HOLZ 線図形をもちいた SiGe/Si 界面近傍の格子湾曲および伸張歪みの解析
齋

藤

晃

にはほぼ直線状の暗線が現れる．電子回折の場合， X 線に

.

は じ

め

に

比べて Ewald 球が大きいため HOLZ 反射の逆格子ベクトル
は ZOLZ 反射に比べて数倍長く，したがって格子定数の変結晶材料の格子歪みは，電気伝導，磁性，光学的性質など

化にともなって敏感に変位する(1)．

さまざまな物性に大きな影響をもたらす．特に半導体の分野

CBED 法をもちいた格子定数の決定は，実験図形およびでは，シリコンにおける 1 軸性圧縮歪みによるキャリア易計算図形にみられる HOLZ 線の配列をフィッティングする

動度の向上の発見以来，ヘテロ界面の格子ミスフィットを利ことで行う(2)(8) ．もし電子線の照射領域内で格子歪みが一用した歪みデバイスに関する研究が盛んになされており，い様 で あ る 場 合 ， HOLZ 線 は 各 格 子 面 に つ き 一 本 だ け 現 れかに歪みを導入するか，導入した歪み分布をいかに計測するる．しかしながら，照射領域内で格子歪みが一様でない場合，か，が極めて重要な研究課題となっている．最新のHOLZ 線がブロードになったり，複数の線に分裂したりす

MOSFET デバイスでは，そのゲート長が 50 nm を下回ってる．これまでの格子定数決定法は，分裂のない HOLZ 線をおり，ナノメートルオーダーの分解能を有する格子歪みの計

仮定したものであり，分裂 HOLZ 線を含む図形には適用で測手法が必要不可欠な状況にある．収束電子回折( Conver-きない． HOLZ 線の分裂現象は，半導体デバイス試料の界

gentbeam electron diffraction; CBED)法は，そのニーズに応える手法のひとつである．
CBED 法をもちいた格子歪み解析では，透過ディスクに現れる高次ラウエ帯(Higherorder Laue zone; HOLZ)反射による回折線(HOLZ 線)をもちいる．図(a)は，結晶 Si の
[ 3 2 0]入射で得た HOLZ 線図形である． CBED 法では収束
角 10 mrad 程度に絞った電子ビームを試料に入射する．収束ビームは入射方向の異なる平面波の重ね合わせと考えることができる．収束ビーム中に含まれる入射方向のうち，Bragg 条件を満たすものは回折ディスクの方向に散乱されるため，透過波の強度が減少する．ある格子面に対して Bragg
条件を満たす入射方向は，その面に対して Bragg 角 u をなす円錐面，すなわちコッセルコーンに沿って分布する．加速
電圧 100 kV 以上の高速電子の電子回折の場合 Bragg 角は100 mrad 以下であり，コッセルコーンはかなり平たい円錐面となる．このため，収束ビーム中の平面波のうち，コッセ
ルコーンに沿ったものはほぼ直線上に分布し，透過ディスク

図1(a) Si[320]入射で得た HOLZ 線図形．透過ディ
スクの中にみられる暗線が HOLZ 反射である．
(b) HOLZ 線図形の生成を表す模式図．収束電子線のうち格子面に対して Bragg 条件を満たすものが散乱され回折ディスク内に明線を，透過ディスク内には暗線を形成する．

名古屋大学准教授エコトピア科学研究所(〒4648603 名古屋市千種区不老町)
Characterization of Bending and Expansion of a Lattice of a Si Substrate Near a SiGe/Si Interface by Using Split HOLZ Line Patterns; Koh
Saitoh(EcoTopia Science Institute, Nagoya University, Nagoya)
Keywords: convergentbeam electron diffraction, higherorder Lauezone reflection line, lattice strain, lattice bending, lattice expansion
2012年 3 月19日受理

ま て り あ 第51巻 第 8 号(2012)Materia Japan面近傍等で頻繁に観察されており，デバイス特性に最も影響

図は， z＝0 にある xy 面に対して対称な変位場の例を示を与えると考えられる界面近傍の歪みが，従来の方法では計している．変位ベクトル R(z )は常に x 方向に平行である．

測できない状況であった．

R ( z )は，－ t / 2 ＜ z ＜ t / 2 に対して 0＜ f ( z )＜ 1 のように規格分裂した HOLZ 線のロッキングカーブ，すなわち HOLZ化されたスカラー関数 f ( z )をもちいて Rf ( z )と表すことが線を横切る強度プロファイルを利用して格子歪みを決定しよできる．ここで R は， R ( z )に平行で，長さが R ( z )の最大

