四国電力，四国電力送配電，四国総合研究所
研究期報１１6 (2022年6月) 31－40

コヒーレントアンチストークスラマン散乱による漏えい水素ガス検知技術（第 1 報）㈱四国総合研究所 電子アグリ技術部㈱四国総合研究所 電子アグリ技術部

キーワード：

アンチストークス
レーザ
水素
漏えい検知器
コヒーレントアンチストークス
ラマン分光法Key Words：

杉本
朝日

幸代
一平

Anti-Stokes
Laser
Hydrogen
Leak detector
CARS

Leakage hydrogen gas detection technology using coherent anti-Stokes Raman spectroscopy(the first report)

Shikoku Research Institute, Inc., Electronics and Agricultural technology Department
Sachiyo Sugimoto, Ippei Asahi

Abstract

Hydrogen is expected as a next-generation clean energy to replace a fossil energy. To expand its use in daily life,
its safety must be ensured. This paper reports about the development of leakage hydrogen gas detection technology
using coherent anti-Stokes Raman spectroscopy (CARS). For that purpose, the light source configuration was devisedin which the laser beam (355 nm) is split into two optical paths and a Raman cell filled hydrogen gas is arranged on
the one side. For efficiently generating anti-Stokes light of target hydrogen gas, irradiation conditions between pumplight (355 nm)(IP) and Stokes light (416 nm)(IS) from the Raman cell were investigated. As a result, it was found thatwhen the irradiation ratio R(=IS/IP) was 0.140≤R≤0.173, the generation efficiency of the anti-Stokes light was high.
When the irradiation ratio R is adjusted within the above range, the high generation efficiency of the anti-Stokes
light can be maintained even if the laser light intensity and hydrogen gas pressure to the Raman cell are changed.
This study proposes a prospect for a concrete optimization method for the light source condition of the opticalhydrogen gas leak detector using CARS.

－ 31 －

コヒーレントアンチストークスラマン散乱による漏えい水素ガス検知技術（第 1 報）

1. 序論

ザ波長より短波長に発生するアンチストークス光

水素は使用に際し CO2 を排出せず，エネルギキャを捉え，計測箇所に近接してレーザ誘起蛍光を発リアとして再生可能エネルギ等を貯蔵，運搬，利生する物体がある場合においても漏えい位置の探用することができる特性を持つ。兼ねてよりク査を可能とする水素ガス検知技術を開発した。

リーンエネルギとして注目されていたが

1)

，2020

目標検知濃度については一般的な水素検知器の年 10 月に「2050 年カーボンニュートラル宣言」

警報設定値である濃度 500 ppm とし，目標計測時がなされたことにより，水素への期待が更に高間については水素センサの応答速度 15)-17) 以下をまっている。水素の普及には，水素を取り扱う様々目指し 1 s とした。

な場面において安全が担保されていることが必須

本稿では，水素のアンチストークス光を発生さであり，我々は，水素関連施設の安全運用に資すせるための光源の開発について述べる。可搬型装る技術として，水素ガス遠隔計測装置

2),3)

や水素

火炎可視化装置 4)をこれまでに開発してきた。

置を目指して光源の構成を検討し，アンチストー
クス光の発生効率の高い照射条件を見出した。

水素ガス遠隔計測装置はレーザ照射により発生する水素のラマン散乱光（レーザ波長と異なる波

2. 計測原理

長に散乱する非常に微弱な光）をエコーとして捉

ラマン散乱は，分子の電子・振動・回転状態にえるライダ（LIDAR：Light Detection and Ranging，

対応するエネルギ準位間の遷移によって観測され

5),6)

光検出と測距）である。ライダは近年，自動車の周辺監視や運転アシストなどに適用され，ライる光の非弾性散乱である。図 1 にラマン効果の概念を示す。

ダという言葉を耳にする機会が多くなった。この場合のライダは障害物などの固体標的（ハードターゲット）が計測対象のライダであり，「 LiDAR」と表記されることが多い 7)。一方，気象・環境計
測用のライダは「Lidar」や「LIDAR」と表記される場合が多く，微粒子やガスなど（ソフトターゲット）を計測対象とする 8)-13)。これらは同じライダと呼ばれる装置であるが，用途が大きく異なるため，それぞれ異なる方向性で発展を遂げてきた 14)。

