照射を目指した MA 合金燃料の製造基盤技術の開発(受託者)国立大学法人福井大学(研究代表者)有田裕二 附属国際原子力工学研究所(再委託先)独立行政法人日本原子力研究開発機構、財団法人電力中央研究所(研究開発期間)平成２２年度～２４年度

１．研究開発の背景とねらい
本事業では、軽水炉プルサーマル発電や高速炉発電において多量に発生し、その処分負担が大きくなることが予測されるアメリシウム(Am)、キュリウム(Cm)、ネプツニウム(Np)等のマイナーアクチニド（MA）について、高速炉で効果的に燃焼できる MA 合金燃料の実規模製造技術を、その製造支援技術とともに開発し、MA 合金燃料照射試験に対応可能な技術基盤を構築することを目的とする。
２．研究開発成果
2.1 照射試験用燃料サ ン プ ル の製造に向けた均質 MA 合金製造
原 子 力 機 構 に あ る 射 出 成 型 装 置 を 用 い て 模 擬 合 金 の 射 出 成 型 を 実 施 し 、模 擬 燃 料 の 均
質性や蒸発損失に与える不純物酸素の影響を調べた。雰囲気中の不純物酸素濃度は、射出成型装置運転（加熱）時、何桁ものオーダーで低下した。雰囲気中の酸素濃度がppm オ ー ダ ー よ り も 低 い 場 合 に は 、模擬燃料の均質性に与える不純物酸素の影響は認められなかった。鋳造に よ り 、 図 1 に 示 す よ う な 外 径 3mm

図 1

射 出 鋳 造 し た U-Pu-RE-Zr 合 金 燃 料 ス ラ グ

長 さ 30mm の 燃 料 ス ラ グ を 得 る こ とができた。
また、酸化ウラン、酸化プルトニウム、希土類酸化物等の模擬物質を用いた金属試料製造試験も実施した。酸化物をいったん塩化物に転換した後、リチウム還元法によって金属に還元する試験を行い、その反応条件を確認した。作製した U-Zr-Nd 模 擬 合 金 試 料 (図 2)で は 、Nd の 溶 解 度 が 小 さ い た め 、図 中 やや黒っぽい部分で示されるように、一部偏析しているのが確認された。
し か し な が ら 、他 の 相 は U-Zr 合 金同様均質であった。

図 2 調 製 し た U-10wt%Zr-2wt%Nd合 金 デ ィ ス ク 周
辺 部 の 反 射 電 子 像 （ 倍 率 ： X1000）

一方、金属燃料の挙動解析コード （ ALFUS） を 用 い て 、 MA を 含 有 し な い 標 準 型 金 属 燃 料 の 挙 動 評 価 解 析 結 果 へ の MA 添

加の影響を評価するとともに、既存の動力学解析手法の調査を行って解析時の課題を抽出し、照射下での金属燃料中のマトリックス成分の再分布解析に適用できる動力学的 解 析 モ デ ル を 構 築 し た 。 さ ら に 、 MA 成 分 の 解 析 に お け る 課 題 を 抽 出 し た 。 既 存 の 動
力学解析手法（フェーズフィールド法）の調査及び市販解析ツールを用いた感度解析の結果、領域、計算時間、成分数等を限定した解析には既存のツールが適用できることがわかった。また、四元系以上の成分再分布評価に活用できる解析モデルとモデルに基づく基本解析ツールを新たに構築した。この評価は現在進行中である。
次 に 、 MA 照 射 等 に 対 し て 検 証 さ れ た 最 新 の 評 価 済 み 核 デ ー タ で あ る JENDL-4.0 に 基づ い て 、 MA 合 金 燃 料 の 燃 焼 組 成 評 価 に 必 要 な 、 燃 焼 チ ェ ー ン 、 断 面 積 、 崩 壊 デ ー タ 等を 整 備 し 、計 算 手 法 が 異 な る 複 数 の 燃 焼 計 算 コ ー ド（ ORIGEN2 や MOSRA コ ー ド 等 ）に 適用して試解析を行い、それらの結果のばらつきから、核種ごとの計算精度を確認するとともに、誤差原因を検討した。主要核種の生成量については、コード間で良く一致
す る こ と が 確 認 さ れ た が 、図 3 に示す Xe-129 の 他 、Xe-130、Mo-94 な ど の 一 部 核 種 に つ
いては、燃焼チェーンの簡素化手法や崩壊データの不整合などに起因して、大きな差
異 が 発 生 し て い る こ と が 判 明 し た（ 図 3 左 図 ）。図 4 に 示 す よ う な チ ェ ー ン モ デ ル の 修
正 等 、 デ ー タ の 見 直 し に よ り 、 コ ー ド 間 の 差 異 を 改 善 し た （ 図 3 右 図 ）。
0.40.35MOSRA‐SRAC

