修士論文

SK-Gd プロジェクトに向けた
放射性不純物の測定と検出器較正

Radioassay and detector calibration for the SK-Gd project
東京大学大学院 理学系研究科 物理学専攻
宇宙線研究所 神岡宇宙素粒子研究施設 中畑研究室
学籍番号 35186021
岡田健

Kamioka Observatory, ICRR
Department of Physics, Graduate School of Science
The University of Tokyo
Takeshi Okada
2020 年 1 月 31 日

1

2

目次

概要
第1章

1.1

1.2

i
物理的背景

1

ニュートリノ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1

1.1.1

ニュートリノと物質の相互作用 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1

1.1.2

ニュートリノ振動 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

3

1.1.3

ニュートリノの質量 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

5

1.1.4

太陽ニュートリノ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

5

超新星爆発とニュートリノ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

6

超新星爆発 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

7

1.2.1
第2章

2.1

2.2

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト
スーパーカミオカンデ検出器

11. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11

2.1.1

検出器の構造 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2.1.2

20 inch 光電子増倍管 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

2.1.3

衝撃波防止ケース . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

16

2.1.4

地磁気抑制コイル . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

16

2.1.5

超純水製造循環装置 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

17

2.1.6

空気純化装置 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

19

2.1.7

DAQ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19

122.1.7.1

QBEE . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19

2.1.7.2

ソフトウェアトリガー . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

21

2.1.8

SK のフェーズ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23

2.1.9

検出原理 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

23

2.1.9.1

チェレンコフ光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

23

2.1.9.2

検出方法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

25

SK-Gd プロジェクト . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
2.2.1

SK-Gd の目的 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
2.2.1.1

SK-IV での中性子タグによるニュートリノと反ニュートリノの識別 . . . . . . . . 27

2.2.1.2

Gd による中性子捕獲効率2.2.1.3

SK-Gd における超新星背景ニュートリノ探索 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

2.2.1.4

SK-Gd における超新星爆発ニュートリノの位置同定精度の向上 . . . . . . . . . . . 28

2.2.1.5

超新星爆発の予知 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

30

2.2.2

Gd 化合物の選択 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30

2.2.3

硫酸 Gd 水製造循環装置 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

31

目次

2.3

2.4
第3章

3.1

3
EGADS 実験 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
2.3.1

EGADS 検出器 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34

2.3.2

EGADS 用水システム . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34

タンクオープン作業 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

37

SK-Gd プロジェクトで予想されるバックグラウンド40

放射性不純物によるバックグラウンド . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

40

放射性バックグラウンドとなる核種 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

40

3.1.1.1

トリウムとトリウム系列 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

40

3.1.1.2

ウランとウラン系列、アクチニウム系列 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

40

3.1.2

硫酸 Gd に対する放射性不純物の要求値の設定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

40

3.1.3

超新星背景ニュートリノ解析に対するバックグラウンド . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

42

3.1.1

3.1.4

3.2

第4章

4.1

4.2

3.1.3.2

β 崩壊による偶発同時計数 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

太陽ニュートリノ解析に対するバックグラウンド . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

42

3.1.4.1

放射性不純物由来の中性子 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

43

3.1.4.2

β 崩壊によるバックグラウンド . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4343

硫酸 Gd 中不純物の要求値のまとめ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

45

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

46

ICP-MS を用いたセリウム (Ce)、ウラン (U)、トリウム (Th) の測定 . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
4.1.1

誘導結合プラズマ質量分析法 (ICP-MS)

4.1.2

ICP-MS の検出原理 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

4.1.3

オートサンプラー . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

4.1.4

試薬および機器

4.1.5

元素の定量 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

49

4.1.6

測定精度の低下要因とその対策 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

50

4.1.7

セリウムの測定方法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

52

4.1.8

ウラン、トリウムの測定方法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

53. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

4.2.2

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60

ディスク法による硫酸 Gd からのラジウム抽出 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

60試薬および機器 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

60

ディスク法の手順 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

61

リカバリーモニター . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

62

4.2.2.1
4.2.3

49. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

高純度ゲルマニウム (HPGe) 検出器を用いたラジウム (Ra) 測定

4.2.1.1

高純度ゲルマニウム (HPGe) 検出器

4.2.3.1

検出器較正

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

測定結果 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

63

ウラン、トリウム、ラジウムのスクリーニングのまとめ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

67

リアルタイム透過長モニター

69

4.2.4

第5章

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43

セリウムによる発光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

4.2.1

4.3

U の自発核分裂 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

放射性不純物ではない不純物によるバックグラウンド

3.2.1
3.3

3.1.3.1

238

5.1

Gd 水導入に伴う水透過長監視の必要性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

5.2

waterjob . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

目次

4
5.2.1

5.3

第6章

waterjob の構成 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70

Gd 導入に向けたリアルタイム透過長モニターの開発 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
5.3.1

through µ ﬁtter の改造 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

5.3.2

MC を用いた性能評価 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77

結論・今後の展望

81

謝辞

83

参考文献

85

5

図目次

1.1

ニュートリノと物質の相互作用の例 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2

1.2

水中での主要なニュートリノ反応断面積 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2

1.3

ニュートリノ質量の階層性問題 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

5

1.4

pp-chain . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

6

1.5

予想される地球での太陽ニュートリノのフラックス . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

7

2.1

スーパーカミオカンデ検出器

2.2

スーパーカミオカンデ実験区域 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2.3

SK 内水槽 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13

2.4

スーパーモジュール . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2.5

20 inch 光電子増倍管

2.6

20 inch 光電子増倍管の量子効率 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15

2.7

1 p.e. 相当の光に対する 20 inch 光電子増倍管のパルス分布 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15

2.8

410 nm 1 p.e. 相当の光に対する 20 inch 光電子増倍管の伝達時間分布2.9

衝撃波防止ケース

2.10

地磁気抑制用コイル . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

16

2.11

超純水製造循環装置 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

18

2.12

SK の超純水循環経路 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18

2.13

空気純化装置 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2.14

SK-IV 以降のデータ取得システム . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

2.15

QBEE のブロック図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

2.16

QTC およびその周辺のブロック図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

2.17

QTC およびその周辺の詳細なブロック図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

2.18

チェレンコフ光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2.19

SK における検出方法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26

2.20

水チェレンコフ検出器における Gd を用いた反電子ニュートリノ遅延同時計測の原理 . . . . . . . . .

2.21

SK における Gd 濃度と中性子捕獲効率の関係 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

2.22

予想される SRN のスペクトルと他の反電子ニュートリノとの比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

29

2.23

現状の SRN 由来の反電子ニュートリノに対する制限 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

30

2.24

シミュレーションによる SK への Gd 導入前後の超新星爆発発生方向決定精度 . . . . . . . . . . . .

31

2.25

硫酸ガドリニウム八水和物 ( Gd2 (SO4 )3 · 8 H2 O ) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

31

2.26

硫酸 Gd 水製造循環装置 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

32

2.27

SK-Gd の超純水循環経路 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33

2.28

EGADS 実験のセットアップ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111213

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

. . . . . . . . . . . . . . . . 15

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16

19

24
28

図目次

6

2.29

EGADS 実験の PMT 配置図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35

2.30

EGADS 用硫酸 Gd 水製造循環装置 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

2.31

止水材による補強方法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

37

2.32

タンクオープン期間中の SK タンクの水位の遷移 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

38

2.33

タンクオープン作業の様子:SK 超純水で満たされた内水槽 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

39

2.34

タンクオープン作業の様子:外水槽側面 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

39

3.1

各系列の崩壊図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

41

3.2

各放射性核種による β 線のスペクトル . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

44

4.1

Agilent 7900 ICP-MS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

4.2

ICP-MS の構成 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

4.3

U,Th に対する検量線の例 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50

4.4

マトリックス効果による感度の低下の例 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

4.5
4.6

Ce 測定の結果 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
R
UTEVA⃝
Resin による元素吸着の硝酸濃度依存性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

4.7

固相抽出法のセットアップ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

4.8

固相抽出法の手順

4.9

硫酸 Gd 中の U,Th 濃度測定結果 (ロット#1 ∼ 19)4.10

硫酸 Gd 中の U,Th 濃度測定結果 (ロット#20 ∼ 29) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

59

4.11

ラジウム抽出前後の高純度ゲルマニウム検出器測定の模式図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

60

4.12

サンプルの形状による検出効率の変化のシミュレーション . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

61

4.13

Empore Radium Rad Disk ” . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

4.14

ディスク法のセットアップ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

4.15

Ge 検出器 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

4.16

HPGe 検出器のキャリブレーション . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

4.17

Ge 検出器測定のスペクトル . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

4.18

ロット#6 の測定で Ra の定量に用いたピーク (抜粋) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

66

5.1

光路 x の定義 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

70

5.2

waterjob によって得られた SK-IV 開始以降の SK 水の透過長 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71

5.3

光路長ごとの光量分布の例 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

5.4

Attenuation curve と Fit の例 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72

5.5

内水槽下部 5 m の水透過長が悪化した場合 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

73

5.6

改造 waterjob による光路長ごとの光量分布の例 (Bottom PMT) . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

75

5.7

改造 waterjob による Attenuation curve . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

76

5.8

シ ミ ュ レ ー シ ョ ン に よ る 領 域 A の 透 過 長 ご と の attenuation curve と Fit の 結 果 (up-51

55

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58

62

72

per Barrel PMT のみ) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
5.9

シミュレーションによる領域 A の透過長ごとの attenuation curve と Fit の結果 (Bottom PMT のみ) 79

5.10

シミュレーションによる透過長ごとの Attenuation curve(合算) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

80

5.11

シミュレーションによる設定した透過長と waterjob で得られた透過長の比較 . . . . . . . . . . . . .

80

7

表目次

1.1

ニュートリノ混合パラメーター . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2.1

20 inch 光電子増倍管の特性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15

2.2

QBEE におけるゲインごとの電荷のダイナミックレンジと分解能 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

2.3

SK におけるソフトウェアトリガーの閾値と保存時間幅 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

2.4

各フェーズにおけるスーパーカミオカンデの性能一覧

2.5

超純水中における各荷電粒子のチェレンコフ放射臨界エネルギー

2.6

ガドリニウムの同位体の熱中性子捕獲断面積 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

3.1

EGADS 実験に用いられた硫酸 Gd 中の放射性不純物量 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

3.2

各核種によるバックグラウンドの太陽カットでのカット効率 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

43

3.3

硫酸 Gd 中不純物の要求値 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

45

4.1

T1 スケジュールに向けた硫酸 Gd のロット一覧 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

4.2

ICP-MS 用標準溶液 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

4.3

ウラン、トリウムの回収率 (12 月 18 日測定分) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

56

4.4

ロット#11 の再測定結果 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

57

4.5

ラジウム測定結果

4.6

T1 スケジュールに向けた硫酸 Gd のスクリーニングの現在までの結果 . . . . . . . . . . . . . . . . 68

5.1

through µ selector の µ 粒子選択基準 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

5.2

waterjob 改造前後の Attenuation curve によって得られた透過長の比較 . . . . . . . . . . . . . . . 75

5.3

シミュレーションによって得られた透過長 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

4. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
28

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

77

i

概要
スーパーカミオカンデガドリニウム (SK-Gd) プロジェクトとは、総質量約 50 kton の SK 超純水に対して 0.1%Gd
相当の硫酸ガドリニウム (以下硫酸 Gd) 約 120 ton を溶解させ、反電子ニュートリノと陽子が反応した際に生成される陽電子と中性子を遅延同時計測法によって検出する計画である。SK-Gd の最大の目的は、過去の超新星爆発由来のニュートリノである超新星背景ニュートリノをとらえることである。
我々の宇宙には ∼ 1011 個の銀河が存在し、それぞれ ∼ 1011−12 個の恒星を持つ。これらの 0.3% は太陽質量の 8倍以上の質量をもち、超新星爆発をすると考えられている。現時点では ∼ 1017 回の超新星爆発からのニュートリノ
を受けていることになる。さらに超新星爆発のエネルギーの 99% はニュートリノによって放出される。超新星背景
ニュートリノの観測は超新星爆発の機構の解明のみならず、宇宙の元素合成の源と考えられている大質量星の歴史の解明にも繋がる。
本計画は 2015 年 6 月、正式な SK の次期計画として SK コラボレーションに承認された。第一段階である T1 ス
ケジュールとして 2020 年春の 0.01% 相当の Gd 導入に向けた準備が現在進められている。
超低バックグラウンド実験である SK では、硫酸 Gd 中の放射性不純物が観測における深刻なバックグラウンドになり得るため、硫酸 Gd の放射性不純物量を定量し、管理する必要がある。そのため、本研究では SK-Gd プロジェ
クトに向けて製造された硫酸 Gd について、製造されたロットごとにスクリーニングを行い不純物量の定量を行った。
238

U、232 Th、Ce に対しては T1 スケジュールに向けた全 29 ロット (14 ton 分) の測定を行った。238 U、Ce に関しては全てのロットにおいて要求値を満たしていることが確かめられた。また、232 Th は 4 つのロットで要求値を超えている結果が得られた。その一つであるロット#11 は再測定の結果トリウム濃度が要求値を超えていることが確かめられたので、SK タンクに溶かすサンプルには使用しない。トリウム濃度が要求値を超えていたサンプルの中で再測定を行えていないロット#17,23,25 に関しては今後再測定を行い、改めて判断する。また、ラジウムは 3 つのロットに対しての測定を行い、その全てが要求値を満たしていることが確認できた。未測定のロットについても今後測定を行っていく。
また、本計画に向けて様々な準備がなされているが、SK 超純水への硫酸 Gd の導入中の不測の事態に備え水質のモニターが必要となる。万が一硫酸 Gd の導入中に透過長の急激な悪化が確認できた場合、Gd 導入を直ちに中止する必要がある。本研究では宇宙線ミューオンを用いた既存の SK 用検出器較正ツールである “waterjob” を基に、Gd
導入中の水透過長モニターに特化させた、“waterjob for SK-Gd” の開発を行いモンテカルロシミュレーションを用いた性能評価を行った。今後は 2020 年春の T1 スケジュールに向け、このプログラムを自動プロセスに導入し、リア
ルタイム透過長モニターとして運用を行う。

1

第1章

物理的背景
1.1 ニュートリノ
原子核の β 崩壊においてエネルギー保存則が破れているように見える問題を解決するために、1930 年に W.E.Pauli
によって予言された粒子である。ニュートリノは電荷をもたない粒子で、その質量は非常に軽いがゼロではない。弱い相互作用と重力相互作用でしか反応せず、検出が非常に困難である。
ニュートリノは素粒子の分類上スピン 12 のフェルミオンであるレプトンに属し、電子ニュートリノ (νe )、ミュー
ニュートリノ (νµ )、タウニュートリノ (ντ ) の三世代が存在する。これらは荷電レプトンである電子 (e)、ミュー粒子µ、タウ粒子 τ とそれぞれ対になっており、反粒子も存在する。
(

νe
e−

(

νe
e+

)(

νµ
µ−

)(

νµ
µ+

)(

)(

ντ
τ−

ντ
τ+

)
(1.1.1))(1.1.2)1953 年 F.Rines, C.L.Cowan らの実験によって原子炉からの反電子ニュートリノが初めて観測され [1]、その存在が実験的に証明された。その後、1962 年に L.M.Lederman, M.Schwartz, J.Steinberger らによりミューニュートリノが発見され [2]、電子ニュートリノとは別の粒子であることが証明された。さらに 2000 年には DONUT 実験によりタウニュートリノが発見された [3]。

1.1.1 ニュートリノと物質の相互作用
ニュートリノは弱い相互作用と重力相互作用でしか反応しないが、§ 1.1.3 で示すように質量が非常に小さいために
重力相互作用ではほとんど反応しない。そのため物質との反応断面積が非常に低い (すなわち透過性が非常に高い)。
図 1.2 に水中での主要なニュートリノ反応断面積を示す。
ニュートリノの主要な反応である弱い相互作用は、W+ 、W− 、Z0 の三種類のゲージボソンによって媒介され、その反応は電荷の交換の有無により式 (1.1.3)、式 (1.1.4)、図 1.1a 等に示されるような荷電カレント反応と式 (1.1.5)、式 (1.1.6)、図 1.1b 等に示されるような中世カレント反応に分類される。ここで、荷電カレント反応は W± 、中性カ
レント反応は Z0 によって媒介される。

νe + d → e− + u(1.1.3)

νe + u → e + d(1.1.4)+−

νe + e → νe + e−

νe + u(d) → νe + u(d)(1.1.5)(1.1.6)

第1章

物理的背景

2

(a) 荷電カレント反応(b) 中性カレント反応

図 1.1: ニュートリノと物質の相互作用の例

図 1.2: 水中での主要なニュートリノ反応断面積 [4]

第1章

物理的背景

3

1.1.2 ニュートリノ振動1953 年の発見以来、ニュートリノは弱い相互作用でしか観測されず、質量が 0 であると考えられていた。また、素粒子の標準模型の一部では、ニュートリノの質量が 0 である仮定のもと提唱されている。一方、カビボ・小林・益川
行列によって有限の質量を持つクォークの質量の固有状態とフレーバーの固有状態の混合からの類推により、ニュートリノが質量を持ち、さらに三世代間で混合するニュートリノ振動の存在が示唆されていた。そして、1998 年にスーパーカミオカンデ実験による大気ニュートリノの解析によって、ニュートリノ振動の存在が確認され、ニュートリノに質量が存在することが示された [5]。さらに、2001 年には太陽ニュートリノ振動 [6][7] が、2002 年には長基線
ニュートリノ振動 [8]、原子炉ニュートリノ振動 [9] が発見された。
ニュートリノは、生成時もしくは弱い相互作用により観測される際はフレーバー固有状態として存在するが、空間を伝播する際は以下に示す質量固有状態として存在する*1 。

|να ⟩ =

3∑

Uαi |νi ⟩(1.1.7)i=1

ここで、Uαi は MNS(牧・中川・坂田) 行列と呼ばれるユニタリー行列であり、



1

U= 0
0

0
cos θ23− sin θ230cos θ13
sin θ230cos θ23− sin θ13cos θ120 sin θ13 e−iδ− sin θ121
0
00
cos θ13sin θ12cos θ12
0


0
0
1

(1.1.8)の様に表せる。ここで、θij は質量固有状態 ij 間の混合角、δ は複素位相である。
エネルギー固有値 Ei を持つ質量固有状態 |νi ⟩ は以下のシュレーディンガー方程式∂|νi ⟩ = Ei |νi ⟩∂t(1.1.9)|νi (t)⟩ = e−iEi t |νi ⟩(1.1.10)iを満たし、この時間発展はと記述できる。このとき、時刻 t = 0 においてフレーバーの固有状態が |να ⟩ であったニュートリノの時刻 t での |νβ ⟩への遷移確率 Pα→β はPνα →νβ = |⟨νβ (t)|να (0)⟩|2∑∑∗∗ −i(Ei −Ej )t=Uαi
Uβi Uαj Uβjei(1.1.11)(1.1.12)jとなる。ここで相対論的なニュートリノのエネルギー Ei は質量固有値 mi を用いて以下の様に近似できる。

√
m2
Ei = p2 + m2i ∼ p + i
2E(1.1.13)

さらに、∆m2ij = m2i − m2j と定義すると、遷移確率は

Pνα →νβ =∑∑iと書き換えられる。

*1 本章では自然単位系を用いる。

j

(

∆m2ij
∗
∗
Uαi
Uβi Uαj Uβj
exp −it2E)(1.1.14)

第1章

物理的背景

4

ニュートリノ振動において、観測できる物理量は飛行距離 L であり、相対論的なニュートリノでは、L ∼ t である
ため、遷移確率は

(

)
2
∆m
ij
∗
∗
Pνα →νβ =Uαi
Uβi Uαj Uβj
exp −i
L
2E
i
j
(
)
2
∑
∑
∆m
ij
∗
∗
= δαβ − 4Re(
Uαi
Uβi Uαj Uβj
) sin
L
2E
i>j
j
(
)
∑
∑
∆m2ij
∗
∗
+2
Im(
Uαi Uβi Uαj Uβj ) sin
L
2E
i>j
j
∑∑

