原子衝突学会誌「しょうとつ」
2019 年 3 月 15 日発行
第 16 巻第 2 号

しょうとつ
原

子

衝

突

学

会

誌

Journal of Atomic Collision Research

Vol.16 Issue2
2019

解説
放射計による自由電子レーザーのパワーの絶対測定
田中隆宏
キーワード
レーザーフィラメント
松田晃孝

新しい風
原子から分子クラスターまで：衝突の観点から
山川紘一郎

原子衝突学会｜www.atomiccollision.jp

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第 16 巻 第 2 号

目次

解説 放射計による自由電子レーザーのパワーの絶対測定

田中隆宏 … 28

原子衝突のキーワード レーザーフィラメント

松田晃孝 … 40

原子衝突の新しい風 原子から分子クラスターまで：衝突の観点から2019 年度国際会議発表奨励賞募集要項

山川紘一郎 … 41
顕彰委員会委員長 … 44

2018 年度選挙管理委員会 … 44

原子衝突学会役員選挙の結果
第 26 回原子衝突セミナーのお知らせ

行事委員会委員長 … 44

別冊しょうとつ第 3 号～第 6 号刊行のお知らせ

編集委員会委員長 … 45

「しょうとつ」原稿募集

編集委員会事務局 … 45
… 46

ユーザー名とパスワード

27

解

説

放射計による自由電子レーザーのパワーの絶対測定田中隆宏
産業技術総合研究所 分析計測標準研究部門 〒305-8568 茨城県つくば市梅園 1-1-1
takahiro-tanaka@aist.go.jp
平成 31 年 2 月 19 日原稿受付

自由電子レーザーが極端紫外から X 線の波長域の光源として実用化された．自己増幅自発放射と呼ばれる発振方式の自由電子レーザーではレーザーパルス毎のランダムな強度変動が発振原理上避けられないため，パルス強度モニターが必須となる．筆者らの研究グループでは，極低温放射計を国家標準器とした放射光軟 X 線フルエンス標準の供給を行っている．この技術基盤を活かし，自由電子レーザーの強度を絶対測定するため，放射計の開発を進めている．本稿では，放射計についての簡単な解説とともに，筆者らが開発した放射計を使った自由電子レーザーの絶対強度測定ならびにパルス強度モニターの校正結果を紹介する．

1．はじめに（Self-Amplified Spontaneous Emission: SASE）と21 世紀に入り，極端紫外（Extreme Ultra Violet:呼ばれる方式が開発された（SASE 型 FEL）[3，4]．

EUV）から X 線にかけての波長域の新しい光源としかし，この SASE 型 FEL では自発放射を増幅す

し て ， 自 由 電 子 レ ー ザ ー （ Free-Electron Laser:

るため，時間コヒーレンスが不十分となり，各 FEL

FEL）が実用化された．FEL は，光速近くまで加速パルスの時間構造とスペクトル構造はマルチスパ

した電子を周期的な磁場の中で蛇行運動させたイク状（マルチモード）となる上，その形状はパル際に発生する自発放射と電子との共鳴的な相互

ス毎にランダムに変化する．この時間コヒーレンス

作用によって発振するレーザーである．FEL の発を改善するため，コヒーレントな光を種光として外振原理はスタンフォード大学の John Madey が部から入射するシード型 FEL が，EUV から X 線

1960 年代に考案し，1970 年代に赤外域での発振の波長域のフルコヒーレントな光源として開発もしにより実証された[1，2]．これは共振器型 FEL と呼くは実用化されている[5–9]．EUV から X 線波長

ばれ，アンジュレータ（電子を蛇行運動させるため

域の FEL には，フェムト秒オーダーの短いパルスの周期的な磁石列）の両側に高反射率ミラーを設

幅，ギガワットに達する高いピーク強度，高いコヒ

置して光共振器を構成し，光共振器中に閉じ込ーレンス，といった従来の光源には無い特徴があめた光と電子とを何度も共鳴的に相互作用させる

る．

ことによって光に対する高い増幅率を得る方式で稼働中の SASE 型 FEL は，EUV の波長域ではある． FEL には，電子の加速エネルギーや周期

ドイツの FLASH（Free electron LASer in Hamburg）

磁場の強度を変えることによって，発振波長を自[10]，X 線の波長域ではアメリカの LCLS（Linac

由に選択できるメリットがある．しかし，EUV よりも

Coherent Light Source，ただし LCLS II へのアップ

短波長域では直入射条件で高反射率のミラー材

グ レ ー ド 中 ） [11] ， 日 本 の SACLA （ SPring-8が無いため，共振器型 FEL は主に赤外から可視

Angstrom Compact free electron LAser）[12]，韓光の波長域の光源として利用されている．EUV よ

国の PAL-XFEL（Pohang Accelerator Laboratory

りも短波長での FEL では，光共振器の代わりに長XFEL）[13]，スイスの SwissFEL[14]，欧州（設置

尺のアンジュレータを用いてシングルパスで一気場所はドイツ）の European-XFEL[15]がある．シーに飽和レベルまで増幅する自己増幅自発放射

ド型 FEL では，イタリアの FERMI（Free Electron

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28

laser Radiation for Multidisciplinary Investigations）[8，9]がユーザー利用運転を行っている．
FEL の絶対強度は，光源性能を表す単なる物理量だけではなく，FEL 利用実験でも重要となる．
さらに，FEL の光源性能の向上や，光学素子材料の評価（特に損傷の閾値の評価）においてもFEL の絶対強度は欠かせない基本量のひとつである．特に SASE 型 FEL では，FEL パルス毎の強度モニターが必須となる．しかし，非常に強力な

図 1: 極低温放射計の模式図．（左）全体，（右）受光部．（Reprinted from Publication [25]，withpermission from Elsevier．）

超短パルス光源である FEL は，放射光施設などの等価性，の 2 つが入射放射の強度の絶対測定で利用されているフォトダイオードなどの既存の光を達成する上で肝要となる．

度変動が原理的に避けられないため，パルス強強度測定器を飽和もしくは損傷させるため，FEL

放射計の一種である極低温放射計は，放射計に特化した測定技術の開発が求められる．

が考案された約 100 年後の 1980 年代に，Quinn

著者の研究グループでは，極低温放射計を国と Martin によって開発された[22, 23]．極低温放家標準器とした放射光軟 X 線フルエンス標準の射計を強度安定化レーザーと組み合わせることに開発・維持・供給を行っている．そこで，この技術

より，主に赤外から可視光の波長域の光強度の基盤を活かし，FEL の絶対強度の測定が可能な標準供給が可能となった．そして，シンクロトロン

極低温放射計を開発した．SACLA ならびにその

放射光 の登 場によっ て，真空紫 外線 （ Vacuum

プロトタイプの SCSS（SPring-8 Compact SASE

Ultra Violet: VUV）や X 線などの短波長域での放Source）[16]において，この極低温放射計による射パワーの絶対測定にも応用されるようになった．

FEL の絶対強度の測定を世界に先駆けて成功さ

筆者の研究グループにおいても主に軟 X 線領域

せ，放射計の FEL 強度測定に対する有用性を証のシンクロトロン放射光用の極低温放射計を開発明した[17–19]．その後，FEL の出力の向上に対し，90~3900 eV の光子エネルギー領域でのフォト応するため，極低温放射計から常温放射計，そしダイオードの分光応答度の校正を行っている[24]．

て小型常温放射計へと改良を重ね，放射計の操

筆者の研究グループが所有する国家標準器であ作性やダイナミックレンジの向上を進めてきた．以る極低温放射計の模式図を図 1 に示す．

降の章では，放射計の動作原理等を簡単に解説

極低温放射計は，受光部ならびに温度基準ブ

し，放射計を用いた放射光や FEL の強度の絶対ロックで主に構成される．温度基準ブロックは受光値の測定や，SACLA でのパルス強度モニターの部に対するヒートシンクとして機能する．受光部は，校正結果を中心に紹介する．

