京都大学複合原子力科学研究所「福島原発事故で放出された放射性物質の多面的分析」専門研究会
講演資料集

講演資料等の著作権は各講演者に帰属します。

京都大学複合原子力科学研究所「福島原発事故で放出された放射性物質の多面的分析」専門研究会
2020/12/24

京都⼤学複合原⼦⼒科学研究所「福島原発事故で放出された放射性物質の多⾯的分析」専⾨研究会
プログラム
9:30
9:40

・開会挨拶 阪⼤院理・篠原 厚
・セッション 1「⽣体影響」 （座⻑：⾼宮幸⼀）
依頼講演 「放射性微粒⼦の吸⼊による内部被ばく〜線量評価法の構築と今後の課題〜」真辺健太郎 （JAEA）
10:40 ・セッション 2「⽣体影響、環境動態」 （座⻑：箕輪はるか）「不溶性セシウム粒⼦による細胞影響解析」鈴⽊正敏（東北⼤）「放射性不溶性粒⼦の吸⼊による⽣物影響―動物実験より―」⼭⽥ 裕（QST）「太⽥川において放射性セシウム粒⼦が⽔⽣昆⾍の放射性セシウム濃度に与える影響（仮）」三浦 輝（電 中研）「Comparison of aerosol and soil insoluble radiocesium particles, and their distribution and fate/エアロゾ ルと⼟壌不溶性
放射性粒⼦の⽐較、およびそれらの分布と運命」Tang Peng（茨城⼤）12:00 ＜ランチブレイク＞
13:00 ・セッション 3「放射性微粒⼦の分析(1) 性状分析」 （座⻑：佐藤志彦）「1 号機由来放射性粒⼦とプリューム軌跡の探索」箕輪はるか（慈恵医⼤）＊「不溶性放射性粒⼦の蛍光による検出実験」北 和之（茨城⼤）「ICP-MS を⽤いた放射性粒⼦の多元素定量分析」横⼭⼤輝（筑波⼤）「放射性微粒⼦に含まれるプルトニウム同位体分析（仮）」五⼗嵐淳哉（阪⼤）14:30 ・セッション 4「放射性微粒⼦の分析(２) 模擬実験」 （座⻑：⼆宮和彦）「KPFM 法を⽤いた放射性 Cs 微粒⼦の帯電状態の解明」新家雪実（慶応⼤）「不溶性放射性微粒⼦の模擬⽣成実験」稲垣 誠（京⼤）＊「放射性溶液エアロゾルの模擬⽣成による⽣成過程の解明」⾼宮幸⼀（京⼤）＊「放射性 Cs 含有微粒⼦の物理化学的性質とそれに基づく模擬ガラスの合成」奥村⼤河（東⼤）＊「環境試料中の放射性 Cs 含有微粒⼦定量法の提案」⼩暮敏博（東⼤）16:10 ・セッション５「英国連携セッション（オンデマンド）」 （座⻑：五⼗嵐康⼈）「Investigating FDNPP Release Particulates Over Multiple Length-Scales」Peter G. Martin （University of Bristol）
16:30 ・セッション６「総合討論」 （進⾏：篠原 厚）
16:50 ・閉会挨拶 京⼤複合研・五⼗嵐 康⼈（講演時間 20 分：講演 15 分＋討論 5 分）、＊講演時間 15 分：講演 12 分＋討論 3 分）
⼀部の講演については講演資料を掲載しておりません。

放射性微粒⼦の吸⼊による内部被ばく〜線量評価法の構築と今後の課題〜

真辺 健太郎京都⼤学複合原⼦⼒科学研究所「福島原発事故で放出された放射性物質の多⾯的分析」専⾨研究会
令和2年12⽉24⽇ オンライン

1

内容
l はじめにl 通常の内部被ばく線量評価法
l 放射性微粒⼦の吸⼊による被ばくの特徴
l 放射性微粒⼦⽤の線量評価法の構築
l 線量評価結果
l 今後の課題l まとめ

2

放射性微粒⼦の発⾒と内部被ばく
⾼い⽐放射能で放射性セシウムを含んだ
放射性微粒⼦の発⾒
Adachi et al., Sci. Rep. (2013)100

Nakano et al., Radiat. Prot. Dosim. (2016)

Cs'㍌㌜乣

10-1

137

10-2

䅣倦

オンサイト作業者のWBC︓⻑期保持成分
放射性微粒⼦によるもの︖

Nakano (2016)
㰏句㍩: 95% + ㍒句㍩: 5%
㰏句㍩㍫㌐'伽䋝㍒句㍩㍫㌐'伽䋝

10-3
10-4
10-5
0

400

800
1200
*㟢㌞㌡ (d)福島の住⺠が着⽤したマスクから

1600

2000

フィッティングは真辺が実施

Higaki et al., Health Phys. (2020)
参考写真︓Higaki et al., Heal Phys. (2013)

1F近隣⾃治体の住家内にもYoshida et al., Sci. Rep. (2020)
参考写真︓Yoshida et al., JHPS51 (2018)3

内部被ばく線量の評価
摂取量 (Bq) × 実効線量係数 (Sv/Bq) ＝ 実効線量 (Sv)評価

Ø 体外計測・バイオアッセイØ 作業環境測定、作業条件

参照

Ø 国際放射線防護委員会 (ICRP) のデータ

放射性微粒⼦︓既存の線量係数でよいのか︖

4

線量評価で考慮すべき放射性微粒⼦の特徴
⼀般的な放射性Cs 放射性エアロゾル
エアロゾル(Type F)
Type S
化学的特性
⽔に可溶
難溶性
（溶解性） （速やかに⾎液に）（ゆっくり⾎液に）
0.5

放射性微粒⼦
⾮常に溶けにくい

AMAD = 1 !m" g = 2.5

0.4
0.3

㕣㌌

物理的特性 対数正規分布 0.2（粒径） （幅広い分布） 0.1
0μmオーダー
10-1100
唌吟 (!m)101

環境中エアロゾルのICRP既定値

放射能の状態

無数のエアロゾル粒⼦に極少量ずつ付着⾼い⽐放射能 (Bq/個)
粒⼦数が少ない
粒⼦内部にも分布して容易に拡散しない

線量評価上、何が問題なのか︖
5

内容l はじめにl 通常の内部被ばく線量評価法
l 放射性微粒⼦の吸⼊による被ばくの特徴
l 放射性微粒⼦⽤の線量評価法の構築
l 線量評価結果
l 今後の課題l まとめ

6

実効線量係数 e の計算
𝑒 = # 𝑤! ℎ!
!

T : 標的臓器
wT: 組織加重係数
hT: 等価線量係数 (Sv/Bq)ℎ! = # 𝑎& " 𝑆# T←S"

S : 線源領域, 組織・臓器等の放射性核種の分布領域
ãS: 1 Bq摂取時のSでの総壊変数 (Bq−1)
Sw(T←S): S係数, Sで1回壊変した時のTの等価線量 (Sv)

放射性核種の性状と無関係
Ø 放射性核種の壊変データ
Ø ⼈体モデルを⽤いたモンテカルロ計算
放射性核種の性状に依存Ø 粒 径︓呼吸気道のどこにどれだけ沈着するかØ 溶解性︓⾎液（体内）にどれだけ移⾏するか
7呼吸気道モデル
前⿐道
(ET1)
⿐･⼝
から吸⼊
から排出
気管⽀
(BB)

通過する各領域 ＝ 捕集効率ηのフィルタ
後⿐道・咽頭・喉頭 (ET2)

細気管⽀
(bb)
呼吸気道の領域区分(ICRP Publ. 66, Fig. 1より)

肺胞
(AI)

吸⼊ η0（呼吸気道に⼊らない確率）
ET1

η1, ϕ1ET2

η2, ϕ2BB

η3, ϕ3bb

η4, ϕ4AI

η5, ϕ5bb

η6, ϕ6BB

η7, ϕ7ET2

η8, ϕ8ET1

η9, ϕ9

各段における沈着割合Di!%&

𝐷! = 𝜂! 𝜙! % 1 − 𝜂""#$

ϕ: 流量割合（その領域に届く空気割合）

η: エアロゾルの空気動⼒学･
熱⼒学的過程を考慮して計算
ϕ: 呼吸気道の解剖学的･⽣理学的パラメータから計算

排出8

呼吸気道沈着割合10

放射性微粒⼦の粒径

0

勞䧺㕣㌌

ET1
ET2
BB

bb
AI
呼吸気道の領域区分(ICRP Publ. 66, Fig. 1より)

10-1
10-2
10-3 -2
10ET1
ET2
BB + bbAl
10-1100
唌吟 ('m)101102

密度︓2.0 g/cm3、形状係数︓1（球形）
成⼈男性、⿐呼吸、軽作業時

パラメータ
Ø 粒⼦︓粒径、密度、形状
Ø 吸⼊した⼈︓年齢、呼吸習慣、運動状態

9⾎液吸収後の体内移⾏挙動

放射能は⾎液に吸収後
各組織・臓器に拡散・移⾏

Csの体内動態モデル（ICRP Publ. 137より）

Ø 分布する組織・臓器Ø 放射性核種の移⾏経路

コンパートメントモデル

コンパートメント（箱）で表現10

総壊変数 ãS の計算
1. コンパートメントモデルを組む
取込み
Comp.1λ1→2Comp.2λ2→4Comp.4λ4→5λ2→3Comp.3λ3→excComp.5
λ 5→exc

排出排出（λ: 移行係数）

2. 連⽴常微分⽅程式（ODE）を⽴てる
d𝑎& 𝑡= −𝜆&→( 𝑎& 𝑡d𝑡d𝑎( 𝑡= − 𝜆(→) + 𝜆(→* 𝑎( 𝑡 + 𝜆+ 𝑎& 𝑡d𝑡d𝑎) 𝑡= −𝜆)→,-. 𝑎) 𝑡 + 𝜆(→) 𝑎( 𝑡d𝑡d𝑎* 𝑡
= −𝜆*→/ 𝑎* 𝑡 + 𝜆(→* 𝑎( 𝑡d𝑡d𝑎/ 𝑡= −𝜆/→,-. 𝑎/ 𝑡 + 𝜆*→/ 𝑎* 𝑡d𝑡
（ai(t): 時間t経過時のComp.iにおける放射能）

3. 数値解析的にODEを積分する

𝑎& " = ,𝑎" 𝑡 d𝑡
通常の線量評価法は決定論的⼿法
11

内容
l はじめにl 通常の内部被ばく線量評価法
l 放射性微粒⼦の吸⼊による被ばくの特徴
l 放射性微粒⼦⽤の線量評価法の構築
l 線量評価結果
l 今後の課題l まとめ

12

放射性微粒⼦の吸⼊
放射性微粒⼦の特徴• ⾮常に溶けにくい⇒ 放射性核種が拡散せず粒⼦状のまま移⾏• 粒⼦数が少ない
放射性微粒⼦を吸⼊すると･･･

例1
ET1沈着
→ 環境中

• 沈着する部位• ある場所から別の場所へ移⾏する
タイミング（保持時間）⇒ 粒⼦によって違うØ ãS・e は粒⼦の移⾏経路に依存
Ø 粒⼦の移⾏︓確率論的挙動

通常の線量評価法（決定論的⼿法）
はそのまま適⽤できない

例2
肺胞沈着
→ 消化管
→糞

13

放射性微粒⼦の体内移⾏経路
吸⼊された不溶性微粒⼦の体内動態*1*1環境省, 微⼩粒⼦状物質健康影響評価検討会報告書 (2008)• 細気管⽀より上部に沈着 ⇒ 粘膜輸送で消化管へ• 肺胞に沈着
⼤ 部 分 ⇒ マクロファージが貪⾷後、粘膜輸送で消化管へ
ごく⼀部 ⇒ 間質を経てリンパへ、粒⼦状のまま体内移⾏
サブミクロンサイズの粒⼦︓循環器系に影響︖研究例多い

