ハードディスクドライブ用磁気センサー応用を目指したホイスラー合金 CPPGMR 素子の研究
中 谷 友 也高橋有紀子
古 林 孝 夫宝 野 和 博

1)
2)
3)

.

は じ

め

に

. HDD 再生磁気センサーに要求される特性

ハードディスクドライブ(hard disk drive, HDD)は，ハー再生センサーには歴史的に，磁気誘導，異方性磁気抵抗

ド磁性体をナノスケールで分散させた磁気記録媒体中の粒子( AMR )，面内電流巨大磁気抵抗( CIP GMR )，トンネル磁の磁化状態によりデジタル情報を記録する装置であり，コン

気抵抗(TMR)が用いられてきたが，1990年代後半に実用化

ピュータやテレビ，カーナビなどさまざまな電子機器で使わされた CIP GMR ヘッド以降，スピンバルブ構造(4) が用いれている．全世界のデジタル情報は莫大な量であり，それらられている．図にスピンバルブ構造を有する CPP 型の再の多くはデータセンサーの HDD に蓄えられている． HDD

生センサーの模式図を示す．これは一方の強磁性層の磁化方の世界の総出荷は2010年で6.5億台であったが，2013年には向が隣接する反強磁性層(IrMn など)の交換バイアスによっ

7.7 億台に増加すると見られており(1) ，単純計算ではそれらて常に一方向に固定されており(固定層)，金属スペーサー層の全世界での消費電力は 1010 W のオーダーであると考えら( GMR の場合)または絶縁体バリア層(TMR の場合)をはされる†．HDD の記録密度が高くなればデータストレージのたんで，もう一つの強磁性層(自由層)を積層した構造を持つ．

めのエネルギー消費を削減できるため，HDD の高密度化は固定層の磁化は記録媒体に対し垂直方向に固定されており，重要な技術課題である．2012年現在市販されている HDD の記録媒体からの漏洩磁場により自由層の磁化が回転すること

面記録密度は最大740ギガビット/平方インチ(Gbit/in2 )に達で，センサー素子の抵抗が変化する．また素子の積層方向のしている(2)．

1 Tbit/in2 以上の記録密度の達成には，記録媒

上下は軟磁性材料(現在は NiFe 合金)からなる磁気シールド

体，記録ヘッド，再生ヘッド，その他の技術において，磁性層に挟まれており，これはセンサー素子のリード電極の役割

材料をはじめとするさまざまな新材料の開発がカギとなる．

を担うとともに，隣接する磁気ビットからの漏洩磁場をシー

再生ヘッドに使われる磁気センサー(以下，再生センサー)のルドする．それゆえ，シールド層の間隔(シールド間ギャッ場合，高磁気抵抗，低素子抵抗，高ビット分解能を実現できプ)が磁気ビットの再生分解能を決定する．

るものが必要であり，電流面直型の巨大磁気抵抗( current 

超高密度 HDD 用再生ヘッドの磁気センサー素子として要perperndiculartoplane giant magnetoresistance, CPP

 高磁気抵抗出力，
 低素子抵抗×面積値求される特性は，

GMR)素子が有望であると考えられている(3)．

本稿では，過去数年間にわたって我々をはじめ国内外の研 高再生分解能である．まず，センサーの出(RA)，および

力は磁気抵抗比( DR / R )と印加バイアス電圧( Vbias )の積(同

究グループで行われている，高スピン分極ホイスラー合金を様に，抵抗変化値×素子面積(DRA)とバイアス電流密度( J )用いた CPP GMR 素子の研究の現状と，その近隣の技術にの積)で表される電圧であることから，高い磁気抵抗効果のついて概観し，今後の課題について議論する．

みならず，高いバイアス電圧および電流を印加できる素子を

独立行政法人物質・材料研究機構 磁性材料ユニット1)ポスドク研究員(現在，HGST, a Western Digital company)(〒3050047 つくば市千現 121) 2)主幹研究員 3)主席研究員
独立行政法人物質・材料研究機構 フェロー・磁性材料ユニット長Study on CPPGMR with Heusler Alloys for Magnetic Read Sensors of Hard Disk Drives; Tomoya Nakatani, Yukiko Takahashi,
Takao Furubayashi, Kazuhiro Hono(,Magnetic Materials Unit, National Institute for Materials Science, Tsukuba)
Keywords: CPPGMR (currentperpendiculartoplane giant magnetoresistance), Heusler alloys, hard disk drive, read sensor, TMR (tunnel
magnetoresistance) spinvalve, trilayer sensor, lateral spinvalve† 3.5インチ HDD 1 台あたりの消費電力は 10 W 程度であり，全世界の HDD の総数が10億台以上とした．実際のデータセンターでは，サーバーコンピュータやそれらの冷却にさらに多くの電力が消費される．また，最大級の原子炉 1 基の発電出力は 1 GW 程度である．
2012年 9 月14日受理

ま て り あ 第52巻 第 3 号(2013)
Materia Japan図 1 スピンバルブ構造を有する CPP 型再生センサーと記録媒体の配置の模式図．再生センサーの積層構造から下地層およびキャップ層は省略されている． CPP GMR 素子の場合，各層の典型的な膜厚は反強磁性層 7 nm ，固定層および自由層 5
nm 以下，スペーサー層 3 5 nm である(26) ．現行の HDD におけるシールド間ギャップは 30 nm 程度であるが，2 Tbit/in2 の記録密度に相当する再生分解能を得るには，20 nm 程度のシー
ルド間ギャップが必要であると考えられている(5)．

