2T01

樹木への原発事故由来降下物の吸着（清水建設技研 1、筑波大数理物質 2、筑波大加速器 3、筑波大生命環境 4、KEK
放射線 5、JAEA6、日大文理 7）○木下哲一 1、末木啓介 2、笹公和 3、高橋努 3、
松村万寿美 3、佐藤志彦 4、黄穎斬 4、五十嵐訓 2、半田晃士 2、北川潤一 5、西村朋紘 6、佐藤正教 7、山形武靖 72011 年 3 月の福島原発事故の際に、おびただしい量の放射性物質が環境中に放出され、テルルやセシウムなどの不揮発性の物質は降雨による湿性沈着により地表に降下した。ヨウ素は粒子状とガス状の 2 つの形態が観測されており、地域差もあるが湿性沈着と乾性沈着の割合がそれぞれ
約 50%ずつと報告されている(Morino, et al., 2011)。森林では、降下した核種は樹木に吸着し、降雨により洗い流されたと予想されるが、吸着割合や核種ごとの差などは予測困難である。我々のグループは 2011 年 4 月下旬に福島県内の 6 地点において森林内で上空が樹木で覆われた場所とそこから約 2 km 以内の開けた平地で土壌の採取を行い、131I、137Cs、129mTe の降下量の比較を行った。
森林内と森林外の土壌への降下量の比は 131I は 129mTe と 137Cs よりも大きく差が見られる。森林内/森林外降下量の比の平均値は、131I は 0.38、129mTe は 0.050、137Cs は 0.037 であった。131I は 62%、129m

Te は 95%、137Cs は 96%が樹木に吸着していることを示す。アメダスによると対象とした地域

では、原発事故から土壌採取を行った 4 月下旬までに約 20 mm の降雨量（積算値）が観測されている。また、129mTe と 137Cs はほぼ 100%が粒子状態で、131I は九州では約 50%が粒子状態、50%がガス状態と観測されている(Momoshima et al., 2012)。129mTe と 137Cs より、樹木に降下したエアロ
ゾルは 20 mm 程度の100

降雨では、ほぼ全量

9080

態で存在する。一方

70

で、ガス状の

131

I は一度樹木に吸着した
後、降雨により樹木から洗い流されたが、粒子状の 131I は 129mTeや137

Cs と同様に樹木に吸着していたものと考えられる。

Percentage

が樹木に吸着した状

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口
I-131

50

Te-129m40

Cs-137

30
20
10
0
1

2

3

4

5

6

Sampling point No.
Fig. 1 Percentages of the nuclides present on vegetation.

Morino, Y., Ohara, T., Nishizawa, M., Geophys. Res. Lett. 38, L00G11 (2011).
N. Momoshima, S. Sugihara, R. Ichikawa, H. Yokoyama., J. Environ. Radioact. 111, 28-32 (2012).
Adsorptions of radioactive contaminants from the Fukushima nuclear accident on vegetation
KINOSHITA, N., SUEKI, K., SASA, K., TAKAHASHI, T., MATSUMURA, M., SATOU, Y., WONG, Y.S.,
IKARASHI, S., HANDA, K., KITAGAWA, J., NISHIMURA, T., SATO, M., YAMAGATA, T.

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Radioactivity of radiocesium in river waters from Fukushima, Ibaraki and Gunma prefectures, JapanNAGAO, S., KANAMORI, M., TOMIHARA, S., SUZUKI, K., OCHIAI, S., YAMAMOTO, M.

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um‑137y 1 ´#®&·Öa¼÷()#Penetration characteristic of radiocaesium in the sandy beach
SATOU, Y., SUEKI, K., SASA, K., MINOWA, H., OGATA. M.,

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2T04

福島県沿岸部の貝類に含まれる放射性核種(名大院・医 1、慈恵医大・アイソトープ 2、筑波大院・生命環境 3、愛知医大・医 4)○緒方良至 1、箕輪はるか 2、佐藤志彦 3、小島貞男 4【緒言】東電福島第一原発事故で大気中および海洋に大量の放射性物質が放出された。海洋では、食物連鎖を通じて、特定の種で特定の核種が濃縮されることがある。イカやホタテから 110mAg が検出されたとの報告もある(1)。我々は、福島県いわき市久ノ浜および広野町沿岸
で貝類を採取し、γ核種分析を試みた。
【方法】広野町高萩の浜辺でカサガイ（ベッコウガサ、Japanese Grata Limpet、Cellana grata）
を、久之浜漁港の岸壁でカキ（マガキ、Japanese oyster、Crassostea gigas）およびイガイ（ムラサキイガイ、Common Blue Mussel、Mytilus edulis Linnaeus）を、広野町沖でツブガイ（ヒメエゾボラ、Arthritic Whelks、Neptunea arthritica）およびウニ（ムラサキウニ、Purple sea urchin、Anthocidaris crassispina）を採取した。貝は、タワシで殻表面を洗浄した後、殻と身に分離した。カサガイ・ツブガイでは、さらに、身を筋肉質と内臓に分けた。貝殻および身をオーブ
ンで 100℃前後で数時間かけて乾燥した。乾燥した試料を高純度 Ge 半導体検出器で測定し、γ核種分析を行った。測定結果から、生重量に対する放射能濃度(Bq/kg)を計算した。一部の海域から海水を採取し、このうち 2 L を蒸発乾固することによって濃縮し、Ge 検出器で測定した。
【結果と考察】 全ての貝類の身で放射性セシウム（134Cs, 137Cs）を検出した。また、カサガ
イ、カキ、ツブガイでは、110mAg を検出した。生重量に対する放射能濃度は各核種とも検出
下限（～0.1 Bq/kg）から 300 Bq/kg の範囲であった。カキとイガイは同じ場所から採取したにもかかわらず、カキからは 110mAg が検出され、イガイからは検出されなかった。ツブガイとウニは、ともに、沖合の刺し網にかかったものであるが、ツブガイ内臓では高濃度の 110mAgが検出された一方、ウニでは 110mAg は検出されなかった。これは食性の違いによるものと推察される。カサガイ、ツブガイの内臓で、110mAg は、137Cs の 3～10 倍の放射能を示した。貝類では、ヘモシアニンが血液色素としての働きを持ち、このヘモシアニンの銅が銀（110mAg）に置換されることにより Ag が濃縮すると推測されている。
殻の放射性核種濃度は、身に比べて低く、また、カキ以外では、殻の部分で 110mAg は検出されなかった。この原因として、カキの殻表面は非常に複雑で、表面に付着した藻やフジツボなどの物質が充分に除去できなかったことが考えられる。
放射性セシウム、110mAg 以外の人工のγ核種は検出下限以下であった。天然放射性核種としては 40K 以外にカサガイの内臓で比較的高濃度の 7Be が検出された。
貝類の種によって 137Csに対する 110mAg の比に違いがあった。また、放射性セシウムおよび銀は、筋肉より内臓に蓄積されやすいことが分かった。食物連鎖でより上位にいる生物における核種分布に興味が持たれる。海水の 110mAg は、検出下限以下であった。また、場所によって、海水中の放射性セシウムの濃度に差があった。
海産生物のモニタリングでは、放射性セシウムだけでなく放射性銀にも注目すべきである。
―――――――――――――――(1) 保健医療科学院 http://trustrad.sixcore.jp/ag-110m.html

Radionuclides in shellfishes collected on and off the coast of Fukushima
OGATA, Y., MINOWA, H., SATOU, Y., KOJIMA, S.

