光−スピン変換による界面のスピン分裂バンドの計測とスピン流の自在生成
Light-spin conversion to probe spin-split interface states and to generate spin current（応用物理学会推薦）

代表研究者 東京大学大学院理学系研究科

林 将光

The University of Tokyo

Masamitsu HAYASHI

協同研究者 東京大学大学院理学系研究科

河口 真志

The University of Tokyo

Masashi KAWAGUCHI

協同研究者 東京大学大学院理学系研究科

ラウ ヨンチャン

The University of Tokyo

Yong-Chang LAU

The spin-split electronic states at interfaces in thin film heterostructures are attracting significant interest as they are
possibly responsible for variety of fascinating effects that were discovered recently. As such interface states are typicallyburied inside the heterostructure, it is difficult to probe their state with established techniques. We have studied helicity
dependent photocurrent in thin film heterostructures to investigate such interface states. Using front and back lightillumination, we show that the helicity dependent photocurrent can provide measures of the interface state. We also findthat the helicity dependent photocurrent increases with increasing film thickness of a semi-metal (Bi) layer, suggestingthat a spin current is created via irradiation of circularly polarized light. These results pave way to exploit photocurrent toprobe interface states and circularly polarized light to generate spin current in semi-metals, both of which are essential forthe development of Spintronics and, more broadly, condensed matter physics.

研究目的を利用して、界面の電子構造をプローブする。大き近年の物性物理学では、物質のトポロジーに端をな光–スピン変換効率を有する系を探索し、光を用い発する新規現象が次々に提唱、発見されている。こてスピンの向きが決まった電子の流れ、いわゆる「スれらの物質中では、スピン分裂した「ディラック型」ピン流」を自在に生成できる物質・構造を明らかにや「ラシュバ型」のバンド構造の影響を受けて、電する。

子が従来の性質とは全く異なる特性を有しており、量子コンピューティングなどへの応用が期待されて研究経過いる。これまで多くの実験は単結晶試料の表面、あ試料作製・実験手法

るいはバルクそのものの状態に関するものがほとん

スパッタリング法を用いてシリコン基板、またはどであった。今後はより革新的な現象・効果を求め、石英基板上に薄膜を成膜した。膜構成は基板/下地層

またデバイス化も見据えると、薄膜ヘテロ構造など(2)/Bi(t)/MgO(2)/Ta(1)である。
（）内の数字は各層の膜の擬２次元構造や異種物質間の界面の状態に研究の厚を表しており、単位はナノメートル(nm)である。

中心がシフトすることが予想される。そのため、ヘMgO(2)/Ta(1)層は Bi 層を保護するためのキャップ層テロ構造内部や界面の電子構造を特定できる手法のとして用いた。下地層は(i)なし、(ii) Cu、(iii) Ag、(iv)確立が必要不可欠となる。

W、(v) Pt を用いた。成膜する際、基板と母材（ター本研究では、電子スピンとフォトンの相互作用をゲット）の間にメタルマスクを挿入し、メタルマス利用して、薄膜ヘテロ構造におけるスピン分裂したク上に形成した穴の形を利用して、パターニングさ界面のバンドを計測できる手段を確立することを目れた薄膜を基板上に作成した。本研究で用いたメタ指す。物質の電子構造を反映した光−スピン変換現象

ルマスクにはムカデ状の細線が数本並んだ穴が形成

図 1. (a) 実験の模式図 。黄色のムカデ状の細線が金属/Bi２層構造の素子を表す。光の入射角𝜃と𝜑の定義を示す。 (b,c) 下地層なしの Bi 薄膜における光起電流(I)と𝜆⁄4波長板光軸角度(𝛼)の関係。𝛼を変えることで偏光を制御している。光の入射角度𝜑が 90 度と 0 度の時の結果をそれぞれ(b)と(c)に青丸で示す。𝜃はどちらも 45 度。オレンジの線は式(1)によるフィッティング結果であり、赤、緑、紫の線は式(1)の𝐶、𝐿- 、𝐿/ 項の寄与を示す。
されている。基板上に成膜された薄膜の模式図を図が支配的であるのに対し、𝜑が 0 度の時は𝐿/ 項の寄1(a)に示す。

与が大きい。前者は入射光が円偏光の時、その旋回光起電流の測定は室温、大気中で行った。試料（ム性（右回りか左回りか）で光起電流が変化することカデ状の細線の中央部）にレーザー光を照射し、細を示している。本研究ではこのような偏光依存光起線の両端の電圧を測定した。レーザー光には市販の電流の特性に着目した。以下、光の入射角度は𝜃を 45

半導体 CW レーザーを用いた。レーザーと試料の間度、𝜑を90 度に固定する。には 1/4 波長板を起き、試料に入射する光の偏光を図 2 に下地層なしの Bi 薄膜における光起電流𝐶項制御した。具体的には、1/4 波長板の光軸と光の入射の Bi 膜厚依存性を示す。Bi 膜厚の増加とともに𝐶が面との角度を𝛼と定義し、𝛼が 45 度、225 度の時に左大きくなり、飽和することが見て取れる。𝐶が飽和す

