表面科学 Vol. 36, No. 7, pp. 375‑381, 2015

研究紹介

スピン偏極 STM による単一有機分子スピン偏極度導出法
山田

千葉大学大学院融合科学研究科ナノサイエンス専攻

豊和〠 263‑8522

千葉県千葉市稲毛区弥生町 1 丁目 33（2015 年 2 月 14 日受付；2015 年 3 月 20 日掲載決定）

How to Get Molecular Spin-Polarization Using Spin-Polarized STM
Toyo Kazu YAMADA
Graduate School of Advanced Integration Science, Chiba University, 1‑33 Yayoi-cho, Inage-ku, Chiba 263‑8522(Received February 14, 2015 ; Accepted March 20, 2015)

1-nm-size single organic molecules have attracted as a key material to realize ultra-small spintronic devices such as
single molecular giant magnetoresistance memory. The origin of such unique magnetic properties is spin-polarization
vector in the single molecules induced by contacting magnetic electrodes. Atomically-resolved spin-polarized STM has
been used to measure quantitatively the spin polarization ; however, in this study we point out that the reported method
includes crucial ambiguity. A use of normalized (dI/dV)/T shows true spin polarization of the single molecules onmagnetic domains.
KEYWORDS : spin-polarized STM, molecule, surface magnetism, spin polarization, normalization

1．はじめ

ディスクがあり，この上に磁性薄膜がある。一つの磁石にの大きさが 10×100 nm 2 であれば，約 10 12 個（1 テラ）昨今，スマートフォンなタブレットなど，新たな情報の磁石を詰め込むことができる。仮に，この 1 個の磁石端末の爆発的な普及により，世界全体でやりとりされるの大きさを 1×1 nm 2 まで小さくできれば，同じ直径 10情報量は急速に増大している。さらに，これまで電子情

cm ほどのディスクに 10 15 個（1000 テラ）の情報が書き報と縁のなかった人々への波及効果を考慮すれば，今後込める。このため磁石の微細化技術の研究は盛んに行わ

10〜20 年でやり取りされる情報量が桁違いに増大するれてきている。
一方で，磁石作成の低コスト化も重要である。現在使ことは確実である。
あらゆる電子情報は 2 進数の「1」「0」で処理される。

用されている磁石は，磁性金属やレアメタルなどの無機情報を記憶する材料として広く使用されているのが磁石材料のみからなる。特に資源量が乏しく高価なレアメタの N-S 極である。一つの情報記憶には一つの磁石が必

ルは低コスト化には適していない。既存の金属材料に替要である。情報量の爆発的増大は，今後，益々の磁石需わる新たな磁性材料探索も急務である。

要を生む。磁石は，鉄，コバルト，ニッケルを始めとす

我々は，2009 年より新たな磁性情報素子の材料としる金属材料にレアメタルなどを添加して作られている。て軽元素のみから有機合成により作成できる単一有機分

益々の磁石需要に反して，地球に存在する資源量は限ら子に注目してきた 1〜5)。軽元素は既存の金属に比べ非常れている。そこで求められるのが磁石の微細化である。に安価である。また化学的合成手法により自在に様々な情報記憶端末として市販されているハードディスクドラ機能を発現させることもできる。ただ，このような磁性イブ（HDD）を例にあげる。中には直径 10 cm 程度の原子を含まない有機分子は，これまで不純物と考えられ第回表面科学学術講演会（にて発表年月日〜 日）てきた。鉄などの磁性材料表面に吸着すれば，スピン偏極度は消滅し，磁性が消える可能性があるとされてきた。

