2018.7.20 九州大学応用力学研究所

QUEST 10周年記念 研究会 （第15回QUEST研究会）～これまでの歩みとこれからのへの期待～

長時間放電によるプラズマ対向壁の表面変質とそれがプラズマ閉じ込めに及ぼす影響
・・・変遷と展望・・・

吉田直亮
応用力学研究所訪問研究員
九州大学名誉教授

はじめに
１．QUESTの目標： （準）定常放電（IP=100kA)① プラズマ加熱法② プラズマ・壁相互作用の抑制・制御、特に、粒子バランスの制御
 放電停止の原因：多くの長時間放電は粒子バランスが保てなくなり放電停止
 粒子バランス、粒子リサイクリング：対向面の材質や温度、構造に強く依存

２．QUESTプラズマ対向面材料の選択
粒子バランスが取りやすい、核融合炉開発への貢献の観点から→プラズマ対向壁面；タングステン、壁温度；300-500ºC

３．本研究の守備範囲：QUESTにおける壁サイドからのPWI研究
 粒子バランス制御法確立への貢献→粒子バランス崩壊メカニズムの解明（PWIによる表面変質、水素の保持・再放出特性等）
 粒子バランスを保つだけで定常放電が実現できるのか？その後に現れる未知のメカニズムは？

壁面変質の実験方法
1. 壁面全域のマクロな変質
変色⇦写真撮影、色測定

ポータブル色測定器（常陸金属、 DM-1）を用いた壁面の色測定（R, G, B）

2. 壁面に張り付けたプローブ試料を用いて詳細研究（マクロからミクロ（原子レベル））① SUS316L, W, Mo等の板材⇦ TDS, XPS, GD-OES,SEM, TEM/EDS② 薄膜化試料 ⇦ TEM

3. 複数回のキャンペーンで使われた高温壁ライナーの詳細検査⇦ GD-OES, TDS, SEM, TEM/EDS

共同研究
TEM/EDS:NIFS（時谷先生、永田技術員）、GD-OES：富山大（波多野先生）、XPS：静岡大（大矢先生）
TDS：島根大（宮本先生）、名古屋大（大野先生）

長時間放電の進展
室温ステンレス鋼壁

高温APS-W壁Limiter△ Limiter

4IBnull10● IB-nullDivertor■ Divertor

1 hour

1 hour3Pulse Duration (s)1010 min
2101 min

Hot Wall11011 min
min
1 sec

01s102011

2010
-1

S/S

A/W

S/S

A/W

2013

2012
S/S A/W

S/S

A/W

2014
S/S

2015

A/W S/S A/W

1010000

15000

20000
Shot No.

25000

30000

2016
S/S A/WQUESTプラズマ対向壁の変色（SUS低温壁）
 トロイダル方向にはほぼ一様 ポロイダル方向の非一様性が明快に2013S/S

2013A/W
P16-OT

2012A/W
P16-T

P16-OE

P16-E

P16-B

P16-UB

2014S/SRGBのポロイダル方向依存性（Aft. 2014S/S）
Pd-C
1TopTop5
8910

金属
光沢維
持15

赤道線
20232425

Bottom

Bottom30変色

2014S/S
T, B位置に置いたMo薄膜の損傷・変質組織（TEM写真）
2014SS
P16-T（下地：Mo薄膜試料）
Top位置でのプラズマ照射効果
 プラズマによる照射損傷により微細な転位ループ（黒色の像）が多数発生。方向性を持って整列する傾向にある（Mo等で良く見られる現象）
Bottom位置でのプラズマ照射効果
 ナノサイズの結晶粒＋アモルファス粒子の集合体、柱状に堆積

2014S/S T

2014S/S B

20 nm

20 nm

2014S/Sプラズマ曝露Mo試料の断面組織
2014S/S P16-OT Mo

t=50.2nm

2014S/S P16-E Mo

14.7nm20nm
20nm

2014S/S P16-T Mo

2014S/S P16-B Mo

29.8nm

7.5nm

20nm
20nm

2014S/S P16-UB Mo
2014S/S P16-OE Mo

28.3nm10.2nm

20nm

20nm

堆積ドミナンと領域（16P-E、赤道面）の表面変質の変動
 2011S/S~： 金属不純物が増加
 2012A/W: 2013SS：金属、特に、Feの増加が顕著 ステンレスカバーが溶融*（高速電子）
 2013A/W： 一旦堆積層も薄くなり金属不純物の割合も減少（長時間放電が少なかった）
 2014S/S： 再び金属、特にWが大幅に増加 ダイバータやリミターの激しいスパッタリング、長時間放電の進展
XPS分析
サイクル

色の変化

GD-OES分析 （intensity）

TEM実測（16P-E）

FeThickness (nm)W

Sputtering
Time (s)(rough estimation fromsputtering time.)