図 2 シミュレーションで予測された 2 Tbit / in2HDD 用再生センサーに要求される抵抗×面積(RA)値と MR 比(5)，および
現在までに報告されている MgOTMR 素子とホイスラー合金
CPPGMR 素子の RA と MR 比の値．

. CPPGMR の原理と高スピン分極材料
CPP GMR は強磁性/非磁性/強磁性の 3 層または多層構実現する必要がある．低素子抵抗は，抵抗ノイズの低減，高造における，スピンの向きに依存した電子の散乱頻度の違い

周波特性およびプリアンプとのインピーダンス整合の点からによる磁気抵抗効果である．詳しくは解説(11)(12)をご参照い重要となる． CPP 型再生センサーの場合，記録密度が高い

ただきたい．スピン依存散乱には 2 種類あり，強磁性層中ほど抵抗値は増大するので，より低い RA のセンサーが要求での散乱(バルク散乱)と強磁性層と非磁性スペーサー層の界される．また，上記のように再生分解能はシールド間ギャッ面での散乱(界面散乱)の両方が CPPGMR に寄与する．こプで決まるため，いかにセンサー素子のトータルの膜厚を薄こでスピン依存の大きさの程度しめす量をスピン非対称性係くするかが重要となる．

数と呼び，スピン分極率を表す．バルク散乱および界面散乱

図は東芝の高岸らによって示された，2 Tbit/in2 の再生のスピン非対称性係数はそれぞれ b＝(r↓－r↑)/(r↑＋r↓)，

センサーに要求される RA と MR 比である(5) ． RA ＝ 0.1 Q ･g(R↓－R↑)/(R↑＋R↓)で定義される．ここで，r↑，r↓はそmm2 より高 RA 側で要求 MR 比が増大しているが，これはれぞれ強磁性体のアップスピン・ダウンスピン電子のそれぞ

高 RA 素子における抵抗ノイズの増大による．一方，低 RA

れの抵抗率であり， R↑ ， R↓ は強磁性/非磁性スペーサーな側で も要求 MR 比が増大しているが，これ は要求される

らびに強磁性/非磁性リード電極のアップスピン・ダウンス

DRA (＝ RA × MR 比)がほぼ一定( 20 mQ ･ mm2 程度)である

ピン電子のそれぞれの界面抵抗である． CPP GMR の大きことを示している．また総素子膜厚(＝シールド間ギャップ)さを表す量は， MR 比よりも抵抗変化値と素子の面積の積は 20 nm 程度であることが必要である(5) ．現在の再生セン( DRA )が本質的であり， Valet と Fert のモデルによれば，サーには，CoFeB/MgO/CoFeB における，コヒーレントト

近似的に

ンネル効果(6)(7)を利用した TMR 素子が使われている(8)．キャノンアネルバと産総研による最近の報告によれば，RA ＝
1 Q･mm2 で最高 170もの TMR 比を達成している(9)．このDRA2rF

b2
g2
tF＋4ARF/N
2
1 －b
1－ g 2(1)

時の MgO バリア厚さは 1.05 nm である．しかしながら，よという式で表される(13)．ここで，rF は強磁性層の抵抗率，

り低 RA 領域ではピンホールなどの欠陥により急激に TMR

tF は強磁性層の膜厚， ARF/N は強磁性/非磁性界面での抵抗比は減少し， RA ＝ 0.2 Q ･ mm2 の素子の TMR 比はわずかに×面積の積である．この式から DRA は強磁性層の膜厚の増6である．この TMR 素子の RA と MR 比の関係を図 2 に大とともに増加することがわかる．これはバルク散乱の寄与示すが， TMR 素子を用いて 2 Tbit / in2 級 HDD に要求されが強磁性層膜厚に比例することによる．しかしあとで示すよる低 RA 素子を実現することは極めて困難であるといえよ

うに，実際には DRA は強磁性層膜厚の増加とともに無限にう．一方，強磁性金属/非磁性金属/強磁性金属からなる

増大するわけではなく，せいぜい数 nm から数 10 nm の範CPP GMR 素子では RA ＝ 0.05 Q ･ mm2 程度の低 RA は容易

囲で飽和する．これは強磁性体中でのスピン緩和によるものに達成されるが， CoFe, NiFe など従来の強磁性材料を使っであり，スピン拡散長という量で表される．強磁性体のスピた場合，得られる DRA は 1 mQ ･ mm2 以下， MR 比は 2 程ン拡 散長の 報告値は 低温で Co が 60 nm 程度 ， Fe が 9 nm

度(10) と再生センサーには不十分な値であり，より高い MR

程度， Ni が 20 nm 程度であり，またこれらの元素からなる値を示す材料の開発が求められる．

合金のスピン拡散長は，大まかにその抵抗率に反比例するこ




最近の研究

とが経験的に知られている(13)(14)．一般に非磁性体のスピンの観点から，もっとも実現の可能性の高いハーフメタルとし

拡散長は強磁性体に比べて長く，スペーサー層として使われて注目されている．ホイスラー合金は L21 構造を安定相にる Cu や Ag の 場 合 数 100 nm 以 上 で あ る(11)(14) ． CPP 

