日本包鍵学会露ＶｂＪＷＮｂ､２α995）

一般論文

耐熱性ＰＥチューブ容器のヒートシール性について
大和田豊一＊菅原良二＊板倉武。
幕内恵三*＊吉井文男率＊TheHeat-seaIabilityofHeat-resistantPETubuIarContainers
ToyokazuOWADA．,RyojiSUGAWARA．,TakeshilTAKURAc，
ＫｅｉｚｏＭＡＫＵＵＣｍ．.，ＦｕｍｉｏＹＯＳＨⅡ．｡

Inordertodeveloptheheat-I℃sistantPEtubularcontaine応ｗｈｉｃｈａｴ℃”tort-sternizable

orhot-packable，ａｎｄwhichhaveexceUentflexibility，themodificationsusmgmdiation

cmssUnkingmethodswe配caniedouL
ThePEtubularcontainerhavingawaUthicknessof0.48ｍｍｗａｓｉｍａｄｉａｔｅｄｗｉｔｈ３・OMeVelecｔｍｎｂｅａｍ・Astheabsolptiondoseincrmsed,ｔｈｅｇｅｌｆｍｃｔｉｏｎｉｎｃＩＥａｓｅｄａｎｄｔｈｅheat-sealst1℃ngthdec”ａｓｅｄＴｂｐ”ventthedecI℃aseofheat-sealsh℃ngUn,thetubLLarcontainerwas
hTadiatedatsevemlaccelemtionvoltages,ｂｙｍｅａｎｓｏｆａｌｏｗｅｎｅＩ君yelectmnaccelemtonThePEtmbularcontainerwasinadiateｄｗｉｔｈ２７０ｋｅＶｅｌｅｃｔｍｎｂｅａｍａｔｓｅｖｅｍｌdoses・Ｔｈｅｈｅａｔ－Ｉ℃sistancewasmpmvedwithmcmeasmggelfiactionwhilethedecrDaseofheat-seal
strCngthwasnotobserve｡､ＴｈｉｓｉｓｄｕｅｔｏｔｈａｔｔｈｅＰＥＩｎｂｕｌａｒｃｍｓslinkedonlyonitssurface

usinglowenergyacceleratorb
Undertheinndiationwiththesuitableenergyelectmnbeam,ｔｈｅｈｅａｔ－泥sistantPEtubular
containerswe塵appliedbythemdiationcmsslinkingmethods,whichweI℃ａｂｌｅｔｏｉｍｐｍｖｅｔｈｅｈｅａｔ－泥sistancewithoutimpahingtheheat-sealability，

Keywords：Polyethylene，TubularcontainerSHeat-ねsistance,Heat-sealabinty,Electmnbeam，Accelemtionvoltage

レトルト殺菌あるいはホット充填が可能で、しかも柔軟性に優れた耐熱性ＰＥチューブ容器の開発を目的として放射線架橋法による改質を検討した。
肉厚0.48ｍｍのPEチューブ容器に、3.0ＭeV電子線を照射したところ、線量の増ilIにともなって、ゲル分率は上昇するが、ヒートシール強度は低下した。そこで、ヒートシール強度の低下を防ぐために低エネルギー電子加速器を用いて、加速電圧を変えて照射した。その結果、270kｅＶ電子線の線量を変えて照射したところ、ゲル分率の上昇によって耐熱性は向上したが、ヒートシール強度の低下は見られなかった。
これは、低エネルギー加速器の使用によって､ＰＥチューブの外表面だけが架橋し、ヒートシール面である内側は架橋しないためである。
放射線架橋法を応用した耐熱性PEチューブ容器は、そのチューブ容器の肉厚に適合したエネルギーの電子線を照射することによって、ヒートシール性を損なうことなく耐熱性を向上させられること力浮Ｉ明した。

キーワード：ポリエチレン、チューブ容器、耐熱性、ヒートシール性、電子線、加速電圧．（株）吉野工業所（〒136東京都江東区大島3-2-6）：YoshinoKogyoshoCQLtd,3-2-6,OshimaKoto-ku，Tokyo,１３６．･日本原子力研究所高崎研究所（〒370-12群馬県高崎市綿貫町1233)：TakasakiRadiationChemistIy
ResearchEstablishment，JAERI，1233,Watanuki-machi,Takasaki-shi,Ｇｕｎｍａ３７０－１２－１２３－ﾛ;瀦盤EEチューブ蓉器のヒートシール盤について1.緒言たので報告する。

