原子衝突学会誌「しょうとつ」
2020 年 1 月 15 日発行
第 17 巻第 1 号

しょうとつ
原

子

衝

突

学

会

誌

Journal of Atomic Collision Research

Vol.17 Issue1
2020

解説（第 19 回若手奨励賞受賞研究）

極紫外光領域における高強度レーザー光照射による希ガスクラスターの光吸収過程および緩和過程の研究
岩山洋士

原子衝突学会｜www.atomiccollision.jp

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2

第 17 巻 第 1 号

目次

解説（第 19 回若手奨励賞受賞研究）
極紫外光領域における高強度レーザー光照射による希ガスクラスターの光吸収過程および緩和過程の研究

岩山洋士

…4

第 27 回原子衝突セミナーのお知らせ

行事委員会委員長… 14「しょうとつ」原稿募集

編集委員会事務局… 15

ユーザー名とパスワード

… 15

3

解 説 （第 19 回若手奨励賞受賞研究)

極紫外光領域における高強度レーザー光照射による希ガスクラスターの光吸収過程および緩和過程の研究
岩山 洋士
分子科学研究所 UVSOR 〒444-8585 愛知県岡崎市明大寺町字西郷中 38
iwayama@ims.ac.jp
令和元年 7 月 31 日原稿受付
自己増幅自発放射型の自由電子レーザーの発展により，極紫外光領域の高強度レーザーが利用可
能になった．希ガスクラスターはクラスターサイズを容易に制御することができ，孤立原子とバルク固体とのギャップを埋めるために，重要な役割を果たす．我々は，極紫外光領域の高強度レーザー光照射された希ガスクラスターから放出されるイオンおよび蛍光のエネルギー計測をすることで，光吸収過程および緩和過程といった基礎的な相互作用について実験的研究を行ってきた．本稿では，それらの結果・考察について紹介する．

1. はじめにX 線レーザーパルス光は試料を光パルス時間幅

2000 年台後半になると，自己増幅自発放射型よりも短いフェムト秒スケールで光損傷させる可（ SASE: Self-Amplified Spontaneous Emission）

能性が指摘されていた [5]．そのため得られた回の自由電子レーザー（FEL: Free Electron Laser）

折像などの実験データが光損傷の影響を受けてが 開 発 さ れ ， 波 長 100 nm 以 下 で 光 強 度

いるのかを正しく評価する必要があり，物質と高1014 W/cm2 を超えるような高強度のレーザー光

強度レーザー場による光エネルギーの吸収およが利用できるようになった [1, 2]．また 2009 年にび光損傷過程を理解することが大事である．

はアメリカの LCLS [3]で，2011 年には日本の

我々は，希ガスクラスター [6, 7] を研究対象と

SACLA [4] が X 線領域においてサブ mJ，数フ

し，EUV-FEL 光照射による光吸収および解離過ェムト秒のレーザー発振が実現し，極紫外光程について研究を進めてきた．希ガスクラスター（EUV: Extreme UltraViolet）領域から X 線領域

は温度や圧力を制御することでそのクラスターサ

における高強度レーザー光の利用が可能となっイズを数個から数万個程度に自由に制御するこた．

とができ，その構造は正二十面体で対称性が高これら短波長高強度レーザー光の出現は，ナ

く，試料分子のサイズ効果を調べるうえで重要なノ粒子やタンパク質 1 分子の構造解析やフェムト試料である．実際，筆者の知る限り，波長 100 nm

秒スケールの構造ダイナミクスの研究などさまざ

以下のドイツおよび日本の自由電子レーザーをまな応用が期待されるが，高強度極紫外または利用した初めての実験報告は，ともに希ガスクラ

図 1: 赤外光領域における高強度レーザー光照射された希ガスクラスターの模式図．
Copyrigh t© 2020 The Atom ic Colli sion Soci ety of Japan, All ri gh ts reserv ed.

