トポロジー理工学特別講義II (2011/11/4)

半導体量子ドットにおける核スピン分極の光ポンピング
北海道大学工学研究院 応用物理学部門
極限量子光学研究室
r-kaji@eng.hokudai.ac.jp (内線 9332)

学振特別研究員 鍜治 怜奈
共同研究者: 足立 智，武藤 俊一 (北大院工・応物)
笹倉 弘理 (北大電子研)

半導体量子ドットとは何か？
半導体量子ドット (Quantum Dot: QD)
電子 (正孔，励起子 etc.) を３次元的に閉じ込める構造
cf. 量子線 (Quantum wire), 量子井戸 (Quantum well), 量子リング (Quantum Ring)
QD構造を実現するには…

e.g. InAs/GaAs QD
GaAs

・ 量子点接触(QPC)を利用
・ 2種類の半導体材料を積層

EeInAsGaAse

伝導帯

QD領域の長さ ≤ 波動関数の広がり
禁制帯 (Eg)

量子力学的効果の顕現(エネルギー準位の離散化)価電子帯
数 nm~数10 nmz

色々な積層‐量子ドット構造

 Lithographic QD : 電気特性の評価
 自己集合 QD
 界面 QD: 光学特性の評価
photo: NRC Canada量子ドット構造のメリット・デメリット

核スピン分極 (Nuclear Spin Polarization)
E

B

Ga

As

NMR測定装置

 核磁気モーメント 核のゼーマンエネルギー

核種

I69Ga, 71Ga

3/2

74As

3/2

113In, 115In

9/2

27Al

5/2

29Si

1/2

MRI (核磁気共鳴画像法)

QD-核スピン分極の応用例 (提案)

これらの応用には高NSP状態の実現が必要

動的核スピン分極
E

核スピンのみの場合

B

核のゼーマンエネルギー << 熱エネルギー(~100 neV @ 5 T)(~500 eV @5 K)

熱平衡状態での核スピン分極率 ~ 0
非平衡電子スピンを介することで ~1000倍まで増大可能>e-spinBN(動的核スピン分極)

核スピンの光ポンピングを実施* 強い電子‐核スピン相互作用が必要

T1 ~ 1 – 1,000 sec.
N~104-105 atoms/QD

量子ドット構造を採用(高い核スピン分極率 <80% が報告済み)

核スピン分極の双安定性

大きな核磁場形成 (~5 T for InAlAs QD) には不可欠
基本的に エネルギー保存則 で説明可能

講義のアウトライン
Part.1 基礎事項の確認
 光学遷移の偏光選択則
 核スピン分極の光ポンピング
 核スピン分極のダイナミクス

Part.2 核スピン分極の観測
 試料構造と測定系
 核スピン分極・双安定性の検出 核スピン分極形成・保持時間の評価

Part 1. 基礎事項の確認

光学遷移の偏光選択則
励起子：電子‐正孔がクーロン相互作用で結合した準粒子
exciton state

exciton state
伝導帯+1‐1価電子帯(重い正孔)

 励起円偏光(+/‐)

励起子スピン間で角運動量の輸送 光生成される励起子（電子・正孔）スピン選択が可能

核スピン分極の光ポンピング
光励起電子スピンを介して 核スピン分極を形成
BNPL

円偏光励起Se-n FF

SSBz
BN form.
BL ~mT order

超微細相互作用 (e‐n 交換相互作用)

 核磁場 BNは電子にのみ作用
e-spin

同時スピン反転h-spin

Rj

Rj

エネルギーシフト (OHS)

A(Rj)0A(Rj)=0

核スピン分極のダイナミクス
光励起電子スピンを介して 核スピン分極を形成
BNS??

電子-核同時スピン反転 (e-n FF)において…

SE (w/ Bz)
Sz

角運動量: 保存Iz

+1/2

系の全エネルギー: 非保存
Ee~ eV orderEn~ neV orderEe~En でe-n FF が促進+3/2+1/2-1/2

Ee-3/2-1/2

En核スピン分極のダイナミクス
Bz-BN~0 で電子-核スピン間エネルギー不整合が解消
核スピン分極のダイナミクス

定常状態 を観測(2つの安定解と 1つの不安定解)

Excitation

PL

Nuclear Field

e-spinn-spinPolarization

Depolarization

Part.1のまとめ
光励起電子スピンを介して 核スピン分極を形成
PL

円偏光励起Se-n FF

BNSS

Bz
BN form.

