地球環境研究，Vol.25（2023）

光ルミネッセンス特性とＸ線回折を用いた焼成考古遺物の被熱温度推定の試み
下岡

順 直＊ 高 井 康 宏＊＊ 中 村 直 子＊＊＊
中 村 大 介＊＊＊＊ 小 林 謙 一＊＊＊＊＊

キーワード：光ルミネッセンス（OSL）、Ｘ線回折（XRD）、焼成考古遺物、被熱温度

１．はじめに考古遺跡において検出される窯跡や土器、瓦、焼土、露光している対象物についても被熱履歴の評価が可能であることが利点の一つである（長友ほか 2003；西村ほか 2007）。

焼石など焼成された遺構や遺物（以下、焼成考古遺物と今回、OSL 感度変化法を用いて、複数の焼成考古遺する）は、人間の活動痕跡を探る上で重要な資料である。

物に関する被熱温度推定を試みた。また、同じ試料で X

そのため、これら焼成考古遺物の被熱履歴を明らかにす

線回折（X-ray diffraction, XRD）分析も行い、粘土鉱ることで、当時の人々の焼成加熱に関する生業技術の一

物が熱変性を受けて変質した鉱物や新しく生成された端が解明されることが期待できる。

鉱物の有無を確認した（大沢・二宮 1983；東村 1990）。

焼成考古遺物の被熱履歴、特に被熱温度を推定する手法は、これまでメスバウアー法（富永 1981など）、古地

そして、２種類の方法を用いて推定した被熱温度のデー
タを比較した。

磁気法（畠山 2018など）、電子スピン共鳴法（Toyoda

測定に供した試料は、縄文土器片３試料（縄文土器片

et al . 1993など）、Ｘ線回折分析（大沢・二宮 1983など）、

１〜３）、紀元前後１世紀頃の瓦片１試料（瓦片）、須恵

示差熱分析（梅田 1967など）など様々用いられてきた。

器窯壁のブロック片１試料（窯壁片）の５試料である。

このような中で、第一筆者は、ルミネッセンス現象を応用した方法（市川ほか 1979）に着目して被熱履歴を調査してきた。ルミネッセンス法は、一般には熱ルミネッ
センス（Thermoluminescence, TL）年代測定や光ルミ

２．試料処理および測定
2-1．OSL 測定

ネッセンス（Optically stimulated luminescence, OSL）

測定前試料処理は、約180ℓx の蛍光灯下で行った。ま年 代 測 定 に 用 い ら れ て い る（ 下 岡 2018な ど ）。TL やず、縄文土器片１〜３は乳鉢で粉砕し、また瓦片は万OSL は温度の関数としてルミネッセンス計測をするこ

力とアルミ板を用いて粉砕し、それぞれ標準ふるいでとから、石英や長石など測定対象鉱物の被熱履歴を推定

50 µm 以下の粒子のみを選別した。次に、粒度調整を行する方法としても用いることができる。

い、約10〜50 µm に揃えた。さらに、10％過酸化水素水

ルミネッセンスを用いた熱履歴の評価方法について処理を一晩行って有機物を除去し、20％塩酸による処理

は、TL グローカーブ形状法や TL 感度変化法、OSL 感

を60分間行って炭酸塩鉱物を除去した。最後に、超純水度変化法などがある（小畑・下岡 2015）。その中でもで洗浄して50℃恒温槽で乾燥した。

OSL 感度変化法は、加熱が生じなければ放射線量に対窯壁片は、万力とアルミ板を用いて粉砕し、標準ふるする OSL 強度の感度は一定もしくは変化が小さいこと

いで50〜500 µm を選別した。次に、10％過酸化水素水を利用した方法である（例えば、Polymeris et al . 2007；

処理を一晩処理と、20％塩酸で60分間処理を行った。洗

Rhodes 2011）。OSL 感度変化法は、測定する試料の取浄と乾燥後、永久磁石を用いて磁性鉱物を除去し、20％扱が容易で、ルミネッセンス法では取り扱いが困難な、フッ酸で90分処理を行い石英に純化した。最後に、粒度立正大学地球環境科学部
エネコム株式会社＊＊＊
鹿児島大学埋蔵文化財調査センター＊＊＊＊
埼玉大学大学院人文社会科学研究科＊＊＊＊＊
中央大学文学部＊＊＊15