4

スターの実験報告 [8, 9] であった．

子・分子の価電子の第一イオン化エネルギーより高強度レーザーと希ガスクラスターとの相互作も高くなり， 1 光子吸収による光イオン化が可能

用の研究は，赤外・可視光領域において精力的となる．また X 線領域に至っては内殻電子の光に研究されてきた [10–17]．図 1 に高強度赤外光

イオン化が可能となるなど，赤外光，極紫外光，レーザー光照射された希ガスクラスターの光吸

X 線領域と波長領域ごとに高強度レーザー光と収および解離過程の模式図を示す．赤外光・可物質との支配的となる相互作用は異なり，光吸

視光領域での高強度レーザー光の特徴として，

収および光損傷の効果は自明ではない．

強い光電場によるトンネルイオン化およびプラズ

高強度短波長レーザー光による試料損傷を理マ加熱が挙げられる．光強度 1015 W/cm2 ではレ

解するためには，プラズマ加熱および 1 光子イオ

ーザー光がつくる光電場は 10 V/Å にもおよび，ン化の寄与を評価する必要がある．我々は，

これは水素イオンが 1 Å 離れた位置でのクーロ

EUV-FEL 光を照射された希ガスクラスターからンポテンシャルによる電場に匹敵する．そのための解離イオンおよび蛍光のエネルギーを計測す

このような高強度レーザー場中の原子のポテン

ることにより，希ガスクラスターがどの程度イオン

シャルは強く歪められ，束縛電子はトンネルイオ化されたかを研究してきた．本稿では光吸収おン化される．放出された電子は，この強い光電場

よびその後のクラスター内の電荷再分配や電子・によって加速・振動運動し，その時の電子の平イオン再結合といった電荷ダイナミクスについて，

均運動エネルギーはポンデロモーティブエネル

実験的に研究を進めてきた結果を紹介する [18–ギー（ponderomotive energy）と呼ばれ，

21]．

𝑈𝑈𝑝𝑝 [eV] = 9.33 × 10−20 𝐼𝐼 [W/cm2 ] 𝜆𝜆2 [nm2 ]で与えられる．ここで Up は入射波長 λ の 2 乗に

2. 解離イオンの運動エネルギー計測実験

比例することに注意すべきである．例えば波長EUV-FEL 光を照射された希ガスクラスターか

800 nm，光強度 1015 W/cm2 では，光電場中のら放出された解離イオンの運動エネルギーは，ク電子の平均運動エネルギーは 60 eV に達する．

ーロン爆発直前のクラスターの全電荷数を直接クラスターの場合，光電場中の電子はクラスター

反映する．本章では，COLTRIMS スペクトロメー

サイズで振動しクラスター内の原子と何度も衝突

ター [22, 23] を用いてクラスターからの解離イオすることでさらに多くのエネルギーをクラスターにンの運動エネルギー分布を計測することにより，与える．これはプラズマ加熱と呼ばれ，物質に非クラスターの光吸収過程および電荷分布につい常に多くのエネルギーを付与することが知られてて議論する．

いる [10, 11]．その結果，クラスターは極めて激し

2. 1. 実験装置概要

くイオン化され，イオン間のクーロン反発力によって MeV 領 域に達する高エ ネルギーの イオン

図 2 にイオン運動量計測装置およびクラスタ[14, 15] が放出されるほど激しくクーロン爆発すー源，EUV-FEL 光の概念図を示す．本イオン計

る．

測器は主に共同研究者の東北大学多元研の上

短波長領域における 1013 W/cm2 を越え非線

田グループによって開発された．本実験では観形光学効果が無視できない高強度レーザー光

測対象として，アルゴンおよびキセノンクラスターの応用を考えた時，このプラズマ加熱による効率を用い，著者は主に希ガスクラスター源の開発を的なイオン化が起こるか否かは試料損傷の観点担当した．クラスタービームは，スキマーを経由しで非常に興味が持たれた．波長 100 nm（光子エて COLTRIMS ス ペ ク ト ロ メ ー タ ー に 導 入 されネルギー約 12 eV）を切るような短波長領域にな

EUV-FEL 光に照射される．実験装置の詳細にるとポンデロモーティブエネルギー Up が波長については文献 [18] を参照していただき，ここで対して 2 乗で急激に小さくなるが，一方，1 光子

は簡単に述べるに留める．実験は理研播磨研究のエネルギーが 10 eV を超え始めると多くの原所内に建設された SCSS 試験加速器 [2] からのCopyrigh t© 2020 The Atom ic Colli sion Soci ety of Japan, All ri gh ts reserv ed.