 円偏光 (+/-) 励起で 注入する電子スピンを選択可能
 超微細相互作用 (e‐n Flip‐Flop) によって核磁場形成
 エネルギー不整合 (Ee/En ~1,000) を核磁場で解消

Part 2. 核スピン分極の観測

測定系と量子ドット試料
CCD

単一QD分光を実施
自己集合

In0.75Al0.25As/Al0.3Ga0.7As QD
150 nmLamp

NPBS

cw-TiS laser
QWP~4 nm

トリプル分光器
res~12 eV~20 nm

縦磁場を印加 (Bz <|5| T)

xy-ステージ

測定温度: 5 K

N2 cooled
Si-CCD

発光の定常測定res~5 eV単一量子ドットの発光スペクトル
InAlAs/AlGaAs QD, 0 T, 5 K

 準位の離散化を反映した鋭い発光ライン(線幅~50-100 eV)

 単一QDに着目しても 複数の発光ラインを検出

X0X+

XX0X-

励起子と励起子複合体

核磁場の形成と検出@ BN>0 (Bz • BN>0)PL Intensity (arb. units)

WL Pump (=730 nm), @ 5 K, 5 T

+ pump- pumpE-E

PL=752 nm

e+E+hB

E (eV)
CCD 積算時間：1 sec.

 BN は電子にのみ作用

偏光依存の分裂エネルギー変化(オーバーハウザー・シフト)核磁場双安定性の観測
励起光強度依存性

+ pump- pumpE-PL=752 nm

E+

Zeeman splitting (eV)

PL Intensity (arb. units)

WL Pump (=730 nm), @ 5 K, 5 T

E (eV)
CCD 積算時間：1 sec.

EOHS~100 eVE-- pumpEL+ pumpE+

Excitation power (arb. units)
EL: BN=0, 強度依存性なし

偏光依存の分裂エネルギー変化

E+: BN・Bz>0, 強度に対して単調変化約30%の高偏極率を実現

E-: BN・Bz<0, 強度に対して急峻な変化

核スピン分極のダイナミクス
Bz-BN~0 で電子-核スピン間エネルギー不整合が解消
核スピン分極のダイナミクス

定常状態 を観測(2つの安定解と 1つの不安定解)

励起光強度変化 に着目
Excitation

PLNuclear Field

e-spinn-spinPolarization

Depolarization

核スピン分極の双安定性
励起光強度変化に着目

high <Iz>

unstable <Iz>low <Iz>

核スピン分極の双安定性

大きな核磁場形成 (~5 T for InAlAs QD) には不可欠
基本的に エネルギー保存則 で説明可能
核磁場形成に必要な時間は...? 核磁場の保持時間は...??

核磁場の形成・保持時間
時間分解発光測定 (Bz=3.5 T)

CCD

t~100 msec.

励起偏光Time <0 (f=10 Hz)
Time >0BN~0 (fixed)

BN>0EOM

 pump

Time

 PL

400
0

After switching to  pump, PL-400

 Bz-BN~0 is achieved.

DCP

核磁場の形成時間 ~3 sec.
*励起・磁場強度に強く依存

OHS (eV) OHS jumps to high NSP(~100 msec – 10 sec.)

Time

0.80.40.080604020024Time (sec.)6時間分解発光測定 (Bz=4 T)

 ポンプ光: 測定毎の初期BNを0 にセット

erase: 飽和BNの形成

 プローブ光 : PLから残留BNを評価

linear

pump

wait

probe

CCD

 消去光

EOM

核磁場の形成・保持時間time(２次元) 拡散方程式で解析

核間‐双極子相互作用によるスピン拡散

Part.2のまとめ
励起光強度依存性EE+E (eV)PL=752 nm

Zeeman splitting (eV)

PL Intensity (arb. units)

WL Pump (=730 nm), @ 5 K, 5 T

E- pump

EL+ pumpE+

Excitation power (arb. units) 単一QDでの核磁場形成・双安定性を観測 核磁場形成・保持時間を評価レポート課題

下から２点を選択

核スピン分極の双安定性が生じる機構を説明せよ。
核スピン分極の応用について記述せよ。
核スピン分極減衰抑制についてのアイディアを提案せよ。
質問 etc. があれば…
r-kaji@eng.hokudai.ac.jp (内線 9332)
創成科学研究棟
工学部A棟3階68号室
実験室：ナノテクテクノロジー研究センター
構内循環バス“創成科学研究棟前”で降車

参考文献
化合物半導体の光物性に関して…

“Optical Orientation” Modern Problems in Condensed Matter Science
edited by F. Meier and B. Zakharchenya (North-Holland, NewYork, 1984).

“Spin Physics in semiconductor”
edited by M. Dyakonov (Springer Series in Solid-State Sciences , 2008).
半導体QDの核スピン分極 (双安定性)に関して…
R. Kaji et al. Phys. Rev. B 77, 115345 (2008), Appl. Phys. Lett. 91, 261904 (2007)2006年以降の…

 Voisin group(CNRS, France) Skolnick group (Sheffield Univ., UK) Imamoglu group(EHT Zurich, Switz)