ポリプロピレン/プロピレン系共重合体の共押出多層化による層厚薄膜化が引張特性に及ぼす影響
Effect of layer thickness on the tensile properties of polypropylene/(propylene-based copolymer) co-extruded multilayer films（山形大）○（学）山本雅史，（正）北浦快人（正）Sathish K. Sukumaran,（正）杉本昌隆,
Co-extrusion enables the assembly of different polymers into multilayer films that possess the desired
combination of properties. To improve the extensibility of polypropylene, we prepared co-extruded
multilayer thin films of polypropylene and a propylene-based copolymer. To investigate the effect of reducing
the layer thickness, we used layer multiplication technology to increase the number of layers at constant total
film thickness. To further reduce the individual layer thickness, the multilayer films were subject to planar
elongation. Under tensile deformation in the transverse direction, the elongated films exhibited an increasein both the fracture strain and the fracture toughness corresponding to a decrease in the layer thickness.
Keywords : Multilayer films, Co-extrusion, Mechanical Properties, Tensile test, Polypropylene
1. 緒言(流路分割金型)を用いて、ホモポリプロピレ

ポリプロピレン(PP)フィルムは、食品など ンとランダム共重合体ポリプロピレンを用の包装分野で多く使用されており、強度や気 いて、ナノスケール層厚の超多層化フィル体バリヤ性などの観点から、異なる材料を用いて機能の補完を行う多層化技術が用いられている。通常の多層フィルムの層数は 3 層から 10 層であるが、さらに積層数を増やすことムを作製し、特性と高次構造の関係について検討した。
2.実験方法で数百から数千の層を有する超多層フィルム

本研究ではホモポリプロピレン(H-PP)を作製できる。超多層フィルムでは層数増加とランダム共重合体ポリプロピレン(R-による各層厚がナノオーダー化につれて層内PP)を共押出法を用いて成形した。フィーで成形される特徴的な結晶構造によりガスバドブロック内にて両者を積層させ、その後リア性【1】や機械特性の改善が報告されている。 金型内のマルチプライヤーと呼ばれる分多層フィルムは、前記のメリットから広く使用されているが、異なる樹脂を用いた積層フィルムは、使用後に分離することが難しい
ため材料の組合せによってはリサイクルが困難となる。そこで本研究では、共押出多層化
Masashi Yamamoto, Hayato Kitaura,
Sathish K. Sukumaran,
Masataka Sugimoto
Graduate School of Organic Materials Science,
Yamagata University*4-3-16 Jonan, Yonezawa, Yamagata, 992-8510,
Japan
Tel: 0238-26-3058, Fax: 0238-26-3411
Email: sugimoto@yz.yamagata-u.ac.jp

割と積層を行うユニット(図 1)に供給することで積層数を増加させた。このユニットの数を変えることにより、3, 9, 33, 129, 513
層、厚さ約 100 m、体積比 1:1 の H-PP/RPP 多層フィルムを成形した。513 層は各フィルムの断面を四酸化ルテニウムにより染色し、透過型電子顕微鏡（TEM）により確認した。また、成形されたフィルムを幅固定延伸(MD × TD=5 ×1)し、延伸フィルムを得た。延伸条件は温度 120℃、延伸速度 60mm/min であった。
フィルムの引張試験は室温 24~25℃、速度 10mm/min で行った。また、小角 X 線みに大きな増加が見られ、R-PP 単体延伸散乱(SAXS)を行い、層数の増加と延伸にフィルムに迫る値が得られた。

よる結晶構造への影響を調査した。

3.2 SAXS
層数の増加によって物性変化の仕組みを解明するために SAXS 測定を行った。図 3に単体と H-PP/R-PP の無延伸フィルム(上Fig.1 Schematic of the device used for layer
multiplication.

段)と延伸フィルム(MD ×TD=5 ×1, 下段)における SAXS 像を示す。無延伸のフィルムではやや子午線方向の散乱が強い。

3.実験結果および考察

これは成形時にロールによる巻取で生じ3.1 引張試験たものだと考えられる。また延伸系で子午無延伸フィルムでは積層数によって引張特性の変化を見ることは出来なかった。
幅固定延伸において H-PP 単体フィルム
は MD 約 2.5 倍で空隙が生じ延伸フィルムを得ることは困難であった。R-PP 単体

線方向への層線状散乱と、赤道方向への弱いストリークが見られる。これは結晶ラメ
ラの法線ベクトルが延伸方向に配向した
H-PP

R-PP

3 layers

513 layers(MD × TD=5 ×1 フィルム)、3~513 層 HPP/R-PP MD ×TD=5 ×1 フィルムにおいて MD と TD の二方向での引張試験を行った。図 2 に R-PP 延伸フィルム、3~513
層延伸フィルムの TD 方向への引張試験
Fig.3 Two dimensional SAXS patterns of HPP, R-PP and PP/R-PP multilayer films. Toprow: as cast films. Bottom row: films subject
to planar elongation (MD × TD = 5 ×1).
ものだと考えられる。物性と構造の関係については当日議論を行う。
4.緒言
H-PP/R-PP フィルムの超多層化は延伸
Fig.2 Stress-strain curves of the multilayerと併用することにより、TD 方向の引張試

films subject to planar elongation (MD ×験において破断ひずみの向上をもたらし

TD = 5 × 1) obtained by tensile testing atた。しかし、延伸多層フィルムにおいてラ~25 °C using a crosshead speed of 10

メラの長周期、ラメラの配向ともに積層数mm/min.

による変化は見られなかった。
参考文献の結果を示す。延伸フィルムの TD 方向において層数が 33 層以上になると破断ひず

1)