Interview

アクチノイドの物性は面白い！

Physical properties of actinides are interesting!
神戸

振作 重元素材料物性研究グループ グループリーダー

Shinsaku Kambe

Group Leader of Research Group for Materials Physics of Heavy Element Systems「ウランやプルトニウムなどアクチノイドの化合物は、原子力発電の燃料として利用できるだ
けでなく、面白い物性が現れます。ただし、ウランより重い元素は放射能が強いため、扱える
研究機関は世界でも極めて限られています。アクチノイドは物性物理の最後の未踏領域なのです」そう語る神戸振作グループリーダー (GL)たちは、磁石（強磁性）と超伝導が共存するウラン化合物や、不思議な磁性秩序をつくるウランやネプツニウムの化合物の極低温での物性を調べている。

新規の物性が期待できる未踏領域
アクチノイドは、ウラン（92U）やプルトニウム（94Pu）など原子番号が 89 から 103 までの 15 種類の元素の総称だ。元素周期表では、ランタノイド（原子番号 57 〜71）とともに欄外に表記されることが多い（図 1）。ラ
ンタノイドは、さまざまな高性能機器に欠かせない材料となっており、例えばネオジム（60Nd）の化合物は強力な永久磁石となる。
一方、銅（29Cu）の酸化物は比較的高い温度で電気抵抗がゼロとなる高温超伝導体となる。
磁力や超伝導など物性は、電子の振る舞いが生み出す。
電子は原子核の周りのいくつかの軌道に存在している。
それぞれの元素が持つ電子の数は、その元素の原子番号に相当し、原則として電子は原子核に近い内側の軌道か

図 1 ランタノイドとアクチノイド
自然界に存在するのはウランまでである。
（Note on Basic Science, Vol.15 No.1P2, Fig. 1）
Fig. 1 Lanthanides and actinides
Uranium is the last natural element in the periodic table.

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“Actinide compounds containing elements
such as uranium and plutonium are not onlyused as fuels for nuclear power generation but
are also known for their interesting physicalproperties. However, the elements heavier
than uranium are highly radioactive. Therefore,
only a few research institutes in the world canhandle them. In the field of condensed matterphysics, actinides remain unexploited,”said Dr.
Shinsaku Kambe. Dr. Kambe and his colleagues
are investigating the physical propertieso f u r a n i u m c o m p o u n d s a t e x tr e m e l y low
temperatures, where magnets (ferromagnetism)and superconductivity coexist, and of uranium
and neptunium compounds, which generate
strange magnetic orders.

Uncharted area with novel physicalproperties
Actinides are 15 elements with atomic numbers from89 to 103, including uranium (92U) and plutonium (94Pu).
They are shown customarily as two additional rows
below the main body of the periodic table of elements
along with lanthanides (atomic numbers 57–71 (Fig.
1)). Lanthanides are used as essential materials invarious high-performance devices. For example, strong
permanent magnets are made from neodymium (60Nd)
compounds.
Meanwhile, an oxide of copper ( 29 Cu) shows
superconductivity, that is, zero electrical resistance, atrelatively high temperatures.
Physical properties such as magnetic force andsuperconductivity are generated by the behaviors ofelectrons. Electrons exist in several orbits around a
nucleus. The number of electrons in an atom of an神戸 振作（かんべ しんさく）
1960 年、 東京都生まれ。東京大学大学院工学系博士課程修了。東大工学部・物性研究所助手を経て 1994 年より
仏国 CEA/Grenoble 研究所員。2000 年より現職。専門は物性物理。

Shinsaku Kambe
Born in Tokyo in 1960. Doctoral Degree from the Graduate School of Engineering, University ofTokyo.
After working as a research associate at the Graduate School of Engineering and Institute for Solid
State Physics at University of Tokyo, he became a researcher at CEA/Grenoble in 1994, France.
Current position, since 2000. Specializing in condensed matter physics.

