15) 有田磁器の源流を求めて堆積岩(砂石)から調製された唐津焼用陶土の特性

勝木宏昭
約 400 年前の有田磁器製造技術の源流についてはまだ十分に科学的に検証されていない。また、唐津焼から有田焼への変遷を原料の視点から検証する試みもこれまで十分に行われていない。古くから唐津焼用の陶土には砂岩や砂岩が風化した堆積粘土が利用されていると言われているが、本調査研究では唐津市、伊万里市、武雄市、有田町に広く分布している砂岩の中で、行合野砂岩、芳ノ谷砂岩、畑津砂岩を原料として粉砕－水簸処理により製造されている現在の 3 種類の唐津焼用陶土の特性(化学組成、鉱物組成、粗粒子の形態、粒子サイズ分布、カオリン微粒子の形態)を検討した。主要鉱物は石英、カリ長石、カオリンであり、セリサイトはほとんど含まれていなかった。ノルム法による鉱物含有量は石英が 38～48、カリ長石が 26～37、カオリンが 17～31mass%であった。どの原料にも粗粒子が多く含まれ、最大粒子サイズは 160～260μm で、平均粒子サイズは 24～29μm であった。

1. はじめに1616 年以前の有田磁器の製造の源流には、唐津焼の有田泉山の白磁鉱を利用した有田磁器が 1616 年に創製造技術が潜んでいることを検証するために、現在、唐始されて約 400 年が経過する。白磁鉱が発見される前の津焼用の原料として利用されている堆積砂岩由来の陶土

1600～1610 年代頃には伊万里、有田、武雄地域の多くのの特性について検討を行った。また、各特性を陶石から窯でも朝鮮半島由来の技術で唐津焼様式の陶器が多量製造されている天草陶土の特性と比較した。に製造されていたが、有田の西部地区に存在した小溝上、清六、山辺田の窯跡からは陶器の他に白磁や染付けが2. 実験方法混在して出土し、1616 年前に既に有田で磁器の生産が唐津市の行合野、芳ノ谷、畑津地区で採鉱され、粉砕、1)始まっていた可能性が指摘されている 。しかしながら、

水簸－脱水後、水分を約 20mass%含有する 3 種類の陶土

1600～1610 年代にどの様な鉱物原料を用いて磁器の生を試料とした。化学組成、鉱物組成をXRF、XRDで評価し、産が行われていたのか、またその後どの様にして泉山のノルム法により鉱物含有量を算出した。約 10g の陶土を白磁鉱の利用にたどり着いたのかは不明である。文禄・200cc の水中で 30 分間超音波分散処理し、沈殿物と浮遊慶長の役の頃の朝鮮半島では、オンギ、粉青沙器、李朝物を分離した。この処理を数回繰り返して、粗粒子と微粒白磁技術が高度に完成し、白土(カオリン質、セリサイト質)、子を回収した。粗粒子の形態を SEM で、微粒子の形態は花崗岩が風化した高アルミナ質の沙土、白色陶石、砂岩、超音波処理後、7 日間水中に存在していた浮遊物を回収

頁岩が焼き物の原料として広範囲に利用されていた 2)。文して TEM で観察した。粗粒子の場合は、SEM 画像から 1禄・慶長の役で連れて来られた多くの朝鮮陶工は白磁製

μm 以上の 300 個の粒子を計測し、平均粒子サイズ、最造技術を持っていたと推察され、以前から唐津地域に帰大粒子サイズを求めた。各特性を市販の天草陶石から製化していた朝鮮陶工とともに当時の花形商品であった唐造されている磁器用の陶土の特性と比較して考察した。

津焼の茶器、花器などの陶器を製造していたと言われている。しかし、1594 年の「岸岳崩れ」の後は唐津焼発祥地

3. 結果と考察の岸岳周辺の 8 古窯からほとんどの陶工が有田、伊万里、

図 1 に各陶土の XRD 図を、図 2 には水中に浮遊した武雄、松浦、波佐見、三川内等に四散し、広範囲な地域微粒子の形態を示す。一般的に天草陶土は石英(SiO2)、で築窯して唐津焼を製造している 3)。

セリサイト(K2O・3Al2O3 ・6SiO2 ・2H2O)、カオリン(Al2O3 ・佐賀県窯業技術センター 平成２５年度 研究報告書

63

2SiO2・2H2O)が主成分であるが、砂岩から調製された 3 種の唐津焼陶土は主成分として石英、長石(K2O・Al2O3・(a)

(b)

