令和 5 年度原子力規制庁委託成果報告書

東京電力福島第一原子力発電所プラント内
核種移行に関する調査

国立研究開発法人

日本原子力研究開発機構

令和 6 年 3 月

本報告書は、原子力規制委員会原子力規制庁からの委託により実施した業務の成果を取りまとめたものです。
本報告書に関する問合せは、原子力規制庁までお願いします。

1． はじめに ....................................................................................................................... 1-1
2． 1F プラント内核種移行に係る実施項目 ...................................................................... 2-1
2.1

重大事故解析 ......................................................................................................... 2-1

2.1.1

目的 ................................................................................................................ 2-1

2.1.2

解析のための条件の検討 ............................................................................... 2-1

2.1.3

解析結果......................................................................................................... 2-2

2.1.4

まとめ ............................................................................................................ 2-5

2.2

関連情報の収集...................................................................................................... 2-6

3． 1F 事故分析検討会に係る実施項目 ............................................................................ 3-1
3.1

1F 試料分析 ........................................................................................................... 3-1

3.1.1

原子炉建屋内スミヤ試料分析 ........................................................................ 3-1

3.1.2

ALPS 処理水分析 ........................................................................................ 3-33

3.1.3

まとめ .......................................................................................................... 3-413.2

核種移行解析 ....................................................................................................... 3-43

3.2.1

配管内流動解析............................................................................................ 3-43

3.2.2

シールドプラグ汚染に係る検討 .................................................................. 3-50

3.2.3

まとめ .......................................................................................................... 3-59

3.3

原子炉建屋内等の汚染データの分析 ................................................................... 3-61

3.3.1

背景及び目的 ............................................................................................... 3-61

3.3.2

解析体系....................................................................................................... 3-61

3.3.3

境界条件....................................................................................................... 3-61

3.3.4

解析結果....................................................................................................... 3-61

3.3.5

まとめ .......................................................................................................... 3-67

4． おわりに ....................................................................................................................... 4-1

1． はじめに
東京電力福島第一原子力発電所（1F）事故等を踏まえた重大事故時の対策や安全評価手法並びに安全対策の高度化に関連する技術的知見を取得するために、1Fプラント内における核種の移行に関する情報整理を行うとともに、重大事故時のソースターム評価に有益と考えられる1Fプラント内核種移行挙動の把握を目的とした重大事故解析を実施している。
本年度の事業では、現在進められている 1F 廃止措置の過程で取得される様々な試料の情報に基づき 1F プラント内における核種の移行経路や FP 分布を推定するため、重大事故解析により、今後の試料採取や分析に反映すべき知見を整理した。加えて、原子力規制庁が1F 事故の継続的な調査・分析を行う目的で設置及び開催している 1F 事故の分析に係る検討会（1F 事故分析検討会）で求められた 1F 試料の分析、核種移行に係る解析、原子炉建
屋内等の汚染データの分析を実施した。具体的には、以下の通りである。
(1)1F プラント内核種移行に係る実施項目①重大事故解析
1F 事故クロノロジーや廃止措置の過程で得られた情報に基づく重大事故解析を実施
し、1F プラント内における核種の濃度や分布に関連する公開情報と解析結果の比較により放射性物質移行経路を検討するとともに、今後の試料採取や分析に反映すべき知見を整理した。
②関連情報の収集
1F 事故に関連する OECD/NEA プロジェクト会合に出席し、本事業の遂行に有用な情報の収集を行うとともに、日本原子力学会秋の大会に出席し、重大事故解析や各種サ
ンプル分析の状況等の情報を収集した。
(2)1F 事故分析検討会に係る実施項目① 1F 試料分析
1F 事故分析検討会に求められる技術情報を提供するため、1F 試料の分析等を行った。
② 核種移行解析
1F 事故におけるプラント内の流動や核種沈着状態を推定するための解析を実施し、測定された線量当量率等の汚染データを合理的に説明する事故状況を検討した。
③ 原子炉建屋内等の汚染データの分析
原子炉建屋内、非常用ガス処理系配管、排気筒等で測定された表面汚染密度や線量当量率等の汚染データに基づき放射性核種等の移行挙動を推定した。

1-1

2．

1F プラント内核種移行に係る実施項目

2.1

重大事故解析

2.1.1

目的

近年、福島第一原子力発電所における事故後の現状を確認するため、原子炉建屋や格納容器等の内部調査が進められている。これら調査によると、2 号機及び 3 号機のシールドプラ
グ下部に高線量率が観測された。この観測結果に基づくシールドプラグ以下の空間には、2号機で 20~40PBq、3 号機で 30PBq の Cs-137 が存在していると推定されている[2.1-1]。
令和 4 年度には 3 号機の事故進展からシールドプラグ下の空間である原子炉ウェルに多くの FP が移行するような事故シナリオの検討を行った。本年度は 2 号機を対象に原子炉ウェ
ルに多くの FP が移行するような事故進展の検討を THALES2/KICHE[2.1-2]を用いて行う。
2.1.2

解析のための条件の検討

2 号機のシールドプラグの汚染（20PBq、Cs-137）を起こすような事故進展を検討する。
寺田ら[2.1-3]による SPEEDI を用いたソースターム評価において、3/14 21:00 から 3/15
23:00 の間に 2 号機から多くの FP が放出されたと考えられている。図 2.1.2-1 に示すように、この期間の Cs-137 の放出は 2 種類あると考える。一つは 3/14 21:00-3/15 11:00 の期
間で、D/W 圧力が 0.7MPa を越えプラトー部分を形成している時期に相当する。もう一つ
は 3/15 11:00 以降の期間で、この時期に RPV が破損し、一部の溶融燃料がペデスタルに移行している時期と考えられている期間に相当している。この 2 つの期間の放出量を積算す
ると、およそ 1.8PBq であり、これにシールドプラグにおける Cs-137 の汚染分を考慮して
およそ 22PBq の Cs-137 が格納容器から漏出していたと推定される。
西原ら[2.1-4]による ORIGEN2.2 による解析では、Cs-137 の事故時のインベントリは2.55×1017Bq（255PBq）と推定されている。このため格納容器から原子炉ウェルに 10％程
度以上の Cs-137 の漏洩が必要である。
令和 3 年度に実施した 2 号機の事故進展解析のうち、観測された RPV 及び D/W の圧力挙動の再現性が良いケースでは、Cs の約 90%が W/W に存在している。これは溶融燃料より放出された Cs が RPV から SRV を経由して W/W プール水に移行していることを示している。このため、Cs が燃料から放出される時期から D/W 側に多く移行するような事故進展を想定する必要がある。また、現在の解析では、D/W から原子炉ウェルへの Cs の移行は、
D/W ヘッドフランジボルトの延伸による隙間の形成、及び D/W ヘッドフランジガスケットの損傷を想定している。D/W ヘッドフランジボルトの延伸は、D/W 圧力が設計圧力を超えることで延伸し隙間を生じることをモデル化している。このため、この機構による漏洩はD/W 圧力が観測された D/W 圧力の一定期間に生じたと考えられ、また、D/W 圧力が下がると D/W ヘッドの自重で生じた隙間が閉じるとしている。D/W ヘッドガスケットの損傷は
スクラム後約 88 時間に見られる D/W 圧力の減少を再現するために設定している。この損傷は発生後継続した漏洩パスとなる。一方で 2 号機の D/W に N2 を送り込むと圧力上昇が観測されていることから、1 号機や 3 号機のような大きな損傷が生じていないと推察されている。また、スクラム後 90 時間以降に RPV が破損し、一部の溶融燃料がペデスタルに落下していると推察されている。このため落下した溶融燃料から Cs の放出も考えられるが、燃料からの Cs の放出は燃料溶融初期に大部分が RPV に移行するため、この点からも D/W
への Cs の移行は燃料溶融初期に行われたと考える。
2-1

以上の考察から、1 次冷却系からの漏洩を、場所は特定せずに燃料溶融開始以降にそのタ
イミング及び漏洩面積を感度解析的に行うとともに観測データを再現できるよう、代替注
水量等 RPV 及び D/W 圧力挙動に関係するパラメータの調整を行うことした。
2.1.3

解析結果

前節の仮定に従い、RPV から D/W への漏洩のタイミング及び漏洩面積を感度解析パラメータとして、また、実測データに近づくように代替注水量等調整可能なパラメータを調整した解析を行った。今回のケースでは RPV から D/W への漏洩面積として 1.4×10-3m2 まで大きくした結果を図 2.1.3-1~図 2.1.3-3 に示す。図 2.1.3-1 及び 2.1.3-2 に示すように、RPV
圧力及び D/W 圧力履歴のおおよそを再現している。D/W 圧力履歴の 0.7MPa 付近でプラトーを形成している挙動については、D/W から原子炉ウェルへの漏洩を促すため、今回の解析結果としては過大評価となった。図 2.1.3-3 には燃料から放出された Cs がどこに移動しているかの様子を示すグラフを示した。令和 3 年度の解析では多く（約 90%）のセシウムが W/W に移行していたが、RPV から D/W への漏洩面積及び燃料溶融が開始するタイミン
グで漏洩すると仮定すると約 50％が D/W に漏洩する事故進展シナリオを構築することができた。今回のケースで原子炉ウェルへの Cs-137 の漏洩量は D/W から原子炉ウェルへの体積流量と D/W の Cs 濃度から漏洩 Cs 量を推定し、約 16PBq 程度となり環境放出量及びシールドプラグ下層における汚染量を考慮した漏洩量に近い値を得ることができた。また、
図 2.1.3-3 から、燃料から放出された Cs は短時間で 90%程度を RPV 内に放出する傾向があるため、この前後で RPV から D/W への漏洩パスを形成する必要があることが認識できる。一方 THALES2/KICHE による 2 号機の解析では RPV 破損には至っておらず、現状の事故進展の理解とは一致していない。THALES2/KICHE の解析では RPV 破損が生じると、
炉内構造物も含め全量がペデスタルに移行するため過剰評価になる恐れがある。現状の解析では、RPV 破損が生じたと考えられる時期に RPV と D/W を結ぶパスを設定し、このパスを開にすることで RPV 雰囲気を D/W に漏洩させ、過度な過小評価にならないようにしている。SPEEDI によるソースターム評価では RPV 破損が生じたあとに多くの Cs-137 の漏洩が推定されていることから、RPV 破損後の Cs の移行挙動について別途考慮する必要がある。また、建屋内スミア分析では、モリブデンがオペレーションフロア等上層階に Cs
比で多く検出され、下層階では Mo/Cs 比は小さい傾向がみられている。現状の解析ではモリブデンの移行挙動を考慮しても Mo/Cs 比に分析結果ほどの差がないことから、現状の条件に加え、Mo の移行挙動についても考慮した事故進展解析が必要である。

2-2

図 2.1.2-1 SPEDDI による Cs-137 の環境放出推定結果（本解析ではハッチ部 2 号機由来と推定）

図 2.1.3-1 RPV 圧力履歴解析結果
2-3

図 2.1.3-2 D/W 圧力履歴解析結果

図 2.1.3-3 Cs 存在割合

2-4

2.1.4まとめ

2 号機シールドプラグ下で Cs-137 による高線量率が観測されたことを踏まえ、SPEEDIによる環境に放出された Cs 量も考慮した事故進展解析を THALES/KICHE を用いて実施した。従来の評価では多くのセシウムが W/W のプール中に存在するため現状を再現することはできなかったが、RPV から D/W への漏洩タイミングを見直し、推定されるであろう、
シールドプラグ隙間への流入量と同レベルの漏洩量を生じるような事故進展条件を見いだせた。今後は、最新知見やスミア分析結果等を踏まえ、さらなる事故進展の状況解明を進める。

2.1の参考文献[2.1-1] 東京電力福島第一原子力発電所における事故の分析に係る検討会、「東京電力福島
第一原子力発電所事故の調査・分析に係る中間取りまとめ～2019年9月から2021年3月までの検討～」、（169ページ）、2021[2.1-2] 石川 淳，森山清史，“BWR/Mark-Iプラントのヨウ素化学挙動を考慮した格納容器
内ソースターム評価に係わる検討”，JAEA-Research 2010-051，日本原子力研究開発機構，2011.
[2.1-3] H.Terada et al, “Refinement of source term and atmospheric dispersion
simulations of radionuclides during the Fukushima Daiichi Nuclear Power
Station accident”, Vol.213, J. Envi. Radi. March 2020.
[2.1-4] 西原他「福島第一原子力発電所の燃料組成評価」JAEA-Date/Code 2012-018、日本
原子力研究開発機構、2012年9月

2-5

2.2

関連情報の収集（１）OECD/NEA の FACE プロジェクト会合
FACE プロジェクトは、OECD/NEA の原子力施設安全委員会（CSNI）に設置された
SAREF（Senior Expert Group on Safety Research Opportunities Post-Fukushima）
において提案された 1F 事故の調査・分析に係わる 2 つの短期プロジェクト（ARC-F 及
び PreADES）を一本化して後継するものであり、令和 4 年 7 月から 令和 8 年 7 月までの 4 年間を予定している。本プロジェクトの主な 3 つのタスクを以下に示す。
・タスク 1：事故シナリオ及び関連する FP 挙動や水素燃焼に係わる詳細な検討・タスク 2：ウラン含有粒子の特性評価及び廃止措置に向けた燃料デブリ分析技術の確立・タスク 3：データ及び情報の収集・共有
令和 5 年 7 月に実施された第 3 回会合及び令和 6 年 1 月に実施された第 4 回会合において、各タスクの進捗状況について報告された。本事業との関連性が高いタスク 1 について概要を示す。
①第 3 回会合での報告概要
核分裂生成物（FP）挙動に関連して、格納容器内における有機ヨウ素の生成や格納容
器外への放出、
シールドプラグ領域の Cs による高い汚染に係わる解析の計画とともに、シールドプラグ間を模擬した狭隘流路におけるエアロゾル沈着実験の結果が報告された。
現時点では予備実験の段階であるが、今後、水蒸気の凝縮を考慮した実験等を通じてシールドプラグ領域における汚染要因の推定に役立つ知見が得られると考えられる。
水素燃焼に関しては、格納容器内有機物の熱分解により発生する気体の分析結果の報告があった。この分析は、3 号機の原子炉建屋内水素爆発時にオレンジ色の炎が生じた要因の一つとして可燃性有機気体の燃焼が考えられたために行われた。多様な有機物を加熱した発生気体を分析した結果、熱分解気体の発生が雰囲気の温度及び組成に影響されることが明らかになった。
溶融炉心／コンクリート相互作用（MCCI）に係わる活動として、ベンチマーク解析の途中経過が報告された。本ベンチマーク解析の目的は 1 号機の解析において MCCI が長期に亘り停止しない原因を推定することである。コンクリートの浸食温度及び浸食に要する熱量（浸食エンタルピー）をパラメータとした感度解析が進められ、利用する解析
コードや条件に依っては MCCI が停止する結果が得られている。このベンチマーク解析に加え、1 号機格納容器内部調査から得られた知見において今後検討を行うべきポイン
ト（ペデスタル外側におけるデブリの堆積状況やデブリ接触時における格納容器鋼製壁の健全性等）が議論された。
②第 4 回会合での報告概要
FP 挙動に関連して、格納容器内における気体状有機ヨウ素の生成及び環境への放出に関する検討状況、シールドプラグ隙間への Cs エアロゾル沈着メカニズム解明のための実験研究の進捗について報告があった。前者においては、東京電力及び原子力機構が実施した、格納容器内有機物の熱分解による炭化水素の生成に関する知見が有用である
旨が言及された。後者では、エアロゾルの沈着実験において設定されるパラメータのうちエアロゾルの粒径や凝縮に寄与し得る水蒸気の流量が重要であるとのコメントがあった。
2-6水素燃焼に関しては、3 号機の原子炉建屋内水素燃焼の現象解明のための検討について報告があり、特に水素燃焼時にオレンジ色の炎が生じた要因について検討された。光のスペクトルや火災に係わる既往研究から得られた知見等を参照しつつ、ケーブル等の有機物から発生した炭化水素が燃焼に寄与した可能性、もしくは水素燃焼形態が爆燃から爆轟に遷移した（高温高圧状態が形成されることにより窒素酸化物が生成した）可能性が示された。また、3 号機原子炉建屋における水素燃焼が原子炉建屋 4 階から生じたことに関連して、4 階への水素蓄積の機構を原子力機構が有する大型格納容器実験装置を用いた実験により明らかにする計画及び水蒸気凝縮が水素蓄積に及ぼす影響を加味した実験前熱流動解析の結果について紹介された。
MCCI に係わる活動として、ベンチマーク解析における検討状況が報告された。本ベンチマーク解析の目的は 1 号機の解析において MCCI が長期に亘り停止しない原因を推定することである。本報告では、この原因の一つとして、ベンチマーク解析で用いられた解析コードにおいて、コンクリートの熱伝導に起因する熱損失に関するモデルが欠如していることが挙げられた。加えて、1 号機原子炉建屋外壁からコアボーリングにより採取したコンクリートサンプルの熱物性分析等に関する計画が報告された。
ソースターム逆解析関して ARC-F プロジェクトの結果が再整理され、Cs-137 についてシビアアクシデント解析結果との予備的な比較が紹介された。
（２）日本原子力学会 秋の大会


