トピックス
液体表面に生じるマランゴニ対流の微視的観測
矢野陽子
近畿大学

〒5778502 大阪府東大阪市小若江 341

Wolfgang Voegeli
東京学芸大学〒1848501 東京都小金井市貫井北町 411

荒川悦雄
東京学芸大学〒1848501 東京都小金井市貫井北町 411

伊奈稔哲
高輝度光科学研究センター〒6795198 兵庫県佐用郡佐用町光都 111

宇留賀朋哉
高輝度光科学研究センター

要 旨〒6795198 兵庫県佐用郡佐用町光都 111

マランゴニ対流は，表面張力の空間的不均一によって生じる対流である。水中に界面活性剤の液滴を保持しておくと，分子が水面に拡散していき，マランゴニ対流が発生することが報告されている。水面の表面張力の時間変化を測定すると，表面張力が自発的に振動する様子が見られることがある。我々は液体表面構造研究のために開発した
X 線反射率計をもちいて，流れのある液体表面の動的構造を世界で初めて観測した。その結果，表面張力の振動と同期して水面上の界面活性剤分子が弾性運動している様子が見られた。このように，水と界面活性剤という単純な系が引き起こすリズム運動のしくみを理解することは，心臓の拍動といった生命活動に見られる様々なリズム現象の解明つながると思われる。

数日にわたって持続することが知られている。この系で1. はじめには，水にわずかに溶ける界面活性剤をもちい，その供給源

マランゴニ対流とは，表面張力の不均一によって生じる流動現象である。流体中の温度や溶液の濃度の不均一が，を水中に置くことによって，水中と水面の間で界面活性剤の交換が永続的に起こる。

表面張力の差を生む。古くから日本には，この現象を利用した樟脳船という玩具がある。小さな船の船尾に樟脳を付けて水面に浮かべると，勢いよく走りだす。界面活性剤である樟脳が水に溶けだすことによって局所的に表面張力を

2. マランゴニ対流による表面張力の自発振動現象下げ，表面張力の低いほうから高いほうへ流れが生じるた

Fig. 1(a)に表面張力の自発振動現象が見られる実験セッめである。日本では，樟脳を防虫剤として使用してきたた

トアップを示す。先端の直径が 1 mm 程度のパスツールピ

めにこのような玩具が生まれたものと考えていたが，調べ

ペットを水中に挿入し，その中に水にわずかに溶ける界面てみると，この玩具は日本固有のものではなく，海外でも活性剤（以後，ドナー界面活性剤と呼ぶ）として長鎖のア“ Soap Boat ”として知られているようだ。一般に，界面ルコールを注入すると，先端に直径 2 mm の液滴ができる活性剤としてもちいられるのは液体状の洗剤が多いが，樟

（ Fig. 1 ( a )左写真）。しばらくすると， Fig. 1 ( b )のような表脳船ほど長い時間走ることはできない。どうやら固体は少面張力が周期的に増減を繰り返す様子が観測される。このしずつ溶けることによりマランゴニ対流が持続して発生す「表面張力の自発振動現象1) 」は，あらかじめ水面に不溶るようで，ペースト状の歯磨き粉が意外と持久力を発揮す

性の界面活性剤（以後，アクセプター界面活性剤と呼ぶ）

るのは面白い発見であった。

の単分子膜が存在すると，より起こりやすくなる2)。我々

固体状の界面活性剤であっても，水面に広がったのちには，表面張力の自発振動が起こっている最中に水面ではど一様な単分子膜が形成されてしまうと，もはや樟脳船は動のような流れが生じているのかを調べることにした3)。ポかなくなる。ゆえに界面活性剤の添加によって生じるマラ

リエチレンテレフタレート製の粒子（ダイソーで買ったネ

ンゴニ対流は過渡的である。これに対して，本稿で取り上

イルパーツが軽くて溶けないので重宝した）を水面に浮かげる「マランゴニ対流による表面張力の自発振動現象」は，べて，その動きをカメラで追跡した（Fig. 2(a)）。Fig. 2(b)22 ● 放射光 Jan. 2022 Vol.35 No.1
(C) 2022 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research

トピックス ■ 液体表面に生じるマランゴニ対流の微視的観測

Fig. 1(a) Experimental setup. The surface tension is measured using a Wilhelmy plate. (b) Oscillations of surface tension produced by 1-octanol in the presence of a spread monolayer of 1,2-dioctadecanoyl-sn-glycero-3phosphocholine (DSPC).

