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中性子検出半導体の作製に関する研究［２］研究経過放射線の物質に対する透過性は様々な分野で利用されており、これまでに医療分野における X 線 CTや産業分野における製品の非破壊内部検査装置やセキュリティー分野においては空港の手荷物検査装置などで X 線やγ線が用いられている。更に近年では重金属に対する透過性が優れた放射線として中性子線が注目されている。近年、中性子源に関する研究が進んだことにより企業レベルでの中性子照射実験が可能となってきているが中性子イメージングといった観点では高速応答性などで検出器の特性向上が期待されている。そこで本プロジェクトでは、新しい中性子イメージングセンサーとして半導体検出器の実現を目指し、半導体材料である GaN と中性子のコンバーター材料となるB 原子や Gd 原子を混晶させた BGaN や GdGaN に注目し、その作製と中性子検出半導体としての可能性を検討した。
本プロジェクトは、本年度が初年度であった。これまでの我々の研究では、理論的な検討により母財として GaN がγ線に対する検出感度が低いことから、
GaN をベースに中性子検出器を作製した場合には中性子を検出する際に問題となる中性子源からのγ線との分離が可能である。また、B や Gd はⅢ族原子であるため GaN における Ga サイトに B 原子や Gd 原子が置換して半導体材料として用いることが可能である。このようなことから有機金属気相エピタキシー(MOVPE)法によって GaN 上に BGaNやGdGaN を結晶成長することにより中性子検出半導体材料の作製を試み中性子検出に向けた開発を行った。
以下に研究活動状況の概要を記す。
研究打ち合わせ：随時(共同研究者が同一キャンパスに在籍しているため)研究討論会：4 回(4/26、7/26、10/22、11/29)［３］成果（３－１）研究成果
本年度は、以下に示す研究成果を得た。
最初に、MOVPE 法にて GaN に B や Gd を混晶させた BGaN および GdGaN の作製を試みた。原料にはそれぞれTEBとCp3Gdを用いて結晶成長を試みた。まず、GdGaN に関して検討を行った。Gd原料である Cp3Gd は飽和蒸気圧が非常に低く供給量の制御が非常に困難であった。原料のバブラー温度および配管ラインを加熱することにより原料の供給量を制御した。図 1 にバブラー温度を変化させてCp3Gdを供給した際に作製したGdGaNのXRD測定結果を示す。図中▼印で示しているのが GdGaNのピーク位置である。バッファー層となる GaN 層の XRD ピークに比べて非常に強度が弱く配向性が低いことがわかった。またべガード則より導出した
Gd 組成は 1%未満であり、更に Gd 原料である
Cp3Gd の供給量を増やすことが必要であり、十分な飽和蒸気圧が得られる 180℃程度の高温供給ラインが必要であると考えられる。装置の改造などによる原料供給システムの構築に取り組むこととした。

RT
BT: 50℃
BT: 70℃
BT: 90℃

GaN (0002)GaN (0002) K

Intensity (a.u.)［１］組織代表者：中野 貴之（静岡大学工学部電気電子工学科）
対応者：青木 徹（静岡大学電子工学研究所）
分担者：
朝間 淳一（静岡大学工学部機械工学科）
立蔵 洋介（静岡大学工学部電気電子工学科）

34.2

34.5
2θ （deg）

34.8

図 1、Cp3Gd バブラー温度を変化させた場合の GdGaN のXRD 測定結果 (▼印：GdGaN ピーク)

