燃料デブリの特性に関する研究概要
Research Summary on the Characterization of Fuel Debris
IRID/JAEA
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IRID/JAEA
IRID/JAEA
IRID/JAEA

鷲谷荻野高野矢野鍛治

忠博
英樹
公秀
公彦
直也

Tadahiro WASHIYA
Hideki OGINO
Masahide TAKANO
Kimuhiko YANO
Naoya KAJI

Nonmember
Nonmember
Nonmember
Nonmember
Nonmember

Abstract
JAEA, as a member of IRID, had started experimental and analytical studies on characterization offuel debris. In this study, thermodynamic equilibrium calculations were carried out and typical debris phases
were predicted. Experimental studies were also carried out using simulated fuel debris, and verify the expectedfuel debris properties on typical conditions of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F). The 1F accident
differs from the past severe accidents such as Three Mile Island unit-2 (TMI-2) and Chernobyl nuclear power
plants. Therefore, specific factors in the 1F accident should be considered; BWR fuel assembly, control rod,core configuration and accident sequence. Further specific factors are high zirconium and iron contents, B4C,
sea water effects and molten core concrete interaction (MCCI). After the defueling, interim storage will beconsidered, but the treatment scenario has not defined. In this paper, research summary on the characterizationof fuel debris and current research results will be described.
Keywords: Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, fuel debris, TMI-2, severe accident, mechanical properties,
defueling, B4C and MCCI

１．概要

日本原子力研究開発機構（以下、JAEA）は、株式会社東芝とともに、技術研究組合国際廃炉技術開発機構（以下、福島第一原子力発電所（以下、1F）事故では、全電源IRID）の組合員として、廃炉・汚染水対策を円滑に進め喪失に伴い冷却水が喪失し炉心溶融が起きた。原子炉内ることを目的として燃料デブリの特性把握及び処置方策の溶融燃料（以下、燃料デブリ）の状態は未だに不明での検討等に必要とされる研究開発を実施している。[2] こ

あるが、事故発生状況や事故発生から冷温停止に至る過こではJAEAの実施している研究の概要について述べる。

程（炉心構成、溶融継続時間、海水注入など）は、スリ

なお、本研究開発の一部は経済産業省の補助金事業及びーマイル島 2 号機（以下、TMI-2 という）事故と異なる受託事業の成果を含むものである。[13] [14]ため、炉心内部で生成している燃料デブリの形態や特性も異なるものと推定される。一方、各原子炉を廃止措置するためには、炉内に残る燃料デブリの取出しが最大の課題である。燃料デブリを取出して安定に保管、処理・

２．研究内容2.1 炉内に存在する燃料デブリの推定処分するためには、燃料デブリの特性を推定し、安全で燃料デブリのサンプリングや取出しにおいては、圧力確実な方策を選ぶ必要がある。また、１F では燃料デブリ容器や格納容器内に分布する燃料デブリの種類やその堆が圧力容器底部を溶融し、ペデスタル底部のコンクリー積の状況に応じて、アクセス経路や使用する工具を検討

ト上に落下し、溶融燃料とコンクリートの高温反応する必要がある。炉内状況の把握については、事故進展（Molten Core Concreate Interaction 以下、MCCI）が生じ解析コードを用いた燃料の溶融・崩落挙動の解析や、ロたと想定されている。[1] 燃料デブリの取出しには燃料ボット・カメラ等を用いた内部観察、宇宙線（ミューオ

デブリの特性に応じた治具や方法を準備する必要がある。

ン）による投影等による検討が行われ、燃料デブリの位置や分布状況の推定が進められている。[3] しかし、燃連絡先: 鷲谷 忠博
日本原子力研究開発機構 廃炉国際共同研究センター〒319-1194 茨城県那珂郡東海村村松 4-33
E-mail: washiya.tadahiro@jaea.go.jp

料デブリの特性を推定するための化学形態に関する情報は得られてない。このため、事故進展解析コードの結果[1]から炉内の燃料分布の情報を推定し、それに熱力学平衡

技術論文「燃料デブリの特性に関する研究概要」
計算を適用することで燃料デブリの化学形態を概略的にこととしている。

評価した（図 1、図 2）。[4] 生成する燃料デブリの化学しては(U, Zr)O2、金属としては Zr(O)、Fe2(Zr, U)が主要な2.2 燃料デブリのサンプリング・取出しに必要な物性値の検討

