量子電子材料研究チーム
Quantum Electronic Materials Research Team
チームリーダー辛埴SHIN, Shik

SPring-8，FEL，レーザー等の超高輝度軟X線を利用して，光電子，軟X線発光，光散乱等の実験を行い，半導体，磁性体，生体物質，分子性結晶などの量子材料について，固体の電子物性の解明を行う。当研究チームでもPLD 等で試料作成を行いつつ，外部研究者との連携を深めることによって，新規量子材料の開発を積極的に行っている。特に，以下の研究を長期的な展望にたって行っている。
（1）輸送現象の解明
高分解能軟X線発光分光器，高分解能光電子分光器を開発することにより，超伝導，強相関，電気伝導性ナノ物質の輸送現象に携わる電子状態（2）表面吸着物質の研究，表面ナノ構造物質の研究
化学結合状態，低次元電子状態の研究（3）光による電子状態や輸送現象の制御。

(1) 軟 X 線高分解能光電子分光による遷移金属化合物の研究（堀場，江口）

ルに強く反映されるという新しい分光学的知見をもたらした。

金属絶縁体転移を示すVO2薄膜やモット・ハバード型の強相関金属として知られているSrVO3, CaVO3について、
内殻光電子分光及び共鳴光電子分光を行った。内殻光電
子分光ではコヒーレントバンドからのスクリーニング効果による構造を観測し、硬X線光電子分光の結果と比較を行った。これらの結果から金属絶縁体転移に伴うスペクトルの変化はクラスターモデル計算でよく説明できることがわかった。またSrRu1-xMnxO3の共鳴光電子分光を行った。SrRuO3 (x=0) ではフェルミ準位近傍にシャープな状態密度が観測されたがx=0.4 ではその強度が抑えられていることが明らかとなった。この振る舞いは
x=0.4 付近での金属絶縁体転移を示しており、遍歴した
Ru 4d軌道から局在したMn 3d軌道への電荷移動が示唆されている。

(3) 硬X線・軟X線光電子分光による近藤半導体SmB6の電子状態の研究（松波*1, Chainani，高田，田口，堀場，
江口，）(*1 辛放射光物性研究室)(2) 硬 X 線内殻光電子分光による強相関物質の研究(高田、Chainani, 松波*1、田口、堀場、鎌倉)(*1 辛放射光物性研究室)

近年の硬X線内殻光電子分光測定の進歩は、目覚しいものがある。これまでの軟X線光電子分光測定では光電子の運動エネルギーが小さく、固体中での平均自由行程が短い。これは検出深さが浅く表面感度が高い事を意味
し、固体内部の電子状態を調べる場合、内殻分光の応用を妨げていた。検出深さの大きい硬X線内殻光電子分光
は、従来の内殻分光の弱点を克服する物である。当研究チームは、銅酸化物高温超電導体や金属絶縁体転移を示すV酸化物に対して硬X線を用いた内殻光電子分光を行なった。これにより従来の軟X線光電子分光測定では見られなかった新しい構造が発見された。この結果は、強相関物質系においてEF 近傍の電子状態が内殻スペクト

典型的な価数揺動系SmB6は，低温で局在磁気モーメ
ントの消失とともにフェルミ準位に微小なエネルギー
ギャップが形成される近藤半導体として知られている。
本研究では硬X線励起のSm 3d内殻光電子分光，及び軟X
線励起のSm 3d-4f共鳴光電子分光によって，近藤半導体
ギャップ形成における電子状態の変化を調べている。硬
X線励起のSm 3d内殻光電子分光においては，そのプロー
ブ深さを反映して軟X線励起の場合よりもSmの 2 価成分が 3 価成分に比較して増大する傾向を観測し，バルク電子状態における正確な価数を決定した。また 20 Kと 150
Kで明確な温度変化を観測し，低温の近藤半導体ギャップが形成される温度領域で 2 価成分が増大することがわかった．軟X線励起のSm 3d-4f共鳴光電子分光においては，価電子帯における 2 価成分と 3 価成分の巨大な共鳴増大を観測した。そのスペクトル形状は単純な原子内多重項計算によって説明することが可能であり，このことはギャップ形成メカニズムを考える出発点として，局
在f電子と伝導電子による局所的スピン一重項の描像が適していることを示唆している。
(4) 軟 X 線発光・吸収分光による希薄磁性半導体の研究（竹内，原田，徳島，田口，Chainani，高田）
希薄磁性半導体はその電荷と磁性の 2 つの自由度を利用した新しい応用材料としてだけではなく、強磁性発現機構について物性物理学的にも注目を集めている物質である。当研究グループでは、近年発見された室温播磨研究所 放射光科学総合研究センター
平成 17 年度 研究年報

