解説
３．高出力レーザープラズマ研究の新しい展開
３．
４ レーザープラズマ工学（環境・宇宙・産業）応用

フェムト秒レーザー加工
藤 田 雅 之，橋 田 昌 樹＊（!レーザー技術総合研究所）

Femtosecond-Laser Processing
FUJITA Masayuki and HASHIDA Masaki*
Institute for Laser Technology, Suita, 565-0871, Japan(Received 25 October 2004 / Revised 6 December 2004)

Recently, the femtosecond lasers have become an important tool in various research fields. The main featuresof the femtosecond laser pulses are ultra-fastness and the ultra-high electric field. It is expected that their capabilities to induce nonlinearities in the laser-matter interactions will lead to the development of innovative technologies
in the fields of laser material processing. In the femtosecond-laser ablation experiments, several unique features suchas clear ablation thresholds, reproducible and predictable ablation profiles, periodical nano-structure formation, hadbeen observed. These phenomena are useful for the micro-machining in sub-wavelength scale. Also x-ray emission
from the femtosecond-laser irradiated metal can be applicable for contamination analysis. The debris generated in
the femtosecond-laser ablation in the air was found to be in the form of nano-particle. Non-thermal process in theultrafast laser-matter interaction has a possibility to realize a phase control of semiconductors.
Keywords:
ablation, femtosecond laser, laser processing

１．はじめに支配的）により価電子帯にある電子が伝導帯へ遷移し，伝１９８０年代後半から，極短光パルス発生とその増幅に関す導電子が増え金属と同じような振る舞いをすると考えられる技術が急速に発展した．現在では，パルス幅はフェムト
−１５

（１０

る．

−１８

）秒の領域に向かい，パル

Fig. 1 に短パルスレーザーの応用を産業利用の観点からスのピーク強度は，テラ（１０１２）ワットからペタ（１０１５）ワッ）秒の領域からアト（１０

まとめてみた．パルス幅が１ピコ（１０−１２）秒を下回ると，トの領域に到達している［１，２］．今やテーブルトップサイ

レーザーと物質との相互作用において非線形性が顕著にな

ズでテラワット級の高強度フェムト秒レーザーパルスにより，多光子吸収を利用したプロセシングや熱的影響が無視り超高強度電界が作り出せ，ターンキーオペレーションのフェムト秒レーザーが容易に入手できるため，フェムト秒
レーザーパルスの極限特性を活かした研究，産業応用が様々な分野で進展している［３‐６］．
フェムト秒レーザーの特徴は，超高速性と超高強度電界とである．例えばエネルギー300 μJ，パルス幅100 fsのフェ
ムト秒パルスレーザーを直径 20 μm にまで集光すると，レーザー光強度は 1015 W/cm２になる．パルス幅が 10 ns（ナ
ノ１０−９秒）のレーザーで同様の高強度を得るためには，30
J のエネルギーを必要とする．真空中での光の電場の振幅!
［V/m］
は光強度 "［W/cm2］により!"#!
&%!"!$#"（１）と表される．1015 W/cm2 のレーザー強度は 8.6×1010 V/mに相当する．絶縁体や半導体にこのような高強度レーザー
Fig. 1を照射すると，多光子吸収過程（アバランシェ過程よりもIndustrial applications of the short pulse lasers.

corresponding author’s e-mail: mfujita@ile.osaka-u.ac.jp*current address : Institute for Chemical Research, Kyoto University

１９５

J. Plasma Fusion Res. Vol.81, Suppl. (2005)１９５‐２０１

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.81, Suppl. 2005

レーザーを用いた加工が一般的にフェムト秒加工と呼ばれ物理定数がまとめられている．衝突緩和時間 'e-p は，格子イオン温度 $*を融点 $+ まで加熱したときのもので次式からている．一方，パルスあたりのエネルギーを増やしピーク

