透明材料加工のための高出力中赤外レーザの開発
大阪大学 レーザ科学研究所
講師 時田 茂樹
（平成 29 年度 一般研究開発助成 AF-2017232）
キーワード：中赤外レーザ，ファイバレーザ，レーザ精密加工

１．研究の目的と背景

出力ミラーは波長 2.9 μm で反射率 97.5%のものを用い、固体レーザ技術の進展により、小型・高効率かつ信頼性2.5～3.1 μm のみを透過するバンドパスフィルターを通っの高い高出力レーザ光源が産業・医療・科学などの分野でた後、出力パワーと時間波形をそれぞれパワーメーターと実用に供されるようになった。レーザ光源への要求は益々InAs 検出器で測定した。発振特性についてより詳細に検高度化・多様化しており、高出力化、短パルス化、高効率討するため、分光器を用いて時間分解スペクトルを測定し化、新波長帯開発など、様々な研究開発が行われている。

た。

本研究では挑戦的な課題の一つである中赤外域における長波長帯レーザ開発に注目した。長波長レーザの実用化が難しい背景として、適切な固体レーザ媒質がないこと、石英等の一般的な光学ガラスの赤外吸収端を超える波長であることが挙げられる。しかし、中赤外レーザ産業界からの中赤外レーザのニーズは大きく、有用性が認識されている。例えば、可視～近赤外波長域の光を吸収しないガラス

図１や樹脂などの透明材料の加工に、波長 2.5～5 μm 中赤外レ

Er:Lu2O3 レーザの概略図

ーザ有用であると考えられている。
本研究では、中赤外レーザ光を直接発生でき、将来的に更なる高出力化が可能な新規固体レーザ技術の確立を目指し、Er:Lu2O3 レーザおよび Fe:ZnSe レーザの基礎研究を行った。

２．Er:Lu2O3 レーザ
2・1

概要

中赤外域の高ピーク出力パルスレーザを実現するため、2.8 μm 帯で利得が得られる Er 添加固体材料をレーザ媒質として用いる。Er 添加固体レーザ材料の候補として、Er添加フッ化物ガラス 1)と Er 添加セスキ酸化物結晶 2)が挙げられる。フッ化物ガラスは、近紫外から中赤外域にまたがる幅広い透過波長域を有し、希土類イオン添加時の発光効率が優れているため、レーザホスト材料として高い潜在能力を秘めている。しかし、耐湿性、耐熱性、機械強度が著

図 2 Er:Lu2O3 レーザの入出力特性しく低いため実用性に乏しい。そこで本研究では Er 添加
セスキ酸化物結晶に着目した。Er 添加セスキ酸化物結晶

2・3

実験結果

は、比較的低いフォノンエネルギーを有するため、2.8 μm

図 2 に、各励起パルス幅（デューティ比はいずれも 2%）帯での発光効率が高い。また、高い熱伝導率を有するため、におけるレーザ入出力特性と時間波形を示す。パルス幅が高平均出力動作が期待できる。ここでは、Er 添加 Lu2O3

長くなるに従って、発振効率が高く、閾値が低くなっていセラミックスを用いた高出力連続波レーザ 3)ならびに Qる。励起パルス幅 20 ms において、15%のスロープ効率とスイッチパルスレーザ 4)の実験結果を報告する。

約 2 W の閾値を有し、約 10 W 励起で 1.2W のピーク出力2・2実験装置を達成した。また、時間波形を見ると、いずれのパルス幅実験装置の概略図を図 1 に示す。11 at.%-Er 添加 Lu2O3においても、1ms 以内の立上がり時間で発振し、約 2.5 ms透明セラミック結晶（長さ 8 mm）を 2 枚の平面ミラーをまでにかけて出力に顕著な揺らぎが確認された。図 3 に、用いた長さ約 12 mm の共振器内に導入し、中心波長 976