次に、B 原料に TEB を用いて BGaN の作製を試みた。以前に、MOVPE 法における BN の合成について検討を行っており、600℃以上の成長温度で拡散律即段階になることを確認している。そのため、従来のGaN の成長温度である1100℃付近にて結晶成長を行った。B 組成を増やすために B 流量を過剰に供給して成長を行ったところ気相反応にてアダクトが形成され成長レートが落ちるといった現象が確認できた。これは B が反応性が高く気相で Ga を取り込んだ形で安定した BGa の結合を形成し、結晶成長に寄与しない状態で排気されたためだと考えられる。このことから、B 供給量を減少させて、気相反応を抑制するために減圧状態での成長を試みた。
70、100、150、200 Torr にて成長した BGaN 薄膜の表面 SEM 像を図 2 に示す。
図 3、GaN ショットキーダイオードのγ線とα線照射時における GaN の IVt 測定結果 (a) γ線照射時、(b) α線照射時

これらの結果より、GaN を母材として用いたBGaNやGdGaNといった半導体材料は中性子検出半導体材料となりうることが確認できた。結晶成長技術の開発により、更に高品質化を行って十分な半導体特性を得ることで新しい中性子検出器の創成が可能であると期待できる。

図 2、各成長圧力にて作製した BGaN 薄膜の表面 SEM 像(a)70Torr、(b)100Torr、(c)150Torr、(d)200Torr200Torr では気相反応の影響で表面モフォロジーが荒れた状態になっているが低圧成長にすることで表面が平坦になっていることがわかる。100Torr では十分に平坦な表面であり EPMA 測定により B 組成を評価したところ約 1%程度の B が入っていることが確認できた。70Torr まで成長温度を下げると表面にクラックが発生しており、低圧成長での III/V比などの条件の最適化が更に必要であることがわかった。しかしながら、現段階において BGaN の成長条件の最適化を行うことにより約 1%程度の B 組成
BGaN の成長を行えることを確認した。
最後に、BGaN などを用いて検出を行う場合に、γ線に検出感度がなくα線のみを検出する必要がある。そこで、GaN の放射線検出特性を評価した。図3 に GaN ショットキーダイオードのγ線とα線照射時における GaN の IVt 測定結果を示す。図 3 を見るとγ線照射時においてはγ線による検出電流は確認できなかったが、α線照射時には数百 pA 程度の検出電流が確認できた。これは GaN がγ線に感度がなく各材料をコンバーターとして取り込み中性子捕獲による(n,α)反応などを用いて検出が可能であることを示している。

（３－２）波及効果と発展性など
本プロジェクトは、中性子イメージングセンサーの開発として、GaN を母材としたBGaN やGdGaNといった新規半導体材料により、これまで実現していない中性子検出半導体を作製することを目標に開発を行ってきた。GdGaN や BGaN といった新規材料によって中性子検出の可能性があることを理論的に検証し、BGaN や GdGaN といった半導体材料の作製において新規半導体材料となる可能性を示した。
中性子検出の分野においては He の枯渇により新しい検出機構が期待されているだけに、本研究の実現は新しい分野の創成に繋がり様々な波及効果が期待できる研究である。将来的には本研究プロジェク
トを発展させ、中性子半導体検出器を実現させることで様々な材料解析など多くの分野での新しい検出器が期待され科学技術の進歩への一助となることが期待される。
また、本プロジェクトにおいて多様な分野の研究者との交流が実現し、アウトソーシングを見据えた研究開発に展開している。また、技術的な交流を深めることにより他の研究プロジェクトへも展開がなされており新しいプロジェクトに向けた取り組みを始めている。
［４］成果資料
学会発表(1) K. Atsumi, et al., EMS-31(2) T. Aoki, et al., 2012 SPIE Optics + Photonics(3) 渥美勝浩, 他, 第 73 回応用物理学会学術講演会(4) K. Atsumi, et al., IWN2012(5) 渥美勝浩, 他, 第 60 回応用物理学会春季学術講演会

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出張報告
氏 名：Gnatyuk Volodymyr
所 属：ウクライナ科学アカデミー半導体
物理研究所
期 間：2013 年 1 月 14 日～2 月 17 日
用務先：静岡大学電子工学研究所（浜松市中区城北 3-5-1）
用務内容：共同研究打合せおよび基礎実験
主たる対応者：青木 徹