5イオン検出器（RoentDek 社製 Hex80）に引き込
まれる．検出信号は電子回路を用いた NIM や
TTL 信 号 変 換 す る こ と な く 高 速 デ ジ タ イ ザ（Acqiris 社製 DC282 x2）で信号波形ごと保存した ．そ の後 PC 上で 信 号波 形 解 析す る こと で
1 shot あたり 100 個程度までのイオンを検出信号
間の不感時間なし [26] での計測を可能とし，イ
オンごとに飛行時間 T および検出位置（X, Y）を求めた．検出された（X, Y, T）より放出イオンの運
動量は，
𝑃𝑃𝑥𝑥 =

𝑃𝑃𝑦𝑦 =

図 2: イオン運動エネルギー計測装置の概念図．
ク ラ ス タ ー 源 か ら の 希 ガ ス ク ラ ス タ ー は EUV-

𝑚𝑚𝑚𝑚
𝑇𝑇
𝑚𝑚𝑚𝑚
𝑇𝑇

𝑃𝑃𝑧𝑧 = 𝑞𝑞𝑞𝑞(𝑇𝑇0 − 𝑇𝑇)

FEL 光に照射され，その解離イオンは多段の静電で求めた．ここで m，q はイオンの質量および電加速電極により位置・時間敏感型検出器に引き込まれる．

荷で，E は引き込み電場の強さ，T0 は運動エネ
ルギーがないときのイオンの飛行時間である．また，解離イオンの運動エネルギーはEUV-FEL 光を用いた．FEL 波長は 61 nm および 51 nm を用い，FEL 光パルス幅は 100 fs 程度(Px2 + Py2 + Pz2)/2m より求めた．

である．

2. 2. 低強度レーザー/クラスターサイズ小アルゴンおよびキセノン高圧ガスをノズルから真空チャンバー内に吹き出し，超音速ジェット法
により希ガスクラスターArN および XeN を生成した．
平均クラスターサイズ<N>はノズル内ガス圧およ

最初に，弱いレーザー強度 1.3×1011 W/cm2を用いたアルゴンクラスターArN（<N> = 10–600）の実験例を紹介する．このレーザー強度では，

びノズル温度を調整することで制御し，その平均
クラスターサイズは Hagena [24, 25] のスケーリン

孤立アルゴン原子に対しては 1 光子吸収によりグパラメーター

ず多価イオン ArZ+（Z ≧ 2）が観測されなかった．

Ar+イオンが観測されるが，多光子過程が起こら
図 3 にアルゴンクラスターArN（<N> = 600）か𝛤𝛤 ∗ = 𝑘𝑘(𝑑𝑑[µm])0.85 (𝑃𝑃0 [mbar])(𝑇𝑇0 [K])−2.2875

ら の 解 離 イ オ ン の 飛 行 時 間 （ TOF: Time-OfFlight）質量スペクトルと， <N> = 10, 150, 600 のを用いて求められる．ここで d はノズル径，P0 はノ
ズル内のガス圧，T0 はノズル温度（ガス温度），k

解離イオンの検出器上のイオンイメージを示す．
残留ガス由来の H2O+, N2+, O2+イオンなどを除けは凝縮パラメーターであり元素ごとに違い，アルゴンでは k = 1646，キセノンでは k = 5554 [25] でば，主な解離イオンは Ar+, Ar2+, Ar3+ などの 1 価

ある．平均クラスターサイズ <N> はスケーリング
パラメーターΓ* を使って，経験式にで求めた．

イオンであり，解離イオンの TOF ピークは幅広い成分が観測された．また Ar+ にはシャープな成分も観測されているが，これはクラスタービーム中𝛤𝛤 ∗ 2.35〈𝑁𝑁〉 = 33 ��
1000の凝縮しなかった孤立アルゴン原子由来である．
また多価イオン ArZ+ （Z ≧ 2）は観測されず，クラスターサイズが大きくなるに連れ解離イオンイメ
ージが大きくなり，クラスターのクーロン爆発がよ

光照射によって生じたイオンは多段の静電場によって加速され delay-line 型の位置・時間敏感

り激しくなっていることがわかる．

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6図 3: (a) EUV-FEL 光（ λ ~ 61 nm，I = 1.3×1011
W/cm2）照射されたアルゴンクラスター ArN の飛行
時間スペクトル（<N> = 600）. (b) 解離イオン Ar+,
Ar2+, Ar3+ の イ オ ン 検 出 器 上 の イ メ ー ジ（<N> = 10, 150, 600）.
図 4: アルゴンクラスターArN （<N> = 10–600）から

図 4 に Ar+ イオンの放出運動エネルギー分布の解離イオン Ar+ の実験値および分子動力学シミュレーションによる (a) 運動エネルギー分布および (b) 平均運動ネルギーの比較．

およびその平均運動エネルギーを示す．クラスタ
ーサイズが大きくなるに連れ平均運動エネルギ
ーは増加するが，クラスターサイズ <N> = 300,
600 では次第にあまり変化しなくなる様子が観測された．また赤外光領域の高強度レーザー光の収断面積も 36 Mbarn [27] と大きい．そこでクラス

