数理科学と計算科学の融合によるナノ構造体の設計技術
京都大学 高等研究院 物質ー細胞統合システム拠点
講師 パックウッド・ダニエル (Daniel Packwood)
2019年9月20日

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自己紹介
京都大学 WPI-iCeMS
講師・主任研究者（2016～）
JSTさきがけ 数学協働領域（2014‐2018、兼任）
東北大学 WPI－AIMR
特任助教（2012－2016）
京都大学理学研究科化学専攻
JSPS外国人特別研究員（2010‐2012）

カンタベリー大学（2010年卒業、化学専攻、統計学副専攻）

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自己紹介
J. Mater. Chem. C. 7, 2019, 3452

SIAM J. Appl. Math. 74, 2014, 1298

理論化学

応用数学

（第一原理計算）（確率論、統計学）「理論駆動材料科学」というパラダイムを目指す
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研究概念

課題
構造の予測・制御機能のデザイン・制御

近い未来のための材料

遠い未来のための材料

有機半導体

表面上のナノ構造体（超分子構造）4表面上のナノ構造体

例1

超真空分子蒸着
分子（10-10 torr程度の真空）

分子

金属表面

分子自己組織化

ナノ構造体
（円）

ナノ構造体

Jethwa et al. ACS Nano 11, 2017, 8302
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表面上のナノ構造体

超真空分子蒸着・分子自己組織化

例2分子分子

金属表面

ナノ構造体
（単一層）

Peyrot and Silly. J. Phys. Chem. C. 121, 2017, 20986
6表面上のナノ構造体

例3Br

超真空分子蒸着・分子自己組織化

分子Br

分子

ナノ構造体
（鎖）
金属表面

Han, Hitosugi et al. ACS Nano 8,
2014, 9181

43 nm

従来、この３例のような金属表面への蒸着に利用される分子の選択は経験に基づいていた。
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超真空分子蒸着実験の流れ （早い場合）
1．真空を破壊して、蒸着物となる化合物を入れること・760 torrから10-10torrの真空を回復すること> 4日間

2．金属表面を準備すること> 2日間
3．化合物の昇華温度を見つけること> 1日間
4．化合物を蒸着して、走査トンネル顕微鏡でナノ構造体を観測すること> 2日間

超真空容器・走査トンネル顕微鏡＠京都大学iCeMS

一週間以上が掛かる！
蒸着物をうまく選ばないと目標とするナノ構造体が形成しない。
→ 実験のやり直しが必要
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未来像 計算機上のナノ構造体設計合う場合

1. 蒸着分子の設計形成確率

2．ナノ構造体の予測目標とするナノ構造体に合わない場合目標とするナノ構造体を試作・評価すること

候補分子

3．機械学習による蒸着分子の調整・設計新技術に至る展開

Ａ：ナノ構造体とその形成確率を予測できる理論
Ｂ：蒸着分子を調整・設計できる機械学習9新技術の説明（Ａ）
Part A.

Part B.
形成確率

ナノ構造体を予測できる理論

候補分子

蒸着分子を調整・設計できる機械学習10ナノ構造体の予測とは形成確率：

候補構造
サーチスペース

候補構造

最適な構造
＝形成確率を最大にする候補構造
ナノ構造体の予測とは、サーチスペースを探索して、最適な構造を見つけること
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従来技術とその問題点どこが難しい❓ 簡単な例
物理の基礎的方程式を解くこと
候補構造（分子2個の場合）

良いコンピューターp=3%

分子の２個の場合では、• 形成確率の計算はほぼ12時間が掛かる。
• 色々な近似を導入すると、ほぼ480個の候補構造がサーチスペースに入っていると分かる。
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ナノ構造体予測はどのぐらいの時間が掛かる❓

