放射光第巻第号()

解説■

K 殻電離に伴う 197Au 核励起現象の観測
岸本俊二

高エネルギー加速器研究機構物質構造科学研究所

Observation of Nuclear Excitation on 197Au in K-shell Ionization
Shunji KISHIMOTO
Institute of Materials Structure Science, High Energy Accelerator Research Organization

We have succeeded in observing Nuclear Excitation by Electron Transition (NEET) on 197Au by a new
method. Monochromatic x-rays of BL09XU at the SPring-8 were used to ionize the K shell of gold atoms.
Internal-conversion electrons emitted from excited nuclei were detected with time spectroscopy using a silicon avalanche photodiode detector. At a photon energy of 80.989 keV, higher than the Au K-edge, theNEET probability on 197Au was determined to be (5.0±0.6)×10－8 from a comparison of the event number
per photon between NEET and the nuclear resonance at 77.351 keV. This is the ˆrst case of a clear positive
experimental result for NEET.

.

はじめに

上げられた2)。

原子の中心にある原子核が励起状態から基底状態にもど放射光を利用して原子核の励起を観測する実験では核共るとき，光子（g 線）を放出することがある。よく知られ

鳴散乱がよく知られている。この分野の研究では入射したたガンマ崩壊である。g 線を放出するかわりに原子の内殻X 線と共鳴励起した原子核からの g 線を利用して，ある軌道電子が放出されることもある。g 線放射に競合する現

いは核励起強度の入射 X 線エネルギーに対する変化を測象で内部転換と呼ばれている。 X 線源としてよく使われ

定して，その核を含む物質の物性を調べる。本研究では原る放射性同位元素の鉄 55 のように内殻電子が原子核内に子に特定の状態変化（内殻電離）を起こして原子核が励起捕獲される崩壊形式（電子捕獲）もある。このように原子されるかどうかを見る。つまり原子核の励起そのものに興核が励起されている状態から起きる変化としては原子核と味がある。実験方法においても特徴のある研究と考えてい原子の内殻軌道電子との相互作用は珍しくない。一方，軌る。シリコンアバランシェフォトダイオード（SiAPD）

道電子が状態を変えるとき，たとえば内殻電子が電離されを電子検出器として時間分光法に利用することである。Si

外側の電子がその空孔を埋めるとき X 線が放出されたり

APD による電子検出は放射光利用研究においてそれほど

オージェ電子として別の軌道電子が放出される。原子の中行われていないかもしれないがエネルギー分解能を持つ時

心にある原子核は影響を受けないのが普通である。ただ，間検出器として実験に利用した。 Si APD は X 線検出である条件がそろうとわずかな確率ながら原子核が励起され示されているようにサブナノ秒の時間分解能や 108 cps にると予想されていた。内殻電子が電離されたあとの電子遷及ぶ高計数率特性を有している3)。それらを生かして励起移によって原子核が励起される現象―「軌道電子遷移によされた原子核から放出されるきわめて微弱な内部転換電子る核励起」（Nuclear Excitation by Electron Transition，略の観測に成功した。

して NEET ）である。ただし，これまでの実験では誰も

ここでは，軌道電子と原子核との基礎過程について探るが NEET と認める結果は得られていなかった。最近，我NEET の話を放射光によって実現した新しい研究として々は放射光 X 線によって金 197 の NEET を観測するのに紹介したい。また Si APD による内部転換電子線検出の成功した1)。この結果は，NEET を実験によって証明する

方法も少し詳しく説明する。

ものとして評価をうけている。米国等の科学雑誌でも取り

0801 茨城県つくば市大穂 1
1
高エネルギー加速器研究機構物質構造科学研究所 〒305
79
6108 FAX: 0298－64－2801 E-mail: syunji.kishimoto＠kek.jp
TEL: 0298

――(C) 2001 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research




.

放射光

第巻第号()

NEET と NEET 確率

X 線や電子線により原子の内殻電子が電離されて空孔を生じると，外殻の電子が軌道を移り空孔を埋める。その際に，蛍光 X 線やオージェ電子が放出される。ある条件が満たされると原子核が励起される。これが NEET である。Figure 1 に NEET の様子を模式的に示す。図では金197の場合を例に K 殻に 1 つの空孔が生成し M1 殻の電子が遷移するとき，原子核がある準位に励起される様子を示

Figure 1.

NEET process in 197Au.

