太陽地球システム・エネルギー学講座
地球システム計測学分野

Solar and Terrestrial Systems and Energy Sciences

Earth System Monitoring and Instrumentation

大気中のオゾン等微量成分の変動の研究

准教授 村田 功

Variations of ozone and related trace species in the atmosphere

Isao Murata

Associate Professor

当研究室では、「グローバルな大気環境変動」をキーワードに、オゾン減少問題や地球温暖化など、地球規模の環境変動に関わる大気中の微量成分の観測的研究を行っている。2020 年は、つくばにおけるフーリエ変換型分光器（FTIR）観測による HCl, HF の経年変化の解析や、オゾ比較した。Fig.1 に HCl のつくばと陸別における増加率の経年変化をン高度分布の検証などを行った。

示す。ここではある年を中心に前後 2 年、計 4 年分のデータにフィッTemporal variations of the total columns of hydrogen chloride (HCl) and hydrogen fluoride (HF) were observed with Fourier Transform Infrared
Spectrometer (FTIR) at Tsukuba. We also retrieved profiles of ozone and validated the results using osonesonde observation by the aerological observatory,
Japan Meteorological Agency (JMA).

ティングした増加率をその年の増加率としている。つくばと陸別では観測期間に違いがあるものの、両者の重なっている 2003 － 2009年、2016 － 2018 年の増減傾向はほぼ一致していることが分かった。
次に、つくばについて 3 次元化学輸送モデルの結果と比較したものがFig.2 であるが、これを見ると観測に見られる 2015 － 2017 年の増我々は国立環境研究所との共同研究として、つくばにおける FTIRによる観測を 1998 年より行っている。FTIR では太陽光の 2-15µmの赤外領域のスペクトルから大気中の多くの微量成分の高度分布等を調べることができる。同様の観測を行っている国際的な研究グループ
NDACC/IRWG (Network for the Detection of AtmosphericComposition Change/Infrared Working Group) では、各観測ステーションの結果を総合して地球規模の変動要因を解明する研究を進めており、これまでにも HCl、CH4 等についての論文を共同で発表している。今年は新たに O3 の高度分布検証を行うとともに HCl、HFの解析も継続している。
大気中への塩素の放出量が減少したのに伴い 2000 年頃から減少傾向にある。一方、HF は HCl 同様フロンが主な発生源であるが化学的には安定なため力学輸送のトレーサーによく使われる。この 2 つの成分には数年毎に増減を繰り返す経年変化が見られておりこれは成層圏循環の変化の影響であるが、これとフロン規制による効果の関係をここ数年調べている。今年度は、共同研究を行っている名古屋大学宇HCl is a good indicator of the potential for ozone depletion, and its
concentration in the atmosphere decreased in the 2000s after
chlorofluorocarbon (CFC) regulations were introduced. CFCs are also an
HF source, and HF is a good tracer of atmospheric transport because it ischemically stable. These two species have shown increasing and decreasing
trends due to short-term dynamical variability in the northern stratosphere.
We are investigating the relation between the trends and the effect of CFC
regulation. This year, we compared our results with those observed atRikubetsu, Hokkaido, by the Institute for Space-Earth Environmental
Research, Nagoya University. Here, we show the results of HCl. Fig.1
shows the 4-year trend of HCl for Tsukuba and Rikubetsu. For example, thetrend for 2010 means the trend for 4 years from 2008 to 2011. Although theobserved periods are different for the two sites, the trends are consistent
between the two sites in 2003–2009 and 2016–2018. Fig.2 shows the4-year trend of HCl at Tsukuba from observation and 3D chemical

りなく、その点でまずオゾンを用いて高度分布導出手法の妥当性を検ばや陸別で観測された 2015 － 2017 年の増加は話題となった違法なエミッションの影響と考えられ、引き続き解析を進めている。なお、
ここでは図は示さないが、HF についても同様の結果が得られている。
FTIR から導出した高度分布を検証するには気球や人工衛星による観測結果を利用するが、高精度の高度分布観測はオゾン以外ではあま討することは重要である。また、つくばの場合はオゾンゾンデ観測を行っている気象庁高層気象台がすぐ隣にあり、観測地の違いをほぼ考慮しなくてよいため高度分布の検証には最適である。Fig.3 に 2019年 10 月 2 日について FTIR 観測から導出した高度分布とオゾンゾンデの結果とを比較した例を示す。オゾンゾンデ（赤点）は高度分解能が数 m と高く、一方 FTIR（青線）では 10 km 程度と低いため、高度分解能を FTIR に合わせたもの（赤線）と比較することになるが、およそ 18-35 km の高度では 10% 以内で一致している。2019 年に同日観測のあった 15 日（58 スペクトル）について、0-9.8 km, 9.8-18.3

