「様式３」P-7

Ｘ線イメージセンサーを用いた半導体結晶成長過程
その場観察［１］組織代表者：稲富 裕光（宇宙航空研究開発機構）
対応者：早川 泰弘（静岡大学電子工学研究所）
分担者：
青木 徹
（静岡大学電子工学研究所）
Mukannan Arivanandhan（静岡大学電子工学研究所）
岡野 泰則（大阪大学大学院基礎工学研究科）
小澤 哲夫（静岡理工科大学）［２］研究経過
研究目的・概要：
本プロジェクトの目的は(1) X 線透過法を用いて、結晶成長時における高温溶液中の濃度分布測定を行うこと、(2)溶質輸送を考慮した溶液中濃度分布の数値解析により、混晶半導体結晶成長に対する溶質輸送効果を明らかにすること、(3) 均一組成混晶半導体バルク結晶成長技術を確立すること、及び (4) 結晶の組成、不純物濃度、形態を最適化し、熱電特性の向上を図ることである。
本年度は、(1) 国際宇宙ステーション実験に関しては、GaSb(111)A/InSb/GaSb(111)A 構造試料の成長実験を実施し、成長アンプルを回収した。(2) 溶質輸送を考慮した溶液中濃度分布の数値解析に関しては、界面カイネティクスを考慮した解析を行った。
(3) GaSb、InSb、InxGa1-xSbの粘性、濡れ性、蒸発率の測定結果を解析した。(4) SiGeバルク結晶成長実験と熱電特性の評価を行った。さらに、(5)静岡大学に中国研究者を招聘し、「The 1st Japan-China Joint
Workshop on Material Science in Space」を開催し、研究討論を行った。
研究打ち合わせ・研究討論会を下記の日程で開催した。
(1) 開催日：2013 年 5 月 24 日（金）参加者：早川泰弘、稲富裕光，早川研究室メンバー
場所：静岡大学電子工学研究所(2) 開催日：2013 年 7 月 17 日(水)参加者：早川泰弘、岡野泰則、早川研究室メンバー
場所：静岡大学電子工学研究所(3) 開催日：2013 年 7 月 31 日（水）参加者：早川泰弘、稲富裕光、早川研究室メンバー
場所：静岡大学電子工学研究所(4)開催日：2013 年 10 月 15 日（火）、10 月 16 日（水）参加者：早川泰弘、稲富裕光，早川研究室メンバー
場所：静岡大学電子工学研究所(5) 開催日：2013 年 10 月 23 日（水）参加者：早川泰弘、稲富裕光、岡野泰則
場所：大阪大学(6) 開催日：2013 年 11 月 19 日（火）参加者：早川泰弘、稲富裕光
場所：宇宙航空研究開発機構(7) 開催日：2013 年 12 月 24 日（火）、12 月 25 日（水）参加者：早川泰弘、稲富裕光、岡野泰則
場所：宇宙航空研究開発機構(8) 開催日：2014 年 1 月 9 日(木) 1 月 10 日(金)参加者：早川泰弘、岡野泰則、早川研究室メンバー
場所：静岡大学電子工学研究所(9) The 1st Japan-China Joint Workshop on Material
Science in Space 開催
開催日： 2014 年 2 月 8 日（土）- 2 月 9 日（日）参加者：早川泰弘、稲富裕光，早川研究室メンバー
ハルヨ・ミルサンディ （大阪大学大学院）
刘 岩 （Liu Yan）
（中国科学院上海硅酸塩研究所）
张兴旺（中国科学院半導体研究所）
钟才民（中国科学院上海硅酸塩研究所）
余建定（中国科学院上海硅酸塩研究所）
潘 秀紅（中国科学院上海硅酸塩研究所）
赵洪阳（中国科学院上海硅酸塩研究所）
場所：静岡大学電子工学研究所(10) 開催日：2014 年 3 月 27 日（木）、3 月 28 日（金）参加者：早川泰弘、稲富裕光
場所：宇宙航空研究開発機構［３］成果(3-1) 研究成果
(1) 国際宇宙ステーション内の微小重力環境下でGaSb(111)A/InSb/GaSb(111)A 構造試料の成長実験を実施し、成長アンプルを回収し、解析を行っている。微小重力環境下の方が１G 環境下よりも GaSb 種結晶の InSb 融液への溶解量が小さ図 1 宇宙実験と地上実験のアンプル外観
いこと、固液界面形状がより平坦である結果を得た。これは、１G 環境下では密度の小さいGaSb が密度の高い InSb 溶液に溶解する際、濃度差対流により溶解した GaSb が溶液上部に輸送され、種結晶界面の溶液が未飽和になる結果、溶解が促進されるのに対して、微小重力環境下では溶質輸送が拡散律速になるため、溶解量が少ないことを示している。
(2) 数値解析では、InGaSb 結晶成長に関して界面カイネティクスを考慮した解析を行った。カイネ
ティクス係数が小さくなるにつれて、InGaSb 結晶成長速度および GaSb 供給原料の溶解速度が小さくなる結果が得られた。