従来、レトルト殺菌・ホット充填など耐熱

2.実験方法性を求められるプラスチックチューブ容器にはPＰ（ポリプロピレン）やIｍＰＥ（高密度ポ2.1試料リエチレン）の単層、あるいはこれらの樹脂実験に使用したＰＥチューブ容器は、肉厚にエチレンー酢酸ビニル共重合体ケン化物ま0.48ｍｍ、内径40ｍｍ､長さ150ｍｍの円筒型

たはナイロンなどのバリアー層を積層したものパイプにヘッド（ネジ部）を付けた形状ののなどが使用されてきた')。しかし、これら物を使用した。材料のＰＥは、密度0.929／の素材は剛性が高く、絞り出し容器としてのcm6のPE組成物（密度0.949／cm3の中密度チューブ容器には最適とは言えない。また、ＰＥとエチレンープロピレン共重合体（エチレ

柔軟性に優れたLDPE(低密度ポリエチレン）ン含量80モル％）を混合したもの）を使用しは耐熱性に乏しく、高温下で収縮してしまうた。

ため、レトルト殺菌・ホット充填などには使2.2電子加速器用できなかった。

そこで我々は、耐熱性は劣るが柔軟性は高電子線の照射には、日本原子力研究所高崎いというＰＥに対して､放射線架橋法を応用す研究所のコッククロフト・ウォルトン型電子ることにより、その耐熱性を向上させること加速器（定格出力；3.0ＭｅＶ･２５ｍＡ）およびを検討した2)。

エリアピーム型電子加速器（定格出力；放射線によるポリエチレンの架橋は、１９５２300kｅＶ・100ｍＡ）を使用した。

年に英国のCharlesby教授が見いだしたことに始まり、わが国では1961年に電子線照射架

2.3電子線の線量測定

橋ポリエチレン絶縁の高圧電力ケーブルがつ

電子線の線量測定は、厚さ125仏ｍおよびくられ、電子線架橋の工業利用がスタートし厚さ３８似ｍの三酢酸セルロース（CTA)線量た。その後、種々の分野で検討され、電線、計を使用した。照射後に専用リーダー(NHV

熱収縮チューブ、包装用フィルム、発泡体と製ＦＤＲ－Ｏ１）を用いて、測定波長280nｍにいった用途で工業的に放射線架橋法が利用さおける吸光度を読みとり、次式より吸収線量れているs)。

り（kGy）を求めた。

本研究の線源としては、取扱いが簡便で工D=△皿×半旦ｘｆ（１）Ｋ

業的に広く用いられている電子加速器を用い、ＰＥを架橋したところ、耐熱性の向上に伴い、ヒートシール性が損なわれる結果となっ

ここで、△ＯＤは照射による吸光度増加分た。本報では、上記問題点について検討したの測定値、ＫはＣＴＡ線量計の校正定数、ｔは結果、低エネルギー加速器による架橋法が、CTA線量計の厚さ（ｍ、)、ｆは照射後の吸光これを解決するのに有効であることが判明し度の時間変動に対する補正係数である。

－１２４－

日本包鋳学会鐙VblL4 ｣Vbら２α995）

００１０

←

クノ製TC-12）を用いて、190℃で15秒間加熱後シール幅3ｍｍにヒートシールした試２0

料を15ｍｍ幅に切り取り、引張試験機（東洋精機製ストログラフＲ－１)を用いて180゜の方向にクロスヘヅド速度100ｍｍ／ｍｍで引

２0３0４

ヒートシール強度は、ハンドシーラー（テ６2.5ヒートシール強度の測定（沢）ロ。二○日』冠□ル分率を求めた。

－＞
８ン中で24時間煮沸した後の不溶成分からゲ００５４１０ ０

試料を200メッシュの金網に包み、キシレ０0１００２００。ＯＯ

含日田［、巴 一己切目①々②【口の叩Ｉ苗①四2.4ゲル分率の測定

0Ｄｏｓｅ（kGy）
FiglGelfractionandheat-seaIst『ｅｎｇｔｈｏｆＰＥ
ｃｍｓｓｌｉｎｋｅｄｂｙ３・oMeVeIectronbeam

張ったときの破断強度より評価した。

法に基づく厚生省告示第370号により、１５2.6収縮率の測定

収縮率は、６０ｍｍ×１０ｍｍの大きさに打ちｍｍ幅の試料に対して23Ｎ以上のヒートシー抜いた試料をオートクレープで121℃で30分ル強度を有することが義務づけられている。