(1.1.15)(1.1.16)(1.1.17)のように計算できる。
ここで、簡単のために二世代の振動を考えると、混合行列 U2×2 を用いて以下のように表される。

(

να
νβ

)

( )
ν
= U2×2 1
ν2
)( )
(
cos θ
sin θ
ν1
=
− sin θ cos θν2(1.1.18)(1.1.19)

このとき、Pα→β は

(

)
∆m212
L
4E
(
)
∆m212 [eV2 ]22= sin 2θ sin 1.27
L[km]
4E[GeV]Pνα →νβ = sin2 2θ sin2

(1.1.20)(1.1.21)で計算できる。
以上の議論でわかる通り、ニュートリノの振動確率は混合角、質量の二乗差、ニュートリノのエネルギー、飛行距
離に依存する。そのため、三世代のニュートリノに対して混合行列 U は、混合角 (θ12 ,θ23 ,θ13 ) と CP の破れを表す
位相 δ の四つのパラメーターを持っている。
最近の結果を 1.1 に示す。
表 1.1: ニュートリノ混合パラメーター [10]Parameter

Odering

Best ﬁt

1σ range∆m212 /10−5 eV2
sin2 θ12 /10−1|∆m223 |/10−3 eV2

NO,IO

7.37

7.21-7.54

NO,IO

2.97

2.81-3.14

NO

2.525

2.495-2.567

IO

2.505

2.473-2.539

NO

2.15

2.08-2.22

IO

2.16

2.07-2.24

NO

4.25

4.10-4.46

IO

5.89

5.67-6.05 or 4.17-4.48

1.38

1.18-1.61

1.31

1.12-1.62

sin2 θ13 /10−22

sin θ23 /10
δ/π−1

ニュートリノ振動は質量の二乗差にのみ感度を持つため、質量の絶対値および質量固有状態の大小関係がいまだわかっていない。これを質量階層性問題と言う m3 > m2 を順階層 (Normal Odering:NO)、m3 < m1 を逆階層

(Inverted Odering:IO) と呼ぶ。

第 1André
章 物理的背景de Gouvêa5

Northwestern

2

2

(m3)

(m2)

(∆m2)sol

(m1)2

νe

2

(∆m )atm

νµ2(∆m )atm

ντ

2

(m2)

2

(∆m )sol

(m1)2

(m3)2

normal hierarchy

inverted hierarchy

図 1.3: ニュートリノ質量の階層性問題 [11]March 30, 2006

ν Mass Hierarchy

1.1.3 ニュートリノの質量
ニュートリノ振動は質量の二乗差のみに感度を持つため、質量の絶対値の測定には向かない。そのため、ニュート
リノの絶対質量を測定する実験が行われているが、まだ有限の値は得られておらず、上限値が与えられている。
電子ニュートリノの絶対質量はトリウムの β 崩壊による電子のエネルギースペクトルの測定により探索されている[12]。また、ミューニュートリノは π 中間子の崩壊 (π − → µ− + ν µ ) 前後の運動量の測定によって [13]、タウニュー
トリノは τ 粒子の崩壊 (τ − → nπ + ντ ) 前後のエネルギーと不変質量の測定によって探索される [14]。

mνe < 1.1 eV/c2 (95% CL)
2mνµ < 190 keV/c (90% CL)2mντ < 18.2 MeV/c (95% CL)(1.1.22)(1.1.23)(1.1.24)

1.1.4 太陽ニュートリノ
ここでは太陽由来のニュートリノについて解説する。太陽ニュートリノは、主に水素燃焼と呼ばれる太陽中心付近
での水素原子核の熱核融合反応により生成される。水素燃焼は

4p → α + 2e+ + 2νe + 26.73 MeV − Eν

(1.1.25)と記述さる。ここで Eν は生成されるニュートリノが持ち去るエネルギーで、平均約 0.6 MeV である。水素燃焼には

pp-chain と CNO-cycle と呼ばれる反応過程が存在する。pp-chain の反応とそのニュートリノのエネルギーを図 1.4
に示す。

第1章

物理的背景

6

図 1.4: pp-chain

一方 CNO サイクルは他の星で合成された炭素 (C)、窒素 (N)、酸素 (O) を含んだ星で起こる以下のような反応である。
14N (p, γ)15 O (, e+ νe )15 N (p, 4 He)12 C (p, γ)13 N (, e+ νe )13 C (p, γ)14 N

14N (p, γ)15 O (, e+ νe )15 N (p, γ)16 O (p, γ)17 F (, e+ νe )17 O (p, 4 He)14 N(1.1.26)

CNO サイクルは水素、ヘリウムに対して電荷の大きい元素が含まれる反応であるため、クーロン障壁を超える高温を必要とする。この反応は中心温度が T ∼ 1.8 × 107 K より高い星で優勢であるが、太陽の中心温度はT ∼ 1.5 × 107 K であるため、pp-chain による反応が優勢である。CNO サイクルによる寄与は 1.5 % 程度である。
図 1.5 に生成される反応ごとの太陽ニュートリノのフラックスを示す。

1.2 超新星爆発とニュートリノ
超新星爆発は、太陽の約８倍以上の質量を持つ重い恒星が、その進化の最終過程に迎えると考えられている大爆発現象である。このプロセスにより宇宙に存在する元素、特に鉄より重い元素の合成に重要な役割を果たしたと考えられている。さらに、その爆発のエネルギーの 99% はニュートリノとして放出されるため、超新星爆発由来のニュートリノの観測、解明は宇宙の進化の理解に繋がると考えられる。

第1章

物理的背景

7

図 1.5: 予想される地球での太陽ニュートリノのフラックス [15]1.2.1 超新星爆発
古くから、夜空に突如として明るい星が現れ、約一か月間観測される現象が知られていた。二世紀の中国の記録が最古とされ、日本でも平安時代、藤原定家による日記である明月記に「普段見慣れない星」を意味する客星の一つとして西暦 1006 年、1054 年、1181 年のものが記録されている。このうち SN1054 は現在もかに星雲として観測が可能である。1572 年、Tycho Brahe により SN1572 が観測されて以降、これらの星は新星 (Nova) と呼ばれていたが、1885 年に観測されたアンドロメダ銀河の超新星 SN1885 の絶対光度が −19 等級と非常に高いことが確認された。以降通常の新星との区別の為、超新星 (supernova) と名づけられた。

超新星爆発の分類
超新星爆発はそのスペクトルに水素の吸収線が見られない I 型と見られる II 型に分類できる。さらに I 型の中でケ
イ素の吸収線が見られるものを Ia 型、ヘリウムの吸収線が見られるものを Ib 型、ケイ素とヘリウムのどちらの吸収線も見られないものを Ic 型と呼ぶ。II 型は光度の変化によってさらに分類され、光度曲線に平坦期があるものを IIP
型*2 、 最大光度後、単調に光度が減少するものを IIL 型*3 と呼ぶ。

星の最期
以下に質量別の星の最期の様子を簡単に解説する。

1. 水素燃焼を起こさない星 (M < 0.008M⊙ )質量が小さい場合、中心温度が水素の核融合に必要な温度に達する前に温度が低下し、黒色矮星となる。木星などがこれに該当する。
*2 P:Plateau*3 L:Linear

第1章

物理的背景

8

2. ヘリウム白色矮星 (0.008M⊙ < M < 0.46M⊙ )質量が 0.008M⊙ < M の星は中心温度が 107 K に達し、コアで式 (1.1.25) に示す水素燃焼が起こる。水素燃焼のエネルギーによって内部の圧力は一定に保たれ、重力と力学的平衡状態が維持される。質量が M < 0.46M⊙の星は水素燃焼のみで電子が縮退し燃焼を終え、ヘリウムを主成分とした白色矮星を形成する。

3. ヘリウムの核融合を起こす星 (0.46M⊙ < M < 4M⊙ )水素の燃焼を終えた星で、0.46M⊙ < M のものは再び重力収縮を起こし、それに伴い中心温度が 1.5 × 108 K
達するとヘリウムの核融合反応である 3α 反応が活発になる。

3α → 12 C + 2γ + 7.28 MeV(1.2.1)ヘリウムの燃焼では中心圧力が上昇し、星全体が膨張する。さらに外層部の温度は下がるため赤色巨星となる。
質量が M < 4M⊙ の星ではヘリウムが核融合反応で使いつくされると、炭素-酸素の縮退コアが形成される。
膨張した星の表面は重力が弱くなるため、外層部の水素やヘリウムが徐々に失われていき、最終的に炭素-酸素の縮退コアがむき出しになる。このコアは電子の縮退圧で支えられているため、温度は単調に減少するが、コアがむき出しになった時点ではヘリウム燃焼の余熱により青白く、その大きさも太陽直径の 1/100 程度と小さいため、白色矮星と呼ばれる。

4. 炭素爆発型超新星爆発 (4M⊙ < M < 8M⊙ )質量が 4M⊙ < M < 8M⊙ の星では炭素-酸素のコアの核融合 (炭素燃焼) の暴走により中心温度が 109 K にまで達する。さらにコアの膨張を超える速度で爆発的にエネルギーが増加していくため、核融合の暴走を抑えられずに超新星爆発を起こす。主に I 型の超新星爆発がこれに該当する。

5. 電子捕獲による重力崩壊型超新星爆発 (8M⊙ < M < 12M⊙ )質量が 8M⊙ < M < 12M⊙ の星では炭素燃焼以降、24 Mg や 20 Ne のコアが燃焼を始める。このとき、24 Mg、
24

Na、20 Ne、20 F、16 O による電子捕獲により電子の縮退厚が減少し、重力収縮を起こす。重力収縮に伴う中心圧力の上昇により収縮は加速され、最終的に重力崩壊により超新星爆発を起こす。この爆発後は中性子星が形成されると考えられている。

6. 鉄の光分解による重力崩壊型超新星爆発 (12M⊙ < M )質量が 12M⊙ < M の星では最終的に鉄のコアを形成する。中心温度が 4 × 109 K 程度の高温では核融合により鉄原子が生成される割合と、高エネルギー光子による光分解の割合が釣り合っている。しかし結合定数が原子核中最も低く、核融合反応の終着点である鉄は、これ以上のエネルギーの生成をすることができず、次第に重力収縮を起こす。温度のさらなる上昇により光分解の割合が上昇し、一気に重力崩壊を起こす。

重力崩壊型超新星爆発によるニュートリノ放出
ここでは質量が 12M⊙ < M の星で発生する鉄の光分解による重力崩壊型超新星爆発における、ニュートリノの生成過程を示す。

1. 重力崩壊の開始
重力崩壊が始まると、コアの重力収縮によって電子のフェルミエネルギーが増加する。その後電子捕獲反応

e− + A(N, Z) → νe + A(N + 1, Z − 1)が始まり、νe が放出される。

(1.2.2)

第1章

物理的背景

9

2. ニュートリノの閉じ込め
さらに重力崩壊が進みコアの密度 ρ が 1010 -1011 g/cm3 程度になると、散乱断面積の非常に低いニュートリノ
に対しても不透明になる。この領域はニュートリノ球と呼ばれる。この時のニュートリノは物質とコヒーレン
ト反応

να + A(N, Z) → να + A(N, Z)(1.2.3)をする。
不透明なコアに対し、ニュートリノは散乱を繰り返し脱出するが、コアの密度 ρ が 1011 -1012 g/cm3 程度になるとこの時間がコアが重力崩壊するタイムスケールより長くなり、ニュートリノがコアに閉じ込められることになる。

3. バウンス、衝撃波の発生 (t = 0)
コアに閉じ込められた電子ニュートリノは、密度の上昇とともに化学ポテンシャルが増加し、電子と同様に縮退する。すると電子捕獲 (式 1.2.2) による νe の放出が排他律によって禁止され、電子捕獲反応が抑止される。
これにより原子核の中性子化が抑制され、核子と原子核が混在した状態でコアの収縮が進む。そして、中心密度が核子の密度を超えるようになると、核力により収縮が止まる。その結果収縮が止まり、音速程度でバウンスする内部コアと超音速で収縮する外部核との境界で衝撃波が生じる。

4. 中性子バースト (t ≤ 10 msec )発生した衝撃波は原子核を熱化し自由核子に分解しながら伝播していき、原子核より電子捕獲効率の高い自由陽子による電子捕獲

e− + p → νe + n(1.2.4)により大量の電子ニュートリノが生成される。衝撃波がニュートリノ球の境界まで伝播すると、衝撃波の伝搬時間である ∼ 10 msec の間に大量のニュートリノが放出される。これを中性子バーストと呼ぶ。中性子バース
トの光度 L は L > 1053 erg/sec であるが、放出時間が短いため ∼ 1051 erg(∼ 1044 J) であり超新星爆発全体に放出されるエネルギーの 1 % 以下である。

5. 衝撃波が通過した物質は高温の核子電子対からなり、以下の式 (1.2.5)∼(1.2.10) の反応によって全世代のニュートリノ、反ニュートリノが生成される。反応後の物質は内部核に降り積もり、この重力エネルギーは熱エネルギーに変換され、ニュートリノが (100 msec-1 sec) の時間に持ち出す。

e+ + n → ν e + p−(1.2.5)e + e → νX + ν X
e± + N → e± + N + νX + ν X(1.2.6)(1.2.7)

N + N → N + N + νX + ν X(1.2.8)+∗γ → νX + ν X∗±±

γ + e → e + νX + ν X(1.2.9)(1.2.10)(1.2.11)

6. ニュートリノ冷却
衝撃波が発生するときに内部コアで形成された原子中性子星では熱平衡状態にあるニュートリノが 10 sec 程度で拡散し、原子中性子星を冷却し、中性子星を生成する。

7. 超新星爆発
衝撃波が星の表面にまで達すると超新星爆発が起こる。外層部はすべて吹き飛び、中心部の中性子星のみが残される。外層部は温度と密度が低く、衝撃波は減衰することなく進んでいく。衝撃波がの外層表面まで到達した際に星は発光をはじめるため可視光での観測が可能になるが、外層部の厚みが 107 km-109 km あるため、重力崩壊から発光を始めるまでには数時間の差が生じる。

第1章

物理的背景

10

SK で観測が期待される超新星爆発ニュートリノ
超新星爆発では全ての種類のニュートリノが放出されるが、図 1.2 に示すように SK で観測が期待されるのは以下の 4 つの反応であある。

ν e + p → n + e+−

νX + e → νX + e
νe +

16

νe +

16

O→e +

(1.2.12)−(1.2.13)+

16

N(1.2.14)−

16

F(1.2.15)O→e +この中で最も断面積が大きいのものは式 (1.2.12) の逆 β 反応によるもので、式 (1.2.13) の弾性散乱の断面積の 100倍である。しかし、式 (1.2.13) の弾性散乱はニュートリノの到来方向の情報をもつため、超新星爆発の到来方向の同定に用いることが期待される。
地球から 10 kpc 離れた超新星爆発に対して SK では約 8,000 事象のニュートリノイベントの観測が期待されて
いる。

11

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロ
ジェクト
本研究は、スーパーカミオカンデ (SK) 検出器を用いた次期計画であるスーパーカミオカンデガドリニウム (SK-Gd) プロジェクトに向けた準備を行った。この章では、スーパーカミオカンデ検出器の概要と次期計画である SK-Gd
プロジェクトについて述べる。

2.1 スーパーカミオカンデ検出器
スーパーカミオカンデ (SK) 検出器は岐阜県飛騨市神岡町にある神岡鉱山内に建設された、世界最大の水チェレン
コフ検出器である。検出器は東経 137◦ 18′ 37.1′′ 、北緯 36◦ 25′ 32.6′′ 、海抜約 370 m に位置し、池の山の山頂より地下1000 m にあたる。そのため実験のバックグラウンドとなる大気中からのミューオンは 10 万分の 1 に低減される。
主な観測対象はニュートリノと陽子崩壊であり、Super-Kamiokande という名称も神岡 (Kamioka) と陽子崩壊(Nucleon Decay Experiment) もしくはニュートリノ検出実験 (Neutrino Detection Experiment) に由来する。図2.1 に SK 検出器の全体像を、図 2.2 に神岡鉱山内における SK 検出器の位置を示す。

図 2.1: スーパーカミオカンデ検出器 [16]

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

12

図 2.2: スーパーカミオカンデ実験区域 [16]2.1.1 検出器の構造
スーパーカミオカンデ検出器は直径 39.3 m 高さ 41.4 m の円筒形のタンクで総質量約 50 kton の超純水で満たされている。検出器内は外水槽 (Outer Detector:OD) と内水槽 (Inner Detector:ID) の二重構造を持っている。内水槽は直径 33.8 m 高さ 36.2 m の円筒型で、内部の超純水の総重量は約 32.5 kton である。内側には 11,146 本の 20 inch
光電子増倍管が取りつけられており、その光電面被覆率は 40% である。また、光の反射を抑えるとともに、外水槽と光学的遮断のために PMT の周囲にブラックシートが貼られている。内水槽と外水槽は図 2.4 に示すような、スーパーモジュールと呼ばれるステンレス製のフレームで仕切られている。スーパーモジュールは PMT の固定、内水槽と外水槽の光学的遮断を目的に導入されており、スーパーモジュール一つにつき内水槽用 20 inch 光電子増倍管を 12本、外水槽用 8 inch 光電子増倍管を 2 本取りつけることができる。
さらに厚さ 2 m 外水槽で内水槽が囲われている。外水槽の超純水の総重量は約 17.5 kton である。スーパーモ
ジュールから外向きに 1,885 本の 8 inch 光電子増倍管が取りつけられている。8 inch 光電子増倍管はそれぞれ周囲に 60 × 60 cm2 の波長変換プレートが取りつけられている。また、スーパーモジュールの外水槽側には表面が白色、裏面が黒色のブラックホワイトタイベックシートで覆われている。これにより外水槽側の光は反射する一方で、内水槽側との光学的遮断も行う。外水槽の外側壁面はステンレスで覆われているが、その壁面は白色のタイベックで覆わ
れている。

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

13

図 2.3: SK 内水槽の様子。タンクオープン作業中のもので、光源は作業用に取りつけられたものである。

図 2.4: スーパーモジュール [16]

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

14

2.1.2 20 inch 光電子増倍管
内水槽に用いられている 20 inch 光電子増倍管 (PMT) は浜松ホトニクスと共同で開発されたものである。その全体図を図 2.5 に、性能一覧を表 2.1 に示す。光電面は直径約 50 cm の半球形で、バイアルカリ (Sb-K-Cs) が蒸着されている。
有感波長領域は 280 nm-660 nm である。図 2.6 に示すように量子効率は波長に依存するが、水中のチェレンコフ
光で最も減衰しづらい ∼ 390 nm の波長の光に対して最大の 22% である。図 2.7 に 1 光電子に対するパルス高分布を示す。ADCcount ∼ 400 のピークが 1 光子 (p.e.) に相当し、0 付近のピークを持つ暗電流との分解が十分にできていることがわかる。このため、現在の信号の閾値は 1/4 p.e. に設定されている。20 inchPMT は大口径であるため、光が光電面の当たる位置によって PMT 内部での光電子がダイノードまでの飛行時間の分散 (T.T.S:Transit Time

Spread) が大きくなる傾向があるが、ダイノードの構造を最適化することにより、図 2.8 に示すように 1 p.e. に対し
2.2 ns の時間分解能を得ている。

図 2.5: 20 inch 光電子増倍管 [16]

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

15

図 2.6: 20 inch 光電子増倍管の量子効率 [16]図 2.7: 1 p.e. 相当の光に対する 20 inch 光電子増倍管のパルス 図 2.8: 410 nm 1 p.e. 相当の光に対する 20 inch 光電子増倍管
分布 [16]の伝達時間分布 [16]表 2.1: 20 inch 光電子増倍管の特性

型番

浜松 R3600

光電面の直径20 inch

光電面の素材バイアルカリ (Sb-K-Cs)

収集効率

70%

量子効率

22%(390 nm)

ダイノードのタイプ

11 段ベネチアンブラインド型

増幅率

107 (in 2 kV)

暗電流

200 nA

ダークレート

3 kHz(in 2 kV)

走行時間∼100 nsec (in 2 kV)

走行時間の広がり (時間分解能)

2.2 nsec (1σ)(1p.e.)