その他、参考となる情報*2Geraets et al., Toxicol. Sci. (2012)• ラットへのμmサイズCeO2粒⼦吸⼊試験*2
肺残留率、肝臓・脾臓・腎臓・精巣・脳への移⾏割合• ラットへのサブミクロンサイズEu2O3粒⼦吸⼊試験*3
肺⾨リンパへの移⾏割合*3Creutzenberg et al., J. Appl. Toxicol. (2016)

SiO2が⺟材のμmサイズ粒⼦についてのデータはない14

内容l はじめにl 通常の内部被ばく線量評価法
l 放射性微粒⼦の吸⼊による被ばくの特徴
l 放射性微粒⼦⽤の線量評価法の構築
l 線量評価結果
l 今後の課題l まとめ

15

確率論的挙動のモデル化
粒⼦の移⾏挙動をモンテカルロ法（乱数）で決める① 沈着部位︓沈着割合② 保持時間︓⽣物学的半減期③ 移 ⾏ 先︓移⾏係数の⽐率① 沈着部位例︓粒径2μmの粒⼦の沈着割合
沈着しない︓0.135
ET1︓0.459
ET2︓0.247
BB︓0.025
bb︓0.016
Al ︓0.118

乱数 r (0 ＜ r ≦ 1) で沈着部位を決める16

確率論的挙動のモデル化② 保持時間︓trln 2
𝑇!,# =（T ︓Comp.iの⽣物学的半減期）
𝜆#→% b,iln 2
𝑇!,% =
𝜆%→& + 𝜆%→'取込みComp.1
Comp.2λ2→4

1.0

Comp.4λ4→5λ2→3Comp.3λ3→exc排出Comp.5
λ 5→exc
排出λ: 移行係数

保持粒⼦割合

λ1→2

0.5

0.0

Tb,i

経過時間

粒⼦が無数にある場合
Tb: 生物学的半減期17確率論的挙動のモデル化② 保持時間︓trln 2
𝑇!,# =（T ︓Comp.iの⽣物学的半減期）
𝜆#→% b,iln 2
𝑇!,% =
𝜆%→& + 𝜆%→'取込みComp.1λ4→5λ2→3Comp.3λ3→exc排出Comp.5
λ 5→exc
排出λ: 移行係数
Tb: 生物学的半減期rComp.4rComp.2

λ2→4

1.0

乱数 r

λ1→2

0.0

tr

tr
保持時間

乱数 r で tr を決める
tr = Tb log0.5r
18

確率論的挙動のモデル化
③ 移⾏先
取込み
Comp.1λ1→2Comp.2λ2→4λ2→3Comp.3λ3→exc排出Comp.4λ4→5Comp.5
λ 5→exc
排出Comp.2の粒⼦の移⾏するときの経路⇒ 移⾏係数の⽐とする
Comp.3 : Comp.4 = λ2→3 : λ2→4

乱数 r で移⾏先を決める

λ: 移行係数19

確率論的挙動のモデル化

移⾏経路に依存する
体内各組織・臓器における総壊変数が計算可能

確率論的体内動態法（Stochastic Biokinetic法）**Manabe et al., J. Nucl. Sci. Technol. (2019)20

確率論的体内動態法
で得られる結果（SB法）• 1回のSB法で得られる線量︓1個の確率変数• SB法を繰り返し実⾏︓線量分布、統計値

確率密度
確率

中央値
算術平均値
99%ile値

線量

線量の確率密度分布

過⼩評価

算術平均値 ＝ 決定論的⼿法による評価値

線量の不確かさ通常の線量評価法ではどの程度過⼩評価となり得るか
21放射性微粒⼦の特徴を考慮した体内移⾏経路の構築• 呼吸気道の各領域から⾎液への移⾏（取込み）は起こらない*1
吸⼊摂取に対する⼀般的なモデル
不溶性、• リンパ節を通過した粒⼦は移⾏先の組織で捕捉されて動かない*2
⼤きさ (μm)*1ICRP Publ. 66• 消化管から⾎液への吸収は起きない*2Geraets et al., Toxicol. Sci. (2012)22放射性微粒⼦の特徴を考慮した体内移⾏経路の構築
不溶性、
⼤きさ (μm)• 呼吸気道の各領域から⾎液への移⾏（取込み）は起こらない*1• リンパ節を通過した粒⼦は移⾏先の組織で捕捉されて動かない*2*1ICRP Publ. 66• 消化管から⾎液への吸収は起きない*2Geraets et al., Toxicol. Sci. (2012)

Manabe et al., J. Nucl. Sci. Technol. (2019)23

内容
l はじめにl 通常の内部被ばく線量評価法
l 放射性微粒⼦の吸⼊による被ばくの特徴
l 放射性微粒⼦⽤の線量評価法の構築
l 線量評価結果
l 今後の課題l まとめ

24

実効線量計算条件
放射性微粒⼦のパラメータ
•
•
•
•

粒径︓
2.0 μm
密度︓2.0 g/cm−3
形状係数︓1.0（球状）
放射能︓ 134Cs 0.5 Bq + 137Cs 0.5 Bq（放射平衡の137mBaも含む）

呼吸気道沈着確率計算条件•••

評価対象︓ 成⼈男性
活動レベル︓軽作業
呼吸習慣︓ ⿐呼吸

線量評価データ••

核崩壊データ︓ICRP Publ. 107
⽐吸収割合データ︓ICRP Publ. 133（標準成⼈男性⽤データ）

25

実効線量の分布
0.5

㏾㮤傠㌸
確率

0.4

70倍

99㋒/0㋴2㊡㋬乣

0.3
0.2
0.1
0

㌀伸乣

㓛丅㎈俗乣 3.6倍Type S

10-12 10-11 10-10 10-9 10-8 10-7 10-6 10-5㍀乘䆿丙 (Sv)• 線量は幅広く分布︓0 ~ 10−5 Sv• 算術平均値と99%ile値は、通常のCsモデルType Sのそれぞれ3.6倍, 70倍
図︓Manabe et al., J. Nucl. Sci. Technol. (2019)より

26

実効線量の分布
0.5

㏾㮤傠㌸
確率

0.4
99㋒/0㋴2㊡㋬乣

0.3
0.2

㌀伸乣

㓛丅㎈俗乣

0.1
0

10-12 10-11 10-10 10-9 10-8 10-7 10-6 10-5㍀乘䆿丙 (Sv)

吸⼊粒⼦が呼気に含まれて排気され、呼吸気道に沈着せず。
⇒ 線量はゼロ27

実効線量の分布
0.5

㏾㮤傠㌸
確率

0.4
99㋒/0㋴2㊡㋬乣

0.3
0.2

㌀伸乣

㓛丅㎈俗乣

0.1
0

10-12 10-11 10-10 10-9 10-8 10-7 10-6 10-5㍀乘䆿丙 (Sv)

粒⼦が呼吸気道の上流に沈着し、⽐較的速く消化管へ移⾏⇒ 線量レベルは低い
28

実効線量の分布
0.5

㏾㮤傠㌸
確率

0.4
99㋒/0㋴2㊡㋬乣

0.3
0.2

㌀伸乣

㓛丅㎈俗乣

0.1
0

10-12 10-11 10-10 10-9 10-8 10-7 10-6 10-5㍀乘䆿丙 (Sv)

粒⼦が肺胞に沈着し、⽐較的緩やかに消化管へ移⾏⇒ 線量レベルはやや⾼め
29実効線量の分布
0.5

㏾㮤傠㌸
確率

0.4
99㋒/0㋴2㊡㋬乣

0.3
0.2

㌀伸乣

㓛丅㎈俗乣

0.1
0

10-12 10-11 10-10 10-9 10-8 10-7 10-6 10-5㍀乘䆿丙 (Sv)

粒⼦が肺胞に沈着して間質に移⾏後、間質に滞留
⼜はさらにリンパ節→組織に移⾏後、組織に滞留⇒ 線量レベルは最も⾼い

30実効線量の分布
0.5

㏾㮤傠㌸
確率

0.4
99㋒/0㋴2㊡㋬乣

0.3
0.2

㌀伸乣

㓛丅㎈俗乣

0.1
0

10-12 10-11 10-10 10-9 10-8 10-7 10-6 10-5㍀乘䆿丙 (Sv)

1個の粒⼦を吸⼊した場合• 線量はかなり幅広い分布を取り得る• 線量は、粒⼦が沈着した領域に⼤きく依存する
31

複数個摂取時の実効線量の分布
10-3

1.2

㍀乘䆿丙 (Sv)

10-4
10-5

19

10-6
10-7
10-8
10-9
100

9.2

9.6

4.2

⻘数字 =

1.6
99%ile値
算術平均値

99㋒34㋴6㊡㋬乣
㓛丅㎈俗乣
㌀伸乣
101
102
103
刃㌛唌㌥㎃* 啛㍔䑺倹㏰0 Bq1

104• 摂取個数の増加に伴い、線量の分布幅（不確かさ）は縮⼩。
• 吸⼊粒⼦数が103個以上の場合、放射性微粒⼦の特徴に起因する
不確かさは⼗分⼩さい。
⇒ 多数吸⼊した場合は通常の内部被ばく線量評価法を適⽤可能
図︓Manabe et al., J. Nucl. Sci. Technol. (2019)より

32

内容
l はじめにl 通常の内部被ばく線量評価法
l 放射性微粒⼦の吸⼊による被ばくの特徴
l 放射性微粒⼦⽤の線量評価法の構築
l 線量評価結果
l 今後の課題l まとめ

33

粒径依存性・粒径分布の考慮
99㋒-.㋴0㊡㋬乣㓛丅㎈俗乣厷刃㗚䆿丙 (mGy/唌㌥)

0

10-1
10-2
10-3 -2
10ET1
ET2
BB + bbAl
10-1100
唌吟 ('m)101102

沈着確率の違い

10

10-1
10-2
10-3
10-4
10-5
10-6
0

1

2
3
唌吟# $m%4

5

1個摂取時の線量の粒径依存性*2*2真辺ら, JHPS53 (2020)

複数個摂取時に粒径分布を考慮したい

粒径分布データが必要
0.5

AMAD = 1 !m" g = 2.5

0.4

㕣㌌

勞䧺㕣㌌

100

︖

0.3
0.2
0.1

1個あたりの放射能の違い*1*1Satou et al., Anthropocene (2016)

0

10-1

100
唌吟 (!m)10134

溶解性の考慮

純⽔に溶解する様⼦*1*1Okumura et al., Sci.Rep. (2019)

肺模擬液、純⽔、模擬海⽔への溶解*2*2Suetake et al., Chemosphere (2019)Ø 溶解速度を数式化⇒ 体内の各部位における保持時間から溶解量を計算
Ø 確率論的体内動態法と通常の線量評価法を組み合わせる
被ばく線量としては減少する

SiO2微粒⼦の体内動態

現状の放射性微粒⼦⽤動態モデル* （移⾏経路図）*Manabe et al., J. Nucl. Sci. Technol. (2019)

ü CeO2、Eu2O3粒⼦の実験結果を基に作成⇒ SiO2粒⼦では異なる︖
ü 実験では⾮常に⼤量の粒⼦を吸⼊させている⇒ 粒⼦状のまま捕捉・移⾏する経路にしきい値︖
模擬粒⼦を⽤いた実験データが必要内容
l はじめにl 通常の内部被ばく線量評価法
l 放射性微粒⼦の吸⼊による被ばくの特徴
l 放射性微粒⼦⽤の線量評価法の構築
l 線量評価結果
l 今後の課題
l まとめ