うとする試みがいくつか報告されている(9)(11) ． Vincent ら値に等しいベクトルである．以下では， R を湾曲ベクトル

は，電子線の進行方向 z に対して対称な格子変位場に対してと呼ぶことにする．

運動学近似で HOLZ 線のロッキングカーブを計算した．そここで変位場を R(z )として，変位方向が入射方向に垂直の結果，ロッキングカーブが 2 つの対称なピークを示し，な一定方向を向き，|z|に対して単調増加する対称変位場をそのピーク間距離は近似的に 4g ･ Dx / t で与えられることを考える．この場合，|R ( z )|の最大値 Rmax ＝| R |は試料入射示した．ここで，g, Dx および t はそれぞれ，逆格子ベクト面および出射面での変位量となる．

ル，歪み場の最大変位ベクトルおよび試料厚さである．湾曲

図(a), 3(b)および3(c)は，V字モデル( f(z )∝|z|)，放した試料が示す分裂 HOLZ 線のロッキングカーブについ物線モデル( f(z )∝z 2 )およびベル型モデル( f(z )∝ z 2/a 2(a 2て，動力学回折効果を取り入れた計算もなされてお＋ z 2 ))に対するロッキングカーブの g ･ R 依存性を示したもり(12)(16) ，定量解析による非一様歪み場決定の研究がなさのである． g･R＝0，すなわち格子湾曲歪みがない場合におれている．また低次反射のロッキングカーブをもちいた歪み

いて単一のピークを示すロッキングカーブが， g ･ R が大き

解析もなされている(17)(18)．
しかしながら，上記の方法はある特定の HOLZ 反射のロ
ッキングカーブをもちいるものであり，複数の HOLZ 線からなる図形全体の幾何学をもちいるものではない．非一様歪みは，通常，伸張・圧縮歪みをともなうため，それらを同時に決定する必要がある．本稿では，最近われわれが開発した
複数の分裂 HOLZ 線を含む図形から格子定数および格子湾
曲歪みパラメーターを同時に決定する手法を解説し，その計
算アルゴリズムを実装した GUI を備えたプログラムおよび本手法を適用した 2 つの例を紹介する(19)．

.

HOLZ 線ロッキングカーブの運動学回折シミュレ
ーション

図2

( a ) 湾曲歪みを含む格子の模式図．( b ) ( a )の湾
曲格子は，無歪みの薄い 2 次元格子が x 方向に変位して積層したものと考えられる．

図3

3 種類の格子湾曲モデルに対するロッキングカー
ブの g･R 依存性．横軸は励起誤差 s と試料厚さ tの積である．それぞれ，格子湾曲の z 依存性が V
字モデルの場合( a )，放物線モデルの場合( b )およびベル型モデル(c )である．例えば， V 字モデルの場合， g ･ R ＝ 2 を満たす HOLZ 線を横切る
強度プロファイルは図( a )に示す g ･ R＝ 2 の位置の水平線に沿った強度プロファイルで与えられる．どのモデルにおいても，メインピークの分裂がみられ，その分裂幅は g ･ R にほぼ比例している．

結晶中の位置( x, y, z )における格子変位が R ( x, y, z )で与えられる結晶の運動学的ロッキングカーブを考える．ここでは，電子線の進行方向を z 方向とし，試料は xy 面に平行な薄膜状であるとする．収束電子回折でもちいる電子ビーム
は，試料位置で直径 10 nm 以下に絞られている．格子変位
R ( x, y, z )の位置依存性が急峻でなく， 10 nm 程度の範囲では一定と見なすことができるとすると，照射領域内の xy 方
向には R(x, y, z )は一定であると近似できる．すなわち，この結晶格子は，歪みの無い 2 次元格子を z に垂直な方向に変位させながら積層したものと考えることができる．このとき，格子変位は z 座標のみの関数 R ( z )と書くことができる．試料から得られる HOLZ 反射のロッキングカーブは以下の式で与えられる運動学的散乱振幅 qg(s )の絶対値の 2 乗となる(10)．

qg(s )＝

t
2

f

ip
jg

－

t
2

e－2pi{sz＋g･R(z )} dz(1)

