2020

Annual Report
2020

Cryogenic Research Center
University of Tokyo

令和２年度 低温科学研究センター年報
東京大学低温科学研究センター

表紙「磁性体ドットパラメトロンの 0/π位相状態」
パラメトリック励起した磁化ダイナミクスの位相自由度に関する物性と、情報ビットとしての可能性を紹介する。
左上：磁性体ドットパラメトロンの概念図。
右上：マイクロ波回路。磁化ダイナミクスの位相をAC電圧から測定する。
左下：周波数 2f の外部磁場h(t)で駆動された周波数 1f の磁化歳差運動はエネルギー的に縮退した 2 つの初期位相のどちらかを取る。
右下：0/π位相状態に対応する電圧の測定結果。0/π位相状態は等確率に現れた。
（工学系研究科 物理工学専攻 齊藤研究室より提供。詳細は研究ノートP6「磁性体ドットパラメトロンの0/π位相状態」に掲載。）

巻 頭 言低温科学研究センター長 鹿野田 一司
2020年度のAnnual Reportをお届けします。1967年に設立された本学
低温センターは2020年2月に低温科学研究センターと名称を変え、学内の寒剤供給と共に広く低温科学研究を支援する学際融合研究施設
として新たなスタートをきりました。奇しくも時を同じくして新型コロナ感染症が蔓延し、皆様におかれましても大変なご苦労が続いていることと思いますが、センターの活動も、例年とはだいぶ違ったものになりました。感染拡大防止のために安全講習会はe-learningで、研究交流会もオンラインでの開催となりました。三密を避ける作業環境と在宅勤務が奨励される中、寒剤供給のための諸々の作業も難しいものになりましたが、センター職員の努力で何とか供給を維持できました（“コラム”をご参照ください）。今後、このような行動制限下での業務に難なく対応できるよう操作のリモート化や動作補助装置を用いた作業の軽減を検討しているところです。また、寒剤の供給、特に我が国がその100%を輸入に頼っている液体ヘリウムには宿命的な課題があります。72ページに本センターの液体ヘリウム供給量の年次推移を示しておりますが、コロナ禍の2020年度よりもその前年度の供給量が落ち込んでいるのが分かります。希少資源であるヘリウムの輸入は、産出国の政治・産業経済・
地政学的な事情で左右されることから、時に輸入量が制限され価格が高騰するという問題が起こりますが、2019年のヘリウム危機が正にこれでした。世界的なヘリウムの流通事情について、福山寛先生が本Reportの特別記事で解説されています。私も、「そうだったのか」の連続でした。是非お読みいただければと思います。いつ何が起こるか分からない不安定なヘリウム事情にあって私達にできることは２つあると考えます。国内でのヘリウムの調達の安定化と、ヘリウムの損失を極力低減したリサイクルシステムの整備です。本センターでは、
この双方について、昨年度大越慎一前センター長と福山寛先生が中心となって新しい取り組みを始めています。これについても特別記事で紹介されていますので、ご一読いただければと思います。
共同利用装置についてお知らせします。2020年度末に新たに２つの装置を導入しました。
ひとつは磁化物性評価システム(MPMS3)です（技術ノートをご参照ください）。既設の装置(MPMS-5S)との２台体制になりますが、それぞれに特徴のある磁化測定装置となっていますので、是非ご利用ください。もう一つは、10 mKの極低温環境をつくり出す希釈冷凍機です。
この種の装置は低温物理学分野の限られた研究者が使用するものですが、極低温を専門としない研究者にも共同利用に供するという世界的にも例の無い試みです。2022年度の一般利用を目指して準備を進めています。

本Reportは、センターの2020年度一年間の活動を報告するとともに、寒剤を利用している方々の研究を紹介しています。著者の方々には、ご執筆の労を取っていただき深く感謝申し上げます。他分野の研究を垣間見る機会としてご覧いただけますと幸いです。センター教職
員一同、本年も変わらず、東京大学における皆様の研究を強く支援する所存でございます。
よろしくお願い申し上げます。

目次
巻頭言 ................................................................................... 1
鹿野田 一司（低温科学研究センター長）

研究ノート○ 磁性体ドットパラメトロンの 0/π位相状態 ............................................... 6
巻内 崇彦、齊藤 英治（工学系研究科 物理工学専攻 齊藤研究室）○ Evidence for the quadrupolar Kondo effect in the heavy fermion superconductor PrV2Al20 ...... 11
Mingxuan Fu、中辻 知（理学系研究科 物理学専攻 中辻・酒井研究室)○ 超流動ヘリウム 3 の表面束縛状態 ...................................................... 17
村川 智（低温科学研究センター 研究開発部門 村川研究室)○ NMR を用いた GPCR の機能発現機構の解明 ............................................ 22
幸福 裕、上田 卓見（薬学系研究科 薬科学専攻 生命物理化学教室)、
今井 駿輔、嶋田 一夫（理化学研究所 生命機能科学研究センター）○ 乳酸菌による金ナノ粒子生成機構の解明 ................................................ 26
加藤 由悟、鈴木 道生（農学生命科学研究科 応用生命化学専攻 分析化学研究室)

共同利用研究室 研究実績報告○ シアノ架橋型金属錯体を基盤とする発光単分子磁石と低周波電磁波吸収磁性錯体の構築 ...... 32
物性化学研究室（理学系研究科 化学専攻）○ Efficient magnetization switching in a perpendicularly magnetized ferromagnet by spin-orbit
torque .............................................................................. 36
田中研究室（工学系研究科 電気系工学専攻）○ 半導体・酸化物ヘテロ構造を利用した機能性素子の開拓 .................................. 42
田中･田畑・高木・竹中・関・大矢研究室（工学系研究科 電気系工学専攻）○ ガンマ線精密分光用超伝導転移端センサの重金属吸収体アレイ実装技術の確立 .............. 48
高橋研究室（工学系研究科 原子力国際専攻）

低温科学研究センター 各部門報告
研究開発部門 研究実績報告 .............................................................. 54
島野 亮、村川 智、藤井 武則、福山 寛（低温科学研究センター 研究開発部門）
共同利用部門 業務報告 .................................................................. 69
戸田 亮（低温科学研究センター 共同利用部門）
液化供給部門 業務報告 .................................................................. 71
阿部 美玲（低温科学研究センター 液化供給部門）

全般的な活動報告
安全講習会 ............................................................................. 78
第 12 回低温科学研究センター研究交流会 .................................................. 80「ヘリウム液化システム見学会」開催報告 ................................................. 86
その他
技術系職員 発表リスト ............................................................. 87

特別記事○ ヘリウム危機の背景とゼロロス活動 .................................................... 88
福山 寛（低温科学研究センター 研究開発部門）

技術ノート○ 磁化物性評価システム（MPMS3）の紹介 ................................................. 93
戸田 亮（低温科学研究センター 共同利用部門）

コラム
阿部 美玲（低温科学研究センター 液化供給部門） ......................................... 99

各種委員会・センター教職員名簿 ...................................................... 100
お知らせ ............................................................................... 102
編集後記 ............................................................................... 103
村川 智（低温科学研究センター 准教授）

研究ノート磁性体ドットパラメトロンの 0/π 位相状態
工学系研究科 物理工学専攻 齊藤研究室
巻内崇彦、齊藤英治

磁性体ドットにパラメトリック励起した磁化のダイナミクスを AC スピンポンピングおよび逆ス
ピン Hall 効果を用いて調べた。パラメトリック励起によって 0 または π の位相を持つ Ising 的な位相状態が安定的に励起されることを観測した。これはドット中の磁化歳差位相がビットとして使用できる可能性につながる。さらに、高い励起パワーで 0–π 状態間の確率的遷移を観測し、この遷移による各位相状態の発生確率を補助マイクロ波によって制御することにも成功した。これは確率的ビット演算へ応用できる可能性がある。

1. はじめにパラメトロンとは本学の後藤英一が発明した論方性による反磁場の影響で軌道が真円でなくなる

理演算素子である[1]。パラメトロンは共振器であ[3–5]。この対称性の低下により、平行パラメト

り、パラメトリック励起（パラメータ共鳴）した振リック励起した磁化歳差運動では位相が 0 または動の位相の 2 つの自由度を 0 または 1 のビット情πの状態がエネルギー的に縮退した安定点になる。

報に対応させる。この 2 つの位相状態はパラメト

いま、静磁場の大きさ𝐻𝐻0 は周波数1𝑓𝑓の強磁性共リック励起の振動外場に対する相対位相にちなん

鳴（ferromagnetic resonance, FMR）が実現されで 0 およびπ位相状態と呼ぶことができ、2 つのる条件、すなわち𝑓𝑓 ≃ 𝛾𝛾𝜇𝜇0 �𝐻𝐻0 (𝐻𝐻0 + 𝑀𝑀0 )/2𝜋𝜋に設定したとする（𝛾𝛾：磁気回転比、𝜇𝜇0：磁気定数、𝑀𝑀0：

縮退した安定状態になっている。最初のパラメト
ロンは非線形なトロイダルコアを用いた LC 共振

飽和磁化）。平行パラメトリック励起では、静磁場器で作られていた。パラメトロンを微細な磁性体と同じ方向に FMR 周波数の 2 倍の周波数(2𝑓𝑓)のドットで実現すれば、高いスケーラビリティ、汎マイクロ波磁場を印加することで[図 1(a)]、パラ

用性、豊富な非線形性という磁性体の物性を活か

メータ共鳴[6]の原理で周波数1𝑓𝑓の磁化歳差運動した論理演算素子を作ることができると期待されを誘起する。このとき磁化に作用する有効磁場はる。本研究では、作製した磁性体ドットパラメト

�
𝐇𝐇eff = [𝐻𝐻0 + ℎ0 cos(4𝜋𝜋𝜋𝜋𝜋𝜋)]𝐳𝐳� − 𝑁𝑁𝑦𝑦 𝑀𝑀𝑦𝑦 𝒚𝒚

ロンにおいて確率的に実現する 0/π 位相状態を観である。第一項は静磁場、第二項は周波数2𝑓𝑓 のマ

測することに成功し、その発生確率を変調できる

イクロ波磁場、第三項は面直方向の反磁場であることを実証した[2]。

（ 薄 膜 な の で 反 磁 場 係 数 𝑁𝑁𝑦𝑦 = 1 ）。 楕 円 率 𝐴𝐴 =�𝐻𝐻0 /(𝐻𝐻0 + 𝑀𝑀0 )を用いて磁化の各成分を表すと、

2. パラメトリック励起の位相状態

𝑀𝑀𝑥𝑥 (𝑡𝑡) = 𝑚𝑚0 cos(2𝜋𝜋𝜋𝜋𝜋𝜋 + 𝜙𝜙)

𝑀𝑀𝑦𝑦 (𝑡𝑡) = 𝐴𝐴𝐴𝐴0 sin(2𝜋𝜋𝜋𝜋𝜋𝜋 + 𝜙𝜙)

図 1 に磁性体ドット中の磁化ダイナミクスに基づくパラメトロンの概念を示す。図 1(a)に示した

𝑀𝑀𝑧𝑧 (𝑡𝑡) ≃ 𝑀𝑀0 −磁性体ドットは強磁性体やフェリ磁性体の薄膜を𝑚𝑚02
cos(4𝜋𝜋𝜋𝜋𝜋𝜋 + 2𝜙𝜙) − 1
�1 + (1 − 𝐴𝐴2 )
�
2𝑀𝑀0
2

となる。ここで、𝜙𝜙はマイクロ波磁場に対する初期

微細加工したものである。面内に静磁場を加えて位相である。𝑀𝑀𝑧𝑧 の周波数が𝑀𝑀𝑥𝑥 、𝑀𝑀𝑦𝑦 の周波数の二倍

磁化歳差を誘起させると、面直方向の形状磁気異6となっていて、外部磁場の周波数と一致している

370 nm の YIG 薄膜と厚さ 10 nm の Pt 薄膜をガことに注意されたい。これらを磁化の運動方程式

ドリニウムガリウムガーネット（GGG）基板のである Landau–Lifshitz 方程式(111)面上にスパッタで成膜した。Pt 層は磁化歳差運動を AC スピンポンピングと逆スピン Hall 効果

𝐌𝐌̇ = −𝛾𝛾𝜇𝜇0 𝐌𝐌 × 𝐇𝐇effに代入すると、エネルギーの観点から磁化の横振（inverse spin Hall effect, ISHE）[7–10]を用いて幅を最小にする条件により電気的に読み出すためである。次にフォトリソグ
ラ フ ィ ー と Ar イ オ ン ミ リ ン グ に よ っ て 直 径

cos(4𝜋𝜋𝜋𝜋𝜋𝜋) = cos(4𝜋𝜋𝜋𝜋𝜋𝜋 + 𝜙𝜙)となるため、Ising 的な 2 つの安定解200 μmのドットを削り出した。最後にドット Pt 層

𝜙𝜙 = 0 or 𝜋𝜋の両端に生じる電圧を測定するための金パッドをが得られる[図 1(d,g)]。マイクロ波磁場と𝑀𝑀𝑥𝑥 の時
間依存性については図 1(b,e,h)を参照していただ

場印加用のコプレーナ線路上に配置し、同時に金きたい。

パッドを別のコプレーナ線路とグランドにインジ成膜した。作製した磁性体ドットをマイクロ波磁

ウムで圧着した[図 1(c)]。すべての測定は室温で実験では磁性体ドットパラメトロンとしてフェリ磁性体であるイットリウム鉄ガーネット（YIG）

行った。
ドットに静磁場𝐻𝐻0 = 22.2 mTを印加した。このをドット状に加工したものを用いた。まず、厚さときの FMR 周波数はおよそ1𝑓𝑓 = 2.2 GHzである
ため、マイクロ波の周波数を𝑓𝑓pump = 2𝑓𝑓 = 4.4 GHzとした。マイクロ波のパワー𝑃𝑃があるしきい値𝑃𝑃thを超えたときパラメトリック励起が起きる[3–5]。

𝑥𝑥–𝑦𝑦面内の周波数1𝑓𝑓の磁化振動は、AC スピンポン

ピングと逆スピン Hall 効果を通じて、𝑧𝑧方向に位相が 0 または π の AC ISHE 電圧（以下 AC 電圧）を生じさせる。
磁性体ドットの位相（0 または π）を読み取るた
め、伝送されたドットからのマイクロ波と、周波図 1. (a) 磁性体ドット中にパラメトリック励

数1𝑓𝑓の補助マイクロ波（auxiliary microwave, AM）

起された磁化 M の歳差運動の概念図。(b) 強とをパワーコンバイナで足し合わせ、シグナルア

磁性共鳴の 2 倍の周波数 (2𝑓𝑓) のマイクロ波磁ナライザで測定した[図 1(c)]。シグナルアナライザ

場の時間依存性。(c) マイクロ波回路の模式図。

に入る AC 電圧の振幅は、足し合わさる AC 電圧

位相が 0 または π のパラメトリック励起されの位相が同相のとき強め合い、逆相のとき弱め合た1𝑓𝑓歳差運動は、Pt 中の逆スピン Hall 効果にう。0/π 状態の決め方には任意性があるので、このより AC 電圧を生じる。磁性体ドットからの記事では、図 1(f,i)および図 2 に示すように、低電AC 電圧は、パワーコンバイナー（PC）を用い圧状態を 0 状態、高電圧状態を π 状態と呼ぶことて補助マイクロ波（AM）に重畳され、シグナにする。

ルアナライザー（SA）で測定される。(d)から

図 2(a)は、𝑃𝑃 = 17.6 dBmおよび 16.6 dBm で(f)は 0 状態、(g)から(i)は π 状態を示す：(d, g)

AM がないときの AC 電圧の周波数スペクトルで�成分縮退した位相状態の概念図。(e, h) 磁化𝒙𝒙ある（dBm はデシベルミリワット）。16.6 dBm での時間依存性。(f, i) 実験で予想される電圧スは無かった信号が 17.6 dBm で周波数1𝑓𝑓を中心に

ペクトル。

7

現れたことは、これがしきい値（ 𝑃𝑃th = 17.1 dBm）

態から入力して、その後に𝑉𝑉� を測定することを複数

図 2(b,c)に示すように、低電圧または高電圧の値

態がランダムに実現されていることが判る。図

がランダムに選ばれた。これらがパラメトリック2(d)の電圧の分布密度𝐹𝐹(𝑉𝑉� )を用いて 0 状態の確率回行った。結果を図 2(d)に示す。ひとつひとつのを超えたときに現れるパラメトリック励起によるAC 電圧であるためである。
次に AM を加えると、点が上記の試行の結果であり、0 状態または π 状

𝛿𝛿

励起の 0 位相状態と π 位相状態の観測である。

1+𝛿𝛿

π 状態の確率を𝑝𝑝0 = ∫1−𝛿𝛿 𝐹𝐹𝐹𝐹𝑉𝑉� と定を𝑝𝑝0 = ∫−𝛿𝛿 𝐹𝐹𝐹𝐹𝑉𝑉� 、義する。ただし0 < 𝛿𝛿 < 0.5であり、𝑝𝑝0 + 𝑝𝑝𝜋𝜋 = 1に規格化した電圧として、
0
𝑉𝑉1𝑓𝑓 − 𝑉𝑉1𝑓𝑓
𝑉𝑉� = 𝜋𝜋0𝑉𝑉1𝑓𝑓 − 𝑉𝑉1𝑓𝑓

なるように規格化した。図 2(d)の結果では𝑝𝑝0 =

電圧である。𝑉𝑉� ≃ 0であれば 0 状態、𝑉𝑉� ≃ 1では π

る。𝑉𝑉� = [1 − cos(𝜃𝜃 − 𝜃𝜃0 + 𝜙𝜙)]/2でよくフィッティ

𝑝𝑝𝜋𝜋 = 0.5であり、0 状態と π 状態がランダムに現れを定義する。𝑉𝑉1𝑓𝑓 は周波数1𝑓𝑓 = 2.2 GHz の測定電ることが確認できた。

0
𝜋𝜋
圧、𝑉𝑉1𝑓𝑓と𝑉𝑉1𝑓𝑓はそれぞれ 0 状態とπ状態のときの

図 2(e)は電圧𝑉𝑉� の AM の位相𝜃𝜃に対する変化であ状態であることが判る。

ングできた。これはシグナルアナライザで測定し0 状態と π 状態はエネルギー的に縮退している

た AC 電圧が磁性体ドットパラメトロンの AC 電

ので、環境のゆらぎ（熱ゆらぎ）を種としてパラメ

圧と AM の AC 電圧の和であることを裏付ける。

トリック励起される位相状態は 0 と π が等確率で𝜃𝜃0 は位相オフセットである。この測定では位相状

態は𝜙𝜙 = 𝜋𝜋、オフセットは𝜃𝜃0 = −32 deg だった。

現れると予想される。これを確認するため、パラマイクロ波パワーをさらに上げると（𝑃𝑃 > 𝑃𝑃th2 ∼メトリック励起のマイクロ波をはじめは切った状

20 dBm）、0 または π 状態が不安定になった。この領域では磁化歳差運動が確率的に遷移していると考えられる。
𝑉𝑉1𝑓𝑓 のマイクロ波パワー依存性（AM はオフ）を

図 3(a)に示す。𝐻𝐻0 = 22.6 mTにおけるパラメト

図 2. (a) マ イ ク ロ 波 パ ワ ー 𝑃𝑃 > 𝑃𝑃th =17.1 dBm およ び𝑃𝑃 < 𝑃𝑃th の電 圧スペ クト ル

（AM なし）。(b) 0 状態の電圧スペクト（AMあり）。(c) π 状態の電圧スペクトル（AM あり）。(d)パラメトリック励起の試行を繰り返し

図 3. (a) 周波数1𝑓𝑓の AC 電圧のパワー依存性。

て取得した規格化した電圧𝑉𝑉� 。右図は電圧の分(b) AC 電圧の静磁場とマイクロ波パワーに対する依存性。(c) 複数のマイクロ波パワーに対化。

する規格化電圧の時間変化。

布密度𝐹𝐹(𝑉𝑉� )。(e) AM の位相𝜃𝜃に対する𝑉𝑉� の変

8

リック励起のしきい値は𝑃𝑃th = 17.4 dBm であり、レーナ線路に入力した。コプレーナ線路上に生じに単調に増加したが、𝑃𝑃が𝑃𝑃th2を超えると非単調とな成分だが、コプレーナ線路の端では静磁場𝐇𝐇0に

𝑉𝑉1𝑓𝑓 は𝑃𝑃th < 𝑃𝑃 < 𝑃𝑃th2 = 18.9 dBmの範囲で𝑃𝑃とともるマイクロ波磁場𝐡𝐡(𝑡𝑡)の大部分は静磁場𝐇𝐇0 に平行�成分）が存在する。1𝑓𝑓で振動する𝐡𝐡(𝑡𝑡)
垂直な成分（𝒚𝒚

なり減少すらした。これは磁化歳差運動の非線形の垂直成分は FMR を起こすので、適当な位相をな不安定性に起因すると考えられる。
図 3(b)に示した𝐻𝐻0–𝑃𝑃面上の AC 電圧𝑉𝑉1𝑓𝑓（AM オ

選べば 0 状態と π 状態の縮退を解くことが可能でフ）は、細い縦縞模様を描いている。スイープ方向ある。従ってバイアスマイクロ波は 0 もしくは πを𝑃𝑃–スイープから𝐻𝐻0 –スイープに変更しても、縦バイアスとして機能する。実験で使用したバイア

縞模様であることは変わらなかった。この特徴的

スマイクロ波のパワーは、パラメトリック励起のな縞模様はドット内のスピン波定在波の形成に起2𝑓𝑓マイクロ波のパワーよりもずっと小さく、それぞれ𝑃𝑃bias = −30 dBm および𝑃𝑃2𝑓𝑓 = +22 dBmとし因すると考えられる[11]。
𝑃𝑃 > 𝑃𝑃th2 = 22.7 dBmの領域では位相状態が頻

繁に反転することが、AM を入れたときの𝑉𝑉� の時間的変化から分かった[図 3(c)]。単位時間あたりの遷移（𝑉𝑉� の急激な変化）の数は、𝑃𝑃の増大に伴って増加した。𝑃𝑃th < 𝑃𝑃 < 𝑃𝑃th2 は位相状態が安定な領域、𝑃𝑃 > 𝑃𝑃th2は確率的な領域になる。確率的遷移はマイクロ波加熱による磁化歳差の熱活性化、または複数のマグノンモード間の相互作用による非線形効果に起因すると考えられる。

3. 確率的遷移
図 4(a)は、22 dBm の2𝑓𝑓マイクロ波を印加した
ときの𝑉𝑉� = 0と 1（0 状態と π 状態）の間の 1 秒あたりの遷移数𝑛𝑛の確率分布を示している。ヒストグ
ラムは 70 秒間の測定で得られ、その内の 3 秒間を図 4(a)の挿入図に示した。0–π 間の遷移がラン
ダムプロセスであれば、ヒストグラムはPr(𝑛𝑛) =𝜆𝜆𝑒𝑒 −𝜆𝜆𝑛𝑛!

の Poisson 分布関数になると考えられる。𝜆𝜆は𝑛𝑛の

図 4. (a) 1 秒あたりの 0–π 遷移数𝑛𝑛の確率分布。

期待値である。図 4(a)の曲線は𝜆𝜆 = 4.4の Poisson

実線はポアソン分布関数Pr(𝑛𝑛)のフィッティン

分布関数であり、実験的に得られたヒストグラム

グ。挿入図は元データの一部。(b) バイアスマとよく一致している。

イクロ波を使用した場合と使用しなかった場

次に、バイアスマイクロ波を導入して、0 または合の規格化電圧の遷移 (左図) と、対応する分π 状態の発生確率を制御できることを示した。周布密度𝐹𝐹(𝑉𝑉� ) (右図) 。上から順に、0 状態バイ

波数が1𝑓𝑓のバイアスマイクロ波を、パラメトリッ

アス、バイアスなし、π 状態バイアスの結果でク励起用の2𝑓𝑓マイクロ波と足し合わせて、コプある。

9た。図 4(b)は、0 または π 状態の発生確率がバイ022402 (2021).

アスマイクロ波によって変調できたことを表して[3] T. Brächer, et al., Phys. Rep. 699, 1 (2017).

いる。0 状態と π 状態の発生確率はバイアスがな[4] A. G. Gurevich and G. A. Melkov,

Magnetization Oscillations and Waves

いとほぼ同じ（𝑝𝑝0 = 56%と𝑝𝑝𝜋𝜋 = 44%）だが、バイ(CRC, New York, 1996).

アスマイクロ波を導入すると𝑝𝑝0 = 84%に増加す[5] S. M. Rezende, Fundamentals of

確率ビット[12,13]への応用に繋がる状態発生確率[6] ランダウ, リフシッツ, 力学 (東京図書,る。さらに、バイアスマイクロ波の位相を π 変化

させると、逆転して𝑝𝑝0 = 16%となる。このように、の制御をバイアスマイクロ波によって実行できる

Magnonics (Springer, Switzerland, 2020).
1967).
[7] E. Saitoh, et al., Appl. Phys. Lett. 88,

ことがわかった。

182509 (2006).
[8] Y. Kajiwara, et al., Nature 464, 262 (2010).

4. 結論[9] H. Jiao and G. E. W. Bauer, Phys. Rev.

フェリ磁性体 YIG を加工した磁性体ドットパラ

Lett. 110, 217602 (2013).

メトロンの磁化歳差運動の位相状態を、補助マイ[10] C. Hahn, et al., Phys. Rev. Lett. 111,

クロ波を使用したマイクロ波回路を使って観測し217204 (2013).

た。エネルギー的に縮退した 0 およびπ位相状態[11] F. Guo, et al., Phys. Rev. B 89, 104422

はパラメトリック励起の後にランダムに実現され(2014).

ることを確認した。マイクロ波パワーを更に大き[12] R. P. Feynman, Int. J. Theor. Phys. 21, 467

くすると、位相状態は定常的な状態から確率的に(1982).

遷移する状況に移行した。確率的に遷移する状況[13] W. A. Borders, et al., Nature 573, 390

においてはバイアスマイクロ波を加えることで位(2019).

相状態の発生確率を制御できることを実証した。

5. おわりに

著者紹介

低温ではこの記事で述べた磁化歳差の位相状態
巻内 崇彦に量子効果が現れる可能性がある。今後は熱マグ

スピントロニクス、低温物理

ノンが抑制される極低温における磁化ダイナミク

東京大学特任研究員（大学院工学系研究科）

スの低温物性の研究に注力したい。
当研究室は常時複数の超伝導マグネットと冷凍機を運用しており、低温科学研究センターの液体
ヘリウムと液体窒素の安定供給のおかげで計画的齊藤 英治に実験を進めることができています。センターのスピントロニクス、量子物性

方々の日々のご協力に深く感謝申し上げます。

東京大学教授（大学院工学系研究科）

参考文献[1] E. Goto, Proc. IRE 47, 1304 (1959).
[2] T. Makiuchi, et al., Appl. Phys. Lett. 118,10

Evidence for the quadrupolar Kondo effect in the heavy fermion
superconductor PrV2Al20
Faculty of Science & Graduate School of Science, Department of Physics,
Nakatsuji • Sakai lab
Mingxuan Fu and Satoru Nakatsuji
A critical challenge to our present understanding of metals is the non-Fermi liquid or strange
metal associated with a collapse of the Landau quasiparticle paradigm. High-rank multipolar
moments, characterizing anisotropic charge and magnetization density distributions offer an
excellent platform for realizing novel non-Fermi liquid phases. The heavy-fermion
superconductor PrV2Al20 is a model system of this kind, which features a nonmagnetic groundstate doublet hosting electric quadrupoles and magnetic octupoles. Here, we report acomprehensive study of the non-Fermi liquid behavior in PrV2Al20 by combining electrictransport and thermodynamic probes, revealing the critical role of the multipolar Kondo effectin driving the non-Fermi liquid behavior.

1. Introduction:
One of the most intriguing yet mysterious

criticality due to their low and highly tunablefeatures of strongly correlated electron systems

characteristic energy scales [2]. By tuning a non-is the non-Fermi liquid (NFL) or strange metal

thermal parameter, such as magnetic field,

phase, which emerges in a wealth of materials,

hydrostatic pressure, or chemical doping, thesuch as high-temperature superconductors,

quantum criticality arises from the competing

heavy fermion metals, and twisted bilayerinterplay between the magnetic Kondo effectgraphene [1–4]. The NFL phase is a many-body(i.e., screening of local magnetic moment byentangled electronic state in which the standard

conduction electrons) and the Ruderman-Kittle-

Landau quasiparticle description collapses. The

Kasuya-Yosida (RKKY) interaction among local

origin of the NFL phase is, however, remains an

dipolar moments. As a result, the NFL appears

open question despite decades of research effort.

in a wide temperature regime at the verge of the

Owing

the

long-range magnetic order and is attributed tounconventional superconductivity, unlocking thedramatic damping of the quasiparticle lifetime

NFL phase’s driving mechanism represents adriven by quantum critical fluctuations [2].

to

its

close

connection

withHeavy fermion metals hosting high-rank

fascinating attraction in the field of condensed

multipolar local moments entail a new route tomatter physics.
Many prototypical examples of the NFL havenovel NFL behavior [5]. In the case of

been found in magnetic heavy fermion materials,

quadrupolar systems, the conventional single-

which are ideal platforms for realizing quantum

channel Kondo effect is replaced by a two-11

the NFL phase and identified the quadrupolar
Kondo effect as its origin.

2. PrTr2Al20 (Tr = Ti, Al) systems
Among the family of multipolar moments,
perhaps the most familiar is the magnetic dipole
moment, which arises as a bar magnet that canstick to our fridges. These dipole moments are amacroscopic manifestation of the electron spins.
In 𝑓𝑓 -electron systems, the spin-orbit coupling
and the local crystalline electric field (CEF)
place strict constraints on the shape of thelocalized electron wave functions. As such, 𝑓𝑓 -electron systems may host the more exotic
multipolar moments that describe anisotropic

Figure. 1. (a) Crystal structure of PrTr2Al20 (Trcharge and magnetization density distribution= Ti, V). (b) Crystalline-electric field (CEF) level[5].

scheme for PrV2Al20 and (c) the multipolar

In the cubic heavy fermion compounds

moments of the nonmagnetic Γ3 doublet. (d)PrTr2Al20 (Tr = Ti, Al), the Pr3+ ions reside in a

Generic phase diagram of quadrupolar systems.

cage of Al atoms and are subject to a local
tetrahedral (𝑇𝑇𝑑𝑑 ) CEF (Fig. 1a, b). As a result,channel Kondo mechanism, known as thethe spin-orbit coupled 𝐽𝐽 = 4 multiplet of the 𝑓𝑓-

quadrupolar Kondo effect. Namely, the Kondo
entanglement

takes

quadrupolar

moments

fluctuations

of

the

place
and

betweentheconduction

electrons is split, leading to a nonmagnetic Γ3

theground-state doublet in which magnetic dipolar

orbitalmoment is absent but higher-order multipolarelectrons,

moments are active (Fig. 1b, c). This ground-

whereas the conduction electron spins are notstate doublet is well separated from theinvolved in the scattering event but simply offer

magnetic excited CEF state (by about 60 K in

two separated scattering channels. This effect

PrTi2Al20 and 40 K in PrV2Al20,), so that the low-

leads to novel NFL ground state without

temperature thermodynamics and transportquantum criticality [6–7].

properties

Here, we focus on a model multipolar system,

susceptibility,andspecificbythe

PrTr2Al20 (Tr = Ti, Al) systems exhibit strong

without involving

hybridization of local multipolar moments withmagnetic dipoles. Through magnetoresistance,magnetic

governedthe conduction electrons [8]. Moreover, theare entirely governed by high-rank quadrupolar
octupolar moments

entirelymultipolar moments and their interaction with

PrV2Al20, in which the ground state properties
and

are

conduction electrons, as evident from the Kondo

heat

resonance peak observed through photoemission

measurements, we comprehensively characterized12

in PrV2Al20 than PrTi2Al20. Accordingly, PrV2Al20
displays

novel

NFL

behavior

above

the

antiferroquadrupolar ordering transition atambient

pressure,

with

~

√𝑇𝑇

dependent

resistivity and ~ −√𝑇𝑇 magnetic susceptibility,incontrast

totheordinary

Fermi-liquid

resistivity found in PrTi2Al20 [8]. Moreover, thespecific heat measurements show that theentropy of 1⁄2 𝑅𝑅 ln2 is not released until theantiferroquadrupolar transition, consistent withthe realization of quadrupolar Kondo effect [8].
The observed NFL state is thus considered amanifestation of the quadrupolar Kondo effect.
However, conclusive evidence is still lacking,bringing about a need for a direct comparison
between experiments and theoretical models forunderstanding the nature of the NFL phase in
PrV2Al20.

3. Identifying the origin of the NFL
behavior in PrV2Al20

Figure. 2. (a) The electric resistivity 𝜌𝜌(𝑇𝑇) (left-axis) and the 4𝑓𝑓 -electron contribution 𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇)We conducted a systematic study of the NFL(right-axis) of PrV2Al20 vs. temperature T

phenomena in PrV2Al20 single crystals based on

measured at various [110] magnetic fields. (b) T-

magnetoresistance, magnetic susceptibility, anddependence of the magnetoresistance, with thespecificsolid line marking the zero value. (c) The

heatmeasurements

over

a

wide

temperature range from 80 K down to 2 K byresistivity 𝜌𝜌(𝑇𝑇) and (d) the Kohler’s scaling plot

pumping on liquid 4He. These measurements are

for LaV2Al20.

made possible with a stable supply of liquid
helium and nitrogen. Our results allow a direct

spectroscopy [9]. Thus, these materials arecomparison of the observed NFL behavior withexceptional settings for realizing the multipolar

the theory of quadrupolar Kondo lattice.

Kondo effect, which plays a dominant role in

Figure. 2a shows the 4𝑓𝑓-electron contribution

shaping the rich phase diagram featuring𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇) to the resistivity measured under a [110]multipolar order, quantum criticality, andmagnetic field. The broad peak in 𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇) at

unconventional superconductivity.

about 40 K represents the CEF splitting

The substitution of Ti by V leads to a

between the first-excited magnetic triplet statecompressed unit cell and additional conduction

and the ground-state doublet [8, 10]. Above 40 K,

electrons, thereby, stronger hybridization effect13

field dependences of the magnetoresistivity
occur only through the ratio (𝑇𝑇 + 𝑇𝑇 ∗ )⁄𝐵𝐵, where

the characteristic temperature 𝑇𝑇 ∗ plays the roleof the single-impurity Kondo temperature [12].
In contrast, the two-channel Kondo lattice model

predicts a much smaller power exponent of 0.5
for the scaling relation, such that (𝑇𝑇 + 𝑇𝑇 ∗ )0.5/𝐵𝐵[13]. We, therefore, adopt a general form of
Schlottmann’s

Figure. 3. Generalized Schlottmann’s scaling
the magnetoresistance.

