量子磁性材料研究チーム
Quantum Magnetic Materials Research Team
チームリーダー勝 又 紘 一KATSUMATA, Koichi

SPring-8 からの高輝度Ｘ線を用いて、量子効果が顕著な磁性体についてＸ線磁気散乱、吸収及び発光の測定を行い、これらの磁性体における磁気構造や電子状態についての情報を得る。理研内外の研究者と協力して新物質開発を積極的に行い、得られた物質について上記のＸ線測定を行う。また、外部研究者との連携により、測定結果の理論的解析を行う。電子スピン共鳴や中性子散乱など、Ｘ線測定と相補的な手法を活用した量子磁性体の研究を推進する。これらの研究を通して磁性体における量子効果の解明と新磁性材料創製を目指す。今年度は、超強磁場下におけるＸ線回折実験より結晶格子定数が磁場と共に階段状に変化することを発見するなどの成果が得られた。

1． X 線磁気散乱、吸収、発光測定
1-1． 定常磁場下における X 線磁気散乱、吸収、発光測定（勝又、田中、吉川、寺田*、田畑**、Staub**）
SPring-8 のビームライン BL19LXU において、三角格子反強磁性体 CuFeO2 について磁場中におけるＸ線回折測定を行った。この物質は、温度 11 K 以下、低磁場で反強磁性秩序をしめす。磁気的フラストレーションを解消するために、結晶は不等辺三角形構造をとり、Ｘ線回折に超格子反射が現れる。この物質に磁場をかけると、13.5 テスラにおいて、反強磁性から、飽和磁化の 1/5 の値を持つ磁気相へ転移する。この転移に伴って、超格子反射が消えることを見出した。これは、磁場をかけることにより、フラストレーションが部分的に解消され、結晶格子が二等辺三角形構造を取るとして説明される。
高濃度近藤磁性体 CeB6 について一軸圧力下で非共鳴Ｘ線回折測定を行い、圧力の増加に伴って回折強度が増加することを見出した。この現象は、一軸圧力を加えると、Ce の 4f 電子の軌道状態が変化し、四極子が方向を変えることとして説明できる。この実験より、希土類磁性体の多重極子を圧力で操作出来る可能性が得られ、新奇磁性材料への応用が期待される。
1-2． X 線回折測定用パルス磁場の開発とそれを用いた測定（勝又、田中、吉川、寺田*、鳴海**、金道**、萩原**、Staub**、Broennimann**、川内***、山本***、福井***、冠***）Ｘ線回折測定用超伝導マグネットは現在の所、最高磁場は 15 テスラである。より強磁場領域で興味深い現象が生じると期待されるので、Ｘ線回折測定が可能なスプリットペアー型パルス磁石の開発を行っている。
現在までの所、非破壊で 40 テスラまでの磁場中でＸ線回折測定に成功している。この装置を使って、三角格子反強磁性体 CuFeO2 の強磁場中Ｘ線回折測定を行い、多段階の磁化変化に対応して、b 軸方向の格子定数が不連続に変化する様子を観測した。この現象は、磁場誘起磁気相転移に伴い、磁気的フラストレーションが逐次解消されていくとして説明できる。

2． 新規磁性体の探索と合成（勝又、吉川、本多**）
磁性原子が結晶中で梯子状に並んだ磁性体は、量子効果が大きく、低温で新奇な磁性を発現すると期待されている。従来のスピン梯子物質は、銅を構成要素とするものが殆どであった。我々は、コバルトや鉄を構成要素とする新しいスピン梯子物質の合成に成功し、その磁性を調べてきた。Na2Co2(C2O4)3(H2O)2 単結晶について RIKEN-RAL ミュオン施設において正ミュオンスピン緩和の測定を行った。結果の解析より、ミュオンス
ピン緩和率が温度の低下とともに増加し、約 18 K でピークを示した後、減少する結果を得た。これは、ミュオンスピン緩和法で初めてスピンギャップの形成を観測した例である。以前に、磁化率の解析より、
Na2Co2(C2O4)3(H2O)2 は磁気長距離秩序相とスピン液体相を分ける量子臨界点に近い物質であることを報告したが、今回のミュオンスピン緩和測定の結果はこれを支持するものである。これらの研究は、量子磁性の解明に役立つものである。
3． Ｘ線磁気散乱、吸収、発光測定結果の理論的解析（勝又、Lovesey**）
電気磁気効果を示す典型的な物質 Cr2O3 におけるＸ線回折の理論的検討を継続した。この系においては、通常の多重極子の他に、アナポールが存在することが明らかとなった。アナポールによるＸ線回折強度に関する理論的検討を行った。また、希土類化合物に於ける多極子の非整合秩序相におけるＸ線回折に関する理論的解析を行った。
*

