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削除しないでください

３次元レーザ積層造形による３次元レーザ層造形によるバイオインプラント材の作製技術

バイオインプラント材の作製技術

I. Nitta

新田 勇勇*新田１．研究の目的と背景
加工と言えば切削や研削などの除去加工が一般的である．これに対して，３D プリンタに見られるように CADデータに基づき粉末材料を薄く積層することで，最終的に直接製品を製造する付加加工(AM: Additive Manufacturing)が盛んに行われるようになってきた  ．出発原料は金属粉末であっても，高出力レーザ(200W～400W)を使うことでほぼ 100%密度の部品も製作可能となっている．この技

図１ 試作した頸椎の椎間板インプラント

術は Selective Laser Melting, SLM と呼ばれ，航空宇宙や自動車およびバイオ関係で利用されている．特に，バイオインプラント製造では，患者固有の寸法に合わせて製造できることが期待されている．
さて，我が国では高齢者人口の比率は 2055 年までに40.5 %に達すると予測され 6)，骨粗鬆症をはじめとする骨関節疾患の患者数も急激に増加している．この治療には，人工物のインプラントが多く用いられる．求められる機能としては，(a)患部の複雑な三次元形状に対応できること，(b)骨との早期固定性が高いこと，(c)骨と機械的性質（ヤング率など）が近いこと，の 3 点が挙げられる．ここで，早期固定性向上のために，インプラント内部に微細構造を持ち，骨誘導を促すことが望まれる 7)．AM は課題(a)には(a) 装置外観十分対応可能である．また，課題(b)と(c)に対応するために，ストラット構造で内部に多数の小さな空洞(0.5mm～1mm 程度)を設けた構造にすることが精力的に研究されている 8)．しかし，空洞を 0.5ｍｍ以下にすることは難し
く，高くても 7GPa 程度のヤング率にとどまっているようである．
上記以外に金属の高いヤング率を低下させる方法として，焼結時に密度 100%の緻密体とならないように，低出力レーザを用いて焼結体充填率を下げる方法も考えられる．しかし，このような方向の研究例は現在のところあまりないようである．金属粉末を完全に溶融させる SLM に(b) 粉末供給部
図２ 積層造形装置の概略


対して，この方法は Selective Laser Sintering, SLS と呼ばれる．腰椎では上半身の体重を支えなければならないが，頸椎ではそれほど過大な荷重が作用しない．このようなところであれば，焼結体の充填率が低いインプラントでも適用可能と考えている．充填率が低いインプラント材に SLSの適用が可能となれば，使用するレーザ発振器の価格も安* 新潟大学

自然科学系（工学部） 教授- 88 -
図 3 純チタン粉末と積層造形物

表 1 レーザ積層造形条件とエネルギー密度

試験片名A
BCDEFGHIJ

レーザ強度P [W]

6.8
6.8
6.8
6.8
6.8
6.86.811.521.930.1

走査速度v [mm/s]

5050501001505050505050

走査ピッチs [μm]積層厚さt [μm]3570105353535353035355050505050100150505050

エネルギー密度E [J/mm3]77.738.925.938.9
25.9
38.9
25.9
153250344

加工ユニット
温度 T [K]473473473

くすみ，この分野における AM の利用拡大はより一層進

チテクノス社製の YAG レーザマーカ ML–7064A を使用

むであろう.

した．レーザ出力は最大で 50W で，レーザスポット径は筆者らが SLS により試作した頸椎の椎間板インプラン

90μm である．この装置はレーザ制御ユニットとレーザ走トを図 1 に示す．後加工無しでも，設計通りの寸法と形状

査ヘッドユニットで構成されており，ダイオードレーザに仕上がっている．微細なマイクロポーラス構造を有する(LD)を励起光源とした，スキャニング方式のレーザマーために早期固定性も期待できる．しかし，強度的にはまだキング装置である．実験においてレーザは連続発振とした．

