ガスジェット浮遊法で実現する超高溶融金属のシステマティック粘性モデル
同志社大学 研究開発推進機構
教授 小畠 秀和
（2019 年度 一般研究開発助成 AF-2019219-B3）
キーワード：溶融金属，ガスジェット浮遊装置，熱物性値

１．研究の目的と背景の活性化エネルギーと高温での粘性の漸近値の決定が必

我が国の重要な製造業を支え，牽引しているのが，鋳造・要である．そこで本研究では，雰囲気制御型ガスジェット溶接技術や近年目覚ましく発展している積層造形等のレ法を用いた粘性測定を試みた．通常のガスジェット浮遊でーザー加工技術である．これらのプロセスでは高温の溶融は大気中で試料が酸化するが，密閉型のガスジェット浮遊状態を経て材料・素材が製造される．このような融体を経では酸素を除去した不活性ガス雰囲気で測定できるため由する材料プロセスを理解・制御し，さらなる革新的な技試料の酸化を防いだ実験を行う事ができる．この方法によ術開発を通じて国際的な競争力を高めていくためには，プり溶融合金の蒸発を抑え，2000℃を超える高温から過冷却

ロセス中の広い温度範囲での物質移動現象を支配する高状態までの広い温度範囲での測定が可能となる．さらに，温融体の熱物性値のデータが不可欠である．

申請者が別途開発している 2 波長反射率比法による放射例えばレーザーを使った切断，溶接，積層造形では，加率を必要としない非接触温度計測により，超高温でも放射熱部付近で溶融した金属の温度の分布を適切に制御しな率に依存しない正確な温度測定が可能となる．これらの手くてはならない．そのためには，熱伝導・移流(流動)・法により，粘性の活性化エネルギーと高温での粘性の漸近く射による熱移動をつかさどる熱物性値(熱伝導率・粘性・値を精度よく決定できるようになると考えられる．

放射率など)の正確な値が重要となる．これらのプロセス
では，融解・凝固に伴い合金の温度や組成が刻々と変化す

２．実験方法るだけでなく，レーザーが照射された箇所と周囲に 2000K

2.1. 液滴振動法

を超えるような温度勾配が出現する．こうした極限状態に溶融状態で空中に液滴を浮遊させると，液滴はその表面おけるプロセスを正確にシミュレーションするためには，張力により真球の形状を保つことができる．この液滴にパ融点近傍の純金属の融体の熱物性データだけでなく，組成ルス状の振動を加えてその表面振動を励起させると，液滴や広い温度範囲に応じて融体の物性値がどのように変化はその表面張力に応じた振動数で表面振動を開始する．そするかを予測できる系統的なモデルの構築が不可欠であの表面振動周波数は Rayleigh の式[2]によってる．
一般に溶融金属および合金の粘性,η は融点近傍で大きく変化するアレニウス型の温度依存性，𝐸A
𝜂 = 𝜂0 exp ( )𝑅𝑇

3𝜎 = 𝜋𝑓R2 𝑀8(2)と表される．ここで σ(Nm-1)は表面張力，fR (Hz)はレイリ(1)を示すことが知られている．ここで η0∙は高温での粘性の漸近値，EA は活性化エネルギーである．しかし，金属融体の粘性については報告値に 20％以上のばらつきがある[1]．

ー表面振動周波数，M(kg)は試料の重量である．
また，励起された表面振動は時間とともに減衰していく．
この減衰時間 τ (s)を用いてその融体の粘性 η は
𝜂=𝑅2 𝜌
5𝜏(3)これは高温で溶融状態にある金属や合金は非常に化学活と表される[3]．ここで R (m)は液滴の半径，ρ (kg m-3)は液性なため容器と反応し，正確な値を計測することが難しい滴の密度である．これらの関係式を用いて液滴表面振動のためである．また，溶融合金では，純金属に比べて大きく表面振動周波数と減衰時間を正確に計測することで，表面融点が異なり，測定温度範囲が一致しない．そのためモデ張力および粘性を決定できる．