基礎科学特別研究員、**客員研究員（非常勤）、***研修生
X-ray magnetic diffraction, absorption and emission
measurements are made on advanced magnetic materials
with novel properties. Both the instrumentation on the
SPring-8 machine and our sample environment equipment
are the apotheosis world-wide, and they are used to provide
information on materials of interest that is not obtainable atother facilities.
International collaborations include
searches for and investigations of new magnetic materials.
播磨研究所

放射光科学総合研究センター
平成 18 年度 研究年報

Additionally, through collaborations, state-of-the-art
theoretical work is applied to the interpretation of themeasurements. Complementary use of other techniques,
such as electron spin resonance and neutron scattering, is inprogress.
With the combined studies, experimental andtheoretical, we understand quantum phenomena in magnetic
materials and identify new ones.
We have been successful in developing a split-pair
pulsed magnet up to 40 T for X-ray diffractionmeasurements.
Using this apparatus, we found afield-induced lattice staircase in a frustrated antiferromagnet
CuFeO2.
Research Subjects
1. X-ray magnetic scattering, absorption and emission
measurements on quantum magnets
2. Search and synthesis of new magnetic materials
3. Theoretical studies on x-ray magnetic scattering,absorption and emission

Staff
Head
Dr. Koichi KATSUMATA

Members
Dr. Yoshikazu TANAKA
Dr. Noriki TERADA
Ms. Akiko KIKKAWA

Visiting Members
Prof. Kichizo ASAI(Dep. Appl. Phys.,Univ. Electrocommun.)
Prof. Masayuki HAGIWARA (KYOKUGEN, Osaka Univ.)
Dr. Zentaro HONDA (Fac. Eng., Saitama Univ.)
Prof. Hidenobu HORI(JAIST)
Dr. Shojiro KIMURA(KYOKUGEN, Osaka Univ.)
Prof. Koichi KINDO (ISSP, Univ. Tokyo)
Prof. Shunji KISHIMOTO (KEK)Prof. Masahumi KOHGI(Grad. School Sci.,
Tokyo Metrop. Univ.)
Dr. Emilio LORENZO(CNRS, France)
Prof. Stephen W. LOVESEY (RAL, UK)
Dr. Danny MANNIX (ESRF, France)
Dr. Yasuo NARUMI (ISSP, Univ. Tokyo)
Prof. Toshiro SAKAKIBARA (ISSP, Univ. Tokyo)
Dr. Susumu SHIMOMURA (Fac. Sci. Tech.,Keio Univ.)
Dr. Urs STAUB (PSI, Switzerland)
Dr. Hiroyuki SUZUKI (Nanomat. Lab., NIMS)
Dr. Yoshikazu TABATA (Grad. School Sci.,Osaka Univ.)誌 上 発 表Publications[ 雑誌 ]（原著論文）＊印は査読制度がある論文誌
Tabata Y. , Taniguchi T. , Kawarazaki S. , Narumi Y. ,Kimura S. , Tanaka Y. , Katsumata K. , Ishikawa T. ,Staub U. , Kohgi M. , and Iwasa K. : "Spin density wave
and charge density wave in the Kondo-lattice compound
Ce(Ru1-xRhx)2Si2", Physica B 359/361, 260--262 (2005).
＊Staub U. , Tanaka Y. , Katsumata K. , Kikkawa A. ,Kuramoto Y. , and Onuki Y. : "Influence of stress andmagnetic field on the orbital orientations in CeB6", J.
Phys.: Condens. Matter 18, 11007--11012 (2006). ＊Tanaka Y. , Sera M. , Katsumata K. , Lovesey S. , Tabata
Y. , Shimomura S. ,Kikkawa A. ,Iga F. , and Kishimoto
S. : "Direct observation of an incommensurate
multipolar order in CeB6 doped with Pr", J. Phys. Soc.
Jpn. 75, 073702-1--4 (2006). ＊Narumi Y. , Katsumata K. , Staub U. , Kindo K. , Kawauchi
M. , Bronnimann C. , Toyokawa H. , Tanaka Y. ,Kikkawa A. , Yamamoto T. , Hagiwara M. , Ishikawa
T. , and Kitamura H. : "Lattice distortion in
antiferromagnetic CoO under high magnetic fields", J.
Phys. Soc. Jpn. 75, 075001-1--2 (2006). ＊Terada N. , Tanaka Y. , Tabata Y. , Katsumata K. ,Kikkawa A. , and Mitsuda S. : "Restoring higher
symmetric crystal structure with magnetic field intriangular lattice antiferromagnet CuFeO2", J. Phys. Soc.
Jpn. 75, 113702-1--4 (2006). ＊Narumi Y. , Kindo K. , Katsumata K. , Kawauchi
M. , Bronnimann C. , Staub U. , Toyokawa H. , Tanaka
Y. , Kikkawa A. , Yamamoto T. , Hagiwara M. ,Ishikawa T. , and Kitamura H. : "X-ray diffractometer
combining synchrotron radiation and pulsed magnetic
fields up to 40 T", J. Synchrotron Rad. 13, 271--274(2006). ＊Blanco J. , Brown P. J. , Stunault A. , Katsumata K. , Iga
F. , and Michimura S. : "Magnetic structure of GdB4
from spherical neutron polarimetry", Phys. Rev. B 73,212411-1--4 (2006). ＊Terada N. , Narumi Y. , Katsumata K. , Yamamoto T. ,Staub U. , Kindo K. , Hagiwara M. , Tanaka Y. ,Kikkawa A. , Toyokawa H. , Fukui T. , Kanmuri R. ,Ishikawa T. , and Kitamura H. : "Field-induced latticestaircase in a frustrated antiferromagnet CuFeO2", Phys.
Rev. B 74, 180404-1--4 (2006). ＊Tanaka Y. , Sera M. , Tabata Y. , Shimomura S. , KikkawaA. , Katsumata K. , Iga F. , and Kishimoto S. :"Incommensurate and commensurate quadrupole orders
in Ce0.7Pr0.3B6", Physica B 383, 39--40 (2006). ＊Kikkawa A. , Katsumata K. , Honda Z. , Watanabe I. ,Suzuki T. , and Matsuzaki T. : "Muon spin relaxation
measurements on a spin-ladder material
Na2Co2(C2O4)3(H2O)2", J. Phys. Soc. Jpn. 76,023707-1--4 (2007). ＊Kikkawa A. , Katsumata K. , Narumi Y. , Suga K. , Fukui
T. , Sugaya T. , Kindo K. , Iga F. , and Michimura S. :"Magnetization process in GdB4", J. Phys. Soc. Jpn. 76,024711-1--4 (2007). ＊Trainees
Mr. Tomoya FUKUI (Grad. School Sci.,Univ. Tokyo)
Mr. Ryotaro KAMMURI (Grad. School Sci.,
Osaka Univ.)
Mr. Makoto KAWAUCHI (Grad. School Sci.,Osaka Univ.)
Mr. Tomohide YAMAMOTO (Grad. School Sci.,
Osaka Univ.)

