日本包装'潅会,賊ｖｂＬ６ｊＶＯ４（1997ノﾉ;is論文

ＰＧ●勺ワ■P■ワ■ヶ｡「｡Ｐ､ＰＱ●｡●｡●ヰウ勺゛勺●｡Ｐ■Pﾛ●ｂＦＣ｢●●C●Q●C●◆●CCC●●P｡p･●ｂ●■ヶ■●屯ＰＴＰ●のＣＰ勺の●け■●Ｕ「①●可P｡ＰＣｳ｡◆Ｏ●白ワもの●●ｂＰ■▽①「■P●△し■ら△Ｌ△L■Ｃｐｂのしづら■しづら●ＬＳＬ｡△。△ａＬｐ年ａＬｄＣ●ｂｐｂＣｂ●CO｡●ＧｊＣ●ｂＤｂｊＬｄＬｊＬの凸且■■▲ｊｂ●凸づむｊＬｊＬ■Ｌ■し｡ＬｐｃＪＬ少巳▲■ｄＬｊＬｊと■已凸巳｡ＬｊｂＤｂｐｂ●

プラスチックフイルムのガス透過度簡易測定手法の開発
一青果物のＭＡ包装を目的とした高ガス透過性フィルムの場合一石川豊＊平田孝零＊長谷)||美典…

DevelopmentofSimpleGasPermeabiliUMeasurementfor

PolymericFiImｓ－ＯｎＨｉｇｈＧａｓＰｅｒｍｅａｂｉｌｉｂノFilmsforMAPackagingofFreshProduｃｅ－ＹｕｔａｋａｌＳＨＩＫＡＷＡ.，TakashiＨＩＲＡＴＡ..，ＹｏｓｈｉｎｏｒｉＨＡＳＥＧＡＷＡな゛．

Asimplemethodisproposedtodetennineagaspenneabilityofpolymericfilms・Carbon
dicDddegaswEEintmducedintofilmpackagingandpackagesｗｅにplacedinanair-tightcontainer・ＨｅａｄｓｐａｃｅｇａｓｉｎｔｈｅｃｏｎｔａｉｎｅｒｗａｓｒeEmlarlyanalyzedusinggaschmmatography・The
initialvoidvolumeinpE唾kagingwascalcu]atedbytheequilibratedgasconcentrationinthe

container・Thegaspenneabilityofthefilmswascalculatedusingcomputersimulationthatfitted
calculatedgasconcentrationstoe9menmentaldatabyaleastsquaresmethod，Ｓｉｍulatedvalueswemeinexellentagl巴ementwiththoseobtainedwithaconventionalmanometer・Themethod
developedisusefUlindeterminingthegaspenneabilityofpolymericfilmsbecauseitdoesn't
needtousespecialequipments，measuretheinitia］ｖｏｉｄｖｏｌｕｍｅｏｆｐａｃｋａｇｎｇａｎｄｉｎｊｅｃｔａ
synngeintopackaging．

Keywords：Gaspermeability，Polymericfilm，ＦｒＥｓｈｐｍｄｕｃｅｓ

プラスチックフィルムのガス透過度を簡易に求める手法について検討した。二酸化炭素を注入した小袋を容器に入れ密封し、容器内の０２，Ｎ2、ＣＯZ濃度をガスクロマトグラフで経時的に測定した。容器密封時の小袋空容積は、容器内の平衡ガス濃度組成を測定することにより算出することができた。容器内ガス濃度を表すシミュレーションモデルを作り、最小二乗近似法によりフィルムの０２，Ｎ２，ＣＯ塾ガス透過度をそれぞれ算出した。この方法により得たガス透過度と、従来の差圧法によるガス透過度測定器による値に顕著な違いは見られなかった。本研究で開発した方法は、特別な装腫を必要とせず、袋の初発体積や袋へのシリンジ挿入等も必要としない簡易な測定方法としてプラスチックフィルムのガス透過度測定に利用可能であると考えられた。

キーワード：ガス透過度、プラスチックフィルム、青果物･農林水産省食品総合研究所（〒３０５茨城県つくば市観音台２－１－２）：NationalFoodReseaI℃hlnstitute，Ministryof
Agricultu妃`FCI℃stlyandFishelPies,KannondaLTsukuba,Ibaraki，305..･京都大学農学部（〒６０６京都府京都市左京区