図1

ラマン効果の概念

ソフトターゲットを計測対象とするライダはパルス動作させたレーザを光源として適用し，計測対ラマン散乱光の散乱強度は，入射光と同一の波象物質から生じる後方散乱光をライダエコーとし長に散乱する弾性散乱であるレイリー散乱光に対て捉え，捉えた光の強度や偏光解消度，周波数等

し 10-3 と極めて小さく，ガスを計測する場合，十を解析することにより，気体の密度，分子種，風分な散乱光強度を得るため，通常レーザ光を励起

向風速，粒子の粒径分布や形状等を明らかにする。

光源として用いる。ガスにレーザ光を照射すると，また，レーザ光の出射とライダエコー受信の時間

ガス分子とレーザ光の相互作用により，レーザ光差から計測対象物質までの距離が得られる。

と異なる波長にラマン散乱光が発生し，そのうち水素ガス遠隔計測装置は離れた場所から水素の存在する位置とその濃度を知ることができる優れレーザ波長に対し長波長の散乱光をストークス光，
短波長の散乱光をアンチストークス光と呼ぶ。

た装置であるが，ラマン散乱光のうちレーザ波長

本研究では，水素のラマン散乱光のうちアンチより長波長に発生するストークス光を捉えるため，

ストークス光を計測対象とする。前述したとおり，

計測箇所の背後に近接して壁や配管等が存在する

ストークス光を計測する場合，レーザ誘起蛍光が場合，それらにレーザ光が照射されることにより外乱となるが，アンチストークス光を検知するこ発生するレーザ誘起蛍光が強力な外乱光となり，とにより，レーザ誘起蛍光の影響を回避して水素

微量な漏えいの検知が困難となる。

を検知することが可能となる。

そこで，本研究では，ラマン散乱光のうちレー－ 32 －

常温，大気圧下において，アンチストークス光コヒーレントアンチストークスラマン散乱による漏えい水素ガス検知技術（第 1 報）の強度はストークス光に対し非常に弱い。観測さンチストークス光の波数ベクトル 𝒌P ，𝒌S ，𝒌AS が,れるストークス光とアンチストークス光の強度比

2𝒌P = 𝒌S + 𝒌AS

は，物質の電子が基底状態にある確率と励起状態にある確率の比と同一であると近似でき 18)，
𝐼AS
h𝜈R
= exp (−
)
𝐼S
k𝑇

(2)

で表される位相整合条件を満たす必要があり，アンチストークス光は 2𝒌P − 𝒌S の方向に指向性を(1)

持って散乱される。(2)式を満たす最も容易な配置
は，すべての波数ベクトルが同一線上にあるで表される。ここで 𝐼𝐴𝑆 はアンチストークス光強Collinear CARS の配置（図 3）であり，本研究で度，𝐼𝑆 はストークス光強度，h はプランク定数，はこの配置を適用した。

k はボルツマン定数，𝑇 は絶対温度，𝜈R はラマン
シフトである。
(1)式より，常温（300 K 付近）において水素（ラ図3マンシフト 4160 cm-1 19)）のアンチストークス光はストークス光に対しおよそ 2.2×10-9 の強度となるため，単にレーザ光を照射することで水素のアンチストークス光を検出することは困難である。

CARS により発生するアンチストークス光の強度 𝑃AS は，
2

2 2 4π2 𝜔AS
2
𝑃AS = ( ) () |3𝜒 (3) | 𝑃P 2 𝑃S
𝜆P
c2

そこで本研究では，常温，大気圧下においてア
ンチストークス光を 検出可能とするため，CARS（Coherent Anti-Stokes Raman Spectroscopy：コ
ヒーレントアンチストークスラマン分光法）20)-22)を適用した。図 2 に CARS のエネルギ準位図を示す。

