Angle Resolved Light Scattering に関するまとめ中野武雄

1996-12-12

概要
この文書は H. -N. Yang, G. -C. Wang and T. -M. Lu の著書 “Diffraction from roughsurfaces and Dynamic Growth Fronts” の 2–3 章の議論を抜粋してまとめたものである。原文
では連続表面と結晶表面とを並行して記述しているが、ここでは連続表面を中心にまとめた。

1

表面散乱の一般論

1.1

表面散乱における構造因子

空間に分布した媒体によって波が散乱されるとき、散乱ベクトル k に対応する散乱振幅 A(k)はZA(k) =D(x)e−ik·x d3 x(1)で与えられる。D(x) は散乱密度と呼ばれる量で、 x における散乱のされやすさに対応する。
マクロなスケールで見たときに xy 平面に平行であるような表面を考え、そのミクロな z 座標がz = z(ρ)(2)で与えられるものとする。 ρ は xy 平面上の２次元座標である。このとき入射波の散乱が表面でしか起こらないとすると、散乱密度 D は¡¢D(ρ, z 0 ) = δ z 0 − z(ρ)(3)と表すことができる。すると式 1 はZA(k) =Z=

D(ρ, z 0 )e−ik⊥ z e−ikk ·ρ dz 0 d2 ρ0e−ik⊥ z(ρ) e−ikk ·ρ d2 ρ(4)となる。k⊥ は k の z 方向成分、kk は xy 平面に平行な成分（二次元ベクトル）である。
散乱の構造因子 S(k) は、散乱振幅の絶対値の自乗として定義されており、S(k) = A∗ (k)A(k)Z=

d2 ρ0 eik⊥ z(ρ ) eikk ρZ Z

=00Zd2 ρ e−ik⊥ z(ρ) e−ikk ·ρ

d2 ρ0 d2 ρ eik⊥ [z(ρ )−z(ρ)] eikk ·(ρ −ρ)001(5)となる。ここで r = ρ0 − ρ として積分を書き換えると、µZZd2 rS(k) =¶d2 ρ eik⊥ [z(r +ρ)−z(ρ)] eikk ·r(6)を得る。
式 6 の内側の積分項を積分領域の面積で割ったものを位相相関関数（原書では Height differencefunction）C(k⊥ , r) と定義する。すなわち
ZDE1d2 ρ eik⊥ [z(r +ρ)−z(ρ)] = eik⊥ [z(r +ρ)−z(ρ)]
A≡ C(k⊥ , r)(7)である。ここで A ≡ZS(k) =R 2d ρ である。定数係数 A を無視して最終的な散乱構造因子をd2 r C(k⊥ , r)eikk ·r(8)と定め、以降ではこれを用いることにする。

1.2Gauss 表面における位相相関関数

位相相関関数を計算するには、xy 平面上の距離 r だけ離れた 2 点間における高さの違い∆z = z(r)−z(0) がどのような分布関数になっているかを知る必要がある。今この関数を g(∆z, r)とすると、位相相関関数は
DE ZC(k , r) = eik⊥ [z(r +ρ)−z(ρ)] = d(∆z)g(∆z, r)eik⊥ ∆z(9)⊥RRと書ける。これは式 7 での積分を d2 ρ から d(∆z)g(∆z, r) に変換したものと考えることができる。
ちなみに変位 ∆z の自乗平均は高さ高さ相関関数（Height-height correlation function）と呼ばれるが、これはこの g(∆, r) を用いるとZH(r) ≡Dd(∆z) (∆z)2 g(∆z, r) = [z(r) − z(0)]2E(10)のようにで定義できる。
以降の計算では、この g(∆z, r) が Gauss 分布(∆z)21g(∆z, r) = √ e− 2σ2(11)σ 2πをしているものとする（重要な仮定なので良く認識しておく）。またこのとき一般に分散 σ は rの関数であることに注意。
このときの位相相関関数は
Z ∞(∆z)2
1
12C(k⊥ , r) =d(∆z) √ e− 2σ2 eik⊥ ∆z = e− 2 (k⊥ σ)(12)σ 2π−∞となる。
また高さ高さ相関関数は
Z ∞(∆z)21(13)H(r) =d(∆z) (∆z)2 √ e 2σ2 = σ 2σ 2π−∞となる。式 12 と 式 13 をまとめると、12C(k , r) = e− 2 (k⊥ ) H(r )(14)⊥という関係が与えられることになる。