形態と推定された。燃料デブリの特性を把握する研究に本検討の開始当初は、TNI-2 事故での取出し作業の情報ついては、まず、これらの化学形態を中心に必要な特性（図 5）から 1F での取出し作業を想定し、取出し装置開データを取得することとした。

発に必要と推定されるデブリ物性を検討した（表 1）。こ

形態は系内の酸素量に大きく影響を受けるが、酸化物との結果、物理的特性（形状、大きさ、密度/空隙率）の他、熱的特性（比熱、熱伝導率、融点）、物理的特性（硬さ、弾性率、破壊靱性）が重要との結論に至った。[6]① カッティングツールA④ 回収ツール例） エアチゼル例） スペードバケット

原理：打撃・衝撃
用途：塊状デブリの破砕等

原理：ピック＆プレイス
用途：小片デブリの回収② カッティングツールB⑤ 吸引システム例） ヘビーデューティシアーズ

例） エアリフト

原理：せん断用途：パイプ・薄板の切断等

原理：吸引
用途：微粉状デブリの回収③ カッティングツールC⑥ コアボーリング例） プラズマアークカッター例） ボーリングシステム

原理：溶断
用途：複雑な構造物の細分化等

原理：研削・圧縮
用途：ハードクラストの穴あけ等

図 5 TMI-2 で用いられた燃料デブリ取出し装置の分類

図 1 UO2-Zr-Fe 系における温度－酸素分圧状態図

表 1 取出し装置の検討に必要となる燃料デブリ物性値＊装置区分については図5を参照

調査した各種機器のうち、特にコア・ボーリング装置については、TMI-2 において最も有用であった取出し機器のひとつであり、1F においても、コアサンプルの取得や本格取出しのための穿孔装置のひとつとしてその適用性が検討されると考えられる。その適用性は掘削対象となる燃料デブリの硬さや靱性等の機械的性質に大きく影
図 2 溶融・崩落後の圧力容器内の燃料デブリの生成状況響を受けるものと考えられ、これについて、各種セラミックスに対する切削等の機械加工試験を行うことで、被これに加え、炉心内に生成しているであろうデブリに削材の材料特性による影響を評価している。

加え、ペデスタル部に生成していると考えられる MCCI生成物に関しても同様に熱力学的な評価を実施している
ところである。

2.3 1F に特有な反応の把握
1F に特有な事象として、炉心冷却時に用いられた海水

なおこれらの評価については、「事故進展解析技術の高の影響や制御材の材質（B4C）の影響、PCV 底部（ペデ度化による炉内状況の把握」プロジェクトの成果によりスタル部）での溶融燃料とコンクリートとの反応（MCCI）

事故進展等の新たな情報が得られた際には、適宜見直すが挙げられる。一部では MOX 燃料や Gd 含有燃料が使用されていたことなども挙げられる。これらについて、実験等により基礎的な知見の確認を進めている。

成されていることが分かる。
生成した各層の微小硬さをマイクロビッカース硬さ系で測定した結果を図 8 に示す。金属では(Fe, Cr, Ni)（U,Zr）
22.3.1 海水塩の影響 [7]が比較的硬く、酸化物では(U, Zr)O2 が硬く、焼結体より燃料デブリと海水塩の反応を確認するため、模擬デブも溶融固化体の方が硬い傾向を示している。また、ホウリと海水塩の高温反応試験を実施した。図 6 に反応後の化物のビッカース硬さは 14~20GPa と非常に硬いことか模擬デブリの表面観察像を示す。模擬デブリとしてペレら、デブリ取出し時の Zr B2 等が密に析出している部分がット状の(U, Zr)O2 試料を用いて空気流中またはAr気流中、ある場合、掘削作業時に大きな負担となることが予想さ815~1,398℃で加熱保持した。海水塩を熱分解する際にれる。

NaCl は 1,000~1,100℃に達する過程で蒸発するものの、Mg 塩は MgO の結晶となり析出することから、デブリ取出し時に表面に付着する可能性がある。また、海水塩成分の中で Ca が最も反応性が高く、高酸素分圧下では高温の模擬デブリ表面にウラン酸塩層が緻密な層を形成すること、Ar 雰囲気下（低酸素分圧下）ではデブリ表層に拡

