目次
ページ
●巻頭言

（1）
九州大学 低温センター

副センター長和田 裕文●研究ノート
① ナノサイズ強磁性金属における近藤効果の研究
九州大学

工学府

（2）
家永 紘一郎、稲垣 裕次
河江 達也

エネルギー量子工学専攻② 液体水素を移送する超伝導ポンプシステムの開発
九州大学

超伝導システム科学研究センター（8）柁川一弘、中村武恒、小林弘明
和久田毅、田中和英

京都大学大学院 工学研究科 電気工学専攻
宇宙航空研究開発機構 研究開発本部 ジェットエンジン技術研究センター(株)日立製作所 日立研究所③ CuMoO4 の磁気的性質とクロミズム制御
九州大学

理学研究院

物理学部門

（14）
浅野貴行、西村泰三、市村収太●技術ノート
核断熱消磁冷却（前号からの続き）
九州大学

理学研究院

（18）

物理学部門

矢山 英樹

●サロン
① 液体ヘリウム奮闘記
九州大学

（23）

システム情報科学研究院／超伝導システム科学研究センター／低温センター
船木 和夫② 極低温実験室での研究 1971-2012
九州大学

理学研究院

（30）

物理学部門

篠崎 文重

●低温センターからヘリウム回収サブセンター遠隔監視システムの構築と運用
九州大学

超伝導システム科学研究センター
低温センター伊都地区センター

低温センターの活動

（35）

松尾 政晃
佐藤 誠樹

等

（39）

低温センター運営委員（43）

低温センターを利用した論文（2012）（44）

表紙 ： 九州大学低温センター

箱崎地区センター

液体窒素自動供給設備（Ｈ25年度稼働予定）

巻

巻 頭 言
九州大学低温センターの前身である九州大学理学部極低温実験室が創設され，ヘリウム液化機が設置されたのは 1963 年 3 月であるからちょうど 50 年前のことになる．つまり九州大学では液体ヘリウムや液体窒素を用いた研究教育が半世紀にわたって続けられてきたわけである．これは大変喜ばしいことであり，本来ならばもっとこの話で盛り上げたいところなのであるが，残念ながらこの先はあまり楽しくない話をしなくてはならない．
この 50 年の間，液体ヘリウムの供給が停止したことは，液化機に大きなトラブルが生じた期間を除いてなかったものと思われる．しかし昨年から今年にかけての未曽有の事態は，今後の液体ヘリウム供給に暗い影を落としている．言うまでもなくそれはヘリウムガスの世界的な供給不足である．最大産出国であるアメリカで主力ガス田の枯渇やパイプラインのトラブルによる減産が続いていることや，新興国で需要が急増したことがヘリウムの慢
性的な不足を招いている．昨年 11 月に大手テーマパークでヘリウム風船の販売が中止になったことはニュースでも取り上げられた．2010 年の日本のヘリウム総販売量はガスと液体をあわせて 1522 万 m3 である．ガスおよび液体の最大用途はそれぞれ半導体，光ファイバーの生産と医療用の MRI である．学術研究用のヘリウムガス，あるいは液体ヘリウムの販
売は両者をあわせてもヘリウム総販売量の 3.3%にすぎない．数字からみると影響は小さいように思われがちだが，われわれ低温研究者にとっては死活問題である．輸入できないというのはいくらお金を積んでも購入できないということである．困ったことにこの状況はいつになれば回復するのか全く予想がつかない．専門家の話では国内の供給業者も種々の対策を講じているものの，短期的に供給状況が好転するとは考えづらいという話である．
このような状況なのでいくつかの大学では液体ヘリウムの供給制限や供給停止を検討し始めている．低温センターでは今年度はなんとか液体ヘリウムの供給を行えるように鋭意努力している．しかしこれは使用済みヘリウムガスが回収されるという前提で行っているので，回収設備のない施設がスポットで購入を希望されても対応できないのが現状である．
そもそもヘリウムガスは 100%回収されることはなく，回収ガスには空気などの不純物ガスも混入してくるので，液化にはどうしても新しいヘリウムガスを足さねばならない．この追加のヘリウムガスと予冷の液体窒素代に液化機運転の電気料金を加えたものが学内のヘリウム移算価格の基準になっている．
多くの大学でもすでに呼びかけが始まっているが，NMR や超伝導磁石などの装置の中には液体ヘリウムの供給が止まっても簡単に運転を停止できないものがある．そのような装置をお持ちのユーザーの方はぜひ納入業者と相談のうえしかるべき対応をとっていただく
ようにお願いしたい．また，ユーザーの皆さんにはこれまで以上のヘリウムガス回収率の向上と不純物ガスの混入防止への努力をお願い申し上げる．
この件については新しい情報が入り次第，お知らせしていきたいと考えているので，低温センターの掲示にご注意ください．
低温センター 副センター長 和田 裕文

- 1 -

頭

言

研究ノート①

ナ
ナノサイズ
ズ強磁性金
金属におけ
ける近藤効
効果の研
研究
家永 紘一郎、 稲垣

裕次、河江 達也

九州大
大学工学府
府エネルギー量子工学
学専攻
1. はじ
じめに
近藤
藤効果とは、局在スピンがが伝導電子のの海の中に不純物として含ままれた系において、伝導電電子による多多体的遮蔽が生じる現象であある。近藤温度を TK とす
すると、T ≥ TK では伝導電子が局在電子子との間に働く反強磁性的的交換相互作作用によってスピンる。一方、T
交換散乱
乱され、電気気抵抗値に局小値が生じる
T < TK
では局在
在スピンが伝導電子によっって遮蔽されれていき、十分低温では系全全体はフェルミ液体としてて振る舞うよようになる。このとき、フェェルミ面上にはは図 1 に示す
すように近藤藤共鳴準位が形形成される。
近藤
藤効果は Cu--Fe(0.2 at%)ななどの希薄磁磁性合金、f 電子子系、
さらに以以下で述べるミクロな系な

図 1 T ≪ TK ににおけるフェ
ェルミ面
上の近藤共鳴鳴準位。

ど様々なな系においてて観測され、その普遍性性が明らかになっている。
近藤
藤効果に関すする近年の発展展
としてはは、量子ドット、単分子デデバイス、 単原子近藤藤系などミクロな系におおける観測がが挙げられる。
。
これらのの系では、１つの不純物スピンが形形成する近藤藤共鳴準位が直直図 2 (aa) Calvo らによる Co 単原
原子コンタク トにおける微微分伝導度のの温度変化測定定結果。(b) FanoF
共鳴高さ
さの温度依存存性。

接観測さされており、理論との対応
応や、将来来的なスピンデ
デバイスへのの応用も含め 非常に注目さされている[1]。その中ででも、強磁性金
金属単原子コンタ
タクト(Fe, Co,
C Ni)というう、近藤効果果とは無縁でである系におおける報告はは興味深い[2]]。図 2(a)に Calvo らによる Coo 単原子コンタクトの微分
分伝導度測定定結果を示す。
。縦軸の単位
位は量子伝導単
単位 G0 (=
2e2/h = 1/12.86 (k-1))であり、本文中でもこれれを用いる。図 2(a)では V = 0 mV 近傍
傍に Fano 共鳴と呼ば共れる異常常が観測されている。これれは近藤共鳴鳴準位と伝導導バンドへの伝伝導が干渉すすることで生生じるものであり[33]、この Fano 共鳴の高さ
さは図 2(b)に 示すように近近藤効果を示示唆する lnT 依依存性を示ししている。
一般に、近藤効果が生じるには少少なくとも２
２種類の原子が必要でありり、近藤効果
果と強磁性は相反する効果でああることから、バルクの強強磁性金属ででは近藤効果果は生じ得ないい。このためめ、原子サイズまでの微小化がが近藤効果発現の鍵である
ると考えられ
れるが、この報告の続報ははまだ出ておおらず、近藤藤効果の起源に対すする実験・理理論両側面から
らの検証が必必要である。そこで、強磁磁性単一金属
属における近近藤効果の機構解明明を目的とし、Ni を用いてて近藤効果ののコンタクトサイズ依存性性を研究したた。

- 2 -2. 実験方法
本研究では、金属ワイヤの破断過程を機械的に微細制御可能である
MCBJ 法を用いて、原子サイズのコ
ンタクトの作製を行った[4]。図 3(a)に示すように、金属ワイヤの中央にくさび状の切れ目を入れ、基板に２点で接着したものをサンプルとして用いる。ピエゾ素子を用いて基板を押し曲げると、接着された２点の間でワイヤが引き延ばされ、図 3(b)に示すように最終的に単原子コンタク
ト(Ni の場合、伝導度 I/V = G ~ 1.7 G0[4])を形成し、その後破断に至る。真図 3 (a) MCBJ 法による原子サイズコンタクト作製の模式図。
(b) コンタクト構造の連続変化過程における、伝導度と微分伝導度の同時測定方法。

空中で破断を行うため、破断後のワイヤは再び清浄なコンタクトを形成することが出来る。コンタクトサイズは直径数m から単原子コン
タクトまで自在に制御可能である。この方法の特徴は、ワイヤの伸縮距離x がピエゾ素子の伸びz の1/100 程度となるため、基盤の曲げによって超微細なコンタクト制御が可能となることである。この特性はコンタクトへの擾乱も抑え、さらに T ~ 1.5 K までの低温真空環境を用いて熱振動を防ぐことで、数時間にも及ぶコンタクト構造の維持を可能にしている。このように作製した Ni のコンタクトに対して、微分伝導度測定を用いて研究を行った。特に本研究では図 3(b)に示すように、ピエゾ制御によりコンタクト構造を連続的に変化させながら、伝導度と微分伝導度の同時測定を行うことで、微分伝導度のコンタクトサイズ依存性を詳細に追跡した。

3. 実験結果[5]
図 4 に、G ~ 2 G0 の伝導度を持つコンタクトの破断過程における、伝導度と微分伝導度の同時測定
結果を示す。図 4(a)は縦軸を V = 0 mV の時の微分伝導度、横軸をピエゾ電圧から計算したコンタクトの伸びとしてプロットした結果であり、コンタクトの破断過程における伝導度変化を表す。グラフの水平領域はコンタクトの弾性的な伸びを、ステップはコンタクトの塑性的な構造変化を意味する[5]。
図 4(b)Ⅰ-Ⅳに、図 4(a)の各水平領域(Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ,Ⅳ)で同時測定した微分伝導度を示す。Ⅰ-Ⅳの全ての領域においてゼロバイアス異常が観測された。これらの異常は、図 4(c)に示すような Fano 因子 q に
よって変化する Fano カーブ
dI/dV ~ {(q + )2/(1 + 2)} /(1 + q2)

 = (E－K)/





を用いて全てフィッティング出来たことから、Fano 共鳴であると考えられる[3]。このとき、K は Fano
共鳴の中心エネルギー、2は共鳴の半値幅である。Fano 共鳴が近藤共鳴準位に起因する場合 = kBT と

- 3 -

なるため
め、図 4(b)ににはこれを仮定した値値を示した。観測されたFano 共鳴鳴の形状は、各水平領域
内ではココンタクトのの伸びによって連続的的に変化してている。一方で、コンンタクト構造造の変化に対応するス
ステップを挟挟むと、Fano
共鳴の形
形状は大きく変化することが分かかる。このこととから、Fano
共鳴の起起源とコンタクト構造の間には密密接な関係ががあることが分かる。
次にに、コンタクトサイズを増加させせた、0 < G/G
G 0 ≤ 100に おけ るる測定 結果 を示すを。図5(a) - (f)f)はそれぞれ G/G0 ~ 1.9,
4.2, 5.9, 10.5, 41.4, 85.88におけ

図 4 G ~ 2 G0 の伝導導度を持つコンタクトの破破断過程におおける伝導度と微分
分伝導度の同時時測定結果。
(a) コンンタクトの破破断過程における伝導度変変化。
(b) (a)のの各水平領域
域(Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ,Ⅳ)で測定した微d
微分伝導度 dI/dV。
(c) Fanno カーブの q による変化。

る結果でである。コンンタクト直径d を Sharrvin の式[6]G = (2e2/h)(kFd/44)2 (3)を用いてて評価すると、それぞれ
直径 d ~ 0.34 nm, 0.51 nm, 0.60
nm , 0.811 nm, 1.6 nm, 2.3 nm となる。こののとき h はプ
プランク定数であり、 フェルミ波
波数 kF にはNi に対すするバンド計
計算結果から見積もっった kF ~ 1.6 ×1010 を用いた[7]。このようにに、コンタク
トサイズ
ズが増加しててもゼロバイ

図 5 (a)--(f) G/G0 ~ 1.9, 4.2, 5.9, 10
0.5, 41.4, 85.8 における dII/dV 測定結果
果。

アス異常常が観測されれた。これらの異常はは大部分が下に凸の形状をを持ち、全てて Fano カーブ
ブを用いてフィッティング
グ出来る。また、サイズの増加
加に伴って|V| ≥ 10 mV の高バイアス側の側に伝導度ののなだらかな
な減少が観測 されている。この振る舞いは、10 meV ≤ E ≤ 25 meV の範囲で状態態密度にピーークを持つフォノンが、伝伝導電子によって励起されるこことに起因するものでありり、様々な金
金属のナノコンタクトにおおいて報告さ れている[4]。
。

- 4 -

4. 解析
析・考察
次にに、測定されたた Fano 共鳴の
のコンタク
トサイズ
ズ依存性についての解析結結果を示す。
まず、Faano 共鳴のデディップの深さGK のサ
イズ依存
存性を、|V| ≥ 10 mV で見
見られるフ
ォノン励
励起による伝導度の減少Gph と比較して議論論する。図 6((a)にGK とGph の評価
方法を示示す。0 < Gd /G0 ≤ 100 における
GK, Gpph の値をプロットしたもののが図 6(b)であり、横軸は伝導度
度 Gd から Sh
harvin の式によってて見積もったコンタクト直直径 d であ図 6 (a) FanoF
共鳴のデディップ深ささGK とフォノン励起による伝導導度の減少Gph の評価方方法。コンタク
クト直径 dは、Gd から Sharvin の式(3)を用 いて見積もるる。
(b) 0 < Gd /G0 ≤ 10
00 におけるGK, Gph のコ
コンタクト
サイズ依
依存性

る。両対
対数グラフの傾きから、GK とGphの d に対
対するそれぞれの次元性が
が明らかに
なり、G
GK ~ d 0.03、Gph ~ d 2.46 という結果とが得られれた。Gph に関しては、フ
フォノン励
起がコン
ンタクトの体積に依存するることから
Gph ~ d 3 が報告されれており[8]、今回の結果もおおおよそ一致している。一方方でGK ~ d0.03というう結果はGK ~ constant であることでを意味ししており、Fanno 共鳴は体積
積に依存し
ないこと
とが分かる。

図 7 Fanno 共鳴の幅 TK のサイズ依依存性。

次にに、Fano 共鳴
鳴の半値幅 2
 のサイズ
依存性をを議論する。ここではこFanoo 共鳴の起源としてて近藤効果を仮仮定し、を TK に換算して評価価を行った。図 7 に、縦軸
軸に TK を、