北白川追分町）：FacukyofAgricultune,KyotoUnivelsity,Oiwake-cho，Kit壷hirakawa,Salq/o-ku，I<yotoo606,…農林水産省四国農業試験場（〒７６５香川県善通寺市生野町2575）：ShikokuNationalAgriculturalExperimentStation，
MinistryofAgricultur℃，FbrestryandFisheries，Ikuno-cho，ZentsujLKagawa，７６５213

プラスチックフィルムのガス透過度赫易jmbiEF手ﾉZrのl艀発

1．緒言取のためのシリンジを刺さなくてはならない等課題が多い。

青果物の鮮度保持を行うためには、貯蔵・そこで本報では、青果物のＭＡ包装に用い流通中の温度管理とともにガス環境のコントられる比較的ガス透過性の高いフイルムのガロールは重要な要素である。簡易に適切なガス透過度を、簡易に測定する手法を開発した

ス環境を得る方法として、比較的ガス透過性ので報告する。の高いプラスチックフィルムを利用した

2.理論

ＭＡＰ（ModifiedAtmospherePackaging）が有効である。ＭＡＰは、青果物の呼吸速度
2.1初発包装袋体積と包装材料のガス透過性のバランスにより袋内のガス環境をコントロールするものであガスを封入したフィルム小袋をアクリル容り、青果物の適切な呼吸量評価とともにフイ器内に入れ密封する。小袋内外にガス分圧差

ルムのガス透過度測定が必要となる。

がある場合、フイルム面を通したガスの移動呼吸量評価については、袋内青果物の呼吸が生じる。その結果、十分な時間経過後には量を酸素･二酸化炭素濃度'１．２１、酸素濃度３１、酸袋内外でのガス濃度は等しくなり、平衡状態

素・二酸化炭素濃度・貯蔵時間'１~`)等の関数とに達する。容器内の酸素、二酸化炭素、窒素して表すことができるとの報告がある。これ全体積は一定であるので次式が成立する。

らにより、ＭＡ包装内のガス組成変化を予測

VP･Ｐｉ.(,(Ｏ）＋（Ｖｃ－Ｖ１,)Ｐ｡,〔)(Ｏ)＝Ｖｃ･Ｐ。（１）することが可能となった。

V1,.ＰＭＸ)(Ｏ)＋(Ｖｂ－Ｖｐ)ＰＱＣ｡(０)＝Ｖ七・ＰＣ。（２）

一方、フイルムのガス透過度は、同じ材質

V1,.Ｒｎ(Ｏ）＋（Ｖｃ－Ｖｐ)Ｐ｡.､(Ｏ）＝Ｖｃ･Ｐ、（３）のフイルムであっても温度や湿度はもちろん袋内に二酸化炭素、容器内に空気を封入し製造メーカーや製造条件により異なることがた場合、（１）～（３）式はおよそ（４）～（６）

報告されているｻﾞ１゜従って、青果物ＭＡ包装設式となる。

計を行うためには、設計者が使用するフイル

ＶＰ＝Ｖｃ.（０．２１－ＰＣ）／0．２１（４）ムのガス透過度を各々の条件下で測定しなけ

Ｖ,＝Ｖｃ･ＰＣ。（５）

ればならない。

Ｖ,＝Ｖｃ。（0.78-Ｐ､）／０．７８（６）に容器密封後の時間

フィルムのガス透過度測定は、JIS㈱またはＡＳＴＭで種々の方法が公定法として示されてＶ１，:初発の袋内体積（ｍＤ

いる９１が、いずれも専用の測定装置が必要でＶｃ３容器体積（ｍＤある。また、簡易測定法として、フィルム小ＰＭ１(t)、Pic｡(t)、Ｐｉ.,,(t）：時間ｔにおける袋内に二酸化炭素等を注入し、袋内のガス濃袋内酸素、二酸化炭素、窒素分圧（at、）度変化をガスクロマトグラフ（ＧＣ）で経時的Ｐ".(,(t)、Ｐｉ〕.ＣＱ(t)、Ｐ(Ｍ１(t）：時間tにおけるに測定する方法'０１~'2)も報告されているが、袋容器内酸素、二酸化炭素、窒素分圧

体積を測定するために袋を水に浸漬しなけれ（at、）ばならない、測定用フィルムに何度もガス採Ｐ.、ＰＣＰ､:平衡酸素、二酸化炭素、窒素

２１イ日本包装学会葱Ｖｂﾉ.６Ｎ0.4（1997)