した。 NEET は電子が軌道を移る際に放出する仮想光子
を原子核が 吸収して起 こると考え られる。し たがって

NEET の条件は，外殻電子が内殻電子の空孔を埋める軌
道電子遷移のエネルギーと原子核励起のためのエネルギーとの差（ DE ）が小さいこと，電子遷移と原子核の遷移において同じ多重極度を持つ電磁放射遷移が存在する（いいかえれば光子を介して角運動量とパリティが保存される）ことである。原子核の励起準位は MeV オーダーであることが多い。その場合はだいたい100 keV 以下である軌道電子遷移エネルギーとの差が大きく NEET は考えられない。

100 keV 以下の低エネルギーに励起状態がある原子核もメ
スバウアー核種のようにそれほど少なくないが， NEET
条件を満たすものは限られている。軌道電子の遷移で原子核が励起されうることをはじめて指摘したのは森田であFigure 2. Feymman diagram for NEET. An electron in an excited
subshell bdeexcites to a lower-lying subshell b with excitation of
the nucleus from the state N to N.

る4) 。森田は 1973 年にウラン 235 について理論的な検討をはじめて行った。ウラン235 の第 1 励起準位はわずか 76.8

eV にあって，当時はウラン濃縮に応用できないかと考えられた。以後，オスミウム189，金197，ネプツニウム237

ここで， H0 は摂動のないハミルトニアンで， H0 | Ci, f 〉＝などについて実験や計算が行われてきた。

Ei, f |Ci, f 〉, Ei, Ei は各々，始状態，終状態のエネルギーでNEET 現象が起きる大きさは原子の内殻電子が 1 個電離されるときの原子核の励起確率，すなわち NEET 確率

は電子と原子核との相互作用を表す摂動ハある。また H ′ミルトニアンである。このとき式(2)より（ PN）として定義される。NEET 確率の評価は原子の電子系 と 原 子 核 の 各 々 の 状 態 変 化 を 考 え て 行 わ れ る412) 。

NEET をファインマンダイヤグラムで表すと Fig. 2 の

d Ci
＝
ip
dt Cf

()

ようになる。始状態 i として原子の内殻電離状態（たとえば K 殻に 1 つの空孔が生成）を fK ，原子核は基底状態




Ei－

i
Gi
2

H′
fi


H′
if



Ci

(C ).
i
E－ G
f

2

(3 )

f

f



c0 にあること，終状態 f として外殻（ M 殻）電子に空孔が 移 っ た 状 態 fM ， 原 子 核 が 励 起 状 態 c 1 に あ る と 考 えの関係がある。ここで Gi, Gf は各々，始状態の幅，終状態る。すると 電子系と原 子核を含め た状態とし て始状態の幅である。K 殻電子空孔状態の幅を GK ，M 殻電子空孔|Ci〉＝|fKc0〉，終状態 |Cf〉＝|fMc1〉と表される。これら状態の幅を GM，原子核励起準位の幅を GN とすると，Gi＝の状態に相互作用（軌道電子と原子核中の陽子との電磁相〈 Ci | H ′|Cf〉であGK, Gf＝GM＋GN となる。また H ′if ＝ H ′fi ＝互作用）があると考えて時間に依存する全系の波動関数

る 。 NEET 確 率 PN は 始 状 態 （ K 殻 空 孔 ） か ら 終 状 態|F(t )〉の変化を摂動論で考える。

（ M 殻空孔＋原子核励起）を生成する確率なので|F(t )〉＝Ci(t )|Ci〉＋Cf(t )|Cf〉,

(1)

P N＝

Gf 0
|Cf|2dt
p 0

f

(4 )

振幅 Ci, Cf は時間の関数で，（1 )の波動関数を使って次の
211) ，で与えられる。| H ′fi | を含む形で解析的に解けるがようなシュレジンガー方程式が得られる。

2|H ′fi | の値を求める必要がある。この式を計算するのに&)|F(t )〉,
ip |F(t )〉＝( H0＋H ′&t(2)

様々な近似が行われ，それによって計算値に幅があったようである。例として金 197 について計算された NEET 確

――



放射光

第巻第号()

Table 1

Calculations of the NEET probability ( PN) for gold-197

M1 レベル間の軌道電子遷移（1S1/280.725 keV→3S1/2

Author

PN

Year

Ref.

3.425 keV，EA＝77.30 keV）と原子核が基底状態（3/2＋）

Pisk et al.