22

自己アフィン表面における構造因子

2.1

自己アフィン表面

一般に『表面ラフネス』という場合には、高さの自乗平均（Root Mean Square: RMS） w が用いられる場合が多い。これはDw2 = [z(r) − hzi]2E(15)と定義されている。これと先に述べた高さ高さ相関関数との関係は、
D[z(r) − z(0)]2H(r) =E

D{[z(r) − hzi] − [z(0) − hzi]}2=DEE

DE[z(r) − hzi]2 + [z(0) − hzi]2 − 2 h[z(r) − hzi][z(0) − hzi]i=∼ 2w2 (|r| → ∞)(16)となる。 3 番目の式の最終項は、r が充分大きくなって z(r) と z(0) に相関がなくなれば 0 になる。
一方 r → 0 となるに従い H(r) = h[z(r) − z(0)]2 i → 0 となるはずだから、H(r) の一般的な振る舞いは(H(r) ∼r2α (r ¿ ξ)
2w2 (r À ξ)(17)と仮定する。この時 ξ は横相関長（lateral correlation length）と呼ばれる。
もしこのような H(r) をµ ¶rξ

2H(r) = 2w f(18)と書くと、関数 f (X) は X ¿ 1 で f (X) = X 2α 、X À 1 で f (X) = 1 となる。このような関数としては、例えば

f (X) = 1 − e−X2α(19)などがある。このとき r ¿ ξ における H(r) の漸近的な関数形はµ ¶2αH(r) = 2rη(20)1と書けることになる。ここで η = ξw− α は散乱において重要な量になることが後に示される。

2.2

自己アフィン表面の散乱因子散乱因子と位相相関関数の関係を再掲する。
ZS(k) =d2 r C(k⊥ , r)eikk ·r

また、相対変位 z(r) − z(0) が Gauss 分布をしている表面での位相相関関数 C(k⊥ , r) はC(k⊥ , r) = e− 2 (k⊥ ) H(r )123であった。
自己アフィンフラクタル表面においては r → ∞ において H(r) → 2w2 : const であるから、この時の位相相関関数 C(k⊥ , r → ∞) ≡ C∞ (k⊥ ) は、r によらない k⊥ だけの関数と考えることができる。この C∞ (k⊥ ) を用いて位相相関関数をC(k⊥ , r) = C∞ (k⊥ ) + ∆C(k⊥ , r)(21)のように分けて書くことにする。∆C(k⊥ , r) は言うまでもなく∆C(k⊥ , r) = C(k⊥ , r) − C∞ (k⊥ )で与えられる関数である。
この関係を用いると散乱因子はZ

S(k) =

2d r C∞ (k⊥ )eikk ·r

Z+(22)

d2 ∆C(k⊥ , r)eikk ·r(23)となる。第一項では C∞ が積分の前に出て、残りは delta 関数となる（ホワイトノイズの Fourier変換）。
Zd2 r C∞ (k⊥ )eikk ·r = (2π)2 C∞ k⊥ δ(kk ) = (2π)2 e−(k⊥ w) δ(kk )2