𝑀𝑀𝑅𝑅4𝑓𝑓 ≡the resistivity follows a logarithmic behavior

in the paraquadrupolar state based on thedecreasing temperatures. For magnetic fields

quadrupolar Kondo lattice model. The 4𝑓𝑓 -𝐵𝐵 > 2 T, the longitudinal magnetoresistivity

resistivity 𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇) displays the ∼ √𝑇𝑇 behavior

shows a negative minimum at ~ 15 K, andbelow a characteristic temperature 𝑇𝑇0, which isundergoes a sign change from negative to

weakly dependent on the applied field (Fig. 4apositive at ~ 8 K (Fig. 2b). Such behavior

inset).

contrasts strongly with that of the nonmagnetic
the

for

agreement with the theoretical form of the two-channel Kondo lattice model [7]. Moreover, theexpected scaling behavior of the normalized

metal to a coherent heavy fermion liquid, like inmagnetic

the extensively studied Ce-based heavy fermion

susceptibility𝜒𝜒4𝑓𝑓 (𝑇𝑇, 𝐵𝐵)/𝜒𝜒4𝑓𝑓 (𝑇𝑇0 , 𝐵𝐵)

occurs in the same temperature region. Thesematerials [11].

results indicate that the quadrupolar Kondo

The magnetoresistivity of ordinary magnetic
thenormalizedin 𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇) . This scaling relation is in good

may suggest a crossover from an incoherent

obeys

the

indicating that a universal scaling relation holdsasign change in magnetoresistivity in PrV2Al20

materials

showsvarious fields collapses onto a single curve,

conventional Fermi-liquid state (Fig. 2c, d). The

Kondo

4

𝑇𝑇/𝑇𝑇0 . Notably, 𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇, 𝐵𝐵)/𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇0 , 𝐵𝐵) obtained atentire measured temperature range and obeys
expected

Figure.

resistivities 𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇, 𝐵𝐵)/𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇0, 𝐵𝐵) as a function ofmagnetoresistance remains positive in theas(1)

We then analyze the NFL behavior of 𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇)the magnetic excited states declines withscaling

𝐵𝐵= 𝐹𝐹 �(𝑇𝑇+𝑇𝑇 ∗)𝛽𝛽 �,presence of quadrupolar Kondo effect.

becomes more populated while the occupation of

Kohler’s𝜌𝜌4𝑓𝑓 (0,𝑇𝑇)

magnetic Kondo system and hints at theregime, as the nonmagnetic ground statethe𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝐵𝐵,𝑇𝑇)−𝜌𝜌4𝑓𝑓 (0,𝑇𝑇)

0.6 ± 0.1 , which deviates from the value forcooling below 40 K, 𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇) enters the NFL

which

our

As shown in Fig. 3, the best scaling gives 𝛽𝛽 =induced by the CEF excited triplet state. On

foranalyze

where 𝑀𝑀𝑅𝑅4𝑓𝑓 and 𝐹𝐹 (𝑥𝑥) are the 4𝑓𝑓 -electron.

𝜌𝜌(𝑇𝑇) ∼ − ln 𝑇𝑇 due to the magnetic Kondo effect

LaV2Al20,

tomagnetoresistance data, such that

relation for the 4𝑓𝑓 -electron contribution of

La-analogy

scaling

effect is the primary driver of the observed NFL

Schlottmann’s

behavior.

scaling relation; namely, the temperature and14

4. Summary
The studies on PrTr2Al20 (Tr = Ti and V)
systems may contribute key insights into thestrange-metal behavior and quantum criticality
driven by the multipolar Kondo effect, rendering
essential new knowledge for an inclusive
understanding of the orbital-induced quantum
phenomena in strongly correlated electron
systems. This work presents a comprehensive
experimental

investigation

of

the

NFL

phenomena in PrV2Al20, which reveals universal
scaling behavior expected for the quadrupolar
Kondo lattice model. This finding points to thecritical role of the quadrupolar Kondo effect inshaping the NFL behavior. Deviation from thisscaling relation

Figure. 4. Scaling plots for (a) the normalized

low-

The presence of this anomalous low-temperaturefields. The solid lines represent the universal

state indicates that other mechanisms that are

scaling curves obtained in the quadrupolar

not included in the theory are at play, which

Kondo lattice model. The inset of (a) shows
below

the

the power-law divergence in the specific heat.

𝜒𝜒4𝑓𝑓 (𝑇𝑇0 , 𝐵𝐵) of PrV2Al20 under [110] magnetic

𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇) ∼ √𝑇𝑇

inby the sign change in the magnetoresistivity andnormalized magnetic susceptibility 𝜒𝜒4𝑓𝑓 (𝑇𝑇, 𝐵𝐵)/behavior

place

temperature regime below ~ 8 K, accompanied

resistivities 𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇, 𝐵𝐵)/𝜌𝜌4𝑓𝑓 (𝑇𝑇0 , 𝐵𝐵) and (b) thethe NFLtakes

deserves further exploration.

acharacteristic temperature 𝑇𝑇0.

参考文献

centered at ~ 12 K prevents us from conducting[1] B. Keimer, S. A. Kivelson, M. R. Norman, S.

Nevertheless, a broad Schottky anomaly

the scaling analysis for the specific heat. Below

Uchida, and J. Zaanen, Nature 518, 179~ 8 K, the specific heat shows a power law(2015).

divergence following ∼ 𝑇𝑇 −3/2 , which is more

[2] P. Gegenwart, Q. Si, and F. Steglich, Nat.

singular than the logarithmic behavior expected

Phys. 4, 186 (2008).

for the two-channel Kondo lattice model [8]. In
this

low-T

region,the[3] Q. Si, R. Yu, and E. Abrahams, Nat. Rev.

magnetoresistanceMater. 1, 16017 (2016).

changes sign from negative to positive and the[4] Y. Cao et al., Phys. Rev. Lett. 124, 076801

scaling relations in the resistivity and the(2020)

magnetic susceptibility no longer hold. The[5] Y. Kuramoto, H. Kusunose, and A. Kiss, J.

nature of this low-T state is still an open

Phys. Soc. Jpn. 78, 072001 (2009).

question that awaits further investigations.

15[6] D. L. Cox and A. Zawadowski, Adv. Phys. 47,
599 (1998).
[7] A. Tsuruta and K. Miyake, J. Phys. Soc. Jpn.
84, 114714 (2015).
[8] A. Sakai and S. Nakatsuji, J. Phys. Soc. Jpn.
80, 063701 (2011).
[9] M. Matsunami, M. Taguchi, A. Chainani, R.
Eguchi, M. Oura, A. Sakai, S. Nakatsuji,
and S. Shin, Phys. Rev. B 84, 193101 (2011).
[10] D. Okuyama, M. Tsujimoto, H. Sagayama,
Y. Shimura, A. Sakai, A. Magata, S.
Nakatsuji, and T. J. Sato, J. Phys. Soc. Jpn.
88, 015001 (2019).
[11] N. Kawakami and A. Okiji, J. Phys. Soc.
Jpn. 55, 2114 (1986).
[12] P. Schlottmann, Z. Phys. B 51, 223 (1983).
[13] F. B. Anders, M. Jarrell, and D. L. Cox, Phys.
Rev. Lett. 78, 2000 (1997).

著者紹介
Mingxuan Fu
Experimental Condensed Matter Physics
Postdoctoral Researcher
Department of Physics, Faculty of
Science & Graduate School of Science

Satoru Nakatsuji
Experimental Condensed Matter Physics
Professor
Department of Physics, Faculty of
Science & Graduate School of Science16超流動ヘリウム 3 の表面束縛状態
低温科学研究センター 研究開発部門
村川 智

村川研究室

近年、トポロジカル物質の理論の構築から、表面状態の研究が活発になっている。超流動ヘリウ
ム 3 もトポロジカル物質の一つである。超流動ヘリウム 3 の中でも等方的にギャップの開く B 相といわれる相には、ギャップレスな表面状態が存在することが実験的に確かめられている。我々はトポロジカル物質に特徴的に現れる表面状態の分散関係を明らかにすべく研究を進めている。

1. はじめにヘリウムは低温科学研究センターが供給してい見せる。その筆頭ともいえるのが超流動である。

るように広く寒剤として使われている。これは、

図 1 に 4He の温度圧力相図を載せる。前段落で大ヘリウムが一番軽い希ガスであるために、原子間4He気圧下での沸点が非常に低いことを述べたが、の相互作用が小さいために、沸点が非常に低い（大はその後、さらなる冷却を行っても大気圧下では気圧下で 4.2 K）ためである。研究者はこれを蒸発固化せずに液体のまま存在する。通常の物質では冷却することで 1 K 程度の低温環境は現在、容易固化することで並進対称性が破れ、液体の持ってに得られるようになっている。しかし、センター

いるエントロピーを放出するのであるが、液体が供給しているヘリウムよりも沸点の低い物質が4He

世の中には存在している。それは、ヘリウムの安起こるかというと 4He はボース粒子でありために定同位体の一つであるヘリウム 3（3He）である。

ボースアインシュタイン凝縮が起きる。その結果

通常、ヘリウムと言えば、ヘリウム 4（4He）であとして、現象としては液体 4He が粘性の無い超流り、センターで供給しているヘリウムも 4He であ動になることが広く知られている。この超流動はる。一方、3He は地球上における天然存在比が非同位体でフェルミ粒子である 3He では転移温度が常に少ないため(3He の存在比は 1.4 ppm)、非常に非常に抑制されており、超流動がボースアイン

高価であるが、沸点は大気圧下で 3.2 K と 4He よシュタイン凝縮由来であることの証拠の一つとりも低い。このため、1 K 以下のより低い温度環境の場合それが存在しない。その代わりに何が4が必要な研究者は、この 3He を用いて、蒸発冷却

P (MPa)で 0.3 K 程度、さらには 4He に「蒸発」させる希釈冷凍法を用いて 10 mK 程度の温度までの極低温環境を構築している。
このように、ヘリウムは広く寒剤として用いられているが、ヘリウム自体の性質も非常に興味深
いものである。それは、最初に書いてあるが、ひと

2

超流動
1 液体
0

えに、相互作用が非常に小さい軽い原子であることによる。ヘリウムはその軽さのために、量子性

常流動
液体

固体

3

0

1

気体
2

3

臨界点

T (K)

4

図１．ヘリウム４の相図。

が非常に強くでるため、低温で顕著な振る舞いを

17

5

6

なっている。この超流動は電子系における超伝導物の少なさから詳細に分かっているため[1]、表面と同じ現象であり、お互いが相補的に研究がすす状態の研究を行う上で理想的な舞台となっている。

められ、超流動・超伝導の性質が明らかにされて

超流動 3He の相図を図 2 に示す。超流動 3He はクーパー対の対称性が p 波スピン 3 重項のため、きている。
また、圧力を上げるとヘリウムも固化するがそ軌道角運動量 L が 1、そしてスピン角運動量も 1の固体ヘリウムも原子が格子点に留まることなくである。そのために 3×3×2 = 18 の自由度を持つ。

頻繁に移動する。そのため、興味深い様々現象がそのために、様々な状態を考えることができ、そ現れるが、特に核スピン 1/2 をもつ 3He は多彩なれを反映して複数の相を持つことが実験的に明ら磁性を示すことがわかっており、多くの研究が行かになっている。低温低圧に現れる B 相と呼ばれわれている。

る相は BW 状態という最も対称性の良い状態であヘリウムを研究対象とすることの実験的な利点

り、図 3a に示すように等方的にギャップが開く。

としては不純物がほとんどない非常にきれいな系

また、高温高圧領域には A 相と呼ばれるフェルミ

であることがあげられる。不純物は全て容器の壁

面上の北極と南極にギャップのポイントノードのに固着してしまうからである。また、電子系のよ現れる ABM 状態が現れる（図 3b）。この状態はス

うに原子核による格子ポテンシャルもないために、 ピン 3 重項の中でも sz = 1 の｜↑↑＞と sz = -1 の純粋に粒子間の相互作用のみを考慮すればよいの｜↓↓＞の状態のもののみで構成される状態と知は大きな利点である。

られている。さらに、磁場中においては A 相が少このように、ヘリウムはただ単に寒剤としてだ

しゆがんだ A2 相と sz = 1 の成分のみで構成される

けでなく、さまざま物理現象の舞台となり、多く2010 年代に入り、A1 相という相が新たに現れる。

の研究者によって研究対象になってきた。その中

ネマティックエアロジェルという、一次元的な散でも超流動 3He は、近年のトポロジカル物質の研乱体を用いた系でポーラー相という相が実験的に究が盛んになる中で、その物質の一つとしてあげ新たに確認された[2]。

られ、興味深い研究対象である。

2. 超流動ヘリウム 3ヘリウム 3 はフェルミ粒子であるため、超流動になる機構は超伝導と同じく BCS 機構になる。しかし、そのクーパー対の対称性は通常の超伝導体の s 波スピン一重項のものとは異なり、p 波スピ
ン 3 重項となることが明らかになっている[1]。こ図 2．超流動ヘリウム 3 の相図。

れは、電子と異なり 3He は大きなハードコア斥力
があることおよびスピン間の相互作用が強磁性的であることに起因していると考えられている。
p波
三重項超伝導体の候補はいくつかあるが、超流動
3Heのクーパー対が p 波三重項を持つことはNMR 実験などから明らかになっており、このことは超流動 3He を研究対象とすることの大きな利点の一つである。その他のバルクの性質もその不純

図３．BW 状態 a と ABM 状態 b のギャップ。

18

の条件では(図 4(e))、状態密度は δ 関数的になり、

3. 超流動ヘリウム 3 の表面状態
近年、トポロジカル物質の研究が理論・実験のその壁に平行な運動量 p//とエネルギーε との関係両面から盛んにおこなわれている。トポロジカル

は、ε=cp//と比例関係になっている[4]。このことは、物質は大きな特徴としてバルク部分ではギャップ

分散関係がトポロジカル物質の表面状態特有のが有り、端には局在したギャップレスの状態が作コーン型になっていることを示している。この束られることが挙げられる。この特徴は、バルク・縛状態のピークは鏡面散乱の度合いが減少するに

エッジ対応と呼ばれる。これは、トポロジカル物

つれ、ぼやけてくるが(図 4(a)~(e))、完全な散漫散

質のバルクのギャップが開いている部分で計算さ乱条件でない限り、コーン型に近い分散関係をれる有限のトポロジカル不変量が、界面を境に異保っている。近年、このアンドレーエフ束縛状態

なる値になるときに、トポロジカル不変量が整数

もトポロジカル物質の議論の中に組み込まれ、超という量子化された値しかとれないことから、界流動 3He もトポロジカル物質であることが指摘さ面でギャップが閉じ、不変量がうまく定義できなれている[5]。

くなることが必要であるとシンプルに考えから理

さらに、この表面状態はマヨラナ・フェルミオ解できる。また、このギャップレスとなる表面状ンであると指摘されている。マヨラナ・フェルミ

態の分散関係は運動量とエネルギーが比例するもオンは素粒子物理学の分野で提唱された粒子と反のになると指摘されている。

粒子とが同一視できるという粒子である[6]。クー

超流動 3HeB 相においても、かねてから表面でパー対で記述できる超流動・超伝導のときの模式

準粒子が散乱する際に秩序変数の符号が反転する的な絵を図 5 に示す。赤丸が粒子、白丸が反粒子ことを反映して、ギャップレスの表面アンドレー（ホール）であり、黒縁の楕円がクーパー対を表

エフ束縛状態が存在することが理論により示されしている。図の左側は粒子が一つ存在している状ていた[3]。表面における準粒子の散乱が鏡面散乱態であり、右側はホールが一つの状態である。右

図 4．(a)~(e) さまざまな散乱条件下での超流動 3HeB 相の表面状態密度。S は散乱条件を表すパラメータで、鏡面散乱の割合を表している。(a)が S = 0 の準粒子の散漫散乱極限であり、(e)が S = 1の鏡面散乱極限にあたる。(f)はそれぞれの表面状態密度がピークを持つときの壁に平行な運動量とエネルギー。これは、分散関係を示している[4]。

194. 超流動ヘリウム 3B 相表面状態の分散関係の測定分散関係を求めるには、壁に平行な運動量ひいては入射角を制御した実験が必要である。そこで、
図 5．マヨラナ・フェルミオンの模式的な説明図。

我々は黒体輻射体を用いて準粒子ビームを表面に向かって照射し、その反射率を観測することを試みている。超流動 3He の表面での散乱は表面状態

図の一つのクーパー対とホールから粒子が一つ生密度とともに図 6 のように理論計算が行われてお成されると左の図になる。クーパー対の数は不定

り、通常の散乱のほかに粒子がホールとして同じのために、この両方の状態は等価であることにな

軌跡を通って戻ってくる量子アンドレーエフ反射る。超流動 3He はスピン 3 重項のクーパー対のたがおこる[3]。このアンドレーエフ散乱により準粒めにスピンも含めて同一視できることが重要な点

子は黒体輻射体内部に戻ってくるため、実効的にである。

黒体輻射体から射出されるエネルギーが減少する、

この超流動 3He の表面状態は理論の指摘はあっ

つまり、黒体輻射体の温度が上昇することになる。

たものの、ヘリウムには電荷が無いために適当なその温度を測定することで反射率を導出する。こ測定方法が長らくなかった。しかし、2000 年代にの原理を使った量子アンドレーエフ反射の測定は入り、東工大の奥田グループにより、液体中の振過去に一つの入射角によって測定され、理論計算

動体との横波音響インピーダンス測定が行われ、超流動 3He の表面状態が明らかになった[4,7,8,9]。
筆者も途中から奥田グループに参加し、この表面と一致したと報告されている[10]。現在進行中の計画ではこれを様々角度で行い、量子アンドレー
エフ反射率の角度依存性を測定することを目標と状態の研究に従事していた。この測定により、超している。最終的にはそこから表面状態の分散関

流動 3HeB 相の表面状態はギャップレスの状態が係を明らかにしたい。

あり、その形状も理論計算と定性的に一致することが分かった。さらに、表面における散乱条件を
ヘリウム 4 の超流動薄膜を吸着させることで制御した測定を実施したところ[4,9]、その鏡面度を上げていくと、表面状態は線型の分散関係を持つとしたものと定性的に近づいていくことが明らかになった。
しかし、この研究で得られた結果は壁に平行な運動量について積分した結果である表面状態密度の形状を明らかにしたものであり、表面状態の特徴的な線型分散を直接観測したものではないこと
から、我々はその分散関係をより直接的に観測す
図 6．超流動 3HeB 相の表面における準粒子

ることを目指す研究を始めている。

の反射率の角度依存性。図中の実践（スピン保存）と破線（スピン反転）が量子アンドレーエフ反射率。点線（スピン保存）と一点鎖線（スピン反転）が通常反射率[3]。

20

参考文献
[1] 主な教科書としては、D. Vollhardt, and P.
Wölfle, “The Superfluid Phases of Helium3”, 1990 (London, Taylor & Francis); E. R.
Dobbs, “Helium Three”, 2000 (NY, Oxford
University Press)[2] V. F. Dmitriev et al., Phys. Rev. Lett 115
165304 (2016).
[3] Y. Nagato et al., J. Low Temp. Phys. 103 1(1996).
[4] S. Murakawa et al., J. Phys. Soc. Jpn. 80013602 (2011).
[5] R. Roy, 2008 arXiv: 0803.2868v1; S. C.
Chan and S. C. Zhang, Phys. Rev. Lett. 103
235301 (2009); A. P. Schnyder et al., Phys. Rev.
B 78, 195125 (2008).
[6] E. Majorana, Nuovo Cimento, 14 171(1937).
[7] Review として Y. Okuda and R. Nomura, J.
Phys.: Condens. Matter 24 343201 (2012).
[8] Y. Aoki et al., Phys. Rev. Lett. 95 075301(2005).
[9] Y. Wada et al., Phys. Rev. B 78 214516(2008); S. Murakawa et al., Phys. Rev. Lett.
103 155301 (2009).
[10] T. Okuda et al., Phys. Rev. Lett. 80 2857
(1998).

著者紹介
村川

智

低温物理 特にヘリウム物性東京大学准教授 （低温科学研究センター）
研究はヘリウム一筋です！

21

NMR を用いた GPCR の機能発現機構の解明
薬学系研究科 薬科学専攻 生命物理化学教室
幸福 裕、上田 卓見
理化学研究所 生命機能科学研究センター
今井 駿輔、嶋田 一夫

G タンパク質共役型受容体（GPCR）にリガンドが結合すると、細胞内シグナル伝達強度が様々に変調する、あるいは特定のシグナル伝達経路が選択的に活性化される。このような GPCR のシ
グナル伝達制御機構について、構造生物学的な観点から解明が求められている。核磁気共鳴（NMR）
法は、原子レベルでのタンパク質の構造情報が取得可能な分光法であり、タンパク質の動的な性質が解析できる点が特徴的である。近年の NMR 解析により、作動薬のみが結合した GPCR は、G タ
ンパク質などの細胞内シグナル伝達分子が結合した状態とは異なり、複数の構造間をダイナミックに遷移していることがわかってきた。様々なリガンドが結合することで、GPCR の動的平衡がシフトし、シグナル伝達の強度や経路選択性が変化することも明らかになっており、GPCR の動的な性
質は、機能発現に重要な役割を果たしているといえる。

本研究室では、生命現象の解明と創薬研究への他の構造生物学的手法と同様、
NMR 解析におい応用を目指し、構造生物学的手法の一つである、ても、活性を保持した GPCR を少なくとも 0.1 mg

核磁気共鳴法を用いて、手法の開発および応用を程度、異種発現などにより得る必要がある。NMR

行っている。本稿では、NMR 法を用いた、リガン

解析では、1H、13C、15N などの NMR 感受性の原

ド依存的な GPCR の活性化機構の解明を行った研

子核を観測する。そこで、GPCR を均一、あるい究を紹介する。

は部位選択的に 13C または 15N で標識し、1H-13C

G 蛋 白 質 共 役 型 受 容 体 (G protein-coupled

または 1H-15N の相関スペクトルを測定すること

receptor, GPCR) は、血中のホルモンやシナプスが有効である（図 1）。特に GPCR は、界面活性剤の神経伝達物質の受容体として機能する。現在市

ミセルやナノディスク中で高分子量となるため、販されている医薬品の 30%以上は GPCR を標的

NMR 測定感度が課題になることがある。このようとする。GPCR は、細胞外のリガンドにより活性な場合に、観測するメチル基を選択的に 1H-13C あ化すると、細胞内の G 蛋白質を活性化して、cAMP

るいは主鎖アミド基を選択的に 1H-15N 標識した

濃度変化などの細胞内シグナルを誘起する。

上で、その周囲を高度に 2H（D）標識することで高感度化が可能である（図 1）。

NMR 法は、生理的環境に近い水溶液中において、タンパク質の立体構造を原子レベルで解析可能な手法である。GPCR を含む膜タンパク質については、他の構造生物学的解析でよく用いられる界面活性剤ミセル可溶化状態に加えて、10 nm ス
ケールの平面膜を膜骨格タンパク質により安定化
したナノディスクでの解析も可能である。

22

GPCR の NMR 解析においては、安定同位体標法が一般的である。しかしながら、界面活性剤ミ識を導入したメチル基の 1H-13C あるいはアミド

セル中の GPCR など、高分子量タンパク質では基の 1H-15N など、「プローブ」の数に対応した

NOE の測定感度が不十分な場合がある。このよう

NMR シグナルが観測される（図 2A）。各 NMR シ

な場合でも有効な方法として、システイン残基のグナルの観測周波数（化学シフト）は、プローブ周

側鎖に不対電子を含む官能基を導入し、常磁性緩辺の化学環境、すなわち立体構造を反映する。各

和促進効果（PRE）を用いて、電子スピンと 1H 原

種リガンドを添加した条件において、NMR 測定を

子核スピンの距離を測定する方法がある。

おこない、その化学シフトを比較することで、リガンド結合の影響やそれにともなう構造変化が生じた部位を抽出できる（図 2A）。また、GPCR が複数の構造の間を交換している場合、その NMR
シグナルの化学シフトやシグナル強度は、各状態の量比やその状態間の交換速度にしたがって、様々に変化する。逆に、様々なパラメータを仮定した NMR スペクトルの線形シミュレーションをおこない、それを実測の NMR スペクトルと比較することで、各状態の量比およびその間の交換速度を見積もることができる（図 2B）。
NMR 法を用いることで、GPCR の立体構造を可視化することも可能である。一般に、NMR 法を

図2用いた低分子量タンパク質の構造決定では、核GPCR の NMR 解析で得られる情報(A) 左図：ロイシンを選択的に 15N および部分

オーバーハウザー効果（NOE）を利用して 7 Å 以

2H 標識した内にある 1H 原子核スピン間の距離を測定する手

β2-アドレナリン受容体（β2AR）の逆作動薬（Carazolol）
・作動薬（Formoterol）結合状態の 1H-15N 相関スペクトル。右図：逆作動薬と作動薬で大きく化学シフトが変化したアミド基を β2AR の逆作動薬結合型構造（PDB ID:
2RH1）にマッピングしたもの。逆作動薬と作動薬の違いにより、構造が大きく影響を受けた部位が抽出できる。
(B) 左図：ロイシンを選択的に 15N および部分

図1

GPCR の NMR 解析で用いられる標識

2H 標識した

β2AR の L212 由来 NMR シグナル

NMR 解析では GPCR を部位選択的に 13C またについて、様々なリガンド結合状態のスペクトルは 15N で標識し、1H-13C または 1H-15N の相関を重ね合わせたもの。ISO: Isoproterenol, Fm:

スペクトルを測定することが有効である。左図

Formoterol, Olo: Olodaterol, Cle: Clenbuterol、では、メチオニンのメチル基を選択的 13C 標識

Alp: Alprenolol, Cz: Carazolol。右図：NMR のした例を示す。右図のように、観測する 1H の周線形シミュレーションにより最も確からしいと囲を選択的に 2H（D）で標識することで高感度された β2AR の 3 状態平衡モデル。下の数値は測定が可能になる。

各リガンド結合状態での 3 状態の量比を示す。

23

この方法では、電子スピンから 20 Å 以内に存在来解かれていた、作動薬と G タンパク質が結合しする多数の核スピンの距離が同時に測定できるた

第 6 膜貫通ヘリックス（TM6）た β2AR の構造では、め、特に膜貫通ヘリックスの再配置をともなうよが外側に大きく開いているのに対し、作動薬のみ

うな分子全体の構造変化の検出に適している。

が結合したβ2AR の構造では、TM6 は TM3 およ

我々は、様々な位置に電子スピンを導入した複数

び TM5 と接する位置にとどまっていた（図 4A）。

の試料を用いて PRE 解析をおこない、GPCR の一方で、逆作動薬が結合した不活性型構造と比較

グローバル構造を可視化できることを示した

すると、TM6 は細胞内側からみて時計回りに回転

（図 3）
。

していた。これにより形成される TM3/5/6 の疎水逆作動薬が結合した不活性型の GPCR、および性のクラスターを G タンパク質が認識することで、作動薬と G タンパク質が結合した GPCR についTM6 が外側へシフトし、G タンパク質複合体へとては X 線結晶構造解析や極低温電子顕微鏡解析に移行することがわかった。

より、多くの構造生物学的知見が蓄積されている。
一方で、作動薬依存的な GPCR のシグナル伝達機構を考える上で重要な、作動薬のみが結合した
GPCR の構造については、活性に影響を与えうる
熱安定変異や融合タンパク質が導入されていることが課題であった。我々は、上述の PRE の手法を用いることで、作動薬のみが結合した β2-アドレナリン受容体（β2AR）の立体構造を解析した。従図 4 NMR 解析によるβ2AR 活性化機構の解明(A) β2AR の逆作動薬結合状態、作動薬のみ結合
状態、作動薬と G タンパク質結合状態の構造。
いずれも β2AR 主鎖をリボンモデルで表示し、細胞内側からみたものを示す。大きく構造変化
図 3 左図：PRE 解析にて取得できる距離情報のする TM5 と TM6 の位置を示すとともに、TM6模式図。細胞内側の 1 箇所に導入した不対電子

上の G タンパク質相互作用残基である A271・を含む官能基（スピンラベル；黒●）と、膜貫通T274・L275 を CPK モデルで表示する。

領域を含む多数の残基に導入した安定同位体標(B) NMR 解析から明らかになった β2AR の構造

識（NMR プローブ；灰●）の距離情報を抽出で平衡。TM5 と TM6 の特徴的な構造変化を示す。

きる。右図：PRE 解析により構築した β2AR のTM5 と TM6 には、それぞれ F208-L212 と T283-

作動薬結合状態の構造（PDB ID: 6KR8）。様々

L287 の位置に折れ曲がりが存在している。ロドな位置にスピンラベルを導入した複数の試料でプシン型 GPCR で保存された P/I/F モチーフをPRE 解析をおこなうことで、GPCR のグローバ形成する P211・I121・F282 および TM5 と TM6ル構造を可視化できる。

の構造変化で重要な L230 と A265 を示す。

24

また、GPCR はリガンド結合により、そのシグ[2] S. Imai, T. Yokomizo, Y. Kofuku, Y. Shiraishi,

ナル伝達活性が変調するが、その程度はリガンド

T. Ueda, I. Shimada, Nat. Chem. Biol. 16,

により様々に異なる。我々は、様々にシグナル伝

430 (2020)

達活性の異なるリガンドが結合した β2AR について、化学シフトやシグナル強度の変化を見出した。
そこで、これらの構造平衡の詳細を NMR スペク

著者紹介
幸福 裕

トルの線形シミュレーションにより見積もった。

構造生物学

その結果、シグナルを流さない不活性型構造に加東京大学助教（大学院薬学系研究科）。
薬博。

えて、部分活性型構造と完全活性型構造の 2 状態が存在し、リガンドに応じてこれらの間の量比が変化することがわかった（図 4B）。この構造平衡を考慮することで、リガンドによる β2AR のシグ
ナル伝達活性の違いも明確に説明できるように

上田 卓見

なった。

構造生物学
東京大学准教授（大学院薬学系研究科）。
薬博。

以上のように、NMR 法を用いた解析により、作動薬により活性化された GPCR の構造は、G タン
パク質などの細胞内因子が結合した状態とは大きく異なっており、活性が異なる複数の構造間をゆれ動く、動的な平衡にあることが明らかになった。

今井 駿輔
構造生物学
理化学研究所生命機能科学研究センター
生体分子動的構造研究チーム 上級研究員。薬博。

低温科学研究センターとの関連
本研究の NMR 測定では、当研究室の Avance
800 (Bruker 社、磁場強度 18.7 T) を用いた。本装
置は、2 週間毎に 100 L の液体ヘリウムを充填す

嶋田 一夫

ることを必要とする。他の NMR 装置で使用する

構造生物学

分も合わせて、当研究室では年間 3,000 L を超え

東京大学名誉教授（大学院薬学系研究科）、理化学研究所生命機能科学研究セン
ター 生体分子動的構造研究チーム
チームリーダー。理博。

る液体ヘリウムを使用している。したがって、今回紹介したような研究では、大量の液体ヘリウムを安定かつ安価に供給することを可能とする低温科学研究センターが、必要不可欠である。

参考文献[1] I. Shimada, T. Ueda, Y. Kofuku, MT. Eddy,
K. Wüthrich, Nat. Rev. Drug Discov. 18, 59(2019)

25

乳酸菌による金ナノ粒子生成機構の解明
農学生命科学研究科 応用生命化学専攻
加藤由悟、鈴木道生

分析化学研究室

本研究では乳酸菌を用いて金ナノ粒子を生成し、生成における原因物質として、金イオンを還元する還元剤と粒子の凝集を抑える分散剤の２種類の成分の探索を行った。クライオ電子顕微鏡による観察から金ナノ粒子が菌体表面付近で合成されていることが分かったため、脂質成分と菌体外成分にそれぞれ着目して分析したところ、糖脂質、オリゴ糖、乳酸の３物質を原因物質として突き止めた。３物質を用いた in vitro での金ナノ粒子合成に成功したことから、乳酸菌において３物質が協調して金ナノ粒子合成を行っているという機構をはじめて突き止めた。

1. 微生物による金ナノ粒子合成について
金ナノ粒子とは 1 nm から 100 nm の大きさのないかと考えられ、これまで細胞内外での金属ナ

金の粒子のことである。ナノサイズの無機材料でノ粒子合成の報告が相次いでいる[9, 10, 11]。微生は表面に存在する原子の影響が大きくなり、全体物を用いた金属ナノ粒子合成は有機溶媒を必要とを構成する原子核と電子の数が有限となることで、 せず、常温常圧下で最低限の副産物にて合成する
量子サイズ効果と呼ばれる独得の物性を持つ[1, 2,

ことができることから、環境にやさしい手法と考3]。例えば粒子表面の自由電子が特定の波長の光えられている。

によって振動することで表面プラズモン共鳴

金ナノ粒子を合成するには金イオンを還元する（SPR）が生じる。SPR によって粒子径に依存し還元剤と、粒子の凝集を抑える分散剤が必要であた色調の変化が観察されることが知られており、るが、微生物において還元剤・分散剤として寄与

20 nm 程度の大きさの金ナノ粒子は 520 nm の光する物質はほとんど解明されていない。金属ナノが吸収されることで赤色に見える[4]。このように粒子合成の効率を向上させるためには、還元剤や特異的な特性を有することから、金ナノ粒子は医分散剤の同定が不可欠である。本研究では乳酸菌

療や工学の分野で数多く利用されている[5, 6]。

Lactobacillus casei ATCC393 株（乳酸菌）によ

現在、金ナノ粒子はクエン酸を用いて金イオン

る金ナノ粒子生成機構の解明を目的に研究を行っを還元する手法をはじめとした化学的・物理的なた。乳酸菌は培養が容易で、人体への害も少なく、手法により合成されている[7]。しかし、これらの処分も容易である。また、耐酸性を有することか

手法は高圧・高温条件であることや、有害な副産ら、金ナノ粒子合成微生物として応用性が高いと物が生じることから、環境負荷が高いと考えられ考えられる。

ている。環境的・経済的コストの低い新たな手法

2. 乳酸菌による金ナノ粒子合成

として、微生物による生物学的な合成手法が着目されている。微生物と金属ナノ粒子に関する研究

MRS 培地を用いて培養した乳酸菌を滅菌水には体内に磁気微粒子を持つ磁性細菌の発見に端をて洗浄することで培地成分を取り除いた。洗浄し発する[8]。外部から金属イオンを添加することにた乳酸菌を塩化金酸カリウム水溶液（金酸）に懸より金属ナノ粒子を合成することができるのでは濁させた。金酸を添加していない懸濁液（Au(−)）

26

は白色だったが、金酸を添加した懸濁液（Au(+)）

3. 脂質成分の分析

は金ナノ粒子の SPR 由来と考えられる紫色の呈

細胞膜成分を得るために、金酸を添加していな色が観察された（図１a, b）。菌体を透過型電子顕い乳酸菌 Au(−)と金ナノ粒子を合成した乳酸菌

微鏡（TEM）で観察したところ、菌体上に黒い粒

Au(+) をそれぞれ超音波破砕したところ、Au(−)

子が観察された（図１c）。ImageJ [12] を用いては白濁しメカニカスによる凹型の形状が観察され粒子径を計測したところ、平均粒子径は 29.6 nm

た。一方、Au(+) は透明な紫色であった。このこであった。金酸処理後のサンプルについて、X 線とから脂質成分である白濁成分が金ナノ粒子の合構造解析（XRD）を行ったところ、2θ = 38.2°, 44.8°,成に利用されていると考えられた。Bligh-Dyer 法

65.1°, 77.6°においてピークが検出された（図１d）。 を用いて脂質成分を抽出してプロトン核磁気共鳴
これらのピークは Au 結晶の {111}, {200}, {220},（1H-NMR）に供したところ、Au(+)では Au(−)に{311} 由来と考えられ、金ナノ粒子が合成された

比べて 5.35 ppm、1.94 ppm のピークが顕著に減ことが示された。

少していることが分かった。1.94 ppm のピークは乳酸菌により合成された金ナノ粒子が菌体のど不飽和脂肪酸の–CH=CH–に隣接するメチレンのの部分で合成されているかを確かめるために菌体プロトン（アリル位のプロトン）によるものであの凍結割断を行い、割断面をクライオ走査型電子り、5.35 ppm のピークは–CH=CH–に直接結合し顕微鏡（SEM）にて観察した。二次電子像と反射たプロトンに由来するものであると考えられ、炭電子像との比較から、金ナノ粒子が細胞膜上およ

素間二重結合を持つ脂質成分が還元に寄与していび菌体表面にて合成されている様子が観察された。 ることが示唆された（図２）。
このことから、金ナノ粒子合成に寄与している物
質は細胞膜および菌体外に放出している成分（菌体外成分）に存在していると考え、それぞれの物
質の分析を行った。

図１．(a) 乳酸菌 Au(−)、(b) 乳酸菌 Au(+)、

図２．乳酸菌(a) Au(−)、(b) Au(+)の超音波破砕(c) Au(+) の TEM 像、(d) Au(+) の XRD スペ

液の 1H-NMR スペクトル（挿入図はそれぞれ

クトル、(e, f) Au(+) の Cryo-SEM 像 ((e) 二の溶液の写真）次電子像、(f) 反射電子像) 図中の矢印は金ナ溶液の状態から脂質性成分の減少が考えられ、ノ粒子を示す。

炭素間二重結合を持つ脂質であることが考え

Au(+) での金ナノ粒子合成が確認された。

られた。

27

それぞれの脂質を二次元薄層クロマトグラ

持つ物質であると考えられた。m/z 967.6 の物質にフィー（2D-TLC）で分離し、ヨウ素による検出をついて MS/MS 測定を行ったところ、805.8, 685.5,

