分光計測の基礎
田所利康
有限会社テクノ・シナジー〒193-0832 東京都八王子市散田町 2-46-16

E-mail: tado@techno-synergy.co.jp

入射光

1. はじめに

入射面

反射光

境界面法線

反射率，透過率，吸光度などのスペクトルデータには，

媒質境界面

入射媒質
ni

サンプル材料に関する多くの光物性情報が含まれている．分光計測は，サンプルの分光測定で得られるスペク

透過媒質
nt

トルから，薄膜の膜厚や材料の光学定数を求める計測法である．多くの場合，薄膜干渉が重畳するスペクトルに対してフィッティング解析を行い，膜厚や光学定数など

透過光を決定することから，分光干渉法とも呼ばれる．分光計
測は，非破壊・非接触，簡便，適用範囲の広さなどの利点から，薄膜の膜厚・屈折率が重要な様々な分野で広く

図 1 媒質界面における反射と透過利用されている．
本稿では，分光干渉法の基本となる媒質界面における
光の振る舞い，スペクトル形状を決める誘電関数，スペ

過媒質：ガラス（nt = 1.5）への光入射を想像すればよ

クトルフィッティング解析の概要について述べ，分光干い．入射光の一部は，界面で入射角 θi に等しい反射角

渉法を用いた薄膜の膜厚・光学定数計測の実際について

θr 方向に反射され，残りの光が屈折角 θt 方向に透過媒

紹介する．

質中を透過する．屈折角 θt は，媒質の屈折率から，屈折の法則で求めることができる．

2. 媒質界面における光の振る舞い

ni sin θi = nt sin θt

屈折の法則

(1)

分光干渉法で使用されるスペクトルフィッティング解
析では，光が入射することで物質が応答するという因果

入射光と媒質界面法線を含む面を入射面と定義する．

律（クラマース・クローニッヒの関係式）によって物質

光の電場振動面（偏光面）が入射面内にある直線偏光をの光学定数（屈折率 n，消衰係数 κ）が決定されること

p 偏光，それと直交する直線偏光を s 偏光と呼ぶ．全てを基本として，分光スペクトルに含まれる材料物性情報の偏光状態は，p 偏光と s 偏光のベクトル和で表すことの定量的な解析を行う.

ができる．

分光干渉法がどのような量を測定し，どのような手順

2.2で解析するのかを理解するために，ここでは，まず，媒

光は電磁波であり，図 2 のように，互いに直交する正質界面における光の反射/透過について確認する．

2.1

反射光/透過光の振幅 1)

弦波状の電場 E と磁場 B ∗ が，両者の外積（E × B ）方向（E 方向から B 方向に右ネジを回したときに，ネジ

光の反射と透過 1)が進む方向）に進む横波である．

図 1 は，屈折率が異なる二つの媒質の界面における光の反射と透過の概要である．屈折率 ni の入射媒質と屈∗ 本来，磁束密度 B ，磁場 H ，B ≡ µ H なので，磁場 H と
0

折率 nt の透過媒質の界面に，左上空から光が入射した

表記するところであるが，多くの教科書で B を磁場と呼び，とする．これは，入射媒質：空気（ni = 1.0）側から透E–H 対応ではなく E–B 対応で議論している 1–4) ．本稿もその流儀で執筆している．

1

電場水平成分に等しく，入射媒質中の入射光と反射光の
磁場水平成分の和は透過光の磁場水平成分に等しい．つまり，電場と磁場に関する境界条件は，次の式 (2) ∼ (5)にまとめられる．

図 2 光（電磁波）が空間を伝搬するようす

E p∥

Eip cos θi − Erp cos θr = Etp cos θt

(2)

B p∥

Bip + Brp = Btp

(3)

E s∥

Eis + Ers = Ets

(4)

B s∥

− Bis cos θi + Brs cos θr = −Bts cos θt(5)

これらの境界条件から，屈折率 n の媒質中では E =cB/n が成り立つことを使って B 成分を消去し，次に図 2 は x 方向の偏光を表している．

Etp を消去すれば，p 偏光，s 偏光それぞれの反射振幅，

異なる屈折率を持つ媒質の界面で光が反射/屈折する

透過振幅を表す次式が得られる．

とき，媒質境界面に平行な電場成分と磁場成分は，境界面を越えても連続であり，界面における反射/屈折の前
後で光が増減することはない．この境界条件から，入射光がどのような割合で反射光，透過光に振り分けられる

rp ≡

Erp
nt cos θi − ni cos θt=
Eipni cos θt + nt cos θi

(6)

tp ≡

Etp
2ni cos θi=Eipni cos θt + nt cos θi

(7)

rs ≡

Erp
ni cos θi − nt cos θt=
Eipni cos θi + nt cos θt

(8)

ts ≡

Ets
2ni cos θi=Eisni cos θi + nt cos θt(9)かが決まる．
図 3 は，入射光，反射光，屈折光の電場ベクトル E と磁場ベクトル B のようすを示したものである．
入射光