2T05

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Reconstruction of I-131 distribution by measuring I-129 released from Fukushima Daiichi NPP
accident
MIYAKE, Y., MATSUZAKI, H., FUJIWARA, T., SAITO, T., YAMAGATA, T., HONDA, M.

2T06

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5Determination of I-129 by ICP-MS and its application to soil samples
OHNO, T., TOYAMA, C., NAKANO, K., MURAMATSU, Y., MATSUZAKI, H.

2T07

福島エリアの河川水・湖水中のヨウ素 129 濃度の測定（東大工 1、東大院工 2、日大院総合基礎科学研究 3、日大文理 4）◯徳山裕憲 1、
松崎浩之 2、三宅泰斗 2、本多真紀 3、山形武靖 4【はじめに】 2011 年 3 月 11 日の東日本大震災によって起こった福島第一原子力発電所の事故の結果、129I を含む多くの放射性核種が環境中に放出された。加速器質量分析による、129Iの定量は極めて感度が高いため、河川水や湖水中の 129I の濃度を測定することで福島第一原
発事故による影響が明瞭に分かる。本研究では、福島第一原発周辺の河川水や湖水中の 129Iの濃度を測定し、事故により放出された放射性同位体の分布や、放射性核種の移行を調べる
可能性について吟味した。
【実験】 試料は、2011 年 12 月、2012 年 3 月、2012 年 6 月に福島第一原発周辺で採取した河川水と湖水を用いた。これらの試料を溶媒抽出したものに硝酸銀を加えて AgI を生成し、東京大学 MALT で加速器質量分析による定量を行った。
【結果】
2012 年 6 月に採取した河川水、
南相馬市
飯舘村
湖水中の 129I 濃度を Fig.1 に示す。
浪江
福島第一原発から南西地域では、
町
3.88 × 107atoms/L か ら 4.44 ×
田村
107atoms/L であり、原発事故前の
市
川内
2006 年に東京都世田谷区で採取さ村
れた水道水中の 129I 濃度 2.69×
107atoms/L と比べて大きな違いは見られなかった。一方飯舘村・南相馬市では、1.51×108atoms/L から
3.32×109atoms/L となり、1 年以上経過しても事故の影響が見られた。
Fig.1 2012 年 6 月に採取した河川水、湖水試料中の 129I 濃度
また、2011 年 12 月、2012 年 3
I 濃 度 を Fig.2 に 示 す 。

129される様子を調べるには、長期的な定点観測考えられる。河川・湖沼において 129I が希釈

水量の増減等の季節的な変化が原因として着していた 129I の流出や、積雪・雪解け、降している。これは樹木及びその落葉などに付

倍に、3 月から 6 月では約 1.3-3.9 倍に増加

点で 129I 濃度は 12 月から 3 月では約 1.3-1.5

MSM-w5(横川ダム：南相馬市原町)を除く地

湖水中の月、2012 年 6 月に同地点で採取した河川水、.OOE+09 l
OOE+lOl
OOE+07 lOOE+08 l

ABK‑w36

ABK‑w40
FTB‑wOl

1.00E+10

ABK‑w38
ABK‑w39

1.00E+09

1.00E+08

1.00E+07

1.00E+06

ITT‑w09

ITT‑wlO

ITT‑wll

ITT‑w12

ITT‑wl3

MSM‑wOSMSM‑w09

MSM‑wll

MSM‑wl4

2012年6月

2012年3月

2011年12月

MSM‑wl2

Fig.2 同地点で採取した試料中の 129I 濃度の時間変化

FTB‑w02

Iodine 129 concentration in river and lake water in the Fukushima area
TOKUYAMA, H., MATSUZAKI, H.,MIYAKE, Y., YAMAGATA, T., HONDA, M.

が必要である。

ITT‑w07￨ —\ITT‑W08

一

MSM‑w07...

ABK‑w37

129I concentration [atoms/L]

1
2
9
1c
o
n
c
e
nt
r
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io
n
[
at
o
m
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/
L
]

2T08

環境中の放射性セシウムの濃縮手法に関する研究(東大院総合文化 1、東大アイソトープ総合センター2)○小豆川勝見 1、野川憲夫 2、松尾基之 1【緒言】 福島第一原子力発電所事故によって放出された放射性セシウムは、環境中では土壌と高い親和性を持つことから、天地返しや表層土壌の埋設のような物理的な土壌の移動以外に放射性セシウムを人間の管理下におくことが困難な状況が続いている。本研究では、放射性物質の除染とは環境中に拡散した放射性セシウムを濃縮し、管理出来る状況を広げていくことであるという立場に基づき、茨城県守谷市における公園と雨水用水路の除染方法について報告する。なお、守谷市は放射性物質汚染対処特措法に基づく汚染状況重点調査地域に指定され、谷が多い地形であることから局所的には極めて高い汚染が確認されている。
【実験】公園の除染では、まず現場で容易に行うことができる放射性セシウムの抽出法を探索した。そのため、0.01, 0.1, 1, 8M HNO3 を土壌（表層 1 cm, 134Cs, 137Cs 合算値で 8 - 12 kBq/kg）に対して加えて室温で振盪させ、遠心分離で上澄みを採取し 0.45μm メンブレンフィルターで濾過後、液体シンチレーションカウンタ（LSC）によって 1 試料あたり 600 秒間の全 β 線測定を行った。次に抽出液に対して粒径を調整したゼオライトとプルシアンブルー（Fe4[Fe(CN)6]3）を添加して十分に振盪し、放射性セシウムを吸着させた。吸着後の溶液をLSC で測定することで吸着剤による放射性セシウムの濃縮率を求めた。なお、全 β 線測定では天然核種の吸脱着も評価に加えている可能性があるため、土壌は吸脱着前後で Ge 半導体検出器を用いて γ 線測定も行った。また実地ではサーベイメータを用いた詳細な汚染マッピン
グを行った。雨水用水路の除染実験では、現地で比較的容易に入手可能である稲わらともみ殻を目の細かいネットに入れ、市内の用水路に上流から下流にかけて 1 m 間隔で 2012 年 1 月から 3 月までの 2 ヶ月間水没させ静置した。その前後でGe 半導体検出器を用いて γ 線を測定し、これに合わせて走査型電子顕微鏡（SEM）観察を行った。
【結果と考察】公園の除染実験では、土壌の粒径に Fig. 1 守谷市内の公園（約 2500m2）におかかわらず 8M HNO3 が放射性セシウムの抽出に最 ける詳細な空間線量率マッピング。地上
適であることを確認した。さらにプルシアンブルー 高 5 cm で測定は 8M HNO3 の強酸存在下でも高い吸着能力を示し、元の土壌から体積比で 6-90 倍の濃縮を行うことに成功した。濃縮後のプルシアンブルーは放射性廃棄物として処分した。この除染方法は放射性セシウム
抽出後の土壌を中和後に元の場所に返すことができるため、汚染土壌が発生しないメリットがある。
さらに公園の地上高 5 cm で空間線量率のマッピングを行ったところ（Fig.1）、公園内の汚染は一様ではなく、砂よりも土で構成されている場所に高い汚染があり、更にその中でも僅かにくぼんだ場所や遊具の下で汚染が相対的に高いことが分かった。そのため、広い面積を対象とした除染はこのような場所から優先的に行うことを計画している。また、用水 Fig.2 2 ヶ月間用水路に静置したもみ殻の路から回収した稲わらともみ殻からは放射性セシ 表面
ウムが 3 - 14 kBq/kg 検出され、両者とも高い吸着能を示した。もみ殻の表面を SEM 観察すると菌類が覆い尽くしており（Fig.2）、これを 30%過酸化水素水で洗浄すると、全ての放射性物質が溶液側に移行していた。このことから、もみ殻に付着する菌類が放射性セシウムを濃縮していることが明らかになった。これらの材料は回収後に焼却することによって更に体積を小さくすることができるため、稲わらやもみ殻は放射性セシウムの吸着剤として極めて有効であることが明らかになった。
Decontamination of radioactive cesium in the environment
SHOZUGAWA, K., NOGAWA, N., MATSUO, M.

