学際大規模情報基盤共同利用・共同研究拠点 2022 年度共同研究 最終報告書

jh220057

統合機械学習分子動力学システムの構築
奥村雅彦（日本原子力研究開発機構）
概要
人工ニューラルネットワークを用いて低計算コストで高精度な原子分子スケールシミュレーション手法である「機械学習分子動力学法」を誰でも簡易に実施することができる「統合機械学習分子動力学システム」の構築を目的として研究・開発を行なった。この手法は、大量の第一原理計算結果を生成してそれらを教師データとし、それらの一部を用いて人工ニューラルネットワークを訓練する。そのため、効率的な教師データの生成、データの貯蔵と抽出、人工ニューラルネットワークの訓練が必要になる。そのために必要なソフトウエアを作成し、計算環境を整備した。
また、一部の計算資源を用いて、機械学習分子動力学法による材料物性評価シミュレーションを実施し、鉄の劈開、酸化アルミニウムの粒界の原子スケール構造と電視状態、アルミニウムの粒界の熱物性を明らかにした。

1. 共同研究に関する情報

博樹、小林恵太(原子力機構):材料科学 DB 作

(1) 共同利用・共同研究を実施している拠点名（該成、安藤康伸(産総研)、:固体物性 DB 作成、当するものを残す）

河野秀俊、石田恒(量研機構):生命科学 DB 作

東京大学 情報基盤センター

成、 板倉充洋(原子力機構)、森英喜(産技短mdx大): 金属材料 DB 作成、山口瑛子(原子力機構): 地球化学 DB 作成、渡邉聡、清水康司、(2) 課題分野（該当するものを残す）

飛田倫太朗、大塚竜慈、竇穎(東大):表面界面データ科学・データ利活用課題分野

物性 DB 作成、沖田泰良、網谷駿、田川秀明、
松田那由多、
山本耀二郎(東大):原子力工学 DB(3) 共同研究分野（HPCI 資源を利用している研究課題

作成、加藤幸一郎、松本大夢(九大):ナノ構造のみ，該当するものを残す）

DB 作成、富谷昭夫(大阪国際工科専門職大学):超大規模数値計算系応用分野

素粒子物理 DB 作成

2.

(4) 参加研究者の役割分担

研究の目的と意義

奥村雅彦(代表・原子力機構):研究統括・シ ス

機械学習分子動力学法(machine learningテム開発、永井佑紀(副代表・原子力機構): コ

molecular dynamics, MLMD)は、密度汎関数ード作成、華井雅俊(副代表・東大):デー タ

法等の量子力学計算の結果を人工ニューラベース(DB)開発、鈴村豊太郎、芝隼人(東 大)、ルネットワーク(artificial neural network,町田昌彦(原子力機構):統合システム 開 発 、ANN) 等 で 学 習 し て 機 械 学 習 ポ テ ン シ ャ ル

浦 田 新 吾 、今 村 穣 、吉 田 拓 未( A G(machine learning potential, MLP)を作成

C 株 )、 横井達矢、浜島明宏、松浦茉耶(名し、系全体のエネルギーや原子にかかる力を大)、小林亮(名工大)、島村孝平(熊大)、中村

高精度かつ低計算コストで評価するミクロ
1

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スケール現象のシミュレーション手法であ消する手法であるが、普及しているとは言いる。MLP は、入力が原子の粒子配置、出力が難い。その理由は、上記 1、2 に示した通りでエネルギーの非線形関数(ポテンシャルエネあり、本申請により統合 MLMD システムが完ルギー曲面)を ANN で実現するものであり、成すれば、MLP 作成の経験がないことや教師量子力学計算の結果を基にしているため、経データ作成・学習の計算機資源がないことを験的なパラメーターを含まず、また、共有結理由に MLMD の利用を躊躇・断念していた研合の生成/切断を伴うような化学反応のシミ究者に研究の機会を提供することが可能にュレーションも可能である。最近では、最もなる。MLMD は化学反応等の既存のシミュレーユーザー数が多い密度汎関数法コードの一ション手法で扱うことが難しい物質・現象のつ Vienna ab initio simulation package

研究を可能にする手法であり、多くの研究者(VASP)にも機械学習ポテンシャルが導入さが利用可能になれば、様々な分野における原れ、また、Preferred Networks 社が ENEOS 社

