■第26回日本放射光学会奨励賞受賞研究報告
共鳴非弾性 X 線散乱による強相関量子物質における素励起の研究鈴木博人
1.

（東北大学学際科学フロンティア研究所）

2.

はじめに共鳴非弾性 X 線散乱（RIXS）

固体中に存在する多数の電子は原子核が作る結晶格子のFig. 1 に L 端 RIXS 過程の概念図を示す。 L 端とは吸収上に配置され，電荷軌道スピンの自由度を持つ。電子の初状態が 2p 軌道の場合であり，本稿ではこの場合のみの間にはクーロン相互作用が働き，系の振る舞いは量子力取り扱う。まず入射 X 線によって内殻 2p 準位の電子が価学によって記述される多体問題である。とりわけ，固体が電子帯の非占有側（本稿では Cu 3d または Ru 4d 準位）示す物性にクーロン相互作用が重要な役割を果たす系は強に励起される。次に内殻準位に生じた空孔が占有側の電子相関電子系と呼ばれ，物性物理学の難問の 1 つとなってによって埋められ，その際 X 線を発する。結果として，いる。しかしこれは同時に魅力的な集団的量子現象の宝庫

入射光と出射光の差によって与えられる移行エネルギー

でもあり，電気抵抗がゼロになる超伝導，磁石の起源とな運動量を持つ素励起が価電子帯に形成される。出射光のエる強磁性，トポロジカル量子現象，電子の磁気モーメントネルギーが入射光のエネルギーよりも小さくなるので，光が揃わないスピン液体状態などが挙げられる。これらの量の“色”が波長の長い方向に変わって出てくるとイメージ

子 現 象 の 舞 台 と な る 固 体 試 料 群 は 量 子 物 質 （ Quantum

すればよい。運動量移行を変化させるには光のサンプルへMaterials ）と呼ばれ，純良結晶合成技術の向上に支えらの入射角や出射角，試料のアジマス角など，散乱の幾何学れ近年大きな進展を見せている。

的配置を変化させる。光は系の電荷と相互作用するため自これらの相の理解には格子と電子の複合系として構成さ然に電荷の励起を捉え得るが，中間状態 2p 正孔におけるれる多様な基底状態と，その上の素励起を理解することが強いスピン軌道相互作用の結果，磁気励起をも捉え得るの重要である。素励起は構成要素の集団的な運動によって構が最大の特長である。磁気励起の測定は歴史的に中性子散成されるものでありながら，系の低エネルギーにおける物乱が用いられてきたが，中性子と電子原子核の磁気結合性は創発された素励起の集団の振る舞いとして記述するこ定数は非常に小さいため，多量の測定試料（数グラム）をとができる。従って量子物質の物性の理解のためには，素必要とする難点がある。一方 RIXS は量子電磁力学におけ励起の分散関係（エネルギーと結晶運動量の関係）と，そる共鳴散乱過程であるため散乱断面積が格段に大きく，薄の間の相互作用を理解することが肝要である。
固体試料を舞台とする素励起の分散関係をどのように実験的に測定できるであろうか。自然界ではエネルギーと運動量の保存則が成り立つ。量子ビームを固体試料に照射して，いろいろな立体角方向に飛んできた粒子数とエネルギーを調べる。エネルギー運動量保存則から，散乱粒子のエネルギーと運動量の入射時からの変化は対象の固体に受け渡される。粒子の散乱強度を運動量とエネルギーの変化の関数としてプロットしてみると，そこから逆に固体内でどのような素励起が生成されているのかを知ることができる。
この散乱実験を，我々は放射光から生み出される高強度の光子を使って行うことができる。特に入射エネルギーを試料中の化学元素の（ X 線）吸収端に合わせた場合の実験手法が今回著者が採用した共鳴非弾性 X 線散乱（RIXS）である13)。

Fig. 1(Color online) Schematic of the resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) process. X-ray photons tuned to a chemicalabsorption edge excite core electrons to the valence state. The
excited system then undergoes radiative decay, thereby ˆllingthe core holes and emitting x-ray photons. As a result, theenergy and momentum diŠerence between the incoming andoutgoing photons is transferred to the valence state, which
creates elementary excitations.

