神奈川県内における硝酸性窒素汚染地下水の水質、窒素安定同位体比と土地利用との関係
宮下雄次＊

Relation between quality of nitrate nitrogen pollution groundwater,
stable isotope of nitrogen, and land use in Kanagawa Prefecture.
by
Yuji MIYASHITA*

Abstract

A groundwater investigation based on the Water Pollution Prevention Act was conducted by the Kanagawa
Prefectural government and the government ordinance city at 639 points from 1998 to 2000. Nitrite nitrogen andnitrate nitrogen were detected at 527 points, and 52 points were found to be exceeding environmental standards.
In this investigation, the author measured the stable isotope of nitrogen at 68 points including the 52 points
exceeding the environmental standards to clarify the pollution origin by nitrate nitrogen. Furthermore, the land use
classification map was constructed to analyze the relation to the water quality for specifying the origin of the nitrate
nitrogen.
The analysis exhibited that a positive correlation was found between concentration of nitrate nitrogen andsulfuric acid ion at farmland. This result exhibited the nitrogen pollution was derived from the chemical fertilizer,
waste water from the farmland. And the analysis using a piper trilinear diagram suggested that some groundwater
was influenced by denifitrication,

１．はじめに施肥による農地起源、事業所排水や生活排水による人為

硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素は１９９９（平成１１）年２月に
要監視項目から環境基準項目に変更された。硝酸性窒素

起源など様々な要因による複合的な汚染であることが特徴である。

及び亜硝酸性窒素は他の環境基準項目と異なり、地下水

これら複合的な汚染原因を解明する調査手法として、中から高い割合で検出され、環境基準値を越える地下水

近年、環境中の窒素安定同位体比を用いた方法が着目さも広い範囲で検出されている。神奈川県は県内の各政令れている。これは、窒素供給源の種類によって窒素安定

市とともに、
１９９８〜２００１( 平成１０〜１３) 年度までの４年間を同位体比がある特定の値を示す性質を利用して地下水中

かけて、県内全域を１ｋｍメッシュに分割し、地下水のメッの窒素の供給源を推定する方法である。

シュ調査を実施してきた。硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素

これまで神奈川県内においては、大和市全域（三村ほについては、４年間で計８８０地点で測定を行い、平成１２年

か、
１９９９）や津久井郡相模湖町の茶畑地域（宮下、
２
０
０２）な

度までの６
３９地点中、
５２７地点で検出され、うち５２地点で環どを対象に、窒素安定同位体比を用いた地下水汚染機構

境基準値を超過していた。同じく１９９８〜２０００（平成１０〜の解明調査が実施されており、硝酸性窒素濃度と窒素安

１２）年度に実施された地下水定点調査においても、のべ

定同位体比との関係から、し尿・生活排水系、自然・無２１
７地点中１７７地点で検出され、９地点で環境基準を超過し機肥料系及び家畜糞尿系の三つの汚染原因に区分したり、ていた（神奈川県環境農政部大気水質課、
１９９８〜２００１）。

上流の茶畑における化学肥料系による施肥の地下水への硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素による地下水汚染は、こ影響を解明するなど、幾つかの汚染地域における窒素安れまで多く見られた事業所からの有機塩素系化合物など

定同位体比に関わる知見が得られている。

の点源汚染と異なり、大気や地質などの自然起源、過剰＊
神奈川県温泉地学研究所〒２５０-００３１ 神奈川県小田原市入生田５８６
論文，神奈川県温泉地学研究所報告 , 第３６巻 , ２５−４２, ２
００４.

−２５−

そこで本研究では、平成１０〜１２年度に神奈川県内で実２．
２．調査時期及び現地測定項目

施された地下水メッシュ調査における環境基準超過地点

採 水 調 査 は２００２（平 成１４）年２月１２〜１
５日 の４日 間 に わを中心に、県内の様々な地形・地質・土地利用条件下にたって行った。調査前５日間及び調査期間中における降おける、地下水中の窒素安定同位体比を調査し、地下水

水は、気象庁アメダス観測によると対象地域外の丹沢湖

中の硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素による汚染の原因を解や箱根で数 mm の降水が観測されたのみであったことか明するとともに、窒素安定同位体比を用いた硝酸性窒素

ら、調査地点における先行降雨の影響は無視できるもの

及び亜硝酸性窒素汚染原因解明調査手法を確立することとした。
採水調査時には、現地において水温（Ｗ . Ｔ .）、ｐＨ、電を目的に研究を行った。

気伝導度（Ｅ . Ｃ .）、酸化還元電位（ＯＲＰ）、溶存酸素（ＤＯ）
２．調査概要及び地下水位の測定を行った。地下水位については、水

１９９８〜２０００（平成１０〜１２）年度に実施された地下水メッ

面計によって地表面から井戸枠などの基準点までの高さ

シュ調査において、硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素が環境と、基準点から井戸内の水位までの深さ及び井戸底まで基準を超過した地点は、
１９９８（平成１０）年度が２
１地点、
１９９９

の深さを測定し、地表面から地下水面まで及び井戸底ま（平成１１）年度が２
４地点、そして２０００（平成１２）年度が１６地での深さに換算した。また併せて、井戸所有者に井戸深点あり、県央部の相模原台地や高座丘陵、秦野盆地や三度や使用状況等についての聞き取りを行った。

浦半島の宮田台地、県東部の多摩丘陵など、台地や丘陵

地点番号、メッシュ番号、市町村名、地区名、現地測部に多く見られた。またこれら環境基準超過地点の周辺

定結果、井戸深度区分及び水質分析結果を表１に示した。

においても、比較的濃度の高い硝酸性窒素及び亜硝酸性

なお表中の井戸底までの深さの項目でハッチのかかって窒素が検出されており、硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素にいる地点については、井戸所有者への聞き取りによる井よる地下水への影響が、広範囲に広がっている状況が示

戸深度を示した。
採水調査時において、地下水位が測定できた地点は６９

さ れ て い る（神 奈 川 県 環 境 農 政 部 大 気 水 質 課、
１９９８〜

地点中４０地点、同じく井戸深度が測定できた地点は６９地

２０００）。

点中２０地点であった。調査を行った井戸は、既存資料や
２．
１．調査地点井戸構造、聞き取りの結果等から、６９地点中６２地点が浅

本研究では、
１９９８〜２０００（平成１０〜１２）年度に神奈川県

井戸に区分され、残り７地点が深井戸に区分された。測内で実施された地下水メッシュ調査における、環境基準定された浅井戸の井戸深度の範囲は、
０.３〜２１.０６ｍであっ超過地点を中心に、県内２０市町における浅井戸６
１地点、たのに対し、聞き取り及び提供された柱状図資料から判深井戸７地点の計６８地点を対象とした。

明した深井戸の井戸深度の範囲は、
４０〜１
３０ｍであった。

各市別の調査地点数は、横浜市１（１）地点、川崎市７（７）地点、横須賀市５（５）地点、藤沢市９（９）地点、相模原市９（９）２．
３．分析項目地点、平塚市２（０）地点、小田原市５（０）地点、大和市２（２）採水した試料は、Ｊ
ＩＳに示された分析方法に基づき、溶地点、厚木市１（１）地点、綾瀬市５（５）地点、海老名市２（２）

存成分（ナトリウムイオン（Ｎａ ）、カリウムイオン（Ｋ ）、地点、寒川町１（１）地点、城山町１（１）地点、茅ヶ崎市１（１）

カルシウムイオン（Ｃａ ）、マグネシウムイオン（Ｍｇ２＋）、

地点、秦野市７（７）地点、真鶴町１（１）地点、三浦市６（６）地

アンモニウムイオン（ＮＨ４ ）、フッ化物イオン（Ｆ ）、塩点、大磯町１（１）地点、二宮町１（１）地点、松田町１（１）地点

化物イオン（Ｃｌ ）、リン酸イオン（ＰＯ４ ）、硫酸イオンである。なお、地点数の後ろのかっこ内の数字は、調査（ＳＯ４ ）、重炭酸イオン（ＨＣＯ３ ）、硝酸性窒素（ＮＯ３ −Ｎ）、