実際には測定系の窓関数（通常 Gauss 関数）が convolution された形で見えるので、この δ 成分は Gauss 関数として観測される。
また δ 成分は k⊥ w の増加と共に急激に減少する関数であることに注意する。形式的には X 線回折でいうところの Debye-Waller 因子と同じになる。熱振動の振幅の自乗平均が自乗平均ラフネスに対応する。
一方第二項を Sdiff (kk , k⊥ ) と定義する。すなわち
ZSdiff (kk , k⊥ ) =d2 r ∆C(k⊥ , r)eikk ·rである。これがバックグラウンドの拡散散乱成分（Diffuse 成分）を与える。
以上まとめると自己アフィンフラクタル表面における散乱因子は2S(r) = (2π)2 e−(k⊥ w) δ(kk ) + Sdiff (kk , k⊥ )(24)と書けることになる。

2.3

Diffuse 成分の形

位相相関関数のうち自己アフィンな変化をする成分 ∆C(k⊥ , r) の形をもう一度書くと、∆C(k⊥ , r) = e− 2 ΩH(r )/w − e−Ω12(25)となっている。ただし Ω ≡ (k⊥ w)2 と置いた。
式 18 で定義されたスケーリング関数を用いると、

H(r)= f (r/ξ)
2w2(26)4であるから、結局散乱成分はZ

Sdiff (kk , kv) =hZ= eid2 r e−Ωf (r/ξ) − eΩ eikk ·rnod2 r eΩ[1−f (r/ξ)] − 1 eikk ·r−Ω(27)と書ける。ここで中括弧の中身 P (r) = P (r) ≡ eΩ[1−f (r/ξ)] − 1 が r の方向によらず、絶対値のみの関数であるとする（すなわち方位角に対してラフネスが等方的）。すると式 27 の積分はZZ ∞d2 r P (r)eikk ·r =0= 2π= 2πP (r) rdr

Z ∞Z 2π0dθeikk r cos θrdr P (r)J0 (kk r)

Z0∞ noeΩ[1−f (r/ξ)] − 1 J0 (kk r)

0(28)(29)となる。ここで J0 は 0 次の Bessel 関数である。定義は次の式。

1J0 (kk r) =2πZ ∞0dθ eikk r cos θ

ここで P (r) をテイラー展開する。

P (r) = eΩ[1−f (r/ξ)] − 1 =½ ·∞X
1m=1µ ¶¸¾m

Ω 1−fm!

rξ(30)

これを式 27 および式 28 に代入してまとめると、∞X
1−ΩSdiff (kk , k⊥ ) = 2πem!

mΩZ ∞
0

m=1∞
X2 −Ω

1 mΩm!
m=1= 2πξ e2 −Ω= 2πξ e∞X1m!
m=1·rdr 1 − fZ ∞0µ ¶¸mr

ξJ0 (kk r)

XdX [1 − f (X)]m J0 (kk ξX)Ωm F (m, kk ξ)(31)となる。 2 番目の式では r = ξX として積分変数を無次元の変数 X にした。 3 番目の式に現れる F (m, kk ξ) はF (m, Y ) =Z ∞0

XdX [1 − f (X)]m J0 (Y X)と定義される関数である。
2α
さらにここで f (X) の具体的な形として、式 19 のようなスケール関数 f (X) = 1 − e−X を11利用することにする。代入して X 0 = m 2α および Y 0 = m− 2α Y となるような変数 X 0 、Y 0 を用いることによって、2 −Ω

Sdiff (kk , k⊥ ) = 2πξ e∞X111Ωm Fα (kk ξm− 2α )1/αm!
mm=111を得る。つまり F (m, Y ) = m1/αFα (Y m− 2α ) と置き換わったわけである。この Fα の形は0Fα (Y ) =Z ∞0X 0 dX 0 e−X02αJ0 (X 0 Y 0 )5(32)となる。
この関数 Fα (Y 0 ) は Y 0 = 0 で最大となる偶関数になる。ここで Fα (Yg0 ) = 0.5Fα (0) となるよ1うな Y 0 g を定義すると、Fα (kk ξm− 2α ) を kk の関数と見たときの半値幅は1FWHM = 2Yg0 ξ −1 m 2α1となる。したがって式 32 は、半値幅が ξ −1 m 2α に比例して変わるような m 次の項の重ねあわせΩmによって表現されていることになる。ここで係数項の m!m1/α は m > Ω で急激に減少するから、重要なのは m ∼ Ω までの項ということになる。
ところで α = 0.5 のときはF1/2 (Y 0 ) ∝1
[1 + Y 02 ]3/2となる。これは 2 次元の Lorentz 関数と呼ばれる。

