支援事業

佐賀県窯業技術センター 令和 2 年度 研究報告書・支援事業報告書

陶石利用技術支援事業「泉山陶石 一輪花入れ」展支援

蒲地 伸明
佐賀県窯業技術センター
有田磁石場組合事務所にて開催された「泉山陶石 一輪花入れ」展の支援を行った。泉山陶石のみを原料とする陶土を手ろくろにて成形することから、泉山陶土と天草陶土の違いについて検証した。
泉山陶土は硫黄の影響により酸性土であり、成形体の密度は天草陶土に比べ低くなった。又、陶土中に長石鉱物を含み耐火度が低いことが確認できた。得られたデータと過去に泉山陶土を取り扱った経験から、工程上の注意点を指導した。又、素焼き、本焼きの温度を泉山陶土に合わせ調整する必要があったため焼成支援を行った。

Support for The Porcelain stone utilization“Izumiyama porcelain stone a single-flower vase” exhibition

KAMOCHI Nobuaki
Saga Ceramics Research Laboratory
We supported “Izumiyama porcelain stone a single-flower vase” exhibition held by Arita zisekiba kumiai.
The works were made from Izumiyama clay containing only Izumiyama porcelain stone. We confirmed
the difference between Izumiyama clay and Amakusa clay. Izumiyama clay is acid clay due to the influenceof sulfur, thus the green density is lower than Amakusa clay. Izumiyama clay showed low refractorinesssince it contained feldspar. From the obtained data and educated guesses, we supported manufacturing.
1. はじめにり扱った場合、問題が生じる可能性は高い。

2020 年 11 月 19～23 日、有田磁石場組合事務所にて当センターは以前より、泉山陶石の現状確認を行って有田磁石場組合主催の「泉山陶石 一輪花入れ」展が開

きた 2-3）。また、今回、参加者に配布された泉山陶土は製催され、泉山陶石のみを原料とする陶土を用い、手ろくろ土から 5～10 年程度寝かしたもので、センターが圧力鋳により成形した 31 の窯元や作家の作品が展示された。開込み成形の支援を行い 2019 年 3 月に泉山磁石場に設置

催案内にある本展の趣旨を以下に抜粋する。

された陶板モニュメントの製作に用いられた陶土と同じも「今回、有田焼の原点である泉山磁石場の陶石のみでのである 4）。そこで有田磁石場組合から泉山陶土の取り扱作品を制作・展示することにより、先人の偉業を讃えるとといに関して当センターへの協力の依頼があり支援を行っもに、有田焼の付加価値とは何かを考える機会といたしまた。

した。この企画展で得られた知識や経験を生かし、ブラン
2. 泉山陶石と天草陶石ド土『泉山陶石』の開発を行い、未来の有田焼の可能性を泉山鉱床、天草鉱床共に多くの調査報告がある。それ追求することを目的としております。」

ぞれの陶石から製土した泉山陶土、天草陶土の性状の違案内にあるように、泉山陶石は日本初の磁器原料とさ1)れ元和年間以降長年にわたり利用されてきた 。しかし明いを説明するためにこれらの調査報告を抜粋する。両陶治以降、天草陶石の利用が増え、現在、肥前地区で流通

石ともに主成分鉱物は石英、絹雲母であり副成分鉱物としている陶土のほとんどは天草陶石を原料とした天草陶して、カオリナイト、長石類を含む。磁器原料として用いら土であり、泉山陶石を主原料として一般に流通している陶れる陶石は長石類が殆ど含まれないものが選別される。

土は無い。必然的に泉山陶土を用いた製陶経験者も少なく、仮に天草陶土に適化された製造方法で泉山陶土を取18

支援事業

佐賀県窯業技術センター 令和 2 年度 研究報告書・支援事業報告書

白磁を製造する上で問題となるのが不純鉱物として含ま100れる鉄系の鉱物であり、黄鉄鉱（FeS2）、褐鉄鉱（FeOOH）、菱鉄鉱（FeCO3）等がある。このうち黄鉄鉱は泉山陶石の80
体積 / %みに確認され、流通する天草陶石には含まれていない。
上野による天草鉱床の調査によると天草鉱床でも深部においては黄鉄鉱の密度が増すが、採掘の対象となる浅部60405)においてはほとんど認められないと報告されている 。一20方で、同じ上野の泉山鉱床の調査では泉山鉱床が全体0に著しい黄鉄鉱化作用を受けており、陶石中に常に若干0.11の黄鉄鉱が含まれることを報告している 6）。

