YOKOHAMA	  	  Na*onal	  University

カーボン系物質及び強誘電体におけるコヒーレントフォノン実時間計測
武田 淳1	  片山郁文1，南 康夫2，北島正弘1,2,3	  	  横浜国立大学工学研究院1	  防衛大学校2，（株）ルクスレイ3	  公募研究「A02：グラフェン関連物質の電子・格子結合ダイナミクスとナノ空間フォノン波束の高感度検出」 	
第2回研究会 平成26年3月11日 コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス

公募研究の目標
YOKOHAMA	  	   A02：「グラフェン関連物質の電子・格子結合ダイナミクス	  Na*onal	  Universityとナノ空間フォノン波束の高感度検出」	
超短パルスレーザーを用い、グラフェンやCNTのコヒーレントフォノンを広帯域・高感度で計測する。
波長（スペクトル）分解を行うことで、Dirac点近傍のバンド分散に由来した電子・格子相互作用のダイナミクスやvan-Hove特異点に対する共鳴効果を調べる。
ゲート電圧を変えてフェルミエネルギーを変調することにより、カーボン系ナノ物質の電子・格子結合ダイナミクスを明らかにする。

フォノン波束伝播の可視化（分光手法の開発）と光パルス列による量子制御

第2回研究会 平成26年3月11日 コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス

今年度の成果
YOKOHAMA	  	  Na*onal	  University

1. 金属型CNTのコヒーレントフォノンの共鳴効果・ゲート電圧依存性→ P37 片山郁文 「カーボンナノチューブにおけるコヒーレントフォノン発生検出過程の共鳴効果」

2. Bi薄膜の非線形THz応答→ P38 南 康夫 「半金属ビスマス内ディラック様バンドのキャリアダイナミクスの相対論的効果」

3. 強誘電体フォノンポラリトン波束伝播の量子制御と2次元相関ラマン分光

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金属型CNTのコヒーレントフォノン
YOKOHAMA	  Na*onal	  University	  G
3.0x1061000

2.0!T/T (a.u.)

Intensity (a.u)

400

1.00.50400-200200075-400×103	

FFT	2G8085909530G-2D

4060
Frequency (THz)802010010-600

40

CNT (@1.4 nm)	 G+

40600

0.20.02D

3800200

1.5HOPG	

Intensity (a.u.)

600

2.5(b)

50x1050

0.4 0.6 0.8
Delay TIme (ps)607080Frequency (THz)

DRBM

1.090

1000020

 RBM、D、G(G-、G+)、2DといったCNT特有の振動モードを観測 コヒーレントフォンは差周波によって発生→ 高周波数側になるほど強度が弱くなる?
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G−G+。図 7.5(a)YOKOHAMA	  	  G-mode Intensity (a.u.)

Na*onal	  University

1264周波数

検出波長依存性−+GG
低周波数側 強 強度
コヒーレントフォノンの共鳴効果

(a)

108

強度

2DG+GE2D	

EvH	
Elaser	

22D-mode Intensity (a.u.)

図 7.55 (b)4321(	  E11M	  =	  1.73	  eV,	  E22M	  =	  1.81	  eV;	  (13,7)	  @1.4	  nm	  )	47.02D frequency (THz)-mode Frequency (THz)

0700 750 800 850 900 950
700 750 800 850 900 950
wavelength (nm)wavelength (nm)
EvH=Elaser+E2D （共鳴ラマン効果）
49.0
80.0(c)(d)G+
EvH：1.72~1.77
eV [1], E2D = 0.32
eV )
48.5
G-eV ( EG=0.1979.5
共鳴効果によって78THzという79.0
Elaser = 48.0
830~880 nm (1.40~1.45 eV)
高周波フォノンを初めて観測
78.5の光と共鳴を起こす
47.5[1] K. Yanagi et al., Adv. Mater. 23, 2811 (2011).
78.0

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46.5

77.5

強誘電体フォノンポラリトン波束伝播の量子制御と2次元相関ラマン分光
YOKOHAMA	  	  研究背景

Na*onal	  University

コヒーレント制御 [3]2次元分光 [4]2つの時間相関を持つ	  振動モードの解析

有機分子の振動モード間	  の相関を可視化
パルス列によるフォノンの振幅制御・選択励起

対角項：自己相関非対角項：振動	  準位のカップリング

化学反応の制御や	  新しい物性の発現[3] T. Feurer et al., Science 299, 374 (2003).

