鉄鋼の相変態

―パーライトとベイナイトの成長に及ぼす合金元素の効果―
榎

本

正

人

･ パーライト変態
本シリーズの 3 回目の講義である．パーライトについて
最 初 に 研 究 発 表 を 行 っ た の は Sorby と 言 わ れ て い る よ うに，パーライトの層状組織は早くから研究者の興味を惹き付けている．層状構造の発生メカニズムについては十分に解明されたとは言えないが，成長については基本理論が確立されており，それをもとに詳細な議論が展開されている．一方，ベイナイトは「表面起伏を伴いながらゆっくりと成長する変態組織」というせん断機構に基づいた見方が長い間有力であったが(1)(2)，拡散変態とする見方や層状構造を持たない共析

図 3･ 1

パーライトノジュールの成長．

変態組織と捉える見方もあり(3)，大いに議論されている．
･･ 共析 FeC 合金におけるノジュールの成長速度だけの炭素が a 前面から u へと輸送される．ここで， c u, c a
および c 0 はそれぞれ，セメンタイト，フェライト，および

図･にパーライトノジュールの成長を模式的に示す． g

バルクの炭素濃度，S a と S u はフェライトとセメンタイトの母相中に一様に分布している炭素原子が，フェライト(a )の層の厚さ，S＝S a＋S u は層間隔である．3 つ目の等号は左側

前面から排除され，セメンタイト(u )の前面へ拡散する過程の等号で結ばれる 2 つの式から導かれる．g 粒内の拡散によがノジュールの成長を律速すると考える．炭素の拡散経路にり炭素原子が輸送されるとすると，Fick の第一法則により，は g 粒内やノジュール/母相界面の他にコロニー内部†での a
から u への拡散が考えられる．

J＝－D VC&cc g/a－c g/u
－D VC&x
S a/2( 3･ 2)ノジュールの成長速度は，a と u に分配される炭素の質量である(S a/2 の代わりに，S/2 も考えられるが，拡散勾配と釣り合いから求められる．図 3･ 1でノジュール界面が速度 v

してはあまり大きな違いを生じない)． c g/u および c g/a はそで紙面の上方へ移動したとすると(太い矢印)，単位時間当た

れぞれ， u の前面と a の前面における g 中の炭素濃度， D VCり，

は g 中の炭素の拡散係数である．このような拡散が起こるの

m＝vS a(c 0－c a)＝vS u(c u－c 0)＝v

S aS uS( c u－ c a )(3･1)

は，界面から～ S a / 2 の範囲内とすると， u 層に左右両側から供給される炭素の量は，

茨城大学名誉教授理工学研究科(〒316
8511 日立市中成沢町 4121)Phase Transformations in Steel―Effects of Alloying Elements on the Growth of Pearlite and Bainite―; Masato Enomoto(Emeritus
Professor, Graduate School of Science and Technology, Ibaraki University, Hitachi)
Keywords: steel, diffusion, phase interface, growth, mobility, local equilibrium, pearlite, bainite, incomplete transformation† ノジュールは通常いくつかのコロニーから成る
2014年 1 月24日受理[doi:10.2320/materia.54.118]




講義ノート

mV＝2D VC(c g/a－c g/u)

(3･3)

成速度最大の原理である．前者の場合は式(3･7)の v を S のと書き表わされる．一方，界面内を拡散して輸送される炭素関数とみなし，v が最大になる S が実験で観察される層間隔の量は，と考える．粒内拡散のみであれば，初歩的な微分演算により

mB＝2dD BCk(c g/a－c g/u) 4dD BCk(c g/a－c g/u)
＝
S/ 2
S

(3･4)

と書き表わされる．ここで，d は界面の厚さ， k は界面における炭素の分配係数(kc g/a や kc g/u が界面内の濃度を表す)，

S ＝ 2S0，界面拡散のみであれば， S ＝ 3S0 /2 のとき v は最大になることがわかる(5)．粒内と界面の拡散の双方を考慮したときは，数値解析により求める．
後者の場合，エントロピー生成速度は，

