量子磁性材料研究チーム
Quantum Magnetic Materials Research Team
チームリーダー勝 又 紘 一KATSUMATA, Koichi

SPring-8 からの高輝度Ｘ線を用いて、量子効果が顕著な磁性体についてＸ線磁気散乱、吸収及び発光の測定を行い、これらの磁性体における磁気構造や電子状態についての情報を得る。理研内外の研究者と協力して新物質開発を積極的に行い、得られた物質について上記のＸ線測定を行う。また、外部研究者との連携により、測定結果の理論的解析を行う。電子スピン共鳴や中性子散乱など、Ｘ線測定と相補的な手法を活用した量子磁性体の研究を推進する。これらの研究を通して磁性体における量子効果の解明と新磁性材料創製を目指す。

1．X 線磁気散乱、吸収、発光測定（勝又、田中、鳴海*、下村*、田畑*、Staub*）
SPring-8 のビームライン BL19LXU において、固体酸素の磁場中におけるＸ線回折測定を行った。アルファー相
固体酸素において磁場誘起体積膨張を観測した。膨張量は 7.5 テスラにおいて約 1%であり、鉄の磁場中での膨張量 0.004%と比べて巨大である。固体酸素においては、その結晶構造の安定化に酸素分子の持つスピン間の相互作用が重要であると理論的に指摘されていたが、この測定から得られた結果は、それを支持するものである。このような磁場誘起巨大膨張を利用して、新材料を創製する可能性が得られた。
高濃度近藤磁性体CeB6について磁場中で非共鳴Ｘ線回折測定を行い、磁場の増加に伴って回折強度が増加することを見出した。また、単結晶の軸方向によっては、磁場と共に回折強度が減少することが分かった。この現象は、スピンが磁場方向を向くと、スピン・軌道相互作用により四極子が方向を変えることとして説明できる。この実験より、希土類磁性体の多重極子を磁場で操作出来る可能性が得られ、新奇磁性材料への応用が期待される。
典型的な少数キャリアー磁性体 CeP について、15 テス
ラまでの強磁場中で非共鳴Ｘ線回折測定を行った。磁場の増加と共に、格子変調の波数が不連続に変化する様子が観測された。これは、大きな磁気モーメントを持つ Ce層と小さな磁気モーメントを持つ Ce 層が周期的に配列し、その周期が磁場で変化するためである、と説明される。
本実験では、従来の測定では得られていなかった、強磁場領域における短周期の格子変調が初めて観測され、少数キャリアー磁性体の理解が深まった。
2．新規磁性体の探索と合成（勝又、吉川、田中、本多*）
スピンが結晶中で梯子状に並んだ磁性体は、量子効果が大きく、低温で新奇な磁性を発現すると期待されている。
従来のスピン梯子物質は、銅を構成要素とするものが殆どであった。我々は、コバルトや鉄を構成要素とする新しいスピン梯子物質の合成に成功し、その磁性を調べた。
Na2Co2(C2O4)3(H2O)2 単結晶について磁化率を測定したところ、梯子方向と梯子と垂直方向で大きな異方性を見出した。この結果より、Na2Co2(C2O4)3(H2O)2は初めての一軸異方性を持つスピン梯子物質であることがわかった。磁化率は低温で一定となり、ゼロにはならない。我々は、この現象をこの物質が梯子間の弱い相互作用のために、低温で磁気 秩 序 を 起 こ す た め で あ る と 説 明 し た 。
Na2Co2(C2O4)3(H2O)2 は磁気長距離秩序相とスピン液体相を分ける量子臨界点に近い物質であることが分かった。鉄を含む類似物質Na2Fe2(C2O4)3(H2O)2の単結晶育成にも成功
し 、 そ の 磁 性 を 調 べ た 。 Na2Fe2(C2O4)3(H2O)2 もNa2Co2(C2O4)3(H2O)2と同じように、一軸異方性を持つスピン梯子物質であることが明らかとなった。これらの研究は、量子磁性の解明に役立つものである。
3．Ｘ線磁気散乱、吸収、発光測定結果の理論的解析（勝又、Lovesey*）
電気磁気効果を示す典型的な物質Cr2O3におけるＸ線回折の理論的検討を行った。この系においては、通常の多重極子の他に、アナポールが存在することが明らかとなった。
アナポールによるＸ線回折強度の式を導出した。
*連携研究員（非常勤）
X-ray magnetic diffraction, absorption and emission
measurements are made on advanced magnetic materials withnovel properties. Both the instrumentation on the SPring-8machine and our sample environment equipment are theapotheosis world-wide, and they are used to provide
information on materials of interest that is not obtainable atother facilities. International collaborations include searches
for and investigations of new magnetic materials. Additionally,
through collaborations, state-of-the-art theoretical work isapplied to the interpretation of the measurements.
Complementary use of other techniques, such as electron spinresonance and neutron scattering, is in progress.
With thecombined studies, experimental and theoretical, we understandquantum phenomena in magnetic materials and identify newones.
We have been successful in observing a giant
magneto-volume effect in alpha phase solid oxygen whichamounts to about 1% at 7.5 T. This result provides anevidence that the spin-dependent inter-molecular force plays animportant role in stabilizing the crystal structure of solid oxygen.
We have successful in growing single crystals of a spin-laddermaterial, Na2Co2(C2O4)3(H2O)2 and measured the magnetic
播磨研究所 放射光科学総合研究センター
平成 17 年度 研究年報