Collinear CARS の配置(3)で表される。ここで，𝑃P はポンプ光強度，𝑃S はス
トークス光強度，𝜆P はポンプ光波長，𝜔AS はアン
チストークス光角周波数，c は光速，𝜒 (3) は 3 次の非線形感受率である。
(3)式より，アンチストークス光強度はポンプ光
強度の 2 乗に比例し，ストークス光強度に比例する。また，𝜒 (3) は分子密度 𝑁 に比例するため，
𝑃AS は分子密度，即ちガス濃度の 2 乗に比例する。
3. 装置構成

図2

Nd:YAG レーザの第 3 高調波（波長 355 nm）をポ

CARS のエネルギ準位図

ンプ光として用い，CARS により水素を計測するた
CARS はコヒーレントラマン効果の一つであり，めには，何らかの方法でストークス波長（416 nm）

角周波数 𝜔P のポンプ光と，角周波数 𝜔S のスの光を発生させ，ポンプ光と同時に同軸で計測箇

トークス光を重ねて物質に入射したとき，これら所に照射する必要がある。

の周波数差 ∆𝜔 = 𝜔P − 𝜔S により物質のラマン活

水素のストークス光を得る方法は，BBO（Beta-

性振動が共鳴的に励起され，位相の揃った非線形

Barium Borate，𝛽-BaB2O4）結晶と 2 枚のミラーに分極が光路に沿って生じ，この分極と入射光とがより構成される光パラメトリック発振器（Optical

相 互 作 用 し て 周 波 数 𝜔AS = 𝜔P + (𝜔P − 𝜔S ) =Parametric Oscillator，OPO）を用いる 23)，また2𝜔P − 𝜔S のアンチストークス光がコヒーレント

は高圧で水素を充填したラマンセルを用いる 24)，な光束として生じる現象である。本研究では，ポのいずれかが考えられる。前者は，BBO 結晶へ入射

ンプ光として Nd:YAG レーザの第 3 高調波（波長するレーザ光の角度により波長を制御するため，

355 nm）を用いたため，ストークス波長は 416 nm，精密に入射角度を調整し，その状態を保持する必アンチストークス波長は 309 nm となる。

要がある。加えて，結晶の温度が波長の安定性に

CARS においては，ポンプ光，ストークス光，ア

大きく影響するため，結晶の温度を最適化して保－ 33 －

コヒーレントアンチストークスラマン散乱による漏えい水素ガス検知技術（第 1 報）持する必要があり，水素関連施設等の現場で使用これを解決するため，ポンプ光とストークス光する可搬型装置に適用する場合，振動や周囲環境

それぞれに対し 1 台のレーザ装置を用いれば，その温度変動により波長にずれが生じる可能性があ

れらの強度が独立制御可能となるが，レーザ装置

る。一方，ラマンセルは，レーザ光軸上に配置すは高価であるため，低コスト化の観点から，1 台のることで，容易に水素のストークス光を得ること

レーザ装置からポンプ光とストークス光を得て，ができるため，本研究では，ラマンセルをストー

かつ前述の課題を解決する手段として，レーザ光

クス光源として用いることとした。

を二分岐し，一方の光路にラマンセルを配置し，ラマンセルをストークス光源として用いる場合，それぞれの光路に入射するレーザ光の比率を制御

レーザ光をラマンセルに入射させ，ラマンセルに可能な光源を考案し，本研究に適用することとしおいて発生したストークス光と，変換されずに通た。図 4 に光源の構成および最適化試験の配置を，過したレーザ光をポンプ光として利用する方法が

表 1 に光源および検知器の仕様を示す。

最も簡単な構成である 25)。しかしながら，この構

光源として Q スイッチ Nd:YAG レーザの第 3 高成において，ラマンセルに入射するレーザ光の強調波（波長 355 nm，パルスエネルギ 30 mJ max，度を増加させるとストークス光の強度は増加させ繰返し周波数 20 Hz，パルス幅 5.5 ns）を用いた。