D BC は炭素の界面拡散係数である．

_Sir＝－v

コロニーの内部には大量の a/u 界面が形成される．図･

DG D
T

(3･8)

に示すように，層間隔が S のコロニー内には，単位体積当であることから(5)，式( 3･ 5)より( 1－ S0/ S )の次数が 1 つ増たり 2 / S 枚の a / u 界面が存在するから，界面エネルギーをえ，粒内拡散のときは S＝3S0，界面拡散のみのときは，S＝sau とすると，全界面エネルギーは， DGs＝ 2sau/S である．

2S0 で _Sir が最大となる(添え字の ir は不可逆の意)．パーラ

変態の駆動力 DGg→P が全部 a /u 界面エネルギーに転化し，イトの成長速度の測定値は g 中の体拡散律速とした理論値よ実質的な成長の駆動力がゼロになるような層間隔を S0 とす

り大きくなることが報告されていたが(6)，粒内と界面の双方ると( DGg→P ＝ 2sau / S0)，ノジュールの成長を駆動する自由を考慮することにより，成長速度の実測値をよく説明できエネルギーは，る(4)(7)．

DGD＝DGg→P－DGS＝2sau(S1 － S1 )

(3･5)

0

セメンタイト層の厚さが，コロニー内部と界面近くであまり変わらないことから，コロニー内部を経由する炭素の拡散と なる． Ae3 と Acm を低 温に外 挿し た相境 界濃度 を c ge/a,についてはあまり重視されてこなかったが，フェーズフィー

c ge/u とすると，ルドシミュレーションによってこの経路についても研究され

DG D
c g/a－c g/u
S0
～
g/ a
g/ u＝ 1 －
→
g
P
－
DG
ce
ce
S

(3･6)

と置き換え，式( 3･ 1)の m ＝ mV とすれば，粒内拡散によるている(8)．
･･ Fe C X 3 元合金におけるパーライトの形態とノジュールの成長

ノジュールの成長速度， m ＝ mB とすれば，界面拡散によるノジュールの成長速度が得られる．双方の式を実験と比較

フェライト変態に及ぼす合金元素の効果については，局所

し，いずれの過程がパーライトの成長を律速しているか議論

平衡，パラ平衡理論で多くの実験事実を説明できた．パーラ

されてきたが，g 粒内と界面に沿っての拡散が同時に起こっ

イト中のフェライトと g 母相は特定の方位関係を持たないのているとすると，現実の成長速度は m＝mV＋mB，すなわち，

で(9)，ノジュール界面は易動度の大きい非整合界面と考えら( )1
S＋ 4 dD k ( c － c )
1－ )
S(
S

れる．そこで，ノジュール/ g 母相界面で炭素と合金元素のv

Sa S u u aS0(c －c )＝2D VC(c ge/a－c ge/u) 1－
S
S
B
C

g/ a
e

g/ u
e

0

双方の局所平衡を仮定して議論を進めることにする．従っ(3･7)で決まると考えられる(4)．
式(3･7)は S と v の関係を表しているが，現実にはばらつて，パラパーライト(parapearlite)とは NPLE モードで生成し，合金元素の巨視的な分配が起こっていない(合金元素濃度が母相と同じ)パーライトという意味である．非整合界面であってもパラ平衡の可能性を否定するのではなく，パラモ

きはあるものの，一定の層間隔が選ばれるというのが我々のードか NPLE モードかを判断する決定的な実験事実を欠い経験するところである．層間隔を決めるメカニズムとして有ているというべきであろう．これに対し，合金元素の分配が力視されているのが，成長速度最大の原理とエントロピー生

起こっているパーライトはオルソパーライト(orthopearlite)，もしくは分配(partitioned)パーライトと呼ぶ．
図･は Fe C Mn 合金を想定した状態図の Fe 付近の等温断面である．(a＋g)および(u＋g)2 相域内に描かれている
一点鎖線は，それぞれ， a と u の成長に対する分配局所 平衡(PLE)と不分配局所平衡(NPLE)の境界であり，点線は(a＋ g＋ u )3 相領域を示す．パーライトがフェライトとセメン
タイトの双方に過飽和な領域，すなわち，( a ＋ g )および( u＋g)2 相域の共通部分で生成するとすれば，図に示すように，
2 本の PLE / NPLE 境界によって， 4 つの領域に分かれる．