緒方良至 2、佐藤志彦 3(慈恵医大・アイソトープ1、名大院・医 2、筑波大院・生命環境 3) ○箕輪はるか 1、

いた解析

1-b

2-a

2-b

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3-a

3-b

Distribution of radiocesium in bamboo leaves, roots and shoots: application of an imaging plate
MINOWA, H., OGATA, Y., SATOU, Y.

Fig. 1. タケノコ（地中） a) 写真、b) 放射線画像（曝写 166 時間）
Fig. 2. 成長したタケノコ（地上部） a) 写真、b) 放射線画像（曝写 332 時間）
Fig. 3. タケの枝と葉（一年目の枝の先端の葉） a) 写真、b) 放射線画像（曝写 308 時間）

1-a【はじめに】環境に放出された放射性セシウムが野生植物に取り込まれると、長期間にわたってその周辺の環境中で循環されることが考えられる。タケノコは放射性セシウム濃度が高くなる場合があることが報告されている。これは、タケが葉あるいは根から放射性セシウムを吸収して植物体内で転流しタケノコに濃集させるためと推定される。本研究では、放射性セシウムのタケ内部および竹林での挙動を調べることを目的として、タケノコおよびタケの根・枝・葉を採取し、イメージングプレートを用いて画像解析を行なった。
【試料と測定】2012 年 5 月に、福島県伊達郡川俣町山木屋地区内の竹林にてモウソウチク(Phyllostadhys edulis) のタケノコ（地中の筍、成長して地上に出た若竹）・根・枝・葉、および竹林の土壌・落葉を採取した。竹林内の空間線量（1m）は 2.9μSv/h であった。試料はイメージングプレート BAS 2040（Fujifilm）に数日～２週間程度曝写し、イメージアナライザ
Typhoon FLA 7000 (GE Healthcare)を用いて放射線画像を取得した。タケノコ試料は水平方向に
厚さ約 5mm ずつ切断し、Auto Well Gamma System ARC-380CL (Aloka)、および一部の試料はゲルマニウム半導体検出器を用いて放射性物質濃度を求めた。
【結果】Fig.1 に示すように、タケノコ内部では放射性物質が先端に濃集していることが見て取れる。これは放射性セシウムであることがγ線測定によって確認された。放射性セシウムの含有量は、このタケノコ１本（約 500g）あたり 134Cs 約 500Bq、137Cs 約 700Bq であった。
成長して地上に出た若竹の画像からは、本体（桿）の先端部分だけでなく成長後剥がれ落ちる皮（桿鞘）の先端にも放射性物質が多く存在していることがわかった（Fig.2）。タケの枝と葉の放射線画像からは、先端の葉に放射性物質が多く存在する様子がみられた (Fig.3)。

2T09

竹および筍に取り込まれた放射性セシウムの分布：イメージングプレートを用~ • ~’ー： d ~.

2T10

LGOHY.ª¢KJEQÊaÆ.Ā-Ą?ì
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2011  5 ¯)/îïďïď¸ď.Ć)&# 10 ¯-/îïďï ¸-B&(# 6#îïY.Ê/å 1/6 -Æ(#ï;¸-×©ÂÚ

137

137

Cs濃度（Bq/kg-生）

êôµąßáWtÔ[«-<>ÏY-ªh@#ª¢KJEQÊ/ ½±.ï)/aÆé(?*}@(? LGOH)/ ČÖ-À3 čÖ):ª¢KJEQÊ4*D+aÆ,Ñ&# ×©ÂÚ|vUûÄćð)&#[«× .õ¬*Àü =-Čçā?ă-+.<,Îøú(#.)A ³})/à¶-?ª¢KJEQ.§m-'( ÷¹è·Cf-ìC?
ĉ íÙg.LGOHÐÑý.rjC¡( 2011  5 ¯ 9 ® 10 ¯ 20 ® 2012
 4 ¯ 28 ®- à¶g.45yõ¬¨w`ë) à¸Ċï\ċ îï<1.I
TPSTFCñ&# 6# LGOH@0 LGOH:Ç# , îï/ïq)&# ¨w#¸/ ï.\#ÀüÕæ:.Ċ× 2cm ²Èċ)> ĉ-¦%&# -¸*ï-i# !@"@.õ¬/ZÌ # -ãÜ Çõ¬*# ï ¸-'(/ÃÅ#õ¬:ÇCñ&# LGOHY. 137Cs . 2011 * 2012 .ÊMVLCÀü?#9- sÐleØ*>6*9.Ĉ~Y.ª¢Íù.»¹è·Ċhttp://www.mhlw.go.jp/shinsai_jouhou/shokuhin.htmlċC
Ò# 2011 .MVL)/ ª¢KJEQ*( 134+137Cs Þ@(?x?
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> 4*D+nò=@,&# Č-/ Ĉ~Y.RNLSTFMVLCß í<1pïÙ-'(6*9#è·CÞ#Ċí*pïÙ)/ 2011 .MVL/}@(,ċ ßÙg.MVL/ 2011 -À3 2012 /ÊÆ(? 2011 *2012 -!@"@ 2 Ë]X.Çc? A * B ´-'(ò?* Ê.nB)> ¤ .MVL*y¼.dz-? 6
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10

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1

2011 2012 2011 2012 2011 2012 2012 2012福島県 福島県A
A
B
B
茨城県 千葉県

採取年と場所Č ¿-Àü#LGOHY.  Ê
ĊĈ~.RNLSTFUMVL<>¥äċ-i?ª¢KJE

QCw>þD$*ì=@#Consideration on the delay of radiocesium concentration decrease in bamboo shoots
TAGAMI, K., UCHIDA, S.