地 点 の 内、
１９９８〜２０００（平 成１
０〜１２）年 度 の 地 下 水 メ ッ

亜硝酸性窒素（ＮＯ２ −Ｎ）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）及び大腸シュ調査において、硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素が環境

菌群数の測定を行った。

＋

＋

２＋

＋

−

−

３−

２−

−

−

−

基準を超過した地点数である。

硝酸イオン及び亜硝酸イオンに関しては、原則として

なお、海老名市における１地点（地点番号Ｎ４８）において硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素として表示し、作図や解析

は、近接する二本の井戸からそれぞれ採水を行ったため、時の慣例上、イオン濃度としての取り扱いが適切な場合

試料数は６９となった。図１に採水地点の分布を示した。

についてのみ、硝酸イオン及び亜硝酸イオン濃度を用いた。

図中の番号は調査地点番号であり、塗りつぶされたプ

また、採水した試料中に含まれる窒素の安定同位体比

ロットは深井戸の調査地点を示している。

の測定を委託により行った。

−２６−

表１ 採水地点、現地測定結果及び水質分析結果
Table 1 Sampling points and water quality.

図１ 採水地点分布図
Fig.1 Sampling points−２７−自然界の主要元素の一つである窒素（Ｎ）には質量数の１４１５異なる二つの安定同位体（ Ｎと Ｎ）が存在し、その存在
１４

１
５

最低はＮ５４（秦野市下大槻）の５.９４、平均は６.７８であった。また浅井戸６２地点の平均は６.７６であったのに対し、比は Ｎが９９.６３４％、Ｎが０.３６６％とほぼ一定である。窒深井戸７地点の平均は７.００と、どちらもほぼ中性の同素の同位体比は空気中の窒素の同位体比を基準に、千分様の値であった。

１
５

率偏差（δ Ｎ（‰））で次式のように表される。

地下水中の電気伝導度は、最高はＮ３４（平塚市上吉沢）の７００μＳ/ｃｍ、最低はＮ５３（秦野市堀西）の１７
１μＳ/ｃｍ、

１
５

１
５

１４

平均は３８４μＳ/ｃｍであった。また浅井戸と深井戸との間

δ Ｎ =（ Ｒ（sample） / Ｒ（air）- １）
×１０００（‰）,Ｒ = Ｎ / Ｎに明瞭な差は認められなかった。
窒素安定同位体はその質量数の違いにより、アンモニ

地下水中の溶存物質の酸化還元状態の指標であり、相対アの揮散や硝化、脱窒、生物濃縮作用などの様々な過程

的に値が低いほど還元的環境下にあることを示す酸化還元

を通して同位体分別が生じ、反応の基質に質量の大きい

電位は、最高はＮ２４（相模原市上鶴間）の７６１ｍＶ、最低は

１
５

Ｎが濃縮され、同位体比が高くなっていく。このため、生Ｎ１
１（横須賀市長井）の２６７ｍＶ、平均は４０７ｍＶであった。

成過程の異なる化学肥料や家畜糞尿などではそれぞれ異また浅井戸と深井戸では明瞭な差は認められなかった。

なった窒素安定同位体比を持ち、これらの同位体比の違

地下水中に溶解している遊離の酸素量を示す溶存酸素

いを手がかりに、地下水の窒素安定同位体比から、供給

は、最高はＮ４８-１（海老名市上河内）の９１. ０ｍｇ/Ｌ、最低源や汚染源を推定することが出来る。

はＮ２２（藤沢市辻堂）の１.３
１ｍｇ/Ｌ、平均は６.２５ｍｇ/Ｌで窒素供給源別の窒素安定同位体比については幾つかのレビューがあるが、降水で-８〜２‰、化学肥料で-７.４〜

あった。また浅井戸と深井戸では明瞭な差は認められなかった。

６.８‰、家畜ふん尿で１０〜２２‰、下水処理水で８〜１
５‰、

一方、分析結果を示した表１より、地下水中の硝酸性窒素

有機肥料で１‰以上、畑地土壌が２〜８‰などの値がと濃度が１０ｍｇ/Ｌを超えた地点は、
６９地点中４４地点あり、最りまとめられている（環境省水環境部地下水・地盤環境

高はＮ１６（藤沢市菖蒲沢）の４６ｍｇＬ、最低はＮ１
１（横須賀市室監修（２００２）、田瀬（１９９６）、平田（１９９６）など）。

長井）の１.４ｍｇ/Ｌ、全地点の平均は１５ｍｇ/Ｌであった。一方、

窒素安定同位体比の分析は、採水した試料をロータリ

亜硝酸性窒素は６９地点中４地点で検出されたのみであり、

エバポレーターを用いて２００μｇの試料中の窒素量が、最高はＮ５７（秦野市東田原）の１.２ｍｇ/Ｌであった。
また、ア

１００μｇ- Ｎ以上になるように濃縮したのち、軽元素質量

ンモニウムイオンについては６９地点中１０地点で検出され、分析計に導入し、分析を行った。

最高はＮ１
１（横須賀市長井）の０.３８ｍｇ/Ｌであった。
採水した６９地点の地下水で大腸菌群数が検出された３．水質分析結果

地点数は、定量限界値以上では４地点、定量限界値以下

２００２（平成１４）年２月１２〜１５日に採水した地下水試料の水質分析結果を表１に示した。現地採水時に測定されまで含めると２４地点であり、最高はＮ０９（横須賀市須軽谷）の４６０（個 / ｍＬ）であった。

た地下水の水温は、最高はＮ１８（藤沢市打戻）の１
７.１℃、最地下水中に含まれる窒素安定同位体比は、最高はＮ５４

低はＮ０８（川崎市宮前区馬絹）の７.１℃、平均は１４.１℃ で（秦野市下大槻）の２２.５‰、最低はＮ２
１（藤沢市大鋸）のあった。なお、Ｎ２３（相模原市田名）の地点では、井戸構

３.５‰、全地点の平均は９.１‰であった。

造上貯水タンクに一時的に貯留された水を測定及び採水

地下水中の主要溶存成分をパターンダイヤグラムで示したため、採水時の気温の影響を受けて水温が低下してしたものを図２に示す。パターンダイヤグラムは、水中いたものと考えられる。地下水温を浅井戸と深井戸で比に溶存する主要８成分（陽イオン４成分： Ｎａ 、Ｋ、
Ｃa 、

較した場合、浅井戸６２地点の平均水温は１４.０℃ であっ

Ｍ g 及び陰イオン４成分： Ｃｌ、
ＨＣＯ３ 、
ＳＯ４ 、
ＮＯ３ ）
の各

たのに対し、貯水タンクにおいて気温の影響を受けたと濃度を当量で表し、中心より左右に３本の水平軸上にプロット考えられるＮ２３の地点を除外した深井戸６地点の平均はし、各点を直線で結んで図形を形作ったものである。パ

１
５.８℃ と、１.８℃ の差が見られた。一般的に、深井戸でターンダイヤグラムは、溶存濃度を図形の大きさで、溶は地下水温は年間を通してほぼ一定であると考えられる存成分を図形の形で直感的に捕らえることが出来るため、ことから、採水調査を行った２月においては、浅井戸に地下水や河川水等の水質の表示に多く用いられる表示方