行ったところ、Au(+) では全体的に脂質の存在量523.5 などにピークが見られた（図３d）。ピーク差が減少していることが分かった（図３a, b）。中では 162 および 282 であり、それぞれ脱水した六炭も、図中で丸く示したスポットは顕著に差が見ら

糖由来のフラグメントおよび不飽和脂肪酸由来のれたため、TLC プレートからシリカゲルをかきとフラグメントの質量差であると推定された。また、り、クロロホルム／メタノール溶液に溶解し、マミリマス測定から組成式 C51H92O15、不飽和度 6 でトリックス支援レーザー脱離イオン化質量分析あることが推定された。これらの結果から、この（MALDI-TOF/TOF-MS）に供した。m/z 939.6，

ピークは二つの不飽和脂肪酸と炭化水素鎖の結合953.6，967.6，981.6 と 14 マス毎にピークが見らした糖脂質であるジグリコシルジアシルグリセ

れた（図３c）。これらのピーク差はメチレン基由来

ロール（DGDG）であることが明らかになったのマス差であり、TLC で得られた脂質は脂肪鎖を（図 ４）。各種二次元 NMR 測定から、α型のガラ
クトース、α型のグルコース、側鎖の順に結合していることが分かった。MALDI-TOF/TOF-MS で観察されたほかのピークについても炭素鎖の長さの異なる DGDG であると考えられた。

4. 菌体外成分の分析
菌体外成分を得るため、培養し、滅菌水で洗浄した乳酸菌を滅菌水中で振盪した。８時間の振盪
後、0.45 µm フィルターにより菌体成分を除いた溶液を菌体外成分とした。菌体外成分に金酸を添加したところ、溶液は紫色に呈色した。TEM にて観察したところ、粒子径のそろった小さな粒子が
図３．(a, b) 菌体抽出液の 2D-TLC ((a) Au(−)、

観察された（図５a）。このことから、菌体外成分

Au(+))、(c) (a) 中丸で示した成分の MALDI-には粒子の凝集を抑える分散剤が豊富に存在してTOF/TOF-MS スペクトル、(d) (c) 中の m/z
967.8 の MS/MS スペクトル
金ナノ粒子合成により六炭糖と脂肪鎖を持つ
脂質が減少したことが分かった。

図５．菌体外成分により合成した金ナノ粒子の電子顕微鏡像(a) TEM 像 (挿入図は色の変化)、(b, c) SEM
像 (加速電圧 (b) 20 kV、(c) 1.0 kV)
図４．DGDG の構造 R1、R2 はそれぞれ不飽

粒子径の小さな金ナノ粒子が繊維状の有機物

和結合を持つ炭化水素鎖を示す。

質に覆われていた。

28

いることが示唆された。
合成された粒子を SEM にによる成分の分離を行った（図６a）。金ナノ粒子て加速電圧を変えて観察した。低加速電圧では高合成に対する活性を確認するために、各ピークを加速電圧では観察できない有機物など軽い元素か分取して凍結乾燥器により乾固させて金酸を添加

ら構成される物質を観察することが可能である。

した。色の変化を観察したところ、図中矢印で示

加速電圧 20 kV で観察したところ、金ナノ粒子がした F1 のピークにおいて再現よく色の変化が観明瞭に観察されたが、加速電圧 1.0 kV で観察する察されたため、この成分の分析を行った。精製しと、有機物と考えられる繊維状の物質が観察された ピ ー ク F1 を 1H-NMR に 供 し た と こ ろ 、た（図５b, c）。また、菌体外成分は粘性をもって

3.5 ~4.0 ppm 付 近 に 糖 に 特 徴 的 な ピ ー ク と 約いたことから、糖のような性質を持った繊維状有1.9 ppm に ア セ チ ル 基 の ピ ー ク が 観 察 さ れ た

機物質が分散剤成分であると考えられた。

（図 ６b）。また、MALDI-TOF/TOF-MS に供した

菌体外成分の詳細な分析を行うため、アミドカ

ところ、m/z 569 のシャープなピークが観察されラムを用いた高速液体クロマトグラフィ（HPLC）

た（図６c）。この結果から、ピークには Lacto-Ntriose (LNtri) のようなアセチル化された三糖が存在していると考えられた（図７a）。また、MS 分
析からは明確なピークは観察できなかったが、1HNMR で約 1.2 ppm に現れたメチレン基のピークは乳酸菌が菌体外に多量に放出している乳酸由来のものであると考えられ、LNtri と乳酸が金ナノ粒子合成に寄与していると考えられた（図７b）。

5. in vitro での金ナノ粒子合成
これまでの分析から、乳酸菌の脂質成分から
DGDG、菌体外成分から LNtri と乳酸が金ナノ粒子合成に寄与する物質であると特定された。各成図６．(a) 菌体外成分の HPLC クロマトグラム、分により実際に金ナノ粒子が合成できるか確かめ(c) 画分 F1(b) 画分 F1 の 1H-NMR スペクトル、るために、各成分の溶液に金酸を加えることで金ナノ粒子の in vitro 合成を試みた。DGDG およびの MALDI-TOF/TOF-MS スペクトル

LNtri と乳酸の混合液それぞれから赤紫色の呈色

F1 には m/z 569 のアセチル基を持つ糖が存在しが観察された（図８a, b）。TEM 観察を行ったとこていると考えられた。

ろ、粒子が観察され、ImageJ を用いて粒子径の測定を行ったところ、平均粒子径はそれぞれ59.6 nm と 66.7 nm であった。さらに DGDG、
LNtri、乳酸の 3 物質の混合液に金酸を添加したところ、平均粒子径 21.7 nm の金ナノ粒子が合成された（図８c）。乳酸菌菌体を用いた際に合成された
金ナノ粒子の粒子径と大きく変わらない粒子が合成されたことから、特定された３物質が菌体内でも合成に寄与している可能性が考えられた。

図７．(a) LNtri (LNtri II)の構造、(b) 乳酸の構造29

は、低温科学研究センターからの寒剤の供給があってのものです。この場をお借りして、深く御礼申し上げます。

参考文献[1] Wen, D. et al. Particuology 7, 141–150(2009).
[2] Kaur, A. & Gupta, U. J. Mater. Chem. 19,8279 (2009).
[3] Lohse, S. E. & Murphy, C. J. J. Am. Chem.
Soc. 134, 15607–15620 (2012).
[4] Haiss, W. & Thanh, N. T. K., Anal. Chem.

図８．(a) DGDG、(b) LNtri II と乳酸の混合

79, 4215–4221 (2007).

液、(c)３物質の混合液 による in vitro 金ナノ[5] Jain, S. et al. J. M. BJR 85, 101–113 (2012).

粒子合成実験の TEM 像[6] Jimenez-Villacorta, F. et al. Carbon 101,
305–314 (2016).

6. 金ナノ粒子合成メカニズム[7] Frens, G. Nature Physical Science 241, 20–
22 (1973).

以上の結果から考えられる金ナノ粒子合成モデ
ル図を図９に示した。菌体外に添加された 3 価の

[8] Blakemore, R. Science 190, 377–379 (1975).

金イオンは細胞膜に存在する糖脂質 DGDG に[9] Ahmad, A. et al. Colloids and Surfaces B:
Biointerfaces 28, 313–318 (2003).

よって還元される。還元された金は菌体表面付近
にて菌体外の成分が結合し凝集が抑えられ、ナノ[10] Kimber, L. et al. Small 14, 1703145 (2018).

粒子として沈着すると考えられる。

[11] Nadaf, Y. & Kanase, S. Arabian Journal ofChemistry 12, 4806–4814 (2019).
[12] Schneider, A. et al. Nat Methods 9, 671–675(2012).

著者紹介
加藤由悟
生物無機化学、分析化学

図９．乳酸菌による金ナノ粒子合成モデル図

微生物を用いて無機イオンを自在に操りたい。

7. おわりに鈴木道生

本研究では菌体の保存や乾燥などに液体窒素を使用しました。また、NMR 装置の運用には液体ヘ

生物無機化学、分析化学

リウムが欠かせません。本成果を得られましたの

バイオミネラリゼーション研究やってます！

30共同利用研究室 研究実績報告

● 理学系研究科化学専攻

物性化学研究室

シアノ架橋型金属錯体を基盤とする発光単分子磁石と低周波電磁波吸
収磁性錯体の構築

シアノ架橋型金属錯体は、磁気物性をはじめとする多様な機能性を示すことから広く研究されている[1–4]。シアノ架橋型金属錯体は、シアノ基を介した強い超交換相互作用により強磁性が発現した分子磁性体が期待できるだけでなく、磁気異方性の大きい金属イオンを用いることにより単分子磁石を構築することもできる。本研究では、シアノ金属酸イオンと遷移金属イオンまたは希土類イオンを構築素子として、高感度発光温度計機能を

図１. (a) 1–3 の結晶構造. (b) Ho3+ 周りの配位構造. 黒矢印は磁化容易軸.

有 す る 単 分 子 磁 石 {[Ho(4-pyridone)4(H2O)2][M(CN)6]}·nH2O (M = Co (1), Rh (2) , Ir(3))[5]、および光・温度により制御可能な超低周波電磁波吸収

ル効果による磁気緩和の影響が大きく、単分子磁を示す磁性体 RbI[CoII(3-cyanopyridine)2][WV(CN)8]

石挙動の観測が困難であるため、YIII を導入し磁気を合成した[6]。

希釈した錯体を用いて、その磁気緩和挙動を調べた。図２に 1 の交流磁化測定の結果を示す。2–15 K

1. 高感度発光温度計機能を有する単分子磁石

において交流磁場に対する磁化の遅れが観測され、Ho-Co 錯体(1)、Ho-Rh 錯体(2)、Ho-Ir 錯体(3)はデバイモデルを用いて磁気緩和時間を求めた。磁それぞれ、HoIIICl3·6H2O と 4-ピリドンが溶解した

気緩和時間の対数(ln(τ))を温度の逆数でプロット

沸騰水溶液と各ヘキサシアノ金属錯体

し、以下の式を用いてフィッティングを行った。

（K3[CoIII(CN)6]、K3[RhIII(CN)6]、K3[IrIII(CN)6]）が−∆𝐸𝐸𝜏𝜏 −1 = 𝜏𝜏0−1 exp �

溶解した水溶液をそれぞれ混合し、生じた沈殿を

𝑘𝑘𝐵𝐵 𝑇𝑇−1+ 𝐶𝐶Raman 𝑇𝑇 𝑛𝑛� + 𝜏𝜏QTM

ここで第一項はオーバッハ過程、第二項は量子除去後、ろ液を静置することで黄色の単結晶としトンネリング効果、第三項はラマン緩和を表してて得られた。単結晶 X 線構造解析により得られたいる。その結果、1、2、3 におけるオーバッハ過程

錯体の構造を図１に示す。3 つの錯体の結晶構造の エ ネ ル ギ ー 障 壁 は 、 そ れ ぞ れ 89.8 cm − 1 、は同形であり、直方晶系で空間群は Cmcm に属し86.7 cm − 1、78.7 cm−1 であった。HoIII の結晶場におていた。HoIII の配位構造は、4-ピリドンと水が配位ける第一原理計算を行ったところ、HoIII の基底状した 7 配位双五角錐型であり、その構造から磁化
容易軸は双五角錐の底辺に垂直な方向、すなわち、配位している 4-ピリドンの O2 原子の方向である

態である 5I8 多重項のエネルギー分裂幅とオーバッハ過程のエネルギー障壁の大きさが良く一致しており、HoIII の結晶場に変化をもたらす隣接金ことが示唆された。次に各錯体についての交流磁

属イオン Co、Rh、Ir が磁気緩和挙動に寄与してい化測定を行い、単分子磁石挙動を評価した。ここ

ることが明らかになった。

では、各 Ho 錯体をそのまま用いると量子トンネ32

図２. (a) 1 及び YIII 磁気希釈した 1(1@Y)の交流磁化測定. (b) ln(τ)-T−1 プロット.
図３. (a) 1@Y の発光スペクトル温度変化.
(b) HoIII f-f 遷移による再吸収部分の拡大図.

次に各錯体の紫外可視吸収スペクトル、発光ス
ペクトルを測定し、光学特性を調べた。紫外可視吸収スペクトルにおいては、270 nm の紫外領域に移が起きていることが原因であると考えられる。

4-ピリドンの π-π*スピン許容遷移と各遷移金属由

さらに、発光温度計としての機能性を評価する

来の d-d 遷移が観測され、可視光領域には HoIII 中

ため、446 nm のピーク強度に対する 456 nm (or

心の f-f 遷移による鋭いピークが観測された。発光スペクトルにおいては、370 nm の励起光により、配位子からの発光が 430 nm 付近に観測され、その459 nm)のピークの遷移強度として定義する発光温度計パラメータ Δ = Int(446 nm)/Int(456 nm) (or Δ= Int(446 nm)/Int(459 nm)を求め、さらに、相対温度

発光スペクトルには HoIII の再吸収による強度減少

感受率(Sr)が見られた（図３）。さらに、300 K から 10 K まで�𝜕𝜕∆�𝜕𝜕𝜕𝜕��
𝑆𝑆𝑟𝑟 =∆
および温度不確かさ(δT(T))の温度領域で発光スペクトルを測定したところ、温度降下に伴い、配位子由来の発光強度が増加した。一方、HoIII の再吸収の温度変化は、446 nm のピークを基準とすると、456 nm、459 nm のピーク�𝛿𝛿∆�∆��𝛿𝛿𝛿𝛿 =
𝑆𝑆𝑟𝑟

強度が温度変化に従って顕著に変化した。これは、を計算した（図４）。その結果、25 ~ 200 K の広い

456 nm、459 nm のピークが 5I8 から 5G6 への遷移に

温度範囲で、優れた発光温度計の指標となる

あたりこの遷移は熱の影響を受けやすいこと、まSr > 1%、δT < 1 K を満たしていることが明らかにた、5I8 多重項の励起状態のひとつから hot band 遷

なった。また、この発光温度計としての性質は、繰

33

Co

W

Rb

c
O,a

b

図 ５ . シ ア ノ 架 橋 型 金 属 錯 体 RbI[CoII(3cyanopyridine)2][WV(CN)8]の結晶構造.

0.78
1.89

1.06
1.22
0.58

1.51

1.30
1.41

図４. 発光温度計 1@Y の機能評価. (a) 発光温
度計パラメータ Δ = Int(446 nm)/Int(456 nm) (orΔ = Int(446 nm)/Int(459 nm)の温度依存性. (b) 相
対温度感受率 Sr の温度依存性. (c) 各温度領域
における温度不確かさ δT.

図 ６ . シ ア ノ 架 橋 型 金 属 錯 体 RbI[CoII(3cyanopyridine)2][WV(CN)8]の THz 吸収スペクト
ル. 図中の数値は波形分解後の各ピークの周波数を表す.

ネットワークが形成され、その 2 次元シートの間

り返しの温度変化においても保持されており、優に Rb+が挟まった層状構造を形成していることがれた機能性を有していると考えられる。

明らかになった（図５）。
本錯体の結晶構造をもとに、第一原理計算を行

2. 光・温度により制御可能な超低周波電磁波吸収い、0.883, 0.997, 1.136, 1.453, 1.682, 1.805, 1.923,を示す磁性体シ ア ノ 架 橋 型 金 属 錯 体2.102 THz に光学フォノンモードが存在すること

RbI[CoII(3-が明らかになった。0.883, 0.997, 1.136 THz のフォ

cyanopyridine)2][WV(CN)8]は、CoIICl2·6H2O と 3-シ

ノンモードは Rb+イオンの Co-W 錯体の層に平行

ア ノ ピ リ ジ ン と RbCl が 溶 解 し た 水 溶 液 とな振動、1.453 THz のフォノンモードは層の面に垂Rb3[WV(CN)8]·2H2O と RbCl が溶解した水溶液を直な向きの Rb+イオンの振動であることがわかっ

混合することによって得られた赤茶色の粉末またた。0.883, 0.997, 1.136, 1.453 THz の振動では Rb+イは結晶を、真空下または Ar 雰囲気下で乾燥させる

オンに加えて 3-シアノピリジンとシアノ基も振動ことにより得た。単結晶 X 線構造解析より、本錯体の結晶は空間群 P1� に属しており、CoII に 2 つのしており、また、1.682, 1.805, 1.923, 2.102 THz のフォノンモードは架橋シアノ基の振動と 3-シアノ

3-シアノピリジンと 4 つのシアノ基が配位し、WV

ピリジンの回転に起因していることが明らかにと架橋されることで 2 次元シート状の配位結合

なった。

34

3/2)-WV(S = 1/2)の光誘起相に変化し強磁性を発現する光磁性体であるため、この現象を利用した光による THz 吸収のスイッチングを試みた。5 K に
おいて 785 nm の光を錯体試料に照射すると、0.78,
1.08 THz の吸収ピークが増加し、0.90, 0.99 THz のピークが減少した。ピーク変化量の解析から、こhv : 785 nm, at 5 K
Δ : annealing up to120 K

れらのピークの増減は低温相 CoIII(S = 0)-WIV(S = 0)が光誘起相 CoII(S = 3/2)-WV(S = 1/2)に転移したことによるものであることが明らかになった（図７）。

CoII-WV phase

この光誘起相は 120 K まで温度を上げることで元Peak a: 0.58 THz
Peak b: 0.78 THz
Peak c: 1.08 THzの低温相に戻り、再度 5 K で光照射を行うことで光誘起相となるため、光照射と昇温によって THz

CoIII-WIV phase
Peak i: 0.69 THz
Peak j: 0.90 THz
Peak k: 0.99 THz
Peak l: 1.14 THz

吸収のスイッチングが可能である。以上、本錯体
において、二次元層状構造の層間に Rb+イオンを導入した構造を構築することにより極低周波フォ

図７. 光照射による THz 吸収スペクトルの変化.
785 nm の光照射により CoII-WV 相由来のピーク
a,b,c が増加し、CoIII-WIV 相由来のピーク i, j, k, lが減少する.

ノンモードを実現し、さらに、Co-W 間の電荷移動
誘起相転移を利用することにより温度および光によるテラヘルツ吸収のスイッチングに成功した。

本錯体の THz 領域の吸収スペクトルを測定した[1] S. Ohkoshi, S. Takano, K. Imoto, M. Yoshikiyo, A.
Namai, and H. Tokoro, Nat. Photonics 8, 65 (2014).
[2] S. Ohkoshi, K. Nakagawa, K. Imoto, H. Tokoro, Y.
Shibata, K. Okamoto, Y. Miyamoto, M. Komine, M.
Yoshikiyo, and A. Namai, Nature Chemistry, 12, 338(2020).
[3] M. Reczyński, D. Pinkowicz, K. Nakabayashi, C.
Näther, J. Stanek, M. Kozieł, J. Kalinowska-Tłuścik, B.
Sieklucka, S. Ohkoshi, and B. Nowicka, Angew. Chem.
Int. Ed., 60, 2330 (2021).
[4] J. Wang, J. Zakrzewski, M. Heczko, M. Zychowicz,
K. Nakagawa, K. Nakabayashi, B. Sieklucka, S.
Chorazy, and S. Ohkoshi, J. Am. Chem. Soc., 142, 3970
(2020).
[5] J. Wang, J. J. Zakrzewski, M. Zychowicz, V. Vieru,
L. F. Chibotaru, K. Nakabayashi, S. Chorazy, and S.
Ohkoshi, Chem. Sci. 12, 730 (2021).
[6] T. Yoshida, K. Nakabayashi, H. Tokoro, M.
Yoshikiyo, A. Namai, K. Imoto, K. Chiba, and S.
Ohkoshi, Chem. Sci. 11, 8989 (2020).

ところ、図６に示すスペクトルが観測され、0.58,
0.78, 1.06, 1.22, 1.30, 1.41, 1.51, 1.89 THz にピークを持つ 8 つの波形に分解可能であった。これらのピーク周波数は、フォノンモード計算により求められの振動周波数と良い一致を示し、本錯体が層間の Rb+イオンの振動に由来する超低周波電磁波
吸収を示すことが明らかになった。また、本錯体
は、電荷移動誘起相転移を示し、154 K で高温相
CoII(S = 3/2)-WV(S = 1/2)から低温相 CoIII(S = 0)WIV(S = 0)へ相転移する。この相転移に伴い、結晶構造も変化するため、低温相では 0.69, 0.87, 0.91,
1.14, 1.31, 1.42, 1.58, 1.75 THz にピークを持つスペクトルが観測された。これは、低温相では、Co-W
錯体の層間距離が縮んで Rb+が強く束縛されることにより、高周波側に振動モードがシフトしたことによるものと考えられる。さらに、本錯体は、低温相 CoIII(S = 0)-WIV(S = 0)に光照射すると CoII(S =35

● 工学系研究科電気系工学専攻

田中研究室

Efficient magnetization switching in amagnetized ferromagnet by spin-orbit torque

1. Introduction
Spin-orbit torque (SOT) magnetization switchinghas been proposed to improve the performance ofmagnetic random-access memories (MRAM), one of
the next-generation information storage technologies,
on the readability, the access latency and the energy
consumption by separating the read and write paths. In
the conventional SOT systems, there basically are twofunctional layers, one of which is the ferromagnetic
layer and the other one is the paramagnetic layer with alarge spin Hall angle to generate spin current and inject
it into the adjacent magnetic layer. Then the spin current
exerts a torque on the magnetic moment and reverses it[1,2]. Therefore, the switching efficiency should bestrongly limited by the interface quality between the twolayers and the intrinsic character of the non-magnetic
layer. In the typical metal systems, the critical switchingcurrent density is usually with a magnitude of 107 A/cm2[2–4]. To increase the switching efficiency, theachievement of interface-free SOT switching in a single
layer is one of the options. Meanwhile, according to theLandau–Lifshitz–Gilbert (LLG) equation, the SOT iscontributed by two parts; damping-like torque (DLT)and field-like torque (FLT). Although the DLT helps
rotate the magnetization, the FLT hinders the fullmagnetization reversal by pushing the magnetization
toward the in-plane direction. Hence, in the DLTinduced magnetization switching, the FLT limits theswitching efficiency. To further increase the efficiency,
suppressing the contribution from the FLT would benecessary.
In our work, we firstly report a highly efficient full
SOT switching by applying a current with a density of
3.4×105 A/cm2 in a single layer of perpendicularly
magnetized ferromagnetic semiconductor GaMnAs [5].
The SOT strength in the GaMnAs single layer isevaluated with the equivalent magnetic field (Hequi),
which is calculated to be 84.6 Oe and the efficiency isestimated to be 99 [Oe/(106 A/cm2)], which is almost
two orders of magnitude lager than that in the Pt/Co
bilayer system, indicating that very efficientmagnetization switching is realized in GaMnAs.
Secondly, we demonstrate a new way to artificiallysuppress the contribution of the FLT by inducing acurrent-induced Oersted field (HOe), which can becontrolled by the film thickness. We further decrease theperpendicularly

switching current density to an extremely low value of
4.6×104 A/cm2, which is the lowest value ever reported
for SOT switching, in a GaMnAs single layer withperpendicular magnetic anisotropy (PMA) using
Dresselhaus spin-orbit coupling [6].
2. Sample growth and characterization
The sample examined in this study is composed of(Ga0.94,Mn0.06)As (7 nm)/In0.3Ga0.7As (500 nm)/GaAs(50 nm). Firstly, the (Ga0.94,Mn0.06)As thin film wasgrown on a semi-insulating GaAs (001) substrate in an
ultrahigh-vacuum Molecular Beam Epitaxy (MBE)system. After the removal of the surface oxide layer of
the GaAs substrate at 580 °C, a 50-nm-thick GaAs
buffer layer was grown to obtain an atomically smoothsurface. After that, the substrate was cooled down to
450 °C for the growth of In0.3Ga0.7As with a thicknessof 500 nm to induce a tensile strain on the(Ga0.94,Mn0.06)As layer, giving rise to PMA. Then, thesample was cooled down to 243 °C for the growth of the
7-nm (Ga0.94,Mn0.06)As s layer. The crystal structures ofthe low-temperature MBE grown samples during the
growth process were monitored in situ utilizing
reflection high-energy electron diffraction (RHEED).
The diffraction pattern of the (Ga0.94,Mn0.06)As layer
was 1×2 as shown in Fig. 1a, the streaky pattern ofwhich indicates that a high-quality zinc-blende-typesingle-crystal structure was obtained. Figure 1b shows
the transmission electron microscopy (TEM) lattice
image of the (Ga0.94,Mn0.06)As/In0.3Ga0.7As thin film,
which
shows
that
the
singlecrystalline(Ga0.94,Mn0.06)As layer is epitaxially grown on the
In0.3Ga0.7As buffer layer.
The perpendicular-magnetic-field dependence of

Figure 1 a, RHEED pattern of the (Ga0.94,Mn0.06)As
layer. b, Transmission electron microscopy (TEM)
lattice image of the (Ga0.94,Mn0.06)As/In0.3Ga0.7As
thin film.

36and the results are shown as Fig. 3b. The square-like RHHz curve and obvious AMR effect indicate that thegrown sample shows a good PMA, where the RH varies
between approximately ±1.7 kΩ. This successful
induction of the PMA is essential for achieving the SOT
switching in the (Ga0.94,Mn0.06)As single layer.
4. SOT Magnetization switching in a (Ga,Mn)As
single layer
The schematic illustration SOT switching
characterization is shown in Fig. 3a, where the charge
current (with a density denoted by J) is applied along
the +y direction. Through the intrinsic spin-orbit
interactions, the spin of a hole in a (Ga0.94,Mn0.06)As thinfilm is coupled with its momentum, which generates theeffective magnetic field Heff. Generally, the Heff consistsof two terms; the Dresselhaus-like field (HD) and
Rashba-like field (HR). Basically, the HD is induced by
the intrinsic bulk inversion asymmetry of the(Ga0.94,Mn0.06)As’s strained zinc-blende crystal
structure and the HR is from the structural inversion
asymmetry induced by the heterostructure. Before
inducing the SOT magnetization switching in the(Ga0.94,Mn0.06)As single layer, a large external magnetic
field Hext of 10 kOe was applied along the –z direction
to align the initial magnetization M0 in this direction.
After that, the large Hext decreases to zero and a small
Hext of 0.5 kOe was applied along the current direction
to assist the magnetization reversal with a deterministic
direction. With sweeping J along the +y direction, theinduced Heff will generate a spin component along thex-axis σx, which exerts a SOT on the magnetization andswitches it. Figure 4 shows the current-induced
magnetization reversal in the (Ga0.94,Mn0.06)As single
layer. The RH is measured by measuring the voltage
between electrodes A and B shown in Fig. 3, sweeping
a direct current J along the y direction in the orderindicated by steps 1 to 5 on the black curve (Hy =+500 Oe) in Fig. 4. With this variation of J, RH varies
within approximately ±1.6 kΩ, which is consistent with
the RH value of the AHE (see Fig. 3b, i.e., ~±1.7 kΩ),indicating that the magnetization is fully reversed
between the +z and –z directions by the current. Here,the critical switching current density Jc is
3.43×105 A/cm2 with Hy = 500 Oe at 40 K. This valueof Jc is two orders of magnitude less than that in metal
systems, which is usually on the order of 107 A/cm2.

Figure 2 a, Perpendicular-magnetic-field Hz
dependence of the magnetic circular dichroism (MCD)
at 5 K. b, Temperature dependence of the saturation
magnetization Ms with Hz = 1000 Oe.
the magnetic circular dichroism (MCD) of the(Ga0.94,Mn0.06)As thin film at 5 K is shown in Fig. 2a.
With the square-like curve, we can confirm that the(Ga0.94,Mn0.06)As thin film shows PMA induced by thetensile strain applied by the 500-nm In0.3Ga0.7As layer
underneath the (Ga0.94,Mn0.06)As layer. Besides, theCurie temperature (Tc) of the (Ga0.94,Mn0.06)As thin film
is estimated to be around 88 K by the measurements ofsaturation magnetization Ms vs. temperature T with amagnetic field Hz applied perpendicular to the film
plane using a superconducting quantum interference
device (SQUID) as shown in Fig. 2b.
3. Device fabrication and electrical measurements
After the growth, the sample was patterned into across-bar device with a width of 5 μm and a length of
20 μm using photolithography and argon ion milling as
shown in Fig. 3a. For the SOT measurements, aKeithley 2636A instrument was used as the current
source for applying the direct current (DC) along thelongitudinal direction. The transverse Hall voltage wasmeasured with a Keithley 2400 apparatus. The
measurements were carried out at 40 K.
With sweeping an out-of-plane magnetic field Hz,
the Hall resistance RH, which is dominated by theanomalous Hall effect (AHE), and the DC resistance R,
whichisdominatedbytheanisotropic
magnetoresistance effect (AMR effect) were measured

5. Characterization of spin-orbit torque strength
In SOT switching process, the SOT strength can bequantitatively characterized by the equivalent magnetic
field (Hequi), which can be confirmed by measuring the
RH by applying a current of ± 0.3 mA applied along the[1� 10] direction and a fixed Hext of 500 Oe at an angle βfrom the [ 1� 10 ] direction in the y-z plane. Thismeasurement was conducted at 40 K and the results areshown in Fig. 5. When the current is positive (see the

Figure 3 a, Schematic illustration of the cross-bar
device structure. b, Out-of-plane magnetic fielddependence of Hall resistance RH and direct current
DC resistance R of (Ga0.94,Mn0.06)As at 40 K.

37Figure 4. SOT switching with J // [1� 10 ] and Hy =±500 Oe in a (Ga0.94,Mn0.06)As thin film.

Figure 6. Simulated SOT switching with different r
values of 0, 0.5, 0.9, 0.95 and 1.
the SOT switching is induced with applying the J andthe Hext along the y axis (i.e. Hy // [1� 10] direction). In
this case, the spin component can be induced along thex direction and the LLG equation is expressed as

Figure 5. Characterization of spin-orbit torquestrength in a (Ga0.94,Mn0.06)As thin film.

� + αm�̇ = −γm
� ×H
� ×m
�̇ + ζDLT (m� ×σ�x × m�) +m
�x × m� ),(1)
ζFLT (σblue lines in Fig. 5), SOT assists the magnetization
switching from the –z to +z direction. At point A in Fig.
5 with the magnetization in the –z direction, the increasein β helps the magnetization rotate to the +z direction,and thus the magnetization can easily rotate. However,at point B in Fig. 5 with the magnetization in the +z
direction, because the magnetic field direction is the
opposite to the rotation direction of the magnetization,
it does not rotate until the –z component of the magnetic
field becomes large when β is increased in the negative
direction. Therefore, one can see that the asymmetry ofthe data around β=0 between the different sweep
directions of β in Fig. 5 is related to the SOT. When theangle β is small, the effective magnetic field Hequi that isequivalent to the SOT strength is given by Hext·βav. Here,βav is the average of the β values at the magnetization
switching with the different sweep directions of β for
positive and negative current directions, which isestimated to be (7.91°+11.49°)/2 = 9.7°. Thus, Hequi isestimated to be 500×9.7×π/180 = 84.6 Oe and theefficiency of the equivalent field, χ = Hequi/Jc, isestimated to be 99 Oe/(106 A/cm2), which is almost twoorders of magnitude larger than that [1.7 Oe/(106A/cm2)] in the Pt/Co bilayer system, indicating that very
efficient magnetization switching is realized in(Ga,Mn)As.

where m�̇ is the derivative of m
� with respect to time;�
𝐇𝐇 is the effective field consisting of the Hext, the Han,
HD and HR; γ is the gyromagnetic ratio; α is the damping
constant; ζDLT is the DLT coefficient; and ζFLT is the� x is the x component of the spin
FLT coefficient; σpolarization vector. By replacing the ζDLT σ� x with
γ(1−r)
rγ �Sx, ζ σ� x withS� x , and introducing
FLT

α

mx
0
Sx
� = � Hy �m
� = �my �, S� x = � 0 �, Hmz
Han mz0

to the Eq. (1), the LLG equation can be solved as
Han my mz − Hy mz∆mx∆m� y � = ∆t' ��βSx mz − Han mx mz� + �Sx mx +Hy mx − βSx my
∆mz
mx
Sx
m
αHy my + αHan mz mz � � y � − � αHy �� (2),mz
αHan mzγ
where ∆t'= − γ'∆t= − 2 ∆t , the S� x is the effective
1+αmagnetic field in the x direction and r expresses thestrength of the DLT relative to the total SOT: when r is0, only the FLT is present, and when r is 1, only the DLT
is present. When Hy = 500 Oe, Han = 2.13 kOe, and α =0.05, by solving the LLG equation for various r values,
the quasi-static magnetization state was obtained inwhich m�̇ becomes zero for various Sx as shown in

6. Landau-Lifshitz-Gilbert (LLG) simulation
The LLG equation is generally utilized to reproduce
the obtained RH – J curves and understand the physicalmechanism of SOT switching. Here, we consider that38

Figure 8. SOT switching for J // [1� 10] and Hext =±500 Oe when t = 5 nm (a), t = 7 nm (b).

Figure 7. Simulated SOT switching at r = 0.95 andexperimental results with Hy = 500 Oe.
Fig. 6. From the results, the switching process showsdifferent performance with the different r values,
indicating that the switching behavior strongly depends
on the contribution of DLT and FLT. When r is 0, there
is no DLT contribution and only the FLT is present,
which makes the magnetization cannot be reversed withan angle of 180 deg and no switching occurs. With
increasing r, the switching curve shows characteristics
much more like those of the experimental results,
especially when r is 0.95.
When r = 0.95, the experimental result can be well
reproduced by the calculated data based on the LLG
equation as shown in Fig. 7, indicating that both the
DLT and FLT act on the magnetization of the(Ga,Mn)As but the DLT is dominant during the SOT
switching. It is reasonable because the FLT is generally
from the interfacial SOC phenomena. However, theinterface effect is not obvious in the (Ga,Mn)As systemsince the current only flows in the single layer.

Figure 9. SOT switching for J // [1� 10] and Hext =±500 Oe when t = 10 nm.

hinders the magnetization switching process when σ� 𝑥𝑥
exerts τ� DL on the magnetization, which reverses it.
With a further increase in t (t ≥ 13 nm), the fieldlike term becomes dominant, and the magnetization
cannot be fully switched but can only be switched by anangle smaller than 90 deg towards the in-plane direction(i.e., RH = 0), as shown in Fig. 10. The switchingpolarity is determined by the relative strength between
the DLT and the field-like term. In the thinner samples(t < 10 nm), the DLT is dominant, where a positive
current reverses the magnetization from the –z direction
to the +z direction under Hext = 500 Oe, as shown in
Fig. 8. However, in the thicker samples (t ≥ 13 nm), a
positive current switches the magnetization from +z to
the in-plane direction, where the field-like term starts to
be dominant.

7. Thickness dependence of SOT switching in a
(Ga,Mn)As single layer
As shown in Fig. 8, when the thickness t of the(Ga0.94,Mn0.06)As is 5 nm and 7 nm, the clear full (180deg) SOT magnetization switching in the single(Ga,Mn)As thin films can be observed, where thecurrent J is applied along the [1� 10] axis. Note that Jc
increases from 1.6 × 105 A cm–2 at t = 5 nm to 8.5 ×
105 A cm–2 at t = 7 nm.
When t is increased to 10 nm, the magnetization
cannot be reversed by 180 deg, as shown in Fig. 9,
where the maximum value of RH is decreased toapproximately half of the saturated value RH_sat (see theright axis in Fig. 4.11). As described below, this result iscaused by the increase in HOe due to the enhancement of
the non-uniform current distribution. This HOe exerts anadditional Oersted torque, τ� Oe with the same directionas τ� FL on the magnetization, enhancing the field-liketerm contribution, as shown by the following equationof the total torque 𝛕𝛕� on the magnetization:
� × σ� 𝑥𝑥 × 𝐦𝐦
� ) − (𝜏𝜏FL + 𝜏𝜏Oe )(𝐦𝐦
� × σ� 𝑥𝑥 ) (3).
𝛕𝛕� = 𝜏𝜏DL (𝐦𝐦8. Suppression of the field-like term with Oersted
field
In contrast, by changing the directions of J and Hext
from [1� 10] to [1� 1� 0] (or [110]) for the thick (Ga,Mn)As
thin films (t ≥ 13 nm), HOe can be used to suppress thefield-like term, and the DLT becomes dominant again.
As shown in Fig. 11, the magnetization is switched byan angle larger than 90 deg and the switching behavior
shows a DLT dominant character, which means that thefield-like term can be suppressed by carefully designing
the current flowing scenario. As shown in Fig. 12(orange curve), when t is 15 nm, SOT magnetization
switching occurs at Jc = 4.6 × 104 A cm–2, which is thelowest value until now among those reported for SOT
magnetization switching. When t < 15 nm, suppressionof the FLT is not as effective in comparison with theHere, the field-like term consisting of τ� FL and 𝛕𝛕� Oe

39

Figure 10. SOT switching when J // [1� 10] and Hext = ±500 Oe for t = 13 nm (a), t = 15 nm (b) and t = 20 nm (c).