2B01

シーボーギウム（Sg）の酸化還元研究にむけた同族元素 Mo と W の電解還元(原子力機構 1、オスロ大 2、マインツ大 3、理研 4、大阪大 5、首都大 6、金沢大
7、筑波大 8）○豊嶋厚史 1、宮下直 1、大江一弘 1、浅井雅人 1、佐藤哲也 1、

塚田和明 1、北辻章浩 1、永目諭一郎 1、Matthias Schädel1、Jon Petter Omtvedt2、Jens Volker Kratz3、羽場宏光 4、笠松良崇 5、篠原厚 5、和田彩佳 6、秋山和彦 6、
大浦泰嗣 6、横山明彦 7、末木啓介 8【はじめに】我々のグループでは、超アクチノイド元素シーボーギウム（Sg）の酸化還元電位測定を計画している。酸化還元は溶液中における価電子の授受反応であるため、電位測定
によって重い元素に特徴的な相対論効果による電子軌道のエネルギー変化に関する情報が得られると期待できる。我々はこれまでにバッチ的な電解クロマトグラフ実験によってノーベ
リウムやメンデレビウムの酸化還元に成功しているが、今回実験に用いる 265Sg は半減期が約10 秒と短く生成断面積も小さいため、その手法をそのまま適用してデータを得るのは難しい。
そこで我々は、フロー電解カラム装置と連続溶媒抽出装置 SISAK とを組み合わせて用い、Sgの連続的な電解実験を行う事を計画している。本研究ではその実験に先立ち、フロー電解カ
ラム装置を用いて Sg の軽い同族元素 Mo と W の電解実験を行ったので報告する。
【実験】
まず、実際に Mo と W を還元できるか確認するためサイクリックボルタンメトリ（CV）
測定を行った。Na2MoO4 と Na2WO4 を 0.1 M [H, Li]Cl 溶液に溶解し、0.01 M の Mo と W の溶液試料（pH 1-7）を調製した。これらの試料をフロー電解カラム装置に導入し、-1.0 V から
0.3 V(Ag/AgCl 電極)の間で CV 測定を行った。次に、無単体の 181W を用いてトレーサーレベ
ルでの還元実験を行った。原子力機構タンデム加速器において 181Ta(p, n)反応により 181W(半減期 121 日)を生成した。陰イオン交換法により Ta 標的から 181W を分離し、10 M HCl 水溶液に保存した。トレーサー実験では保存溶液を蒸発乾固した後 0.1 M HCl 水溶液に溶解して使用した。200 PL のトレーサー溶液をフロー電解カラム装置に導入し、1000 PL の 0.1 M HCl
水溶液を-0.8 V から 0.6 V までの電圧を印加したカラム電極に流した。捕集した溶出液から1000 PL 分取して 1000 PL の 10-4 M ヒノキチオール（トルエン溶媒）と混合し、1 分間振とう後 30 秒遠心分離した。その後、両相から 800 PL ずつ分取してそれぞれのJ線を測定した。
【結果と考察】CV 測定では、Mo と W の両元素とも pH が大きくなるにつれて電解反応に基づく電流が減少し、pH 5-6 では電解反応が全く観測されなかった。塩基性水溶液で生成される WO42-や MoO42-の還元電位はそれぞれ-1.5V、-1.0 V と報告されており、pH が大きくなるに
つれてこれらの量が増加したために電解反応が観測されなくなったと考えられる。また、トレーサー実験では、電解後の 181W の抽出量は印加電圧に対して変化を示さず一定であった。
本実験では電解後の溶出液を有機相と混合して振とうしている。そのため、一度カラム電極
内で還元された W が、溶出後の抽出中に再び 6 価に酸化された可能性が考えられる。
Electrolytic reduction of Mo and W as lighter homologues of seaborgium (Sg)TOYOSHIMA, A., MIYASHITA, S., OOE, K., ASAI, M., SATO, T. K., TSUKADA, K., KITATSUJI,
Y., NAGAME, Y., SCHÄDEL, M., OMTVEDT, J. P., KRATZ, J. V., HABA, H., KASAMATSU, Y.,
SHINOHARA, A., WADA, A., AKIYAMA, K., OURA, Y., YOKOYAMA, A., SUEKI, K.

2B02

Sg の酸化還元研究に向けた Mo と W の溶媒抽出(原子力機構 1, オスロ大 2, マインツ大 3, 理研 4, 大阪大 5, 首都大 6, 金沢大 7, 筑
波大 8) ○宮下直 1, 豊嶋厚史 1, 大江一弘 1, 浅井雅人 1, 佐藤哲也 1, 北辻章浩
1

, 塚田和明 1, 永目諭一郎 1, Matthias Schädel1, Jon Petter Omtvedt2, Jens Volker

Kratz3, 羽場宏光 4, 笠松良崇 5, 篠原厚 5, 秋山和彦 6, 大浦泰嗣 6, 横山明彦 7, 末木啓介 8
【緒言】我々は超アクチノイド元素であるシーボーギウム(Sg)の酸化還元電位の測定を目的に研究を行っている。Sg の酸化還元電位の測定には、異なる酸化状態の Sg を迅速に分離し測定する必要がある。そのためフローカラム電極による電気分解と迅速連続溶媒抽出装置(SISAK)による異なる酸化状態の分離を組み合わせたオンライン実験を計画している。本研究ではオンライン実験に先立ち、同族元素である Mo と W を様々な抽出剤を用いて溶媒抽出を行い、その抽出挙動を調べた。
【実験】原子力機構タンデム加速器において 181Ta(p, n)反応により合成した 181W をトレーサとして用い、様々な抽出剤を用いた溶媒抽出における抽出平衡の到達時間を以下の手法により調べた。水相として 0.10 mol/L の塩酸水溶液、有機相として di-(2-ethylhexyl)phosphoric acid
(HDEHP)、1-phenyl-3-metyl-4-benzoyl-5-pyrazolone(PMBP)、3-isopropyl-tropolone(HT)をそれぞれ 含 む ト ル エ ン 溶 液 を 用 い た 。 ま た HDEHP お よ び PMBP で は 協 同 抽 出 剤 と し てtributylphosphate(TBP)を添加した協同抽出も行った。同体積の各相をバイアルに取り、振とう器により 10 秒から 5 時間まで振とうした。遠心分離器により相分離を行った後、各相を分取し放射能量を Ge 半導体検出器により測定した。得られた値から各時間における抽出率を求め
100
た。
i‑‑‑
1
‑
【結果】0.10 mol/L HDEHP-トルエン溶液を用'-―→ー＇一→一

PMBP-トルエン溶液を用いた場合も同様に抽出速度は遅く、平衡到達時間は 1 時間であった。
一方、HT-トルエン溶液を用いた場合、図に示したように抽出速度は速く、0.10 あるいは 3.0
×10-4 mol/L どちらの条件においてもおよそ 20秒で平衡に到達することが分かった。また協同抽出剤として TBP を添加した場合、平衡到達
時間はほとんど変わらないことが確認された。

Extraction rate / %よそ 5 時間であった。また 5.0×10-2 mol/L'‑ I
9 , '9 9 ,9 99 9 9 , '90

いた場合、抽出速度は遅く、平衡到達時間はお

————

80
70

.

