アミノ酸のラセミ化反応による海底堆積物の年代測定について

原 田 尚 美
ぅ４乱Ｉ山｛入学水圏仲ｙ研究所

目 口 暢 彦〒４６４­０１ｊｊｌリｌリｊｌｌｊʼ千種区不老｜｜ｌｆ

は じ め にアミノ酸のラセミ化反応を利川した年代測定法は、海底堆積物（ＪミＥｊｊｊ軟泥、有孔虫軟泥）、さんご、そして最近では陸ｌｌのかたつむりの化石等に利川されている。アミノ酸は種類によりラセミ化反応の進行速度が災なり、１０２〜
１ ０ ６ 年 と 幅 広 い オ ー ダー の 年 代 決 定 が 山 来 る 利 点 が あ る 。
一般にアミノ酸のラセミ化反応はー一次反応であり、Ｄ­アミノ酸とＬ­アミノ酸の比（Ｄ／Ｌ）は時川とともに・次反応速度則にあてはめられる。
ｋレ ア ミ ノ 酸 こ Ｄ ­ ア ミ ノ 酸 Ｏ ）ｋｌｎ［（１十Ｄ／Ｌ）／（１­Ｄ几）］ト】ｎ［（１＋Ｄ／Ｌ）／（１­Ｄ／Ｌ）］１＝ｏ＝２・ｋ・ｔ（２）ここでｋはラセミ化反応速皮定数、ｔは反皆万峙間（化石の年代）を１ｎ［（１十Ｄ／Ｌ）／ （ １ ­ Ｉ ： ： ） 几 ） ］ 卜 ｏ は ラ セ ミ 化 反 応 の 初 期 値 を 示 す。 筆 軒 ら は ア ミ ノ 酸 の 中 で も 比較的ラセ化反応の進行が速いアスパラギン酸により、浮遊性町孔虫のバルク分析で過去２万年の年代測定を試みた。結果は、ｌｎ［（１十Ｄ／Ｌ）／【１­Ｄ／】）］と時間の関係が変化し、勾配の変勣がみられ、一一一つのｋ値が得られなかった（原川・判｜に１９９１）。そこで本研究では、アミノ酸年代法でより精度の高い年代を得るために有孔虫のりト一杯（Ｆｌｊ／た❹討ｙｆ７ａＯゎ／７ｃ７１パ／（：）ｃｔｊ／ａ£ａ）での分析を行い、光性体と年代との間に一次反応辿皮川が成りがつかどうかの検討を行った。ちなみに絶対年代は１４Ｃ法により求めた。

４５１５０１４５ Ｅ

試 料 と 方 法

１５５１６０１６５ Ｅ
１０ Ｎ

１０Ｎ

１９ʼ７９年９月東大海洋研自派

ブ Ｌ ゛ 必 ｏ ｏ ノ レ レ ヘ 水丸のＫＨ­７９­４次航海において，西部北太平洋のソロモン

５ライズにてボックスコアラ一几 ４（ ） （ ） ｏ ●μ）ＯＱ３０００

ん

５により炭酸Ｊｆ，ｆ堆積 物 が 採 収 された。分析には１０１０３０○゜〇゜

ｃｍの２本のサブコアを川いた（ＳＣ­８；５ Ｃ）０．６ʼＮＪ５６゜
０８．６「Ｅ，水深：ＦＳ６０４ｍ，ＳＣ­９；

千＿５５（：）（ト１７．５１Ｓ，１５８（）６丿Ｅ
ʼ ，水深２２２６ｍ）（Ｆｉｇ．１）。各々１又は０．７ｃｍ毎に切断し，その１０ Ｓ「「ｌｄｉｌて１５０中から浮遊性有孔虫を分離し、１４５ Ｅ