円筒状のキャビティ構造となっている．受光部の入射孔の直径は約 10 mm である．そのため，ビー

2．極低温放射計
2.1 極低温放射計の概要

ム径は直径 2~3 mm 程度に絞る必要があり，指向性の高いレーザーや放射光が主な測定対象とな放射計は，1890 年代に Angstrom と Kurlbaum

る．ビーム径が入射孔よりも細いため，入射放射によって考案された[20, 21]．放射計は，入射放は閉口端の中央部分の一部分のみに当たり，入射に対する吸収体である受光部の入射放射によ

射放射の吸収のほとんどは閉口端で生じる．しかる温度変化の測定を基にした熱型検出器の一種

し，入射放射のパワーが全て閉口端で吸収されるである．入射放射の強度の絶対値は，入射放射

わけではなく，当然，閉口端から光電子，蛍光，による受光部の加熱（放射加熱）を，それと等価な反射などが生じる．これらの取りこぼしによる吸収

電気加熱に置換することによって求められる．

損失を避けるため，閉口端を 30 度傾けて円筒部したがって，放射計では，①受光部の入射放射で再吸収している．受光部の素材は，シンクロトロに対する高い吸収率と，②放射加熱と電気加熱とン放射光用では，閉口端ならびに円筒部ともに壁Copyright© 2019 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.

29

T (arb. unit)

子エネルギー10 keV 以上も測定の対象となるた(a) absorber temperature

10

Beam
OFF

0
Beam
ON

-10
Power (arb. unit)

め，この受光部では不十分であった．また，高次光の強度を定量測定するためにも高い光子エネ
ルギーまでカバーする受光部が必要となる．そこで ， モ ン テ カ ル ロ シ ミ ュ レ ー シ ョ ン （ Eelectron(b) electrical heating power
100Gamma Shower version 5: EGS5）を使い，高い光

P

5

0

2

Absorber temperature
Heating power
FEL
measurment

1

2

Responsivity
calibration

1

0

0

10
20
Time (minute)30

0Calibration heating power (mW)までカバーしている．しかし，FEL の測定では，光Temperature rise: T (arb. unit)

厚 0.1 mm の銅（Cu）で，光子エネルギー約 5 keV

10
20Time (minute)

図 2: 放射計の各運転モードの概略図．（左）Active mode での運転の一例（入射放射のパワーはP として測定），（右）Passive mode での運転の一例（測定する放射パワー付近で，受光部の熱的感度をヒーター加熱で校正する）．

子エネルギーにまで対応した受光部の設計を行った[25]．その結果，FEL 用の受光部は，閉口端を壁厚 1 mm の金（Au），円筒部を壁厚 0.1 mm の
Cu 製とした．40 keV の光子に対する吸収率は，
シンクロトロン放射光用の受光部（以下，Cu/Cu）
では約 40%であったが，この FEL 用の受光部

前述の通り，極低温放射計では，入射放射の（Au/Cu）では 99.7%に達し，高エネルギー光子に絶対強度は，放射加熱を電気加熱に置換するこ

対する吸収率が劇的に改善した．この Cu/Cu ととにより求められる．電気加熱への置換方法，つAu/Cu の二種類の受光部の同等性を 2 keV 近辺

まり極低温放射計の運転方法には，(i) Activeのシンクロトロン放射光を使って評価した結果，測mode （closed loop） と(ii) Passive mode （open

定の不確かさの 0.4%以内の範囲で，この２種類loop）の 2 種類が広く用いられている．図 2 に両運の受光部が同等であることを確認した[25]．

転モードの概要図を示す．

さて，極低温放射計はその名前の通り，放射パ(i)の active mode では，入射放射の有無に関わワーを実際に測定する際は，受光部や温度基準

らず受光部の温度が常に一定になるようにヒータ

ブロックを液体ヘリウム温度（約 4 K）に冷却する．

ー加熱の電力を PID 制御（Proportional-Integral-

受光部の素材である Cu や Au は液体ヘリウム温

Differential）する．この時，入射放射が受光部に度まで冷却すると，常温（約 300 K）の時と比較し吸収されると，放射加熱のパワーの分だけヒータ-1-1て，比熱容量（J·K ·kg ）が約 1000 分の 1，熱伝ーへの投入電力が減少する（P）．この加熱電力

導率は約 10 倍になる．比熱容量は受光部の感度の差分から入射放射の放射パワーの絶対値が求-1められる．したがって，入射放射の強度がP とし（K·W ）と密接に関係しており，極低温環境下で-9動作させることによって 10 W オーダーの微弱なて 即 時 的 に 求 め る こ と が で き る ． 一 方 ， (ii) のパワーにも応答が可能となる．非常に高い精度を

passive mode では，ヒーターによる受光部の温度誇るため，多くの国で国家標準器として採用され制御は行わない．そのため，入射放射が受光部ている[26，27]．また，受光部の素材の極低温下に吸収されると，受光部の温度は，入射放射の強における高い熱伝導率により，電気加熱と放射加度（熱の流入）と，受光部からの熱の流失とのバラ

熱との等価性が担保される（不確かさ: 0.1%未満）．

ンスが取れたところで落ち着く．そして，受光部の受光部やその周囲が極低温であるため，熱輻射

ヒーターの加熱電力と温度上昇との関係である熱による受光部からの外部（主にヒートシンク）への的感度（K·W-1）を使い，入射放射による温度上昇

熱の流出の影響は無視できる．極低温放射計のから放射パワーの絶対値が求められる．なお，外-5

内部は高真空（~10 Pa）であるため，気体分子に部の輻射強度が環境温度に依存するため，熱的よる熱伝達（対流）による熱の伝達も無視できる．

感度も環境温度によって変化する．そのため，特したがって，極低温放射計において考慮すべきに精度の高い測定が必要な時は，入射放射の測受光部からの熱の流出は，受光部とヒートシンクを定毎に熱的感度の校正を行う必要がある．(i)と(ii)

つないでいるワイヤーを介した熱伝導のみとなのどちらの場合でも，入射放射の強度は電力置る．

換され，SI 単位系にトレーサブルとなる．なお，こCopyright© 2019 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.

30

PTBの極低温放射計との比 (%)

受光部の熱的感度 (K・mW-1)

4.0
3.5
3.0
2.5
2.0

0
1
2
3
4
ヒーターへの投入電力 (mW)

図 3: 受光部(Au/Cu)の熱的感度の電力依存性．
（Reprinted from Publication [25], with permission
from Elsevier．）

3
2
1
0
-1
-2
-3

0

1

2
3
4
光子エネルギー (keV)5

図 4: 300 eV ~ 5 keV 領域でのフォトダイオードの分光応答度に関するドイツとの二国間比較の結果の一例[28]．

の受光部のヒーターは，放射加熱と電気加熱との間で受光部の温度分布の違いが最小となるように，

A·W-1 である．筆者らの校正は，次のように光子エ入射放射が当たる閉口端の中心，つまり入射放ネルギー範囲別に 2 つの放射光施設で実施し射が当たる部分の裏側に設置している．

た．

筆者らの極低温放射計ではこの(ii)を採用して・ 360~2400 eV: SPring-8 BL27SU [29]おり，熱的感度は，SI トレーサブルな（既知の）電・ 2500~5000 eV: KEK PF BL11B [30]

力を受光部のヒーターに印加することによって求SPring-8 と KEK のどちらの放射光施設での校正めている．一例として，Au/Cu の受光部の熱的感でも，放射パワーは約 10 μW で行った．極低温放度のヒーター電力依存性を図 3 に示す[25]．

