ating の意味を持つ．計測・分析領域にオペランドという用第 2 回のはじめに語を最初に用いたスペインの触媒研究者 Ba ãnares らは，「オペランド計測とは触媒動作中に分光学的評価と触媒活性測定

先端材料研究において重要な先端的な検査・計測・分析技

を同時に行う手法である」と定義している(1)．このようにオ術(本稿では「先端計測技術」と略す)において， AI / ML

ペランド計測は触媒研究から端を発したが，その後，電池や( Machine Learning 機械学習)技術の視点が大きく取り込

半導体デバイスなど他の領域に適応され，実際の使用環境下

まれようとしている．ここにはデータ駆動という新しい概念

で反応やデバイスを動作させながら，変化する現象を観察すが含まれ，従来のような単なるハードウエア開発を主軸におることで測定対象と機能との相関を見出す手法として広がっいた領域だけではなく，この思想を巧みに活用することで先ている．しかし，実際の使用動作環境を分析装置内で再現す

端計測分野の装置開発や原理に関わる研究への新しい糸口にることは容易ではなく，そのための技術開発課題は多々あなりえる．前回は，この AI 先端計測技術に関わる背景と概り，その意味でも AI/ML を組み合わせた新たな取組みが必要を述べ，さらに電子顕微鏡分野における「マルチモーダル要な領域である．一方，Operando 分析を包含する，より広計測」を取り上げた(前回 3.1節)．これは，多角的な測定情い意味で in situ 分析という用語を用いられることもある

報に対し異なる技術の組み合わせ・複合化によるデータの記が，この文字通りの意味は on site, in position(本来の場所)

述座標軸を増やし，かつ変数相互の相関関係を巧みに取り入であり，必ずしも時間の概念が十分に含まれていない点で区れ，高効率かつ高精度に物理量を統合解析する概念である．

別できる．ここでは，「適切に材料・デバイスに光・電気な

さて，第 2 回はこれを時間軸に展開した「オペランド計測」

どの外場を与え，その機能の動的変化を時間発展的に観察・について 3.2節から解説を始める．次に，スペクトルにおけ計測する手法」をオペランド計測の定義とし，時間発展といるピークの多様性を数値化する「情報エントロピー計測(3.3

う視点から様々な事例を取り上げ，AI/ML 技術の活用につ

節)」について述べる．さらに，先端計測分野の産業動向を

いて今後の展望について述べる．以下では，取り扱う現象の知的財産情報等の視座から捉えた社会科学思想についても言

時間スケールを短時間(フェムト秒から秒)と長時間(時間か及する．

ら年)とに大別して考える．

. オペランド計測「Operando」はラテン語の動名詞であり，Working, Oper-.. 短時間の領域で考える現象
光・電子デバイスでは電子などのキャリア挙動，触媒や電池など化学デバイスでは化学反応，また，構造材料の場合は山口大学大学院教授・副研究科長(〒7558611 宇部市常盤台 2161)，大阪大学エマージングサイエンスデザイン R3 センター
招聘教授
大阪大学大学院特任教授 名古屋大学未来材料・システム研究所教授 成蹊大学教授 ソニーグループ株式会社
R&D センター主幹研究員
Advanced Measurement and Analysis Systems Using AI/ML for Next Generation Materials Development―Multifaceted View 2―;
Kazuya Okamoto, Masaaki Sugiyama, Shunsuke Muto, Satoka Aoyagi, Shigetaka Tomiya(Graduate School of Innovation and Technology Management, Yamaguchi University, Ube. Graduate School of Engineering, Osaka University, Suita.
Institute of Materials and Systems for Sustainability, Nagoya University, Nagoya. Faculty of Science and Technology, Seikei
University, Tokyo. R&D Center, Sony Group Corporation, Atsugi)
Keywords: measurement, metrology, electron microscopy, AI (artificial intelligence), machine learning, multimodal, operando, information
entropy, innovation, intellectual property
2022年 3 月30日受理[doi:10.2320/materia.61.579]

ま て り あ 第61巻 第 9 号(2022)
Materia Japan瞬間的な破壊挙動などが短時間で生じる現象が対象となる．

射光などの共用設備を利用する場合など，限られた使用時間

図に半導体における光励起ダイナミクスの流れを示す．光

内で目的を達成するために逐次ベイズ推定法を活用することを吸収してから様々な素過程を経て，おおよそフェムト秒

により，次に行うべき実験条件をリアルタイムに推挙してく(fs)からナノ秒(ns)の範囲で現象が完了する．フォトポリマ

るシステムの構築が必要となる．この超高速現象の計測はの重合反応の場合，その化学反応機構により異なるが，時間

SEM や TEM の分野でも精力的に研究されている．図にスケールはおおよそマイクロ秒( ms )から秒( s )の範囲であSEM への応用であるがポンププローブ法を用いた 2 次元

る．このような現象に対するオペランド計測では，目的とすイメージングの例としての走査超高速電子顕微鏡法

る機能が発現できるような環境を構築もしくは加工すること(SUEMScanning Ultrafast Electron Microscopy)を模式的が必須となる．例えば，実際の Li イオン二次電池構造のまに示す．短パルスレーザで試料を光励起すると同時に短パル

までは，電池内部の活物質の充放電時における電子化学反応

ス電子線をプローブとして試料上に走査し 2 次電子像を得に伴う電子状態の変化を X 線吸収微細構造( XAFS  X ray

る．例えば， pn 接合を有する半導体試料に電子線が照射さ

Absorption Fine Structure)により把握することはできない

れると内蔵電位(拡散電位)が発生し，p 型表面と n 型表面でため，図( a )に示すような実電池と同様に充放電が進行すコントラスト差が生じるため， SUEM での 2 次電子像コンる特殊な電気化学セルを工夫して作製する必要がある(2)．図

