パイロクロア型イリジウム酸化物において磁場印加方向に敏感な金属・絶縁体転移を発見

国際超強磁場科学研究施設
量子物質研究グループ
研究の背景

小濱 芳允、金道 浩一
Tian Zhaoming、中辻 知(3I1O)の出現が予想される(図 1(c))。そして磁場を[001]

バンド理論によると、伝導バンドが電子によって半占有方向に印加した時は、2 つのスピンが外側そして内側に向されていると物質は必ず金属となる。しかしながら電子のいた 2in-2out 構造(2I2O)の出現が期待できる(図 1(d))。

運動エネルギーに対してクーロン斥力項が大きくなった場

一方 Nd2Ir2O7 の電気伝導性は、Nd3+イオンの寄与は無く、合、各原子サイトに電子が局在化し、伝導バンドが半占有

専ら Ir4+の 5d 電子由来の伝導バンドを起源とする。ゼロされた状態にあっても絶縁相が出現する。このような物質

磁場下ではこの伝導バンドにより金属的な性質を示すが、はモット絶縁体と呼ばれており、このモット絶縁体に対しTN = 33 K の磁気転移（AIAO 構造の出現）と共に絶縁体て圧力印加や化学的置換などを行うことで、金属状態へのとなる。この 5d 電子由来の電子状態は磁気構造と相関が相転移（金属・絶縁体転移）を引き起こすことができる。

あり、磁場そして磁場印加方向により磁気構造をコント

この金属・絶縁体転移近傍では、高温超伝導や非フェルミロールすることで Nd2Ir2O7 の電気伝導性を制御可能とな液体現象など、興味深い物性が発現することが知られている。

る。
この金属・絶縁体転移を、扱いやすい外場である“磁場”をモット絶縁体に印加することで誘起できればとても興味深い。しかし、電荷ギャップはクーロン斥力によるため、1 eV のオーダーとなり、磁場では到底実現できないのが通常である。我々は金属・絶縁体転移温度(TMI)が系統的に変化するパイロクロア型イリジウム化合物 R2Ir2O7 に着目し(R = Ho, By, Tb, Gd, Eu, Sm, Nd の場合 TMI = 141,134, 132, 127, 120, 117, 33 K)、最も TMI と電荷ギャップ(~45 meV)が小さな Nd2Ir2O7 において磁場誘起金属・絶縁体転移の観測を試みた。その結果、Nd2Ir2O7 において、10 T という極めて小さな磁場で金属・絶縁体転移を誘起できること、さらにその臨界磁場は磁場印加方向に大きく依存することを見出し、特に[001]方向に磁場を印加した
時に 10 T 程度の弱磁場でも金属・絶縁体転移が起こることを発見した。
図 1(a)に Nd2Ir2O7 の結晶構造を示す。パイロクロア格子(A2B2O7)の A サイトを占める Nd3+イオンおよび B サイトを占める Ir4+イオンはどちらも磁性を担っており、それ

図 1 (a) パイロクロア化合物の結晶構造(青丸:Nd イオン、赤丸:Ir イオン、紫 O イオン)。(b) ゼロ磁場下で期待される all-inall-out 構造(AIAO)。(c) H//[111]で期待される 3in-1out 構造(3I1O)。(d) H//[001]で期待される 2in-2out 構造(2I2O)。

ぞれの磁気モーメントは 2.4 および 0.1-0.2B である。これらの磁気モーメントは TN = 33 K の反強磁性相転移と共実験結果に、ゼロ磁場では全てのモーメントが四面体の内側もしく

本研究に用いた Nd2Ir2O7 単結晶は、フラックス法によは外側に向いた all-in all-out (AIAO)構造へと転移するり育成した。フラックス法により単結晶試料を育成した場(図 1(b))。磁場を[111] 方向に印加すると、3 つのスピンが合、粉末サンプルと比べて Ir と Nd の比率を調節するのが内側に向き 1 つのスピンが外側に向いた 3in-1out 構造