模擬燃料デブリ分析に関する報告[2.2-1～2.2-2]及び滞留水中に存在するα核種含有粒子の分析に関する報告[2.2-3]があった。燃料デブリ中の UO2-ZrO2 系をミクロンオーダーで分析する事を目的として、有力なツールとされている XAFS 法のデータ解
釈に係る課題を解決するため、XRF・XRD を同時に計測して情報を追加するシステ
ムを構築している。模擬燃料デブリを作製して XAFS・XRD・XRF の同時測定を実施し、ウランの原子価、結晶構造及び組成分析を複合的に解釈した結果について示された[2.2-1～2.2-2]。また、滞留水中のスラッジから SEM-WDX 分析により U 粒子を検出するとともに、TEM による微細組織観察及び EDS による元素分布把握を行った結果、U 粒子は主に立方晶の UO2 であるとの報告があった[2.2-3]。



福島第一原子力発電所における事故進展及び事故分析に関する報告が 4 件あった[2.2-4～2.2-7]。事故進展解析では 3 号機の炉心崩壊時の PCV 圧力に着目し、水素の大量発生が従来想定される時期よりも遅かった可能性を示唆した[2.2-4]。ただし、この仮定に基づくとベント実施前の PCV 圧力の再現性は悪くさらなる検討が必要と思われる。また、3 号機の水素爆発前後の PCV 圧力の変化をペデスタルに侵入する水とその枯渇で再現する試みが行われた[2.2-5]。PCV 圧力の再現性は向上しているが解析における仮定が意図的ではないかとの会場からの指摘があり、今後条件を詰めていくとの回答があった。



事故分析に関する発表では、3 号機爆発時に可燃性ガスの寄与が指摘されていることから PCV 内に存在する有機物からの可燃性ガスの発生を評価した[2.2-6]。この実験では存在量の多い CV ケーブルからの可燃性ガスの生成が多いと評価されたが、雰
囲気温度が 1000℃である点などデータ取得の条件等を増やすべきとのコメントがあった。また、2 号機ではブローアウトパネル(BOP)が開いたことにより水素爆発が起
2-7

きなかったと考えられているが、これについて近年開発を進めている熱流動解析コ
ード BAROC を用いて、BOP が閉の場合、設計どおり作動した場合と開の場合を解析し、原子炉建屋 5 階の水素濃度推移から BOP が作動すれば水素爆発が生じる濃度には至らないことを示していた[2.2-7]。

2.2の参考文献[2.2-1] 岡本他「マイクロ XAFSを用いた U-Zr-Gd-O系模擬燃料デブリ微粒子の分析(1) マ
イクロXAFS/XRF/XRD 同時測定系の整備」日本原子力学会2023年秋の大会予稿集、
2E14 (2023).
[2.2-2] 秋山他「マイクロ XAFSを用いた U-Zr-Gd-O系模擬燃料デブリ微粒子の分析(2) 結
晶構造、組成及び原子価の評価」日本原子力学会2023年秋の大会予稿集、2E15(2023).
[2.2-3] 新田他「福島第一原子力発電所で採取された固形分を含む滞留水のα核種分析」日
本原子力学会2023年秋の大会予稿集、2E16 (2023).
[2.2-4] 山崎他「1F3号機D/W圧力挙動に着目した炉心崩壊時熱状態の推定」日本原子力学会2022年秋の大会予稿集、1O13(2023)[2.2-5] 野崎他「福島第一原子力発電所３号機における水素爆発前後までの事故進展シナリ
オの推定」日本原子力学会2022年秋の大会予稿集、1O14(2023)[2.2-6] 古橋他「原子炉格納容器内のケーブル等有機物から発生する可燃性ガスの評価（その２）」日本原子力学会2022年秋の大会予稿集、2O03(2023)[2.2-7] 大西他「過酷事故時の原子炉格納容器・原子炉建屋の熱流動解析コード BAROC の開発(1)ブローアウトパネル作動時の原子炉建屋内水素濃度分布解析日本原子力学会2022年秋の大会予稿集、2O17(2023)

2-8

3．

1F 事故分析検討会に係る実施項目

3.1

1F 試料分析3.1.1

原子炉建屋内スミヤ試料分析

3.1.1.1

目的

原子力規制庁により、1F 事故の分析に向けた多様な試料の採取が進められている。本事業では原子炉建屋内で採取されたスミヤ試料等に対して、炉心損傷時の雰囲気条件を推定する指標となりうる核種や燃料から放出された核種の移行挙動に影響を及ぼすと考えられる核種を分析し、核種組成や化学形の推定に寄与する。今回は揮発性の高い FP として、Cs134 及び Cs-137 に加え、一部の試料に対しては I-129 についても分析を試みた。また、酸化性雰囲気で燃料から放出されやすい FP である Mo 同位体及び Tc-99、還元性雰囲気で燃料から放出されやすい FP である Sr-90 も対象とし、原子炉建屋内で採取されたスミヤ試料の分析を行った。
3.1.1.2

分析試料及び分析手順の概要

1 号機、2 号機及び 3 号機の原子炉建屋内で採取されたスミヤ試料、合計 21 試料を 2023
年 10 月 25 日に原子力科学研究所内に受け入れた。受け入れたスミヤ試料の試料 No.、試料名、採取場所及び採取日を表 3.1.1-1 に示す。また、放射化学分析の概要を図 3.1.1-1 に示す。受け入れたすべての試料に対して Ge 半導体検出器を用いた γ 線測定及びイメージ
ングプレート分析を行った。また、2 号機の 5 階で採取された 2 試料（No.61 及び No.62）
及び 3 号機の 2 階と 3 階で採取された 2 試料（No.57 及び No.59）については、ろ紙切断
後に灰化・酸分解及び化学分離を行った後、Sr-90、Tc-99 及び Mo 同位体の分析を行った。
加えて、令和 3 年度に分析を行った 2 号機の 5 階で採取された試料について、溶解における回収率がやや低かったため、γ線放出核種の他、Sr-90、Tc-99 及び Mo 同位体の再分析を行い、結果を比較した。さらに、No.59 に加え令和 4 年度に受け入れた 2 号機原子炉建屋 3 階壁及び 1/2 号機 SGTS 配管内部で採取されたスミヤ試料について燃焼法により I-129の分析を行った。

3-1

表 3.1.1-1 1F 原子炉建屋内で採取されたスミヤ試料の試料 No.※、試料名、採取場所及び採取日
試料 No.

試料名

採取場所

採取日

No.43

U1RB-1FS(Rag)

1 号機原子炉建屋内 1 階階段裏 1

2021/11/26

No.44

U1RB-1FW(Rag)

1 号機原子炉建屋内 1 階壁面 2

2021/11/26

No.45

U1RB-2FS(Rag)

1 号機原子炉建屋内 2 階階段裏 3

2021/11/26

No.46

U1RB-2FW(Rag)

1 号機原子炉建屋内 2 階壁面 42021/11/26

No.47

U1RB-3FS(Rag)

1 号機原子炉建屋内 3 階階段裏 5

2021/11/26

No.48

U1RB-3FW(Rag)

1 号機原子炉建屋内 3 階壁面 6

2021/11/26

No.49

U1RB-3FC(Rag)

1 号機原子炉建屋内 3 階格納容器壁面 7

2021/11/26

No.50

U1RB-4FS(Rag)

1 号機原子炉建屋内 4 階階段裏 8

2021/11/26

No.51

U1RB-4FW(Rag)

1 号機原子炉建屋内 4 階壁面 92021/11/26

No.52

U3RB-2FS

3 号機原子炉建屋内 2 階階段裏 1

2021/12/17

No.53

U3RB-2FW-2(1)3 号機原子炉建屋内 2 階壁面 2

2021/12/17

No.54

U3RB-2FW-3

3 号機原子炉建屋内 2 階壁面 3

2021/12/17

No.55

U3RB-2FC-4

3 号機原子炉建屋内 2 階格納容器壁面 42021/12/17

No.56

U3RB-2FC-5

No.57

U3RB-2FW-1

3 号機原子炉建屋内 2 階壁面 1

2022/6/17

No.58

U3RB-2FW-2(2)3 号機原子炉建屋内 2 階壁面 22022/6/17

No.59

U3RB-3FW-3

3 号機原子炉建屋内 3 階壁面 3

2022/6/17

No.60

U3RB-3FW-4

3 号機原子炉建屋内 3 階壁面 42022/6/17

No.61

U2RB-FHM-RT

2 号機原子炉建屋内 5 階屋上部 82022/8/4

No.62

U2RB-FHM-2FF

No.63

U2RB-FHM-Con

3 号機原子炉建屋内 2 階格納容器壁面焦げ跡 52 号機原子炉建屋内 5 階
2 階 FHM 操作室床 112 号機原子炉建屋内 5 階
FHM 操作室 操作卓表面 152021/12/17

2022/8/24
2022/8/24※：福島第一原子力発電所廃炉・事故調査に係る連絡・調整会議（第 12 回）資料 1-1（https://www.nra.go.jp/data/000463389.pdf）

3-2

図 3.1.1-1 スミヤ試料の放射化学分析の概要

3.1.1.3

γ線分析結果すべてのスミヤ試料において Cs-134 及び Cs-137 が検出された。また、No.49 以降のすべてのスミヤ試料において Sb-125 が検出された。No.45 及び No.47 を除くすべての試料でCo-60 が検出された。表 3.1.1-2 に Cs-134、Cs-137、Sb-125、及び Co-60 の測定結果を示す。

3-3

表 3.1.1-2 スミヤろ紙試料のγ線測定結果
試料
No.

試料名

No.43

U1RB-1FS(Rag)

No.44

測定開始日

Cs-134

Cs-137

Sb-125

Co- 602023/10/31

測定値
(Bq)
5.75E+00

誤差(Bq)
4.E-02

測定値(Bq)
3.22E+02

誤差(Bq)
3.E-01

測定値
(Bq)
ND

誤差
(Bq)
ND

測定値
(Bq)
1.00E-01

誤差(Bq)
1.E-02

U1RB-1FW(Rag)2023/11/1

7.46E+00

4.E-02

4.19E+02

4.E-01ND

ND

7.16E-02

8.E-03

No.45

U1RB-2FS(Rag)2023/11/2

1.45E+01

6.E-02

8.13E+02

5.E-01

ND

ND

ND

ND

No.46

U1RB-2FW(Rag)2023/11/6

8.41E+00

4.E-02

4.71E+02

4.E-01ND

ND

1.34E-01

1.E-02

No.47

U1RB-3FS(Rag)2023/11/16

6.07E+00

4.E-02

3.44E+02

4.E-01

ND

ND

ND

ND

No.48

U1RB-3FW(Rag)2023/11/17

1.34E+03

1.E+007.81E+04

1.E+01ND

ND

1.02E+00

6.E-02

No.49

U1RB-3FC(Rag)2023/11/28

6.50E+01

1.E-01

3.77E+03

1.E+002.20E+00

4.E-01

1.76E-01

1.E-02

No.50

U1RB-4FS(Rag)2023/11/29

4.50E+02

3.E-01

2.59E+04

3.E+001.16E+01

5.E-01

1.28E+00

3.E-02

No.51

U1RB-4FW(Rag)2023/11/20

6.53E+02

5.E-01

3.78E+04

6.E+001.50E+01

8.E-01

1.31E+00

4.E-02

No.52

U3RB-2FS

2023/12/1

5.35E+02

3.E-01

2.92E+04

3.E+001.28E+01

5.E-01

3.28E+00

4.E-02

No.53

U3RB-2FW-2(1)2023/12/4

1.62E+03

1.E+008.62E+04

1.E+01

2.67E+02

2.E+003.99E+01

3.E-01

No.54

U3RB-2FW-3

2023/12/5

4.15E+02

3.E-012.30E+04

3.E+002.16E+01

2.E+01

5.93E+00

5.E-02

No.55

U3RB-2FC-4

2023/12/7

2.07E+03

1.E+001.10E+05

1.E+01

3.62E+01

2.E+009.09E+00

2.E-01

No.56

U3RB-2FC-5

2023/12/8

1.29E+03

1.E+006.85E+04

1.E+01

3.16E+01

4.E+002.32E+00

8.E-02

No.57

U3RB-2FW-1

2023/11/7

1.69E+03

1.E+008.84E+04

1.E+01

4.04E+01

2.E+009.42E+00

2.E-01

No.58

U3RB-2FW-2(2)2023/11/8

1.27E+03

1.E+006.66E+04

1.E+01

6.93E+01

2.E+001.20E+01

2.E-01

No.59

U3RB-3FW-3

2023/11/9

4.34E+02

4.E-01

2.29E+04

4.E+002.27E+01

6.E-01

5.13E+00

7.E-02

No.60

U3RB-3FW-4

2023/11/10

5.78E+02

7.E-01

3.04E+04

8.E+003.15E+01

1.E+004.81E+00

1.E-01

No.61

U2RB-FHM-RT

2023/11/13

2.88E+02

3.E-01

1.37E+04

2.E+001.82E+02

5.E-01

4.56E+00

5.E-02

No.62

U2RB-FHM-2FF

2023/11/14

1.78E+02

2.E-01

8.92E+03

2.E+002.75E+02

4.E-01

1.31E+01

7.E-02

No.63

U2RB-FHM-Con

2023/11/15

2.93E+02

3.E-01

1.47E+04

2.E+008.47E+02

6.E-01

1.83E+01

8.E-023-4

3.1.1.4

イメージングプレート分析結果

スミヤ試料のどの部位に放射性物質が付着しているかを確認するため、イメージングプ
レート分析を行った。図 3.1.1-2～3.1.1-4 にスミヤ試料の写真とイメージングプレート画像を示す。

図 3.1.1-2 1 号機原子炉建屋内スミヤ試料の写真及びイメージングプレート画像

3-5

図 3.1.1-3 3 号機原子炉建屋内スミヤ試料の写真及びイメージングプレート画像

図 3.1.1-4 2 号機 FHM 操作室のスミヤ試料の写真及びイメージングプレート画像

3-6

1 号機においてスミヤ試料はウェスを用いて採取されており、外観からは汚染位置が分からなかったが、イメージングプレート画像により汚染分布が確認された。今後、化学分離を行う前に、ウェスを開いた形で再度イメージングプレート画像分析を行い、汚染分布を再度確認したうえで切断を行う。2 号機と 3 号機で採取されたスミヤ試料はスミヤろ紙を用いて採取されており、目視で確認される汚れと汚染部位が一致した。加えて、イメージングプレ
ート画像では、目視では分からない黒点状の放射能の高い部位が観察された。

3-7

3.1.1.5

スミヤ試料の切断と切断片のγ線及びイメージングプレート分析

No.57、59、61、62 のスミヤ試料を 5 分割し、枝番を付した。各切断片のγ線放出核種の放射能を 2011 年 3 月 11 日時点に補正し、表 3.1.1-3 にまとめた。切断片の Cs-137 放射能の合計の元のスミヤろ紙の Cs-137 放射能に対する百分率は 88～96％であった。減少分
は元の試料が入っていた袋に落ちたと考えられる。
表 3.1.1-3 スミヤ試料切断片に含まれる核種の放射能量（2011/3/11 に減衰補正した
値）
試料 No

Cs-134 (Bq)

Cs-137 (Bq)

Sb-125 (Bq)

Co-60 (Bq)