改善の余地がある．現在この椎間板インプラントはプラス積層用の金属粉末として最大粒径 38μm の工業用純チチックや金属で作製されているが，プラスチックでは強度タン粉末を使用した（図 3）．レーザ照射によるチタン粉的に弱い場合があり，また金属では応力遮蔽の問題が生じ末の急激な酸化・燃焼を防ぐために，加工スペース内の酸る恐れもあるので，両者の中間の機械的性質を持つ，より素濃度を 0.1vol%未満のアルゴン雰囲気とした．

良いものが求められている．
チタンのヤング率は 100 GPa 以上であるが，骨のそれは 0.5~30 GPa である．そこで，チタン製インプラントを低出力レーザによる多孔質体にすることによって造形物の等価ヤング率を骨のヤング率まで下げることが当面の目標である．
本研究ではインプラントの機械的性質を改善するために，50W レーザ照射装置を用いて最適なレーザ照射条件について検討を行った．

２．実験方法  試作した積層造形装置と積層条件
本研究で使用した積層造形装置の概略を図 2 に，積層条件を表 1 に示す．小スポット径レーザ照射装置には，ミヤ

図５ 焼結試験片の寸法精度

図４ 焼結試験片の圧縮試験と等価ヤング率の定義

図６ エネルギー密度と充填率の関係- 89 -

積層造形を行う上で加工条件を定量的に評価するためた平均値である．図より，レーザ出力の増加に伴い若干造にエネルギー密度という指標を用いた 9)．エネルギー密度

形精度が悪化しているが，寸法誤差は 0.45 mm 以内に収E は単位体積あたりに与えられる全エネルギー量でありまっていた．インプラントの許容寸法精度は 0.5mm ともいわれている 10)ので，焼結後の後加工なしで製品化でき（1）式によって定義される．
 E P

vst

[ J / mm23 ]     ・・・  
ここで，P はレーザ出力[W]，v は走査速度[mm/s]，s は走査間隔[μm]，t は積層厚さ[μm]である．

積層造形では高いエネルギー密度を用いた場合に，レーザ照射時の熱膨張とその後の急激な熱収縮により焼結物が反り返る問題が発生する．筆者らのこれまでの研究ではレーザの走査方向を交互に変え，また積層ごとにその方向を直交方向に変えるなど，均一な加熱とし，反りの発生を抑制してきた．しかし，このような方法では限界があり，エネルギー密度 25.9J/mm3 を超える照射条件ではそりが発生したため積層造形を行うことはできなかった．そこで，エネルギー密度 25.9J/mm3 を超える加工条件では積層厚さが 300μm になるまで，一片が 3mm 矩形のサポート部

図７ 等価ヤング率と圧縮試験荷重の関係

を試験片 4 隅に設けることで，試験片最下層と土台との結合力を高め，反りの発生を抑制した．ところが，サポートの結合力にも限界があり，エネルギー密度が 77.7J/mm3を超える加工条件ではサポート部が剥がれ，焼結物を製作できなかった．そこで，今回の実験ではエネルギー密度153.3J/mm3 の加工条件で行った実験に関しては，新たに積層造形機構を製作し，加工ユニット底面に内蔵したヒータを用いて試験片が接する底面を 473K に加熱した．
以上のレーザ照射条件を表 1 にまとめて示す．以下に示す実験結果は，同一条件下で行った 6 つの試験片の平均値である．
 ヤング率の測定
等価ヤング率は万能材料試験機（島津製作所社製，Auto–Graph AG–25TD）による圧縮試験によって求めた．
図 4 には，公称応力–公称ひずみ線図の例を示す．圧縮試

図８ 圧縮ひずみと圧縮試験荷重の関係

験では，まず 1kN まで圧縮した後，0.1kN まで除荷した．
次に 2kN まで圧縮した後，0.1kN まで除荷した．この工程を 10kN になるまで繰り返し．ヤング率は除荷開始後の10%のデータを用い，近似直線を作成し，その近似直線の傾きから算出した．

３．実験結果
図 3 に示すように造形物は 1 辺 5mm の立方体である．
レーザ出力の上昇に伴いレーザスポット径が若干大きくなるので，その場合造形精度は悪化すると考えられる．今
回は，6.8，11.5，21.9 および 30.1W のレーザ出力で焼結実験を行った．寸法誤差は造形物の幅を測定することで調べた（図 5）．図中のプロット点は 4 つの造形物を測定し- 90 -