3.5×10－5
2.2×10－5

1989

6)
7)

＝ 77.351 keV ）との差 DE が 51 eV と小さい。 M1 （磁気Ljubicic et al.
TkalyaHo et al.
Sumi et al.
Harston

1991
1992

1.3×10－7
2.4×10－7
1.1×10－7

1993
2000
2001

3.6×10－8から第 1 励起準位（1/2＋）へと遷移するエネルギー（ EN

8)
9)
11)

双極子）放射が共通の電磁放射遷移である。式(5)によれば NEET 確率はエネルギー差 DE の 2 乗が分母にあるので DE が 1.3 keV のオスミウム 189 と比べて NEET 確率は12)

比較的大きいはずである。ただし，原子核励起準位の半減期は1.9 ns と短いし，オスミウム189 のように半減期の長い中間レベルもない。普通の g 線検出器を使う方法では励率を Table 1 に示す。 1992 年に Tkalya により NEET 確

起後の放射線強度がすぐに減衰してしまうので核励起現象率を与える計算が量子電磁力学にもとづいて行われた8)。

の検出は困難であった。金の NEET についてこれまで報それ以前は10－5 台であった値が以後10－7 台以下となる。

告された唯一の実験は藤岡らの行ったものである14) 。藤Tkalya や Harston12)に従うと，P

岡らは100 keV に加速された電子をパルス化して金箔に照N は射し K 殻電離によって起こる NEET を電子時間分光法で
2
|H ′
Gf
fi|
PN ＝ 1 ＋
Gi ( EA－EN)2＋(Gf＋Gi)2/4

( )

(5)

観測しようとした。NEET によって励起された核からは g線だけでなく内部転換電子が放出されて基底状態にもどる。金の 77.351 keV 励起準位の場合は内部転換電子がガと与えられる。ここで EA (＝ EK － EM ) は電子遷移による

ンマ線より 4 倍以上放出されやすい。パルス化電子によエネルギー（ EK は K 殻空孔状態のエネルギー，EM は Mって電離されて放出される光電子やオージェ電子は 10－15

殻空孔状態のエネルギー），EN は原子核励起エネルギーでs より短い時間で発生するので 1.9 ns の半減期に従って放ある。

出される内部転換電子と時間分光法によって区別することができる。エネルギー選別する電子分光器に即発電子線を

.

NEET の観測排除するための時間ゲートを加えた装置によって L 内部

. オスミウム

転換電子の一部を捉え NEET を観測したと1984 年に報告

NEET 条件を満たす核種として 70 年代から計算や実験された。NEET 確率は PN ＝(2.2±1.8 )×10－4 と見積もらが行われたものにオスミウム 189 がある。オスミウム 189

れた。確かに詳細な解析が行われているが，原子核の脱励

は， 69.537 keV 準位（半減期 1.6 ns ）への遷移（ 3 / 2 起による放射線強度の時間変化はそれほど明らかではな→ 5 / 2 ）と軌道電子の K M1 遷移（ 1S1/2 73.871 keV →い。実験で求められた NEET 確率の値は，当初から計算

3S1/2  3.049 keV ， EA ＝ 70.822 keV ）間で NEET が考え値と大きく異なり， 1995 年には同じグループがその実験られる。 10－3 ほどの分岐比ながら 30.8 keV に半減期が 6

データを見直して PN ＝(5.1 ±3.6 )×10－5 とより小さな値

時間という中間準安定レベルがある。半減期がこれくらいに修正している15) 。しかし Table 1 のように 90 年代に報あると測定しやすいので，このレベルから放出される g 線

告された計算値とは見直しのあとでもなお 2 桁以上の開が核励起を確認する測定に利用されてきた13) 。電子銃をきがある。

使ったり放射性同位元素からの g 線照射や白色放射光の照NEET を観測するとき，内殻電離をさせることによっ射によって K 殻電離させた後， NEET による微弱な g 線て蛍光 X 線やオージェ電子が発生する。その中でわずかを検出する実験が試みられた。初期の実験では PN＝1.7×な確率で生ずる原子核励起をいかにして検出するか，そし10－7 が報告された5) 。理論計算では 2.3 × 10－7 との報告6)て電離するために照射する電子や光子による NEET 以外もあったがその後計算値はさらに小さくなり，1.1×10－10の原子核励起（クーロン核励起や核共鳴）と NEET とをとされる8)。NEET を観測したとする実験値は計算値より

どうやって区別するかが問題である。電離に対する原子核

23 桁も大きくなってしまった。最近の白色放射光照射に励起の大きさも正確に見積もる必要がある。このような要よる実験でも NEET は観測できず上限値 PN ＜9.0 ×10－10

求に十分こたえる実験は今までなかったということになる。

のみが報告されている10) 。 NEET 核種の中でオスミウム

189 に つ い て も っ と も 多 く の 実 験 が 行 わ れ て き た が ，.