(C)

(d)

6SiO2、Na2O・Al2O3・6SiO2)とカオリンで構成されていた。
図 2 から天草陶土の場合は、粘土の可塑性に寄与するサイズが 0.1～1μm 程度の板状のセリサイトが存在し、唐津陶土にはサブミクロン以下の板状のカオリナイトとパイプ状のハロイサイトが多く存在した。

15000

Q

Hatatsu

12000
9000

FQ

6000

KK

3000

K

0510152025303520253035

15000
12000

Yoshinotani

9000
6000
3000
05101515000

1 m
図 2 唐津陶土と天草陶土に含まれる微粒子の形態.
(a)畑津砂岩からの陶土、(b)芳ノ谷砂岩からの陶土

Yukiaino

12000(c)行合野砂岩からの陶土、(d)天草陶土

9000

表 1、2 に各陶土の化学分析値と XRD による含有鉱物

6000を基にしてノルム法により算出した鉱物組成値を示す。木

3000

村らにより X 線プロファイル法により算出された汎用天草05101520253035

Intensity (cps)15000

セリサイト: 26.9mass%である 4)。一方、本研究で利用した現

Amakusa - I

12000

陶土の鉱物組成は、石英: 51.7、長石: 8.7、カオリン: 12.2、在の市販天草陶土の鉱物のおおよその組成は、石英: 50

9000- 56、長石: 1 - 5、カオリン: 11 - 17、セリサイト: 25 -6000

38mass%であった。いずれにしても天草陶土は長石よりもS

3000

セリサイトとカオリン鉱物を多く含む傾向がある。砂岩からSの唐津陶土は、石英: 34 – 48、長石: 26 - 37、カオリン: 17051015202530352 (o) CuK

図 1 唐津陶土と天草陶土の XRD 図.

- 31mass%でありセリサイトの含有がほとんど認められなかった。一般的に、長期間の加水・風化作用により長石が分Hatatsu(畑津砂岩からの陶土)、Yoshinotani(芳ノ谷砂岩からの解してセリサイトになり、その後風化が進むとセリサイトが土) 、Yukiaino(行合野砂岩からの陶土)、Amakusa(天草陶土)

カオリンに分解すると言われている 5)。以上のことから、砂Q : 石英、 K : カオリン、 S : セリサイト、 F : 長石岩から調製された現在の唐津焼用の陶土は天草陶土より

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佐賀県窯業技術センター 平成２５年度 研究報告書

表 1 唐津焼陶土とと天草陶土の化学組組成(mass%).

陶土試料料SiOO2

Al 2 O 3

Fe 2 O 3TiO
O2CaOM
MgO

K2 O

Na 2 O

Ig. Loss
L

畑津砂岩陶
陶土

75..27

14.75

0.99

0.553

0.13

00.24

2.6

1.16

3.995

芳ノ 谷砂岩岩陶土

76..93

13.06

0.73

0.333

0.15

00.14

4.13

1.4

2.771

行合野砂岩
岩陶土

70..16

17.27

1.5

0.661

0.25

00.36

3.52

1.56

4.442

天草陶土
土- I

75..56

16.65

0.4

0.001

0.07

00.08

3.67

0.09

3.119

天草陶土
土- I I

74..04

17.01

0.37

0.004

0.09

00.16

2.9

0.59

4.887

天草陶土 - I I I

70..33

20.05

0.57

0.001

0.07

00.094.690.073.88

天草陶土の場合
天
合は陶石が粉砕砕機により長時時間微粉砕さ

表 2 ノルム法
法による各種陶土中中の鉱物組成(masss%).

れてているために粗粗粒子の形態はは一般的に丸丸く小さく、均陶土試 料

石英

長石

カオリン

セリサ
サイト

畑津砂岩陶
陶土

47.9

25.9

25.3～0

芳ノ谷砂岩陶土

46.6

3716.3～0岩陶土
行合野砂岩

38.3

30.8

31～0

土のの場合はいずれれの場合も粗粗く、平均粒子サ
サイズは 24

天草陶土
土-I

56.1

0.811.6

31 .5-29μm で最大粒粒子径は 160 – 260μm であっった。唐津焼

天草陶土-II

52.94.8

17.125 .2

天草陶土--III

50.1

1.211.437 .2

一ななサイズである。粗粒子の平均均径は 4.8 – 7.7μm7で最大粒粒子径は高々229 – 55μm 程度度である。一方方、唐津焼陶

25Hatatsu

2015も長石とカオオリンの含有量量が高いことががわかった。泉泉山陶10石から調製製されている泉山陶土の特性性は現在調査中中であ5る。

0砂岩
唐津焼はは磁器に比べてて焼成後の素素地肌が粗い。砂05255075 100 1225 150 175 200 225
225035から調製された陶土中のの粗粒子のサイズやその分布布を調30

