Photon Factory Activity Report 2022 #40 (2023)

BL-2A/2022G513

YbCu2/Cu(111) 単原子層合金における重い電子状態
Heavy-Fermion in a Mono-Atomic Layer YbCu2/Cu(111)
杉原弘基 1, 中村拓人 1, 陳奕同 1, 湯川龍 1, 大坪嘉之 2,
田中清尚 3, 北村未歩 4, 組頭広志 5, 木村真一 1,3
1
大阪大学, 〒565-0871 大阪府吹田市山田丘 1-32
量子科学技術研究開発機構 次世代放射光施設整備開発センター〒980-8579 宮城県仙台市青葉区荒巻字青葉 6-6-11-901
3
分子科学研究所 〒444-8585 愛知県岡崎市明大寺町字西郷中 38
4
物質構造科学研究所, 放射光科学研究施設 〒305-0801 茨城県つくば市大穂 1-15
東北大学多元物質科学研究所 〒980-8577 宮城県仙台市青葉区片平 2-1-1Hiroki SUGIHARA1, *, Takuto NAKAMURA1,† , Yitong CHEN1, Ryu YUKAWA1,Yoshiyuki OHTUBO2, Kiyohisa TANAKA3, Miho KITAMURA4, Hiroshi KUMIGASHIRA5,Shin-ichi KIMURA1,3
1Osaka University, 1-3, Yamadaoka, Suita, 565-0871, Japan
2
Institute for Advances Synchrotron Light Source, National Institutes for Quantum Science andTechnology, Sendai 980-8579, Japan
3
Institute for Molecular Science, 38 Nishigo-Naka, Myodaiji, Okazaki, 444-8585, Japan
4
Photon Factory, Institute of Materials Structure Science, 1-1 Oho, Tsukuba, 305-0801, Japan
5
IMRAM, Tohoku University, 2-1-1 Katahira, Aoba-ku, Sendai, Miyagi 980-8577, Japan
1 はじめに希土類金属間化合物において、近藤効果により伝導電子(c)と希土類元素由来の局在 f 電子間の混成(c-f混成)は、有効質量が電子の静止質量の 104 倍にも達する重い準粒子状態を生じさせる[1.2]。この系では、c-f 混成の強度に応じて、RKKY 相互作用に由来する長距離磁気秩序から、近藤効果に由来するフェルミ液体まで基底状態が変化する。特に T = 0 K で磁気秩序からフェルミ液体に相転移を起こす量子臨界点近傍では、非従来型超伝導などの発現が期待される。
近年、分子線エピタキシー法を用いることで二次元的な重い電子系物質が実現され、次元性の低下に伴い電子の有効質量が増大することが報告された[3,4]。これは、物質の次元性が c-f 混成強度を強く変調させることを示唆する。また、三次元系と比べて二次元系では量子臨界点付近の物性がより強く磁場などの影響を受けるため、より簡単に物性を変えることができる[5]。その一方で、最も単純な二次元系である単原子層物質において、重い電子系を示す物質はいまだ報告されていなかった。
我 々 は 、 希 土 類 元 素(R)が 吸 着 し た 貴 金 属(M)の(111)上に形成される、希土類貴金属単原子層合金
RM2,に着目し研究を進めている[6]。この物質では、4f 電子と伝導電子との混成によって、単原子層物質で重い電子状態が実現できると期待される。
我々は RM2 の一つである YbCu2/Cu(111)合金において、これまでに試料作製と角度分解光電子分光法（ARPES）を用いた表面電子状態の観測により、c-f混成バンドを観測し、さらに重い電子系に特有の振る舞いである、低温における近藤共鳴ピークの発達を確認した[7]。そこで本実験では、放射光を用いた励起光エネルギー依存測定により c-f 混成バンドの次元性を調べた。また、内殻光電子分光から Yb イオンの平均価数を実験的に求めた。
(a)z [111]_y [112]_x [110](b)_y [112]_x [110]z [111]
Fig1 : (a) YbCu2/Cu(111)の結晶構造。
(b) YbCu2/Cu(111)を z 方向から見たもの。

2 実験
試料の YbCu2/Cu(111)合金は Ar+スパッタリング(加速電圧 : 0.5 keV)と 800 K の加熱処理を繰り返して作成した Cu(111)清浄面に MBE 法により Yb 原子を吸着させ、同時に加熱を行うことで作成した。測定は真空紫外光を用いた光電子分光によるバンド分散と軟 X 線を用いた内殻スペクトを測定した。

Photon Factory Activity Report 2022 #40 (2023)

k// (Å-1)

(a)

0.1

0.2

S1

Yb4f7/2

0.1
Cu sp バンドhν (eV)6080
E = EF-0.2-0.1

0.2

400.1

0.0

Binding Energy

0.00.2-0.1

k// (Å-1)
0.0-0.2(b)

0.3

Fig. 2：(a) hν = 35 eV, T =15 K にて測定された YbCu2/Cu(111)の ARPES スペクトル
フェルミ・ディラック分布関数で規格化を行いフェルミ準位より上も可視化した
緑の円で囲われたバンドが c-f 混成バンドである(b) hν = 35~80 eV, T =15 K にて測定された E = EF の励起光依存測定。緑の破線はS1 バンドの kz 依存性。
3 結果および考察
Fig. 1(a)は YbCu2/Cu(111)の ARPES スペクトルである。フェルミ準位近傍で伝導バンドと Yb4f7/2 に由来したフラットバンドが混成している様子(緑の円内)が確認できる。このバンドの表面垂直方向の波数依存性を調べるために、励起光エネルギー依存測定を行った。Fig. 1(b)は E = EF における励起光エネルギー依存測定の結果である。緑の点線で示すように S1 のバンドは励起光を変えても面内波数 k//が変化せず、表面面直方向に分散をもたない二次元的なバンドであることが分かった。
Fig. 2 は Yb 3d 内殻光電子分光の結果である。緑のマークが光電子スペクトル、黒の実線がそのフィッティングである。Yb2+と Yb3+に対応するピークが観測された。シャーリ法によりバックグラウンドを除去後、フォークト関数でフィッティングを行った。
Yb2+と Yb3+のピークの面積比から Yb イオンの平均価数は、約 2.4 と求められ、混合原子価状態にあることが分かった。

Intensity (arb.units)

Yb2+
Yb3+

1545

1535
Binding Energy (eV)1525

Fig3 : YbCu2/Cu(111)合金の Yb3d 内殻光電子スペクトルとフィッティング結果。

4 まとめ
本研究では、単原子層 YbCu2/Cu(111)表面合金の電子状態を、放射光を用いた光電子分光で調査した。
内殻光電子分光と角度分解光電子分光の結果、同物質が混合原子価物質であることと c-f 混成バンドが二次元であることが示された。
この結果は、単原子層物質において初めて二次元の重い電子状態を観測したことを示している。
5. 参考文献[1] A. C. Hewson, The Kondo Problem to Heavy Fermions(Cambridge Univ. Press, Cambridge, 1993).
[2] P. Coleman, et al., JPCM 13 (2001) R723.
[3] H. Shishido, et al., Science 327, 980 (2010).
[4] Y. Mizukami et al., Nat. Phys. 7, 849 (2011)[5] P. Gegenwart, Q. Si, F. Steglich, Nat. Phys. 4, 186(2008).
[6] L. Fernandez et al., Nanoscale 12, 22258 (2020).
[7] T. Nakamura et al., arXiv:2306.06984*sugihara@fbs.osaka-u.ac.jp†nakamura.takuto.fbs@osaka-u.ac.jp