ＴＴＩ

１５５１１１０ Ｓ

１１６０１６５ Ｅ（●ＳＣ­８；▲ＳＣ­９）

本試料において優先種の一一つで溶解に比・咬的強いＰｌｊ７ｊｅ❹ａ­Ｆｉｇ．１Ｓａｍｐｌｉｎｇｓｉｌｅｏｆｂｏｘｃｏｒｅｓｉｎｗｅ、；ｌｅｒｎ
雨ｌａＣ）１が絢ｕｊ／ｏｃｌｊ／ａｒａを顕微鏡（、ｑｕａｔｏｒｉａｌＰａｃｉｆｉｃ。
下で拾い集めアミノ酸の５１４性体分析、̈Ｃ測定を行った。１４Ｃ測定試料の前処
ＪＩＩＩは水素還元法によった（ｖｏｇｅｌｅｔｌ１１．、１９８４、１９８７、北川ら、１９９１）。この方法
は試料をＣ０２ガスにした後、ｆめ水素で還元しておいた純鉄粉１〜２ｍｇの人った石英管に水素とともに封入するノ６５０ Ｃで４時川還元すると、結品性炭素を得る こ と が で き る 。 こ の 結 ｊ ｌ ｉ 鴇 モ 炭 素 を タ ー ゲ ッ ト ホ ル ダー に つ め 、 名 占 址 大 学 年
代 測 定 資 料 研 究 セ ン タ ー の 加 辿 器 質 は 分 析 計 に よ り １ ４ Ｃ ／ ｏ Ｃ 比 を 測 定 じ Ｃ年代を算出した。

結 果 と 考 察
先に述べた様に有孔虫のバルク分析では、ＳＣ­８のコアのｉｔʼ、・ｉい異性休比を示す部分で１４Ｃ年代との関係が変化し勾配が変わる結果が得られてきた。この糾果の原囚としては（有孔虫の種ｌｊ浪糾成がＳＣ­８のコアの上部とド部で光なったことがアミノ酸の異性体比に影響を与えた、（２）堆積物の温度．Ｅ１；１ｉＦ竟が地ｊ１１Ｊ時代を経て変化し、それがラセミ化反応速度に影響を与えたこと等が考えられる。

４６但し、（２）の温度効果については木試料が２万年までの深海堆積物であり、最終氷期の底㈹水温のイＥＸレドはほとんどみられない（ＢＩ­ｏｅｃｋ（ぅｒ、１９８２）ことから無視できる。そこで（１）イバＬ虫の種類組成の変化が与える効火が重要と思われるがこれには更に他の要Ｄ／Ｌｒａｔｉｏ０囚が合まれる。アミノ酸のラセミ化