132 ● 放射光 Mar. 2022 Vol.35 No.2
(C) 2022 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research

■ 第26回日本放射光学会奨励賞受賞研究報告

膜試料のような少量の試料に対しても十分なシグナルが得程度経過していたが，その時点で Cu L3 吸収端での装置られる長所がある。さらに，元素ごとに共鳴エネルギーが分解能50 meV が達成されていた。このエネルギースケー異なり元素選択的に測定可能であること， X 線からの大ルは高温超伝導体における超伝導ギャップのエネルギース

きな移行運動量のため逆格子空間の比較的広い部分を測定ケールと同程度であるため，RIXS で測定する 2 粒子電荷できることなどから，既存の手法（中性子非弾性散乱や可応答から超伝導ギャップを観測できないかと考え行ったの視光ラマン散乱）を相補う特長を持っている。 2000 年以が文献13）の著者らの研究である。

前にはエネルギー分解能が 1 eV 以上であったため低エネ

銅酸化物超伝導体におけるフェルミ面および dx2y2 波対ルギーの集団励起の観測には不十分であったが，近年の放称性を持つ超伝導秩序パラメータの模式図を Fig. 2(b)に示

射光輝度の増加により， 100 meV を切る装置分解能が実す。この秩序パラメータは B1g 規約表現の最低次の基底関現された。これは量子物質の多くの集団励起の観測が可能数∝ cos ( kx )cos ( ky ）でよく近似される。これは kx 方向になった。と ky 方向で符号を反転し，対角方向に値が 0 となる節がRIXS 装置は大きく分けて，グレーティングを用いる軟存在することが特徴である。この秩序パラメータは準粒子X 線領域（＜ 2 keV ）と結晶光学を利用する硬 X 線領域

スペクトルのエネルギーギャップとして現れるため，その（＞ 5 keV ）において独立に発展してきた。前者の軟 X 線直接のプローブである角度分解光電子分光（ ARPES）が領 域 に お い て は ， 2009 年 銅 酸 化 物 超 伝 導 体 母 物 質 La2

秩序パラメータの理解に大きな貢献をしてきた。しかしな

CuO4 に お け る マ グ ノ ン 分 散 の 観 測4) 以 降 （ SLSがら， ARPES は劈開可能な単結晶試料を必要とするた，研究分野が世界的に急成長している。さらに，
SAXES5)）め，銅酸化物における測定は Bi 系物質を中心に少数の系

2015 年以降の新規大型分光器群の建設ラッシュに伴い著に限られており，劈開が困難な多くの単結晶試料や薄膜試

しい分解能向上が実現された（ESRF ID32 ERIXS6), DLS

料に対しては適用することができない。また ARPES は試

I217), NSLSII SIX8), TPS AGMAGS9)など）。

料表面から放出される光電子を測定することから原理的に表面敏感であり，バルクの性質を正しく反映しているかは

3.

軟 X 線 RIXS による銅酸化物高温超伝導体の超伝導ギャップの観測疑問が残る。
このような背景のもと，RIXS による超伝導ギャップ測定を行なった。RIXS のような 2 粒子応答関数のプローブ

超 高 分 解 能 軟 X 線 RIXS の 口 火 を 切 っ た の が 欧 州

は，ある運動量 k を持つ電子を別の運動量 k＋q に遷移さ

ESRF ID32の ERIXS 装置である6)。2015年の稼働開始以せる散乱確率を，あらゆる k について積分して観測する

降主に Cu L3 端近傍（～ 931 eV ）のエネルギー領域で装ことになる。可視光領域のラマン散乱では移行運動量が小置のコミッショニングが行われ，とりわけ銅酸化物高温超さいため q＝ 0 に測定領域が限られるが， RIXS では X 線伝導体の測定が中心的に行われた。その結果，電荷密度波の大きな運動量のため有限の q での測定が可能であることフォノンの相互作用10) ，詳細なマグノン分散11) ，プラとに注意されたい。測定で用いられた面内の q が Fig. 2(b)ズモン励起12) など，今までベールに包まれていた素励起の矢印で描かれている。測定対象としては超伝導転移温度分散が次々観測されていった。これをまとめて模式的に図が高く，ARPES によって d 波超伝導ギャップ構造が詳細示したのが Fig. 2(a)である。に調べられている最適ドープ Bi 系試料 Bi2Sr2CaCu2O8＋d