Fe(%)

W(%)

2009S/S

00--0.06(5~6)

2009A/W

00000.06(5~6)

2010S/S

1.5

03.5

00.10(10~11)

2011S/S

18

1.8

0.25

0.08(7~8)

2011A/W

16

4.00.800.07(6~7)

2012S/S

923112.50.1011

2012A/W

25 *16102.00.40

21

2013S/S

41*

10200.5-2.00.35

172013A/W

492014S/S

2436

1390.3515(intensity)

2010A/W2014S/S 試料周辺の不純物堆積からプラズマの流れを推定 不純物の飛来：壁全面ほぼ均一に飛来 上部壁：方向性のある強いプラズマ照射により影となる凸部
周辺部を除き不純物の大半はスパッタリングにより除去
 下部壁：プラズマ粒子フラックスが低く、方向性も弱いため飛来不純物の一部は堆積し堆積膜は成長P16-OT
top

top
sampleimpurities

H+

P16-T

P16-OE

P16-B

P16-UB

P16-OTbottom

P16-T

試料厚：0.1mm
押金厚：0.1mm

P16-OE
P16-E

bottom
P16-Eleft

P16-B

P16-UBright 1 mm

2014S/S-P16 316LSS
注入重水素の熱放出

1019

D2 of Virgin 316LSS
D2 of P16-OE
D2 of P16-E
D2 of P16-B

重水素注入（九大）：1keV-D2+, 3x1021
D2+/m2 @ R. Temp.、TDS（名大大野研）

水素保持量が多く、また、室温-400Kの領域での放出が大きい堆積ドミナントな領域が粒子リサイクリング現象を支配

Desorption Rate (/m2s)

D21018

1017

1016

1015
200

400

600

800

1000

1200

1400

Temperature (K)1019

DH of Virgin 316LSS
DH of P16-OE
DH of P16-E
DH of P16-B

B

VirginG

P15-OE

P16-B

P16-E

P16-OE

P16-T

P16-OTR

P16-UB900
800
700
600
500
400
300
200

Desorption Rate (/m2s)

DH2014SS
2014SS
2014SS
2014SS
2014SS
2014SS
2014SS
2014SS

1018

1017

1016

1015
200

400

600

800

1000

Temperature (K)

1200

1400

高温タングステン壁化・・・APS-Wライナーの設置・・・
 2014S/S終了後、高温ライナー（APS-W被覆SUS板）を導入
 2014A/Wキャンペーン以降、多くの放電は壁ライナーを200ºCまで加熱した状態で行われている。最終的には500ºC（将来の炉温度）を目指す。

球状トカマク QUEST

高温壁 APS-Wライナー

高温壁ライナーのプラズマ対向面
APS-W 被覆 SUS316L

非常に粗い表面!!
W
APS-W

APS-W

SUS316L
APS-W

W

20μm

2015SM終了後のライナー面と設置したプローブ試料 上部壁面：左側；金属光沢、右側；変色、
 赤道壁面：複雑なパターンを持った変色
 下部壁面：全方向；変色、ボルトの陰部分は変色弱 平面試料は2014S/Sまでと同様、上部壁；損耗ドミ
ナント、赤道壁、下部壁；堆積ドミナント
#20

#20

OT
T
OE
E

OT

UE
T

B

OE

UB

E

MH08

T, E, BUE

OE, UE, B
B
OT, UB
UB

閉じ込め条件により壁の色（不純物堆積）が変化
Aft. 2015A/W

Aft. 2016S/S• Inboard-null 配位• 標準電流（）• 標準トロイダル磁場（）• 放電時間 ≤ 1000s• リミター配位• 途中、一時的に電流方向反転• 標準トロイダル磁場• 放電時間 ≤ 1時間55分

Aft. 2016A/W• リミター配位• 標準電流方向• 途中からトロイダル磁場反転• 放電時間 ≤ 6時間

壁表面で何が起こっているのか？？

壁の色がなぜポロイダル位置や見る方向の依って異なるのか?
FIB法を用いて薄膜試料を切り出し表面状態をSEM, SEM観察
Surface Morphology of APS-W Wall in QUEST after 2015SM
Pick-up a cross-sectional thin sample for TEM
with FIB techniqueI. drift

Slope of IDS

Slope of EDS

Bottom Wall2015SM後の上部壁面（APS-W）
 Ion-drift 側の斜面: 損耗ドミナント、不純物堆積層厚さ ≤ 数nm
 Electron-drift 側の斜面:不純物堆積層厚さ ≤40nm
Slope of ion drift side
Ion Drift

