表面と真空 Vol. 65, No. 2, pp. 66–71, 2022
SPM 特集号「プローブ顕微鏡が拓く世界」
https://doi.org/10.1380/vss.65.66

研究紹介

最先端光技術と SPM を利用したダイナミクス計測の現状と展開
吉田昭二*・嵐田雄介・茂木裕幸・武内修・重川秀実

筑波大学数理物質科学研究科 〠 305–8573 茨城県つくば市天王台 1–1–1（2021 年 9 月 15 日受付；2021 年 10 月 22 日掲載決定）

Ultrafast Dynamics Measurement by STM Combined with Advanced Optical Technologies
Shoji YOSHIDA*, Yusuke ARASHIDA, Hiroyuki MOGI, Osamu TAKEUCHI and Hidemi SHIGEKAWA
Faculty of Pure and Applied Science, University of Tsukuba, 1–1–1, Tsukuba, Ibaraki 305–8573(Received September 15, 2021；Accepted October 22, 2021)

In recent years, the rapid development of technology coupling optical light with Scanning Probe Microscopes has
made it possible to investigate the quantum dynamics of materials and unravel the light-matter interaction on theatomic scale spatial resolution and ultrafast time resolution. This article introduces recent experimental results achievedby a novel time-resolved STM that utilizes a transient tunneling current driven by an electric ﬁeld of the sub-cycle
optical pulse. Finally, we provide a future perspective of the technology.
KEYWORDS : scanning probe microscopy, ultrafast dynamics, terahertz

特にここ数年，光とプローブ顕微鏡の融合技術の進展の1. は じ め に

速さには目を見張るものがある。STM ラマン測定では，物質の特性を明らかにするには，発光や吸収，反射率

単一分子サイズ以下の空間分解能が示され3)，STM 発光などをダイナミクスまで含めて評価し，物質と光の相互分光では単一分子間のエネルギー輸送の可視化4)や meV

作用を詳細に調べることが可能な光学測定が重要な役割

レベルの高いエネルギー分解能での単一分子発光計を担う。しかし，物質に光を照射することで生成する様

測5)も可能になってきている。

々な準粒子のダイナミクスとその素過程の本質的な時間

一方，我々はこれまで超短パルス光と STM を組み合

スケールはナノ秒以下の超高速領域に，また空間的にはわせた時間分解 STM の開発を進めてきたが6～8)，同分野

原子～ナノメートルスケールにある。従って，光誘起現

でもレーザー光学の最新技術とアイデアを導入すること

象の詳細を直接捉えるため極限的に高い時間と空間の分で新たな展開が見られている。特に THz ～赤外光の幅解能を併せ持つ測定技術の実現が求められてきた。

広 い 波 長 域 に お い て 光 パ ル ス 内 電 場 位 相 （Carrier

従来，光学測定は光の回折限界により，基本的には用Envelope Phase, CEP）を制御・安定化することが可能といる光の波長程度の空間分解能しか持ちえなかった。しなり，その利用が注目されている。例えば，探針-試料

かし，走査プローブ顕微鏡が開発され，プローブ探針先間の電子トンネリングを光電場によりコヒーレントに駆端で生じる光電場の探針増強効果によって得られる近接

動できることが示され9～12)，同手法を原理として用いた場をナノスケールの局在光として使うことで回折限界のコヒーレントな電流制御は数 100 as の領域に迫ってい制約が打ち破られ，今では原子～分子のスケールで物質る13)。

の光学的性質を測定し評価することが可能になった1～4)。

本稿では CEP 制御光を組み合わせた STM の最近の研究成果を中心に紹介し，将来展望について概観する。

* E-mail : yoshida@ims.tsukuba.ac.jp― ( 22 ) ―S. Yoshida et al.

67

クスの計測に用いられている。
Fig. 1（c）は光電場を用いてトンネル電流を駆動する方式であり Fig. 1（b）の電圧パルスの役割を光電場に置き換えたものと言える。トンネル電流を駆動するため，パルス内の電場位相（キャリアエンベロープ位相＝Fig. 1. (color online). Schematics illustration of timeresolved STM (a) Optical pump-probe STM (b) Elecricalpump-probe STM (c) light-ﬁeld driven STM.

CEP）が毎パルス固定されていることに加え，電場駆動のトンネル電流が正負に流れて相殺されないように電場のサイクル数が 1 周期程度に少なくかつ正負非対称な電場波形を持つことが求められる。この方式は最初に THz

2.

