クエンチング校正線源補正による
3H・14C 混合廃液中放射能測定の検討
三輪美代子
岐阜大学全学技術センター科学研究基盤支援室

β線核種の一般的な汚染検査では 3H、14C、32P のエネルギー範囲に分けて放射能測定されるが、3H・14Cが混在した場合、エネルギースペクトルが重複するため、3H の放射能は本来より高く、14C の放射能は低く算出される。3H・14C 二重標識法(ダブルトレーサー法)は現在国内ではほぼ利用がなくなっているが、生命科学系 RI 施設の安全管理では廃液や排水、漏水測定において有用な手法に成り得ると考えられる。ここでは簡便な手法として、市販の 14C クエンチング標準線源で汚染検査用測定データから作成した補正曲線を用い、3H エネルギー範囲(0～18keV)にある 14Ccpm 値を算出し 3H・14C 混合廃液を補正計算した結果、本来の放射能に対し 3H の補正計算値は約 1.1 倍、14C では約 0.9 倍になることを確認した。

Key Words :3H、14C、液体シンチレーションカウンター、クエンチング、tSIE

１．はじめに2023 年現在では 3H・14C ダブルトレーサー法は国内でほぼ利用がなくなっており、馬場 4)によると、発想

生命科学系 RI トレーサー実験で利用の多い
314としては面白いが、2 つの核種を精度良く分別測定す

H(最大 18keV)や C(最大 156keV)のβ核種は、液体ることは難しいので実用性がなかったとある。しかシンチレーションカウンターによる測定では、クエンチ

し生命科学系 RI 施設の安全管理では廃液や排水、漏ングにより連続エネルギースペクトルは低エネルギ水測定において有用な手法に成り得ると考えられる。

ー側に移動する。一般にβ線核種の汚染検査では 3H、14C、32P のエネルギー範囲に分けて測定されるが、3H・14C が混合した場合エネルギースペクトルが重複する
314２．方法
液体シンチレーションカウンター(Perkin Elmer、Tri-ため、 H の放射能は本来より高く、 C は低く算出さCarb2900TR)にて 14C クエンチング標準線源 10 本れる。そこで、簡便手法として市販クエンチング標(Perkin Elmer、Quenched Standard、品番 6008502)

314

準線源にて補正曲線を作成し、 H・ C 混合廃液測定を、一般的な汚染検査用エネルギー範囲条件(表―１)値を補正計算から本来の放射能にどれくらい近づけにて１分測定した。

るか確認することにした。
先行研究では、3H・14C ダブルトレーサー法として既にいくつか測定法が発表されており1)、国内では樫田ほか 2)にて報告もあり、今回の実験手順は、石河
3)のスピルオーバー法に近かった。

表―１ エネルギー範囲条件
想定核種

3H

14C

32

L.L～U.L(keV)

0～18.618.6～156

156～1711

P表―２ 汚染検査用測定条件での(Perkin Elmer、Quenched Standard、品番 6008501)

14と先述の 14C クエンチング標準線源を、各核種プロトC クエンチング標準線源測定結果

314CH 範囲14C 範囲14C 範囲 cpm/(3H+14C 範囲 cpm)

コルにて 1 分測定した。得られた測定結果から計数tSIE効率(cpm/dpm)を求め、tSIE を横軸、各試料の計数効cpm

A27164.2

95980.8

959.7

0.779

率を縦軸とした補正曲線を作成した。なお、図―１作

B

35946.887648.2

738.1

0.709

成時と同様に 14C クエンチング標準線源 10 本中 A、I、C

42115.679543.4

621.1

0.654

J を含めると補正曲線のズレが大きかったため、今回D

52411.2

68013.8486.5

0.565の実験では除外した(図―２)。

E65271.6

53060.4

372.6

0.448

1.0F

80323.635049.4

280.40.3040.8G91294.2

20964.8

222.60.187

H97824.0

9010.0

173.5

0.084

I98339.6

2074.4130.90.021

J90675.2

257.897.3

計数効率cpm

R² = 0.9984

0.60.4
R² = 0.9999

3H0.20.003

14C

0.0
0200

400

得られた測定結果(表―２)を示す。本来の 14Ccpm は、3H 範囲 cpm と 14C 範囲 cpm の合算値である。本装置には外部標準線源

図―２600
tSIE

800

1,000

3H 及び 14C クエンチング標準線源での133Ba が内蔵されており、クエンチン

各 tSIE 値における計数効率

グ指標を示す tSIE(transformed Spectral Index ofExternal Standard) 5)を横軸、3H+14C 範囲中の 14C 範
囲 cpm 比を縦軸とした補正曲線を作成した。なお、
クエンチング標準線源 10 本のうち A、I、J を含めると補正曲線のズレが大きかったため、今回の実験では除外した(図―１)。

