87

エネルギー・資源 Vol. 35 No. 2（2014）

特集

放射性物質と放射線 ─その基礎から除染まで─

核分裂炉における放射性物質の生成及び燃料サイクルの基礎
Fundamentals of Radioactive Material Production in Nuclear Fission Reactors and of Nuclear Fuel Cycle

森山裕

丈*

Hirotake Moriyama

造と安定性を理解する必要がある．

１．はじめに

縦軸を原子番号Z （陽子数），横軸を中性子数 N として，核分裂炉（または原子炉）は，ウランなどの核分裂性物

図１の核図表に，安定な原子核の分布を示す．原子核を構

質を燃料として，中性子による核分裂の連鎖反応を制御し成する陽子と中性子は，核子と総称され，核力と呼ばれるながら持続させる核反応装置である．核分裂炉で発生する強い力で互いに結合しているが，安定な原子核はβ安定曲エネルギー，即ち発熱量は，化石燃料の燃焼反応に比べる線と呼ばれる曲線上に分布し，この曲線から離れるほどにと桁違いに大きく（単位重量当たりの燃料で百万倍のオー不安定性が増す．この図から，原子核の安定性について，ダー），今日では広く発電に利用されている．また中性子

例えばZ やN が偶数の場合に安定な原子核が形成されるこが多量に発生するのでエネルギー源としての利用に止まらと，質量数 A （核子数：Z ＋N ）が大きくなるにつれて，ず，産業利用や学術研究などのための中性子源としても利安定な原子核では陽子数に比して中性子数が増えること用されている．などが読み取れる．図中の数字（2，8，20，28，50，82，

核分裂炉では，ウランの同位体（原子番号Z が同じで質128）は，原子核内の核子の殻構造によるものであり，魔量数A が異なる原子核）の一つ，ウラン235（ U）の核法数と呼ばれる．Z やN がこれらの数になるとより安定な分裂反応とともに，燃料や炉材料中の種々の原子核によ原子核が形成される．

235

る中性子捕獲反応等の中性子核反応，それに伴う放射性崩壊が並行して起こる．このため，特に燃料中には，セシウム137（137Cs）などの核分裂生成物（fission product，FP）とともに，プルトニウム239（239Pu）などの超ウラン（trans-uranium, TRU）核種（原子核の種類）が生成・蓄積する．いわゆる核燃料サイクルの一環として，使用済燃料の再処理，放射性廃棄物の処理処分が行われる所以である．
本稿では，ハンドブック１） などを参考に，核分裂炉での放射性物質の生成と燃料サイクルの基礎について概説する．

２．核分裂とエネルギー2.1

原子核の質量と結合エネルギー

図１

安定な原子核の分布と魔法数

化石燃料の燃焼などの化学反応では質量保存の法則が成り立つとされているが，核分裂や核融合などの原子核の反原子核の結合エネルギーは非常に大きいので，ある原子応では成立しない．Einsteinの特殊相対性理論によれば質核の質量はそれを構成している陽子と中性子がそれぞれ単量とエネルギーは等価（E ＝mc ）であり，原子核の反応独に存在している場合の質量の合計より小さくなる．このでは反応前後の物質（原子核）の質量が変化し，大きなエ質量の差，即ち質量欠損の値から原子核の結合エネルギーネルギーの授受が起こるからである．化学反応ではその反が計算される．得られた核子当たりの結合エネルギーを応に関わる物質の構造や安定性（もしくは結合エネルギー）

図２に示す２）．図から，結合エネルギーは質量数50～60でを理解する必要があるように，核反応の場合は原子核の構最も大きく，鉄の付近の元素や原子核が最も安定であるこ

2とがわかる．235Uの核分裂の場合，後で述べるように140*

京都大学原子炉実験所〒590-0494 大阪府泉南郡熊取町朝代西2-1010
E-mail：moriyama@rri.kyoto-u.ac.jp

付近と95付近の２つの原子核に分裂するので，分裂前後の原子核で核子当たりの結合エネルギーが増して質量欠損が−10−

エネルギー・資源 Vol. 35 No. 2（2014）88

生じ，エネルギーが発生する．核融合のように，水素など核種は中性子過剰となっており，陰電子を放出するβ崩壊の軽い２つの原子核が融合する場合も同様である．

によって安定な核種へと連鎖的に崩壊する（崩壊連鎖）．

なお，核反応で授受されるエネルギーの大きさは，反応γ崩壊は，励起状態の核種からその過剰なエネルギーが235前後の物質の質量の差から計算できる． Uの核分裂の場γ線（電磁波）として放出される場合であり，γ線を放出する核種の質量数も原子番号も変化しない．α崩壊やβ崩