難しく、測定に用いた試料は Nd/Ir 比に~2%程度のずれを■ ■■ ■ ■■ ■物性研だより第 56 巻第 3 号

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持つ(現在得られる最も良い単結晶試料でも Nd/Ir 比は気構造の変化により Ir5d 電子物性も変化が期待できる。

~1%ずれる)。この Nd/Ir 比が~2%ずれている単結晶試料

議論の詳細は原論文に委ねるが[1]、局在した Nd のモーメの電気抵抗の温度依存性を図 2(a)挿入図に示す。組成ずれ

ントと Ir の 5d 電子間の相互作用（近藤相互作用）を取りが無い Nd2Ir2O7 粉末サンプルの相転移温度(TN = 33 K)と入れることにより、H//[001]方向ではギャップが閉じた金比べると、金属・絶縁体転移はおよそ 20 K に減少してい属状態になること、H//[111]方向ではギャップが開いたまるが、それでも TN で抵抗率はおよそ 3 桁上昇する。このまで絶縁体となることを理論的に示した。従って、

ため、Nd/Ir 比が~2%程度ずれているサンプルにおいても

Nd2Ir2O7 で観測された磁場印加方向に敏感な磁気抵抗はNd2Ir2O7 における金属・絶縁体転移の本質をとらえてい磁気秩序の磁場変化が原因であると考えられる。

ると考え、磁気抵抗と磁化の測定を行った。
図 2(a)およびその挿入図に、定常磁場およびパルス磁場下で得られた抵抗の磁場変化および温度変化を示す。この
図に見られるように、～10 T の磁場を[001]方向に印加することで金属・絶縁体転移を誘起できる。これは、電荷ギャップが 500 Ｋ程度 4 であることを考えると、2 桁程度小さなエネルギースケールの磁場で、ギャップを消失させたことになる。図 2(b)は様々な温度や磁場下での抵抗測定から得られた、H//[001]の磁場・温度相図である。一般的な反強磁性相で見られるように、TN は磁場の印加により単調減少していることが確認できる。この金属・絶縁体転移の振る舞いは、磁場印加方向を[001]から[110]方向に傾けることで大きく変化する(図 2(b))。[001]方向からおよそ 15°磁場印加方向を変化させると、3 桁程度の大きな負の磁気抵抗は消失し、H//[110]方向ではヒステリシス現象も見られなくなる。これらのデータは、立方晶のパイロクロア化合物で異方的な磁気抵抗が存在し、H//[001]方向のみ金属・絶縁体転移を抑制できることを示している。この

図 2 (a) Nd2Ir2O7 の磁気抵抗(H//[001])。挿入図:抵抗の温度依存性。(b) H//[001]における Nd2Ir2O7 の磁場・温度相図。(c) 2 K における磁気抵抗の角度変化。(d) Nd2Ir2O7 の角度・磁場相図。

ような磁気抵抗の角度変化から得られた磁場・温度相図を図 2(d)に示す。H//[001]方向では磁場印加により金属相が誘起されるが、印加磁場が[001]方向からずれると金属・絶縁体転移は起こらない。

まとめ
本稿で紹介した Nd2Ir2O7 における異方的な金属・絶縁体転移は、特にスピン・軌道相互作用が大きな 5d 電子を

この異方的な磁気抵抗は、磁場印加方向によって、異な持つモット絶縁体の金属・絶縁体転移を理解する上で重要る磁気構造が出現しているためと理解できる(図 1(b)-(d))。と考えられる。未解決の課題は幾つかあり、例えばパイロ