Fig. 2(Color online) (a) Photograph of the experimental setup for visualization of the Marangoni ‰ow. The motionof tracer particles made of polyethylene terephthalate placed on the water surface was observed to visualize the
Marangoni convective ‰ow. (b) Velocity of the Marangoni ‰ow near the capillary and surface pressure P0 depending on the added volume of 10－3 mol/L DSPC. (c) Oscillations of surface tension produced by 1-octanol in
the presence of a spread monolayer of DSPC. The movement of the particle was exactly synchronized with theabrupt decrease in the surface tension.

に ア ク セ プ タ ー 界 面 活 性 剤 と し て リ ン 脂 質 dioctadeca-

うに連続流が止まり，突発的な間欠流を生じるようになっ

noyl-sn-glycero-3-phosphocholine ( DSPC ）をも ちい たとた。この時，表面張力の振動が観測された。Fig. 2(c)に表きの展開量とピペット近傍の流速の関係を示す。図中グ面張力の時間変化（上）と粒子の位置 x （ Fig. 2( a )参照）

レーの●○は，展開量と表面圧（右軸）の関係を表している。

の時間変化（下）を示す。表面張力が減少したタイミング

水面に何も展開されていない場合は，パスツールピペット

で粒子が x ＞ 0 方向に素早く動いたのち，ゆっくりと元のから放射状に連続的な流れが観測された。この際，表面張位置に戻ることが観測された。粒子の移動速度は，連続流力は変化しなかった。一方，DSPC を少しずつ水面に展開の時の 2 倍であった。ところが，さらに DSPC を展開ししていくと，表面圧が上昇し始めたところで Fig. 2(b)のよていくと，粒子の移動速度は小さくなって，やがて間欠流

放射光 Jan. 2022 Vol.35 No.1 ●23

も起こらなくなった。これまで流体力学をもちいた数値計のように周期関数の重ね合わせとなる。これは Kiessig

算により，界面活性剤の濃度が Fig. 2(c)の状態 I ではピペ

fringes と呼ばれ，隣接する層との密度差が大きいほど顕ット側が高く，間欠流が発生した直後の状態 II ではピペ

著に表れ，その周期は膜厚の逆数に比例する。

ット側が低くなるために逆流すると言われていた4)。とこ

本稿で扱う液体は，軽元素から成り，膜厚も 2 nm 程度

ろが，DSPC の展開量と表面圧 P0 の関係を見ると（Fig. 2と非常に薄いことから，精密な構造解析には高い qz まで( b )）， 0 ＜ P0＜ 25 mN / m の時にだけ間欠流が生じる理由測定できる反射率計が必要である。その一方で，表面張力については説明できない。そこで，我々は水面の様子を分の変化に伴う表面構造の変化を捉えるためには，サブ秒の子レベルで観測することにした。

時間分解能が必要である。現時点では，両方を満たす X
線 反 射 率 計 は 存 在 し な い 。 そ こ で 我 々 は ， SPring-8 の
BL37XU に設置されている角度走査型の溶液界面 X 線反3. 液体表面の X 線反射率測定

射率計6) と PF-AR の NE7A1 に設置されている波長角度

X 線反射率法とは，全反射条件近傍の反射率の試料に同時分散型の X 線反射率計7,8)を併用することにした。

対する視斜角（あるいはエネルギー）依存性から，界面付近の電子密度分布をサブナノメータの分解能で得るものである5)。波長 l と視斜角 a で決まる界面法線方向の散乱ベクトルを qz＝(4p/l) sin a としたとき，X 線の反射率は qz

4. 溶液界面 X 線反射率計（SPring-8，BL37XU）の－4 乗で減衰することから，通常の回折散乱実験より初めて液体表面の構造研究が行われたのは，ドイツのも広いダイナミックレンジの測定が必要になる。一般に，