ス分圧、袋表面積、初発の袋内体積、さらに分圧（at、）（４）～（６）式に平衡ＣＯ２、０２，Ｎ2分圧を代

各ガスの透過度の値を（７）～（９）式に代入

入することにより初発袋体積を求めることがし、微小時間毎に差分値を順次計算していく可能である。

ことにより任意時間後の容器内の各ガスの分圧をシミュレーションすることができる。この値と容器内のガス分圧実測値の差の平方の2.2フイルムのガス透過度
容器内に封入した小袋内外にガス分圧差が和を酸素、二酸化炭素、窒素についてそれぞある場合、それに比例したガスの移動が生じれ計算し、合計が最小となる酸素、二酸化炭る。時間tにおける容器内酸素、二酸化炭素、素、窒素の透過度の組み合わせを最適値とし窒素体積をそれぞれＶ・・｡(t)、Ｖｕｃｕ(t)、Ｖい,,(t）た。とすると、微小時間△t後の各ガス体積は、変化量を差分値として計算すると以下の式で表3.実験方法すことができる。

ＶＯＣ(t＋△t)＝Ｖ｡.｡(t)＋Ｋ･･Ａ･(PM)(t)－ＰＯｊｊ(t))･△ｔ3.1実験材料（７）

青果物用包装フイルムとして用いられるこＶ〔lc｡(t＋△t)＝ＶＯＣ｡(t)＋ＫＣ｡.A･ＰＭＸ)(t)－P(）.c()([))･△ｔとの多い低密度ポリエチレン（LDPE、厚さ：（８）ｌ８０ｌｕｍ）をはじめとして各種フイルムを２０ｖｏｎ(t＋△t)＝V｡.､(t)＋ＫＯ.Ａ･(Pi.､(t)－P｡.､(t))･△ｔ×２０ｃｍ～２５×３０ｃｍの各種サイズの小袋に（９）成形した。袋内へ二酸化炭素を封入後直ちに容器内における各ガス分圧は、各ガス体積熱シールし、密封した。これを直径１２．８３を全ガス体積で除した値に等しいため、以下

ｃｍ、高さ15.49ｃｍのアクリル製円筒容器にの式で与えられる。

入れ、密封して試験に供した（Fig.１）。アク

P｡.｡(t)＝Ｖ｡｡(t)／(Ｖ｡.｡(t)＋Ｖ(ｌｃ`)(t)＋Vqn(t)）

リル製容器には、ＧＣ用セプタムをはめ、容器（１０）

内ガスはここからシリンジにより採取した。

Ｐ｡,c・(t)＝Ｖ｡.c･(t)／(Ｖ｡.｡(t)＋Ｖ(ﾊc･(t)＋Ｖ・・､(t)）（１１）

3.2ガス透過度の測定Ｐ｡､(t)＝ｖｏｎ(t)／(Ｖ⑪.｡(t)＋Ｖｏ､ＣＯ(t)＋Ｖ(,､(t)）

ガス透過度は、Gaspelm-100（日本分光）（１２）で測定した。本装置による測定は、試験片にＶ(八｡(t)、ＶＯＣ｡(t)、Ｖ｡.､(t）：時間ｔにおけよって隔てられた一方を大気圧に保ち、もうる容器内酸素、二酸化炭素、窒素体積

一方に加圧した試験気体を導入した差圧測定（ｍＤ法によるものである。

Ｋｏ、Ｋｏ、Ｋ､:フィルムの酸素、二酸化炭
3.3容器内ガス組成の測定

素、窒素透過度（ｍｌ／ｍ２･dEqr・ａｔ、）

約１ｍlのヘッドスペースガスを容器内から

Ａ：フィルム面積（ｍ２）初期状態における袋内および容器内の各ガ抜き取り、ガスクロマトグラフ（島津GC-－２１５－プラスチックフィルムのガス透過度獅易jilⅡ喧手ﾉﾕﾄﾞの鮒発