NEET が確かに観測されたといえない状況だった。

. APD 電子検出器による時間分光法

我々の実験

. 金藤岡らの実験

光を行うことは藤岡らの実験と共通であるが，いくつかの

我々は新しい方法で金の NEET 観測を試みた。時間分
金197（天然存在比100）も NEET が期待された原子特長がある。 1 つは，単色化した放射光 X 線を使って K

核のひとつである。 Figure 1 のように金 197 の場合， K 

殻電離による原子核の変化を選択的に調べようとしたこと

――




放射光

第巻第号()である。入射 X 線エネルギーを K 吸収端前後に設定すれモード運転の下で実験が行なわれたので，電子バンチはば，それらの状態の差が取り出せると考えた。試料近くに

42 ns の等間隔でリングを周回し，X 線パルスもそのタイ

APD を置いて内部転換電子（主に L 内部転換電子）を捕

ミングで入射する。検出器からの信号のタイミングは，加らえたこと も異なる。 もうひとつ ，核共鳴エ ネルギー

速器の RF 周波数の信号をバンチモードにあわせて分周し（77.351 keV）で金197原子核の励起現象を確認した後，Kた時間基準信号と時間波高変換器（TAC）によって比較

吸収端前後で時間スペクトルの測定を行ったことである。

され時間スペクトルが得られる。電子遷移による即発放射

K 殻電離による核励起が観測されたとき，入射光子数を線 ピ ー ク を 使 っ て 調 べ た APD の 時 間 分 解 能 は 0.28 ns

考えて核共鳴でのイベントと比較することでよく知られた（ FWHM ）だった。このとき X 線ビームの入射スリット

核共鳴の確率（断面積）から NEET 確率を評価するためを充分に絞ったが，即発放射線はすべての放射線がほぼ同である。

じタイミングで検出されるので X 線ビームをできる限り

金 197 の実験は 70 keV 以上のエネルギー領域で 1010 光

強くする NEET 観測時には，増幅器出力パルスは積み重子/ s 程度のビーム強度を必要とする。またビーム強度がなって単一放射線パルスの波高より 10 倍も大きなパルス

長時間にわたって安定であることも実験の精度をあげるたとなる。このようなパルスはその後に続く原子核脱励起にめに要求される。 SPring-8 の利用によって初めてこれら伴う微弱な時間遅れ成分検出の妨げとなる。そのため即発の条件を実現できた。ビームライン BL09XU にて金 197

パルスの前後あわせて10 ns ほどの時間領域はタイミングの NEET を観測するための実験を行なった。Figure 3 は信号として TAC に入力されないように回路で処理した。

そのときの実験装置の配置を示す。7781 keV という高い

理想的には原子核が励起された後に半減期1.9 ns で放出さエネルギーを得るために，シリコン(111 )二結晶モノクロ

れる内部転換電子の信号のみが時間スペクトル上に現れる。

メ ー タ か ら の 1 次 光 は ア ル ミ ニ ウ ム （ 厚 さ 26 mm ） で実験手順としては，まず 77.351 keV の核共鳴の観測を

10－5 程度に減衰させ，（333)反射を利用した。3 次よりさ行 っ た。 核 共 鳴エ ネ ルギ ー 77.351 keV 周辺 で モノ ク ロ

らに次数の高い高次光の割合は数以下と推定した。小型

メータを走査し核励起事象を計数することで核共鳴ピークの真空チャンバー内に試料として厚さ 3 mm の金箔がビーを検出して正確なエネルギー値を決めた。 Figure 4 に結ムに対して 30 度傾けて保持され，金箔表面からの放射線果を示す。このときモノクロメータ走査時の 1 ステップはできる限り近づけたシリコン APD によって検出される。

は 5 eV 程度だった。分布形状の評価を正確に行うには少APD 素 子 は 浜 松 ホ ト ニ ク ス が 製 作 し た も の で あ るし荒かったかもしれないが，核共鳴ピークから求めた X（ SPL1988  有 感 部  q3 mm ， 厚 さ 30 mm ）。 入 射 X 線

