ISET-R A02-3 班
若手育成研修会（第 4 回）レポート
2016. 12. 2.
筑波大学 数理物質系 物理学域
松中哲也
「海水中の放射性セシウムの分析および海洋地球研究船「みらい」・最先端海洋観測機器・むつ科学技術館見学」

研修内容
1 実習
1-1 海水中放射性セシウム分析のためのリンモリブデン酸アンモニウム（AMP）による前処理
1-2 ガンマ線測定
1-3 データ解析
2 施設見学2-1 海洋地球研究船「みらい」
2-2 海洋研究開発機構むつ研究所施設
2-3 むつ科学技術館
3 講義
3-1 海洋における環境放射能調査について
山田 正俊 先生 「海洋における放射能調査－プルトニウム」
本多 牧生 先生 「福島沖海底堆積物中放射性セシウムの懸濁態と水平輸送」
熊本 雄一郎 先生「福島事故起源放射性セシウムの北太平洋への拡がり」

日程：2016 年 10 月 24 日（月）14：45 ～ 10 月 25 日（火）17:00
場所：国立研究開発法人海洋研究開発機構 むつ研究所（青森県むつ市）

講師：山田 正俊 先生（弘前大学 被ばく医療総合研究所）
本多 牧生 先生（海洋研究開発機構）
熊本 雄一郎 先生（海洋研究開発機構）

参加者：5 名写真 1 若手研修会の講師と参加者
本多先生、Ni さん、報告者、猪俣さん、熊本先生
山田先生、Men さん、水津さん

1 実習
1-1 海水中放射性セシウム分析のためのリンモリブデン酸アンモニウム（AMP）による前処理
試料：海水 20L
試料名：1207_関根浜（0 dbar）
試料 ID：＃0324
採取場所：むつ研究所港湾採取日：2012 年 5 月 15 日
作業者：松中・猪俣・水津（グループ 1）

写真 2
1-2

AMP を添加した海水の撹拌（左）、AMP・Cs 化合物のろ過（右）ガンマ線測定試料 ID：＃0324
検出器：井戸型ゲルマニウム半導体検出器 No. 1
測定日：2016 年 10 月 28 日
測定時間：240,000 秒
測定容器：テフロンチューブ
試料：海水から分離精製した AMP・Cs 化合物
テフロンチューブ中の AMP の高さ：平均 11.6±0.1 mm（n = 4）

写真 3 テフロンチューブに入れた AMP・Cs 化合物（左）、検出器（右）1-4 データ解析
1) ガンマ線測定結果

137

Cs

(657.75 - 663.75 keV)

図1

AMP・Cs 化合物のガンマ線スペクトル
137

Cs(657.75 - 663.75 keV)
TC : 1126 count, NC : 636 count(25 channel)

C1：211 countC2：181 count(10 channel)(10 channel)

Average buckground : 19.6 count / channel

図2

137

Cs ガンマ線シグナル前後（650–670 keV）におけるスペクトル

①

137

Cs ガンマ線シグナル間の総カウント数（657.75–663.75 keV、25 チャネル）
Total count（TC）= 1126

② 137Cs ガンマ線シグナル前のカウント数（655.25–657.75 keV、10 チャネル）
Count 1（C1）= 221③ 137Cs ガンマ線シグナル後のカウント数（664.00–666.25 keV、10 チャネル）
Count 2（C2）= 181④ 137Cs ガンマ線シグナル前後の平均バックグラウンド
Average background（AB）=（C1 + C2）/ Cannel=（221 + 181）/ 20= 19.6 counts/channel⑤ 137Cs ガンマ線シグナル間のバックグラウンド
Background count（BC）= AB × Channel= 19.6 × 25= 490⑥ 137Cs ガンマ線シグナル間の正味カウント数
NET count（NC）= TC – BC
= 1126 – 490= 6362) 海水中の 137Cs 濃度の計算⑦ AMP 中の 137Cs 放射能（{137Cs}、Bq、counts/second）{137Cs} = NC / B / T / E= 636 / 0.851 / 240,000 / 0.133= 0.0234 Bq
137