で強磁性を示す希薄磁性半導体であるGa1-xCrxNについて、SPring-8 の高輝度放射光を用いた軟X線発光分光及び、内殻吸収分光による電子状態の研究を行っている。
本年度は、強磁性を発現する試料と、固溶限界を超えてCrをドープし、強磁性を示さない試料について内殻吸収分光を用いて比較を行った。その結果、高Crドープ試料
では立方晶CrNが析出することにより強磁性発現が抑制されてしまうことを電子状態から明らかにした。
他方、応用材料として期待されている負の膨張係数をもつ逆ペロブスカイト窒化物や、遷移金属窒化物の高分
解能光電子分光の研究も行っている。遷移金属窒化物の
硬 X 線光電子分光の結果では、CrN の Cr 2p 内殻において低結合側に新たな構造を観測し、スクリーニングによるピークであると考えられる。

Sm 3d-4f resonant PES for SmB6.
For hard x-ray excited(hν = 7940 eV) Sm 3d core-level PES spectra of SmB6, thecomponent ratio Sm2+ / Sm3+ is enhanced compared to thecase of soft x-ray excitation (hν = 1500 eV), reflecting theincrease of bulk sensitivity.
In addition, we havesucceeded to detect a small temperature variation of Sm
valency between 20 K and 150 K.
The results show that
Sm2+ component is stronger at 20 K, which may be related to
the Kondo insulating gap formation.
For resonant-PES
spectra, a giant resonance enhancement of Sm2+ and Sm3+
features was observed.
Despite strongly mixed-valentbehavior, the spectra can be understood by the atomic
multiplet calculations, suggesting the importance of thelocalized and dispersionless electronic state.
Hence, alattice of localized spin singlets is useful for understanding
the mechanism of gap formation in SmB6.

(1) High-resolution soft x-ray photoemission study onstrongly correlated systems(4) Photoemission and soft X-ray emission spectroscopyof Diluted magnetic semiconductor

We performed the core level photoemission andresonant photoemission spectroscopy in VO2 thin film
(metal-insulatortransition),
SrVO3
and
CaVO3
(Mott-Hubbard system metals). In the core level
photoemission spectra, we observed the screening featuresfrom the coherent band at Fermi level and also comparedthese results with hard x-ray photoemission spectra. The
spectral changes across the metal-insulator transition were
nicely reproduced by a cluster model calculation. We
performed the resonant photoemission spectroscopy in
SrRu1-xMnxO3. The sharp peak structure near Fermi level,
which is clearly observed in SrRuO3 (x=0), is strongly
suppressed in SrRu0.6Mn0.4O3 (x=0.4). This result indicate
the metal-insulator transition around x=0.4 in SrRu1-xMnxO3,
which is originated from the charge transfer from theitinerant Ru 4d orbitals to the localized Mn 3d orbitals.

Diluted magnetic semiconductors (DMSs) havereceived much attention due to their physical properties andapplications. Recently, room temperature ferromagnetic
DMS of transition metal (Cr or Mn) doped GaN was
predicted theoretically, and was grown by molecular beam
epitaxy method. In this work, we study the electronic
structure of room temperature ferromagnetic DMS
Ga1-xCrxN by using soft x-ray emission spectroscopy (SXES)
and x-ray absorption spectroscopy (XAS). In this year, wehave performed N 1s XAS on the ferromagnetic Ga1-xCrxN
and highly Cr doped non-magnetic Ga1-xCrxN. Highly Cr
doped sample shows a cubic CrN impurity phase. According
to the result, it is indicate that Ga1-xCrxN exhibits
ferromagnetism, which keep a wurtzite structure by Cr
doping.
On the other hand, we have carried out high-resolution
photoemission spectroscopy (PES) for anti-perovskite nitride,
which has negative expansion coefficient and transition
metal nitride. In the hard x-ray PES result, CrN shows newfeature at the low binding energy side of Cr 2p core level.
The temperature dependence and the cluster calculation
indicate that this feature is “well-screening feature” which iseffective balk electronic structure.

