日本原子力学会 ウィークリーウェビナー
第11回処理処分の科学・技術最前線―セメント系材料の進展ー

2022年2月17日
株式会社太平洋コンサルタント
芳賀和子

目次
1. 放射性廃棄物処理・処分で使用されるセメント系材料
2. セメントとはどのような材料か？
3. セメント系材料の役割と用途
4. セメント系材料の研究・開発課題（1）浅地中処分施設の鉄筋コンクリートのひび割れ抑制（2）中深度処分における低拡散層の配合設計（3）放射線照射によるH2ガス発生量の評価方法の検討（4）溶脱に伴うモルタルの拡散係数変化の予測（5）放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する研究
5.

セメント系材料の研究・開発の今後
1

1.

放射性廃棄物処理・処分で使用されるセメント系材料

低レベル放射性廃棄物処分（日本原燃株式会社）

高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物処分（NUMO）

廃棄物＋セメント固化材
もしくはモルタル充填材

資源エネルギー庁H.P.

地層処分においても施設の建築材料としてセメント系材料は必須
高レベル廃棄物横置き
PEMの例

TRU廃棄物施設概念図

放射性廃棄物処分事業において、セメント系材料は必須の材料であり、低レベル放射性廃棄物2の処分事業が始まった1980年代から現在に至るまで、様々な技術開発が進められています。

2. セメントとはどのような材料か？
広義のセメントとしての歴史は古く、古代エジプトのピラミッドの建造においてモルタル（気硬性）が使用されており、古代ローマの建物にも使用されている。現代的な水硬性セメントは産業革命とともに開発され、イギリスにおいて1796年に最初の特許が取得されている。

セメントの製造
クリンカー（焼成物）
石灰石
粘土粉砕・混合焼成（～1450℃）

珪石、鉄原料等
石こう粉砕・混合セメント

3

2. セメントとはどのような材料か？
セメントの硬化反応＋水2㎝くらい断面の偏光顕微鏡写真

未水和セメント鉱物
エーライト（Ca3SiO5）
ビーライト（Ca2SiO4）
アルミネート（Ca3Al2O6）
フェライト（Ca2Fe2O5）断面の電子顕微鏡写真
残存している
セメント粒子＋水セメント水和物
ポルトランダイト（Ca(OH)2）
セメント水和物
カルシウムシリケート水和物（C-S-H）
エトリンガイト
セメント粒子からの溶出成分と水が（Ca6Al2S3O50H64）
反応しセメント水和物がセメント粒・・・等子間を埋めていく
セメント粒子水残存している
セメント粒子4

2. セメントとはどのような材料か？
セメントの種類

ポルトランドセメント

JISに品質が規定されている
セメント

セメント

同・低アルカリ形

早強ポルトランドセメント

同・低アルカリ形

超早強ポルトランドセメント

同・低アルカリ形

中庸熱ポルトランドセメント

同・低アルカリ形

低熱ポルトランドセメント

同・低アルカリ形

耐硫酸塩ポルトランドセメント

同・低アルカリ形

JIS R 5210

高炉セメント(A、B、C種）

JIS R 5211

シリカセメント(A、B、C種）

JIS R 5212

フライアッシュセメント(A、B、C種）

JIS R 5213

エコセメント

普通エコセメント、速硬エコセメント

JIS R 5214

特殊なセメント

膨張セメント、三成分系の低発熱セメント、油井、地熱井セメント、アルミナセメント、など―

セメント系固化材 一般軟弱土用、特殊土用、高有機質土用、発塵抑制型―

混合セメント

それ以外の普通ポルトランドセメント

セメント系材料
ペースト：セメント＋水
モルタル：セメント＋砂（細骨材）＋水
コンクリート：セメント＋砂（細骨材）＋粗骨材（砂利）＋水
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3. セメント系材料の役割と用途

機械的強度の発現性硬化するまでの流動性
物理的な遮蔽性

構造材料、グラウト材⇒⇒

グラウト材、充填材、固型化材

容器、遮蔽壁⇒

物理的な閉じ込め性（低拡散、低透水）
核種の固定能⇒⇒容器、構造材料、低拡散層

固型化材、構造材料、充填材

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4. セメント系材料の研究・開発課題（の一部）
廃棄体（容器、充填材、固型化材）

施設
材料
ひび割れ抑制低拡散性
低アルカリ性モニタリング
遠隔技術
・・・

設計・施工
深地下での建設
高温対策
高温対策
ひび割れ抑制ガス発生対策
廃棄体溶出成分対策
粘土系材料との共存材料

設計・製作

高強度
高緻密
高流動

ガス発生対策高温対策
ひび割れ抑制廃棄物との反応評価
施工・製作品質管理方法
品質検査方法

現象理解とモデル化
移行現象（水、ガス、核種）核種の固定化
セメント/水相互作用
セメント/ベントナイト相互作用7

（1）浅地中処分施設の鉄筋コンクリート側壁のひび割れ抑制（日本原燃(株)、大成建設(株)、鹿島建設(株)、清水建設(株)）ひび割れ抑制対策と効果に関する長期観察と事前予測の検証（1990年～）

