日本包装学会誌 Vol.21 No.2（2012）

一般論文～～～～～～～～～～～～～～～～～～～～～～～～～～～～～～～

PLA フィルムのフィルムの熱接合部の熱接合部の力学的特性に力学的特性に及ぼす接合圧力ぼす接合圧力の接合圧力の影響

橋 本由 美*、橋 本

靜 生*、山 田 和 志**、濱 田泰 以**

Effect of Heat Sealing Pressure on Mechanical Properties and MolecularStructure at Heat-sealed Parts of Poly (Lactic Acid) Plastic Film
Yumi HASHIMOTO*, Yasuo HASHIMOTO*,
Kazushi YAMADA** and Hiroyuki HAMADA**

過去の我々の研究において、はく離試験、円孔引張試験、DSC、FT-IR、MOR測定の結果から、接合温度130℃の際にポリ乳酸フィルムの機械的強度が最大値を示すことを明らかにした。本研究では、はく離試験、円孔引張試験、SEM観察、偏光顕微鏡観察等を行い、接合圧力が、熱接合部の力学的特性や分子構造に及ぼす影響について検討した。その結果、圧力範囲が0.1～0.5 MPaでは、接合圧力が低いほど、はく離強度が向上することが明らかとなった。すなわち、0.1 MPaという最も小さな接合圧力で最大強度を示した。PLAフィルム間に残留した空気層が2枚のフィルムの接合に重要な役割を果たしていることが明らかとなった。

In our earlier report, the mechanical properties of heat-sealed part of poly(lactic acid) (PLA) film showed that
optimum heat seal temperature was established to be approximately 130ºC based on the results of peel test, tensile
test with circular notch, DSC, FT-IR and MOR measurement.
In this study, we investigated the effect of heat-sealing pressure on mechanical properties and molecular structureat heat-sealed parts of PLA film by using peel test, tensile test with circular notch, SEM, optical microscope, andbirefringence measurement. As a result, the peel strength indicated the tendency of increasing with decreasing
heat-sealing pressure. That is, the peel strength showed the highest strength at 0.1MPa among conditions (0.1-0.5MPa). It is clarified that the existence of air hole between PLA films plays an important role to the heat sealing offilms.
キーワード：接合圧力、はく離試験、円孔引張試験、偏光顕微鏡
Keywords : Heat-sealing Pressure, Peel Test, Tensile Test with Circular Notch, Microscope* 富士インパルス株式会社(〒561-0834 大阪府豊中市庄内栄町 4-23-18),

Fuji Impulse Co. Ltd., 4-23-18, Sakaecho, Shonai, Toyonaka City, Osaka 561-0834, Japan
TEL: 06-6335-1850, FAX: 06-6335-1852, Email:yasuo.hashimoto@fujiimpulse.co.jp**
京都工芸繊維大学先端ファイブロ科学部門 (〒606-8585 京都市左京区松ヶ崎御所海道町),
Department of Advenced Fibro-Science, Kyoto Institute of Technology, Saky-ku, Kyoto 606-8585, Japan
TEL: 075-724-7844, FAX: 075-724-7844, Email:kazushi@kit.ac.jp－ 115 －

PLA フィルムの熱接合部の力学的特性に及ぼす接合圧力の影響

１． 緒言

るが、今後はコスト、品質、社会構造などが整備され次第、より身近な包材として扱それが市場に登場した 90 年代前半期におわれると考えられる。

ける生分解性プラスチックの認識は「使用過去の研究で、PLA フィルムについて、中は通常のプラスチックと同様に使えて、熱接合部の力学的特性に及ぼす接合温度の使用後は自然界において微生物が関与して影響について検討された 4) 5)。それらの研究

低分子化合物、最終的には水と二酸化炭素

では、PLA フィルムにおける最適な接合温に分解するプラスチック」 1 ） であった。し度は「ヒーターを覆っているガラステープかし、国際的な合意を得たプラスチック製に接した面」の温度が、130℃であること、品の“生分解性”の用語としての定義は「特また MD（フィルム成形時の巻取り方向）と定の標準試験法の下で所定時間内にバクテTD(MD に対して垂直方向)で差がないこと

