ナノ秒時間分解 X 線回折測定によるレーザーピーニングメカニズムの解明
熊本大学 パルスパワー科学研究所
准教授 川合 伸明（平成 29 年度 一般研究開発助成 AF-2017231）
キーワード：レーザーアブレーション，時間分解 X 線分光，レーザー誘起衝撃波

１．研究の目的と背景

討[3]が進んでいる一方，実験的な調査は未だ十分に進んでレーザーピーニングは，パルス幅が数十ナノ秒以下のパはいない．しかしながら，レーザーピーニングは，高い安ルスレーザーを金属材料の表面に集光照射することによ

全性が求められる構造体の表面強化技術として重要なだ

りアブレーションを生じさせ，その反作用として生じる衝けでなく，非接触処理・局所処理といった特徴と部品の軽撃応力波を利用してピーニング処理を行う技術である．発量化・小型化の背景とが相まって，小型で薄い金属部品の生した衝撃波により金属材料表面で塑性変形が生じ，圧縮高強度化技術としても期待されており，そのプロセスの最残留応力の付与や加工硬化などが引き起こされる．その結適化が強く望まれている．また，レーザー誘起の塑性変形果，疲労強度が向上し，応力腐食割れの発生や進行が抑制現象は，パルスレーザーを利用した材料合成や加工・成形される．レーザーピーニングは，ショットピーニングに代など，様々なレーザープロセシングの技術発展においても表される他のピーニング処理と比較し，より深い領域まで重要な要素であり，レーザー誘起衝撃波による塑性変形機残留応力を付加できることや，制御性に優れることなどか構の実験的解明は重要な技術課題であるといえる．

ら，高い安全性が求められる航空産業や原子力産業を中心に利用が広がっている．

以上の背景から本研究では，放射光パルス X 線とパルスレーザーを同期させることによる，ポンプ・プローブ型

レーザーピーニングの有効性そのものは，さまざまな材のナノ秒時間分解 X 線回折実験を行い，パルスレーザー料へのレーザー照射実験や，実構造物への適用を通して揺誘起衝撃変形に伴う格子ひずみおよび微細構造の時間変るぎないものとなっている[1, 2]．しかしながら，残留応力化過程のナノ秒時間分解で明らかにし，レーザー照射条件付与や微細構造変化などレーザーピーニング効果の評価や物質（結晶構造）の違いが塑性変形過程に与える影響をは事後観察によるものがほとんどであり，ピーニング効果評価することにより，パルスレーザー誘起衝撃変形におけの形成メカニズムは未だ十分に解明されていない．そのたる塑性変形ダイナミクスを実験的に検証することを目的

め，レーザー照射条件においても経験則に依る部分が大きとする．

く，処理条件の最適化がなされているとは言い難いのが現状である．

２．研究方法レーザーピーニングのメカニズムが未だ十分に解明さ本実験における時間分解 X 線回折実験は，高エネルギれていない理由として，その塑性変形過程が静的な荷重条ー加速器研究機構（KEK）の放射光施設である PF-AR の件におけるものと大きく異なることが挙げられる．ひずみNW14A ビームラインで行った．図 1 に NW14A ビームラ速度が 10-1 /s 程度の静的な荷重条件における塑性変形過インに構築されたポンプ・プローブ型時間分解 X 線分光程は，付与される応力場に追随・同調して転位に代表されシステム[4]の概略図を示す．同システムでは，X 線パルスる欠陥の生成・運動が生じる准平衡過程である．一方，パセレクターと X 線シャッターにより放射光 X 線パルス列

ルスレーザー誘起の衝撃波を利用して塑性加工を加えるから 1 パルス（パルス幅 100 ps）のみを取り出すことが可

レーザーピーニングプロセスでは，ひずみ速度は 105 /s 以能となっている．NW14A ビームラインに設置されている上にも達する．このような超高ひずみ速度変形下では，降装置郡は，PF-AR の蓄積リングを周回している電子バンチ伏応力が静的荷重時と比較し数倍も大きくなるなど，変形の周回周波数を基準に制御されており，ポンプ光となるパ挙動が大きく異なることが知られている．これは，塑性変