HASYLAB に於いて1982年のことである9)。Fig. 3(b)のよ薄膜の構造評価法として広くもちいられているが，液体界

うな“ Steering Crystal ”と呼ばれるモノクロメータ結晶面の構造評価に対しても有用である。しかしながら，液体のあおり角を回転させることによって，液面への X 線の界面は傾けられないことから，試料水平型の反射率計が必

視斜角を走査した。 2012 年発行の海外の専門書10) によれ須であり，加えて，液面の振動や蒸発を抑えるといった実ば，このタイプの X 線反射率計は世界の放射光施設に 11

験的な工夫も必要になる。

台存在する。そのうちの 1 つである BL37XU に設置され液体の密度分布は連続的である。そのため反射率 R(qz）は運動学的近似を用いて解釈することが多い。

た 溶 液 界 面 X 線 反 射 率 計 は SPring-8 ユ ー ザ ー 懇 談 会（SPRUC）ソフト界面科学研究会によって立ち上げられ，2006 年 か ら 稼 働 し て い る6) 。 最 近 で は ， 二 結 晶 型 のR(qz)＝RF(qz)|F(qz)|2CW(qz, T, g)(1)“ Steering Crystals ”をもちいた第 2 世代型の反射率計も開発され，PETRAIII を始めとして 4 台稼働している。

ここで， RF は理想的に平坦な表面からのフレネル反射

本研究でもちいた溶液界面 X 線反射率計6)は Fig. 3(a)の率である。表面張力 g ，温度 T ，散乱ベクトル qz で決まようである。液面の振動を避けるために，反射率計全体がる CW ( qz, T, g ) は，液体の表面および界面特有の項であ大理石の定盤の上に載っている。実験ハッチに導入された

り，液面に立つさざ波（ capillary wave ）によって本来持X 線は， Ge ( 111 ) 結晶（ Steering Crystal ）の煽りによりつ密度分布が乱される効果を表している。ここでは深く触視斜角を調整され，試料セルの前に置かれた N2 gas イオ

れることはしないが，この関数は理論的に求めることがでンチェンバーにより入射光強度が計測される。試料セル後き，室温の水の場合は 3 4 Å 程度の振幅をもつさざ波が方に置かれたスリットは，溶媒からの散乱光を除去するた

立 っ て い る こ と が 知 ら れ て い る5,6) 。 一 方 ， 構 造 因 子

めに用いられている。界面からの反射回折光は，Cu-Al

F (qz) は( 2)式のように，法線方向の電子密度勾配のフーの減衰板を通して， 2u アーム上のピクセルアレイ検出器

リエ変換になる。

（ PILATUS-100K )11) に よ り 検 出 さ れ る 。 開 発 当 時 は ，PILATUS を使った X 線反射率計の第 1 号機として，国F(qz)＝fd〈r(z)〉
exp(iqz z)dz
dz

1
r∞

(2 )

内 外 の 研 究 者 を 驚 か せ た 。 さ ら に ， SPring-8 の 制 御 グ
ループが開発した VME 規格のパルスモータコントローラ
を使って 7 軸同時制御を実現した。これにより，視斜角

ここで r∞ はバルクの液体の電子密度，〈r(z)〉は静的なの変更を 23 秒で行うことができ， qz ＝ 0.8 Å－1 までの反状態における深さ z での表面内での電子密度の平均値であ射率曲線を数分で測定することが可能となった。数分といる。いま，簡単のために〈 r ( z)〉が密度差 Drj ( j＝ 0, 1, …

う時間分解能は，本研究にとっては不十分であるが，平衡N ）の階段関数で表せるとすると，反射率はに達するまでに数時間を要する系の時分割測定に利用されている12)。

RF
R(qz)＝ 2 ∑∑ Drj Drk cos{qz(zk－zj)}
r∞ j ＝ 0 k ＝ 0
NN

24 ● 放射光 Jan. 2022 Vol.35 No.1

(3 )

トピックス ■ 液体表面に生じるマランゴニ対流の微視的観測

Fig. 3(Color online) (a) Illustration of the liquid-interface re‰ectometer installed on BL37XU at SPring-8. (b) The
kinematics for the steering-crystal assembly.