Figure 11. SOT switching when J // [110] and Hext = ±500 Oe for t = 13 nm (a), t = 15 nm (b) and t = 20 nm (c).

 By suppressing the field-like term contribution withusing an Oersted field, the SOT switching can beachieved with the lowest Jc of 4.6 × 104 A/cm2.
 The results provide us with guidance in selecting
appropriate materials and help in understanding themechanism of magnetization switching from the viewof the torque contribution, which will advance thedevelopment of memory technology with higher
efficiency and lower energy consumption.

Figure 12. Thickness t dependence of the criticalswitching current density Jc (orange curve) and theswitching power P (blue curve).

ACKNOWLEDGEMENTS
This work was partly supported by Grants-in-Aid for
Scientific Research by MEXT (No. 26249039, No.
17H04922, No. 16H02095, and 18H03860), CREST
Program of JST (JPMJCR1777), Spintronics Research
Network of Japan (Spin-RNJ), and China ScholarshipCouncil (No. 201706210086). Also, we are especiallythankful to the University of Tokyo Cryogenic ResearchCenter for SQUID measurement by MPMS.

case of t = 15 nm, and thus, Jc decreases with increasingt. Additionally, when t > 15 nm, HOe increases withincreasing t, which makes the suppression of the FLT
contribution excessively effective so that themagnetization switching barrier becomes larger, thusincreasing Jc. Furthermore, the switching power P =Ic2R shows the lowest value in the (Ga,Mn)As thin filmwith t = 15 nm, as shown in Fig. 12 (blue curve), making
further elimination of the heating effect and reduction of
the energy consumption possible. Here, Ic is the criticalswitching current, and R is the direct current resistanceof (Ga,Mn)As. Therefore, by carefully adjusting HOe,
we can obtain ultra-efficient SOT magnetization
reversal with ultra-low energy consumption.

(文責：姜淼(Jiang Miao), 田中雅明(Masaaki Tanaka))
[1]
[2]
[3]
[4]
[5]
[6]

9. Summary
 SOT switching can be achieved in a single-crystalline
ferromagnet with a large spin polarization, the intrinsic
bulk inversion asymmetry, and the strong spin-orbit
interactions, which is the first time to achieve a fullmagnetization reversal in a perpendicularly
magnetized ferromagnetic single layer.

L. Liu et al., Phys. Rev. Lett. 109, 096602 (2012).
L. Liu et al., Science 336, 555 (2012).
I. M. Miron et al., Nature 476, 189 (2011).
S. Fukami et al., Nature Nanotech. 11, 621 (2016)
M. Jiang et al., Nature Commun. 10, 2590 (2019).
M. Jiang et al., Nature Electron. 3, 751 (2020).

Publications in FY2020 （2020 年度発表論文）[1] Takahito Takeda, Masahiro Suzuki, Le Duc Anh,
Nguyen Thanh Tu, Thorsten Schmitt, Satoshi
Yoshida, Masato Sakano, Kyoko Ishizaka,

40

[2]

[3]

[4]

[5]

[6]

[7]

[8]

[9]

ferromagnetic oxide", Nature Communications 11,
pp.4969/1–12(2020).
DOI: 10.1038/s41467020-18646-8[10] Miao Jiang, Hirokatsu Asahara, Shoichi Sato,
Shinobu Ohya, and Masaaki Tanaka, "Artificial
suppression of the field-like term and ultraefficient magnetisation switching in a spin-orbit
ferromagnet", Nature Electronics 3, pp.751–756(2020). DOI: 10.1038/s41928-020-00500-w[11] Yukiharu Takeda, Shinobu Ohya, Pham Nam Hai,
Masaki Kobayashi, Yuji Saitoh, Hiroshi Yamagami,
Masaaki Tanaka, and Atsushi Fujimori, "Direct
observation of the magnetic ordering process in the
ferromagnetic semiconductor Ga1-xMnxAs via soft
x-ray magnetic circular dichroism", J. Appl. Phys.
128,pp.213902/1–11(2020).
DOI:
10.1063/5.0031605 This paper was selected as
Editor's Pick, Featured Article, and Scilight.
[12] Takahito Takeda, Shoya Sakamoto, Kohsei Araki,
Yuita Fujisawa, Le Duc Anh, Nguyen Thanh Tu,
Yukiharu Takeda, Shin-ichi Fujimori, Atsushi
Fujimori, Masaaki Tanaka, and Masaki Kobayashi,"Evolution of Fe-3d impurity band state as theorigin of high Curie temperature in p-type
ferromagnetic semiconductor (Ga,Fe)Sb", Phys.
Rev. B 102, 245203/1–8 (2020).
DOI:
10.1103/PhysRevB.102.245203[13] Masaaki Tanaka (invited review paper), "Recent
Progress in Ferromagnetic Semiconductors andSpintronics Devices", Jpn. J. Appl. Phys. 60,
pp.010101/1–15 (2021). DOI: 10.35848/13474065/abcadc[14] Shingo Kaneta-Takada, Yuki K. Wakabayashi,
Yoshiharu Krockenberger, Shinobu Ohya, Masaaki
Tanaka, Yoshitaka Taniyasu, and Hideki
Yamamoto,"Thickness-dependent
quantumtransport of Weyl fermions in ultra-high-quality
SrRuO3 films", Appl. Phys. Lett. 118,
pp.092408/1–6 (2021). DOI: 10.1063/5.0036837[15] Masaki Kobayashi, Le Duc Anh, Jan Minár,
Walayat Khan, Stephan Borek, Pham Nam Hai,
Yoshihisa Harada, Thorsten Schmitt, Masaharu
Oshima, Atsushi Fujimori, Masaaki Tanaka, andVladimir N. Strocov, "Minority-Spin Impurity
Band in n-Type (In,Fe)As: A Materials Perspective
for Ferromagnetic Semiconductors" Phys. Rev. B
103,
pp.115111/1–10(2021).
DOI:
10.1103/PhysRevB.103.115111[16] Yuki K. Wakabayashi, Shingo Kaneta-Takada,
Yoshiharu Krockenberger, Kosuke Takiguchi,
Shinobu Ohya, Masaaki Tanaka, Yoshitaka
Taniyasu, and Hideki Yamamoto, "Structural andtransport properties of highly Ru-deficient
SrRu0.7O3 thin films prepared by molecular beam
epitaxy: comparison with stoichiometric SrRuO3",
AIP Advances 11, pp.035226/1–7 (2021). DOI:
10.1063/5.0044272

Yukiharu Takeda, Shin-ichi Fujimori, Munetoshi
Seki, Hitoshi Tabata, Atsushi Fujimori, Vladimir N.
Strocov, Masaaki Tanaka, and Masaki Kobayashi,"Hybridization between the ligand p band and Fe3d orbitals in the p-type ferromagnetic
semiconductor (Ga,Fe)Sb", Phys. Rev. B 101,
pp.155142/1–7(2020).
DOI:
10.1103/PhysRevB.101.155142
Pham Nam Hai, Munehiko Yoshida, Akihide
Nagamine, and Masaaki Tanaka, "Inhomogeneityinduced high temperature ferromagnetism in ntype ferromagnetic semiconductor (In,Fe)As
grown on vicinal GaAs substrates", Jpn. J. Appl.
Phys. 59, pp.063002/1–8 (2020).
DOI:
10.35848/1347-4065/ab9401
Shoichi Sato, Masaaki Tanaka, and Ryosho
Nakane, "Spin transport in Si-based spin metaloxide-semiconductor field-effect transistors: Spindrift effect in the inversion channel and spin
relaxation in the n +-Si source/drain regions", Phys.
Rev. B 102, pp.035305/1–14 (2020). DOI:
10.1103/PhysRevB.102.035305
Le Duc Anh, Taiki Hayakawa, Kohei Okamoto,Nguyen Thanh Tu, and Masaaki Tanaka,"Transport and magnetic properties of co-doped
ferromagnetic semiconductor (In,Fe,Mn)As", Appl.
Phys. Express 13, pp.083005/1–5 (2020). DOI:
10.35848/1882-0786/aba4d9
Ryota Suzuki, Yuriko Tadano, Masaaki Tanaka,andShinobu
Ohya,"Largetunnelmagnetoresistance in a fully epitaxial doublebarrier magnetic tunnel junction of Fe/ MgO/ Fe/
γ-Al2O3/ Nb-doped SrTiO3", AIP Advances 10,
pp.085115/1–5 (2020). DOI: 10.1063/5.0002536
Ryosho Nakane, Shoichi Sato, and Masaaki
Tanaka, "Enhancement of Room-Temperature
Effective Spin Diffusion Length in a Si-based Spin
MOSFET with an Inversion Channel", IEEE
Journal of the Electron Devices Society 8, pp.807–
812 (2020). DOI: 10.1109/JEDS.2020.2993705
Kengo Takase, Le Duc Anh, Kosuke Takiguchi,
and Masaaki Tanaka, "Current-in-plane spin-valve
magnetoresistanceinferromagnetic
semiconductor (Ga,Fe)Sb heterostructures withhigh Curie temperature", Appl. Phys. Lett. 117,
pp.092402/1–5 (2020). DOI: 10.1063/5.0015358
Karumuri Sriharsha, Le Duc Anh, Yuji Shimada,
Takuji Takahashi, and Masaaki Tanaka, "Growthand characterization of ferromagnetic Fe-doped
GaSb quantum dots with high Curie temperature",
APL Materials 8, pp.091107/1–7 (2020). DOI:
10.1063/5.0017938
Kosuke Takiguchi, Yuki K. Wakabayashi, Hiroshi
Irie, Yoshiharu Krockenberger, Takuma Otsuka,
Hiroshi Sawada, Masaaki Tanaka, Yoshitaka
Taniyasu and Hideki Yamamoto, "Quantum
transport evidence of Weyl fermions in an epitaxial

41

● 工学系研究科電気系工学専攻 田中・田畑・高木・竹中・関・大矢研究室
半導体・酸化物ヘテロ構造を利用した機能性素子の開拓

至っていない。例えば、文献[1]では 7 K の低温で

1. 背景・目的
近年、スピン流と電流との相互変換現象が様々

最大−6.4 nm におよぶ巨大な λIEE が観測されているな物質で報告されており、これらの効果を応用す

一方、文献[2,3]では，室温から温度を下げるにつることにより、スピン軌道トルク磁気ランダムア

れて変換信号は減少し、100～200 K で消失してしクセスメモリ(SOT-MRAM)を含めた次世代の高速まうと報告されている。このように、全く異なる

スピントロニクスデバイスにおいて、大幅に消費結果が得られている理由は、現時点では明らかで電力が低減できるものと期待されている。スピンはないが、我々は、スピン流の非弾性輸送の大き

流電流変換は、スピン軌道相互作用の大きな特にさが試料の作製方法によって異なっているのでは重金属中で起こることが良く知られているが、最ないかと推測している。非弾性輸送が支配的で散近の研究では、Ag/Bi、Fe/Ge、Ag/α-Sn などの様々乱等による外因性のスピン流電流変換が起こってな異種物質間の界面でも起こることが分かっていいる場合は、特に低温で変換信号が減少すると予る。このような界面で誘起されるスピン流電流変測されている。これは、試料の結晶品質に関係し換のことを、逆 Edelstein 効果（IEE）と呼んでいていると考えられるが、これまでの LAO/STO にる。物質の界面では、空間反転対称性の破れによおけるスピン流電流変換の研究では，強磁性層とり、Rashba 型のスピン軌道相互作用と呼ばれる相して、スパッタで成膜されたアモルファスまたは

対論効果が誘起され、それによりフェルミ面がス多結晶の強磁性膜が用いられており，特に強磁性

ピン分裂し、IEE が誘起される。IEE の変換効率を層と LAO の界面で強いスピン散乱が生じている表すパラメータとして逆 Edelstein 長 λIEE が用いら可能性がある。

れる。これは「生成された２次元電流密度(A/m)」

本研究 4では，LAO/STO 系で外因性ではない真／「注入したスピン流密度(A/m2)」で定義され、性の IEE を誘起し、その本来の性質を理解すべく、長さの次元を持つ。

分子線エピタキシー法を用いて、オールエピタキ

絶縁体 であるペロブ スカイト 酸化 物 LaAlO3

シャル単結晶からなる La0.67Sr0.33MnO3 (LSMO)/(LAO)と SrTiO3 (STO)の界面に、2 次元電子ガス

LAO/STO ヘテロ構造を作製した。LSMO は強相関

(2DEG)が形成されることは良く知られている。最のハーフメタリック強磁性酸化物であり、STO と近この界面で、巨大な IEE が観測されるようにの格子不整合が 0.8%と小さく、STO 上にエピタキなってきた。LAO/STO 界面においては強い Rashba

シャル成長することができる。LSMO は、
LAO/STO型のスピン軌道相互作用が存在しており、ゲート

界面での効率的なスピン注入と真性 IEE を実現す

電圧でキャリア濃度を変調できる。そのため、こる上で理想的な材料であると言える。

の系は、ゲートで制御可能な効率的なスピン流電
しかし、これまで、LAO/STO では、研究機関によっ

２．実験結果本研究では、TiO2 終端面処理を施した SrTiO3て異なる一貫性のない様々な測定結果が報告され(001)基板上に La0.67Sr0.33MnO3 (30 unit cell (u.c.)＝ており、この本質的なメカニズムの理解にはまだ12 nm）/La1–δAl1+δO3 (2 u.c.＝0.8 nm)ヘテロ構造を

流変換を実現でき、非常に魅力的な系だと言える。

42

成長した[Fig. 1(a)]。
成長には、K セルを用いて La，

共鳴(FMR)条件下において LSMO から LAO/STO

Sr，Mn，Al のフラックスを供給し、１層ごとに界面に注入されたスピン流は、外側と内側のフェルミ面を逆方向に動かし、[11� 0] (// x)方向の電子

シャッターを開閉して化学量論比を制御する方式を用いた。LAO および LSMO 層は、酸素（80%）とオゾン（20%）の混合ガスによる 2×10–4 Pa の雰の流れを発生させる。この効果により、 [11� 0]方向の試料端に配置された電極間に起電力が発生す

る[Fig. 1(a)]。この起電力には、異常ホール効果や囲気下で 730℃にて成長した。LAO/STO 上に金属
キャップ層がある場合、LAO の厚さが 2 u.c.以上

プレーナーホール効果など、マイクロ波の電界にあれば、LAO/STO 界面に 2DEG が形成されること

よって誘起される LSMO 単膜中で発生する信号もが知られている。Fig. 1(b)に示すように、単純な放含まれているため、IEE の信号とは分離する必要

物線状のバンド構造を仮定して、Rashba 効果にがある。そのため、2DEG を有する LSMO/LAO/STO

よってそれが分裂している場合を考える。強磁性

試 料 （ 試 料 A ） と 、 2DEG が 存 在 し な い
LSMO/LAO/STO 試料（試 料 B）を成長した。
LAO/STO の MBE 成長に関する過去の研究で示されているように，2DEG は、La1–δAl1+δO3 の La とAl の組成比 c = (1–δ)/(1+δ)が 0.97±0.03 以下の場合にのみ形成される。試料 A、B では c をそれぞれ
83%、101%とした。IEE は試料 A でのみ観測されるため，試料 A と B の結果を比較することにより、
IEE に起因した信号成分を抽出することができる。
Fig. 1(c)に示した試料 A (LSMO/LAO/STO)の走査
型透過電子顕微鏡(STEM)像では，すべての層が単結晶であり，それらが STO 基板上にコヒーレントに成長していることが分かる。また、試料表面にFIG. 1. (a) Schematic illustration of the(001)-oriented full-epitaxial multilayer structure of
LSMO/LAO grown on an STO (001) substrate. The
sample size is 2×1 mm. In the electron-spin-resonance system, a radio-frequency magnetic field hrf was applied along the [11� 0] (// x)
direction of the sample. The static magnetic fieldμ0H was applied along the [110] (y) axis. Here, M
represents the magnetization of LSMO. (b) Principleof spin-to-charge conversion via the inverse Edelstein effect; the spin current injected into the
LAO/STO interface moves the outer and inner Fermi
circles, generating a charge current in the x direction.
Here, the dotted and solid lines are the original Fermi circles and the ones after a spin current is injected, respectively. (c) Scanning-transmission-electron
microscope-lattice image of the LSMO (30 u.c.)/
LAO (2 u.c.)/ STO heterostructure (sample A) projected along the [010] axis. (d) Atomic-force-microscope image of the surface of sample
A, in which atomic steps are observed [S. Ohyaet al., Phys. Rev. Res. 2, 012014 (R) (2020)].

は単原子ステップが観測され，原子レベルで平坦であることも確認できる[Fig. 1(d)]。起電力は，原子ステップのエッジにほぼ沿った方向に対して測定した。
（ちなみに、LAO/STO では、この方位での移動度が最も高い）［図 1(a)参照］。なお、LSMO
層のキュリー温度は室温以上である［図 2(a)］。
c = 83%と 101%の試料のうち、c = 83%の試料にのみ 2DEG が形成されていることを確認するために，c = 83%の参照試料（参照試料 A） La1–δAl1+δO3(8 u.c. = 3.2 nm)/STO と、c = 101%の参照試料（参照試料 B）を，それぞれ試料 A，B と同じ成長条
件で成長し、それらの伝導特性を測定した。予想通り、Fig. 2(b)に示すように、参照試料 A（c = 83%）
は 2DEG の存在を示す金属的な挙動を示し、参照
試料 B（c =101%）は絶縁的な挙動を示した。ホー
ル測定により、2DEG のシートキャリア密度 ns は43

2.1×1014 cm–2、移動度 μ は 20 K で 3.7×103 cm2V–1s– 1

Fig. 3(a)と(b)に示すように、すべての測定温度にと見積もられた[Fig. 2(c)]。Fig. 2(d)に示すように、

おいて、強磁性共鳴(FMR)磁場で起電力のピーク

試料 A は参照試料 A と同様の金属的な挙動を示し、が得られた。従って、測定された起電力(EMF)は

試料 B は、STO 上に成長した単一の LSMO 層とほFMR によって誘起されていると言える。IEE は、

ぼ同じシート抵抗の温度依存性を示した。これら

EMF のシグナルのうち、共鳴磁場を中心としたとの結果から、試料 A にのみ 2DEG が存在すること

きの対称成分 Vs に含まれることが知られている。

が分かる。

そこで、EMF–H 曲線から Vs – H 成分を抽出し、シート電流密度 𝑗𝑗cA =Vs/(wR) を算出した。ここで、

電子スピン共鳴装置を用いて，マイクロ波周波数を 9.1 GHz に設定してスピンポンピング測定を

R は抵抗［Fig. 2(d)参照］、w は試料幅（1 mm）で行った。試料を 2×1 mm の大きさに切り出し、ある。Fig. 3(c)では、温度の低下とともに 𝑗𝑗cA が急

1.5 mm 離れた試料の両端の電極に金線を接続し、激に増加していることがわかる。

試料をキャビティ―の中心に置いた。測定は、このデータから、異常ホール効果等の LSMO にLSMO の磁化容易軸に相当する[110](y)方向に沿っ流れる電流によって生じる成分を分離するために、て静磁場 μ0H を印加して行った。一方、マイクロ波磁場 hrf は、[11� 0]方向に沿って印加した。マイ

試料 B で得られたシート電流密度𝑗𝑗cB を 𝑗𝑗cA から差し引くことで、純粋に IEE により誘起されたと考えられるシート電流密度 𝑗𝑗c2D を算出した。

クロ波の出力パワーは 30 mW に設定した。

FIG. 2. (a) Temperature dependence of the magnetization of LSMO (30 u.c.)/ LAO (2 u.c.)/ STO (sample A). (b) Temperature dependence of the sheet
resistance of the reference samples of LAO (8 u.c.)/
STO with the ratio c of La to Al of 83% (sample
ref-A) and 101% (sample ref-B). (c) Temperaturedependences of the mobility and the carrier density
measured for sample ref-A (c = 83%). (d) Temperature dependence of the sheet resistance of the LSMO
(30 u.c.)/ LAO(2 u.c.)/ STO samples with a 2DEG
(sample A, c = 83%) and without a 2DEG (sample
B, c = 101 %). The dotted curve is the sheet resistance reported for LSMO/STO, which is reproduced from Ref. [1] assuming the film thickness tobe the same as that of our LSMO layer. [S. Ohyaet al., Phys. Rev. Res. 2, 012014 (R) (2020)]

FIG. 3. (a)–(c) Magnetic-field µ0H dependences ofthe microwave absorption derivative (a), EMF (b),and 𝑗𝑗cA . (c) measured for sample A(LSMO/LAO/STO with a 2DEG) at various temperatures. The used microwave power is 30 mW. [S.
Ohya et al., Phys. Rev. Res. 2, 012014 (R) (2020).]44

Fig. 4(a)に示すように、特に低温では 𝑗𝑗cA が 𝑗𝑗cB よ以上の手順で、λIEE (＝𝑗𝑗c2D /𝑗𝑗s ）の温度依存性

りもはるかに大きく、𝑗𝑗cA はほとんど IEE に起因し［Fig. 4(b)の赤丸］を求めたところ、λIEE は温度の低下とともに急激に増加し、20 K で最大+6.7 nmていると言える。

試料 A のスピン流密度 js を以下の方法で求めた。

𝑗𝑗𝑠𝑠 =

𝑔𝑔↑↓ 𝛾𝛾2 (𝜇𝜇0 ℎrf )2 ℏ�4𝜋𝜋𝑀𝑀𝑠𝑠 𝛾𝛾+ �(4𝜋𝜋𝑀𝑀𝑠𝑠 𝛾𝛾)2 +4𝜔𝜔2 � 2𝑒𝑒�ℏ�
2 [(4𝜋𝜋𝑀𝑀 𝛾𝛾)2 +4𝜔𝜔2 ]8𝜋𝜋𝛼𝛼A𝑠𝑠

れまでに報告された値の中では最大である。

(1)

以下に示すように、本研究で得られた λIEE の温ここで、ℏ はディラック定数、ω はマイクロ波の度依存性は、バンド構造計算を用いて定量的に再角周波数、e は電気素量、hrf はマイクロ波磁場、γ

現できることが分かった。LAO/STO 界面におけるは LSMO の磁気回転比、αA はギルバートダンピン

バンド構造の計算には、Ti の 6 つの 3d-t2g 軌道（dxy,グ定数、Ms は LSMO の飽和磁化である。g↑↓は、dyz, dzx 軌道のアップスピンとダウンスピン成分）

次式で与えられるミキシングコンダクタンスの実を用いて、原子のスピン軌道結合と軌道間最近接部である。
𝑔𝑔↑↓ =

4π𝑀𝑀𝑠𝑠 𝑑𝑑LSMO (𝛼𝛼A −𝛼𝛼i )ℏ𝛾𝛾𝜇𝜇0に達した。この値は、LAO/STO の IEE としてはこ

ホッピングを考慮した有効質量ハミルトニアンに(2)より計算した。

ここで，dLSMO は LSMO の厚さ(12 nm)、αi はスピン参照試料 A で得られた ns の値［Fig. 2(c)参照］

流が発生していない状態における LSMO がもつ本とバンド計算から得られたキャリア密度を比較し来のギルバートダンピング定数である。試料 A でて，フェルミレベル EF の位置を各温度に対して決は、LSMO でスピン流が発生しているため、αA はめた。ボルツマン方程式から、フェルミ面 SFn に

αi よりも大きい。αA と αi は次の式で得られる。

ついて、2 次元電流密度 𝑗𝑗c 𝑛𝑛 と非平衡スピン密度√3 𝑔𝑔𝜇𝜇 1ℏ𝛼𝛼𝜉𝜉 = 2 2𝜋𝜋𝜋𝜋B Δ𝑊𝑊𝜉𝜉(𝜉𝜉 = A, i)

𝛿𝛿𝛿𝛿

(3)

ここで、 f はマイクロ波の周波数、μB はボーア磁

FS𝑛𝑛

FS

は、以下のように表される。
FS

𝑗𝑗c 𝑛𝑛 =子、g は有効 g 因子（LSMO の場合は 1.95）である。ΔWA と ΔWi は、それぞれ試料 A と LSMO 本𝛿𝛿𝛿𝛿 FS𝑛𝑛 =来の（スピン流がないときの）の FMR スペクトル

FS𝑛𝑛
𝑒𝑒 2
�
𝐹𝐹𝑥𝑥 (𝐤𝐤) d𝑆𝑆F ,4𝜋𝜋 2 ℏ

FS𝑛𝑛𝑒𝑒
�𝑆𝑆𝑦𝑦 (𝐤𝐤) d𝑆𝑆F ,4𝜋𝜋 2 ℏ

(4)

ここで、k は波数ベクトル、e は自由電子の電荷、線幅の実験値である。αi の値としては LSMO で報ħ はディラック定数、dSF はフェルミ面の無限小の告されている中で最も小さな値である 1.57×10–3 を

面積（＝2 次元系では長さ）である。ここで、Fx(k)用いた[5]。

と Sy(k)は次のように定義される。
𝐹𝐹𝑥𝑥 (𝐤𝐤) = 𝐹𝐹sgn �𝑆𝑆𝑦𝑦 (𝐤𝐤)� 𝜏𝜏(𝐤𝐤)𝑣𝑣𝑥𝑥 (𝐤𝐤)𝑆𝑆𝑦𝑦 (𝐤𝐤) = 𝐹𝐹𝐹𝐹(𝐤𝐤)𝜎𝜎𝑦𝑦 (𝐤𝐤)𝑣𝑣𝑥𝑥 (𝐤𝐤),|𝐯𝐯(𝐤𝐤)|𝑣𝑣𝑥𝑥 (𝐤𝐤)|𝐯𝐯(𝐤𝐤)|(5)

ここで、F は各電子状態に印加される有効電界の絶対値、vx(k)は群速度 v(k)の x 方向成分である。
また、
緩和時間 τ(k)は |k| に比例すると仮定した。
𝑗𝑗c2D、全非平衡スピン密度 𝛿𝛿𝛿𝛿、λIEE は次のように表FIG. 4. (a) Comparison between 𝑗𝑗cA (with a 2DEG)
and 𝑗𝑗cB (without a 2DEG) as a function oftemperature. (b) Temperature dependences ofexperimental λIEE and predicted λIEE for the atomic
spin-orbit splitting energy ΔASO = 4, 5, and 6 meV.
[S. Ohya et al., Phys. Rev. Res. 2, 012014 (R)(2020)].

される。

𝑗𝑗c2D = � 𝑗𝑗cFS𝑛𝑛 , 𝛿𝛿𝛿𝛿 = ��𝛿𝛿𝛿𝛿 FS𝑛𝑛 �,

𝜆𝜆IEE =

45

𝑛𝑛
2D
𝑗𝑗c

𝑗𝑗s

=

𝜏𝜏 𝑗𝑗c2D

𝑒𝑒 𝛿𝛿𝛿𝛿

.

𝑛𝑛

(6)

式(4)–(6)の導出と同様の方法で、図 2(d)に示す化物系で観測された超低消費電力による磁化回転

試料 A のシート抵抗のデータから、緩和時間 τ を現象の観測、FeOy/SrTiO3 界面における高移動度 P

𝑗𝑗c2D /𝛿𝛿𝛿𝛿

の型伝導の実現などのテーマを含めて、米国物理学

値と τ を用いて、各温度における λIEE の値を理論会や SPIE Nanoscience + Engineering などの国際学的に導出した［Fig. 4(b)の点線の曲線］。得られた

会や国内学会での招待講演や基調講演（予定）をλIEE は、λIEE の実験値と同様に、温度が下がるにつ行っている 10 –15。なお、上記の酸化物関連のテーれて増加していることが分かる。計算結果は実験

マは、田畑仁先生および関宗俊先生との共同研究

結果を良く説明できており、本研究で得られた λIEE

成果である。田畑・関研究室の成果としては、可がバンド構造に起因した真性の IEE に由来してい視光・紫外光駆動型水分解のための二次元超格子

ることを明らかにすることができた。

を用いた InFeO3 光電極の実現 16、Y3Fe5O12 薄膜に求めることができる。計算で得られた

LAO/STO における IEE の過去の観測例と我々のおけるトポグラフィカル摂動によるスピン波の変結果を比較すると、LAO の厚さが 2 u.c.と薄いこ

調 17、Co および Si 置換ガーネットフェライト薄とと、我々のサンプルが単結晶であることが、外膜の高温におけるスピンクラスターガラス 18、パ

因性効果を抑制し、大きな真性の IEE を得るため

ルスレーザー堆積法で作製した磁性体に重要であったと考えられる。我々のバンド計算

CoGa0.8Mn1.2O4 薄膜の自己組織化ナノ構造 19 など

から、EF の位置をバンドの交点である Lifshitz 点の論文成果などが挙げられ、さらに、機能性金属付近に調整することができれば、λIEE が劇的に向上

酸化物薄膜およびナノ粒子の結晶構造を極限制御することが示唆される。また、λIEE を大きくするにして実現した非侵入型超高感度センサーの開発 20、は τ を大きくすることが重要である。本結果は、ニューロモルフィックデバイスに向けたスピンゆ高い移動度を持つ単結晶の二次元系が、効率的ならぎ素子 21に関する基調講演や、レーザー分子線

スピン流電流変換を実現する上で、非常に有望でエピタキシー法によるナノバイオデバイス創製 22あることを示している。

に関する招待講演などを行っている。高木・竹中研究室では、InAs-on-insulator nMOSFET における

３．その他の成果
低温科学研究センター304B 室は、電気系工学専

チャネル膜厚のスケーリングと(111)面方位の組み攻の６研究室で共同で利用させて頂いており、上関する招待講演や、多数の学会発表を行っている。

記に述べたテーマ以外にも各研究室で様々な成果（文責：大矢 忍）

合わせによるサブバンドエンジニアリング 23–25にが得られている。田中・大矢研究室の成果として
は、強磁性半導体 GaMnAs 単層におけるスピン軌＜参考文献・外部成果報告等＞

道相互作用を用いた世界最小電流密度でのスピン

E. Lesne et al., Nat. Mater. 15, 1261 (2016).
Q. Song et al., Sci. Adv. 3, e1602312 (2017).
3 Y. Wang, R. Ramaswamy, M. Motapothula, K. Narayanapillai, D. Zhu, J. Yu, T. Venkatesan, and H.
Yang, Nano Lett. 17, 7659 (2017).
4 S. Ohya, D. Araki, L. D. Anh, S. Kaneta, M. Seki, H.
Tabata, and M. Tanaka, Phys. Rev. Res. 2, 012014(R) (2020).
5 G. Y. Luo, M. Belmeguenai, Y. Roussigné, C. R.
Chang, J. G. Lin, and S. M. Chérif, AIP Adv. 5,097148 (2015).
6 M. Jiang, H. Asahara, S. Sato, S. Ohya, and M.
Tanaka, Nature Electronics 3, 751–756 (2020).
1

軌道トルク磁化反転 6、フルエピタキシャル二重障

2

壁磁気トンネル接合 Fe/MgO/Fe/γ-Al2O3/Nb-doped
SrTiO3 における大きなトンネル磁気抵抗効果 7、ホイスラー合金 Co2FeAl0.5Si0.5/n-Ge ヘテロ構造における原子の層間拡散によるスピンホール角の増大現象の観測 8、強磁性半導体 Ga1−xMnxAs における
軟 X 線磁気円二色性を用いた磁気オーダー過程の直接観測 9などが挙げられる。また、最近の強磁性
半導体におけるスピン軌道トルク磁化反転や、酸46

R. Suzuki, Y. Tadano, M. Tanaka, and S. Ohya, AIP
Adv. 10, 085115 (2020).
8
S. Kaneta, M. Yamada, S. Sato, S. Arai, L. D. Anh, K.
Hamaya, and S. Ohya, Phys. Rev. Applied 14,
024096 (2020).
9
Y. Takeda, M. Kobayashi, Y. Saitoh, H. Yamagami,
A. Fujimori, S. Ohya, P. N. Hai, and M. Tanaka, J.
Appl. Phys. 128, 213902 (2020), selected as Featured Article.
10（招待講演）S. Ohya, L. D. Anh, S. Kaneta, M.
Tokunaga, M. Seki, H. Tabata, and M. Tanaka, The
6th International Conference of Computational
Methods in Sciences and Engineering (ICCMSE2020), “Realization of a high-mobility
two-dimensional hole gas at an FeOy/SrTiO3 interface”, Galaxy Hotel Iraklio (virtual), Heraklion,
Crete, Greece, 2020 年 5 月 3 日.
11 （招待講演）大矢忍、Le Duc Anh、金田真悟、
荒井勝真、徳永将史、関宗俊、田畑仁、田中雅明, "オールエピタキシャル単結晶ヘテロ接合を用いた新スピン機能創成", 日本物理学会,
12pD1-4, オンライン, 2021 年 3 月 12 日.
12 （招待講演）L. D. Anh, T. Yamashita, N. Okamoto,H. Yamasaki, D. Araki, M. Seki, H. Tabata, M.
Tanaka, and S. Ohya, "New functionalities at oxideinterfaces: Ultralow-power magnetization switchingbyorbitalselectionandhigh-mobility
two-dimensional hole/electron transport", American
Physical Society March Meeting 2021, E35.00001,
Online, 2021 年 3 月 16 日.
13（招待講演予定）S. Ohya, L. D. Anh, T. J. Wijaya, S.
Kaneta-Takada, M. Tokunaga, M. Seki, H. Tabata,and M. Tanaka, QUantum Oxide Research Online
Meeting(QUOROM-4),“Observationofhigh-mobility two-dimensional hole gas at the
FeOy/SrTiO3 interface and its applications”, online,
2021 年 6 月 24 日.
14（招待講演予定）S. Ohya, M. Jiang, H. Asahara, S.
Sato, and M. Tanaka, “Efficient spin-orbit-torquemagnetization switching in a spin-orbit ferromagnetic-semiconductor (Ga,Mn)As single layer”, SPIE
Nanoscience + Engineering Spintronics XIV,
OP111-54, Online, 2021 年 8 月 1–5 日.
15（基調講演予定）S. Ohya et al., The 7th Quantum
Science (QS) symposium, ICCMSE 2021 Computational Chemistry and Computational Physics, online,
72021 年 9 月.
B. Zhang, M. Seki, H. Zhou, J. Chen, and H. Tabata,
APL Materials, 8, 051107 (2020).
17
Md S. Sarker, H. Yamahara, and H. Tabata, AIP
Advances, 10, 015015 (2020).
18
H. Yamahara, M. Seki and H. Tabata, J. Mag. Mag.
Mater. 501, 166437 (2020).
19 J. Chen, M. Seki, Md. S. Shamim, H. Yamahara,and H. Tabata, J. Cryst. Growth 563, 126103(2021).
20 （基調講演）H. Tabata, “Ultimate control of thecrystal structure of functional metal oxide thin films
and nano-particles for non-invading and ultra-highsensitive sensors”, The 6th Conference of
BCA(Bangladesh Crystallographic Association),
2021 年 1 月 14–16 日, Web meeting.
21（基調講演）田畑仁、“ニューロモルフィック
デバイスに向けたスピンゆらぎ素子”、日本金属学会 2021 年春期第 168 回講演大会、2021 年
3 月 16–19 日, オンライン．
22 （招待講演）田畑仁、“レーザー分子線エピタ
キシー法によるナノバイオデバイス創製”、一般社団法人レーザー学会学術講演会第 41 回年次大会、2021 年 1 月 18–20 日、オンライン
23 （招待講演）K. Sumita, K. Toprasertpong, M.
Takenaka, and S. Takagi, “Subband engineering by
combination of channel thickness scaling and (111)
surfaceorientationin
InAs-on-insulator
nMOSFETs,” International Electron Devices Meeting (IEDM2020), 2.5, San Francisco, 13–18 December 2020.
24（招待講演）隅田圭, トープラサートポン カシ
ディット, 竹中充, 高木 信一, “チャネル薄膜化と (111) 面 方 位 の 組 み 合 わ せ に よ る
InAs-On-Insulator nMOSFET のサブバンド制御”,
電子情報通信学会 SDM 研究会／応用物理学会
シリコンテクノロジー分科会共催１月研究会（IEDM 特集），オンライン,, 2021 年 1 月 28 日.
25 （招待講演）隅田圭, カシディット
トープラ
サートポン, 竹中充, 高木信一, “チャネル薄膜化と面方位の組み合わせによる InAs On Insulator nMOSFET のサブバンド制御,” 電気学会
電子デバイス研究会，オンライン, 2021 年 3 月
3 日.
16