トラストの時間変化をトレースすることにより pn 接合近傍

2 ( b )にはこのセルにより得られた LiCoO2 の Co K 吸収端のキャリア再結合などキャリアダイナミクスをピコ秒オーダ

XANES(Xray Absorption Near Edge Structure)スペクトルーで時間変化を可視化できる(4)．

の充放電に伴う変化の実例を示す．オペランド計測の成否は近年では 3 次元イメージング可視化のニーズが高まってこのように測定環境の構築やデバイス化設計・製作が鍵とないる．鉄鋼材料を始めとする構造用金属材料には析出物・粒る．超高速現象のオペランド計測手法として，レーザ光を用界といった微細構造が存在し，その結晶粒径や結晶方位に依いたポンププローブ法がよく用いられる．短いレーザパル

存する材料の機械的性質はその多結晶材料の 3 次元構造に

ス光を試料に照射・励起することで非平衡状態を作り，プロ

大きく依存する(5) ．また，半導体デバイスでも 2 次元構造ーブ光で光学定数の変化を検出するなど光物性評価によく用での微細化の限界から GAA(Gate All Around)など複雑な 3

いられる．この手法を放射光計測に適応することで，光触媒

次元トランジスタ構造が検討されており，3 次元的な構造形反応における構造変化を 100 ps という高い時間分解能での状やその界面近傍における不純物元素分布の解析など，従来観察が可能となっている(3)．このように高速な現象を捉えるのドーパント分布解析とは異なる新たな 3 次元可視化の要 現象の時間速度に応じた光源・プローブ，◯
 短時間
には，◯

求 が 強 い ． 3 次 元 微 細 構 造 の 観 察 に は X 線 CT 法 ( X ray

 制御
で大量な計測データに対応する保管・転送する技術，◯

CT  X ray Computed Tomography)や透過電子線トモグラ

 効率的に実験を行う方法論のためのデータ読み出し技術，◯フ ィ ( TEMT  Transmission Electron MicroTomography ) においては，放などの多角的視点からの検討が望まれる．◯などの手法がある． X 線 CT 法の空間分解能は 1 ～ 2 mm ，
TEMT のそれは 1 nm 程度であり，目的に応じて使い分けられる．但し，これらの手法は光源・検出器もしくは試料を回転させながら投影像を取得し時分割で再構成する手法であるため，投影像データセットの取得時間が時間分解能となる．現状では数秒(s)～数百秒(s)にとどまっており(6)(7)，より速い現象の変化を捉えるには不十分である．後述するが，試料回転時のデータ欠如部分や画像処理技術への AI/ML の

図1

図2




半導体材料における光励起ダイナミクスの流れ．

 オペランド計測用評価電池セル．
 LiCoO2 の Co K 吸収端 XANES スペクトルの充放電に伴う変化．

図3

走査超高速電子顕微鏡の像形成メカニズム．

解説

活用が進む．超高速での現象解明には，上述の SUEM と共に UTEM ( Ultrafast TEM )がこの 10 年間，精力的に世界中で研究されている．
.. 長時間の領域で考える現象
先端材料やデバイスの劣化機構の解明や寿命の予測は，安心・安全なものづくりに必須である．このため，素材やデバイスの摩耗劣化や材料の疲労・腐食など何らかの特性劣化現象を捉えるには，(加速寿命試験を行う場合においても)長時
間にわたる計測は必須となる．
半導体デバイスの例で考えると，LSI の基本構成要素であ

図4

マルチタスク学習を用いた高信頼性・高機能電池デバ
イス作製条件探索法の概念図．

る MOS トランジスタにおいてゲート酸化膜の絶縁破壊がし
ばしば問題となる．酸化膜の絶縁破壊強度よりも低い実使用
電界強度で時間の経過とともに破壊が起こる現象は，経時的いて実施する外観検査の回数を減らしたい一方，安心・安全

絶縁破壊(TDDBTime Dependent Dielectric Breakdown)のためには検査頻度を減らすわけにはいかない．この相反に故障と呼ばれる．この TDDB のメカニズムとして，電流注対峙する施策としての取り組みも，時間軸の長いオペランド

入による電子トラップが発生・増殖し，電流パスが形成され計測と考えると興味深い．最近では，腐食データなどの蓄積るというパーコレーションモデルが広く知られており，ゲー

や気象環境データまでをも併せて AI/ML により統合化し，ト酸化膜の膜厚が薄くなるにつれ TDDB 故障は顕在化す

インフラ維持管理の効率化のプロジェクトが国土交通省などる(8)．半導体微細化の進展に伴いゲート酸化膜の材料変革とを中心に展開している．このような長期現象よりももう少し薄層化は継続しているため， TDDB 故障は引き続き重要な

時間軸は短いものの，製品を上市する前のオペランド加速試

信頼性課題である．例えば，薄膜化を回避するため Highk験により何らかの特徴指標を抽出することも重要である．例

材料など高誘電率の代替材料などが用いられるが，この場

えば，組織学的因子(粒径，結晶方位変化など)，電気的因子

合，多量の電子トラップが内在する課題が生じている．この(電位など)や機械的因子(残留応力，塑性歪)など複数のデー

ように TDDB 故障は，膜厚，膜密度，膜組成や不純物など

タセットから，マルチモーダル学習など AI / ML 技術によ複数の要因が複雑に絡み合う．これらの破壊現象に対してり，機械的特性に紐づいた劣化指標を導き出す研究もおこな

は，静的な分析・解析結果のみから正しく寿命・劣化予測をわれている．ただそのためには種々の特徴因子と劣化指標と行うことは困難であるため，寿命加速試験を行いワイブル分の相関を見出すことがまず必要であり，最近では，微小クラ布に従って予測する．しかしながら，複雑で複数の要因が絡