10100

粒子径 / μm

黄鉄鉱は酸素と水と反応し、以下のような化学反応によ

図 1 泉山陶土の粒度分布．

り最終的に水酸化鉄と硫酸を生じる。
蛍光Ｘ線分析装置（Rigaku 製、ZSX PrimusII）を用いて2FeS2 + 7O2 + 2H2O → 2FeSO4 + 2H2SO4

検量線法により定量分析した泉山陶土及び比較試料の天4FeSO4 + O2 + 10H2O → 4Fe(OH)3 + 4H2SO4

草撰上陶土の化学組成を表 1 に示す。ただし SO3 については FP 法による定量値である。表から明らかなように泉陶石は流紋岩が熱水変質を受けることにより形成される

山陶土は天草撰上陶土と比較して SiO2 及び K2O の含有が、泉山鉱床の陶石化の時代は K-Ar 年代測定等により量が多く Al2O3 は少ない。また SO3 換算で 0.29mass％の2.4～2.6Ma（Ma は 100 万年前を示す単位）、天草鉱床の硫黄成分が確認された。

。従って

X 線回折装置（リガク製、SmartLab）により測定した泉山

泉山鉱床は天草鉱床に比べ形成された年代が 1,000 万陶土及び天草撰上陶土の X 線回折パターンを図 2 に示

年以上若いため黄鉄鉱の風化が進行しておらず、陶石中す 。 両 陶 土 と も 主 構 成 相 は α -Quartz, Muscovite,に多く残っていると考えられる。かつては、泉山鉱床ではKaolinite であるが、泉山陶土には Microcline 等のカリ長石陶石を放置し風化による黄鉄鉱の消失、二次富鉱化を待のピークも明確に認められた。本来、高い耐火度を必要と陶石化の時代は 13～16Ma と推定されている

7-8)

する磁器用の原料としては長石を含む陶石は避けるべき

6)って利用されたとも伝えられている 。

であるが、以前報告したように 3）泉山陶石の選鉱を実施するのは困難な現状があり長石の混入は避けられない。な3. 泉山陶土及び素地の諸物性

お、黄鉄鉱に関しては陶土の回折パターンでは確認でき支援にあたり、今回参加者に配布された泉山陶土及びなかった。黄鉄鉱が陶土中に残った場合、焼成後に黒点素地の物性を確認した。
レーザー回折式粒度分析装置（セイシン企業製、LMS-となって現れるが、今回展示された作品において黒点は2000e）を用いて測定した泉山陶土の粒度分布を図1 に示ほとんど認められなかった。このことから、ほとんどの黄鉄す。中心粒径は 5.4μm で 100％粒子径が 75μm と標準

鉱は製土工程における水簸および篩（粒度分析における的な肥前地区の磁器用陶土の粒度分布を持つことが判っ最大粒子径から 200mesh と推定される）によって除かれたた。と考えられる。

表 1 泉山陶土と天草陶土の化学分析値（mass%）.

原料名

L.O.I

SiO2

Al2O3

Fe2O3

TiO2MgO

CaO

Na2O

K2O

SO3

泉山陶土

3.24

76.32

14.820.680.05

0.040.050.04

4.270.29

天草撰上陶土3.6574.1817.420.47

0.01

0.08

0.06

0.11

3.63--

19

支援事業

佐賀県窯業技術センター 令和 2 年度 研究報告書・支援事業報告書〇〇：Quartz

100,000△：Muscovite▼：Kaolinite
×：Microcline

強度 /counts

80,00060,00040,000〇
天草陶土△20,000

泉山陶土
05

▼

△ △△▼

× △× △

×15△△25〇〇〇△▼ 〇〇〇△×35〇△〇×4555

2θ /deg
図 2 泉山陶土と天草陶土の X 線回折パターン.