Yoshinotani

25

べ、天草陶
陶土中の粒子とと比較を行ったた。水簸処理ににより20容器の底にに残量した粗粒粒子の形態を図図 3 に示す。図図3 に1510示す粒子ははXRD測定の結結果、石英と微微量の長石かららなる。

5

図 4 に 1μm 以上の粒子子の分布図を、また表 3 には粗は粗粒00子の平均粒粒子サイズと最最大粒子サイズをを示す。

5255075 100 1225 150 175 200 2225 250

30Yukiaino

252015105005255075 100 1225 150 175 200 2225 250

15Frequency (%)

AAmakusa-I
1050

図 3 粗粒子子の形態.
(a)畑津津砂岩陶土中の粗粗粒子、(b)芳ノ谷砂岩
岩陶土中の粗粒子子、(c)行合
合野砂岩陶土中の粗粒子、(d)天草陶
陶土中の粗粒子

佐賀県窯業技術センター 平成２５年度 研究報告書

02550

75 100 1225 150 175 200 2225 250
Particle sizee (m)

図 4 唐津陶
陶土と天草陶土中のの粗粒子の粒子径径分布.

65ミックス協会学術論文誌, 121(9), 863-866(2013)にて公表

表 3 各粗粒子の平均サイズ、最大サイズ.

済であり、引用については日本セラミックス協会より許可

陶土試料

粗粒子の平均粒子径( m)

粗粒子の最大粒子径( m)

畑津砂岩陶土27.5185

芳ノ 谷砂岩陶土

28.5260

行合野砂岩陶土24.3160

参考文献

天草陶土 -I7.7371) 「町内古窯跡詳細分布調査報告書第 8 集, 小溝上窯・

天草陶土 -II

4.829

天草陶土 -III

6.144

陶土中の粗粒子の平均サイズは天草陶土中の粗粒子に比べて、約 4～5 倍大きいことがわかった。唐津焼独特の粗い地肌を醸し出すことや、高温での軟化変形を防止するために粗粒子を積極的に利用していることがわかった。
今後、砂岩が風化した堆積粘土から現在調整されている唐津焼用の陶土の特性評価や、さらに約 400 年前に製造された唐津焼の発掘陶片の素地の化学分析、粗粒子を快諾していただいた。

迎ノ原窯」, 1-79 (1995) 有田町発行.
2) 申 翰均, 「井戸茶碗の謎」, 127-140 (2008) バジリコ㈱発行.
3) 大橋康二, 「土の美 古唐津－肥前陶器のすべて－」,200-213 (2008) 佐賀県立九州陶磁文化館発行.
4) 木村邦夫， 立山 博, 石橋 修, 窯業協会誌, 95(11),92-94 (1987).
5) 田賀井秀夫, 「入門 やきものの科学」, 77-80 (1974)
共立出版㈱発行.

サイズの測定を今後実施し、唐津焼から有田焼への変遷を検証する予定である。

4. まとめ砂岩を原料とする唐津焼用の陶土の特徴について調べた結果、以下のことを明らかにできた。
(1)主要鉱物は石英、長石、カオリンであり、天草陶土とは異なり、セリサイトはほとんど含まれていなかった。
(2)ノルム法による含有量は石英が 38～48、長石が 26～37、カオリンが 17～31mass%であった。
(3)どの原料にも粗粒子が多く含まれ、最大粒子サイズは160～260μm で、平均粒子サイズは 24～29μm であった。粗粒子の平均粒子サイズは天草陶土の場合に比べて約 4 – 5 倍大きかった。

謝辞
本研究で利用した砂岩由来の 3 種類の唐津焼用の陶土は、古唐津研究交流会より提供していただきました。こ
こに、厚くお礼申し上げます。また、本研究の遂行には、佐賀県窯業技術センター元所長 河口純一氏、元技術開発室長 中尾 浩氏、有田歴史民俗資料館文化財課学芸員 村上伸之氏、九州陶磁文化館館長 鈴田由紀夫氏から多大の助言をいただきました。ここに、厚くお礼申し上げます。本報告で利用した図並び表は公益法人日本セラ66

佐賀県窯業技術センター 平成２５年度 研究報告書