理論と実験による極近接場熱輸送機構の解明
Theory and Experiments of Extreme Near-Field Heat Transfer
ユタ大学
派遣期間
研究機関
研究指導者

徳永 拓朗
2020 年 4 月 1 日～2021 年 3 月 31 日
Department of Mechanical Engineering, University of Utah, Salt Lake
City, UT 84112-9049, United States
Prof. Mathieu Francoeur and Prof. Keunhan Park

Near-field radiation, a regime where surfaces are separated by sub-wavelength vacuum gaps, exceeds the far-field
blackbody limit owing to tunneling of evanescent electromagnetic waves. Near-field radiation predictions via
fluctuational electrodynamics have been experimentally validated down to vacuum gaps of ~10 nm. Between ~10 nm
down to contact, however, there is a transition regime where all heat carriers, namely electromagnetic waves, phononsand electrons, can contribute to thermal transport. The physics underlying this transition regime, called the extreme
near-field heat transfer regime, is not well understood. Therefore, this research provides theoretical and experimental
investigations of extreme near-field heat transfer. A comprehensive theoretical framework for modeling extreme
near-field heat transfer is developed, combining fluctuational electrodynamics, the atomistic Green’s function method,
and the Wentzel-Kramers-Brillouin approximation for near-field radiation, phonon transport, and electron tunneling,respectively. The framework is used for interpreting our experiments between silicon and platinum surfaces and priorexperiments between gold surfaces. For capturing the transition from near-field radiation to conduction at contact in a
precise manner, phonon transport between silicon surfaces separated by a vacuum gap is modeled by combining
first-principles calculations of interatomic force constants and the three-dimensional atomistic Green’s function method.
The outcomes of this research shed light on the physics of extreme near-field heat transfer by explaining the transition
mechanism of fundamental heat transfer modes from near-field radiation to conduction at contact.

研究目的が報告されている [1]。近年、二物体間距離が数 nm

真空層で隔てられた二物体間の熱輸送は、真空層を下回る熱輸送実験にて変動電磁気学の予測を数桁厚さがマクロスケールの場合遠方場輻射(Far-field上回る熱輸送量が報告された。この距離領域は極近radiation)で記述される。遠方場輻射の熱輸送キャリ接場(Extreme near field)と呼ばれ、近年の理論研究はアは空間を伝搬する電磁波(propagating wave)である。

極近接場にて電磁波に代わりフォノンが支配的な熱二物体間距離が電磁波代表波長(室温で約~10 μm)を輸送キャリアとなることを示した [2]。真空層厚さ下回ると、物体表面に滞在するエバネッセント波が数ナノメートル ~ オングストロームオーダーに(Evanescent wave)が熱輸送に参加する。Propagating

なると二物体の表層原子が真空層を越えて相互作用

wave と Evanescent wave による熱輸送は近接場輻射し、この相互作用を通してフォノンが伝搬するとい(near-field radiation)と呼ばれる。近接場輻射の理論はう仕組みである。これまで極近接場の熱輸送実験は変動電磁気学(Fluctuation electrodynamics)により確立

三例報告されているが [3-5]、実験と理論を同時に報されておりこれによる理論予測は実験と良く一致す告した研究例はない。またこれらの実験は変動電磁る。2021 年現在二物体間距離~ 7 nm まで、変動電磁気学による近接場輻射で解釈される/されない結果気学による近接場輻射の理論予測と実験結果の一致となっており一貫していない。更に極近接場のフォノン輸送理論は確立されておらず、多くのモデルが究の物理解釈を試みた。先行実験研究の実験系は走提案されているがその妥当性を実験により検証した査熱顕微鏡(scanning thermal microscope)で構成され、報告例はない。このため極近接場熱輸送の物理は理いずれも金チップ－金ヒーター間の熱輸送量測定結論と実験共に良く分かっていない。本研究は厳密な果が報告されている。図 1(a)より取得される物理量

極近接場フォノン熱輸送モデルを提案し、これを過去の実験及び我々の実験と比較することで極近接場は熱輸送係数(heat transfer coefficient, h [W/m2·K])で熱輸送の物理を理解し、二物体間距離の減少に伴いあり、実験値は熱コンダクタンス(G, [W/K])で与えら

輻射から伝導伝熱へと熱輸送が遷移する機構を解明れるため両者比較のために面積情報が必要である。

する。

図 1(b)の Derjaguin approximation により金チップと金ヒーター面を離散化し各離散面に 1 次元系を配置研究経過することで実験系の面積情報を考慮した。結果を図