線ビームのエネルギー分布形状モデルとして三角形を仮定

ビームの強度は NEET 確率を求める上で重要である。試した。入射 X 線ビームのエネルギー分解能（半値幅）と料の上流および下流（真空チャンバー内）に設置された透しては 19 eV を得た。時間スペクトルは核共鳴が起きる

過型シリコンフォトダイオード（厚さ500 mm ）で X 線

77.351 keV と100 eV ほど高いエネルギーの77.455 keV で強度が常時モニターできるようにした。このエネルギー領測定した。後者の測定は核共鳴が起こらないエネルギーで域ではシリコン 500 mm の吸収は 2 程度である。 APD

時間スペクトルのバックグラウンドを測定するためであか ら の 信 号 は 高 速 増 幅 器 （ Philips Scientiˆc 社 製 model

る。また NEET については K 吸収端付近でフォトダイ

6954 ，周波数帯域 100 k 1.8 GHz ，ゲイン 100 ）によオードと APD の即発放射線のカウントによる XAFS 測り増幅され，その信号はコンスタントフラクションディ

定を行い，その結果から吸収端を超えて最大強度となった

スクリミネータ（ CFD ， ORTEC935 ）によってタイミン

80.989 keV で NEET 観測を狙った測定を行い，吸収端手

グ信号に変えられる。その際， CFD の波高弁別レベル以下の低い波高信号を発生する低エネルギーの放射線や回路の電気雑音は時間スペクトルから除かれる。116バンチ

Figure 3. Experimental setup for observation of NEET in 197Au.
The experiment was carried out at BL09XU of the SPring-8.

Figure 4. Nuclear resonance peak measured by the APD as a function of the monochromator energy. The background-subtracted
data are shown here. The peak proˆle was approximated to a triangle with 19 eV (FWHM ).

――

放射光

第巻第号()

前の80.415 keV で NEET との差をみるための参照用の時

APD への入射によるエネルギー損失の影響―高エネル

間スペクトル（バックグラウンドとみなせる）測定を行っギー側のピーク広がりは小さい。時間スペクトルを測定すた。

るときは高速増幅器のナノ秒幅パルス信号を使うので，そどのような放射線をどのように APD が検出するかもうれがどのような波高分布を持つのかも調べた。 CFD の波

少し説明する。金の原子核脱励起の際に放出される内部転

高弁別レベルを一定の大きさずつ変えながら，あるレベル

換電子は L1 内部転換電子が主である。そのエネルギーはより波高の大きなパルスの計数値の変化をプロットする

原子核励起準位のエネルギーから放出される原子内殻電子と，ナノ秒パルスの波高分布を求めることができる。このの束縛エ ネルギー を差し 引いたも のなので 最大 63 keV

方法により測定したのが Fig. 5 ( b )である。図の横軸は（＝ 77.35 14.35 ）となる。 63 keV 電子の飛程はシリコン

CFD の波高弁別レベル（ mV 単位）で示してある。入射では約 24 mm なので厚さ30 mm の APD によって全エネル

エネルギーが77.351 keV のときと20 keV 低い 57.351 keV

ギー吸収による信号が得られるはずである。入射 X 線エのときの L 光電子ピーク位置からエネルギースケール

ネルギーを77.35 keV として，L 内部転換電子検出の様子を決めた。この結果から時間スペクトル測定の際の CFD

を L 光電子によ って模擬して スペクトルを 観測した。

レベル設定（ 20 mV ）では 35 keV 以上のエネルギーをもFigure 5 ( a )は APD によって得られた 77.35 keV でのエつ放射線を検出することがわかった。 APD 表面での電子

ネルギー スペクトル を示す。測 定は放射光 研究施設の後方散乱を考慮しても APD に入射した L 内部転換電子（PF ）の BL14A で行った。APD の作動条件は，SPring-線のうちの60ほどを検出できるはずである。

8 で時間スペクトルを測定したときと同じである。ビーム

K 吸収端を超えると K 殻電離によって蛍光 X 線やオー

強度毎秒約 106 光子で APD の信号を電荷有感型増幅器にジェ電子が即発パルスとなる。そのため吸収端をはさむ測よって処理した。計数率は 1 kcps 程度であった。スペク