JIS R2204 による耐火度測定（戸田超耐火物製、TODA’までの測定ではブローティングは確認できなかったが、S ミニファーネス）の結果は SK16（熔倒温度 1460℃）と天1400℃で収縮の進行はほぼ停止した。今回のロットの泉草撰上陶土の SK28（熔倒温度 1630℃）と比較してかなり山生地の焼成は天草生地よりも 30～40℃低い温度が望低いものとなった。

ましいことが明らかとなった。なお、酸化雰囲気かつ急速昇温速度 10℃/min の条件でディラトメーター（Bruker

昇温の計測結果であるため、実際のガス窯による昇温速Corp 製、TD5000SA）により測定した生地の膨張収縮曲線度 100℃/h 程度の焼成と比較し膨張収縮曲線は高温側を図 3 に示す。泉山、天草生地共に 1080℃付近から急激にシフトすることに注意が必要である。に収縮を開始しており、焼結開始温度はほとんど差がな

泉山陶土は硫酸根の影響により酸性土になり易い。そいことが分かる。収縮の進行は泉山生地が早く 1365℃でこで、粘土ハンドブックの粘土浸出液の pH 測定方法 9）を最大の収縮率を示した後ブローティングによる膨化に転参考に、陶土 10g に蒸留水 50ｍL を加え 2 時間撹拌後、じている。一方、天草生地は焼結が緩やかであり 1400℃陶土浸出液のpHをpHメーター（東亜DKK製、HM-30R）にて測定した。天草撰上陶土浸出液は pH6.8 と中性であ2ったが泉山陶土の浸出液の pH は 4.9 と弱酸性を示した。
乾燥生地の締りを確認するために、手の感覚で同程度00200

400

1200

1400の硬さに練り上げた陶土を押し型で成型し乾燥後、3mm/ %

-2600
800
1000
温度 / ℃程度に粉砕し、水銀圧入法（島津製作所製、オートポア

収縮膨張率-4IV9520）により細孔分布を測定した。結果を図 4 に示す。
細孔直径 0.3μm 以下の領域で明確な差が表れており泉-6山生地の細孔容積が大きい。両陶土の見かけ密度は共-8
泉山生地-10に 2.59g/cm3 であったが嵩密度は天草生地で 1.84 g/cm3、天草生地

泉山陶土で 1.66 g/cm3 と泉山生地は天草生地に比べ締-12まりが悪いことを示した。なお、気孔率は天草生地の 29％

図 3 泉山陶土と天草陶土の膨張収縮曲線．

に対して泉山生地は 36％であった。
20

支援事業

佐賀県窯業技術センター 令和 2 年度 研究報告書・支援事業報告書

4.3 素焼

0.6
泉山生地
天草生地

Log微分細孔容積 / cm3・g-10.5

天草生地は 900～950℃で素焼きを行う場合が多いが、生地の嵩密度が低い泉山生地の場合、天草生地と同じ温度での素焼きでは素焼き強度が不足する。表面がザラザ0.4

ラとした粉っぽい状態となる上に、気孔率が高いことで施0.3

釉時の吸水に素地が耐えられず釉薬中で爆発し破損することが多い。特に大物になるとその傾向が顕著となる。

0.2

素焼き強度を高めるために 1000℃以上での素焼きを推0.1
00.001

奨した。
通常の素焼き温度よりも高いことから、対応できない展
0.010.1

110100

示会参加者へ 1,000℃による素焼きの支援を行った。

1000

細孔直径 / μm

1,000℃素焼き泉山素地の表面状態はざらつきもほとんどなく、900℃素焼きの天草素地と同じ程度の質感であった。

図 4 泉山生地と天草生地の細孔分布．

4.4 本焼成

4. 泉山陶土の取り扱い
以上の泉山陶土と天草陶土の諸物性の違いをふまえ、本焼成における最高到達温度は素地の熱膨張に大き

泉山陶土使用方法の支援を行った。以下、工程別に泉山な影響を与える。耐火度の低い泉山陶土を天草陶土と同陶土使用における注意点と支援内容を記す。

じ 1,300℃前後で焼成した場合、石英粒子の熔融が進み熱膨張が低くなる。当センターの過去の泉山陶土を用いた試作では焼成体の線膨張係数が 6.0×10-6/℃を下回

4.1 成形
今回の泉山陶土は pH4.9 と弱酸性を示したが酸性領域った例もある。7.0×10-6/℃前後である天草素地に合わせ

では粘土鉱物は端面電荷がプラス電荷となるため、層面て 6.0～6.5×10-6/℃で調整されている一般的な肥前地のマイナス電荷との関係で層面－端面結合状態であるカ区の釉を用いた場合、貫入が生じる恐れがある。そこでードハウス構造をとり易くなり可塑性が低下する。又、生地

今回は膨張収縮曲線から判断し通常より 30～40℃低いの細孔分布で明らかになったように成形体密度が上がり1260～1270℃程度での本焼成を推奨した。素地の焼締りにくく力が陶土に伝わりにくい。天草陶土と同じ感覚でろだけを考えるとさらに 20℃程度低い温度でも問題は無い

