2020年度 提案書 （Web公開⽤）

作成者：⻑浜 太郎（北⼤⼯学研究院）

研究プロジェクト名：室温ハーフメタル酸化物Fe3O4のTMR効果におけるスピン分極率
概要：我々はFe3O4をTMR素⼦の実現を試みており、種々のトンネルバリア材料を含む磁気トンネル接合を作製した。なかでもAl2O3を⽤いた接合では、室温で−１５％のTMR効果を観測することに成功した。負のTMR⽐はFe3O4のスピン分極率が負であることを⽰し、バンド計算結果と⼀致する。しかし、期待される⼤きな磁気抵抗⽐には⾄っておらず、また、バリア材料依存性も明らかではない。本研究では材料依存性や、TMRの電圧依存性などを明らかにし、酸化物TMR素⼦の可能性を拓く。

コアメンバー：

⻑浜太郎（北⼤）島⽥敏宏（北⼤）⽩井正⽂（東北⼤）期待される研究成果：酸化物磁性体を⽤いたTMR素⼦では低温低電圧のLSMOを除いて良い性能が得られていない。酸化物バリア層との拡散など、界⾯状態をよく制御する必要があると考えられる。本研究では、材料的な探索、および伝導特性の電圧依存性や温度依存性、分光測定から、界⾯状態に関する知⾒を得て、⾼性能酸化物TMR素⼦実現のための⾜がかりとしたい。

Fe3O4(001)/MgO(001)/Fe(001)‐MTJの低温でのTMR(左)TMRの温度変化とその成膜時の酸素分圧依存(右)2016年度 報告書 （Web公開用）

作成者： 長浜 太郎（北大工）

研究プロジェクト名： 室温ハーフメタル酸化物Fe3O4のTMR効果におけるスピン分極率
概要：我々は強磁性トンネル接合において、Fe3O4/Al2O3/Fe−を作製し、室温で−１５％の負の大きなTMR効果を観測することに成功した。負のTMR比はFe3O4のスピン分極率が負であることを示しており、バンド計算結果と一致する。しかし、同時にFe3O4はハーフメタルであると予測されており巨大なTMR比が期待されるがそのようなTMR比は観測されていない。本プロジェクトでは障壁材料依存性などからFe3O4界面磁気状態を調べ、巨大TMR実現の足がかりとする。

研究成果（実施状況）： TMR効果のバ
リ材料依存性および結晶方位依存性について調べるために、AlOバリアとMgO
バリアについて結晶方位（100）と（110）のMTJを同じ条件で作製し、磁気伝導特性を調べた。その結果、AlOバリア(110)MTJとMgO(100)MTJのみで大きな負のTMRを観測した。界面状態などの本質的な問題である可能性とプロセスの最適化の問題である可能性がある。
主要発表論文等： [1] Y. Yamamoto et al., SSDM2016, (2016) Tsukuba.

2017年度 報告書 （Web公開用）

作成者： 長浜 太郎（北大工）

研究プロジェクト名： 室温ハーフメタル酸化物Fe3O4のTMR効果におけるスピン分極率
概要： Fe3O4は‐100%のスピン分極をもつハーフメタルであると期待されているが、Fe3O4を電極に用いたトンネル接合の示すTMR効果は20%程度でありそのポテンシャルを十分に示してはいない。本プロジェクトではトンネル障壁層の結晶構造に着目し、Fe3O4と同じスピネル構造をもつMgAl2O4障壁層を用いたFe3O4‐MTJを作製する。
研究成果：Fe3O4電極上にMgOとAlOを同時蒸着することによってMgxAl3‐xOy膜を作製し、その構造を調べた。その結果、MgAl2O4組成ではアモルファス成長するが、MgリッチなMg:Al=1:1,3:2ではエピタキシャル成長することがわかった。また
高分解能TEMによる断面観察の結果結晶構造はスピネル構造であることがわかった。Fe3O4/MgAlO/Fe3O4トンネル接合を作製したが、大きなTMR効果は観測されなかった。界面状態の改善が重要であると考えられる。

Fe3O4上のMgxAl3‐xOy膜の各組成でのRHEEDパターンとAFMによる表面観察

主要発表論文等： [1] Y. Yamoto et al.,第65回 応用物理学会 春季学術講演会(2017).

