TEM を用いた結晶方位マッピングの
原理と応用
鈴

木

清

一

法(4)(6)による回折パターンの指数付けを組み合わせ，TEM

.

は じ

め

に

を用いて結晶方位マップを得る手法を紹介した．この手法ではプリセッションをかけながら 2 nm 程度に絞った電子線を

1990年代初めに SEM/EBSD 法(以下 EBSD 法)が確立し，試料上で走査させ，回折パターンを連続的に記録し，指数付

1990 年代中頃に結晶方位マップの取得が可能な装置が市販

け・結晶方位の算出を行っている．彼らはこの手法をされるようになると，材料の組織観察法は一変した．EBSD

ASTAR 法と称している．FE(Field Emission)型の TEM で法では空間分解能にも優れ，結晶方位の測定も0.3°程度の精は NBD(Nano Beam Diffraction)法で知られるように，12度で行うことは十分に可能である．この EBSD 法の使用にnm 程度のビーム径の照射電子線でも指数付けには十分な回より，50～100 nm 程度またはそれ以上の大きさの組織であ折パターンを得ることができる．さらにテンプレートマッチ

れば，全面の結晶方位マップの作成も可能となった．しかしング法による指数付けでは，複数の結晶方位の回折パターン

ナノマテリアルと言われる微細な結晶粒を持つ材料組織の観が重なった場合でも，指数付けおよび結晶方位の算出が可能

察では限界も見えてきている．この限界を克服するため，であった．これにより TEM を用いた実用的な結晶方位マッ

TEM においても同様に結晶方位に基づいたマップを得たい

プの取得が初めて可能になった．これらの技法に関してはすという要望は強く，それを可能にする装置の開発が望まれてでに優れた論文が多数発表されている．本解説では，最初にいた． 2000 年には TexSEM

Laboratories 社(現 Ametek /ASTAR 法と EBSD 法との違いを説明する．次に ASTAR

Dingley ら に よ り ACT ( Automated法による結晶方位マップの作成の基本となる PED 法およびCrystallographic indexing in TEM)法(1)を用いた装置が販売

回折パターンの指数付け方法であるテンプレートマッチングされている．この方法では，蛍光スクリーン全体に広げた照法について説明する．最後にすでに発表されている論文を参

射電子線を連続的に傾斜し，光軸上に設置した小さな OL 絞

照しながら，この手法を用いて得られたデータを紹介するとりを通過した電子線により形成される暗視野像を，照射電子

ともに，その特徴や限界等についても議論する．

EDAX 社 ) の David

線の傾斜角に対応させ記録する．その暗視野像の同じピクセ
ルの輝度変化を照射電子線の傾斜角に対応させプロットする

. EBSD 法の特徴と結晶方位マップと，そのピクセルに対応する位置の回折パターンが再構築される．この回折パターンを指数付けし結晶方位マップを求め

まず初めに EBSD 法(7) の長所と課題についてまとめてみようとしたものであった．しかし，再構築した回折パターン

たい．図には市販のアルミニウムフォイルを測定した例をでは十分なスポットが得られず，特に複数の回折パターンが示す．( a )は 1 × 2 mm と比較的広い領域を 2 mm ステップ

重なった状態では正確な結晶方位を求めるのが困難な場合がで，そして(b)は白枠で示した10×20 mm の領域を20 nm ス

多く，あまり満足のいく結果は得られなかった． 2006 年にテップで測定した逆極点図結晶方位マップ(IPF マップ)であS. Nicolopoulos お よ び E. Rauch ら は PED ( Precession

