四国電力，四国総合研究所
研究期報１１０ (2019年6月)
１－１１

ラマンイメージングによる管内気体拡散挙動の可視化と濃度分布計測㈱四国総合研究所 電子技術部㈱四国総合研究所 電子技術部

キーワード：Key Words：

レーザラマン分光法
ラマンイメージング
空間濃度分布
水素
管内気体拡散挙動

朝日
杉本

一平
幸代

Laser Raman spectroscopy
Raman imaging
Concentration distribution
Hydrogen
Diffusion behavior of gas ina pipeVisualization of diffusion behavior and measurement of concentration distribution of gas in a pipeby Raman imaging

Shikoku Research Institute, Inc., Electronics Technology Department
Ippei Asahi, Sachiyo Sugimoto

Abstract

Research to clarify the advection and diffusion behavior of gas plays an important role in a wide range of fields
from basic to applications in science and technology. In general, the behavior of fluid is reproduced and clarified by
CFD simulation analysis supported by experimental results. That is, experimental results are extremely importantin guaranteeing the reproducibility of simulation analysis. However, at present, measurement of spatialconcentration distribution by multipoint measurement using a contact type gas sensor is mainstream. In thismethod, there are the problems that the installation of the sensor physically affects the flow field, themeasurement results may be delayed in time depending on the responsiveness of the sensor, the spatial resolution
becomes rough, and the like. The interference with the original flow field becomes stronger in the case of a closed
space such as the inside of a structure.
In this paper, we report on our success in constructing a measurement system based on Raman imaging
technology, visualizing the gas behavior and measuring the spatial concentration distribution of gas in a pipe
without any interference with the original flow field.

－1－1. 序 論の密度変化（＝光の屈折率変化）を光の陰影とし気体の移流や拡散挙動を明らかにするための研て投影することで，流れの経時変化を可視化する

究は，噴流や渦の解析，エンジン内気体流動解析，手法である 4)。噴流内に生じる乱流や渦の様子な

室内流動解析など，科学技術における基礎から応ど，比較的速い現象をリアルタイムで撮像するこ用に亘る幅広い分野において重要な役割を果たしとが可能であるものの，基本的には定性的な可視

ている

1)-3)

。一般的に，流体の挙動は実験結果に裏化に留まるものである。

付けられた CFD （ Computational Fluid Dynamics）

PIV は，トレーサと呼ばれる微粒子を投入したシミュレーションによって再現され，明らかにさ

流れ場にレーザ光を照射し，流れに追従するトれる。即ち，実験結果がシミュレーション解析のレーサから生じる弾性散乱光を撮像することで流再現性を保証する上で極めて重要であると言える。

れを可視化する。これにデジタル画像処理技術を

流れの状態は，流速，温度，密度，圧力などの加え，流れ場の多点の速度情報を抽出する流速計

物理量の空間分布として表現される。媒質が可燃測技術である 5)-7)。気流の計測では主に，粒径数 µm性物質である場合，流体解析の目的は概ね安全性のオイルミストが用いられる。この場合，観測にの検証や，エネルギ効率の向上であるため，媒質用いる現象は微粒子による光の Rayleigh 散乱であの密度或いは濃度に注目し，流れの様子が観測さる。PIV は，流れの定性的把握と定量計測を可能れる。しかしながら，現在，実験による濃度分布とする比較的新しい計測技術であり，近年では 2

計測は，接触式ガスセンサを用いた多点計測によ

次元・3 次元計測や高時間分解計測も可能となっる手法が主流である

1)。この方法では，センサのている。しかしながら，PIV は，トレーサが流れ

設置が流れ場に物理的な影響を与えること，時間場に追従することを前提とする手法であること，的，空間的な分解能が粗いこと，などが課題とな

構造体内部の観測においてはトレーサの付着にる。本来の流れ場への干渉は，構造体内部等の比

よって観測が困難になる場合があることに留意が較的狭隘な閉鎖空間内を観測する場合，その影響必要である。また，得られる物理量は速度分布にはより顕著となる。

限られる。

本稿では，これらの課題を解決できる流れの可

P-LIF は，レーザの照射によって生じる媒質か視化手法として，ラマンイメージング技術に基づらのレーザ誘起蛍光を撮像する手法であり，照射く流れの可視化について述べる。本技術では，本するレーザ光をシート状に拡大整形することによ来の流れ場へ一切干渉することなく，構造体内部