47

● 工学系研究科原子力国際専攻

高橋研究室

ガンマ線精密分光用超伝導転移端センサの重金属吸収体アレイ実装技
術の確立

1000 nm 程度）上に積膜された超伝導薄膜温度セン１．研究背景と目的
超伝導量子計測技術として、既存の高純度 Ge 半

サ上に重金属製放射線吸収体を搭載・接続した構造

導体検出器の分光精度を大きく凌駕する超伝導転移を持つ。この窒化シリコンメンブレンは超伝導薄膜温端センサ(TES：Transition Edge Sensor :TES)を多数集

度センサと外部の系との熱コンダクタンスを低減する

積した X 線・γ 線超エネルギー高分解能スペクトロメー

ことにより、放射線入射により生じたフォノンがすぐにタを開発し、超精密な核物質同定を可能とする分析

外部に流れ出ずに TES 内で熱化され充分に大きなシステムの開発を目指している。これが実現されれば、温度上昇を引き起こし、信号パルスを生成させること

核燃料取扱での作業員の絶対的な安全性確保を目が可能となる。

的とする肺モニタへの適用や高速炉内での長寿命核

これまでに本研究実施者は、スズやタンタル等の重種の変換過程を逐次、正確に把握できる核種分析が金属バルクから精密な切削加工技術を駆使して、0.5可能となり、廃棄物減容、革新炉開発に資するものと～1 mm 角、厚さが 0.3～0.5 mm の直方体状の γ 線期待される。

吸収体ブロックを作成し、これを 0.2～0.3 mm 角の超超伝導転移端センサ（TES）を適用した極低温マイ伝導イリジウム/金バイレイヤ温度センサ薄膜上の中クロカロリメータはＸ線や γ 線等の光子入射に伴う温度

央に 1 個の金バンプを介してわずかなエポキシを用

上昇を超伝導状態と常伝導状態の間の相転移領域

いて搭載・固定した γ 線検出用 TES の作成プロセス

における極めて急峻な温度抵抗変化を用いて高感度を開拓した。この金バンプを重金属製放射線吸収体に読みだすことで、入射光子のエネルギーを高精度搭載用のポスト（台座）として適用した γ 線 TES 素子に特定しうる検出器である。これまで TES は主にＸ線

構造は我々独自のアイデアであり[3]、国内外の他研

天文学での応用を目指した X 線エネルギースペクトロ

究グループで開発されている厚膜レジストやエポキシ

メータとして開発が進められ、特に 6 keV のＸ線に対を用いて吸収体接続用極小ポストを超伝導薄膜上にしては既存半導体検出器の理論的な到達限界より 50

作成し、その上に重金属製放射線吸収体を搭載する～100 倍程度優れた性能が達成され始めている[1]。

方式に比べて、金バンプポストの高い熱伝導特性に

我々は超伝導温度センサとして超伝導イリジウム

より吸収体が γ 線を吸収して生じた温度上昇を速やか(Ir)薄膜を適用した TES 開発研究を行い、6 keV の Xにロスなく超伝導温度センサ薄膜に伝達することが可線に対して 6.9 eV(FWHM)のエネルギー分解能を達能となり、エネルギー分光特性の向上および応答速成している[2]。本研究では、これまでの超伝導イリジ度の高速化に貢献していることが実証されている[4]。

ウム薄膜を用いた TES 開発の知見をベースとし、硬 X

本研究初期においては、この金バンプポストを超伝導線 γ 線に対して高い吸収効率を得るべく、超伝導薄薄膜上の中央に一つのみ配し、その上に重金属製放膜温度センサとスズやタンタル等の重金属バルクから

射線吸収体を搭載していた。これは、γ 線光子の重金

成る硬 X 線 γ 線吸収体を組み合わせたスペクトロメー

属製放射線吸収体内での吸収位置の生成パルスのタの開発を進めてきた。硬Ｘ線 γ 線検出用 TES 検出

信号形状への依存性を抑制するという点で優れてお器は、極薄い窒化シリコンメンブレン（厚さ 500～

り、高エネルギー分解能達成を可能としている。ただ48

し、重い重金属製放射線吸収体を 1 個の金バンプポ

金バンプの直下の Ir/Au 薄膜の超伝導転移温度は金ストで支えているゆえ、安定性、検出素子の耐久性とバンプと接しない Ir/Au 薄膜の領域の超伝導転移温いう点で難があった。さらに素子作成における重金属度と比べて低下することも考えられるため、検出素子

製放射線吸収体搭載行程において、金バンプポストの安定した動作状態が得られない可能性もある。

上に少量のエポキシ接着剤を塗布してその上に重金

そこで、本年度は金バンプ形成に用いる金ワイヤの属製放射線吸収体を搭載したのち、接着剤が乾固す

径や材質、およびバンプ形成時のボンディングマ

るまで、ピクセルの周囲からポストの高さに相当するス

シーンのパラメータの最適化やプロセスを見直し、最ペーサを重金属製放射線吸収体の下に挟み込んで適化した結果、図 1（右）に示す通り、200 μm 角の支えることが必要不可欠であり、接着剤乾固後、そのIr/Au 薄 膜 上 に 形成 される 金 バ ン プ ポ ス ト の 径がスペーサを引き抜かねばならず、ここで極薄い窒化シ

50 μm 程度に納まるくらいの小型化を達成すると共に、リコンメンブレンを破損するリスクが極めて高かった。

金バンプ上部の平坦化をも実現した。これによりポスト

それゆえ、一つのピクセルの周囲にスペーサの配置

上部の平坦面にガンマ線吸収体を搭載固定するためスペースが必要であること、またスペーサ引き抜き時のエポキシ（スタイキャスト）の塗布が確実に行えるようの素子破損リスクにより、複数のピクセルを並べたアレになり、さらに同一ピクセル内の４個のポストの高さのイ素子作成プロセスの複雑化と歩留まり率低下が避不均一性も排して、γ 線吸収体と金バンプポストとの連

けられず、我々が目標とする高密度かつ大規模なピ結を強固にすることに成功した。

クセルアレイ実現に向けて大きな障壁となっており、

この 1 ピクセルあたり 4 個の金バンプポスト上に重金属製放射線吸収体搭載構造と作成手法の改善

0.5 mm×0.5 mm×0.5 mm のスズのバルクからなる γ 線が急務であった。

吸収体を搭載固定した試作素子の写真を図 2 に示す。
この写真は素子のほぼ水平方向から横面を撮影した

２．γ 線吸収体の TES への実装手法の改善ものであり、γ 線吸収体を支える４個の小さな金バンプ

前年度において、超伝導薄膜温度センサ上でのγポストが確認できる。金バンプポストの個数増加に伴線吸収体の保持の安定性向上、さらには、超伝導薄い、従来の１個のポストで大きな γ 線吸収体を支える

膜温度センサと γ 線吸収体との間の高い熱伝導率を構造において γ 線吸収体の保持状態が傾いたり、脱実現するため、超伝導薄膜温度センサ上に作成する

落したりするような不具合の発生を大きく抑制すること

金バンプポストの個数を増加させる素子構造の検討、につながっている。

試作を始めた。図 1（左）に１ピクセルあたり金バンプ
ポスト４個に増加したプロトタイプ試作素子の写真を示す。250 μm 角の Ir/Au 超伝導薄膜温度センサ上に４個の金バンプポストが辛うじて搭載できているが、1個の金バンプポストの径が最大 100 μm 程度であり、超伝導薄膜温度センサのスペースに比べて金バンプの径が大きすぎてはみ出しそうな状況である。このような素子においてまず考えられる懸念は、金バンプポス
トの体積が大きく、金は本検出素子で想定される動作

図1

温度においては常伝導状態を維持するため、電子比を配した超伝導薄膜温度センサ（左）。改良後：

熱の寄与が大きくなり、検出器の熱容量を増大させ、50 μm 径の極小金バンプポスト 4 個を配した

TES の検出性能の著しい劣化を招くこととなる。しかも、Ir/Au 超伝導薄膜温度センサ（右）49

改良前：100 μm 径の金バンプポスト 4 個

この 4 個の極小金バンプポストで１個のスズ製 γ 線の電流変化は冷凍機のコールドステージにある TES

吸収体ブロックを支える最新の作成プロセスを投入し、近傍に搭載された dc-SQUID アレイを用いた電流増窒化シリコンメンブレン上に作成した TES ピクセルア

幅器により増幅されて読みだされる。なお室温に置かレイ素子を図 2（下）に示す。

れた 241Am 線源からの γ 線は希釈冷凍機デュワーのBe 窓、および冷凍機デュワー内の複数の熱輻射シー

３．スズ単結晶およびタンタル単結晶の γ 線吸収体をルド側面に開けられた小さな開口部（アルミマイラで用いた検出素子の開発

塞がれている）を通して、コールドステージ上の TES

図 2 で示したスズ製 γ 線吸収体を搭載した TES を、へ直接入射される。

GM コールドヘッド分離型寒剤フリー希釈冷凍機の検出素子を冷却したところ、230 mK 付近において241Am の

急峻な超伝導転移が確認されたが、これは本素子試

γ 線源を用いた γ 線入射応答評価実験を行った。TES

作において想定していた 120 mK 程度の超伝導転移は 10 mΩ のシャント抵抗と並列に接続し、疑似的な温度に比べて高い値となった。この理由については、

定電圧バイアスにより駆動され、γ 線入射に伴う TES

現在調査中であるが、本素子の Ir/Au 薄膜の成膜にコールドステージ上に取り付け、冷却およびおいて、300 mK 程度の高い超伝導転移温度が確認されており（バルクの Ir の超伝導転移温度は Ir 薄膜の特性が影響していることが示唆される。TES において高エネルギー分解能を達成するには、低い超伝導転移温度にて素子を動作させることが必要不可欠であるため、現在、Ir 薄膜成膜条件の最適化、また Au層の膜厚を増大させ、近接効果を高めることにより超伝導転移温度を低下させる等の対策を進めているところである。
図 3 にスズ単結晶の γ 線吸収体を搭載した TES により検出された 241Am 線源からの 59.5 keV の γ 線の
光電吸収イベントの応答波形を示す。応答波形において高い波高値が得られ、十分な S/N 比を達成でき

図2

Ir/Au 超伝導温度センサ薄膜上にて 4 個の金バンプポスト上にスズ製 γ 線吸収体を搭載したデバイスの顕微鏡写真。なお金バンプポス
トより下には、上の γ 線吸収体が素子の窒化シリコン層に反射した像が映り込んでいる（上）。

図3

スズ製 γ 線吸収体を実装した TES アレイ検出

スト上に搭載した TES による 241Am (59.5 keV)

素子の写真（下）の光電吸収イベントの応答波形

50

スズ製 γ 線吸収体を 4 個の極小金バンプポ

ていることが確認された。これより、金バンプポストの個数が増加したにもかかわらず、金バンプの小型化により検出素子の熱容量増大が十分に抑えられており、また、本検出素子の超伝導転移温度が比較的高い値に留まっていることを考慮すれば、良好な γ 線検出性能が得られているものと考えられる。今後、より詳
細な波形データ解析を進めて、単結晶の重金属 γ 線
吸収体の適用による検出素子の応答特性の特異性の評価、４個の金バンプポスト導入による γ 線吸収体の保持安定性が検出素子のノイズ特性に及ぼす影響等についてさらに精査していく予定である。
（文責：大野 雅史）[1] S. R. Bandler et al., “Performance of TES
X-ray Microcalorimeters with a Novel
Absorber Design”, Journal of Low
Temperature Physics, Volume 151, Issue 1–
2, pp 400–405 (2008).
[2] Y. Kunieda et al., “Microscopic observationof operating Ir/Au-TES microcalorimeter by
low-temperature scanning synchrotron
microscopy”, Nuclear Instruments andMethods in Physics Research Section A
Accelerators Spectrometers Detectors andAssociated Equipment 520(1): 267–269(2004).
[3] M. Ohno et al., “Superconducting
Transition Edge Sensor for Gamma-ray
Spectroscopy”, IEICE TRANSACTIONSELECTRONICS, Vol. E100.C, No. 3, 283–
290 (Invited paper) (2017)[4] S. Hatakeyama, et al. “Development ofHard X-Ray and Gamma-Ray Spectrometer
Using Superconducting Transition Edge
Sensor”, IEEE Trans. Appl. Supercond., 23,
3, 2100804 (2013).

51

低温科学研究センター

各部門報告

研究開発部門

研究実績報告島野研究室
島野研究室では、レーザー光を用いて固体中の電子の集団に創発する量子現象の探求、新たな素励起（粒子）の探索、未知の量子相の探求に取り組んでいる。光を用いた固体中のマクロな量子状態の操作、光によるマクロ量子状態の創発を目標として、可視光の超短光パルスからテラヘルツ波と呼ばれる波長

0.3 mm 程度の電磁波パルス領域にわたる広いエネルギー範囲の先端光源開発、非線形レーザー分光法、
超高速分光法などの観測技術の開発を並行して進めている。本年度は、以下に挙げる研究を進めた。

超伝導体

銅酸化物高温超伝導体 YBa2 Cu3 Oy (YBCO) に対

銅酸化物高温超伝導体の光励起非平衡状態

して高強度の光を照射すると、Tc 以上で THz 周波
数帯の c 軸光学伝導度の虚部 σ2 (ω) が過渡的に増ヒッグスモードは超伝導秩序変数の振幅の振動

大する様子が観測され、光誘起超伝導と解釈されに対応する集団励起であり、その観測は超伝導秩た。しかし、σ2 (ω) の増大は超伝導成分か準粒子序を高い時間分解能で光学的に検出する新しい手

励起によるドルーデ成分なのかを区別することが法として注目されている。特に銅酸化物高温超伝

できず、その解釈は定まっていない。さらに、過導体においては、電荷密度波や電荷・スピンスト

渡的な σ2 (ω) の増大は数ピコ秒程度で緩和してしライプなどの超伝導と競合する秩序相の存在が明まうことから、抵抗測定や磁化率測定といった手らかとなってきており、ヒッグスモードは超伝導法では観測することができないという実験上の課とそれら多重秩序相の関係を調べるプローブとな題があった。今回我々は、不足ドープ YBCO に対りうる。さらに、近年では多重秩序相などの光制

し高強度の近赤外光を照射し、誘起された非平衡

御による超伝導コヒーレンスの発現や増強が模索

ダイナミクスを THz 周波数帯の c 軸反射率変化をされており、ヒッグスモードの観測はこれら非平通して測定した。Tc 以上において、THz 周波数帯

衡超伝導を解明する大きな手がかりになることがの光学伝導度の虚部 σ2 (ω) の過渡的な増大を観測期待されている。

し、先行研究と整合する実験結果を得た。しかし、我々は、銅酸化物高温超伝導体 Bi2 Sr2 CaCu2 O8+x

この Tc 以上の光励起非平衡状態において、高強度(Bi2212) を対象にヒッグスモードの研究を行っTHz 波パルスによって駆動されるヒッグスモードてきた。Bi2212 に対してテラヘルツ (THz) ポン

やジョセフソン電流に起因する非線形光学応答は

プ・近赤外光プローブ分光を行い、超伝導秩序変観測されなかったことから、過渡的な σ2 (ω) の増数の振幅の集団励起であるヒッグスモードの観測

大を示す光励起非平衡状態は平衡状態の超伝導とに成功した。さらに、ヒッグスモードの振幅のオは異なると考えられると結論した。光励起によるンセット温度が超伝導転移温度 Tc よりもはるか

過渡反射率変化は擬ギャップ温度付近以下で発達

高温の局所的クーパー対形成温度と関連しているすることから、YBCO における光励起非平衡状態

ことを示唆する結果が得られ、これを論文にまとが擬ギャップと関連している可能性を示唆しておめた。

り、現在その解明を進めている。本研究は大阪大学理学研究科物理学専攻 田島研究室との共同研究

今年度はヒッグスモードが超伝導秩序の超高速として行われました。

のプローブとなることを利用して、ヒッグスモー
ドを用いた非平衡超伝導の解明を目指した。近年、

54

な役割を果たしていることが指摘されている。今鉄系超伝導体 FeSe1−xTex の光誘起超伝導増強後は光励起が超伝導増強をもたらす微視的機構の鉄系超伝導体 FeSe1−x Tex はキャリアドープや解明を目指し系統的な測定を行っていく予定であ

圧力印加等の外的要因によって超伝導転移温度 Tc

る。本研究は本学総合文化研究科広域科学専攻 前が 5 倍以上に大きく変化することが知られている。

田研究室との共同研究として行われました。

これまでの研究により超伝導転移温度とフェルミ

二次元層状物質

面の大きさと相関していることも明らかにされて我々はこのような外部刺激によって超伝導転移温

二次元層状物質の光による集団モード励起と電子相制御度が大きく変化する鉄系超伝導体に注目し、光に対称性の破れた量子相においてある物理パラ

よる超伝導の制御、光誘起超伝導の発現を調べてメータを瞬時に変化させることを「量子クエンチ」

きた。特に、光励起下での超伝導秩序変数のダイという。我々は、特に多重の秩序が絡み合う強相ナミクスをピコ秒の時間分解能で捉える手法とし関物質系において、量子クエンチによる電子相制て、超伝導秩序変数の振幅モードであるヒッグス

御、新物質相の探索を進めてきた。特に、近年の超モードに注目した。これまでの研究により超伝導

短パルス光源技術の発展によって低エネルギー・

体では、ヒッグスモードが媒介して高効率のテラ

高強度の光源が得られるようになり、これを用い

ヘルツ波第三高調波 (THz-THG) が発生することてフォノンや集団励起モードを大振幅駆動するこを明らかにしており、この性質を利用して非平衡とによる量子クエンチの実現に注目した。本年度

超伝導を調べることとした。まず、光励起を行わは、二次元層状物質を対象に高強度テラヘルツ波

ない平衡状態の鉄系超伝導体 FeSe0.5 Te0.5 に対し（光子エネルギー ∼ 4 meV）を用いて電荷密度波て、確かに転移温度以下で THz-THG が発生する(CDW) の秩序変数の振幅モードを励起することことを確認し、その強度が超流動密度を反映してによる電子相制御を目指して実験を行った。

きたが、超伝導発現の機構は依然未解明である。

いることを明らかにした。次に、近赤外光パルス(a)を照射すると、THz-THG の強度が過渡的に増大(b)

し、超伝導秩序変数が増強することを示唆する振2|Epump|

0.0

(c)
(d)

の非平衡状態の複素光学伝導度をテラヘルツ時間

ΔT/Tる舞いを観測した。一方、光パルスを照射した後-0.5領域分光法により測定したところ、光学伝導度虚部に超流動密度の増加を示唆するスペクトル構造

4.3 K < TCDW
130 K > TCDW

-4

-1.0 x10が現れることを見出した。この光学伝導度虚部の

-1

0

1
2
tpp (ps)3

ダイナミクスは THz-THG 測定の結果と非常によ

図 1. (a) 3R-Ta1+x Se2 の結晶構造。(b) 高強度テく一致したことから、光励起によって超伝導が増ラヘルツ電場の 2 乗波形。(c) (b) のテラヘ

強したと結論した。 光学伝導度スペクトルを詳

ルツ波励起による近赤外光の透過率変化：青細に検討した結果、光照射によって, 電子バンド

実線は 4.3 K(CDW 転移温度以下)、赤点線と正孔バンド間のバンド間相互作用が増強し、超は 130 K(CDW 転移温度以上) の結果。(d)伝導増強現象が起こった可能性が高いことが明ら

CDW の秩序変数 Ψ に対する自由エネルギーかになった。電子-正孔バンド間のバンド間相互作の概念図。両矢印は秩序変数の振幅方向の振用は鉄系超伝導体の超伝導発現機構において重要動である CDW 振幅モードを表す。

55

層状遷移金属ダイカルコゲナイド 3R-Ta1+x Se2も呼ばれる。近年では、ディラック点に付随する（図 1 (a)）は超伝導および CDW 相を示すことが知スピンベリー曲率によって高効率なスピン流・電られている。図 1 (b) に示す電場 2 乗波形を持つ高流変換の性質を持つことが理論的に予測され、ス

強度テラヘルツ波を CDW 相の 3R-Ta1+x Se2 に照ピントロニクスの観点からも注目を集めている。

射した際の近赤外光の透過率変化のダイナミクス

最近、この Bi 薄膜に円偏光を照射することで、を調べたところ、図 1 (c) に示すように、テラヘル

直線偏光の照射では生じない光電流が発生するこツパルス励起後の透過率変化に振動数 2.3 THz のとが輸送測定から確認され報告された。この光電明瞭な振動構造が観測された。この振動モードは

流は励起光のヘリシティを反転に伴い符号が反転

温度上昇に伴ってソフトニングを示すこと、CDWする性質を持つ。この円偏光によって誘起される転移温度以上では消失することから、図 1 (d) の矢

光電流現象をテラヘルツ波発生から調べた。具体

印で示すような CDW の振幅モード（電荷密度波

的には、Bi 薄膜に円偏光のフェムト秒レーザーパの振幅振動を伴う格子振動モード）に相当するこ

ルスを照射し、誘起される過渡的な光電流によっとが明らかになった。その強度依存性から、このて放射されるテラヘルツ波を観測することを試み

結果はテラヘルツ波パルスにより CDW 振幅モー

た。その結果、励起光パルスのヘリシティの反転

ドの二光子励起が起きていることを突き止めた。

に伴い符号が反転するようなテラヘルツ波放射のさらに、振幅モードが駆動された際の THz 領域で観測に成功した。さらに光の入射角、放射テラヘの差分光学伝導度を測定すると、光学伝導度スペ

ルツ波の偏光、Bi 薄膜の厚み依存性についてのクトルにギャップ構造が現れることがわかった。

系統的な測定を行い、それらの結果からテラヘル

失われたスペクトルウェイトは高周波へ移動する

ツ波放射を起こす過渡電流の起源について考察しことから、THz 波励起によって平衡状態では到達た。特に、励起光パルスの Bi 薄膜に対する侵入長できない、新たな絶縁体的な状態に相転移したとより膜厚を大きくしても放射テラヘルツ波が増強考えられる。ギャップ形成のダイナミクスを詳細することから、過渡的な光電流は光誘起逆スピンに調べると CDW 振幅モードと同期した振動が観ホール効果によるものであると結論付けた。これ測され、新たな絶縁体状態と平衡状態の CDW 秩は光誘起スピン流と Bi のスピン流・電流変換（逆序との結合が存在することを示すことに成功した。

スピンホール効果）の組み合わせによって光電流

本研究は本学工学系研究科物理工学専攻 岩佐研究が生じる現象で、Bi において高速なスピン流を光室、パリ大学物理学科 Gallais 研究室との共同研で生成できる可能性を示唆している点で重要であ究として行われました。

る。さらに温度依存性を測定したところ、膜厚によって光電流の大きさ、緩和頻度の振る舞いがい

トポロジカル非線形光学

ずれも大きく異なるなど、複雑な温度依存性がみ

Bi 薄膜からのテラヘルツ波放射られた。この温度依存性の振る舞いの原因につい

Bi は巨大反磁性をはじめとする特異な物性を数て、今後光誘起スピン流の起源、バンドパラメータ多く示す物質であり、古くから盛んに研究されての温度依存性との関連性を含めて明らかにしていきた。その性質の多くは L 点における特殊なバン

く予定である。本研究は本学理学系研究科物理学

ド構造に起因するものであると理解されている。

専攻 林研究室との共同研究として行われました。

この特殊なバンド上の電子は、相対論的量子力学のディラック方程式で記述される電子と類似した性質を持っていることから「ディラック電子」と

56

(a)

(a)

0.0
2

1

2

3
4
Time (ps)5

Scan Position (mm)

-0.1

6

0.4

0.3

0

0

0.0

-1

-0.5

-1

0.0
0

Scan Position (mm)

0.1

1

2

3

4

5

6

0.5

-1.0

-2
0

1

Time (ps)

L1
L2
D
40
80
120
Bi layer thickness (nm)1.0(d) Z (x 2.5)

1

-2
0

C

2

(c) X

1

2

0.2

アジマスビーム

ラジアルビーム

(e) X

2

3

4

5

6

Time (ps)2(f) Z (x 6.25)

1.0
0.8

1

1

0

0

-1

-1

-2
0 1 2 3 4 5-2
0 1 2 3 4 5Frequency (THz)

Frequency (THz)

0.6
0.4
0.2

Intensity (norm.)

Amplitude (arb. units)

thickness: 30 nm
pump: 120 µJ/cm²

0.1

-0.2
0

(b)

(b)

Electric Field (norm.)

EO-sampling Signal (arb. units)

0.2

0.0

図 2. (a) 観測されたテラヘルツ波の時間波形。右図 3. テラヘルツシリンドリカルベクトルビーム

円偏光 (青) と左円偏光 (赤) で符号が反転し発生。(a) ラジアル偏光と (b) アジマス偏光たテラヘルツ波が観測された。(b) 放射テの時の偏光のビーム内空間分布。(c,d) スピ

ラヘルツ波の膜厚依存性。励起光のヘリシ

ントロニック素子を用いてラジアル偏光をティに依存する成分 (緑) は励起光の侵入長発生させた際の集光部における (c) 横電場成(∼15 nm) より膜厚を大きくしても膜厚に依分と (d) 縦電場成分の時間波形の空間マッピ

存し増強する傾向にあることが分かる。

ングと、(e,f) それを時間領域でフーリエ変換することにより得られる (e) 横電場成分と(f) 縦電場成分の周波数成分。見やすさのた

スピントロニックエミッターを用いたテラヘ
ルツシリンドリカルビーム発生

め縦電場成分に関しては括弧内に示す値でスケールしている。

近年、典型的なガウシアンビームとは異なる伝播モードの光が応用されるようになってきている。

今回我々はスピントロニックエミッターと呼ば中でも図 3 (a,b) に示すラジアルビームとアジマスれる近年登場したテラヘルツ発生素子を用いて、ビームの二つによって特徴付けられるシリンドリ

テラヘルツ領域において簡便に CVB 発生させる

カルベクトルビーム（CVB）は、その分光やイメー

新規手法を考案した。

ジングなど様々な応用が期待されている。これら

スピントロニックエミッターは非磁性金属・強のビームは中心部に偏光特異点を持つ偏光渦を有磁性金属薄膜の二層ヘテロ構造からなり、逆スピ

することからトポロジカルな光波の一種としてみンホール効果を利用することで、光励起により素なされ、さらに集光部で縦電場・縦磁場成分が現れ子内で発生した過渡的なスピン流を電流へと変換

るという特徴を持つ。テラヘルツ領域においてもすることでテラヘルツ波が発生する。ここで、流様々な CVB の発生手法が提案されてきているが、れる電流の向きが強磁性層の磁化方向に依存する

57

光パラメトリック増幅器を用いた高強度中赤外光源の開発という性質に着目すると、素子に印加する外部磁場により放射される偏光パターン制御が可能であることがわかる。同じ極の磁石を向かい合わせて

波長 3–50 µm の電磁波は中赤外光とよばれ、可素子を挟み込むような配置にすることにより、四視光とテラヘルツ光の中間の波長領域に位置する。

重極的なビームパターンが得られることを利用し、これまで中赤外領域では高強度かつ安定な超短パ得られたビームをさらに、y-方向の偏光成分の位

ルス光源を得ることが難しかったが、近年の光源

相を π 変化させる半波長変換を施すと、図 3 (a,b)

技術の発達に伴い、中赤外光で励起された固体のに示すような CVB 発生が可能となる。

性質を調べることが可能になってきた。中赤外領本研究ではまず、スピントロニックエミッター

域には固体の光学フォノンが存在するため、これから出る偏光パターンと集光時の電場分布を数値

らが駆動されることによる非平衡特有の現象が期計算により求め、集光部において縦電場・磁場成待されるほか、近年注目集めている固体のフロッ分が発生することを確認した。これらの結果を踏ケ状態を実現するためにも中赤外光は重要な波長

まえた上で、実際にスピントロニックエミッター領域である。さらにパルスの包絡線に対する搬送を CoFeB/Pt の薄膜ヘテロ構造を用意し実証実験

波の位相（キャリア–エンベロープ位相）が揃ってを行った。半波長変換はシリコン製の三角プリズいる場合、電場に追随したコヒーレントな現象のムを用意し、プリズム内で光が 2 回全反射した際観測が可能となる。このような新奇な量子現象のに s と p 偏光成分間で π 位相シフトが生じること観測を目的とし、キャリア–エンベロープ位相の固を適用した。実際にラジアル偏光を発生させた際定された中赤外光を得ることを目的として光源開の実験結果を図 3 (c–f) に示す。空間的に電場成分発を進めている。

を走査した際に、横電場成分（図 3 (c,e））は、軸中通常の中赤外光を得る上では、1 台の光パラメ

心を境に電場成分の符号が反転するラジアルビー

トリック増幅器から出射される 2 つの光を用いてムの特徴を示している。同条件における縦電場成

差周波発生を行えばよい。一方でキャリア–エン

分を測定すると（図 3 (d,f)）、横電場成分が消失

ベロープ位相の固定された中赤外パルスを得るた

する中心部分に縦電場成分が現れることが確認でめには、2 台の光パラメトリック増幅器の位相をき、数値計算によって得られる集光部での偏光パ同期させ、これらの出力光の差周波発生を行う必

ターンとよい一致を示している。この発生手法で要がある。そこで本年度はまず 2 台の光パラメト

は素子の中心を軸として磁石ペアを回転させるこ

リック増幅器を用いて高強度な中赤外光パルスをとによって連続的にラジアルビームからアジマス

発生させることを目指した。差周波発生過程におビームへと変換することが可能であり、かつ複雑ける群速度遅延の条件からそれぞれの光パラメトな光学系を必要としないため、テラヘルツ領域にリック増幅器の出力波長として最適な値を計算し、おける CVB をより利用しやすいものとし様々なその値をもとに調整を進めた結果、中心波長 7 µm応用の発展へ寄与するものと期待される。本研究の際に 10 µJ 以上の強度を得ることに成功した。

は本学理学系研究科物理学専攻 林研究室との共同

今後は 2 つの光パラメトリック増幅器の同期に向研究として行われました。

け、中赤外光パルスの位相検出システムや光路長のフィードバック制御の開発に取り組む計画である。

58

受賞

学術講演

[1] 勝 見 恒 太：「 銅 酸 化 物 高 温 超 伝 導 体
YBa2 Cu3 Oy の 光 励 起 非 平 衡 状 態 」、第12 回低温科学研究センター研究交流会 ベスト・ポスター・アワード、2021 年 3 月

国際会議
一般講演

[8] Morihiko Nishida, Kota Katsumi, Ryo Shimano: MIR pumping of Stripe-Ordered
Phase in La1.5 Nd0.4 Sr0.1 CuO4 (poster presentation), Summer School
Design and
Synthesis of Quantum Materials , オンラ
イン開催, 2020 年 9 月

報文
原著論文

招待講演

[2] Ryo Shimano and Naoto Tsuji: Higgs modein Superconductors, Annual Review of Condensed Matter Physics 11, 103-124 (2020).

[9] Ryo Shimano: Superconducting precursor
above Tc studied through the ultrafast spectroscopy of collective modes in Bi2212 andYBCO, Superstripes, オンライン開催, 2020
年6月8日

[3] Hao Chu, Min-Jae Kim, Kota Katsumi, Sergey Kovalev, Robert David Dawson, Lukas Schwarz, Naotaka Yoshikawa,
Gideok Kim, Daniel Putzky, Zhi Zhong
Li, Hélène Raﬀy, Semyon Germanskiy,
Jan-Christoph Deinert, Nilesh Awari, Igor
Ilyakov, Bertram Green, Min Chen, Mohammed Bawatna, Georg Christiani, Gennady Logvenov, Yann Gallais, Alexander V.
Boris, Bernhard Keimer, Andreas Schnyder, Dirk Manske, Michael Gensch, Zhe
Wang, Ryo Shimano, Stefan Kaiser: Phaseresolved Higgs response in superconducting
cuprates, Nature Communications, 11, 1793(2020).

[10] Ryo Shimano: Higgs mode as a probe ofsuperconducting order above Tc in highTc cuprate superconductors, Max PlanckUBC-UTokyo Center for Quantum Materials Workshop 2020, オンライン開催, 2021 年
3月2日
国内会議
一般講演

• 日本物理学会 2020 年秋季大会（2020 年 9 月
8–11 日、オンライン開催）[11] 中村祥子, 勝見恒太, 寺井弘高, 島野亮：テラ
ヘルツ第２高調波発生から見る超伝導 NbNにおける磁束量子ダイナミクス[4] Kota Katsumi, Zhi Zhong Li, Hélène Raﬀy,
Yann Gallais, Ryo Shimano: Superconducting ﬂuctuations probed by the Higgs modein Bi2 Sr2 CaCu2 O8+x thin ﬁlms, PhysicalReview B 102, 054510 (2020).

[12] 平井誉主在, 吉川尚孝, 廣瀬葉菜, 河口真志, 林
将光, 島野亮：Bi 薄膜の光誘起逆スピンホール効果によるテラヘルツ波放射[13] 礒山和基, 吉川尚孝, 勝見恒太, Wong Jeremy,
色摩直樹, 崎下雄稀, 鍋島冬樹, 前田京剛, 島野亮：鉄系超伝導体 FeSe0.5 Te0.5 における光誘起超伝導増強[5] Sachiko Nakamura, Kota Katsumi, Hirotaka Terai, and Ryo Shimano: Nonreciprocal Terahertz Second-Harmonic Generationin Superconducting NbN under Supercurrent Injection, Physical Review Letters 125,
097004 (2020).

[14] 勝見恒太, 西田森彦, 宮坂茂樹, 田島節子, 島
野亮：銅酸化物超伝導体 YBa2 Cu3 Oy における光励起非平衡ダイナミクス[6] Yoshua Hirai, Naotaka Yoshikawa, Hana
Hirose, Masashi Kawaguchi, Masamitsu
Hayashi, and Ryo Shimano: Terahertz
Emission from Bismuth Thin Films Induced by Excitation with Circularly Polarized Light, Physical Review Applied 14,
064015 (2020). Editor suggestion.

[15] 吉川尚孝, 菅沼大貴, 松岡秀樹, 田中勇貴, 中野匡規, 岩佐義宏, 島野亮：高強度テラヘルツ波による 3R-Ta1+x Se2 電荷密度波相の振幅
モード励起と動的相転移• 第 12 回低温科学研究センター研究交流会（2021 年 3 月 11 日、東京大学）[7] Hiroaki Niwa, Naotaka Yoshikawa, Masashi
Kawaguchi, Masamitsu Hayashi, andRyo Shimano: Switchable generation of
azimuthally- and radially-polarized terahertz beams from spintronic terahertz
emitter, Optics Express, in press.