ら埋まっていく。
電子物性を生み出すのは主に、最も外側の軌道にある電子だ。銅では 3d、ランタノイドでは 4f という軌道の電子が物性に重要な役割を担う。
「4f は原子核寄りに入り込んだ軌道のため、原子核に強く引き付けられて 4f 電子はその場に留まり、局在する性質があります。一方、3d 電子はほかの場所へ移ろうとする遍歴的性質を持ちます。そのため、ほかの場所の
3d 電子とクーロン力で反発し合うなど相互作用が強く、予想外の物性を示します。私たちが研究しているアクチ
ノイドの物性は主に 5f 電子が担います。5f 電子は、3d電子と 4f 電子の中間の性質、つまり両方の性質を持つ
ため、ほかの物質にはない面白い物性が現れると期待されています」と神戸 GL は紹介する。
ただし、放射能を持つアクチノイドは扱いに注意が必要だ。「特にウランより重い元素は放射能が強く、超ウラン元素化合物を自由に扱える研究機関は米国で 2 〜 3
カ所、欧州で 1 カ所です。日本では、私たち JAEA（日本原子力研究開発機構）でしか研究ができません。アクチノイドは未踏領域であり、新規の物性を発見できると期待される有望領域です」

強い磁場で再び超伝導が現れる
神戸 GL たちは、アメリシウム（95Am）までのアクチノイドの化合物の物性を調べる研究を進めている。いくつかの研究例を紹介しよう。
「ウラン化合物 URhGe（45Rh：ロジウム、32Ge：ゲルマニウム）には、本来は相性の悪い磁石（強磁性）と超伝導が共存するという珍しい性質があります。この物質に磁場をかけると超伝導がいったん壊れますが、さらに強くしていくと再び超伝導が現れることが、最近、報告されました」（図 2）
なぜ、強磁性と超伝導は相性が悪いのか。磁石の磁力も物質中の電子が生み出している。電子は電荷とともに

element is the atomic number of the element, andin principle, electrons first fill the orbits closer to anucleus.
The electrons in the outermost orbit mainly generate
electronic properties. Electrons in the 3d orbital ofcopper and 4f orbitals of lanthanides play significantly
influence the physical properties of those elements.
“Since 4f orbitals are close to the nucleus, they are
attracted strongly to the nucleus, and 4f electrons tend
to remain there in a localized state. By contrast, 3delectrons have itinerant features that are transferred
to other places. Consequently, 3d electrons have strong
interactions such as repulsion with 3d electrons ofneighboring atoms due to Coulomb force and show
unexpected physical properties. The physical propertiesof the actinides we are investigating can be ascribed
mainly to 5f electrons because the nature of theseelectrons is intermediate between that of 3d electronsand 4f electrons, that is, they have the both natures. As
a result, unique and interesting properties are expected
to appear,”Dr. Kambe said.
However, radioactive actinides must be handled
carefully. “Especially, the elements heavier thanuranium are highly radioactive, and only a few research
institutes in the USA, one in Europe, and Japan Atomic
Energy Agency (JAEA) can handle transuranium
compounds freely. Actinides remain unexplored andare a promising area where the discovery of novel
physical properties can be expected.”

Superconductivity appears again by strong
magnetic fields
Dr. Kambe and his colleagues are proceedingwith research on the physical properties of actinide
compounds up to compounds of americium ( 95Am).
In the following, a few examples of this research are
introduced briefly.
“Ur anium com pound URhGe ( 45 Rh: r hodium,32 Ge: ger m anium ) exhibit s t he co-exis t ence ofsuperconductivity and ferromagnetism, which is apeculiar property because the two phenomena arenaturally incompatible.
When a magnetic field is applied to thismaterial, superconductivity is broken, but under

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スピンを持つ。スピンとは自転に似た性質だ。自転に右回りと左回りがあるように、スピンにも向きがある。物
質中の多くの電子スピンが同じ向きにそろうと、その物
質は磁石となる。
一方、超伝導体を冷やすと、ばらばらに動き回っていた電子がペア（クーパー対）を組む。電子は粒子と波の性質を併せ持つが、超伝導になると全てのクーパー対が一つの波のようにまとまって動く。すると物質中の不純物などに邪魔されず、電気抵抗を受けずに電流が流れるようになる。
電子がペアを組むとき、スピンが同じ向きだと斥力が働き、普通はペアを組むことができない。金属や銅酸化物の超伝導体では、電子スピンが上向きと下向きでペアを組む（図 3a-b）。だから、強磁性と超伝導は共存できないと考えられてきた。
では、なぜ URhGe では強磁性と超伝導が共存できるのか。「URhGe では、スピンの向きがそろった電子のペアが、p 波という軌道で互いに離れたところを回っていると考えられます。電子同士が同じ場所に行かないので、同じ向きのスピンでも斥力が働かず、ペアを組むことができます。そのため、強磁性と超伝導が共存できるのです」（図 3c）