実験では，MeV 領域までの高エネルギーイオン

ター内の個々のアルゴン原子サイトが 1 光子吸が観測されるが，極紫外光領域ではたかだか

収による光イオン化するとして，希ガスクラスター

数 10 eV 程度であることを考えると，赤外光領域

内の全電荷数，すなわちイオン数を見積もる．例

で見られる効率的なプラズマ加熱の寄与はほとえば，<N> = 10 および 600 ではそれぞれ平均

んどなく，光吸収はかなり弱いことを示す．

1.4 および 84 ions/cluster と見積もられる．クラス

次に，得られた解離イオンの運動エネルギー

ターサイズが大きくなるに連れ複数のイオンを内分布から分子動力学シミュレーションにより希ガ

包するが，クラスターの全電荷数（イオン数）と放スクラスターの全電荷数を議論する．極紫外光

出イオンの運動エネルギーの関係を明らかにす領域では，光電場加速による電子の運動エネル

るために，アルゴンクラスターのクーロン爆発のギーポンデロモーティブエネルギーUp は小さく，分子動力学シミュレーションを行った．ここで，ク

波長 61 nm，光強度 1011 W/cm2 では，わずか 5

ラスターサイズ分布は log-normal 分布とし，集光×10- 5 eV である．一方，1 光子のエネルギーはFEL 光 はガウ シアン 分布を持 つと した [18]．

アルゴンのイオン化エネルギーを超えており，吸図 4 に解離イオンの運動エネルギーの実験スペ

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7

段の外側イオン化によって多価イオン化したクラスターが強いクーロン引力ポテンシャルを形成し，次第に光電子の運動エネルギーが低下してクラスターから離れられなくなる．その後，内側イオン化が進むことで多数の光電子がクラスターに束縛されナノスケールのプラズマが形成される．一方，我々のシミュレーションではプラズマ電子は取り扱っていないため，実験値とシミュレーションが一致しなくなったと考えられる．このような多段のアルゴン原子の光イオン化によって外側イオン化が進行することで光電子の運動エネルギーが徐々に低下する様子は，ドイツのグループによっ

図 5: (a) 外 側 イ オ ン 化 （ outer ionization ） お よて直接観測された [29]．

び (b) 内側イオン化（inner ionization）の概念図.

我々の実験結果は，次のように解釈できる．ア
ルゴンクラスターは最初個々のアルゴン原子サイ

クトルとシミュレーションの比較を示す．小さいク

トの外側イオン化によってクラスター内に多数のラスターサイズ <N> = 10, 60 では解離イオンのイオンが生成される．しかし，次第に強くクーロン

運動エネルギー分布および平均運動エネルギ

ポテンシャルが形成されるため，光電子がクラス

ーをシミュレーションはよく再現できた．この結果

ターから離れなくなり，内部イオン化によりナノプ

は，クラスター内の個々のアルゴン原子サイトがラズマ化する．レーザー強度 1.3×1011 W/cm2，

光イオン化し，多数の Ar+ イオンを内包するアル波長 61 nm では，赤外光領域でしばしば観測さゴンクラスターが形成しクーロン爆発していると仮れるような激しい光電場によるプラズマ加熱は観定したことが正しかったことを示す．また，プラズ

測されなかった．

マ加熱の効果は無視することと矛盾しない．しかーションは実験結果よりも運動エネルギーを過大

2. 3. 高強度レーザー/クラスターサイズ
大 [20]に評価してしまう結果が得られた．これは，実際次に，高強度レーザーによるキセノンクラスタのクラスターの全電荷数が個々のアルゴン原子

ー内の電荷再分配について紹介する．使用したサイトの吸収断面積から見積もられる吸収光子

波長 52 nm，レーザー強度 2×1013 W/cm2 では，数よりも小さく，クラスター全体の多価イオン化が孤立キセノン原子に対して非線形光学効果によ

飽和していることを示している．

る多価イオン化が観測された．対応するポンデロ

しクラスターサイズが大きくなるに連れ，シミュレ

ここで，希ガスクラスターのイオン化について

モーティブエネルギー Up は 5 meV であり，アル図 5 に示した外側イオン化（outer ionization）と内ゴンクラスター同様プラズマ加熱の効果は無視

側イオン化（inner ionization）[27] の概念を用いできる．またキセノンクラスターを用いたのは，アて我々の実験結果を解釈する．外側イオン化はルゴンよりもキセノン原子間のファンデルワール

