2．二探針ホルダ
本ホルダにおいては，独立に XYZ 方向に移動させること

TEM 用二探針ピエゾ駆動ホルダの開発
山崎和也ａ，石川 勇ａ，出口 俊二ａ，井上 雅夫ａ，
近藤 行人ａ，村上 恭和ｂ，進藤 大輔ｂａ

日本電子株式会社電子光学機器本部ｂ

東北大学多元物質科学研究所ができるプローブを 2 本搭載する．また対象とする試料のスケールが数 100 μm から数 10 nm まで多岐にわたることから，広範囲にわたってプローブを移動させる粗動機構と，高分解能の位置調整を行うことで確実かつ安全にプローブを所望位置に接触させるための微動機構の両者を備えておく必要がある．また対象試料における所望の 2 点間の電気的測定をTEM 内でスムーズに行える機能も備える必要がある．よって，これらを実現するため，まずプローブを搭載するアーム

キーワード：透過型電子顕微鏡，その場観察，探針，ピエゾ駆動を 2 本搭載した．これら 2 本のアームを動かすことでアーム先端に装着したプローブを駆動する．アーム 1,2 には「てこ」の支点を挟むよう溝が設けられている．支点は球体状に1．はじめになっており，XYZ 方向の自由度を実現している．アームの近年，ますます微小化・高精細化が進行しつつある磁性材

一方の端を Y 又は Z 方向に押すと，球体支点を介してアー料や半導体デバイス等のナノスケール材料に対する解析手法

ムを動かすことでプローブを動かす．またアームを X 方向への要求が高まっている．これらナノスケール材料の強力なに押したときには，球体支点上をアームが滑ることでプロー解析手法である透過電子顕微鏡（TEM）を用いたイメージ

ブを X 方向に押し出す．

ング手法と共に，試料の対象領域に複数のプローブ（探針）粗動機構では XYZ の方向に対応したマイクロメータをを同時に，直接接触させることで電気的，力学的な測定を行使ってアーム端を押している（図 1）．この粗動機構の可動う「その場」測定手法の発展が強く求められている．

範囲は X 方向に ± 1 mm，YZ 方向に ± 0.5 mm になっている．

今まで，様々な研究者がその場測定手法を実現する装置

さらに，各アーム端にはピエゾ素子を用いた微動機構を備えの開発に取り組んできた．その結果，ピエゾ素子などを用ている（図 1）．これらの素子に印加する電圧をコントローいた一探針駆動型のホルダが開発され，現在はメーカーかルすることでアームを高い精度で位置制御できる．この機構

ら市販される段階にまできている．実際に，これら一探針によってプローブを所望位置に確実かつ安全にコンタクトさ駆動型のホルダを用いた研究により，単原子鎖等の一次元せることができる．この微動機構の可動範囲は XYZ 方向に物質における電気伝導1,2）や，金属の接合や塑性変形に関する原子レベルでの直接観察 3） などの興味深い成果が得られ± 3 μm である．市販の電源を用いて 10 nm 程度の高精度なプローブ操作を実現している．ている．しかしながら，もし TEM 内で 2 本の探針を独立にさらに，試料に対する電気的測定，例えば試料における局操作できれば，薄膜試料中の任意の局所領域（例えば異相所領域電気抵抗測定を行うために，試料及び 2 本のプローブ界面の近傍など）や，合成した微粒子 1 個 1 個に対する電気から独立に導出される測定ラインを設けている（図 1）．こ抵抗測定や強電場印加を実施できる．この技術を高分解能

れらによって，TEM 観察を行いながら，試料の所望の位置電顕法や電子線ホログラフィー・ローレンツ顕微鏡法等とにプローブを接触させることで，例えば試料における局所領組み合わせれば，従来の結晶構造や電磁場分布の評価に加域の電気抵抗測定，もしくは電圧・電流印加といった様々なえて，第 3 の因子である伝導性をも一括して評価でき，材料電気的測定・実験が可能となる．

キャラクタリゼーションの可能性を大きく広げることができる．今回，我々は自由に駆動させることができる 2 本のプローブを備えた試料ホルダを開発したので 4,5），そのホルダの概要，及びこのホルダを用いて得られた応用例について紹介する．

