Vol.3, No.4, pp.199 - 205, 2015 / 環境放射能除染学会誌報

文

水熱処理・吸着凝集沈殿処理による植物系廃棄物からの Cs 回収技術に関する基礎研究㧗ᶫ ⚽἞ ࠊ㔠⃝ ᜨኴࠊ⚟⏣ 㐩ᘺࠊᑿᙧ ๛ᚿ ࠊ✄ⴥ ඃ௓ࠊ➉ୗ ೺஧ᮾிᕤᴗ኱ᏛཎᏊ⅔ᕤᏛ◊✲ᡤ ࠛ 152-8550ᮾி㒔┠㯮༊኱ᒸᒣ 2-12-1-N1-2

Fundamental Study on Cs Recovery Technology from Plant-based Waste byHydrothermal Treatment Process Using Subcritical Water andAdsorption Coagulation-sedimentation Process
Hideharu TAKAHASHI*, Keita KANAZAWA, Tatsuya FUKUDA, Takeshi OGATA**,Yusuke INABA, and Kenji TAKESHITA
Research Laboratory for Nuclear Reactors, Tokyo Institute of Technology(2-12-1-N1-2, Ookayama, Meguro-ku, Tokyo 152-8550, Japan)

Summary
In the Fukushima Dai-ichi NPP accident, large amounts of volatile radioactive nuclides, such as 131I, 134Cs and 137Cs,
were released to the atmosphere and huge areas surrounding the nuclear site were contaminated by the radioactive
fallout and a large amount of contaminated waste was generated. A treatment technology is required to recover Cs fromWKHZDVWHDQGUHGXFHWKHYROXPHRI¿QDOZDVWH,QWKLVVWXG\WKHDSSOLFDELOLW\RIK\GURWKHUPDOWUHDWPHQWSURFHVVDQG
adsorption coagulation-sedimentation process as the contaminated plant-based waste treatment technology was discussed.
In the experiment, as the plant-based waste, simulated contaminated plant-based waste containing non-radioactive cesium
was used. Transfer rate of cesium to the liquid phase by the hydrothermal treatment was 86.9%. This test showed that thehydrothermal treatment is effective for the decontamination of polluted plant-based waste. Furthermore, by washing thesolid phase with distilled water after hydrothermal treatment, the transfer rate of cesium to the liquid phase is improved,up to 96.6%. Moreover, the adsorption coagulation-sedimentaion was carried out to its liquid phase containing cesium.
The almost whole amount of cesium, 99.7%, was recovered. Although the experiment of actual polluted plant-based waste
containing radioactive cesium needs to be conducted, the experimental results suggest that the cesium recovery process
combining the hydrothermal treatment process using subcritical water and the adsorption coagulation-sedimentation
process can be effective for the removal of Cs from contaminated plant-based waste.

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Key Words: Cesium, Volume reduction, Hydrothermal treatment,

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*Corresponding author : TEL(FAX) : 03-5734-3846, E - mail : takahashi.h.av@m.titech.ac.jp** ⌧ᡤᒓ ᅜ❧◊✲㛤Ⓨἲே ⏘ᴗᢏ⾡⥲ྜ◊✲ᡤ
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①汚染物質収集・前処理9㸧