ルスレーザーと X 線パルスとのディレイ調整は 100 ps 以

形を支配する転位の運動速度より，応力・ひずみを伝える下のジッターで任意に設定可能となっている．X 線のエネ衝撃波の伝播速度が早くなることに起因しており，転位のルギー値およびエネルギー幅も調整可能である．本研究で運動は急激な応力場変化に対する時間緩和現象として塑

はピークエネルギー値を 16 keV とし，多結晶金属を対象性変形に寄与することになる．このような変形機構を解明とした実験ではエネルギー幅 dE/E=1.5%の単色 X 線を，するためには，km/s オーダーの衝撃波速度で伝播する応

単結晶材料を対象とした実験ではエネルギー幅 dE/E=15%力・ひずみの時間変化過程を明らかにする必要があり，分の白色 X 線を用いた．X 線は試料面に対して垂直に照射

子動力学法などを用いた数値シミュレーションによる検され，その照射サイズは水平方向 0.45 mm×鉛直方向 0.25

図１ PF-AR NW14A ポンプ・プローブ型時間分解 X 線回折・散乱測定システムmm である．試料で回折した X 線を，試料裏面に配置され厚み方向に対して十分に広い領域に平面衝撃波を伝播さた 2 次元 CCD 検出器で検出することにより，透過ラウエせることにより，マクロには 1 軸ひずみ圧縮状態が達成さ回折像を取得した．レーザー誘起衝撃波発生用のポンプ光れる条件とした．には，レーザー強度 1 J/pulse，パルス幅 10 ns，波長 1064nm の Nd:YAG レーザーおよび，レーザー強度 16 J/pulse，パルス幅 12 ns，波長 1064 nm の Nd:ガラスレーザーを用いた．実験配置上，レーザー照射軸は X 線照射軸から 15°３．研究成果
3・1

レーザー誘起衝撃波による純アルミニウムの微細構造変形過程[6]傾けられているが，レーザー照射面および照射中心は X 線

本実験で用いたアルミニウム箔材の初期微細構造をパルスのそれと一致するよう調整されている．レーザーのEBSD により調べた．その結果，結晶粒に配向は見られな集光経は X 線照射サイズより大きい 500 μm とした．本研

いこと，結晶粒径は数十 μm～100 μm の範囲で分布してい究では 2 種類の材料を対象に実験を行った．1 つは純アルることが分かった．図２(a)にレーザー照射前の試料で測ミニウムであり，一般的な多結晶金属材料におけるレーザ定された透過 X 線回折像を示す．多結晶試料であるため，ーアブレーションに伴う塑性変形進展の評価を目的とし

X 回折像は Debye-Scherrer リングを形成していることが分た．もう 1 つは，CaF2 単結晶であり，衝撃波伝播方向と結かる．回折リング内に確認される回折スポットは，それぞ晶方位の関係が変形過程に与える影響を評価することを

れ試料内における比較的大きい結晶粒からの回折点であ目的とした．尚，単結晶試料の入手性，リファレンスとなる．Debye-Scherrer リングを形成している回折面は，内側る単結晶バルク体の衝撃圧縮データの存在 [5]などの理由から(111), (200), (220), (311)である．図２(b)に 1 J/pulse のから，単結晶実験の試料として CaF2 を選定し，(100)およレーザー照射後 30 ns に取得された X 線回折像を示す．レび (111) に そ っ て 切 り 出 さ れ た も の （ 以 後 そ れ ぞ れーザー照射前の回折像と比較し，Debye-Scherrer リング内

CaF2[100]，CaF2[111]と表記）を使用した．いずれの試料もの回折スポットの数が減り，アジマス方向（円周方向）に形状は 5-mm 角の板状であり，厚みは純アルミニウム試料

ブロードな回折像が新たに現れることにより，スムーズに

では 50 μm，CaF2 試料では 100 μm である．CaF2 試料では，連続したリングパターンを形成していることが分かる．回

試料のレーザー照射面側にアブレーターが必要となるた折像のブロードニングは，レーザー誘起衝撃波により試料

め，1 J/pulse のレーザー照射時には 6-μm 厚のアルミニウ内に生じる転位ネットワークやサブグレインの形成，結晶ム箔を，16 J/pulse のレーザー照射時には 25-μm 厚の PET