図の領域 P は， a と u のいずれの成長についても NPLE モ
図 3･2

単位体積当たりのパーライトコロニーに含まれる a/u 界面エネルギー．

ま て り あ 第54巻 第 3 号(2015)
Materia Japanードが働く領域，領域 R はいずれについても PLE モードが働く領域である．また，領域 Q と S は片方が NPLE で，も図 3･ 4

図3･3

定常パーライトの生成領域と界面共役線．

3 元合金における 2 相および 3 相平衡の相境界と PLE/NPLE 境界(一点鎖線)の模式図．

う一方に対しては PLE モードが働く領域である．領域 P ではフェライト，セメンタイトとも炭素の拡散が律速し，協調的に成長すると期待される．実際， Mn 濃度が低い合金では，パラパーライトが生成することが実験で示されている(10)．
これに対し，Mn 濃度が大きく，過冷度が小さいとオルソ

図 3･ 5発散パーライトが生成する領域と界面共役線．

パーライトが生成する(10)．初析フェライトの PLE モードによる成長では炭素の等活量線が大きな役割を果たしたが，オ
ルソパーライトの成長においてもしかりである．すなわち，ーライトの定常的な成長を可能にするため，パーライト変態

合金元素の拡散で律速されると成長速度が遅くなり，a 層の分率は 100 に達する(10)(11) ．界面前方の炭素の活量が低い

前面と u 層の前面で炭素の活量が等しくなると考えられるの領域も幅が一定のまま移動し，組織は均一で微細な層間隔をである．オルソパーライトの成長におけるもう 1 つの重要有するパーライトで覆われる．定常パーライトが生成する合な点は，( a ＋ g ＋ u ) 3 相領域の内側と外側( Mn 濃度の低い

金組成の範囲は PLE / NPLE 境界， e を通る炭素の等活量方)で，形態の異なる 2 つのパーライトが存在することであ線，および 3 相域と(a＋u)2 相域の境界で囲まれる領域である．

る．この領域内の右側ではノジュール前面の炭素活量はバル

はじめに，3 相域の外側で生成するパーライトについて述

ク組成の炭素の活量より小さいが，領域の左側ではノジュー

べる．このパーライトは生成初期から変態完了まで，層間隔

ル前面の炭素活量がバルクの炭素活量より大きくなる．定常と成長速度が一定である．そのため，定常パーライト( con-

パーライトが(g＋u)2 相域の外側でも生成することに注意さ

stant pearlite )と呼ばれる(10)(11) ．また，合金成分が a と u

れたい．

の 2 相域にあることから察せられるように，100パーライ

次に， 3 相域の内側で生成するパーライトについて述べ

トに変態する．たとえば，図･に示すような合金 A を考える．このパーライトは変態の進行とともに層間隔が増大し，る．共析組成の 2 元合金では，母相と同じ炭素濃度のパー

それに伴って成長も遅くなるので，発散パーライト( diver-

ライトの成長を考えたが，3 元合金においても母相と同じ炭gent pearlite)と呼ばれる(12)(13)． 3 相域の内側であるから，素濃度のパーライトの成長が可能か否かを考察する．そのた

変態分率が100に到達する前に発散パーライトの成長は停めには， A を通って， a/(a＋g)境界から u/(u＋ g)境界へ到止する．図･に示すように， 3 相領域内の合金を考える．

る直線を引き，それぞれの境界との交点 a, b とする． a, b

変態の初期では，g 中の炭素の活量はバルクのそれとあまりから g/(a ＋ g)と g/(u ＋ g)境界へ共役線を引き，交点をそれ変わらないとし， A を通る炭素の等活量線を引く．この等