ルの評価が行えない．このような測定の難しさから，その電磁浮遊を用いた液滴振動法では，重力に打ち勝つ浮遊重要性にも関わらず多成分系の粘性を表せるシステマテ力を生み出す必要性から電磁撹拌が促進され，振動が減衰

ィックなモデルは未だに構築されていない．

しないため地上では粘性を測定できない．そのため航空機

この問題を解決し，高温金属融体のシステマティックなの放物線飛行や国際宇宙ステーションでの微小重力環境粘性モデルを構築するためには，試料と容器との反応を防で測定が行われるが，実験回数が制限されるため粘性の温いだ広い温度範囲での溶融金属の粘性測定と，正確な粘性度依存性を決定することは難しい．一方，静電浮遊装置で粘性測定を行っているが，地上測定では試料を浮遊させるために巨大な電場が必要であり，この電場による放電を防ぐために測定は超高真空で行われる．真空中では試料の蒸発が促進されるため合金組成が変化し合金の粘性測定は難しい．本研究で行った密閉型ガスジェット浮遊法はこれらの問題を克服できると考えられる．
2・2 実験装置の概要
そこで本研究では不活性または還元ガス環境中で浮遊させることで試料の蒸発と参加を防いだ地上での粘性計測を試みた．本研究に用いた実験装置の概略図を図 1 に示す．本装置ではステンレス製のチャンバー内にガスジェットノズルを設置している.実験に先立ちチャンバー内のガスを Ar-H2 混合ガスで置換することで，不活性または還元雰囲気下で実験を行うことが可能である．

図 2. ガスジェット浮遊装置を利用して浮遊・融解させた
Cu 試料(A)開放型ガスジェット浮遊装置で作製,（B）密閉図 1. 本研究で使用した密閉型ガスジェット浮遊炉型ガスジェット浮遊装置で作製

チャンバー内のガスを置換した後，ガスノズル先端に設

３．実験結果置した試料に向けてガスを流して試料を浮遊させた．試料

3・1 浮遊・溶融実験の浮遊後，チャンバー上部に設置した NaCl 製の窓を通し

図 3 に Ni 試料を浮遊・融解させ，液滴振動法により粘て CO2 レーザーを照射することで試料を融解させ，その性および表面張力測定を行った時の温度履歴を示す．また時の温度を，放射温度計を用いて測定した．

図中には表面振動を励起させるために音波振動を加えた

試料背面からビームエキスパンダーでビーム系を広げときの信号も示している．浮遊した Ni 試料に対して炭酸た波長約 630 nm のレーザーをバックライトとして照射し，ガスレーザーを照射することで，加熱・融解させた．温度

試料の投影画像を取得した．試料を安定に浮遊・融解させ上昇時にその勾配が緩やかに変化する温度が存在するが，た後，試料を浮遊させているガス流に音波振動を加えるこ

これは試料が融解するために生じたプラトーである．このとで，試料の表面振動を励起させた．表面振動している試温度を利用して放射温度計を校正し温度測定を行った．

料形状は，1000 fps の高速度カメラで撮影して取得した．

完全に試料が融解し，浮遊状態および温度が安定した後，本装置を用いて浮遊融解させた銅試料の写真を図 2 に示

音波信号を与え，試料の表面振動を励起させた．その時のす．従来の開放型のガスジェット浮遊を行った場合，実映像を高速度カメラで取得した．液滴の振動の映像を取得

験には Ar-H2 混合ガスを用いていたにもかかわらず試料した後，レーザーの出力を下げることで温度を低下させた．

は高温で酸素と反応し，表面に酸化物のスケールを形成

再度温度が安定した後，音波信号を与え表面振動の映像をしていることが分かる．一方，本研究で開発した装置を取得した．この一連の実験を行うことで，試料の粘性およ用いて密閉状態で酸素の混入を防ぎ浮遊・融解させた場