アルゴン原子サイトが光イオン化後，光電子はすス力が強く，容易に <N> = 10000 を超える大き

ぐにクラスターから離れていくが，内側イオン化

なクラスターサイズを作ることができるためである．

は光吸収アルゴン原子サイトからは離れるがクラ

EUV-FEL 光照射された孤立キセノン原子およスターから離れることができず，プラズマ電子としびクラスターからの解離イオンの飛行時間スペクてアルゴンクラスターに束縛される．アルゴン原

トルを図 6 に示す．孤立キセノン原子では多段の子のイオン化エネルギーが 15.7 eV であり光エ1 光子および多光子吸収により最大 4 価まで多ネルギーが 20 eV 程度であることを考えると，光価イオンが観測された．一方，キセノンクラスター

電子の運動エネルギーは 4 eV 程度しかなく，多では主な解離イオンは 1 価イオン Xe+，Xe2+ であ

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8図 7: キセノンクラスターXeN（<N> ~ 50000）から放出された解離イオン Xe+, Xe2+, Xe2+ の運動エネル
ギー分布．

動量ベクトルを解析すると，イオンの放出方向は等方的であり，クラスター内の電荷分布は等方的であると考えられる．そのためクラスター中心のイ
オンの受ける力は等方的なクーロン力により打ち消し合うため放出運動エネルギーはほぼ 0 となり，一方，表面のイオンは最も加速されるため最もエ

図 6: EUV-FEL 光（λ ~ 52 nm，I = 2×1013 W/cm2）
照射された (a) 孤立キセノン原子および (b) キセノ

ネルギーが高い．そのため，低エネルギーのイ
オンほどクラスター内部から，高エネルギーのイ

ンクラスターXeN （<N> = 2000, 10000, 50000）の飛行時間スペクトル．

オンほどクラスター表面から生じている．2 量体 Xe2+ はクラスター中心原子サイト近くで，2 価
イオン Xe2+ はクラスター表面原子サイトに生じてった．<N> = 2000 では運動エネルギーも持つ解いることを示している．

離多価イオンは観測されず，<N> = 10000 では

2 価イオン生成メカニズムについて，多価イオ

2 価イオン，<N> = 50000 では 3 価イオンまでがン化したクラスターのクーロンエネルギーの観点観測された．ここで飛行時間スペクトルにおいてから考察する．電荷 +Q をクラスター内に分配す

2 価イオン，3 価イオンのピークが分裂しているるとき，(i) クラスター内に Q 個の 1 価イオン原子のは，解離多価イオンが大きな運動エネルギーサイトがある場合と，(ii) （Q – 2）個の 1 価イオンを持っており，スペクトロメーター軸に対して垂直

原子サイトと 1 個の 2 価イオン原子サイトがあるに放出されたイオンはイオン検出器をはずれて場合について考える．(i) の場合，最も安定な電しまうためである．クラスターにおける解離多価イ

荷分布は均一にクラスター内に分布することであオン生成量は明らかにクラスターサイズ依存性をるため，すべて 1 価イオン原子サイトの場合のク持っており，1 原子過程とは異なる，クラスター全

ラスターのエネルギー E1 は，イオン化ポテンシャ

体としての電荷ダイナミクスを反映していると考え

ルも考慮して原子単位系で書くと，られる．
図 7 にクラスターサイズ<N> = 50000 におけ𝐸𝐸1 =る解離イオン Xe+，Xe2+, Xe2+ の運動エネルギー

3 𝑄𝑄 2 𝑒𝑒 2
+ 𝑄𝑄𝐼𝐼1
5 𝑅𝑅

分布を示す．1 価イオン Xe+，Xe2+ は数 eV の低と書ける．ここで R はクラスターの半径であり，I1

エネルギー成分をもつが，2 価イオン Xe2+ は平は Xe から Xe+ への第一イオン化エネルギーであ均 50 eV くらいのエネルギーを持っており，低エる．
(ii) の場合，（Q – 2）個の 1 価イオン原子サイト