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そのような有機分子であっても，原子レベルで正確に対称性を確認しながら操作することで，単一有機分子磁気伝導が磁気抵抗素子として機能することがわかってきた。このような 1 nm サイズの分子を直接観察し，同時に分子を壊すことなく正確に磁気伝導測定を行うためス
ピ ン 偏 極 走 査 ト ン ネ ル 顕 微 鏡（STM）が 活 躍 し て き
た 1, 3, 6)。測定環境は，超高真空中・極低温である。
単一有機分子を介する磁気伝導測定の手法を簡単に述べる。Cu などの非磁性基板の上に磁性金属を 0.2 ML 程度蒸着しナノ島を作成する。この表面に超高真空中で分子を坩堝より昇華し，10×10 nm 2 範囲に 1 個程度吸着する。STM 探針として超高真空中で加熱処理した非磁性 W(110)探針が広く使用されるが，これに超高真空中で磁性薄膜を吸着させ磁性探針とする 7〜10)。難しいのはFig. 1. (color online). (a) STM single molecular junction. (b)MR through a single molecule. (c, d) STM magnetic dI/dV
imaging of single molecules on magnetic domains in parallel
and antiparallel spin configurations.

W(110)探針に磁性薄膜を無闇につけても磁性探針とならないことである。探針先端に原子テラス面がしっかりでていれば結晶異方性が効くが，探針先端が特異な形状の場合，形状異方性が強くなり，探針の磁気モーメント新たな単一有機分子磁気伝導素子の発展のためには，ベクトルの向きは結晶異方性に依らなくなる。場合によこの磁気伝導の原因を確認しなくてはならない。二つのって特異な対称性から探針先端のスピン偏極度が消えて磁性電極間の磁気伝導は，それぞれの磁性電極のスピンしまう。

偏極度（P 1 , P 2）から生じる。つまり，分子を介する伝きちんと磁性探針となっていることを，基板上のナノ磁石の STM 磁気イメージングから確認する。ナノ磁石一つ一つが磁区である（スピン偏極度ベクトルの向きが異なる）。磁性探針で dI/dV 分光像を，スピン偏極電子

導では，磁性金属に吸着した単一分子に誘起されるスピン偏極度が磁気伝導を支配している 11)。
(R 1−R 2)/R 2＝2(1−Γ)P 1P 2/1＋P 1P 2＋Γ(1−P 1P 2)

(2)

状態密度ピークが存在する近傍で測定すれば，磁気コンなおスピンフリップ確率をΓで示す。磁性基板に吸着しトラストとして各磁石のスピン偏極分布を確認できる。

た単一有機分子に誘起されたスピン偏極度ベクトルを直またこの磁気コントラストの明暗から，各ナノ磁石のス接測定することで，単一分子を介する磁気伝導のメカニ

ピン偏極度ベクトルが，磁性探針のスピン偏極度ベクトズムが解明できる。

ルと平行・反平行であるかが判別できる。判別できれFig. 1（c）に磁性探針をもちいて得た dI/dV 像を示ば，Fig. 1（a）に示すように，磁性探針を慎重にナノ磁す。基板は bct-Mn(001)膜である。二つの磁区が明暗と石上の単一有機分子に接近させる。接近させながら磁性して確認できる。黒丸で囲った粒が単一 H 2Pc 分子であ探針と試料基板間の伝導測定を行う。接触する前はトンる。磁 場 印 加 に よ り 試 料 の 磁 区 を 反 転 し た（Fig. 1

ネル伝導で指数関数的に増え，接触時に通常伝導は 1 ケ（d））。では，この dI/dV 分光測定からいかにして分子のタ以上増大し安定となる。この STM 伝導測定を平行・スピン偏極度が求まるだろうか？

反平行の磁気結合条件で数万回繰り返すことで，Fig. 1が，実際は非常に注意が必要である。これまでいくつか（b）に示すように磁性探針と基板の間の単一分子を介す単一分子のスピン偏極度を求める論文が発表されてきてる磁気伝導および磁気抵抗（MR）が得られる 1, 3, 6)。

いるが，定量的で信頼できる値が得られているとは言い

MR＝(R 1−R 2)/R 2(1)単一フタロシアニン分子（H 2 Pc）を用いた結果では，［Co (111)/ H 2 Pc/Co (111)］接 合 は MR＝ ＋60%，[Fe(110)/H 2Pc/Mn(001)] 接 合 は MR＝ −50% を 示 し1, 3, 6)