0 < Gd /G0 < 15

横軸にココンタクトサイズとして図図 6(a)におG d /G0 ≥ 15

ける Gd ををとり、2 変数ヒストグラ
ラムによっ
て統計し
したものを示す。紙面垂直
直方向は、各 Gd において最も多多く観測されれた TK を 1とした観観測頻度に直してある。こ
このグラフ
より、単
単原子接点付近では TK ~ 100 K であるが、ココンタクトサイズの増加とと共に減少
し、Gd ≥ 15 G0 以上上の領域では TK ~ 40 K

図 8 0 < G/G0 < 15 と G/G0 ≥ 155 の領域に分分けて統計した
た TK の分布。
。図中の曲線
線は－1/lnTK に対すにる正規分分布によっててフィットしした結果。

程度に収収束することが分かる。
このの TK の分布にについて近藤効果を仮定しして議論するる。理論によると近藤温度
度 TK はkBTK ~ eexp{－1/JsdD0(EF)}

- 5 -

(4))

に従う[33]。Jsd は伝導導電子スピンと局在スピン
ンの間に
働く反強
強磁性的 s-d 交換相互作用
交用、D0(EF)は伝
伝導電子
のフェル
ルミ面上の状態密度である
る。Jsd, D0(EF )といった物理量
量は正規分布に従うため、－1/lnTK と換
換算した
値が正規
規分布に従うことになる。
。これを確認
認するため、0 < Gd /G0 < 15 の領域とのGd /G
/ 0 ≥ 15 の領
領域の 2
つの領域
域に分けて、TK の分布につついて統計を 行った。
この２つつの領域に分けた理由は、図 7 に示す
すように
Gd ~ 15 G0 を境に TK の分布の性質
質が変化してているためであるる。統計結果を図 8 に示す
す。0 < Gd //G0 < 15と Gd /G
G0 ≥ 15 の領領域では、図 7 の結果を反
反映して
分布形状
状が異なっている。図中のの曲線は、２
２つの分布を－1//lnTK に対する正規分布にによってフィ
ィッティ
ングしたた結果であり、両分布ともも良く再現さされている。このの結果は、0 < Gd /G0 < 15 と Gd /G
G0 ≥ 15の両領域
域において Fano
F
共鳴の解解析に(4)式がが適用出来ることとを示しておおり、実験結果
果が近藤効果果によって説明可可能であることを示していいる。また、 一般に配位原子子数の減少は D0(EF)の増加
加をもたらすすため、
コンタク
クトサイズの減少による TK の増加は、(4)式を

図 9 (a) T ~ 1.9 K, 3.5 K,, 6 K, 10 K におけるにFano 共鳴のの代表例。
(b) Fano 共鳴の高さG共GK の温度依存性

用いて D0(EF)の増加によって説明明可能であるる。
近藤
藤効果の確証を得るため、Fano 共鳴信信号の温度変変化測定を行っった結果を示示す。MCBJ 法で作製したコンンタクトは外外力に対して機
機械的強度がが弱く、温度変化に伴う熱
熱流入によっってコンタクトの変形や破壊がが起きやすい。このため、各温度におおいて 30 ≤ Gd /G0 ≤ 40 の範囲で 1000 回程度測定
定を行い、Fano 共鳴
鳴の高さGK の平均値を見見積もることとで温度依存性性を評価したた。温度変化はは 1.9 K ~ 15 K の範囲で行ったた。図 9(a)に 1.9 K, 3.5 K, 6 K, 10 K ににおける Fanoo 共鳴の代表
表例を、図 9(bb)に各温度ででのGK の平均値をを示している。GK の平均
均値は温度上 昇に伴い－ln
nT に従って減減少しておりり、近藤効果
果で期待される温度
度依存性と一致しているこことが分かっった。以上の結果から、先先行研究によ
よって報告された単原子コンタ
タクトのみならず、ナノサ
サイズ領域ににおける Fano 共鳴も近藤効効果に由来すすると考えられる。このことはは、Gd ~ 100 G0, d ~2.5 nm という強磁性性相互作用のの十分な回復がが期待される
る領域において近藤効
果が共存存する可能性を示しているる。
最後
後に、強磁性金属ナノコン
ンタクトにおおける近藤効果の起源、特特に伝導電子子によって遮蔽される
不純物モモーメントの候候補についてて、実験結果
果を基に考察すする。まず、図 6(b)におおいて示した、、Fano 共鳴の高さ
さGK がコンタ
タクトサイズ
ズによらず一 定であることとに着目する
る。これは、不不純物モーメントの存
在がコン
ンタクトの体積積に依存しな
ないことを示示している。さらに、さ
図 4 の結果はコンのンタクトの構造
造と Fano
共鳴の密
密接な関係を示しており、近藤効果のの発現がコンタクト構造にに起因するこことを裏付けている。

- 6 -これらの結果から、遮蔽されるモーメントの候補として、コンタクト表面上の凹凸構造を考えた。一般に配位原子数の減少は電子軌道の局在化を引き起こすため、表面の突起した構造の磁気モーメントは近藤系における不純物と類似していると言える。また、図 7 において Gd ≥ 15 G0 以上の領域で TK ~40 K 程度に収束することは、コンタクト径が増加した場合に、十分広い表面上に突起状原子が配置している構造を考えることでよく説明できる。一方、0 < Gd /G0 < 15 における TK の大きなばらつきは、
サイズの微小化によって構造が複雑化することによって出現している可能性がある。

5. まとめ単原子コンタクトから Gd ~ 100 G0, コンタクト直径 d ~ 2.5 nm のナノサイズコンタクトにおいて
Fano 共鳴を観測した。Fano 共鳴の高さGK はコンタクトサイズによらずほぼ一定である。Fano 共鳴の
幅 TK は、単原子コンタクト付近の TK ~ 100 K からコンタクトサイズの増加と共に減少し、Gd /G0 ≥ 15
で TK ~ 40 K に収束する。また、TK は対数正規分布に従い、さらにGK の温度変化測定は－lnT を示す。
以上より、0 < Gd /G0 ≤ 100 の範囲で観測された一連の Fano 共鳴は近藤効果で説明可能である。このことは、Gd ~ 100 G0, d ~2.5 nm という強磁性相互作用の十分な回復が期待される領域において近藤効果が共存する可能性を示している。

謝辞
本研究を行うに当たって、金沢大学教育学部の辻井宏之准教授、九大稲盛フロンティアセンターの木村崇教授からの様々なご協力に大変感謝致します。現筑波大学数理物質科学研究科の本多周太助
教、静岡大学教育学部の古賀幹人准教授には、理論的側面での有益なご助言に感謝致します。実験装置の作成に関しては、エネルギー量子工学専攻技術職員の蓮尾斎彦様に全面的にご協力頂きました。
寒剤供給に関しては、低温センター伊都地区センターの佐藤誠樹様、大石泰生様、森育子様、超伝導システム科学研究センターの松尾政晃様に大変お世話になりました。また、本研究の一部は日本学術振興会の特別研究院奨励費(課題番号 24・6024)の助成を受けて行いました。

参考文献[1]M. Koga, M. Matsumoto, and H. Kusunose: J. Phys. Soc. Jpn. 81 123703 (2012).
[2]M. R. Calvo, J. Fernández-Rossier, J. J. Palacios, D. Jacob, D. Natelson, and C. Untiedt, Nature, 458 1150 (2009).
[3]M. Ternes, A. J Heinrich, and W.-D. Schneider, J. Phys.: Cond. Matt. 21 053001 (2009).
[4]N. Agrait, A. L. Yeyati, and J. M. van Ruitenbeek, Physics Reports 377 81–279 (2003).
[5]K. Ienaga, N. Nakashima, Y. Inagaki, H. Tsujii, S. Honda, T. Kimura, and T. Kawae, Phys. Rev. B 86 064404 (2012).
[6]Y. V. Sharvin, Sov. Phys. - JETP 21 655 (1965).
[7]O. Miura and T. Fujiwara, Phys. Rev. B 77 195124 (2008)[8]I. K. Yanson, V. V. Fisun, R. Hesper, A. V. Khotkevich, J. M. Krans, J. A. Mydosh, and J. M. van Ruitenbeek, Phys. Rev.
Lett. 74 302 (1995).

- 7 -研究ノート②


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0.155 mm ÿƤĶ" 33 K #ƾƎ476
&3 $ 2 ƍǺ& MgB2 ƤĶ9ų!ǎêúŜǵǀ9ÁƼŠü¨&ƤĶǪ'Ƙ 300 mm "6.MgB2 ƤĶ&vƑ%ǩƤ9Ř8!¸ŴMgB2 ƤĶ'qƲ%- 8 -É 1 MgB2 ƤĶ&īǵ¤Ɓ

É 2 MgB2 ƤĶ&Ėĕ&Şøßċıō/%û0vƑǠ&ǩƤ9ų!\pDi>QƼ&wƐV>Z¡%ÊáMgB2 ƤĶƯǏ',-žƤýū93 %ñÙŜǵǀ9Ƽā&Ŀƃ¿ƭ$ĳ´Ǫ'0.0925 mm ÿƤĶ
260 mm0.155 mm ÿƤĶ

280 mm "6.Ăĸ& NbTi ƤĶ9ųǎêúŜǵǀ[4]"'rǲŁǠ%WpLƤ9ǁ!õêǠ&Ƶ9űđ6ćƽ 6 Ƽ MgB2 Ŝǵǀ"'tƽ"67'ų CuNi HpI MgB2 ƤĶ%ąëǲś9Ǚǲ6"ƯµŻ%B
Iw&Ǡ§ õêǑƋ60"6[5]
É 3 %Ŝ[j?c&Óİ 3)ě¦İ%ǀş MgB2 Ŝǵǀ&¦±ǲÍ9ƈÉ 3 &ņǒ'NbTi ƤĶ9ųôǊ&[j?cųŜǵǀ9ų!şázǄǼ&ƟĺƼŜǵ
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1 %èĈ!6# 8 6É 3 &âƤ'âǼƟĺ9ų!ê¦ MgB2 Ŝǵǀ&ǓŌıƤ"6ĵǓŌıƤ9«ų7(Ƽ MgB2 Ŝǵǀ&¦±ǲÍ9Ŝ[j?c&Ŝ%ĞƔ
6# " 6ŜŒƙ&ÒÂ&ǄǼƟĺ9É 4 %ƈÉ 4 &ņǒ'ôǊ&ǳǲäǤúŜǵǀ[6]9ų!ş
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0%'ƚĆ&Śč9ƽ6.ǄǼ&ǡÂrǳǲäǤúŜǵǀ&sƑ

MgB2 Ŝǵǀ&sƑ

351ħ· mm r&ƨ#$! 5MgB2 Ŝǵǀ&ĿƃƕÈ9!ƢƩ!$MgB2
Ŝǵǀ&sƑ#Ãƨ% PtCo ŞøJnG1ǁPtCo JnG'ƯòźŦ#¥»&Ǯ 4
Ŝw%6 BIw%6 9©ī6# " 6Ă!PtCo JnG%Ñ !Ŝ Ǚǝİ­9Ĕğ7(&Ƃǭ& MgB2 Ŝǵǀ&¦±ǲÍ9ǃ" 6zǄǼ&ƟĺƼ
Ŝǵǀ%ų MgB2 ƤĶ*&Ǚǲǲś90.0925 mm ÿƤĶ"' 150 mA0.155 mm ÿƤĶ"'300 mA #ŕáÉ 4 35ŜŒƙ&Óİ% 6Ƽ MgB2 Ŝǵǀ&¦±ǲÍ&£Ůċ
Ǵõ%ƳÛ"5Ŝ# 1 è 1 %èĈ!6# 8 6É 4 &âƤ'ǳǲäǤúŜǵǀ%Ñ âǼƟĺ9ų!ê¦ MgB2 Ŝǵǀ&ǓŌıƤ"6ĵǓŌıƤ9ÖĚ6#PtCo
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- 9 -É 3 MgB2 Ŝǵǀ&ǓŌǾŜ[j?c&ÒÂǿ (a) 0.0925 mm (b) 0.155 mm

É 4 MgB2 Ŝǵǀ&ǓŌǾŜŒƙ&ÒÂǿ (a) 0.0925 mm (b) 0.155 mm
Ŝǵǀ&¦±9Ǹ!1Ƴ#ĉ876.ă47ǓŌıƤ9«ų7(Ƽ MgB2
Ŝǵǀ&¦±ǲÍ9ŜŒƙ&Ŝ%ĞƔ6# " 6 ^)3! [+"]f
MgB2 ƤĶ9ų! ÐÇǑÞ9ƼųƤĶ' 3 ïŃǛºƴƤ"5MgB2 X=id
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!'ǩóƤ 4$6ôǊǆêŇ&1&9&..ų$ Ƽ MgB2 epL&ǅƚ%- 10 -

!'ĩŬ[7]9¼ť!ŊǆêepL& ÐÇǑÞóƤ% MgB2 ƤĶ9ų6#"
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ŃƖÉ 5 %ŃƖ`nZHIOc&łŷÉ9ƈMgB2 epL&Ũĭ&HfXQ%<kbƼ&ƫļǐǾ>n]iǿ9½5&ÅÈ9FpHnE6#"ǟĆ`nZ9ýđ
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ÿ& MgB2 Ŝǵǀ9Ǩž%ǢƨŜ[j?c 3)ŜŒƙ&Ŝ9şáƼ MgB2 `nZHIOc% 6ǘŜǤ&âǼƟĺ9É 6 %ƈ.{¯%âĮŜ[j?c&ÒÂ&Ɵĺ9É 6(a)%ƈMgB2 epL&ÇǑǚø9qá%..BiIP
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6ƕÈ&şá9ǘŜǤ%ĞƔÉ 6(a)"'MgB2 epL9ÇǑÜ06ž¯&dLkDi>A
ILNQ¡&Ŝ9MgB2 epLrƑ 44% 150 mm 1' 300 mm r&ƨ%Êá
MgB2 epL&ÇǑǚø##1%Ŝ[j?c&ǘŜǤ1ºǈ%Ô²áĽÇǑǚø 1800 rpm "'Ƙ 7 jNQkŏ§"Ŝ[j?c#ŜŒƙ9ŐǓ6#`nZ&µţǾÄ¦ĖĕǿÃ$4ſ®35ƎśǤ#[NR'Ãq$# ĴĀ76qĭ`nZ&ǒµ±2epLÇǑĢģĠÚ'åø%Ő60ŜŒƙǾ70.8 kg/m3ǿ&ĭ Ŝ[j?cǾ125 kg/m3ǿ351
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É 5 ŃƖǎê`nZHIOc&łŷÉ- 11 -

É 6 ǘŜǤ&âǼƟĺ (a) Ŝ[j?c&ÒÂ (b) ŜŒƙ&ÒÂ

É 7 ŜŒƙ&ƯµǘŜǄǼƟĺ (a) BiIPgmp¡&Ŝ (b) MgB2 epL&±ǲÍoǲś
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Ư&Ɨº$¬ĄZlEic9ų!âĮŜŒƙ&ƯµǘŜǄǼƟĺ&q9É 7 %ƈ
É 7(a)'BiIPgmp¡%ǁƨ MgB2 Ŝǵǀ&¦±&İǭÕ¶É 7(b)' MgB2 epL&±ǲ
Í#±ǲś&İǭÕ¶"6.ZlEicr"ǁá MgB2 epL&¬ĄHpFnI&9É 7(a)&ĚÉ%ƈ{¯%ǁáBiIPgmp¡&Ŝ&Žń%è!âǱ&Ŝ
MgB2 Ŝǵǀ&ĳ´Ǫ& 20%Ǿ52 mmǿs.'7r7(MgB2 epL&ÇǑǚø
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6É 7 w&Ʀ&ţƤ'MgB2 epL&ÇǑǚø Õ¶Ü0İ­9ƺBiIPgmp¡&Ŝ'ü¨ 34%" {¯%±Ŝ&Žń 90%%è!İ­ 0 s "ƋǘǬÜ_Ln- 12 -

9ė#% MgB2 epL'ÇǑÜ0ÇǑǚø 1200 rpm ."qáǚø"rįQinIX;pMgpY¡&Ş ŒƙBI&þǶ"×ìŜ'sǰ %rį%Ǒ,-qá&ǚø"ŜŒƙ Ó7&āŜ

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[1] http://www.nedo.go.jp/content/100099088.pdf[2] Şñà¹ ƥȁǎêoŞñàTnRYND
ȀApcƉȀĹ~ (1993) 1021.
[3] J. Nagamatsu, N. Nakagawa, T. Muranaka, Y. Zenitani and J. Akimitsu: Nature 410 (2001) 63.
[4] http://www.americanmagnetics.com/hesensors.php[5] A. Jokinen, K. Kajikawa, M. Takahashi and M. Okada: J. Phys. Conf. Ser. 234 (2010) 012021.
[6] http://www.americanmagnetics.com/llsensors.php[7] T. Nakamura, Y. Yamada, H. Nishio, K. Kajikawa, M. Sugano, N. Amemiya, T. Wakuda, M. Takahashi
and M. Okada: Supercond. Sci. Technol. 25 (2012) 014004.