おける浅層地下水は、気温の季節変化の影響により、地法である。なお、ハッチがけのパターンダイヤグラムで

下水温が平均よりも低くなっている可能性が推察された。

示した地点は深井戸における水質を表している。

＋

２＋

地下水中のｐＨは、最高はＮ５７（秦野市東田原）の８.１２、

−２８−

−

−

２−

＋

２＋

−

図２より、ほとんどの地点では、ＣａＳＯ４ 型もしくは

ＣａＮＯ３ 型の水質を示し、硝酸イオン濃度が高い地点では二つの三角ダイヤグラムを組み合わせたものである。

パターンダイヤグラムの面積が大きくなる傾向が認めら

この図では直接的に濃度を表示することは出来ない反れた。また、陰イオン成分濃度を表す図形右側のプロッ

面、プロットの位置で水質型や地下水のグループ分け、

トは、中央の重炭酸イオン濃度が低く、両端の塩化物イ

異なる水質を示す地下水との混合などを容易に知ること

オンと硫酸及び硝酸イオン濃度が高い形を示している地が出来る。また菱形のキーダイヤグラムは〜の領域

点が多く認められたが、三浦市や秦野市など、隣接したに 区 分 で き、そ れ ぞ れ、：ア ル カ リ 土 類 重 炭 酸 塩

メッシュにおける地下水においても、パターンダイヤグ（Ｃａ（ＨＣＯ３）、：アルカリ重炭酸塩（ＮａＨＣＯ３ 型）、２ 型）

ラムの形が異なる地点も見受けられた。

：アルカリ土類非炭酸塩（ＣａＳＯ４ 又はＣａＣ
ｌ２ 型）、：

これらのことから、硝酸性窒素などの陰イオン成分の水質については、広域的な要因と地域的な要因が複雑に

アルカリ非炭酸塩（Ｎａ２ＳＯ又はＮａＣｌ型）、及び：中間的組成としている。

絡み合って、形成されていると推察された。一方、陽イ

一般的に、浅井戸などにおける自由地下水はの領域

オン成分については、カルシウムイオンが卓越する水質に分布し、深井戸などの被圧地下水では、の領域に分が多くの地点で認められたことから、水質形成機構にこ布することが知られている。一方、火山性の地下水や汚の成分が関係することが推察された。

染された地下水などは、の領域にプロットされ、海水地下水中の主要溶存成分をトリリニヤダイヤグラムでなどはの領域にプロットされることが知られている。

示したものを図３に示した。トリリニヤダイヤグラムは、

なお、この水質区分については、陰イオン成分について

＋

＋

２＋

２＋

−

陽イオン（Ｎａ ＋Ｋ とＣａ ＋Ｍｇ ）と陰イオン（Ｃｌ ＋
２−

−

−

ＳＯ４ ＋ＮＯ３ とＨＣＯ３ ）の当量百分率を菱形の各辺の軸＋にプロットした、キーダイヤグラムと、陽イオン（Ｎａ ＋
＋

２＋

２＋

−

２−
４

Ｋ とＣａ とＭｇ ）及び陰イオン（Ｃ
ｌ とＳＯ

−

２−

−

硝酸イオンを含まない組成比（Ｃｌ ＋ＳＯ４ とＨＣＯ３ ）におけるものであるが、本報告では、硝酸イオンを含めた場合においても、同様の区分ができるとした。

−
３＋ＮＯ とＨ−

ＣＯ３ ）の当量百分率を三角形の各辺の軸にプロットした

図２ 地下水のパターンダイヤグラム
Fig.2 A distribution of pattern diagrams of the groundwater−２９−

キーダイヤグラムから、本調査地点では、一般的な地

また一方、平野部などの低地においては、高濃度を示下水である〜の水質区分を示す地点が無かった一方、す地点が散在していることから、硝酸性窒素による地下

−

２−
４

１地点を除く地点で、全陰イオンに占めるＣ
ｌ ＋ＳＯ ＋−
３

ＮＯ 比率が５０％を越える、Ⅲ及びⅤの領域の、人為的水汚染はいくつかの局所的な地域で発生しているものと推察された。

な影響を強く受けていると思われる水質に区分された。
また、Ｎ６０（真鶴町真鶴）の地点では、陽イオン組成比が大きく異なり、､ の領域に区分されていることから、海水や風送塩類の影響があることが推察された。
地下水中の硝酸性窒素濃度及び窒素安定同位体比の分布を図４に示した。各地点のプロットの形は浅層地下水（○印）及び深層地下水（□印）を表し、各プロットの大きさは５ｍｇ/Ｌごとの硝酸性窒素濃度（凡例１）を、各プロットのハッチパターンは、２.５‰間隔の窒素安定同位体比を表している（凡例２）。また、図５に硝酸性窒素濃度と窒素安定同位体比のヒストグラムを示した。
各階級ごとの地点数では、硝酸性窒素濃度では、１０〜
１５ｍｇ/Ｌの濃度の地点が最も多い２
１地点、以下５〜１０
ｍｇ/Ｌの１７地点、１５〜２０ｍｇ/Ｌの１４地点と続いており、
５〜１
５ｍｇ/Ｌの範囲の値を示す地点が、全体の約７５％を占めていた。
硝酸性窒素濃度は、相模原台地や高座丘陵、宮田台地など、環境基準を超過した地点が多い、即ちプロットが図３ 地下水のトリリニアダイヤグラム
Fig.3 Trilinear diagram on groundwater

集中している地域に、高濃度地点が多く検出される傾向が見られた。

図４ 硝酸性窒素濃度及び窒素安定同位体比分布Fig.4 Distribution of concentration of nitrate nitrogen and rate of stable isotope of nitrogen−３０−一方、窒素安定同位体比の各階級ごとの地点数は、
７.５

図６において、窒素安定同位体比６‰と硝酸性窒素濃度〜１０.０‰の地点が２４地点、５.０〜７.５‰が２３地点、
１０.０

２０ /Ｌに描かれた太線は、神奈川県大和市を対象地域〜１２.５‰が９地点であり、５.０〜１２.５‰の範囲の値を示として行われた、地下水中の硝酸性窒素と窒素安定同位す地点が、全体の約８１％を占めていた。また、深井戸に体比の調査（三村ほか、１９９９）に報告されている、窒素起おける地下水中の窒素安定同位体比は５.３〜１０.５‰であ源についての分類である。
三村ほか（１９９９）によると、地下水を採水した地域の土り、浅井戸における窒素安定同位体比の値の範囲内に分地利用と水質組成などから、硝酸性窒素濃度が２０ｍｇ/L、

布していた。
地下水中の窒素安定同位体比は、生活排水や化学肥料など、個々の窒素供給源がもつ固有の範囲の同位体比を

窒素安定同位体比が＋６‰を境界として、汚染原因をそれぞれ−反映しているものと考えられる。一方で、供給された窒

し尿・生活排水系：ＮＯ３ −Ｎ < ２
０ｍｇ/Ｌ , δ１５Ｎ> ６‰

素は、水循環の過程において硝化や脱窒等の反応により自然・無機肥料系：ＮＯ３ −Ｎ < ２
０ｍｇ/Ｌ , δ１５Ｎ < ６‰

変化し、窒素安定同位体の分別や濃縮による同位体比の

家畜糞尿系：

変化が起きていることが考えられる。

と分類できると報告されている。

−−

ＮＯ３ −Ｎ > ２
０ｍｇ/Ｌ , δ１５Ｎ > ６‰

今回の調査で得られた３.５〜２２.５‰という窒素安定

本調査で得られた地下水中の硝酸性窒素濃度と窒素安同位体比の値は、文献等による窒素供給源別の同位体比

定同位体比との関係は、三村ほか（１９９９）と概ね同様の結の範囲と比較した場合、化学肥料（-７.４〜６.８‰）から畑果であった。

地土壌（２〜８‰）、下水処理水（８〜１５‰）、有機肥料（１０‰

三村ほか（１９９９）の調査においては、代表的な土地利用

以上）、家畜糞尿（１０〜２２‰）までに至る、降水（-８〜２‰）ごとに調査地域を設定し、各地域ごとに５〜８地点でを除く人為的及び農業的起源の範囲に相当している。こ行った地下水調査結果を比較することで、窒素起源につれは、今回の調査が、主に硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素