射計によるフォトダイオードの校正の典型的な不図 3 から分かる通り，数十 μW 程度の放射パワ確かさは，1σ で 0.39%である．なお，ドイツ（PTB）

ーのシンクロトロン放射光に対する受光部の感度での校正は，PTB 所有の極低温放射計を使っては高い．しかし，ヒーターへの投入電力，つまり受BESSY II において実施された．比較の結果の一光部の温度が高くなるほど受光部の熱的感度は部を図 4 に示す．

減少する．これは，受光部の素材である Au や Cu

図 4 に示す通り，両国の校正結果の違いは 1%の比熱容量の温度依存性や，受光部からヒートシ以内であった．これは，各国の校正結果の不確か

ンクへの熱の流出の増加などに起因している．こさの二乗和平方根で表される比較の不確かさ（図の熱的感度のパワー依存性のため，極低温放射

3 中のエラーバー）よりも小さく，不確かさの範囲

計で広いパワー範囲にわたって測定する場合は，内での両国の計量標準の同等性を意味してい

熱的感度の校正に注意を払わなければならな

る．

い．
等性の検証が重要となる．筆者の研究グループ

2.2 極低温放射計による FEL の絶対強度測定の極低温放射計の海外の標準との同等性を確認

前述の通り，SASE 方式では FEL のパルスエネ

するため，ドイツの国家計量標準を担っているドイ

ルギーや空間分布などの諸パラメータの FEL パ

ツ 物 理 工 学 研 究 所 （ Physikalisch-Technische

ルス毎の揺らぎは FEL の発生原理上避けられな

Bundesanstalt: PTB）との二国間国際比較を実施

い．そのため，強度測定を含めた光診断測定は，した[28]．具体的には，日本とドイツのそれぞれのFEL 利用実験と並行して非破壊的に行う必要が機関で二種類のシリコンフォトダイオードを校正し，ある．さらに，FEL の高い空間コヒーレンスのため，両機関で得られた校正結果である分光応答度を光学素子の表面の凹凸やモニターに密度の不均比較した．なお，分光応答度とは単色光に対する一性があるとスペックルパターンとよばれる干渉パ

シリコンフォトダイオードの感度を意味し，単位はターンが生じる．通常，このようなスペックルパター

極低温放射計の開発後は，海外の標準との同

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31

ンは実験では不要となるため，光学素子やモニタ
ーにはスペックルフリーな高い品質が求められる．
そのため，FEL の強度モニターには，ガスモニターと呼ばれる気体の電離を利用したモニターが多くの施設で利用されている．ガスモニターで使用される気体は，Ar や Xe などの希ガスが多い．その中でも，PTB と DESY が主体となって開発した

図 5: SACLA の BL3 における XFEL の強度測定の比較実験の配置の概略図．UND：アンジュレータ； M1,M2：ミラー； AT：アッテネータ； CR：
極低温放射計．（Reproduced from [19]，with thepermission of AIP Publishing．）

Gas Monitor Detector （GMD）は，各 FEL パルスの相対位置と絶対強度を非破壊的に測定できるため，多くの FEL 施設で利用されている．GMD では，ターゲット気体と FEL との相互作用で生じた電子とイオンの両方を測定している．この時のイオ

BPM の感度校正を行った．さらに同時に，ドイツ

ン電流の値に，ターゲット気体のイオン化断面積，の GMD（X-ray GMD: XGMD）もこの BL3 に設置

平均イオン価数，ガス圧力，電離体積などの諸パ

し，XGMD と極低温放射計のそれぞれの測定器

ラメータを積算・除算することによって， FEL のレが示すパルスエネルギーの絶対値の比較実験もーザーパワーの絶対値を 5%程度の不確かさで行った[19]．なお，EUV の波長域の FEL でも同様求めることができる．イオンと電子のそれぞれの検の 比 較 実 験 を SCSS で 行 っ て い る [17, 18] ．

出面は，ビーム軸に対して斜め入ったスリットで二SACLA の BL3 での実験のレイアウトを図 5 に示分割されている．この二枚の電極の信号強度のす．ドイツの XGMD と SACLA に常設の BPM は違いからビーム位置を知ることができるようになっ

透過型のモニターであるため，極低温放射計がている．ここでは GMD の詳細については割愛す

下流側となるように 3 種類の強度測定器をビームるので，興味のある方は文献[31–33]を参照してライン上にタンデムに配置し，FEL の強度を 3 台

ほしい．

で同時に測定した．XFEL のパルスの繰り返し周

気体の電離を利用したモニターの他に，数 keV

波数は 10 Hz で行った．これに対して極低温放射以上の光子エネルギーでは，薄膜を利用したビ計および XGMD の時定数は共に 10 秒程度であームモニター（Beam Position Monitor: BPM）も利るため，どちらの測定器も時定数で平均化された

用されている[34]．BPM は，FEL ビームの軸上にレーザーパワーを測定していることになる．そこで，設置したダイヤモンドや Si3N4 などの薄膜と，その薄膜の上流側に FEL ビーム軸を囲むように上下

表 1: SACLA の BL3 における XFEL 強度測定の比較結果ならびに BPM の校正結果（BPM の感度は，不確かさの小さい極低温放射計によって求めたパルスエネルギー絶対値を使って算出して い る ） ． （ Reproduced from [19] ， with thepermission of AIP Publishing．）

左右に配置した 4 台のフォトダイオードで構成される（図 5 参照）．BPM では，薄膜からの散乱線を
4 台のフォトダイオードで測定し，FEL のパルスエ
ネルギーとビームの重心位置を求めている．BPM
は SACLA の硬 X 線 FEL ビームラインの BL2 と光子エネ

BL3 のオンライン強度モニターとして利用されてパルスエネルギー

BPM の感度(μJ)(μC/J)いる．BPM はコンパクトな装置であるため，ビーム

ルギー

ライン上の様々な位置で FEL ビーム輸送の診断(keV)ができる利点がある．しかし，BPM で得られる FEL

4.4

32.26

32.9

7.07

のパルスエネルギーは相対値であるため，絶対

5.8

104.2

106.6

19.69

値を得るためには感度を校正する必要がある．

9.6

95.3

93.9

22.68

13.6

42.2

40.8

13.59

16.8

0.96

--

9.36

そこで，筆者らの極低温放射計を SACLA の硬X 線の FEL のビームライン BL3[35]に設置し，SACLA のレーザーパワーの絶対測定ならびに

極低温

XGMD

放射計

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32

レーザーパワーを測定し，この 2 分間の平均レー
ザーパワーを繰り返し周波数で除すことにより，平均のパルスエネルギーを算出し，比較した．
表 1 に SACLA BL3 における XFEL 強度測定

100
10

10-2
10-3
10-4
10-5

の比較結果ならびに BPM の校正結果を示す．極低温放射計と XGMD のパルスエネルギーの測定
結果の違いは最大で約 4%であった．この違いは，比較の不確かさの 6%以内であった．したがって，
この比較の不確かさの範囲内での，FEL の絶対強度測定における熱量測定（極低温放射計）と電荷測定（XGMD）との同等性が証明された．また，
BPM の感度を校正することにより，BPM の表示値
をパルスエネルギーの絶対値に換算することが可

(a)

-1

0

1
2
3
Siアッテネータの厚さ (mm)レーザーパワーの減衰率

レーザーパワーの減衰率

この比較実験では，両測定器とも 2 分間の平均の

100

(b)

10-1
10-2
10-3
0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5
Siアッテネータの厚さ (mm)

図 6: SACLA の BL3 における XFEL のレーザー
パワーの減衰曲線の測定結果． (a)光子エネル
ギー5.8 keV(▲) ，9.6 keV(*)，13.6 keV(■)，
16.8 keV(□) ，破線は各基本波のエネルギーでの減衰曲線の理論値，(b)光子エネルギー4.4
keV(●) ，実線は 3 次光の減衰曲線の理論値．
（Reproduced from [19]，with the permission of
AIP Publishing．）