重量

13 kg

耐圧性

6kg/cm2

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

16

2.1.3 衝撃波防止ケース
PMT の内部は光電子の収集効率を上げ、かつ内部での放電を防ぐために高真空状態になっている。そのため一度ガラス面が破損すると爆縮が生じ衝撃波を生じる。これにより隣接する PMT も破損、連鎖的に爆縮が起きる。2001
年に SK-I において発生した破損事故により、PMT の約半数が失われた。この事故の対策のため、SK-II 以降 PMTは FRP とアクリルでできた衝撃波防止ケースに収められている。光電面側のアクリルはチェレンコフ光の透過率が95% のものが用いられている。

図 2.9: 衝撃波防止ケースが取りつけられた PMT。タンクオープン作業中のもの

2.1.4 地磁気抑制コイル
また光電面で発生した光電子は電場によってダイノードへ集められるが、飛行距離が長いために地磁気の影響を受けやすい。これを打ち消すために図 2.10 水槽の周囲にヘルムホルツコイルを設置し、地磁気を 100 mG 以下に抑えている。

図 2.10: 地磁気抑制用コイル [17]

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

17

2.1.5 超純水製造循環装置
ここでは SK タンク内に満たされている超純水の製造と循環について説明する。SK は水チェレンコフ型の検出器であるため、タンク内の水は高い透過率と低放射性バックグラウンドを維持する必要がある。SK に使われる水は神岡鉱山内の地下水を源水としているが、これには微小なごみやバクテリアなどの不純物が含まれている。これらの不純物は光を吸収、散乱させ透過率を下げるとともに、放射性バックグラウンドも含まれている。主な放射性バックグ
ラウンドは 222 Rn であり、これの娘核種である 214 Bi のベータ崩壊により放出される電子は最大 3.26 MeV のエネルギーを持つ。これはエネルギー領域の近い太陽ニュートリノの観測に対して深刻なバックグラウンドになり得る。そのため、超純水装置では地下水に含まれる微小なごみ、バクテリア、放射性不純物を取り除き、SK タンク内に導入している。さらに図 2.12 に示す様に配置された配管により、常に 60ton/h で循環を行うことでタンク内の超純水の純度を維持している。配管により内水槽下部から注水を行い、内水槽上部、外水槽上部と下部から水を取り出す。
図 2.11 に超純水製造循環装置の概略図を示し、その純化過程を列挙する。

1. 1 µm フィルター (1 µm Water Filter)
超純水装置の初段に取りつけられており、1 µm 以上のごみを取り除く。

2. 熱交換器 (Heat Exchanger)
超純水の水温は循環ポンプや PMT、周囲の岩盤から熱を受け取り増加する。水温の増加は PMT のダークノイズの増加につながるだけでなく、水槽内部の対流を引き起こし、水の透過率の悪化につながる。そのため、熱交換器が三箇所に設置されている。そのうち一つはタンクに導入する直前であり、水温を 0.01 ◦ C の精度で制御し SK タンクに導入している。送水は水温 ∼ 13 ◦ C でタンク底部から導入される。底部から導入された水はタンク内の水よりも低い温度にしているため、水はタンク底部から上部へ層流となって流れており、対流をおこさないようにしている。

3. イオン交換樹脂 (Ion Exchanger)
水中に溶け込んでいる Na+ 、Cl- 、Ca2+ 、Fe2+ 、Ni2+ ,Co2+ 等の金属イオンを除去する。また、二酸化炭素は炭酸イオンとして純水中に溶解しているため、この過程で除去される。

4. 紫外線照射装置 (UV sterilizer)
紫外線を照射して、バクテリアを死滅させる。

5. ラドン除去空気溶解システム (Rn less air dissolving system)
後の真空脱気過程におけるラドンガスの除去効率を向上させるため、ラドンを取り除いた空気を純水に溶解させる。

6. 逆浸透膜 (Reverse Osmosis Filter)
浸透圧を用いて濾過を行う。分子量が 1000 程度以上の有機化合物を除去する。

7. 真空脱気装置 (Bacuum Degasiﬁer system)
水中に溶けている気体を除去する。ラドンガスの約 96%、酸素の約 99% がこの過程で取り除かれる。

8. カードリッジ式イオン交換樹脂 (Cardridge Ion Exchanger)
イオン交換樹脂を用いて純水中に溶け込んだイオンを選択的に除去する。除去率は 99% である。

9. ウルトラフィルター (Ultra Filter)
10 nm 以上の微小な粒子を除去する。
10. 膜脱気 (Membrane Degasiﬁer)
水中に溶けたラドンや酸素を取り除く。
以上の過程により、透過長は ≈ 90 m 程度の超純水が製造される。さらに、ラドン濃度は 1.0 mBq/m3 以下まで低
減される。

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

図 2.11: 超純水製造循環装置

図 2.12: SK の超純水循環経路

18

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

19

2.1.6 空気純化装置
神岡鉱山の岩盤にはラジウムが多く含まれる。その為ラジウム由来のラドン濃度が非常に高く、地上の約 100 倍にあたる。その濃度は季節に依存するが、50-1500 Bq/m3 である。これは測定のバックグラウンドになるため、坑外の空気を純化し radon free air として SK タンク内に送り込んでいる。また、タンク以外にも超純水製造循環装置やコントロールルーム等にもこの空気は送り込まれている。図 2.13 に空気純化装置の概略図を示し、その純化過程を列挙する。

1. 空気圧縮機
空気を 7.5 ∼ 8.5 気圧に圧縮する。

2. 空気フィルター
0.3 µm、0.1 µm、0.01 µm のメッシュフィルターで空気中のほこりを取り除く。
3. 除湿、CO2 除去装置
空気中に含まれる水分と CO2 を除去する。

4. 活性炭カラム
活性炭に空気を通過させ、ラドンを吸着させる。

5. 冷却活性炭カラム
ラドン除去効率を上げるために −40 ◦ C に冷却した活性炭でラドンを吸着させる。

図 2.13: 空気純化装置 [16]2.1.7 DAQ
ここでは 2008 年 9 月 (SK-IV の開始) 以降で運用されているデータ収集システムについて述べる [18][19]。図 2.14に SK-IV 以降の DAQ システムのブロック図を示す。約 13000 本の PMT からの信号は 550 枚の QBEE(後述) によってデジタル化され、その信号は 20 台のフロントエンド PC に送られ時間順に並べ替えられる。次に 10 台のMerger PC ではソフトウェアトリガーによるイベント選別が行われ、条件を満たすイベントのみが Organaizer PCに送られディスクに記録される。

2.1.7.1

QBEE

SK-III か ら SK-IV の 主 な 変 更 点 は 、フ ロ ン ト エ ン ド モ ジ ュ ー ル が ATM(Analog Timing Module) か ら
QBEE(QTC Based Electronics with Eternet) へ切り替えられた点である。この変更により、PMT の全てのヒッ第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

20

図 2.14: SK-IV 以降のデータ取得システム (DAQ)[19]

トを記録することが可能になった。QBEE の構成を示した図を 2.15 に示す。一枚の QBEE モジュールに 8 つのQTC(high-speed Charge to Time Converter) が取りつけられており、各 QTC は 3 本の PMT の信号を処理する。
PMT の信号が閾値を超えると、QTC が電荷量に比例した時間幅を持つ矩形波を出力する。図 2.16 に QTC 一つ当たりの組立図を、図 2.17 にさらに詳細な組立図を示す。QTC は高い電荷分解能とダイナミックレンジを得るために (Small、Medium、High) の 3 つのゲインレンジのチャンネルを持っており、それぞれのゲイン比は 1:7:49 である。それぞれのゲインによる電荷分解能とダイナミックレンジを表 2.2 に示す。QTC では全チャンネルを考慮すると 0.2pC から 2500pC まで観測可能であり、その最大電荷は ATM の約 5 倍にあたる。2500pC は ∼ 1250p.e. に対応する。これにより高エネルギー事象においてもサチュレーションすることなく測定をすることが可能である。

図 2.15: QBEE のブロック図

TDC(multi-hit Time to Digital Converter) では QTC で出力された矩形波の立ち上がり時間を信号検出時間、矩形波の時間幅を電荷としてデジタル信号に変換する。この時の電荷の分解能はは 1 p.e. に対して 5%、3 p.e. 以上に

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

21

表 2.2: QBEE におけるゲインごとの電荷のダイナミックレンジと分解能 [18]ゲインチャンネル

観測可能な電荷レンジ

電荷分解能

Small

0-51pC0.1 pC/count (∼ 0.05 p.e./count)

Medium0-357pC

0.7 pC/count (∼ 0.35 p.e./count)High0-2500pC

4.9 pC/count (∼ 2.5 p.e./count)

図 2.16: QTC およびその周辺のブロック図 [18]図 2.17: QTC およびその周辺の詳細なブロック図 [18]対して 2% 以下である。

2.1.7.2 ソフトウェアトリガー
QBEE から送られてきた全ての信号は Merge PC 上でトリガーをかけられる。200ns の time window におけるヒット数 (N200 ) が閾値を超えたイベントのみを選別する。各種トリガーによって閾値と時間幅が異なり、その一覧を図 2.3 SK-IV より前では保存設定幅は 1.3 µs であったが、SK-IV 以降では 40 µs まで保存できる。これによりイ
ベント直前の prompt γ 線や、µ 粒子の崩壊による電子などのイベントの前後で相関のある事象の検出効率が上がった。また SLE トリガーのみ放射性バックグラウンド事象が多く、イベントごとのデータ量を抑える目的で 1.5 µs の時間幅に設定されている。さらに、超新星背景ニュートリノのために SHE トリガーと AFT トリガーが導入された。

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

22

表 2.3: SK におけるソフトウェアトリガーの閾値と保存時間幅

トリガータイプ

N200 の閾値

イベント幅 [µsec]

イベントレートSLE

34

1.5(−0.5 ± 1.0)

3.0-3.4kHzLE

4740(−5 ± 35)∼ 40 HzHE5040(−5 ± 35)∼ 10 HzSHE

70(2011 年 9 月以前)

40(−5 ± 35)-

SHE

58(2011 年 9 月以降)

40(−5 ± 35)-

OD

22 in OD

40(−5 ± 35)-

AFT トリガーは SHE トリガーがかかり、かつ OD トリガーがからなかった場合のみ、かかるトリガーである。AFT
トリガーは SHE イベント後 500 µs はトリガー閾値をかけずにデータを保存する。このトリガーによって逆 β 反応によって放出される中性子が水素原子核に捕獲された際に発生する 2.2MeV の γ 線の信号を検出する。

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

23

2.1.8 SK のフェーズ
SK は 1991 年に建設が始まり 5 年間にわたる建設期間の後、1996 年 4 月に観測が開始された。観測開始から現在までで、5 つのデータ取得フェーズに別れている。表 2.4 に各フェーズにおけるスーパーカミオカンデ検出器の性能を一覧にしてまとめた。また、各フェーズにおける検出器の状況を示した。

SK-I
1996 年 4 月の観測開始から 2001 年 7 月までデータが取得された。この期間を SK-I と呼ぶ。 その後 2001 年 7 月に SK-I で不具合のあった PMT の交換作業を行なうためにタンクオープン作業を行った。そかし、検出器に超純水を注水している最中に底部の PMT が破裂し爆縮、連鎖的に他の PMT も爆縮する事故が起きた。この事故により内水槽の PMT が 6777 本、外水槽の PMT が 1100 本が喪失した。

SK-II
PMT 破損事故の後、残存した内水槽の PMT5128 本を内水槽に等間隔に配置、2002 年 10 月からデータ取得を開始した。事故の再発を防ぐため、内水槽の PMT に衝撃波防止ケースが取りつけられた。

SK-III
事故で失われた分の PMT が新たに製造され、2005 年 10 月から 2006 年 4 月までの期間に取りつけ作業が行われた。これにより SK-I とほぼ同数の 11,129 本の PMT が内水槽に取りつけられ、被覆率は再び 40% に回復した。新しい PMT も衝撃波防止ケースが取りつけられた。その後 2006 年 7 月から観測が再開された。

SK-IV2008 年 8 月にデータ取得のためのエレクトロニクスを一新。これ以降を SK-IV と呼ぶ。SK-IV では SK-I から
SK-III で用いられてきた ATM に代わって QBEE と呼ばれる新たなエレクトロニクスが導入された。SK-III から
SK-IV にかけてはタンクを開けての作業は行われていない。
SK-IV のデータ取得は 2018 年 5 月 31 日まで行われた。その後は SK-Gd プロジェクトに向けたタンクオープン作業が実施された。

SK-V
2018 年 6 月 1 日から SK-Gd プロジェクトに向けたタンクオープン作業が実施された。タンクオープン作業を実施
後、超純水を再び SK に満たし 2019 年 1 月 30 日からデータ取得を開始した。2020 年春から SK-Gd への移行が予定されているが、それまでの超純水フェーズを SK-V と呼ぶ。

2.1.9 検出原理
SK はニュートリノが水中の物質と相互作用した場合および陽子崩壊事象に伴い放出される荷電粒子が放射する
チェレンコフ光を検出することで観測を行っている。

2.1.9.1 チェレンコフ光
荷電粒子が物質中を通過するとき、その速さが物質中での光の速さを超える場合、微弱な光が放射される。この現象は 1934 年に P.A.Cherenkov によって発見され、チェレンコフ放射と呼ばれる。真空中での光速は c =2.9979 × 108 m/s であるが、屈折率 n の物質中の光速 c′ = c/n となり、高エネルギーの粒子はこの速度を超えることができる。このとき粒子の通過に伴い誘電体が偏極し、それが元に戻る際の双極子放射により光が放出される。放射第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

24

表 2.4: 各フェーズにおけるスーパーカミオカンデの性能一覧

フェーズ

SK-I

SK-II

SK-III

SK-IV

SK-V

データ取得開始

1996 年 4 月

2002 年 10 月

2006 年 7 月

2008 年 9 月

2019 年 1 月

データ取得終了

2001 年 7 月

2005 年 10 月

2008 年 8 月

2018 年 5 月

取得中

ライブタイム1496 日

791 日

548 日

3235 日-ID PMT

11146

5182

11129

11129

11129

OD PMT

1885

1885

1885

1885

1885

ID PMT 被覆率

40%

19%

40%

40%

40%

衝撃波防止ケース

無

有

有

有

有

エレクトロニクス

ATM

ATM

ATM

QBEE

QBEE

解析閾値

5 MeV

7 MeV

4.5 MeV

3.5 MeV

3.5 MeV

される光は図 2.18 に示されるように円錐状に広がっていく。

図 2.18: チェレンコフ光

荷電粒子の進行方向に対しチェレンコフ光が放射される角度 θc はチェレンコフ角と呼ばれ、荷電粒子の速度 v 、物

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

25

質の屈折率 n、β = v/c とするとcos θc =1nβ(2.1.1)と定義される。チェレンコフ角 θc は荷電粒子の速度 v に依存し、v が大きいほど荷電粒子の速度が大きいほど θc は大きくなる。チェレンコフ光が放射されるために荷電粒子の速度は

v>

c
n

(2.1.2)を満たす必要があり、この条件を満たす最低エネルギー Ec を臨界エネルギーと呼び、その定義は

nm0 c2Ec = √
n2 − 1(2.1.3)である。
また、荷電粒子が微小長さを進む間に放出する光子のうち、波長が λ ∼ λ + ∆λ であるものの個数は以下の式で表
される。

d2 N
2παZ 2
=
dxdλ
λ

(
1−

1
2
n β2

)
=

2παZ 2sin2 θc
λ(2.1.4)

ここで、α は微細構造定数、Z は粒子の電荷量を表す。一般に屈折率 n は光の波長に依存するため、より厳密な計算の場合 n(λ) を用いて計算する必要がある。

2.1.9.2 検出方法
図 2.19 に示すように、SK で超純水中で発生したチェレンコフ光は、内水槽に取りつけられた PMT によって捉えられる。チェレンコフ光は円錐状に発生するため、そのパターンはリング状である。このリングから荷電粒子の進行方向やエネルギー、イベントの発生点や発生時間などが再構成される。式 (2.2.1) から、Z = 1 の粒子が超純水中を1cm 進んだときに発せられる光子の内、PMT の有感波長である 300 ∼ 600nm の個数は、()∫ 0.01 m∫ 600 nm12παZ 2N=dx
1 − 2 2 ∼ 340[個]
dλ
λ
n β
0
300 nm

(2.1.5)である。超純水の屈折率は n ∼ 1.34 であるため、相対論的 (β ∼ 1) の粒子のチェレンコフ角は式 (2.1.1) より、

θc = 42◦ である。
式 (2.1.3) によって得られた超純水における各粒子の臨界エネルギーを表 2.5 に示す。
表 2.5: 純水中における各荷電粒子のチェレンコフ放射臨界エネルギー

粒子
電子 e

±

ミューオン µ±π 中間子 π ±不変質量 [MeV/c2 ]臨界エネルギー Ec [MeV]

0.511

0.767

105.7

158.8

139.7

209.9

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

図 2.19: SK における検出方法

26

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

27

2.2 SK-Gd プロジェクト
スーパーカミオカンデガドリニウム (SK-Gd) プロジェクトとは、SK の超純水に対して 0.1%Gd 相当の硫酸ガドリ
ニウム八水和物 ( Gd2 (SO4 )3 · 8 H2 O )(以下硫酸 Gd) 約 120 ton を溶解させる計画である。これにより反電子ニュー
トリノと陽子が反応した際に生成される陽電子と中性子を遅延同時計測によって捉え、反電子ニュートリノと電子
ニュートリノの信号の識別を行うことを目的としている。
このプロジェクトは 2003 年に GADZOOKS!

