技術報告

先進セラミックス研究センター年報（2017）. Vol. 6, 32‑36高周波磁界観察用磁性ガーネット薄膜の強磁性共鳴半値幅の制御 㧗࿘Ἴ☢⏺ほᐹ⏝☢ᛶ࣮࢞ࢿࢵࢺⷧ⭷ࡢᙉ☢ᛶඹ㬆್༙ᖜࡢไᚚ
安達信泰・大下瞭雄
名古屋工業大学先進セラミックス研究センター〒 岐阜県多治見市旭ヶ丘

&RQWURORI+DOI:LGWKRI)HUURPDJQHWLF5HVRQDQFHRI0DJQHWLF*DUQHW)LOP
IRU+LJK)UHTXHQF\(OHFWURPDJQHWLF)LHOG6HQVRU
1REX\DVX$GDFKL$NLR2VKLWD$GYDQFHG&HUDPLFV5HVHDUFK&HQWHU1DJR\D,QVWLWXWHRI7HFKQRORJ\$VDKLJDRND7DMLPL*LIX-$3$1)HUURPDJQHWLFUHVRQDQFHVRI%L\3U[/X[\)H2JDUQHWILOPVRQ*DGROLQLXP*DOOLXPJDUQHWVXEVWUDWHVKDYHEHHQLQYHVWLJDWHG
IURP WKH SRLQW RI YLHZ RI FRQWUROOLQJ WKH UHVRQDQFH ZLGWK IRU WKH VHQVRU RI KLJK IUHTXHQF\ HOHFWURPDJQHWLF ILHOGV7KH
IHUURPDJQHWLFUHVRQDQFHHQKDQFHVWKHPDJQHWRRSWLFDOHIIHFWLQWKHKLJKIUHTXHQF\HOHFWURPDJQHWLFILHOG7KHILOPVZHUHJURZQ
E\OLTXLGSKDVHHSLWD[\WHFKQLTXH:LWKLQFUHDVLQJ3UVXEVWLWXWLRQV（[ a）WKHIHUURPDJQHWLFUHVRQDQFHKDOIZLGWKZDVDOPRVW OLQHDUO\ FKDQJHG XS WR VHYHUDO KXQGUHG 2HUVWHG7KH H[WUHPH VKDUS UHVRQDQFH ZLGWK FDQ HDVLO\ EH DIIHFWHG E\ WKHUHVRQDQFHFRQGLWLRQVVXFKDVHQYLURQPHQWDOWHPSHUDWXUHVDQGWKHFRQWUROOLQJWKHUHVRQDQFHZLGWKLVXVHIXOIRUWKHVWDELOLW\RIWKH
HOHFWURPDJQHWLFILHOGVHQVRUࡣࡌࡵ࡟.H\ZRUGV0DJQHWRRSWLFV)HUURPDJQHWLFUHVRQDQFHPDJQHWLFJDUQHWOLTXLGSKDVHHSLWD[\

1．はじめに磁性ガーネットを用いたセンサー素子開発を行っている

我々は、長年、直流磁界、交流磁界観察用のイメージが、素子の性能を高周波帯で増幅させる一つの方法としングセンサー開発に従事している［］。磁気光学効果て、磁気共鳴を利用した方法が挙げられる。また、ソフ（ファラデー効果）を用いることで、磁界情報を光学情ト磁性体は、0+] 帯での透磁率は高く、磁界に対する報に変換することをセンサーの原理としており、その磁線 形 応 答 性 は 優 れ て い る が ス ヌ ー ク 則［］ に よ り、

界情報は、電子スピンが持つ磁気モーメントの振る舞い*+] 帯での透磁率が減少することで、高周波領域で磁が起源となっている。磁界分布は磁界によって磁化され化を誘起させることが困難になる欠点がある。しかし、た磁性薄膜の光学的性質の変化を局所的に観察しイメー磁気共鳴を利用すると実験的に数十 *+] 帯での共鳴がジ化している。社会の ,7 化がますます重要視されるな可能となる。磁気共鳴により磁気モーメントが誘起されか、情報伝達に欠かせない無線通信では、使用される周るため、磁気光学効果も増大する。