37

まとめ
Ø 放射性微粒⼦の吸⼊摂取では、摂取粒⼦数が少ない場合、通常の内部被ばく線量評価法を適⽤することができない。
Ø 確率論的体内動態法 (Stochastic Biokinetic法) を開発し、被ばく線量を確率分布で表現することを可能とした。
Ø 放射性微粒⼦⽤の体内移⾏経路モデルを構築した。
ü 吸⼊粒⼦数が1個の場合、粒⼦の不溶性に起因する線量分布の幅（不確かさ）は⾮常に⼤きい。
ü 吸⼊粒⼦数の増加に伴い、線量の不確かさは減少する。
ü 吸⼊粒⼦数が103個以上の場合、線量の不確かさは⼗分⼩さい。
ü 線量分布の算術平均値は、粒⼦の不溶性、サイズの影響により、従来モデルのType Sの値の数倍となる。
Ø より確からしい線量を評価するためには、多くの課題が残っている。
38

不溶性セシウム粒⼦による細胞影響解析

鈴⽊正敏1,2), 遠藤暁3), 松⾕祐輝3), ⼆宮和彦4),
稲葉洋平1,2), 千⽥浩⼀1,2), 福本学5)
1. 東北⼤学災害科学国際研究所
2. 東北⼤学医学研究科
3. 広島⼤学⼤学院先進理⼯科学
4. ⼤阪⼤学⼤学院理学研究科
5. 理化学研究所⾰新知能統合研究センター

ヒト呼吸気道モデル（ICRP pub.66）（JAEA 栗原⽒資料より抜粋）（国⽴環境研究所）

放射性微粒⼦（ホットパーティクル）
放射性微粒⼦
核燃料断⽚

不溶性セシウム粒⼦（例︓チェルノブイリ原発事故）

タイプA

タイプB

粒径（µm）< 100<310-500放射能 (Bq)

30 – 1x106<310-1,000主成分

ウラン酸化物

沈着部位

⿐腔・気道・肺胞

肺胞

⿐腔・気道

沈着期間

・<数⽇
・⻑期

⻑期

＜数⽇

⼆酸化ケイ素対象細胞

・上⽪細胞
・マクロファージ

・上⽪細胞
・マクロファージ

・上⽪細胞

健康影響

・肺がん
・肺の繊維化
・ガス交換異常不明

不明

細胞影響への仮説【線量による影響】
低【粒⼦の特性による影響】(線量)

ミトコンドリア由来
活性酸素種(mtROS)
致死性が低い損傷↓・突然変異誘発・⻑期の微⼩環境変化（酸化ストレス、サイトカイン分泌）

⾼
DNA
⼆重鎖切断
(DSB)

・放射線
・シリカ粒⼦致死性の⾼い損傷↓
確定的（組織）影響【不溶性粒⼦のマクロファージ取り込みに関する影響】
・粒径と取り込み効率︓・不溶性粒⼦取り込み後のマクロファージの運命

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京都大学複合原子力科学研究所 「福島原発事故で放出された放射性物質の多面的分析」専門研究会
2020年12月24日 オンライン開催

放射性不溶性粒子の吸入による生物影響―動物実験より―国立研究開発法人 量子科学技術研究開発機構
放射線医学総合研究所 福島再生支援研究部
山田 裕

本⽇のお話し

１．粒子状放射性物質の吸入被ばく動物実験例
酸化プルトニウム吸入実験
２．粒子状放射性物質の吸入被ばく実験で考慮すべき事項
３．不溶性放射性セシウム粒子の被ばく１．粒子状放射性物質の吸入被ばく動物実験例
酸化プルトニウム吸入実験

Materials & Methods

Animals: Female Wistar (W/M) strain rats at the age of 100 to 120 days.
Pu-Exposure: High-fired (1150 ˚C) 239PuO2 aerosols with AMAD of 0.300.40 µm and GSD of 2.1-2.3.
Dose Estimation: Initial lung deposition (ILD) determined by whole-bodycounting of LX-ray (17 keV) on day 7 after the exposure. Cumulativealpha dose calculated at the death by the time integral of ILD and theretention function.
X-ray Irradiation: a single dose of X-rays at a dose rate of 0.6 Gy/min byshielding with a lead sheet except for the thorax, for thoracic X-irradiation(ThX).

Procedures for the Inhalation Experiment of Plutonium 1
1) Preparation of plutonium solution
Plutonium hydroxide solution

Loading on a nebulizer

Procedures for the Inhalation Experiment of Plutonium 2
2) Generation of plutonium aerosols
Conversion to plutonium dioxide

Control panel of inhalation apparatus

Procedures for the Inhalation Experiment of Plutonium 3
3) Exposure system for small animals
Animal holder for nose exposure

Inhalation chamber

Procedures for the Inhalation Experiment of Plutonium 44) In vivo measurement of plutonium
Body counter for small animals

5) Life-span animal experiments
a safety hood rack and cages

Histopathological Types of Rat Pulmonary Tumors after PuExposure

Adenoma(benign tumor)

Adenosquamous
Carcinoma(malignant tumor)

Adenocarcinoma(malignant tumor)

Squamous Cell
Carcinoma(malignant tumor)

Dose Responses of Pulmonary Tumor Induction after Pu-ExposureComparisons of Dose Response Curves for Pulmonary Carcinomas
between Pu-Exposure and ThX-Irradiation
⽣物学的効果⽐(RBE)•Slope of the equation
30.5 (Pu) : 2.69 (ThX)
11.3-fold•Effective dose for 50% incidence
1.72 Gy (Pu) : 18.4 Gy (ThX)
10.7-fold

肺がん誘発率が酸化プルトニウム粒
⼦吸⼊では最⼤9割になるが、X線胸部照射では2割弱にしかならない(Oghiso and Yamada, 2003)

まとめ

１

Pulmonary Carcinogenesis by Inhalation of Insoluble Pu Dioxide
1. Dose-dependent survival reduction correlated with lungcarcinomas was observed at doses over 0.45 Gy.
2. The incidence of lung carcinomas increased over 0.45 Gy,reaching the maximum of 87% at 6.6-8.5 Gy. Differential
dose responses were noted for types of lung tumors.
3. Comparisons of dose response curves for lung carcinomas
between Pu-exposure and thoracic X ray (ThX)-irradiation
showed 11-times difference.
線質、被ばくの形態、照射部位等により個体における発がん影響が異なる２．粒子状放射性物質の吸入被ばく実験で考慮すべき事項

粒⼦状放射性物質の吸⼊被ばく実験で考慮すべき事項

１）粒⼦の物理化学的性状
サイズ、放射活性、核種組成、化学型、⽣体内での溶解性
２）粒⼦の呼吸気道内分布
沈着・代謝、肺胞マクロファージへの取り込み
３）発がん標的細胞
呼吸気道の発がん標的細胞、発がんの修飾要因

酸化プルトニウム吸⼊による肺がんの研究所間⽐較
NIRS

PNL

Wistar rat
F344 rat

Wistar rat

AMAD 1.5～3.0μm

AMAD 0.3～0.4μm

サイズにより肺がんの線量効果関係が異なる？

焼結温度による酸化プルトニウムの代謝の違い(初期沈着量に対する割合(%))(Sato, et.al, 1999)

焼結温度が⾼いと肺内により滞留する

放射線影響研究において、発がんに関与する細胞を同定することは、線量評価と生物学的観点から重要

発がん標的細胞の定義
１）体内に沈着した核種により照射を受ける
２）増殖能をもつ
３）腫瘍においてみられるタイプの細胞に分化し得る
４）腫瘍形成に進行し得る細胞に形質転換する

呼吸気道を構成する細胞

-

(

C
C

0

A

0

1

A

) ,,

B

A

), ,

-

酸化プルトニウム吸⼊被ばくによる肺腫瘍の組織型と線量効果

低線量で腺癌が⽣じ、線量が増えると扁平上⽪癌が発⽣する

酸化プルトニウム粒⼦による肺胞マクロファージの機能変化
酸化窒素（抗バクテリア作用等）

腫瘍壊死因子
（抗腫瘍作用）○対照●吸入

吸入摂取後月数(Oghiso and Yamada, 2000)

酸化プルトニウム粒子吸入により、肺胞マクロファージの機能が経時的に変化する。→発がん効果の修飾の可能性

まとめ２
粒⼦状放射性物質の吸⼊被ばく実験で考慮すべき事項

１）粒⼦の物理化学的性状
サイズ、放射活性、核種組成、化学型、⽣体内での溶解性
２）粒⼦の呼吸気道内分布
沈着・代謝、肺胞マクロファージへの取り込み
３）発がん標的細胞
呼吸気道の発がん標的細胞、発がんの修飾要因→線量評価と⽣体影響に関与

３．不溶性放射性セシウム粒子の被ばく福島第一原発事故では、不溶性放射性セシウム粒子が放出されていたことがわかった。このような粒子は、これまでの事故では見つかっていない形態であり、大きさは1から500ミクロン程度であり、ガラス成分に放射性セシウムが含まれている。
水に溶けないため、環境中に長期間残留するとともに、吸入摂取すると呼吸気道
内、特に肺内に長期間沈着し、そこで放射線を出すことにより近傍の細胞を照射し、急性障害やがんなどの晩発影響を起こすことが懸念される。
しかしながら、その影響が従来考えられてきた放射性セシウムの影響と異なるのか否かよく分かっていない。
そのリスクを推定するための手段の一つとして動物実験が有効であり、不溶性放
射性セシウム粒子の肺における分布、動態、線量評価、および病理組織変化について実験動物を用いて調べることが重要である。

25

放射線健康管理・健康不安対策事業（放射線の健康影響に係る研究調査事業） 環境省

不溶性セシウム粒⼦による⽣物影響の解明に向けた分野横断的共同研究

主任研究者
分担研究者
分担研究者
分担研究者

鈴⽊
⼆宮
遠藤
⼭⽥

正敏
和彦
暁
裕

東北⼤学（細胞影響解析）
⼤阪⼤学（粒⼦作製）
広島⼤学 （線量評価）
量⼦科学技術研究開発機構（動物実験）

吸⼊された不溶性粒⼦の体内動態
⼤部分

１％未満

線⽑運動クリアランス

肺胞マクロファージにより貪⾷され⻑期間滞留（⼀部溶解）

呼吸気道から除去された後の挙動

嚥下により消化管に⼊り糞便排泄マクロファージごとリンパ節を通じて各組織へ移⾏し⻑期間滞
留（溶解後の核種は⾎中に⼊り排泄）

体内滞留時間短い⻑い

呼吸気道から除去される機序・影響に関与するのは体内滞留が⻑い成分
・不溶性粒⼦の体内動態については⼗分なデータが無い
・ICRP Publ.137 Cs吸⼊摂取タイプSモデルの妥当性

・作業者のセシウム体内量を継続的にWBCで測定した結果、⻑期に残留する成分が観察される。
（ただし、割合としてはごく少ない）
・最初の800⽇の半減期116⽇（平均）。
・⻑期に残留している成分は、胸部に留まっていることが⽰唆される。

不溶性セシウム粒子の動物実験
１）気管内投与
⿇酔下で頚部⽪膚切開し、気管を露出して気管内投与器具を挿⼊し、肺に⼈⼯的に作製した粒⼦懸濁液（⾮放射性、放射性）を直接噴霧して投与。
y