- 13 -

研究ノート③
CuMoO4 の磁気的性質とクロミズム制御	 	 浅野貴行、西村泰三、市村収太	
 九州大学	
 大学院理学研究院	
 物理学部門	 1.	
 はじめに	 	  外部から何らかの刺激により物質の色が可逆的に変化する”クロミズム”に関する研究は、化学分野、
特に錯体化学や有機化学の研究者によって精力的に行われている。日本国内の研究者における優れた
物質合成技術により、世界に先駆けて数多くのクロミズムを有する「クロミック分子」が合成され世界をリードしており、その幾つかは既に実用化され日常生活に欠かすことができないレベルに到達している[1]。
	
  本研究ノートで紹介するモリブデン酸銅 CuMoO4 は、上記の「クロミック分子」とは異なる非常に単純な結晶構造を有し、さらに磁性イオン Cu2+(3d9:S=1/2)を有する無機物の磁性体である。これまで
約 200K における構造相転移に起因する「サーモクロミズム」と「ピエゾクロミズム」に関する実験的研究が数多く報告されている。そこで、これらのクロミズムの効果を新規に磁気現象の異常として実験的に観測することを主目的として、広範な温度や磁場領域での各種測定を実施した成果を紹介する[2]。また、外部からの刺激の圧力ではなく元素置換効果により結晶内部のケミカルプレッシャーを変化させ、構造相転移温度を自在に制御することにも成功したので併せて紹介する。
2.	
 結晶構造とクロミズム	 	  モリブデン酸銅 CuMoO4 は、構造相転移に起因するサーモクロミズムとピエゾクロミズムの性質を併せ持つ大変興味深い物質である。これまで報告されている多くの実験的研究は、温度変化や圧力印
加による構造変化とクロミズムとの相関を研究するものである。Wiesmann らは、温度 T=180~1300K、
圧力 P≤7GPa 環境下における X 線回折実験により P-T 相図を報告し、各相の詳細な結晶構造を決定している[3]。注目する大気圧(P=0)及び室温以下の温度領域では、約 200K の構造相転移が観測されている。
	  図 1 は、CuMoO4 の高温相(α-CuMoO4)と低温相 (a) !-CuMoO4(γ-CuMoO4) の結晶構造である。高温相(α相)では、結晶学的単位胞内の三種類の Cu の Cu(1)と Cu(2)が歪んだ酸素八面体 CuO6 を形成し、残りの Cu(3)は、

Cu
O

Cu(2)
Cu(1)
Cu(3)
Cu(1)

Cu(3)

Cu(2)

歪んだ酸素正方錐 CuO5 を形成している。また Mo
は、酸素によって四面体配位を形成している。それに対して低温相(γ相)では、Cu と Mo 共に酸素八面体(b) "-CuMoO4

Cu(2)
Cu(1)

CuO6 と MoO6 を形成している[4]。また、γ相の単位

Cu(3)胞の体積は、α相に比べて約 13%も収縮している。αCu(1) Cu(3)相とγ相は、共に三斜晶(空間群 P-1)である。

Cu(2)

	
  光学測定では、同様に温度変化や圧力印加により緑色のα相から茶褐色のγ相への構造相転移に伴うク

図 1. CuMoO4 の結晶構造

ロミズムが報告されている[4]。唯一の磁気的測定と(a)α-CuMoO4(高温相) (b)γ-CuMoO4(低温相)- 14 -

"#$%&'()"#$%&'()
./01

./01

23

して Ehrenberg らは、γ相(T≤60K)での磁化率の温度依

(a)

23

(b)

存性により 1.8K まで三次元磁気秩序の兆候はなく
低次元磁性体として解釈できると報告している[5]。

,-,-

図 2 は、今回の測定で使用した CuMoO4 の室温(~300K)及び液体窒素温度(77K)でのサーモクロミズムの様子である。

! "!"#$%&'!*!,)%-+./01)*2!+!!"#$%&'!*!()**+!+! "!"#$%&'!*!,)%-+./01)*2!+
図 2. CuMoO4 のサーモクロミズム!

!

(a)室温(T~300K) (b)77K

3.	
 実験結果と考察	
 	
  図 3(a)は、粉末試料 CuMoO4 における磁化率の温0.06

度依存性の結果である。これまで X 線回折実験によ0.05

り報告されている約 200K の構造相転移温度を中心0.04

現象が観測された。図 3(b)は、逆磁化率の温度依存性の結果である。構造相転移温度より高温のα相では0.003!m (emu/mol)

として非常に広範な温度領域での磁化率の温度履歴(a) 0.004

0.001

0.02
0.01

常磁性状態を示しているのに対し、構造相転移温度

0.00
1000

Theating
0.000
50の約 1/3 となっている。このことは、後述する強磁場磁化過程の結果から明らかなように CuMoO4 の結晶学的単位胞内の 6 個の Cu2+の 2 個が常磁性単量体、

150

200

250

300

350

300

350

C# = C"/3

800

1/!m (mol/emu)

相でのキュリー定数(Cγ)は、α相のキュリー定数(Cα)

100

(b)

以下では反強磁性相互作用の発達に伴いキュリー定数が明らかに減少している。さらに低温(T≤10K)のγ

Tcooling

0.002

0.03

CuMoO4 の磁性を担う全ての銅イオン Cu2+(S=1/2)がCuMoO4
H = 1.0 T

C"

600
400
200

2 組(4 個)が反強磁性二量体を形成している単純な磁0気構造のモデルにより説明することが可能である。

0

50

100

150 200
T (K)

250

	
  図 4 は、比熱の温度依存性の結果である。三次元

図 3. CuMoO4 の(a)磁化率(b)逆磁化率

磁気秩序を示唆する明確な異常が 1.75K に観測されの温度依存性3.0の形成と思われる。挿入図のエントロピーの温度依

2.5

結晶学的単位胞内の 2 個の常磁性単量体のみが磁気的相互作用により三次元的に秩序化していることが明らかとなった。即ち、残りの非磁性状態である 2

C (J/K mol)存性の結果から判断して、1.75K の磁気相転移では

CuMoO4
H=0T

1.0

0.0

0

1

2

3

4
5
T (K)

4
5
T (K)

6

1.0

に特異な磁気秩序相が実現されている。この特異な

0.0- 15 -

1.5

0.5

1.5

0.5

乱実験からも支持する結果が観測されている[6]。

2.0

2.0

組(4 個)の反強磁性二量体とそれとが共存する非常
磁気秩序相は、粉末中性子回折及び非弾性中性子散

2.5

S (J/K mol)

た。約 2K のブロードな比熱の極大は、短距離秩序

0

1

2

3

6

7

7

図 4. CuMoO4 の比熱の温度依存性

88!!"#$%&'!*!()**+!+

	
  図 5 は、1.3K と 4.2K での最大磁場 68T までのパ1.2

ルス磁場を用いた磁化測定の結果である。約 30T 以

1.0上で飽和磁化に至る全磁化過程を観測することに成磁化プラトー現象が観測され、温度の低下に伴いよMobs.(1.3 K)

0.8

M/MS

功した。飽和磁化の約 1/3 の磁化の値において有限CuMoO4

Mobs.(4.2 K)
Mcal.(1.3 K)

0.6

り明確になっている。実線は、結晶学的単位胞内の0.46 個の Cu2+の 2 個が常磁性単量体、2 個(4 個)が反強0.2

磁性(J/kB=26K)二量体とする磁気構造のモデル計算

0.0

である(挿入図)。4.2K の実験結果に関しては、全磁Mcal.(4.2 K)
J/kB = 26 K

0化過程を見事に再現している。しかし、1.3K の実験

10

20

30
H (T)

40

50

図 5. CuMoO4 の強磁場磁化過程

結果は、上述の比熱測定の結果から明らかのよう三

6.0

次元磁気秩序温度(1.75K)以下であることから、磁気Cu1-xZnxMo1-yWyO4: (x,y)

構造がより複雑になっていることが予想されるため

H = 1.0 T(0.10,0)ることを示唆している。
	  図 6 は、Cu1-xZnxMo1-yWyO4 の磁化率の温度依存性(0.07,0)2+(0.05,0)性イオンの Zn2+(S=0)で置換することにより構造相転(0.03,0)移温度が低温へ移動している。その理由としては、
ZnMoO4 の結晶構造が CuMoO4 の高温相であるα相と(0,0)

同じであり低温まで不変であるため、置換量 x の増

(0,0.03)

加に伴い系全体が構造相転移し難い状態を形成して
x0.10

異なる W6+で置換することにより結晶内部のケミカ
構造相転移し易い状態を形成していることが原因と思われる。以上のように置換効果によりクロミズムの起源である構造相転移を低温から室温に至る高温まで自在に制御することに成功し、同時に磁化率の温度履歴現象の制御を実現することができた。

(0,0.05)

Tcooling
Theating

0.05

0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0

(0,0.07) 0.0

0.00

y

1.5

!m (10-3 emu/mol)の結果である。磁性イオンである Cu (S=1/2)を非磁ルプレッシャーが変化し、その結果として系全体が

4.5
3.0

上述した単純な構造では再現することは不可能であいるためと考えられる。また、Mo6+をイオン半径が

60

0.05
0.10
100

50

150

200
250
T (K)

300

350

(0,0.10)0.0

0.0
200 250 300 350
T (K)
図 6. Cu1-xZnxMo1-yWyO4:(x,y)の磁化率
100

150

の温度依存性

4.	
 まとめ	
 
	
  サーモクロミズムとピエゾクロミズムを有するクロミック化合物である CuMoO4 の磁気的性質について広範な温度及び磁場領域において実験的研究を実施した。その結果、クロミズムの起源である約200K に構造相転移に伴い、非常に大きな磁化率の温度履歴現象を観測した。そのクロミズムを起源とする磁気異常を元素置換効果により低温から高温まで制御することに成功した。また、低温での磁気構造に起因する飽和磁化に至る非線形の全磁化過程を観測した。
	  今後、他の元素置換によるクロミズムの制御や単結晶試料による詳細な磁気的性質の研究に発展させる計画である。

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謝辞	
 	
  本研究の比熱測定においては、九州大学大学院工学研究院エネルギ量子工学部門の稲垣祐次助教、
河江達也准教授、強磁場磁化測定においては、東京大学物性研究所国際超強磁場科学施設の鳴海康雄
助教(現東北大学金属材料研究所准教授)、金道浩一教授との共同研究の成果である。
	  また、理学部附属極低温施設及び低温センター(箱崎センター)の上田雄也専門職員の寒剤供給の労に感謝します。
	  本研究の一部は、科学研究費補助金基盤研究(C)課題番号 21560723 の援助により実施した。
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極低温実験室での研究 1971-2012
篠崎 文重（理学研究院 物理学部門 低次元電子物性）
今年度をもって定年退職ということで、「九州大学低温センターだより」への執筆依頼を受けた。
現在の低温センターは平成 18 年 4 月に発足したが、その前身は昭和 37 年 3 月に設立された「理学部付属九州大学極低温実験室」である。私は昭和 46 年、理学部物理学専攻修士課程に進学、低温物理学講座（この講座名はその後、異分野の教授着任後もしばらく、残った）に籍を置き、超伝導に関する実験研究を始めた。したがって、極低温実験室、低温センターには 40 年間お世話になった。一貫
して、寒剤の利用者である。次第に年を重ね、年長者組の一員となった今から 10 年ほど前、ちょうど「・・実験室」から「・・センター」に変わるころ、運営委員長を勤めた。折しも液化機更新の時期で、長年懸案だったセンター化や新キャンパス移転を念頭に置き、現センター長の船木先生には色々とご相談申し上げた。若い先生方にはアンケート調査など、協力頂いた。ここでは、役務に関することには触れない。ただ、古い話にもなり、記憶違い・勘違いがあると思う。ご容赦いただきたい。この 40 年間を思い出すままに研究内容を紹介しつつ、何点か書き留める。
昭和 40 年代後半、九州大学の液化機はその構造、液化能力のため、液化日は火、金の二日のみだった。研究室に入って、講座担当教授の渋谷先生から受けた注意の一つは、「液化日にはアルバイトを入れないように」であった。実際の指導教員は当時 30 代半ば、意欲的な青木亮三先生だった。研
究テーマは「超伝導量子化磁束の電子顕微鏡観測」。既に A.A. Abrikosov の計算があり、理想的均質な超伝導体であれば、量子化磁束は三角格子構造をとることが分かっていた。実際、Bitter 法によるTrauble と Essman の実験観測でも磁束の三角格子構造は確認されていた。しかし、この方法には、色々と制約がある。超伝導表面を磁性体微粒子で粉飾、それを写し取り、改めて電顕観測するため、動的観察は不可能である。さらに微粒子粉飾時の蒸気圧の関係で、温度変化は原則、難しい。この問題を克服する方法に Lorentz Microscopy 法がある。顕微鏡の加速電子は磁束領域を通る際、Lorentz
力を受ける。
その結果、通過方向にずらされた focus 面上には磁束分布を反映した濃淡が期待できる。
もし、この方法で超伝導体の金属内原子格子のひずみと同時に量子化磁束が観測できれば、「磁束ピンニング機構の解明」に大きく寄与する。
しかし、量子化磁束を通過する間の相互作用程度では得られる偏角はきわめて小さく、濃淡を得るのは極めて困難であることはすぐに分かる。いささか記憶があやふやだが、当時の電子顕微鏡フィラメントの広がりも考慮に入れていたと思う。理想的な点光源ではないので、像がぼける。ところでその頃、このプロジェクトは世間でも少々知られていたようで、ドイツ・ストッツガルト、マックス
プランク研究所（MPI）の Krageloh 博士が関心を持ち、客員研究員として来学された。彼は Bitter
法を用い、第 1 種超伝導体から第 2 種超伝導体への移行（具体的には In-Tl の混合比率を変えていたと思う）過程における「磁束構造の変化を観測する」研究で知られていた。クロスオーバー領域では多数の量子化磁束から成る multi-fluxion ができ、さらにマクロな構造を持つ intermediate-mixed
state 構造を見出していた。彼にもそれらのダイナミクスを観測したいという希望があったと思う。
助手の宮崎さん（その後の鹿児島大学に転出）が実験の采配を振るわれていたが、青木、宮崎、Krageloh、
篠崎からなるグループで方針を再検討した。
とりあえず電顕観察で結果の出そうな磁束構造観測まで、- 30 -