ネルギー成分はほとんどない．解離イオンの運

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93. 蛍光測定

はクラスター内に均一に分布しており，2 価イオン
が表面原子サイトにいる場合が最もエネルギー

前節では孤立原子では多光子吸収により多が低く，そのエネルギーは，

価イオン化するが，希ガスクラスターからの解離
イオンは主に 1 価の解離イオンを放出する結果

3 (𝑄𝑄 − 2)2 𝑒𝑒 2 2(𝑄𝑄 − 2)𝑒𝑒 2
𝐸𝐸2 =
+
𝑅𝑅
𝑅𝑅
5
+ (𝑄𝑄 − 1)𝐼𝐼1 + 𝐼𝐼2

1 価イオン化しているが，一時的にクラスター内と書ける．ここで I2 は Xe から Xe への第二イオなり，その後プラズマ電子の再捕獲や周囲の原

ン化エネルギーである．単純な計算よりおおよそ

子サイトへ電荷再分配することで 1 価イオンにな+が得られた．クーロン爆発直前には原子サイトはの原子サイトが多光子過程によって多価イオンと2+

Q > 100 で E1 > E2 となり，2 価イオンが存在したっている可能性がある．特にプラズマ電子は光ほうがエネルギー的に低下する．このとき E1 > E2

電場によるプラズマ加熱がないため低エネルギ

より，次の不等式が得られる．

ーであり，多価イオンと効率的に再結合が可能

2(𝑄𝑄 − 2)𝑒𝑒 2
𝑒𝑒 2> 5(𝐼𝐼2 − 𝐼𝐼1 ) − 12
𝑅𝑅
𝑅𝑅

である．電荷移行またはプラズマ電子・イオン再イオンのクーロンポテンシャルを表す．このクーロ蛍光を測定することにより，クーロン爆発する前

ンポテンシャルエネルギーは，クーロン爆発によのナノプラズマ内原子サイトの電子状態を特定し，結合によって励起原子が生成されていれば，その電子状態を反映した蛍光スペクトルが得られる

この左辺は，クラスター表面原子サイトでの 2 価はずである．そこで我々は，ナノプラズマからのってほとんど運動エネルギーに変換される [30]．

多価イオンの生成，また電子・イオン再結合によ

そのため右辺は 2 価イオンの運動エネルギーをる励起多価イオン生成過程に関する情報を得る

特徴づけるエネルギーである．<N> = 50000 にことを目的に蛍光実験を行った．

対しておよそ 50 eV であり，確かによく実験値と一致する．同様にネオンクラスターおよびアルゴ

3. 1. 実験装置概要

ンクラスターにおいても，2 価イオンの運動エネ

実験装置の詳細については，文献 [21, 31] を

ルギーをイオン化エネルギー I1，I2 およびクラス

参照していただき，ここでは簡単に述べるに留め

ター半径 R より見積もると，実験値をよく再現する

る．図 8 に本実験で利用した発光分光器の概念

結果が得られた [20]．この一致は，2 価イオンが図を示す．著者は主にクラスター源を含む装置

クラスター内で存在できるためには，クーロンエ

全体の設計に関与した．実験はこれまでの実験

ネルギーが安定である必要があることを示してい同様に SCSS 試験加速器にてアルゴンガスおよる．ここで 2 価イオン生成過程は，孤立原子同様

びアルゴンクラスターに対して行った．光子エネにクラスター内の原子サイトが多光子過程によっルギーはアルゴン原子のイオン化ポテンシャルて生成していると考えられる．ナノプラズマ内の原子サイトの多価イオン化については，次節の発光スペクトルにより明らかにする．
以上，キセノンクラスターの実験をまとめると，
クーロンエネルギーが最小になるように電荷移行などのダイナミクスにより電荷が再分配され，クー
ロンエネルギーが安定である場合に 2 価イオン
がクラスター表面原子サイトに生成されることを示している．これは赤外光領域とは異なり，光電場によるプラズマ加熱（~ 5 meV）がほとんどなく，
イオンのクーロンポテンシャルが電荷移行やプラ
図 8: アルゴンクラスター源および斜入射分光器
概念図．

ズマ電子のダイナミクスに対して支配的であるためと考えられる．

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10

15.6 eV よりも高い光子エネルギーである 24 eV（ 波 長 λ ~ 51 nm ） ． レ ー ザ ー 強 度 は 3 × 1013
W/cm2 で あ り，孤 立 アルゴ ン 原子に 対 しては
Ar6+ まで観測されているが，アルゴンクラスター
については 2 価イオン Ar2+ までしか観測されていない [19, 32]．ナノプラズマ化したアルゴンクラ
スターからの蛍光は，真空光学社製の平面結像
型射入射分光器を用いて計測された．分光器軸
は FEL 入射光軸に対して垂直であり，偏光方向に対して平行である．EUV 蛍光は収差補正型回

