電子線トモグラフィーによる転位の三次元可視化技術
Electron Tomography to Visualise Dislocations in Three-dimension
田中

將己ａ，東田賢二ａ，金子賢治ａ，光原昌寿ｂ，波多聰ｂ

Masaki Tanaka, Kenji Higashida, Kenji Kaneko, Masatoshi Mitsuhara and Satoshi Hataａｂ

要旨

九州大学大学院工学研究院材料工学部門

九州大学大学院総合理工学研究院融合創造理工学部門

近年，各種透過電顕法と Computed tomography（CT）とを組み合わせた電子線トモグラフィーが注目を集め結晶性材料の観察へ活発に応用展開されている．その展開の一つとして，回折コントラストを利用した電子線トモグラフィーによる格子欠陥の三次元構造解析が挙げられる．本稿では，回折コントラストを利用した格子欠陥の観察法の中でも特に転位のトモグラフィーに焦点を当て，その手法についての解説を行うと供に，暗視野法，走査透過電子顕微鏡法，超高圧電子顕微鏡法，dual-axis 法を用いた転位のトモグラフィーについても紹介する．

キーワード：電子線トモグラフィー，転位，亀裂，格子欠陥，STEM

1.

来用いられてきたステレオ観察との違いも述べる．続く 3 章
はじめにでは，その応用例として暗視野法・走査透過電子顕微鏡法・結晶格子欠陥の一つである転位は塑性変形の担い手であり，その挙動・構造を正確に理解する事は結晶性材料の強度

超高圧電子顕微鏡法・dual-axis 法を用いた転位のトモグラフ
観察について解説する．

向上を考える上で必須である．転位の概念は，1934 年にTaylor 1），Orowan 2,3），Polanyi 4）によってほぼ同時に提唱され，

2.

そ の 約 20 年 後 Hirsch 等 や Bollmann 等 に よ っ て 直 接 TEM

一般に転位の観察手法として，透過波を使って結像させる

5,6）

転位観察手法．爾来，転位の TEM 観察は結晶塑性の研究に明視野（bright-field: BF）法，回折波を使って結像させる暗とって欠かすことのできない手法の一つとなっていると言っ視野（dark-field: DF）法，暗視野法の一種で高次の回折ベクても過言ではない．一方，トモグラフィーの理論的根拠となトルを用いるウィークビーム（weak-beam: WB）法などが挙る論文はやや古く，Radon 7）によって 1917 に年発表された．

げられる．転位は結晶格子欠陥の一種であり，その周りの結トモグラフィーの TEM への応用は生物科学の分野でスター晶には弾性歪が生じている．TEM を用いた転位の観察は，

トし 8）その後急速に発展を遂げている．TEM を用いた電子何れもこの弾性歪場に基因する回折コントラストを利用する

線トモグラフィーでは対象とする物質の内部三次元構造をナことになる．TEM において明瞭な転位像のコントラストをノスケール（高空間分解能）で把握することができるため，得るためには，電子線をなるべく試料に平行に当て（平行ビー観察されたこの手法が材料科学の分野に用いられるようになってきたのム），透過波と一つの回折波のみを励起させる（二波励起）はある意味必然の結果である．その材料科学への展開の一つと良い．この様な明瞭に転位の二次元像が得られる条件でトとして，これまでノイズとして忌避されていた回折コントラモグラフ観察を行うことで回折コントラストを反映した転位ストを積極的に用いた電子線トモグラフィーが挙げられる．の三次元像が得られる．トモグラフ解析は連続傾斜観察で得回折コントラストを用いることで，従来の電子線トモグラられた各二次元観察像の重ね合わせから転位の三次元再構築

フィーでは困難であった結晶中の第二相や格子欠陥等の三次を図るため，信頼性の高い再構築像を取得するための鍵は，元構造解析も可能となるため，この手法に注目が集まってい試料ホルダーを ±60° ～ 70° 程度連続傾斜させる間，如何にる．TEM を用いた電子線トモグラフィーの一般的な解説は，同一の二波励起条件を保ち続けるかに尽きる．

9）

すでに本誌で採り上げられており ，本稿では転位の電子線図 1 にシリコン単結晶における連続傾斜中の回折パタートモグラフィーに特化した解説を行う．まず，次章で転位のンの変化を示す．
（a）は［001］晶帯軸入射での回折パター