一度戻るという結論になった。即ち、第 2 種ではなく、第 1 種超伝導体で実現する古典的でマクロな磁束構造をとる、超伝導中間状態の観測を行うことになった。テーマは宮崎さんが「常伝導―超伝導
周期構造における周期の厚み依存性を調べ、中間状態→混合状態への移行」を観測する、私が「磁場下の超伝導中間状態に電流を印加し、磁束領域を駆動される」となった。何とか実験が進み、1975
年の低温国際会議(LT14、 ヘルシンキ)で発表した。当時、発表件数はそれほどではなく、ポスター
セッションは無かったように記憶している。口頭発表だけだが、全ての件数ではない。
「Presentation」と、「Read by title」があった。我々は後者だった。基本的には簡単な内容紹介だけだったが、青木先生の努力でそれなりの時間を貰えた。発表は青木先生、私は 8mm 映写機をまわした。しばらくして、
宮崎さんと私はそれぞれのテーマで博士論文として纏める事ができた。途中、私が博士課程に進学後まもなく、Krageloh 博士は 2 年弱の滞在を終え帰国した。その後、彼から渋谷先生に「篠崎を MPIに寄こさないか」と手紙が来た。しばらく考えたが、断った。当時 MPI には金属学の権威、Seeger
教授がおられた。もし留学して、成果が上がったとしても、その後どうなったか分からない。
電子顕微鏡による量子化磁束の観測は、日立中研・外村グループによって実現した。その前に、リング状磁性体（磁束が磁性体の外に漏れない）を用いて、Aharonov-Bohm 効果を証明していた。即ち、「磁場のない空間でも、ベクトルポテンシャルの存在で電子波の位相は量子力学に従い、変化する。
」
実験ではリングの外側に、干渉縞を見出した。きわめて精度のよい「点光源」から熱電子が放出された結果である。その後、外村グループは超伝導量子化磁束の観察、駆動・動的観察を成功させた。70年代、我々もポイントフィラメントの必要性は痛感していたが、当時の技術では観測に見合うフィラ
メントはとても実現できず、手に入らなかった。装置の精度に合った研究方向にテーマを変更したのは、今思えばよかったと思う。
しばらくして、六本松地区教養部物理学教室に職を得た。そこには、渋谷先生門下の藤森、川口両氏がおられた。六本松では川口さんに色々とご指導を頂き、共同研究を始めた。当時川口さんは、均質アモルファス超伝導薄膜を作成し、「超伝導臨界温度に及ぼす乱れ効果の研究」をされていた。私は主として granular 系の試料で「2 次元系超伝導体における揺らぎ伝導度と対破壊効果」を扱った。
1980 年代初め、電子局在理論が大きく進展し、「乱雑さと超伝導」の研究も盛んに行われた。国内では東北大学の前川さん、海老沢さんが活躍中だった。お二人にはたびたび、「電子局在と超伝導」に関して教えていただいた。その後 20 年ほどは、主として「granular 系 2 次元超伝導体の輸送特性」を研究してきた。この間の話は省略し、残りの紙面で 23、24 年度修士論文の内容を踏まえて、最近の研究内容を紹介する。
「エピタキシャル NbN/MgO、及び Nb/AlN/MgO 薄膜の超伝導転移温度」
近年情報通信分野で、single-photon detector (SNSPD)の研究が盛んに行われている。SNSPD は高速レス
ポンス、きわめて小さい dark count に応えるため、高い超伝導臨界温度と大きな臨界電量、さらに薄くて均質な材料が要求される。見合う材料として NbN 薄膜がある。MgO 基板であれば NbN との格子マッチングがよく、epitaxial NbN 超伝導薄膜ができる。神戸の情報通信機構との共同研究で NbN/MgOの超伝導基礎物性の測定を行った。目的は「臨界温度に及ぼす乱雑さ（乱れ）の影響」。2 次元系では乱れの程度は面抵抗 Rsq = R × ( w / l) = d / ρ で与えられる。ここで、 R, w, l, d , ρ は 4 端子形状膜の実抵抗、試料幅、端子間距離、膜厚、及び抵抗率である。 Rsq は試料形状のマクロなサイズで評価で- 31 -

きるが、最後の式から分かるように Rsq はミクロな量の比に相当するので、 d , ρ は試料全領域で均質であることが前提である。試料はスパッター法で、広い Rsq 領域の膜を準備する。その際、 ρ は一定になるよう、スパッター条件は変えない。乱雑さ・Rsq は膜厚 d で制御する。図―１に NbN/MgO
2 次元超伝導薄膜の Tc − Rsq を示す。図中 (■) がデータである。Rsq の増加に伴い、Tc は単調に減少していることが分かる。
一方実線(－)は Maekawa-Fukuyama 理論を renormalization-group equation に従い、
Finkel’stein [1]によって拡張された理論曲線で、以下で与えられる。

⎧⎪⎡ (r 2 )1 / 2 ⎤Tc = Tc0 exp(− 1 γ )⎨⎢1 +⎥⎪⎩⎣ γ − r 4 ⎦1/ 2r⎡ (r 2)1 / 2 ⎤ ⎫⎪⎢1 −⎥⎬⎣ γ − r 4 ⎦ ⎪⎭(1)

ここで Tc0 はバルクの超伝導転移温度、γ , r ,τ はそれぞれ γ = 1 ln (k BTc0τ h ) , r = Rsq /( 2π 2h / e 2 ) 及
び電子の弾性散乱時間である。

15

NbN/MgO
NbN/AlN/MgO

12
Tc(K)

9
6
3
0

0

1000
2000
Rsq(Ω)(T=20K)

3000

図―１
式(1)は試料材料固有の Tc0 と、唯一のパラメターとしてτ を含む。繰り返すが、乱雑さの程度は変数 r
を通して現れる。実線は Rsq が小さいクリーン領域で、実験・理論が合うようにτ を決める。全域で理論―実験が一致することは全系を通じて、同一のτ 値であることを意味する。Fitting に用いた値はTc0=14.85K、 γ = − 0.1174 である。これからτ =1.0×10-16s を得る。この値の妥当性を検討する。自由電子モデルを用い、フェルミ速度 vF を求める。vF と τ から電子の平均自由行程 l を求めると

l τ ≈ 0.1 − 0.2nm を得る。一方、 D = (4ck B/ πe)( dH c2 / dT ) −1 = vF l / 3 の関係から、上部臨界磁場
Hc2 の Tc 近傍の特性から同様に l D ≈ 0.15 − 0.30nm を得る。 l τ ,l D はほぼ等しいと考えてよいだろう。この膜は NaCl 構造を取る epitaxial 膜であるが、Nb と N の原子数比は nN/nNb<1 で、N 原子の空孔がランダムにする。その randomness が乱雑さの原因になっているとすれば格子定数 a ≈ 0.4nm と比較した場合、a は今回の l τ ≈ l D ≈ 0.2nm と同程度と考えることができ、理論―実験の整合性は保障される。一方、図－1 からわかるよう超伝導(S)－絶縁体(I)転移（Tc→0）が起こる臨界面抵抗 Rc は dirty- 32 -

boson model[2]から予想される量子臨界抵抗 RQ = h / 4e 2 ≈ 6.4 KΩ の約 1/3 である。このモデルでは超伝導の order parameter が重要であり、I相でもCooper pairs が存在する。
しかし、ここで用いたlocalization
theory では I 相では Cooper pairs は存在せず 1 電子状態であり、普遍的な臨界面抵抗は存在しない。このように dirty boson model と localization theory の違いは、端的に言えば「I phase で Cooper pairs が存在するか、しないか」である。今回の議論を進め、Tc の低下は localization theory によることを明確にするには「energy gap があるか、ないか」を調べなければならないが、そこまでは出来ていない。この研究の詳しいことは[3]にある。興味のある方はご覧頂きたい。
図－1 には別のシリーズ膜の Tc－Rsq を■で示している。これは NbN 超伝導膜と MgO 基板の間に絶縁体であるスパッターAlN 膜（d =1nm）を挟んだ、NbN/AlN/MgO 構造をしている。本来の目的の詳細は省くが、AlN-MgO 間の格子マッチングは良くない。したがって、AlN で under coat された MgO 基板上の NbN の初期成長はスムーズではない可能性がある。特に膜厚が薄い、高面抵抗膜の NbN 膜の結晶性は良くないと考えられる。実験データ、■(NbN/MgO)、■(NbN/AlN/MgO)で示す
ように、厚みが大きい低抵抗領域では、両者の Rsq 依存性に違いは無く、式(1)に従う。しかし、Rsq ≈ 200-100 Ω 付近から■(NbN/AlN/MgO)は理論からずれ始め、Rsq 依存性は■(NbN/MgO)に比べ、弱くなる。このような高抵抗側で生じる理論からの deviation は、特に in situ 膜で報告されている。
この原因を議論する。上述したように NbN/AlN/MgO では、特に高抵抗の超伝導 NbN 膜は不均質、
percolation 構造を取っている可能性がある。
この観点から上部臨界磁場 Hc2 の温度依存性を調べた。
percolation 構造を取る場合、拡散定数 D は anomalous scale L 依存性を示すことが知られており、D( L) ∝ L−θ で与えられる。ここで、θ は diffusion index である。scale L は、空間不均質の目安になる長さである。均質・一様膜の場合、θ = 0 で D=constant、２次元 threshold percolation では

θ = 0.98 である。理論的には Tc 近傍で H c 2 (T ) ∝ (1 − T / Tc ) n ∝ (1 − T / Tc ) 2 /( 2+θ ) と与えられる。均質系では G-L 方程式からも良く知られているように n =1、臨界磁場は Tc 近傍で直線的な温度依存性を示す。この振る舞いを図－2 示す。これは先に議論した(NbN/MgO)の結果である。低温側ほど Rsq
5

HC2(T)

4

d=1.6nm
d=4nm
d=7.5nmd=20nm

3
2
1
0
2

図－2

4

6

8
T(K)

10

12

14

図－3

の大きな膜の結果であり、抵抗増加に伴い Tc は単調に減少している。臨界磁場 Hc2 は全ての膜で、均- 33 -

質系のθ = 0, ( n = 1) の H c 2(T ) ∝ (1 − T / Tc ) に従っている。一方、NbN/AlN/MgO の結果の一部を抜き出し、図－3 示す。図－2、高抵抗になるに伴い、データは低温側にシフトする。Hc2 の温度依存性
は NbN/MgO の振る舞いとは明らかに異なり、高抵抗膜ほど curvature が大きくなる。図－3 ら決めた Hc2 の温度依存性に表れる指数θ を図－4(■)で示す。ここで、(■)は図－2 で決めた NbN/MgO シリーズ膜におけるθ の Rsq 依存性である。(■)もわずかに増加傾向を示すが、(■)は Rsq ≈ 100Ω 付近から急激に増加するのが分かる。 θ が異常を開始する Rsq ,θ と、 Tc が理論からずれ始める Rsq ,Tc に100 − 200Ω 程度の幅はあるが、 Rsq ,θ と Rsq ,Tc の均質系からの deviation には強い相関があると思われる。もちろんこのアイデアを正当化するには、高抵抗 NbN/AlN/MgO 膜の構造を調べる必要がある。

θ-Rsq
PercolationthresholdNbN/MgO
NbN/AlN/MgO

θ=(2/n)-2

θ

1.0
0.9
0.8
0.7
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
-0.1
10

homogeneous

100

Rsq(Ω)

1000

10000

図―4
以上、40 年近く前の実験と、この 3 年ほどの結果を紹介した。これまで述べたように、完全にはやり終えていない。少々心残りではあるが、特に箱崎地区に居を構えたこの 4 年間は研究環境、多くの院生にも恵まれ、充実した日々をすごせた。色々とお世話になった皆様に心から感謝申し上げる。

[1] A. M. Finkel’stein, JETP Lett. 45, 46 (1987).
[2] M.-C. Cha, M. P. A. Fisher, S. M. Girvin, M. Wallin, and A. P. Young, Phys. Rev. B 44, 6883
(1991).
[3] S Ezaki, K Makise, B Shinozaki, T Odou, T Asano, H Terai, Y Yamashita, S Miki and Z

Wang, Phys. Condens. Matter 24, 475702(2012).

- 34 -

低温センターからヘリウム回収サブセンター遠隔監視システムの構築と運用
超伝導システム科学研究センター

松尾 政晃

低温センター 伊都地区センター

佐藤 誠樹

E-Mail : matsuo@sc.kyushu-u.ac.jp
１．はじめに
九州大学低温センターでは、低温を利用する教育研究者に対し、液体ヘリウム・液体窒素など低温寒剤の安定・低価格供給を行うため日々努力している。ヘリウムは Fig.1 に示すように、
世界 5 カ国の天然ガス田からしか生産されない希少かつ高価な資源であり、現在日本では Fig.2に示すヘリウム輸入先（米国９４％、カタール６％）より、その全量を輸入に頼っている。
このため、ヘリウムを有効活用する方法として、液体ヘリウムを多量に使用する多くの機関
では、蒸発ヘリウムガスを回収・精製・再液化する、いわゆるクローズドサイクル利用が行われており、各種低温実験で使用された液体ヘリウムは、蒸発ヘリウムガスとして回収され、精製による不純物の除去行程を経て、液体ヘリウムに再液化・再利用される。このヘリウムのクローズドサイクル利用を行う上で最も重要な事柄は蒸発ヘリウムガスの高純度・高効率回収であり、大気放出や大気混入を極力避けることにより、諸事情によりヘリウムの輸入が一時的に停止した場合においても、液体ヘリウムを安定して低価格にて供給することが可能となる。
ロシア
4%

ポーランド
2%
アルジェリア11%

アメリカ合衆国
76%

カタール
7%

Fig.1

世界のヘリウム生産量（2010 年）

出典：米国土地管理局（BLM）
カタール
6%

アメリカ合衆国94%

Fig.2

日本のヘリウム輸入先（2011 年）
出典：財務省貿易統計- 35 -

２．目的
九州大学伊都キャンパスには各種低温実験で使用されたヘリウムガスを回収するため、ガスバッグ、圧送機、純度計、流量計等で構成された、ヘリウムガス回収サブセンターと呼ばれる
ヘリウムガスの回収中継所が利用者側・ブロック毎に設けられている。このサブセンターは、設置場所がキャンパス内各所に点在していること、現在３カ所に設置されているサブセンター
は九州大学の伊都キャンパス移転が進むにつれ将来増加すること、ヘリウムガスの漏れや回収
純度低下等が生じた場合には早急な発見・対応を行う必要があること等の理由のため、人による巡視点検のみでは十分な対応・管理を行うことが出来ない。このため、ネットワークを利用し、各ヘリウム回収サブセンター稼働状況のリアルタイム監視が可能な遠隔監視システムの構築を行うこととした。
３．ヘリウム回収サブセンター遠隔監視システムの構築
ヘリウム回収サブセンターの遠隔監視システム構築にあたり、下記の事柄を基本的な条件とした。
(1) 学内各所にあるサブセンターの現在状況をリアルタイムで確認できること。
(2) 停電やネットワーク障害等が起きても、サブセンター内で必要データの保持ができること。
(3) プログラムの専門知識が無くても、計測が可能であること。
(4) 通常照明が消灯されているサブセンター内の状況確認ができること。