continuous application of a stronger magnetic field,
superconductivity reappears, as reported recently”(Fig.
2).
Why are ferromagnetism and superconductivity
incompatible? Magnetism is generated by electrons ina material. Electrons have both spin and charge. The
property spin is similar to rotation. As rotation canoccur in the right- and left-hand directions, spin, too,has a direction. If many electrons in a material spin in
the same direction, the material becomes magnetic.
Meanwhile, if a superconductor is cooled, theelectrons moving in different directions form pairs(Cooper pair). Electrons have both particle and wave
natures, but when a material attains superconductivity,
all Cooper pairs in it move as one wave. Then, electric
current flows without being hampered by impurities
in materials and without being affected by electricalresistance.
When two electrons spin in the same direction,
the repulsive force is in effect, and they cannot
usually form a pair. In metallic and copper oxide
superconductors, one of the electrons in a pair spins
upward and the other spins downward (Fig. 3a-b).
Therefore, it has been thought that ferromagnetismand superconductivity cannot coexist.
Then, why do ferromagnetism and superconductivity
coexist in URhGe? “It is thought that in URhGe,electrons in a pair spin in the same direction while
revolving in an orbit called p- wave, away from one

図 2 URhGe の温度 - 磁場相図
約 1.5 テスラの磁場で超伝導はいったん消えるが、さらに磁場を強くしていくと 10 ～ 14 テスラ付近で再び超伝導が出現する。
Fig. 2 Temperature–magnetic field phase diagram of
URhGe
Superconductivity disappears once under a magnetic field of
about 1.5 tesla, but by increasing the magnetic field strength
to 10–14 tesla, superconductivity reappears.

図 3 クーパー対の軌道
URhGe のクーパー対は電子スピンの向きが同じため (p 波 )、強磁性と超伝導が共存できる。通常の超伝導体（例：41Nb：ニオブ）などは s 波超伝導体である。
Fig. 3 Orbit of Cooper pair
In URhGe, electrons in a pair spin in the same
direction, while revolving away from one anotherin an orbit called p- wave, thus resulting in the coexistence of ferromagnetism and superconductivity.
Ordinary superconductors (e.g., 41Nb: niobium) ares- wave superconductors.

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普通、超伝導は磁場をかけると壊れる。スピンが同じ向きでペアを組む URhGe の超伝導は少し強い磁場をかけても壊れないが、1.5 テスラほどで壊れてしまう。それは磁場により、超伝導ではない常伝導領域が広がり、超伝導が壊れてしまうからだと考えられる。ところがさらに磁場を強めると、10 ～ 14 テスラ付近で再び超伝導となる。その超伝導は、磁場をかけない場合よりも安定している。
神戸 GL たちは 2015 年、その仕組みを解明した。「数式を使わずに正確に説明することはできないのですが……」と神戸 GL は断りつつ、次のように解説する。「強い磁場をかけると電子スピンが磁場の方向に倒れて大き
く揺らぎます。そのスピンの揺らぎが電子のペアを結び付けて超伝導になる、というイメージです。ただし、そのとき磁場をかける方向は決まっていて、0.1 度ずれると超伝導になりません」
強い磁力を生み出せる超伝導磁石は、リニアモータ
カーや医療診断用の MRI などで利用されている。ただし超伝導磁石の磁力をさらに強くしようとすると、自らの磁力などで超伝導が壊れてしまう。「強い磁場で超伝導になる URhGe の仕組みを参考にして、さらに強力な超伝導磁石をつくることができるかもしれません」