ックの形状から機械学習により破壊との相関を見出そうとす

みあうため単純な物理モデルでは予測できない場合も生じ，る研究なども始まっている(10)．

様々なモデルが提案されている．さらに近年，単一のモデル

また近年，文化財保護制度の見直しが行われるなど，文化のみでは整合せず複数のモデルを組み合わせるとよいという財の劣化に対する対策にも社会的ニーズが高まっている．文

報告がなされている(9)．また，電子トラップ密度の時間変化

化庁では木造建築物の劣化を AI で点検するシステムの試験を追いながら，複数モデルを融合するアンサンブル学習など運用を始めるという動きも始まっている．文化財の保存にはの AI/ML モデルを活用した寿命予測が考えられる．

カビの発生が大敵である．微生物による損傷例などの研究に電池材料など機能部材をデバイスメーカに提供する材料メ

基づき，カビ臭のイオン移動度スペクトルやガスクロマトグ

ーカでは，デバイスに実装された状態で材料の信頼性評価を

ラフィ質量分析(GC/MS)データベースを構築し，真菌種同行う必要性がある．それはデバイス特性との相関性を理解す

定ソフトウェアの開発に伴い未知の真菌種の特定などに役立ることで，より良い製品の提供につながるからである．例えてられている(11)．現在では，温湿度や空気の質(CO2 や有機

ば，サイクリックボルタンメトリー( CV  Cyclic Voltam-

物など)をリモートでモニタリングし，マルチモーダル学習

metry )や交流インピーダンスなどのデバイス特性評価と Xによりカビの発生を予測することも検討されており， AI と線回折， XAFS 測定など物理解析を同時に行える評価デバ

IoT 技術を活用したリモートオペランド計測による劣化予測

イスを作製する．この評価デバイスによるオペランド分析かは文化財保護にも期待がかかる．

ら材料の劣化度を予測し，劣化モデルを導く．さらにデータ

.. オペランド計測に必要な AI/ML 技術を蓄積し，オペランド分析結果から電極材料の化学・物理構

上述の通り，オペランド計測に関し時間スケールを 2 つ造，電極材料製造などの最適化条件を導き出すマルチタスクに大別し，具体例をあげながら今後の展望や課題などを述べ

深層学習モデルを構築し，より良いデバイスの作製指針を見てきた．特に，AI/ML 技術の活用が必要な事項を以下に要出すことができることが期待される．これらの一連の流れを約する．

概念図として図に示す．



社会インフラを担う構造材料は多様な環境下で使用される
ため，定期的な外観検査で劣化具合を判断し，保守・修繕時期を推定している．しかし，コスト削減には現地・現場に赴

ま て り あ 第61巻 第 9 号(2022)
Materia Japan

逐次ベイズ推定法などにより，次に行うべき実験条件
をリアルタイムに情報を抽出する技術．



少ないデータを補間しつつ，物理的に有意な情報を抽出する技術．



アンサンブル学習法などの AI/ML 技術から，複数の








て，スペクトルにおけるピークの多様性を数値化できる．
.. 情報エントロピーのスペクトルへの応用

物理モデルに対応した結果を予測する技術．
簡易計測のみからマルチタスク学習など AI/ML 技術

スペクトルデータを数値化する際の代表的な課題として，

で最適化特性/条件を見出し，結果を予測する技術．

ピークとノイズの区別，重なり合ったピークの分離などを実

複数の計測手法から得られるマルチモーダル学習など

施するピーク認識が挙げられる．実際の計測では，ノイズとの AI/ML 技術から結果を予測する技術．

明確に区別できる高強度で形状の整ったピークが必ずしも得

AI/ML 技術と IoT 技術を活用したリモート計測で結られるわけではない．ここではピーク認識手法については論果を予測し，所望の状態を維持する技術．

じず，何らかの方法でスペクトル上のほぼ全てのピーク強度

 から
 は従来型の個別の研究により技術進化
上記の項目
 に関してはオペラさせていくことが可能である．特に項目を数値化したものと仮定し，情報エントロピーがどのように応用できるかを説明する．

ンド計測では多量のデータが得られるものの，その時々で得データ例として飛行時間型二次イオン質量分析( TOF られる(信号強度，エネルギー分解能や空間分解能などの)情SIMS )を取り上げる． TOF SIMS では一般に質量電荷比

報量が静的な計測に比べて少ないことにある．それゆえ，少m /z : 0～ 2000 程度の範囲でスペクトルが得られ，一般的なないデータから多くの意味ある情報を復元し，抽出すること

有機物の分析では 1000 本程度の質量ピークがスペクトル上が重要である．しかし，ここで注意すべきは完全なデータに存在する．

(真値)からどこまでデータが削減されていたら，科学的に妥

情報エントロピーにおける確率が TOFSIMS スペクトル

当な結果が担保されているかを見極めておくことである．項の何にあたるか考えると，値として 0～1 の間に収まるデー はデバイスメーカと材料メーカとの連携，さらには AI/
目

タと捉えればピーク強度を 1 以下に規格化すれば良いこと

 は異なる先端計測技
ML 技術の専門家集団との連携，項目

になる．最小値を 0 に最大値を 1 とする規格化(正規化，術の専門家の融合が必要であり，垣根を越えた研究連携の必min max scaling, のリモート計測の領域では，情報管要性が問われる．項目

ば，ピーク強度を確率 p として情報エントロピーは式( 1 )理における社会的ルールの構築も必要であり，真に未来社会で計算できる．もしくは，各ピークのスペクトル上での存在を構築するという前提での大きな議論が必要である．このよ

確率を考えると物理的意味が捉えやすいかもしれない．そのうにオペランド計測という本当に望まれる環境下での計測技

場合，全てのピーク強度の合計(総二次イオン強度)で割った

min max normalization ) を 適 応 さ せ れ術を深化させていくためには，その研究開発体制や情報交換

ピーク強度(相対強度)を確率として，式( 1 )に代入するこの進め方においても新しい挑戦的仕組みと取り組んでいかなとができる．どちらの求め方でも，スペクトル上に一本だけ