← ①アナログ電圧に対応するビットを測定← ②一定時間測定を停止← ③アナログ電圧に対応するビットを測定← ④ 2 回測定したビットを合計← ⑤合計したビットを平均⑥ビットを電圧に変換( 電圧 [V] ＝ (20/65536)× ビット−10)⑦電圧を純度に変換← ( 純度 [%] ＝ 102.5−(125/94)× 電圧 [V])

←

Fig.3

プログラムのブロックダイヤグラム例（純度計のアナログ出力電圧を測定し、純度情報に変換する例）- 36 -

また、上記の基本的条件を満足できる方法として、下記の方法を選択した。
(1) ネットワークを利用した遠隔監視を選択し、学内・学外双方からの現在状況確認ができるようにした。
(2) CONTEC 社製省配線リモート I/O システム F&eIT を選択し、サブセンター内に設置した機器に計測データの保存をすることにした。
(3) CONTEC 社製省配線リモート I/O システム F&eIT を選択することにより、Fig.3 に示すようなブロックダイヤグラムでのプログラムが可能となり、高度なプログラムの専門知識を必要としない計測を実現した。
(4) Planex 社製赤外線機能付パン・チルトネットワークカメラを選択することにより、Fig.4に示すような赤外線による室内状況の暗視を可能にした。
Table 1

遠隔監視システムの主要機器

CONTEC 社製 F&eIT シリーズ
計測、制御用機器本体

SVR-MMF2(FIT)

電圧 ( 純度、瞬時流量、ガスバッグ高 ) 測定用モジュール

ADI16-4(FIT)GY( 入力信号：アナログ電圧、入力数：4 チャンネル、分解能：16 ビット )警報信号収集用モジュール

DIO-16/16(FIT)GY

流量カウント用モジュール

CNT16-8(FIT)GY

シャープ社製 ガスバッグ高測定用測距センサ

GP2Y0A710K( 測定範囲：100-550cm、出力：アナログ電圧、測定方式：赤外線を使用した非接触測定 )Planex 社製 監視用ネットワークカメラ

CS-WMV043G-NV

SC センター LHe 汲み出し場所

SC センター LHe 汲み出し場所

増設用

ウエスト２号館（暗視画像）

Fig.4

ウエスト 3 号館（暗視画像）

増設用

サブセンターの状況確認画面例- 37 -

←純度情報←ガス流量情報←ガスバッグ情報

警報出力状況

（警報出力時は点灯）←圧送機運転情報

Fig.5

遠隔監視画面の表示例（ウエスト 2 号館ヘリウム回収サブセンター；時間軸は 24 時間と 1 週間が切り替え表示可能）

４．まとめ
現在、本サブセンター遠隔監視システムを用い、Fig.5 に示すような情報をホームページで提供している。なお、この情報にはガスバッグ高さならびに純度の連続的な変化が監視項目として含まれており、ヘリウムガスの漏れや回収用バルブの閉め忘れ等の早期発見に役立っている。
また、本サブセンター遠隔監視システムは稼働を初めて２年が経過したが、故障等もなくほぼ
メンテナンスフリーの状態で稼働している。このように、今回構築したヘリウムガス回収サブセンター遠隔監視システムは、学内に分散する液体ヘリウム利用者のヘリウムガス回収状況を
学内・学外を問わず遠隔監視できる非常に有効な方法であり、今後計画されている理学部・農学部の移転、あるいは新規の液体ヘリウム利用者の増加による、新規ヘリウムガス回収サブセンターにも適応可能である。

- 38 -

低温センターの活動 等
１ 寒剤供給量推移
近年、伊都キャンパス移転が進んでおり、液化窒素供給量・液化ヘリウム供給量は、箱崎地区セン
ターでは減少し、伊都地区センターでは増加している。液化ヘリウム供給量の伊都地区センター分について、H24 年分はある大量ユーザーの研究が滞った事から減少しているが、新規ユーザーは増加しており今後供給量は増加していく可能性がある。主な供給部局は以下のとおりである。
伊都地区センター：工学研究院、システム情報科学研究院、水素利用技術研究センター、未来科学創造センター、先導物質科学研究所、超電導システム科学研究センター、中央分析センター 等
箱崎地区センター：理学研究院、先導物質科学研究所、農学研究院、医学研究院、生体防御医学研究所、アイソトープ
総合センター、歯学研究院 等

Ｈ24 年寒剤供給単価

液体窒素

液体ヘリウム66 円／ℓ522 円／ℓ

２ 高圧ガス保安管理業務
低温寒剤を供給するために必要な設備として、低温センター伊都地区・箱崎地区に設置されている
液体ヘリウム液化装置、回収システムなどの設備は第一種高圧ガス製造設備であり、各地区センターが所属するキャンパス全体がそれぞれ１つの第一種高圧ガス製造所として福岡県に許可申請・登録されている。高圧ガス製造設備は高圧ガス保安法により保安講習会等の実施や、定期自主検査・開放検
査などの検査が義務付けられており、これら検査に合格しなければ高圧ガスの製造を行うことができない。保安係員の監督下でこれらを実施している。
各地区センターの高圧ガス製造所保安係員、保安係員代理
保安係員

保安係員代理伊都地区センター

佐藤、河江

松尾、稲垣

箱崎地区センター上田

浅野- 39 -

２．１ 日常点検 （3 回以上／日）
設備の運転状態について、始業時・運転時・終業時など３回以上頻繁に行っている。

２．２ 定期自主検査 （1 回／年）
高圧ガス保安法の規定に基づく、耐圧検査・気密検査・安全弁検査・圧力計検査・日常記録簿検査など多項目の検査。この検査を実施しなければ、保安検査に合格しない。
平成２４年

伊都地区センター４月実施

箱崎地区センター９月実施

２．３ 開放検査 （1 回／３年）
高圧ガス保安法の規定に基づき、ヘリウム液化システムの耐圧性能を分解および非破壊検査によって確認する。また、各機器のメンテナンスや部品の交換も行う。この検査を実施しなければ、保安検査に合格しない。
平成２４年

伊都地区センター１０月実施（ヘリウム圧縮機）、１１月実施(ヘリウム長尺容器)
箱崎地区センター９月実施（回収ガスマニホールド内視鏡検査）

２．４ 保安検査 （1 回／年）
高圧ガス保安法の規定に基づく、福岡県または指定保安検査機関による検査。この検査に不合格の場合は寒剤供給停止となるが、合格を継続中である。
平成２４年

伊都地区センター５月合格

箱崎地区センター９月合格

２．５ 高圧ガス製造事業所保安係員等講習会（初回３年以内 以降５年以内）
高圧ガス保安法の規定に基づく、製造事業所の保安係員を対象とした講習会。製造保安責任者免状の交付を受けてから３年以内に、２回目以降は５年以内に受講しなければならない。
平成２４年

受講者 ２名（佐藤・松尾）

２．６ 高圧ガス製造事業所保安講習会 （1 回程度／年）
高圧ガス保安協会が主催する、製造事業所対象の保安講習会。高圧ガス保安法および福岡県の保安行政、近年の事故例等の講習。
平成２４年

受講者 なし２．７ 寒剤の取り扱いに関する見学会 （1 回程度／年）
低温センターの安全利用に関し、実際に現場で説明・実施し、教育指導を行うための見学会。具体
的に寒剤の汲み出し方法や、汲み出し時のルール説明等を行う。
平成２４年

実施なし（随時指導している）

２．８ 防災訓練・消火器訓練
万が一の事故発生に際しどのような対策をしていくか、事故発生の想定のもと防災訓練を実施し、各担当間の連絡対応が速やかできるよう確認する。また火災発生時に、消火器がスムーズに使用できるよう訓練する。
平成２４年

防災訓練（箱崎地区センター９月）- 40 -

２．９ 全学寒剤・高圧ガス利用者保安講習会
低温センターでは、九州大学安全衛生推進室高圧ガス部門・ＬＣＳセンターと共同で、各キャンパ
スにて寒剤・高圧ガス利用者保安講習会を実施している。この講習会は、全学の寒剤・高圧ガス利用者が保安に関する知識を深め、寒剤・高圧ガスによる酸欠や爆発などの事故をおこさず、安全に実験がおこなえるよう実施している。講習会はテキストやビデオ、デモンストレーションを用い実施している。
◆伊都キャンパス①Ｈ24.2.27 西講義棟 1 番講義室
受講者：32 名②Ｈ24.6.20 西講義棟 1 番講義室
受講者：160 名◆箱崎キャンパス①Ｈ24.6.5 50 周年記念講堂
受講者：384 名②Ｈ24.12.4 国際ホール
受講者：50 名◆馬出キャンパス
Ｈ24.6.14 百年講堂

保安講習会の様子（馬出キャンパス）受講者：102 名◆筑紫キャンパス
Ｈ24.6.26 筑紫ホール
受講者：48 名◇伊都キャンパス担当：ＬＣＳセンター技術スタッフ・伊都地区センター◇箱崎・馬出・筑紫キャンパス担当：環境安全衛生推進室高圧ガス部門・箱崎地区センター

各地区において講義室の準備等、ご支援をしていただいた皆さまに御礼を申し上げます。

３ 社会的貢献
低温センターでは、オープンキャンパス等で訪れる一般の方や中高生に、寒剤供給施設の公開や液体ヘリウム・液体窒素を利用した実験のデモンストレーションなどを行っている。通常では見られない施設や現象の一般公開は、低温科学の啓発に役立つとともに、中高生たちの視野・可能性の拡大に大きく貢献している。
平成２４年 ３月：体験入学 ５月：開学記念
８月：オープンキャンパス １１月：見学会 など- 41 -

４ センターからのお知らせ
４．１ センターだよりへの投稿について
低温センターだより編集部では、「低温センターだより」への投稿あるいは記載を希望される執筆者（自薦・他薦）を歓迎しております。研究に関するものに限らず、一般的に役立ちそうな実験技術、情報等もお寄せください。
1) 研究ノート

最近の研究に関する報告、話題の紹介、新しい試みなど。

2) 技術ノート

技術面からの話題の紹介、知っておいたら役に立ちそうな事柄等。

3) その他

編集部よりの報告・紹介等。

投稿、推薦したい場合は、以下の内容をご連絡下さい。
z 題目・執筆者・所属・連絡先・E-mail Address・アブストラクト
皆様からの気軽な連絡をお待ちしております。

４．２ 低温センターからの学内 LAN 利用について
パーソナル・コンピューター（もしくはワークステーション）を学内 LAN に接続して利用することを希望される方、今後、学内 LAN の利用を検討しようとお考えの方は、LAN 管理者（下記）までご連
絡下さい。
◇箱崎地区センター／伊都地区センター

連絡先 大学院理学研究院 助教 浅野貴行

092-642-4342（内線 箱崎 4342）asano@phys.kyushu-u.ac.jp

４．３ 寒剤容器貸出について
貸出容器利用方法

詳細は各地区ＨＰをご覧ください◆基本的なルール◆
・容器検査期間中や突発的な容器の故障など、数日から数週間の短期貸出を基本とします。
・使用者側の重大な過失により、貸出容器に故障などがあった場合、修理費用は使用者負担とします。（定期的なメンテナンス費用は、低温センターが負担）
・貸出容器の利用には、利用日前日までに予約が必要です。

◆箱崎地区予約方法◆
箱崎地区の貸出容器を利用される場合は、電話またはメールにてお尋ねください。
【99-2199 上田 yu-ueda@sci.kyushu-u.ac.jp 】◆伊都地区予約方法◆
伊都地区の貸出容器を利用される場合は、電話またはメールにてお尋ねください。
【90-3860 大石 oishi@sc.kyushu-u.ac.jp 】
同時に寒剤も必要な場合は寒剤発注システム「シリンダネット」にて、発注してください。
「分類」⇒「低温寒剤」、「詳細」⇒「液化Ｎ2 低温センター貸し容器」としてください。
寒剤の発注が完了します。「シリンダネット」http://133.5.156.123/kyushu-u/- 42 -

低温センター運営委員 （2013 年 3 月現在）

低温センター長

大学院システム情報科学研究院

教 授

船木 和夫

副低温センター長

大学院理学研究院

教 授

和田 裕文

伊都地区センター長

低温センター長の兼任

箱崎地区センター長

副低温センター長の兼任

複担教員

大学院理学研究院

准教授

光田 暁弘

複担教員

大学院工学研究院

准教授

河江 達也

大学院理学研究院

教 授

大場 正昭

大学院工学研究院

教 授

古田 弘幸

大学院システム情報科学研究院

教 授

木須 隆暢

大学院農学研究院

教 授

堤 祐司

生体防御医学研究所

准教授

束田 裕一

先導物質科学研究所

教 授

佐藤 治

安全衛生推進室（高圧ガス）

教 授

横本 克巳

工学部等事務部

事務部長

黒川 雅之

理学部等事務部

事務長

竹吉 正志朗- 43 -

低温センターを利用した論文 (2012)

アイソトープ総合センター
百島研究室
1

Concentrations of 210Po in fish and shellfish from southern region of Japan and evaluation of 210Po intake
from seafood for Japanese people.
Momoshima, N., Nakao, H., and Sugihara, S.
Radiochimica Acta, 100(1) ,45-49(2012)

先導物質科学研究所

分子集積化学部門高原研究室
2

Molecular Aggregation States and Wetting Behavior
Hiroki Yamaguchi, Moriya Kikuchi, Motoyasu Kobayash, Hiroki Ogawa, Hiroyasu Masunaga, Osami
Sakata, Atsushi Takahara
Macromolecules, 45 (3), 1509 - 1516.(2012)3

Selective Modification of Halloysite Lumen with Octadecylphosphonic Acid: New Inorganic Tubular
MicelleWeng On Yah, Atsushi Takahara,Yuri M. Lvov
J. Am. Chem. Soc, 134(3), 1853–1859(2012)4

Self-Healing of Chemical Gels Cross-Linked by Diarylbibenzofuranone-Based Trigger-Free Dynamic
Covalent Bonds at Room Temperature
Keiichi Imato,Masamichi Nishihara,Takeshi Kanehara,Yoshifumi Amamoto,Atsushi Takahara, Hideyuki
OtsukaAngewandte Chemie. 50(5),1138-1142(2012)5

Synthesis of TiO2 Nanocoral Structures in Ever-Changing Aqueous Reaction Systems
Tetsuro Soejima, Ren-Hua Jin, Yuki Terayama, Atsushi Takahara, Takamasa Shiraishi, Seishiro Ito,
Nobuo Kimizuka
Langmuir, 28(5), 2637–2642(2012)

6

Chain dimension of polyampholytes in solution and immobilized brush states
Moriya Kikuchi, Yuki Terayama, Tatsuya Ishikawa, Taiki Hoshino, Motoyasu Kobayashi, Hiroki Ogawa,Hiroyasu Masunaga, Jun-ichir Influence of Molecular Weight Dispersity of Poly{2-(perfluorooctyl)ethyl
acrylate} Brushes on Their o Koike, Misao Horigome, Kazuhiko Ishihara, Atsushi Takahara
Polymer J, 44, 121-130 (2012)7