走査プローブ顕微鏡を用いた超高速ダイナ
ミクス計測

パルスを用いて Cocker らによって開発された9)。THz パ
ルスは数 meV の低い光子エネルギーであり，通常，光によるキャリア励起は伴わないため，光電場の効果のみ

STM，AFM を用いた時間分解計測法には様々なアプを考えればよい。光電場駆動方式では電圧ポンプ-プロ

ローチが存在するが，現在よく使われている主な計測方

ーブ方式のようにケーブル損失の問題がなく，ps オー

式を Fig. 1 に示す。まず Fig. 1（a）の光ポンプ-プロー

ダーの高い時間分解能を実現できることが大きな利点で

ブ STM は筆者らのグループが中心に開発を進めてきたある。

手法であるが，光パルスを探針-試料間に照射することにより変化するトンネル電流の大きさがパルス対の間の3.

遅延時間に依存することを利用してダイナミクスを計測

THz-STM によるトンネル電流のコヒーレ
ント制御する。サブ ps の時間分解能で GaAs 系半導体ナノ構造

本章では THz パルスを用いた光電場駆動型の時間分解の光キャリアのダイナミクスのイメージングに用いられ

STM（THz-STM と呼ぶ）について詳しく紹介する。THzてきたが6～8)，最近は多探針 STM と組み合わせることでパルスは光伝導アンテナや LiNbO3，ZnTe などの非線形遷移金属ダイカルコゲナイド原子層など二次元半導体に光学結晶にフェムト秒レーザーを照射することで光整流対しても適用されている 。円偏光パルスと組み合わせ

効果によって発生させ，Fig. 2（a）に示すような CEP 安

た偏光変調手法を用いることで半導体スピンダイナミク

定なサブサイクルの波形が得られる23)。この THz パルス

スを計測することも可能である15, 16)。さらに NC-AFM

がトンネル接合に照射されると，STM 探針が THz 帯の14)と組み合わせた方式でも光誘起で起こる探針-試料間の電磁場と非常に強くカップリングすることで先端に強い

静電相互作用の変化を通して ps オーダーのキャリア寿THz 近接場が発生する。THz 電場増強は 105 程度と非常命測定がなされている17, 18)。

に大きいため9, 10)，トンネル電流を駆動するために必要

Fig. 1（b）は（a）の光パルスを矩形波のトンネル電
圧パルスに置き換えた方式である 。最初の Vpump パル
19)な大きな電場強度（～ 1 V/nm（＝～ 10 MV/cm）程度）
を比較的容易に得ることができる。

スでは，STM 観察に用いる DC 電圧より高い電圧でト

THz パルスがトンネル接合に照射されると Fig. 2（b）

ンネル電流をパルス的に試料に注入することで，非弾性に示すように通常のトンネル電圧 VDC が VTHz(t) によってトンネル過程などにより試料の状態変化を誘起し，Vprobe

変調され THz 誘起電流 ITHz(t) が流れる。図のようにトン印加時に流れるパルス電流を励起後のダイナミクスの観

ネル接合の電流–電圧曲線（I-V 曲線）が非線形である測に用いる。Vprobe 電圧の大きさは任意に調整できるたと，予想されるトンネル電流の時間波形は図のように負めに，Vpump で誘起された電子状態の変化を STS 測定の側により大きく流れ，実効的な ITHz のパルス幅は VTHz のようにエネルギー分光することができ励起状態の詳細なそれよりさらに短くなるため 1 ps 以下の高い時間分解解析が可能である20, 21)。電圧パルスの幅で決まる時間分能を得られる場合も多い11, 24)。我々は，この THz-STM

解能は信号線の高周波損失により 100 ps ～数 ns 程度にの基本的な原理を実証し，THz の CEP 位相に依存してとどまっているが，さらなる高時間分解能化に向けた装トンネル電流の方向をコヒーレントに制御できることを置改良も進められている 。変位電流の評価が重要であ示した10)。Fig. 2（c）に示すような THz 波形をトンネルるが，光を試料-探針間に導入する工夫が必要なく，レ接合に照射すると，ϕCEP ＝0 の波形では電子は探針からーザー由来の熱の問題もないので極低温 STM への導入

試料へ，ϕCEP ＝π では試料から探針へ，ϕCEP ＝π/2 では

22)