もつ 3 元系の規則合金であり，代表的なものに Co2MnSi や

GMR 構造において b, g，およびスピン拡散長を実験的に求Co2FeSi などが知られている．ごく低温においてであるが，めるには，DRA を強磁性層厚さについてプロットし，Valet

Co2MnSi を用いた TMR 素子においてそのハーフメタル性と Fert のモデルによりフィッティングすればよい(13)(15)(16)．

が実証されている(22)(23)．

式( 1 )からわかるように CPPGMR の大きさ(DRA)は強ホイスラー合金の L21 規則度の乱れはハーフメタル性を

磁性層中および界面での散乱のスピン非対称性係数によって失わせ，スピン分極率の低下を引き起こす(24)(25) ．そのた

決まり，それを決定するものは強磁性体材料のバンド構造，

め，高いスピン分極率を実現するには，デバイスに用いられそして強磁性体と非磁性体のバンド構造の整合性である．前

る強磁性体薄膜において，いかに L21 規則度の高いホイス者はバルク散乱のスピン非対称性 b，後者は界面散乱のスピラー合金を作製するかということに尽きる．スパッタリング

ン非対称性 g に影響する．それゆえスピン分極率の高い強磁法をはじめとする真空成膜法で作製されたホイスラー合金薄性材料を用いることと，またバンド整合の観点から適切なス

膜は， A2 構造や B2 構造のように規則度の低い状態 とな

ペーサー層材料を選択することが，高い CPPGMR を実現

り，規則度の向上のために熱処理を行う必要がある．熱処理するための中心的課題である．また，式( 1 )より強磁性体

は薄膜界面での相互拡散をはじめ CPP GMR 素子の特性のの抵抗が大きいほど DRA が大きくなることがわかる．従来

劣化につながるので，あまり高い温度は好ましくなく，本稿

CPPGMR 材料として使用されてきた CoFe 合金(主に Co50

で取り扱うエピタキシャル膜の場合，500°
C程度が限度であFe50組成が使用される)では b は0.7程度の比較的高い値を示る．また，多結晶薄膜からなる実際の再生センサーでは，反すが(14) ，抵抗率は 10 mQ･ cm 程度と小さいため， DRA は 1

強磁性体の交換バイアスや軟磁性シールド層の特性劣化によmQ ･ mm2 程度の値しか得られなかった(10) ．そこで CoFe にり300°
C程度が限度であろう(26)．それゆえ，現実のデバイス

対し第 3 元素を添加することによって抵抗率を上げ，高いにおいて高スピン分極率ホイスラー合金薄膜を実現するに

CPP GMR を得る試みが行われてきた．多くの場合，抵抗は，その作製プロセスの最適化のみならずホイスラー合金材率の増加とともに b は低下してしまう傾向があるが， Co 料の組成の選択がきわめて重要である．具体的な戦略として

Fe Al 系(17)(18) や Co Fe Ge 系(19) では比較的高い b を保っは，高い L21 相の安定度をもつ合金，すなわち規則不規則

たまま高い抵抗率が得られ，CoFe に比べて 2 倍程度大きな変態( L21 B2 )温度が高く，規則化の駆動力の大きい合金をCPPGMR が得られている．

得ること，さらに，規則度が低くても高いスピン分極率を維

最近， L21 構造を持つ Co 基のホイスラー合金( Co2YZ )が持する合金を得ることがその 2 大柱であると考えられる．

高いスピン分極率を持つ強磁性材料として注目されている．

我々のグループでは以前より，ホイスラー合金のバルク試料

これらはバンド計算によりハーフメタルであると予測されたを作製し，その熱力学，磁気，構造特性を評価し，スピン分強磁性体である(20)(21)．ハールメタルは図に示すようにフ極率を点接触アンドレーエフ反射法によって直接測定する手ェルミ準位近傍において片方のスピン電子の状態しか存在し法を用いてホイスラー合金の開発に取り組んできた．それらない金属のことであり，伝導電子が完全にスピン分極していの詳細については過去の解説を参照されたい(27) ．以下でるために，b および g はいずれも 1 となると予想され，大きは，我々が開発した組成を含む，ホイスラー合金を用いたな CPPGMR を示すことが期待される．ハーフメタルとし

CPP GMR 素子におけるスピン依存伝導特性と構造についてさまざまな材料が理論的に予言されているが， Co 基のホて紹介する．

イスラー合金は，その高いキュリー温度や結晶構造の安定性

. Co2Fe(Al0.5Si0.5)ホイスラー合金 CPPGMR
Co2Fe ( Al0.5Si0.5 )ホイスラー合金は(以下 CFAS )は Al O

お よ び MgO ト ン ネ ル 障 壁 層 と 組 み 合 わ せ た と き に 高 い
TMR 比を示す材料として知られている(28)(29) ．我々は以前， この CFAS および Co2MnSi 合 金を強磁 性層に用い た
CPP GMR 素子において，通常よくスペーサーに用いられる Cu にかえて Ag を用いることで大きな CPP GMR が得られることを紹介した(30)(32) ．この理由として，まず面直に( 001 )方位をもつエピタキシャルホイスラー合金薄膜とCu や Ag など fcc 構造のスペーサー層の結晶方位関係は，

