筑波大学技術報告
27: 87-90, 2007

空気中の放射性同位元素濃度測定
松尾邦夫
筑波大学アイソトープ総合センター〒305-8577 茨城県つくば市天王台 1-1-1

全ガンマ放射能計測方法又はガンマ線スペ
クトル分析方法概要
非密封放射性同位元素使用室における空気中の放射性同位元素濃度の測定に関して、試料の採取法、処理、分析から測定の諸課程を検討したので報告する。

以上のように採取法や分析法が細かく決められているので医学アイソトープ共同利用施設では次のような方法と器材を採用することとした。

１．はじめに

2.1

採取方法

実験室は種々の過程において化学反応によるガ
平成１６年度より国立大学の法人化に伴い、放射スの発生、揮発性物質の拡散、採取や撹拌等による線に関わる従事者に対する労働安全面の法規制が人ダストやミストの発生、放射性廃棄物の詰め替え、事院規則から労働安全衛生法に移行した。これに伴
床・実験台の表面汚染物質の再浮遊などにより作業って、従来実施されていなかった作業環境測定の放環境中の空気は放射性物質によって汚染される。し射性物質に関する項目が義務づけられ、第一種作業たがって、以下のように試料の採取に際してはそれ環境測定士（放射性物質）の有資格者でなければ空ぞれの異なる化学的状態、物理的性状を考慮し目的気中の放射性同位元素濃度の測定、評価をすることに適った方法を選ばなければならない。
ができなくなった。この濃度評価に関して放射線障害防止法では、実測が著しく困難な場合には放射性2.1.1 粒子状（ダスト、ミスト）の放射性同位元素の実使用量から、それぞれの使用室の換気量により計算によって評価する事もできる。しかし、
物質労働安全衛生法では計算による評価ができないので、実際に使用室の空気を採取し、これを分析しなけれろ過捕集方法ばならない。これらの事からアイソトープ総合セン（対象核種）５１Cr、５９Fe、７５Se、３２P、３５S 等
ターの技術職員が資格を取り、環境測定用の器材等（ろ材）セルローズ繊維とガラス繊維を組み合を整え放射線施設内の作業環境測定を実施すること
わせたダストろ紙を使用 (HE-40T)。になった。
HE-40T：0.3 µm の粒子に対し、99.5%の捕集効率を有する。

２．試料採取について
放射線障害防止法においては、放射線量率や放射性同位元素による汚染の状況の測定方法について具体的な指定はしていないが、作業環境測定法においては作業環境測定基準で採取方法、測定方法、濾過捕集材の性能などに関して詳細に決められている。
作業環境測定基準第９条の空気中の放射性物質の濃度の測定は、次の方法によらなければならない。（アルファ線を放出する放射性物質等は省略）（採取方法）
・粒子状の放射性物質
液体捕集方法又はろ過捕集方法
・ガス状の放射性物質
液体捕集方法、固体捕集方法、直接捕集方法又は冷却凝縮捕集方法（分析方法）
・ベータ線放出核種
全ベータ放射能計測方法又はベータ線スペ
クトル分析方法・ガンマ線放出核種

872.1.2 揮発性またはガス状の放射性物質
固体捕集方法（対象核種）１２５I、１３１I、３２P、３５S 等（吸着材）活性炭含浸ろ紙 (CP-20)。
CP-20： 相対湿度と捕集時間により 10%～93%の捕集効率を有する。
それぞれのろ紙は図１のようにローボリュー
ムサンプラーに連結され、対象実験室の空気を吸引する。
空気中の汚染された粒子状物質は HE-40T に捕集され、ガスのヨウ素等は CP-20 の活性炭に吸着される。特に放射性ヨウ素はその化学的性質から空気中に遊離し、ガス状になって存在する可能性が高い物質である。

り更に厳しい値を考慮して採取しなければならない。
下記の式は１核種の濃度限度の精度を必要とする空気量の算定式である[1]。

Q＝

図 1. サンプルホルダー内の装着ろ紙

2.1.3 ガス状の放射性物質（水素及び炭酸ガス）

３×２Nｂ

１× １０３× ｔｃ× ηM× ηｃ× (DAC)