10合，約200MeV（2×10 kcal/kg）のエネルギーが発生する．

壊で生成する娘核種はγ崩壊を起こす場合が多く，このため，燃焼中の核燃料や使用済燃料には，ウランなどのα線を放出する核種とともに，核分裂で生成したものとしてβ線やγ線を放出する核種が燃料の燃焼度（burnup，MWd/t）に応じて多量に含まれる．
2.3

核分裂

H. Becquerelによる放射能の発見（1896年）に続いて，放射性崩壊や同位体の存在が発見され，1920年に中性子が発見されてからは，電荷がないので核反応を起こしやすいということで，中性子をさまざまな原子核に照射する研究が進められ，1938年から1939年にかけてウランの核分裂が図２発見，報告された．

核子当たりの結合エネルギー

図３に235Uの核分裂反応の様子を示す．核分裂は235Uの2.2

ような核分裂性（fissile）の原子核が中性子と反応（相互放射性崩壊

図２からもわかるように，鉄の付近の元素や原子核が最作用）することによって起こる．形成された不安定な複合も安定であり，これに比べると，その他の元素や原子核は核236Uは２つの核分裂片（原子核）に分裂し，分裂前後の不安定である．不安定性が大きくなるとその原子核はより原子核の質量の差に相当する膨大な量のエネルギーを放出安定な原子核へと自発的に崩壊（壊変）する．これが放射し２～３個の新しい中性子を放出する．条件がよければ，性崩壊である．放射性崩壊は圧力，温度などによらず時間放出された中性子は別の235Uと反応し，核分裂連鎖反応をだけに依存し，放射性核種の半分が崩壊するのに必要な時起こす．連鎖反応の速度を一定に保つには，中性子の密度間を半減期（half-life）と称する．代表的な崩壊形式として，を制御する必要があり，余分の中性子を制御棒に含まれてα崩壊，β崩壊，γ崩壊がある．
α崩壊では，α粒子（α線）としてヘリウムの原子核など，非核分裂性の原子核に吸収させる．
いるホウ素10（10B）
なお，核分裂反応の過程で放出される中性子に加えて，4（ He）が放出され，親となる核種から質量数が４，原子番核分裂によって生じた核分裂生成物から放出される中性子号が２小さい娘核種が生成する．崩壊に伴って失われた質があり，前者を即発中性子，後者を遅発中性子と言う．原

量に相当するエネルギーはこの崩壊のQ値と呼ばれる．重子炉の運転に際しては，後者の寄与も考慮する必要がある．

い核種のα崩壊ではこのエネルギーの大部分がα粒子の運動エネルギーとなるが，α粒子を閉じ込めている原子核の障壁を通り抜ける（透過する）必要があり，天然の放射性核種では希土類の一部とウランなどの原子番号82以上の核種でα崩壊が起こる．一般にQ値が大きくなると，α粒子のエネルギーが大きくなり，その崩壊の半減期が短くなる．
図３

β崩壊は，親核種の質量数が変化せず原子番号が変化する崩壊形式であり，β線として陰電子または陽電子が放出

235

Uの核分裂の例

３．核分裂で生成する放射性物質される場合や，原子の軌道電子が原子核に捕獲される場合

3.1（electron capture，EC）がある．例えば陰電子が放出さ核分裂生成物（FP）れる場合は，親核種から質量数が同じで原子番号が１大き

図４に235Uの核分裂片質量分布３）を示す．図からわかる

い娘核種が生成する．β線とともにニュートリノ（中性微ように，核分裂では，140付近と95付近の２つの原子核に子）と呼ばれるもう一つの粒子が放出されるので，α崩壊分裂し，さまざまな放射性核種が核分裂生成物として生成とは異なり，β線のエネルギーは特定の値にならず，０かされる．２つのピークがみられることについては，図１にらQ値の近くまで連続的な分布を示す．核分裂で生成する示された魔法数を考慮すれば，140付近のピークがZ＝50−11−89エネルギー・資源 Vol. 35 No. 2（2014）とN＝82，二重の魔法数の影響によって優先的に生成し，表１