5. 波長角度同時分散型 X 線反射率計（PF-AR，NE7A1）

ロ光の集光面に対して傾けることができるが8)，液体試料の場合は傾けることができない。そこで，Fig. 4 のような分光結晶に彎曲とともに捻りをも加えた新しい形状

表面張力の自発振動が起きている水面の構造変化を捉え（ bent-twisted crystal ）を考案した7)。大きさ 200 mm × 20

るには，サブ秒の時間分解能が必要である。この時間分解

mm × 0.3 mm のシリコン薄板結晶を，精密に計算された能を達成するためには，測定系に機械的な動作をさせず，形状のリン青銅製の型にサンドイッチすることによって固波長（エネルギー）及び角度の広い範囲を同時に測定でき定した。最新型のポリクロメーターは波長 l よりも角度 a

るポリクロメーターを用いた測定法が有効である。 X 線

による効果を優先させており，波長分散と視斜角の範囲

領域のポリクロメーターとは，シリコンなどの薄い単結晶

は，それぞれ l＝0.62 Å (20 keV)～0.77 Å (16 keV）と a

を精密に変形させ，白色 X 線をポリクロマティックな光＝0～1.7°である17)。

（通称，ポリクロ光）に分光するとともに集光させる役割

高エネルギー加速器研究機構（ KEK ）物質構造科学研を担った X 線光学素子の一種である13) 。ポリクロ光は，

究所放射光実験施設アドバンスドリング（ PF-AR ）ビー

虹のように連続的に方向と波長とを分散させた多色の光束

ムライン NE7A1 にて，最新型のポリクロメーターとピクとなる。

セルアレイ検出器とを装備した波長角度同時分散型の時分

X 線領域の最初のポリクロメーターは， Stanford Syn-

割反射率計（Simultaneous Multiple Angle-Wavelength

chrotron Radiation Laboratory にて松下正らによって開発

Dispersive X-Ray Re‰ectometer, DXRR）を使用することされた。これは，波長分散型の X 線吸収微細構造（ Dis-ができる17)。装置概略を Fig. 5 に示す。放射光リングの彎

persive X-ray Absorption Fine Structure, DXAFS）測定用

曲電磁石光源からの白色 X 線を曲線状の入射スリットにで，注目する吸収端の前後のエネルギーに限った 1 keV

よって切り出し，ポリクロメーターに照射する。分光結晶程度のエネルギー分散を持つものであった13)。DXAFS の上のフットプリントは，鉛直方向には 200 ～ 300 mm 程度

開発から四半世紀を経て，松下はこのポリクロメーターをに狭め，水平方向にはポリクロメーターに対する視斜角をX 線反射率の測定に応用するための開発に再び着手した。

小さくすることで20 cm 程度に広げている。分光結晶上の2008 年に 50 ms の測定時間で反射率曲線の一部を取得す彎曲した( 111 )面で異なる波長の X 線が異なる Bragg 角

ることに成功したが14) ，試料周辺のスペースが狭いことで回折する。回折ビームのうち，放射光リングの電子軌道

や，同時に測定可能な逆格子空間の範囲が狭くて構造解析

面中央付近の強度の強い長波長の X 線は試料表面に対しには不十分だという課題が残った。そこで，まず，ポリクて大きな視斜角 a をもち，電子軌道面中央より外れた強ロメーターの分光結晶の回折方式を Laue 型から Bragg 型

度の弱い短波長の X 線はほぼ水平となる。このためポリへと変更することによって試料周りのスペースを確保しクロ光は試料を焦点とし，水平面から 30 度ほど傾いた扇

た15,16) 。さらには，逆格子空間の測定範囲を広げるため型となる。バックグラウンドの要因となる高調波や散乱光に，波長だけでなく試料表面に対する視斜角も変化させるをミラーと傾斜スリットによって取り除いた後に試料に照ことにした。ところが，固体試料の場合は，試料をポリク射する。試料表面で反射した X 線は， PILATUS-100K11)

放射光 Jan. 2022 Vol.35 No.1 ●25

Fig. 4

(Color online) (a) Illustration of the bent crystal. (b) The bent-twisted crystal is obtained by twisting the bent
crystal.