Thymidine,[methyl-3H]-)及Elmer 、 NET027W 、14びC(Amersham14

Biosciences Limited、CFB67、L-[U- C]Leucine)の廃液にシンチレーター(Perkin Elmer、Ultima Gold)を 加 え 、 20ml バ イ ア ル (Perkin Elmer 、 High

1.0
14C範囲cpm/(3H+14C範囲cpm)

RI 廃 液 は 、 3H(PerkinPerformance Glass Vial)にて、各約 400000cpm に調0.8

整準備した。これら廃液バイアルから各 1ml 採取し、0.6

10 本のバイアル(10ml Ultima Gold 入り)へ、3H、14C、3H・14C 混合廃液各 3 本添加し合計 9 本の試料と BG(無0.4添加)1 本を作成した。液体シンチレーションの測定

R² = 0.99980.2

時間は 1 分とした。放射能(Bq)算出は次式となる。
計数効率は、各試料の測定結果から得られたｔSIE 値

0.00

図―１200400600
tSIE8001,000から図―２より求めた。

14C クエンチング標準線源の各 tSIE 値における 14C 範囲の cpm の割合

次に補正曲線より得られた補正 cpm 値から放射能(Bq) を 求 め る た め に 、 3H ク エ ン チ ン グ 標 準 線 源

Bq=正味計数率/(計数効率×60)
正味計数率(cpm)=試料計数率-BG 計数率3

H 及び 14C 単体廃液は図―２で用いた各核種用プロトコルで測定し放射能を求め「基準値」とした。

3H・14C 混合廃液は汚染検査用エネルギー範囲条件3

この結果から、今回の補正計算方法で本来の値に(表―１)で測定した。この測定結果より得られた H

対し、3H と 14C 共に約 9 割近づけることが確認され範囲と 14C 範囲の各 cpm 値を、そのまま 3H 及び 14Ccpmた。残り１割については補正計算から 3H 範囲中の値として求めた放射能を「従来計算値」とした。

14

次に事前作成した補正曲線(図―１)にて、3H・14C 混Ccpm を取りきれなかったことになる。この要因については次の 3 つの検討を行った。

合廃液試料のクエンチング指標である tSIE 値から
14C 範囲中における 14Ccpm の割合を求め、14C 範囲 cpm
14

ピペッター操作誤差については、誤差を勘案し各 3本の試料を作成していたが、基準値及び補正計算値値をその割合で除することで本来の Ccpm 値が得ら各試料の放射能比較(表―４)では、それぞれ同一試れる。本来の 14Ccpm として加味された cpm 値は 3H 範料間でのばらつきはあるものの、総じて 3H では補正囲にてカウントされたものなので、3H 範囲 cpm 値か計算値の方が高く、14C では補正計算値の方が低いこら 14Ccpm として加味された cpm 値分を減算すれば、とが個々の試料で確認された。よって補正計算での3本来の H cpm 値が求められる。これら補正 cpm から

3

H 範囲中の 14Ccpm を取りきれなかった要因が、ピペ求めた放射能を「補正計算値」とした。

ッター操作誤差である可能性は低いと考えられた。

３．結果及び考察

表―４ 各試料の基準値及び補正計算値の放射能濃度比較
試料得られた各試料の放射能濃度平均値(表―３)を示
3314す。「基準値」を元に比較すると、 H では、 H・ C 混合廃液の従来計算値にて基準値より約 1.5 倍になる3Hのに対し、補正計算値では約 1.1 倍の結果となった。
また

14C では従来計算値にて基準値の約 0.5 倍になるのに対し、補正計算値では約 0.9 倍の結果となっ14Cた(図―３)。
3単体廃液

3H・14C 混合廃液

基準値(Bq/ml)

補正計算値(Bq/ml)

1383.51505.71319.01513.71383.91526.1

649.5

629.8

740.4

620.4

687.9

638.4

14

表―３ H・ C 廃液の測定結果
放射能濃度平均値(Bq/ml)

