汚染水処理で発生する合成ゼオライトとチタン酸塩のセメント固化体の核種封じ込め性能の理解とモデル化およびその処分システムの提案
１．課題目標福島第一原子力発電所における汚染水処理によって発生する廃棄物の中でも、焼却処理が期待できない合成ゼオ
ライトやチタン酸塩は、CsやSrが静電気的に吸着材に濃集しているだけなので、それらの浸出が遅延可能なマトリックスを有する固化体にする必要がある。本共同研究では普通セメントや現在開発が進む他のセメントを固化材に用いた既存の固化技術を基に、模擬廃棄物を作製して核種閉じ込め性等を評価する特性評価試験や、様々なセメントマトリックス中での両材料の挙動や長期変質過程を予測するための長期挙動評価試験を行い、核種の浸出を遅延可能な材料の選定と固化体の核種封じ込め性能の理解、長期挙動の理解に必須となる熱力学モデルの構築、さらにはそれらを考慮したピット処分システムの構築を行い、両使用済み材料の安全な貯蔵・処分に貢献する。

３.研究内容２.研究実施体制

時間依存の固化体特性評試験【日本側：北海道大学】（北海道大学） セメント材料を構成する鉱物への吸着実験

研究全体の取りまとめ： 佐藤努(エフォート 20%)

 長期変質過程で新たに生成が予測される二次鉱物に対する吸着・収着実験
 模擬固化体の微細構造観察
 模擬固化体の浸出実験(1)－② 長期変質過程で新たに生成が予測される二次鉱物に対する吸着・収着実験(4)－① 固化体の浸出特性を考慮した処分システムの抽出(4)－② 考え得る処分システムにおける安全評価

杉山 隆文(エフォート 5%)

胡桃澤清文(エフォート 10%)

核種の吸着・収着実験の実施とそのモデル化およびモデルの統合化を実施

模擬固化体の作成とその微細構造の観察および核種の輸送反応モデルの作成

模擬固化体の作成とその浸出実験および微細構造の観察と核種の輸送反応モデリングの実施(1)－① セメント材料を構成する鉱物への吸着実験(1)－③ 模擬固化体の微細構造観察(1)－④ 模擬固化体の浸出実験(1)－⑤ 核種の収着・吸着挙動のモデル化(3)－② 固化体の微細構造を考慮したCsおよびSrの輸送反応

3.0

Cumulative Leached Cs Persentage ( % )E. YOGARAJAH(エフォート 20%)(3)－① Cs・Srの表面錯体形成反応モデル(3)－③ 既存のコードへの新規作成モデルの統合化

2.5

2.0

1.5

1.00.50.0050100150200250300350

Time ( day )【英国側：Sheffield大学】(4)－① 固化体の浸出特性を考慮した処分システムの抽出

研究全体の取りまとめ： John Provis

吸着実験に用いる試料の共有平衡状態の固化体挙動評価試験（シェフィールド大学）

緊密な情報及びデータ共有

全体計画の監督・指導、チタン酸塩の分析、合成セメント相の生成および熱力学的モデリ
ングの実施(2) - ① 高表面積のチタン酸塩の溶出試験(3) - ① 実施項目（２）のデータに基づいた二次鉱物相の溶解度モデル(3) - ② 溶解度モデルに基づいた二次鉱物相の固溶体形成反応モデル模擬固化体
試料の共有(3) - ③ 地球化学反応輸送モデル計算を行える既存のコードへの新規作成モデルの統合化