(Gadolinium Antineutrino Detector Zealously Outperforming Old Kamiokande, Super!) という名前で提案された計画であり、研究開発実験である EGADS 実験を用いて検証が行われた。そして 2015 年 6 月に正式な SK の次期計画として SK コラボレーションに承認され、正式名称が SK-Gd プロジェクトに決定した。
また、2020 年春から目標の 10% にあたる 0.01%Gd 相当の硫酸 Gd の導入を開始する予定であり、これを T1 スケ
ジュールと呼ぶ。T1 スケジュール以降、最終目標である 0.1%Gd 相当での SK-Gd の運用に向けて徐々に濃度を上げていく計画である。

2.2.1 SK-Gd の目的
SK-Gd の最大の目的は超新星背景ニュートリノ (SRN) の初めての観測である。この節では SK-Gd の測定原理と目標とする物理について簡単に説明する。

2.2.1.1

SK-IV での中性子タグによるニュートリノと反ニュートリノの識別

ここでは SK-Gd に先駆けて行われた SK-IV での中性子タグ法について説明する。SK で観測される主要なニュートリノ反応は荷電カレント反応

νe + n → e− + p(2.2.1)

νe + p → e + n(2.2.2)+であり、SK ではこれにより生じた電子もしくは陽電子によるチェレンコフ光を観測している。しかし、この観測方法ではニュートリノと反ニュートリノの識別は不可能である。
このため、SK-IV 以降では更新された DAQ を用いて中性子タグを行い、遅延同時計測法を用いて反電子ニュート
リノの識別を行った [20]。式 (2.2.1) 下段の反応により生じた中性子は、熱化した後に ∼ 200 µs 後に水素原子核に捕獲され、2.2 MeV の γ 線を放出する。なお、酸素原子核も中性子捕獲を行うが、その断面積は水素原子核:0.33 barn、
酸素原子核:0.19 × 10−3 b であり、水素原子による中性子捕獲が支配的である。放出された γ 線のコンプトン散乱による反跳電子のチェレンコフ放射を SK で観測する。すなわち反電子ニュートリノによる信号の ∼ 200 µs 後の遅延信号を計測することで反電子ニュートリノを識別する。しかし、この手法は放出されるガンマ線のエネルギーが低いため検出が難しく、中性子検出効率は SK-IV において 20% である。

2.2.1.2

Gd による中性子捕獲効率

ガドリニウム原子核は 49, 700 barn と非常に高い熱中性子捕獲断面積を持ち、特に 157 Gd は安定原子核の中で最大の熱中性子捕獲断面積を持つ。表 2.6 にガドリニウムの同位体ごとの熱中性子捕獲断面積を示す。
また、中性子捕獲により放出される γ 線のエネルギーも総計 8 MeV と SK での検出が容易である。同位体ごとの場合 157 Gd の場合 7.9 MeV、155 Gd の場合 8.4 MeV の総エネルギーを持つ数個の γ 線を放出する。図 2.20 に反電子ニュートリノが逆 β 反応をしてから Gd が中性子捕獲をして γ 線を放出するまでの模式図を示す。高い熱中性子捕獲断面積と γ 線のエネルギーにより、図 2.21 に示すように SK では 0.1% 濃度の Gd 導入で約 90%、0.01% 濃度では約 50% の捕獲効率を得る。Gd の同位体中における中性子検出捕獲効率の相対的な寄与は 157 Gd が 80.5%、155 Gd

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

28

表 2.6: ガドリニウムの同位体の熱中性子捕獲断面積

同位体

天然存在比 [%]

熱中性子捕獲断面積 [barn]

Gd

0.20

735

154

Gd

2.18

85

155

Gd

14.80

60900

156

Gd

20.47

1.8

157

Gd

15.65

254000

158

Gd

24.84

2.2

160

Gd

21.86

1.4

152

が 19.3% である。

図 2.20: 水チェレンコフ検出器における Gd を用いた反電子ニュートリノ遅延同時計測の原理

2.2.1.3

SK-Gd における超新星背景ニュートリノ探索

SK-Gd プロジェクトは超新星背景ニュートリノ (SRN) の初観測を目指している。SRN の強度は数 10 個 /cm2 /secと予想されており、8 B 由来の太陽ニュートリノの強度に対して 5 桁以上低いため、検出が非常に困難である。しかし、8 B 由来の太陽ニュートリノ事象は Gd を用いた中性子タグにより取り除くことができる。さらに原子炉ニュートリノや大気ニュートリノを由来とする反電子ニュートリノがバックグラウンド事象となり得るが、図 2.22 に示すよ
うに、10 ∼ 30 MeV の領域では SRN の検出が期待できる。現在予想されている SRN の強度では SK での有効体積

22.5kton に対して年間 0.8 ∼ 5 event 程度の観測が期待されている。
また、SK-IV でも中性子タグによる SRN の探索を行ったが、観測には至らず上限値のみを与えている。さらに、
図 2.23 にある通り SK-I から SK-III での陽電子信号のみの信号を用いた観測の方が超新星背景ニュートリノに対して良い制限を与えている。

2.2.1.4

SK-Gd における超新星爆発ニュートリノの位置同定精度の向上

地球から 10 kpc の距離 (銀河系内) で超新星爆発が起こった場合、約 8,000 事象のニュートリノイベントが観測されると予想されている。超新星爆発ニュートリノの反応において、到来方向の情報を持つ電子ニュートリノと電子の弾性散乱事象は 300 程度である。残る事象のほとんどが反電子ニュートリノと陽子の荷電カレント反応であり、この

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

29

図 2.21: SK における Gd 濃度と中性子捕獲効率の関係 [21]。橙、水色の線はそれぞれ 0.01% と 0.1%Gd 相当の 120 ton の硫酸

Gd に対する中性子捕獲効率を示す。

図 2.22: 予想される SRN のスペクトルと他の反電子ニュートリノとの比較 [22][21]第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

30

図 2.23: 現状の SRN 由来の反電子ニュートリノに対する制限 [23][20], 赤い丸が SK-IV での遅延同時計測による結果、青い三角
は SK-I から SK-III の結果、四角は KamLAND による結果

事象が到来方向決定においてはバックグラウンドとなる。
このとき、Gd を用いた中性子タグにより反電子ニュートリノ事象を取り除くことで到来方向の決定精度を向上することが期待できる。図 2.24 に中性子タグによる反電子ニュートリノ事象の除去の有無による超新星爆発由来のニュートリノの方向決定精度のシミュレーション結果を示す。
これにより、方向決定精度が 10 kpc の距離で発生した超新星爆発に対して 4 ∼ 5◦ から 3◦ (90% 信頼度) に向上することが期待される。

2.2.1.5 超新星爆発の予知星が最後に超新星爆発に至る前段階にケイ素燃焼プロセスがある。この期間は二日間であるが、その間に

5 × 1050 erg のエネルギーが放出されると考えられている。このニュートリノは高々 3 MeV 程度のエネルギーしかもたないため SK での観測は期待できないが、反電子ニュートリノによる逆 β 反応を、Gd による中性子捕獲を用いて捉えることでの観測が期待できる。ベテルギウス (地球から 0.2 kpc の距離) が超新星爆発を起こす場合、ケイ素燃焼プロセスの二日間に中性子捕獲事象が 1000 イベント程度期待される。

2.2.2 Gd 化合物の選択
Gd を SK の超純水に導入するが、単体の Gd は水に溶けないため化合物の形で溶解させる必要がある。そのため
Gd 化合物水溶液が SK タンク中でどのような振る舞いを示すか検証し、適切な化合物を決定する必要がある。Gd 化合物の候補である塩化 Gd(GdCl3 )、硝酸 Gd(Gd(NO3 )3 )、硫酸 Gd(Gd2 (SO4 )3 ) について試験を行った。どの化合物水溶液も SK に用いられているステンレス (SUS304) を腐食することは無かったが、塩化 Gd 水溶液は鉄イオンの溶出により水溶液が黄色に変色した。さらに、硝酸 Gd 水溶液は 350 nm 以下の波長の光を強く吸収するため、チェレンコフ光を 30% 吸収することが判明した。そのため、これまでの試験で特に問題のなかった硫酸 Gd が SK-Gd に用いられる化合物として決定された。

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

31

図 2.24: シミュレーションによる SK への Gd 導入前後の超新星爆発発生方向決定精度

その後、SK タンク内で使われている全ての部材 (31 種) に対して硫酸 Gd 水溶液の浸漬試験 (に室温 (20-25 ◦ C) で3 か月) を行った。その結果 PMT を固定しているゴムバンドのみ水溶液の変色が見られたが、純水に対しても変色が見られた。しかし、SK の観測に影響が見られない程度であると評価され、0.1% 濃度の硫酸 Gd 水溶液に対するゴムバンドの変質もないことが確認された。図 2.25 に硫酸ガドリニウム八水和物 ( Gd2 (SO4 )3 · 8 H2 O) を示す。

図 2.25: 硫酸ガドリニウム八水和物 ( Gd2 (SO4 )3 · 8 H2 O)

2.2.3 硫酸 Gd 水製造循環装置
従来の 2.1.5 の超純水製造循環装置では純化過程で Gd3+ と SO4 2− が取り除かれてしまう。そのため SK-Gd に向けた新たな硫酸 Gd 水製造循環装置が開発された。2019 年 12 月より従来の超純水製造循環装置から硫酸 Gd 水製
造循環装置への切り替えが行われた。現在は硫酸 Gd を溶かす前段階として、超純水での試験運用を行っている。図2.26 に硫酸 Gd 水製造循環装置の概略図を示す。
また、2018 年の改修工事では図 2.27 に示すように SK タンク内の配管も変更され、120 ton/hour の硫酸 Gd 水の供給が可能になった。

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

32

1. 硫酸 Gd 運搬、溶解装置 (Gd poeder tranporter and Dissolving system)
粉末状の硫酸 Gd を運搬、溶解する一連の装置である。硫酸 Gd はフレキシブルコンテナに入れられた状態で運搬、供給されるが、若干塊り状になっているためほぐし器によって大まかにほぐされた後にホッパにより送り出されキャビテーションポンプによって溶解される。

2. 硫酸 Gd 水前処理装置硫酸 Gd 水前処理装置では、まず Gd に不活性な陽イオン交換樹脂により硫酸 Gd 水中の Gd 以外の陽イオンがより除かれる。この工程により、水中でイオン化しやすい 226 Ra の除去を行う。しかし、従来の陽イオン交換樹脂では Gd3+ も除去してしまうが、企業との共同開発により Gd3+ を取り除かずに陽イオンを交換する樹脂が開発された。
次に有機不純物が紫外線酸化装置によって光分解され、SO4 2− に不活性な陰イオン交換樹脂によって取り除かれる。
また、この樹脂はウランの除去も行う。これらの樹脂はそれぞれ 2400 L ずつ使用されている。
硫酸 Gd 水前処理装置はそのほかに紫外線照射装置、3 µm、1 µm、0.2 µm フィルターが組み込まれている。

3. 循環部循環部は紫外線酸化装置、熱交換器、Gd に不活性な陽イオン交換樹脂 (2400 L)、SO4 2− に不活性な陰イオン交換樹脂 (4600 L)、1 µm フィルター、紫外線照射装置、0.2 µm フィルターの構成が二系統並列で接続されており、それぞれ 60 ton/hour の供給量を持ち、合計で 120 ton/hour の硫酸 Gd 水の供給を可能にしている。

図 2.26: 硫酸 Gd 水製造循環装置

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

図 2.27: SK-Gd の超純水循環経路

33

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

34

2.3 EGADS 実験
EGADS(Evaluation Gadlinium s Action on Detector Systems) 実験とは SK-Gd に向けた研究開発実験である。
実験装置は SK と同じく旧神岡鉱山内の実験区域に建設、設置されており、総体積 200 ton の EGADS 検出器、EGADS 用硫酸 Gd 水製造循環装置および Gd の溶解に用いる 15 ton タンクおよびプレトリートメント系によって構成されている。この実験の目的を以下に列挙する。

1. 硫酸 Gd 水の透過率測定
実際の SK のセットアップに近い設定で運用した場合の硫酸 Gd 水の透過率を測定し、物理解析への影響を見積もる。

2. 硫酸 Gd 水製造循環装置の開発
SK で従来使用されていた超純水製造循環装置を Gd3+ と SO4 2− を除去しない仕様に改良する。
3. 硫酸 Gd の検出器本体への影響の検証
SK と同じ部材を用いて実験を行うことで、硫酸 Gd による腐食やさびなどの検出器本体への影響について長期的に試験する。

4. 水中での硫酸 Gd 濃度の制御
精度の良い物理解析を行うために硫酸 Gd をタンクに一様に溶かし、それを維持する必要がある。さらに水中の硫酸 Gd を回収する手法の確立も必須である。

5. 遅延同時計測法の検証
0.1%Gd 相当の硫酸 Gd 水において遅延同時計測による中性子タグが実際にできるか検証する。
6. 環境中性子レベルの測定
遅延同時計測による中性子タグにおいて環境中性子はバックグラウンドとなるため、その定量を行う。

2.3.1 EGADS 検出器
EGADS 検出器の設計図を図 2.28 に示す。EGADS 検出器は直径 541.7 cm、高さ 494.9 cm の円筒型タンクである。SK の様に外水槽、内水槽の二重構造はなく、内部表面に 240 本の PMT が取りつけられている。240 本の PMTのうち 224 本が SK と同型の PMT であり、残る 16 本はハイパーカミオカンデ計画に向けて開発されている新型

PMT である。SK と同型の PMT はアクリルカバーおよび FRP ケースつき (SK と同じセットアップ)、FRP ケー
スのみ、ケース無しのそれぞれの状態が図 2.29 に示すように一様に取りつけられている。これにより硫酸 Gd 水の

PMT に対する影響を検証することを期待している。

2.3.2 EGADS 用水システム
硫酸 Gd 溶解装置およびプレトリートメント系

EGADS 実験では粉末状の硫酸 Gd を 15 ton タンクに投入、タンク内の攪拌機によって溶解される。この段階で0.3%Gd 相当の硫酸 Gd 水はプレトリートメント系に送られる。プレトリートメント系は 3 µm フィルター、陰イオ
ン交換樹脂、UV ランプ、0.2 µm フィルターおよび熱交換器で構成されている。その後 0.1%Gd 相当に薄められた
硫酸 Gd 水は EGADS 用硫酸 Gd 水製造循環装置に送られる。

EGADS 用硫酸 Gd 水製造循環装置
EGADS 用硫酸 Gd 水製造循環装置の構成を図 2.30 に示す。現在 SK-Gd 用の硫酸 Gd 水製造循環装置については
2.2.3 にて解説を行ったが、これの研究開発段階にあたる EGADS 用硫酸 Gd 水製造循環装置では純化方法が少々異第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

35

図 2.28: EGADS 実験のセットアップ

図 2.29: EGADS 実験の PMT 配置図。番号は PMT の識別番号、ピンク、空色、白色は SK と同型の PMT であり、それぞれアクリルカバーおよび FRP ケースつき (SK と同じセットアップ)、FRP ケースのみ、ケース無し。黄色、緑色、橙色
はハイパーカミオカンデ計画に向けて開発されている新型 PMT である。

なる。プレトリートメント系供給、もしくは EGADS タンクから循環されてきた硫酸 Gd 水はまず沈殿を防ぐために冷却装置によって冷やされる。次にウルトラフィルターにより 10 nm 以上の微小な粒子を除去される。次に Gd3+と SO4 2− のイオンサイズよりも細かいナノフィルターによってこれらのイオンを水中から分離させる。分離された
水はイオン交換樹脂により比較的小さいイオンが取り除かれた後に浸透圧による濾過を経て再び Gd3+ と SO4 2− と混合される。

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

UV#1

0.2 m
2nd Stage Filter

Heat
Exchanger

5 m
1st Stage
FilterNanofilter#1#1
Nanofilter
Nanofilter#1
Nanofilter#1

0.5 tonCollection
Buffer Tank

Concentrated Gd NF Reject Lines

Recycles RO Reject Lines

Band-pass
SystemNanofilter#2
Nanofilter
Nanofilter#2
#2

DI
#1

TOC
#1
5 m
FilterAJ#1

200 tonEGADS
Detector

TOC#3

To Drain

Fast Recirculation Loop

TOC
#2

Chiller

Ultrafilter
Ultrafilter#3#3

Repressurization
Pump(>0.9 MPa, >1.5 ton/hr)

Conveying
Pump(~0.35 MPa,
>4 ton/hr)

UV#2

0.5 tonBuffer Tank
Repressurization
Pump(>0.9 MPa,
>2 ton/hr)

UF#2
RejectRO Permeate Lines

DI
#2

5 m
Filter

RO #1

図 2.30: EGADS 用硫酸 Gd 水製造循環装置

RO #2

Membrane
Degas

Ultrafilter #1

UV
#3

5 m

0.2
m

Ultrafilter#2#2
Ultrafilter

UF#1 Reject Line

36

UF#3
Reject

AJ#2

第2章

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

37

2.4 タンクオープン作業
SK では、実験開始から SK-IV まで水漏れが存在し、その量は ∼ 1 ton/day であった。超純水の場合は漏れた超純水の分を超純水循環純化装置で新たに純化し供給するだけで解決していた。しかし、SK-Gd 計画では SK 超純水に Gd を供給するため、漏水とともに Gd を失うことになる。さらに Gd を環境中に放出することにもつながる。このため、SK-Gd 計画を進めるにあたり、SK タンクの止水工事を行う必要があった。SK-IV の全ての観測を終了した

2018 年 5 月 31 日から、SK-V として新たに物理観測を開始した 2019 年 1 月 29 日までの期間をタンクオープン期間と呼ぶ。タンクオープン作業は SK-III 開始前以来であり、実に 12 年ぶりである。
タンクオープンで行われた作業を以下に列挙する。

1. SK タンクの止水工事
SK タンクの水漏れはタンクに用いられているステンレス板の接合部からと考えられ、図 2.31 の様にステンレ
ス版の溶接線と接合のためのボルト部分を、伸縮性に富んだ樹脂を用いて覆った。この樹脂は水の透過率を下げることを防ぐため、硫酸 Gd 水中でも溶出しない様に開発された。さらに SK の低エネルギー領域のバック
グランド源になる 222 Rn を増やさないために、226 Ra の濃度を抑えられている。

2. 配管改良
硫酸 Gd 水製造循環装置の給水流量が 120 ton/h に改良されたことに伴い、これに対応するために SK タンク
内の配管の刷新した。さらに、配置を変更することで、上下対照性を向上することで給水時の対流による水質の悪化を防ぐ。刷新された SK 水の循環経路は図 2.27 に示されている。

3. 不具合のある PMT の交換と HKPMT の導入
SK-III 以降、不具合のあった PMT を交換した。内水槽の PMT が 136 本、外水槽の PMT が 232 本交換され、内水槽の 136 本はハイパーカミオカンデ計画に向けて開発されている新型 PMT に交換された。

4. SK タンクのサビ取り
SK タンクオープン作業開始後、タンク壁面のステンレス面に大量の汚れとサビがついていることが分かった。
汚れには 3.1 に示す崩壊系列の最後に到達する安定核種の鉛などが含まれる。このためウェスやスチームク
リーナ等を用いてステンレス面のクリーニングを行った。

図 2.31: 止水材による補強方法

図 2.32 にタンクオープン期間中の SK タンクの水位のおおまかな遷移とそれに準じた作業を示す。満水時の水位は41.4m である。
1. 6 月頭 ∼20 日ごろまで
スーパーモジュール二つ分に相当する大きさのタンクの蓋が開けられ、タイベックシートがはがされた。タンクの水位を外水槽の厚みに相当する 2m 分下げ、内水槽上部の PMT を 24 本取り外し、内水槽内へアクセスする口を作った。さらに 1.9m 水位を下げ水位 37.6m(内水槽の上面から約 1.3m 低い水位) にて、外水槽および内水槽上面の PMT の交換を行った。なお、各作業領域で外水槽のタイベックシートは全てはがされる。

2. 6 月 20 日ごろから 8 月末まで
安全のため一度に水は抜かず、週に 2 回の頻度で水位を 2m ずつ下げ、各期間に 2m 側面の PMT の交換、ス
テンレス面のクリーニング、止水材による補強を行った。タンク内部へは外水槽、内水槽各一台ずつのゴンド

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

38

ラによって侵入し、外水槽は浮き床で敷き詰められている。内水槽でもゴムボートと浮き床を足場にしている。
外水槽のタイベックシートは順次はがされ、スーパーモジュール側のものは作業後に貼り直される。

3. 8 月末から 10 月中旬まで
タンクの水が完全に抜かれ、タンク底部の PMT の交換、ステンレス面のクリーニング、止水材による補強を行った。底部の配管の刷新もここで行われた。

4. 10 月中旬から 12 月中旬
タンク底部での作業が全て終わり、外水槽のタイベックシートを貼り直した後、タンクへの給水循環が開始された。

5. 12 月中旬から 1 月下旬
外水槽上部のタイベックシートの取りつけ、ステンレス面のクリーニング、ほこりの除去等を行った。さらに上部で残っていた PMT の交換も行われた。

6. ∼1 月 29 日
最後の給水により 2019 年 1 月 29 日に満水となり、全ての作業が終了しタンクの蓋を閉め、観測を再開した。

7. 1 月 31 日 ∼2 月 7 日
止水工事の経過を見るために、給水循環を停止して水位のモニターを行った。モニターには 0.1 mm(0.12 tonに相当) の精度で水位を計測できる水位計を使用した。
測定の結果有意な水位の変化は見られず、上限値として < 0.017 ton/day を得た。これは目標値である

0.03 ton/day を満たし、改修工事前と比較して漏水量は 1/200 以下である。2020 年 1 月現在まで有意な漏れは確認されていない。

図 2.32: タンクオープン期間中の SK タンクの水位の遷移

第2章

スーパーカミオカンデ検出器と SK-Gd プロジェクト

39

図 2.33: タンクオープン作業の様子:SK 超純水で満たされた内水槽。6 月頭 ∼20 日ごろの期間の様子である。水の透過率が高い
ため、約 40 m 下の内水槽底面の PMT が確認できる

