水素分子の光解離で生成する励起原子間の”もつれ”
Entanglement between a pair of excited atoms producedin the photodissociation of H2（原子衝突学会推薦）

代表研究者 東京工業大学

穂坂綱一

Tokyo Institute of TechnologyKouichi HOSAKA

共同研究者 東京工業大学

鳥塚 祐太郎Tokyo Institute of Technology

Yutaro TORIZUKA

河内 宣之

Tokyo Institute of Technology

Noriyuki KOUCHI

東京工業大学

Entanglement is a unique resource that plays a key role in many areas of quantum applications, such as quantum
computation and quantum information. Recently we tried to create entangled pairs of H(2p) atoms in the photoexcitation
to the Q2 1Πu(1) state of H2. The symmetry properties of the Q2 1Πu(1) state is expected to transfer to the electronic stateof the pair of H(2p) atoms, resulting in the formation of entangled atom-pairs. The electronic state of the pair of H(2p)atoms is identified through measuring the angular correlation function(ACF) of the pair of Lyman-α photons. However,it was found that the H(2p) atom-pairs are not in the 1Πu state, inconsistent with our expectation [Phys. Rev. A 90, 043405(2014)]. To reveal the remarkable change of the symmetry properties during the dissociation from the Franck-Condon
region to the infinite internuclear distance, the ACF in the photoexcitation to the Q2 1Πu(1) state of HD molecules has beenmeasured. The electronic state of the 1Πu level of HD seems different from that of H2 since the wavefunctions of HD
molecules may not have the permutation symmetry of two nuclei. Interestingly, the ACF of HD is the same as that of H2.

研究目的“もつれ（エンタングルメント）”とは全体の波動関数が部分系の波動関数の積では表せないことである。近年、“もつれ”を利用した新しい量子技術が発展している。更に最近では、原子やイオンの時空きる(FIG. 1)。その結果、当初の予想に反し、以下の2 つの事実が判明した[3]。
① H(2p)+H(2p)原子ペアの状態は、予測された“もつれ”状態ではない、② しかし、“もつれ”が解けた状態でもない。

間制御により“もつれた”物質を作る技術が進展しもちろん、H(2p)原子がその寿命内に周囲の H2 分つつある[1]。我々は、分子の光解離を利用した新し子と反応することが無いことは検証している。分子い“もつれ”原子ペア生成法を開発している。光解の解離は想像以上に複雑であり、フランクコンドン離片ペアは、分子励起状態の対称性を反映し、非局(FC)領域から、核間距離∞に到るまでの間に、対称性所的な相関、“もつれ”を持つ事が期待される[2]。の変化や消失がおこっていることを想起させる。本

我々は実証実験のため、Q2 1Πu(1)状態を経由した水研究では、水素分子の解離過程で起きた、この予想素分子の光解離で H(2p)ペアを生成した。 原子ペア外な状態変化の解明を目的とする。の電子状態は核間距離~100μm で 2p→1s 遷移により放出される Lyman-α光子ペアの放出角度相関関数(Angular correlation function : ACF)測定により診断でFig.2 Schematic of the ACF measurements

子が放出される。(1)式の原子ペアから放出される光子ペア|Ψ⟩は以下のようになる。
Fig.1 Photodissociation of H2 molecules via the1|Ψ⟩= ( ){(|γaφb⟩−|φaγb⟩)−(|ρaφb⟩-|φaρb⟩)}.

doubly excited states23) 励起光の進行方向に直交する平面内に 2 つの光研究経過
2 光子放出過程(FIG. 1)の断面積を励起エネルギーの関数として測定し、2p 原子ペア生成の前駆状態をQ2 1Πu(1)状態と特定した[4,5]。2 重縮退した 1Πu±状態のうち、直線偏光で励起される 1Πu+状態である。
FC 領域からの解離過程で対称性が変化しなければ、核間距離∞でも 1Πu+対称性を保持するはずである。
本研究では、1Πu+対称性の原子ペアから放出される光子ペアの ACF を以下の方法で計算した[2,3]。
1) 原子ペアの状態：核間距離∞において原子ペアの状態は、2pm 原子の波動関数 |2pma/b(1/2)> の積の和で表される。ここで、電子を 1, 2, 原子核をa, b, 磁気量子数 m, m’とラベルする。Π状態ではm + m’=±1 であり、更に 1Πu+の全ての対称性を満たすためには、以下のような 8 項の和をとる必要がある。
|1Πu+> =((2)