1号埋設

2号埋設

コンクリートのひび割れ発生要因✓収縮変形：水和発熱
材料選定
乾燥収縮
配合設計
自己収縮
✓外部からの荷重
構造設計

低レベル放射性廃棄物埋設センター（日本原燃株式会社＠青森県六ケ所村）

1号（16基）、2号（４Bまでの8基）のセメント系材料は高炉スラグ55％の高炉セメント
2号（5A～8Bの8基）のセメント系材料は中庸熱ポルトランドセメントにフライアッシュ30％とし膨張剤を減らし、鉄筋の増量
0.1㎜以上のひび割れは無く、0.04㎜を上回る最大幅のひび割れがおおむね壁1面に対して1本→ ほぼノンクラック

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（2）中深度処分における低拡散層の配合設計（日本原燃(株)、電中研、(株)ニュージェック、 鹿島建設(株)、清水建設(株)、大成建設(株) ）安全評価においてセメント系材料に要求される長期性能は化学的な各種の吸着のみ→正当な評価とは言えない・・・

7.35m

中深度処分ではセメント系材料の低拡散性を考慮する検討を実施
低拡散層の設計開発(1)拡散係数の小さい材料
フライアッシュセメントの使用(2)ひび割れ発生の抑制
初期ひび割れ対策
外部荷重に対する構造設計
繊維補強モルタルの評価(3)長期の溶脱評価精度の向上
溶解しにくい材料の選定
解析モデルの高度化
無筋のモルタルを部材レベルの大きさで用いた実績は皆無→実規模試験体で確認（最大ひび割れ幅0.06㎜のひび割れが3本発生）
低拡散層の配合選定方法、ひび割れ制御方法を明らかにした
庭瀬一仁, 月永洋一, 辻幸和, 低レベル放射性廃棄物処分におけるセメント系材料の設計と施工に関する基礎的研究,
コンクリート工学, Vol.50, No.7, 20129（3）放射線照射によるH2ガス発生量の評価方法の検討（原環センター、(株)太平洋コンサルタント）

TRU廃棄体パッケージの充填剤としてセメント系材料を使用する場合に、放射線分解によるH2ガス発生が想定される
H2ガス発生量はセメント系材料中の自由水量に依存する。
自由水量：105℃乾燥時の重量減少から算出
間隙中に存在する水分結合水量：600℃加熱時の重量減少から算出
セメント水和物の結晶水として存在する水分全水分量＝自由水量＋結合水量

ペースト、モルタル、コンクリートいずれの材料であっても、自由水量でH2ガス発生量を推定できる見通しが得られた。
「令和2年度高レベル放射性廃棄物等の地層処分に関する技術開発事業 TRU廃棄物処理・処分技術高度化開発報告書」(公財)原子力環境整備促進・資金管理センター、（国研）日本原子力研究開発機構

ガンマ線照射による水素ガス発生量10

（4）溶脱に伴うモルタルの拡散係数変化の予測（原環センター、(株)太平洋コンサルタント、北海道大学）

TRU廃棄物の人工バリアのセメント系材料
地下水によるCa溶脱等の変質により物質移行特性（実効拡散係数）が変化
Ca溶脱に伴う実効拡散係数の変化を人工バリアの長期挙動評価に反映する事が必要

1.E-082Apparent diffusion coefficient of tritium(m /s）

従来の物質移行モデルの例
1.E-09OPC

FA10FA20
Through waterFA30

資源エネルギー庁委託研究「高レベル放射性廃棄物等の地層処分に関する技術開発事業ーTRU廃棄物処理・処分技術高度化開発ー」（平成25～29年度実施）

OPC：
y=10^[-13.6+2.22*log(x)]R2 =0.985

1.E-101.E-11FA20：
y=10^[-16.8+3.69*log(x)]R2 =0.974

1.E-12
1.E-13■：assumed value
1.E-14110100Porosity(％）(1) Ca溶脱試料の物質移行特性の知見を得る(2) Ca溶脱に伴う実効拡散係数の変化を予測するモデルを構築する

安田ら：セメント・コンクリート論文集, No.56,
pp.492-498, 2002

材料、配合ごとに諸物性が異なるため、それぞれについて直線関係の取得が必要詳細は以下をご参照ください「高レベル放射性廃棄物等の地層処分に関する技術開発事業ーTRU廃棄物処理・処分技術高度化開発ー」（平成25～29年度報告書）(公財)原子力環境整備促進・資金管理センター

https://www.enecho.meti.go.jp/category/electricity_and_gas/nuclear/rw/library/2017/25-29fy_tru.pdf