られるが，ポンプ光（変換されずに通過するレー

強度 𝐼L のレーザ光を，偏光ビームスプリッタ

ザ光）の強度を増加させることは困難である

26)。

キューブ（PBS(B)）により二分岐させた。λ/2 波

前述したとおり，(3)式より，アンチストークス光

長板（WP(A)）を PBS(B)の前に配置し，WP(A)を回

強度はポンプ光強度の 2 乗に比例するため，ポン

転させることでそれぞれの光路へのレーザ光の入プ光強度を増加させることが感度の大幅な向上に射比を変化させることができる。WP(A)の回転角度

繋がるが，この構成ではレーザ出力を上げることに対する 2 つの光路間の入射比を図 5 に示す。

による大幅な感度向上の実現は困難である。

図4

光源の構成および最適化試験の配置－ 34 －

コヒーレントアンチストークスラマン散乱による漏えい水素ガス検知技術（第 1 報）

表1光源および検知器の仕様

装置
レーザ
型式 / メーカ
方式
波長
パルスエネルギ
パルス幅
繰返し周波数
ラマンセル
充填ガス
光路長
内径
分光器
型式 / メーカ
波長範囲
グレーティング
スリット幅
波長分解能
受光光学素子ダイクロイックミラー（DM2）
バンドパスフィルタ仕様
Ultra100 / Quantel
Q-switched Nd:YAG（フラッシュランプ励起）
355 nm
30 mJ 最大
5.5 ns20 Hz
100%水素400 mm
12 mm
QE65Pro / Ocean Optics
200～590 nm ブレーズ波長 300 nm
600 lines/mm
25 μm
0.99 nm透過率（355 nm，416 nm) 95%
反射率（309 nm) 99%
中心波長 310 nm，半値全幅 10 nm，透過率 16%

ミラー（DM1）により合波し，光路を一致させ，誘多膜ミラーにより反射し，ラマン分光用ロングパ
スフィルタ（325 nm 以上透過）を通過させて計測
対象の水素に照射した。ラマンセルにおいては，計測に不要な高次のストークス光やアンチストー
クス光も発生するため，高次のストークス光は誘多膜ミラーにより分離し，アンチストークス光はロングパスフィルタにより遮断した。
計測対象の水素を充填したガスセルにポンプ光
図5とストークス光を同時に照射し，ガスセルの後段

ラマンセル光路とバイパス光路の入射比のWP(A)の回転角度依存性に配置したダイクロイックミラー（DM2）によりア
ンチストークス光をポンプ光とストークス光からP 偏光はラマンセルを配置した光路に入射され，分離した。アンチストークス光は CCD 小型分光器

ラマンセルを通過することで，ストークス光（416（計測対象波長 200～590 nm，波長分解能 0.99 nm）nm）に変換される。ラマンセルを用いた波長変換により計測した。分光器への入射光学系には，集の実施例を見ると，それらの多くは光路長 1 m を光レンズとして直径 20 mmφ，焦点距離 40 mm の超えるセルを用いているが，本研究では可搬性を凸レンズ，外乱光を抑制するためバンドパスフィ

考慮して，セル長 400 mm のラマンセルを用いた。

ルタ（中心波長 310 nm），コア径 450 μm の光ファ

一方，S 偏光はバイパス光路に入射され，ポンプ光イバを用いた。

として利用した。計測対象の水素に照射する際の構築した光源を用い，図 4 に示した▼の位置に偏光方向をストークス光と一致させるために，バおける強度比 𝑅(= 𝐼S ⁄𝐼P ) の最適条件を検討し，各

イパス光路にλ/2 波長板（WP(B)）を配置し，S 偏条件において最大のアンチストークスを得るため，

光を P 偏光に調整した。

試験を実施した。

ポンプ光およびストークス光はダイクロイック－ 35 －

コヒーレントアンチストークスラマン散乱による漏えい水素ガス検知技術（第 1 報）

4. 試験結果

有効口径 16 mmφ）により計測し，アンチストー

図 4 に示した装置構成において，WP(A)の回転角度を変化させ，ポンプ光強度 𝐼P ，ストークス光強クス光強度 𝐼AS は前述したとおり CCD 小型分光器
により計測した。