計算できる．

できる．この領域，即ちパルス幅が１ピコ秒以下のパルス強度を向上させるとレーザーの電界により原子・分子から電子を直接はぎ取ること（直接加工）が可能となる．学問

&
(
%
("
e-p "!($（２）!*"$+ !$!%
$(#"#
!(&$

（３）

的にも興味深い現象が目白押しとなる．一方，パルスエネ

−３ −１
［Jcm
K ］は
式（２），（３）に示した記号はそれぞれ，!
*格子イオンの熱容量，$+［K］は融点，$［K］
はレーザー照!
(射 前 の 格 子 イ オ ン 温 度，$［K］
は 電 子 の 加 熱 温 度，%

ルギーが低い場合は，超高速性やスペクトルの広帯域性を利用した新たな計測技術が開発されつつある．
ここでは，フェムト秒レーザーを用いることにより特徴
ムト秒アブレーション研究は文献［７］に詳細にレビューさ［Wcm−３K−１］は電子−フォノンカップリングパラメータ，
&
−３ −２
!［Jcm
K ］は電子比熱を示す．電子温度がフェルミ温
(

れている．

度以上になると上式では評価できなくなるので注意しなけ２．レーザーと物質との相互作用

２．
２ 熱拡散

的に現れる金属の加工現象について紹介する．初期のフェればならない．
２．
１ エネルギー緩和

フェムト秒レーザー加工の特徴は熱拡散長を低減できるレーザーと物質との相互作用は，ピコ秒の時間スケール点にある．フェムト秒レーザーパルスを試料表面に照射した時，熱拡散長 (［１０］して次'は電子温度の冷却時間を考慮

を境に熱的過程，非熱的過程の領域に区分される．境界となる時間スケールは自由電子から格子イオンへの衝突緩和
時間（(e-p）により決まるもので対象物質，加熱温度により式で表される．
""#$"#& & %!!*("# # $
' "!
&
$*%!(

異なる．衝突緩和時間は電子−フォノンカップリングパラ
メータ［８］から計算され，金属の場合，数ピコ秒程度［９］と

（４）

１ −１
& Wcm- K ］
ここに，%［は熱伝導率，$［K］
は格子イオンの*加熱温度を示す．例えば，銅を融点付 近（$*"$+ "1,356
K）までフェムト秒レーザーで加熱すると (' "329 nm にな

報告されている．衝突緩和時間よりも長いパルス幅のレー
ザーが物質に照射された場合，電子と格子イオンは平衡状態にありともに同じ温度経過を示し熱的過程となる．一方，衝突緩和時間よりも短いパルス幅のレーザーでは，電る．一方，パルス幅が 10 ns のレーザーによる加熱では，パルス照射中の熱拡散が無視できず熱拡散長は (.
) "1.5 mm

子温度が格子イオン温度よりも十分に高い非平衡状態（２温度状態）を経て，レーザーが照射された後に格子イオンの加熱が始まる非熱的過程となる．Fig. 2 には銅をターとなりフェムト秒レーザーの場合より数桁長くなる．この-と し て拡 散 長(.
) は，レ ー ザ ー パ ル ス 幅 を 'ゲットとして衝突緩和時間より短い 10 ps のパルスレー

!!
%
%,'
(
!*%
#
の関係で表される．このことから，フェ
-"
.
) "$

ザーを照射した時の表面電子温度と格子イオン温度の時間

ムト秒レーザーは熱影響部を最小限にできるため微細加工

経過［９］の様子を示す．一般に金属にとって短パルスとは，で有力なツールとして利用されている．

衝突緩和時間よりも短いパルス幅のレーザーをいう．参考２．
３ アブレーションレート

文献［５］には電子−フォノンカップリングパラメータが実

フェムト秒レーザー加工のもう一つの特徴は，レーザー

験的に調べられている金属元素について，衝突緩和時間ととプラズマが相互作用する時間がほとんどない点にある．
フェムト秒レーザーパルスにより試料表面が加熱された
時，プラズマ（電子とイオンの中性気体）が発生するのに要する時間は数ピコ秒であるため，プラズマが表面に発生したときにはレーザーパルスは終了していることとなる．
このような考察から，フェムト秒レーザーを用いたときのアブレーションレートに関して以下の簡単なモデルが提案
されている
［１１］．
レーザー光を物質に照射した場合，吸収係数を $とすると物質内部でのレーザー強度の減衰は侵入深さ )に対して，$%"#(/-$
!$)
%
#
)

（５）

で表される．時間的に矩形なパルスを仮定すると，単位質量当たり吸収されたエネルギー "+ はFig. 2

%
##
$
%
)
)
'
"+ $
"
'
-$

Estimated temporal evolution of surface electron temperature and lattice ion temperature for copper targets
irradiated by a short pulse laser which pulse width is lessthan 10 ps.

