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題目(和文)

TFT応用に向けたRFマグネトロンスパッタリング法によるMoS2膜の形
成

Title(English)

MoS2 Film Formation by RF Magnetron Sputtering for Thin FilmTransistors

著者(和文)

大橋匠

Author(English)

Takumi Ohashi

出典(和文)

学位:博士(工学),学位授与機関:東京工業大学,
報告番号:甲第10864号,授与年月日:2018年3月26日,
学位の種別:課程博士,
審査員:若林 整,宗片 比呂夫,筒井 一生,梶川 浩太郎,角嶋 邦之,小椋 厚志

Citation(English)

Degree:Doctor (Engineering),
Conferring organization: Tokyo Institute of Technology,
Report number:甲第10864号,
Conferred date:2018/3/26,
Degree Type:Course doctor,Examiner:,,,,,

学位種別(和文)

博士論文

Category(English)

Doctoral Thesis

種別(和文)

論文要旨

Type(English)

Summary

Powered by T2R2 (Tokyo Institute Research Repository)

（博士課程）Doctoral Program論 文 要 旨ＴＨＥＳＩＳ ＳＵＭＭＡＲＹ

専攻：
Department of

物理電子システム創造

学生氏名：Student’s Name

専攻

大橋 匠

申請学位（専攻分野）：

博士

Academic Degree Requested

Doctor of

指導教員（主）：Academic Supervisor(main)

（工学）
若林

整

指導教員（副）：Academic Supervisor (sub)要旨（和文 2000 字程度）
Thesis Summary （approx.2000 Japanese Characters ）層状構造を有する遷移金属ダイカルコゲナイド（TMDs: Transition Metal Dichalcogenides）の 1 つである二硫化モリブデン（MoS2: molybdenum disulfide）膜は、柔軟性や透明性を示し、また、層数変化によるバンドギャップ制
御性や、薄膜領域における高移動度（~ 380cm2V-1s-1 @ 0.65 nm）を示す等、良好な物理的・電気的特性を有することから、次世代の Human interface device 向けの半導体材料として注目を集めている。グラフェン等の他の層状構造を有する材料の研究と同様に、MoS2 膜の研究において、その成膜には主に機械的／化学的剥離法や化学気相成長法（CVD: Chemical Vapor Deposition）が用いられてきた。しかしながら、剥離法では不純物濃度の精密な制御が難しく、また、大面積均一成膜が難しいため、実用的には剥離法を用いることは難しい。また、CVD 法では、任意のアモルファス絶縁膜基板に対して MoS2 成膜を行う場合、サファイア基板等の結晶テンプレート上に MoS2 膜を成長後、スコッチテープ等による剥離法と組み合わせ、所望の基板へ転写すること等が主に行われている。加えて、MoS2 粒子に対して運動エネルギーを十分に与えられないことから、面内方向の migration が十分促進されず、核発生を精密に制御できない問題がある。これらのことから、CVD 法では 1-step でアモルファス絶縁膜基板上に対して大面積均一に成膜することが難しいと考えられる。そこで、本研究では、RF マグネトロンスパッタリ
ング法に着目し、アモルファス絶縁膜基板上へ MoS2 成膜を試みた。本手法は、従来から Si-LSI 技術に用いられてきており、高い不純物濃度制御性を有し、ウェハレベルでの大面積均一成膜が可能であり、スパッタ粒子に対して十分な運動エネルギーを与えられると考えられ、実用的な手法であるといえる。また、Human interface deviceの 1 つとして、薄膜トランジスタ（TFT: Thin Film Transistor）応用を想定し、その応用に耐え得る MoS2 成膜をするべく、電気特性の向上を図った。本論文は、以下の通り、全文 8 章で構成した。
第 1 章では、本論文の概要と構成について述べた。
第 2 章では、研究背景及び目的について述べた。
第 3 章では、TCAD シミュレーションを用い、報告されている MoS2 MOSFET（金属酸化膜半導体電界効果トランジスタ）のリバースモデリングを行い、ノーマリーオフ動作に必要なキャリア濃度の目標値を設定した。また、従来のディスプレイ向け材料（例：poly-Si, 酸化物半導体）の移動度ベンチマークにより、移動度の目標値を設定した。以上を通し、本論文全体で目標とする電気特性を設定した。
第 4 章では、スパッタリング法による MoS2 膜の成膜を試みた。その結果、アモルファス絶縁膜基板上に MoS2成膜に成功した。時間による膜厚の簡便な制御が可能であることも確かめられた。また、成長モードが膜厚 10 nm付近で、基板に対して水平方向から垂直方向に変化することも分かった。さらに、電気抵抗の温度特性測定結果のアレニウスプロットから、実験的・定量的にバンドギャップ中の準位抽出を行い、多層 MoS2 膜において、伝導帯端から~ 93 eV に硫黄空孔による準位が発生していると推測され、デバイスの安定動作に向けて、硫黄空孔を抑えるプロセスの重要性が示された。
第 5 章では、下地表面ラフネスが MoS2 成膜に与える影響を定量的に議論した。その結果、sub-nm オーダーのラフネスが、MoS2 膜の物理的・電気的特性に影響を与えることが分かった。Sub-nm オーダーのラフネスを平坦化させることにより、電気特性の向上を図った。
第 6 章では、下地表面の化学的状態が MoS2 成膜に与える影響を、表面自由エネルギーを指標として用い、定量的に議論した。下地表面自由エネルギーを増加させることで、界面ラフネスを低減させ、電気特性向上を図った。
第 7 章では、スパッタリング条件に着目し、スパッタ粒子の輸送過程・表面拡散過程において、スパッタ粒子に対して与える migration energy について議論するため、RF-power、ターゲット-基板間距離、基板温度を変化させ、物理的・電気的特性評価を行うことにより、各パラメータの最適化を図った。
第 8 章では、結論および今後の方向性について議論した。
本研究では、スパッタリング法による MoS2 成膜に成功し、また、第 3 章で設定した電気特性の目標値を概ね達成した（移動度：~ 47 cm2V-1s-1；キャリア濃度：~ 1.3 × 1016 cm-3）。今後は、硫黄雰囲気中における熱処理による結晶性向上と、デバイス特性向上が期待される。
備考：論文要旨は、和文 2000 字と英文 300 語を 1 部ずつ提出するか、もしくは英文 800 語を 1 部提出してください。
Note : Thesis Summary should be submitted in either a copy of 2000 Japanese Characters and 300 Words (Engｌish) or 1copy of 800
Words (English).
注意：論文要旨は、東工大リサーチリポジトリ（T2R2）にてインターネット公表されますので、公表可能な範囲の内容で作成してください。
Attention: Thesis Summary will be published on Tokyo Tech Research Repository Website (T2R2).

