磁気トンネル接合における電圧誘起磁気キャパシタンス効果
海

住

英

生

ないが，磁場により誘電率が変化すること，そして，当該材

.

は じ

め

に

料において MC 効果が初めて見出され，その延長線上にマ
ルチフェロイックスが存在することから，マルチフェロイッ近年，磁場によりキャパシタンス(＝電気容量 C )が変化

ク材料の 1 つとして分類される場合が多い(18)(21) ．なお，

する磁気キャパシタンス(MC)効果は，高感度磁気センサ，

Cr2O3 は1959年にジャロシンスキーにより電気磁気(ME)効省エネメモリ，大容量蓄電材料への応用が期待されているこ果の発現(18)が予測された材料であり，その後 1960年にアスとから，国内外で大きな注目を集めている．MC 効果は時間

ト ロ フ に よ り ME 効 果 ( ＝ 電 場 に よ り 磁 化 が 変 化 す る 現

反転対称性と空間反転対称性が破れている系で観測されるこ象)(19)が， 1961年にラドらにより磁気誘電効果( MC 効果にとから基礎物理学の観点からも興味深い．これまでに MC相当)(20)が実験的に観測された．マルチフェロイック材料は

効果はマルチフェロイック材料(1)(4) ，スピントロニクスデ

強磁性を示し，かつ，その結晶構造が空間反転対称性を破っ

バイス(5)(11) ，磁気スーパーキャパシタ(12)(13) ，有機ヘテロているため，MC 効果の発現要請を満たしている．表に示

接合(14)(17) など，様々な物質・材料・デバイスにおいて発すように，このような材料群は ``Magnetic polar'' と呼ばれ見されてきた．本稿では，まず初めにそれらの MC 効果にている(22) ．なお，強磁性を示すが空間反転対称性が破れてついて紹介する．次に，著者がこれまで推進してきた磁気トいない材料は ``Magnetic nonpolar'' と呼ばれ， MC 効果の

ンネル接合( MTJ )におけるトンネル磁気キャパシタンス

発現要請を満たさない．また，空間反転対称性を破っている( TMC )効果について，その発見から高性能化に至るまで概が 強 磁 性 を 示 さ な い 材 料 は ``Non-magnetic polar'' と 呼 ば説し，その後，最近見出した電圧誘起 TMC 効果について紹介する．最後に，今後の展望について述べる．

表1

磁気キャパシタンス(MC)効果の発現要請．(オンラインカラー).

種々の材料における MC 効果

MC 効果は，上述のように，近年様々な系で見出されている．中でもマルチフェロイック材料は，MC 効果を示す最も代表的な材料の 1 つであり， BiFeO3, TbMnO3 などの強磁性と強誘電性が共存する系がその一例である(1)(2)．特に，当該研究分野は 2003 年の木村らの発見を契機に著しい発展を遂げた．一方で，磁場を印加することにより強誘電分極を誘起する材料の 1 つである Cr2O3 は，無磁場下では強誘電性を示さないことから純粋なマルチフェロイック材料とは言え慶應義塾大学理工学学部物理情報工学科准教授(〒2238522 横浜市港北区日吉 3141)
Voltage-induced Magnetocapacitance Effect in Magnetic Tunnel Junctions; Hideo Kaiju(Department of Applied Physics and PhysicoInformatics, Faculty of Science and Technology, Keio University, Yokohama)
Keywords: spintronics, magnetocapacitance, magnetic tunnel junction, thin film, DF (Debye-Fr äohlich) model, dielectric property, relaxation
time, voltage-induced phenomenon
2019年10月24日受理[doi:10.2320/materia.59.191]

ま て り あ 第59巻 第 4 号(2020)
Materia Japanれ，本系でも MC 効果の発現要請を満たさない．
一方，近年，MC 効果を示すデバイスとして，スピントロ

200 を超える TMR 比が観測された(29)(30) ．現在では最大で604の TMR 比が得られている(31)．

ニクスデバイスも大きな注目を集めている．スピントロニク

一方で，筆者は MTJ のキャパシタンスに着目することにスとは，電子の電荷とスピンの 2 つの自由度を利用した新よ り ， 2002 年 に TMC 効 果 を 発 見 し た(23) ． TMC 効 果 とたな研究分野であり，今世紀に入り輝かしい発展を遂げてきは，両磁性層の磁化が平行であるときキャパシタンス C がた ． そ の 中 で ， MTJ(5)(7)(23)(26) ， 磁 気 ナ ノ グ ラ ニ ュ ラ

大きくなり，反平行であるとき C が小さくなる現象であー(8)(9) ，強磁性単電子トランジスタ( SET )(10)，分子スピンる．この発見を契機に，国内外では TMC に関する研究が精