APS-W
50nm

20nm

Slope of Electron Drift side
Electron Drift

APS-W

FIB sampling

50nm

2015SM後の下部壁面（APS-W）
 不純物は両斜面に堆積、 厚さ ≤ 40nm
Slope of I-drift side
Ion Drift

APS-W

50nm

Slope of E-drift side
Electron Drift

APS-W50nm

APS-W凹凸面への不純物堆積（標準放電条件）
Top Wall👀 metallic gloss

👀 color ofdeposition

impurities

APS-W

deposition

BA

2016A/W Toperosion

Bottom Wall

2016A/W Bottom

impurities

CDdeposition

APS-W

標準放電条件: A; 損耗, B. C, D; 堆積
電流方向逆転条件.: A; 堆積, B: 損耗, C,D; 堆積
トロイダル磁場逆転条件; A, B; 堆積, C; 損耗, D; 堆積

impurities

H+閉じ込め条件により壁の色（不純物堆積）が変化
Aft. 2015A/W

Aft. 2016S/S

Aft. 2016A/W• Inboard-null 配位• 標準電流（）• 標準トロイダル磁場（）• リミター配位• 途中、一時的に電流方向反転• 標準トロイダル磁場• リミター配位• 標準電流方向• 途中からトロイダル磁場反転

 特異な不純物堆積の原因：上下壁のプラズマ対向面（APS-W）が激しい凹凸を持つため
 標準条件： ① 上部壁左斜面+水平面；損耗ドミナント、② 上部壁右斜面；堆積ドミナント③ 下部壁全体；堆積ドミナント 電流方向反転（2016S/S後半一時）： ① 上部壁右斜面の堆積層は薄くなり、左斜面にも不純物が堆積、② 下部壁；堆積ドミナント
 トロイダル磁場反転（2016A/W後半以降）：① 上部壁；堆積ドミナント、② 下部壁左斜面+平滑面；損耗ドミナント、③ 下部壁右斜面；堆積ドミナント （堆積の詳細をTEM観察予定）

粒子バランスが崩れ放電停止（１時間55分放電、2016S/S）
粒子バランスの崩壊
Phase IPhase II

Phase IIIIp Hall#32737

 粒子バランスの変化:3 Phaseに分別可能
 Phase III で過剰に放出される水素は何処から出てくるのか、制御できるのか？
 70s程度までは上下の壁でHaの発光は対称 ≥70sで上側でHa 増大 i.e. 水素原子増大
 即ち、上側壁において一旦溜まった水素の再放出が時間と共に増大  粒子バランスが失われ放電停止 ➜ 水素出入り：上部壁>下部壁

H2 pressureHαne
1.0x105TopBottomH (a.u.)

0.80.600.4

1002001002000.2

H2 puffing

Phase I : Wall pumping dominant
Phase II : Wall pumping & release
Phase III : Wall release

Ratio of top to bottom

0.032104302100

2000

4000
Time (sec)6000

下部壁堆積不純物層の断面組織・組成 （2016A/W-B）
2015SM-B

impurity
layer

2016A/W-B

Line Analysis

ポロイダル方向8カ所にMo試料を置き、PWIによる断面の組成・組織を調査
2016A/W-B MoCFeCKOKFe K
Mo L
WM

Areal Analysis

O W
Mo20nm20nm

下部壁面堆積層の組成
atomic concentration (at%)
20nm
element 2015SM-B 2015A/W-B 2016S/S-B 2016A/W-B
C K
O K
Cr K
Fe K
Ni K
Mo L
W M
total

15nm
83.82
11.92
0.18
1.1
0.37
0.91*
1.69*
100

11nm
65.07
7.27
2.17
9.01
0.99
10.59
4.9
100

16nm
58.2
8.81
6.01
17.1
2.04
5.43
2.4
100

12nm
46.46
15.2
4.69
16.06
2.16
8.11
7.31
100

Mo substrate

20nm

 初期（2015SM）に多かったCはその後減少し2016A/Wでは<50at%
 堆積層はナノ結晶の集合体で柱状に積み重なって成長。（含む炭化物、酸化物）
 内部は格子不整の多い構造
 これらの事から水素に対する保持・透過特性は初期のC膜とは大きく異なることが想定される。

プラズマ曝露高純度W材からの注入Dの熱放出
M. Miyamoto

2015SM

T-W (473K)
E-SUS (473K)
B-W (473K)
SUS (473K)
W (473K)

3keV-D2+,
1x1021D2+/m2
473K
1E17

1E16

1E15

2016A/W

3keV-D2+, 1x1021/m2s, 300K

600

800

Temperature (K)

1000

1200

TE
B

1E+17

1E+16400

M. Miyamoto

1E+18

Desorption (D 2/m2s)