図 9: EUV-FEL 光 （λ ~ 51 nm，I ~ 3×1013 W/cm2）

折格子（溝本数 600 lines/mm）で分散され，CCD照射された試料ガスからの原子密度で規格化されカメラ（Andor 社製 DO420BN）によって検出された発光強度のノズル距離依存性．

る．この分光器の計測範囲は，波長 10–100 nm
であり，波長分解能 λ / Δλ は 300 程度であった．
アルゴンクラスターは EUV-FEL 光と同期したパルスノズル（ノズル径 500 µm）を用いて，超音速ジェット法により生成した．平均クラスターサイズ
はノズル内のアルゴンガスの圧力を変えることで調整し，Hagena の経験則によって平均サイズを求めた．

3. 2. 蛍光測定 [21]高強度レーザー光は強い電離作用を持っているため，高密度アルゴンガスに対してはもはや
孤立アルゴン原子とは言えずマクロなプラズマを

図 10: アルゴン原子集団（D = 1 mm）および形成し発光する．そのため，マクロなプラズマとア ル ゴ ン ク ラ ス タ ー ArN （ D = 10 mm ,ナノプラズマ化した孤立した希ガスクラスターから<N> = 500）からの発光スペクトル．

の発光とを区別する必要がある．そこでノズルか
ら照射位置までの距離 D を変え，原子密度を変距離依存性は，10 mm 離せば十分クラスターがえながら発光強度を測定し，断熱膨張によって成長しており，十分原子密度が減少することで孤次第にクラスターが成長すると発光強度がどのよ

立アルゴンクラスターとみなすことができることをうに変化するのかを調べた．図 9 にノズル・相互示す．

作用領域までの距離 D に対して，原子密度で規

図 10 にクラスター形成前のマクロなアルゴン

格化した発光強度の依存性を示す．

プラズマ（D = 1 mm）とクラスター形成後のアルゴ

D < 1 mm で は 発 光 強 度 は あ ま り 強 く な く ，ンナノプラズマ（D = 10 mm）からの蛍光スペクト

1–5 mm の間に発光強度が 2 桁ほど増大していルを示す．蛍光スペクトルには多くのピークが観ることがわかる．この 1–5 mm の領域は，試料ア

測されており，NIST のデータベースによるとそれルゴンガスが断熱膨張による冷却によりクラスタ

ぞれのピークは励起多価イオンからの蛍光に対ー形成される領域である．そのためクラスターが応している．孤立原子集団では，主に 3 価イオ形成されたことで発光強度が著しく増加したと考ン以下の発光がほとんどであるのに対して，ナノえられる．また 5 mm 以上で発光強度が増加しなプラズマ化したアルゴンクラスターでは 6 価までいのは，原子密度が十分低下しクラスターの成の発光が観測された．ここで注目すべき点は，入長が止まっていることに対応する．このノズル間

射波長 51 nm よりも短波長の蛍光が観測されてCopyrigh t© 2020 The Atom ic Colli sion Soci ety of Japan, All ri gh ts reserv ed.

11いることである．入射 FEL 波長を 54 nm にしてもよる多価イオン化が起こる高レーザー強度

ほぼ同じ構造の蛍光スペクトルが得られ，顕著な（I > 1013 W/cm2）では，ナノプラズマ内では一時

波長依存性はみられなかった．この結果は，励的に孤立原子と同様にクラスター内の原子サイト

起多価イオンは入射光による共鳴励起によっては多価イオン化する．しかし，多価イオン原子サ

生成していないことを示す．また解離イオンが主

イトは，プラズマ電子や電荷移行によりクラスターに 1 価であることを考えると，ナノプラズマ内で生

内でエネルギーが安定化するように電荷再分配成した多価イオン原子サイトは電荷移行またはする．その結果，解離イオンはほとんど 1 価であプラズマ電子を再捕獲することで励起多価イオン

り，クラスターサイズが大きくなると，クーロンエネ

状態を生成している．

ルギーが安定化することでクラスター表面原子サ

入射光 51 nm に対して観測された最も短い蛍イトから 2 価イオンが放出され始める．

光波長は 20 nm であり，励起 6 価イオンからの極紫外光領域では非線形光学効果が起こる

蛍光緩和に相当する．同様の EUV-FEL 光照射

ほどの高強度レーザー強度（I > 1013 W/cm2 ）で条件において孤立アルゴン原子が最大 6 価イオ

あっても，プラズマ電子の光電場による加速は弱ンまで生成していることから [32]，20 nm の蛍光

く，赤外光領域で見られた効率的なプラズマ加の観測はクラスター内でも多光子吸収による内熱は観測されず，レーザー強度 1013 W/cm2 程側イオン化により同様の多価イオンが生成してい度では激しい光損傷は起こらないと言える．