ホイスラー(001)[110]//fcc(001)[100]であり，スペーサー
として Cu を用いた場合， 9 以上の大きな格子ミスマッチ
図 3 ハーフメタルのバンド構造．フェルミエネルギー付近においてアップスピンは電子状態をもつが，ダウンスピンはバンドギャップをもつ．

ま て り あ 第52巻 第 3 号(2013)
Materia Japanを生ずる．電子顕微鏡観察によれば，この格子ミスマッチにより， 5 nm 厚さの Cu スペーサー層中にきわめて高密度の双晶が形成される(31)(32) ．このため Cu 中でスピン散乱によ

り CPPGMR が減少することが考えられる．一方，ホイス( 10 nm ) / Ag ( 100 nm ) / CFAS ( tnm ) / Ag ( 5 nm ) / CFAS

ラー合金と Ag の格子ミスマッチは 2以下であり，以下に( tnm )/ Ag ( 5 nm )/Ru ( 8 nm )であり， Ag スペーサー層を挟示すように Ag スペーサー層中に目立った格子欠陥は確認さんだ上下の CFAS 膜厚は等しく，2.5 nm から 22 nm のさまれない．また， Ag は Co, Fe, Si と非固溶であるため界面でざまな膜厚のものを作製した．図( a )に 500 °C で 30 分熱処の拡散が抑制できると期待される．岩瀬らは Co2MnSi と理された CFAS(8 nm)/Ag(5 nm)/CFAS(8 nm)擬スピンバ

Ag を 用 い た CPP GMR 擬 ス ピ ン バ ル ブ に お い て 室 温 でルブ膜の断面 TEM 像を示す．きわめて平坦かつシャープな

DRA ＝ 9 mQ ･ mm2 ， MR 比 29 という大きな CPP GMR を

CFAS/Ag 界面が得られている．CFAS 層からのマイクロビ

報告した(33)．彼らは Co2MnSi と Ag の界面におけるスピン

ーム電子回折図形に見られるように，CFAS 層は B2 構造で依存散乱の寄与が大きいことを示している．我々は，CFASあり， L21 規則は確認されなかった．また Cu スペーサーとホイスラー合金と Ag スペーサー層を用いた CPP GMR ス

は異 なり(31)(32) ， Ag ス ペーサー 中に格 子欠陥 は観察さ れピンバルブにおいてそのスピン依存散乱を系統的に調査しず，また CFAS / Ag 界面でのミスフィット転位もわずかした(16)(34)．

か観察されなかった．これは CFAS / Ag 界面における格子

図は MgO ( 001 )単結晶基板/ Cr ( 10 nm )/ Ag ( 100 nm )/ミスマッチが 1.7と小さいことに起因すると考えられる．

CFAS ( 5 nm )/ Ag ( 5 nm )/ CFAS ( 5 nm )/ Co50Fe50 ( 1 nm )/

図 5 ( b )，( c )に低温(－ 259 °C )および室温における CPP 

IrMn ( 10 nm )/ Ru ( 8 nm )積層膜からなる交換バイアススピ

GMR 曲線を示す．2.5 nm というきわめて薄い強磁性膜厚にンバルブ素子の室温における CPP GMR 曲線である(35) ．

もかかわらず室温で DRA＝5.1 mQ･mm2，MR 比34というAg(100 nm)層はバッファー層および，CPPGMR 測定のた

大 き な CPP GMR を 示 し た ． ま た 低 温 で は DRA ＝ 11.3

めのリード電極としてはたらく．500°
Cで30分間熱処理した

mQ･mm2，MR 比80に増加した．実際の再生センサーでは後，70 nm×140 nm に設計された楕円形の素子に加工した．

シールド間ギャップの制約から強磁性層の厚さはそれぞれ数RA は 30 mQ ･ mm2 程 度 で あ り ， す べ て 金 属 膜 か ら な る

nm 程度であることが必要とされるので，2.5 nm というきわ

CPP GMR スピンバルブとしては典型的な値である． DRA

めて薄い膜厚で比較的高い CPPGMR が得られることは応は 6.4 mQ ･ mm2 ， MR 比は 21.5 と CoFe や NiFe など従来の強磁性材料を用いた CPP GMR に比べ， 5 倍以上大きな値である．これはホイスラー合金の高いスピン分極率に起因すると考えられる．交換バイアススピンバルブは一方の強磁性層の磁化を固定するため，容易に反平行磁化状態を実現することができる．しかし，上で述べたように Valet と Fertのモデルを用いてスピン依存伝導特性を解析するには，強磁性層膜厚を変化させる必要があるが，交換バイアススピンバ
ルブの場合，厚い強磁性層の磁化を固定することには限界があるのでこのような実験には不向きである．そこで我々はIrMn などの反強磁性層を用いずに， 2 つの強磁性層間の静磁結合によって反平行磁化状態が得られる擬スピンバルブ構造を用いて CPPGMR のスピン依存伝導を評価した(16)(34)．
擬スピンバルブ膜の構成は， MgO ( 001 )単結晶基板/ Cr