トモグラフ観察手法に関した解説を行うと共にこの手法と従ンであるが，これを（b）で示すように観察を行いたい g のａ

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2010 年 3 月 23 日受付

解説

電子線トモグラフィーによる転位の三次元可視化技術

二波励起（図（b）では g = 220）になるよう試料を傾斜させ，その g を保持したまま試料を高角度まで傾斜させる．なお，このとき試料の傾斜軸は g と平行になるため，傾斜軸を決定
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すると自ずと選択できる g は限定される．従って，転位の様連続傾斜像の利用：再構築に至るには傾斜角度が足りない場に g によってはコントラストが消失する可能性がある場合に合や像質が悪い場合でも，連続傾斜像より得られる情報からは，傾斜軸の選択にも十分な注意を要する．

（3）転位位置の正確
転位の三次元構造解析が可能となる．

次に，像質の高い三次元再構築像を得るためには，高角度さ 13）：トモグラフィーはステレオ観察と比べ再構築像におけ（60° ～ 70°）まで試料を傾斜させて連続傾斜像を取得する必る深さ方向の空間分解能に優れる．このことについて，図 3要がある．このため，電子線トモグラフィーには高傾斜が可を用いて若干説明を加える．薄膜中に存在するコントラスト能な細身の専用試料ホルダーが用いられる．しかし，電子線の幅が 2 nm で高さの異なる三つの転位を再構築した理想的トモグラフィーに広く用いられているホルダーの傾斜軸は多な像における転位線の断面図を（a）とすると，ステレオ観くの場合単軸である．転位の観察のように回折条件をうまく察とトモグラフ観察において再構築される様子を（b），（c）

合わせる必要がある場合には，単軸ホルダーで一定の g を保に示す（何れもバックプロジェクション法）．ステレオ観察

ちながら試料を ±70° まで傾斜させるのは非常に困難である．の結果を用いて再構築する場合，（b）で示されるように電子僅かなずれであれば Gun tilt を用いて電子線の入射方向を傾線の入射方向は二方向に限られるため再構築像における転位ける事で g を一定に保つことも可能ではあるが 10），高い自由の位置は z（試料の厚み）方向への不確かさが約 20 nm 程度

度で g を選択でき，且つ正確に一定の g を保ちつつ高角度ま生じる．一方，トモグラフ観察における総入射方向の数は傾で試料ホルダーを傾斜させるためには，2 軸以上の傾斜軸が斜角度幅を角度ステップで割った値で与えられ，その数はス必須となる．そこで近年，電子線トモグラフィー用の多軸高テレオ観察の二方向と比べて遙かに大きくなる．これによっ傾斜ホルダーが開発され注目を集めている 11,12）．図 2 にそのて（c）で示すように，再構築像における z 軸方向の不確か先端付近の拡大像を示しているが，試料ホルダーの長手方向さは約 5 nm とステレオ観察で得られる結果と比べ 4 分の 1を x 軸，それに垂直な方向を y 軸とすると，x 軸はゴニオメー程度となる．

ターによって最大 ±80°，y 軸は試料台そのものによって ±7°の傾斜が可能である．更に専用の試料ホルダー台を用いるこ

3.

転位のトモグラフ観察とで，±5° の試料台回転が可能である．回折コントラストを

前述の通り転位のトモグラフ観察は，これまで一般に行わ用いる電子線トモグラフ観察には綿密な傾斜軸調整が必要なれてきた転位の観察手法に加え，回折条件を連続傾斜中に一ため，このような多軸高傾斜ホルダーがその威力を発揮する．

定に保つことによって行われる．これまで week-beam 暗視

これまでにも転位の三次元観察にはステレオ観察法が良く野（WBDF） 法， 明 視 野 法，ADF-STEM（annular dark-field用いられてきた．この手法では人の視野角と同じ程度試料ホルダーを傾けて（±10° 程度），同じ（hkl）の条件でそれぞれ一枚ずつ写真を撮り，両者を並べ視野を利用して奥行き情報を得る．このステレオ観察と比較した場合の電子線トモグラ
フ観察の利点として以下の事が挙げられる．（1）コンピューターによる 3 次元再構築：再構築はコンピューター上で行われるため，再構築された転位像を 360° あらゆる方向から眺める事や，結晶学的な辷り面を再構築像に追加する事が出来るようになり，転位の構造や辷り面の決定が容易になる．
（2）