Q：必要吸引空気量（m3）Nb：バックグラウンド計数値 (counts)
tc：計数時間 (秒)ηM：計数効率 (cps/Bq)
ηC：ろ紙の捕集効率 (%)
DAC：濃度限度 (Bq/cm3)

冷却凝縮捕集方法、液体捕集方法
上記の式から１２５I（濃度限度）について必要空気（対象核種）３H、１４C量を計算すると約 2400 cm3 となる。しかし、通常使採取はサンプラー (Aloka HCM101B) を使用用する核種は複数種使用され、測定器の測定効率、し、３H は HTO (ﾄﾘﾁｳﾑ水) の化学形で冷却凝縮
１４１４捕集し、 C は CO２の化学形でモノエタノー 捕集効率などを考慮すると検出限界が濃度限度の1/10 を超えないようにする必要がある[2]。われわれがルアミンにより捕集する。この２核種の採取に行っている測定では更に一桁精度を上げて採取空気ついての詳細を図２に示す。
量を 100 倍以上としている。
ポンプ①によってろ過（ダスト等の除去）吸引された空気は、約 750℃の電気炉②でそれぞれ酸化される。HTO はコールドトラップ③で捕３．分析方法
集され、１４CO２は次のモノエタノールアミントラップ④によって捕集される。その後空気はモノエタノールアミン除去用活性炭層⑤を通過後、 3.1 ろ紙の計測排気される。
対象とする核種は３H、１４C 以外は全ガンマ放射能測定及び全ベータ放射能測定を実施し、異常値を検出した場合にスペクトル分析を行い、核種の同定と濃度を評価する事としている。この際、空気中に存在する天然のラドン及びトロンの崩壊生成物の影響を考慮しなければならないが、測定は試料採取後数時間経てからでないと実施できないので特にラドンの影響による補正はしていない。トロンについても３日後の測定値と数時間後の測定値とでは有意差がないので、測定は採取から数時間後に行っている。
全ベータ放射能の測定には２πガスフローカウン
ターを、全ガンマ放射能はオートウェルシンチレー
ションカウンターを用いて測定し、何れの測定にお図 2. トラップ装置の概要
いても対象核種中で最も計数効率が低い核種の効率をもって放射能値を決定する。
サンプラーから回収したセルローズろ紙はベータ
2.2 吸引試料空気量と検出限界について線測定用の試料皿の直径に合わせて切り出し、残りの部分を全ガンマ用の試料とする。この際、ろ紙の実験室内における空気中放射性同位元素濃度の上面積による補正をする。また、活性炭含浸ろ紙は放限値は法律により厳しく規制されている。作業者は射性ヨウ素用にそのまま試験管に入れて測定する。
放射線による外部被ばくと、放射性同位元素を呼吸
この活性炭含浸ろ紙の放射性ヨウ素に対する捕集などにより体内に取り込んだ効果による内部被ばく
効率はヨウ素の性状、雰囲気条件、捕集時間、流量、の合算値を一週間で１ミリシーベルトを超えないよ[1]
うにしなければならない。たとえば１２５I では空気中 湿度などの諸条件によって大きく変化する（図３） 。
したがって、捕集効率をこれらの条件により補正をの濃度限度は 0.001 Bq/cm3 である。核種が２核種以上しなければならない。
あれば、それぞれの空気中濃度の濃度限度に対する比の和が１を超えてはいけないので更に厳しくなる。
したがって、採取する空気量は法定の濃度限度よ88

試料測定用のそれぞれのバイアルは十分撹拌し、静置後、液体シンチレーションカウンターで測定する。
３H、１４C 試料のバイアル中の成分は下記のとおりである。
・HTO
液体シンチレーションカクテル (Aquasol2) 8 ml
エタノール (99.5%)2 ml
回収水 (HTO)
・１４CO２
液体シンチレーションカクテル (Aquasol2) 8 ml
エタノール (99.5%)
5 ml
Monoethanolamine (MEA)
2.5 ml
回収 CO２ (１４CO２)

ヨウ素の捕集効率100
9080

相対湿度30～50%

捕集効率(%)

70

60～80%

6010%以下(捕集空気を60～70℃加熱)