ここで， jg ， t および s はそれぞれ消衰距離，試料厚さおよび励起誤差である．また，z 座標の原点は試料の入射面と出射面の中点である．




最近の研究

くなるにつれていずれのモデルにおいても，ピークが分裂

それに対して，湾曲ベクトルが R2 の場合(図 4 ( b )および 4

し，その距離は g ･ R にともない増大することが分かる． V( c ))，結晶学的に等価な HOLZ 線の分裂幅は等しくない．

字型の場合，ピーク位置を与える励起誤差 speak は正確に格子定数の変化により HOLZ 線は分裂したままシフトする

speak＝±4g･R/t(2)(例えば白い円の領域参照)．青線は，運動学回折に 8g･R/gt

で与えられる．図中の点線はこの式を満たす直線である．

(t＝400 nm)にしたがって分裂を与えたものである．動力学

speak と g ･ R の同様な線形関係は，放物線モデルおよびベルシミュレーションと非常によい一致を示していることがわか型モデルでもみられることに注意されたい．入射方向の変化

る．

にともなう励起誤差の変化は，その逆格子ベクトルの長さに.

比例するため，実際に CBED ディスク中にみられる HOLZ

格子定数および湾曲ベクトルの決定

線の分裂幅は，上式を g で割った 8g ･ R / gt となる．ロッキングカーブは，試料厚さ t に依存する副次的振動により変調をうける．
HOLZ 線の分裂幅と g･ R/g の線形関係は動力学シミュレーションでも確認できる．図( a )および 4 ( b )は，多波
Howie Whelan 方程式にもとづいて放物型格子湾曲を含む

本手法では，実験および計算の HOLZ 線図形を直接比較するのではなく，それらの Hough 変換図形を比較する．直線を抽出する Hough 変換は以下の式で与えられる．

fH(u, r)＝ I(x, y)d(r－x cos u－y sin u)dxdy(3)Si 結晶の HOLZ 線図形を計算したものである．入射方位はここで， x, y は画像空間での直交座標， I ( x, y )は座標( x, y )[ 3 2 0 ]とし，加速電圧は 120 kV ，試料厚さは 400 nm としにおける像強度である．

た．計算にもちいた反射は， ZOLZ 反射 5 つおよび HOLZ
反射16個である．湾曲ベクトル R の方向は，それぞれ R1＝

r＝x cos u＋y sin u(4)を満たす点( x, y )の集合は， y 軸とのなす角が u で原点から0.15 [ 0 0 1 ]および R2 ＝ 0.15 / 94 [ 3 2̃ 9 ]とした．図 4 ( c )は，の距離が r の直線となる．したがって，この積分は式( 4 )図 4(b)と同じ湾曲方向であるが，格子定数を Si のバルク値で与えられる直線に沿った線積分となる． HOLZ 線図形とと異なる a ＝ 0.550 nm とした場合である．湾曲ベクトルがHough 変換の関係を図に示す．複数の HOLZ 線からなる

R1 の場合，同じ番号で示された結晶学的に等価な HOLZ 線

図形の場合，その Hough 変換は同数の複数の点からなる図の分裂幅は等しく，図形全体として鏡映対称を示している．

形 と な る ． 後 述 す る よ う に ， 実 験 で 得 た HOLZ 図 形 のHough 変換は鋭いピークを示し(図 10 および図 14)，このピーク近傍の強度分布を定量評価することにより， HOLZ 線
位置を高精度で決定できる．

図5
図4

Howie Whelan 方程式より計算した湾曲歪みを含む Si 結晶の[ 3 2 0 ]入射での CBED 図形．( a )湾曲ベクトル R//[0 0 1], Rmax＝1.0, (b) R//,
Rmax＝1.0, (c) R//[3 2̃ 9], Rmax＝1.0, a＝0.550
nm ． ( d ) , ( e ) お よ び ( f ) は ， g ･ R に 比 例 し た
HOLZ 線分裂を与えた運動学シミュレーションを示す．シミュレーションが動力学計算と良い一致を示している．

ま て り あ 第51巻 第 8 号(2012)Materia Japan

直線の Hough 変換の模式図．( a ) 像にみられる
直線状の強度分布．(b) (a)の Hough 変換．直線を表すパラメーター( r, u)に位置する点となる．
( c ) 複数の線からなる実験 HOLZ 線図形(実線)
お よ び 計 算 HOLZ 線 図 形 ( 点 線 ) ． ( d ) ( c ) のHough 変換．像空間でみられる HOLZ 線と同じ
数 の 点 か ら な る ． 実 験 HOLZ 線 図 形 と 計 算
HOLZ 線図形のずれを反映して，実験 Hough 図
形と計算 Hough 図形の点列は一致していない．
両者が一致するように格子定数等のパラメーターを決定する．