磁気八極子を発見
水を 0℃以下に冷やすと、水分子が秩序正しく並んで固体の氷になる。
「超伝導や磁石も、物質を冷やすこと
で自発的に秩序ができ、新しい物性が現れる現象です」と神戸 GL は言う。
超伝導体を冷やすと、ばらばらに動き回っていた電子がペアを組み、一つの波のようにまとまって動くという秩序ができる。
磁石も高温ではスピンの向きがばらばらで磁力を持たないが、冷やすとスピンがそろい磁力が現れる。そのとき電子はスピンの向きがそろうことで、棒磁石のようにS 極と N 極の持つ“磁気双極子”と呼ばれる磁気秩序をつくる。
二酸化ネプツニウム（NpO2）は、原子力発電の燃料に使われる二酸化ウラン（UO2）と結晶構造が同じ物質だ。26K（0K= − 273.15℃）くらいまで冷やすと、比熱が大きく変化して何らかの磁気秩序ができることが1950 年代から知られていた。その後の研究で、NpO2 の磁気秩序は磁気双極子ではないことが分かり、半世紀以上にわたり、どのような磁気秩序になっているのか謎だった。
神戸 GL たちは 2006 年、NpO2 が磁気八極子という特another. Since these electrons do not move toward thesame location despite spinning in the same direction,
they do not repel each other and can, therefore, form apair. Thus, ferromagnetism and superconductivity cancoexist”(Fig. 3c).
Usually, superconductivity is broken by applying
a magnetic field. The superconductivity of URhGe,
in which electrons spinning in the same direction
form a pair, is not broken upon the application of amoderately strong magnetic field, but it is broken withthe application of a strong magnetic field of 1.5 tesla.
This is thought to occur because a magnetic field leads
to the growth of a normal conducting region, not asuperconducting one. However, if the magnitude of theapplied magnetic field is increased to 10–14 tesla, thematerial regains its superconductivity, and under sucha field, the superconductivity is more stable than thatin the case without the application of a magnetic field.
Dr. Kambe and his colleagues clarified themechanism in 2015.“It is impossible to explain thisphenomenon accurately without using mathematicalformulae,”he explained as follows.
“Under a strong magnetic field, electron spin isaligned in the direction of the magnetic field, and it
fluctuates considerably. You may imagine that electrons
form pairs due to the spin fluctuations and the material
becomes superconducting. However, the magnetic field
is applied in only one direction, and a difference of only
0.1 degree does not induce superconductivity.”
Superconducting magnets capable of generatingstrong magnetic forces are used in linear motor
car and in MRI devices for medical examination.
However, any attempt to increase the magnetic
force of a superconducting magnet causes it to lose
superconductivity due to its own magnetic force.“Byreferring to the mechanism of URhGe, which becomessuperconducting under a strong magnetic field, it
may be possible to produce stronger superconducting
magnets.”

Discovery of magnetic octupole
If water is cooled to temperatures lower than 0 ℃ ,it becomes solid ice, in which water molecules arearranged in an ordered pattern.“Superconductivity
and magnetism are phenomena in which spontaneousorder is achieved by cooling a material, leading to
the appearance of novel physical properties,”said Dr.
Kambe.
Cooling a superconductor creates the order in whichelectrons moving around discretely form a pair andmove like a wave.
At high temperatures, the spin directions of magnets
are random, and magnets do not have magnetic force,but when cooled, the spins are aligned and magnetic
force appears. With the spins being aligned, electrons
create a magnetic order called“magnetic dipole”with
S and N poles akin to a bar magnet.
The crystal structure of neptunium oxide (NpO 2)
is the same as that of uranium dioxide (UO 2), which

