特別講演
9 月 7 日（木）2S01 – 2S02 : S 会場

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双安定性金属錯体の化学 (筑波大学数理物質系)大塩寛紀
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双安定性（）化合物は、ある物理条件下で二つの安定相をもち、外場により状態変換が可能である。また、分子中あるいは結晶中に  つ以上の双安定性クロモファーを組込むことができれば，たとえばある温度で３つ以上の電子状態（相）をもつ三安定性（多重双安定性）を実現できる（図１）。このような多重双安定性分子では，異なるエネルギーをもつ
外場（光）により選択的に状態を変換することも可能になる。金属錯体は金属イオンの種類や配位子により多彩な電子状態（酸化数やスピン状態）をもつことが可能であり、その電子状態と構造を制御することで多重双安定性を実現できる物質群である。双安定性をもつ金属
錯体分子として，スピンクロスオーバー（）錯体と混合原子価錯体がある。〜 の電子配置をもつ金属錯体は，配位子場の強さにより低スピン状態（）と高スピン状態   をとることができ，温度・光によってスピン状態が変わる  錯体になる（図１）。また，異なる酸化数の金属イオンからなる混合原子価錯体では，金属イオン間の原子価間電荷移動吸収帯（）に相当する光照射により，二つの状態（例えば 
。本講演では，複数の  錯体あるいは混と）を変換することができる（図１）合原子価錯体クロモファーをもつ多重双安定性金属錯体の合成と外場誘起電子態変換について，最近の研究成果を紹介する。
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参考論文 
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化学種および同位体比に基づく福島第一原発由来の 放射性核種の挙動解析(東大・院理・地惑) ○ 高橋 嘉夫
１．はじめに
福島第一原発事故から 6 年以上が経過したが、その被害や影響は依然として住民の方々の生き様を大きく変えてしまったままである。この問題解決のために科学が直接的になすべきことは減りつつあるが、この事故でどのようにして放射性核種が発生したか、発生された放射性核種が環境中をどのように移行するか、などについては依然として未解明な部分が多く、基礎科学として取組むべき課題は多い。これらの範疇にある１つ１つの課題の解決と蓄積が、この分野の包括的な理解につながり、人類が生み出した核エネルギーの適切な利用や処理を可能にすることが期待される。また、この目的のためには、継続的な研究者の育成が必須であり、諸科学に対抗しながら常に新しい放射化学を展開することも、この分野（および学会）の人間に課せられた非常に重要で困難な課題といえる。
元素の挙動の理解に大きな手がかりを与える化学種の情報は、近年の様々な手法の開発により、多成分混合系である環境試料に対しても抽出可能になってきた。また同位体比も、その元素の起源や化学過程の履歴を知る有効なツールである。ここで、放射性核種を対象にした場合の特異性として、対象元素のモル濃度が極めて低いことが挙げられ、こうした超微量分析法の開発がこの分野の発展の突破口に成り得る。そのためには、通常の元素に対して発展してきた手法を有効に利用する共に、放射性核種の特徴である放射能が持つ情報を組み合わせて研究を展開していくことが重要である。以上のことから、本講演では、我々のグループで行ってきた福島第一原発（FDNPP）由来の放射性核種の挙動解析に関する研究を、関連する化学種や同位体比の情報をいかに用いるかに焦点を当てながら紹介したい。また、関連研究として、水試料中の放射性核種の除去法に関する最近の我々の研究も紹介する。
２．環境試料への適用のための XAFS 法の展開と放射性核種の挙動解析への応用
X 線吸収微細構造（XAFS）は、高感度で元素選択性が高く、得られる情報も多彩であるため、環境試料を含む様々な試料中の元素の化学種解析法として優れている。この XAFS の応用において我々が取り組んでいる研究として、(i) 高感度な蛍光 XAFS 法のさらなる高感度化のために、蛍光 X 線を波長分散により検出する蛍光分光 XAFS を応用すること、(ii) 元素の挙動に大きな影響を与える有機物の局所官能基分析法である走査型透過 X 線顕微鏡（STXM）を確立すること、などがある。これらの応用研究として、環境中の微量なウランの化学種解
析や、セシウムの固液分配挙動に与える有機物の影響などの研究成果を紹介する。
(i) 蛍光分光 XAFS 法の微量ウランへの適用では、検出するウランの蛍光 X 線（Lα 線）と干渉するルビジウムやストロンチウムの Kα 線との分離が重要になる。通常これらの元素は地球表層の試料にはウランの 100 倍以上含まれており、それらの影響を軽減し、花崗岩中の 1
ppm 以下のウランの XAFS を分析した例を示す。
(ii) EXAFS および STXM の適用例として、阿武隈川と Pripyat 川（チェルノブイリ）におけるセシウムの固液分配（河川水 vs. 懸濁粒子）を対象にした研究を示す。EXAFS 法では、セシウムの安定同位体を懸濁粒子に添加して分析する必要があるが、懸濁粒子へのセシウムの吸着特性を調べる上で有効である。STXM の結果から、懸濁粒子の主体である粘土鉱物と有機物の複合体の安定性が、セシウムの吸着に影響を与えることが示唆された。これらの結果は、放射能測定により得られた固液分配係数 Kd や選択的抽出法によるホスト相の同定結果と整－ 18 －

