液晶乱流の不可逆相転移を用いたエントロピー生成の特異性検証
Detection of anomaly in entropy production
using irreversible transition in liquid-crystal turbulence（日本物理学会推薦）

代表研究者 東京大学

竹内 一将

The University of Tokyo

Kazumasa A. TAKEUCHI

協同研究者 東北大学

中山 洋平

Tohoku University

Yohei NAKAYAMA

We study heat and entropy productions in the electroconvection of nematic liquid crystal, focusing on its turbulentstates, the dynamic scattering modes 1 and 2 (DSM1 and DSM2), known to show an irreversible phase transition governedby the directed percolation universality class. We characterize fluctuation properties of the Joule heat in DSM1 and DSM2,leading to evaluation of an effective temperature for the fully DSM1 or fully DSM2 cases. We also measure the Joule heat
while DSM1 and DSM2 coexist, and find simple relationship to the DSM2 area fraction in its mean value. Based on thoseobservations, we describe how fluctuations may be analyzed in the case of spatiotemporal intermittency of DSM1 andDSM2 near the critical point. We also estimate the local transition rates of DSM1 and DSM2 from image analysis, andcompare the results with the definition of the contact process, a prototypical model showing a transition in the directed
percolation class. We then evaluate the entropy production defined from the ratio of forward and backward transition rates,
which would diverge in systems with strictly irreversible transitions. We discuss the degree of anomaly in this quantity,
and also compare with the Joule heat measured simultaneously. This report is concluded with some prospective views.

研究目的
近年の非平衡物理学の進展として、熱平衡から遠(2)く離れた非平衡状態を記述できる「ゆらぎの定理」

これはすなわち、順方向と逆方向の状態遷移率の比の発見と深化、および大規模非平衡系の相転移等でが、エントロピー生成の主たる成分になる、という出現する普遍法則の実験的検証等が挙げられる。

ことである。非熱的な系であっても、式(2)で定義すゆらぎの定理には様々な種類があるが、エントロピー生成に関する「定常状態ゆらぎの定理」が代表的である。
それによると全系のエントロピー生成 Δ𝑆の分布 𝑃 Δ𝑆 は次の関係式を満たす[1]。

るΔ𝑆 を使って、式(1)の定常状態ゆらぎの定義が成り立つことが知られている。
一方、大規模非平衡実験で検証された普遍法則の例としては、不可逆的な相転移を支配する directed(1)

percolation (DP) 普遍クラスの臨界現象が知られている[2]。しかし、このような不可逆相転移は、逆方向

ここで、Δ𝑆Δ𝑆Δ𝑆は、注目している系におけの遷移が起こらない状況、すなわち 𝑤 → 𝑡𝑡

0 だ0 であるような状況で現れる。このとるエントロピー変化量Δ𝑆 と環境に受け渡されたエが𝑤 →ントロピー量Δ𝑆 に分けられ、長時間計測の場合は

き式(2)は発散してしまうため、ゆらぎの定理(1)の理Δ𝑆 が支配的となる。さらに、熱的な系の場合、Δ𝑆論体系との整合性は明らかでなく、一定の解釈を与は、確率過程の状態遷移率 𝑤 → 𝑡 を使って、次式えた理論研究は存在する[3]が解決していない。のように表せる[1]。

そこで本研究では、DP 転移が観測された液晶乱流0）と全面 DSM2 状態（𝜌1）実験系[4]を用い、新たに Joule 発熱を計測すること

全面 DSM1 状態（𝜌で環境に受け渡された熱量𝑄 を推定し、本問題に貢では計測される𝑄 の値が有意に異なること、DSM2献することを目指す。本実験系では、転移電圧𝑉 よりの領域成長に伴い𝑄低い印可電圧𝑉

𝑉 では動的散乱モード 1 (DSM1)という乱流状態、𝑉 ≫ 𝑉 では動的散乱モード 2 (DSM2)という乱流状態が出現し、𝑉𝑉 かつ𝑉 近傍では、DSM1 と DSM2 の共存状態が観察される。そこで、𝑡 の値が増大することが観察され、本研究の測定系が必要な精度を達成していることが確認できた。また、𝑄𝑡 と𝜌 𝑡 の散布図から、両者が近似的に線形関係で結ばれることが判明した。
すなわちJoule 発熱𝑄 のゆらぎの性質を、DSM1 乱流、DSM2(3)乱流、DSM1-DSM2 共存状態のそれぞれで計測し、という関係が成り立ち、DSM1 乱流、DSM2 乱流の特異性の有無や、ゆらぎの定理との関係を考察する。