50
40
30
201000246810121416

捕集時間(時間)

図 3. 放射性ヨウ素の捕集効率(文献[1]の表 3 の一部よりｸﾞﾗﾌ化)
３3.2

H、１４C の計測

４．測定における添加剤の影響

図２の装置においてトリチウム用の試料はコールドトラップ用の U 字管内に霜状になって回収される。
次に、この U 字管を取り出し、液体シンチレーショ
ンカクテル 8 ml で洗い出し所定のバイアルに移す。
更にエタノール 2 ml で洗い出し、これもバイアルに回収する。このときの水の捕集効率は温度と湿度により異なるのでこの補正をしなければならない。図４は装置のマニュアルから求めた水の捕集効率曲線である[3]。

・添加剤の無い試料
A：24364 dpm±60 dpm
シンチレーションカクテル (Aquasol2) 8 ml
１４C-希釈水溶液
100 µl
・A+MEA を 0～5 ml 添加した試料 B
・A+エタノールを 0～5 ml 添加した試料 C
・A+MEA 2.5 ml +エタノールを 0～5 ml 添加した
試料 D

水の捕集効率1009080

捕集効率(%)

70

相対湿度20%
30%
40%
50%
60%
70%
80%
90%

60
5040302010

液体シンチレーション計測においてシンチレー
ションカクテル中の成分は測定値に大きく影響を与える。その主なものはバイアル中での発光を抑制する消光 (quenting) 作用によるものが大部分である。基本的にカクテル中に添加するものは何でも消光の原因になり得る。したがって、MEA やエタノールの添加剤による計測値への影響を以下のように検証した。

それぞれ添加剤を 0.5 ml～1.0 ml 毎追加して計測する。

010152025303540

添加剤の影響

室温(℃)
25000
23000

１４

一方の C はモノエタノールアミントラップ用ガ
ス吸収管の下部に取り付けられたバイアルに回収される。次に吸収管の上部からエタノール 3 ml で管内を洗い出し、最後にエタノール 2 ml で吸収管下部を洗い流す。このエタノールの洗い出しの上下部の量の割合はどのような比でもかまわない。バイアル中にはあらかじめモノエタノールアミン 2.5 ml が添加されているが、この中に液体シンチレーションカ
クテル 8 ml を追加して測定用試料とする。マニュア
ルではモノエタノールアミンの CO２ 回収率を 95%としているが、99% 以上の回収率の報告がある[4]。
また、この物質は腐食性と急性毒性（吸引による肺水腫等）の危険性があるので十分注意して取り扱う必要がある。

89dpm

図 4. 水の捕集効率

21000

B (Scintillator+MEA0～5 ml)

19000

C (Scintillator+Ethanol 0～5ml)

17000

D (Scintillator+MEA2.5ml+Ethanol 0～5ml)

15000
13000
11000
9000
7000
00.5

11.5

22.5

33.5

44.55

MEA/Ethanol(ml)

図 5. 添加剤による計測値への影響
図５にその結果を示した。MEA 添加の試料 B はMEA を添加した直後から計数値が低下し、2～3 mlで計数値が極小値を示す。その後 MEA が増加するに従って僅かに計数値の上昇が見られる。この時の液相は MEA 添加直後から混濁を呈する。一方、エタノールの試料 C では計数値の低下は殆ど見られなく、液相も清澄である。また、MEA 2.5 ml をあらかじめ入れた試料 D はエタノール 0.5 ml 添加
時は B の試料と同様の計数であったが、エタノールを増量するに伴って液相が清澄になり、計数値もエタノール 2.0 ml 以上の添加で正常に戻った。
この時の計数値に与える quenting の変化を図６に示した。図中の H#値はバイアル中でコンプトン電子のスペクトルが低エネルギー側にシフトする大きさを示したもので quenting の量を反映する指標である。図６で quenting は全ての試料で添加物の増加によって大きくなっている。しかし、液相の清澄な試料は図５から計数値の補正が正常になされているのが分かる。

