福井大学 学術研究院工学系部門 研究報告 第 70 巻 2022 年 3 月
Mem. Fac. Eng., Univ. Fukui, Vol. 70（ March 2022 ）45

タンデム加速器を用いた
PSD 能力を有した Li 含有液体シンチレータの消光係数に関する研究
川端孝弥*

中島恭平**

玉川洋一**

鈴木耕拓***

小栗廉太郎*

Study on quenching factors of Li loaded liquid scintillator with PSD
using a tandem accelerator
Atsuya KAWABATA*, Kyohei NAKAJIMA**, Yoichi TAMAGAWA**,Kohtaku SUZUKI*** and Rentaro OGURI*(Received January 13, 2022)
We developed a Li loaded liquid scintillator (LiLS) with Pulse Shape Discrimination (PSD). In order toobserve the α-ray and tritium from the neutron capture reaction of 6Li, the quenching factor of α-ray andproton beam were measured using the tandem accelerator at The Wakasa Wan Energy Research Center. In
this paper, we report on the measurement method and results of quenching factors of liquid scintillator.
Key Words : Li loaded liquid scintillator, quenching factor, accelerator, reactor neutrino monitor
1. 緒 言我々の研究グループは，原子炉ニュートリノモニター開発に向けた基礎研究に取り組んでいる．原子炉運転時に発生する核分裂生成物はβ崩壊の際に透過率の高い反電子型ニュートリノを放出する．原子炉ニュートリノモニターとは，この反電子型ニュートリノのエネルギー分布や数を観測することで，原子炉の稼働状況や燃料組成を遠隔よりモニタリングする装置である．
我々は原子炉ニュートリノモニターで最も重要な反電子型ニュートリノ検出に用いられる液体シンチレータの開発に向けた研究を行っている．反電子型ニュートリノ検出には逆β崩壊反応を利用する．逆β崩壊反応の際に放出する中性子を効率よく観測するために液体シンチレータ内に Li を添加し，さらに波形弁別能を付与した Li 含有液体シンチレータ* 大学院工学研究科安全社会基盤工学専攻*****

原子力安全工学講座
若狭湾エネルギー研究センター* System and Infrastructure Engineering for Safe and（LiLS）の開発に成功した．
現在は開発した LiLS の特性評価を行っている．特性評価の中には，発光量，透過率，波形弁別能の他に消光係数を評価する必要がある．6Li が中性子を捕獲した際に放出するα線・トリチウムは電離消光の効果により，観測エネルギーが小さくなる．そのため，中性子捕獲反応を観測するには LiLS の消光係数を調査する必要がある．今回は若狭湾エネルギー研
究センターのタンデム加速器を用いて消光係数測定を行ったが，使用したタンデム加速器の仕様上，粒子の照射口は横向きであった．そのため，LiLS を測定する際には横から打ち出されるα線および陽子線を測定する必要があった．通常，LiLS の横側に粒子の入射口のための穴を開けると液体がこぼれ出てしまう．そのため，今回は専用の検出容器を作製した．
本論文では，加速器において粒子の照射口が横向きであっても液体シンチレータといった液体の検出器の測定を可能にする検出容器の作製から測定方法について示し，測定で得られたα線および陽子線の消光係数のエネルギー依存性について報告する．
2. 背景