バルブ素子(11)など様々な系でここ数年相次いでMC 効果が力的に進められた(24)(25)(32)(34)．しかし，約10年間 TMC 比見出されており，スピントロニクス研究分野においてホットは伸び悩み，最大でも 50 程度に留まっていた．また，な話題の 1 つとなっている．これらの材料は，磁性体と絶TMC 効果のメカニズムには不明な点が多かった．

縁体(あるいは，分子)の複合薄膜デバイスであり，磁性体とこのような中， 2014 年に磁気ナノグラニュラーにおいて絶縁体(あるいは，分子)の界面(interface)で空間反転操作を

TMC 効果が見出された(8)．磁気ナノグラニュラーとは絶縁

行うと，その対称性を破っている．したがって，MC 効果の体中に磁性ナノ粒子が分散した材料である．ここでの TMC発現要請を満たしている．表 1 に示すように，このような比は 36.2程度と小さい値を示すが，興味深いことに，実デ バ イ ス ・ 材 料 群 は ``Magnetic interface'' と 呼 ば れ て い験結果がデバイフレーリッヒ(DF)模型を用いた理論計算にる(22)．

より定量的に説明できることが報告された．DF 模型とは，他にもカーボンマイクロチューブに Fe, Co, Ni コア/シェ

電気双極子の誘電分散を記述する模型であり，絶縁体，半導ル磁気微粒子を分散させた磁気スーパーキャパシタではロー体，金属，有機分子液体などの様々な系への適用が実証されレンツ力に由来した MC 効果が発現する(12)(13)．室温で40ている(35)(38)．筆者はこの模型が極薄絶縁層を有する MTJ程度の比較的大きな MC 比が得られており，磁石を遠近さにも適用可能であると考えた．一般に， MTJ の等価回路はせることで蓄電容量を向上できることから，高性能蓄電材料

トンネル抵抗 R とキャパシタンス C の並列回路で表すことへの応用が期待されている．また，電子輸送有機材料(例えができる(図 1(b ))．この C の算出に DF 模型を用いた．本ば ， 2,5 Bis ( 5 tert butyl 2 benzoxazolyl ) thiophene

模型によれば，複素誘電率は(BBOT)など)と正孔輸送有機材料(例えば，N,N′
diphenyl

e＝e∞＋

di(mtolyl)benzidine(TPD)など)，そして，透明絶縁
N,N′e0 － e∞1＋(ivt)b(1)ポリマー(例えば， Polymethyl methacrylate ( PMMA )など)で表される(39)．ここで，e∞ と e0 は，それぞれ高周波での誘を混合させてデバイス構造化した有機ヘテロ接合では，光照

電率と静的な誘電率である．v は角周波数で，t は電気双極

射時のみ MC 効果が観測される興味深い現象が報告されて子の緩和時間である．b は緩和時間の分散を表すパラメータいる(14)(17)．MC 効果の原理としては，現在のところ未解明(0＜b1)である．なお，この b の導入により上述の様々なな部分は多いが，シングレット/トリプレット励起子の生成系への適用が可能になった(35)(38) ．複素誘電率の実部は C

確率が磁場により変化するメカニズムで説明されている．

に比例する．したがって， MTJ の両磁性層が磁化平行，反このように，MC 効果は種々の材料で見出されており，その動作原理も様々である．その中で，筆者はスピントロニク

平行状態となるときのキャパシタンスをそれぞれ， CP, CAP
すると，スデバイスの MTJ に注目し，これまで研究を進めてきた．

[

CP(AP)( f )＝Re C∞＋ 巨大な MC 効果が期待できること，
その理由として，

C 0－ C ∞1＋(i2pftP(AP))b](2)

 室温で動作可能であるこ
低磁場で駆動すること，そして，で表すことができる．ここで， C∞ と C0 は，それぞれ高周とが挙げられる．次節以降， MTJ における TMC 効果につ波でのキャパシタンスと静的なキャパシタンスである．f はいて，その発見から最近の成果に至るまで概説する．

周波数で，tP(AP)は磁化平行(反平行)状態のときの磁性層/絶. TMC 効果の発見とメカニズムの解明
2 つの磁性層の間に極薄の絶縁層(膜厚数 nm )が挟まれた MTJ ( 図( a ) ) は 室 温 に て 巨 大 な ト ン ネ ル 磁 気 抵 抗(TMR)効果を示すことから国内外で盛んに研究が進められてきた．TMR 効果とは，両磁性層の磁化が平行であるとき
抵抗 R が小さくなり，反平行であるとき R が大きくなる現象であり，その抵抗変化率は TMR 比と定義される． 1995
年に，絶縁層として Al2O3 を用いた MTJ が開発され，18
の TMR 比が観測された(27)(28)．それ以来，当該研究分野は
急 速に発展 し， 2004 年には MgO を 用いた MTJ にお いて