10 ms パルス励起における時間分解スペクトルを示す。励nm の半導体レーザを結晶中に集光することで励起した。

起パワーは図 2 中の時間波形と同じ 7 W である。波形に揺らぎが確認された約 2 ms までの時間スケールにおいて、11at.%サンプルの発振スペクトルを示す。しきい値付近で2715, 2725 nm の 2 波長帯で発振し、それ以降は 2740, 2840は波長 2720 nm 近傍で、励起パワー1.5 W 以上では 2845 nm

nm の 2 波長帯で発振しているのがわかる。このような発で発振していることがわかった。Er3+添加濃度によって効振波長が長波長シフトする現象は、これまでにも Er:Lu2O3率が変化した原因のひとつとして、Er3+イオン濃度の増加結晶で報告されており、短波長側での再吸収が原因と考えに伴い、レーザ下準位（4I13/2）イオン間での協同アップコられる。2 ms 励起の場合、短波長側のみが発振するため、ンバージョンが促進し、下準位の寿命が短くなることが考効率が低かったと推測される（図 2）。これらの結果から、えられる。濃度依存性について、より考察を深めるため、CW 励起の場合、長波長側の 2 波長帯のみでの発振が推測

今後、寿命測定を行う予定である。また、各サンプルの透される。本システムにおいて、すでに室温での CW 動作過スペクトル測定をおこなった結果、セラミックスの光学も確認しており、現段階ではスロープ効率 17%を達成して品質が発振性能に寄与している可能性が示唆された。

いる。これは現在 Er:Lu2O3 セラミックレーザで報告されている最高効率である。

図 3 Er:Lu2O3 レーザの発振スペクトル
図 5 Er:Lu2O3 レーザの発振スペクトル

図 4 レーザ効率の Er 濃度依存性
さらなる高効率・高出力化のため、Er3+添加濃度依存性について調査した。レーザ媒質として、Er3+添加 Lu2O3 透光性セラミックス（添加濃度：5, 10, 11, 15 at.%）を用いた。
2 枚の平面ミラーを組み合わせた共振器内に、20℃で水冷した Er:Lu2O3 を導入し、中心波長 970 m の LD で励起することでＣＷ発振特性を評価した。図 4 に入出力特性を示す。
15 at.%サンプルは効率が著しく低く、濃度消光が生じている可能性が考えられる。濃度 5, 10, 15 at.%においてスロー
プ効率は 20%以上であり、特に 11 at.%サンプルでは最高効率 29%を達成した。また、励起パワー10 W における出力は 2.3 W であった。これは現在 Er:Lu2O3 セラミックレー
ザで報告されている最高効率・最高出力である。図 5 に

図 6 Er:Lu2O3 レーザの出力特性高ピーク出力化を図るため、グラフェンを可飽和吸収体として用いた受動 Q スイッチングによるパルス発振を試みた。レーザ媒質として、11 at.% Er3+添加 Lu2O3 透光性セラミックスを用いた。2 枚の平面ミラー（OC 透過率 5%）を組み合わせた共振器内に、20℃で水冷した Er:Lu2O3 と単原子層のグラフェンを挿入し、中心波長 970 nm の LDで励起することで発振特性を評価した。
図 6 に平均出力、図 7 に Q スイッチパルス幅と繰り返し周波数を示す。CW 動作において、現在 Er:Lu2O3 セラミックレーザで報告されている最高出力である 2.6 W（11 W励起時）を得た。グラフェン挿入時、図 8 に示したパルス列が得られ、安定した Q スイッチパルス動作を確認した。
10.6 W 励起時、パルス幅 300 ns、繰り返し周波数 140 kHz、

平均出力 1.3 W であった。励起パワーの増加にしたがって

Fe:ZnSe 結晶をレーザー増幅媒質として用い、比較実験をパルス幅が短くなり、繰り返し周波数が増加した。パルス行った。これらの結晶は気相成長法により育成され、高いエネルギーは最大で 9.4 μJ、ピーク出力 33 W であり、い均一性と低損失を実現している。低濃度結晶の寸法は 10