いといけない．このような議論が学会や産官学連携の場でもピークが存在する場合は情報エントロピー S ＝ 1 ＊ log 1 ＝ 0

必要になるであろう．

と最小値になる．スペクトル上に多数のピークがほぼ同強度で存在する場合，情報エントロピーは最大値に近い．例えば

. 情報エントロピー計測

スペクトル上に 10 本のみピークが存在し，全てのピーク強

20 世紀中頃に Claude Shannon が情報量を表す指標として，確率に基づいて計算する情報エントロピー(Shannon エントロピー)(12)を提唱してから70年以上経った現在，情報エ

度が 0.1 であるとし，この強度をそのまま p として計算すると，情報エントロピー S は式( 2 )で求められる．
S＝(0.1 log 0.1)×10＝1(2)

ントロピーの応用先は様々に広がっている．統計力学と情報

したがって，スペクトルの情報エントロピーはスペクトル上

科学に基づいた量子情報科学分野は，物理学と情報科学の両のピークの多様性を表す指標と考えることもできる．ピーク

分野に刺激を与えている．特に，シグナル検出が関係する計の多様性が高いということは一般的には測定部の物質の多様測分野にとって，量子情報科学は今後大きな影響を及ぼす可性(物質の種類および配向・混合状態などの種類が多様であ能性がある．ただし，本稿では現状の多くの計測におけるシること)が高いと考えられる．つまり，情報エントロピーはグナル検出は古典物理学で説明されるものとして，量子情報

異なる物質が接する界面や多くの物質が混合した部分で高い

科学に深くは触れない．本節で用いる情報エントロピーは，値を示す傾向があると言える．モデル試料データとして，ガ

次式( 1 )の Shannon エントロピー S を指す．

スクラスターイオンビーム( GCIB )を用いた TOF SIMS 測

n

S＝－∑ pi log pi

(1)

i＝1

定におけるマトリックス効果について評価した例を示す．これは2014年の VAMAS プロジェクト(15)で用いられた 2 種類

ここで，p は各事象が起こる確率，n は事象の総数を示す．

の有機物多層膜の TOF SIMS データ(16) である．マトリッ

情報エントロピーは，例えば文章の情報量を使用された文字

クス効果は二次イオン質量分析(SIMS)の場合，共存物質なの多様性で表す(12) ことができるが，同様の考え方をスペク

どの影響によって二次イオン収率が変化することを指し，マトルデータやイメージデータに適用することができトリックス効果の影響が大きいと二次イオン強度が由来する

る(13)(14)．具体的には，検出される各情報を 0 から 1 の間に物質濃度に応答せずに増大したり抑制されたりするため定量規格化すれば，式( 1 )を用い様々なデータの情報エントロ

分析が難しくなる．マトリックス効果の程度は物質の組み合

ピーが計算できる．例えば，スペクトル上のピークの強度がわせや試料の種類などによって大きく異なるため，未知物質

出現確率に対応すると考えると，情報エントロピーを用いも含む多成分系の測定が多い TOFSIMS では大きな課題の




解

説

図5

有機物積層試料(
Irganox 1010 & FmocPFLPA)の正二次イオンス
ペクトルの例．
Irganox1010: Pentaerythritol tetrakis ( 3 ( 3,5 di tert butyl4hydroxyphenyl)propionate)FmocPFPLA: FmocpentafluoroLphenylalanine

一つである．ここで紹介するデータは，スパッタリングに
Ar クラスターイオンビーム，分析に Bi クラスターイオンビ

図6(a) FmocPFPLA(Fmoc)と Irg1010(Irg)混合試料における正二次イオンスペクトル情報エントロピー(縦軸)の各深さ(スパッタ時間)の関係，( b) Irganox1010 由来の二次イオン m/z 163(縦軸が二次イオン強度)の深さ方
向プロファイル．
A: Fmoc 100, B: Irg 100, C: FmocPFLA 100, D:
Fmoc : Irg＝20 : 80, E: Fmoc : Irg＝80 : 20, F: Fmoc :Irg＝50 : 50, G: Fmoc 100 (中央に 3 nm の Irg 層)，
H: Irg 100(中央に 3 nm の Fmoc 層)．

ームを用い，有機物の深さ方向分析で推奨されているように分析領域より十分に大きなスパッタ領域を確保した．GCIB
によるスパッタリングで試料の最表面層数 nm 程度を除去しことにより，注目すべき二次イオンが分からない試料についたのち，Bi クラスターイオンで測定し TOFSIMS スペクトても，物質の変化や混合状態変化について概要が得られるこルと二次イオンイメージデータを取得する過程を試料の最表とになる．

面から基板に到達するまで繰り返した．TOFSIMS スペク

.. 未知試料からのスペクトルへの応用

トルの例(16)を図に示す．試料に含まれる物質が既知であ

化学イメージングが得られる計測データでは，スペクトル

り，その物質から発生する質量ピークについての知見がある

上のそれぞれのピークに対応する分布図がある．一般的に場合，注目するピークの強度を各深さについてプロットする

は，注目する物質に関連するピークについて分布図を描くこことで(図( b ))，各深さでの試料の状態が分かる．しかとによって解析を進めるが，注目するピークが分からない場

し，未知試料や注目すべき質量ピークに関する知見がない場

合，スペクトル上の全てのピークの分布図を確認するのは現合，スペクトルを解釈し重要な質量ピークを探さなければな

実的ではない．多変量解析や AI/ML による解析によって重らない．未知試料の TOFSIMS スペクトルの解釈は一般に要なピーク候補が示されることも多いが，そのような解析結容易ではないため，スペクトル解釈を待たずにスペクトルの果を得るためには時間と労力が求められる．そこで，データ情報エントロピーから試料の状態の概要を知ることができれの概要が分かる解析法があれば未知試料についてどのようなば解析にとって有用である．図 6( a )に示すように，スペク

