第8回 知のネットワーク会合 @福島県文化センター
技術実証事業成果発表会（第5回）

除去土壌等の減容等技術実証事業の成果
令和4年度実証テーマ名

除去土壌と溶融飛灰と脱水ケーキ等をジオポリマーの固型化材料として利用する技術
2023年8月31日
大成建設株式会社 原子力本部 谷口雅弘

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目次

1. 背景
2. ジオポリマー固型化手法の目的・概要
3. 実施体制

4. 主要試験場所
5. ジオポリマー固型化試験の要点
6. 試験内容

7. まとめ
8. 今後の課題と展望

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1. 背景：技術開発の工程表（環境省）2024年度が重要起点

出典：「参考資料1 中間貯蔵除去土壌等の減容・再生利用技術開発戦略 工程表」（中間貯蔵除去土壌等の減容・再生利用技術開発戦略検討会（第14回）より）

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1. 背景：最終処分技術の候補として固型化技法の比較

安定化処理技術の現状把握・評価

出典：「資料3-1 減容・再生利用技術実証の現状と今後の予定-現状技術の把握・評価-（中間貯蔵除去土壌等の減容・再生利用技術開発戦略検討会（第11回）より）」

41. 背景：大成建設他による過去の取り組み
全体の取り組みテーマ

平成29年度試料
仮設焼却炉（主灰、飛灰）

実施状況

主な結果

主な参加機関2

圧縮強度：18Ｎ/㎜ 超*1

溶出率 ：約1～2％

ジオポリマー法による汚染材のコンクリー

大成建設
名古屋工業大学
JAEA 等ト系遮蔽材等への有効活用法の実証

令和２年度

除去土壌（放射性）

圧縮強度：1,470kPa超*2微粉砕土壌をジオポリマーの固化材料とし大成建設

浸出率 ：約10％北海道大学

粒径：1,10μm

AISTて利用する技術

電力中央研究所
中部電力 等

令和３年度

双葉町仮設灰処理第二施設の溶融飛灰

圧縮強度：1,470kPa超*2

浸出率 ：約20％

大成建設
北海道大学

除去土壌と溶融飛灰をジオポリマーの固型AIST化材料として利用する技術

国立環境研究所
電力中央研究所
中部電力
富士電機 等

令和４年度

双葉町仮設灰処理第一施設の溶融飛灰

圧縮強度：1,470kPa超*2浸出率 ：約10～20％

大成建設
北海道大学

除去土壌と脱水ケーキ等をジオポリマーの 双葉町仮設灰処理第二施設の国立環境研究所

固型化材料として利用する技術

電力中央研究所

溶融飛灰

富士電機 等*1

JIS K 0058-1に準じて実施*2

ANSI/ANS-16.1に準じて実施→ 以降、令和4年度の実績を中心に報告する

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1. 背景：ジオポリマーについて→バインダーとアルカリ刺激剤の縮重合反応
ジオポリマー固型化
ジオポリマー固型化
縮重合反応
セメント固化バインダー

アルカリ刺激剤

水和反応
セメント
骨材

水

溶融飛灰

水ガラス、水メタカオリン

水酸化カリウム

処分対象物
溶融飛灰

除去土壌

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1. 背景：ジオポリマー法の導入・利用について 減容（粉体 → スラリー → 固型化体）
 処分対象物の元素を結合材として再利用

溶融飛灰

 長期安定性（古代ローマより使用）
 Ｃｓ捕獲性（ポリマー結晶構造内）

 比較的容易な製作作業

ローマン・コンクリート（出典：日本経済新聞電子版. 2023. https://onl.tw/iEgBy11.参照：2023-8-8）

Tungsten Deposition

2.22 Å
3.42 Å

1μm

混錬状況

20 nm

5/1 nmPollucite

Csの結晶構造への捕獲

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1. 背景：ジオポリマー固型化処理の導入案のフロー
焼却処理
主灰・飛灰
灰溶融処理
※ 想定約9.9万トン

スラグ化
よる利用

溶融飛灰

溶融飛灰

飛灰洗浄
吸着
安定化処理

安定化処理

他の固型化

ジオポリマー固型化

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2. ジオポリマー固型化手法開発の目的・概要

目的
・最終処分の計画・構想に資する実証・対象は特定廃棄物（溶融飛灰で高濃度）・最終処分に必要な要件
安定化体
洗浄
固型化
セメント、ガラス、ジオポリマー
放射性Csの長期保持性のある再生利用固型化技術の確立