回り円偏光、135 度、315 度の時に右回り円偏光が試るのに必要な Bi 膜厚は数十 nm である。図 2 の挿入料に照射されるように設定した（𝛼が 0、90、180、

図には同薄膜の光の透過率の Bi 膜厚依存性を示す。

270 度の時は直線偏光）。試料に入射する光の角度（𝜃

この結果から Bi の光の進入長を見積もることがでと𝜑）は図 1 に示すように定義した。レーザー光はチき、およそ 10 nm 程度であることがわかった。Bi はョッパーで 300 Hz 程度で変調し、試料で発生する起半金属であり、金属と比較すると進入長は大きいが、電力をロックインアンプで測定した。測定した電圧を試料抵抗で割り、光起電流（I）を求めた。
実験結果
図 2(b,c)に下地層なしの Bi 薄膜における光起電流と 1/4 波長板の光軸角度𝛼の関係を示す。光の入射角度𝜃は 45 度に固定し、𝜑が 90 度と 0 度の時の結果をそれぞれ(b)と(c)に示す。光起電流の𝛼依存性が𝜑の値によって大きく変わることが見て取れる。光起電流の特徴を定量化するため、以下の式でデータをフィティングした。
𝐼 = 𝐶 sin 2𝛼 + 𝐿- sin 4𝛼 + 𝐿/ cos 4𝛼 + 𝐼2

図 2. 下地層なしの Bi 薄膜における偏光依存光起(1)電流(𝐶)の Bi 膜厚依存性。黒線はモデル計算結果

フィティングの結果は図 1(b,c)のオレンジの線で示を示す。挿入図：Bi 薄膜の光の透過率(𝑇)の膜厚す。各項の寄与を分析すると、𝜑が 90 度の時は𝐶項依存性。

この値は𝐶が飽和するのに必要な Bi 膜厚と比較すると小さい。これらの結果から、光の進入長とは異なる長さスケールを持つ現象が光起電流𝐶項に寄与していることがわかる。𝐶項の光の入射角度（𝜃）依存性、物質依存性（BiSb 合金など）から（ここでは結果を割愛する）、偏光依存光起電流（𝐶項）は光誘起スピン流と逆スピンホール効果が関与していること図 3. 光起電流が生成されるメカニズムの模式が明らかになった。その様子を図 3(a)に模式的に表図。光誘起スピン流（オレンジの太矢印）が発生、わした。左周りの円偏光を照射すると、−𝑦方向のス逆スピンホール効果によってスピン流が電流にピンを持つキャリアが表面近傍に誘起される。
（右回変換される様子を青い点線の矢印で示す。表面入りの円偏光を照射すれば、、+𝑦方向のスピンを持つ射と背面入射で生成される電流の向きは同じでキャリアが表面近傍に誘起される。
）光の強度は進入ある。

長程度で減衰するため、スピンの向きが揃ったキャリア数も減衰し、スピンの濃度勾配を生む。この濃ることが見て取れる。

度勾配により、+𝑧方向にスピン流が流れる（図 3(a)次に、下地層と Bi 層界面の電子構造を評価するたオレンジ太矢印）。発生したスピン流は Bi 薄膜中で、め、表面入射と背面入射による偏光依存光起電流を逆スピンホール効果を通して電流に変換される（図調べた。図 3 に示すように、表面入射（図 3(a)）は3(a)青点線矢印）。右回りの円偏光照射によって、ス−𝑦方向から、背面入射（図 3(b)）は+𝑦方向から光をピンの向きが+𝑦方向を向いている場合は、逆スピン斜めに照射する（図 4(a)参照）。上述の光誘起スピンホール効果によって流れる電流は図 3(a)青点線矢印

流は表面入射も背面入射も同じ方向に流れるため、と逆向きになる。円偏光の旋回性によって発生する𝐶項は同じ大きさ、同じ符号を持つことが予想される。

電流の符号が反転するため、𝐶項に寄与する。詳細は（+𝑦方向のスピンを持つキャリアが−𝑧方向に流れ割愛するが、光誘起スピン流と逆スピンホール効果る場合と、−𝑦方向のスピンを持つキャリアが+𝑧方向が誘起する電流をモデル化し、計算した結果が図 2に流れる場合、流れるスピン流はどちらも同じであの黒線である。モデル計算が実験結果をよく再現する。）

図 4. (a) 表面入射と背面入射の実験の模式図。(b-f) 偏光依存光起電流(𝐶)の Bi 膜厚依存性。(b) Bi 薄膜、(c) Cu/Bi 薄膜、(d) Ag/Bi 薄膜、(e) W/Bi 薄膜、(f) Pt/Bi 薄膜。青丸は表面入射、オレンジ丸は背面入射の結果。(b-d)の青線、オレンジ線はモデル計算の結果。(e,f)の青線、オレンジ線はガイド。

図 4 に、各試料に円偏光を表面入射した場合（青丸）と背面入射（オレンジ丸）した場合の𝐶項の大き専門研究会, 2018 年 11 月 22 日, 中央大学, 東京.
3.