Desorption Rate (D 2/m2s)

1E18400

600

800

1000

1200

Annealing Temperature (K) 堆積層のC濃度が高い2015SM-B, -E （C >80at%）では注入Dはそれに強く捕捉され高温で放出、不純物が殆ど堆積しない2015SM-Tでは未曝露W（高純度、空洞殆ど無し）と殆ど変わらず550Kに放出ピーク。
 金属不純物濃度が増加した2016A/W （金属元素 ≥50at%）では堆積層はCの特性を失い、Dの保持に殆ど関与しない。又、高純度Wでは水素の保持量も低く殆どが700K以下で放出。
 この材料をプラズマ対向材に用いると200ºC以上では高い水素リサイクリングが期待できる。

APS-W（TOCALO）のガスの吸蔵・放出特性
プラズマ曝露APS-W（TOCALO),焼結W（Allied-Materials）からのHの熱放出

APS-W/SUS (TOCALO)の真空特性

2016A/W Top

Y. HatanoBulk-W
APS-W

Desorption rate of H

1E18

APS-W
(TOCALO)

1E17

Mass Current / A

1E-6

CH

1E-7

CH

1E-98001000

H21200Temprerature Hの保持量が多く放電下（120200ºC）で多くのHを吸蔵・放出し長時間放電下で壁温度が多少上昇すると放出ドミナントに転じる可能性有り。

(4)He(12)C(13)CH(14)N(17)OH(18)H2(32)O2(44)CO2O2
1E-10600

H2O(1)H(2)H2(28)N2(Allied Materia)
400

N2

1E-8

Sintered W

1E16

Y. Oya
OH

400

600

800

1000

1200

Temperature / K

実験条件• 試料：APS-W/SUS• TDS昇温範囲：R.T. – 1173 K• 昇温速度：0.5 K s-1
主な脱離ステージ• 350 K付近：水系• 450 K付近：窒素・炭化水素、炭素等• 600 K付近：水系• 900 K付近：炭化水素・窒素• 1200 K付近：二酸化炭素・酸素等

APS-Wの断面組織
 Wの溶融粒子（直径数10µm）を吹き付けて被覆。
 粒子は餅の様に広がって付着。
 大気中での溶射であるため、下地との接着が弱い。凝固粒子の界面にはクラックや空隙。
 これらの欠陥が様々な捕捉エネルギーを持った水素吸蔵サイトとなる広い温度領域で放出。

C-depoW-depoAPS-WQUESTにおけるPWI に関する2018年度の研究
APS-W被覆プラズマ対向ライナーにおけるHの吸蔵・放出特性評価
2017A/Wまで使用した実際の壁ライナーを試料として以下の点について研究

1. プラズマ対向面および直下の変質・堆積・・・ SEM,TEM/FIB, GD-OES, etc
2. 水素吸蔵量評価・・・ TDS

3. 水素同位体の吸蔵・放出特性・・・ 重水素イオン照射、重水素プラズマ照射後のTDS,GD-OES
本共同研究の担当課題
上記計画のうち、GD-OES測定による堆積不純物や注入重水素の深さ分布の解明

考察・まとめ SUS低温壁でのキャンペーンでは下部壁に堆積した炭素を多く含む不純物層が水素リサイクリングを支配している可能性が高い。
 キャンペーンを重ねるに伴い堆積層の組成は大きく変わり金属が主な構成元素になると共に、構造もCを主成分とする非晶質から金属元素を多く含むナノ結晶の集合体となった。
 この堆積層はQUESTの運転温度領域で水素同位体を強く保持することは無いため、飛来し層内に侵入したHの多くは速やかに真空容器内に帰還するものと考えられる。即ち、堆積層に覆われるとW壁内に拡散・侵入するHのフラックスは抑制されることが期待される。
 実際、1h55min放電（2016S/S）、6h放電（2016A/W）、55min放電（2018S/S）はいずれもプラズマ束が最も大きい壁面が全面堆積層で覆われた状態で行われたもので、壁（APS-W）内部でのH蓄積速度が抑制されその分粒子バランスを長時間保持できたのではないかと推論される。

今後の課題 この推論が正しいかどうかを確認するために実際にQUESTで使用し続けてきたAPS-W被覆ライナーを上下一枚ずつ取外し、注入水素同位体の吸蔵・放出特性の詳細な調査やそれを支配しているメカニズムの研究に着手した。
 一旦壁内に蓄積したHの再放出速度が上昇する原因としてまず考えられるのは連続的な運転に伴う壁表面温度の上昇である。現在、
QUESTでは壁ライナーの高精度温度制御に向けての改造計画が進められている。また、最表面温度の直接計測も準備している。