る． EBSD 法では，広い領域の測定でミクロ組織の全体像

Diffraction ) 法(2)(3) と テ ン プ レ ー ト マ ッ チ ン グを把握できる一方，100 nm 以下の結晶粒も測定できるといElectron株式会社 TSL ソリューションズ代表取締役(〒252
0131 相模原市緑区西橋本 5430)
Introduction of the Crystal Orientation Mapping Technology Using TEM; Seiichi Suzuki(TSL Solutions KK, Sagamihara, Kanagawa)
Keywords: orientation map, EBSD(electron backscatter diffraction), PED(precession electron diffraction), diffraction pattern, templatematching, phase discrimination, pattern deconvolution
2021年 9 月13日受理[doi:10.2320/materia.61.27]

ま て り あ 第61巻 第 1 号(2022)
Materia Japanパターンが得られるのと同じ現象である．TKD 法では通常は 100 nm 前後の厚さの試料を使用する場合が多い．このような理由により TKD 法では一般的には30 nm 程度の結晶粒が検出限界となる．一方 EBSD パターンは，結晶格子を影絵のように投影した実格子のパターンで，方位変化には非常に敏感である．検出器の解像度やバンドの検出法にもよるが，程度の検出も可能である．通常の EBSD 法で用いられ0.01°ている Hough 変換を使用したバンド検出の場合でも 0.3 °程度の角度分解能が得られる．また結晶構造の違いから相分離も可能であるが， EBSD パターンでは，格子定数はバンド幅となるため，立方晶系で同じ結晶構造を持つ相の分離は極めて難しく，例えば格子定数の違いが 1.5 程度の Ni と Cuの識別は現状ではできていない状況である．

.
図1

EBSD 法で測定したアルミニウムフォイルの IPF マップ．( a ) 100 倍で測定した広域の IPF マップ，( b )は( a )の白枠の部分を10,000倍で測定した局所領域の IPF マップ．

TEM 回折パターンの特徴と PED

TEM における回折パターンは，照射電子線が試料の結晶格子で回折され形成される．通常の TEM 観察では試料は十分に薄いので，試料中の電子線の広がりはほとんど無視することができ，プローブ径をそのまま光源の大きさと考えることができる．今日の FETEM の場合は，プローブ径は 12

うダイナミックレンジの広さが大きな長所の一つである．しnmq 程度まで絞ることができる．図には約 5 nmq の Au

かし鉄のパーライト組織を観察するとセメンタイト相は全く粒子から得られた回折パターンとその指数付け結果を示す．

検出ができない．これは EBSD 法の空間分解能の限界を示

この程度の回折パターンが得られれば指数付け，そして結晶

すもので， EBSD パターンを形成するための光源の大きさ

方位の算出は問題無く可能である．このようにプローブ径をからきている．EBSD 法に使用される FESEM の照射電子絞ることができれば，TEM のスポット回折パターンは極微線プローブ(以下プローブと記す)径は 10 nmq 前後である小領域から得ることが可能で，高い空間分解能が期待できる．

が，これがそのまま光源になるわけではない． EBSD 法の

TEM における回折パターンは通常逆格子で考え，エワル

場合は照射電子線が試料の原子で散乱され全方向に広がる散ド球が逆格子点と交わる点が回折スポットとなって現われ

乱電子線が EBSD パターンの光源となる．つまり光源は試る．この逆格子上の点は試料の形状効果により試料の厚さに料中にあると考える．この散乱電子線の広がりは，試料が応じて試料面に垂直な方向に伸びているため，試料を 23 °程度に大きく傾いているので縦横で大きく異なるが，Ni
70°

傾けても回折パターンの輝度分布は変化するがスポットの位合金試料を用い15 kV の加速電圧で測定した場合，横方向で置はほとんど変化しない．これが TEM における回折パター

5060 nm にもなっている(8)．実際には強度分布を考慮する

ンを指数付けした際，角度分解能の精度が得られにくい原因と実効的にはこの値の半分程度かとも考えられるが，いずれとなっている．このため角度分解能を改善するためには回折にしてもそれほど小さい値ではない．これが EBSD 法におパターンの輝度分布の情報を取り込んで指数付けを行うこと

ける空間分解能の限界を決める最大の要因となっている．こが必然的となる．しかしその輝度分布はわずかのベンドコンの EBSD 法の空間分解能を改善する手法の一つとして 2012