（６）で与えられる．ここで，'は物質の質量密度である．"+
が蒸発に必要な（単位質量あたりの）エネルギー # を超え
１９６

Commentary

Femtosecond-Laser Processing

M. Fujita and M. Hashidaに仏 Sacley 研究所の Hashida らは，フェムト秒アブレー

2
［
，閾値フ
いたる．アブレーションの閾値強度を "($ W/cm ］
2!
ルーエンスを ($［J/cm ］とすると，ションレートの照射フルーエンス依存性を測定し，６桁にると蒸発が起り，加熱部が除去されアブレーション

#!，
#!
%
"""
"%
)'$
，"
(
$#
!($#
(
$#
"$
"
'

も及ぶアブレーションレートの変化を実験的に明らかにした［２０，２１］．その結果を Fig. 4 に示す．Fig. 4 は銅をター（７）ゲットとした時のフェムト秒レーザーアブレーション特性を両対数表示したグラフである．従来は，片対数表示のグがアブレーション加工の条件となる．この時，パルスあたりのアブレーション率 #"は，%!#"とおいてラフからデータを直線近似し閾値を求めていた．しかし，Fig. 4 に示すように両対数表示することにより，実験デー
タから閾値（アブレーションレートが急激に変化する点）は"#"# !%
&! "
" "
(
$

（８）

照射フルーエンスの変化とともに３ヶ所現れることがわかった．注目すべきは２番目の閾値であり，照射フルーエとなる．さらに，多光子吸収を考慮した時のモデルは参考

ンスの数％の変化が１桁以上のアブレーションレートの変

文献［５］に紹介されている．

化につながる．
このような閾値近傍のフルーエンスで試料を照射するこ

３．フェムト秒加工の特徴とにより微細加工が可能となり，我々は閾値加工と呼んで最も人々を魅了したのは熱変性領域が無視できる加工がいる．Fig. 5 にシャープなエッジを持たせた穴開け加工例実証された点であろう［１２］．その一例を Fig. 3 に示す．Fig.

を示す．用いたターゲットは鉄，パルス幅は 70 fs である．

3 (a)はナノ秒パルス（10 ns）によるチタンへの穴開けの例
である．加工部周辺に溶融領域が見られ再凝固した飛散物が周囲に付着している．一方，Fig. 3 (b)は同じチタンター
ゲットにフェムト秒パルス（100 fs）を用いて穴開け加工した例である．エッジが鋭く溶融領域がほとんど無視できる加工が実現できている．
切断・穴開け等のレーザー加工現象は基本的に，レーザーエネルギーを物質に吸収させ，溶融・蒸発させることにより達成されている．したがって，レーザー照射領域を少なくとも融点以上に加熱しなければ加工は起きない．同様のことはフェムト秒加工でも起こりうるが，フェムト秒
加工の場合はレーザー強度（W/cm2）が高い（即ち，電界強度が高い）ため，興味深い加工特性を示すことが見出されている．以下に著者らの研究の中で見いだされた特徴的Fig. 4

Experimetal results of ablation rate as a function of laser
fluence for copper targets irradiated by femtosecond
laser pulses.

Fig. 5

Cross section of a hole drilled by femtosecond laser
pulses.

な加工現象を紹介する．
３．
１ 閾値加工レーザー加工特性を表すために，横軸を照射フルーエンス（J/cm2），縦軸をアブレーションレートにしたグラフがよく用いられている．離散的な実験データから正確な閾値を求めることは不可能であるので，プロット点を外挿して加工閾値が求められてきた．このようにして求められた加工閾値のパルス幅依存性から，レーザーパルス幅が 1 ps
以下で加工閾値の依存性が変化することが見出され，その後のフェムト秒加工現象の研究展開につながった［１３‐１９］．

Fig. 3Comparison of laser-bored holes on Ti targets irradiated(a) by nanosecond laser pulses and (b) by femtosecond
laser pulses.