林 将光, スピン軌道相互作用が誘起するスピンさを Bi 膜厚に対してプロットした結果を示す。まず

物性, 応用物理学会: 強的秩序とその操作に関下地層なしの Bi 薄膜の結果（図 4(b)）を見ると、背わる研究グループ 第８回研究会, 2019 年 1 月 4

面入射の場合、𝐶は全膜厚領域でほぼゼロである。表面入射に着目すると、Bi 膜厚が~10 nm 程度まで𝐶が日, 東京大学, 東京.
4.

H. Hirose, N. Ito, M. Kawaguchi, M. Hayashi,ゼロであり、基板と接する側の Bi 薄膜とその上に積Optically induced spin transport in semi-metal

層されている Bi 薄膜の光応答が異なることが示唆

heterostructures, 第 66 回応用物理学会春季学術している。図 2 の挿入図に示したように、Bi の光の講演会, 2019 年 3 月 12 日, 東京工業大学, 大岡

進入長は 10 nm 程度であるため、背面入射で𝐶がゼ山.

ロになっているのは、基板と接する側の薄膜で光誘

5.

廣瀬葉菜, 河口真志, 林将光, 金属/半金属ヘテ

起スピン流が生成されなかったためと考えられる。

ロ構造における界面とバルクのスピン軌道相互下地層に金属を用いた場合、背面入射で𝐶の符号が作用の分離, 第 74 回日本物理学会年次大会,負となる領域がある。𝐶の符号変化は図 3 のモデル
では説明できない。下地層と Bi 層の界面でスピン分

2019 年 3 月 16 日, 九州大学, 福岡.
6.

materials.

裂バンドが形成されてスピン流の吸収が発生し、光誘起スピン流の分布が変調された結果、𝐶の符号が変化したと考えられる。界面の効果を取り入れた計算

M. Hayashi, Spin conversion effects in spin orbit
Spin

Caloritronics

X,

5/22/2019,

Groningen, The Netherlands.
7.

廣瀬葉菜、河口真志、林将光, スピン軌道物質に結果を図 3(b-d)の実践で示す。
（Pt/Bi、W/Bi 薄膜はモおける光-スピン変換現象, 第 86 回ナノマグネテ

デル計算をするための材料定数が取得できなかった

ィクス専門研究会, 2019 年 7 月 5 日, 東京大学,

ため、ガイド線を示した。
）モデル計算と実験結果で本郷キャンパス.

良い一致が見られた。これらの結果から、背面入射

8.

H. Hirose, M. Kawaguchi, M. Hayashi, Light–spinの負の𝐶が大きいほど、スピン流が強く吸収されていconversionることが示唆される。図 4 の結果を見ると、Ag/Bi 界

locked states in semimetal heterostructures, 64ththroughinterfacialspin–momentum

面で強いスピン流吸収が起きていることがわかり、Annual Conference on Magnetism and MagneticMaterials, 11/5/2019, Las Vegas, NV.

スピン分裂バンドが形成されている可能性が高い。
9.

河口真志, 丸井幸博 , 廣瀬葉菜 , 川田拓弥 ,考察梶山陸 , 林将光, 光で見るスピン軌道相互作用,

今後は、光誘起スピン流と界面でのスピン吸収の微応用物理学会スピントロニクス研究会・日本磁視的機構の解明が重要な課題である。これらの現象

気学会 スピンエレクト ロニクス専門研 究会,の理解は、埋もれた界面の電子構造の評価や、スピ2019 年 11 月 22 日, 中央大学, 駿河台記念館.

ン流を介した光駆動磁化制御技術への展開が期待さ

10. 林将光, スピン軌道物質の光-スピン結合, 日本
磁気学会第 41 回光機能磁性デバイス・材料専門

れる。

研究会, 2020 年 1 月 30 日, 長岡技術科学大学, 東京サテライト.

研究の発表

口頭発表
1.

林 将光, スピン軌道ヘテロ構造の電子物性, 東誌上発表

北大学電気通信研究所 共同プロジェクト研究1.

会, 2018 年 11 月 1 日, 茂庭荘, 仙台.
2.

河口真志, 廣瀬葉菜, 丸井幸博, 林

H. Hirose et al., Interface contribution to the helicity
dependent photocurrent in metal/semimetal bilayers.

将光, スピン軌道ヘテロ構造におけるスピン変換現象, 第220 回研究会/第 36 回光機能磁性デバイス・材料

投稿準備中.
2.

M. Kawaguchi et al., Giant light induced spin density
in Dirac semimetals. 投稿準備中.