2.4

Diffuse 成分の漸近形

2.4.1Ω ¿ 1 のとき

この場合重要なのは m = 1 の項のみとなる。

Sdiff (kk , k⊥ ) ∼ 2πΩξ 2 e−Ω Fα (kk ξ)(33)

したがってこのとき Diffuse 成分の半値幅は FWHM = 2Yg0 /ξ となる。ただし Ω ¿ 1 は δ 成分がかなり大きいので、測定は難しいかもしれない。
なお Yg0 は α に依存する量であることに注意する。

2.4.2Ω À 1 のとき

この条件は逆に δ 成分が非常に小さい場合である。詳しい式の導出は省略するが、式 32 のBessel 関数の項を一度 Taylor 展開してまた戻す、という作業をすると、µSdiff (kk , k⊥ ) ∼−1ηk⊥ αµ¶2Fα−1kk ηk⊥ α¶(34)1となる。η は 2.1 節の最後に出てきた量で、定義は η = ξw− α であった。
したがってこの場合の半値幅は FWHM = 2Yg0 η −1 (k⊥ )1/α となる。

3

自己アフィンパラメータの決定法

まず重要なことは、ミクロなスケールでの表面の特性は Diffuse 成分 Sdiff に表れる、ということである。 α と ξ が該当する。

3.1w : マクロスケールでの RMS ラフネス
2

1. δ 成分の強度 Iδ は e−(k⊥ w) に比例するので、ln(Iδ ) と (k⊥ )2 の傾きが −w2 となる。
6

2. 構造因子の δ 成分 Sδ (kk , k⊥ ) = (2π)2 e−Ω δ(kk ) であるから、Z

d2 kk Sδ (kk , k⊥ ) = (2π)2 e−Ωである。一方構造因子全体の積分はZZ

d2 kk S(k) =

Z

d2 kk

d2 r C(k⊥ , r)eikk ·r

ZZ2=d r C(k⊥ , r)d2 kk eikk ·rZ=

dr C(k⊥ , r)(2π)2 δ(r)= (2π)2である。H(0) = 0 なので C(k⊥ , 0) = 1 であることを利用している。
したがって両者の比 Rδ はR 2d kk Sδ (kk , k⊥ )R= e−Ω
Rδ ≡d2 kk S(k)となり、2 と同じ方法で w2 が求まる。

3. δ 成分の代わりに Diffuse 成分の比 RD を用いれば、
R 2
d kk Sdiff (kk , k⊥ )R= 1 − e−ΩRD ≡d2 kk S(k)から求められる。もし Ω ¿ 1 なら RD ∼ Ω となる。

3.2

ξ : 横相関長

2.4.1 節で述べたように、Ω ¿ 1 のとき、 Diffuse 成分の半値幅が FWHM = 2Yg0 /ξ となることを利用する。

3.3

α : ラフネス指数

逆に Ω À 1 のときは、2.4.2 節で述べたように、Diffuse 成分の半値幅が FWHM ∝ (k⊥ )1/α となることを利用する。
また式 34 より Sdiff (0, k⊥ ) ∝ (k⊥ )−2/α であることを利用しても求めることができる。

参考文献[1] H. -N. Yang, G. -C. Wang and T. -M. Lu; Diffraction from rough surfaces and Dynamic
Growth Fronts, World Scientific (Singapore), 1993 (ISBN: 981-02-1536-3)

7