(2) High-resolution hard x-ray photoemission study onstrongly correlated systems
Hard x-ray photoemission spectroscopy (HX-PES) has
developed significantly in the last few years mainly due to its
ability to overcome the high surface sensitivity of
conventional photoemission spectroscopy. HX-PES results inmuch higher kinetic energies of emitted electrons and hence
longer mean free paths, naturally leading to bulk-sensitive
measurements. Its application to strongly correlated systems
has led to several significant results, making it an
fundamental technique to reveal the true bulk electronic
structure. We have reported bulk sensitive HX-PES oftransition metal (TM) 2p core-level for various TM
compounds (pure and Cr doped V2O3, high-Tc cuprates). The
present approach reveals features that are hidden in softX-ray photoemission spectroscopy as a reliable probe of bulk
properties.
(3) Hard x-ray and soft x-ray photoemission spectroscopy
for Kondo semiconductor SmB6
SmB6 is classical Kondo insulator with mixed-valence
between Sm2+ and Sm3+ states. In this work, we have
performed hard x-ray excited Sm 3d core level
photoemission spectroscopy (PES), and soft x-ray excited

Staff
Head
Dr. Shik SHIN

Members
Dr. Ashish CHAINANI
Dr. Ritsuko EGUCHIDr. Yoshihisa HARADA
Dr. Koji HORIBA
Dr. Nozomu KAMAKURA
Dr. Yoshiharu MIYAJIMA
Dr. Masaki OURA
Dr. Munetaka TAGUCHIDr. Yasutaka TAKATA
Dr. Tomoyuki TAKEUCHI
Dr. Tadashi TOGASHI

播磨研究所 放射光科学総合研究センター
平成 17 年度 研究年報

Visiting Members
Prof. Ernst E KURMAEV (Russian Aca. Sic.)
Prof. Takayoshi YOKOYA (Grad. Sch Sci & Tech, Okayama
Univ.)
Dr. Kyoko ISHIZAKA (ISSP)
Dr. Takahiro ITO (Inst. Molecular Sci.)
Dr. Hiroshi KUMIGASHIRA (Fac Eng. Tokyo Univ.)
Dr. Hitoshi OSAWA (JASRI)
Dr. Tomohiko SAITO (Fac Sci. Tokyo Sci Univ.)
Dr. Shunsuke TSUDA (ISSP)

Trainees
Mr. Kouhei FUJIWARA (ISSP)
Mr. Takahito HARADA (Fac. Sci., Okayama Univ.)
Mr. Yusuke HITAKA (Fac. Eng. Hyogo Pref. Univ.)
Mr. Junya KAWATA (Fac. Sci., Okayama Univ.)
Mr. Kunihiko MOTOMITSU (Fac. Sci., Okayama Univ.)
Mr. Mario OKAWA (ISSP)
Mr. Hiroyuki OKAZAKI (Fac. Sci., Okayama Univ.)
Mr. Shouhei WADA (Fac. Sci., Okayama Univ.)
Mr. Shuichiro YASUDA (ISSP)

Publications(8pt) 誌 上 発 表[ 雑誌 ]（原著論文）＊印は査読制度がある論文誌
Eguchi R, Shin S, Fukushima A, Kiss T, Shimojima T, Muraoka
Y, and Hiroi Z. : "Photocarrier-injected electronic structure of
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Fujiwara K, Prumper G, Fanis A. D, Tamenori Y, Tanaka T, Shindo
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平成 17 年度 研究年報

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Togashi T, Watanabe S, Zhang C. Q, Chen C. T, Matsushita Y,
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Chainani A. A, Shin S, Inoue I. H, Togashi T, Watanabe S, Zhang C.
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Phys. Rev. Lett. 96,
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平成 17 年度 研究年報

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島 高, 高田 恭孝, 辛 埴, 赤木 和人, 常行 真司 : "軟X
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原田 慈久 : "軟X線発光の偏光依存性の研究とその応用",
放射光 18, No. 2, pp.101--103 (2005).
高田 恭孝 : "硬X線光電子分光による界面・バルク電子状態の研究", 表面科学 26, No. 12, pp.734--740 (2005).