先行研究より極近接場の熱輸送キャリアは電磁波、フォノン、電子とされている。これら熱輸送キャリ2 に示す。

アによる熱輸送をそれぞれ変動電磁気学、原子グリーン関数法、Wentzel-Kramer-Brillouin (WKB)法で計算した。これを先行実験研究(金表面間)と比較しそれらの物理解釈を行うと共に、我々の実験(シリコン-プラチナ表面間)との比較により理論と実験の妥当性検証、及び実験の理論解釈を行った。その後フォノン熱輸送モデルの改良を行い、これをシリコン表

Figure 2. Theoretical predictions via near-field radiation

面間の極近接場熱輸送計算に適用した。以降「a. 金(blue), phonon transport (black), electron tunneling

表面間」、「b. シリコン-プラチナ表面間」、「c. シリ(green), and total theoretical thermal conductance

コン表面間」の極近接場熱輸送について報告する。

(orange). (a) Experiments by Kim et al. [3] (red) (b)

研究時系列は b → a → c であるが、ここでは便宜上a → b → c の順に報告する。

Experiments by Kloppstech et al. [4] (purple) andMessina et al. [6] (red).

金表面間の極近接場熱輸送
Kim et al. [3]の実験は近接場輻射により良く説明される(図 2(a))。実験のチップ－ヒーター間最小距離 dは~2 nm でありフォノン輸送及び電子透過が支配的となるのは d が~1 nm 未満の領域のためである。図2(b)の Kloppstech et al. [4]の実験結果は不正確である
ことが同グループによる別論文(Messina et al. [6])に
Figure 1. (a) One-dimensional heat transfer calculation ofより報告されている。Messina et al. [6]の熱コンダク

gold surfaces separated by a vacuum gap (b) Application

タンスに対し我々の理論予測は 1 桁程度小さいもの

ofsurfaceの熱輸送モードを特徴づける G-d 冪数の捕捉に成功

information into account based on the one-dimensional

し、これは Kloppstech et al. [4]の実験に対しても同様

calculation.

である。Messina et al. [6]の実験は真空層越しフォノ

Derjaguin

approximation

fortaking

ン輸送と電子透過で説明される可能性がある。本成図 1(a)の 1 次元系にて変動電磁気学、原子グリーン

果は Physical Review B 誌に採択された [7]。

関数法、WKB 法で近接場輻射、フォノン輸送、電子透過による熱輸送計算を行い金表面間の先行実験研

シリコン-プラチナ表面間の極近接場熱輸送図 3(a)に示す Custom-built high-vacuum shear force

実験と理論による熱コンダクタンスはヒーター－チmicroscope (HV-SFM)で極近接場熱輸送測定実験をップ間距離 d = ~10 nm から 0 nm(接触)まで良く一致実施した。図 3(b)に示す、プラチナナノヒーター(ヒする(図 4)。ヒーターとチップが非接触の領域(NCーター)とシリコンチップ(チップ)表面間の熱輸送量を測定した。ヒーター位置はピエゾ素子でフィードバック制御されている。HV-SFM にてチップはヒーregime)はバイアス電圧により誘起されたクーロン相互作用によるフォノン輸送、ヒーターとチップがターに対して水平方向に振動するため、極小距離を一部接触した領域(AC regime)及び接触領域(d = 0)隔てたチップ－ヒーター間の非接触保持を達成する。

は Lennard-Jones potential により記述される原子間相理論計算には金表面間の熱輸送計算に使用した理論互作用起因のフォノン輸送が支配的な熱輸送モードモデルをそのまま適用した。

であることがわかった。NC regime の G-d 冪数-5.7は変動電磁気学では予測できず、対してフォノン輸送による冪数は-6.2 とこれを良く説明する。本成果
は Physical Review Letters 誌査読中である [8]。
シリコン表面間の極近接場熱輸送
真空層を隔てたフォノン輸送理論にて、これまで計算系の原子間力定数の取得には経験的ポテンシャルモデルが使用されてきた。経験的ポテンシャルモデ
ルには経験的変数が含まれており経験的変数の選び方によって最終出力である熱輸送計算結果が変わってしまう。そこで経験的変数に依らない熱輸送結果を取得するために第一原理計算に基づく理論構築をFigure 3. (a) Custom-built high vacuum shear force行った。密度汎関数法による原子間力定数を計算系の三次元格子振動を記述する三次元原子グリーン関

microscope. Silicon probe is mounted on the head of

数 法 (three-dimensional atomistic Green’s function

Quartz Tuning Fork. (b) Schematic of silicon probe andmethod)の入力として使用することでフォノン透過

Platinum nanoheater.