それぞれにおいて、発熱量が占有面積に比例する示

また、乱流の様相を顕微鏡観察で記録し、画像解析量性をもつことが裏付けられた。ただし、式(3)が平することで、乱流の状態遷移率𝑤 → 𝑡 を推定し、式均値だけでなく、ゆらぎのレベルでどの程度の精度(2)の特異性の程度を調査する。これは、マクロスケで成立するかは、後述するように現段階では明らかールで定義されたエントロピー生成に相当するため、 でなく、より慎重な統計解析を必要とする。
Joule 発熱との測定結果の比較を通して、エントロピ(2) 定常状態における Joule 発熱ー生成における粗視化の効果を考察する。

次に、定常状態において Joule 発熱の時系列を取得し、そのゆらぎの性質を調査した。以下、全面的に研究経過
液晶電気対流における Joule 発熱の計測のため、電DSM1 乱流のとき、全面的に DSM2 乱流のとき、圧と電流を同時計測できる実験系を新たに製作した。 DSM1-DSM2 共存状態のときの 3 つにわけて報告す
𝑉 では真の定常状態とし本実験には nA 程度の高い精度の電流計測が必要なる。なお、DSM1 乱流は𝑉ため、精密抵抗と低入力バイアス電流オペアンプをて出現するが、本解析では印可電圧による差を軽減組み合わせて電流電圧変換器を自作し、必要な精度するため、𝑉を有する測定系を構成した。また、本研究では、電的な状態を用いて DSM1 の解析を行っている。

流計測と同時に対流セル全体の様子を顕微鏡でモニ2-1) 全面的に DSM1 乱流のとき𝑉 で DSM2 が出現する前の、準定常ターし、乱流の占有面積と Joule 発熱の関係を併せてヒストグラムの解析により、このときの Joule 発熱解析する必要がある。そのため、乱流の画像識別が𝑄 のゆらぎは、統計精度の範囲内で Gauss 分布に従可能な対物レンズで、カメラの視野に対流領域全体うことが判明した。

が収まるよう、電極をエッチングした専用の対流セ

なお、理論的には、ゆらぎの定理(1)を満たすエントロピー生成Δ𝑆が Gauss 分布に従う場合、平均値

ルを製作した。
以上の実験系において、必要な温度制御をしたう⟨Δ𝑆⟩と分散⟨Δ𝑆 ⟩⟨Δ𝑆 ⟩⟨Δ𝑆⟩ の間にはえで対流セルに電圧𝑉を印加し、電流𝐼 𝑡 を計測して、𝑄𝑡

𝑉𝐼 𝑡 𝑑𝑡′ によって Joule 発熱𝑄

𝑡 の(4)という関係が成り立つことが（直ちに）わかる。こ

時系列を取得した。その際、液晶乱流の顕微鏡画像

こで、熱的な系の場合はΔ𝑆も同時に記録した。以下、本研究で得られた結果の𝑘 は Boltzmann 定数）であることを踏まえると、式概略を述べる。

(4)と併せて𝑄 /𝑘 𝑇（𝑇は温度、(5)(1) DSM1 → DSM2 成長過程における Joule 発熱
はじめに、𝑉 ≫ 𝑉 で DSM2 が核生成により発生し、領域成長していく過程に注目し、計測を行った。
DSM2 発生前は DSM1 が全面積を占めており、DSM2発生後、十分時間が経過すると、DSM2 が全面積を占める。本過程において、Joule 発熱𝑄𝑡 と DSM2占有面積の割合𝜌 𝑡 の時系列を同時計測したところ、によって非平衡有効温度𝑇 が定義できる。この方法によって、DSM1 乱流の定常状態における有効温度を評価したところ、測定の時間刻みΔ𝑡
しては 𝑇
𝑇

5

110 K 、 Δ𝑡

0.13 sに対1.3 s に 対 し て は10 K という結果を得た。本実験が室温近傍で行われていることを考慮すると、この結果は、

極めて高い温度の熱源と同程度の発熱ゆらぎ強度が平均値と同じオーダーの発熱変化は見られない。た乱流によって作られていることを形式上意味する。

だし、詳細な検討は、DSM2 占有面積𝜌 𝑡 の変化を考

ただし、結果がΔ𝑡に依存してしまうことからもわか慮し、適切に規格化した発熱量の統計的性質の調査

るとおり、𝑇 は相関時間をはじめとする非平衡ゆらに基づく必要があるだろうと考えている。従って、ぎの様々な特徴を１つの値に押し込んだものと考え2-3)で述べた、DSM1-DSM2 共存状態における Jouleるべきであり、この値が意味するところを考察する

発熱の統計的性質の解析手法をまず開発すべきであのは今後の課題である。

り、それに基づいて転移点近傍の臨界挙動を調査す

2-2) 全面的に DSM2 乱流のときることで、本実験系における不可逆相転移と Joule 発2-1)と同様の解析により、このときの Joule 発熱𝑄のゆらぎも、統計精度の範囲内で Gauss 分布に従う