いての考察がなされている。

濃度が高い地域を中心に調査を行った為、自然起源と考これに対し、本調査では、調査対象地域が神奈川県全えられる降水が持つ窒素安定同位体比の影響が現れにく

域と三村ほか（１９９９）に比べて広範囲であり、環境基準をかったものと考えられる。

超過した地点を中心に、土地利用や地域に関係なく、調硝酸性窒素濃度と窒素安定同位体比の関係を図６に示査地点を選定した結果、地形や地質、水文条件や土地利した。図の右側には、窒素供給源別同位体比の範囲を示

用が地点ごとに大きく異なっているため、硝酸性窒素濃した。また図中の□印は浅井戸における地下水を、●印

度と窒素安定同位体比の関係にばらつきが見られたもの

は深井戸における地下水を、図中の数字は地点番号をそと考えられる。

れぞれ示している。

そこで、各調査地点の土地利用と地下水の水質や窒図６によれば、本調査においては、硝酸性窒素濃度が素起源等との関係について考察を行うため、次章におい低い地下水の中に、相対的に高い窒素安定同位体比を示て各調査地点ごとに土地利用についての解析を行った。

す地点が分布している一方、硝酸性窒素濃度が２０ｍｇ/
Ｌを超えるような、環境基準を大幅に超過するような地下水では、相対的に低い窒素安定同位体比を示すとともに、その分布にはばらつきが見られた。



図５ 硝酸性窒素濃度 ( ａ ) 及び窒素安定同位体比 ( ｂ ) のヒストグラムFig.5 Histogram on concentration of nitrate nitrogen (a) andrate of stable isotope of nitrogen(b)図６ 硝酸性窒素濃度と窒素安定同位体比との関係
Fig.6 Relationship between nitrate nitrogen and stable
isotope of nitrogen−３１−４．土地利用状況解析

これらのことから、ある地点で採水された地下水の水

各地点における地下水中の硝酸性窒素及び亜硝酸性窒質は、その地下水が涵養された場所における土地利用や、素の起源と土地利用との関係について考察するため、国流動してきた経路における地質等の影響を反映するが、土地理院発行の細密数値情報（１０ｍメッシュ土地利用）

地下水の流動経路や涵養域の位置、影響を及ぼしている

首都圏１
９９４年版を用いて、各採水地点の土地利用につい

範囲については、地点ごとに異なっているものと推察さて解析を行った。このデータは、住宅利用動向調査をもれる。

とに作成された土地利用に関する数値情報であり、１０ｍ

また、図７に示した土地利用分類図を見た場合、各調メッシュで空中写真から判読した土地利用情報を１
５種

査地点における土地利用は、形や面積の異なる単一土地

類の土地利用分類にコード化し、平面直角座標系（第ＩＸ

利用によって占められる区画が、モザイク状に配置され系）のもと、３ｋｍ×４ｋｍを１ファイルとしたテキスト形ているものとみなすことができ、土地利用を集計する範式で、首都圏整備法に基づく既成市街地及び近郊整備地

囲が僅かに変わっただけでも、集計範囲に占める各土地

１

域を中心とする、首都圏の主要部８２５６ｋｍ について整備利用の比率は大きく変化することが予想される。

されている。なお、神奈川県内の範囲については、山北

そこで本調査では、ある不特定な範囲を代表する土地

町、箱根町、真鶴町、湯河原町、清川村、津久井町、相利用を決定する方法として、１０１×１０１メッシュ（１.０１

模湖町及び藤野町を除く、
１
９市１０町の範囲が含まれてお×１.０１km）の範囲内で、採水地点を中心とした１×１、３

り、本調査対象地点では、地点番号Ｎ６０（真鶴町真鶴）× ３、５ × ５、７ × ７、９ × ９、１３ × １３、１
７ ×１
７、２５

１地点のみが範囲外であった。

×２５、３５×３５、５
１×５
１、７１×７１、及び１０１×１０１メッ

地下水メッシュ調査は、標準地域メッシュ第３次地域

シュの範囲ごとに、各土地利用分類の比率を算出し、各区画（基準メッシュ）に１地点の割合で、調査地点を設定

集計範囲ごとに最も高い比率を示した土地利用をその集している。１基準メッシュにあたる緯度方向３０″・経度計範囲を代表する土地利用と定義し、さらに１×１メッ

方向４５″の長さが、それぞれ約１ｋｍであることから、

シュから１０１×１０１メッシュまで、計１２ある各集計範囲

各調査地点を中心とした１０１×１０１メッシュ ( ＝１０１０ｍ×を代表する土地利用の比較から、各地点で涵養する地下

１０１０ｍ）の範囲を対象として、土地利用の解析を行った。

水の水質に影響を与えていると考えられる土地利用を決

図７は、各調査地点を中心とした１.０１×１.０１ｋｍ 範囲の定した。

土地利用分類図である。なお、Ｎ６０（真鶴町真鶴）の地点

ここで、硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素による環境基準については、１０ｍメッシュ土地利用データの対象範囲外でを超過する地点の多くが、台地や丘陵部などの涵養域にあったため、神奈川県土地利用現況図（平成７年度都市計

見られたことから、本調査における地下水は全てその場

画基礎調査：神奈川県都市部都市政策課、
１９９８）を用いた。

所で涵養されたものと仮定した。

一般的に地下水中に含まれる陽イオン成分は、土壌中

各採水地点を中心とした、１×１メッシュから１０１×における陽イオン交換反応や地質からの溶出等の影響に

１０１メッシュまでの１２集計範囲における土地利用分類のより、水質が形成されている。これに対し、陰イオン成一覧を表２に、各集計範囲ごとに算出された、主要土地分のうち塩化物イオンや窒素化合物などは、地下水が涵

利用分類数を図８にそれぞれ示した。なお、図８では横養された場所における人間活動や農業活動など土地利用軸に集計範囲の面積を対数でとり、集計範囲のグリット数にの影響を大きく受けていると考えられる。

ついては、一般低層住宅地の折れ線グラフ上に記した。

一方、ある地点で涵養された地下水は、地下水流動系

表２から、６７地点中１
１地点では、１×１メッシュからに従ってその位置と深さを変え、それとともに水質組成

１０１×１０１メッシュまでの１２の集計範囲全てにおいて、同や濃度も徐々に変化していくことが知られている。さら一の土地利用（１：山林・荒れ地が１地点（Ｎ６９）、３：畑・に、通常ある地点で涵養された地下水は、一般的には他

その他の農地が１地点（Ｎ１８）、
６：工業用地が２地点（Ｎ２５、の地点で涵養された地下水と混じり合うことなく、ピスＮ２６）、及び７：一般低層住宅地が７地点（Ｎ０４、Ｎ２２、トン流的に帯水層中を流動しているものと考えられるが、Ｎ２９、Ｎ４１、Ｎ５３、Ｎ６７、Ｎ６８））によって分類された。

実際には、帯水層中において、地下水中の溶存成分濃度

しかし、他の５６地点では、
２〜５種類の土地利用によっが拡散によって均質化していくことや、採水を行う井戸て分類され、６７地点全体では、集計範囲を変えることで、孔内においては、異なる深さからの地下水が孔内に取１地点あたり約２.３種類の土地利用によって分類された。