もしやすい。単一磁性原子のスピン緩和 ，単一ドーパ

双 方向 に流 れ相 殺 され るこ とが 期 待さ れる。実 際にントへの電荷捕獲過程20, 21)など ns オーダーのダイナミ

HOPG 表面を用いて得られた実験結果を Fig. 2（d）に19)― ( 23 ) ―68

Vacuum and Surface Science Vol. 65, No. 2 (2022)

Fig. 3. (color online). (a). Experimental set-up. (b) THz
current image taken over single a pentacene molecule. (c)THz pump- THz probe measurement of a single pentacenemolecule's time dynamics. From Ref. 24.
Fig. 2. (color online). (a) Terahertz pulse electric ﬁeld
waveform and corresponding frequency spectrum (inset)
generated using THz antenna. (b) Schematic of the tunnelling
I–V curve of an STM, where the d.c. bias, Vd.c., drives a d.c.
current, Id.c.. The terahertz pulse coupled to the STM tip
generates a time-dependent voltage bias, VTHz(t), that drives
an ultrafast terahertz-induced current, ITHz(t) (c) Electric ﬁeld
waveform of THz pulses with diﬀerent CEPs (ϕCEP＝0, π/2
and π). (d) CEP dependence of tunnel current as a functionof d.c. bias measured on HOPG (Vs＝1 V, Is＝0.5 nA). The
spectra with ϕCEP＝0 and π are oﬀset by ±0.07 nA forclarity. From Ref. 9, 10.

4.

THz-STM を用いた単一分子ダイナミクス
計測次に，この THz 電流を用いた時間分解計測例を紹介
す る。 Cocker ら は， Fig. 3 （a） に 示 す よ う に NaCl 単層/Au(110) 表面上に吸着した単一ペンタセン分子の THz
誘起振動ダイナミクスを観測した24)。Fig. 3（b）にペン
タセン単分子上で測定された ITHz 像を示す。トンネル電
圧は分子軌道と非共鳴な試料フェルミ面近傍（VDC ＝6mV）に設定しているが，THz パルス照射ごとに分子の示す。通常の VDC を掃引して得られる I-V 曲線に 1 kHz

HOMO から探針への電子トンネリングが誘起されるた周期の繰り返し THz パルス照射によって THz 誘起電流

め ITHz 像にペンタセン HOMO 軌道の分布を反映した形が生じることで ITHz 成分が櫛状に観察されている。ϕCEP状が観測される。この HOMO からのトンネリングはが 0 と π で期待通り ITHz の正負が反転しているが，π/2

THz ピーク電場付近のごく短い時間（＜1 ps）でのみ起では電流の方向が VDC に依存している。これは I-V カー

ることから分子の状態変化をスナップショット的に捉えブの非線形性が VDC によって変化するためである。またることが可能である。そこで彼らはさらに THz パルス

この実験から 1 パルス当たり 10 個を超える電子を瞬間をポンプ光として分子を励起し，その後の単一分子ダイ的に駆動できることが示された。換算電流にして mA オ

ナミクスを時間分解計測している。

4ーダーと通常の STM 観察条件からかけ離れた高電流注

Fig. 3（c）にその測定結果を示す。横軸遅延時間に対入になるため，これを応用して STM 探針直下に強い非する ITHz のプロットからおよそ 2 ps 周期の振動成分が平衡状態を作り出すことも期待される。Jelic らは，この観測されている。この非常にゆっくりとした振動成分はように高い瞬間電流をフィードバック電流として用いた分子と NaCl 表面間のファンデルワールス結合の振動に場合でも Si(111) 7 ×7 表面を原子分解能で観察できるこ

対応すると考えられる。ポンプ光の THz パルスは瞬間とを報告している 。これはきわめて高密度の電流が探的な分子の帯電させるため，それが振動のトリガーにな

11)

針-試料原子間に局在して流れていることを示す驚くべったと考えられる。このような時間分解測定では測定中

き結果であると同時に THz-STM が通常の STM と遜色

長時間単分子やトンネル接合を安定に保つ必要があるたのない高い原子レベルの空間分解能を有することを示し

め，ITHz は 1 電子/パルス以下，定常電流に換算して 100ている。

fA 以下の非常に低い設定で実験を行う必要がある。

― ( 24 ) ―S. Yoshida et al.