著者が博士研究員としてマックスプランク研究所に赴任した2016年 4 月の時点で ERIXS 装置は稼働開始から 1 年( Bi2212 ）（ 超 伝 導 転 移 温 度 90 K ） お よ び Bi2Sr2Ca2Cu3O10＋d(Bi2223）（転移温度110 K）を選んだ。
Fig. 3 ( a ) , ( b )に q ＝( 0.15, 0 ）（単位は reciprocal latticeunits ） に お け る Bi2212 お よ び Bi2223 の Cu L3 端 RIXSスペクトルを示す。この q の値はおおよそフェルミ面の超伝導秩序パラメータの絶対値が大きい領域を繋ぐ［Fig.
2 ( b )上部黒矢印］移行運動量に対応している。したがってこの領域では超伝導転移温度の上下でスペクトル強度の変化 が観測されると 予想される。 実際 Fig. 3 ( a ) , ( b )のRIXS スペクトルの低エネルギー部分（～ 0.05 eV 近傍）は温度を低下させると減少していくことが見て取れる。こ
こでスペクトルの高エネルギー側（＞ 0.15 eV ）は主にパFig. 2(Color online) (a) Schematic of elementary excitations inthe cuprate superconductors revealed by Cu L3 RIXS. (b)Schematic of Fermi surface and d-wave superconducting
order parameter in the cuprates. The arrows represent the inplane momentum transfers used in Ref. 13).

ラマグノン励起からくる磁気励起であるが，スペクトル強度の変化がほとんど見られないことに注意されたい。またエネルギーゲイン側（＜－ 0.05 eV）は Thomson Scattering からくる電荷散乱であるが，こちらもほとんど変化が放射光 Mar. 2022 Vol.35 No.2 ● 133

4.

テンダー X 線領域 IRIXS 装置

軟 X 線領域の RIXS の発展と並行して，硬 X 線領域のRIXS にも進展が見られていた。硬 X 線領域の RIXS 装置は主に 3d 遷移金属の K 端 RIXS の進展とともに発展してきたが，近年 5d 遷移金属 L 端に適用され成功を収めている。とりわけイリジウム酸化物 Sr2IrO4 における擬スピン 1 / 2 が構成する磁気励起分散の Ir L 端 RIXS による観測14) は，スピン軌道相互作用が重要な役割を果たす強相関電子系の物理15)の発展に大きな貢献をもたらした。
このように強相関量子物質研究における L 端 RIXS のFig. 3(Color online) (a), (b) Cu L3-edge RIXS spectra for Bi2212
and Bi2223, respectively, at q＝(0.15, 0). Gaussian functions representing the elastic lines are shown by dottedcurves. (c), (d) DiŠerence spectra from the highest temperature. Smoothed data are represented by the solid lines andthe original diŠerence spectra by the dotted lines. The diŠerence spectra are evaluated after subtracting the elastic lines.

重要性が増す中，著者が博士研究員として赴任した 2016年の時点では存在する装置は軟 X 線領域及び硬 X 線領域に限られており，適用範囲は主に 3d 及び 5d 遷移金属化合物に限られていた。この間の 4d 遷移金属化合物には
Ru, Rh 酸 化 物 等 の 高 機 能 触 媒 材 料16) の み な ら ず ， Sr2
RuO4 の非従来型超伝導17) やハニカム物質 a-RuCl3 における Kitaev スピン液体18) など，凝縮系物理学における重要な問題が多く存在する。しかし， 4d 遷移金属の L 吸収端見られない。従って低エネルギー部分の強度変化は系の物（Ru L3: 2.84 keV, Rh L3: 3.00 keV）がテンダー X 線領域理的性質を反映したものである。ここでスペクトル 1 本（25 keV）に存在し，RIXS を用いた物性研究が不可能であたりの測定時間は 8 時間程度であるが，小さなスペクあった。