り，2 次元のエリア計測を可能とするものであるにおける気体挙動の可視化と空間濃度分布の計測

8)-10)。

が可能である。
2. 技術的背景
流れの状況を理解することは，現象を解明するための第一段階として重要なステップであるが，通常，流れそのものは目に見えないものである。
図1

これを目に見えるようにする技術が，流れの可視

レーザ誘起蛍光の概念化である。当然のことながら，本来の流れの状態に影響を与えない手法が求められるため，一般的

図 1 に示すように，レーザ誘起蛍光は，対象物に，光を用いた非接触計測手法が適用される。流質をレーザで励起し，緩和過程で発する蛍光を測れを可視化する光学的手法としては，シャドウグ

定するものであり，照射するレーザ波長は，対象

ラ フ 法 や 粒 子 画 像 流 速 測 定 法 （ Particle Image

物質の電子吸収帯に一致させる必要がある。LIF

Velocimetry：PIV），平面レーザ誘起蛍光法（Planer

信号強度は一般に次式で表される 8)。

Laser Induced Fluorescence：P-LIF）が良く知られている。

𝑆𝐿𝐼𝐹 = 𝛷𝑛𝑡𝑜𝑡𝑎𝑙 χ𝑓𝐵 (𝑇)𝛼𝐺𝜂

シャドウグラフ法は，流れ場に形成される媒質－2－

𝐼𝐿𝑎𝑠𝑒𝑟ℎ𝜈(2.1)

ここで，𝑆𝐿𝐼𝐹 ：LIF 信号強度，𝛷：装置定数（励起領域の体積，観測領域の立体角，検出器の量子効率により定まる），𝑛𝑡𝑜𝑡𝑎𝑙 ：気体分子の全密度， χ：
対象物質のモル分率，𝑓𝐵 (𝑇)：振動回転状態の統計
分布関数，𝛼：吸収係数，𝐺：吸収線とレーザ線幅の重なり率，𝜂：量子収率，𝐼𝐿𝑎𝑠𝑒𝑟：励起光強度，ℎ：Planck 定数，𝜈：励起光の振動数である。量子収率
𝜂は 2 準位系モデルの定常状態を仮定できる場合，次式に示すレート方程式を解くことで求められる。
図2
𝐴

𝐴
𝜂=
≅
𝐴 + 𝐵𝐼𝐿𝑎𝑠𝑒𝑟 + 𝑄 𝑄(2.2)

ラマン散乱の概念

図 2 に示すように，ラマン散乱は，分子による光の非弾性散乱の一種であり，光と物質を構成す

ここで，𝐴，𝐵はアインシュタインの A 係数，B 係る分子の間におけるエネルギの交換によって，入数，𝑄は分子衝突によって励起状態の物質が光の射光と異なる波長の光が散乱される現象である 11)。

輻射を伴わずに失活するクエンチングレートであ

入射光に対する散乱光の波長の変化量は物質固有る。一般に，実験においては𝐵𝐼𝐿𝑎𝑠𝑒𝑟 が無視できるの値を有し，これをラマン散乱光と呼ぶ。また，程度に励起光強度を抑える。𝑄は物質によっては𝐴物質をレーザ光で励起し，ラマン散乱光を分光しに比べて 2 桁程度大きく，分子衝突に由来するもて検知する手法をレーザラマン分光法と呼ぶ。

のであるため，温度や観測空間の分子組成等に依気体の検知においては一般的に，分子の内部エ存する。場合によってはこれらに加え振動・回転

ネルギに対応するラマンシフトνに応じ，入射光波準位間での緩和や項間交差の影響を考慮する必要

長λ(= 1/𝜈0 )に対して長波長側に発生する一次スがある。

トークス光を用いる。分子𝑥によるラマン散乱波長

P-LIF では，流れ場を形成する分子から生じる

𝜆𝑥 は1/𝜆𝑥 = 𝜈0 − 𝜈により定まる 11)。即ち，複数種

これらの蛍光を，シートビームによって 2 次元空の物質が混在する雰囲気中に，任意波長のレーザ間分布として直接観測するため，トレーサは不要

光を照射すると，ラマン効果は各物質固有の内部である。従って，より本来の姿に近い状態で流れエネルギに対応する複数の波長の散乱光となって場を観測することができる。しかし，濃度計測をそれぞれに生じる。図 3 に波長 355nm のレーザ光行う場合，前述のように多くの条件や制約を考慮