[4] N. T. Hunt, Chem. Soc. Rev. 38, 1825 (2009).

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反射型エシェロンを用いた時間・周波数2次元シングルショットイメージング分光	  YOKOHAMA	  	  Na*onal	  UniversityPhotos of echelon mirror (Ni block)	  step width ：20 um
step height：5 um (~ 34 fs/step)
number of steps：500 (~ 17 ps)

Δx ≈

mf 1
Δλ = ~ 0.5 mm
d cos β*	  laser	  microscope	

自在に設計

分光器+2次元CCD検出器	

H. Sakaibara, Y. Ikegaya, I. Katayama and J. Takeda , Opt. Lett., 37, 1118 (2012); Y. Minami, Y. Hayashi, J. Takeda
and I. Katayama, Appl. Phys. Lett. 103, 051103 (2013); Y. Minami, H. Yamaki, I. Katayama and J. Takeda, Appl.
Phys. Exp. 7, 022402 (2014).
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強誘電体LiNbO3のフォノンポラリトン波束
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Impulsive Stimulated Raman Process (ISRS)

ne < nofemtosecond
laser pulses

Two Phase Match Conditionsnn(o → e) : k + = o ω 1 − e (ω1 − Ω+ )ccnn(e → o) : k − = e ω 1 − o (ω1 − Ω− )cc

波数が正・負⇒進行・後退するフォノンポラ
リトンが発生

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Optical Setup
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Pump	

Polariton	

Single & Double
Pump Schemes	

光ヘテロダイン検出：位相敏感な検出

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実験結果 IYOKOHAMA	  	  Na*onal	  University

波長ごと切り出し
フォノンポラリトン波束の伝播
前進

後退

ダブルパルスの時間間隔	  を変え200枚の画像を取得

波長-実時間イメージ

Pump-Probe光間の遅延時間（Delay Time）とダブルパルス間の時間間隔（Time Interval）との2つの時間相関を持つ2次元イメージを取得

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2次元フーリエ変換
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対角項（自己相関）が出現

f1 : Time Intervalに対してフーリエ変換
f2 : Delay Timeに対してフーリエ変換
直線 : f1=f2

ラマン過程において2次元のフーリエ変換マップを作ることができた

2次元相関ラマン分光

励起密度を強くすることによって非調和な振動（非対角項）が発現？
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ま と め	  YOKOHAMA	  	  Na*onal	  University

1. 金属型CNTのコヒーレントフォノンの共鳴効果・ゲート電圧依存性→ van Hove特異性による共鳴効果（高周波フォノンの観測）→ Gモードフォノンのフェルミエネルギー依存性
2. Bi薄膜の非線形THz応答→ 高強度THz波によりキャリアの有効質量の増大
3. 強誘電体フォノンポラリトン波束伝播の量子制御と2次元相関ラマン分光→ フォノンポラリトン伝播の可視化とコヒーレント制御→ 振動モード間の量子相関の可視化（2次元相関ラマン分光）
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Acknowledgements
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研究全般
片山 郁文 准教授
南康夫 博士
北島 正弘 先生

金属型CNTのコヒーレントフォノンの共鳴効果
佐藤健次（横浜国大 M2→ 東大（物工）中村・宇佐見研究室）

Bi薄膜の非線形THz応答
荒木光太郎（横浜国大 M1）

強誘電体フォノンポラリトン波束伝播の量子制御と2次元相関
ラマン分光
塩沢優（横浜国大 B4→ 東大（物工）古澤研究室）
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