光ルミネッセンス特性とＸ線回折を用いた焼成考古遺物の被熱温度推定の試み（下岡・高井・中村
（直）
・中村
（大）
・小林）

「ナチュラル試料」

丹念に粉砕し、試料を風乾した後、必要量を取り分け X

露光処理：約 15〜20 kℓx で 8 時間

位試料の２種類を以下の手順で作成した。窯壁片は試料「加熱処理試料」「露光試料」 電気炉で加熱処理
300〜900℃、400〜1,000℃
で 1 時間（100℃間隔）

放射線照射（10 Gy）

OSL 測定図１

OSL 感度変化法による被熱温度推定の測定手順

線分析用試料とした。分析試料は、全岩粉末試料と定方の量が少なかったため、全岩分析のみ行った。
全岩粉末試料では、十分乾燥した試料を、配向しない
ようにガラスホルダーに充填し分析を行った。
定方位試料では、試料を蒸留水中で攪拌と分散をさせ、水簸により２µm 以下の粘土粒子を分離した後、遠心分離機で濃集させて回収した。この懸濁試料をスライ
ドガラスにペースト後、風乾し、配向させた状態で分析を行った。なお、定方位試料は、スメクタイトなどの膨潤性鉱物が存在したときに同定するために、風乾したま
まの状態（無処理）とエチレングリコール処理を行った
ものの２段階で実施した。
XRD 分析には、Rigaku 製 MiniFlex600の装置を用い調整を行い、75〜150 µm に揃えた。以上、試料処理した。全岩粉末試料および石英標準試料に対する分析条件

たものを「ナチュラル試料」とする。

は、X 線管球に銅の特性 X 線 Kαを用い、管電圧40 kV、「ナチュラル試料」はガラスシャーレに移し、約15〜

管電流15 mA、走査範囲２〜62°、サンプリング幅0.01°、

20 kℓx に設定した人工太陽システム（セリック社製

走査速度20°／分とした。定方位試料に対する分析条件

SOLAX XC-100B 形 ） を 用 い て ８ 時 間 露 光 処 理 し て、は、X 線管球に銅の特性 X 線 Kαを用い、管電圧40 kV、OSL 信号を人為的にゼロリセットした。
「ナチュラル

管電流15 mA、走査範囲２〜40°、サンプリング幅0.02°、

試料」は、露光処理のみで加熱処理無しの測定試料（以

走査速度10°／分とした。

図「露光試料」
1 OSL 感度変化法による被熱温度推定の測定手順
下、）と、露光処理後に電気炉を用いて300〜

900℃、もしくは400〜1,000℃まで100℃刻みで１時間加熱処理を行った測定試料（以下、「加熱処理試料」）を用意した（図１）。

３．結果
3-1．OSL 測定結果

OSL 測定は、立正大学に設置してある OSL/TL 自動

各 試 料 に つ い て OSL 測 定 後 に、40〜80秒 間 の OSL

測定装置 NRL-99-OSTL2-KU（下岡ほか 2015）を用いて強度をそれぞれ積算し、「加熱処理試料」の OSL 強度行った。
「露光試料」と「加熱処理試料」は、小型 X 線

を「露光試料」の OSL 強度で規格化した。測定した試管球（下岡ほか 2015）を用いて10 Gy 照射後、OSL 測定

料ごとに段階加熱による OSL 感度変化の結果を図２にをした（図１）。縄文土器片１〜３と瓦片の OSL 測定条示す。その結果、縄文土器片１は、800℃までは OSL 強

件は、励起波長890±30 nm、検出波長350〜600 nm（半度は１を下回るが、900℃では OSL 強度が１を超えた。

値幅）とし、160℃で60秒間プレヒート（測定前の加熱

縄文土器片２は、500℃までは OSL 強度は１を下回る処理）後、測定温度60℃で100秒間行った（下岡・長友が、600℃では OSL 強度がほぼ１で、700℃以上で OSL