Fig. 5(Color online) Simultaneous Multiple Angle-Wavelength Dispersive X-Ray Re‰ectometer.

によって検出される。Fig. 5 左画像のように反射 X 線と透mN/m を超えると分子が折り重なった崩壊膜となる18)。

過 X 線は l を横向きにしたような形として写る。本装置

Fig. 6 ( a )に SPring-8 の溶液界面 X 線反射率計で測定しは，現在，固体試料に対して散乱ベクトル qz の範囲 0.03

た 結 果 を 示 す 。 表 面 圧 が 高 く な る に つ れ て ， Kiessig～ 0.52 Å－1 を，液体試料に対しては 0.1 ～ 0.4 Å－1 を同時

fringes が明確になり，またミニマムの位置が低 qz 側にシに測定することができ， 10－6 程度までの反射率曲線の全フトしている。リン脂質の単分子膜を仮想的に電子密度の体を0.1秒で測定することができる17)。

高い親水基と低い疎水基の二層に分けて， X 線反射率曲線をフィッティングし，Fig. 6(c)のような水面深さ方向の6. 水面上リン脂質単分子膜の構造解析
本稿でアクセプター界面活性剤としてもちいたリン脂質

電子密度分布を得た。 DSPC の疎水基である炭化水素鎖（ chain ）の長さ lchain は，炭素数 n ＝ 18 であることを考慮すると，DSPC の水面上単分子膜の構造解析を行った。Fig. 2(b)で見たように，DSPC の展開量が小さい時は表面圧は変化しlchain＝1.5＋n×1.265 Å＝21.7 Å( 4)ない。表面圧とは，水面に両親媒性分子が単分子膜をつくるとき，表面積が広がろうとする圧力であり，その大きさと求まる。フィッティングによって得られた疎水基を含むは分子膜の表面張力 g と純水の表面張力 gw との差（ P ＝層の膜厚 dchain から，炭化水素鎖の傾斜角 b を次の関係式gw－g）として与えられる。DSPC の展開量が小さい時は，を使って求めたところ，Fig. 6(b)のようになった。

DSPC 同士の相互作用が小さい気体膜を形成しているが，分子専有面積が60 Å2 よりも小さくなると液体凝縮膜に転移 す る 。 液 体 凝 縮 膜 で は 表 面 圧 が 徐 々 に 上 昇 し ， 55

26 ● 放射光 Jan. 2022 Vol.35 No.1

dchain＝lchain cos b( 5)

トピックス ■ 液体表面に生じるマランゴニ対流の微視的観測

Fig. 6(a) X-ray re‰ectometry curves of DSPC monolayers. (b) Dependence of the tilt angle of the hydrophobic chainson the surface pressure of the DSPC. The region of the spontaneous oscillation of surface tension shown in blue.
(c) Electron density proˆles corresponding to the ˆts of the re‰ectometry curves. The peaks originate from thephosphor group of DSPC penetrated in the water.

表面張力の自発振動は，表面圧が DSPC が気体膜では時間0.1秒）の平均をとった X 線反射率曲線を示す。状態

起こらないが，崩壊膜でも起こらない。弾性のある液体凝

I よりも状態 II の方が，ミニマムの位置が低 qz 側にシフ縮膜の状態で起こることがわかった。

トしている。これら X 線反射率曲線は，それぞれ Fig. 6(a)の 6 mN/m（破線）と14 mN/m（実線）の反射率曲線

7. マランゴニ対流の微視的観測
マランゴニ対流発生中の液面からの X 線の反射を観測することは容易ではなかった。実験を始めた当初は，試料容器にシャーレを用いていたが，水面が波立ち X 線の反と一致したことから，Fig. 7(a)が，DSPC の表面圧そのものの変化を表していることがわかった。また，電子密度分
布 （ Fig. 7 ( c ) ） よ り ， 表 面 張 力 が 極 小 値 を と る 瞬 間 にDSPC は秩序化していることがわかった。