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（4）溶脱に伴うモルタルの拡散係数変化の予測（原環センター、(株)太平洋コンサルタント、北海道大学）

ペースト試料について初期物性から溶解に伴う拡散係数変化を予測する手法を検討
3次元空隙構造モデルとランダムウォーク法を使った拡散係数予測モデル

OPC,FACペーストはおおむね予測値と実測値が一致した
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（4）溶脱に伴うモルタルの拡散係数変化の予測（原環センター、(株)太平洋コンサルタント、北海道大学）

モルタル試料となった場合に考えなくてはいけない要素→骨材と遷移帯
遷移帯：骨材周辺部に観察される組成や空隙構造が異なる部分

初期状態

変質試料

骨材

（変質初期
骨材→→→ 変質終盤）骨材

骨材

遷移帯：
Ca(OH)2が析出している部分

OPC
0.6-150μm50μm

骨材

50μm

遷移帯の空隙が増加
骨材

骨材

50μm

骨材

遷移帯：
骨材の周囲の空隙の多い層

FAC
0.6-150μm

50μm

50μm

遷移帯を区別できず

50μm（↑セメントペーストの空隙増加のためと判断）

遷移帯のモデル上の設定• 遷移帯の空隙はセメントペーストより多く、厚さは溶解前後で変化しない• 遷移帯の実効拡散係数はセメントペーストと一定の比率を保つ
Yang et al,(2002)の研究成果に基づき、遷移帯の実効拡散係数を算定

13（4）溶脱に伴うモルタルの拡散係数変化の予測（原環センター、(株)太平洋コンサルタント、北海道大学）

モルタル試料について初期物性から溶解に伴う拡散係数変化を予測する手法を検討
セメントペーストの拡散係数
Dp
セメントペーストで構築した溶解モデルにより、溶脱に伴う拡散係数変化を計算

骨材の拡散係数0●骨材体積率●骨材粒度分布●遷移帯厚さ

溶脱に伴う変化無し

・NISTのHSCCモデルを適用

Dale P. Bentz, Edward J. Garboczi, andKenneth A. Snyder, A hard core/softshell microstructural model for studying
percolation and transport inthree-dimensional composite media, NISTInternal Report 6265 (1999).
http://fire.nist.gov/bfrlpubs/build99/PDF/
b99001.pdf

物質移行経路としない遷移帯の拡散係数
Dｔ
Yangらの遷移帯厚さと拡散係数比の相関をモデル化した研究から拡散係数算出
ペーストの拡散係数はセメン
トペーストで構築した溶解モデルにより計算した値を使用

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（4）溶脱に伴うモルタルの拡散係数変化の予測（原環センター、(株)太平洋コンサルタント、北海道大学）

実効拡散係数/解析値（m2/s）

モデルの検証結果
1.0E-09

1.0E-10OPC
FAC
BFSC

1.0E-11

1.0E-12OPCとFACモルタルは、解析値と実績値が比較的よく一致※ BFSCは高硬度の未水和スラグの影響
でCa溶解の程度によってマイクロインデンテーション値に差異が認められなかったことが影響したと考えられる

1.0E-13
1.0E-13 1.0E-12 1.0E-11 1.0E-10 1.0E-09

実効拡散係数/実測値(m2/s)

本モデルにより、初期状態の物性値情報から、各種セメントモルタルのCa溶脱段階に応じた実効拡散係数を予測可能と判断

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（5）放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する研究（〔英知事業2017～2019〕名古屋大学、東京大学、国環研、JAEA、(株)太平洋コンサルタント）

研究目的想定される1F廃炉工程
建屋内汚染状況調査
除染による作業環境改善
燃料デブリ取出し

コンクリートに関わる廃炉作業の設計に必要な情報（本事業の成果の反映先）
汚染機構を理解した除染方法の選択
部位・核種ごとの汚染分布情報
廃棄物量および濃度の推計建屋解体前除染
建屋解体
廃棄物処理・処分

コンクリート取り壊し
非汚染物の再利用

本研究の位置づけと目的［位置づけ］ 除染、廃棄物処理・処分の設計に利用できるコンクリートの汚染機構の基盤
情報の提供
機構が分かると、浸透した核種は…
• どこまで入っているのか？
• どのくらい取れやすい（動きやすい）か？
• 将来どうなるか？

［目的］ 事故後から将来にわたる汚染分布の推定
文部科学省の国家課題対応型研究開発推進事業「英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業」・「放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する研究」JPMX 17D17948568