ぞれ c, d とする．このとき，c と d が 1 本の炭素の等活量線

活量線が g /( a ＋ g )と g /( u ＋ g )境界と交わる点を f および gに乗れば，パーライトの前面における炭素の活量は等しくなとし，これらの点を通る共役線の他端をそれぞれ，h およびり，合金元素の拡散で律速される分配局所平衡の条件を満たi とする． h と i はパーライト中のフェライトとセメンタイ

すことになる．実際，c と d における炭素の濃度差はあまり

トの組成を表している．今，g 中の合金元素の拡散が非常に大きくない．このとき， a 層前面から u 層の前面に向かっ遅く，合金元素の組成は母相とパーライト全体では等しいとて，点 c と d の Mn 濃度差に誘起された Mn の拡散が起こ仮定すると，パーライトの組成は h と i を結ぶ直線上で Mn

る．図からわかるように，この c, d を通る炭素の活量線は濃度が A と等しい点 j に相当する．点 j は A より炭素濃度

合金のバルク組成を通らないが，母相と同じ組成を有するパが大きいので，パーライトは炭素を取り込みながら成長す




講義ノート

徴付けるのは，主相がアシキュラー(acicular，針状ないし板状)な形態を有することと，不完全変態である．ただし，globular (塊状，もしくは球状)べイナイトがあり， Fe C 合

金では不完全変態が存在しないなど，いずれの特徴にも例外が存在する．それにも拘わらず，メカニズムの議論にはこの2 つの特徴が必ず含まれるので，基礎的な観点から最近の進展を整理しておく．
･･ プレートの生成温度と成長速度
1 回目の講義でも述べたように，初析フェライトの形態は大きく分けて，等軸状フェライトとプレートもしくは針状の
図3･6

3 相域の外( Ae1 点より高温)でオルソパーライ
トが生成するときの界面共役線．

アシキュラーフェライト†の 2 つが存在する． Ae3 点直下の過冷度が小さいところでは粒界アロトリオモルフが生成する
が，温度の低下とともにアシキュラータイプのフェライトの割合が増加する．プレート状フェライトが出始める温度をウる．従って，g 母相では炭素の枯渇が進行し，f は g/(g＋a)

イドマンステッテン開始温度とよび，Ws と書き表す．図･

境界に沿って，また g は g /( g ＋ u )境界に沿って点 e に近づ

に示すように， Ws は Fe C 2 元合金では炭素濃度が 0.1 

く．これに伴い，フェライト層とセメンタイト層の前面の付近で Ae3 点より～50°
C低い．いい方を変えれば，Ws 温度

Mn の濃度差が減少するため，成長速度が遅くなり，層間隔

はアシキュラーフェライトの Ae3 点である．FeCX 3 元合は増加する．これが発散パーライトである．発散パーライト

金における Ws は，合金元素の濃度とともに，ほぼ一定の過は変態分率が100に達する前に変態が停止し，ノジュール

冷度を保ちながら Ae3 点と平行に変化する(16)．

の周辺に行くにつれて，層間隔が広がった花びらを想起させるような組織となる．発散パーライトが生成する領域は 3

プレートの成長がプレート先端付近の母相中の炭素の拡散に律速されるとすると，成長速度は ZenerHillert の式，

相領域と(a＋u)2 相域の境界，e を通る炭素の等活量線，おv＝

よび u 成長の PLE/NPLE 境界の内側であり，g/(a＋g)境界の外へも広がっていることに注意されたい．

D gC V
8r c 1－ V( 3･ 9)で書き表される．ここに， D gC は g 中の炭素の拡散係数， V

次に， 3 相域の外側で g /( a ＋ g )境界より高 Mn 濃度の領は炭素のスーパーサチュレーション，rc は成長が停止するプ

域，すなわち状態図の縦断面では Ae1 点より上の温度でパレート先端の曲率半径である††．Hillert(17)は上式を変形し，ーライトが生成することを示す(13)(14) ．図･に示す合金 A