これより，表面張力の自発振動現象は，Fig. 8(a)のよう射が乱れてしまった。この問題は，液深をできるだけ浅くなプロセスから成ると考えられる。

することで改善された。測定に用いた試料容器は， Fig. 2(I)平衡状態。アクセプター界面活性剤は液体凝縮膜を( a )のようなテフロン製のトラフで，試料の深さは 5 mm形成する。一方，ドナー界面活性剤は浮力により水以下である。また，流速を遅くすることも考えた。マラン

面に吸着し，パスツールピペット周辺の表面張力がゴニ対流の流速は，ドナー界面活性剤の拡散速度と関係があり，分子長が長いほど拡散速度が遅くなる。一方，自発局所的に低下する。
(II)

ドナー界面活性剤の表面圧が液体凝縮膜の表面圧を振動の周期 Dt は，ドナー界面活性剤の溶解度と関係があ超えると，マランゴニ対流が発生する。このマランり，分子長が長いほど周期も長くなる。我々は，いくつか

ゴニ対流は，アクセプター界面活性剤の分子膜を圧縮する。

の振動を繰り返し測定して積算しようと考えていたため，拡散速度が比較的遅く，周期も比較的短い界面活性剤を選んだ。その結果，観測にちょうど良かったのは， Fig. 2 で見たように流速が数 cm / s ，周期が 2 分程度の 1-octanol
であった。

( III )

水面に広がったドナー界面活性剤は溶解すると同時に，圧縮された分子膜が再び膨張する。

Fig. 6(b)の表面圧と疎水基の傾斜角 b の関係をもちいると，( I )( III )の過程で DSPC の傾斜角がどのように変化

Fig. 7(a)に波長角度同時分散型反射率計にて時分割反射

するかを見積もることができる19)。Fig. 8(b)は，DSPC の率測定を行った時の表面張力の自発振動を示す3)。振動41

展開量の異なる場合の表面張力の自発振動を傾斜角 b に

回分の平均をとってある。Fig. 7(b)に，振動41回分（露光変換したものである。図中の表面圧は平衡状態の値であ

放射光 Jan. 2022 Vol.35 No.1 ●27

Fig. 7(a) Surface tension for DSPC/1-octanol averaged over 41 oscillations under the condition of P0＝7 mN/m. (b)X-ray re‰ectivity curves of DSPC ˆlms taken at states I (open) and II (closed) divided by that of water. The
dashed and solid curves are the re‰ectivity curves for the ``static'' DSPC monolayers formed under the conditionsof P0＝6 and 14 mN/m, respectively. These curves coincide with those for the monolayers with Marangoni ‰ow,which indicates that the monolayer was compressed to give the highest surface pressure at state II. (c) Electron
density proˆles corresponding to the ˆts of the re‰ectivity curves under the conditions of P0＝6 (dashed) and 14
mN/m (solid). The z-axis is taken normal to the water surface. The peaks originate from the phosphor group of
DSPC penetrated in the water.

Fig. 8(Color online) (a) Schematic illustration of the behavior of the donor and acceptor surfactants during the spontaneous oscillation of surface tension. (I) Equilibrium state. (II) The Marangoni ‰ow of the donor surfactant
compresses the acceptor surfactant. (II→III) The acceptor surfactant expands while the donor surfactant dissolves in water. (b) Oscillations of the tilt angle of the hydrophobic chain in DSPC with diŠerent initial surfacepressure, P0.

る。表面圧が 5 mN / m の時は DSPC の傾斜角 b は 50 度ぐ

活性剤（ドナー界面活性剤）の液滴を水中に保持すると，らいだが，マランゴニ対流が発生すると起き上がって 40

マランゴニ効果によって連続流が生じる。ところが，水面度になり，その後ゆっくりと元に戻る。つまり，起き上がに不溶性界面活性剤の液体凝縮膜（アクセプター界面活性

りこぼしの逆バージョンである。表面圧が大きくなるにつ剤）が存在すると，この連続流は間欠流へと変化する。これ，傾斜角の変化は小さくなって， 24 mN/m になるとほの間欠流は，表面張力の自発振動を引き起こす。我々は，