能となった．
この実験ではアッテネータの厚みを変えてレー
ザーパワーの減衰曲線を極低温放射計で測定し，高次光の割合の評価も行った．図 6 に各光子エネルギーでの減衰曲線を示す．FEL ビーム中の波長が基本波のみの単色（本実験では分光器を通していないので厳密には準単色のピンクビーム
である）であれば，図 6(a)に示すようにアッテネー

図 7: 常温放射計の模式図．（左）全体図，（右）受光部の拡大図．（Reproduced from [36]，withthe permission of AIP Publishing．）

タの厚みに対して強度は指数関数的に単調に減少する（Beer-Lambert の法則）．一方，高次光が含まれている場合，図 6(b)のように減衰曲線は基FEL の出力の全範囲で絶対強度を測定すること

本波と高次光の和となる．図 6(b)から，4.4 keV では，オンライン測定器の線形性の検証には必須との高次光である 3 次光の割合は約 1%であることなる．さらに，冷却に液体ヘリウムを使用するため，が分かった．なお，その他の光子エネルギーでの①装置の大型化，②取り扱いの煩雑性，③冷媒

高次光の割合は 1%未満であった．

のランニングコスト，④冷却準備期間（3~4 日），な
ども課題となっていた．

3. FEL 用の新しい放射計の開発
3.1 常温駆動型の放射計(常温放射計)

以上のような背景のもと，極低温放射計の操作性の向上とパワー測定のダイナミックレンジの拡

前述の極低温放射計を用いた FEL の絶対強張を目指し，動作温度範囲に制約のない常温駆度測定により，FEL の絶対強度測定に対する極動型の放射計である常温放射計を開発した[36,低温放射計の妥当性は証明された．しかし，極低37]．図 7 に常温放射計の概略図を示す．

温放射計を FEL の強度測定に使う上での最大の常温放射計の受光部は極低温放射計のものと問題は，パワーの測定範囲が FEL の出力範囲を同一の構造となっている．常温放射計では，運転カバーできない点である．具体的には，筆者らのモードは前述の(i)の Active mode を採用している．

極低温放射計の測定上限は約 4 mW であり，受光部の周囲は円筒型の熱シールドによって二XFEL の出力は数十 mW 以上（近年では数ワット）

重に囲われている．受光部ならびに各熱シールドである．この極低温放射計の測定上限は，極低温のそれぞれには，温度センサー（NTC サーミスタ）

放射計の内部に使用している超電導ワイヤー（NbTi）の転移温度（約 10 K）に主に起因している．

とヒータ（チップ抵抗）が取り付けられている．受光部ならびに二重の熱シールドの各温度が一定に

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33

V

ヒーター用
抵抗

V

シャント抵抗(電流測定用)表 2: 常温放射計のパワー測定における不確かさのバジェット表．

サーミスタ(温度センサー)

NTC

要因
ロックインアンプ

ヒーター用電源～

bridge output(feedback signal)
可変抵抗(7.500 k Ω to12.495 kΩ)

温度計測・制御器

図 8: 常温放射計用に開発した温度測定・制御装置（1ch 分）．青い点線の四角の外側は，外部接続機器・素子を表す．（Reproduced from [36]，with the permission of AIP Publishing．）

なるように，各ヒーター出力を PID 制御している．

相対標準不確かさ(%)
0.1 mW> 1 mW

受光部の吸収率

0.15

0.15

電力測定

0.01

0.01

ワイヤー加熱0.12

0.12

電気加熱と放射加熱の
非等価性

0.58

0.58

バイアス電力の安定性

0.7

0.1

再現性

0.49

0.1

合成標準不確かさ(Overall)

1.0

0.62

と数十 μK に相当する．また，温度制御用のヒータ

この時，受光部と二重の熱シールドの各温度が，ーは 4 線式となっており，ヒーター結線用のワイヤ（受光部）＞（内側熱シールド）＞（外側熱シール

ーによる加熱の誤差（不確かさ）を最小限にしてド）＞（真空チェンバーならびに室温）となるようにいる．ヒーター抵抗への電流を測定するため，ヒ制御し，受光部からの熱の流れが一方向になるよーター用回路には抵抗値が既知のシャント抵抗

うにしている．なお，常温放射計では前述の 2 つが直列に接続されている．この温度計測・制御回の運転モードとは別に準断熱モードもある．この路の 3 セットを常温放射計の制御装置として一台

準断熱モードでは，一定時間の入射放射パワーにまとめた（外形寸法：20 cm×43 cm×45 cm）．

の積分値を測定することができる（詳細は文献

絶対測定を行う上で，誤差（不確かさ）の評価[38]を参照）．これは微弱なパワーを測定する際は必要不可欠である．常温放射計による放射パワには有用な方法である．

ー測定の不確かさの内訳を表 2 にまとめた．なお，

常温放射計は 300 K 付近の常温動作であるた

この内訳表のことを不確かさのバジェット表という．

め，極低温放射計のような動作温度の制約が無く

受光部の吸収率の不確かさは，モンテカルロシ

なり，より高いパワーの測定が可能となる（ただし，ミュレーションの計算精度に起因する．電力測定

受光部材の融解温度未満という制限はある）．し

の不確かさは，ヒーターへの投入電力の測定の不かし，常温動作では極低温環境下と異なり受光部

確かさ（つまり，図 8 に示した 2 台の電圧計の校正の熱的感度が著しく低下するため，高精度な温度精度とシャント抵抗の抵抗値の精度）を表す．ワイ

計測系を開発する必要がある．そこで，3 チャンネ

ヤー加熱の不確かさは，ヒーター用チップ抵抗加ル（受光部ならびに二重の熱シールド）の可搬型

熱と同時に生じるヒーター結線用のワイヤーによの温度計測・制御装置を新たに開発した．図 8 にる加熱を意味する．常温駆動ではヒーターの結線

温度計測・制御回路（1 チャンネル分）を示す．温用のワイヤーの抵抗は無視できない．受光部と接度センサーである NTC サーミスタの 300 K におけしている長さ分のワイヤーの抵抗値とヒーターのる抵抗値は約 9.5 kΩ であり，また，その感度は約抵抗値（2 kΩ）との比により評価した．常温放射計−370 Ω/K である．温度変化の測定，つまり抵抗値の不確かさ要因で主要となるのが，電気加熱と放の変化の測定には，交流のホイートストンブリッジとロックインアンプを組み合わせた回路を採用した．
ブリッジ回路の可変容量コンデンサにより位相を射加熱との非等価性である．受光部材の熱伝導率は，極低温環境下と比べると常温では 1 桁程度
低い．そのため，電気加熱と放射加熱との間で，調整できるようになっている．ブリッジ出力の分解受光部内での温度分布の違いが生じる可能性が能は 10 nV であり，温度測定の分解能に換算する

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34

ある．この非等価性を評価するため，温度制御用
40
BPMの感度 (C/J)

ヒーターとは別の外部加熱用ヒーターを，受光部の様々な位置に取り付けて温度分布の影響を調べた．その結果，表 2 に示すようにパワーによらず
一律 0.58%であることが分かった．バイアス電力の安定性は，放射パワーの測定前後での温度制御用ヒーターへの投入電力の安定性ならびに制御

220
311

30

511
331

20

533, 62010精度である．この要因は環境温度の安定性に左右されるが，表 2 では放射光施設や FEL 施設で0の典型的な値を示している．なお，バイアス電力の制御精度は約 5 μW であるため，常温放射計のパワーの測定下限は約 10 μW である．再現性は，強度が安定な放射光を使い評価した繰り返しの再現性を意味している．一方，SASE 型 FEL では強度変動が大きいため，FEL 測定では主要な不

