CJ-3-16399

キャンベラISOCS技術の現場への適用とフレコンバック除染廃棄物の放射能精密定量
第186委員会 フォーラム福島
平成28年7月5日

キャンベラジャパン株式会社
カスタムソリューション事業部
ソリューションマネージャー
鈴木敦雄 （博士（工学））1

放射線 安全性 さらなる水準へ講演の構成ISOCSとはISOCSの適用例
海外での適用例
国内での適用例（福島原発事故以降）

フレコンバック除染廃棄物の精密定量実証試験の方法
実証試験の結果
考察

まとめと今後の課題
2

放射線 安全性 さらなる水準へ

ISOCSとは線源不要の効率校正ソフトウェア

3

放射線 安全性 さらなる水準へ

ISOCSTM
In Situ Object Counting
System4

放射線 安全性 さらなる水準へ

ISOCS/LabSOCSの特徴（数値計算で測定器の効率校正を実施）
ISOCS : In-Situ Object Calibration Software
LabSOCS : Laboratory Source-less Calibration Software
検出器の特性化：（検出器周辺の空間を効率校正）
検出器の周辺に標準線源を設置
標準線源の実測に基づき、MCNP効率シミュレーション
検出器周辺の空間効率マップを作成

測定試料の効率：
空間効率マップ上に、ISOCSテンプレートに沿って被測定試料を配置
被測定試料を数十～数万の微小体積（ボクセル）に分割（自動計算）
個々のボクセルから検出器に入射する放射線の効率を積算（自動計算）
数秒～数十秒で任意の形状・サイズの効率作成が完了
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放射線 安全性 さらなる水準へ

検出器特性化
各検出器に対して行われる
NIST（米国国立標準研究所）
混合線源を使用
７ヶ所で測定線源測定に基づき、検出器のMCNPモデルを作成し検証検証されたMCNPモデルを空間効率に拡大
0から500mの距離
全方向
10keV-7000keV
NIST標準線源とのトレーサビリティ
試料効率を作成するための検出器特性化ファイル作成
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放射線 安全性 さらなる水準へ

特性化の作業
NIST線源

検出器のセットバック
斜角、突起
ケース厚み

直径

高さ

壁厚

井戸

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背面の突起等
放射線 安全性 さらなる水準へ

検出器の特性化
各々の結晶についてMCNPを用いて効率レスポンス関数を導出し特性化する。
151550 keV1000 keV

エンドキャップからの距離

10105500結晶-5-5結晶(cm)

8-10-10-15-15

図中の数値（ｘ）は効率（e-x）を表す。
放射線 安全性 さらなる水準へ

ISOCS/LabSOCS ソフトウェア
アルゴリズム（数値計算のプロセス）① 線源を数十～数万個 のボクセル（ voxel、体積要素）に分割② 各点に対してピーク効率を計算
・ 検出器までの距離
・ 線源内での自己吸収
・ 容器の壁・ 吸収体、線源-検出器間の空気層・ ガンマ線のエネルギーなど③ これらを考慮して全てのボクセルについて上記の計算が行われ、効率決定吸収体

ISOCSの場合は、コリメータ等の設計も可能
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放射線 安全性 さらなる水準へ

数値計算における効率計算プロセス
線源形状----- 効率計算のプロセス -----

試料容器点の位置① 線源を形状とサイズに応じて数十～数万個のボクセル（ voxel、体積要素）に分割② その点に対してピーク効率を計算
・ 検出器までの距離
・ 線源内での自己吸収
・ 容器の壁・ 他の吸収体、線源-検出器間の空気層・ ガンマ線のエネルギーなど③ これらを考慮して全てのボクセルについて上記の計算が行われ、効率決定。

吸収体 1 & 2
通過経路における減弱補正
減弱補正の通過経路

コリメータ
Ge・NaI検出器

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放射線 安全性 さらなる水準へ

ISOCS 効率計算ソフトウェア

pathsvoxels

ε = ∑ N iε i ∑ Wij evaci−abs∑ µijk Tijk
kj

各ボクセル

エネルギー
経路、媒質
N ボクセル、εvac 減弱効率、W 加重係数、μ 減弱係数、T 吸収体の厚み、i ボクセル数、j エネルギー、k 経路中の物質の種類
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放射線 安全性 さらなる水準へ

数値計算法(ISOCS)、MCNP、標準線源法による効率の比較・不確かさ
標準線源
標準線源による実測効率とMCNPによる計算効率が 一致することは、長年にわたって既に実証されている。