図９ 圧縮荷重 10kN 時の等価ヤング率と充填率の関係ると思われる．なお，この図で H-, H+の標記は，H のエネルギー密度を若干増減させたものである．I-についても同様である．
図 6 にエネルギー密度と充填率との関係を示す．エネル
ギー密度の増加に伴い充填率は増加している．最も高い充填率は造形物 J の 75.6 %であり，逆に最も低いのは造形物 G の 48.9 %である．造形物 A のエネルギー密度を基準とすると，それより大きなエネルギー密度 H, I, J の場合は，エネルギー密度と充填率の関係は線形である．また，造形物 A より低いエネルギー密度の領域では，同一のエネルギー密度であっても，積層厚さが充填率に与える影響が最も強く，次いで走査速度，走査ピッチの順である．
図 7 に等価ヤング率と圧縮試験荷重の関係を示す．圧縮荷重の増加に伴い，等価ヤング率が上昇している．これは造形物内の空隙がつぶれクラスタ同士が接触を開始することが原因と考えられる．造形物 I に 10kN を加えたときに，最大 101GPa の等価ヤング率が得られた．造形物 I，J は圧縮試験初期から等価ヤング率が大きく上昇している．エネルギー密度 25.9～77.7 J/mm3 の造形物の多くは圧縮荷重 7kN 以降に等価ヤング率が増加し，約 50 GPaに達している．これに対して，中間のエネルギー密度 102～196 J/mm3 の造形物 H-, H, H+は，圧縮荷重 7 kN 以降も等価ヤング率の増加は見られず，約 18 GPa にとどまっている．
エネルギー密度が高い造形物でも，圧縮荷重を加える前の等価ヤング率は 10GPa を下回る低い値を示した．この理由の一つには，造形したままの試験片を使っているので，圧縮試験のジグと接触する造形物の表面粗さが影響を及ぼしていることが考えられる．造形物表面の上下面を機械加工して平面出しを行ってから圧縮試験を行えば，低圧縮荷重域でエネルギー密度が高い造形物のヤング率が高く出る可能性はある．
図 8 に最大ひずみと圧縮荷重の関係を示す．圧縮荷重
10 kN の時の最大ひずみは造形物 G が最も大きく 0.63 であり，造形物 I が最も小さく 0.11 である．造形物 A よりもエネルギー密度が小さい造形物の最大ひずみは大きくなり，それ以外のものは比較的最大ひずみが小さくなる傾向にある．
図 9 に，充填率と 10ｋN 負荷時の等価ヤング率の関係を示す．充填率と等価ヤング率の関係はやや複雑であることが分かる．しかし，両者には比例関係が存在し，エネル
ギー密度 64～72 J/mm3 のときに，等価ヤング率が予想に反して大きくならないと見ることもできる．
図 10 に，造形物の上面と垂直断面の SEM 画像を示す．
エネルギー密度（４つのパラメータ）ごとに焼結状態と内部構造に違いが見られたので，パラメータごとに考察する．
図 10(a),(b)に基準造形物 A を示す．平均粒径 25 µm の粉末が 4～8 個程度合体して 100～200 µm の粒径のクラスタになっていることが分かる．

- 91 -


図 10 種々の条件で積層造形された試験片の  上面組織と断面組織の SEM 観察像

図 10(c),(d)に走査ピッチを 3 倍にした造形物 C を示す．

が塑性変形し，緻密化（充填率 75.6%）されていることが走査ピッチが大きくなると，粒子径の小さいクラスタが増分かる．したがって，エネルギー密度①における等価ヤン加し，クラスタ間のすきまも増加することが分かる．走査

グ率の上昇は，圧縮による造形物内部の緻密化によると考ピッチ 105 m の造形物 C では直接レーザ照射されないえられる．図 11(a)において造形物 A 以下のエネルギー密部分が生じることから，粉末溶融があまり進行しないため度ではヤング率が 10 GPa 以下であるのに対して，圧縮荷にクラスタの粒子径が小さくなったと考えられる．