により励起した大気主成分である窒素，酸素及びする必要がある。また，蛍光発光の波長幅が比較代表的な可燃性ガス種であるメタン，水素のラマ

的広く，多くの物質において重なる波長領域が生

ンスペクトルをそれぞれ示す。

じるため，分子種の特定ができる条件は限られて

図 3 に示すように，複数種の物質が混在していいる。構造体内部の観測では，多くの場合構造体

る場合でも，単一波長のレーザ照射に伴い，各分そのものから生じるレーザ誘起蛍光との分離に留子固有の波長に散乱光が生じる。従って，励起レー

意する必要がある。

ザ波長により定まる対象分子種のラマン散乱波長

このように，一般的に用いられている流れの可のみに注目し応答を捉えることにより，雰囲気中視化技術において，空間濃度分布計測ができる手に存在する特定分子の検出が可能であり，分光計

法は限られており，その中でも多くの制約が課さ測を行うことによりマルチ成分の同時観測も可能

れているのが現状である。

となる。また，ラマン散乱光の強度は，励起空間中に存在する分子の密度に比例するため，ラマン

3. 計測原理

散乱光の強度から，濃度の定量化が可能となる。

これらの背景を踏まえ，著者らは，流れを可視

このように，レーザラマン分光法は，各種計測手化するための計測原理として，レーザラマン分光法と比較して優れた特徴を有する手法であり，単法を用いることとした。

原子分子を除く多くの化学物質に対し，原理的に

－3－

―CH4
O2 ―O2 N2―N2 CH4水素分子とし，構造体を配管とした場合，即ち，

―H
H2 2

4000

配管内における水素の流れの可視化事例について3500解説する。これは，将来における一般家庭に向けた水素導管供給を想定し，現行の都市ガスパイプ

信号強度 [a.u.]

3000

ラインの運用方法を水素に転用することが可能で2500あるかどうかを検討する調査事業の一環として実2000施したものであり 13)，ここでは，初期状態として

1500

窒素が充填された配管内に水素を導入した場合の

1000

両ガスの置換挙動を可視化した事例について述べ500る。
図 4 にラマンイメージングシステムの装置構成

0
360

370

380

390

400

410

420

430

を，表 2 に主要構成機器の仕様をそれぞれ示す。

波長 [nm]

図3

大気成分及び可燃性ガスのラマンスペクトル事例は適用可能である。一方で，現時点で本原理を用いて実用化されている製品はごく僅かである。その最大の要因は，ラマン散乱が他の光-物質間相互作用と比較して，極めて弱いためである。表 1 に代表的な光-分子間相互作用の断面積の典型値を示す 12)。
表1

図4

光-分子間相互作用の断面積

過程

断面積

紫外吸収

10-18

赤外吸収

10-20

蛍光

10-19

レイリー散乱

10-26

ラマン散乱

10-29

ラマンイメージングシステム装置構成

[cm2]

表2

主要構成機器の仕様
パルスレーザ装置種

表 1 に示すように，一般にラマン散乱は，他の別あることがわかる。従って，実用にあたっては，
微弱な応答を高感度に捉えるための様々な方策が必要である。
4. 実験装置構成
4.1 ラマンイメージングシステム
本稿では，前節に述べたラマン散乱光を高感度
CCD 検出器を用いて画像として捉えることにより，気体の挙動を可視化する。ここでは，対象を－4－

Nd:YAG レーザ

メーカ/型式

Quantel波355 [nm]長

光-物質間相互作用と比較し，概ね 1/1000 以下の発生確率（断面積）であり，非常に微弱な作用でフラッシュランプ励起

CFR400

パルスエネルギ

80[mJ](Max)

パルス幅

7[ns]

ビーム外径

6.0[mm]

ビーム拡がり角<3.5[mrad]繰返し周波数30 [Hz]3ン散乱光を撮像した。ラマン散乱光はレーザ照射

ICCD カメラ
メーカ/型式イメージセンサ
CCD
フォーマット
インテンシ
ファイア形式
分解能

メーカ/型式
焦点距離Princeton

光軸に対して直角方向から広角カメラレンズによInstruments/PI-

MAX4:1024f

り集光し，ICCD 検出器を用いて画像として検出

MPP フロントイルミネイ

した。この場合，水素分子のラマン散乱波長は約

テッド CCD

416nm となり，レーザ波長，観測波長共に紫外領

1024×1024 [pixel]

