3) により磨き力を制御する場合，
図 -5

CAMで生成された縦方向のジグザグパス

速度はに対して直交する方向へ加える。ところで，ペットボトル金型はパーティション部で2分割#600 → #900→ #1200 → 酸化クロムバフと変化さされた形状をしているため，オーバハング部分が存在せて仕上げる場合，作業回数は 6 となる。この目標軌しない。このため，砥石工具の先端がボールエンド形

道の学習機能により，磨き作業を進める過程で力偏差状であれば，砥石とワークは良好な接触点を持ち続け（ は離散時刻で， は一工程に要したることができる。このような理由から，本提案システ

時間である）の発生が少ない望ましい磨き応答が得ら

ムでは砥石の姿勢は変化させず，姿勢がワーク座標系

れるようになるため，ワーク表面の仕上げ品質も大きのZ軸方向に追従するように制御している。結果的に，く改善されるものと期待される。この他，砥石が最初

砥石の姿勢変化に伴うワークとのクリティカルな接触にワークに接触する際(アプローチ時)の応答を改善する状態が発生しないため，磨き力の急激な変化（振動やためにニューラルネットワークを応用した力制御法10）オーバシュート）が発生しにくくなった。マシニングを併用している。

センタが3次元加工を行う場合に使用されるCLデータの形状精度は1μm 程度であるが，研磨ロボットが目標

4

実験

軌道として参照するCLデータのそれは1 mm 程度であ提案するモーション／力制御法の基本性能を評価する。このことから1,000 倍程度精度を粗く設定してCL

図 - 8 のように(株)メイホー製の軸付き弾性砥
るため，図データを生成しても問題ないことがわかる。これは，石を用いた倣い制御実験を行った。まず，砥石は2開発した研磨ロボットでは，砥石工具のフィードフォ

図 - 4 に示す最初の接触地点まで降下す
mm/s の低速で図ワード制御のための操作量を大まかに算出するためにる。つぎに，ワークとの接触を検知するとロボットのCLデータが参照されるだけであるが，ワークの形状精第6軸を使用し，5 rad/s で工具を往復回転させながら度や固定位置に関する誤差及び不確かさは，式(3)で与ジグザグパスに沿った倣い移動を開始する。設定したえられる力制御戦略により理想的に吸収されてしまう

目標の磨き力からである。

制御結果を示す。工具が最上点から降下する際に磨き

3-5

目標軌道の学習機能

図 - 9 には磨き力のは 3 kgf である。図

力が減少していることが確認できるが，これは力提案システムでは，個々のワークの磨き作業における最をフィードバック制御ゲイン

初の目標軌道としてCLデータを参照するが，2回目以降の各方向とも同じ値に設定していることに起因してい磨き作業では，前回の磨き作業で得られた砥石の実軌道る。磨き実行中は，砥石先端が押下されるA地点付近(Z

図 - 7 に示す磨き戦略
を用いることができる。これは，図方向への力制御が主に働いている)に比べて，砥石側面

により得られる力偏差の少なくなった実軌道が撓るように接触するB及びC地点付近(X方向への力制をつぎの磨き工程の目標軌

御が主に働いている)の方が系の剛性が低いため，を道として繰り返し保存しているためである。 は作業回各方向で独立に設定することで応答を改善できるもの数を表す。例えば，砥石の粒度を#150 → #300 →と考えられる。

Learning of
Desired Trajectory

Translational Velocity Controller
Based on Desired Trajectory

Feedback Controller
of Polishing Force

図 -7

Cartesian-Based
Servo Controller

学習型モーション／力制御法

Finishing
SystemwithAbrasive
Tool

6

参考文献

1) 永田，楠本，渡辺，津田，安田：ペットボトル金型の高品位磨きシステムの開発−ボールエンド形状

砥石のハイブリッドモーション／力制御法−，第３Force sensor

回SICEシステムインテグレーション部門講演会論文集, pp. 83-84，神戸市産業振興センター，(2002)

Mounted abrasive toolB2) 永田，楠本，渡辺，津田，安田: 金型の高品位磨きのCための軸付砥石のモーション／力制御法，第12回イAンテリジェント・システム・シンポジウム講演論文

Material : Aluminum

集， p p . 1 3 3 - 1 3 6 ,アバンセ （佐賀 県立女性 セン
図 -8

ター・佐賀県立生涯学習センター）, (2002)

オフセットのない砥石の接続

3)

5

F. Nagata, K. Watanabe, Y. Kusumoto, et al.: New
Finishing System for Metallic Molds Using a Hybrid
Motion/Force Control, 2003 IEEE International

[kgf]

4

Conference on Robotics and Automation (ICRA2003),

Polishing force

3

The Grand Hotel, Taipei, Sept. (2003), accepted.
4)

2

永田，渡辺，津田，川口，他3名,

多軸制御用CLデータに基づく倣い制御器を用いた力制御ロボッ
DesiredResponse1

トサンダーの開発とその評価実験，精密工学会誌,

Vol. 68, No. 7, pp. 953-957, (2002)
0

0

10
図 -9

20
30
Time [s]FS20による磨き力の制御結果

405)F. Nagata, K. Watanabe, et al.: 3D Machining and
Finishing System for New Designed Furniture, Procs. of
2002 Japan USA Symposium on Flexible Automation,

さて，磨き実行後のワーク表面を目視と触感により評価した結果，全体的に安定した綺麗な表面性状が確Vol. 3, pp. 1239-1245, Hiroshima, Japan, July (2002)
6)

F. Nagata, K. Watanabe, et al., Flexible Finishing System

認された。これは，人間に比べて平均的に安定した磨Using Hyper Cutter Location Data, Procs. of The 6th

き力を発生できたことによる磨き効果と考えられる。

International Conference on Mechatronics Technology,
pp. 218-223, Kitakyushu, Japan, Sept. (2002)

おわりに

5

7)

望，日本ロボット学会誌, Vol. 17, No. 2, pp. 180

本研究では，ボールエンド形状の軸付き弾性砥石の-185, (1999)

ための学習型モーション／力制御法を提案し，その実現方法を詳述した。シリンダー形状のアルミワークを

水川，小山：産業用ロボットの教示方法の現状と展

8)

F. Nagata, K. Watanabe, et al.: Polishing Robot Using a

用いた簡単な磨き実験により，提案手法の有効性が確

Joystick Controlled Teaching system, Journal of Robotics

認された。

and Mechatronics – Special Issue on Recent Advances in
Robot Control –, Vol. 13, No. 5, pp. 517-525, (2002)

謝辞

本研究は，平成13年度補正即効型地域新生コンソーシ

9)JISハンドブック，工作機械 B6325 (数値制御プロセッサの出力−CLDATA)，日本規格協会

アム研究開発事業の一環として，九州経済産業局から委託

10) F. Nagata, K. Watanabe, et al.: Learning of Contactを受けた (財) 北九州産業学術推進機構から再委託された

Motion Using a Neural Network and Its Application for

研究開発業務「自由曲面金型のスーパー磨き自動仕上げシForce Control, Procs. of the 4th Asian Control Conference

ステムの開発 −学習型モーション／力制御系の開発と磨(ASCC2002), pp. 420-424, Singapore, Sept. 25-27, (2002)

き実験による性能評価−」として実施したものである。

自由曲面金型のスーパー磨き自動仕上げシステムの開発(2)−学習型モーション・力制御法の産業用ロボットへの適用と磨き実験による性能評価−
永田寅臣*1 楠本幸裕*1 安田仁徳*2 津田邦博*2 尾本正明*3 森

直樹*3 梅津真弓*4 横山和彦*4 渡辺桂吾*5

Development of Super Polishing System for Metallic Molds with Curved Surface- Application of Learning-based Motion and Force Control Method to an Industrial Robot andits Evaluation via Polishing Experiments Fusaomi Nagata, Yukihiro Kusumoto, Kiminori Yasuda, Kunihiro Tsuda, Masaaki Omoto,
Naoki Mori, Mayumi Umetsu, Kazuhiko Yokoyama and Keigo Watanabe
平成13年度補正即効型地域新生コンソーシアム事業「自由曲面金型のスーパー磨き自動仕上げシステムの開発」
により，自由曲面を有するPETボトル金型の磨き工程を自動化するための基本システムを試作開発した。本稿では，提案した学習型のモーション・力制御法をオープンインタフェイスを有する産業用ロボットにインプリメントするとともに，アルミ製の凹型曲面の磨き実験により性能を評価した。その結果，NC加工後に発生するカスプマーク除去（#220から#400の砥石による初期の粗磨き）から，磨きに伴う傷を小さくしていく中磨き（#600から#800の砥
石による磨き）を経て，酸化クロムを含浸させた工具による仕上げ磨きにまでフレキシブルに対応できることが確認されたので報告する。

1

はじめに

に制御できる基本磨きシステムを開発し2〜4)，実用化を本研究では，Windows APIを介してモーション制図ることを目的とする。具体的な数値目標として，磨き御が可能な腕型マニピュレータのアーム先端にボール

品質と磨きスピードの点で熟練作業者以上の性能を目指

エンド形状の弾性ゴム砥石を装着し，動作自由度の高す。なお，磨き品質の比較については，熟練者の目視やい磨きシステムを構成する。これまで産業用ロボット

触感による定性的評価により行うこととする。

のユーザインタフェイスは，安全上の問題などから教示方式が一般的であった。最近は，ユーザ側でのアプ

2

腕型マニピュレータへの学習型モーション／

リケーション開発のニーズに応えるため，運動制御系

力制御法の実装(各関節角度のフィードバック制御)などが公開された

本節では，既に提案している学習型モーション／力制

オープンインタフェイスを有する産業用ロボットが登御法をどのようにして，オープンインタフェイスを有す場してきている。APIは，腕型マニピュレータの各関る腕型マニピュレータに実装するかについて詳述する。

節を動かしたり，各関節の角度情報を読み込んだりす

従来は，ロボットメーカーが提供する教示再生方式のるための基本関数であり，Windows上でのアプリケー

ユーザインタフェイスしか利用できなかったため，現場

ション開発を可能とする基本ドライバソフトである。

でのカスタマイズを十分に行うことができなかった。本

さて，従来の磨きロボットでは煩わしい教示作業によシステムでは，磨きシステムのための基本機能を新たにりアームの動きを入力する必要があるだけでなく，位開発し，金型磨きシステムとして実用化できるようにカ置制御が中心であったため，熟練者のような繊細な磨

スタマイズを行う。

き機能が達成されていなかった。本研究では，既に提2-1案している学習型のモーション／力制御技術1)を応用す

ピュレータ

オープンインタフェイスを有する腕型マニることで，教示レスで利用でき，砥石とワーク間に作

図 - 1 に示す
実験で使用する腕型マニピュレータは，図用する磨き力（工具押付力と摩擦力の合力）を安定的(株)安川電機製の 6 自由度垂直多関節型産業用ロボット
MOTOMAN UP-6 である。本システムでは，ユーザ

*1
*2
*3
*4
*5

インテリア研究所
株式会社エーエスエー・システムズ
株式会社メイホー
株式会社安川電機
佐賀大学大学院工学系研究科

サイドにおける効率的なアプリケーション開発を支援するために，キネマティクスや座標変換，作業座標サーボ
コントロールなどの API を提供している。この API は

2-2

MOTOMAN UP-6

プログラム開発

プログラム開発は，Windows Visual Studioの開発
ツールを用いて行った。マニピュレータのアーム先端に装着された砥石は，10 msec のタイマー割り込みを用いて，ワークの接線方向の速度られる法線方向の速度る。速度により押付力と式(3) で与えがハイブリッド制御されを加える方向は，砥石

とワークの接触地点における法線方向からであるが，これはCLデータに記述されている姿勢情報から算出している。また，力センサからの情報
図 -1

腕型マニピュレータMOTOMAN UP-6も10msec 間隔でモニターしているが，500 Hz のカットオ
フ周波数でフィルタ処理した信号をフィードバック制

表 -1

MOTOMAN UP-6が提供するAPI関数の一例①yeapi_SetSegmentJoint( )：関節座標系での速度指令②yeapi_SetSegmentCartesian( ) ：作業座標系での速度指令③yeapi_MoveJoint( )：関節座標系での移動指令④yeapi_MoveCartesian( )：作業座標系での移動指令⑤yeapi_GetMotionJoint( )：各関節角度情報の取得⑥yeapi_GetMotionCartesian( ) ：位置・姿勢情報の取得⑦yeapi_SetSpeed( )：移動指令時の速度を指令⑧yeapi_SetDo( )：ディジタル出力指令⑨yeapi_SetToolCoord( )：ツール座標系の変換行列を設定⑩yeapi_SetUserCoord( ) ：ユーザ座標系の変換行列を設定⑪yeapi_GetAxes( )：ロボットの軸数を取得⑫yeapi_Stop( )：強制停止指令⑬yeapi_Restart( )：動作停止状態からの復帰指令⑭yeapi_Initlize( )：ユーザプログラム起動時の初期化⑮yeapi_Quit( )：ユーザプログラム終了時の処理⑯yeapi_ShutdownServer( )：ロボット制御常駐プログラムの終了⑰yeapi_SetParamData( )：7軸目モータなど各パラメータの設定⑱yeapi_SetStatusData( )：7軸目モータなど各ステータスの取得

図 - 2 には，開発した基本ユーザインタ
御に用いた。図
フェイスを示す。従来は，教示再生方式のユーザイン
タフェイスが一般的となっていたが，このようなオープンインタフェイスを利用すれば，ユーザサイドでのスキルフルなアプリケーション開発が可能になる。
2-3

磨き実験による性能評価

図 - 3 には，磨きシステムの砥石工具接続部を示す。
オープンインタフェイスを有する腕型マニピュレータ((株)安川電機 MOTOMAN UP-6)のアーム先端フラン
ジ面にニッタ( 株)の6 自由度力覚センサを装着している。力覚センサの先端には，アタッチメントを介して
図 - 4 と図
図 - 5 にそれぞれ
エアー駆動式工具を装着し，図示す軸付き砥石と弾性ゴム砥石を固定できるようにしている。実験で使用した砥石は，(株)ナカニシのキャッ
プサンダ ー ( C S ： # 1 5 0， # 3 2 0 ) ，ゴム砥 石 ( # 8 0 ，#1 2 0 ，#3 2 0 ) ，グリーンポリッシャ ( G P：#1 5 0 ，# 2 2 0 ，# 4 0 0 ) と，(株) メイホーの弾性ゴム砥石

Winodws Visual C++ の開発環境下で使用すること(#220，#320，#400，#600，#800)などである。

表 - 1 には A PI 関数の一例を示す。例えができる。表ば，力制御法を直交座標系における速度指令で導出しておけば，yeapi_SetSegmentCartesian( ) により簡
単に力制御機能を実装することができる。従来は，逆キネマティクスや逆ヤコビアンを用いて，一旦関節座標系における操作量に変換してからコントローラへ出力する必要があったため，この機能は非常に有用である。また，座標変換は yeapi_SetToolCoord( ) やyeapi_SetUserCoord( )を用いれば，汎用の3次元
CAD/CAMシステムを用いて作成したCLデータの座標系とロボットの座標系を一致させることができる。
これにより，CLデータを磨きシステムの目標軌道としてダイレクトに使用することができるようになった。

図 -2

Windows上で開発した磨きシステムの基本操作画面

特に，弾性ゴム砥石は耐磨耗性と曲面への適応性に優スを用いて固定しているだけである。ロボットのベーれた工具であり，自動化システムによる長時間の使用

ス座標系とワークの座標系の座標合わせは，ロボットに適している。今回使用した砥石の粒度は# 150 〜を実際に X 軸方向，Y 軸方向，Z 軸方向に動かしなが#800で，シャンク径は 3 mm と 6 mmである。なら，ワーク固定位置を微調整し，目視で行った。この

お，実験では工具回転に伴う過研磨を防ぐために，ロように非常に簡単にワークを固定できるのも力制御戦

ボットの6軸目を用いて 1〜40 deg/s 程度の低速度で略を採用していることの恩恵であり，従来の高い剛性

往復回転させた。磨き対象であるアルミ製の金型ワーと精度を持った特殊なジグなどを一切必要とせず，かクについては，ロボットをアンカーで固定している床なりラフな位置決めでも十分適用できることがわかっ

面上に鉄製のテーブルを配置し，その上に簡易なバイ

てきた。
2-4

アルミ製のワークを用いた磨き実験

つぎに，提案システムの有効性を検証するため，シリンダー形状のアルミワークの磨き実験を行った。このワークは事前にマシニングセンタにより３次元加工されたもので，ワーク表面にはNC加工では除去することができない高さ0.1 mm 程度のカスプマークが残っている。磨き工程では，ワークの形状寸法を変えることなく，表面性状を均一にスムースに仕上げていく必要がある。シリンダー形状のワークは，その断面がどこも同じ形状となっているため，磨きの難易度として
図 -3

エアー駆動式の砥石工具の接続部

は優しいと思われがちであるが，逆に，エッジ部の過研磨を出さずに接合部付近をシャープに磨き上げる必要 が ある の で， 安定 し た磨 き 力の 制御 が 不可 欠 であ
る。

#320

#400

#150

さて，既に述べたようにボールエンド形状の軸付き
弾性砥石を装着した磨きシステムは，磨き力が一定に推移するように，砥石の法線方向速度と接線方向速度を 制 御す る 。ま ず， 動 作確 認 のた めに ， 目標 の 磨き

CS

ゴム砥石

GP

力，接線方向の速度，インピーダンスパラメータなど
表 - 2 のように設定し，磨き実験を行った。使用したを表
図 - 4 に示した軸付き砥石工具である。特砥石工具は，図に，木工用ロボットサンダー 5〜7)と比較して非常に硬い

図 -4

従来の軸付き砥石(シャンク径: 3 mm)
表 -2

弾性ゴム砥石#220

磨き実験で使用した制御パラメータ

Base pass along the cross section

#320

#400

0.2 mmRadius of abrasive rubber tool

5 mm

Grit size of abrasive rubber tool

#150, #320, #400

Rotational velocity of the 6-axis

10 or -10 deg/s

Rotational limits of the 6-axis-45 <Max. height

14 mm

Desired polishing force

3 kgf

Tangent directional velocity
Desired mass coefficient
Force feedback gain
Sampling width,< +45 deg

6 mm/s,Desired damping coefficient

図 - 5 (株)メイホー製弾性ゴム砥石(シャンク径: 6 mm)

ZigzagPick feed in longitudinal direction,,

0.01 kgf・s2/mm,,

30 kgf・s/mm
1.2, 1.2, 0.4
10 ms

系で力制御を実行する必要があったため，力フィード

用するには信 頼性に問題 が残った。 磨き力を 3 〜3 .5

バックゲインを 0.4 程度に小さく設定することで振動

kgf 程度に設定していたため，磨き力の設定値を小さ

図 - 3 のように砥石の発生を抑えた。また，実験当初は図

くすれば，傷の発生やキャップの破れを防ぐことがで工具の回転軸とロボットの 6 軸の回転軸がオフセット

きると思われる。ボール形状をしたゴム砥石とグリーしている状態で，工具の Z 軸廻りに低速回転させたた

ンポリシャは #80〜#320の粒度のものを用いた。研め，力制御の応答に好ましくない挙動が発生した。そ削力が比較的弱いため初期のカスプマーク除去には不こで，オフセットが発生しない状態で砥石工具を装着向きであったが，カスプマーク除去後の中磨きに適しできるアタッチメントを使用することで安定性を向上ていると思われる。最後に，本プロジェクトで研究開させた。

図 - 5 )の特徴について述べる。
発された弾性ゴム砥石(図まず， 砥石 の粒 度が # 2 2 0 〜 # 1 2 0 0 までの 範囲 をカ3

磨き条件に関する考察

バーできるために，カスプマーク除去のための粗磨き

磨き品質に影響を及ぼす重要なパラメータとして，から中磨き，仕上げ磨きの工程に対応することができ使用するマニピュレータ，砥石の種類とその粒度，磨る。また，ゴムの含有量を自由に決定できるため，望き力，倣い速度(接線方向速度)，工具の回転速度，制ましい弾性特性を発揮させることができる。さらに，

御ゲイン，および工具経路とそのピックフィード(ジグシャンク径を従来の3 mmから6 mm に太くすること

ザグパスにおけるパスとパスとの間隔，送り量のこと)

で横方向の剛性を高くするだけでなく，砥石の根元(フなどが挙げられる。望ましい磨き条件を抽出していくラット)部分を長く設計することで長時間の連続運転にために，まず，実験者の主観によりランダムに条件を耐え得るように配慮されている。このような弾性ゴム

変えながら磨き実験を行った。本章では，これまでの砥石の優秀性により，自動磨きシステムでも安定的に実験結果から得られた各条件と磨き品質の関係につい図 - 6 には，メイホー製の弾性
使用することができた。図て述べることとする。特に，今回の実験では，従来高ゴム砥石を用いた磨き風景を示す。

速回転(20,000 r/min 程度)させて使用されていた軸３）磨き力付き砥石の回転をロックし，ボールエンド形状の輪郭

本プロジェクト研究で定義している磨き力は，磨きを均一に消費し ていくための 目的で，超低 速( 1 〜4 0

性能，磨き品質に最も大きな影響を及ぼす条件の一つ

deg/s)で回転させて使用している。

である。磨き力は工具の押付力と，工具とワーク間に

１）マニピュレータ本体作用する摩擦力の合力であり，磨き力を大きく設定す使用したロボット本体は，川崎重工業製の産業用ロ

れば研削力が上がり，小さい値に設定すれば研削力がボット FS20N (最大可搬質量:20 kg)と安川電機製の下がる。本実験では，磨き力を1.5〜4 kgf の範囲で変腕型マニピュレータ MOTOMAN UP-6(最大可搬質化させ，磨き品質との関係を調べてみた。その結果，

量:6 kg )である。FS20N は MOTOMAN UP-6 が開3.5 kgf 以上に設定すると，工具の進行方向に後工程発されるまで，事前の準備実験に用いた。どちらも，で除去しにくい傷が発生することが明らかとなった。

繰り返し位置精度として0.1 mm 程度を保証しているが，UP6 では最新の高分解能を有するモータが使用されているため，非常に安定した力制御性能を得ること
ができた。
２）砥石
キ ャッ プ サン ダ ーは ボー ル エン ド 形状 のゴ ム 材にキャップ式の研磨布を被せたもので，研削力はかなり(株)メイホー製
弾性ゴム砥石強い。使用した粒度は #1 5 0と#3 2 0であり，カスプ
マークをかなり効率的に除去することができたが，どちらの場合も後工程で除去しにくい傷が残るケースが発生した。また，3〜4 cm 程度磨くと，キャップが破れてしまうことがあったため，長時間の連続運転に使

図 -6

弾性ゴム砥石を用いた磨き風景

初期のカスプマークを効率的に除去するためには，2 〜

速度が操作量となっている。このため，力制御の感度

3 kgf の磨き力が適していることが確認された。なお，

も各方向で独立に設定できる仕様となっている。木工

磨き効率(如何に少ない磨き回数で所望の表面性状を創用ロボットサンダーでの設定値には 1 前後の値を使用

出するか)を最優先しなければ，例えば，1.5 kgf 程度していたが，ペットボトル金型の磨きシステムでは力の弱い磨き力で数回磨く方が美しく高品位に磨けるこ

制御系の剛性が高いため，0.3〜0.6 程度の値で良好なとが分かった。

力制御特性が得られた。また，実験開始当初は各方向

４）倣い速度(接線方向速度)で同じ値を設定していたが，0.3〜0.6 程度の設定値で倣い速度は，砥石工具のワーク接線方向での速度のはシリンダーの側面付近(X 方向での力制御が主の場合)ことであり，これはそのまま磨き速度を表すものであで目標値への追従性が悪くなり，1 程度まで上げると底る。このため，現場では同じ磨き品質が得られるのでの付近(Z方向での力制御が主)で振動が顕著に発生するあれば，少しでも大きな倣い速度を設定し，磨き作業結果となった。そこで，X 方向と Z 方向の力制御ゲイに要する時間を短縮したいというニーズが大きい。今ンをそれぞれ，1.3，0.3のように独立に設定すること回提案した磨き戦略の中では，倣い速度の値が粘性摩でこの問題を解決することができた。これは，例え擦力の大きさを左右する。理想的には倣い速度を大きば，3〜6 mm 程度のシャンク径の砥石を用いる場合にく設定したいところであるが，これとのトレードオフ

は側面で磨くと横方向のたわみが発生しやすくなるたとして力偏差が大きくなるという問題点があるため，

め，力制御則の X 方向と Y 方向の力フィードバック

今回の実験では，断面方向ジグザグパス使用時で 3〜8ゲインを Z 方向の値よりも大きな値に設定すること

mm/s，縦方向ジグザグパス使用時で 5〜15 mm/s ので，接触の感度を高める必要があるということであ値に設定した。この結果から，上下方向の起伏の少な

図 - 7 にはそれぞ れ，各方 向で異なる 力フィー ドる。図いワークほど倣い速度を大きく設定できることが確認

バックゲインを設定した場合の力センサの値を示す。

された。

８）CLデータ

５）工具回転速度

本システムでは，3次元CAD/CAMシステムのメイ

提案システムでは，軸付き砥石の高速回転に伴う過ンプロセサが生成するCLデータを，砥石の最初の目標

研磨を防止するため，回転をロックして使用している

軌道に用いることができる。これにより，従来の煩わが，ボールエンド形状の砥石の輪郭を均一に消費してしい教示作業を省くことができるだけでなく，力制御

いくために低速(1〜5 deg/s)で往復回転させて使用し性能を大幅に改善することができた。実験で使用した3た。また ，砥石 の側面で 磨く場 合に磨き 残し ( カスプ

次元CAD/CAMシステムは，米国EDS社のマークが除去されずに残る症状)が見受けられたため，Unigraphics V. 10. 2 である。まず最初に作成した5〜40 deg/s で回転させることで砥石の周速を発生さCLデータは，断面方向のジグザグパスと縦方向のジグ

せ，磨き能力を高めた。

ザグパスでピックフィードは0.2 mm である。このCL

６）最大高さ

データにはモデルの表面上における通過点の座標とそ最大高さを設定することで，砥石がその高さ以上上の法線ベクトルが含まれているため，この法線ベクト

昇しなくなるため，例えばパーティション部の研磨なルを参照して砥石を押し付ける方向を決定している。

ど過研磨が発生しやすい状況を回避することができる

すなわち，砥石は，ワークとの接触点における法線方

ようになった 。今回使用 した砥石の 場合， 1 3 〜1 5 .5

向へ押し付けられるように力制御される。例えば，mm 程度の値を設定した。この値は，使用する工具のCAMが生成するCLデータは，砥石先端の中央部分がモ

ボール半径を考慮すれば容易に決定することができ

デル表面に沿って移動しようとするような軌道で生成る。

されているが，磨きが実行されている場合は力制御機

７）力フィードバック制御ゲイン能により，工具先端部分が工具半径に応じてオフセッ

これは，力制御性能の感度を表すパラメータであトして移動することになる。また，マシニングセンタ

り，インピーダンスモデル追従型力制御法の対角行列

で精密な3次元加工を行う場合に使用されるCLデータにより与えることができる。この力制御法では，ロの精度(μm 単位)と比べて，非常に粗い精度(mm 単ボットベース座標系における砥石のX，Y，Z各方向の位) でも磨き システ ムには適 用でき ることが 確認さ れマニピュレータに対して，ボールエンド形状の軸付き

z-direction

X-, Y- and Z-directional forces [kgf]4

砥石のためのモーション／力制御法を適用し，基本的

3

な磨き実験により性能を評価した。その結果，NC加工

2後の凹型曲面のカスプマークの除去などに優れた効果

1が確認された。

0
-1

謝

-2

辞

本研究は，平成13年度補正即効型地域新生コンソーシ

-3
-4
0
図 -7

20

アム研究開発事業の一環として，九州経済産業局から委託

y-direction

x-direction

40

60
Time [s]

80

100

120

各方向で異なる力フィードバックゲインを設定した場合の力センサの値の変化を受けた (財) 北九州産業学術推進機構から再委託された研究開発業務「自由曲面金型のスーパー磨き自動仕上げシ
ステムの開発 −学習型モーション／力制御系の開発と磨き実験による性能評価−」として実施したものである。

た。このように，腕型マニピュレータのアーム先端に取り付けられた砥石工具は，CLデータに基づき大まか

6

参考文献

に軌道制御されるとともに，磨き力が一定で推移する

1)

津田，安田，永田，他 2 名：研磨装置及び研磨方

ように力制御法により法線方向の速度が繊細に制御されることになる。

法，特願2002-286901, (2002)
2)

永田，楠本，渡辺，他11名：オープンインタフェイスを有する産業用ロボットを用いた金属材料の高品

4

定性的評価

位磨きシステムの開発，第4回日本ファジィ学会九州

さて，このような磨き品質に影響を及ぼすと思われ

支部学術講演会予稿集，pp. 13-16, (2002)

る条件を試行錯誤的に変更しながら磨き実験を行い，

3) 永田，楠本，渡辺，他2名: 金型の高品位磨きのため

磨き後の表面性状を目視と指による触感で評価したとの軸付砥石のモーション／力制御法，第12回インテ

ころ，パーティション部の磨きダレなどが発生するこリジェント・システム・シンポジウム講演論文集，となく，高品位な磨き面が確認れさた。これは，開発

pp. 133-136, アバンセ（佐賀県立女性センター・佐した磨きシステムを用いることで全体的に均一な磨き

賀県立生涯学習センター）, (2002)

力を発生させることができたことによる効果と思われ

4)

F. Nagata, K. Watanabe, Y. Kusumoto, et al.: High図 - 7 には，磨き実行中の力覚センサの値の変化をる。図Precision Polishing Robot Using a Learning-Based示す。さらに，磨きシステムで磨いたワークの表面品

Surface Following Controller, Procs. of 2003 IEEE

質を客観的に評価するために，実際にペットボトル金International Symposium on Computational Intelligence in

型の磨き作業に携わっている熟練者に観察してもらっ

Robotics and Automation (CIRA2003), pp. 91-96, (2003)

た。その結果，使用した砥石の粒度，磨きに要した時

5)

永田，渡辺，津田，他4名,

多軸制御用CLデータに間，磨かれた表面の品質といった点から，高い評価を基づく倣い制御器を用いた力制御ロボットサンダー

得ることができた。熟練者の評価技術を最優先していの開発とその評価実験

る理由は，３次元粗さ計測器などを用いれば定量的な

No. 7, pp. 953-957, (2002)

粗さは測定できるものの，その値は使用する砥石の粒6)，精密工学会誌, Vol. 6 8 ,F. Nagata, K. Watanabe, et al.: 3D Machining and

度にほぼ左右されるだけでなく，ワークの測定部分にFinishing System for New Designed Furniture, Procs. of

おける局所的な評価(参考値程度)にしかならないため，

2002 Japan USA Symposium on Flexible Automation,

美感や触感など現場におけるワーク全体の商品としてVol. 3, pp. 1239-1245, Hiroshima, Japan, July (2002)の合否判断は熟練者により行われているからである。

7)

F. Nagata, K. Watanabe, et al., Flexible Finishing System
Using Hyper Cutter Location Data, Procs. of The 6th

5

おわりに
本研究では，オープンインタフェイスを有する腕型

International Conference on Mechatronics Technology,
pp. 218-223, Kitakyushu, Japan, Sept. (2002)

自由曲面金型のスーパー磨き自動仕上げシステムの開発(3)−ペットボトル金型の磨き実験と表面粗さ測定器による定量的評価−
永田寅臣*1 楠本幸裕*1 安田仁徳*2 津田邦博*2 尾本正明*3 森

直樹*3Development of Super Polishing System for Metallic Molds with Curved Surface-Polishing Experiments of PET Bottle Molds and
its Quantitative Evaluation with a Stylus Instrument Fusaomi Nagata, Yukihiro Kusumoto, Kiminori Yasuda,
Kunihiro Tsuda, Masaaki Omoto and Naoki Mori
平成13年度補正即効型地域新生コンソーシアム事業「自由曲面金型のスーパー磨き自動仕上げシステムの開発」
により，自由曲面を有するPETボトル金型の磨き工程を自動化するための基本システムを試作開発した。本稿では，
試作開発した磨きシステムで磨いたシリンダーワークの磨き面を表面粗さ計を用いて定量的に評価するとともに，自由曲面を有するペットボトル金型の磨き実験を行ったので報告する。メイホー製の弾性ゴム砥石を用いた場合，磨きシステムでは #400 程度までの砥石で磨くだけで，熟練者が #800 程度の砥石まで仕上げた場合と同程度の磨き品質が得られることが確認された。さらに，カスプマークが効率的にかつ高品位に除去できたため，酸化クロムで拭き上げると鏡面性状を達成することができた。

1

はじめに
本研究では，まず，安川電機製の腕型マニピュレー

図 - 4 に示す(株)東京精密のSURFCOM-1400
定器は，図
図 - 5 には計測結果を示している。熟練者の測である。図タにメイホー製の弾性ゴム砥石を装着し，基本的な磨きシステムを構成した。つぎに，弾性ゴム砥石のための学習型モーション／力制御法を開発し 1〜3)，この磨きシステムにインプリメントすることで自由曲面を研磨できる自動磨きロボットを構築してきた 4〜6) 。
本稿では，試作開発した磨きロボットで磨いたアルミ製ワーク表面の定量的評価を行い，熟練者が磨いた場合と比較検討する。つぎに，磨きロボットのためのCAMシステムを構築するために，力制御系と位置制御系が干渉しあうハイブリッド制御法を提案する。最後に，自由曲面を有するペットボトル金型の磨き実験を

図 -1

定量的評価のためのアルミワーク

通じて，提案手法，提案システムの有用性について検証したので報告する。

2

金型磨き面の定量的評価
図 - 1 に示すシリンダー形状のワークを用
本章では，図いて，熟練作業者が磨いた場合と磨きロボットで磨いた場合それぞれについて表面粗さを測定し，定量的な
図 - 2 , 3 には，熟練者と磨きロボット
比較検討を行う。図
による磨き風景をそれぞれ示す。使用した表面粗さ測

*1
*2
*3

インテリア研究所
株式会社エーエスエー・システムズ
株式会社メイホー

図 -2

熟練者による金型の磨き風景

定データ(● : 算術平均粗さ Ra μm，■ : 最大高さ

Ry μm)は，これまで行ってきた磨き実験の中で，砥

Ry μm)は，砥石の粒度を #220 → #320 → #400

石の粒度を #220 → #320 → #400と細かくしながら→ #600 → #800と細かくして磨いた場合のそれぞれ磨いた場合の値である。複数のワークを用いて条件をの値と，酸化クロムで鏡面に仕上げた面の値を折れ線

試行錯誤的に変えながら磨き実験を行っていたため，グラフに表している。一方，開発した磨きロボットの測定結果にバラツキが発生しているものの，ほぼこの測定データ(Ｉ: 算術平均粗さ Ra μm，Ｉ: 最大高さ

範囲内に収まることが確認された。これまでの実験結果から，磨きシステムでは #400 程度までの砥石を用ロボットシ ステム（ 安川電機）
弾性ゴム砥 石（メイ ホー）
ソフトウエア（ ASAシステムズ）いるだけで，従来熟練者が #800 程度まで粒度を細かくしながら磨いていたときと同程度の仕上げ面を得る

MOTOMAN UP-6

ことができるものと思われる。

3

磨 き ロ ボ ッ ト の た め の C A Mシ ス テ ム の 開 発3-1力制御系と位置制御系が干渉しあうハイブ

リッド制御法
実際にペットボトル金型の磨き評価を行うために，
図 - 6 に示すようなCADモデルをもとにNC加工
まず，図されたアルミワークの倣い制御実験を行った。このア
図 -3開発した磨きシステムによる磨き風景

ルミワークでは，断面方向にカスプラインが発生して
図 - 7 に示す軸いる。倣い制御実験で使用した工具は，図付きフェルトバフである。シリンダー形状のワークをジグザグパスで磨いたときは，磨き力の閉ループ処理を行う方向(工具接触地点における法線方向)がロボット
座標系における X 及び Z 軸方向であり，ピックフィー
ドは Y 軸方向に 0.2 mm ずつ行わせていた。Y 軸方向への工具のピックフィードは，腕型マニピュレータ
用API の yeapi_SetSegmentCartesian( )を用いた
オープンループで行っていたが，力制御に伴う操作量が Y 軸方向に発生しないため，ほぼ正確に0.2 mm ず

図-4

図 -7の
つの送りを実行することができた 7〜9)。一方，図

表面粗さ測定器SURFCOM-1400

ようなペットボトル金型の場合は，例えば径が変化す4る部分で 3 方向同時に力制御を行うことになる。この■Ry, ●Ra : Skilled worker

Roughness of surface [µm]: Polishing robot with #400 tool

ため，Y 軸方向にも力制御に伴う操作量が発生することになり，ジグザグパスに沿った Y 軸方向への正確な3

送り(0.2 mm ずつ)が実行できなくなる。具体的には，径が小さくなる方向の場合は工具が上昇できなかった
2

り，逆に径が大きくなる場合は工具が滑り落ちるような 現 象 が 起 きて し ま う 。 この 問 題 点 を解 決 す る た め
Ryに，すなわち，ジグザグパスに伴う工具のピック

1

フィード量を正確に実行できるように，工具のピック
フィード方向では磨き力の閉ループに加えて P 動作に

Ra

#220

#320

#400

#600

#800

Cr 2O 3

Grit size of abrasive tool
図 -5

シリンダーワークの底部磨き面の定量的評価

よる簡単な位置の閉ループを併用する構成とした。この場合，磨き力の制御性能に影響しないように速度への変換ゲインを 0.01 程度の小さな値に設定している。

図 - 8 には，開発した磨きロボットの制御系のブロックと線図を示す。まず，

はそれぞ

力フィードバック制御則(インピーダンスモデル追従型
力制御法)と，CLデータに基づくフィードフォワード

れ，力覚センサで計測された力ベクトルと，順キネマ

位置補償器が生成する速度ベクトルである。

ティクスで求められたツール先端の位置・姿勢ベクト

それぞれ，砥石とワークの接触地点における法線方向

と

ルである。

はそれぞれ，とはは目標とする磨きと接線方向に与える。

は位置の力ベクトルである。また，

フ ィ ード バ ック 制御 則 が生 成 する 速度 ベ クト ル であり，次式で与えられる。

(1)は速度への変換ゲイン

ただし，はCLデータに基づく目標の行列であり，
位置ベクトルである。

を与えることで砥石はCLデー

タのXY成分に追従しながらワーク表面上を移動することができる。なお，この制御戦略により，目標の磨き
図 -6

力で研磨しながら，自由曲面上をCLデータに沿って移

ペットボトル金型用のCADモデル

動させることができるようになった。

径が変化している部分

図 -1 6

商品化されたアトラクティブな高級ベンチ

図 -7

フェルトバフ工具での倣い実験

図 -9

断面方向のジグザグパスの例

Force
Force
Feedback
Feedback
Control
Control
Law
Law
Position
Position Feedforward
Feedforward
Control
Control Law
Law
Based
Based onon CL
CL Data
Data

+

+
Σ
+

Cartesian-Based
Cartesian-Based
Servo
Servo Controller
Controller

Position
Position
Feedback
Feedback
Control
Control
Law
Law
図 -8

開発した磨きロボットの制御系のブロック線図

Polishing
Polishing Robot
Robot
with
with
an
an Abrasive
Abrasive Tool
Tool

使用しただけで鏡面特性を発現できることが確認された。この場合，算術平均粗さ Ra と最大高さ Ry の測
定値はそれぞれ，0.05〜0.11μm，0.61〜1.60μmの範囲内であった。磨きロボットでは，磨き効率を大きく左右する磨き力を均一に発生させることができる
ために，このような磨き性能を発揮できたものと考えられる。本章で紹介した磨き実験結果から，提案する磨きロボットはこのような自由曲面に対してもストレスなく適用できることが確認できた。

図 -1 0ペットボトル金型の磨き風景

4

成果と今後の展開

4-1

成果

従来，「低剛性な産業用ロボットベースでは，NC加工後の金型磨きの工程を自動化することはできな
い」，「産業用ロボットが発揮できる程度の繰り返し
位置精度(0.1 mm 程度)では，金型磨きは不可能である」ということが定説となっていた。本研究では，マシ ニ ング セ ンタ など と 比べ て 非常 に安 価 な腕 型 マニ
ピュレータ(垂直多関節型の産業用ロボット )に弾性ゴ
ム砥石を装着し，既に提案している摩擦力を考慮に入れた磨き戦略を適用することで，現場普及型の画期的な 自 動磨 き ロボ ット を 開発 す るこ とが で きた 。 その
図-1 1

