環境創成計画学講座
環境分子化学分野

Ecomaterial Design and Process Engineering
Environmentally-Benign Molecular Design and Synthesis

自然環境に順応する ChemicalEngineering Technology の創製
Innovative experimental and theoretical technologies on chemical engineering
for creating sustainable society

准教授 大田 昌樹
Associate Professor

Masaki Ota

従来の医薬食品製造分野においては、ときに高環境負荷の有機溶媒が使用されることで人体への副作用の問題などが懸念されてきた。
これに対し我々は、安心かつ安全な経口 ･ 経皮物質の製造に向けて、二酸化炭素の他、エタノール、水等のグリーン溶媒を用いた高圧流体、特に超臨界・亜臨界流体の利用による環境調和型製造技術の開発に関する応用研究を推進している。特に最近では、Hildebrand 溶解度パラメータを独自に拡張したエントロピー型溶解度パラメータを理論的背景に、化学を基盤において地球環境や生態系保全に向けた持続可能な社会構築を目的として、天然資源や合成化合物の有効利用を可能とする工学技術の開発に関する研究について付加価値順のカスケード利用を可能とするための分離工学、安心安全な物質選定のための高圧溶液化学、超臨界流体抽出・亜臨界溶媒分離技術の社会実装のためのプロセスシステム等において知識と経験を深めてきた。これらの研究を推進するための基礎学問は化学工学にあり、基礎物性の測定からモデル化ま減できるようになった。
（平成 30 年度文部科学大臣表彰・若手科学者賞の受賞内容）今年もその延長線上の実証研究を検討することができた。

流通式亜臨界溶媒分離技術の開発
最近、我々は関連企業と共同で連続式亜臨界溶媒分離装置（向流で実験・理論の両面から研究を進めている。

接触型高圧抽出装置）のオリジナル開発に成功している（Fig. 3）。

Green processing and engineering are required for the chemical engineering of pharmaceuticals, foods, beverages, cosmetics, chemicals, and so on.
For this purpose, we aim to use only non-toxic solvents such as carbon dioxide, ethanol, and water for extraction and separation processes, instead ofharmful or potentially toxic solvents. Recently, we developed an entropy-based solubility parameter—an extended Hildebrand solubility parameter—
for high-pressure fluids (sub/supercritical fluids) and have applied it to designing extraction and separation techniques in order to achieve sustainablegreen chemistry. We are promoting these experimental and theoretical approaches based on chemical engineering to study and develop newenvironmental sciences and technologies.

いる。オリジナリティーは、複数台の自動背圧弁を内蔵タイマーに2013 年には、この装置に搭載した連動式自動背圧弁が市販されてより交互に吐出する機構そのものにある。2023 年は、これまで続けてきた亜臨界溶媒分離技術についての延長線上の研究テーマがNEDO「官民による若手研究者発掘支援事業」に採択された。この支援を受けて、現在、これまでよりもさらに低廉かつ小型で多機能医薬食品素材の環境調和型抽出分離を設計するにあたり、1930 年

2023 年の研究活動

Activities in 2023 (Publications)

利な指標である。これは、分子の配置配向は完全にランダムかつ混合による体積変化、さらには過剰エントロピーがそれぞれ無視できるとした正則溶液論に基づく物性であり、溶剤選定の他、高分子材料の設計などに広く用いられている。このパラメータは通常、医薬食品素材の抽出・分離において標準状態下で使用されてきたが、最近になって著者は、超臨界・亜臨界流体のような高温高圧状態でも計
この物性値は、SP 値と互換性のある熱力学量であることからエント
ロピー型溶解度パラメータ（Fig. 2）と名付けたが、この理論が開発フィー（HPLC ）について、熱力学平衡論に基づく数理モデルの導出に成功したことを以前に報告した。その導出過程をまとめた投稿論文（速報）が化学工学論文集に無事採択された。さらに、その発展形として、15 年がかりで取り組んできた熱力学平衡論に基づく固定床半回分式超臨界抽出モデルの導出にも成功し、日本食品化学工学会誌への投稿論文にまとめることができた。紙面の都合もあり、これらのうち開発したクロマトグラフィーのコンセプトを Fig. 4 に示した。
現在は、分担者として、2026 年発刊予定の化学工学便覧の執筆に鋭意取り組んでいる。