Sustainable Society, Graduate School of Engineering** Department of Nuclear Safety Engineering, Faculty ofEngineering*** The Wakasa Wan Energy Research Center2.1 研究背景
原子炉ニュートリノモニターはニュートリノの特性を活かした技術の一つであり，原子炉運転時に発46生する透過率の高い反電子型ニュートリノを観測することによって原子炉内部の稼働状況や燃料組成をモニタリングする技術である．従来の方法は原子炉を停止した後，燃料を取り出し，解体し，調べることで内部の組成を検証する．これは組成が判明するまでに時間がかかり，放射線による被ばくの観点からも危険が伴う．原子炉運転時に発生する核分裂生成物のβ崩壊の際に放出される反電子型ニュートリノは透過率が高いという特徴を持つ．そのため透過率が高いという特徴を活かして，原子炉建屋外から遠隔で反電子型ニュートリノを観測することが可能になる．反電子型ニュートリノの数やエネルギー分布を詳細に取得することができれば，原子炉建屋外からでも原子炉の稼働状況や燃料組成をリアルタイムで特定することができる．
原子炉ニュートリノモニターという技術は，従来の時間と手間のかかる工程を省略するだけでなく，本来の運転計画に対して運転状況が正しいかを瞬時に判断することができる．これにより原子炉の兵器転用防止や，原子力発電所の事故防止に役立つことが期待されている[1]．
2.2 Li 含有液体シンチレータ
2.2.1 シンチレーション検出器
物質を構成する原子内の電子が放射線のエネルギーによって励起準位や伝導帯に励起された後，基底状態に戻るときにそのエネルギー差が光（電磁波）として放出される．この光をシンチレーションと呼ぶ．シンチレーションを出す蛍光体をシンチレータという．シンチレータは主に，無機シンチレータと有機シンチレータがある．
無機シンチレータは，原子番号の大きい元素を用いられることが多い．代表として NaI(Tl)シンチレー
タがある．無機シンチレータの特徴としてはγ線の全エネルギー吸収ピークを検出しやすく，高い発光量を得られるため，エネルギー分解能が良い．
有機シンチレータは，炭素や水素を多く含む物質で構成される．アントラセン，トランススチルベンなどの結晶や液体，プラスチックなど多くの種類が存在する．主な構成元素が，炭素や水素等の原子番号が小さいので，γ線に対してほとんど光電効果を起こさないため，全エネルギー吸収ピークを形成しない．γ線のほとんどが有機シンチレータ内でコンプトン散乱を起こす．無機シンチレータとは異なり，減衰時間が数 ns であるため高い計数率で使用できるのが特徴である．
本研究では，逆β崩壊反応を利用して反電子型ニュートリノを検出するため，水素を多く含んだ有機シンチレータを使用する．有機シンチレータには主に液体シンチレータとプラスチックシンチレータがあるが，本研究では液体シンチレータを使用する．
液体シンチレータのメリットは，液体に添加物を添加しやすく必要な性能のシンチレータの開発が容易であること，プラスチックシンチレータに対して安価な点がある．しかし，使用する溶媒は油なので取り扱いに注意が必要である．
2.2.2 反電子型ニュートリノの検出
逆β崩壊反応を利用して，反電子型ニュートリノを検出する．反応式（1）に逆β崩壊反応を示す．反電子型ニュートリノと液体シンチレータ内の陽子が逆β崩壊反応を起こすことによって，陽電子と中性子が発生する．

𝜈𝜈̅! + 𝑝𝑝 → 𝑒𝑒 " + 𝑛𝑛

(1)

図 1 に LiLS 内における反電子型ニュートリノ検出の模式図を示した．逆β崩壊反応後，放出された陽電子は LiLS 内でエネルギーを落としていきながら，最終的に電子と対消滅し，511 keV のエネルギーを持つγ線を 2 本放出する．これを先発事象とする．
中性子は検出器内で熱化し，最終的に LiLS に添加した 6Li に捕獲され，中性子捕獲反応であるα線・トリチウム（合計 4.78 MeV）を放出する．これを後発事象とする．
先発事象と後発事象の時間差は約数十μs であり，この時間相関を利用することで反電子型ニュートリノを観測する．先発事象と後発事象の時間差を利用し，時間相関のないバックグラウンド事象を排除する方法を遅延同時計測法という．この先発事象と後発事象の時間差は Li 濃度によって変化する．

図 1. LiLS 内での反電子型ニュートリノ検出の模式図
2.2.3 消光
シンチレータでは，何らかの原因により蛍光強度が減少もしくは消失する現象が起こる．これを消光，あるいはクエンチング（Quenching）という．消光は，原因により区別される．代表的なものには電離消光，