０００００００００（ま）⑪こ○｜］⑩」］この。こ○Ｏの⑩①

８７６５４３２１

「■ヨヨ

■|>:：
０２４１１

Ｎ２－．－－．－Ｑ－－●９ｔ

２２２４２６２８３０Ｔｉｍｅ(hrs）………

Ｆｉｇ２Ｃｈａｎｇｅｉｎｇａｓｃoncentrationswithincontainerat３０℃●,▲，■：Experimentalvalues

Ｆｉｇ．１FiImpackagingwithinacryliccyliｎｄｅｒ

x：Gasconcentrationswithinpackage

ｆｏｒｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎｏｆｆｉｌｍｇａｓｐermeabiIityした。袋内は二酸化炭素、容器内は空気であ3ＡＨ）で酸素、二酸化炭素、窒素を経時的にるため、容器内の二酸化炭素濃度は増加し、測定した。分析条件は、石川ら')の方法によ窒素、酸素濃度は低下した。２０時間以上経過った。なお、各ガスのＴＣＤ検出器に対する感した後、容器内ガス濃度を測定した結果、酸度は、窒素100､酸素948、二酸化炭素115.9

素：６．９９％、窒素：26.65％、二酸化炭素：として計算した’３１。

66.36％で一定値を示したため、袋内外における各種ガスが平衡状態に達していると考えられた。これを確認するため、容器内ガス濃4.結果と考察

度測定終了後袋を取り出し、袋内ガス組成を測定した結果、容器内ガス組成とほぼ同じガ4.1初発袋体積の算出

容器および小袋内のガス組成の組み合わせス組成であることが確認できた。

は何通りも考えられるが、３種のガス透過度

容器内の初期ガス組成および平衡状態にお同時測定、簡易な操作方法という条件から、けるガス組成を（４）～（６）式に代入し、袋一方が空気、他方が二酸化炭素という組み合の初期体積を算出した（Tableｌ）。各ガスにわせを選択した。小袋に空気、容器に二酸化よる計算結果に多少ばらつきがあるもののほ炭素を封入した場合、二酸化炭素の透過によぼ同じ値を示した。

り袋体積が増大し、容器を圧迫するためガス

本報告では、平衡状態のガス組成として２０濃度測定が困難であった。従って、本報告で時間以上経過後の測定値を使ったが、実際には、小袋に二酸化炭素、容器に空気を封入すは７～８時間後にはほぼ平衡に達することがる条件で以下の測定を行った。

確認されており、さらに非線形回帰分析手法

容器内におけるガス組成変化をＦｉｇ．２に示などを使えばより短い時間で平衡状態におけ－２１６－

日本包装学会,jifVDﾉ.６ノVb,４（１９９７）

TablelInitiaIandfinalgasconcentrationswithincontainer
Q

anｄｉｎｉｔｉａｌｖｏｌｕｍｅｏｆｐａｃｋａｇｅａｔ３０℃
０２ＮＺ

ＣＯ習

Initialgasconcentration（％）

20.95

7８．０８0.03

FinalgaSconcentration（％）

６．９９

２６．６５66.36

Initialvolumeofpackage（ｍｌ）

１３０４

１３２９

１３２８

るガス組成を推測することが可能であると考た各ガス透過度の最適解とガス透過度試験器えられる。窒素、二酸化炭素濃度により算出(Gasperm-100）により求めた値をＴａｂｌｅ２

した初発袋体積に比べて酸素による計算値がに示した。各ガス透過度ともに概ね試験器の低い値を示したが、これは測定前後における値と一致した。

容器内のガス濃度変化が、窒素は約５２％、二二酸化炭素、酸素に比べて窒素の透過度が酸化炭素は約６６％であるのに対し、酸素は約実測値と比べて最も大きな違いが見られた。

１４％と少なく、測定誤差が大きくなるためと

これは、窒素の透過度が他のガスの透過度と考えられる。

比べて小さく、残差を計算する際の寄与度が従来、初発袋体積を測定する方法として、小さいためと考えられる。しかし、一般に青水を入れた容器に袋を浸漬し、水位変化によ

果物をフィルム包装した際の袋内Ｎ２濃度変化り算出する方法が報告されているが'ｌＭ２１、こは、二酸化炭素、酸素に比べて小さく、Tableの方法では、袋にかかる圧力や水面上昇を読２に示した程度の差であれば、ＭＡ包装設計み取る際の誤差により測定値がバラつく上等に十分利用可能であると考えられる。

点が多かった。それに対し本方法は、初発袋体積を実測する必要がなく、容器内ガス濃度変化のみから計算により容易に求めることを可能にした。

4.2ガス透過度の算出
容器内のガス組成変化の実測値及び（７）～(8)式で求めた最適解のシミュレーション結果をＦｉｇ．３に示した。この結果から、計算値と実測値との間にかなり高い相関があることが確認された。シミュレーションにより求め－２１７－０００００００００