Kazuya Yamazaki, Isamu Ishikawa, Shunji Deguchi, Masao Inoue,
Yukihito Kondo, Yasukazu Murakami and Daisuke Shindo: Development of double-probe piezo-driving holder for TEMａ
〒 196―8558 東京都昭島市武蔵野 3―1―2
TEL: 042―542―2227; FAX: 042―546―8063ｂ〒 980―8557 宮城県仙台市青葉区片平 2―1―1
2007 年 10 月 19 日受付
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図 1 二探針ピエゾ駆動ホルダの構造模式図（Z 方向の駆動部は省略している）．

顕微鏡 Vol. 43, No. 1（2008）【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

今回開発した二探針ピエゾ駆動ホルダの外観を図 2 に示たホルダを用いることで，プローブを数 μm ～数 10 nm の微す．矢印で示したのが粗動用のマイクロメータであり，XYZ粒子に接触させ，定常電流を流したときの抵抗値を測定する

それぞれ，独立に動かすことができる（1-Z の粗動マイクロことが可能になり，微粒子の抵抗値，粒子間の接触の有無をメータは 2-Z の粗動マイクロメータの反対側に装備）．さら判定することができる．に各方向に対応した微動のためのピエゾ素子が内部に組み込粒子へのプローブ接触を行っている様子を TEM 観察した

まれていて，これらの素子に電圧を印加することで，プロー結果を図 4 に示す．図 4 中の黒い部分が Ag 粒子，薄いコンブの微動を行う．

トラストの部分がエポキシ樹脂になる．なお，この Ag 粒子

ホルダ先端部の写真を図 3 に示す．アーム先端のプローは元々フレーク状（平板状）の形態を有しているが，FIB でブ搭載部は電気的にホルダ本体から絶縁されている．プロー

薄膜化した試料においては図 4 に示す通り，細長い形状とブは板バネの間に挟むことで固定される．試料はホルダと電して観察される．

気的に絶縁してホルダ先端部に固定し，試料用電極（図 3 中

まずは粒子 A の両端にプローブを接触させた（図 4a）．結の Electrode と示されている）に接続することで，微小領域晶性粒子に対しては，対象試料にプローブが接触して結晶がの電位，試料－プローブ間電流等の電気的特性について測定

動くと等傾角干渉縞の変化が生じる．このコントラスト変化を行うことができる．に注目して，試料へ探針が接触したことを容易に確認することができる．電気抵抗値は 10 nA の検査電流を流し，そのと3．応用例

きの電圧降下を測定することで評価した．結果として 3 Ω 以

このホルダの応用例として，以下の二例について紹介する．

下の小さな抵抗値が得られた．この結果はこの粒子が良好な3.1伝導体であることを示している．

導電性 Ag ペースト中に分散する微粒子抵抗の測定

導電性接着剤（Ag ペースト）中に分散している微粒子の抵抗を測定した例を示す

4,5）

次に，TEM 像中で形態的な欠損が見られる粒子 B にプロー

．導電性接着剤においては，例

ブを接触させて，先ほどと同様の電気抵抗の測定を行った

えば硬化した状態で金属微粒子がどのような形態で分散して（図 4b）．ここでも，3 Ω 以下の抵抗値が得られたことから，いるか，もしくは隣接した微粒子間の伝導がどのような機構粒子に形態的な欠損が見られても，伝導体としての性質を維によるものか，といったことが研究対象になる．今回開発し持していることがわかった．

図2二探針ピエゾ駆動ホルダの外観．

図3

二探針ピエゾ駆動ホルダの先端部．

最近の研究と技術

TEM 用二探針ピエゾ駆動ホルダの開発

図4

導電性 Ag ペースト中に分散する微粒子抵抗の測定 5）．
65【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