波数帯がすでに 0+] 帯から *+] 帯に移行しており、電子機器の発振周波数も高周波化が余儀なくされてい

研究がすすめられているのが現状である。一方で、電子

2XWSXW>G%P@*+] から 7+] への移行も視野に、現在、る。近い将来に、機器の高周波化は、その回路設計や部品開発がそれほど単純ではなく、また、漏洩電磁界対策やエネルギーの効率化等まだまだ不十分な開発要素が多い。

N$P %L/X )H2



磁気光学効果を用いた高周波電磁界センサーは、微弱

な信号をより高感度に検出することが現時点での課題で

あるが、測定系の信号増幅部分は、電子回路技術が担っており、センサー素子の開発を目指す我々の研究グルー)UHTXHQF\ >*+]@

プとしては、いかに大きな磁気光学効果を示す物質を開)LJ)UHTXHQF\GHSHQGHQFHRI0DJQHWRRSWLFDOVLJQDODURXQG

発するか、ということが焦点となる。現時点で、我々は、

PLFURVWULSHOLQHLQWKHPDJQHWLFILHOG

― 32 ―高周波磁界観察用磁性ガーネット薄膜の強磁性共鳴半値幅の制御)LJ に、導線周りに高周波信号を流したときに発生希土類元素の中でも、磁気モーメントを持たないことかする高周波磁界を磁気光学素子で検知したときに、外部磁界のもと、特定周波数でファラデー効果の増大が起こら )H と の 相 互 作 用 も な く、 共 鳴 ス ペ ク ト ル は、<)H2（<,*） と類似して、急峻なスペクトルを示し、るスペクトルを示す。

特定周波数に対して感度の優れた磁気光学特性が得られ磁界をかけるとともに、特定周波数での信号増幅が認た。しかしながら、スペクトル半値幅が極めて小さいこめられ、その周波数は印加磁界の増大に比例して、高周とは、温度変化等に敏感で、わずかな環境の変化で共鳴波側に増加する。このことは、印加磁界により特定周波条件が変化するため、測定環境の温度管理を適切に考慮数のファラデー回転が増大したことを示している。

する必要がある。例えば、)LJ に示す導線周りの磁界)LJ には、この磁界中での高周波磁界の磁気光学測分布の観測では、レーザーを走査しながら照射し、定の結果とマイクロ波共振器による強磁性共鳴（)05）

分以上の時間をかけて測定した。磁界成分の強い部分が実験での印加磁界と共鳴周波数との比較を示す。一般に導線まわりに不均一に見える。

)05 のマイクロ波周波数と共鳴磁界との関係は HT（）のように表される。

元来は、導線上にそっては均一な磁界分布であるはずで、上記の共鳴条件が時間とともに変動することが一つの要因と考えられ、温度等の環境に影響しない工夫が必要と考えられた。
温度を一定に保つ恒温器の中で測定を行うことは、設備がより大掛かりになるとともに、将来的にコンパクト（f PLFURZDYHIUHTXHQF\ HUUHVRQDQFHPDJQHWLFILHOG

で携帯可能な評価装置にすることを考慮していることか

H $DQLVRWURS\ ILHOG I V VDWXUDWLRQ PDJQHWL]DWLRQ g 
J\URPDJQHWLFUDWLR（SJ%K）YDFXXPSHUPHDELOLW\）
ここで内部磁界（異方性磁界 +$）の影響で、磁化容ら、好ましいことではない。そこで、温度変化が起きて易軸方向に外部磁界をかける時に、低磁界で共鳴が起きことを考えた。以前に、液相エピタキシー法による磁性やすくなることが特徴である。ファラデー回転の測定はガーネット薄膜の合成において、成長誘導磁気異方性を膜に垂直方向に磁界をかけるので、面直方向に磁界をか利用し、希土類元素の 3U を二十面サイトにある /X とけた場合の強磁性共鳴スペクトルから得られた周波数−置換することで磁気異方性を面内方向に向かせることを共鳴磁界の関係と特定周波数（共鳴周波数）でファラデー