子・分子スケールでのシミュレーション研究と機械学習分子動力学法を提供する合弁会が大きく進展することが期待さる。また、将社を設立するなど、機械学習分子動力学法が来的に多くの研究者にシステムを利用して大きな注目を集めている。しかし、この手法もらうことによって教師データが増え、シスには現時点で、【問題 1】大量の学習データ(量テムの利便性が向上することが予想され、シ子力学計算の結果)及びそれらを作成・学習

ステムとユーザー双方にメリットをもたらするための計算機資源が必要、【問題 2】計算す循環的な発展が期待される。

対象ごとに MLP を作り直すことが必要、【問

これまで、研究が終わった後の計算データ

題 3】適切な教師データセット作成の決まっは削除されるか研究者個人によって保管さた手順がなくデータセット作成の経験が必れ、再び使用される事は稀であった。本研究

要、という 3 つの問題が存在するため、誰でにより、使い終わった計算データが他の研究も手軽に使える手法ではない。

者によって教師データとして利用される可そこで、本研究では、これらの問題を解決し能性が生まれ、「データのリサイクル」と呼べて誰でも MLMD 計算を実施できる環境を提供るデータ利活用推進が期待される。また、本するために、a.大量の量子力学計算を実施し研究によって、迅速な材料開発(材料科学)、て適切な教師データセットを作成するシス

エネルギー技術開発の加速（エネルギー科テム、b.教師データのデータベース、c.デー学）、環境問題の解決（地球化学）、素粒子物タベースを利用して MLP を作成する機械学習性の解明（素粒子物理）、生命機能の解明（生システム、d.作成した MLP のデータベース、命科学）等、社会問題の解決につながる科学

e. MLP を用いて大規模 MLMD を実施する計算的知見が得られると期待され、実社会インパ環境、を備えた統合 MLMD システムを mdx にクトが期待される。

構築し、運用することを目的とする。

3. 当拠点の公募型研究として実施した意義

分子シミュレーションには長らく主に古典分子動力学法と第一原理分子動力学法が用

本研究課題で扱う機械学習分子動力学法

いられてきたが、前者は計算コストが低いがは、教師データ作成のための量子力学計算

その性能は経験的パラメーターの調整に強を大量に実行する必要があるため、大規模く依存し、後者は特別な調整の必要はないが並列計算が必要である。その一方で、その計算コストが高いため、適用対象が限られて大量の計算結果を貯蔵し、その一部を選択いた。MLMD はこれらの手法のデメリットを解して教師データとして利用する必要があ2

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るため、大規模データ処理に適した mdx を2 倍に高めた。

利用する。このように、本研究は異なる目

4. 教師データとなる量子力学計算の結果は的に適した計算機を有機的に連携させる原子配置だけでなく、エネルギーカットことにより、これまでにないシステムを構オフや k 点数などの計算条件を含んでい築することを目的としており、本研究はるため、複雑な情報構造を持っている。

JHPCN の公募研究でなければ実現が難しい

そのため、リレーショナルデータベース研究開発課題である。

を用いて情報を整理するのは容易ではない。そこで、json 形式のデータを MongoDB

4. 前年度までに得られた研究成果の概要で扱うこととし、VASP の出力 XML 形式ファイルを json 形式に変換する Python ス

5. 今年度の研究成果の詳細クリプトを作成した。

2 の研究目的に向けて今年度は下記のシステ

5. オープンソースの機械学習分子動力学法

ム開発を行なった。

パッケージ n2p2 を簡易に実行できる

1. mdx か ら 東 大 情 報 基 盤 セ ン タ ー のPython パッケージの作成に着手した。今Oakbridge-CX、Wisteria/BDEC-01 にジョ

年度は、下記の操作を自動で実施するス

ブを投入し、結果を mdx に回収するスククリプトを作成した。

リプトを作成した。これは、データベー(ア)n2p2 のインプットファイルを生成

スに自動で第一原理計算の計算結果、すする

なわち教師データを集積するために必要(イ)大量の VASP の実行結果を収集し、な機能であり、現段階では試作段階であn2p2 の教師データフォーマットにるが、教師データのデータベースを自動変換するで作成するために必要な機能の一つの実(ウ)教師データの規格化を実施する装を完了した。

(エ)原子分布の特徴量である記述子を

2. 東大情報基盤センターの Oakbridge-CX、規格化する

Wisteria/BDEC-01 において実行、コンパ(オ)学習を実施する

イルの手間を省くため、よく用いられる

これらは下記のようにそれぞれ 1 行のコ

第 一 原 理 計 算 パ ッ ケ ー ジ の VASP とマンドで書くことができ、それぞれ簡易Quantum Espresso について、Singularityに実行可能である。