57-1

(2.41±0.04) ×104

(2.41±0.01) ×104

ND

ND

57-2

(3.04±0.05) ×104

(3.12±0.01) ×104

ND

ND

57-3

(2.30±0.04) ×104

(2.30±0.01) ×104

ND

ND

57-4

(1.35±0.03) ×104

(1.31±0.01) ×104

ND

ND

57-5

(1.73±0.04) ×104

(1.72±0.01) ×104

ND

ND

59-1

(3.55±0.18) ×103

(3.50±0.03) ×103

ND

ND

59-2

(8.18±0.26) ×103

(8.32±0.01) ×103

ND

ND

59-3

(1.39±0.34) ×104

(1.42±0.00) ×104

ND

ND

59-4

(1.03±0.04) ×103

(9.54±0.08) ×102

ND

ND

59-5

(2.44±0.12) ×103

(2.52±0.02) ×103

ND

ND

61-1

(2.62±0.12) ×103

(2.26±0.02) ×103

(8.56±0.92) ×102

ND

61-2

(4.17±0.19) ×103

(3.85±0.03) ×103

(1.10±0.17) ×103

ND

61-3

(3.47±0.14) ×103

(2.96±0.02) ×103

(8.45±1.28) ×102

ND

61-4

(3.76±0.15) ×103

(3.37±0.03) ×103

(7.34±1.23) ×102

ND

61-5

(5.13±0.17) ×103

(4.75±0.03) ×103

(1.29±0.12) ×103

ND

62-1

(2.22±0.12) ×103

(2.13±0.02) ×103

(1.83±0.11) ×103

(1.77±0.52) ×101

62-2

(4.97±0.21) ×103

(4.81±0.04) ×103

(2.24±0.17) ×103

(3.39±0.95) ×101

62-3

(2.00±0.10) ×103

(1.84±0.02) ×103

(9.55±0.83) ×102

ND

62-4

(1.97±0.09) ×103

(1.47±0.01) ×103

(1.59±0.07) ×103

ND

62-5

(2.82±0.06) ×102

(2.71±0.00) ×102

(1.63±0.05) ×102

ND

3-8

スミヤろ紙の切断の状況と切断片のイメージングプレート画像を図 3.1.1-5 に示す。

図 3.1.1-5 スミヤろ紙切断の様子及びそのイメージングプレート画像（1/2）

3-9図 3.1.1-5 スミヤろ紙切断の様子及びそのイメージングプレート画像（2/2）

3-10

3.1.1.6

スミヤろ紙切断片の灰化及び酸分解

スミヤろ紙切断片（No.57-2、No.59-3、No.61-2、No.62-2）をビニール袋から出し、50ml の石英ビーカーに移した。担体（10 μg の Cs, Sr, Co, Sb, Eu, Re）を添加した後、石英時計皿でふたをして電気炉に入れ、450℃で 1 時間加熱して試料を灰化した。放冷後、石英ビーカー及び石英時計皿を電気炉から取り出し、硝酸 2 ml と過酸化水素水 0.5 ml を添加し、ホットプレート上で加熱した。適宜硝酸及び過酸化水素水を添加しながら残渣を溶解した。乾固直前まで蒸発させ、放冷後に 1 M 硝酸で試料を溶解した。この溶解液を親水化
後の PTFE メンブレンフィルター（孔径 0.1 μm, Eichrom 社製、resolve filter）でろ過して不溶解成分をろ過した。ろ液は 1 M 硝酸で 10 ml に定容した。この溶液を溶解液 1 とする。
スミヤろ紙切断片を取り出した後のビニール袋（袋）、溶解に用いた石英ビーカー（ビーカー）、ろ過に用いたメンブレンフィルター（残渣）、溶解液 1 に含まれる γ 線放出核種を Ge 半導体検出器で測定した。袋、ビーカー、残渣及び溶解液 1 に含まれる Cs-137 放射能の合計の元のスミヤろ紙切断片に含まれていた Cs-137 放射能に対する百分率は 80～
94％であった。ビーカーやビニール袋に対する体積線源はないため、誤差が大きくなっており、このような結果になったと考えられる。Cs-137 に関して、溶解液 1 の放射能を切断したろ紙の放射能から袋に落ちた分を差し引いた値で除した百分率として溶解率を求めたところ、No.61-2 では 72％と比較的良好な溶解率が得られたが、それ以外では 54～57％とやや低い溶解率となり、残渣に 25～33％が残る結果となった。なお、ビーカーには数％程度の付着が認められた。
添加した担体の溶解液 1 中濃度と添加量から求めた回収率を表 3.1.1-4 に示す。Sb を除く元素ではおおむね良好な回収率が得られており、灰化による揮発は少なく、大部分が溶解
液に溶解されたことが分かる。一方、Sb についてはやや回収率が低くなった。Sb は硝酸溶
液には酸化物を生成して沈殿する傾向があるため、沈殿により回収率が落ちた可能性がある。また、灰化時に一部が揮発した可能性もある。Cs について、担体の Cs では 83～95％という高い回収率が得られたが、Cs-137 の回収率は 54～73％であり、乖離が見られたことから、スミヤろ紙に付着している放射性 Cs には溶解しにくい化学形態のものが含まれていると推測される。
表 3.1.1-4 灰化及び酸分解における各元素の回収率（%）
Co

Sr

Sb

Cs

Eu

Re

Cs-137

57-2

96±1

103±1

69±1

95±1

97±1

97±1

56±1

59-3

88±1

95±1

45±1

83±1

90±1

89±1

57±1

61-2

88±1

92±2

66±1

86±1

90±1

89±1

73±1

62-2

88±1

89±2

80±1

85±1

90±1

88±1

54±1

3-11

令和 3 年度に報告した 2 号機 5 階の床及び壁で採取されたスミヤ試料（U2RB-5FF 及び
U2RB-5FW）は、溶解液 1 と同様の手法で溶解しており、Cs-137 の溶解率は 75％及び 36％であった。この結果は、今回の 2 号機 5 階のスミヤ試料である No.61-2 及び No.62-2 の溶
解率 73％及び 54％と同様である。今回、U2RB-5FF 及び U2RB-5FW の再分析においては、灰化を行わずにスミヤろ紙切断片に硝酸及び過酸化水素を加えて加熱し、有機物の分解を行った。分解後に蒸発乾固し、残渣を 1 M 硝酸で溶解して溶解液 1 を調製した。その結果、U2RB-5FF 及び U2RB-5FW の溶解率は 73％及び 48％であった。床試料の溶解率は同程度で良好な結果であるが、壁試料では 12％ほど増加したものの低い溶解率のままであった。
これらの試料については更なる溶解は行わず、この溶解液１に含まれる γ 線放出核種、
Sr-90、Tc-99 及び Mo 同位体を以降に示す手法で分析した。
3.1.1.7

残渣の再溶解及び再々溶解

残渣に 25～33％の Cs-137 が検出されたことから、王水を用いて再溶解を実施した。1 回目の溶解で使用したビーカーに残渣が液面に向くようメンブレンフィルターを入れ、濃塩
酸 15 ml 及び濃硝酸 5 ml を添加して時計皿でふたをし、ホットプレート上で 1 日加温した。一晩静置後、時計皿を外し、メンブレンフィルターを超純水で洗浄して取り出してから、再溶解液をホットプレート上で加熱して蒸発乾固させた。乾固物に硝酸を添加して液性を硝酸系としたのち、1 M 硝酸で溶解した。この溶液をメンブレンフィルターでろ過し、このろ液を 1 M 硝酸で 10 ml にメスアップした。この溶液を溶解液 2 とした。溶解液 2、残渣が入っていたビニール袋（袋 2）、ビーカー、残渣溶解後のメンブレンフィルター及び再溶
解後の溶液をろ過したメンブレンフィルター（残渣 2）の γ 線測定を行った。溶解液 2 のCs-137 濃度を残渣の Cs-137 から袋 2 に落ちた分を差し引いた放射能で割った百分率として求めた溶解率 2 は 16～35％であったが、特に 57-2 及び 59-3 では 58％及び 46％が袋 2に落ちてしまっており、もともとのスミヤろ紙切断片に含まれていた Cs-137 放射能と比べると数％程度しか溶解液 2 中に回収できていない。また、再溶解ではビーカーに 25～43％の Cs-137 が残った。
ビーカーに付着した Cs-137 を溶解するため、再々溶解を実施した。塩酸 15 ml 及び濃硝酸 5 ml をビーカーに添加して時計皿でふたをし、ホットプレート上で 1 日加温した。2.5
日間静置したのち、時計皿を取り、ホットプレート上で液量が 5 ml ほどになるまで蒸発した。放冷後、その王水濃縮液をろ過し、ろ液を超純水により 10 ml にメスアップした。この溶液を溶解液 3 とした。溶解液 3、ビーカー、再々溶解液をろ過したメンブレンフィルター（残渣 3）の γ 線測定を行った。ビーカーから溶解液 3 に回収できたのは 11-26％であり、残りはビーカー又は残渣 3 に残った。ビーカーと残渣への分配は試料によって異なっており、目視で確認できない不溶解物がろ過作業においてメンブレンフィルター上またはビー
カー壁面に残ったと考えられる。ビーカー内に不溶解成分が残っていると考えられるが、石英に対してフッ化水素酸を使用できないことから、溶解作業はここで終了とした。
3-12

3.1.1.8

スミヤ試料溶解液の核種（Sr-90、Tc-99、Mo 同位体、Cs-134、Cs-137）分析法
スミヤ試料の溶解液に含まれる Sr-90、Tc-99、Mo 同位体、γ核種の分析法の概要を図3.1.1-6 に示す。

図 3.1.1-6 スミヤ試料溶解液に含まれる核種分析の概要図（1） 放射性 Cs の分析
スミヤ試料の溶解液は 10 ml の溶液として調製され、またリンモリブデン酸アンモニ
ウム（AMP）処理後の溶液は約 3 ml の溶液となる。そこで、放射能標準液を用いて既知量の Cs-134、Cs-137 及び Sb-127 を含む 3 ml 及び 10 ml の 1 M 硝酸溶液を調製し、Ge 半導体検出器を用いて測定を行いこれらの体積線源の計数効率を求めた。調製後の溶解液及び AMP による Cs 除去後の溶解液の γ 線は Ge 半導体検出器を用いて測定し、体積線源の計数効率を用いて効率校正を行った。
（2） AMP による Cs の除去
放射性 Cs 以外の γ 線核種の Ge 版同位体検出器による定量及び Sr-90 及び Tc-99 の液
体シンチレーションカウンターによる定量において、多量に存在する放射性 Cs が妨害となるため、あらかじめ AMP を用いて Cs の除去を行った。
溶解液 1 及び 2 に関しては、液性が 1 M 硝酸であるため、3 ml を採取し、これに対して
AMP 処理を行った。溶解液 3 に関しては、3 ml 採取して蒸発乾固し、3 ml の 1 M 硝酸で溶解してから AMP 処理を行った。

3-13

3 ml の各溶解液に対し、0.01 g の AMP を添加し、マグネチックスターラーで 1 時間攪拌した。孔径 0.45μm のシリンジフィルターで AMP をろ過し、このろ液を Sr-90 及び Tc99 の分析に供した。
（3） Sr-90 の分析
AMP 処理後のろ液を一部採取し、硝酸濃度が 8 M となるように濃硝酸を加え、Sr-90 分
離用試料を調製した。なお、再溶解及び再々溶解後の試料については、新たに 1 μg 相当のSr も添加した。あらかじめ 8 M 硝酸でコンディショニングを行った 0.5 ml の Sr レジンに
Sr-90 分離用試料を通液した。
8 M 硝酸で試料を入れていた容器を洗浄し、洗液も通液した。
さらに 10 ml の 8 M 硝酸を通液してカラムを洗浄した後、Sr レジンに吸着している Sr を
3.5 ml の 0.01 M 硝酸で回収した。回収液の一部を採取・希釈し、担体として添加した Srを定量することで化学分離操作の回収率を求めた。また、残りの回収液にウルティマゴール
ドを添加し、Sr-90 と Y-90 の平衡を待ってから液体シンチレーションカウンターで Sr-90を測定した。
硝酸濃度を 0.1～2.5 M、Sr-90 を 9.3 Bq 含む水溶液 3.45 ml にウルティマゴールド LLT
を 16.55 ml 加えて試料を調製し、液体シンチレーションカウンターで Sr-90 の放射能を測定した。放射能量と測定によって得られた計数率から効率を求め、これを測定時に得られる
tSIE に対してプロットしてクエンチング曲線を作成した。スミヤろ紙試料に対する測定効率は、測定時に得られる tSIE をクエンチング曲線のフィッティング式に代入して求めた。
（4） Tc-99 の分析
溶解液 1 の AMP 処理後溶液及び溶解液 2 と 3 の AMP 処理後溶液に 1 μg 相当の Re を添加した溶液を TEVA レジンによる Tc の分離に供した。あらかじめ 1 M 硝酸でコンディ
ショニングを行った 0.5 ml の TEVA レジンに試料溶液を通液した。試料を入れていた容器
及びカラムを 1 M 硝酸で洗浄したのち、TEVA レジンに吸着している Tc を 1.5 ml の 8 M硝酸で回収した。回収液を緩やかに蒸発乾固したのち、残渣を 2.6 ml の 1 M 硝酸で溶解した。この時、溶解を確実にするために超音波を 10 分間照射した。この溶解液の一部を採取し、適宜希釈して、Re を ICP-MS で定量し、化学分離における回収率を求めた。また、残りの溶解液にウルティマゴールド LLT を添加し、Tc-99 の放射能を液体シンチレーション
カウンターで測定した。
硝酸濃度を 0.5～2.5 M、Tc-99 を 21 Bq 含む水溶液 2.5 ml にウルティマゴールド LLT
を 17.5 ml を加えて試料を調製し、液体シンチレーションカウンターで Tc-99 の放射能を測定した。放射能量と測定によって得られた計数率から効率を求め、これを測定時に得られる tSIE に対してプロットしてクエンチング曲線を作成した。スミヤろ紙試料に対する測定
効率は、測定時に得られる tSIE をクエンチング曲線のフィッティング式に代入して求めた。

3-14

（5） Mo 同位体の分析
溶解液 1、2、及び 3 を 1 ml 採取し、蒸発乾固させた後、4 M 塩酸で溶解してノンスパイ
ク試料を調製した。また、同溶解液に 1 ng 相当の Mo を添加してから同様の処理をしてス
パイク試料を調製した。あらかじめ 1 M 硝酸、超純水、4 M 塩酸でコンディショニングを行った 0.5 ml の TEVA レジンにノンスパイク試料及びスパイク試料を通液した。試料が入っていた容器も 4 M 塩酸で洗浄し、洗液も通液した。カラムを 4 M 塩酸と超純水で洗浄したのち、TEVA レジンに吸着している Mo を 5 ml の 1 M 硝酸で回収した。この回収液に含まれる Mo 同位体を ICP-MS/MS（Agilent8900）で定量した。
ICP-MS/MS 測定においては m/z として 90 から 101 までを測定した。その結果、キャリアである 1 M 硝酸溶液において m/z＝90、91、92、94 に有意な計数があり、それらの比が天然の Zr の比と一致することから、Zr が微量不純物として含まれていることが確認された。そこで、溶解液 1 の測定においては、酸素ガスを用いたリアクションセルにより Mo は
MoO2+、Zr は ZrO+として、異なる質量数で計測した。しかし、リアクションセルを用いると計数率が低下する。溶解液 2 及び 3 においては試料中の Mo 濃度が低いため、計数効率の高い No-gas モードで測定した。質量数 92 の Mo はすべて天然由来であると仮定し、92Mo16O2+（m/z=124）または 92Mo の濃度と天然同位体比から天然由来の Mo に起因する濃度を算出し、測定値から差し引くことで 1F 炉心由来の Mo 濃度を得た。
3.1.1.9

スミヤろ紙のヨウ素分析手法

スミヤ試料に含まれる I-127、129 を分析するために、3 号機原子炉建屋内 3 階壁面 3 で採取されたスミヤろ紙切断片 （試料 No. 59-4） 及び 2 号機原子炉建屋 3 階壁及び 1/2 号
機 SGTS 配管内部で採取されたスミヤ試料を分析した。実施した分析手順は以下の通りである。
① 焼成（遊離ヨウ素の捕集）
スミヤろ紙切断片をムライト製ボートに乗せ、これに助燃剤である五酸化バナジウムを添加した。このボートを石英管に入れ、水蒸気と高純度酸素ガスを流しながら環状炉
で 1000℃で 50 分間焼成した （室温から 1000℃まで徐々に昇温）。焼成で石英管から出るガスは還元剤を含むアルカリトラップ溶液 （TMAH 2.5%、亜硫酸ナトリウム
0.01%、超純水）にバブリングすることでヨウ素をこの溶液に捕集した （図 3.1.1-7）。