試 み た。 そ の 際 に、 面 内 方 向 に 磁 界 を か け た 場 合、も安定に共鳴が起きるようにするために、強磁性共鳴スペクトルの半値幅を広くすることで共鳴条件を緩くする効果の増大が起こる磁界との関係が一致する。数十)LJ に示すように強磁性共鳴の共鳴磁界が異方性磁界*+] 帯から数百 *+] 帯まで鋭い磁気共鳴スペクトルをの影響で低磁界側に現れるとともに、共鳴半値幅が大き観測できており、磁気共鳴を組み合わせた磁気光学効果くなったが、共鳴ピークは著しく小さくなった。半値幅による高周波磁界観察は、金属ループコイルが困難なとピーク強度は一般にトレードオフの関係があるので、*+] 帯でのセンサーとして利点がある。磁気光学素子

広すぎる半値幅は、逆にセンサーとしての感度が低下すとしての磁性ガーネットとしては、当初、設計指針としる。そこで、共鳴ピークの大きさを適度に保ち、任意の %L/X）（。%L の置換量をて（ )H）2 を候補とした［］

半値幅に制御できるかを調べることとした。

増やすとファラデー回転は顕著に増大し、また、/X は%/,*
*DUQHW 02 + __)05 + __0LFURVWULS㻌
/LQH 06/㻌\SRVLWLRQ>PP@5HVRQDQFH )UHT  *+][SRVLWLRQ>PP@




（D）

（E）

)LJ（D） 6FKHPDWLF DUUDQJHPHQW RI WKH 02 PHDVXUHPHQW+  N$P

XVLQJPDJQHWLFJDUQHWILOPDURXQGPLFURVWULSOLQHDQG（E）)LJ 5HODWLRQ EHWZHHQ UHVRQDQFH IUHTXHQFLHV DQG DSSOLHG

*+]KLJKILHOGPDJQHWLFILHOGGLVWULEXWLRQLPDJHDURXQGWKH

PDJQHWLFILHOGVE\02DQG)05PHVXUHPHQWVPLFURVWULSOLQHLQWKHPDJQHWLFILHOGRIN2H
― 33 ―

安達信泰・大下瞭雄

7DEOH,&RPSRVLWLRQUDWLRSDUDPHWHUV䢺䢲䢲儸兠儓ẚ㍑凬䣄䣎䣋䣉ᑐ䣄䣒䣎䣋䣉䣦䣋䢱䣦䣊䢢䢢䢱䣣䢰䣷䢰䢸䢲䢲5 {䢢䣄䣫䢲䢰䢸䢷䣎䣷䢴䢰䢵䢷䣈䣧䢷䣑䢳䢴䢢䢪䣄䣫䢲䢰䢶䢺䣒䣴䢳䢰䢲䣎䣷䢳䢰䢷䢴䢫䣈䣧䢷䣑䢳䢴䢶䢲䢲5 {䢴䢲䢲䢲5 {䢯䢴䢲䢲䢯䢸䢲䢲䢳䢰䢺䢴䢰䢲䢴䢰䢴䢴䢰䢶䣊䢢䢱䣭䣑䣧5 {)H  2 
0 2 

5 {3E2% 2 )H  2   0  2   ¦ 5  2 )H  2   0  2   ¦ 5  2   3E2  %  2   %L  2 5 2¦ 5 2 5 {3E2%L  2 5 ,RQRI WKHcFLWH </X%L3U1G6P(X*GHWF
0 ,RQRI WKHa  d FLWH *D$O*HHWF䣄䣎䣋䣉䢢䢽䢢䣲䣱䣹䣧䣴䢿䢲䢰䢲䢳䣯䣙䣄䣒䣎䣋䣉䢢䢽䢢䣲䣱䣹䣧䣴䢿䢲䢰䢳䣯䣙
傍傍傍傍䢬傍䣉䣣䣫䣰僕ྠ傾䢯䢶䢲䢲)H  2 ¦5 2ト電極とした管球を用いた %UDJJ±%UHQWDQR 型粉末Ｘ回䢴䢰䢸折計による ;5' スペクトルでは、ガーネット構造の 反射に由来する回折ピークは現れなかったことか)LJ )05 VSHFWUD RI（%L/X）)H2 DQG（%L3U/X）