60
50
40

0

20

40
60
80
Mixing time / s

100 600

以上の結果から、Sg の還元電位の測定に対し

図 振とう時間に対する抽出率の変化て HT を用いることが可能であることが示唆さ

水相：0.10 mol/L 塩酸水溶液

れた。

有機相：HT-トルエン溶液○:0.10 mol/L ●:3.0×10-4 mol/L

Solvent extraction of Mo and W for redox studies of Sg
MIYASHITA, S., TOYOSHIMA, A., OOE, K., ASAI, M., SATO, T. K., KITATSUJI, Y., TSUKADA,
K., NAGAME, Y., SCHÄDEL, M., OMTVETT, J. P., KRATZ, J. V., HABA, H., KASAMATSU, Y.,
SHINOHARA, A., AKIYAMA, K., OURA, Y., YOKOYAMA, A., SUEKI, K.

2B03

Sg の酸化還元研究に向けた迅 溶媒抽出装置 SISAK の改良(原子力機構 1、茨城大 2、オスロ大 3、マインツ大 4、理研 5、大阪大 6、首都大
7、金沢大 8、筑波大 9)○大江一弘 1、 塚田和明 1、 浅井雅人 1、 佐藤哲也 1、 豊

嶋厚史 1、宮下直 1、永目諭一郎 1、Matthias Schädel1、金谷佑亮 2、Hans V. Lerum3,
Jon Petter Omtvedt3、Jens Volker Kratz4、羽場宏光 5、笠松良崇 6、篠原厚 6、秋山和彦 7、大浦泰嗣 7、横山明彦 8、末木啓介 9【緒言】 本研究グループでは、溶媒抽出法および電気化学的酸化還元法を用い、106 番元素
シーボーギウム(Sg)の酸化還元電位を決定することを目的に研究を進めている。Sg 実験の際には、フロー電解カラムと迅

溶媒抽出装置 SISAK を組み合わせて利用し、まず SISAK デ

ガッサーを用いてガスジェット搬送された Sg を溶液に溶解してガス排気を行い、フロー電解
カラムで Sg の酸化還元を行った後、酸化数の変化を SISAK 液液遠心分離機を用いた溶媒抽
出により調べる計画である。しかし、現状では両装置が対応している流
ため、SISAK を低流に大きな差があるで利用するための開発が必要である。本研究では、SISAK デガッサー

をより低い流 でも利用可能にするため、新しいデガッサーの開発を行ったので報告する。
【実験】 新たに開発したデガッサーは、疎水性のテフロンメンブレンフィルターが持つ、ガスは通すが水溶液は通さないという性質を利用して気液の分離を行うものである(以下新デガッサーをメンブレンデガッサー(MDG)と称す)。この MDG を用い、ガスジェット搬送物の溶液化効率の測定を行った。
溶液化効率測定実験は、Oslo Cyclotron Laboratory において行った。natZr または natNi ターゲ
ットと 4He ビームとの核反応により合成した短寿命核反応生成物を、He/KCl ガスジェット搬送システムを用いて化学実験室まで搬送した(He ガス流量 1.5 L/min)。その後ガスジェットを気液の混合を促す装置であるミキサーに水溶液(イオン交換水または 0.5 M H2SO4 水溶液)と共に導入し、MDG において気液分離を行っ
120
0.4 mL/s
0.1 mL/s
た。溶出液を捕集した後、Ge 検出器を用
no mixer
with mixer
100
いた γ 線測定を行い、溶液化効率の算出を行った。
80【結果と考察】 Fig. 1 に結果の例を示す。
SISAK の通常の流である 0.4 mL/s では、ミキサーなしで 80%程度の高い溶液化効率を得た。一方流

0.1 mL/s では、ミキサーを使用しない場合に溶液化効率が大60

0.1 mL/sno mixer

40

61Zn (89.1 s)

20
0
0

ロ▽●

きく低下した。しかしながらミキサーをo

Dissolution efficiency / %1

使用することで効率は大きく改善することがわかり、今回開発した MDG が低流にも対応可能であることがわかった。

i2

60Zn (2.38 min)
60Cu (23.7 min)

3

4

Index
Fig. 1. MDG を用いた溶液化効率測定実験結果
使用溶液：0.5 M H2SO4

Improvement of rapid liquid-liquid extraction apparatus SISAK for redox studies of Sg
OOE, K., TSUKADA, K., ASAI, M., SATO, T. K., TOYOSHIMA, A., MIYASHITA, S., NAGAME,Y., SCHÄDEL, M., KANEYA, Y., LERUM, H. V., OMTVEDT, J. P., KRATZ, J. V., HABA, H.,
KASAMATSU. Y., SHINOHARA, A., AKIYAMA, K., OURA, Y., YOKOYAMA, A., SUEKI, K.

2B04

表面電離イオン化法を用いたローレンシウム(Lr，Z = 103)の第一イオン化電位測定(原子力機構 1, 茨城大院 2, 理研 3 , CERN4, マインツ大 5) ○佐藤哲也 1, 佐藤望
1, 浅井雅人 1, 塚田和明 1, 豊嶋厚史 1, 大江一弘 1, 宮下直 1, 永目諭一郎 1,
Matthias Schädel1, 長明彦 1, 金谷佑亮 1, 2, 市川進一 1, 3, Thierry Stora4，Jens
Volker Kratz508

