平成18年度〔2006〕No.51
宮崎県工業技術センター・宮崎県食品開発センター研究報告

微粒子の高精度粒子径計測の手法と事例
山本 建次＊1・清水 正高＊1・溝添 光洋＊1・鳥越 清＊1
Methods and Actual Cases of High Accuracy Particle Size Measurement
Kenji YAMAMOTO, Masataka SHIMIZU, Mitsuhiro MIZOZOE and Kiyoshi TORIGOE
粒子径計測についての正しい知識を普及することを目的に，複数の計測手法を例示し，解説した。そして，これらの手法を用いて単分散金属微粒子の粒子径を実測し，計測データの比較を行った。その結果，本報の事例においては，高精度な粒子径の計測には，正確な基準スケールを用いて微粒子の画像を直接計測する手法が最適であることを明らかにした。さらに，粒径分布を正しく評価するにあたっては，頻度を表す基準が変われば，粒径分布の形状が異なるということにも留意すべきであることを示した。
キーワード：高精度，粒子径計測，粒径分布
１

はじめに微粒子は，近年，医薬・電気電子・化学・食品等の多岐の分野において，優れた機能を発揮する材料として注目を集めている。具体例として，DDS・はんだ・顔料・香料等の微粒子が挙げられる。
当県においても同様に，微粒子への注目度は高
図１

く，当センターには，企業等から微粒子に関連し単分散と多分散の粒径分布イメージた工業相談が数多く寄せられており，その中でも特に粒子径計測のニーズが高まりを見せている。

ら，この手法が最も正確で絶対的であるとの誤っ

粒子径計測のデータは通常，どの粒子径のものた理解がなされているケースが多く，これを少しがどのような頻度（比率）で存在するかを示す粒でも正しい理解へと導くことが当センターの果た径分布として表される。粒径分布は，微粒子の粒すべき役割であると考えている。

子径が揃っている，すなわち，単分散であるほどそこで，本報では，粒子径計測について，いく分布の幅が狭く，逆に多分散であるほど広くなる

つかの手法を例示し，その概要を解説するととも（図１）。に，実際に計測を行って結果を比較することによまた，粒径分布の測定にはさまざまな手法があるが，その中でも特に，測定操作が簡便，かつ，り，高精度計測に最適な手法および留意すべき事
項を明らかにした。

広い範囲の粒子径のものを測定できるとの理由か

本報が今後，高精度な粒子径計測のひとつの指ら，レーザー回折散乱式の汎用機器を用いる手法

標として，多くの機会で活用されることを期待すが一般的によく使用されている。ただし，この手る。

法はあくまで簡易的な測定に適した手法であって，高い精度を期待できるものではない。しかしなが

２

実験方法

２−１
＊１

材料開発部

試料

膜乳化法により調製した単分散金属微粒子（鉛13微粒子の高精度粒子径計測の手法と事例フリーはんだ，粒子径60μm狙いで調製したもの）を試料とした。
なお，上記の試料を選択した理由として，真球に近い形状で解析しやすいこと，液中／乾燥に関わらず状態が同じであること，計測しやすい大き

図３

WinROOF真円認識イメージさであることが挙げられる。
２−２

粒子径計測の手法

表１に示す５通りの手法により，粒子径の計測を行った。
表１

粒子径計測の手法①レーザー回折散乱法

図４

nexusNewQube集合体認識イメージ②画像解析法（光学顕微鏡写真／近似円）③画像解析法（光学顕微鏡写真／集合体）②では，画像解析ソフト（三谷商事株式会社製，④肉眼計測法（光学顕微鏡写真）

WinROOF）を用いて，写真中の微粒子と背景を⑤肉眼計測法（電子顕微鏡写真）２値化により区分した後，微粒子を真円として認識させ（図３），円の直径を基準スケールを用い

手法①は，汎用機器である粒度分布測定装置て計測した。手法③では，画像解析ソフト（株式（マイクロトラック社製，HRA9320-X100）によ会社ネクサス製，nexus New Qube）を用いて，り計測した。レーザー回折散乱法とは，粒子径を写真中の微粒子と背景を２値化により区分した

直接計測するものではなく，粒子群にレーザー光後，微粒子を微小な正方形の集合体として認識さを照射し，そこから発せられる回折散乱光の光強せ（図４），正方形の数と基準スケールを基に微度分布パターンを検出し，それを基に粒径分布を粒子の面積を計測し，円相当径を算出した。手法算出する方法である。

④では，写真を倍率214倍まで拡大したものを使手法②〜④は，いずれも光学顕微鏡（オリンパ

用して，各粒子の粒子径を定規を用いて肉眼で計ス光学工業株式会社製，BHS-323）を用いて，倍測した。なお，手法②〜④では，いずれも約率40倍で金属微粒子の写真を７視野撮影し（図1600個の微粒子を計測した。

２），これと同倍率で撮影した対物マイクロメー

手法⑤では，走査電子顕微鏡（株式会社日立製

ターを基準スケール（長さの標準）とした点が共通であるが，計測の手法がそれぞれ異なる。手法

図２14金属微粒子の光学顕微鏡写真（一部）

図５

金属微粒子の電子顕微鏡写真

微粒子の高精度粒子径計測の手法と事例作所製，S-800M）を用いて，倍率40倍で金属微の真値との比較も行った。

粒子の電子顕微鏡写真を撮影し（図５），この写

なお，平均粒子径は，メディアン径（50％径），真をさらに倍率120倍まで拡大したものを使用しモード径（最頻度径）あるいは算術平均径などでて，各粒子の粒子径を定規を用いて肉眼で計測し表されるが，本報ではメディアン径と定義した。