投与液をエアロゾル状に噴出するタイプのゾンデ（スプレーゾンデ）をシリンジに装着して使⽤。
MicroSprayer (Penn-Century, Inc.,
Wyndmoor, PA)
検討項⽬
投与器具︓スプレーゾンデ
投与⽤量・濃度・液量︓ 10〜200mg/kg体重 、10〜100mg/ml 、 1.0〜2.0ml/kg体重
投与回数︓⼀回
⿇酔法︓三種混合（腹腔内投与）、イソフルラン（吸⼊投与）
使⽤動物︓Wistar 雌、8週齢（体重200〜300g）
観察期間︓気管内投与後、3、7、14、28、56⽇
病理組織学的検査︓全肺葉（左葉、右前葉、右中葉、右後葉、中間葉）
主要な気管⽀を含む⾯で組織切⽚標本を作製する

29

２）不溶性セシウム粒子の肺における分布、動態

不溶性粒⼦投与１週間後の肺の組織標本を作製肺胞領域の組織像（ヘマトキシリン･エオジン染⾊）

不溶性粒⼦を貪⾷した肺胞マクロファージ (⽮印)（偏光顕微鏡写真）

30

３）不溶性放射性セシウム粒子の肺における線量評価
肺胞領域の細胞

外部被ばくと内部被ばくの線量分布の違い

-

肺胞マクロ
ファージ

発がん標的細胞

50μm

外部被ばく
線量分布均⼀内部被ばく
線量分布不均⼀・放射性不溶性粒⼦による内部被ばくでは肺胞マクロファージが線源になる・肺胞ではII型上⽪細胞が発がん（腺腫･腺癌）の標的細胞である・臓器での平均線量評価と細胞レベルでの微視的な線量評価の⽐較

４）不溶性放射性セシウム粒子の発がん影響・肺発がんのリスク分析に⽤いるモデル動物として有⽤なA/Jマウスを⽤いて中期
発がん性試験をおこなう。短期間(16週間)で実施可能。
・放射性不溶性粒⼦気管内投与群、外部照射 (X線) 群、および化学発癌剤(NNK）によるイニシエート群を設定。
31
・線量効果関係

まとめ３

不溶性セシウム粒子の動物実験における課題
１．肺内への摂取における分布、動態
肺胞マクロファージの関与:貪⾷や炎症反応の影響
２．臓器、組織での線量評価
臓器での平均線量か、細胞レベルでの微視的な線量か
３．晩発影響の線量・効果関係
肺がんの発⽣リスク
外部被ばくと内部被ばくで、平均線量が同じであれば、リスクも同じか？
→研究継続中ご清聴感謝いたします。

2020年12月24日(木)京都大学複合原子力科学研究所 専門研究会「福島原発事故で放出された放射性物質の多面的解析」

1号機由来放射性粒子とプリューム軌跡の探索
東京慈恵会医科大学
アイソトープ実験研究施設
箕輪はるか
吉川英樹

不溶性放射性粒子
放射性物質を高濃度で含む不溶性の粒子（いわゆる“セシウム・ボール”）
事故時に原子炉内あるいは原子炉建屋内で生成し、環境中に放出された。
事故の初期（2011年3月12～15日頃）に放出されたと考えられる。
セシウム同位体比を精密に測定することにより、1号炉（134Cs/137Cs < 1）または、2か3号炉（134Cs/137Cs > 1）の起源原子炉の区別が可能である。

Type A

Adachi K., et. al,
Scientific Report 2013

事故時のセシウム同位体比
1号炉 134Cs/137Cs = 0.94
2号炉 134Cs/137Cs = 1.08
3号炉 134Cs/137Cs = 1.04

Type B

Satou Y., et.al,Geochemical Journal 2018

核燃料の燃焼期間から推定されたそれぞれの原子炉内生成核種の存在量
Nishihara et. al.,福島第一原子力発電所の燃料組成評価
JAEA-Data/Code2012-018, 2012

1号機由来プリューム
1号炉由来の比較的大きい（>数10μｍ、>100Bq）粒子の起源として、3月12日に原発の北北西に流れた1号機由来のプリュームが考えられる。

3月12日 午前10時頃～
１号機起源プリューム
放射性物質放出要因
14時過ぎ ベント
15:36 建屋爆発

「福島第一原子力発電所事故における放射性物質の大気中への放出量の推定について（平成24年5月 東京電力株式会社）」

本研究では、この1号機由来プリュームの軌跡を追って、福島原発の北北西方
向、3km圏内を調査し、放射性物質含有粒子を採取した。
現在の粒子の分布を把握し、事故当時の拡散状況を推測し、原子炉から放出された後の環境中での粒子の状態変化・移動状況を推定することを目的とした。

調査地域
福島第一原子力発電所より北北西方向
約3km圏内「中間貯蔵施設」建設地

100km
航空機モニタリング結果 空間線量率
平成24年5月31日時点
放射線量等分布マップ拡大サイト/地理院地図

調査年月日
2019年12月22日
2020年1月5日
2020年1月26日
2020年2月23日
2020年3月15日

5km
航空機モニタリング結果 空間線量率
令和元年11月02日時点

2km
航空機モニタリング結果（無人ヘリコプター） 空間線量率
平成30年10月16日時点

調査地域

A

B
E
G
F
H

500m

福島第一原子力発電所敷地

試料採取

道路路肩やコンクリート上の土壌試料

20191222 EFA

20200126 EFG

20200105 EFB

20200105 EFA

粒子の単離１2020042805 EFH02

チャック袋に小分け(300g → 100g → 30g)↓
IP測定↓
粒子のある分画を選別↓
薬包紙に小分け(10g → 5g → 1g)↓
IP測定↓
粒子のある分画を選別↓

2020041705 EFE04

粒子の単離２パラフィルム上に撒く→IP測定→顕微鏡下で粒子を拾う

EFE04-2b

EFE04-2-1-28

EFH02-2a
EFH02-2-52

粒子の形状(実体顕微鏡画像）
球

EFA02-4b, 300mm, 700Bq

EFF02-1a, 500mm, 3.7kBq

繊維状

破片

EFA02-4a, 300mm, 600Bq

塊
EFA01-2d, 300mm, 5kBq

EFE02-2a, 1.5mm, 24kBq
EFH02-2a, 500mm, 700Bq

EFE04-2b, 1mm, 35kBq
EFC02-2a, 1.5mm, 1.7kBq

EFH02-2a, 透過光

粒子のCs同位体比
134Cs/137Cs ratio at May 11, 2011
1.10

1.08
2 or 3号炉由来
1.04

134Cs/137Cs
at May 11, 2011

1.05

1.00

1号炉由来

0.95

0.94
0.90

双葉町A地点EFA02-4a
EFE04-4a
OKH04-26a

B地点
EFA02-4b
EFE04-2b
OKS10-1a

E地点
EFA02-4c
EFE04-4c
OKI06-1a

F地点

H地点

EFA01-2d
EFF02-1a
NEA03-1c

大熊町
EFC02-2d
EFF03-a
NEA03-2a

浪江町
EFB02-7a
EFH02-2a
NSC01-11a空間線量率
測定結果

A
B

E

福島県双葉郡双葉町
長塚・新山・郡山
調査年月日
2019年12月22日
2020年1月5日
2020年1月26日
2020年2月23日
2020年3月15日

G
F
空間線量率
mSv/h
>7
6-7
5-6
4-5
3-4
2-3
1-2
<1

100m

H
試料から粒子を単離できた場所

まとめ2019年12月-2020年3月に、福島第一原発の北西～北北西3km圏を調査し、空間線量の測定と土壌試料の採取をした。
空間線量の比較的高い領域が、数10ｍ～100m程度のごく狭い範囲にみられた。この領域は3月12日の1号機由来プ
リュームの軌跡と一致した。
採取した土壌から、数百～数千Bq/個の粒子を12個単離した。最大35kBq/個（37Cs事故時）であった。
これらの粒子は球、破片、繊維状、塊などの形状を示し、 1号機由来のCs比を持つことを確認した。
今後、これらの粒子の分析を行なう予定である。

不溶性放射性粒子の蛍光による検出実験

茨城大学 北 和之、PENG TANG、畑中恒太朗
東京電機大 阿部善也 大阪大 二宮和彦、篠原 厚
JAEA 佐藤志彦、京都大・茨城大 五十嵐康人

放射性CS微粒子に係る茨城大Gの目標• 放射性CS微粒子の大気再飛散の検出・確認
 大気飛散しやすい放射性CS微粒子の物性
 放射性CS微粒子の大気飛散する(気象)条件→

飛散リスク検討に寄与する知見• 大気飛散する放射性CS微粒子の効率的検出手法の検討
 放射性CS微粒子およびバックグラウンド粒子の蛍光特性
 蛍光による放射性CS微粒子検出の模擬実験→

飛散検出手法の提案

放射性CS微粒子の大気再飛散の検出・確認
2015,16,18,19に捕集された186サンプルから、20個の検出⇒ 15個の単離に成功

SEM観察

単離作業
HV
サンプリング大気粒子試料から単離された放射性CS微粒子と観測サイト周辺の表土からの放射性CS微粒子の比較
大気
表土
C#S-CsMPs-3#15-HNVA-190919

Normaried Intensity

Si

O Zn
Fe-Ka
Zn-Ka

Cl K-Ka
S

0

2

Cs-La
K-Kb
Cs-Lb
Cs-Lb2

4

Cu
Fe-Kb

6

Energy (keV)

Zn-Kb

8

10

粒子の形状・大きさ、構成元素（EDS分析）、Cs137放射能は大部分で一致する。

4

Uを含む放射性CS微粒子の可能性
SEM-EDS分析：
すべてType-A粒子であることを確認
１個のみUが検出された？粒子があった

UO2２＋イオンを含む放射性CS微粒子の蛍光(阿部先生資料より)

405NM励起光に対する蛍光の比較(阿部先生資料より)

蛍光を利用した大気飛散する放射性CS微粒子の効率的検出手法の検討
Particle X (This study)

Relative Intensity (%)

100

Particle Y (This study)
UO22+ in glass (This study)

80

UO22+ in glass (Reference)6040405nm励起による520nmピークの蛍光・・・UO22+イオン含有の場合のみ （阿部先生の結果）

20
0
420

440

460

480

500

520

540

560

Emission Wavelength /nm

580

600

620

他の粒子についても、特有の蛍光を
励起波長260nm～380nmで探索する

ウランガラスを模擬粒子として、大気浮遊する放射性Cs粒子の検出装置を提案

大気中の放射性CS微粒子の検出手法(a) フィルタ捕集による方法(b) ミスト捕集による方法

励起光源
試料空気
UV or 405nm
LED
利点：ハンドリングが簡単
フィルタ上に粒子を集積→感度向上
欠点：ダストの干渉による感度低下
その場で分離できない
蛍光検出部

水タンク
ポンプ
利点：ダストの干渉は少なくできる
噴霧ノズル
その場での分離も可能
エアポンプ
空気取入口
欠点：やや装置が大掛かりで水の補給必要
ミスト中に大気粒子フィルタ
蛍光検出が高感度の必要を捕集（RGBセンサなど）

エアポンプ

テープフィルタ

励起光源
UV or 405nm LED

蛍光検出部（RGBセンサなど）

ミスト捕集の場合の蛍光検出手法(a) 専用光学系による方法

CsMP(模擬粒子)を含む水(b) 蛍光顕微鏡による方法

CsMP(模擬粒子)を含む水光検出器（RGBフォトICなど）

送液ポンプ

試作装置
RGBフォトIC
浜松フォトニクス
S11059-02DT
ロングパス
λ＞ 450nmフィルタ
Φ３ 石英管
ショートパスλ< 450nm
フィルタ
405nm
LED基板
アルミ板ヒートシンク

U-ガラス粒子の有無による
RGBフォトIC信号出力の違い

模擬粒子とその蛍光検出

60000

no particles
U-glass particles
T1

T2
R
G
B

40000

20000

0

16.6

1

16.62
Time (h)

16.64

16.66

: no particle: U-glass particle

0.8

Ratio to B

RGB intensity signal

模擬粒子
ウランガラス粉末と火山ガラス

0.6
0.4
0.2
0

R

G

B

IR

初期結果
今回の試作装置ではDec.22 (RGB2012011729.log)