ー【緒言】第一イオン化電位は価電子の束縛エネルギーを直接反映する物理量であるため、その値を実験的に決定することで、対象原子の電子状態に関する知見を得ることができる。103番元素ローレンシウム(Lr)は、相対論効果による最外殻電子軌道の再配置により、他のアクチノイドに比べ非常に低いイオン化電位を持つと予想されており、興味深い。しかしながら、現在知られている Lr 同位体はすべて短寿命であり、生成断面積も小さいため、原子が多数必要な従来法によるイオン化電位測定は非常に困難である。
我々のグループでは、高温の金属表面で起こる表面電離過程に着目した。表面電離過程におけるイオン化効率は、金属表面の仕事関数および温度、ならびに対象原子のイオン化電位に依存する。この関係を利用することで、シングルアトムレベルでしか扱えない Lr のイオン
化電位の決定が期待できる。本研究では、表面電離イオン化法により短寿命 Lr のイオン化・質量分離をおこない、対応する希土類元素ルテチウム短寿命核種(Lu)との比較をおこなった。
【実験】実験は原子力機構タンデム加速器に設置されたオンライン同位体分離装置(ISOL)を用いておこなった。249,250,251Cf(11B , xn)反応により 256Lr (T1/2 = 27 s)を合成するとともに、比較対象として 164Lu(T1/2 = 3.1 min)を 158Dy(11B,5n)反応によって合成した。合成した核反応生成物
を He/CdI2 ガスジェット搬送法を用いて表面電離イオン源へと搬送し、表面電離された対象核
種イオンを ISOL によって質量分離した。ISOL 末端で対象イオンを収集したのち、放射線測定によって同定・定量し、イオン化効率を決定した。
【結果】イオン化に係る高温金属表面にレニウムを使用し、イオン源温度 2600 K で、質量数256 について得られた α 線スペクトルを図に示す。256Lr およびその孫核種の 252Fm 由来の α
線ピークが明瞭に観測できた。これは、Lr をイオン化し質量分離することのできた初めての結果である。このとき、
Lu のイオン化効率が 20%であるのに
252Fm
256Lr
対し、Lr のイオン化効率は 42%であった。同様の傾向は、高温金属表面にタンタルを使用し、イオン源温度を変化させた場合にも観測することができた。
このことは、Lu よりも Lr のイオン化電位が低いことを示唆している。
発表では、Lu 以外の短寿命希土類元10000
素核種のイオン化効率についても併せて議論する。
図. 質量数 256 について得られたD線スペクトル.
64o8＞ eエ 0~/su
i n

Ionization potential measurement of lawrencium (Lr, Z=103) by the surface ionization method
SATO, T. K., SATO, N., ASAI, M., TSUKADA, K., TOYOSHIMA, A., OOE, K., MIYASHITA, S.,
NAGAME, Y., SCHÄDEL, M., OSA, A., KANEYA, Y., ICHIKAWA, S., STORA, T., KRATZ, J. V.

2B05

GARIS ガスジェット法によるドブニウムの化学実験対象核種 262Db の製（理研仁科セ 1，阪大院理 2，東北大・電子光セ 3，新潟大理 4，原子力機構先端基礎研究セ 5 ）○羽場宏光 1 ，大関和貴 1 ，笠松良崇 2 ，加治大哉 1 ，
金谷淳平 1，菊谷有希 2，菊永英寿 3，工藤久昭 4，工藤祐生 1，小森有希子 2，酒井隆太郎 1，篠原厚 2，住田貴之 1，豊嶋厚史 5，西尾勝久 5，村上昌史 4，
森田浩介 1，森本幸司 1，米田晃 1【はじめに】我々のグループでは，理研気体充填型反跳核分離装置（GARIS）の焦点面にガスジェット搬送装置を設置し，超重元素（原子番号 Z≧104）の化学的性質を調べるための新しい化学元素分析システムの開発を進めている[1]．今回，105 番元素ドブニウム（Db）の化
学実験の対象とできる同位体 262Db を 248Cm(19F,5n)262Db 反応によって合成し，GARIS を用いて質量分離した後，化学実験室まで引き出すことに成功したので報告したい．
【実験】GARIS の焦点面にガスジェットチャンバー（100 mm i.d.×20 mm）を設置し，その真空隔壁には，開口率 84%のハニカムグリッドで支持した厚さ 0.5 μm のマイラー箔を用いた．
理研重イオンリニアックで加 した 19F6+イオン（103 MeV; 4 pμA）を 248Cm2O3 標的（230 ま
たは 330 μg cm–2）に照射し，248Cm(19F,5n)262Db 反応によって 262Db を合成した．GARIS（He
ガス圧：32 Pa，磁気剛性：1.73–2.09 Tm）によって分離した 262Db をガスジェットチャンバー
内で He ガス中に捕獲し，KCl エアロゾルとともに化学実験室に搬送し，回転式連続 α 線測定装置を用いて α/SF（SF：自発核分裂壊変）スペクトロメトリーを行った．
【結果と考察】本研究では，262Db に帰属される α-α ならびに α-SF 相関事象をそれぞれ 52，2
事象観測できた．262Db の α エネルギー（Eα）として，Eα = 8.47 ± 0.05 MeV（分岐比 Iα = 70 ± 7%）と 8.68 ± 0.05 MeV（30 ± 7%）が観測された．今回の α エネルギー分解能では，既報[2]の Eα =8.45 MeV（75%），8.53 MeV（16%），8.67 MeV（9%）のうち，8.53 MeV を明確に確認することはできなかった．また，Eα = 8.68 MeV は，既報[2]の 3 倍の強度であった．262Db の α 壊変から求めた半減期は，T1/2 = 40 ± 12 s で，文献値[2]（T1/2 = 34 ± 4 s）に一致した．さらに，本研究では，総計 77 事象の SF 壊変が観測された．この SF 成分の半減期は，T1/2 = 36 ± 7 s で，上述の 262Db の半減期に良く一致した．262Db の SF 分岐比は，bSF = 53 ± 5%と見積もられた（文献値：bSF ≈ 33%[2]）．一方，娘核 258Lr の壊変データとして，T1/2 = 3.1 ± 0.6 s，bSF = 4 ± 3%を得た（文献値：T1/2 = 3.9+0.4–0.3 s，bSF < 5%[2]）．今回の 262Db ならびに 258Lr の壊変データを用いて，永目ら[3,4]による 248Cm(19F,5n)262Db 反応の断面積を再評価し，103 MeV で σ = 2.1 ± 0.7
nb を得た．
一方，248Cm(19F,4n)263Db 反応によって生成する 263Db に帰属される α-α ならびに α-SF
事象は観測されず，断面積の上限値として 0.12 nb を得た．討論会では，natGe(19F,xn)88Nb なら
びに natGd(19F,xn)170Ta 反応を用いて行った Db の軽い同族元素の製 実験についても報告する．
【参考文献】[1] H. Haba et al., Chem. Lett. 38, 426 (2009).
[2] R. B. Firestone and V. S. Shirley, Table of Isotopes, 8th ed. (Wiley, New York, 1996).
[3] Y. Nagame et al., J. Nucl. Radiochem. Sci. 3, 85 (2002).
[4] K. Tsukada et al., Radiochim. Acta 97, 83 (2009).
Production of 262Db for chemical studies of dubnium using the GARIS gas-jet system
HABA, H., OZEKI, K., KASAMATSU, Y., KAJI, D., KANAYA, J., KIKUTANI, Y., KIKUNAGA, H.,
KUDO, H., KUDOU, Y., KOMORI, Y., SAKAI, R., SHINOHARA, A., SUMITA, T., TOYOSHIMA,
A., NISHIO, K., MURAKAMI, M., MORITA, K., MORIMOTO, K., YONEDA, A.