ずれも現在 Er:Lu2O3 で報告されている最大値である。

mm×10 mm×8.5 mm で、10 mm×10 mm の２面を光学研磨してある。高濃度結晶の寸法は 8 mm×3 mm×8 mm で、3 mm×8 mm の２面が研磨面である。室温での Fe:ZnSe 結晶の上準位寿命は 370 ns と短いため、CW 発振を行うには極めて高い励起強度が必要となる。そのため、室温でのCW 発振は事実上困難である。本実験では、液体窒素クライオスタットを用いて結晶を 77 K まで冷却した。77 K での寿命は約 60 μs である。温度上昇に伴う寿命の短縮は多フォノン緩和により生じる。
実験装置の概略図を図 9 に示す。レーザー共振器は真空容器内に構成した。ベローズを利用して出力ミラー（OC）を可動とすることで、共振器アライメントと共振器長の調整を可能にしている。励起光導入のために CaF2 窓板を使用した。レーザー共振器は平面ダイクロイックミラーと曲

図 7 Er:Lu2O3 レーザのパルス幅と繰り返し周波数率半径 50 mm の凹面ミラーで構成した。ダイクロイックミラーは励起波長（2800 nm）で高透過率（95%）、出力波長（3900～4900 nm）で高反射率（99.5%）をもつ。出力ミラーは透過率 17%と 34%の二種類を用意した。励起光源として半導体レーザー励起 Er:ZBLAN ファイバレーザ（図 10）を用い、最大出力 6.5 W の安定したシングル横モード光を得た。励起レーザーの発振波長は 2.80 μm である。励起光は焦点距離 125 mm の CaF2 レンズによってFe:ZnFe 結晶上で直径 250 μm（1/e2 幅）となるように集光した。

図 8 レーザパルスの時間波形
図9

Fe:ZnSe レーザの概略図

３．Fe:ZnSe レーザ
3・1

概要

Fe:ZnSe レーザーは、1999 年に米国の Adams らが初めて発振に成功し 5)、およそ 4～5 μm の幅広い波長域で発振が得られる波長可変レーザーとして期待され、研究が続けられている。これまでに、3.6～5.2 μm の波長可変レーザ
ー発振 6)、フェムト秒パルス増幅 7)、液体窒素温度における 35 W の高平均出力パルスレーザ発振 8)などが実証され

図 10

Er:ZBLAN ファイバレーザの概略図と出力特性ため、使いやすい励起光源がなく、幅広い実用化には至っ3・3

実験結果ていない。本研究では、世界で初めて、高出力・高安定・Fe:ZnSe レーザーの出力特性を図 11 に示す。励起光の高ビーム品質な 2.8 μm 帯ファイバレーザを励起光源とし吸収パワーは、光学系の損失と結晶の透過率の測定値からて用いることで、Fe:ZnSe レーザの高効率発振を実証した計算した。透過率 17%の出力カプラーを用いた場合、低濃ている。しかし、2.5～4 μm の中赤外域に励起帯を有する

9)。

3・2度結晶で 1.49 W、高濃度結晶で 1.84W の出力が得られた。
実験装置

Fe 濃度が 2.5×1018 cm−3 および 3.5×1018 cm−3 の二つのスロープ効率はいずれの場合も約 50%であった。高濃度結晶の方が励起光の吸収率が高まるため、出力が高まったとトルを示している。この結果は、Fe 濃度が高くなるほど、考えられる。発振閾値はいずれの場合も約 40 mW であっ発振波長が長波長へシフトすることを示しており、再吸収た。透過率 34%の出力ミラーと高濃度結晶を用いた場合にの影響を強く受けていることがわかる。

最も高い出力とスロープ効率が得られ、値はそれぞれ 2.13W と 59%であった。焦電型ビームプロファイラ（Ophir,４．まとめPyrocam III）で測定した出力のビームプロファイルを図 11