2001）。窯壁片の OSL 測定条件は、励起波長465±15 nm、強度が１を超えた。縄文土器片３は、600℃までは OSL

検出波長280〜370 nm（半値幅）とし、220℃で60秒間プ

強度は１を下回るが、700℃では OSL 強度がほぼ１で、レヒート後、測定温度125℃で100秒間行った（下岡・長800℃以上で OSL 強度が１を超えた。瓦片は、700℃ま友 2001）。OSL 測定条件が異なるのは、前者は長石が測では OSL 強度は１を下回るが、800℃以上で OSL 強度が定対象であり、後者は石英が測定対象のためである。

１を超えた。窯壁片は、1,000℃まで OSL 強度は１を下回るか、ほぼ１であった。

2-2．XRD 分析

OSL 感度変化法による被熱温度推定では、次の方法

XRD 分析は、粉末回折法により全岩分析と定方位分

で被熱温度を推定する。過去の被熱温度を T0、電気炉

析（無処理、エチレングリコール処理）を行った。試料による加熱処理温度を T1とする。同一試料で同じ被ば調整は、すべての試料で均一になるようにメノウ乳鉢でく放射線量のとき、電気炉による加熱処理温度が過去

16地球環境研究，Vol.25（2023）

縄文土器片 1

された後に OSL 強度が増加へ変化する温度に着目すると、過去の被熱温度は OSL 強度の感度が増加へ変化する温度付近であると推定できる。つまり、OSL 強度が低温側からみて感度の増加変化を起こし、かつ、「露光800～900℃
縄文土器片２

試料」の OSL 強度を超える（例えば、図２の縦軸で１を超える）最初の変化点付近を被熱温度として推定する。
この判定方法を用いて、被熱温度を推定した。その結果、縄文土器片１では約800〜900℃程度、縄文土器片２では約500〜600℃程度、縄文土器片３では約600〜700℃
程度、瓦片では約700〜800℃程度、窯壁片では約1,000℃
以上に被熱した可能性が示された（図２）。

正規化した OSL 強度500～600℃
3-2．XRD 分析結果

縄文土器片３

各試料の XRD パターンを、図３および図４に示す。鉱物 種 の 同 定 に は、JCPDS（Joint committee on powder
diffraction standards）が刊行している X 線粉末回折デー
タファイルを参照した。また、全岩分析における構成鉱600～700℃

物量の算出には、地熱地帯における変質帯調査において変質鉱物の量を半定量的に把握する手法として用いられる石英指数（林 1979）を適用した。各試料で検出され瓦片た鉱物の石英指数を、表１にまとめた。また、定方位分
析結果も併せて表１に示した。各試料の XRD 分析結果
を以下にまとめる。

700～800℃

縄文土器片１の全岩分析では、石英が石英指数17.7で主として検出され、長石の石英指数は1.9と少量であった。クリストバライトおよび角閃石の石英指数は、それ
ぞれ0.6と0.2で微量含まれていた。縄文土器片１においては、これらに加え、雲母が石英指数0.2と検出された。

図２

須恵器窯壁片1,000℃以上

定方位分析でイライトが検出されなかったことから、雲温度（℃）

土鉱物由来のピークは検出されなかった。以上より、縄段階加熱による OSL 強度の感度変化

各グラフ内の温度範囲は、推定した被熱温度を表す。
須恵器窯壁片の500℃データは無し。

母は白雲母や黒雲母など、初生的に生成した比較的粗粒なものであると推定される。定方位分析においては、粘文土器片１では、角閃石が全岩分析で検出されたことか
ら、土器胎土として、凝灰岩など火山性のものが用いられた可能性がある。また、粘土鉱物が検出されなかったことから、粘土鉱物が完全に非晶質化する高温で焼成さの被熱温度を超えない時、すなわち T0＞ T1もしくはれたと推定される。

T0＝ T1の場合、「露光試料」の OSL 強度に対して「加縄文土器片２の全岩分析では、石英が石英指数21.3で熱処理試料」の OSL 強度の感度変化はほとんど生じな