3-15

図 3.1.1-7 スミヤろ紙切断片の焼成

3-16

② 溶媒抽出 （ヨウ素の精製）
アルカリトラップ溶液は四塩化炭素と水を用いて溶媒抽出を行い、ヨウ素を精製した。
溶媒抽出後のヨウ素を含む水層には、還元剤である亜硫酸ナトリウムが 0.1%含まれる
他、有害な四塩化炭素も微量に含まれる。そのため試料（水層）を加熱して四塩化炭素を除去した。また、加熱によって液量を減らした（ヨウ素を濃縮）（図 3.1.1-8）。

図 3.1.1-8 スミヤろ紙切断片 3FF-3 の溶媒抽出③ I-127、129 の定量測定装置は、β線検出法よりも簡便な化学分離で I-129 を測定可能なトリプル四重極型高周波誘導結合プラズマ質量分析（ICP-MS/MS, Agilent 8900）を使用した。I-129 の質量分析で妨害となる 129Xe+の除去には、129Xe+を効率よく除去できる酸素ガスを用いた。更に、
I-129 の検出限界は分子イオン（127I1HH+, 127I+のテーリング）の妨害で決まるため、これはダミーの質量数（m = 128）を I-129 の前に数秒間測定することで低減した。
I-127 及び I-129 の定量には、I-127 標準溶液（1000 μg/g, Sigma-Aldrich）と I-129 放射能標準溶液（0.686 kBq/g, 7.64 μg/g ヨウ素担体含, Eckert&Ziegler）の混合溶液を希釈した溶液で定量した（検量線法）。
なお、焼成と溶媒抽出の方法は、2011 年から実施された文部科学省の事業（福島第一原
子力発電所事故に伴う放射性物質の第二次分布状況等に関する調査研究等）の手法に従った[3.1-1]。また当該手法は、環境試料等の放射能分析･測定方法の基準「放射能測定法シリ－ズ 26」（I-129 分析法）を基盤にして、村松教授が加速器質量分析用に変更したものである。ICP-MS/MS による I-127、129 の定量は先行研究[3.1-2, 3.1-3]に基づいて実施した。
分析手順の各段階における I-127 の収率は、74.2%（焼成）、98.2%（溶媒抽出）、95.2%（加熱濃縮）であった。実際のスミヤろ紙切断片の I-129 の物理化学形態は不明なため、焼3-17

成時の I-127 の収率は 1000 ng/g の I-127 標準溶液（Sigma-Aldrich）をスミヤろ紙切断片に添加して求めた。従って、焼成時におけるスミヤろ紙切断片の I-129 の収率は実際には更に低い可能性があるので、収率補正後のスミヤろ紙中ヨウ素含有量は実際よりも低く評価している恐れがある。

3-18

3.1.1.10 スミヤろ紙溶解液の分析結果（Sr-90、Tc-99、Mo 同位体、Cs-134、Cs-137、Sb⁻125）
スミヤ試料（No.57-2．59-3，61-2、62-2）の溶解液 1、2，3 それぞれに含まれる Sr-90、Tc-99、Mo-total（95+96+97+98+100）、Cs-134、Cs-137、及び Sb-125 の濃度を 2011 年
3 月 11 日の時点に減衰補正した結果を表 3.1.1-5～3.1.1-7 にまとめた。また、溶解液 1、2，及び 3 に含まれる各核種の合計の濃度についても表 3.1.1-8 にまとめた。表 3.1.1-8 において、3 号機のスミヤ試料である 57-2 及び 59-3 では、90Sr/137Cs のモル比がマイナス 3 乗
オーダーであるのに対し、2 号機由来の 61-2 及び 62-2 ではマイナス 2 乗オーダーであり、一桁程度高い値となった。Mo 同位体と Cs-137 のモル数は、3 号機のスミヤ試料では同程度であったが、2 号機では Mo が多い結果となった。これは令和 4 年度までに分析した 2 号機のスミヤ試料の分析結果と整合した。2 号機の試料では、Tc-99 についても Mo 同様に Cs137 のモル数よりも多い結果となった。溶解液 2 及び 3 においては、Tc-99 は検出されなかった。
表 3.1.1-5 溶解液 1 に含まれる核種の濃度（mol/ml）
試料

Sr-90

Tc-99

Mo-total

Cs-134

Cs-137

Sb-12557-2(3.53±0.03)(5.4±0.2)(2.7±0.2)(1.93±0.04)(2.89±0.01)

ND

×10-15×10-12

×10-12

×10-13×10-12(2.86±0.03)(3.4±1.0)(1.5±0.1)(1.19±0.03)(1.83±0.09)

×10-15×10-13×10-12

×10-13×10-12(1.24±0.01)(1.8±0.1)(1.3±0.1)(4.35±0.02)(5.89±0.05)

×10-14×10-12

×10-11

×10-14×10-13(3.21±0.01)(7.2±0.2)(9.8±0.5)(3.70±0.02)(5.47±0.05)(1.7±0.3)

×10-14×10-12

×10-11

×10-14×10-13×10-14

59-3
61-2
62-2

（2011 年 3 月 11 日の時点に減衰補正した値）
表 3.1.1-6 溶解液 2 に含まれる核種の濃度（mol/ml）
試料

Sr-90

Tc-99

Mo-total

Cs-134

Cs-13757-2(2.2±0.2)

ND

ND(8.6±0.5)(1.34±0.02)

×10-15×10-13(7.9±0.5)(1.18±0.02)

×10-15×10-13(1.2±0.1)(7.7±1.2)(9.48±0.16)

×10-12

×10-16×10-15(2.6±0.1)(3.0±0.4)(3.84±0.07)

×10-12

×10-15×10-14×10-1659-3(2.9±0.2)

ND

ND

×10-1661-2(1.0±0.2)

ND

×10-1662-2(8.5±0.1)
×10-16

ND（2011 年 3 月 11 日の時点に減衰補正した値）
3-19

ND
ND

表 3.1.1-7 溶解液 3 に含まれる核種の濃度（mol/ml）
試料

Sr-90

Tc-99

Mo-total

Cs-134

Cs-137

57-2

ND

ND

ND

(3.0±0.5)(4.01±0.12)

×10-15×10-14(2.4±0.4)(2.62±0.07)

×10-15×10-14ND(1.32±0.09)

59-3(4.3±1.3)

ND

ND

×10-17
61-2

ND

ND

(3.7±0.2)
×10-1362-2(2.2±0.2)

ND

×10-16×10-15(6.0±0.2)(1.8±0.3)(2.54±0.07)

×10-13×10-15×10-14（2011 年 3 月 11 日の時点に減衰補正した値）
表 3.1.1-8 溶解液 1+2+3 に含まれる核種の濃度（mol/ml）
試料

Sr-90

Tc-99

Mo-total

Cs-134

Cs-137

Sb-12557-2(3.74±0.03)(5.4±0.2)(2.7±0.2)(2.04±0.04)(3.06±0.02)

ND

×10-15×10-12

×10-12

×10-13×10-12(3.19±0.04)(3.4±1.0)(1.5±0.1)(1.29±0.04)(1.98±0.09)

×10-15×10-13×10-12

×10-13×10-12(1.25±0.01)(1.8±0.1)(1.5±0.1)(4.43±0.02)(5.99±0.05)

×10-14×10-12

×10-11

×10-14×10-13(3.31±0.01)(7.2±0.2)(1.0±0.1)(4.18±0.02)(6.11±0.05)(1.7±0.3)

×10-14×10-12

×10-10×10-14×10-13×10-14

59-3
61-2
62-2

ND
ND

今回分析を実施した溶解液 1+2+3（溶解液 1 測定時に換算）及び令和 4 年度までに取得した 2 号機のスミヤ試料溶解液に含まれる Sr-90、Tc-99、Cs-134、Cs-137 及び Mo 同位体の溶解液中濃度を表 3.1.1-9 にまとめた。また、測定日についても表 3.1.1-10 にまとめた。

3-20

表 3.1.1-9 福島第一原子力発電所建屋内で採取された試料の溶解液中の各核種濃度（1/2）
試料
U2RB-

No.6

134Cs

137Cs

90Sr

99Tc

95Mo

96Mo

97Mo

98Mo

100Mo

Bq/ml

Bq/ml

Bq/ml

Bq/ml

mol/mlmol/mlmol/mlmol/mlmol/ml8.8±1.1286±7

3.4±0.1

0.99±0.02(6.3±0.3)(3.2±0.1)(7.1±0.4)(7.0±0.4)(7.7±0.4)

×10－12

×10－13×10－12

×10－12

×10－12(3.4±2.4)(1.3±1.6)(3.9±2.7)(3.8±2.8)(4.2±3.0)

×10

×10

×10

×10

×10－12(1.3±0.1)(6.5±1.9)(1.4±0.1)(1.4±0.1)(1.5±0.1)

×10

×10

×10

×10

×10－12(1.6±0.1)(3.6±11)(1.9±0.1)(1.8±0.1)(2.0±0.1)

×10

×10

×10

×10

×10－12(1.8±0.1)(9.8±0.5)(2.0±0.1)(2.0±0.1)(2.2±0.2)

×10

×10

×10

×10

×10－11(3.7±0.2)(1.6±0.7)(4.1±0.4)(4.5±0.6)(4.1±0.1)

×10－13×10－14×10－13×10－13×10－13(3.5±0.1)(1.8±0.1)(3.9±0.1)(3.9±0.1)(4.2±0.1)

×10－12

×10－13×10－12

×10－12

×10－12(4.9±0.2)(5.4±0.7)(5.5±0.2)(5.2±0.2)(5.9±0.2)

×10－12

×10－13×10－12

×10－12

×10－12

5FW
U2RB-

No.6

ND

366±455.3±0.1

0.089±0.005

5FW
U2RB-

No.7

2.3±0.369±2

0.81±0.01

0.11±0.01

5FF
U2RB-

－12

No.7

ND

119±161.5±0.1

0.15±0.01

5FF
U2RB-

No.9

163±383680±16018±1

0.41±0.02

4FF
U2RB-

No.10

2.4±0.575±2

0.45±0.01

0.0069±0.0086

No.10

28±1

723±6

5.1±0.1

0.094±0.009

4FS
U2RB-

－12

－11

4FS
U2RB-

－12

No.12

3FF

56±3

1700±1414.5±0.4

0.30±0.01（測定日の値）

3-21

－13

－14

－14

－13

－12

－12

－12

－11

－12

－12

－12

－11

表 3.1.1-9 福島第一原子力発電所建屋内で採取された試料の溶解液中の各核種濃度（2/2）
試料
U2Rb-

No.15

134Cs

137Cs

90Sr

99Tc

95Mo

96Mo

97Mo

98Mo

100Mo

Bq/ml

Bq/ml

Bq/ml

Bq/ml

mol/mlmol/mlmol/mlmol/mlmol/ml270±67710±30108±30.79±0.03(1.6±0.4)(3.0±0.2)(1.8±0.1)(1.7±0.1)(1.9±0.1)

×10－11

×10－12

×10－11

×10－11

×10－11(1.9±0.1)(1.1±0.2)(2.1±0.1)(2.1±0.1)(2.3±0.1)

×10

×10

×10

×10

×10－11(2.9±0.1)(1.7±0.2)(3.2±0.1)(3.2±0.2)(3.4±0.1)

×10

×10

×10

×10

×10－12(2.2±0.1)(1.2±0.1)(2.4±0.1)(2.4±0.1)(2.6±0.1)

×10

×10

×10

×10

×10－11(5.7±0.3)(4.9±0.3)(6.4±0.1)(7.4±0.1)(6.9±0.1)

×10

×10

×10

×10

×10－13(3.1±0.4)(6.2±0.6)(3.3±0.1)(4.0±0.2)(3.7±0.1)

×10－13×10－14×10－13×10－13×10－13

2FF
U2RB-

No.18

406±569010±248341±1

0.39±0.02

1FF
2 号機

－11

No.61

39±2

1966±174.21±0.02

0.11±0.01

FHM
2 号機

－12

No.62

37±2

2006±1911.2±0.1

0.45±0.01

FHM
U3RB-

－11

No.57

181±4

10049±431.26±0.01

0.34±0.01

2FW
U3RB-

－13

No.59

3FW

114±3

6491±34

1.08±0.01

0.022±0.006（測定日の値）

3-22

－12

－13

－12

－14

－11

－12

－11

－13

－11

－12

－11

－13

表 3.1.1-10 各核種の測定日
試料

134Cs

137Cs

90Sr

99Tc

95Mo

96Mo

97Mo

98Mo

100Mo

Bq/ml

Bq/ml

Bq/ml

Bq/ml

mol/mlmol/mlmol/mlmol/mlmol/mlU2RB-5FW

No.6

2021/10/25

2021/10/25

2021/10/27

2021/11/18

2021/11/21

2021/11/21

2021/11/21

2021/11/21

2021/11/21

U2RB-5FW

No.6

2021/12/3

2021/12/3

2021/12/17

2021/12/7

2021/12/9

2021/12/9

2021/12/9

2021/12/9

2021/12/9

U2RB-5FF

No.7

2021/10/22

2021/10/22

2021/10/27

2021/11/18

2021/11/21

2021/11/21

2021/11/21

2021/11/21

2021/11/21

U2RB-5FF

No.7

2021/12/6

2021/12/6

2021/12/17

2021/12/7

2021/12/9

2021/12/9

2021/12/9

2021/12/9

2021/12/9

U2RB-4FF

No.9

2021/9/15

2021/9/15

2021/10/27

2021/11/18

2021/11/21

2021/11/21

2021/11/21

2021/11/21

2021/11/21

U2RB-4FS

No.10

2021/7/20

2021/7/20

2021/8/10

2021/7/21

2021/8/18

2021/8/18

2021/8/18

2021/8/18

2021/8/18

U2RB-4FS

No.10

2021/7/19

22021/7/19

2021/8/10

2021/7/21

2021/8/18

2021/8/18

2021/8/18

2021/8/18

2021/8/18

U2RB-3FF

No.12

2022/4/14

2022/4/14

2022/6/3

2022/6/3

2022/5/24

2022/5/24

2022/5/24

2022/5/24

2022/5/24

U2Rb-2FF

No.15

2022/4/14

2022/4/14

2022/6/3

2022/6/3

2022/5/24

2022/5/24

2022/5/24

2022/5/24

2022/5/24

U2RB-1FF

No.18

2021/9/15

2021/9/15

2021/10/27

2021/11/18

2021/11/21

2021/11/21

2021/11/21

2021/11/21

2021/11/21

2 号機 FHM

No.61

2023/12/11

2023/12/11

2024/1/18

2024/1/13

2023/12/28

2023/12/28

2023/12/28

2023/12/28

2023/12/28

No.62

2023/12/11

2023/12/11

2024/1/18

2024/1/13

2023/12/28

2023/12/28

2023/12/28

2023/12/28

2023/12/28

U3RB-2FW

No.57

2023/12/11

2023/12/11

2024/1/18

2024/1/13

2023/12/28

2023/12/28

2023/12/28

2023/12/28

2023/12/28

U3RB-3FW

No.59

2023/12/11

2023/12/11

2024/1/18

2024/1/13

2023/12/28

2023/12/28

2023/12/28

2023/12/28

2023/12/28

操作室屋上部
2 号機 FHM
操作室 2 階操
作室床麺

3-23

3.1.1.5 で述べた通り、担体として添加した Cs とスミヤろ紙切断片中 Cs-137 の溶解率には乖離が見られたように、スミヤろ紙切断片に含まれる Sr-90、Tc-99 及び Mo 同位体の化学的挙動についても担体として添加した Sr や Re などとは異なる可能性がある。
ここでは、
Cs-137 と同様に溶解したと仮定し、溶解液中の各核種の濃度に、スミヤろ紙切断片に含まれる Cs-137 のモル数を溶解液 1+2+3 に含まれる Cs-137 の濃度で割って求めた係数をかけて算出したスミヤろ紙切断片に含まれる各核種のモル数を表 3.1.1-11 にまとめた。ここで、Sb-125 及び Co-60 についてはスミヤろ紙切断片のγ線測定から得られたモル数を記載した。
表 3.1.1-11 スミヤろ紙溶解液に含まれる各核種のモル数（mol）及びγ線測定から求めたスミヤろ紙切断片の核種のモル数（mol）
試料

Sr-90

Tc-99

Mo-total

Cs-134

Cs-137

Sb-125

Co-60

57-2

(8.19±0.07)(1.3±0.1)(6.2±0.4)(4.74±0.09)(7.11±0.03)

ND

ND

×10-14×10-10×10-11

×10-12

×10-11(4.66±0.05)(5.6±1.7)(2.4±0.2)(2.10±0.01)(3.22±0.02)