されたことにより理論予測をしながら高温高圧下の抽出分離実験が[1] Masaki Ota et al., Fluid Phase Equilibria, 569, 113762 (2023)[2] 桒原歩大ら, 化学工学論文集, 49, 45-50 (2023).
[3] 野村舜ら, 化学工学論文集, 49, 51-55 (2023).

[4] 大田昌樹ら, 化学工学論文集, 49, 129-132 (2023).

[5] 大田昌樹ら, 日本食品科学工学会誌, 31, 33-33 (2023).
[6] 大田昌樹ら, 化学工学, 31, 33-33 (2023).

[7] Kei Sato et al., Jasco Report, 65, 21-26 (2023).
[8] 大田昌樹, 翠巒, 38, 19-23 (2024).

Activities in 2023 (Awards)[1] Yukina Takamura, et al., The 12th International Conference on
Separation Science and Technology（ICSST23），Presentation
Award (2023).

実施できるようになり、試行錯誤に要する実験的コストを大幅に削

Fig. 1 Hildebrand solubility parameter (SP) andentropy-based solubility parameter (eSP)

60 Coexistence Activity Report 2023

Fig. 2 Correlation between SP and eSPFig. 3 Flow-type subcritical fluid separation apparatus

Department of Frontier Sciences for Advanced Environment

算できるように理論的手法を新たに展開することができた（Fig. 1）。

Although the SP has been widely used under ambient temperature andpressure conditions, we recently extended its value for high-pressure
fluids such as sub-/supercritical fluids (Fig. 1). This parameter is termed
the entropy-based solubility parameter (eSP), which extends the regularsolution theory (Fig. 2). Now that our thermodynamic property has been
made available, we can more easily predict high-pressure extraction andseparation processes and drastically reduce the economic and time costs

超臨界流体クロマトグラフィー（SFC）や高速液体クロマトグラ

先端環境創成学専攻

代に Hildebrand が提唱した溶解度パラメータ（SP 値）は極めて便

The Hildebrand solubility parameter (SP) is useful for chemicalengineering processing, such as for extraction and separation techniques.
Selecting suitable solvents for production of targeted functional naturalresources is usually difficult for high-pressure processing.

Recently, we developed a flow-type subcritical fluid separation apparatus
for separating colors, flavors, and so on from targeted natural resources(Fig. 3). The JASCO Corporation collaborated to make interlocking backpressure regulators and another related setup based on our timeprogramming regulation concept.

プに成功することができた。

自動背圧弁の 1/16 inch 仕様から 1/8 inch 仕様へのスケールアッApplication of our entropy-basedsolubility parameter

Development of flow-type subcriticalfluid separation

This year, a small and multifunctional subcritical fluid separation
apparatus was designed with a low cost and is being developed. Although
the apparatus has not been widely used in other research, we would liketo conduct PR activities with NEDO to promote the green separationprocesses.

な装置の開発という難題に取り組んでいる。その一連の成果の中で、エントロピー型溶解度パラメータ（eSP）の応用

for trial-and-error experiments. Thus, people would choose these things
using the eSP as a tool for selecting a suitable solvent or mixtures fordesigning high-pressure extraction and separation processes. These
contents are based on “The Commendation for Science and Technology
by the Minister of Education, Culture, Sports, Science and Technology:
The Young Scientists’ Prize (2018).”

Fig. 4 Results of prediction of retention time with separated
chemicals on supercritical fluid chromatography.
Coexistence Activity Report 2023

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