酸化クロムで拭き上げたワーク表面（1）後，シリンダー形状とペットボトル形状のアルミワー
クを用いて磨き実験を行い，システムの有効性を検証した。その結果，まず，手磨きの場合の第一工程であり，最も時間と負荷を必要としていたカスプマークの除去作業に対して優れた性能が確認された。#220〜#320 程度の砥石工具を用いるカスプマークの除去作
業が安定的に自動化されるだけでも，システムの高い商品効果が期待される。つぎに，カスプマークが除去された金型ワークに対して，#400 程度の砥石を使用
図 9 に示した断面
し，磨き実験を行った。その結果，図方向のパスとそれに直交した方向のパスを交互に用い
図-1 2

酸化クロムで拭き上げたワーク表面（2）て磨いていくに従い，ワーク表面の傷が小さくなり，
非常に綺麗な表面性状が確認された。この場合，酸化アルミ製ペットボトル金型の磨き実験

クロムで拭き上げると最終目標である鏡面特性も確認

図 - 9 に示すピックフィード 0.2 mm の断つぎに，図することができた。現時点でも，カスプマークの除去

面方向のジグザグパスを用いて磨き実験を行った。使を主目的とする基礎磨き程度の工程には十分適用でき用した砥石はメイホー製の弾性ゴム砥石 #220, #320,

ることが熟練作業者により評価された。

3-2

図 - 1 0 には磨き風景を示している。
#4 0 0 である。図

最後に，本稿で提案した磨きシステムの特徴は，以図 - 1 1 , 1 2 には，その後ワーク縦方向のジグザグパス

下のとおりである。

を用いて磨いた後に酸化クロムで拭き上げた後の状態

１）従来，回転トルクにより研削力を発生させているを示している。これらの写真から #400 までの砥石を軸付き砥石を回転させず，回転をロックして磨く。

ボットのラインナップ構成を実現する。

ただし，ボールエンド形状の軸付弾性ゴム砥石の外周を均一に消費しながら磨くために，低速回転を併

６）磨き工具については，大型の金型ワークを効率的に研磨するための軽量な磨き工具を開発する。現在用する。
２）回転による研削力ではなく，工具の押付力と並進使用している直径 1 cm 程度から直径 10 cm 程度ま

移動速度によりそれぞれ発生される運動摩擦力と粘での回転トルク制御可能な砥石工具をツールチェン

性摩擦力を考慮して磨く。

ジャーで自動交換できるようにする。さらに，小型

３）工具の押付力と，運動摩擦力および粘性摩擦力なの押付力センサを開発し，砥石工具のシャンク取付

ど摩擦力との合力を磨き力として定義し，インピーけ部に実装することで，磨き工具を高速に動作させダンスモデル追従型力制御法により磨き力を目標値た場合でも工具押付力を高精度に観測できるようにに追従させるながら磨く。

する。

４）1 mm 程度のワーク固定位置の不確かさを吸収し

７）#600〜#1200程度の弾性砥石工具を用いた磨き実
験とフィールドテストによる総合評価

ながら磨くことができるため，位置決め精度を保証するための特殊な治具などを必要としない。
4-2

８）曲率半径 1 mm 程度の微小曲面を有するワークを繊細に研磨できるように，1 gf〜500 gf 程度の力制

今後の展開

御機能について検討する。

今後は，本プロジェクト研究で試作開発し有用性が確認された磨きロボットの商品化を早急に図るため

今後もこのような高度化研究に取り組み，それらのに，様々なペットボトル金型の磨き実験を実施し，シ成果を融合させることで，材料やサイズ，目標精度なステムの安定性と信頼性を高めていく予定である。加どの様々な金型磨きニーズにフレキシブルに対応でき

えて，産業界に広く多種存在するその他の金型磨き工

る「万能型金型磨きロボット」を構築していく。これ

程にフレキシブルに対応できるように，更に以下のよにより，世界的な競争下であっても，ハードとソフト

うな研究課題を解決しながら高度化を図っていく。

の両面で優位性を確保し続けることができるものと思

１）仕上げ磨きにも十分対応できるようにするためわれる。

に，熟練者の腕のような柔らかさを発揮できなければならない。このため，軽量・安全な材質によるリ

おわりに

5

本研究では，まず，試作開発した金型磨きロボット

ンクの設計と，低剛性な関節機構について検討する。

を用いてペットボトル金型の磨き実験を行い，自由曲

２）オーバハングを持った金型ワークにも適用できる面への適応性を中心に基本性能を評価した。その結ように７関節以上の自由度を持った冗長自由度を有

果，ペットボトルで使用されている程度の曲率を持っするロボットへの拡張を検討する。

た凹曲面に十分対応できることが確認された。特に，

３）制御戦略(ソフトウェア)としては， 前述のロボッ

最も時間を必要としていたカスプマーク除去に優れた

ト本体の各関節をコンプラインス制御しながら，ロ効果が見られた。つぎに，表面粗さ測定器を用いて研ボットアーム先端に装着する磨き工具の軌道制御と磨後のワーク表面を局所的に定量評価した結果，軸付磨き力制御をハイブリッドに行うことで，熟練作業

き弾性ゴム砥石を使用することで，磨き精度と磨き効者のようなしなやかで高速な磨き動作を実現する。

率を大幅に改善できることが確認された。

これにより，仕上げ磨きにも対応できるようにす
る。

謝

辞

４）同一サイズのロボットであってもより大きな金型

本研究は，平成13年度補正即効型地域新生コンソーシ

ワークを磨けるように，また，長時間運転に不可欠アム研究開発事業の一環として，九州経済産業局から委託な効率的なミスト機能を実現するため，ワーク固定を受けた (財) 北九州産業学術推進機構から再委託された

台に３自由度の並進制御機能と２自由度のチルト制研究開発業務「自由曲面金型のスーパー磨き自動仕上げシ

御機能を持たせる。

ステムの開発 −学習型モーション／力制御系の開発と磨

５）ペットボトル程度の小型の金型ワークから，自動車ボディのような大型の金型ワークに対応できるロ

き実験による性能評価−」として実施したものである。

6

参考文献

1)

津田，安田，永田，他 2 名：研磨装置及び研磨方法，特願2002-286901, (2002)

2)

F. Nagata, K. Watanabe, Y. Kusumoto, et al.: New
Finishing System for Metallic Molds Using a Hybrid
Motion/Force Control, 2003 IEEE International
Conference on Robotics and Automation (ICRA2003),
The Grand Hotel, Taipei, (2003), accepted.

3)

F. Nagata, K. Watanabe, Y. Kusumoto, et al.: High
Precision Polishing Robot Using a Learning-Based
Surface Following Controller, Procs. of 2003 IEEE
International Symposium on Computational Intelligence in
Robotics and Automation (CIRA2003), pp.91-96, (2003)

4) 永田，楠本，渡辺，木口：自由曲面金型のスーパー磨き自動仕上げシステムの開発 −学習型モーション／
力制御系の開発と磨き実験による性能評価−，平成13年度補正地域新生コンソーシアム研究開発事業成果報
告書，pp. 80-103, (2003)
5) 津田，安田，永田，楠本：金型研磨ロボットシステムの開発，機械と工具 5月号別冊 −最新金型加工技術−, pp. 77-82, 工業調査会 (2003)
6) 津田，安田，永田，楠本：熟練職人技を低コストで代替する自由曲面金型の磨きロボットシステムの開発，
ツールエンジニア5月号, Vol. 44, No. 5, pp. 60-65,(株)大河出版 (2003)
7) 永田，楠本，渡辺，他2名：ペットボトル金型の高品
位磨きシステムの開発 −ボールエンド形状砥石のハ
イブリッドモーション／力制御法−，第３回SICEシ
ステムインテグレーション部門講演会論文集, pp. 8384，神戸市産業振興センター, (2002)8) 永田，楠本，渡辺，津田，安田：金型の高品位磨きのための軸付砥石のモーション／力制御法，第12回イン
テリジェント・システム・シンポジウム講演論文集，
pp. 133-136, アバンセ（佐賀県立女性センター・佐
賀県立生涯学習センター）, (2002)9) 永田，楠本，渡辺，ほか10名：オープンインタフェイスを有する産業用ロボットを用いた金属材料の高品位
磨きシステムの開発，第4回日本ファジィ学会九州支部学術講演会予稿集，pp. 13-16, (2002)

研磨工具を駆動するエアー圧力のスキルフルコントローラーの開発
楠本幸裕 ∗1永田寅臣 ∗1

津田邦博 ∗2安田仁徳 ∗2

小蓑正樹 ∗2

Development of a Skilfull Controller of Air Pressure for Air Driven Sanding Tools
Yukihiro Kusumoto, Fusaomi Nagata, Kunihiro Tsuda, Kiminori Yasuda and Masaki Komino
木製家具の製造工程における自由曲面の研磨や，膜厚の薄い塗装面の研磨は機械による自動化がされておらず，熟練者による手作業で行われているのが現状である。一方，当所のシーズである研磨ロボットシステムは，自由曲
面はもちろん，塗装面の研磨にも対応できるが，研磨工具を駆動するエアー圧力の調節に課題を残している。高品
位な研磨を実現するためには，研磨中に研磨工具の駆動トルク，すなわちエアー圧力をスキルフルに制御することが重要となっており，この課題をクリアすることで研磨ロボットの性能を大幅に改善させることができる。そこで
本稿では，パソコンでエアー圧力を任意に制御できるコントローラーの開発を行い，研磨ロボットに実装し研磨実
験によりその有効性を確認したので報告する。

1 はじめに
現在，木製家具の製造工程において，そのほとんどが機械により自動化がされているにもかかわらず，研磨作業だけはいまだ熟練者による手作業で行われているのが現状である。これは，木材に特有の吸湿・乾燥による変形や，ワークの移動に伴う固定位置の誤差により，位置制御だけでは高精度な磨きを行うことが非常に困難になるためである。特に最終工程となる塗装
面の研磨においては，数百 µm の膜厚しか持たない塗装面がこの誤差によって削り取られてしまい，著しく製品の品質を落としてしまう原因となる。

図− 1 研磨ロボットシステム

機械による研磨作業の自動化への期待は高く，これまでにも様々な自動研磨システムの開発に関する研究が行われてきた。しかし機械の自由度の低さから 3 次
元の曲面にまでは対応できるものは無かった。そのため，3 次元の自由曲面を採り入れた高付加価値型の家
具は，手彫りにより彫刻的に加飾されたもの以外ほとんど生産されていなかった。また一方では，3 次元の曲面に対応させる為に，自由度の高い産業用マニピュ
レータの先端に研磨装置を取り付けて研磨を行った例もあるが，煩わしい教示作業を必要としたり，繰り返
し位置精度が 0.1mm 程度しか達成できない等の問題が残っていた。しかし，当所では平成 12 年度 NEDO ベ
ンチャー企業支援型地域コンソーシアム研究開発事業の一環として開発した研磨ロボットシステム (図− 1)

により，3 次元自由曲面を有する木材ワークの木地研
磨および塗装面研磨を実現している 1) 。
さて，研磨ロボットシステムを用いた研磨作業において高品位な研磨を実現する為には，研磨性能に大きな影響を及ぼすいくつかのパラメータの調整を研磨作業中に行うことが不可欠であり，我々はこのパラメー
タを “研磨パラメータ” と呼んでいる 2) 。研磨パラメー
タには，研磨工具の押付力・倣い速度 (ワーク表面に対する接線方向の速度)・駆動トルクの 3 つがあり，研磨作業中にこれら研磨パラメータの調整を行うことで高品位な研磨が実現できる。この中で，研磨工具の押付力と倣い速度はパソコンを使ってロボット制御アプ
リケーションから新しい目標値を入力する事で簡単に∗1 インテリア研究所

調節が行えた。しかし工具の駆動トルクの調節を行う∗2には問題点があった。エアー駆動式の研磨工具のため，(株) エーエスエー・システムズ

駆動トルク，すなわちエアー圧力を調節するためには，工具とエアーコンプレッサーの間にある手動式の圧力弁の調節ネジを手で回す必要があるからである。そのため，これまでこのエアー圧力の調節を行うために，ロボットの操作とは別にもう一人エアー圧力調節専用の
人手を要しており，大変効率が悪かった。さらに，手動で調節ネジを回しエアー圧力を調節するため，レスポンスが非常に悪いという問題点もあった。
本稿では，この問題を解決するためにパソコンから簡
単に調節が行えるエアー圧力のスキルフルコントロー

GOTO/1195.0010,435.0000,8.6051,0.0267281,0.4709989,0.8817288
GOTO/1190.3916,435.0000,8.7663,0.0349907,0.4684017,0.8828225
GOTO/1185.7822,435.0000,8.9705,0.0432991,0.4650965,0.8842005
GOTO/1181.1729,435.0000,9.2178,0.0516661,0.4610714,0.8858577
GOTO/1176.5635,435.0000,9.5083,0.0601045,0.4563117,0.8877877
GOTO/1171.9541,435.0000,9.8420,0.0686268,0.4508002,0.8899829
GOTO/1167.3447,435.0000,10.2192,0.0772452,0.4445166,0.8924338
GOTO/1162.7354,435.0000,10.6400,0.0859717,0.4374383,0.8951294
GOTO/1158.1260,435.0000,11.1046,0.0948179,0.4295400,0.8980562
GOTO/1153.5166,435.0000,11.6134,0.1037949,0.4207936,0.9011989
GOTO/1148.9072,435.0000,12.1665,0.1129132,0.4111687,0.9045391
GOTO/1144.2979,435.0000,12.7643,0.1221825,0.4006326,0.9080556
GOTO/1139.6885,435.0000,13.4070,0.1316114,0.3891503,0.9117239
GOTO/1135.0791,435.0000,14.0952,0.1412077,0.3766851,0.9155156
GOTO/1130.4697,435.0000,14.8291,0.1509750,0.3631987,0.9193983
GOTO/1125.8604,435.0000,15.6091,0.1609007,0.3486536,0.9233372
GOTO/1121.2510,435.0000,16.4357,0.1709833,0.3330122,0.9272904
GOTO/1116.6416,435.0000,17.3091,0.1812223,0.3162372,0.9312102
GOTO/1112.0322,435.0000,18.2299,0.1916143,0.2982920,0.9350432
GOTO/1107.4229,435.0000,19.1984,0.2021527,0.2791425,0.9387299
GOTO/1102.8135,435.0000,20.2153,0.2128277,0.2587575,0.9422043

ラーの開発を行った。

図− 2 CL データの記述

2 研磨ロボットシステム
本章では，エアー圧力のスキルフルコントローラーを実装する研磨ロボットシステムについて解説を行う。

2 − 1 オープンアーキテクチャ型産業用ロボット

(a)

(b)

図− 3 CL データに基づいた加工の軌道

既に開発している研磨ロボットシステムでは，研磨を行うロボットとして，高自由度・高信頼性・低価格の面から産業用ロボットを採用している。従来，産業ロボット制御アプリケーションを開発してきた。さら用ロボットはティーチングペンダントを用いて座標点に手先に取り付けた力覚センサからの力覚値をフィー

をロボットに記憶させ，それを追従させることで動作

ドバックし，ワークへの押付力を安定的に制御するこを行わせる教示再生方式のユーザインタフェイスのみとを可能にしている。

が提供されていた。生産工場などのラインで部品の移2 − 2 ＣＬデータ

動，設置，ハンドリングなどの直線的な動きを行うに

CL データにはワークの 3 次元座標値及びその座標点はそれで十分であったが，今回のように 3 次元の自由における法線ベクトルが 1 セットとして図− 2 のよう曲面上に沿って研磨工具を倣わせるような曲線的で滑に記述されている。ロボットはこの CL データの情報

らかな動きを行わせる場合には，非常に多くの座標点により，手先に取り付けた研磨工具が常にワークに対を記憶させるための教示作業が必要となるため，実用

して垂直に当たるように制御される。CL データの座的でなかった。さらに，仮にこの非常に煩わしい教示

標点は，CAM のメインプロセサが生成した渦巻きや作業が行われたとしても，ロボットの繰り返し位置精

ジグザグのパス上に並んでいる。ジグザグパスを使用

度が十分でないために，たとえ同じ形状であっても，した場合の CL データの軌跡の一例を示したのが図−

複数のワークに対して平均的な研磨を行うことは非常

3(a) である。一方，図− 3(b) におけるパス上の点は，実に困難であった。一方，図− 1 にあるロボットは，現際に CL データに記述されている座標点をプロットし在研磨ロボットシステムのベースとして使用しているたものである。研磨ロボットシステムでは，この CL

川崎重工業社製の 6 自由度産業用ロボット FS30 で，近年登場してきているオープンアーキテクチャ型 3) のコ
ントローラを有するロボットであり，メーカから提供

SurfaceZ

CL(n − 1)

される API(Application Programming Interface) を使うことで，独自のロボット制御アプリケーション (ユー+CL(n + 1) CL(n 2)
CL(n)ObjectX

ザインタフェイス) の開発が可能となっている。
筆者らはこれまでに，CL データからワークの形状を読み込み，容易にワーク表面を倣わせることが可能な

r (k )r (k + 1)

r (k + 2)

図− 4 CL データを用いた目標軌道の生成

データに基づき倣い制御器 1) を用いて離散時刻 k にお2
Response

ける目標軌道ベクトル r(k) を生成する (図− 4 参照)。

Reference

ロボットは研磨中，力覚センサからの情報よりワー
クに対する押付力が常に目標値になるように制御されるため，ワークの表面全体を均一に研磨することが可能であると同時に，CL データと実際のワークの形状との誤差を吸収することができる。また，目標値を変えContact Force [kgf]2 − 3 押付力の調節機能1ることで，同じワークに対して強く押付けながら研磨
0することも，軽くなでるように優しく研磨することも

05Time [s]可能である。この特徴により，産業用ロボットの繰り返し位置精度の低さをカバーできるだけでなく，NC

図− 6 力制御実験の結果 (工具停止時)

加工後のツールマーク除去を目的とした木地研磨も，

2
Response

うになった。この押付力の制御には，次式に示す速度

Referenceẋ(k) = exp −M−1
d Bd ∆t ẋ(k − 1)−1
− exp −M−1
d Bd ∆t − E Bd K f F̃(k) − Fdkr(k) − r(k − 1)
(1)
+K i ∑ {F(n) − Fd } + Kr∆tn=1
ここで，ẋ(k) ∈ ℜ6 はベース座標系での離散時刻 k における工具の速度ベクトル，Md =diag(Md1, · · · , Md6 ) 及びBd =diag(Bd1, · · · , Bd6 ) はそれぞれ目標慣性行列，目標粘性行列であり，これらをインピーダンスパラメータと呼ぶ。

F(k) ∈ ℜ6はFT (k) = [ f T (k) nT (k)]で定義され，f (k) ∈ ℜ3
は工具とワーク間に作用する接触力ベクトル，n(k) ∈ ℜ3 はモーメントベクトルである。FTd = [ f Td nTd ]は目標とする力・モーメントベクトルである。K f =diag(K f 1 , · · · , K f 6 ) は力
フィードバックゲイン行列である。K i =diag(Ki1 , · · · , Ki6 )と E はそれぞれ，積分制御ゲイン及び単位行列である。

Contact Force [kgf]塗装を施した後の繊細な塗装面研磨にも適用できるよ
指令のインピーダンスモデル追従型力制御を用いる 4) 。

10000
10

1

0

0

5

10000
10

Time [s]図− 7 力制御実験の結果 (工具駆動時)ており，K r =diag(Kr1 , · · · , Kr6 ) は，そのフィードフォ
ワードゲインである。ここで，図− 5 のように研磨工具が傾いた場合， 力覚センサの測定値に，工具の自重に起因する測定誤差が生じる 5) 。故に，力覚センサ座標系
における力ベクトル S f (k) の z 軸方向成分 S fz (k)（図−5 参照）に対し，以下の式に示す重力補償を行う。

さらに図− 4 の r(k) をフィードフォワード項として用いS ˜
fz (k) = S fz (k) − mg cosθgª¼ÅÊÆÉ’Êw±¸ÏÀÊS©Æ¹ÆËw¸ÉÄf z (k )(2)

ここで，m は研磨工具の質量，g は重力加速度，θg はÆÉº¼wÊ¼ÅÊÆÉ

研磨工具の重力方向に対する傾斜角である。なお，式ËË¸º¿Ä¼ÅË

(1) 中の F̃ (k) = [ f̃ (k) ñT (k)] の f̃ (k) は S f̃ (k) を力覚セTTンサ座標系からベース座標系へ変換したものである。

mÃ¸ÊËÀºwÇ¸»wÎÀË¿Ê¸Å»wÇ¸Ç¼É

gmg cos  g

図− 6 と図− 7 には，式 (1) を用いて，3 次元自由曲面を持つ木質ワークに対する力制御実験を行った時の工具押付方向の力覚センサ値を示している。図− 6，7 はそれぞれ工具のパワーを OFF 及び ON にしたときの値

図− 5 研磨工具の傾きによる力覚センサ値の変化を示している。この図から分かるように，研磨工具のElectropneumatic regulator

Screw valve

Air compressor
Input signal

Air compressor

Air driven sanding tool

Air driven sanding tool

Desired airpressure

図− 8 従来のエアー圧力調節方法
Air pressure controller

ON/OFF に関係なく目標値に良好に追従している。
3 エアー圧力のスキルフルコントローラー

D/A convert board

図− 9 開発したエアー圧力コントローラー

ラーの開発を行った。まず，使用していた手動式の圧以上の研究成果により，3 次元自由曲面および塗装

力調節弁の替わりに電空レギュレータを設置した。電面にも対応した研磨ロボットシステムを開発した。し空レギュレータは入力信号（電圧）に応じてエアー圧

かし，第 1 章でも述べたとおり高品位な研磨面を得る

力を調節できる電子式のエアー圧力調節弁であり，入ためにはエアー圧力のスキルフルな調節が課題として

力信号である電圧を変化させることにより，スキルフ

残っており，研磨ロボットシステムを実際に商品とし

ルにかつ瞬時にエアー圧力を調節する事が可能である。

て販売するためには，この課題をクリアする必要があっ

つぎにこの電空レギュレータへの入力信号をパソコンた。そこで本年度の研究課題としてエアー圧力のコンから出力させるためのアプリケーションソフトの開発

トローラーの開発を行った。本章ではその内容の詳細を Microsoft Visual C++ を用いて行った。開発したソについて述べる。

フトでは，キーボードからの入力や画面上のスライド

3 − 1 現状での問題点

バーを移動させることでエアー圧力の目標値を自在にではまず，なぜエアー圧力のコントローラーの開発

変更でき，直感的・感覚的に使いやすいインタフェイが必要であったかを整理してみる。図− 8 は従来のエスとなっている。入力された目標のエアー圧力は，ア

アー圧力調節装置の概略図である。この図を見ても分か

プリケーションソフト内で目標圧力に応じた電圧値にるとおり，単純に手動式の圧力調節弁を用いてエアー

変換され，D/A ボードを介してパソコンから電圧とし圧力の調節を行っているだけである。従って以下のよて出力され，電空レギュレータへ入力される。このエ

うな問題点が挙げられる。

アー圧力コントローラーにより，パソコンからの操作• パソコンでロボットの操作や他の研磨パラメータ

で工具のエアー圧力を自在に変化させたり，工具駆動の調整をする作業者以外にもう一人必要である。

の ON/OFF の切り換えが可能となった。図− 9 は開発• 人の手で圧力調節ネジを回してエアー圧力を調節するため，レスポンスが非常に悪い。

したエアー圧力コントローラーの概念図である。また，
すでに開発しているロボット制御アプリケーションの中に今回開発したエアー圧力コントローラーのアプリ• 研磨中のエアー圧力の調節以外にも，研磨の開始/

ケーションを組み込むことにより，1 つのアプリケー

終了時における工具の ON/OFF の役割も担っていションでロボットの動作と研磨工具の圧力を制御できるため，弁の開閉作業は必ず発生している。

るようになっている。

以上のことから，現状のままではエアー圧力の調節が3 − 3 ハイパーＣＬデータ

非常に煩わしく研磨作業全体の効率を悪くしているこ

さて，以上から開発したエアー圧力コントローラーと，しかし省くことのできない工程である，というこにより，研磨工具の駆動トルクが他の研磨パラメータとが分かる。

と同様にパソコン上で調節できるようになった。しか3 − 2 エアー圧力コントローラーの開発

し今回さらに，自動化という観点から研磨ロボットのそこで本研究では，これらの問題点を解決し研磨ロ

更なる性能向上のために，新しい概念の CL データを提ボットの性能を向上させるため，エアー圧力コントロー

案した。それがハイパー CL データである 2) 。エアー圧Electropneumatic
regulator
GOTO/1185.7822,435.0000,8.9705,0.0432991,0.4650965,0.8842005
GOTO/1181.1729,435.0000,9.2178,0.0516661,0.4610714,0.8858577
GOTO/1176.5635,435.0000,9.5083,0.0601045,0.4563117,0.8877877
GOTO/1171.9541,435.0000,9.8420,0.0686268,0.4508002,0.8899829
GOTO/1167.3447,435.0000,10.2192,0.0772452,0.4445166,0.8924338
FORCE/2.0
GOTO/1162.7354,435.0000,10.6400,0.0859717,0.4374383,0.8951294
GOTO/1158.1260,435.0000,11.1046,0.0948179,0.4295400,0.8980562
GOTO/1153.5166,435.0000,11.6134,0.1037949,0.4207936,0.9011989
GOTO/1148.9072,435.0000,12.1665,0.1129132,0.4111687,0.9045391
GOTO/1144.2979,435.0000,12.7643,0.1221825,0.4006326,0.9080556
GOTO/1139.6885,435.0000,13.4070,0.1316114,0.3891503,0.9117239
GOTO/1135.0791,435.0000,14.0952,0.1412077,0.3766851,0.9155156
GOTO/1130.4697,435.0000,14.8291,0.1509750,0.3631987,0.9193983
POWER/0.4
GOTO/1125.8604,435.0000,15.6091,0.1609007,0.3486536,0.9233372
GOTO/1121.2510,435.0000,16.4357,0.1709833,0.3330122,0.9272904
VELOCITY/30.0
GOTO/1116.6416,435.0000,17.3091,0.1812223,0.3162372,0.9312102
GOTO/1112.0322,435.0000,18.2299,0.1916143,0.2982920,0.9350432
GOTO/1107.4229,435.0000,19.1984,0.2021527,0.2791425,0.9387299

Regulatedcompressed airCompressed airForce sensor
measurement

Air compressor
Regulation data forsanding parameters
3D from data
Hyper CL data

Robot control application

Servo controller

図− 11 ハイパー CL データを用いた研磨ロボットシステム

図− 10 ハイパー CL データの記述例
表− 1 ハイパー CL データ中のコマンド
Commands

Controlled objects

Unit

POWER

Air pressure of sanding tool

MPa

FORCE
VELOCITY
BLOW

Contact force

kgf

Moving velocity of sanding tool

mm/s

Air blow

0///OFF
1///ON

力コントローラーの開発により，全ての研磨パラメー
タをスキルフルに調整することが可能となり，高品位
図− 12 研磨実験風景

な研磨を可能とした。しかしこの研磨パラメータ調整
は，研磨中にパソコンからキーボード等による手入力で行う必要があるため，現場でこれら研磨パラメータ調整される。ハイパー CL データを用いた場合の研磨ロの調整が頻繁に発生していては効率が悪く，作業者へ

ボットシステムの概念図を図− 11 に示す。この図を見の負担も大きい。そのため，研磨パラメータの調整もても分かるとおり，ハイパー CL データからロボット

自動で行える機能が必要となる。そこで今回，これま制御アプリケーションに対しワークの 3 次元形状デーで手入力で行ってきた研磨パラメータの調整を作業者

タだけでなく研磨パラメータの調整に関するコマンドの代替として行うハイパー CL データを提案する。ハも入力され，従来の CL データではキーボードなどか

イパー CL データには，位置・姿勢情報に加えて研磨ら手入力していた研磨パラメータ調整を，ハイパー CL

パラメータの調整に関する記述を行うことができる。

データの場合は記述されたコマンドに基づき自動で行

通常研磨ロボットは CL データの “GOTO” で始まる行

うことができる。

を位置・姿勢情報として認識しそのデータを基に動作を行う。ハイパー CL データでは更に，それ以外の記

4 研磨実験

述を読み取ると研磨パラメータの調整を行うコマンド

つぎに，今回開発したエアー圧力のスキルフルコン

として認識し，適時そのコマンドに従い調整を行う。

トローラーの有効性を検証するため，研磨ロボットに図− 10 はハイパー CL データの一例で，この中の下よる 3 次元自由曲面を有する木質ワークの研磨実験を線部分がそのコマンドの記述例である。表− 1 は今回行った。図− 12 はその様子である。ワークのサイズ

ハイパー CL データとして新たに追加したコマンドのは 1200.0×450.0 [mm] で，材質はマホガニー材である。

一覧である。この表より，例えば図− 10 の場合，最初ワークにはあらかじめ NC 工作機械で曲面に加工したの “FORCE/2.0” というコマンドで研磨工具の押付力がものを用いる。そのため表面にはツールマークが残っ

2.0 [kgf](19.6 [N]) になる。次の “POWER/0.4” というており，このツールマークを除去し表面を滑らかにすコマンドで研磨工具のエアー圧力が 0.4 [MPa] になり，ることが研磨の目的である。なお，研磨中におけるイ

さらに “VELOCITY/30.0” で倣い速度が 30.0 [mm/s] にンピーダンスモデル追従型力制御のゲイン等の各制御

表− 2 制御パラメータ
Parameters

ValuesUnits

M d1 , M d 2 , M d 3

0.01

kgfCs2/mm

Desired damping
coefficient

Bd 1 , Bd 2 , Bd 3

20.0

kgfCs/mm

Force feedback gain

Kf1,Kf 2 ,Kf 3

1.0-

Integral control gain

Ki1 , Ki 2 , Ki 3

0.0005-Feedforward gainK r 1 , Kr 2 , K r 3
∆t

0.8

-

10.0

ms

Contents
Desired masscoefficient

Sampling widthn ­ú U¿±Ï°図− 14 アトラクティブな自由曲面をもつベンチ

5 おわりに
本研究では，研磨工具を駆動するエアー圧力のスキ
ルフルコントローラーの開発を行った。これにより，研磨ロボットによる研磨中，自在に研磨力を調節する事が可能となり，高品位な研磨面を得ることが可能となっ(a) Before sanding(b) After sanding図− 13 研磨前後のワーク表面

た。更に，ハイパー CL データの採用により，研磨パ
ラメータ調整作業の自動化にも成功した。その結果，共同研究相手である (株) エーエスエー・システムズより，平成 14 年 10 月に “インテリジェントサンダー・ロ

パラメータは表− 2 に示すとおりである。図− 13 が研ボ” として研磨ロボットシステムが商品化された。

磨前後のワーク表面を比較したものである。ロボット
による研磨によって，ツールマークが除去され，滑ら

6 参考文献かな表面になっていることがわかる。さらにワーク表

1) 永田，渡辺，他 3 名：多軸制御用 CL データに基づ面の形状自体も維持され，全体にわたって均等に研磨

く倣い制御器を用いた力制御ロボットサンダーの開が行われていた。研磨終了までには 3 回の工程を要し，

発とその評価実験，精密工学会誌，Vol. 68, No. 7,

それぞれ ]60 によるツールマーク除去の木地研磨，]120

p. 953–957 (2002)

での中研磨，]180 による仕上げ研磨，と順に研磨紙の2) 楠本，永田，他 3 名：ハイパー CL データを用いた

番手を細かくしている。研磨に要した時間は 1 工程当た

ロボットサンダーの研磨性能の改善，第 12 回イン

りが 15 分程度で，合計 45 分程度を要した。また，高品

テリジェント・システム・シンポジウム講演論文集，

位な研磨面が得られるよう研磨中に随時研磨パラメー

佐賀，p. 137–140 (2002)

タの調整を行っていたが，ハイパー CL データによる

3) 水川，小山：産業用ロボットの教示方法の現状と展自動調整を行ったため，研磨開始時に 1 度操作をした

望，日本ロボット学会誌，Vol. 17, No. 2, p. 180–185

だけで研磨中は何の操作も必要としなかった。この実(1999)

験で使用したワークは加工依頼があったもので，研磨

4) 永田，渡辺：研磨ロボットのためのジョイスティク

ロボットでの研磨後に，裏面及び脚部の加工が施され支援による力制御教示システム，日本機械学会論文

商品化されている（図− 14）。今回の依頼の 1 年前に集（C 編），Vol. 67, No. 655, p. 767–774 (2001)

も同形状の加工依頼があったが，マホガニーという硬5) F. Nagata, K. Watanabe, et al.：Flexible Finishing Sys-

い材質のため，当時は ]60 での研磨でツールマークを

tem Using Hyper Cutter Location Data，Procs. of The

完全に除去するだけでも 3 回の研磨を行っていた。し6th International Conference on Mechatronics Tech-

かし今回は式 (2) の重力補償や今回開発したエアー圧

nology, Kitakyushu, p. 218-223 (2002)

力コントローラーにより非常に効率よく研磨を行えた
ため ]60 での研磨は 1 回で済み，すぐに仕上げ研磨に移行できた。

立体設計を中核とした『ＩＴ活用金型製造支援システム』の開発
摩耗工具 CAM の開発に関する研究
*1

野中

智博

Development of “The system which supports manufacture of the metallic mold which
utilized IT”
A Study of The Development of“The wear tool CAM function”

Tomohiro Nomaka
九州経済産業局の平成 13 年度から 15 年度の地域新生コンソーシアム事業 １ ） で，金型全体を立体的に設計する立体設計法を中核にして，設計と連動したＮＣデータが作り出せる立体設計連動CAM機能，2 次元設計図を自動的に作り出す金型立体図面化機能，金型の生産情報をコンピュータネットワークによって，金型生産の各部門に効率良く配信できる生産情報ネットワーク機能をもつ『ＩＴ活用金型製造支援システム』 ２ ） ３ ） の開発を行っている。このシステムに，他のシステムにはない，レーザを使った工具の測定データに基づいて，ＮＣデータを作り出すことができる「磨耗工具ＣＡＭ機能」を付加する。本年度は，その中核部分になる 3 次元図形として表された任意の工具形状とワーク形状の間で，精度の高い走査線仕上げ加工，等高線仕上げ加工用のＮＣデータを作り出す「自由工具形状ＣＡＭ機能」と，透過型レーザ測定に対応した「自動工具径・長測定システム」の開発を行ったので，その概要を報告する。
1.はじめにの使用度合いに応じて磨耗する。そのために，従来で金型の製造分野では，近年，低賃金を背景にした中は，この工具の磨耗・変形を無視したＮＣデータしか国の急速な台頭をはじめ，台湾，韓国等の近隣諸国と作り出せないために，要求形状と実際の加工物には，の本格的な国際競争時代を迎えている。このような状誤差を生じる。また，工具形状を数値で定義するため

況のもと，日本の金型製造業は，海外では対応ができに，スクエアエンドミル，ボールエンドミル，ラディ

ない付加価値の高い高品位な金型を低価格，短納期でアスエンドミル等の特定の工具しか使用出来なかった。

製作することを迫られている。

磨耗工具ＣＡＭ機能では，実際の工具形状を測定でこの高品位金型の製作を可能にするのが磨耗工具Ｃ求めるので，磨耗状態を考慮したＮＣデータの作成がＡＭ機能である。磨耗工具ＣＡＭ機能とは，レーザを可能になり，要求形状と実際の加工物には，誤差を少使って工具をＮＣ工作機械上で回転中に測定し，そのなくすることができる。

測定データに基づいて，工具形状をＣＡＤ上に立体図

また，この機能では，工具を一旦，立体図形として形として定義し，立体として定義された加工物形状(ワ

定義するために，任意の工具形状に対してＮＣデーターク)との間で，その加工物を製作するために必要な工を作り出すことができるので，工具の形状の制限を受

作機械の動作指令（ＮＣデータ）を作り出す機能であ

けずに，加工形状に最適な工具を使用して加工を行う

る。

ことが可能になる。

従来の金型用３次元ＣＡＤ／ＣＡＭシステムでは，

この機能は，従来のＣＡＤ／ＣＡＭシステムには全

工具形状は，理想的な形状として数値で定義されていくない機能で，「ＩＴ活用金型製造支援システム」を特る。例えば，直径 10mm の円筒形形状，球半径 5mm のボ

徴づける独自機能の一つであり，平成 13 年度〜15 年度

ール形状などである。しかし，実際の工具形状は，その期間で開発を進めている。
本年度は，磨耗工具機能の中核部分である「自由工＊１ 機械電子研究所

具形状ＣＡＭ機能」の開発を行った。この機能によれば，昨年度開発した「自動工具径・長測定システム」

によって得られた測定点列データを基にして，３次元る数値が出力されるだけである。そこで，開発した機ＣＡＤ上に回転体形状として表示された工具形状だけ能を検証するために，走査線仕上げ加工用 NC データ作

ではなく，任意な工具形状をＣＡＤで 3 次元図形とし成における計算過程の各段階を可視化できるようにして作成すれば，その工具形状と任意のワーク形状とのた。

間で，加工のためのＮＣデータを作成することができ

2-2 「自動工具径・長測定システム」の透過型測定への対るようになる。

応

また，昨年度開発した「自動工具径・長測定システ

昨年度，開発を行った「自動工具径・長測定システ

ム」は反射型のレーザ変位計による反射型測定を利用

ム」は，写真１に示すように，レーザ変位計を使用ししたものであっが，これまでの研究の結果，反射型測

た反射型測定システムであった。

定には，問題点もあることが判った。そこで，本年度は，この問題点を解決するために，「自動工具径・長測定システム」をレーザマイクロメータによる透過型測定にも対応できるように機能強化を行った。以下にその内容を報告する。
２．研究方法2-1．自由工具形状ＣＡＭ機能
磨耗工具 CAM 機能では，工具の測定データを基にして，工具を回転体形状として３次元ＣＡＤ図形として

写真１

レーザ変位計を利用した「「自動工具径・長測定システム」

表し，その工具形状とＣＡＤ上で３次元図形として表されたワーク形状との間で精度の良いＮＣデータを作

しかし，開発の結果として，このシステムには以下の問題点があることが判った。

成できるようにする。
この機能の中核部分は，３次元図形として表わされ(1)反射型のレーザ変位計を用いているために，基準工た工具形状とワーク形状を使って，ＮＣデータを作り具径からの変位量しか測定できないために，基準工出す機能である。この機能によれば，必ずしも工具形

具径をマイクロメータ等を使用して，あらかじめ測状を測定データから作成する必要はない。工具形状を定をしておく必要がある。

通常のＣＡＤの操作方法により，３次元形状として図(2)反射光を利用するために，測定を確実に行うためには，レーザ変位計を測定距離内の最適な位置に設置

形化すれば良い。
磨耗工具機能の中核部分である３次元図形として表する必要があり，設置に手間がかかる。

された任意の工具形状とワーク形状の間でＮＣデータ(3)一点に照射したレーザ光により測定を行うために，を作成するこの機能を「自由工具形状ＣＡＭ機能」と工具全体を測定するための，工作機械の測定動作が呼ぶ。

複雑になり，測定に時間がかかる。

この機能の実現するために，福岡県とコンピュータ

そこで，本年度は，これらの問題点を解決するたエンジニアリング株式会社で共同特許を取得した「干めに，ライン状のレーザ光を利用したレーザマイクロ

渉線投影法」とよぶ工具経路計算方法（特許第 3010002

メータによる透過型測定にも対応できるように，新た号）を使用した。また，プログラム開発は，VisualC++6.0

な測定動作および測定データ処理のプログラム開発をを 使 用 し ， 開 発 し た 機 能 群 を 3 次 元 CAD で あ る行った。写真 2 に開発実験に使用したレーザマイクロ「SolidWorks」に組み込んで使用することができるよ