主として検出され、長石の石英指数は0.8と微量検出さ

い、もしくは小さい。これに対して、電気炉による加れた。クリストバライトおよび角閃石の石英指数は、そ

熱処理温度が過去の被熱温度を超えた時、すなわち T0

れぞれ0.7と0.2で微量含まれていた。定方位分析にお＜ T1の場合、OSL 強度は感度変化を生じ、「露光試料」

いては、粘土鉱物は検出されず、石英のみが検出されに対して「加熱処理試料」は系統的に変化する。そこた。以上より、縄文土器片２では、角閃石が検出された

で、OSL 強度が「露光試料」とほぼ同じで一定に維持ことから、縄文土器片１と同様に土器胎土として、凝17

光ルミネッセンス特性とＸ線回折を用いた焼成考古遺物の被熱温度推定の試み（下岡・高井・中村
（直）
・中村
（大）
・小林）

縄文土器片 1

縄文土器片２

縄文土器片３瓦片

須恵器窯壁片図３

18

全岩分析による XRD パターン

地球環境研究，Vol.25（2023）

図４

定方位分析による XRD パターン19

光ルミネッセンス特性とＸ線回折を用いた焼成考古遺物の被熱温度推定の試み（下岡・高井・中村
（直）
・中村
（大）
・小林）

表１

X 線回折分析測定結果

全岩分析（石英指数）
試

定方位分析

料 クリスト
半非晶質
クリスト
半非晶質
石英 長石 イライト
ムライト
石英 長石 角閃石 雲母
粘土鉱物
バライト
粘土鉱物
バライト

備考

縄文土
器片１

0.6

17.7

1.9

0.2

0.2

－

－

－

－

－

－

－

定方位分析でピークは検出さ
れなかった

縄文土
器片２

0.7

21.3

0.8

0.2

－

－

－

－

○

－

－

－

－

縄文土
器片３

－

19.7

2.3

－

－

0.5

－

－

○

－

－

－

－

瓦片

－

8.4

2.2

－

0.6

－

－

－

－

－

○

－

－

窯壁片

－

18.7

0.6

－

－

－

0.2

灰岩など火山性のものが用いられた可能性がある。また、粘土鉱物が検出されなかったことから、粘土鉱物が完全に非晶質化する高温で焼成されたと推定される。
縄文土器片３の全岩分析では、石英が石英指数19.7で主として検出され、長石の石英指数は2.3と少量含まれ－４．考察
５種類の焼成考古遺物について、OSL 感度変化法と
XRD 分析の２種類の方法を用いて推定した被熱温度
データの比較を試みた。

ていた。また、19.8°付近にピークが認められ、これは縄文土器片１〜３は、OSL 感度変化法を用いた被熱その位置と形状からメタカオリンなどの半非晶質の粘土

温度推定において、500〜900℃程度の被熱があったと推鉱物と推定された。定方位分析は縄文土器片２と同様に、定された。また、XRD 分析の結果では、縄文土器片で粘土鉱物は検出されず石英のみが認められた。全岩分析

は粘土鉱物が検出されなかったことから、粘土鉱物が非において、半非晶質の粘土鉱物のものと推定されるピー晶質化する程度の温度で焼成されたと推定された。これ

クが観察されたが、定方位分析において、半非晶質粘土ら両手法間で、見解に矛盾はない。

鉱物は底面反射のピークが消滅していることから積層方

瓦片は、OSL感度変化法による被熱温度推定では700〜向の規則性は失われているが、全岩分析において19.8°

800℃程度の被熱とされた。これに対し、XRD 分析では付近にピークが認められることから層内の結晶構造があイライトが検出されたことから、イライトが非晶質化しる程度維持されていると考えられ、完全に非晶質化する