②汚染物質からのセシウムの液相への溶出③液相からのセシウム回収④セシウム沈殿物の減容・安定化

液相排水

固化体処分

加熱・減容

沈殿物回収

吸着凝集沈殿処理

洗浄後液相固相洗浄

水熱処理

ゴミ等の除去粉砕

汚染植物系廃棄物

上澄水

リサイクル利用あるいは排水処理後の植物系廃棄物
Fig.1

200

水熱処理・吸着凝集沈殿処理による汚染植物系廃棄物からの Cs の分離・回収プロセス

Vol.3, No.4, 2015 / 環境放射能除染学会誌（模擬）汚染植物系廃棄物

一部の試料を全溶解後、初期 Cs 吸着量を分析し算出

水熱処理
固相

液相

固液分離

吸着凝集沈殿処理前の液相 Cs 濃度を分析

一部の試料を全溶解後、固相中 Cs残存量を分析、Cs 減少量を算出することで液相への Cs 移行率を算出

吸着凝集沈殿処理
洗浄

固相

固液分離

吸着凝集沈殿処理後の液相 Cs濃度を分析し Cs 回収率を算出
液相
固相

一部の試料を全溶解後、固相中 Cs残存量を分析、Cs 減少量を算出することで液相への Cs 移行率を算出

固液分離

液相

Cs を含む凝集沈殿物回収

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洗浄後液相の回収

Fig.2

吸着凝集沈殿処理後液相の回収

水熱処理による植物系廃棄物からの Cs 分離試験および吸着凝集沈殿処理による Cs の回収試験のフローチャートࡶᣲࡆࡽࢀࡿࠋࡲࡓࠊᖖ ࣭ᖖᅽ࡟ᡠࢀࡤள⮫⏺≧ែࡢỈࡣࡿヨ㦂ࢆ⾜ࡗࡓࡢࡕࠊỈ⇕ฎ⌮࡟ࡼࡗ࡚ᾮ┦࡬⁐ฟࡉࡏࡓ Cs

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201

H. Takahashi et al.

モーター

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温度制御器
および表示器

ベルトバルブ

冷却蛇管
バルブ

圧力計

Pバルブ
ヒーター石英容器

熱電対N2 ガスボンベ
模擬汚染試料および蒸留水

凝縮水回収容器
冷却槽

反応容器

Fig.3

水熱処理装置概要図࣎ࢸࢵࢡ♫ 〇ࠊMMJ -500ࠊ ཯ ᛂᐜჾ : ࢫࢸࣥࣞࢫ㔠ᒓ〇㸦 SUS -316 〇㸧ࠊ ෆ ᐜ 㔞 : 500 mLࠊ ᭱ 㧗 ౑ ⏝ ྍ ⬟ᗘ : 300 Υࠊ᭱኱౑⏝ྍ⬟ᅽຊ : 20 MPa 㸧ࢆ⏝࠸ࡓࠋ ᗘࡣ（2）吸着凝集沈殿処理による Cs の回収試験ᾮ┦࡟Ỉ⇕ฎ⌮ヨ㦂࡛⛣⾜ࡉࡏࡓ Cs ࡢ྾╔จ㞟ỿẊฎ⌮࡟ࡼࡿᅇ཰ヨ㦂ࢆ⾜࡞ࡗࡓࠋᮏヨ㦂࡛ࡣ Cs ࡬ࡢ㧗࠸㑅ᢥᛶrofyteico
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࣐࣮ᰴᘧ఍♫〇ࠊA -110 Lࠊ0.1 wt % Ỉ⁐ᾮ࡟஦๓࡟ㄪ〇㸧c）Cs 分離試験方法

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ICP- MS ࢆ⏝࠸࡚ศᯒࡋࠊCs ࡢᅇ཰≉ᛶࢆホ౯ࡋࡓࠋ཯ᛂᐜჾࢆ㛤ᨺࡋࠊᐜჾෆࡢ⏕ᡂ≀㸦ᅛయ࡜ᾮయ㸧ࠊ จ⦰Ỉ㸦ᾮయ㸧ࢆᅇ཰ࡋࡓࠋFig.2 ࡛♧ࡍࡼ࠺࡟ࠊ◪㓟ࢆ⏝࠸࡚ᅛ┦ࡢ