メータとシステム全体を示す。また,表 1 に開発実験用

うに，COM（Componentのレーザマイクロメータの主な仕様を示す。

ObjectModel）技術を活用した。
今年度開発した機能は，コンピュータの計算ロジッ
クが主要な部分を占め，結果は，NC データのもとになプログラム開発には，VisualC++6.0 を使用し，加工現場端末としてのノートパソコンを利用してシステム構成ができるように機能開発を行った。

表２

試作コマン ド

コマンド名

機能の概要

工具形状

「自 動 工 具 径 ・長 測 定 システム」で得 られ

作成る工具形状を表す X，Y,Z 値のアスキー点
列ファイルから回転体 3 次元形状として工具形状を作成，表示する機能

走査線仕工具形状とワーク形状を 3 次元図形とし上げ加工て指定し，「干渉線投影法」により，設定した条件で走査線仕上げ加工用のＮＣデー
タ用点列データを算出する機能

写真２

レーザマイクロメータを利用した「「自動工具径・長測定システム」

等高線仕

工具形状とワーク形状を 3 次元図形とし上げ加工て指定し，「干渉線投影法」により，設定した条件で等高線仕上げ加工用のＮＣデー

表1

レーザマイクロメータの主な仕様

レーザ光源（発光波

可視光半導体レーザ長）（650nm，1mW，クラス 2）

測定幅

120mm

最小検出物体φ1mm

レーザ走査範囲

126mm

最小読み取り幅

0.1μm

繰り返し精度±2μm

直線性指示精度

±8μm

位置誤差

±10μm

レーザ走査回数

1,600 回/s

レーザ走査速度452m/s

3 結果と考察3-1 自由工具形状ＣＡＭ機能
本年度の開発目標は，磨耗工具 CAM 機能の中核部分となる「自由工具形状 CAM 機能」を開発することであり，コンピュータの計算ロジックの開発が主要な部分

タ用点列データを算出する機能
工具断面カ

工 具 を指 定 した方 向 に切 断 し，その断 面ーブ作成

線を作成，表示する機能

交 線 カーブ

曲 面 同 士 の交 線 カーブを作 成 ，表 示 する

作成

機能

点列の表

アスキー点列ファイルからデータを読み込

示

み，点列を表示する機能

図１

試作メニュー

開発した機能を使い，走査線仕上げ加工を例にして，３次元図形として表現されたダミー工具に対して，「干
渉線投影法」を利用してＮＣデータを作成する工程を
図２〜図１０に示す。

を占める。このロジックは，来年度のマンマシンイン
ターフェースの開発により，立体設計連動 CAM と一体化された機能として，整備される。
しかし，開発全体を段階的に確実に進めると同時に開発したロジックの正しさを検証し，動作確認を行う
ために，仮の開発コマンドを決め，その内容の開発整備を行った。
以下に，表２に試作コマンドの一覧と図１に CAD に組み込まれた試作メニューを示す。

図２＜工程１＞ワークおよび工具をアセンブリに配

置する。

図３

＜工程２＞

線を求める。

試作コマンドの走査線仕上げ加工

設定ダイアログで工具，ワーク形状を選択し，設定項

図６目を入力する。

値以内の補間点を求める。

図４

＜工程３＞

工具とワークに対し，走査線方向に平面を自動作成する。

図７

＜工程５＞

<工程６＞

各交線との弦長トレランスが規定

補間点の中で，｢干渉線投影法｣を適応する必要のない点を除外する。

図８

＜工程７＞

工具基準点を走査線上の補間点毎に移動させて，｢干渉線投影法｣および「干渉点投影法」
図５

＜工程４＞

工具とワークに対し，平面との交を適応し，工具とワークが接触する位置の工具基準点

高さを求める。

は，回転直径値を，直接得ることは出来ない。そこで，ソフト的に処理をすることによって，回転直径を得るようにした。

通過光

基準位置

光

回転直径

遮

工
図９

＜工程８＞

工具基準点高さから工具先端高さの差分だけZ値を差し引く。これが，工具先端位置の工具経路になる。
図１１

工具と測定幅の関係

図１２に試作した測定設定画面，図１３に，レーザ
マイクロメータを用いて，工具径・長を測定する場合の処理方法を示す。

図１０

＜工程９＞

工具先端点を走査線毎に直線で
結ぶ。

これが

直線補間（G01）NCデータ点群になる。

3-2 「自動工具径・長測定システム」の透過型測定への対
図１２

応

測定設定画面

レーザマイクロメータによる透過型の工具測定では，帯状のレーザ光を用いて工具径および工具長の測定を行なう。
この方法の場合，レーザ変位計による反射型の測定に比べて，工作機械の測定動作は単純になるが，工具本年度開発を行った「自由工具形状ＣＡＭ機能」は磨耗工具機能の中核部分であり，「ＩＴ金型製造支援システム」を他のシステムと差別化する機能のひとつで，ユニークな機能である。

回 転 時 の 特 定 断 面 に お け る 回 転 円 の 直 径 (以 下 回 転 直

本年度，「干渉線投影法」ロジックをプログラム化し，径と呼ぶ)を測定するためには，反射型とは違った処理「自由工具形状ＣＡＭ機能」の基本機能を実現するこが必要になる。

とができたことは，来年度マンマシンインターフェー

図１１に示すように，任意の断面形状をもつ工具の測定では，単純にレーザ光の遮断幅を測定するだけでスを開発することにより，磨耗工具機能全体の実現可能性を確実なものにしたと言える。

あるために，成果が見えなくなる恐れがあった。そこ
で，「干渉線投影法」の処理過程の可視化を試みながらプログラム群の開発を進めたが，この方法が効率的にロジックをプログラム化することを可能にし，個別開発プログラムのデバック，正しさの検証に大いに役に立った。
一方，「自動工具径・長測定システム」をレーザ変位計による反射型測定だけではなく，レーザマイクロメータによる透過型測定にも対応できるようにしたこと
は，工具の測定を，より実用的なものにすることができた。また，この透過型測定による「自動工具径・長測定システム」は，本プロジェクトの「ＩＴ金型製造
支援システム」での利用だけでだけではなく，金型製造業が現在，困っている問題の解決のために応用展開をすることができる。
これまでの磨耗工具機能の開発での成果は，本年度，「工具の自動測定方法および装置」（特願 200-229587
号）と「任意工具形状に対応した３次元ＣＡＤ／ＣＡ
Ｍシステム」（特願 2002-132951 号）として特許出願することが出来た。
４．まとめ
本年度の成果を踏まえて，来年度はマンマシンイン
ターフェースを開発することにより，磨耗工具機能全体を整備し，運用実験と連動させながら，立体設計連動ＣＡＭ機能と一体化，システム化する。
また，本年度開発した「自由工具形状ＣＡＭ機能」
単体としても機能強化を図っていきたい。
「自動工具径・長測定システム」の応用展開については，今後，本プロジェクトとは別に，適応分野の開拓，適応方法の検討，応用アプリケーションの開発等，
新たな技術シーズとしての技術開発に取り組みたい。
５．参考文献（論文投稿）
1)野中智博：次世代金型設計・製造システムの実際,機械と工具,Vol44，No4(2000) 27-30
2) 野中智博他 6 名：立体設計を中核とした”IT 活用金
型 製 造 支 援 シ ス テ ム ” の 開 発 , 型 技術,VOL17,No13(2002) 90-91
3) 財団法人
図 １３

レー ザマ イク ロ メ ータ ーに よ る 処理 方法

九州産業技術センター：平成 14 年度 地

域新生コンソーシアム研究開発事業「立体設計を中核とした『IT 活用金型製造支援システム』の開発」成果

本年度の主なテーマは，ロジックのプログラム化で報告書

ものづくりの高度化に関する研究
オンマシンウェルディングシステム装置の試作
竹下

朋春 ＊1
谷川

野中

智博 ＊1

義博 ＊1

安部

中村

年史 ＊1

憲和 ＊1 中村
石田

裕章 ＊1

康弘 ＊2

Studies and Developments of Tradition System in Manufacturing Skill
Studies and Developments of welding System
Tomoharu Takeshita，Tomohiro Nonaka，Norikazu Nakamura，Hiroaki Nakamura
Yoshihiro Tanigawa ，Toshifumi Abe and Yasuhiro Ishida

現在，工業製品は，消費者ニーズの多様化や商品サイクルの短縮化により，高品質な製品を短納期で製作する必要にせまられている。その中でいかにコスト，納期を縮めるかが企業の生き残り策となっている。しかし設計変更や加工ミスが発生しても，納期の変更が出来ない。そこでこのような問題を解決でき，企業のセールスポイントとなるようなオンマシンウェルディングシステムの開発を行う。マシニングセンター等の切削加工用工作機械上で，CAD/CAM からの NC データ（技能者の技術を数値化）に基づき自動溶接を行うことで，金型の高品質化と製作期間の短縮を実現することを目的としてオンマシンウェルディングシステムの研究開発を行った。

１ はじめに
現在，消費者ニーズの多様化により，金型加工メー
カも短納期で高品質な製品の要求が高まっている。しかし発注後の設計変更も多く，納期厳守のまま金型加2 工作機械上での溶接システムの開発
2−1 オンマシンウェルディングシステム
図−１に，工作機械上でのオンマシンウェルディン
グシステムを示す。

CAD/CAM

工メーカも対応している。
また CAD/CAM システムの発達により，装置を導入することで 3 次元形状の加工が可能となっている。し

工作機械
溶接ヘッド

かし作業者や CAM データのミスなどで，金型企業では１型あたり 4，5 件，加工ミスが発生しているのが現状である。
このような，設計変更や加工ミスの発生時には，熟練した技能者が溶接機を使用して手動で肉盛溶接を行っている。しかしこのような作業は大変な熟練を要すが，年々の熟練工の減少は，即座の対応ができないた
め経営者の不安材料となっている。
また金型の意匠にかかる箇所においては，県内の企サブテーブル

溶接機本体

業では出来ないため，大阪の業者に依頼している。したがって往復の輸送時間と費用がかかっている。

図−１

オンマシンウェルディングシステム

そこで，この問題を解決するためにオンマシンウェ
ルディングシステムの開発を行う。

従来の金型加工の設計変更や加工ミスの発生時に，熟練した技能者が溶接機を使用して，手動で金型など＊1 機械電子研究所の肉盛溶接を行っている。このオンマシンウェルディ＊2 機械電子研究所

ングシステムは，既存の工作機械を使用して，自動化を行うものである。通常，工作機械の主軸ヘッドには

工具ホルダを介してドリルやエンドミルなどの切削工具が取り付く。この部分に溶接ヘッドを取り付けて，肉盛溶接を行うものである。この溶接ヘッド部分は，3次元形状の肉盛溶接を行うために，溶接トーチの旋回，傾斜，前後動作が可能となる。（特願2000-79621

工

作機械上での溶接システム）また溶接装置は，パソコ
ン側から溶接電流や，溶接パルスをコントロールし最適溶接条件で溶接する。さらに CAD/CAM 装置の部分
では，3 次元形状の肉盛溶接を行うための，NC データを作成する部分となる。また従来では肉盛溶接のために，毎回工作機械から金型をおろして溶接作業を行い，

写真−１

溶接ヘッド及び制御装置

再度工作機械に載せ直して，段取りを再度行い再加工する。このシステムでは，工作機械上に金型を載せたまま，溶接，再加工を行うための，サブテーブルを用

2−3 CAM ソフトウェアの開発
オンマシンウェルディングシステムを開発する場合，いる。このテーブルで溶接熱を工作機械本体から遮断

溶接ヘッドが，複雑な曲面を持つ金型の表面上から一し，工作機械に熱影響をおよぼさない。

定距離を保つように工作機械本体を制御する必要があ

2−2 溶接ヘッドの開発る。そこで，金型用 3 次元 CAD/CAM システムを使っ溶接ヘッドの設計は，設計ミスを極力無くすために，
ソリッドタイプの３次元 CAD を用い，全ての部品，て，その制御用の NC データを作り出せるかどうかがシステムを実現するための重要な技術要素となる。

構造を３次元的に設計をする３次元設計を新規に行っ従来の CAD/CAM システムでは，円筒形や球形をした。３次元 CAD には，溶接用ＣＡＭ開発システムにた工具を用いて形状を切削加工する場合の NC データ

利用するＣＡＤを使用し，試作した溶接ヘッドは，全は作り出すことができるが，本システムの溶接ヘッド

体をコンパクトにまとめるとともに，主要部分にアルを想定し，金型表面形状と一定の距離を保った NC デミを用い，軽量化を図った。また，安全性を考慮し，ータを作り出す CAM 機能はない。そこで，溶接ヘッ

工作機械主軸が回転しても装置が壊れないように工夫

ド制御と工作機械制御とを行う NC データを作り出すしている。3 次元 CAD を用いることにより，溶接トーCAM 機能を開発した。溶接用 NC データ作成例を図−

チの干渉などを考慮して設計が行えた。図−２に，今３に示す。

回 3 次元 CAD で設計を行った装置を示す。また，写真−１に，今回試作した溶接ヘッド及び制御装置を示す。

図−３

溶接用NCデータ表示例

2−4 制御用ソフトウェアの開発
工作機械上で，様々な形状をもつ金型の補修溶接を
図−２

組立図（3 次元）行えるようにするためには，溶接ヘッド部の溶接棒を

溶接条件に合わせて適切に供給すると同時に従来の人サブテーブルに 100×100mm のワークを取付け，ワ

手による溶接時の手の動きを自動化する必要がある。

ーク中心に溶接時と同様なアークを飛ばすことによる，

そこで，CAM ソフトウェアで作られた NC データに基

ワーク中心下面，サブテーブル中心下面，工作機械テ

づいて，工作機械と溶接ヘッド制御装置にデータを転ーブル中心上面，オンマシンウェルディングヘッドの送する装置の開発を行った。図−４に制御用ソフトウ

トーチ取付け部の温度測定を 10 分間行った。測定結果

ェアの GUI 画面を示す。

を図−５に示す。図からワーク下面の温度は 400℃近くに達したが，工作機械テーブルは，サブテーブルの効果により温度上昇は見られなかった。また，オンマ
シンウェルディングヘッドについても，56℃であった。

図−４制御用ソフトウェアのGUI画面

画面左側が通常企業が保有する CAM で算出したデ

図−５10 分の溶接による温度上昇ータである。このデータをソフトウェア内で計算を行い溶接ヘッドのオフセット量及び傾き等を考慮したデータが右側画面に表示される。

3-2 ノイズ対策
昨年度の実験においては，工作機械のメモリ運転モ

また，算出された溶接用 NC データに従って，溶接ードにより溶接が可能なことを確認していたが，本年ヘッドを制御すると同時に工作機械へ NC データの一度は 3 次元の曲面についても対応可能とするために部を転送し，工作機械に指定した動作をさせる役割を

DNC 運転においても利用可能とした。DNC 運転モー果たす。

ドは，大量のデータを一度に工作機械に転送するのではなく，小さなデータを工作機械が要求する毎にデー

3 結果と考察タ転送装置からシリアル通信経由で転送するものであ

3-1 熱影響試験る。この方式は，10 数年前の工作機械から搭載されてサブテーブルによる工作機械への熱影響及びオンマ

いるが，誤り伝送についての機能が貧弱であるため，

シンウェルディングヘッドの温度上昇を測定するため，溶接開始時に間隙をぬってアークが飛ぶ瞬間の大きな

写真−２に示すように熱電対を各所に取付け温度測定

ノイズにより，伝送不良となることがわかった。工作を行った。

機械及び伝送装置であるパソコン類はまったく問題が無かった。そこで，伝送部に改良を加え，光ファイバ
伝送及び光伝送装置の電池駆動とすることで，対策を行った。PLC 装置を用いて，アークを 1 秒 ON,0.5 秒
OFF させることを繰返し行い，その回数をカウントすることでノイズ対策試験を実施した。
その結果，1500 回の ONOFF を行っても，一度もエラーが発生しないことを確認し，試験を打ち切った。結果を図−６に示す。
写真−２

実験状況

写真−４は，急な曲面を持つ S50C のサンプル形状
1600
1400
1200
1000
800
600
400
200
0

への溶接結果である。写真からも分かるように，曲面に対し逐次法線方向のトーチ角度を維持しているため可能な溶接である。曲面に対しトーチ角度一定のまま伝送試験結果光ファイバ＋バッテ
リ駆動

光ファイバ

図−６

光ファイバ＋ノイズフィルタ

シールド有りシールド無しで溶接行うと，アークの距離が変化するために，部分部分で玉になるような溶接になってしまう。
写真−５には，凸レンズのような曲面についても行った例を示す。

3-3 サンプル溶接試験
オンマシンウェルディングシステムの最大の特徴である，工作機械にワークを取付けたまま自由曲面の溶接が可能なことを実証するため，100×100mm の自由曲面に対し溶接が可能なことを確認した。
写真−５

写真−３は，金型材料の一つである NAK 材におけ

凸レンズ面への溶接

る曲面溶接写真である。写真から分かるように，人間には不可能な安定した肉盛溶接を行っていることが確

4 まとめ
本年度は，オンマシンウェルディング装置のハード認できた。

ウエア開発，CAM ソフトウェアの開発，制御用ソフト
ウェアの開発を実施し，それら統合したシステムとしての評価を行うことができた。
今後は，「オンマシンウェルディングシステム」を，同じ工作機械上で計測を行なう「オンマシン計測」と
CAD/CAM システムでの「リバースエンジニアリング」と組み合わせて,肉盛溶接により形状を形成し，計測を行い，不要部分を切削加工したり，計測により金型の欠陥部を自動認識できるようにして，このシステムを
写真−３

NAK材への溶接

高度に利用できるようにしていきたい。
このことで，最近，国内の金型製造業では，安い人件費を背景にして，中国へ金型生産がシフトするのではないかとの危惧が強まっている。このような状況下において，金型生産を差別化し，高付加価値金型を短納期化，低コスト化するために，「オンマシンウェルディングシステム」の必要性はますます増大していると捉えている。

写真−４

S50Cへの溶接

円筒の圧縮ピーク応力に関する研究
春山繁之*1

牛島邦晴*2陳玳珩*2Study on Compression Peak Stress of Circular Tubes.
Shigeyuki HARUYAMA＊1， Kuniharu USHIJIMA＊2 and Dai-Hemg CHEN
本研究では，自動車車体など輸送機器の構成部材として多く用いられている円筒形状部材において,構成部材の機能として求められる衝撃吸収機能を制御するために必要な,圧縮破壊時の初期ピーク応力に与える形状パラメータの影
響および材料特性の影響について有限要素法汎用ソフトを用いて検討を行った。その結果,ピーク応力は長さＬに無関
係で,肉厚ｔと半径Ｒとの比ｔ/Ｒの関数として整理できること,降伏応力が大きいほどピーク応力は大きいがピーク
応力が降伏応力より大きければ,ピーク応力は降伏応力に無関係となることが分かった。

1 はじめにそこで,本研究では,弾塑性変形を考慮した薄肉円筒

自動車車体などの基本構成部材として,薄肉円筒あ問題について,静的荷重下での圧潰特性と動的圧潰特

るいは角筒形状の部材が幅広く用いられている。その性には関連性があると考えられることから,静的な軸

理由として,自動車衝突時の乗客の安全性を確保する
ため,衝突時に車体の一部を適度に圧潰させ,運動エネ
ルギーをできるだけ効率よく吸収する必要がある点が方向圧縮荷重を受ける円筒問題について,有限要素法
による弾塑性数値解析を行い,まず初期ピーク応力 σ 1に及ぼす,各種材料ならびに形状パラメータの影響について報告を行う。

考えられる。
図 1 は模式的に示した,軸圧縮荷重を受ける円筒問題
での,軸方向圧縮応力 σ x と圧縮ひずみ u x L ( L は円筒

2 解析方法の長さ)との関係図である。乗客の安全を確保するため,

図 2 に示す円筒形状(長さ L ,円筒平均半径 R ,肉厚 t )に

基本構成部材に対し,図中の斜線部で示した吸収エネ

ついて弾塑性大変形解析を行う。解析モデルは二次元

ルギー量 W をできるだけ大きくするのと同時に,初期のピーク応力 σ 1 をできるだけ抑える設計をすることに軸対称モデルを用い,境界条件として円筒右端を固定壁に完全拘束し,左端より別の剛体を変位制御 u x で円より,不幸にして衝突が起こった場合の衝撃を効率よ

筒に押し付けたシミュレーションを行う。

本研究では有限要素法汎用ソフト MSC.Marc を用い,く吸収しなおかつ,ピーク応力を低くすることにより人体への衝撃を小さくすることができるためである。
こうした薄肉形状部材に対し,軸方向の圧縮荷重下での理論的,実験的あるいは解析的研究が,これまで数多く行われてきた(1)-(11)。

図−２ 解析モデル

図−１ 圧縮変形と圧縮荷重模式図*1 機械電子研究所*2 東京理科大学

また,図 3 は,円筒右端を壁に固定させた弾性解析により求めた,圧縮のピーク応力 σ 1 (図中の■,□印)と,円筒の肉厚 t と平均半径 R との比 t R との関係を示したものである。図中の縦軸は圧縮方向を正とし,縦弾性係

数 E で無次元化している。図中の●,○印は,同様な有円筒の軸方向荷重による座屈には,軸対称変形の簡単

限要素法汎用ソフトを用い,弾性固有値解析で求めた座 屈 応 力 σ cr を ,実 線 は Timoshenko (1) に よ る 座 屈 応 力

な提灯型座屈,円周方向に幾つかの波数をもって折り

σ cr の理論解をそれぞれ示している。この図からわかる
ように,図 2 に示す本解析モデルでの解析は方法で求めたピーク応力 σ 1 は,座屈応力 σ cr に相当する。

たたまれる非軸対称型の座屈,さらには軸対称型の座屈が生じた後,非軸対称型の変形に切り替わる座屈などがあるが,これまでの研究により,おおよそt R > 0.02 , 0.025 の比を持つ円筒の場合は軸対称の座屈モードを形成することが知られている(8),(11)。弾性

座屈に関する Timoshenko の研究によれば,円筒長さ Lが長く,軸方向に座屈のしわが多く作られれば,その座屈応力は常に軸対称変形モードとして求めたそれに等
しい

(2 )

ことが知られている。本研究では,衝撃吸収材として円筒の軸圧潰問題を取り上げ,衝突軸圧潰時に多数のしわが軸方向に形成できるように円筒長さ L を設定している。従って,軸対称モデルとして円筒の軸圧潰問題を取り扱う。このことの有効性を確認するため,図4 には 1 例として二次元軸対称モデルと三次元円筒モデ
ルを用いた時の,軸方向応力 σ x (以下ではすべて圧縮を正とする)と軸方向ひずみ u x L との関係を示す。

図−３ 弾性解析による圧縮のピーク応力 σ 1 と円筒の肉厚 t と平均半径 R との比 t R との関係

次に弾塑性材料特性として,式（１）,式（２）に示
すような 2 種類の硬化則を用いる。まず第一の硬化則として,塑性域( σ > σ y , σ y は降伏応力を表す)における加工硬化が一定な二直線硬化則⎛

σ = σ y + Eh ⎜ ε −
⎝

σy ⎞

⎟=
E ⎠

E − Ehσ y + EhεE(1)を用いる（ただし,式中の E は縦弾性係数, Eh は加工硬化係数, ε は弾性ひずみと塑性ひずみの和を表す）。もうひとつの硬化則として,応力勾配 ∂σ ∂ε がひずみとともに変化する n 乗硬化則

図−４ 軸方向応力 σ x と軸方向ひずみ u x L の関係（二次元軸対称モデル,三次元円筒モデル）

また,図-5 (a ) ~ (d ) は図 4 中の各点(A,B,C,D)における,三次元円筒モデルでの変形形状を表している。これら⎛⎝σ = σ y + K ⎜ε −

σ⎞

⎟
E⎠

n

の図からわかるように,モデルの違いに関わらず初期(2)を用いる(ただし,式中の K は加工硬化係数, n は加工硬化指数を表す)。本研究では,それぞれの硬化則におけるピーク応力 σ 1 への影響を調べるとともに,異なる硬化則の間でのピーク応力 σ 1 の対応についても検討を行った。

ピーク応力 σ 1 はほぼ一致し,三次元円筒モデルでは初期ピーク応力 σ 1 まで軸対称変形(図 5 (a) 参照)が生じた
後,非軸対称変形(図 5 (b) − ( d ) )が生じる。本研究ではこの初期ピーク応力 σ 1 に対する各因子（材料,形状パラメータ）について検討を行うため,軸対称モデルを用いた解析が妥当であると考え,解析に用いている。

(b)

(a)

(c)

(d)

図−５ 三次元円筒モデルの変形形状（A,B,C,D 点）

3 解析結果および考察
3-1 降伏応力 σ y による σ 1 への影響
図-6 は(1)式の硬化則に従う弾塑性材料において,弾性 座 屈 応 力 σ cr (1) ( こ の 問 題 で は()σ cr E = t R 3 (1 −ν 2 ) ≒ 0.047 )よりも低い値
で降伏応力 σ y を変化させた時の,硬化係数 Eh とピー
ク応力 σ 1 との関係を示したものである。（縦弾性係数

E ＝70.6[GPa]とし,両軸とも E で無次元化している。
この図からわかるように,硬化係数 Eh が小さいとき,
ピーク応力 σ 1 の値は σ y の値に近づく。 また,硬化係
数 Eh が大きくなるにつれて,ピーク応力 σ 1 は大きくなるが, σ 1 が降伏応力 σ y より大きければ, σ 1 の値はσ y に無関係でほぼ Eh E のみの関数として整理することができると考えられる。

図-６ 硬化係数 Eh とピーク応力 σ 1 との関係

3-2 形状パラメータ(肉厚 t ,平均半径 R ,長さ L )による影響
図 7 は初期ピーク応力 σ 1 に及ぼす,円筒の長さ L の影響を示したものである。この図からわかるように,円
筒長さ L を平均半径 R (ここでは 13[ mm] )より大きい程度に設定すれば,ピーク応力 σ 1 の値も長さ L に無関
係でほぼ一定値をとる。ただし, L があまり長くなると局所的な座屈ではなく,長柱型の全体座屈（オイラー座
屈）を生じる可能性がある。本研究では局所的な座屈について検討を行うため,形状パラメータとして,円筒
長さ L = 159[ mm] と固定し,肉厚 t を 1, 2, 3[ mm] ,半径 R
を 13, 26, 39[ mm ] の間で設定する。この範囲の円筒形状において,長柱型のオイラー座屈は確認されなかった。
また,図８(a),(b),(c)に長さ L=10,20,50mm での変形図（ｂ）L=20mmを示す。

（ｃ）L=50mm
図−８ 長さ L を変化させた際の変形図

図 9 は加工硬化係数 Eh = E / 20 で,円筒の肉厚 t と半図-７ 初期ピーク応力 σ 1 に及ぼす,円筒の長さ Lの影響

径 R との比 t R を t R = 0.077 と固定した各円筒モデル
での,軸方向の応力 σ x と軸方向ひずみ u x L との関係を示したものである。この図からわかるように,肉厚 t の違いに関わらず同じ肉厚比 t R でピーク応力 σ 1 はほぼ一致する。また,図 10 は各円筒モデルでの,肉厚比 t Rとピーク応力 σ 1 との関係を示したものである。この図からわかるように,同じ肉厚比 t R を持つ円筒で,ほぼ同一の初期ピーク応力 σ 1 を持ち,その値は肉厚比 t Rの増加とともに比例的に増加する。以上のことから,初期ピーク応力 σ 1 に及ぼす形状パラメータの影響を整理すると, σ 1 は次式

σ 1 = f1 ( L, t , R, E , Eh ) ≒ f 2 ( t R , E , Eh )(a)L=10mm(3)のように,肉厚比 t R の関数として表すことができる。

より 2 倍以上大きく,またそれぞれの値を比較すると,硬化係数 Eh の違いにより異なった σ 1 の値となる。次に
図 12 は,縦弾性係数 E は異なる( E1 ≠ E2 )が, Eh が等しい( Eh1 = Eh 2 )2 つの円筒体における,軸方向圧縮応力とひずみとの関係を比較したものである。この図からわかるように,同じ硬化係数 Eh を持つそれぞれの円筒体においても,ピーク応力 σ 1 は異なる結果となる。そこで,
図 13 は 縦 弾 性 係 数 E も 硬 化 係 数 Eh も 異 な る( E1 ≠ E2 , Eh1 ≠ Eh 2 )が,それぞれの係数比 Eh E が等しい( Eh1 E 1 = Eh 2 E 2 )円筒体における,軸方向圧縮応力とひずみとの関係を比較したものである。この図からわかるように,それぞれの円筒におけるピーク応力 σ 1の差は,両モデルでの縦弾性係数の比 E1 E 2 にほぼ等し
い(図 13 の場合,約 2 倍)結果となる。さらに,種々の係
数比 Eh E に対し無次元化ピーク応力 σ 1 E を求め,そ

図−９ 軸方向の応力 σ x と軸方向ひずみ

u x L との関係の関係を図 14 に示す。この図からわかるように,縦弾性係数 E の違いに関わらず,無次元化ピーク応力 σ 1 Eは各係数比 Eh E に対してほぼ 1 本の直線関係となる。
以上のことから,二直線硬化則に従う円筒モデルでの無次元化したピーク応力 σ 1 E は,次式

σ 1 E ≒ f 2 ( t R , E , Eh ) ≒ f3 ( t R , Eh E )(4)のように円筒の肉厚 t と内半径 R との比 t R ,および硬化係数の比 Eh E の関数として表され,具体的には図 14中の実線で示すように,肉厚比 t R に対し直線関係となる。

図−１０ 肉厚比 t R とピーク応力 σ 1 との関係

3-3 材料パラメータ(縦弾性係数 E,加工硬化係数 Eh )による影響
図 11〜13 は肉厚比 t R = 0.077 の円筒モデルに対し,縦弾性係数 E と硬化係数 Eh の組み合わせをいくつか変えた時の,軸方向応力 σ x と軸方向ひずみ u x L との関係を示したものである。まず図 11 は縦弾性係数 E が等しく( E1 = E2 ),加工硬化係数 Eh が異なる( Eh1 ≠ Eh 2 )2 つの円筒体での軸方向圧縮応力とひずみとの関係を比較したものである。この図からわかるように,各円筒モデ
ルにおいて生じるピーク応力 σ 1 は,降伏応力 σ y の値

図−１１ 軸方向応力 σ x と軸方向ひずみ u x L との関係( E1 = E2 ， Eh1 ≠ Eh 2 )4 まとめ本研究では,静的な軸方向圧縮荷重を受ける薄肉円
筒問題について,有限要素法による弾塑性数値解析を行い,初期ピーク応力 σ 1 に及ぼす,各種形状ならびに材
料パラメータの影響について検討を行った。解析結果
により,以下の点が明らかになった。
(1) 円筒形状の影響として,円筒の軸方向長さ L が円筒
半径 R より大きく,オイラー座屈を生じない程度の長さであれば,ピーク応力 σ 1 は L に無関係で,肉厚 tと半径 R との比 t R の関数として整理できる。
(2) 塑性降伏後のピーク応力 σ 1 は, σ 1 > σ y であれば,ピーク応力 σ 1 は降伏応力 σ y に無関係である。
5 参考文献図−１２ 軸方向応力 σ x と軸方向ひずみ u x L との関係( E1 ≠ E2 ， Eh1 = Eh 2 )(1) S.P.Timoshenko and J.M. Gere, Theory of Elastic
Stability,

2nd,

Ed.,

McGraw-Hill(1961),

pp.462--468.
(2) S.P.Timoshenko and J.M. Gere, Theory of Elastic
Stability,

2nd,

Ed.,

McGraw-Hill(1961),

pp.462--468.
(3) 都井裕,川井忠彦, 薄肉構造の離散化極限解析(その 5)-軸圧縮荷重を受ける円筒殻の非軸対称塑性
座 屈 モ ー ド , 日 本 造 船 学 会 論 文 集 , 154,(1983),
pp.337--344.
(4) 村瀬勝彦,ノーマン・ジョーンズ, 円管の衝撃軸圧
縮 塑 性 座 屈 実 験 , 材 料 , 42-483, (1993),
pp.1420--1426.
(5) 十河敬寛,宇治橋貞幸,松本浩之,足立忠晴, 薄肉円
管の衝撃軸圧潰によるエネルギー吸収特性の解析,機論, 63-605, A(1997)，pp.146--151.

図−１３ 軸方向応力 σ x と軸方向ひずみ u x L との(6) 佐々木健,黒川知明, 円管の衝撃軸対称崩壊過程と関係( E1 ≠ E2 , Eh1 ≠ Eh 2 , Eh1 E1 = Eh 2 E 2 ）緩 衝 材 評 価 , 日 本 機 械 学 会 論 文 集 , 63-616,
A(1997)，pp.2610--2617.
(7) 藤原昭文,橋村徹, 円筒の軸圧壊特性, 日本機械学会論文集, 64-620, A(1998)，pp.1069--1076.
(8) 山崎光悦,韓昌,石川秀樹, 円筒の衝撃座屈圧壊吸収エネルギー最大化設計に関する研究, 日本機械学会論文集, 64-620, A(1998)，pp.1077--1083.
(9) 谷村眞治,三村耕司,石川雄一,楳田務, 段付薄肉円管に対する衝撃圧潰試験および同部材のエネルギ
ー吸収能の評価に関する研究, 日本機械学会論文集, 65-635, A(1999)，pp.1622--1628.
(10) 谷村眞治,三村耕司,石川雄一,楳田務, 鋼製薄肉
円管の連続塑性座屈に関する研究, 日本機械学会
論文集, 66-642, A(2000)，pp.382--389.

図−１４種々の係数比 Eh E に対し無次元化ピーク
応力 σ 1 E(11) Jones, N., Structural Impact, (1989)， 385,
Cambridge University Impress.

アルミニウム合金鋳物の構成式パラメータの同定
春山繁之*1

森田茂隆*2

Study on Impact Properties of Aluminum Casting Alloy.
Shigeyuki HARUYAMA＊1 and Shigetaka MORITA＊2
リサイクル性に優れ軽量で複雑形状に対応できるアルミニウム合金鋳物が，自動車用部材などの衝撃を受ける部分へ使用されはじめている．そのため,高ひずみの動的負荷を受けると準静的試験と比べ降伏応力の上昇が起こる材料特性を考慮した動粘弾塑性構成式などのパラメータを明らかにすることが求められている。そこで本研究では,高ひずみ
速度域における応力−ひずみ評価方法として信頼性の高い引張型ホプキンソン棒試験装置を用いてアルミニウム合金
鋳物の材料特性評価を行い,多くの汎用動解析ソフトなどに使用することができる Cowper−Symonds 構成方程式用パラメータの同定を行った。

1 はじめに鋳造アルミニウム合金の衝撃破壊現象下における材料特性 (1)，(2)は,これまで十分な評価がなされていない。
そのため,衝撃エネルギーの吸収方法をコントロールするための部材破壊方法の設計や破壊現象を評価することが困難になっている。そこで,本研究では,鋳造ア
ルミニウム合金の高ひずみ速度下における材料特性を正確に把握し設計解析に思量するために必要な各種鋳造材料における構成方程式などのパラメータを同定するため,信頼性の高い衝撃試験装置を用いてアルミニ
ウム合金の動的な材料特性を明らかにし,動解析シミュレーションに使用することができる構成方程式 (3) の係数を算出した。

図−１ 鋳造金型

２ 実験方法供試材としては,金型鋳造材料を用いた。以下に鋳造

表―１ 金型鋳造材熱処理条件

条件を示す。
2-1 鋳造条件

熱処理
T4(高延性)T6(中間)
T6(高耐力)図-1 に示す金型に金型温度：333(±5)K,注湯温度：
983(±5)K の条件で鋳造を行った後,中間材,高延性材,
高靭性材,非熱処理材用の処理を行った。それぞれの熱

溶体化
813K×7h813K×7h813K×7h

時効−
423K×4h443K×4h

処理条件を表-1 に示す。また,溶湯の成分を表-2 に示す。

表−２ 金型鋳造材化学成分（AC4CH 材）

Si
7.0

Mg
0.33

*1 機械電子研究所*2 日立金属株式会社 素材研究所

Fe
0.10

Mn
Tr

Cu
Tr

Ni
Tr

Sn
Tr

（mass%)

Ti
0.10

Sr
0.01

Al
Bal.