らなければならないなど作業性が煩雑で問題（ま）のロ○一〕の」ＥのｏｃｏＱのＳ

い、測定後袋に付着した水滴を完全に拭き取

８７６５４３２１に、水温をコントロールしなければならな０６０１２０１８０Ｔｉｍｅ(ｍin）Ｆｉｇ３Ｃｈａｎｇｅｉｎｇａｓｃoncentrationswithincontainerat３０℃●.▲,■：Expenmentalvalues-：CalculatedvHluesプラスチックフィルムのガス透過度(W易３１M定手法の開発

ＴａｂＩｅ２ＧａｓｐｅｒｍｅａｂｉＩｉｔｙｏｆ１８．７匹ｍＬＤＰＥｆｉlm

measuredbydifferentmethodsat３０℃
Ｇ〔lspeIPmeability．

MethodＧ躯perm-100
Simulationmethod

Ｎ，０コ

CＯ２

６３８０．．±４４０

１９０６０±１９０

７３８９０±２５００

５４８０±３８０

１８１８９±４９０

７６５５０±２１５０．ｍl／ｍ２･ｄａｙ・ａ[、．､ｍｅａｎ±ＳＤ．

本手法は、標準的なガス透過度試験器によ０２，Ｎ2それぞれ２１５０，４９０，３８０ｍl／ｍ２・る測定方法に比べて、材料の厚みのバラつday・ａｔｍであり、初期値に与える袋表面積、き、ヒートシールやガス注入によるシワの生初発体積の影響は、十分実用可能な範囲内で成、大気条件下での測定等、青果物包装に対あることが示唆された。一般に、より短時間してより現実的な条件でガス透過度測定を行に精度の高い測定を行うためには、容器内ガうことができるという利点がある。また、小ス濃度の変化速度、変化量を大きくする必要

袋内、容器内のガスを加湿後に注入することがあり、なるべく小袋表面積、初発体積を大により希望の湿度条件下でガス透過度を測定きくすることが望ましいと考えられる。ただすることができる。従来のガスクロマトグラ

し、極端に袋を大きくした場合は、容器内でフ法では、小袋の外側が大気条件にあり、ガ袋が折り重なる状態となる等の影響があるとス濃度測定時にアルゴンガスの影響があるた考えられるため注意が必要となろう。

め、アルゴン、酸素のピークを分離して測定

測定温度を変えて容器内ガス濃度変化を測するﾙｌＭ５)等の工夫が必要であったのに対し、定した結果、温度が高いほど各ガス濃度の変本手法では、容器内にアルゴンを含まない二化速度は大きく、シミュレーションにより得酸化炭素、酸素、窒素の混合ガスを注入するられたガス透過度は高い値を示した（Ｆｉｇ．

ことで、アルゴンガスの影響を排除すること

4)。本報告では、１５～３０℃の温度範囲で透も可能である。さらに、従来は小袋に繰り返過度シミュレーションを行ったが、いずれのしシリンジを刺して中のガスを採取する必要

温度においてもガス透過度試験器による測定があったが、本手法では袋に触れることなく結果とほぼ近い値を示した。各種青果物をフ測定でき、より簡便な測定法であるといえる。

ィルム包装した際の貯蔵中の袋内ガス濃度やＴａｂｌｅ２において本手法で求めたガス透過

各種品質指標の変化に関して多くの報告があ度の値は、容器内に入れる袋表面積や初期体るが、貯蔵温度については３０℃以下のものが積の影響を調べるため、袋表面積は0.0784～ほとんどであり'6Ｍ７１、実用的にもこの温度範0.1383㎡、初発袋体積は1256～1320ｃｍjの囲で十分であると考えられることから、本手範囲でシミュレーションを行い、平均値とし法がＭＡ包装の実用的な温度範囲においてフてガス透過度を示した。標準偏差はＣＱ、ィルムのガス透過度測定に十分利用可能であ－２１８－