間熱処理した後の寸法変化より求めた。

したがってシール部、特にチューブ内壁側を未架橋としたまま、外壁側を架橋させることによってヒートシール強度を低下させること

3.結果及び考察なく耐熱性を向上させることを考えた。その手段として、亀子線の透過力が比較的低い低3.13.0ＭeV電子線の照射効果

照射は、照射室内の照射窓下に設置したコンベア上に回転照射治具をセットし、チュー

エネルギー電子加速器を利用して研究を行った。

ブ容器を回転させながら移動照射を行った。
3.0ＭｅＶ電子線で照射したチューブ容器の3.2低エネルギー電子加速器の線量測定

ゲル分率とヒートシール強度の変化をFig.１

我々が使用したエリアピーム型電子加速器に示した。ゲル分率の増加に伴い、ヒートは、自已遮蔽タイプであるため、コンベアでシール強度が低下していることが判る。これ搬送できる試料の大きさに制約があり、チは、電子線の照射によりポリエチレン分子がューブ形状のまま照射することが困難であっ架橋して三次元網目構造になるためs)、熱融た。そこで、ヘッドを切りとり、円筒部を切着性が低下したことによると考えられる。

り開いてシート状にした試料を用いて検討しチューブ容器のヒートシール強度は、用途た。Ｆｉｇ．２には、低エネルギー電子加速器のに応じてある値以上の強度を有しなければなＰＥ(密度0.929／cm3)に対する深度吸収線量らない。例えば、レトルト用途では食品衛生分布の測定結果を示した。チューブ容器の肉－１２５－

用瀬性jqEチューブ容器のと－トシル盤について００５４０８０３０６０６２０４０４１０0０．２０．４

0１，０２００３０００．６０．８

DepthmPEsample (ｍ、）

０００（訳）臣○二○日串『の。

０８（誤）①、。□①負一口で崖２０2０（日日田、ｚ） 二』凶ロロ凶湯 司尉Ｉ筒①田IOD

1０００Ｄｏｓｅ（kGy）

Fig、２Ｄｅｐｔｈｄｏｓｅｃｗｖｅｓｉｎ ＰＥｓａｍｐＩｅ

Fig.３GeIfractionandheat-sealst｢engthofPE
crossIinkedby250keVeIectronbeam

厚である0.48ｍｍの深さにおける相対線量のかる。したがって、250kｅＶ電子線で照射した場合、大部分の電子線はチューブ外壁側で吸収され、内壁側にはほとんど電子線が透過していないため、ヒートシール強度を低下させることなく、外壁側を架橋させることが期待できる。
3.3250kｅＶ電子線の照射効果

ロ０００００（Ｐ目、【、声）量切目日一ｍ詞①、‐］口の四そして250kｅＶでは１０％以下であることがわ

５４３２１

値は、300kｅＶで約50％､270kｅＶで約20％、250ｋeＶ

3.0ＭeＶ

0２００４００６００８００ｌ０００

Ｄｏｓｅ（kGy）

Ｆｉｇ．３には、250kｅＶ電子線で照射した
Ｆｉｇ．４

シート状試料のゲル分率とヒートシール強度

Heat-seaIstrcngthofPEc｢ossIinked bｙeIectronbeamの変化を示した。この図より、250kｅＶでは300kGyまでヒートシール強度を低下させる

対し、250kｅＶ電子線では500kGyまでヒーことなくゲル分率が増加していることがわか

トシール強度の低下は見られず、500kGyをる。

越えると徐々にヒートシール強度が低下する

また、Fig.４にはさらに高線量域まで照射という傾向が認められた。

した場合のヒートシール強度の線量依存性を、3.0ＭｅＶ電子線の場合と比較して示した。

3.4電子線のエネルギーとゲル分率および収この図より、3.0ＭｅＶ電子線では照射と共に急激にヒートシール強度が低下しているのに－１２６－縮率の線邑依存性

Fig.５には、ゲル分率の線量依存性を電子日本包鍵学会鯵ＶｂＬ４ＭＤ､２α995）１1００（次）○二日切ロロ戸損貝、０８０６０４（訳）ロ◎垣○日」『の。

2０00１００２００３００0１００２００。ＯＯ

Ｄｏｓｅ（kGy）

Ｄｏｓｅ（k(｡y）Fig.５ＧｅＩｆ｢actionofPEcrossIinkedbyelectmn

Ｆｉｇ６Ｓｈ｢inking「atioofPEcrossIinkedby

線のエネルギーごとに示した。3.0ＭｅＶ電子

低エネルギー電子加速器は、照射窓下の空間線と300kｅＶ電子線ではほぼ同様の挙動を示を多少広くすることができるような構造となしているが､250keV電子線の場合､全体的にっていたため、そこにこの装置を固定して回ゲル分率がかなり低い値を示している。これ転照射した。