(3) GaSb、InSb、InxGa1-xSbの粘性、濡れ性および蒸発率測定結果を解析し、論文にまとめた。
InGaSbの粘性値はGaSbの粘性値よりも低く、InSbの粘性値よりも高いことが示された。また、
InGaSb溶液と石英、窒化ボロン、グラファイトとの濡れ性は低く、InGaSb溶液とC-103 カート
リッジ材料との濡れ性は非常に高いことがわかった。これは、InGaSb溶液と石英、窒化ボロンとの反応が抑制できることや、アンプルが損傷しInGaSb溶液が漏れ出した場合でも、溶液はC-103 カートリッジ全域に広がるため、カートリッジの一部分で腐食が促進されて穴があくことがないことを示している。

図 2 InGaSb 溶液と石英、窒化ボロン、グラファイト
及び C103 との濡れ性評価結果。
(3-2) 波及効果と発展性など
本研究は、画像科学と結晶成長を融合させた学際研究である点に特色がある。国際宇宙ステーション内実験と地上実験、および数値解析により、熱・溶質輸送効果と結晶界面方位効果を把握し、任意の組成を有する均一組成混晶半導体バルク単結晶成長の手法を実験的、理論的に提案する点に学術的意義がある。本研究は InGaSb、SiGe や InGaAs 等の混晶半導体結晶成長にも適用できる一般的な概念の構築を目指している。本共同研究プロジェクトでは、静岡大学、宇宙航空研究開発機構、大阪大学、静岡理工科大学の研究者ネットワークを構築している。
［４］成果資料
著書リスト(1) M.Arivanandhan, Y.Inatomi and Y.Hayakawa,“Compositionally homogeneous Si1-xGex andMg2Si1-xGex bulk crystals for thermoelectricapplications”, Transworld Research Network (Editedby A. Gayathri) pp.51-68 (2013).
論文リスト(1) M.Nobeoka, Y.Takagi, Y.Okano. Y.Hayakawa andS.Dost, “Numerical smulation of InGaSb crystal
growth by temperature gradient method undernormal- and micro-gravity fields”, J.Cryst.Growth,
vol.385, pp.66-71 (2013).
(2) K.Sakata, M.Mukai, G.Rajesh, M.Arivanandhan,
Y.Inatomi, T.Ishikawa and Y.Hayakawa , “国際宇宙ステーションでの結晶成長実験に関する溶融InxGa1-xSbの粘度測定”, 熱物性誌, vol. 27, No.4,pp.152-156 (2013).
(3) M.Omprakash, M.Arivanandhan, R.Arun Kumar,
H.Morii, T.Aoki, T.Koyama, Y.Momose, H.Ikeda,H.Tatsuoka, Y.Okano, T.Ozawa, S.Moorthy Babu,
Y.Inatomi and Y.Hayakawa “Analysis of dissolutionand growth process of SiGe alloy semiconductor
based on penetrated X-ray intensities”, Journal ofAlloys and Compounds, vol.590, pp.96-101 (2014).
(4) K.Sakata, M.Mukai, G.Rajesh, M.Arivanandhan,Y.Inatomi, T.Ishikawa and Y.Hayakawa,” Thermal
properties of molten InSb, GaSb, and InxGa1-xSb
alloy semiconductor materials in preparation for
crystal growth experiments on the international
space stations”. Advances in Space Research, vol.53,
pp.689-695 (2014).
(5) R.Basu, S.Bhattacharya, R.Bhatt, M.Roy, S.Admad,A.Singh, M.Navaneethan, Y.Hayakawa, D.K.Aswal
and S.K.Gupta, “Improved thermoelectricperformance of hot pressed nanostructured n-type
SiGe bulk alloys”, J.Materials Chemistry A (2014)
in print.

出張報告
氏 名：稲富 裕光
所 属：宇宙航空研究開発機構
期 間：2013 年 10 月 15 日- 10 月 16 日
用務先：静岡大学電子工学研究所
用務内容：研究打ち合わせ
主たる対応者：早川泰弘