口

頭

発 表

Oral Presentations(国際会議等)
Horiba K, Taguchi M, Chainani A. A, Takata Y, Kamakura N,
Shin S, Tamasaku K, Yabashi M, Miwa D, Nishino Y, Ishikawa
T, Ikenaga E, Awaji A, Takeuchi A, and Kobayashi K . : "Hardx-ray photoemission spectroscopy for intrinsic electronic
structure of strongly correlated electron systems", International
Conferenve on Strongly Correlated Electron Systems (SCES'05),
Vienna, Austria, July (2005).
Saito A, Maruyama J, Manabe K, Kitamoto K, Takahashi K,
Tanaka Y, Yabashi M, Ishii M, Akai-Kasaya M, Shin S, Ishikawa
T, Kuwahara Y, and Aono M . : "Scanning Tunneling Microscope
Assisted with Inner-Shell Excitation by Hard X-ray Micro-Beam",
AVS 52nd International Symposium and Exhibition, Boston,
USA, Oct.--Nov. (2005).
Saito A, Kuwahara Y, Shin S, Ishikawa T, and Aono M . :"Coupling of Scanning Tunneling Microscope with Hard X-ray
Micro-Beam from 27m Long Undulator at SPring-8", Workshop
on the Coupling of Synchrotron Radiation IR and X-rays with Tip
based Scanning Probe Microscopies, Grenoble, France, Nov.
(2005).
Tokushima T, Harada Y, and Shin S . : "Development of a liquidflow cell for soft X-ray emission spectroscopy", International
Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM
2005), Honolulu, USA, Dec. (2005).
Harada Y, Tokushima T, Takata Y, Takeuchi T, Kitajima Y,
Tanaka S, Kayanuma Y, Pan L, Nakayama Y, andShin S . : "Dynamical lattice distortion in graphite observed bysoft x-ray recombination emission", International Chemical
Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM 2005),
Honolulu, USA, Dec. (2005).
Harada Y, Tokushima T, Miyajima Y, Shiro Y, Takeuchi T,
Fukushima A, Kino H, Fukuyama H, Takakura K, Hieda K, andShin S . : "Soft x-ray emission spectroscopy of biomaterials",International Chemical Congress of Pacific Basin Societies(PACIFICHEM 2005), Honolulu, USA, Dec. (2005).
Horiba K, Taguchi M, Chainani A. A, Takata Y, Eguchi R,
Kamakura N, Shin S, Yabashi M, Tamasaku K, Nishino Y, Miwa
D, Ishikawa T, Ikenaga E, Awaji A, Takeuchi A, and Kobayashi
K . : "Hard x-ray photoemission spectroscopy for intrinsic
electronic structure of strongly correlated oxides", Sixth
Taiwan-Korea-Japan Symposium on Strongly Correlated Electron
Systems, Fourth Workshop on Physics of Metal Oxides, (National
synchrotron radiation research center(NSRRC)), Hua-Lien,
Taiwan, Dec. (2005).