次に 3H と 14C 廃液の混合により、単体の 3H や 14C

核種

3H14C

廃液より更にクエンチングが発生する場合、3H・14C 混

単体廃液基準値

1362.1692.6

合廃液でクエンチング指標の tSIE 値や cpm 値も下が混合廃液従来計算値

2054.0366.9ることも予想された。

混合廃液補正計算値

1515.1629.5

3H・14C 混合廃液では tSIE 平均値は 508.2 で、3H・14C 単体廃液より tSIE 平均値より低いものの、14C 範

囲 cpm/(3H+14C 範囲 cpm)の値の差は約１％であった。

2.0
3H1.5

14C1.0また cpm 平均値も 3H・14C 混合廃液は、3H・14C 単体廃液の合算値より僅かに低いもののその差は 1％以下であることが確認された(表―５)。このことから 3H・
14C 混合廃液が 3H・14C 単体廃液よりクエンチングが0.5大きいために、cpm 値に影響した可能性は低いと考え
0.0
基準値
図―３

従来計算値

3補正計算値H・14C 廃液の測定結果の比較られた。

表―５ 各試料の基準値及び補正計算値における

４．まとめ

tSIE 平均値と cpm 平均値の比較
試料
3H 廃液

14C 廃液14C 範囲 cpm/cpm 平均値

今回の実験による 3H・14C 混合廃液測定結果では、平均値(3H+14C 範囲 cpm)

0～156keV

従来計算値より本来の放射能に近い値が得られるこ529.0

0.45637244とが確認された。
この手法は 3H・14C 混合廃液や排水、515.0

0.449

37972

漏水測定に活用でき、排水濃度限度比較や有機液体

--

75216

508.2

0.445

74887

tSIE

廃棄物集荷の放射能濃度制限値判断にも有効である。

3H・14C

合算値

また今回の実験目的ではないが、3H・14C ダブルト
レーサー法を行う際は、プロトコルで使う試薬類は既

13H・14C

混合廃液

知のため、実験過程で試料内に含まれる同じ試薬類でクエンチング線源を作成すれば、市販クエンチング標準

残るは図―１の補正曲線そのものが今回の 3H・14C 混線源より精度良く放射能算出できることが示唆される。

合廃液試料に対し僅かにズレがあった可能性である。ク
エンチング標準線源と試料の RI 廃液組成が同じで謝辞ないため、14C クエンチング標準線源より、3H・14C 混合廃今回の発表にあたり本実行委員会の皆様にご配慮いただきましたこと、全学技術センターにて今年度第 59 回アイソトープ・放射線研究発表会及び令和
4 年度放射線安全取扱部会年次大会参加の機会を頂きましたことを御礼申し上げます。

液の方が、スペクトル波形が僅かに低エネルギー側に移動し、補正曲線が一致しなかったことが主因と考えられた。その場合、3H・14C 混合廃液の平均 tSIE 値508.2 にて、14C 範囲 cpm/(3H+14C 範囲 cpm)が 0.525 で基準平均値と同等の補正計算値となることを確認した(図―４)。 参考文献

今回のような 3H・14C 混合廃液では詳細な内容物が1）George T. Okita, Jon J. Kabara, Florence

不明なため、個々の成分に合わせたクエンチング線

Richardson

源作成は現実的ではないため、現状では市販クエン

1957.Assaying Compounds Containing H3

チング標準線源の使用が妥当と考えられる。

and C14.Nucleonics, 15, (6) 111-114

範囲cpm)

GeorgeV.

LeRoy.

2）樫田義彦,岩倉哲夫.1962.液体シンチレーシ

1.0

14C範囲cpm/(3H+14C

and0.914Cクエンチング標準線源ョン・スペクトロメーターによる 14C,3H の測

0.8

3H・14C混合廃液定(Ⅱ)同一試料中の0.7

14C,3H の 測 定法.Radioisotopes.11 巻 3 号.247-2560.63）石河寛昭.1977.液体シンチレーション測定法.

0.5

南山堂.94-96

0.40.34）馬場茂雄.2014.トレーサー法による薬物動態0.2

研究塾基礎講座 4 薬物動態研究におけるト0.1

レーサー法.一般社団法人東京薬科大学同窓0.00

図―４200400600
tSIE

800

1,0003

H・14C 混合廃液補正値と基準値から想定される tSIE 値 508.2 における本来の補正曲線位置

会ホームページ https://touyakukai.com/sbaba/kisokouza4.html(2022/12/27 閲覧)
5） Michael J. Kessler edit. 2015. LIQUIDSCINTILLATIONANALYSISTECHNOLOGY. PerkinElmer

SCIENCEAND