2023 年 1 ⽉ 24 ⽇
報道関係者各位
国⽴⼤学法⼈筑波⼤学
株式会社ユニソク

時間分解⾛査トンネル顕微鏡の簡易化・安定化に成功〜1000 億分の 1 秒と 10 億分の 1 メートルの精度で電⼦の動きを測定する技術の普及に道を開く〜
現代科学は、物質の性質を顕わにする計測技術の発明と進歩を⼟台に発展してきました。近年は⾼速で時間変化する現象を捉える技術開発が盛んに進められています。背景には、スマートフォンなどで使われる半導体デバイスをさらに⾼性能化するため、より⼩さく、より動作が速いものが求められている状況があります。現在では、デバイスの基本構造の⼤きさは 10 ナノメートル(ナノは 10 憶分の1)の領域に⼊り、動作時間の尺度もピコ秒(ピコは 1 兆分の 1)領域に迫っています。
これらのデバイスの特性を⼗分に理解し評価するためには、ナノスケールのデバイス構造において、ピコ秒の時間領域における電⼦の動き（ダイナミクス）を観察する計測技術が必要です。本研究チーム
はその有望な⽅法の⼀つとして、原⼦ 1 個 1 個を観察できる⾛査トンネル顕微鏡(STM)に超⾼速レーザー技術を組み合わせた時間分解 STM 装置を開発してきました。応⽤も始まっていますが、⾼度な技術要素に対する深い理解と⾼い専⾨性が必要で、利⽤拡⼤を進める上での課題となっていました。
本研究では、これまでの光学システムの仕組みを⼤幅に簡易化し、時間分解 STM 測定を容易に⾏うことが可能な装置の開発に成功しました。また、画像データ取得に必須な装置の⻑時間安定性も⼤幅に向上させることができました。具体的には、レーザーの動作をすべて電気的に制御することで光学システムを⼤幅に⼩型化し、顕微鏡内部にレーザーを集光するレンズを設置することで、試料へのレーザー照射位置が⻑時間安定な状況を実現しました。この装置を⽤い、ガリウム砒素半導体の表⾯における電⼦の挙動をピコ秒の領域で観察、ナノスケールで画像化することに成功し、装置の性能を実証しました。
本装置の開発により、この強⼒な計測技術を⽤いたダイナミクス画像の取得が従来に⽐べて格段に容易に、かつ安定して⾏えるようになりました。本技術の普及を可能にすることで、半導体デバイス材料、太陽電池材料、光触媒材料等の幅広い開発・研究分野への展開が期待されます。
研究代表者
筑波⼤学 数理物質系物理⼯学域／イノベイティブ計測技術開発研究センター
重川 秀実 教授
株式会社ユニソク 開発部
岩⾕ 克也 部⻑1