標準線源による実測効率と数値計算による計算効率は、±5%（95%信頼度）の不確かさで一致する。

±5%

真±5%

MCNP

±5%

ISOCS

いろいろな試料条件（形状、サイズ、媒体など）に対して、数値計算法による結果はMCNPの計算結果とよく一致することが実証されている。
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放射線 安全性 さらなる水準へ

ISOCS の世界での適用①
様々なin-situ測定13

放射線 安全性 さらなる水準へ

ISOCSの世界での適用②
世界中のD&Dの現場特性評価の例
マルクール地区での換気ダクトの測定（CEA – フランス）

シーブルック発電所での熱交換器のフリーリリース（米国）ティアンジュ3発電所におけるSG取替での測定サービス（ベルギー）

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放射線 安全性 さらなる水準へ

ISOCS の日本での適用①
福島原子力発電所事故以降
フードセーフ30kgの米袋のスクリーニングに使用
ホールボディカウンタと同じ超大型NaI検出器を使用し、迅速なスクリーニングが可能
測定対象30kg米袋

検出器

3×5×16インチ超大型NaI

効率校正ISOCSによる数値計算と標準線源による校正確認

測定時間10秒以内（100Bq/kg仕分け）

検出限界

25Bq/kg以下

測定精度 スクリーニングレベル60Bq/kg以上

15

遮蔽体

鉄10センチ厚

重量等

100H×320L×140Wcm 約2500kg
放射線 安全性 さらなる水準へ

ISOCSの日本での適用②
福島原子力発電所事故以降
あんぽ柿セーフ
あんぽ柿のスクリーニングに使用
あんぽ柿トレーに対し、専用設計の直方体NaI結晶を用いて最適な検出効率• あんぽ柿をトレーごと非破壊検査が可能
測定対象 あんぽ柿（蜂屋柿、平核無柿トレー）検出器

3×4×2インチNaI32個（1トレーあたり4個）

効率校正 ISOCSによる数値計算と標準線源による校正確
認
測定時間 80秒程度
検出限界 25Bq/kg以下
測定精度 スクリーニングレベル70Bq/kg以上

16

遮蔽体

鉄10センチ厚

重量等

143H×90L×110Wcm 約4500kg

放射線 安全性 さらなる水準へ

ISOCSの日本での適用③
福島原子力発電所事故以降
フレコン濃度測定車
ラップサイレージやフレコンバックの測定
ラップサイレージ、フレコンバックに詰めた除染廃棄物、米、木材チップ等
3×5×16インチ超大型NaI（LED温度補償検出器タイプ）
ISOCSによる数値計算と標準線源による校効率校正
正確認
30～60秒（30Bq/kg仕分け）
測定時間
2～3秒（8000Bq/kg仕分け）
検出限界目安 15Bq/kg以下（30秒測定）
1σ：約20%（実証試験）
測定精度
測定対象

遮蔽体

17

鉄15センチ厚以上

放射線 安全性 さらなる水準へ

ISOCSの日本での適用④
福島原子力発電所事故以降
TRUCKSCAN
フレコンバック等の測定 （特許番号：5926362号）
10cm 鉛コリメータ
LED 3x3 NaI検出器

フレコンバック

オペレーションルーム

トラック荷台に積載されたフレコン
測定対象
バック除染廃棄物等
検出器
遮蔽壁等

実証試験の様子

効率校正

コリメータ付3×3インチNaI検出器
8個（LED温度補償タイプ）
SuperISOCSによる数値計算と標準線源による校正確認（フレコンの積載状況により測定前にその都度校正）

測定時間30秒（8000Bq/kg仕分け）

検出限界目安 数百Bq/kg（30秒測定）
測定精度18

1σ：20%以内（実証試験）

放射線 安全性 さらなる水準へ

ISOCS の日本での適用⑤
福島原子力発電所事故以降
池底モニター
防火水槽やため池底土の測定

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フレコンバック単体測定装置
フレコンバックの非破袋測定

放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
フレコンバック除染廃棄物の濃度測定法
サーベイメータ法（除染ガイドライン）
サンプリング法
In-situ法（現場測定法）などがある

精密測定のためにそれぞれの測定法における測定に必要な誤差要素の把握
なかでもフレコンバックの特性（不均一性等）の把握が極めて重要

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放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
相対合成標準不確かさを構成する要素
測定試料

試料の測定（基準試料の作成）

秤量(1.1) →幾何条件(2.1) →試料均一性(1.2) →不感時間(2.2) →測定系の変動→(2.3)
計数誤差→（2.4）
放出比(2.5) →←サム効果補正(2.6)
秤量 (4.1） →混合 (4.2） →←自己吸収補正（2.7）←減衰補正(2.8)