RGB Signal (counts/s)

200②RGBフォトICの感度が不足で、type-A粒子を1個単位で検出することは難しい⇒ 感度の高い光検出
0
17.7
17.72
17.74
器の使用 Time (h)G(緑色)の有意な増大無し
変動は励起光強度の揺17.76 らぎor粒子による散乱

Dec.22 (RGB2012011751.log)

200

RGB Signal (counts/s)

火山ガラス粒子の場合

Red

Volanic glass particles
Green①各色センサが405nmの励起光にも感度を持ち、バックグラウンド信号強度が高い ⇒ 紫外LEDへの100
変更の改良が必要Red
Green

U-glass particles

Uガラス粒子の場合
G(緑色)の有意な増大が検出できる

100

0

18.26

18.28

18.3
Time (h)18.32蛍光顕微鏡を使っての検出実験

まとめ(現状報告)• 放射性CS粒子の中には、UO22+イオンを含み520NM付近にピークを持つ特有の蛍光を発するものがあり、それを利用してリアルタイムで検出・分離できる可能性がある。
• 405NM LEDを励起光源に、RGBフォトICにより緑色蛍光を検出する装置を試作し、U-ガラス模擬粒子を検出できた。1個1個の粒子を検出するには、より高感度で励起光に感度をもたない検出器が必要。
• 蛍光顕微鏡を励起光源＋光学系として使用した場合、模擬粒子1個1個の検出が可能であることを示す結果が得られた。
• UO22+イオンを含まない放射性CS粒子の蛍光による検出可能性の検討のため、今後様々な波長のUV光で励起し蛍光を探索する。

ICP-MSを用いた放射性粒子の多元素定量分析

筑波大学大学院
数理物質科学研究科 化学専攻M2
横山 大輝

はじめに
2011年3月 福島第一原発事故
大量の放射性物質が環境中へ放出

画像出典: https://www.tepco.co.jp/nu/fukushima-np/outline/2_1-j.html

1放射性粒子について
大気浮遊塵や土壌中から放射性粒子が確認[1]1 μm

放射性粒子の主な特徴• 水に不溶[1]• 放射性Csが放射線源[1]• 主成分がケイ酸ガラス質[2]大気浮遊塵中[1]原子炉から飛来していると考えられ原子炉内の状態を保存
5 μm
土壌中[2][1] K. Adachi et al. Sci. Rep. (2013).
[2] Y. Satou et al. Anthropoceme. (2016).

2放射性粒子の分類[3]Type-AとType-Bの2種類に分類

Type-A (2, 3号機)

Type-B (1号機)

粒径

数 μm

数百 μm

134Cs/137Cs放射能比~ 1.04~ 0.93

体積あたりの放射能

大きい

小さい

球形

不定形

形状
2.6 μm[1] K. Adachi et al. Sci. Rep. (2013).
[3] Y. Satou et al. Geochem. J. (2018).

[1]

3

Type-B粒子の分析例• SEM-EDS: 表面の元素分布• 放射光実験
BL37XU
XRF: 内部の元素分布
XANES: 内部の元素化学形
BL22XUHAXPES: 表面(Cs)の化学形
etc...
主要元素から極微量元素まで幅広く定量分析を行った
報告例が少ない
4ICP-MSを用いるメリット
誘導結合プラズマ質量分析法(Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry)• 多元素の同時測定が可能• 測定時間が短い
1試料当たり5分程度• ダイナミックレンジが広い
数百ppmからサブpptオーダーまで幅広い濃度での測定が可能

放射性粒子の主要元素から極微量元素まで様々な元素の同時測定が可能

5

研究目的

放射性粒子の性状分析から
事故当時の炉内状況再現への寄与

そのために…
誘導結合プラズマ質量分析法（ICP-MS）を用いた
Type-B粒子に含まれる元素の定量分析
Type-B粒子の原料や生成過程の手がかりを得る

6

試料採取
福島第一原発から北北西に2 km離れた工場敷地で採取したダスト試料からType-B粒子を摘出
γ線測定、SEM-EDS分析を実施
採取地点(CF-01)
2 km

粒径は>100 μm
134Cs/137Cs放射能比は~0.90
1 km

×
福島第一原発7放射性粒子の分解
HNO3 : HF = 3 : 2（体積比）の混酸で溶解[4]全20試料を分解（うち10試料は[4]より）
放射性粒子
70 % HNO3 3 mL
HF 2 mL
マイクロ波加熱分解

ろ過

130 ℃, 10 min
175 ℃, 30 – 60 min

PTFE 0.45 μmシリンジ
フィルター

蒸発乾固

2 % HNO3 10 mL[4] 長谷川 涼, 筑波大学大学院修士論文(2019).

ICP-MS測定(安定核種を測定)

8

結果と考察各元素の含有率

原料特定
ランタノイド元素のパターン

137Csとの相関

生成過程

9各元素の含有率

R003~T22は[4]より[4] 長谷川 涼, 筑波大学大学院修士論文(2019).

10各元素の含有率

原子番号が大きくなるにつれて含有率は小さくなる傾向
11

各元素の含有率

主要な構成元素[3][5][3] Y. Satou et al. Geochem. J. (2018).
[5] 小野ら, 分析化学 (2017).

12

各元素の含有率

B, Sr, Zr, Ba, Pbも全体的に多い傾向

13各元素の含有率

これらの元素が多く含まれている物質がType-B粒子の主な原料？
14粒子中のランタノイド元素

天然中のランタノイドの存在度（Oddo-Harkins則）
原子番号偶数の元素が奇数の元素よりも多い[4] 長谷川 涼, 筑波大学大学院修士論文(2019).

R003～T22は[4]より

15

粒子中のランタノイド元素

Oddo-Harkins則を満たす
ランタノイド元素は核燃料由来ではないと推測16

ランタノイド元素のパターン
C1コンドライト（太陽系の始原的な隕石）中の濃度で規格化[]
岩石試料によって異なる傾向を示す

17

ランタノイド元素のパターン
パターン1: Sm～Luが滑らかになるパターン

18

ランタノイド元素のパターン
パターン2: 全体に凹凸があるパターン

19

ランタノイド元素のパターン

ランタノイドのパターンが複数確認
原料となる物質が複数存在する可能性
20

Type-B粒子の原料の手がかり• Na, Mg, Al, K, Ca,Ti, Fe, Znが主な成分であり、B,
Sr, Zr, Ba, Pbも含有率が高い物質• 1つの物質に限らず、複数の物質が原料として存在• C1コンドライト中の濃度で規格化したときのランタノイド元素のパターンが滑らかになるものと、全体がジグザグになるものが原料である可能性

21

137Csと133Csとの関係

137Cs/133Cs = 1

1号機炉内推定値[6]137Cs/133Cs ~ 1

137Cs/133Cs比が明らかに低い粒子

天然由来133Csが混ざった？

[6] 西原ら, 福島第一原子力発電所の燃料組成評価 (2012).

22

137Csと各元素の相関
天然由来の133Csの混入が少ない粒子（137Cs/133Cs ~ 1）に注目（14試料が該当）

23

137Csと各元素の相関
天然由来の133Csの混入が少ない粒子（137Cs/133Cs ~ 1）に注目（14試料が該当）

Sb, Cdで有意な相関
炉内で137Csと同様に混入した可能性？

24

137CsとCdの関係• 137CsはCs2OやCsIとして存在
800 ℃付近にて揮発[7]• カドミウムの沸点: 767 ℃
137CsとCdがともに気体として粒子に混入した可能性

137Cs/133Cs ~ 1の14粒子のうちCdが検出できたのは8粒子[7] 佐藤 修彰, ケミカルエンジニヤリング(2012).

25

Type-B粒子の生成過程の手がかり• 一部の粒子に天然由来133Csの混入• 137Cs/133Cs質量比は原子炉内の推定値に近い粒子では137CsとSb, Cdとの間に有意な相関が見られ、これらの元素が137Csと同様の過程で混入した可能性• 137CsとCdが気体として粒子内に混入した可能性

26

本発表のまとめ• 本研究ではType-B粒子を酸分解し、ICP-MSによる幅広い元素の定量分析を行った。
• Na, Mg, Al, K, Ca, Ti, Fe, Znといった主要元素に加え、B, Sr,
Zr, Ba, Pbの含有率が全粒子で高い傾向にあり、これらの元素が原料に含まれていると推測された。
• 粒子中のランタノイド元素は核燃料由来ではないと示唆されたが、C1コンドライト中の濃度で規格化すると複数のパターンが確認され、Type-B粒子は原料物質として複数の物質が考えられることが示唆された。

• 天然由来の133Csが粒子中に混入したと考えられる粒子が確認された。137Cs/133Cs質量比が1号機核燃料の推定値に近い粒子に関して、137CsとSb, Cdとの間に有意な相関が見られた。特にCdとの関係は直線関係に近く、137CsとCdがともに気体として混入した可能性が示唆された。

27

ご静聴
ありがとうございました
謝辞
本研究で使用したダスト試料は、日本原子力研究開発機構 吉川 英樹様、並びに慈恵会医科大学 箕輪 はるか様のご協力で採取されました。
また、SEM-EDSは気象研究所のものをお借り致しました。
ご協力いただいた皆様にこの場を借りて御礼申し上げます。

分解した放射性粒子
R040

R054

R013

R038

R060

Y01

Y11

T50

R019

Y03

30

137CsとSbの相関

125Sbと137Csの間に正の相関あり[8]Sbは揮発性が比較的高い
揮発後は1 m以下の粒子として浮遊[9]137Cs/133Cs質量比 ~1の粒子を抜粋（10粒子）[8] 松尾 一樹, 筑波大学化学類卒業論文 (2017).
[9] 新エネルギー・産業技術総合開発機構 (2008)https://www.nite.go.jp/chem/chrip/chrip_search/dt/pdf/CI_02_001/hazard/hyokasyo/No-132.pdf.

31

ホウ素について

137Cs vs. B（全20粒子）

Spearmanの順位相関係数: -0.20
有意な相関は見られず

測定元素合計量 vs. B（全20粒子）
Spearmanの順位相関係数: 0.48
有意な相関あり

ホウ素は原料由来の可能性
32

2020.12.24
KUR 専門研究会(阪大院理1、量研2、原子力機構3 、北京大物理4 、慈恵医大5、筑波大院数理物質6）○五十嵐淳哉1、鄭建2、張子見1、二宮和彦1、佐藤志彦3、福田美保2、倪有意2,4、
青野辰雄2、箕輪はるか5、吉川英樹3,5、末木啓介6、篠原厚1

研究背景
放射性Csを含む不溶性粒子の存在
SiO2を主成分とし、放射性Csが濃集した水や酸に不溶な微粒子
性質の異なる複数種類の不溶性粒子の存在が指摘

タイプA

タイプB

137Cs : 2 Bq

137Cs : 1 k Bq

3 µm

タイプAのSEM像

タイプBのSEM像

134Cs / 137Cs ≒1.0

134Cs / 137Cs ≒0.9

Unit2 or 3由来

Unit1由来2, 3号機由来の小さな粒子1号機由来の大きな粒子K. Adachi et.al. Sci. Rep. (2013) 3, 2554

Y. Satou. et al. Geochem. J. (2018) 52, 0514

原子炉から直接放出され、水や酸に不溶であることから放出時の物理化学状態を保持
組成元素分析により事故時の炉内状況の把握が期待される

研究背景
不溶性粒子の生成過程

揮発したガス状のCsやUが炉内のSiO2源に取り込まれ生成[1,2,3]U-Zr酸化物のフラグメントが炉内のSiO2源に取り込まれた[4]揮発した放射性核種のSiO2源への取り込みは
炉内の温度や酸化還元雰囲気に依存
揮発化による放射性核種の挙動
核燃料の揮発グループ分け [5]Srの各化学状態による核燃料からの放出率の違い[6]燃料由来のSr/CsやPu/Csからや炉内温度や酸化還元雰囲気の解明が期待[1] G. Furuki et al. Sci. Rep. (2017) 7, 42731. [2] P. Martin et al. Nature Communications. (2019) 10, 2801 [3] J. Imoto et al., Sci. Rep. (2017) 7, 5409 [4] A. Ochiai et al.
Environ. Sci. Tehcnol. (2018) 52, 2586-2594. [5] Y. Pontillon et al. Nucl. Eng. and Design. (2010) 249. [6] S. Miwa. et al. Nucl. Eng. and Design. (2018) 326.

