生産と技術

第64巻 第４号（2012）

微小物質のレーザー光物性− 光で作る、操る、調べる −芦 田 昌 明＊

研究室紹介

Laser Spectroscopy of Nanomaterials− Optical Fabrication, Manipulation, and Investigation −Key Words：Nanomaterial, Ultrafast Spectroscopy, Terahertz Wave,
Laser Ablation, Optical Manipulation
１．はじめにな情報が得られる周波数帯ですので、基礎研究の観

我々の研究室では、光吸収や発光といった、光と物質の相互作用を通じて、物質の性質を調べる光物点からも重要です。電極が付けられないナノ粒子の特性評価にも威力を発揮します。

性研究をレーザーを用いて行っています。特に、微これまでテラヘルツ波の発生・検出はエレクトロ

小な物質の作製とその運動制御によるサイズなどのニクスからすると周波数が高過ぎ、光学からすると選別、また特異な光学応答の発見と解明を進めてい波長が長過ぎて難しいものでしたが、ここ 20 年ほます。

ど前から時間幅がフェムト秒（fs、1000 兆分の 1 秒）

具体的には、永井正也准教授並びに松原英一助教

クラスの超短パルスレーザーが容易に利用できるよと共にいわゆるテラヘルツ周波数帯における分光を、うになって、飛躍的に発展しました。こうしたレー

蓑輪陽介助教と共にナノ粒子の作製とその光マニピザーを用いて、非線形光学効果と呼ばれる周波数混ュレーションを、招へい教員の一宮正義大阪歯科大合を行うことで、パルスの（搬送波を整流して）包学講師と共に超高品質半導体薄膜の超高速光学応答絡線程度の時間幅の電場パルスを発生させる「光整の解明を、それぞれ進めています。以下では、順を流」を行うことができます。例えば、ピコ秒（ps、追って内容を紹介させて戴きます。

1 兆分の 1 秒）レーザーを用いると、その逆数に相当する周波数、テラヘルツ波を発生できます。また、

２．テラヘルツ波による分光と物性制御

サンプリングオシロスコープと同様に時間幅が十分電磁波の中で、光と電波の中間の周波数をもつも短いゲートをかけて、ある時刻の電場の値を何らかの（一般的に 0.1-10 THz、ここで THz は 1 兆ヘルツ）の方法でサンプリングし、その時刻を十分細かい精はその単位からとって「テラヘルツ波」と呼ばれて度で走査していくことで電場の時間応答を観測できいます。テラヘルツ波は、可視光を通さない紙、プる「時間領域分光法」が可能となりました。例えば、ラスチックなどを透過しますが、生体に与える影響ピコ秒レーザーでゲートをかけることにより、テラが X 線に比べて桁違いに小さいので、空港・税関ヘルツ波の電場計測が行えます。光の計測では、通の検査など安全・安心への応用が期待されています。

常その強度のみが測定されますが、電場を計測できまた、（生体高）分子の回転・振動や、固体の格子れば位相情報も加わるため、誘電率など複素数でか振動、超伝導ギャップ、伝導電子の応答など、豊富かれる定数の実部と虚部を同時に求めることができ、非常に有力な分光法です。我々は、この手法をテラ＊

Masaaki ASHIDA
1964年5月生京都大学大学院理学研究科物理学第一専
攻博士後期課程中退（1991年）
現在、大阪大学 大学院基礎工学研究科
物質創成専攻 未来物質領域 教授
博士（理学） 光物性物理学、レーザー分
光学
TEL：06-6850-6506
FAX：06-6850-6509
E-mail：ashida@mp.es.osaka-u.ac.jp

ヘルツ帯から可視域にまで広げる試みを行っています。図 1 左は時間幅 5 fs の超短パルスを有機結晶
DAST に照射して光整流を行うことにより得られた超広帯域赤外パルスを、光伝導アンテナと呼ばれる素子に同じ超短パルスでゲートをかけて時間領域分光することで得られた時間波形です。挿入図に示す
通り、周期において数 f s の振動が観測でき、そのフーリエ変換スペクトルである図 1 右より、検出で− 48 −

生産と技術図1

第64巻第４号（2012）

超広帯域赤外パルス電場の時間応答（左）とそのフーリエ変換スペクトル（右）左図の中央部四角内を拡大したものが挿入図である。右図で 100THz 以下に見られる多くの鋭いスペクトル構造は DAST 結晶の吸収による。

きた周波数は 170 THz（1.8μm）程度の近赤外域にナノ粒子が光を吸収・散乱する際にその運動量を受まで達していることがわかります。これは、アンテけ取ること、すなわち輻射力で運動を制御しますが、ナでも赤外光の電場が直接観測できることを示すも粒子のサイズ・形状の違いに対応して（エネルギーので、今のところ世界最高記録です。1)

