放射光第 10巻第 2 号

183(1997年)

特集:高輝度 X 線( rr)-MR 放射光利用-

~6.

利用実験

6‑
1. 積層型ブレネルゾーンプレートを用いた
硬 X 線マイクロビームの生成鈴木芳生吋
日立製作所基礎研究所*HardX‑rayMicrobeamw
ithSputtered醐sliced Fresne
IZonePlate
YoshioSUZUKI

AdvancedResearc
hLaboratory, HitachiLtd.

HardX吻ray microbeamw
ithzoneplateopticshasbeenteste
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s0.25μm.
Afocu
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fabout0.5μm hasbeenachievedatanX制ray energ
yof8.
54keV.
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ithsub‑micrometerfin
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nascanningX‑raymicroscopyexperiment , ttur
ehavebeenc
learlyresolved.

1. 研究の背景と目的研究が精力的に進められている。しかしながら，

トリスタン MR 放射光利用実験における我々現段階ではいずれも開発途上にあり，ょうやくの研究巨的は高空間分解能かっ高強度の硬 X 線

1μm を切る集光ビームサイズが得られるようにマイク口ビームを生成して，微小領域 X 線分析，なったところである 1 ，2) 。

走査型 X 線顕微鏡への応用実験を行い，次世代我々のグループでは， PF2.
5GeV リングの偏(第三世代)放射光源における硬 X 線マイクロビ

向電磁石ビームライン (BL-8C2) を利用して斜ームの可能性を探ることであった。マイクロビー

入射全反射鏡やフレネルゾーンプレート

ムが実用になれば，微小領域X線分析，回折を利

nel Zone Plate: FZP) を集光光学素子とした硬用した構造解析，走査顕微鏡等の多くの応用分野

X 線マイクロビームと走査型顕微鏡の研究を進が期待出来る。第三世代 SR 施設 (ESRF ， APS ,めていた。集光ゼームサイズとしては既に 1μm

ALS 等)では，その特性(低エミッタンス，高前後の値が達成されていた 3-6) 。しかしながらこ輝度)を生かした利用技術として波長 lÁ 前後のような高分解能を得るためには放射光のごく一の硬 X 線マイクロビームの生成と応用に関する部をピンホールで切り出して使わなければなら*日立製作所基礎研究所

宇 35 0-03

埼玉県比企郡鳩山町赤沼 2520

T 現在制高輝度光科学研究センター・放射光研究所

TEL 07915‑8‑‑0831(代)

FAX 07915-8-0830

干 678-12か mail(Fres­

TEL 0492‑96‑6111(内 213)兵庫県赤穂郡上郡町 SPri時8yoshio@spring
8.
or.
j‑91‑
(C) 1997 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research

184

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ず，マイク口プロープとして実用になるビーム強対して， FZP 光学系の組み立て調整は数時間で度は得られていなかった。集光ビームサイズは主可能である。 MR 放射光実験は時間的に厳しいスに集光用の光学素子の精度で決められているが，ケジュールで行われ，我々のユーザータイムはビームの強度は原理的に光源の輝度で制限されて(結果的に)約 80 時間であった。このために光学いる。現在の PF 偏向電磁石光源の輝度では実用系の調整にほとんど時間を必要としない FZP を的なサブミクロン分解能マイクロプローブの生成集光光学素子として選択したのである。

は図難であり，これを達成するにはトリスタンMR の様な次世代の高輝度放射光源が不可欠であ

2. 実験装置の構成

っ 7こ O

2.1 光学系

ここではトリスタン MR のテストビームライ

図 i に光学系の構成を示す。マイクロビームをンで行った積層型 FZP を集光光学素子とする硬生成する為に発光点の像をレンズで試料上に幾何X 線マイクロビームの生成と応用に関する実験光学的に縮小結像する光学系である。我々の実験結果について述べる。なお詳しい内容は原論

装置は地下 3 階の実験ハッチの最下流にあり，

文7 ， 8) を参照していただきたい。

アンジュレータからの光は二結品分光器で単色化

現在の X 線光学素子の技術では斜入射全反射されてから大気中に取り出され，集光用光学素子鏡の方が積層型 FZP に比べて一桁以上明るい。

である FZP に入射する。アンジュレータ発光点

また集光ビームサイズに関しても予備実験の段階から FZP 迄の距離はおよそ 100m である。分光ではそれほど大きな違いは無かった。 FZP を選器の第二結品から実験装置までの距離は約 10m

択した理由は光学系の調整の容易さである。我々であり，この聞は空気による減衰と散乱を防ぐたが開発を進めていた楕円筒鏡を組み合せた Kiト

めに He 置換したダクトに置き換えてある。 x 線

kpatrick-Baez 光学系は理論的にはほぼ完全な集はマイクロピーム実験装置の誼前でカプトン窓を光が出来るが，理想的な集光条件に対する許容範通して再び大気中に取り出される。また結晶分光

囲が極めて狭く光学系の調整が難しい。このため器の第一結晶と第二結品の中間に可変型の四象限に光学系の調整に要する時間が経験的には数日かスリットがあり，このスリットを十分狭くするこら長い場合には一週間程度必要であった。これにとで仮想的な疑似点光源とすることが出来る。実100mfromSourcePointCM一殉O 一iW一・

竃nH一G 一e 一

W一aM一f‑..146mm‑‑‑16m
唖曜S

惨/i\ ノ雪量

X‑raySource(Undulator)

OSA(20μm)
110mm
Figure1. Theopticalsystem , (OSA:ordersort
ingaperture.FZP:sputteredslicedFresnelzoneplate).