図 2.34: タンクオープン作業の様子:外水槽側面。6 月 20 日ごろから 8 月末までの期間である。右手にスーパーモジュール、左手にステンレスの外水槽壁面、足元は浮き床である。

40

第3章

SK-Gd プロジェクトで予想されるバックグラウ
ンド
SK-Gd プロジェクトでは SK 超純水に 0.1%Gd 相当の 120 ton の硫酸ガドリニウム八水和物 ( Gd2 (SO4 )3 · 8 H2 O)(以下硫酸 Gd) を導入する。しかし超低バックグラウンド実験である SK では、硫酸 Gd 中の放射性不純物が深刻な
バックグラウンドになり得るため、硫酸 Gd の放射性不純物量を定量し、管理する必要がある。この章では、硫酸 Gd
中の放射性不純物が物理解析に与える影響を見積もり、設定された各放射性不純物に対する要求値について述べる。

3.1 放射性不純物によるバックグラウンド
3.1.1 放射性バックグラウンドとなる核種
3.1.1.1 トリウムとトリウム系列
トリウム (Thorium) は原子番号 90 のアクチノイド系列の元素である。原子量 209 から 238 までの 27 種の同位体に安定なものは存在せず、天然同位体は 232 Th 一種類のみである。232 Th は半減期が 1.405 × 1010 年と非常に長く、地殻中に 10 ppm 程度のオーダーで存在する。232 Th の崩壊系列はトリウム系列と呼ばれ、安定同位体の 208 Pb に至るまで崩壊を続ける。トリウム系列に属する核種は比較的半減期が短く、最長のものでも 232 Th の娘核種にあたる
228

Ra で 5.75 年である。崩壊図を図 3.1a に示した。

3.1.1.2 ウランとウラン系列、アクチニウム系列
ウラン (Uranium) は原子番号 92 のアクチノイド系列に属する元素である。安定同位体は存在しない。天然存在比は 238 U が 99.3 %、235 U が 0.7 % でその他はごく微量である。特に 238 U と 235 U は寿命がそれぞれ 4.47 × 109 年、

7.04 × 108 年と非常に長い。
これらは天然では地殻中に数 10ppm 存在し、それぞれウラン系列、アクチニウム系列の親核種であり、その崩壊
図を図 3.1b と図 3.1c に示す。

3.1.2 硫酸 Gd に対する放射性不純物の要求値の設定
SK-Gd プロジェクトの予備実験として EGADS 実験を行った。EGADS 実験では水の透過長を確認するのが主たる目的であったため、使用した硫酸 Gd の放射性不純物については特に条件を課さず市販されている純度の高い硫酸

Gd を使用した。具体的な純度は、99.99% であったが、残りの 0.01% は主として他のレアアース元素であった。硫酸 Gd の不純物測定結果を表 3.1[24] に示す。この値を用いて放射性不純物等が SK の物理解析に及ぼす影響を見積
もった。

第3章

SK-Gd プロジェクトで予想されるバックグラウンド(a) トリウム系列41(b) ウラン系列(c) アクチニウム系列

図 3.1: 各系列の崩壊図

第3章

SK-Gd プロジェクトで予想されるバックグラウンド

42

表 3.1: EGADS 実験に用いられた硫酸 Gd 中の放射性不純物量 [24]

系列
238

232

U

Th

同位体

濃度 [mBq/kg]

238

U

50

226

Ra

5

228

Ra

10

228

Th

100

235
235

U

227

U

32

Ac / 227 Th

300

3.1.3 超新星背景ニュートリノ解析に対するバックグラウンド
2.2 章で述べた通り、0.1 % Gd 相当の硫酸 Gd を導入した SK では超新星背景ニュートリノ事象が年間約 5 イベン
ト検出されると予想されている [22][21]。

3.1.3.1
238

238

U の自発核分裂U の崩壊はほとんどが α 崩壊によって 234 Th とへ変化する。しかしごくわずか、5.5 × 10−5 % の分岐比で自発核分裂を起こす。このうち崩壊に伴うガンマ線が超新星背景ニュートリノ信号の解析閾値の 10.5 MeV 以上である割合はN [Eγ ≥ 10.5 MeV] =∫ ∞1 ( −E)e 1.4 dE = 5.4 × 10−4 SFs with Eγ > 10 MeV
1.4
10.5

(3.1.1)である [24]。さらに自発核分裂のうち中性子を一つのみ放出する崩壊の分岐比は 28% である。以上より、50 mBq/kgの 238 U を含む硫酸 Gd を 0.1 % Gd 相当 SK 超純水に導入した場合∼ 5.5 [γ(Eγ > 10.5 MeV + 1n] イベント / year / FV

(3.1.2)の検出が予想される。FV は SK の有効体積 (Fiducial volume) を表し、22.5 kton である。この値は超新星背景
ニュートリノ事象の予想値と同程度であるため、このバックグラウンドに対して 238 U 含有量の要求値は市販品の1/10 である 5 mBq/kg 以下に設定された。
3.1.3.2 β 崩壊による偶発同時計数
超新星背景ニュートリノの解析は最初の信号の 60 ナノ秒以内に、半径 2m 以内の水中でエネルギー閾値

E > 3 MeV の遅延信号が計測されたイベントを用いる。しかし放射性不純物由来の放射線を遅延信号として、
通常の太陽ニュートリノ候補事象と偶発同時計測をしてしまう可能性がある。太陽ニュートリノ候補事象のうち

E > 10 MeV 以上の信号 ( ∼ 1460 events/year/FV) に対し、212 Bi、214 Bi、208 Tl のベータ崩壊による E > 3 MeV
以上の信号が偶発同時計測頻度は ∼ 0.05 (accidental coincidence) / year / FV と見積もられる。この値は超新星背景ニュートリノ事象の予想値に対して十分低い。

3.1.4 太陽ニュートリノ解析に対するバックグラウンド
現在の SK での太陽ニュートリノの解析閾値は 3.5 MeV である。現在の SK において、太陽ニュートリノ解析のためのカット (以下太陽カット) のみをかけ、太陽方向から来るイベントのみを選別する solar angle カット
をかける前の太陽ニュートリノ候補事象のうち、3.5 MeV から 10 MeV のエネルギーを持つイベントの頻度は∼ 200 [solar candidates]/day/FV である。

第3章

SK-Gd プロジェクトで予想されるバックグラウンド

43

3.1.4.1 放射性不純物由来の中性子
Gd が放射性不純物由来の中性子を捕獲し、放出される γ は太陽ニュートリノ候補事象になり得る。0.1 % Gd 相
当の硫酸 Gd 水での中性子捕獲効率は 90% であり、中性子捕獲による信号のうち 36% が現在の太陽カットでは残ってしまう。市販品の放射性不純物量では ∼ 320 [neutrons after solar cuts]] / day / FV と太陽ニュートリノイベン
トと同程度のイベントの検出が予想される。このバックグラウンドイベントはアクチニウム系列中流の 227 Th によるものである。これらの崩壊に伴う α 線が18

O (α, n)反応によって中性子を発生させる。そのため 227 Th の濃度の要求値は市販品の 1/10 である 30 mBq 以下に設定された。

3.1.4.2 β 崩壊によるバックグラウンド
放射性バックグラウンドによるベータ崩壊スペクトルの中で、SK の解析領域である 3.5 MeV を超えるエネルギーの割合を図 3.2 に示す。さらに現在の太陽カットにおけるこれらの除去効率を表 3.2 に示す。以上より、予想されるバックグラウンド量は 3 × 105 (βs after solar cut) / day / FV と太陽ニュートリノに対し非常に高い。特に 208 Tlの影響が最も高い。放射平衡のとき親核種である 228 Th の濃度 100 mBq/kg に対し分岐比が 36% であるため、予想されるバックグラウンド量は 100 mBq/kg(208 Tl) × 36%(BR for 208 Tl) × 0.21%(cut eﬀ ) × 2 kg/ton(for0.2%) ×

22.5 kton × 86400 sec =∼ 294000 events/day である。これを ∼ 200 [solar candidates]/day/FV 以下にするため、
228

Th の濃度の要求値は市販品の 1/2000 である 0.05 mBq 以下に設定された。

次に 214 Bi についても同様に議論する。放射平衡のとき四世代分親核種である 226 Ra の濃度と同程度になるため、予想されるバックグラウンド量は 5 mBq/kg(226 Ra)×0.01%(cut eﬀ )×2 kg/ton(for0.2%)×22.5 kton×86400 sec =∼1944 events/day である。これを ∼ 200 [solar candidates]/day/FV 以下にするため、226 Ra の要求値が市販品の1/10 である 0.5 mBq 以下に設定された。
表 3.2: 各核種によるバックグラウンドの太陽カットでのカット効率

同位体

残留割合

208

Tl

0.21%

212

Bi

< 2 × 10−4 %

214

Bi

0.01%

3.2 放射性不純物ではない不純物によるバックグラウンド
これまでは放射性不純物によるバックグラウンドを議論してきたが、放射性不純物以外で SK での観測に影響を及
ぼす不純物についてもここで議論する。

3.2.1 セリウムによる発光
EGADS 実験での 241 Am/Be 線源を用いたキャリブレーション測定の結果の中に、Ce による発光と考えられる遅延時間 50 ns、波長約 350 nm の蛍光が観測された。セリウムは 255 nm 付近のチェレンコフ光を吸収し、50 ns の時
定数で 350 nm の蛍光を示す。その後 ICP-MS を用いた測定により、硫酸 Gd 中の Ce 含有量が最大 50 ppm であると定量された。この結果を受け、蛍光が SK の物理解析に及ぼさないために、硫酸 Gd 中の Ce 混入量の上限値として 50 ppb が設定された。

第3章

SK-Gd プロジェクトで予想されるバックグラウンド

44(a) 208 Tl(b) 214 Bi(c) 212 Bi

図 3.2: 各放射性核種による β 線のスペクトル [24]。太陽ニュートリノの解析閾値とそれを上回る割合も図中に示す

第3章

SK-Gd プロジェクトで予想されるバックグラウンド

45

3.3 硫酸 Gd 中不純物の要求値のまとめ
以上の議論によって設定された各不純物に対する要求値を表 3.3 に示す。226 Ra については半減期が 1600 年と長く、ウラン系列では放射平衡が崩れている場合が見られるため、238 U と 226 Ra の要求値は別々に出している。
表 3.3: 硫酸 Gd 中不純物の要求値

系列

同位体

超新星背景ニュートリノ

太陽ニュートリノ

U

＜5

＜5

226

Ra

-

＜ 0.5

228

Ra

-

＜ 0.05228

Th-＜ 0.05U-＜ 30

Ac / 227 Th

-

＜ 30

238
238

232

U

Th

235
235

U

227

要求値 [mBq/kg]

元素

要求値 [ppb]

Ce

＜ 50

46

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング
本章では SK-Gd のバックグラウンドになり得る各元素に対して行ったスクリーニングの手法と結果について述べる。現在 SK コラボレーションでは T1 スケジュール (§2.2 参照) に向け、最終目標の 10% 濃度に当たる 0.01%Gd
相当の硫酸ガドリニウム八水和物 (以下硫酸 Gd)12 ton に加え、硫酸 Gd 水製造循環装置に用いる樹脂用の 2 ton、合計 14 ton(29 ロット) の硫酸 Gd を必要としている。硫酸 Gd はこれまでに前章の表 3.3 の要求値を満たす硫酸 Gdの製造に成功した企業から製造され、現在送られてきた 14 ton(29 ロット) が神岡で保管されている。
硫酸 Gd は発送前に企業により要求値を満たしていることが確認されてから神岡へ送られてくる。さらに、SK-Gdに向けた要求値は非常に厳しい基準であるため、我々でも測定を行いより精度よく確認を行う必要がある。企業での測定では 238 U は濃縮せず、232 Th は企業独自の抽出手法により濃縮したうえで ICP-MS(§4.1) で測定している。
我々の測定では 238 U、232 Th ともに後述する抽出手法を用いて測定を行う。226 Ra に関しても、企業は放射平衡を仮定しての測定をしているが、我々は HPGe 検出器 (§4.2.3) を用いた測定により、長寿命核種以降の放射性不純物に関しても確認を行う。2020 年春に予定されている SK タンク水への Gd 導入、循環開始に向け、これらの硫酸 Gd に対してロットごとにスクリーニングを行い、品質の確認を行う必要がある。
表 4.1 にロットごとの硫酸 Gd の原材料構成と質量を示す。製造プロセスの制限により、1 ロットは 500 kg を上限に製造される。原材料とは硫酸 Gd を製造する前の酸化 Gd(Gd2 O3 ) のことである。大きく分けて原料 A 群, 原料 B
群, 原料 C 群の三種 (A1 ∼ A5, B1 ∼ B4, C1 ∼ C5) あり、原料 A 群は昨年度調達した酸化 Gd であり、原料 B 群お
よび原料 C 群は今年度調達した酸化 Gd であるが、B は酸化 Gd 中の Ce 含有量が多いものである。さらに Ce は硫
酸 Gd の製造過程で取り除くことが難しいため、原料 B から製造された硫酸 Gd は Ce が比較的多く含まれることが予想される。

4.1 ICP-MS を用いたセリウム (Ce)、ウラン (U)、トリウム (Th) の測定
安定同位体であるセリウムと寿命の長い放射性元素であるウラン、トリウムに対するスクリーニングには、誘導結合プラズマ質量分析法を用いた。

4.1.1 誘導結合プラズマ質量分析法 (ICP-MS)
誘導結合プラズマ質量分析法 (Inductively Coupled Plasma - Mass Spectrometry ) は溶液に対する元素分析手法である。1980 年 Houk[25] により発表され、今日では分析化学の分野で広く使用されている。誘導結合プラズマ(ICP) をイオン源として使用し、発生したイオンを質量分析部 (MS) で検出、定量する。液体サンプルに対して多元素を同時に分析可能であり、検出感度に優れている。その感度は ppt(1 pg/mL) レベルの定量が可能であり、神岡での ICP-MS を用いた測定では、ウランやトリウムに対しての測定感度は ∼ 20ppq にまで達するため、半減期の長い
放射性核種に対しては Ge 検出器等の放射能測定手法より高感度な測定が可能である。

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング47

表 4.1: T1 スケジュールに向けた硫酸 Gd のロット一覧

ロット番号

原材料構成

1

A2

2

A3

A3

A1

納品日

質量 [kg]

7 月 19 日500

7 月 19 日

500

3

A1

7 月 19 日

500

4

A1

6 月 10 日500

6 月 10 日500

7 月 19 日500

7 月 19 日

500

5
6

A1
A4

A4

A5

7

B1

A5

8

A5

B2

7 月 19 日

500

9

A5

B2

7 月 30 日

500

10

A5

7 月 19 日500

7 月 19 日500

7 月 30 日

500

11

B2

B3

A1

12

C1

B3

13

C1

7 月 30 日

500

14

C1

7 月 30 日

500

15

C1

7 月 30 日500

7 月 30 日500

9 月 17 日500

9 月 17 日500

9 月 17 日500

9 月 17 日500

9 月 17 日

500

16

C1

C2

17

C2

18

C2

19
20
21

B2
C2

C2

C3
C3

B4

22

C3

9 月 17 日

440

23

C4

9 月 30 日

500

24

C3

9 月 30 日

480

25

C3

9 月 30 日

500

26

C4

9 月 30 日

500

27

C4

9 月 30 日

500

28

C4

9 月 30 日500

9 月 30 日

80

29

C4

C5

SK-Gd プロジェクトに向けたスクリーニングのために、2016 年 12 月に神岡鉱山内のクリーンルームに Agilent 社
製 Agilent 7900 ICP-MS [26](図 4.1) を導入し、分析を行った。また以下では、単に ICP-MS と表記した場合、今回使用した Agilent 7900 ICP-MS のことを指すものとする。

4.1.2 ICP-MS の検出原理
図 4.2 に ICP-MS の構成を示し、ICP-MS の検出原理について解説する。

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

48

図 4.1: Agilent 7900 ICP-MS

図 4.2: ICP-MS の構成 [26]イオン源
ラジオ波 (RF) コイルの中心に位置する石英製トーチにアルゴンガスを導入し、アルゴン同士を衝突させることで高エネルギーのアルゴンプラズマ (6000 ∼ 10, 000 K) を発生させる。液体サンプルはネブライザー (噴霧器) によりエアロゾル化され、スプレーチャンバーにより選別された粒径の小さい霧のみがプラズマトーチに導入される。水溶液中に含まれる元素はプラズマにより瞬時に分解、元素化、そしてイオン化する。

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

49

質量分析部
発生したイオンはサンプリングコーンとスキマーコーンと呼ばれるオリフィスを通り、差動排気によって高真空(∼ 10−4 Pa) に維持された質量分析部に送られる。質量分析部に入射したイオンはイオンレンズによって収束され、後述する ORS コリジョンセルを通過後、四重極質量アナライザにより質量電荷比ごとに分離され、特定の元素ごとに二次電子増倍管にてカウント数を測定される。

4.1.3 オートサンプラー
ICP-MS では一度に複数サンプルの測定を可能とするために試料導入オートサンプラーが用意されている。回転するサンプル台に対しニードルで試料を吸い上げるため、一度に (キャリブレーション溶液を含む)50 を超える試料の測定が可能である。吸い上げられた試料はネブライザーへ送られる。コンタミネーションによる測定精度の低下を防ぐため、オートサンプラー全体はクリーンブースで覆われている。これにより、コンスタントバックグラ
ウンドを ∼ 0CPS (Counts Per Second) にすることができる。神岡鉱山内のクリーンルームの空気清浄度はクラス

1000(ISO 14644-1 Class6 相当) として、クリーンブース内のクリーン度はクラス 100(ISO 14644-1 Class5 相当) として設計されている。

4.1.4 試薬および機器
ICP-MS 用の溶液作成には超高純度の SK 水 [16] と超高純度分析用 68% 硝酸 HNO3 (多摩化学製 TAMAPURE
AA-100[27]) を使用した。さらに使用した樹脂、カラム、ボトル、その他の機器の事前洗浄には、電子工業用 (EL グ
レード) 70% 硝酸 HNO3 および 35% 塩酸 (HCl) (どちらも和光純薬工業株式会社 [28]) を使用した。
使用した容器は全てポリプロピレン製である。サンプル溶液の作成と保存には 30 mL および 100 mL、オートサンプ
ラーには 14 mL の容器を用いた。それぞれ使用開始前に予洗浄として 1 mol/L 硝酸 (EL グレード) で一晩以上つけ置き、超純水ですすいだ上で使用する。予洗浄により容器の工業生産過程での汚染を ICP-MS での測定感度以下のレベルまで除去できる。

4.1.5 元素の定量
元素の定量方法として、検量線法という較正手法を用いた。検量線法は既知の濃度の目的元素を含む溶液 (標準溶液) を用いて検量線を引く方法である。ICP-MS では測定ごとに検量線を引き、連続して試料溶液の測定を行う。今回の測定で用いた汎用混合標準溶液 (SPEX 社)[29] の詳細を表 4.2 に示す。
表 4.2: ICP-MS 用標準溶液

溶液名

ベース溶液

対象元素

濃度

XSTC-1 (希土類元素混合)

5%HNO3

Ce 他 16 元素

各 10mg/L

XSTC-331 (汎用混合標準液)

2%HNO3

U,Th 他 29 元素

各 10mg/L

図 4.3 に 238 U と 232 Th に対する検量線を示す。ICP-MS の検出限界 (DL) はDL <3 σblank,aで定義される。σblank はブランク溶液の統計誤差、a は検量線の傾きである。

(4.1.1)

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

50

図 4.3: U,Th に対する検量線の例 [30]4.1.6 測定精度の低下要因とその対策
ICP-MS で非常に高感度、高精度での測定を行うためにいくつか注意しなくてはならない点がある。

(a) マトリックス効果
濃度の高い元素を含む (> 0.01%) 溶液を ICP-MS に導入した場合、その元素が目的元素のイオン化を妨害、感度が低下する現象をマトリックス効果という。図 4.4 にマトリックス効果の例として、各濃度の硫酸 Gd 溶液に対して 115 In、205