図 4 CFAS ( 5 nm ) / Ag ( 5 nm ) / CFAS ( 5 nm ) / Co50Fe50 ( 1nm)/IrMn(10 nm)積層膜からなる CPPGMR スピンバルブ素
子の室温における MR 曲線．挿入図は素子の走査電子顕微鏡像．



図 5 ( a ) CFAS ( 8 nm )/ Ag ( 5 nm )/ CFAS ( 8 nm )積層膜からなる CPP GMR 擬スピンバルブ膜の断面透過電子顕微鏡および CFAS 層からの電子回折図形． CFAS ( 2.5 nm )/ Ag( 5 nm )/CFAS(2.5 nm)擬スピンバルブ素子の(b) －259°
Cと(c) 17°
Cにおける CPPGMR 曲線．

最近の研究図 6 CFAS(t )/Ag(5 nm)/CFAS(t ) (t＝2.522 nm)擬スピン
バルブ素子の抵抗変化×面積( DRA )の CFAS 膜厚依存性とValetFert のモデルによるフィッティングによるバルク散乱ス
ピン非対称性 b，界面散乱スピン非対称性 g および強磁性層のスピン拡散長  sf の定量評価．

用上有用な特性である．

図 7 CFAS, Co2Fe ( Ga0.5Ge0.5 ) ( CFGG ) , Co2 ( Cr0.1Fe0.9 ) Si
(CCFS)，および Co2Mn(Ga0.25Ge0.75)(CMGG)ホイスラー合金を用いた CPP GMR 擬スピンバルブの室温における DRA と熱処理温度の関係．灰色の領域は，現在の再生ヘッド作製プロ
セスに適合できると考えられる熱処理温度の領域．

CPPGMR スピンバルブにおいて，桜庭ら(36)によって実験

図にさまざまな CFAS 膜厚に対する DRA の値のプロッ

的 に ， ま た 三 浦 ら(37) に よ っ て 理 論 的 に 示 さ れ て お り ，トと Valet Fert のモデルによるフィッティングを示す．数

CFAS に限らず多くのホイスラー合金と Ag スペーサー組み

nm 以下の薄い領域においては膜厚の増加とともに DRA が合わせの共通の特徴かもしれない．以上のことから，Ag は増加する傾向を示し，これはバルク散乱の寄与が膜厚の増加

ホイスラー合金層との格子整合，拡散に対する高い熱安定とともに増加すること示している．しかしそれ以上の膜厚領性 ， そ し て 良 好 な バ ン ド 整 合 性 に よ る 界 面 散 乱 の CPP 

域では DRA はほぼ一定であり，CFAS 中でのスピン拡散長

GMR への寄与という点で望ましいスペーサー材料であるとがこの膜厚の範囲内であることを示している．また， t ＝ 0

結論できる．

に外挿した DRA はゼロでない値を示すが，これは界面散乱

図に CFAS をはじめ我々がこれまでに検証したさまざの寄与である．フィッティングの結果，バルク散乱スピン非まなホイスラー合金を用いた CPP GMR 擬スピンバルブに対称性係数 b，界面散乱スピン非対称性係数 g， CFAS 中でおける DRA の熱処理温度依存性を示す．いずれの合金におのスピン拡散長 sf は，室温で b＝0.70, g＝0.77,  sf＝2.1

いても熱処理温度の増加とともに DRA は増加し，これはホ

nm, －259°
Cで b＝0.77, g＝0.93,  sf＝3.0 nm であった．b

イスラー合金の B2 または L21 規則度の向上に対応しているの値は CoFe に比べて若干大きい程度であるが，CFAS の抵ことがわかっている(35)(38)(39)．ここでは400°
C以上の高温で抗率は室温で 71 mQ ･ cm ，低温で 62 mQ ･ cm と CoFe と比べの熱処理が高い DRA を得るために必要であるが，この温度て 6 倍以上大きな値であるので， CFAS は大きなバルク散は現行の HDD 再生ヘッドの作製プロセスに適合できる熱処乱の寄与を示す．スピン拡散長はきわめて短いが，これは先理温度に比べかなり高い値であり，低温熱処理でも高い規則に述べたように，スピン拡散長が抵抗率の反比例するという度を示す合金の開発が求められる．

経験則からすると妥当な値である．また，界面散乱の寄与が大きくこれは CFAS / Ag の大きな特徴である．界面抵抗の. Co2Fe(Ga0.5Ge0.5)ホイスラー合金の開発

値は CFAS / Ag 多層膜を作製し，その RA を測定すること
で実験的に求めることができるが，その値は 0.25 mQ ･ mm2

我々の PCAR 法を用いたスピン分極率の直接測定により，と小さい値であった(34) ．これは多数スピンであるアップス

Co2Fe ( Ga0.5Ge0.5 )(以下 CFGG )組成のものが有望であるこ

ピン電子に対する CFAS / Ag 界面抵抗が小さいことを示しとが明らかになった(40)(41) ． Co2Fe ( GaxGe1－x)の 4 元系ホイており，アップスピン電子に対する界面でのバンド整合性がスラー合金のスピン分極率を PCAR 法により測定したとこ