図2

図 1 転位のトモグラフ観察における菊池線の変化．（a），（d）［001］晶帯軸入射，（b），（c），（e），（f）g = 220 の二派励起
104

高傾斜 3 軸試料回転ホルダー外観

図 3 深さ方向の再構築の相違を示すモデル 13）．（a）理想的な転位の再構築断面図．（b）ステレオ観察，深さ方向の分解能は約 20 nm．（c）トモグラフ観察，深さ方向の分解能は約 5 nm．
顕微鏡 Vol. 45, No. 2（2010）【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

—scanning transmission electron microscopy）法による転位のトモグラフ観察が報告されている13 ～ 17）

野用，暗視用に別々の検出器が搭載されているが，検出器が．転位のトモグラフ

一つしかない場合でもカメラ長を変えることによって環状検観察を初めて報告したのは英国ケンブリッジ大学の Midgley

出器に入る回折波の取り込み角を変え，明視野・暗視野を選13,14），彼らは GaN 薄膜中に存在している転択することが可能となる．図 5（a）に Si 単結晶中の亀裂先位群を WBDF 法とトモグラフィーを組み合わせて観察し，端近傍に発生した転位群の平行ビーム BF 像，（b），（c），（d）

膜内に垂直に並ぶ転位群の 3 次元再構築に成功した（図 4）．に STEM モ ー ド に お い て 取 り 込 み 角 が 15 mrad, 45 mrad,転位の観察に限らず回折コントラストを用いたトモグラフ

86 mrad である像を示す．（b），（c），（d）はそれぞれ BF 像，観察を行う場合，観察対象の回折コントラストを一定に保つ

low-angle annular dark-field（LAADF）像，high-angle annular事は必須であるが，等厚干渉縞やベンドコンターなどの回折dark-field（HAADF）像に対応する．STEM モードの後焦点コントラストに基因するバックグラウンドのコントラスト変面では回折ディスク同士が一部重なるため，取り込み角が化が S/N 比を低下させ再構築像の著しい劣化を引き起こして15 mrad である（b）では環状検出器に透過波のみではなくしまう．このバックグラウンドの回折コントラストを低減さ回折波も一部取り込まれる．このため（b）の STEM-BF 像せる手法として近年注目されているのが STEM による転位と平行ビームで取得した（a）の BF 像は完全には一致しない．

らのグループで

15 ～ 17）．ただし，現時点では STEM

取り込み角が 45 mrad の（c）は平行ビーム条件での暗視野における転位像（回折コントラスト）の解釈に関する議論が／ウィークビーム法に対応し，転位のコントラストがシャー十分に行われていないため注意が必要である．次に，STEMプに浮かび上がっている．しかし同時に散乱コントラストもを用いた転位のトモグラフ観察法について述べるが，本稿で検出されるため，亀裂先端に析出している球状の珪化銅によは転位の像解釈については定性的な説明をするに留める．

る Z コントラストも見られるようになる．更に取り込み角のトモグラフ観察である

STEM を用いた転位観察法も基本は平行ビームを使った転を大きくした（d）では，もはや転位像のコントラストはほ位の観察法と同じである．まず転位の観察に最適な二波励起

とんど見られず散乱コントラストによる珪化銅の Z コント

条 件 が 成 立 す る よ う に 試 料 を 傾 斜 さ せ る 必 要 が あ る が，ラストがより鮮明に見られる．このように STEM による転STEM モードで見られる大きな回折ディスクからその条件を位のトモグラフ観察には BF および LAADF の条件が適して見つけるのは困難であるため，まず平行ビームモードで条件いると考えられる．次に，バックグラウンドのコントラスト出しを行う．平行ビームモードで回転軸を決定し二波励起条について述べる．

件に合わせた状態で STEM モードに切り替えると，蛍光板

図 6（a），（b）にシリコン結晶中の亀裂先端近傍に発生し状には（000）の回折ディスクと選択された g(hkl( ) の回折ディた転位の平行ビーム BF 像および STEM-BF 像を示す．なお，

スク（場合によっては系統反射の回折ディスク）が見られる．

膜 面 と 電 子 線 の 入 射 方 向 は 供 に［001］ で あ る．（b） のTEM では対物絞りを（000）の透過波に入れれば明視野像を，STEM-BF 像でも回折コントラストを使って結像させている（hkl）の回折波に入れれば（hkl）の暗視野像を得られるが，STEM では対物絞りの代わりに環状検出器を用いて結像に関与する回折波または透過波を選択する．機種によっては明視図4