Surface functionalization of aluminosilicate nanotubes with organic molecules
Wei Ma, Weng On Yah, Hideyuki Otsuka, Atsushi Takahara
Beilstein J. Nanotechnol,2012.3 , 82-100 (2012)- 44 -

8

低環境負荷に貢献するソフトマテリアルの新しい接着技術
高原淳、岡本泰志、泉隆夫、青木孝司、小林元康
SPring-8 Information, 17(1), 9-16 (2012)

9

Changes in Network Structure of Chemical Gels Controlled by Solvent Quality through Photoinduced
Radical Reshuffling Reactions of Trithiocarbonate Units
Yoshifumi Amamoto, Hideyuki Otsuka, Atsushi Takahara, Krzysztof Matyjaszewski
ACS Macro Lett., 1(4) , 478-481 (2012)

10 Competition between Oxidation and Coordination in Cross-Linking of Polystyrene Copolymer Containing
Catechol Groups
Hang Xu, Jin Nishida, Wei Ma, Hui Wu, Motoyasu Kobayashi, Hideyuki Otsuka, Atsushi Takahara
ACS Macro Lett., 1(4) , 457-460 (2012)11 Preparation and Characterization of Imogolite/DNA Hybrid Hydrogels
N. Jiravanichanun, K. Yamamoto, K. Kato, J. Kim, Jungeun, S. Horiuchi, W.-O. Yah, H. Otsuka, A.
Takahara
Biomacromolecules, 13, 276-281 (2012)12 Isotactic Polystyrene Nanorods with Gradient Crystallie States
H. Wu, Z.H. Su, A. Takahara
Soft Matter, 8, 3180-3184(2012)13 ラジカル反応を利用した反応性化学架橋高分子の設計
大塚英幸、高原淳
ネットワークポリマー, 33(3) , 154-1663(2012)14 Direct Controlled Polymerization of Ionic Monomers by Surface-Initiated ATRP Using a Fluoroalcohol andIonic Liquids
Motoyasu Kobayashi, Masami Terada,Yuki Terayama,Moriya Kikuchi,Atsushi Takahara
Israel Journal of Chemistry, 52, 364-374(2012)15 中性子反射率によるソフトマテリアルの表面・界面構造解析
高原淳、小林元康
表面科学, 33(5), 272-277(2012)16 A “non-sticky” superhydrophobic surface prepared by self-assembly of fluoroalkyl phosphonic acid on ahierarchically micro/nanostructured alumina gel film
Wei Ma, Hui Wu, Yuji Higaki, Hideyuki Otsuka, Atsushi Takahara
Chemical Communications, 48, 6824-6826 (2012)17 自発的に組み換わる動的共有結合を有する架橋高分子の合成と自己修復挙動
今任景一、大塚英幸
日本接着学会誌, 48(5), 156–162(2012)- 45 -

18 ポリマーブラシを用いた防汚・接着技術
高原淳、小林元康
未来材料, 12 (7), 40– 46 (2012)
19 Grazing-incidence wide-angle X-ray diffraction study on molecular aggregation state of imprinted
polyimide film before and after hard baking
Sudu Siqing, Hui Wu, Hiroki Yamaguchi, Takamichi Shinohara, Osami Sakata, Atsushi Takahara
Polymer Bulletin, 70(1) , 1-11(2012)
20 Biomimetic Dopamine Derivative for Selective Polymer Modification of Halloysite Nanotube Lumen
Weng On Yah, Hang Xu, Hiroe Soejima, Wei Ma, Yuri Lvov, Atsushi Takahara
JACS, 134(29), 12134–12137(2012)
21 Self-Healing of Covalently Cross-Linked Polymers by Reshuffling Thiuram Disulfide Moieties in Air
under Visible Light
Yoshifumi Amamoto,Hideyuki Otsuka, Atsushi Takahara,Krzysztof Matyjaszewski
Advanced Materials, 24(29), 3975–3980(2012)22 Abnormalities of Stromal Structure in the Bullous Keratopathy Cornes Indentified by Second Harmoniv
Generation Imaging Microscopy
Naiyuki Morishuge, Norihiro Yamada, Xu Zhang, Yukiko Morita, Naoyuki Yamada, Kazuhiro Kimura,
Atsushi Takahara, Koh-Hei Sonoda
IOVS, 53(8), 4998-5003 (2012)
23 Wettability and Antifouling Behavior on the Surface of Hydrophobic and Hydrophilic Polymer Brushes
Motoyasu Kobayashi, Yuki Terayama, Hiroki Yamaguchi, Masami Terada, Daiki Murakami, Kazuhiko
Ishihara, Atsushi Takahara
Langumuir, 28, 7212-7222 (2012)24 Highly Oriented and Ordered Double-Helical Morphology in ABC Triblock Terpolymer Films up to
Micrometer Thickness by Solvent Evaporation
Song Hong, Takeshi Higuchi, Hidekazu Sugimori, Takeshi Kaneko, Volker Abetz, Atsushi Takahara,
Hiroshi Jinnai
Polymer J., 44, 567–572 (2012)
25 Polyelectrolyte Brushes: Novel Stable Lubrication System in Aqueous Condition
Motoyasu Kobayashi, Masami Terada, Atsushi Takahara
Faraday Discussions, 156, 403-412(2012)
26 Novel Neutron Reflectometer SOFIA at J-PARC/MLF for In-Situ Soft-Interface Characterization
Koji Mitamura, Norifui L. Yamada, Hidenori Sagehashi, Naoya Torikai, Hiroshi Arita, Masami Terada,
Motoyasu Kobayashi, Setsuo Sato, Hideki Seto, Shinji Gokou, Michihiro Furusaka, Tatsuro Oda, MasahiroHino, Hiroshi Jinnai and Atsushi Takahara
Polymer J., 45, 100-108 (2012)- 46 -

27 Precise and Non-destructive Characterization of 'Buried' Nano-structure in Polymer Thin Film bySynchrotron Radiation Ultra-Small Angle X-ray Scattering
Takamichi Shinohara, Tomoko. Shirahase, Daiki Murakami, Taiki Hoshino, Moriya Kikuchi, Jun-ichiro
Koike, Misao Horigome, Hiroyasu Masunaga, Hiroki Ogawa, Atsushi Takahara
Polymer J, in press
28 X-ray photon correlation spectroscopy using a fast pixel array detector with a grid mask resolution enhancer
Taiki Hoshino, Moriya Kikuchi, Daiki Murakami, Yoshiko Harada, Koji Mitamura, Kiminori Ito,
Yoshihito Tanaka, Sono Sasaki, Masaki Takata, Hiroshi Jinnai, Atsushi Takahara
J. Synchrotron Rad, 19, 988-993 (2012)29 Characterization of an isotactic polystyrene/poly(2,6-dimethylphenylene oxide) nanorod blend withgradient composition and crystallinity
Hui Wu, Zhaohui Su, Atsushi Takahar
RSC Advances, 2, 8707-8712 (2012)30 Transmission Electron Microtomography in Soft Materials
Hiroshi Jinnai, Toshihiko Tsuchiya, Sohei Motoki, Takeshi Kaneko, Takeshi Higuchi, Atsushi Takahara
J. Electron. Microsc, 1-16(2012)
31 Heterogeneous lamellar structures near the polymer/substrate interface
Mitsunori Asada, Naisheng Jiang, Levent Sendogdular, Peter Gin, Yantian Wang, Maya K. Endoh,
Tadanori Koga, Masafumi Fukuto, David Schultz, Myungae Lee, Xuefa Li, Jin Wang, Moriya Kikuchi,
Atsushi Takahara
J. Electron. Microsc, 45(17) , 7098-7106(2012)
32 Catechol derivative urushiol as a thermosetting material
Hirohmi Watanabe, Aya Fujimoto, Atsushi Takahara
submitted
33 Molecular simulation of 2-dimensional microphase separation of single-component homopolymers grafted
onto a planar substrate
Yuki Norizoe, Hiroshi Jinnai, Atsushi Takahara
in press
34 Gelation and Adhesion Behavior of Mussel Adhesive Protein Mimetic Polymer
Jin Nishida, Motoyasu Kobayashi, Atsushi Takahara
Polymer Chemistry, in press
35 Light-Activated Adhesion Control of Mussel Adhesive Protein Mimetic Polymer with a Caged CatecholGroup
Jin Nishida, Motoyasu Kobayashi, Atsushi Takahara
submitted- 47 -

36 精密重合により調製した電解質ポリマーブラシの水媒体中での摩擦挙動 –新しい環境調和型潤滑を目指して小林 元康, 高原 淳
トライボロジスト, 57(2) , 91-96(2012)37 Applications of Surface Initiated ATRP to the Preparation of Polyelectrolyte Brushes for Antifouling,
Adhesion Control, Friction Control
Motoyasu Kobayashi, Yuki Terayama, Tatsuya Ishikawa, Masami Terada, Hiroe Soejima, Daiki Murakami,
Atsushi Takahara
ACS Symposium Series, 12 , 183-195(2012)
38 高分子固体表面の超撥水化、超親水化技術
小林 元康, 高原 淳
技術情報協会, 33(5) , 272-277(2012)39 Tribological Behavior of Polymer Brushes Designed on the Basis of Biomimetic Water Lubrication
M. Kobayashi, M. Terada, A. Takahara
Proceedings of EcoDesign 2011: 7th International Symposium on Environmentally Conscious Design andInverse Manufacturing(Springer) , 901-904(2012)
40 ソフトインターフェースの材料科学
高原 淳, 小林 元康, 松隈 大輔
接着協会誌, (2012)41 Semirigid Biobased Polymer Brush: Poly(α-methylene-γ-butyrolactone) Brushes
Yuji Higaki, Ryosuke Okazaki, Atsushi Takahara
ACS Macro Letters , 1(9) , 1124-1127(2012)42 Orientation of poly(vinyl alcohol) nanofiber and crystallites in non-woven electrospun nanofiber matsunder uniaxial stretching
Hiroshi Arita, Koji Mitamura, Motoyasu Kobayashi, Norifumi. L. Yamada, Hiroshi Jinnai, Atsushi
Takahara
Polymer , 53 , 4702-4708(2012)43 Aggregation behavior of a polystyreneeb-poly(phenylsilsesquioxane) H-type copolymer at the air/waterInterface
Hiroshi Arita, Koji Mitamura, Motoyasu Kobayashi, Norifumi. L. Yamada, Hiroshi Jinnai, Atsushi
Takahara
Polymer , 53 , 4702-4708(2012)
44 Polystyrene-based blend nanorods with gradient composition distribution
H. Wu, Y. Terayama, Z. H. Su, A. Takahara
Science China Chemistry , 55 , 726-734(2012)- 48 -

45 Application of imogolite clay nanotubes in organic - inorganic nanohybrid materials
W. Ma, W.-O. Yah, H. Otsuka, A. Takahara
J. Mater. Chem , 22 , 11887-11892(2012)
46 Semi-Rigid Bio-based Polymer Brush: Poly(α-methylene-γ-butyrolactone) Brushes
Y. Higaki, R. Okazaki, A. Takahara
ACS Macro. Lett, 1 , 1124-1127(2012)47 Dynamic Covalent Polymer Brushes: Reversible Surface Modification of Reactive Polymer Brushes with
Alkoxyamine-based Dynamic Covalent Bonds
T. Sato, Y. Amamoto, H. Yamaguchi, T. Ohishi, A. Takahara, H. Otsuka
Polymer Chemistry , 3 , 3077-3083(2012)
48 Morphology of Nanoimprinted Polyimide Films Fabricated via a Controlled Thermal History
Sudu Siqing, H. Wu, A, Takahara
Polym. J, 44 , 1036-1041(2012)
49 Formation of Layered Perovskite Structure by Folding Monolayer during Compression
H. Arita, K. Hiramatsu, T. Narita, A. Takahara, M. Era, Y.Oishi
J. Nanosci. Nanotech , 12 , 8094-8097(2012)50 フルオロアルキル基含有高分子薄膜の表面分子鎖凝集構造とその撥水特性に関する研究
九州大学大学院工学府

物質創造工学専攻

山口 央基(2012)51 Preparation and Physicochemical properties of Surface Functionalized Silicate-Based Nanocomposites
九州大学大学院工学府

物質創造工学専攻

Yah Weng On(2012)52 Preparation and Characterization of Nanoimprinted Polyimide Thin Films
九州大学大学院工学府

物質創造工学専攻

Siqing Sudu (2012)
超伝導システム科学研究センター
53 5T 級 Bi-2223 超伝導コイルの通電損失の評価
八尋達郎，蔵脇正弘，林卓矢，柁川一弘，岩熊成卓，船木和夫，林敏広，加藤武志，藤野剛三
低温工学，Vol. 47, No. 2, pp. 109-116 (2012)
54 Reduction of Magnetization in Windings Composed of HTS Tapes
K. Kajikawa and K. Funaki
IEEE Trans. Appl. Supercond., Vol. 22, No. 3, 4400404 (2012)
55 PIT Processed MgB2 Thin Wires Sheathed With Stainless SteelY. Yamada, M. Kanazawa, T. Ohno, K. Tachikawa, K. Kajikawa, T. Inoue, I. Aoki, A. Matsumoto and H.
- 49 -

KumakuraIEEE Trans. Appl. Supercond., Vol. 22, No. 3, 6200304 (2012)56 Performance of pickup coil made of Litz wire and coupled to HTS SQUID
K. Enpuku, R. Momotomi, T. Mihaya, M. Matsuo, T. Yoshida, A. Kandori, K. Tanabe, S. Adachi and A.
TsukamotoPhysics Procedia, Vol. 36, pp. 400-404 (2012)
工学研究院

応用化学部門久枝研究室
57

Aquabis(1,1,1,5,5,5-hexafluoroacetylacetonato)[4'-(4-pyridyl)-2,2':6',2''-terpyridine]ytterbium(III) chloride
methanol monosolvate monohydrate
Toru OKAWARA, Jiang FENG, Masaaki ABE, Yoshio HISAEDA
Acta Cryst. Sect E, Vol.68, pp.m29–m30 2012.

58

Synthesis and photosensitizing properties of porphycene with imidazolium tag
Hisashi SHIMAKOSHI, Kenichi SASAKI, Yusuke ISEKI, Yoshio HISAEDA
J. Porphyrins Phthalocyanines, Vol.16, pp.530-536 2012.

