原子核時計実現に向けたトリウムイオンのレーザー冷却
Laser cooling of thorium ions toward a nuclear clock（日本物理学会推薦）

代表研究者 理化学研究所

山口 敦史

Atsushi YAMAGUCHIRIKEN

Thorium-229 (229Th) has an extremely low-energy nuclear-excited state called an isomer state (229mTh). The energyof 229mTh is estimated to be 8.3 eV. This energy is in the vacuum ultraviolet range, enabling high-resolution laser
spectroscopy of the atomic nucleus. One of its applications is a nuclear clock: an atomic clock based on the resonancefrequency of the transition between the nuclear ground and the isomer state of 229Th. Laser cooling of 229Th, which
eliminates frequency fluctuations caused by the Doppler effect, is required to realize a nuclear clock. For the laser coolingof 229Th ions, we performed trapping and laser spectroscopy of 229Th ions. We also demonstrated the trapping of 229mThions. Laser spectroscopy of trapped 229mTh ions revealed hyperfine structures of electronic levels in 229mTh which were
key information for the future operation of the 229Th nuclear clock.

研究目的
本研究の目的は、原子核時計の実現にむけて、真ならより高い精度の周波数標準を実現できると期待されている。

空中にトラップされたトリウム 229(229Th)イオンを原子核時計実現のためには、229Th を真空中でトラレーザー冷却するための基盤技術を開発することでップしレーザー冷却することで、その運動状態を制ある。

御することが必須である。なぜなら、もし 229Th が動229

Th は、基底状態からわずか 8.3 eV と極めてエネき回っていると、ドップラー効果により基準となるルギーの低い原子核励起状態をもつ。この励起状態原子核遷移の共鳴周波数がずれてしまい、時計の基はアイソマー状態(229mTh)と呼ばれる。8.3 eV は、波準として使えないからである。Th の場合、価数 3 の長に換算すると 149 nm の真空紫外で、レーザーを作Th3+イオンのみが、レーザー冷却に利用可能な電子成することができる。すなわち 229Th は、原子核基底遷移を持つ。したがって本研究では、原子核時計を状態とアイソマー状態の間の遷移を使って、原子核実現するプラットフォームとして「 229Th3+のイオンを直接レーザー分光できる、現在知られている中でトラップ」を使い、229Th3+イオンのレーザー冷却に必は唯一の元素である。この遷移の応用として注目さ要な基盤技術を開発することを研究目的とする。

れているのが「原子核時計」である。
原子核時計とは、原子核遷移の共鳴周波数を基準とする周波数標準（原子時計）である。今までに開研究経過229

Th3+のレーザー冷却の実現にむけて、本研究で発されてきた原子時計では、基準の遷移として原子はまず、①229Th3+イオン源の作成、②229Th3+イオントの電子遷移が使われてきた。これに対し原子核の遷ラップ装置の開発、そして③229Th3+のレーザー分光移を使うメリットは、原子核がまわりを電子殻に囲およびレーザー冷却実験に必要なレーザー装置の開まれているため、電子遷移に比べて外部電磁場の影発を行った。その結果、229Th3+イオンのトラップとレ響を受けにくい点である。現在最先端の原子時計でーザー分光に成功した(研究成果①)。さらに本研究は 19 桁に迫る精度が達成されているが、原子核時計

では、原子核がアイソマー状態のイオン(229mTh3+)のトラップとレーザー分光にも世界で初めて成功し、辺 10 cm の正方形のプリント基板で、中心にイオン229mTh3+のレーザー冷却にむけた道筋をつけた(研究を取り出す穴(直径 0.34 mm)があいている。この穴を成果②)。以下では、①―③の実験について詳細に説中心に同心円状に配置された円形電極に RF 電圧を明した後、研究成果①②についてまとめる。

印加することで、電極基板表面にイオンに対するバリアポテンシャルを形成することができる。このと

[実験①]

229

Th3+イオン生成用の 233U 電着線源の作成

き、RF カーペットに印加する RF の振幅に強度変調をかけ、その変調の位相を電極ごとに調整すると、

まず、229Th3+イオン生成用のウラン 233(233U)線源内向き(中心の穴に向かってイオンを集める向き)のを作成した。233U は半減期約 16 万年でアルファ崩壊進行波ポテンシャルを作ることができる。この仕組

し 229Th になる。したがって、233U を金属表面に用意みは RF サーフィンと呼ばれ、これによりイオンをしておくと、その表面から放出される反跳イオンと中心の穴に輸送しイオンビームとして取り出した。

