原発事故から10年

土壌中の放射性 Cs の深度分布モニタリング：
次の 10 年へ向けて

高橋純子

Takahashi Junko

1．土壌中の Cs に関する研究の歴史

この時代の優れた研究がまとめられており，今日でも通用する数多くの知見が登場していることに驚か

Cs は土壌に強く吸着する。だからこそ福島第一される。例えば，粘土鉱物（特に雲母類）に強く吸

原子力発電所事故後，表土剥ぎ取りという除染が効

着する陽イオンの特徴は水和エネルギーが低いこ果を発揮し，作物への吸収・移行が抑えられた。こと，雲母鉱物の風化（層間からの K イオンの溶脱）の性質は除染廃棄物の減容化を困難にしている面もは外縁部からはじまり内部へ向けて進行すること，あるが，土壌が沈着した放射性 Cs を強く保持した

風化の進行と共に Cs の吸着選択性は増加するもの

からこそ，他の生態系への汚染の拡大を最小限に食の，層間の K が溶脱され尽くすとその選択性は減い止められたことは確かであろう。

少すること，等である。これらの結果から，Cs はこの Cs は土壌に強く吸着する，という知見は実

雲母鉱物層間に入り込むと，脱水及び層間の収縮をに 1930 年代には報告されている 。NH4 イオンで促し，他の陽イオンでは容易に交換されなくなるも飽和させた土壌や粘土鉱物に種々の塩溶液を通過さのと考えられ，特に K が溶脱した膨潤層と非膨潤せ，溶出してくる NH4 イオン量を見るという間接層の境はフレイド・エッジ・サイト（FES）と呼ばれ，的な実験ではあるが，Cs 塩溶液は他の塩溶液よりCs の特異吸着メカニズムとして広く定着している。

1）

NH4 イオンを溶出させる効果が高い，つまりは他の実 際 に は，FES は チ オ 尿 素 銀 錯 体 や 高 濃 度 のイオンよりも強く吸着するということが示されていCa-K 存在下でも吸着される Cs があることから提唱る。

された概念に過ぎず 4），福島事故後に改めて行われその後の原爆投下に続く核実験の始まりにより，1950 年代にはてきた数々の Cs 吸着メカニズムに関する報告の中Cs の作物への移行に関心が集まっには，FES があると考えられる雲母鉱物周縁部を削ている。わが国でも，1957 年から 40 年以上にわたり，除しても放射能の減少は認められないこと，層間の土壌及びいくつかの作物中のCs 濃度のモニタリ深部まで Cs が入り込めること等から，その存在をングが実施されてきた 。1960 年代には放射性 Cs

疑問視する声もある 5）。しかし，自然環境中で沈着を用いた添加実験が容易にできるようになったことした Cs が実際に吸着選択性の高い粘土鉱物へ集中から，その特異な吸着メカニズムに迫る研究が盛んして存在していることや，一度土壌に吸着するとほに行われている。中でも，Sawhney による総説

とんど溶出されないことは事実として古くから観測

1371372）

3）はIsotope News

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No.7737されている 6）。のエージング効果としても知られており，福島第一1970 年代には γ 線の半導体検出器が普及してき原発事故が発生した当初，限られた情報の中でもこたことと重なり，広く土壌中の放射性 Cs 濃度が測の知見に基づき「来年の農作物がもっと悪くなるこ定されるようになった。わが国でも，1976 年に当とはない」と言えたことは非常に大きかった。

時の厚生省の主導で広島・長崎の原爆による土壌中の残留放射能の調査が 200 地点以上にわたり実施され，グローバルフォールアウトとの差がないことが3．山木屋地区におけるモニタリング調査確認された 7）。また，この頃には放射性 Cs は，そ筆者らのグループは，文部科学省（H23〜24），の存在量の収支や濃度の深度分布から土壌の侵食・原子力規制委員会（H24〜25），日本原子力研究開堆積を追跡するためのトレーサとして注目され始発機構（H26〜R2）の委託を受け，事故直後から陸め，現在でも広く利用されている。

域を中心とした放射性 Cs のモニタリングを実施し2．チェルノブイリ原子力発電所事故を経ててきた。特に，旧計画的避難区域であった福島県川俣町山木屋地区において，森林樹冠への沈着から林内雨や樹幹流を通じた林床への移行，リター（落葉1986 年に発生したチェルノブイリ原子力発電所事落枝）層・鉱質土壌中での深度分布と下方移行，土故による環境影響に関する論文数はちょうど 10 年後

砂侵食及び渓流を通じた生態系外への流出までの一の 1996 年にピークとなり，その後ゆるやかに減少

連の放射性 Cs 動態を評価するためのシステムを構しているものの，現在でも環境モニタリングが継続築し，今日まで観測を継続している。

され，追いきれないだけの研究が報告され続けていその中で，筆者が担当しているのが土壌中の深度る。その中で，特に土壌中の放射性 Cs の深度分布分布モニタリングであり，スクレーパープレート（図 1）と下方移行に関して，2 つだけ重要かつ興味深い知を用いて最小 5 mm 間隔で 15 cm × 30 cm の枠内の見を紹介したい。