解説

WBDF 法による GaN 中に存在する転位の再構築像 13）

電子線トモグラフィーによる転位の三次元可視化技術

図 5 平 行 ビ ー ム 法，STEM に よ る 転 位 の 見 え 方 の 相 違．
g = 220，膜面，入射方位［001］．
（a）平行ビーム BF，（b）STEM-BF，（c）ADF，（d）HAADF．
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ため，長周期のバックグラウンドコントラスト変化がある程察像の質と量が再構築像の像質を特に決定するため，一般の度残っている．しかし亀裂や転位近傍に着目してみると，（a）

二次元観察で用いる試料より薄い試料を用いた方が質の高いで見られる幅の狭いフリンジが（b）では消失していること再構築像が得られる．しかし膜厚を薄くすると，得られるが分かる．図 7 に STEM-BF 法で g = 220 に保ち ±70° 試料を深さ方向の情報が減少するためにそのトレードオフが重要と傾斜させた後に filtered back projection 法によって再構築しなる．なお，前述の STEM 法は平行ビーム条件下での BF,た転位と亀裂の像を示す．ここでは，［110］方向を軸としてDF, WBDF 法と比べ，比較的厚い試料でもバックグラウンド再構築像を回転させ，その時の電子線入射方向が［001］方と転位のコントラストの差が強く出る事から転位のトモグ向となす角度を左肩に示している．このようにバックグラウ

ラフ観察に有効である．また，電子線の試料透過能は加速電ンドの回折コントラストを一様にすることにより，再構築像圧にも依存するため，より厚い試料の観察を行うために加速のバックグランドに偽像と呼ばれるアーティファクトがほと電圧を上げることも有効である．特に，超高圧電子顕微鏡

んど現れず亀裂と転位のみを再構築することが可能となる．

（HVEM）は 1000 kV 以上の加速電圧をかけることが可能で

TEM 観察に用いられる試料は薄膜に限られるため，バルあることから，HVEM 法と電子線トモグラフィーを組み合

ク中の転位構造をより反映した観察像を得るためには，なるわせた HVEM-トモグラフィーが転位の三次元構造解析に特べく厚い試料を用いる必要がある．しかし，試料を厚くするに有効な手段となる．

事により電子線透過能が低下し転位像が不明瞭となる．この

図 9 に超高圧電子顕微鏡（JEM-1300NEF）で観察した亀問題は一般の TEM 観察でも同様に生じるが，試料を高い角裂先端近傍の平行ビーム条件での連続傾斜像の一部を示す度まで傾斜させる必要があるトモグラフ観察では特に深刻と（BF）．亀裂のフリンジと傾斜角度から試料厚さは約 2 ミクなる．ここで，図 8（a），（b）で示す様に試料厚さを d とすロンであり，図 6 と比べ深さ方向に多くの転位が含まれてると，試料を θ 傾斜させたときの見かけの試料厚さは d/cosθ

いることが分かる．このように試料が厚くなることで深さ方で表される．この見かけの試料厚さは（c）で示すように始向に含まれる転位セグメントの量が増え，転位構造の把握がめは θ が変化してもほとんど変化しないが，傾斜角度が 50°より容易になる．電子線トモグラフ観察と転位の消滅実験かを超えたあたりから急激に増加を始め，60° では元の試料厚ら，転位のバーガースベクトル・辷り面を解析した結果，亀さの 2 倍，70° では 3 倍にも達する．60° を超えてからの観図6

亀裂先端転位像．（a）平行ビーム BF，（b）STEM-BF．

図 7 図 6 の STEM 像から得られた亀裂と亀裂先端転位の再構築像．結晶方位は傾斜角度が 0° の時の結晶座標系．
106

図 8 （a）厚さ d の試料における膜面入射，（b）試料傾斜時の見かけの厚さ，（c）試料の傾斜角度 θ と見かけの試料厚さとの関係

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図9

超高圧電子顕微鏡内での連続傾斜像の一部（BF）

図 10 2 波励起条件下で連続傾斜した走査透過電子顕微鏡明視野像の一部 19）．（a）試料傾斜軸と g = 200 が平行．
（b）試料傾斜軸と g = 020 が平行．（c）（a）および（b）の連続傾斜像から再構築した 3D 転位像

裂側面にある転位群は発生初期から頻繁に交叉辷りを起こしけでは，本来存在しているすべての転位を一度に再構築するていることが明らとなっている．

ことができない．そこで，これら二つの連続傾斜像を用いて先に述べたように，トモグラフ観察では g を固定して観察再構築を行うと，（c）が示すように試料中に存在しているすするため，その g と垂直なバーガースベクトルを持つ転位はべての転位が再構築される．なお，それぞれの連続傾斜像か消滅してしまう．これを補うために，同じ視野で直行する二ら観察された転位を再構築し，コンピューター上で再構築像つの軸でそれぞれ試料を連続傾斜させて観察を行う，いわゆをあわせて一つの像にすることも可能であるが，二軸傾斜をる dual-axis 法がある