69子の蓄積が観測され 49 ps 後も滞在していることが分かる。あわせて行った STS 測定より LUMO のエネルギー
位置がステップ上端から下端に行くにつれて低くなることが求められており，ポテンシャルの低いステップ下端に電子移動が起きていると解釈できる。さらに矢印で示した暗い欠陥部分では欠陥準位により電子が捕獲されている様子が観測されている。このように単一分子レベルの空間分解能で面内の電荷移動ダイナミクスを可視化することが可能となった。Fig. 4（c）の時間ごとの ITHz 像
を 1 フレームとして電子ダイナミクスの動画を作製することもできる。

6. THz 近接場の計測と精密制御
Fig. 4. (color online). Time-resolved analysis of electron
motion in C60 thin ﬁlm. a. STM image of the C60 multilayer
structure in a region including steps and a vacancy defect,indicated by the arrow, (b) Time-resolved spectra obtained at
A to I in (a). (c) Snapshots obtained over the area shown in(a). From Ref. 25.

THz-STM を 用 い て ほ か に も 二 次 元 半 導 体 2HMoTe226)や InAs ナノドット9)などの半導体キャリアダイ
ナミクスの計測もされており，今後もさらに幅広い応用が期待されるが，そのためには得られる信号 ITHz の定量的な解釈が重要な課題となる。通常，STM では I-V 曲線を測定して電子状態を評価する。ITHz には THz パルスが5.

C60 分子薄膜中電子ダイナミクスのイメー
ジング

続いて，Au(111) 上 C60 分子薄膜の電子ダイナミクスのイメージング計測について紹介する 。Fig. 4（a）の試料
25)

照射された瞬間の電子状態が反映されるが，THz パルスの電場波形の形状は Fig. 2（a）のように正負に振動しているために測定される ITHz から過渡的な I-V 曲線を求めるにはエネルギー方向の精度などについて十分な注意が必要である12, 27)。

表面の STM 像より C60 分子結晶のステップテラス構造がさらに，探針 THz 近接場の電場波形は入射 THz パル

観察されている。この表面にポンプ光として用いる赤外スと異なるために THz 近接場波形の計測と制御が必要

パルス（309 fs，λ ＝1035 nm）を照射すると Au(111) の不可欠となる。そこで，我々は光電子を用いた THz 近

フェルミ面近傍の電子が光励起され C60 の LUMO にその接場のサンプリング手法を開発した。Fig. 5（a）の概要

一部が注入される。それに起因するトンネルコンダクタを示す。探針先端に強い可視域（517 nm）のフェムト

ンスの変化を ITHz の遅延時間依存性として捉えることで秒パルスを照射すると探針先端での多光子吸収により励電子ダイナミクスの時間分解測定が可能になる。

起された探針金属中の電子の一部が光電子として放出さFig. 4（b）に Fig. 4（a）の A ～ I 点で測定された時間れる。THz 電場が印加されると実効的な真空障壁が変化

分解スペクトルを示す。0 ps において光励起による電子するため，電子が光励起されている状態で印加される注入で ITHz がステップ関数的に増加し，その後の緩和に

THz 電場の強度に依存して光電子の放出量が増減する。

伴い減少する。最上層のテラス（A ～ D）では単一指数

従って，その変化量をポンプ-プローブ測定することで

関数フィッティングで得られる減衰定数 τd はサイトご

探針先端の THz 近接場波形が得られることになる。測とに大きく異なり，ステップ端に近づくほど電子寿命が定結果を Fig. 5（c）に示す。Fig. 5（b）の入射 THz 波

短くなっている。一方中段以下（E～ I）では A～D とス

形が正負対称に近い波形であるのに対して，Fig. 5（c）

ペクトル形状が変化し，0 ps からの立ち上がりが緩やか

は単極性の強い非対称な波形になっており大きく形状がになり，その後の寿命も長い。

異なっていることがわかる。さらに，探針の形状によっ

次にこの面内の電子ダイナミクスの変化の空間依存性を明らかにするために行った ITHz の時間分解イメージンても近接場波形が変化していることから近接場波形計測の必要性が強く認識される。

グ結果を Fig. 4（c）に示す。光励起直後 2 ps では，中また Peller らは，単一分子の THz パルス誘起スイッチ

央右の欠陥部分以外では電子が一様に分布しているが，ングを利用した THz 近接場の計測法を開発し，同様に時間の経過とともに分布が大きく変化しステップ上端で入射場と近接場波形の違いを議論している28, 29)。

は電子がほとんどいなくなる一方で，ステップ下端に電Yoshioka らは Fig. 5（d）に示すように THz 広帯域波― ( 25 ) ―70Vacuum and Surface Science Vol. 65, No. 2 (2022)

Fig. 6. (color online). (a) Waveform of sub-cycle MIR
pulse detected by Electro-optic sampling and corresponding
FFT spectra. (b) Schematic of the experimental set-up ; ＜6fs carrier-envelope phase (CEP) stable optical pulses arefocused by an oﬀ-axis parabolic mirror (OAPM) at the apex
of a Pt/Ir nanotip in tunneling contact with the Au surface (c)Modulation of the ﬁeld-driven tunneling current as a functionof CEP of the laser pulses. From Ref. 13 and 32.