水・混合されること等により、採水された地下水の涵養域は、ある程度の広がりを持った範囲となることが予想される。

−３２−

図７ 各採水地点における土地利用分類図 (1.01km × 1.01km 範囲 )１：山林・荒れ地等、２：田、３：畑・その他の農地、４：造成中地、５：空き地、６：工業用地、７：一般低層住宅地、８：密集低層住宅地、９：中高層住宅地、10：商業・業務用地、11：道路用地、12：公園・緑地等、13：その他の公共公益施設用地、14：河川・湖沼等、15：その他、16：海、17：対象地域外
Fig.7 Land use classification map (1.01km × 1.01km)−３３−

表２ 各調査地点における集計範囲ごとの土地利用分類結果
Table 2 Results of land use classification

図８ 各集計範囲別土地利用分類数
Fig.8 Number of land use classifications

また、図８より、一般低層住宅地に分類された地点は、

般低層住宅地及び畑・その他の農地以外の土地利用につ

集計範囲の変化に関係なく全体の約半分を占めているこ

いては、集計範囲が大きくなるほど地点数が減少し、上とが明らかとなった。一方、２番目に多い土地利用は、畑・位２種類の土地利用に集約される傾向が認められた。

その他の農地に分類された地点であり、全体の約１/４〜

これらの結果より、各調査地点を代表する土地利用と１/２程度を占めていたが、一般低層住宅地に分類された

して、１２の集計範囲で最も多く分類された土地利用をそ

地点数の変化とは異なり、集計面積が大きくなるにしたの地点の土地利用とした。また、最も多く分類された土がって、畑・その他の農地に分類される地点数が増加し、地利用が複数ある場合には、より広範囲において分類さ２

面積が０.２５ｋｍ（５１×５１メッシュ）以上の範囲では、一れた土地利用をその地点を代表する土地利用とした。

般低層住宅地より多くなる傾向が認められた。また、一−３４−

上記の方法によって分類された土地利用を表２の土地

利用の行に示した。また、備考欄において、１２の集計範が推察された。しかし各供給源の窒素が持つ同位体比の囲中、
１
１範囲以上で同一の土地利用に分類されている１６値には一部に重複する部分があり、その部分については、地点を※印、調査時における現地観察から、畑・その他

同位体比のみでは窒素供給源を推定することが出来ないの農地（畜産（Ｎ３１）及び茶畑（Ｎ６９））に該当すると判断しことや、窒素循環過程における同位体比の変化についてた２地点を※※印で示した。これら１８地点は、土地利も考慮する必要があるなど、他の調査結果とあわせて解用状況解析や現地観察の結果から、それぞれに分類され析を行う必要があると考えられる。

た土地利用の、典型的な地点であるとものした。

そこで、本章では現地調査項目、水質調査項目及び土

一方、対象地域外であったＮ６０（真鶴町真鶴）における土地利用は、図７ −Ｎ６０に示した図より、一般低層住宅

地利用状況解析結果を用いて、土地利用ごとの水質や同位体比の特徴について解析を行った。

地に該当すると判読し、かっこ書きで示した。
分類された土地利用は、山林・荒れ地等が３（０）地点、
畑・その他の農地が２３（５）地点、工業用地が３（２）地点、

５．１．塩化物イオン濃度と硝酸性窒素濃度、窒素安定同位体比との関係について

一般低層住宅地が３４（１１）地点、商業・業務用地が３（０）地

一般的に、生活排水等の影響を受けると、塩化物イオ

点、公園・緑地等が１（０）地点の計６８（１８）地点となった。なン濃度や窒素化合物濃度が高くなることが知られている

お、地点数の後ろの数字は、※印もしくは、※※印がつ（例えば、半谷高久（１９６０）など）。そこで、土地利用ごといている地点数を示している。また、畑・その他の農地の地下水中の塩化物イオン濃度と硝酸性窒素濃度の関係に分類されたＮ４８は、隣接する２箇所の井戸（Ｎ４８-１、を図９に示した。図９b は、全地点をプロットした図９aＮ４８-２）から採水しているため、全試料数は６９（うち、典型から、典型的な土地利用と分類とされた１８地点のみを抽的な土地利用を示す地点は変わらずに１８）試料となっている。

出した図である。

各調査地点における土地利用を地域ごとに見ると、県図９から、本調査における調査地点は、塩化物イオン

東部の多摩丘陵や相模原台地の南側、沿岸部の市町にお濃度及び硝酸性窒素濃度それぞれ２０〜２５ｍｇ/Ｌ付近をける調査地点においては、多くが一般低層住宅地に分類

境界に、塩化物イオン濃度及び硝酸性窒素濃度がどちらされる一方、秦野盆地や三浦半島の宮田台地では、畑・も高い範囲に分布する地点（Ｎ１６、Ｎ３４、Ｎ２
１、Ｎ１８、

その他の農地に分類される地点が多く見られた。また、

Ｎ６３、Ｎ５７、Ｎ４５、Ｎ１２）、塩化物イオン濃度は２０〜

相模原台地の北側においては、一般低層住宅地に混じっ

２ｍｇ/Ｌを超えるが、硝酸性窒素は超えない範囲に分布て工業用地や商業・業務用地と分類された調査地点が見する地点（Ｎ６２、Ｎ１３、Ｎ１０、Ｎ１
１、Ｎ６５、Ｎ６
１、Ｎ５４、られるなど、他の地域とは異なる傾向であることが明ら

Ｎ６６等）、及びどちらも濃度が低い範囲に分布する地点かとなった。

の、３つの領域に分類することが出来た。
図中のそれぞれの領域における土地利用には、明瞭な違

５. 水質解析結果

いは認められず、地点数の多い一般低層住宅地及び畑・そ

硝酸性窒素による地下水汚染への対策方法や各種の調の他の農地については３つの領域全てにプロットされていた。

査方法をまとめた、環境省水環境部地下水・地盤環境室
監修、公害研究対策センター発行の「硝酸性窒素による地下水汚染対策の手引（２００２）」では、窒素安定同位体比から窒素供給源を推定する調査方法（窒素安定同位体比法）について、説明及び事例の紹介がなされている。その中で、土壌環境中における様々な反応や混合により、地下水中の窒素安定同位体比は変動することがあるため、地表の土地利用状況や土壌特性、地下水の流向、その他の成分の水質分析結果などを十分に考慮する必要があると述べられている。
今回の調査で測定された地下水中の窒素安定同位体比の値は３.５〜２２.５‰であり、窒素供給源として、化学肥料（−７.４〜６.８‰）、畑地土壌（２〜８‰）、下水処理水（８〜１５‰）、有機肥料（１０‰以上）、家畜糞尿（１０〜２２‰）等

図９ 地下水中の塩化物イオン濃度と硝酸性窒素濃度との関係
Fig.9 Relationship between concentrations of chloride ion
and nitrate nitrogen in groundwater−３５−

また、各領域にプロットされた地点の地域分布には特また、図１０ａ中において右上の領域にプロットされた徴が見られた。図９a で右上の範囲にプロットされた地点

４地点の分布に地域的な特徴は見られなかった。これらは、相模原台地の南側や秦野盆地周辺に多く見られ、図の４地点では、硝酸性窒素濃度と窒素安定同位体比の分中の右下の領域には、三浦半島の宮田台地周辺の地点が布を示した図４や図６から、硝酸性窒素濃度が低いこと

プロットされていた。

が明らかにされており、図９ａにおいては、右下の領域

一方、図中左上の硝酸性窒素濃度は高いが、塩化物イの中の一番下にプロットされた。この４地点は、図９全オン濃度が低い領域にはプロットされた地点がなかった。

体に見受けられた、塩化物イオン濃度に比例して硝酸性

その結果、全体としては塩化物イオン濃度と硝酸性窒素

窒素濃度が上昇する傾向が見られないことから、他の地濃度との間に右上がりの傾向が認められた。その関係は点とは異なる窒素汚染機構によって高い窒素安定同位体

典型的な土地利用と分類された地点において、ばらつき比を示していることが推察された。
なお、典型的な土地利用と分類された地点のみによるが小さくなった（図９b）が、土地利用の違いによる差は認