土壌を少しずつ剥ぎ取るサンプリングを年に 1 度

1 つ目は，事故後最初の雨の直後に深度別に土壌行っている。放射性 Cs がほぼ検出されなくなるサンプリングを実施した研究である 8）。筆者が知る

10 cm 程度までの土壌を採取することによって，深限り，福島事故後最初に土壌中の放射性 Cs 濃度の度ごとの濃度（Bq kg-1：単位重量あたりに含まれる深度分布が調査されたのは 4 月 29 日でその間に計総量）と単位面積あたりの存在量（Bq m-2）を正確

5 回約 89 mm の降雨があったため 9），最初の降雨にに評価することが可能である 12）。当初は畑地や牧草よる初期分布を調べたものはこれしかない。この中地，放棄水田等土地利用を異にする 8 地点について

では，事故により沈着した Cs は表層 2 cm 以内にほモニタリングを実施していたが，除染の推進もあり，ぼそのすべてが分布している一方，20 cm 深にも事

現在は帰宅困難区域である浪江町を加えた森林での故由来のCs がわずかながらに検出されたことが134示されている。
2 つ目は，スウェーデンで行われた様々な土壌型の草地における深度分布モニタリングである 10,11）。
1987 年から 2005 年にわたり数年に 1 度の調査が実施されており，頻度・期間共に最もデータが充実している研究であろう。この中では，Cs を吸着する鉱物に乏しい有機質土壌（泥炭土）が最も深度分布の変化，すなわち下方移行が大きいこと，その下方移行速度は時間と共に減少すること等が明らかにされている。また，同時に草本中の 137Cs 濃度も測定しており，移行係数（草本 / 土壌の 137Cs 濃度比）が年々小さくなることも示している。これは，土壌

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図1

スクレーパープレート（塚原製作所製）

図 2 スギ若齢林における 137Cs の深度分布（上）及び各層の存在割合（下）の時間変化 13）

図 3 耕作放棄水田における 137Cs の深度分布（上）及び平均移動距離（左下），0～5cm 中の存在割合（右下）の時間
変化 16）

10 cm 以下は 2011 年時点では検出できなかった調査が中心となっている。
図 2 はその中のスギ若齢林の結果であるが，深度のに対し，2018〜2019 年時点では 0.2〜0.3 Bq g-1 と分布（上）が示すように，2011 年時点ではまだ樹最表層 0〜0.5 cm の 0.3％ほどの濃度が確認された。

冠や幹，リターに付着していたCs が多く，それしかし，依然として表層 0〜6 cm 以内に 90％以上が徐々に林床へと沈着したため，時間と共に林床（リの 137Cs が分布している状況である。cm 単位の深度

ター＋鉱質土壌）の濃度及び存在量が顕著に増大し分布は場所によるばらつきも大きく，チェルノブイた。リター層中のCs 存在割合（下）は，2011 年

リと比較したとき，あるいは森林タイプの違いによ

時点では 90％を超えていたが，2019 年時点では約り，その移行速度に有意な差を見つけることは難し3％と指数関数的に減少している。チェルノブイリ

い 15）。しかし，既に樹冠及びリターからの鉱質土壌事故の影響地域の森林では，これが直線的な減少でへの供給が少なくなってきているにも関わらず，濃あり，10 年が経過してもまだ 50％以上がリター層度のピークが最表層から移動していない点は興味深中に留まっていたという報告が多く，生物利用性のい。チェルノブイリ事故からある程度（7〜21 年）

高いこのリター層の経過した深度分布パターンとしては，表層 5 cm 以

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Cs が森林生態系の循環の137。一方，内に釣り鐘状の濃度ピークがあるものが最も多く報

福島では他の調査地点や他の研究グループのモニタ告されていることを考えると 17），移行メカニズムにリングでも同様に急速な減少が認められており 15），何らかの違いがあるのかもしれない。

ソースとして重要であると言われていた14）

おそらくより高温多雨な環境下でリターの分解が速森林の他，初期に実施していた畑地，草地でもチェやかに進むために，リターから鉱質土壌表層へのルノブイリと大きく異なるような傾向は得られな

Cs の移行はチェルノブイリよりも速いことが明かったが，耕作放棄水田だけは顕著な下方移行が認らかとなっている。また，調査した 3 地点の森林はめられた。1 地点のみの結果ではあるが，2011 年時点

いずれも 2〜3 年のうちに，リター層中と最表層 0では深さに伴い指数関数的に減少していた 137Cs 濃〜0.5 cm の 137Cs 濃度の大小が逆転した。

度が 2014 年時点でほぼ均一になっていた（図 3 上）。

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更にその下，鉱質土壌中での動態については，そその存在量の半分が分布している深さを平均移動距の濃度・存在割合共に徐々に増加しており，わずか離とみなすと，年間約 1.3 cm の速さで移動した計ではあるが下方へ移行していることが示された。