定では即発パルスの強度が大きく変化すると時間スペクト

トルには，主に光電子（L および M, N ）が現れる。検出

ルの測定に悪い影響を及ぼす。積み重なって波高が大きくされる光電子ピークは，金表面から放出されるまでに失うなった即発放射線パルスのせいで，単一光子の信号が即発

エネルギーの違いにより低エネルギー側に広がる形をとる。

パルスのすそに埋もれてしまったり，時間スペクトルでのAPD 表面の不感層はできる限り薄く作ってあるので，不感領域が長くなってしまうのである。金の K 殻蛍光収率は0.96と高いので，吸収端を越えたときに最も増加する
即 発 放 射 線 は KX 線 と 考 え ら れ る 。 Figure 6 の  は80.989 keV の X 線を入射したときのエネルギースペク
トルである。 80.415 keV のスペクトル（）と比べられるように入射 X 線強度で規格化してある。オージェ電子（ KLL など）が50 keV 周辺で検出されているのがわかる。

LX 線も増加する。しかし KX 線（ Ka1: 68.80 keV, Ka2:
66.99 keV, Kb1: 77.98 keV など）ピークはスペクトル上に見られない。これは我々が用いたシリコン APD の KX線に対する固有検出効率が小さい（ 0.2 ）ためである。
金 KX 線の影響が小さいため吸収端前後のエネルギーで即発パルスの波高変化が小さくなる。 NEET の時間スペ

Figure 5. Energy spectra of radiations emitted from a gold target
by an APD: measured (a) with a charge-sensitive preampliˆer and(b) with a fast ampliˆer. Incident x-ray energy was 77.351 keV in
each ˆgure.

Figure 6. Energy spectra of radiations emitted from a gold target,
measured by an APD. Incident x-ray energy was 80.989 keV for theclosed circles and was 80.415 keV for the open circles. A charge-sensitive preampliˆer was used.

――




放射光

第巻第号()

クトルを測定するとき吸収端前後で極端な条件の変化なく計測することができた。L 内部転換電子の大部分は検出しつつ，その測定の妨げとなる KX 線はほとんど透過させるという実験にとって有利な計測が有感層の比較的薄いシ
リコン APD を検出器とすることで可能になったのである。
. NEET による時間スペクトル観測と NEET 確率

Figure 7, 8 に， SPring-8 で測定された核共鳴の時間ス
ペクトルと NEET 現象の時間スペクトルを示す。各図で(a)のスペクトル測定の際の入射 X 線エネルギーは，核共
鳴は 77.351 keV ， NEET は K 吸収端（ 80.725 keV ）を十分に超えた80.989 keV である。時間 t＝0 ns が，リングを

42 ns 間隔で周回する電子バンチ（主バンチ）による即発
放射線ピーク位置である。（ b )のスペクトルは， 4.1 で述
べたバックグラウンドの時間スペクトルである。核共鳴の場合は77.455 keV で，NEET の場合は80.415 keV で測定した。（ a ），（b )のスペクトルに1.97 ns 間隔の小さなピー
クが見えている。これは，主バンチ間にサブ電子バンチがわずかな強度で存在したためで，サブバンチからの X 線
による即発放射線ピークである。同じ数の入射 X 線に対Figure 7. Time spectra (a) for nuclear resonance measured at
77.351 keV, and (b) for oŠ-resonance measured at 77.455 keV. A
spectrum (c) was obtained by subtracting (b) from (a). Photon
numbers of the incident x-rays were considered.

するスペクトルとして評価できるように考慮して(a )から( b )をさし引くと核の脱励起成分だけがのこるはずである。それが(c )スペクトルである。信号強度の時間変化を見ると 5 ns まで主バンチ即発放射線ピークの影響が残っていることがわかる。また，サブバンチピークの影響も取りきれていない。それでも，5 15 ns 間のデータを使って最小 2 乗法によるフィッティングから得られた崩壊曲線の寿命は，金197の励起準位のもつ寿命（2.76 ns）に誤差の範囲内でよく一致した。 K 殻電離による核励起現象が明瞭に捉えられたといえる。
この同じ時間領域のイベント数を核共鳴の場合とNEET の場合とで比較することで NEET 確率 PN を求めてみた。 sN, sK を各々， NEET 断面積， K 殻光電離断面積（＝( 2.18 ± 0.06 )× 10－21 cm2 16) ）とすると， NEET 確
率は， PN ＝ sN / sK で与えられる。実験配置を変えず同じ条件で測定する場合は，入射ビーム強度に対する観測された核励起事象の比が NEET と核共鳴との断面積の比に等しいという関係がある。 NEET と核共鳴について各々，入射ビーム強度（計測時間内の積分光子数）を IN, IR, 5 