ターや結晶の歪み等で大きく変化するため，安定した指数付

年に R. R. Keller らにより透過 EBSD 法［ TKD ( Transmission

Kikuchi

Diffraction )法](9)(10) が紹介された．これはTEM 用の薄膜試料を用い，試料を透過した電子線で形成される EBSD パターンを用いることで空間分解能を改善しようとするものである．試料が薄膜であるため試料中の電子線の広がりは抑制され，TKD 法の使用により空間分解能は大きく改善された．(図 9 参照)しかしこの場合でも EBSD パ
ターンの発生原理は同じである． EBSD パターンの形成には，試料中で散乱された電子線がそれなりの強度を持つ必要がある．つまりある程度の体積が必要となる．このためあまり試料を薄くすると EBSD パターンそのものが得られなくなる．これは TEM 観察において試料が厚いときにのみ菊池




図2

5 nmq 程度の Au 粒子から得られた回折パターンとその指数付け結果．

特集

けは容易ではなかった．この問題を解決する手段としてプのためには， 0.5 °程度のプリセッション角を使用していPED 法が開発された． PED 法では図に示すように TEMる．この程度のプリセッション角でもベンドコンターや試料の偏向コイルによりプローブを試料面上に収束点ができるよの局所的な歪み等の影響による回折パターン中の輝度分布変

うに傾斜させホローコーン状に回している．これをプリセッ

化はかなり軽減され，良好な結晶方位マップのための指数付ション(Precession)照射と称している．しかし試料上でプロけが可能となる．このプリセッションによるプローブの広がーブにプリセッションをかけただけでは回折パターンは図のりは，プリセッション角に依存する．ASTAR 法にはプリセ

ようにリング状になってしまうので，右図で示すように試料ッションによる軸外収差の影響を位相角ごとに補正する機能

より下側の偏向コイル，つまりイメージシフトコイルにて同がある．この機能を含め十分な軸調整により実際のマッピン

期させながら電子線を振り戻すことでスポットパターンに戻程度のプリセッション角の場合，その広がグで使用する0.5°

している．プローブを傾斜させることは，図で示すようりの影響は1030程度に抑えることが可能である．これにに，エワルド球を傾けることに相当し，傾けた方向の逆格子より 13 nm 程度のプローブ径を維持した状態で良好な回折点を横切る範囲が広がる．これを 1 周分積算することで中パターンを得ることが可能となった．図には Al2O3 試料の心からより遠い回折スポットも得やすくなる．結晶方位マッ同じ場所の NBD モードで得た回折パターンと 0.5°のプリセ
ッション角を用いた PED 法の回折パターンを示す． PED法を用いた方がよりスポットの多いパターンが得られている．この PED 法は逆格子における格子点の伸びが試料の厚さに影響されるため，厚い試料では同じプリセッション角では効果が減ってしまうことになる．また本解説では議論しな程度に大きくすると，回いが，このプリセッション角を 3 °折パターンのダイナミカルな効果が軽減され，禁制則の効いた X 線回折のパターンに近づくという効果があり，結晶構
造解析に利用されている．

図3

プリセッション照射のビームの挙動に関する模式図．試料上に収束点を置きホローコーン状に回したビームはイ
メージシフトコイルで振り戻され，再び静止した回折パ
ターンとなる．

.