次に，プローブ 2 を粒子 B に隣接する粒子 C に接触させた（図 4c）．このとき，TEM 像においては粒子 B と粒子 Cは物理的に接触しているように見える．しかしながら，この状態における粒子 B の電気抵抗値を測定すると，測定機器の上限を超える 107 Ω 以上となり，粒子 B と粒子 C が電気的に絶縁されていることが判明した．図 4c の観察例の通り，TEM 像は二次元透過像のため，粒子間に物理的接触が有るか無いかの判定は必ずしも容易でない．また，粒子が接触している場合にも，その接触状態（例えば導通性に影響を及ぼす界面での反応効果など）の考察は難しい．しかしながら，像観察と局所的な抵抗測定を同時に行うことで，粒子間の接触をより詳細に評価できる．なお，これら応用例で示した試料は，大阪大学の菅沼克昭教授にご提供いただいた試料である．
3.2

磁性体の磁区観察と I-V 特性の同時測定

磁性体に対する磁区観察と I-V 特性の同時観測について，ペロブスカイト型 Mn 酸化物の実験を例に紹介する 6）．ペロ
ブスカイト型 Mn 酸化物の物性は，その組成に強く依存する 7）．例えば，組成を通して制御可能な Mn3+ と Mn4+ の存在比や，これらのイオンを取り囲む酸素八面体のひずみ具合
は，磁性や伝導性を担う Mn の 3d 電子の状態（遍歴性が強いか，局在性が強いかなど）に強い影響を及ぼす．その結図 5 磁性体の磁区と I-V 特性の同時観察 6）（a：La0.7Sr0.3MnO3の ロ ー レ ン ツ 顕 微 鏡 像，b：a の 状 態 に お け る I-V 特 性，c：Sm0.55Sr0.20Ca0.25Mn3 のローレンツ顕微鏡像，d：c の状態における I-V 特性）．

，「反強磁性絶縁体（もし果，Mn 酸化物では「強磁性金属」
くは半導体）」など，様々な磁気・電気相が実現する．また

Sm0.55Sr0.20Ca0.25Mn3 では磁気的・電気的性質も La0.7Sr0.3MnO3

一部の Mn 酸化物では，相転移温度近傍で異なる相が微視的と異なってくる．実際に，図 5c では磁壁のコントラストを8）に混在する状態（相分離） も観察されており，巨大磁気抵認識することができず，強磁性が消失していることがわか

抗効果との関わりという観点からも，微小領域に対する磁気る．また，同視野で測定した I-V 特性においては，電圧印加的・電気的計測が重要視されている．に伴う検出電流値が指数関数的に増大しており，電気的には

図 5 に 代 表 的 な ペ ロ ブ ス カ イ ト 型 Mn 酸 化 物 で あ る

半導体的な状態にあることがわかる（図 5d）．このような指La0.7Sr0.3MnO3 に 2 本の W プローブを接触させた状態で観察

数関数的な振る舞いは，金属探針と半導体的な試料との間にしたローレンツ顕微鏡像を示す（図 5a）．フレネルモード生じるショットキー接合が I-V 特性に強く関与していること（デフォーカス法）で観察しているので，磁壁は白線，もしを示唆している．このように，ローレンツ顕微鏡法による磁くは黒線としてイメージングされる（図 5a 中の三角印）．

区観察と，探針を利用した同一部分に対する I-V 特性の同時

この試料においては数百 nm オーダーの磁区が観察されてい測定により，注目する微小領域の電気・磁気相の同定を容易る．プローブは磁壁が特に鮮明に観察される部分に接触させに行うことができる．