して 229Th3+イオンが得られる。本研究では、600 kBq

本装置の重要な特徴の１つは、233U 線源から放出の 233U を直径 9 cm のチタン薄膜に電着した。作成

される 229Th イオンの 2%が、原子核がアイソマー状した線源から出てくる放射線の強度を測定した結果、態のイオン 229mTh3+ である点である。この 2%のこの線源の表面から(本研究を遂行するには十分な229m量である)毎秒約 105 個程度の 229Th イオンが放出さ関する実験的な研究を行うことができる。以下で述れていると見積もられた。

べるように、本研究ではこの 229mTh3+をトラップし、Th3+を使うと、原子核を励起せずとも、229mTh3+にその電子準位の超微細構造を世界で初めて観測した。
[実験②]

229

Th3+イオントラップ装置の開発

Fig. 1 に、本研究で開発した 229Th3+イオントラッ[準備実験③]プ装置の概要図を示す。装置は、「229Th3+生成部 (Ion

ザー光源の開発preparation & extraction) 」 → 「 イ オ ン 輸 送 部

229

Th3+イオンレーザー分光用のレー229

Th3+イオンのレーザー分光およびレーザー冷却(Transport)」→「イオントラップ (Trap)」という 3 つに必要なレーザーの波長は、690 nm、984 nm、1088の部分から構成されている。

nm の 3 色である。本研究では、 外部共振器型半導まず、実験①で作成した 233U 線源を「229Th3+生成体レーザー装置を利用した。ただし、229Th3+イオンを部」に設置した。線源表面から放出される 229Th イオ

レーザー分光するためには、これだけでは周波数のン(エネルギー 83 keV)をヘリウムガスと衝突させ、安定度が十分ではない。そこで、参照用光共振器を室温程度に衝突冷却した。こうして冷却した 229Th3+それぞれ追加で用意し、さらなる周波数高安定化をイオンを、RF(Radio Frequency, ラジオ波)カーペット行った。これらの周波数安定化機構は 1 日以上安定と呼ばれるイオン収集装置で低エネルギー(数 eV)に動作し、レーザー分光およびレーザー冷却実験にイオンビームとして取り出した。RF カーペットは 1使用できる性能が達成されていることを確認した。
考察[研究成果①]

Th-2293+イオンのトラップ

Fig. 2 (Left)は、真空槽に設置されたイオントラップ装置の写真である。イオントラップは、リニア型ポールトラップと呼ばれる 4 本の円柱型電極に RFと定電圧を印加するトラップである。中心のトラップ電極と、それを両側からはさむ入口・出口電極から構成される。入口と出口電極に電圧を印加することで、イオンに対してポテンシャル障壁を作り、イ
Fig.1 Ion trap system for 229Th3+ for the research of
the 229Th nuclear clock.

オンを中心部分に捕獲した。Fig. 2 (Right)は、トラップされた 229Th3+イオンにレーザー光を照射して発光させ、その発光の様子を CCD カメラで観測した画像

である (CCD 画像中心の縦長の明るい部分が、トラ

229mTh3+を観測するためには、残り 98%の原子核基ップされた 229Th3+イオンからの発光) 。図の写真の底状態(229gTh3+)イオンと 229mTh3+を区別して検出す

発光強度より見積もった結果、数千個の 229Th3+イオる必要がある。その手法として、本研究では、イオンがトラップされていると見積もられた。

ンを発光させるために使っている 229Th3+の電子遷移

229Th3+のイオントラップに関しては、アメリカのの共鳴周波数が 229gTh3+と 229mTh3+でわずかに異なるグループによる先行研究が 1 つある。先行研究では、点に着目し、両者を選択的に発光させて観測する独229Th3+イオンを生成するために、229Th を蒸発乾固さ自のレーザー分光手法を開発した。Fig. 3 は、この手せた試料を真空槽に設置し、それをパルスレーザー法を利用して 229mTh3+のイオンだけを選択的に発光でイオン化させるレーザーアブレーション法と呼ばさせ、その電子遷移の 1 つをレーザー分光した結果れる手法が用いられた。229Th は自然界には存在しなである。

い極めて貴重な元素である。そのような貴重な元素

Fig. 3 のスペクトルにより、世界で初めて 229mTh3+をパルスレーザーで吹き飛ばしてしまうレーザーアのトラップに成功したことが確認された。さらに、ブレーション法は、実験を長期にわたって継続する観測されたピークの共鳴周波数から、229mTh3+の超微という視点からはあまり望ましくない。またレーザ細構造係数を決定した。超微細構造係数とは、229mThーアブレーション法では、対象のイオン以外にも試の原子核の磁気双極子モーメントおよび電気四重極料基板材料由来のイオンなど多数の不純物イオンが子モーメントの大きさを反映して、どのくらい電子同時に生成され超高真空が汚されてしまう。本研究準位が分裂しているかの大きさを表す係数である。の 233U(半減期 16 万年)を使用する手法ならば、半永将来 229mTh3+のレーザー分光やレーザー冷却の実験