よいことに起因すると考えられる．一方，大きな g は，ダウろ， x ＝ 0.5 の組成においてもっとも高いスピン分極率 P ＝ンスピン電子の界面抵抗がアップスピン電子よりはるかに大0.69 を示した(40) ．これは CFAS のバルク合金のにおけるス

きいことを示しており，これにより界面散乱が CPP GMR

ピン分極率 P＝0.60に比べ明らかに高い値であり(42)，CFGGに大きく寄与する．何度も述べているように，薄い強磁性層薄膜の高スピン分極率材料としての可能性を示している．図を用いて大きな CPP GMR を得ることが HDD 再生磁気セ

( a )に CFGG ( 12 nm )/ Ag ( 5 nm )/ CFGG( 12 nm )の擬スピ

ンサーの応用にとって重要であるので， Ag スペーサーによンバルブ素子の CPP GMR 曲線を示す．室温で DRA ＝ 9.5

る大きな界面散乱の寄与は重要である．ホイスラー合金とmQ ･ mm2 ， MR 比 42 という高い値を示した．さらに低温

Ag ス ペ ー サ ー の 大 き な 界 面 散 乱 は ， Co2MnSi を 用 い て－263°
Cでは DRA＝26 mQ･mm2，MR 比129ときわめて高

ま て り あ 第52巻 第 3 号(2013)
Materia Japanい値であり， CFGG 膜の高いスピン分極率を反映している

2.8倍と非常に大きな温度依存性を示している．このようなと考えられる．また CFGG 膜厚を 5 nm に低減させた素子

ホイスラー合金における磁気抵抗の大きな温度依存性は強磁に お い て も 室 温 で DRA ＝ 7.6 mQ ･ mm2 ， MR 比 44  ，性トンネル接合でも観測されており(22)(23) ，室温で大きな－263°
Cで DRA＝20 mQ･mm2，MR 比119という大きな値

CPP GMR を実現するにはそのメカニズムの解明が重要でを示した(35)．前章と同様に ValetFert のモデルを用いたス

ある．

ピン依存伝導特性の解析では，室温で b＝0.73, g＝0.60,  sf
＝2.1±0.4 nm, －263°
Cにおいて b＝0.90, g＝0.84,  sf＝1.8±0.4 nm(43)と PCAR 法によるスピン分極率測定から予想されたように，CFAS を用いた場合に比べ高いバルク散乱の寄.


スピンバルブに代わる新しいセンサー素子の開発
層センサー与が得られていることがわかる．図 8 ( b )に断面 TEM 像を

前章までの CPP GMR 素子はスピンバルブ構造での使用示すが，平坦な CFGG / Ag 界面が形成されている．格子定を想定したものであった．スピンバルブでは反強磁性層を含数の違いによるミスフィット転位は全く観察されない．これ

むことから，再生センサー全体の層膜厚すなわちシールド間は CFGG/Ag 界面での格子ミスマッチが 0.8と非常に小さギャップを低減することに限界がある．2 Tbit/in2 の記録密いためである．また，電子回折図形から上下 CFGG ともに度におけるシールド間ギャップは 20 nm 程度と予測されてB2 構造となっている．

おり(5)，これをスピンバルブで達成することは困難であると

以 上 の よ う に CFGG と Ag を 使 っ た CPP GMR 素 子 は思われる．そのような極薄センサーとして，強磁性/非磁性

CFGG の高いバルク散乱により大きな DRA を実現した．特スペーサー/強磁性の 3 層構造のみから構成される 3 層センに － 263 °C で は b ＝ 0.90 と い う 極 め て 大 き な 値 を 示 し ，サー(trilayer sensor)が提案されている(44)．これは図に示CFGG が 高 ス ピ ン 分 極 材 料 と し て 有 望 で あ る こ と が わ か

すように 2 つの磁性層がいずれもフリー層であり，外部磁る．一方で，－ 263 °C での DRA は室温のそれと比較して約場によって磁化が対称に回転するものである．それがちょう
どハサミの刃の動きに似ていることから scissors sensor とも呼ばれる．3 層センサーの動作を得るためには，外部磁場がない場合に 2 つの磁性層の磁化配列が反平行に安定することが重要であり，そのためには磁性層間に反強磁性的な交換結合が働いていることが必要である．このような反強磁性
層間交換結合は1980年代後半に Gr äunberg らによって Fe/Cr
多層膜によって見出されて以来(45) ，多くの材料系において観察されているが(46)，不思議なことにホイスラー合金系に
おいてはほとんど知られていなかった．われわれは最近，上記の Co2Fe ( Al0.5Si0.5 )( CFAS )ホイスラー合金と Ag をスペーサー層に用いた系において，Ag 膜厚と熱処理温度を最適化することにより，ホイスラー合金系としては初めて反強磁性層間交換結合を見出し，3 層センサー動作を確認したので以下に紹介する(47)．
図(a)に MgO(001)単結晶基板上に Cr(10 nm)/Ag(100nm ) 下 地 層 を 用 い て エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 さ せ た CFAS ( 5nm)/Ag(2 nm)/CFAS(3 nm) 3 層膜の 3 つの熱処理条件における磁化曲線を示す．まず未熱処理では，外部磁場がゼロ