０．
１０．２

０．３０．４０．５０

反応は、アミノ酸がタンパク質やペ２プチドの内部に存在するか、木端に４存在するか、あるいは遊贈の状態に（｀ＥＱｂ）あるかにより速度が異なり以ドの順序となる。

５ａａ（ｎｍｌ

木端アミノ酸＞＞内部アミノ酸＞遊離アミノ酸
但し、これはラセミ化反応速度の川ｉｍ

１０１２１４序であり、同時に加水分解が生じて１６末端アミノ酸は遊離アミノ駿へ移行

１８するため、みかけｌｌは遊贈アミノ酸２０が結介アミノ酸より異性体比は人きＦｉｇ．２Ａｃｏｎｌｐａｒｉｓｏｎ（）１｀ｌｌｓｌ〕ａｒｌｉｃａｃｉｄＤ／Ｌ

いと思われる。実際、木試料につい

ｒａｔｉｏｆʼｏｒｔｏｔａｌ（■）ａｎｄｆｒｅｅ（●）ｒｌ・；Ｉ）ａｒｔｉｃて遊離アミノ酸と結合型アミノ駿

ａｃｉｄｉｎｂｕｌｋｆｏｒａｒ１１面ｆｅｒａ．

２００１８０ｍ

１６０ｌ１４０ｍ

１２０ｍ」
ＱａＥ
コｚ

１００８０
６０
４０２００Ｎ ０ ． １ Ｎ ０ ． ２ ２ Ｎ ０ ． ２ ５ Ｎ ０ ． １ Ｎ ０ ． ３ ０ＳＣ

­

８Ｓ

Ｃ

­

９Ｆｉｇ．３ＡｃｏｍＰａｒｉｓｏｎｏｆｆｏｒａｌ１１１１ｒｅｒａｌ５；匹ｃｉｅｓｂｅｔｗｅｅｎＳＣ­８ａｎｄ９．Ｔｗｏｈｕｎｄ­ｒｅｄｉｎ（１凶ｉｄｕａｌｓｗｅｒｅＰｉｃｋｅｄｕＰａｎｄ５；ｅＰａｒａｔｅｄｉ❹ｏｈｉｇｈａｎｄｌｏｗｒ゛〔う！；ｉｓｔａ爪５；Ｉ〕ｅｃｉｅｓ
ｉｎｔｅｒｎｌｓｏｆｄｉｓｓｏｌｕｔｉｏｎｉｎｓｅａｗａｔｅｒａｆｔｅｒＢ６（１９７７）．

４７

（内部アミノ酸と木端アミノ峻）の災性体比を比岐したところ、畿内で遊酬しているアミノ酸のほうが鳥い災性体比を持つ結果が得られた（Ｆｉｇ．２）。イ日Ｌ虫
は種類により畿のｉｌり解性が光なり、易溶解性炭酸塩畿を持つ種ほどアミノ酸の浸出（特に遊酬アミノ酸や低分白此のアミノ酸）が人きく、みかけｌｌ災性体比が変化することとなる。そこで木試料について有孔虫の種類の検討を行った。
Ｆｉｇ．３はＳＣ­８と９各々の有孔虫をＢ６（１９フフ）に基づいて、易溶解性種とうｙ副官解性種とに分類し、その存在比を比岐したものである。これによるとＳＣ­９はコアのｌ１部（Ｎ０．１）、ド部（Ｎ０．３０）ともにりふｊ溶解性種が優うＵ的にが在し、糾成はほとん ど 変 化 して い な い こ と が わ か る 。 ・ 方 Ｓ Ｃ ­ ８ の コ ア は 衣 川 （ Ｎ ０ ． １ ） で は Ｓ Ｃ ­ ９同様弱溶解性種が多いが、ド部（Ｎ０．２２、２５）でＪｉミ倒的に強溶解性種が多く存在 して い る 。 つ ま り Ｓ Ｃ ­ ８ で は し 部 か ら 下 部 へ 向 か って、 ミ 拐 溶 解 性 種 を 中 ・ 已 ヽ に 畿の溶解が乍じ、相対的ｉこ強溶解性種が多く残ったと考えられる。このように溶解による稲類組成の変動が、高い災性体比を持つ部分（コアのｉｌ新部）において見性体比と１４Ｃ年代の関係が・次反応速度則から逸脱することに人きく寄り・していると思われる。
有孔虫の種類の効米を省くために、ｉｌ；ｉｉ触りこ対して比ＴａｂｌｅｌＡ５；ｐａｒｌｉｃａｃｉｄＤ／Ｌｒａｔｉｏａｌｌｄ“Ｃ昭ｅｏｆ
馬ノりど／１八川皿 わ叫／ｌｊ／θｃ・❹❹αｉｎ５；ｄｉｍｃ❹ａｌ・ｙｃｏｒｅ．
ＣｏｒｃＳａｍｌ，ｌｅＮＯ．ＭａｓｓｄｅｐｌｈＤ¢Ｌｒａｌｉｏｌｔａｇｅ（士ｅｒｒｏｌ・）