[16] 勝見恒太, 西田森彦, 宮坂茂樹, 田島節子, 島
野亮：銅酸化物高温超伝導体 YBa2 Cu3 Oy の
光励起非平衡状態[17] 西田森彦, 勝見恒太, Dongjoon Song, 永崎洋,
島野亮：中赤外励起されたストライプ系銅酸59

• 日本物理学会 第 76 回年次大会（2021 年 3 月
12–15 日、オンライン開催）

化物超伝導体 La1.6−x Nd0.4 Srx CuO4 のテラ
ヘルツ分光[22] 勝見恒太, 西田森彦, 宮坂茂樹, 田島節子, 島野亮：テラヘルツ非線形光学応答による銅酸化物高温超伝導体 YBa2 Cu3 Oy の光励起非平衡ダイナミクス[18] 吉川尚孝, 菅沼大貴, 松岡秀樹, 田中勇貴, 中野匡規, 岩佐義宏, 島野亮：テラヘルツ波励起による 3R-Ta1+x Se2 電荷密度波相の非平衡ダイナミクス[23] 西 田 森 彦, 勝 見 恒 太, Dongjoon Song,永 崎 洋,
島 野 亮：銅 酸 化 物 超 伝 導 体
La1.6−x Nd0.4 Srx CuO4 の 電 荷・ス ピ ン
ストライプ秩序相における中赤外光ポンプテラヘルツプローブ分光[19] 礒山和基, 吉川尚孝, 勝見恒太, Jeremy Wong,
色摩直樹, 崎下雄稀, 鍋島冬樹, 前田京剛, 島野亮：鉄系超伝導体 FeSe0.5 Te0.5 における超伝導秩序の光励起ダイナミクス

招待講演[20] 平井誉主在, 吉川尚孝, 廣瀬葉菜, 河口真志, 林
将光, 島野亮：Bi 薄膜からの励起ヘリシティ
依存するテラヘルツ波放射[24] 島野亮：超伝導及び電荷密度波系における ヒ
ッグスモードと相転移ダイナミクス, KEK 素
核宇・物性 連携研究会, オンライン開催, 2021
年 3 月 29 日

[21] 中村祥子, 勝見恒太, 寺井弘高, 島野亮：非相反テラヘルツ第２高調波発生から見る超伝導
NbN における磁束量子ダイナミクス[25] 吉川尚孝：強相関物質のテラヘルツ光による研究, 2020 年度第１回光機能研究会, オンラ
イン開催, 2020 年 5 月 1 日

60

村川研究室村川研究室は、村川と修士課程 2 名、博士課程 3 名の大学院生の計 6 名で、4 K 以下の温度でヘリウムを用いた量子液体および固体の研究を行っている。ヘリウムは最も軽い希ガスであり、相互作用が小さいため、量子現象が顕著に現れる物質であり、非常に興味深い物質である。また、不純物が少ないために実験研究をするにあたり非常に理想的な系である。本研究室では、物性物理学で対象となっている様々な現象をヘリウムという舞台を通じて研究を行う。また、その研究を行うための基盤として必要になる冷凍機の開発も行っている。
ヘリウムは、多くの研究室で手軽に数 K 程度の温という周期ポテンシャル上を運動する電子とは異な度を実現できる寒剤として利用されている。これは、り、格子欠陥による散乱なども存在しないため、純ヘリウムが単原子分子の希ガスであり、その中でも粋な流体の実験の舞台として理想的である。

一番軽いものであることと、相互作用が非常に弱い

本研究室では超流動ヘリウムとりわけ超流動 B

ことに起因して、沸点がどの物質よりも低いこと、相の表面状態や吸着した 2 次元ヘリウム 3 に注目

大気圧下では絶対零度まで固化しないことおよび他

して研究を行っている。本年度は実験室の立ち上と化合物を作らないため精製が容易であることによげを行いつつ、その測定方法の検討を行っているる。

ほか、コンパクトな新しいデザインの冷凍機の開本研究室では、そのヘリウムを、ただ寒剤として発を他グループとの共同研究として行っている。

用いるだけでなく、物性分野において興味深い物理のものを研究対象としている。前段落で述べたよう

超流動ヘリウム 3-B 相の表面マヨラナ状態
探索のための装置開発に、ヘリウムは軽く相互作用が非常に弱いので、絶近年の物性物理学の分野でトポロジカル物質が対零度においても常圧下では固体にならずに液体の大きな注目を集めている。トポロジカル物質はバままであり、また、ヘリウム 4（ボース粒子）とヘリ

ルクで開いているエネルギーギャップが、表面にウム 3（フェルミ粒子）という異なる統計性を持つ

おいてはバルク－エッジ対応のためにギャップレ

粒子が安定同位体として存在する。超低温におけるスになり、分散関係が線型の状態が現れることがヘリウムの液体はこの量子統計性を反映して、ヘリ大きな特徴としてあげられる。そのため、トポロ

ウム 3 ではフェルミ縮退したフェルミ液体に、ヘリジカル物質では表面状態の研究が盛んに行われてウム 4 ではボースアインシュタイン凝縮を起こしている。本研究室で対象にしている超流動ヘリウム

超流動になる。この超流動は低温になって顕著に現

3（3He）もトポロジカル超流動体の一つとしてあれるヘリウム原子の波動性と量子統計性が重要な役げられている。

現象が実現する舞台として、ヘリウムという物質そ割を果たしており、電子系の超伝導とのアナロジー

超流動 3He はクーパー対の対称性が p 波スピンから相補的に研究が進んでいる。また、統計性の異3 重項状態であることが実験的に確立している唯なる粒子が存在するためにその統計性が本質である一の系である。またバルクの物性も詳細に知られかの検証実験を行うことができることが大きな利点ているため、測定結果がバルク部分によるものかの一つとなっている。

表面状態によるものかの比較が非常に容易である

また、液体ヘリウムは 4 K 以下という低温で実現ため、表面物性の研究ひいてはトポロジカル物質するためにヘリウムガスに含まれている不純物は壁の研究の試料としては非常に理想的である。クーに吸着され、非常に不純物の少ない系になる。格子

パー対が p 波スピン 3 重項の対称性をもつ超流動

61

3He

には、内部自由度が存在するため、安定的に

体 3He で満たされた実験セル中に小さな容器をも複数の相が実現する。その中で低温低圧で現れ、う一つ用意し、それに直径 0.2 mm 程度の小さな

等方的にエネルギーギャップが開く BW 状態であ穴を開け、そこから飛び出す準粒子をコリメー

る B 相と呼ばれる相は 3 次元ヘリカルトポロジカ

ターに通すことでビームとして取り出す。過去に、

ル物質であり、比較的高温高圧で現れエネルギー

一つの入射角でこの測定は行われているが、本研

ギ ャ ッ プ に 二 つ の ポ イ ン ト ノ ー ド が存 在 す る

究では、ビームの射出方向を変え、表面にさまざ

ABM 状態である A 相と呼ばれる相は 2 次元カイ

まな入射角で準粒子ビームを打ち込みその反射率

ラルトポロジカル物質であることが理論的に示さを小容器内部の温度計で観測する。

れている。
（2 次元面はノードを結ぶ線に対して垂この測定においては超低温部分に可動部分が必直になる。
）本研究室では特に 3 次元ヘリカルトポ要である。本研究では溶接ベローズを用いて往復

ロジカル超流動の超流動 3He-B 相に注目して研究

運動を超低温部分ひいては実験セルに導入する。

を行っている。

図 1 に実験セルの内部の様子を示す。上部にある

その超流動 3He-B 相の表面にはバルクとは異なのが溶接ベローズであり、外の 3He の飽和蒸気圧

るギャップレスな表面状態が存在することが実験（超低温ではほぼ真空）と内部に導入するヘリウ的に明らかになっている[1]。これは、従来は表面
アンドレーエフ束縛状態として理解されていたものであるが、近年のトポロジカル物質のバルクエッジ対応の議論からも予測されているものでもある。その新たに現れた表面の低エネルギー励起
である準粒子は粒子と反粒子が同等とみなすことのできるマヨラナフェルミオンであると考えられている。理論研究によって、表面で準粒子が弾性散乱する鏡面度の高い自由表面において、準粒子のエネルギー分散関係がマヨラナコーンと呼ばれる線型分散になるとされているが、それを直接明らかにした実験結果は得られていない。本研究室
ではその表面状態の分散関係を明らかにするため

図 1：3He 表面状態測定セルの内部構造の装置開発を行っている。
手法としては準粒子ビームを超流動 3He-B 相の
自由表面に打ち込み、その反射の様子を観測する。
超流動 3He の自由表面に準粒子を入射させた際には、表面量子アンドレーエフ反射と普通の鏡面散乱が起こる。それぞれの反射確率は表面の状態に大きく依存し、入射角によっても変化する。この
反射確率の角度依存性を測定し、表面状態を明らかにする。これは電子系で例えると角度分解光電図 2: 3He 表面状態測定セルの黒体輻射体部分。

子分光に相当する。

薄水色部分に 3He が入る。中央付近の赤いもの

準粒子ビームは黒体輻射の方法で作成する。液が準粒子ビーム。

62

ム 4 の圧力差によってベローズを伸縮させ往復運り、これを測定することで相がリジットな固相、動を実現する。往復運動は歯車を用いて回転運動

格子状には並んでいるが粒子交換が頻繁に行われに変更し、図 2 のように黒体輻射セル全体を傾けている相、流動性を持つ液体相のどの相であるのる。このようにすることで、ビーム発信源であるかを明らかにすることができると考えている。従黒体輻射部分と液面との距離を変更することなく

来は連続波 NMR 法により測定しており、その実入射角を変更できる点において優れており、結果

験セルはパルス NMR 法での使用は念頭に置いての解析の際に準粒子ビームの減衰による効果を一いなかったために、問題点が多くあった。そのた様にすることができ、解釈の際の不定性の一つをめ、パルス NMR 法に適したセルを新規に作り直除去できる。

している（図 3）。主な改良点はパルスを打ち込んだ時の発熱の低減である。この改善により 1 mK

グラファイト上に吸着した薄膜ヘリウム程度の超低温においても十分な信号強度を得るた

グラファイトは原子レベルでフラットな平面をめに必要な回数のパルスの打ち込みが可能になり、持つために、気体を吸着させ 2 次元系を作成させ相の微視的な性質を明らかにできると計画している基盤として広く用いられている。近年、熱容量る。

測定より、グラファイト基板のヘリウム吸着第 2

また、ヘリウム 4 の場合、その量子液晶相は超層に相当する層に量子液晶相が存在するのではな

流動性を示すような実験結果が様々なグループにいかという提案がされている。さらに、核磁性をよって得られている。しかし、吸着基板の不均一持つヘリウム 3 の場合、その相は、強いフラスト

性などから、該当密度は各研究グループで一致しレーションや相互作用の競合により、複雑な磁性ておらず、どの相が超流動性を示しているのか未を持つことが熱容量測定からも示されている。そ解明である。そこで、相を決定する熱容量測定とこで、我々は相の微視的な情報を得るため、核磁超流動性を明らかにするねじれ振り子法による慣気共鳴法（NMR 法）による吸着第 2 層のヘリウ性モーメント測定ができる実験セルを用いて、熱ム 3 の性質を調べるべく、実験セルの作成を行っ容量と慣性モーメントの同時測定を行っており、ている。本測定においてはパルス NMR 法によっ

量子液晶相においても有限の超流動性を示すことて、横緩和時間(T2)を測定することを主眼としてを明らかにした。

いる。T2 はスピンの易動度と密接した関連性があ

これらの研究は低温科学研究センターの福山寛氏との共同研究である。

コンパクトな冷凍機の開発
低温環境は物性物理学の研究に必須の舞台であるだけでなく、量子計算や雑音の低減による高感度測定が必要な高エネルギーの分野等幅広い分野で必要とされているが、10 mK 程度までの極低温
温度域に到達できる希釈冷凍機やさらに低い
1 mK 以下の超低温温度域に到達できる核断熱消磁冷凍機は、部品数も非常に多く、装置が長大であり、抜き差しするための設置場所を選ぶことや価格が高価になることなどから、多くの研究者が

図 3：薄膜ヘリウム NMR 測定セル

63

気軽に使用できる状況ではない。そこで本研究室

また、本学理学系研究科

ではコンパクトで利便性の高い核断熱消磁冷凍機

物理学専攻の福山研究室よの開発を行っている。

り核断熱消磁冷凍機の移設

従来型の核断熱消磁冷凍機はワンショット型のを行っている。この冷凍機

冷凍法のため、強力な希釈冷凍機、超伝導磁石おは 400 μW の冷凍能力を持よび核スピン母材となる大きな核ステージが必要

つ希釈冷凍機と 9 T の超伝であるが、本研究では、小さい核ステージを二つ

導マグネットを含む冷凍機

用意し、それぞれを交互に消磁することで連続的で、一回の断熱消磁でに 1 mK 以下の超低温環境を維持することを目指

100 μK 以下の超低温を数している。

日にわたりに維持すること

冷凍機の性能を大きく左右する熱スイッチ、消のできる非常に強力な日本

磁用超伝導マグネット、核ステージへの熱リンクでも有数の冷凍機であり、法に関しては、事前の予備実験により 1 mK 以下

移設にともない、実験室及を連続して作成させることに必要な条件を満たす

び実験環境の整備を行って方法が確立できたため、全体的な冷凍機の設計にいる。この冷凍機を用いて着手し、図 4 のように縦 10 cm、横 15 cm、高さ

前述の超流動 3He の表面状

25 cm 以下という非常にコンパクトな核断熱消磁態の研究および薄膜ヘリウ

冷凍機のデザインとなった。これは、近年普及がム 3 の NMR の研究を行う

進んでいる無冷媒型の希釈冷凍機に充分搭載でき予定である。

る大きさであり、非常に多くのユーザーへの拡張
他に、慶応義塾大学白濱も期待できる。
この研究は、低温科学研究センター共同利用部

研究室と共同でナノ多孔体門の戸田亮氏および研究開発部門の福山寛氏との中のヘリウム 4 の研究を

図 5：移設中の核共同研究である。

行っている。

断熱消磁冷凍機

研究成果リスト
発表論文
1.

Study of Rotation Effect in Solid 4He by an
Elasticity-Sensitive Torsional Oscillator
Tomoya Tsuiki, Daisuke Takahashi, Satoshi
Murakawa, Yuichi Okuda, Kimitoshi Kono,
and Keiya Shirahama,
Journal of the Physical Society of Japan 89,094601 (2020).

2.

Evidence for 4D XY Quantum Criticality in
4He

Confined in Nanoporous Media at

Finite Temperatures

図 4：連続核断熱消磁冷凍機のデザイン

Tomoyuki Tani, Yusuke Nago, Satoshi

64日本物理学会 2020 年秋季大会（オンライン）
2020 年 9 月
ナノ多孔体 Gelsil 中ヘリウム 4 の流れ特性と超流動臨界指数
谷智行, 永合祐輔, 村川智, 白濱圭也
日本物理学会 2020 年秋季大会（オンライン）
2020 年 9 月
小型連続核断熱消磁冷凍機の開発
瀧本翔平, 戸田亮, 村川智, 福山寛
第 12 回低温科学研究センター研究交流会（オンライン）2021 年 3 月
単原子層ヘリウム 4 における超流動と空間秩
序の共存
宇佐美潤, 戸田亮, 村川智, 福山寛
日本物理学会第 76 回年次大会（オンライン）
2021 年 3 月
J. Usami, R. Toda, H. Fukuyama, "Possible
coexistence of Superfluidity and Spatial
Order in Monolayers of Helium-4", APS
March Meeting 2021, online, March 2021.

Murakawa, and Keiya Shirahama
Journal of the Physical Society of Japan 90,

6.

033601 (2021).
3.

Superconducting Niobium Calorimeter for
Studies of Adsorbed Helium Monolayers
J. Usami, K. Tokeshi, T. Matsui, and H.

7.

Fukuyama, Journal of Low Temperature
Physics 203, 1 (2021).

学会発表
4. 亜鉛はんだを用いた PrNi5 核ステージの性能評価
瀧本翔平, 戸田亮, 村川智, 福山寛
日本物理学会 2020 年秋季大会（オンライン）
2020 年 9 月
5. 単原子層ヘリウム 4 における超流動と空間対
称性の破れの共存
宇佐美潤, 戸田亮, 村川智, 福山寛

8.

9.

藤井 武則
電気二重層トランジスタを用いた新しいコンセプトの熱電変換素子の作製

80℃) の 3 つのイオン液体を用いて、SWCNT に

本年度より、科研費基盤 C の助成を受け「電気測した。これら 3 つのイオン液体は室温において二重層トランジスタを用いた新しいコンセプトのは固体であるが、100–150℃にすると液体となり、熱電変換素子の作製」という研究課題で研究を電界によってイオンが自由に動けるようになる。

行っている。そこでは、電気二重層トランジスタ

100–150℃では、
通常 EDLT に用いられる DEME-(EDLT)の手法を用いて、p 型と n 型の熱電変換材

TFSI や TMPA-TFSI などのイオン液体と同じよ料の熱電特性を同時に最適化し、新しいコンセプ

うなゲート電圧依存性が観測され、p-型、n-型のトの熱電変換素子を作製することを試みている。

キャリアを注入することが出来ることが確かめら

具体的には、単層カーボンナノチューブ(SWCNT)れた。しかし、これらのイオン液体を、電界をかけを用いて、電気二重層キャパシタ構造の熱電変換

たまま室温に戻しても、液体のまま固化せず、一素子、および、厚さ方向の温度差を面方向に変換

旦室温以下に温度を下げなければ固化しない。

対してドレイン電流のゲート電圧による変化を観するトランスバース型の熱電変換素子の作製を行

その他、弘前大学の渡辺孝夫教授との共同研究

うが、室温で素子を利用するためには、電荷を蓄で「クリーンな Bi2212 を用いた真の電子相図の積した状態で、室温で固化する電解質を用いる必決定：超伝導機構の解明に向けて」という研究課要がある。そのため、室温以上に融点がある様々

題で科研費基盤 C の助成を受け研究を行っている。

なイオン液体を用いて動作確認を行った。1-エチ
ル-3-メチルイミダゾリウムヘキサフルオロリン

研究成果リスト酸塩 (mp. 58–62 ℃)、1,3-Diethoxyimidazolium

発表論文
1. Demonstration of a thermoelectric device
usingelectric
double-layer
gating:hexafluorophosphate (mp. 103 ℃ ) 、 1-Butyl-3methylimidazolium methanesulfonate (mp. 75–

65

Simultaneous control of the thermoelectric
properties of p-type and n-type carbon
nanotubes
Takenori Fujii
J. Appl. Phys. 129, 045101 (2021)

4.

学会発表
2. オーバードープ Bi-2223 単結晶の面内抵抗率・ホール係数・磁気抵抗
山口隼平, 佐々木菜絵, 足立伸太郎, 藤井武則, 野地尚, 谷口晴香, 松川倫明, 三宅厚志,
石川孟, 金道浩一, 渡辺孝夫
日本物理学会 秋季大会（オンライン）
2020 年 9 月
3. Pb ドープ Bi-2212 単結晶におけるコヒーレ
ント転移の観測原田圭市, 寺本祐基, 山口隼平, 伊高健治, 藤井武則, 谷口晴香, 松川倫明, 石川孟, 金道浩
一, 渡辺孝夫
日本物理学会 秋季大会（オンライン）
2020 年 9 月

5.

単層 CNT 薄膜のホール効果計測における分子吸着の影響
伊達 寛紀、長友 実花、小林 明香里、井ノ上
泰輝、藤井 武則、丸山 茂夫、千足 昇平
応用物理学会 秋季学術講演会(オンライン)
2020 年 9 月
Pb ドープ Bi-2212 で観測された二つの擬ギャップについて
原田圭市, 松田慎太郎, 寺本祐基, 臼井友洋,
伊高健治, 藤井武則, 谷口晴香, 松川倫明, 石
川孟, 金道浩一, 渡辺孝夫, 野地尚
日本物理学会 第 76 回年次大会（オンライン） 2021 年 3 月
Te アニールされた FeTe1−xSex 単結晶の超伝
導揺らぎの開始温度
渡辺孝夫, 上薗優, 富取洋俊, 原田圭市, 谷口晴香, 松川倫明, 中西良樹, 吉澤正人, 藤井武則
日本物理学会 第 76 回年次大会（オンライン） 2021 年 3 月

6.

福山 寛
ヘリウム低温吸着技術の開発研究する場合、同じモル数を運搬する液体ヘリウム容

ヘリウムは産出国が限られた稀少天然資源であ器に比べて、車載重量で 10 倍、体積で 3 倍の積載る。ところが、使用されるヘリウムのほとんどが物となってしまう（図 1）。また、複数の装置から再利用されることなく使い捨てられており、使用の回収ガスをバルーンに溜めた後、圧縮機で高圧後のリサイクル率を上げることが世界的な急務とボンベに格納する中間設備も必要となり、その運なっている。液体ヘリウムの使用後は、体積が 750

用には高圧ガス保安法が適用される。次に、ガス倍に膨張した希薄な常温常圧気体となる。大学

体でヘリウムを使用する場合であるが、密閉空間

キャンパスのように各機器が回収配管で液化機にでヘリウムのみが使用されるケースを除けば、回直結されているような例外的なケースを除けば、収ガスに空気など大量の不純物が混入しているこ回収ヘリウムガスをいかに簡便かつ安価に再液化とが多く、これをリサイクル使用するには大規模施設に運搬できるかが重要な課題となる。例えば、な精製設備が必要になる。

15 MPa まで圧縮して鉄製高圧ガスボンベに格納

我々は、貴重なヘリウム資源のリサイクル使用

図１ さまざまな状態にしたときのヘリウム密度の比較（常温常圧ガスに対する密度比）。

66

を促進するため、「低温吸着」現象を利用した新しに、現状で最も高性能なアルカリ賦活活性炭をいヘリウム回収・貯蔵・運搬・精製技術の開発研究

使った社会実装も検討した。一例として、単価がを始めた。原子・分子中で最も吸着されにくいヘ

30 円/L と安価な液体水素の冷熱を利用した移動リウム（He）であるが、ある程度の低温（数十 K式ヘリウム吸着回収装置を考案した（図 2、業績

以下）になると、適切な条件下でアルカリ賦活し

14）。常圧下で沸騰した液体水素（T = 20 K）の大た活性炭（AC）表面には多量に吸着されるというきな蒸発潜熱とガス状態での顕熱を利用して、回報告がある。具体的には、温度 20 K、圧力 0.1 MPa

収すべき室温の He ガスを 20 K まで冷却し吸着熱のもとで、常圧下で沸騰する液体 He の約 80%のも奪うことで吸着する。入れ替わりに蒸発する水

実効密度（吸着剤の単位体積当りに吸着される He

素ガスは大気開放もできるが、燃料電池を搭載す質量）が得られるという報告である。そこで我々ることで電力と水に変換して処理することもできも市販のアルカリ賦活活性炭を使って He/AC やる。予め充填しておく液体水素の体積は、回収すの低温吸着特性を実測し、
N2/AC（N2 は窒素分子）

べき He の液体状態での体積の約 2 倍である。同

先行報告を確認した。常圧下の沸点（T = 4.2 K）

じモル数の回収 He を 15 MPa 高圧ガス容器で運より 5 倍も高い温度で、液体と遜色ない高密度状搬する場合に比べて、車載重量は半分で済み、体態が実現できる理由は以下の 3 つだと考えられる。 積も 30%軽量化が見込める。そして、高圧ガスの(1) 活性炭は nm サイズのギャップをもつスリッ

取り扱いが介在せず、動力電源も不要である。

トを多数内包しており、He に対して巨大な吸着表

NMR 分析装置や MRI 診断装置など蒸発レートの面積をもつ。(2) He-AC 相互作用は He-He 相互作

比較的小さい装置が対象であれば現状で十分実用

用より数十倍強いため、He にとってスリット内は化できるが、より高性能な吸着剤が開発されれば実効的に 100 MPa の圧力下と同等の高圧環境とさらに広い応用が期待できるので、その利活用をなっている。 (3) He は自然界で最も量子性が高い

検討している。低温吸着法は、He 精製の最終段階

物質なので、大きな圧縮率をもつ。

にあたる高純度化に大変適した手法でもある。本

この技術を社会で広く役立てるには、冷却に液研究は、理学系研究科・大越研究室と共同で実施

体窒素が使えるくらい吸着エネルギーが大きい吸している。

着剤の開発が不可欠である。今年度は、その開発

低温物性研究を目指した物理化学的な研究戦略を立てるととも（１）グラファイト表面に吸着した第 2 層目の単原子層 He は、2 次元の量子物性研究の理想的なモデル物質である。ボソン系の単原子層 4He で、低密度の量子液相と高密度の量子固相の中間域に我々が存在を提唱している「量子液晶」相が、極低
温（≤ 0.3 K）で超流動応答を示すことを、ねじれ振動応答と比熱の同時測定から曖昧さなくすことができた。フェルミオン系の単原子層 3He を使った対照実験も行い、この新奇相ではグラファイト
基板と単原子層 He の合成力学系の剛性が増加する事実も見出した。これらは、同相が絶対零度で
図２ 液体水素冷熱を利用した移動式ヘリウム吸着も流動性（超流動性）と何らかの空間秩序（例えば回収装置の考案。

67

ヘリウム 4 における超流動と空間対称性の破れの共存、日本物理学会 2020 年秋季大会（オンライン、2020 年 9 月 8−11 日）.
5. 瀧本翔平、戸田亮、村川智、福山寛：亜鉛はんだを用いた PrNi5 核ステージの性能評価、日本物理学会 2020 年秋季大会（オンライン、
2020 年 9 月 8−11 日）.
6. 花田尚輝、岩切秀一、浅野拓也、松井朋裕、福山寛、小林研介、新見康洋：エッチンググラ
フェンにおける弱局在効果の増幅、日本物理学会 2020 年秋季大会（オンライン、2020 年
9 月 8−11 日）.
7. 花田尚輝、岩切秀一、浅野拓也、松井朋裕、福山寛、小林研介、新見康洋：エッチンググラ
フェンにおける弱局在効果の増幅、第 25 回半導体におけるスピン工学の基礎と応用（PASPS-25）（オンライン、2020 年 11 月
17−19 日）.
8. 瀧本翔平、戸田亮、村川智、福山寛：小型連続核断熱消磁冷凍機の開発、第 12 回東京大学低温科学研究センター研究交流会（オンライン、
2021 年 3 月 11 日）.
9. 大星和毅、花田尚輝、岩切秀一、松井朋裕、福山寛、小林研介、新見康洋：グラフェンアンチ
ドット格子における弱局在効果の変調、日本物理学会第 76 回年次大会（オンライン、2021
年 3 月 12−15 日）.
10. 宇佐美潤、戸田亮、村川智、福山寛：単原子層
ヘリウム 4 における超流動と空間対称性の破れの共存、日本物理学会第 76 回年次大会（オンライン、2021 年 3 月 12−15 日）.
11. 隈下敦貴、山口明、田尻寛男、山根悠、住山昭
彦、簑口友紀、鈴木勝、福山寛、櫻井吉晴：表
面吸着 He 層の観測に向けた放射光 X 線回折用冷凍機の製作、日本物理学会第 76 回年次大会（オンライン、2021 年 3 月 12−15 日）.

回転対称性の破れなど）を併せもつ新奇量子相（量子液晶）であることを強く示唆している。本研究は、科学研究費補助金（18H01170）のサポートのもと、当センター・戸田技術専門職員および村川研究室の協力も得て実施した。また、理学系研究科・物理学教室からのご協力なしには得られなかった成果であることを特に記す。
（２）超伝導状態と電荷密度波状態が共存する層状物質 NbSe2 の薄膜表面に、GHz 帯の高周波電場（表面弾性波）を照射すると、負抵抗が現れる現象を見出した。これは微分抵抗が負となる既知のトンネル負性抵抗現象ではなく、抵抗の絶対値が負となる、つまり印加した電場の向きと反対向きに電子が群速度をもつ新現象で、電荷密度波のソリトン対形成による局所的なジョセフソン接合状態として説明される。大阪大学大学院理学研究科・
小林・新見研究室が主体となって進めた本研究では、我々は試料作成を担当した。

研究成果リスト
原著論文
1. M. Yokoi, S. Fujiwara, T. Kawamura, T.
Arakawa, K. Aoyama, H. Fukuyama, K.
Kobayashi, and Y. Niimi, “Negative
resistance state in superconducting NbSe2
induced by surface acoustic waves”, Sci. Adv.
6, 1377 (2020).
プ レ ス リ リ ー ス
https://www.s.utokyo.ac.jp/ja/press/2020/6986/.
2. J. Usami, K. Tokeshi, T. Matsui, H.
Fukuyama, “Superconducting Niobium
Calorimeter for Studies of Adsorbed Helium
Monolayers”, J. Low Temp. Phys. 203, 1(2021).

セミナー等
12. 福山寛：ヘリウムとグラファイトの狭間で、
東京大学大学院理学系研究科・理学部物理学
教室 談話会（最終講義）（東京大学、2021 年
3 月 10 日）.
13. 福 山 寛 ： 最 終 講 義 〜 Supplemental
Information、ヘリウム・オンラインセミナー（オンライン、2021 年 3 月 26 日）

学会発表
国際会議
3. J. Usami, R. Toda, and Hiroshi Fukuyama,“Possible coexistence of Superfluidity andSpatial Order in Monolayers of Helium-4”,
APS March Meeting 2021, (online, March
15−19, 2021).

産業財産権の出願・取得
14. 福山寛、大越慎一：ヘリウム回収装置およびヘリウム回収方法（特願 2020-063432）（2020
年 4 月 1 日出願）.

国内会議
4. 宇佐美潤、戸田亮、村川智、福山寛：単原子層68共同利用部門 業務報告
低温科学研究センター・共同利用部門
戸田 亮
共同利用部門では、低温寒剤を用いた研究を積極的に行う研究者、ヘリウムガス回収設備をもたない研
究者に低温科学研究センター建物内の共同利用研究室を貸し出し、低温実験のためのスペースを提供している。また、SQUID 磁化測定装置（カンタム・デザイン社 MPMS）、物性評価システム（カンタム・
デザイン社 PPMS）、14T 超伝導電磁石、極低温物性測定装置という 4 種類の極低温実験装置の貸し出しを行い、極低温を要する学術研究のサポートを行っている。

共同利用研究室
本年度も、工、理の 2 部局に対し、全 4 研究室、138 m2 の貸出を行った。使用料金は昨年度と同じ
2,000 円/m2/月で、電気・水道・電話などの研究活動に伴うランニングコストは別途実費を請求している。
本年度の年度初はコロナ禍への対応のため大学全体の活動が大きく制限された。共同利用研究室の利用者にも、制限に従って継続の必要性が高い研究に限定した利用にご協力いただいた。制限緩和の後は、入退館記録を取り、感染対策を行って研究活動を進めていただいている。

共同利用装置
本年度の装置使用料金は、昨年度に引き続き PPMS と MPMS の使用については 1 日 7,000 円、依頼測定料金については PPMS が 1 日 17,000 円、MPMS が 1 日 12,000 円、産学連携利用については 1 日
27,000 円とした。
年度初の活動制限中は装置利用も停止したため、今年度の PPMS および MPMS(1)の稼働期間はおよそ 10 ヶ月間となった。14T 超伝導電磁石と極低温物性測定装置については利用がなかった。過去からの使用日数の推移を図 1, 2 に示す。MPMS については 2 台の合算で表示しているが、本年度は旧式のMPMS(2)でも可能な利用希望が少なかったこともあり 1 台のみを稼働した。本年度の学内共同利用日数
は PPMS が 149 日、MPMS が 184 日であった。共同利用に占める依頼測定の割合は PPMS が 2%、
MPMS が 8%であった。共同利用による PPMS の利用者は 3 部局 8 研究室、MPMS の利用者は 4 部局
15 研究室、全体では 5 部局 18 研究室であった。また、産学連携利用の利用日数は 1 日であった。稼働
期間が短かったにも関わらず、学内共同利用日数は昨年度なみとなったが、産学連携利用日数は減少となった。装置を利用可能な日数にはまだ余裕があるので、興味のある方は積極的にお問い合わせいただ
きたい。
本年度、磁化物性測定システム(MPMS3, Quantum Design 社)及び、希釈冷凍装置(LD-400, Bluefors
社)がセンターに設置された。2021 年度から共同利用に供する予定である。MPMS3 は、導入後 20 年以上が経過し老朽化の進んだ MPMS の後継となる装置である。MPMS3 の MPMS との違いについては別稿でも紹介しているので是非ご参照いただきたい。

69

図 1 物性評価システム（カンタム・デザイン社 PPMS）の使用日数

図 2 SQUID 磁化測定装置（カンタム・デザイン社 MPMS）の使用日数70液化供給部門 活動報告
低温科学研究センター・液化供給部門
阿部 美玲
1

寒剤供給実績(本郷地区キャンパス)2020 年度の液体窒素供給量は 436,682 L となり前年度よりやや減少した(図 1)。液体ヘリウム配達供

給量は 197,608 L となり前年度より増加した(図 2)。

図 1 年度別 液体窒素供給量
表 1 令和 2 年度 液体窒素使用研究室 登録数
医学系研究科34 研究室国際高等研究所

2 研究室

工学系研究科

88 研究室

情報理工学研究所

2 研究室

理学系研究科60 研究室生物生産工学研究センター

3 研究室

農学生命科学研究科

84 研究室先端科学技術研究センター

1 研究室

薬学系研究科28 研究室素粒子物理国際研究センター

2 研究室

医学部附属病院

55 研究室総合研究博物館

2 研究室

新領域創成科学研究科

3 研究室

大気海洋研究所

1 研究室

アイソトープ総合センター

3 研究室

地震研究所

2 研究室

アジア生物資源環境研究センター

1 研究室

定量生命科学研究所

19 研究室

1 研究室

低温科学研究センター

3 研究室

マイクロ・ナノ多機能デバイス連
携研究機構
環境安全研究センター

3 研究室

合計

71

21 部局、397 研究室

図 2 年度別 液体ヘリウム配達供給量
表 2 令和 2 年度 液体ヘリウム使用研究室 登録数2

医学系研究科

1 研究室

薬学系研究科

9 研究室

工学系研究科30 研究室医学部附属病院

1 研究室

理学系研究科17 研究室

低温科学研究センター

4 研究室

農学生命科学研究科

3 研究室

合計

ヘリウム回収率の向上への取り組み

7 部局、65 研究室

100

低温科学研究センターでは 2019 年度からヘリ

99
98

ウムゼロロスキャンパス事業として本郷キャンパ

9795.7 %

96

ス内のユーザへヘリウム損失の削減に協力を求め

95.3 %

年間回収率(%)

95ている。本郷キャンパスで蒸発ガスを回収して供給を受けている研究室全体でのヘリウム回収率は95.7%で、前年度より 0.4 ポイント改善した。

94
93
92
91
91.1 %
90

91.8 %
90.2 %

89
88.9 %

88
87
86
85
2015

2016

2017

年

2018

2019

2020

度

図 3 本郷キャンパス蒸発ヘリウムガス回収率72

3

寒剤供給料金令和 2 年度の液体窒素使用料金を表 3 に、また、液体ヘリウム使用料金を式(1)に示す。
表 3 令和 2 年度 液体窒素使用料金
容器内容積

供給単価
(円/L)

10L 以上 15L 以下

66

15L 超 25L 以下

60

25L 超 35L 以下

54

35L 超 120L 以下

50

令和 2 年度 液体ヘリウム使用料金
供給価格 ＝ 242 × 課金対象供給量 (L) ＋ 2,497 × 損失ガス量 (m3)4・・・(1)

保安管理体制低温科学研究センターは、高圧ガス保安法に定められた高圧ガス第一種製造者として東京都

表 4 令和 2 年度 低温科学研究センター保安管理
保 安 統 括 者

センター長

大越

慎一

准教授

村川

智

阿部

美玲

助教

藤井

武則

令和 2 年度の保安管理体制を表 4 に示した。今

技術職員

加茂

由貴

後も日常点検を始めとする通常業務に加え、法定技術職員の許可を受け、研究室へ供給する液体窒素の大量 保安統括者代理者
貯蔵やヘリウムリサイクルシステム(回収・液化) 兼 保安係員代理者の運転や設備維持管理の他、利用者や従業者を対 保

安係

員 技術専門職員

象とした保安教育などの保安活動を行っている。 保 安 係 員 代 理 者

義務講習や各種講習会への参加などを通じて保技術専門職員安技術の習得・向上に努め、設備安全の維持に尽

技術専門職員

力していきたい。

5

金子（志村） 芽衣
寺岡

総一郎

戸田

亮

容器等再検査サービス
本学内で使用する液体窒素用超低温容器(通称、自加圧式容器)を対象とした容器等再検査サービスの検査台数は 29 本だった。低温科学研究センターから液体窒素供給を受ける研究室のみならず、部局の設備などから液体窒素汲み出しを行う研究室の容器も受け付けている。

6

その他
2020 年 7 月に附属病院にヘリウム回収設備が設置され、蒸発ヘリウムガス回収を開始した。また、

工学部 4 号館の一研究室から要望があり、2020 年 9 月から蒸発ヘリウムガス回収を開始した。
センター内の高圧ガス製造施設や周辺機器については、定期的な点検等作業を実施した他、2020 年 9月と 2021 年 1 月にヘリウム液化システム 4 号機用冷却塔ポンプ故障修理とメンテナンスをそれぞれ実施した。近年、軽微な不具合件数が増える傾向にある。

73

7

液体窒素容器 日常点検のポイント
使用研究室からの問い合わせやセンター内での充填業務中に液体窒素容器内部で水分が凍ったことによるトラブルが見つかることがある。このようなとき、センターでは氷が解凍するまで容器を保管し、解凍したら内部を十分乾燥させたあと使用を再開するようにしているが、解凍までには早くても 3 日以上、長いものだと 1 か月以上かかる。その間、使用研究室はいつもの容器使用を休止せざるを得ない[1]ばかりではなく、不測の事故にもつながりかねない。様々な場面で日常的な点検が推奨されているが、この項では特に水分による液体窒素容器のトラブルに備えた点検のポイントを提案したい。

7.1 開放型液体窒素容器の蓋
開放型液体窒素容器の中には蓋に長い芯を持つ製品がある。蓋の皿と芯は接着剤で固定されていて、万が一剥離しても芯が中に落下しないようにねじで止められている(図 4、図 5)。
芯と本体ネック部分の隙間に水分が流入して氷ができると、その氷で芯と本体が固く貼り付いて蓋を外せなくなることがある。2020 年度はこのような事例に 5 件対応したが、すべてに共通したのは皿と芯の間の接着がはがれていたことと、蓋の皿に亀裂が入っていたことだった。このことから、この形の蓋は日常的に次の 2 点を点検すると水分の流入が予防できると考えている。
1.