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温度消光，不純物消光，濃度消光がある．本研究で扱う消光は主に電離消光と呼ばれるものである．
2.2.4 消光係数
入射エネルギー（Incident Energy）と観測エネルギー （ Observed Energy ） と の 間 の 係 数 は 消 光 係 数（Quenching Factor）と呼ばれる．式（2）に消光係数の計算式を示す．消光係数は入射エネルギーに依存する．消光係数が分かれば，様々な観測エネルギーから入射エネルギーが計算可能になる．
本研究では，入射エネルギーを後述するモンテカ
ルロシミュレーションソフトである TRIM の結果よして，α線及び陽子線の消光係数測定を行った．図
2 に W-MAST の外観図を示す．また，図 3 に測定を行った加速器の照射口が設置されているチェンバーの様子を示す．図 3 のように加速器からの照射口が横向きなので今回の測定のように液体シンチレータのような液体の検出器での測定には工夫が必要である．

り得られたエネルギー，観測エネルギーを LiLS で観測したエネルギーとした．

𝑄𝑄𝑄𝑄𝑄𝑄𝑄𝑄𝑄𝑄ℎ𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖 𝐹𝐹𝐹𝐹𝐹𝐹𝐹𝐹𝐹𝐹𝐹𝐹 =#$%!&'!( *+!&,.+/0(!+1 *+!&,-(2)2.3 加速器
2.3.1 加速器とは[2]加速器とは，電子や陽子などの粒子を光の速度近くまで加速して高いエネルギーの状態を作り出す装置である．
高いエネルギーの粒子を使った研究は大きく分けて二つある．一つ目は高エネルギーの粒子を衝突させ，宇宙誕生時に多数存在した粒子を発生させて反応を調査したり，ニュートリノを発生させ，振る舞いを調べたりする研究などである．これらはいずれも物質を細かく分けていくと何から出来ているのかなど，物質の根源や宇宙誕生時の物質の起源にせまる謎を解明してくれる基礎科学研究である．二つ目は高エネルギー粒子が曲がるときに放つ強力な光や，粒子の衝突反応から生まれるミューオンや中性子といった粒子を用いることで，物質の極微の世界の構造を調べる研究である．このような研究は，タンパク質の立体構造や薬品の新素材の開発研究につながる基礎科学研究である．
2.3.2 若狭湾エネルギー研究センターの加速器[3]本研究では，福井県敦賀市に所在する実験施設
若狭湾エネルギー研究センターを使用した．若狭湾
エネルギー研究センターには多目的シンクロトロン・タンデム加速器（W-MAST）が設置してあり，タンデム加速器とシンクロトロンでの測定が可能である．タンデム加速器では，最大 500 万ボルトの高電圧により最高で光の速度の約 14%，およそ秒速 4万 km まで加速することが可能である．シンクロト
ロンでは，陽子を最高で 2 億ボルト（200 MeV），光の速度の約 60%，およそ秒速 18 万 km まで加速することができる．本測定ではタンデム加速器を使用

図 2. 多目的シンクロトロン・タンデム加速器
本測定においてはタンデム加速器から発生するα線および陽子線を測定した．
また，測定は照射室 1 にて行った．

図 3. 使用した加速器のチェンバーの様子
チェンバー奥に見える小さい円が加速器より発生した粒子の照射口となる．

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3. 研究目的
若狭湾エネルギー研究センターのタンデム加速器
を用いて液体シンチレータといった液体の検出器を用いた際のα線および陽子線の測定を行う方法を検討する．また我々の研究グループで開発した LiLS の消光係数測定を行うことで 6Li の中性子捕獲により放出されるα線・トリチウムの観測エネルギーを予測する．

射しないようにした．2 種類穴を開けた理由は，アルミ板中央の穴は粒子の入射口になるが，もう 1 種類の穴は LiLS を注入した際に検出容器内にたまる空気を逃がすためである．この穴を作製することにより，検出容器内を LiLS で満たすことができる．

4. 検出器4.1 波形弁別能を有した Li 含有液体シンチレータ
今回使用した LiLS は Li 0.1wt%の濃度で溶けている液体シンチレータになる[4]．表 1 に詳細な材料の混合比を示した．
表 1. 測定に使用した LiLS の材料組成
サンプル全体が 100g の場合の組成である．
材量分量

