放射光266

新博士紹介

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論文提出大学東京大学、

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一加古ω制宮問、岡阿学位種類博土(理学)斗
F3題目

2000年 3 月

Ru 酸化物の光電子分光及び磁気円二色性による研究

6. 要旨
[序]
電子相関は Hartree-Fock 近似に取り込まれていない効果で，強相関電子系の物性において重要な役割を担っている。 3d 遷移金属酸化物は典型的な強相関電子系であり，

Rul4dBIS

hv=1486.
6eVPESヘhv=40.
8eV.

BandDOSunoccupiedstates

その電子状態はここ 20 年以上にわたって活発に研究されSr4dてきた。一方 ， 4d 遷移金属酸化物については，その電子構造は 3d 遷移金罵ほどには研究されては来なかった。 4d
同 10軌道が 3d 軌道より拡がっていて Coulomb 斥力の影響もの電子状態はかなり説明できると思われていたためであ
とくに Ru 酸化物において ρ 波超伝導体や金属一半導体転移，反強磁性

鵬50510Energyrelativ
etoEF(eV)より弱いことから，一電子描像のバンド理論の範盟内でそる。しかし，近年 ， 4d 遷移金属酸化物，(2000年)

Sr良目。3氏名関本淳(東京大学)

取得年月日

第 13巻第 3 号

Figure1. UPSandB
ISspectraofSrRU03comparedwiththebroルdenedbandDOSintheferromagneticstateobtainedfromthelocal
ｭ(spin‑)densityapproximationcalculation(calculatedby1.Hase).

Mott 絶縁体といった興味深い物性を示すことが報告され，

M 電子関の電子相関がどのように多彩な物性と関連しているのか研究することが，電気的@磁気的性賓のメカニズ

金属酸化物の値と比較し，ほぼ近い結果を得た。また，強ムを考える上でも重要な問題となっている。特に RU06 八

磁性転移温度での竜気抵抗の異常を調べるため ， Tc の上百体を構造単位とした Ru 酸化物では Ru 4dt2g バンドが下の混度での電子状態を光電子分光と逆光電子分光を用いFermi 準位近傍にあることから， Ru4dt2g バンドの軌道て測定したが，有意な変化は見られなかった。の縮退と強いスピン軌道相互作用の物性との関わりに関心[SrRu03 の光電子放出磁気円ニ色性〕
SrRu03 の光電子放出磁気円二色性を，真空紫外線領域がもたれている。

本研究では主として強磁性金属 SrRu03 (Tc~ 160K)を対象とする。光電子分光スペクトルとバンド計算から求の円偏光放射光を用いて測定し， SrRu03 の占有状態における磁気的性質と電子状態の関連を調べた。

めた状態密度との比較を通して， SrRu 0 3 の電子構造にお磁気円ニ色性の構造は主として Fermi 準位近傍の Ruける電子相関の影響を考察し，磁気円二色性を用いて各元4d バンドで見られた (Fig.2) 。このことから， Ru4d 軌

素での磁気モーメントの情報を得て磁気的性質と電子構造道内の強いスピン軌道相互作用のため， Ru4d の軌道角運の関係について研究を進めることを自的とする。

動量の分布に偏りが生じていることが示された。

[SrRu03 の光電子分光，逆光電子分光]

得られた磁気円二色性スペクトルを非制限 Hartree­

SrRu 0 3 の電子状態を高分解能紫外線光電子分光 (UPS)

Fock 法で計算した理論曲線と比較した結果，よい一致がと逆光電子分光 (BIS) を用いて測定した結果を Fig.l得られた (Fig.3) 。理論計算から求められた Ru4d 状態に示す。 Fer・mi 準位の上下で観察された Ru4d 伝導バンのスピン，軌道磁気モーメントは，各々1. 058μB ， 0.058

ドは局所スピン密度近似で得られたバンド計算結果と比較μB である。

してエネルギー幡が拡がっており，また Fermi 準位近傍

[SrRu 0 3 の X 線吸収磁気円ニ色性〕の強度が減少していたことから， SrRu03 の Ru 4dt2g バ

SrRu03 の Ru3p 内殻準位に対し， X 線吸収磁気円二色

ンドにおいて電子相関の寄与が無視できないことが示され性た。電子相関の寄与を評価するため，バンド状態密度をMCXD スペクトルを磁気光学総和翼手，2) を用いて解析し，Fermi 流体論に基づいて現象論的に導入した自己エネルギ