図１０b においては、土地利用の違いによる分布の違いや、められなかった。
次に、地下水中の塩化物イオン濃度と窒素安定同位体

傾向等は認められなかった。

との関係を図１０に示した。図中の凡例及び図１０a と図５．２．硝酸性窒素濃度と硫酸イオン濃度、窒素安定同位１０b の関係は、図９と同じである。
この図から、塩化物イオン濃度と窒素安定同位体比と体比との関係についての間には、図９で見られた塩化物イオン濃度２０〜２５

地下水中の硝酸性窒素起源の１つとして、畑地等へ散ｍｇ/Ｌ付近における境界の他に、窒素安定同位体比１５‰布されている化学肥料が挙げられる。多種多様な化学肥付近を境界として、地下水の分布が３つのグループに分料のうち、窒素肥料として広く一般的に使われているもけられることが明らかとなった。

のに、硫安（硫酸アンモニウム）がある。硫安の陰イオン

このうち、窒素同位体比が１５‰以下で塩化物イオン濃の主成分は硫酸イオンであるため、窒素肥料の影響を受

度が２０〜２ｍｇ/Ｌ以上を示す図１０ａ中の右下の領域には、けている地下水では、硫酸イオン濃度と硝酸性窒素濃度

図９a 中において、同じく右下の領域に分布していた、との間に高い相関があると考えられている（例えば、環三浦半島宮田台地における調査地点がプロットされた。

境省水環境部地下水・地盤環境室監修、２００２など）。そ一方、図９ａ中において右上の領域にプロットされた相こでここでは、硝酸性窒素濃度と硫酸イオンとの関係に模原台地の南側や秦野盆地周辺などにおける地点は、図ついて検討を行った。硝酸性窒素濃度と硫酸イオン濃度

１０ａ中においては、最もプロットの多い左下の範囲及びとの関係を図１１に示した。図中の凡例及び図１１ａと図１１右下の範囲にプロットされ、塩化物イオン濃度と窒素安ｂの関係は、図９と同じである。

定同位体比との間には、特に他の地点と異なるような関係は認められなかった。

図 10

地下水中の塩化物イオン濃度と窒素安定同位体比との関係
Fig.10 Relationship between concentrations of chloride ion
and stable isotope of nitrogen in groundwater

図 11

地下水中の硝酸性窒素濃度と硫酸イオン濃度との関係
Fig.11 Relationship between concentrations of nitrate
nitrogen and sulfuric ion in groundwater−３６−

全調査地点をプロットした図１１ａより、本調査地点の一方、硝酸性窒素濃度が高く硫酸イオン濃度が低い図

硝酸性窒素濃度と硫酸イオン濃度との関係は、硝酸性窒

１１ａ中の右下の領域には、三浦半島宮田台地に位置する

素濃度２０〜２５ｍｇ/Ｌ付近、及び硝酸イオン濃度６０ｍｇ

２地点（Ｎ１２, Ｎ６３）と、相模原台地の南側（Ｎ４５）及び秦/Ｌ付近を境界として、大きく４つに分けられることが明野盆地（Ｎ５７）の計４地点がプロットされた。そして、硝らかとなった。一方、典型的な土地利用と分類された地

酸性窒素濃度と硫酸イオン濃度がともに相対的に低い領点のみによる図１
１ｂにおいては、硝酸性窒素濃度が上昇する

域には、その他の多くの地点がプロットされた。

と硫酸イオン濃度も上昇する、右上がりの関係が見られた。

図１２に、図６と同じ硝酸性窒素濃度と窒素安定同位また、土地利用ごとに見た場合、畑・その他の農地に体比との関係を、各土地利用ごとに示した。図１２ａにお分類された地点では、地点数が少ないこともあるが、高いて、硝酸性窒素濃度については、図９ａ及び図１１ａで示

い正の相関関係が認められた。一方、一般低層住宅地にされたように２０〜２５ｍｇ/Ｌ、窒素同位体比については、分類された地点では、ばらつきが大きく、右上がりの傾

図１０ａで示されたように１５‰付近をそれぞれ境界とした向は見られなかった。

４つの範囲のうち、硝酸性窒素濃度及び窒素同位体比の

図１１ａ中の右上にプロットされた、硝酸性窒素濃度と硫酸イオン濃度がともに高い値を示した地点（Ｎ１６, Ｎ両方が高い右上を除いた３つの領域に、本調査地点はプ
ロットされていた。

１８, Ｎ２
１, Ｎ３４）は、相模原台地の南側や秦野盆地周辺な

硝酸性窒素濃度が、２０〜２５ｍｇ/Ｌよりも高い値を持ど、全体的に硝酸性窒素濃度が高い地域の中に分布し、４つ地点は、図１１ａにおいては、硫酸イオンが高いグルー

地点中３地点の土地利用が畑・その他の農地に分類されプと低いグループに分けられたが、図１２では、どちらもていた。これらのことから、硝酸性窒素濃度と硫酸イオ

低い窒素安定同位体比を持つ領域にプロットされた。まン濃度がともに高い値を示す場合、硫安などの化学肥料

た、図１１ａにおいて、左上にプロットされ三浦半島宮田による窒素起源である可能性が高いことが推察された。

台地に分布していた地点については、１地点（Ｎ１
１）
を除き、

また、図１
１ａ中の左上の、硝酸性窒素濃度が低く、硫

図左下の多くの地点がある領域にプロットされていた。

酸イオン濃度が高い領域には、三浦半島宮田台地における調査地点の多くがプロットされた。この地域における５．３．主要溶存成分の水質組成と土地利用との関係につ調査地点の地下水の水質は、５．１．章で検討した塩化物

いてイオンと硝酸性窒素濃度、並びに窒素安定同位体比との地下水中の主要溶存成分の水質組成については、３章

関係においても、他の地点と異なる範囲に分布しているにおいてパターンダイヤグラム及びトリリニヤダイヤグ

ことが明らかにされているが、硝酸性窒素濃度と硫酸イ

ラムによって検討を行った。特にトリリニヤダイヤグラ

オン濃度との関係についても、他の多くの地点とは異なムの一部である菱形のキーダイヤグラムにおける水質区

る領域に分布していることが明らかとなった。

分では、１地点（Ｎ６０）を除いた全ての地点が、人為的汚染の影響が強いといわれている、領域Ⅲ及びそれに隣接する領域Ｖの範囲にプロットされることが明らかとなった。そこで、土地利用ごとの水質区分についてキーダイ
ヤグラムでの検討を行った。
図１３は、各採水地点の土地利用について、畑・その他の農地、一般低層住宅地、及びその他の３種類に再分類
し、キーダイヤグラムの領域Ⅲ及びそれに隣接する領域
２＋

２＋

−

Ⅴの範囲（Ｃａ ＋Ｍｇ ）/ Ｔａ
ｔ
ａ
ｌＣａ
ｔ
ｉ
ｏｎ > ５０％ , （Ｃ
ｌ＋
２−

−

ＳＯ４ ＋ＮＯ３ / Ｔｏ
ｔ
ａ
ｌＡｎ
ｉ
ｏｎ >５０％）を描いた図である。
なお、図１３において、それぞれの凡例にハッチをかけたプ
ロットは、典型的な土地利用と判定された地点を表している。
領域及びの範囲内にある全ての地点をプロットした図１３a においては、土地利用と水質組成との間に明瞭
図 12

地下水中の硝酸性窒素濃度と窒素安定同位体比との関係
Fig.12 Relationship between concentrations of nitrate
nitrogen and stable isotope of nitrogen in
groundwater