2B06

アクチノイド偶々核の第一励起準位エネルギー測定(原子力機構 1、阪大院理 2)○浅井雅人 1、塚田和明 1、豊嶋厚史 1、佐藤哲也 1、
永目諭一郎 1、佐藤 望 1、石井哲朗 1、笠松良崇 2

248

7600

7874

7500

7831 248Fm

Fm

249

7539

Counts / 2.5 keV

Fm【はじめに】
偶々核の第一励起準位エネルギーE(2+)は、原子核の変形度の大きさや閉殻構 、集団運動的な性質を明らかにする良い指標となる。陽子数 Z = 50, 82、中性子数 N = 82, 126 の閉殻で囲まれた領域では、閉殻から離れるに従って原子核の変形度が増大し、それに応じて E(2+)が大きく低下することが知られている。一方、Z = 82, N = 126 を超える領域では、アクチノイド核
領域で大きな四重極変形を示すことは知られているが、E(2+)のデータは実験の困難さのためほとんど得られていない。重アクチノイド核の E(2+)の系統性は、Z = 82, N = 126 の次の閉殻の位置を反映するため、超重核領域の殻構 を明らかにする上でも重要である。本研究では、
高分解能α線測定とα-γ同時計数測定により、232Pu, 236,238,240Cm, 244,246Cf, 250,252Fm の E(2+)を初めて精度良く決定し、重アクチノイド核領域の E(2+)の系統性を明らかにした。
【実験】
実 験 は 原 子 力 機 構 タ ン デ ム 加 器 を 用 い て 行 っ た 。 233U(12C,5n)240Cf, 235U(12C,5n)242Cf,
238
U(12C,4n)244Cf, 238U(16O,6n)248Fm 反応で合成した 240,242,244Cf, 248Fm を回転円盤型測定装置へガスジェット搬送し、娘核の基底状態と第一励起準位へ遷移する 2 本のα線のエネルギーを精密に測定することで E(2+)を決定した。232Pu の E(2+)は、240Cf のα崩壊で生成される 236Cm の246α線測定により決定した。
Cf, 250,252Fm の E(2+)は、Cf 標的と 12C ビームを用いて親核の 250Fm,
254,256
No を大量に合成し、α-γ同時計数測定により 2+ → 0+遷移に伴う非常に微弱なγ線を観測することで決定した。この 3 核種については 4+ → 2+遷移のγ線も観測した。
【結果と考察】図 1 に 248Fm のα線スペクトルを示す。エネルギー分解能 12 keV で測定することで、基底状態と第一励起準位へ遷移する 2 本のα線を分離して観測することができ、それらのピーク
エネルギーのエネルギー差から±0.5 keV の精度で E(2+)を決定した。γ線測定では、±0.1～
0.2 keV の精度で E(2+)を決定した。これらの実験結果から重アクチノイド核領域の E(2+)の系
統性を明らかにした。E(2+)は、Cm および248
Cf 同位体において最小値を取り、その後陽300
Fm α spectrum
子数の増加とともに増大することが明らかになった。この傾向は、陽子数 114 の球形閉
200
殻の存在を考慮することで定性的に説明できる。また、252Fm において極小値を取るこ
100とを初めて明らかにし、Z = 100 と N = 152の二重変形閉殻の存在を実験的に明らかに
0
した。
7700
7800
Energy (keV)

7900

8000

図 1: 248Fm のα線スペクトル。
Measurements of the first excited-state energies in even-even actinide nuclei
ASAI, M., TSUKADA, K., TOYOSHIMA, A., SATO, T. K., NAGAME, Y., SATO, N., ISHII, T.,
KASAMATSU, Y.

2B07

変形度の異なる入射核による核融合反応励起関数への影響(金沢大院自然 1、金沢大理工 2、阪大院理 3、原子力機構 4)○戸田 光祐 1,
上野 慎吾 2,高橋 成人 3,笠松 良崇 3,横北 卓也 3,大江 一弘 4,横山 明彦 2olOipas SSOJ:J

U

00

ー

(qw)

【序論】本研究グループでは、ランタノイド元素をターゲットとして、変形核－球形核系の核融合反応における変形度の影響について研究を行ってきた。この結果、ターゲットに変形核を用いることで、球形核に比べて励起関数が低エネルギーから始まることが分かった 1)。
本研究では、これまでの 16O を入射核とした natLu+O（変形核－球形核系）実験と、入射核に変形核 20Ne を用いた、165Ho+20Ne（変形核－変形核系）について実験を行い、比較を試みた。特に後者は複合核として 185Ir を生成する系であり、これは先に本研究グループで行った
169
Tm+16O（変形核－球形核系）の実験 2)の複合核と同じである。これらの同一の複合核系において、入射核の変形度の影響がその核融合反応励起関数にどのように出るかを検証した。
Ti；純度 99.99+ %）【実験】まず、natLu または 165Ho 標準溶液を高純度金属箔（Al；純度 99.999 %、に電着し、電着ターゲットとした。長寿命反応生成物測定のため、この電着ターゲットを数枚重ねスタックとし、大阪大学核物理研究センターにて 16O または、20Ne イオンを照射した。
照射後、各ターゲットに分けたものをポリエチレンシートに封入し、Ge 半導体検出器を用いて測定した。また、短寿命反応生成物測定にはガスジェット法を用いた。これは反跳で飛び出した反応生成物をガスジェットで実験室まで輸送し、これをフィルターで捕集し、スタッ
ク法と同じくポリエチレンシートに封入後、Ge 半導体検出器で測定した。両者の測定結果か
ら、反応断面積を求めた。
【結果・考察】natLu を用いた変形核－球形核系実験において、測定結果から質量数 183－188の反応生成物が検出された。また 165Ho を用いた変形核－変形核系実験では、測定結果から質量数 175－181 の反応生成物が検出された。これらの実験結果と、原子核の変形度を考慮した計算コード HIVAP を用いて計算した、理論的な励起関数を比較・検討した。図 1 は一例として、165Ho+20Ne（変形核－変形核系）反応で得られた質量数 177 の反応生成物の実験値と、計
算コード HIVAP から得た理論値、また先行研究 2)で得られた質量数 177 の生成物の実験値を1000
それぞれプロットしたものである。図に
• :
T
h
i
swork(A=l77)
示されたように、理論計算である HIVAP7)•:p rev ious work(A=l7の結果と概形が一致していることが分
s
o
i
l
dl
i
n
e
:HIV
AP(Ho+Ne)ine:HIV
AP(Tm+O)
dashedl
かった。また、入射核が球形である先行研究の系よりも、変形核を用いた今回の•系の方が理論値、実験値共に低エネルギ••
ーから反応が開始している。しかし、実
験値が理論値よりも低エネルギー側で
1‑209
•
0
20
40
60
80
1
0
0
も、反応生成物が出来ているようにも見Elab‑B(MeV)
える。これについては今後、詳細な検討
図 1. 165Ho+20Ne 反応および 169Tm+16O 反応の励起関数。
をすべきと考える。
矢印は上限値を示す。
【参考文献】
1) 貝谷他，第 54 回放射化学討論会 研究発表要旨集 1A01 (2010)2) 浅野他，第 53 回放射化学討論会 研究発表要旨集 3B06 (2009)•L,'

Excitation Functions for Fusion Reaction with Projectiles of Different Deformation
TODA, K., UENO, S., TAKAHASHI, N., KASAMATSU, Y., YOKOKITA, T., OOE, K.,
YOKOYAMA, A.