図 8 ( a ) CFGG ( 12 nm )/ Ag ( 5 nm )/ CFGG ( 12 nm )擬スピン
バルブ素子の－ 263 °C および 27 °C における CPP GMR 曲線，(b) TEM 像とそれぞれの CFGG 層からの電子回折図形．



図 9 3 層膜センサーの動作原理の模式図． 2 つの強磁性層のいずれもが自由層であり，記録媒体からの漏洩磁場によってハサミの刃のように磁化が回転する．

最近の研究

における磁化(残留磁化)は高磁場における飽和値(飽和磁化)

Ag ( 2 nm )/ CFAS ( 4 nm )エピタキシャル 3 層膜の直径 100にほぼ等しい，すなわち強磁性的挙動を示す．一方， 400°
C

nm の円形素子における CPP GMR 曲線を示す．スピンバ

で 30 分熱処理された膜では，低外部磁場において磁化の減ルブ素子と異なり，磁性層が反強磁性的に結合している場

少が見られ，残留磁化の飽和磁場に対する比はおよそ0.25で合，両方の磁化が外部磁場の変化に対し次第に回転するたあった．これは，試料の 2 つの CFAS 層の膜厚がそれぞれめ，素子の抵抗が連続的に変化する．このような抵抗の線形

3 nm および 5 nm であることから，ゼロ磁場付近での 2 つな磁場応答は再生センサーに必要な特性である．また，前章の CFAS 薄膜の磁化配列が反平行であることを示しているで述べたように CFAS と Ag の組み合わせにより，室温で((5－ 3)/(5＋3)＝0.25)．すなわち， CFAS/Ag/CFAS 3 層

DRA ＝ 4.5 mQ ･ mm2, MR 比 24 と比較的大きな CPP GMR

膜において反強磁性層間交換結合が働いている．さらに高いを示す．また下地層，キャップ層を除いたセンサー部分の厚450°
Cで熱処理された 3 層膜ではさらに明瞭な反強磁性層間さはわずか 10 nm と，スピンバルブ素子の膜厚の半分以下

交換結合が見られる．このときの飽和磁場は 40 kA/m 程度であり，再生センサーとして用いた場合，高いビット分解能であり，交換層間結合強度は J1～－ 0.09 mJ / m2 であった．

が得られるだろう．このことからホイスラー合金を用いた 3

また， Ag スペーサー層の膜厚を 2.0 nm から厚くしていく

層膜 CPP GMR 素子が超高密度 HDD の再生センサーの候と， 2.6 nm 付近でいったん反強磁性的な結合が見られなく補として期待される．

なり， 3.2 nm で再び現れる．すなわちスペーサー厚さに対して反強磁性と強磁性に振動する層間交換結合を示す．この

面内スピンバルブような振動性交換層間結合はホイスラー合金においては Co2

従来のスピンバルブや上記の 3 層膜センサーでは，強磁結合(Cr スペーサー層
MnSi/Cr/Co2MnSi 3 層膜における90°性体と非磁性体(TMR 素子では絶縁体)からなる多層膜構造を介して 2 つの Co2MnSi 層の磁化が直行するように結合すに電流を流し，その磁気抵抗効果により磁気ビットの情報をる)(48)といった一般的にはむしろ特殊なものが知られていた再生するものである．これに対して 2000 年前半に Jedema

が， Co / Cu / Co などの従来材料系の多く(46) にみられる反強らにより考案された面内スピンバルブ(Lateral Spin Valve，磁性結合については， CFAS / Ag / CFAS における観測が初

以下 LSV 素子)(49)を用いたセンサー(50)では，図に示すよめてである．

うに CPPGMR 素子を面内に展開したような素子になって

図 10 ( b )に反強磁性的に層間交換結合した CFAS ( 4 nm )/おり，電流により強磁性体から非磁性体にスピンを注入する部分と，磁気ビットを読み取る部分が分離されている．そのため，シールド間ギャップに収納すべき膜構成要素は，基本的に強磁性体と非磁性体のそれぞれ 1 層ずつでよく，超高ビット分解能の達成が期待できる．また，強磁性層を 2 層もつスピンバルブおよび 3 層センサーに比べ，強磁性層を厚く設計できるため，熱マグノイズの低減も期待できる．
我 々 は 高 ス ピ ン 分 極 ホ イ ス ラ ー 合 金 Co2Fe ( Ga0.5Ge0.5 )( CFGG )を用いた LSV 素子を作製し，そのスピン蓄積信号を評価した(51) ．図( a )に作製した LSV 素子の SEM 像を

図 10 ( a ) CFAS ( 5 nm )/ Ag ( 2 nm )/ CFAS ( 3 nm )積層膜における磁化曲線．熱処理された試料においてのみ反強磁性層間交換結合があわられる．( b ) CFAS ( 4 nm )/ Ag ( 2 nm )/ CFAS ( 4nm )反強磁性結合膜における CPP GMR 曲線． 2 つの自由層の磁化の回転により，外部磁場に対して連続的に抵抗が変化する．

ま て り あ 第52巻 第 3 号(2013)
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図11

面内スピンバルブを用いた再生センサーの模式図．

示す．スピン分極電流は CFGG1 細線から Cu 細線へ注入さラー合金から注入されるスピン流のスピン分極率を増加させれ，電荷の流れを伴わないスピン流が Cu 細線中を CFGG2

ること，および CPP GMR の実験から実証されたホイスラ

細線の方へ向かって拡散する． CFGG2 細線と Cu 細線の電ー合金と Ag の高い界面スピン非対称性を利用することによ圧を測定することにより CFGG2/Cu 界面でのスピン蓄積量

り，オールメタル LSV 素子を用いて，さらに高いスピン蓄の情報を得ることができる．図 12 ( b )に CFGG2 細線と Cu

積信号を実現することが可能であると考えられる．

細線間の電圧の磁場に対する変化を示す．室温で 12.8 mQのスピン蓄積信号が得られている．この値は現在までに報告

.