トル強度の温度変化を正しく見積もるにはビームラインやこの状況を打開するため著者らはドイツ電子シンクロトスペクトロメーターの安定性が重要な役割を果たしている

ロン DESY における 6 GeV 蓄積リング PETRA III, Dy-ことを強調する。

namics Beamline P0119)において，Tender X 線領域をカ弾性散乱による寄与［Fig. 3(a), (b)の点線］をスペクトバーする新規 RIXS 装置“Intermediate-energy Resonant

ルから差し引いたのちに，最高温のスペクトルからの差分

Inelastic X-ray Scattering”（IRIXS）の建設を行った20)。

をとったものが Fig. 3(c), (d)に示されている。これを見る

装置の技術的詳細は文献 21 ）に詳述したのでそちらをごと Bi2212, Bi2223 いずれにおいても超伝導転移温度より覧いただきたい。

も十分上からスペクトル強度の減少が始まり，超伝導転移温度より下においてさらに減少するという振る舞いが見られる。これは銅酸化物に存在する擬ギャップと呼ばれるも5.

テ ン ダ ー X 線 RIXS に よ る 反 強 磁 性 体
SrRu2O6 のマグノン分散の観測う一つのエネルギーギャップに由来すると考えられる。
このようなスペクトル変化が超伝導ギャップの変化と対2 年ほどの装置開発分解能向上の努力の結果，第一段応していることを示すため，文献 13)ではさらに 2 つの q階として装置分解能 140 meV を達成した。装置性能の明において測定を行なった。 kx 方向 q ＝( 0.4, 0 ）［ Fig. 2 ( b )瞭なデモンストレーションにはマグノン分散の観測が試金

下部灰色点線］ではフェルミ面上で超伝導ギャップの大き石となる。我々は蜂の巣格子ルテニウム酸化物反強磁性体

な 2 点が繋がらない。それに対応して RIXS スペクトル

SrRu2O622)を対象物質として選び，マグノン分散の観測をには超伝導転移温度上下で変化が見られなかった。さらに試みた23) 。 Fig. 4 ( a )に SrRu2O6 の結晶構造と磁気秩序パ対角方向の q＝(0.1, 0.1) [Fig. 2(b)左部黒矢印］は超伝導ターンを示す。 SrRu2O6 は空間群 P3̃1m に属し，格子定ギャップの大きい領域を繋ぐことができるが，実際 RIXS数 a ＝ 5.200 ( 2 ) Å および c ＝ 5.225 ( 2 ) Å を持つ。 Ru イオ

スペクトル強度の変化が観測された。
このように高分解能 RIXS によって超伝導ギャップに伴ンは酸素イオンによって八面体的に配位され，2 次元面内で蜂の巣格子を形成する。 SrRu2O6 は絶縁体であり， TNう電荷応答の変化を q 空間で捉えることができることが以下で G タイプの反強磁性秩序を示す。この際局在スピ示された。次世代放射光においてはさらに高分解能の軟ンは c 軸方向を向く。Oh 結晶場下で Ru 原子は形式価数 5X 線 RIXS 装置が計画予定であり，多くの非従来型超伝＋を取り，4d t 32g 原子配置を持つ。SrRu2O6 は極めて高い導体に対して系統的な測定が可能になると期待される。

N áeel 温度 TN＝565 K を持つ。高い転移温度は大きな磁気交換相互作用および大きなマグノンのバンド幅を予想させるので，測定上都合が良いと期待して本系を選んだ。物性134 ● 放射光 Mar. 2022 Vol.35 No.2

■ 第26回日本放射光学会奨励賞受賞研究報告

Fig. 4(Color online) (a) Crystal structure and G-type antiferromagnetic order of SrRu2O6. The RuO6 clusters are shownas grey octahedra. The local magnetic moments of Ru ionspoint along the c-axis. (b) Photograph of a SrRu2O6 singlecrystal. It has a clear hexagonal shape with a diameter of～50 mm.