１９７

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.81, Suppl. 2005

アブレーションレートが急激に変化する閾値近傍でレー認されている．Fig. 4 のデータは照射レーザーの空間的ザー光強度分布を制御することで達成された．

ピーク強度に対して加工痕の最も深い部分でのアブレー

Fig. 4 において，実線，破線，一点鎖線は近似曲線であり
#

&
!!
!%"$
"""!!%#$#

ションレート（ショット数で平均した値）をプロットした
グラフであるが，実はレーザー照射スポット内の任意の位（９）置に対して加工痕の形状から得られるアブレーションレー

で与えられる．ここで，"はアブレーションレート，"は光の吸収係数，!はレーザーフルーエンス，!%"は実験的に求められるアブレーション閾値，#は整数である．このようト（Fig. 8 参照）も Fig. 4 のデータと良く一致する．ピーク

な複数の閾値と近似曲線との良い一致は他の金属（鉄，

このことから，レーザー強度分布を正確に把握し加工ク

ニッケル，アルミ，モリブデン，鉛，金）でも観測されてレーター形状を数個観測することにより，Fig. 4 のようないる［２２］．

フェムト秒加工特性のデータを容易に得られることがわか強度に対して得られたデータ（Fig. 4）を○印で，強度分布に対して得られた連続的なデータを実線で Fig. 9 に示す．

別の閾値加工の例として Fig. 6 に毛髪の穴開け加工の写る．このようなデータが一度得られると，加工形状が予測真を示す．この時の照射スポットサイズは直径 100 μm で可能となる．Fig. 10 に Fig. 4 のデータベースから予測されあるが，加工穴の直径は約 20 μm である．毛髪は金属と比る加工形状と実験で得られた加工痕形状との比較を示す．

較して熱変性が起きやすいが，穴周囲の僅かな部分を除け

加工形状の予測には Fig. 4 から得られたフィッティング関

ば，毛髪表面には組織の変化は見られない．

数を用いている．このような一致が実験的に確認されたことにより，レーザー光強度分布を制御することで所望の加また，最も小さい閾値を用いれば，波長よりも十分短い
サブミクロンスケールの加工が可能となる．Fig. 7 に金工形状の実現が可能となる．

ターゲットへの穴開け加工の写真を示す．用いたレーザー

３．
３ ナノ周期構造形成
Birnbaum は１９６５年，ルビーレーザーによる半導体のダのパルス幅は 100 fs，波長は 800 nm，照射スポット径は約100 μmである．照射フルーエンスを制御することで波長よりも小さな直径 580 nm の穴を間隔 600 nm で複数個開けることに成功している．
３．
２ コントローラブルアブレーション［２２，２３］
熱影響の少ないフェムト秒加工においては，レーザー光
強度分布が忠実に加工形状に反映されることが実験的に確Fig. 6

SEM image of human hair drilled by femtosecond laser
pulses.

Fig. 7SEM images of gold targets irradiated by femtoseocnd
laser pulses. The hole diameters are smaller than the laser wavelength (800 nm).

１９８

Fig. 8Focussed laser intensity profile (a) and corresponding
crater profile (b).

Fig. 9Comparison of ablation rate shown in Fig. 4 and continuous data obtained by crater profiles as a function of local laser fluences as shown in Fig.8.

Commentary

Fig. 10

Femtosecond-Laser Processing

Comparison of crater profile predicted by experimentally obtained fitting functions and the experimental
data.
Fig. 12Fig. 11

M. Fujita and M. Hashida

SEM images of the tip of a needle sharpened by the
femtosecond laser pulses.

SEM images of copper target surface irradiated thefemtosecond laser pulses which show periodical structure.

メージを分析し，加工痕の底面に波長サイズの周期的構造ができることを偶然に発見した［２４］．それを機にさまざまな固体物質について，レーザー波長，パルス幅をパラメー

Fig. 13Structure period as a function of laser fluence.

タとして多くの研究報告がなされてきた．周期構造は入射光と表面にできるプラズマ波［２５］もしくは散乱波［２６］とのを試みた．Fig. 12 には，製作された直径 3 μm 長さ 200 μm

干渉によりできる定在波が起因しており，また偏光方向にのボルト状細線の走査型電子顕微鏡観察写真を示す．Fig.