LAB
界面活性剤
LiCl 水溶液
PPOBis-MSB
Ultima Gold F

66.0 g20.1 g
3.7 g
0.35 g35.0 mg
10.0 g4.2 検出容器の作製
図 4 に加速器の照射部分に光電子増倍管（PMT）を設置し，測定する際の配置を示す．図 3，図 4 のとおり照射口は横を向いており，検出器を横に置く必要があることが分かる．照射する粒子はα線と陽子線であり，これらの粒子は飛程が短いため，LiLSに直接粒子を入射させる必要がある．そのため，測定を行う際の検出容器には工夫を施す必要がある．
今回はシャーレを用いて，検出器を横にしても液体の表面張力によって液体が漏れない検出容器の作製に取り組んだ．
図 5 に検出容器の材料を示す．検出容器の本体になるのはシャーレであり，深さ 1.5 cm，直径 6 cm である．シャーレのふたには厚さ 0.5 mm のアルミ板を使用した．シャーレとアルミ板を接着するために二液式接着剤を使用した．また，反射材にはテフロンテープとアルミホイルを使用した．
図 6 に検出容器の設計図を示す．図 6 の通り，アルミ板には直径 3 mm の穴を 2 種類開けた．その後，直径 3.5 mm のドリルで穴をならすことにより，穴が滑らかになるように工夫し，発光した際に光が反図 4. 測定を行う際の配置図
PMT を横に配置するため，検出器も横にする必要がある．

図 5. 検出容器の材料
奥に見えるのがアルミホイルであり，手前は左からテフロンテープ，アルミ板，シャーレである．

図 6. 検出容器の設計図
7 cm × 7 cm のアルミ板に直径 3 mm の穴を2 箇所開けた．

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こうして作製できた検出容器は LiLS を入れた状態で横にしても，粒子の入射口から LiLS があふれることもなく，測定を行うことができた．
5. 測定と結果入射したα線は 2 MeV~5 MeV，陽子線は 1.4MeV~3.4 MeV の範囲で測定を行った．
消光係数を求めるには，粒子が LiLS に到達した際のエネルギー（入射エネルギー）と LiLS で観測したエネルギー（観測エネルギー）を知る必要がある．
今回の測定では観測エネルギーは，LiLS で観測したエネルギースペクトルからガウス関数でフィッティ

5.2 消光係数測定
加速器で発生した粒子は LiLS にて検出を行った．
PMT よ り 得 ら れ た 光 信 号 は CAEN 社 製 FADC
V1730（14bit,500MS/s）にて保存した．LiLS はγ線源である 137Cs，60Co のコンプトンエッジを用いてエネルギー較正を行った．図 7 に 5 MeV のα線を測定した際に得られたエネルギースペクトルを示す．図7 に示すように得られたエネルギースペクトルにはガウス関数でフィッティングを行い，平均値を今回の LiLS で得られた観測エネルギーとして評価を行った．

ングすることにより求めた．入射エネルギーはTRIM というシミュレーションソフトを使用することによって，入射エネルギーを見積もり，計算した．
5.1 TRIM加速器からの荷電粒子は真空状態の輸送ラインを進行し，厚さ 200 nm のシリコンを通過し，大気中に取り出される．粒子は LiLS に入射するまでにシリコンと大気でエネルギー損失を受ける．この影響を考慮するため，阻止能𝑑𝑑𝑑𝑑/𝑑𝑑𝑑𝑑のデータベース SRIM2013[5]に付随する TRIM というモンテカルロシミュレーションを用いた．
TRIM において，測定条件を指定し，モンテカルロシミュレーションを実行するとエネルギースペクトルを得ることができる．この結果にガウス関数でフィッティングを行うことによって，平均値を入射エネルギーとした．表 2 に今回測定を行った加速器で発生させた粒子の種類およびエネルギー，TRIM で求めた入射エネルギーを示す．加速器で発生させた粒子のエネルギーはビーム調整の結果を使用している．
表 2. 加速器で発生させた粒子の種類とエネルギーおよび TRIM で求めた入射エネルギー
粒子の種類発生エネルギー[MeV]

入射エネルギー
[MeV]

alpha
alpha
alpha
alpha
alpha
alpha
protonprotonprotonproton

5.00
4.00
3.50
3.00
2.50
2.00
3.40
2.401.90
1.404.87
3.84
3.33
2.81
2.29
1.76
3.38
2.38
1.871.37