（博士課程）Doctoral Program論 文 要 旨ＴＨＥＳＩＳ ＳＵＭＭＡＲＹ

専攻：
Department of

物理電子システム創造

学生氏名：Student’s Name

専攻

大橋 匠

申請学位（専攻分野）：

博士

Academic Degree Requested

Doctor of

指導教員（主）：Academic Supervisor(main)

（工学）
若林整

指導教員（副）：Academic Supervisor(sub)要旨（英文 300 語程度）
Thesis Summary （approx.300 English Words ）Two-dimensional (2D) materials have attracted significant attention in view of their application in futurenanoelectronic devices. One such promising candidate is molybdenum disulfide (MoS2), which belongs to
the family of transition metal dichalcogenides (TMDs). MoS2 has substantial potential such as flexibility,transparency, band tuneability, and high mobility (~ 380 cm2V-1s-1) even in atomically thin regions, namely,
less than 1-nm-thick. As like other 2D materials research, the early studies of MoS2 had mainly conductedmechanical/chemical exfoliation and chemical vapor deposition (CVD) methods. However, the exfoliation
method has difficulty in the controlling the amount of impurities as well as the large-scale formation; these
are the prerequisite for the commercialization. Even by the CVD method, it seems difficult to realize theone-step wafer-scale uniform formation of a MoS2 film on amorphous insulating materials because of itslack of kinetic energy of the in-plane migration on the substrate requires the precisely/adequately
controlled nucleation-center. In this context, the author, in this thesis, focuses on the application of radio
frequency (RF) magnetron sputtering method to form MoS2, which seems to meet the prerequisite for its
commercialization such as the controllability of the impurities, the wafer-size scalability, and the sufficientkinetic energy of the sputtered atoms.
Multi-layered MoS2 film was successfully formed on the amorphous insulating materials by thesputtering method. It was found that the carrier density of sputter-deposited film was ~104 times smaller
than that of exfoliated one, this result can be attributed to the applying the LSI-compatible clean
technology. In addition, further enhancement of both crystallinity and electrical properties were achievedby considering the interaction between the deposited MoS2 films and the substrate surface from theperspective of the roughness of the order of Å and the surface free energy. Moreover, the consideration of
the sputtering conditions, including the surface diffusion and the transport processes of the sputtering
atoms, led to enhancing the migration energy, energy coherency, resulting in the improvement in both
crystallinity and the electrical properties. The inclusion of the considerations above enables us to realize thecarrier density of ~ 1.3 × 1016 cm-3 and the mobility of ~ 47 cm2V-1s-1, which meet the requirements fordriving the 8k display with 120 fps, even with the as-sputtered-MoS2 film.
This study succeeded to form a MoS2 film by applying the sputtering method and achieved the sufficientcarrier density and mobility even with the as-sputtered film. The author believes this is the strong
indication of the massive potential of the sputter-deposited MoS2 film for the realization of future humaninterface devices.

備考 : 論文要旨は、和文 2000 字と英文 300 語を 1 部ずつ提出するか、もしくは英文 800 語を 1 部提出してください。
Note : Thesis Summary should be submitted in either a copy of2000 Japanese Characters and 300 Words (Engｌish) or 1copy of 800

Words (English).
注意：論文要旨は、東工大リサーチリポジトリ（T2R2）にてインターネット公表されますので、公表可能な範囲の内容で作成してください。
Attention: Thesis Summary will be published on Tokyo Tech Research Repository

Website (T2R2).