図 7 アーク溶融した模擬デブリの酸化雰囲気での焼鈍の影響散固溶すること等が明らかになった。空気中 1,002℃で 12時間加熱した模擬デブリペレットの外観はウラン酸塩に特徴的な橙色を呈している（図 6 右下）。

図 6 模擬デブリの海水塩との高温反応

2.3.2 B4C の影響 [8]図 8 各種模擬デブリの硬度

2.3.3 Pu の影響 [13]１F では制御棒に B4C が用いられている。燃料デブリ

１F では 3 号機において３~６％の MOX 燃料が装荷さ中でのホウ素の挙動は取出し時の臨界管理の観点からもれていた。また、1,2 号機でも核反応で生成した Pu が２％重要であるが、これまで十分なデータがなかった。この程度含まれていたと考えられる。従って、１F の燃料デブため燃料デブリとの反応について、模擬デブリの(U, Zr)O2リには Pu が含有していることから、１F の溶融燃料の取とB4C粉末を混合した模擬燃料粉末をAr雰囲気下でアー出作業に向けて、Pu を含む燃料デブリの性状把握が重要

ク溶融によって高温で溶融し、反応生成物の特性を測定である。また、Pu は、臨界管理、計量管理をする上で非した。B4C との反応により合金中に (Fe, Cr, Ni)2B 及び常に重要な元素でもある。

ZrB2 で表されるホウ化物が析出することを確認した。ま

本研究では、Pu を含有した UO2 燃料とジルカロイを溶た、(U, Zr)O2 模擬デブリから合金相へ U が溶出して、種々融・固化させ、(U, Pu, Zr)O2 の Pu を含有した模擬デブリの組成の Fe-Cr-Ni-Zr-U 合金が生じることが確認された。

を調製し、その特性データを取得した。図 9 に調製した

図 7 は、(U, Zr)O2 と B4C、SUS、Zr の混合粉末を Ar 0.1％

模擬デブリの概観と EPMA による表面分析の結果を示す。

O2 の雰囲気でアーク溶解した左側の試料の切断対を同じ溶融後の試料は U、Pu、Zr の各濃度が異なる領域が数十雰囲気下、1500℃で 10 時間保持し降温したものが右側のμm の範囲で存在しているが、大別すると U がリッチな試料となる。酸化雰囲気下で長時間保持（焼鈍）するこ相と Zr がリッチな 2 相に分類される。Pu 濃度の分布はマとにより金属部分の一部が酸化され (U, Zr)O2 の層が形クロに見ればほぼ均一であるといえる。また、図 10 に燃技術論文「燃料デブリの特性に関する研究概要」
料デブリ融点に対する Pu 及び Zr の含有量の影響を示す。
燃料デブリの融点は、Pu の含有量によって変化する傾向

図 11 に EPMA による表面分析の結果、O/M 比、外観が確認された。
Pu含有量が10％以下で融点が極大となる。

を合わせて示す。溶融後の試料は Pu 系の模擬デブリと同また、それ以上の Pu 含有率では Pu 濃度の増加に伴って様に、Uがリッチな相とZrがリッチな2相に分類される。

融点は低下する傾向を示した。Pu 含有量の増加に伴い融また、Gd の濃度差は小さくマクロに見ればほぼ均一とい点が低下する傾向はUO2-PuO2 系のMOX 燃料の製造経験える。従って、臨界評価の観点において U-Pu-Zr-Gd-O 系からも同様な知見が得られており、Pu 含有量が 10％以下の燃料デブリ中では Gd の偏在はほぼないと想定される。

での極大値は Zr 含有の影響と考えられる。

また、Gd を含有する模擬デブリの熱伝導率は Zr や Gd の(U0.46Pu0.04Zr0.50)O2含有により熱伝導率が低下し，両者が同時に混入することによりさらに低下する傾向であった。
(U0.46Pu0.04Zr0.5)O2U100μm

Zr100μm

Pu2.3.5 コンクリート反応の影響 [8] [11]100μm(U0.69Pu0.06Zr0.25)O2

１F では、溶融した燃料が圧力容器の底を貫通し、格納AU100μm

Zr

100μm

Pu.