た。その際，写真中に表示されたスケールを基準

また，粒径分布の幅を数値化する方法として，スケールとした。なお，手法⑤では，約1000個粒径分散係数δ１），標準偏差あるいは変動係数なの微粒子を計測した。

どが挙げられるが，本報ではδを用いて評価した。

２−３

さらに，手法①のレーザー回折散乱法の粒子径

粒子径の評価方法

粒径分布を表すための基準には，個数，面積，計測結果を例にとって，存在比率の基準を変える

体積があり，分布の表し方には，頻度分布と積算ことにより，粒径分布がどう変化するかを調べた。

分布がある。本報では，個数基準の頻度分布で表具体的には，個数基準と体積基準の比較を行った。

し，各手法により得られた平均粒子径および粒度分布の幅について相対比較を行った。さらに，平３均粒子径については，試料（金属微粒子）を調製３−１した際の狙い値である60μmを真値と定義し，こ図６

結果および考察
各手法による粒子径計測結果

各手法による粒子径計測結果について，粒径分各手法による粒子径測定結果（個数基準の頻度分布）
表２

平均粒子径と粒径分散係数δ
平均粒子径（μm）

δ①レーザー回折散乱法

57.4

0.48

②画像解析法（光学顕微鏡／近似円）

61.1

0.26

③画像解析法（光学顕微鏡／集合体）

62.2

0.27

④肉眼計測法（光学顕微鏡）

60.2

0.28

⑤肉眼計測法（電子顕微鏡）76.50.26

手法

15

微粒子の高精度粒子径計測の手法と事例

布を図６に，平均粒子径およびδを表２に示す。て使用した電子顕微鏡写真中のスケールが，実際なお，図６に示す５つの粒径分布については，よりも短く表示されたため，粒子径が大きく計測粒子径の刻み幅を統一した。

されてしまったものと考えられる。

手法①のレーザー回折散乱法では，平均粒子径以上の結果から，高精度な粒子径計測に最も適については，表２に示すとおり真値60μmに比較しているのは，正確な基準スケールを用いて微粒的近い値を示したものの，他の手法に比べてδが子の画像を直接計測する手法であるとの結論に達２倍近い値になった。これは，粒径分布の幅が広した。

く検出されたことを示しているもので，図６の分

ただし，この手法は，画像を正しく解析できる布形状を見ても明らかである。サンプリングと計場合に限って適用できるものであることに留意し測を３回繰り返したが，結果はほとんど同じであておくべきである。例えば，粒子径が数μm以下ったことから，これはサンプリングによる誤差での場合，あるいは多分散の場合には，光学顕微鏡はなく，測定原理・装置に起因する誤差であると写真の撮影（２値化による画像解析）が困難にな推測される。

ったり，あるいは各粒子を同一の視野で計測する

光学顕微鏡写真を基にした３つの手法（②〜④）ことが困難になったりするため，この手法の適用

では，平均粒子径，δともに同程度の値を示し，は難しい。逆にこのようなケースでは，精度の面平均粒子径はいずれも真値60μmに近い60.2〜

では劣るものの，簡便に広範囲の粒子径を測定可

62.2μm，δは0.26〜0.28と単分散を示す値が得能であるとの理由から，レーザー回折散乱式の汎られた。従って，この３つの手法では，かなり精用機器による計測が有利になり得る。

度の高い計測ができたと考えられる。

３−２

個数基準と体積基準の比較

電子顕微鏡写真を基にした手法⑤では，手法②

手法①のレーザー回折散乱法を例に，個数基準〜④に比べて，平均粒子径が約1.3倍の値を示しおよび体積基準，それぞれの頻度分布を図７に示たが，δの値は同程度であった。つまり，同じ分す。

布幅のまま，粒子径が大きい側に平行移動したと個数基準に比べ，体積基準の方が粒子径が大き言ってよい。これは，手法⑤で基準スケールとしい側にシフトした。個数基準の場合，粒子径が頻

図７16

個数基準と体積基準の比較

微粒子の高精度粒子径計測の手法と事例度に寄与しないのに対し，体積基準の場合，粒子径の３乗が頻度に寄与するため，体積基準の方が，粒子径が大きいほど粒子の存在比率が高く現れるのは当然の結果といえる。
粒径分布を評価するにあたっては，本例のように，頻度を表す基準が変われば，粒径分布の形状が異なるということにも留意しておくべきである。
４

まとめ
本報の事例において，高精度な粒子径計測に最も適しているのは，正確な基準スケールを用いて微粒子の画像を直接計測する手法であることがわかった。
ただし，この手法を適用できるのは，画像を正しく解析できる場合，すなわち，試料が数μm以上の単分散微粒子である場合に限られることに留意しておくべきである。逆に，多分散の試料を大まかに測定したい場合には，レーザー回折散乱法が有利な手法になり得る。
また，粒径分布を正しく評価するにあたっては，個数，体積等といった頻度を表す基準が変われば，粒径分布の形状が異なることにも留意すべきであることを示した。
５

参考文献

１）中島忠夫，清水正高，久木崎雅人．化学工学
論文集，19，991-997（1993）17