合的であり、EXAFS・STXM などの先端的手法と、放射能測定による古典的手法の複合的応用が重要であることを示す。また、河川水中の Ca2+濃度が高い場合に、この複合体の生成が促進されることが示唆された。Pripyat 川の後背地として、泥炭地土壌や炭酸塩岩が重要であり、こうした地質・土質が間接的にセシウムの固液分配に影響を与えることが分かった。
(iii) こうした元素の 2:1 型粘土鉱物（バーミキュライト）への吸着を支配する因子としてイオン半径に着目し、EXAFS 法で調べたアルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素の粘土
鉱物への吸着種の解析から、内圏錯体（安定な吸着種）は、K+より大きなイオン半径を持つイオンの場合に安定であることが分かった。このことは、環境中を移行する重要な放射性核種である Ra2+の挙動を推定する上でも重要な知見であり、このような多元素の系統的な理解が、未知の放射性核種の挙動を予測する上で有用であることが分かる。
３．固体試料中の元素の同位体比測定とその FDNPP から放出された核種への応用
固相試料中の微量元素の同位体比を直接検出する方法（二次イオン質量分析計、レーザー
アブレーション ICP 質量分析計など）は、極少量な試料中の元素の同位体比を測定する上で重要であるため、放射性セシウム濃集粒子（CsBP; エアロゾルの一種）の分析法として有効である。我々は、FDNPP から放出された CsBP に対してこれらの分析法を適用し、(i) ウラン
同位体比、(ii) セシウム同位体比、などを決定した。さらに、通常のエアロゾル試料中の鉄や亜鉛の安定同位体比の分別が示唆する今後の研究展開についても示す。
(i) 大きさ数 m の球形の CsBP 4 試料中のウラン同位体比（235U/238U）は約 0.0196±0.006 であり、天然比(0.00725)よりも高く、西原ら (2012)が評価した Unit 2 (0.0193) 及び Unit 3 (0.0192) の値と誤差範囲内で一致した。得られた 235U/238U 同位体比のばらつきは比較的小さく、ウラン燃料
は事故時の原子炉内において完全に溶融・均質化していたことが示唆される。
(ii) 135Cs/137Cs 同位体比および134Cs/137Cs 放射能比(いずれも事故時の値に補正)は、FDNPPのUnit 2(135Cs/137Cs = 0.341; 134Cs/137Cs = 1.09)とUnit 3 (135Cs/137Cs = 0.350; 134Cs/137Cs = 1.05)の値と誤差範囲内で一致した。CsBP中の安定同位体（133Cs） に対する 135Csおよび137Csの同位体比も、西原ら(2012)が評価した Unit 2 (135Cs/133Cs = 0.344; 137Cs/133Cs = 1.011)とUnit 3 (135Cs/133Cs = 0.353;
Cs/133Cs = 1.009) の値と一致した。以上から、CsBP のCs同位体は、放射性セシウムの同位体