一件，容易に思える難い 3, 12, 13)。原因を以下に述べる。

2．スピン偏極 STM 分光の問題点
スピン偏極 STM を用いて，磁性試料のスピン偏極度。これにより，これまで不純物と思われていた磁を求める手法は 2000 年スピン偏極 STM が信頼に足る性原子を含まない単一有機分子であっても，きちんと対技術として認知された当初から議論されてきた 14, 15)。そ称性を確認して制御できれば，新たな磁性材料として有の後，分光技術やロックインアンプを用いた手法の発展効であることが示唆された。と普及により，広く分光測定が簡便に行えるようになった

山

田てきた。しかし，反動として，「得られた分光結果が定豊

和377さを示す。

量的に何を意味するのか？」という大事な部分の理解

では，どのように試料のスピン偏極度を得ることがでは，ややおろそかになってしまった。結果として「異なきるだろうか。一般にいわれているように，（式 7）とる磁区上で磁性探針を用いて dI/dV を測定し，その差を（式 8）の差を，（式 7）と（式 8）の和で割ればよいの和で割ればスピン偏極度が求まる。」という，誤った理。すぐに気付くよだろうか（dI/dV の非対称性：A dI/dV）

解が普及してしまった。このようなことが成立するのはうに，このままでは試料スピン偏極度（Ps）は導出でき非常に限られた系のみであり，一般的に使ってはいけなない。

いのである。一般の人にもわかるようにレビュー論文な

しかし，もし（式 9）の条件が成立するならば，（式どで dI/dV があたかも電子状態そのものであるという記10）のように，dI/dV の非対称性（A dI/dV）をとることで述を，私を含め多くのスピン偏極 STM 研究者が行って試料スピン偏極度（Ps）が導出できる。
if「zz P＝z AP」

しまったのが一因である。
Fig. 2 は磁性探針を使用した際の磁性試料の STM 高さ測定を示す。矢印は試料（Ps）と探針（Pt）のスピンA dI/dV＝偏極度ベクトルを示す。高さは（式 3）で記述できる。
ベクトルであるが，簡単のために平行・反平行の場合で考える。ベクトルからスカラーのスピン偏極度となる。
平行な場合の探針試料間距離は（式 4）で，反平行な場合は（式 5）となる。つまり（式 6）のように距離は異なる。
 
z＝z o＋ΔzPs Pt(3)z P＝z o＋ΔzPsPt(4)

z AP＋z o−ΔzPsPt(5)

z P≠z AP

(6)

この手法が 2000 年にスピンを原子レベルで検出できる実証結果となった 15)。しかし，この手法では Δz の起因が複雑であり，この手法から定量的な試料スピン偏極度（Ps）を求めることはほぼ不可能である。Fig. 2 の STM
高さ測定に代わる手法として現在幅広く使用されているのが dI/dV 分光法である。平行と反平行の場合の dI/dVはそれぞれ（式 7）と（式 8）のように記述できる。
dI/dV P ∝(ρsmajρtmaj＋ρsminρtmin)exp(− −Ø±eV/2 z P)

(7)

dI/dV AP ∝maj minstmin majst(ρ ρ ＋ρ ρ )exp(− Ø±eV/2 z AP)(8)ρ s，ρ t は試料と探針の電子状態密度，min，maj はマイノリティとマジョリティスピン，Ø はトンネル障壁の高(9)dI/dV P−dI/dV AP
dI/dV P＋dI/dV AP＝(ρsmajρtmaj＋ρsminρtmin)−(ρsmajρtmin＋ρsminρtmaj)(ρsmajρtmaj＋ρsminρtmin)＋(ρsmajρtmin＋ρsminρtmaj)＝

ρsmaj−ρsmin ρtmaj−ρtmin＝PsPtρsmaj＋ρsmin ρtmaj＋ρtmin(10)