2-2 DAS(Dendrite Arm Spacing)評価

R2

組織の違いが生じるため,試験片の採取位置により材料特性が異なる。そこで,試験片の組織をそろえるため

M8
Φ4.0

鋳造アルミニウム合金は,凝固時の冷却条件により特大舟形試験片の変化について評価を行った。特大舟形試験片の底面からの距離とDASⅡの関係（表-3,図-2）を交線法 4) により計測を行った。また,試験片のDASは,(7.0)

一般的に使用される範囲である 45μm,65μmの 2 種類を(27.0)

採用するため底面からの距離 5 ㎜,35 ㎜の部分を用いた。

表−３ 特大舟形試験片の底面からの距離と DASⅡ
図-３ 円柱型試験片（標点間 3mm）

の関係
底面からの
DASⅡ
距離（ｍｍ） 平均（μｍ）

DASⅡ（μｍ）測定値
①
②
③

0
5
10

―
45
48

―
44.6
46.7

―
46.3
45.9

―
43.5
50.5

15
20
25
30
35
40
45
50

51
59
61
63
64
76
77
76

49.0
58.8
61.7
65.8
63.3
76.9
74.6
78.3

51.5
62.5
58.8
63.3
67.6
79.4
75.8
75.8

52.6
56.2
61.0
61.0
61.7
71.4
80.6
72.5

表−４
No
1
2
3
4
5
6
7

試験片条件一覧表

DAS
45μm
45μm
65μm
65μm
45μm
45μm
45μm

熱処理
T6（中間）
T6（中間）
T6（中間）
T6（中間）
as castT4（高延性）T6（高耐力）

標点間
3mm
6mm
3mm
6mm
3mm
3mm
3mm

3．引張実験
3-1 衝撃引張試験装置の検討（高精度直接引張型ホプキ
ンソン棒試験装置５））
高歪速度域における応力−歪評価の方法として１）

底面からの距離（ｍｍ）

Block to Block２）Bar to Block３）Bar to Barの３つの測定原理に分けることができるが,歪速度が6010ｓ -1以上の応力波の影響を無視することができる高50

速変形では,応力波の干渉を防ぐことができるBar to40

Barが理論的に最も優れている。そこで,Hardingらによ30り考案された引張型ホプキンソン棒法を衝撃試験に用20いることとした｡また,引張型ホプキンソン棒法には,

10

反射引張型,直接引張型があるが本研究では試験片内に圧縮波の通過がない直接引張型の試験装置を導入し

0
30

40

50
60
70
DASⅡ（μｍ）

80

図―２ 特大舟型の DASⅡ分布た。本実験に使用した衝撃引張型ホプキンソン棒試験
装置（（有）エコマス社製）の概略を図-5 に示す．本装
置は先に説明したとおり直接引張型試験装置で，入出力棒（Al2017-T4）・銃身（JIS G 3454），打出し円管（Al2017−T4）および測定系から構成されている．本

2-3 試験片形状

装置は入力棒側に取り付けたLoading blockの自由端で本実験に用いた準静的（低ひずみ速度）,衝撃（高ひ生じる反射引張応力波を利用して衝撃試験を行うもの

ずみ速度）試験片形状を図-3（円柱状試験片）にそれであり，打出し捧の縦衝撃により入力棒内に発生させぞれ示す。表-4 に試験片形状 NO,寸法,材質などの一覧

た圧縮応力波に変換するNicholas式衝撃引張試験装置

を示す。

とは異なり，試験片は試験の初期段階において圧縮応
力波の作用を全く受けないといった特徴がある．応力波の様子をラグランジュ線図を用いて示すと図-6 のようになる．ラグランジュ線図から分かるように従来のホプキンソン衝撃引張試験装置と比べ本衝撃試験装置
では，入力波と反射波の間隔を広くできることにより，伸びの大きな材料についても評価を行うこが可能となる．また，入射波，反射波，透過波は，応力波が干渉することなく測定できるように，弾性棒No.1，No.2 にそれぞれ試験片取り付面より 1200mm，300 mmの弾性棒
表面上に貼付したひずみゲージにより検出した．デー

B部詳細

タは 0.1μSのサンプリングタイムで取り込んだ．

B部
No.1 Bar

4500

2000

1200
No.1Gage

2300

300

No.2 Bar

No.2Gage
Air

Air Chamber

Specimen（A部）

No1, No2 ゲージから応力波によるひずみを計測

試験片取り付け状態

データ処理・解析図−５ 直接引張型衝撃試験装置

No.1 BARSTRIKER TUBE

SPECIMENGAGE No.2

GAGE No.1

2

COMPRESSIVE WAVE

εt

1.5

Time ,(ms)No.2 BAR1TENSILE WAVE

0.5
0

1000

εr
εi
2000

4000
3000 3300
Distance ,(mm)4800

図−６ ラグランジュ線図
Gum Barrel

No.1 Bar3-2 衝撃引張試験

6000

6500

試験片の衝撃引張試験より得られたひずみ波形の代

ひずみゲージNo1 による反射波の出力である．同図より本試験装置は比較的きれいな引張波が入射され破断するまでに応力波の干渉がなく入射波と反射波がきちんと計測できていることが分かる．このひずみ波形の入射波，透過波，反射波の出力から一次元弾性波伝ぱ理論 (6) に基づいて試験片ゲージ長部（標点部）におけ・る公称ひずみε，公称ひずみ速度ε，公称応力σを波動方程式(1)〜(3)を用いて計算処理することにより衝Tensile Stress σ B(MPa)

入力波の出力，ひずみゲージNo2 による透過波の出力，

400

2000

300

1500

200

1000
σ

100

0

0
0

5

撃引張応力−ひずみ速度−ひずみ線図（図-8）を求めることができる。この図から，ひずみ速度は変形初期

500εTensile strain rate ε(1/s)

表例を図-7 に示す．図左よりひずみゲージNo1 による

10

15

Strain(%)

図−８ 衝撃引張応力−ひずみ速度−ひずみ線図と破断後を除いて，塑性変形中のひずみ速度はほぼ一定であることがわかる。そこで，この値をひずみ速度とした．また，破断位置は，ひずみ速度が急激に上昇

3-3 準静的引張試験
準静的引張試験には,島津製作所製オートグラフを使用して，0.5mm/min（低ひずみ速度）のクロスヘッド

し始める付近とした。

速度で，室温下にて行った．荷重および変位は，それぞれ共和製動ひずみ測定器に 10HZ のサンプリング速度でロードセル出力・変位計出力として計測を行った．

10

No.1Gage
No.2Gage

Volt , V5

準静的試験の様子を図-9 に示す。

0
-5
-10
0

200

400

600

800

1000

Time , μs

図−７ 衝撃試験によるひずみ波形

ε (t ) =− 2C 0L

ε& (t ) =− 2C oε r (t )L（２）σ (t ) =EAaε t (t )（３）∫ ε (t ′ )d t ′
t

0

r

（１）

ここで，C0は棒内を一次元的に伝播する波の速度，Lは棒の長さ，ε rは透過波によるひずみ，Eは縦弾性係数，
Aは棒の断面積，aは試験片の断面積である．

図−９ 準静的引張試験

４ 実験結果

表-5 実験結果一覧

各歪み速度における実験結果を図-10 から 12 に示す。
同図から,各歪み速度ともきれいな応力−歪み線図がNo得られていることが分かる。
1350

応力(MPa)

300
250
200

2

150
100
50
0
0.0

2.0

4.0

6.0

8.0

10.0

12.0

14.0

16.0

3

ひずみ(%)

図-10 応力―ひずみ4-1（準静的試験：ひずみ速度 2.78E-03S ）
350
300

5

引張応
力(MPa)

降伏応力
(MPa)

歪
（％）

歪速度
(1/s)

静1

308.1

197.2

静2

307.6

250.9

動1

319.3

260.5

静1

293.5

179.6

静2

295.0

210.6

動1

313.8

261.7

静1

307.4

174.5

静2

307.4

236.4

動1

318.4

256.0

静1

295.0

182.7

静2

305.9

216.8

動1

312.4

249.2

静1

175.2

63.0

12.7
7.7
12.3
14.8
10.2
15.3
11.5
6.2
9.7
15.1
9.1
12.9
19.3
12.5
17.1
17.7
10.7
16.3
11.3
4.1
9.8

2.78E-03
5.56E-01
7.47E+02
1.39E-03
2.78E-01
1.02E+03
2.78E-03
5.56E-01
7.32E+02
1.39E-03
2.78E-01
1.30E+03
2.78E-03
5.56E-01
1.03E+03
2.78E-03
5.56E-01
1.50E+03
2.78E-03
5.56E-01
6.55E+02

静2

181.4

132.2

200

動1

201.7

157.4

150

静1

268.5

130.1

静2

267.4

185.8

動1

276.6

227.7

静1

325.5

228.2

静2

335.9

267.4

動1

336.5

276.4

250

応力(MPa)

歪速
度

100

6

50
0
0.0

2.0

4.0

6.0

8.0

10.0

12.0

14.0

16.0

ひずみ(%)

7

図-11 応力―ひずみ（準静的試験：ひずみ速度 5.56E-01S-1）-Symonds の材料固有の定数ＰとＤを求めることができ

350

応力(MPa)300

る。Cowper-Symonds 構成方程式を式（4）に示す。

250
200
150

σ
σ

50
0
0.0

＝

d

100
10
0

１

＋

S

2.0

4.0

6.0

8.0

10.0

12.0

14.0

１
P

⎛・⎞
⎜ε⎟
⎜D⎟
⎜ ⎟
⎝ ⎠

（4）

16.0

ひずみ(%)

図-12 応力―ひずみσｄ：

動的降伏応力,σ ｓ・ε：

ひずみ速度,P,D：：

静的降伏応力
材料固有の定数-1（衝撃試験：ひずみ速度 1.02E+03S ）表 5 に実験結果の一覧を示す。同表からそれぞれの材料固有の定数ＰとＤを求めるため,式（4）の両辺対数をとり整理すると式（5）が得られる。

材料 NO での降伏応力とひずみ速度については,ひずみ速度が大きくなるに従い降伏応力が大きくなっている
ことがわかる。

⎛⎞

log ⎜⎜σ − 1⎟⎟
⎠
⎝σ
d

10

S

＝

・
１
1
−
log
log 10
ε
10
Ｐ
P

D （5）

以上の結果をもとに構成方程式に関する検討を行う。

式（５）を用いて（σ ｄ /σ ｓ −１）とひずみ速度の関係
4-1 動的構成式
動的構成式には,多くの汎用衝撃解析ソフトに使用とし直線近似することにより定数Ｐ，Ｄを求めることができる。図-13 にひずみ速度と引張強さ,図-14 に降されている Cowper-Symonds の構成式を用いる。これま

伏応力の関係,ひずみ速度と（σ ｄ /σ ｓ −１）の関係のでの各ひずみ速度による降伏点の変化を用いて Cowper

代表例を示す。

５

まとめ
鋳造アルミニウム合金の高速変形特性に関する検討を行い以下のような成果を得た。

300

応力(MPa)１） 高ひずみ速度,低ひずみ速度において,鋳造アル
ミニウム合金の材料特性を評価する方法を構築200した。この方法によれば,非常にきれいな応力―
ひずみ,ひずみ速度曲線を得ることができる。
２） 鋳造アルミニウム合金の低圧金型鋳造法で製作100された,鋳造部材に関して,各種ひずみ速度に対応した材料特性を評価することが可能になった。
0

–2

0

10

３） 動 的 解 析 ソ フ ト に 利 用 す る こ と が で き る

2

10

10

Cowper-Symonds 動粘塑性構成方程式のパラメー

ひずみ速度

図-13 応力―ひずみ速度の関係

タを明らかにした。

（DAS＝45μm，T6(中間)）以上のように,衝撃吸収部材の設計に必要なひずみ速度に依存する材料特性を評価する試験方法,構成方

110

程式のパラメータ同定方法を提案した。
(σｄ /σｓ −１）

P=43.79
D=3.064E+24

0

10

6 参考文献1)上西

研：機構論，熊本地方講演会，No０１８−2，（2001）

2)春山繁之：日本機械学会材料力学部門講演会講演論文集，–1

10（2002）685
3)石川博将，固体の非線形力学，（2000），72，養賢堂
4)資料：軽金属，38(1988)，54．

–2

10

–2

0

10

5)横山

2

10

10

6) K.F.Graff：Wave Motion in Elastic Solids，Oxford

ひずみ速度

図-14 ひずみ速度と（σｄ/σｓ−１）の関係（DAS＝45μm，T6(中間)）表−６パラメータ一覧

No

DAS

熱処理

評点間

P

D

1

45μm

T6（中間）

3mm

43.8

3.064E+24245μm

T6（中間）

6mm

8.42

7.42E+05

365μm

T6（中間）

3mm

26.1

3.15E+11465μm

T6（中間）

6mm

12.7

4.68E+08

545μm

as cast3mm

24.2

5.73E+02

645μm

T4（高延性）3mm

14.1

8.59E+04745μm

T6（高耐力）3mm

34.2

8.30E+25

以上の結果から求められた P と D を用いることにより,各材料に対応した動的粘塑性方程式を衝撃解析に使用することができる。

隆：材料，45 巻 7 号，（1996），88-96

University Press，(1975)，Chap．2．

鋳造アルミニウム合金の衝撃引張特性に関する研究
春山繁之*1

新川和夫 *2

東藤貢*2

馬田俊雄*2

Study on Impact Properties of Aluminum Casting Alloy.
Shigeyuki HARUYAMA＊1， Kazuo ARAKAWA ＊2, Mitugu TOUDOU＊2

andToshio MADA＊2

安全性,低燃費,リサイクル性からの環境への配慮から,自動車部材の衝撃を受ける部分などに鋳造アルミニウム合金が使用されるようになってきた。そのため鋳造アルミニウム合金の衝撃引張特性を正確に把握することが重要な課・題となってきている。そこで本研究では,特に自動車の衝突速度を考えた場合に必要となる,ε＝102 s-1程度のひずみ速度領域での衝撃引張強度特性を評価する手法として光学的計測システムを用いた落錘式衝撃引張試験装置により,・
ホプキンソン棒法などの衝撃実験方法では評価が困難である歪速度領域

ε＝102 s-1 程度における衝撃引張試験方法の検討及び実験結果について報告を行う。

1 はじめに
近年,環境や安全に対する自動車産業への要求はますている,AC4CH 鋳造アルミニウム合金を用いた。試験

ます厳しくなってきている。そのため,安全性,低燃費,に用いた材料の化学成分を表-1 に示す。また熱処理条

リサイクル性からの環境への配慮が必須 1) となってき件は,540℃×４ｈの溶体化後水冷し,145℃×４ｈの T6ている。この解決策の一つとして,リサイクル性に優れ

時効処理とした。さらに,試験片は舟形ブロック(290×

軽量で設計自由度が高い鋳造アルミニウム合金が,自動95×40mm)の長手方向が負荷方向と平行になるように

車部材の衝撃を受ける部分へ使用されはじめている。

採取し図-1 に示す形状（厚み 2mm）に加工を行った。

従って,鋳造アルミニウム合金の衝撃引張特性を正確に2-2 衝撃試験

把握することが重要な課題となりこれまでに,準静的

本実験に用いた,落錘式引張試験装置を図２に示す。

(

変位は,光学的高速伸び計を用いて,荷重は,ピエ= 10-3 s-1),動的(= 103 s-1)の歪速度 2) の範囲における評価などがなされている。しかし,自動車の衝突速

ゾゲージ試験材を直列に装置し時間−変位,荷重−・ 102 s-1程度が予想さ度を考えた場合,その歪速度はε=変位の関係についてそれぞれ計測を行った。また,れることから,その歪速度領域での衝撃引張強度特性を衝撃試験に用いた錘は 10.0Kg,落下高さは 42cm

把握することも重要となっている。そこで,本研究では,とした。

光学的計測システムを用いた落錘式衝撃引張試験装置

・ 2 s-1 程度下における衝撃引張により歪速度領域ε=10試験が行えることを検討すると同じに,衝撃荷重下における鋳造アルミニウム合金の引張強度特性について検討を行った。

２ 実験方法2-1 供試材
本研究では,自動車用鋳造材料として多く利用され

図-1

試験片形状

表−１ 金型鋳造材化学成分（AC4CH 材）

Si
6.9

Mg
0.3

*1 機械電子研究所*2 九州大学

Fe
0.15

Mn
0.01

Cu
0.02

Ni
Tr

Sn
Tr

（mass%)

Ti
0.15

Sr
0.001

Al
Bal.

荷重計

A部
試験片

A 部詳細
図-2

衝撃試験装置2.5

３ 実験結果及び考察
図-３に衝撃実験により得られた荷重と変位（ひずみ）の一例を示す。同図から荷重変位ともにきれいなデー

変位（ｍｍ）

2
1.5
1
0.5

タを得ることができていることが分かる。また,図-４に0

変形初期の時間−変位の関係を示す。図-４から,変位の

-0.5

0

500

1000

1500

2000

時間(μsec)

傾きがほぼ一定になっており,試験中のひずみ速度に変化がないことが分かる,このことから安定した条件で試

図−４ 荷重の時間と変位の関係験が行われたことが確認できる。よって本実験に用いた衝撃試験装置による中ひずみ速度域での衝撃試験が可能であることが分かった。
350
300
0.25

荷重(N)

0
-500 0

500

1000

-1000
-1500

1500

0.2
2000
0.15
0.1

伸び

引張強さMPa)

500

0.3

荷重

伸び

1000

250
200
150
100

0.05

50

-2500

0

0

-3000

-0.05

-2000

時間(μsec)
図−3 AC4CH アルミニウム合金鋳物の荷重-時間,伸び-時間の関係

0

5

10
試験片番号

図−５ 衝撃引張試験の結果（引張強さ）

15

14.0
12.0

伸び（％）

10.0
8.0
6.0
4.0
2.0
0.0
0

5

10

15

試験片番号

図−６ 衝撃引張試験の結果（伸び）実験から得られた各試験片の引張強さと伸びをそれ
ぞれ図-５,図-６に示す。試験結果から引張強さのばらつきは少ないが,伸びは大きくばらついていることが分かる。本研究では,試験片の凝固条件を分けずに試験片を舟形ブロックから切り出していることから,試験片
個々で DAS（Dendrite Arm Spacing）や欠陥の発生状
況が異なるためこのように強度,伸びともにばらつきが発生していることが考えられる。

４ まとめ
本実験に用いた衝撃実験装置および試験片形状により鋳造アルミニウム合金の中ひずみ速度域における特性評価が可能であることが分かった。また,試験片個々での引張強さ,伸び特性のばらつきを抑えるため,今後は非破壊検査などにより試験片の内部欠陥の影響を考慮した試験片による評価を行う予定である。

５ 参考文献1) 総合エネルギー調査会需給部会中間報告
2)

石川博将：固体の非線形力学

電子部品実装基板の熱変形強度評価に関する研究
電子部品実装基板の熱変形強度評価に関する基礎的検討
小金丸正明 ＊１

内野正和 ＊１

貝田博英 ＊１

原田豊満 ＊１

永井誠 ＊１

井芹陽一 ＊2

Mechanical Evaluation of Thermal Deformation for Substrate
Basic Research of Mechanical Evaluation for Substrate
Masaaki Koganemaru, Masakazu Uchino, Hirohide Kaida, Toyomitsu Harada, Makoto Nagai and Yoichi Iseri
電子部品実装における機械的強度信頼性評価技術は，半導体産業発展においてハード面の技術革新を支えるキー
テクノロジーの一つである。本研究では，電子部品実装において最も問題となる熱変形に関して強度評価法を構築することを目的とした。本年度は，各要素技術（有限要素法を用いた実装時の応力・ひずみの評価，光学的手法による実装時の変形挙動計測，X 線 CT による実装接合部の信頼性評価，鉛フリーはんだの特性評価）に関する基礎的な検討を行った。

１ はじめに２ 研究，実験方法

現在，半導体産業の急速な発展にともない，電子機器

２−１ ベアチップ実装における信頼性評価の小型化，高性能化等が，これまでに例を見ない勢いでベアチップを基板上に実装し，防湿，絶縁のため樹脂進展している。このため超高密度に集積した LSI や超小で封止する際に，樹脂の硬化収縮に伴いベアチップが外形電子部品の開発が急ピッチで行われている。最新の電力を受け，微小な変形が生じて電気的特性が変化し製品

子機器では，このような電子部品をプリント基板上に高に動作不良が生じることが問題となっている。そこで本密度に，しかも過酷な環境(超高密度 LSI からの発熱や研究では，ベアチップ実装時にベアチップに生じる応力，

携帯電話の落下衝撃など)に耐えるように装着しなけれひずみと電気的特性変動の関係を評価し，ベアチップ実ばならず，電子部品を基板に装着する実装技術の研究開

装設計時に利用できる信頼性評価手法を構築することを発が，LSI 等のデバイス開発とともに半導体産業発展の目的とした。本年度は，ベアチップ実装時における残留

鍵を握る技術として認識されている。また最近では，鉛

熱応力・ひずみの評価が行える３次元有限要素法解析モの毒性への配慮から，鉛フリーはんだによる実装技術をデルの構築を行った。

実用化する必要が生じてきた。鉛フリーはんだは従来のまず，３次元 CAD システム（Solid Works）を用いて，はんだに比べて融点が３０℃以上も高く，実装時の高温

図-１に示すようなベアチップ実装部の３次元有限要素

による基板のソリ等に起因する接合部の破壊やデバイス法モデル（1/4 モデル）を構築した。このモデルを用い，の動作不良等，実用化にむけて解決しなければならない

表-１を入力データとして３次元熱応力解析を行った。

課題が山積している。これらの問題は，県内企業におい140℃を熱応力フリーの基準温度として，25℃における残てもその必要性は認識されているが，体系的，組織的な留熱応力を評価した。有限要素法の要素分割図を図-２に

取り組みはなされていないのが現状である。

示す。要素分割及び有限要素法解析には Cosmos Works

材料強度研究室では，これまで機械や構造物の強度信を用いた。

頼性，破壊，非破壊に関する研究・指導を行ってきた。

表-１ 有限要素法入力データ

本研究では，これらの技術を電子部品実装基板の熱変形

Ｅ（ＧＰ a）

ν

Ｔｇ（℃）

ＣＴＥ
（× 10 -6 /℃）

１７０

０．２８

−

３．５

問題へ適用し，電子部品実装基板の熱変形強度評価法を構築することを目的とした。
本年度は，(1)ベアチップ実装における信頼性評価(2)
光学的手法を用いた熱変形挙動計測(3)X 線 CT による接

Ｓｉチップ
封止樹脂

１０

０．３

１４０

４０

接着剤

１０

０．３

（４７）

５３

基板

５．９

０．３

−

１５．８

合部の信頼性評価(4)不純物元素による鉛フリーはんだの強度特性，に関する基礎的な検討を行った。
＊１ 機械電子研究所＊2 九州ミツミ（株）

E：ヤング率，ν：ポアソン比，Tg：ガラス転移点
CTE：線膨張係数

デジタル相関法は測定対象物表面に模様（今回は白と黒のスプレー）をつけ，測定対象物の変形前後を CCD

6mm

カメラ等で撮影したデジタル画像を画像処理することで，表面の変形の大きさと方向の両方を計測することが可能

基板

な方法である。図-３にデジタル相関法の概略図を示す。

30m m

変形前の画像中の任意の位置を中心とする小さい画像領域（サブセット：NxN 画素）を基準として，変形後の画

2.5mm

封止樹脂

像よりもっとも相関の良い位置を求めることにより変形と移動方向を求める。相関関数 C を求める方法として使用した残差最小法を次式に示す。

5mm
M

C=

M

∑ ∑ Id ( X + u + i, Y + v + j ) − Iu ( X + i, Y + j )（１）

i=−M j =−M

2.5m m

ここで Iu(X,Y),Id(X+u,Y+v)はそれぞれ変形前，変形後の画像強度を示し，X,Y はサブセットの中心座標で，u,v
1mmはそれぞれｘ方向，ｙ方向への移動量である。N＝２M+1である。式（１）の総和が最小になる位置がそのサブセットの中心が移動した位置の最近接画素となる。しかしながらこの画素の位置が必ずしも最も高い相関を得るとSi チップ（厚さ 0.2m m）

1mm

接着剤
（厚さ 0.02m m）

は限らない。即ち，実際の移動量は１画素の大きさよりも小さく移動するために画素間に相関のピークが来ることが一般的である。そのため画素間の補間を行う。その方法の一例として最近接画素の前後の画素での相関値を

図-１ 有限要素法解析モデル（１／４モデル）

用いて２次曲線を利用した補間を行い，最も相関の良い位置を求める方法を利用した。
サブセット

変形前

図-２ 要素分割図２−２ 光学的手法を用いた熱変形挙動計測

変位方向

変位量

変形後

図-３ デジタル相関法の概略図

２−３ X 線 CT による接合部の信頼性評価

電子部品の熱変形挙動計測として，CCD カメラを用い電子部品実装における鉛フリー接合部の信頼性についたデジタル画像相関法を利用した面内変位計測システムては，従来の鉛はんだの経験則が適応できないため，早を構築し，検証のため IC チップの駆動時の変形挙動計

急に信頼性試験を行って確立する必要がある。しかし，測を行った。更に高温炉と組み合わせてベアチップが装接合部をカッターで切断して切断面を観察する従来の評着された基板の熱変形計測を行った。

価方法では多数のサンプルと膨大な時間と手間を費やしてしまうため，非破壊で欠陥を検出し効率的に信頼性評ことも，実装工程において問題となっており，脆化を把価を行う技術が必要とされている。本研究では，鉛フリ握する方法の確立が望まれている。

ー接合部の信頼性評価法の高度化・効率化を目指して，X

そこで本研究では，実装ラインのはんだ槽から取り出

線 CT 法を用いた欠陥評価法を検討するが，今年度はボイした鉛フリーはんだと新品の鉛フリーはんだの機械的性

ドやクラック等の欠陥を検出するために最適なテストピ質を測定し，脆化の実態の把握と脆化の評価方法の検討

ース基板と CT 撮影条件について検討した。

を行った。
機械的性質は，引張試験から得られる引張強さおよび伸びと簡便に測定できるビッカース硬さとした。はんだ
槽のはんだ，新品のはんだとも直径 30mmの丸棒に鋳造し，試験片形状に加工した。融点は，新品はんだの場合
で 227℃であるが，電気炉を 300℃に設定して溶解した。
当初材料学会の規格２)に従って，丸棒の試験片の加工を試みたが，材料が極端にやわらかいため，旋盤での加工はできなかった。そのため平板の試験片とした。引張試
験は，精密万能試験機でクロスヘッドスピード 1.2mm/sec

図-４ マイクロフォーカスＸ線ＣＴ装置
図-４に本研究で使用したマイクロフォーカス X 線 CT装置（HMX225-ACTIS+3，テスコ株式会社製）を示す。

で行った。標点距離は 50mmとし，非接触式の伸び計を用いた。ビッカース硬さは，マイクロビッカース硬度計
を用いて測定した。

テストピースは，格子状に配列されたはんだボールで接合されているBGA(Ball Grid Array)基板とICパッケージから出たリード部ではんだ付けされているSOP(Small
Outline Package)基板を用いた。図-５に示すように，SOPは機械的疲労試験 1) が実施可能なSOPを３分の１のサイズ（幅 5mm程度）にカットしたものを使った。なお，接合箇所は片側３ヶ所(３点)以上，両側で合計６ヵ所（６点）以上確保されている。はんだ接合部内部にあるボイドやクラックを検出するための最適CT条件について繰り返し検討した。

３ 結果と考察３−１ ベアチップ実装における信頼性評価
図-６に有限要素法解析結果を示す。この結果は基板の裏面から 1.17mm の部分（Si チップ内部の断面に相当）の相当応力を示している。この解析では，Si チップに250MPa 程度の残留熱応力が発生していることになり，
これは Si の引張強度の半分に相当する大きな値である。
ベアチップ実装工程により，Si チップに大きな応力（ひずみ）が生じ，動作不良を起こさせる原因となる可能性があることが示唆された。

Cut(1/3)
接合部拡大

図-５ SOP 基板の外観

２−４ 不純物元素による鉛フリーはんだの強度特性
環境保全の視点から，従来の鉛を含む共晶はんだから，鉛を含まない鉛フリーはんだへの転換が急がれている。鉛フリーはんだへの転換においては，融点が高くなることやはんだ接合部の強度特性の解明などが技術課題となっているが，はんだ槽内において，プリント基板や電子部品から溶け出す微量元素が，はんだを脆化させる

図-６ 有限要素法解析結果（相当応力）
本年度の研究により，ベアチップ実装時の３次元有限要素法解析フローを確立した。今後，有限要素法解析に

よって得られた結果と，デジタル相関法により実測され果より炉内の高温環境下でデジタル相関法を用いることたひずみの値を比較検証する必要がある。また，現在，で変位分布計測が可能であることが確かめられた。今後

有限要素法の入力データは主に文献値を用いているが，は，基板のみの計測を行い，ベアチップが装着された条精度向上のため実験により材料定数データを取得する必件との違いを明らかにし，ベアチップと樹脂，基板との要がある。

変形挙動の計測を行う。

３−２ 光学的手法を用いた熱変形挙動計測

３−３ X 線 CT による接合部の信頼性評価

電子デバイスの評価実験として高温炉によりベアチッ
プを装着した基板を１２０度に一定時間保った後，炉内試行錯誤の結果，表-２に示す条件で CT を行うことにした。

で自然冷却させ変形計測を行った。図-７に１００度から４０度まで冷却した条件で，ベアチップを装着していな

項目

表-２ ＣＴ撮影条件
テストピース

い側の基板の熱変形挙動計測を行った結果を示す。熱収縮により基板が収縮している様子が観察された。この結

ＳＯＰ

ＢＧＡ

管電圧（KV）
管電流(μA)

200

200

114

211

フィルター(Cu：mm)

12

幾何倍率(SID/SOD)

600/20600/50スライス幅(mm)

0.012

0.03

マトリックスサイズ
ビュー数

512×512512×512

800

800

積分回数

4

4

撮影枚数（枚×回） 34×4=136

34×3=102(a) デジタル相関法
SOP について X 線 CT 撮影の様子とスライス画像の例を
図-８に示す。スキャン範囲（高さ）は，1.3mm で，１回のスキャンで 34 枚(スキャン高さ 0.408mm)のスライス画
0.1-0.2

0.2
0.1
0
-0.1
-0.2
-0.3
-0.4
-0.5

0-0.1
-0.1-0-0.2--0.1-0.3--0.2
S15-0.5--0.4

31

36

21

26

S8
16

11

6

1

-0.4--0.3

S1

像を取得する。スキャン高さを 0.408mm 送って，これを４回繰り返してスキャン範囲全体のスキャンを行うボリューム CT 方式で行うが，スキャンが終了するまでに約３０分を要す。スライス画像だけを見ても良く分からない
ので，MPR（Multi Planar Reconstruction）表示機能を使用して，スライス画像を積層した３次元的イメージの(b) 水平方向の変位分布

断面をディスプレイ上に表示した例を図-９に示す。CT
撮影を行った領域全体が表示され，任意の X，Y，θ断面をリアルタイムに表示できるので，内部の状態を詳細に

0.15
0.1-0.15

0.1

効率良く観察できる。ボイドについては，リード幅が0.05-0.1

0.05

0-0.050-0.05-0-0.05-0.1--0.05-0.1-0.15--0.1

X 線管

X 線透過方向-0.15(c) 垂直方向の変位分布
図-７ ベアチップの変形計測結果

回転

図-８ SOP 基板の CT 撮影の様子とスライス画像

イス画像の例を図-１０に，また MPR 表示した例を図-１１に示す。BGA の直径が約 0.8mm であるので，0.1mm 程度

ボイド

クラック

以上のボイドは明瞭に判別できる。SOP 基板のように３分の１程度，幅をカットすればもっと明瞭な画像が得られると考えられるが，BGA デバイスは格子状に配列されており幅方向の応力成分が無視できないので SOP のよう拡大にカットできない。クラックについては，テストピース
では見つからなかったが SOP と同様にクラック先端は検出困難と考えられる。

図-９ SOP はんだ接合部の MPR 表示

いずれにせよ，クラックの進展の観察は断念し，今後は，ボイドの影響を解明する方向で検討する。

X 線透過方向

ボイド

また当初，CT に適した基板を提案する予定で検討したが，実使用条件と異なってしまうと無意味と思われるの

X 線管

拡大

で，特に SOP については実使用条件に近い状態で温度サイクル試験や疲労試験が行え，X 線 CT でボイドの評価が回転可能な幅 5mm 程度の短冊状（接合部５点程度）の基板を
CT 評価用基板としたい。

図-１０ BGA 基板の CT 撮影の様子とスライス画像

３−４ 不純物元素による鉛フリーはんだの強度特性
表-３にはんだの機械的性質を，表-４に化学成分(はんだメーカー分析値)を示す。また図-１２に，応力−ひずボイド

み曲線を示す。

表-３ はんだの機械的性質

引張強さ(MPa)

伸び(％)

硬さHmv

品

38

80

12.6

はんだ槽

42

55

12.8

新

表-４ 化学成分Cu
ボイド

図-１１ BGA 接合部の MPR 表示

Ag

Sb

Pb

新品(規格)

0.5〜0.7 0.05以下 0.05以下 0.05以下

はんだ槽

0.603

0.014

0.019

0.292

約 0.7mm であることから幅 0.1mm 程度以上のボイドは良く見える。しかし，クラックについては開口部などの幅（0.1mm 以上）のあるところは見えるものの，クラックの幅（隙間）がほとんどなく母材が密着している状態のクラック，またはリードに沿って進行しているような幅のないクラックは良く見えない。したがって，疲労強度を評価するために重要であるクラックの先端の位置は判別困難であるため，クラックの進展の観察は断念する。
次に BGA について，X 線 CT 撮影を行った際の様子とスラ

表-３から，はんだ槽のはんだと新品のはんだで，破断時の伸びが大きく異なることがわかる。しかし引張強さ
や硬さには大きな違いはない。また応力−ひずみ曲線も40％を過ぎるまでは，大きな違いはなく，ビッカース硬さに大きな違いがないことを裏付ける結果となっている。
また表-４から，はんだの脆化は，電子部品等からはんだ
槽に溶け出す鉛によるものと考えられる。
以上のことから，はんだ槽のはんだの脆化は，引張試
験の破断時の伸びから，評価可能であることがわかる。

ボイド

である。幅の狭いクラック部やクラックの先端は判別50できないため，クラックの進展の観察は断念する。SOP
40については実使用条件に近い状態で温度サイクル試験
や疲労試験が行え，X 線 CT でボイドの評価が可能な幅

305mm 程度の短冊状（接合部５点程度）の基板を CT 評価
用基板とする。

20

はんだ槽（４）はんだ槽のはんだの脆化は，引張試験の破断時の新品

10伸びから評価できる。しかし測定がより簡単な硬さ試
験の結果から，脆化を判断することはできない。

0

0

10

20

30
40
伸び(％)

50

60

図-１２ はんだの応力−ひずみ曲線

次年度は，今年度の基礎的検討をもとに，実際の実装
条件・評価ターゲットに対する熱変形強度評価を実施す
る。

４ まとめ

謝辞

（１）ベアチップ実装部の３次元有限要素法モデルを構

CAD システムによる有限要素法解析モデルの作製につ築した。また，本研究で検討を行ったデジタル相関法

いては，生産技術課野中智博氏，村上洋氏から，はんだを用いて，ベアチップ実装部のひずみを実測した。今の鋳造および試験片加工については，生産技術課廣瀬政後，両者を比較検証する必要がある。

憲氏と安部年史氏から多大な協力を得た。ここに記して（２）デジタル相関法を用いて，熱変形挙動計測が可能

謝意を表します。

な面内変位計測システムを構築した。本システムにより，駆動した IC チップの熱膨張及び高温炉と組み合

５ 参考文献

わせてベアチップ基板の収縮過程の変形分布計測を行

１)

った。

演論文集,p.105(2002)（３）SOP と BGA の接合部については 0.1mm 程度以上の幅をもつ内部欠陥（ボイド，クラック等）は検出可能

２)上西研,他３名:日本機械学会松山地方講演会講

坂根政男(主査):はんだの引張試験法標準，日本材料学会，p.9(2000)

電子デバイス評価を対象にしたヒータブロック開発に関する研究
デジタル相関法を用いた面外変位計測装置の開発
内野

正和 ＊１

永井

誠 ＊１

出海

靖子 ＊２

崎野

通泰 ＊２

山口

哲也 ＊２

高宮

雄一 ＊２

Development of Heater Block for Electronic Devices
Construction of Measurement System of Out-of-Plane Deformation using Digital Correlation Method
Masakazu Uchino, Makoto Nagai, Yashuko Izumi, Toshiyashu Sakino, Tetsuya Yamaguchi and Yuichi Takamiya

電子部品の製造過程で加熱法の一例としてヒータブロックが使用されているが，実装部品の小型化や多種多様な部品構成，複雑な構造，使用目的温度の上昇等に伴い，高温下で熱膨張によるヒータブロックの平面性が重要視され，平面性が得られないことにより，温度むらによる半田バラツキや製品検査工程での効率の低下等の問題が生じている。そこで市場ニーズの高い設定温度で平面性が得られるヒータブロック開発のために高温下での面外変位分
布計測を行う。ヒータブロックを水平方向に設置し，計測を行うため測定空間に大気の揺らぎが問題となる。スペックル干渉やモアレ干渉法のようなレーザの干渉を利用した方法は非常に高精度な計測方法であるが，大気の揺らぎ影響を受けやすく，計測は難しい。そこで比較的大気の揺らぎに強いデジタル相関法を用いた面外変位計測方法を検討した。デジタル相関法はスペックル干渉やモアレ干渉法に比べると計測精度が劣るため計測精度の向上を目的として１画素以下の校正曲線を利用した方法を開発した。計測例として IC パッケージの熱変形を計測した結果
を示す。

１

はじめに

る際，均等に加熱すること，すなわち高温下で温度均

電子部品の製作過程ではリードフレームやＩＣウェ

一で平面性が得られることが非常に重要で，その達成

ハ，電子パッケージ等の加熱作業を行っている。加熱により，製品検査をする上でも効率を高めることが可にはヒータブロックを使った加熱方法があり，現在，

能となる。設定温度で平面性が得られるヒータブロッ

ヒータブロックの熱膨張が問題となっている。具体的

クの開発を行うためには，温度上昇による面外変位をには高温下で熱膨張によりヒータブロックの平面性が精密に計測する必要がある。本研究では室温から目的損なわれ，仮にブロック表面の温度を均一に保つこと

温度までの面外変位形状計測を目的として面外変位計ができたとしても，その上に載せた製品は，直接ふれ測システムを製作し，ヒータブロックの計測を行う。

る部分とふれない部分が生じ，その結果，製品に温度むらが生じ，半田付けにバラツキが生じるという問題

２が起こる。また，半田テストをする際にヒータブロッ

２−１

デジタル相関法
デジタル相関法の原理 3-5)クの平面性がないためにプローブによる試験範囲が狭

デジタル相関法は測定対象物表面に模様（白，黒のくなり，時間が掛かり，生産効率が悪くなるという欠斑点模様を試料表面にスプレーする）をつけ，測定対点を持つ。そこで，電子部品の製作過程におけるリー

象物の変形前後を CCD カメラ等で撮影し，得られたドフレームやＩＣウェハ，電子パッケージ等を加熱す

デジタル画像を画像処理することで，試料表面の変形＊１ 機械電子研究所＊２

株式会社九州日昌

量と方向を同時に計測することが可能な方法である。
変形量と移動方向は変形前の画像中の任意の位置を中心とする小さい画像領域（サブセット： NxN 画素）

ジタル相関法を利用した面外変位計測は２台以上のカを基準として，変形後の画像よりもっとも相関の良いメラを用いて異なる方向から画像を取り込み得られた位置を求める。相関関数 C を求める方法として使用し面内変位から面外変位成分を取り出すことで計測が可

た残差最小法を次式に示す。

能となる。

C(X + u,Y + v)
M

２−２

M

= ∑ ∑Id(X + u + i,Y + v + j) − Iu(X + i,Y + j)(１)

i =−M j =−M

ヒータブロック計測

CCD カメラで得られる画像は２次元データである
ため異なった方向から得られた２枚の画像を利用してここで Iu(x,y),Id(x+u,y+v)は それぞれ変形前，変形後

面内変位と面外変位を分離し，面外変位を求める。その画像強度を示し ，x,y はサブセットの中心座標で ，u,vのため分離作業が３次元計測では最も重 要となる。

はそれぞれ ｘ 方向， ｙ 方向への移動量である。 N＝２M

CCD カメラ２台を用いた面外変位計測装置の概略図+1である。式(１)の総和が最小になる位置がそのサブを図−２に示す。本計測では CCD カメラをヒータブ

セットの中心が移動した位置の最近接画素となる。しロックに対して９０度で相対した位置に固定し，斜めかしながらこの画素の位置が必ずしも最も高い相関を方向より計測を行う。この光学系では，各カメラで得得るとは限らない。即ち，実際の移動量は１画素の大られた水平方向の成分は，基本的にヒータブロックのきさよりも小さく移動するために画素間に相関のピー

観察方向からの面内変位の水平成分のみに対応しておクが来ることが一般的である。そのため画素間の補間り，垂直成分は面内変位の垂直成分と面外変位成分のを行う。その方法の一例として最近接画素の前後の画両方の和になっている。即ち CCD カメラ１で計測さ素 で の 相 関 値 を 用い て ２ 次 曲 線 を 利 用 し た補間 を行れた水平方向の変位成分（面内変位のみ）が CCD カ

い，最も相関の良い位置を求める方法を利用した。

メラ２で計測した垂直方向の変位成分中の面内変位に

図−１にICチップ（ HD74SN04N： 19x5 mm ）を基対応する。そのため CCD カメラ２で得られた垂直成板に装着し，電流を流し駆動させたときの熱膨張をデ分（面内変位の垂直成分と面外変位成分の両方の和）

ジタル相関法で計測した結果の一例を示す。導通後，より CCD カメラ１で計測された水平方向の変位成分2

約 10 秒後の変形を表している。矢印は縦１０画素，
CCDカメラ２

横２０画素毎のその位置の変形を表しており，矢印のCCDカメラ１

大きさが変位量，向きが変形の方向を示している。デ水平方向成分（面内変位のみ）

ヒータプレート

垂直方向成分
（面外と面内変位の和）

図−１ IC チップのデジタル相関法を用いた
面外変位計測結果

図−２

デジタル相関法を利用した面外変位計測の概略図

を引くことで CCD カメラ２で観察された位置での面計測法を提案する。

外変位を求めることができる。しかしながら３次元計
測では斜め方向から計測するためにヒータブロックの0.5形状（台形になるため）と垂直成分の方向が異なる。
そのため，各画素位置での傾き角を求め，水平−垂直0

面内変位
面外変位＋面内変位

座標から座標変換を行わなければならない。図−３に面外変位

座標変換の概略図を示す。また，用いた座標変換式を-0.5

次式に示す。

⎛u⎞⎛−sin β1⎜⎜ ⎟⎟ =⎜⎜⎝ v ⎠ sin(α − β )⎝ sinα

cosβ ⎞⎟− cosα ⎟⎠

⎛x⎞
⎜⎜ ⎟⎟
⎝ y⎠

-1

( 6)
-1.5
100

150

更に，それぞれのカメラで得られた画像よりヒータブ

200

250

300

350

位置（画素）

ロックの同じ位置，並びに角度を特定するため，計測

Y-axis

図−４V-axis

デジタル相関法を利用したヒータブロック
中央部の面外変位計測の計測結果

y

v
u
β

0

U-axisxαX-axis

Displacement magnitude (a.u.)