4

6

8
10
12
14
光子エネルギー (keV)1618

図 10: SACLA BL3 の 薄 膜 ビ ー ム モ ニ タ ー（BPM）の校正結果の一覧．(●)が常温放射計による校正結果，(▲)が極低温放射計による校正結果を表す．青文字はミラー指数を表す．
（Reproduced from [39]，with the permission of
IOP Publishing．）

確かさ要因となる．以上の不確かさ要因の二乗和平方根から，常温放射計の精度（不確かさ）が求示す．実験は，10 Hz，15 Hz，30 Hz の 3 種類のめられ，表 2 に示すように 1σ で 1%程度の不確か

XFEL パルス繰り返し周波数で行った．なお，図 9

さとなることが分かる．

は 30 Hz での測定結果である．

常温放射計の極低温放射計との同等性の評価

図 9 の BPM の結果を，様々な時間で移動平均を，シンクロトロン放射光を用いて行った．本節でを計算して常温放射計の結果と比較したところ，

は詳細は割愛するが，1%以内での充分な同等性

10 秒間の移動平均が最も良い一致を示した．しを確認している（後述の図 13 参照）．

たがって，常温放射計の時定数は 10 秒程度であこの常温放射計を使い，前述の SACLA BL3 のることが分かり，この時定数は FEL パルスの繰り返

BPM を再校正し，X 線 FEL での常温放射計の妥

し周波数（10 ~ 30 Hz）には依存しないことも確認

当性を検証した[39]．図 9 に常温放射計で測定しした．また，極低温放射計では測定できない

た FEL パワーの時間変動を BPM の信号と併せて4 mW 以上のレーザーパワーに対しても常温放射BPMの信号 (nC)

レーザーパワー (mW)

計が機能することを実証した．
図 10 に BPM の感度の校正結果を示す．極低6温放射計では，図 10 中に赤三角で示した 5 つの4波長での校正に約 5 日間（冷却時間含む）を要し

2たが，常温放射計では図 10 に示した全ての校正(a) 常温放射計

0を 1 日で行った．これは，常温駆動により冷却時4間が不要になったことと，Active mode での運転によって即時的にレーザーパワーを求めることができるようになったことが大きい．常温放射計の

2

BPM の校正結果は，極低温放射計による校正結(b) BPM0024Time (minute)

果と 1.2%以内で一致した（校正の不確かさは 4%程度）．

6

図 10 に示すように，常温放射計によって細か

図 9: 常温放射計と BPM による XFEL の強度測定結果の一例．BPM の測定結果(b)の赤線は，10 秒間の移動平均を表す．（Reproduced from[39]，with the permission of IOP Publishing．）

い光子エネルギーステップで校正した結果，BPMには特徴的な光子エネルギー依存性があることが分かった．これは，BPM の薄膜からの回折 X 線

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35吸収率 (%)に起因している．BPM の薄膜は，厚さ 15 μm のダイヤモンド薄膜で，平均粒径が約 30 nm の微結晶からなる多結晶膜である．そのため，XFEL の波長によっては粉末 X 線回折パターンであるデバ

100.0
99.9
99.8

(a) Cavity aborber(Au+Cu)99.7
吸収率 (%)

イ・シェラー環が 4 台のフォトダイオードの領域に現れることがある．この各ミラー指数の光子エネル
ギーを計算した結果を図 10 中に青文字で示す．

100
98
96

(b) Au plate94
吸収率 (%)

ミラー指数の光子エネルギーの位置と，BPM の感
度のピークの位置がよく一致していることが分かる[34, 39]．この光子エネルギーに対する詳細な校正によって，BPM に表示される X 線 FEL のパル

6(c) Cu cylinder

4
2
0

0

10

スエネルギーの絶対値がより信頼性の高いものと
なった．

20
30
40
50
光子エネルギー (keV)60

図 12: 小型常温放射計の受光部の吸収率．(a)
受光部全体の吸収率，(b) Au 板のみの吸収率，(c) Cu 製筒による再吸収の吸収率．

3.2 小型常温放射計の開発
極低温放射計や常温放射計の開発によって，小型常温放射計と各放射計との比FEL のレーザーパワーの絶対測定が可能となった．放射計には，吸収率が EUV から X 線の広い
波長域にわたってほぼ一定，といった GMD や
BPM には無い利点がある．しかし，GMD や BPMと違って放射計は透過型の測定器ではなく全吸収型のため，装置サイズの大きさが実用上での課題となる．そこで，放射計をより使いやすくするため，フォトダイオードのように直線導入器によってビームラインに導入可能な小型常温放射計を開発した[40]．図 11 に小型常温放射計の全体なら

1.03
1.02
1.01
1.00
0.99
0.98
0.97

極低温放射計との比常温放射計との比

2.5

3.0 3.5 4.0 4.5
光子エネルギー (keV)5.0

図 13: 小型常温放射計と各放射計との同等性の評価結果．（Reproduced from [40]，with thepermission of OSA Publishing．）

びに本体を示す．
小型常温放射計の本体の主な構成は，前述の常温放射計と同様に，受光部と２重の熱シールドである．しかし，直線導入器に取り付けられるように，本体の体積を約 30 分の 1 まで小型化した．
受光部は，モンテカルロシミュレーション EGS5 によって吸収率を評価し，構造の最適化を図った．
図 12 に吸収率の光子エネルギー依存性の結果を示す．受光部は 1 mm 厚の Au 板と壁厚 0.2mmの Cu 筒で構成される．図 12 に示す通り，Au 板のみでは Au の L 吸収端の波長で吸収率の低下が見られる．この Au の L 端の蛍光を Cu 筒で再吸収することにより，吸収率の高い受光部となることが分かる．図 12 に示す通り，1 keV から 60 keV の

図 11: 小型常温放射計．（左）小型常温放射計の全体図（常温放射計との比較），（右）小型常温放射計の本体の写真ならびにその模式図．
（Reproduced from [40]，with the permission of
OSA Publishing．）

波長域で受光部の吸収率は 99.7%以上である．
放射光を用いて，この小型常温放射計の他の放射計との同等性の評価を行った．実験は KEK
PF の BL11B[30]で行い，2.5~5.0 keV の光子エネ

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36光ミラー系の透過率の評価が可能であることを実
1.15

証した．

1.10

4. まとめと展望

透過率

1.05
1.00

本稿では極低温放射計や常温放射計などの0.95

熱量測定に基づく FEL のパワーの絶対測定を解0.90

説した．極低温放射計は精度が高い反面，動作

0.85

温度の制約上，FEL の出力範囲の高い領域をカ

0.80

20

40

60
80 100 120
光子エネルギー (eV)140

バーできない弱点があった．これを克服するため，

160

常温駆動タイプの放射計である常温放射計を開発し，その性能の実証に成功した．現在，常温放図 14: SACLA の BL1 の KB ミラー光学系の透過率の測定結果．（Reproduced from [40]，withthe permission of OSA Publishing．）

射計は SACLA のオンラインビームモニターの校正用の標準器として活用されている．さらに，直線導入機に取り付け可能な小型常温放射計を開発

ルギーの放射光を使った．なお，放射パワーの範

し，放射計の利便性を向上させた．放射計は全吸

囲は 40~250 μW であった．図 13 に示した比較結収型の検出器であるためオンライン測定としての

果のとおり，小型常温放射計はこれまでの放射計利用は難しいが，①飽和しない，②0.01 keV からと同等であることを確認した．また，小型常温放射60 keV の広い波長域で感度がほぼ一定，といっ計によるフォトダイオードの校正の不確かさ（1σ）