図 7. 5 MeV のα線で得られたエネルギースペクトル（青：エネルギースペクトル，赤：観測エネルギーを求めるためにフィッティングしたガウス関数）
6. 結果と考察
図 8，図 9 に 5.1 節，5.2 節で求めた入射エネルギ
ー，観測エネルギーを用いて式（2）より求めたα線および陽子線の消光係数を示す．今回作製した検出容器を用いることにより，図 8，図 9 に示すようにα線および陽子線の消光係数のエネルギー依存性が確認することができた．これらの結果より，6Li の中性子捕獲反応によるα線・トリチウムはおよそ 1/10である 500 keV 相当に確認できる．
今後は，入射エネルギーを表面障壁型 Si 半導体検出器（SSD）にて測定した値を用いた消光係数の見積
もり，また実験データに沿うような半経験的手法がBirks によって提案されており[6,7]，この理論を用いて異なる粒子においても消光係数を見積もることができるようにすることが必要である．また，今回は加速器を用いた外部照射による消光係数のエネルギー依存性を確認したが，内部崩壊による消光係数の見積もりも必要である．

50った液体の検出器でも測定ができることを証明した．
また，得られた結果より，LiLS のα線および陽子線の消光係数のエネルギー依存性について確認することができた．
今後は入射エネルギーを測定することができる
SSD の結果を用いた消光係数のエネルギー依存性を評価し，Birks が提案した半経験的手法を用いて異なる粒子でも消光係数を見積もることができるようにすることが必要である．また，今回は加速器を用い
図 8. α線の消光係数のエネルギー依存性

た外部照射による消光係数の測定を行ったため，内部崩壊による消光係数の測定を行うことが重要になる．
参考文献

1. Final Reports: Focused Workshop on Antineutrino
Detection for Safeguards Applications,28-30 October
2008 IAEA Headquarters, Vienna.
2. 総合研究大学院大学 高エネルギー加速器科学研
究科加速器科学専攻ホームページ
https://www2.kek.jp/accl/sokendai/kasokuki.html,2022.01.03 閲覧
図 9. 陽子線の消光係数のエネルギー依存性
7. まとめ我々の研究グループでは原子炉ニュートリノモニ
ターの開発に取り組んでいる．原子炉ニュートリノ
モニターは原子炉運転時に発生する核分裂生成物のβ崩壊の際に放出される反電子型ニュートリノを観測することにより，原子炉内部を遠隔よりモニタリングする技術である．反電子型ニュートリノは逆β崩壊反応を利用することによって検出を行う．そのため，有機シンチレータは水素を含み，特に液体シンチレータは水素量が多いことから検出器として適している．我々は中性子捕獲反応によってα線・トリチウムを放出し，反電子型ニュートリノ検出に貢献が期待できる 6Li を添加した液体シンチレータ（LiLS）の開発に成功した．
そこで LiLS の特性として，加速器を用いた消光係数の測定を行った．福井県敦賀市に所在する実験施
設 若狭湾エネルギー研究センターのタンデム加速器を用いて，α線および陽子線の消光係数のエネルギー依存性を調査した．今回使用した加速器はビー
ムの照射口が横向きになっているため，そのまま検出容器を横にしてしまうと LiLS がこぼれてしまう．
そのため，専用の検出容器の作製をした．その結果，ビームの照射口が横向きでも液体シンチレータとい3. 公益財団法人 若狭湾エネルギー研究センターホームページ
http://www.werc.or.jp/outline/shisetsu/kasokuki/,2022.01.03 閲覧
4.川端孝弥，増井友哉，中島恭平，玉川洋一，鈴木耕拓，「原子炉ニュートリノモニター開発に向けた PSD能力を有した Li 含有液体シンチレータの発光特性評価」，福井大学学術研究院工学系部門研究報告，2021.10，vol.70.2
5. J.F. Ziegler, J.P. Biersack, M.D. Ziegler,
http://www.srim.org,
2022.01.03 閲覧
6. J.B.Birks, Phys. Rev. 84 (1951) 364.
7. J.B.Birks, Phys. Rev. 86 (1952) 569.