概要
本実証では、溶融飛灰の多様性に対応するため、生成プロセスの異なる3種の試料を用い、所定の配合計画にしたがって固型化処理した試験体による圧縮強度調査、浸出率調査を行い、有効な配合域を選定した。

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3. 実施体制
ジオポリマー固型化実証事業の共同実施の８機関・企業①ジオポリマーの実施経験：北大、富士電機、大成建設、電中研→それぞれの実施経験を反映②最終処分の施策、動向：北大 佐藤教授
国環研 遠藤室長→試験進捗に対しての評価、コメント③その他技術支援：中部電力、ダイセキ環境ソリューション、矢内総建

令和4年度関連機関

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4. 主要試験場所（大熊町・技術実証F、北海道大学、他）

上空から見た技術実証フィールド
出典：知のネットワークニューズレター Vol.2 Fall 2022（jesconet.co.jpより）技術実証フィールドでの試験状況
北海道大学での試験状況

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5. ジオポリマー固型化試験の要点◯ジオポリマー固型化処理の適合条件考察
対象物物性（元素、水分、粒度、等）配合(バインダー（対象物+メタカオリン）、アルカリ活性材）
温度管理
混合撹拌手順その他の因子の調査：バッチ処理量、他◯実施中の確認事項
撹拌時のスラリー粘性度の状況
可使時間の確認 （急結反応は強度は出ても充填不可）

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6. 試験内容

6-1. 配合計画（過去の実績ベース、及びニーズ（高含有化）に対応）
6-2. 溶融飛灰サンプルの取得
双葉町仮設灰処理第一施設
双葉町仮設灰処理第二施設
県内灰溶融処理施設
6-3. 配合検討試験 →小規模試験体
6-4. 圧縮強度試験 →試験体（Φ5㎝・Ｌ10㎝）作成
6-5. 浸出試験（米国原子力学会試験法に準拠） →安全評価
6-6. 固型化体作製試験（20Ｌ）

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6-1. 配合計画（バインダー × アルカリ活性剤の条件設定）
配合計画表（1種類の溶融飛灰とメタカオリンとの配合）※ セルの数値＝溶融飛灰のみの分量

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6-2. 溶融飛灰サンプルの取得
第一施設

試料3種一覧

第二施設

双葉町仮設灰処理第一施設と双葉町仮設灰処理第二施設

溶融飛灰の試験体確認※ 内袋は未開封

溶融飛灰の鋼製容器搬送状況（処理施設内）

特定廃棄物場外搬送作業

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6-3. 配合検討試験••

ジオポリマー固型化体を作製（直径1.3cm、高さ1.5cm）
作製後は目視や手の感触により強度の確認を実施

【撹拌】

【充填】

ジオポリマー
固型化用溶液＋メタカオリンor
脱水ケーキ（※）
＋
溶融飛灰

堅固

※分級処理後の細粒分に処理を加えたもの【養生】

自立はしたが圧すると崩壊【脱型】

水が多く固型化せず

ジオポリマー固型化体【強度確認】

撹拌不可

不適

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6-3. 配合検討試験：結果：堅固：不適

溶融飛灰2とメタカオリンとの配合検討試験結果

溶融飛灰3とメタカオリンとの配合検討試験結果※ セルの数値＝水量÷バインダー量176-4. 圧縮強度試験••【撹拌】
ジオポリマー
固型化用溶液＋メタカオリンor脱水ケーキ（※1）＋
溶融飛灰※1分級処理後の細粒分に処理を加えたもの

ジオポリマー固型化体を作製（直径5cm、高さ10cm）
作製後は一軸圧縮試験を実施

【充填】

【養生】

1,470kPa以上

ジオポリマー固型化体【脱型】

1,470kPa未満【強度確認】

急結or攪拌不可

目標一軸圧縮強度：1,470kPa以上（※2）※2 廃棄物確認に関する運用要領（原子力規制庁,H26年3月）に基づく

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6-4. 圧縮強度試験：結果
一軸圧縮強度試験結果（溶融飛灰3とメタカオリンとの配合）
溶融飛灰100％