リアや藻類等微生物の作用によって指定さが述べられている。本研究では、適切とされた程度に分解を受けた場合、その材料はれる接合温度 130℃において接合圧力を変“生分解性”がある」となっており、標準化させた場合の熱接合部の力学的特性およ化試験法の下での所定量以上の生分解速度

び高次構造を、はく離試験、円孔引張試験、の確保を前提としている 2)。これらのプラス走査型電子顕微鏡（SEM）、偏光顕微鏡を用

チックは、現在の高分子材料システムが直いて、検討したので報告する。

面する地球環境問題を解決できるキーマテリアルとして注目を集めている。さらに最２． 実験方法

近では、生分解性という機能だけではなく、2.1 使用フィルム

植物由来の原料すなわち、石油などの化石試料は、二軸延伸ポリ乳酸フィルム(PLA)資源の節約と地球温暖化ガスの削減を目的を用いた。PLA は、一般的には乳酸の環状としたバイオマス（または植物由来）プラ２量体であるラクチドを開環重合させて得スチックとしても注目を集めるようになっられるポリエステルである。ラクチドには3)てきた 。

Ｌ体、Ｄ体、メソ体の光学異性体が存在す

現在、容器包装、食品、家電、自動車なる。本研究では L 体の PLA フィルム（テラど各種のリサイクル法が定められ具体的なマック－TF-25、ユニチカ社製）を用いた。

対応が進められている。消費者も環境に対

なお、主な物性値はガラス転移温度(Tg)：する意識が向上しており、環境に配慮した57℃、融解温度(Tm)：165～170℃、厚さ 25 µm製品の必要性が高まっている。生分解性フであった。

ィルムはコンポスト袋、農水土建資材分野
で農業用フィルムとして比較的普及してい－ 116 －日本包装学会誌 Vol.21 No.2（2012）

実験装置の最も短い接合温度保持時間であ2.2 熱接合装置と接合方法
熱接合装置には、温度センサーをヒータる 0.1 s 保持し、加圧下で自然冷却した後、ーの裏側に内蔵し、クローズドループで温フィルムを開放した。自然冷却時間は 5.0 s度制御の可能な、インパルス式オートシーとした。本研究で用いた熱接合方法は、片ラー（加熱出力 1.5 kW、富士インパルス社
側加熱であるため、Fig.1(b)に示すように、製）を用いた。熱接合部分の模式図を Fig.1(a)フィルムの接合面（内側）とヒーターに接に示す。各加熱温度の試験片作成においてした面（外側）では温度差が生じる。以後、は、プラスチックフィルムを圧着板と受け接合温度とは「ヒーターを覆っているガラ板の間に挟み込み、設定圧力まで加圧した後に 130℃まで加熱した。設定温度に到達後、ステープに接した面の温度」とし、接合温度 130℃とは「ガラステープに接した面」のthermocouple（outside of films）

温度を 130 ℃まで加熱して熱接合したことfilmを示す。熱接合時の圧力は 0.1、0.2、0.3、Heater
Glass tape0.4、0.5 MPa に設定した。

2.3 はく離試験
Fig.2(a)に示すように、はく離試験は、幅15 mm、長さ 100 mm の試験片を TD に切りfilm

10thermocouple（inside of films）

unit：mm

Measurement temperature(℃)(a)

出し、接合幅 30 mm のうち 10 mm 幅まで
PET フィルム(厚さ 12 µm)を挟み、PET を挟んだ側の熱接合部を中心に 180°開き、つか180

み具間距離 50 mm、試験速度 300 mm/min にoutside of films
inside of films

160て引張試験を行った。PET フィルムを挟む

140

理由として、PET フィルムは 130℃では融解

120せず、また試料フィルムとも融着しないた

100

め、試験片は幅 20 mm で熱接合される。そ100

120140160Setting temperature(℃)