137(134Cs, 135Cs, 137Cs) だけでなく、安定Cs (133Cs) についても福島原発由来であることが示された。

(iii) ガソリン燃焼などにおける気化により生成したと考えられる 1 m 以下のエアロゾル試料中の鉄（56Fe/54Fe 比）や亜鉛（66Zn/64Zn 比）の安定同位体比は、通常の地殻物質よりもそれぞれの δ 値が 4‰、1‰程度小さくなった。このことから、CsBP 中に含まれる元素が気化により供給された過程は、金属イオンの安定同位体比により検証可能であると予想される。
以上から、放射化学分野の放射性核種の挙動解析研究において、他分野で用いられている手法を積極的に取り入れ、その高感度化を進めると共に、従来の放射能分析を複合的に利用することで、新しい展開が図れることが分かる。また、多元素の系統的理解の中に対象とす
る放射性核種を位置付けて議論することも有用である。これらを基に FDNPP などから放出された放射性核種の挙動の正しく理解・予測が、今後の関連分野の発展の試金石となる。
謝辞: 上記研究でお世話になった山本祐平、Fan Qiaohui、菅大暉、徳永紘平、山口瑛子、栗原雄一、三浦輝、高畑直人、横山隆臣、栗栖美菜子、坂口綾、田中万也、山本政儀の各氏に感謝致します。

Migration of radionuclides emitted from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant based on speciationand isotopic information (The University of Tokyo)
TAKAHASHI, Y.

－ 19 －

本年会・討論会の開催にあたりましては，
以下の企業，団体からご協力をいただきました。
厚く感謝申し上げます。

協賛
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東京ニュークリアサービス（株）TNS
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5XLBシリーズ：シリーズ：
低バックグラウンドα/β自動計測システム
低バックグラウン ~ala 自動言祠測システム

放射線 安全性

LB4200L麟2OO 型：型：
多チャンネル低バックグラウンド
参テャンネル低バックグラウンロ
αg /β計測システム/B 計測システム

ガンマアナリスト：
万ンマアザ』スト：
サンプルチェンジャー付
号ンプルチェンジャー付
ガンマ線自動分析システム
刃ンマ輸自馳分折システム

CANBERRA

さらなる水準へ

ミリオンテクノロジーズ・キャンベラ株式会社

東京本社 TEL 03-5835-5402
大阪営業所 TEL 06-4806-5662
www.canberra.com/jp/ E-mail jp-sales@mirion.com－ 174 －

国内外の叡智をたずさえ、人 x 技術でNext Stageへrr)

原子力産業再生の最前線へ。

株式会社アトッワス

社会と産業を支えるクリーンエネルギー原子力。
アトックスは、その安全と安定した運転に欠かせないさまざまな
メンテナンス事業を展開しています。
原子力発電所、原子燃料サイクル施設、ラジオアイソトープ (RI) 事業所などを対象に放射性汚染除去、産廃物処理、放射線管理施設の保守・補修業務をはじめ■福島復興事業●放射線管理質の高いトータルメンテナンスを提供しています。

●下水処理アトックスはこれからも、人と地球を見つめ、●環境修復●廃棄物処理●除染作業●滞留水処理■原子力発電関連施設•原子燃料サイクル施設のトータルメンテナンス

安全•清裸・便利さを追求し続けます。

●放射線管理 ●放射性汚染除染 ●廃棄物処理 ●ランドリー●清掃・区域管理 ●設備／装置運転・点検保守 ●輸送●分析 ●各種工事■ RI使用施設関連業務及び医療事業関連業務●放射線管理 ●放射性汚染除去 ●廃棄物処理補助●管理区域内清掃 ●施設／設備運転・点検保守 ●加速器運転●フィルター交換 ●デコミッショニング・設備工事● PET治験薬受託製造 ●放射性薬剤取扱業務●放射性注射剤製造施設の構築・点検保守 ●同位体販売■本社：〒 108-0014 東京都港区芝 4-11-3 芝フロントビル

TEL.(
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)6758‑9000 FAX.(
03)3453‑3821■ 事業開発部：〒 108-0014 東京都港区芝4-11-3 芝フロントビル