候補構造

候補構造

サーチスペース
試行錯誤による平均時間~ 0.5×480個の候補構造×12時間/候補構造 = 120 days

分子3個の場合は7500 days (~20 years)!
形成確率計算の加速化・試行錯誤より賢い探索方法が必要！
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新技術の特長GAMMAモデル*例データ-4.16 eV-7.02 eV…
p = 15 %ナノ構造体の対称性によってサーチスペースの短縮化

Packwood et al. Nature
Communications 8,2017, 14463

例データを取り入れて形成確率の計算の加速化

ナノ構造体予測の可能化！
* Generalized block AsseMbly Machine learning equivalence class sAmpling

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GAMMAモデルによる予測
実験
Br

金属銅に蒸着Br43 nm予測

形成確率：～70%10個の分子なら、予測が最大２か月間ぐらいがかかる（年間スケールより遥かに早い）
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GAMMAモデルによる予測
実験
CH3

金属銅に蒸着
CH3
43 nm

予測

それぞれのナノ構造体について形成確率も計算できる
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GAMMAモデルによる予測（未確認のケース）

CHO

CF3CHO
CF3Cl
CF3Cl

CF3

ナノ構造体を予測できる理論に成功
Packwood et al. Nature Communications 8, 2017, 14463
Packwood et al. Nature Communications 9, 2018, 2469

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新技術の説明（Ｂ）
Part A.

Part B.
形成確率

ナノ構造体を予測できる理論

候補分子

蒸着分子を調整・設計できる機械学習18

2．ナノ構造体の予測（GAMMAモデルで）1. 蒸着分子の設計

形成確率

計算機上のナノ構造体設計

候補分子

3．機械学習による蒸着分子の調整・設計

望ましいナノ構造体が形成できる蒸着分子を導出するまで反復する。
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蒸着分子を予測するための機械学習
BrNH2・・・
Br

望ましいナノ構造

NH2

必要なパーツを形成できる蒸着分子必要なパーツ【まず】 望ましいナノ構造体にとって必要なパーツを形成できる蒸着分子を特定することBr

NH2・・・
Br

NH2

電気陰性度が重要とみられる【そして】 必要なパーツにとって重要そうな化学的特性を抽出して蒸着分子を新たに提案すること
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ナノ構造体設計 全体のサイクル
Br

Cl

Br

1. 蒸着分子の設計

形成確率

2．GAMMAモデルでナノ構造体予測Cl0. GAMMAモデルで必要なパーツを形成できる蒸着分子の特定（サイクル前にするステップ）

候補分子

3. 重要そうな化学的特性を抽出し、蒸着分子を提案すること望ましいナノ構造体を高い確率で形成する分子を導出するまで反復すること
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例

ナノ構造体の設計

XX

サイクルから出られた蒸着分子
望ましいナノ構造体

望ましいナノ構造体と近い物が予測された！
計算時間はほぼ2か月間それが形成するナノ構造体（実験検証中）形成確率 ~ 90 %
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まとめ

計算機上のナノ構造体設計

2．ナノ構造体の予測

1. 蒸着分子の設計
3．機械学習による蒸着分子の調整・設計

ナノ構造体予測と機械学習によって「ナノ構造体設計」へ進んでおり、予備的な技術も出てきた。「計算駆動ナノ構造設計」というパラダイムを狙っています。
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企業への期待1．「計算機上のナノ構造体設計」は企業にとって価値があるか❓どのように応用できるか❓どのようなブレークスルーに繋げていくか❓
2．今の理論は限られているので、適用範囲をどのように拡大すればよいか教えてください。
3．実験検証（走査トンネル顕微鏡・超真空蒸着）ができる人も探しています。
産学連携・共同研究は大歓迎なので、アイデアや提案があったらどうぞ遠慮なく教えてください！
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お問い合わせ先
京都大学
高等研究院・細胞ー材料統合システム拠点(iCeMS)
研究支援部 講師 藤井永治
ＴＥＬ 075－753 － 9753
ＦＡＸ 075－753 － 9759
e-mail efujii＠icems.kyoto-u.ac.jp

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