回折パターンの指数付け

TEM における回折パターンの指数付けは，スポット間の距離(格子定数)とダイレクトビームと各スポットを結ぶベク
トル間の角度(結晶面間角度)を測定し，各スポットの指数付けを行い，結晶方位の算出をするのが基本的な手法である．
しかしこの方法では，前述の各スポットの強度の情報を反映
しにくいこと，さらに複数の回折パターンが重なってしまうといずれのスポットが 1 つの結晶から生じたグループになっているのかといった判定が困難になる．またこの方法では低指数面が出ている場合は回折スポットが格子状に並ぶので分かり易いが，高次の面指数が出ている場合には対応が難し
い．このような要因で大量の回折パターンを効率よく処理す

図4

プローブを傾けた時のエワルド球の変化を表す模式図．
エワルド球が形状効果で縦に伸びた逆格子点を切ったところが回折パターンのスポットとなる．

る必要がある結晶方位マップの作成には，この指数付け法は現実的ではない．この問題を解決するために開発された指数付け方法がテンプレートマッチング法である．この方法では，試料の結晶構造と TEM の測定条件等に基づき，逆極点図上で可能性のある全ての結晶方位の回折パターンのシミュ
レーション像を約 1 °間隔で作成する．鉄やアルミニウムといった典型的な立方晶金属では約 1300 枚のシミュレーショ
ンパターン(テンプレート)が作成される．このテンプレートと実際に取り込んだパターンとを比較し，最もよく合う 1枚を抽出すれば，そのパターンを計算した際の結晶系および結晶方位が求める解となる．この方法では各スポットの強度

図5

Al2O3 試料から得た回折パターン．( a )プリセッションのプリセッションをかけた場合の無しの場合，( b ) 0.5 °回折パターン．

ま て り あ 第61巻 第 1 号(2022)
Materia Japanはスポットの大きさに換算して表しており，各スポットの輝度分布の情報を反映したものとなっている．この概念を図に示した．TEM の回折パターンではダイレクトビームの位



図7

( a )は図 6 の矢印で示した残りのスポットを指数付けした場合．(b)は 2 つの結晶方位を逆極点図上に示した例．

選ぶと図( a )に示すようになる．つまりこのパターンは少なくとも 2 つの結晶粒からの回折パターンが重なった状態
図6

テンプレートマッチング法による回折パターンの指数付けの模式図．矢印のスポットは，別の結晶粒からの回折
パターン．

であることが判る．図 7(b )にはこの時の可能性のある方位を逆極点図上に示した．テンプレートマッチング法では，その中から最も Q 値が高くなる回折パターンを抽出し結晶方位の算出を行っている．この方法では，取り込んだ回折パタ
ーンとテンプレートのスポットの位置に微妙なズレがあった

置が明確なので，取り込んだ回折パターンとテンプレートの場合でも，ズレ量に応じて Q 値は変化する．これにより微カメラ長を正確に合わせておけば，画像を重ねる基準点は明

妙な違いの回折パターンでも識別できる可能性がある．これ確に定まる．パターンの一致具合は次の式( 1 )により判断

により EBSD 法ではほぼ不可能である同じ結晶構造を持つしている．この式の j は一次元に換算した回折パターン像お立方晶系の相分離もある程度可能となっている．またこの手

よびテンプレート像のピクセルの番号を示している．分子の法は簡単な計算の繰り返しであるためパソコンによる高速処

部分は重ね合わせた回折パターンとテンプレートの対応する理が可能である．パソコンの性能に大きく依存するが，現状ピクセルを掛け算しその値の積算を求めている．テンプレー

では 288 × 288 ピクセルの解像度で得た立方晶の回折パター

トは 2 値化された情報であるから，重ねたパターン画像にンの場合，単相で 1 秒間に500枚程度の回折パターンの指数対応する各ピクセルの値を掛け算するとテンプレート上でス付け，結晶方位の算出が可能となっている．

ポットに対応するピクセルのみ値を持つことになる．分母はこの値を規格化するパラメータに相当する．この値を Index

. TEM 回折パターンによる結晶方位マップの例

値( Q 値)と称している．この Q 値が最大となる点が最もよく一致したテンプレートとなり，結晶方位が決められる．なTEM 回折パターンによる結晶方位マップの最大の特徴はおテンプレートは ND 逆極点図を用いて作成している．こ