180

れによって、はく離は、熱接合境界部ではなく、熱接合部内で開始されることになる。

(b)

引張試験にはインストロン型万能試験機
Fig.1 Schematic diagram of heat sealing（3366 型、インストロン社製）を用いた。

－ 117 －PLA フィルムの熱接合部の力学的特性に及ぼす接合圧力の影響

2.6 偏光顕微鏡観察偏光顕微鏡（ECLIPSE E600 POL、ニコン社製）を用いて偏光顕微鏡観察および複屈折測定を行った。観察用試験フィルムの接合温度は 130℃とし、接合圧力は 0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7 MPa とした。クロスニコル下において各条件の試料フィルムを観察・撮影を行った。また、クロスニコル
Fig.2 Illustration of peel test specimens; (a)peel test, (b) circler notch test

下でコンペンセーターを挿入し、試料フィルムの複屈折測定 6-8)も同時に行った。複屈折は、コンペンセーターの中心角からの正2.4 円孔引張試験
負ずれ角度（i）を計測し、その値よりレタ
実際の破損事例は、必ずしも「界面はくデーションを算出した。複屈折（Δn）は次離」だけではなく、接合部での破壊も含ま式(1)より求め、グラフ化した。
れる為、円孔引張試験にて、「熱接合部自体」∆nの強度、破断形態について検討した。Fig.2(b)(1)に示すように、幅 15 mm、長さ 100 mm の試

ここで、d: 試料の膜厚（単位：nm）、レタ

験片を TD に切り出し、熱接合部で破断する

デーション R は次式(2)、ように半径 5 mm の切り欠きを両側に施しR = 10000f(i)×0.904(2)た。試験条件は、つかみ具間距離 50 mm、で表され、0.904 は本実験で用いた光学定数、試験速度 20 mm/min とした。

10000f(i)は、ベレック・コンペンセーター換算表より算出した。

2.5 SEM 観察
３． 結果
走査型電子顕微鏡（SEM、JSM-5200、日
3.1 はく離試験本電子社製）を用いて観察を行った。電子Fig.3 に、はく離試験後に観察された３つ線の加速電圧は 20 kV で測定した。倍率 350の代表的なはく離形態の外観写真を示す。
倍において、接合温度 130℃における、接合それら３つのはく離形態は以下の通りであ
圧力 0.1、0.2、0.3、0.4、0.5 MPa で熱接合る。
した試験片断面を観察した。

－ 118 －

日本包装学会誌 Vol.21 No.2（2012）

A） 非はく離型：はく離が生じず、熱接は部分はく離型、C は完全はく離型、を示していることが明らかとなった。

合境界部で破断する形態。
B） 部分はく離型：熱接合界面ではく離

Table1 Fracture patterns of specimen
after peel test

した後、熱接合部が破断する形態。
C） 完全はく離型：熱接合された 2 枚のNo.

123450.1 MPaAA

A

A

A

0.2 MPa

ABB

B

C

0.3 MPa

B

BCC

C

0.4 MPa

BBCCC

0.5 MPa

BC

C

C

C

フィルムの接合界面で、はく離する形態。

Fig.3 Photographs of specimens afterpeel test.

Table1 に、それぞれの接合圧力におけるFig.4 Typical Load-displacement curves ofspecimens on peel test, A, B, and C
are corresponding to Fig.3 and Table1.

試験フィルムのはく離形態の分類を示す。
接合圧力が 0.1 MPa の時には、全て A)。0.2MPa では 1 点Ａ)、3 点Ｂ)、1 点Ｃ)。0.3 MPa、
0.4 MPa おいては 2 点 B)、3 点 C)。0.5 MPa

Fig.5 に、はく離強度と接合圧力の関係をにおいては 1 点 B)、4 点 C)と、接合圧力の示す。実際には、はく離せず、境界部で破増加につれて、C）のはく離形態を示す傾向断する試験片も存在するが「はく離試験時が見られた。Fig.4 に、はく離試験におけるの最大荷重」を「はく離強度」としてプロ