反射光

ここで，rp は入射 p 偏光の電場振幅 Eip に対する反射光の電場振幅 Erp の比であり，p 偏光の振幅反射係数

入射媒質（amplitude reflection coeﬃcient）と呼ばれる．同様に，透過媒質

tp は p 偏光の振幅透過係数（amplitude transmission
coeﬃcient），rs は s 偏光の振幅反射係数，ts は s 偏光の振幅透過係数である．(6) 式 ∼ (9) 式は，フランスの物理
透過光

入射光

学者フレネル（Augustin Jean Fresnel）の名に因み，フレネルの式（Fresnel equation），フレネル係数（Fresnel

反射光

coeﬃcient）とも呼ばれる．
2.3

薄膜中の光の振る舞いを記述する 1)

反射光/屈折光の出射角度は反射の法則/屈折の法則によって決まり，反射光/屈折光の振幅はフレネル係数の計算で求まる．これで，サンプル媒質中における光の振る舞いを正確に記述することができる．ここでは，図 4のように，屈折率 n0 の媒質中に支持基板なしで存在す

透過光る屈折率 n1 の膜（自己保持膜）を例に，膜内で起こる多重反射について考察しよう．

図 3 媒質界面における電場と磁場の境界条件

自己保持膜の代表例は，シャボン玉である．空気（屈図 3(a) が p 偏光，図 3(b) が s 偏光である．図中，(a)

折率 n0 ）から薄膜（屈折率 n1 ）に入射する場合の振幅の磁場 B と (b) の電場 E は，紙面奥から手前に向かっ反射係数/振幅透過係数を r01 ，t01 ，逆に薄膜から空気にている．図 3 の p 偏光，s 偏光それぞれについて，入射入射する場合の振幅反射係数/振幅透過係数を r10 ，t10

媒質中の入射光と反射光の電場水平成分の和は透過光の

と表す．

2

反射光
0次反射光
r01
空気
n0

薄膜
n1
空気
n0

θ0

r01
t01

1次反射光
t01r10t10 e−i2β
t10

t10

r10

それらを全て足し合わせることで，多重干渉が含まれた
2次反射光
t01r310t10 e−i4β ・・・

r10

反射光の振幅を求めることができる．

rp =rp01 (1 − exp(−i2β))
2 exp(−i2β)
1 − rp01

(11)

rs =

rs01 (1 − exp(−i2β))
2 exp(−i2β)
1 − rs01

(12)

界面1

θ1
d

rp01 には (6) 式，rs01 には (8) 式を使えば，(11) 式，(12)

θ1
r10
t10
θ0

r10
t10

t01t10 e−iβ

式から p 偏光の複素反射振幅係数 rp と s 偏光の複素反界面2射振幅係数 rs を求めることができる．
複素振幅係数の絶対値を二乗する（複素共役同士を

t01r210t10 e−i3β ・・・

掛け合わせる）ことで，光強度を求めることができる．

透過光(11) 式から，p 偏光反射光の電場振幅は，

図 4 自己保持膜における多重干渉

Erp = E0p exp(iωt)

さて，図 4 で，振幅 1 の光が左上方より入射角 θ0 で

rp01 (1 − exp(−i2β))
2 exp(−i2β)
1 − rp01(13)と表せ，p 偏光反射光の強度は，薄膜に入射されたとしよう．入射光は，界面 1 に出会う∗
2
Irp ∝ Erp Erp= E0pと一部が反射され振幅 r01 の反射光（これを 0 次反射光と呼ぶ）を形成する．残りの光は界面を透過し振幅 t01の透過光となる．透過光は膜内を進み，界面 2 に出会う

∴ Irp = I0pと，さらに反射光と透過光に分割される．その後は，透22rp01(1 − cos 2β)
42 cos 2β
1 + rp01 − 2rp01

2
2rp01(1 − cos 2β)
42 cos 2β
(1 + rp01 ) − 2rp01(14)