蓋の皿と芯がきちんと接着されていることを確認する。皿が芯に対してくるくる回ったら接着ははがれている。皿中央のねじを必要以上に増し締めすると却って皿を傷つける恐れがある。

2.

皿に亀裂が無いことを確認する。皿の向こう側から懐中電灯などで照らすと亀裂を見つけやすい。

蓋に不具合が見つかったときはすみやかに蓋の交換品を購入することが望ましい。亀裂が見つかった位置や大きさによっては接着剤で一時的に補修できるときもあるが、あらゆる場合に確実な方法とは言えない。また、蓋に不具合がなくても容器内部が冷えているときに蓋を開けたまま長時間放置すると本体のネック部内壁や蓋の芯の表面には空気中に含まれる水分によって結露や氷ができる。図 6 は液体窒素が入った状態で、敢えて蓋を外したまま放置してネック部内壁に氷が付着する様子を観察したものである。

図 5 開放型容器 蓋の例

図 6 開放型容器 ネック部

※画像の一部を加工

内壁の氷

図 4 開放型容器の断面（模式図）

74

7.2 自加圧式液体窒素容器の液取弁
自加圧式容器を使っている研究室から、加圧できない、あるいは、加圧できるのに液取口から窒素が出てこない、という問い合わせを受けることがある。容器内部を窒素ガスで乾燥させると復旧することから、何らかの理由で侵入した水分などが容器内部にある配管やその周辺で凍ったことが要因と考えられる。
図 7 に自加圧式容器の模式図を示した。水や空気などが外部から入る可能性があるのは、容器上部栓(または液面計)の取り付け口、液取出弁、ガス放出弁の 3 か所である。これらのうち容器へ液体窒素を充填するとき以外に容器上部栓を開けることは考えにく
いので、この項での検討は割愛する。また、ガス放出弁はほぼすべての容器で適切に開放されている。
液取弁には容器内槽の底面近くにまで届く直管がつながっている。液体窒素はこの直管を通じて容器の外に取り出されるが、使った直後の配管は冷えているので、仮に液取弁を閉め忘れると大気が流入して配管内で水分が凍り配管が詰まる要因となる。手動バ
ルブの閉め忘れを防ぐには、容器を使う前後に各バルブの状態を点検することが不可欠である。基本操作を習慣づけるための工夫
としては指差確認や開閉札(図 8)が挙げられる。特に開閉札は研究室のメンバー間での状況共有にも役立つだろう。
センター安全講習会[2]でも説明されているとおり、液体窒素が入った状態の容器を保管するときは加圧弁と液取弁を閉止、ガス

図 7 自加圧式容器の模式図

放出弁を開放した状態とすることが基本である。不具合を防止す①容器上部栓、②ガス放出弁、るためにも、適切な操作が為されているかどうか意識しながら日③液取出弁、④加圧弁。

常的に点検いただければと思う。
（参考）[1] 貸出容器により供給に対応可能。
低温科学研究センター 液化供給部門 貸出物品
http://www.crc.u-tokyo.ac.jp/gyomu/cryo/lend/index.html[2] 低温科学研究センター 安全講習会
http://www.crc.u-tokyo.ac.jp/gyomu/koshu/index.html
図 8 開閉札の例※画像の一部を加工

75

全般的な活動報告

安全講習会
低温科学研究センターでは、高圧ガス製造所として、高圧ガス保安法に定められる保安教育（安全講習会）を行っている。センターが提供する液体窒素・液体ヘリウムのユーザーだけでなく、本郷キャンパス
内で寒剤・高圧ガスを取り扱う全ての人を対象としている。昨年度までは、大学本部でも高圧ガスの取り扱い講習を行っており、寒剤を取り扱わない人の一部はそちらの講習会を受講していたが、今年度から、本郷キャンパス内の高圧ガス教育は、低温科学研究センター主催のものに一本化されることになった。
本年度は、新型コロナウィルス感染拡大防止のため、対面ではなく e-learning で開催した。講習動画、テスト、参考資料といったコンテンツは、島野教授、村川准教授、藤井助教、中村特任助教、阿部技術専
門職員、戸田技術専門職員で協力して用意した。４月中旬から、緊急事態宣言による在宅勤務の期間を利用して講習資料（PowerPoint）とテストを作成した。宣言解除後、内容の調整と音声の吹き込みを行い、9 月下旬に大学の学習管理システムである ITC-LMS 上で公開、10 月１日に周知した。
講習は、高圧ガス保安法と本学での高圧ガス等管理、高圧ガスおよびガスボンベの安全な取り扱い、液
体寒剤の安全な取り扱い、の３章立てとし、各章についてテストを作成した。対面講習では説明していた
低温科学研究センターの利用方法、液体窒素容器の取り扱い（動画）は参考資料とし、新たに、可燃性ガ
スと毒性ガスの一覧、液体ヘリウム容器の取り扱い（動画）の参考資料を作成した。動画は Google Drive、
OneDrive、YouTube 上で学内者向けに公開し、視聴できない場合に備え PDF 版も掲載した。
受講登録者は 641 名（うち学生 423 名）、寒剤＋高圧ガスの合格者は 504 名（学生 365 名）、高圧ガス部分のみの合格者は 15 名（学生 6 名）だった。開講期間が半年、日本語のみ、登録や視聴に認証が必要
等の影響が懸念されたが、合格者の人数は前年の約９割に達した。合格者でない登録者の大半はテストを受検しておらず、５年以内に受講済、別のキャンパスの所属等で合格の必要が無い者も散見された。
合格者の所属と身分を表１に示した。教養学部の学部生 112 名は、全員、医学部進学予定の２年生で、必修科目として受講している。それを踏まえると、186 名（36%）が医学部・医学系・病院関係者であり、本年度も高い割合を占めている。過去 3 年の平均と比べると、理学系、薬学系が３割減、病院、定量研が４～６割増だった。身分別だと、学生（学部、修士、博士、その他）と研究員は、軒並み 70%台まで減少していた。これらの減少に関しては、入進学や研究再開の直後の時期に公開が間に合わなかった影響が大きいと考えられる。一方、教員・職員は、それぞれ例年の 1.5 倍に増加した。e-learning 化により自由な時間に受講できるようになったことで潜在需表 1 令和２年度安全講習会の合格者の内訳。( )内は、
要が引き出されたと考えられる。
高圧ガス講習会の合格者（内数）。
講習内容の e-learning 化においては、受講者の閲覧環境（ネットワーク・PC 環境や、集中を乱すような雑音、確保できる時間等）に制約があっても必要な学習効果を得られるように、作成した動画を担当者で互いに視聴しながら試行錯誤を繰り返した。最終的には、15～20分の音声付スライドを３本、アニメーションを多用する形式に落ち着いた。
テスト問題は、動画を視聴しなくても分かると思われないように、やや難しめに設定した。

78一方で、何らかの理由で視聴に制限がある可能性もあるので、解説を確認して３回前後受け直せば合格できるように、各章につき全８問からランダムで４問を出題、３問正答で合格という設定で開始したが、
ITC-LMS は解答・解説の確認方法がわかりにくく、特に、第１章（法令）の正誤問題５問セット４本立ての得点が際立って低かったので、第１章は、２問正答で合格に変更した（医学部進学予定の２年生は変更なし）。各章の問題について、アンケート（回収率 35%）における「ややむずかしい」と「むずかしい」
を合計した割合は、法令、高圧ガス、寒剤の順に 61%、28%、31%だった。
５問セット４本立てだと、20 問中 3 問間違えれば不合格になりうる一方で、10 問間違えても合格の可
能性がある。アンケートでも指摘されており、第１章の得点の低さの原因だと考えていた。しかし、回答
データを解析してみると、実際は、正答率が極めて低い特定の小問がセット全体の正答率を決めていた。
図１の１問目は典型例で、合格者の正答率が 46%の小問である。液体窒素は高圧ガスであることを確認する問題で、他の大問にも同様の小問が含まれていたので調べてみると、全体的に正答率が低く、かつ容器の種類、圧力等の記述に正答率が依存していた。法令上の高圧ガスかどうかと、容器検査の対象かどうかが混同されたようである。
法令上の高圧ガスの定義は、本来、高圧ガスとして相応の危険をはらむ物質を過不足なく含むべきものなので、取り扱う物質が高圧ガスかどうか、うっかり高圧ガスを製造していないかを判断できれば危険予知に役立つはずである。しかし、講習動画ではそのように説明していないこともあり、この問題のような法令上の高圧ガスかどうかを問う問題は受講者に極めて不評だった。曰く、法令は安全に直接関係しな
い、正確な数値は必要ない、ということで、それも事実である。そもそも安全講習会は安全教育で、高圧ガスの資格試験ではないので、たとえ同じ内容を問うにしても、知識を問うて終わりではなく、関連する危険を想像して安全な取り扱いに結びつけられるような出題をすべきだったと感じた。
２問目は高圧ガス分野の設問で、1 気圧が約 0.1 MPa であることの確認だが、1 MPa を 1 気圧とした
誤答が、学生・教職員ともに約 2 割あった。MPa という単位が身近でない分野があるのかもしれない。
３問目は寒剤分野の設問で、液体窒素で空気を冷却・液化すると、純粋な液体酸素ではなく、酸素分率が高めの液体空気が得られるというマニアックな知識を訊いている。正答率の低さは予想していたが、想定していた液体酸素という誤答は 14%で、正解の空気(41%)に次いで多かったのは、水の 40%だった。自正しいものを（すべて）選びなさい。

断熱容器中で圧力 0.05 MPa（ゲージ圧）の状態にある
液体窒素は、法令上の高圧ガスである。
（正しい）
内容量 47 リットルの高圧ボンベに取り付けられた圧力調整器の一次圧が 10 MPa を示していた。容器には大気圧で何リットルのガスが残っているか？

約 47 リットル
約 470 リットル
約 4700 リットル（正解）
約 47000 リットル
金属の直管に液体窒素を流していると、直管の表面から、液体が滴り落ちました。この液体は何でしょうか。液体窒素
は、管の内側から外には漏れていないものとします。

空気中の酸素が液化された液体酸素

空気中の窒素が液化された液体窒素

空気が液化された液体空気（正解）
空気中の水蒸気が結露してできる水
空気中の二酸化炭素が液化された液化二酸化炭素

図 1 各章で正答率が低かった問題。１問目は正誤問題の１小問、下の２問は選択問題。

加圧式容器で液体窒素を使っていると、液体窒素が流れる金属管を身近な物に感じていたが、本来全然身近でないので冬季の結露が想起されたようだ。深く反省した。
これらは例外で、全体的には易しい問題の割合が高く、講習を受けていれば合格するように作問していたが、アンケートで、せっかく動画を視聴したのにわからない問題があったという主旨の苦情があった。たとえ合格しても、全問正解でないとストレスになりうるということである。一方、現在は、感染症対策のために研究室内の人
数や滞在時間が減り、ひとりひとりの知識の重要性が増している状況なので、単純に易化するのは得策ではない。
そこで、来年度は、より安全に直結する内容を、問題文に十分な誘導を含めて問うようにしたいと考えている。
（中村 記）

79

第 12 回低温科学研究センター研究交流会
令和 3 年 3 月 11 日（木）、第 12 回低温科学研究センター研究交流会が開催された。令和 2 年度は、コ
ロナウィルス感染拡大防止のため、オンライン方式でポスターセッションのみ行われた。理学系、工学系、農学生命科学、低温科学研究センターから 55 件の発表があり、午前のセッション 101 名、午後のセッション 96 名、延べ 118 名の参加者があった。センターの寒剤を利用した様々な分野の研究発表が行
われ、若手研究者が、研究の視野を広げることに役立ったと思う。
午後には、理学系研究科・化学専攻の大越慎一教授（H29～R2 年度 低温科学研究センター長）による特別講演があり、「固体物理化学に立脚した機能性相転移物質の研究」というタイトルで、化学合成を駆使して作り出された 500 種類以上の新物質や、それらに見いだされた新機能についてお話しいただいた。
基礎研究を実用化まで発展させた数多くの研究を紹介していただき、先生の研究の視野の広さに驚嘆させられた。
交流会終了後にアワード審査が行われ、勝見恒太さん（理学系研究科・物理学専攻・博士課程 3 年）、
遠山晴子さん（理学系研究科・物理学専攻・博士課程 2 年）
、村瀬秀明さん（工学系研究科・物理工学専
攻・博士課程 2 年）
、高瀬健吾さん（工学系研究科・電気系工学専攻・修士課程 2 年）の 4 名にベストポ
スターアワードが贈呈された。コロナ禍のため贈呈式は行わず、賞状と受賞盾は後日各自に贈呈した。
令和 2 年度は、初めてのオンライン開催ということで、Zoom でオーラルセッションのみを行うことも考えたが、本研究会は、利用者同士の交流を目的としているため、お互いに直接会話できるポスターセッ
ションを行うことにした。令和 2 年度は様々な会議がオンライン開催となり、各会議とも様々なポスター
セッションの発表形式を模索している時期であったが、本研究会では、Zoom のブレイクアウトセッショ
ンを用いてポスターセッションを行うことにした。この方法は、① 最大で 50 のブレイクアウトルームを作成できる。② 1 つのブレイクアウトルームに最大で 200 名が参加できる。③ オーディオ・ビデオ・画面共有機能が利用できる。④ 各参加者は、ブレイクアウトルームに自由に入退室できる。といった利点がある。初めに Zoom のメインルームにて、2 分間のポスタープレビューを行った後、ブレイクアウト
セッションを開始したので、参加者は、どのポスターを聞くかをあらかじめ決めることができた。また、

大越慎一教授による特別講演の様子

80図に示すように、誰が、どのポスターに参加しているかも表
示されるため、入室のタイミングを図るのにも役に立った。
参加者を学内者限定とするために、大学の Zoom アカウン
トからのみ入室できるように制限したが、発表者全員が事前に接続準備を行ってくれて、懸念していた、発表者が接続できないというトラブルは起きなかった。改めて参加者のご協力に感謝いたします。
交流会後のアンケートでは、「会場を行き来しなくて良いので参加しやすかった。」「ポスター発表の概要を 2 分で説明してもらえるのが良かった。」「ブレイクアウトルームに分かれてポスター発表者とやり取りできたので、質疑などしやすく良かった。」「混雑を避けられた。」など良い意見が大半であった
一方、「長時間誰も訪れないポスターセッションが複数あった。」という問題意見も寄せられた。
次年度は通常開催できることを願いつつも、オンライン開催でも十分に議論できることが分かったので、対面・オンラインのハイブリッド開催なども検討してみたいと思う。

受賞者の方々(写真左：左から勝見恒太さん、村瀬秀明さん、鹿野田センター長、遠山晴子さん、写真右：高瀬健吾さん)（藤井 記）

81

第 12 回 低温科学研究センター研究交流会 プログラム
ポスター発表P-01

峯尾 侑希

理学系研究科・化学専攻・M1(物性化学研究室 (大越研究室))

電荷移動誘起相転移を示すシアノ架橋型金属集積体のテラヘルツ光吸収特性
P-02

真島 裕貴

工学系研究科・物理工学専攻・学術支援専門職員(岩佐研究室)

層状磁性体 Cr1/3NbSe2 の MBE 成長と二次元磁性
P-03

荒井 勝真

工学系研究科・電気系工学専攻・M1(田中・大矢研究室)

Influence of the quantization of the dxy band on spin-to-charge conversion at the LaAlO3/SrTiO3 interface
P-04

吉持 遥人

工学系研究科・物理工学専攻・M1(関研究室)

反転対称性を有する新規スキルミオン物質における創発磁気輸送現象
P-05

高城 拓也

理学系研究科・物理学専攻・D1(長谷川(修)研究室)

自己形成型強磁性トポロジカル絶縁体を含むサンドイッチ構造におけるスキルミオンの電気的観測
P-06

清水 康司

工学系研究科・物理工学専攻・M2(鹿野田研究室)

スピン液体物質 κ-(ET)2Cu2(CN)3 におけるスピノンフェルミ面の探索
P-07

李 海寧

工学系研究科・電気系工学専攻・M1(田畑・松井・関研究室)

パルスレーザー堆積法による Fe2-xTi1+xO5 固溶体薄膜の作製とその磁気特性
P-08

岡村 嘉大

工学系研究科・物理工学専攻・助教(高橋(陽)研究室)

Giant magneto-optical responses in magnetic Weyl semimetal Co3Sn2S2
P-09

Junhao Wang

理学系研究科・化学専攻・D3(物性化学研究室 (大越研究室))

Novel Approach Towards Luminescent Ratiometric Thermometry Based on the Re-Absorption Effect ofHo(III) Molecular Nanomagnets
P-10

勝見 恒太

理学系研究科・物理学専攻・D3(島野研究室)

銅酸化物高温超伝導体 YBa2Cu3Oy の光励起非平衡状態
P-11

Theodorus Jonathan Wijaya

工学部・電気電子工学科・B4(田中・大矢研究室)

Gate-contolled 2-dimensoinal carrier transport at the FeOy/SrTiO3 interface
P-12

増子 真

工学系研究科・物理工学専攻・D2(十倉・金澤研究室)

トポロジカル絶縁体(Bi,Sb)2Te3／超伝導体 PdTe2 接合における非相反輸送現象
P-13

尾仲 柚香

理学系研究科・化学専攻・M2(物理有機化学研究室 (磯部研究室))

高性能有機発光デバイスを実現する直鎖連結型芳香族分子の開発
P-14

板橋 勇輝

工学系研究科・物理工学専攻・D2(岩佐研究室)

SrTiO3 電界誘起超伝導における非線形応答
P-15

Tang Siyi

工学系研究科・電気系工学専攻・M1(田畑・松井・関研究室)

Control of Magnetic properties of spinel ferrite thin film towards their application in magnonics
P-16

張 灵飛

工学系研究科・物理工学専攻・M1(川﨑研究室)

Pb ドープ SrRuO3 薄膜における強磁性と異常ホール効果の相関

82

P-17

塚本 聖哉

理学系研究科・化学専攻・D2(物性化学研究室 (大越研究室))

Magnetic properties of high Rh substituted epsilon iron oxide
P-18

西田 森彦

理学系研究科・物理学専攻・M2(島野研究室)

中赤外励起されたストライプ系銅酸化物超伝導体 La1.6-xNd0.4SrxCuO4 のテラヘルツ帯光学応答
P-19

高木 寛貴

工学系研究科・物理工学専攻・M1(関研究室)

キラルな反強磁性体における巨大な異常ホール効果
P-20

但野 由梨子工学系研究科・電気系工学専攻・M2(田中・大矢研究室)

Fe/ MgO/ a-Ge/ MgO/ Fe からなる縦型スピンバルブ素子における磁気抵抗効果の観測
P-21

林 悠大

工学系研究科・物理工学専攻・D2(高橋(陽)研究室)

Large magneto-optical effect on chiral antiferromagnet CoNb3S6
P-22

笠原 淳

理学系研究科・化学専攻・M2(固体化学研究室 (長谷川研究室))

マルチフェロイック六方晶 RFeO3 の室温反強誘電性について
P-23

若松 浩大

工学系研究科・物理工学専攻・D2(鹿野田研究室)

13C-NMR study of superconductivity in a doped spin liquid candidate
P-24

杉本 恭一

工学系研究科・マテリアル工学専攻・M2(枝川・徳本研究室)

Pb(Bi,Sb)2(Te,Se)4 トポロジカル絶縁体の作製と電気抵抗測定
P-25

菅野 武文

理学系研究科・化学専攻・D2(物性化学研究室 (大越研究室))

4,4'-ジピリジルジスルフィドおよびシアニド配位子を用いたオクタシア二ド金属磁性体
P-26

吉川 尚孝

理学系研究科・物理学専攻・助教(島野研究室)

テラヘルツ波励起による 3R-Ta1+xSe2 電荷密度波相の非平衡ダイナミクス
P-27

岩佐 義宏

工学系研究科・物理工学専攻・教授(岩佐研究室)

2 次元 BCS-BEC クロスオーバーにおける磁束状態
P-28

Akhil Pillai

工学系研究科・電気系工学専攻・M2(田中・大矢研究室)

Epitaxial strain dependence of the magnetic anisotropy of n-type ferromagnetic semiconductor (In,Fe)Sb
studied by ferromagnetic resonance measurements
P-29

半田 光

工学系研究科・物理工学専攻・M1(高橋(陽)研究室)(Pb1-xSnx)1-yInyTe 薄膜におけるソフトフォノンのテラヘルツ分光
P-30

寺崎 成哉

理学系研究科・化学専攻・M2(物理有機化学研究室 (磯部研究室))

固体内テラヘルツ回転を示す分子ベアリング
P-31

関根 孝彦

工学系研究科・物理工学専攻・M2(鹿野田研究室)

線状に連なるディラック点を有する有機半金属の NMR 研究
P-32

寺尾 健裕
Co

P-33

工学部・電気電子工学科・B4(田畑・松井・関研究室)

2＋置換希土類鉄ガーネット薄膜における格子欠陥導入によるスピン凍結温度の高温化

松前 拓実

工学系研究科・物理工学専攻・M1(為ヶ井研究室)

トポロジカル超伝導体 SrxBi2Se3 単結晶の成長と超伝導転移に対するアニール効果
P-34

楠林 和貴

農学生命科学研究科・応用生命化学専攻・M2(養生訓を科学する医食農連携寄付講座)

TGF-β シグナル主要転写因子 SMAD2/3 の MH2 ドメインにおける特性評価

83

P-35

高原 規行

工学系研究科・物理工学専攻・M1(川﨑研究室)

磁性酸化物 GdTiO3/EuTiO3 ヘテロ構造における界面伝導
P-36

LI Guanping

理学系研究科・化学専攻・M1(物性化学研究室 (大越研究室))

Design of Thiocyanido-bridged Fe-Hg Frameworks Revealing Chirality, Spin-crossover andPhotomagnetism
P-37

礒山 和基

理学系研究科・物理学専攻・D1(島野研究室)

鉄系超伝導体 FeSe0.5Te0.5 における超伝導秩序の光励起ダイナミクス
P-38

CHEN YAO

工学系研究科・物理工学専攻・D3(齊藤研究室)

Triplon spin current in a spin-Peierls system CuGeO3
P-39

Karumuri Sriharsha

工学系研究科・電気系工学専攻・D3(田中・大矢研究室)

Growth and characterization of ferromagnetic Fe-doped InAs quantum dots with high Curie temperature
P-40

加藤 喜大

工学系研究科・物理工学専攻・M2(高橋(陽)研究室)

反転対称スキルミオン物質 Gd2PdSi3 におけるトポロジカル磁気光学効果
P-41

遠山 晴子

理学系研究科・物理学専攻・D2(長谷川(修)研究室)

フリースタンディング 2 層グラフェンにおける Ca インターカレート誘起超伝導
P-42

WANG YUE

工学系研究科・物理工学専攻・D3(岩佐研究室)

Two dimensional ferromagnetism in Cr3Te4 epitaxial thin films grown by molecular beam epitaxy
P-43

平井 誉主在理学系研究科・物理学専攻・M2(島野研究室)

Bi 薄膜からの励起ヘリシティ依存するテラヘルツ波放射
P-44

上土井 猛

工学部・システム創成学科・B4(高橋(浩)研究室)

超伝導転移端センサを用いた光子数識別向上の研究
P-45

渡邊 竜太

工学系研究科・物理工学専攻・D1(十倉・金澤研究室)

内因的磁性トポロジカル絶縁体 Mn(Bi,Sb)2Te4 薄膜の磁気輸送特性
P-46

XIN Yue

理学系研究科・化学専攻・D1(物性化学研究室 (大越研究室))

Ratiometric thermometry based on dehydration-enhanced NIR photoluminescence in lanthanide(III)copper(I) cyanido-bridged frameworks
P-47

村瀬 秀明

工学系研究科・物理工学専攻・D2(鹿野田研究室)

有機導体 θ-(ET)2X における電荷ガラスの粒子-波動クロスオーバー
P-48

高瀬 健吾

工学系研究科・電気系工学専攻・M2(田中・大矢研究室)

単一元素トポロジカル絶縁体 α-Sn における表面状態とバルク状態の量子伝導
P-49

安波 貴広

工学部・物理工学科・B4(川﨑研究室)

RuO2/TiO2 超格子における巨大エピタキシャル歪みと超伝導の制御
P-50

佐藤 雅彦

理学系研究科・地球惑星科学専攻・助教(佐藤研究室)

Earth and planetary sciences using the superconducting quantum interference device magnetometers
P-51

Jiachen Wang

工学系研究科・物理工学専攻・M1(為ヶ井研究室)

Anisotropic Critical Current Densities in Ba1-xKxFe2As2 with Splayed Columnar Defects

84

P-52

瀧本 翔平

理学系研究科・物理学専攻・D1(村川研究室)

小型連続核断熱消磁冷凍機の開発
P-53

荻野 槙子

工学系研究科・物理工学専攻・D2(高橋(陽)研究室)(Eu,Y)MnO3 のエレクトロマグノン共鳴における電気磁気光学効果の全体像
P-54

池田 侑典

理学系研究科・化学専攻・D1(物性化学研究室 (大越研究室))

強誘電的に分極が保持される銅-オクタシアノモリブデン錯体電気化学薄膜
P-55

中村 祥子

低温科学研究センター・研究開発部門・特任助教(島野研究室)

非相反テラヘルツ第 2 高調波発生から見る超伝導 NbN における磁束量子ダイナミクス

特別講演
大越 慎一

理学系研究科・化学専攻・教授
低温科学研究センター長
固体物理化学に立脚した機能性相転移物質の研究

85

「ヘリウム液化システム見学会」開催報告
2020 年 11 月 27 日(金)に低温科学研究センター ヘリウム液化設備見学会（従事者対象の高圧ガス保安教育）を開催した。当初はヘリウム液化システムを有する学内外の技術職員を対象として 2020 年夏ご
ろに企画したいと考えていたが、新型コロナ感染症流行のため計画を変更し、見学者をヘリウム液化設
備運転等高圧ガス製造業務に従事している本学内の担当職員に限定し、開催時間も 90 分間(13 時から 14時半)を厳守する形で実現した。当日は学内 3 部局から 5 名が参加し、マスク着用はもちろん密な状況を作らないために特に狭隘な場所では 2 グループに分かれて見学するなど感染症対策に十分留意して進行した。
センター1 階と地階のヘリウム回収設備ならびに液化窒素供給システムについて戸田技術専門職員と阿部が、センター地階のヘリウム液化システム 5 号機、特に液体ヘリウム小分け汲み出し設備について
寺岡技術専門職員と板垣学術支援職員が、それぞれ講師を担当した。設備増強により製造能力が向上したことや設置時に苦心したところを実物の設備を目の当たりにしながら説明し、活発な意見交換につなげることができた。出席者から好評を得たとともに、主催側としても自らの設備運転や日頃の安全な業
務遂行への課題を振り返る良い機会となった。
開催直前には他大学の技術職員からオンライン見学会として開催できないかとの問い合わせを受けた。
あいにく通信インフラの準備が間に合わず今回は断念したが、今後の可能性を模索したい。
（阿部 記）

86

技術系職員 発表リスト
国内会議（一般講演）
1. 「単原子層ヘリウム 4 における超流動と空間対称性の破れの共存」
宇佐美 潤，戸田 亮，村川 智，福山 寛
日本物理学会 2020 年秋季大会・物性分野（オンライン）2020 年 9 月
2. 「亜鉛はんだを用いた PrNi5 核ステージの性能評価」
瀧本 翔平，戸田 亮，村川 智，福山 寛
日本物理学会 2020 年秋季大会・物性分野（オンライン）2020 年 9 月
3. 「単原子層ヘリウム 4 における超流動と空間秩序の共存」
宇佐美 潤，戸田 亮，村川 智，福山 寛
日本物理学会第 76 回年次大会（オンライン）2021 年 3 月
4. 「小型連続核断熱消磁冷凍機の開発」
瀧本 翔平，戸田 亮，村川 智，福山 寛
第 12 回 低温科学研究センター研究交流会（オンライン）2021 年 3 月

国際会議（一般講演）
5. “Possible coexistence of Superfluidity and Spatial Order in Monolayers of Helium-4”
Jun Usami, Ryo Toda, Hiroshi Fukuyama
APS March Meeting 2021（Online）2021 年 3 月

87

特別記事
ヘリウム危機の背景とゼロロス活動
低温科学研究センター・研究開発部門
福山 寛
ヘリウム危機 2018–20192018 年の暮れから 2020 年初頭にかけて、世界のヘリウム需給がこれまでになく逼迫し、報道を通じて広く国民も「ヘリウム危機」を知ることになった。今回の危機では、国内外で多数の大学や研究所がヘリウムを全く入手できなかったり、入手できても価格高騰に悩まされるなど、我が国でも日本物理学会を中心に多くの学会や大学が共同で緊急声明を出し政府の対応を求める異例の事態となった[1]。
本学の場合、液体ヘリウムを基礎研究、教育、医療のために大量に使用するので、使用後の蒸発ガスは配管網を通じて回収し、4 キャンパスに設置された液化設備で再液化して再生利用（リサイクル）している。1 サイクルの回収率は 9 割に達するが、それでも相当量のヘリウムガスを補充する必要がある。そのため毎年、政府調達の競争入札でガス供給業者と単価契約を結び、ヘリウムガスの安定調達を図ってきた。
ところが、2019 年度の調達入札は不調に終わり、2 回目の入札でようやく 7 月からまとまった量のガス補充が再開できるという異常事態が発生した。本郷・弥生・浅野の本郷地区 3 キャンパスに液体ヘリウムを供給する低温科学研究センターの場合、6 月までの 3 ヶ月間、何とかスポット購入で凌いだが、調達単価が高騰しため学内液体ヘリウム使用料金が 2 倍近くに跳ね上がり、研究教育に深刻な影響が出た。
この状況は、COVID-19 パンデミックによる一部需要の蒸発という予期せぬ形で 2020 年 3 月以降、一応の収束をみた。そのため、問題の所在が一時的に見えづらくなったが、次節で述べるように今般のヘリウム危機は構造的なものであり、今後も継続あるいは再発することが懸念される。そして、先行きの不透明感から販売価格が高止まるという困難は依然として続いている。本学に限らず、日本の大学におけるヘリウムリサイクルには長い歴史があり、今回の危機を契機に欧米の主要大学でもこれに追随する動きが加速している。この優れて効率的なヘリウム利用法を今後も持続可能とするため、当センターでは「ヘリウ
ム・ゼロロス」
を標榜し、さまざま活動を行っている。
本稿では、ヘリウム危機の背景にあるサプライチェー
ンの特殊性を詳しく解説し、その取り組みの一つである「ヘリウム・ゼロロスキャンパス事業の支援・技術開発業務」についても紹介する。

ヘリウムサプライチェーンの特殊性
ヘリウムは、高い熱伝導率をもつ不活性な気体として、あるいは極低温の液体寒剤として、先端産業
や医療そして基礎研究に欠かせない重要な社会基盤の一つである（図 1）[2]。しかし、産出国が限られた稀少天然資源であるため、日本をはじめ多くの国々
が米国および中東からの輸入に 100%その供給を頼っている。我が国の場合、ここ 10 年ほどは代用
ガスへの切り替え、ヘリウムの再凝縮装置や液体ヘリウムを使わないクライオクーラーへの転換など省ヘリウム化が進み輸入量は減少しているが、中国を88

図１ 2018年における我が国のヘリウム利用分野。
データの出典は参考文献 [2]。

はじめアジア諸国で半導体産業の需要等が増えるなどして、世界のヘリウム需要は比較的安定している（図 2）[3,4]。全世界の推定埋蔵量は需要の 300 年分以上という試算 [4]もあり、にわかに資源の枯渇が心配される状況にはない。それにも拘わらず、大学や研究機関にとってヘリウム危機は過去、何度か繰り返されてきたし、産業界にとっても 2012–2013 年危機に続いて今回の危機である。そして、何より輸入
価格は 2013 年以降、急激な上昇に転じている（図 2）。この背景には、ヘリウムのサプライチェーンがもつ特殊性、脆弱性がある。
ヘリウムのサプライチェーンは大凡次のようなものである。
産出国のガス田近くのプラントで天然ガスから分離精製されたヘリウムは液化され、4 万リットル規模の液体ヘリウムコンテナ容器に充填される。
コンテナは港までトラックで運ばれ、コンテナ船で 2〜3 週間かけて日本まで海上輸送される。到着後積み降ろされたコンテナは、ヘリウムセンターと呼ばれる処理施設までトラック輸送され、そこで内容積百〜千リットルの大小の液体ヘリウム容器に小分け充填されて消費者の元に運送される。
ガス体を必要とす
る消費者ヘは、コンテナから直接ガス取りするか、液体充填時に発生する気体をバラ瓶やチューブトレー
ラーなど大小の高圧ガス容器に圧縮充填（圧力 15〜20 MPa）して運送される。
この一連のサプライチェー
ンの中で、例えば、液化プラントの定修時に頻発する機器故障、海外の港湾ストライキ、中東の政治情勢の変化などが原因となってヘリウム危機が発生してきた。ここで重要なことは、ヘリウムには有効な大量備蓄手段がほとんどなく、それがサプライチェーンをより脆弱にしているという点である [5,6]。つまり、途中にバッファ（在庫）を設けることが難しく、いわば鮮魚の流通のようなものである。
じつは例外的なヘリウムの大量備蓄方法が米国には存在する。中南部 3 州にまたがる全長 700 km 超の長大なパイプラインと、
そのパイプラインの終端に位置する密閉性の高い天然のヘリウムガス田を利用した巨大貯蔵庫がそれである [5]。ブッシュドームと呼ばれるこの地下貯蔵庫は、最大で世界の年間需要の8 年分にあたる 12 億立米もの粗ヘリウムガスを備蓄することができる。米国は 60 年以上にわたり国家戦略としてブッシュドームとパイプラインを管理運営し（現在は土地管理局（BLM）が運営）、自国の軍
需や宇宙産業を支えてきた。そして、世界需要の約 2 割に当たる量の粗ヘリウムガスを民間に払い出すことで、供給源の不安定性を緩和するバッファの役目も果たしてきた。ところが、その米国がヘリウム管理