施設の許可を受ける際は放射性同位元素の 1/100が空気中に飛散するとして使用室の放射性同位元素濃度を計算しなければならないが、通常の使用では放射性同位元素が空気中に飛散する事はあまり考えられない。筑波大学アイソトープセンターが実施した１４C 標識アミノ酸の加熱実験（105℃～175℃）では始めの２～３時間に急激な放射能減少（半減期で１時間から３８時間）がみられたが、常温での６０日間の放置実験では検出できないレベルであった[5]。
筆者が各種材料に放射性同位元素を滴下し、常温放置における実験を試みたが（図７）、一週間、一ヶ月単位ではそれぞれの核種で放射能の散逸（半減期の減衰補正あり）は殆ど認められなかった。
表面材料の核種別拡散
1000000

添加剤によるQuenting指標(H#)の変化

100000200

counts/5min

180160140

H#値

120

10000
1000

14C ろ紙
14C 床材
3H ろ紙
3H 床材
32P ろ紙
32P 床材

100
10100

1180
B (MEA添加)

611162126

経過日数(日)60
C (Ethanol添加)40

D (MEA2.5ml+Ethanol添加)

図 7. 汚染した表面からの放射能の散逸

20000.5

11.522.533.5

44.5

６．まとめ

5MEA/Ethanol

図 6. 添加剤による quenting の影響

労働安全衛生法では空気中の放射性物質濃度測定は毎月１回実施することとなっている。我々が実施
５．結果と考察した平成１６年４月から約３年間の実測データでは１度だけ下記のように１４C が検出限界を超えた事がろ紙の測定では特に問題とするような事はないが、 あった。ただし、統計的にこの時の値を汚染レベル
活性炭含浸ろ紙の場合、試験管に入れる作業が少しと判定する事はなかった。
煩雑になる。実測では殆どの試料がバックグラウン
・検出限界値～2.53×10-5 Bq/cm3
ドレベルであったが、附属病院の核医学検査室（医・測定値～2.98×10-5 Bq/cm3~5.58×10-5 Bq/cm3
学施設からは毎月核医学の空気中放射性物質濃度の・濃度限度～4.0×10-2 Bq/cm3検査を実施している。）で僅かに検出限界を超えた汚非密封の放射性同位元素を取り扱う実験室では前染試料があった。このときに測定済みのろ紙を重ね述のように飛散量を 1/100 と想定して換気量を設定て置いたため、下のろ紙にも僅かに汚染が検出されしているので使用時、床の汚染時、詰め替え時であてしまった。再度、同一場所を計測したが汚染は検っても検出できる程度の汚染は少ないと思われる。
出されなかったので明らかに試料間の汚染であることが判明した。この時の汚染はスペクトル分析で核参考文献種を同定する事ができたが、注射器内に残った放射性同位元素を取り出すときに内容物が空気中に飛散[1] 作業環境測定ガイドブック・電離放射線関係, 労働省したのが原因であった。
安全衛生部環境改善室編, p. 33, p. 44-45, 日本作業環
３
境測定協会, 2000.
H、１４C の測定では 4 項で述べたように試料中の[2] 労働衛生管理とデザイン・サンプリングの実務, 厚生
成分比では計数値に影響が無いことが分かった。
労働省安全衛生部環境改善室編, p. 117, 日本作業環境
MEA の添加で計数値が大きく低下するのは添加量に測定協会, 2002.
よって液相が微妙に変化し、乳濁と二層分離によっ[3] 空気中３H・１４C 捕集装置 Aloka HCM-101B 取扱説明て影響が異なる事によるためと推測される。この試書, p. 15-17.
料をしばらく静置すれば全ての MEA のみの添加物[4] 斎藤智雄 他, 空気中の３H・１４C の放射能測定,は二層に分離すると思われるが、これはシンチレー
RADIOISOTOPES 25 (1976) 37.
タとエタノールの添加によって解消される。また、[5] 微量放射能汚染の測定法に関する研究, 研究代表者
東京大学アイソトープ総合センター 森川尚威, p.
HTO の採取では使用室の湿度が高いときは、回収さ39-47, 昭和 61 年度科学研究費補助金 (総合研究 A) 研
れる霜状の氷が目視で容易に判別できるほどである。
究成果報告書 (60303030).
乾燥した冬期では図４でも明らかなように HTO の捕集率は悪い。

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