域の光となる。従って，レーザを導入する窓材及ピクセル/素子サイズ：

び観測部の配管は紫外波長域において高い透過率

19×19[µm]/12.4×12.4[mm]を有する石英を用いて製作した。
本装置によるガスの可視化領域は，ICCD カメラ

18mm-Gen III HBfの視野内にあるレーザ光照射領域である。シート

16bit

光を拡大し，レーザ光照射領域を広く取ることで，カメラレンズ

可視化領域が拡大することになるが，シート光の

Nikon/Ai

Nikkor

拡大はレーザ光のエネルギ密度を低下させ，これ

50mm

f/1.2Sに伴いラマン散乱光強度が低下する。このように，

50 [mm]

本計測手法では可視化領域の拡大と計測の感度がトレードオフの関係となるため，対象物質や求め

絞り(最大-最小)f/1.2-f/16

られる検出限界に合わせ，照射ビーム外形の最適化が必要である。ここでは，焦点距離 f = -200mm

水素ガス用干渉フィルタ
メーカ/型式
透過中心波長/半値全幅のシリンドリカル平凹レンズと，f=700mm のシリAndover/020FC06-25 4161

ンドリカル平凸レンズにより，レーザ光を 20×

416.1[nm]/2.0[nm]7mm のシート状に整形し，観測部へ照射した。
従って，本装置によって一回の計測により可視化

酸素ガス用干渉フィルタ
メーカ/型式
透過中心波長/半値全幅される領域は，レーザ光軸に対し鉛直方向にAndover/020FC04-25 3754

20mm となり，レーザ光軸方向については ICCD カ

375.4[nm]/2.0[nm]メラの視野によって決まる値となる。また，撮像面に対し垂直方向については，レーザシート光のラマンエッジフィルタ
メーカ/型式
レーザ光
ブロッキング値

厚み 7mm の領域で生じたラマン散乱光が積算さ

Semrock/LP02-355RU-25

れた値となる。
ラマン散乱光は極めて微弱であるため，計測の>99.9999[%]

際，太陽光や照明光などの背景光やレーザ照射に信号処理ソフトウェア
メーカ/型式
平滑化処理

Princeton

伴う散乱光の影響を大幅に抑制する必要がある。
Instruments

また，本研究で対象とする水素分子と観測空間に/Light Field

存在する他の分子（本稿では窒素）のラマン散乱

ガウシアン 5×5

光とを分離する必要がある。ここでは，中心波長416.1nm，半値全幅 2.0nm の光学バンドパスフィル

本手法では，構造体の一部にレーザ波長に対しタを使用することで水素分子のみを選択し，ロン

透過率が高い物質を用いた窓を設け，内部にレーグウェーブパスエッジフィルタを用いてレーザ波ザ光を導入すると共に，構造体における観測箇所

長の外乱光を遮断した。また，背景光の影響を抑を対象分子のラマン散乱波長に対し透過率が高い

制するために， ICCD カメラのシャッタ開放のタ物質を用いて製作することによって，構造体外部

イミングをレーザ光のパルス発振と同期させ ，から内部の流れを非接触で可視化する。

ICCD カメラの露光時間をレーザパルスと同程度光源に Nd:YAG レーザ第 3 高調波(波長 355nm)の 7ns とした。ラマン散乱光は励起レーザ光の電を用い，シート状にしたレーザ光を後述する模擬場の振動方向に対して直角方向に強く放射される。

配管の観測領域に照射して，水素分子によるラマ

従ってレーザ光の偏波面は観測面内において垂直－5－

となるよう調整した。

供給系

メインバルブ
SOL

開度[%]

N2

前述のとおり，本装置では観測部の配管を石英

M.C.

SOL

100

H2

整流器

AIR

で製作している。石英は，紫外領域における透過0

ゲートバルブ(VAT社製)

Vac.