2018年度 報告書 （Web公開用）

作成者： 長浜 太郎（北大工）

研究プロジェクト名： 室温ハーフメタル酸化物Fe3O4のTMR効果におけるスピン分極率
概要： 我々はFe3O4をTMR素子の実現を試みており、種々のトンネルバリア材料を含む磁気トンネル接合を作製した。なかでもAl2O3を用いた接合では、室温で−１５％のTMR効果を観測することに成功した。負のTMR比はFe3O4のスピン分極率が負であることを示し、バンド計算結果と一致する。しかし、期待される大きな磁気抵抗比には至っておらず、また、バリア材料依存性も明らかではない。
本研究では材料依存性や、TMRの電圧依存性などを明らかにし、酸化物TMR素子の可能性を拓く。

研究成果（実施状況）：Fe3O4のTMR効果を得るためにMgO(100)基板上にFe3O4/MgO/FeのMTJを作製しTMR効果の測定を行った。その結果８０K,−２００ｍVにおいて−56.6％の負のTMR比を観測することに成功した。また、MR曲線の形状から反平行状態が不完全であると予想され、磁化過程の最適化によりさらに大きなTMR効果が得られることが期待される。温度変化に関しては温度の低下とともに単調にTMR比は増大し、Verwey転移に起因する異常は観測されなかった。

Fe3O4(001)/MgO(001)/Fe(001) MTJのTMR

主要発表論文等： [1] 辻榮ら、応用物理学会第79回秋季学術講演会 名古屋市

2019年度 報告書 （Web公開用）

作成者： 長浜 太郎（北大院工）研究プロジェクト名： 室温ハーフメタル酸化物Fe3O4のTMR効果におけるスピン分極率
概要：我々はFe3O4をTMR素子の実現を試みており、種々のトンネルバリア材料を含む磁気トンネル接合を作製した。なかでもAl2O3を用いた接合では、室温で−１５％のTMR効果を観測することに成功した。負のTMR比はFe3O4のスピン分極率が負であることを示し、バンド計算結果と一致する。しかし、期待される大きな磁気抵抗比には至っておらず、また、バリア材料依存性も明らかではない。本研
究では材料依存性や、TMRの電圧依存性などを明らかにし、酸化物TMR素子の可能性を拓く。
研究成果（実施状況）： MgO(100)基板上のFe3O4/MgO/Fe−MTJについて、Fe3O4電極の成膜時の酸素分圧依存性について調べた。MR比の温度依存性を評価した結果、従来の酸素分圧では低温にするほどMR比は増大したが、やや低い酸素分圧では120K付近で極大を取ることがわかった。この温度はVerwey転移温度付近であり、この相転移がMR比に大きく影響することを見出した。また、MR比は酸素分圧に非常に敏感であり、Fe3O4電極界面の組成や構造、電子状態の制御がTMR比の増大に非常に大きな影響を及ぼすことが示された。

Fe3O4製膜時の酸素分圧とTMR比の温度依存性（左）TMR比が最大を示す磁場の温度依存性（右）主要発表論文等： [1] S.Yasui et al.国際会議MMM2019発表（2019）[2] 安井ら,応用物理学会第80回秋季学術講演会 （2019）札幌市

2020年度

報告書 （Web公開用）

作成者：

⾧浜太郎（北大工）

研究プロジェクト名： 室温ハーフメタル酸化物Fe3O4のTMR効果
におけるスピン分極率
概要： 我々はFe3O4をTMR素子の実現を試みており、種々のトンネルバリア材料を含む磁気トンネル接合を作製し、これまでAl2O3バリアを用いた接合では、室温で−15％のTMR効果を観測することに成功した。負のTMR比はFe3O4のスピン分極率が負であることを示し、バンド計算結果と一致する。しかし、期待される大きな磁気抵抗比には至っておらず、また、バリア材料依存性も明らかではない。本研究では材料依存性や、TMRの電圧依存性などを明らかにし、酸化物TMR素子の可能性を拓く。
研究成果（実施状況）： Fe3O4(001)/MgO(001) /Fe(001) エピタキシャルMTJを作製し、-55.8％の負のTMRを観測した。これは一般的な正のTMRで用いられる定義での120％に相当する。また、TMRの温度依存性は製膜時の酸素分圧に強く依存した。これはVerwey転移と深く関係していることが示唆された。とくに最適な酸素分圧で製膜した試料はVerwey温度の前後で磁化過程が大きく変化した。またFe3O4の伝導電子はt2g軌道であると考えられているが、第一原理計算では部分的にコヒーレントトンネリングの成分が存在する可能性が示された。

Fe3O4/MgO/Feの磁気抵抗比と磁気ヒステリシスの温度依存性。Verwey点の上下で変化する。

主要発表論文等： [1] S. Yasui et al., Phys. Rev. Appl., 15, 034042 (2021).
[2] 安井彰馬ら.,学会発表,第68回応用物理学会春季学術講演会(2021)