名古屋大学加速器質量分析計業績報告書. XXV, 2014.03

長期水田利用下で蓄積した土壌有機炭素の安定性

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山形大学農学部 . 4 中国科学院南京土壌研究所

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はじめに中国漸江省の杭州湾湾岸域では、西暦 800 年頃から数回にわたって堤防が築かれ、湾内の海底堆積物を母材とする各堤防の内側の土壌は、塩が洗い流された後、水田や畑として利用されてきた(Chengetal. , 2009) 。そのため、この地域には同じ母材、同じ気候条件、同じ地形のもとで発達し− 62 −

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書. X
XV, 2014.03

た、水固としての利用年数が 0~2000 年以上にわたる土壌が分布しており、それらを比較することで水固としての利周年数と土壌の性質の変化を解析することが可能と考えられる。これまでに、堤防の建設年、公文書の記録、現在の土地利用と住民の記憶に基づいて水田利用年数を大まかに推定した土壌について研究が行われ、利用歴 50 年以上の水田土壌では非水田土壌よりも作土層の有機 C含量が高いこと (Ch田g etal. , 2009) 、推定水田利周年数が長い土壌ほど無施肥栽培における水稲の生育がよい傾向を示すこと (C帥 et al. , 2010) 、推定水田利周年数が長くなるにつれて有機 C 含量は増大し、鉄およびマンガン含量は減少する傾向があること (Zou etal. , 2011) 等が報告されてきた。
これらの結果は、水固として利用し続けることで、土壌有機物の蓄積が進み、肥沃度も増大する可能性を示唆しているが、どのような機構で有機物の蓄積が進むのかについては明らかになっていな
い。一般的に、土壌有機 C の分解速度は、土壌団粒の微細孔隙内への隔離や、粘土鉱物への強い吸着、有機 C 自身の構造およびその変化(腐植化の進行)によってもたらされる。いずれの場合でも、長期水田利用が土壌有機物の安定性(難分解性)を増大させているのであれば、推定利周年数が長い土壌ほど蓄積している有機 C の平均生成年代が古いと予想されるロただし、本研究が対象とする

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名古屋大学加遺品質量分析断書値輔告書目 XXV .
201
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土壌は、現在も水稲栽培が続けられている水田の作土であるため、原水爆実験によって大気 14CÜ:2濃度が増大した 1950 年代以降に同化された有機物の影響を免れない。そこで本研究では、最表層土壌の使用を避けるとともに、植物残さに加え、有機物の更新速度が大きい砂 (Bal田d阻.1， 1996)やアノレカり可溶腐植(フルポ酸、ブミン酸)を除去することで、土壌有機 C の中でも更新速度の遅い画分であると考えられるシルト・粘土画分中の不溶性腐植物質ヒユーミン (p四回血， 2叩1)の量、炭素および窒素自然安定同位体比 (õ 13 C、 õ''N)および "C 年代を比較することとした。また、有機 C の構造的安定性を示す指標のーっとしてフミン酸の黒色度と推定水田利周年数との関係を調べた。

試料および方法

供試土壌には、中国斯江省杭州湾南岸域に分布している推定水田利周年数 5-羽田年 (Che曙 etal.，2009) の圃場において、深さ 5-150血から採取した作土 16 点を用いた(図1)。ここでは、対象地域の西部(慈漢市)から採取した推定水田利周年数 ι10 年、 30 年、 100 年、 3 田年、 7叩年、\0凹年。圃場)、および 20同年の土壌試料をWR5-\O ‑ WR7曲、 WR \OO旬、 WR1 ∞ Ob、WR2000 とし、東部(余挑市、上虞市)から採取した推定水田利周年数 50 年、 100 年、 300 年、 1000 年、 1500年 (2 圃揚)、および 2000 年 (2 圃場)の土壌試料をER50 ‑ ER1000、 ER1500a、 ER1500b、 ER2曲旬、ER2000b と記載する。また、母材に近い組成を持っと考えられる杭州湾岸堆積物を併せて供試した。
各土壌は凍結乾燥後、ピンセットで組大植物残さを、水中での筒別により砂(> 53 凹)を、さらに重液処理(比重1.6) により微小生物残さを、酸洗浄により炭酸塩を、それぞれ除去することで、 シノレト l粘土画分を得た。その後、 NAGOYA 法(並可a 岨d Wi瓜田abe， 2003) にしたがって腐植