過光が界面に出会う度に，反射光/透過光に分配されなと求められる．なお，(14) 式の変形にはオイラーの公式

がら，膜内を多重反射していく．我々が観測する反射光から導かれる 2 cos θ = exp(iθ) + exp(−iθ) を使った．

とは，膜内を多重反射した結果生じる全ての反射光を足同様に，(12) 式から p 偏光透過光の電場振幅は，し合わせたものである．

Et = E0 exp(iωt)

ここで，膜内を 1 往復してくる反射光（1 次反射光と呼ぶ）の振幅に注目しよう．振幅 1 の入射光が界面 1 の

2(1 − r01) exp(−iβ)
21 − r01 exp(−i2β)(15)p 偏光透過光の強度は，透過によって振幅が t01 倍される．膜内を進み界面 2 の∗
2 (Itp ∝ Etp Etp= E0p

反射によって，その振幅は r10 倍され，さらに，界面 1の透過で，その振幅は t10 倍される．その結果，1 次反射光の振幅は t01 r10 t10 になる．

∴ Itp = I0p

図 4 に示す 1 次反射光の振幅に掛けられた exp(−i2β)2(1 − rp01)2
42 cos 2β
1 + rp01− rp012(1 − rp01)24 ) − 2r 2 cos 2β(1 + rp01
p01

)

(16)

と表すことができる．

は位相項である．膜内を 1 往復する 1 次反射光は，0 次反射光に対して，余分な光路長を走る分だけ位相が遅れ同様に，s 偏光の反射光強度，透過光強度を求めておる．光が膜を一回通過するときの位相遅れを β として，

けば，自然光の反射光強度，透過光強度は，それぞれ，p1 次反射光の位相項 exp(−i2β) は，光が膜内を 1 往復す偏光と s 偏光の反射光強度の平均 Ir = (Irp + Irs )/2，pる間に位相が 2β 遅れることを表す複素数である．β は，偏光と s 偏光の透過光強度の平均 It = (Itp + Its )/2 と膜の厚さ d，屈折率 n1 ，屈折角 θ1 （入射角 θ0 を (1) 式

して求めることができる．

に代入すれば求まる）から計算できる量であり，位相膜厚（film phase thickness）と呼ばれる．

β=2πn1 d cos θ1
λ1

(10)

Ir = I02
2r01(1 − cos 2β)4 ) − 2r 2 cos 2β(1 + r01
01(17)

It = I0

2 2(1 − r01)
4
2(1 + r01 ) − 2r01 cos 2β(18)

位相を含めた振幅反射係数を複素振幅反射係数と呼ぶ．

実際の薄膜サンプルはもっと複雑な層構造を持つが，全ての高次の反射光に対して同様の振幅計算を行い，上記のような複素反射振幅係数，複素透過振幅係数の計

3

算を界面の数だけ繰り返すことで，全ての経路の反射光，子（electric dipole）と呼ばれる．電気双極子は，光の電透過光を足し合わせたトータルな反射光強度，透過光強場振動（交流電場と考えてよい）に応答してバネのよう度を求めることが可能である．

に振動する．誘電体では，電子分極が形成する電気双極子振動の共鳴角周波数 ω0 は紫外領域にあり，ω0 から低

3. どうして分光なのか 1)

角周波数側に十分離れた可視領域では，電気双極子は入複素屈折率（N ≡ n − iκ，屈折率 n，消衰係数 κ）を物

射光の電場振動に追従してほぼ同位相で応答振動する．

質の光学定数と呼ぶ．その周波数依存性，すなわち，n ス

光の交流電場によって振動する電気双極子では，電荷ペクトルと κ スペクトルは，互いに独立ではなく，光電の加速度が絶えず変化する．その結果，図 5 (b) のよう場に対して物質が応答することにより必然的に決まる関に電気双極子からは同じ周波数の電磁波が放出される

係で結びつけられている．この両者の関係は，クラマー（放出される電磁波は，ドーナツ状の強度パターンで放射

ス・クローニッヒの関係式（Kramers-Kronig relation）状に拡がるが，ここでは前進する光だけを描いてある）．

で表される

5)

．つまり，分光スペクトルには，材料の本

この電磁波の再放射を，電気双極子放射（electric dipole

質的な光物性情報が含まれているのである．分光干渉radiation）と呼ぶ．この放射過程では，90◦ の位相遅れ法のスペクトルフィッティング解析では，こうしたスペを伴う．結果的に，可視領域では，電気双極子は，入射クトル情報を十分に活用し，クラマース・クローニッヒ