研究の背景スマートフォンやインターネットは私たちの⽇常⽣活に⽋かせないものとなりました。集積回路などの半導体⼯学技術やそれらを光技術と組み合わせた光電⼦⼯学技術の⾶躍的な発展が背景にあります。
⾼性能化のために半導体デバイスの微細化が進み、現在では⼤きさが 10 ナノメートル領域(1 ナノメート
ルは 10 億分の 1 メートル)に達し、動作する時間スケールもピコ秒領域(1 ピコ秒は 1 兆分の 1 秒)に近づいています。⼀⽅で、従来の半導体材料の限界も⾒え始め、さらなる発展のため新たな機能性材料の研究が進められています。これらの最先端研究では、原⼦ 1 個 1 個を区別しながらピコ秒領域の電⼦の動き(ダイナミクス)を観察できる計測技術が求められます。これまで、原⼦レベルの空間分解能を持つ⾛査トンネル顕微鏡(STM) 注１）と超⾼速レーザー技術を組み合わせた装置(時間分解 STM)が開発され、半導体表⾯における超⾼速ダイナミクス観察が可能になっています。しかし、フェムト秒領域の⾼い時間分解能など計測の⾼性能化が進む⼀⽅で、計測技術の⾼度化により取り扱いが専⾨的になってしまうことが⼤きな課題の⼀つでした。そのため、幅広い分野の研究者から、それぞれの⽬的に応じて容易に扱える時間分解 STM 装置の登場が強く望まれていました。
研究内容と成果
本研究では、STM と超⾼速レーザー技術を組み合わせた時間分解 STM 装置において、光学システムを⼤幅に⼩型化・簡易化し、操作性の改善と動作安定性の⼤幅な向上に成功しました。この計測技術の幅広い研究分野への普及および将来的な製品化が視野に⼊り、今後の⼤きな展開が期待されます。
光学システムの⼩型化・簡易化は、外部からの電気信号でレーザーパルスの出⼒を制御できるレーザーの仕組みを取り⼊れることにより実現しました。今回の開発では、レーザーパルス幅が 45 ピコ秒の外部制御型レーザーを採⽤し、時間分解能 80 ピコ秒を達成しました。さらに、試料に照射するレーザーパル
ス制御系は、パルス発⽣器と⾼速スイッチを組み合わせることで、簡易に光パルスのタイミングを制御することが可能となりました。以上の⼯夫により、図 1a に⽰すように、時間分解 STM 装置が従来（例えば図 1a 下の写真のサイズ）から格段にコンパクト（図 1a 上の写真のサイズ）になり、操作性が⼤幅に改善されました。
また、時間分解 STM 測定を⻑時間安定に⾏うためには、レーザーを照射する位置の揺れをマイクロメートル以下まで安定化することが重要になります。これを実現するためには、光学システムや STM 装置を全て環境の振動から切り離し、レーザーを集光するレンズと探針-試料接点との相対位置関係を変化させないことが重要です。本研究では、上述の光学系のコンパクト化により光学システムを STM 除振台上に設置することが可能となりました(図 1a)。併せて、超⾼真空中の顕微鏡内にレンズを設置することで(図 1b)、試料表⾯上のレーザー照射位置が⻑時間経過しても変化しない安定な状況を実現しました(図1c)。
この装置を⽤いて、半導体試料(ガリウム砒素 GaAs)表⾯を観察し、励起された電⼦が 170 ピコ秒で元の状態に戻る様⼦を捉えることに成功し、ピコ秒領域の時間分解能を実証しました(図 2a)。また、図 2bに⽰すように、試料表⾯に存在するステップエッジ（原⼦レベルの段差構造の端）やナノスケールの⽋陥構造の周辺では電⼦のダイナミクスが 1 ナノメートルの空間スケールで変化し、他と異なる特性を持つ様⼦を画像化することに成功しました。計測時には測定する場所ごとに STM 探針の位置を精密に固定し、微弱信号を取得するために必要な時間データを積算することが重要になります。上述した光学系の⼯夫によって⼆次元画像の取得も容易になり、ナノ構造におけるダイナミクス観察へのより強⼒なツールを実現したことが確認されました。

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今後の展開今回開発した装置により、時間分解 STM 測定を従来に⽐べて容易に⻑時間安定した状態で⾏うことが可能になりました。応⽤分野として、Si や GaAs などの半導体デバイス、遷移⾦属ダイカルコゲナイド単層膜などの原⼦レベルに薄い⼆次元材料、有機薄膜太陽電池材料、光触媒材料などが挙げられます。
⼩型化された光学システムは、レーザーを導⼊できれば既存の STM 装置に後付けも可能で、従来のSTM に時間分解能機能を付加することができます。また、この光学システムを多探針のマルチプローブ顕微鏡と組み合わせることで、絶縁体基板上の微⼩試料の測定が可能になり、実際のデバイスに近い構造の観察など応⽤範囲を格段に広げることができます[参考⽂献 1-3]。将来的には、よりパルス幅の短いレーザーを使⽤することで、時間分解能をさらに向上させることも可能です。今回の成果により、装置製品化への可能性も開けました。この計測技術が広く普及し、今後の最先端材料開発の発展に⼤きく貢献することが期待されます。
参考図