TEL.(
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)6758‑9004 FAX.(
03)3453‑3821■ 技術開発センター：〒277-0861

千葉県柏市高田 1201

TEL.(
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)7145‑3330 FAX.(
04)7145‑3649■ RI ・医療事業部署：東海営業所 TE
L.(029)282‑1662
大洗営業所 TE
L.(029)266‑1331
東京営業所 TEL.(
0
4)7141‑1321
大阪営業所 TEL.(
0
6)6384‑6730
神戸医療事業オフィス T
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)599‑6851
玄海事業所 TE
L.(0955)52‑3241

URL:http://www.atox.eo. jp/（本社）h ttp ://www.atox- i soto p e. jp/（同位体販売）

h ttp ://www.med i cal-atox.com/ （医療事業）調査、分析、評価まで一連の業務を総合的にサポート
九環協

一般財団法人九州環境管理協会★業務内容★

○環境放射能分析：放射性セシウム、放射性ストロンチウム
トリチウム、プルトニウム等
放射能分析全般○調査分析：河川・海洋調査、植生・動物調査、生態系調査
生物分類・同定、大気・水質・土壌分析
ダイオキシン類分析 等○予測解析：環境アセスメント、数値シミュレーション 等○計画設計：環境基本計画、地球温暖化防止計画 等○啓発事業：環境教育 等【本部】〒

福岡市東区松香台 

7(/  （調査分析部）問合せPDLO V\RXJDL#NHHDRUMS
ホームページKWWSZZZNHHDRUMS【東京事務所】〒 東京都港区虎ノ門  富田屋ビル)7(/  

－ 175 －

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放射線は危険な性質を持っている反面、有効に利用すれば人類に大きなメリットを与えてくれる無限の可能性をそなえています。
千代田テクノルは、医療·原子カ・産業・

放射線測定などの各分野において、放射線を安全に有効利用するための機器やサービスをトータルに提供。
放射線の「利用」と「防護」の双方において、お客様のあらゆるニーズにきめ細かく対応しています。

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日本アドバンストテクノロジー株式会社「お客様のニーズを技術で支援する」 先端科学専門技術者集団の会社です

核融合分野
野㻌 㻌 加速器分野㻌

レーザー分野原子力分野
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まずはご連絡ください

本社:029-283-3155

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設計・製作㻌
工事㻌 㻌トープ (RI) 取扱麓設
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医療放射線（核医学検査、、射線治療）取扱麓設
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放射性表面汚染密度測定
空気中の放射性物質濃度測定
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放射線被ばく管理
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扱施設設計・施エ・コンサi防云＜ング

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設廃止工事

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線関係法令に基づく各種申請書●放心線管理関；｀務

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●施設管理コンサルタント業務●放射線業務従＇者教育訓練．｀高度医療機器販売
技術開発研究所（埼玉県吉川市）

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1 作業環境測定機関登録 1 1-4 （放射性物質） 1
技術開発研究所

本〒 342-0008

社〒 160-0023``'● RI 管理関連ソフト開発、遮蔽用具・什器商品開発等等|管工事業／とび•土木工事業／機械器具設冒工事業／建具工事業 I

埼玉県吉川市旭 8-3

東京都新宿区西新宿 6-24-1－ 177 －

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2017 日本放射化学会年会・第日本放射化学会年会口第 61
61 回放射化学討論会
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編集・発行：
輻集口甍行： 2017 日本放射化学会年会・第日本鮫射化学会年会口第 61
61 回放射化学討論会
回放射化学討諭会
実行委員会（委員長：末木啓介）
実行委員会（委員長：末木啓介）
事務局：
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筑波大学アイソトープ環境動態研究センター
筑菫大学アイソトープ環壊勤態酌究センター〒305-8577〒 305-8577 つくば市天王台１－１－１
つくば市天王台 1-1-1
E-mail: sorc61@ied.tsukuba.ac.jp

発行日：
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印刷：
印嗣：

2017 年 9 月
月 11 日日松枝印刷株式会社
松検印扉眈皐翠髪社※

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転蒙、翻訳、複写、その他の複襲を禁じます。
© 2017 日本放射化学会
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