ND

ND

×10-14×10-12

×10-11

×10-12

×10-11(1.81±0.07)(2.6±0.2)(2.1±0.1)(6.47±0.29)(8.76±0.07)(2.3±0.4)

ND

×10-13×10-11

×10-10×10-13×10-12

×10-13(5.73±0.02)(1.3±0.1)(1.8±0.1)(7.47±0.33)(1.09±0.01)(4.7±0.4)(1.4±0.4)

×10-13×10-10×10-9

×10-13×10-11

×10-13×10-14

59-3
61-2
62-2

（2011 年 3 月 11 日の時点に減衰補正した値）
3.1.1.11 スミヤろ紙切断片のヨウ素分析結果
結果を表 3.1.1-12 に示す。3 号機原子炉建屋内 3 階壁面 3 で採取されたスミヤろ紙の切断片試料に関しては、アルカリトラップ溶液とその濃縮液の I-129 は定量限界以下であった。なお、本分析における I-127、129 の検出限界は 0.01 ng/g、0.13 pg/g（0.88μBq/g）、定量限界は 0.02 ng/g、0.41 pg/g（2.66μBq/g）であった。本試験の結果から、①I-129 は
主に耐熱性の物質として存在していた可能性（遊離しやすい I-129 はすでに遊離し、遊離しづらい I-129 が主に残っている）、②ICP-MS/MS では検出できない程度の I-129 量であった可能性が推定される。また、Ge 半導体検出器の結果から、本スミヤろ紙切断片に含まれていた Cs-137（0.71 kBq、測定時）はアルカリトラップ溶液に含まれていないことが分かった（24 時間測定で検出限界 3.09×10-2 Bq/g 以下）。更に、石英管等のガスが通った経路の Cs-137 汚染はわずかであった（GM サーベイメータによる測定で、バックグランドより
10 cpm ほど高い値）。一方で、焼成後のボートを Ge 半導体検出器で測定したところ、ボートからは約 412 Bq（ボートの体積線源はないためおおよその値）の Cs-137 が検出された。従って、I-129 と同様に、Cs-137 は主に 1000℃でも遊離しづらい、耐熱性の物質として存在していたことが推定される。
令和 4 年度に分析を行った 2 号機原子炉建屋内 3 階床で採取されたスミヤろ紙について、本年度は異なる切断片を燃焼した。更に、1/2 号機 SGTS 配管内部で採取されたスミヤろ紙の切断片を燃焼し、それぞれのスミヤろ紙切断片に含まれる I-129 を分析した。分析の結3-24

果、各スミヤろ紙切断片において、アルカリトラップ溶液とその濃縮液に含まれる I-129 を
ICP-MS/MS で定量できたため、I-127 で評価した回収率で補正して、I-129 含有量を求めた（表 3.1.1-12）。一方で Cs-137 は、3 号機原子炉建屋内 3 階壁面 3 と同様に、2 号機原子炉建屋内 3 階床と 1/2 号機 SGTS 配管内部のスミヤろ紙切断片を焼成して得たアルカリ
トラップ溶液で検出されなかった。本試験結果より、各建屋内で採取されたスミヤろ紙中では Cs-137 は主に耐熱性の物質として存在していたことが示唆される。 一方で I-129 は一部の熱で遊離する物理化学形態の物質が含まれていたことが示唆される。
表 3.1.1-12 焼成試験におけるスミヤろ紙切断片の分析結果
採取場所

ろ紙切断片

ろ紙切断片中ろ紙切断片中重量

Cs-137 含有量

I-129 含有量

(2011 年 3 月 11 日時点）
3 号機原子炉建屋内

g

モル数 (Bq)

モル数 (Bq)

0.0183

2.17×10-12 (9.54×102)

定量限界 (2.66×10-6 Bq/g)

3 階壁面 32 号機原子炉建屋内

以下
0.0395

6.61×10-11 (2.90×104)

9.00×10-13 (7.58×10-4)

0.0499

4.23×10-11 (1.86×104)

3.67×10-12 (3.09×103)

3 階床
1/2 号機 SGTS 配管
内部

3-25

3.1.1.12 加熱試験による Cs 化学形態の検討
平成 31 年度報告書[3.1-4]及び令和 2 年度報告書[3.1-5]において、既知量の CsI、CsCl 及
び CsOH を一定温度で 1 時間加熱した前後の重量変化から、これらの化学種の各条件での揮発量を求めた。本年度は、主要な放射性 Cs の化学形態の一つであると考えられる
Cs2MoO4 について同様の加熱試験を実施した。
試験方法は令和 2 年度報告書[3.1-5]に示す方法と同様である。実験装置は上流から、空気
ボンベ、レギュレータ、流量計、水バブラー、燃焼管、電気炉をその温度コントローラ、ト
ラップで構成されている。石英ボートに 0.1 g の Cs2MoO4 を測り取り、電気炉の中央に来るように燃焼管の中に設置した。燃焼装置をすべて接続後、水バブラーで加湿した空気を通気しながら電気炉を加熱し、既定の温度（200℃、300℃、600℃、700℃、1000℃）で１時間加熱してから加熱を止め、放冷後に燃焼ボートに残った試料の重量を測定した。
表 3.1.1-13 に燃焼前後の Cs2MoO4 の重量及び減少量（g）、揮発量（%）をまとめた。
Cs2MoO4 の融点は 940℃[3.1-6]と比較的高く、1000℃でも減少量は 8.7％程度であった。
これまでに実施した CsOH、CsI、及び CsCl は 1000℃ではほぼ 100％が揮発したが、Cs2MoO4 では大部分が揮発せずにボートに残ったことから、挙動がこれらと大きく異なる
ことが示唆された。
表 3.1.1-13 燃焼前後の Cs２MoO4 量の変化
燃焼温度

燃焼前重量 /g

燃焼後重量 /g

減少量 /g

揮発量 /%

200℃

0.09980.09830.00151.5

300℃

0.1007

0.09880.00191.9

600℃

0.10050.09870.00181.8

700℃

0.10000.09860.00141.4

1000℃

0.1001

0.09140.0087

8.7

これまでに実施した CsOH、CsI 及び CsCl について、燃焼温度と減少量（％）を表 3.1.114 にまとめた。CsI 及び CsCl は融点がそれぞれ 621℃及び 645℃、沸点が 1277℃及び1300℃であるが、融点を超える 1000℃での燃焼により 100％揮発した。同様に CsOH は融点が 272.3℃、沸点が 990℃であり、600℃で 34.5％、沸点を超える 1000℃では 97.3％が揮発した。これらに比べ、Cs2MoO4 では明らかに低い揮発量となった。本結果から、3.1.1.11
項で示した耐熱性の Cs-137 の化学形態として Cs2MoO4 の可能性が示唆された。
表 3.1.1-14 Cs 化合物の各温度での揮発量（％）
燃焼温度

CsOH /%

CsI /%

CsCl /%

Cs2MoO4 /%

200℃

―

―

0.1

1.5

300℃

―

―

1.4

1.9

600℃

34.5

0.82

12.6

1.8

700℃

70.3

―

34.1

1.4

1000℃

97.3

100

100.4

8.7

3-26

3.1.1.13 ウェス試料分析に向けた検討
１号機のスミヤ試料はウェスを用いて採取されている。ウェスはスミヤろ紙と比べ大き
く、有機成分が多いため、灰化の条件や揮発性元素の損失の確認などを行った。まず、ウェスの大きさとして、2 cm 角及び 4 cm 角の 2 種類について検討した。これらのウェス試料を石英ビーカーに入れ、1 μg 相当の Cs、Sr、Sb、Re、Mo 及び 21 Bq 相当の Tc-99 を添加した（図 3.1.1-9）。また、操作ブランクとして 4 cm 角のウェスに 1 M 硝酸を添加した試料についても同様の試験を行った。時計皿でふたをしてから電気炉に入れ、450℃で１時間加熱した（図 3.1.1-10）。放冷後、硝酸及び過酸化水素を添加し、ホットプレート上で加熱して灰化物を溶解した（図 3.1.1-11）。

図 3.1.1-9 灰化前のウェス試料

図 3.1.1-10 灰化後のウェス試料

図 3.1.1-11 溶解後のウェス試料
溶解液及び添加した Cs、Sr、Sb、Re、Mo の溶液を希釈して ICP-MS でこれらの元素を定量し、回収率を求めた。ここで、操作ブランク試料の各元素の定量値はウェス等由来の成分として添加試料の元素濃度から差し引いた。また、Tc-99 については、溶解液を一部採取
し、ウルティマゴールド LLT と混合した。これを液体シンチレーションカウンターで測定して Tc-99 を定量し、回収率を求めた。得られた回収率を表 3.1.1-15 にまとめる。

3-27

表 3.1.1-15 ウェスの灰化・酸分解による担体の回収率（%）
Sr

Mo

Sb

Cs

Re

Tc

2 cm 角

82±1

91±2

77±1

90±1

92±1

83±1

4 cm 角

75±2

76±2

53±1

77±2

77±2

74±1

Sr 以外の元素は操作ブランク試料中に無視できる程度しか含まれていなかったが、Sr は測定試料に対して 10％程度の量が含まれていた。添加量を考慮する必要がある。いずれの元素においても、2 cm 角の方が高い回収率が得られた。ウェスの量が増えると分解しきれない有機物量が増え、ビーカー壁面等に残留する。これとともに元素も回収できなかったと考えられる。しかし、4 cm 角においても Sb 以外の元素では 75％ほどの良好な回収率が得られた。ここで、Tc の安定同位体は存在しないため、Re を Tc の担体として用いるが、4cm 角の試験において Re と Tc の回収率は同程度であり、担体として用いることが妥当であることが確認された。また、Tc や Re は灰化や酸分解において揮発する恐れがあったが、74％以上が回収できることが確認された。一方、Sb の回収率はやや低く、灰化や酸分解の過程で揮発や沈殿により損失すると考えられる。
3.1.1.14 Hidex 300SL に関する予備検討
スミヤ試料に含まれる Sr-90 や Tc-99 の定量のために Hidex 社の液体シンチレーション
カウンター（Hidex 300SL）を導入した（図 3.1.1-12）。本装置に適応したシンチレーターであるハイドロフルオー、エコシンチウルトラ及びエコシンチ XR はいずれも酸性サンプ
ルへの適用がうたわれているが、カタログ等には酸性試料の保持量等に関するデータがない。しかし、Sr-90 や Tc-99 の分析では 0.1～1 M 程度の硝酸溶液を試料とするため、各シンチレーター10 ml に対して 0.1、0.5、1 M の硝酸を 3～10 ml 添加して、サンプル保持量に関するデータを得た。表 3.1.1-16 に混合した各シンチレーターの種類及び硝酸濃度、硝酸液量とその写真をまとめた。ハイドロフルオーは 0.1 M 硝酸が 3 ml の場合のみ 2 層に分離したが、それ以外では 1 層のゲル状となった。エコシンチウルトラでは 0.1 M 硝酸が 8ml 及び 10 ml、0.5 M 硝酸が 10 ml の条件では 2 層に分離した。エコシンチ XR シンチレーター条件ではすべて 1 層となり、これらのシンチレーターの中で最も硝酸溶液の保持能力が高いことが分かった。

3-28

図 3.1.1-12 導入した Hidex 300SL の全体写真

3-29

表 3.1.1-16 各種シンチレータと硝酸溶液の混合状態
ハイドロフルオー
0.1 M 硝酸

0.5 M 硝酸1 M 硝酸

3 ml

5 ml

3 ml

5 ml

3 ml

5 ml

2層

1 層ゲル

1 層ゲル

1 層ゲル

1 層ゲル

1 層ゲル

エコシンチウルトラ
0.1 M 硝酸1 M 硝酸

5 ml

8 ml

10 ml

3 ml

5 ml

8 ml

1層

2層

2層

1層

1層

1層

0.5 M 硝酸
3 ml

1層

5 ml

8 ml

1層

1層

10 ml

2層

エコシンチ XR
0.1 M 硝酸1 M 硝酸
3-30

3 ml

5 ml

8 ml

10 ml

3 ml

5 ml

1層

1層

1層

1層

1層

1層

0.5 M 硝酸
3 ml

5 ml

8 ml

1層

1層

1層

スミヤ試料の溶解液から Sr レジンにより Sr を化学分離した場合の回収液は硝酸溶液となるが、その濃度や液量は条件により変更する可能性があるため、これらの影響について調査した。9.275 Bq の Sr-90 をバイアルに入れ、これに超純水、0.5 M 硝酸、1 M 硝酸を加えて溶液量を 0.05、5、10、15、20 ml として測定を行った。ここで、Sr-90 については、
Y-90 のチェレンコフ光を測定することで定量できれば、有機溶剤であるシンチレーターの添加なしで定量できるため、廃棄物の処理に関する負荷低減が期待できる。そこでまずはシンチレーターを添加せずに測定を行った。その結果を表 3.1.1-17 にまとめた。その結果、液量を 5～20 ml と変化させた場合、20 ml ではやや効率が落ちるが、それ以外では同程度の計数効率となった。また超純水と 1 M 硝酸で有意な差はみられなかった。

3-31

表 3.1.1-17 液量及び液性を変化させたときの Sr-90 標準液のチェレンコフ測定結果
Sr-90 /Bq

液量 /ml

液性

正味計数率

効率

/cps
9.275

0.05

H2O

5.97±0.06

0.64

9.275

5

H2O

6.58±0.06

0.71

9.275

10

H2O

6.43±0.06

0.69

9.275

15

H2O

6.40±0.06

0.69

9.275

20

H2O

5.93±0.06

0.64

9.275

5

1 M 硝酸6.48±0.06

0.70

9.275

10

1 M 硝酸6.55±0.06

0.71

9.275

15

1 M 硝酸6.42±0.06

0.69

9.275

20

1 M 硝酸5.97±0.06

0.64

9.275

3

0.5 M 硝酸

6.37±0.06

0.69

9.275

3

0.5 M 硝酸

6.28±0.06

0.68

9.275

3

0.5 M 硝酸

6.28±0.06

0.68

次に、Sr-90 を 9.275 Bq 含む 3 ml の 0.5 M 硝酸溶液に対して 10 ml のハイドロフルオ
ー、エコシンチウルトラ、及びエコシンチ XR を加えて測定を行った。その結果を表 3.1.118 に示す。標準溶液中では Sr-90 と Y-90 が平衡に達しており、計数効率はいずれも約 2 となった。シンチレーターを添加しない場合と比べて高い効率であることから、Sr-90 の含有量が少ない試料に対してはシンチレーターの添加によって検出下限の向上が見込まれる。
表 3.1.1-18 シンチレーターの種類と計数効率
シンチレーター

Sr-90 /Bq

正味計数率/ cps

効率

ハイドロフルオー

9.275

18.18±0.01

1.96

エコシンチウルトラ

9.275

18.53±0.01

2.00

エコシンチ XR

9.275

18.92±0.01

2.04

3-32

3.1.2

ALPS 処理水分析

3.1.2.1

目的

ALPS 処理水の海洋放出に際して原子力規制委員会が行う独立モニタリングに資するた
め、ALPS 処理水中の核種分析を実施した。
3.1.2.2

試料・測定対象核種

2023 年 6 月 26 日に東京電力 HD により採取された ALPS 処理水を分析試料とした[3.17]。3 L ポリ瓶に採取された ALPS 処理水試料を原子力機構にて受け入れ、実験室に搬入した（図 3.1.2-1 参照）。

図 3.1.2-1 ALPS 処理水
昨年度実施した前回のバッチによる分析結果から、より効果的・効率的に分析の信頼性の確認に資することを目的として、トリチウムを除き検出値の桁数の大きい核種（I-129 及びC-14）並びに、1 測定で複数核種を対象とすることが可能なγ線放出核種（Ge 半導体測定）を対象とした。

3-33

3.1.2.3

γ線分析

γ線放出核種（Co-60, Ru-106, Sb-125, Cs-134, Cs-137）の分析は、放射能測定シリーズ
7 ゲルマニウム半導体検出器によるγ線スペクトロメトリーに基づき実施した（図 3.1.2-2参照）。ALPS 処理水試料 2 L をマリネリバッグ（ポリエチレン製マリネリ容器専用内袋）に移し、これを特注のマリネリ容器に入れた状態で測定を行った（図 3.1.2-3 参照）。