susceptibility.
We find that the susceptibility becomes
temperature independent below about 5 K, contrary to theexpectation for a spin-ladder material. From this observation
we find that the material is situated close to the quantum criticalpoint separating the spin-liquid and Néel ordered phases. We
also find that the material is the first spin-ladder with uniaxial
anisotropy.
Research Subjects
1. X-ray magnetic scattering, absorption and emission
measurements on quantum magnets
2. Search and synthesis of new magnetic materials
3. Theoretical studies on x-ray magnetic scattering, absorption
and emission

StaffHead
Dr. Koichi KATSUMATA

Members
Dr. Yoshikazu TANAKA
Ms. Akiko KIKKAWA

Visiting Members
Prof. Kichizo ASAI(Dep. Appl. Phys., Univ. Electrocommun.)
Prof. Masayuki HAGIWARA (KYOKUGEN, Osaka Univ.)
Dr. Zentaro HONDA (Fac. Eng., Saitama Univ.)
Prof. Hidenobu HORI(JAIST)
Prof. Takeo JO (Grad. School, Adv. Sci. Matter,Hiroshima Univ.)
Dr. Shojiro KIMURA(KYOKUGEN, Osaka Univ.)
Prof. Koichi KINDO (ISSP, Univ. Tokyo)
Prof. Shunji KISHIMOTO (KEK)Prof. Masahumi KOHGI(Grad. School Sci.,Tokyo Metrop. Univ.)
Dr. Emilio LORENZO(CNRS, France)
Prof. Stephen W. LOVESEY (RAL, UK)
Dr. Danny MANNIX (ESRF, France)
Dr. Yasuo NARUMI (ISSP, Univ. Tokyo)
Prof. Toshiro SAKAKIBARA (ISSP, Univ. Tokyo)
Dr. Susumu SHIMOMURA (Fac. Sci. Tech.,Keio Univ.)
Dr. Urs STAUB (PSI, Switzerland)
Dr. Hiroyuki SUZUKI (Nanomat. Lab., NIMS)
Dr. Yoshikazu TABATA (Grad. School Sci.,Osaka Univ.)

Trainees
Mr. Makoto KAWAUCHI (Grad. School Sci.,
Osaka Univ.)誌 上 発 表Publications[ 雑誌 ]（原著論文）＊印は査読制度がある論文誌
Katsumata K. , Kimura S. , Staub U. , Narumi Y. , Tanaka Y. ,Shimomura S. , Nakamura T. , Lovesey S. , Ishikawa T. , andKitamura H. : "The giant magneto-volume effect in solid
oxygen", J. Phys.: Condens. Matter 17, L235--L239 (2005).
＊
Katsumata K. , Kikkawa A. , Tanaka Y. , Shimomura S. , Ebisu