物理的な興味としては，この高い転移温度の微視的なメカニズムについて異なる理論的描像が提示されており，そのミクロな理解にはスピンハミルトニアンを決定する必要があった。層状物質における擬 2 次元スピン系での高い温度での磁気秩序は，2 次元以下で連続対称性の自発的な破れが生じないことを示す Mermin-Wagner の定理と一見矛盾しているように見える。
Fig. 4(b)に測定に用いた単結晶の写真を示す。本結晶は水熱法によって合成されており，巨大な単結晶を得ることが困難である。典型的な単結晶は直径が約50 mm にしかならず，これは肉眼では確認できないレベルの小ささである。したがって，既存の多くの分光手法，特に中性子非弾性散乱は強度の観点から本系に適用不可能である。従って磁気励起分散を観測するには RIXS 測定が必要である。この状況は他の多くのルテニウム化合物や薄膜試料でも共通しており， IRIXS 装置の開発の動機の一つともなっていFig. 5(Color online) (a), (b) Ru L3 IRIXS spectra of SrRu2O6along the (H, 0) and (H, H) directions (in reciprocal lattice units) taken at 10 K, well below the N áeel temperature.
The magnon peak positions determined by spectral ˆtting areshown as blue circles. The green triangles indicate the peak
positions of ionic spin-state transitions. (c) Magnon dispersion as a function of in-plane momentum. The dotted line
shows the results of a ˆt of the magnon dispersion to thespin-wave theory deˆned in eq. (1).

た。
，
RIXS 測定は Ru L3 吸収端の leading edge (2837.5 eV）に固定して行った。この散乱配置
p 偏光，散乱角 2u は90°

造因子の振る舞いと一致している。 q＝(H, H ）方向ででは入射光と出射光の偏光ベクトル同士が必ず直行するたは （ 0.33, 0.33 ） で エ ネ ル ギ ー最 大 値 を 取 り ，（ 0.5,め， Thomson Scattering からくる弾性散乱（偏光ベクト0.5）でエネルギーが少し低下する。さらに，E～0.65 eVル同士の内積に比例する）を大幅に抑制し，低エネルギーに運動量分散のない顕著なピークが観測される（三角形）。の磁気励起（偏光ベクトル同士の外積に比例する）の選択

これは S＝1/2 を持つ第一励起多重項 2Eg，2T1g への dd 励的な測定を可能にする。Ru2O6 蜂の巣格子層は化学的に不起である。

活性な Sr 層で挟まれているため［Fig. 4(a)］，面間磁気相得られたスペクトルを複数の Voigt 関数にフィットして互作用は弱いと仮定でき，移行運動量は試料角度を回転さ得られたマグノン分散関係を Fig. 5(c)に示す。まず，大きせてスキャンした面内成分 q で表す。
Fig. 5(a), (b)に q＝(H, 0）および（H, H ）方向に沿なマグノン励起ギャップが q ＝( 0, 0 ）および（1, 0 ）で36 meV あり， c 軸異方性を持った反強磁性基底状態の高った SrRu2O6 の RIXS スペクトルを示す。軟 X 線 RIXSい安定性を反映していることがわかる。36 meV は温度にとは異なり，Ru L3 端の大きな光子運動量のため，第一ブ換算すると約420 K であり，熱的に素励起を生成して長距リルアンゾーン全体の分散関係をマッピングすることがで離秩序を破壊しようとすると系をこの程度の温度にしなけきる。低エネルギーの正弦波的に分散したピーク［ Fig. 5ればならないと予想されるが，これは実際の転移温度 TN( a ) , ( b )の丸印］がマグノン励起である。 q ＝(H, 0 ）方＝565 K と定性的に良く一致している。さらに，マグノン向ではピークは反強磁性秩序ベクトル q＝(1, 0 ）から発分散は q ＝(0.5, 0.5 ）と（0.33, 0.33 ）の両方で最大生し，（0.5, 0）で最大エネルギーを取り，（0, 0）で強度183 meV まで到達しており，大きな磁気交換相互作用のが最も弱くなる。これは反強磁性体におけるスピン動的構存在を示す。

放射光 Mar. 2022 Vol.35 No.2 ● 135

得られたマグノン分散を理論的にフィットするために，謝辞

以下の 2 次元 S＝3/2 スピンハミルトニアンを用いた

本研究は論文 13 )および 23 )の数多くの共同研究者ととH＝J ∑ SiSj－K∑S 2iz(1)Bernhard Keimer 教 授  Matteo Minola 博 士 ， カ ー ル ス