Takeuchi T, Harada Y, Tokushima T, Taguchi M, Takata Y,
Chainani A. A, Kim J. J, Makino H, Yao T, Yamamoto T, Shin S,
and Kobayashi K . : "Soft x-ray spectroscopy of diluted magnetic
semiconductor Ga$_{1-x}$Cr$_x$N", Sixth Taiwan-Korea-Japan
Symposium on Strongly Correlated Electron Systems, FourthWorkshop on Physics of Metal Oxides, (National synchrotron
radiation research center), Hua-Lien, Taiwan, Dec. (2005).
(国内会議)
山本 和矢, 堀場 弘司, 田口 宗孝, 鎌倉 望, Chainani A. A,
高田 恭孝, 三村 功次郎, 志賀 正幸, 和田 裕文, 大橋 治彦,
仙波 泰徳, 辛 埴:
"EuNi$̲2$(Si$̲{0.20}$Ge$̲{0.80}$)$̲2$ のEu 3$d$ X線吸収とEu 3$d$-4$f$ 共鳴光電子分光", 日本物理学会2004年秋季大会, 青森, 9月 (2004).
山本 和矢, 堀場 弘司, 田口 宗孝, 松波 雅治, 鎌倉 望,
Chainani A. A, Mimura K, Shiga M, Wada H, Ohashi H, Senba
Y, 辛 埴: "EuNi$̲2$(Si$̲{0.20}$Ge$̲{0.80}$)$̲2$のEu
3$d$ X線吸収とEu 3$d$-4$f$ 共鳴光電子分光", 第18回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム, 鳥栖, 1月(2005).
田口 宗孝, Chainani A. A, 堀場 弘司, 高田 恭孝, 矢橋 牧
名, 玉作 賢治, 西野 吉則, 三輪 大悟, 石川 哲也, 松波 雅治, 山本 和矢, 竹内 智之, 辛 埴, 横谷 尚睦, 池永 英司,
小林 啓介, 茂築 高士, 平田 和人, 堀 純也, 石井 清隆, 中村 文彦, 鈴木 孝至: "2p硬X線光電子分光における新しいス
クリーニング効果", 日本物理学会第60回年次大会, 野田, 3
月 (2005).
富樫 格, 津田 俊輔, 溝上 智大, 大沢 仁志, 高田 恭孝,辛埴: "レーザー高調波を用いた時間分解光電子分光による光誘起相転移の研究", 日本物理学会第60回年次大会, 野田, 3月(2005).
山本 和矢, 堀場 弘司,松波 雅治, 田口 宗孝, 高田 恭孝,
Chainani A. A, Mimura K, 横谷 尚睦, 辻井 直人, 辛 埴: "放射光を用いた光電子分光による新規物質YbGaGeの電子状態の研究", 日本物理学会第60回年次大会, 野田, 3月 (2005).
田口 宗孝: "軟X線回折による長距離秩序の観測", 放射光利用連携研究「量子材料研究」平成17年度前期研究会, 播磨, 6
月 (2005).
田口 宗孝: "Hard x-ray core-level photoemission
spectroscopy for strongly correlated systems", 日本物理学会2005年秋季大会, 京田辺, 9月 (2005).
田口 宗孝,小谷 章雄,Shukla A, Calandra M . :"La$̲2$CuO$̲4$におけるCu K$\alpha$共鳴X線発光スペクト
ルの理論", 日本物理学会2005年秋季大会, 京田辺, 9月(2005).
原田 慈久, 徳島 高, 宮嶋 良治, 辛 埴: "水-アルコール混合系の電子状態の観測", 分子構造総合討論会2005, 東京, 9
月 (2005).
徳島 高, 原田 慈久, 辛 埴, 宮嶋 良治: "軟X線発行分光法
による水の電子状態の観測", 分子構造総合討論会2005, 東京,
9月 (2005).
徳島 高, 原田 慈久, 宮嶋 良治, 辛 埴: "高効率・播磨研究所 放射光科学総合研究センター
平成 17 年度 研究年報

高分解能軟X線発光分光器の開発と水の軟X線発光分光",
平成17年度電気学会東京支部連合研究会, 東京, 9,(2005).
高橋 浩史, 齋藤 彰, 北本 克征, 高木 康多, 田中 義人,
三輪 大五, 矢橋 牧名, 石川 哲也, 辛 埴, 桑原 裕司, 青
野 正和: "放射光STM装置を用いたSi（111）表面上Geナノア
イランドの解析", 関西薄膜・表面物理セミナー, (応用物理学会、理研), 兵庫県佐用町, 11月 (2005).
徳島 高, 原田 慈久, 宮嶋 良治, 辛 埴: "軟X線発光分光法による水の電子状態の観測", 第19回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム, 名古屋, 1月 (2006).
堀場 弘司, 江口 律子, 田口 宗孝, Chainani A. A, Senba Y,
Ohashi H, 辛 埴: "LaNi$̲3$薄膜の{\it in situ}軟X線光電
子分光", 日本物理学会第61回年次大会, 松山, 3月(2006).

播磨研究所 放射光科学総合研究センター
平成 17 年度 研究年報