ら、 単結晶基板上にエピタキシャル成長し、 次相)H2



は 無 い と 思 わ れ る。 反 射 の 回 折 ピ ー ク に 関 し てな液相エピタキシー（/3(）法を用いた［］。ガーネッ)LJ に示すように、&X の .a 線と .a 線による基板と膜の回折ピークが  本づつ現れ、高角側の基板からの回折ピークに対して膜の回折ピークは、3U の置換量

ト組成の酸化物原料のほかにフラックスとして 3E2，の増加に伴い、低角側へシフトしていく傾向がみられた。

%2，%L2 を原料として調合し、高温メルトの液面にこれは、イオン半径の大きい 3U イオンが置換されて単結晶基板を接触させ片面基板上に成膜した。基板にはいることを示している。一方、基板との格子ミスマッチ*G*D2（***格子定数 D Å）を用い、（）ングは 3U 置換量とともに大きくなり、/3( 法によるエ面上に成膜した。磁性ガーネットの組成は、磁気光学イピタキシャル成長にとっては好ましくない。 反射の2．実験
成膜方法は、光学的に優れ、均質な膜を得るのに有利メージングとして設計指針としてきた（%L3U/X）)H2

ロッキングカーブスペクトル（)LJ）にみられるように、（%3/,*）とした。ビスマスが大きなイオン半径を持つ

半 値 幅 は、[  〜  で は  〜  と 増 大 し、ために光アイソレータに用いられている汎用の <,* に単結晶性は悪くなる。格子マッチングが良くなる格子定

ビスマスを置換するよりも、< よりイオン半径が小さく数を持つ組成となる基板は、一般に市販されているガー

非磁性イオンである /X ベースの母体を用いるほうが、ネット基板にはないので、イメージング素子としての磁決まった格子定数を持つ単結晶基板に対して、ビスマス性ガーネット組成設計指針が確定されたら、将来、それ置換量を多くしてマッチングが取れると考えたことによに適した基板も作製する必要がある。%L の置換量に関る。3U を置換するのは、成長方向と垂直方向に成長誘しては、組成分析結果では、いずれの膜も約 \  とな

導磁気異方性が生じることによる［］。

り、ファラデー回転スペクトルにおいても同じ %L 置換%L\3U[/X[\)H2 用の原料の調合は、/3( 法による量を反映した回転角を示した。磁気共鳴による膜の面内作製でガーネット結晶が成長するために確立されている方向に磁界を印加したときの強磁性共鳴スペクトルと、組成パラメーター（7DEOH,）を参考に 5 、5 、5 、5  として、5 を  から  まで変えて、[ a まで作製した。
ᐇ㦂ᐇ㦂
作製した膜の厚さと組成比は、電界放出型走査電子顕型 ; 線分析（(';）装置を用いて、それぞれ決定した。
強磁性共鳴の実験は、室温で電子スピン共鳴装置（%UXNHU(）を用いて ; バンドの周波数帯で行った。

,QWHQFLW\DX

微鏡（)(6(0-60)）と付属のエネルギー分散⤖ᯝ࡜⪃ᐹ⤖ᯝ࡜⪃ᐹ 
[ ᇶᯈ

3．結果と考察/3( 法による %L\3U[/X[\)H2 の成膜温度は、℃前後とし、成長速度は μPPLQ 、膜厚約 μPの膜を作製した。これまで作製してきた磁気光学イメージング素子としては、標準的な膜厚である。6(0 の断面観察では緻密で平坦な膜が確認された。&X をターゲッ― 34 ― ȟGHJ)LJ;5'SDWWHUQRI%L\3U[/X[\)H2ILOPV; 
ᇶᯈ***