率が高いことに加え，ガラス材の中でもレーザ照石英窓

射に伴う誘起蛍光の発生が少ない物質である。通A

32A SUS管

レーザ照射

1500[mm]

助走管

常，蛍光スペクトルは励起波長より長波長側の広

8A
↓
32A

い波長域に亘りブロードな分布を示すため，本手

32Aベース
各種石英管<0.7[sec]

時間
[sec]

32A SUS管1000[mm]

3700[mm]

90°エルボ(ロング)試験系法のように，ストークス光を観測する場合，ラマ

排気系へ
32A

ン散乱波長と蛍光波長の一部が干渉することにな

1/4インチバルブ止め
グローブ弁(手動)る。即ち，蛍光は本質的に干渉フィルタによる波

S プラグ止め
O
電磁弁
L

M.C.

マスフローコントローラ
制御範囲：16～80[L/min]

長選択の効果が及ばず，ガラス材の中では相対的
図5に低いとされる石英の蛍光であっても，ラマン散

模擬配管の構成

乱を観測する場合は十分強い外乱光となる。一方，ラマン散乱光はレーザの照射に伴い瞬時に発生すいる。窒素から水素へ置換する場合，供給系からる現象であるのに対し，蛍光はレーザの照射から導入される水素及び窒素の各ガスは 8A 配管から数十 ns 以上の時間をおいて比較的長時間に亘り整流器を通過し，32 A 助走管に接続される構造と発光する現象である。これは両者の光学過程が異なっている。ここで水素導入弁を VH，窒素導入弁なることに由来する。本システムでは，この特性を VN と呼称する。VH 及び VN は，ガスの導入に対を利用して，レーザ照射からゲート開放までの遅する計測系の精密なタイミング制御のため電磁弁

延時間を適切に設定することで，水素分子による(防爆仕様)を採用した。助走管は 1500mm の延長

ラマン散乱光と石英管から生じるレーザ誘起蛍光とし，観測部へガスの導入を操作するメインバル

を時間的に分離している。

ブへ接続する。ここで，試験結果を用いてシミュ

4.2 模擬配管

レーション解析の再現性評価を行うことを視野に前項に述べた方策は全て，取得画像におけるラ入れると，メインバルブ開放時に界面を崩すこと

マンイメージのコントラストを高めるためのもの

なく計測を開始することが重要なポイントとなる。

である。しかしながらそれでも，ラマン散乱光が即ち，開閉機構と開閉の応答速度に注目し最適な

非常に微弱であることから，より鮮明な流れのラバルブを適用する必要がある。ここでは，VAT 社

マンイメージを得るには十分ではない。ここでは，製ゲートバルブをメインバルブに採用した。ゲー

観測部（石英管）を含む配管系全体（以下模擬配トバルブは上下摺動によりバルブの開閉を行う機管）によって生成する流れの再現性を高め，単一構となっており，バルブの開放開始から完了まで条件において，ラマンイメージの撮像を複数回行の時間は 0.7 秒以下である。また，試験におけるい，得られた各時刻のラマンイメージを重ね合わ

初期状態の調整に必要なガス置換操作を行うためせることによって，より明瞭な流れの可視化を実に，導入管及び助走管に大気圧調整ラインと真空現した。模擬配管の構成を図 5 に示す。

引きラインをそれぞれ設置し，導入管内のガス温模擬配管の構造は，水素導入条件を設定するた

度，圧力及びガス濃度をモニタするためのセンサ

めの供給系と，流れを安定させるための助走管及を接続した。

び水素のラマン散乱光の経時変化を撮影する石英

観測部は，配管口径 32A を想定した実験を行う管から成る試験系と，ガスを排出するための排気ものとし，規格に示される配管内径に対し最も近系から構成される。本稿では，直管内におけるガい寸法の石英標準管を選定した。

ス可視化事例について述べるが，配管の組み替え

以上，本研究において構築したラマンイメージ

によって，縮拡径管や曲管など，様々な形状の配ングシステムと模擬配管から成る実験装置（図 6）

管内部の観測が可能となっている。石英部を除き，について概説したが，ラマンイメージングでは，全配管系は SUS304 管により製作した。各部位はレーザ装置等を含む撮像のための光学システムのフランジ接続または溶接接続によって接続されてみならず，観測場を構成する機器についても，ラ－6－マンイメージを取得するために最適化を図ることの生成が計測に悪影響を及ぼすことが懸念された。