研究目的と発表内容
本研究の目的・Sr/Cs, Pu/Csの違いから粒子生成時の炉内環境を検討
放射化学的手法とICP-MS分析により不溶性粒子に含まれるSr, Pu
同位体を定量内容：
1.実験 - 環境試料の採取- 不溶性粒子の単離・分類（形状・主要元素分析、134Cs, 137Cs）- 不溶性粒子のSr, Pu分析（90Sr, 239Pu,240Pu,241Puの定量）
2.結果 - 不溶性粒子の分類- 不溶性粒子に含まれるSr, Pu
3.考察 – Pu同位体比（240Pu/239Pu, 241Pu/240Pu）- 揮発化での放出過程との比較：Sr/Cs- 揮発化での放出過程との比較：Pu/Cs- 粒子生成時の炉内環境の検討

1.実験：環境試料の採取・採取地点1：福島県双葉郡双葉町
原発から北方向へ3 km
2015年1月
工場跡地のダスト（DP）を採取
・採取地点2：福島県双葉郡双葉町
原発から北方向へ6 km
2020年1月
表層土壌(SP) を採取

採取地点2(SP)採取地点1(DP)

FDNPP

Fig. 環境試料の採取地点

1.実験：不溶性粒子の単離・分類
不溶性粒子の単離

IP画像取得による強放射能点把握

不溶性粒子の分類

・SEM-EDS分析
形状を観察
主要元素を分析

強放射能点を含むフラクションを分取しバイアル中へ湿式分離法による不純物成分低減

電子顕微鏡（SEM）-蛍光X線元素分析（EDS）機器 KEYENCE, VE-9800

・γ線測定

H. Miura. et al. Geochem. J. (2018) 52, 145-154.

134Cs(604 keV),NaIガンマカウンタ
で放射能測定30回繰り返す

カーボンテープ
上へ滴下

137Cs(661 keV)を定量
Ge半導体検出機器
ORTEC, GEM 40-76・HJ

1.実験：不溶性粒子の Sr, Pu分析
アルカリ溶融による不溶性粒子の溶液化 [1][1] Z. Zhang et al. Environ. Sci. Technol. (2019) 53, 10, 5868-5876.

242Puキャリアの添加

クロマトグラフィーによるPuの分離 [2][2] Z. Wang. et al. Anal. Chem. (2017)89, 2221-2226.

Srの固相抽出分離、
LSCによる90Srの定量[1][1] Z. Zhang et al. Environ. Sci. Technol.
(2019) 53, 10, 5868-5876.

放医研のSF-ICP-MSによりPu
同位体（239Pu,240Pu,241Pu）を定量 [3]※検出限界：(239Pu:10 -6 Bq/g,
240Pu: 10-6 Bq/g,241Pu:10-4 Bq/g）[3] J. Zheng. et al. J. Nucl. Radiochem. Sci. (2015) 1, 7-13.

Fig. 不溶性粒子中のSr, Pu分析スキーム

2.結果：不溶性粒子の分類
DP4

137Cs：679 Bq

Fig. DPから単離した不溶性粒子のSEM像
137Cs：265 Bq

SP1

137Cs：1900 Bq

SP2

Fig. SP1のEDSスペクトル
Fig. SPから単離した不溶性粒子のSEM像

DP, SPから単離した
不溶性粒子の特徴

・いびつな形状・粒径：500-1200 µm
・放射能: 300-2000 Bq
・134Cs/137Cs≒0.9・主成分はSiO2・低比放射能水素爆発により放出されたUnit1由来のタイプB

3.考察：Pu同位体比
240Pu /239Pu

241Pu /239Pu

Radioactive particles（In this work）

0.375±0.034(Average value)

0.174±0.014(Average value)

Calculated value of
inventory core [1]0.344（Unit1)
0.320(Unit2)
0.356(Unit3)

0.192（Unit1）
0.192（Unit2）
0.183（Unit3）[1] K. Nishihara et al. JAEA-Data/code. (2012) 2012-018 , 65-117.

4.まとめü 1号機由来のタイプB粒子に含まれるSr（90Sr）,Pu同位体（239Pu,240Pu,241Pu）の定量を行った。
ü 不溶性粒子の分析により、福島原発事故由来の240Pu/239Puが0.375±0.034、241Pu/239Puが0.174±0.014 と決定された。この値は炉内インベントリーの平均値とわずかに異なっていることがわかった。

本研究は、科学研究費補助金（JP16H01777、JP17K00537）、日本原子力研究開発機構「英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業」、および福島県放射線医学研究開発事業「放射性物質環境動態調査事業」の助成を受けたものです。

研究発表

2020.12.24

KPFM法を用いた
放射性Cs微粒子の帯電状態の解明

慶應義塾大学 理工学部 応用化学科
新家雪実・奥田知明

本研究の背景

福島第一原発事故によって放射性Cs微粒子 (CsMP:radiocesium-bearing microparticles)が飛散
*
***

**

Type A

Type B

数µmから数十µmと大きさはさまざま*日本経済新聞 2017年8月11日**Adachi, K. et al. (2013) Sci. Rep., 3, 2554

CsMPは不溶性→体内にとどまり悪影響を与え続ける***Satou, Y. et al. (2018) Geochem. J., 52, 137-143

Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

2/30

本研究の背景放射性エアロゾルはβ崩壊により自家帯電する*

When theparticles areinhaled…

β ray (e-)
Plus
Charged

エアロゾルが帯電→気道内部に沈着しやすくなる**Aerosol Deposition :𝐶𝐶𝐶𝐶𝐶𝐶𝐶𝐶𝐶𝐶𝐶𝐶𝐶 𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃= 6.2
𝑈𝑈𝑈𝑈𝑈𝑈𝑈𝑈𝑈𝑈𝑈𝑈𝑈𝑈𝑈𝑈𝑈 𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃𝑃

粒子放射能*Gensdarmes, F. et al (2001) J. Aerosol Sci. 32, 1437-1458**Cohen, B.S. et al. (1998) Health Phys., 74(5), 554-560

粒子帯電による沈着の促進

人体への想定以上の悪影響の可能性Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

3/30

本研究の目的
1. 既往研究について
・実環境中から採取された粒子個々の詳細な帯電状態を測定する手法は未確立
・原発事故に由来する粒子の帯電状態は未知？

2.本研究の目的
・個別粒子の帯電状態の解明方法を確立する
・KPFM法を用いて、CsMPの帯電状態を調べる

廃炉作業への貢献
粒子除去技術の考案
人体への有害性評価
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

4/30

KPFM : Kelvin Probe Force Microscopy
KPFMは原子間力顕微鏡 (AFM) の一種
振動するプローブをサンプルに近づける

Laser
Photodetector

Mirror振動周期の変化を検出
Oscillating
probe

VDC
SampleVAC~

原子間力による

静電気力による

振動周期の変化

振動周期の変化

高さ像を得る

表面電位像を得る

Stainless sample stage

Rezende, C.A. et al. (2009) J. Phys.: Condens. Matter, 21, 263002

Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

5/30

KPFM法の原理

UDC
Fel : Electrostatic ForceSampleStainless sample stage

大きさUdcの直流電圧

Umod ~

振幅Umod,周波数fmod
交流電圧

静的部分

動的部分

Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

6/30

去年までの主な研究
CsMPのKPFM測定
電位像

高さ像

電位の測定値の妥当性

ArbitraryvoltageAu
deposition

Glass substrate~
荷電数と表面電位間の線形性(NaClについて)
0.0

0.1 V
0.2 V
0.3 V
0.4 V

Surface Potential [V]0.0 V

y = 1.55E-03x - 6.53E-02
R² = 9.94E-01
-0.1

-0.2

-100

-75

-50
-25
Number of Charge [-]Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

0

25

7/30

去年の研究成果 - 測定値の妥当性の確認
ガラス基板上のKPFM測定の確認
Probe
Conductive
carbon tape

Aerosol particles~

Stainless sample stage
Glass substrate with grids

ArbitraryvoltageAu deposition≒~

Glass substrate

*

0.0 V
0.1 V

ガラス基板上にAuを塗布し電圧を印加→0.1 V程度の分解能で測定◎

0.2 V
0.3 V
0.4 V

*黒澤景一.(2020) KPFM法を用いた放射性Cs微粒子の電気的特性の解明,

慶應義塾大学大学院理工学研究科開放環境化学専攻修士論文

Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

8/30

去年の研究成果 – CsMPの測定

CsMPのKPFM測定結果
高さ像
Conductive
carbon tape

Probe
CsMP

電位像

*

~

Stainless sample stage
Glass substrate with grids

約 -0.3 V ~ +0.3 Vの範囲で粒子表面に電位の偏りが見られた*黒澤景一.(2020) KPFM法を用いた放射性Cs微粒子の電気的特性の解明,

慶應義塾大学大学院理工学研究科開放環境化学専攻修士論文

Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

9/30

去年の研究成果-荷電数と表面電位の関係*

Surface Potential [V]0.0
y = 0.002 x - 0.065
R² = 0.994

傾き：0.0016 V/[-]
切片：0.0653 V

-0.1

-0.2

-100

-75

-50
-25
Number of Charge [-]025

塩化ナトリウム粒子について、
KPFMによる表面電位から粒子状物質の荷電数が算出可能*黒澤景一.(2020) KPFM法を用いた放射性Cs微粒子の電気的特性の解明,

慶應義塾大学大学院理工学研究科開放環境化学専攻修士論文

Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

10/30

本研究の最終目標
KPFMによる電位の測定値から荷電数を求める。
KPFM測定？
~？
帯電状態不明CsMP

表面電位 [V]

X価であることが特定できる

表面電位 y [V]放射性 表面電位からセシウム 荷電数を算出の測定困難
荷電数 [-]
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

11/30

今年の研究の目標

KPFMによる電位の測定値から荷電数を求める方針を示す。
？

KPFM測定~？
帯電状態不明大気中の硫酸アンモニウム

表面電位 [V]

X価であると特定できる

表面電位 y [V]表面電位から
荷電数を算出

荷電数 [-]
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

12/30

研究の流れ

1. 荷電数と表面電位の検量線の作成－塩化ナトリウム－硫酸アンモニウム－塩化セシウム

2. 同一視野内の粒子の帯電状態の比較
3. 帯電した粒子の時間経過による変化の確認
4. 京都大学 大槻先生からお預かりした粒子の測定

Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

13/30

既知の荷電数の粒子のKPFM測定：方法
NaCl
particles*

コロナ放電により、マイナスのイオンを大量に発生
単極帯電ガン
Chamber

Atomizer
1 % CsCl

DMA

Singleorifice
impactor
Glass substrate with grids

Collection
Pump
Impactor
0.3 – 0.5 µm 0.5 LPM
MFM

DMA (Differential Mobility Analyzer)
電圧を印加し、特定の粒径・価数の粒子を取り出す*株式会社グリーンテクノ https://www.greentechno.co.jp/power/gc25b.html
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