図２ 世界のヘリウム生産量（黒色）、日本のヘリウム輸入量（灰色）、日本のヘリウム輸入価格（青色）の年推移。データの出典は参考文献 [3,4]。
輸入量および輸入価格の元データは質量単位であるが、ここでは液体ヘリウ
ム密度を0.125 g/cm3として液体の体積単位に換算した。世界のヘリウム生産量は右縦軸の数字を20倍すると実数となる。

89

法 2013 [7]に基づき、2019 年リリース分を最後に備蓄ヘリウムの民間払い出しを終了してしまった。これがトリガーとなって近年ヘリウム価格が高騰していることは図 2 からも明らかである。その一方で、新しいヘリウム供給拠点として今年中にカタール 3 プロジェクトと東シベリアのアムールプロジェクトの二つが加わることがアナウンスされている [8]。これらが予定通り立ち上がれば、当面、需給バランスは落
ち着くと期待されるのだが、新プラントが予定供給能力を発揮するには数年かかるというのも経験的事実であり、予断を許さない。このような訳で、BLM の連邦ヘリウム備蓄という巨大バッファが市場から消えたインパクトは大きく、今後の世界需給の不透明感からヘリウムの供給価格は高止まりしている。
これは意外と知られていない事実であるが、ヘリウム危機真っ只中の 2019 年の我が国のヘリウム販売
量はじつは前年比で 12%しか減っていない [2]。それにも拘わらず、ヘリウムを全く入手できず研究教育に大きな支障の出た大学や研究機関は多かった。その原因は調達契約の方式にあると考えられる [5]。政府機関による物品調達の単価契約の期間は、原則、単年度に限られており、国立大学法人もこれに準拠している。輸入販売業者からすれば、仕入れ量が減れば（あるいは減りそうならば）、長期契約者を優先しスポット購入や短期契約などの“新規”販売を止めざるを得ない。もちろん、単年度契約には競争を促進するメリットがあり、市場価格の振れ幅の大きい物品の場合、調達者側が過度な不利益を被るのを防止する意味もある。ところが、特殊なサプライチェーンに依存するヘリウムの場合、これが日本の大学が長年維持してきた模範的なリサイクル運用の維持を脅かす原因となってしまっている。

ゼロロス支援業務
構造的なヘリウム危機の中にあって、回収率を上げる自助努力が第一義的に重要であることは論を待たない。低温科学研究センターの年間平均回収率は今般の危機直前の 2018 年度実績で 89%と、90%を割り込んでいた。そのため、当センターではさまざまな機会を捉えて回収率向上の重要性についてユーザーに注意喚起し、ポータブルリークディテクターを貸し出して研究室内回収配管の漏れ検査を励行するなど各種の“ゼロロス”キャンペーンを推進している。また、回収配管に未接続の機器を減らすべく、キャンパ
ス内の回収配管網を拡充し補修する学内プロジェクト「ヘリウム・ゼロロスキャンパスプロジェクト」（2018 年度学内第三次配分）も進めている。2018 年度に実施した 2 台目液化機とこれに直結する大型
液体ヘリウム貯槽の導入も、2 台体制とすることで機器故障時の回収ヘリウムガスの大気放出を防ぐゼロ
ロス対策という側面がある [9]。ここでは最後に、これらの対策と相補的な関係にある「ヘリウム・ゼロ
ロスキャンパス事業の支援・技術開発業務」（略して「ゼロロス支援業務」）について触れたい。
全学的な回収率を 100%にできるだけ近付ける有効な手段を探り、学外にも転用可能なゼロロスの技術開発を行うことは、大学の大切な役目であろう。本学では、これを企業と連携して進め、併せて需給バランスが崩れやすい不安定な時期にあって、ヘリウムリサイクル運営の安定化を図るためのゼロロス支援業
務を 2020 年度から 4 年間業務委託することになった。ゼロロス新技術の提供あるいは本学との共同開発の提案を含み、この間、本学が液体ヘリウム供給量と回収率からなるリサイクル事業計画を達成できる、あるいはそれを上回ることができる意欲的な支援内容の提案を 2019 年秋に企画競争公募した。特色ある
複数の提案があった中から、書面審査、ヒアリング、契約交渉を経て最終的に 1 社と契約した。この業務委託はまだ始まって一年を経過したばかりであり、
パンデミックという予期せぬ異常事態の中でのスタートとなったため、具体的な成果を述べるのは時期尚早である。しかし、回収率は確実に向上し、不安定な
ヘリウム市場の動向に翻弄されることなく学内需要をほぼ 100%充足できる液体ヘリウムのリサイクル供90給が実現できている。また、学内外で液化機と回収配管で結ばれていない液体ヘリウム使用機器からヘリウムを回収し再生利用するための技術の共同開発の検討が進んでおり、知的財産の創出だけでなく社会実装も見据えている。

まとめ
本稿では、近年繰り返される世界的なヘリウム危機（供給不足）の背景にあるヘリウムサプライチェー
ンの特殊性を中心に解説した。大量かつ長期間の貯蔵が難しいこと、米国の国家備蓄の粗ヘリウムが市場から撤退したことなど、そこには構造的な問題があることを指摘した。ヘリウムには代替がほとんど利かない用途も多い。大学のように、室温からの熱流入が少ないネック径の小さな装置が多く集積する場所では、
液体ヘリウムを使うウェットタイプの装置から蒸発するガスを回収し再液化するリサイクル利用の方が、個々の装置にクライオクーラーを取り付けてドライタイプに換えるより経済的にずっと有利である [10]。
そうであるならば、大学としてこのリサイクル運用をできるだけ維持する努力が必要である。続いて、その努力の一環として本学が始めたゼロロス支援業務委託についても紹介した。
大学や研究機関を除けば、使用済みヘリウムの大部分が捨てられている現状で、これをリサイクルする技術開発は重要である。ヘリ
ウムは未だ人類が人工的に量産することのできない天然資源なのだから。
最後に、ゼロロス支援業務委託を実現する上で、低温科学研究センターの事務および技術職員の方々には大変お世話になった。また、学内他部局の液化施設の教職員の方々からもご協力をいただいた。この場を借りてお礼申し上げる。企画競争公募を実施するにあたっては、大学本部財務部契約課と大越前セン
ター長からの助言とご指導が大変心強かった。

参考文献[1] 日本物理学会他「ヘリウムリサイクル社会を目指して」：
https://www.jps.or.jp/information/2019/12/helium.php[2] (社) 日本産業・医療ガス協会：https://www.jimga.or.jp/statistics/r_he/[3] 財務省貿易統計：https://www.customs.go.jp/toukei/srch/index.htm?M=77&P=0[4] Helium Statistics and Information, National Minerals Information Center, USGS (2021):
https://pubs.usgs.gov/periodicals/mcs2021/mcs2021-helium.pdf[5] 福山寛「国家戦略としてのヘリウム備蓄 ～BLM を訪問して」（2019）：https://yamashita.issp.u-tokyo.ac.jp/ISSPWS191106/pp191106/fukuyamapp.pdf[6] 液化は標準状態の気体の体積を 1/700 以下にするので大量輸送には最適である。しかし、液体ヘリ
ウムは蒸発潜熱が非常に小さいので、断熱性能に優れた専用容器でも 0.2〜1%/日の自然蒸発が避けられず、容器間を移送する際の蒸発ロスも大きい。そのため、隣接する液化機で蒸発ガスを再液化できる場合を除き、一般に長期間にわたる大量保管には向かない。ただし、海外からコンテナ船でヘリウムを輸入する際に使われている内容積 4 万リットルの液体ヘリウムコンテナについては、国内ヘリウムセンターにおけるその滞留基数を増やすことが、最も実効的かつ容易なヘリウム国家備蓄手段
であることを筆者は提案している（文献[5]参照）。その理由は、膨大なコストのかかる巨大液体ヘリ
ウム貯槽を国内に新た建設するまでもなく、液体ヘリウムコンテナはすでに運用されている非常に低蒸発率の大型液体ヘリウム容器であること。そして、ヘリウムセンターで一定期間滞留中のコンテナから蒸発するガスは、高圧容器に圧縮充填してガス体需要者に無駄なく供給できるからである。

91

[7] Helium Stewardship Act of 2013:https://www.congress.gov/113/plaws/publ40/PLAW-113publ40.pdf[8] Phil Kornbluth, “Waiting for Amur – what’s next for helium markets?”, gasworld (Mar. 9,2021):
https://www.gasworld.com/waiting-for-amur-whats-next-for-helium-markets/2020612.article[9] 村川智、阿部美玲「ヘリウム液化回収システムの増強」、2019 年東京大学低温科学研究センター年
報（pp. 82–85)[10] 寺岡総一郎、戸田亮、福山寛「ウェットかドライか？低温センターの TSCP 活動」2015 年東京大学
低温センター年報（pp. 120–125）92

技術ノート
磁化物性評価システム(MPMS3)の紹介
低温科学研究センター・共同利用部門
戸田 亮

1. はじめに
今年度、低温科学研究センターに磁化物性評価システム（カンタム・デザイン社製 MPMS3、以下
MPMS3 という。
）が導入された。これは、センター共同利用装置の 1 つである SQUID 磁気測定装置（カンタム・デザイン社製 MPMS-5S、以下 MPMS という。
）と同じく、超伝導量子干渉計(superconducting
quantum interference device, SQUID)を用い、高感度に磁気モーメントを測定することが可能な磁気測定装置である。
MPMS は、センターへの導入以来 20 年以上の長期に渡って共同利用に供され、様々な研究に利用されてきたが、近年では修理用部品の確保が難しいパーツが出てくるなど、運用の継続に不安が生じてきていた。今回、同じ物性を測定可能な本装置が導入され、磁気測定装置の共同利用を今後も安定的に継続できる見通しとなり、担当者として安堵している。本装置は納入後の動作テストなどを経て、2021 年度から共同利用装置として利用が可能になる。
本稿では、既設の MPMS のユーザー及び磁気測定を必要とするユーザーに向け、MPMS3 の特徴、既設の MPMS との違い、使用上の留意点などを紹介する。

2. MPMS3 の概要
MPMS3 では、試料空間の温度を 1.8 – 400 K、印加磁場を7 T の範囲内で調整できる [1]。目的に応じて温度・磁場を変化させ、試料の磁気モーメントを測定することにより、その温度依存性、磁場依存性、履歴現象などを評価できる。既設の MPMS と比較すると、利用可能な温度範囲は同じであるが、磁場範囲は最大 5 T から 7 T へと広がっている。加えてノイズの低減、温度制御・磁場制御の改良によって、高感度に、短時間で同じ測定が可能になっているため、より効率的に測定を行うことができる。残念ながら、既設の MPMS に付いているオプション機能（超低磁場、交流磁化率など）については、今回センターに導入された MPMS3 に付いていない。将来追加で導入できる可能性もあるが、これらのオプション機
能が必要な測定については、引き続き、既設の MPMS をご利用いただくこととなる。

3. 試料の準備
MPMS3 の基本的な測定原理は MPMS と同じである。2 次勾配型の検出コイル内で磁気モーメントをもつ試料を移動させ、試料の位置と、各位置において検出コイルを貫く磁束量との対応を測定し、試料の磁気モーメントを評価する [1, 2]。このため、MPMS3 への測定試料の導入は大枠として MPMS と同じであり、試料を動かすための駆動部と試料空間とを繋ぐ専用のロッドの先に、試料ホルダーに固定した試料を取り付ける形となる。
MPMS と同様、試料の固定の善し悪しは測定精度に影響するため、精密な測定を必要とする場合、特に注意が必要である。試料の周囲には磁気的に均一な試料ホルダーのみが存在することが望ましく、固定93

のために介在物を必要とする場合、磁気モーメントが小さく、その温度依存性、磁場依存性が単純なもの、測定時に位置移動させる方向である上下方向には対称に配置することが望ましいといったことも、従来と同じである [2]。
MPMS では、試料ホルダーとして主にプラスチックストローを使用していた。MPMS3 でも引き続きストローを使用可能であるが、より高い振動数で試料を振動させる VSM 測定を利用する場合、試料ホル
ダーの剛性や試料の固定強度がより高いことが望ましいため、専用の水晶製の試料ホルダー、真鍮製の試料ホルダーを使用することが推奨されている。それぞれのホルダーに試料をセットした様子を図 1 に示す。
水晶製のホルダーは、断面が半円の棒状で、半円の平面部分に試料を貼り付ける。面は磁場と平行な方向となるため、結晶試料や板状試料（面内に磁場を印加する場合）については、テープやニス等で簡単に取り付けることができる。接着に用いるニスやテープには磁性不純物が含まれないよう慎重に取り扱う必要があり、また自身が使用する温度範囲で剥がれや重合、溶融といった問題を起こさない素材を選ぶ必要がある。ワニス(GE7031)やカプトンテープが用いられることが多い。試料はホルダーに強く接着されていることが望ましいが、水晶は割れやすいので、取り外しの際には無理な力をかけないよう気をつける必要がある。取り外しの際には溶剤等で接着力を弱めて取り外すことが望ましく、また写真に移っているマウンティング用の専用台の上で作業する（ホルダーが専用台によって支えられる）ことが望ましい。
真鍮製のホルダーは一部分が切り取られた中空円筒状になっており、内径よりやや大きいものを填め込むことによって、粉末をカプセルに入れて固定したり、板状試料を水晶の円柱状固定具で挟んで面直磁場方向に固定したりすることができるが、いずれの場合も試料以外の寄与が大きくなりがちなのが弱点である。填める際に変形することがあるので、最終的に試料を置く位置から遠い場所で填め、スライ

(a)

(b)

図 1: (a)は水晶製ホルダーに板状試料を取り付けたもの、(b)は真鍮製ホルダーに水晶製の固定具を用いて板状試料を挟んだものである。いずれも下端（図の右端）から 66 mm 付
近に試料を固定する。

94

ドさせて使用する方がよい。また水晶の固定具は取り外すときに割れやすいので、原則として入れたま
まにし、スライドさせて試料のみを着脱する方がよい。こちらも変形を防止するため、専用台の上で作業することが望ましい。
ストローは、VSM 測定で使用するには剛性に不安があるとされるが、実際にほぼ同じ大きさの標準試
料を水晶製のホルダーとストローとで測定した結果を比べると、ストローを用いた場合であっても測定データのばらつきはあまり変わらなかった（図 2 も参照）。固定に問題がなければ測定感度への影響は大きくないものと考えられる。ストローは毎回新しいものを使用できるため、切り込みを入れて試料を差し込んだり、やや大きめの試料でストローを変形させて使ったり、切ったストローで試料を挟んだり、と試料に応じて様々な固定方法を使用できる。実際、MPMS の利用では様々な方法が使われていたが、ストローの変形や曲がりの程度によっては、測定時に試料空間の壁とストローが接触してしまうことがある。
既設の MPMS では大きな問題にならなかったが、MPMS3 において、特に VSM を利用した測定を行う
場合、接触の摩擦熱によって希望の温度に安定しなかったり、試料の温度が表示値と乖離したりすることがあるので、注意していただきたい。また、やや厚手のストローを使用することにより、変形等によるリ
スクを下げることも可能である。
ここでは典型的な固定方法について紹介したが、試料の磁気モーメントの大きさや形状によって最適な方法が異なるため、あらゆる場面で使える万能な固定方法はない。メーカーの技術資料 [3]にも様々な例が紹介されているので参照しつつ、試料形状を調整したり、試料に合った固定法を工夫したりして欲しい。

4. 位置合わせMPMS3 でも既設の MPMS と同じく、測定の前に、試料位置が検出コイルの中心に来るよう位置合わせを行う必要がある。方法も同じで、試料の位置を変化させ、検出コイルの出力を見る方法が使われる。
検出コイルの中心に試料がきたとき出力がピークを示すので、これを利用して位置合わせを行う。MPMS
では、制御プログラムが表示する座標系が、現在の測定中心や振幅を基準とした相対座標であり、位置合
わせを調整するたびに変化していた。また走査範囲によっては位置合わせの際に全容が見えないため、合わせるべき中央のピークではなく、左右にできる逆向きのピークを中央のピークと誤認して位置合わせ
してしまい、希望の測定結果を得られないケースが時折見られた。MPMS3 では、試料ホルダーの下端を基準にした座標が表示される。このため、実際に自身がセットした試料位置と、検出された試料の中心位置との対応がわかりやすい。自身が試料を置いたはずの位置にピークがない場合、何かしら問題が発生しているので、磁場強度を変えて再度の位置合わせを試行したり、試料のセッティング、不純物の付着の有無などをチェックしたりして欲しい。

5. 測定感度
これまでセンターの MPMS 装置において標準的に使用されていた RSO 測定と、MPMS3 の DC 測定
および VSM 測定について、Pd の標準試料を用い連続測定を行うことで、測定精度（測定結果のばらつき）を評価した。RSO 測定は振幅 3 cm、1 Hz、1 回測定、DC 測定は振幅 30 mm、測定時間 4 s、1 回
測定、VSM 測定は振幅 5 mm、積分時間 2 s の条件で測定を行った。
図 2(a)は 2 Oe での測定結果、図 2(b)は 1 T での測定結果である。データのばらつきを比較しやすくす95

るため、磁気モーメントの絶対値は実際の測定値から少しずつずらして表示している。このため、絶対値については精密な値ではなく、試料の磁気モーメントのおよその大きさを示していると考えていただきたい。RSO 測定では 6–7 秒間隔で、DC 測定は 10 秒間隔で、VSM 測定は 2 秒間隔でデータ点が得られた。磁気モーメントが小さい領域では、データのばらつきは磁気モーメントの大きさに依らず同程度となった。RSO 測定と DC 測定のばらつきは同程度（標準偏差で 3×10−8 emu 程度）であった。VSM 測
定はこれらよりもばらつきが小さく、標準偏差で評価すると 7×10−9 emu 程度となった。VSM 測定の方が短時間で精度良く測定ができることがわかる。磁気モーメントが大きくなると、ばらつきは磁気モーメ
ントの大きさにほぼ比例する結果となった。RSO 測定では他の測定よりばらつきが大きく、その標準偏差は磁気モーメントの 0.04 %程度であった。DC 測定、VSM 測定においてはおよそ一桁改善され、磁気モーメントに対して 0.004–0.005%程度となった。1 回の DC 測定と 2 s 積算の VSM 測定との間にはあ
まり差はなかったが、測定に要する時間を考慮するとやはり VSM 測定の方が効率的であることがわかる。MPMS3 の測定では、試料ホルダーとしてストローを使用した場合と、水晶製ホルダーを使用した場
合の両方を測定したが、顕著な違いは見られなかった。RSO 測定、DC 測定の場合には測定回数を増やすことで、VSM 測定の場合、ばらつきが不満な場合、積分時間を延ばすことでばらつきを抑えることが可能であるが、相応に測定時間がかかる。自身が必要とする精度と相談して測定回数や積分時間を調整していただきたい。
VSM 測定は、DC 測定や RSO 測定のようには試料を大きく移動させず、出力のピークとなる中央付近で振動させ、出力を Lock-in 検波することで精度を高めている [1]。DC 測定におけるピーク位置を中心に小さく振動していることを前提としているので、中心位置にズレが生じていると正しいデータが得られない。また、モーターの振動に合わせて試料が振動することを前提としているので、試料の固定が甘い
場合にも正しい結果が得られなくなる。しかし、VSM 測定では DC 測定のような位置依存データを残す
ことはできないため、異常があっても見落としやすい。装置メーカーの技術資料 [4]にあるように、必ず“M. Quad. Signal”の大きさも評価して測定の正当性を確かめて欲しい。怪しい応答がある場合には DC測定も併用して状況を確かめるのも有効と考えられる。

[10 ] 3.5 (a) B = 2 Oe
-60.0141

RSO (MPMS-straw)

DC(MPMS3-straw)

2.5

0.01408m (emu)m (emu)RSO (MPMS-straw)

3 DC (MPMS3-quartz)(b) B = 1 T

0.01406 DC (MPMS3-quartz)
0.01404

DC(MPMS3-straw)
VSM(MPMS3-quartz)

VSM(MPMS3-quartz)

0.01402
VSM(MPMS3-straw)2
0

100 200 300 400 500 600
t (s)VSM(MPMS3-straw)

0.014
0

100 200 300 400 500 600
t (s)

図 2: 測定ノイズの検証、(a)は外部磁場 2 Oe で、(b)は 1 T において、各測定方法で連続測定を行ったもの。縦軸の絶対値については、見やすさのため実測値に一定値を加算してある。

96

6. 温度制御と温度依存性の測定
MPMS3 で利用できる温度範囲は MPMS と同じであるが、MPMS3 では最大 50 K/min で試料空間の温度を変化させることができるため（MPMS では 10 K/min）、測定試料が急な温度変化に耐えないなどの制約がある場合を除き、目的の温度により早く到達することができる。特に 5 K 以下の低温に温度を安定させたい場合、MPMS では全体の冷却状況が定常状態に整うまで安定にならず、室温から冷却する
場合には 2 時間以上を要することが多かったが、MPMS3 の場合には、室温から冷却した場合でも 30 分程度で最低温度に安定させることができた。
温度依存性の測定では、従来同様、温度を掃引しながらの測定が可能である。連続的に測定しながら温度を掃引する場合、従来であれば 1 K ごとの測定に対し、5 K/min 程度の掃引が限度であったが、VSM
測定（積分時間 2 s）であれば、10 K/min であっても 0.33 K ごとの測定が可能で、かつ従来よりも精度良く測定することができる。必要な温度分解能、測定精度は場合によって異なると思うので、各自で掃引
速度や積分時間を調整して使用していただきたい。

7. 磁場制御と磁場依存性の測定
MPMS3 では、使用可能な磁場範囲が 7 T までとなり、センターの既設の MPMS よりも広くなった。
掃引速度も最大 700 Oe/s と速くなったため、目標の磁場までより早く到達することができる。MPMS やMPMS3 では、磁気モーメントを評価する際に磁束の変化を測定するため、外部磁場の変動はごくわずかなものであっても重大な測定ノイズとなる。これを防ぐため、超伝導マグネットに超伝導ループを作成して外部磁場の変動を抑えるが、MPMS ではこの切り替え時間が長く、1 磁場あたり 2 分程度の測定時間を要していた。このため、細かい分解能で MH 測定をしたい場合など、1 試料で 1 日といった時間が掛かることも珍しくなかった。MPMS3 ではこの切り替えにかかる時間が大きく短縮されている。従来装置
で 0 から 5 T, −5 T, 5 T という磁場依存性を 0.1 T ごとに測定（251 点)すると、約 7 時間を要するが、MPMS3 の VSM 測定（2 s）の場合、51 分程度で済んだ。試料の磁気モーメントが小さい場合などは、精度を確保するために積分時間を延ばしたり、磁場掃引後、測定までの待機時間を設定したりするため、これほどの劇的な差にはならないかもしれないが、どちらの場合も同じ待機時間を設定すると想定した
場合、磁場 1 点あたり 1 分程度以上の測定時間の短縮が見込まれる。非常に効率よく測定可能になるので、多くの試料を測定したい場合や、より細かい依存性を測定したい場合に有利である。
超伝導マグネットには、超伝導線が磁束をトラップするために起こる非理想的振る舞いがある [1, 5]。
このため、試料空間にかかる磁場は電流に完全に比例したものではなく、履歴によって異なり、この効果はとくに低磁場において問題となる。この効果の程度は履歴の詳細によるが、センターの MPMS の場合、最大磁場 5 T から 0 Oe まで No Overshoot モードで降ろすと、実際には−10 Oe 程度の磁場が試料室にかかる。一方 MPMS3 ではややこの効果が大きくなっており、同様に 5 T から 0 Oe まで No Overshoot
モードで消磁した場合、−25 Oe 程度の磁場が試料室にかかる。このため、強磁場を印加した後に、低磁場の磁場依存性を評価する場合には、装置が表示する磁場と実際に試料が受けている磁場とのずれは従来機より大きい。このようなズレの発生を回避することは不可能であるため、試料にかかっている磁場をより正しく評価したい場合には、同じ磁場履歴で常磁性の標準試料の測定を行い、この標準試料の磁化か
ら実際の磁場を推定する [5]。幸いにも磁場依存性の測定にかかる時間は減っているため、低磁場で磁場の絶対値が重要な測定をする場合は検討していただきたい。また、掃引前後の磁場や掃引方法にもよる

97

が、磁場を安定化させた後にも磁束の移動に伴う磁場変化が発生する。こちらも履歴や掃引方法に依存するため、試料の長時間にわたる応答を評価したい場合などは事前に常磁性試料で影響を検証するなどしていただきたい。

8. まとめ
今年度、当センターにカンタム・デザイン社の MPMS3 が導入され、2021 年度から共同利用装置として利用できることになった。この装置は既存の共同利用装置 MPMS の後継機として、試料の磁気モーメ
ントの温度依存性、磁場依存性、履歴現象などを、MPMS とおおむね同様の操作で、より効率的に評価することができる。中でも、磁場依存性の測定効率は大きく向上しているので積極的にご活用いただきたい。従来の MPMS で使用できたオプション機能（超低磁場、交流磁化率など）については、残念ながら導入されていないため MPMS3 では利用できない。
これらの機能を必要とする測定については MPMS を
引き続きご利用いただきたい。

参考文献[1] “MPMS3 User’s manual”, Quantum Design[2] 戸田 亮、「MPMS を用いた微小磁気測定」、平成 28 年度低温センター年報 (2017)[3] “Application Note 1096-306, VSM Sample Mounting Techniques”, Quantum Design (2016).
[4] “SVSM Application Note 1500-009, Mounting Samples Loosely Causes Moment Noise in VSM
Measurements”, Quantum Design (2010).
[5] “Application Note 1500-011, Using SQUID VSM Superconducting Magnets at Low Fields”,
Quantum Design (2010).

98

コラム
液化供給部門 阿部 美玲
本学では 2020 年 4 月に新型コロナウイルス感染拡大防止のための東京大学の活動制限指針が設けられ、同年 5 月にかけて指針の中で 2 番目に厳しい活動制限が課されました。よくよく読むと最も厳しい制限の定義には「大学機能の最低限の維持のために、(中略)生物の世話、液体窒素の補充、冷凍庫修理、サーバー保持などを目的に、一時的に入室する研究スタッフのみの立ち入りが可能」と書かれていました。つまり、大学活動が一番制限された中でも研究スタッフが液体窒素を入手できることは暗黙の了解ということです。とはいえセンター関係者だってヒトですからこの感染症の大流行に巻き込まれないとは限りません。不測の事態に備えて、日々の寒剤供給業務、とりわけ液体窒素供給を続けるために本当に必要な要件は何かを考え続けた 1 年間でした。
センターの液体窒素供給業務で最大の特徴は、指定の集配場所から集められた容器にセンターでまとめて充填してそれぞれの集配場所へ配達していることです。集配場所は本郷キャンパス内に 50 か所余りあり、容器の本数は少ない日で約 80 本、多い日は 140 本以上に及びます。この業務を行なう要件は、集配場所にスムーズに近づけることと液体窒素を運ぶために使う容器があることの 2 点です。集配などのルーチン化できる作業は協力会社が担当していますが、想定外のできごとが起こったときはセンターの教職員が対応します。
周辺工事や装置搬入などで集配場所に近づけないのは比較的よくあることです。2020 年春以降はさらに厳格に施錠管理される建物が増え、今まで平日日中は自由に出入りできた扉なのに鍵がかかっていて集配担当者が立ち往生したことが何度かありました。集配担当者がセンターへ連絡しているときにたま
たま通りかかった建物の方が気を効かせて入館に立ち会ってくださったこともあれば、研究室側が建物の警備担当者を通じて事情を知り同じ建物内で活動する複数の研究室で曜日を取りまとめて集配を再開
できたこともありました。試行錯誤は 2020 年 5 月の連休明けまで続きました。ご協力くださった皆様、その節はありがとうございました。
いざ容器を回収したものの、容器の断熱性能が劣化していたり、蓋と本体が氷で貼り付いていて外せなかったりして、液体窒素を充填できないときがあります。前者は数年に 1 度あるかないかですが、後者は年に数本は見受けられるし年々増えている気がします。容器を使えなければ液体窒素をお届けできな
いので、このような容器が見つかったときは内心大慌てで対応します。他の仕掛かり作業をいったん中断して、研究室にいつ使うつもりかを確認して、急ぎであれば代わりに使える容器を工面して、集配担当者が想定外の対応に戸惑わないように指示を出して……1 本の問い合わせでもきりきり舞いです。水分によるトラブルが増えたのは温暖化でじめじめした気候になったからかしら？

などとぼんやり考えるときもあります。何はともあれ、容器の使用休止期間が生じないに越したことはありません。こんな背景か
ら液化供給部門の活動報告の中に液体窒素容器の日常点検のポイントをまとめました。お役に立てば幸
いです。

99

各種委員会・センター教職員名簿
低温科学研究センター運営委員会
第 2 回運営委員会（令和 2 年 6 月 3 日開催）
第 3 回運営委員会（令和 2 年 8 月 4 日開催）
第 4 回運営委員会（令和 2 年 12 月 10 日開催）
第 5 回運営委員会（令和 3 年 1 月 7 日開催）

運営委員会 名簿（任期 R2.2.1~R3.3.31）（委員長）大越 慎一

センター長･教授

大学院理学系研究科化学専攻･
低温科学研究センター（兼務）鹿野田 一司 教授

大学院工学系研究科物理工学専攻

三田 吉郎

准教授

大学院工学系研究科電気系工学専攻

脇原 徹

教授

大学院工学系研究科化学システム工学専攻

小林 研介

教授（R2.4.1~）

大学院理学系研究科物理学専攻

長谷川 修司 教授

大学院理学系研究科物理学専攻

磯部 寛之

教授

大学院理学系研究科化学専攻

神谷 岳洋

准教授

大学院農学生命科学研究科応用生命化学専攻

上野 和紀

准教授

大学院総合文化研究科広域科学専攻

山本 希美子 准教授

大学院医学系研究科生体物理医学専攻

上田 卓見

准教授

大学院薬学系研究科薬科学専攻

岩本 敏

教授

先端科学技術研究センター極小デバイス理工学分野

山下 穣

准教授

物性研究所凝縮系物性研究部門

島野 亮

教授

低温科学研究センター研究開発部門

村川 智

准教授

低温科学研究センター研究開発部門

低温科学研究センター専門委員会
第 1 回専門委員会（令和 2 年 7 月 9 日開催）
第 2 回専門委員会（令和 2 年 7 月 29 日開催）

専門委員会 名簿（任期 R2.4.1~R4.3.31）（委員長）大越 慎一

センター長･教授

大学院理学系研究科化学専攻･
低温科学研究センター（兼務）

為ヶ井 強

准教授

大学院工学系研究科物理工学専攻

岡本 徹

准教授

大学院理学系研究科物理学専攻

大戸 梅治

准教授

大学院薬学系研究科薬学専攻

島野 亮

教授

低温科学研究センター研究開発部門

村川 智

准教授

低温科学研究センター研究開発部門

福山 寛

特任研究員

低温科学研究センター研究開発部門

阿部 美玲

技術専門職員

低温科学研究センター液化供給部門

100

低温科学研究センター編集委員会
編集委員会 名簿（任期 H31.4.1~R3.3.31）
岩佐 義宏

教授

大学院工学系研究科物理工学専攻

田中 雅明

教授

大学院工学系研究科電気系工学専攻

岡本 徹

准教授

大学院理学系研究科物理学専攻

渡谷 岳行

准教授（R2.4.1~）

大学院医学系研究科生体物理医学専攻

上田 卓見

准教授

大学院薬学系研究科薬科学専攻

神谷 岳洋

准教授

大学院農学生命科学研究科応用生命化学専攻教授

低温科学研究センター研究開発部門

村川 智

准教授

低温科学研究センター研究開発部門

中村 祥子

特任助教

低温科学研究センター研究開発部門（委員長）島野 亮

低温科学研究センター教職員
教職員 名簿センター長
大越 慎一

大学院理学系研究科化学専攻・教授（兼務）

研究開発部門
島野 亮

教授

村川 智

准教授

福山 寛

特任研究員

藤井 武則

助教

中村 祥子

特任助教

共同利用部門戸田 亮

技術専門職員

液化供給部門阿部 美玲

技術専門職員

加茂 由貴

技術職員

金子 芽衣

技術職員

寺岡 総一郎技術専門職員板垣 信則

学術支援職員

伊藤 誉文

技術補佐員（～R2.6.30）

事務室
柳澤 茂孝

専門員兼事務室長

佐々木 陽子

特任専門職員

細野 久美

係長

新川 恭弘

一般職員

101

お知らせ
人事異動
職員
専門員（兼） 柳澤 茂孝

令和 3 年 3 月 31 日 定年退職

事務室長
一般職員

新川 恭弘

令和 3 年 3 月 31 日 再雇用任期満了により退職

技術補佐員

伊藤 誉文

令和 2 年 6 月 30 日 退職

投稿のご案内低温科学研究センター編集委員会では、広く皆様からの投稿をお待ちしております。
テーマは自由ですが、多様な読者を念頭に、少なくとも本文のイントロダクションはできるだけ平易に書いて下さい。肩の凝らない読み物風の原稿も歓迎いたします。
詳細は、低温科学研究センター・編集委員会
tokyo.ac.jp) までお問い合わせください。

102

委員長

島野

亮 (shimano@crc.u-

編集後記
低温科学研究センター・研究開発部門 村川 智
2020 年度は低温科学研究センターも御多分に漏れずコロナ禍による激動の年でした。緊
急事態宣言下において大学としての活動が制限される中でも、液体窒素および液体ヘリウ
ムの供給希望は少なくなることはあってもなくなることはなく、寒剤をいかに安定して供給するか、しかも、職員の健康を守りつつという難しいミッションを無事に遂行できたのは、ひとえに液化供給部門の技術職員を中心として努力した結果だと思います。自分もセン
ターの教員ではありますが、一ユーザーとして感謝したいと思います。
その他にも、コロナ禍による活動制限がされるなか、従来当たり前のようにやっていたことができなくなったことは多々あると思います。センターの活動も対面で行ってきた安全講習会や研究交流会がオンラインで行うことになりました。初めてやることで、準備も手探りで、試行錯誤の繰り返しでした。不十分なところがあったかもしれませんが、皆様のお役に立てているならば幸いです。特に安全教育は、研究室の現場における OJT の機会が限られてしまうと思いますので、今回始めた e-learning に加えて何かできないか、考えていきたいと思っています。
このような厳しい研究環境においても、本学ではさまざまな工夫で感染拡大を避けつつ研究を行っています。寒剤の供給量もほぼ例年通りでした。その寒剤を用いた研究の一部を本年報でも研究ノートとしてご紹介させていただいています。共同利用研究室実績報告、部門報告とあわせてお読みいただけると幸いです。
今後とも、低温科学研究センターをよろしくお願い申し上げます。

低温科学研究センター 編集委員会
岩佐

義宏

教授

工学系研究科物理工学専攻
附属量子相エレクトロニクス研究センター

田中

雅之

教授

工学系研究科電気系工学専攻

岡本

徹

准教授

理学系研究科物理学専攻

渡谷

岳行

准教授

医学系研究科生体物理医学専攻
医学部附属病院放射線科

上田

卓見

准教授

薬学系研究科薬科学専攻

奥田

傑

准教授

農学生命科学研究科応用生命化学専攻（委員長）島野亮

教授

低温科学研究センター研究開発部門

村川

智

准教授

低温科学研究センター研究開発部門

中村

祥子

特任助教

低温科学研究センター研究開発部門

103

Annual Report 2020

(Cryogenic Research Center, the University of Tokyo)
令和２年度 低温科学研究センター年報
東京大学低温科学研究センター
第 12 号 2021 年 8 月
Volume 12, August 2021
発行者：東京大学低温科学研究センター
編集：低温科学研究センター 編集委員会
印刷：明誠企画株式会社

所 在 地東京大学低温科学研究センター
住所： 〒113-0032
東京都文京区弥生 2 丁目 11 番 16 号
電話： 03-5841-2851（事務室）
FAX： 03-5841-2859（事務室）
E-mail：email@crc.u-tokyo.ac.jp（事務室）
openlab@crc.u-tokyo.ac.jp（共同利用部門）
teion-info@crc.u-tokyo.ac.jp（液化供給部門）

URL： http://www.crc.u-tokyo.ac.jp

最寄り交通機関千代田線 「根津駅」 1 番出口 徒歩 ７分
南北線 「東大前駅」1 番出口 徒歩 10 分