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有機EL向け平坦ITO膜形成用ターゲットの開発
内伊寺海藤岡健 太 郎
謙一秀樹Development of an ITO Target Suitable for Spike-less ITO films
for Organic EL Display Use
Kentaro UTSUMIKenichi ITOH
Hideki TERAOKA

Polycrystalline ITO films prepared by the sputtering method usually contains some spikes on thesurface, which are considered to cause the dark spot defects organic electro-luminescence (EL) displays.
Therefore, there is a strong market demand for the targets that can reduce the spikes on ITO thinfilms. In the present study, we have developed a new ITO target named ITO-SL. By replacing
conventional ITO targets with the improved one, the ITO thin films of reduced spikes can be produced
without adding any change to the ongoing process and the production system in use.

で、高品質な膜が得られる条件範囲が広いといった理

1．はじめに由から、ITOターゲットを用いたスパッタリング法が近年の情報化社会の発展にともない、マンーマシー主流となっている。

ンインターフェイスである表示機器の多様化が進んで現在、OELDの問題としてダークスポット不良が取いる。長年使用されていたCRT（Cathode Ray Tube）り上げられている。ダークスポットとは、OELDを長にLCD（Liquid Crystal Display）が加わり、さらに時間使用した場合に画素上に現れる黒点を意味しておPDP（Plasma Display Panel）、OELD（Organicり、表示品質を劣化、短寿命化の原因となるためそのElectro Luminescence Display）が実用化されている。

低減が望まれている。ダークスポットの形成原因とし中でもOELDは、自発光のため視認性に優れ、薄型、ては、軽量、高速応答、高視野角、高コントラストといった①ITO薄膜表面のスパイク状突起特徴を有しており、今後の市場拡大が期待されている。

②薄膜形成時に付着したパーティクル

OELDの構造は、パッシブタイプと呼ばれる帯状に直③外部から滲入した水分交させた透明電極と背面電極からなるX−Yのマトリなどが考えられている。

クス構造のものとアクティブタイプと呼ばれる薄膜ト

ITO薄膜上のスパイク状突起とは、Fig.１のAFM像ランジスタ（TFT）を用いた構造のものに大別される。

（a：鳥瞰図、b：鳥瞰図上のA−A における断面図）

いずれの場合も高精細化や高速応答化に対応するたに示す高さ25〜30nmの突起であり、スパッタリング

め、透明陽極には低い抵抗率が要求され、主として法により形成された結晶質ITO薄膜に数多く認められITO（Indium Tin Oxide）膜が使用されている。ITOるものである。

薄膜の製造方法としては、大面積への均一成膜が容易（ 11 ）

このようなスパイク状突起を低減させるため、

12TOSOH Research ＆ Technology Review Vol.46（2002）

A′Aa)

Fig.１b)

AFM image of typical ITO thin film prepared by sputtering：a) Top view and b) Cross sectional analysis.

In2O3−ZnO系1）などの新規組成の膜を用いたり、イオんでいる。

ンプレーティング法などにより平坦な膜を得ようとす

Fig.２において周囲の粒子よりも一段と大きく成長る試みがなされている。しかし、いずれの場合においした粒子がスパイク状突起である。このスパイク状突ても材料またはプロセスの変更が必要とされ、LCD起は、特定の配向を持ったドメインに限定して発生すで培われてきた技術、経験を有効利用できないというるのではなく、3種類の全てのドメインにおいて発生デメリットがあった。

していることがわかる。さらに、スパイク状突起の形

本稿では、当社で有機ELディスプレイ用として開状は、その突起が属するドメインを構成する粒子の形発した、現有の装置およびプロセスを変更せずに使用状と一致している（三角形の突起は、三角形の粒子が可能なスパイク状突起低減用ITOターゲット（グレー集合したドメインに形成されている）ことから、スパド名：ITO−SL）の特徴について概説する。

イク状突起は、ある特定の結晶方位を有しているのではなく、ドメインの中の1つの粒子が異常成長して形2．ITO薄膜の表面状態成されていることを示唆している。

スパッタリング法を用いて形成されたITO薄膜は、Fig.２のFE−SEM像に示すように、規則的な表面微3．実験方法細構造を有する結晶粒から構成されている。また、こ90［wt.％］の酸化インジウムと10［wt.％］の酸化れらは四角形、三角形および長方形の粒子が集まったスズを混合・調製してITO粉末を得た。得られた混合領域に分かれており、四角形の領域は（100）、三角形粉末を、鋳込み成形し、Cold Isostatic Pressingの領域は（111）、長方形の領域は（110）に配向した（CIP）処理した後、焼成することにより通常のITO焼粒子によって形成されている 。これら、同一の配向結体を作製した。以下、本ターゲットをConventional性を持った粒子が集まった一つの領域をドメインと呼ITOと呼ぶ。また、上記製造工程の内、粉末調製工程

2）と焼成工程を制御することにより、スパイク低減用ターゲットを作製した。以下、本ターゲットをITO−SLと呼ぶ。なお、焼成はいずれのターゲットにおいても常圧酸素雰囲気焼結炉を用いて実施した。
得られた焼結体を4［インチ］×7［インチ］×6［mmt］に加工した後、無酸素銅製のバッキングプレート上にボンディングしてターゲットとした。
成膜は、ロードロックタイプのDCマグネトロンスパッタリング装置を用いて、コーニング＃1737基板上に行った。スパッタリング条件をTable１に示す。
薄膜の抵抗率は四探針法を用いて測定した。また、
Fig.２

FE-SEM image of typical ITO thin film
prepared by sputtering.