しかし，これは「大きな矛盾」である。Fig. 2 で示したように，磁性探針をもちいて試料磁区をみれば，当然（式 6）の関係が成立する。定量的に試料スピン偏極度（Ps）を求める場合，（式 10）の dI/dV 非対称性（A dI/dV）を使ってはいけないのである 16)。
Fig. 3 は，電子状態も探針試料間距離もスピン偏極している場合に実験で得た dI/dV 像を示す。Mn 膜の同じ場所の磁区分布を測定した像である。双方ともに＋0.1V で測定した dI/dV 像である。しかし，見て明らかにコントラストの明暗が異なる。原因は試料探針間距離が異な る か ら で あ る。Fig. 3（a）は セ ッ ト ポ イ ン ト 電 圧（Vs）が−0.5 V，Fig. 3（b）は＋0.5 V で測定した。
（式11）と（式 12）は再び平行・反平行な場合の dI/dV 表
記であるが，電圧（V および Vs）を記入した（V＞0 の場合）。
dI/dV P(V)∝(ρsmaj(V)ρtmaj＋ρsmin(V)ρtmin)exp(− Ø±eV/2 (z o＋ΔzPs(Vs)Pt))
majsmint

mins

(11)

majt

dI/dV AP(V)∝(ρ (V)ρ ＋ρ (V)ρ )exp(− Ø±eV/2 (z o＋ΔzPs(Vs)Pt))(12)

見て分かるように，dI/dV 内には二つの独立した電圧がFig. 2. (color online). Spin-dependent tip-sample separationin spin-polarized STM measurement.

Fig. 3. (color online). Magnetic contrast reversal due tosetpoint voltages (Vs) (70×70 nm, 500 pA).

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存在する（V と Vs）。この効果は実験測定手法に由来す中に変化し，feedback OFF では探針試料間距離（z）がる。V と Vs の違いを dI/dV 測定の実験手法から示す。

固定される。

なお，feedback ON では探針試料間距離（z）が分光測定①電圧 Vs で，まず探針試料間距離を決める（feedback ON）。ここで（式 11，12）の指数関数の部分が決まる。
② feedback OFF（z 固定）で，電圧 V の dI/dV 値を得る。
（feedback ON 状態で，ロックインアンプを使用した dI/dV 像測定も広く利用されるが，この場合，定量的解析は困難である。
）
Fig. 4 に磁性試料のフェルミ準位近傍の majority とminority 電子状態ピークのモデルを示す。例として，三つのセットポイント電圧（Vs＝①，②，③）で dI/dV を測定した場合を考える。Vs＝①では Ps＞0，Vs＝②ではPs＜0，Vs＝ ③ で は Ps＝ 0 で あ る。異 な る Vs で のPs(Vs)の違いが指数関数に影響する。Fig. 4 の表に示す
ように，平行・反平行の探針試料間距離は Vs により Psが 変 化 し，Vs＝ ① で は z P ＞z AP，Vs＝ ② で は z P ＜z AP，Fig. 4. (color online). Model of sample minority andmajority spin local density of states (LDOS). The sample spinpolarizations (Ps) are different between the setpoint voltagesof 1, 2, and 3.

Vs＝③では z P＝z AP となる。
Fig. 5 に 各 場 合 に お い て，こ の 探 針 試 料 間 距 離 がdI/dV に及ぼす影響を示す。一番左の図はスピン偏極局

Fig. 5. (color online). Simulated dI/dV curves with a convolution of the sample spin-polarized LDOS and thetunneling probability functions (T), and also obtained dI/dV asymmetry (A dI/dV), in the different setpoint-voltage (Vs)
cases. In the LDOS, solid and dashed lines denote majority and minority states. In T and dI/dV, solid and dashedlines denote parallel and antiparallel configurations.

山田豊

和379

Fig. 6. (color online). Simulated dI/dV curves with a convolution of the sample spinpolarized LDOS and the tunneling probability functions (T) for single molecules on magnetic
domains. In the LDOS, solid and dashed lines denote majority and minority states. In T anddI/dV, solid and dashed lines denote parallel and antiparallel configurations.

exp(− Ø 分子±eV/2 (z o＋ΔzP 分子(Vs)P t))

所電子状態密度（LDOS）が示してあり，−1 V に ma-(16)jority，−0.5 V に minority ピークがある。左から二つ目

複雑なことに分子と基板は異種材料である。このため基の図は，（式 11，12）の指数関数部分（トンネル確率関

板と分子の dI/dV では，電子状態，仕事関数，試料探針数：T）を示す。Vs＝①では z P ＞z AP であるため，平行間距離，スピン偏極度という四つのパラメータが異なの T 値 は 小 さ く な り，Vs＝ ② で は 逆 に 大 き く な る。

る。

Vs＝③だけで z P＝z AP，つまり平行・反平行で T は等しくなる。

Fig. 6 に，基板とは異なるスピン偏極電子状態ピークを分子が持っているとした場合の例を示す。基板と分子このスピン偏極 LDOS と T の積が dI/dV である。Fig.