光の電場振動とほぼ同位相（位相遅れはほぼ 0◦ ）で応答の関係式を満足するように解析を進めることが重要でし，位相遅れ 90◦ で光を放射するので，電気双極子放射ある．

光は入射光に対して約 90◦ 位相が遅れることになる．電

ここでは，スペクトルの基本形状を決める「光電場に気双極子放射光の位相遅れは，入射光と電気双極子放射

対する物質の応答」について，その基本的なメカニズム

光の合成である透過光の位相遅れを引き起こす．遅れたを鳥瞰していこう．

透過光は次に出会う電気双極子の入射光となるため，透3.1

過光は電気双極子と出会う度に累進的に遅れていくこと分極による透過光の遅れ 6)になる．

光が誘電体中を伝搬すると，光の電場によって物質内

この伝搬速度 v が遅くなる割合を真空中の光速 c とのに電荷の偏り，すなわち分極（polarization）が生じる．

速度比 n ≡ c/v で定義したものが屈折率である．また，その代表は，原子内の電子と原子核が形成する電子分極

複素屈折率（N ≡ n−iκ）と複素誘電率（ε ≡ ε1 −iε2 ）にである．分極の大きさは誘電率 ε（dielectric constant）

は，Maxwell の方程式から求まる N 2 = ε（ε1 = n2 −κ2 ，で表される．

ε2 = 2nκ）の関係があり，誘電体が透明（κ = 0）になる

図 5 は，光が分極を引き起こしながら，誘電体中を伝可視領域では，n2 = ε1 の関係がある．つまり，可視領播するようすを示している．

域において，誘電率 ε1 が高く分極しやすい誘電体ほど，(a) 電気双極子振動

屈折率が大きく，物質中の光の伝搬速度は遅くなる．

3.2

Lorentz 振動子

電気双極子振動は，Lorentz 振動子でモデル化できる．
入射光

Lorentz 振動子は，分極により生じる正電荷と負電荷がバネで束縛されている古典的なモデルである．電子分極(b) 電気双極子放射

では，光の電場振動に対して，質量が大きい原子核は動
かず，電子だけが粘性流体中をバネ振動する物理モデルを仮定する（図 6 挿入図参照）．Lorentz モデルの運動方

電気双極子からの放射光

程式は次式で与えられる．

図 5 (a) 入射光の電場振動によって引き起こされる電気me

双極子振動と (b) 電気双極子放射の概要

d2 xdx= −me ω02 x − me Γ
− eE0 exp(iωt)
2
dt
dt

(19)

ここで me と e は，それぞれ電子の質量と電荷である．
図 5 (a) の左から伝播してきた光によって誘電体内に

右辺第 1 項はバネの復元項で，光の電場によって変位分極が生じる．分極により作られる電荷対は，電気双極した電子を原点に引き戻す，フックの法則 F = −kF x

4

配向分極

に従う力である．右辺第 2 項は，粘性流体中の粘性抵

イオン分極

電子分極

抗を表しており，運動速度が遅い場合は速度に比例す
複素誘電率る．Γ は，粘性抵抗の比例係数で，減衰係数（damping

coeﬃcient）と呼ばれる．右辺第 3 項は，光の電場振動
E0 exp(iωt) がクーロンの法則 F = −eE によって電子配向分極を強制振動させる力を表している．Lorentz 振動子は，

イオン分極

外部から強制振動させられている減衰振動子（damped

電子分極

oscillator）であり，粘性抵抗による振動の減衰と光の電UHF マイクロ波

場振動 E0 exp(iωt) による加振とが釣り合った状態で振

IR

VIS

UV

動する．
図 6 に Lorentz モデルから計算される複素誘電率の実光の角周波数

図 7 誘電関数の概要と分極のタイプ

部 ε1 と虚部 ε2 を示す．
（電子分極）の共鳴により光が吸収され，ε2 はピークを持つ．なお，誘電体などの固体では分子原子が動けない
複素誘電率

ために配向分極は起こらず，Si や Ge などイオン性を示さない結晶ではイオン分極は起こらない．
光の角周波数を UHF から増加させていくと，ある角周波数以上でイオン分極の振動は光の角周波数に追従できなくなり，ε1 はイオン分極の寄与分だけ減少する．さらに高い角周波数では，やがて電子分極も追いつけなくなり，ε1 は 最終的に真空中と同じ 1 になる．逆に，低角周波数領域では，光電場振動に応答できるイオン分極，光の角周波数