核分裂炉で生成する主なFP及びTRU核種１）

残りのものが95付近のピークとなったものと理解できる．
235

Uが中性子と反応して形成される複合核236Uの陽子数は92，中性子数は144であるので，即発中性子数を差し引いても，この複合核が分裂して生成される核分裂片は中性子過剰であり，引き続き安定同位体に至るまでβ崩壊を繰り返す．例えば図３の場合，次のように144Baは４回，89Krは３回のβ崩壊を経てそれぞれ安定な最終生成物となる．
144Ba → 144La → 144Ce → 144Pr → 144Nd89

Kr → 89Rb → 89Sr → 89Y

最初のβ崩壊の半減期は短く，高いエネルギーのβ線やγ線を放出するが，安定な核種に近づくにつれ半減期は長くなりβ線やγ線のエネルギーも低くなる．核分裂生成物の半減期は，表１に示すように一部を除いて大部分が数十年以下である．なお，既に述べたように，中性子過剰の核分裂生成物の一部は中性子を放出して崩壊する．

にくく別の相を形成する元素なども生成される．燃料の燃焼が進むと，235Uが少なくなるとともに中性子を吸収する核分裂生成物が蓄積して，その結果，核分裂連鎖反応が持続しにくくなるので，燃料を交換することになる．発電に利用されている軽水炉（軽水を減速材，冷却材とする核分裂炉）における典型的な燃料の寿命は４年である．
3.2
図４

超ウラン（TRU）核種

燃料中のウランの同位体235Uや238Uが中性子を捕獲し続235

Uの核分裂片質量分布３）いてβ崩壊が起こると原子番号が増加するため，これらの235

表１に示すように，核分裂生成物は Uなどが核分裂し反応が繰り返して起こると元のウランより原子番号の大きた量，即ち核分裂により発生したエネルギーの総量に比例いTRU核種が生成される．図５に核分裂炉における主なして生成される．その種類は様々であり，中性子を吸収しTRU核種の生成・崩壊系列，表１にそれらの半減期と放やすく核分裂連鎖反応の妨害となる核種や，UO2に固溶し射能量を示す１）．

図５

超ウラン（TRU）核種の生成・崩壊系列−12−

エネルギー・資源 Vol. 35 No. 2（2014）

90

235

Uが中性子を吸収（absorption）すると主に核分裂を４．燃料サイクル起こすが，一部は中性子を捕獲（capture）して非核分裂4.1性の236Uになる．また238Uが中性子を吸収すると短寿命の239239

Uとなり，２回のβ崩壊を経て核分裂性の Puとなる．

天然に存在するウランが核燃料として利用されるま239

この Puが中性子を吸収するとその多くは核分裂するが，240

燃料サイクルの構成

で，および原子炉から取り出された後，廃棄物として処240

一部は中性子を捕獲して Puとなる．続いて Puがもう理処分されるまでの全過程を核燃料サイクル（nuclear241

１個の中性子を吸収すると核分裂性の Puとなり，そのfuel cycle），または単に燃料サイクルという．そして，特241

一部からβ崩壊や中性子捕獲反応によってそれぞれ Amに原子炉で利用するまでを核燃料サイクルの上流部（up-242や Puが生成する．燃料の燃焼に伴いこれらのTRU核種stream），原子炉から取り出された後を下流部（down-stream）

が蓄積して核分裂連鎖反応の持続性（反応度）に影響を与といい，濃縮ウランを燃料とし，再処理を行う軽水炉燃料える．また核分裂生成物と比較して半減期が長くその多くの場合を例にとると，図７に示すように，概ね次の諸過程はα崩壊を起こすので，使用済燃料の処理処分の際に留意に分けられる．

する必要がある．

①採鉱・製錬（mining・refining）

図６に軽水炉の例として，加圧水型炉（PWR），燃焼度②転換・濃縮（conversion・enrichment）

４）

60GWd/tの使用済燃料の崩壊熱とその成分を示す ．図に③再転換・加工（re-conversion・fabrication）

は示されていないが，原子炉停止直後の全崩壊熱（図５の④原子炉（reactor）場合は約2.2MW/t）は，燃料の初期組成や燃焼度によらず，⑤冷却・貯蔵（cooling・storage）その95％程度が短寿命のFPによるものである．時間の経⑥再処理・MOX加工（reprocessing・MOX fabrication）