が重要であり，これによって，鮮明な可視化画像

従って，本研究ではこれらを総合的に考慮し，
表 3 に示す手順により，導入部のガスを置換し，を得ることができる。

メインバルブの開放及び計測を行うこととした。
はじめに，助走管及び石英管を含め，模擬配管
全域を窒素に置換する(①)。このとき，模擬配管の最下流は大気開放されている。次にメインバルブを閉止し，助走管と石英管の接続を遮断すると共に，助走管内の気体を排出し真空状態にする(②)。
十分に真空度が確保されていることを確認し，助走管内に水素ガスを導入する(③)。このとき，水素
ガス濃度センサの指示により，助走管内の水素濃度をモニタリングし，100%に至るまで②，③を繰
図6

り返す。水素濃度 100%に至ると，助走管内への水

配管内水素のラマンイメージング
実験装置外観

素供給を停止し，同管内圧力が大気圧であることを確認の上，排気系のバルブを全て閉止する(④)。

4.3 管内ガス流と計測のタイミング制御

これまでが試験の準備段階となる。続いてメイン

前述の模擬配管系では，置換挙動の計測に際し，バルブを開放し，水素ガス及び窒素ガスを接続す観測部を初期状態の窒素で満たし，助走管を水素る(⑤)，メインバルブ開放から 1.2 秒後にレーザ Q

ガスに入れ換えた後，メインバルブの開放によりスイッチを起動し ，管内にレーザ光を照射する

石英管内の置換を開始する。一般的に，バルブは(⑥)。Q スイッチ起動から 0.02 秒後に水素制御バ動作機構や口径により開閉の応答速度が異なり，ルブを開放し，管内に水素ガスを供給する(⑦)。

また，動作中は必然的に管内の開口面積が変化す
表3る。このとき，助走管内にガス導入に伴う圧力が作用していると，バルブ開動作の間，開口面積の気体導入の手順
メインバルブ：Vm

変化に応じ流速が変化し，ガスの境界面が大きく

ガス濃度センサ C
助走管

乱れるため，計測結果から各ガスの物性そのものに由来する置換挙動を解析することが困難となる。

石英管
窒素

窒素

①

従って，本研究における模擬配管では，管内ガス

大気圧
窒素
VN

制御において，初期状態におけるガス界面の乱れ

水素 真空
VH VV

窒素

大気圧
大気圧
VA
窒素

を最小限に抑えることに留意し，部品の選定やガ・助走管，石英管全域を窒素ガスに置換する。

ス制御手法の検討を行った。
前述のとおり，本研究でメインバルブとして用いるゲートバルブは，バルブ開動作開始から完了までの経過時間がわずか 0.7 秒であり，応答が非常に速い。また，開閉動作は上下摺動によるため，ガス界面に与える物理的な作用は各種バルブの動②作機構の中では最も少ないと考えられ，本研究におけるメインバルブに適している。本実験装置では，観測部にレーザ光を照射する必要があるが，・メインバルブ Vm を閉じ，助走管と石英管をメインバルブを閉止した状態でレーザ光を導入す遮断する。