C

MOX模擬デブリ100μm想定される。MCCI 生成物の組成については、コンクリートの組成や溶融温度、溶融時間等により異なると考え

図 9 Pu 含有模擬デブリの概観と EPMA による表面分析られる。また、国内には MCCI 研究の大型装置がないこ2800とから、MCCI 生成物を単純化した国内での基礎研究と、Zr含有率：25%

2700Temperature [℃]

容器内のコンクリート床に落下し MCCI が生じていると仏国CEAとの国際協力を利用した大型試験後の試料を用いた総合的な研究の二方向から研究を進めている。

2600

国内の基礎研究では、微小量のモルタル/Fe/Zr/ZrO2/(U,Zr含有率：75%

2500Zr)O2 をアーク溶解し生成物の特性を調査している。本試

Zr含有率：50%

験ではセラミックス部と金属部に分離しやすく、セラミ2400(U0.75-xPuxZr0.25)O2 solidus(U0.50-xPuxZr0.50)O2 solidus(U0.25-xPuxZr0.75)O2 solidus(Pu020Zr0.80)O2 solidus(U0.50Zr0.50)O2 solidus(U0.25Zr0.75)O2 solidus

2300
2200
0510

(U0.75-xPuxZr0.25)O2 liquidus(U0.50-xPuxZr0.50)O2 liquidus(U0.25-xPuxZr0.75)O2 liquidus(Pu020Zr0.80)O2 liquidus(U0.50Zr0.50)O2 liquidus(U0.25Zr0.75)O2 liquidus

1520

ック部は(Zr,U,Ca)O2 が中心で、その粒界には AL-Ca-O 系の 酸 化 物 が 析 出 し 、 金 属 部 で は Fe-Si-Al 系 及 び
25Fe-Si-(Zr,U)-Al 系の二相の合金が生成した。

Pu(U+Pu+Zr) [%]図 10 燃料デブリの融点に対する Pu 及び Zr 含有の影響

2.3.4 Gd の影響 [11] [14]Gd は中性子吸収材として核燃料中に装荷されていたが、炉心溶融の Gd の分布状態については不明である。Pu
溶融固化物系の模擬デブリと同様に Gd2O3 を添加した模擬デブリを元の表面調製し、その特性データを取得した。

浸食面
O/M（試料調製後）

O/M（溶融後）

1.976

1.989

1.9871.993

熱変性（脆い）加熱後の鉛直断面

図 12 集光加熱による模擬 MCCI 生成物の調製の様子

また、コンクリートと溶融物の界面を評価するため、
O/M=1.987
O/M=1.993
（溶融後）
(溶融後)
Gdの分布状態（O/M=1.993）

O/M=1.976
O/M=1.989
（溶融後）
（溶融後)

試料：(U0.45Gd0.05Zr0.50)O2-x

図 11 Gd 含有模擬デブリの特性に対する O/M の影響

Ar 雰囲気でコンクリート上の金属（Zr/SUS）を集光加熱により局所加熱した。
図 12 に集光加熱時の様子と冷却後の試料断面を示す。
浸食面の上部には、ケイ酸ガラスが生成し、その内部に

は Zr,Cr,Fe の酸化物が析出している。また、浸食面下側のト部、溶融プール部、下部ヘッド部等からサンプリング

コンクリートも熱変性により非常に脆くなっている。

したものであり、それぞれについて、組成分析、組織観また国際協力として、仏国 CEA の大型 MCCI 試験

察、硬さ測定等を実施している。クラスト部は U リッチ（VULCANO 試験）で生成した MCCI サンプルを分析すな立方晶から成る単相でありビッカース硬さは 12~13.5ることで特性を調査している。

GPa と非常に硬い。また、溶融プール部の酸化物層につMCCI 生成物の中央部（酸化物層）のサンプル断面のいては、U リッチな立方晶から成る単相、Zr リッチな（正SEM 映像を図 13 に示す。本サンプルは PWR 体系での方晶＋単斜晶）の2相が入り混じっている部分から成る。