Susan Bernal Lopez

Post-doctoral researcher

Hajime Kinoshita

ゼオライト・ジオポリマーおよび含水ケイ酸カルシウム相の分析への寄与、固相・液相の組成の実験分析

固体および液体試料の合成と分析、熱力学的モデリングの実施（データベースや技術の開発を含む）

英国および日本のグループ間の調整、熱力学的モデリングおよびリン酸セメ
ント実験分析への寄与

 セメント材料を構成する鉱物の沈殿・溶解平衡実験
 ゼオライト、チタン酸塩、（Ca-, Mg-リン酸）の沈殿・溶解平衡実験
 長期変質過程で新たに生成が予測される二次鉱物の沈殿・溶解平衡実験
IncreasingCacontentPortlan
dbasedcements(2) - ① ケイ酸アルミニウムゼオライト/ジオポリマー相の溶解試験(2) - ③含水ケイ酸カルシウム相の溶解試験

Increasing alkalicontent(2) - ④ アパタイト等のカルシウム-マグネシウム-リン酸塩系に関連する相の溶解試験

固化体の特性を考慮した核種の収着・輸送モデルの開発（北海道・シェフィールド大学）
 表面錯体形成反応モデル
 固溶体生成反応モデル
 固化体の微細構造を考慮した輸送反応モデル
 既存のコードへの統合化
J i = − Di ⋅

Sr2+
Na++
Sr2+ NaNa+

Sr2+

Cs+
Na+
Na+

Na+

Na+

シェフィールド大学

 セメント鉱物への吸着挙動の評価とモデル化（EY) 変質挙動の評価とモデル化（佐藤) 核種の浸出挙動に影響を与える固化体の微細構造の観察（杉山)とモデル化（胡桃澤) 処分システムの安全評価（佐藤)の経験を有する。

 固化体の設計（HK) 放射線影響の評価（SL) 水素生成の評価（HK) ジオポリマーの設計とそれらの性能評価（JP) セメント鉱物の安定性評価とデータベースの作成（JP)の経験を有する。

５.事業実施計画(日本側のみ）

Cs+Sr2+ Na+≡SiO-=AlO-+=AlO-

≡SiO-

=AlO-

北海道大学

Na+Na+Na+Cs Sr2+ Na+Cs+Sr2+
≡SiO-

≡SiO-

=AlO-

Cs+Na+Na+Cs+Na+Na+Na+≡SiO-

Na+Na+

Sr2+Cs+Na+x

Na+

∂Ci
∂ψ
+ D i z i Ci∂x∂x

Cs+ Na+４.共同研究の相乗効果

年度

≡SiO-

Cs+

=AlO-

Na+

Calcium
aluminate/sulfoalumi
natebased
Alkalicements
activated
Increacementssing Al
contenGeopoly tmers

28

月 11-12

29
1-3

4-6

7-9

30
10-12

1-3

4-6

7-9

10-12

(1) 固化体の時間依存の特性評価試験

固化体からの核種の長期浸出挙動を考慮した処分システムの提案（北海道・シェフィールド大学）
 既存の処分システムでの安全評価
 固化体に求められる浸出遅延性能の明確化 ベントナイト混合土を中心としたバリアシステムの最適化① セメント材料を構成する鉱物への吸着実験

実験の準備及び実施

実験の実施

まとめ

② 長期変質過程で新たに生成が予測される二次鉱物に対する吸着・収着実験

鉱物の選定と準備実験の実施

まとめ③ 模擬固化体の微細構造観察

試料の作成と準備

試料の観察

まとめ

④ 模擬固化体の浸出実験

試料の作成と準備実験の実施

まとめ(3) 固化体の核種収着挙動や長期挙動を考慮した核種の収着・輸送モデルの開発① Cs・Srの表面錯体形成反応モデルモデル化の準備モデル作成とまとめ② 固化体の微細構造を考慮したCsおよびSrの輸送反応モデルモデル化の準備

モデル作成とまとめ③ 既存のコードへの新規作成モデルの統合化

モデルの統合化(4) 固化体からの核種の長期浸出挙動を考慮した処分システムの提案①固化体の浸出特性を考慮した処分システムの抽出②考え得る処分システムにおける安全評価
日本での会議学会発表
進捗状況の取りまとめ
成果の取りまとめ処分システムのレビュー

処分システムの抽出
安全評価とまとめ1-3