ここで Si＝(Six, Siy, Siz）はサイト i のスピン 3/2 演算子，

学 Giacomo Ghiringhelli 教 授  Lucio Braicovich 教 授 はもに なさ れた もので す。 マック スプラ ンク 固体研 究所〈i, j〉

i

ルーエ工科大学 Matthieu Le Tacon 教授，ミラノ工科大

J は等方的な最近接ハイゼンベルグ相互作用， K ＞ 0 は一ESRF ERIXS 装置の初期 RIXS ビームタイムに著者を参

イオン異方性項で c 軸異方性を生み出す。面間磁気相互作加させてくださり，新規装置の技術的詳細からデータ解析用は小さいとして無視されているのでハミルトニアンは 2の方針まで丁寧にご指導くださいました。テンダー X 線

次元であるが，K＞0 の場合このハミルトニアンの対称性

IRIXS 装置の開発にあたってはドイツ電子シンクロトロは z 軸周りのスピンの回転に対する不変性に落ちており，ン Hlynur Gretarsson 博士，Hasan Yavas 博士に装置の詳観測されている c 軸（// z 軸）容易 G 型反強磁性秩序は細をご指導いただきました。またマックスプランク固体研

Mermin-Wagner の定理と矛盾しない。このスピンハミル

究所 Giniyat Khaliullin 博士にはデータの解釈について毎トニアンに線形スピン波近似を適用し，理論のマグノン分日のようにご議論いただきました。この場を借りて感謝申散を得た。二つのフィッティングパラメータの最適化値 Jし上げます。

 S ＝ 65 meV 及び K / J ＝ 0.028 に対する分散関係を Fig. 5

参考文献(c)点線で示す。実験との一致は極めてよく，最近接ハイゼンベルグ相互作用に小さな異方性項 KS＝1.8 meV を導入した 2 次元ハミルトニアンで実験を再現できることがわかる。異方性項 K が小さくとも，マグノンのギャップはおおよそ JK に比例するので，大きな交換相互作用J  S ＝ 65 meV のおかげで大きな励起ギャップが実現され，磁気秩序を安定化させているのである。文献23)では決定されたスピンハミルトニアンに小さな面間相互作用を入れた模型に対し古典モンテカルロ計算を行い，実験の転

1)
2)
3)
4)
5)
6)

移温度 TN＝565 K をよく再現することも示した。
このように，本研究では観測されたマグノンの分散関係

7)を理論模型と詳細に比較することで系のスピンハミルトニアンを決定することに成功した。その後著者らが行なった

8)

研究では RIXS の散乱強度を詳細に解析することによって，フラストレート磁性体のハミルトニアンを決定できることも示した24) 。今後はより多様な量子磁性体でエネル

9)ギー分散散乱強度の両面から多面的な解析を行うことが10)できると期待される。
11)

6.

おわりに

本稿では，著者らが欧州のシンクロトロンで行ってきた
軟 X 線およびテンダー X 線の RIXS による強相関量子物

12)
13)
14)

質の素励起の研究例を紹介してきた。今後運用が開始される次世代放射光施設においても超高分解能軟 X 線 RIXS装置が建設予定であり，同様の研究の発展が期待される。
多くの良質な実験データが期待される一方で，RIXS スペ
クトルは系の電荷スピン軌道応答関数の複雑な組み合わせで与えられるため，その理解は容易ではない。理論計

15)
16)
17)
18)
19 )

算との協働に加え，既存の分光手法（角度分解光電子分光
非弾性中性子散乱ラマン散乱）との相補利用を進める20)ことが重要であろう。

21)

136 ● 放射光 Mar. 2022 Vol.35 No.2

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22)● 著者紹介 ●鈴木博人
東北大学 学際科学フロンティア研究所
助教
E-mail: hakuto.suzuki＠tohoku.ac.jp
専門物性物理学，強相関電子系，放射光分光［略歴］
2016 年 3 月東京大学大学院理学系研究科博士課程修了，博士（理学）。2016年
4 月マックスプランク固体研究所博士研究員（日本学術振興会海外特別研究員，Alexander von Humboldt 財団博士研究員）。2021年 7 月より現職。

放射光 Mar. 2022 Vol.35 No.2 ● 137