成長速度の実測値から，は 3 相域より高温の(u＋g)2 相域にあり，かつ u の析出に関して， PLE 領域にある．そこで， A を通る炭素の等活量線をひき， g/(g＋ u)相境界との交点を m とする． m は u 層の前方の g 組成を表しているが，( a ＋ g ) 2 相域の中にあり， a生成の駆動力を有するのでパーライトが成長できる．すなわ
ち，バルク組成は(u＋g)2 相域にあっても，u 層前面の局所領域は a の生成が可能な組成になっている．このパーライ
トは極めてゆっくりと成長し，バルクより炭素を多く含むので，成長とともに g 母相の炭素は枯渇し，層間隔は増加する(発散パーライトである)．このパーライトは変態初期から aより u の体積分率の方が大きく，変態の進行とともに a の体積分率は急速に減少していく．また，この合金は 3 相域の外にあるので，最終的には a も消滅し，u と g の 2 相組織となる．実際，FeCSi や FeCMn 合金で発散パーライト
が Ae1 以上の( u ＋ g ) 2 相域で生成することが報告されている(13)(14)．

･ べ イ ナ イ ト
パーライトとマルテンサイトに挟まれた温度域で起こるべイナイトは中間段階組織とも呼ばれる(15) ．べイナイトを特

ま て り あ 第54巻 第 3 号(2015)
Materia Japan

図3 ･7

FeC 2 元合金におけるウィドマンステッテン開始温度(Ws)．

† 溶接では，粒内に生成した微細なフェライトプレートをアシキュラーフェライトと呼んでいるが，ここでは用法が異なることに注意．
†† 曲率半径を小さくしていくと， Gibbs Thomson 効果により，界面における g 中の炭素濃度が減少し，ついには合金のバルク濃度に等しくなる．




v＝

RTD gC (x g/a－x 0)2
DgT
2500000･ C0 (x g/a－x 0)20
8s V m
x
x

m/s




T0 メカニズム

べイナイトはせん断機構で生成し，長さが 10 mm 程度の(3･10)

サブユニットの核発生と周囲の g 母相への炭素の拡散というという半経験式を提唱している．ここで， x 0 と x g/a はそれ

過程の繰り返しにより生成する．未変態母相には炭素が濃縮ぞれ，バルクと界面における g 中の炭素濃度， Vm はフェラ

され，炭素濃度がせん断機構で変態できる限界の T0 組成にイトのモル体積である．プレート先端の界面エネルギーは，

なると変態は停止する．ただし，変態によって発生し蓄積さ

s＝0.23 J/mol と推定されている(18)．3 元合金のうち，炭化温度が上限と考えれた歪や応力の影響で， T0 より低い T0 ′物を生じない Fe CNi についてはデータがかなり蓄積されられる． T0 と T0 ′の差は，自由エネルギーに換算して 400ているが(19)(20)，それ以外の元素に対してはあまりプレート

J/mol 程度である(22)．

成長速度のデータがないのが実情である．a/g 界面易動度やこのメカニズムはベイニティックプレートが母相 g の炭素

ソリュートドラッグの観点からも 3 元合金における研究が濃度をそのまま受け継いで生成することを想定している．通期待される(21)．

常の変態温度ではプレートに取り込まれた炭素は極めて短時

･･ 不完全変態
フェライト変態が最後まで起こらず，途中で止まったよう

間に周囲の母相に拡散するが，低温ではプレート中に炭素が残留することが期待される．実際，Si と少量の Mn, Cr および Mo を含む高炭素合金で，200°
C で生成したベイニティッにみえることを不完全変態(incomplete transformation)と呼ク プ レ ー ト は 6.7 at  も の 炭 素 を 含 む と 報 告 さ れ て いぶ．不完全変態は炭素と強い親和力を有する Cr や Mo を含る(23) ．この合金においては，変態は数日かけてゆっくりとむ合金で観測され，等温変態曲線を模式的に示すと図･の進行する．