60
50
40
30
20
10
0

図−３

座標変換図

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

1.2

Transfer pixel (pixels)

前に碁盤の目のようなものをあらかじめ計測すること
で相対位置を求める。図−４に 300 度昇温，１時間

図−５後の室温からの変形分布を示す。これは図−２の中心

デジタル相関法による微小変位と移動画素数の相関曲線部の変形量を求めた結果である。中心部の変形量が外側に比べて少ない計測結果が得られた。

２−３

１画素以下の校正曲線の検定法

次に，本手法を用いて微小変形を繰り返し与えた条

デジタル相関法を利用した面内変位計測装置の構成

件での移動量と移動画素数の関係を図−５に示す。図図を図−６に示す。装置は計測用の CCD カメラと画−５に見られるように変形量に対して移動画素の線形像取り込みボード ，画像処理と解析用のコンピュータ ，性が十分でないことが認められた。ヒータブロックの試料を微小に移動させるための微動ステージより構成

変位量は非常に微小であるため１画素以下の高精度なされている。試料は微動ステージ上に計測範囲に対し補間が非常に重要である。そこで計測の校正の意味もて斜め方向（対角線上）に移動させることが可能な向含めて微動ステージを利用した１画素以下の高精度なきに取り付ける。試料を任意の移動量（希望の精度）

で１ステップ移動させ，画像を取り込む。この操作を繰り返し行い，移動量と移動画素数を演算し，校正曲

10

線を作成する。 IC チップ（ 19x8mm） を計測対象とし，サブセットの大きさが 61x61 画素として 1.0µm正曲線の例を示す。校正曲線は変形が非常に微小であるため校正する画素の範囲を−１０から１０ µm の移移動量（µm ）の移動量で構成曲線を作成した。図−７に作成した校

5

0

-5

動量の範囲で示している。また，校正曲線として３次関数を利用した。これらの校正曲線を利用し変換を行-10った結果と光学的に求められるCCDカメラ１画素に対-0.15 -0.1 -0.05

0

0.05

0.1

0.15

応する長さ（30.84 µm/画 素）を利用して移動量に変
移動画素量（画素）換した結果を図−８に示す。また，図−８にはスペッ

図−７

クル干渉法を用いてほぼ同条件で計測した水平方向の校正曲線

変位分布矢印も併せて示している。図より校正を行った変位分布はスペックル干渉法による変位計測結果と良い相関が得られていおり，この方法の有効性が証明されている。

CCD

camera4
3
2

Vertical direction
Moving direction

45 deg1
0-1

45 deg-2

Horizontal direction-3

Object (IC)

-4

校正曲線
ｘ 30.84

0

100

図−８
Image processing board,

Fine adjustment stage

図−６& analytical computer

デジタル相関法を利用した面内変位計測装置
の構成図

200

300

400

500

IC チップの中心部の計測結果

600

３

まとめ

４

参考文献

スペックルパターンを利用した面外変位計測では水1) Pramod, K. R.: Digital Speckle Pattern Interferometry and

平方向に設置したヒータブロックの計測が，ヒータブ

Related Techniques, John Wiley & Sons, Ltd Press,

ロックより発生した熱による大気の揺らぎのために不Chichester (2001).

可能であることが判明したため比較的大気の揺らぎに

2) M. Uchino, Proc. APCFS & ATEM’01, (2001),

強いデジタル相関法によるヒータブロックの面外変位

pp.836-839.

計測を行った。計測の結果，中央が外側に比べて変形

3) M. A. Sutton, S. R. McNeill, J. D Helm, and Y. J. Chao,

量の少ない計測結果が得られた。更に微小変位計測のAdvances in

精度を向上させるために校正曲線を利用する方法を提Computer Vision, Springert-Verlag, (2000), pp. 323-372.

案した。校正曲線を利用した結果，スペックル干渉法

4) Z. H. He, M. A. Sutton, W. F. Ranson, and W. H. Peters,の計測結果と同様の結果が得られ，この手法の有効性

Exp. Mech., 24 (1984), pp. 117-121.

が確かめられた。今後，本手法を利用してデジタル相

5) A. Kato and H. Wate, Proc. APCFS & ATEM’01, (2001),

関法による高精度３次元変位分布計測法を確立する。

pp.840-845.

Two-DimensionalandThree-Dimensional光学的手法を用いた電子パッケージの微視的計測
内野正和 ＊1

森田康之 *2

東藤貢 *2

新川和夫 *2

Particle Measurements of Electronics Packages using Optical Methods
Masakazu Uchino, Kazuyuki Morita, Mitsugu Todo and Kazuo Arakawa
スペックル干渉法，並びにモアレ干渉法を用いてＩＣチップの動的な温度変化過程（熱膨張）の変形計測を行い，
電子パッケージの信頼性評価のための実計測方法の検討を行った。スペックル干渉法の干渉縞はノイズが多いのに対し，モアレ干渉法の干渉縞は非常に鮮明な干渉縞が得られた。しかしながら，スペックル干渉法は測定対象物が鏡面以外のほとんどのものが測定対象であるのに対し，モアレ干渉法は格子を貼り付けるため，高度な技術が必要となる。
また，スペックル干渉法では干渉縞が２画像間の変位分布として得られるため，干渉縞が密になり干渉縞の判別が難
しくなる前に基準となる初期画像を更新することで変形を続けて計測することが可能であるが，モアレ干渉法では密になれば計測はできない。このようにそれぞれの方法で利点，欠点があり，それぞれを相補的に利用することで非常に高精度な計測が可能であると考えられる。計測例として駆動させたＩＣチップの水平方向の面内変位分布を両計測法を用いて計測した結果を示す。

１ はじめに測定面の法線に対して対称な２方向からレーザ光を照射

IT 新技術として電子機器の高性能・高機能化（複合し，法線方向から観察する。そして測定面が面内方向にu化・融合化），小型携帯化（高密度化）の動きが急激に進だけ変形したとすると，変形前後で二つの光路を通る光行しており，これを支えるキーテクノロジーは超高密度の位相差∆φは次式で表される。

実装技術である。現在の技術開発は，複数部品の搭載に∆φ =あたって従来の平面的に配置する二次元実装から部品を積み重ねた三次元実装に移行し，部品間の配線を短縮，実装面積効率を高めシステムの高密度化を図っている。

4πu

λ

sin θ

(1)

ここで，λはレーザの波長で，θは照射光が測定面の法線となす角である。また，変形前後のスペックルパター
ンの差の絶対値 I を取ると次式のようになる。

しかしながら，その実現にはパッケージ材料の小型化や構造，複雑化する組立技術，異なったデバイスの混在，∆ϕ ⎞⎛⎛ ∆φ ⎞
I = 4 a1a2 sin ⎜ φ +⎟ sin ⎜
⎟
2 ⎠
⎝
⎝ 2 ⎠

発熱対策等の課題が上げられ，その信頼性の評価技術が(2)

非常に重要となっている。本研究では光学的手法を用いて電子パッケージの微視的計測を行い，電子デバイス信

これは位相差∆φがπの奇数倍（(2n+1)π）の場合は強度

頼性評価のための実計測法の確立を目指す。

が最も大きくなり，偶数倍（2πn）の場合は強度がセロObject surface

２ 計測方法
レーザ光を粗面に照射した場合，レーザ光は粗面で散

wavelength λヒーレンシによってランダムな位相の光が干渉し，ぎらぎらと輝く斑点模様が観察される。この干渉パターンはスペックルパターンと呼ばれる。スペックル干渉法は，測定面上に２つ以上の光路を通ったレーザ光を重ね合わせた時に生じるスペックパターンを利用して変位を求める1,2)。図−1 に面内変位の光学系を示す。この光学系はDisplacement u

乱・反射し，レンズ等を用いて結像させるとレーザのコ

θ
θ

Lens

CCD

wavelength λXZ＊ １ 機械電子研究所＊ ２ 九州大学

図−１ スペックル干渉法を用いた面内変位計測
系の概略図

３ 計測結果
ICチップ（HD74SL04N：19x5 mm2）を基板に装着し，電流を流し駆動させたときの熱膨張をスペックル干渉法，
モアレ干渉法を用いて計測した結果を図−3 に示す。S-*
はスペックル干渉計測結果でM-* はモアレ干渉計測結果
で，10,30 の意味はそれぞれ導通後，約 10 秒，30 秒後の変形の干渉縞を表している。スペックル干渉法の計測結果には画像処理を行い，縞にコントラストをつけている。
今回計測に用いた光学系は照射角が 47.5 度で，式(1)よ(a) 変形前り干渉縞１本に対応する変位量は 429nmと見積もられる。
また，モアレ干渉法では式(4)より干渉縞１本に対応する変位量は 417nmと見積もられる。スペックル干渉法による干渉縞は変形前と変形後の２枚の画像を利用して得られるが，モアレ干渉法では試料表面の直接観察で，変形に応じた干渉縞が得られる。スペックル干渉法による干渉縞は得られた画像にはノイズが多く，画像処理を行い，コントラストを上げているのに対し，モアレ干渉法の干渉縞は非常に鮮明な干渉縞が得られている。これは計測(b) 変形後に用いたカメラ解像度の違いも一つの原因であるが，ス
図−２ モアレ干渉法の概略図

ペックルという不規則な散乱光の干渉を利用している計
測原理の違いによるところが大きい。しかしながら，スとなることを示している。これによりスペックルの干渉縞が形成される。この原理を利用し，得られる縞分布と式(1)よりレーザ照射方向の面内変位分布を求めることができる。
次にモアレ干渉法 3,4) による面内変位計測の概略図を
図−2 に示す。試料表面に空間周波数fsの光回折格子を転写し，平行にしたレーザ光を次式の角度αを満足する
ように２方向から照射する。

sin α = f s λ

ペックル干渉法は測定対象物が鏡面以外のほとんどのものが測定対象となり，表面処理が可能であれば，白や銀色のスプレーで色づけすることで鏡面の計測も可能であり，モアレ干渉法のように格子を貼り付ける手間のかかる工程が不要である。また，スペックル干渉法では干渉縞が２画像間の変位分布として得られるため，干渉縞が密になり干渉縞の判別が難しくなる前に基準となる初期画像を更新することで変形を続けて計測することが可能(3)である。初期画像を変更した例を図−4 に示す。図−4

ここで，λはレーザの波長である。このとき一次反射回は図−3 S-30 を 0 秒から 10 秒（図−3 S-10）と 10 秒か折 Ad,Bd は試験片表面に対して垂直に発生するため干渉

ら 30 秒の２つに分割している。このようにスペックル干が起こらず干渉縞は生じない。しかし(b)のように試験片渉法では縞が観察しにくい場合（図−3 S-30）でも初期が変形すると，回折格子の空間周波数が変化し，Ad,Bd

画像を変更することで解析することが可能となる。

の回折角も変化する。そのため互いに平行ではなくなり干渉縞が発生する。このときの変位量 u は次式で表され
る。

４ まとめ
スペックル干渉法，並びにモアレ干渉法を用いて IC
チップの動的な温度変化過程（熱膨張）の変形計測を行

N
u=
2 fs

(4)

い，電子パッケージの信頼性評価のための実計測方法の検討を行った。それぞれの方法で利点，欠点があり，そここで N は縞次数であり，この縞次数や縞次数間の位相を評価することで変位量を求めることができる。

れぞれを相補的に利用することで非常に高精度な計測が可能であると考えられる。今後は当所で研究しているス

S-10

M-10

S-30

M-30

図−３ スペックル干渉法とモアレ干渉法の干渉縞. S:スペックル干渉法

M:モアレ干渉法(a) 0-30 s(b-1) 0-10 s(b-2) 10-30 s

図−４ スペックル干渉法による干渉縞の分割図 (a) 通電 30 秒後の変位分布, (b-1) 通電 10 秒後の変位分布, (b-2) 通電 10 秒から 30 秒後の変位分布

ペックル干渉法に関して動的位相解析法の検討を行う。
具体的には計測した画像の独立した１画素に着目し，時系列に画素毎の強度変化を評価する手法である。来年度以降，本解析手法の研究を進める。

５ 参考文献1) Pramod, K. R., Digital Speckle Pattern Interferometry and
Related Techniques, John Wiley & Sons, Ltd Press,
Chichester (2001).
2) Uchino, M., Two-Directional Simultaneous Measurement
System of the Surface Deformation using Speckle
Interferometry Method, Proc. of the APCFS & ATEM’01,(2001), 863-839.
3) Post, D., Han, B., and Ifju, P., High Sensitivity Moiré,
Springer-Verlag, New York, (1994)
4) 鈴木新一, 田康之, 上賢一, 速度ホログラフィー顕微鏡法とモアレ干渉法による分裂き裂の開口変位計測,機論, 67-655, A (2001), 462-439.

研磨ロボットシステムのためのファジィ補償による力制御器の性能向上
楠本幸裕 ∗1永田寅臣 ∗1

津田邦博 ∗2安田仁徳 ∗2

渡辺桂吾 ∗3

An Improvement of Force Control Performance Using a Fuzzy Compensatorfor Robot Sander
Yukihiro Kusumoto, Fusaomi Nagata, Kunihiro Tsuda, Kiminori Yasuda and Keigo Watanabe
当所で開発した研磨ロボットシステムの大きな特徴の 1 つに力制御機能が挙げられる。研磨中，ロボットは手先と研磨工具の間に取り付けられた力覚センサからワークに対する押付力を検知し，その値をフィードバックすることで常に押付力を目標値に追従させている。力制御を行うことで同一形状ワークの個体差による位置精度の不確かさを吸収できるだけでなく，数百 µm という非常に薄い膜厚しか持たない塗装面の研磨をも可能にしている。従って高精度な力制御を行うことは研磨ロボットシステムにとって重要な項目である。さて，様々な形状のワークに対して研磨実験を行っていると，曲率の非常に大きな曲面部分を研磨する際，力制御の追従性が鈍くなるという現象が認められた。本稿では，ファジィ補償を用いて力制御器の性能改善を行いこの問題を解決したので報告する。

1 はじめに近年日本の家具製造業界は，中国に代表されるアジ
ア諸国からの安価な人件費を活かした安い輸入家具の猛威にさらされている。そこで国内の家具メーカーでは，容易に真似できない 3 次元の自由曲面を採り入れた高付加価値なインテリア家具を開発し，これに対抗している。図− 1 はその一例である。しかしこのような高付加価値な家具は複雑な形状を持っているため，
従来のシンプルな家具に比べ製造に多くの人手と時間

図− 1 自由曲面を採り入れたベンチを必要とし，大量生産を得意としていない。そのため機械による自動化の期待が高まっている。
一方，家具の製造過程は大きく “設計”，“加工”，“研トを用いて研磨を行おうとした例もある。しかし産業磨” の 3 つに分けることができ，現在では CAD/CAM

用ロボットを動作させるためには教示作業を必要とし，や NC 工作機械の普及により，設計から加工までの工程

3 次元の自由曲面上に沿ってロボットを滑らかに動作

は非常に合理化・自動化が進んでいる。しかし最終工させるためには莫大な量の教示作業が必要となるため，程である研磨作業は未だに人手によって行われている

とても現実的ではく実用化にはいたらなかった。また，のが現状である。粉塵の舞う悪環境下で行われ，なお

もし仮にこの莫大な量の教示作業ができたとしても，かつその作業自体非常に労力を必要とするため，研磨木材特有の吸湿・乾燥に起因する形状変化やワークの作業は機械による代替・自動化が熱望されている工程

移動に伴う位置の微妙なずれにより，ロボットの動きである。それにもかかわらずこれまで機械による自動と実際のワークとの間に誤差が生まれ，ロボットの手化はあまり進んでいない。例えば，従来からあるベル

先についた研磨工具の研磨面がワークに接する部分とトサンダー等の研磨機械では自由度が低いために，平接しない部分が生じるため，平均して高品位な研磨を面や単純な 2 次元の曲面にまでしか対応できない。こ

行うことは困難であった。ましてや数百 µm しか厚さをの問題を解決するために，自由度の高い産業用ロボッ

持たない塗装面の研磨は実現できるものではなかった。

∗1 インテリア研究所

当所では，「オープンアーキテクチャ型産業用ロボッ∗2 (株) エーエスエー・システムズ

トの応用」
・「CAD/CAM との連携」
・「力制御技術」の∗3融合により，上述の問題点を解消し，教示レスで動か

佐賀大学大学院

The surface of the workpiece
The desired trajectory by CL data
3D position data described in CL data

すことができ，なおかつワーク個々に応じて自動で微調整を行い位置のずれを吸収し，３次元自由曲面の研磨や，従来不可能とされてきた塗装面の研磨も可能な
研磨ロボットシステムを開発した。

Workpiece

さて，開発した研磨ロボットシステムを用いて様々な形状のワークに対して研磨実験を行っていると，曲図− 3 粗い CL データと実際のワーク表面率の大きな曲面部分を研磨している時，力制御の追従

The surface of the workpiece
The desired trajectory by CL data
3D position data described in CL data

性が鈍くなり研磨残しが発生する現象が認められた。
そこで今回，この問題を解決するために，ファジィ補
償による力制御器の性能向上を行い，研磨実験によりその有効性を検証したので報告する。

Workpiece

図− 4 相対位置のずれによる目標軌道とワークとの2 研磨ロボットシステム

誤差

まず最初に，当所で開発した研磨ロボットシステムの特徴について解説する。

一例である。図中の • 点が，実際に CL データに記述

2 − 1 オープンアーキテクチャ型産業用ロボット

されている座標点の場所である。研磨ロボットシステ

当所の研磨ロボットシステムでは，近年登場してきてムではこの CL データを基本的な目標軌道とし，手先いるオープンアーキテクチャ型の産業用ロボットを採についた研磨工具先端が同じようにジグザグや渦巻状用している。従ってメーカーから提供される API を使の一筆書きの線上を通るように倣いながら，なおかつ用して，パソコンからロボットを操作できる独自の制

その時研磨工具が常にワーク表面に対して垂直に接す

御アプリケーションを開発している。このアプリケー

るように姿勢を制御する。

ションでは，CAD データを基に CAM から生成される

2 − 3 押付力の調整機能

CL データを基本軌道としてロボットに与える。CL デー

ロボットは研磨中，フランジ面と研磨工具の間に取タは主に NC 工作機械を動作させるために用いられてり付けた力覚センサからの情報をフィードバックし，いる。つまり，NC 工作機械と同じ様にデータを入力

ワークに対する押付力が常に目標値に追従するようにするだけでロボットを動かすことができ，これにより力制御を行っている 1) 。これは単に力を制御するとい教示レスを実現した。さらに研磨対象となるワークはうだけでなく，CL データと実際のワーク表面との誤差

あらかじめ CAD で設計し NC 工作機械により加工が施を吸収するという役割も担っている。図− 2 に示すよされているため，再度ロボット用に CAD データを起

うに，CL データは非常に粗い精度で構成されている

こす必要もない。

ため，実際にロボットのフィードフォワード制御のた

2 − 2 ＣＬデータめに与える目標軌道は，すでに開発している倣い制御

CAM から生成される CL データには，ジグザグや渦器 2) を用いて直線補間により求める。従って図− 3 の巻状になった一筆書きの線上に並んだワーク表面の 3ように実際のワーク表面と CL データを基に求められ次元座標と，その座標点における正規化された法線ベた目標軌道との間に誤差が生じる。また，CAM の機クトルが記述されている。図− 2 はジグザグの場合の能を使って CL データの密度を細かく生成し，ある程度この誤差を小さくすることはできるが，ワークの移動に伴う相対位置のずれや，木材特有のそりやねじれによる形状変化により図− 4 のような誤差が生じ，結果的には十分な位置精度を発揮するのは非常に困難である。そこで CL データによるフィードフォワード制
御と力制御によるフィードバック制御のハイブリッド

図− 2 一筆書きの線上に並んだ CL データ制御を行うことにより，これらの誤差を吸収する。研磨ロボットシステムでは，研磨中のワークに対する押付力を常に目標値に追従させるために，インピーダン
スモデル追従型力制御器を用いて押付方向に対して軌
道の微調整を行っている。つまり，ミクロンオーダーの絶対的な位置の精度を上げるのではなく，今実際に接触しているワークとの相対的な位置精度を高めることで位置の誤差を吸収し，ワーク全体にわたって平均的な研磨を実現している。また，目標とする押付力を変化させることで，NC 加工後のツールマーク除去を
図− 5 曲率の大きいワークの研磨目的とした粗研磨も，数百 µm しか膜厚を持たないない塗装面の仕上げ研磨のどちらも可能となっている。
なお，使用した力制御器は次式に示すとおりである。

ẋ(k) = exp −M−1
d Bd ∆t ẋ(k − 1)−1
− exp −M−1
d Bd ∆t − E Bd K f F̃(k) − Fdkr(k) − r(k − 1)
(1)
+K i ∑ {F(n) − Fd } + Kr∆tn=1

する 4) 。

3 − 1 ファジィ推論による力補償
上述ような現象が発生するのは，ワークの曲面の曲率が大きい部分では研磨工具の姿勢変化が極端に激しくなるため工具がワークから離れてしまい，その時に発生すここで，ẋ(k) ∈ ℜ6 はベース座標系での離散時刻 k における急激な力誤差（例えば目標押付力が 1.5 [kgf](14.7 [N])る工具の速度ベクトル，Md =diag(Md1, · · · , Md6 ) 及びであるのに対し実際は 0.0 [kgf](0.0 [N])）に対して，力Bd =diag(Bd1, · · · , Bd6 ) はそれぞれ目標慣性行列，目標粘制御器の応答が瞬時に対応しきれなかったことに原因性行列であり，これらをインピーダンスパラメータと呼ぶ。

があると考えられる。この場合，力制御器の各インピー

F(k) ∈ ℜ6はFT (k) = [ f T (k) nT (k)]で定義され，f (k) ∈ ℜ3

ダンスパラメータの組み合わせを即応性が良くなる方

は工具とワーク間に作用する押付力ベクトル，n(k) ∈ ℜ3 は向に変更することでこのような急激な力誤差にも瞬時

モーメントベクトルである。FTd = [ f Td nTd ]は目標とする押付に対応できるが，そうすると逆に力誤差が緩やかな時

力・モーメントベクトルである。K f =diag(K f 1 , · · · , K f 6 )，にもハイゲインな力フィードバックが働いてしまい，K i =diag(Ki1 , · · · , Ki6 )，E はそれぞれ，力フィードバッ

安定性が悪くなってしまう。一方，緩やかな力誤差のクゲイン，積分制御ゲイン及び単位行列である。なお，

時も急激な力誤差の時もどちらにも効率良く力を制御

r(k) は倣い制御器 2) より生成されるフィードフォワード

できるような理想的なインピーダンスパラメータの組項であり，K r =diag(Kr1 , · · · , Kr6 ) はそのフィードフォ

み合わせを見つけようとしても，膨大なパラメータのワードゲインである。また，F̃(k) は，研磨工具による重力補償 3) を施した押付力・モーメントベクトルである。

選択肢が存在するため不可能に近く，また実際そのような理想的なパラメータの組み合わせが必ず存在するという保証もない。そこで本研究では，インピーダン

3 ファジィ補償を併用した力制御器の開発

スパラメータを調整して万能な力制御器を設計するの以上までの研究成果により，これまでは実現できなではなく，ファジィ推論による力補償器と従来のイン

かった 3 次元自由曲面を対象とした研磨の自動化シス

ピーダンスモデル追従型力制御器を併用させた力制御テムの開発に成功し，なおかつ繊細な力制御により品器を開発することで，この問題の解決を図った。

質を損なうことなく塗装面を研磨する技術を獲得した。

3 − 2 ファジィ力補償器

しかしながら，様々な形状での研磨実験を重ねていく

ファジィルールへの入力変数には次式に示す離散時と，図− 5 のように曲率の大きな曲面部分を研磨する

刻 k における力誤差 e(k) およびそのレートである ė(k)ときに力制御の追従性が鈍くなり，その部分だけ研磨を用いる。

残しが発生する現象が確認された。本研究では，これまでの力制御器に対しファジィ推論による力補償器を

e(k) = S fz (k) − S fdz(2)

併用した力制御器を開発することで，この問題を解決

ė(k) = e(k) − e(k − 1)(3)

ここで，S fz (k) および S fdz はそれぞれセンサ座標系に1.0

おける Z 軸方向の，力覚センサから得られた離散時刻

k での押付力および目標押付力である。ただし力誤差のレートを算出する場合，力覚センサのフィルタを力

0.5

N

ZO

P

-2.0

0.0

2.0

誤差を求める場合と同じ 125 [Hz] のフィルタを用いると，ノイズの影響が大きくなってしまうため，より周波数の低い 7.8 [Hz] のフィルタを用いた。前件部にはそれぞれ 3 つのラベルを用意し，合計 9 つのルールを用意した。なお，メンバシップ関数には次式に示すガ

0.0

図− 6 力誤差 e(k) のメンバシップ関数

ウシアン形を用いた。
1.0µ(x) = exp{log(0.5)(x − α) β }
2 2

(4)

ここで，α と β はそれぞれメンバシップ関数の中心値と標準偏差の逆数であり，値に関しては，表− 1 に示

0.5

N

ZO

P

-1.0

0.0

1.0

すとおりである。なお，図− 6, 7 は前件部メンバシッ
プ関数をグラフに表したものである。推論法には後件部が定数である簡略型ファジィ推論法を用いた。後件
部定数値は表− 2 に示す通りである。図− 8 は，今回提案するファイジィ力補償器を併用した力制御器のブ0.0

図− 7 力誤差のレート ė(k) のメンバシップ関数

ロック線図である。ここで K f uzzy はファジィ力補償器
からの出力ゲインであり，今回設計した力制御器では回転刃物が通った後）が残っており，これを除去し表K f uzzy = 1.0 である。また，S p , So , S f はそれぞれ位置

面を滑らかにすることが研磨の目的である。今回の実制御系，姿勢制御系，力制御系の切替えを行うスイッ験に用いた自由曲面は曲率が大きい部分を有しており，

チ行列である。

従来のインピーダンスモデル追従型力制御器だけでは

表− 1 メンバシップ関数の各パラメータ
α
e(k )
β
α
e(k )
β

N
-2.0
1.0
-1.0
2.0

ZO
0.0
1.0
0.0
2.0

P
2.0
1.0
1.0
2.0

力制御性が鈍くなり，この部分だけ研磨残し（ツール
マークが完全に除去できていない）が発生していた。
図− 9 中の左のグラフがその時の力覚応答を示したグラフである。このグラフを見ても，曲率の大きい曲面
部分で押付力が目標値 1.5 [kgf](14.7 [N]) に追従できていないのが分かる。一方同図の右のグラフは，今回開e(k )
e(k )
N
ZO
P

表− 2 後件部定数値

発したファジィ力補償器を併用した力制御器を用いて

N

ZO

P

-2.0
-0.1
0.1

0.0
0.0

-0.1
0.1
0.3

0.2

研磨実験を行った時の力覚応答である。両図を比較す
ると，今回提案する手法で設計した力制御器を用いる
ことで，押付力の追従性が大幅に改善されていることが分かる。加えて初期のレスポンスまでも向上していることが分かる。また，実際に研磨を行ったワークの4 研磨実験

表面を観察することで，ファジィ力補償器を併用した

つぎに，提案するファジィ力補償器を併用した力制方が全体にわたって均一に研磨できていることからも，御器の有効性を検証するために，図− 2 に示す自由曲面力制御器の性能が向上したことがうかがえる。なお，を持った木質ワークの研磨実験を行った。ワークはあ

この比較実験において，ファジィ力補償器の有無以外

らかじめ NC 工作機械により曲面形状に加工されたものの全ての条件（インピーダンスパラメータ，目標押付を使用した。そのためツールマーク（NC 工作機械の力等）は全て同じであり，表− 3 に示すとおりとなっx (k )+
Position/Orientation
Compensator based on
CL datar (k )-Kv

S p ∪ So

+
-

1
∆t

1
z

Kr
Fd -

Impedance model following
force controller

+

e(k )
e(k )

F (k )•+-q (k )

Forwardkinematics

Fuzzy
Compensator++•x (k ) ++ ~x (k )•

Sf+•

Inversekinematics

q~ (k )

Servo
controllerτIndustrial
robot with
open
architecture
controller

K fuzzy

1zContact force [ kgf ]図− 8 ファジィ力補償器を併用した力制御器のブロック線図

2.0

1.5

1.0

without fuzzycompensator
030with fuzzycompensator
60

90

0

30

Time [s]6090Time [s]図− 9 力制御器の違いによる力追従性の比較

Parameters in Eq. (1) Values

Contents

Units

6 参考文献kgf

1) 永田，渡辺：研磨ロボットのためのジョイスティッ

Fd

1.5

M d1, M d 2 , M d 3
Bd 1 , Bd 2 , Bd 3

0.01

1.0

-

Feedforward gain

K f 1, K f 2 , K f 3
K r1 , K r 2 , K r 3

0.5-

Sampling width

∆t

10

ms

2) 永田，渡辺，泉：多軸制御用 CL データに基づく位Sanding velocity(tangential velocity)

-

20

mm/s

置補償器を用いた産業用ロボットの倣い制御，精密

Air pressure of sanding tool

-

0.3

MPa

工学会誌，Vol. 66, No. 3, p. 473–477 (2000)

Desired contact force
Desired mass coefficient
Desired damping coefficient
Force feedback gainkgf ⋅ s 2 /mm
20.0 kgf ⋅ s/mm

表− 3 研磨実験における諸条件

ク支援による力制御教示システム，日本機械学会論文集（C 編），Vol. 67, No. 655, p. 767–774 (2001)

3) F. Nagata, K. Watanabe, et al.：Flexible Finishing System Using Hyper Cutter Location Data，Procs. of The
6th International Conference on Mechatronics Tech-ている。

nology, Kitakyushu, p. 218-223 (2002)4) 楠本，永田，他 4 名：ロボットサンダーのためのファ

5 おわりに
本研究では従来のインピーダンスモデル追従型力制御法を用いた力制御器に対し，ファジィ力補償器を併用することで力制御器の性能を向上させる手法を提案
し，実験によりその有効性を証明した。このことにより，研磨ロボットシステムを用いた研磨作業の高効率化および高品位な研磨を実現した。

ジィ補償を用いたインピーダンスモデル追従型制御法，第 4 回日本ファジィ学会九州支部学術講演会予稿集，北九州，p. 9–12 (2002)

電磁環境の改善に関する研究
アクティブ磁気シールド空間の形成に関する研究
古賀文隆 ＊１ 竹内信次郎 ＊2

酒井福夫 ＊3

円福敬二 ＊4

A Study on Improvement of Electromagnetic Environment
A Study on Formation of Magnetically Shielded Space Using Active Compensation
Fumitaka Koga, Shinjiro Takeuchi, Fukuo Sakai and Keiji Enpuku
低コスト，省資源で高性能な磁気シールドシステムを実現する有効な方法の一つとして，磁気シールドルーム内部に補償コイルを付帯させ，動的に侵入磁界を補償する内部アクティブ磁気シールドシステムが挙げられる。このシステムの実現のための内部補償コイルの適切な配置を導出することを目的として，実際の磁気シールドルームにおける磁界分布の状態を実測し，そのデータを基に有限要素法による数値計算モデルを作成して磁界解析を行った。
その結果，内寸幅 2.1 m，奥行 2.3 m，高さ 2.1 m の磁気シールドルームに対して，2.06 m×2.26 m の長方形のル
ープコイルを 1.1 m 間隔で配置すれば，高さ方向成分の磁界を良好に補償可能であることがわかった。

電流が小さいため安定化が容易で省電力化できる等の

1 はじめに病院に設置されているＭＲＩ装置や，脳磁図・心磁図等の極微弱な生体磁気を計測する磁気計測システム

利点があるが，これまで十分な研究開発は行われていない。

では，電車の通行等によって生じる変動磁界の影響を

本稿では，共同研究機関に設置されている内寸幅2.1

受けやすく，診断画像に歪みが生じて画像解析精度がm，奥行2.3 m，高さ2.1 mの磁気シールドルームにおい悪くなる。また，電子顕微鏡やＥＢ（電子ビーム）描て磁界分布を実測するとともに，同形状の数値計算モ

画装置でも同様に悪影響を受ける。そのためこれらのデルを作成し，有限要素法を用いて内部磁界分布の解

悪影響を除去するには磁気的にシールドされた空間が析を行った。更に，磁気シールドルームモデルに内部必要となる。しかし，磁気遮蔽性能を上げるためにパ補償コイルを付加した状態で解析を行うことにより，ーマロイ等の磁気遮蔽材を多量に用いて多層化するのルーム内の中央部付近に一様で低磁界な領域を形成す

みでは，重量，コストや省資源化の観点から問題があるための適切な内部補償コイル配置の導出を行った。

る。そこで，軽量，低コストで高い磁気遮蔽性能を実

その結果，2.06 m×2.26 mの長方形のループコイルを現するためにアクティブ磁気シールドシステムの研究

1.1 m間隔で配置すれば，高さ方向成分の磁界を良好にが行われている

1-4)。これは，磁気シールドルームに補補償可能であることがわかった。

償コイルを付帯させ，磁気センサによる同ルームへの侵入磁界の測定値を補償コイルに帰還させて打ち消し

2 磁気シールドルームの磁界分布測定

磁界を発生させ，侵入磁界を動的にキャンセルするこ

2−1 実験方法とで磁気遮蔽性能を向上さるものである。この補償コ磁界分布の実測を行った磁気シールドルームの主なイルは，磁気シールドルーム外部 1-3) または内部 4) に配仕様を表−１に示す。この磁気シールドルームに，図置する方法が考えられるが，内部に配置する内部アク−１のように配置した磁界印加用コイルにより磁界をティブ磁気シールドシステムでは，コイルで発生した

印加し，内部の磁界分布をフラックスゲート磁界セン

磁界が新たな磁気障害源にならず，またコイルに流す表−１

磁気シールドルームの仕様*1 機械電子研究所*2 ユニテック（有）

磁気遮蔽材：パーマロイ*3 （株）エムティアイ

構
造
外側寸法

：２重
：幅2.304 m

奥行2.504 m 高さ2.304 m

厚さ1.6 mm

*4 九州大学大学院システム情報科学研究院

内側寸法：幅2.100 m

奥行2.300 m 高さ2.100 m

厚さ2.0 mm

2.304

4.8

0.548

2.504
Magnetically
Shielded Room

Flux Density (nT)

5.2

300
250
200
150
100
50
0

Y1
X2

Y3

Coil 2.304
0.138(a) 高さX3
Y4

1.85 m

X4
Y5

X5

単位：m

X

図−１

磁界印加用コイルの配置
X

0.4
0.4
0.4

X5

X4

X3

X2

X1

5

4

3

2

1

10

9

8

7

6

15

14

13

12

11

20

19

18

17

16

25

24

23

22

21

0.4 0.4 0.4 0.4Y1(b) 高さ
Y1
Y2
Y3
Y4
Y5

内側遮蔽材底面からの高さ
Z1 0.25 m
Z2 0.65 m
Z3 1.05 m
Z4 1.45 m
Z5 1.85 m
計125ポイント

X1

Y2

X2

Y3

X3
Y4

1.45 m

X4
Y5

X5

100
60
20
-20
-60
-100

Y1

X1

Y2

X2

Y3

(c) 高さX3
Y4

1.05 mX4Y5X5

磁界（磁束密度）測定ポイント

サにより測定した。磁界印加用コイルの位置が上下非対称なのは，設置スペースの制限によるものである。
印加する磁界の強さは，磁気シールドルーム内の中心

Flux Density (nT)

図−２

100
60
20
-20
-60
-100

Y

扉

0.4

Z

Flux Density (nT)Y

Flux Density (nT)

Z

X1

Y2

100
60
20
-20
-60
-100

Y1

定したときに生じる磁束密度の大きさとして定義した。

X1

Y2点に相当する位置に，磁気シールドルームがないと仮X2Y3(d) 高さX3
Y4

0.65 m

X4
Y5

X5

センサを移動させながら１ポイントごとに磁束密度の測定を行った。
2−2 直流磁界の測定
磁気シールドルームに磁界印加用コイルにより0 →+3 µT → -3 µT → 0の順で磁界を印加し，それぞれの状態で磁束密度を測定した。図−３に印加磁界がゼFlux Density (nT)

測定ポイントは，図−２に示す125ポイントとし，磁界
100
60
20
-20
-60
-100

Y1

X1

Y2

X2

Y3

(e) 高さ0.25 mロのときの磁気シールドルーム内部の磁束密度のz成

図−３分の分布を示す。図−３の磁束密度が不均一に分布しz 成分の分布

X3
Y4

X4
Y5

X5

印加磁界ゼロのときの磁束密度のているのは，磁気遮蔽材の磁化状態が場所により異なっていたり，磁気シールドルームが設置されている環は，磁束密度は図−２に示したX3のラインとY3のライ

境の地磁気が建築物の鉄骨や周辺の機材等の影響で一ンを軸にほぼ対称な分布となっていた。図−３，図−様性に欠けているためであると考えられる。図−４に４より，磁気シールドルーム内部の磁界（磁束密度）-3 µTの磁界印加時の磁束密度を基準とした，+3 µTのの初期値は不規則な分布であっても，その変動成分に磁界印加時の磁束密度のz成分の差分を示す。図−４で関しては磁気シールドルームによって均等に減衰され

3 µT，周波数50 Hzの交流磁界を印加し，ロックイン

図−５に磁気シールドルーム内部における磁束密度

100
80
60
40
20
0

のz成分の分布を示す。ただし，この図では磁束密度の振幅を示しており，位相は考慮していない。磁束密

Y1

X1

Y2

X2

Y3

1.85 mm

Flux Density (nT)(a) 高さ

X3
Y4

X4
Y5

１桁程度小さかったが，図−２に示したポイント１〜

X5

100
80
60
40
20
0

Y1

X1

Y2

X2

Y3

(b) 高さ

度の大きさは，±3 µTの直流磁界を印加したときより

Flux Density (nT)

Flux Density (nT)

アンプを用いて磁束密度の50 Hz成分のみを測定した。

X3
Y4

1.45 mY1

X4
Y5

Flux Density (nT)
X1

Y2

100
80
60
40
20
0

X3
Y4

X4
Y5

X5

14
12
10
8
6
4
2
0
Y1

Y1

(c) 高さX3
X4

1.05 m

X3
Y4

X4
Y5

X5

X5

Flux Density (nT)

Y5

X2

Y3

X2
Y4

X1

Y2

X1

0.65 mFlux Density (nT)1.45 mFlux Density (nT)

Flux Density (nT)(b) 高さ

100
80
60
40
20
0

14
12
10
8
6
4
2
0
Y1

X1

Y2

X2

Y3

Y1

X1

Y2

X2

Y3

図−４

X2

Y3

X5

Y3

(e) 高さ

X1

Y2

X4

Y2

(d) 高さ

X5

Y1

X3
Y5

X4
Y5

14
12
10
8
6
4
2
0

X2

Y3

X3
Y4

1.85 m0.25 m(d) 高さX3
Y4

0.65 m

Y4

X4
Y5

X3

X5

X4
Y5

X5

Flux Density (nT)

Flux Density (nT)Y1

1.05 m

X2

Y3

100
80
60
40
20
0

Y4

X1

Y2

X5

(a) 高さ(c) 高さ

14
12
10
8
6
4
2
0

±3 µT 印加時の磁束密度 z 成分の差分ていることがわかる。したがってこの変動成分に対し

14
12
10
8
6
4
2
0
Y1

X1

Y2

X2

Y3

ては，内部に配置した単純な形状の補償コイルで打ち(e) 高さ0.25 m

X3
Y4

X4
Y5

X5

消すことが可能であると考えられる。
2−3 交流磁界の測定
磁気シールドルームに磁界印加用コイルにより振幅

図−５

振幅 3 µT の 50 Hz 交流磁界印加時の磁束密度 z 成分の分布

３近傍で大きくなる分布となっていた。直流磁界印加

ループコイル２個構成として磁気シールド内に配置し時に比べ全体的に磁束密度が小さいのは渦電流シールた。このときのモデルを図−８に示す。この図でも空ドの効果によるが，ポイント１〜３近傍で磁束密度が気部の要素は表示しておらず，補償コイルは1/4ではな

大きくなったのは，磁気シールドルームの扉の存在のく全体を表示している。コイルの寸法は，X方向2.06 m，

ために部分的に壁面の電気抵抗が大きくなり渦電流シ

Y方向2.26 mであり，内側の磁気遮蔽材から更に20 mm

Flux Density （nT)ールドの効果が低減したことによると考えられる。

3 アクティブ磁気シールドルームの磁界数値解析
有限要素法を用いて，前述の磁気シールドルーム及び磁界印加用コイルと同形状の数値計算モデルを作成
し，線形磁界解析を行った。２章の結果からもわかる

100
80
60
40
20
0

ように，交流磁界（50 Hz）より渦電流シールド効果の得られない直流磁界の方が磁気シールドルームに侵入(a) 高さ1.85 mFlux Density （nT)する磁界のレベルが大きいことから，動的な補償は主に直流磁界から数Hz程度の低周波磁界に対して行うことを前提とし，ここでは静磁界解析を行った。
3−1 磁気シールドルームの磁界分布解析
数値解析は，図−６に示す1/4モデルで行った。ただし，この図では空気部の要素は表示していない。また，(b) 高さ