解析を進めるべきかの指標が得られ，数値解析をする際にもトルの情報エントロピーの値は最表層(第一層図 6 ( a ) A

有用である．スペクトルの情報エントロピーはスペクトル上層)と第二層(図 6( a ) B 層)の間，および第二層と第三層(図の全ての質量ピーク情報に基づいて試料の概要を示す手法で6(a)C 層)の間のような純成分層の界面では上部層と下部層あり，このような目的には有効と考えられる．実際に，このの物質両方に由来する質量ピークが検出されスペクトル上の有機物多層膜試料の断面(2 次元データ)について，各ピクセ

ピークの多様性が高まるため，結果として情報エントロピー

ルでのスペクトルの情報エントロピーを計算すると，図

値が上昇する(13)．また，有機物膜と基板との界面(スパッタ(a)に示すように各位置におけるスペクトルの情報エントロ

時間 180～190 s 近傍)で情報エントロピー値の上昇が顕著にピー値を用いたイメージングが可能である．スパッタリング

現れている．ここでは有機物層由来と Si 基板由来の質量ピ

時間は試料の深さに対応し，この試料の場合は情報エントロークが検出されることに加え， Si 基板上の有機物膜が最薄

ピー値が上昇するスパッタリング時間(破線で示す)がほぼ界となることで基板の影響を受け有機物由来の質量ピーク強度面に対応している．情報エントロピーは物質の変化によってが増大する．すなわちスペクトル上でほとんど無視されてい値が変化するため総二次イオン像(図 7(b ))よりも情報エンた低強度ピークも十分な影響力を示す強度に増大することにトロピー像の方が物質変化が分かりやすい．総二次イオン像

より，結果としてピーク多様性がより増大したと考えられと情報エントロピー像の両方を比較することにより，試料のる(13)．さらにスパッタリングが進むと有機物膜が完全に除概要が理解しやすくなることが期待される．

去され Si 基板の露出する部分が増え，質量ピークの多様性

このように，数値化した測定データ(デジタルデータ)は測が減少し最終的には Si 基板由来のみの質量ピークだけ検出定手法が示す物理・化学信号だけではなく，データそのもの

され情報エントロピーは最小値となる．このように，各深さが持つ情報量を手掛かりに解析することが可能であり，さら(1 次元データ)でのスペクトルの情報エントロピーを求めるにそのように得られたデジタルデータの情報から物理化学的

ま て り あ 第61巻 第 9 号(2022)
Materia Japan熱・統計力学のエントロピー S は異なるものではあるが，両方を考慮する重要性は以前から指摘(17)(19)されていた．熱力学第二法則 DS ≧ 0 に情報量 I を含めて( DS ＋ DI )≧ 0 に拡張した場合，情報の変化量 DI は情報エントロピーの減少分－DSinfo と等しくなるため，DI＝－DSinfo であり，DS－DSinfo≧0(4)DS≧DSinfo

(5)

∴
図7

FmocPFPLA と Irg1010混合試料における断面図．
(a) 各ピクセルにおける正二次イオンスペクトルの情報
エントロピー強度図(図中のプロットは数値強度の変化を示す)，(b) 総二次イオン像(正二次イオン)となる．これは物理系を測定することにより情報を DI 得ると，それ以上に測定装置も含めた全体のエントロピーが増加することを意味する(17)(18)．ただし，情報エントロピーの変化量は熱・統計力学のエントロピーよりもはるかに小さく，一般に無視できる．現在では，先端計測機器の技術が発展し
1 原子・1 分子(場合によってはそれ以下)の計測が可能になり，極めて高い空間分解能で物質の物理化学情報(結晶構
造・化学構造など)を複数の視点で得られるようになった．
さらに，このような高度な計測手法から得られた複雑な計測データを AI/ML 技術によってより高度に数値解析できるよ
うになった現在，情報量と物理量の関係を改めて見直すことに意義があると考える．実際に， 2010 年に「マクスウェルの悪魔」と同様の状況の実験的再現(19) が報告され，フィー
ドバックする情報をシラードのエンジン(分子の存在を観測
図8

Fmoc PFPLA と Irg1010 混合試料 TOF SIMS 正二次
イオンスペクトルの情報エントロピー S と混合のエントロピー DSmix の関係．

し，その結果に応じて操作を変えることでエネルギーを取り出すこと)のように表現することにより，熱・統計力学のエントロピーに変換できることが明確に示された(20)．情報エントロピーが熱・統計力学のエントロピーに変換できる系があることから，条件が整えばスペクトルの情報エントロピーな知見も得られる．例えば，図にモル数に基づいて求めたから熱・統計力学のエントロピーを導ける可能性もあること

混合のエントロピーと TOFSIMS スペクトルの情報エントが分かる．つまり，試料の化学情報が得られるスペクトルを

ロピーの関係を示す．同図の混合のエントロピーは式( 3 )測定することにより，試料のエントロピー，自由エネルギーで求めた．

などが予測できる可能性がある．この点については慎重な検

DSmix＝－nA R lnnAnB－nB R lnn A＋ nB
n A＋ nB(3)

討が必要であるが，先端計測技術から得られる情報が大いに広がることが期待できる．

nA と nB はそれぞれ物質 A と B のモル数を示し， R は気体定数である．ただし，混合によって体積変化および熱変化が.