くろ成形を行った場合、表面の陶土だけが移動していると思われるが、今回の展示会での作品は一輪花入れと比状態になり、表面と内側で粗密差が生じやすく乾燥割れ

較的焼成変形に強い形状であったことと、参加者で様々が生じやすくなる。特に高台内では中心に S 字クラックがな釉が使用されることから釉の融け不足を生じない温度と発生し易く注意が必要である。陶土に水ガラス等のアルいうことで判断した。

カリを添加し酸を中和することで陶土の締りは改善するが、また、硫黄成分が残留した素地は還元焼成開始時に煤入れすぎた場合、成形腰が無くなるためアルカリの添加を巻き込み易くなり本焼成後の素地は灰色となり易い。こには慎重を要する。の現象は酸化焼成時に温度が上がりにくい窯の棚組の下段、さらに棚板に近く温度が上がりにくい生地の下部で特に発生し易い。したがって下段の製品も十分に温度が4.2 乾燥
泉山陶土成形体は生地の締りが悪く、気孔が多いため上昇してから還元焼成を開始する必要がある。天草生地

乾燥速度は天草生地に比べ速くなる。よって生地の乾燥の焼成においては 900～950℃で還元焼成に移行するが、むらによる乾燥割れが生じやすい。生地をビニールで覆泉山陶土では 1,000℃以上で還元焼成を開始することがうなど乾燥速度が遅くなるように気を付ける必要がある。

必要となる。
21

支援事業

佐賀県窯業技術センター 令和 2 年度 研究報告書・支援事業報告書

謝辞

25

本支援事業を行うに当たり、泉山陶土をご提供いただ

1200
201000いた有田磁石場組合に、深く感謝いたします。

←O2濃度 / %温度 / ℃

15800

参考文献

10600
400(1974)．

→2）寺﨑信, 蒲地伸明, 白石敦則, 川原昭彦, 釘島裕洋,

0200
00:00

1）中島浩気, “肥前陶磁史(復刻版)”, 名著出版, 85-99

5

2:00

4:00

6:00

8:00

10:00

佐賀県窯業技術センター 平成 20 年度 研究報告書,

-5
12:00

84-88 (2009)．

時間/h3）寺﨑信, 蒲地伸明, 吉田秀治, 佐賀県窯業技術センタ
ー 平成 23 年度 研究報告書, 16-22 (2012)．

図 5 本焼成の焼成パターン．

4）藤靖之, 蒲地伸明, 鮎川祐太, 佐賀県窯業技術センタ
ー 平成 30 年度 研究報告書・支援事業報告書, 2325 (2019)．

センターで焼成支援を行った焼成パターンを図 5 に示す。焼成体に貫入や、煤の巻き込みは確認されず、良好

5）上野三義, 地質調査所月報,3, 405-420 (1952)．

な状態であった。しかし一部の作品では焼成変形が認め

6）上野三義, 地質調査所月報, 11, 155-172 (1960)．

られたため釉の熔け等を考慮した上で、さらに低い温度

7）濱崎聡志, 地質調査所月報, 47, 201-206 (1996)．

での本焼きが望ましいと思われる。

8）三浦千佳, 大平寛人, フィッション・トラック ニュースレター, 24, 75-78 (2011)．
9）大沼正吉, “粘土ハンドブック”, 日本粘土学会編, 519-

5. まとめ523 (1967)．

「泉山陶石 一輪花入れ」展を支援するにあたり、改めて泉山陶土の性状の確認を行った。前回、同ロットの陶土による陶板モニュメントの製作を支援した際には、泉山陶土としては比較的低含水率となる含水率 25％の圧力用泥漿が調整可能で、圧力鋳込み成形も問題なく実施できた
4）。さらに製土から 5 年以上の寝かしが行われている本ロットの泉山陶土は近年になく良質なものと思われるが、天草陶土との作業性の差は大きいものであった。
素焼き温度や本焼き温度、還元焼成に移行するタイミングを泉山陶土に合わせることで、焼成による不具合は一部の作品で変形が生じた程度で、焼成呈色や焼締りについては良好な結果を得ることができた。
泉山陶土の扱いにくさの原因のほとんどが硫酸根に起因することが明らかになったことから、今後の泉山陶石の活用のためには脱硫処理を十分に考慮する必要がある。
陶石を小粒程度まで粉砕し、放置し雨水にさらして、脱硫の進行速度を確認する等の検証を今後実施していきたい。

22