も依存することが報告されている．これまで報告［２７］されている周期構造の間隔 !は，レーザーの入射角 #に依存し12 (b)は先端部分を拡大したものでボルト状細線のピッチ
は，約 260 nm，深さ約 500 nm であった．

#
!!"
!
!"$
"
##）の関係で変化する．#＝０°の入射角（ターまた，フェムト秒レーザーによる金属材料（Cu, Fe, Al,

ゲット面に対して垂直入射）で間隔 !は，照射レーザー波
長 "と同程度でそれ以下になることはなかった．

Mo, Ni）表面上に形成された周期構造は，Fig. 13 に示すよ
うにレーザーフルーエンスを制御することで周期間隔が波

フェムト秒レーザー照射の場合でも，ターゲット上に周長よりも短くなることが報告されている［２９］．

期構造形成が見出されており，その周期はレーザー波長よ

最近，この周期構造に表面摩擦の低減効果があることがりも短いことが報告されている．Fig. 11 にフェムト秒レー報告された［３０］．また，フェムト秒パルスによりガラス内

ザーの照射によって生成された自己形成周期構造の写真を部に形成されたドット（屈折率変化部）の中にも波長より示す．レーザーの干渉パターンを用いずに，ターゲット上短い周期構造が観察されている［３１］．

でスポットを掃引するだけで回折格子状の構造を大面積で４．元素分析への応用

作り出すことができる．可視光の回折による虹色の反射が目視で確認できることから，照射領域全般にわたって構造

LIBS（Laser Induced Breakdown Spectroscopy）法によの規則性が高いことがわかる．構造の方向性はレーザーのる元素分析は固体，液体，粉末物質に利用できるため，放偏光方向に強く依存しており，フェムト秒加工現象にレー

射性廃棄物の元素分析，MOX 燃料（ウラン・プルトニウム

ザーの電界が大きく影響していることが裏づけられる．

混合酸化物燃料）の品質管理，金属廃棄物の分別法の分野

この周期構造のアスペクト比を調べるために，銅針の先で注目されている［３２］．現状ではレーザーとして，出力安端にレーザー旋盤［２８］の原理で細いボルト状の細線の製作

定性，高出力の観点から，ナノ秒のパルス幅のものが使わ
１９９

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.81, Suppl. 2005

れている［３３，
３４］．分析感度は最高で 0.001％ 濃度で混合物
質の成分分析結果が報告されている．これまでの問題点として，用いるレーザーのパルス幅が長いために，LIBS 法により生成されるプラズマとレーザーとの相互作用の結果，分析感度が数％にまで低下することにあった．近年，すべての元素においてより高い分析感度（数％以下）を得るた
めに，フェムト秒レーザーに置き換えることが検討されている［３５］．フェムト秒レーザーの場合，プラズマが生成される時間（１０−１２秒）よりもパルス幅が十分に短いため，プ(a)

ラズマによる測定感度の低下を無視でき，元素に関係なく(b)Fig. 14Comparison of spectroscopic images of copper alloy
obtained by (a) laser induced breakdown by using the
femtosecond laser pulse and (b) K-!emission.

Fig. 15

SEM image of debris produced by the femtosecond
laser ablation.

高い分析感度を実現できる．また，フェムト秒レーザーではナノ秒レーザーに比べて，極めて低いレーザーエネル
ギーで同等の測定感度を実現できる．Fig. 14 (a)には LIBS法による銅合金の元素分析結果の一例を示す．Fig. 14 (b)には，性能比較のため走査型電子顕微鏡を使った X 線分光（銅の K‐!線）法による結果を示す．LIBS 法とはレーザー
を対象物質表面に集光照射して，生成されるプラズマの発光を分光器を使ってスペクトル分解し物質の成分分析を行うものである．LIBS 法の特徴は，空気中で実施できる点にある．このため，対象とする物質の大きさには制限はない．
また，レーザービームをレンズで集光すれば 6 μm の範囲にまで絞れるため，ミクロ成分分析が可能となる．一方，
集光せずに照射した場合，数 mm の範囲のマクロ（平均的）成分分析に使うことができる．この２つの手法により，MOX 燃料の品質管理がより高い信頼度で行える．放射性廃棄物の元素分析，金属廃棄物の分別法についても強力なの活性化に有効であるとともに，フルーエンスを制御してツールになりえる．