空間分解能に優れていることである．図には空間分解能確のためテンプレートには ND 軸回りの回転方向に関する情認用として TEM 倍率校正用グレーティング上の Au 蒸着粒のテンプレートとなって報は無く，オイラー角では q1 が 0°子を測定した IPF マップの例を示した．測定に使 用したいる．このため各テンプレートで取り込んだパターンと重ね

TEM は 日 本 電 子 製 JEM 2100F で ， 加 速 電 圧 200 kV ，る場合には，テンプレートをセンタースポット回りに回転さ

NBD モード，プローブ径は 1.5 nmq (表示値)，プリセッシ

せ， Q 値が最も高くなる回転角を求め q1 の値を決めていョン角 0.5 °，測定間隔 1 nm にて 200 nm × 200 nm の領域をる．テンプレートは一つの結晶方位から生じる回折スポット

測定した例である．Au の粒子は回折パターンも得やすく測の集合体である．複数の結晶方位のパターンが重なった場合定しやすい試料ではあるが，白矢印で示した 5 nm 程度の大でも，前述の方法で最も Q 値が大きくなるテンプレートをきさの粒でも結晶方位がきちんと測定できていることが判選択することは可能である．

る．この測定が EBSD 法の測定と比較しどのようなものか

m

Q(i)＝

P(Xj, Yj)Ti(XjYj)
∑
j＝1
m

m

の概念を把握する目的で，FIB で作製した半導体の Cu 配線(1)

P2(Xj, Yj) ∑ T 2i (Xj, Yj)
∑
j＝1
j＝1

図 6 下に示した回折パターンとテンプレートを重ねた図

試料を TKD 法で測定した例と比較してみる． TKD 法の測
定条件は加速電圧 25 kV ，倍率× 50 k ，測定間隔 5 nm で行ったものである．多少のドリフトが認められるが， 20 30
nm の結晶粒も認められ妥当な測定例と考えられる．このでは矢印で示したように幾つかのスポットがテンプレートとIPF マップ上に，図 8 で示した Au 蒸着粒子の測定例のスケ一致していない．これらスポットが一致するテンプレートをールを揃えて重ねてみると図のようになる．その空間分解




特

集

能の差は歴然としていることが判る．
図には市販のピアノ線(0.7 mmq)を伸線方向と直角になるように切り出し作製した試料の観察例を示す．TEM はサーモフィッシャーサイエンティフィック製 Talos F200X G2を使用し，加速電圧200 kV，TEM モード，プローブ径約 2，測定間隔 2 nm にて500 nm×
nmq，プリセッション角0.5°500 nm の領域を測定した例である．ピアノ線は EBSD 法では部分的には EBSD パターンが得られるが，十分な解析は容易ではない試料である．( a)には TEM 明視野像と白枠で示した ASTAR 法による測定領域部分の IPF マップを示しで認識した時のた．(b)には隣接するピクセル間の方位差 5°結晶粒マップを示した．結晶粒マップの色は，色自体に意味
図8

StepSize 1 nm で測定した Au 蒸着粒子の IPF マップ．

は無く隣どうしの粒を識別しやすいように配色している．
(c)にはフェライトとセメンタイトの相マップを示した．ピ
アノ線は加工度も大きく，TEM 明視野像でもわかるように転位密度が高いので相当の微細粒になっていると推測していたが，結晶粒はそれ程細かいものではないことが判る．このように結晶粒の状況は，TEM 明視野像からは想像しにくいにものとなっていることが判る．また(a)図に示した IPF マップと(c)図の相マップを比較すると，粒界のように見える
黒い線状のものはそれに続く塊状の部分がセメンタイトとして指数付けされていることが判る．元々の組織にパーライトが多く含まれていたことを考慮すると，粒内の線上の黒い部