図1

磁気トンネル接合の(a)概略図と(b)等価回路．
(オンラインカラー)

最近の研究縁層界面に形成される電気双極子の緩和時間である．ジュリ

くなり，キャパシタンスが小さくなる．ここで，式( 3 )よエの式より，tP と tAP の関係は，り，磁化平行状態では緩和時間が短く，反平行状態では長い

tAP＝1＋ P 2
1－ P 2tP(3)で与えられる(8)(40) ．ここで， P は磁性層のスピン分極率である．TMC 比は
TMC ratio＝ため，キャパシタンスの周波数特性は磁化平行状態では高周
波側にシフトし，反平行状態では低周波側にシフトする．このシフトした領域で MC 効果が生じる(図 3(b))．
つまり，周波数を固定した場合，磁化平行状態のときは，CP( f )－CAP( f )CAP( f )(4)

緩和時間が短いため，双極子の振動が俊敏となる．このとき，双極子は交流電場に対して追従する．したがって，電気で定義されるため，式( 2 )と式( 3 )の C∞, C0, b, tP, P を決分極は大きくなるため，誘電率(＝キャパシタンス)が大きく定することで，TMC 比の周波数特性を計算することができなる(図( a))．一方，反平行状態のときは，緩和時間が長る．実際に，式( 2 )( 4 )を用いて TMC 比の周波数特性をいため，双極子の振動が緩慢となる．したがって，電気分極計算し，従来の実験結果(23) と比較した．その結果を図にが小さくなるため，誘電率(＝キャパシタンス)は小さくなる示す．用いた計算パラメータはそれぞれ C∞＝5 nF, C0＝455(図 4( b ))．これが約 10 年間未解明であった TMC 効果のメ

nF, b＝0.97, tP＝0.7 ms, P＝15.6である．ここで，C∞，C0

カニズムである．

は，キャパシタンスの周波数特性における高周波側と低周波側の外挿値から求めることができる．また，P は第一原理バ
ンド計算，あるいは，実験的には点接触アンドレーエフ反射法(41)から算出することができる．したがって，フィッティ
ングのための計算パラメータは b，tP となる．図 2 からわかるように，従来の実験結果と計算結果が良い一致を示すことがわかる．ここでは示していないが，他の実験結果も概ねこの理論計算により説明できることがわかった．
このことから TMC 効果の物理的描像を明らかにすることができる．図 1(a)に示したように，交流電場下では MTJ の磁性層/絶縁層界面に正孔と電子からなる電気双極子が形成され，振動する．この双極子の動的な振る舞いが式( 1 )，あるいは，式( 2 )に示した DF 模型に従う．すなわち，低周波領域では外部電場の速度が遅いため，双極子は電場の変化に追従する．これは電気分極が大きいことを意味する．したがって，図( a )に示すように誘電率が大きくなり，キャパ
シタンスが大きくなる．一方，高周波領域では，その逆で，
外部電場の変化が速いため，双極子は電場に追従することができず，電気分極が小さくなる．したがって，誘電率が小さ

図2

TMC と TMR の周波数特性．プロットは TMC効果を発見したときに取得した実験データ，実線は DF 模型による計算結果．(オンラインカラー)

ま て り あ 第59巻 第 4 号(2020)
Materia Japan

図3(a)誘電率の実部と(b)MTJ における磁化平行状
態と反平行状態のときのキャパシタンスの周波数特性．(オンラインカラー)

図4

TMC のメカニズム．(a)磁化平行状態と(b)反平
行状態におけるキャパシタンス．(オンラインカラー)クト層である．成膜にはマグネトロンスパッタ法を用いた．

.

巨大 TMC 効果の観測

最高到達真空度は 2 × 10－8 Torr である．スパッタ中の Ar
ガス圧力は 1.0 mTorr 程度とした． MTJ の微細加工にはフTMC 効果のメカニズムが明らかになったので，巨大なォトリソグラフィーと Ar イオンミリング法を用い，接合面

TMC 効果の発現可能性について検討した．図に TMC の積 は 1800 mm2 と し た ． 素 子 作 製 の 最 終 工 程 と し て ， 1 ×

計算結果を示す．計算パラメータはそれぞれ C∞ ＝ 0.95 nF,

10－6 Torr, 310 °C, 4 h の条件で磁場中熱処理( H ＝ 4.5 kOe )C0＝85.5 nF, b＝0.94, tP＝1.25 ms, P＝58とした．図 5 かを行った．TMR と TMC の測定には磁場中交流 4 端子法をらわかるように，300 Hz 付近で TMC が150程度の大きな用いた．最大磁場は 1.4 kOe ，周波数帯域は 50 1 MHz ，交