図 3.1.2-2 γ線分析フロー図3-34

図 3.1.2-3 γ線分析用試料（特注マリネリ容器に ALPS 処理水試料 2 L を入れたもの）
マリネリ容器を用いることで、測定効率を高く、短時間で定量結果が得られ、検出下限値を低くすることができる。γ線放出核種（Co-60, Ru-106, Sb-125, Cs-134, Cs-137）を含む
効率校正用線源もマリネリバッグ及びマリネリ容器を用いて調整した（表 3.1.2-1 参照）。
試料の測定時間は、574,783 秒（6.7 日）とした。データの解析は、各核種の主ピーク（γ線放出割合の最も大きいピーク）に着目して実施した。なお、Ru-106 については、陽電子
消滅のエネルギー511 keV と重なるので 2 番目にγ線放出割合が大きいピークを採用して解析した。誤差は、2σを付与した。試料採取日（2023 年 6 月 26 日）に減衰補正した測定
結果を表 3.1.2-2 に示す。
表 3.1.2-1 効率校正用線源の核種と Bq 数
核種

半減期
(y)

調整日（2023/07/27）時点の
容積線源中の Bq 数

Co-60

5.271

2710

Ru-106

1.018

591.1

Cs-134

2.065

2315

Cs-137

30.08

2947

Sb-125

2.758

3000

3-35

表 3.1.2-2 γ線分析結果
核種

分析値（Bq/L）

告示濃度限度（Bq/L）

Co-60

0.228±0.035

200

Ru106

<0.81

100

Cs-134<0.17

60

Cs-1370.445±0.064

90

Sb-125<0.26

800Co-60 及び Cs-137 については、有意に検出され、それら以外の核種の定量下限値は告示
濃度限度の 1/100 以下であった。
3.1.2.4

C-14 分析

C-14 分析は、ALPS 処理水試料に溶存している無機炭素を分析する手法としてガス追気法で実施した。また、既報のデータの確認のために、有機炭素を含めた全炭素を対象として分析可能な燃焼法を追加で実施した。
はじめに、ガス追気法により、ALPS 処理水試料に溶存している無機の C-14 に酸を加えることで二酸化炭素の形で分離、回収した（図 3.1.2-4 参照）。

分液ロート
1.5 M硝酸を
滴下

C-14を
含むガス

インピンジャー2（空）窒素ガス
50 mL/min
試料25 mL（スターラーで撹拌）
インピンジャー3, 4
カーボソーブ（C-14トラップ）

インピンジャー15%硝酸銀-1 M硝酸（ハロゲントラップ）

図 3.1.2-4 ガス追気法
3-36

三口フラスコに ALPS 処理水試料を 25 mL 入れ、スターラーで撹拌しつつ窒素ガスを 50
mL/min の割合で 3 時間通気しながら、分液ロートから 1.5 M 硝酸を滴下した。洗気瓶であるインピンジャーを 4 段に設置し、ガスを回収した。発生したガスのうち 1 段目の 5%硝酸銀-1 M 硝酸溶液でハロゲンをトラップし、2 段目の空のインピンジャーを通した後で、3段目及び 4 段目の二酸化炭素回収剤であるカーボソーブで C-14 を回収した。カーボソーブ
を 20 mL バイアル瓶に移した後、シンチレーターであるパーマフローで 3 段目及び 4 段目のインピンジャーを共洗いし、液をそのバイアル瓶に移した。これをパーマフローで規定量に調整後、パーキンエルマー製液体シンチレーションカウンター（LSC）Tri-Carb3110 で測定した。測定条件は、18.5 - 156 keV のエネルギー測定範囲、60 分×10 回サイクルの測定時間とした。クエンチングカーブ作成にパーキンエルマー製のクエンチドスタンダード
10 本セット（6008502）を使用した。LSC で測定した試料の内容を表 3.1.2-3 に示す。
表 3.1.2-3 測定試料の内容
番号 名称

調整内容

#1

操作ブランク

超純水 25 mL、バックグラウンド測定用#2

ALPS 処理水

25 mL、1 回目#3

ALPS 処理水

25 mL、2 回目#4

回収率算出用試料

超純水 25 mL + C-14 標準線源（10 Bq/mL）0.25 mL#5マテリアルバランス

カーボソーブ 9.75 mL+パーマフロー9.75 mL+C-14 標準
線源（10 Bq/mL）0.25 mL

C-14 の放射能算出フロー及び濃度分析にかかる特定要因図をそれぞれ図 3.1.2-5 及び図
3.1.2-6 に示す。
クエンチングカーブ
作成用標準液試料

液体シンチレーション
カウンタ測定液体シンチレーション
カウンタ測定tSIE, cpm

tSIE, cpm

クエンチングカーブ作成

C-14放射能算出

図 3.1.2-5 C-14 の放射能算出フロー（図中の tSIE は、パーキンエルマー製 LSC で用いられるクエンチング指標）

3-37

R

V

C-14標準液純度#4 回収率算出用試料の測定
C-14標準液純度#5 マテリアルバランス

C
クエンチングカーブ作成用
標準液計数率

正味の計数率バックグラウンド
計数率

クエンチングカーブ
作成用標準液純度
計数効率（クエンチカーブ）

tSIE

クエンチングカーブ作成用
標準液tSIE

A

C (Bq/mL) = (A/V)×(100/R)
C: ALPS処理水中のC-14濃度（Bq/mL）
V: 分取した試料の体積（mL）
A: 試料25 mLに含まれるC-14の放射能（Bq）
R: 回収率（%）
ピペット: エッペンドルフ製リサーチプラスV
tSIE: パーキンエルマー製LSCで用いられるクエンチング指標

図 3.1.2-6 C-14 濃度分析にかかる特性要因図#1 操作ブランクの測定結果をバックグラウンドとし、#2～#5 の測定結果から差し引いて正味の計数率を求めた。C-14 の濃度は、#2 と#3 の測定結果を平均して算出した。#4 回収
率測定用試料と#5 マテリアルバランスの測定結果に有意な差がなかったので、回収率（R）
を 100%とした。LSC で濃度分析した結果を表 3.1.2-4 に示す。
表 3.1.2-4 C-14 濃度分析結果
核種

分析値（Bq/L）

告示濃度限度（Bq/L）

C-14

13.19±0.65

2000

なお、#2 及び#3 のインピンジャー1 中の溶液を Ge 半導体検出器で測定した結果、Cs137 は検出限界以下であることが示され、Cs-137 は三口フラスコ内に留まっていることが示唆された。
次に、ALPS 処理水試料中の C-14 の分析について、東京電力 HD と JAEA の分析値に有意な差は認められていない[3.1-8]ことから、概ね全炭素分析値と無機炭素分析値が等しいと認められるが、確認のために燃焼法による C-14 の分析を実施した。
燃焼試験装置の外観を図 3.1.2-7 に示す。石英管を二つの環状炉に入れ、石英管が露出している部分にリボンヒーターを巻き、加温した。下流側に超純水を入れた三角フラスコを 1個、空のインピンジャーを 1 本、1 M NaOH を 5 mL 入れたインピンジャーを 2 本の順にシリコーンチューブで接続した。ALPS 処理水試料中に含まれる有機炭素を二酸化炭素へ酸化するために、石英ウールに触媒の白金線を巻いて下流側環状炉の石英管内に設置後、環状炉の温度を 900℃に設定し、加熱した。石英ボートに ALPS 処理水試料を 20 mL 入れ、
上流側環状炉の石英管内に設置後、環状炉及びリボンヒーターの温度を 100℃に設定し、乾燥空気を 300 mL/min の割合で通気した。100℃での加熱時間は 3 時間とした。その後、900℃に昇温し、900℃で 1 時間加熱した。加熱終了後に 1 段目のインピンジャーの 1 M
3-38

NaOH を遠沈管（遠沈管 A とする）に移し、空になった 1 段目のインピンジャーを 2 段目の 1 M NaOH で共洗いし、その遠沈管 A に移した。さらに、2 段目のインピンジャーを 0.5mL の超純水で 2 回洗浄し、洗液を 1 段目のインピンジャーに入れ、共洗い後、遠沈管 A に移した。1 段目のインピンジャーについても 0.5 mL の超純水で 2 回洗浄し、洗液を遠沈管
A に移した。これを回収液とした。

図 3.1.2-7 燃焼試験装置外観
遠沈管 A の回収液を三口フラスコに移し、空になった遠沈管 A についても、0.5 mL の超
純水で 5 回洗浄し、洗液を三口フラスコに入れた。回収液に溶存する C-14 を前述のガス追気法で分析した。その際、追気に用いるガスを Ar ガスに、ハロゲントラップは 0.1 M 硝酸
銀-1 M 硝酸溶液に、滴下する硝酸の濃度を 5 M に変更して実施した。LSC で濃度分析した
結果、C-14 濃度は 10.4 Bq/L であり、ガス追気法での分析値に比べ若干低い値であった。
この理由として、燃焼試験実施日がガス追気法試験実施日より 2 ヶ月程度遅かったため、この期間中に保管液中の C-14 が若干量揮発してしまった可能性がある。本試験の結果、燃焼法での分析値はガス追気法での分析値を大きく上回るものではなかったことから、有機態の C-14 はほとんど存在しないことを確認できた。

3-39

3.1.2.5

ヨウ素分析

試料に含まれる I-127 及び I-129 のヨウ素の定量を同位体希釈法にて行うため、操作ブランク（#1、バックグラウンド）、ALPS 処理水試料そのもの（#2、I-127 添加無）と ALPS
処理水試料に安定同位体である I-127 を 50 ng（KIO3 溶液を添加）添加したもの（#3、I127 添加有）の 3 試料を用意し、化学分離後、分析を行った。具体的には、20 mL の超純水（#1）または ALPS 処理水試料（#2, 3）を pH 2 程度に調整後、溶存するヨウ素を、ピ
ロ亜硫酸カリウムを用いてヨウ化物イオン（I-）の化学形に調整し、コンディショニング済
みの陰イオン交換ディスク（Anion-SR）で捕集した。#1〜3 をコンディショニング済みのAnion-SR に通液させて化学分離した。通液後、超純水で Anion-SR を洗浄し、1 M 硝酸を
9.5 mL 加えて Anion-SR に吸着している I-を溶離させ、10 mL メスフラスコに回収した。
このメスフラスコに 50 µL の NaClO 溶液を添加し、
1 M 硝酸で 10 mL にメスアップした。
#1 及び#2 については、これを測定試料とした。#3 については、これを 5 mL 分取し、1 M
硝酸 - NaClO 溶液を 5 mL を加えて 2 倍希釈とし、測定試料とした。試料分析は、ICPMS/MS（Agilent 製 8900）を用いた。測定にはプラズマガス及びキャリアガスとして、G1
グレード（純度：99.9999%以上）の高純度 Ar ガスを、リアクションガスには、G1 グレード（純度：99.99995%）の高純度 O2 ガスを用いた。JIS K0133:2007（高周波プラズマ質量
分析通則）に準拠して m/z = 127 及び 129 を測定した。定量は、同位体希釈法で実施した。
これらの分析スキームを図 3.1.2-8 に示す。

図 3.1.2-8 ヨウ素分析スキーム

3-40

同位体希釈法は、#1〜3 それぞれの ICP-MS/MS による質量分析結果を用いて、試料に含まれる I-127 及び I-129 のヨウ素量を求めるものである。具体的には、#1 の測定結果をバックグラウンドとし、#2 及び#3 の測定結果から#1 の 1 秒間あたりのカウント数、計数率（cps）を差し引き、#2 及び#3 の正味の計数率（cps）を求める。ここで、#2 の I-127 と I129 の正味の計数率をそれぞれ A（cps）及び B（cps）とし、同様に、#3 の I-127 と I-129の正味の計数率をそれぞれ A’（cps）及び B’（cps）とする。また、ALPS 処理水試料中に含まれるヨウ素の量を求めるために、#2 に含まれる I-127 及び I-129 のヨウ素量（ng）をそれぞれ x 及び y、#3 に添加した I-127 の量を a（今回は 50 ng）とすると、x と y の比（x/y）は、I-127 及び I-129 の正味計数率の比（A/B）に等しく、同様に、#3 において（x+a）/y は、A’/B’に等しい。#2 及び#3 は n=2 で行い、I-129 の濃度は、#2 と#3 の測定結果を平均して算出した。解析結果を表 3.1.2-5 に示す。
表 3.1.2-5 I-129 濃度分析結果

3.1.3

核種

分析値（Bq/L）

告示濃度限度（Bq/L）

I-129

1.70±0.12

9まとめ

2 号機原子炉建屋内における放射性核種の移行経路を推定するため、2 号機と 3 号機で採取されたスミヤ試料の核種分析を実施した。2 号機の 5 階にある FHM 操作室で採取された試料の分析結果は、令和 4 年度までに報告されている結果と整合し、Mo 及び Tc-99 のモル数が Cs のモル数よりも多く存在する結果となった。一方、3 号機の 2 階及び 3 階で採取されたスミヤ試料では、Mo のモル数は Cs よりも少なく、号機間での違いが認められた。今回実施した壁のスミヤ試料では、令和 4 年度までに実施した床のスミヤ試料よりも溶解率が低かったため、フッ化水素酸の使用やアルカリ溶融法などについても検討を行う必要がある。また、より正確な比較のためには 2 号機の壁のスミヤ試料についてもデータを得る
必要がある。加えて、1 号機で採取されたスミヤ試料についても分析を行い、号機間の比較を行う必要がある。
また本年度は、ヨウ素についても燃焼法により分析を実施し、3 号機原子炉建屋壁、2 号機原子炉建屋床及び 1/2 号機 SGTS 配管内部のスミヤ試料に対して I-129 が定量された。
本分析において、1000℃で 50 分加熱を行ったにもかかわらず、大部分の Cs-137 がセラミックボートに残り、揮発しなかったことから、Cs-137 が耐熱性の化学形をしていることが明らかとなった。Cs2MoO4 の燃焼試験において、1000℃で 1 時間加熱しても 8.7％しか揮発しなかったことから、スミヤ試料中の Cs の化学形が Cs2MoO4 であることが示唆された。
スミヤ試料に含まれる I の化学形については未知であるため、アルカリ溶融法などについても検討し、定量値について精査する必要がある。
ALPS 処理水の海洋放出に際して原子力規制委員会が行う独立モニタリングに資するた
め、ALPS 処理水中の核種分析を実施した。分析対象核種は検出値の桁数の大きい核種 I129 及び C-14、γ線放出核種である Co-60、Ru-106、Sb-125、Cs-134、Cs-137 を対象と3-41した。I-129 は同位体希釈法、C-14 はガス追気法、γ線放出核種は Ge 半導体測定器で分析を実施した。その結果、I-129 及び C-14、Co-60、Cs-137 が検出され、分析値はいずれも告示濃度限度を十分に下回ることを確認した。

3.1 の参考文献[3.1-1] Y. Muramatsu, H. Matsuzaki, C. Toyama, T. Ohno, “Analysis of 129I in the soils of
Fukushima Prefecture: preliminary reconstruction of 131I deposition related tothe accident at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP)”, J. Environ.
Radioact., 139, 344-350, 2015.
[3.1-2] T. Ohno, Y. Muramatsu, Y. Shikamori, C. Toyama, N. Okabe, H. Matsuzaki,“Determination of ultratrace 129I in soil samples by Triple Quadrupole ICP-MSand its application to Fukushima soil samples”, J. Anal. At. Spectrom., 28.8 12831287, 2013.
[3.1-3] M. Honda, Y. Takaku, Y. Shikamori, H. Matsuzaki, K. Sueki, “Preparation of
Iodine-129 Standard Solutions for Triple Quadrupole ICP-MS”, J. Nucl.
Radiochem. Sci., 18, 1-4, 2018.
[3.1-4] 平成 31 年度原子力規制庁委託成果報告書、「東京電力福島第一原子力発電所プラント内核種移行に関する調査」[3.1-5] 令和 2 年度原子力規制庁委託成果報告書、「東京電力福島第一原子力発電所プラン
ト内核種移行に関する調査」[3.1-6] Henry R. Hoekstra, The Cs2MoO4 – MoO3 System, Inorg. Nucl. Chem. Letters,
9, 1291-1301, 1973.
[3.1-7] 特定原子力施設監視・評価検討会（第 98 回）資料 2-2[3.1-8] 特定原子力施設監視・評価検討会（第 109 回）資料 1-2