100
80
60
40
20
0

1.45 m２章の磁界分布測定実験での±3 µTの磁界印加と同条件となるように，磁界印加用コイルで6 µTの磁界を発生させた状態とし，磁気遮蔽材の比透磁率の設定を変えることにより種々の条件下での計算を行った。図−７は，磁気遮蔽材の比透磁率を20000としたときの磁気シールドルーム内部の磁束密度のz成分の分布の計算

Flux Density （nT)

磁界印加用コイルは1/4ではなく全体を表示している。

(c) 高さ

100
80
60
40
20
0

1.05 m結果である。図−４に示した実測値と比較し，レベル，
Flux Density （nT)

分布ともに近い傾向を示す結果が得られた。
3−2 内部補償コイルの配置
内部補償コイルは，システム構成の単純さを優先し，

磁界印加用
コイル

Z
Y

Flux Density （nT)(d) 高さ(e) 高さ0.65 m

100
80
60
40
20
0

0.25 m

X

図−７
図−６

100
80
60
40
20
0

磁界解析用磁気シールドルームモデル

磁気シールドルーム内磁束密度 z 成分

分布計算値

内側の位置に配置している。これは，実際の磁気シー

こで，図−８のモデルを用いて外部に一様磁界は印加

ルドルームの内装の厚みを考慮したものである。磁気せずにz成分補償コイルのみで磁界を発生させた状態

シールドルームに加える外部磁界は，磁界発生用コイ

で磁束密度分布の計算を行い，各成分の比較を行った。

ルにより生じさせるのではなく一様なz成分の磁界と対称性から各座標軸上ではx，y成分の影響は見られな

し，その磁束密度は6 µTとした。補償コイルの間隔をいが，座標軸から遠ざかるにしたがって影響が大きく

0.9，1.0，1.05，1.1，1.2，1.3 mとした６通りについなると考えられる。そこで，直線X = Y = Zに沿った磁て磁束密度分布の計算を行った。このとき補償コイル

束密度の各成分の変化を図−１２に示す。この図におに流す電流は，磁気シールドルーム内の中心点での磁いて，磁束密度の大きさは原点でのz成分の値で正規化

束密度がほぼゼロ（1 pT以下）となるように設定した。
磁気シールドルーム内の中心点を原点と定義し， X，Y，
Z各座標軸に沿った磁束密度のz成分の変化を示したのが図−９である。また，X，Y，Z軸上で磁束密度のz成(a) コイル間隔分が，外部磁界（磁束密度）の1/10000である0.6 nT

0.9 m

以下に収まる領域を補償コイルの間隔に対して表現したものを図−１０に示す。図−９，図−１０より，ある大きさの磁束密度を設定し，その値以下の領域を有効な磁気シールド領域とみなす場合，着目する座標軸(b) コイル間隔

や設定する磁束密度の大きさにより，有効な磁気シー

1.0 m

ルド領域を広く確保できる補償コイルの最適な間隔は異なることがわかる。ここでは，各方向に比較的バラ
ンスよく有効な磁気シールド領域を確保できているコ
イル間隔1.1 mを採用することとした。このときの磁束(c) コイル間隔

密度のz成分の分布の計算値を図−１１に示す。

1.05 m3−3 補償コイル間の干渉
実際のアクティブ磁気シールドシステムでは，x，y，zすべての成分の補償を行うために３組の直交させた補償コイルを用いる。そのため，例えば磁界のz成分を打ち消すためにz成分補償コイルによって発生される(d) コイル間隔

磁界にはx，y成分も含まれていることから，それがx，1.1 m

y成分の補償系に影響を与える可能性が考えられる。そ(e) コイル間隔
1.2 m

内部補償
コイル

コイル間隔

(e) コイル間隔

Z
Y

図−８

1.3 m

X

内部補償コイルを付加した磁界解析用

磁気シールドルームモデル

図−９

各座標軸に沿った磁束密度 z 成分の変化

図−１０

磁束密度の z 成分が 0.6 nT 以下

Flux Density (nT)に収まる領域の各軸上での原点からの距離

直線 X = Y = Z に沿った磁束密度の各成分の変化て原点からの距離0.3 m以下の範囲では磁束密度のx，y成分はz成分より2桁小さかった。以上のことから，同

40
30
20
10
0
-10
-20
-30
-40

(a) Z=0 面
Flux Density (nT)

図−１２

範囲では３方向３組の補償系が，互いに及ぼし合う影
響は小さいと考えられる。

（高さ 1.05 m に相当）

4 まとめ
磁気シールドルームにおける内部磁界分布の実測を行い，その磁界（磁束密度）の初期値は不規則な分布であっても，変動成分に関しては磁気シールドルー

40
30
20
10
0
-10
-20
-30
-40

ムによって均等に減衰されていることが確認できた。
また，有限要素法を用いて，実測データを基に数値計算モデルを作成して線形静磁界解析を行い，内寸幅(b) Z=±0.1 面（高さ 0.95，1.15 m に相当）

2.1 m，奥行2.3 m，高さ2.1 mの磁気シールドルームに

Flux Density (nT)

対して，2.06 m×2.26 mの長方形のループコイルを1.1m間隔で配置すれば，高さ方向成分の磁界を良好に補償
40
30
20
10
0
-10
-20
-30
-40

可能であることがわかった。このとき，磁束密度の高さ方向成分が外部磁界（磁束密度）の1/10000以下になる領域は，原点（中心）から幅方向に±0.27 m，奥行
き方向に±0.40 m，高さ方向に±0.33 mであった。

(c) Z=±0.2 面（高さ 0.85，1.25 m に相当）

本研究の一部は，（財）福岡県産業・科学技術振興財

Flux Density (nT)団が実施する産学官共同研究開発事業の一環として行ったものである。
40
30
20
10
0
-10
-20
-30
-40

5 参考文献1) 風見，足立，河合，上原，尾形，賀戸：日本生体磁気学会誌，Vol. 13, No. 1, p. 166 (2000)(d) Z=±0.3 面
図−１１（高さ 0.75，1.35 m に相当）

間隔 1.1 m のコイルで補償を行ったときの磁束密度 z 成分分布計算値

2) 加藤，山崎，松葉，炭：日本生体磁気学会誌，Vol.
13, No. 1, p. 170 (2000)
3) 山崎，藤原，栗城，林，平田：電気学会論文誌 A，Vol. 121，No. 12, p. 1085 (2001)している。有効な磁気シールド領域として原点を中心

4) 竹内，坂井，酒井，円福： 三島光産技報，No. 22,とした半径0.3 m程度の球を考えると，図−１２におい

p. 26 (2001)

ＩＴ技術を用いたロボット制御に関する研究
ＩＴ化等がロボットの動特性に及ぼす影響に関する研究
末廣利範 ＊１

西村圭一 ＊１

Study on Robot Control Applying Information Technology
The effect of the application on Robot Dynamics
Toshinori Suehiro and Keiichi Nishimura
近年，ロボットは従来の製造業向けを中心とした産業用にとどまらず，関連技術をさらに高度化させ，より幅広い分野へ応用展開することが期待されている。本研究では，高度化が進むＩＴ技術を利用したロボット操作制御技術の開発を目指すに当たって，まず通信や演算処理等による遅れ及び人間による操作介入が過渡的にロボットの動特性に及ぼす影響についてそれぞれ検討を行った。その結果，遅れや人間の操作介入によって，ロボット動特性の変動や目標軌道への追従特性低下等が発生することが明らかとなった。

1 はじめに＊１ 機械電子研究所

わが国は，２１世紀において，少子・高齢化や環境・ある。計算機と人間が協調しながらロボットを制御すエネルギーに代表される様々な厳しい社会問題を抱える場合，すなわち計算機による自動制御と人間によるるとともに，急速に進展するグローバル化の中で，産手動制御を交互に選択しながらロボットを運転する際，業競争力を維持しつつ活力にあふれた社会を実現する

人間による操作を介入または中断することが，過渡的ことが強く望まれている。このような背景の下，ロボにロボットの動作性能に与える影響やその補償についットは従来の製造業向けを中心とした産業用にとどまての研究はいまだ少ない ３） 。

らず，関連技術をさらに高度化させ，災害救助や医療・本研究では，高度化が進むＩＴ技術を利用したロボ

福祉等をはじめとするより幅広い分野へ応用展開するット操作制御技術の開発を目指すに当たって，無視でことが望まれている １） 。

きない要因である演算・通信時間遅れ及び人間によるこのような背景の下，計算機・人間協調型のロボッ
トなど，ＩＴ技術を活用したロボット制御に関する研

操作介入を取り上げ，まずそれぞれがロボット動作性
能に及ぼす影響について検討を行った。

究が活発化しつつある。ＩＴ技術を用いてロボットの制御を行う場合，ディジタル機器を用いた演算処理や2 研究，実験方法

通信等を実施することから，制御性能の向上を図るた

2−1

めには，ディジタル（離散時間）領域での制御系設計

演算時間及び通信時間遅れを考慮したモデルの導出を考慮する必要がある。しかしながら，従来研究開発の多くは，演算や通信の高速化を前提とした連続時間
領域での制御系設計に留まっているのが現状である ２）d1(calculation time delay)。
また，最近はヒューマノイドロボットに代表される
ように自律型ロボットの研究開発が盛んであるが，完d2(communication time delay)

成度を高め非産業分野への実践的な応用を達成するには，技術的課題がまだ多々ある。従って，必要に応じLinkて人間がロボットの運転操作を支援することにより，
非産業分野へのロボット応用を図る研究開発は重要でManipulator

Digital Computer図−１

対象システムにそのシステム構成を示す。

ここでは，図−１に示す計算機の演算処理遅れ d1 及
HUB

び通信時間遅れ d 2 を含む系を取り上げる。
一般に，n 自由度多関節形マニピュレータの運動方
程式は，次式で表せる。

シミュレータM {θ (t ), mp}θ&&(t ) + H {θ (t ), θ&(t ), mp} + Vθ&(t ) + G{θ (t ), mp} = τ (t )…（１）
ここで，θ (t ) ∈ R

n ×1

は関節変位ベクトル，τ (t ) ∈ R n×1 は関制御装置

節トルクベクトル， M ∈ R n× n は慣性行列， H ∈ R n×1 は遠心力およびコリオリ力を表すベクトル， V ∈ R n×n はマニピュレータ
ジョイスティック

粘性摩擦行列，G ∈ R n×1 は重力ベクトルである。また，

mp は手先負荷の質量である。
（１）式の M ， H ， V および G の変化は，サンプ

図−２

ロボ ット制御支援システム

リング周期間において一定であると仮定し，零次ホールドを前置して同式を離散化すると，次式を得る。

Α ( z -1 ) y ( k ) = z -1 Β ( z -1 ){CMu(k ) + f }

…（２）

ここで，

図−２に示すマニピュレータの操作方法としては，シミュレータ内のロボットモデルを用いて各軸角度指Α ( z -1 ) = (1 - z -1 ) 2…（３）

Β ( z -1 ) = 1 + z -1…（４）y (k ) = θ (k )2−2−2 操作器の選択

y (k ) ∈ R n×1

CM = 0.5T 2 Μ -1…（５）

CM ∈ R n×n

f = −0.5T 2 Μ -1 ( H + V + G )…（６）
f ∈ R n×1…（７）である。ただし， M は正則であり， T はサンプリング
周期， k はサンプリング時点を表す。

ニピュレータの運動方程式は，（１）式と同形であることより，（２）式では，制御入力をモータへの入力電圧
u(k ) ∈ R n×1 とした。

ータの関節角を回転させる方式（手動制御）があり，どちらか一方を選択可能である。
本研究では，人間による操作介入がロボットの動作性能に及ぼす影響について検討することを主な目的とマニピュレータを自動制御している最中に，人間による操作を介入させ，介入中止後，再び自動制御へ復帰可能な操作環境を実現する必要がある。
そこで，ここではマニピュレータの操作器としてシ

つぎに，演算処理時間遅れ d 1 と通信時間遅れ d 2 の総和を d とし，（２）式にむだ時間を含めると，d = d1 + d 2

ティックから人間が与える操作量に応じ，マニピュレしているため，まずその準備として，図−２においてなお，駆動部である直流サーボ系の動特性を含めたマΑ ( z -1 ) y (k ) = z - ( d +1) Β ( z -1 ){CMu( k ) + f }令を制御用ＰＣへ送る方式（自動制御）と，ジョイス

ミュレータおよびジョイスティックの双方が使用でき
るようシステムに変更を施した。

…（８）
…（９）

となる。ここでは，（８）式を対象とする数式モデルとする。
2−2 人間及び計算機の操作介入について
2−2−1 実験装置
本節で制御対象として用いるロボット制御支援シス
テムは，双腕型の７軸ソフトマニピュレータで，各軸（６軸）に対して指令を同時出力可能なジョイスティ
ックを使用しバイラテラルマスタスレーブ制御方式の採用が可能である。また，シミュレータ内のモデルを用いたマニピュレータへの動作教示を行える。図−２2−2−3 指令方式の変更
図−２の従来システム仕様では，制御装置からマニ
ピュレータへの操作指令は角度指令である。この角度
指令に基づき，マニピュレータの各関節に設置されているモータを駆動する。従って，既存の制御装置は開ループ制御器となっているため，位置制御指令では，制御性能の向上を図ることは非常に困難である。
今後，制御性能の向上を図るためには，図−２の制御装置を，目標指令と出力間の誤差に基づき制御アルゴリズム処理演算を行い，制御入力を算出するフィードバック制御器に変更する必要がある。

そこで，本研究では，制御装置からマニピュレータ
への操作指令を角度から電流へ変更し，モータドライ

図−３の制御系は，ディジタル計算機が制御ゲイン

バを電流アンプとして使用することにより，図−２のを逐次自動調整しシステムの変動に対して頑健な特徴

制御装置をフィードバック制御器として使用できるよを有しているが，図―４から，遅延の影響により，本う従来システムに変更を施した。

来の入出力特性が得られないため，制御補償器が収束せず，遅延挿入後，不安定化現象を生じていることが3 結果と考察わかる。

3−1 遅延が制御結果に及ぼす影響

つぎに，ロボットマニピュレータに関するパラメー

前年度研究において開発した，可調整制御パラメー

タ値は既知かつ一定とし，定値制御パラメータを用いタを導入し逐次演算調整することにより，ロバスト（頑制御系を設計した。 T 及び d はそれぞれ先の条件と同健）性を向上するロボットマニピュレータ制御系を図一とし，制御開始 2s 後に 100ms の遅延を挿入，すなわ−３に示す。

ち d = 10 とした場合の制御結果を図−５に示す。

Control System−

Desired value

Output＋50
αAdjustingAlgorithm

D ( z -1 )Manipulator Dynamics

Cˆ f (k )xr (k )

D( z -1 ) B( z )zd[ B(1)]2

D ( z -1 )
B(1)

f
1
S ( z -1 )Cˆ M (k ) -1

＋

u(k )
CM

＋

z -d

B ( z -1 )A( z -1 )y (k )

SeriesCompensator

Feedforward
Compensator

Position ［deg］

z - d B ( z -1 )

0
0

1

2

3

4

5

6

0

1

2

3
Time ［ｓ］

4

5

6

-50

-1

R( z )
Feedback Compensator-100

ロボットマニピュレータ制御系

5

図−３において， T = 10ms ， d = 2 とし，制御を開始
し 2.8s 後に 100ms の遅延を挿入，すなわち，（８）式
において d = 10 とした場合の制御結果を図−４に示す。
Desired value

Input ［ｖ］

図−３

0
-5

Output図−５120制御結果（定値制御パラメータ）

Position ［deg］

100
80
60

パラメータ値は既知かつ一定という条件の下，制御40系を設計しているため，安定性は確保されているが，

20

遅延挿入後，出力の立ち上がりが遅れ，その補償に伴

0
-20 0

1

2

3

4

5

6

Input ［ｖ］

-40

う行き過ぎが発生し，制御性能が低下していることが

-60

わかる。

5

3−2 人間及び計算機の操作介入について
3−2−1 操作器の選択

0２−２−２節 に示したシス テムへの 変更 を施した
-5
0

1

2

3
Time ［ｓ］

4

5

6

後，マニ ピュ レータの第１ 軸（肩関 節） を 0deg と135deg の 間 で 繰 り 返 し 上 下 さ せ る 動 作 を 自 動 制 御により実 行し ，制御中にジ ョイステ ィッ クを用い て

図−４

制御結果（可調整制御パラメータ）

人間によ る操 作（手動制御 ）を介入 させ た場合の 出

力結果及び指令値を図−６に示す。

力につい ても 同様のことが 分かる。 ただ し，いず れ

図−６ より ，操作方式が 手動制御 に切 り換わったの場合も±500pulse の入力制限を設けている。

直後と，手動 制御を停止し 自動制御 に復 帰した直後

ここで，図− ７および図− ８は，自 動制 御のみにに出力が急に 変化している ことが分 かる 。また，装よる結果 であ るが，人間に よる手動 制御 を途中で 介

置仕様の制約 から，ジョイ スティッ クに よる操作が入させ， その 後再び自動制 御に復帰 する 場合にお い

無効となる場合がある。図−６において，約 33s かても同様の現象を確認することができた。

ら 44s にかけてと 50s 以降で，ジョイスティックの70

指令がマニピ ュレータの出 力に反映 して いないのは

60
Output [deg]この制約によるものである。
自動のみ
手動介入

140

50
40
30
20

0

[deg]

10

100
80

Output

120

40

600

20

500

-20 0

10

20

30

40

50

60

70

[de g]

In pu t-40

[pu lse ]0

Com m an d valu e

0

2

4

6

8

0

2

4
Time [s]

6

8

60

400
300
200

15

100

10

0

5
0
0

10

20

30

40

50

60

図−７

70

Ｐ ＩＤ制御実験結果

-5
-10
70

-15

60

Time [s]手 動操作介入実験結果

Output [deg]

図−６

50
40
30
20
10

3−2−2 指令方式の変更

0２−２ −３ 節の変更を施 した図− ２の システムに-10

おいて，ＰＩ Ｄ制御及びＰ 制御によ るマ ニピュレー
600

波形を図−７ および図−８ に示す。 ここ で，ＰＩＤ

400

TD = 0.0109375 とした。また ，Ｐ制御系の設計パラメータについては，制御系が安定限界となるように

K P = 220 と選んだ。
図−８ では ，制御系を安 定限界に 設定 したため，
図−７と 比較 すると制御出 力の定常 状態 において持続振動が 発生 していること が分かる 。ま た，制御入In pu t

制 御 系 の 設 計 パ ラ メ ー タ は K P = 132 ， TI = 0.04375 ，[pu lse ]タ制御実験を 行った。それ ぞれの制 御出 力及び入力

0

2

4

6

8

0

2

4
Time [s]

6

8

200
0
-200
-400
-600

図−８

Ｐ制 御実験結果

4 まとめ
ここでは，高度化が進むＩＴ技術を利用したロボッ
ト操作制御技術の開発を目指すに当たって，まず通信や演算処理等による遅れ及び人間による操作介入が過渡的にロボットの動特性に及ぼす影響についてそれぞれ検討を行った。
その結果，数値シミュレーションや実験等を通して，演算処理・通信時間遅れによってロボットの運動特性が不安定化することや，目標軌道への追従特性が劣化することが検証された。また，人間及び計算機による操作指令の介 入により，ロボットの動作特性が過渡的に変化したり，人間の操作指令に対する出力の追従特性が低下したりすることが明らかとなった。
今後は，前述のロボット動作性能低下を補償する制
御手法について検討する予定である。

5 参考文献１）21 世紀を切り開く日本のロボット産業，日本ロボット工業界 (2001)
２) ロボットとＩＴ,日経メカニカル，No.563，22/29(2001)
３) 平井：Shared Autonomy の理論，日本ロボット学
会誌，Vol.11，No.6，788/793 (1993)

レーザによる導体の高速イメージセンシングに関する研究
レーザ計測によるプリント配線の微小欠陥検出装置の開発
林

宏充 *1

古賀

文隆 *1

Study of Magneto-Optic/Eddy Current Imaging of Electric Conductors
Development of Defect Detection Device for Printed Cuicuit by Using Laser Sensing
Hiromitsu Hayashi and Fumitaka Koga
電子機器の高機能化・小型化に伴い，プリント配線パターンは細密化・複雑化しており，検査が困難になっている。プリント配線の導通検査は接触法によって行われるが，二次不良などの問題が発生する。渦電流探傷法は非接触で導通検査を行えるためにプリント配線の欠陥検出として有用であるが，測定時間が長い。本研究では計測時間短縮のためレーザ計測を用い，効率良くプリント配線の導通検査方法を開発する。まず，導体上と絶縁体上に設置したファラデー結晶を用いて高周波磁界を測定することにより，提案方法の妥当性について検討した。その結果，
本提案方法により導体周辺の渦電流による影響を測定することができた。また，ＣＣＤカメラにより高周波磁界中のファラデー結晶の観察を行い，高周波磁界を測定可能であることが確認された。従って，本提案方法がプリント配線の欠陥検出に有効であることが明らかとなった。

1

はじめに

渦電流探傷法を組み合わせた MOI4-11) と呼ばれる測定

現在，電子機器のほとんどにプリント配線が使われ方法をプリント配線の欠陥検出に応用することを検討ており，この欠陥は機器の不良に直結する。また，電し，測定時間及び測定精度を改善に取り組む。

子機器の高機能化，小型化に伴い，プリント配線のパ
ターンは細密化・複雑化しており，検査が困難になっ

2

研究，実験方法てきている。現在，プリント配線の検査は，外観検査

2−1

実験装置

や接触による電気的導通検査方法が用いられている。

導体近傍磁界の測定実験装置の写真を 図−１に示

しかし，接触による電気的導通検査では測定電極の接す。実験装置は，光源として波長 1310nm のレーザ，

触に伴う断線によって二次不良が発生する可能性があ

ファラデー結晶として Bi-YIG，検光子として偏光ビる上，特定端子間の導通を調べるため欠陥位置を特定

ームスプリッター，及び磁界発生コイルとフォトダイできない。外観検査においては透明配線や視覚的に検オードを用いて構成した。ファラデー結晶には透過率査が厳しいクラック等への対応が困難である。

に対して高いヴェルデ定数を示す希土類鉄ガーネット

一方，プリント配線の断線検査方法の一つとして渦の Bi:YIG12-17) を用いた。

電流探傷法 1-3) が検討されている。この方法は非接触計測なので測定による断線が発生せず，基板上を走査して検査するので欠陥位置の特定が可能である 。また ，
透明配線やクラック等，視覚的に厳しい断線に対しても電気的に測定するため対応可能である。
しかしながら，渦電流探傷法は測定時間と測定精度にまだ問題点がある。この課題を改善するために本研Polarized Beam splitter
Laser

Magnet Coillens
Photo Diode

究では，ファラデー結晶を用いたレーザ磁界計測法と＊１機械電子研究所

図−１

導体近傍磁界の測定実験装置の写真

ファラデー結晶である Bi-YIG にレーザー光等の直線
偏光を入射すると，磁界が十分に小さな範囲では
Bi-YIG

Magnet coilに加わる磁界の強さに比例して偏光角が回転する。また，ファラデー回転角（ Bi-YIG に よって回転した偏光角）が十分に小さい範囲において，レーザ
光の偏光角と検光子の偏光角を 45[ deg]傾けることに

Polarization

Polarizer Polarization

Laserより，検光子を透過した光はファラデー回転角に比例

Photo diodeBi-YIG

Conductor

した出力を示す。以上のことから，フォトダイオードの出力は Bi-YIG に加わっている磁界に比例した出力
図−２を示すので，磁界を測定することができる。
2−2

導体近傍磁界の測定配置図

導体近傍磁界測定の周波数特性

プリント配線上に設置するファラデー結晶によって
プリント配線上の磁界分布を測定する。まず，図−２

Magnet coilに示す配置で導体近傍の渦電流に起因し発生した磁界の周波数特性を Bi-YIG 結晶を用いて測定することにより，本提案測定法の妥当性について検討した。
2−3

Polarization

Polarizer

Polarization

Laser

CCD Camera

CCDカメラによる高周波磁界測定

CCD カメラによって高周波磁界分布を測定するた

Bi-YIG

Conductor

めに，高周波磁界を Bi-YIG に加えた時のレーザ出力
を CCD カメラで観測した。測定装置の光学配置を図−３，装置写真を図−４にそれぞれ示す。レーザ光を

図−３

Bi-YIG で 250µm 径のスポットに集光し，検光子を透レーザと CCD カメラによる高周波磁界測定配置図

過させてた後の出力を CCD カメラで観測した。Bi-YIGには 3.4mT の磁界を周波数 1kHz で印可した。磁界による偏光の回転が CCD カメラの取り込みレートに対して非常に早いので，検光子を入射レーザに対してクロスニコルに配置しレーザ光を取り込んだ。

3

結果と考察

3−1

導体近傍磁界測定の周波数特性

2mT の磁界を 10Hz 〜 5kHz の範囲でアクリルと銅に対して加えた場合の，測定結果を図−５に示す。同
図より，銅上の磁界が 1kHz 程度から渦電流によって減衰していることが確認された。この結果と銅の表皮効果と磁界周波数間の特性18)から，厚さ 100µm の導体に対する測定には 400kHz 程度の高周波磁界を用いる必要がある。

図−４

レーザと CCD カメラによる高周波磁界測定装置の写真

3−2

CCDカメラによる高周波磁界測定

２−３の実験に基づき， CCD カメラによる高周波磁界の測定を行い，導体の高速イメージングの可能性について検討する。図−６にレーザと CCD カメラによ る 高 周波磁 界 ( 1kHz)の測 定 結果 を示 す 。高周波磁界を加えた場合，図−６の(a)に示す約 250µm 径の発光部が観測された。磁界加えない時は ,(a)磁界印可時( b)磁界を加えていない時

図−６の( b)に示すように発光部が現れなくなる。磁界をオンオフ

図−６レーザと CCD カメラによる高周波磁界
測定結果すると瞬時に図−６(a)と(b)に示す現象が観測され，オンライン計測への可能性が期待される。
5
4

参考文献

まとめ

(1) 藤城久 , 山田外史 , 岩原正吉：日本応用磁気学

ここでは，レーザとファラデー結晶を用いた磁界計

会誌 , Vol.22, NO.4-2, p.853-856( 1998)

測法と導体の渦電流を利用した渦電流探傷法を組み合(2)宮腰貴久 , ダリウス・カスプラザック , 山田外史 ,わせることによって，高速で高精度のプリント配線の岩 原 正 吉 ： 日 本 応 用 磁 気 学 会 誌 , Vol.23,

欠陥検出を非接触で行う方法について検討を行った。

p.1613-1616( 1999)

まず，導体上と絶縁体上に設置したファラデー結晶と( 3)古賀文隆：福岡県工業技術センター研究報告 ,レーザ光源を用いて高周波磁界を測定する。レーザ計

No.12, p.76-81( 2001)

測によって導体近傍の渦電流測定を行い，提案計測方(4)Gerald L. Fitzpatrick: Review of Progress in Quantitative法の妥当性について調べた。レーザ計測による磁界測

Nondestructive Evaluation, Vol.4B, p. 807-818 ( 1985)

定時の周波数特性を調べることによって，導体周辺の(5)Gerald L. Fitzpatrick, David K. Thome: Paper

渦電流による影響を測定することができた 。また ，CCD

Summaries. ASNT Conference and Quality Testing Show

カメラを用いて高周波磁界を測定することにより，導(American Society for Nondestructive Testing) , p.148-150

体の高速イメージングの可能性についても検討を行っ(1990)た。その結果， 250µm 径の微小領域において磁界の有(6)W. C. L. Shih, G. L. Fitzpatrick, S. Simms, K.

無に応じた明暗現象が観測された。今後，この特性をMcLaughlin: The magneto-optic imager: a 2001 perspective,

活 用 し た オ ン ラ イン 計 測 に つ い て 検 討 す る予定 であVol.43, No.12 p.814-817( 2001)

る。

(7)Gerald L. Fitzpatrick: 11th World Conference on

No.4-2,

Intensity [a.u.]

Nondestructive Testing, Vol. 1, p. 186-191( 1985)
1(8)D. K. Thome, G. L. Fitzpatric, R. L. Skaugset: Peper

0.8

Summaries. ASNT Conference and Quality Testing Show

0.6

(American Society for Nondestructive Testing) , p. 175-177

0

.

4

0.2

On the conductor(1996)On the Acryl(9)Gerald L. Fitzpatrick, David K. Thome, Richard L.
Skaugset, Eric Y. C. Shih, William C. L. Shih: Materials

0
10

100

10 00

Frequency of external magnetic field [Hz]Evaluation, p. 1402-1407 ( 1993)(10)Sandra Simms: Materials Evaluation, p. 529-534(1993)

図−５

導体近傍磁界測定時の周波数特性(11)李鎮伊 , ドリアン

ミンコフ , 庄子

哲雄 , 日本

機械学会東北支部総会・講演会講演論文集 , p. 95-96(1997)

(12)林

宏充 , 岩佐宗八 , 植田清隆 , 寺薗完一 , 竹下 博

人 , 樋口貞雄 : 九州大学大学院総合理工学報告 , Vol.23,
No. 1, p.1-7 ( 2001)(13)Hiromitsu Hayashi, Souhachi Iwasa, Nilesh J. Vasa,
Tsuyoshi Yoshitake, Kiyotaka Ueda, Shigeru Yokoyama,
Sadao HiguchiHirohito Takeshita, Michitaka Nakahara:
Applied Surface Science, 197-198, p.463-466( 2002)(14)Hiromitsu Hayashi, Souhachi Iwasa, Nilesh J. Vasa,
Tsuyoshi Yoshitake, Kiyotaka Ueda, Shigeru Yokoyama,
Sadao Higuchi: Jpn. J. Appl. Phys. Vol. 41 , Part 1, No. 1,
p. 410-411( 2002)(15)樋口貞雄 , 植田清隆 , 林

宏充 , 栗林英行 : 電気学会論文誌 A, Vol. 121-A, No. 6, p.541-546( 2001 )(16)奥田高士 , 腰塚直己 , 林
之 , 山元邦彦 , 高橋隆雄 , 小谷英

洋 : 日本応用磁気学会誌 , Vol. 11, No. 2,

p.147-152 ( 1987)(17)H. Hayashi, S. Iwasa, N. J. Vasa, T. Yoshitake, K.
Ueda, S. Yokoyama, S. Higuchi: Proceedings of the 10th
International

SymposiumonLaser-Aided

PlasmaDiagnostics, p. 259-264 ( 2001)( 18)松森徳衛編著：「 電磁気学例題論文集」 ,p.262-264,
コロナ社(1977)資源の有効利用とリサイクルに関する技術開発-触媒を用いた家具廃材の低温分解法に関する研究蓮尾

東海 *1

原田

智洋 *1

諌山

宗敏 *1

朝倉

良平 *2

Development of the Utilization and Recycling Method of Biomass Resources-Research on the Low-Temperature Decomposition Method of the Woody Waste using CatalystHaruumi Hasuo， Tomohiro Harada, Munetoshi Isayama, Ryohei Asakura

バイオマスからのエネルギー変換法の一つとしてガス化−ガスタービン発電が期待されている。ガス化発電の高効率化ためにはバイオマスからの高発熱量燃料ガスの製造が重要となる。本研究では600℃以下の低温接触ガス化反応による高発熱量ガスの製造を目的とし，固定床型ガス化装置を用いてガス化触媒の探索，及びガス化反応条件の影響を検討した 。触媒に固体酸触媒であるγ-Al2O3を用いた場合 ，無触媒反応に比べてガス化率が20%程度向上し ，K2CO 3を担持することによりガス化率が更に向上しガス化率約100％を達成した。また，カリウム系触媒は500℃の低温でも高いガス化率を維持し，低温でのガス化触媒として有効であることが明らかとなった。

１．はじめにれる。家具製造工場では切削・加工等の工程で電力，熱近年，石油資源の枯渇に伴うエネルギー問題，及び化を多量に使用するため，木質バイオマスから効率よく電力

石燃料の使用による温暖化ガスの排出等による地球環境

・熱源を取り出すことが可能となれば廃棄物処理問題の解問題が深刻化し，その対応策として太陽光・熱，水力風力消のみでなくエネルギー消費量の低減が期待される。

などの自然エネルギーに注目が集まっている。自然エネ

バイオマスからのエネルギー変換法には大別して生物

ルギーの中でバイオマスは唯一の有機資源であり，また再化学的（メタン発酵等）と熱化学的（熱分解，液化，ガス化

生可能で地球規模で CO 2バランスを崩さない（カーボンニュ

等）の２つの方法がある。生物学的手法は常温常圧下でートラル）環境調和型エネルギーと言う観点から，石油等行うことが可能であるが，処理期間が数日から数ヶ月要すの化石燃料に代わるエネルギー資源として注目されている。これに対し熱化学的手法は高温を要するが処理時間る。エネルギー資源としてのバイオマスは木質系に代表さが短く，今回対象にするような大量に発生する木質バイオれるように資源量が多く，また間伐材，建築廃材，農業廃マスのエネルルギー変換法として適している。特にガス化

棄物等の廃棄物処理問題等の理由からも多くの利用法がは水素，メタン等製造の転換技術として有望視 されてい研究・検討されている。福岡県大川地区においても製材・る。従来のガス化としては，900℃以上の高温で空気／水

家具製造工場から端材，木くず等が産業廃棄物として排蒸気を用いた無触媒ガス化 1)，ニッケル等の触媒を用いた出されている。これまで，端材等廃棄物の半数以上は自400〜500℃での低温高圧ガス化 2) による水素，合成ガス

社で焼却処理されてきたが，２０００年１月のダイオキシン（主にメタノール，DME等合成原料）製造に関する研究が規制法の施行に伴い，処理手段の５０％以上を占める自行われている。しかし，消費エネルギー，設備コスト等の面

社焼却が困難となるため，外部の廃棄物処理業者に委託から 常圧／ 低温化が今後重要になると考えられる。しかせざるを得なくなる。その処理費用を試算すると約１６億円

し，反応温度の低下はタール，未反応チャー等の生成量／年間と言う莫大な費用となり，大川地区の産業を圧迫す

増加を引き起こし，生成ガス中のタールによるガスタービ

ることが懸念される。上記問題の解決法の一つとして，バン等設備の汚染・閉塞等の問題が懸念される。これらの問イオマス資源からのエネルギー製造技術の開発が考えら題を解決するためには低温でもタール等重質炭化水素を効率よくガス化する触媒の開発が重要となる。

＊１ 化学繊維研究所*2

インテリア研究所

本研究では， 600 ℃以下の低温接触ガス化による高発ガス化反応炉

ＧＣ
冷却管

水蒸気発生炉

ﾌｨﾙﾀｰ

H2 O

N2

O2

ガス流路

可動式サンプルホルダー

図．２−１ ガス化実験装置概略図
熱量ガスの製造を目的とし，高効率ガス化，特にタール，合した物を反応試料をステンレスメッシュ製ボート／可動

チャー等の完全ガス化を目的にガス化触媒の開発を行っ式試料ホルダーに入れ，ガス化炉入り口（温度：150℃）でた。

３分間予熱後ガス化炉中央部に移動させ所定温度で所定
時間反応を行った。ガス化剤としてはN 2 /O 2 ＝8/2及び水２

蒸気を使用し，有酸素ガス化反応ではN 2/O 2＝8/2 1L/mi

実験

２−１

n.，及び水蒸気0.5g/min，水蒸気ガス化反応ではN 2 0.5L

触媒調整

今回ガス化触媒として， CaCO3，γ -Al2O， CeO2， K2
CO3/CaCO3， K2CO3/Al2O3， Ni/Al 2O 3， Cu/Al 2O 3， Fe/Al2
O3を検討した。担持触媒は金属塩として K2CO3， Ni[CH3
COCH=C(O-)CH 3] 2， Fe[CH 3COCH=C(O-)CH3] 2， Cu[CH3C
OCH=C(O-)CH3]2を用い，水，あるいはメタノール溶液/min，及び水蒸気1.5g/minの条件で反応炉に導入する事により行った。生成ガスはフィルター，冷却管を通した後テ
ドラーバックに捕集し，ガスクロマトグラフにより分析を行った。CO，CO 2，CH 4についてはメタンコンバーターを使用しFID-GC（活性炭），H2についてはTCD-GC（Molecular Sie
ve 13）により定性・定量を行った。ここではガス化率を以から含浸法により調整した。ここで触媒担持
量は K2CO3の場合 7.25× 10-4/g-cat， Ni， Fe， Cuの場合 2.