岐的強い浮遊性有孔虫である／）１ｊ／ｊｅ，丿ａ雨ｌａ０１Ｊｌｊｊｊ四，・／０­ＳＣ­８ｃ ； １ ｊ ／ 訂 ａ 種 を 川 いて ア ス パ ラ０／ｃｎ

自ＣｙＢＰ）­

０．４２８

０．１４８５２３０ ９０４

２．判

０．１５２８６４（） １４０７

４．６０

０．１４７

斗２６０ １５０１０

６．８７

０．１６０

８４３０ ２４０１３

９．３４

０．１７４

８４７０ １５０

代の対応を試みた。Ｔａｂｌｅｌ

１６ＩＩ．６０．１８７

日０９０ １６０にＰｕ／／ｅｆ晩山ｊａＯか❹哨山珀一ｊ９１４．
１０．２２６１３川Ｏ １８０２２１６．５

０．２３３２４１６３２０ ３６０

１８．３

０．２４石

１７８００ １９０

ギ ン 酸 の 災 性 体 比 と １ ４ Ｃ 年回／肘ａの災性体比と１４Ｃ年代を示し、ｌｎ［（１十Ｄ／Ｌ）／（ｌｓｃ­９２５０．２４８­
０．０フ５２７００出目０­Ｄ／Ｌ）］の他と１４Ｃ年代を対

５２．６８

０．０９７

７３夕↓Ｏ士引０

４．０８

０．１０４

３２６０ １３０

応させたものをＦｉｇ．４に示す、

１０６．０２

０．１１４

４３６０ ２７０

Ｓ Ｃ ­ ８ と ９ は 緋 度 に して ５

９．り４

０．川１

１８４３９０ １９０１２．
１０．０９１９５５００士ｊ５０

０．１

０．１２８２５５９８０ １５０１７．８２９０．１３８７４２０ ８３０２０．８

０．１４４８２００ １６００．１４７り２ｊ１０­ｌ­５６０

贈 れ て い る に 示 す 年 代 ス
ケールが異なりＳＣ­９の後にｓｃ­８が続く，ｅ，八両者はきれ

０．２５０１５３０

いにリンクし、高い相闘係数（ｒ＝０．９６）で一次反応速友則に対応することがわかった。勾配から得られるラセミ化反造血速攻定数（ｋハ９）は１．０１­ ４ ８ ­１（ｙｙｒ”となり、で減期は計算上４万７千５００年と０，６な り 約 十 数 万 年 ま で の 年 代 決 定 が可能となる。

０．５

アスパラギン酸はラセミ化反応（（Ｊ｀ローʼ
Ｓ．
ʻ｀
口＋ʼ

が最も速いアミノ酸の一つだが、反ｊ匹垂の迎いアミノ酸であるイソロイシンやグルタミン酸を利川
す る こ と に よ り １ ０ ６ 年 オ ー ダー

０ｊ０３

ご０．２
£

まで遡ることができる

０．
１（ＫｖｃｌｎｖｏｌｄｅｎｅｔＥＩＬｊ９７３）。このように温度変化のほとんどない０

深海底堆積物において有孔虫によ０２

４６８１０１２１４１６１８２０
１４ＣＡｇｅ（）（１０００ｙＢＰ）

る年代決定を行う場介、；｜北溶解性の単‥伴ｎのアミノ酸の異性体比にＦｉｇ．４ＡＰＩ（）ｔｏｆｌｎｌ（１＋Ｉ）／Ｌ）／（Ｉ­Ｄ／Ｌ）ｌｏｆｔｈｅ

より得られる年代は１０３〜１０６

ａｓｐａｒｔｉｃａｃｉｄｒａｃｅｍｉｚａ，ｔｉｏｎａｇａｉｎｓｔ１４Ｃａｇｅ

年のオーダーと幅広い。また放射ｆｏｒａｍｉｎぼｅｒａｌｔｅｓｔ．

性 核 ； Ｆ ｎ に よ る 方 法 で は 小 実 ｌ ｌ 欠 落 し て い る １ ０ ５ 〜 １ ０ ６ 年 オ ー ダー の 年 イ １ ； 範 Ｉ 川を網紬していることから、非常に強力な年代測定法となることが期待される。