-0.20ȰGHJ0.2

[ ࠉࠉࠉ

G,G+DX

,QWHQFLW\DX

高周波磁界観察用磁性ガーネット薄膜の強磁性共鳴半値幅の制御

0.4

+N2H（D）)LJ 5RFNLQJ FXUYH RI  GLIIUDFWLRQ SHDNV RI
%L\3U[/X[\)H2ILOPV

その半値幅を )LJ（D），（E）にそれぞれ示す。3U の置

'+2H

換量の増加に従って、強磁性共鳴のピークが低磁界側にシフトしている。これは、成長誘導磁気異方性の影響で3U 置換量が増えるとともに面内方向への磁気異方性が 鳴が起こるよ大きくなり、より低い印加磁界で強磁性共うになっているためである。また、強磁性共鳴の半値幅

は [ 、、、、、 において、それぞれ、約 2H であり、3U の置換量と磁気共鳴の半値幅がおよそ直線関係で示せることが分（E）

かった。ピーク高さに関して、[  の場合は、[ )LJ
（D）)05VSHFWUDRI%L\3U[/X[\)H2ILOPVの場合より、半分近く小さくなったが、)LJ に示した

DQG（E） KDOI ZLGWK RI WKH UHVRQDQFH SHDN +

ような極めて小さくなる程度ではなく、膜厚の調整で回GHSHQGLQJRQ3UFRQFHQWUDWLRQ[転角を増やすことで感度が維持できる範囲内と考えられる。以上の結果より、3U の置換量に基づいた強磁性共謝辞鳴の任意の半値幅を得ることができ、測定環境に応じた設計が可能であることが示唆された。

3UFRPSRVLWLRQ[

磁気特性評価の一部は、自然科学研究機構分子科学研究所ナノスケールセンターの藤原基靖氏、伊木志成子氏の協力をいただきました。ここに感謝いたします。

まとめ
高周波磁界観察をイメージングする手法として、磁性References

ガーネット薄膜による磁気光学素子を利用する方法があ［］ 07DNDKDVKL..DZDVDNL+2KED7,NHQDJD+2WD7

るが、*+] 帯では、磁気共鳴と組み合わせることで、2ULNDVD 1$GDFKL . ,VKL\DPD . ,$UDLJournal of

特定周波数帯の磁界に対して大きなファラデー回転を誘Applied Physics  （  3W  ） ((起することにより、高感度に磁界イメージングを行うこ（）とができる。しかしながら、組成によっては磁気共鳴条［］ 1$GDFKL.<RJR72WD07DNDKDVKL.,VKL\DPD,

件が温度等の環境に左右されやすくなるため、本研究でJournal of Applied Physics（）$$

は、磁性ガーネット（%L3U/X）)H2 において希土類（）元素である 3U の置換量を制御することで、大きな磁気 +1DVXQR6+DVKL.,VKL\DPD 1$GDFKLJournal of［］共鳴ピーク高さを保ちながら、共鳴半値幅を変化させる

the Magnetics Society of Japan  （  ） SS

ことを試みたところ、数 2H から数百 2H の範囲で 3U 置換量に比例して連続的に磁気共鳴の半値幅を制御できる（）

 -/6QRHN3K\VLFD9ROSS（）3S
［］

ことが明らかになった。

［］ 6,LGDJ. Phys. Soc. Japan（）

 日比谷孟俊，日本結晶成長学会誌，（）［］― 35 ―

安達信泰・大下瞭雄［］ 3+DQVHQ&3.ODJHVDQG.:LWWHUJ. Appl. Phys （） (0*\RUJ\HWDO-$SSO3K\V（ ）
［］［］
 3+DQVHQ&3.ODJHVDQG.:LWWHUJ. Appl. Phys （）― 36 ―