S. , and Nagata S. : "Synchrotron X-ray Diffraction Studiesof αGd2S3", J. Phys. Soc. Jpn. 74, pp.1598--1601 (2005). ＊Tanaka Y. , Katsumata K. , Shimomura S. , and Onuki Y. :"Manipulating the multipole moments in CeB6 by magneticfields", J. Phys. Soc. Jpn. 74, pp.2201--2204 (2005). ＊Hannan A. , Kawana D. , Kuwahara K. , Kohgi M. , Narumi Y. ,Tabata Y. , Shimomura S. , Tanaka Y. , and Katsumata K. :"Study of High-Field Magnetic Phases of theLow-Carrier-System CeP by Synchrotron Radiation X-rayDiffraction", J. Phys. Soc. Jpn. 74, pp.2301--2309 (2005).
＊Matsuda M. , Kikkawa A. , Katsumata K. , Ebisu S. , and Nagata
S. : "Neutron diffraction study of αGd2S3", J. Phys. Soc. Jpn.
74, 1412--1415 (2005). ＊Kikkawa A. , Katsumata K. , Honda Z. , and Yamada K. : "Themagnetic property of a uniaxial spin-ladder material
Na2Fe2(C2O4) 3 (H2O) 2", J. Phys. Soc. Jpn. 74, 2687--2690(2005). ＊Zheludev A. ,Grenier B. , Ressouche E. , Regnault L. -.P , Honda
Z. , and Katsumata K. : "Half ordered state in the anisotropic
Haldane-gap antiferromagnet Ni(C5D14N2) 2N3 (PF6)", Phys.
Rev. B 71, 104418-1 - 4 (2005). ＊Staub U. , Scagnoli V. , Mulders A. , Katsumata K. , Honda Z. ,Grimmer H. , Horisberger M. , and Tonnerre J. : "Orbital andmagnetic ordering in La0.5Sr1.5MnO4 studied by soft X-ray
resonant scattering", Phys. Rev. B 71, 214421-1 - 5 (2005).
＊
Fernandez-Rodriguez J. , Blanco J. , Brown P. , Katsumata K. ,Kikkawa A. , Iga F. , and Michimura S. : "Experimental
evidence of noncollinear magnetism in gadolinium
tetraboride", Phys. Rev. B 72, 052407-1 - 4 (2005). ＊Honda Z. , Katsumata K. , Kikkawa A. , and Yamada K. :"Thermodynamic properties in the approach to the quantum
critical point of the spin-ladder material
Na3Co2(C2O4)3(H2O)2", Phys. Rev. Lett. 95, 087204-1 - 4(2005). ＊Mannix D. , Tanaka Y. , Carbone D. , Bernhoeft N. , and Kunii
S. : "Order Parameter Segregation in Ce0.7La0.3B6:4f Octopoleand 5d Dipole Magnetic Order", Phys. Rev. Lett. 95,117206-1 - 4 (2005). ＊（総説）Lovesey S. , Balcar E. , Knight K. S. , and Rodriguez J. F. :"Electronic properties of crystalline materials observed in
X-ray diffraction", Phys. Rep. 411, 233--289 (2005).
（その他）
勝又 紘一 : "低温・強磁場下における放射光Ｘ線回折測定", SPring-8利用者情報 10, No. 5, pp.346--350(2005).
[ 単行本 ]
（その他）
勝又 紘一 : "物理学辞典（分担執筆）", 培風館, 東京,(2005).
口 頭 発 表 Oral Presentations(国際会議等)
Tanaka Y . , Inami T . , Lovesey S. W . , Knight K. S . , Yakhou
F . , Mannix D . , Vettier C . , Kokubun J . , Kanazawa M . ,Ishida K . , Nanao S . , Nakamura T . , Yamauchi H . ,Onodera H . , Ohoyama K . , and Yamaguchi Y . : "Aresonant x-ray scattering study of antiferroquadrupolarordering in DyB2C2", Neutron and Synchrotron X-Ray
Scattering in Condensed-Matter Research , (Paul ScherrerInstitute), Villigen , Switzerland , Aug. (2002).
Katsumata K . : "Synchrotron X-ray diffraction studies under
extreme conditions", 25th Anniversary of Condensed-Matter
Theory at ISIS and the Rutherford Appleton Laboratory ,播磨研究所 放射光科学総合研究センター
平成 17 年度 研究年報