コンテナを作成した。これにより、ユー(ア) n2p2.write_nn()

ザーを、計算機環境に強く依存する第一(イ) n2p2.write_data()

原理計算コードのインストールから解放(ウ) n2p2.normalize()

し、インストールに要していた時間を有(エ) n2p2.scaling()

効利用することができるようになった。

(オ) n2p2.train()

3. よく用いられているオープンソースの機

上記「n2p2」は作成したスクリプトで定械学習分子動力学法パッケージの一つに義される N2p2 クラスのインスタンスでaenet があり、共同研究者の森英喜博士ある。上記、(ウ)、(エ)、(オ)は n2p2 の（産技短大）が古典分子動力学オープン

実行形式のファイルを実行するコマン

ソースコード LAMMPS で aenet を動作さドであるが、直接実行する形式と PBS 等せるプラグインを開発している。今年度にジョブを投入しする形式を選べるよはプラグインの改良を行い、実行速度をうになっている。
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最終的に訓練が終わった機械学習ポテB)

機械学習ポテンシャル、密度汎関数法、ンシャルを用いて、分子動力学法パッケ

透過型電子顕微鏡を用いて、酸化アルージ LAMMPS による機械学習分子動力学

ミニウムの粒界の原子スケール構造と計算が実施可能であることを確かめた。

その電子状態を調べた[2]。機械学習ポ

これまでは、様々なパラメーターをユ

テンシャルはエネルギーが最低状態のーザーが決める必要があったため、初心スクリーニングに使用された。機械学者はどのパラメーターをどの程度の値習ポテンシャルは、密度汎関数法と同にすべきか迷うことがあったが、開発中程度の精度かつ計算がより高速であるの Python スクリプトはデフォルト値がため、効率的なスクリーニングが可能設定してあり、どのような物質に対してであることが示された。そして、シミュも大きく失敗しないようなパラメータレーションによって得られた原子スケーを使ったインプットファイルが作成ール構造が透過型電子顕微鏡による観可能であるため、初心者でも気軽に機械測結果と一致することが示された。得

学習分子動力学法の研究を始めることられた原子スケール構造を基に、粒界ができる。また、規格化や訓練等の実行の電子状態を調べた結果、粒界のバン形式ファイルについても、コンテナを用

ドギャップはバルクに比べて小さくな意しておくことで、ユーザーはコンパイっていることがわかり、これは先行研ルの手間なく、確実に実行が可能になる。

究の実験結果と一致することが確かめ

上記の一連の開発によって、今年度は数行られた。の Python スクリプトを書くだけで機械学習C)

アルミニウムの機械学習ポテンシャル

分子動力学法が実行できる環境が整い、mdxを構築し、アルミニウムの熱物性を評からのジョブ投入及び結果の回収、データベ価した[3]。その結果、学習データに含ース作成の基礎部分が完成した。

まれない結晶粒界の原子スケール構造

上記の開発に加え、計算時間の一部を用いについてもフォノン状態密度と振動エて下記の機械学習分子動力学計算を実施し、ントロピーを正確に予測できることが下記の成果を得た。

示された。また、古典力場は結晶粒界とA)

体心立方晶遷移金属𝛼-Fe について、機バルクにおけるフォノン周波数と原子械学習ポテンシャルを作成し、劈開破間力に大きな誤差が見られることもわ

壊についての分子動力学シミュレーシ

かり、粒界の熱物性の正しい評価のたョンを実施した[1]。その結果、従来のめには機械学習ポテンシャルを用いる

embedded-atom-method と呼ばれる古典のが有効であることが示された。

力場を用いるとアーティファクトが出

6. 進捗状況の自己評価と今後の展望てしまう場合においても、正しいシミュレーションが可能であることが示さ

申請時の研究計画とその進捗状況をまとめれた。さらに、作為的な理想的な劈開モる。

デルではなく、より現実的な歪みがあ研究テーマ 1：システム開発（mdx）

るような亀裂についても機械学習分子6.1.1 教師データのデータベースの構築

動力学シミュレーションを実施し、今a.

フォーマットの決定：100%

後のより現実的な金属劈開シミュレーb.

既存データを用いたデータベース作
成: 0%

ションの可能性を拓いた。
4

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6.1.2. 教師データ作成環境の構築・開発
a.

b.
c.