3．実験結果および考察୍㒊ࡢヨᩱࢆ⁐ᾮ໬ࡋࡓࡢࡕࠊㄏᑟ⤖ྜࣉࣛࢬ࣐㉁㔞ศᯒ⿦（1）水熱処理による植物系廃棄物からの Cs 分離特性

⨨ ICP-MS㸦ࢧ࣮ࣔࣇ࢕ࢵࢩ࣮ࣕࢧ࢖࢚ࣥࢸ࢕ࣇ࢕ࢵࢡᰴᘧ఍♫ᅛ┦ഃࡢṧᏑ Cs 㔞ࢆ➨ 2 ❶࡛㏙࡭ࡓ᪉ἲ࡛ ICP-MS ࡟࡚〇ࠊX Series 㸧ࢆ⏝࠸࡚ࠊࡑࡢ⁐ᾮ୰ࡢ Cs ⃰ᗘࢆศᯒࡋᅛ┦ศᯒࡋࠊ௨ୗࡢᘧ࡛ Cs ⛣⾜⋡ D [%] ࢆ⟬ฟ࣭ホ౯ࡋࡓࠋw୰ࡢṧᏑ Cs 㔞ࢆ⟬ฟࡍࡿࡇ࡜࡛ࠊࡑࡢ Cs ῶᑡ㔞ࡼࡾࠊᶍᨃ

[mg]ࠊw0 [mg]ࠊࡑࢀࡒࢀࠊỈ⇕࠶ࡿ࠸ࡣὙίฎ⌮ᚋࡢᾮ┦ởᰁ᳜≀⣔ᗫᲠ≀࠿ࡽᾮ┦࡬ࡢ Cs ࡢ⛣⾜㔞ࢆ᥎ᐃࡋࡓࠋࡲ

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202

100

100

8080

液相への Cs 移行率 D [%]液相への Cs 移行率 D [%]Vol.3, No.4, 2015 / 環境放射能除染学会誌6040

Ỉ⇕㸩Ὑίฎ⌮
20

Ỉ⇕ฎ⌮

60

4020Ὑίฎ⌮㸦20 Υ㸧
000

100

200

300

046810

模擬汚染植物系廃棄物に対する処理水の固液比 R [ - ]処理温度 T [℃ ]Fig.42

水熱処理温度 T [℃ ] と液相へのCs 移行率 D [%] の関係

Fig.5

水熱処理時の模擬汚染植物系廃棄物に対する処理水の固液比 R [-] と液相への Cs 移行率 D [%] の関係ึᮇࡢỈ⇕ฎ⌮๓ࡢᅛ┦୰ Cs 㔜㔞 w0 [mg] ࡣᶍᨃởᰁ᳜≀ࡶㄪ࡭ࡓࠋࡇࡇ࡛ࡣࠊ୍౛࡜ࡋ࡚ࠊ࣍ࢵࢺࣉ࣮ࣞࢺ௜࣐ࢢࢿࢳࢵ⣔ᗫᲠ≀ࡢ୍㒊ࢆ඲⁐ゎࡋ ᐃࡋࡓ್ࢆ⏝࠸ࡓࠋࢡࢫࢱ࣮࣮ࣛࢆ౑⏝ࡋ࡚ࠊᅛᾮẚ 32 mL/g ࡢ๭ྜ࡛⵨␃ỈࢆwCs ⛣⾜⋡ D [ % ] = w × 100 ͏͏͏͏͏͏͏͏㸦1㸧
0

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5 ศ㛫Ὑίࡋ㏣ຍὙίࡀᾮ┦࡬ࡢ⛣⾜⋡ D ࡬୚࠼ࡿຠᯝ࡟ࡘrofyteicoSehtefvoitlcaanoriutdonaeR©JfmononrioivtnaiEdeehtniRemnoitanimatCon࠸࡚ࡶㄪ࡭ࡓࠋྠᅗ࡟Ỉ⇕ฎ⌮ᚋ࡟⵨␃Ỉࢆ⏝࠸࡚Ὑίࢆࡋ