実験および計算 HOLZ 線図形が一致したとき，それらのHough 変換図形も一致する．したがって， HOLZ 線図形のフィッティングは Hough 変換図形に現れるピーク位置のフィッティングと等価である．分裂してない HOLZ 線図形の

( c )および( d ))． HOLZ 線の分裂まで考慮した x 2 は以下のようになる．

exp－
i

i＝0

cal 2
(rexp－rcal)2(u expi －u i )＋ i 2 i
2
s ui
s ri

{

exp＋
i

}

(5)

cal＋ 2i

2rical－ 2
i

exp－
i

2
ui

の x 2 として定義される．
N

cal＋ 2
i

2
ui

i＝0

フィッティングの場合，実験および計算図形の一致度は以下

x 2＝∑

exp＋
i

{(u s－u ) ＋( r s－r ) }＋{(u s－u ) ＋( r s－r ) }
N

x 2＝∑

cal－ 2
i

2
pi

(6)

＋
＋
－
－
ここで，( u exp)および( u exp)は， r 方向の正, r exp, r expii
ii側および負側に分裂した Hough ピーク座標を表している．

expcal
こ こ で ( u exp) お よ び ( u cal
i , rii , ri ) は ， 実 験 お よ び 計 算

分裂幅が 8g ･ R / gt で与えられるため，ピークの分裂幅か

Hough 変換図形中の i 番目のピークの(u, r)座標を表す．su

ら直接決定できる物理量は，|R|/t，すなわち V 字型モデル

および sr はおもに実験図形のノイズに起因する Hough ピー

での格子面の傾き(の半値)である． R の絶対値を決めるに

ク位置の誤差である．N はフィッティングにもちいる

は試料の厚さが既知である必要がある．試料の厚さの決定に

cal
Hough ピークの数である．(u cal
i , r i )は格子定数(a, b, c, a,は，例えば，低次反射との 2 波条件で得たロッキングカーb, g)，入射方位[u v w]，入射電子の加速電圧(波長)，図形

ブプロファイルが利用できるであろう．

の回転および並進，カメラ長から計算される．本手法によ較正した加速電圧(すなわち波長)をもちいて，上記の x 2

り，加速電圧を 0.01 kV，格子定数 a, b, c を10－4 nm の精度が最小となるように格子定数(a, b, c, a, b, g )，湾曲ベクトルで決定できることが確認できた(8)．

R，入射方位[u v w］，カメラ長を決定する．本解析法のフロ

2 節で述べたように，格子湾曲による HOLZ 線の分裂はーチャートを図に示す．本手法では点から構成される図形

8g･R/ gt で与えられる．もし格子湾曲が z＝ 0 の位置にあるをもちいるので，実験図形および計算図形の各点間の距離のxy 面に関して対称である場合，分裂は励起誤差 s＝0 を満た自乗和として図形の一致度が簡便に評価できる．その結果，

す線から対称に分裂する(図(a))．すなわち，一方が 4g ･

自動パラメーターフィッティングのアルゴリズムの導入が容R/gt だけ原点に近づき，もう一方は 4g･R/gt だけ原点から易である．

離れる．これらの線の平行移動は， Hough 空間において r

われわれは，本解析手法で格子定数決定を行う GUI を備

方向の変位に対応する．すなわち，一方は r の負側に 4g ･えたプログラム Quint を開発した．図はそのスクリーンシ

R/gt だけ変位し，もう一方は正側に 4g･R/gt だけ変位するョットである．本プログラムは，実験図形と計算 HOLZ 線(図 6(b))．複数の分裂 HOLZ 線からなる図形の場合，その図形を重ね合わせて表示し，両図形の一致度を視覚的に判定

分裂幅に応じて各 Hough ピークは r 方向に分裂する(図 6

図6




分裂した HOLZ 線を含む図形に対する Hough 変換の模式図．(a) 像にみられる分裂した直線の強度分布．2 本は互いに平行で w だけ離れている．(b) (a)の Hough 変換．HOLZ 線の分裂に対応 し て Hough ピ ー ク は 2 点 と な る ． 2 本 のHOLZ 線 は 傾 き が 等 し い た め u 座 標 は 等 し いが，互いに w だけ離れているため， r 方向にはw だけ離れている．(c) 複数の分裂線からなる実験 HOLZ 線図形(実線)および計算 HOLZ 線図形(点線)．( d ) ( c )の Hough 変換．図 4 と同様にHough ピークの分裂幅まで一致するよう湾曲パラメーターも含めて決定する．