14/30

既知の荷電数の粒子の測定結果
塩化セシウム -10価 400 nm
高さ像

粒径360 nm- 440 nmの
粒子を選択

電位像

平均粒径：0.39±0.01 µm
平均表面電位：-0.067±0.018 V
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

15/30

塩化セシウムの荷電数と電位の関係
0.2
表面電位 [V]

0.1
0
-0.1

y = 0.0022x - 0.029
R² = 0.9576

-0.2
-0.3

-80 -60 -40 -20

0

20

40

60

80

荷電数 [-]

塩化セシウム粒子に関しても、KPFMで測定された表面電位から荷電数が算出可能である
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

16/30

3種類の物質の検量線の比較

表面電位 [V]0

縦軸方向のずれ→仕事関数の影響 大-0.1
塩化セシウム硫酸アンモニウム
塩化ナトリウム

-0.2
-100

-50

0

50

100

150

荷電数 [-]

塩化セシウムの検量線の傾きが大きい→荷電数の小さな変化を区別をしやすい
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

17/30

研究の流れ

1. 荷電数と表面電位の検量線の作成－塩化ナトリウム－硫酸アンモニウム－塩化セシウム

2. 同一視野内の粒子の帯電状態の比較
3. 帯電した粒子の時間経過による変化の確認
4. 京都大学 大槻先生からお預かりした粒子の測定

Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

18/30

同一視野内の粒子の帯電状態の違い

表面電位 [V]

0.04
0.00
-0.04
y = 0.0008x - 0.0812
R² = 0.8443

-0.08
-0.12
-50

0

50
荷電数 [-]

100

150

硫酸アンモニウムの検量線

懸念
検討

荷電数の違う粒子について別々の視野で比較してきたが、測定誤差による違いではないのか？
測定誤差が相殺されていると考えられる、
同一視野内の粒子の電位を比較する
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

19/30

同一視野内の粒子の帯電状態の違い
単極帯電ガン
Chamber

Atomizer

電気移動度で分級
DMA

Zp=

Collection
ImpactorPump

μ：ガス粘度C : カニンガム補正係数qC
3πμDp Dp：粒子径

q：粒子の帯電量q=
正に帯電している粒子

粒径が大きいものほど電位が高い

3πμDpZp 粒径が大きいほど帯電量が多いC
負に帯電している粒子

粒径が大きいものほど電位が低い
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

20/30

同一視野内の粒子の帯電状態の違い
正に帯電している粒子
NaCl +15価 400 nm

粒径が大きいものほど電位が高い

表面電位

[V]

0
-0.1
-0.2
-0.3
-0.4
0

0.1

0.2

0.3 0.4 0.5
粒径 [um]0.6

Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

0.7
21/30

同一視野内の粒子の帯電状態の違い
負に帯電している粒子
CsCl -60価 400 nm

表面電位

[V]

粒径が大きいものほど電位が低い
0
-0.1
-0.2
-0.3
-0.4
-0.5
-0.6
0

0.2

0.4

0.6

粒径

[um]

0.8

1

同じ視野内の粒子についても、帯電状態の違いを検出できている。
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

22/30

荷電数と帯電状態の比較

表面電位 [V]-60価, 400nmと同じ電気移動度をもつ
CsCl粒子の粒径と電位の関係

プロットに用いた粒子が●同一視野内で様々な粒径のもの●異なる視野の統一された粒径のもの

0
-0.1
-0.2
-0.3
-0.4
-0.5
-0.6
0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

粒径 [um]

電気移動度を用いて粒径から荷電数を計算

電位の測定値の違いは、帯電状態の違いを表したものだと考えられる。
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

23/30

研究の流れ

1. 荷電数と表面電位の検量線の作成－塩化ナトリウム－硫酸アンモニウム－塩化セシウム

2. 同一視野内の粒子の帯電状態の比較
3. 粒子の帯電状態の時間経過による変化の確認
4. 京都大学 大槻先生からお預かりした粒子の測定

Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

24/30

粒子の帯電状態の時間経過による変化

単極帯電ガン
Chamber

DMA

Collection
Impactor

Pump

Atomizer
1 % NaCl
KPFM測定懸念
検討

測定をしている間に帯電状態が変化しているのではないか

同じ粒子を測定し続け、表面電位の時間変化を確認
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

~

25/30

粒子の帯電状態の時間経過による変化
CsCl -60価 400 nm

11個の粒子の電位の平均値を見ると…

捕集から30分後

1時間30分後

2時間30分後-0.236 V-0.230 V-0.238 V→捕集後数時間で粒子の帯電状態はあまり変化しない
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

26/30

研究の流れ

1. 荷電数と表面電位の検量線の作成－塩化ナトリウム－硫酸アンモニウム－塩化セシウム

2. 同一視野内の粒子の帯電状態の比較
3. 粒子の帯電状態の時間経過による変化の確認
4. 京都大学 大槻先生からお預かりした粒子の測定

Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

27/30

大槻先生からお預かりした粒子の測定
京都大学 複合原子力科学研究所
大槻先生から粒子をお預かりしました
高さ像

電位像

原料：珪藻土, CsCl（非放射性）
粒径 1 µm 程度

非放射性粒子では、特徴的な電荷の偏りは見られなかった。
→1月に、放射化した後の粒子を測定し、変化を確認する予定。

Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

28/30

まとめ

・塩化ナトリウム・硫酸アンモニウム・塩化セシウムについて、
荷電数と電位の関係を表す検量線が得られた。
・同じ電気移動度の粒子について、粒径による帯電状態の違いをKPFMで検出できた。
・粒子を帯電させたとき、その帯電状態は数時間は変化しないことが分かった。
・非放射性の粒子について、粒子が帯電している様子は見られなかった。
Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

29/30

今後の研究計画

・KPFM測定について、0.01 V程度の分解能があるか確認する。
・未知試料である大気中の硫酸アンモニウム粒子の測定をする。
・放射化した粒子の電位を測定する 。

Okuda lab., Dept. Applied Chemistry, Keio University

30/30

不溶性放射性微粒子の模擬生成実験
○稲垣誠1、佐藤諒2、関本俊1、高宮幸一1、沖雄一1、大槻勤1
1 京都大学複合原子力科学研究所
2 京都大学大学院工学研究科「福島原発事故で放出された放射性物質の多面的分析」専門研究会(4)福島第一原子力発電所事故• 福島第一原子力発電所の事故により、大量の放射性物質が環境中に放出• 気体・エアロゾル・微粒子など様々な形態• 特徴的なものとして、水や酸に不溶な放射性微粒子が環境中から発見
本研究の対象

事故時の福島第一原発1～4号機の様子
https://commons.wikimedia.org/wiki/File:Fukushima_I_by_Digital_
Globe_B.jpg

2不溶性の放射性微粒子• 水に不溶な放射性微粒子が環境中から発見
今回はこちらの粒子を扱う主に2つのタイプ

タイプA 粒子

タイプB 粒子K. Adachi et al., Sci. Rep. 3, 2554 (2013).

Y. Satou et al., Geochem. J. 52, 137 (2018).

• エアロゾル等と異なり水に不溶 → 放出時の形態が残存
この微粒子は、それが生成した環境、すなわち事故時の炉内環境の情報を残している3

模擬微粒子生成による炉内環境の推定
目的
放射性微粒子を調べることで、事故時の炉内環境についての情報を得る• 放射性微粒子の先行研究（分析）：含まれる放射性核種、主成分がケイ酸塩ガラスであることなど• 炉内環境に迫るには、分析のみではなく粒子生成過程の情報が必要
事故時の炉内を想定した環境で模擬的に微粒子を生成し、模擬微粒子と実際の放射性微粒子との比較から事故時の炉内環境を推定する
4

模擬微粒子生成による炉内環境の推定
実際の放射性
微粒子の分析
微粒子
材料候補
炉内環境模擬による模擬微粒子の生成

模擬微粒子
条件の再検討

最適条件
最終目的
事故時炉内環境の推定

模擬微粒子の分析＝事故時の微粒子
生成条件
5

① 実際の放射性微粒子の分析② 模擬微粒子生成実験と分析

6

実際の放射性微粒子（実粒子）の分析
概要
実際の放射性微粒子（実粒子）を、走査型電子顕微鏡／エネルギー
分散型蛍光X線分析（SEM/EDS）により、外観観察と組成分析を行った。

装置
Thermo Fisher Scientific社製 Phenom ProX 卓上SEM
試料
タイプB粒子 4個• 福島第一原発から北北西におおよそ 2 km の地点で塵埃中から採取（筑波大学提供）7

実粒子の分析：SEM（外観）
粒子全体のSEM像
市販の珪藻土のSEM像

No. 1

No. 2

No. 3

粒子の一部を拡大したSEM像 (上図赤枠部)

No. 4

一部は
溶融？

タイプB粒子の表面に珪藻土が存在する➢ 珪藻(藻類)の化石からなる堆積岩➢ 主成分はSiO2➢ 海底などに多く
8存在

実粒子の分析：EDS（元素分析）
No. 2, 4のみ• O, Si, Naが主成分→ ケイ酸塩ガラス

No. 1, 3のみ• Al, Ca, Mgが1～3 %、その他
微量成分
主にSiO2とNa、＋微量成分

実粒子のEDS分析結果（4個平均、誤差範囲は最大値と最小値）

No. 1

No. 2

No. 3

No. 4

SiO2質物体（珪藻土など）＋海水（Na, Ca, Mg）
が原料と推定: 分析領域9

① 実際の放射性微粒子の分析② 模擬微粒子生成実験と分析

10

模擬微粒子生成実験：概要➢SiO2質物体と海水を電気炉で加熱することで炉内環境を模擬➢材料を高温条件で均質に溶融することにより、組成の妥当性を検討（形状は考慮しない）

実験の流れ
蒸留水で
洗浄
想定する
材料を混合

るつぼに入れ電気炉で加熱均質に溶融した試料を砕いて
取り出し

SEM/
EDS測定
実粒子と
比較
11

模擬微粒子生成実験：方法
試料
SiO2質材料1.5 g、人工海水1.5 g（乾燥重量）、蒸留水15 mLを混合（①～④の4パターン）• SiO2質材料① 珪藻土（和光 化学用）：実粒子分析結果より② 玄武岩（産総研 JB-1b）：玄武岩系コンクリートを想定③ 玄武岩＋セメント（セメント協会 化学分析用）：同上（混合比３：１）
以下、「モルタル」④ グラスウール（和光一級）：断熱材を想定• 人工海水：ダイゴ人工海水SP（日本製薬）
12

模擬微粒子生成実験：方法
装置
日陶科学 小型電気炉 NHK-170AF（最高温度1250 ℃）
温度1250 ℃まで昇温50分、1250 ℃を3時間維持、その後放冷分析生成した物体を砕き、SEM/EDSで分析（Phenom ProX 卓上SEM）

13

模擬微粒子生成実験：外観

① 珪藻土
＋海水

② 玄武岩
＋海水

③ モルタル＋海水④ グラスウール＋海水• 全ての試料が、光沢のある非常に硬いガラス状になった→ 砕いてSEM/EDS分析へ
14

模擬微粒子生成実験：SEM（外観）200 μm200 μm① 珪藻土＋海水200 μm② 玄武岩＋海水③ モルタル＋海水200 μm

④ グラスウール＋海水• 玄武岩試料（②）のみ結晶のような構造が見られた• ①、③、④は滑らかな面に気泡状の穴が開いた外観
15

模擬微粒子生成実験：EDS（元素分析）

珪藻土＋海水が最も実粒子に近い → 主たる材料として有力
海水注入に用いられた津波の溜水由来？

問題点：Ca、Zn、Mnが不足 → 他の追加材料
16

模擬微粒子生成実験：粒子状物質の生成100 μm• 珪藻土＋海水、加熱温度985 ℃の条件で、外観・組成共に実粒子（タイプB）に近いものが生成• 今後は温度などの条件を更に検討 → 事故時炉内環境の推定
17