値を示すことがわかる．スピン分極率 P が 58 であると

流振幅電圧は0.26 mVrms とした．

き，ジュリエの式(40) を用いて TMR を計算すると， TMR作製した MTJ の TMR 効果を図(a)に示す．測定周波数は 100 となることから， TMC は TMR よりも大きくなる

は 200 Hz である．典型的な TMR 曲線が観測され， TMR

こともわかる．
そこで， DF 模型による理論予測のもと， MgO ベースの比は108であった．これらの結果は直流 4 端子法により得られた結果と良い一致を示した．図 7 ( b )に TMC 効果を示

MTJ を作製し， TMC の周波数特性を調べた．図に作製

す．TMC 効果では磁化平行状態のときに C が大きくなり，した MTJ の概略図を示す．膜構成は SiO2 / Ta ( 5 nm )/ Co50

反平行状態のときに C が小さくなる．その変化率である

Fe50 ( 2 nm )/ IrMn ( 15 nm )/ Co50Fe50 ( 2 nm )/ Ru ( 0.8 nm )/TMC 比は 155となり，従来の最大値である 50 を大きく

Co40Fe40B20(3 nm)/MgO(2 nm)/Co40Fe40B20(3 nm)/コンタ

超えた．また，前節の理論予測の通り， TMR よりも TMCの方が大きくなることがわかった．
次に，TMC 効果が DF 模型により定量的に説明できることを明らかにするため，TMC の周波数特性を調べた．図に TMC 比と TMR 比の周波数依存性を示す．図中の実線は式( 2 )( 4 )による計算結果である．計算パラメータは，それぞれ C∞＝0.95 nF, C0＝84.55 nF, b＝0.95, tP＝1.25 ms, P

図5

DF 模型による TMC の計算結果．(オンラインカラー)

図7

MTJ の(a)TMR 効果と(b)TMC 効果．
(オンラインカラー)

図8
図6




作製した MTJ の概略図．(オンラインカラー)

TMC 比と TMR 比の周波数特性．
(オンラインカラー)

最近の研究一 方 ， よ く 知 ら れ て い る よ う に ， VDC を 大 き く す る と
TMR は低下する(29)(43) ．これはジャンの理論によると磁化反平行状態のときにホットエレクトロンの影響でスピンがフリップすることに起因する(44) ．つまり， VDC に対して感度は極大値をもつことになる．それに対し， TMC では， VDCに対するロバスト性が報告されている．すなわち，TMR と比較すると，電圧に対する TMC の低下は緩やかとなる．これは， Vhalf (＝ゼロバイアス付近の TMC 比が 1 / 2 となるときの電圧)が大きくなることに相当する(6)(25)．例えば，Co70
Fe30 / MgO / Co40Fe40B20 MTJ で は ， TMR の Vhalf は 0.35 V

図9

巨大 TMC の理論予測．(オンラインカラー)

であるのに対し， TMC の Vhalf は 0.7 V となる(25) ．また，
Fe/AlO/Fe3O4 MTJ では，電圧を印加すると，TMR は減少

する一方，TMC は増加する(6)．つまり，TMC の Vhalf は定＝59.3とした．図 8 より計算結果と実験結果が良い一致を義できないほど大きく，TMC は電圧に対してロバストであ示すことがわかる．これは TMC 効果が DF 模型により定量ることを示している．
このロバスト性は応用工学の観点のみならず，基礎物理の的に説明できたことを意味する．
この DF 模型を用いて，更に巨大な TMC 効果の発現可能観点からも興味深い．前節で述べたように，これまで他のグ性について検討した．図に TMC 比の周波数特性に関する

ループによる従来の TMC の最大値は 50 であった．しか計算結果を示す．計算には，上述と同様，式( 2 )( 4 )を用し，ここでは TMC のバイアス電圧依存性は調べられていな

いた．計算パラメータは，それぞれ C∞ ＝ 0.85 nF, C0 ＝ 30

かった．TMC のバイアス電圧依存性が調べられ，かつ，ロnF, b＝1.0, tP＝0.5 ms とした．図 9 より，P が大きくなる

バスト性を示す TMC の最大値はこれまで最大で17であっに従い，TMC の最大値が大きくなることがわかる．特に，た(25)．それに対し，筆者らのグループは100程度の TMC

P ＝ 87 では TMC は 1012 に達することがわかる． P ＝を 示 す MgO ベ ース の MTJ の 開 発 に成 功 し てい る ． つ ま87では，ジュリエ模型によると TMR は623と見積もる

り，この MTJ を用いれば，従来値を凌駕できると予想しことができることから， TMR が 623 である MTJ を用いた．そこで，当該 MTJ における TMC の電圧依存性を調れば，原理的には TMC は1000を超えることがわかった．

べ，電圧誘起 TMC 効果の観測，並びに，最大 TMC の達成

TMR が 600 程度の MTJ は，技術的には作製可能(31) であを目指した(7)．

ることから，このような高性能 MTJ を用いれば， TMC は1000を超えるものと期待できる．

前節で示した同様の作製方法で MgO ベースの MTJ を作製した．初めに，ゼロバイアスでの TMC と TMR の周波数特性を調べた．その結果，TMR は周波数に依存せず一定で.

