2015年度バイオスーパーコンピューティング・ソフト講習会シリーズ

量子化学計算/分子動力学連成計算ソフト「Platypus-QM/MM」 講習会
中田 一人
2016年3月28日

本日の内容
1. Platypus-QM/MM プログラム概要
2. Platypus-QM プログラム概要

Platypus-QM/MM プログラム概要
どんなことができるのか「次世代生命体統合シミュレーションソフトウェアの研究開発」サイトでの紹介
http://www.csrp.riken.jp/application_m_j.html#M8

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Platypus-QM/MM連成計算プログラムの目指すところ
次のような特徴をもつ生体高分子を、リアルなモデルで扱って、機能解明し、分子設計へ・巨大で、ヘテロで、ダイナミックな系・機能の発揮は局所部位の電子状態に依存

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研究開発の体制

Platypus-QM/MM(PLATform for dYnamic Protein Unified Simulation)

古典論：cosgene
大阪大学

中村春木 先生

近畿大学

米澤康滋 先生

広島市立大学鷹野 優 先生

量子論：Platypus-QM
大阪大学

山中秀介 先生

(DFT)

NEC

中田一人

(MO)

+ 数値計算ライブラリ(ご支援いただいております)筑波大学

櫻井鉄也 先生

連立一次方程式 (Shifted CG法)理研

今村俊幸 先生

固有値問題 (EigenExa, LOBPCG)

http://www.aics.riken.jp/labs/lpnctrt/EigenExa.html
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目指すところ：解析手法

Etot  EQM  EMM  EQM / MM

Platypus-QM/MM
古典論：cosgene

分子動力学

String法+量子論：Platypus-QM

CASSCF

⇒

化学反応

励起状態

電子配置の重ね合わせが必要な状態(Complete Active Space SCF, 完全活性空間SCF )(MR ; Multireference, 多配置)
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String法

String法による最小自由エネルギー経路

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補足

整備でき次第、オープンソース公開へ …
① ソースコードの整備② 使い勝手の向上③ マニュアルの整備プログラム詳細は論文をご参照ください：“Development of massive multilevel molecular dynamics simulation program,platypus (PLATform for dYnamic protein unified simulation), for the elucidationof protein functions”,
Journal of Computational Chemistry に採択され掲載決定。

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実行環境とプログラミングモデル① Intel CPU のクラスタ② 京コンピュータ
予定：Xeon Phi への対応

MPI + OpenMP のハイブリッド並列
DGEMM(行列-行列積) 利用によるSIMD対応

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なぜ？

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HFではないのか© NEC Corporation 2016

CASSCF• 収束まで反復計算• CSF(電子配置関数)の空間を CAS (Complete Active Space)にすると、一般的な MCSCF よりも比較的収束しやすい

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active空間• 問題点：active空間を広げると、CSFの個数が急増。
• 表記法：CAS( active電子数, active MO数 )14© NEC Corporation 2016

なぜ？

DFTの電子相関ではないのか

Kohn-Sham DFT (KS-DFT) は、よく使われている手法の一つ
波動関数理論 (WFT) におけるHartree-Fock (HF)と同等の計算コストで動的電子相関を含んだ計算結果が得られる
大きな分子の計算が可能
動的電子相関 とは、電子の短距離的な相互作用電子密度  (r )の局所的な情報から見積もる

しかし、 KS-DFT と HF は、単一スレーター行列式である
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WFT と DFT

単一スレーター行列式

多参照(Multireference, MR)
多配置(Multiconfiguration, MC)

WFT(波動関数理論)

HF

多参照配置間相互作用 (MRCI)法
多配置自己無撞着場法(MCSCF)法など定番手法 ⇒ CASSCF

DFT(密度汎関数理論)

KS-DFT

まだ定番手法がない ⇒ CASDFT

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HF と CASSCF
単一スレーター行列式

制限HF (Restricted Hartree-Fock, RHF)

 RHF =| φ1 (1)α (1)φ1 (2) β (2)AO

非制限HF (Unrestricted Hartree-Fock, UHF)

 UHF =| φ+ (1)α (1)φ  (2) β (2)反結合性MOφ = cosθφ1 + sinθφ2+φ  = cosθφ1  sinθφ2

MR

結合性MO

CASSCF (Complete Active Space Self-consistent Field)

CASC3
| φ1φ2  | φ1φ2  = C1 | φ1φ1  + C2 | φ2 φ2  +2CAS(2,2)

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HF と CASSCF
解離状態

RHFでは表現できない

UHF分岐点

解離状態

1|2>

1+ |
2>
量子1重項

UHFは古典描像
MRの有効性CASSCF

平衡

基底関数：cc-pVTZ

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UHF

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＋ イオン項
古典1重項

MRの有効性

量子1重項

なぜ？

CISやTDDFTではないのか

HF や KS-DFTの基底状態

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から見た励起エネルギーCASSCFでQM/MM

MO係数最適化での収束安定性 ⇒ 反復回数の増大
active空間の拡大⇒

計算時間の増大QM/MM分子動力学 ： 計算時間の制約により、計算できるものが限られる

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新たなアイデア創出へ期待

化学反応や励起状態の解析をHFやDFT並みのコストで実現できるような「新たなアイデア創出」
を期待します。

現在

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将来

CPU/並列性能向上や実装の工夫で到達できるところを大幅に超えるジャンプを。

研究事例の紹介①22© NEC Corporation 2016

シス・トランス異性化

研究事例の紹介①23© NEC Corporation 2016

シス・トランス異性化

研究事例の紹介②

励起状態のQM/MM-MD

蛍光タンパク質Sirius
Matsuda et al.
Nature Methods 5, 339-345 (2008).

QM : 27 原子
MM : 449 TIP3P

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研究事例の紹介③

励起状態のQM/MM-MD

Emission energies

SA-CASSCF(8,8)/MINI-425© NEC Corporation 2016

研究事例の紹介③ Platypus-QM 緑色硫黄細菌蛋白質

290 原子26© NEC Corporation 2016

研究事例の紹介③ Platypus-QM 緑色硫黄細菌蛋白質

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今後の予定

化学反応

励起状態
基底状態

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遷移状態

Platypus-QMプログラム概要
工夫している点Platypus-QM：CASSCFのCI
SGA (Symmetric Group Approach, 対称群)を採用

疎行列の固有値問題

理研

今村俊幸 先生(LOBPCG)

京コンピュータのメモリ容量の制限 (2GB/コア)でCAS(16,16) の既約表現行列をメモリ上に格納するとギリギリであった。
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Platypus-QM： CASSCFの収束安定性

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Platypus-QM： CASSCFの収束安定性

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CASSCFの収束安定性
筑波大学 櫻井鉄也 先生 大野浩史さん (Shifted CG法)33

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Platypus-QM： AO基底からMO基底への変換
MO基底

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AO基底

Platypus-QM：積分コードの生成

積分は漸化式で表現されている⇒ 工夫：RubyスクリプトでFortranコードを生成• いくつか検証すれば、全てが(ほぼ)正しい• コード書き直しは、スクリプト変更すれば容易• いろいろな積分が、漸化式をスクリプトにできれば可能

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Platypus-QM：積分コードでの工夫

Platypus-QM : RHFエネルギー計算

Platypus-QM : RHF力の計算

single でも nowait
dynamic で nowait
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Platypus-QM：CAS(16,16)の実現

クロロフィルダイマー
280原子、30904点電荷
CASI(16,16)/6-31G**
direct CI計算

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