15 ns 領域で観測された核励起事象を NN, NR とすると，

sN ( NN/IN)＝sR (NR/IR)

Figure 8. Time spectra (a) for NEET measured at 80.989 keV,and (b) for oŠ-NEET measured at 80.415 keV. Spectrum (c) was
obtained by subtracting (b) from (a). Photon numbers of the incident x-rays were considered.

(6)
考えて sR は次のように定義される。

という関係が成り立つ。ここで sR は入射する X 線ビーム

sR＝(G/W )fps0.

強度のエネルギー分布を考慮した実効的な核共鳴断面積で(7 )ある。強度 IR の入射 X 線ビームは eV オーダーの幅をもつ強度分布をとるのに対して核共鳴吸収が起こるのはそのここで G は核共鳴吸収（ローレンツ分布をとる）の半値

うちの100 neV オーダーの狭い部分だけである。この点を幅， W は入射 X 線ビームのエネルギー幅（半値幅）， fp

――

放射光

第巻第号()

は入射 X 線強度のエネルギー分布に依存する係数で， Xと異なり結果の信頼性を高めている。 SPring-8 が順調に線ビームの強度分布関数と同じ大きさの半値幅とピーク値運転され 70 keV を超えるエネルギー領域で強力な単色 Xをもつローレンツ分布ピークとの面積比で与えられる。s0線ビームが使えるようになったからこその実験といえる。

は金77.351 keV 準位についての核共鳴断面積（＝(3.86±

放射光を使って研究が進められてきた核共鳴散乱の手法0.05)×10－21 cm2 17)）である。ローレンツ分布に従う核共（少数バンチモード運転も含め）も利用させていただいた。

鳴吸収の G は 77.351 keV 準位の自然幅，（ 2.38 ± 0.02 )×

NEET を観測したかどうか誰からも認められる結果がな

10－7 eV で与えられる18) 。核共鳴ピークから求めた X 線

いな かで，放 射光を使う ことにより初 めて確から しい

ビームのエネルギー分布形状モデルとして三角形を仮定しNEET の実験事実を提出できたのではないかと考えてい

半値幅 W は19 eV であった。入射 X 線ピーク形状を三角る。限られた研究領域かも知れないが新しい知見をもたら形とみなしたときは式(7 )で fp ＝p /2 となる。すなわち半す放射光利用の力が示されたのではないかと思う。NEET

値幅とピーク値が同じときローレンツ分布のほうが1.57倍

は“原子核と原子殻”との相互作用を示すので興味が持ただけピーク面積が大となる。フォトダイオードの電流値とれている。ただここで説明したようにその確率は小さい。

X 線強度との関係は PF での実験により求めて換算した。

当初， NEET は g 線レーザーへの応用も議論されたが，その結果，NEET および核共鳴についての計測時間16091

NEET 確率 が小 さい ことか ら現 実的 でな いと されて い

s ， 7466 s に対して IN＝( 10.54 ± 0.10 )× 1013 ， I

R ＝( 5.04

る。ただし，もし原子の荷電状態を変えることができれば± 0.06 ) × 1013 で あ っ た 。 ま た NN ＝ 2994 ± 101 ， NR ＝

NEET 確率 を大 きく するこ とが でき るか もし れない 。

9878±169である。リング電流50 mA 程度のとき，ビーム

NEET の逆過程は励起核の寿命を短くすることにつなが強 度 は 毎 秒 約 1 × 1010 光 子 ， 観 測 さ れ た 核 共 鳴 お よ びる。超新星のように原子が多重に電離されるような環境でNEET について時間遅れ成分は，計数率では 2 cps ， 0.3

は NEET やその逆過程なども重い元素生成などに予想外

cps 程度であった。 NEET 確率として PN ＝( 5.0 ± 0.6 )×に深く関わっているかもしれない。研究の進展が今後も期

10－8 という値を得た1) 。この値は Tkalya の計算値 1.3 ×

待される分野であろう。

10－7 8)と比べると約 3 分の 1 であるが，桁の違いはない。

我々としては，金 197 について NEET 確率をさらに正

我々の実験結果が発表されたあと，金 197 の NEET 確

確に評価したい。今回報告した実験では K 吸収端を超え率の計算値として PN ＝3.57 ×10－8 という値が Harston にた 1 点でしか NEET 確率を測定していないが，入射 X 線