バインダー量 [wt%]メタカオリン0％

40.0

50.0

60.0

40.0

50.060.0ーーー

40.0

50.060.0ーーー

40.0

50.0

60.0

1：1：15
1：1：20ジオポリマー固型化用溶液配合

SiO₂：K₂O：H₂O

1：1：25[mol比]
1：1：30
1：1：35723kPa40.050.0ーー

40.050.0ーー

急結
60.0541kPa

メタカオリン20％
1：1：15
1：1：20ジオポリマー固型化用溶液配合

SiO₂：K₂O：H₂O

1：1：25

40.0

50.0

60.0

32.0

40.0

48.0

急結
32.0ーー

急結40.0ーー

32.040.0ーー

32.040.0ーー60.0
1：1：3540.0

32.0[mol比]
1：1：30

急結ー
48.0
急結
48.0
急結
48.0
5,169kPa
48.0
4,144kPa

バインダー量 [wt%]

溶融飛灰90％
メタカオリン10％
1：1：15
1：1：20ジオポリマー固型化用溶液配合

SiO₂：K₂O：H₂O

ーバインダー量 [wt%]

溶融飛灰80％

1：1：25[mol比]
1：1：30
1：1：3540.0

50.060.0

36.0

45.054.0ーー45.054.0

急結36.0ー36.0ー36.0ー

急結45.01,499kPa
45.0：1,470kPa以上

ー54.0
急結：1,470kPa未満：急結 or 攪拌不可54.0

1,486kPa 4,299kPa

36.0

45.0ー

ー54.0
4,072kPa※ セルの数値＝一軸圧縮強度値

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6-5. 浸出試験••

ジオポリマー固型化体を作製（直径1.3cm、高さ1.5cm）
作製後は浸出試験を実施

ジオポリマー固型化体

水【撹拌】
ジオポリマー
固型化用溶液＋メタカオリンor
脱水ケーキ（※2）＋
土壌（※3：一部）
+溶融飛灰

【充填】

【養生】

【脱型】

【浸出試験（※1）】※1 米国原子力学会ANSI/ANS-16.1に準拠して実施（5日間・7段階まで実施）※2 分級処理後の細粒分に処理を加えたもの※3 分級処理後の細粒分

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6-5. 浸出試験：結果・安全評価溶融飛灰90%・メタカオリン10%

浸出率 [%]

溶融飛灰90%・脱水ケーキ10%

19%

12%

0123
経過日数 [d]4

溶融飛灰90%での浸出率

溶融飛灰90%，メタカオリン10%：12%
溶融飛灰90%，脱水ケーキ10%：19%

51009080706050403020100

溶融飛灰80%・メタカオリン20%

浸出率 [%]

1009080706050403020
100

溶融飛灰80%・脱水ケーキ20%

18%

11%

012
3
経過日数 [d]45

溶融飛灰80%での浸出率

溶融飛灰80%，メタカオリン20%：11%
溶融飛灰80%，脱水ケーキ20%：18%→セメント固型化よりも高い浸出抑制効果が期待できる→被ばくシナリオに基づき試算した結果、安全評価の目標値10μSv/y（※）未満となった（※）閉鎖後長期の安全性の評価（原子力発電環境整備機構,R3年6月）に基づく

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6-6. 固型化体作成試験（20L）

成功例

失敗例

攪拌機確実に攪拌が実施されている

流動性の低下→撹拌難航状態

脱型後の20L試験体

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7. まとめ 溶融飛灰の物性に応じて、メタカオリン添加や水との混合量を調整することにより、1,470kPa以上の堅固な固化体を作成できた
 20Lサイズの作製や安全評価を通して、溶融飛灰を用いたジオポリマー固型化体が最終処分に適用できる可能性を示せた

脱型後のジオポリマー固化体の一例

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8. 今後の課題と展望
課題
◯配合設計

・・・支配パラメータの重要度の再確認◯混合撹拌操作 ・・・粉体が液体をはじいて生成のダマ防止のため、分散剤の導入 → コスト増、ジオポリマー反応への影響・・・分散剤効果の確認（現在コンクリートも薬剤制御）◯浸出挙動

・・・放射性Csが浸出挙動するメカニズムの調査（抑制に関するメカニズムは北大で実施）◯適正配合調整 ・・・XRF等による処分対象物の元素含有量の分析
・・・メタカオリン（Al,Si含有体）による調整混合◯長期安定性検討・・・阻害物質の有無調査
・・・経年劣化因子調査

展望
本実証事業の成果や上記課題の解決により、ジオポリマーによる放射性Csの長期保持を可能とした再生利用固型化技術が、最終処分の安定化処理技術の1つとして確立されることが期待される。

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謝辞

中間貯蔵・環境安全事業㈱の皆様には、本実証事業を実施するにあたり、技術実証フィールドの提供をはじめとする多大なるご支援に感謝いたします。

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