図7

本解析法のフローチャート．

最近の研究しながら，格子定数等のパラメーターを決定することができの試料においても入射方位は[320]とした．CBED 図形の記

る．実験および計算 HOLZ 線図形を表示するウィンドウと録には画素数 2 k×2 k の16ビット CCD カメラをもちいた．

それら Hough 変換図形を表示するウィンドウからなり，そ

記録時のピクセル分解能(カメラ長)は 0.015 nm－1 / pixel でれらは同期して表示される．任意の晶系，格子型に対応してあった．加速電圧の較正のために表面および界面から十分におり，また入射方位，加速電圧も任意に設定できる．計算図

離れた格子歪みがないと考えられる Si 基板領域から HOLZ

形の各 Hough ピークを実験図形の対応する Hough ピークに線図形を撮影した．( i )および( ii )の試料から得た HOLZ 線

マウス操作等で結びつけ，格子定数(a, b, c, a, b, g )，加速電図形にみられる，それぞれ 13本および 29本の HOLZ 線をも圧，入射方位等のパラメーターのすべてもしくは一部を選択

ちいて加速電圧を 99.82 kV および 121.32 ± 0.05 kV と決定

してフィッティングすることができる．実験図形と計算図形した．

のずれがある程度小さければ， Hough ピーク座標を自動検.

索し，あらかじめ設定しておいたパラメーターセットを自動でフィッティングすることができる．プログラムは
Windows OS 上で動作する．標準的なパソコン(Intel Penti-

結果および考察Si 素子分離領域における応力マッピング

um 4, 2 GHz)での計算時間は，画素数720×300の Hough 変図は， S i 基板に素子分離構造を形成した試料の断面明

換図形を得るのに約 1 分， Hough ピーク 30 点のサブピクセ

視野 STEM 像である．図の白い四角で示した領域から，ビル分解能での検索に約 1 分，全フィッティングパラメーター ム を xy 方 向 に 50 nm 間 隔 で 走 査 し な が ら 20 × 20 枚 のーの最適化に約 1 秒である．

CBED 図形を取得した．ここでは，分裂を示す HOLZ 線は

みられなかったため，湾曲歪みは無いと考え，格子定数のみ

.

実

験

の決定を行った．HOLZ 線図形が[001]方向に垂直な鏡映対称を示していたことおよび a 方向と b 方向の等方性から， a

本手法のテスト試料として，(i)Si 基板上にトレンチ構造を形成した素子分離領域および( ii ) Si 基板に SiGe 薄膜を積層した試料の 2 つをもちいた．(i)は，Si(001)清浄表面に素＝ b,，すなわち正方晶を仮定した．したがっ
a＝b＝g＝90°て，ここで決定する格子定数は，a および c となる．
図( a)および 10(b)は，本試料から得た HOLZ 線図形お子形成後，エッチングによりトレンチ構造を形成し，熱酸化よび本手法により決定した格子定数をもちいて計算した

および化学気相成長(CVD)により SiO2 膜を成膜することで

HOLZ 線図形を青線で重ね合わせたものである．図10(c)はトレンチを埋め込み，化学機械平坦化( CMP)にて平坦化さ

図 10 ( b )の Hough 変換である．ここでは， Hough 変換のコせた．( ii )は Si ( 001 )清浄表面に分子線エピタキシー法でントラストを反転して表示している．透過ディスクにみられSi0.7Ge0.3 薄膜を 100 nm 積層した(20)(21) ．両試料とも機械研る13本の HOLZ 線をもちいて格子定数を決定した．

磨の後， Ar イオン研磨を行うことで TEM 観察用の断面試料を作製した．
( i )および( ii )の試料の HOLZ 線図形の取得には，透過電界面垂直方向([001]方向)および平行方向の格子伸縮を評価するために以下の式で与えられるを計算した．ここで a0
は Si バルク試料の室温での格子定数 a0＝0.54309 nm である．

子顕微鏡 FEI Tecnai G2 F30および JEOL JEM2010F をそ

e＝eaa－ecc＝

れぞれ加速電圧 100 kV および 120 kV でもちいた．いずれ

a － a0 c － a 0
－
a0
a0

(7)