AI 先端計測の社会科学的考察ないものとして，二種類の物質 A と B の混合によるエント
ロピー変化を求めた．スペクトル上の質量ピークは，試料中本章では先端計測技術の産業を俯瞰し，知的財産情報を中の物質の混合状態を反映しているが，各物質の濃度に線形応心にした社会科学的な考察を行う．各産業における市場の競答するとは限らない．二種類の物質の混合比とピークパター

争状態(集中度)を表す指標の一つとして，寡占度指数である

ンが線形応答する場合は，スペクトルから求めた情報エント

ハーフィンダール・ハーシュマン指数( HHI : Herfindahl ロピーは，二種類の物質が等分ずつ存在する(濃度 0.5)で最

Hirschman Index )があり，式( 6 )のように当該産業に属す

大値を取るはずである．しかし，マトリックス効果によってる全ての企業の市場占有率の 2 乗和で定義される(21)．

TOFSIMS データの濃度応答性が崩れたため，スペクトルから求めた情報エントロピーの最大値は Irganox 1010 低濃N

HHI＝∑ S 2i

(6)

i＝1

度域で得られている．一方で混合のエントロピーは Irganox

ここで， Si は市場占有率， N は当該産業の企業数である．

1010 と Fmoc PFLPA が同 濃 度 存 在す る 0.5 が 最 大値 と な

本稿の対象である先端計測分野 18 領域( 35 項目)の国内市

る．マトリックス効果の影響が小さい TOFSIMS データの場(22) における HHI の年次推移を 1992 年から 30 年間を計算

場合は実際に情報エントロピーの最大値は混合のエントロピ

した結果，分野により年次変動は見られるものの，いずれのーと等しく0.5に近づく(13)．

機 器 分 野 に お い て も HHI ＞ 2500 に あ り(23) ， 高 位 寡 占 市

.. 熱・統計力学でのエントロピーとの関連場(21) に該当することがわかった．つまり，どの先端計測機

本節の最後に，情報エントロピーと熱・統計力学のエント

器も平均 30 程度以上の市場占有率を有する数社独占で市

ロピーの関連について簡単に述べる．情報エントロピーと場は形成されており，この前提をもとに考察を展開する．




解

説

図9

電子顕微鏡に関する学術論文数(破線)と国別発表率(実線)の推移．
(US米国，CN中国，JP日本)．
図10

. 学術性と産業性に関する考察

特許出願数と論文数との相関性および SEM の累積出願
数の特許出願数年次推移．

SEM については，1980年から2020年現在までの全世界ファ

学術的価値を示す代表的指標が学術論文である．一方，産ミリで年間出願数および Elsevier ・ Scopus データベースに業的価値の当該指標として知的財産権の一つである特許権の抄録された当該領域の単年論文数を抽出し，両者の相関性を行使に至る特許を本稿では提起する．ここでは，その出願状

図に示す．特徴的なのは 1980 年において高い論文数に比況から技術と産業へ視野を広げ，代表的な先端計測技術およして特許出願数は少なく(SEM90件，TEM13件)，電子

び機器の動向を把握すると共に，AI/ML 活用との親和性を顕微鏡分野は学術指向で推進され，その後に産業化に至った

考察した．誌面の都合上，委細は省略するが，特許出願数か

分 野 と 考 え ら れ る ( 2018 年 国 内 市 場 は SEM  131 億 円 ，ら見る研究開発投資効率(24) は先端計測産業全般として低下

TEM72億円)．一方，論文数と特許数には強い相関性(決の傾向にある．その中で調査研究(25) の結果として得られた

定変数 R 2＞0.98)を有し，両者には類似した伸長傾向を有し日本での産業競争力の強い分野の一つは SEM であり，これている点が見出された．さらに，両者の特許出願数の増加傾を中心に TEM や他の技術との比較を行い学術性と産業性の向を確認してみる．ここでは，全世界の INPADOC ファミ

双方から考察する．

リでの累積出願数およびロジスティック回帰にて近似計算しまず，学術性について，図に両者の全世界の学術論文のた． 1980年には 90件の出願に留まっていたが， 2015 年には年次数(破線worldwide)及び国別発表率(実線)の推移を示

1,577件と 20倍弱に至り，累積出願数から計算される成長係

す．学術論文数(破線)は両者とも増加の傾向にあるが，その数 r は0.11とゆるやかな延伸にあると試算され，特許出願の伸長率は 2000 年ごろから急伸するものの， 2005 年以降，視点からは SEM 領域は産業分野では「萌芽から成長期」と

SEM と TEM の年平均成長率(CAGRCompoundいえる．同様に TEM 領域についても， 1980 年には 13 件のAnnualRate)には差異が拡大している．また，国別の傾向

出願が 2015 年には 572 件と 40 倍強になっており， SEM より

からは中国の急伸と 2008 年のリーマン・ショック時期からはやや急峻な成長係数0.14と延伸にあり「成長期」と判断さは発表率が一定化する傾向が確認されるものの，論文数はれた(比較として，スマートフォンの成長係数 r は 0.68 であ

35 以上の伸長を示している．日本と米国は SEM ， TEMる)．すなわち，電子顕微鏡分野の歴史は古いものの，新しともに発表率は減少しているが，米国に比して日本の減少率

い分野創成が可能な期待領域と考えられる．

Growthは小さく国際競争力の担保に繋がっている．これは半導体技術への先端計測技術適用の重要性と SEM や TEM がその主

. AI 関連特許についての考察軸であることに起因するものと考えられる．しかし， AI /AI 関連の国内特許出願状況について，特許識別子 FI(File

ML 活用の概念の中で今一度，日本の先端計測技術の底上げ

Index )のサブクラス G06N で見ると 2015 年から 2019 年までが必要と考える．
次に，産業性について特許出願動向から技術の掘り下げをの 4 年間は CAGR ～ 26.1 であり急伸性が理解できる．しかし，AI/ML を活用した電子顕微鏡分野については，2020試みる．各機器の特許出願動向(全世界)について， 1980 年

年現在でも出願率は 0.1以下と低く萌芽期にあることが判からの代表的な先端計測技術の全世界の累積出願総数

明した．その出願内容について全世界での特許出願データよ(INPADOCInternational Patent Documentation Center

り抽出された INPADOC ファミリ 151 件について， IPC ( In-Family)の時系列変化からいずれの機器分野も増加傾向にあternational Patent Classification)サブグループを用い，共起り，産業的価値の意義は深化している．ここでは，SEM おグラフからの考察を試みた．結果を図に示す．自然言語処