electronbeambBam

は、試料内部が架橋していないためである。

回転照射した試料の表面線員分布を測定し一方、Fig.６には耐熱性を表す指標としてた結果、Ｆｉｇ．７に示すように、チューブの周の収縮率の線量依存性を示した。チューブ容方向に対して均一に照射されていることが確器の場合、この収縮率が３％以下であれば実認できた。

用上問題ない範囲であるといえる。低エネル

シート状の試料の場合とチューブ容器のよギー電子線の場合、3.0ＭｅＶ電子線の場合にうな円筒状試料の場合では、その幾何学的形比べ大線量を必要とするが、同様の耐熱性の状の差から、試料の肉厚方向の深度線量分布得られることがわかった。

が異なることが予想されるため、300kｅＶ電子線による両者の深度線量分布を測定し、3.5低エネルギー電子線によるチューブ容器

Fig.８に示した。同じエネルギーの電子線で照射しても、円筒状試料の場合、シート状試への照射シート状の試料で好結果が得られたため、料に比べて全体的に相対線量が少なくなって実際のチューブ容器により確認した。３．０

おり、見かけ上実際より低いエネルギーの電ＭｅＶ電子線を照射する際に使用した回転照子線で照射した場合のような深度線量分布と射治具が、低エネルギー電子加速器では大きなっている。したがって、シート状試料をさの制約のためにコンベアで搬送できないた

250kｅＶ電子線で照射したときの深度線量分め、新たに装置を作製した。我々が使用した布と、同じ様な深度線量分布が得られる条件－１２７－

ﾛﾜ窯盤JqEチューブ蓉器のヒートシール住について-③＿Rotated-③－Rotat０８００５６００４４（誤）①⑭○℃①シ垣呵司堕０８（訳）の⑪。□①信一⑩【の塵２０2００-o-FixedＩＤＯIＯＤ、

０９０１８０２７０３５０00．Ｚ０．４０．６DirectionofciI℃lｅ（degree）

０．８

ＤｅｐｔｈｍＰＥｓａｍｐｌｅ（ｍ、）Fig.７DosedistributioninthedirectioｎｏｆｃｉｒｃＩｅ

Fig.８ＤｅｐｔｈｄｏｓｅｃｕｗｅｓｉｎＰＥｓａｍｐｌｅ

一一２５０keV-Fixed
弓△－２７０keV-Rotated

1００を円筒状試料について探す必要がある。

すように、270kｅＶ電子線で照射した場合が最も近い深度線量分布の得られることがわかった。

８６４

kｅＶごとに変えて測定した結果、Fig.９に示=０００を、電子線のエネルギーを250kｅＶから１０（訳）の、。Ｄ①戸二口［の■そこで、円筒状試料に対する深度線量分布

2０4.結論ロ

00．２０．４０．６

0．８

ＤｅｐｔｈｍＰＥｓａｍｐｌｅ（mnl）

以上の結果を基に、円筒状試料であるPEチ

Fig.９

DｅｐｔｈｄｏｓｅｃｕｗＢｓｉｎＰＥｓａｍｐｌｅ

ューブ容器を270kｅＶ電子線で照射し、ヒー

トシール強度、ゲル分率および収縮率を測定

く引用文献＞

した結果、シート状試料を250kｅＶ電子線でＤ山岸秀春､戸田清志､(大日本印刷株式会社)､特照射したときと同様の値の得られることが確認できた。

開平５－１６９４９２）幕内恵三、ほか、（日本原子力研究所､株式会社

放射線架橋法を応用した耐熱性ＰＥチュー

吉野工業所､三井石油化学工業株式会社)、特開

ブ容器はその肉厚に適合したエネルギーの電子線および照射方法を用いることによって、

平６－１３５４４８３）上野桂二、放射線と産業、（59)，３６（1993）

ヒートシール性を損なうことなく耐熱性を向（原稿受付1994年９月２２日）上させられることが判明した。

（審査受理1995年１月１２日）-１２８－