図はその値をマッピングしたものである． Si 基板のデバ
イス領域の端部で[001]方向に圧縮し，その垂直方向に伸張する歪みを受けていることがわかる．

図8

本研究で開発したソフトウェアのスクリーンシ
ョット．

ま て り あ 第51巻 第 8 号(2012)Materia Japan

図9

本 手 法 を 適 用 し た Si 基 板 素 子 分 離 領 域 の 断 面
STEM 像．




図10

(a) 図 6 の試料から得た HOLZ 線図形．(b) 本手法により決定した格子定数を用いて計算した HOLZ 線図形
を重ね合わせたもの．(c) (b)の Hough 変換．

図13
図 11

図 9 の白い四角で示した領域における歪み e 量のマップ．デバイス領域端部に歪みが集中している様子がわかる．

図14

図 12

図12の a～c から得た HOLZ 線図形．

本 解 析 手 法 を 適 用 し た SiGe / Si 積 層 膜 の 断 面
TEM 像．図中のマス目の位置から CBED 図形を取得した．

(a) 図10(c)の HOLZ 線図形全体．HOLZ 線の分裂がみられる．( b ) ( a )の Hough 変換． Hough
ピークの分裂が明瞭にみられる．( c ) および( d )は，( a )および( b )に分裂を考慮した運動学回折シミュレーション(青線)を重ね合わせたもの．

HOLZ 線の分裂幅が増大していることがわかる．


SiGe/Si 界面近傍の歪み解析

図(a)および(b)は図13(c)の HOLZ 線図形全体およびその Hough 変換である．Hough 変換のコントラストを反転し図は Si 基板上に SiGe を積層した試料の断面 TEM 像でて表示している． Hough 変換図形の u および r 座標はそれある．図中の四角で示すシリコン基板領域からビームを xy

ぞれ水平および垂直方向にとっている．白い四角で囲われた

方向に 15 nm 間隔で走査しながら10×20枚の CBED 図形を

1 から 4 の Hough ピークは図 14 ( a )の 1 から 4 の HOLZ 線

取得した．この領域の試料厚さは約 200 nm であった．

に対応している． HOLZ 線図形中で分裂した HOLZ 線の対図( a )～( c )は，それぞれ図 12 の TEM 像に示す点 a ～ cが，Hough 空間では r 方向に分裂した Hough ピークの対にか ら 撮 影 し た HOLZ 線 図 形 で あ る ． 界 面 に 近 づ く ほ ど

変換されているのがわかる．ピーク位置の平均決定精度は u




最近の研究

図15

SiGe/Si 界面近傍の Si 領域から本手法で計測した湾曲ベクトル R の方向(a)，大きさ Rmax(b)および格子定数a(c)のマップ．

方向に 0.3 deg, r 方向に0.8ピクセルであった．

位置(湾曲変位が無い場合に HOLZ 線が現れる位置)関して

ここでは図 2 (b )に示す 2 次元格子を，やや粗い近似では対称に分裂していた．このことは，湾曲変位が z＝0 の xy 面

あるが，立方晶のままである仮定した．したがって決めるべに関して対称であることを意味する．もし湾曲変位が z ＝ 0

きパラメーターは湾曲ベクトル R の方向およびその大きさに対して対称でない場合，分裂した HOLZ 線が s＝0 に関し

Rmax と格子定数 a すなわち単位胞の一辺の長さである． 23て対称に変位せず，そのロッキングカーブが非対称となるこ対の分裂した HOLZ 線をもちいて最小 2 乗フィッティングとは，たとえば対称な湾曲歪み関数 R ( z )を z 方向に Dz 変を行った結果， R および a はそれぞれ 0.095 [ 0.0 0.0 1.0 ]お位させた関数 R(z－Dz )をもちいたシミュレーションによりよび 0.5435 ± 0.002 nm と決定できた．ここで試料厚さ t は確かめられる．ただし，そのような非対称化を行っても分裂

200 nm と仮定した．実験図形にみられる HOLZ 線の位置が幅は変わらないため，非対称な湾曲歪みに対しても分裂幅か計算図形と非常によく一致していることがわかる．

ら湾曲ベクトル R を決定することができる．

同様の解析を他の CBED 図形にも適用し， R および a を本手法において，格子定数および湾曲ベクトルの決定誤差決定した．図(a), (b)および(c)は R の方向，Rmax およびは Hough ピーク座標( upeak, rpeak )の決定誤差から生じる．