よび TEM 領域における過去 40 年の特許出願動向および学

理の分野では，任意の文書や文においてある文字列とある文術論文発表から当該技術を確認した．なお，各装置本体(物)字列が同時に出現することを「共起」という．ここでは，各に絡む内容とその方法を抽出できるようにクエリを工夫した．

特許に付与された IPC を文字列と認識し，その共起性を見

ま て り あ 第61巻 第 9 号(2022)
Materia Japan




図11

AI に絡む SEM(装置及び方法)特許出願の IPC コード共起グラフ．

出すことで特許技術の関連性を視覚化した．同図で，○の大きさは出現頻度，○の濃度が高いほど他のクラスタとの媒介

. AI 先端計測におけるデータの取扱い

中心性が高いことを示す．なお，出現頻度が多く媒介中心性

AI 先端計測におけるデータの取扱いは機微な状況にあの高い IPC のみその内容を記述した．ここでは， 5 つのクる．先述のとおり，AI/ML 活用のためには優れた基礎デー

ラスタ( Cluster )にわけられた．さらに，第 1 回で述べたよタが必要であり，数多く質の高いデータを有する日本は AI

うに，AI 先端計測を 2 つの分類，すなわち，分類(I)機器の進化において国際的競争優位に立つ格好の機会を得ていにAI を活用し機器の性能・Usability を高める自律型，分類

る．そこでは，データの価値とあり方を再認識すべきであ(II)単体もしくはつながる様々な機器から得られた情報にる ． デ ー タ の 共 有 化 ( Data Sharing ) に お い て は ， Open /AI を有効活用し新しい領域を発見する複合型，を含めて各

Closed 戦略のありかたをグローバルに進めるべきであり，クラスタの考察を深めた．

研究であっても戦略立案に絡む技術マーケッティング手法のCluster1顕微鏡およびイメージ分析に機械学習を適用す導入が必要であろう．以下，3 点を提起する．

るクラスタ分類(II)が主体．



Cluster2AI システムに関する分類(I)が主体．AI 技術

一般的に企業の分析データがオープンになれば，クラウド

データオープン化の困難性とその対応の基本となる IPC 識別子 G06N であり， Neural Network

データ化の時代においては情報拡散による機会損失の恐れがを主軸に Cluster1 とつながる．

指摘される．オープン化による価値(特に経済的，産業競争

Cluster3測定装置・データ処理AI システムにつながる力の視点)向上について，具体的なイメージを示しつつ，期測定装置に関する．分類(II)が主体．

待効果とリスクの両側面から検討される場が真に設定される

Cluster 4サンプリング・検査分析に関する．分類(II)がことが重要である．

主体．




Cluster5半導体リソグラフィに関するこの分野のマス

マテリアルズ・インフォマティクス( MI)は材料開発効率

ク検査，パターン検査等に繋がっている．分類(II)が主体．

をあげる上で重要で，その展開においては膨大なデータベー

先端材料向けの適用ではなく半導体の検査計測に関わる出願スが必要になる．公知の論文や特許情報から，MI 戦略としオープン化の可能事例

が 主 体 で あ る ． 特 許 出 願 人 を 見 る と ， 蘭 ASML ， 米て基本的なデータベースが国内では物質・材料研究機構を中AMD ，東京エレクトロン，米 Intel，米 KLA など半導体デ心に集約されているが，産業界単位，もしくは大企業の場合

バイス，半導体製造装置および検査装置の各製造業が圧倒的は企業単位で，何らかの形での分析データにおけるデータベ

である．結論として，SEM については半導体製造におけるースの保有活動が行われているであろう．それらの相互活用

測 定 検 査 へ の 応 用 が 圧 倒 的 に 多 く ( い わ ゆ る ， Virtualで新たな競争が起きることが想定される．

Metrology 領域)，得られたデータへ積極的に AI / ML を適

オープン化に向けた提言

用する分類(II)が2021年現在では主流である．最近では，セ様 々 な 分 野 に お い て ， 商 品 上 市 ま で の TAT ( Turn

マンティック分類(画像の意味的分類)に関わるもの，インフAround Time)短縮と一層の品質向上に向け，先端計測と制ォマティクス応用も含まれる．また，装置の自動校正等の分御が一体となった判断の高速化(自律化・インテグレーショ類(I)に関する出願も確認された．

ン)が求められる時代が来るときには，オープン化戦略は必




解

説

須と思われる．ユーザーと装置製造業との個別技術開発は非期であり，新しい産業創成の機会が期待され，いくつかの興開示と考えられるが，顧客製品に依存しない重要データ含

味深い事案の出願特許も見出された．

め，相互に発展できるモデル(本質的に相互に付加価値が低

今後はデータ駆動の特性を活かした新しい領域への期待がく非効率な領域を共通化することにより効率化・一般化できかかる．ESG(環境，社会，ガバナンス)・SDGs 投資が加速るモデルを含む共通言語的なもの)およびインフラを整備しする中，これは一企業で成り立つものでなく，無駄を排除すていくことが出来ればオープン化の可能性があり，それによる全体最適の視点でのサーキュラーエコノミーの時代においり今後その戦略において利益を得てくる企業群が現れるであて， AI 先端計測においてもその重要性から全く異次元のろう．また，共有化することで価値が高まるデータであれ

Startup 企業の創発など新たな風が起きる気配を感ずる．

ば，その新たな仕組みが求められる．そのために暗号化や一最後に，DX 人材育成が加速している今，AI 先端計測にお部情報のブラックボックス化のような，解析は可能だが個々いても，情報系技術と分析系技術および社会全体を俯瞰できのデータ内容が判らないような仕組みづくりが出来れば良る人材が求められる．その基盤は多種多様な断片的な情報をい．例えば，「暗号化したま AI / ML を行うシステム」が構その人なりに組み合わせて(統合)，自分の次の行動や他の人築されれば，機密保持しつつ AI/ML 結果の恩恵を享受できに提案するための新しい知識を作り上げていくリテラシー，

るという点で，有望な仕組みとなるであろう．

すなわち「トランスリテラシー人材の育成」にあることを強調し，産官学連携のさらなる重要性を提起し結論としたい．

.