透過率はW−Beam方式の分光光度計を用い、コーニング＃1737ガラス基板をリファレンスとし、薄膜単身（ 12 ）

東ソー研究・技術報告 第46巻（2002）

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ITOターゲットに比べて若干の抵抗率の増加が認めら

Table１ Sputtering conditions

れた。しかし、膜厚150nmにおいて139〔μΩ・cm〕
Substrate temperature

200℃となっており、In 2O 3−ZnO系の450〔μΩ・cm〕 1）や2DC power density

3.3W/cm

無加熱成膜により得られたITO膜500〔μΩ・cm〕 3）

Sputtering gasses

Ar, Ar＋O2と比べると遥かに低い値が得られている。ITO膜に対Sputtering pressure

5mTorr

して低い抵抗率が要求されるパッシブタイプのOELD

Target - Substrate distance

10cm

Magnetic flux on the target surface

1000Gaussには、特に有効と考えられる。
また、いずれのターゲットを用いた場合においても、膜厚の増加にともない抵抗率が低下している。これは一般的に見られる現象で、膜厚の増加による結晶性の向上や成膜時間の増加による基板温度の上昇による影の透過率を測定した。
薄膜の表面状態は、AFM（Atomic Force Microscope）

響と考えられている。
〔3〕透 過 率を用いて観察した。

最適酸素分圧で成膜した膜の可視光透過率の測定結

4．実験結果果をFig.５に示す。いずれのターゲットを用いても同〔1〕成膜速度様の透過率が得られている。ITO−SLターゲットを採成膜速度の酸素分圧依存性をFig.３に示す。従来の用しても、可視光透過率に影響を与えないことが示さITOと同等の値が得られている。この結果から、例えれた。

ばインラインスパッタ装置にITO−SLを用いた揚合、〔4〕表面状態
最適酸素分圧で成膜した膜の表面状態をFig.６−a投入DC電力、タクトタイムなどのプロセス条件を変更することなく、成膜可能なことが示された。

（Conventional ITO）およびFig.６−b（ITO−SL）に〔2〕抵 抗 率示す。いずれの膜においても明瞭なドメイン構造が観

一般に、薄膜の抵抗率は成膜中に導入する酸素ガス察されており、ドメイン構造に基づく膜表面の凸凹にの分圧に依存し、ある酸素分圧で極小値を持つ。このは、差は認められていない。しかしながら、ITO−SLときの酸素分圧を最適酸素分圧と呼ぶ。最適酸素分圧155示す。ITO−SLターゲットを用いた場合、Conventional

150

100
Conventional ITO
ITO-SL

Resistivity〔μΩ・cm〕で成膜して得られた膜抵抗率の膜厚依存性をFig.４にConventional ITO
ITO-SL

1451401351301251201150100200300400Film Thickness〔nm〕

500600

Fig.４ The dependence of resistivity on film thickness.
90100Transmittance〔％〕Deposition rate〔Å/min〕

9585800.0Fig.３

0.2

0.4

0.6
0.8O2/Ar〔％〕

1.090807050300

1.2

The dependence of deposition rate on O2/Ar.

Conventional ITO
ITO-SL

60400

500
600700
Wave Length〔nm〕

Fig.５ Transmittance.

（ 13 ）

80090014TOSOH Research ＆ Technology Review Vol.46（2002）

Fig.６

AFM image of ITO thin film：a)Conventional ITO and b)ITO-SL.

（ 14 ）

東ソー研究・技術報告 第46巻（2002）

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ターゲットを用いることにより、Conventional ITOタ

よび装置を変更することなく、また、ITO薄膜の抵抗ーゲットを用いた場合に見られるような20〜30nmの率、透過率を大きく損なうことなく、スパイク状突起高さを持つスパイク状突起を低減できることが明らかの低減が可能となる。となった。
このように、ITO−SLを用いることによりITO薄膜上のスパイクを低減できるので、OELDにおけるダーReferences
１）井上一吉：日本学術振興会166委員会第6回研究会資料、28（1998）

クスポット不良の低減が期待される。

２）亀井5．ま と め雅之、安井（1988）

ITO薄膜上に形成されるスパイク状突起を低減可能

３）木村

なITO−SLターゲットを開発した。本ターゲットを従藤浩、渡辺者

氏名 内 海 健太郎
Kentaro UTSUMI著

者

氏名 伊 藤 謙 一著

者

氏名 寺 岡 秀 樹

Kenichi ITOH

Hideki TERAOKA

入社 昭和61年４月１日

入社 平成３年４月１日

入社 平成８年４月１日

所属 東京研究所

所属 東京研究所

所属 東京研究所

新材料・無機分野

新材料・無機分野

新材料・無機分野

主任研究員

副主任研究員

副主任研究員（ 15 ）

弘、石原哲、鈴木孝：真空、30（6）16（1987）

来のターゲットに置き換えることにより、プロセスお著

至：セラミックス33、 816
義雄、伊