The HCHO results (reported last year) were used for the validation of theTROPOMI instrument on board the Sentinel-5 Precursor satellite andpublished in Atmospheric Measurement Techniques (Vigouroux et al.,2020). Analysis of the HFC-23 in cooperation with Mr. Takeda and Prof.
Nakajima in the Global Environment Division were submitted toAtmospheric Measurement Techniques.
Assoc. Prof. Murata serves as an evaluation committee member for theCenter for Health and Environment, Miyagi Prefectural Government, and heattended two committee meetings. This year, he also became a member of theenvironmental assessment technology examination committee for the Miyagi
Prefectural Government and attended more than 10 committee meetings.

km, 18.3-27.7 km の 3 層に分けて比較したところ、それぞれオゾンゾンデに対するパーシャルカラムの比が 1.02±0.05, 1.11±0.19, 1.03

Department of Frontier Sciences for Advanced Environment

宙地球環境研究所の北海道陸別における HCl、HF の観測結果とも

ン規制に従ったフロン類のエミッションを仮定していることから、つくBalloon and satellite observations are used to validate the retrieved profile
from the FTIR observation. However, there are not many accurate profile
observations, except for ozone. Therefore, it is important to investigate thevalidity of profile retrieval with ozone results. Furthermore, the Tsukubasite has an advantage, in that the ozonezonde site (JMA’s aerologicalobservatory) is located close to our site. Fig. 3 shows the comparison
example of the observed ozone profiles by FTIR and ozonesonde on
October 2, 2019. After the height resolution matching, the profile fromFTIR agrees within 10% between 18 and 35 km. Comparison for the 15-day(58 spectra) observations in 2019 shows the FTIR/sonde ratio of 1.02 ± 0.05,
1.11 ± 0.19, and 1.03 ± 0.05 for 0–9.8km, 9.8–18.3km, and 18.3–27.7km
partial columns, respectively, indicating good agreement within ~10%.

±0.05 となり、数 % から 10% 程度で一致することが確かめられた。
昨 年 報 告した HCHO の 結 果 は NDACC/IRWG メンバー によるSentinel-5 Precursor 衛 星 搭 載 TROPOMI 観 測 の 検 証 に 使 用さ れ、 論 文 化 さ れ た (Vigouroux et al., Atmos. Meas. Tech.,2020) 。また、地球環境変動学分野（国立環境研究所）博士課程の武田君、中島教授と HFC-23 の解析を進めていたが、この結果をAtmospheric Measurement Techniques 誌に投稿することができた。
2015 年から宮城県保健環境センターの評価委員をしており、今年も 2 回の評価委員会に出席して県保健環境センターが行っている研究の評価を行った。また、今年から新たに宮城県環境影響評価技術審査会委員となり、近年申請の増えている風力発電事業を中心に 10 回以上の審査会に出席している。

Fig.1 Temporal variation of 4-year trend of HClfor Tsukuba and Rikubetsu.

36 Coexistence Activity Report 2020

Fig.2 Temporal variation of 4-year trend of HCl at Tsukuba
from observation and 3D chemical transport model simulations.

先端環境創成学専攻

HCl は成層圏オゾン破壊の指標となる成分で、フロン規制によって加がモデルでは再現されていないことがわかる。このモデルではフロIn collaboration with the National Institute for Environmental Studies, wehave investigated the temporal and spatial variations of atmospheric trace
species with solar infrared spectroscopy using FTIR at Tsukuba since 1998.
We have contributed to the activity of the Network for the Detection of
Atmospheric Composition Change/Infrared Working Group (NDACC/IRWG) and collaborated on HCl, CH4 , and so forth. This year, ozone profile
validations were performed, and the investigation of HCl and HF continued.

transport model simulations. The simulation could not reproduce theobserved increase in 2015–2017. As this simulation used the emission
scenario according to CFCs regulations, the observed increase in 2015–2017 is supposed to occur due to illegal emissions. We will continue toanalyze HCl and HF.

Fig.3 Example of the comparison of the observed ozone
profiles by FTIR and ozonesonde on October 2, 2019.
Coexistence Activity Report 202037