算となる（図 3 左下）。これは，これまでに報告さIsotope News

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れてきた鉱質土壌における移動速度よりも有意に大また，最大の課題はこの 10 年間で得られた成果

きく，2015 年に実施された表土 5 cm 剥ぎ取りといを次の 10 年に繋げることだと感じている。もし次う除染の後の再調査では，100 kBq m 以上が残存の事故が起きてしまったときに，これらのデータがしており，表土剥ぎ取りにより 50〜70％程度しか除活かされるような備えや議論が十分にされていると去されていないことが明らかとなった。図 3 右下はは現状言い難いだろう。そして，やはり福島第一原

0〜5 cm 中のCs の存在割合の時間変化であるが，発事故の記憶が人々から徐々に薄れつつあることもこれを除染により除去され得る量と読みかえると，実感している。これに対して，本センターでは，現除染が 1 年遅れるごとに 15％除去効率が下がる計在データやサンプルのアーカイブ化を進めており，算になる。この放棄水田は砂質だが透水性の悪い硬研究ネットワークの維持拡大に努めている。また，盤層が作土層の下にあり水はけが悪く，それがこの文部科学省の支援を受け，2016 年からは大学院生

顕著な下方移行の原因ではないかと考えているが，を対象に原子力緊急時の環境影響評価に資する人材詳しい移行メカニズムを明らかにすることはできな育成プログラムを実施している。モニタリングを継かった。

続することの最大の意義は，データの蓄積と共に，

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有事の際にすぐに使えるようその技術と人材を繋い

4．今後の課題と展望でいくことであろう。次の 10 年はもしかしたらほぼ変わることのない深度分布図が増えていくだけか

このように，事故から 10 年が経過し，チェルノもしれない。それでも，2 度と有事が起こらないこ

ブイリ事故では得られなかったような詳細な深度分とを祈りつつ，モニタリングを継続していきたい。

布の時間変化データが蓄積されている。空間線量率の変化や下方浸透モデルの改良に足るだけのデータ

参 考 文 献が揃ってきたと自負しているが，肝心の移行メカニ

1） Jenny. H., J Phys Chem, 36, 2217-2258（1932）2） 駒村美佐子，他，農環研報告 ，1-21（2006）
3） Sawhney. B., Clays Clay Miner, 20, 93-100（1972）
4） Wauters. J., et al., Appl Geochemistry, 11, 589-594（1996）
5） 木暮敏博，Isotope News, 735, 29-33（2015）
6） Francis. CW., et al., Nature, 260, 511-513（1976）
7）（財）日本公衆衛生協会 , pp65（1976）
8） Schimmack. W., et al., Geoderma, 44, 211-218（1989）
9） Kato. H., et al., J Environ Radioact, 111, 59-64（2012）
10）Rosén. K., et al., J Environ Radioact, 46, 45-66（1999）
11）Persson. H., SLU, pp. 42（2008）12）IAEA, Tech Reports Ser., 486（2019）13）Takahashi. J., et al., J Environ Radioact, 192, 172-180（2018）
14）Shcheglov. AI., et al., Moscow NAUKA, pp.235（2001）15）Imamura. N., et al., J Environ Radioact, 225, 106422（2020）
16）Takahashi. J., et al., J Environ Radioact, 182, 157-164（2018）
17）Jagercikova. M., et al., J Soils Sediments, 15, 81-95（2014）18）Onda. Y., et al., Nat Rev Earth Environ（2020）ズムに関しては未解明な点が多い。これまで，移行メカニズムとしては降雨に伴う浸透，土壌水分を通じた拡散，土壌動物の撹乱や土壌の凍結溶解等による機械的な混和等が考えられてきたが，モデルを用いた評価が主流で，それぞれの寄与を実測した例はほとんどない。そこで，現在，降雨中の土壌浸透水や植物根中の 137Cs 濃度の測定を行っており，下方移行に与える寄与率の推定を試みている。
また，リターや土壌を通過し，渓流・河川へ流出する 137Cs は溶存態・懸濁態（粒子態）共にチェルノブイリよりも 1〜2 桁明確に低いことが明らかとなっている 18）。その差は，森林樹冠や土壌中での移行で認められる差よりもはるかに大きい。都市部を通過する下流の懸濁態に関しては，除染や耕作等により生活圏の表層土壌中の 137Cs 濃度が著しく減少したことが大きな要因であるが，ほぼ森林しかない源頭部の渓流水中の懸濁態でも同様にチェルノブイ
リより低い傾向にあるという。この理由はまだ未解明であり，森林における土壌侵食のソースを考える上で非常に興味深い。

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（筑波大学アイソトープ環境動態研究センター）

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