図9

TKD 法で半導体 Cu 配線試料の測定例，右下には図 8のデータを倍率を揃え重ね描きして表示．

分の大半にはセメンタイトが存在していると考えられる．細い部分は次章で示すように母相(フェライト)部分の回折強度が優勢で，セメンタイトとは指数付けされなかった部分と考図10(a)ピアノ線試料の TEM 明視野像．白枠で示した ASTAR 測定領域の IPF マップを左下に表示．(b)ASTAR 測定領域をで認識した場合の結晶粒マップ．(c)同じ領域のフェライトおよびセメンタイトの相マップ．
隣接するピクセルの方位差 5°

ま て り あ 第61巻 第 1 号(2022)
Materia Japan



図 12

幅広がりとなる粒界部の断面模式図．赤点線の位置では結晶粒 2 の結晶方位となる．

振っている状況であることは認識しておくべきであろう．このように TEM では，試料を透過した電子線を使用するため，得られたデータの中には，厚さに関する情報も含まれていることになる．
テンプレートマッチング法による指数付けでは，回折パタ
ーンのスポットの位置の一致具合を見ていることになる．こ図 11

Al2O3 試料の観察例．(a)TEM 明視野像，(b)相関度マップ，( c ) ( a )の明視野像上に赤枠で示した部分の IPF
マップ，( d ) ( b )の相関度マップと( c )の IPF マップを重ねて表示したマップ．

れによりスポット位置の微妙な違いでも，識別できる場合が多い．次には X. Mu および C. Kubel らによってなされた測定 で リ チ ウ ム イ オ ン 電 池 に 使 用 さ れ て い る LiFePO4 とFePO4 を相同定した例を示す(12)．この 2 つの相はいずれも直方晶で，表に示すように格子定数も非常に近く，軸比のえられる．

違いは a 軸の 5.3が最大である．この 2 つの相の同じ結晶

次に TEM 回折パターンは EBSD パターンとは異なり試方位のテンプレートを重ねたものを図に示す．非常に似か料を透過した電子線で形成される．したがって複数の結晶粒

よったパターンで，違いは僅かであるが，周辺部に行くほどが重なっている場合には，複数の回折パターンが重なった状

ズレが大きくなっていることが判る．実際に得られた回折パ態となる．テンプレートマッチング法による指数付けでは，ターンを指数付けした例を図に示す．この回折パターンで

前述のように幾つかの可能性のある結晶方位から最も Q 値

は指数付けの結果はほとんど同じように見受けられるが，周が高いものを解として採用している．図には E. Rauch より提供された Al2O3 試料の測定例を示す(11)．(a)は TEM 明
視野像，(b)には各ピクセルの回折パターンを上下左右のピ

表1

LiFePO4 と FePO4 の格子定数と各格子の軸比．

クセルのパターンと相関を取り，その相関度を輝度にしたマップを示す．粒内では同じ回折パターンの比較となるので相関度は高く明るく表示され，粒界部分では異なるパターンが重なるので相関度は低く暗めの表示となる．この相関度マッ
プを見ると粒界部分が広くなっている部分が多数見られる．
これは図の模式図に示すように粒界が傾いていることを示している．幅の狭い線になっている部分は粒界が試料面に対し垂直に近い状態になっていることを示している．(c)には(a)の明視野像に赤枠で示した部分を ASTAR 法で測定した
IPF マップを示す．粒界ははっきりと識別されていることが判る．この IPF マップに( b )の相関マップを重ねたものを( d )に示す．( d )では IPF マップの粒界は赤線で示した．粒界部がバンド状に広がって見えるところでは，赤矢印で示す
ようにバンド内で IPF マップの色が変化しているところが多数あることが判る．図 12 に示したような斜めの粒界では，プローブが位置により 2 つの結晶粒の回折パターンが重なるが，そのうち強度の高い方(つまり厚さの厚い方の結晶粒)がその点の方位として採用されていることになる．このため IPF マップでは粒界は明確な線となって現れるが，厚さのある試料なので実際の粒界は(d)図のようになっており，(c)図のように線で表現するのは中間的なところで割り