] =Fig.4 ࡟ᶍᨃ᳜≀⣔ᗫᲠ≀࡟ᑐࡋࠊ⵨␃Ỉࢆᅛᾮẚ R [ -㸦ࡓᚋࡢᾮ┦࡬ࡢ Cs ࡢ⛣⾜⋡ D ࢆ♧ࡍࠋࡇࡢᅗ࠿ࡽࠊỈ⇕ฎ=2 ࡛ῧຍ⵨␃Ỉ㔜㔞 [ g ]/ ᶍᨃởᰁ᳜≀⣔ᗫᲠ≀㔜㔞 [ g ] 㸧⌮ᚋ࡟ᅛ┦ࢆ⵨␃Ỉ࡟࡚Ὑίࡍࡿࡇ࡜࡟ࡼࡾࠊᴫࡡࠊCs ⛣⾜ᢞධࡋࠊỈ⇕ฎ⌮ ᗘಖᣢ᫬㛫 30 ศ࡜ࡋࡓሙྜ࡟࠾ࡅࡿỈ⋡ࡢྥୖࡀ☜ㄆࡉࢀࡓࠋฎ⌮ᚋࡢᅛ┦ࢆ⵨␃Ỉ࡛Ὑίࡍࡿࡇ⇕ฎ⌮ ᗘ T [ Υ ]࡜Cs ⛣⾜⋡ D [ % ] ࡢ㛵ಀࢆ♧ࡍࠋẚ㍑ࡢ

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ࡳࢆ⾜ࡗࡓሙྜࡢ Cs ⛣⾜⋡ D ࡶྠᅗ࡟♧ࡍࠋᐊ 㸦 20 Υ㸧࠺Ỉ⁐ᛶࡢ≧ែࡢ Cs ࡀ⛣⾜ࡉࢀ࡞࠸ࡀࠊࡑࡢ Cs ࡀὙίฎ⌮࡛᧠ᢾࡢࡳࢆ⾜ࡗࡓሙྜࡣࠊᾮ┦࡬ࡢ⛣⾜⋡ࡣ 15.0 %࡛࠶ࡾࠊ࡟ࡼࡾᾮ┦࡟⛣⾜ࡋࡓ࡜᥎ ࡉࢀࡿࠋᶍᨃởᰁ᳜≀⣔ᗫᲠ≀࠿ࡽᾮ┦࡬ࡢ Cs ࡢⱝᖸࡢ⛣⾜ࡀ☜ㄆࡉࢀࡓࠋࡑࢀ࡟ᑐࡋࠊຍ⇕࣭ຍᅽࡢள⮫⏺᮲௳࡛ࡣࠊᶍᨃởヨᩱ࡟ᑐࡍࡿฎ⌮Ỉࡢᅛᾮẚ R [ - ] ࡜ Cs ⛣⾜⋡ D [ % ] ࡢ㛵ᰁ᳜≀⣔ᗫᲠ≀࠿ࡽ Cs ࡢᾮ┦࡬ࡢ⁐ฟࡀಁ㐍ࡉࢀࡿࡇ࡜ࡀ

ಀࢆ Fig.5 ࡟♧ࡍࠋỈ⇕ฎ⌮ ᗘࡣ 200 Υ୍ᐃࠊỈ⇕ฎ⌮ࢃ࠿ࡾࠊࡇࢀࡼࡾỈ⇕ฎ⌮ࡢ᭷ຠᛶࡀ☜ㄆࡉࢀࡓࠋࡑࡢ⛣⾜ᗘಖᣢ᫬㛫ࡣ 30 ศࡢሙྜ࡟࠾ࡅࡿ⤖ᯝ࡛࠶ࡿࠋᅛᾮẚ R ࢆỈ⇕ฎ⌮᫬࡟࠾ࡅࡿ཯ᛂᐜჾෆࡢᶍᨃởᰁ᳜≀⣔ᗫᲠ≀⋡ D ࡣࠊ㧗 ࡛࠶ࡿ࡯࡝㧗ࡃ࡞ࡿഴྥࡀᚓࡽࢀࡓ㸦 260 Υ㸦㣬ቑຍࡉࡏࡿࡇ࡜࡛ Cs ⛣⾜⋡ D ࡢྥୖࡀ☜ㄆࡉࢀࡓࠋ௨ୖࡢ