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（5）放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する研究（〔英知事業2017～2019〕名古屋大学、東京大学、国環研、JAEA、(株)太平洋コンサルタント）

建屋地下コンクリートへのCs、Srの浸透挙動のモデル化
1FコンクリートのCs、Sr浸透予測のため、骨材とCs、Srの相互作用をモデル化し、既報のC-S-Hへの収着モデル※とともに予測モデルに実装し、1F1号機タービン建屋地下コンクリートのCs、Sr浸透計算を行った。
移行予測モデル間隙水中のイオンの移動：多元素移動計算
間隙水中のイオンと固相の相互作用：相平衡計算
コンクリート中のイオンの移動については多くの知見があり、計算可能。
コンクリートに対するCs、Srの収着については知見が少なく、収着挙動をモデル化し、相平衡計算に反映させることが必要①主要水和物であるC-S-Hに対するCs、Srの収着挙動のモデル化②コンクリートの主要成分である骨材に対するCs,Srの収着挙動のモデル
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（5）放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する研究（〔英知事業2017～2019〕名古屋大学、東京大学、国環研、JAEA、(株)太平洋コンサルタント）

C-S-Hの構造モデル：Nonatモデル
C/S=0.66

C/S=0.8

OH=SiO4四面体

C/S=1.0O－

O－＋Ca2＋＋H＋=CaO

反応式

Ca2Si2H2O7+4H++H2O=2Ca2++2H4SiO4-SiOH＋0.5H4SiO4＝－SiOSi0.5OH＋H2O-SiOH＝－SiO－＋H+-SiOSi0.5OH＝－SiOSi0.5O-＋H+-SiOH＋CaOH＋＝－SiOCaOH＋H+-SiOH＋Ca2＋＝－SiOCa+＋H+-SiOSi0.5OH＋Ca2+＝－SiOSi0.5OCa+＋H+-SiOH+0.5Ca2+＝－SiOCa0.5＋H+-SiOSi0.5OH＋0.5Ca2+＝－SiOSi0.5OCa0.5＋H+

OCa+

logK
29.6
3.5
-11.8
-12-9

C-S-Hは鎖状のSiO4の四面体構造とCaOが層状になる層状
ケイ酸塩構造C-S-H溶解平衡モデルは、2量体の溶解平衡とシラノール基の表面錯体反応で構成されており、C-S-HのC/S比に応じた相平衡計算が可能-10.218

（5）放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する研究（〔英知事業2017～2019〕名古屋大学、東京大学、国環研、JAEA、(株)太平洋コンサルタント）

C-S-Hに対するCs、Srの収着試験の結果からフィッティングで平衡定数を算出
シラノール基とCs、Srの反応式

平衡定数の設定方法
PHREEQCに作成した反応式を導入し、収着試験によって求めた収着量とフィッティングする平衡定数を導いた

骨材（Agg-）についても同様にCs、Srの収着試験の結果から収着平衡定数を算出
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（5）放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する研究（〔英知事業2017～2019〕名古屋大学、東京大学、国環研、JAEA、(株)太平洋コンサルタント）

1F1号機建屋地下コンクリートに対するCs、Srの浸透を試算計算に使用した状態設定

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（5）放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する研究（〔英知事業2017～2019〕名古屋大学、東京大学、国環研、JAEA、(株)太平洋コンサルタント）

試算結果（コンクリートの炭酸化の有無を条件として計算）
オレンジ：骨材に収着

緑：C-S-H(セメントペースト)に収着

Csの浸透プロファイル

黒：全量

Srの浸透プロファイル

炭酸化していないコンクリートのほうが若干内部まで浸透。炭酸化部分への収着により、浸透が抑えられた。CsよりもSrは炭酸化の影響が大きかった。
炭酸化が浸透に及ぼす影響は実験とは異なった。炭酸化によるイオンの移動に関する検討とモデル化が必要。
Csは骨材への収着が、SrはC-S-Hへの収着が支配的。
約10㎜程度しかCs、Srともに浸透していなかった。
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5. セメント系材料の研究・開発の今後（私見）
構造材料
充填材
廃棄体
（固化材、容器）

セメント・コンクリートは処分事業において必須の材料

今後も、設計・建設・評価において、その特性や性能を考慮した現実的な検討が実施されていくものと考えている。
一方、セメント・コンクリート業界はカーボンニュートラルに向けた積極的な取り組みが進められている。
✓セメント製造時に排出される炭酸ガス発生量の低減✓セメント製造時に排出される炭酸ガスの固定と使用✓セメント使用量を減少させたコンクリート✓コンクリートへの炭酸ガス固定化
処理・処分分野においても、社会のニーズに合わせて変わりゆくセメントやコンクリートを、どのように使いこなし、評価していくのかということが重要になると考えている。
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