透明材料加工のための高出力中赤外レーザの基礎研究として、Er:Lu2O3 セラミックスを用いた高出力連続波レーの挿入図に示す。

ザと Q スイッチパルスレーザ、ならびに Fe:ZnSe 結晶を用いた高出力連続波レーザの開発を実施した。Er:Lu2O3レーザおよび Fe:ZnSe レーザーは 2.8 μm 帯および 4 μm 帯のコンパクトかつ高効率な高出力中赤外レーザー光源として有望であることが示された。特に、Fe:ZnSe レーザはおよそ 4～5 μm の幅広い増幅帯域をもつため、波長可変レーザやフェムト秒超短パルスレーザとしての応用も期待される。

謝辞

本研究は、公益財団法人天田財団の一般研究開発助成のご支援を受けて実施しました。ここに謝意を表します。ま図 11

Fe:ZnSe レーザの出力特性た共同研究者である核融合科学研究所の上原日和氏、安原亮氏、三星ダイヤモンド工業の村上政直氏、モスクワ大学の A. Pushikin 氏、F. Potemkin 氏らに謝意を表します。

参考文献
1)

S. D. Jackson, Nat. Photonics 6, 423 (2012).

2)

T. Li, K. Beil, C. Kränkel, and G. Huber, Opt. Lett. 37,2568 (2012).

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4)

H. Uehara, S. Tokita, J. Kawanaka, D. Konishi, M.
Murakami and R. Yasuhara, Appl. Phys. Express 12,022002 (2019).

図 12

Fe:ZnSe レーザの出力スペクトル

5)

J. J. Adams, C. Bibeau, R. H. Page, D. M. Krol, L. H. Furu,

6)

V. Fedorov, D. Martyshkin, Karki, Krishna, and S. Mirov,and S. A. Payne, Opt. Lett. 24, 1720 (1999).
in Laser Congress 2018 (ASSL), OSA Technical Digest

スペクトル測定は、波長分解能 1 nm のモノクロメータ(Optical Society of America, 2018), paper AW3A.6.

ーを用いて行った。測定されたスペクトルを図 12 に示す。
スペクトルは多数のピークをもち、複数の縦モードが同時

7)

A. Sirotkin, and F. Potemkin, Opt. Lett. 44, 2550 (2019).に発振していることを示している。200 mW から 1.2 W への出力増加に伴い、中心波長が 4149 nm から 4198 nm へと8)Electro-Optics (CLEO), San Jose, CA, 2015, pp. 1-2.

昇したことに起因していると考えられる。温度の上昇に伴
トルは短波長側に広がる10)。吸収スペクトルと発光スペ

D. V. Martyshkin, V. V. Fedorov, M. Mirov, I. Moskalev, S.
Vasilyev and S. B. Mirov, 2015 Conference on Lasers and

長波長側へ移動しており、これは励起に伴い結晶温度が上い、吸収スペクトルは主に長波長側に広がり、発光スペク

E. Migal, A. Pushkin, B. Bravy, V. Gordienko, N. Minaev,

9)A. V. Pushkin, E. A. Migal, H. Uehara, K. Goya, S. Tokita,M. P. Frolov, Yu. V. Korostelin, V. I. Kozlovsky, Ya. K.

クトルが重なり合うことで、短波長域で再吸収が起こり、Skasyrsky, and F. V. Potemkin, Opt. Lett. 43, 5941 (2018).

その結果、出力スペクトル長波長側へ移動したと考えられ

10) J. W. Evans, T. R. Harris, B. R. Reddy, K. L. Schepler, andる。この現象の Fe 濃度に対する依存性を調べるため、二つの結晶の出力スペクトルを比較した。図 12 に示すように、低濃度結晶は高濃度結晶に比べて短波長に広いスペク

P. A. Berry, J. Lumin. 188, 541 (2017).