電子分極の両方の寄与が足される結果，ε1 の値は一般的

図 6 Lorentz モデルから計算される誘電関数（複素誘電に大きくなる．

率実部 ε1 ，虚部 ε2 ）と Lorentz 振動子の物理モデル例

図 8 は，誘電体の光学定数スペクトルのモデル図である．紫外領域に見られる大きな κ のピークは電子分極

Lorentz モデルにおける誘電率分散では，バネの共鳴
角周波数 ω0 で ε2 が最大になり，ε2 ピークの半値幅は4減衰係数 Γ で決まる．ε2 ピークから遠い ε1 の勾配が正3複素屈折率の領域における分散を正常分散，ε2 ピーク近辺の勾配が負の領域（ω0 − Γ/2 < ω < ω0 + Γ/2）のそれを異常分散と呼ぶ．また，図 6 の通り，ε1 スペクトルと ε2 スペ

可視

紫外

イオン分極

2
1

クトルは互いに独立ではない．両者は，クラマース・ク
ローニッヒの関係式によって結びつけられている．こう001
フリーキャリア

した光の角周波数に対する ε の分散を，誘電関数という．

3.3

赤外

誘電関数の周波数依存とスペクトル2
3
45
エネルギー [eV]電子分極6

図 8 紫外から赤外領域における誘電体の光学定数スペク

物質内には複数種の分極が存在し，それぞれの分極は

トル

分極電荷の有効質量に依存した共鳴吸収波長帯を持つため，実際に観測される誘電関数は光の角周波数によって（誘電体内部の電子バンド間遷移）の共鳴吸収であり，赤大きく変化する．

外領域にはイオン分極（分子・原子団・結晶格子の分極

図 7 に，分極の種類と誘電関数の概要を示す．マイク振動）の共鳴吸収，不純物などを原因とするフリーキャ

ロ波領域では分極した分子の回転（配向分極），赤外領

リアがある場合には，低エネルギーの領域にさらにその域では分極した分子・原子団・結晶格子の振動（イオン吸収が現れる．誘電体では，赤外領域におけるイオン分分極），紫外可視領域では分極した電子と原子核の振動極の共鳴吸収と紫外領域における電子分極の共鳴吸収の5(1) 測定スペクトル

間に，大きなエネルギーギャップが存在し，可視から近赤外の領域にかけて，κ がほぼ 0 で角周波数の上昇に伴(2) 光学モデルの構築

い n が徐々に増加する光学定数スペクトル，すなわち正* サンプル層構造の記述* 誘電関数（光学定数）のモデル化* フィッティング変数の選択

常分散を示す．この領域における光学定数スペクトルの形状は，紫外領域における電子分極の共鳴吸収によって(3) スペクトルシミュレーション

実効的に決定されていると言ってよい．
Reflectance

光学定数スペクトルは多くの研究者によって測定され，ライブラリー化されているので，光学定数を固定した膜厚測定に利用することができる 7) ．しかし，物質の光学定数スペクトルを求めることが目的であれば，関数

Rsim : シミュレーション

Rsim

Rexp : 測定

Rexp

で記述されたフレキシブルな誘電関数モデルを用いる必要がある．
(4) パラメーターフィッティング

誘 電 関 数 の 記 述 で は ，電 子 分 極 や イ オ ン 分 極 に は
8)

9)Reflectance

Lorentz モデル，Tauc-Lorentz モデル ，OJL モデル ，Gauss モデル，Kim モデル 10) ，Brendel モデル 11) などが使用され，フリーキャリア吸収の記述には Drude モ

Rsim

Rexp

デルが用いられる．ここに列記した代表的な振動子モデルの多くは，Lorentz モデルの拡張であり，クラマース・
クローニッヒの関係式を満たす．誘電関数モデルの選択(5) フィッティング結果の評価とその変数設定は，分光干渉法のフィッティング解析における最も重要なステップである．

膜の光学定数スペクトル，膜厚の決定

4. 解析の流れ

図 9 スペクトルフィッティング解析の流れ

分光干渉法では，反射率スペクトル，透過率スペクト(3) スペクトルシミュレーション

ル，吸光度スペクトルなどの測定スペクトルと光学モ作成した光学モデルから測定スペクトルに合わせて，反デルから計算されたシミュレーションスペクトルとの射率，透過率，吸光度のシミュレーションスペクトルを