重 10kN を加えた図 11(b)において 40 GPa に上昇したの

図 10(e),(f)は走査速度を 3 倍にした造形物 E である．造は，この機構による．

形物 A の粒子径約 100～200 m に対して，造形物 E の粒エネルギー密度②の領域で作製された造形物は，エネル子径は約 80m と小さなクラスタが多い．走査速度が増

ギー密度を増加させたことで領域①に比べてクラスタと加し，粉末にレーザが照射される時間が短くなったことがネックが成長している．主にネック部の強度が増加したこ原因である．とで 10kN の圧縮ではクラスタの緻密化がそれほど進ま

図 10(g)，(h)に示す積層厚さを 3 倍にした造形物 G は，ないと考えられる．図 8 の圧縮ひずみの圧縮加重による変クラスタの粒子径が大きく，積層方向に焼結が繋がっている様子が確認できる．積層厚さを増加させたことで，一層分の粉末量が増加する．そのため，積層深さ方向の溶融が進み，多くの粉末が凝集されたことでクラスタの粒子径が大きくなったと考えられる．その一方で，大きな空隙も現れている．これは，粉末の供給量が決まっていることが原因ではないかと考えている．
これまで比較した造形物 C, E, G は図 6 のエネルギー密度が最も低い 25.9 J/mm3 と同一の条件のものである．エネルギー密度は同一の値であるが，パラメータによって充填率が異なることが分かる．したがって，式(1)は修正す(a) 試験荷重 5 kNる余地があると考えられる．
図 10(i),(j)のレーザ出力 30.1W の造形物 J では，約 200～300 m に肥大したクラスタがレーザ走査方向に連続的に連なっている．レーザ出力を増加させると積層深さ方向とレーザ走査方向共に溶融範囲が拡大する．それにより，クラスタ同士の焼結融合が活発になることで連続的な焼結が進み，緻密な構造となっている．

４．圧縮荷重と等価ヤング率の関係
袴田らはポーラス金属の研究を行い，圧縮強度や降伏応力は相対密度(充填率)に依存するとしている 11)．しかし，
図 9 より本研究で作製した造形物の充填率と等価ヤング(b) 試験荷重 10 kN
図 11 試験荷重 5 kN と 10 kN の時の等価ヤング率とエネルギー密度の関係率には強い相関は見られなかった．袴田らのスペーサー法により作製されたポーラス金属はその製法から空隙が独立しているのに対して，本研究で作製した造形物は空隙が不規則に連なっている．両者のこのような構造上の違いが変形特性に現れたものと考えられる．
図 11 には等価ヤング率とエネルギー密度の関係を，2つの圧縮試験荷重について示した．これより，等価ヤング率はエネルギー密度，①25.9～77.7 J/mm3，②102～218J/mm3，③250～344 J/mm3 の 3 つに分類できる．
エネルギー密度が①の領域で作製された造形物は，レーザ出力が 6.8W で共通であり，造形物 A の充填率が最も高い．図 12 には造形物 E の圧縮前後の垂直断面画像と二値化画像（白い部分がクラスタで，黒い部分は空隙）を示す．これより，圧縮前は充填率 59.2%と空隙が多いが，クラスタのネック部強度が弱いため，圧縮によってネック部- 92 -図 12 造形物 E の圧縮試験前後の断面組織参考文献

化を見てもこのエネルギー密度②領域の造形物のひずみ1)が小さく，塑性変形がすくないであろうことが分かる．こ京極秀樹：金属３D プリンタの開発動向と今後の展開，
近 畿 大 学 次 世 代 基 盤 技 術 研 究 所 報 告 ， 5 (2014),のような状況となっているので，圧縮荷重が増加してもヤ139-143．

ング率は上昇しなかったものと考えられる．
エネルギー密度③の領域で作製された造形物は図 10(i)，2)

J.-P. Kruth, G. Levy, F. Klocke, T.H.C. Childs:(j)の組織写真から分かるように，肥大化したクラスタが連Consolidation phenomena in laser and powder-bed

続的に焼結されており，空隙も少なくなっている．したがbased layered manufacturing, CIRP Annals, 56-2,(2007), 730-759.って，焼結した段階でかなりの緻密体となっているため，
3)

高いヤング率を示したと考えられる．また，これらの肥大

N. Guo, M.C. Leu: Additive manufacturing:

化したクラスタは，圧縮荷重を受けることで容易に接触をtechnology,開始するので，ヤング率はますます母材の値に近づくこと

Frontiers of Mechanical Engineering, 8-3 (2013),

applications

andresearchneeds,

215–243.になる．
4)

J.