格子定数 a のマップである．

Hough ピーク座標の決定誤差 Du ～ 0.1 deg. および Dr ～ 0.5

界面から 100 nm 以上離れた領域では，HOLZ 線の分裂がは，動力学回折効果による HOLZ 線の曲がりおよび実験図

明瞭にみられなかったため，湾曲歪みはないと考えた． R

形のノイズに起因している．これらの寄与を定量的に比較しの向きのマップから，湾曲の向きはいずれの領域でもほぼ界たところ，おもな誤差の原因は， HOLZ 線図形のノイズに面に垂直な方向([ 001 ]方向)を向いていることがわかる．

由来していることが判明した．本手法では，この Du およびRmax および a のマップから，界面近傍で湾曲および伸張歪

Dr を su および sr としてもちいている．

みが最も大きく，界面から離れるにつれて徐々に湾曲歪みおCBED 法をもちいた格子定数決定法の多くは， HOLZ 線

よび伸張歪みが緩和していく様子がみられる．Rmax および aの交点間の距離をもちいる．すなわち，実験図形にみられるの値は，界面から等距離の位置でほぼ一定であるが，特に界

HOLZ 線の交点の距離と計算図形中の交点間距離が一致す

面近傍領域で揺らいでいる様子もみられる．この揺らぎは界

るようパラメーターを決定する．本手法は，この「交点法」

面に存在する構造的不均一性によるものと考えられる． Rと比べて，カメラ長および図形の並進・回転を表す余分なパの向きおよび格子定数 a のマップを注意深くみると， R のラメーターを決定する必要がある．これにより格子定数の決向きは平均的に[001]方向からわずかに時計回りに回転して定精度が低下してしまう．しかしながら，su＝0.1 deg. およおり，また格子定数 a は界面から 100 nm 離れた付近で界面

び sr＝0.5ピクセル(2 nm－1 )の精度で位置の定まった20本程

平行方向に傾斜しているのがみられる．これは界面に存在す

度 の HOLZ 線 を も ち い る こ と で ， 格 子 定 数 a, b, c が 10－4る転位等の影響であると考えている．実際，図 12 の TEM

nm の精度で， a, b, g が 10－2 deg. の精度で決定できること

像の界面部分の上方に転位の存在を示唆する回折コントラス

が確認された．交点法は，エネルギーフィルター等の収差にトがみられる．
本研究で観察した分裂 HOLZ 線の多くは励起誤差 s＝0 の

ま て り あ 第51巻 第 8 号(2012)Materia Japan

よる HOLZ 線図形の大域的な歪みに強いのに対して，本手法では回折図形の歪みの影響を受けやすい．したがって電子顕微鏡およびエネルギーフィルター装置の光軸調整をなるべ
く正確に行っておく必要がある．標準試料等で回折図形の歪みが較正できれば，アフィン変換等をもちいて歪み補正を行うことが出来るであろう．格子歪み分布をマッピングする他の手法として暗視野ホログラフィー法がある(22)．この手法
は，無歪み領域からの回折波を参照波，歪み領域からの回折波を物体波として得られるホログラムから歪みの分布を直接可視化する手法である．回折波として ZOLZ 反射を使うため，2 次元的な変位場(exx, eyy, exy, vxy)を可視化することはできるものの，湾曲歪みなど電子線の伝播方向に沿って非一様な変位場を評価することはできない．

.