フィッティング解析により，膜厚や光学定数などの物理生成する．この時点では，測定スペクトルとシミュレー量を求める．そのため，光学モデルの立て方，解析の進ションスペクトルの形状は，一般的に異なっている．

め方によって，得られる結果に違いが生ずる場合がある．
ここでは，図 9 で，スペクトルフィッティング解析の流(4) パラメーターフィッティング

れを確認しよう．

測定データとシミュレーションスペクトルの誤差が最小になるように，フィッティングを実施する．誤差が所定(1) 測定スペクトルの値を下回るか，計算反復回数の上限に達するとフィッ

分光光度計，CCD 分光器などを用いてサンプルの反射

ティングは打ち切られ，収束結果として膜の光学定数，率スペクトル，透過率スペクトル，吸光度スペクトルな膜厚などの値が得られる．

どを測定する．基板の光学定数は，文献値 7) などを参照(5) フィッティング結果の評価して用意するか，予め本測定解析手順で求めておく.

収束誤差が大きい場合や収束結果が物理的に不合理な(2) 光学モデルの構築

場合は，局所的な極小値に収束している可能性があるの

サンプルの層構造を記述し，各層の誘電関数モデルをで，(2) に戻り計算条件を再検討する．光学モデルの改作成する．光学定数モデルの各パラメーター初期値，各

善，初期値の修正，パラメーターの再選択などの後，再層の膜厚初期値を設定する．光学モデルのどのパラメー

度フィッティングを実行する．合理的な収束結果が得ら

ターをフィッティング変数にするかを選択する．

れるまで (2) ∼ (5) の手順を繰り返す．

6

入射光（5 入射）

反射光
1.0

Ta2O5 膜df ~ 790nm

BK7 基板

ds ~ 1mm

空気Transmittance / Reflectance

空気

透過光

1）Ta2O5 膜：DB＋Lorentz モデル＋OJL モデル

2）BK7 基板：DB＋Lorentz モデル＋OJL モデル

透過率スペクトル + 反射率スペクトル

0.8
0.6

透過率スペクトル

0.4

反射率スペクトル

0.2
0.0
200

図 10 Ta2 O5 膜の光学モデル

400

600
Wavelength [nm]800

図 11 Ta2 O5 膜の透過率/反射率スペクトル
フィッティング解析では，
ペクトルおよび反射率スペクトルを示す．測定には市販

1. シンプルな光学モデルからスタートするのダブルビーム分光光度計を使用し，透過率スペクトル，

2. スペクトル変化に感度のある少数のパラメーターか

反射率スペクトルともに V-N 法 12) で測定した．測定波らフィッティングを始める

長範囲は 200 ∼ 850 nm，波長分解能は 2 nm，入射角は3. 収束状況を見ながら次第にサンプル構造の細部に合透過測定/反射測定とも 5◦ である．最初に，BK7 基板

わせて光学モデルを進化させるのみで測定された透過率および反射率スペクトルに対しというステップを踏むのが実践的な解析の進め方でて光学モデルフィッティングを行い，BK7 の誘電関数をある．

決定した．次に，膜付サンプルのスペクトルを測定し，
図 10 に示した層構造と各層の誘電関数を使ってフィッ

5. 分光計測の実際
5.1

ティング解析を行った．

Ta2 O5 の光学定数測定

本解析のように，情報量の増加・測定精度の向上を目

Ta2 O5 は，SiO2 ，TiO2 と並び誘電体多層膜に多用さ的として，透過率，反射率など複数のスペクトルを合われる膜材料である．ここでは，BK7 基板上の Ta2 O5 膜

せて解析することは，一般によく行われる手法である．

を例に，透過率スペクトルおよび反射率スペクトルにその際注意すべきことは，矛盾する複数の測定スペクト

対するフィッティング解析から，膜厚および光学定数

ルを同時解析したのでは，むしろ収束を悪化させるといを決定するプロセスについて解説する．測定サンプル

うことである．分光光度計では，リファレンス光を基準は，イオンビームアシスト法（IAD: ion-beam assistedに測定スペクトルを規格化し，透過率/反射率スペクト

deposition）で成膜された Ta2 O5 膜（設計膜厚：790 nm）

ルを得ているため，偏光方位，入射角，アパーチャーサ

である．

イズなどの測定条件を変更するたびにベースラインを測図 10 に，本解析の光学モデルを示す．本解析では，定し直す必要があり，測定誤差も入りやすい．特に，反BK7 基 板 上 の 単 層 膜 と し て 光 学 モ デ ル 化 し て い る ．