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名古屋大学加遺品質量分析断書値輔告書目 XXV .
2014.
03物質の分画を行い、フミン酸とヒユーミンを回収した。シルト/粘土画分とヒユーミンについては、収量、全 C 含量、全 N 含量、 ö'旬、 ö''Nおよび "C 年代 (3同年~却00 年のみ)を測定し、アミン酸については収量と黒色度を測定したa なお、土壌 pH が>7 であったWR5-1O、WR30、 WR700、回50 のシルト i粘土画分については。後述するように炭酸塩の除去が不十分であると考えられたた

め、再度酸粧浄を行った。
結果および考察
図 2 に、シルト i粘土中の全 C 量およびヒユーミン C 量をシルト/粘土およびヒユーミンの CIN 比とともに示す園試料聞の比較より、杭州湾南岸域に分布する水国土壌は、東部、西部それぞれにおいて推定利周年数が長くなるほ E作土中に粘土鉱物に収着する形で有機 C の蓄積が進んでいることが示唆された.同様の傾向は N についても見られ、そのため、 CIN 比についてはほとんど変化がなかった。ブミン酸の黒色度は多くの化学的性質との聞に有意な相闘を示すことが知られており、高いほど環境中で難分解性であることを示唆する(渡漫・池谷.2013) 。しかしながら、杭州湾南岸域の水田土壌では、アミン酸の黒色度は推定水田利周年数約 100 年まで増大した後、 2000 年までほぼ一定であったため、腐植化の進行による安定性の増大は起こっていないと推定された。

図 3 にシJレト i粘土とヒユーミンのl) 13 C および ö'討を示す。水田利周年数が短〈、土壌 pH が>7

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名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， X
XV, 2014.03であったWR5-10、WR3 0、 ER50 のシルト/粘土は、当初高いI) 13 C 値を示したが、 2 度目の酸洗浄によってヒユーミンと類似した値まで低下したことから、炭酸塩が残存していたと推察された。再洗浄後は、 E町O を除いていずれも酸洗浄後の堆積物のI) 13 C (・23~・24%0) よりも低く、 C3 植物の平均値(・27%0; Boutton, 1996) に近い値を示したため、陸地化とそれに続く水田利用開始後に蓄積した有機 C が主要な C 成分になっていると考えられた。

シルト t粘土およびヒユーミンの1) 15N (図 4b) は、杭州湾の海底堆積物の1) 15N (7.8%0)より明らかに低く、陸地化後に蓄積した有機 N が数年で主体となっていることが示唆された。特に、WR5-10、WR3 0 および ER50( シルト/粘土のみ)は、推定水田利周年数 100~700 年の土壌と比較して、1) 1 'Nが低い傾向があり、 0%。に近い1) 1 'Nをもっ化学肥料 (Shearer etal. , 1974) 等の影響を受けている可能性が考えられた。また、 B阻n剖 et al. (201 1)が、杭州湾湾岸域の推定水田利周年数 50 年の土壌は、より利周年数が長い土壌や海底堆積物と比較して、 N 固定酵素(ニトログナーゼ)をコードする遺伝子のコピー数が多かったと報告していることから、水田利周年数の短い土壌では新たに固定された N (O~・2%0; Ho町mg 佃d Ford, 1960) を多く含んでいた可能性も考えられた。一方、1) 1 'Nは推定水田利周年数 1000 年から 2000 年にかけて再び低下する傾向が見られた。そこで、それらの土壌についてシルト l粘土 N の量と1) 1 'N、ヒユーミン N の量と1) 1 'Nとの関係をそれぞれ調べたところ、両者の聞にはいずれも有意 (p< 0.005) な負の相闘が認められた。このことから、有機 N 蓄積過程で化学肥料に由来するあるいは最近固定されたが切の低い有機 N の全 N に占める割合が増大していることが推察された。また、 B組nert etal. (2011) や Jiang etal. (2013) は、推定水田利周年数 300年以上の土壌について、推定利周年数が長いほどアンモニア酸化酵素 amoA をコードする遺伝子数が少ないと報告している。硝化速度が遅ければ、それに続く脱窒と脱窒に伴う1) 1 'Nの増大が抑制される一方、水稲による N 吸収率が増大するため、水稲根や稲ワラとして土壌に還元される N 量も増大する。これらの機構も水田利用年数が長い土壌において1) 1 'Nが低いことに寄与しているかもしれない。
シルト l粘土画分中のヒユーミンの 14C 年代は、シルト/粘土全体の 14C 年代よりも古く、粘土鉱物320bO

