新規遍歴電子物性を創成する f 電子系化合物の開拓
Search of f-electron compounds with novel itinerant electronic properties
所属機関：金沢大学
代表研究者氏名：大橋 政司
研究期間：2022 年 4 月 1 日～2023 年 3 月 31 日
滞在研究機関： Institute of Low Temperature and Structure Research, Polish Academyof Sciences, ul. Okólna 2, 50-422 Wrocław, Poland
共同研究者等： Prof. D. Kaczorowski

UPd2Si2 crystallizes with the tetragonal unit cell of ThCr2Si2 type (space group I4/mmm). The compoundorders magnetically at low temperatures with magnetic moments oriented parallel to the tetragonal axis. It exhibits
large magnetic anisotropy in both ordered and paramagnetic (P) states. The magnetic phase diagram constructedalong the easy magnetic direction is complex and consists of four phases - P and three types of ordered states. Inzero field, with decreasing temperature, UPd2Si2 undergoes two successive transitions, at TN from P toincommensurately modulated (IC) phase and at T1 to simple antiferromagnetic (AF) state. Application of magnetic
field results in the formation of ferrimagnetic (Fi) phase. Most remarkably, in a field of about 20 T, the P, IC and Fi
phases meet each other at a Lifshitz point (LP), a multicritical point that differs from any other [3]. Furthermore,even in zero magnetic field, LP can be induced in UPd2Si2 by applying hydrostatic pressure of 3.4 GPa.
Aiming to study the effect of pressure on the magnetic phase diagram of UPd2Si2, and in particular to look
for the occurrence of LP, we performed electrical resistivity measurements in magnetic fields up to 14 T underpressures up to 7 GPa. Our experiments revealed that pressure stabilizes the AF phase. We confirmed that in zero
field, T1 increases and tends to TN, which remains nearly constant. We found that the boundary line between theAF and Fi phases shifts towards higher fields with increasing pressure. In turn, the boundary line between the ICand Fi phases hardly changes. Our findings thus suggest that pressure-induced LP may occur in UPd2Si2 below 2.5
GPa only in magnetic fields stronger than 14 T.

研究目的から、(140 K, 13 T, 0 GPa)および(133 K, 0 T, 3.5 GPa)

希土類あるいはアクチノイド元素を含む金属間化においてリフシッツ転移と思われる 3 重臨界点が観合物においては、f 電子と伝導電子との強い電子相関測されている(1,2)。低温で見られる重い電子的振る舞効果により多くの興味深い物性が観測される。これ

いと比較的高温で秩序に至る局在的磁性との共存がは f 電子が持つ電荷や電子軌道、電子スピンが持つどのように理解できるのかは興味深い点である。本

複数の自由度が複雑に絡み合って生じる交換相互作研究では UPd2Si2 について、高圧低温強磁場下にお用によるものである。当該分野の課題は複数の交換ける物性測定を行い、特に 3 重臨界点が圧力によっ相互作用が拮抗する近傍で生じる量子相転移およびてどのように推移するのか調べる事を目的とした。

臨界現象、またそこで生じる新しい量子相の発見おまた、さらに高圧下では磁気秩序相が消失する可能よびその機構解明にある。

性もあり(圧力誘起秩序無秩序転移)、その量子臨界

本研究ではウラン(U)原子がジグザグ鎖の構造を持点の探索を試みた。

つ UPd2Si2 に注目した。結晶構造は重い電子系で典型的な結晶構造の ThCr2Si2 型である。これ前の研究

図１はゼロ磁場における圧力温度相図である。こ研究経過
2022 年 4 月 1 日に日本を出国、同 3 日にポーランの系は低温から高温に至る過程で AF 相~IC 相~常磁ドに入国し、低温構造研究所の Kaczorowski グルー性相(P)に移り変わるが、その相転移温度は TN, TIC はプを訪問した。その際、日本から 10GPa まで測定可能な高圧発生装置を持ち込んだ。Kaczorowski グルー
プは、2K,14T までの低温強磁場環境下において精密どちらも加圧とともに上昇している。先行研究(2)では TIC が圧力によらず一定だったため 3.5 GPa においな電気抵抗測定が可能な装置を所有しているので、て TN, TIC が一致する 3 重臨界点が観測されたが、本まずその装置に圧力発生装置を組み込むための環境研究では 7 GPa まで加圧しても観測されなかった。