た．このときに測定される電流 - 電圧特性（I-V 特性）を図

探針駆動技術は，もちろん電子線ホログラフィーと併用す5b に示す．電圧印加に伴う検出電流値が直線的に増大してることも可能である．図 6 に La0.7Sr0.3MnO3(LSMO) の実験結おり，観察領域がオームの法則に従う金属的な状態にあるこ果を示す 9）．図 6a の明視野像に示す配置で I-V 特性を評価とがわかる．このように，磁区観察と電気的計測の組み合わした結果が（b）である．（c）―（e）は，各々（a）の枠線内のせにより，図 5a の試料が室温で「強磁性金属」の状態にあ領域に対するローレンツ顕微鏡像，ホログラム，及び位相再るという相同定を行うことができた．なお，図 5a の状態は生像である．位相再生像における等高線状のパターンは面内Mn の 3d 電子の遍歴性が比較的強い場合に相当する．これ磁束分布を表す．c のローレンツ顕微鏡像においては図中矢に対して，同じペロブスカイト型構造を持つ物質でも，図印の位置に磁壁（黒線）が存在し，その対応する部分では d3+4+5c に示す Sm0.55Sr0.20Ca0.25Mn3 は電荷整列，即ち Mn と Mnのホログラムの干渉縞が大きく湾曲している．e の位相再生が規則的に配列するという，局在性に関わる性質が生じてく像では，この部分で磁束線（白－黒の等高線）がほぼ直角にる．なお図 5c に示す室温の状態では，Sm0.55Sr0.20Ca0.25Mn3 の折れ曲がっており，この磁壁が 90°磁壁であることがわか

電荷整列は長範囲秩序としてではなく，短範囲秩序としてのる．また b の I-V 特性においては，測定上の揺らぎも見られ

6）み発達していることを付記しておく ．電荷整列の傾向に象るが，直線的振る舞いを示しており，当該部が金属相である

徴 さ れ る よ う な 3d 電 子 の 状 態 変 化 に 呼 応 し て，ことを示している．

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顕微鏡 Vol. 43, No. 1（2008）【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

の結果，従来は困難であった，薄膜試料の任意の局所領域に対する電気的な測定が可能になった．さらに，この技術を，従来の TEM 観察や電子線ホログラフィー・ローレンツ顕微鏡法と有機的に組み合わせることで，構造・磁性・伝導性の一括評価が可能になり，機能の高度化が急速に進む
先端材料に対して，多面的な実験を TEM をベースに実施することができる．
現状，本ホルダは数 10 nm オーダで使用することができるが，今後の課題としては，さらに高精細なプローブ駆動を実現することによる原子分解能レベルでの使用が考えられる．
また電磁気学的な実験に加えて，より詳細な物性評価を行うための試料の加熱・冷却機構の装着も考えられる．これからも，この技術は超微細スケールの試料に対する強力なプロー
ビング技術として，さらなる改良を加えていきたい．
文献1）Ohnishi, H., Kondo, Y. and Takayanagi, K.: Nature, 395，780―783（1998）
2）Kondo, Y. and Takayanagi, K.: Science, 289，606―608（2000）
3）Kizuka, T., Yamada, K., Deguchi, S., Naruse, M. and Tanaka, N.:
Phys. Rev. B, 55，R7398―R7401（1997）4）Murakami, Y., Kawamoto, N., Shindo, D., Ishikawa, I., Deguchi, S.,
図 6 ローレンツ顕微鏡法，電子線ホログラフィー，探針による I-V 特性評価を複合した実験の結果 9）（a：La0.7Sr0.3MnO3 の明視野像，b：a の状態における I-V 特性，c：a 枠内のローレンツ顕微鏡像，d：a 枠内の電子線ホログラム，e：a 枠内の位相再生像）．

4．おわりにTEM 用試料ホルダ内の限られたスペースに，2 本の探針に対する可動機構を搭載するために，マイクロメータ／ピエゾ素子が発生する変位を，ホルダ先端の探針位置までアームを使って伝達するという独自の装置を開発した．そ最近の研究と技術

TEM 用二探針ピエゾ駆動ホルダの開発

Yamazaki, K., Inoue, M., Kondo Y. and Sugamura K.: Appl. Phys.
Lett., 88，223103（1）―223103（3）（2006）
5）川本直幸，村上恭和，進藤大輔，金 槿銖，菅沼克昭：日本金属学会誌，70，384―388（2006）6）Murakami, Y., Yano, T., Shindo, D., Kainuma, R. and Arima, T.:Metall. Mater. Trans., 38A，815―820（2007）7）Tokura, Y.: Colossal Magnetoresistive Oxides, Gordon and Breach
Science, London, 2000.
8）Dagotto, E.: Nanoscale Phase Separation and Colossal Magnetoresistance, Springer-Verlag, Berlin, 2003.
9）村上恭和，川本直幸，進藤大輔：まてりあ，第 46 巻，第 9 号，601―606（2007）67【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】