久的に 229Th3+が安定して常時供給され、真空も汚さを行う際には、この超微細構造係数の値をもとに使ない。したがって本研究により、長期にわたり安定用するレーザーの周波数を決定する。したがって、して 229Th 原子核時計の研究を遂行できるプラット

本研究成果は、将来の 229mTh3+のさらなる精密レーザフォームが実現できたと言える。

ー分光への道を開く重要な成果である。

[研究成果②] 229mTh3+ イオンのトラップとレーザー分光
上記でも述べたように、233U がアルファ崩壊すると 、 2% の 分 岐 比 で 229mTh3+ が 生 成 さ れ る 。 こ の229mTh3+をレーザー分光できれば、原子をレーザーで直接励起しなくとも、229mTh3+の性質を実験的に調べることができる。

Fig.3 Laser spectroscopy of one of the hyperfine
transitions in 229mTh3+. The spectrum was fitted witha Lorentzian function to determine the center
frequency of the observed peak. The center frequency
contains information of hyperfine constants of229m

Th3+ that were key for the operation of the 229Th

Fig.2 (Left) Picture of a linear Paul trap for trapping
of

229

229

Th3+ ions (blight vertical part of the center).

Th3+ions. (Right) A CCD Image of trappednuclear clock.

研究の発表

8.

口頭発表
1.

229 イオントラップ装置の開発」, 第 17 回 原

山口敦史, 「Th-229 原子核時計：TES 型マイク

子・分子・光科学(AMO)討論会 オンライン 2021

ロカロリメータを使った Th-229 アイソマーエネ年 6 月 18 日.

ルギーの測定と最近の展開」, 2022 年度九州大2.

山口敦史, 「原子核時計実現にむけたトリウム

9.

(招待講演) A. Yamaguchi, Y. Shigekawa, H. Haba,学・宇宙科学研究所 研究連絡会 九州大学 伊都

M. Wada, and H. Katori, “Development of an RF-

キャンパス 2023 年 2 月 28 日.

carpet gas cell to obtain an ion beam of thorium-229”,(招待講演) 山口敦史, 重河優大, 羽場宏光, 和ViCPEAC2021, Online, July 21, 2021.

田道治, 香取秀俊,「原子核時計実現にむけたト3.

リウムイオンのトラップとレーザー分光」,レー

誌上発表

ザー学会学術講演会 第 43 会年次大会 ウインク1.

あいち 2023 年 1 月 19 日.

of 229mTh by half-life measurement of other nuclear

A. Yamaguchi, “An optical nuclear clock”, Virtual

excited states in 229Th, Phys. Rev. C 104, 024306(2021).

Humboldt Colloquium, “Top Global Research” andthe Humboldt network: New Frontiers of GermanJapanese Scientific Cooperation, Online, November
17-18, 2022.
4.

山口敦史, 重河優大, 羽場宏光, 和田道治, 香取秀俊, 「原子核時計実現にむけたトリウムイオントラップ装置の開発」, 日本物理学会 2022 年秋
季大会 東京工業大学 2022 年 9 月 15 日.

5.

(招待講演) A. Yamaguchi, Y. Shigekawa, H. Haba,
M. Wada, and H. Katori, “Laser spectroscopy of triply
charged thorium ions towards a nuclear clock”, 2022
URSI-Japan

RadioScience

Meeting,Tokyo,

September 1st, 2022.
6.

A. Yamaguchi, Y. Shigekawa, H. Haba, M. Wada,and H. Katori, “Development of an RF-carpet gas cellto obtain a low-energy thorium ion beam”, Second
Workshop of the Center for Time, Constants andFundamental Symmetries (TCFS), Online, March 23,
2022.

7.

Y. Shigekawa, et al., Estimation of radiative half-life

重河優大, 床井健運, 山口敦史, Wang Yang, YinXiaojie, 南部明弘, 佐藤望, 和田道治, 羽場宏光,「Th-229m の壊変特性の解明に向けた高周波イオン収集・質量分離装置の開発」, 日本放射化学学会第 65 回討論会 オンライン 2021 年 9 月 2224 日.

2.

増田孝彦, 吉見彰洋, 山口敦史, 吉村浩司, “最小エネルギーを持つトリウム 229 アイソマー状態の人工的生成 -原子核時計の実現に向けて-”,
日本物理学会誌 No.76, pp. 456 (2021).