3-42

3.2

核種移行解析

3.2.1

配管内流動解析3.2.1.1

目的

4 号機原子炉建屋で発生した水素爆発は、3 号機格納容器ベント時に、水素を含むベントガスの一部が 4 号機の SGTS（非常用ガス処理系）配管を逆流して 4 号機原子炉建屋に流入したことが原因と評価されている[3.2-1]。また、GOTHIC コードを用いた解析では、3 号機ベントガスのうち、約 35%が 4 号機原子炉建屋に流入したと評価されている[3.2-1]。さらに、3 号機及び 4 号機の SGTS フィルタの線量測定結果の傾向から、放射性物質を含む
ガスが 3 号機と 4 号機の原子炉建屋間を行き来している可能性が示されている[3.2-2]。そのため、2 回に渡る格納容器ベント実施時の 3 号機及び 4 号機の格納容器ベントライン及び SGTS 配管におけるベントガスの流動解析を実施した。この検討において、ベント弁下流の流量調整弁での臨界流、配管との摩擦圧損、配管構造材の熱容量や自然放熱による冷却、水蒸気の凝縮等の影響を考慮しながら、二相流挙動を把握する必要があった。よって、ベントガスの流動解析には、世界中で広く使用されている一次元二流体熱水力解析コード
RELAP5/MOD3.3[3.2-3]を用いた。
3.2.1.2

解析方法

図 3.2.1-1 に RELAP5/MOD3.3 コードのノーディングを含む解析モデルを示す。図中の表記例として、SV、TV、P、B、VA、ht で始まる箇所は、それぞれ Single Volume、Timedependent Volume、Pipe、Branch、Valve、Heat Stracture の模擬を意味している。なお、P（Pipe）の括弧内は、Volume 数を示す。解析では、これらの図に示される様に、サプレッションチェンバ（S/C）に接続されたベント配管、3 号機及び 4 号機の SGTS 配管並びに主排気筒を模擬した。SGTS 配管については、ベント配管の合流部からフィルタに隣接する
送風機までを模擬した。ここで、ベント配管と 3 号機 SGTS 配管との合流部、4 号機 SGTS
配管との合流部をそれぞれ合流部 3 と合流部 4 と称す。その際、配管の敷設状況や内径、肉厚等については、可能な限り実機条件を考慮した。主排気筒頂部と送風機の圧力境界条件
については、地表高さにおける大気圧を仮定するとともに、重力による静圧の違いを考慮して、それぞれ 99.8kPa と 101.3kPa に設定した。
RELAP5 コードによる流動解析では、3 号機のベント作動時の放射性物質の放出量や S/Cの圧力、温度等の時間変化が必要となる。そのため、シビアアクシデント総合解析コード
THALES2[3.2-4]による解析を実施し、その評価結果を用いた。ここで、解析対象は、1 回目のベント開始から 2 回目のベント終了までとした。よって、RELAP5 コード解析において、ベント流の入口条件となる S/C から流出する水蒸気、水素ガス及び窒素ガスの圧力や温度、流量等は、THALES2 コードによる評価結果にしたがっている。なお、使用する
THALES2 コードの妥当性については、
図 3.2.1-2 に示す様に、
S/C 圧力の実測値に比べて、長時間に渡り THALES2 コードは過大評価しているが、全体的な圧力変化は比較的良く一致していることを確認している。
ベント弁（図 3.2.1-1 中の VA304）作動時の流量については、THALES2 コードと
RELAP5/MOD3.3 コードに装備されている臨界流モデルが異なることを考慮した。そのた
3-43

め、RELAP5 コード解析では、THALES2 コードによる S/C 圧力と、RELAP5 コードによる流量調整弁上流の圧力はおおむね一致する様に、ベント弁下流の流量調整弁（図 3.2.1-1
中の VA306）の流路面積を調整した。図 3.2.1-3 に、RELAP5 コードの境界条件としての3 号機ベント流量の時間変化を示す。ベントガスの成分のうち、水蒸気の流量が多くを占め、かつ、窒素ガスの流量に比べて水素ガスの流量は大きく下回った。配管外側の温度について
は、THALES2 コードによる評価結果を参照しながら、原子炉補助建屋外に 281K、3 号機
原子炉補助建屋内に 313K、4 号機原子炉補助建屋内に 293K を与えた。配管外壁面熱伝達係数については、自然対流に対する一般的な値として、5W/m2K を与えた。配管系統については、実機条件を考慮して形状等を模擬した。曲がりにおける摩擦圧損係数等については、形状に依存した一般的な値を与えた。
ベントガスが主排気筒に向かって流れる 3 号機の配管系統とフィルタとの間には、グラ
ビティダンパと称される弁が存在し、フィルタ側への流れを制限している。このグラビティ
ダンパは、二つの流路で模擬した。一つの流路は、漏洩流路である。この漏洩流路面積は、解析において、逆流時の差圧と流量に係る設計条件により定めた。もう一つの流路は、流路を閉鎖する弁の重力効果を模擬し、正流方向に差圧が重力よりも大きい場合にのみ全開させた。なお、4 号機の配管系統とフィルタとの間には、グラビティダンパは存在しない。主排気筒については、Pipe モデル（volume 数は 2）で模擬した。
3.2.1.3

解析結果

解析では、逆流時の差圧と流量に係る設計条件により定めた 3 号機側グラビティダンパの漏洩面積を用いた。図 3.2.1-4 に、格納容器ベント入口への流入流量積算値の時間変化を示す。また、図 3.2.1-5、図 3.2.1-6 及び図 3.2.1-7 に、それぞれ主排気筒、3 号機 SGTS 及
び 4 号機 SGTS からの流出流量積算値の時間変化を示す。評価するベントガスの成分には、水蒸気、水素ガス及び窒素ガスが含まれる。表 3.2.1-1 に、2 回目のベント終了時刻における流量積算値、即ち、格納容器入口への流入流量積算値、並びに、主排気筒、3 号機 SGTS及び 4 号機 SGTS からの流出流量積算値を示す。全流出流量のうち、主排気筒からの流出流量が占める割合は、水蒸気、水素ガス及び窒素ガスに対してそれぞれ 67.2%、66.4%、
66.6%と評価した。また、3 号機 SGTS からの流出流量が占める割合は、水蒸気、水素ガス
及び窒素ガスに対してそれぞれ 0.7%、1.1%、1.1%と評価した。さらに、4 号機 SGTS からの流出流量が占める割合は、水蒸気、水素ガス及び窒素ガスに対してそれぞれ 32.1%、
32.5%、32.3%と評価した。加えて、4 号機 SGTS からの水素ガス流出流量は 150kg と評価した。
よって、3 号機ベントガスのうち、約 35%が 4 号機原子炉建屋に流入した GOTHIC コー
ドによる評価結果と RELAP5 コードによる計算結果には大きな差が生じないことを示した。
また、GOTHIC コードによる感度解析では、4 号機への水素ガス流入量は約 300～500kgと評価されており[3.2-1]、RELAP5 コードによる計算結果は下回ることを示した。
なお、2 回目のベント終了時刻における凝縮水に対する主排気筒、3 号機 SGTS 及び 4 号
機 SGTS からの流出流量積算値は、それぞれ 490kg、56kg、599kg と評価した。表 3.2.11 に示す様に、これらの凝縮水の流出流量に比べて、格納容器ベント入口の水蒸気の流入流
3-44量に対する主排気筒、3 号機 SGTS 及び 4 号機 SGTS からの水蒸気の流出流量の差は僅かに多く、系内に残存する流量に相当すると推定される。

3-45

表 3.2.1-1

2 回目のベント終了時刻における流量積算値
H2O(vapor)H2

N2

128,260 kg

461 kg8,493 kg

② 主排気筒から85,444 kg

306 kg5,656 kgの流出流量（67.2%*）（66.4%*）（66.6%*）③ 3 号機 SGTS か

845 kg

5 kg

90 kg

らの流出流量（0.7%*）（1.1%*）（1.1%*）④ 4 号機 SGTS か40,772 kg

150 kg2,746 kgらの流出流量（32.1%*）（32.5%*）（32.3%*）① 格納容器入口への流入流量*流量積算値（②＋③＋④）に対する割合

図 3.2.1-1 RELAP5/MOD3.3 コードの解析モデル

3-46

800
700

圧力 (kPa)

600
500
400
300
200

S/C圧力(THALES2)

1000S/C圧力(実測)
40

42

44

46

48

50

スクラム後の時間 (hours)
図 3.2.1-2 S/C 圧力の実測値と THALES2 コードによる計算結果の比較

18

3号機ベント流量 (kg/s)

15

Total
H2O(vapor)
H2
N2

12

9

6

3

0

0

4000

8000

12000

16000

20000

格納容器ベント開始後の時間 (秒)図 3.2.1-3 境界条件としての 3 号機ベント流量の時間変化

3-47格納容器ベント入口への流入流量積算値 (kg)

150000H2O(vapor)
H2
N2120000

90000

60000

30000

0

0

4000

8000

12000

16000

20000

格納容器ベント開始後の時間 (秒)図 3.2.1-4 格納容器ベント入口への流入流量積算値の時間変化

主排気筒からの流出流量積算値 (kg)100000H2O(vapor)
H2
N2

80000

60000

40000

20000

0

0

4000

8000

12000

16000

格納容器ベント開始後の時間 (秒)図 3.2.1-5 主排気筒からの流出流量積算値の時間変化

3-48

20000

3号機SGTSからの流出流量積算値 (kg)1000

H2O(vapor)
H2
N2

800

600

400

200

0

0

4000

8000

12000

16000

20000

格納容器ベント開始後の時間 (秒)図 3.2.1-6 3 号機 SGTS からの流出流量積算値の時間変化

4号機SGTSからの流出流量積算値 (kg)50000

H2O(vapor)
H2
N2

40000

30000

20000

10000

0

0

4000

8000

12000

16000

格納容器ベント開始後の時間 (秒)図 3.2.1-7 4 号機 SGTS からの流出流量積算値の時間変化

3-49

20000

3.2.2

シールドプラグ汚染に係る検討

3.2.2.1

目的

福島第一原子力発電所の 1 号機から 3 号機のオペレーションフロアにアクセスが可能となってきたことから、原子力規制庁ではオペレーションフロアの線量率測定を詳細に実施した。その結果、3 つの部位で構成されるシールドプラグの接合付近に高線量率が確認された[3.2-5]。また、2 号機のシールドプラグにおいては中心部で最大 50 ㎜程度の変形が観測されている。令和 4 年度の事業ではシールドプラグにおける高線量率を生じるような Cs の移行挙動の理解に資するため、変形を考慮しない単純な体系における熱流動解析を
MELCOR[3.2-6]を用いて解析した。本年度は、昨年度の解析体系を参考にしつつ、シール
ドプラグ中央部の変形を考慮した解析を行うため解析モデルの構築及び試解析を行う。
3.2.2.2

使用する解析コード

令和 4 年度の解析では、MELCOR を用いた解析を行ったが、本年度はより詳細な検討を行うため、1 次元熱流動解析コードで気相及び液相それぞれを解くことで気液対向流を考慮できる、フィンランド Fortum 社が開発したプラントシミュレーションコード Apros を用いることとした。
3.2.2.3

解析体系

シールドプラグに変形が確認されている 2 号機を対象に解析体系を構築する。2 号機のシールドプラグの変形は資料[3.2-7]に示されているように、3 つのパーツのうち中央のパーツの中心部が最も沈んでいる。このような変形を単純化して模擬するため、中央のシールドプ
ラグパーツを残りの 2 つのパーツに対して均一に 50mm 低く位置した。低いシールドプラ
グを INNER SP、残りの 2 つのシールドプラグを合わせて OUTER SP とした。これを 3層のシールドプラグそれぞれに適用した。上下の中央部のパーツに挟まれた空間を INNER
GAP、沈んでいない両端のパーツに挟まれた空間を OUTER GAP とした。また、それぞれを下層から 1st、2nd とした。以上の体系を図示したものを図 3.2.2-1 に示す。
シールドプラグ及びそれらに挟まれる空間の解析上の大きさについては表 3.2.2-1 にまとめた。また、図 3.2.2-2~3.2.2-4 にこれら寸法の設定の考え方を示す。
3.2.2.4

解析結果

前節で構築した解析モデルに対して、THALES2 による 2 号機解析結果を境界条件として与えた。図 3.2.2-5~3.2.2-7 に D/W 気相温度、D/W 圧力及び D/W から原子炉ウェルへの気相の流速を示した。なお、試解析であること、Apros の入力における制限を回避するため
THALES2 の結果をそのままトレースするのではなく、関数化して設定した。解析対象期間
を 2 号機 D/W 圧力が約 0.7MPa になる 88 時間を Apros 解析の始点とし、THALES2 の解析終了である 100 時間（Apros 解析で 18 時間）までとした。
図 3.2.2-8 に温度分布、図 3.2.2-9 に空間ボイド率、図 3.2.2-10 にボリューム内液相質量を示す。
原子炉ウェルからシールドプラグの隙間に気相の流入が始まると空間の温度が上昇する。
水蒸気を含んだ流入ガスは凝縮し液相を形成する。1 層目のシールドプラグは原子炉ウェル
や D/W 頂部からの熱を受けているが、2 層目及び 3 層目は初期温度をオペレーションフロ
3-50

アと同様としたため、上方の空間ほど凝縮していることがわかる。原子炉ウェルへの流入が進み 4 時間程度で流入が継続しているにもかかわらず凝縮量が一定、もしくは減少傾向がみられる。この現象を確認するため、気相と液相の流速差と液相との関係を示したものを図3.2.2-11 に示す。この図の 3 時間付近から速度差が生じ始め、上方の空間では 4 時間弱か
ら液相の減少がみられる。また、図 3.2.2-9 からも同時刻にボイド率が上昇している。このことから、液相が気相に巻き上げられる液滴エントレインメントが生じていると推察される。図 3.2.2-11 の 5 時間以降の速度差が小さくなると再び液相が増える傾向からもこのよ
うなメカニズムが働いたと考えられる。
6 時間付近で流入する蒸気が無くなると液相も無くなっている。今回の解析ではシールド
プラグの変形により中央パーツの中心部がすり鉢状になる可能性を想定して、水が流れ出すパスの接続高さを中央パーツの表面から 1 mm だけ上方に設定している。今回の凝縮量であれば INNER GAP 内に留まることができる量であるが、そうなってはいない。図 3.2.29 のボイド率を見ると、どの空間もボイド率がほぼ 1 になっている。また、図 3.2.2-12 にシールドプラグ間の質量流量と原子炉ウェルへの質量流量を停止前後の 5.2~7 時間に着目したものを示す。このように液相、気相ともに負になっており、逆流を生じている。先ほどのボイド率と合わせると、液相は液滴上で気相に同伴して流出したと考えられる。
2 回目の流入が生じると再び凝縮が起こり、各隙間で液相が形成される。計算終了時点で上方のボリュームで約 0.3kg、全体で約 0.53kg 程度の凝縮水が滞留する結果となった。この流れを形成する D/W から原子炉ウェルへのパスはこれ以降閉じることはないので、事故進展による D/W 圧力の変化に応じて蒸気は流入し続けることとなる。

3-51

表 3.2.2-1 解析体系概要

INNER SP
伝熱面積[m2] 厚さ[m]

分割数

材料

33.43

0.6

5 コンクリート

66.86

0.6

5 コンクリート

OUTER SPINNER GAP
体積[m3]

高さ[m]

流路面積[m2] 水力等価直径[m]

0.334

0.01

33.43

13.96

0.669

0.01

66.86

10.317OUTER GAP
シールドプラグ間流路
長さ[m]

流路面積[m2] 水力等価直径[m]
0.6

0.04

0.00388

1

0.206

0.020

GAP間流路3-52

出口ノード18.215 m
17.215 m

9.5175 m
オペレーションフロア(OPFL)
1.82 m
3rd OUTER SP
1.22 m
3rd INNER SP

1.215 m1.21 m 2nd OUTER GAP

1.17 m1.165 m2nd OUTER SP

2nd INNER GAP

1.16 m0.61 m
2nd INNER SP

0.605 m
0.6 m 1st OUTER GAP

0.56 m0.555 m1st OUTER SP

1st INNER GAP

0m
1st INNER SP-2.868 m
原子炉ウェル(RW)-5.736 m

入口ノード-6.736 m

図 3.2.2-1 解析体系図(位置関係)