な関係は認められなかった。しかし、典型的な土地利用と分類された地点のみをプロットした図１３b では、畑・その他
２＋２＋に分類された地点が、２価の陽イオン（Ｃａ ＋Ｍｇ ）の比率

−３７−

が最も高いＡで示した範囲に集中していた。一方、一般

存濃度が示され、硫酸イオン濃度が高い値を示すグルー

低層住宅用地に分類された地点は、畑・その他の農地にプ及び窒素安定同位体比が高いグループが、他の地点と比べて、２価の陽イオンの比率が低い右下のＢからＣで示比較したときに特異な値を示していることが認められた。

した広い範囲に分布していた。

なお、溶存濃度によるグループ分けにおいて設定した境畑地などで使用される化学肥料には、窒素肥料の他に界濃度は、調査を行った地域内における相対的な値であ

石灰・苦土肥料、リン酸肥料などがあり、これらの中にるものと考えられ、他の調査地点における結果と比較す

は、カルシウムやマグネシウムなどが含まれている。こる場合には、十分な注意が必要だと考えられる。

のことから、化学肥料の影響を強く受ける地域の地下水

一方、５.３. 章では、キーダイヤグラムと土地利用分類

は、キーダイヤグラム上において、２価の陽イオンが高の結果より、主要溶存成分のうち、化学肥料等の影響をい比率を示す範囲にプロットされ、土地利用が一般低層受けている考えられる２価の陽イオン成分（Ｃａ ＋Ｍｇ

住宅地に分類され、生活排水起源の窒素汚染が推察され＋る地下水とは、異なる分布を示すことが推察された。

型的な土地利用と判断された地点をプロットしたキーダ

２＋２）の比率について着目した考察を行った。その結果、典イヤグラム上において、化学肥料の影響を強く受ける
６．考察畑・その他の農地に分類される地域の地下水と、生活排５.１. 章及び５.２. 章では、地下水中の塩化物イオン濃度、

水起源の窒素汚染が推察される一般低層住宅地に分類さ硫酸イオン濃度、硝酸性窒素濃度及び窒素安定同位体比れる地域の地下水が、異なる範囲に分布することが明らの関係から、特徴のある地域、土地利用、水質成分や溶かとなった。

存濃度について解析を行った。その結果、地域的には三硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素によって汚染された地下

浦半島宮田台地周辺地域や、相模原台地の南側及び秦野

水は、多岐にわたる発生源の影響を複合的に受けている盆地周辺の地域において、水質的に他の地域と異なる傾ため、汚染原因や汚染機構の特定が困難な場合が多く、向があることが明らかとなった。また、土地利用につい効果的な対策を行うことが難しい状況となっている。本ては、主として田や畑・その他の農地などの土地利用に

調査結果においても、５章の水質解析によって、幾つか

おいて、硝酸性窒素濃度と硫酸イオン濃度との間に、正の特徴的な地域や、特異な水質組成を示す地点の存在がの相関があることが明らかとなった。さらに水質成分及明らかにされたが、その他の多くの地点は、各種の特徴

び溶存濃度については、幾つかの特徴ある水質成分や溶を併せ持つような、中間的な水質組成を示していた。

図 13 地下水のキーダイヤグラム ( ハッチがけの印は典型的な土地利用の地点を示す )Fig.13 Trilinear diagram on groundwater−３８−

このように、複数の汚染源の寄与を受けているような

また、５.３. 章で示された、畑・その他の農地における地下水では、窒素供給源の種類によって特徴的な値を示

地下水が示した領域（Ａ）と、一般低層住宅地における地す窒素安定同位体比についても、混合等によって中間的下水が示した領域（Ｂ、Ｃ）を図１４に記した。

な値へと変化していることが予想され、地下水中の窒素

図１４のキーダイヤグラムにおけるプロットから、この安定同位体比と各供給源が持つ同位体比を対応させる汚地域における地下水のうちの多くは、領域Ｂから領域Ａの染起源の推定方法は、複合系の汚染の場合には適用しに近くにかけて分布することが明らかとなった。前章から、くいことが考えられる。

領域Ａは化学肥料起源、領域Ｂは生活排水起源の水質を示

しかし、反対に、エンドメンバーである各汚染原因がすことが示されていることや、窒素安定同位体比が化学示す水質組成の特徴を明らかにすることができれば、各肥料から畑地土壌及び下水処理水の範囲にあることなど

エンドメンバーからの混合として、複合的な地下水汚染から、これらの地点では、化学肥料と生活排水の両方の機構を明らかにすることが出来るものと考えられる。

影響を受けている、複合起源であることが推察された。

そこで、本章では、特徴的な地域及び水質組成を示し

また、一般的に地下水の水質は、滞留時間が長くなる

た三浦半島宮田台地における調査地点、硫酸イオンが高につれ、硫酸イオンの還元による減少とそれに代わる重い値を示した地点及び窒素安定同位体比が高い地点につ炭酸イオンの増加、陽イオン交換反応による２価の陽イ

いて、硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素による地下水汚染起オンの一価の陽イオンへの置換により、キーダイヤグラ

源とその汚染機構について考察を行った。

ム上の領域（）から、領域、領域（）へと進化していくと言われている（例えば、地下水ハンドブック編

６．１． 三浦半島宮田台地地域における地下水調査地点中

集委員会編（１９８０）など）。

の窒素起源についての考察

本地域におけるＮ１１の地点における地下水は、
ＡやＢの５章の解析により、三浦半島宮田台地における調査地

範囲の水と比べて、水質が進化している傾向のＣの領域

点の地下水（Ｎ０９〜Ｎ１３、Ｎ６
１〜Ｎ６６）
は、他の調査地点とに分布しており、硝酸性窒素濃度が低く窒素安定同位体は異なる、相対的に高い塩化物イオン濃度と低い硝酸性窒比が高い傾向を示していた。これらのことから、Ｎ１１地素濃度の組み合わせの水質組成を示すことが明らかとなっ点では、本地域の地下水が、還元環境下における脱窒作た。そこでこれらの地点の地下水を、図１３で示したキーダ用を受け、水質と窒素安定同位体比が変化したものと推イヤグラム上と、図１２で示した硝酸性窒素濃度と窒素安

察された。

3

Ｃｌ+Ｓ
Ｏ 2
4 +Ｎ
Ｏ -

定同位体比との関係で示したのが図１４と図１
５である。

2+

Ｃａ

3

ＨＣ
Ｏ -

2+

ｇ
+Ｍ

+

Ｎａ

+

+Ｋ

図 14（左図） 三浦半島における調査地点地下水のキーダイヤグラム
Fig.14（Left） Trilinear diagram on investigated point groundwater in Miura Peninsula
図 15（右図） 三浦半島における調査地点地下水中の硝酸性窒素濃度と窒素安定同位体比との関係
Fig.15（Right） Relationship between concentrations of nitrate nitrogen and stable isotope of nitrogen in groundwater in Miura
Peninsula−３９−６．２． 硫酸イオン濃度が高い地下水の窒素起源及び水質変化についての考察

また、図１
７で左上の硝酸性窒素濃度が低く、窒素安定同位体比が高い領域に分布する地点（Ｎ１１）は、図１６の５.２. 章の解析より、硝酸性窒素濃度と硫酸イオン濃度

キーダイヤグラム上のＣの領域に分布することから、との間には、土地利用によって異なる傾向があることが６.１. 章で考察したように、脱窒作用による水質変化によ明らかにされた。そこで、硫酸イオン濃度が約６０ /Lるものと推察された。