粒の微細化および回転といった塑性変形プロセスに起因フィルムを用いた．各アブレーターにレーザーを集光照射するものと考えられる．そこで，回折ピーク形状の時間変することによりアブレーションさせ，その反作用として衝化を基に，試料に生じたひずみ量や結晶粒の微細化に関し撃波を試料内部に伝播させた．いずれの実験においても，ての定量評価を試みた．

(a)サイズにまで微細化されていることが示唆される．衝撃荷重下におけるアルミニウムの転位密度 は，塑性変形による微細ひずみと結晶粒サイズと関係付けられ，以下の式で求められる[7, 8]．
2√3
ここで， はバーガースベクトルで，アルミニウムでは0.286 nm である．Williamson-Hall 法により求められた結晶子サイズ と不均一格子ひずみ の値をそれぞれ用いると，転位密度0.7710m となる．見積もられた転位密度は，衝撃荷重下における FCC 金属の分子動力学シミュレーション[9]により求められた値より 2～4 桁低い値となっている．その一方，転位の運動を考慮した Meyers によ(b)る転位密度モデル[10]とは良い一致を示す．これまで行われてきた，衝撃実験後に回収された試験片に対する事後測定による解析では，Meyers モデルよりも更に低い転位密度であった．このことは，これまでに行われてきた衝撃回収実験では，試料の回収過程において衝撃波により導入された転位の消滅が生じてしまい，衝撃誘起の塑性変形機構を正しく評価できていない可能性を示唆している．つまり，衝撃波により材料に生じる塑性変形の機構評価において，実時間測定が非常に重要であることが明らかになったと言える．本研究で実施された，ポンプ・プローブ型時間分
解 X 線回折法は，レーザー衝撃波誘起の塑性変形過程をin situ で評価することができる非常に強力なツールである．

図２ 純アルミニウム試料の２次元透過 X 線回折像(a)レーザー照射前，(b) 1J/pulse レーザー照射後 30 ns

今後は，今回１条件だけであったレーザー照射条件を変化させ，また結晶構造の異なる金属材料を用いるなどし，実験を継続していくことにより，多結晶金属材料のレーザーレーザー照射タイミングに対して様々な遅延時間で測定された X 線回折パターンに対し，各回折スポットにお衝撃波誘起の塑性変形機構を明らかにしていきたいと考えている．

ける半値幅を計測しその分布の変化を調査した．その結果，レーザー照射タイミングから X 線回折測定までの遅延時間が遅くなるにしたがい，つまり試料内をレーザー誘起衝

3・2

レーザー誘起衝撃波による単結晶 CaF2 単結晶の弾性応答および塑性応答撃波が伝播していくにしたがい，半値幅が大きくなってい

図３に CaF2 単結晶に対して実施したレーザー衝撃圧縮

くつまり，回折ピークがブロード化していくことが明らか

下実時間 X 線回折実験において測定された，透過ラウエとなった．この回折ピークのブロード化はレーザー誘起衝回折像を示す．図中の(a)，(b)はレーザー照射前の状態であ撃波が試料全体を伝播するまで継続する．この回折スポッり，(c)，(d)，(e)，(f)はレーザー照射後 4 ns の状態で取得

トの半値幅分布を基に，レーザー誘起衝撃波伝播により変された回折像である．また，(c)，(d)におけるレーザー強度化する平均結晶子サイズおよび不均一格子ひずみの導出は 1 J/pulse であり，(e)，(f)では 16 J/pulse である．CaF2[100]，を行った．平均結晶子サイズおよび不均一格子ひずみの導CaF2[111]いずれの試料においても，レーザー強度が 1出には Williamson-Hall 法[7]を用いた．Williamson-Hall プロ