実際、我々の磁化測定から H//[001], H//[111], H//[110]のクロア型イリジウム化合物で示唆されているワイル金属状

とき飽和磁化の大きさがそれぞれ 1.4, 1.2, 1.1 B/Nd と態[4]が Nd2Ir2O7 において実現しているかに興味が持たれなっていることが判っており、これは Nd モーメントる。これについては様々な研究が展開されているが、例え(2.37B)が四面体の中でイジング的にふるまったときにば極限コヒーレント光科学研究センターでは、Nd2Ir2O7期待できる磁化の飽和値と一致する(H//[001], H//[111],と類似の電子状態を持つ Pr2Ir2O7 において、放物線上のH//[110]のとき 1.4, 1.2, 0.9 B/Nd が予想される)。これか分散を持つバンドがフェルミ準位において接している四準ら、図 1(b-d)にあるように、H//[001]では Nd モーメント縮退点(フェルミノード)を観測している[6]。さらに最近が 2I2O 構造、H//[111]および H[110]では 3I1O 構造を取っでは、このフェルミノードが Nd2Ir2O7 の常磁性金属状態ていることを実験的に確認した。このような複数の磁気構においても確認された[7]。このフェルミノード状態で造をもつ Nd の磁気モーメントと、遍歴性を持つ Ir5d 伝

AIAO 秩序を示すと、理論的にはワイル半金属状態となる導電子にとの間に相互作用があれば、Nd モーメントの磁ことが予想されており[5]、Nd2Ir2O7 の低磁場相はワイル

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半金属状態と考えるのが妥当と考えられている。今後はホール効果や量子振動の観測などにより、Nd2Ir2O7 のワ
イル半金属状態を実証できる研究が待たれている。

謝辞
本研究は東京大学物性研究所中辻研究室の冨田崇弘博士、石川洵様、カリフォルニア大学の石塚大晃博士、T. H.
Hsieh 博士、L. Balents 博士らを含めた共同研究の成果です。特に理論計算は、石塚大晃博士、T. H. Hsieh 博士、L. Balents 博士らにより行われており、また多くの有用なアドバイスを頂きました。中辻研究室の冨田崇弘博士、石川洵様らには試料合成や実験結果への議論など、様々な面で協力を頂きました。そして極限環境物性研究部門の長田俊人先生にはプラスチック製回転プローブの製作時に、有益な助言を頂きました。皆様に、この場を借りてお礼申し上げます。
[1] Z. Tian, Y. Kohama, T. Tomita, H. Ishizuka, T. H.
Hsieh, J. Ishikawa, K. Kindo, L. Balents, and S.
Nakatsuji, Nature Physics 12 134 (2016).
[2] Z. Tian, Y. Kohama, T. Tomita, H. Ishizuka, T. H.
Hsieh, J. Ishikawa, H. Mario, K. Kindo, and S.
Nakatsuji, Journal of Physics: Conference Series 683,012024 (2016).
[3] 小濱芳允, Zhaoming Tian, 冨田崇弘, 石川洵, 金道浩
一, 中辻知, 石塚大晃, 固体物理 51 339 (2016).
[4] K. Ueda, J. Fujioka, Y. Takahashi, T. Suzuki, S.
Ishiwata, Y. Taguchi, and Y. Tokura, Phys. Rev. Lett.
109, 136402 (2012).
[5] X. Wan, A. M. Turner, A. Vishwanath, and S. Y.
Savasov, Phys. Rev. B 83 205101 (2011).
[6] T. Kondo, M. Nakayama, R. Chen, J. Ishikawa, E. –G.
Moon, T. Yamamoto, Y. Ota, W. Malaeb, H. Kanai, Y.
Nakashima, Y. Ishida, R. Yoshida, H. Yamamoto, M.
Matsunami, S. Kiura, N. Inami, K. Ono, H.
Kumigashira, S. Nakatsuji, L. Balents, and S. Shin,
Nature Communications 6, 10042 (2015).
[7] M. Nakayama, Takeshi Kondo, Z. Tian, J. J. Ishikawa,
M. Halim, C. Bareille, W. Malaeb, K. Kuroda, T. Tomita,
S. Ideta, K. Tanaka, M. Matsunami, S. Kimura, N.
Inami, K. Ono, H. Kumigashira, L. Balents, S.
Nakatsuji, and S. Shin, Phys. Rev. Lett. 117, 056403(2016).

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