関数及びフォノン熱輸送量を取得した。図 5 は真空層で隔てられたシリコン面を示し、本計算系は Left
lead, Right lead, Device region に 3 分割される。Left
lead から Device region を透過し Right lead に到達するフォノンのフォノン透過関数を計算し、フォノン熱輸送係数を取得した。

Figure 4. Experimental (blue) and theoretical (green)

Figure 5. Definition of calculation system via thethermal conductance. The inset shows the liner-log scale.

atomistic Green’s function method for Silicon surfaces.

The vertical dashed line shows the border of asperity

The system is divided into the three regimes. Thecontact (AC) and non-contact (NC).

temperature of left lead TL and right TR is 305 K and 300

K, respectively.

る真空層越しフォノン熱輸送が極近接場熱輸送の支配モードとなることを示した [12]。この主張を検証するため Grimm の方法 [13]により密度汎関数法の交 換 相 関 汎 関 数 (exchange-correlation functional) にvdW 相互作用によるポテンシャルエネルギーの修正を加えることで vdW 相互作用込みの真空層越し原子間相互作用を取得し、フォノン熱輸送を計算した。
vdW 相互作用の有無でフォノンによる h に大差はない。もともと vdW 相互作用は弱い相互作用であるため、より強い相互作用である波動関数の相互作用がこれを覆い隠したと考えられる。本成果は PhysicalReview B 誌に採択された [14]。

Figure 6. Theoretical phonon heat transfer coefficient考察with (w/, black) and without (w/o, red) van der Waals

本研究は理論と実験による極近接場熱輸送機構のinteraction in tandem with near-field radiation (blue). The解明を目的とした。極近接場における熱輸送モード

prior works for vacuum gaps (green) and contact (green,(近接場輻射、フォノン熱輸送、電子透過)理論を 1

pink, and orange) are also given together. The inset

次元モデルにより構築した。これに基づき先行実験

shows the results of contact. Near-field radiation below~2 nm is shown with the dashed line due to theinconsideration of non-local effect for dielectric function.

(金表面間)と我々の実験結果(シリコン－プラチナ表面間)の物理解釈を行った。Kim et al. [3]の実験は近接場輻射により説明される。Messina et al. [6]の実験はフォノン熱輸送と電子透過により解釈される可能性がある。我々の実験結果はフォノン輸送により説

図 6 に真空層越しシリコン表面間のフォノン輸送、明される。第一原理計算に基づくフォノン熱輸送モ

及 び 近 接 場 輻 射 に よ る 熱 輸 送 係 数 (heat transfer

デルにより真空層で隔てられた表面間の波動関数のcoefficient, h)を示す。シリコン表面間距離 d > ~2 nm相互作用がフォノン熱輸送の原動力であることが示

では近接場輻射が支配的熱輸送モードである。d < ~1された。近接場輻射から伝導伝熱への熱輸送モード

nm にてフォノン輸送が近接場輻射を上回る。d の減の遷移、すなわち電磁波からフォノンへの熱輸送キ少とともに h が増加する。Alkurdi et al. [9]のフォノャリアの遷移は真空層越しの波動関数相互作用の始ン透過関数計算は格子動力学に基づき、真空層越しまりがきっかけであると考えられる。学術誌掲載済

原子間相互作用計算は 11-5 Lennard-Jones potential に

みの極近接場熱輸送実験例は今なお三例と少ないたよる。経験的ポテンシャルモデルと経験的変数の選め、特に二物体間距離が~2 nm を下回る距離領域の択が、我々の h-d 冪数及び h との乖離要因と考えら実験結果取得が本研究の次の進路である。プローブれる。接触領域(d = 0)にて我々の結果と先行研究結－平板型の実験系は effective heat transfer area の定義

果は良く一致する。Wang et al. [10]と Li and Tian [11]が難しく、平板－平板型の実験系は物体間距離の制はそれぞれ Diffuse Mismatch Model と原子グリーン御が難しい。理論との比較に理想的な実験結果を取関数法で h を取得した。我々の結果は第一原理計算得するためには、数 nm 程度の真空層で隔てられたによる原子間力定数を原子グリーン関数法の入力と二平板間の距離をサブナノメートルオーダーで制御することで取得された。このため真空層越しシリコする技術開発が必要である。

ン表面間の相互作用は表面シリコン原子同士の波動関数の重なりを表現する。波動関数の重なりが表面シリコン原子を繋ぐ橋となり、これを通じてフォノンが真空層を越えて伝搬する。
先行理論研究は van der Waals (vdW)相互作用によ8-14, 2019.