口 頭 発 表 Oral Presentations(国際会議等)
Kikkawa A . , Katsumata K . , Honda Z . , Watanabe
I . , Suzuki T . , and Matsuzaki T . : "Evolution of thespin-gap in a spin-ladder material detected by μSR
technique", 1st International Symposium of Quantum
Beam Science Directorate of JAEA (ICM2006 SatelliteConference) , (JAEA), Tokai , Aug. (2006).
Matsuda M . , Ueda H . , Kikkawa A . , Tanaka Y . ,播磨研究所

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Katsumata K . , Narumi Y . , Inami T . , Ueda Y . , andLee S. H . : "Neutron and X-ray diffraction studies of afrustrated spinel antiferromagnet HgCr2O4 in highmagnetic field", 1st International Symposium ofQuantum Beam Science Directorate of JAEA (ICM2006
Satellite Conference) , (JAEA), Tokai , Aug. (2006).
Suzuki H . , Onimaru T . , Morie T . , Sakakibara T . ,Tanaka Y . , Terada N . , Kikkawa A . , and Katsumata
K . : "Study on quadrupolar ordering in PrPb3 by
non-resonant X-ray scattering", 1st International
Symposium of Quantum Beam Science Directorate of
JAEA (ICM2006 Satellite Conference) , (JAEA), Tokai ,Aug. (2006).
Narumi Y . , Kindo K . , Katsumata K . , Staub U . ,Kawauchi M . , Bronnimann C . , Toyokawa H . ,Tanaka Y . , Kikkawa A . , Yamamoto T . , Hagiwara
M . , Ishikawa T . , and Kitamura H . : "X-ray
diffractometer combining synchrotron radiation andpulsed high magnetic fields", 1st International
Symposium of Quantum Beam Science Directorate of
JAEA (ICM2006 Satellite Conference) , (JAEA), Tokai ,Aug. (2006).
Hagiwara M . , Kimura S . , Honda Z . , Kindo K . , andKatsumata K . : "A novel spin excitation in the high field
phase of an S=1 antiferromagnetic chain", InternationalConference on Magnetism (ICM 2006) , (IUPAP),
Kyoto , Aug. (2006).
Michimura S . , Shigekawa A . , Iga F . , Kikkawa A . ,Tanaka Y . , Katsumata K . , and Takabatake T . :"Field-induced lattice distortion in single crystal ErB4
observed by X-ray diffraction", International
Conference on Magnetism (ICM 2006) , (IUPAP),
Kyoto , Aug. (2006).
Kikkawa A . , Katsumata K . , Honda Z . , andYamada K . : "Magnetic properties of the spin laddermaterial Na2Co2(C2O4)3(H2O)2 doped with Zn",
International Conference on Magnetism (ICM 2006) ,(IUPAP), Kyoto , Aug. (2006).
Katsumata K . : "Synchrotron X-ray diffraction studies under
extreme conditions", Workshop on Synchrotron
Applications of High Magnetic Fields , (ESRF),Grenoble , France , Nov. (2006).