たメリットがある．このメリットを活かし，ビームライン

は放射パワーによって変化するが，0.7~1.5%の範の高調波の評価が可能であることも実証した．

囲であり，常温放射計とほぼ同程度の精度であっ

最近，小型常温放射計に熱電素子（ペルチェた[40]．

モジュール）による冷却機構を組み込むことによっ小型常温放射計の FEL 測定の一例として，て，パワーの測定範囲の拡張に成功した．本稿でSACLA の軟 X 線 FEL のビームライン BL1[41]は紹介していないが，筆者らは SACLA（BL1~3）での絶対強度の測定を紹介する．この BL1 ではの 他 に も ， LCLS ， FLASH ， European-XFEL ，

光子エネルギー40~150 eV の FEL が利用でき，

PAL-XFEL，Swiss-FEL といった国外の FEL 施設

オンライン強度モニターには希ガス（Ar）の電離をにおいても，放射計による FEL の絶対強度の測利用したガス強度モニターを採用している．ただ定を行い，各施設の FEL の強度の絶対値の妥当

し，SACLA の BL1 のガス強度モニターは，ドイツ性を評価してきた．LCLS での測定結果は最近論の GMD とは異なった構造で，測定される FEL 強

文として発表されたので，ご興味のある方は文献

度は相対値であるため，感度校正が必須となる．

[43]をご覧いただければと思う．その他の FEL 施

このガス強度モニターの構造や校正結果の詳細

設での測定結果も，近いうちに何らかの形で公表は割愛するが，Ar の電離断面積の光子エネルギ

されるであろう．

ー依存性を反映した結果となった[42]．また小型

さて，放射計で FEL などのパルス光の強度を測常温放射計と常温放射計を BL1 の集光ミラー光

定する上で欠点となるのが，放射計の応答時定学系（Kirkpatrick-Baez，KB ミラー光学系）の上流数である．本稿で紹介した放射計の時定数はい側と下流側に設置し，KB ミラー光学系の透過率

ずれも 10 秒程度であるため，パルスの繰り返しがの評価を行ったので，その結果を図 14 に示す．

数十 Hz（高い場合は kHz オーダー）の FEL に対測定結果は，2 枚のミラーの反射率から求めた透しては，絶対測定できるのは時定数で平均化され過率（図 14 中の赤線）と良い一致を示した．このこたレーザーパワーであり，パルスエネルギーを直とから，この光子エネルギー範囲の FEL に対して接測定できていない．この時定数の問題を克服

も小型常温放射計が機能していることが分かる．

するため，熱流束測定に基づいたパルス放射計

また，この放射計の小型化により，ビームラインのの開発に取り組んでいる．現在開発中のプロトタ設置場所に対する柔軟性が生まれ，このような集

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37イプ器では 10 ミリ秒の時定数を目標にしている．

[3] R. Bonifacio et al., Opt. Commun. 50, 373(1984).

パルス放射計の開発により，本当の意味でパルス[4] K-J. Kim, Nucl. Instrum. Meth. A 250, 396

エネルギーの絶対測定が可能になる．さらに，ドイツの GMD とパルスエネルギーでの直接比較によ(1986).
[5] G. Lambert et al., Nature Physics 4, 296

り，FEL の強度測定における熱量測定と電荷量測(2008).

定との同等性がより高いレベルで評価できるはずであり，学術的（計量学的）に興味深いテーマで[6] T. Togashi et al., Opt. Express 19, 317 (2009).

あると考えている．

[7] Z. Zhao et al., Appl. Sci. 7, 607 (2017).
[8] E. Allaria, et al., J. Synchrotron Radiat. 22

読者の皆様の研究結果にも単位を明記するこ

485 (2015).

とが多いと思われる．計測結果に単位を明記する[9] L. Giannessi and C. Masciovecchi, Appl. Sci.

ことにより，第三者がその結果の再現性や妥当性

7, 640 (2017).

などを評価することが可能となる．本稿では，FEL[10] W. Ackermann et al., Nat. Photonics 1, 336の強度であるレーザーパワーの絶対測定を中心(2007).

に紹介したが，測定器などに表示される単位は数
値のおまけではなく，単位にそった測定をするた[11] P. Emma et al., Nat. Photonics 4, 641 (2010).

めにはこのような隠れた努力があることを心に留[12] T. Ishikawa et al., Nat. Photonics 6, 540(2012)．

めてもらえると幸いである．

[13] I. S. Ko et al., Appl. Sci. 7, 479 (2017).

謝辞[14] C. J. Milne et al., Appl. Sci. 7, 720 (2017).
[15] T. Tschentscher et al., Appl. Sci. 7, 592

本稿で紹介した研究は，筆者が所属する産業(2017).

技術総合研究所の齋藤則生総括企画主幹およ[16] T. Shintake et al., Nat. Photonics 2, 555

び黒澤忠弘研究グループ長，加藤昌弘主任研究(2008).

員，理化学研究所の矢橋牧名グループディレクタ[17] M. Kato et al., Nucl. Instrum. Meth. A 612,

ー及び高輝度光科学研究センターの登野健介チ

209 (2009).

ームリーダーのグループ，ドイツの物理工学研究
所の Mathias Richter 教授，ドイツ電子シンクロトロ[18] N. Saito et al., Metrologia 47, 21 (2010).

ン（DESY）の Kai Tiedtke の研究グループとの共[19] M. Kato et al., Appl. Phys. Lett. 101, 023503(2012).

同研究の成果である．皆様に感謝の意を表す．また，本研究の一部は，文部科学省の科学技術試[20] F. Kurlbaum, Ann. Phys. 287, 591 (1894).

験研究委託事業「X 線自由電子レーザー利用推[21] T. J. Quinn et al., Philos. Trans. R. Soc.

進研究課題（平成 21 年度 – 22 年度）」，理化学研

London Ser. A 316, 85 (1985).

究所「SACLA 利用装置提案課題（平成 23 年

[22] J. E. Martin et al., Metrologia 21, 147 (1985).

度）」，JSPS 科研費 26600149，17K18422 の助成[23] N. P. Fox, Metrologia 32, 535 (1995-1996).

を受けて行われた．SPring-8 での実験は，課題番[24] 産業技術総合研究所の計量標準総合センタ号 2009B1190，2010B1304 のもとで行われた．まーの依頼試験を参照

た，KEK PF での実験は課題番号 2008G009，（https://www.nmij.jp/service/P/calibration/）[25] T. Tanaka et al., Nucl. Instrum. Meth. A 659,

2012G564，2015G066 のもとで行われた．

528 (2011).

参考文献[26] T. R. Gentile et al., Appl. Opt. 35, 1056

[1] J. M. J. Madey, J. Appl. Phys. 42 ， 1906

(1996).

(1971).

[27] M. Gerlach et al., Metrologia 45, 577 (2008).

[2] L. R. Elias et al., Phys. Rev．Lett. 36，717[28] T. Tanaka et al., Metrologia 49, 501 (2012).

(1976)．

[29] H. Ohashi et al., Nucl. Instrum. Meth. A
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38467-468, 529 (2001).
[30] Y. Kitajima et al., J. Electron Spectrosc. Relat.
Phenom. 80, 405 (1996).
[31] M. Richter et al., Appl. Phys. Lett. 83, 2970
(2003).
[32] K. Tiedtke et al., J. Appl. Phys. 103, 094511(2008).
[33] K. Tiedtke et al., Opt. Express 22, 021214(2014).
[34] K. Tono et al., Rev. Sci. Instrum. 82, 023108(2011).
[35] K. Tono et al., New J. Phys. 15, 083035(2013).
[36] T. Tanaka et al., Rev. Sci. Instrum. 86, 093104(2015).
[37] 齋藤則生 他, 特許番号 第 6213986 号．
[38] T. Tanaka et al., J. Electron Spectrosc. Relat.
Phenom. 220, 3 (2017).
[39] T. Tanaka et al., Metrologia 53, 98 (2016).
[40] T. Tanaka et al., Opt. Lett. 42, 4776 (2017).
[41] S. Owada et al., J. Synchrotron Radiat. 25,
282 (2018).
[42] T. Tanaka et al., Nucl. Instrum. Meth. A 894,
107 (2018).
[43] S. Song et al., J. Synchrotron Radiat. 26, 320(2019).