射率測定は精度を出すのが難しいため，透過率スペクト

BK7 基板の厚さは 1 mm と厚いため，基板裏面から

ルと反射率スペクトルを合わせて解析する場合には，同の反射光は非干渉光（インコヒーレント光）として扱っ

一測定場所・同一測定条件となるよう心がけ，基板およた．Ta2 O5 膜の膜厚初期値は，設計値の 790 nm を採用

び膜が透明な波長領域で，透過率スペクトルと反射率ス

した．BK7 基板，Ta2 O5 膜の誘電関数は，背景誘電率

ペクトルの和が 1 になっていることを確認するべきであ（DB: dielectric background，可視領域では εDB = 1），る（図 11）．

紫外領域の電子分極による共鳴吸収を近似する Lorentz

図 12 に，透過率および反射率スペクトルのフィッティ

モデル，バッドギャップ付近の非対称な誘電関数形状を

ング結果を示す． 図 12 で分かるように，透過率スペク再現する OJL モデル

9)で構成されている．

トル，反射率スペクトルともに，測定波長全域に渡って図 11 に，分光光度計を使用して測定された透過率ス

よく一致している．解析によって求められた膜厚値は

7

1.0

T

0.8

s-pol.

0.8

0.6

0.6

測定
シミュレーション

0.4

600
Wavelength [nm]

800

1.0

結果

p-pol.

s-pol.

Transmittance

2.5

サンプル

(a)

0.8

Ta2O5

45°

測定
シミュレーション
（初期値）

0.0

図 12 透過率および反射率スペクトルのフィッティング

3.0

p

0.2

R
400

s

0.4

0.2
0.0
200

Refractive index

p-pol.

TransmittanceTransmittance / Reflectance

1.0

0.6

2.0

0.4

1.5
1.0

測定
シミュレーション
（収束値）

0.2

0.5
0.0
200

400

600
Wavelength [nm]

0.0
400

800

図 13 フィッティング解析で得られた Ta2 O5 の光学定数

600
800
Wavelength [nm]

1000

(b)

図 14 偏光透過率スペクトルを用いたダイクロイックミ
ラーのフィッティング解析

784.6 nm であり，ほぼ設計通りの厚さに成膜されていることが分かった．

ロイックミラーである．

図 13 に，スペクトルフィッティング解析によって得図 14(a) は，ｐ偏光および s 偏光で測定した偏光透過

られた Ta2 O5 の光学定数スペクトルを示す．

率スペクトルと設計値を基に計算されたシミュレーショ

図 13 に示した Ta2 O5 の屈折率 n は，別途測定した

ンスペクトルの重ね書きである．挿入図は測定光学配置

分光エリプソメトリーの解析結果と非常に良く一致してを示している．本測定では，45°入射の s 偏光透過率ス

るが，Jellison らの文献値 13) に比べるとかなり高めのペクトルと p 偏光透過率スペクトルの同時フィッティ値である．これは，成膜装置の性能向上により，現在でングで情報量の増加を図っている．測定された偏光透過

は，Jellison らが測定した Ta2 O5 膜より緻密な膜が成膜

率スペクトルは，設計から若干短波長側にずれているこできるようになったためである．

とが分かる．図 14(b) は，測定偏光透過率スペクトルと誘電体多層膜（ダイクロイックミラー）の解析

フィッティング後の収束シミュレーションスペクトルの分光干渉法を用いた誘電体多層膜解析の例として，ダ重ね書きである．解析した全スペクトル領域で，良好な5.2

収束結果が得られている．

イクロイックミラー（Dichroic mirror）のフィッティン
グ結果を示す．ダイクロイックミラーは，反射光と透過

本解析のように，29 層にも及ぶ多層膜の場合，各層光がお互いに補色関係になるように白色光を色分割すの n，κ，d に何の縛りもなく闇雲にフィッティングを行る機能を持った膜である．測定サンプルは，IAD 法でうと，物理的に意味のない局所的な極小点（ローカルミ

成膜された SiO2 / Ta2 O5 の交互積層膜 29 層で，入射ニマム）に収束してしまい，正解にたどり着くことは非◦常に難しい．そのため，解析に当たっては，成膜装置の角：45 において 570 nm 反射／ 1140 nm 透過のダイク

8癖，過去のデータ，他測定法の結果など，知り得る情報

6) 大津元一監修，田所利康・石川謙著：“イラストレイテッ
ド 光の科学”, 朝倉書店, (2014).