(Rutherford Appleton Laboratory), Abindon , UK , Apr.
(2005).
Katsumata K . : "An over view of the research activity at theQuantum Magnetic Materials Research Team of RIKEN",
Magnetic Materials Research using Synchrotron X-rays andNeutron Scattering , (Oviedo University), Oviedo , Spain ,May (2005).
Lovesey S . : "Calculations of x-ray diffraction performed at theRIKEN Harima Institute", Magnetic Materials Researchusing Synchrotron X-rays and Neutron Scattering , (OviedoUniversity), Oviedo , Spain , May (2005).
Tanaka Y . : "Direct observation of multipole moment ordering inrare-earth compounds", Magnetic Materials Research using
Synchrotron X-rays and Neutron Scattering , (OviedoUniversity), Oviedo , Spain , May (2005).
Narumi Y . , Kikkawa A . , Katsumata K . , Honda Z . , Hagiwara
M . , and Kindo K . : "High field magnetization process of apyrochlore compound Gd2Ti2O7", 24th International
Conference on Low Temperature Physics (LT24) ,(Department of Physics and University of Florida), Orlando ,USA , Aug. (2005).
Narumi Y . , Kawauchi M . , Hagiwara M . , Kikkawa A . ,Tanaka Y . , Katsumata K . , Staub U . , and Kindo K . :"Development of a split-pair pulse magnet for X-ray
diffraction studies", Physical Phenomena at High MagneticFields -5 , (National High Magnetic Field Laboratory),
Tallahassee , USA , Aug. (2005).
Tanaka Y . , Sera M . , Tabata Y . , Shimomura S . , Kikkawa A . ,Katsumata K . , Iga F . , and Kishimoto S . :"Incommensurate and commensurate quadrupole orders in
Ce0.7Pr0.3B6", 3rd Hiroshima Workshop ``Novel Functional
Materials with Multinary Freedoms" , (JSPS and others),
Higashihiroshima , Nov. (2005).
(国内会議)
田中 良和, 世良 正文, 田畑 吉計, 下村 晋, 吉川 明子,勝又 紘一, 伊賀 文俊, 岸本 秀司: "Ce0.7Pr0.3B6における非整合多重極子秩序の観測", 日本物理学会第60回年次大会 , 野田 , 3月 (2005).
Hannan A . , 川名 大地, 桑原 慶太郎, 神木 正史, 鳴海康雄, 田畑 吉計, 下村 晋, 田中 良和, 勝又 紘一:"CePの高磁場下の磁気構造−放射光X線回折", 日本物理学会第60回年次大会 , 野田 , 3月 (2005).
松田 雅昌, 吉川 明子, 勝又 紘一, 戎 修二, 永田 正一:"フラストレート磁性体αGd2S3の磁気構造", 日本物理学会第60回年次大会 , 野田 , 3月 (2005).
吉川 明子, 勝又 紘一, 田中 良和, 下村 晋, 戎 修二,永田 正一: "フラストレート磁性体αGd2S3の放射光X線回折", 日本物理学会第60回年次大会 , 野田 , 3月
(2005).
木戸 太一, 田畑 吉計, 谷口 年史, 河原崎 修三, 勝又