ると，バルブにレーザ光が照射されることにより・助走管内の窒素ガスを排気する。

シール面の表面状態が悪化し，気密性能が低下する。また，シール材の変質や，これに伴う微粒子－7－メインバルブ：Vm

メインバルブ：Vm

ガス濃度センサ C

ガス濃度センサ C

助走管

助走管

石英管

水素

窒素

③

窒素
VN

水素 真空
VH VV
水素

窒素

大気圧

⑦

大気圧

大気圧

石英管

水素

レーザ光

窒素
VN

大気圧
VA

水素 真空
VH VV

大気圧
大気圧
VA

水素

水素

・レーザ照射から 0.02 秒後に水素制御弁 VH を開放し，管内に水素ガスを供給する。

・助走管内に水素ガスを充填する。
・ガス濃度センサで水素濃度が 100%に達する

これらの一連の手順により，レーザ光の照射によまで②，③を繰り返す。

るメインバルブの損傷を防ぎ，また，バルブ開放

メインバルブ：Vmに伴う両ガスの界面の乱れを抑えた上で置換挙動

ガス濃度センサ C
助走管
水素

窒素
VN

本実験装置では，4.1 節に述べたように，ICCD

窒素

カメラの撮像のタイミングがレーザ装置の Q ス

大気圧

大気圧

④

を可視化することが可能となった。

石英管

水素 真空
VH VV

大気圧
VA

イッチ信号と同期している。レーザパルスの繰返し周期 30Hz で計測する場合を例にとると，バル・助走管内の水素濃度 100%を確認し水素制御

ブ開放のタイミングによって，計測ごとに現象に

弁 VH を閉止する。

対する撮像の起点が最大 0.03 秒程度の範囲でずれ

・管内が大気圧であることを確認し，大気圧調ることになる。本実験装置では，図 7 のチャート

整弁 VA を閉止する。

に示すようにバルブの駆動とシャッタの開放のタ
イミングを制御する時限装置を製作し，計測結果

メインバルブ：Vmの正確な再現性を確保した。

ガス濃度センサ C
助走管

石英管

水素

⑤

窒素

窒素
VN

▼開始信号

大気圧

大気圧
水素 真空
VH VV

大気圧
VA

メインバルブVm起動信号

・メインバルブ Vm を開放し水素層と窒素層をレーザ発振Qスイッチ信号

0.1s

1.2s

・・・・・

接続する(Vm 作動開始信号を出力)。
水素制御バルブVH起動信号
メインバルブ：Vm

0.02s

ガス濃度センサ C
助走管

石英管

水素

レーザ光

窒素

大気圧

⑥

窒素
VN

水素 真空
VH VV

図7

大気圧

計測のタイミングチャート

大気圧
VA

4.4 ガス濃度の定量化
・Vm の動作開始から 1.2 秒後にレーザ Q ス

図 4 に示すラマンイメージングシステムにおいイッチを起動し，石英管内にレーザ光を照射すて，ICCD カメラに導入されるラマン散乱光強度

る。

𝑃𝑅 は，
𝑃𝑅 = 𝜂𝑃0 𝐾𝐺𝛥𝐿𝑁𝑟
𝐴′′
𝜎𝑒 −2 ∫0 [𝛼𝐿(𝑟 )+𝛼𝑅 (𝑟 )]𝑑𝑟′
2
𝑟

(4.1)

で表される。ここで，𝜂：検出器量子効率，𝑃0：レー－8－

ザ光強度，𝐾：受光系透過効率，𝐺：幾何光学的結填し，メインバルブの開放のみを行った際の水素合効率，𝛥𝐿：検出器が観測する空間領域，𝐴：受光レンズ開口径 ，𝑟：離隔距離，𝜎：ラマン散乱断面式(4.1)において，本研究では，観測領域やレーザの伝搬距離がメートルオーダ程度の近距離であ窒
素

ブラインドエリア(83mm)

石英管
大気圧

ラマン波長消散係数である。

メインバルブ中心軸▲

メインバルブ：Vm

るため，消散係数𝛼を含む減衰項の寄与は極めて低い。従って，減衰項の乗数を 0 即ち，減衰項を

助走管
大気圧

▲濃度分布画像0点

0.3[m]

積，𝑁：分子密度， 𝛼𝐿：レーザ波長消散係数，𝛼𝑅：

水
素

100[%]

1 と置くことができる。また，他のパラメータは，0[%]

画素ごとに異なる値をとるものの，試験時の模擬0.03[s]レーザ光・ ビーム幅：20[mm]・ 光軸位置：配管中心

配管と可視化システムの配置や構成部品が決まれ

図9ば，全て定数となる。従って，事前に既知濃度の0.13[s]0.06[s]0.10[s]0.16[s]1.00[s]0.50[s]5.00[s]2.00[s] 10.00[s]配管内水素ガス流のラマンイメージ（流速 0 ，直管鉛直配置）

ガスによるラマンイメージを検量線として取得しておくことによって，実験結果の画像の各画素の輝度𝑃𝑅 から水素分子の密度が計測され，ガス濃度

填し，メインバルブの開放のみを行った際の水素を求めることができる。

の挙動を可視化したものである。可視化画像の彩度は水素濃度に対応する。図 8，図 9 により，い5. 実験結果とシミュレーションの再現性評価

ずれの条件においても窒素と水素の界面が形成さ

5.1 窒素との境界層における水素の挙動

れると，流れがない場合でも水素が窒素層へ混合

図 8 に流速 0 の場合の直管水平配置における窒していく状況が確認できる。特に注目すべき特徴

素・水素層の挙動を，図 9 に同じく直管鉛直配置

は，例えば図 8 について，観測開始から 0.03 秒(バにおける挙動をそれぞれ示す。

ルブ開放からの実時間 1.25 秒後)において既に約200mm まで水素が進行している。これはブライン

メインバルブ：Vm

ドエリアを含むと約 280mm 進行していることに
助走管

石英管

なり，その後の経時変化の速度と比較すると著し

レーザ光
水素

・ ビーム幅：20[mm]・ 光軸位置：配管中心

大気圧
メインバルブ中心軸▲窒素

く速いことがわかる。鉛直方向の配置についても

大気圧
ブラインドエリア(83mm)