よって報告された12)。その論文の中で以前 Tkalya がまとのエネルギーに対する NEET 確率の変化，つまり原子で2
めた NEET 確率を与える式では，| H ′fi | の計算で放射のK 殻光電離が起こったときに NEET がどのように現れる

多重極度（ M1 放射の場合 L ＝ 1 ）による項 2L ＋ 1 (＝ 3 )か， NEET 確率の変化の様子に興味がある。 NEET 確率

が余分に乗じられていることが指摘されている。このことの新しい計算値も提案されたので入射 X 線ビームのエネ

は Tkalya 自身も認めている19)。我々の実験による値がな

ルギー分解能を上げること，時間スペクトルをより長い時

ぜ Tkalya の計算値と比べて 3 倍ほど大きかったかの第 1

間をかけて測定するなど次の機会には，精密な議論ができの理由であろう。さらに我々自身の実験結果を振り返ってるようにしたい。

いえば，入射 X 線ビームの強度分布がどんな形状である

金 197 と同じような電子遷移による NEET 核種としてかの再検討が必要と思われる。もし入射ビームの形状がガ

オスミウム 189 やイリジウム 193 がある。計算も行われてウス分布であれば，fp＝1.48(＝(pln 2 )1/2) となる。またいるので信頼できる実験値を求めて比較できるようにした

ローレンツ分布であれば fp ＝ 1 である。半値幅が同じ 19い。オスミウム189の NEET 確率が 1.13 ×10－10 と計算さ

eV の 場 合 ， 今 回の 実 験 デ ー タを 使 う と PN は お のお のれているように11)，金197と比べて 12 桁小さな現象を見4.76 × 10－8 ， 3.22 × 10－8 となる。当然，半値幅の見直し

つけ なければ ならないだ ろう。これら の核種につ いても必要になるが傾向としては新しい計算値に近づく。入射NEET 測定を行うためには，検出器をさらに改良して検光子数換算の正確さなど検討すべき余地は他にもあるかも

出効率の向上させることや強力な即発放射線下でも長時間しれないが，観測できた範囲では今回の実験により安定な測定が行えるような工夫が必要である。ここでは詳NEET 確率を間違いなく求めることができたと考えてい

しく述べなかったが APD 素子そのものにもまだ改良すべる。

きことがある。ビームライン側の性能向上にも期待したい。
最後に感想を一言述べさせていただきたい。 SPring-8

.

まとめと今後の課題

での実験は比較的順調に進んだ。それは， PF で APD 素APD 電子検出器と時間分光法を組み合わせた方法によ子や PD の特性，動作条件などを事前に調べていたためでって金 197 の NEET 観測に成功した。 NEET 確率も求めある。実験後も SPring-8 での限られたビームタイムではることができた。単色化した放射光 X 線を使うことで K

調べられなかったことを PF のビームラインで慎重に時間

吸収端前後のエネルギーを選択し原子核を励起するをとってチェックして理解が進むということがあった。検

NEET 以外の可能性を取り除けたことはこれまでの実験

出器の開発もその利用研究においても，SPring-8 や PF ，

―
―




放射光

PF AR など各放射光施設とそのビームラインの特徴を生かして垣根なく研究が進められる環境を大切にしていきた
いと思う。

3)
4)
5)
6)

謝辞
金 197 の NEET 観測は JASRI の依田芳卓氏，京都大学

7)

原子炉実験所の瀬戸誠氏，小林康浩氏，北尾真司氏，春木
理恵氏，東京大学生産研の岡野達雄氏，福谷克之氏，河内泰三氏との共同研究によるものである。 SPring-8 利用研
究 1999A026 CSD np ，および PF の共同利 用実験課題

8)
9)
10)

99G016 のもとに行われた。本研究の一部は文部省科学研究費補助金によって行われた。 APD による電子線検出について早い 段階から応 援していた だいた菊田 惺志先生
（ JASRI ）， NEET に関する研究の状況など多くを教えていただいた鍛冶東海先生，今後の NEET 研究について励

11)
12)
13)
14)

ましていただいた森田正人先生（城西国際大学）に感謝い
15)

たします。

16)

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1)

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