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39

「原子衝突のキーワード」
レーザーフィラメント（Laser filament）
高強度フェムト秒レーザー光を長焦点の集光光学系を用いて緩やかに媒質中に集光すると，焦点深度（ガウスビームの場合はレイリー長）の数
倍から数十倍の長さ（数 cm～数 m）に渡って光が細く絞られた状態のまま安定に伝搬を続けることがある．細線状という意味をもつ単語を用いてレーザーフィラメントと呼ばれるこの状態は，2 つの非線形光学効果，（i）光カー効果による自己収束，
および（ii）プラズマによる発散，が釣り合うことによって形成される（図 1(a)）．
空気など媒質中の高強度フェムト秒レーザー
図 1: (a)レーザーフィラメント，(b)光カー効果による自己収束，および(c)プラズマによる発散の模式図．

光の伝搬においては，3 次の非線形光学効果である光カー効果を考慮に入れる必要がある．光カー効果において，屈折率 n はレーザー場強度 Iは電子の静止質量）．レーザー光によって気相中の関数としてに誘起されるプラズマの電子密度は，最もイオン
=

+

(1)

化が進行する中心部において最も高く（Ne~1016で与えられる．ここで n0 は強度に依存しない（通cm-3 ），周辺部ほど低くなる．このような電子密度

常の）線形屈折率，n2 は非線形屈折率であり，3分布を反映して形成される屈折率分布は，図 1(c)次の非線形感受率 χ3，真空の誘電率 ε0，光速 cに示すように凹状となることから，その中を伝搬す

2を用いて n2 = 3χ3/4n0 ε0c と表される．レーザー光

るレーザー光は発散することになる．

の断面における光強度は一般にガウス分布であ

フェムト秒レーザーフィラメントは，テラヘルツかることから（図 1(b)），例えば n2 が正である空気中

ら極紫外域までの幅広い波長領域にわたる超短においては，ビーム中心は屈折率が高く，周辺部

パルスの発生[1, 2]やリモートセンシングへの応用

は屈折率が低くなる．このような屈折率分布をもつ[3]など，幅広い分野においてその長い相互作用

媒質中のレーザー光の伝搬を考えると，ビーム中長を活用した非線形光学過程の研究が行われて心において光の進行が遅れることから凹状の波

きた．最近では，非線形分子ダイナミクスに関する面が形成され，自己収束することになる．

新たな取り組みとして，多体反応を誘起する反応場としても利用され始めており[4, 5]，今後の研究

レーザー光が自己収束を始めると，ビーム断面積の急激な減少に反比例してレーザー場強度は増加する．レーザー場強度が 1013の発展が期待される．

2

W/cm を超え（名古屋大学 松田晃孝）

ると，多くの原子・分子は多光子過程による非共

参考文献

鳴イオン化を起こす．超高真空下における相互作[1] S. Tzortzakis et al., Opt. Lett. 27, 1944
(2002).

用と異なり，空気など分子密度の高い媒質においては電子密度 Ne が高くなることからプラズマが形[2] T. Horio et al., Opt. Lett. 39, 6021 (2014).

成される．プラズマ中の屈折率 np は，プラズマ振[3] J. Kasparian et al., Science 301, 61 (2003).

動数 ωp およびレーザー光の振動数 ω を用いて
=

1−

⁄

[4] P. Rohwetter et al., Nat. Photonics 4, 451(2)(2010).
[5] A. Matsuda et al., Chem. Lett. 46, 1426

で与えられる．ここで，ωp は Ne の関数として，=/(2017).

と表される（e は電気素量，meCopyrigh t© 2019 The Atom ic Colli sion Soci ety of Japan, All ri gh ts reserv ed.

40

原子衝突の新しい風

原子から分子クラスターまで：衝突の観点から
山川紘一郎
学習院大学理学部物理学科 〒171-8588 東京都豊島区目白 1-5-1
koichiro.yamakawa@gakushuin.ac.jp
平成 31 年 2 月 12 日原稿受付

これまで著者が取り組んできた分子分光研究を，「衝突」という観点から紹介する．

1．はじめに表す．解離極限において，各原子は

著者は，東京大学理学部物理学科を卒業後，み，軌道角運動量量子数

電子を含とスピン量子数を同大学大学院工学系研究科物理工学専攻の福持つとする．また，2 原子分子の全スピンの量子

谷克之教授にご指導をいただき，2012 年 3 月に数を博士号を取得した．その後，学習院大学理学部子に含まれる個の電子同士を交換する操作

物理学科に助教として着任し，現在に至る．そのに対する， ， の変換性を，個別に考えると表す．著者らの証明法の特徴は，各原点にある．

間，分子対称性をキーワードとして，理論と分光

まず，フェルミ粒子の性質から， が偶数（奇数）実験の両面から，分子の電子・振動・回転状態，

について対称（反対称）となる．ス

核スピン転換，クラスター形成を研究してきた．本の時には稿では，「衝突」という観点からこれまでの研究のピン関数の変換性は，「3 次元回転群の 2

一部を紹介する．

次元既約表現 Γ

2. Wigner-Witmer 則の導出
2 原子分子の電子項を構成する手法の 1 つに，分離原子（Separatd atoms）の方法がある．これは，核間距離が無限に大きい解離極限における 2 つの原子項を用い，2 原子が衝突して生成する分子の電子項を構成する方法である．この構成則はWigner-Witmer 則と呼ばれ，表 1 に例示した “等
核 2 原子分子，かつ 2 つの原子項が同一の場合”に最も複雑となる．この法則の平易な証明法は，分光学の権威である Zare をはじめとした研究者らによって，長年模索されてきた．著者らは，Wigner-Witmer 則の本質が「各原子に含まれる全

1

の直積 Γ

Γ を， 対称
積か反対称積に分類すること」によって導かれる．
が偶数（奇数）の時，結果のみを述べると，2は対称（反対称）となる．軌道関数 の変換性を論じる際には，Heitler-London の方法を一般化し，各原子の軌道関数の積を用いる．ただし，複数の積の線形結合をとることで，反転対称性（g/u），鏡映対称性（ / ）を持つ波動関数を構成する．詳しい過程はここでは省略するが，結果とし
1 ，Σ
は対称，Σ
1 ，Σ
てΣ
は反対称となる．括弧内は，その項の数を表している．
に対する ， ， の変換性
以上に示したから，表 2 が得られる．

電子の交換に対する変換性」であることを指摘し，
厳密性と簡明さを備えた証明法を提示した [1, 2]．
以下にその概略を示す．
まず，2 原子分子の電子系の固有関数は次のように表される．

分離原子の項

ここで， は電子に対する反対称化演算子であり，と表 1: 分離原子項と等核 2 原子分子の電子項の関係． Σ 項のみを示す．括弧内は項の数を表す．

はそれぞれ軌道・スピン部分の波動関数を

S
S
P
D

S
S
P
D

Σ

項

Σ
Σ , Σ
Σ 2 , Σ
Σ 3 , Σ 2

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表 2: 同一項の分離原子から構成される，等核 2原子分子の Σ 項 [1, 2].