総

論

本解説にあたり，日本学術振興会研究開発専門委員会「自律型・複合型 AI 先端計測の新しい価値創造」の委員各位に

本解説では，社会基盤を支える先端材料研究において鍵となる，先端計測分野に焦点をおき， AI 活用による技術と産業動向について解説した．研究開発の進め方そのものに変革を迫る第 3 次 AI ブームにおいて，各種データからの情報抽出によるインフォマティクス研究が活況にある．本稿では，
AI/ML の歴史から紐解き，先端計測技術への適用性に踏み込んだ．ここでは，データ駆動という新しい概念を含んでおり，従来のような単なるハードウエア開発やソフトウエア開発を主軸においた領域だけではなく，この概念を巧みに活用することで分析装置間の複合化が進むだけでなく，装置開発や原理に関わる研究においても新しい糸口になり得る可能性を秘めている．その具体例として，電子顕微鏡のマルチモー
ダル計測，時間軸を加味したオペランド計測，二次イオン質
量分析を主体とした情報エントロピー計測の 3 点に注目した．上記，マルチモーダル計測処理に関わり，多種多様な種類の膨大なデータに対し多角的にアプローチしつつ統一的な解を導くために必要とされる工夫や仕組みについて，次の 3点が考察される．第一が，共通座標軸の設定(3.1節で述べた
STEM スペクトラムイメージデータでは，電子ビーム走査の各標本点で同時に異種分光データを収集するため空間座標が共通な多次元データ構造となる)，第二がデータフォーマ
ットの共通化である．第三として，スキームの構築段階での各スクリーニングステップにおける各計測手法の専門家，情報・材料科学者の洞察による総合的判断が重要であることを掲げる．そのためには，各分野の専門家が混然一体となり議論し正しい解釈を進めるといった場の形成が求められる．分析技術・機器が産業的に高位寡占状態にある今，上記 AI 活
用計測の可能性を自然科学および社会科学の双方の広い視野まで拡張し考察した．社会科学思想においては，産業の固定化を見出し日本の産業競争力の高い SEM に着目した．学術的価値として学術論文，産業的価値として出願特許を一指標として提起し，両者に高い相関性を見出した．また，同分野の AI 活用は圧倒的に半導体産業への適用性が高いものの，
2020年時点においても特許出願率は0.1にも満たない萌芽

ま て り あ 第61巻 第 9 号(2022)
Materia Japan

深く感謝する．

文献( 1 ) M. A. Ba ãnares: Catalysis Today 100, 71(2005), 7177.
( 2 ) 後藤習志，稲葉雄大，越谷直樹，細井 慎，工藤喜弘サン
ビーム年報・成果集，6(2016), 59
61.
( 3 ) S. Nozawa, et al.: J. Synchrotron Rad., 14(2007), 313
319.
( 4 ) B. Liao and E. Najafi Materials Today, 2(2017), 4653.
( 5 ) 波多 聰，趙 一方，井原史朗，斉藤 光，光原昌寿，村山光宏まてりあ，61(2022), 8488.
( 6 ) 鳴海大翔，河原崎琢也，加藤勇一，森下浩平，安田秀幸軽金属，70(2020), 339
346.
( 7 ) W. Albrecht and S. Bals: J. Phys. Chem. C, 124(2020), 27276
27286.
( 8 ) J. W. McPherson: Microelectron. Reliability, 52(2012), 1753
1760.
( 9 ) K. Park, K. Park, S. Im, SE. Hong, K. Son and J. Jeon:
Electronics, 8(2019), 942.
(10) R. Meya, C. F. Kusche, C. L äobbe, T. AlSamman, S. Korte
Kerzeland and A. E. Tekkaya: Metals, 9(2019), 319.
(11) T. Takeuchi, T. Kimura, H. Tanaka, S. Kaneko, S. Ichii, M.
Kiuchi and T. Suzuki: Surf. Interface Anal., 44(2012), 694698.
( 12 ) クロード・ E ・シャノン，ワレン・ウィーバー著，植松友彦
訳通信の数学的理論，ちくま学芸文庫(1947).
(13) S. Aoyagi, K. Mizomichi, K. Kamochi and A. Miisho: Surf.
Interface Anal., (in press). https://doi.org/10.1002/sia.7047.
(14) R. M. T. Madiona, D. L. J. Alexander, D. A. Winkler, B. W.
Muir and P. J. Pigram: Appl. Surf. Sci., 493(2019), 1067
1074.
(15) A. G. Shard, et al.: J. Phys. Chem. B, 119(2015), 10784
97.
(16) K. Takahashi, S. Aoyagi and T. Kawashima: Surf. Interface
Anal., 49(2017), 721727.
(17) L. Brillouin: Science and Information Theory: Second Edition,
Dover Publications, (2013，初版1962年)．
(18) 甘利俊一情報理論，ちくま学芸文庫，(2011，初出1970年)．
(19) S. Toyabe, T. Sagawa, M. Ueda, E. Muneyuki1 and M. Sano:
Nature Physics, 6(2010), 988992.
(20) S. Ito and T. Sagawa: Phys. Rev. Lett., 111(2013), 180603.
( 21 ) https: // www.justice.gov / atr / horizontal merger guidelines 08192010(22) 科学機器マーケット総覧2020(アールアンドディ，2020.3.20)．
(23) K. Okamoto, M. Sugiyama and S. Mabu: e
J. Surface Sci.
Nanotechnol., 18(2020), 214222.
(24) 岡本和也，福代和宏MOT 研究開発マネジメント入門，朝倉書店，(2020), 103.
(25) https://jspsaiimat.mot.yamaguchiu.ac.jp/