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殊な磁気秩序をつくることを発見した。これは通常の双（二）極子秩序より高次の多極子秩序と呼ばれるものである。「磁気八極子は理論で予想されていましたが、実際の物質で見つかったのは、NpO2 が初めてです。磁気八極子のスピンの向きを色分けすると、図 4 のようになります。私は“電子ぺろぺろキャンディー”と呼んでいます（笑）。ウランとネプツニウム（93Np）は原子番
号が 1 つしか違いません。NpO2 と UO2 は結晶構造が同じなのに、UO2 では磁気八極子はできません。電子が 1個増えるだけでなぜ磁気八極子ができるのか、それはまだ分かっていません。私たちは、秩序が全く同定されてない AmO2 の研究も推進しています。一方、PuO2 は秩序を持たないことが分かっています」
URu2Si2（44Ru：ルテニウム、14Si：シリコン）という
ウラン超伝導化合物は、17.5K で比熱が大きく変わり、何らかの秩序ができていることが知られている。しかし、どのような秩序ができているのか、いまだに分かっていない。「私たちがこの物質の磁化を精密に測定することで、今までに発見されていない磁気秩序ができることが分かりました。磁気三十二極子ができている初めての物
質かもしれないと議論になっています。この秩序は電子のつくる菊花のようできれいですね（図 5）。この物質
は 1.5K 以下で超伝導となります。それは、磁気三十二極子の揺らぎによるまったく新しいタイプの超伝導かもしれません」
アクチノイド化合物の基本的な性質を理解することは原子力の燃料設計にも役立つはずだ、と神戸 GL は考え

図 4 NpO2 の磁気八極子秩序
太鼓形は Np の 5f 電子の分布、色は電子スピンの方向を表す。太鼓の中心つまり Np 原子核ではスピンは 0、つまり磁性は 0 になっている。
Fig. 4 Magnetic octupolar ordering in NpO2
The drum shape denotes the distribution of
5f- electrons in Np, and the colors denote thedirections of electron spins. At the center of thedrum, or at the nucleus of Np, the spin is zero, thatis, magnetism is zero.

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February 2017is used as a fuel in nuclear power generation. It has
been known since the 1950s that if NpO 2 is cooled
to about 26 K (0 K = −273.15°C), its specific heatchanges largely and some magnetic order is generated.
Subsequent work has revealed that the magnetic orderof NpO2 is not magnetic dipole, and for over half acentury, its real magnetic order remained unknown.
Dr. Kambe and his colleagues discovered that NpO2
generates a peculiar magnetic order called magnetic
octupole in 2006. This is called multipolar order, and it
is of a higher order than the conventional dipolar order.
“The magnetic octupolar ordering has been expected
theoretically, but NpO2 is the first material to exhibit it.
The spin directions of a magnetic octupole are shownwith different colors in Fig. 4. I call this“electroniclollipop,”(haha). Uranium (U) and Neptunium (93Np)
are adjacent to each other on the periodic table ofelements. Although the crystal structures of NpO2 andUO2 are identical, magnetic octupoles are not generated
in UO2. The presence of one additional 5f electron in
NpO2 leads to the generation of magnetic octupoles init, but the reason underlying this phenomenon has notbeen clarified yet. We are also promoting research on
AmO2, the order of which has not been identified at all.
In contrast, it is known that PuO2 does not have anyorder.”The specific heat of uranium superconducting
compound, URu 2 Si 2 ( 44 Ru: ruthenium, 14 Si: silicon）
changes considerably at 17.5 K, and some order iscreated, and this order is unknown thus far.“Ourprecise measurement of the magnetism of this material
revealed a novel magnetic order. Some say that this is
the first known material in which a magnetic 32-polarorder is generated. This order is beautiful in appearance,
like a chrysanthemum flower made of electrons(Fig. 5). This material becomes superconducting at

図 5 URu2Si2 で予想される磁気三十二極子秩序。
ここでも菊花形は U の 5f 電子の分布、色はスピンの方向を表している。中心にいる花だけ、色つまりスピン方向が逆になっている（反強秩序になっている）。
Fig. 5 Magnetic 32-polar ordering expected in
URu2Si2
The chrysanthemum-flower-like shape denotes the
distribution of 5f- electrons, and the colors denote thespin directions. The colors or the spin directions of only
the flower in the center are opposite to those of theothers (antiferroic multipolar order).