日本包装学会誌ＶｂＬ６Ａｂ“（1997）（ま）、こ○一〕ロ」〕この。こ○ｏの⑩①

０００００００００
８７６５４３２１（ま）叩こ○一］⑮」」この。こ○Ｃの⑩①

０００００００００
８７６５４３２１0２４６８

０１２３４５Ｔｉｍｅ(h｢s）Ｔｉｍｅ(h｢s）Ｆｉｇ．５Ｃｈａｎｇｅｓｉｎｇａｓｃｏncentrationswithincontaineratl５℃

Fiig、４Ｃｈａｎｇｅｓｉｎｇａｓｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｗｉｔｈｉｎｃｏｎｔａｉｎｅｒ●：２０/zmLDPE，ＣＯ２,▲：４０/ＬｍＬＤＰＥ，ＣＯ型，■：２０/ＬｍｏＰＲＣＯ２，○：２０/LmLDPE，Ｍ●：Ｍ，３０℃，▲：ＣＯ型，３０℃，■：０２，３０℃，○：Ｍ,２０℃,△：ＣＯ山２０℃，□：０２，２０℃△：４０/ＬｍＬＤＰＥ，Ｎ２，□：２０ＪＬｍＯＰＰ，Ｎ2，ることが示唆された。

（１９７５）

青果物包装に用いられる各種フイルムを使

３）ＣＡＭＥＲｏＮ，Ａ、Ｃ，ＢＯＹＬＡＮ－ＰＥＴＴ，Ｗ・ａｎｄい、容器内ガス濃度変化を測定した（Ｆｉｇ．

ＬＥＢＪ.，Ｊ，FoodSci.，５４，１４１３（１９８９）5)。その結果、フイルムのガス透過度の違い

４）石川豊、佐藤博実、石谷孝佑、平田孝、日本包装

により容器内ガス濃度変化に違いが見られた。いずれもガス透過度試験器による測定結学会誌、１，１４３（1992）
５）佐藤博実、石川豊、平田孝、日本包装学会誌、２，果に近い値を示した。青果物のＭＡ包装用フィルムのガス透過性は、青果物が嫌気呼吸を

２５（１９９３）

６）ＹＡＮＧＣ・ＣａｎｄＣＨＩＮＮＡＮ，Ｍ・Ｓ.，Trans・

起こさない程度の酸素濃度が必要であり、

ＡＳＡＥ，３１．９２０（１９８８）

ＯＰＰより極端にガス透過度の低いフィルムを７）石谷孝佑、食品流通技術、20,1540（1991）用いることは考えられないことからI鋤、青果

８）日本包装技術協協会、“包装技術便覧,,、日刊工

物包装用フイルムのガス透過度測定における本手法の有効性が確認された。

業新聞社、ｐ,1745（1983）９）日本規格協会、“JISハンドブックプラスチック”、日本規格協会、ｐ､542（1996）
１０）井上俊夫、石谷孝佑、包装研究、１１（１），２１＜引用文献＞（１９９０）

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ＹＡＭＥ，Ｋ、し，Ｊ，FoodSci.，５６，１５８０

１１）牧野義雄、平田孝、日本包装学会誌、４，１０（1995）（１９９１）

２）ＨＡＹＡＫＡＷＡ，Ｋ､，ＨＥＮＩＧ,Ｙ・Ｓａｎｄ

12）徐歩前、秋元浩一、前鶴重臘、日本食品低温保蔵

ＧＩＬＢＥＲＴ，Ｓ、Ｇ､，Ｊ・FoodSci.，４０，１８６－２１９－

学会誌、２１，２１１（1995）

プラスチックフィルムのガス透過度ﾉｶﾞｹﾞ易jMIj6if手法の開発

13)平田孝､西山武夫､佐藤博実､石川豊､石谷孝佑、

１７）PRINCE、ＴＡ.，ＨＥＲＮＥＲ，Ｒ、Ｃ，ａｎｄＬＥＥ，』.，Ｊ・Ａｍｅｒ・SocHort、Sci.，１１１(6)，９００

園芸学会雑誌、２１（別２)，６２４（1991）（1986）

１４）ＨＩＲＡＴＡ，Ｔ､，ＮＩＳＨＩＹＡＭＡ，Ｔ､，ＳＡＴＯ，Ｈ，ＩＳＨＩＫＡＷＡ,Ｙ､，ＳＨＩＩＮＡ,Ｔ､ａｎｄｌＳＨＩＴＡＮｌ

１８）ＫＡＤＥＲ,Ａ､Ａ,,ＺＡＧＯＲＹ,DandKERBEL，Ｔ.,Ｊ・Pack,SciTechnoL，２(1)，１５（1993）

Ｅ，Ｌ､，ＣＲＣＣｒｉｔ・Rev・ＦｂｏｄＳｃＬＮｕｔｒ.，２８，15）吉野典生、新居佳孝、平田孝、日食工誌、４１

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FcodSci.，５０，８９７（1985）－２２０－