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ヒユーミン C 蓄積量とヒユーミンの 14C 年代との関係

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名古屋大学加速器質量分析計業績報告書. XXV, 2014.03に収着して存在している有機 C の中でもヒユーミン C はより安定であることが確認された。しかしながら、ヒユーミンの 14C 年代(図 4) は、西部ではWR3 00 が最も古く、WR2000 が最も新しく、東部でも ER3 00 と ERI000 が最も古く、 ER2000b が最も若い値を示し、推定水田利周年数の時系列順とは対応しなかった。そこで、ヒユーミン C の蓄積量と 14C 年代との関係をみたところ(図 4) 、両者の聞には東部 Cr= ・0.97; P <0.005) 、西部 Cr= ・0.99; P <0.005) それぞれにおいて高い負の相闘が認められた。これらの結果から、推定利用年数が長い水田土壌でより有機 C 含量が高かったのは、古い時代に生成した腐植が長期間安定に蓄積し続けてきたためではなく、近年大気から固定された比較的新しい有機物の蓄積が進んだためであると推察された。このことは、 ô 1 'Nに基づく、有機 N の蓄積に関する先の考察と矛盾しない。一方、西暦 1720 年に建設された堤防のすぐ内側に位置する(図1)圃場から採取したWR3 00 の 14C 年代が 654yBP であったことや、推定水田利周年数が同じでも東部と西部で 14C 年代が 600~900 年異なったことから、今後母材となっている堆積物の14C 年代の測定等を行って推定水田利周年数あるいは圃場開の時系列についても検証を進める必要があると考えられた。

謝辞
本研究は JST SICP 杭州湾沿岸地帯に分布する年代の異なる水田(30~2， 000 年の栽培来歴)の土壌有機炭素プールの安定性と土壌炭素の増減に関する研究の一部として行われました。また、 14C 年代測定は名古屋大学年代ìJlU定総合研究センターにて行われました。同センター中村俊夫教授、池田晃子
氏に謝意を申し上げます。

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日本語要旨

中国漸江省の杭州湾湾岸域に分布する推定水田利周年数 5~2000 年の土壌を用いて、長期的な水田利用が土壌有機炭素の安定性に与える影響を調べた。相対的に粘土鉱物への吸着と不溶性であることから相対的に滞留時聞が長いと考えられるシルト/粘土画分およびそのヒユーミン画分に着目して蓄積量、炭素および窒素自然安定同位体比 (ô 13 C、 ô 1 'N)および 14C 年代を比較した。また、フミン酸の黒色度と推定水田利周年数との関係も調べた。シルト/粘土に蓄積している全 C 量およびヒユーミン C 量は推定水田利周年数が長い土壌ほど高い傾向を示した。フミン酸の黒色度は推定
水田利周年数 100 年まで増大したが、それ以降は変化が無く、腐植化の進行による難分解構造への変化が有機 C 蓄積量の増大の原因ではないことを示唆した。一方、 ô 1 'Nは水田利用年数 1000 年から 2000 年にかけて低下し、肥料由来 N や固定されてからの年数が短い有機 N の蓄積が進んでいる可能性を示唆した。同様にヒユーミンの 14C 年代は推定水田利用年数が長い土壌ほど若く、新しい有機物の蓄積量の増大が全 C 量の増大に寄与していることが示された。

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