電圧誘起 TMC 効果の観測

105 を示した．一方で， TMC は 60 Hz で最大値となり，96を示した．そこで，周波数を60 Hz に固定し，TMC の前節において，TMR よりも TMC の方が理論的には大き電圧依存性を調べた．図に TMR と TMC の電圧依存性をくなることを述べた．ここで，磁気センサや磁気ヘッドへの示す．電圧が大きくなるに従い，TMR は減少する．Vhalf はデバイス応用を考える．応用を見据えた場合，信号(Signal)

184 mV 程度である．一方で， TMC はゼロバイアス付近でに相当する TMR や TMC のみならず，雑音( Noise )も重要は下がるが，高バイアスでは上昇する．すなわち，電圧に対な物理量となる．一般に感度の指標である S / N 比(＝ Sig-

してロバスト性を示すことがわかる．これは電圧誘起 TMC

nal to Noise 比)は 20 log VS / VN で表される．ここで VS は効果の観測に成功したことを意味する．また，TMC は最大

信号電圧， VN は雑音電圧である． MTJ に定電流を流し，で102に達し，従来の最大値である17を大きく超えた．

その両端の電位差を検出する方式では，抵抗検出の場合，次に，この電圧誘起 TMC のメカニズムを明らかにするたVS は TMR × VDC で表され，キャパシタンス検出の場合，め，理論的な検討を行った．VDC を印加すると，絶縁層中のTMC × VDC と表される． VDC は MTJ に印加される直流電バリア高さが変化し，実効的な絶縁層膜厚 deff が変化する．

圧である．一方で， MTJ における VN は主にショット雑音

これによりキャパシタンスが変化すると考えられる．本計算となるため， VDC に比例する．したがって，S/N 比は抵抗

では 4 次関数バリア近似(QBA)を用いた．QBA は交流電場検出の場合，TMR× VDC に比例し，キャパシタンス検出の下でのバリア形状を記述するための良い近似(8)とされている．

場合，TMC× VDC に比例する．つまり，感度を向上させる

QBA を用いると，磁化平行状態でのポテンシャルバリア qP

ためには，TMR や TMC を大きくすると同時に， VDC も大はきくする必要がある．実際に，磁気ヘッド，センサ，磁気ラqP(x )＝16q0,Px 4－8q0,Px 2＋q0,P＋eVDC(1－2x )/2(5)

ンダムアクセスメモリ( MRAM )は数 100 mV の直流電圧がと表すことができる． x はバリア中心からの距離，q0,P は電印加され駆動している(42)．

圧が印加されていないときの x ＝ 0 のときのバリア高さ， e

ま て り あ 第59巻 第 4 号(2020)
Materia Japanことがわかる．
磁化反平行状態のときは，互いの磁性層における同スピン同士の化学ポテンシャルに差が生じることから，スピン蓄積が生じる．このスピン蓄積によるキャパシタンスはスピンキャパシタンスと呼ばれる．スピンキャパシタンスはスピン依
存ドリフト拡散模型により記述できる．詳細は文献(7)(10)( 22 )を参照して頂きたい．ここでは結果のみを記すと，ス
ピンキャパシタンスは
C SDD
AP (VDC)＝eSn0,APlkVDC(7)で表すことができる．ここで， S は接合面積， n0,AP は磁化
反平行状態における磁性層/絶縁層界面のキャリア電荷密度，
図10

TMR と TMC の電圧依存性．(オンラインカラー)

l はキャリアの特性長，k は全キャパシタンス中のスピンキャパシタンスが寄与する割合である．スピンキャパシタンス
は，図 11( b )に示すように， DF 模型で記述できる動的キャ
パシタンスに対して直列で繋がることから，全キャパシタン
スはCAP( f, VDC)＝

(

1

1

＋
DFQBA( f, VDC) C SDD
CAP
AP (VDC)

－1

)

(8)

となる．ここで，磁化反平行状態での動的キャパシタンス
は，式( 6 )と同様にして，
DFQBA( f, VDC)＝
C AP

ddeff((1－k)VDC, q0,AP)[C ＋C －2 C
2pft )](9)(1－cos h[b sinlnh([2bpftln()]＋cos(b p/2))]
0,AP