ま

と

め

されているオールメタルの LSV では最大の値であり，NiFe
合金(パーマロイ， Py )と Cu を用いた LSV における 0.72

2 Tbit / in2 を超える超高記録密度 HDD の実現には，記録

mQ に比べて圧倒的に大きい(図 12(b )挿入図)．スピン蓄積

媒体ならびに再生ヘッドにおいて既存材料を越える技術革新

信号は CFGG 細線間の距離の増加に対して指数関数的に減が必須となる．本稿では次世代の再生ヘッド用磁気センサー

衰するが，この変化を 1 次元スピン拡散モデル(52) によりフの有力候補である CPPGMR について述べたが，ホイスラィッティングを行った結果， CFGG バルク中でのスピン非ー合金高スピン分極材料の登場によって， CoFe や NiFe と対称性は 0.79, CFGG / Cu 界面でのスピン非対称性は 0.28 といった従来の磁性材料の 10 倍以上の磁気抵抗を得ることが見積もられた．この値は前述の CPPGMR 素子におけるバで き るよ う に なっ た ．図 2 に 現在 ま で に報 告 され て い る

ルクのスピン非対称性( b)の値とよい一致を示す．本素子でCPP GMR のデータをプロットした．ここからわかるよう

は，最大 0.07 mV の出力が得られているが，実用には 1 mVに，いまだ 2 Tbit/in2 の記録密度に対応するセンサーとして以上の出力が必要とされている． CoFeB と MgO を用いた

適用可能な RA と MR 比の値を達成した CPPGMR 素子のトンネル型の LSV 素子では 0.8 mV の出力が実現されてい報告はなく，さらなる材料の改善が必要である．また，本稿るものの(53) ，前述のように超高密度 HDD の再生センサー

では単結晶基板上に成長させたエピタキシャル膜を用いたスには素子の抵抗が小さいことが重要であるため，抵抗の小さ

ピンバルブ，3 層センサー，および面内スピンバルブについいオールメタル LSV 素子を用いてさらなる出力の増加が必て紹介したが，実際の再生センサーの製造には，さまざまな要である．熱処理や素子作製プロセスの検討により，ホイス

制約から多結晶薄膜を使うことが避けられない．単結晶膜膜と異なり多結晶薄膜の場合，熱処理による結晶粒成長や粒界拡散が問題になるだろう．一方で，これらを利用したホイス
ラー合金膜の化学規則度・磁気特性の制御といった新たな側面が予想されることから，更なる研究の進展が期待される．
本研究は，物質・材料研究機構

磁性材料ユニットの葛西伸哉博士，介川裕章博士，林将光博士，三谷誠司博士，筑波大学大学院生の長谷直基博士， Hari Srinivas Goripati 氏との共同研究をまとめたものです．本稿で紹介した研究は科研
費基盤研究( A ) 22246091 および JST 「さきがけ」の部分的な支援により実施されました．

文

図 12 ( a ) CFGG と Cu の細線によって構成された面内スピン
バルブの SEM 像．( b ) CFGG / Cu 面内スピンバルブの室温におけるスピン蓄積信号．挿入図は NiFe 合金(パーマロイ，Py)と Cu からなる面内スピンバルブのスピン蓄積信号．




献

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(39) N. Hase, B. S. D. Ch. S. Varaprasad, Y. K. Takahashi and K.

ま て り あ 第52巻 第 3 号(2013)
Materia Japan

Hono: to be published.
(40) Y. K. Takahashi, A. Srinivasan, B. Varaprasad, A.
Rajanikanth, N. Hase, T. M. Nakatani, S. Kasai, T.
Furubayashi and K. Hono: Appl. Phys. Lett., 98(2011),
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(41) B. S. D. Ch. S. Varaprasad, A. Srinivasan, Y. K. Takahashi, M.
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(42) T. M. Nakatani, A. Rajanikanth, Z. Gercsi, Y. K. Takahashi,
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(43) H. S. Goripati, T. Furubayashi, Y. K. Takahashi and K. Hono:
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713717.
★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★
2011 年

中谷友也

筑波大学大学院数理物質科学研究科物質・材料工学専攻博士後期課程修了博士(工学)2010 年2012 年 日本学術振興会特別研究員( DC2,
PD)2012 年 4 月5 月 物質・材料研究機構 ポスドク研究員
2012年 6 月より HGST, a Western Digital company,
San Jose Research Center, Research Engineer
専門分野スピントロニクス材料，磁気記録◎現在も HDD メーカーにて再生センサーの材料開発に従事しています．

★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★

高橋有紀子

古林孝夫

宝野和博