12√2子検出器 c, d を配置し(FIG. 2)、各偏光状態の光子が検出器 c, d で検出される確率を、量子光学でいう、２光子相関関数として計算する[6]。
この予測と実験で得られた ACF を比較する。
実験は高エネルギー加速器研究機構放射光施設(KEK-PF)の真空紫外ビームライン BL-20A, 28B で行った[3]。FIG. 2 の配置で Lyman-α光子ペアを同時計数し、検出器の設置角(Θc, Θd )依存性を測定した。しかし、実験結果は 1Πu+原子ペア由来の ACF を再現しなかった[3]。核間距離∞で、1Πu+ではないことは明らかになったが、実験結果の ACF を再現するという条件だけでは、それ以上の絞り込みは困難であった。
そこで、本研究では FC 領域における電子状態を変えるため、対象を H2 から HD に変えた。HD では、2 つの原子核が異なるため、電子状態の波動関数には原子核の交換に対する制限はない。その違いを反)[ |2p1a(1)> |2p0b(2)> + |2p1a(2)> |2p0b(1)>

映して、HD では 1Πu+状態以外の任意の 1Πu 状態を取-|2p0a(1)> |2p1b(2)> - |2p0a(2)> |2p1b(1)>-|2p-1a(1)> |2p0b(2)> - |2p-1a(2)> |2p0b(1)>+|2p0a(1)> |2p-1b(2)> + |2p0a(2)> |2p-1b(1)>].
(1)

この状態は部分系の波動関数に分割できない”もつれ状態”である。
2) 光子ペアの状態: m=+1, 0, -1 の各 2p 原子からは、それぞれ決まった偏光状態, |γ ⟩, |φ⟩, |ρ⟩ の光りうる。本研究では、計算結果と比較可能な実験データを H2 と HD とに増やすことにより、核間距離∞での原子ペアの状態を探索した。
考察
H2 と HD では ACF が異なると予測したが、実測した H(2p) + D(2p)ペア由来の ACF は、H(2p) + H(2p)ペア由来の ACF と同じであった。FC 領域における波動関数の違いにもかかわらず ACF が共通という参考文献

結果はΣ状態への遷移を示している。縮退していない

1.

R. Blatt and D. Wineland, Nature 453, 1008(2008).

Σ状態は、原子核の交換に対する制限の有無で状態が2.

H. Miyagi, A. Ichimura, and N. Kouchi, J. Phys. B 40,617(2007).

変わらないためである。では、どのようなΣ状態がで3.

きているのであろうか。
Herzberg[7]によれば、2P 状態の原子 2 つから構成

Nakano, Y. Kumagai, K. Shiino, M. Kitajima, and N.
Kouchi, Phys. Rev. A 90, 043405(2014).

される分子の 1 重項状態は、1Σg+、1Σu-、1Πg、1Πu、∆g であり、1Πu 状態からは、1Σu-状態へのみ非断熱遷

14.

T. Odagiri, M. Murata, M. Kato, and N. Kouchi, J.
Phys. B 37, 3909(2004).

移する。1Σu-状態の波動関数は以下のように 4 項の和
5.

で表せる。

Y. Nakanishi, K. Hosaka, R. Kougo, T. Odagiri, M.

K. Hosaka, K. Shiino, Y. Nakanishi, T. Odagiri, M.
Kitajima, and N. Kouchi, Phys. Rev. A 93, 063423

1(2016).

|1Σu- > =( )[ |2p1a(1)> |2p-1b(2)> + |2p1a(2)> |2p-1b(1)>2-|2p-1a(1)> |2p1b(2)> - |2p-1a(2)> |2p1b(1)>].

6.

(Cambridge University Press, Cambridge, 1997), p.

(3)

33.

この 1Σu-状態の ACF は実験結果と定性的には一致したが、定量的な不一致が残った。計算と比べて、コ

M. O. Scully and M. S. Zubairy, Quantum Optics

7.

G. Herzberg, Molecular Spectra and Molecular

ントラストが小さいという実験結果は、より低い対

Structure, Vol. 1. Spectra of Diatomic Molecules (D.

称性を示唆している。そこで、4 項からなる(3)式の、

Van Norstrand, Princeton, NJ, 1950), pp. 315–322.

前半 2 項(式の部)、及び、後半 2 項(式の部)

8. K. Hosaka, Y. Torizuka, P. Schmidt, T. Odagiri, A.

のみを取り出し、ACF を計算したところ、実験結果

Knie, K. Jänkälä, A. Ehresmann, M. Kitajima, and N.

をよく再現した。このことから 2p 原子ペアはこれら

Kouchi, J. Phys. Conf. Ser. accepted.

２つの状態にあると結論される。これら２つの状態はもつれ状態ではあるが、空間反転対称性（gerade /研究の発表ungerade）, 核間軸を含む平面での鏡映対称性(±)を口頭発表失っている。分子の解離過程において、失われる対1.