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ＨＡＲＡＤＡＮ．ａｎｄＨＡＮＤＡＮ．
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（：？ｈｉｋｕｓａ­ｋｕ，Ｎａｇｏｙａ４６４­０１Ａｎａｉｎｌｏｆｔｈｅｐｒｅｓｅｎｔｓｔｕｄｙｅｘａｍｉｎｅｔｈｅｒ（１ｌａｔｉｏｌｌｓｈｉｐｂｅｔｗｅｅｎａｓｐａｒｌｉｃａｃｉｄ
ｒａｃｅｍｉｚａｔｉｏｎａｇｅａｎｄｒａｄｉｏｃａｒｂｏｎａｇｅｉｎｆｏｓｓｉｌＰｌａｎｋｔｏｎｉｃｆｏｒａｍｉｎｉｆｅｒａ／）£１／昂❹❹油αθ＆／匈❹／θｃμ／❹ａｆｏｒｔｈｅａＰｐｈｃａｔｉｏｎｏｆｔｈｅａｇｅｄｅｔｅｒｍｉｚａｔｉｏｎｂｙｔｈｅａｓｐａｒｌｉｃａｃｉｄ
ｒａｃｅｍｉｚａｔｉｏｎｏｖｅｒｔｈｅ­｀ʼ２０，０００ｙｅａｒｓ。
ＴｗｏｓｅｄｉｍｅｎｔａｒｙｃｏｒｅｓａｍｐｌｅｓｗｅｒｅｃｏＨｅｃｔｅｄｆｒｏｍＳＣ­８ａｎｄＳＣ­９ｉｎｔｈｅ
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ｒａｃｉｉ（）ｃａｒｂｏｎａｇｅ．Ｗｈｅｎｌｎｌ（１＋Ｄ／Ｌ）／（１­Ｄ／Ｌ）ｌｏｆｆｌｓｐａｒｔｉｃａｉｃ（ＪｗａｓＰｌｏｔｔｅｄｆｌｌｇａｉｎｓｔʼ４Ｃ
ａｇｅｏｆｔｈｅｆｏｒａｒｌｌｉｎｉｆｅｒａｌｔｅｓｔ，ｆｉｒｓｔｏｒｄｅｒｒｅａｃｔｉｏｎｒａｔｅｃｏｎｓｔａｎｔ（ｋ）ｆｏｒｔｈｅ
ｒａｃｅｍｉｚａｔｉｏｎｏｆａｓＰａｒｔｉｃａｉｃｄｗａｓｃａｌｃｕｌａｔｅｄｔｏｂｅ１．０１ １０＾５ｙｒへｉｎｄｉｃａｔｉｎｇｔｈａｔ
ｒａｃｅｍｉｚａｔｉｏｎｌʻｅａｃｔｉｏｎｏｆａｓｐａｒｔｉｃａｃｉｄｃａｎｂｅａｐｐｌｉｅｄｔｏｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎｔｈｅａｇｅｏｆｔｈｅｍａｒｉｎｅｓｅｄｉｍｅｎｔｓａｍｐｌｅｓｒａｎｇｉｎｇｏｖｅｒ１０５ｙｒ．

­ ５ １ ­

口頭発表
原 川 尚 美 、 半 川 暢 彦 ； 浮 遊 性 有 孔 虫 殼 の ア ミ ノ 酸 の ラ セ ミ 化 反 応 に よる海底堆積物の年代測定について。日本地球化学会１９９０新潟Ｏｃｔ．３、５
原 田 尚 芙 、 半 川 ｜ 陽 彦 ； 現 匹 炭 酸 塩 堆 積 物 の 年 代 測 定 に つ い て ー ア ミ ノ酸年代法の検討一目木地球化学会１９９２束京Ｏｃｔ．１­３­５２