図 13

LiFePO4 と FePO4 のシミュレーションパターンを重ねて表示した例．

特

集

図 14

図 16

( a ) h Ni3Ti 析出物を含むマルテンサイト相からの回折パターン，(b)マルテンサイトとして指数付けした例，(c)h
Ni3Ti 相として指数付けした例．

図 17( a )マルテンサイト相を平均化した回折パターン，( b )図 16 ( a )から図 17 ( a )の回折パターンを図差し引いた回
折パターン，( c ) ( b)の回折パターンを hNi3Ti 相として指数付けした例．

取 込 ん だ 回 折 パ タ ー ン を ( a ) LiFePO4 と し て ， ( b )FePO4 と し て 指 数 付 け し た 場 合 の 例 ． こ の 場 合 は
LiFePO4 と認識される．

図15

LiFePO4/LiFePO4 混粒の試料の相マップの例．

は特に問題は無いが， h Ni3Ti として指数付けした場合には，マルテンサイトからのスポットも hNi3Ti 相からのスポ辺部になると FePO4 として指数付けした方のずれが大きくットとして指数付けしようとするため処理がうまくできず，なっていることが判る．この指数付け結果の Q 値は，

間違った結晶方位の指数付けとなっている．図16(b)の指数

LiFePO4 として指数付けした場合は1,201で，FePO4 の場合

付けによりこの結晶粒のマルテンサイトの回折スポットがどは985であった．したがってこの回折パターンは LiFePO4 かこに生じるかはテンプレートの情報から知ることができる．

ら得られたものと判定される．このような回折パターンの指この情報を基にマルテンサイトのみと思われる部分の回折パ数付けでは，より周辺部の回折スポットが得られていること

ターンを平均化した回折パターン図(a)を得ることができが重要となるため， PED 法の適用が非常に有効となる．こるので，これを取り込んだ回折パターン図16(a)から引き算の PED 法を用いて測定した相マップを図に示す．この 2

する．この処理により hNi3Ti の回折パターンが含まれていつの結晶の違いは前述のように僅かではあるが，ほぼ完全にる場合は，その回折パターンが残ることになる．この様子を分離できていることが判る．これはテンプレートマッチング

図17(b)に示した．この回折パターンを hNi3Ti として指数法が，このような微妙な違いの回折パターンの識別にも有効付けした例を図 17 ( c )に示す． h Ni3Ti として良好に指数付であることを示している．

けされていることが判る．このようにしてこの試料の指数付けを行った例を図に示す．( a )はマルテンサイトと h Ni3

.

回折パターンのデコンボリューション

Ti の 2 相で指数付けを行った場合のマルテンサイト相のテンプレートマッチング法による指数付けでは，複数の回

回折パターンを削除したうえで hNi3Ti として指数付けした

IPF マップを示し，(b)は前述の方法でマルテンサイト相の折パターンが重なった場合でも指数付けが可能なことは前述

IPF マップである．(a)のマップで黒く抜けている部分は，した通りである．この特性を利用して E. Rauch らが行った

もともと hNi3Ti からの回折パターンが優勢だった部分であマルテンサイト中の hNi3Ti 析出物の同定を行った例を次にる．しかし(b)の hNi3Ti マップではそれよりもはるかに多示す(13)．図(a)にはマトリクスと析出物が混在した回折パ