穂坂綱一, 仲西祐子, 向後陵子, Philipp Schmidt,
鳥塚祐太郎, 谷内一史, 小田切丈, Andre Knie,

称性があるのは興味深い
我々は、Q2 1Πu(1)状態の光解離では、最終的に(4),Kari Jankala, Arno Ehresmann, 中野元善, 熊谷嘉(5)式の状態になって光子ペアを放出することを見晃, 椎野健一, 北島昌史, 河内宣之, 「水素分子出した。次のステップとして、Q2 1Πu(1)状態以外の状の光解離により生成する H(2p)原子ペアの量子態を経由した光解離過程の観測に向けて準備を進めもつれ」第 29 回日本放射光学会年会, 放射光科ている。2p+2p 原子ペアは Q2 1Πu(1)状態のみから生学合同シンポジウム, 2016 年 1 月 9 日–11 日,

成するため、2p+3p 原子ペアを生成する前駆電子状

東京大学(柏市).

態を探索する。その第一歩として、2p 原子ペア由来

2.

穂坂綱一, 鳥塚祐太郎, 谷内一史, Philipp Schmidt,の Lyman-α光子と 3p 原子ペア由来の Lyman-β光子

Andre Knie, Kari Jankala, Arno Ehresmann, 小田切の同時計測に成功した[8]。観測された Lyman-β光子

丈, 北島昌史, 河内宣之, 「2 電子励起水素分子には、直接解離生成した 3p 原子由来だけではなく、のダイナミクス 2p 原子ペア生成断面積に現れ4d 原子からのカスケード緩和過程由来の成分が予想る同位体効果 」日本物理学会, 第 71 回年会,以上に多く含まれていたが、これらは蛍光放出の時

2016 年 3 月 19 日–22 日, 東北学院大学(仙台市).

定数の違いを用いて分離可能である。前駆電子状態

3.

HOSAKA, Kouichi; TORIZUKA, Yutaro; YACHI,を特定し、ACF 測定を行うことにより、Q2 1Πu(1)状

Kazufumi; SCHMIDT, Philipp; KNIE, Andre;

態の崩壊過程で見られた予想外の対称性変化が、特JANKALA, Kari; EHRESMANN, Arno; ODAGIRI,殊な事例なのか、一般的な事例なのかを明らかにしTakeshi; KITAJIMA, Masashi; KOUCHI, Noriyuki,ていく。

“Unexpected isotope effect on the cross section of2p pair formation in the photoexcitation of H2, D2 and4.

5.

HD”第 32 回化学反応討論会、2016 年 6 月 1 日

日本物理学会, 第 72 回年会, 2017 年 3 月 17 日––3 日、大宮ソニックシティ(さいたま市).

20 日, 大阪大学(豊中市).

穂坂綱一, 鳥塚祐太郎, Schmidt Philipp, 谷内一史,小田切丈, Knie Andre，Jänkälä Kari, Ehresmann

誌上発表

Arno, 北島昌史, 河内宣之, 「2 電子励起水素分

1.

子のダイナミクス-H2, HD, 及び D2 からの 2p 原Takeshi Odagiri, Masashi Kitajima, and Noriyuki

子ペア生成断面積の比較」第 10 回分子科学討論

Kouchi, “Dynamics of the Q21Πu(1) state studied from会 2016、2016 年 9 月 13 日–15 日、神戸ファッthe isotope effect on the cross sections for theションマート(神戸市).

formation of the 2p atom pair in the photoexcitation

鳥塚祐太郎, 穂坂綱一, Schmidt Philipp, 谷内一史,

of H2 and D2”, Phys. Rev. A, 93, 063423 (2016).

小田切丈, Knie Andre，Jänkälä Kari, Ehresmann2.

光解離で生成する Lyman-α光子ペアの角度相関」

3.

穂坂綱一、「量子もつれ」、原子衝突学会誌 しょうとつ 第 13 巻第 2 号、55 (2016).

第 10 回分子科学討論会 2016、2016 年 9 月 13日–15 日、神戸ファッションマート(神戸市).

穂坂綱一、「分子の 2 電子励起状態」、原子衝突
学会誌 しょうとつ 第 13 巻第 1 号、26 (2016).

Arno, 北島昌史, 河内宣之,「水素(H2, HD, D2)の6.

Kouichi Hosaka, Kennichi Shiino, Yuko Nakanishi,

4.

K. Hosaka, Y. Torizuka, P. Schmidt, T. Odagiri, A.

鳥塚祐太郎, 穂坂綱一, Philipp Schmidt, 谷内一史,Knie, K. Jänkälä, A. Ehresmann, M. Kitajima, and N.

小 田 切 丈 , Andre Knie, Kari Jankala, Arno

Kouchi, ”The observation of the pair of Lyman-α andEhresmann, 向後陵子, 北島昌史, 河内宣之, 「水Lyman-β photons produced in the photodissociation

素(H2, D2, HD)の光解離により生成する 2p 原子of H2”, J. Phys. Conf. Ser. accepted.

ペアのもつれと前駆 2 電子励起状態の対称性」,