図 1 (a) 本研究で開発した装置の全体写真。光学システムを⼩型化し、STM 装置除振台の上に設置することで外部からの振動ノイズの影響を低減した。⽐較のため、従来の光学システムを下に⽰した。(b)
顕微鏡内部の構造。対物レンズを試料、探針と同じ⼟台に設置することで、振動ノイズの影響を低減し、試料表⾯上のレーザースポット位置を安定化させた。(c) 試料表⾯上のレーザースポット位置安定性。これにより⻑時間安定した時間分解 STM 測定が可能となる。

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図 2 (a) GaAs の時間分解トンネルスペクトル。約 170ps で励起状態から元の状態に戻ってくる様⼦(緩和過程)を検出した。装置の時間分解能は約 80ps。(b) GaAs(110)表⾯における緩和時間マッピング測定。
時間分解トンネルスペクトルを試料表⾯で格⼦点状に取得することで、緩和時間の画像化が可能となり、試料表⾯のナノ構造付近では電⼦のダイナミクスが他と異なる様⼦が分かる。
⽤語解説
注１）

⾛査トンネル顕微鏡(STM)
量⼦⼒学で説明されるトンネル効果を利⽤した、原⼦レベルの空間分解能をもつ顕微鏡。試料、探針間の距離を 1 ナノメートル(1 ナノメートルは 10 億分の 1 メートル)程度に近づけ、両者の間に電位差をつけると、トンネル効果により電流が流れる(トンネル電流)。トンネル電流は試料-探針間距離に指数関数的に依存するため、具体的には、0.1 ナノメートルの変化に対してトンネル電流は 1 桁変化する。この特徴を利⽤して、先端が原⼦ 1 個ほどしかない⾮常に鋭い探針を、トンネル電流が⼀定になるように試料表⾯上を⾛査することで、試料の凹凸を 0.01nm の精度で観察できる。
さらに、トンネル電流は、試料と探針の電⼦状態に依存するため、電⼦状態が既知の探針を使⽤することで、未知の試料の電⼦状態を原⼦レベルの空間分解能で測定することができる。また、探針で原⼦を 1 個 1 個試料表⾯から拾い上げ、所定の場所に置くことで⼈⼯的な量⼦構造を作ることもできる。発明者は 1986 年にノーベル物理学賞を受賞した。
参考⽂献[1] H. Mogi et al., Appl. Phys. Express 12, 045002 (2019).
[2] H. Mogi et al., Jpn. J. Appl. Phys. 61, SL1011 (2022).
[3] H. Mogi et al., NPJ 2D Mater. Appl. 6, 72 (2022).
研究資⾦
本研究は、科学技術振興機構(JST) 研究成果最適展開⽀援プログラム(A-STEP)、⽇本学術振興会 科学研究費(17H06088, 20H00341, 22H00289)を中⼼とした研究プロジェクトの⼀環として実施されました。

4掲載論⽂【題名】Externally-triggerable optical pump-probe scanning tunneling microscopy with a timeresolution of tens-picosecond（時間分解能数⼗ピコ秒の外部トリガー型ポンプ・プローブ⾛査トンネル顕微鏡）【著者名】 岩⾕ 克也 1，横⽥ 統徳 1，花⽥ 啓明 1，茂⽊ 裕幸 2，吉⽥ 昭⼆ 2，武内 修 2，宮武 優 1，
重川 秀実 2
【所属】1) 株式会社ユニソク
2) 筑波⼤学 数理物質系物理⼯学域／イノベイティブ計測技術開発研究センター【掲載誌】 Scientific Reports【掲載⽇】 2023 年 1 ⽉ 25 ⽇
【DOI】

https://doi.org/10.1038/s41598-023-27383-z

問合わせ先【研究に関すること】
重川 秀実（しげかわ ひでみ）
筑波⼤学 数理物質系物理⼯学域／イノベイティブ計測技術開発研究センター 教授
TEL: 029-853-5276
Email: hidemi@ims.tsukuba.ac.jp
URL: https://dora.bk.tsukuba.ac.jp【取材・報道に関すること】
筑波⼤学広報局
TEL: 029-853-2040
E-mail: kohositu@un.tsukuba.ac.jp
株式会社ユニソク
TEL: 072-858-6456
E-mail: info@unisoku.co.jp

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