とんど変化しなくなり，それ以上の表面圧では，もはや自水面の時分割 X 線反射率測定を行い，表面張力が最小値

発振動は起こらない。

をとる時には分子膜の中のアクセプター界面活性剤の分子が表面に対して立ち上がって秩序化することを明らかにし

8. まとめた。
このように，異なる役割を果たす 2 種類の分子の組み本研究では，マランゴニ対流下での水面上の分子膜の構

合わせることによって水面の周期運動が自発的に発生す造とダイナミクスを観測した。水にわずかに溶解する界面る。水面に吸着されたドナー界面活性剤がマランゴニ対流

28 ● 放射光 Jan. 2022 Vol.35 No.1

トピックス ■ 液体表面に生じるマランゴニ対流の微視的観測

参考文献

を生成しようとすると，吸着量が少ない間はアクセプター
界面活性剤がエネルギー障壁となって流れが生じないが，

1)

エネルギー障壁を超えた時，突発的なマランゴニ対流が発生する。アクセプター界面活性剤は，マランゴニ対流のエ
ネルギーを受け取って弾性エネルギーとして蓄積し，最終2)

的にそれを弾性運動として放出して元の状態に戻る。この現象は，2 つの形態の異なる集団運動を巧みに組み合わせ

3)たカラクリ玩具のような仕組みを持つ。このようなシステ
ムは，生物学的プロセスでも観察される。例えば心臓の拍動は， 2 つのペースメーカー組織が Ca2＋ イオンの送達を介して相互作用することで規則的なリズムを生み出している。このように，生物は，非平衡状態下で同じ動作を繰り返すことによって定常状態を保っている。よって，本研究のような単純な系が自発的にリズムを刻む機構を解明する
ことが，生体リズムの理解につながると考える。
謝辞
波長角度同時分散型 X 線反射率計は，高エネルギー加

4)
5)
6)
7)
8)
9)
10)

速器研究機構の故松下正名誉教授が中心となって開発されました。定年退職後の松下先生が，楽しそうにシリコンの薄い結晶を曲げたり捻ったりしていたことを思い出します。また，液体表面の反射率測定にも大変興味を持ってくださり，ビームタイムには必ず顔を出してくださいました。心より感謝いたします。また，研究当初より，大変有

11)
12)
13)
14)

意義な議論をしていただきました東北大学の若林裕助教授に感謝いたします。本研究は，高エネルギー加速器研究機

15)

構 放 射 光 共 同 利 用 実 験 課 題 2015S2 009, 2016G80,
2018G133のもとにビームライン PF-AR-NE7A1 で行われました。また，高輝度光科学研究センター利用研究課題16)

2017B1137 のもとにビームライン BL37XU で行われまし

た。

17)
18)
19)

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Sakurai and E. Arakawa: Appl. Phys. Lett. 92, 24103(2008).
T. Hatano, T. Harada, T. Matsushita, E. Arakawa and Y.
Higashi: in AIP Conference Proceedings, Vol. 1234 (2010),
pp. 669672.
T. Matsushita, E. Arakawa, T. Harada, T. Hatano, Y.
Higashi, Y. F. Yano, Y. Niwa, Y. Inada, S. Nagano and T.
Seki: AIP Conf. Proc 1234, 927 (2010).
E. Arakawa, W. Voegeli, T. Matsushita, Y. F. Yano and T.
Hatano: J. Phys. Conf. Ser. 425, 9 (2013).
I. Kubo, S. Adachi, H. Maeda and A. Seki: Thin Solid Films
393, 80 (2001).
Y. F. Yano, T. Ina and T. Uruga: Colloids and Interfaces 5,
31 (2021).