準位が異なり）共鳴する光のエネルギーが異なるこ

また、通常の半導体素子の pn 接合にかかる電場とを利用すると、粒子の選別も可能となります。こを上回る 400 kV/cm 程度の高電場テラヘルツ波のこで超流動ヘリウムを媒質として用いると、温度が効率的な発生にも成功しています。2) この、熱の発2K 程度と低く、共鳴のエネルギー幅が非常に狭く生より速いピコ秒程度の高強度電場印加による物性なって選別性を高めることができる上、粘性が無視の制御や新たな物質の創成が目下の課題です。

できるほど小さいなど、光マニピュレーションに対して理想的な環境を創り出せます。図 2 に示すよう

３．光によるナノ粒子の作製と光による運動制御に、青色発光材料として期待されている ZnO など

半導体ナノ粒子は、電子が微小空間に閉じ込めらのワイドギャップ半導体に対して、超流動ヘリウムれることから、量子力学的な効果でエネルギー準位中でレーザーアブレーションによるナノ粒子の作製が原子のように離散化し、そのエネルギー準位はサとそのサイズ選別を含めた光マニピュレーションにイズや形状に依存する性質があります。この人工原成功しています。この手法の適用物質の拡張とナノ子としての性質を使うと、吸収波長を制御できます

粒子の配列制御を目指した研究を進めています。

ので、太陽光発電で Si などの従来材料が不得意なまた、超流動ヘリウム中のアブレーションで作製波長、例えば赤外域の吸収をより大きくすることなされたマイクロ球が示す低閾値レーザー発振を発見

どが期待されています。しかし、エネルギー準位のしました。3) このように、他の環境では得られない揃ったナノ粒子群を得ることは今日でも容易ではあ新奇材料の創成も狙っています。

りません。
我々は、高強度レーザーによって材料表面を破壊４．超高品質半導体薄膜が示す超高速光学応答することによって微粒子群が放出される「レーザー光通信は今日のインターネット社会を支える非常アブレーション」と呼ばれる現象を利用して、ナノに重要な技術ですが、交換機に相当する光スイッチ粒子を作製します。得られる粒子群はサイズ・形状

では、一旦光を電気信号に変換して、それをエレクに大きな不均一分布をもちますが、上で述べた応用

トロニクス素子で処理した後に再び光信号に変換さを進めるには、その選別を行い、均一な集団を得るれており、最終的な伝送速度に限界があります。従ことが極めて重要です。そこで、光による運動制御、って、光で光を操作する全光スイッチの実用化が待「光マニピュレーション」を行います。ここでは、たれますが、そのためには、制御光によって信号光− 49 −

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図 2 レーザーアブレーションで作製された微粒子（左）と光マニピュレーション後（右）ZnO に対する実験結果。Si 基板上に堆積させたものを走査型電子顕微鏡で観察。

に対する屈折率が変化するなど、複数の光が関与すつの項目は互いに関わりなく進んでいるように見える現象、すなわち非線形光学効果を用いる必要があるかも知れませんが、それらをつなぎ合わせた研究、ります。大きな非線形光学応答を示す材料では応答すなわち、高品質薄膜が示したような新奇応答を、速度が遅くなる問題があり、その限界を超える材料ナノ粒子等の巧みな配列で実現し、その特徴的な応は未だ知られていません。我々はよく知られた半導答を広帯域テラヘルツ時間領域分光法などを駆使し体薄膜の品質を向上させることで、非線形応答と超て観測することが当面の目標です。

高速応答を両立できることを見出しました。 真空当研究室は、基礎工学研究科物質創成専攻の物理蒸着法の 1 つである分子線エピタキシー法で I-VII系と化学系から構成され未来物質領域に属し、 本族化合物半導体 CuCl の薄膜を高品質化することで、誌 Vol.63, No.3（2011）で研究紹介を執筆されたレ

励起された電子の波動関数が欠陥等に阻害されずに、ーザー化学がご専門の宮坂博教授の研究室と共に、光の波と数波長の距離に渡って相互作用できるよう微小物質ダイナミクス講座を構成しています。日常にしました。その結果、特定の膜厚で光と電子励起的な交流の下に、物理と化学の融合に基づく新奇物状態の相互作用が特異的に強くなり、励起状態が素質・機能の創成や広い視野をもった物質科学の研究早く光となる、新たな超高速現象を明らかにしまし者の育成を目指しています。

た。得られた応答時間は 100 fs クラスに達し、従来の半導体に比べて 3 桁以上も高速な応答速度を実現

参考文献しています。4)1) I. Katayama, et al., Appl. Phys. Lett. 97, 021105,

この機構では、室温の熱擾乱で電子の波動関数が乱されてしまうより速く光スイッチ動作を完了することが可能であるため、室温で効率的(2010).
2) M. Nagai, E. Matsubara, and M. Ashida, Opt.に動作する超高速光スイッチへの応用が期待されます。

Exp. 20, 6509 (2012).
3) S. Okamoto, Y. Minowa, and M. Ashida, Proc. ofSPIE, Vol. 8263 82630K (2012).

５．おわりに

4) M. Ichimiya, et al., Phys. Rev. Lett. 103, 257401,

当研究室は発足から 2 年ちょっとで、紹介した 3(2009).

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