度 𝐼S ，アンチストークス光強度 𝐼AS を計測した。
計測は以下の条件について実施した。

3.5 mm を適用して実施した。また，ポンプ光を計
2(1) レ ー ザ 光 強 度 𝐼L を 10.4 MW/cm ， 8.32
2

𝐼L ，𝐼P ，𝐼S の評価は,図 4 の▼位置でのビーム径2測する場合には，中心波長 355 nm，半値全幅 10MW/cm ，6.99 MW/cm と変化（パルスエネルギ

nm，355 nm における透過率 30%のバンドパスフィ

はそれぞれ 5.5 mJ，4.4 mJ，3.7 mJ），ラマ

ルタを，ストークス光を計測する場合には，中心ンセルへの水素充填圧力は 0.7 MPa

波長 415 nm，半値全幅 10 nm，416 nm における透(2)ラマンセルへの水素充填圧力を 0.7 MPa，0.6

過率 45%のバンドパスフィルタを，パワーセンサ

MPa，0.5 MPa と変化，レーザ光強度 𝐼L はの前に配置して計測を実施し，光強度をフィルタ

10.4 MW/cm2の透過率を考慮して評価した。条件(1)の結果を図

ポンプ光およびストークス光の強度は，パワー

6 に，条件(2)の結果を図 7 に示す。

センサ（Ophir 社製，10A-P，波長範囲 0.15～8 μm，

図6𝐼L を(a)10.4 MW/cm 2，(b)8.32 MW/cm 2，(c)6.99 MW/cm2 としたときの計測結果（ラマンセル水素充填圧力：0.7 MPa）

図7

ラマンセル水素充填圧力を(a)0.7 MPa，(b)0.6 MPa，(c)0.5 MPa としたときの計測結果（𝐼L ：10.4 MW/cm 2）－ 36 －

コヒーレントアンチストークスラマン散乱による漏えい水素ガス検知技術（第 1 報）

図 6，図 7 の両者について，WP(A)の回転角度が表 2 および表 3 に，各条件においてアンチス増加すると，𝐼P は減少し，𝐼S は増加し，WP(A)のトークス光 𝐼AS が最大となる場合の 𝑅(= 𝐼S ⁄𝐼P )

回転角の最適値は，試験条件に応じて変化した。

を整理した。表 2 は条件(1)，表 3 は条件(2)に対図 6 に示すとおり，レーザ光強度 𝐼L が小さくする結果である。

なると，アンチストークス光を効率よく発生させ

表 2 および表 3 に示すとおり，0.140 ≤ 𝑅 ≤るために，WP(A)の回転角を大きくし，ラマンセル

0.173 の範囲で，アンチストークス光の発生効率へのレーザ光の照射強度を上げる必要がある。

が最適化された。

また，図 7 に示すとおり，ラマンセルへの水素

ここで，ラマンセルにおける照射光のストーク

充填圧力が低下すると，アンチストークス光を効

ス光への変換効率を α とし，α とラマンセル経路

率よく発生させるために，WP(A)の回転角を大きくへの 𝐼L の入射比 β を各条件について整理した。

し，ラマンセルへのレーザ光の照射強度を上げる

表 4 は条件(1)，表 5 は条件(2)に対する結果であ必要がある。

る。

(3)式より，アンチストークス光は(𝐼P )2と 𝐼Sに比例することを示したが，図 6 および図 7 において，(𝐼P)2

表4

× 𝐼S と 𝐼AS の WP(A)の回転角度依存性は酷似しており，試験結果と理論が一致すること

𝐼AS が最大となる場合の α および β（𝐼L ：10.4
MW/cm2，8.32 MW/cm2，6.99 MW/cm2）

レーザ光
強度 (𝑰𝐋 )が確認された。

ラマンセルへの
入射光強度(𝑰𝐋 -𝑰𝐏 )