が偶数
Σg

例えば P

が奇数

1 , ΣuΣg

P の場合（0 となり，表 2 より Σ

, Σu

1,

1

0）は，

2 , Σ が構成される．この

結果は，確かに表 1 と合致している．

3. 分子単量体の核スピン転換
スピン 1/2 の水素原子核（陽子）が回転対称位
置にある分子には，合成核スピン量子数 I によって識別される核スピン異性体が存在する．フェル
ミ粒子である陽子の統計性から，分子の回転状態

図 1: Ar マトリクス中の H2O の赤外吸収スペクトルの時間変化．変角振動領域を示す[3]．

と核スピン状態との間には特定の組み合わせのみが許されるため，異性体間の転換，すなわち核スピン転換が起きるためには，余剰回転エネルギ

緩和のモデルを構築した．そして，この新たなモーの散逸先が必要となる．孤立分子系での転換

デルにより，転換率の温度依存性の測定データは極めて遅く，例えば H2 の場合，時定数は宇宙が再現されることを示し，転換時のエネルギー緩和経路を論じた [2, 3]．

20の年齢よりも長い 5.0×10 s と計算されている．
一方，固体（マトリクス）中または表面上に束縛さ4. 水クラスターの振動・構造解析

れた場合には，H2 と周囲の原子・分子との「衝突」
によって，より正確には「余剰回転エネルギーをフ

ナノサイズの水クラスターは，水素結合の性質

ォノン系へと散逸すること」によって，転換は大きくを研究する上で格好の舞台となる．著者らは，マト

速まる．著者らは，低温の固体中で束縛回転する

リクス分離分光法と量子化学計算を用いて，水ク

H2, H2O, NH3, CH4 の赤外吸収スペクトルの時間

ラスターの振動・構造解析を行ってきた [7–10]．

変化を測定し，回転緩和を観測することで，核ス

水クラスターの生成及びサイズ成長過程は，拡散

ピン転換率を求めた [2–5]．

する水分子との衝突によって起こる．図 2 は，Ar

例として，Ar マトリクス中に分離した H2O の赤外マトリクス中に分離した D2O クラスターの赤外吸収

吸収スペクトルを図 1 に示す．温度 7.0 K で時間スペクトルを示している．スペクトル測定時の温度変化を測定したところ，オルソ異性体（I = 1）由来

は，全て 5.4 K とした．図 1 と横軸の取り方が異なの吸収ピーク（O1, O2）の強度が減少し，パラ異性ることに注意してほしい．2350 cm-1 から 2620 cm-1

体（I = 0）のピーク（P1）が増強した．これは，オルの波数範囲に，水素結合した OD の伸縮による吸ソからパラへの核スピン転換を意味する．著者ら

収ピークを，クラスターごとに分離して検出した．

は，ピーク面積の時間変化から転換率を得た．同

アニール温度を 12 K から 34 K まで単調に上げた様の方法により，5–15 K の各温度で転換率を求結果，クラスターサイズの成長を観測した．成長過めた．転換率の温度依存性は，エネルギー緩和程を調べるため，吸収ピークの積分強度をアニー

経路を知る上で重要な情報であり，経験的に「電ル温度に対してプロットした．温度上昇に伴う各ク子スピンの緩和モデル[6]」を用いて解析されてきラスターの増減率を比較したところ，D2O 単量体

た．著者は，このモデルを核スピン転換に適用すの拡散に起因する
D2O + (D2O)n-1 → (D2O)nることの問題点を指摘し，フォノン媒介の核スピン(n = 2–6)

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謝辞
本稿で紹介した研究は，東京大学生産技術研
究所の福谷克之教授，学習院大学理学部物理学科の荒川一郎教授，同大学院生の嶋崎陽一君，
杉本建君と共同で行った．この場を借りて謝意を
表します．

参考文献
[1] K. Yamakawa and K. Fukutani, J. Phys. B: At.
Mol. Opt. Phys. 46, 085101 (2013).
[2] 山川紘一郎，分光研究 67, 91 (2018).
[3] K. Yamakawa, S. Azami, and I. Arakawa, Eur.
Phys. J. D 71, 70 (2017).
[4] T. Sugimoto, I. Arakawa, and K. Yamakawa,
Eur. Phys. J. D 72, 42 (2018).
[5] T. Sugimoto, K. Yamakawa, and I. Arakawa, J.
Chem. Phys. 143, 224305 (2015).
[6] P. L. Scott and C. D. Jeffries, Phys. Rev. 127,
32 (1962).
[7] Y. Shimazaki, I. Arakawa, and K. Yamakawa,
AIP Advances 8, 045313 (2018).
[8] K. Yamakawa et al., AIP Advances 6, 075302(2016).
[9] K. Yamakawa and K. Fukutani, Chem. Phys.
472, 89 (2016).

図 2: Ar マトリクス中の (D2O)n (n = 1–6) の赤外吸収スペクトル．右にアニール温度を示した．r は回転単量体，nr は非回転単量体，2–6 の数字はクラスタ
ーサイズを表す[7]．

[10] 山川紘一郎, J. Vac. Soc. Jpn. 60, 256 (2017).
[11] K. Yamakawa and K. Fukutani, Eur. Phys. J.
D 69, 175 (2015).

という過程のみでは，解析結果は再現されなかっ[12] 山川紘一郎, 杉本敏樹，福谷克之，Mol. Sci.

た．このことから，2 量体以上の拡散もクラスター成5, AC0014 (2011).

長に寄与すると結論した[7]．

[13] K. Yamakawa, Eur. Phys. J. D 73, 49 (2019).
[14] K. Yamakawa, Eur. Phys. J. D 70, 259 (2016).

5. おわりに[15] K. Yamakawa, Y. Sato, and K. Fukutani, J.

原子・分子の衝突という観点から，著者のこれ

Chem. Phys. 144, 154703 (2016).

までの研究を紹介した．上述した以外に，理論面[16] 清水元希 他, Vac. Surf. Sci. 61, 236 (2018).

では「分子軌道法による Σ 電子状態の記述[11, 12]」，「多原子分子内の振動モード間結合による赤外吸収[13, 14]」，実験面では「表面吸着系
におけるファノ共鳴現象[15]」，「真空蒸着氷のテ
ラヘルツ分光[16]」といった研究テーマにも取り組んできた．現在は，本稿の 3 節と 4 節で述べた成果に基づき，分子クラスター中の核スピン転換を観測している．

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2018 年度 役員・委員会
会長
城丸春夫（首都大学東京）幹事
平山孝人（立教大学）〔副会長〕

土田秀次（京都大学）

彦坂泰正（富山大学）

松本淳（首都大学東京）

吉井裕（放射線医学総合研究所）
運営委員
岡田邦宏（上智大学）

小田切丈（上智大学）

佐甲徳栄（日本大学）

中村信行（電気通信大学）

星野正光（上智大学）

本橋健次（東洋大学）

東俊行（理化学研究所）

鵜飼正敏（東京農工大学）

加藤大治（核融合科学研究所）

田沼肇（首都大学東京）

土田秀次（京都大学）

彦坂泰正（富山大学）

平山孝人（立教大学）

間嶋拓也（京都大学）

松本淳（首都大学東京）

吉井裕（放射線医学総合研究所）

常置委員会
編集委員会

委員長：彦坂泰正（富山大学）

行事委員会

委員長：土田秀次（京都大学）

広報渉外委員会

委員長：吉井裕（放射線医学総合研究所）

顕彰委員会

委員長：平山孝人（立教大学）

庶務委員会

委員長：松本淳（首都大学東京）

編集委員

大橋隼人，岡田邦宏，金安達夫，北島昌史，
中井陽一，彦坂泰正，松田晃孝，森下亨

しょうとつ

第 16 巻 第 2 号（通巻 87 号）

Journal of Atomic Collision Researchⓒ原子衝突学会 2019http://www.atomiccollision.jp/
発行: 2019 年 3 月 15 日
配信: 原子衝突学会事務局 <acr-post@bunken.co.jp>