ま と

め

本稿では， CBED 図形の透過ディスクにみられる HOLZ
線図形をもちいて，格子の一様伸張・圧縮歪みのみならず，
湾曲歪みを計測する手法を開発した．本手法では， HOLZ
線のロッキングカーブの詳細なプロファイルを必要とせず，分裂した HOLZ 線の間隔のみから湾曲方向およびその大きさを決定する．本手法の特徴のひとつは，実験および計算
HOLZ 線図形を Hough 空間中の点図形で比較するため，多くの分裂 HOLZ 線からなる複雑な図形でも簡便に図形の一致度が評価できる点である．この特徴は 2 次元ビーム走査と併せた自動解析を行う場合(15)(23)や多くの試料を迅速に評価しなければならない材料開発の現場において重要になるであろう．本手法で扱える湾曲歪み R(z)は，HOLZ 線の分裂
幅が g ･ R に比例するようなもののみに限られる．モデルフ
リーでの歪み場の解析には， HOLZ 反射のロッキングカー
ブの詳細なプロファイルが利用できるであろう(16)(24)．
本研究を進めるにあたり，有意義なご意見をくださった田
中信夫先生，実験の補助をしてくれた安田佳史さん，濱邊麻Microsc., 48(1999), 221233.
( 5 ) T. Akaogi, K. Tsuda, M. Terauchi and M. Tanaka: J. Electron
Microsc., 55(2006), 129135.
( 6 ) A. Toda, N. Ikarashi, H. Ono and K. Okonogi: Appl. Phys.
Lett., 80(2002), 22782280.
( 7 ) Z. Lu, F. Pyczak, S. Kr äamer, H. Biermann and H. Mughrabi:
Phil. Mag., 83(2003), 23832397.
( 8 ) K. Saitoh, Y. Yasuda and N. Tanaka: Int. J. Adv. Microsc.
Theoretical Calculations, 1(2008), 9091.
( 9 ) D. Cherns, C. J. Kiely and A. R. Preston: Ultramicroscopy, 24(1988), 355
370.
(10) R. Vincent, A. R. Preston and M. A. King: Ultramicrosc., 24(1988), 409420.
(11) C. T. Chou, S. C. Anderson, D. J. H. Cockayne, A. Z. Sikorski
and M. R. Vaughan: Ultramicroscopy, 55(1994), 334347.
(12) A. Chuvilin, U. Kaiser, Q. de Robillard and H.J. Engelmann:
J. Electron Microsc., 54(2005), 515517.
(13) F. Houdellier and C. Roucau and L. Cl áement and J. L. Rouvi àereand M. J. Casanove: Ultramicrosc., 106(2006), 951959.
(14) T. Soeda: Proceedings of International Microscopic Congress,
Sapporo, Japan, (2006), 1021,.
(15) A. Armigliato, R. Balboni and S. Frabboni: Appl. Phys. Lett.,
86(2005), 063508.
(16) A. Spessot, S. Frabboni, R. Balboni, A. Armigliato and J.
Microsc., 226(2007), 140155.
(17) K. Tsuda, H. Mitsuishi, M. Terauchi and K. Kawamura: J.
Electron Microsc., 56(2007), 5761.
(18) T. Yamazaki, A. Kashiwagi, K. Kuramochi, M. Ohtsuka, I.
Hashimoto and K. Watanabe: J. Electron Microsc., 57(2008),
181187.
(19) K. Saitoh, Y. Yasuda, M. Hamabe and N. Tanaka: J. Electron
Microsc., 59(2010), 367378.
(20) A. Sakai, K. Sugimoto, T. Yamamoto, M. Okada, H. Ikeda, Y.
Yasuda and S. Zaima: Appl. Phys. Lett., 79(2001), 33983400.
(21) T. Egawa, A. Sakai, T. Yamamoto, N. Taoka, O. Nakatsuka,
S. Zaima and Y. Yasuda: Appl. Surf. Sci., 224(2004), 104107.
(22) M. H äytch, F. Houdellier, F. H äue and E. Snoeck: Nature, 453(2008), 10861089.
(23) V. Senez, A. Armigliato, I. De Wolf, G. Carnevale, R. Balboni,S. Frabboni and A. Benedetti: J. Appl. Phys., 94(2003), 5574
5583.
(24) R. Vincent, T. D. Walsh and M. Pozzi: Ultramicroscopy, 76(1999), 125137.

衣子さん，試料をご提供くださった財満鎮明先生，酒井朗先★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★

生，中塚理先生に感謝いたします．本研究の一部は，文部科学省科学研究費補助金基盤研究(B)(20360007)および稲盛財団からの援助により行いました．ここに感謝いたします．

文献( 1 ) R. Uyeda, M. Nonoyama and M. Kogiso: J. Electron Microsc.,
14(1965), 4650.
( 2 ) J. M. Zuo: Ultramicroscopy, 41(1992), 211
223.
( 3 ) S. Kr äamer and J. Mayer: J. Microsc., 194(1998), 2
11.
( 4 ) U. Kaiser, K. Saitoh, K. Tsuda and M. Tanaka: J. Electron




齋藤

晃

1996年 3 月 東北大学大学院理学研究科物理学専攻博士課程修了
1996年 4 月 東北大学科学計測研究所(現多元物質科
学研究所)助手
2003年12月 産業技術総合研究所特別研究員
2004年 7 月 名古屋大学エコトピア科学研究機構(現エコトピア科学研究所)講師
2009年 4 月～現職
専門分野電子線結晶学◎電子顕微鏡をもちいた結晶構造および電子構造解析
手法の研究に従事．最近では電子らせん波の研究も行っている．

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