J/pulse の条件においては，2θ 方向（径方向）高角度側（外ットを行うに際して，測定された 4 つの回折面(111), (200),側）に新たな回折点が現れていることが分かる．本実験で(220), (311)すべての値を用いた．今回は，衝撃波によるピ行った白色 X 線によるラウエ回折では，結晶構造に異方ークブロードニングが最大となった状態での評価を行い，的なひずみが生じた時に回折点が移動する．(c)，(d)に見ら衝撃波が試料全体を通過したタイミング（本実験ではレーれるように全ての回折点が一様に高角度側にシフトしてザー照射後 9 ns）で取得された X 線回折像に対して解析いる状態は，結晶構造が一軸方向に縮んでいることに相当

33 nm，不均一する．このことから，この衝撃圧縮条件では，結晶格子と10 と求められた．この結果から，いうミクロの状態でも一軸ひずみ状態が達成されており，衝撃波面背後の応力場により，μm サイズの結晶粒が nm

応力・ひずみ緩和の生じていない弾性変形領域の格子応答を行った．解析の結果，結晶子サイズ
格子ひずみ0.21

プロファイル計測を実施することにより，衝撃波伝播方向におけるマクロなひずみ分布状態の情報を取得し，本回折画像と比較することにより，格子ひずみの衝撃波伝播方向における空間分布ならびに，その時間発展を明らかにしていきたいと考えている．また，塑性変形領域においては，各回折点のシフト方向の違いから，結晶の回転やすべりの方向を明らかにし，結晶方向と衝撃波伝播方向の関係も含めた，塑性変形のメカニズム解明に繋げていく予定である．

４．結言
本研究では，ポンプ・プローブ型時間分解 X 線分光システムを活用し，パルスレーザー照射によるレーザーアブレーションにより材料内部に生じる格子レベルの変形過程を実時間で観測することを試みた．アルミニウムを対象に行った実験では，レーザー誘起衝撃波の伝播により結晶粒が μm サイズから nm サイズに微細化されていることが確認され，衝撃波面の背後で激増する転位密度の評価にも成功した．CaF2 単結晶に対して行った実験では，放射光の特徴を利用した白色 X 線によるラウエ回折測定を行うことにより，衝撃波に対する結晶格子レベルでの弾性応答と塑性応答とを分離して実時間観察することに成功した．レーザー誘起の変形過程を実時間計測で評価することが可能である本実験手法は，レーザーピーニングに代表される様々なレーザー加工技術における変形機構・加工機構の解図３ CaF2[100]試料((a), (c), (e))および CaF2[111]試料((b), (d), (f))で測定された２次元ラウエ回折像．(a),(b):レーザー照射前．(c), (d): 1J/pulse レーザー照射後
4 ns．(e), (f): 16J/pulse レーザー照射後 4 ns．
を観測した結果であるといえる．一方，(e)，(f)においては，全ての回折点がシフトとブロードニングが混在している状態となっている様子が分かる．加えて，シフトの方向が回折点により異なっている様子も観察できる．これらの結果から，16 J/pulse の照射条件における衝撃圧縮状態では，マクロには一軸ひずみ状態ではあっても，結晶格子レベルではもはや一軸ひずみを維持することができず，結晶子の回転や不均一変形により応力・ひずみ緩和が生じている，つまり降伏後の塑性ひずみが生じている状態の格子応答を観測した結果であると言える．
本実験により，衝撃圧縮下における降伏前後の状態における格子応答の様子を，X 線回折により観測することに成功した．しかし，本測定は透過法であるがゆえに，回折画像は衝撃波伝播方向のひずみ分布状態が重畳したものとなっている．今後は，レーザー速度干渉計を用いた衝撃波明に非常に有用であるといえる．

謝辞

KEK PF-AR NW14A ビームラインでの時間分解 X 線回折実験の実施にあたり，KEK 物質構造科学研究所の一柳光平氏，足立伸一氏，野澤俊介氏，深谷亮氏，船守展正氏，筑波大学の高木壮大氏，興野純氏，東京工業大学フロンテ
ィア材料研究所の中村一隆氏に協力を頂いた．

参考文献[1] Y. Sano et al., Mater. Sci. Eng. A 417, 334 (2006).
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