∞,AP

∞,AP

AP

AP

AP

AP

AP

で表すことができる．式( 7 )( 9 )において， C∞,AP ＝ 1.5
図 11( a )磁化平行状態のキャパシタンス，( b )磁化反平行状態のスピンキャパシタンスと動的キャパ
シタンス，( c )磁化反平行状態のキャパシタン
ス．(オンラインカラー)

nF, C0,AP＝590 nF, bAP＝0.977, tP＝7.5 ms, P＝0.46, f＝60
Hz, k＝0.1, S＝1800 mm2, l＝0.1 nm，正(負)の電圧 VDC に

対 して ， q0,AP ＝ 0.144 ( 0.153 ) eV, n0,AP ＝ 0.94 ( 0.92 )× 1023
cm－3 とすると，図 11 ( c )に示すように，実験結果と計算結

果が良い一致を示すことがわかる．このとき200 mV の高い
は電気素量である．式( 5 )からわかるように， VDC を印加

電圧では CAP は下がる．この減少がスピンキャパシタンス

すると，実効的な絶縁層膜厚 deff は薄くなり，これによりキに由来する．これにより，図に示すように，高バイアスでャパシタンスが大きくなる．qP(x )＝eVDC の解はカルダノ法

は TMC が上昇する．さらに，この電圧誘起 TMC を利用すにより求めることができる．したがって，実効的な絶縁層膜

ると，図(a)に示すように，最大で1100の TMC が得ら

厚 deff を計算することができる．これにより磁化平行状態のれることも理論計算により明らかになった．また，その巨大ときのキャパシタンス CP はCP( f,VDC)＝なTMCは，緩和時間が短くなると，高周波側(～MHz)にシ
フトすることもわかった(図13(b))．

[

dC0,P－C∞,P
C∞,P＋deff(VDC,q0,P)2(2pft )]
(1－cos h[bsinlnh([2bpflnt )]＋cos(b p/2))]
P

P

P

P

以上のように， MTJ では， 100 を超える磁気キャパシ(6)Pと計算することができる．式( 6 )において，d は電圧が印加

タンス比が得られ，室温で動作し，かつ，磁場に対する感度も高い．また，TMR と比較すると，電圧に対し TMC はロ
バスト性を示す他，理論計算によると TMR よりも TMC のされていないときの絶縁層膜厚， C∞,P と C0,P は，それぞれ方が大きくなり，TMC は1000を超える．また，最近の報

磁化平行状態での高周波キャパシタンスと静的キャパシタン

告によると TMC は温度に対してもロバスト性を示す(26) ．

ス，tP と bP は，それぞれ磁化平行状態での緩和時間とそのこのように TMR との差異が徐々に現れ始めており，ここか

分散を表すパラメータである．C∞,P＝1.45 nF, C0,P＝630 nF,

らブレイクスルーが生み出される可能性は高い．今後更なる

bP＝0.998, tP＝7.5 ms, f＝60 Hz, q0,P＝2.15 eV とすると，図発展が期待できる．

(a)に示すように，実験結果と計算結果が良い一致を示す




最近の研究

未踏の領域にある．そのような状況の中，本稿で述べたように，キャパシタンス検出では高感度化が期待できることから，将来産業応用化に至る可能性は極めて高い．今後，当該研究が更に拡がることを期待するとともに，筆者自身も当該分野の更なる発展に貢献していきたいと考えている．
本研究を推進するにあたり，慶應義塾大学の椎木一夫名誉教授，松本佳宣教授，伊藤公平教授，ブラウン大学の Gang
Xiao 教授，北海道大学の西井準治教授，長浜太郎准教授，

三澤貴浩博士，武井将志氏，東北大学の北上修教授，茨城大学の小峰啓史准教授には多大なるご協力，並びに，ご助言を頂きました．また，本研究の一部は，科学研究費補助金基盤
図12

TMC 比と TMR 比の電圧依存性．(オンラインカラー)

研究( B )，挑戦的研究(萌芽)，「人・環境と物質をつなぐイ
ノベーション創出ダイナミック・アライアンス」，「物質・デバイス領域共同研究拠点」，「スピントロニクス学術研究基盤と連携ネットワーク」拠点整備事業共同研究プロジェクト，「慶大スピントロニクス研究開発センター」共同研究プロジ
ェクト，及びブラウン大学 National Science Foundation の支援を受けて実施されました．ここに感謝の意を表します．

文

図 13

電圧誘起 TMC の計算結果．( a )電圧依存性，(b)周波数特性．(オンラインカラー)

.