を総合して解析上の戦略を立てていく必要がある．本解

7) 例えば，E.D. Palik (editor)：“Handbook of Optical

析の場合，測定された透過スペクトルは，設計値を基にConstants of Solids”, Academic Press, New York,計算されたシミュレーションスペクトルから短波長側に(1985).

シフトしているが，基本的なスペクトル形状は設計通り

8) G.E. Jellison, Jr.：“Spectroscopic ellipsometry dataになっている．これは，各層の n，κ，d のバラツキは少analysis:

なく，何らかの理由で系統立ったずれが発生しているこThin Solid Films, 313-314 (1998) pp.33-39.

measured versus calculated quantities”,

9) S.K. O’Leary, S.R. Johnson, and P.K. Lim：“Theとを示唆している．まず，第一ステップでは，成膜レシ

relationship between the distribution of electronic

ピが設計値から系統的にずれることで発生する膜厚，屈states and the optical absorption spectrum of an

折率のシフトを仮定し，全ての SiO2 層，全ての Ta2 O5

amorphous semiconductor: An empirical analysis”,
J. Appl. Phys., 82 (1997) pp.3334-3340.

層がそれぞれ同じ誘電関数モデルで表せるものとして光10) C.C. Kim, J.W. Garland, H. Abad, and P.M.

学モデルを立てた．第二ステップで，各層の膜厚のバラ

Raccah：“Modeling the optical dielectric function

ツキを考慮し，よりファインなフィッティングを行った．

of semiconductors: Extension of the critical-point
parabolic-band approximation”, Phys. Rev., B 45

6. おわりに(1992) pp.11749-11767.
11) R. Brendel：“Quantitative infrared study of ultrathin

本稿では，光学モデルを用いたフィッティング解析を

MS structures by grazing internal reflection”, Appl.

中心にして，分光干渉法による薄膜解析の実際についPhys., A 50 (1990) p.587.

て概説した．フィッティング解析では，サンプル内で起12) 江畠佳定：「DUV 領域の光学素子評価−エキシマレー

こっている光と物質の相互作用を，如何に解釈して光学

ザリソグラフィ関連光学素子の評価−」，分光研究，49(2000) pp.3-14．

モデル化するかが，重要かつ本質的な問題である．また，

13) G. E. Jellison, Jr: “Optical functions of GaAs,GaP,

求めたい変数に対して感度のあるスペクトルデータを組

Ge determined by two channel polarization ellipsom-

み合わせて解析することも重要である．つまり，感度・etry”, Opticals Materials 1 (1992) pp.151-160.

精度が稼げさえすれば，測定法，測定配置の組み合わせは任意で，透過率と反射率，多入射角の偏光反射率，透過率と偏光解析パラメーター（Ψ，∆）など必要な測定—————————————————————

スペクトルを必要な数だけ同時にフィッティングすれば※本稿は，光応用技術シンポジウム Senspec2017 によい．その時に注意すべきことは，解析上の戦略を持っおける講演の予稿原稿をカラー化しレイアウト変更て適切な光学モデルを立て，試料の実態に合わせて光学した改訂版です．

モデルを進化させること，解析要求に見合う，精度の高●光応用技術シンポジウム Senspec2017

い分光スペクトルを測定することである．

会期：2017 年 6 月 8 日 (木)10:00〜15:35

開催場所：パシフィコ横浜 ハーバーラウンジ B
講演者：田所 利康————————————————————–

講演題目：分光計測の基礎

文献

講演時間：14：50 ∼ 15：30—————————————————————

1) 大津元一，田所利康：“光学入門”, 朝倉書店, (2008).

田所 利康（Toshiyasu TADOKORO）

2) R. P. ファインマン著，富山小太郎訳：ファインマン物
理学 II, 岩波書店 (1991)

有限会社テクノ・シナジー

3) E. Hecht: “Optics (4th ed.)”, Pearson Education(2002)[訳書〒193-0832 東京都八王子市散田町 2-46-16

E. ヘクト著，尾崎義治，朝倉利光

電話 & FAX：042-667-1992

訳：”ヘクト 光学 I, II”, 丸善 (2002)]

4) 江馬一弘：“光物理学の基礎”, 朝倉書店 (2010)

E-mail: tado@techno-synergy.co.jp

5) Charles Kittel 著，宇野良清，津屋昇，森田章，山下次

URL: http://www.techno-synergy.co.jp/

郎共訳：“固体物理学入門 (下)”, 丸善, 第 7 版 (1998)—————————————————————

pp.3-7.

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