変換
効率
α

入射比
β

いずれの場合も，WP(A)の回転角度が過度に大き[MW/cm2]

く，バイパス光路のポンプ光強度が減少し過ぎる

10.4

6.02

0.122

0.578

8.32

5.64

0.080

0.680

6.99

5.38

0.042

0.769

と，アンチストークス光が著しく低下した。また，
WP(A)の回転角度が過度に小さく，ラマンセル光路のストークス光が減少し過ぎる場合も同様に，ア[MW/cm2]

ンチストークス光が著しく減少した。
表5
表2

𝐼AS が最大となるときの強度比 𝑅(= 𝐼S ⁄𝐼P )（𝐼L ：10.4 MW/cm2，8.32 MW/cm 2，6.99 MW/cm2）

レーザ光
強度 (𝑰𝐋 )
2

表3

ポンプ光
強度 (𝑰𝐏 )ストークス光
強度 (𝑰𝐒 )2[MW/cm ][MW/cm ][MW/cm ]

10.4

4.37

0.736

0.168

8.32

2.67

0.462

0.170

6.99

1.62

0.229

0.140

𝐼AS が最大となるときの強度比 𝑅(= 𝐼S ⁄𝐼P )（ラマンセル水素充填圧力：0.7 MPa，0.6 MPa，0.5
MPa）

ラマンセル
水素充填圧力ポンプ光
強度 (𝑰𝐏 )ストークス光
強度 (𝑰𝐒 )2

ラマンセル
水素充填圧力強度比
𝑹(= 𝑰𝐒 ⁄𝑰𝐏 )2

強度比𝑹(= 𝑰𝐒 ⁄𝑰𝐏 )

[MPa]

2

[MW/cm ][MW/cm ]

0.7

5.03

0.776

0.154

0.6

4.35

0.639

0.148

0.5

3.17

0.548

0.173

𝐼AS が最大となる場合の α および β（ラマンセル
水素充填圧力：0.7 MPa，0.6 MPa，0.5 MPa）

[MPa]

ラマンセルへの
入射光強度(𝑰𝐋 -𝑰𝐏 )[MW/cm2]

変換
効率
α

入射比
β

0.7

5.37

0.144

0.516

0.6

6.04

0.106

0.581

0.5

7.21

0.075

0.694

(3)式に，𝐼P = (1 − 𝛽)𝐼L および 𝐼S = 𝛼𝛽𝐼L を代入すると，
𝐼𝐴𝑆 = C𝛼𝛽(1 − 𝛽)2 𝐼L 3(4)が得られる。ここで，C は定数である。同様に強度比 𝑅 = 𝐼S ⁄𝐼P は，
𝑅=

𝛼𝛽
1−𝛽

(5)

として表される。(4)式に基づき，変換効率 𝛼＝0.05，0.1，0.15 とし，𝐼AS の 𝛽 依存性を算出し－ 37 －

コヒーレントアンチストークスラマン散乱による漏えい水素ガス検知技術（第 1 報）

た。計算結果は図 8 に示すとおりであり，𝛽＝0.33得られる計算結果に沿う試験結果が得られると推のときに 𝐼AS が最大となった。

測されるが，試験では，𝛽 が小さくなるとラマン
セルでの変換効率が著しく低下し，試験結果と計
算結果の乖離が確認された。試験結果は，𝐼L の強度が大きいほど，またはラマンセルへの水素充填
圧力が高いほど，𝐼AS が理論的な最大条件（𝛽＝0.33）に近付くことを示している。
本試験の目的は，可搬型装置を目指し効率良くアンチストークス光を生成するため，実用的な設定の下で光源の入射条件を最適化することであり，理論式には含まれていない物理的制約が存在する。
これらは，例えば，ラマンセルの長さ，ラマンセ

図8𝛽 の変化に対する 𝐼AS の計算結果

ルにレーザ光を照射するために凸レンズの焦点距（𝛼＝0.05，0.1，0.15）

離，ラマンセルの圧力範囲，レーザ光の強度範囲

次に，(5)式に基づき，変換効率 𝛼＝0.05，0.1，
0.15 の場合の強度比 𝑅 = 𝐼S ⁄𝐼P の 𝛽 依存性を確認した。計算結果と試験結果を図 9 に示す。