熱の関係について確かな理解が得られるであろう。
これは今後の重要な課題である。

ことが判明した。そこで、やはり 2-1)と同様に式(5)で有効温度 𝑇を推定したところ、Δ𝑡

しては 𝑇

7𝑇510 K 、 Δ𝑡0.13 sに対(4) 粗視化した状態遷移率の推定

1.3 s に 対 し て はDSM1-DSM2 共存状態の定常状態において、顕微10 K という結果を得た。有効温度の解釈

鏡画像の画像解析で各地点が DSM1 か DSM2 かを判については 2-1)で述べたのと同様の注意を要するが、 定し、その状態が遷移する事象数を計測することで、
印 可 電 圧 は 2-1) で は 𝑉

29.93 V 、 2-2) で は 𝑉状態遷移率を推定した。事象数の集計は隣接地点の30.13 Vと、1%弱しか変わっていないにも拘らず、有状態ごとに行い、条件付き確率の形で状態遷移率を効温度が 1 桁増しているのは注目に値する。

求めている。結果、DSM1→DSM2 の局所的な状態遷

2-3) DSM1-DSM2 共存状態のとき移率は、DSM2 状態にある隣接地点の数に比例する

このとき、Joule 発熱𝑄 のゆらぎは、非 Gauss 性がことがわかった。これは、DP 転移を示す代表的モデ顕著に見られることが判明した。我々は、DSM2 占ルである contact process [2] と同様の結果であり、本有面積の割合𝜌 𝑡 についても解析し、統計精度の範実験系が DP 転移を示すことと整合的である。

囲内で Gauss 分布と矛盾しないことが確認できた。

本解析で推定した状態遷移率のうち、特に重要なもっとも単純なシナリオは、式(3)の右辺に現れる意味をもつのは、隣接地点はすべて DSM1 であるに𝜌, 𝑄がすべて異なる Gauss 乱数のため、も拘らず DSM1→DSM2 の局所状態遷移が起こる確

その結果現れる𝑄 （左辺）は非 Gauss 乱数になる、

率𝑤 → Δ𝑡と、その逆過程の確率𝑤 → Δ𝑡である。我々という可能性である。しかし、共存状態が現れる印の推定結果は、𝑤 → ⁄𝑤 →可電圧では 𝑄の統計的性質（Gauss 分布として、度の値をとる他の状態遷移率と比べると特異性は大平均値と分散）を推定することが困難なため、本仮きい。ただし、エントロピー生成Δ𝑆 にはその対数が説を検証する方法を現在考察中である。

寄与するため、局所的な遷移率の比だけでなく、系,𝑄10 程度であり、1 程全体としてどの程度局所的な DSM2 の消滅イベント(3) DSM2→DSM1 不可逆相転移における Joule 発熱
本実験系において、𝑉𝑉 で見られる DSM1-DSM2共存状態を初期状態とし、𝑉を下げて𝑉𝑉 とすると、が発生するかもΔ𝑆 の値に重要な影響を及ぼすことに注意が必要である。
以上の、粗視化された状態遷移率を用い、式(2)に𝑡

やがて DSM2 は消滅する。ひとたび DSM2 が消滅すよって定義されるエントロピー生成の時系列Δ𝑆ると、転移点近傍では DSM2 の自発的生成は原則起を取得した。これと Joule 発熱の時系列𝑄こらない。これが、DSM1-DSM2 転移を不可逆的相較は、本研究課題の関心の１つである。一対一対応転移と呼ぶ所以であり、その臨界現象が DP 普遍クのような極端な対応関係がないことは当初より期待ラスに従う根拠となっている。このとき、遷移確率でき、データからも明らかである。一方、Δ𝑆の可逆性から定義されるエントロピー生成(2)が発状態遷移から評価している以上必然的に、DSM2 状散してしまうことが、本研究課題で理解を目指す問態の実現確率である𝜌 𝑡 に依存する。Δ𝑆題であった。

も𝜌 𝑡 に依存するため、𝜌 𝑡 を介した相関は期待さ

現時点での我々の計測で、DSM2 消滅時に Joule 発熱に異常性は検出されていない。例えば、発熱𝑄 のれる。従って、Δ𝑆𝑡 と𝑄𝑡 との比𝑡 も𝑄

𝑡 は𝑡𝑡 の間の相関が、𝜌 𝑡 依存性で尽きているのか、それ以上の非自明な相関があるのかを明らかにする必要があり、現段階では明Zeraati 氏、犬塚悠剛氏、深井洋祐氏、それに本研究らかではない。また、成果(2)で求めた有効温度を用課題をご支援下さった山田科学振興財団にお礼を申いて、粗視化したエントロピー生成Δ𝑆換算したところ、Joule 発熱𝑄𝑡 を熱量にし上げ、本報告書の結びとしたい。

𝑡 の値からは数桁小さいという結果が得られた。従って、粗視化したエ

参考文献

ントロピー生成の寄与は Joule 発熱全体からすると[1] ゆらぎの定理に関するレビューの例：U. Seifert,

僅かであり、前者に特異性があっても、後者に埋もRep. Prog. Phys. 75, 126001 (2012).