び表面張力の温度依存性を取得した．

合には表面に酸化スケールは形成されていなかった．こ

一連の測定が終わった後，レーザーによる照射を中止しのことから，密閉型ガスジェット浮遊装置を用いること試料を冷却した．冷却時において，急な温度上昇が見れらで試料の酸化を防いだ溶融金属の物性を測定できることれたが，これは過冷却状態に達した試料が凝固する際に凝が分かった．

固潜熱を放出する復熱過程（リカレッセンス）によるもの

である．

図 3. 液滴振動時の溶融 Ni の温度履歴．完全に試料を溶融させた後，レーザーの出力を制御して温度を下げながら音波による液滴の表面振動を励起させた．

3・2 液滴表面振動の解析
ガスジェット浮遊させた溶融 Ni の投影画像の一例を図4 に示す．液滴に表面振動を励起させることで，水平方向の試料半径が変化する．本研究により，溶融金属のように高い表面張力を持つ物質に対しても音波振動を加えることで液滴の表面振動を励起できることが分かった．この試図 5. (A)液滴の表面振動の振幅の時間変化．(B)表面振動料径の時間変化をとらえることで，表面振動周波数を求めのデータを FFT 解析することで得られた表面振動周波数ることができる．本研究では高速度カメラで取得した試料のピーク．

画像の水平方向での試料直径を解析した．
3・3 溶融 Fe および Ni の表面張力
本装置を用いて測定した溶融 Fe および溶融 Ni の表面張力の温度依存性を図 6 に示す．また図中には電磁浮遊法による液滴振動によって測定された溶融 Fe，Ni の表面張力の文献値を合わさせて示している．本研究では溶融 Feおよび Ni の表面張力を 1650 K から 2000 K という広い温度範囲で測定することができた．本研究で測定された金属融体の表面張力は Fe，Ni ともに文献値[4,5]よりも 10%程度低い値が得られた．表面張力の温度依存性はともに負の
図 4. ガスジェット浮遊させた溶融 Ni の投影画像温度勾配を示している．

画像解析の結果得られた液滴振動の振幅の時間変化を
図 5(A)に示す. 図は液滴振動を励起させた後の減衰過程を示している．液滴の表面振動の振幅は指数関数的に単調に減少しており，0.4 秒程度時間が経過するとほぼ振動は停止していることが分かる．この指数関数的減衰の最大値に接するように指数関数をフィッティングさせることで減衰の緩和時間を求めた．
また，式(2)で示したように，表面振動の振動周波数から液滴の表面張力を求めることができる．図 5(A)で得られた表面振動の信号に対して FFT 解析を行うことで，図 5(B)に示すように表面振動周波数を求めた．得られた表面振動周波数のピークは 226 Hz に鋭いピークを持っており，液図 6. 本研究で測定した溶融 Ni および Fe の表面張力の温滴の表面振動数を精度良く決定できる．

度依存性．

溶融金属の微量な表面活性元素が存在するとその影響条件での粘性測定を行った．

を受けることが知られている[4]. 酸素のような表面活性

図 8 に本手法で測定した溶融 Ni の粘性と回転振動法で元素が雰囲気中に微量に含まれている場合，溶融金属の表測定された溶融 Ni の文献値との差を示す．ガス流量が大面張力が大きく低下することが知られている．また溶融金きくなるとともに，測定した粘性は文献値に近づいていく属の表面に酸素などの表面活性元素が吸着している場合，傾向があることが分かった．ガス流量が小さい場合には試温度が高くなるに従い表面活性元素が表面から脱離する料の浮遊位置が低くなるためガスノズルと試料の隙間がことから，表面張力は正の温度依存性または，負の弱い温小さくなり液滴周辺のガス流速が増大する(図 9 左図)．

度依存性を持つことが報告されている[4]．よって今回測

一方，ガス流量が大きい場合はガスノズルと試料の隙間定された表面張力の値は Fe, Ni ともにガス中に含まれるが大きくなるため相対的に液滴周辺を流れるガス流速が微量の酸素の影響を受けて低下したものであると考えら小さくなる(図 9 右図)．その結果，ガス流による液滴内のれる．今後，ガスジェット浮遊装置を用いた表面張力測定流動が抑制され，Lamb のモデルで考えられているようににおいて，試料に吹き付けるガスの酸素分圧を計測するこ