Xe-129 (g/g-metal)

0.3

MOSRA‐BACON

0.25

Super‐BACON

0.2

ORIGEN 2MVP‐BURN

0.15
0.1
0.05
0020406080100

燃焼度(GWd/t)

図 3 Xe-129生 成 量 の コ ー ド 間 比 較 （ 左 図 ： チ ェ ー ン モ デ ル 修 正 前 、 右 図 ： 修 正 後 ）

図4

Xe-129 生成のチェーンモデル修正（127I→128Xe(n,γ)129Xe のパスを追加）

2.2 MA 合金燃料の実用規模製造のための基盤技術の開発
準工学規模の多相溶湯における均質混合、蒸発抑制、蒸発物回収手法の効果を検証
す る た め 、 図 5 に 示 す よ う な レ ー ザ ー 誘 起 ブ レ ー ク ダ ウ ン 発 光 分 析 法 （ LIBS 分 析 法 ）に よ る そ の 場（ in situ）元 素 分 析 シ ス テ ム を 接 続 で き る 溶 湯 製 造 用 チ ャ ン バ ー を 設 計・製作し、模擬多相溶湯製造試験に
よ っ て 、LIBS 分 析 の 適 用 条 件 を 調査した。まず、多相溶湯製造時の発光スペクトル光を計測し、溶湯製造時のその場分析のためのレーザー分光システムの適用条件を明らかにした。その結果、レーザー光の光軸調整を確実に実施することで、その場分析が可能であること が 明 ら か と な っ た 。 ま た 、 LIBS分 析 で 用 い る 母 材 合 金 試 料 （ Cu、

図5Zr）中 に 添 加 さ れ る 元 素（ Sm、Ce)

LIBS 分析模式図の濃度（％）を示す検量線データを 取 得 し（ 図 6）、高 い 精 度 で 濃 度分析ができることを確認した。また、多相溶湯製造装置内のルツボ表面や金属ミストの計測のためのレイアウトを工夫し、その場分光計側できるような装置を開発した。
2.3 MA 合金燃料製造支援技術開発
誘導加熱ルツボ内における溶湯の流動挙動を解析するために、有15[s]図6

Zr-Cu-Sm 合金での検量線

15[s]

図 7 速度分布履歴（左：丸底るつぼ、右：テーパー型るつぼ）

限要素法による解析体系を構築し、流動の様子を計算した。溶湯の流動はルツボ形状によって若干差があるが、図 7 に示すように溶湯内の温度分布と電磁場によってルツボ中心が盛り上がるような挙動を示すことが確認された。
一方、模擬物質がその模擬性能をどの程度有しているかについて明らかにするため、U-Pu 合金に、Am 模擬候補元素である Sm（サマリウム）や Sc（スカンジウム）金属を添加した模擬合金を調製し、その性状を比較した。
Sc 模擬合金の燃料製造試験

100

では、Sc がルツボ材や Zr とた、Sm を模擬元素として用いた蒸発速度と平衡蒸気圧とのSm濃度(wt%)WSm濃度(wt%)Y

102.521.5
11Sm濃度(wt%)

していることが分かった。ま減少量(mg)

反応し、合金の母相中にはほとんど溶解せず、表面に分布

3減少量(mg)Wるつぼ減少量(mg)Y2O3るつぼ関係性（図 8）の試験結果か0.5

らは、自然対流における輸送モデルを用いて予想される蒸発速度の平衡蒸気圧に対する0.1
100

1000依存性が解析誤差の範囲内で10000
圧力(Pa)

0100000一致した。
図8

U-Sm 合金の蒸発損失量圧力依存性

３．今後の展望
MA 含有合金の基礎物性、模擬合金との差異の評価手法、計算による燃料挙動解析手法の開発についてはデータが整備されてきており、模擬試験による実合金の挙動予測に資する成果が期待できる。今後は小規模な実 MA 合金の製造試験と大規模な模擬合金製造試験の結果を用いた解析によって実用的な模擬試験条件を整備していく予定である。
また、射出鋳造による燃料製造装置開発についても、Am 等の蒸発損失を抑えるとともに、その場成分分析機能や Am 等の蒸発の様子を可視化する機能を持った装置開発が一層進展するものと期待している。
以上