参考文献
1. H. Salihoglu et al., Nano Lett. 20 6091 (2020)

4.

Takuro Tokunaga, Amun Jarzembski, Keunhan Park,

2. V. Chiloyan et al., Nat. Commun. 6 6755 (2015)

and Mathieu Francoeur, “Theoretical predictions of

3. K. Kim et al., Nature 528 387 (2015)

force-induced acoustic phonon transport between a

4. K. Kloppstech et al., Nat. Commun. 8 14475 (2017)

silicon tip and a platinum surface separated by

5. L. Cui et al., Nat. Commun. 8 14479 (2017)

single-digit nanometer vacuum gaps,” ASME 2019

6. R. Messina et al., arXiv: 1810.02628v1 (2018)

International Mechanical Engineering Congress &7. T. Tokunaga et al., Phys. Rev. B 104 125404 (2021)

Exposition, Salt Lake City, UT, USA, November

8. A. Jarzembski et al., arXiv: 1904.09383v2 (2019)

8-14, 2019.

9. A. Alkurdi et al., Int. J. Heat Mass Transf. 158 119963

5.

TakuroTokunaga,Amun

Jarzembski,Jacob(2020)

Crossley, Jeonghoon Yun, Cedric Shaskey, Ryan A.

10. H. Wang et al., Mater. Trans. 48 2349 (2007)

Murdick, Inkyu Park, Keunhan Park, and Mathieu

11. C. Chen and Z. Tian, Front. Phys. 7 6 (2019)

Francoeur, “Force-induced acoustic phonon heat

12. J. B. Pendry et al., Phys. Rev. B 94 075414 (2016)transport across vacuum gaps: Theory,” 4th Thermal

13. S. Grimme, J. Comput. Chem., 27 1787 (2006)

and Fluids Engineering Conference, Las Vegas,

14. T. Tokunaga et al., Phys. Rev. B 105 045410 (2022)

Nevada, USA, April 14-17, 2019.

研究の発表

誌上発表

口頭発表

1.

1.

Takuro Tokunaga, Masao Arai, Kazuaki Kobayashi,

Shigeru Suehara, Wataru Hayami, Takuma Shiga,

Shigeru Suehara, Wataru Hayami, Takuma Shiga,

Keunhan

KeunhanFrancoeur†,“First-principles calculations of phonon transport“First-principles calculations of acoustic phonon

across a vacuum gap” Phys. Rev. B 105 045410

tunneling between silicon surfaces,” 7th Thermal(2022)

Park,andMathieu

and Fluids Engineering Conference, Las Vegas, NV,2.

2.

ParkandMathieu

Francoeur,

Takuro Tokunaga, Amun Jarzembski, Takuma Shiga,

USA, April-May, 2022. † : Presenter

Keunhan Park and Mathieu Francoeur, “Extreme

Takuro Tokunaga, Masao Arai, Kazuaki Kobayashi,

near-field heat transfer between gold surfaces” Phys.

Shigeru Suehara, Wataru Hayami, Takuma Shiga,

Rev. B 104 125404 (2021)

Keunhan

3.

Takuro Tokunaga, Masao Arai, Kazuaki Kobayashi,

Park,andMathieu

Francoeur,

3.

AmunJarzembski†, TakuroTokunaga†,

Jacob“First-principles calculations of acoustic phononCrossley, Jeonghoon Yun, Cedric Shaskey, Ryan A.

tunneling,”

Murdick, Inkyu Park, Mathieu Francoeur andASME

SummerHeat

TransferConference, Virtual Conference, June 16-18, 2021.

Keunhan Park, “Force-induced acoustic phonon

Takuro Tokunaga, Amun Jarzembski, Keunhan Park,

transport across single-digit nanometer vacuumand Mathieu Francoeur, “Extreme near-field heatgaps”, under review Physical Review Letters,

transfer between gold surfaces,” ASME 2019arXiv:1904.09383, † : Those authors contributed

International Mechanical Engineering Congress &equally to this work

Exposition, Salt Lake City, UT, USA, November