Ru4d 状態の軌道磁気モーメント Morb 及びスピン磁気モーを用いて補正し，スベクトル状態密度を求め，測定スペーメント M spin を各々く 10.051μB ， 0.65 土 0.10 向と見積っクトルと比較した。その際，測定で得られた電子比熱係数た。

y の示す有効質量比 ~4.4 を満たすように補正した。得ら

角運動量が非常に小さいことを示した。上記の磁気モーメ

れた費量増強因子のエネルギー及び波数依存項を 3d 遷移

ントは問試料の磁化測定から得た値(1. 05 土 0.04μB/Ru)(MCXD) の測定を行った(Fig. 4)0 Ru3p 内殻

1 Mor
b1 川，1spin は ~0.07 と非常に小さく， Ru4d の軌道‑56‑(C) 2000 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research放射光第 13巻第 3 号

267(2000年)

何1日hmA時刻ζOQ000

525 530 535 540 545\ざhま vヲhMAりヲノ4000

Figur
e2. Valence‑bandUPSspectraμ+ andμ- andMCDspec嗣tr
umofSrRu03 ・ The averagefirstpeakhasbeennor
malizedto1.
CorrectionforPchasbee
nmade.

ピ附1

守0MA

1BindingEnergy(eV)

01s、‘，/‑
4

2

3

立で《岡阿甲西h》

0eVhv 6
倒1. 0

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305 SrRu03

今SrRu03

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AVQO/04
崎司， M.創Abw吋)凶(切判明出∞

1.0，圃h、

PhotonEnergy(eV)・)h(明g判g明A 』何沼田岡む日甲山阿]向F
igure5. (a)0 I
sXAS spectraμ+ andμof SrRu03 ・ Theaveragefir
stheighthasbeennor
malizedt
o100.(b)0 I
sMCXD
spectrumanditsenergyintegral.Corr
ectionforPchasbee
nmade.に比べて小さく，スピン総和財の補正('"'-J 1/0.9)3) を考慮=60eVしても有意な差が生じる。原因としては Ru4d 軌道との

一e- MCD:hvHFcalc.

3

混成によって配位子の 02p 軌道との潤に電荷移動がおこ2 1 0り，酸素に磁気モーメントが誘起されたことが考えられ‑1る。

BindingEnergy(eV)o1s 内殻準位に対しでも， X 線吸収磁気円二色性の測F
igur
e3. Comparisonbetweent
heMCDinthevalence‑
bandphoｭtoemissionspectrumofSrRu03andt
heunrestrictedHartree‑
Fockcalculation.

定を行った。 Figure 5 に示されるように， Ru4dt2g , eg状態と混成している領域において有意の磁気円二色性を得た。

この結果は，上記の Ru4d 軌道との混成を通じ電荷移動によって酸素位置にも磁気モーメントが誘起されている120~~ (a)SrRu03 Ru3p580

ことを支持する。軌道総和則を o 1s 内殻 MCXD スベクトルに適用することで 02p 軌道での軌道磁気モーメント

一一ー〆(↑↑)‑‑f.
L‑(••),.Qが Ru4d 軌道のスピン磁気モーメントと平行であること

話 40が示された。

∞

[結論]

吋

阿，'----、ーJi

4d 遷移金属酸化物においても電子相関の影響は， 3d 遷

20

移金罵酸化物に匹敵するほど大きいことがわかった。ただ10

し， 4d 軌道が 3d 軌道と比較して拡がっていることから，'--、o~A守(主司)白岡ハ》明暗"

リ，戸欄 10

配位子の o 2p 軌道を介した Ru4d 軌道の重なりが大きいミ‘eために，電気的@磁気的性質を考える上で，配位子 02p軌道からの電荷移動による影響をより正確に考慮する必要、J戸、、../，，/

網8440‑20J500
520
PhotonEnergy(eV)

460

480がある。

Figure4. (a) Ru3pXAS spectraμ 十 and μ- ofSrRu03 ・ TheaverageRu3P3/2peakheighthasbeennor
malizedt
o100.(b)Ru3pMCXDspectrumanditsenergyintegral.CorrectionforPchasbeenmade.

参考文献1) B.T.T
holeetal.
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hys.Rev.Lett.68 , 1943 (1992).
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2) P
tal.
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3) Y.Teramurae(受付番号00052)‑57‑