Tl、209 Bi の各元素を添加した際の感度の変化を示す。Gd のマトリックス効果により、0.2% Gd2 (SO4 )3 · 8 H2 O

では感度 (CPS) が 30% ∼ 40% に低下していることがわかる。
マトリックス効果の対策として以下の二点が挙げられる。
妨害元素を薄める
妨害元素 (マトリックス) の濃度を 0.01% 以下にすることで、マトリックス効果の影響を無視できる。しかし目的元素の濃度が低い場合、このまま薄めただけでは目的元素が ICP-MS の測定感度を下回る。この場合は化学分離を行いマトリックスに対して目的元素のみを抽出する。化学分離の詳細については §4.1.8 にて述べる。
内標準補正
目的元素に性質の近い元素を添加し、その元素の感度変化を用いて目的元素の濃度を補正する方法である。後述する化学分離によってマトリックスが除去できていることを確かめる用途にも使われる。

(b) スペクトル干渉
スペクトル干渉とは試料溶液中に存在する元素同士が多元素イオンを形成し、その質量の和に近い質量を持つ元素のカウント数を過大評価してしまう現象である。Gd(質量数 152∼160) の場合、酸素原子 (質量数 16) との多原子イオンを形成することで、質量数 168∼ 176 の領域のカウント数が過大評価されてしまう。
スペクトル干渉の対策として以下が挙げられる。

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

51

図 4.4: マトリックス効果による感度の低下の例 [30]。横軸は Gd2 (SO4 )3 · 8 H2 O の濃度、縦軸は硫酸 Gd の濃度が 0% の時のカウント数を基準とした各元素のカウント数を百分率で表したものである。

マトリックスを減らす
目的元素に対して 10 ∼ 20 程度低い質量数を持つ元素がマトリックスとして存在する場合、このマトリックスがス
ペクトル干渉を起こす。この場合の対策として目的元素に対してマトリックスを化学分離で取り除く必要がある。

ORS コリジョンセルを用いる
ORS(Octopole Reaction System) コリジョンセルに He ガスを通すことで、スペクトル干渉を抑えることができる。多原子イオンのイオン半径が大きい程 He ガスとの衝突断面積が大きいため、イオン半径の小さい目的元素に比べて運動エネルギーの損失が大きくなる。さらにセルの出口と四重極質量アナライザとの間に数ボルトのポテンシャ
ル障壁をおくことで、He ガスにより運動エネルギーが低下した多原子イオンはポテンシャル障壁に弾かれ、四重極質
量アナライザに侵入することを防ぐ。

ORS コリジョンセルの導入により 0.2 mol/L 硝酸ブランク溶液中の 232 Th と 238 U の多原子イオンによるダーク
カウント数が、He ガス無しでは各約 10 CPS であったのに対し、He ガスを使用することで 1 CPS 未満に抑えることを実現した。

(c) メモリー効果
メモリー効果とは、ICP-MS に濃度の高い溶液を導入することで、内部に残った元素が以降のサンプルの測定に影響を及ぼす現象である。例として、1 ppb の 232 Th を測定後、洗浄が不十分な状態で 1 ppt の 232 Th を測定すると
232

Th が通常よりも多くカウントされてしまう。メモリー効果の対策として以下が挙げられる。

洗浄
測定ごとに洗浄を行うことで測定器内部の元素を洗い流す。1 mol/L 以上の硝酸水溶液を長時間流すことが望ま
しい。

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

52

測定順序
サンプルの測定を濃度が低いものから順に高いものへの順にすることでメモリー効果を防ぐ。
定期的な部品の洗浄、交換
使用するガラス機器の洗浄を行う。5% 硝酸水溶液にしばらくつけておき、その後純水でよくすすぐ。また、古くなったガラス機器やチューブ等は定期的に交換する。

4.1.7 セリウムの測定方法
セリウム (Ce) は 2%HNO3 を用いて質量比で 1 万倍に希釈した後、ICP-MS を用いて測定した。Ce の濃度に対する要求値は < 50 ppb であるため、測定値 5 ppt が Ce 濃度 50 ppb に対応するため十分測定が可能であり、Gd2 (SO4 )3 · 8 H2 O も 0.01% と、マトリックス効果による影響が無視できる濃度である。
1 万倍希釈測定用溶液は 7 mol/L 100 mLHNO3 に 1 g の Gd2 (SO4 )3 · 8 H2 O を溶かしたものをさらに 2%HNO3
で 100 倍希釈し作成した。

測定結果
Ce に対する測定結果を図 4.5 に示す。全てのロットに対して Ce 濃度は要求値を満たしている。この結果を表 4.1
中の原料構成と比較すると、原料 B 群を使用したロットのサンプルで比較的高い Ce 濃度を示している。さらに、後半のロットでは#18,21 が比較的高い Ce 濃度を示しているが、これは該当ロットの原料に原料 B 群が使用されているためと考えられる。以上より、Ce 濃度は原材料に相関があると考えられる。

図 4.5: Ce 測定の結果。赤線は Ce 濃度に対する要求値

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

53

4.1.8 ウラン、トリウムの測定方法
固相抽出法
硫酸 Gd 中のウラン、トリウム濃度に対する要求値は、質量に換算すると 238 U は < 400 ppt、232 Th は < 13 pptである。セリウムと同様の測定方法の場合、ウラン、トリウムの測定に対してはマトリックス効果を抑えながら目標
感度の測定することが難しいため、化学分離を行い硫酸 Gd 中からウラン、トリウムを抽出した後に測定を行いたい。
このためウラン、トリウムに対しては吸着力が強く、かつ Gd を吸着せず、Gd からの樹脂の吸着力への干渉に強い
化学樹脂が要求される。
R
以上の理由によりウラン、トリウムに対しては、UTEVA⃝Resin [31] と呼ばれる樹脂を使用した固相抽出法を用いた。
固相抽出法とは pH によってウラン、トリウムの吸着度が変化し、かつ今回マトリックスとなる Gd には不感な樹脂を使い、ウラン、トリウムのみを抽出し測定する方法である。以下に固相抽出法の概要とその手順について解説する。
R
UTEVA⃝
ResinR
今回使用した UTEVA⃝Resin [31] は樹脂内の抽出材であるジアミルアミルホスホン酸 (DAAP) がアクチノイド

元素と硝酸錯体を形成する性質がある。錯体の形成は硝酸濃度に依存し、その様子を図 4.6 に示す。
固相抽出法には 20mL、内径 9mm のカラム (ジーエルサイエンス社製 LSC-ϕ9 [32]) を使用し、図 4.7 に示す様にスタンドに対しチップ、流量調節用のバルブ、カラムを順に設置、樹脂をカラムの内部に 0.3g 充填した。樹脂の流出と拡散を防ぐためにフリットを用いて樹脂を挟んでいる。これらの機材は全て他のボトルなどと同様 1 mol/L 硝酸(EL グレード) で一晩以上つけ置き、超純水ですすいだ上で使用する。

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

54

R
図 4.6: UTEVA⃝Resin による元素吸着の硝酸濃度依存性 [31]。横軸は硝酸濃度、縦軸 k′ は吸着効率

固相抽出法の手順
手順を図 4.8 に示し、各手順について解説する。

(a) 予洗浄
図 4.7 のセットアップに対し、樹脂及びカラム、バルブ、チップの内側の予洗浄を行う。SK 水 20 mL で洗浄後、

7 mol/L 硝酸 (EL グレード)、1 mol/L 塩酸 (EL グレード)、SK 水をそれぞれ 20 mL ずつ導入した。以下特筆しな
い限り流量調節バルブは全開 (約 5 mL/min) である。

(b) 操作ブランク
予洗浄後の機器自体のウラン、トリウム量を確認するために操作ブランクを回収する。はじめにカラム内の不純物を浮かせるために 7 mol/L 硝酸 20 mL を導入。ウラン、トリウムが存在した場合、これらは樹脂に吸着される。次に 0.1 mol/L 硝酸 20 mL を導入し、樹脂に吸着されていたウラン、トリウムを溶離させ回収し ICP-MS で測定、これをブランク値とする。
予洗浄の有無で操作ブランクのウラン、トリウム量の測定を行った結果、予洗浄無しの場合 ∼1 ppt のウラン、ト第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

55

図 4.7: 固相抽出法のセットアップ

リウム濃度での汚染が見られたが、予洗浄後の場合ウラン、トリウム濃度は ∼10 ppq にまで低下していた。

(c) コンディショニング
次の手順で樹脂にサンプル溶液を導入し、ウラン、トリウムを吸着させるが、あらかじめ硝酸濃度をサンプルと合わせておくため樹脂に 7 mol/L 硝酸を 3 mL 導入した。

(d) 分離1.0 g の Gd2 (SO4 )3 · 8 H2 O を 7 mol/L 硝酸 100 mL に溶かしたサンプル溶液を樹脂に 18 mL 導入した。この時、樹脂にサンプルを十分吸着させるため、バルブを調整し流速を約 0.3 mL/min に設定した。サンプルが樹脂を通過した後、バルブを再び全開にする。

(e) 樹脂の洗浄
ウラン、トリウムを溶出する前に、樹脂内に残っている Gd を洗浄するために 7 mol/L 硝酸 1.5 mL を三回導入した。

(f) 溶離ここまでの手順でウラン、トリウムが吸着されている樹脂に対し、0.1 mol/L 硝酸を通すことで溶離を行う。図 4.6に示されるように、0.1 mol/L 硝酸を通液することでウラン、トリウムが溶離される。しかしながら、ウラン、トリウムは低濃度の酸溶液中でカラムや樹脂の表面に吸着されることがあり、特にこの効果はウランに対しトリウムの方が強く、1 ppt 未満の濃度でより顕著に現れる。このため以下の手順をとる。

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

56

図 4.8: 固相抽出法の手順

0.1 mol/L 硝酸 6 mL を樹脂に導入。この手順でウランの 80% 以上は溶出される。次にカラム内部や樹脂の表面に付着したトリウムを除去するため、7 mol/L 硝酸 6 mL を樹脂に導入。最後に残りのウラン、トリウムを収集するために 0.1 mol/L 硝酸 6 mL を樹脂に導入。合計 18 mL を回収し、これを回収し、ICP-MS 測定用の溶液とする。

回収率
回収率はウラン、トリウムを含む標準溶液 XSTC-1 を 1 mol/L 硝酸で希釈し 1 ppt の溶液を作成、これを測定ごとにサンプルと同じ手順で固相抽出法で処理したものを測定した。標準溶液中に Gd は含まれていないが、Gd の濃度に関わらず固相抽出法によるウラン、トリウムの抽出、回収が可能であることが確認されている [30] ため、標準溶液の回収率をもってサンプル中のウラン、トリウムの回収率を見積もった。表 4.3 に 12 月 18 日の測定の回収率を示す。
表 4.3: ウラン、トリウムの回収率 (12 月 18 日測定分

XSTC-331 (1 ppt)
元素名

溶離液濃度 [ppt]

ブランク [ppt]濃度 (溶離液-ブランク)[ppt]

回収率 [%]

ウラン

0.995 ± 0.023

0.016 ± 0.001

0.98 ± 0.01

98 ± 1%トリウム

1.054 ± 0.013

0.021 ± 0.006

1.03 ± 0.02

103 ± 2%

今回のスクリーニングを通してウラン、トリウムの回収率は 90% を超えていた。

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

57

測定結果
ウラン、トリウムの測定結果を示す。図 4.9 にロット#1-19 の測定結果を示す。トリウム (下図) の赤線は要求上限値である (ウランはプロット範囲外)。ロット#1-8 と 10-14 は 2019 年 8 月 29-30 日、ロット#9,12,15,18 は 2019 年

10 月 28-29 日、ロット#16,17,19 は 2019 年 10 月 30-31 日の測定結果である。
8 月 29 日 30 日の測定による結果のエラーが大きい。先述の通り ICP-MS では四重極質量アナライザによって質量選択を行い、各元素ごとに三回カウント数を測定し、その平均値と誤差を結果とする。通常一回の測定の積分時間は10 秒であるが、今回の測定では操作ブランクの測定のみ積分時間を 0.1 秒に設定したため、誤差の値が大きくなっている。
測定結果はウランに関しては全てのロットで要求値を満たしている。一方トリウムに関してはロット#11 と#17
で、トリウムの濃度が要求値を有意に (2σ 以上) 超えていることがわかる。しかし、一度の測定のみではカラムの汚染等、硫酸 Gd 以外の原因も考えられる。これらのサンプルのうち、ロット#11 の再測定を 10 月 30-31 日におこなった結果を表 4.4 に示す。
表 4.4: ロット#11 の再測定結果

ロット番号

ウラン濃度 [ppt]

トリウム濃度 [ppt]

備考

11-0

4.8 ± 0.5

26.5 ± 4.6

一回目測定の値

11-1

10.0± 0.3

37.2 ± 1.4

一回目の測定に使用した固相抽出前の溶液を処理して測定

11-2

8.9 ± 1.5

24.0 ± 1.9

粉末硫酸 Gd を 1 から処理して測定

11-3

5.7 ± 1.0

12.6 ± 2.3

同上

11-4

12.8± 1.6

46.7 ± 3.2

同上

この結果からロット#11 の Th 濃度は有意に高いことが確かめられた。ロット#17 に関しては今後の測定にて再測定を行う。
図 4.10 にロット#20 ∼ 29 を測定した結果を示す。(12 月 18 日 ∼20 日に測定) #20 ∼ 29 の測定結果もウランに関しては全てのロットで要求値を満たしている。一方トリウムに関してはロット#23 と#25 で、トリウムの濃度が要求値を有意に (2σ 以上) 超えていることがわかる。今後これらのサンプルについてもロット#11 同様に再測定を行う必要がある。

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

58(a) 238 U(b) 228 Th

図 4.9: 硫酸 Gd 中の U,Th 濃度測定結果 (ロット#1 ∼ 19)。(b) の赤線は Th 濃度に対する要求値。(a) は要求値が 400 ppt であるためプロット範囲外第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

59(a) 238 U(b) 228 Th

図 4.10: 硫酸 Gd 中の U,Th 濃度測定結果 (ロット#20 ∼ 29)。(b) の赤線は Th 濃度に対する要求値。(a) は要求値が 400 ppt
であるためプロット範囲外第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

60

4.2 高純度ゲルマニウム (HPGe) 検出器を用いたラジウム (Ra) 測定
硫酸 Gd のスクリーニング対象である放射性元素の内、ウラン、トリウムに関しては寿命が長いため ICP-MS を用いて測定を行った。一方で 226 Ra の寿命は 1600 年と比較的短いため ICP-MS を用いた測定では要求される放射性不純物の濃度を測定することが難しい。そのため、226 Ra の娘核 (214 Pb,214 Bi) の γ 線を高純度ゲルマニウム (HPGe)
検出器で測定することで 226 Ra の評価を行った。

4.2.1 ディスク法による硫酸 Gd からのラジウム抽出
通常 Ge 測定器を用いて粉末中の放射能を測る場合、粉末を塩化ビニル容器等に封入、密閉した状態で測定を行う。
図 4.11 左図に示す通り、サンプルの体積が増すにつれγ 線やβ 線の検出効率が低下するため、実質的に測定できるサンプルは硫酸 Gd 5 kg が限界である。今回の様な低濃度サンプル (要求値＜ 0.5 mBq/kg) の測定を行うためには、
約 1 か月の測定時間を要する。
この問題を解決するための手法としてディスク法と呼ばれる抽出方法を使用し、硫酸 Gd 中からラジウムのみを抽出、これを図 4.11 の右図に示すように HPGe 検出器で測定することで検出効率を向上させた。この手法の開発段階で行われていた樹脂粉末を用いた手法については S.Ito et al.[33] に示されている。
図 4.12 にモンテカルロシミュレーション (Geant4) を用いた検出効率の比較を示す。500 g 相当の硫酸 Gd を内径 70 mm 高さ 110mm の 500 mL 容器に封入して直接測定した場合と、同量の硫酸 Gd をディスク法を用いて直径

47 mm 厚み 1.0mm のディスクに吸着させ、これをエチレンビニルアルコール (EVOH) で密封した状態で測定した場合で比較を行った。どちらも同量の γ 線が一様発生されるものとすると、226 Ra の娘核である 214 Pb から発生する

352 keV の γ 線の検出効率は、直接封入のサンプルでは 1.7% であったのに対し、ディスク法による抽出後のサンプルでは 10.5% と約 6 倍改善される。その他のエネルギーにおいても、ディスク法を使う前後で検出効率が 5∼10 倍程
度改善が期待できる。

図 4.11: ラジウム抽出前後の高純度ゲルマニウム検出器測定の模式図。左図が硫酸 Gd5 kg をゲルマニウム検出器で測定した場合の模式図、右図がディスク法によってラジウムが抽出されたディスクを測定した場合の模式図である。それぞれ赤い矢印は 214 Pb による γ 線 (352 keV) や、214 Bi による γ 線 (609 keV, 1764 keV) 等の放射線を表す。同じ放射能濃度の場合、抽出されたディスクの測定の方が検出効率が高いことを模式的に示す。

4.2.1.1 試薬および機器
ディスク法には “Empore Radium Rad Disk(3M 社)”[34] が用いられた。これは直径 47 mm 厚み 1.0mm のディ
スクに “AnaLig Ra-01”(IBC Advanced Technologies[35]) と呼ばれる分子認識樹脂が固定されているディスクであ第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

61

図 4.12: サンプルの形状による検出効率の変化のシミュレーション。モンテカルロシミュレーションを用いて、青:内径 70 mm
高さ 110 mm の 500 mL 容器、赤:直径 47 mm 厚み 1.0mm のディスクのそれぞれから γ 線を一様に 105 発生させ、γ線のエネルギーの 99.9% 以上のエネルギーを Ge 結晶で落とした事象を用いて検出効率を評価したもの。桃線:Ra の定量に用いた γ 線のエネルギー (295, 352, 1764 keV)る。この分子認識樹脂はシリカ支持体にクラウンエーテルが固定されている樹脂で、特定のイオン半径を持つイオンを強く吸着する性質がある。吸着度は pH によらず、他のイオンの影響を受けにくいため、5% 程度の硫酸 Gd 溶液
からのラジウム吸着も可能である。
汚染の少ない硫酸 Gd 溶液を作成するために、4.1.4 と同じく超高純度の SK 水 [16]、電子工業用 (EL グレード)70%
硝酸 HNO3 を使用した。吸着されたラジウムは pH11 のエチレンジアミン四酢酸 (EDTA) により樹脂から溶出させることが可能である。
ディスクに通液する際の通液速度を上げるため、真空ポンプでの吸引濾過を行った。真空ポンプはアスピレーター

MDA-006(ULVAC 社)[36] を使用し、廃液用の 500mLPP ボトルをセットした減圧容器 VT500 に,、ディスクを保持する機構を持つ漏斗 (47mm ポリサルホンホルダー KP-47H) をゴム栓で接続し構築された吸引ろ過システムを使用した。(いずれもアドバンテック東洋 [37] 製)

4.2.2 ディスク法の手順
ディスク法のセットアップを図 4.14 に示す。タンクに 5% 硫酸 Gd 濃度の 10 L の 1% 硝酸 (硫酸 Gd500 g 相当)を作成する。 硝酸を加えるのは硫酸 Gd を溶解させやすくするためである。真空ポンプで 0.7 気圧程度に減圧されている吸引ろ過システム上部の漏斗に硫酸 Gd 溶液を灯油ポンプを用いて導入する。これを繰り返し、全ての溶液を流し終えたディスクを PVC フィルムで密閉する。

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

図 4.13:62

Empore Radium Rad Disk ”3M 社 [34]図 4.14: ディスク法のセットアップ。向かって右手から真空ポンプ、10 L ポリタンク、吸引ろ過システムである