れてしまい検出できていない可能性も考えられる。

[2] DP クラスに関するレビューの例：H. Hinrichsen,Adv. Phys. 49, 815 (2000); 竹内一将, 日本物理学会誌

考察70, 599 (2015).

本研究では、不可逆的な非平衡相転移におけるエ[3] S. Zeraati et al., J. Stat. Mech. (2012), L12001; Y.

ントロピー生成の統計的性質の理解を目指し、液晶

Murashita et al., Phys. Rev. E 90, 042110 (2014) など.

電気対流の乱流状態において、エントロピー生成と[4] K. A. Takeuchi et al., Phys. Rev. Lett. 99, 234503関わる二つの物理量を計測した。１つは Joule 発熱で(2007); Phys. Rev. E 80, 051116 (2009).

あり、本実験系の不可逆相転移に関わる二つの乱流[5] K. Hayashi et al., Mol. Biol. Cell 29, 3017 (2018) な状態である DSM1 と DSM2、およびその共存状態やど.

成長・消滅過程において計測を行った。結果、DSM1または DSM2 の一方だけが存在する定常状態では研究の発表

Joule 発熱のゆらぎが Gauss 分布に従うこと、そこか口頭発表

ら算出した非平衡有効温度は室温より極めて高い値

1.

竹内一将, “液晶のトポロジカル欠陥乱流：非平を示すことがわかった。先に述べたとおり、本実験

衡統計力学として、材料科学として”, 日本物理系のような非熱的な系では有効温度の物理的意味や学会 2019 年次大会, 九州大学, 2019 年 3 月 14 日.

役割は自明ではないが、同様の手法で非平衡度を評

2.

K. A. Takeuchi, “Revisiting circular vs flat interfaces

価する試みはほかの実験系でもなされており[5]、そand application of variational principle”, MECO44:

れらとの比較という観点からは、有効温度は便利な

44th Conference of the Middle European Cooperation,指標であろう。一方で、平衡熱統計力学における真Key Challenges in Statistical Physics, Seeonの温度には、状態変数としての役割や、熱力学的な(Gernamy), May 3, 2019.

不可逆性との密接な関わりなど、様々な側面がある。

3.

竹内一将, “KPZ 普遍クラス －厳密解と実験が非平衡系の理解や記述などの観点から、有効温度が奏でる非平衡のスケーリング則－”, 第 64 回 物

どれほど有効な概念かは今後の研究を俟たねばなら

性若手夏の学校, 岐阜, 2019 年 8 月 6-8 日.

ない。

4.

流体若手夏の学校 2019, 京都, 2019 年 8 月 20-21

不可逆的相転移とエントロピー生成の関わりについては、既に述べたように、確かな結論を引き出すには更なる解析が必要であるが、取得した時系列か

竹内一将, “乱流転移に現れる臨界現象、普遍性”,
日.

5.

K. A. Takeuchi, “Disclination turbulence - from

ら直ちにわかるような特異性は Joule 熱には認めら

defect dynamics to macroscopic scaling laws -”, 2019

れていない。非熱的な非平衡系において、式(2)で定Gordon Conference on Liquid Crystals, Soft Order

義される（確率論的な）エントロピー生成と、熱量and Topology Motives in Biomedicine, Nanoscience,計等で計測可能な発熱との関係は明らかでなく、前Cosmology, Living Matter and Emergent Industries,

者に明らかな異常性が期待される本実験系で両方のNew London (USA), July 10, 2019.

物理量を計測した意義は大きいだろう。本報告書で

6.

竹内一将, “液晶乱流で調べる、非平衡の不可逆記載したとおり、本研究の目的達成には追加実験と的相転移とエントロピー生成”, 山田科学振興財

詳細な統計解析の継続が必要であるが、本研究課題

団 2020 年度研究交歓会（新型コロナウィルス感の実施でその道筋をつけることができた。

染拡大のため中止）

本 研 究 に 携 わ れ た 共 同 研 究 者 で あ る Somayeh

arXiv:2004.11652 (2020).

誌上発表
1.

Y. T. Fukai and K. A. Takeuchi, Phys. Rev. Lett. 124,060601 (2020).

2.

T. Iwatsuka, Y. T. Fukai, and K. A. Takeuchi,

3.

竹内一将, 物性研究・電子版 8, 081205 (2020).