などである。これらの条件が変化すると，ラマン
セルにおける変換効率は変化するが，装置の現場適用を目指して適用した設定では，強度比 𝑅 =𝐼S ⁄𝐼P を 0.140 ≤ 𝑅 ≤ 0.173 の狭い範囲に固定して，最大の 𝐼AS を得られることが明らかとなった。
5. 結論
本研究では，CARS を適用して水素のアンチス
トークス光を発生させて計測することにより，計測箇所に近接してレーザ誘起蛍光を発生する物体がある場合においても漏えい位置の探査を可能とする水素ガス検知技術を開発した。
可搬型装置を目指し，レーザ光を二分岐し，一方の光路にラマンセルを配置し て発生させたス
トークス光と，もう一方の光路に入射したレーザ
光をポンプ光として水素に照射し，アンチストー
クス光を発生させる二軸型光源を考案した。セル

図9

長 400 mm のラマンセルを適用し，光源を構築し試験結果の 𝛽 依存性および 𝛽 の変化に対する強度比 𝑅(= 𝐼S ⁄𝐼P ) の計算結果（𝛼＝0.05，
0.1，0.15）

た。
構築した光源により，照射条件を最適化し，ポ

図 9 に示すとおり，試験において得られた強度
比 𝑅(= 𝐼S ⁄𝐼P ) は 0.001～10 の範囲内で大きく変化したが，𝐼AS は 0.140 ≤ 𝑅 ≤ 0.173 の非常に狭い範囲で最大となった。
図 8 に示した計算結果では 𝛽＝0.33 のときに𝐼AS が最大となるが，試験において最大となったのは，0.516 ≤ 𝛽 ≤ 0.769 のときであった。

ン プ 光 と ス ト ー ク ス 光 の 強 度 比 𝑅(= 𝐼S ⁄𝐼P ) を
0.140 ≤ 𝑅 ≤ 0.173 としたときに，アンチストー
クス光が最大となることを実験的に確認した。
次報では，微量漏えい水素の検知を目指し，最適化した光源を適用して開発した水素ガスリーク
ディテクタの構成及び水素計測試験について報告する。

試験において，ラマンセルでの変換効率が，𝛽によらず一定の値を維持していれば，理論による－ 38 －

コヒーレントアンチストークスラマン散乱による漏えい水素ガス検知技術（第 1 報）

Vol.124，No.5，pp.1100-1105 (2004)［謝辞］
この成果は，国立研究開発法人新エネルギー・

13) 福地哲生，名雪琢弥，藤井隆，根本孝七：「ラ

産 業 技 術 総 合 開 発 機 構 （ NEDO ） の 委 託 業 務

マン散乱とミー散乱を併用したレーザレーダ（JPNP13002）の結果得られたものです。ご協力いを 用 い た 大 気 観 測 」， 電 気 学 会 論 文 誌 C，

ただいた関係各位に深く感謝いたします。

Vol.123，No.10，pp.1714-1720 (2003)
14) 椎名達雄：「LiDAR と Lidar 研究・技術の攻［参考文献］

勢と融合」，計測と制御，第 59 巻，第 5 号，

1)

pp.297-299 (2020)

川合弘敏：「水素エネルギー技術」，電気学会
論文誌 D，Vol.135，No.5，p.6 (2015)2)15) 鈴木健吾：「各種ガスセンサと水素検知・警報システム」，日本燃焼学会誌，Vol.61，No.195，

朝日一平，二宮英樹，杉本幸代：「低出力レー

pp.30-36 (2019)

ザによる水素ガス濃度遠隔計測」，電気学会論3)

4)

文誌 C，Vol.130，No.7，pp.1145-1150 (2010)16) 北口久雄：「水素用ガスセンサの現状と課題」，

荻田将一，杉本幸代，朝日一平，椎名達雄：

水 素 エ ネル ギ ー シス テ ム， Vol.30， No.2，「昼間屋外計測可能なマルチガスラマン

pp.35-40 (2005)