お わ

り

に

MC 効果は ， MTJ やマ ルチフェ ロイック 材料のみ ならず，ここ数年で，磁気ナノグラニュラー，強磁性 SET ，分子スピンバルブ素子，磁気スーパーキャパシタ，有機ヘテロ接合などの様々な系で相次いで見出されている他，強磁性ナ
ノシートとペロブスカイトナノシートの多層膜から構成される人工超格子(45)や通常の絶縁体とトポロジカル絶縁体の積層膜から構成されるトポロジカル超格子(46)においても発見されており，材料の観点から見ても大きな広がりを見せている．また，学術的な観点からも，これらの現象は空間反転対
称性と時間反転対称性が同時に破れた系で見出されていることから普遍的な物理を議論する上でも興味深い(22) ．さらに，研究分野としても，物理分野のみにならず無機・有機化学分野を専門とする方々の参入も増えており，学術的な垣根を超えた新たな融合研究領域が立ち上がろうとしている．
工学的な観点からも，これまでの磁気センサでは，磁気ヘッド等で代表される「抵抗(R )検出」や，アモルファスワイ
ヤ(47)(48) やフラックスゲー トセンサ(49)(50) 等で 代表される「インダクタンス( L )検出」が利用され，幅広くその実用化が成功されてきた．その一方で，「キャパシタンス(C)検出」
に関する研究はまだ芽が出てきて間もない基礎的段階，かつ

ま て り あ 第59巻 第 4 号(2020)
Materia Japan献( 1 ) T. Kimura, T. Goto, H. Shintani, K. Ishizaka, T. Arima and Y.
Tokura: Nature, 426(2003), 5558.
( 2 ) J. Wang, J. B. Neaton, H. Zheng, V. Nagarajan, S. B. Ogale, B.
Liu, D. Viehland, V. Vaithyanathan, D. G. Schlom, U. V.
Waghmare, N. A. Spaldin, K. M. Rabe, M. Wuttig and R.
Ramesh: Science, 299(2003), 17191722.
( 3 ) Y. Kitagawa, Y. Hiraoka, T. Honda, T. Ishikura, H. Nakamura
and T. Kimura: Nat. Mater., 9(2010), 797802.
( 4 ) M. Tokunaga, M. Akaki, T. Ito, S. Miyahara, A. Miyake, H.
Kuwahara and N. Furukawa: Nat. Commun., 6(2015), 5878.
( 5 ) H. Kaiju, M. Takei, T. Misawa, T. Nagahama, J. Nishii and G.
Xiao: Appl. Phys. Lett., 107(2015), 132405.
( 6 ) H. Kaiju, T. Nagahama, S. Sasaki, T. Shimada, O. Kitakami,
T. Misawa, M. Fujioka, J. Nishii and G. Xiao: Sci. Rep., 7(2017), 2682.
( 7 ) H. Kaiju, T. Misawa, T. Nagahama, T. Komine, O. Kitakami,
M. Fujioka, J. Nishii and G. Xiao: Sci. Rep., 8(2018), 14709.
( 8 ) N. Kobayashi, H. Masumoto, S. Takahashi and S. Maekawa:Nat. Commun., 5(2014), 4417.
( 9 ) K. Ikeda, N. Kobayashi, K.
I. Arai and S. Yabukami: J. Magn.
Magn. Mater., 446 (2018), 8086.
(10) T.
H. Lee and C.D. Chen: Sci. Rep., 5(2015), 13704.
(11) J. Y. Hong, S. H. Chen, W. C. Chiang and M.
T. Lin: SPIN, 4(2014), 1440015.
(12) J. Zhu, M. Chen, H. Wei, N. Yerra, N. Haldolaarachchige, Z.
Luo, D. P, Young, T. C. Ho, S. Wei and Z. Guo: Nano Energy,6(2014), 180191.
(13) S. Pal, S. Majumder, S. Dutta, S. Banerjee, B. Satpati and S.
De: J. Phys. D: Appl. Phys., 51(2018), 375501.
(14) L. He, M. Li, A. Urbas and B. Hu: Adv. Mater., 26(2014),
39563961.
(15) L. Luan, K. Wang, L. Xu and B. Hu: Org. Electron., 49(2017),
300304.
(16) L. Luan, K. Wang and B. Hu: J. Mater. Chem. C, 6(2018),
46714676.
(17) K. Kanemoto and T. Nakajima: Polyhedron, 136(2017), 61
63.
(18) I. E. Dzyaloshinskii: Zh. Exp. Teor. Fiz., 33(1959), 881882