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験はアンジュレータ放射の発光点を縮小結像する

くはならない。

方法，及びこの四象限スリットを発光点として縮分光器の第一結晶と第二結晶の中間にある四象小結像する光学系の両方を試みた。なおマイクロ限スリットを見かけの発光点として縮小結像したビーム実験の際の MR 運転条件は， 8 パンチ運

場合は，スリットから FZP 迄の距離 (L) がお転，電子エネルギー 8 GeV ，蓄積電流は 2mA ，，-，よそ 16m であることから倍率 (M) は15mA であった。 x 線波長は全て1. 45 A に固定

M=f/L=0.94X10- 2,して行った。
FZP の直前にある四象限スリット

x0.
14mm)

(0.14 m mは不要な X 線が照射されない為のであり，例えばスリット幡を 50μm とした場合制限スリットである。 FZP を透過した X 線が集の幾何学的な集光ビームサイズは光点に集光されるが， FZP は回折を利用したレ50μm xM ，，-， 0.5μm ，ンズである為に， 1 次回折光以外に O 次透過光や高次回折光が存在する。不要な回折を除去して+1 次回折のみを取り出すために FZP と集光点が期待される。の関にピンホール (OSA: ordersortingaperture)2.
2 光学素子が置かれている。後で述べるように今回使用した
FZP は中心部が遮光された形式であり，この集光実験に用いた光学素子は大阪工業技術研究

OSA によってほぼ純粋に +1 次回折光のみを取所で作製された FZP である 12-15) 。これは芯線のり出すことが出来る。今回の実験で使用した周囲に，多層膜をスバッタで形成してから切断研OSA は厚さ 0.2mm のタンタルの板に産径20磨して薄片化したものであり，スパ、ソタースライμm の円形関口を加工したものである。

スーゾーンプレートあるいは積層型フレネルゾー

マイクロビームを生成するための幾何学的な縮ンプレートと呼ばれている 9-11) 。ここで使用した小率と期待される計算上の集光ビームサイズは光積層型 FZP は芯線に金ワイヤ(直径47μm) を学系によって異なる。アンジュレータ放射の発光用いて銀とカーボンの多層膜を 50 層穣層させた点を縮小結像する場合は，光源から FZP までのものである。 FZP の外径は 80μmであり，最外ゾ距離 (L) が 100 m , FZP の焦点距離(f)がおよーンの帳(最外層の膜厚に相当)は 0.25μm であそ 150mm であり，倍率 M は単純に，る。 FZP の厚さはおよそ 8-9μm 程度と見積もられている。波長1. 45 A の X 線に対しては，この金の芯線の部分は遮光ゾーンとして機能する。

M= f/ L 口1. 5 X 10- 3 ,使用した FZP は MR での実験に先立って PFで表される。光源の計算上の大きさは 2σx=0.32.
5GeV リング BL-8C2 で焦点距離と回折効率mm ， 2σ'y=0.05 mm であり，幾何学的な集光ビーの評価を行った。その結果，波長1. 54 A での焦ムサイズは点距離は 141 mm ，また一次光の回折効率は 10%であった。 FZP 中心部は直径47μm の金の芯線
2σx， yxM ，，-， 0 .45μm( 水平) x0.08μm(垂直)。

であり回折に寄与しないので，この部分を補正して純粋な回折効率を見積もると約 16% である。になる。ただし後で述べるように FZP 自身の

この健は透明ゾーンと遮光ゾーンの繰返しからな

NA による回折限界があるため 0.3μm より小さる振幅変調型の FZP の理論効率‑93(1/π2~10%)

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放射光第 10巻第 2 号(1997年)より大きく，この FZP は位相変調型になっていμm であった。このときの焦点距離(最小の集光ると推定される。今回用いた FZP の最外線幅

ビ、ームサイズの得られる焦点距離)は 150mm で(d N ) は 0.25μm であるが，これで決められる回あった。図には水平方向のみのデータを示してあ折限界分解能(レイリー限界 :δ) は円形関口のるが，垂寵方向の集光ビームサイズも水平方向とレンズとして近似することによって，全く同じ半値幅であった。
ニ結品開の四象限スリットを発光点として縮小結像した場合は，図 2(b) に示すように集光ビーδ ごヱ1. 22dN=O.3μm ，ムサイズ約 0.5μm が得られた。この時のビーム強度から推定した四象限スリットの嬬は約50になる。