測定 17要素
校正 12要素

校正用線源の重量(3.1)→
校正用線源の調製(3.2)→
校正用線源(3.3)→
校正

校正式ﾌｨｯﾃｨﾝｸﾞ(3.9)→

サム効果補正(3.10)→

幾何条件(3.4)→

自己吸収補正(3.11)→

不感時間(3.5)→

減衰補正（3.12)→

測定系の変動(3.6)→
計数誤差（3.7）→
放出比(3.8)→21

放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
サーベイメータ法
表面線量を測定し、換算係数を使用して濃度換算

利点
簡便、機動性大欠点
測定場所によってばらつき大 （内容物が不均一の影響大）
簡便だが過大評価（2～12倍の実績もあり）
NaI サーベイメータ
測定者の被ばく周囲（バックグラウンド）の影響大自然放射性核種（カリウム、U系列、Th系列核種）の影響

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放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
サンプリング法
フレコンバックからコア抜き等でサンプリングし、ラボでGe等を用いて測定

利点
個々のサンプリングの測定は非常に精度が高い

欠点
内部不均一の影響が甚大（試料採取誤差が極めて大きい）A

測定に時間がかかるD

E

B
1st layer

精度を向上させるためには、大量のサンプリングが必要C
2nd layer

3rd layer

4th layer

サンプル採取点

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放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
In-situ法
Ge検出器等を用いて現場で測定

利点
基本的に精度の高い測定が可能
測定時間が短い

欠点

Ge検出器

標準線源を使用した通常の効率校正が困難→ ISOCSで克服可能

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放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
測定精度検証複数のサイトで、複数のフレコンバックを選定
必要に応じ人工フレコンを作成（均一、不均一等）それぞれの測定法で測定し、結果を相互比較

フレコンバック除染廃棄物の物理的特性の把握
相対合成標準不確かさを構成する誤差要素を確認

最適な測定方法
相対合成標準不確かさを最適化
適正な処理量を担保
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放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
サンプリング法の測定手法
複数のサイトで、複数のフレコンバックを選定
サンプル数：10～20個サンプル／1フレコン
サンプル量：1個当たり、500g程度
検出器：Ge検出器
効率校正：ISOCS及び標準線源
測定時間：数分（計数誤差が概ね5%以内になる時間）
平均値と標準偏差を確認
相対合成標準不確かさを確認

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放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
サンプリング法の測定結果（一例）
複数のサイトで、複数のフレコンバックを選定（自然状態：20試料採取）

サンプル1サンプル2
その他10サンプル
平均

平均
15100
4520
2700-11000

Total-Cs
最小12200
2790

最大
17400
9740

ばらつき1σ%
数値
1500
9.9%
1740
38.5%
3.9 - 30.7%
16.6%

個々の測定は高精度だが、ばらつきは非常に大きい

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放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
In-situ法の結果
測定器：コリメータ付Ge検出器
効率校正：キャンベラ製ISOCS
複数のサイトで、複数のフレコンバックを選定
フレコン1袋あたり、1方向、2方向、4方向、回転測定
フレコン－検出器間は適度な距離を取る
測定時間は、計数誤差が十分小さくなる時間（目安5％以内）
Ge検出器で測定平均値と標準偏差を確認
相対合成標準不確かさを確認

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放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
In-situ法の結果（一例：サイトA）

サンプル1
サンプル2
その他12サンプル
平均

平均
13400
4130
2100-12800

Total-Cs
最小12900
3270

最大143005060

ばらつき1σ%
数値
800
6.0%
18.5%
760
2.4 – 13.1%
6.9%

ばらつき1σ：4方向測定の標準偏差29

放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
In-situ法の結果（一例：サイトB）

土壌
可燃物
高濃度汚染物

Total-Cs
サンプル数
最小～最大
平均
512590-24400
19200
16330-4030
19202142000-228000 185000

ばらつき1σ%（範囲）%（平均）
1.4-18.5
6.0
2.7-20.0
9.6
5.5-13.2
9.4

ばらつき1σ：4方向測定の標準偏差30

放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
in-situ測定結果 Total Cs [Bq/kg]

サンプリング法とIn-situ法の結果比較（14フレコン）
18000

y=1.046xR2=0.930

16000
14000
12000
10000
8000
6000
4000
2000
00

2000

4000

6000

8000

10000

12000

14000

16000

18000

サンプリング測定結果 Total Cs [Bq/kg]