る。Garg らは Fig. 6（b）に示すようにパルス幅 6 fs 以下の CEP 安定赤外パルスを用いたシステムを開発した13)。
Fig. 5. (color online). (a) Measurement principle of THz
near ﬁeld sampling (b) Waveform of the incident THz ﬁeld.
(c) THz near ﬁeld waveform measured at tip apex. (d) Set-up
of THz-STM with CEP controlled single-cycle THz pulse
QWP, quarter-wave plate ; HWP, half-wave plate ; WGP,
wire grid polarizer ; OAP, oﬀ-axis parabolic mirror. (e) Farﬁeld single-cycle THz waveforms with diﬀerent CEPs and(f ) corresponding THz frequency spectra. From Ref. 26, 30.

Fig. 6（c）は光誘起トンネル電流の CEP 依存性である。
CEP 位相に依存してトンネル電流が変化しており 0.1π の位相変化，すなわち 200 as の時間精度でトンネル電流の制御が可能であることが示されている。また，パルス内に含まれる数サイクルの電場波形を用いた測定ではあるが，電場誘起電流の変化が 1 fs 程度の分解能で観察されている。ただし，800 nm 中心の広帯域赤外パルスを用いているため短波長域の成分を持ち，光電場によるトンネ

長板を用いて入射 THz パルスの CEP 位相を連続的に制ル電流（field driven tunneling）に加え，光子吸収による御可能な光学系を構築し（Fig. 5（e））
，THz 近接場 CEP

電子励起（photon driven tunneling）過程の影響が含まれ。Fig. 5（f）は Fig. 5（e）
位相の制御を行っている30, 31）

ることにも注視する必要がある。

のフーリエスペクトルである。測定との組み合わせによ

時間分解能を向上させると，時間とエネルギーの不確って THz 近接場波形の精密制御が可能になり，より定定性関係からエネルギー精度の低下が避けられなくなる

量的な計測が実現すると期待される。

などの懸念に加えて実験の難易度も飛躍的に高くなる。

7. さらに高い時空間分解能での計測へ向けて

従って，非常にチャレンジングな課題であるが，電子遷移に伴う分子の電子状態変化や構造変化，分子内振動の現状では，THz-STM の時間分解能は THz パルス幅の制観測，光誘起相転移の初期過程の観察などこれまで直接約によりサブ ps 程度であり，フェムト秒時間領域のダイ

観察することが叶わなかった物理現象の多くを捉えるこナミクスを観察するためにはさらなる時間分解能の向上とが可能になると期待される。夢が拓ける目標であり，が求められる。我々のグループは現在 8 fs の赤外パルス

我々も取り組みを進めているところである。

と GaSe 結晶を組み合わせた中赤外発生の仕組みを構築しFig. 6（a）に示すような中赤外サブサイクルパルスの発

8. ま

と

め

生に成功している32)。STM と組み合わせた計測を進めて現在，非常に多くの研究グループが時間分解測定の分

おり 20 fs 以下の時間分解能での計測が可能になってい野に参入し，冒頭で紹介したように計測手法も多様化し― ( 26 ) ―S. Yoshida et al.

ている。レーザー技術が複雑である点が一つの課題であったが，最近，外部から電気的にポンププローブ光源を制御する技術が開発され，注目されている33)。更に，走査プローブ顕微鏡に限らず，時間分解電子顕微鏡34)なども開発が進められており，光電子分光などと併せて，時空間分解計測は今や物性計測の大きなトレンドになっている。今後様々な計測手法を駆使して物質の動的性質の理解が一段と進むことを期待してやまない。
謝

辞本 稿 で 紹 介 し た 研 究 の 一 部 は 科 研 費 （課 題 番 号
20H00341，20H05662，17H06088）のサポートのもとに
行われた。

文

献

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