MCCI 試験（VBS-U4）で得られた生成物のサンプルの一また、金属部分には（Ag-In-Sn, Ni-Sn）が混ざっている。

部であり、MCCI 試験では、約 60 ㎏の UO2、Fe、Zr,、コクラスト部及び溶融プール部の試料のビッカース硬さ測

ンクリート成分を約 2000℃に加熱しペデスタル床を模擬

定時の圧痕の状況を図 15 に示す。溶融プール部では正方したコンクリート試験体に落下・反応させたものである。

晶と単斜晶の 2 相分離組織が硬さを低下させる原因であ本試験サンプルは、ZrO2/UO2 比、コンクリート中の SiO2ることを確認した。

比が１F 条件に比較的近いことから選定した。
シリコンリッチな

コンクリートリッチな領域

酸化物相

鉄リッチな金属粒
コリウムとコンクリートの混在領域

コリウムリッチな領域

1mm

MCCI生成物の断面観察像

図 13

金属相

ジルコニウムリッチな酸化物相

ウランリッチなクラスト部（緻密）

溶融プール部（セラミック+金属）

図 14 TMI-2 デブリの外観写真

酸化物相

微視的な組織構造

MCCI 生成物のサンプル(酸化物層)断面観察像酸化物層は 4 つの領域（領域１：コリウム成分がリッチな領域、領域２：コンクリート成分がリッチ領域、領域３：コリウム・コンクリート混合領域、領域４：コリ

緻密なC単相組織（クラスト部）

C+T 微細入り交じり（溶融プール部）

図 15 圧痕および組織拡大観察像

ウムリッチ領域中にある金属粒）に分かれている。生成物の大部分は領域１であり、この領域には、Zr、U、Siのそれぞれの含有率が高い相があるとともに、Fe の析出も見られる。また、領域１の周辺には領域２が僅かに見られる。また、領域１で囲まれた中には領域３が見られ、この領域には Si 酸化物、Cr 含有率が高い酸化物、F、Crを含む金属、Zr、U を多く含有する酸化物の相が見られる。領域４は Fe を主成分とする金属相が見られた。各サンプルに対する詳細な分析は実施中であるが、酸化物層のビッカース硬さは 4~9GPa、金属粒は約 3GPa であった。
また、酸化層では気孔が多く硬さ測定の値にバラつきが図 16 TMI-2 デブリと模擬デブリの硬さの比較多いが、金属層は比較的均一でバラつきが少なかった。

また、図 16 に TMI-2 デブリと模擬デブリの硬さデータの比較を示す。模擬デブリは TMI-2 デブリの硬さを概ね2.4 TMI-2 デブリの特性評価 [14]網羅出来ていることが分かる。

JAEA では 1979 年に米国で起きた TMI-2 事故のデブリを所有している。この TMI-2 デブリに関する機械的性質

2.5 デブリ特性リストの作成 [2]データの取得を進めている。図 14 に TMI-2 デブリの外観

上記の模擬デブリ等を用いた特性データを収集し、文を示す。JAEA で所有している TMI-2 デブリは、クラス献調査結果等と合わせて実デブリの特性リストを作成し技術論文「燃料デブリの特性に関する研究概要」ている。本データは取出し装置開発、デブリ収納・移送

sea salt deposit and (U,Zr)O2 simulated corium debris”

保管等の他プロジェクトへ反映して行く。

Journal of Nuclear Materials 433 (2013) 32-39[8] Takano, M. et al., Characterization of solidified melt among

3.結言

materials of UO2 fuel and B4C control blade, Journal of1) 熱力学的な手法を用いて炉内に存在する燃料デブリのNuclear Science and Technology, vol. 51, 2014, pp.

化学形を推定した。
2) 燃料デブリのサンプリング・取出しに必要な物性値と859–875.
[9] K.MORIMOTO, et al., “The influence of Pu and Zr on the

して、硬さ、靱性等の機械的性質が重要である。

melting temperatures of the U-Pu-Zr-O system” Asian3) 1F に特有な反応として、燃料デブリと海水塩、B4C、Nuclear Fuel Conference 2014 (ANFC2014), Sendai, Sep

Pu、Gd、コンクリートとの反応の影響を評価した。
その結果、海水塩との反応では表面におけるウラン酸塩の析出、B4C との反応では硬いなホウ化物の生成を確認、Pu 及び Gd については熱特性や偏在の有無を確

18−19,(2014)[10] M.Kato et. al., MRS Online Proceedings Library
1444(2012)91[11] 技術研究組合 国際廃炉研究開発機構 研究開発成果

認、コンクリートについては界面反応と機械的性質等概平成 26 年度版を明らかにした。

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CI+CEA'参考文献[1] 東京電力株式会社, 福島第一原子力発電所 1～3 号機の炉心状態について,
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委託事業 平成 25 年度発電用原子炉等廃炉・安全技

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