3-53

0.55 m

m
66.86

m
33.43

図 3.2.2-2 シールドプラグ間空間の設定

図 3.2.2-3 シールドプラグ間流路の設定

3-54

図 3.2.2-4 シールドプラグ間空間の流路設定

図 3.2.2-5 気相温度3-55

図 3.2.2-6 D/W 圧力履歴

図 3.2.2-7 原子炉ウェルへの質量流量3-56図 3.2.2-8 各解析ボリュームの温度変化

図 3.2.2-9 各解析ボリュームのボイド率変化
3-57図 3.2.2-10 各ボリュームにおける液相質量

図 3.2.2-11 液相質量（実線：軸は左側）と気液流速差（破線：軸は右側）

3-58

図 3.2.2-12 シールドプラグ間質量流量（5.2~7 時間まで）

3.2.3

まとめ

配管内流動解析では、RELAP5/MOD3.3 コードによる流動解析を通じて以下の結果が得られた。全流出流量のうち、4 号機 SGTS からの流出流量が占める割合は、水蒸気、水素
ガス及び窒素ガスに対してそれぞれ 32.1%、32.5%、32.3%と評価した。これにより、3 号
機ベントガスのうち、約 35%が 4 号機原子炉建屋に流入した GOTHIC コードによる評価
結果と比較して、大きな差が生じないことを示した。また、4 号機 SGTS からの水素ガス流
出流量は 150kg と評価し、GOTHIC コードによる評価結果を下回ることを示した。
シールドプラグ汚染に係る検討では、2 号機のシールドプラグの変形を考慮した熱流動解析を行うため、解析モデルを構築し、Apros による熱流動解析を行った。解析における境界
条件は THALES2 による 2 号機解析結果から、原子炉ウェルに流れ込む気相流量とした。
解析により、D/W からの漏洩が開始されると各空間で凝縮が促進されるが液相と気相の流速差が生じてくると液相形成が抑制される傾向がみられた。解析モデル上液相が留まるよ
うにパスの接続高さにしたが、流入が止まると各ボリュームに液相はとどまらず流出する結果となった。2 回目の D/W から原子炉ウェルへの流入が始まると再び液相が形成されている様子が見られた。また、今回の解析では原子炉ウェルやオペレーションフロアを簡便のため 1 ボリュームとして与えていることから、流入した水蒸気を含む気相は原子炉ウェル内で多く凝縮していた。これらは Cs が凝縮水へ移行するとした仮定に基づくと原子炉ウェルの汚染が少ないという観測結果と合致しない。このような境界条件を与える場合、シール
ドプラグ間のパスや原子炉ウェルについて詳細化する必要があると考えられる。

3-59

3.2 の参考文献[3.2-1] 東京電力ホールディングス株式会社, 3 号機ベントガスのうち 4 号機原子炉建屋へ流入した割合の評価（未解決問題に関する検討第 5 回進捗報告）, 東京電力福島第一原子力発電所における事故の分析に係る検討会 第 9 回会合資料 5, 2019.
[3.2-2] 渡邉憲夫, 与能本泰介, 玉置等史, 中村武彦, 丸山 結, 福島第一原子力発電所事故に関する 5 つの事故調査報告書のレビューと技術的課題の分析 事故の進展と原因に焦点を当てて, 日本原子力学会和文論文誌, 12（2）, 113-127, 2013.
[3.2-3] USNRC Nuclear Safety Analysis Division, “RELAP5/MOD3.3 code manual”, Tech.
Rep. NUREG/CR-5535/Rev 1, Information Systems Laboratories, Inc., 2001.
[3.2-4] 石川 淳，森山清史，“BWR/Mark-I プラントのヨウ素化学挙動を考慮した格納容器
内ソースターム評価に係わる検討”，JAEA-Research 2010-051，日本原子力研究開発機構，2011.
[3.2-5] 東京電力福島第一原子力発電所における事故の分析に係る検討会、「東京電力福島
第一原子力発電所事故の調査・分析に係る中間取りまとめ～2019 年 9 月から 2021
年 3 月までの検討～」、（169 ページ）、2021[3.2-6] R.O.Gaunt, et al, “MELCOR Computer Code Manuals Vol.1 : Primer and Users’
Guide Version 1.8.5 May 2000”, NUREG/CR-6119, May, 2000
[3.2-7] 真野他、“シールドプラグの隙間の断面積の評価”、東京電力福島第一原子力発電所における事故の分析に係る検討会第 32 回会合資料 4-2、2022 年 10 月 31 日

3-60

3.3

原子炉建屋内等の汚染データの分析

3.3.1

背景及び目的福島第一原子力発電所の 1 号機から 3 号機のオペレーションフロアにアクセスが可能となってきたことから、原子力規制庁ではオペレーションフロアの線量率測定を詳細に実施した。その結果、3 つの部位で構成されるシールドプラグの接合付近に高線量率が確認された[3.3-1]。この観測結果から核分裂性生成物である Cs は 3 層のシールドプラグの接合部を経由してオペレーションフロア及び環境に放出されたと推察される。このような移行経路
による Cs の移行挙動の理解に資するため、この現象に着目した解析を実施する。令和 4 年
度では、3 号機を対象とした THALES2 の解析結果から原子炉ウェルの温度、圧力及び気相の成分を境界条件として、シールドプラグ間空間等の熱流動解析を MELCOR を用いて行った。本年度は得られた熱流動条件を境界条件とした Cs の移行挙動を ART を用いて行
う。
3.3.2

解析体系

解析体系は図 3.2.2-1 に示すような昨年度と同様な解析体系に加え、シールドプラグの接合部の隙間を模擬していたパスにおいても Cs の沈着挙動を考慮するため解析ボリュームとした。ここでは MELCOR の J101 を VOL1、V011 を VOL2、V013 を VOL3、J102 を
VOL4、V021 を VOL5、V023 を VOL6、J203 を VOL7、及びオペレーションフロア（V002）
を VOL8 として ART の解析モデルを構築した。
3.3.3

境界条件

MELCOR より得られた構造材温度、ボリューム間流速、THALES2 より得られた Cs 量が境界条件となる。図 3.3.3-1 に原子炉ウェル圧力、図 3.3.3-2 に Cs 発生速度、図 3.3.3-3にボリューム間質量流速を示す。
3.3.4

解析結果

構築した解析体系及び境界条件に基づき ART による Cs の移行挙動解析を行った。図
3.3.3-2 に示すように、Cs の原子炉ウェルへの流入は短い期間であるため、解析結果は図3.3.4-1 に示すように解析終了時刻における各ボリュームの Cs 流入量に対する存在比を示した。図よりシールドプラグ内に侵入した Cs の約 95%は隙間を通り抜けオペレーションフ
ロアに到達した結果となった。オペレーションフロア以外の解析ボリュームのうち、VOL1、
VOL4、VOL7 に沈着した Cs が比較的多く沈着している様子がわかる。これらボリューム
は、MELCOR の解析ではパスとして設定していたものであり、パスとして設定した空間に隣接する構造体及びその長さはシールドプラグの厚さとしている。このため空間に対してCs が沈着する壁の面積が大きいことからこのような傾向となった。図 3.3.4-2 には、各ボリュームでの沈着メカニズムについてその割合を示した。どのボリュームでも拡散による沈着が支配的であった。シールドプラグ内に残存する Cs は流入量に対して 5%程度、また、
原子炉ウェルに流入した量に対しては 3E-2％程度となる。観測されている Cs-137 推定量
が 20PBq あるとすると、Cs-137 初期インベントリの全量（2.4×1017Bq [3.3-2：西原ら]）が原子炉ウェルに流入したとしても 20PBq は至らない。ここでは、沈着速度を水蒸気と同等とした場合の感度解析を試みた。図 3.3.4-3 及び図 3.3.4-4 にその結果を示す。沈着メカ
3-61

ニズムについて流速の遅くなる上方のボリュームで拡散泳動が多くみられたが、沈着総量については、図 3.3.4-5 に示すようにこの感度解析からは大きな差が生じるような結果は得られなかった。

3-62

図 3.3.2-1 MELCOR による解析体系図

図 3.3.3-1 入力に用いる圧力条件（THALES2 と実際の入力）
3-63図 3.3.3-2 入力に用いるセシウム発生速度

図 3.3.3-3

MELCOR 解析よるボリューム間流速3-64図 3.3.4-1 解析ボリュームにおけるセシウム存在割合とその状態

図 3.3.4-2 ボリュームごとの沈着メカニズム3-65

図 3.3.4-3 解析ボリュームにおけるセシウム存在割合とその状態（感度解析）

図 3.3.4-4 ボリュームごとの沈着メカニズム（感度解析）

3-66

図 3.3.4-5 ベースケースと感度解析の結果の比較

3.3.5

まとめ

原子炉ウェル上部に存在するシールドプラグには高線量率が観測されていることから、多量の Cs が捕らえられている可能性がある。このような現象解明のための予備的解析として、THALES2 による事故進展解析結果及び MELCOR によるシールドプラグ間の極小空間における熱流動解析結果を境界条件として Cs の移行挙動解析を ART を用いて実施した。
今回の結果からはシールドプラグ内に侵入した Cs の大部分はシールドプラグ間を通り抜け
オペレーションフロアに流出する結果となった。また、感度解析として Cs の壁への沈着速度を水蒸気と同様とした場合を行ったが、両者に大きな違いは見られなかった。流入する
Cs 量が少ないという点もあるが、既存の FP 移行挙動解析モデルに組み込まれている解析モデルではこの挙動を説明することは難しい。このため、床及び天井の表面積に対して高さが著しく小さい空間に対する FP 移行挙動に関する解析モデルを実験等を通じて別途検討する必要があると考える。

3.3 の参考文献[3.3-1] 東京電力福島第一原子力発電所における事故の分析に係る検討会、「東京電力福島
第一原子力発電所事故の調査・分析に係る中間取りまとめ～2019 年 9 月から 2021
年 3 月までの検討～」、（169 ページ）、2021[3.3-2] 西原他、「福島第一原子力発電所の燃料組成評価」、JAEA-Data/Code 2012-018、
日本原子力研究開発機構、2012 年 9 月

3-67

4． おわりに本事業では、1F 事故等を踏まえた重大事故時の対策や安全評価手法並びに安全対策の高度化に関連する技術的知見を取得するために、1F プラント内における核種の移行に関する情報整理を行うとともに、重大事故時のソースターム評価に有益と考えられる 1F プラント
内核種移行挙動の把握を目的とした重大事故解析を実施した。加えて、1F 事故分析検討会
で求められた 1F 試料分析、核種移行解析、原子炉建屋内等の汚染データの分析を実施した。主な成果は以下のとおりである。
(1) 1F プラント内核種移行に係る実施項目①重大事故解析
2 号機シールドプラグ下で Cs137 による高線量率が観測されたことを踏まえ、SPEEDIによる環境に放出された Cs 量も考慮した事故進展解析を THALES/KICHE を用いて実施した。従来の評価では多くの Cs が W/W のプール中に存在するため現状を再現することはできなかったが、RPV から D/W への漏洩タイミングを見直し、推定されるであろう、シー
ルドプラグ隙間への流入量と同レベルの漏洩量を生じるような事故進展条件を見いだせた。
今後は、最新知見やスミヤ分析結果等を踏まえ、さらなる事故進展の状況解明を進める。
②関連情報の収集
FACE プロジェクト会合に出席し、関連情報の収集を行った。また、日本原子力学会秋の大会に参加し、各種サンプル分析状況等の情報を収集した。
(2)1F 事故分析検討会に係る実施項目① 1F 試料分析
2 号機原子炉建屋内における放射性核種の移行経路を推定するため、2 号機と 3 号機で採取されたスミヤ試料の核種分析を実施した。2 号機の 5 階にある FHM 操作室で採取された試料の分析結果は、令和 4 年度までに報告されている結果と整合し、Mo 及び Tc-99 のモル数が Cs のモル数よりも多く存在する結果となった。一方、3 号機の 2 階及び 3 階で採取されたスミヤ試料では、Mo のモル数は Cs よりも少なく、号機間での違いが認められた。今回実施した壁のスミヤ試料では、令和 4 年度までに実施した床のスミヤ試料よりも溶解率が低かったため、フッ化水素酸の使用やアルカリ溶融法などについても検討を行う必要がある。また、より正確な比較のためには 2 号機の壁のスミヤ試料についてもデータを得る
必要がある。加えて、1 号機で採取されたスミヤ試料についても分析を行い、号機間の比較を行う必要がある。
また本年度は、ヨウ素についても燃焼法により分析を実施し、1/2 号機 SGTS 配管内部及び 2 号機床のスミヤ試料に対して I-129 が定量された。本分析において、1000℃で 50 分加熱を行ったにもかかわらず、大部分の Cs-137 がセラミックボートに残り、揮発しなかったことから、Cs-137 が耐熱性の化学形をしていることが明らかとなった。Cs2MoO4 の燃焼試
験において、1000℃で 1 時間加熱しても 8.7％しか揮発しなかったことから、スミヤ試料中の Cs の化学形が Cs2MoO4 であることが示唆された。スミヤ試料に含まれる I の化学形については未知であるため、アルカリ溶融法などについても検討し、定量値について精査する必要がある。
4- 1

ALPS 処理水の海洋放出に際して原子力規制委員会が行う独立モニタリングに資するた
め、ALPS 処理水中の核種分析を実施した。分析対象核種は検出値の桁数の大きい核種 I129 及び C-14、γ線放出核種である Co-60、Ru-106、Sb-125、Cs-134、Cs-137 を対象とした。I-129 は同位体希釈法、C-14 はガス追気法、γ線放出核種は Ge 半導体測定器で分析を実施した。その結果、I-129 及び C-14、Co-60、Cs-137 が検出され、分析値はいずれも告示濃度限度を十分に下回ることを確認した。
②核種移行解析
配管内流動解析では、4 号機原子炉建屋で発生した水素爆発は、3 号機格納容器ベント時に、水素を含むベントガスの一部が 4 号機の SGTS 配管を逆流して 4 号機原子炉建屋に流入したことが原因と評価されている。そのため、2 回に渡る格納容器ベント実施時の 3 号機
及び 4 号機の格納容器ベントライン及び SGTS 配管におけるベントガスの流動解析を
RELAP5/MOD3.3 コードにより実施した。解析では、逆流時の差圧と流量に係る設計条件により定めた 3 号機側グラビティダンパの漏洩面積を用いた。RELAP5/MOD3.3 コードによる計算結果は、3 号機ベントガスのうち、約 35%が 4 号機原子炉建屋に流入した GOTHIC
コードによる評価結果と比較して、大きな差が生じないことを示した。また、4 号機 SGTS
からの水素ガス流出流量に対する RELAP5/MOD3.3 コードの計算結果は、GOTHIC コー
ドによる評価結果を下回ることを示した。
シールドプラグ汚染に係る検討では、2 号機のシールドプラグの変形を考慮した熱流動解析を行うため、解析モデルを構築し、Apros による熱流動解析を行った。解析における境界
条件は THALES2 による 2 号機解析結果から、原子炉ウェルに流れ込む気相流量とした。
解析により、D/W からの漏洩が開始されると各空間で凝縮が促進されるが液相と気相の流速差が生じてくると液相形成が抑制される傾向がみられた。解析モデル上液相が留まるよ
うにパスの接続高さにしたが、流入が止まると各ボリュームに液相はとどまらず流出する結果となった。2 回目の D/W から原子炉ウェルへの流入が始まると再び液相が形成されている様子が見られた。また、今回の解析では原子炉ウェルやオペレーションフロアを簡便のため 1 ボリュームとして与えていることから、流入した水蒸気を含む気相は原子炉ウェル内で多く凝縮していた。これらは Cs が凝縮水へ移行するとした仮定に基づくと原子炉ウェルの汚染が少ないという観測結果と合致しない。このような境界条件を与える場合、シール
ドプラグ間のパスや原子炉ウェルについて詳細化する必要があると考えられる。
③原子炉建屋内等の汚染データの分析
原子炉ウェル上部に存在するシールドプラグには高線量率が観測されていることから、多量の Cs が捕らえられている可能性がある。このような現象解明のための予備的解析として、THALES2 による事故進展解析結果及び MELCOR によるシールドプラグ間の極小空間における熱流動解析結果を境界条件として Cs の移行挙動解析を ART を用いて実施した。
今回の結果からはシールドプラグ内に侵入した Cs の大部分はシールドプラグ間を通り抜け
オペレーションフロアに流出する結果となった。また、感度解析として Cs の壁への沈着速度を水蒸気と同様とした場合を行ったが、両者に大きな違いは見られなかった。流入する
Cs 量が少ないという点もあるが、既存の FP 移行挙動解析モデルに組み込まれている解析モデルではこの挙動を説明することは難しい。このため、床及び天井の表面積に対して高さ4- 2

が著しく小さい空間に対する FP 移行挙動に関する解析モデルを実験等を通じて別途検討する必要があると考える。

4- 3