4.2.2.1 リカバリーモニター“AnaLig Ra-01” はラジウム吸着用の樹脂であるが、化学的特徴とイオン半径の非常に近いストロンチウム (Sr) とバリウム (Ba) も吸着する。そのためバリウムを溶液に添加しディスク法で抽出を行い、この透過溶液中のバリウム
濃度を ICP-MS を用いて測定することで、ラジウムの回収率を推定することが可能である。リカバリーモニターのために 1000 mg/L 濃度のバリウム標準溶液 (Merck Ltd.[38]) を使用した。5% 硫酸ガドリニウム水溶液に対して濃度が 10ppb になるように Ba を添加した溶液 100 mL を Disk に通過させた時の通過液を回収、これを 1000 倍希釈したものを ICP-MS で測定した結果回収率は 100% と見積もられた。

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

63

4.2.3 高純度ゲルマニウム (HPGe) 検出器
今回使用した高純度ゲルマニウム (HPGe) 検出器は相対効率 80% 同軸 p 型 HPGe 結晶 (CANBERRA France
製)[39] で、 サンプル室の大きさは 23 × 23 × 48 cm である。この検出器は検出器を覆うアルミニウムに放射性不純物の少ない高純度アルミニウムが使われ、各種部品も低 RI 素材で作られた低バックグラウンド仕様であり、輸送中の宇宙線による放射化を防ぐために船便および陸送で運搬されたものである。検出器は神岡鉱山内 Lab-C(クリーンルーム) に設置されている。図 4.15 に Ge 検出器の写真を示す。検出器部分に Disk が置かれている。

図 4.15: Ge 検出器。赤丸で囲われた部分が検出部。測定サンプルであるディスクが乗っている。環境 γ 線バックグラウンドを抑えるため鉛と銅で遮蔽され、サンプルルームにはラドン除去空気を導入している。

4.2.3.1 検出器較正
HPGe 検出器の較正は 60 Co, 137 Cs, 133 Ba 線源を用いて行い、その較正係数は1 keV = 4.82431 ch(4.2.1)であった。

4.2.4 測定結果
2019 年末までにロット#6,8,9 の 3 サンプルのディスク法を用いた測定を行った。それぞれの測定のスペクトルを
図 4.17 に示す。これらのスペクトルは図 4.18 に示すように 226 Ra の定量に用いる娘核種由来のピークごとにバックグラウンドデータとの差分がとられる。各ピークの積分幅は ±4 keV である。
この結果を表 4.5 に示す。これまでの測定ではラジウムの濃度が要求値を超えているものは見られなかった。測定したロット#6,8,9 の原料 (酸化 Gd) 構成は、いずれも原料 A 群と原料 B 群をほぼ等量使用したロットである。今後の測定では原料 C 群を使用し製造されたロットの測定を行っていく。

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

64

図 4.16: HPGe 検出器のキャリブレーション。各青点がキャリブレーションに用いた線源に対応する。

表 4.5: ラジウム測定結果

ロット番号 (#)

測定時間

測定結果 (要求値 < 0.5 mBq/kg)

6521588 sec (6.04 days)< 0.42 mBq/kg

8949269 sec (11.0 days)< 0.32 mBq/kg

9758792 sec (8.78 days)< 0.28 mBq/kg

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

65

BG, LT = 14.9 day

counts/day/keV/kg

102
Sample, LT = 6.0 day

10

1

10-1

10-2

10-3

0

500

1000

1500

2000

2500
3000
Energy [keV](a) ロット#6
BG, LT = 12.7 day

counts/day/keV/kg

102
Sample, LT = 11.0 day

10

1

10-1

10-2

10-3

0

500

1000

1500

2000

2500
3000
Energy [keV](b) ロット#8
BG, LT = 12.7 day

102

counts/day/keV/kg

第4章

Sample, LT = 8.8 day

10

1

10-1

10-2

10-3

0

500

1000

1500

2000

2500
3000
Energy [keV](c) ロット#9

図 4.17: Ge 検出器測定のスペクトル第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

66

Sample(6.037 d), 214Bi, 609 keV
countscountsSample(6.037 d), 214Pb, 352 keV
8
7
6

7
6
5

5
4
4
3
3
2
2
1

1

0

0
-1
344

346

348

350

352

354

356

-1

358
360
energy[keV]

602

604

606

610

612

614
616
energy[keV]

612

614
616
energy[keV]

BG (14.915 d)

10countscountsBG (14.915 d)

608

8
7

8
6
5

6

4
4

3
2

2
1
0

0
344

346

348

350

352

354

(a) 214 Pb(352 keV)

356

358
360
energy[keV]

-1

602

604

606

608

610

(b) 214 Bi(609 keV)

図 4.18: ロット#6 の測定で Ra の定量に用いたピーク (抜粋)

第4章

硫酸ガドリニウムのスクリーニング

67

4.3 ウラン、トリウム、ラジウムのスクリーニングのまとめ
表 4.6 に現在までのスクリーニングの結果をまとめる。ロット#11 は再測定の結果トリウム濃度が要求値を超えていることが確かめられたので、SK タンクに溶かすサンプルには使用しない。現在企業の分析グループと互いの測定方法を確認し、我々の測定で Th が高くなった原因を追究している。トリウム濃度が要求値を超えていたサンプルの中で再測定を行えていないロット#17,23,25 に関しては今後再測定を行い、改めて判断する。

1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
12
13
14
15
16
17
18
19
20
21
22
23
24
25
26
27
28
29

ロット番号

A4

C2

C1

A5
A5
A5

A2

C4

C3

C2

C1

A1
A5

A3

C3
C4
C3
C3
C4
C4
C4

C2

C2

C1
C1
C1

A1

A5

A1
A1

B2

C3

C2

B2
B2

B1

A3

原材料構成

C5

B4

B2

B3

B3

A4

A1

質量 [kg]

500
500
500
500
500
500
500
500
500
500
500
500
500
500
500
500
500
500
500
500
500
440
500
480
500
500
500
500
80

納品日

7 月 19 日
7 月 19 日
7 月 19 日
6 月 10 日
6 月 10 日
7 月 19 日
7 月 19 日
7 月 19 日
7 月 30 日
7 月 19 日
7 月 19 日
7 月 30 日
7 月 30 日
7 月 30 日
7 月 30 日
7 月 30 日
9 月 17 日
9 月 17 日
9 月 17 日
9 月 17 日
9 月 17 日
9 月 17 日
9 月 30 日
9 月 30 日
9 月 30 日
9 月 30 日
9 月 30 日
9 月 30 日
9 月 30 日

ウラン (238 U) 濃度−3.7 ± 3.9
3.5 ± 2.3
−4.7 ± 7.9
0.6 ± 3.4
4.8 ± 3.9
5.0 ± 3.5
1.6 ± 2.0
1.9 ± 2.0
26.8 ± 2.0
29.8 ± 2.1
4.8 ± 0.5
5.1 ± 2.3
−1.5 ± 5.9−7.8 ± 3.4
3.9 ± 0.3
3.4 ± 0.6
5.9 ± 0.4
30.7 ± 1.6
4.7 ± 0.4
3.7 ± 0.4
8.0 ± 0.9
3.4 ± 0.6
2.5 ± 0.7
2.2 ± 0.8
8.5 ± 1.0
4.0 ± 0.3
2.4 ± 0.5
4.0 ± 1.0
1.8 ± 1.2

セリウム (Ce) 濃度23.5 ± 0.6
10.4 ± 0.3
10.8 ± 0.5
11.7 ± 0.7
19.5 ± 0.7
33.3 ± 2.1
10.0 ± 0.3
30.0 ± 1.4
33.7 ± 1.3
30.2 ± 0.6
32.5 ± 0.7
29.0 ± 1.6
10.1 ± 0.9
13.8 ± 0.6
12.1 ± 0.7
9.7 ± 0.6
13.9 ± 0.5
23.7 ± 0.8
5.3 ± 0.6
4.5 ± 0.5
14.0 ± 0.9
6.3 ± 0.6
6.0 ± 0.3
6.5 ± 0.6
5.9 ± 0.4
8.0 ± 0.9
5.7 ± 0.4
5.5 ± 0.4
5.8 ± 0.2

−1.8 ± 6.0
3.9 ± 9.1
7.1 ± 2.5
−0.4 ± 2.3
5.9 ± 9.8
−8.9 ± 2.3−4.6 ± 4.5
1.2 ± 7.8
12.3 ± 0.5−2.0 ± 8.1
26.5 ± 4.6
4.0 ± 8.2
11.6 ± 2.3
3.9 ± 2.3
11.1 ± 0.9
2.1 ± 0.4
20.8 ± 1.5
9.1 ± 0.6
1.2 ± 0.1
2.1 ± 0.8
0.7 ± 0.8
1.9 ± 0.6
18.1 ± 2.0
0.2 ± 0.3
23.6 ± 0.9
7.2 ± 1.0
5.0 ± 1.1
3.8 ± 0.5
3.5 ± 0.4

トリウム (228 Th) 濃度

表 4.6: T1 スケジュールに向けた硫酸 Gd のスクリーニングの現在までの結果< 0.32 mBq/kg< 0.28 mBq/kg< 0.42mBq/kg

ラジウム (226 Ra) 濃度

要再測定

要再測定

要再測定

再測定済, 企業と確認中

備考

第4章
硫酸ガドリニウムのスクリーニング

68

69

第5章

リアルタイム透過長モニター
5.1 Gd 水導入に伴う水透過長監視の必要性
SK-Gd プロジェクトの第一段階である T1 スケジュールでは、2020 年春を目標に SK タンク水への Gd 導入、循環開始が予定されている。SK タンク内へ超純水以外の溶液が導入されるのは SK 建設以来初めてのことである。

SK は水チェレンコフ型の検出器であるため、SK-Gd プロジェクトに移行後も SK タンク内の水の透過長を高い水準で維持することが非常に重要である。現在 SK の超純水は透過長 90 m 前後で維持されている。2.2 章で述べた通り、SK-Gd プロジェクトでは SK タンク内に Gd 水を導入するため、2019 年 12 月から水循環装置をこれまでの超純水製造装置から Lab-G の SK-Gd 用循環純化装置に切り替えた。SK の水は配管によって底面から導入、上部から排水され循環されるため、Gd 水は底部から徐々に満たされていく予定である。Gd の導入には 1 か月超を要するが、万が一 Gd の導入中にこれを原因として SK タンク内の水の透過長が著しく低下した場合、直ちに Gd 水の導入を中止する必要がある。この章では宇宙線ミューオンを用いた既存の SK 用検出器較正ツールである “waterjob” を基に、Gd 導入中の水透過長モニターに特化させた、“waterjob for SK-Gd” の開発の現状と予定について述べる。

5.2 waterjob
SK のデータ解析において、水の透過長の情報は必須である。そのため、SK ではキャリブレーショングループが常に放射線源やレーザー等を用いて水の透過長のモニターを行っている [16]。

“waterjob” も SK の為に開発された水透過長のモニターツールの一つであり、SK タンク内を突き抜ける宇宙線 µ粒子を用いて SK 水の透過長を計算するものである。このツールの利点は SK タンク中に放射線源やレーザー等を打ち込む必要が無く、通常の物理 run 中のデータを用いることができる点である。その為、SK の物理データ取得を止めることなく、かつ自動的に水の透過長を取得することができる。また、チェレンコフ光を使って測定することにより、実際の観測に即した透過長を得ることができるという利点もある。
高エネルギーの µ 粒子が SK タンク内の水を通過する場合、µ 粒子の運動量が不変質量に対して十分大きいので、エネルギー損失は ∼ 2 MeV/cm で一定とみなせる。この時チェレンコフ光の光量 Q と光路長 (図 5.1 参照)x と水の透過長 L の関係はx
Q = A exp(− )L(5.2.1)で表される。A は光量 Q と同じ次元を持ち、光路長が 0 の時の光量に等しい定数である。

waterjob によって得られた水透過長は、∼ 100MeV 以上の高エネルギー事象を取り扱う解析グループ (ATMPD
グループ) や T2K-SK の物理解析に用いられている。図 5.2 に “waterjob” で得られた SK-IV のはじめ (2008 年 9月) から 2020 年 1 月 5 日まで期間の SK 水の透過長 (透過長) のプロットを示す。図 5.2a と図 5.2b はそれぞれ SK
側面の PMT(Barrel PMT) もしくは SK 底面の PMT(Bottom PMT) を用いて計算された透過長である。図 5.2a の第5章

リアルタイム透過長モニター70

図 5.1: 光路長 x の定義,SK の内水槽 (ID) を通過する µ 粒子 (∼ 7 GeV/c 以上) の軌跡を赤線、µ 粒子からのチェレンコフ光をの軌跡の一部を橙線で示す。

方が透過長の値が全体的に高く、かつ透過長の変化の絶対量が大きいが、両者ともに透過長の変化には相関がある。

ATMPD/T2K-SK グループでは Bottom PMT を使用した透過長の値を物理解析に用いている。

5.2.1 waterjob の構成
waterjob は Fortran 及びそれをベースとしたライブラリ群である “PAW” を用いて作成されているツールであり、大きく分けて 2 段のプログラムによって構成されている。一段目は SK タンクの上部から下部に垂直に突き抜ける µ 粒子のみを選択する “through µ selector” である。表 5.1 に µ 粒子選択基準を示す。qimxsk は最も高い光量を検出した PMT の光量、qismsk は各 PMT に入射した光量の和である。top wall は内水槽上部の底面である。

SK の内水槽の中心を原点とする円筒座標系における µ 粒子の入口の z 座標を zin 、入口と出口のそれぞれの動径を rin ,rout としている。この selector により選択された宇宙線 µ 粒子の頻度は約 50 events/hour である。二段目は“through µ ﬁtter” と呼ばれるプログラム群である。最初に through µ selector で選択された各イベント内で発生したチェレンコフ光の飛跡が再構成される。次に 280 events を 1 ユニットとし、この中に含まれるチェレンコフ光の光量の分布を光路長 200 cm ごとに作成 (図 5.3)、その平均値を取得する。

PMT アクセプタンスの入射角依存を補正した電荷分布の平均値 Q′ と光路長 x(bin 幅 200 cm) の Attenuation curve(光の減衰曲線) を作成し、これを exponential Fit することで透過長 L を計算する。Fit 範囲は [最小の第5章

リアルタイム透過長モニター

71(a) Barrel PMT(b) Bottom PMT

図 5.2: waterjob によって得られた SK-IV 開始以降の SK 水の透過長。5.2a は SK タンク側面の PMT を、5.2b は SK タンク
底面の PMT を用いて計算された透過長を各毎にプロットしている。

plot 点 +1 bin, 最大の plot 点-1 bin] である。図 5.4 に Fit の結果付きの Attenuation curve を示す。なお、図 5.3および図 5.4 は SK-V 期間の 2019 年 5 月 23 日 22 時 09 分から 2019 年 5 月 24 日 22 時 10 分にかけて取得された 24
時間 run(run #80868) を使用している。SK では通常のデータ取得が継続して 24 時間続いた場合 run を切り替える
これによって得られた水の透過長 L の前後 7 ユニット (280 × 7 = 1, 960 events) で平均をとった値が waterjob の結果として SK 内に共有されている。

5.3 Gd 導入に向けたリアルタイム透過長モニターの開発
waterjob はリアルタイムかつ自動的に SK タンク内の水の透過長を計算することができる。ここで、SK-Gd の水の注入中に急激に SK タンク内の水の透過長が悪化した場合を考える。例として内水槽の下部 5 m の水の透過長が数メートル程度に低下したと仮定した場合の SK 内水槽の模式図と、予想される Bottom PMT を用いた

Attenuation curve の振る舞いを図 5.5 に示した。

第5章

リアルタイム透過長モニター

72(a) 200 cm-400 cm(b) 2000 cm-2200 cm

図 5.3: 光路長ごとの光量分布の例 (Bottom PMT)(a) Barrel PMT のみ使用(b) Bottom PMT のみ使用

図 5.4: Attenuation curve と Fit の例

第5章

リアルタイム透過長モニター73

表 5.1: through µ selector の µ 粒子選択基準

Selection criteria
qimxsk > 190 pe
qismsk > 50, 000 pe
zin = top wall
rin > 100cm from the tank corner
rout > 100cm from the tank corner|rin − rout | < 500cm(a) µ 粒子とチェレンコフ光の軌跡(b) Attenuation curve の変化の予想

図 5.5: 内水槽下部 5 m の水透過長が悪化した場合

左図 5.5a では、through µ selector で選択された µ 粒子と SK 内水槽を示す。ここで生じるチェレンコフ光の内、

Bottom PMT で観測されるものを大きく二つに分類する。
一つ目は、“領域 A” で発生し、全体が透過長の悪い “領域 A” を通るものである。その光路長は最長でも 7.32 mである。図 5.5bAttenuation curve の変化予想 (青線) の対応する領域では、水の透過長の低下に伴い、傾きが急激に低下すると予想される。
二つ目は、“B 領域” で発生した後に “領域 A” を通過し底面に到達したものである。このチェレンコフ光は、光路
長の “領域 A” を通過した距離を一律と考えると (実際は 6.27 m-7.32 m ) 通常の透過長の plot に対してほぼ一律に光量を落とす (切片が下がる) と考えられる。
その間の接続領域は µ 粒子の入射角度に応じて同じ光路長でも “領域 A” で生じたものと “領域 B” で生じたものが混在するため、境界の前後を滑らかに接続すると予想される。

5.3.1 through µ ﬁtter の改造
図 5.5 に予想をふまえ、Gd 導入中の水透過長を迅速にモニターするための以下の四点の改造を行っている。

第5章

リアルタイム透過長モニター74(a)Attenuation curve の bin 数の増加
現在の waterjob では光路長 200 cm ごとに光量分布を作成しているため、少なくとも 200 cm より細かい位置の情報を得られない。Gd 水循環装置の構造から水質に異常が現れる場合、SK タンク底面から現れると考えられるため、
特に SK タンク底面付近のより細かい位置における光量を必要とする。。このため、光路長 50 cm ごとに光量分布を作成した。

(b) 参照用の Barrel PMT 領域の最適化
SK タンク下部の水の透過長が低下した場合、Barrel 下部を通るチェレンコフ光は少なからず影響を受けるが、内水槽下部から 1/4 に当たる z = −9 m より上部の Barrel PMT のみ (upper Barrel) を用いて Attenuation curve を新しく作成することで、透過長低下の影響を受けない参照領域での水質モニターに用いる。

(c)Fit 範囲の最適化
既存の waterjob では、Attenuation curve に対して [最初の点 +200, 最後の点-200] の範囲で Fit を行っているが(図 5.4)、Barrel PMT の plot 図 5.4a は特にばらつきの大きい範囲も含めて Fit を行ってしまっている。このため
plot 範囲を変更し、Attenuation curve の安定した部分のみで Fit を行うこととした。今回は (b) の変更も考慮し透過長が長い範囲は使用せず、10-25m の範囲に設定した。

(d) 透過長モニターの高速化
SK タンク内の水の透過長を常にモニターし、異常が見られた場合迅速にこれを検知し知らせるために、280 events
ごとに Attenuation curve を作成し、この値をなるべく早く出力する改造を行っている。これにより各ラン毎後の 7
ユニット分、1.5 日程度かかっていた透過長の出力時間を 5 時間程度に減らすことを目標としている。
図 5.6 に光路長幅ごとの光量分布を示す。また、図 5.7 に上記 (a),(b) の ﬁtter を組み込んだ waterjob により作成された Attenuation curve を示す。(a) により光量分布を作成するために積分する光路長の幅が約四分の一になっている。
さらに表 5.2 に図 5.4(改造前) と図 5.7(改造後) それぞれの Attenuation curve により計算された水の透過長の値を示す。

Bottom PMT を用いた図 5.7b で得られた透過長は、bin 幅の変更前後で誤差の範囲で一致している。
一方 upper Barrel PMT を用いたものでは bin 幅を変更した時点で透過長は 114.0 ± 0.6 m から 106.6 ± 0.8 m と有意に変化しているが、これは光量分布の統計量が下がったことにより、図 5.7a の光路長の短い部分 (および長い部
分) のばらつきが大きくなった為と考えられる。
図 5.7a と図 5.7c を比較すると、Fit 範囲を 10-25 m に変更した後者の方が plot 中のばらつきの少ない部分のみを選択しているため、安定した透過長を得ることが期待できる。計算された透過長も 94.7 ± 2.6 m と変更なしの値から