下のように定義した。
ガス化率（C to Gas %）＝[生成ガス中のC mol]/[導入0× 10-4mol/g-catとした。得られた触媒前駆体は乾燥，したバイオマス中のC mol]×100

600℃， 3h焼成処理後ガス化反応に使用した。
２−２

水素転換率（H to Gas %）＝[生成ガス中のH mol]/[導ガス化実験

ガス化実験装置は，水蒸気発生装置，ステンレス製ガス
化反応炉，フィルター，冷却管から構成される固定床型反応炉（バッチ式）により行った（図２−１に装置概略図を示入したバイオマス中のH mol]×100
３

結果及び考察３−１

触媒の影響す）。また，バイオマス試料の供給は急速昇温を目的とし

反応温度600℃，ガス化剤組成N2/O2=8/2（1L/min），反た可動式ステンレス製試料ホルダーを用いて行った。ガス

応時間10minにおける無触媒，及び各種触媒を用いた時

化反応は木質バイオマスとして家具等に使用されるジョンのガス化実験結果を表３−１に示す。反応温度600℃におコン材（150〜300μm，元素分析結果表２−１参照）を用ける触媒担体の影響を調べたところ，無触媒でのガス化率

い，バイオマス，あるいはバイオマスと触媒を物理的に混が63％であるのに対し，γ-Al 2O3を触媒として用いるとガス化率が大幅に向上し，ガス化率87％を示した。また，CaC

表 ２−１ ジョンコン材の元素分析

C

H

N

O

H2O

Ash

O3，CeO2においても10％以上向上し，それぞれガス化率7

47.29

5.23

0.16

38.97

7.35

1.00

3％，76％を示した。また，反応後の残渣を調べたところ，*O:100-(C+H+N+H2O+ash)

無触媒反応ではガス化率が低いにも係わらずチャー等の表３−１ 木質バイオマスのガス化反応における触媒種、及び反応温度の影響
H2O
Product Gas(mmol)
Temp.
N2/O2
CO
CO2
(℃)
(L/min)(g/min)H2
non cat600
0.8/0.2
0
0.14
3.55
8.71
CaCO3
600
0.8/0.2
0
0.29
4.21
10.02
Al2O3
600
0.8/0.2
0
0.22
7.12
9.95
600
0.8/0.2
0
0.40
4.02
10.75
CeO2
K2CO3/CaCO3
600
0.8/0.2
0
0.47
2.17
15.34
K2CO3/Al2O3
600
0.8/0.2
0
0.86
2.54
16.55
Ni/Al2O3600
0.8/0.2
0
0.43
7.18
12.16
600
0.8/0.2
0
0.13
4.54
14.50
Fe/Al2O3
Cu/Al2O3600
0.8/0.2
0
0.40
2.56
16.84
non cat500
0.8/0.2
0
0.02
3.52
7.71
K2CO3/CaCO3500
0.8/0.2
0
0.11
1.67
17.08
K2CO3/Al2O3
500
0.8/0.2
0
0.52
2.68
17.53
Ni/Al2O3500
0.8/0.2
0
0.16
7.02
10.86
non cat4000.8/0.2
0
0.00
1.84
3.58
K2CO3/CaCO3
400
0.8/0.2
0
0.05
1.45
13.67
K2CO3/Al2O3
400
0.8/0.2
0
0.29
2.21
12.55
400
0.8/0.2
0
0.02
3.84
5.54
Ni/Al2O3

CH4
0.19
0.26
0.18
0.29
0.33
0.46
0.21
0.20
0.19
0.05
0.23
0.35
0.08
0.02
0.11
0.18
0.02

ガス化率
C to Gas(%)
63.18
73.62
87.56
76.50
90.61
99.36
99.31
97.66
99.43
57.21
96.46
100.00
91.11
27.63
77.40
75.84
47.82

水素転換率
H to Gas(%)
4.07
6.14
4.37
7.53
8.75
13.71
6.47
4.06
6.07
0.94
4.40
9.41
2.49
0.27
2.05
4.96
0.52

炭化物が残存していなかった。この結果は，無触媒反応

も酸化反応に対して高い活性を有していると考えられる。

における生成物がガスとタールのみであり，生成したター

３−２

ルは反応系外に排出されたことを示唆している。これに対K2CO3/CaCO3， K 2CO3/Al2O3， Ni/Al2O 3，及び無触媒につし触媒反応では，何れの触媒においても少量の炭化物がいて ガス化温度の影響を調べたところ（表３−１参照），無

残存していた。これは，触媒上に吸着・保持されたタール

触媒 反応 では温度の低下に伴いガス化率の大幅に減少の熱分解により生成したタール由来の炭化物（コーク）でし，特に400℃ではガス化率27％にまで減少した。また，ニあると考えられ，また触媒反応におけるガス化率の向上はッケル担持触媒を用いた場合でも500℃では91％の高ガス保持されたタール成分のガス化に起因すると考えられる。

化率を維持しているが，400℃になると急激にガス化率が

特にγ-Al 2 O 3 は，使用した担体中最も高い比表面積，優低下することが明らかとなった。これは，タール生成量が増れたクラッキング特性を有しているため，タールの吸着及加すると考えられる低温反応では，ニッケル触媒上へのタび分解・ガス化反応が効率よく進行し，高いガス化率を示

ールの堆積／コーキングにより活性が低下したものと考えしたと推察される。

られる。これに対し，カリウム系触媒では500℃でガス化率

ガス化温度の影響次ぎに担持触媒の影響を調べたところ，活性金属の担がさらに上昇し，400℃でも75％以上の高ガス化率を維持

持によりガス化率の向上し，特にAl 2 O 3 担持系触媒を用いすることが明らかとなった。反応温度500℃におけるガス化た場合は何れもガス化率95％以上の高ガス化率を達成し率の上昇は，反応温度の低下により生成したタールが担た。また，それぞれの生成ガス組成を見ると，アルミナ担体

体上に保持されやすくなるためと考えられる。更に低温（4にカリウム担持触媒を用いた場合，CO生成量の減少，H00℃）においては，Al 2 O 3 よりもCaCO 3 を担体として用いた，CO２生成量の大幅な増加し，ニッケル担持触媒ではCO触媒の方がより高いガス化率を示した。これは，固体酸触

生成量は変化せず，少量のH 2 及びCO ２ 生成量の増加が媒であるAl 2 O 3 上ではタール吸着力が強いため，O 2による見られた。これは触媒表面上に保持されたタール，チャー

酸化反応性が低下したと考えられる。

2等の分解・酸化反応，もしくはH 2O（木材中水分）との反応に起因すると考えられ，カリウム系触媒はニッケル触媒より

表３−２ バイオマス触媒接触ガス化における水蒸気の影響
H2O
Catalyst
Temp.
N2/O2
(℃)
(L/min)(g/min)H2
K2CO3/CaCO3
600
0.8/0.2
0.5
1.07
600
0.8/0.2
0.5
1.65
K2CO3/Al2O3３−３

ガス化反応における水蒸気の影響

ガス化温度600℃，反応ガスN 2/O 2=8/2（1L/min），水蒸Product Gas(mmol)
CO
CO2
1.71
15.61
2.29
16.57

CH4
0.37
0.59

ガス化率
C to Gas(%)
89.80
98.71

水素転換率
H to Gas(%)
13.95
21.75

②カリウム触媒は低温でも高いガス化活性を有しており，

40

今回検討したK2CO3担持アルミナ触媒では，ガス化温度50

Productｓ Gas/mmol

35

0℃でも約100％の完全ガス化を達成した。

30③接触ガス化反応における水蒸気の導入はタール及び炭25

素質成分からの水素生成に有効である。特にカリウム系触20

媒では無酸素条件下でもタール，チャー等炭素質成分と
H2
CO
CO2
CH4

15
10

水蒸気の反応による水素生成反応に対して高い活性を有している事が明らかとなった。

5

しかし，今回のガス化試験結果では何れも反応生成物

0中のCO 2 濃度が非常に高く，最高でも1200Kcal/m 3 程度

0

20

40
60
80
ReactionTime/min

100

120

（触媒：Al 2 O 3 ，600℃）と十分な発熱量を達成できなかった。これは使用した実験装置が固定床型で試料の供給が＜Reaction Conditions＞

バッチ式であるため，流動床反応炉でのような急速な熱分

600℃、N2/O2=0.5/0（L/min)、H2O=1.5g/min、Biomass/Catalyst=1.0/2.0(g)、Catalyst:K2CO3/CaCO3

図３−１ K2CO3/CaCO3 触媒を用いたバイオマスの水蒸気ガス化反応

解が出来ず，また酸素過剰な条件であるためと考えられる。実際の流動床低温ガス化プロセスではバイオマス試料の連続供給が可能となるため，流動媒体による均一且つ急速な熱分解，空気導入量等を最適化によって過剰な燃焼が抑制されるためCO 2濃度の低減，CO，H 2濃度の向上

気0.5g/minでのガス化生成物組成及びガス化率を表３−が期待できる。また，反応ガス中の酸素濃度が著しく低下２に示す。水蒸気なしの反応（表３−１）と比較すると，ガスすると考えられるガス化反応後期においても，カリウム系

化率がわずかに低下する傾向が確認された。これは，H 2O触媒を用いることによって木材中水分，反応による生成による水蒸気ガス化反応（C＋H2O→CO＋H2

ΔH＝+31.

水，あるいは外部からの水蒸気の導入により残留有機成38kcalmol ）によりC-O 2反応が阻害されたためと推察され分から水素を製造することが可能となり，高効率ガス化，る。また，生成物組成を比較すると，H 2生成量は大幅に増及び更なる発熱量向上が期待できる。

-1

加することが明らかとなった。K 2CO 3/CaCO 3触媒を用いた今回の結果より，従来900℃前後の高温を必要としてい水蒸気ガス化（無酸素反応）を行ったところ（図３−１），K 2

たガス化反応温度を600℃以下に下げることが可能となり，CO 3 /CaCO 3 触媒を用いると反応速度は遅いが無酸素条

生成ガス中のCO 2濃度低減による高発熱量化，無触媒反件下でもガス化反応が進行し，その生成物は主にH2，CO2

応で問題となる生成ガス中へのタール混入を大幅に抑制であることが示された。このことより，水蒸気存在下でのガできると考えられる。今後，流動床ガス化装置を用いた触ス化における水素生成量の増加は，H 2 OとCO，及び触媒

媒種，及び反応条件等更なる検討を行う。

上のチャー/コークの反応に起因すると考えられ，残留炭素質物質のガス化に有効であることが明らかとなったる。

４−４

まとめ

触媒を用いたバイオマスの低温接触ガス化による高発
熱量ガスの製造を目的とし，固定床型ガス化装置による高効率ガス化触媒の探索，及び温度等反応条件の影響を調べた。その結果，以下のことが明らかとなった。
①今回検討した触媒はガス化率向上に有効で，特に触媒（流動媒体）上への副生するタール成分の吸着／ガス化によるタール生成の抑制が可能。

５

参考文献

1)

坂井

正康：バイオマスが拓く２１世紀エネルギー,45(1998)
2)

MinowaT.他２名：Chem.Lett.,280,285（1995)

快適な寝具の研究開発
最適な通気性・保温性を保つ寝具材の開発
西村博之 ＊1

石川弘之 ＊1 古賀徹 ＊2

Research and Development of Comfortable Bedding
Development of the Bedding Material which Maintains Optimum Breathability and Keeping-warm
Hiroyuki Nishimura， Hiroyuki Ishikawa， Toru Koga
寝具は生活サイクルの中で最も長時間を占有する用具でありながら，現状では重要視されていない。また，統計調査によると，睡眠に関して問題があると回答している人は90％以上にもなる。そこで本研究では快適な睡眠が得られるように，入眠初期は通気性が高く体温を放熱させて寝付きを良くし，時間経過と共に保温性が高くなり睡眠を維持する寝具の開発を目指す。これらの性能を評価するために，就寝時の皮膚温の生体情報と寝床内温湿度を測定し，起床時の主観評価と合わせて解析した。その結果，通気性の高い寝具は寝付きが良く，保温性の高い寝具は睡眠持続性がよいことが解った。

１

はじめに
脳科学の面から見るならば，睡眠は脳をもつ生命体

敷き寝具の寝心地の検討を行い，この寝心地と敷き寝具の物性値との相関について検討を行った。

に特有の生理機能である。よって，質のよい睡眠があってはじめて，脳は高次の情報処理能力を発揮できる２のである。従って，発達した大脳をもつ高等動物ほど２−１睡眠の役割は大きい。
厚生労働省の統計調査によると，睡眠に関して問題

実験方法
寝具材の物性評価

敷き寝具の物性を数値で評価するために，表-1に示す3種類の敷き寝具について，保温性及び通気性試験，があると回答した人は90％以上になっており，「朝起圧縮試験を行った。

きても熟睡感がない」，「なかなか寝つけない」とい

表-1

った問題点が上位となっている。
こうした事実を踏まえ，睡眠研究の科学的な成果に

名

称

サイズ

もとづいて，健康を維持するにはどのような生活パタ

素

材

寝具１

寝具２

寝具３

羊毛敷き布団

ＭＦ−８

ＥＲ−１

100×200×8㎝
巻きわた

2.0㎏

ーンを構築すればよいか，どのような睡眠対策を実施

羊毛すればよいか，という問題が年とともに重みを増して

ポリエステル50%
芯わたいる。
本研究においては快適な睡眠を確保するために，寝敷き寝具仕様50%

100×200×4㎝

100×200×4㎝

ポリエステル系

ポリエーテル系

ウレタンフォーム

ウレタンフォーム

2.4㎏

2.8㎏

2.0㎏

ポリエステル100%
重

量

4.0㎏

付きが良く，睡眠持続性がある敷き寝具の開発を目的とする。また，開発した寝具の機能評価を行うことにより，中国産などの安価な寝具との差別化を図り，県内産業の保護に貢献する。

２−１−１

保温性試験

保温性試験は，A.S.T.M.型試験機を用いて行った。
これは，人間の体温(36℃)を標準とした表面温度を保本報告では，睡眠時の寝床内温湿度とOSA睡眠調査票持する試験板上に敷き寝具のサンプルを置き，一定時による睡眠感評価から，通気性・保温性の変化による間内にこの試験片を通過して放散される熱損失(放熱量)を求め，これと試験板上に試験片のないブランクの＊１化学繊維研究所＊２みつる株式会社

状態で放散される熱損失とを測定し，計算式からその保温性を算出する試験機である。

２−１−２通気性試験

表-2

通気性試験はJIS L 1096に準じてフラジール型試験

被験者 性別 年齢

被験者の属性
身長

体重

日常の睡眠

機を用いて行った。これは，円筒の一端に適当な大き

Ａ

男

21歳

174㎝

63㎏

1:00〜9:00

さの敷き寝具のサンプルを取り付けた後，加減抵抗器

Ｂ

男

21歳

178㎝

63㎏

2:00〜10:00

によって傾斜形気圧計が水柱1.27㎝の圧力を示すよう

Ｃ

男

22歳

174㎝

60㎏

1:00〜8:00に吸い込み，吸い込みファンを調整し，そのときの垂

Ｄ

男

21歳

171㎝

57㎏

2:00〜9:00

直形気圧計の示す圧力と，使用した空気穴の種類とか

Ｅ

男

22歳

170㎝

55㎏

2:30〜10:30

ら，試験片を通過する空気量を求める試験機である。

Ｆ

男

24歳

165㎝

66㎏

1:00〜8:00

２−１−３

圧縮試験

圧縮試験は下記の条件で行い，その際の加圧量と圧

２−３

睡眠感評価

睡眠の善し悪しや熟睡感の有無，起床時の体調など

縮量の関係をグラフ化した。

の「主観的睡眠感」を評価するために，OSA睡眠調査票を記録した。

試験条件
室内の温湿度：23±5℃

この調査票は，我々の日常の生活態度や起床直後の60±10％Rh

試料サイズ：300×300㎜

睡眠感を評価する質問紙で，就寝直前に記入する「A.

圧縮押圧版：200φ

睡眠前調査」（質問項目21問）と目覚めてすぐ記入す

加圧量：314N

る「B.起床時調査」（質問項目33問）の二部から構成

圧縮速度：100㎜/min

されている。「A.睡眠前調査」は，日中行動の最低限

加圧時間：30secの把握，一般的な生活態度，就寝前の身体的・精神的状態を把握する内容の質問構成になっている。「B.起

２−２

床時調査」は，起床時の「主観的睡眠」を問うもので，

寝床内温湿度測定

寝具の物性値の違いが睡眠中の寝床内温湿度にどの

5つの因子（F1：眠気の因子，F2：睡眠維持の因子，Fような影響を及ぼすかを検討するために，6人の被験者

3：気がかりの因子，F4：統合的睡眠の因子，F5：入眠に対して表-1の3種類の寝具をそれぞれ使用し，寝床内の因子）として睡眠感プロフィールが示される。 1)

温湿度測定を下記条件にて行った。
３

結果と考察

３−１

実験条件
室内の温湿度：20±5℃

60±10％Rh

寝具材の物性評価

３−１−１

保温性・通気性試験結果

表-1の3種類の寝具について保温性試験，通気性試験

被験者：20歳代男性6名を行った結果を表-3に示す。

属性は表-2に示す。
測定項目：寝床内温湿度 4点，表面皮膚温 2点

表-3

測定個所は図-1に示す。
使用掛け寝具：羽毛布団

保 温 性

睡眠時間：被験者の通常の睡眠時間(clo値)（基本的に24:00〜8:00の8時間）

通 気 性(cc/㎝ 2･sec)

保温性・通気性試験結果
寝具１

寝具２

寝具３

5.940

3.148

6.256

35.7

154.3

25.4

寝具1と寝具2を比較すると，寝具2は保温性が低く通気性が良い結果になっている。また，寝具2と寝具3を比較すると，通気性は寝具2が良いが保温性は寝具3が：寝床内温湿度
図-1：表面皮膚温寝床内温湿度測定位置

良い結果となっている。

３−１−２

圧縮試験結果3635.5

表-1の3種類の寝具材について圧縮試験を行った結果

35
温度（℃）

を図-2に示す。
350
300
寝具１

寝具1
寝具2
寝具3

34
33.5
33

寝具３

32.5

250
寝具２
加圧量（Ｎ）

34.5

32

200

30

90 150 210 270 330 390 450 510 570
時間（分）

150
100

図-3

背中部における寝床内温度

50
0
0

10

20

30
40
圧縮量（ｍｍ）

50

60

70

33
32

寝具の圧縮試験結果

この圧縮・加圧曲線においては，曲線の勾配が急で

温度（℃）

図-2

31

寝具1
寝具2
寝具3

30
29

あるほど，加圧量が増加しても圧縮量が変化しないた28

め硬い寝具である。逆に，勾配がなだらかであると僅

27
30

90

150 210 270 330 390 450 510 570

かな加圧量の変化で圧縮量が大きく変化することから時間（分）

軟らかい寝具である。

図-4

ふくらはぎ部における寝床内温度

圧縮試験結果から，314N加圧したときの圧縮量は寝具1が43㎜，寝具2が64㎜，寝具3が62㎜となっている。
21

寝具1は寝具2・3と比較すると勾配が急で硬い寝具であ20

異なる寝具である。
また，曲線で囲まれる面積が小さいものは高弾性で温度（℃）

る。寝具2と3は硬さがほぼ等しく，保温性，通気性の

寝具1
寝具2
寝具3

19
18

反発力が高く，面積が大きいものは低弾性でエネルギ
17

ー吸収性が良い。

30

90

150 210 270 330 390 450 510 570
時間（分）

３−２

寝床内温湿度測定結果

図-5

室内の温度

各被験者にそれぞれの寝具で就寝してもらい，寝床
内温湿度を測定した。寝具1〜3における各被験者の平80
75

ふくらはぎ部の寝床内温度変化を図-4に，室内の温度

70

変化を図-5に示す。また，寝具1〜3における各被験者の平均値による背中部の寝床内湿度変化を図-6に，同
じくふくらはぎ部の寝床内湿度変化を図-7に，室内の湿度変化を図-8に示す。

相対湿度（％Ｒｈ）

均値による背中部の寝床内温度変化を図-3に，同じく

65

寝具1
寝具2
寝具3

60
55
50
45
40
30

90

この結果から，寝具2は寝具3と比較して通気性が良
いため，背中部及びふくらはぎ部において寝床内温湿
度が共に低くなっている。また，寝具1については羊毛が寝床内の温湿度を調節するために，最適な寝床内環境が得られたと考えられる。

150 210 270 330 390 450 510 570
時間（分）

図-6

背中部における寝床内湿度

相対湿度（％Ｒｈ）

80ており，気になる心配事やイライラが少ないことを意75味する。統合的睡眠の因子については，得点が高いほ

70
65

寝具1
寝具2
寝具3

60
55

ど長くぐっすり眠れ，全体としても良い睡眠が得られたことを意味する。入眠の因子については，得点が高いほど寝付きがよく，速やかに睡眠状態に入れたこと5045を意味する。この関係を表-4に示す。

40
30

90

図-7

150 210 270 330 390 450 510 570
時間（分）

表-4

ふくらはぎ部における寝床内湿度

得点
因

相対湿度（％Ｒｈ）

睡眠因子と得点の関係

子

要

素

高い

低い

80

ねむ気

目覚め

すっきり

眠い

75

睡眠維持

中途覚醒

少ない

多い

気がかり

起床時の気分

落ち着い

イライラ

ている

している

70
65

寝具1
寝具2
寝具3

60
55
50

統合的睡眠

睡眠の質

良い

悪い

入眠

寝付き

早い

遅い

45
40
30

90

150 210 270 330 390 450 510 570
時間（分）

図-8

室内の湿度

統合的睡眠の得点をみてみると，寝具1，2，3の順で得点が高くなっている。したがって，寝具1，2，3の順でよい睡眠が得られたことを示唆している。

３−３

睡眠感評価結果

入眠の得点をみてみると，寝具2の得点が高くなって起床時に記録したOSA睡眠調査票を集計して，寝具1いることから，寝具2においては寝付きがよいことが推〜3に対する睡眠感プロフィールを得点化した。各被験察される。また，睡眠維持の得点においては，寝具3が者の睡眠感プロフィールの得点の平均値による寝具1に高くなっていることから，中途覚醒が少なかったこと

対する寝具2，3の得点比を図-9に示す。

がわかる。

1.3

４

1.2

得点比

1.1
ねむ気
睡眠維持
気がかり
統合的睡眠
入眠

1.0
0.9
0.8

まとめ
実験結果より，通気性の良い寝具2は寝付きがよく速やかに睡眠状態に入れるが，全体としてよい睡眠が得られにくい傾向にあることがわかった。寝具3のように保温性が高い寝具については，睡眠維持が良い傾向に0.7あることが再確認できた。また、寝具１に使用されて

0.6
寝具２

図-9

寝具３

睡眠感プロフィール得点比

いる羊毛は、湿気を吸収する際に吸着熱と呼ばれる熱を放出する吸湿発熱機能により、通気性及び保温性において比較的良い結果となった。今後は，寝具３以上

OSA睡眠感プロフィールは，得点が高いほど良い睡眠感が得られたことを意味している。ねむ気の因子につに通気性及び保温性に優れた寝具の試作を目標とし，試作品において睡眠実験を行う。

いては，得点が高くなればなるほど起床時のねむ気が少なく，すっきり目覚められたことになる。睡眠維持

５の因子については，得点が高いほど中途覚醒が少なく，

1)小栗 貢，白川 修一郎，阿住 一雄：OSA睡眠調査票

よく睡眠が維持されたことを意味する。気がかり因子の開発，精神医学，27巻(7号)，p.791-799(1985)については，得点が高いほど起床時の気分が落ち着い

参考文献



!"#$%&'()*+,E NF

!EF

!"#$%&'()=  

! GN 

! GO

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・ 左
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切換時 ・ 向方支持器作動時))(複数回答可)] ・ 発進時 ク[アセル・ その他(

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○臀 部
足①

○腕

■どのような動作をしている時に運転のしやすさ，またはしにくさを感じましたか(複数回答可)

な

あ る

○背 中

○首

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性

ある

あ る

○首

背中

肩

腰

運転しやすい

○運 転

首

首
背中

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足②

あ る

○足 ②

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○腰
○足

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■どのような動作時にシートの支持感の有無を感じましたか(
複数回答
可)
( 直
進時
・ 左
右
折時
・止
停
時 [ブレーキ踏込] ・進
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時 [アクセル,クラッチ踏込]
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ギ
切換時
・ 向
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支持器作動時 ・
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OFeÉäáçî~~ê~=jKWg=`ÜêçåáÅ=aáëÉ~ëÉIQMIéORVJOSQENVUTF学校用机・椅子の研究開発
本

明子 *1

友延憲幸 *1

D evelopm entofschoolfurniture
A kiko M oto,N oriyukiTom onobu

県産材の需要創出に貢献するために，福岡県産杉およびヒノキを主材料とした学校用の机と椅子の開発研究を行った。本研究では，これまで木製の机と椅子を導入した教育現場から課題としてクローズアップされた重量とコストの問題を解決するために，軽量化および低コスト化を目指したデザイン開発を行い，強度・寸法ともに JIS 規格を満たした試作品を製作した。

1

はじめに

2）試作品による強度などの検討

福 岡 県 土 の 約 45％ は 森 林 で あ る が ， 県 内 の 木 材

JIS に準じた強度試験の実施

消費量のうち県産材の割合は約 2 割程度という状況

3）最終試作にある 。福岡県では ，県産材の 新たな需要創 出の一環として ，平成 11 年度よ り県内の小中学 校へ県産

3

結果と考察

材のス ギやヒノキを 活用した木 製の机・椅子 の導入-机・椅子の試作及びデザインと強度の検証-を実施してきた。その結果，導入した学校の反応は，学校に おいて，最 も一般的に使 用されてい る大手「落ち 着く」「木の 方が暖かい 」など感覚的 な理由

メ ー カ ー の ス チ ー ル 製 の 重 量 は セ ッ ト で 約 14 〜

からは 好評である反 面，「重い 」「コストが かかり15kg（4 号），価格は定価で 16700 円〜19000 円であすぎる 」など，改善 すべき点も クローズアッ プされる。こ れらの製品に 対抗できる 製品の開発を 目指した。そ こで，本開発 では，県産 材を利用した 学校用て 試 作 を 行 っ た 。 目 標 の 重 量 は 11 〜 12kg， 価 格 は机及び 椅子について ，構造・デ ザイン面から 改良を10000 円〜12000 円とした。

行い， 低コスト化と 軽量化を目 指した設計と 試作を行った。

スケー ルモデルお よび図面での デザイン検 討を踏
ま え ， 13 タ イ プ の 机 と 椅 子 の 試 作 を 行 い ， 重 量 の測定， 強度試験を実 施し，製品 化に向けての 検討を2方法行った。その結果，以下にあげる 8 タイプが強度的

本開発は，以下の手順で設計及び試作を行った。

な条件 を満たし，製 品化への可 能性が見出せ た。試1）スケールモデルによる検討（図-1）

作は 4 号サイズを標準とした。以下にそれぞれの開発経過 と試験結果等 について述 べる。価格に ついては，参考価格であるため記述を控えた。
3-1

図-1

*1 インテリア研究所

試作品 A

スケールモデル例

図-2

試作品 A

ヒノキ を使用した シンプル形状 で，強度的 にも問

3-4

試作品 D

題 が な く ， 軽 量 （ 10.28kg） で 使 用 し や す い タ イ プ

C と同 じく従来使 用されていた タイプの材 料の厚で あ る （ 図 -2）。 造 り も 丁 寧 で 申 し 分 な く ， 目 標 価

み を 抑 え た も の （ 図 -5）。 強 度 も 条 件 を 満 た し て い

格には 至らなかった が，目標に 近い価格が設 定される 。 C と 同 じ く 5〜 10 ％ 程 度 の 軽 量 化 に よ り ， 約ている 。この品質で この価格な らば十分であ ると考

11.5kg である。 形状としては A とほぼ 同様である

えられる。

が，ヒノキを使用した A に対し，杉材がメインで，

3-2

A に比 べ丸みをおび た形状であ る。C に比べ ると材

試作品 B

A の高さ可動型（図-3）。JIS-3，4 号の寸法を満たして いる。高さに ついては 2〜5 号に対応 し，通料は少 ないが，製作 コストがか かるため，大 きな低減は見込めなかった。可動型も対応できる。

常小学 校では 2〜4 号が使用さ れていること を考慮
すると，これ 1 台で 1〜6 年生に対応できる可能性が あ る 。 A と 同 じ く ， 軽 量 （ 12.56kg） で 強 度 に も問題が ない。可動型 の場合に発 生しがちな金 具の緩
みにつ いても，二つ の金具をプ レートにし連 結する
ことで対策を講じている。

図-5
3-5

試作品 D

試作品 E

金 属 の パ イ プ と 組 み 合 わ せ た も の （ 図 -6）。 強 度には問題はない。重量は 13.24kg で A，B，D と比べるとや や重いが，重 さを感じさ せず，木材と 異なり「引き ずる」ことも 躊躇なく行 える感があり 煩雑な
図-3
3-3

試作品 B

試作品 C

扱いを 受ける可能性 がある学校 には向いてい るとも考えられる。また，椅子のスタッキング（積み重ね）

県内で 従来使用さ れていた木製 机・椅子の 材料の厚 さ を 変 更 し た も の （ 図 -4）。 こ の 形 は ， 「 重 い 」

も可能である。組立方法が明解で製作も簡易である。
価格は木製のものと同等であった。

との意 見がある反面 ，「あたた かみがあって いい」と好評でもあった。そこで，軽量化を期待し従来
25mm であった側板の厚さを 20mm にした。強度的にも問題はなかったが，重量は期待ほど減少せず，5〜10％軽量化に留まり 13.5kg でスチール製と同等程度で ある。価格に ついては， 製作コストが 同様のため，低下は見込めなかった。可動型も対応できる。
図-6
3-6

試作品 E

試作品 F

机は， 杉材を主に 使用し，金属 の物入れ部 分が天板 と 脚 部 と の 接 合 金 物 を 兼 ね る （ 図 -7）。 軽 量 で ，シンプ ルで無駄がな いデザイン ではあるが， 金物部
分が弱 く水平面の側 方からの強 度に問題があ った。
そのた め，金属プレ ートを厚く することと， 側方だ
図-4

試作品 C

けの金 属部を背板ま で連結し強 度を増すなど の試作

を繰返 した。その結 果，金属プ レートを厚く し，背属部品を安価で加工できる方法を探すか，曲げ加工

板を広 く取ったもの （I 型）は ，水平強度試 験にも部分を簡略化する必要がある。重量は 10.25kg で非耐えること ができた。重さは 7.50kg に なったが，常に軽量である。

軽い方 である。また ，背板まで 囲む形で金属 パーツ

3-8

試作品 H

を 製 作 し た タ イ プ （ II 型 ） は ， 水 平 強 度 試 験 の 規

試作品 G と同様に，パイプを使用し，軽量化を目

定数値 内ではあった が，やや不 安が残る。ま た，金的 に デ ザ イ ン し た （ 図 -9 ）。 そ の 結 果 ， 他 の ス チ ー

属部が増え たため，重量も 9.50kg とや や重量が増

ル製のものと比べても，重量は 10.90kg と軽量であした。こ の結果から，デ ザインは背板が 狭い II 型

る。し かしながら， 木製に比べ ると，特徴が なく温がすっ きりとしてま とまってい るが，背板を 広く取

かみに欠ける。強度的には問題はない。G と同様に，ることで強度の補強を行う方法の I 型が，製作コス他の試 作品と比べ高 額となった ため，金属加 工の方トの面でも重量の面でも 12.56kg と妥当であると考法によりコストは下げる必要がある。

えられ た。脚部の取 り替えも容 易であり，脚 部パーツの変 更により高さ を変えるこ ともできる。 価格については，目標額に近い設定ができる見込みである。

図-9
3-9
3-9-1
図-7
3-7

試作品 F

試作品 H

全試作品に関する検討項目
高さ可変方法の検討について

本開発 では，高さ 可変型につい ても考慮す るためにいく つかの方法を 検討した。 高さの可変方 法には試作品 G

パイプ を使用し， 従来にないも のをとデザ インし

以下の方法が考えられる。

た（図-8）。脚端部のパ ーツで高さを 2 種 類に変え

1） 従 来 型 の 上 部 と 下 部 を 分 け る よ う な 形 状 で 一 部られる 。脚端部に木 製パーツを 使用したため ，試作分のパーツが重なるようにデザインするもの。

品 H に比べると個性的である。構成部材が少ないた

2） 天 板 部 （ 椅 子 の 場 合 は 座 面 部 分 ） を 上 下 で き る

め，他 のスチール製 のものと比 べても軽量で ある。

ようにデザインするもの。

強度的 には問題はな いが，実際 には，反り防 止のた

3）脚部の取り替えを可能にするもの。

めにも 棚板の厚みが 必要である と考えられる 。現状1）は試作品 A と B のような関係である。どのよ

では， 金属パイプの 曲げ加工に コストがかか り，他

うな形 状のものでも 可能な方法 であるが，デ ザインの試作品に比べ高額であるため，大量生産時には金が煩雑 になること， 重量が重く なること，金 具部分と木部 の取り合いが 難しく緩み が生じやすい ことなどの欠 点がある。接 合部の緩み については， B は金具の工夫により解消している。
2） に つ い て は ， 試 作 品 で 検 討 し た 結 果 ， 天 板 と脚部が 接着されてい ないため， 天板部を水平 に加力する側方荷重に弱いことがわかった（図-10）。また，
高さ調 整のための穴 の部分で材の 割れも認めら れた。
これら の結果より， 天板部を上 下させる方法 は学校

図-8

試作品 G

家具には不適当であると考えられる。

側の意見から，今回の開発では採用しなかった。
4） の 塗 装 処 理 は ， 家 具 の 製 造 工 程 に お い て も っ
とも一 般的に取り入 れられてい る方法である 。本開発におい ても，ウレタン 仕上げと UV 硬化 樹脂塗料
仕上げ の場合の表面 硬さについ て，前項と同 様に引っかき 硬度試験を実 施した結果 ，塗装前が４ B であったのに対し，塗装後は H〜2H 程度となり，効果が図-10

側方荷重試験による破壊例

見込ま れた。本開発 では，この 従来の方法で ある塗装によ り，表面の硬 さを向上さ せることとな った。

3） に つ い て は ， パ ー ツ の 取 り 替 え の 手 間 は 増 え

しかし ながら，学校 用机におい ては特に天板 は傷がるが， 傷付いた頃に 取り替える と割り切るこ とがでつきや すい部分であ り，予算が 許せば，作業 工程をきれば ，形状もシン プルで重量 も重くなるこ とがな

増やし てでも，塗装 と他の処理 との併用によ り，更い。た だし，接合部 の面積が小 さすぎると側 方荷重に硬さを向上させたい部分である。

に耐えることができなかった。試作品 F もこの方式による が，接合面積 が広く数カ 所で留めてい ること

4

おわりに

と背板 に力を分散さ せることで ，強度的な問 題は解開発を進めていく上で，常に問題に上がったのは，決された。また試作品 G についても，脚端部のパー集成材 の価格であっ た。本研究 において開発 した試ツの組替えにより 2 サイズに対応可能である。

作品の価格は，約 12000 円から 30000 円であった。

3-9-2

金属等 の加工のため コストアッ プとなったも のもあ

天板表面の硬さについて

天板の 軟らかさに 対処するため は以下のよ うな方

るが， 主材を木材と したものは ，現状では， 集成材法がある。

の価格 を下げる以外 に，これ以 上の製品のコ ストの

1）フェノール樹脂等を含浸させる。

低下は 見込めない。 また，森林 組合などで集 成して

2）樹脂含浸単板等の表面材を接着する。

もらえ ないか，県で 一括して入 札してもらえ ないか

3）熱圧硬化処理をする。

等の意 見もあがって いる。今後 ，流通も含め ，検討

4）塗装をする。

が必要とされる。

１）の 方法は，コ ストと手間が 生じるため ，今回の開発には適当でない。

軽量化 に対しては ，部材や構造 の簡素化に より，11-12kg 程度まで 軽量化した製品ができ あがった。

2） に つ い て ， 樹 脂 含 浸 単 板 を ホ ッ ト プ レ ス で 表

しかし ，実際に重量 を測定する と，重いとさ れた木面に接着することを検討した。表面の硬さについて，製の従 来型のものと 金属製のも のとは，重量 に大差引っかき硬度試験(JIS K 5600-5-4)を実施した結果，はなく ，イメージの 問題であっ たのかもしれ ない。

処理前の表面硬さが４B であったのに対し， H にな

どっし りとした感じ は木材の持 つ長所の一つ とも考り，効 果が見込まれ た。しかし ながら，片側 だけにえられ ，軽くみせる ことがいい のかという疑 問も拭

貼った 場合，材に反 りが生じ， 天板としては 適さないきれない。

いこと がわかった。 両面に貼る と反りはある 程度解

様々な 形状の机と 椅子を試作し ，様々な考 え方が消でき ると考えられ るが，製作 側の意見は， 工程があるこ とがわかった 。どのタイ プにも長所と 短所が増える ことでコスト があがり実 現は難しいと のことあり， どれが一番い いと決める ことは出来な いが，であった。

今後， これらの試作 を基に，デ ィテールの検 討を行

3） は ， 板 表 面 を 180℃ 程 度 に 加 熱 し ， 組 織 を 壊すこと なく均一に押 しつぶして 表面硬度を上 げる方
法であ る。前項と同 様に表面硬 度の向上は期 待できるが，作業工程が増えることと，数 100 単位での注文とな る学校用の机 への対応が 困難であると の製作うことで，より完成度の高い製品となると思われる。
製品化に向け努力したい 。
今回の 開発の設計 および試作に 関し協力頂 きまし
た各位に厚く御礼申し上げます。

多孔質材料の性状把握に関する研究
古賀賢一

The study of qualitative evaluations of porous materials.
Ken’ichi Koga
本研究は，当課がこれまでに研究してきた無機建材ボード等の材料について，その多孔性に由来する物性(吸着・固定化・環境応答性等)を評価するための一般的な指標を確立する事を目的とする。本年度は，前年度に見出した調湿性能指数・VOC 除去性能指数を検討し，より一般性を高めることを目標とした。

1 はじめに
近年の環境に関する関心の高まりにより，既存の材が発 揮 で きて いな い こ とが 多い と い う結 果を 得 て いる。

料等にも環境浄化機能や低環境負荷性等が要求されてこの現象は建材とした場合に，材料内部の間隙が潰きた。特に建材関連では，最近の高断熱高気密化を重されて，原料の調湿性能が発揮できていないことによ視した住宅設計・合成樹脂や溶剤を使用した材料等のるものと考えられる。調湿建材の設計において，水分利用が元となり，室内環境が悪化し社会問題となって保持の為のミクロ孔と水分の移動のためのマクロ孔がいる。この問題の要因として，壁・天井・床に合成樹重要であるといわれている。 2) 上記の間隙はマクロ孔

脂や溶剤を含む材料を用いたため，材料による水分呼にあたり，その調湿性能へ与える影響を考察する目的

吸の効果が無くなり，室内が異常に乾燥したり湿気っで，原料比は変えずにプレス・養生の条件を変化させ，たりすることと，材料より VOC が気散することが挙げ

かさ比重(空隙率と関係)の異なるケイ酸カルシウム系

られる。住宅の高気密化がこれを増長し，シックハウのボードを作成した。原料比・作成条件を以下に挙げス症候群といわれるまでになった。

る。

このような問題に対し，建材メーカーは，調湿性能・VOC 除去性能のある材料を開発・生産することで対処

表−1 原料重量比
高炉水砕スラグ

100

しようとしている。しかしながらその性能の評価は，

半水石膏

100

それぞれが独自の方法で行っており，互いの性能を比

新聞古紙

8

べることは困難である。また評価値は測定条件に大き消石灰

6く依存していることが多く，その場合には同様の試験

z 古紙をミキサーで 1min 処理しパルプ化を行っても同じ評価値は得られない。

z 全原料を攪拌機で 400rpm 10min 攪拌

本年度は，前年度に見出した調湿性能指数 1）・VOC除終了 1min前にポリアクリル系凝集剤を添加

去性能指数を検討し，より一般性を高めることを目標

z ブフナーロートで円盤状に吸引ろ過とした。

z 固形分を 30kgf/cm 2 で 1minプレス
z 60℃で 24h蒸気養生

2 研究，実験方法
2−1 調湿性能指数の応用 1
建材メーカーは，調湿性能を持つ材料の開発に努めているが，調湿性能のある原料を使用しているという程度のものが殆どである。前年度より各種建材の調湿性能をB’v・B’w値法 1） によって評価してきたが，調湿性能のある原料を用いても，建材とした場合にその性能
生物食品研究所

z 60℃で 24h 乾燥
上の下線部の過程を除くあるいは程度を弱めること
により，かさ比重が小さく，空隙率の大きなボードとなる。得られたボードはアルキメデス法でかさ比重を測定し，B’w 値法で調湿性能を評価した。

2−2 調湿性能指数の応用 2
調湿材料の性能試験において，木材を比較の対象としているケースが多い。吸放湿性試験を性能評価に用いている場合には，木材の吸放湿重量が安定するのに時間がかかるため，測定を 1 日程度で打ち切り，その時点では目的の材料の方が木材よりも数倍優れた調湿性能を発揮すると宣伝している例がある。また木材の場合には窯業系の建材に比べ，板目−柾目の異方性の

図−3 VOC 濃度の測定
ホルムアルデヒド濃度の時間変化は，ガス導入直後を除き累乗関数で相関でき，(1)式を適用した。（図−4）の効果まで考慮して試験している例はあまりない。
この問題に関して，図−1 のような形状の窯業系ボードと数種の木材で各面を熱可塑性樹脂で覆った材料を数パターン作成し，B’v 値を測定して面効果を検討した。
表面（柾目）
側面（板目）

奥行き

1 ㎝程度

ホルムアルデヒド濃度 C（ppm）

効果が非常に大きく影響していると考えられるが，そ
1000
容器のみ

C= 310×t^-0.22
100

10
材料あり

C= 310×t^-0.84
110

図−1 調湿性能における面効果

100
時間 t(min)1000

図−4 VOC 除去性能の測定結果

2−3 VOC 除去性能指数の測定
C = E×t^-A (1)

前年度の研究で見出した A’v・A’w 値法は，これまで数値化が困難であった VOC 除去性能を定量的に評価できる方法である。密閉容器とガス検知管を用い， VOC の典型であるホルムアルデヒド濃度の経時変化を測定する。具体的な手順は以下の通りである。
① 材料と内容積 100l の密閉容器を 20℃ 相対湿度 55%

ここで E はガスの初期濃度に関係する量であり，A は
ガス濃度の減少の度合いに関係する量である。
このAに関しても調湿性能 1） の場合と同じく，材料の量と 容 器 の体 積と の 比 の関 係で 扱 う こと がで き る 。
(A’v・A’w値法

図−5，(2))
1

で一昼夜かけて安定させた。

0.8

プにより対象のホルムアルデヒドを導入した。（図0.6

除去性能高い傾き Aʼv=120

A② 材料を密閉容器に入れ密閉し，20℃の雰囲気でポン

−2）

0.4

③ 所定時間毎に密閉容器内部のホルムアルデヒド濃度をガス検知管で測定した。（図−3）

除去性能低い傾き Aʼv=90

0.2
0
0

0.002

0.004

0.006

材料と容器の体積比
図−5 A と材料−容器の体積比の関係
A = Aʼv×(v/V) + F （2）
今年度は測定の自由度となっているホルムアルデヒ
図−2 VOC の導入