59

Hydrogenation effects in metalloporphycenes:synthesis and redox behavior ofNi(II)–tetra(n-propyl)dihydroporphycene
Toru OKAWARA, Koichi HASHIMOTO, Masaaki ABE, Hisashi SHIMAKOSHI, Yoshio HISAEDA
Chem. Commun., Vol.48, No.44, pp.5413-5415 2012. (Inside Front Cover)

60 Vitamin B12 derivatives as activators of soluble guanylyl cyclase
Keith ó PROINSIAS, Daniel GRYKO, Yoshio HISAEDA, Emil MARTIN, Jonathan SESSLER, Dorota
GRYKO
J. Med. Chem., Vol.55, No.20, pp.8943-8947 2012.
61 Oxo-centered Trimetallic Clusters Supported by Electron-withdrawing Carboxylates:
Highly Inert Character in Ligand Exchange Kinetics of Dichloroacetate-bridged Complex[Ru3(μ3-O)(μ-CHCl2COO)6(pyridine)3]
Atsushi INATOMI, Masaaki ABE, Yoshio HISAEDA
Aust. J. Chem., No.65, pp.1599-1607 2012.
62 A Pd(II)-hydroxyporphycene: synthesis, characterization, and photoinduced proton-coupled electronTransfer
Toru OKAWARA, Masaaki ABE, Hisashi SHIMAKOSHI, Yoshio HISAEDA
Res. Chem. Intermed., DOI: 10.1007/s11164-012-0640-8
63 Metallopolymer Films Exhibiting Three-color Electrochromism in the UV/Vis and Near-IR Region:
Remarkable Utility of Trimetallic Clusters Bearing Thienyl Pendants and Their Mixed-valent Charge
Transfer Transitions
Rumiko MATSUSE, Masaaki ABE, Yuki TOMIYASU, Atsushi INATOMI, Hiroaki YONEMURA, Sunao
YAMADA, Yoshio HISAEDA- 50 -

J. Inorg. Organomet. Polym., DOI: 10.1007/s10904-012-9758-964 環状および非環状シッフ塩基型化合物の合成と錯形成による超分子機能の創製
嶌越恒, 久枝良雄
有機合成化学協会誌, Vol.70, No.1, pp.60-70 2012.
65 Synthesis, structure, redox properties and photoinduced proton-coupled electron transferof metalloporphycenes
博士課程 3 年、物質創造工学専攻
大川原徹（2012 年）
古田研究室
66 Blooming of confused porphyrinoid ~ fusion, expansion, contraction, and more confusion
Toganoh, M.; Furuta, H.
Chem. Commun. 48, 937-954.(2012)
67 Synthesis and Reactivity of 5,10,15-Triaryl Doubly N-Confused Bilanes
Toganoh, M.; Gokulnath, S.; Kawabe, Y.; Furuta, H.,
Chem. Eur. J. 18, 4380-4391.(2012)
68 Confusion of Möbius Aromaticity: Disruption of Annulenic Pathway in Singly N-Confused[28]Hexaphyrin and Its Mono-Pd(II) Complex
Gokulnath, S.; Toganoh, M.: Yamaguchi, K.; Mori, S.; Uno, H.; Furuta, H.,
Dalton. Trans. 41, 6283-6290.(2012)
69 Regulation of NH-Tautomerism in N-Confused Porphyrin by N-Alkylation
Toganoh, M.; Yamamoto, T.; Hihara, T.; Akimaru, H.; Furuta, H.,
Org. Biomol. Chem.10, 4367-4374.(2012)
70 Cooperation between Metal and Ligand in Oxygen Atom Transport by N-Confused Porphyrin
Oxorhenium(V) Complexes
Yamamoto, T.; Toganoh, M.; Furuta, H.
Dalton Trans. 41, 9154-9157. (Hot Article) (2012)
71 Visualization of the Complexation between Chloride and Anion Receptors using Volume Change of
Ionomer Gels in Organic Solvents
Iseda, K.; Haketa, Y.; Kokado, K.; Maeda, H.; Furuta, H.; Sada, K.,
Soft Matter 8, 7490-7494.(2012)72 Flexible Coordination of Hetero-Scorpionate Ligands Composed of Pyrrole/Pyridines Hybrid in
Rhenium(I) Tricarbonyl Complexes
Toganoh, M.; Harada, N.; Furuta, H.,
Polyhedron in press.

- 51 -

73 Unique Interaction between Directly-linked Laminated π-Planes in Benzonorrole Dimer
Toganoh, M.; Kawabe, Y.; Uno, H.; Furuta, H.,
Angew. Chem. Int. Ed. 51, 8753-8756.(2012)74 Corrole Isomers: Gas-phase Shapes via Travelling Wave Ion Mobility Mass Spectrometry and Dissociation
Chemistries via Tandem Mass Spectrometry
Fasciotti, M.; Gomes, A. F.; Gozzo, F. C.; Iglesias, B. A.; de Sa', G. F.; Daroda, R. J.; Toganoh, M.; Furuta,
H.; Araki, K.; Eberlin, M. N.,
Org. Biomol. Chem. 10, 8396-8402 (Cover) (2012)75 Deprotonation-Induced

Aromaticity

Enhancement

and

New

Conjugated

Networks

inmeso-Hexakis(pentafluorophenyl) [26]HexaphyrinCha, W.-Y.; Lim, J. M.; Yoon, M.-C.; Sung, Y. M.; Lee, B. S.; Katsumata, S.; Suzuki, M.; Mori, H.; Ikawa,
Y.; Furuta, H.; Osuka, A.; Kim, D.
Chem. Eur. J. 18, 15838-15844.(2012)
76 Rhenium complexes of peripherally π-extended N-confused porphyrins
Yamamoto, T.; Toganoh, M.; Mori, S.; Uno, H.; Furuta, H.
Chem. Sci. 3, 3241-3248.(2012)
77 Sulfur-assisted interconversion between N-confused porphyrin and N-fused porphyrin
Touden, S.; Ikawa, Y.; Sakashita, R.; Toganoh, M.; Mori, S.; Furuta, H.
Tetrahedron Lett. 53, 6071-6074.(2012)
工学研究院

材料工学部門東田研究室
78 Brittle to Ductile Transition in Nickel Free High Nitrogen Austenitic Stainless Steels
MASAKI TANAKA, TATSURO ONOMOTO, TOSHIHIRO TSUCHIYAMA, KENJI HIGASHIDAInter. Heat Trea. Sur. Eng.: Vol.6, pp.99-102, (2012).
79 The Brittle-to-Ductile Transition Behaviour in Fe-Al Single Crystalline Alloys
KEIKI MAENO, MASAKI TANAKA, KENJI HIGASHIDA, MASAHIRO FUJIKURA, KOHSAKUUSHIODA
Advanced Materials Research: Vol.409, pp.243-248, (2012).
80 Ni フリー高窒素オーステナイト鋼における脆性—延性遷移挙動
田中將己, 小野本達郎, 土山聡宏, 東田賢二
鉄と鋼: Vol.98, pp.237-244, (2012).
81 Brittle-to-Ductile Transition in Nickel-Free Austenitic Stainless Steels with High Nitrogen
MASAKI TANAKA, TATSURO ONOMOTO, TOSHIHIRO TSUCHIYAMA, KENJI HIGASHIDAISIJ International: Vol.52, pp.915-921, May, (2012).
82 Mechanism Behind Brittle-to-Ductile Transition Understood by the Interaction between a Crack andDislocations- 52 -

KENJI HIGASHIDA, MASAKI TANAKAISIJ International: Vol.52, pp.704-709, Apr., (2012).
83 Effect of Grain Boundaries on Fracture Toughness in Ultrafine-Grained Metals by Atomic-Scale
Computational Experiments
TOMOTSUGU SHIMOKAWA, MASAKI TANAKA, KENJI HIGASHIDA
Mater. Sci. Forum: Vol.706-709, pp.1841-1846, Jan., (2012).
84 The Brittle-to-Ductile Transition Behaviour in Fe-Al Single Crsytalline Alloys
KEIKI MAENO, MASAKI TANAKA, KENJI HIGASHIDA, MASAHIRO FUJIKURA, KOHSAKUUSHIODA
Advance Materials Research: Vol.409, pp.243-248, Jan., (2012).
工学研究院

エネルギー量子工学部門

河江研究室
85 Metal-insulator transition sustained by Cr-doping in V2O3 nanocrystals
Y. Ishiwata, T. Shiraishi, T. Shiraishi, N. Ito, S. Suehiro, T. Kida, H. Ishii, Y. Tezuka, Y. Inagaki, T. Kawae,
H. Oosato, E. Watanabe, D. Tsuya, M. Nantoh, K. Ishibashi
Applied Physics Letters, 100, 043103 (2012).
86 Short-range correlations and persistent spin fluctuations in the undistorted kagome lattice Ising
antiferromagnet Co3Mg(OH)6Cl2
M. Fujihala, X. G.Zheng, Y. Oohara, H. Morodomi, T. Kawae, A. Matsuo, K. Kindo
Physical Review B 85, 012402 (2012).
87 Spontaneous uniaxial strain and disappearance of the metal-insulator transition in monodisperse V2O3
nanocrystals
Y. Ishiwata, S. Suehiro, T. Kida, H. Ishii, Y. Tezuka, H. Oosato, E. Watanabe, D. Tsuya, Y. Inagaki, T.
Kawae, M. Nantoh and K. Ishibashi
Physical Review B 86, 035449 (2012).
88 Zero-bias anomaly in ferromagnetic Ni nanoconstrictions
K. Ienaga, N. Nakashima, Y. Inagaki, H. Tsujii, S. Honda, T. Kimura and T. Kawae
Physical Review B 86, 064404 (2012).
89 Study of ferromagnetic transition in Pd nanometer-scale constrictions using a mechanically controllable
break junction technique
K. Ienaga, N. Nakashima, Y. Inagaki, H. Tsujii, T. Kimura and T. Kawae
Applied Physics Letters 101, 123114 (2012)
90 T-H Phase Diagram of PrPb3 in [001] and [110] Magnetic Field Directions
Y. Sato, S. Makiyama, H. Morodomi, Y. Inagaki, T. Kawae, H.S. Suzuki and T. Onimaru
Journal of Physics: Conference Series 391, 012060 (2012).
91 Magnetic Field dependence of specific heat in Clinoatacamite Cu2Cl(OH)3
H. Morodomi, K. Ienaga, Y. Inagaki, T. Kawae, M. Hagiwara and X. G.Zheng- 53 -

Journal of Physics: Conference Series 400, 032058 (2012).
92 Susceptibility measurements in PrxLa1-xInAg2 with Γ3 doublet ground state
Y. Sato, Y. Nakamura, H. Morodomi, T. Hasuo, Y.Inagaki, T. Kawae, H.S. Suzuki, M. Mito and T. Kitai
Journal of Physics: Conference Series 400, 032080 (2012).
93 Low-Temperature Magnetization Study of Spin Gap System (CH3)2NH2CuCl3 with Nanometer Particle
Size
Y. Sakamoto, H. Morodomi, Y. Inagaki, T. Kawae, T. Asano and Y. Ajiro
Journal of Physics: Conference Series 400, 032077 (2012).
94 Electron tunneling measurements in atomic scale gap filled with liquid 4He below 4.2K
K. Ienaga, T. Yokota, N. Nakashima, Y. Inagaki, T. Kawae and

H. Tsujii

Journal of Physics: Conference Series 400, 042019 (2012).
95 高圧力発生装置の小型化による物性測定環境の拡張
日本高圧力学会誌

Vol.22 No.3 pp.206-213 (平成24年)

松林和幸、久田旭彦、河江達也、上床美也
システム情報科学研究院

電気システム工学部門

木須研究室
96 Noncontact Characterization of In-Plane Distribution of Critical Current Density in Multifilamentary
Coated Conductor
K. Higashikawa, K. Shiohara, M. Inoue, T. Kiss, T. Machi, N. Chikumoto, S. Lee, K. Tanabe, T. Izumi, H.
OkamotoIEEE Trans. Appl. Supercond. 22, 9500704 (2012)
97 高温超電導材料 II ―高温超電導体の臨界電流の特異性―（基礎講座）
木須 隆暢
TEION KOGAKU (J. Cryo. Super. Soc. Jpn.) 47, 464-472 (2012)
98 Growth process of BaZrO3 doped YBCO films by TFA-MOD method
K. Konya, Y. Masuda, R. Teranishi, T. Kiss, S. Munetoh, K. Yamada, M. Yoshizumi, T. Izumi
Physics Procedia, 27, 212-215 (2012)
99 High-speed scanning Hall-probe microscopy for two-dimensional characterization of local critical current
density in long-length coated conductor
K. Higashikawa, K. Shiohara, Y. Komaki, K. Okumura, K. Imamura, M. Inoue, T. Kiss, Y. Iijima, T.
Saitoh, T. Machi, M. Yoshizumi, T. Izumi, H. Okamoto
Physics Procedia, 27, 228-231 (2012)
100 Flux pinning properties of YBCO films with nano-particles by TFA-MOD method
Y. Masuda, R. Teranishi, M. Matsuyama, K. Yamada, T. Kiss, S. Munetoh, M. Yoshizumi, T. Izumi
Physics Procedia, 27, 240-243 (2012)- 54 -

101 Influence of Gas Flow and Improvement of Homogeneity on the Distribution of Critical Current Density
in YBCO Coated Conductor Processed by TFA-MOD Method
K. Shiohara, K. Higashikawa, T. Kawaguchi, M. Inoue, T. Kiss, M. Yoshizumi, T Izumi
Physics Procedia, 36, 1637-1642 (2012)
システム情報科学研究院

情報エレクトロニクス部門

浜屋研究室
102 Formation of tensilely strained Germanium-on-Insulator
Y. Hoshi, K. Sawano, K. Hamaya, M. Miyao, and Y. Shiraki
Applied Physics Express 5, 015701-1～3 (2012).
103 Temperature evolution of spin accumulation detected electrically in a nodegenerated silicon channel
Y. Ando, K. Kasahara, S. Yamada, Y. Maeda, K. Masaki, Y. Hoshi, K. Sawano, M. Miyao and K. Hamaya
Physical Review B, 85, 035320-1～5 ( 2012).
104 Spin accumulation created electrically in an n-type germanium channelusing Schottky tunnel contacts
K. Kasahara, Y. Baba, K. Yamane, Y. Ando, S. Yamada, Y. Hoshi, K. Sawano, M. Miyao, and K.Hamaya
Journal of Applied Physics 111, 07C503-1～3 (2012).
105 Influence of Al co-deposition on the crystal growth of Co-based Heusler-compound thin films on Si(111)
S. Oki, S. Yamada, T. Murakami , M. Miyao, K. Hamaya
Thin Solid Films 520, 3419～3422 ( 2012).
106 Room-temperature generation of giant pure spin currents using epitaxial Co2FeSi spin injectors
T. Kimura, N. Hashimoto, S. Yamada, M. Miyao and K. Hamaya
NPG Asia Materials 4, e9 (2012).
107 Estimation of the spin polarization for Heusler-compound thin films by means of nonlocal spin-valve
measurements: Comparison of Co2FeSi and Fe3Si
K. Hamaya, N. Hashimoto, S. Oki, S. Yamada, M. Miyao, and T. Kimura
Physical Review B 85, 100404(R) -1～5 ( 2012).
108 Effect of addition of Al to single-crystalline CoFe electrodes on nonlocal spin signals in lateral spin-valve
devicesS. Oki, S. Yamada, N. Hashimoto, M. Miyao, T. Kimura, and K. Hamaya
Applied Physics Express 5 , 063004-1～3 (2012).
109 Effect of the interface resistance of CoFe/MgO contacts on spin accumulation in silicon
M. Ishikawa, H. Sugiyama, T. Inokuchi, K. Hamaya, Y. Saito
Applied Physics Letters 100, 252404-1~4 (2012).
110 Spin-based MOSFETs for logic and memory applications and spin accumulation signals in

CoFe/tunnel barrier/SOI devices
Y. Saito, M. Ishikawa, T. Inokuchi, H. Sugiyama, T. Tanamoto, K. Hamaya, N. Tezuka
IEEE Transaction on Magnetics 48, 2739~2746 (2012).