ようになる．横軸が時間の対数であることに注意する．途中で変態曲線がほぼ水平になるところを変態停留(stasis)と呼

ぶ．「最後まで」というのは，若干のあいまいさを含んでいウイドマンステッテンプレートとベイニティックプレート

る．たとえば，パラ平衡で変態が起こったとすると，炭素のの生成メカニズムには本質的な差異はなく，ウイドマンステ

拡散による変態が完了し，合金元素の拡散による変態が開始

ッテン開始温度 Ws を WBs と書く．従って，WBs はべイナ

されるまでは，界面はほとんど停止したままである．完全平イト生成開始温度を意味する．この温度は FeC 2 元合金で衡を達成した状態を最後の状態とすれば，これは変態停留では， T0 や T0 ′より高温に位置する．多数の低合金鋼のベイある．筆者の知る限りでは，最終状態に関する厳格な規定はナイト開始温度の実験値が T0 と WBs の計算値と比較されなく，目視で100変態した状態が最終状態であろう．

ているが，T0 と WBs の間に大きな差が生じない合金系もあべイナイトの不完全変態はアサーマルマルテンサイトの変WBs メカニズム

る(24)．

態挙動を想起させるので，べイナイトの生成にせん断が関与することを示唆すると受け取られた．その後，せん断以外で演習問題 3も変態停留が起こる可能性がいくつか指摘され，現在に到っFe C 合金と Fe C 2Mn 合金におけるプレートの成ている．これまで，不完全変態のメカニズムとして以下のも長において，プレートの先端における炭素の拡散スパイのが提唱されている．

クの幅 w～DgC/v を計算せよ．DgC は g 中の炭素の拡散係
数，v はプレートの成長速度で式(3･10)を使用する．w
を g の原子面間隔と比較することにより，プレートの先端で炭素の化学平衡はが成立するのは何°
Cくらいまでと考えられるか．FeCMn 合金ではパラ平衡とし，ソリュートドラッグ効果は無視できるとする．
(解答は最終回に掲載します)

PLE/NPLE 遷移境界

ベイニティックプレートの生成温度はほとんどの合金でNPLE 領域である．生成の初期段階では炭素の拡散でプレートが成長するが，未変態母相の炭素濃度が PLE/NPLE 境界に達すると，合金元素の拡散が必要になり，成長速度が非常に遅くなると考えられる．実際， 2  Mn を含む低炭素
Fe C 合金で，母相中 g の炭素濃度が PLE / NPLE 境界に達すると，変態停留が起こることが観察されている(25) ．この
図 3･ 8

変態停留のある等温変態曲線．

とき，変態が完全に停止するか，あるいは合金元素の拡散に

講義ノート

より進行するとすれば，変態曲線がわずかに右上がりになることも考えられる．


ソリュートドラッグ効果

a/g 境界に合金元素が集積して界面移動を妨げることにより，変態停留が発生すると考えられる． Quidort ら(26) によると， Fe 0.2C 1.5Mn 合金に Cr を 0.5, 1, 1.5 および 2 添加した合金はいずれも変態停留を起こし，停留時の変態分率はそれぞれ，40, 50, 55および65であった．Cr 量のわずかな変化で停留時の変態相の体積が大きく変わるので，母相や変態相の熱力学的安定性よりは合金元素と界面の相互作用が原因と考えられている．また，Chen ら(27)は変態の駆動力とソリュートドラッグにより消費される自由エネルギーが変態の駆動力より大きくなると変態停留が起こると考え，FeCMo や FeCMnSi 合金における変態停留や TTT 曲線のベイを解析している．

(つづく)

文

献

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★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★
1972年 東京大学理系大学院物理学専攻修士課程修了
1972年 科学技術庁金属材料技術研究所研究員
1982年 米 国 カ ー ネ ギ ー メ ロ ン 大 学 博 士 課 程 修 了(Ph. D)
1992年 茨城大学工学部マテリアル工学科教授
2013年 4 月 同大学大学院理工学研究科特任教授
2014年 3 月 退職，茨城大学名誉教授
専門分野材料組織学，金属物理学

榎本正人★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★

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