くの部分が hNi3Ti として指数付けされている．これらの部

ターンを示す．この回折パターンをマルテンサイトとして指分はマルテンサイトのマトリクス中に埋もれている hNi3Ti

数付けした場合と， h Ni3Ti として指数付けした例を図 16

で，そのままではマルテンサイトの回折パターンが優勢とな( b )と( c )に示す．この場合はマルテンサイトからの回折ス

るため hNi3Ti が存在するにもかかわらず，マルテンサイト

ポットが強いので，マルテンサイトとして指数付けした場合

として指数付けされてしまった部分である．このようにテン

ま て り あ 第61巻 第 1 号(2022)
Materia Japanう画像の比較で回折パターンの結晶方位や相の判定を行うことから， EBSD 法では不可能であった微妙な相の識別も場合によっては可能となっている．一方，パターンのデコンボ
リューション法の適用により，マトリクス中に埋もれた析出
物等の微細な結晶粒を抽出し結晶方位マップとして描くことも可能であることを示した．これらの情報の有用性を考えれば，ASTAR 法は TEM による材料組織観察の可能性を大きく広げる手法であると考えている．
本稿の執筆に当たり数々の助言やデータの提供を頂いた
NanoMegas 社 CEO Stavros Nicolopoulos 博士およびグルノーブル理工科大学 Edgar F. Rauch 博士に深く感謝いたします．またデータの使用を快諾していただいたカールスルーエ
工科大学 C. Kubel 博士に感謝いたします．

文

献と同様に結晶方位マップを得ることが可能となった．

( 1 ) D. J. Dingley, S. I. Wright and D. J. Dingley Jr.: Materials
Research Society symposium proceedings, 523(1998), 253264.
( 2 ) R. Vincent and P. A. Midgley: Ultramicroscopy, 53(1994),
271282.
( 3 ) M. Gemmi and S. Nicolopoulos: Ultramicroscopy, 107(2007),
483494.
( 4 ) E. F. Rauch and A. Duft: Materials Science Forum, 495
497
(2005), 197202.
( 5 ) E. F. Rauch and L. Dupuy: Arch. Metall. Mater., 50(2005),
8799.
( 6 ) E. F. Rauch: Microsc. Analy., 22(2008), S58.
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Electron Backscatter Diffraction in Material Science 2nd
Edition, Springer, (2009).
株 TSL ソリューション
( 8 ) 鈴木清一「 EBSD 読本」( B4.00 )，
ズ，(2021), 18.
( 9 ) R. R. Keller and R. H. Geiss: J. Microscopy, 245(2012), 245251.
(10) 鈴木清一日本金属学会誌，77(2013), 268275.
(11) 私信．
(12) X. Mu, A. Kobler, D. Wang, V. S. K. Chakravadhanula,
S. Schlabach, D. V. Szab áo, P. Norby and C. K äubel: Ultramicroscopy, 170(2016), 1018.
(13) E. F. Rauch and M. V áeron: Acta Cryst. B75(2019), 505511.

ASTAR 法では，TEM の特性上 EBSD 法のように広い視野★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★

の観察を行うことはできない．TEM のモデルにもよるが10

1981年 東北大学大学院工学研究科 修士課程修了
1981.4 日本電子株式会社
1993.11 オックスフォードインストゥルメンツ株式会社
1997.4 現職
専門分野EBSD 法等による材料組織観察技法◎EBSD 法を元に TEM を用いた結晶方位に基づいた材料組織観察技法に関する研究や，装置開発に従
事．

図 18

( a ) h Ni3Ti 析出物を含むマルテンサイト試料でマルテ
ンサイトとして指数付けされた部分の IPF map，(b)マルテンサイトの回折パターンを除く処理を行った後 h
Ni3Ti として指数付けした場合の IPF map．

プレートマッチング法による指数付けでは特定の回折スポットの影響を排除して指数付けを行うことも可能である．これはマトリクス中の析出物や極薄い膜からなる多相膜の解析等
では非常に有用な技法となると期待される．

.

ま

と

め

ASTAR 法の導入により，TEM 観察においても EBSD 法× 10 mm 程度が上限と考えられる．しかし空間分解能は優れており，10 nm 以下の結晶粒の結晶方位マップを作ることも十分に可能である．ASTAR 法では，従来の明視野像をはじめとする TEM 観察では困難であった結晶粒の分布状況も容易に明らかにすることが可能である．さらに相関度マップ
を用いることで，結晶粒界の 3 次元的な情報をある程度知鈴木清一★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★

ることが可能となる．また，テンプレートマッチング法とい

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