Parthasarathy,

B.

Starly,S.

Raman,A.

Christensen: Mechanical evaluation of porous

５．まとめ
Selective Laser Melting, SLM では，レーザの高出力titanium (Ti6Al4V) structures with electron beam

(200W～400W) 化のために，ほぼ 100%の密度のものもmelting (EBM), Journal of the mechanical behavior

製作可能となっている．これは，高い強度を求める要望にof medical materials, 3 (2010), 249-259.

添っているので好ましいことである．しかし，緻密体のた5)

A. Cheng, A. Humayun, D.J. Cohen, B.D. Boyan, Z.

めにヤング率は溶製材と同じ値になってしまう．インプラ

Schwartz: Additively manufactured 3D porous

ントには，応力遮蔽を防止する理由から，骨と同等のヤン

Ti-6Al-4Vグ率が望まれる．低出力レーザを用いると微細な内部構造

structure and regulate osteoblast proliferation,を持つ造形物が作製できるので，焼結時点で骨と同等のヤ

differentiation and local factor production in a

ング率をもつ造形物とすることができる．本研究ではこのporosity and surface roughness dependent manner,mimic

trabecularbone

Biofabrication, 6 (2014), 045007 (12pp).

ことを確かめるために，30W 以下の低出力レーザを用いて，5 mm 立方の造形物を作製し，圧縮試験により等価ヤ

constructs6)

国立社会保障・人口問題研究所：日本の将来推計人口（平成 24 年 1 月推計）．

ング率を算出した．また，造形物の密度と断面を SEM で7)観察した．その結果以下の結論を得た．

L.E. Murr, S.M. Gaytan, F. Medina, H. Lopez, E.
Martinez, B.I. Machado, D.H. Hernandez, L.
Martinez, M.I. Lopez, R.B. Wicker, J. Bracke:(1)造形条件を適切に設定すれば，骨と同等の等価ヤン

Next-generation

グ率を持つ造形物を作製することができる．

biomedical

implants

using

additive manufacturing of complex, cellular and(2)造形後に加圧により若干の変形を加えることにより，functional mesh arrays: Philosophical Transactions

焼結物のヤング率を望む値に変更できる．

of the Royal Society A Mathematical Physical and(3)エネルギー密度 H の造形条件では，圧縮試験荷重にEngineering Sciences, 368 (2010), 1999-2032.

かかわらず，等価ヤング率はほとんど変化すること
8)なしに推移した．

Editorial review article: Mechanics of additivelymanufactured(4)レーザ出力 6.8～30W の範囲では，焼結物の造形精

biomaterials,

Journalof

theMechanical Behavior of Biomedical Materials, 70

度は 0.5mm 以内である．

(2017), 1-6.
 今回の低出力レーザ積層造形では，結言(3)のような特9)

A. Simchi: Direct laser sintering of metal powders,異的な材料特性を有するものを作製することができた．イ

Mechanism, kinetics and microstructural features,ンプラント材に適用した場合，人工関節のステムなど髄内Materials Science and Engineering A, 428 (2006),
148-158.に圧入するような時でも，変形しやすくしかも骨と同程度

10) 平成２５年度「次世代医療機器評価指標検討会（厚生のヤング率を示す材料として有効に使用できる可能性が労働省）」三次元積層インプラント分野審査ＷＧ報告考えられる．

書，平成２６年３月，審査ＷＧ座長 吉川 秀樹．
11) 袴田昌高，馬渕守：スペーサー法による微細孔ポーラ

謝 辞ス 金 属 の 創 製 と 特 性 評 価 ， 軽 金 属 ， 62-8 (2012),

本研究は，公益財団法人天田財団からの一般研究助成によ313-321.

り実施した研究に基づいていることを付記するとともに，
同財団に感謝いたします．

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