18）

．この手法は本来，傾斜角度が 90°考慮した再構築をかける事で，ミッシングウェッジの低減ととれないために生じる missing wedge による再構築像の劣化同等の再構築像の向上が期待される．二軸傾斜像を用いた再を回避するために考案されたものであるが，複数のバーガー構築は軸合わせ等に多くの時間を要するが，傾斜角度を大きスベクトルを持つ転位が同視野内に有る際の転位観察にも有くとれない場合や，特定の回折条件で観察する際に像が消失効である．

するような回折コントラストを用いたトモグラフ観察におい図 10 はオーステナイト綱中に存在する転位の STEM 像であるて大変有効な手段となり得る．

19）

．（a），
（b）はそれぞれ g = 200, 020 で観察したときの像であり，回転軸は g と平行である．この時，（a）では［200］4. おわりにに垂直な，（b）では［020］に垂直なバーガースベクトルを

電子線トモグラフィーが結晶性材料に用いられ始めてまだ持つ転位が消滅しているため，それぞれの連続傾斜像からだ間もないが，すでに回折コントラストを用いた三次元構造観

解説

電子線トモグラフィーによる転位の三次元可視化技術

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察も活発に行われており正に日進月歩である．より像質の高い転位の再構築像を得るための課題として，傾斜角度の増加，連続傾斜における g の保持，電子線透過能の向上，バックグラウンドに現れるノイズの低減等が挙げられる．その中で，STEM は回折コントラストに起因するバックグラウンドのノイズの低減ための手段となり得るが，その転位の像解釈については更に議論を詰める必要がある．今後，電子線トモグラ
フィーは転位の構造解析手法の一つとして，急速にその普及が進んでいくものと期待される．
謝辞

本 稿 を 執 筆 す る に 当 た り， 図 3，4 は Taylor & Francis
Group および図 10 は日本金属学会からそれぞれ転載許可を頂いた．なお本研究の一部は科学研究費補助金（22246090,22760544）の支援を受けた．感謝申し上げる．
文献1）Taylor, G.I.: Proc. Roy. Soc., A145, 362–404 (1934)2）Orowan, Z.: Z. Phys., 89, 605–614 (1934)3）Orowan, Z.: Z. Phys., 89, 615–633 (1934)
4）Polanyi, Z.: Z. Phys., 89, 660–664 (1934)5）Hirsch, P.B., Horne, R.W. and Whelan, M.J.: Philos. Mag., 1, 677–108

684 (1956)
6）Bollmann, W.: Phys. Rev., 103, 1588–1589 (1956)
7）Radon, J.: Ber. Verh. Sächs. Akad., 69, 262–277 (1917)
8）Klug, A. and Rosier, D.J.D.: Nature, 212, 29–32 (1966)
9）金子賢治，馬場則男，陣内浩司：顕微鏡，45，37–41（2010）10）Kimura, K., Hata, S., Matsumura, S. and Horiuchi, T.: J. Electron
Microsc., 54, 373–377 (2005)11）http://www.melbuild.com/
12）波多 聰，宮崎裕也，田中將己，東田賢二：まてりあ，46，785（2007）13）Barnard, J.S., Sharp, J., Tong, J.R. and Midgley, P.A.: Philos. Mag.,86, 4901–4922 (2006)
14）Barnard, J.S., Sharp, J., Tong, J.R. and Midgley, P.A.: Science, 313,319 (2006)15）Sharp, J.H., Barnard, J.S., Kaneko, K., Higashida, K. and Midgley,P.A.: J. Phys. Conf. Ser., 126, 012013 (2008)
16）Tanaka, M., Higashida, K., Kaneko, K., Hata, S. and Mitsuhara, M.:Scripta Mater., 59, 901–904 (2008)
17）Tanaka, M., Honda, M., Mitsuhara, M., Hata, S., Kaneko, K. andHigashida, K.: Mater. Trans., 49, 1953–1956 (2008)18）Penczek, P., Marko, M., Buttle, K. and Frank, J.: Ultramicroscopy,
60, 393–410 (1995)
19）光原昌寿，波多 聰，池田賢一，中島英治，田中將己，東田賢
二：まてりあ，48，610（2009）

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