ない温度までしか加熱されていない。これらの見解にも程の熱は被っていないと推定される。

矛盾はない。

瓦片の全岩分析では、石英が石英指数8.4で主として窯壁片では、OSL 感度変化法による被熱温度推定に検出され、長石の石英指数は2.2と少量含まれていた。

より約1,000℃以上の被熱とされ、XRD 分析でもムライ

そのほか、雲母が石英指数0.6と微量含まれていた。定トが検出されたことから1,000℃以上の熱を被っている

方位分析では、イライトが検出された。よって、定方位ことがわかった。

分析の結果から、雲母は主にイライトと推定される。一以上、５種類の焼成考古遺物について、OSL 感度変

般的に、500～800℃程度で非晶質化するとされる粘土鉱化法と XRD 分析の２種類の方法による被熱温度データ

物が明瞭に残存しているため、この瓦片はイライトが非を比較した。そして、この両手法間の結果に、良い一致

晶質化しない温度以下で焼成されたと推定される。

がみられた。今後は、OSL 感度変化法や XRD 分析を用

窯壁片の全岩分析では、石英が石英指数18.7で主としいて、さらに被熱温度データを蓄積しつつ、これまでにて検出され、長石およびムライトの石英指数は、それぞ得られている文献上のさまざまな温度情報との比較検証

れ0.6と0.2で微量含まれていた。この試料では、生成温も行っていきたいと考える。

度が1,000℃程度のムライトが検出されたことから，そOSL 感度変化法は、現時点では100℃刻みでの被熱温

れ以上の熱を被っていると推定される（鐘ヶ江 2007）。

度の推定が可能になった。その一方で、XRD 分析では、熱変性を受けて変質した鉱物や新しく生成された鉱物の有無による大まかな温度がわかった。本研究より、こ20

地球環境研究，Vol.25（2023）の両手法の間では、互いのデータの裏付けデータとして補完し合うことができた。このことから、第一筆者が試みている OSL 感度変化法による被熱温度推定を行うにあたっては、XRD 分析などの手法による被熱温度デー
タの確認作業も随時踏まえていくべきであろう。これは、図２に示した各温度における OSL 強度の計測誤差評価にも関わることである。事例を増やしながらデータの考察を深めることで、焼成考古遺物に関する被熱温度推定
法の確度をさらに向上させることが期待できる。

鐘ヶ江賢二（2007）胎土分析から推測する土器焼成技術と焼成温度との関連性−弥生土器と韓半島系土器の比較研究−．
大手前大学史学研究所編『土器研究の新視点〜縄文から弥生時代を中心とした土器生産・焼成と食・調理〜』六一書
房，283-304.
長友恒人・西村誠治・柴田昌児（2003）TL/ESR 測定による被熱変形した弥生土器の被熱温度推定．日本文化財科学会
第20回大会研究発表要旨集，74-75.
西村誠治・長友恒人・鐘ヶ江賢二・長友朋子（2007）IRSL
法による弥生土器の被熱温度推定．日本文化財科学会第24回大会研究発表要旨集，36-37.
小畑直也・下岡順直（2015）ルミネッセンス法による被熱履

５．まとめ

歴推定の概要．地質技術，５，29-35.

OSL 感度変化法と XRD 分析を用いて被熱温度推定を行った。５種類の焼成考古遺物の被熱温度について両手法間で比較を行い、整合性ある結果を得ることができた。
今後も、複数の手法を用いて比較を行いながら、焼成考
古遺物の被熱温度推定を継続し、当時の人々の生業技術の一端を解明する被熱温度データの蓄積を行っていきたい。

大沢真澄・二宮修治（1983）胎土の組成と焼成温度．加藤晋平・小林達雄・藤本

強編『縄文文化の研究』５，雄山閣

出版，20-46.
Polymeris, G.S., Sakalis, A., Papadopoulou, D., Dallas, G.,
Kitis, G. and Tsirliganis, N.C.（2007）Firing temperatureof pottery using TL and OSL techniques. Nuclear
Instruments and Methods in Physics Research A, 580,
747-750.
Rhodes, E.J.（2011）Optically stimulated Luminescence
Dating of sediments over the Past 200,000 years. Annual

謝辞

review of Earth and Planetary Science, 39, 461-488.