μm である。ただしこの最小の集光ビームサイズ

3. 実験結果が得られた焦点距離は 146mm であった。この集3.
1 マイク口ビーム生成

光ビームサイズは田折限界に近い値であり，集光ビームサイズはエッジスキャンの数値微分FZP の加工精度が十分に高いことを示している。

によって求めた。エッジとして金ワイヤ(直径計算上は間程度の集光ビームサイズが得られる50μm) を用いて，これをステッピンク、、モータ駆はずであるが，発光点を縮小結像した場合の集光動の並進ステージで機械的にパルス送りさせながビームサイズ (1 .4 μm) は四象限スリットを仮

ら透過 X 線強度を測定した。図 2 に実験結果を想光源とした場合の集光ビームサイズ (0.5μm)示す。集光実験はアンジュレータ発光点を誼接縮に比べてかなり悪い。この原因としては，分光結小結像する場合と途中の四象限スリットの像を縮晶の歪みや欠陥，途中の X線窓(グラファイトフ小結像する二つの方法を行っている。

ィルター，ベリリウム，及びカプトン)による散アンジュレータ発光点を縮小結像した場合の集乱や屈折が考えられる。その後の実験からグラフ

光ビームサイズは図 2 (a) に示す様に半値幡1. 4ァイトフィルターでの波面の歪みが最も大きな影会(ωtC」
3何.
)0ωCOHC(ωコtムc』何金)ωCOH一C

FWHM~O.5μm。

。

醐3・2

酬 10123

醐3distance(μm)(a)

圃2醐 10123

distance(μm)(b)

Figure2. Focusedbeamprofilesmeasuredbyknife‑edgescan.(a) SRsourceisdemagnifiedt.(b)Acrossslitbetweent
he1stcrystalandt
he2ndcrystalisusedasap
seudo‑
pointw
ithouttheslisource.λ= 1.
45A.Horizontalfocus.

‑94‑放射光第 10巻第 2 号

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響を与えていることが判ったが，定量的にはまだの並進ステージによって水平垂直に二次元走査完全に解明されてはいない。今後吏に検討する必(ラスタスキャン)させながら X 線の強度を計数要がある。

する。計測データは計算機で処理して二次元の濃集光ビーム強度はイオンチェンパーで測定し淡画像で表示する。試料は SiN とポリイミド樹た。四象限スリットを使用せずにアンジュレータ

脂の複合薄膜に金のテストパターンを電子線描聞放射の発光点を直接縮小結像した場合(集光ビーの方法で作製したものであり，線幅 0.4μm 迄のムサイズ1. 4μm) のリング蓄積電流で規格化し微細な周期パターンが厚さ約 1μm で形成されてた集光ビーム強度は X 線波長1. 45 Å ，蓄積電流いる。間像計測は X 線波長1. 45 Å において透過4.
2mA , 8 パンチ運転，電子エネルギー 8GeV

X 線強度を測定して行ったが，金 1μm による計の条件で 2.3 X 106photons/s/10mA̲ring̲curｭ

算上の吸収コントラストは 29% であり(透過率rent であった。 PF 2.
5GeV リングの偏向電磁石71%) ，理想的な白黒コントラストにはなっていを光源とする実験ステーション (BL-8C2) でない。図 3 (a) は 0.9μm ライン /0.9μm スペースFZP を光学素子として同程度の集光ビームサイのテストパターン，図 3(b) は 0.6μm ライン /0.6ズを得た時のビーム強度は 10 3 p
hotons/s/300

μm スペースのテストパターンに対する実験結果

m人ring_current 程度であり，トリスタン MR でである。顕微鏡像では 0.6μm のテストパターンは実効的にも PF 偏向電磁石光源の 10 3 倍以上のも明瞭に分解されている。テストパターンの吸収強度が得られている。

コントラストが弱いために画像上の濃淡が弱いが， 0.6μm のパターンに対する振幅変調度は約3.
2 走査型顕微鏡への応用

14% であり十分な解像度が得られている。

このマイクロピームを用いた走査型顕微鏡の実験を行った結果を図 3 に示す。顕微鏡酪像を計測

4. 結論するためには試料を二軸のステピングモータ駆動

5μm

トリスタン MR 放射光テストビームラインを5μm(b)0βμm line10.6μm space(a)0.9μm line10 圃 9μm spaceFigure3. Scanningmicroscopi
cimageso
ftes
tpatterns.(a)0.9μm linean
d0.9μm s
pacepattern ,(b)0.6μm linean
d0.6μm s
pace.X‑
rayenergyis8.
54keV.Two‑
dimensionalimageso
f1
28x128aster‑scanningthesample.Pixelsize:(a)0.2μm ， (b)0.15μm. D
wellt
ime:
pixelsareac司uired byr
l.
0.
2s/pixe‑95‑

188

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利用して，硬 X 線マイク口ピームの生成と利用

PFMR 放射光推進室のメンバーの方々との共同に関する基礎実験を行った。焦点距離 146mm ，研究の成果である。

NA2.
7x10- 4 ，集光効率 10% の積層型フレネル
ゾーンプレートを集光型光学素子として Si(220)参考文献

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本報告は筆者が代表して行ったが，実際は上保
長生，田村繁治(大阪工業技術研究所) ，半田克己(立命館大) ，竹内晃久(筑波大)及び KEK-