照射することによりドーパントの拡散を抑制する技術も開発され注目されているが，溶融過程を経て再結晶化する際

５．ナノ粒子生成への応用に発生する欠陥のために接合のリーク電流を抑制する技術

大気中で物質のアブレーションを行うと，発生した物質についても開発が進められている［３７］．一方，ドーパントが凝固し微粒子となって飛散する．パルス幅 100 fs，波長層の溶融を伴わない新しい活性化技術としてフェムト秒

800 nm のレーザーを用いて銅を大気中でアブレーション

レーザーの利用が考えられている［３８］．フェムト秒レー

させ，飛散微粒子を基板上に捕捉することが試みられた．

ザーを用いて熱的に非平衡状態で直接格子振動を誘起でき基板の拡大写真を Fig. 15 に示す．基板上に幅 100 nm 以下

れば，20 nm 程度の浅い領域に不純物イオンの拡散を促進の金属線で繋がったナノ粒子構造物が観察されている．金することができるものと期待されている．新技術としての属・合金・半導体などをターゲットとした時に生成される可能性を検討するため，Si について格子振動誘起が試みら

ナノ微粒子の特性が今後明らかになれば，興味深い応用がれている．本研究は始まったばかりであり，結果を解釈す展開できるものと期待される．

るため，レーザー強度などをパラメータとしてさらに詳し
い実験が進められている．浅い領域に不純物イオンの拡散６．半導体アニーリングへの応用を抑えることができれば，本手法は，超 LSI デバイスの高フェムト秒レーザーを用いた実験技術の進歩により非熱性能化と高集積化のための次世代技術となるであろう的なレーザー誘起構造変化の研究が 飛 躍 的 に 進 歩した

一方，純粋に電子運動のみを誘起するフェムト秒レー［３６］．物質の構造がレーザー照射により不安定化するにザーは，超高速の相変化を制御することを可能にするかもは，１）レーザーから電子に与えられたエネルギーがイオしれない．半導体が格子変化を伴わずに金属的な振る舞い

ンの熱運動に変換される（ピコ秒以上の時間スケール），まをすれば，フェムト秒光スイッチング技術へと発展が期待

たは２）レーザーにより多くの電子が束縛状態から励起さされる［３６］．

れ原子内部の反発力により瞬間的な格子の変形をもたらす

７．まとめ（サブピコ秒の時間スケール），という２通りのメカニズムが考えられる．これらの現象をさらに理解し活用すること

近年，フェムト秒レーザーは様々な研究分野で有用なで，光による物質の電子的・構造的制御技術が発展するとツールとして重要性を増している．フェムト秒レーザーパ期待されている．

ルスの特徴である超高速性や超高電界を利用した加工分野

エキシマレーザーを用いたアニーリングは，ドーパントでの研究が進展している．フェムト秒レーザーアブレー
２００Commentary

Femtosecond-Laser Processing

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ション実験において，複数の顕著な閾値の存在，再現性よく予測可能なアブレーション，ナノ周期構造の自己形成など，これまでのレーザーアブレーションでは見られなかった現象が観測され微細加工分野への応用が期待されている．また，フェムト秒レーザー照射した金属からの X 線発
光は微量な元素分析へと応用可能であることが見いだされている．大気中でのフェムト秒レーザーアブレーションで発生したデブリはナノ微粒子であることが観測されており，新たなナノテクの手法として興味深い．超高速の非熱的プロセスは半導体の相変化を自在に制御できる可能性があり産業応用への展開が模索されている．
本稿では，主にフェムト秒レーザー照射によって生じる
特徴的なアブレーション現象を中心にレーザー応用のト
ピックスを紹介したが，フェムト秒レーザーはこれまでにないプロセスツール・計測ツールとして情報通信，ナノテ
クノロジー，医療，環境など広範な分野で利用され新たなレーザー応用の展開を促すものと期待されている．

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