整備を行なった。取り付け用の治具の製作、圧力発

UPd2Si2 は結晶育成が難しく試料依存性があった

生テスト、電気抵抗測定テスト、室温、および 4K

かも知れないし、電気抵抗測定からの相転移温度付近の低温にて圧力校正を行なった。

導出自体が難しいのかも知れない。本研究では電また Kaczorowski グループは純良育成技術を持ち、UPd2Si2 単結晶育成実績がある(1)。本研究ではその試料を圧力発生装置に組み込めるように成型、配線し気抵抗測定と並行して高圧下磁化測定も行っているので、現在は磁化測定結果からの相転移温度導た。その試料を圧力発生装置内に封入し、まずは大出を試みており、それについて 2023 年 9 月の日本気圧下(0 GPa)にて、2 K,14 T までの低温強磁場環物理学会にて報告予定である。

境下における電気抵抗測定を行い、その抵抗異常

一方、磁場中電気抵抗測定により磁場-温度相図からインコメ秩序(IC)や反強磁性秩序(AF)温度・が圧力によってどのように移り変わるかも調べた。

磁場を導出し、磁場-温度相図を作成した。得られ一般に反響磁性体(AF)は磁場をかける事により強た結果は先行研究(1)と同等なものであった。次に圧力を印加し、7 GPa, 2 K,14 T までの高圧低温強磁場環境下における電気抵抗測定を行った。これ磁性相(F)が安定となる。それに加えて UPd2Si2 はIC 相が存在し、強磁場では IC, FM, P の 3 重臨界点により磁場-温度相図が圧力の増加によってどのが存在する(1,2)。本研究では更に、圧力の増加によように変化するか調べる事が出来る。って AF と F の相境界および 3 重臨界点が強磁場側それと並行して磁化測定用圧力発生装置の設にシフトして行く事を見出した。

計・製作にも取り組んだ。
それを用いる事により、
UPd2Si2 について、6 GPa,2 K,7 T までの高圧低温強参考文献

磁場環境下における磁化測定を行った。

(1). T. Plackowski, D. Kaczorowski, and J. Sznajd, Phys.
Rev. B 83, 174443 (2011)

考察(2). H. Hidaka, A. Tanaka, S. Takahashi, T. Yanagisawa,H. Amitsuka, J. Phys. Conference Series 273 (2011)
012032
研究の発表
口頭発表
1.

Adam Pikul, Maria Szlawska, Xiaxin Ding, Józef
Sznajd, Masashi Ohashi, Dorota Kowalska, Mathieu
Pasturel, Krzysztof Gofryk, Magnetic phase diagram
resulting from the presence of uranium layers insingle-crystalline UNi0.38Ge2, JdA2022: 51èmes
Journées des Actinides, Santa Margherita, Italy,
April 10-14, 2022

図 1 ゼロ磁場における圧力温度相図

2.

M. Ohashi, Effect of pressure on the heavyelectronic states in Ce1-xRxAl2 and quantum criticalphenomena, Department of magnetic research
3.

2.

Correlation between magnetic properties and crystal

seminar, Wroclaw, Poland, November 2, 2022

growthM. Szlawska, M. Ohashi, M. Majewicz, K.

ferromagnet, K. Ida, K. Ishiwatari, M. Ohashi, JPS

Wochowski, and D. Kaczorowski, Hunting Lifshitz

Conf. Proc. 38, 011120 (2023)

point in UPd2Si2, 14th SPCA 2023 and 52ND

3.

JDA2023, Dresden, Germany, April 17-21, 2023

inperovskite

typrLa0.6Ca0.4MnO3Electronic Density of States in CeSi2-x Studied by
Point-contact

Spectroscopy,TakuyaTakahashi,

Tsubasa Teramoto, Masanobu Shiga, Isao Maruyama,
誌上発表

Keisuke Ida, Kousei Ishiwatari, Masashi Ohashi, and1.

Tatsuya Kawae, JPS Conf. Proc. 38, 011081 (2023)

Competition of magnetocrystalline anisotropy ofuranium layers and zigzag chains in UNi0.34Ge2

4.

Single crystal growth of PrNiGe2 compounds,single crystals, Adam P. Pikul, Maria Szlawska,

Kousei Ishiwatari, Kaito Hoshii, Keisuke Ida andXiaxin Ding, Józef Sznajd, Masashi Ohashi, Dorota

Masashi Ohashi, SciPost Physics Proceedings 11,A. Kowalska, Mathieu Pasturel, and Krzysztof

022 (2023)

Gofryk, Phys. Rev. Materials 6, 104408 (2022)