ソフトウエアの開発が遅れており、データベ密度汎関数法実施環境の整備ースの作成まで至っていない。また、適切な（Quantum Espresso 等を予定）:

教師データ作成手法の開発については、共同

100%研究者が各々進めている研究において、有用計算結果の自動データベース化コーな知見を集約する必要があるが、まだ集約でドの仕様決定: 100%きておらず、次年度の課題としたい。独自コ計算結果の自動データベース化コーードの開発についてはまだ完成に至っていド作成開始: 100%（作成を開始）

ないが、一定のペースで開発が進んでいる。

6.1.3. 学習環境の構築・開発
a.
b.
c.

研究テーマ２の本計算については、本来であ学習実施環境の整備（オープンソー

れば、完成した統合機械学習分子動力学シス

スコード n2p2 等を予定）: 100%

テムを用いて研究を実施すべきであるが、まデータベースとの連携コードの仕様だ実用に至っていないため、共同研究者がそ

決定: 100%

れぞれのノウハウを活かして研究を実施しデータベースとの連携コード作成開た結果が得られている。

始: 100%（作成を開始）

今年度の全体的な進捗状況としては、目標

6.1.4. MLMD 実施環境の構築・開発
a.

を達成できた項目も多いが、予定していたよ分子動力学法コード LAMMPS 及びりも開発のペースが遅れている部分もある

MLP インターフェイスのインストが、どのような開発に時間がかかるのかを把ール（n2p2 等を予定）: 100%握できたので、この経験を今後の研究開発に

6.1.5. 適切な教師データ作成手法の開発
a.
b.

活かしていきたい。

教師データ作成手順に関するノウハ

今後は、今年度進まなかった「データベース

ウの整理: 10%の構築」と「適切な教師データ作成手法の開教師データ作成手順: 10%発」を実施し、mdx とスーパーコンピュータ

6.1.6. 独自コードの開発
a.

ーの連携部分の実装を進めたい。

統合システムに最適化された独自のMLMD コードの開発: 10%

7. 研究業績

研究テーマ 2：本計算（教師データ作成、学(1) 学術論文 （査読あり）

習 、 MLMD 実 行 ）（ Oakbridge-CX 、[1] T. Suzudo, K. Ebihara, T. Tsuru, H.

Wisteria/BDEC-01）

Mori, “Cleavages along {110} in bcc iron6.2.1. 材料科学分野、エネルギー科学分野、emit dislocations from the curved crack

地球化学分野、素粒子物理分野、生命科学分

fronts,” Scientific Reports 12, 19701

野: 20%(2022).

上記をまとめると、機械学習ポテンシャル

DOI: 10.1038/s41598-022-24357-5

作成や機械学習分子動力学法実行のための[2] T. Yokoi, A. Hamajima, J. Wei, B. Feng,

コード実行環境についてはコンテナを作成

Y. Oshima, K. Matsunaga, N. Shibata, Y.

することで目標を達成しており、データベー

Ikuhara,スのフォーマットについても、データに含ま

structure of grain boundaries in a-Al2O3:

れる情報に対応するために json 形式で非リ

A combination of machine learning, first-

レーショナルデータベースを構築すること

principlesが決まった。一方で、データを蓄積していく

microscopy,”
5“Atomicandcalculation
Scriptaandelectronic

electronMaterialia229,

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115368 (2023).
DOI: 10.1016/j.scriptamat.2023.115368[3] T. Yokoi, M. Matsuura, Y. Oshima, K.
Matsunaga,“Grain-boundary

thermodynamics

withartificial-neural-network potential: Its ability to predict
the atomic structures, energetics, andlattice vibrational properties for Al,”
PhysicalReview

Materials

7,053803(2023).
DOI: 10.1103/PhysRevMaterials.7.053803(2) 国際会議プロシーディングス （査読あり）(3) 国際会議発表 （査読なし）(4) 国内会議発表 （査読なし）[1] 奥村雅彦（原子力機構）「粘土鉱物分子動力学シミュレーションの新展開：機械学習分子動力学法」第 65 回粘土科学討論会, 2022
年 9 月 7 日, 島根大学.【招待公演】[2] 奥村雅彦（原子力機構）「粘土鉱物の機械学習分子動力学法シミュレーション」, 原子層鉱物の機能開拓に向けた計算・計測連携研究会, 2022 年 5 月 17 日, 筑波大学. 【招待公演】[3] 森英喜（産技短大）「材料強度の解析および予測的評価に向けた高精度ニューラルネッ
トワーク型原子間ポテンシャルの開発と適用」, 第二回マルチスケールマテリアルモデリングシンポジウム, 2022 年 5 月 29 日, 大
阪科学技術センター.

(5) 公開したライブラリなど(6) その他（特許，プレスリリース，著書等）

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