過とともに，FPの成分は急激に減少し，停止後60～70年⑦廃棄物処理処分（waste treatment & disposal）

でTRU成分より少なくなる．

図７ 燃料サイクル（数字は100万kW級PWRの年間所要量１））
図６

使用済燃料（60GWd/t）の崩壊熱４）
ウラン鉱石から原子炉燃料としてのUもしくはその化合3.3物を得る工程は，鉱石よりイエローケーキと呼ばれる精鉱

放射化生成物

中性子は燃料ばかりではなく，冷却材や構造材中の原（U3O8）を得るまでの粗製錬と，イエローケーキからUF4子核とも反応するので，それらの材料中には中性子捕獲等に至るまでの精製錬とに分けられる．粗精錬は鉱山現場反応等の中性子核反応による放射化生成物（activation

あるいはそれに近い場所で行われ，精製錬は転換とともにproduct）が蓄積する．このため，軽水炉の場合，その別の場所で行われるのが通例であり，軽水炉のように濃縮

16

冷却水には水や水中の不純物からの放射化生成物（ NやUを必要とする場合は，転換工場においてF2ガスによるフ2451

ッ化でUF4を沸点56.5℃のUF6に転換する．転換工場で得Na），また放射化した構造材からの腐食生成物（ Cr，586016Co， Coなど）が含まれる． Nは原子炉運転中の主なγられたUF6は，ウラン濃縮工場に送られ，濃縮が行われる．

51

線核種として遮蔽設計上重要であり， Crなどの腐食生成

ウラン濃縮は，核分裂性の同位体である235Uの濃度を天然物は定期検査時等の被曝線源として安全管理上重要である．の0.7％から軽水炉燃料に必要な３～５％まで高めるものであり，核燃料サイクル上流部の要とも言える過程である．
代表的な方法としては，ガス拡散法と遠心分離法がある．
ウラン濃縮工場で得られた濃縮ウランはUF6であり，UO2

−13−

91

エネルギー・資源 Vol. 35 No. 2（2014）

等への再転換を経て，燃料集合体へ成型加工される．なる負担および安全性に対する懸念は後世に残さないことがお，軽水炉の使用済燃料から回収されたPuを再び利用す望ましく，このため，HLWの処分（場合によっては使用る，いわゆるMOX燃料の場合も，Puの添加割合が比較的済燃料の直接処分）については，従来いくつかの方法が提小さいので，加工の工程はほぼ同様である．

案され，検討されている．その結果，現在では多くの国々

235

軽水炉での燃焼に伴い，核分裂性物質（ U）の減少，
237

241

で，これらの放射性廃棄物を深地層に処分して生活圏から242FPの生成，非核分裂性TRU（ Np， Am， Cmなど）隔離する，いわゆる地層処分の方法が最も確実として選択の蓄積が進み反応度が低下する．核分裂親物質（fertileされ，その実施に向けて種々の取り組みが進められている．

238

239

materials， U）からの新しい核分裂性物質（ Pu）の生

図８に，PWRの使用済燃料（45GWd/t，５年冷却）の成も進み，これは反応度を上昇させる方向に働くが，通常潜在的放射性毒性を示す５）．潜在的放射性毒性とは，公衆の軽水炉では全体として反応度の低下は避けられない．まへの影響を表す指標として，使用済燃料に含まれる各核種た放射線損傷などのために燃料体の健全性が低下する．この放射能（Bq）を公衆の経口摂取による被ばく線量（Sv）のため，燃料は一定の燃焼を終えると原子炉外に取り出さに換算して得られるものであり，比較のため，新燃料１tれ，冷却・貯蔵を経て再処理工場に送られる．

を得るために必要な天然ウラン7.5tの毒性も示している．

冷却・貯蔵を経た使用済燃料は，再処理工場において順α線，β線，γ線，そしてそれらのエネルギーの人体への次再処理されるが，その目的は，未使用Uの回収，Puの回影響の違いが考慮されており，この図から，特に長期的に収，FPやTRUの分離であり，技術的には製錬の工程と類はα線を放出する核種の影響が重要であることがわかる．

似する点が多い．再処理工程に特有の問題は，高放射線対HLWの処分あるいは使用済燃料の直接処分の安全性評価策（従事者に対する放射線障害防止，再処理工程での放射の研究において，TRUが重要視される所以である．

