Photon Factory Activity Report 2022 #40 (2023)

BL-16A/2021G665

巨大なファラデー効果を示す FeCo-BaF2 グラニュラー膜の
軌道磁気モーメントの評価
Evaluation of orbital magnetic moments of FeCo-BaF2 granular films withlarge Faraday effect伊藤啓太 1, 小林伸聖 2, 木村昭夫 3, 高梨弘毅 1,41
東北大学 金属材料研究所, 〒980-8577 宮城県仙台市青葉区片平 2-1-1
2
公益社団法人 電磁材料研究所, 〒981-3341 宮城県富谷市成田 9-5-1
3
広島大学 大学院先進理工系科学研究科, 〒739-8526 広島県東広島市鏡山 1-3-1
4
日本原子力研究開発機構 先端基礎研究センター, 〒319-1195 茨城県那珂郡東海村白方 2-4
Keita ITO1,* Nobukiyo KOBAYASHI2, Akio KIMURA3, and Koki TAKANASHI1,4
1
Institute for Materials Research, Tohoku University, Sendai 980-8577, Japan
2
Research Institute for Electromagnetic Materials, Tomiya, Miyagi 981-3341, Japan
3Graduate School of Advanced Science and Engineering, Hiroshima University, Higashi-Hiroshima,Hiroshima 739-8526, Japan
4
Advanced Science and Research Center, Japan Atomic Energy Agency, Tokai, Ibaraki 319-1195,Japan
1 はじめに磁気光学材料であるガーネット(YIG)を利用した
光アイソレータは、光通信システムなどに用いられ、現代および近未来における高度な情報化社会をサポートする重要なツールである。しかしながら、1972
年にビスマスガーネット(Bi-YIG)が発見されて以来、Bi-YIG を超えるファラデー効果を有する新しい材料は見つかっていない。特に大きなファラデー効果を有する薄膜材料の実現は、光デバイスの小型化のために必須であるが、Bi-YIG の薄膜化を含め多くの薄膜材料が検討されているものの、その特性はバルクBi-YIG に比べて大きく劣る。このように、ファラデー効果を有する材料系は限られ、このことが光デバイスの設計や新しいデバイスの提案に大きな制限を課している。我々の研究グループでは、強磁性金属ナノグラニュラー材料の機能性について注目しており、特に FeCo-絶縁体フッ化物ナノグラニュラー膜において光通信波長帯域(1310 ~ 1550 nm)で従来材料の数倍もの巨大なファラデー効果を実現している[1]。
巨大ファラデー効果の起源として、グラニュラー化による Fe および Co とフッ化物マトリクス界面における軌道磁気モーメントの増大が、バーネット効果による実験と第一原理計算による理論予測により示唆されている[2]。このような軌道磁気モーメントの増大が、理論計算が示唆するようにフッ化物との界面で起こっているのか、それともグラニュラー化による次元の低下によるものなのかを追求することは大変重要な課題である。さらに、Fe と Co のどちらか一方が軌道磁気モーメントの増大に寄与しているのか、もしくは両方が寄与しているのか見極めることも必要である。その一方で、FeCo-絶縁体フッ化物ナノグラニュラー膜における、軌道磁気モーメントの定量評価の実施例は皆無である。そこで、本研
究では FeCo-BaF2 グラニュラー膜ついて、軟 X 線内殻吸収磁気円二色性(XMCD)分光を用いて、磁気状態、磁性元素の 3d 局所電子状態、軌道磁気モーメントの大きさを調べ、巨大なファラデー効果の発現メカニズムの起源を解明することを目的とした。
2 実験
ガラス基板上にスパッタリング法により膜厚が 20nm 程度の(Fe60Co40)x-(BaF2)100-x グラニュラー膜を作製した。x の値は 100, 92, 81, 73, 70, 60, 57 で変えた。
作 製 し た 試 料 に 対 し 、KEK PF BL-16A に お い て
XMCD 測定を実施した。蛍光収量法を用いて、FeL2,3 および Co L2,3 吸収端について、室温において X線吸収(XAS)および XMCD スペクトルを測定した。
膜面垂直方向から X 線円偏光を入射し、それと平行に 30 kOe の外部磁場を印加して測定した。
3 結果および考察
x = 100, 92, 81 の試料については、1 回の測定で明瞭な XMCD スペクトルを取得できたが、FeCo の割合が多いため、自己吸収効果の影響が大きく、磁気モーメントの定量評価は困難であった。それらの試料よりも自己吸収効果の影響が小さいと考えられる
x ≤ 73 の試料については、1 回の測定だけでは明瞭なスペクトルが得られなかったため、積算測定を行った。図 1 に x = 57 の試料の Fe L2,3 および Co L2,3 吸収端における XAS スペクトルと、L2 ピークで規格化した XMCD スペクトルを示す。XAS スペクトルにはBaF2 由来の F K および Ba M4,5 吸収端のピークが現れPhoton Factory Activity Report 2022 #40 (2023)た。Fe L2,3 吸収端のピークは分裂しており、Co L2,3吸収端のピークには肩構造が現れていることから、Fe と Co の一部が酸化もしくはフッ化していると考えられる。XMCD スペクトルに着目すると、L2 に対する L3 ピークの強度が、グラニュラー膜ではない Fe薄膜および Co 薄膜[3]よりも明らかに大きいことから、グラニュラー膜において、スピン磁気モーメントに対する軌道磁気モーメントの割合(morb/mspin)が増大していることが示唆される。磁気光学総和側を適用して[3]、この試料の morb/mspin の値を算出した結果、Fe が 0.47、Co が 0.24 となり、グラニュラー膜
ではない Fe60Co40 薄膜の Fe および Co の morb/mspin の報告値(それぞれ 0.04 および 0.10)[4]を大きく上回り、
FeCo-MgF2 グラニュラー膜に対するバーネット効果による測定結果(Fe と Co の平均値で 0.31)[2]と近い値が得られた。今回の実験により、XMCD 測定の元素選択性によって、Fe の方が Co よりも軌道磁気モーメントの増大割合が大きいことが初めて明らかとなった。スピンおよび軌道磁気モーメントの定量評価も試みたが、XAS スペクトルへの F K および Ba
M4,5 吸収端ピークの重畳や、FeCo の酸化もしくはフッ化の影響により、困難であった。