31

ばらつき1σ : 2.9 – 18.5% 平均6.9% (in-situ): 3.9 – 38.5% 平均16.6%(Sampling)
放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
サンプリング法 VS In-situ法（まとめ）
測定値の平均：同等（相関式 y=1.046x, R2=0.930）
濃度偏在の影響サンプリング法
in-situ測定：約20%※1：7%程度

相対合成標準不確かさ
サンプリング法：20%以上（25%程度が多い）
in-situ測定：10 %程度※2※1 サンプリング数が10～20体の場合（サンプリング数が数体の場合は更に大きい）※2 効率校正を適切に行った場合

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放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
サーベイメータ法の結果（一例：サイトB）
測定器：日立アロカ製 NaIサーベイメータ（コリメータ使用）
測定場：遮蔽土のう積み上げ、遮蔽鉄板敷設、低BG化
可能な限り理想的な測定場とする
測定時間：1箇所当たり、値が安定するまで2分程度待機
濃度換算：5箇所の測定結果を平均し、除染ガイドラインに記載の方法で係数を乗じて算出
試料数：51試料
In-situ測定の結果と比較

33

放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
サーベイメータ法の結果（in-situ測定結果と比較：51試料）
100,000

y = 1.914 x
R² = 0.797

サーベイメータ法による結果
Total Cs濃度（Bq/kg)

90,00080,00070,00060,00050,00040,00030,00020,00010,0000
0

5,000

10,00015,00020,00025,00030,000In-situ法による結果 Total Cs濃度(Bq/kg)

ばらつき1σ34: 2.9 – 18.5% 平均6.9% (in-situ): 6.4 – 29.8% 平均9.4% (サーベイメータ)
放射線 安全性 さらなる水準へフレコンバック除染廃棄物の精密定量
各測定手法の精度比較
相対合成標準不確かさの算出（単位％）サンプリング法
不確かさの要素
フレコン内の濃度偏在
効率校正
測定（計数誤差）バイアス
相対合成標準不確かさ

In-situ法

10-20試料

サーベイメータ法

3試料 5箇所平均

1箇所

7.6516.652559.41020103551010なし
9.6なし
18なし
262倍以上172倍以上25※1 in-situ法は4方向測定の1σ
サンプリング法は、採取数（12又は20）の各測定の1σサーベイメータ法は、測定（4回又は5回）の各測定の1σまとめ
フレコン測定では、In-situ法が最もばらつきが小さく、精度良く測定が可能
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放射線 安全性 さらなる水準へ

考察
In-situ法の測定の最適化
測定時間
4方向、2方向、1方向、回転法による測定結果のばらつき（サイトAにおける事例紹介）
En数で判定（サンプリング法との比較）
En数1σ※1測定法
1方向測定
2方向測定
4方向測定
回転測定

36

評価試料数
14141414（範囲）0.01-0.98
0.06-0.74
0.10-0.61
0.14-0.60

（平均）
0.41
0.41
0.37
0.35

測定時間〔8000（3000）Bq/kgのスクリーニング〕
NaI（1個）：5秒程度（15秒程度）
Ge（1個）：20秒程度（40秒程度）※ 周辺BG等の影響により値は変動する
放射線 安全性 さらなる水準へ考察
サンプリング法の測定の最適化（1tフレコンの場合）
フレコン内の不均一の影響を最小限にする→ 採取量、採取場所を最適化する必要あり
サンプリング誤差評価2
1000

1000

サンプリングの不確かさ％

サンプリングの不確かさ％

サンプリング誤差評価１10-20箇所のコンポジットサンプル

10010

1

1 kgサンプル

10010

10.1

110

100

1000

1

総サンプル量[kg]37

サンプリング法でin-situ法の精度を出すためにはコンポジットサンプルを合計100kg採取する
1kgサンプルを100個採取する等が必要

10

100

1000

サンプル数

放射線 安全性 さらなる水準へ考察
サーベイメータ法の最適化
測定場のBGを低減
コリメータを使用
測定時間を長く取る
測定場所を増やす

それでも限界はある38

放射線 安全性 さらなる水準へまとめと今後の課題
フレコンバックの精密定量
In-situ測定が最適
但し適切な測定時間測定器－測定試料間距離
回転や複数方向測定
適切な効率校正が必須
相対合成不確かさ：概ね10%程度

サンプリング測定
サンプリング誤差の影響が甚大
濃度決定に注意が必要
相対合成不確かさ：20%程度（サンプル数10個程度の時）
39

放射線 安全性 さらなる水準へご静聴ありがとうございました

40

放射線 安全性 さらなる水準へ