典型的な荷重－変位線図を示す。この図にットした。接合圧力 0.1 MPa では、5.5～7.0

示される変位曲線は、はく離形態 A、B、CN/15mm と、高い強度を示すが、接合圧力に対応する。すなわち、A は非はく離型、B0.2 MPa では、2.5～5.5 N/15mm と、ばらつ－ 119 －PLA フィルムの熱接合部の力学的特性に及ぼす接合圧力の影響きながら低下している。接合圧力 0.3、0.4すことが明らかとなった。

MPa では、3.5～4.0 N/15mm で一定となり、過去に検討した OPP/CPP フィルム 9)では、0.5 MPa では、2.5～4.0 N/15mm と、再び低引張強度は接合圧力の影響を受けなかった下する傾向を示すことが明らかとなった。

が、PLA フィルムにおいては圧力依存性が見られた。

Fig.5 Peel strength as a function of heat sealpressure at 130ºC.

Fig.6 Load-displacement curves for different
heat seal pressure.

3.2 円孔引張試験
Fig.6 に、円孔引張試験の典型的な荷重変位線図を示す。いずれの接合圧力においても試験フィルムの変位が 2.2 mm に達するまではほぼ同じ挙動を示すが、それ以上において、接合圧力 0.1 MPa の試験片では約 2.2mm で破断し、接合圧力 0.2-0.5MPa の試験片では約 3 mm まで伸びて破断した。これより、接合圧力を変えることにより、引張破断伸びが異なることが明らかとなった。
Fig.7 に、円孔引張試験結果を示す。 接合

Fig.7 Heat seal strength by tensile test withcircular notch as a function of heat sealpressure at 130ºC.

圧力 0.1 MPa において引張強度は約 60 MPaであり、接合圧力 0.2 MPa では引張強度が約3.3 SEM 観察

65 MPa と増加した。さらに接合圧力 0.3 MPa

Fig.8 に、PLA フィルムの熱接合部断面の以上で約 70 MPa となり、ほぼ一定の値を示

SEM 画像を示す。0.1 MPa では、接合がな－ 120 －日本包装学会誌 Vol.21 No.2（2012）されていない部分（空気層）が観察された。

ことが観察された。

0.2 MPa 以上では空気層が観察されることなく、一様に接合がなされているのが観察された。

Fig.8 SEM micrograph of lateral direction ofheat sealed parts.

3.4 偏光顕微鏡観察
Fig.9 に、接合温度 130℃の時における、Fig.9 Polarization microscope photograph forheat sealed specimens at 130ºC.

ヒーター面側の熱接合部の偏光顕微鏡写真を示す。PLA の融点は 165-170℃であるが、Fig.10 に、接合温度 130℃における接合圧

融解開始温度は 120℃であるため 4)、本実験力と複屈折との関係を示す。過去の我々ので行った条件下において PLA フィルム表面研究では、OPP/CPP フィルムにおいては接層は融解していることが示唆される。接合合圧力の違いによる複屈折の大きな変化は

圧力 0.1 MPa の時では、フィルムが融解して観察されなかったが、本研究に用いた PLAいるにもかかわらず、圧力が小さいために、では、ヒーター面と反対側では、全ての圧2 枚のフィルム間の空気層が完全に排出さ力で約 0.013 と一定であったが、ヒーター面れることなく、固化・接合していることが側では、0.1 MPa のとき 0.00、0.2 MPa のと観察された。一方、接合圧力を 0.2 MPa 以上

き 0.003、0.4 MPa のとき 0.008 と、圧力がにした場合には、フィルム表面上にヒータ上がるにつれて高くなっていた。このことー表面のガラスクロス痕が転写されているより、反ヒーター側では、複屈折が一定で－ 121 －

PLA フィルムの熱接合部の力学的特性に及ぼす接合圧力の影響あることから、分子配向が緩和されていなーター側と反ヒーター側の複屈折の差⊿ng

いことがわかるが、ヒーター側では、フィは接合圧力 0.1 MPa で最も高く、圧力が高くルム内において、複屈折が低下しているこなるにつれて低下しており、はく離強度ととより、高い圧力に比べ低い圧力では、熱相関性が見られた。これは、0.1 MPa では分による延伸緩和が大きくなっていることが子配向の緩和が大きいため、よりフィルムわかった。