同様の傾向を示しているが，若干水素の進行が抑▲濃度分布画像0点

0.03[s]

えられていることが確認される。また，水平配置

0.06[s]では，水素が配管の上方でより発達が促進されて0.10[s]

いる一方で，鉛直方向では管径方向の顕著な濃度

0.13[s]

勾配は見られない。これらの特徴は，水素と窒素

0.16[s]の比重差に伴う，配管の配置方向と重力の作用と0.50[s]

して理解することができる。即ち，両ガスの境界

1.00[s]が形成されると同時に界面に重力分布が生じ，比2.00[s]

重が軽い水素が窒素側上方へ，比重が重い窒素は5.00[s]

水素側下方へ流れ込むことでこれらの挙動が説明

10.00[s]できる。流れを伴わない場合の水素の挙動は，時0.3[m]
0[%]

図8

100[%]

間の経過と共に徐々に減衰するが，本研究の範囲

配管内水素ガス流のラマンイメージ

では平衡状態に達することはなく，発達が継続さ（流速 0 ，直管水平配置）

れた。観測開始から 10 秒後におけるバルブ付近の水素濃度は 50%以上で推移している。

これらは，流速 0，即ちメインバルブを境に上5.2側に水素，下流側に窒素を，いずれも大気圧で充移流を伴う管内水素置換挙動の可視化

次に，移流を伴う場合における配管内水素置換－9－挙動の実験結果を図 10，図 11 にそれぞれ示す。

が確認できる。これは図 8 において観測された流れのない場合の水素の挙動が大きく寄与しているものと考えられる。その後，先端の形状は概ね維持されたまま，水素層が窒素層を押し進める様子が確認できる。鉛直配置の条件においても概ね同様の挙動を示すが，先端の特徴が異なることは，前節に述べたとおりである。
以上に示したように，本技術を用いることで，配管等の構造体内部の気体の挙動を可視化することが可能である。各画素の輝度が一つのセンサが出力するデータであると考えると，従来のセンサ
多点配置による手法と比較して飛躍的に高い空間分解能が得られる。これは，シミュレーションの再現性評価において，多角的な観点から比較できることを意味している。
ラマン散乱は，単原子分子を除く多くの物質において観測可能であるため，可視化対象となる媒

図 10

配管内水素ガス流のラマンイメージ

質の自由度も非常に高く，特に水素分子など，本（流速 0.3m/s，直管水平配置）

手法によってのみ可視化することができる物質があることを勘案すると，本技術は極めて有用性，将来性の高い可視化技術であると言える。
6 まとめ
気体分子から生じるラマン散乱光を画像として捉える手法を用いて，配管を模擬した石英製の構造体内部における気体挙動を可視化する装置を開発し，得られた可視化画像から，管内ガス濃度空間分布の経時変化が計測できることを，水素分子を例に示した。
本手法は，開放空間におけるガス噴流等への適用はもとより，他の形状の構造体や様々な分子種への応用が可能であるため，今後，より高度な流体挙動可視化技術への展開を進めていく予定であ

図 11

る。

配管内水素ガス流のラマンイメージ（流速 0.3m/s，直管鉛直配置）［謝辞］
図 10，図 11 の画像は，いずれもブラインドエ

本研究の一部は平成 26，27 年度経済産業省 水リアから下流側 0[m]～1 [m]の範囲を可視化した

素ネットワーク構築導管保安技術研究「配管におものであり，計測開始から 1 秒ごとの変化を抽出

ける水素置換研究」の一環として実施したものでしたものである。実験結果をみると，いずれの条あり，関係各位に深く感謝の意を表します。

件についても，窒素層への水素の進行がラマンイメージとして鮮明に捉えられていることがわかる。

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水平配置の条件では，1 秒の画像において，既に水1)

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安技術調査(配管における水素置換挙動調査)
調査報告書 (2016)－11－