[Sov. Phys. JETP, 10(1960), 628629].
(19) D. N. Astrov: Sov. Phys. JETP, 11(1960), 708
709.
(20) T. Rado and V. J. Folen: Phys. Rev. Lett., 7(1961), 310
311.
(21) A. Iyama and T. Kimura: Phys. Rev. B, 87(2013), 180408.
(22) J. M. Rondinelli, M. Stengel and N. A. Spaldin: Nat.
Nanotechnol., 3(2008), 4650.
(23) H. Kaiju, S. Fujita, T. Morozumi and K. Shiiki: J. Appl. Phys.,
91(2002), 74307432.
(24) P. Padhan, P. LeClair, A. Gupta, K. Tsunekawa and D. D.
Djayaprawira: Appl. Phys. Lett., 90(2007), 142105.
(25) A. M. Sahadevan, K. Gopinadhan, C. S. Bhatia and H. Yang:
Appl. Phys. Lett., 101(2012), 162404.
(26) S. Parui, M. Ribeiro, A. Atxabal, A. B.Pinto, X. Sun, R.
Llopis, F. Casanova and L. E. Hueso: Appl. Phys. Lett., 109(2016), 052401.
(27) T. Miyazaki and N. Tezuka: J. Magn. Magn. Mater., 139(1995), L231L234.
(28) J. S. Moodera, L. R. Kinder, T. M. Wong and R. Meservey:
Phys. Rev. Lett., 74(1995), 32733276.
(29) S. Yuasa, T. Nagahama, A. Fukushima, Y. Suzuki and K.
Ando: Nat. Mater., 3(2004), 868871.
(30) S. S. P. Parkin, C. Kaiser, A. Panchula, P. M. Rice, B. Hughes,
M. Samant and S.H. Yang: Nat. Mater., 3(2004), 862867.
(31) S. Ikeda, J. Hayakawa, Y. Ashizawa, Y. M. Lee, K. Miura, H.
Hasegawa, M. Tsunoda, F. Matsukura and H. Ohno: Appl.
Phys. Lett., 93(2008), 082508.
(32) W. C. Chien, C. K. Lo, L. C. Hsieh, Y. D. Yao, X. F. Han, Z. M.
Zeng, T. Y. Peng and P. Lin: Appl. Phys. Lett., 89(2006),
202515.
(33) K. M. Kuo, C. Y. Lin, C. T. Lin, G. Chern, C. T. Chao, L.
Horng, J. C. Wu, T. Wu, C. Y. Huang, H. Ohyama, S. Isogami,
M. Tsunoda and M. Takahashi: Solid State Commun., 150(2010), 1856
1859.
(34) M.F. Kuo, C.M. Fu, X.
F. Han, C.O. Chang and C.S.
Chou: J. Appl. Phys., 109(2011), 07C718.
(35) C. J. Gorter and R. de L. Kronig: Physica, 3(1936), 10091020.
(36) H. B. G. Casimir and F. K. du Pre: Physica, 5(1938), 507
511.
(37) C. Zene: Phys. Rev., 53(1938), 9099.
(38) K. S. Cole and R. H. Cole: J. Chem. Phys., 9(1941), 341351.

(39) H. Fr äohlich: Theory of Dielectrics: Dielectric Constant andDielectric Loss, Clarendon, Oxford, (1958).
(40) M. Julliere: Phys. Lett. A, 54(1975), 225226.
(41) S. X. Huang, T. Y. Chen and C. L. Chien: Appl. Phys. Lett., 92(2008), 242509.
(42) M. J. Hall, V. Gruev and R. D. Chamberlain: Proc. of 55th
International Midwest Symposium on Circuits and Systems,(2012), 639642.
(43) L. Gao, X. Jiang, S.H. Yang, J. D. Burton, E. Y. Tsymbal and
S. S. P. Parkin: Phys. Rev. Lett., 99(2007), 226602.
(44) S. Zhang, P. M. Levy, A. C. Marley and S. S. P. Parkin: Phys.
Rev. Lett., 79(1997), 37443747.
(45) B.W. Li, M. Osada, Y. Ebina, S. Ueda and T. Sasaki: J. Am.
Chem. Soc., 138(2016), 76217625.
( 46 ) 鷲見 聡，平野友市郎， Do Bang ，粟野博之，齊藤雄太，富永淳二第41回日本磁気学会学術講演概要集，(2017), 12.
(47) R. S. Beach and A. E. Berkowitz: Appl. Phys. Lett., 64(1994),36523654.
(48) L. V. Panina, K. Mohri, K. Bushida and M. Noda: J. Appl.
Phys., 76(1994), 61986203.
(49) T. Seitz: Sens. Actuators A, 21(1990), 799802.
(50) S. Kawahito, Y. Sasaki, H. Satoh, S. Choi, T. Nakamura and Y.
Tadokoro: Sensors Mater., 5(1994), 241251.
★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★
2004 年

海住英生

慶應義塾大学大学院理工学研究科博士課程単位取得退学(2005年博士(工学)取得)

主な略歴
2004年10月 北海道大学電子科学研究所助手(2007年
助教に名称変更)
2009年10月 JST さきがけ研究者兼任
2013年10月 北海道大学電子科学研究所准教授
2019年 4 月現職
専門分野応用物理，スピントロニクス◎磁気物理と計算機科学を基軸とした新しい分野横断
的学際領域を開拓．
高感度磁気センサ，高密度磁気・分子メモリ，フレキシブル光磁気デバイスなどの革新的エレクトロニ
クスの創出を目指している．

★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★

最近の研究