では仕事関数が異なるため分子と基板の T はまったく

5 から明らかに dI/dV はセットポイント電圧 Vs により異なる。LDOS と T から四つの dI/dV 曲線を出してみ大きな影響を受けることがわかる。このセットポイントた。Vs＝−1 V とした。異なる基板磁区上での dI/dV 曲

電 圧 に よ る 影 響 を 考 慮 せ ず に，dI/dV の 非 対 称 性線，それぞれの磁区上の分子の dI/dV 曲線はすべて異な（A dI/dV）をとると Fig. 5 の一番右図のようになる。Vs＝ることがわかる（Fig. 6）。基板に異種材料（今回は分（式 9，10）が成立し，正し③（z P＝z AP）の場合のみ，子）を吸着した場合，dI/dV から基板上の異種材料のスい試料スピン偏極度（Ps）が得られる。しかし，Vs＝ピン偏極度を導出することは，ほぼ不可能である。で①，②では，まったく異なる試料スピン偏極度が導かれは，どのようにすれば定量的なスピン情報が得られるのる。残念ながら，磁性試料では通常 Vs＝①，②である。

だろう。

つまり，dI/dV を用いて定量的に試料スピン偏極度を得ることは避けるべきである。

3．定量的 STM スピン偏極度導出法

以上を踏まえて，Fig. 1（c, d）の結果をもう一度見て解決する手法を提言する。基板と分子では，仕事関みよう。この磁気像中で異なる基板磁区上の各分子の数，試料探針間距離，局所電子状態密度，スピン偏極度

dI/dV 値は何を意味するのだろうか。この表面には（式が異なると前述した。このうち，仕事関数，試料探針間13-16）に示すように四つの dI/dV が存在する。

距離は，指数関数部分（トンネル確率関数：T）に含ま

dI/dV基板
P

maj基板(V)∝(ρ

majtmin
基板(V)ρ ＋ρmint(V)ρ )exp(− Ø 基板±eV/2 (z o＋ΔzP 基板(Vs)P t))れる。もし，実験より得られた dI/dV から指数関数部分(13)majminmin
majdI/dV 基板
AP (V)∝(ρ基板(V)ρt ＋ρ基板(V)ρt )exp(− Ø 基板±eV/2 (z o＋ΔzP 基板(Vs)P t))
dI/dV

分子
P

maj分子(V)∝(ρ

majt

min分子

dI/dV

分子
AP

maj分子

(V)ρ ＋ρ(V)∝(ρ

mint(14)(V)ρ )

min分子(V)ρ ＋ρとができる。これを（dI/dV)/T 規格化法とよぶ 5, 16, 17)。

mintexp(− Ø 分子±eV/2 (z o＋ΔzP 分子(Vs)P t))majt(V)ρ )（T）を除去できれば，電子状態密度だけを取り出すこ今回，特に磁性基板上の分子のスピン偏極度を得るためには非常に有効であると考えた。式(17-20)に規格化(15)(dI/dV)/T を記述する。式中には電圧 V しかなく Vs の効果を削除できる。

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基板(dI/dV 基板∝
P (V))/T P
majmin(V)ρtmaj＋ρ基板(V)ρtminρ基板(dI/dV
maj基板

ρ基板
AP(V))/Tmint

基板
AP(dI/dV∝min
基板(V)ρtmaj(V)ρ ＋ρ分子
P(17)(V))/T分子P(18)∝majmin(V)ρtmaj＋ρ分子(V)ρtminρ分子(dI/dV
maj分子