本稿をまとめるにあたって、ハイデルベルク大学古代学センター考古学部門の篠藤マリア先生と岡山理科大学
大学院の小畑直也氏には、有意義なご助言をそれぞれいただきました。また、匿名査読者からのコメントにより、本稿は改善されました。記して、感謝申し上げます。

下岡順直・長友恒人（2001）石英・長石を試料とした光励起
ルミネッセンス年代測定法の基礎研究．Radioisotopes，50，
381-389.
下岡順直・波多野智・田邊和明・森美比古・青木智史・阪江修（2015）OSL/TL 自動測定装置 NRL-99-OSTL2-KU の設計
製作と X 線管球の線量率較正．地球環境研究，17，107-110.

本 研 究 に は、 日 本 学 術 振 興 会 科 研 費 基 盤 研 究（C）

下岡順直（2018）熱ルミネッセンス，光ルミネッセンス，電21K00974、 基 盤 研 究（B）18H00744、 基 盤 研 究（A）

子スピン共鳴年代測定法を利用した文化財科学研究．考古22H00019、基盤研究（A）15H01902のそれぞれ一部を学と自然科学，76，37-55.

使用した。

健編『考古学のための化学10章』

東京大学出版会，179-200.

畠山唯達（2018）須恵器窯床断面の岩石磁気学的研究．日本
文化財科学会第35回大会研究発表要旨集，366-367.
正雄（1979）地熱井コア・スライムの定量記載．地熱学
会誌，１，103-116．
東村武信（1990）『改訂健（1981）遺物の製作技法をさぐる−メスバウアー分

光法．馬淵久夫・富永

引用文献

林

富永

考古学と物理化学』学生社，212p.

市川米太・平岡隆彦・寺井善貴（1979）熱ルミネッセンス法

Toyoda, S., Ikeya, M., Dunnell, R.C. and McCutcheon, P.T.
（1993）The use of electron spin resonance（ESR）forthe determination of prehistoric lithic heat treatment.
Applied Radiation and Isotopes, 44, 227-231.
梅田甲子郎（1967）日本古代土器の熱的性質について（その１）．奈良教育大学紀要，15，61-67.

による土器の焼成温度の推定．古文化財教育研究報告，８，19-23.

21

光ルミネッセンス特性とＸ線回折を用いた焼成考古遺物の被熱温度推定の試み（下岡・高井・中村
（直）
・中村
（大）
・小林）

Assessing firing temperatures for archeological burned materials using
optically stimulated luminescence property and X-ray diffraction
SHITAOKA Yorinao ＊ , TAKAI Yasuhiro ＊＊ , NAKAMURA Naoko ＊＊＊NAKAMURA Daisuke ＊＊＊＊ , KOBAYASHI Ken’ichi ＊＊＊＊＊＊

Faculty of Geo-environmental Science, Rissho University＊＊
Enecom Co. Ltd.
＊＊＊
Kagoshima University＊＊＊＊
Saitama University＊＊＊＊＊
Chuo University

Abstract：
Firing temperatures of archeological burned materials were estimated using sensitivity changes of opticallystimulated luminescence（OSL）and using X-ray diffraction（XRD）analysis. If no heating occurs, then the OSL
intensity does not change the OSL sensitivity to the radiation dose. This OSL characteristic is used for firing
temperature estimation. Subsequent XRD analysis confirmed the presence or absence of altered or newly formed
clay minerals that have undergone thermal denaturation. For bulk analysis and oriented analysis, XRD was
performed using powder diffraction. Firing temperature estimation using OSL sensitivity change method for threepieces of pottery of the Jomon period in Japan yielded results within ca. 500–900℃. The XRD pattern by bulk
analysis and oriented analysis of the three pottery pieces indicate that clay minerals were not detected or altered
to low-crystalline clay minerals. The firing temperature estimate obtained using the OSL sensitivity change method
for the roof tile was ca. 700–800℃. The XRD pattern obtained by oriented analysis of the roof tile revealed theexistence of illite. The firing temperature estimate using the OSL sensitivity change method for the ancient kiln
wall piece was over 1,000℃. The XRD pattern obtained using bulk analysis of the ancient kiln wall piece revealed
the existence of mullite. These temperatures inferred from using the two methods show good agreement.
Key words： optically stimulated luminescence（OSL）,X-ray diffraction（XRD）,archeological burned material,
firing temperature22