LIDAR の開発」，第 38 回レーザセンシング

17) G.B. Pour and L.F. Aval : “Monitoring of

シンポジウム予稿集，レーザセンシング学会，

hydrogen concentration using capacitive

pp.64-65 (2020)

nanosensor in a 1% H2-N2 mixture”, Micro

三木啓史，星野礼香，荻田将一，市川祐嗣，& Nano Letters, Vol.13, Issue 2, pp.149-153(2018)

杉本幸代，朝日一平：「画像伝送手法による水素火炎の可視化技術」，四国電力，四国総合研18) 濵口宏夫，平川暁子：「ラマン分光法」，学会

究所 研究期報，No.108，pp.1-6 (2018)5)
6)

出版センター，東京，p18 (1988)

T. Fujii and T. Fukuchi eds. : “Laser remotesensing”, CRC Press, Florida (2005)

John Wiley and Sons, New York, p.108

C. Weitkamp ed. : “Lidar”, Springer, New(1984)
20) M.D. Levenson，狩野覚：「非線形レーザー分

York (2004)
7)

大前学：「自動車の自動運転における LiDAR

光学」，第 1 刷，オーム社，東京，pp.159-212の活用」，計測と制御，第 59 巻，第 5 号，

(1988)

pp.311-315 (2020)
8)9)19) R.M. Measures : “Laser remote sensing”,

21) J.W. Nibler : “Coherent anti-Stokes Raman

清水厚：「LIDAR ネットワークによる対流圏

scattering of gases”, in “Non-linear Raman

エアロゾルの広域観測」，電気学会誌，Vol.136，

spectroscopy and its chemical applications”,

No.8，pp.530-533 (2016)

W. Kiefer and D.A. Long, eds., Springer

岩井宏徳，石井昌憲，水谷耕平：「ドップラー

Netherlands: Heidelberg, Germany, pp.261-

LIDAR による風計測と気象予測への応用」，

280 (1982)

電 気 学 会 誌 ， Vol.136 ， No.8 ， pp.534-537

22) J.P. Taran : “Coherent anti-Stokes Raman(2016)

scattering”,

in“Non-linearRaman10) 江尻省，中村卓司：「共鳴散乱 LIDAR による

spectroscopy and its chemical applications”,

超高層大気の観測」，電気学会誌，Vol.136，

W. Kiefer and D.A. Long, eds., Springer

No.8，pp.538-541 (2016)

Netherlands: Heidelberg, Germany, pp.281-

11) 篠野雅彦：「イメージング蛍光 LIDAR による海底サンゴの観測」，電気学会誌，Vol.136，

323 (1982)
23) 福地哲生，二宮英樹：「反ストークスラマン散No.8，pp.542-545 (2016)

乱を用いた水素ガスの漏洩検知」，電気学会論12) 福地哲生，名雪琢弥，藤井隆，根本孝七，竹文誌 C，Vol.128，No.7，pp.1191-1196 (2008)

内延夫：「大気中 O3·NO2 濃度の DIAL 計測に

24) J.C. White : “Stimulated Raman scattering”,

おける測定誤差評価」，電気学会論文誌 C，

in “Tunable lasers”, L.F. Mollenauer and－ 39 －

コヒーレントアンチストークスラマン散乱による漏えい水素ガス検知技術（第 1 報）

J.C. White, eds., Springer-Verlag, Berlin,
pp.115-120 (1987)
25) 杉本幸代，福地哲生，二宮英樹：「反ストークスラマン散乱を用いた水素ガスの漏洩検知」，
電気学会論文誌 C，Vol.134，No.12，pp.18691874 (2014)26) L.D. Schoulepnikoff : “High-power singlepass

Raman

cells

in

the

ultraviolet:

numerical and experimental study, withapplications in the differencial absorption
lidar measurement of tropospheric ozone”,
EPFL, Lausanne (1997)－ 40 －