ρ分子AP(V))/Tmin
t分子AP(19)∝min分子(V)ρtmaj(V)ρ ＋ρ(20)さらに，（式 19，20）から平行・反平行の基板上の分子

Fig. 7. (color online). Models of how to get x, y, and zcomponents of sample spin-polarization vectors with antiferromagntic tips and applying magnetic fields.の (dI/dV)/ T の 非 対 称 性（A 分子(dI/dV)/T）を 求 め れ ば，(式21)に示すように分子スピン偏極度が導出できる。
A 分子(dI/dV)/T＝ベクトルの x, y, z 成分を実験的に測定する案を示す。反分子分子分子(dI/dV 分子
P )/T P −(dI/dV AP )/T AP
分子
分子分子(dI/dV P )/T P ＋(dI/dV AP )/T 分子
AP

強磁性探針を使用する 9, 10)。反強磁性体は外磁場印加に＝P 分子Pt(21)

対して変化しないため，試料基板の磁化のみを制御でき

しかし，なお，探針スピン偏極度（Pt）がつきまとる。x, y, z 方向に磁場を印加し（Hx, Hy, Hz），それぞれう。近年，スピン偏極 STM の研究は多く行われるようで(dI/dV)/T 測定することで分子のスピン偏極度ベクトになってきたが，磁性探針の研究はあまり行われていな

ルが定量的に求まる。

8)

9)

10)

い。Fe/W〜40% ，Mn/W〜9% ，Cr/W〜10% 程度しか情報はなく，また再現性に疑問が残る。つまり「そのと4．まめ場」で探針スピン偏極度を知る必要がある。そこで，あ磁性金属と接した単一有機分子に，どのようなスピンらかじめスピン偏極度がわかっている基板を使う。式偏極度ベクトルが発現し磁気伝導に影響するメカニズム基板(dI/dV)/T：の理解は，今後の有機分子スピントロニクスの発展にお式 22）を求め，これをさらに基板のスピン偏極度で割い て き わ め て 重 要 で あ る。本 研 究 で は，ス ピ ン 偏 極ることで探針スピン偏極度が求まる。そうしてついに，

STM 分光法による磁性金属基板上の単一有機分子のス（式 23）から，知りたい磁性基板上の分子のスピン偏極ピン偏極度導出法を示した。広く使用されてきたトンネ（17，18）より基板の(dI/dV)/T の非対称性（A度が求まる。
A 基板(dI/dV)/T＝

ル微分伝導 dI/dV では，スピン偏極度を定量的に得るこ(dI/dV(dI/dV基板
P基板P)/T)/T基板
P基板
P−(dI/dV＋(dI/dV基板
AP基板AP)/T)/T＝P 基板Pt
P 分子＝A分子(dI/dV)/T/Pt＝Aとは，スピン依存探針試料間距離の影響により非常に困

基板
AP基板
AP難であるとわかった。規格化(dI/dV)/T を使用すること(22)

分子(dI/dV)/T/A

基板(dI/dV)/T/P 基板

で初めて定量的な議論が可能となる。

(23)

最後に，分子スピン偏極度ベクトルの求め方について謝辞議論する。
（式 3）から（式 23）まで，平行・反平行と本研究は，科学研究費補助金（25110011,25600012，いう非常に大きな制約のもとで議論を行ってきた。この23681018），カシオ科学振興財団，旭硝子財団，畠山文

場合，スピン偏極度というスカラー量に落とし込めた化財団，新化学発展協会の援助を受けて行われた成果でが，現実には，スピン偏極度は「ベクトル」である。探ある。

針，基板，分子のスピン偏極度ベクトルの方向は，常に線形（平行・反平行）であってほしいというのは研究者の勝手な思い込みであり，現実は非線形であることが普通である。いくら一軸異方性の理想的な磁性基板を持ってきても，これに吸着した分子のスピン偏極度ベクトルが基板と線形結合するとは限らない。(式 21)を記述し直せば(式 24)になる。
A 分子(dI/dV)/T＝P 分子･P t＝(P 分子 x, P 分子 y, P 分子 z)･(Ptx, Pty, Ptz)

(24)

3 成分を一つずつ定量的に測定することで，初めて分子スピン偏極度ベクトルが求まる。Fig. 7 にスピン偏極度

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