ている。「磁気八極子をつくることが分かった NpO2 や、
AmO2 は MOX 燃料に入っています。代表的な燃料である UO2 や PuO2 の物性についても、実はまだよく分かっていないことがあります。しかし、極低温での物性は燃
料設計には必要ないという人もいます。原子力の燃料は、燃やしたときに熱がどこかに蓄積して溶けてしまわないように設計する必要があります。私たちが調べているア
クチノイド化合物の磁気秩序や比熱などの基本物性は、燃料の熱の伝わり方などのシミュレーションに貢献できると思います」アクチノイドのスピントロニクス研究
神戸 GL たちは最近、まったく新しい研究を始めた。
アクチノイドを、スピントロニクスに利用する研究だ。
従来のエレクトロニクスでは、主に電荷の性質が利用されてきた。コンピュータは、トランジスタに電流が流れるか流れないかを 1 と 0 に対応させて計算を行っている。トランジスタなどの素子を微細化することで、コンピュータの高集積化・高速化が実現されてきたが、それも限界に近づいているといわれている。そこで、電子の電荷に加えて、スピンも情報処理に利用するスピントロ
ニクスの研究が進められている。
電子が原子核の周りを公転する状態は電流が円形に流れていると見なすことができ、それに伴って磁場（軌道角運動量）が生まれる。それが電子のスピンに大きな影響を与えることがある。それをスピン軌道相互作用と呼ぶ。
「スピンを情報処理に利用するには、ビスマス（83Bi）
やプラチナ（78Pt）などスピン軌道相互作用が強い元素を使います。ウランもスピン軌道相互作用がかなり強いことが知られています。私はウランなどのアクチノイド
が、スピントロニクスにどれくらい有用かを調べる実験を始めました。それはおそらく世界で誰もやっていない研究です」
一眼レフカメラのレンズには、微量のトリウム（90Th）が加えられ機能を高めているものがある。「ウランなどのアクチノイドも微量を混ぜることで、新しいスピント
ロニクス物性を引き出せるかもしれません。また、放射能が強い廃炉の現場で使うことができる情報機器の材料としてアクチノイドを利用できる可能性があります」
神戸 GL はこれからも、アクチノイドの面白い物性を探究し、応用にも貢献していくつもりだ。
（取材・執筆：立山 晃／フォトンクリエイト）

temperatures below 1.5 K. This may be a completely
new type of superconductivity based on fluctuations of
the magnetic 32-polar order .”Dr. Kambe believes that understanding the basic
properties of actinide compounds would be usefulfrom the viewpoint of fuel design in nuclear power
generation.“NpO2 and AmO2, which have been found to
generate magnetic octupoles, are categorized as mixed
oxide (MOX) fuels . Knowledge about the physicalproperties of UO2 and PuO2, which are typical fuels, is
not very detailed. However, some say that knowledgeof physical properties at extremely low temperatures
is not necessary for fuel design. Fuel for nuclear
power is designed such that heat does not accumulate
somewhere they are burned and the fuel itself does
not melt. I believe the basic physical properties ofactinide compounds that we are investigating, such as
magnetic order and specific heat, will contribute to thesimulation of heat conduction of fuel.”

Spintronics research using actinides
Dr. Kambe and his colleagues have started
completely new research area recently—the use ofactinides for spintronics. The property of charge
has been mainly used for conventional electronics.
Computers calculate based on whether electric current
flows or not through a transistor to one and zero.
Miniaturization of the elements of a transistor has
helped realize large-scale integration and facilitatedthe development of computers with high processing
speeds, which is now thought to be approaching theupper limit. Therefore, research on spintronics, where
electron spin is used in addition to electron charge forprocessing information.
The situation in which electrons revolve around a
nucleus can be thought of as electric current flowing
in circle, along with simultaneous generation of amagnetic field (orbital angular momentum). Thisphenomenon is called spin orbit coupling, and it canexert a great influence on electron spin.
“To use spins for information processing, elementswith strong spin–orbit interaction, such as bismuth (83Bi)
and platinum (78Pt), are used. Uranium, too, is known tohave very strong spin–orbit interactions. I have started
experiments to investigate the usefulness of actinides
such as uranium for spintronics. This is probably the
first such attempt worldwide.”
Small amounts of thorium (90Th) are added to thelenses of some single-lens reflex cameras to enhancetheir functionality.“Adding small amounts of actinides
such as uranium may help develop new spintronics
physical properties. It may be possible to use actinides
as materials for fabricating information devices tobe used in the decommissioning of highly radioactive
sites.”
Dr. Kambe will continue to investigate theinteresting and unique physical properties of actinides
and contribute to the development of their applications.

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