液滴内の流れを無視できるような条件に近づいたため粘とで，溶融金属の酸素分圧依存性に関する新しいデータが性が文献値に近づいたと考えられる．これら新たに得られ取得できると期待できる．

た知見を元に，液滴振動法による粘性測定のモデル式が今後改良されていくと考えられる．

3・4 溶融 Fe および Ni の粘性
本研究によって得られた溶融 Fe および Ni の粘性の温度依存性を図 7 に示す．回転振動法によって測定された溶融 Fe および Ni の文献値の値[6]も示す．本研究で測定された粘性は溶融 Fe および Ni ともに温度上昇に伴い低下していることが分かる．しかし，本研究で測定された値は文献値に比べ 50％程度高い値を示すことが分かった．

図８. ガスの流速を変化させた時に測定される見掛けの粘性の変化．

図７. 本研究で測定した溶融 Ni および Fe の粘性の温度依存性．
今回の実験でデータを解析する際に用いた Lamb[3] の式では振動が微小であることと,液滴の平衡時の形状が真球であることが仮定されているとともに，液滴内の流れの図 9. 粘性測定におけるガスの流速の影響のモデル．

影響は考慮されていない．このような仮定に対し，実際のガスジェット浮遊法での粘性測定には，振動を画像でとら４．まとめえるためにある程度の強度を有する振幅が必要である．ま

本研究では，新たに密閉型のガスジェット浮遊装置を作た一方向から試料にガスを吹き付けていることから溶融製し，当該装置を用いた溶融金属の粘性測定を試みた．本

金属中に流れが生じるといった現象が解析結果に影響を装置を用いることで，金属の酸化を防いだ物性計測が可能与えている可能性がある．そこで，ガスジェット浮遊でのであることが示された．また開発当初には想定していなか測定時にノズルから試料に吹き付けられるガスの流量をった溶融金属の表面張力も本装置を用いることで測定で変化させることで間接的に溶融金属内の流れを制御したきることが分かった．

参考文献

密閉型ガスジェット浮遊装置で測定した表面張力は文献値よりも 10％程度低い値をとり，粘性は高い値がでることが分かった．表面張力が低く測定される原因としては，ガス中に含まれる表面活性元素による酸素の影響が出ているものと思われる．今後浮遊に使用するガスの酸素分圧を測定することで，表面張力の酸素分圧依存性に関する新たな知見が得られると期待できる．また見かけの粘性が高く計測された要因についてはガス流による浮遊液滴内の流動の励起によるものであると考えられる．

1) Brillo J.; Thermophysical Properties of Multicomponent
Liquid Alloys, De Gruyter Oldenbourg; (2016)2) Rayleigh L.; On the capillary phenomena of jets., Proc R
Soc London 29 (1879) 71–97.
3) Lamb H.; Hydrodynamics, 6th ed., Cambridge UniversityPress, (1932).
4) Ozawa S., Takahashi S., Watanabe N., Fukuyama H.;
International Journal of Thermophysics, 35 (2014) 17051711.

謝 辞5) Morohoshi K., Uchikoshi M., Isshiki M., Fukuyama H.;

本研究の成果は 2019 度，天田財団研究助成を受けたもSurface tension of liquid iron as functions of oxygenのであり，ここに謝意を表します．天田財団の支援の下，

activity and temperature, ISIJ International, 51 (2011)

新たな密閉型ガスジェット浮遊装置を開発し，非接触での1580–1586.

溶融合金の地上での粘性測定に挑戦することができまし

6) Sato Y., Sugisawa K., Aoki D., YamamuraT.; Viscosities

た．この研究・開発を通じ，測定データの解析方法についof Fe–Ni, Fe–Co and Ni–Co binary melts, Meas. Sci.て新しい知見を得ることができました．今後の技術開発のTechnol. 16 (2005) 363.

発展にご支援いただきましたことに改めて感謝申し上げます．