20 m 程度低い値であるが、Bottom PMT による透過長との差が小さくなっているため、先述の安定性とあわせてこの Fitter を採用する。

第5章

リアルタイム透過長モニター

75(a) 200 cm-250 cm(b) 2000 cm-2050 cm

図 5.6: 改造 waterjob による光路長ごとの光量分布の例 (Bottom PMT)。積分する光路長の範囲が四分の一になっている

表 5.2: waterjob 改造前後の Attenuation curve によって得られた透過長の比較。誤差は Attenuation curve を Fit した際の統計誤差のみである。

BarrelBottombin 幅

Fit 範囲透過長 [m]透過長 [m]200 cm[最小 plot+200, 最大 plot-200]

114.0 ± 0.6

88.1 ± 0.5

50 cm[最小 plot+200, 最大 plot-200]

106.6 ± 0.8

87.9 ± 0.5

50 cm

光路長 10-25 m

94.7 ± 2.6

-

第5章

リアルタイム透過長モニター(a) upper Barrel PMT(bin 幅四分の一)

76(b) BottomPMT(bin 幅四分の一)(c) upper Barrel PMT(bin 幅四分の一,Fit 範囲変更)

図 5.7: 改造 waterjob による Attenuation curve。280 イベント分 (∼5 時間) のデータにより作成

第5章

リアルタイム透過長モニター

77

5.3.2 MC を用いた性能評価
改造した through µ ﬁtter の性能を、モンテカルロ (MC) シミュレーション “SKDetSim” を用いて評価した。

SKDetSim とは SK 用に用意された検出器シミュレーションパッケージであり、GEANT3 をベースとして作成された Fortran プログラムである。
今回は図 5.5a の状況を再現するため、内水槽の下部 5 m に対し新たに水のボリュームを定義し、この水の部分の水の透過長を 5-100m の中で設定した。なお単純のためこの水ボリュームの透過長は吸収長にのみ依存し、散乱および Gd による寄与は考慮しないものとする。
図 5.8 と図 5.8 に設定透過長 [5, 10, 20, 40, 50, 60, 80, 100m] ごとの Attenuation curve を、これを重ねたもの
を 5.10 に示す。さらに、これから計算された透過長を表 5.3 と図 5.11 に示す。また Bottom PMT を用いた

Attenuation curve に対する Fit は新たに定義された水ボリュームにあわせて、1.5-5m の範囲に設定した。
upper Barrel PMT(9 m より上部のみ) を使用した透過長は 85 m-110 m 程度と 25 m 程度の幅があるが、内水槽
下部 5 m の水透過長の変化に相関はみられないため、この upper Barrel PMT を用いた透過長を上部の水透過長のモニター用に使用する。

Bottom PMT を使用した透過長について、特に設定透過長 50 m 以下の領域では良い相関を示し、Gd 導入に伴う透過長の急激な悪化に対して感度が期待できる。
表 5.3: シミュレーションによって得られた透過長。誤差は Attenuation curve を Fit した際の統計誤差のみ。

upper Barrelbottom

設定値

88.1 ± 2.2 m

5.2 ± 0.1 m

5m

86.4 ± 2.0 m

10.3 ± 0.3 m

10 m

91.9 ± 2.3 m

15.9 ± 0.9 m

20 m

105.2 ± 3.1 m

46.0 ± 5.9 m

40 m

107.2 ± 3.2 m

36.4 ± 4.3 m

50 m

99.2 ± 2.7 m

64.7 ± 15.0 m

60 m

93.3 ± 2.5 m

69.0 ± 16.5 m

80 m

106.6 ± 3.1 m

81.5 ± 23.6 m

100 m

第5章

リアルタイム透過長モニター

78(a) 5 m(b) 10 m(c) 20 m(d) 40 m(e) 50 m(f ) 60 m(g) 80 m(h) 100 m

図 5.8: シミュレーションによる領域 A の透過長ごとの attenuation curve と Fit の結果 (赤線)(upper Barrel PMT のみ)

第5章

リアルタイム透過長モニター

79(a) 5 m(b) 10 m(c) 20 m(d) 40 m(e) 50 m(f ) 60 m(g) 80 m(h) 100 m

図 5.9: シミュレーションによる領域 A の透過長ごとの attenuation curve と Fit の結果 (赤線)(Bottom PMT のみ)

第5章

リアルタイム透過長モニター(a) upper Barrel PMT80(b) BottomPMT

図 5.10: シミュレーションによる透過長ごとの Attenuation curve(upper Barrel/Bottom をそれぞれ重ね合わせたもの)(a) upper Barrel PMT(b) Bottom PMT。赤線は y = x の直線である。

図 5.11: シミュレーションによる設定した透過長と waterjob で得られた透過長の比較

81

第6章

結論・今後の展望
SK-Gd プロジェクトに向けて、バックグラウンドになり得るウラン (238 U)、トリウム (228 Th)、ラジウム (226 Ra)とセリウム (Ce) について樹脂等を用いた抽出を用いながら濃度の定量を行った。本研究では T1 スケジュールに向けた 14 ton の硫酸ガドリニウム八水和物 ( Gd2 (SO4 )3 · 8 H2 O ) のスクリーニングを行っている。ウラン (238 U)、トリウム (228 Th)、セリウム (Ce) に関しては全ての測定が終了し、ウランとセリウムに関しては全てのロットで要求値を満たしていることが確認できた。また、トリウムに関しては 4 つのロットで要求値 < 13 ppt を超える値が見られ、うち 1 つに関しては追試験により濃度が要求値以上であることが確認された。今後このサンプルについては製造企業との協議を行っていく。トリウム濃度が要求値を超えていたサンプルの中で再測定を行えていない 3 つのロット#17,23,25 に関しても今後再測定を行い、改めて判断する。
T1 スケジュール以降、最終的に 120 ton の硫酸ガドリニウム八水和物を SK に導入する。今後もこのすべてのロットに対してスクリーニングを行う必要があるため、大量のサンプルに対する感度の維持並びに測定の効率化が求められる。
さらに、Gd 水導入中のタンク下部の水質悪化に対して迅速なモニターを行うため、宇宙線ミューオンを用いた既存の SK 用検出器較正ツールである “waterjob” を基に、Gd 導入中の水透過長モニターに特化させた、“waterjob for SK-Gd” の開発を行い、構成プログラムである “through µ ﬁtter” に変更を加え MC を用いた性能評価を行った。その結果 Bottom PMT を使用した透過長について、特に設定透過長 50 m 以下の領域では MC での設定
値と良い相関を示し、Gd 導入に伴う透過長の急激な悪化に対して感度が期待できる。また、upper Barrel PMT(9 mより上部のみ) を使用した透過長は設定透過長に対して相関が見られないため、タンク上部の水透過長のモニター用に使用する。今後は 2020 年春の T1 スケジュールに向け、このプログラムを自動プロセスに導入し、リアルタイム透
過長モニターとして運用を行う。

82

83

謝辞
本修士論文の執筆にあたり、お世話になった方々に御礼を申し上げます。指導教員である中畑雅行先生には世界最高水準の研究環境である神岡での研究の機会を頂きありがとうございます。二年間の研究期間中に、数多くの発表や海外での研究交流の機会も頂きました。また、私の興味を持った超新星爆発に関連する研究テーマを数多く頂き、幾千幾万光年先の宇宙に想いを馳せながら紹介いただいた多くの研究者に指導を仰ぎ、目いっぱい神岡の研究生活を謳歌させていただきました。神岡宇宙素粒子研究施設長であり、スーパーカミオカンデの代表も兼任するお忙しい中、さらに私に対しても一対一での手厚い指導を頂きました。進めている実験についての議論や理論面の指導はもちろん、検出器への理解のため、タンクオープン期には開けて間もない SK タンクの中を案内していただきました。実は、物理の議論をする際の活き活きした姿が好きです。私の計画性の無さで度々ご迷惑をお掛けしましたが、全体を見渡す様に促しながら何度も助けていただき、根気強く指導いただきました。重ねて御礼申仕上げます。SK 超純水周辺の専門家で SK-Gd の責任者の一人である関谷洋之先生には、Gd スクリーニング関係で大変お世話になりました。
曜日を問わず構内で作業をしている様が非常に印象的です。Gd スクリーニング計画の取りまとめを任せていただき、さらに SK-Gd の物理的背景等、始終手厚い指導を頂きました。ここに御礼申し上げます。岡山大学の伊藤慎太郎さんには Gd のスクリーニングをはじめ、ICP-MS と分析化学分野で手厚い指導を頂きました。何も知らない私に対し、一から丁寧に、必要とあれば何度も繰り返しながら的確な指導を行ってくださいました。ありがとうございます。
本当にお世話になりました。UCI の峰俊一先生には、waterjob の専門家としてコードの理解の手助けや、改造が見当違いだった際の修正等、手とり足取り指導していただきました。毎週の様にミーティングを設けて下さり、また時には夜遅く、に時間を作ってくださいました。SK 内部での発表の際は、直前まで修正に付き合ってくださいました。
ありがとうございます。大変お世話になりました。池田一得先生には、硫酸 Gd の担当として試験用硫酸 Gd をお借りしました。また、たびたび机に訪ねてきていただき、研究や本論文の進捗などを気にかけてくださいました。ありがとうございます。中島康博先生には ICP-MS での測定用の SK 水を度々頂いたり、発表用の原稿の添削などありがとうございます。市村晃一先生には HPGe 測定器を用いたディスクの測定で大変お世話になりました。仙台でも、どうぞお元気で。現東北大学の岸本康宏先生には、Gd 水によるの pH の変化に関する試験などでお世話になりました。研究の進め方も指導いただき、大変参考になりました。
岡山大学の小汐先生には SKDetSim について岡山大学を訪問させていただきました際には、10 年来の資料を引っ張り出しながら長い時間をかけて詳細に教えて下さり、結果としてバグ出しに繋がりました。特任研究員の伊藤博
士さんには AI-Cham を用いた研究を一緒にさせていただきました。また、学部の神戸時代から大変お世話になりました。
神戸大学時代の指導教員である竹内康雄先生には学部生のみならず研究生になってもお世話になっぱなしでした。
研究室に配属されてからの二年間で、観測的素粒子物理学について基礎から教えて頂きました。竹内康雄先生のみならず神戸大学粒子物理学研究室の藏重久弥先生、山崎祐司先生、身内賢太朗先生、越智敦彦先生、前田順平先生、中野佑樹先生、鈴木州先生、学振研究員の中村輝石さんにも、研究について全くわからなかった頃から多くの指導を頂きました。神戸での学習、研究があって今ここにいます。特に藏重久弥先生には実験物理学者の生き様を深く学ばせていただきました。中野佑樹先生は SK に進路を決めるきっかけを頂き、手厚い指導を頂戴しました。
早戸良成先生には ATMPD コンビナーとして ATMPD グループでの発表の際にお世話になりました。またソフ
ト、ハード問わず計算機関係でも度々飽和する個人ディレクトリの拡張などの対応をしていただきました。田中秀和

84
先生には calib グループのミーティングで大変お世話になりました。亀田順先生には SKDetSim について度々教わりました。三浦真先生は SK シフトの割り振りや、ベトナムスクールでの講師等多方面でお世話になりました。山下雅樹先生には神戸時代にラドン研究に対してアドバイスを頂きました。矢野孝臣先生は神戸時代から Geant について教わるなど、度々お世話になりました。Guillaume PRONOST 先生はラドン濃度や EGADS 関係でお世話になりました。中山祥英先生、竹田敦先生、安部航先生、平出克樹先生にはゼミなどでお世話になりました。塩澤真人先生は、宇宙線研究所に初めて訪問した際お話を聞かせていただきました。塩澤真人先生の「一人の研究者として研究を進めて欲しい」という理念を受け、改めて宇宙線研究所志望の意思が固まったことを覚えています。森山茂栄先生は同期の指導教員でしたが、私に対しても気にかけてくださり、ありがとうございました。
神岡広報の武長祐美子さん、URA の倉知昌史さん、お昼御飯中の歓談がとても楽しかったです。神岡宇宙素粒子研究施設の事務の方々、清水昭彦さん、土井恭子さん、上川渡理絵さん、西田宏美さん、石倉雅子さんには出張手続
きを始めとした各種手続きのみならず神岡での生活において様々な面で助けていただきました。技術職員の東哲士さん、尾上達也さん、野澤則行さん、牛丸司さん、中川均さんには実験技術や実験装置の面で大変お世話になりました。
先輩である園田祐太朗さん、竹中彰さん、鈴木拓実さん、織井安里さん、神岡で指導していただき、そして遊んでいただきありがとうございました。神岡に来るタイミングが同時だった岡本幸平くん、加藤伸行くん、

PEDERSEN Juan William くん、望月俊来くん、おかげさまで神岡での暮らしがとても楽しいものになりました。
神戸で同期だった宮辺裕樹くん、杉本太郎くん、石飛由介くん、礒部裕太くん、桑野将大くん、吉田登志輝くん、堀口
楠日くん、田中俊啓くん、酒井貴義くん、水越彗太くん、井口条蒔くん、神戸での生活はとびきり楽しいものでした。
神戸大学天文研究会の先輩、同期、後輩のみなさま、物理と天体に興味があったからこそ、この研究分野に突き進もうと思うことができました。同期の今泉秀一くん、陳育勤 (Chen Yu-chin) くん、夏君杰 (XIA Junjie) くん、後輩の芝田皆人くん、長尾芳樹くん、韓昇晧 (HAN Seungho) くん、ひと癖もふた癖もある人達ばかりでとても楽しかったです。
最後に、私の興味や好奇心を尊重し、ここまで育ててくれた家族に心からの感謝の念を表して謝辞とさせていただ
きます2020 年 1 月 岡田 健

85

参考文献
[1] F. Reiness, C. Cowan “On the Detection of the Free Neutrino, ”, Phys. Rev. 92 (1953) 830.
[2] G. Danby et al. “Observation of High-Energy Neutrino Reactions and the Existence of Two Kinds of
Neutrinos, ”, Phys. Rev. Lett. 9 (1962) 36–44.
[3] K. Kodama et al. “Observation of tau neutrino interactions, ”, Physics Letters B 504 (3) (2001) 218 – 224.
[4] G. L. Fogli et al. “Probing supernova shock waves and neutrino ﬂavour transitions in next-generation water
Cherenkov detectors, ”, Journal of Cosmology and Astroparticle Physics 2005 (04) (2005) 002–002.
[5] Y. Fukuda et al. (Super-Kamiokande Collaboration) “Evidence for Oscillation of Atmospheric Neutrinos,”, Phys. Rev. Lett. 81 (1998) 1562–1567.
[6] S. Fukuda et al. (Super-Kamiokande Collaboration) “Solar 8 B and hep Neutrino Measurements from 1258
Days of Super-Kamiokande Data, ”, Phys. Rev. Lett. 86 (2001) 5651–5655.
[7] Q. R. Ahmad et al. (SNO Collaboration) “Measurement of the Rate of νe + d → p + p + e − Interactions
Produced by 8 B Solar Neutrinos at the Sudbury Neutrino Observatory, ”, Phys. Rev. Lett. 87 (2001)
071301.
[8] M. H. Ahn et al. “Indications of Neutrino Oscillation in a 250 km Long-Baseline Experiment, ”, Phys. Rev.
Lett. 90 (2003) 041801.
[9] K. Eguchi et al. (KamLAND Collaboration) “First Results from KamLAND: Evidence for Reactor Antineutrino Disappearance, ”, Phys. Rev. Lett. 90 (2003) 021802.
[10] F. Capozzi et al. “Global constraints on absolute neutrino masses and their ordering, ”, Phys. Rev. D 95
(2017) 096014.
[11] A. de Gouvea, fNAL Theory Seminar (2006).
[12] M. Aker et al. “Improved Upper Limit on the Neutrino Mass from a Direct Kinematic Method by KATRIN,”, Physical Review Letters 123 (22).
[13] K. Assamagan et al. “Upper limit of the muon-neutrino mass and charged-pion mass from momentum
analysis of a surface muon beam, ”, Phys. Rev. D 53 (1996) 6065–6077.
[14] Barate et al. (ALEPH Collaboration) “An upper limit on the tau neutrino mass from three- and ﬁve-prong
tau decays, ”, The European Physical Journal C - Particles and Fields 2 (3) (1998) 395–406.
[15] J. N. Bahcall, A. M. Serenelli, S. Basu “New Solar Opacities, Abundances, Helioseismology, and Neutrino
Fluxes, ”, The Astrophysical Journal 621 (1) (2005) L85–L88.
[16] S. Fukuda et al. “The Super-Kamiokande detector, ”, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research
Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment 501 (2) (2003) 418 – 462.
[17] T. Ymaguchi “Observation of 8B Solar Neutrinos from 300-day data at Super-Kamiokande, ”, Ph.D. thesis,
The University of Osaka (1998).
[18] H. Nishino et al. “High-speed charge-to-time converter ASIC for the Super-Kamiokande detector, ”, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors andAssociated Equipment 610 (3) (2009) 710 – 717.

86[19] S. Yamada et al. “Commissioning of the New Electronics and Online System for the Super-Kamiokande
Experiment, ”, IEEE Transactions on Nuclear Science 57 (2) (2010) 428–432.
[20] H. Zhang et al. “Supernova Relic Neutrino search with neutron tagging at Super-Kamiokande-IV, ”, Astroparticle Physics 60 (2015) 41 – 46.
[21] J. F. Beacom, M. R. Vagins “Antineutrino Spectroscopy with Large Water Čerenkov Detectors, ”, Phys.
Rev. Lett. 93 (2004) 171101.
[22] S. Horiuchi, J. F. Beacom, E. Dwek “Diﬀuse supernova neutrino background is detectable in SuperKamiokande, ”, Phys. Rev. D 79 (2009) 083013.
[23] K. Bays et al. (Super-Kamiokande Collaboration) “Supernova relic neutrino search at super-Kamiokande,”, Phys. Rev. D 85 (2012) 052007.
[24] P. F. Menendez “Neutrino Physics in Present and Future Kamioka Water-Cerenkov Detectors with Neutron
Tagging, ”, Ph.D. thesis, University Autonomous of Madrid (2017).
[25] R. S. Houk et al. “Inductively coupled argon plasma as an ion source for mass spectrometric determinationof trace elements, ”, Analytical Chemistry 52 (14) (1980) 2283–2289.
[26] https://www.chem-agilent.com/contents.php?id=1003251, (Accessed on 12/24/2019).
[27] https://www.tama-chem.co.jp/english/index.html, (Accessed on 12/29/2019).
[28] http://ffwk.fujifilm.co.jp/, (Accessed on 12/29/2019).
[29] https://www.spexcertiprep.com/, (Accessed on 12/29/2019).
[30] S. Ito et al. “Determination of trace levels of uranium and thorium in high purity gadolinium sulfate using
the ICP-MS with solid-phase chromatographic extraction resin, ”, Progress of Theoretical and Experimental
Physics 2017 (11), 113H01.
[31] https://www.eichrom.com/eichrom/products/uteva-resin/, (Accessed on 12/29/2019).
[32] https://www.gls.co.jp/, (Accessed on 12/29/2019).
[33] S. Ito et al. “Development of the measurement of radium using a germanium detector with molecular
recognition resin, ”.
[34] https://www.gls.co.jp/product/spe_columns/3m_empore/01163.html, (Accessed on 01/03/2020).
[35] http://www.ibcmrt.com/products/analig/, (Accessed on 01/03/2020).
[36] https://www.ulvac-es.co.jp/products/mda-006/, (Accessed on 01/03/2020).
[37] https://www.advantec.co.jp/products/, (Accessed on 01/03/2020).
[38] https://www.merckgroup.com/jp-ja, (Accessed on 01/03/2020).
[39] https://www.mirion.com/, (Accessed on 01/04/2020).