2B08

1

208

4

,

4

277
1

(

1

,

Pb+70Zn

2

,

CNS6,

7

1

1

,

,

,

2

8
1

,

1

)
1
3

,
6

,

4

,

,

2

,
5

,

3

,

,
2

,
5

Cn

1

,
1

,
3

,
7

,

,
,
1

,

3

,

5

,

1

,

,

,

8

,

	
 
cold fusion

208

1n

4~5 MeV3
5.
42 MeV
3
5
.
0
4mm
TOF4
6
.
5
3n
s

Pb+70Zn

1
8Jun
e
,2
0
1
1

a
l

St
r
i
p1
4

a2

1
Exp. date: 17th-Jun-2011 ~ 30th-Nov-2011
Net irradiation time: 96 days
Target composition and thickness:
C/208Pb=60/ave. 630 µg/cm2
Projectile, Energy: 70Zn,
Ein = 347.5, 351.5, 355.5 MeV in front of target
Total beam dose: 5.1	 1018, 9.7	 1018, 8.2	 1018
for Ein = 347.5, 351.5, 355.5 MeV
Average beam intensity: 2.8	 1012 s-1

Ein=351.5 MeV
1()*
E CN=15.2 MeV

208

Pb+70Zn

277

"
'
D
s
l

I1. 07 士 0.08 MeV(PSD+SSD)
0
.
3
7
0ms
33.10mm

1. 03 土 0.08 M
eV(PSD+SSD)

0
.
3
7
3ms
"'Hsi 3
6
.
0
7mm

a
3

'9 .15 土 0.04 M
eV(PSD)

3
6
.
0
1s

gl34.85mm

165S

a4

•8 .66 士 0.08 M
cV(PSD+SSD)

1
3
.
8
4s
3
4.
48mm
1
7
5
.
9 MeV(PSD)3.
73s
SF 彎 35.00 mm

277

1.

Cn

[1]
,

×
277
Cn
2004
+0.16
σ=0.17 -0.10 pb

,

277

Cn
[2]

Cn

[1] T. Sumita, K. Morimoto, D. Kaji et al., RIKEN Accel. Prog. Rep. 45, (2012).
[2] K. Morita, K. Morimoto, D. Kaji et al., JPSJ 76, 043201(2007).
Production and decay properties of 277Cn produced in the reaction of 208Pb+70Zn
SUMITA, T., MORIMOTO, K., KAJI, D., OZEKI, K., KATORI, K., SAKAI, R., HASEBE, H., HABA,
H., YONEDA, A., YOSHIDA, A., MORITA, K., SATO, N., WAKABAYASHI, Y., MITSUOKA, S.,
GOTO, S., MURAKAMI, M., KARIYA, Y., TOKANAI, F., MORIYA, T., MAYAMA, K., TAKEYAMA,
M., IDEGUCHI, E., YAMAGUCHI, T., CHIBA, J.

2B09

Db の実験に向けた Nb, Ta, Pa の Aliquat 336/HCl 系での溶媒抽出(阪大院理 1、阪大 RI セ 2)○横北卓也 1、小森有希子 1、木野愛子 1、中村宏平 1、笠松良崇 1、高橋成人 1、吉村崇 2、篠原厚 1

D【緒言】 第 5 族元素であるニオブ (Nb) とタンタル (Ta) は HF に容易に溶解するため、105番元素ドブニウム (Db) の研究は主に HF を含む溶液系で行われてきた。これまでの研究でDb は Ta よりも Nb や擬似同族元素であるプロトアクチニウム (Pa) と似た挙動を示すと報告されている。Db についてはフッ化物錯体以外にも塩化物錯体に関する研究も行われているが、Aliquat 336/HCl 系の逆相クロマトグラフィーによって 1 条件のみが報告されているにすぎない。そこで、本研究ではマイクロ化学チップを用いた溶媒抽出法により Db の塩化物錯体の研究をより詳細に調べることを目指して研究を行っていくことを考えている。今回は、Db 実験の条件検討と比較のための基礎研究として同族元素と擬似同族元素の 95Nb、179Ta、233Pa を用
いて Aliquat 336/HCl 系での溶媒抽出の研究を行った。
【実験】 95Nb と 179Ta は大阪大学核物理研究センターにて natZr(p, xn)95Nb、natHf(p, xn)179Ta 反応で製造した。また、233Pa は 237Np のD壊変生成物を用いた。これらを文献 [1] の操作で精製した後に、H3BO3 を加えてフッ化物イオンを除いたものを 95Nb と 179Ta は 1 M HCl に 233Pa は0.01 M HCl にストックした。溶媒抽出は 95Nb、179Ta、233Pa を含んだ 0.1 – 11 M HCl 1 ml と同体積の 10−5 – 0.1 M Aliquat 336-四塩化炭素溶液を加えて、25 °C の恒温槽中で 10 s – 120 min
振とうして行った。その後、遠心分離を 1 min 行った後に水相と有機相を同体積ずつ分取して、各相の 95Nb、179Ta、233Pa のJ線または X 線をゲルマニウム半導体検出器で測定し、分配比を求めた。水相の HCl 濃度は NaOH 水溶液による滴定から調べた。
【結果・考察】0.1 M Aliquat 336-四塩化炭
10000
素溶液への 95Nb、179Ta、233Pa の溶媒抽出に
Nb
.
.
.
.
.
.
,
'
ｷ
1000
おける分配比の HCl 濃度依存性を調べた
，，，千
Ta
・公
100
結果を Fig. 1 に示す。Nb、Ta、Pa 共に HCl
Pa
rJII評ぃ△ △伍心濃度の上昇に伴い分配比が大きくなって
炉
10−
おり Cl との錯形成が進行し、陰イオン錯1『△体の形成が予想される。また、分配比は Pa•
0.1• --••I•> Nb > Ta となっており、この結果はフッ化
0.01 i炉合 9,豊●曼物錯体の陰イオン交換の結果 [1] と逆で0.001あった。また、8 M HCl において分配比の
0
2
4
6
8
10
Aliquat 336 濃度依存性を調べた結果から、[HCl]/M
Fig. 1. The distribution ratios (D) of 95Nb, 179Ta,
Nb と Pa は Cl−と電荷が−1 の陰イオン錯体

口
.
. ,.
. . . .^..

^lを形成するということが予想され、Ta は
Cl− と陰イオン錯体を形成しにくいということが確認された。

and 233Pa with 0.1 M Aliquat 336 in carbon
tetrachloride as a function of HCl concentration.

[1] Y. Kasamatsu, et al., J. Nucl. Radiochem. Sci., 8, 69 (2007).
Solvent extraction of Nb, Ta, and Pa into Aliquat 336 from HCl solutions for Db chemistry
YOKOKITA, T., KOMORI, Y., KINO, A., NAKAMURA, K., KASAMATSU, Y., TAKAHASHI, N.,
YOSHIMURA, T., SHINOHARA, A..