表面同士の分子鎖の絡み合いが多くなり、はく離強度が強くなったことが示唆される。
このことより、2 枚のフィルムの熱接合部の力学的特性を、複屈折測定から類推することが可能であると考えられる。

４． 考察

Fig.8 の SEM 観察の結果から、0.1MPa では空気層が見られた。一般的に、空気は材料と比較して密度が極端に低いため、断熱
Fig.10 Birefringence as a function of pressure
at 130ºC.

効果がある。そのため 2 枚のフィルムの接合部分は、過去に検討した OPP/CPP フィル
ムと同様に Fig.12 のようになっていることが示唆される。

Fig.11 Relationship between peel strengthand birefringence at 130ºC.

Fig.11 に、ヒーター側と反ヒーター側の複Fig.12 Schematic model image at heat sealed
part for various heat seal pressure.
屈折の差と、はく離強度の関係を示す。ヒ－ 122 －

日本包装学会誌 Vol.21 No.2（2012）

0.03 MPa で作製したサンプルは、その他

会、座長：土肥理化学研究所主任研究員の条件（0.1 MPa 以上）で作製したサンプル（当時））「新プラスチック時代の幕開け」

よりも高温に熱せられ、フィルム界面の分（1995 年 3 月）

子鎖の絡み合い層の厚みが増加し、絡み合2) 大島一史、澤田秀雄、福田和彦、包装技

い効果が向上する。その結果、はく離試験において、最大はく離強度を示したことが術誌、38(3)、p.266(2000)

3) 北 川 和 男 、 成 形 加 工 学 会 誌 、 19(4) 、p.208(2007)

考えられる。

4) 橋本靜生、橋本由美、辻井哲也、森本光彦、濱田泰以、Umaru. Semo. Ishiaku、成５． 結言

形加工学会誌、18(8)、pp.600-605(2006)
PLA フィルムの熱接合部について、はく5) 橋本由美、橋本靜生、辻井哲也、森本光離試験、円孔引張試験を行い、力学的特性

彦、小滝雅也、濱田泰以、成形加工学会

評価、SEM 観察、偏光顕微鏡観察、複屈折誌、19(4)、pp.236-242(2007)

測定を行い、モルフォロジーの接合圧力に

6) 麹谷雄士、伊藤浩志、プラスチック成形よる変化を検証した。SEM 観察の結果、接品の高次構造解析入門、日刊工業新聞社、

合圧力 0.2 MPa 以上では 2 枚のフィルムが完

P.66(2006)

全に熱接合されていたが、0.1 MPa における

7) K.C Cole, H Ben Daly, B Sanschagrin, K.T

試料では、2 枚のフィルム間に残留気泡が観Nguyen, A Ajji, Polymer 40, pp.3505-3513

察された。また、光学顕微鏡観察において(1999)

も、0.1MPa における試料で著しい残留気泡

8) J.A. Davidson, H.-T. Jung, S.D. Hudson, S.

が観察された。一般的に、空気は材料と比Percec, Polymer 41, pp.3357-3364(2000)

較して密度が極端に低いため、断熱効果が

9) 橋本由美、橋本靜生、山田和志、Yew Weiある。そのため接着している部分において

LEONG、濱田泰以、日本包装学会誌、

0.1 MPa で作製したサンプルは、0.2 MPa 以

20(4)、pp.273-282(2011)

上で作製したサンプルよりも高温に熱せられ、フィルム界面の分子鎖の絡み合い層の（原稿受付2011 年 11 月 30 日 ）厚みが増加し、絡み合い効果が向上し、高（審査受理2012 年 2 月 21 日 ）いはく離強度を示したことが示唆された。

＜参考文献＞
1) 生分解性プラスチック実用化検討委員会（：通商産業省基礎産業局長諮問委員－ 123 －