Cs 分岐比：Branching ratio（B）= 0.851
測定時間：Measurement time（T）= 240,000 second
137
Cs 検出効率：Efficiency（E）= a × H2 + b × H + c= （-6.58E-6）×（11.6）2 +（-1.06E-3）×（11.6）+（1.45E-1）= 0.133

試料の任意高さにおける 137Cs 検出効率算出の定数：
a = -6.58E-6 b = -1.06E-3 c = 1.45E-1
テフロンチューブ中の AMP の高さ：Height（H）= 11.6 mm⑧

海水中の 137Cs 濃度（[137Cs]、mBq/kg）[137Cs] =（{137Cs} × 1000 – Bk × R）/ W / R=（0.0234 × 1000 – 0.139 × 0.890）/ 20.8 / 0.890= 1.26 mBq/kg
試薬ブランク：Regent blank（Bk）= [137CsAMP] × WAMP + [137CsCsCl] × WCsCl= 0.023 × 4.0032 + 0.179 × 0.2613= 0.139 mBq
AMP 中の 137Cs 濃度：[137CsAMP] = 0.023 mBq/g
CsCl 中の 137Cs 濃度：[137CsCsCl] = 0.179 mBq/g
AMP 重量：（WAMP）= 4.0032 g
CsCl 重量：（WCsCl）= 0.2613 g
試薬回収率：Total recovery（R）= 沈殿回収量 / 理論回収量= 3.7442 / 4.2094= 0.890
沈殿回収量 = 3.7442 g
理論回収量 = 4.2094 g
海水試料重量：Weight（Ｗ）= 20.8 kg⑨ 試料採取日減衰補正した海水中の 137Cs 濃度（[Decay collected 137Cs]、mBq/kg）
137
137[Decay collected Cs] = [ Cs] × (1/2) ^ (-t/30.04)= 1.26 × (1/2) ^ (-4.46/30.04)= 1.39 mBq/kg
試料採取日：2012 年 5 月 15 日
測定日：2016 年 10 月 28 日
経過時間：Time (t) = 1627 day / 365 day = 4.46 year
⑩ 誤差（Uncertainly（Ｕ）、％）

== 6.3％⑪ 誤差を付けた減衰補正後の 137Cs 濃度[Decay collected 137Cs] = Ａ ± Ａ × U= 1.39 ± 1.39 × 6.3= 1.39 ± 0.09 mBq/kg
3）まとめ2012 年 5 月 15 日に関根浜（むつ研究所港湾）で採取された海水中の 137Cs 濃度は、1.39 ± 0.09 mBq/kg であった（グループ 1）。この結果は、グループ 2 の結果（1.54 ± 0.09 mBq/kg）と誤差範囲内で一致したが、やや低かった。この原因については明確ではないが、グループ 1 の AMP・Cs 化合物の回収率が 89.0％であり、グループ 2 の回収率（92.5％）と比べて低かった。特に、AMP・Cs 化合物のろ過、及び乾燥させた AMP・Cs 化合物の回収を慎重に実施し、その回収率が 95％以上になる様に、自身の化学処理技術を磨く必要がある。
得られたガンマ線スペクトルに 134Cs（半減期：2.065 年）のシグナルが認められなかったことから、2011 年 3 月 11 日に起こった福島第一原子力発電所事故由来の 137Cs は、関根浜で採取された海水中で検出されなかったと考えられる。
今回の若手育成研修会の受講によって、海水中の放射性セシウムの分析する為に必要な化学処理と測定方法、及びデータ解析法について学び、今後自身で分析を実施するために必要な知識と技術の習得ができたと考えている。
2 施設見学2-1 海洋地球研究船「みらい」

写真 4

海洋地球研究船「みらい」（左）、二スキン採水器（右）2-2

海洋研究開発機構むつ研究所施設

写真 5

海洋で漂流しながら表層と水深 2000 m までの水温・塩分を測定する
アルゴフロート3 講義
3-1 海洋における環境放射能調査について
山田 正俊 先生 「海洋における放射能調査－プルトニウム」
本多 牧生 先生 「福島沖海底堆積物中放射性セシウムの懸濁態と水平輸送」
熊本 雄一郎 先生 「福島事故起源放射性セシウムの北太平洋への拡がり」

写真 6

講義の様子