ることを示している．

本稿では極紫外光領域での光吸収および緩本実験により，希ガスクラスターの原子サイトは

和について解説したが，X 線領域でのクラスター

孤立原子と同様に多価イオンが生成され，プラの光吸収および緩和過程について興味がある読

ズマ電子とイオンが再結合することで，励起多価者は，文献 [33, 34] を参照してほしい．X 線領域

イオンを効率的に生成していることが明らかになでは内殻電子が放出されるため，オージェ電子った．

放出が起こり，EUV 領域とはまた違った振る舞いを行い，また興味深い．このように希ガスクラスタ

4. まとめーは，赤外・極紫外・X 線領域と様々な波長領最後に， EUV-FEL 光照射された希ガスクラス域において高強度レーザー光と物質との相互作

ターから放出された解離イオンおよび蛍光のエ用を研究するうえで重要な役割を果たしている．

ネルギー測定実験により得られた光吸収および謝辞

緩和についての描像を簡潔に述べる．
低レーザー強度 1.3×1011 W/cm2，波長 61 nm

本稿で紹介した研究は，故八尾誠教授（京都を照射されたアルゴンクラスターは，1 光子のエ大学），上田潔教授（東北大），繁政英治准教授

ネルギーがイオン化エネルギーを超えているた（分子研）との共同研究である．ここに感謝の意

め，クラスター内の個々の原子サイトが 1 光子イを表する．また査読者には，度重なる丁寧な査オン化する．その結果，クラスターが多数のイオ

読，また多数の有益なコメントをいただいたことにンを内包する形で多価イオン化する．しかし，多対して感謝いたします．

価イオン化が進むに連れ，クラスターは強いクー
ロン引力ポテンシャルをつくり，光電子はクラスタ

参考文献

ーから離れられなくなる．結果，光電子は光吸収[1] W. Ackermann et al., Nat. Photon. 1, 336(2007).

原子サイトからは離れられるがクラスターからは離れられなくなり，クラスターはナノスケールのプ[2] T. Shintake et al., Nat. Photon. 2, 555 (2008).

ラズマ化するが，効率的なプラズマ加熱は起こら[3] P. Emma et al., Nat. Photon. 4, 641 (2010).

ず，孤立アルゴン原子同様に解離イオンはすべ[4] T. Ishikawa et al., Nat. Photon. 6, 540 (2012).

て 1 価イオンであった．

[5] R. Neutze, R. Wouts, D. van der Spoel, E.
Weckert and J. Hajdu, Nature 406, 752 (2000).

一方で孤立原子に対して非線形光学効果に

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031201(R) (2009).

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Phys. 46, 164019 (2013).
[20] H. Iwayama et al., J. Phys B: At. Mol. Opt.
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13

2019 年度 役員・委員会
会長
城丸春夫（首都大学東京）幹事
平山孝人（立教大学）〔副会長〕

土田秀次（京都大学）

彦坂泰正（富山大学）

松本淳（首都大学東京）

吉井裕（量子科学技術研究開発機構）
運営委員
東俊行（理化学研究所）

鵜飼正敏（東京農工大学）

加藤大治（核融合科学研究所）

田沼肇（首都大学東京）

土田秀次（京都大学）

彦坂泰正（富山大学）

平山孝人（立教大学）

間嶋拓也（京都大学）

松本淳（首都大学東京）

吉井裕（量子科学技術研究開発機構）

石井邦和（奈良女子大学）

大橋隼人（富山大学）

金安達夫（九州シンクロトロン光研）

歸家令果（東京大学）

木野康志（東北大学）

中井陽一（理化学研究所）

常置委員会
編集委員会

委員長：彦坂泰正（富山大学）

行事委員会

委員長：土田秀次（京都大学）

広報渉外委員会

委員長：吉井裕（量子科学技術研究開発機構）

顕彰委員会

委員長：平山孝人（立教大学）

庶務委員会

委員長：松本淳（首都大学東京）

編集委員

大橋隼人，岡田邦宏，金安達夫，北島昌史，
中井陽一，彦坂泰正，松田晃孝，森下亨

しょうとつ

第 17 巻 第 1 号（通巻 92 号）

Journal of Atomic Collision Researchⓒ原子衝突学会 2020
http://www.atomiccollision.jp/
発行: 2020 年 1 月 15 日
配信: 原子衝突学会事務局 <acr-post@bunken.co.jp>