紘一, 吉川 明子: "希土類化合物ErNi2Ge2の磁気異方性", 日本物理学会第60回年次大会 , 野田 , 3月
(2005).
田中 良和: "希土類磁性体における多重極子秩序の直接観測", 日本物理学会第60回年次大会 , 野田 , 3月
(2005).
川内 周, 鳴海 康雄, 萩原 政幸, 田中 良和, 吉川 明子,
勝又 紘一, 下村 晋, 金道 浩一: "強磁場下放射光X線回折実験用パルスマグネットの開発", 日本物理学会第60回年次大会 , 野田 , 3月 (2005).
鈴木 博之, 鬼丸 孝博, 榊原 俊郎, 田中 良和, 吉川 明
子,勝又 紘一: "非共鳴X線散乱によるPrPb3の四極子秩序の観測", 日本物理学会第60回年次大会 , 野田 , 3
月 (2005).
勝又 紘一: "極限環境下の放射光X線回折実験", 東京大学
物性研究所短期研究会「ミクロプローブを用いた強磁場物性研究の展開：現状と将来」 , 柏 , 6月 (2005).
田中 良和, 勝又 紘一, 吉川 明子, 下村 晋, 大貫 惇睦:"CeB6における四重極子の磁場応答", 日本物理学会
2005年秋季大会 , 大阪，京田辺 , 9月 (2005).
矢野 一雄, 田中 良和, 中井 生央, 櫻井 浩, 安達 弘通,
河田 洋: "Gd100xCux (30 < X < 70)系合金の磁性とCuの3d電子状態", 日本物理学会2005年秋季大会 , 大阪 ,京田辺, 9月 (2005).
高橋 雅裕, 町田 一成, 鳴海 康雄, 勝又 紘一, 下村 晋,
田畑 吉計, 田中 良和: "スピンパイエルス系CuGeO3の不整合波数の温度変化の測定とその理論的解釈", 日本物理学会2005年秋季大会 , 大阪，京田辺 , 9月
(2005).
鳴海 康雄, 金道 浩一, 川内 周, 萩原 政幸, 田中 良和,吉川 明子, 勝又 紘一, Staub U . : "パルス強磁場下での時間分割X線回折測定", 日本物理学会2005年秋季
大会 , 大阪，京田辺 , 9月 (2005).
吉川 明子, 勝又 紘一, 本多 善太郎, 山田 興治: "一軸異方性をもつスピンラダー物質Na2Fe2(C2O4)3(H2O)2の磁性", 日本物理学会2005年秋季大会 , 大阪，京田辺 , 9月 (2005).
木戸 太一, 田畑 吉計, 谷口 年史, 河原崎 修三, 勝又
紘一, 吉川 明子: "希土類化合物ErNi2Ge2の磁気相図",
日本物理学会2005年秋季大会 , 大阪，京田辺 , 9月
(2005).
本多 善太郎, 勝又 紘一, 吉川 明子, 山田 興治: "梯子格子磁性体Na2Co2(C2O4)3(H2O)2の磁性", 日本物理学会
2005年秋季大会 , 大阪，京田辺 , 9月 (2005).
田中 良和: PF研究会「X線非弾性散乱を用いた物性研究
III」 , つくば , 1月 (2006).
田中 良和: "Phonon Spectra of quasi-one-dimensional
Material BaVS3", High-Resolution Inelastic X-Ray
Scattering Workshop Program , 播磨 , 2月 (2006).
堀場 弘司, 江口 律子, 田口 宗孝, Chainani A. A . , 吉川 明子, Senba Y . , Ohashi H . , 辛 埴: "LaNiO3薄膜の in situ 軟X線光電子分子", 日本物理学会第61回
年次大会 , 松山 , 3月 (2006).
田中 良和, Lovesey S . , 世良 正文, 吉川 明子, 田畑 吉計,勝又 紘一, 伊賀 文俊, 岸本 秀司: "Ce1-xPrxB6の整合、非整合多重極子秩序相の観察", 日本物理学会第61回年次大会 , 松山 , 3月 (2006).
道村 真司, 重川 祥, 伊賀 文俊, 吉川 明子, 田中 良和,勝又 紘一, 世良 正文, 高畠 敏郎:"Shastry-Sutherland格子系ErB4の常磁性領域における磁場誘起格子歪み", 日本物理学会第61回年次大会 ,松山 , 3月 (2006).
植田 浩明, 鳴海 康雄, 上田 寛, 稲見 俊哉, 松田 雅昌,
吉川 明子, 田中 良和, 勝又 紘一: "クロムスピネル
HgCr2O4の磁場誘起構造相転移", 日本物理学会第61回年次大会 , 松山 , 3月 (2006).
鳴海 康雄, 金道 浩一, 勝又 紘一, 川内 周, Staub U . ,豊川 秀訓, 田中 良和, 吉川 明子, 山本 知秀, 萩原政幸, 石川 哲也, 北村 英男: "パルス強磁場下での時
間分割X線回折測定II", 日本物理学会第61回年次大会 ,松山 , 3月 (2006).

播磨研究所 放射光科学総合研究センター
平成 17 年度 研究年報