放射光 Jan. 2022 Vol.35 No.1 ●

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著者紹介
矢野陽子

伊奈稔哲

近畿大学 理工学部 准教授
E-mail: yano＠phys.kindai.ac.jp
専門構造化学，生物物理学［略歴］
1990 年 3 月学習院大学自然科学研究科博
士前期課程修了。 1992 年 9 月学習院大学
理学部助手。 2000 年 7 月博士（理学）（学習院大学）。 2001 年ハーバード大学客員研
究 員（ 仁科 記念 財団 海外 派遣 研 究者 ）。
2006 年 2 月立命館大学 COE 推進機構助教授（ 2007年 4 月から准教授）。2011年 4 月より現職。

高輝度光科学研究センター 研究員
E-mail: t.ina＠spring8.or.jp
専門X 線吸収分光［略歴］
2012 年 3 月京都大学大学院人間環境学研究科博士後期課程修了。博士（人間環境学）。 2012 年 4 月日本学術振興会特別研究員，2012年10月より現職。

Wolfgang Voegeli
東京学芸大学 教育学部 准教授
E-mail: wvoegeli＠u-gakugei.ac.jp
専門表面科学，X 線光学［略歴］
2007 年 3 月名古屋大学大学院工学研究科
博士後期課程修了。博士（工学）。 2007 年
4 月日本学術振興会外国人特別研究員（東京大学物性研究所）。 2009 年 4 月東京大学
物性研究所特任研究員。 2011 年 4 月高エ
ネルギー加速器研究機構物質構造科学研究所特任助教。 2013 年 4 月東京学芸大学教
育学部助教。2019年 4 月より現職。

荒川悦雄
東京学芸大学 教育学部，東京学芸大学大
学院 連合学校教育学研究科 教授
E-mail: arakawae＠u-gakugei.ac.jp
専門放射光科学，放射線教育［略歴］
1994 年 4 月日本原子力研究所東海研究所
大型放射光施設開発室利用系開発グループ
特別研究生。 1995 年 3 月総合研究大学院
大学数物科学研究科博士後期課程修了，博士（学術）。 1995 年 4 月東京学芸大学教育学部助手（ 2007年 4 月から助教）。 2007 年
10 月東京学芸大学教育学部准教授。 2020
年 4 月より東京学芸大学教育学部教授。
2021年 4 月より現職。

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宇留賀朋哉
高輝度光科学研究センター JASRI 任期制
専任研究員
E-mail: urugat＠spring8.or.jp
専門X 線分光学［略歴］
1990 年 3 月大阪大学大学院基礎工学研究科博士課程中退。博士（工学）。 1991 年 5
月理化学研究所研究協力員。 1996 年 4 月
高輝度光科学研究所副主幹研究員。 2013年 8 月高輝度光科学研究所主席研究員。
2020年 9 月より現職。

トピックス ■ 液体表面に生じるマランゴニ対流の微視的観測

Microscopic observation of Marangoni
convection on a liquid surface
Yohko F. YANO

Department of Physics, Kindai University,341 Kowakae, Higashiosaka City, Osaka 5778502, Japan

Voegeli WOLFGANG

Department of Physics, Tokyo Gakugei University,411 Nukuikita-machi, Koganei, Tokyo 1848501, Japan

Etsuo ARAKAWA

Department of Physics, Tokyo Gakugei University,411 Nukuikita-machi, Koganei, Tokyo 1848501, Japan

Toshiaki INA

Japan Synchrotron Radiation Research Institute,111 Kouto, Sayo-cyo, Sayo-gun, Hyogo 6795198, Japan

Tomoya URUGA

Japan Synchrotron Radiation Research Institute,111 Kouto, Sayo-cyo, Sayo-gun, Hyogo 6795198, Japan

Abstract

Marangoni convective ‰ow is the convective mass transfer along an interface between two ‰uids
due to a gradient of surface tension. When a surfactant droplet is suspended under the water surface, the surfactant molecules that diŠuse to the water surface induce Marangoni ‰ow, which canlead to spontaneous oscillations of the surface tension under the right conditions. We have succeeded in observing the dynamical structure of a water surface under Marangoni ‰ow. Using a
recently-developed simultaneous multiple angle-wavelength dispersive X-ray re‰ectometer, wehave repeatedly observed that lipid molecules at the air-water interface become regularly oriented
normal to the surface at every onset of the Marangoni convective ‰ow. Understanding themechanism of rhythmic movement caused by a simple system of water and surfactants will leadto the elucidation of various rhythmic phenomena found in life activities such as heartbeat.

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