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（2）吸着凝集沈殿処理による Cs の回収特性Ỉ⇕ฎ⌮࡟ࡼࡗ࡚ᶍᨃởᰁ᳜≀⣔ᗫᲠ≀࠿ࡽᾮ┦࡟⛣⾜ࡉࡏࡓCs ࡢ྾╔จ㞟ỿẊฎ⌮࡟ࡼࡿᅇ཰ࢆヨࡳࡓࠋࡇࡇ࡛ࡣࠊ᱆࣮࢜ࢲ࣮࡛ቑຍ㸧࡟క࠺ຍỈศゎ⬟ࡢྥୖ ࠊࡑࡋ࡚ࠊ᳜≀୍౛࡜ࡋ࡚ࠊ220 Υ࡛Ỉ⇕ฎ⌮ࢆࡋࡓᚋࡢ⁐ᾮ࠿ࡽࡢ Cs ᅇ཰⣔ᗫᲠ≀ࡢᵓᡂᡂศࡢ࠺ࡕࠊ୺ᡂศ࡛࠶ࡿࢭ࣮ࣝࣟࢫࡀࢆヨࡳࡓ⤖ᯝ࡟ࡘ࠸࡚௨ୗ࡟㏙࡭ࡿࠋ஦๓ࡢணഛᐇ㦂ࢆࡶ࡜

230 Υ௨ୖࡢ ᗘ࡛⢾ࡸ᭷ᶵ㓟➼࡬࡜ศゎࡍࡿࡇ࡜ࡀ▱ࡽࢀ࡟᭱㐺໬ࡉࢀࡓ྾╔จ㞟ỿẊ᮲௳㸦ヨ⸆ᢞධ㔞ࠊ྾╔᫬㛫ࠊ9㸧࡚࠸ࡿࡢ࡛ ࠊࡑࡢᵓᡂᡂศࡢศゎ࡟ࡼࡗ࡚᳜≀⣔ᗫᲠ≀࡟㟼⨨᫬㛫࡞࡝㸧࡟ᚑࡗ࡚ࠊᶍᨃởᰁ᳜≀⣔ᗫᲠ≀ࡢỈ⇕ฎ⌮྾╔ࡋ࡚࠸ࡓCs ࡢศ㞳ࡀಁ㐍ࡉࢀࡓ࡜⪃࠼ࡽࢀࡿࠋᚋࡢᾮ┦࡟྾╔๣ࢆᅛᾮẚ 0.005 g/mL ࡢ๭ྜ࡛ῧຍࡋࠊ12

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203

H. Takahashi et al.

(a)

(b)

凝集沈殿処理前（吸着剤投入後）

凝集沈殿処理後Fig.6

凝集沈殿処理前後の写真⌮ࢆ⾜ࡗࡓࠋจ㞟ỿẊ๣ࡣ↓ᶵจ㞟๣㸦 0.00232 mL /Ỉ⇕╔จ㞟ỿẊἲ࡟ࡼࡾᅇ཰ࡋࡓ⤖ᯝࠊCs ᅇ཰⋡ E = 99.7%࡜࡞

ࠊ㧗ศᏊจ㞟๣㸦 0.0074 mLฎ⌮ᚋ⁐ᾮ 1 mL ࡢῧຍ๭ྜ㸧ࡾࠊ྾╔จ㞟ỿẊἲࢆ⏝࠸ࡓᮏᅇ཰᪉ἲࡢ᭷ຠᛶࡀ♧ࡉࢀ/ Ỉ⇕ฎ⌮ᚋ⁐ᾮ 1 mL ࡢῧຍ๭ྜ㸧ࢆ᧠ᢾࡋ࡞ࡀࡽᑡࡋࡎࡓࠋ⤖ᯝ࡜ࡋ࡚ࡲ࡜ࡵࡿ࡜ࠊỈ⇕ฎ⌮࡜྾╔จ㞟ỿẊฎ⌮ࡢrofyteicoSehtefvoitlcaanoriutdonaeR©Jfmononrioiv
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Remnoitani
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Table 1204

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