会 , 千葉 , 9月 (2006).
鳴海 康雄, 福井 智哉, 金道 浩一, 冠 涼太郎, 山本知秀, 萩原 政幸, 勝又 紘一, 田中 良和, 吉川明子, Bronnimann C . , Staub U . , 豊川 秀訓,石川 哲也, 北村 英男: "パルス強磁場下での時間
分割X線回折測定III", 日本物理学会2006年秋季大会 , 千葉 , 9月 (2006).
寺田 典樹, 田中 良和, 田畑 吉計, 勝又 紘一, 吉川明子, 満田 節生: "フラストレートした三角格子
磁性体CuFeO2の強磁場X線回折", 日本物理学会
2006年秋季大会 , 千葉 , 9月 (2006).
田中 良和, Sutter J . , Baron A . , 筒井 智嗣,中村 裕之: "高分解Ｘ線非弾性散乱による擬一次
元伝導体BaVS3のコーン異常の観測", 日本物理学会2006年秋季大会 , 千葉 , 9月 (2006).
道村 真司, 重川 祥, 伊賀 文俊, 高畠 敏郎, 大坂恵一, 加藤 健一, 吉川 明子, 田中 良和, 勝又
紘一: "二次元直交ダイマー系TbB4とErB4の結晶構
造の温度変化", 日本物理学会2006年秋季大会 ,千葉 , 9月 (2006).
田中 良和: "Search for orbitons (A trialexperiment)", SPring-8利用者懇談会研究会：凝集体の動的構造研究会 , 仙台 , 11月 (2006).

,(国内会議)勝又 紘一, Blanco J . , Brown J . , 伊賀 文俊,
吉川 明子, 道村 真司: "GdB4の磁気構造", 日本物理学会第61回年次大会 , 松山 , 3月 (2006).
吉川 明子, 勝又 紘一, 本多 善太郎, 山田 興治:"新しいスピンラダー物質Na2Co2(C2O4)3(H2O)2における不純物効果", 日本物理学会第61回年次大会 ,松山 , 3月 (2006).
吉川 明子, 勝又 紘一, 本多 善太郎, 渡邊 功雄,鈴木 栄男, 松崎 禎市郎: "スピンラダー物質
Na2Co2(C2O4)3(H2O)2のμSR測定", 日本物理学会2006
年秋季大会 , 千葉 , 9月 (2006).
満田 節生, 金築 俊介, 込谷 剛, 中辻 良太, 深沢正芳, 寺田 典樹, 大隅 寛幸: "フラストレートした三角格子磁性体CuFeO2の希釈誘起相における自発分極", 日本物理学会2006年秋季大会 , 千葉 ,9月 (2006).
矢野 一雄, 田中 良和, 梅原 出, 佐藤 清雄, 松本 勲,
安達 弘通, 河田 洋: "GdNi2における磁気コンプト
ン散乱解析と軌道角運動量", 日本物理学会2006年秋季大会 , 千葉 , 9月 (2006).
福井 智哉, 鳴海 康雄, 金道 浩一, 冠 涼太郎, 山本知秀, 萩原 政幸, 勝又 紘一, 田中 良和, 吉川明子, Bronnimann C . , Staub U . , 豊川 秀訓,
石川哲也, 北村 英男: "X線回折実験用ロングパル
スマグネットの開発", 日本物理学会2006年秋季大播磨研究所

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