線効果対策など），臨界安全管理（臨界事故防止）である．
軽水炉燃料に対して現在広く実用化されている再処理の方法は，湿式法の一つでPUREX法と呼ばれるものであり，これは，使用済燃料を硝酸水溶液に溶解し，有機溶媒を用いる溶媒抽出法によりU，Pu，FP等を分離するものである．
4.2

放射性廃棄物

核燃料サイクルにおける各施設の運転には，放射性廃棄物の発生が伴う．発生する放射性廃棄物の形態とその量は種々様々であり，管理に当たって何らかの適切な操作を加えることを処理（treatment）という．また，放射線のレベルに従って，環境に放出，あるいは環境から隔離する最終的な過程を処分（disposal）という．

図８

使用済燃料（45GWd/t）の潜在的放射性毒性５）

軽水炉発電所での放射性廃棄物の場合，主な発生源は，燃料体からのFPの漏洩（leak）によるものと腐食生成物，

なお，HLWの問題に対しては，HLWの資源化とその空気および水自体の放射化によるものである．問題とな処分の効率化の観点から，HLWに含まれる元素や放射性8513335158

る核種は，気体では Kr， Xe，液体では H， Cr， Co，核種をその半減期や利用目的に応じて分離するとともに，

60

Co， Sr， I， I， Csなどであり，処理の方法としてTRUなどの長寿命核種を短寿命核種に変換する技術の研は，気体の場合は吸着法，液体の場合はイオン交換法など究も行われている．

90

131

133137が採用されている．国際放射線防護委員会（ICRP）によ

５．おわりにれば，放射線はいかに微量でも生体に影響を与えるもの
として取り扱い，環境への放出などはALARA（as low as

本稿では，核分裂炉での放射性物質の生成と燃料サイクreasonably achievable）の精神に基づいてできる限り少なルについて，特に軽水炉関係のデータを用いて説明した．

くすることが目標とされている．我が国では，これらの発1950年代に開発された軽水炉については既に半世紀以上の電所からの放射性廃棄物は低レベル放射性廃棄物として区歴史を重ねているが，将来に向けてはその改良を含めて，分され，処理，処分されている．

次世代の核分裂炉に関する研究開発が行われている．これ

一方，再処理工場では種々の廃棄物が発生するが，特にまでに蓄積された知見や経験は，これらの次世代の核分裂問題となるのは放射能レベルの高い，いわゆる高レベル放炉とその燃料サイクルに活かされていくものと期待される．

射性廃棄物（HLW）である．放射性廃棄物の管理に関す

なお，本稿で述べた事柄の一部，即ち原子核の崩壊や核−14−エネルギー・資源 Vol. 35 No. 2（2014）
反応，また核分裂とその利用については，放射線の特徴や利用とともに，高等学校で学ぶことになっている．体系的に学ぶのは大学以降である．
参 考 文 献１）原 子 力 ハ ン ド ブ ッ ク 編 集 委 員 会； 原 子 力 ハ ン ド ブ ッ ク，（2008），オーム社．
２）G. Audi, A.H. Wapstra and C. Thibault; The AME2003
atomic mass evaluation（II）. Tables, graphs and references,
Nuclear Physics A, 729,（2003）,337-676.
３）K. Shibata, T. Kawano, T. Nakagawa, O. Iwamoto, J.

−15−92

Katakura, T. Fukahori, S. Chiba, A. Hasegawa, T. Murata,
H. Matsunobu, T. Ohsawa, Y. Nakajima, T. Yoshida, A.
Zukeran, M. Kawai, M. Baba, M. Ishikawa, T. Asami, T.
Watanabe, Y. Watanabe, M. Igashira, N. Yamamuro, H.
Kitazawa, N. Yamano and H. Takano;“Japanese EvaluatedNuclear Data Library Version 3 Revision-3: JENDL-3.3,”J.
Nucl. Sci. Technol. 39, 1125（2002）.
４）羽倉尚人，吉田 正；軽水炉における使用済みMOX燃料からのアクチニド崩壊熱の核データ由来の誤差評価，日本原子力学会和文論文誌，９，（2010），29-39．
５）西原健司；使用済核燃料の潜在的放射性毒性評価のためのデータベース，JAEA-Data/Code 2010-012，P.17，図５，（2010）．