以上の相対的に高い濃度を示す地点の地下水（Ｎ１０、
Ｎ１
１、
Ｎ１３、Ｎ１６、Ｎ１
７、Ｎ１８、Ｎ２
１、Ｎ３４、Ｎ４６、Ｎ６２、Ｎ

６．３． 窒素安定同位体比が高い地下水の窒素起源及び

６５）について、キーダイヤグラム（図１６）と、硝酸性窒素

水質変化についての考察
６.１. 章において、キーダイヤグラム上のＣの領域に分濃度と窒素安定同位体比との関係（図１７）から、それぞれ

布する地下水は、還元環境下による水質進化過程においの窒素起源について考察を行った。
その結果、図１６と図１７より、図１６のキーダイヤグラ
ム上でＡの化学肥料起源と推察される領域に分布する地て、脱窒作用により、硝酸性窒素濃度の低下と窒素安定同位体比の上昇が起きているとの考察がなされた。

下水（Ｎ１６、Ｎ１
７、Ｎ１８、Ｎ３４、Ｎ４６）は、図１
７では、そこで、窒素安定同位体比が概ね１５‰以上の高い値を

右下の硝酸性窒素濃度が高く、窒素安定同位体比が低い

示す地点の地下水（Ｎ１１、Ｎ３５、Ｎ３８、Ｎ４２、Ｎ４６、Ｎ５、Ｎ

領域に、Ｂの生活排水起源と推察される領域に分布する

６７）
について、
キーダイヤグラム（図１８）と、硝酸性窒素濃度と地下水（Ｎ１０、Ｎ１３、Ｎ６２、Ｎ６５）は、図１８の左下の硝窒素安定同位体比との関係（図１９）から検討を行った。な

酸性窒素濃度が低く、窒素安定同位体比が低い領域にそお、参考として、図１９において窒素安定同位体比が１５‰れぞれ分布していた。

以下の地点について、淡色（凡例については図９を参照）

これらの２つの領域に分類された地点の地下水は、ほで表示した。

ぼ陽イオン軸に沿って、平行に領域Ａと領域Ｂの間に分布

その結果、７地点中５地点（Ｎ１１、Ｎ３８、Ｎ４２、Ｎ５４、していることから、この直線の両端に化学肥料起源と生Ｎ６７）ではキーダイヤグラム上のＣの領域にプロットさ

活排水起源のエンドメンバーがあり、この２つの窒素起れ、還元環境下における水質進化の影響を反映した水質源の混合により、各地点の地下水の水質が形成されてい組成であることから、硝酸性窒素濃度が低く、窒素同位る汚染機構があることが推察された。

体比が高い地点の地下水は、脱窒作用の影響を受けて、窒素供給時よりも、硝酸性窒素濃度が低下している可能

図 16（左図） 硝酸イオン濃度が高い地点の地下水のキーダイヤグラム
Fig.16（Left） Trilinear diagram on high nitric acid ion concentration points
図 17（右図） 硝酸イオン濃度が高い地点の地下水中の硝酸性窒素濃度と窒素安定同位体比との関係
Fig.17（Right） Relationship between concentrations of nitrate nitrogen and stable isotope of nitrogen of high nitric acid ion
concentration points

−４０−

3

Ｃｌ+Ｓ
Ｏ 2
4 +Ｎ
Ｏ -

2+

Ｃａ

3

ＨＣ
Ｏ -

2+

ｇ
+Ｍ

+

Ｎａ

+

+Ｋ

図 18( 左図 ) 窒素安定同位体比が高い地点の地下水のキーダイヤグラム
Fig.18(Left) Trilinear diagram on high stable isotope of nitrogen points
図 19( 右図 ) 窒素安定同位体比が高い地点の地下水中の硝酸性窒素濃度と窒素安定同位体比との関係 ( 淡色の凡例は窒素安定
同位体比が 15‰以下の地点を示す )Fig.19(Right) Relationship between concentrations of nitrate nitrogen and stable isotope of nitrogen of high stable isotope ofnitrogen points

図 20 硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素による地下水汚染機構模式図
Fig.20 Schematic diagram on groundwater contamination mechanism by nitrite nitrogen and nitrate nitrogen

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謝辞

性が示唆された。
一方、Ｎ３５とＮ４６の２地点における地下水は、キー

本調査を行うにあたり、神奈川県大気水質課、横浜市

ダイヤグラム上のＡとＢの間の領域にプロットされたこ

環境管理課、川崎市水質課、横須賀市環境管理課、藤沢とから、脱窒作用による同位体濃縮以外の何らかの機構

市環境保全課、相模原市環境保全課、平塚市環境政策課、によって、窒素同位体比が高い値を示したものと思われ

小田原市環境保全課及び大和市環境保全課には、調査地た。

点の選定などについて多大なるご協力いただきました。
また、各井戸所有者の方には、採水にあたってご協力い７． おわりにただきました。記してここに感謝いたします。

本研究では、平成１０〜１２年度に神奈川県内で実施された地下水メッシュ調査における環境基準超過地点を中

本論文は、平成１３年度行政依頼調査「硝酸性窒素によ心とした、県内２０市町における浅井戸６
１地点、深井戸る広域地下水汚染調査」における報告書『平成１３年度「硝７地点の計６８地点を対象に、地下水中の硝酸性窒素及酸性窒素による広域地下水汚染調査」結果報告（平成１４び亜硝酸性窒素汚染機構の解明を目的として、平成 14 年

年１１月）』をまとめたものである。

２月に採水調査を実施し、地下水の窒素安定同位体比及び主要溶存成分の分析、並びに１０ｍメッシュ土地利用

参考文献

データによる土地利用解析をもとに検討を行った。

地下水ハンドブック編集委員会編 （１９８０） 地下水ハンドブック，（株）建設産業調査会発行，１
５４７p.

地下水中の主要溶存成分や窒素安定同位体比について
は、地域によって特徴ある傾向が認められる一方、多く

半谷高久 （１９６０） 水質調査法，丸善，３９９p.

の地点では、水質的に類似した傾向がみられた。

平田健正編著 （１９９６） 土壌・地下水汚染と対策、環境庁水質保全局水質管理課・土壌農薬課監修，丸善，

また調査を行った全地点における、地下水採水地点を３０４p.

中心とする一辺約１の範囲における土地利用と、地下水の水質との間には、明瞭な関係は認められなかったが、神奈川県環境農政部大気水質課 （１９８８、１９９９、２０００、

典型的な土地利用と分類された地点では、化学肥料の影

２００１）神奈川県公共用水域及び地下水の水質測定結果

響を強く受けると考えられる、硝酸性窒素濃度と硫酸イ

神奈川県都市部都市政策課 （１９８８） 神奈川県土地利用

オン濃度との関係について、畑・その他の農地と一般低現況図（平成７年度都市計画基礎調査），足柄

層住宅用地における地下水との間で異なる傾向が認めら

環境省水環境部地下水・地盤環境室監修 （２００２） 硝酸れた。さらに、キーダイヤグラム上においても、これら性窒素による地下水汚染対策の手引 , 公害研究対策セ

２つの土地利用における地下水が、異なる領域に分布す

ンター , ３５９p.

ることが明らかとなった。

三村春雄、福井博、飯田和義、宮下雄次、石坂信之、横これらの考察より、硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素によ山尚秀 （１９９９） 硝酸性窒素による地下水汚染対策検討

る地下水汚染機構について、図２０の模式図の関係が成り

調査−神奈川県大和市の汚染機構解明調査− , 神奈川

立つものと推察された。

県環境科学センター研究報告，第２２号 ,２
６-３２.
宮下雄次 （２００２） 茶畑における土壌水及び地下水への施肥の影響について，日本水文科学会発表要旨集，
１６，
３５３６.
田瀬則雄 （１９９６） 地下水中の硝酸性窒素濃度と窒素安定同位体存在比−汚染源の同定は可能か−，水，３８（８） ，
７０-７８.

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