Ba M5

XAS [arb. unit]

Co L2
Fe L2

Ba M4

FKXAS
1

Normalized XMCD

謝辞
XMCD 測定では、市村匠氏、松木充弘氏、窪田崇秀准教授、雨宮健太教授から多大なご協力を賜った。
参考文献[1] N. Kobayashi, K. Ikeda, B. Gu, S. Takahashi, H.
Masumoto, and S. Maekawa, Sci. Rep. 8, 4978 (2018).
[2] Y. Ogata, H. Chudo, B. Gu, N. Kobayashi, M. Ono, K.
Harii, M. Matsuo, E. Saitoh, and S. Maekawa, J. Magn.
Magn. Mater. 442, 329 (2017).
[3] C. T. Chen, Y. U. Idzerda, H. J. Lin, N. V. Smith, G.
Meigs, E. Chaban, G. H. Ho, E. Pellegrin, and F. Sette,Phys. Rev. Lett. 75, 152 (1995).
[4] 高橋宏和, 角田匡清, 児玉謙司, 中村哲也, 高橋研,
第 32 回日本磁気学会学術講演会概要集 12pD-3(2008).
* keita.ito.e3@tohoku.ac.jp

Co L3
Fe L3

4 まとめ
(Fe60Co40)x-(BaF2)100-x グ ラ ニュ ラー 膜に つ いて 、XMCD 測定を実施した。(Fe60Co40)57-(BaF2)43 グラニ
ュラー膜について morb/mspin の増大が確認され、特にFe における増大が Co よりも大きいことが初めて明らかとなった。

0-1-2-3-4-5XMCD-6680 700 720 740 760 780 800 820

Photon energy [eV]
図１：(Fe60Co40)57-(BaF2)43 グラニュラー膜の Fe L2,3 お
よび Co L2,3 吸収端における XAS スペクトルと L2 ピークで規格化した XMCD スペクトル