- 55 -

111 Atomically controlled epitaxial growth of singlecrystalline germanium films on a metallic silicide
S. Yamada, K. Tanikawa, M. Miyao, and K. Hamaya
Crystal Growth & Design,12, 4703–4707 ( 2012).
112 Sign determination of spin polarization in L21-ordered Co2FeSi using a Pt-based spin Hall device
S. Oki, K. Masaki, N. Hashimoto, S. Yamada, M. Miyata, M. Miyao, T. Kimura, and K. Hamaya
Physical Review B 84, 174412 1~4 (2012).
113 Room-temperature structural ordering of a Heusler-compound Fe3Si
S. Yamada, J. Sagar, S. Honda, L. Lari, G. Takemoto, H. Itoh, A. Hirohata, K. Mibu, M. Miyao, andK. Hamaya
Physical Review B 84, 174406 1~7 (2012).

114 Effect of the magnetic domain structure in the ferromagnetic contact on spin accumulation in silicon
Y. Ando, S. Yamada, K. Kasahara, K. Sawano, M. Miyao, and K. Hamaya
Applied Physics Letters 101, 232404-1～4 ( 2012).
農学研究院

環境農学部門

一瀬研究室
115 Topological loading of Cu(I) catalysts onto crystalline cellulose nanofibrils for the Huisgen click reaction
Koga H., Azetsu A., Tokunaga E., Saito T., Isogai A., Kitaoka T.
Journal of Materials Chemistry, 22(12), 5538-5542 (2012)
116 Helical assembly of azobenzene-conjugated carbohydrate hydrogelators with specific affinity for lectins
Ogawa Y., Yoshiyama C., Kitaoka T.
Langmuir, 28(9), 4404-4412 (2012)
117 Paper-immobilized enzyme as a green microstructured catalyst
Koga H., Kitaoka T., Isogai A.
Journal of Materials Chemistry, 22(23), 11591-11597 (2012)
118 A novel double-coating carrier produced by solid-in-oil and solid-in-water nanodispersion technology fordelivery of genes and proteins into cells
Tahara Y., Kaneko T., Toita R., Yoshiyama C., Kitaoka T., Niidome T., Katayama Y., Kamiya N., Goto M.
Journal of Controlled Release, 161(3), 713-721 (2012)
119 One-step synthesis of cellulose from cellobiose via protic acid-assisted enzymatic dehydration in aprotic
organic media
Egusa S., Goto M., Kitaoka T.
Biomacromolecules, 13(9), 2716–2722 (2012)
理学研究院

物理学部門

和田研究室
120 Chirality control of magnetic vortex in a square Py dot using current-induced Oersted field- 56 -

S. Yakata, M. Miyata, S. Honda, H. Itoh, H. Wada and T. Kimura
Appl. Phys. Lett., 99, 242507, (2011)
121 Magnetocaloric properties and magnetic refrigerant capacity of MnFeP1-xSix
K Katagiri, K Nakamura and H. Wada
J. Alloys Compd., 553, (2013) 286-290.
122 Molecular Beam Epitaxy Growth of Superconducting Ba1-xKxFe2As2 and SmFeAs(O,F) Films
Shinya Ueda, Soichiro Takeda, Shiro Takano, Akihiro Mitsuda, and Michio Naito
Jpn. J. Appl. Phys., 51, 010103, (2012)
123 Field-induced valence transition in EuPtP1-xAsx
A.Mitsuda, T. Okuma, M. Sugishima, H. Wada, K. Sato, and K. Kindo
Eur. Phys. J. B, 85: 71, (2012)
124 Pressure-Induced Valence Transition in Antiferromagnet EuRh2Si2
Akihiro MITSUDA, Suguru HAMANO, Nobutaka ARAOKA, Hideki YAYAMA, and Hirofumi WADA
J. Phys. Soc. Jpn., 81, 023709, (2012)
125 Soft-X-ray Magnetic Circular Dichroism under Pulsed High Magnetic Fields at Eu M4,5 Edges of Mixed
Valence Compound EuNi2(Si0.18Ge0.82)2
Tetsuya NAKAMURA, Toko HIRONO, Toyohiko KINOSHITA, Yasuo NARUMI, Misaki HAYASHI,
Hiroyuki NOJIRI, Akihiro MITSUDA, Hirofumi WADA, Kenji KODAMA, Koichi KINDO, and Akio
KOTANIJ. Phys. Soc. Jpn. 81, 103705 (2012)
126 A study of valence ordering in YbPd and EuPtP1-xAsx（YbPd と EuPtP1-xAsx における価数秩序の研究）
理学府物理学専攻博士課程
杉島正樹 （2012 年）
篠崎研究室
127 Fluctuation conductance and the Berezinskii-Kosterlitz-Thouless transition in two dimensional epitaxial
NbTiN ultra-thin films
Makise K, Terai H, Yamashita T, Miki S, Wang Z, Y Uzawa Y, Ezaki S, Odou T and Shinozaki B,
Journal of Physics:Conference Series Volume 400 (2012) 022064.
128 Characteristics of Tc and ρ(T) of polycrystalline (In2O3)-(ZnO) films with low carrier density
Shinozaki B, Takada S, Kokubo N, Makise K, Asano T, Yamada K, Yano K and Nakamura H,
Journal of Physics: Conference Series Volume 400 (2012) 022107.
129 Activation like behavior on the temperature dependence of the carrier density in In2O3-ZnO films
Makise K, Shinozaki B, Asano T, Yano K and Nakamura H
Journal of Physics: Conference Series Volume 400 (2012) 042043.

- 57 -

130 Depression of positive magneto-conductance due to anti-weak localization effect in annealed In2O3-ZnO
thick films,
Shinozaki B, Ezaki S, Hidaka K, Makise K, Asano T, Kokubo N, Yamada K,
Yano K and Nakamura H,
Journal of Physics:Conference Series ,Volume 400 (2012) 042052.
131 The temperature dependence of Hall mobility of the oxide thin film In2O3-ZnO
Yamada K, Shinozaki B, Yano K and Nakamura H,
Journal of Physics: Conference Series ,Volume 400 (2012) 042069.
132 Transport properties in amorphous Zn doped Indium oxide films in a wide range of the carrier
concentration,
K. Makise, B. Shinozaki, T. Asano, K. Mitsuishi, K. Yano, K. Inoue, and H.Nakamura,
J.Appl.Phys.112 (2012) 033716.
133 Localization and interaction effects in ultrathin epitaxial NbN superconducting films,
S Ezaki, K Makise, B Shinozaki, T Odou, T Asano, H Terai, Y Yamashita, S.Miki and Z Wang,
J. Phys. Condens. Matter 24 (2012) 475702.
理学研究院

化学部門

香月研究室
134 What Factors Influence the Catalytic Activity of Iron–salan Complexes for Aerobic Oxidative Coupling of
2-Naphthols?
Kenji Matsumoto, Hiromichi Egami, Takuya Oguma, Tsutomu Katsuki
Chem. Commun., 48, pp. 5828-5825（2012）
135 Asymmetric Olefin Aziridination Using a Newly Designed Ru(CO)(salen) Complex as the Catalyst
Chungsik Kim, Tatsuya Uchida, Tsutomu Katsuki
Chem. Commun., 48, pp. 7188-7190（2012）
136 Asymmetric Epoxidation of Conjugated Olefins with Dioxygen
Shota Koya, Yota Nishioka, Hirotaka Mizoguchi, Tatsuya Uchida, Tsutomu Katsuki
Angew. Chem. Int., Ed., 51 (33), pp. 8243-8246（2012）
137 Ru(CO)-salen-Catalyzed Synthesis of Enantiopure Aziridinyl Ketones and Formal Asymmetric Synthesisof (+)-PD 128907
Yasuaki Fukunaga, Tatsuya Uchida, Yutaro Ito, Kenji Matsumoto, Tatsuya Katsuki
Org. Lett., 14 (17), pp. 4658-4661（2012）
138 Iron-Catalyzed Dioxygen-Driven C-C Bond Formation: Oxidative Dearomatization of 2-Naphthols with
Construction od a Chiral Quaternary Stereocenter
Takuya Oguma, Tsutomu Katsuki
J. Am. Chem. Soc., 134 (49), pp. 20017-20020（2012）- 58 -

大石研究室139 Confirmation of the Absolute Configuration at C45 of Amphidinol 3.
Yoshiyuki Manabe, Makoto Ebine, Nobuaki Matsumori, Michio Murata, Tohru Oishi
J. Nat. Prod. 75, 2003-2006 (2012).
140 Artificial ladder-shaped polyethers that inhibit maitotoxin-induced Ca2+ influx in rat glioma C6 cells.
Tohru Oishi, Keiichi Konoki, Rie Tamate, Kohei Torikai, Futoshi Hasegawa, Nobuaki Matsumori, Michio
MurataBioorg. Med. Chem. Lett. 22, 3619-3622 (2012).
141 Convergent method via α-cyano ethers: a powerful strategy for synthesizing ladder-shaped polyethers.
Tohru Oishi
J. Synth. Org. Chem., Jpn. 70, 1170-1177 (2012).
142 Head-to-Tail Interaction between Amphotericin B and Ergosterol Occurs in Hydrated Phospholipid
Membrane.
Yuichi Umegawa, Yasuo Nakagawa, Kazuaki Tahara, Hiroshi Tsuchikawa, Nobuaki Matsumori, Tohru
Oishi, Michio Murata
Biochemistry 51, 83-89 (2012).
143 NMR-based conformational analysis of sphingomyelin in bicelles.
Toshiyuki Yamaguchi, Takashi Suzuki, Tomokazu Yasuda, Tohru Oishi, Nobuaki Matsumori, Michio
MurataBioorg. Med. Chem. 20, 270-278 (2012).
144 Comprehensive Molecular Motion Capture for Sphingomyelin by Site-Specific Deuterium Labeling.
Nobuaki Matsumori, Tomokazu Yasuda, Hiroki Okazaki, Takashi Suzuki, Toshiyuki Yamaguchi, Hiroshi
Tsuchikawa, Mototsugu Doi, Tohru Oishi, Michio Murata Biochemistry 51, 8363-8370 (2012).

145

桑野研究室
β-Amination of Saturated Nitriles through Palladium-catalyzed Dehydrogenation, 1,4-Addition, andRe-dehydrogenation
Satoshi Ueno, Ryohei Maeda, Shohei Yasuoka, and Ryoichi Kuwano
Chem. Lett., 42, 40–42 (2013).

146

Synthesis of 4-Quinolones through Nickel-Catalyzed Intramolecular Amination on theo-(N-Alkylamino)propiophenones
Satoshi Ueno, Ryosuke Shimizu, Ryohei Maeda, and Ryoichi Kuwano
Synlett, 23, 1639–1642 (2012).

147

Catalytic Asymmetric Hydrogenation of 3-Substituted Benzisoxazoles
Ryuhei Ikeda and Ryoichi Kuwano
Molecules, 17, 6901–6915 (2012).

148

Catalytic Asymmetric Hydrogenation of Naphthalenes
Ryoichi Kuwano, Ryuichi Morioka, Manabu Kashiwabara, and Nao Kameyama
Angew. Chem. Int. Ed., 51, 4136–4139 (2012).
- 59 --Carbon of

149 Intramolecular SN’-Type Aromatic Substitution of Benzylic Carbonates at their Para-Position
Satoshi Ueno, Sadakazu Komiya, Takeshi Tanaka, and Ryoichi Kuwano
Org. Lett., 14, 338–341 (2012).
大場研究室
150 The Promotion of Low-Humidity Proton Conduction by Controlling Hydrophilicity in Layered

Metal-Organic Frameworks
M. Sadakiyo, H. Ōkawa, A. Shigematsu, M. Ohba, T. Yamada, H. Kitagawa
J. Am. Chem. Soc., 134, 5472-5475 (2012)
151 A Switchable Molecular Rotator: Neutron Spectroscopy Study on a Spin-Crossover Compound

J. A. Rodríguez-Velamazán, M. A. González, J. A. Real, M. Castro, M. C. Muñoz, A. B. Gaspar, R. Ohtani,
M. Ohba, K. Yoneda, Y. Hijikata, N. Yanai, M. Mizuno, H. Ando, S. Kitagawa
J. Am. Chem. Soc., 134, 5083-5089 (2012)
152 Sequestering Organic Pollutants by a Spin Crossover Fe(II) Microporous Coordination Polymer

F. J. Muñoz, A. B. Gaspar, M. C. Muñoz, M. Arai, S. Kitagawa, M. Ohba, J. A. Real
Chem. –Eur. J., 18, 8013-8018 (2012)
153 Enhanced Bistability by Guest Inclusion in Fe(II) Spin Crossover Porous Coordination Polymers

F. J. Muñoz, A. B. Gaspar, D. Aravena, E. Ruiz, M. C. Muñoz, M. Ohba, R. Ohtani, S. Kitagawa, J. A.
Real
Chem. Commun., 4686-4688 (2012)
154 One-dimensional 3d-3d-4f Trimetallic Assemblies Consisting of CuII2LnIII Trinuclear Complexes andHexacyanometallate
T. Shiga, A. Mishima, K. Sugimoto, H. Ōkawa, H. Oshio, M. Ohba
Eur. J. Inorg. Chem., 16, 2784-2791 (2012)
155 Porous Protein Crystals as Reaction Vessels for Controlling Magnetic Properties of Nanoparticles

S. Abe, M. Tsujimoto, K. Yoneda, M. Ohba, T. Hikage, M. Takano, S. Kitagawa, T. Ueno
Small, 8, 1314-1319 (2012)
156 Synthesis and Characterization of a Tetracopper(II) Complex Having a [Cu4(µ4-O)] Framework Stabilized

by the Tetranucleating Macrocyclic Ligand
Y. Miyazato, E. Asato, M. Ohba, T. Wada
Bull. Chem. Soc. Jpn., 85, 895-901 (2012)
157 Two Coordination Polymers of Manganese(II) Isophthalate and Their Preparation, Structures, andMagnetic Properties
J. Chen, J. Wang, M. Ohba
J. Solid State Chem., 185, 37-41 (2012)- 60 -

原田研究室158“Fourier-transform microwave spectroscopy of the H2-HCN complex”
M. Ishiguro, K. Harada, K. Tanaka, T. Tanaka, Y. Sumiyoshi, and Y. Endo,
Chem. Phys. Lett. 554, 33-36 (2012).

159 “Ortho-para mixing hyperfine interaction in the H2O+ ion and nuclear spin equilibration”

K. Tanaka, K. Harada, and T. Oka,
J. Phys. Chem. A, submitted.
160

Millimeter-wave spectroscopy of the H2-H2O and H2-D2O complexes.
(H2-H2O 及び H2-D2O 錯体のミリ波ジェット分光)
理学府
岩崎

化学専攻
喜也

修士課程

(2012 年度）

161 Millimeter wave spectroscopy of the H2-DCl complex.

(H2-DCl 分子錯体のミリ波ジェット分光)
理学府
永田

化学専攻
一輝

修士課程

(2012 年度）
理学研究院

地球惑星科学部門寅丸研究室
162 朝倉地域に産する周防変成岩類の接触変成作用の温度圧力条件：上昇過程の制約
北野一平，池田剛

地質学雑誌 118 巻，801-809（2013）- 61 -