ドの初期濃度の違いに関して調べた。

1000

1000

800

800

600

600

奥行き2側面2表面1

奥行き2側面2なっている。

奥行き2側面1

0
奥行き2

0

なし

量の原料を用いても厚みが倍近く異なり，空隙率も異

窯業系
杉材
南洋材
合板

200

奥行き2表面2側面1

かさ比重が最大と最小のものの断面図であるが，同じ

200

400

窯業系
杉材
南洋材
合板

奥行き2表面2

400

なし

シウム系ボードを作り分けることができた。図−6 は

奥行き2表面12−1 の方法によりかさ比重が 1.0〜1.6 のケイ酸カル

Bʼv

3−1 調湿性能指数の応用 1

奥行き2

3 結果と考察

図−8 調湿性能における面効果
なお図−8 の横軸は材料の覆った面とその数で整理した。

図−6 試作ケイ酸カルシウム系ボードの断面図得られたボードのかさ比重と B’w 値の関係は図−7 の窯業系のB’v値は変化なく，1 ㎝程度の厚みの物であれば 1 面で材料全体への吸放湿ができることを示している。この結果は，前年度の窯業系ボードではB’値はようになった。

材料の表面積に依存しないという結論を支持するもの

Bʼw

0.45

である。 1)0.4

木材では側面(板目)を覆うと B’v 値が極端に小さく0.35

なっており，側面からの材料への水分の出入りが調湿0.3能力に重要であることが解る。

0.25

B’値法は平衡条件での測定で決定するため，2−2 の0.2

事例とは異なり木材の方が全般的に窯業系ボードより0.15も大きな B’v 値となっているが，壁・天井に使用する
場合 に は 表面 のみ を 介 して 吸放 湿 し なく ては な ら な

0.1
0.9 1

1.1 1.2 1.3 1.4 1.5 1.6 1.7
かさ比重

い。この場合想定される B’v 値は図−8 の右側 2 つの値であるので，窯業系ボードの方が調湿に優れることに

図−7 試作ボードのかさ比重と Bʼw 値の関係
図−7 では 2−１に述べたような関係が若干現れているようであるが，それほど顕著ではない。(かさ比重が小＝粒子間隙が残っている→調湿性能を発揮 図−7 の灰色の傾向)

この程度の間隙の違いは，調湿性能にあなる。
3−3 VOC 除去性能の測定
ホルムアルデヒドの初期濃度を，よく用いられる
5,20,100ppm とし，代表的な建材ボードを測定すると
図−9 のようになった。

まり反映されないことを示している。今後の調湿材料
1000の開発の為には更なる検討が必要である。
3−2 調湿性能指数の応用 2

ケイ酸カルシウム系１800

ケイ酸カルシウム系22−2 の B’v 値の測定結果は図−8 のようになった。
Aʼv

ケイ酸カルシウム系3

600

セメント系
石膏系

400

200

0
1

10

100

ホルムアルデヒド初期濃度（ppm）
図−9 ホルムアルデヒド初期濃度とAʼv値の関係

図−9 では，各材料のA’v値に一様な傾向は見られない。これはホルムアルデヒドの初期濃度に応じて，材料に吸着される分と，測定容器に吸着あるいは容器からの 漏 れ の分 のバ ラ ン スが ずれ る こ とが 影響 し て いる。特に高濃度では容器の寄与が大きく，(2)式のF値
がA値の半分程度になることもあった。
図−9 のように一様な傾向は見られない場合，1 つの系列を基準に取り，その他のものを規格化すると解析できることがある。図−9 において最大の A’v 値を取る
ケイ酸カルシウム系 1 を基準にし，その他のものを，
ケイ酸カルシウム系 1 との分率で計算し直したものをプロットすると図−10 のようになる

Aʼv R(ケイ酸カルシウム系１)1

ケイ酸カルシウム系１0.8

ケイ酸カルシウム系2ケイ酸カルシウム系3

0.6

セメント系

石膏系

0.4

0.2

0
1

10

100

ホルムアルデヒド初期濃度（ppm）
図−10 ホルムアルデヒド初期濃度と規格化 Aʼv 値の関係
図−10 では○で囲んだ 1 点を除いて，規格化したA’v
値は同じ材料ではほぼ一定となっている。実験で確認できる範囲においては，この規格化したA’v値を材料の相対評価値(A’v R(基準) 値)であるとすることができる。異なる基準で求めたA’v R 値間でも，共通の材料が 1 つあれ
ば互いの基準での値に変換可能である。しかしながら，
図−10 の傾向からわかるように，小さなA’v値を取る材
料のデータはばらつきが大きいので，できるだけ大きなA’v値を取る材料を基準にすべきである。

4 まとめ
本年度は，前年度研究した建材ボードの調湿性能指数と VOC 除去性能指数を更に検討し，より一般性を高めることを目標とした。両指数共に，評価を実施する
際の障害となる，測定条件の違いの問題や測定値の比較の問題を克服することができ，目標を達成することができた。

5 参考文献1) 古賀賢一:福岡県工業技術センタ−平成 13 年度研究報告p85-872) セラミックス:37 (2002) No.1 p6-9

住宅の高規格化・性能保証制度に対応可能な低負荷高耐久性
木質部材の開発
樹脂含浸単板の熱圧積層処理による住宅材料開発及び屋外耐久性の研究
脇坂政幸 ＊ 1

樋口光夫 ＊２

Development of the High Enduranced Wood Materials to Corresponding the Law for
House.
− Study of Outdoor Durable Conversion and the House Material Development with the Hot Pressing
Treatment of the Phenol Formaldehyde Impregnated Lumber −Masayuki Wakisaka, Mitsuo Higuchi
木製品製造業，住宅関連産業等では「住宅の品質確保の促進等に関する法律」への対策を図っており，当所でもメチロール化フェノール樹脂含浸木材よる対策を検討している。前報 1)では同木材の耐朽性評価を行い効果を確認した。本報では同樹脂含浸木材のプレス圧密硬化処理が耐蟻性に及ぼす影響，及び樹脂含浸単板を他部材と積層圧密化を行ったボード（ IDRI( Interior Design Reseach Institute of Technology)ボードと標記する ）について ，寸法安定性 ，表面加工性及びホルムアルデヒド放散特性における内装利用可能性の検討を試みた。その結果，防蟻効果向上が認められると同時に， IDRI ボードは寸法安定性で ASE66%を示し，耐研磨性は 7 〜 10%の向上が認められた。一方，
ホルムアルデヒドは材料作製後の経時減少により，最も単純な樹脂含浸単板と同レベルへの回復が示唆された。

1

はじめに

とになる。そこで，その加工性を評価するため当所研

これまで木材の防腐剤として使用されてきたＣＣＡ

磨ロボット 3) によるトルク応答速度の測定を試みた。

系防腐剤（銅・クロム・ヒ素）が人体や環境へ害をおさらに，住宅内装用の材料に求められる重要な評価とよぼすことから使用が規制される方向にあり，関係業

してホルムアルデヒド放散特性がある。材料としての界では新規防腐剤の開発が急務となっている 。

初期濃度及び経時的な濃度変化について 検討を行っ

2)

メチロール化フェノール（本稿において”ＭＰ”とた。

表記する）は木材に注入後，加熱硬化することで耐久性が付与されることが確認できている。この作用と接2着性を利用した材料表面処理方法として，熱プレス圧

2−1

密を行うことによる耐久性向上を試みた。まず，屋外

2−1−1用材料の評価として防蟻評価を行った。次に，材料の・含浸用樹脂：ＭＰ（松栄化学工業（株）製）

寸法安定性付与を目的にＭＰ含浸単板をパーティクル

・含浸用材料： スギ木杭(No.2；年輪幅密)ボードや合板などの素板に貼り合わせ，素板の寸法制： スギ木杭(No.3；年輪幅粗)研究，実験方法
耐蟻性試験

御について検討を行った。また，木質材料は様々な加原材料及び試験材作製条件（ 30 × 30 × 350mm）

工工程を経て形あるものに成型されるが，プレカット

・対象蟻：イエシロアリ（ Coptotermes formosanus

材をＭＰ処理した材料や IDRI ボードは，表面層の形

Shiraki )を整えるのみでよい。そのためには研磨処理を行うこ・試験地：沖縄県国頭村

試験材料の作製条件を表−１に示す。
（ホットプレス装置による表面熱圧処理を “ HP 処

＊１インテリア研究所＊2 九州大学農学研究院

理”と表記する 。）-1-

表−１ 耐蟻試験材作製条件
Sample
注入剤種類
硬化処理
杭 No.
① -2 MP のみ
熱風硬化
2① -3 MP のみ
熱風硬化
3② -2 MP ＋ NaF
熱風硬化2② -3 MP ＋ NaF
熱風硬化3③ -2 MP のみ
HP 処理＋熱風硬化
2③ -3 MP のみ
HP 処理＋熱風硬化
3④ -2 MP ＋ NaF
HP 処理＋熱風硬化
2④ -3 MP ＋ NaF
HP 処理＋熱風硬化
3（MP=ﾒﾁﾛｰﾙ化ﾌｪﾉｰﾙ；N.V.10wt%，NaF；0.1mol/l ）2−1−2

材防蟻剤の防蟻効力試験法( 2)野外試験法に準拠し行
った。表−１にて作製した木杭の地上部 5cm を残してイエシロアリ生息地に埋設する。試験体周囲には対象材として（スギ Cont.）を埋設する。これらを一定期間毎に状況を確認する。
2−3

2−3−1

材料

処理条件：
・樹脂含浸単板： 0.25mm， 0.5mm， 1.0mm
・樹脂濃度： 20% , 40%

耐蟻試験材作製手順

・素板： PB（ t=12mm , 比重 0.73）

ＭＰ樹脂水溶液を濃度 10wt%に希釈し，表−１に示

供試材：これらの組み合わせで成型したボード

した所定の配合量でNaFを混合する。次に，予め切削(100mm × 200mm)。

加工したスギ木杭試験片（ 3 × 3 × 35cm）を樹脂を2−3−2満たした液槽内に沈め，注入管に挿入したのち約

試験方法

作製材料の表面硬度は JIS

160Pa × 15min で 減 圧 し ， 常 圧 に 戻 す 。 続 け て 約

Ａ 2010 木材の試験方法に準拠しブリネル硬度による評価を行った。まず，材0.98MPa × 10min で加圧することで液を材内に注入し料を静置し，表面に直径 10mm の硬球を毎分 0.5mm

た。そのあと 50 ℃× 15Hr で乾燥後，半数の試験片にの速度で深さ１／π（ 0.32mm） まで圧入する。 このついては，ホットプレスを用いて材料表面を熱圧硬化

時の荷重から硬さを算出する。

及び熱風硬化したものを作製する。残り半数は 140 ℃

2−4

× 6Hr で熱風硬化処理し，比較用試料とした。
2−1−3

硬さ試験

吸湿変化量試験

表面処理が素板の防湿効果に与える効果を調べるた

単板積層材及び化粧板の作製についてめに行う。

住宅用の内装材や関連部材を想定し，ＭＰを含浸処

2−4−1

理した単板を他の材料（パーティクルボード（以後Ｐ

材料

処理条件：

Ｂ ），合板 ）に接合した化粧材料（ IDRI ボードと称す ）・樹脂含浸単板： 0.25mm， 0.5mm， 1.0mmを作製した。この時の操作フローを図−１に示す。

・樹脂濃度： 20% , 40%

表面材・素板： PB（ t=12mm , 比重 0.73）

単板； スギスライス単板： 0.3mm〜0.8mm

供試材：これらの組み合わせで成型したボード。
メチロール化フェノール(20、40％水溶液）×24Hr

熱圧硬化処理

乾燥

2−4−2

170〜
200℃

試験材を 4cm 角に木取りし，接合面以外をアルミテープで遮蔽する。作製条件の異なるサンプルを 20

基材℃× 45%RH の雰囲気にて 24 時間養生し重量を測定

30℃
他の部材

図−１

したのち， 20 ℃× 90%RH に変えて 2, 4, 6, 24 時間後

貼り合わせ工程のフローの吸湿重量を測定する。
2−5

予め固形分濃度を 20%及び 40%に調整した新規 MP

吸湿寸法変化量評価

単板接合処理が素板の吸湿寸法変化に与える効果を

水溶液をバットに準備し，厚さ約 0.3 〜 0.8mm のスギ調べるために行う。

スライス単板を 24 時間浸漬する。これを自然乾燥し2−5−1

た後， PB 或いは合板に積層しホットプレスにて接合

材料

・単板： 0.5mm（樹脂含浸の有無

する。
2−2

試験方法

2 ﾊﾟﾀｰﾝ）

・紙（濾紙 ）： 0.3mm（樹脂含浸の有無

耐蟻試験方法2 ﾊﾟﾀｰﾝ）

・樹脂濃度： 40%

木材保存協会規格の塗布・吹付け・浸せき処理用木・素板：合板（ 300mm × 300mm × 9mm）-2-

これら組み合わせで作製したボードについて，単板収させる。これをアセチルアセトン−酢酸アンモニウ

面以外の面をアルミテープで遮蔽しサンプルとした。
2−5−2

ムを用いた JAS 既定の方法により定量を行う。

試験方法
3

上記材料を 20 ℃× 45%RH で 24 時間以上養生し，

結果

3−1

サンプルの測定面に付した区間の長さを測定する。そ

耐蟻試験

イエシロアリによる加害状況を写真に示す。

の後 20 ℃× 90%RH で 24 時間静置した後の長さを測
定する。
2−6

研磨試験

単板貼り合わせ材料の表面加工性における特性として，特に形を整える研磨加工性を評価し，未処理材料との差異を調べる。
2−6−1

材料

PF のみ -熱風① -2 地下部

PF のみ -熱風① -3 地下部① PB に 1mm のスギ単板を接着。
② PB に 0.3mm のスギ単板を接着。
③ PB に 0.8mm の MP 処理スギ単板を熱プレス接着 。
④ PB に 0.3mm の MP 処理スギ単板を熱プレス接着 。
2−6−2

試験方法

材料表面を研磨紙のついた治具で回転研磨する際，+NaF0.1-熱風② -2 地下部+NaF0.1-熱風② -3 地下部

PF のみ -ﾌﾟﾚｽ③ -2 地下部

PF のみ -ﾌﾟﾚｽ③ -3 地下部+NaF0.1-ﾌﾟﾚｽ④ -2 地下部+NaF0.1-ﾌﾟﾚｽ④ -3 地下部

モーターのトルク応答速度を測定する。この時データ
採取は当所研磨ロボット用ユニットを用いた。操作は回転面にボードなどの材料を押し当てた時，速度を例
えば 50rpm に保つために必要なエネルギーをトルク応答速度として測定する。
2−7

ホルムアルデヒド放散量試験

ホルムアルデヒド放散特性を調べる事を目的に実施
した。
2−7−1

材料

・単板： 0.3mm（樹脂含浸の有）・樹脂濃度： 20%
・素板：ＰＢ（ 200mm × 225mm × 12mm）

図−２

合板（ 200mm × 225mm × 9mm）

シロアリによる食害試験結果（サンプル条件は表−１を参照）

以上の組み合わせで熱プレス接合したボードについて，単板接合面以外をアルミテープで遮蔽したものをサンプルとした。一方，ＰＢ板のみ，合板のみ，樹脂

図−２について食害状況を数値化するにあたり，奈を含浸した単板のみ硬化したもの ，そしてスギ木材（ 50

良県森林技術センター伊藤氏 4)による指標を適用し点× 150 × 10mm × 10 枚）に樹脂を注入硬化したもの

数化を行った。その指標(目視による評価点)を表−２を比較した。

に示す 。また指標より点数化した結果を表−３に示す 。

2−7−2

試験方法
表−２

試験方法は JAS フローリングの試験方法に準拠し目視による評価点

2

た。まず，放散面積 450cm の試験片と 20ml の水を入被害度れたビーカーを既定のプラスチックデシケータに設置

0

健全

し， 20 ℃で 24Hr 放置してホルムアルデヒドを水に吸1

部分的に軽度（表層付近で）の食害

-3-

被

害

の

状

況

2

全面的に軽度（表層付近で）の食害

3２の状態に加え，部分的に激しい（内部にま

12.00
10.00

4

全面的に激しい食害

5崩壊

ブリネル硬さ(MPa)で進行した）食害

20%(0.25mm厚）20%(0.5mm厚）20%(１mm厚）
40%(0.25mm厚）
40%(0.5mm厚）40%(１mm厚）

8.00
6.00
4.00
2.00

表−３

処理工程と評価点の関係

注入処理

硬化工程

① MP のみ

熱風硬化

② MP

熱風硬化

＋ NaF
③ MP のみ

熱プレス硬化④ MP

熱プレス硬化

＋ NaF

杭 No.
No.2
No.3
No.2
No.3
No.2
No.3
No.2
No.3

0.00

2.25

評価点
検体
Cont.
0
3
3
5
0
5
1
3
0
5
0
5
0
4
0
3

6.76

11.3

材料単位面積当たりのプレス荷重(kgf/cm2)

図−３

強化木貼付けPBの表面硬さ

ボード成型時における負荷圧力とブリネル硬さの関係について積層用単板の厚さ，並びに樹脂濃度を変えて調べたところ，成型圧力の上昇と共に硬さの向上が見られたのは単板厚が 0.25mm で樹脂濃度 20%と 40%の時であった。樹脂濃度に係わらず薄い単板の方が硬

表 − ３ の 結 果 か ら ， Cont.で は材 の内 部 にシロアリさを付与できる事がうかがえる。また， 0.5mm 及 びが侵入し崩壊に至るまでの被害が観察された。

1.0mm に お いて 硬さを付与できなかった理由として

一方，熱風硬化工程の検体では， No.2 と No.3 の木は，単板が当該成型範囲で応力を吸収したためではな

杭の間で被害の有無が確認された。 No.2 の木質性状いかと考える。材料の形状を保持するためにも低圧でとし て は 年 輪 幅 が小 さ く 木 目 が 密 に な っ ている が，の負荷が望ましく，表面を硬く仕上げる場合，単板はNo.3 は年輪幅が粗く木目が粗になっている。目が粗薄い方が適していることが確認された。この事はフェ

い場合柔らかな早材部面積が多いため，本条件ではこノール樹脂を用いたコンプレグの一般的な作製条件 6)

れらに樹脂を注入し熱硬化させても材表面に十分な硬に比較し，約 1/10 の圧締圧でフラットな木製品に十さを付与できなかったものと推察される。即ち，シロ分な硬さを付与できる事がうかがえる。

アリは柔らかい材料を好むため，年輪密度の粗い①−

3−3

No.3，②− No.3 の検体が被害を受けたものと考えら

吸湿重量変化樹脂濃度，単板厚さ，プレス圧力を変えて作製したれる。一方，熱風硬化と熱プレス硬化の比較を行った

ボードの吸湿量変化を図−４，図−５に示す。なお，

ところ，①−②及び③−④の間での比較では，明らか

図−４及び図−５は樹脂濃度の違いである。

にプレス硬化処理を施した検体は被害を受けないことが確認された。このことはプレスによる早材部の圧密120.00化でシロアリに対する効果的な硬さを付与できたため

100.00と考えられる。また，シロアリは器官内に共生する原

80.00

20%-0.25mm-2.3kgf/cm2
20%-0.25mm-6.8kgf/cm2

生生物によってセルロースを消化するが5)

吸湿量(g/m2)

20%-0.25mm-11kgf/cm2，ＭＰ注入

硬化した木材は消化不可能な形態の材料に変化してい

20%-0.5mm-2.3kgf/cm2
20%-0.5mm-6.8kgf/cm2
20%-0.5mm-11kgf/cm2

60.00

20%-1mm-2.3kgf/cm2
20%-1mm-6.8kgf/cm2

40.00

20%-1mm-11kgf/cm2
test1(20%-0.25-20kgf/cm2)

るため，シロアリのエサと成り得ず忌避されたことも20.00推察される。

0.00

3−2
2−3

test2(40%-0.25-20kgf/cm2)
Cont.

90%×2Hr

90%×4Hr

90%×6Hr

90%×24Hr

90%RH雰囲気内での放置時間

硬さ試験により作製した IDRI ボードの表面硬さを測図-４ 濃度20%で作製したIDRIボードの吸湿量定した結果を図−３に示す。

図−４において，単板厚さが同じグループの中で比較した場合，どの厚さにおいても成型圧の上昇と共に-4-

吸湿量の減少が確認された。

飾と同時に寸法抑制効果を付与することが可能である
ことがうかがえる。
3−5

120

研磨試験

40%-0.25mm-2.3kgf/cm2

図−７及び図−８各々に，材種と研磨時のトルク応

40%-0.25mm-6.8kgf/cm2

100

40%-0.25mm-11kgf/cm2

80

答速度の関係を荷重毎（ 4.9N， 9.8N）に分けて示す。

40%-0.5mm-6.8kgf/cm2
40%-0.5mm-11kgf/cm2
40%-1mm-2.3kgf/cm2

60

40%-1mm-6.8kgf/cm2

35.0

40%-1mm-11kgf/cm2

40

test1(20%-0.25-20kgf/cm2)

トルク応答速度(%)

吸湿量(g/m2)

40%-0.5mm-2.3kgf/cm2

test2(40%-0.25-20kgf/cm2)
Cont.

20
0
90%×2Hr

90%×4Hr

90%×6Hr

90%×24Hr

90%RH放置時間

図-5

30.0
25.0
20.0
15.0
10.0
5.0
0.0

濃度40%で作製したＩＤＲＩボードの吸湿量

スギ板（1mm）

スギ板（0.3mm）

強化木(0.8mm)

強化木(0.3mm)

材種

図-７ 4.9N負荷時のトルク応答速度(%)

一方，同一濃度内での比較では単板厚の増加と共に吸湿量の減少が見られた。図−５において樹脂濃度が

図−７より無垢スギ単板（ 1mm， 0.3mm）の研磨時異なっても同じ傾向が認められた。このことは，単板におけるトルク応答速度は各々 22.5%と 25%である。

厚が増すにつれ，樹脂のバルキング効果による遮蔽能

一方，樹脂含浸単板（ 0.8mm， 0.3mm） のトルク応向上が考えられる。

答速度は両者共 32.5%であった。これより樹脂含浸処

3−4

理による材料の研磨抵抗性が向上した。

吸湿寸法変化

合板に樹脂含浸単板及び樹脂含浸紙を貼り合わせた
70.0
トルク応答速度(%)

IDRI ボード，未処理の単板，未処理の濾紙及び合板のみの吸湿寸法変化を調べた結果を図−６に示す。

紙のみ（濾紙）

材料品種

単板のみ

60.0
50.0
40.0
30.0
20.0
10.0
0.0
スギ板（1mm）

また，樹脂含浸材料の鉋がけ特性を調べたところ，
0.400

0.800

1.200

1.600

微粒粉の発生が確認され ，材料の脆さが懸念されたが ，2.000

寸法変化量(mm)図-６

強化木(0.3mm)

繊維たて方向変化量(mm)／材1m当たり

合板

0.000

強化木(0.8mm)

図-８ 9.8N負荷時のトルク応答速度(%)

繊維よこ方向変化量(mm)／材1m当たり
樹脂単板＋合板

スギ板（0.3mm）

材種

樹脂含浸紙＋合板本研究結果から研磨抵抗性の向上が確認できた。
3−5

吸湿による各種材料の寸法変化

ホルムアルデヒド放散量

図−９に IDRI ボード成型後におけるホルムアルデ
図−６より単板及び濾紙の寸法変化量は非常に大き0.7
ﾎﾙﾑｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞ濃度（mg/L)

く，単位長さ当たり濾紙は 0.7mm/ｍの変化が，また単板の繊維横方向では 1.2mm/m の寸法変化を示し，被接合素材である合板単体は約 0.2mm/m の変化を示した。一方，樹脂含浸単板及び樹脂含浸紙を接合した
場合，樹脂含浸紙接合系は合板単体の変化量と同レベルを示したが，樹脂含浸単板接合系は合板の寸法変化

0.6

成型直後
４日後
８日後
１４日後

0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
ＰＢ＋0.3mm単板を抑制し，接線方向の ASE が 66%，繊維方向の ASE

合板＋0.3mm単板

PF単板熱風硬化ＰＦ注入木材

供試材種類

図-９ ﾎﾙﾑｱﾙﾃﾞﾋﾄﾞ放散量の経時変化

が 91%を 示した。このことから当該手法は合板の装-5-

ヒド放散量の経時変化を示す。
成型直後のボードはホルムアルデヒドの放散が観察されるものの，時間の経過と共に確実に減少し２週間
後では１／２以下に減少した。また樹脂含浸単板をＰ
Ｂ素板に接合せず，単体で硬化した単板のホルムアル
デヒド放散量は約 0.05mg/L であり，且つＰＢ素板のホルムアルデヒド放散量が 0.03mg/L であることから ，IDRI ボードの最終的な放散量はそのレベルまで減少する事が推察される。

4

まとめ
耐蟻性試験結果では，エクステリア材料として年輪

幅が粗な材料に濃度 10%の ＭＰを注入，硬化した木材を利用する場合，材料表面を熱プレス成型することで耐蟻性を大幅に改善する事が確認できた。
ＭＰを含浸した単板を他の材料（素板）に接合成型したボードは，素板の寸法変化を抑制する傾向を示す
一方，ブリネル硬さの結果や研磨加工性の評価から無垢 の ス ギ 素 材 に 比 較 し 研 磨 耐 久 性 の 高 さ がうかがえた。また，単板を接合した IDRI ボードにおけるホルムアルデヒド放散量の評価から，当該手法による成型
体は最終的にホルムアルデヒドが素材と同レベルになることが推察された。

5

参考文献

1)脇坂ら：住宅の高規格化・性能保証制度に対応可能
な低負荷高耐久性−木質部材の開発樹脂含浸単板の熱圧積層処理による住宅材料開発及び屋外耐久性の研究−平成 13 年度福岡県工業技術センター研究報
告,No.12, p34-39(2001)
2)角田邦夫：木材工業 , vol.52, No.5, p232( 1997)3)永田ら： AI アプローチによる３次元設計と加工工程自動化に関する研究( 2)−ロボットサンダーを用いた高付加価値家具の商品開発−平成 13 年度福岡
県工業技術センター研究報告 , vol. 12,P91-96( 2001)4)伊藤貴文：中小企業技術開発産学官連携促進事業推進委員会事業資料報告 , (2002)5)板倉修司：シロアリ−微生物共生系における新しい展開 , 木材保存 , Vol.29-2, p.42-48( 2003)
6)木材加工技術ハンドブック , 木材加工技術ハンドブ
ック編集委員会 , 奈良県森林技術センター ,p370(2000)-6-

LSI パッケージの無公害かつ位置制御型開封技術の開発
開封したLSIの観察・分析
古賀義人 ＊ 1

小野幸徳 ＊ 1 西田哲明 ＊ 2

小林賢一 ＊ 3Development of Position Controlled Unsealing Method for LSI Package with No Pollutant
Observation and Analysis of Unsealed LSI Package
Yoshito Koga, Yukinori Ono, Tetuaki Nishida and Ken'ichi Kobayashi
本研究では，樹脂で封止された LSI パッケージの開封技術を評価することを目的として，エネルギー分散型 X
線 分析 装置 ( Energy

Dispersive X-ray

Spectrometer， 以下 EDS)の付属する走査型電子顕微鏡（ Scanningelectronmircoscope，以下 SEM）を用い，従来手法と新たに提案した手法（溶融ガラス法）で開封した LSI 表面を観察し，その開封状態を分析した 。この結果 ，提案した溶融ガラス法により封止樹脂の除去は比較的簡単にできるものの ，LSI表面の保護膜であるポリイミド膜の除去には他の手法を併用する必要があることがわかった。

1

はじめに

た。

近年， LSI パーケージを開封した後，集束イオンビ

本報告では，従来手法と溶融ガラスを利用した方法

ーム(Forced Ion Beam，以下 FIB)を用いて LSI 表面のにより開封した LSI の表面状態を観察・分析し，溶融

パ タ ー ン を 修 正 す る こ と が 行 わ れ る よ う になっ てい

ガラス法の特性について評価を行ったので報告する。

る。この方法は， LSI を開発する過程で，設計・仕様の変更が行われた場合や， LSI が設計通りの性能を発2

揮しない場合の微調整として実施されている。 LSI の2−1研究，実験方法
試験片

仕様を変更する場合， FIB を用いずにフォトマスクの図 -1 に今回実験に用いた LSI を示す。(a)は従来法

パターンを修正し， LSI を再生産する方法もある。しにより開封された LSI で，( b)は溶融ガラスを用い開かし，この方法では FIB 法と比較し大きなコストを要

封した LSI である。

し ， 再 生 産 に 時 間 が か か る こ と か ら 軽 微 な修正 では
FIB 法が多用されている。
しかし， FIB による修正を実施するためには，封止された LSI の樹脂の一部を完全に除去する必要がある。現在この作業には，熱硫酸，濃硝酸等が使用されており，酸蒸気や廃液の処理が可能な環境でしか LSIの開封が実施できない。また，安全管理の面でも強酸の管理には注意を要することから ，各企業においては ，熟練した開封の専任者が作業を実施している状況にある。そこでこの LSI 開封に伴う制約を減らし，酸を使用しないで LSI の開封が可能な方法を開発することを目指して，溶融ガラスを利用した開封法の開発を行っ＊１機械電子研究所＊2近畿大学九州工学部＊3アートセミコンダクタ株式会社

図 -1

開封した LSI パッケージ(a)従来の手法(b)溶融ガラス法

2−2

観察・分析装置

端子の部分は LSI 上の配線パターン等がはっきりとLSI の 観 察 ・ 分 析 に は エ リ オ ニ ク ス 製 の SEM

見えているが，端子から右側， LSI 中心部分では配線( ERA-8800)および日本エダックス製の EDS( Phoenix)

パターンははっきりとは見えず，一部放電が生じていを用いて分析を行った。

る。この二つの領域には明確な境界線があり， LSI の中央部分には何らかの保護膜が形成されていることが

3

結果と考察

3−1

わかった 。
1)

従来手法により開封されたLSIの表面分析

図 -2 に従来手法により開封された SEM 観察の結果

この部分について EDS 分析を行った結果を図 -3 に示す。 Lab1 は２次電子線像を， O K, AlK 等は酸素，
アルミニウムなど各元素の特性 X 線像を示している 。

を示す。

これらの像を見ると ，保護膜の部分ではアルミニウム ，チタニウム，ケイ素などの像が暗くなっており，この保護膜は有機物もしくは酸化物の可能性が高く

2) ,3)，

その後の調査で，この保護膜はポリイミド（有機物のポリマー）の塗布膜であることがわかった。

3−2

溶融ガラスにより開封したLSIの表面分析

図 -4 に溶融ガラス法により開封した LSI の SEM 観察の結果を示す。

図 -2

従来手法により開封された LSI

図 -4

図 -3

溶融ガラス法により開封した LSI

従来手法により開封した LSI の元素マッピング

図 -5

溶融ガラス法により開封した LSI の元素マッピング

図 -4 には図 -2 とほぼ同様の配線等が写っており，

5

参考文献

溶融ガラス法でも， LSI の開封が可能であることがわ

1)日本電子顕微鏡学会関東支部編：「 走査電子顕微鏡 」

かった。しかし従来手法により開封された LSI で観察(2000)されたのと同様の保護膜が見え，明らかに保護膜が残2)Joseph I. Goldstein and Dale E. Newbury etc : "Scanningっていることがわかった。観察数が少ないので今後もElectron Microscopy and X-ray Microanalysis" ( 1992)

検討が必要であるが，溶融ガラス法だけではポリイミ

3)V. D. Scott, G.Love and S. J. B. Reed : "Quantitative

ドの保護膜を完全に除去することは難しく，保護膜をElectron-Probe Microanalysis" ( 1995)

除去するためには何らかの２次的処理が必要と考えられる。
図 -5 に EDS による分析の結果を示す。溶融ガラス法により開封した LSI においても，従来法で開封した
LSI と同様に保護膜が残っているため，保護膜の部分
ではアルミニウム，チタニウム，ケイ素の検出量が減っている。またこの試験片の場合には， LSI 表面に少量の封止用の樹脂が残存しているが， FIB 加工への影
響は問題はないレベルと思われる。

4

まとめ
従来手法及び新規に溶融ガラス法により LSI を開封し ，その表面状態を観察した結果 ，以下の結果を得た 。
1)溶融ガラスを用いた開封法でも，従来の手法とほぼ同様の開封が可能であることがわかった。
2)溶融ガラスを用いた開封法においてポリイミド膜が残留することがある。この場合溶融ガラスを用いての再除去作業はできないので，他の手法を併用する必要がある。

無電解めっき法による導電性微粒子の作製に関する研究
御幡弘明 ＊1

田中知樹 ＊2

Research on the Preparation of Conductive Particles by Using Electroless Plating
Hiroaki Obata and Tomoki Tanaka
無電解めっき法により樹脂微粒子上にめっき皮膜を形成させた導電性微粒子が電子部品実装分野で利用されているが，めっき処理工程が複雑で，製造コストも高く検討すべき課題も多く残されている。そこで本研究では樹脂とめっき皮膜との密着性向上のための樹脂エッチング処理や無電解めっき反応開始のための触媒化前処理を必要とせず，簡便な方法
で，密着性に優れためっき皮膜を形成する方法を検討したので報告する。

1

はじめに

開始のための触媒化前処理が必須となっている。しか

近年，電気・電子及び電波等を利用した数多くの電しエッチング処理では環境への負荷の大きいクロム酸

気・電子機器が普及しており，それらの機器から発生や有機溶媒を使用しており，また触媒化前処理では高する電磁波により人体や他の医療機器などに重大な影

価なパラジウムを使用するためにめっき処理コストが響を及ぼすことが問題となっている。そのため，電気高く，検討すべき課題も多く残されている。

・電子機器メーカーや医療機関などではこの対策とし

本研究ではエッチング処理や触媒化前処理を必要とて電磁波シールド材を使用して電磁波の影響を防止す

しない簡便な方法により樹脂微粉上に密着性に優れたる対策を行っている。電磁波シールド材としては金属

金属導電膜を作製する方法 3)を検討したので報告する。

板，導電不織布，導電テープや金属微粒子をフィラーとした導電性塗料等が利用されている。導電性塗料の

2

実験方法

場合は導電性塗料に電磁波が当たると，塗膜中に渦電2-1

樹脂微粉の調整流が生じ，電磁波を反射してシールドするが，高い電めっき担体樹脂としてダウケミカル製の陽イオン交界強度に耐え得る金属並みの電気特性及び体積固有抵

換樹脂（平均粒径500μm，真比重1.28，以後樹脂球体

抗率：10 Ω・cm以下の良伝導性が要求される 。導電と呼ぶ）及びその機械粉砕品（平均粒径30μm，以後性塗料中の導電性フィラーとして金属粉を用いる場合

粉砕微粉と呼ぶ）を用いた。

には，塗料成分との比重差が大きくなるため，金属粉

2-2

-3

1)

樹脂球体へのめっき処理が沈降し塗膜中に不均一に存在しやすく，導電性不良

硫酸銅５水和物 2.5g/100ml の水溶液を調製し，樹の原因となる。そこで，金属粉の代わりに樹脂微粉表

脂球体 0.2g を投入後，室温で15分間撹拌処理を行い，面にめっき処理を施した導電性微粒子 2)を使用すれば，

イオン交換処理を行った。その後，水溶液を濾過除去

塗料成分との比重差が小さくなり，上述のような問題

し，銅イオン置換樹脂球体を回収した。次いで，このを解消することが可能と考えられる。

銅イオン置換樹脂球体を，水素化ホウ素ナトリウム 0.

一方，一般に樹脂等の非導電体表面に金属皮膜を形

095g/50ml の水溶液に投入後，室温で15分間撹拌処理

成させる方法として無電解めっき法が適用されている。

を行い，置換した銅イオンの還元処理を行った。次い

無電解めっき法では素材樹脂とめっき皮膜の密着性をで，十分に水洗した後，濾過回収，乾燥し銅めっき樹得るための素材エッチング処理及び無電解めっき反応

脂球体を得た。
2-3＊1

機械電子研究所＊2

室町ケミカル（株）

粉砕微粉へのめっき処理

硫酸銅５水和物 2.5g/100ml の水溶液を調製し，粉砕微粉 0.2g を投入後，室温で15分間撹拌処理を行い，

イオン交換処理を行った。その後，水溶液を濾過除去
し，銅イオン置換粉砕微粉を回収した。次いで，この銅イオン置換粉砕微粉を，水素化ホウ素ナトリウム0.
19g/50ml の水溶液に投入後，室温で15分間撹拌処理を行い，置換した銅イオンの還元処理を行った。次いで，十分に水洗した後，100mlの無電解銅めっき液

200μm

図-1

20μm

銅めっき処理後の樹脂球体表面のSEM写真（室町ケミカル製MK-421）に投入し，40℃で１時間撹
Cu (111)

拌処理を行った。次いで，十分に水洗した後，濾過回み，硬化後に切断し，ペーパー研磨，ダイヤモンド研磨を行い，球体断面評価用試料を作製した。

2-5

Cu (311)Cu (222)

めっき処理球体を常温硬化型エポキシ樹脂中に埋め込

Cu (220)

めっき処理球体の断面評価

Cu (200)

2-4

相対強度

収，乾燥し銅めっき微粉を得た。

めっき皮膜の評価

めっき処理を行った樹脂球体及び粉砕微粉の表面観察

20

30

40

50

を走査型電子顕微鏡で，めっき処理球体断面の銅元素マッピング分析をエネルギー分散型Ｘ線分析装置で，めっ

60

70

80

90

100

2θ

図-2

銅めっき処理後の樹脂球体のＸ線回折結果

き皮膜の構造解析をＸ線回折装置で行った。
界面

3

結果と考察

3-1

樹脂球体へのめっき処理結果

樹脂球体の銅イオン置換及びその還元処理により作製

Cu K

した銅めっき球体の表面写真を図-1に示す。樹脂球体表

10μm

10μm

面に均一かつ平滑に銅めっき皮膜が形成されていることが観察できた。

図-3

銅めっき処理樹脂球体断面のSEM写真(左)と銅元
素マッピング分析結果(右)銅めっき処理球体のＸ線回折分析結果を図-2に示す。
Cu(111),Cu(200),Cu(220),Cu(311),Cu(222)のピークが観測され，金属銅皮膜が形成できていることが確認できた。
さらに銅めっき処理後の樹脂球体断面写真及び銅元素のマッピング分析結果を図-3に示す。マッピング写真中の白色部が銅元素の検出領域を示しており，球体表面にサ

30μm

ブミクロン程度の銅皮膜が形成されている。さらに，球図-4体表面から内部に樹枝状模様が観察され，銅元素のマッ

10μm

銅めっき処理後の粉砕微粉表面のSEM写真

ピング分析結果から，これは金属銅であることが明らかとなった。これは三次元ミクロポアー構造を有するイオ

3-2

粉砕微粉へのめっき処理結果

ン交換樹脂表面及びミクロポアー内部のスルホン基にイ

平均粒径約30μmのイオン交換樹脂粉砕微粉上に銅オン交換反応により置換した銅イオンが，化学還元され，

め っき処理を行った後の銅めっき微粉の表面写真を図-

樹脂表面から樹脂内部に金属銅として析出していること

4に，Ｘ線回折分析結果を図-5に示す。Cu(111),Cu(200),を示している。この樹枝状金属銅の形成によって，樹脂

Cu(220),Cu(311),Cu(222)のピークが観測され，微粉表面とめっき皮膜間にアンカー効果が発現され，高い密着性に平滑に銅めっき皮膜が形成できていることが確認できが期待できる。

た。

40

50

60

70

Cu (311)Cu (220)

Cu (200)
30

80

90

Cu (222)

Cu (111)

相対強度
20

100

2θ

図-5

4

銅めっき処理後の樹脂微粉のＸ線回折結果

まとめ
イオン交換樹脂のミクロポアー構造及び陽イオン交換能を利用することにより，エッチング処理及び無電解め
っき反応開始のための触媒化前処理を必要とせず，簡便な方法で密着性に優れためっき皮膜を形成することができた。現在，平均粒径5μmの粉砕微粉上へ同様の手法

でめっき処理を行い導電性微粒子を作製中であり，本導電性微粒子は導電性接着剤や導電性塗料中の導電性フィラーとして利用できる可能性がある。

5

参考文献

1) 板野俊明:表面技術,Vol42,p22-28(1991)
2) 本間英夫:回路実装学会誌,Vol10,p148-152(1995)
3) 御幡弘明:「導電性微粒子とその製造方法」,特願
2002-85079