まとめ
実粒子の分析
➢実粒子（タイプB）のSEM観察により、表面から珪藻土を発見➢実粒子の元素分析から、SiO2質物体と海水が材料であると推定
模擬微粒子生成➢材料として①珪藻土、②玄武岩、③玄武岩＋セメント、④グラスウールを検討した結果、珪藻土と海水の加熱生成物が実粒子に最も近かった → 主たる材料として有力➢外観・組成共に実粒子（タイプB）に近い模擬微粒子の生成に成功
18

今後の計画➢珪藻土＋海水のみでは不足する元素（Ca、Zn、Mn）の起源＝他の追加材料の検討➢模擬微粒子生成の温度依存性の検討 → 事故時炉内温度の検討➢タイプAの模擬微粒子の生成：レーザー加熱法

5 μm

19

放射性溶液エアロゾルの模擬生成による生成過程の解明

京都大学複合原子力科学研究所◯ 高宮 幸一、竹内裕也、竹内佑、平松有沙、稲垣誠、関本俊、沖雄一、大槻勤

京都大学複合原子力科学研究所「福島原発事故で放出された放射性物質の多面的分析」専門研究会
2020.12.24 (on Zoom)

研究の背景FPFP

F.P. salt
aerosolaggregateFPadsorbFP

salts

adsorb

明確になっておらず、特に環境中に放出されるまでの初期の生成、成長過程は不明確。

FPFP

放射性エアロゾルの初期の生成メカニズムが明確になれば、環境中で観測された放射性エアロゾルの性状から、事故の状況を推測できる可能性もある。

FP

Melted FP
FP fuelFP

heat

エアロゾルが放出された。
放射性エアロゾルが生成するメカニズムは

solutionaerosolsolid salt
aerosol vaporizeFP

2011年に発生した東電福島第一原子力発
電所の事故に伴い、環境中に多量の放射性

FP

Water

FP

Cesium bearing
本研究では溶液状エアロゾルとF.P.とから放射性エアロゾルが生成する
過程に着目

salts

K. Adachi, et al., Sci. Rep. 3, 2554 (2013)

Production scheme of various types of radioactive aerosol containing F.P.

本研究の目的
溶液状エアロゾル粒子に核分裂生成物(F.P.)が付着して放射性エアロゾルが生成する反応過程

Radioactive aerosol

単純な幾何学的衝突による生成？

F.P. Aerosol

エアロゾル粒子を構成する
化学種に依存？

F.P.の種類に依存？

F.P.

Aerosol

Fission product

Solution aerosol

なにをしたか・F.P.と溶液状エアロゾルとから放射性エアゾロルを生成する装置を開発
・F.P.が溶液エアロゾル粒子に付着する確率（付着率）を測定
・様々な溶液状エアロゾル/F.P.の組み合わせでの付着挙動を比較
・エアロゾル粒子の化学的な性質が付着挙動に影響を与えるかを検証

熱運動するF.P.を用いたエアロゾル粒子への付着実験
可変容積の混合チェンバー

照射したウランを用いた実験の概要

Attachment
of FP

Solution aerosol generation

Aerosol

HeaterN2

Solution

Atomizer

FilterChamber
Di usion dryer

080

Aerosol + FP

Collection
Radioactive
Aerosol

γ-ray
spectrometry

Ge
det.

FP

Furnacecarrier gas→

→ chamber: FP

Carrier gas(N2)

NaCl, NaBr, NaI,
(NH4)2SO4 溶液

Irradiated UO2Preparation of FP-Source(FP)
Furnace(~ 1000℃)

Pn capsule

FP源（照射ウラン試料の加熱）

UO2

ff

quartz tube

Neutron Irradiation (KUR)

Irradiated UO2
with FP

Pn-2 @1 MW [4.7・1012 n/cm2/s] 5~30 min

付着率の見積り→ chambercarrier gas→

: FP

加熱の前後でのウラン試料のガンマ線スペクトルを測定

前後での差が放出されたFPの量に相当
Furnace(~ 1000℃)

FilterChamber

AerosolFP

エアロゾル粒子に付着してフィルターに捕集されたFPのガンマ線スペクトルを測定

Furnace
Carrier gas(N2)

エアロゾル粒子に付着したFPの量に相当

FP の付着率
エアロゾル粒子に付着したFPの量放出されたFPの量熱運動するF.P.を用いたエアロゾル粒子への付着実験
0.01 M NaCl

Attachment ratio

101

0.01 M NaCl, 0.01 M NaBrを原料とし

95Zr
103Ru
131I

て生成する溶液状エアロゾル粒子への、照射したウラン試料の加熱によって放出されるFPの付着率の測定を行った。
・ウラン試料への中性子照射

1

KUR Pn-2 (1MW) 30min

10−1

・照射後、実験開始までの時間
3〜７日間

10−2

10−3
0

2×104

4×104

Surface area /cm2・s

6×104

放射性エアロゾルとして観測できた核種
95Zr (t1/2: 64.0 d)
103Ru (t1/2: 39.2 d)
131I (t1/2: 8.02 d)

チェンバー内の容積（F.P.と共に滞留している時間）を変えることで、F.P.が付着できるエアロゾル粒子の表面積を変化させる

熱運動するF.P.を用いたエアロゾル粒子への付着実験
0.01 M NaCl

101

1

101

Attachment ratio

Attachment ratio

95Zr
103Ru
131I

10−1

10−2

10−3
0

2×104

4×104

6×104

Surface area /cm2・s

95Zr
103Ru
131I

0.01 M NaBr

1

10−1

10−2

10−3
8×104 0

2×104

4×104

6×104

Surface area /cm2・s

8×104

F.P.の核種による付着挙動の差異
NaCl 溶液エアロゾル：103Ru < 131I < 95Zr
NaBr 溶液エアロゾル：103Ru < 95Zr ≈ 131I

NaCl溶液エアロゾル粒子へのヨウ素の付着においては表面積依存性がある？

熱運動するF.P.を用いたエアロゾル粒子への付着実験
0.01 M NaCl 0.01 M NaBr

NaBr
0.01 M NaCl

Attachment ratio

101

95Zr
103Ru
131I

95Zr
103Ru
131I

1

10−1

10−2

10−3
0

2×104

4×104

6×104

Surface area /cm2・s

8×104

エアロゾル溶液種による付着挙動の差異
95Zr：NaCl > NaBr
103Ru：NaCl ≥ NaBr
131I ：NaCl ≈ NaBr

本研究の目的
溶液状エアロゾル粒子に核分裂生成物(F.P.)が付着して放射性エアロゾルが生成する反応過程

Radioactive aerosol

単純な幾何学的衝突による生成？

F.P. Aerosol

エアロゾル粒子を構成する
化学種に依存？

F.P.の種類に依存？

F.P.

Aerosol

Fission product

Solution aerosol

なにをしたか・F.P.と溶液状エアロゾルとから放射性エアゾロルを生成する装置を開発
・F.P.が溶液エアロゾル粒子に付着する確率（付着率）を測定
・様々な溶液状エアロゾル/F.P.の組み合わせでの付着挙動を比較
・エアロゾル粒子の化学的な性質が付着挙動に影響を与えるかを検証

本研究の目的
溶液状エアロゾル粒子に核分裂生成物(F.P.)が付着して放射性エアロゾルが生成する反応過程

Radioactive aerosol
F.P. Aerosol

F.P.

Aerosol

Fission product

Solution aerosol

エアロゾル粒子を構成する
化学種に依存？

依存する

F.P.の種類に依存？

依存する

対象とするFPを増やすことで化学種・FP依存性の傾向を把握

熱運動するF.P.を用いたエアロゾル粒子への付着実験〜 短寿命核種への対象FPの拡張 〜
138

Cs

文献値
文献値
文献値
文献値
ウラン試料の照射後すぐに実験を開始し、462.8keV
1435.8keV
1031.9keV
1248.1keV
T1/2=33.41min T1/2=33.41min
T1/2=15.3min
T1/2=15.3min
短寿命（半減期
測定値
測定値< 1h）のF.P.核種を対象とした実験を行った。
測定値
測定値
89
462.6keV
1436.3keV
1032.8keV
1248.9keV
T1/2=42.34min T1/2=39.50min
T1/2=14.4min
T1/2=14.0min

Rb

100

E=462.6keV
ln y=a + b x
a=1.99e+00
b=-2.73e-04|r|=9.71e-01

1h
10-1
0

1032.8keV
1248.9keV

Rb(t1/2: 15.3 min)

count
/sec
cps[/sec]

count
/sec
cps[/sec]

10100

E=1032.8keV
ln y=a + b x
a=1.29e+00
b=-8.03e-04|r|=9.92e-01
89462.6keV
E=1436.3keV
1436.3keV
ln y=a + b x
a=2.53e+00
b=-2.79e-04
138Cs(t1/2: 33.4 min)|r|=9.70e-01

1

5000

10000

time[sec]time from
EOB /sec

15000

10-1
0

E=1248.9keV
ln y=a + b x
a=7.49e-01
b=-8.25e-04|r|=9.89e-01
1000

50 min2000

time[sec]time from
EOB /secraw
ln y=a + b x
ウラン試料 ５分照射後のガンマ線スペクトルの連続測定の結果の一部
a=1.99308730e+00

3000

短寿命FPを用いたエアロゾル粒子への付着実験
照射したウラン試料の加熱（1000℃）によるSr, Cs同位体の放出率
100

100
Sr-91
Sr-92

92Sr: 2.6 h
138Cs: 33 min

80
Release Ratio [%]91Sr: 9.7 h

Release Ratio [%]80

Cs-1386040
20
0

加熱開始までの時間
加熱時間

60
40
20

1h

3h

3h

3h

15min

1h

1h

1h

放出率
91,92Sr: 15〜20%
138Cs: 10〜40%

0

1h

3h

3h

3h

15min

1h

1h

1h

事故時の影響が大きな90Srおよび134,137Csの同位体(91,92Sr, 138Cs)を用いた実験が可能に。

短寿命FPを用いたエアロゾル粒子への付着実験
NaCl, NaBr, (NH4)2SO4 エアロゾル粒子への91, 92Sr, 138Csの付着率 (%)

95Zr

103Ru

131I

91,92Sr

138Cs

NaCl

1.5*

0.08

0.63

N.D.

0.05max

NaBr

0.79

0.01

0.49

N.D.

N.D.

(NH4)2SO4

ー

ー

ー

N.D.

N.D.

以前の実験で観測された95Zr, 103Ru, 131Iと比べ小さな付着率が得られた。

まとめ• F.P.がエアロゾル粒子に付着する際の化学的効果をより明確に調査するために、中性子照射したウランを用いて、反跳エネルギーを持たず熱運動するF.P.
をエアロゾル粒子に付着させる実験を実施した。

• 複数のF.P.核種に対し付着率が得られた。
→ F.P.核種により付着率が異なる。
→ 溶液エアロゾル粒子に含まれる化学種により付着率が異なる。

• 短寿命F.P.を対象とすることで、91,92Sr, 138Csに対する付着率も得られた。
→ 95Zr, 103Ru, 131Iと比較すると小さな付着率→ 事故時の影響が大きなF.P.の挙動が評価可能になった。

今後の課題
・繰り返し実験等による統計量の向上
・付着率の溶液濃度、エアロゾル粒子表面積に対する依存性の調査

F.P.がエアロゾル粒子に付着する際の化学的効果の明確化